Author: Шен И.Р.
Tags: распространение световых лучей отражение преломление поглощение излучение физика нелинейная оптика квантовая электроника
ISBN: 5-02-014043-0
Year: 1989
Text
ПРИНЦИПЫ
НЕЛИНЕЙНОЙ
ОПТИКИ
Перевод с английского И. Л. ШУМАН
под редакцией С. А. АХМАНОВА
библиотека
МИФИ
МОСКВА «НАУКА»
ГЛАВНАЯ РЕДАКЦИЯ
ФИЗИКО-МАТЕМАТИЧЕСКОИ ЛИТЕРАТУРЫ
19 8 9
ББК 22.343
Ш47
УДК 535.3
THE PRINCIPLES
OF NONLINEAR OPTICS
Y R. Shen
University of California, Berkeley
A Wiley-Interscience Publication
John Wiley & Sons
New York • Chicester • Brisbane •
Toronto • Singapore
ШЕН И. P. Принципы неяшнейноп оптики: Пер. с апга./Под ред. С. А. Ах-
манова.— М.: Наука. Гл. ред. фпз.-мат. лит., 1989.— 560 с,— ISBN 5-02-014043-0.
Дапо систематическое изложение основ современной нелинейной оптики,
начиная с теории нелинейных восприимчивост ей и копчая нелинейной опти-
кой волоконпых световодов, поверхности и плазмы. Большое внимание уделено
методам нелинейной лазерной спектроскопии, многофотопному возбуждению
и диссоциации молекул. Строгий теоретический апализ различных нелинейных
эффектов подкрепляется обширным экспериментальным материалом, количест-
венными оценками.
Для паучпых работников, инженеров, а также аспирантов и студентов
старших курсов, специализирующихся в области квантовой электроники, пели-
пейпой оптики и спектроскопии.
Табл. 10. Ил. 223. Бпблпогр.: 818 пазв.
ш1604060000 014
053(02)-89
86-89
ISBN 5 02-014043-0
'& John Wiley & Sons. Inc., 1984
©Издательство «Паука»
Главная редакция
фпзш о математической литературы.
Перевод на русский язык,
предисловие, примечания, 1989
ОГЛАВЛЕНИЕ
От редактора перевода ....................................... 7
От автора к русскому изданию.....................................14
Предисловие......................................................16
Глава ^ВВЕДЕНИЕ.................................................19
<_ 1.1. Историческая справка............................19
1.2. Уравнении Максвелла в пелипейной среде .... 21
1.3. Модель ангармонического осциллятора..............23
_ 1.4. Газ свободных электропов.........................26
Глава 2. НЕЛИНЕИНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ ВОСПРИИМЧИВОСТИ
2.1. Формализм матрицы плотности......................30
2.2. Микроскопические выражения для нелинейных воспрп-
имчивостей ..........................................33
2.3. Диаграммная техника..............................35
2.4. Коррекция %<") за счет локального поля...........39
2.5. Перестановочная симметрия нелинейных восприимчиво-
стей ................................................41
2.6. Пространственная симметрия нелинейных воспримчиво-
стей.................................................42
2.7. Практический расчет нелинейных воспрпимчивостей 45
2.8. Коэффициент Миллера..............................53
— 2.9. Обозначения нелинейных воспрпимчивостей .... 53
Глава 3 ОБЩЕЕ ОПИСАНИЕ РАСПРОСТРАНЕНИЯ ВОЛН В НЕЛИ
ПЕННЫХ СРЕДАХ...................................... . 56
3.1. Связанные волпы в нелинейной среде...............56
3.2. Энергия ноля в пе.типейной среде.................58
3.3. Приближение медленно меняющихся амплитуд ... 61
3.4. Граничные условия................................63
3.5. Распространение волн с зависящей от времени ампли-
тудой ...............................................64
Глава 4 ЭЛЕКТРООПТИЧЕСКИЕ II МАГНИТООПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ 66
4.1. Электрооптические эффекты.................66
4.2. Магнитооптические эффекты.................67
Глава 5. ОПТИЧЕСКОЕ ВЫПРЯМЛЕНИЕ И ОБРАТНЫЙ ЭФФЕКТ
ФАРАДЕЯ . 69
5.1. Оптическое выпрямление....................69
5.2. Эффективная плотность свободной энергии .... 70
5.3, Обратные эффекты Фарадея и Коттона — Мутона . . 72
5.4. Индуцированное намагничение при резонансном возбуж-
дении ................................................76
Глава 6. ГЕНЕРАЦИЯ СУММАРНОЙ ЧАСТОТЫ.........................78
6 1. Физика явления.................................78
6.2. Теоретическая постановка задачи..................79
6.3. Простое решение для случая генерации суммарной ча-
стоты в объеме среды ... 82
6.4. Учет отражения на границе раздела................84
6.5. Условие фазового синхронизма.....................86
6.6. Влияние поглощения...............................87
6.7. Генерация суммарной частоты при высокой эффективно-
сти преобразования...................................87
6.8. Практический пример ............................ 91
6.9. Факторы, ограничивающие эффективность преобразо-
вания . . . . . ................ . 93
1* 8
Глава 7. ГЕНЕРАЦИЯ ГАРМОНИК . . .......................95
7.1. Генерация второй гармоники........................95
7.2. Вторая гармоника в сфокусированных гауссовских
пучках................................................98
7.3. Генерация третьей гармоники в кристаллах .... 101
7.4 Оптические гармоники в газах.....................102
7.5. Измерение нелинейных оптических восириимчивостей 106
7 6. Генерация второй гармоники сверхкоротким импульсом 112
Глава 8. ГЕНЕРАЦИЯ РАЗНОСТНОЙ ЧАСТОТЫ........................116
8.1. Решение для плоских волн.....................116
8.2. Получение излучения в далеком ИК диапазоне с по-
мощью процесса генерации разностной частоты . . . 117
8.3. Генерация излучения в далеком ИК диапазоне при оп-
тическом детектировании сверхкоротких импульсов 121
Глава 9.ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ УСИЛЕНИЕ П ГЕНЕРАЦИЯ.
9.1. Параметрическое усиление....................
9.2. Двухрезонаторный параметрический генератор .
9.3 Однорезонаторный параметрический генератор .
9.4 Частотная перестройка параметрических генераторов
9.5. Параметрическая флуоресценция . . . . .
9.6. Параметрический генератор с обратной волпой .
Глава 10 ВЫНУЖДЕННОЕ КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЕ . . . 146
10.1. Историческая справка.......................1^6
10.2. Квантовая теория вынужденного комбинационного рас-
сеяния ..........................................
10.3. Описание процесса вынужденного комбинационного
рассеяния на языке связанных волн.................
10.4. Связь стоксовой и антистоксовой компопент .
10.5. Комбинационное рассеяние высших порядков .
10.6. Результаты экспериментов и применения вынужденно
го комбинационного рассеяния......................
10.7. Вынужденное поляритонное рассеяпие ....
10.8. Вынужденное комбинационное рассеяние с иереворо
том спина ...........................; ' '
10.9. Нестационарное вынужденное комбинационное рас
сеяппе ...........................................
10.10. Измерение времен релаксации................
Глава
11. ВЫНУЖДЕННОЕ РАССЕЯНИЕ СВЕТА....................
11.1. Вынужденное рассеяние Мандельштама — Бриллюэна
11.2. Вынужденные температурные рассеянпя Бриллюэна и
Рэлея ...........................................
11.3. Вынужденное рассеяпие крыла линии Рэлея .
11.4 Другие типы вынужденного рассеяния света . .
Глава 12>. ДВУХФОТОННОЕ ПОГЛОЩЕНИЕ...........................
12.1. Теория........................................
12.2. Экспериментальная техника.....................
12.3. Спектроскопия двухфотонного поглощения . . . .
Глава 13. НЕЛИНЕЙНАЯ ОПТИЧЕСКАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ ВЫСОКОГО
РАЗРЕШЕНИЯ
13.1. Общее описание...............................
13.2. Квантовые биения.............................
13.3. Спектроскопия насыщения ... • •
13.4. Спектроскопия двухфотонпого поглощения, свободная
от доплеровского уширения
125
125
128
132
135
141
144
186
186
190
193
197
199
199
201
203
206
206
208
210
222
4
13.5. Но^яризацпонная спектроскопия высокого разрешения 225
1.3.6 . Оптические бпенпя Рамсея.......................227
13.7. Другие методы спектроскопии высокого разрешения 232
Глава 14. ЧЕТЫРЕХВОЛНОВОЕ СМЕШЕНИЕ...............................233
14.1. Нелинейные восприимчивости третьего порядка . . . 233
14.2. Общая теория четырехволнового смешения .... 237
14.3. Вырожденное четырехволновое смешение .... 239
14.4. Обращение волнового фронта прп четырсхволновом
смешении..............................................242
14.5. Генерация перестраиваемого ПК и УФ излучения 245
14.6. Нестационарное четырехволновое смешение .... 249
Глава 15. СПЕКТРОСКОПИЯ ЧЕТЫРЕХВОЛПОВОГО СМЕШЕНИЯ 255
15.1. Общее описание.................................255
15.2. Когерентная спектроскопия комбинационного рассея
пия света.......................................... 256
15.3. Спектроскопия, оспованная па эффекте Керра, индуци-
рованном комбинационным резонансом...................264
15.4. Четырехволповос смешение цри наличии множествен
ных резонансов.......................................266
15.5. Когерентная спектроскопия пнзкочастотпых резонансов;
активная спектроскопия рассеяния.....................271
15.6. Нестационарная спектроскопия четырехволпового сме-
шения ..............................................273
Глава 16. ДВУЛУЧЕПРЕЛОМЛЕНИЕ, НАВЕДЕННОЕ СИЛЬНЫМ ПОЛЕМ 274
16.1. Общие выражения для показателен преломления, наве-
денных сильным оптическим полем................. 274
16.2. Физические механизмы..............................275
16.3. Оптический эффект Керра и вращение эллипса поля-
ризации .............................................282
16.4. Нестационарные эффекты............................285
. 16.5. Применения......................................286
^Глава 1^. САМОФОКУСИРОВКА.........................................290
17.1. Физическое описание ..............................290
17.2. Теория............................................294
17.3. Квазистацпопарная самофокусировка................ 299
17.4. Нестационарная самофокусировка....................305
17.5. Самофокусировка в твердом теле....................307
17.6. Другие случаи самофокусировки.....................309
17 7. Фазовая самомодуляция............................310
17.8. Самообостренпе импульса и самодефокусировка . . . 316
Глава 18. МПОГОФОТОННАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ .........................318
18.1. Общее рассмотрение............................318
18.2. Техника эксперимента..........................320
18.3. Спектроскопические применения.................323
Глава 19. ДЕТЕКТИРОВАНИЕ ОТДЕЛЬНЫХ АТОМОВ И МОЛЕКУЛ
19.1. Основы теории............................
19.2. Экспериментальные методы.................
19.3. Примеры детектирования одиночных атомов и молеку?
19.4. Применения...............................
Глава 20.
Л \3EPHOE УПР ХВЛЕНИЕ ДВПЖЕ1ШЕМ ЧАСТИЦ . .
20.1. Пондеромоторные силы................... ....
20.2. Оптическая левитацпя макроскопических частиц .
20.3. Управленце атомными пучками с помощью лазера
20.4. Оптическое охлаждение и захват атомов и ионов .
333
333
337
343
347
349
3^9
354
356
358
5
Глава 2Л/НЕСТАЦИОНАРНЫЕ КОГЕРЕНТНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ ЭФ-
-_____ФЕКТЫ..................................................361
21.1. Уравнение Блоха для двухуровневой системы . . . 361
21.2. Нестационарная нутацпя и затухание свободной поля-
ризации .............................................364
21.3. Фотонное эхо....................................369
21.4. Нестационарное четырехволновое смешение .... 373
21.5. Адиабатическое слежение.........................379
21.6. Самоиндуцированная прозрачность.................381
21.7. С верхпзлучение.................................386
Глава 22. СИЛЬНЫЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ СВЕТ А С АТОМАМИ ... 391
22.1. Общие положения.................................391
22.2. Модель «голого» атома...........................393
22.3. Модель «одетого» атома..........................398
22.4. Результаты экспериментов ... 402
22.5. Многофотонное возбуждение и ионизация .... 408
Глава 23.МНОГОФОТОННОЕ ВОЗБУЖДЕНИЕ И ДИССОЦИАЦИЯ МО-
ЛЕКУЛ в ИНФРАКРАСНОМ ЛАЗЕРНОМ ПОЛЕ .... 412
23.1. Первые эксперименты...........................412
23.2. Физическое описание............................. 415
23.3. Простая модель мпогофотоппого возбуждения и диссо-
циации молекул в инфракрасном лазерном поле . . . 421
23.4. Экспериментальные результаты..................427
23.5. Стохастизация энергии в молекуле..............432
23.6. Аналоговая модель мпогофотоииой диссоциации . . 433
23.7. Выводы п направления будущих исследовании . . 435
Глава 24. ЛАЗЕРНОЕ РАЗДЕЛЕНИЕ ИЗОТОПОВ........................438
24.1. Общее описание................................438
24.2. Фотофизпческие методы.........................442
24.3. Фотохимические методы.........................446
24.4. Заключение....................................449
Глава 25. НЕЛИНЕЙНАЯ ОПТИК А ПОВЕРХНОСТИ.....................
25.1. Общие замечания. Нелинейный отклик поверхности
25.2. Нелинейная оптика с участием поверхностных электро-
магнитных волн.........................•
25.3. Использование нелинейных оптических эффектов для
зондирования поверхности .........................
Глава 26. НЕЛИНЕЙНЫЕ ВОЛНЫ В ОПТИЧЕСКИХ ВОЛНОВОД АХ
26.1. Общая теория.................................
26.2. Экспериментальные результаты.................
26.3. Распространение короткого импульса в оптическом во-
локне ............................................
Глава 27. ОПТИЧЕСКИЙ ПРОБОЙ..................................
27.1. Общее описание,..............................
27.2. Оптический пробой в газах....................
27.3. Оптический пробой в твердых телах............
Глава 28. НЕЛИНЕЙНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ В ПЛАЗМЕ . .
28.1. Основы теории ......
28.2. Экспериментальные исследования .
Список литературы............................
Предмстпып указатель.........................
450
450
452
4-54
474
474
478
486
494
494
497
503
507
514
520
551
6
ОТ РЕДАКТОРА ПЕРЕВОДА
I Предлагаемая книга подводит определенный итог почти 25 лет-
нему развитию лазерной нелинейной оптики. В ней дано моногра-
фическое изложение идеи и методов этого весьма разветвленного
и динамичного раздела современной физики. Старт нелинейной
оптики был бурным. Первые опыты по удвоению частоты света были
сделаны в 1961 г., а уже в 1963 г. удалось создать эффективные
генераторы оптических гармоник; этим было положено начало при-
кладной нелинейной оптики. Быстро развивались физические ис-
следования. В 1961 г. зарегистрировано двухфотоппое поглощенно.
В 1962—1963 гг. обнаружено и объяснено явление вынужденного
комбинационного рассеяния — открытие, кардинально изменившее
облик физики рассеяния света. В 1960—1963 гг. были сформули-
рованы и теоретические основы нелинейной оптики.
Поэтому уже в 1964—1965 гг. появились две монографии, в ко-
торых были подведены первые итоги п дан набросок перспектив.
Последующее 20-летие в огромной мере расширило сферу нели-
нейной оптики, область ее прпяожеппй.
Можно указать по крайней мерс четыре крупных раздела нели-
нейной оптики, четыре направления, в которых получены важные
фундаментальные и прикладные результаты,— направления, где и
по сей день сохраняется высокий тонус исследований и разработок.
Физика оптической нелинейности и нелинейная спектроскопия.
Динамика атомов, молекул, конденсированной среды, возбуж-
даемых световым полем, принципиально нелинейна. Современная
нелинейная оптика сталкивается с захватывающе разнообразными
проявлениями нелинейного отклика различных сред: в повестке
дня и прямые эксперименты по регистрации поляризации вакуума
в сверхсильпых световых полях. Спектроскопические методы, осно-
ванные на изучении нелинейных свойств вещества, оказались по-
истине универсальными, позволили решать задачи, ранее вообще
недоступные оптической технике.
Волновая нелинейная оптика. Нелинейность отклика приводит к
взаимовлиянию, в том числе к сильному энергообмепу, волн с су-
щественно различными частотами и волновыми векторами (волно-
вым взаимодействиям), нелинейным пзмепениям частотного и уг-
лового спектров квазпмонохроматпческих, квазпплоскпх волн (само-
воз действиям). В процессе взаимодействий и самовоздействий
нелинейным образом изменяется, вообще говоря, и полярпзацпя
волн — возникают поляризационные нелинейные эффекты.
7
Многообразные волновые взаимодействия и самовоздействия
фактически определяют главные черты поведения мощных лазер-
ных пучков в материальной среде, приводят к генерации световых
полей/не имеющих даже отдаленных аналогов в линейной оптике
(движущиеся структуры, оптическая турбулентность и т. п.).
Физика воздействия сильного светового поля на вещество.
Нелинейный отклик среды, нелинейные оптические явления иг-
рают важную, а зачастую и решающую роль в механизмах ла-
зерного возбуждения и релаксации сильно неравновесных состояний
в атомах, молекулах и конденсированных средах. На использова-
нии оптической нелинейности базируются и уникальные по быстро-
действию (временное разрешение достигает 10~15 с) и спектраль-
ному разрешению методы лазерной диагностики неравновесных со-
стояний, быстрых превращений в веществе.
Прикладная нелинейная оптика. Преобразование частотного и
углового спектров, быстрое управление амплитудой и фазой свето-
вых волн, являющиеся следствием нелинейных взаимодействий и
самовоздействпп, лежат в основе действия широкого класса пели
пейпо-оптических устройств. В арсенале современной прикладной
нелинейной оптики, помимо уже традиционных преобразователей
частоты и параметрических генераторов (теперь они перекрывают
диапазон от субмиллпметров до далекого вакуумного ультрафиоле-
та), системы нелинейной адаптивной оптики, эффективные компрес-
соры сверхкоротких световых импульсов, бистабильные и мультпета-
бильные элементы быстродействующих оптических процессоров.
Речь идет, таким образом, о весьма широком спектре проблем,
многие из которых далеко выходят за рамки физической и при-
кладной оптики в их традиционном понимании, тесно перепле-
таются с задачами атомной и молекулярной физики, физики твер-
дого тела, электроники и мпкротехпологии.
Поэтому современная литература по нелинейной оптике трудно
обозрима; это можно с полным оспованпем сказать не только об
оригинальных статьях, но и об обобщающих трудах. Среди послед-
них доминируют коллективные монографии, посвященные доста-
точно узким проблемам и в первую очередь удовлетворяющие по-
требности профессионалов. Причина такого положения, одпако, не
только в быстром экстенсивном росте нелинейной оптики. На пер-
вом этапе ряд ее разделов (такие, папример, как физика неста-
ционарных когерентных явлений, динамическая голография) раз-
вивались в значительной мере независимо от основного потока
работ по нелинейной оптике. Немаловажное значение имело и то
обстоятельство, что различные паправлепия разрабатывались ис-
следователями, пришедшими в нелинейную оптику из разных об-
ластей физики (радиофпзиками, оптиками, специалистами по атом-
ной физике и т. п.): в результате поначалу различной была даже
терминология, относящаяся, по существу, к одним и тем же яв-
лениям.
8
В связи с этим все более остро ощущалась необходимость в
руководстве, в котором современная нелинейная оптика излагалась
бы па основе единого подхода, акцентировались бы общие для
всех ее разделов принципы.
Такое руководство необходимо физикам, приступающим к са-
мостоятельной работе в этой увлекательной области, инженерам и
специалистам в смежных разделах естествознания, активно при-
меняющим методы нелинейной оптики. Несомненную потребность
в нем ощущают и специалисты. Можно с полным основанием ска-
зать, что в предлагаемой книге мы имеем дело с успешной попыт-
кой решения этой трудной задачи.
Ее автор, профессор Калифорнийского университета в Беркли,
И. Р. Шоп дал превосходное изложение принципов нелинейной
оптпкп, ясные физические представления о наиболее важных ре-
зультатах и перспективных направлениях современных исследо-
ваний.
Двадцать восемь глав кнпгп охватывают обширный материал,
включающий теоретпческпс основы теперь уже «традиционную»
нерезопансную нелинейную оптику, вынужденное рассеяние, не-
линейную спектроскопию, мпогофотопное возбуждение атомов и мо-
лекул, нелинейную оптику поверхности, нелинейную оптику плаз-
мы и прикладную нелинейную оптику.
Уровень изложения соответствует уровню лекционных курсов,
читаемых на старших курсах физических факультетов и для ас-
пирантов. Сильное впечатление производит высокий научный и
методический уровень изложения. Автор выдерживает практически
на протяжении всей книги единый монографический стиль, в кни-
ге почти пет компилятивных глав. Несомненно, большую роль
здесь пграет то обстоятельство, что И. Р Шен—одни из наибо-
лее активных ученых, работающих в области нелинейной оптики
и квантовой электроники. Ему принадлежат важные, а в ряде
случаев — пионерские результаты во многих разделах нелинейной
оптики, начиная от физики оптической нелинейности и нелиней-
ной спектроскопии и кончая разработкой преобразователей частоты.
Поэтому практически во всех разделах книги читатель получает
из первых рук профессиопально отобранную из огромного моря
публикаций информацию. Намеренно краткими сделаны поэтому
списки литературы, которыми снабжены главы книги.
Разумеется, такой подход таит в себе и опасности субъектив-
ных оценок, неполного цитирования. Некоторые претензии подоб-
ного рода можно предъявить и к предлагаемой книге. Можно
констатировать вместе с тем, что в большинстве случаев автора
не покидает чувство меры. Отметим, в частности, что в весьма
краткие списки литературы включены многие обзоры по нелиней-
ной оптике, опубликованные отечественными авторами на стра-
ницах журнала «Успехи физических наук». Тем не менее опре-
деленная неполнота библиографии ощущается; в списки книг и
обзоров, рекомендуемых автором, включены, естественно, лишь
источники, доступные англоязычному читателю Чтобы по возмож-
9
ностп исправить ситуацию, сбалансировать библиографию, пере-
водчик и редактор составили дополнительные (но тоже краткие)
списки литературы к главам, основное место в них занимают мо-
нографии п обзоры, в том числе обзоры, посвященные истории
нелинейной оптики и квантовой электроники*).
Таким образом, списки литературы к русскому изданию состоят
из трех разделов: «Цитированная литература», «Монографии и об-
зоры», «Литература, добавленная при переводе».
II. Русский перевод «Принципов нелинейной оптики» выходит
через пять лет после публикации английского издания. За это
время в нелинейной оптике произошло много событий.
В ряде разделов нелинейной оптики, обсуждаемых в предла-
гаемой книге, появились существенные новые результаты Ссылки
на соответствующие оригинальные работы даны в подстрочных
примечаниях переводчика и редактора. Необходимую информацию
читатель сможет получить также из дополнительных списков ли-
тературы к главам, куда мы включили и ссылки на труды наибо-
лее авторитетных международных конференций, тематические но-
мера специализированных журналов, опубликованные после 1984 г.
Картина современного состояния нелинейной оптики будет, однако,
неполной, если хотя бы кратко не упомянуть о некоторых новых
направлениях исследований, направлениях, где достижения самого
последнего времени оказались особенно значительными. Мы огра-
ничимся здесь очень кратким комментарием результатов, полу-
ченных в четырех таких областях.
Сверхсилъные световые поля: от нелинейной оптики атомов и
молекул — к нелинейной электронной физике. В более чем 25-лет-
пей истории развития лазеров стремление к получению все более
сильных световых полей всегда было одной из доминирующих тен-
денций.
Успехи последних лет в разработке генераторов фемтосекунд-
ных импульсов, широкополосных лазерных усилителей с высокими
энергиями насыщения (здесь особенно эффективными оказались
усилители па эксимерах) позволили совершить прорыв в область
интенсивностей 1016—1018 Вт/см2 (см., папример, [1—3]). Имеются
реальные проекты увеличения этих цифр на два-три порядка. До-
стигнутые напряженности светового поля Есв ~ 109—10*° В/см срав-
ниваются или даже превышают характерное атомное поле Еа ~
~ 109 В/см [4].
При этом, естествсппо, радикально изменяется характер нели-
нейного отклика. При напряженности светового поля порядка на-
пряженности кулоновского поля протона на дистанции, равной бо-
ровскому радиусу, структура связанных состояний атома фактп-
*) Мы отсылаем интересующегося читателя также к специальным номе-
рам журнала «Успехи физических наук», посвященным 25-летию создания
лазера [УФН,— 1986. Т. 148. Вып. 1] и 60-летпю со для рождения Р. В. Хохлова
[УФП,— 1986. Т. 149. Вып. 3].
10
чески распадается и главную роль начинают играть свободно-сво-
бодные переходы.
На первый план выходят, таким образом, проблемы нелиней-
ной электронной физики: «надпороговая» ионизация атомов [5], не-
линейное томсоновское и комптоновское рассеянно и т. п. Пере-
ход к световым полям Ет ~ 1010—10й В/см ставит в повестку дня
и прямую экспериментальную проверку положений нелинейной
квантовой электродинамики [6].
Сильные нелинейные эффекты в пассивных системах с оптиче-
ской обратной связью. Как и в нелинейных системах с сосредото-
ченными постоянными (например, в нелинейном осцилляторе, соб-
ственная частота которого зависит от интенсивности), в распреде-
ленной оптической нелинейной среде обратная связь приводит к
сильным нелинейным эффектам, далеко выходящим за рамки срав-
нительно простой картины, описываемой методами теории возму-
щений.
Изучение оптической бпстабильностп, мультистабильностп, не-
устойчивостей и хаоса, кратко обсуждаемых в гл. 16 предлагаемой
книги, стало сейчас одним из наиболее бурно развивающихся на-
правлений нелинейной оптики [7]. Важнейший прикладной аспект
этих работ связан с уникальными возможностями управления све-
та светом [8].
Поразительно многообразной оказывается динамика нелинейно-
оптических систем с обратной связью. Полное использование трех-
мерного характера светового поля в системах с так называемой
двумерной обратной связью позволяет наблюдать широкий класс
новых нелинейных оптических явлении — пространственную опти-
ческую бистабильность и мультистабильпость, генерацию периоди-
ческих пространственных структур (в том числе вращающихся
периодически модулированных световых полей), развивающуюся
одновременно в пространстве п времени оптическую турбулент-
ность [9].
Тесно примыкают к этим явлениям и интенсивно исследуемые
в последнее время поляризационные неустойчивости, мультиста-
бильности и хаос [10].
Возбуждение и нелинейно-оптическая диагностика сильно нерав-
новесных состояний в полупроводниках и металлах. Яркой демон-
страцией новых возможностей, возникающих в физике и технологии
при быстром (за времена, меньшие характерных релаксационных
времен) локальном вложсппи световой энергии в материальную
среду, стало открытие и практическое использование селективного
мпогофотонного возбуждения и многофотониой диссоциации моле-
кул в сильном инфракрасном лазерном поле. Детальному описанию
этого явления и обзору приложений посвящены гл. 23, 24 предла-
гаемой книги. Не меньший интерес представляют, разумеется, воз-
бужденные светом сильно неравновесные состояния в конденсиро-
ванной среде.
11
Поглощение лазерного излучения приводит к возникновению
целого каскада процессов преобразования энергии, включающих
последовательное возбуждение и релаксацию электронной подси-
стемы, электрон-фопонную релаксацию и, наконец, разнообразные
тепловые процессы (нагрев, плавление, испарение).
Современные^ фемтосекундные лазеры позволяют «заморозить»
любой из этапов этой сложной цепочки; в результате появляется,
в частности, возможность нелинейно-оптического инициирования
фазовых переходов новых типов («холодное» плавление и т. п.).
Обзор состояния исследований в этой области на конец 1985 г,
дан в [11].
В самое последнее время удалось надежно наблюдать неравно-
весный нагрев электронов в металле, эффекты неравновесного
(в том числе нелинейного) электронного транспорта [14, 15].
Сделаны первые попытки наблюдения «холодного плавления»
полупроводника фемтосекундными лазерными импульсами [12]. Сле-
дует подчеркнуть при этом, что, пожалуй, единственным эффек-
тивным методом диагностики быстрой модификации кристалличе-
ской решетки под действием мощных лазерных импульсов оказы-
вается пелпнейно-оптическая диагностика [11, 13].
Нелинейно-оптическая генерация новых квантовых состояний
светового поля. Вопросы нелинейной статистической оптики вообще
остались за пределами книги И. Р. Шена.
Надо сказать, что этот раздел в значительной мере сформиро-
вался еще в 70-х годах. Изложение основных положений класси-
ческой статистической нелинейной оптики можно найти в [16].
Квантовой нелинейной оптике посвящена монография [17]. К числу
наиболее интересных результатов статистической нелинейной опти-
ки самого последнего времени, безусловно, относится эксперимен-
тальная реализация в трех- и четырехфотонных параметрических
взаимодействиях так называемых сжатых состояний светового поля
(см [18, 19] и обзор [20]). Сжатые состояния позволяют снизить
уровень шумов при фоторегистрации по сравнению с дробовым
шумом — обстоятельство, представляющее особый интерес для тех-
ники регистрации слабых сигналов.
Январь 1988 г. С. А. Ахманов
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Luk Т. S., McPherson A., Jara Н., Johann U., McIntyre I. A., Schwarzen-
bach A. P., Boyer K., Rhodes С. K. Experimental Study of Harmonic Genera-
tion with Picosecond 248 nm Radiation Ц Ultrafast Phenomena, V/Eds
G. R. Fleming, A. E. Siegman — Berlin: Springer-Verlag, 1986. P. 366; .
2. Glownia J. H, Arjavalingatn G., Sorokin P P, Rothenberg J. Amplification
of 350-fs Pulses in XeCl Excimer Gain Modules Ц Opt. Lett. 1986. V. 11.
P. 79.
3. Ахманов С. Гордиенко В M., Джиджоев М С., Краюшкин С. В., Гуди-
нов И. А., Платоненко В. Т., Попов В. К. Генерация и усиление субпико-
секундных импульсов УФ излучения с помощью эксимерпых лагеров /]
Квантовая электроника.— 1986. Т. 13. С 1957
12
4. Strikland D., Maine P., Bouvier M., Williamson S, Mourou G. Picosecond
Pulse Amplification Using Pulse Compression Techniques // Ultrafast Phe-
nomena, V/Eds G. R. Fleming, A. E. Siegman.— Berlin: Springer-Verlag, 1986.
P. 38.
5. Multielectron Excitations in Atoms / J Opt. Soc. Amer.—1987. V. B4. N 5
(Special Issue).
6. Гриб А. А., Мамаеве С. Г., Мостепаненко В. M. Вакуумные квантовые эф-
фекты в сильных полях.— М.: Энергоатомиздат, 1988.
7. Gibbs Н. Optical Bistability: Controlling Light with Light.— N. Y: Academic
Press, 1985.
8. Hulin D., Mysyrowicz A., Antonelli A.. Migus A. Masselink W. T., Mor-
koc H., Gibbs II M., Peyghambarian N. Ultrafast All Optical Gate with subpi-
cosecond on and off Response Timo // Appl. Phys. Lett.—1986. V. 49. P. 749.
9. Ахманов С. А., Воронцов M. А., Иванов В. Ю. Крупномасштабные попереч-
ные нелинейные взаимодействия в лазерных пучках; новые типы нелиней-
ных волн, возникновение хаоса Ц Письма в ЖЭТФ.—1988. Т. 47. С. 121.
10. Желудев Н. II. Поляризационные неустойчивость, мультистабильность,
хаос, спонтанное нарушение поляризационной симметрии // УФН —1988.
Т. 154. С. 628.
11. Ахманов С. А , Емельянов В. II., Коротеев Н. И., Семииогов В. II. Воздей-
ствие мощного лазерного излучения на поверхность полупроводников и
металлов: Нелинейно-оптические эффекты и нелинейно-оптическая диагно-
стика Ц УФН — 1985. Т. 147. С. 675
12. Tom II., Aumiller G., Brito Cruz С. Time-Resolved Second Harmonic Study
of Laser Induced Disorder of Solid Surfaces // XV Int. Conf, on Quant. Elect-
ron. Tech. Digest. Baltimore, USA, May 1987.
13. Akhmanov S. A., Govorkov S. K, Koroteev N. I., Shumay I. L. Picosecond
Nonlinear Optical Spectroscopy of Semiconductors. Surface Structure Trans-
formation Ц Laser Optics of Condensed Matter: Proceedings of the 3rd
USSR USA Symposium.— N. Y.: Plenum Press, 1988.
14. Ippen. E. Femtosecond Studies of Hot Electrons in Semiconductors and Me-
tals Ц Laser Optics of Condensed Matter: Proceedings of the 3rd USSR — USA
Symposium.— N. Y.: Plenum Press. 1988.
15. Sclioenlein R., Lin IF., Fujimoto I., Eesley G. Femtosecond Studies of None-
quilibrium Electronic Processes in Metals Ц Phys. Rev. Lett—1987. V. 58.
P. 1680.
16. Ахманов С. А., Дьяков Ю. E.. Чиркин А. С. Введение в статистическую ра-
диофизику и оптику.— М.: Наука 1981.
17. Клышко Д. II. Фотоны и нелинейная оптика.— М.: Наука, 1980.
18. Slusher R. Е., Bollbey L., Yurke В., Mertz Y., Valley I. Observation of Squee-
zed States Generated bv Four-Wave Mixing in an Optical Cavity Ц Phys.
Rev. Lett.— 1985. V. 55. P 2409.
19. Squeezed States of the Electromagnetic Field Ц J. Opt. Soc. Amer.—1987.
V. 4. N 10 (Special Issue).
20. Смирное Д. Ф.. Трошин А. С. Новые явления в квантовой оптике: анти-
груипировка и субпуассоиовская статистика фотонов, сжатые состояния Ц.
УФН,— 1987. Т. 153. С. 233.
ОТ АВТОРА К РУССКОМУ ИЗДАНИЮ
Я с большой радостью узнал, что в скором времени вы-
ходит русский перевод моей книги, выполненный канди-
датом физико-математических наук И. Л. Шумаем и про-
фессором С. А. Ахмановым. Я глубоко признателен им
за проделанную работу и одновременно горжусь тем, что
перевод был выполнен столь известными учеными, ра-
ботающими в области квантовой электроники. Профес-
сор С. А. Ахманов— признанный авторитет в нелиней-
ной оптике, внесший своими многочисленными работами
существенный вклад в развитие этой области физики.
Он известен также тем, что вместе с покойным профес-
сором Р. В. Хохловым написал в 1964 г. первую в мире
монографию по нелинейной оптике.
Нелинейная оптика — это чрезвычайно увлекательная
область физики. Она продолжает развиваться и по сей
день, спустя более четверти века с момента ее зарож-
дения. И сегодня открываются повые нелинейно опти-
ческие эффекты, а достижения нелинейной оптики нахо-
дят все новые и повые применения.
В книге представлены материалы, полученные на ко-
нец 1983 г. Чтобы кппга быстро по утратила своей цен-
ности, я старался при ее написании обращать внимание
на основополагающие принципы. Вероятно, я мог бы
больше внимания уделить обсуждению перспектив раз-
вития нелинейной оптики, однако такая попытка вряд
ли была бы успешной применительно к столь стреми-
тельно развивающейся области.
Таким образом, в данной книге в том виде, в каком
она выходит в свет, не отражены многие новые резуль-
таты, полученные в последние годы. Среди них лазер-
ное охлаждение и захват нейтральных атомов, мазеры
на одиночных атомах и пх свойства, сжатые состояния
света, оптические бифуркации и хаос, многофотонная
ионизация атомов, нелинейно-оптическая диагностика
модификаций поверхности, новые нелинейно-оптические
материалы, системы обращения волнового фронта с са-
монакачкой (self pumped), а также когерентная неста-
ционарная спектроскопия с помощью нскогерептного све-
та. Детальное обсуждение этих направлений, несомнен-
но, потребует нового издания этой книги.
14
Нелинейная оптика очень дорога моему сердцу. В те-
чение многих лет она поддерживала у меня интерес и
воодушевление, и я получил огромное удовольствие, ра-
ботая в этой области физики.
Эта книга, задуманная как введение в нелинейную
оптику,^ позволяет мне поделиться своим пониманием
этой области с читателями. Я искренне надеюсь, что
ее русский перевод позволит читателям получить от этой
области пауки такую же радость и удовлетворение, ка-
кие довелось испытать мне.
Сентябрь 1987 г. И. Р. Шен
ПРЕДИСЛОВИЕ
Лазер, несомненно, является одним из величайших изобретений
в истории науки- Его появление около четверти века назад откры-
ло много увлекательных областей, среди которых нелинейная оп-
тика, безусловно, получила наибольшее развитие и привлекла вни-
мание многих ведущих исследовательских групп.
Развитие этой области берет начало с экспериментальной ра-
боты П. А. Фрапкепа с сотрудниками по генерации второй гар-
моники, выполненной в 1961 г., и теоретической работы Н. Блоы-
бергена с сотрудниками по оптическому смешению, выполненной
в 1962 г. С этого времени нелинейная оптика развивалась столь
быстро, что уже сегодня ее достижения находят применение почти
во всех областях пауки.
Необычайно широкое распространение нелинейной оптики,
с одной стороны, конечно, захватывает, а с другой — делает эту
область трудно обозримой. Огромный объем знаний, накопленный
за прошлые годы, рассеян по многим литературным источникам.
Новичкам в нелинейной оптике часто бывает трудно познакомить-
ся со многими аспектами этой области. Даже те, кто давно ра-
ботает в области нелинейной оптики, могут иногда испытывать
трудности в поисках элементарной информации о разделе, с ко-
торым они пе знакомы. Поэтому книга, которая являлась бы до-
статочно глубоким введением во все разделы нелинейной оптики,
совершенно необходима.
К настоящему времени уже паппсано несколько книг по нели-
нейной оптике. Наиболее авторитетная книга Н. Бломбергепа, од-
ного из основоположников нелинейной оптики, была опубликована
в 1965 г. Сейчас, однако, она явно устарела, как, впрочем, п книга
С. Л. Ахманова и Р. В. Хохлова, опубликованная в 1964 г. п
переведенная на английский язык в 1972 г. Среди других книг,
которые можно найти в академических библиотеках, некоторые
являются слишком элементарными, другие имеют тенденцию к
освещению специальных разделов нелинейной оптики. Труды кон-
ференций дают более широкую перспективу, однако они обычно
рассчитаны на специалистов и страдают отсутствием последова-
тельности. Очевидно, нужна книга, которая пе только логически
излагала бы основные принципы нелинейной оптики, но и систе-
матически описывала бы ее основные раз. с ы. В данной книге
сделана попытка удовлетворить эту потребность.
Написать книгу, которая охватывала бы всю нелинейную оп-
тику, — невыполнимая задача для одного автора. Поэтому в пред-
16
латаемой книге зачастую опущены детати излагаемых вопросов.
Более того, в связи с необходимостью ограничить объем кпиги в
нее вообще не включено обсуждение некоторых проблем. Среди
них — нелинейные оптические возбуждения, индуцированные столк-
новениями, оптические мультистабильности, бифуркации и хаос,
квантовая статистика в нелинейной оптике, а также многие нели-
нейно-оптические эффекты высших порядков.
При написании книги я предпочел выделить основы нелиней-
ной оптики и проследить связь меж'ду теорией и экспериментом.
При теоретическом рассмотрении я обращал внимание на физику
явлений, хотя при их детальном описании, конечно, нельзя
обойтись без уравнений. При обсуждении того или иного нели-
нейного явления дается краткое описание соответствующего экспе-
римента, чтобы дать читателю ясную физическую картину. Ссылки
на литературу к каждой главе восполняют опущенные в тек-
сте детали, одпако эти списки литературы намеренно сделаны
г
краткими.
Книга построена на основе курса современной оптики, который
я несколько раз прочет для аспирантов в Беркли. Нелегкий опыт
отбора материалов для этого курса и привел меня к ее написанию.
Таким образом, книга написана на уровне, рассчитанном на ас-
пирантов-физиков. Приложив определенные усилия, аспиранты,
специализирующиеся в области химии, и инженеры, серьезно на-
меренные изучить нелинейную оптику, также смогут освоить
материал. В качестве справочника книга будет полезна и специа-
листам, работающим в этой области.
Книга начинается с общего введения, вслед за которым в гл. 2
и 3 дается описание основных понятий. Электрооптический и маг-
нитооптический эффекты рассмотрены в гл. 4 как специальные
случаи нелинейно-оптических взаимодействий. Обратные им эф-
фекты обсуждаются в гл. 5. Нелинейно-оптические эффекты вто-
рого порядка по полю, в которых все взаимодействующие поля —
оптические, рассмотрены в гл. 6—9, а эффекты третьего порядка —
в гл. 10—17. При этом параметрическое преобразование частоты
рассматривается в гл. 9 как процесс, обратный сложению частот.
Как показано в гл. 10 и 11, вынужденное рассеяние с точки зре-
ния общей теории связанных волн ведет себя аналогично пара-
метрическому процессу; вместе с тем микроскопически его рас-
сматривают как двухфотоиный процесс.
Структура книги такова, что первая ее часть посвящена тра-
диционным разделам нелинейной оптики. Вторая же часть свя-
зана с новыми и специальпыми разделами. Гл. 13, 15 и 18—28
посвящспы нелинейно-оптическим эффектам п применениям,
которые привлекали впимаппе исследователей в последние годы.
О новых результатах и открытиях во многих из этих областей
до сих пор сообщается на конференциях и в журналах. Разу-
меется. некоторые части книги рано или поздпо неизбежно уста-
реют. Однако есть надежда, что принципы будут оставаться не-
изменными.
2 И. Р. Шен
М d ф И
Эта книга написана накануне 25-й годовщины создания лазе-
ра с целью показать хотя бы часть того интеллектуального богат-
ства, которое получено с помощью лазера. Я глубоко признателен
профессору Н. Бломбергепу, познакомившему меня с нелинейной
оптикой па раннем этапе ее развития. Его руководство и его шко-
ла привели к тому огромному удовлетворению, которое я получил
от исследовательской работы за последние 20 лет. Мне хотелось
бы также выразить благодарность всем моим друзьям п коллегам,
которые поддерживали мои усилия по написанию этой книги. Осо-
бые слова благодарности я обращаю С. Дж. Гу, чье критическое
прочтение рукописи привело ко многим изменениям и исправле-
ниям в тексте. Я благодарен также Т. Ф. Хайнцу, К. Д. Цжу,
М. Мейт, И. Тву и многим другим за их вклад в исправление
и улучшение рукописи.
В связи с подготовкой рукописи я особенно благодарен Рите
Джонс, которая не только перепечатала всю рукопись, по также
помогала мне и поддерживала мою работу всеми возможными спо-
собами. Без ее самоотверженных усилий завершение этой книги
было бы невозможно. Наконец, моей самой теплой признательно-
сти заслуживает моя жепа Сяо-Липь: именно ее терпение, пони-
мание, поддержка и помощь давалп мне силу и решимость в про-
цессе написания этой кииги.
Беркли, Калифорния
Апрель 1984 г.
И. Р. Шен
Посвящается Сяо-Линъ, Кай и Хао
Глава 1
ВВЕДЕНИЕ
Физика была бы скучна, а жизнь совершенно невозможна, если
бы все физические явления вокруг пас были лилейными. К сча-
стью, мы живем в нелинейном мире, и если линеаризация украшает
физику, то нелинейность делает ее захватывающей.
Эта книга посвящена изучению нелинейных электромагнитных
явлений в оптическом диапазоне, происходящих обычно в поле
лазерных пучков большой интенсивности. Нелинейные эффекты
в электричестве и магнетизме были известны со времен Максвел-
ла. Насыщение намагничения ферромагнетика, электрический раз-
ряд в газе, выпрямление радпоколебаний, электрические свойства
р — /г-переходов — вот только некоторые из известных примеров. В
оптике широкое изучение нелинейных явлений *) стало возможным
лишь после создания лазера. С тех пор нелинейная оптика внесла
большой вклад в процесс омоложения древней науки — оптики.
1.1 Историческая справка
Рождение нелинейной оптики было ознаменовано экспериментом
по генерации второй гармоники, выполненным Франкеном [1]. В этом
эксперименте луч рубинового лазера с длиной волны. 694,2 им
пропускался через кристалл кварца; при этом на выходе из кри-
сталла наблюдалось УФ излучение на длине волны 347,1 нм. Идея
Франкена была простой. Генерация гармоник электромагнитных
волн на низких частотах была известна давно. Генерация гармо-
ник волн оптического диапазона подчиняется тем же законам и,
значит, также должна наблюдаться. Однако обычный источник
света слишком слаб для осуществления подобного эксперимента.
В общем случае для наблюдения нелинейного' отклика среды тре-
буются поля напряженностью порядка 1 кВ/см. Эта величина со-
ответствует интенсивности света около 2,5 кВт/см2. Отсюда сле-
дует, что для наблюдения генерации оптических гармоник необхо-
димо лазерное излучение.
*) О долазерных исследованиях по нелинейпой оптике см. [1*, 4*]. (При
меч. ред.)
2* 19
Генерация второй гармоники была первым паблюдепным нели-
нейным оптическим эффектом, при котором падающее на среду
когерентное излучение вызывает генерацию когерентного излучения
на выходе. Между тем нелинейная оптика охватывает гораздо бо-
лее широкий круг явлений. В общем случае ее предметом являет-
ся нелинейное взаимодействие света с веществом, включая такие
процессы, как индуцированные светом изменения оптических
свойств среды. Но тогда генерацию второй гармоники уже пельзя
считать первым из наблюденных нелинейных оптических эффек-
тов. Процесс оптической накачки, несомненно, также относится к
нелипейпым оптическим явлениям; следует подчеркнуть, что оп был
хорошо известен задолго до появления лазеров. Резонансное возбуж-
дение при оптической накачке вызывает перераспределение на-
селенностей энергетических уровней среды и изменяет прп этом ее
свойства. Благодаря резонансному характеру возбуждения доста-
точно даже слабого света, чтобы вызвать спльпое возмущение ма-
териальной системы; это обстоятельство делает эффект легко об-
наружимым. В первых экспериментах по оптической накачке
в атомарных системах использовались маломощные непрерывные
лампы на парах атомов. Оптическая пакачка является также од-
ним из наиболее эффективных способов создания инверсной на-
селенности в лазерах.
Однако для всестороннего исследования нелинейных оптических
эффектов необходимы лазеры. После 1961 г. было открыто мно-
жество нелинейных оптических явлений. Они пе только сильно
обогатили паши знания о взаимодействии света с веществом, но и
вызвали революционные изменения в оптической технологии. Каж-
дый нелинейный оптический процесс можно представить себе со-
стоящим из двух этапов; сначала свет большой интенсивности
вызывает нелинейный отклик среды, а затем эта реакция среды,
в свою очередь, нелипейпым образом изменяет оптические поля.
Первый этап описывается материальными уравнениями, второй —
уравнениями Максвелла.
Может возникнуть вопрос, все ли среды нелинейны? Ответ па
этот вопрос положителен Даже в вакууме фотоны могут взаимо-
действовать через посредство поляризации вакуума. Эта нелиней-
ность, однако, настолько мала, что с имеющимися па сегодняшний
день источниками света рассеяние фотопов на фотонах и другие
нелинейные эффекты в вакууме все еще трудно наблюдать [2]*).
Поэтому практически вакуум можно считать линейной средой.
В газообразных и конденсированных средах нелинейность сильно
возрастает благодаря взаимодействию света с веществом. Фотоны
могут теперь взаимодействовать гораздо эффективнее благодаря
поляризации среды.
*) В самое последнее время в связи с созданием фемтосекундных лазеров,
генерирующих сверхсильные световые поля напряженностью до 1010 В/см,
ситуация изменяется (см. предисловие ред. перевода).
20
1.2 Уравнения Максвелла в нелинейной среде
Электромагнитные явления описываются уравнениями Максвелла
для электрического и магнитного полей E(r, t) и В (г, t):
VXE = --L|® VXB = 4f + ^Jt (1.1)
V Е = 4лр, V . в О,
где J(r, t) и р(г, t) — плотности тока и заряда соответственно. Они
связаны между собой законом сохранения заряда
V-J + g = O. (1.2)
Часто J и р можно разложить в ряд по мультиполям [3]:
J = Jo + f+ cVxM + ^(V.Q) + ...,
(1.3)
p = Po-V Р-V(V -Q)+...
Здесь P, M, Q, ...— электрическая поляризация, намагничение,
электрический квадрупольпый момент и т. д. Однако, как отмечают
Ландау и Лифшиц [4], в оптическом диапазоне разложение Лир
в ряд по мультиполям некорректно, так как в этом случае обычные
определения мультиполей теряют смысл. Во многих случаях, на-
пример в металлах и полупроводниках, более удобно непосредст-
венно использовать J п р в качестве источников в уравнениях
Максвелла либо использовать обобщенную электрическую поляри-
зацию Р, определяемую уравнением
J - Jac + f, (1.4)
где Jac — плотность постоянного тока. В других случаях можно
пренебречь магнитодипольным членом и мультиполями более вы-
сокого порядка. В этом случае обобщенная поляризация Р сводится
к обычной электрической дипольной поляризации Р. Различие Р
и Р состоит в том, что Р является нелокальной функцией поля,
а Р — локальной. В данной книге мы -будем считать справедливым
электрическое дипольное приближение: Р = Р, если специально не
оговорено обратное.
С учетом (1.2) и (1.4) уравнения Максвелла принимают вид
VXE = -Af,. VxB = 4^(E + 4nP)+^Jac,
(1.5)
v (Е + 4лР) = 0, v • В = 0,
где поляризация Р является теперь единственным зависящим от
времени источником. В общем случае Р является функцией поля
Е, которая полностью описывает отклик среды на действие поля
21
выражение для этой функции часто называют материальным урав-
нением. Таким образом, если бы мы могли записать мате-
риальное уравнение и найти решение получающихся при этом
уравнений Максвелла с соответствующими граничными условия-
ми, то все оптические явлепия можно было бы легко понять и
предсказать. К сожалению, на практике это редко удается сделать.
Чтобы получить решение уравнений, приходится прибегать к раз-
личным разумным с точки зрения физики приближениям Именно
здесь и вступает венгру физика явлений.
Поляризация Р обычно является сложной нелинейной функцией
Е. В линейном случае Р принимает простой вид
Р(г, t)= 7,(1) (г — г', t — f)«E(г', t') dr‘dt\ (1.6)
— DO
где %(1)— линейная восприимчивость. Если поле Е является пло-
ской монохроматической волной
E(r, t) E(k, co) = «f(k, co)e\p(rk г — iat),
то с помощью преобразования Фурье уравнение (1.6) можно при-
вести к известному виду
Р(г, i) = P(k, co) = %<I’(k, co)E(k, ю), (1.7)
%(D k, со) = %(1) (г, 0 exp (— k г + lot) dr dt. (1.8)
—oo
Линейная диэлектрическая проницаемость e(k, co) связана с
X(l)(k, co) соотношением
e(k, co) l + 4nx(1)(k, co). (1.9)
В электрическом дипольном приближении у(1) (г, t) не зависит
от г и, следовательно, %(1)(к, со), е(к, со) также не зависят от к
В нелинейном случае, когда поле Е является достаточно сла-
бым, поляризацию Р как функцию Е можно разложить в ряд по
степеням поля Е:
P(r, t)= J х<!>(Г г', t — i')-E(r', t’)dr'dt' +
—oo
+ z(2) (r — n, t — ч;r —r2, * — У:
: E (rx, ZJE (r2, f2) dx1dt1dx2dti +
co
+ f Г — Г1? t — \ Г Г2, t — io’ Г Г3> ^з) 1
S E (rx, ix)E (r2, i2) E (r3, i3) dr1dt1dr2dt2dr3dt3 + . (1.10)
22
где х'”’ — нелинейная восприимчивость n-го порядка. Если поле Е
может быть представлено набором плоских монохроматических волн
E(r, 0 = SE(ki, о»,), (1.11)
i
то, как и в линейном случае, применяя преобразование Фурье
к уравнению (1.10), получаем
Р(к, со) = Р(1)(к, о) + Р(2)(к, ю) + Р(3)(к, со)+..., (1 12)
где
Р(1) (к, и) = ув(1)(к, со) Е(к, о),
Р(2)(к, со) = ув(2)(к = к{ + к;, cd = cDt + coj) Е(к,-, а{)Е(кЛ о,), (1.13)
Р<3) (к, са) = х<3) (к = kf + kj + kz, со = со, + ю,- + со,):
:E(ki, co,)E(kj, со,)Е(к;, со,);
у№ (к = кг + к2 + . .. + к,,, и — + ю2 ч- ... + оз„)
сю
= J 7.(п) (г — г1> * — *л: ...; Г — rn, f — tn) • exp {— г [kj (г — г J —
—со
— G — ^i) -Ь • • • 4" к ; (г г„) со (£ t/i) } dr^dt^ ... < vndtn»
(1.14)
В электрическом дипольном приближении x(n) (г, I) не зависит от
г, а значит, х(п) (к, со) не зависит от к
Линейная и нелинейные восприимчивости характеризуют опти-
ческие свойства среды. Если для данной среды известна воспри-
имчивость х(п), то, по крайней мере в принципе, из уравнений
Максвелла (1.5) можно предсказать нелинейно-оптические эффек-
ты n-го порядка. С точки зрения физики х<п> связана с микроско-
пической структурой среды и может быть адекватно оценена толь-
ко с помощью строгого кваптовомехапического расчета. Тем пе
менее часто используют простые модели, которые иллюстрируют
природу оптическом нелинейности и некоторые характерные осо-
бенности х<п>- Мы рассмотрим ниже модель ангармонического ос-
циллятора и модель газа свободных электронов.
1.3 Модель ангармонического осциллятора
В этой модели сре (а считается состоящей из классических осцил-
ляторов, плотность которых в единице объема равна N. Модель
осциллятора с точки зрения физики может описывать электрон,
связанный с остовом, или активное в ИК поглощении молекуляр-
ное колебание. Уравнение движения при наличии возбуждающей
23
силы имеет вид
(1 X 1-, (Тх 2 . Л *>. т?
—+ Г -г;—1“ COq^ + UX — F.
dt“ dt
(1.15)
Рассмотрим отклик осциллятора на приложенное поле, имеющее
фурье-компоненты на частотах ±coj и ±со2:
F = (q/m) (е~^ + е^) + Е2 (е~^ + Af)]. (1.16)
Ангармоническое слагаемое в (1.15) считается малым, поэтому
его можно рассматривать как возмущение при нахождении ре-
шения методом последовательных приближений:
а;=а:(1)+а:(2)+х(з) + .... (1.17)
Наведенная электрическая поляризация есть просто
Р = Nqx. (1.18)
В приближении
(1 15) получаем
первого порядка из линеаризованного уравнения
х(1) = ж(1) (©i) +(со2) + к. с.,
Х<Р> ((О,)
(д/т) Ег
(с0*-О?-^Г)
(1.19)
где «к. с.» обозначает комплексно сопряженное выражение.
_ Приближение второго порядка получается при подстановке в
. (1'15) вместо скг2 ^выражения a|xll,j2:
х(2> _ д.(2) _р Ю2) + z(2) _ Ю2) +
+ х(2) (ScOi) + х(2> (2со2) + х(г (0) + к. с.,
— 2а (д/т)2Е Е
я(2) (<Л>! ± С02) = -г—--------—-------—Т-----7Т
(“о - “1 - (“о - ш2 + 1(°аг)
1
°о-(со1 ± «2)г~Ч“1± %)г]
-а(д,т}Щ <1-2°)
—i2Orf
(“о - “i -/И1Г)2 (“о е
Х(2)(О) = _£«V_---------------------- +----------J—
W" \ЮП— Itoir со" —w“ —iwl
U \ V J- Л v
С помощью последовательных итераций можно найти поправки
высших порядков. Как видно из приближения второго порядка, бла-
годаря квадратичному закону взаимодействия осциллятора с полем,
связанному с наличием ангармонического слагаемого, возникают
новые компоненты поляризации на частотах иц ± <o2, 2<d4, 2и2 и 0.
Эти осциллирующие компоненты поляризации будут генерировать
новые электромагнитные волны на частотах он ± со2, 2<Dt и 2со2. Та-
ким образом, получают простое объяснение процессы генерации
24
суммарной и разностной частот и второй гармоники. Возникновение
поляризации на нулевой частоте получило название оптического
выпрямления. В общем случае в приближениях более высокого по-
рядка можно ожидать появления частотных компонент со = ±
± п2со2, где п.1 п и2 — целые числа. В рассмотренной модели вели-
чина ангармопизма определяет силу нелинейного взаимодействия.
Предположение о малости члена ах2 в проведенных расчетах
равносильно предположению о том, что поле Е мало, так что поля-
ризацию Р можно разложить -а рсттт ттп степеням поля Е. Можпо
дать грубую оценку того, как должна уменьшаться по величине
нелинейная поляризация с увеличением порядка нелинейности.
В перезонапсном случае, когда соо > (Щ и соо>со2, согласно (1.19)
и (1.20) получаем
| р^/р™ | ~ | qaE/mo^ |. (1.21)
В случае электрона, связанного^ с ионным остовом, когда сме-
щение х настолько велико, что члены, соответствующие гармони-
-------------------------~~ 2 «
ческому взаимодействию та^х и ангармоническому взаимодепст
вию тая?, оказываются одного порядка величины, оба эти члена
будут порядка полной силы qE„\, удерживающей электрон:
I I ~ ma>lx ~ max2,
или
IgfiU ~(т/«)©о- (1.22)
Соотношение (1.21) в этом случае переходит в соотношение
\Pm/Pw\ ~ \Е!Ет\. (1.23)
В общем случае можно показать, что
|p(n+i)/p<n)| ~ £/дат|. (1.24)
Таким образом, отношение |Е7.Е’а1| выступает в роли параметра
разложения в методе последовательных приближений. Типичное
значение 7?ат ~ 3 • 108 В/см. Амплитуда Е лазерного поля с интен-
сивностью 2,5 Вт/см2 составляет всего 30 В/см. при этом naj метр
\Е/Е^\ ~ 10-7. Нелинейная поляризация в этом случае по вели-
чине значительно меньше линейной поляризации. Отсюда напраши-
вается вывод о том, что для наблюдения нелинейных оптических
эффектов необходимы лазерные пучки большой интенсивности.
Coo,gioniejHne_(L24) справедливо, одпарэ,. лишь па- оптических
частотах, лежащих~вдал1Гот резонанса. Вблизи резонанса наличие
резонансных зпамойатё’гёи может"привести к резкому увеличению
отношения |Р(к+1,/Р(к’|. Следовательно, нелинейные эффекты мож-
но наблюдать и при гораздо более слабых световых интенсивно-
стях. Примером этого является оптическая пакачка. При резонансе
может оказаться, что |P("+I /РСя,| > 1. Когда это неравенство имеет
место, разложение по теории возмущении уже не справедливо и в
25
расчетах необходимо использовать полное нелинейное выражение
для Р как функции Е. В этом случае задача относится к области
сильных взаимодействий света с веществом.
1.4 Газ свободных электронов
Простой, по близкой к реальности моделью, иллюстрирующей
возникновение оптической нелинейности, является модель газа сво-
бодных электронов. Простейший вариант этой модели исходит из
уравнения движения для электрона
^=_Л('Е+vvXB). (1.25)
dr т \ с >
Здесь мы пренебрегли для простоты затуханием Очевидно, единст-
венным нелинейным членом в этом уравнении является член, от-
вечающий силе Лоренца. Поскольку в плазме v < с, сила Лоренца
оказывается гораздо слабее кулоновской, и произведение (e/mcjvX
ХВв (1-25) можно рассматривать как малое возмущение в методе
последовательных приближений. Выбирая поле в виде
= & 1 1 + &ге 2 2 + K.C.,
получаем
rd) (со{) = + к
те со 7
(1.26)
г(2) (О1 + со2) = ------ х [Жх (Ьах Ж)+Ж х (ki X Ж)] х
х ei(kx+k2)-r<o)_i(c>i+<»2)f + к с^
п т. д. В случае однородной плазмы с электронной плотностью за-
ряда р плотность тока определяется из уравнения
J == + J<2> + . = р A (rd) + г(2) +...). (1.27)
Так, например,
J(2) (сох + о>2) = р^ г<2) ((о1 + со2),
и т. д. Проделанные расчеты ясно показывают, каким образом
электронный газ может пметь нелинейный отклик на действие па-
дающей извпе световой волпы благодаря наличию лоренцевского
члена.
При более строгом оппсаппп электронного газа мы должны при-
нять во внимание пространственное изменение электронной плот-
ности р п скорости v Для описания плазмы в этом случае нужны
два уравнения — уравнение движения и j равнение непрерывно-
го
сти [5]
_Z 4-(v-V) v — — — — — Е + — vXB|,
dt v ' /пр m \ c )
|£ +V-(pv) = O,
(1-28)
где p — давление, a m — масса электрона. Члеп, пропорциональный
градиенту давления в уравнении движения, описывает дисперсию
плазменного резонанса. В дальнейших расчетах мы будем для про-
стоты считать Vp = 0. Далее мы должны решать совместно с (1 28)
систему уравнений Максвелла
т7 т 1 SB г.,т> 1 оЕ 4л т 4 л
V х Е = — -—- —, V X В-------- —- = — J = — V, /.< ору
с St’ с at с с ‘
v • Е = 4я(р — р<0)), v в 0.
Здесь мы предполагаем, что в плазме есть положительные заряды,
делающие ее нейтральной в отсутствие внешних возмущений. Для
нахождения тока J как функции от Е из ^равпеншй (1.28) и (1.29)
может быть использован метод последовательных приближений.
Пхсть [6]
р = р(о) + р(1’ + р(2) + ..., (1,зо)
v = v(I + v(2) + ..., j = j<l> + j2) 4-..
где
j<*) = p(O)v<1), j(2) = p(*’v(2) 4-p(,,v(1). (1.31)
В качестве примера найдем выражение для j12 (2<о), предполагая,
что электрическое поле имеет вид Е & ехр(гк г — Под-
ставляя (1.30) в (1.28) и (1.29), получаем
^ = _г-от« = -Ч
at т
(1.32)
V • Е = 4лр(1) (со),
^Y<3)(2~ - — i2cov<2) = — (v >• V) v<« — — v(i) X В
dt v 7 me
Поправка второго порядка к плотности тока имеет вид
J<2> (2со) = -|L(E-V)E + ^-ExB
пГыс
Последнее слагаемое можно переписать в виде
^-(V-E)E.
1Ллтыv 7
(1.33)
(V-Е) Е = - A [V-(p(0)v(1>)] Е - [V-(pB)E)] Е =
гтгео т w
ie2 [ Vp(0)-E
от2 со3
7- 2 -- Е, (1.34)
1 - W|/<0 J
27
где (оР = (4лр<0)е/т)1? —плазменная резонансная частота. С уче-
том (1-34) и принимая во внимание, что
B=.^VxE, EX(VXE) + (E-V)E = 4V(E-E),
для плотности тока (1.33) можно получить выражение
J<2) (2<о) = V (Е • Е) + | V • (p«»E)J Е =
4m or т w
гО(0)е2 U-
V (Е-Е) + ~
4m" со т со
Vp(0)-E
Е. (1.35)
Уравнение (1.33) строго показывает, что помимо лоренцевского
члена есть также члены, связанные с пространственным измене-
нием поля Е. Они обусловлены неоднородностью плазмы. В одно-
род ой плазме Vp ) = 0 п согласно (1.34) V Е = 0. Это означает,
что вектор к перпендикулярен Е, и, следовательно, член (E-V)E
также пропадает В этом случае в выражении для J 2) (2со) остается
только лоренцевский член.
Наведенная плотность тока J (2со) будет теперь играть роль
источника в процессе генерации в плазме второй гармоники. В од-
нородной плазме при наличии только одного пучка накачки вектор
плотности тока J(2 (2со)~ЕХВ и направлен строго вдоль оси рас-
пространения пучка Поскольку осциллирующий ток не может из-
лучать в продольном направлении, вдоль осп распространения луча
в объеме однородной плазмы пе должно быть когерентной генера-
ции волны второй гармоники. В неоднородной же плазме можно
получить генерацию второй гармоппкп благодаря неисчезающему
вкладу, связанному с Vp °>.
Как следует из уравнения (1.35), при Vp(< #=0 нелинейный от-
клик среды J(’’(2co) резко возрастает, когда частота со близка к
плазменному резонансу. Из общих принципов вытекает, что не-
линейный отклик среды возрастает резонансным образом когда
падающее поле попадает в резонанс с переходами среды. Следует
также ожидать резонансного возрастания генерации второй гармо-
ники, когда частота 2оз попадает в резонанс. Это происходит бла-
годаря тому, что амплитуда поля второй гармоники зависит от ве-
личины J(2) (2ft>). При 2(о <вг эта плотность тока резонансным об-
разом возбуждает продольное поле на частоте 2со.
Как видно из (1.33) и (1.35) плотность тока J ’(2(0) зависит
исключительно от пространственного изменения поля Е Фактиче-
ски, используя векторные тождества выражению для J ’ (2<в) в
(1.33) или (1.35) можно придать вид [7]
J2)(2(o) = cVX( )-i2(oV( ).
Сравнивая это выражение с (13), мы приходим к выводу, что два
члена в выражении для плотности тока J(2)(2(o) соответствуют маг-
нитодипольному7 п электрическому7 квадрупольпому вкладам. В плаз-
ме не существует наведенной электрическом дипольном нолярпза-
28
шш. Электрпческг ч же квадрупольная поляризация зависит от гра-
диента электрического поля и потому не может проявляться в объ-
еме однородной среды.
Развитая выше модель газа свободных электронов применима
для ряда реальных задач. Во-первых, ее можно попользовать для
описания оптических нелинейностей, связанных с нелинейным от-
кликом плазмы в металлах и полупроводниках. Генерация второй
гармоники от поверхности металлов легко наблюдается эксперимен-
тально [6]. Кроме того, в некоторой модификации, учитывающей
распределение зарядов, пеисчезающее слагаемое с и т. д., эта
модель может также быть использована для описания оптических
нелинейностей газовой плазмы. В газовой плазме наблюдались раз-
личные нелинейные оптические эффекты. Они будут детально рас-
смотрены в гл. 28. Рассмотренная модель использовалась также
при теоретическом описании нелинейного отклика кристалла в рент-
геновском диапазоне электромагнитного спектра [8]. Энергия свя-
зи электрона намного меньше энергии кванта рентгеновского излу-
чения, поэтому электроны в кристалле будут взаимодействовать с
рентгеновским излучением так, как если бы опи были свободными.
Глава 2
НЕЛИНЕЙНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ
ВОСПРИИМЧИВОСТИ
Для нелинейных оптических эффектов низшего порядка стацио-
нарный нелинейный отклик среды и распространение нелиней-
ной волны в среде описываются нелинейными поляризациями и
нелинейными восприимчпвостями. В гл. 1 было показано, как мож-
но рассчитать оптический отклик для двух модельных систем.
В гл. 2 проводится более общее обсуждение нелинейных восприим
чпвостей на основе микроскопической теории.
2.1 Формализм матрицы плотности
Нелинейные оптические воспрппмчивостп являются характерными
свойствами среды и зависят от ее электронного и молекулярного
строения. Для нахождения микроскопических выражений для не-
линейных восприимчивостей необходим квантовомеханическпй рас-
чет Наиболее удобным для этой цели является, по-видимому,
формализм матрицы плотности [1]. Этот подход, несомненно, явля
ется более правильным, когда приходится иметь дело с релакса-
цией возбуждения [2].
Пусть ф есть волновая функция материальной системы, кото-
рая взаимодействует с электромагнитным полем. Тогда оператор
матрицы плотности определяется как среднее по ансамблю от про
изведенпя кет- и бра-векторов
р = |-ф><-ф|, (2.1)
а среднее по ансамблю от физическом величины Р дается форму той
<Р> = <ф!Р1ф> = Sp(pP). (2.2)
В наших расчетах Р соответствует электрической поляризации.
Исходя из определения р (2.1) и уравнения Шредингера для |*ф>,
мы легко можем получить уравнение движения для р
[^, р], (2.3)
Ol lit
которое известно как уравнение Лиувплля. Гамильтониан 3S состоит
из трех частей:
Зв = + %, + Зв^. (2Л)
В полукласспческом приближении 3$0 есть гамильтониан невозму-
щенной системы, которому соответствуют собственные состояния
1п> и собственные значения энергии Е„, так что =£'n|n>,
30
есть гамильтониан взаимодействия, описывающий взаимодей-
ствие света со средой, а 5^СЛГ1 — гамильтониан, описывающих! слу-
чайное возмущение среды со стороны теплового резервуара, окру-
жающего систему. В электрическом дипольном приближении га-
мильтониан взаимодействия можно записать в виде
Жэ = ег • Е. (2.5)
Мы рассматриваем здесь только электронный вклад в восприимчи-
вость. Для учета ионного вклада пам нужно было бы заменить
er Е на —VgjRj-E где и R—соответственно заряд и поло-
г
жение -го иона. Гамильтониан Жлуч описывает релаксаппю воз-
бужденной среды, иными словами, релаксацию возмущенной матри-
цы плотности р к равновесному зпачепию. Мы можем переписать
уравнение (2.3) в виде [3, 4]
|т = 1Г^о + Ж8,р] + (|?) , (2.6)
оъ ln> /релакс
(Й) (2.7)
\ut /релакс
Если теперь использовать в качестве базисных векторов в вычис-
лениях состояния 1тг>, а I-ф> записать в виде лпнейпой комбинации
|п>, т. е ф) то становится понятным физический смысл
матричных элементов р. Диагональный матричный элемент р„„ ез
= <гс|р| п> = |а„Р дает населенность системы в состоянии |п>, тогда
как недиагональный матричный элемент pnn/=<n| р | п'> = яия*/ по-
казывает, что состояние системы является когерентной cjnepno-
зпцией состояний I п> и I п'У. В последнем случае, если относи-
тельная фаза а„ и аП' является случайной (плп некогерентной), то
при усреднении по ансамблю Рпп'= 0. Таким образом, при тепло-
вом равновесии pkn определяется равновесным тепловым распре-
делением, например распределением Больцмана в случае атомов
или молекул, a pVn' — 0 при п¥= п .
С помощью простых физических рассуждений можно найти бо-
лее ясное выражение д гя (<9p/<?f)Pe.TOi<c. Релаксация населенности
есть результат переходов между состояниями, вызванных взаимо-
действием с тепловым резервуаром. Пусть Wn_n,— скорость индуци-
рованных резервуаром переходов из состояния |тг> в |п'>. Тогда
скорость релаксации избыточной населенности в состоянпп |л>
можно записать в виде
I —~7~ ) , , [IPП'-^Рп'П' ^'Pn-jn'pnnj-
\. i Ч Jr акс *“
п'
При тепловом равновесии мы имеем
= 2 - И^п'рЖ] - 0.
(2.8)
(2.9)
34
Тогда (2.8) можпо переписать в виде
[(.Рип) релакс Рип] —
= 2 [Wn^n (р„,п' - р^п') - W,„n, (рпп - р<">)]. (2.10)
Релаксация недиагопальных элементов происходит более сложным
образом [2]. Однако в простых случаях можно ожидать экспонен-
циального характера затухаппя фазовой когерентности к пулю.
В этом случае при п Ф п имеем
dt )
релакс
— ---Гпп'рии',
(2.11)
где ГпЛ = Г~/„ = (Т2)пп/ — характерное время релаксации между
состояниями |«> и |п'>. В случае магнитного резонанса релаксация
населенности получила название продольной релаксации, а релак-
сация недиагопальпых матричных элементов — поперечной релак-
сации. В некоторых случаях продольная релаксация состояния мо-
жет быть аппроксимирована уравнением
jy (рпп — Рпп)релакс = — ( 1)п 1 (Рпп — рпп)- (2.12)
В этом случае время Т, называется временем продольной релакса-
ции. Соответственно время Т2 называется временем поперечной ре-
лаксации.
Таким образом, по крайней мере в принципе, если известны
<9^0, Жз И (dp/dt)релакс, уравнения Лиувилля (2.6) совместно с (2.2)
полностью описывают отклик среды на приложенное поле. Однако
в общем случае пельзя объединить уравнения (2.6) и (2.2) в еди-
ное уравнение движения для <Р>- Это удается сделать только в
специальных случаях. В данной главе мы рассмотрим только слу-
чай стационарного отклика, когда <Р> можно разложить в ряд по
степеням поля Е. Нестационарный отклик будет рассмотрен в гл. 21.
Для нахождения нелинейных поляризаций и нелинейных вос-
приимчпвостей разного порядка мы воспользуемся разложением по
теории возмущений. Пусть
р = р(°) + рС1) + р<2) +..., <р> = <Р<’)> + <р<2>> + ..., (2.13)
где
<PK’> = Sp(p(’1)P), (2.14)
а р<0’ — оператор матрицы плотности системы при тепловом равно-
весии и в предположении отсутствия постоянной поляризации в
среде, так что <Р(0)> —0. Подставляя разложение р в виде ряда в
(2.6) и собирая члены одного порядка по величине 5^вз, рассматри-
ваемой как возмущение, мы получаем уравнения
- 4«*- о“’) + <*.
_ 1 [(ж0, + (жвз. р(1>)1 + (^) (2Л5)
dt ih L 4 ° ‘ 7 4 1 \ dt /релакс
32
И т. д. Нас интересует сейчас отклик на поле, которое можно пред-
ставить в виде набора фурье-компонент: Е - 2<^\ехр (zk,-r — icOjf).
Тогда, поскольку ^й3 = Х ^вз(<Мг) и 5$?Вз(б),) ~ ехр(—ico.i), опе-
ратор р(п) также можно разложить в ряд Фурье:
p"M ₽<>,).
3
Принимая во внимание, что 5р(п) (ы3)/д1 = — ia3p(n} (со,-), из (2.15)
можно теперь серого найти приближения р("’(со?) последовательных
порядков. Решения для приближении первого и второго порядков
имеют вид
Рпп' (toj) = [^ВЗ (®>)]пп' (Рп'п' Рип) 1 (®j в>ПП' + сГпп')~1, (2.16)
рпп' (Wj + С1)/() = [(со;), р* (co^)]nn/ +
+ [<^^вз (О)/,), р (Wj)]nn'l (“j + a>/t 00п7г/ сГпп') I ==
— У ([^вз (C0j)],l?1" р$„, (С0/{) —
п"
Рпп" ft) 1<9^ВЗ 4“ [З^ВЗ (^/{)]?т" Рп"?б' (ф>) -
— Рпп" («>) [^B3(cOft)]„'';(,} Й.-1 (Ю; + COfc — ®ПП' + сГпп')"1.
Мы использовали здесь обозначение А,!И' = <п А | «'>. Решения бо-
лее высоких порядков также можно легко получить, хотя вывод
оказывается достаточно долгим п утомительным. Если при выводе
встречаются диагональные элементы pmm(O), то для получения реше-
ния в замкнутой форме требуется искать следующее приближение
для (dpmrrJdt)релакС согласно (2.8). Заметим, что выражение для
Pnn' (“j + coft), получеппое в (2.16), справедливо даже при п = п,
пока Qj + со* #= О, поскольку в этом случае в расчетах можпо опус-
тить член (dp{nh/dt)релакс•
2.2
Микроскопические выражения
для нелинейных воспршшчивостей
Полные микроскопические выражения для нелинейных поляриза-
ций <Ptr,)> и нелинейных восприимчпвостей <%<п,> сразу получа-
ются из выражений для р(п). При ^вз = ег Е и Р = — Net в (2.14)
и (2.16) легко получаются электронные вклады в восприимчивости
первого и второго порядка. Они выписаны пиже в явном виде в
декартовых тензорных обозначениях:
ZiP (“) =
р)1)(со) _ ТГс2
Е. (w)
(r0'!g (r?)gn
“ + “ng + a ng
(r?)ng (ri)gn
“ - “ng + Zrng
Pg0)>
3 И. P. Шен
33
(2) / ' (W)
(to - <ox + to2)
______J?! V' (rt)gn (rj)nn’ (rh)><’g_______ .
fc2 g^n, [ (“ “ng + (“2 ~ °>»'g ' ‘rn'g)
__________(rj)gn (rk)nn' (' j)?l'g______
(co co7lg + (co^ ®7i'g 1 n'g)
,___________(rh)gn' (r}),<'>, (ri)>!g_______ ,
(co + wne + tr71g) (co2 + wn,g -h irn,g)
. __________(ri)gn' (rk)n'n (ri)ng____________
(co -f coJlg -j- *^ng) (“1 + “n'g + !^n'g)
_ (’ j)ng (ri)n’n (rk)g/' /_______ 1_________ ____________1____________j _
(CO ann> + nn') \Ю2 ~Ь an'g “I" Л n'g “1 ~~ “ng H" *1 ng )
__ (rk)ng(,ri)n'n (ri)gn' f________1___________I 1_________\1 (0)
(“ “11П' 'b 7171') \ W2 Mng + i^ng “1 4~ an'g “b n'g/J
!2Л7)
Выражение для XtP содержит два члена, а выражение для Хуь —
восемь Расчет можно продолжить до приближения третьего по-
рядка и паптп вид тензора Хум (со — о)х + to2 — со3), который будет
иметь 48 членов. Полное выражение для Хуы можно пайти в ли-
тературе [5], и поэтому здесь оно пе приводится. Однако в гл. 14
будет рассмотрена резонансная структура XoL> В нерезопапсных
случаях постоянные затухания в знаменателях (2.17) можно опус-
тить. При этом восприимчивость второго порядка можно переписать
в форме, содержащей всего шесть членов, причем последние два
члена в (217) дляхШ принимают вид
(ri)gn (ri)nn' (rk)n'g . (rft)gn (ri)nn' (rj)n'g 1
(“1 “ W»g) (% + Wn'g) (Cl\ + “n'g) (“2 “»g) '
Если под N понимать число атомов или молекул в единице
объема, то выражения (2.17) фактически соответствуют случаю
газов, молекулярных жидкостей или твердых тел, причем p(g за-
дается распределением Больцмана. В случае твердых тел, для
которых электронные свойства определяются зонной структурой,
собственными состояниями являются состояния Блоха, a Pg соот-
ветствует распределению Ферми. Выражения для и хШ в этом
случае необходимо соответствующим образом видоизменить. По-
скольку уровни в зонах образуют с большой степенью точности
континуум, постоянными затухания в резонансных знаменателях
можно пренебречь. В электрическом дипольном приближении, когда
можно не учитывать зависимость от волнового вектора фотона, вы-
34
ражсние для восприимчивости xJl таких твердых тел имеет вид [3]
з Р
fo-) г к 1 7
Хш (co = сох + co2) = - - dqx
ft
у I <i Ic. q> <c' q I ri c'> q> << q IM q>
X —c, ( lw - (q)J [% - “c/„ (q)J
< v> q 1 ri | q> M q | r/J< q> <c'< q | p. q>
[w —wc„(q)] [w1-wc,v (q)]
< v’ q 1Mc. q> <c> q Ы < q> <c’> q I q>
[CO + wc,„ (q)J [<o2 <ocr(qij
< r, 4 | Cj | c, q> <e, q| rft| c', q> <c', q | 11>, q)
+ [co + COC,„ (q)j [шх -f- wc„ (q)]
q c.,p. q c-.q r;|r' q (c q|r , q
[cox wcv(q)][w2 coc,T(q)] +
, <P- 4 | rk | c, q> <c, q [ rf | c', q> <c', q | r- ] v, q>] <
[wx + wc,„ (q)J [w2 - coc„ (q)J | '
где q — волновой вектор электрона, v, с и с' — индексы, обозначаю-
щие зону, a A(q)— распределение Ферми для состояния [i>, q>.
В конденсированной среде появляется локальное поле, связан-
ное с диполь-дипольным взаимодействием, поэтому перед х(п)
в виде множителя будет стоять фактор поправки на локальное
поле L{n>. Эта поправка будет детально рассмотрена в разделе 2.4.
Для блоховскпх (имеющих энергетические зоны) электронов в
твердых телах, у которых волновые функции распространяются на
несколько элементарных ячеек, локальное поле имеет тенденцию к
ослаблению вследствие усреднения, а фактор L(B) может прибли-
жаться к единице.
2.3 Диаграммная техника
Вычисления по теории возмущений можно упростить с помощью
диаграмм. Для расчета по теории возмущений волновых функций
используются диаграммы Фейнмана. Следовательно, поскольку мат-
рица плотности является произведением двух волновых функций,
ее расчет по теории возмущении требует написания некоего подобия
двойной фейнмановской диаграммы В этом разделе мы познакомим-
ся с методом, разработанным Йи и Густафсоном [6], причем рас-
смотрим его па примере стационарного отклика.
Важной чертой диаграммной техники является то обстоятель-
ство, что диаграммы дают наглядную картину соответствующих
физических процессов, одновременно позволяя мгновенно заппсать
соответствующее математическое выражение. Важно найти полную
систему диаграмм для данного порядка теории возмущений. Схема,
которой мы будем придерживаться при расчете р(п), объединяет в
3*
35
каждой такой диаграмме пару фейнмановских диаграмм с двумя
линиями эволюции, одной для hp-стороиы р, другой — для <ф1-сто-
роны. На рис. 2.1 показана одна из множества диаграмм, описываю-
щих различные члены в р(п) (<в = ю, + ю2 + • -. + <ок). Система перво-
начально находится в состоянии IgXgl с населенностью Pgg- Кет-
состояние вследствие взаимодействия с полем излучения на частотах
coj, б)2, &>п меняется от |g> до \п”>, а бра-состояние меняется от
состояния <gl до состояния <п| при взаимодействии с полем на
Рис, 2.1. Типичная двойная диаграмма Фейнмапа, описывающая одно из сла-
гаемых в выражении для ,о(”) (о = Wi — cos + ... + ып)
частотах <в3, ..., Наконец, взаимодействие с результирующим
полем на частоте со переводит систему в состояние InXnl. Путем
перестановки полюсов взаимодействия на линиях эволюции можно
нарисовать и другие диаграммы, описывающие р(к>.
Микроскопическое выражение, соответствующее данной диаграм-
ме, можно получить с помощью следующих общих правил нахож-
дения отдельных сомножителей.
1. Система первоначально находится в состоянии | g> р#§ < g
2. Эволюция кет-состояния входит сомножителем матричного
элемента слева, а бра-состояния — справа.
3. Полюс, переводящий состояние 1с> в |fe> при поглощении
на левой (кет ) стороне диаграммы, описывается матричным эле-
ментом вида (\./ih) <.b |<^^пз (tdi) где ^>вз (®<) ~ е (па рис. 2.1
этому соответствует полюс вида А). Если происходит излучение
кванта (что изображается полюсом вида Б), а не его поглощение,
то данный полюс должен описываться матричным элементом вида
(1/7Л)<Ь|^в+8(«г)|«).
Благодаря тому что бра- и кет состояния являются сопряженными,
36
процесс поглощения па кет-стороне диаграммы становится процес-
сом испускания кванта па бра-стороне и наоборот*), поэтому по-
люсы испускания (полюс типа В) и поглощения (полюс типа Г)
описываются соответственно элементами
- (1/i/i) <а | Ж;, (оц) | by, - (1, Иг) {а | (ец) | Ь).
4. Переход от /-го полюса к (/ + 1)-му вдоль двойной линии
|/></г| описывается пропагатором
П, = ±
/ з
г 2 — ioik 4- г'Гг/4
\г=1
Частота со, считается положительной, если в i-м полюсе происходит
поглощение со, слева или испускание справа, и отрицательной, если
происходит поглощение со, справа пли испускание слева. Знак
перед квадратными скобками должен быть положительным, если
/-й полюс появляется слева, и отрицательным, если полюс появ-
ляется справа.
5. Конечное состояние системы описывается произведением ко-
нечных кет- и бра-состояний, например, In'Xnl после n-го полюса
для р(п) па рис. 2.1.
С. Произведение всех факторов описывает эволюцию от состоя-
ния IgXgl к состоянию In'Xnl через определенный набор промежу-
точных состояний на диаграмме. Суммирование этих произведений
для всех возможных наборов состоянии дает конечный результат,
учитывающий вклады всех состояний.
Используя этп правила, из диаграммы, приведенной на рис. 2.1,
получаем выражение
| П'У <п' I Ж (со„) I zn> ... (Ь | (со,) | а) (а | 3g (coj g)
2 ®n'n 4“ г n'ny 2 ®тп г trm "
p^<g|^(%)k>---<l^fan-1)|»><M
(“>! 4 % + W3 K’bc + ^bc)(W1 + ®2-COi<+ilbg) х
(2-19)
которое является всего лпшь одним члепом полного выражения для
p(Tt) (со = он + со2 + ... + со„).
В качестве более конкретного примера на рис. 2.2 приведена
полная система диаграмм для р(2) (со = со, + а:>2), которая приводит
к выражению (2.17) для восприимчивости 7.Ш (со = 0Ц + со2). Во-
*) Если поле также квантовано, то оператор (со{) действуя на кет-со-
стояпие, вызывает уничтожение фотона со,, тогда как действуя на бра-состоя-
ние он будет рождать фотон.
37
семь диаграмм а—з соответствуют последовательно восьми членам
в выражении (2.17). Заметим, что выражение для — wi + юг)
получается из вычисления Sp(p(2 Р,)/£’,((«)1)^(©2) • Фактически на
рис. 2.2 есть только четыре основные диаграммы а, в, д, ж. Осталь-
ные можпо получить путем перестановки полюсов tOi и <ог-
В качестве второго примера на рис. 2.3 изображены восемь
основных диаграмм для р(3) (со = сщ + н>2 + <»з), которые приводят к
выражению для восприимчивости (со — со, + со2 + соа). Всего
должно быть 48 диаграмм, соответствующих 48 членам в выраже-
нии для Остальные 40 диаграмм получаются при перестановке
Рис 2.2. Полный набор из восьми диаграмм, соответствующих восьми слагае-
мым в выражении для р(2)(со = 4- w2)
трех полюсов (7, 2, 3) на восьми основных диаграммах па рис. 2.3.
На основании этих диаграмм затем можно записать полное выра-
жение для у.г'Дь следуя правилам.
Что будет, если в нескольких полюсах появятся одинаковые
фотоны? Диаграммы, полученные при перестановке этих полюсов,
дадут одинаковые члены в выражении для р<п). Их не следует от-
брасывать, а пужпо учесть с помощью фактора вырождения перед
соответствующим членом в р<эт). Например, компоненте воспрпимчи-
38
вости Хин (3® = о) 4- оз + со) соответствуют 48 диаграмм, из которых
40 дают одинаковые члены в выражении для восприимчивости,
поэтому %iiii (Зсо = to + ь) + со) имеет только восемь членов, причем
каждый ив них имеет фактор вырождения, равный 6. Если можпо
«уху
3
1у><0
а
Рис. 2.3. Восемь основных диаграмм для р(3>(со = он 4- w2 + ы3)
пренебречь постоянными затухания в знаменателях, то число раз-
личных членов в выражении для восприимчивости уменьшается до
четырех.
2.4 Коррекция х(п) за счет локального поля
Выражения для %(п), приведенные в предыдущих разделах, спра-
ведливы только в разреженных средах. В этом случае %(n> = 2Vatn>,
где N — число атомов или молекул в единице объема, а ам — не-
линейная поляризуемость п го порядка. Однако в конденсирован-
ной среде важным становится диноль-дипольное взаимодействие,
которое приводит к так называемой поправке на локальное поле.
В этом случае восприимчивости %(п) уже не просто пропорциональ-
ны а(п). Обычный вывод поправки па локальное поле применим к
изотропным или кубическим средам с локализованными связанными
39
электронами. Общей теории, применимой для сред с произвольной
симметрией или сред со слабо связанными электронами, пока не
существует.
Локальное поле в локальной толке пространства есть сумма
приложенного поля Е и поля ближайших диполей Едиц:
Елок = Е I- Едпп. (2.20)
В модели Лоренца поле Елип пропорционально поляризации. Для
изотропных или кубических сред его напряженность дается фор-
мулой [7]
ЕДИп — (4л/3)Р.
(2.21)
Поляризацию можно записать либо через микроскопические поля-
ризуемости и локальные поля, либо через макроскопические воспри-
имчивости и внешние приложенные поля:
Pi (со) = А {ос(1) [Елок (со)], с%43ДЕлОК (cOi)Ij [ЕЛЙК (со,)]^ + ...} -—
= y^Ei (со) + у&Е} (сот) Ек (<о2) + . .. (2.22)
С учетом (2.20) и (2.21) первое из выражений (2.22) можно пере-
писать в виде
Pi (со) = N [1 — (4л/3)Лгсс(1) (со)]-1 X
X ’ Ei (со) + [£Л()К (coj)]j [Елок (со2)Д + ...). (2.23)
Если пренебречь вкладами Р(п) в Еп „ при zz >1 (что обычно явля-
ется хорошим приближением, так как |Е(,)I), то локаль-
ное поле можно записать следующим образом:
Ел ж (cos) = [1 - (4л/3)Л7сс(1) (coOl-’E (со,). (2.24)
Тогда из (2.23) и (2.24) находим
%(,) (со) — —----------——т--------Л7сс(1) (со),
А ' 7 1 — (4л/3) Л'а(1) (со)
Xijfc(cO = сох + со2) —
1
1 - (4я/3) Л’а(1) (со)
[1 (4л/3) Aa(1)(coj)] [1 - (4л/3) Ла(1) (со,) ] ’
и в общем случае
1
у(") (со = СО, + СО, + - . . + СОп)------------тгт--- X
А 1 2 1-(4л/3)Ла(1)(со)
^п)(ю -<о1 + со8+...+соя)
' [1 (4л/3) Ла(1) (coj] ... [1 — (4л/3) Ага(1)(соп) ]
Поскольку линейная диэлектрическая проницаемость е(1)
40
(2.25)
связана
с %(1> соотношением
£d) = 1 + =
1 4- (8л/3) Ла(1)
1 — (4л/3) Wa(1) ’
мы можем записать, что
Г] * = е<П + 2
L з J з *
и тогда (2 26) можно представить в виде [3]
у/"1 (oj = cot + со2 + ... + со„) = NLl"}aln> (со = coi + со2 + ... + со„),
где
е(1) (со) 4- 2
3
е(1) (coj 4- 2
3
(2.27)
(2.28)
£(л) =
— поправка па локальное ноле для нелинейной восприимчивости
n-го порядка. В средах с другой симметрией выражение (2.27)
остается справедливым, но фактор Z/n) будет сложной тензорной
функцией е(1)(со), e(1)(tOi), ..., е(1)(со„) [8].
2.5
Перестановочная симметрия
нелинейных восприимчивостей
Микроскопические выражения для восприимчивостей имеют внут-
реннюю симметрию. Как нетрудно видеть из (2.17), линейная вос-
приимчивость имеет симметрию
Ху)(®) = хУ,*(-«)- (2.29)
Это равенство является на самом деле частным случаем соотноше-
ния Онзагера. Аналогично этому нелинейная восприимчивость
| хШ(со = + со2) в (2.17) или восприимчивость %у1(2б = со 4- со)
в случае, когда молено пренебречь постоянными затухания в ча-
стотных знаменателях (т. е в нерезопансных случаях), обладает
следующей перестановочной симметрией [1, 9]:
Хш* (со = «! 4- со2) -= yjhl (сот = — со2 4- со) = у$ (со2 = со — coj, (2.30)
ХуГ (2со = со 4- со) = VaXjy (со = 2со — со) = ^зХу! (со = — со + 2со).
При операции перестановки меняются местами декартовы индексы
одповременпо с частотами, причем у частоты выбирается соответ-
ствующий знак. В общем случае можно показать, что нелинейная
• восприимчивость n-го порядка обладает перестановочной симмет-
рией [9]
Xzz^ z„(co = C0j 4- со2 4- ... 4- сои) — yz”z2...znz(co1=—со2 ... — соп+со)
•• =XMi1...in_1(co„ = co —coj ... — con-j. (2.31)
41
Если можно пренебречь также дисперсией %(п), то перестановочная
симметрия становится не зависящей от частот. Следовательно, су-
ществует соотношение симметрии между различными элементами
одного и того же тензора х(п\ т. е. 7м^..лп пе меняется при пере-
становке декартовых индексов. Это свойство известно как соотно-
шения Клейнмана [10]. При их учете число независимых элементов
Х(п) резко сокращается. Например, число независимых элементов
Х(2) уменьшается с 27 до 10. Следует, однако, заметить, что, по-
скольку все среды обладают дисперсией, соотношения Клейнмана
являются хорошим приближением только тогда, когда все частоты,
участвующие во взаимодействии, находятся далеко от резонансов,
так что дисперсия не важна.
2.6 Пространственная симметрия
нелинейных восприимчивостей
Будучи оптическими характеристиками среды, тензоры нелиней-
ных восприимчивостей должны обладать определенной симметрией,
отражающей структурную симметрию среды. В соответствии с этим
некоторые тензорные элементы оказываются равными нулю, а дру-
гие связаны друг с другом, что уменьшает полное число незави-
симых элементов. В качестве иллюстрации рассмотрим тензор не-
линейной восприимчивости второго порядка.
Любая среда обладает определенной симметрией, описываемой
группой операций симметрии {.S’}, при которых среда остается ин-
вариантной, и, значит, х<п) пе меняется. Каждая операция симмет-
рии S характеризуется трехмерным тепзором S[m второго ранга,
поэтому инвариантность х<2) ири операции симметрии математи-
чески записывается в виде равенства
(r-S+)-x<2): (S-7) (S-X-) = (2.32)
Для среды с группой симметрии, состоящей из п операций сим-
метрии, должны выполняться п таких равенств. Они устанавливают
соотношения между различными элементами х<2), хотя зачастую
только некоторые из этих равенств независимы. Эти соотношения
можпо затем использовать для сокращения числа компонент х<2> с
27 до небольшого числа независимых компонент.
Из (2.32) следует, что х<2> = 0 в электрическом дипольном при-
ближении для сред, обладающих симметрией по отношению к ин-
версии. Действительно, если S — операция инверсии координат, то
S е = —е, и из (2.32) получаем, что хШ = — = 0- Отсюда ста-
новится ясно, почему восприимчивость х(2> газа свободных электро-
нов не имеет электрического дипольного вклада, как это было по-
казано в гл. 1. Среди кристаллов, не имеющих центральной сим-
метрии, самый простой вид тензора х<2) имеют кристаллы со
структурой цинковой обманки, такие, как, например, полупровод-
ники группы III—V _Они принадлежат к кубическому классу то-
чечной симметрии Та (43m).
42.
Таблица 2.1
Независимые ненулевые компоненты тензора (<о = оц + <о2)
для кристаллов некоторых классов симметрии
Класс симметрии
Независимые ненулевые компоненты
Триклинная сингония
1
Мопоклпнная сингония
2
т
Орторомбическая синго-
ния
222
mm2
Тетрагональная сингония
4
4
422
4mm
42m
Кубическая сингония
432
43m
23
Тригональная сингония
3
32
3m
Гексагональная сингония
6
6
622
&тт
6т2
Все компоненты независимы и отличны от пуля
xyz, xzy, хху, xyx, ухх, yyy, yzz, yzx, yxz, zyz, zzy, zxy,
zyx (ось второго порядка, параллельная оси у)
ххх, xyy, xzz, xzx, xxz, yyz, yzy, уху, yyx, zxx, zyy, ZZZ,
zzx, zxz (зеркальпая плоскость, перпендикулярная оси
У)
xyz, xzy, yzx, yxz, zxy, zyx
xzx, xxz, yyz, yzy, zrx, zyy, ZZZ
xyz = —yxz, xzy = yzx, xzx — yzy, xxz = yyz,
ZXX — zyy, ZZZ, zxy —zyx
xyz — yxz, xzy — yzx, xzx ----- —yzy, XXZ — yyz,
zxx = —zyy, zxy = zyx
xyz = —yxz, xzy — —yzx, zxy = —zyx
xzx — yzy, xxz = yyz, zxx — zyy, ZZZ
xyz = yxz, xzy — yzx, zxy = zyx
xyz = —xzy = yzx —yxz — zxy —zyx
xyz = xzy — yzx
— yxz — zxy = zyx
XXX — — xyy = — yyz — —yxy, xyz = — yxz,
xzy — —yzx, xzx - yzy, xxz — yyz, yyy = — yxx =
= — zxy = — xyx, zxx — zyy, ZZZ, zxy = —zyx
XXX = — xyy — — yyx — — yxy, xyz — — yxz,
xzy — — yzx, zxy — — zyx
xzx = yzy, xxz = yyz, zxx = zyy, ZZZ, yyy = — yxx =
= — хху = — xyx (зеркальная плоскость, перпенди-
кулярная оси х)
xyz = — yxz, xzy — —yzx, xzx — yxy, xxz — yyz,
zxx = zyy, ZZZ, zxy = — zyx
XXX = — xyy — — yxy = — yyx, yyy - — yxx —
— — xyx = — xxy
xyz = — yxz, xzy = — yxz, zxy = — zyx
XZX — yzy, xxz = yyz, zxx = zyy, ZZZ
УУУ — Ухх = — ХХУ — —ХУХ
43
Таблица 2.2
Независимые ненулевые компоненты тензора 7/3)(<о = a>i -f- со2 + шз)
для кристаллов некоторых классов симметрии
Класс симметрии Независимые ненулевые компоненты
Триклинная сингопия Тетрагональная сингония 422, 4mm Иттт, Нт Кубическая сингония 23, m3 432, 43m, тЗт Все (81) компоненты независимы и отличны от нуля хххх = yyyy, zzzz yyzz = zzyy, zzxx = xxzz, xxyy ~ yyxx, yzyz ~ zyzy, zxzx = xzxz, xyxy == yxyx, yzzy == zyyz, zxxz = xzzx, xyyx = yxxy xxxx = yyyy = zzzz, yyzz = zzxx = xxyy, zzyy == yyxx ~ xxzz, zyzy = xzxz = yxyx, yzyz ~ zxzx --= xyxy, zyyz = xzzx = yxxy, yzzy — zxxz = xyyx xxxx yyyy ~ zzzz yyzz = zzyy = zzxx = xxzz == xxyy yyxx yzyz = zyzy = zxzx = xzxz = yxyx == xyxy yzzy = zyyz = zxxz = xzzx = xyyx = yxxy
Гексагональная сипгонпя zzzz, xxxx = yyyy — xxyy + xyyx -J- xyxy
622, (5тт, xxyy = yyxx, xyyx = yxxy, xyxy = yxyx,
6/ттт, 6т2 yyzz = xxzz, zzyy == zzxx, zyyz — zxxz, yzzy = xzzx, yzyz = xzxz, zyzy = zxzx
Изотропные среды xxxx — yyyy — zzzz yyzz = zzyy = ZZXX = XXZZ — xxyy = yyxx, yzyz = zyzy = zxzx = xzxz = xyxy — yxyx, yzzy = zyyz = zxxz xzzx = xyyx — yxxy, xxxx — xxyy -]- xyxy -1- xyyx
Хотя класс Та (43m) имеет много операций симметрии, для
сокращения числа компонент у/2) достаточно рассмотреть только
повороты на 180° относительно трех осей четвертого порядка и зер-
кальные отражения относительно диагональных плоскостей. Дово-
роты на 180° приводят к соотношениям
„(?) _ J?> _ о уФ - — -/-2> - 0 уФ = — уФ = 0
7„ггг---/лЧ —' Л»»3 ~~ АЛЗЗ ЛЛ13 v’
где индексы i, j и к относятся к трем главным осям кристалла.
Зеркальные отражения приводят к инвариантности (£=?*= 7
по отношению к перестановке декартовых индексов. Как следст-
вие, у кристаллов со структурой цинковой обманки отличными от
нуля элементами тензора %(2) являются только элементы вида
Хуа G #= / =/= к). Для кристаллов других классов симметрии вид
тензора %<2) можно получить аналогично с помощью соответствую-
щих операций симметрии. Анализ с точки зрения симметрии при
этом является таким же, как при определении вида электроопти-
ческого тензора (который фактически является частным случаем
%<2) (со — (щ + ог) при еъ ~ 0) и пьезоэлектрического тензора [11].
Вид тензора %(2) для процесса генерации второй гармоники факти-
чески идентичен последнему [12]. В табл. 2.1 приводится вид тен-
вора у(2) (со coi + со2) для различных кристаллографических классов.
44
Описанная выше методика анализа %<2) с точки зрения симмет-
рии может, конечно, быть распространена па нелинейные воспри-
имчивости высших порядков. В частности, очень важно установить
вид тензора %<3) с учетом симметрии ввиду большого числа инте-
ресных нелинейно-оптических эффектов третьего порядка, которые
можпо легко наблюдать почти во всех средах. В табл. 2.2 приведе-
ны ненулевые компоненты тензора %(3) для сред, принадлежащих
к наиболее часто встречающимся классам симметрии [12].
2.7 Практический расчет нелинейных восприимчшюстеи
Операции симметрии резко сокращают число независимых компо-
нент тензора нелинейной восприимчивости, однако нам хотелось бы
зпать величины этих независимых элементов для данной среды. Хотя
часто их можпо измерить (см., например, раздел 7.5), важно и то,
что их можпо рассчитать теоретически. Успешно проведенный тео-
ретический расчет может помочь в предсказании у/"’ для сред,
в которых трудно выполнить прямые измерения, или при создании
новых нелинейных кристаллов. В принципе, для таких расчетов
можно использовать микроскопические выражения, подобные (2.17)
для с соответствующей коррекцией па локальное поле. Однако
в большинстве практических случаев эти выражения бесполезны,
поскольку и частоты переходов, и волновые функции обычно не-
достаточно хорошо известны. Это утверждение том более справед-
ливо для сложных молекул или твердых тел. Поэтому часто при-
ходится использовать различные упрощающие модели и прибли-
жения. Если все частоты, участвующие во взаимодействии, лежат
далеко от резонансов, то одним из наиболее часто используемых
упрощений является замена каждого частотного знаменателя в
микроскопическом выражении для у*’11 на некоторый усредненный
знаменатель и вынесение, таким образом, всех частотных знамена-
телей из-под суммы (см., например, вид тензора у<2 в (2.17)).
В этом случае суммирование но матричным элементам можпо зна-
чительно упростить благодаря свойству полноты собственных со-
стояний и выразить результат через моменты распределения заряда
в основном состоянии. Задача сводится, таким образом, к нахожде-
нию волновых функций основного состояния системы [13].
Однако вышеуказанное приближение является слишком грубым,
чтобы оно могло привести к хорошим результатам. Более строгий
расчет у<’>) можно выполнить с помощью модели связей. Эта модель
использовалась еще в начале 30-х годов для расчета линейной поля-
ризуемости молекулы или линейной диэлектрической постоянной
кристалла [14]. При этом предполагалось, что выполняется правило
аддитивности связей: наведенная поляризация молекулы (или
кристалла) является векторной суммой поляризаций, наведенных
на всех связях между атомами. Другими словами, взаимодействием
между связями пренебрегали. Это правило можно использовать и
45
при расчете у'"’. Мы можем записать
%(п) = 2«кп>,
к
(2.33)
где сск—нелинейная поляризуемость тг-го порядка Кв связи в
кристалле (иди среде), а суммирование производится по всем свя-
зям в единице объема. Таким образом, при известной структуре
кристалла расчет у00 сводится к расчету для разных типов
связи.
Мы рассмотрим здесь только расчет восприимчивости второго
порядка у(2), используя в качестве примера кристалл цинковой об-
манки. Общий ход вычислений сводится к следующим этапам.
Сначала находятся линейные поляризуемости связей ак как функ-
ции приложенного поля с помощью детально разработанной недав-
но теории связей [15]. Нелинейные поляризуемости связей второго
(2)
порядка «к находятся затем вычислением первой производной
с4Р по приложенному полю. Наконец, для нахождения у<2> произ-
водится суммирование (2.33) по всем связям. Предположим, что
можно построить простой кристалл целиком из связей одного вида
и что связи эти обладают цилиндрической симметрией. Тогда ли-
нейную восприимчивость кристалла можно записать в виде
yJF = (МЧ = Ц? + а?, (2.34)
\ & jii
где а(ц1> и «(1' — поляризуемости вдоль и перпендикулярно связи,
р, = а G(p и С(2) — соответствующие геометрические
факторы, возникающие при векторном суммировании по связям.
Как G(yn, так и G(jP пропорциональны числу элементарных ячеек
в единице объема. Для структуры ципковоп обманки G^ =
= G^/2 = 4Л73, и пз (2.34) получаем для этого случая
%Й’ = (4Л73) (1 + 2ц) off. (2.35)
Следующим этапом будет нахождение приближонпого выражения
для а\]* через ун\ Микроскопическое выражение для y(tP соглас-
но (2.17) вдали от резонанса имеет вид
(D Ne2 V ri |ng (0) mom
W2 _^2
g.n ш
В низкотемпературном пределе рр1 — 0 для всех состояний, кроме
основного. Затем, с пспользованпем приближения, при котором ча-
стоты cong в знаменателе заменяются средними значениями <o„g>,
и правила сумм [16]
2 X tong I Ing ti/tn, (2.37)
п
46
выражение (2.36) приводится к виду
Q2
7<Р = ________
(2.38)
где Qp = 4лЛ”е2/т — электронная пжазмеппая частота. Это упро-
щенное выражение для Хи было получено более строго Поппом
для твердых тел в пределе стремящейся к нулю частоты [17]. Из
(2.34) получаем теперь
о2
л. — (г(1) л. nG(1)) г/0___________________ Р 39)
Guan - (G„ +|xG±Ml - 4л (<a?₽>3 _
Нас однако, интересует выражение для сД1' в зависимости от при-
ложенного внешнего поля. Поляризуемость должна зависеть от
поля вследствие возмущения полем частот переходов и матричных
элементов. Одпако в приближенной форме (2.39) «V' может за-
висеть от поля только через <co„g>2. Имеппо для нахождения выра-
жения для <<o„g>2 мы и воспользуемся теорией связей. С физиче-
ской точки зрения величину можно рассматривать
как среднее значение ширины запрещенной зоны между заполнен-
ными и незаполненными состоянпямп. Эту величину можно запи-
сать в виде [15]
<^> = [£1 + С2]1/2, (2.40)
где Е,г и С известны как гомополярная и гетерополярная ширины
запрещенной зоны соответственно. В теории связен они определя-
ются выражениями
е~^
Eh2 ж ad2s,
ZA__ ^В
ГА ГВ
(2.41)
В этпх выражениях а, b и з — постоянные коэффициенты, ZA и
ZB валентности, гА и гв — ковалентные радиусы атомов А и В,
образующих связь, d — rA + rD— длина связи, a exp(-fcsd/2)—
фактор экранировки Томаса — Ферми. Если атомы А и В и (ептич-
пы, то С = 0. Равенство (2.40) легко можно получить из теории
молекулярных орбиталей [18]. Связанные электроны имеют два
собственных состояния — связывающее и антисвязывающее. Раз-
ность энергий между этими двумя состояниями равна (Eg). В слу-
чае гомополярной связи (А — В) связанные электроны находятся
в поле с симметричным распределением потенциала относительно
середины связи и (Ее> Eh. В случае гетерополярпой связи (Л =/=
#=/?) связанные электроны находятся в поле с антисимметричным
распределением потенциала и ! С2, причем величина
С пропорциональна асимметричной части потенциала. Вид волно-
вых функции связывающего и антисвязывающего состояний в, па-
47
правлении вдоль связи показан на рис. 2.4. Как видно из рисунка,
в гетерополярном случае имеет место перепое заряда от менее
электроотрицательного атома к более электроотрицательному. Сог-
ласно теории молекулярных орбиталей перенесенный заряд Q свя-
зан с шириной запрещенной зоны гетерополярной связи соот-
ношением
Q -еСКЕе>. (2.42)
между двумя атомами находится
Из рис. 2.4 видно также, что
Рве. 2.4. Вид электронных волновых
функций для связывающего (а) и анти-
связывающего (б) состояний вдоль свя-
зи, соединяющей атомы А и В. Сплош-
ные линии соответствуют гомополярно-
му случаю, штриховые — гетерополяр-
ному
облако связанных электронов. Величина заряда связи, полученная
по теории связей, составляет
2g <£g>2
<^>2 + *Ч’
(2.43)
Левин [19] считает, что заряд связи можно рассматривать как то-
чечный заряд, расположенный па расстояниях гА и гв от атомов
А и В соответственно.
Проанализируем, как меняется поляризуемость связи, когда на
связь действует внешнее поле. Это изменение обусловлено возму-
щением распределения зарядов со стороны поля. В нашем случае
зависит от приложенного поля вследствие зависимости
<£’g> от Е:
> W 1
0Ei Eg
р dEh с
Eh дЕ, + 6 дЕ,
(2.44)
где Eh и С зависят от Е из-за индуцированных полем изменений
в переносе заряда и величине связанного заряда. Однако поскольку
считается, что приложенное поле не меняет длину7 связи, то
dEh/dE, 0 согласно (2.41). Нелинейная поляризуемость связи
второго порядка ссщг получается из (дЕ^. Если обозначить
через 1 и т] два направления, соответственно параллельное и пер-
пендикулярное связи, то из соображении симметрии отличными от
нуля будут лишь компоненты и Мы можем пренебречь
(2)
предполагая, что поле, приложенное к связи в поперечном
48
направлении, не нарушает существенно распределение заряда.
Тогда agl’g будет единственным ненулевым элементом а(2). Из (2.39)
и (2.44) находим
(2) — 2Гй£С ЛЛ
= ~дЁГ = 4a(Gf+pGW)(<Va-*4)
Теперь можно воспользоваться (2 41) или (2.42) для расчета
дС/дЕ^. Однако эти два выражения относятся к двум различным
физическим картинам. В (2.41) приложенное поле изменяет гл и
гв, но сохраняет rA + rB = d. С точки зрения простой модели, в ко-
торой связанный заряд можно рассматривать как точечный заряд,
расположенный на расстояниях гА и гв от атомов А и В, поле про-
сто смещает местоположение связанного заряда вдоль связи. Это
приближение известно как модель связанного заряда [19]. С дру-
гой стороны, в (2.42) именно влияние поля на процесс переноса
заряда Q делает величину С зависящей от поля. Эта модель полу-
чила название модели переноса заряда [20].
В модели связанного заряда, полагая Аг = Аг,, = —Дгв, получаем
дС
0Е1
дС \ <
(2-46)
а так как qAr = а,™ (со') АЕ^ (со')
(2.46), (2.34) и (2.38) получаем
при со' -* 0, из (2.41), (2.45),
(<4t0c з
________(со) С_____________
2^(GV>+ pG<2’) (<Eg>2— Гео2)2 +
ZB
.2
8лС [ ZiP (co) ]2 ZjP (<o')
(G^ + gK2^
Z A ZB
9 I 3
rA rB
be~h*d/2
(2.47)
be ft«d/2
в .
В модели переноса заряда из (2.42) получаем
___________1_ <cg>s JQ
дЕ1 е 4 SEl'
(2.48)
В этой модели предполагается, что индуцированный полем перенос
заряда происходит от атома В к атому А, причем атомы считаются
точечными. Поскольку ccjP (со') АЕ* (со') = AQd, из (2.45) и (2.48)
получаем
(а(2)) ^С<^>У^(С0'________________
I -’Мп-3 2л (G<1> + pG<i))(<£g>2 - fcV)^
8лС <£g>3 [х<Р (со)]2 х]р (со')
- (GU> + 1uG<2))2^fi2 • ?
Мы должны помнить, однако, что описание того, как приложенное
поле меняет распределение заряда в обеих моделях является до-
вольно грубым В действительности электронные заряды распреде-
4 И. Р. Шен 49
лены в пространстве между двумя атомами, причем максимум рас-
пределения находится вблизи середины связи. Для примера па
рис. 2.5 показана карта распределения валентных электронов вдоль
связи Ga—As, полученная па основании эмпирических расчетов
псевдопотенцпала [21]. В присутствии постоянного внешнего поля,
Рис. 2.5. Контурная карта распределения плотности валентных электронов (в
единицах заряда электрона е на элементарную ячейку) для кристалла GaAs
в плоскости (1, 1, 0) [21]. Показан суммарный вклад валентных зон
приложенного вдоль связи, распределение заряда становится не-
много более асимметричным, по пики распределения практически
не смещаются. Это изменение показано па рис. 2.6 на примере рас-
пределения заряда вдоль связей Si—Si и Ga—As [22]. Индуциро-
ванное полем смещение заряда в модели связанного заряда фак-
тически означает сдвиг центра тяжести распределения
электронов, тогда как
а
индуцированным полем перенос
валентных
заряда в
(111)
(111)
вдоль связи
Рис. 2.6. Схемы распределения заряда
в Si (а) и GaAs (б). Сплошные кривые соответст-
вуют случаю, когда вдоль связп приложено впеш-
пее поле, штриховые — случаю, когда внешнее по-
ле
отсутствует (по С. Луке)
означает перераспределение валентных
связи относительно ее середины на дру-
модели переноса заряда
зарядов с одной стороны
гую сторону.
Наконец, мы можем получить выражение для восприимчивости
XiH данной среды, зная коэффициенты рассчитанные для раз-
личных связей, где индексы г, j и к относятся к трем ортогональ
пым осям симметрии в кристалле:
- 2 = 2 <<•
К Л
где (CT^)ijk— геометрический фактор для связи типа Л, отра-
жающий структуру среды. Заметим, что если в приведенном вы-
(2.50)
50
воде (42Д)л выразить через yjF, а не через а(1\ как в (2.47) и
(2.49), то косвенно будет учтена и поправка на полное поле.
Рассмотрим теперь в качестве примера кристалл InSb и рас-
считаем для него восприимчивость Этот кристалл имеет
структуру цинковой обманки, поэтому отличными от нуля будут
только компоненты ууь с i=£j¥=k. В кристалле есть единственный
тпп связи: это связь In с Sb. Геометрический фактор G^yX равен
4Л73ТЗ, а плотность элементарных ячеек N связана с длиной свя-
зи d соотношением N = ЗУЗ/16сГ. Кроме того, G™ — 6^/2— 4ЛГ/3.
Из (2.47), (2.49) и (2.50) в модели связанного заряда получаем
(О
С.З ---
32adsC [/» (со)]2 [у(1) (со')]
3 (1 + 2р)2 gfcs£}*
be~ksd,i,
(2.51)
а в модели переноса заряда
(&)
п.з
32лс?2С <Egy3 fy(1) (со)]3 [%<*> (со')]
3(1-Ь2р)3^й3£^
(2.52)
Мы пашли Ххуг в пределе низких частот, когда со ~ со' ~ 0. Для
кристалла InSb d = 2,5 A, <Eg> = 3.7 эВ, Eh == 3,1 эВ, С = 2,1 эВ,
у(1) = 1,17 СГС. ftQp = 13 эВ, ZA = 3, ZB = 5, rA»/B = d/2,
Ъ ехр(—/csd/2) ~ 0,12ez, ы ~ 1/2, q ~ О.бе [23]. Отсюда получаем
("Ххуг)с.з « 1,6 • 10 «СГС и (yvxyz)n.B « 2,3-10-6СГС. Результаты рас-
чета для обеих моделей находятся в неплохом согласии с экспе-
риментально найденной величиной у^г = (3,3 ± 0,7)«1ОгвСГСл
Ввиду грубых приближений, используемых в этих моделях, резуль-
тат следует считать удовлетворительным.
Расчет можпо распространить и на нелинейные восприимчиво-
сти высших порядков. Однако, поскольку при этом делаются до-
вольно грубые приближения, такие расчеты становятся гораздо ме-
нее достоверными. Кроме того, так как мы используем в моделях
картину ковалентной связп, расчеты в меньшей степени приме-
нимы для иоппых кристаллов. В нелинейной оптике мы часто ин-
тересуемся материалами, обладающими большой нелинейностью.
Приведенные выше рассуждения позволяют предположить, что та-
кие материалы должны иметь большую нелинейность поляризуе-
мостей связей. Для получения большой величины у 2* кристалли-
ческая структура также должна быть как можно более асиммет-
ричной, чтобы свести к минимуму векторную компенсацию при
суммировании ак) по всем связям.
Приведенные выше расчеты применимы только в приближении
низких частот. Приближения, сделанные в моделях, нарушаются,
когда оптические частоты близки к полосам поглощения. Вслед-
ствие резонансного усиления переходы с частотами, близкими
к резонансным, дают больший вклад в восприимчивость. Чтобы
рассчитать восприимчивости у*"’ и их дисперсию в этом случае,
4* 51
мы должны использовать полное микроскопическое выражение для
Х<п), подобное полученному в разделе 2.2. Вслед «а тем необходимо
располагать детальной информацией о матричных элементах и
частотах переходов. Такие расчеты были проделаны с разной сте-
пенью точности рядом авторов с целью определения %С2> (2<о) для
полупроводников со структурой цинковой обманки. В большинстве
случаев предполагается, что матричные элементы постоянны. Од-
нако более точными являются расчеты, в которых волновые функ-
ции и энергии связанных состояний находятся с помощью эмпи-
рического метода псевдопотенциала [24), оказавшегося на редкость
Рис. 2.7. Дисперсия восприимчивости Х^(2со) кристалла InSb, рассчитанная
с использованием эмпирического метода псендопотенцпала. Пики возникают
вследствие межзонных переходов, положение которых показано стрелками
[24]. На правой оси значения восприимчивости даны по отпошеппю к воспри-
имчивости |/.(2<о) | кварца
плодотворным при расчете (со) для полупроводников со струк-
турой цинковой обманки. Можно ожидать, что этот метод даст
правильные результаты и для %':!)(2со). Пример такого расчета при-
веден на рис. 2.7 для кристалла InSb. Пики в спектре обычно
соответствуют резонансам со или 2ы с переходами в критической
точке. Результаты показывают также, что при расчетах важно учи-
тывать эффекты дисперсии как матричных элементов, так и плот-
ности состояний переходов.
Полный квантовомеханический расчет по формуле (2.17) для
молекулярных кристаллов также был выполнен многими исследо-
вателями [25] с использованием полуэмппрического метода Харт-
ри — Фока или метода линейной комбинации атомных орбиталей.
В результате удалось вполне удовлетворительно предсказать изме-
ренные значения %<2>. Как оказалось, сильно асимметричные мо-
лекулы, имеющие сильные связи с переносом заряда, приводят
к большим значениям 1%1г>1, если при этом кристаллическая струк-
тура также сильно асимметрична.
52
2.8 Коэффициент Миллера
Миллер ввел коэффициент [26]
и эмпирически установил, что он обладает очень слабой дисперсией
и почти постоянен для широкого набора кристаллов. Это свойство
получило название правила Миллера. Из пего следует, что мате-
риалы с большой величиной показателя преломления должны об-
ладать и большими нелинейными восириимчивостями. Слабая дис-
персия Д0А получается и в модели связанного заряда, и в модели
переноса заряда. Из (2.51) и (2.52) следует, что при со'-* О
A,jA ~ постоянная, по зависящая от частот.
Эта постоянная, однако, пропорциональна ширине гетерополярной
запрещенной зоны С и не меняется или меняется весьма слабо от
кристалла к кристаллу. Левин [19] показал, что измеренное значе-
ние ДСА действительно пропорционально величине С для большого
числа полупроводников. Для кристалла с несколькими различны-
ми типами связи необходимо использовать взвешенное среднее зна-
чение С. Числовые значения Д,А для большинства молекулярных
кристаллов имеют порядок 10-е СГС.
2.9 Обозначения нелинейных восприимчивостей
Определение нелинейных восприимчивостей в литературе не одно-
значно, что вызывает немало путаницы. В этом разделе мы введем
обозначепия, которых будем придерживаться в ходе дальнейшего
изложения. Определение нелинейных восприимчивостей вытекает
из следующего соотношения между нелинейной поляризацией Р(п>
и электрическим полем Е,:
Р(',,(со) = х(п)(со = <01 + й)2 +...+ <о„): E (<ni)E2((o2).. .Е,.(со„), (2.54)
где Е,- и Р<я) записаны через комплексные амплитуды:
Е< = Ж exp (tk. • г - icorf), Р<"> (со) = 0™ exp (ik • г - iat), (2.55)’
причем со; и со предполагаются отличными от нуля. Многие авто-
ры записывают амплитуды Е и Р(и) в несколько ином виде:
Ei = -|-<§Г$ехр (zki-r — i<0i«), P(n)(co) = exp (ik-г — iat),
(2.56)
и вводят нелинейный коэффициент d'n}, связывающий амплитуды:
^'(«) = d(«). (2.57)
Или
Р(п) = (2) : Е,Е2... Еп. (2.58)
53
Сравнивая (2.54) и (2.58), получаем соотношение
=(2)-п+‘х<п). (2.59)
В частности, с$Д =
Равенство (2.59) требует уточнения, когда речь идет о посто-
янных полях. При со, — 0 соответствующее постоянное поле Е;
должно выражаться через амплитуды 8г и 8 г соотношением Ef =
— 28i — 81 • Если среди п полей имеется s постоянных полей,
а именно поля Е,, ..., Es, то, используя для определения %(п) и d(n)
соотношения (2.54) и (2.57), получаем
Р(п) = х<"). Е1 ... Es (4-)”~S <^+i • • ехР ^+1 + • • • + kn) т -
— i (cos+1 + ... + con) = -Q- Ej ... Es8s+i . .. 8n X
x exp [Z(ks+1 + ... + k )-r —с(сог+1 + ...+«„) (2.60)
и, следовательно,
d<"> (2)-“+1+sz(n>. (2.61)
Болос строго равенство (2.54) должно быть записано в виде
Р(П) (со = сох + со, + ... + со„) = 2 "Х(щг,...гп (со = о)х +
+ со2 + ... + <on) Ei^ (coj) Е(2 (со2) ... Ein (ton). (2.62)
Условимся, что член
%пхг2..лп (® =©i +<о2+ ... + соп) (сох) Е^ (со2) ... Е1п (соп)
можно записать с произвольным порядком полей, если индексы %<п)
записаны в том же порядке, по в (2.62) нс должно появляться
новых вкладов в поляризацию Р^ при перестановке порядка по-
лей. Согласно нашим условным обозначениям порядок полей всегда
должен следовать порядку частот в аргументе х1”’. Возникает воп-
рос, что будет, если два пли более полей участвующих во взаимо-
действии, имеют одинаковые частоты? В наших обозначениях пе-
рестановка полей с одинаковыми частотами не должна давать
дополнительных вкладов в Р\ . Так, в случае генерации второй
гармоники имеем
(2со) = y^z (2со = со + со) Еу (со) Ez (со) =£
7^гЕу (со) Ег (со) + y^Ez (о) Еу (со). (2.63)
Одпако в обозначениях, использующих коэффициент d, все члены,
полученные при перестановке полей с одинаковыми частотами,
должны быть включены в выражение для пелинейпой поляриза-
ции. Например,
г/2Р^ (2со) - 4U (2со) Еу (со) Ez (со) +
+ 4U (2со) Ez (со) Еу (со) = 2d$z (2со) Еу (со) Ez (со). (2.64)
54
Сравнивая эту запись с выражением
’ (W3 — - Wj) = dxyz (со3 = tOj + со2) Ey (оц) Ez (co2), (2.65)
замечаем, что, поскольку нелинейный отклик среды пе должен рез-
ко меняться при приближении значения частоты сц к со2, коэф-
фициент d(xyZ (со3 = coj + со,) должен плавно перейти в 2d$z (®3 =
= 2<в1). То обстоятельство, что
(«з = сог + co2)]Wl=ffl2 = 2d^l (2WJ при / =# к,
вызвало немало путаницы. Похожая ситуация имеет место, когда
частоты одного пли нескольких полей приближаются к пулю, как
уже говорилось выше. Наши обозначения обходят такие трудности:
Xijfe (ыз = + со,) непрерывно переходит в 7^1 (со3 — 2©^, когда сц
приближается к со2, или в %Ук(сох = 0 + оц), когда со2 приближается
к пулю. Непрерывный характер изменения при изменении ча-
стот можно непосредственно заметить из микроскопического выра-
жения для хШ (2.17).
Мейкср и Терхьюн [27] предложили прямо указывать число
членов, которое можно получить перестановкой различных компо-
нент поля в выражении для нелинейном поляризации. Это правило
часто используется для нелинейностей третьего порядка. Например,
записываем
Pi (ю = 4“ ®з) =
~ ^4 PjkiCijki (со = со1 + со2 -f- cog) Ej (cOj) Еу (со2) Ei (со3), (2.66)
где Dw — фактор вырождения для отдельных членов. Если
^(<в1)^£\(со2)=/=.Е'; (cos) то Djld = G и указывает, что при переста-
новке трех полей можно получить шесть членов в выражении для
?iS)(co). При Е,,(со1)=-£’А(со2)^Е'г(соз) мы получаем D ju= 3,
а при ЯДо,) = Eh(со2) = Е,(со3) фактор Рда = 1. Это условное обо-
значение также имеет то неудобство, что нелинейный коэффициент
Cyb(w — сог со2 + со3) меняется не непрерывно, когда частоты ста-
новятся вырожденными.
Дальнейшее обсуждение нелинейных оптических восприимчиво-
стей проводится в последующих главах в связи с анализом конк-
ретных нелинейно-оптических процессов.
Глава 3
ОБЩЕЕ ОПИСАНИЕ РАСПРОСТРАНЕНИЯ ВОЛП
В НЕЛИНЕЙНЫХ СРЕДАХ
Волны могут взаимодействовать через посредство нелинейной по-
ляризации среды. Распространение волн при наличии взаимодей-
ствия приводит к различным нелинейным оптическим явлениям.
Количественное описание нелинейных эффектов низшего порядка
обычно начинается с системы связанных волновых уравнений,
в которых нелинейные восприимчивости выступают в роли коэф-
фициентов связи. Это описание может быть обобщено па волны,
отличные от электромагнитных.
Данная глава посвящена общему анализу связанных электро-
магнитных волн в среде и решению связанных волновых уравнений
в некоторых приближениях. Результаты этого анализа будут при-
менены к анализу конкретных нелинейных оптических явлений
в последующих главах.
3.1 Связанные волпы в нелинейной среде
Волновое уравнение, которое описывает распространение световой
волны в среде:
Vx<Tx>+z5]E(r-'>--7-1?P<r't>’ <ЗЛ>
вытекает непосредственно из уравнений Максвелла (1.5). Взаимо-
действие волн вызывает появление нелинейных компонент поля-
ризации Р. Предположим, что E(r, t) и P(r, t) можпо представить
в виде системы бесконечных плоских волн
Е(г, «) = £Е, (кг, ыг) - 2?^(к,’Г-“г<)г
I I
Р (г, «) = Р(1) (Г, 0 + Рнл (г, t),
Р(1) (г, t) = 1 Р?> (кг, сог) - 2 %(1) (о,). Ег (кг, о{),
i
РНЛ (Г, 0=2 Р(П> (г> 0 = 2 РНЛ (km> ®m) = 5
71^2 Ji
где амплитуды «Гг считаются не зависящими от времени. С учетом
соотношения е(<вг)—1+ 4л%<1)(со1) уравнение (3.1) можпо перепи-
сать в виде
VX(VX)-^e- Е(к,со)=^-Рнл(кт,<от = о). (3.3)
С с
56
Предположим, что Рвл(кт, <й) = Р<">(кт, со) — нелинейная поляриза-
ция, наведенная произведением полей Е,(к,, coj . . ,Е„(кп, в„).
Тогда для п полей Е;(к,-, со,) должны существовать п соответству-
ющих волновых уравнений, аналогичных (3.3). Вместе с (3.3) они
образуют систему из (п+1) связанных волновых уравнений. За-
метим, что, в то время как <вт должно быть равно со в P“a(km, сот)
вследствие сохранения эпергпи фотона в стационарном случае, к.„
не обязательно должно быть равно к, поскольку в конечной среде
не требуется точного сохранения импульса. Уравнение (3.3) ясно
показывает, что различные волны Ef(k„ <of) нелинейно связаны
через посредство нелинейной поляризации Рнл, и их распростране-
ние в среде вследствие этого будет весьма отличным от линейною
случая, когда Рвл = 0. Посредством нелинейном связи энергия мо-
жет теперь передаваться от одной волны к другой и обратно,
и чем больше Рпл, тем сильнее будет проявляться этот эффект.
Метод связанных волн впервые использовался для описания па-
раметр ческого усиления в ( ВЧ диапазоне [1] и был позднее мо-
дифицирован Армстронгом с сотрудниками [2] для описания взаи-
модействия волн в нелинейной оптике.
Простейший случай взаимодействия световых волн реализуется
при пелинейно-оптпчсских эффектах второго порядка. Рассмотрим
его для иллюстрации уравнений связанных волн.
Пусть три волны
E(kj, сг>1), Е(кг, сог), Е(к, со = СО| + со2)
взаимодействуют в среде обладающей нелинейной поляризацией
второго порядка. Тогда связанные волновые уравнения (3.3) при-
нимают вид
v X (V X)-------
с
.2
V X (VX) — -у-е2-
С
_ ,, 4 л со?
EJk,. coj--^-^^)^
С
4л со?
: 7. («г = — со2 + со) : Е2 (к2, со2) Е (к, со),
„ . 4лсо?
Е2 (к2, со2) = Р(*) (со,) =
= Х(2) («а = ы — ©J : Е (к, со) Е* (к1? coj, (3.4)
2 1 /2
VX(Vx)-^e- Е(к, со) - ^Р>) =
с J с~
- Z(2) (® = coi + со2) : Е (к,, coj Е (к2, со2).
Нетрудно заметить, что нелинейные восприимчивости выступа-
ют в роли коэффициентов связи. Они определяют скорость обме-
на энергией между тремя волнами. В случае среды без потерь
57
выполняются перестановочные соотношения
ХуГ (и = ат + ь>2) = (<»! = - <о2 + ®) = Хлу К = и - ыД
(см. раздел 2.5). Фактически, как мы увидим ниже в разделе 3.2,
это соотношение является необходимым условием того, чтобы сум-
марная энергия трех волн оставалась постоянной. Условия сохра-
нения энергии и импульса в данном случае имеют вид со = <0i + со 2
и k = kj + kz соответственно. Для наиболее эффективного энерго-
обмена между волнами совершенно естественно потребовать сохра-
нения в процессе взаимодействия волн энергии и импульса. Следо-
вательно, хотя, как мы упоминали выше, выполнение условия к =
= к, + к2 нс является обязательным, удовлетворение этого равен-
ства желательно для достижения максимальной связи между вол-
нами. Условие сохранения импульса фотона в нелинейной оптике
получило название условия фазового синхронизма и является од-
ним из наиболее важных во многих нелинейных оптических про-
цессах. Детальное решеппе уравнений (3.4) будет дапо в следу-
ющих главах.
3.2 Энергия поля в нелинейной среде
Из уравнений Максвелла (1.5) вытекает следующее известное
уравнение для энергии:
^V.(ExB) = 4|(F + №)-E (3.5)
Поскольку произведение ЕХВ есть вектор Пойнтипга, соотноше-
ние (3.5) показывает, что скорость истечения энергии из единицы
объема равна скорости убыли плотности запасенной в нем элект-
ромагнитной энергии. Если дисперсией среды можно пренебречь,
то поляризацию Р можно записать следующим образом:
Р (Г) t) = %(1) • E(r, t) + х<2) : ЕЕ + ... (3.6)'
В этом случае уравнение (3.5) приводится к виду
X-V.(Exli) = -4t.'(r,i), (3.7)
где
t/(r,0 = gL(^ + ^) + -|-E.Z(1)-E + -j-E.%<2) : ЕЕ+ ... (3.8)
есть мгновенная плотность энергии электромагнитной волны. Яс-
но, что это соотношение не будет выполняться в случае среды,
обладающей дисперсией, поскольку в этом соотношении восприим-
чивости определены только через фурье-комнонепты полей и поля-
ризаций. Фактически более правильно рассматривать усреднен-
ное по времени соотношение для энергии. Проиллюстрируем ска-
занное па примере линейной среды.
58
Начнем со случая квазпмопохроматического поля
Е (г, t) = & (t) е«ьт-<о<) + * (Z) e-«k-r <ot)? (3.9)
где & (t)—медленно меняющаяся амплитуда. Представляя <§?(£)
в виде интеграла Фурье, имеем
Е (г, Z) = J йц (со + ц) е!'<к'г + к. с. (3.10)
Тогда линейная поляризация принимает вид
Р(1) (г, t) = J йц х(1) (и + ц)-ё (со + т]) е»(кт-<оо- w + к с (3.11)
Отсюда получаем
(г, 0 = J <2т| (— г) (со + ц) %(1)(со) + -^-1] + ...]
•8(со + ц) х
X ei(kT-fi>t)-int 4- К. с. »
= 4Т Р”* V (0 + । В (01
X е^кт-со») + к с (3.12)
Поскольку yjp (со) = yJP (— со)*, усредняя по времени уравнение
(3.5), получаем [3]
v- <Е х »>) - - 4 <ь''”> - <?. <злз>
где
2 I
ш _ J’ (3-14)
Q _ £ (/). е" -£>(£), е = е' + и" - 1 + 4nyW.
Как следует из этих уравнении, <£7(,’> есть средняя плотность
энергии поля, запасенной в среде, a Q средняя плотность мощ-
ности, диссипирующей в тепло ври наличии поглощения, когда
е" =/= 0. Равенство (3.13) выражает, таким образом, закон сохра-
нения энергии, как и следовало ожидать с физической точки
зрения.
Приведенный пример можно обобщить на нелинейный случай
[4]. Вследствие связи волн в уравнении для энергии должны по-
явиться дополнительные члены. Рассмотрим случай трех волн,
взаимодействующих в нелинейной среде через посредство квадра-
тичной не пшейности у(2), причем <а3 = со, + со2 и k3 = ki+k2. С по-
мощью перестановочных соотношений симметрии для %<2) получа-
ем, что средняя плотность энергии поля имеет дополнительное сла-
гаемое вида
<П(2)> - 2^: (Z) • у(2> (сог - со2 + со3) ff* (I) <Г8 (/) +
+ т к : А'«) +«• с.,
1 2 3
(3.15)
59
которое получается из
д <сг<2)>
Dt
Заметим, что только при условии \а>тд%(г>/до^т1 < 1%<2)| мы можем
записать
(U^) = + #*£3 + к.с. (3.16)
Тем не менее последнее равенство часто используется в литера-
туре [5] для определения плотности свободной энергии взаимодей-
ствия в случае связанных волн. При этом плотность свободной
энергии записывают с использованием соотношения (3.16) как
F г) —^и{г)У, а нелинейную поляризацию получают из уравнения
Г(2) (<0т) = — (1 '2) дР{^/дё*т- Из соотношений
й2Р(2) (coj
д£~>д&з
dV2) (и,)
-* * -»
а2р(2)* (ы
d&i
сразу получаются соотношения перестановочной симметрии для
%<2>. Хотя такой подход можно использовать на практике, нужно
отдавать себе отчет, что на самом деле именно перестановочная
симметрия %(г) ведет к выражению (3.15) для <Е7(2)>, и наоборот,
существование <С7(2)> подтверждает наличие перестановочной сим-
метрии у %<г). Вблизи резонансов, когда начинает играть заметную
роль поглощение излучения в среде, перестановочная симметрия
%(2) нарушается и соотношение (3.15) перестает быть справед-
ливым.
В более общем случае в непоглощающей среде усредненная по
времени плотность энергии поля находится из формулы [4]
со
<t/> - 2- <о«>.
71—1
(3.17)
где <П(П)> обусловлено нелинейной связью (и+1) волн через по-
средство нелинейности среды п го порядка и дается формулой
— пё'п+1'7.(' (®n+i = С01 + (о, + ... + <вэт): (S2 • - <эп +
... &п + к. с. (3.18)
Усредненное по времени уравнение, выражающее закон сохранения
энергии, принимает вид
ео
-S-VEXB
X <с/>-
(3.19)
3.3 Приближение медленно меняющихся амплитуд
При практическом решении системы связанных волновых урав-
нений часто делают ряд упрощающих предположений [2, 6]. Среди
них можно выделить приближение медленно меняющихся ампли-
туд, приближение бесконечных плоских волп и приближения за-
данного поля и заданной интенсивности накачки. Мы рассмотрим
здесь только приближение медленно меняющихся амплитуд, отло-
жив ^другие приближения до следующих глав.
Как упоминалось выше, связь между волнами в нелинейной
среде приводит к энергообмепу между ними. Следовательно, можно
ожидать, что амплитуды волн будут меняться по мере их распро-
странения Рассмотрим для примера плоскую волну, распространя-
ющуюся вдоль осп z:
Е(со, z) — S’(z) ei(hz~al .
Поскольку обмен энергией между волнами обычно становится за-
метным, когда волны проходят расстояние много большее их дли-
ны волны, то можно считать, что
\d2S(z)/dz2\^\kdS/dz\. (3.20)
Поле Е в общем случае можно разложить на продольную компо-
ненту Ец, параллельную к, л поперечную компоненту EL, перпен-
дикулярную к. Волновое уравнение для Е (3.3) также можно раз-
ложить па два уравнения:
О Q
V2E± + 4-(е.Е)± = _^Lp™((0, Z),
с с
V.[(6.E)„ +4яРГ] = 0.
(3.21а)
(3.216)
Кроме того, имеем
л2
V2E± = Д2Е,
dz£
— + i27r -----------А®
8zz ''Z
-fc2Ej, + (e-E)j. -0.
с£
(3.22)
(3.23)
В приближении (3.20) дифференциальное уравнение второго по-
рядка (3.21а) сводится к простому дифференциальному уравнению
первого порядка
—-i = г^-“ p'f ((0, 2) _ (3.24)
Это и есть приближение медленно меняющихся амплитуд.
Приведенная выше формулировка приближения медленно ме-
няющихся амплитуд обычно приводится в литературе. Одпако
истинное физическое предположение, сделанное в этом приближе-
нии, заключается в пренебрежении распространяющейся в проти-
61
воположпом направлении компонентой поля, которая генерируется
Рил Рассмотрим, например, случай распространения волны в изот-
ропной среде
f Д + 4 Е (со, z) = - ^Рнл (он z) (3.25)
\ dz~ с‘ / с
с плоскими границами при z = О и z = I. Это уравнение можно
решить с помощью метода функции Грина. Пусть G(z, z') есть
функция Грина, удовлетворяющая уравнению
о 2 \
— +-^е)С(г, z') = — 6(z, z'). (3.26)
dz c /
В этом случае
G(z, z') =
— 1 i/<(z—z')
12k 6
— 1 —ift(z—z')
i2k e
при z> z',
при z<z',
(3.27)
где /с = (оУе/с. Решение уравнения (3.25) имеет вид
Если записать поле в виде
Е(со, z) = ^F(z)ei{hi-at} +<?B(z)e,(-',z-“‘) (3.29)
и наложить граппчныс условия dSFldz' = 0 и O&nldz =0 при z =
= 0~ и z = Z+, означающие, что вне среды пе происходит измене-
ния амплитуды поля, то мы получаем
- ЕЙ' = [#> (0) еу« + (Z) e~ikz] e~iat. (3.30)
(JZ OZ Jz'zsQ
Сравнивая (3.28) и (3.29), имеем
z
$F (z) - 1F (0) + i 2ntf f Р’’л (z') dz',
kc J
°t (3.31)
(z) = ё в (I) + f Рнл (z') e^’+^ dz.
kc
62
Соответствующие дифференциальные уравнения для ёг и име-
ют вид = z w рнл ( } dz кс2 ' (3.32) = _ . W рил ( , Kfe+coi) 02 кс2 ' '
Сравнивая (3.24) и (3.32), замечаем, что уравнение (3.24) полу-
чается, если опустить слагаемое ёв в выражении для ё (или сла-
гаемое <?'г, если волна ё± распространяется с волновым векто-
ром к).
3.4 Граничные условия
Обычные граничные условия для электромагнитных волн должны
оставаться справедливыми, например, до гжны быть непрерывными
тангенциальные компоненты Е и В на границе раздела для каж-
дой фурье-компопенты. В общем случае решение волнового урав-
нения (3.3) для поля E(kz, со ), возбуждаемого нелинейной поля-
ризацией
Рнл (к,,,, (от = со;) ~ exp (ik„, г — ia>il),
имеет вид
Е (кь кт, оц) = г + ?р?кго’Г) (3.33)
где ён и ёР — члены, соответствующие общему решению однород-
ного уравнения и частному решению неоднородного уравнения со-
ответственно. На границе падающая волна EI(kir, kmI, од) дает на-
чало отраженной волне Ел(к!/;, ктЛ, <вг) и преломленной волне
Ет(к;т, кшт, <в;). Пусть плоскость z = 0 является границей раздела,
а плоскость х — z — плоскостью падения. Тогда условие непрерыв-
ности тангенциальных компонент Е и В приводит к соотноше-
ниям [7]
ёиг.х + ё> Pi x + ёИр х + ёPR X — ёнт.х ёрт,х,
(k IX ёпг)х 4" (k,„i X ёpi)x 4" (к,л X ёнп)х 4"
+ (ктл X ёРп)х — (к|Т X ёпт)х 4" (kmT X ёРт)х- (3.34)
Аналогичный вид имеют два уравнения для у-компонент. Кроме
того,
kll.x — ^ml,x ’ ^IR,X — = kmT,x- (3.35)
Последнее равенство, связывающее между собой различные танген-
циальные компоненты волновых векторов, представляет особый
интерес. Оно определяет направления распространения всех волп
(отвечающих решению однородного и неоднородного уравнений) в
среде, когда задано направление одной из них. Таким образом, это
равенство аналогично закону Спеллиуса в линейной оптике.
63
3.5
Распространение волн с зависящей
от времени амплитудой
Распространяющиеся в среде волны с изменяющимися во времени
амплитудами должны, конечно, подчиняться волновому уравнению
(3 1). В этом случае обычно остается справедливым приближение
медленно меняющихся амплитуд, поэтому в волновом уравнении
можно одновременно пренебречь второй производной амплитуды
поля по времени и ее второй производной по координате. Эта про-
цедура проиллюстрирована ниже на примере квазимонохроматиче-
ской плоской волны, распространяющейся вдоль осп симметрии
среды z. Волновое уравнение принимает вид
= (3.36)
где
D(z, i)=E(z, £)+4яР(1’(г, t),
E(z, £) = <?T(z, t)exp(ifcz — icoi).
Далее, как показано в разделе 3.3, в приближении медленно ме-
няющихся амплитуд получаем уравнение
—2 Е (z, i) « 12к 4- (3 37)
dz“ \ OZ } х г
Если поле E(z. i) записать в виде интеграла Фурье:
E(z, t) = J # (W + ц) eikz
то имеем
D (z, t) - J e (co + n) & (® ™ Ф],
4 4 D (z, t) = f 4 e (co + tj) (co + у,) dr)
C ul v c
~ ~ 4 J[®2e (®) + 2cot)e (co) + с№ц ? (co + n) =
2 _
= --^£(coH(z, t) ei(hz-wt\ (3.38)
где vg = (dk/d(i>) ~l — групповая скорость. Подстановка (3.37) и
(3.38) в (3.3G) в приближении 32Рнл/Йг« —со2Рнл приводит к урав
нению [8]
(3.39)
Как было показано в разделе 3.3 для стационарного случая, амп-
литуда поля ё в (3.39) фактически является амплитудой вол-
64
ны, распространяющейся в прямом направлении. Соответствующее
уравнение для волны, распространяющейся назад, имеет вид
(i - -Г 4) & V = V? Р“ & (3-40)
\ S - / 1КС
Уравнения (3.39) и (3.40) следует использовать для описания
распространения в нелинейной среде короткого импульса. При этом
членом с производной по времени в уравнениях можно пренебречь
только в том_случае, когда изменение амплитуды поля мало за
время T — Vie/c, требуемое свету, чтобы пройти через среду.
В дальнейшем уравнения (3.39) и (3.40) будут использованы для
анализа нелинейных оптических эффектов в поле сверхкоротких
импульсов.
5 И. Р. Шен
Глава 4
ЭЛЕКТРООПТИЧЕСКИЕ
II МАГНИТООПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ
Оптические свойства вещества могут меняться при приложении
внешнего электрического или магнитного поля. Изменение пока-
зателя преломления в функции приложенных электрических или
магнитных полон приводит ко многим электрооптическим или маг-
нитооптическим эффектам. Хотя эти эффекты были хорошо изве-
стны задолго до появления лазеров, пх можно считать нелинейны-
ми эффектами оптического смешения в пределе, когда одна из
компонент поля имеет нулевую или близкую к пулевой частоту.
В данной главе проводится краткое обсуждение этих эффектов.
4.1 Электрооптические эффекты
В присутствии внешнего постоянного или низкочастотного поля
Ео(£2«0) оптическая диэлектрическая проницаемость е(со, Е)
среды является функцией Ес. Для достаточно малых Ео диэлек-
трическую проницаемость е(со, Ео) можно разложить в ряд по сте-
пеням Ео:
е (со, Ео) = 8(1) (со) + е(: (со + Q) Ео +
+ &(3) (со + 2Q): Е,Е0 + ... (4.1)
Поскольку Е + 4лР = е • Е и Р — %(1) • Е + %(2): ЕЕ +..., то
e<2)(co + Q) = 4nZ(2>(co + £2), е(3) (со + 2Q)-= 4лх(г) (со + 2Q) (4 2)
В пецентросимметричпой среде в электрооптическом эффекте до-
минирует вклад, связанный с членом е 2, лппеппым по нолю. Этот
вклад приводит к так называемому эффекту Поккельса. Спммег-
ризоваппый вид ненулевых компонент е(2) пли для 20 классов
кристаллов мы уже приводили в табл. 2.1, правда теперь еще
нужно учесть, что '/^(со = &) + 0) = = со + 0). В цептро-
симметричпых и нецептроспм^ етричпых средах всегда присутству-
ет квадратичный по полю вклад в (4.1), который известен как
эффект Керра в постоянном поле. Симметрпзоваппып вид е<3) или
Х(3) для некоторых классов кристаллов приведен в табл. 2.2, од-
нако нужно учесть еще соотношения
Хцлг (<о ~ со + 0 + 0) = yjilz (со = со + 0 + 0), 7д;н — xyzft-
Нпдуцпрованные полем добавки к показателю преломления
приводят к линейному двулучепреломлению или двойной рефракции.
66
Традиционно электрооптический эффект описывается с помощью
эллипсоида показателя преломления 1]
nl
У2 , z2 2yz , 2г.г 2ху .
2 2 2 2 2
пуу пгг nVz nzx пху
(4-3)
где — (е 1)lj2 — тензор показателя преломления. Разложение в
ряд по степеням поля проводится для всех коэффициентов n~f Ео)
эллипсоида
2 - = f —) + 2 rii^ok + 2 PiikiE^h^oi + ••• (4.4)
4(Ео) \nuk к М
Коэффициент rijk часто называют линейным электрооптическим
тензором, а — квадратичным электрооптическим тензором. Зна
чения г,;А для многих кристаллов табулированы в литературе [2].
С физической точки зрения электрооптические эффекты обус-
ловлены как движением ионов или молекул, так и вызванными
приложенным электрическим полем искажениями электронного об-
лака. Даже если индуцированное изменение показателя преломле-
ния составляет около 10 5 (типи шые значения ri)k лежат в диа-
пазоне 10“10—10-8 см/В), то среда толщиной 1 см уже может
внести для видимого света фазовый сдвиг, превышающий л/2. Вот
почему электрооптические эффекты получили широкое распростра-
нение при создании модуляторов света.
4.2 Магнитооптические эффекты
Тензор оптической диэлектрической проница^ности е среды яв-
ляется также функцией приложенного постояпного магнитного по-
ля Н Для пего выполняется условие симметрии вида [3]
е,ДН ) = еД По). (4.5)
В этом случае даже в отсутствие диссипации тензор е;, является
комплексным и обладает свойством эрмптовостп:
ij Н(|) — eij Ч + z'£jj (Н(| — Eji (Но (4.6)
Поэтому в педисшшативной среде имеем
(Щ) = Н = ( Но),
4(Н0) = -^(н0) = -еу(-н0).
Таким образом, реальная часть тензора симметрична и является
четной функцией По, а мнимая часть — антисимметрична и не-
четна но Но. Зависимость t'-ц от По приводит к циркулярному дву-
лучепреломлению или эффекту Фарадея, в то время как зависи-
мость Eij от Но приводит к линейному дв5 лучепреломлению пли
эффекту Коттона - Мутона [3]. Это можно проиллюстрировать па
примере среды с одноосной симметрией, в которой поле Но прило-
жено вдоль оси. В этом случае отличными от пуля компонентами
е будут ежх = еуу и егг> четные по Но, и &ху = — &ух, нечетные по
Но. Приведение е к диагональному виду в системе координат,
образованной ортогональными единичными векторами е± =
!='(ж ± 1у)/У2 и z, дает три диагональных элемента е± и е1г где
е± = ехх ± Еху обозначают восприимчивости для волн с правой и
левой круговой поляризацией соответственно. Поскольку &ху <С в.™,
волновые векторы двух циркулярно поляризованных волн можпо
записать в виде
к± = —
с
С
-
Тогда циркулярное двулучепрстомлсние в среде длиной I будет
равно
(4.8)
(4.9)
(4.11)
(A’+-A:_)Z = -^Z.
с У
Линейно поляризованный пучок света, распространяющийся вдоль
оси z, испытает поворот плоскости поляризацпп па угол
<р = (Л+ — *_)Z/2. ’ (4.10)
Этот эффект известен как вращение Фарадея. С другой стороны,
ТЗК КАК &хх (Но) ' ' ехя(0) в оощем случае исправно eZz(II0) Bzz(O),
линейное двулучепреломленпе в плоскости ж — z также меняется
в присутствии поля По. Это явление получило название эффекта
Коттона — Мутона.
В случае достаточно слабого поля Но разложение в ряд по 'Сте-
пеням поля е(П0) дает
е' (со, Но) = е'(1) (со) + е'(3) (со - 2Q) П0Н0 + ...,
е"(со, II0) = e"(2)(co + Q)-no+ ...
Здесь снова величины et2)/4. , ecs,/4n и т. д. можно считать не-
линейными воспринмчивостями, хотя они п обусловлены магнит-
ным вкладом.
По аналогии с электрооптическими эффектами магнитооптиче-
ские эффекты могут также быть использованы для модуляции
света. Эффект Фарадея, или циркулярное двулучепреломленпе, вы-
зывает поворот плоскости поляризации излучения, проходящего
через среду. Для слабых полей величина этого поворота пропор-
циональна приложенному магнитному полю. И вновь, хотя инду-
цированные полем изменения диэлектрической постоянной пли
показателя пр ломлепия очень малы (порядка 10-9/Гс для стекла,
содержащего несколько процентов редкоземельных попов), пово-
рот плоскости поляризации, возникающий вследствие относитель-
ного сдвига фаз между двумя циркулярно поляризованными ком-
понентами, может достигать нескольких десятков градусов в среде
длиной 1 см и при индукции магнитного поля в несколько тысяч
гаусс. Однако эффект Коттона — Мутона оказывается гораздо сла-
бее и поэтому имеет ограниченное применение.
С8
Глава 5
ОПТИЧЕСКОЕ ВЫПРЯМЛЕНИЕ
И ОБРАТНЫЙ ЭФФЕКТ ФАРАДЕЯ
Модуляция и демодуляция — известные процессы в радиочастот-
ном и СВЧ диапазонах. Они образуют основу телекоммуникаций.
Естественно предположить, что эти процессы должны существо-
вать и в оптическом диапазоне. В гл. 4 уже обсуждались методы
модуляции света с помощью электрооптического и магнитооптиче-
ского эффектов. В данной главе мы рассмотрим процесс оптиче-
ского выпрямления, который приводит к появлению постоянной
электрической поляризации или намагпичспия.
5.1 Оптическое выпрямление
В литературе под оптическим выпрямлением, которое, кстати, было
одним из первых обнаруженных нелинейных оптических эффектов
понимают обычно генерацию постоянной электрической поляриза-
ции интенсивным световым пучком, распространяющимся в нели-
нейной среде. Этот эффект описывается нелинейной поляризацией
вида
Р<2> (0) — %(2) (0 = со — со): Е(со)Е* (со), (5 1)
—>
где Е(<о) =^exp(ik г — icof), а нелинейная восприимчивость
Х(г)(0 = ы — со) определяет величину эффекта. В непоглощающей
среде перестановочные соотношения для %(2) связывают %г) (0 =
= со — со) с электрооптическими коэффициентами
(О = со — со) = xjfei (со = со + 0) =
= (со = 0 + со) =------. ri.k (5.2)
в системе главных осей. Таким образом, зпая электрооптический
коэффициент rtik, можпо предсказать величину поляризации, гене-
рируемой при оптическом выпрямлении. В реальных эксперимен-
тах измеряется пе Р(2), а наведенное постоянное электрическое поле
или напряжение, которые связапы между собой линейно. Басс
с сотрудниками [1] и Уорд [2] выполнили эксперименты по опти-
ческому выпрямлению и измерили у.уь(О —со — со) для ряда кристал-
лов. Схема эксперимента может быть простой. Кристалл, вырезан-
ный в виде плоскопараллельной пластины, ориентирован так, что-
бы ось i кристалла была перпендикулярна двум параллельным
граням пластины. Эти грани покрываются серебром и образуют
69
пластины конденсатора. Мощный световой луч направляют в кри-
сталл в направлении, перпендикулярном оси I. В соответствии
с (5.1) в кристалле возникает поляризация Р{!)(0). Измеряется
постоянное напряжение на пластинах конденсатора. Пусть диэлект-
рическая постоянная кристалла в статическом поле в направлении
i равна е0. Предположим, что
Рис. 5.1. Геометрия эксперимента
по наблюдению оптического вы-
прямления
интенсивность светового пучка мож-
но считать однородной в прямоуголь-
ном сечении кристалла s X t, как
показано на рис. 5.1. Тогда, исполь-
зуя формулы для бесконечного пло-
ского конденсатора, получаем для
постоянных полей соотношения
Eod = Ea(d — t) + Ebt,
ЧЕа = г0Еь + 4лМ2), ( ’3)
а так как суммарный заряд на пла-
стинах равен пулю, то
—Ео (w — s) = Eas. (5.4)
Решение этих уравнений дает
величину напряжения
V = - 4л Р<? = - 4л 2 (“)Е* (“)• (5-5)
О О j,h
В эксперименте, чтобы определить (0 — ю — ю), необходимо ак-
куратно измерить V (в милливольтах на мегаватт) и интенсив-
ность лазера. Результаты по оптическому выпрямлению, получен-
ные Бассом с сотрудниками [1] и Уордом [2J, показывают, что
соотношение (5.2) действительно выполняется в пределах погреш-
ности измерений.
5.2 Эффективная плотность свободной энергии
Усредненное по времени значение плотности энергии <?7> в нели-
нейной среде было выведено в разделе 3.2, где мы нашли, что по-
ляризацию среды Р(со) можпо определить, дифференцируя эффек-
тивную плотность свободной энергии F — F{',} = — (<17> - <?7<0,>):
Р(со)=-5(Е-Е'о>)/Ж*(со), (5.6)
если дисперсией восприимчивости можпо пренебречь. Таким обра-
зом, эффективная плотность свободной энергии для случая не
слишком мощной квазимонохроматической волны, распространяю-
щейся в пепоглощающей среде в присутствии постоянного элект-
рического поля, равна *)
F [Е (со), Е„1« (Ео) 2 [%Jft (Ео) Е* со) Eh (со) + ...]. (5.7а)
_______________ 3,к
*) Заметим, что Efl = lira А. [Ео (Q) Е* (Q)]
70
Если %;*(Е ) также можпо разложить в ряд по Ео, то получаем
F = F(‘»(E0) + F ч +F<2) + ...,
Е(1) = -2№(0)£;(<о)^(со), Я(2) = - 2хЖХМ^(®)-
if11 i,3,k
(5.76)
Плотность свободной энергии определяет величину электрооптиче-
ского эффекта и эффекта оптического выпрямления. Так, из (5.6)
получаем, что наведенная при оптическом выпрямлении поля-
ризация
(0) = - дР^/дЕ.г = £ у^Е] (W) Eh (о), (5.8)
как и следовало ожидать. Очевидно, в (5.7) и (5.8) та же вос-
приимчивость описывает линейный электрооптический эффект.
Проведенный выше ана шз можпо обобщить на случай магнит-
ного поля [3, 4]. Для не слишком мощного светового пучка, рас-
пространяющегося в непоглощающей среде в присутствии магнит-
ного поля, эффективную плотность свободной энергии можно запи-
сать в виде ряда по степеням светового поля:
F-F. (По) - 2 Ум (Но) Е* (со) Е} (со) + ... (5.9)
ij
По аналогии со случаем электрического поля [Ху(Н0) —Х<Д0)] здесь
определяет величину магнитооптического эффекта. Поскольку
М(0) = — dF/дН , молено ожидать, что в среде будет существовать
постоянное намагничение, наведенное падающим светом. И дей-
ствительно, это явление наблюдалось и получило название обрат-
ного магнитооптического эффекта [5].
Для иллюстрации рассмотрим среду, имеющую аксиальную сим-
метрию. Пусть свет распространяется вдоль, например, оси z.
Хорошо известно, что если постоянное магнитное поле также при-
ложено вдоль оси z, то две волны с различной круговой поляри-
зацией будут собственными модами при таком распространении.
Эффективную плотность свободной энергии поэтому можно запи-
сать в виде
F ^(Н)-х+(Н0)|£+(о)|: -Х_(Н )Ш_(ш)|2 + ..., (5.10)
где Х+ = Х--« iy^j и Х- = Ххх —соответственно линейные вос-
приимчивости для правой и левой циркулярно поляризованных
волн. Уравнение (5.10) можно переписать в виде
F = Fo (Яо) - 7г[х+ (Я0)-х-(Яс)](|Я+Р-|Я_|г)-
-*Л[х+(Яс)+*х_(Я0)](|Я+Р + |Я_Г)+..., (5.11)
гДе [Х+(^о)-Х-(Яс)] и [х+(Я0) + х (Яо)] —нечетная и четная функ-
71
штп Но соответственно. Эффект Фарадея будет пропорционален
— 0F + dF — v.(H) — у (Н ) = В+ ~ i ~ ^Я— (5 12)
5|£+|2 + 5|£-|2 ° ° 4я ’
как это уже обсуждалось в разделе 4.2. Кроме того, можно пока-
зать, что
7,хх(Но) = Xw(^°) ,
(э.13)
х~ (Яо) - Ххх (0) = ‘Л Ь (Не)+х- (Яо) - х+ (0) - х- (0)].
Индуцированное магнитным полем изменение восприимчивости
связано с эффектом Коттона — Мутона. С другой стороны, инду-
цированное полем световой волны намагничение можно также вы-
вести из (5.11). В присутствии оптического поля индуцированное
изменение намагничения вдоль осп z описывается формулами
ДМ = - J- (F-Fo) - ДМФ + АМкм,
ДМф = | (х+ - Х-) (I Е+ |2 - | Е_ Н, (5.14)
ДМкм = у (%+ + %-) (I Е+ I2 + । Е~ I2)'
Член ДЛ/Ф, четный по По, получается из слагаемого в выражении
для F. отвечающего эффекту Фарадея, а член ДМкм, нечетный по
Но, - из слагаемого, отвечающего эффекту Коттона — Мутона. Как
видно из (5.14), даже при Яо = 0 обратный эффект Фарадея не ис-
чезает. пока l^+l #= |Е-1, и достигает максимума для круговой
поляризации. Световой пучок, в котором |£+l2 играет здесь
роль постоянного магнитного поля и нарушает симметрию среды
по отношению к изменению знака времени. В то же время обрат-
ный эффект Коттона — Мутона имеет место даже в случае линей-
но поляризованного света, но исчезает при Но — 0, так как произ-
водная 5(х+ + х )/дН„ нечетна по Я...
Эффективная плотность свободной энергии позволяет предска-
зать величины обратных эффектов Фарадея и Коттона — Мутена
исходя из результатов измерений вращения Фарадея и эффекта
Коттона — Мутона в данной среде. С физической точки зрения эф-
фекты Фарадея и Коттона — Мутона обусловлены циркулярным и
линейным дихроизмом, индуцированным постоянным магнитным
полем, но как объяснить обратные эффекты? Эта проблема будет
предметом следующего раздела.
5.3 Обратные эффекты Фарадея и Коттона — Мутона
С микроскопической точки зрения светоиндуцированное постоян-
ное намагничение возникает вследствие того, что оптическое поле
по-разному сдвигает различные магнитные подуровни основного
состояния (оптический эффект Штарка) и перемешивает с этими
72
подуровнями основного состояния разное число возбужденных
состояний.
Пусть гамильтониан взаимодействия есть
<9^х = — е 1Г+Е— (®) + r— Е+ (®)1- (5.15)
С помощью нестационарной теории возмущений мы можем найти
возмущенные состояния системы
\пУ = |га>0 + Д пУ,
I 70
п’^п
(5.16)
. 4“ - <0„,п)
Сдвиг уровня п> за счет оптического эффекта Штарка равен
Д£„- 2
71',471
<^l^th)ol2~
4“ + “n'n)
(5.17)
пары уровней, как по-
2дтрн0
Рис. 5.2. Диаграмма
энергетических уровней
идеальной парамагнит-
ной системы, имеющей
только две пары состоя-
ний, между которыми
действуют циркулярно
поляризованные оптиче-
ские поля
где Ti(iynf n — Еп/—Еп. Для иллюстрации механизма появления об-
ратного магнитооптического эффекта рассмотрим модель простого
парамагнитного иона, имеющего только две
казапо па рис. 5.2. Основное состояние
|+т> связано с возбужденным состояни-
ем 1— т'У матричным элементом
<—т'\г_\тУ, а состояние I—тУ связано
с состоянием \+т'У матричным элемен-
том <+m'|r+| — тУ, где г± — (ж± iy)/T’2.
В магнитном поле, приложенном вдоль
оси z, зеемановское расщепление для
двух пар уровней составляет соответ-
ственно 2g$mH0 и 2g'$m'H0, где ₽ —
магнетон Бора. Разность энергий двух
пар уровней при Uo = 0 равна Йсо0 » к'Т.
Постоянное намагничение вдоль оси z си-
стемы, состоящей из N ионов в единице
объема, равно
Л/= Ngfi<J2y = —7Vg^[<rn|JJzn>pm +
+ <—m\Jl\ — тп>р_„]. (5.18)
Здесь —оператор углового момента,
а р±то — равновесные тепловые населенно-
сти состояний \±тУ, описываемые распределением Больцмана:
е-Е±т/АТ
Р ’ т ~ ~Em/hT + e~E-m/hT’
где Е±т = ±g$mllo + ДЕ±т. Возмущая уровни Е±т и состояния |тп>,
73
(5.19)
световое поле вызывает появление постоянного намагничения
ЕМ = М^1) — М(^1 = 0) = М1Р -Ь EMD,
AAfp = — Ngfrn [(pm — p_m) — (pm — P-m)],
\MD = - Ng$ [(A<zn |) Jz (Д | m>) p®, + (Д <- m I) Jz (Д | - тп» p«_m],
где pj_m = (р±т)дЕ_!_т=м а ЛЛ7Р и ЛЛ/Е обусловлены соответственно
индуцированными полем изменениями населенностей и матричных
элементов. Из (5.15) — (5.20), учитывая, что кТ и
1<т'|г+1 — тп>|2 = |<—m'|r_|m>|2,
нетрудно получить следующий результат:
“WPWmPl,» /ЛС, ЛЕ, ,
ДЗт —-------------------(г\Ет — ЕЕ^т) —
2-Vgpmp^pO
“ кТ
|<т' | ег+ |
4ю-%)
ft2 (со — ©0)2 — (gm + g'm’)2 Р2Я“
___________4ю + %)____________ъ
ft2 (co + co0)2 — (gm + g'm')2 р2Я2 J
Г — (gm + g'm') pff0
|2
[ ft2 (co — co0)2 — (gm + g'm')2 р2Я2
, (gm + g^pgp 7
ft2 (co + co0)2 — (gm + g'm')2 р2Я2 +
&MD = Ngfim' I <jn' er+ | — zn> |2 X
vz Л “P™
, (5-21)
р°
г те
_| *u‘
[ft (co — co0) + (gm + g'm') P#0]2 [ft (co + ©0) — (gm + g'm') P#0]2
— 0° p°
^—772 . 7П
[Я (co — coo) — (gm + g'm’) pflj2 [ft (co + coQ) + (gm + g’m') p/Zj2
„ /I p 12 If 19Л i “Pm ,
— ро
[Я. (со — <£>0) + (gm + g'm') p#0]2
Р°
Г—m
[Я. (со + ш0) — (gm + g'm') ряо]2 [Я (со — coQ) — (gm + g'm') ptfj2
P° 1 \
. l/l z? 12 i I P |2\ r.
р (со + ш0) + (gm + g'm') ряо]2
Поскольку вклад ЕМР возникает из-за индуцированных полем за
счет оптического эффекта Штарка изменений населенностей ниж-
74
них уровней, он пропадает в диамагнитной системе, которая имеет
только синглетное основное состояние, заселенное при обычной
температуре. Этот вклад называют поэтому парамагнитным вкла-
дом в ДЯ/. Вследствие конечного времени релаксации распределе-
ния населенностей к новому состоянию равновесия Д/¥р не может
мгновенно реагировать на воздействие коротких световых импуль-
сов. Из результатов измерения временного поведения ДЯ7Р можно
определить время релаксации Т\ нижних уровней. Вклад ДМ\
связанный с перемешиванием волновых функций полем световой
волны, существует и в диамагнитной системе и называется поэто-
му диамагнитным вкладом в ДЛ7. Эта часть практически мгновенно
реагирует на световое воздействие. Кроме того, парамагнитная
часть пропорциональна l/кТ при < кТ, а диамагнитная
часть не зависит от температуры. Это напоминает поведение обыч-
|рых пара- и диамагнетизма при изменении температуры [6]. В вы-
ражениях для Д717р (5.21) и ДЛР (5.22) мы явно выделили часть,
пропорциональную (|Е+|2 — |Е_|г), и часть, пропорциональную
(|Е+|г+Ш2). Первая из них соответствует обратному эффекту
Фарадея, а вторая — обратному эффекту Коттона — Мутона. Для
частот, лежащих вдали от резонанса, обратный эффект Коттона
Мутона гораздо слабее обратного эффекта Фарадея. Как видно из
сравнения (5.21) и (5.22), отношение ДЛ/Км к ДЛ/Ф приблизитель-
но равно I (g'm' + gm) (со — соо) | для парамагнитного вклада и
приблизительно равно (g'm' + gm) $II0/Ti (со — соо) I или (pm—p-m) X
X(pm + p—) \в зависимости от того, что больше, для диамагнит-
ного вклада. Это отношение может стать порядка единицы, когда
Тг (со — со0) приближается к величине зеемановского расщепления.
Однако вблизи резонанса часто начинает доминировать постоянное
намагничение, вызванное оптической накачкой [7]. В реальных
экспериментах обратный эффект Коттона — Мутона отделяют от об-
ратного эффекта Фарадея, используя то обстоятельство, что с изме-
нением направления магнитного поля Но на обратное Д1/км ме-
няет знак, а не меняет. Наконец, мы замечаем, что соотно-
шения (5.21) и (5.22) можпо получить из (5.14), если записать
микроскопические выражения для %+ и %_ по аналогии с выраже-
нием (2.17) для но применительно к системе, схема которой
изображена на рис. 5.2. Предоставляем читателям проделать этот
вывод самостоятельно в качестве упражнения.
Проделанный выше расчет ДЛ/ можно, конечно, обобщить на
случай парамагнитной системы, имеющей N основных состояний.
В плотных средах необходимо также учесть поправку на локаль-
ное поле.
Схема эксперимента для наблюдения светоиндуцированпоп по-
стоянной намагпичепностп показана на рис. 5.3. Световой импульс
индуцирует в образце импульсное изменение намагничения ДЯ/(<).
Производная по времени d(f\M)/dt вызывает появление напряже-
ния па концах приемной катушки, намотанной вокруг образца.
В качестве примера рассмотрим кристалл CaF2:3% Еиг+. Вращение
75
Фарадея па длине волны 700 нм при 4,2 К составляет для этого
материала 2•10—4 рад/(см-Э). Из (4.9) и (4.10) получаем
1д (х+ - Х-)/дН0]н-0 = 1,8- IO’10 СГС/Э.
В этом случае, согласно (5.14), для циркулярно поляризованного
луча рубинового лазера с плотностью мощности на образце
10 МВт/см2 наведенное постоянное намагничение составит АЛ/ =
— АЛ/Ф = 7 10~6 эрг/(см3 Э). Это значение соответствует посто-
янному намагничению, вызванному постоянным магнитным по-
А Светоделительная
Рис. 5.3. Схема эксперимента по наблюдению обратных магнитооптических
эффектов
лем с индукцией, равной 0,01 Э. Если использовать импульс
лазера с модулированной добротностью с пиковои мощностью
10 МВт и длительностью фронта 2 • 10-3 с и предположить, что
Al/(i) мгновенно следует за изменением интенсивности им-
пульса лазера, то напряжение на концах приемной катуш-
ки, имеющей 30 витков, составит 1,3 мВ. Эта величина на-
ходится в согласии с экспериментальными измерениями ван дер
Зила с сотрудниками [5], которые показали, что обратная взаимо-
связь между эффектом Фарадея и обратным эффектом Фарадея
действительно имеет место для многих парамагнитных и диамаг-
нитных веществ.
5.4 Индуцированное намагничение
при резонансном возбуждении
Постоянное намагничение можно вызвать с помощью света посред-
ством прямой оптической накачки. Это намагничение обычно го-
раздо сильнее, чем обратный магнитооптический эффект, который
рассматривался в разделе 5.3. Оптическая накачка с помощью цир-
кулярно поляризованного света изменяет распределение населенно-
стей по магнитным подуровням одновременно основного и возбуж-
денного состояний. В результате этого возникает нескомпенсиро-
76
ванный магнитный момент и, значит, намагничение. Теоретически
для расчета распределения населенностей и намагничения, вызван-
ного резонансным оптическим возбуждением, можно воспользо-
ваться кинетическими уравнениями, если при этом известны веро-
ятности переходов и скорости релаксации между уровнями. Опти-
ческая накачка в газах и твердых телах была предметом интен-
сивных исследований в течение длительного времени. Часто для
детектирования наведенной ориентации углового момента в среде
используется регистрация поляризованной флуоресценции. В схе-
ме, показанной на рис. 5.3, эту наведённую ориентацию можно так-
же изучать, измеряя постоянное намагничение, генерируемое
в среде лазерным импульсом [7]. В некоторых случаях это может
оказаться удобным методом изучения релаксации между магнитны-
ми подуровнями в конденсированной среде.
Глава 6
ГЕНЕРАЦИЯ СУММАРНОЙ ЧАСТОТЫ
Взаимодействие воли в нелинейной среде приводит к их смеше-
нию. В результате этого генерируются волны на суммарных и раз-
ностных частотах. Генерация суммарной частоты является одним
из трех нелинейных оптических эффектов, открытых на заре не-
линейной оптики [1]. С развитием перестраиваемых лазеров этот
процесс стал одппм из наиболее полезных нелинейных оптических
эффектов, поскольку он позволяет получить перестраиваемое по
длине волны излучение в коротковолновом диапазоне. В данной
главе мы рассмотрим физику процесса генерации суммарной
частоты.
6.1 Физика явления
Басс с сотрудниками [1] впервые наблюдали генерацию суммарной
частоты в оптическом диапазоне в 1962 г. в кристалле трпглпцип-
сульфата. В их эксперименте в качестве источников исходных
воли использовались два рубиновых лазера, длины воли генерации
о
которых отстояли друг от друга па 10 А. На выходе, как показал
спектрограф, наблюдались три линии вблизи 347 им, причем боко-
вые липни были связаны с генерацией волн второй гармоники
излучений накачки, а средняя линия была связана с генерацией
суммарной час юты двумя лазерными пучками.
Физическая интерпретация явления генерации суммарной ча-
стоты заключается в следующем. Лазерные пучки с частотами ац
и со2, взаимодействуя в нелинейном кристалле, генерируют нели-
нейную поляризацию Р(2) (со3 = ок + со2). Последняя, являясь ре-
зультатом сложения вкладов осциллирующих дипо юй, служит ис-
точником излучения на частоте со3 = ац + ок. В общем случае из-
лучение суммарной частоты может происходить во всех направле-
ниях. Поле излучения зависит от коррелированного по фазе про-
странственного распределения Р(2)(и3). Выбором геометрии экспе-
римента можпо сформировать острый пик излучения в определен-
ном направлении. Это направление определяется условием фазового
сипхроппзма. Как уже говорилось выше в разделе 3.1, для эффек-
тивной перекачки епергип из воли пакачки на частотах <щ и ®2
в генерируемую в процессе сложения частот волну с»3 (рпс. 6.1)
должны одновременно быть выполнены условия сохранения энер-
гии и импульса. Закон сохранения энергии требует, чтобы ®3 =
= coi + со2, а из закона сохранения импульса следует, что к3 к! +
78
Рис. 6.1. Схема процесса гене-
рации суммарной частоты
+ к . Последнее равенство означает, что излучение на суммарной
частоте наиболее эффективно генерируется в так называемом на-
правлении синхронизма, определяемом из условия к3 = к, + к2 [2].
Если длина взаимодействия волн I конечна, то достаточно потре-
бовать выполнения условия сохранения импульса с неопределен-
ностью порядка 1/Z. Поле излучения, таким образом, будет иметь
ограниченный по амплитуде пик в на-
правлении синхронизма с угловой ши-
риной, соответствующей ДА: ~ Ml. На-
личие поглощения в среде может огра-
ничить длину взаимодействия и уши-
рить пик фазового синхронизма. В об-
щем случае генерация суммарной ча-
стоты в объеме среды (в условиях.
когда этот процесс разрешен и выполнено условие фазового синхро-
низма) доминирует пад вкладом поверхности. В отраженной же
волне, вследствие отсутствия фазового синхронизма, заметным мо-
жет оказаться вклад поверхностного слоя толщиной порядка л/2л.
Описанный выше подход позволяет представить качественную кар-
тину генерации суммарной частоты. Эту картину нужно теперь
подкрепить строгим расчетом на языке формул.
6.2 Теоретическая постановка задачи
Метод связанных волн, подробно рассмотренный в разделе 3.1,
можпо непосредственно применить для решения данной задачи [3].
В роли трех связанных волн здесь выступают волны Е(со,), Е(со2)
п волна суммарной частоты E(cos). Каждое из полей можпо раз-
ложить на продольную и поперечную компоненты: E(to() = Е( (сщ) +
+ ЕХ(®,). Эти компоненты удовлетворяют волновым уравнениям
№Е± (COi) + 4- [8 (®г) Е ((0{)к = - Р<« (с02),
с с"4
¥.[Ец (со4) + 4nP(/)((oi) + 4лР$(со4)] = О,
где
P(cof)=-P1(®,) + PJ.(cot),
Р(2) («1) = Z(2) (с01 = -со2 + С0з): Е*(сог)Е(со3),
Р(г) (со2) = х(2) (со2 = Юз - со,): Е (со,) Е* (со,),
Р г) (со3) = %<г) (со3 = со, + со_): F(со,)Е(со2).
Общее решеппе (6.1) с граничными условиями крайне сложно.
К счастью, в реальных ситуациях для упрощения решения всегда
можно найти разумные приближения. Для иллюстрации рассмот-
рим простой случай, когда сделаны следующие предположения:
1) все волны являются бесконечными плоскими волнами; 2) можно
пренебречь истощением волн накачки; 3) нелинейная среда явля-
ется полубескопечиой с плоской границей раздела; 4) нелине"ная
79
среда обладает кубичной симметрией, либо пучки распространяют-
ся вдоль оси симметрии. Эти требования, конечно, не существенны
и в определенных обстоятельствах могут быть ослаблены, как бу-
дет видно из дальнейшего изложения.
Сделанные предположения сильно упрощают решение. Пренебре-
жение истощением волн накачки означает, что в уравнениях для
полей Е((01) и Е(со2) можно опустить члены с нелинейной поля-
ризацией, описывающей взаимодействие и энергообмен между вол-
нами. Таким образом, волны накачки распространяются в нелиней-
ной среде линейно, а изменение полей Е(®4) и Е(<в2) описывается
линейными волновыми уравнениями. В приближении бесконечных
плоских волн в нелинейной среде имеем
Е1-(со1)= exp [i(kir-г— ®ti)],
Ег (®2) = &2т ехр {г (к2г • г g>2?) ]•
Нам остается
поляризацией
решить уравнение для Е(со3) в (6.1) с нелинейной
Р(2) (со3) = exp [i (k3s-r — ®3/)],
где k3s = kir + k?I. Решение для поля Е(со3) в среде получается
непосредственно. Оно состоит из общего решения однородного
уравнения (свободная волна с волновым вектором кзг) и частного
решения неоднородного уравнения (вынужденная волна с волно-
вым вектором k s):
Ег(ю3)- Ае1кзГ‘Г
^(2)
_ ^-*32т) ^3±
8|W
elk'3s
- ia.t
е а,
(6-2)
где амплитуда А однородного решения должна быть определена
из граничных условий и, кроме того, мы учлп, что Е ц (со3) +
+ 4лР(1) (со3) = £ц (®3) Еу и (со3).
Перейдем теперь к более полному описанию задачи, включив в
рассмотрение граничные условия [4]. Пусть 2 = 0 есть плоскость,
отделяющая полубескопечную нелинейную среду, расположенную
справа, от линейной среды, находящейся слева от нее. Все волны
считаются распространяющимися в плоскости х — z и имеют вол-
новые векторы, показанные на рис. 6.2. Для каждой частоты ®,-
внутри линейной среды есть поле ЕДсо,), описывающее волну, па-
дающую на границу раздела слева, и поле отраженной волны
Е (со,), распространяющейся влево, а внутри нелинейной среды
есть поле прошедшей волны ЕД®,), распространяющейся вправо.
Эти поля связаны между собой граничными условиями. Следствием
согласования компонент поля на границе раздела является равен-
ство компонент волновых векторов, параллельных границе раздела,
для каждой частоты со,. Это условие приводит к снеллиусовскому
80
закону отражения и преломления для волн накачки. Для волны
же суммарной частоты мы получаем
X = АзК, X = '^ЗТ, х = Аз«, X- (6..3)
В записи через углы распространения, показанные па рис. 6.2, это
условие принимает вид
ksi sin 03/ А'зл sin 0sR к$т sin 0зт = k^s sin 0з< —
= А1Г sin 01Г +/с2т sin 02т = Ац sin 0ц + feisin 02г. (6.4)
Соотношения (6.4) можно рассматривать как нелинейный закон
Снеллиуса. Если волновые векторы йадающих волн накачки изве-
стны, то он позволяет определить направления распространения
Рис. 6.2. Волновые векторы различных воли при генерации суммарной часто-
ты в полубесконечной нелинейной среде, граница которой лежит при z = О*
генерируемых при нелинейном смешении волн [4]. Для завершения
решения мы должны найти амплитуды получающихся волн.
В (6.2) нелинейная поляризация (со3) = ё'гт&ът- Для
каждой нелинейной среды величина %(г) является заданной вели-
чиной, а амплитуды ^Г1Т и связаны с амплитудами падающих
волн коэффициентами Френеля. В выражении (6.2) для Е (ы3)
неизвестен только коэффициент V Для его нахождения рассмот-
рим падающую и отраженную волпы с частотой со3, обозначаемые
соответствеппо Ej(co3) и Fn(£o3). В линейной среде
Е;ы = <6.5>
Амплитуда падающей волны ё’зз известна, а амплитуда отражен-
ной волны ё’зп должна быть определена. Таким образом, есть два
неизвестных коэффициента, А и e?sn, которые должны быть опре-
делены из граничных условий. Ясно, что из условия непрерывности
компонент электрического и магнитного полей, параллельных гра-
нице раздела, вытекает достаточное число уравнений для нахож-
дения А и ё'зп. Мы отложим решение до последующих разделов,
а сначала рассмотрим случай генерации суммарной частоты в объ-
еме среды.
6 и. Р. Шеи
81
6.3
Простое решение для случая генерации
суммарной частоты в объеме среды
Мы будем здесь интересоваться только генерацией суммарной ча-
стоты в объеме нелинейной среды. Этот процесс сопровождается
ростом амплитуды Е (со3) по мере распространения вдоль оси z
на рис. 6.2. Поскольку рост амплитуды поля суммарной частоты
обычно незначителен на расстояниях порядка длипы волны, можно
воспользоваться приближением медленно меняющихся амплитуд,
описанным в разделе 3.3. Тогда, принимая во внимание, что
Ет (ю3) = &зт (z) exp [i (кзГт — ы3#)],
получаем из (6.1)
77^3T±(Z) = -—
кчТ гс
я _ (6.6)
[еИ («3) ^зтц + = О,
где
Дк = гДй = к1Т + к2Г — кзг (6.7)
— волновая расстройка. Решение (6.6) имеет вид
^зтх (z) = (0) + ~
(6.8)
«’зги (и) = <ГзГ|1 (0) - (?*'"- 1).
В качестве дальнейшего приближения мы можем пренебречь влия-
нием нелинейной поляризации на отражение и преломление на
границе раздела. Тогда амплитуда ^Гзт(0) будет прямо связана с
амплитудой падающей волны <?Г3/(0) коэффициентами Френеля.
Интенсивность генерируемой волны суммарной частоты дается
формулой ____
/з(^) = -ТГ^1^зт(и)|2. (6.9)
Соответствующая мощность излучения получится при интегриро-
вании 73 по поперечному сечепию пучка. На первый взгляд конеч-
ность поперечного сечения пучка находится в противоречии с при-
ближением бесконечных плоских волн, однако, как хорошо извест-
но, если сечение пучка достаточно велико, то справедливо лучевое
приближение, а каждый луч можно считать бесконечной плоской
волной. Таким образом, если 73 зависит от поперечной координаты
р, то полная мощность волны па частоте с°3 равна
р (O3J z) = J 73 (z, р) dp - сУ^з)- J | isr (z, р) I2 dp. (6.10)
82
С практической точки зрения важным является случай, когда на
входе в среду волна со3 отсутствует, т. е. ^Г3т = 0 В рассматривае-
мом приближении тогда и <§Гзг(0) = 0. При А3/ДА| »1 имеем
1^37-jJ и выражение для интенсивности 13, согласно (6.8)
и (6.9), принимает вид
2ч% ^(2) |2 Г Sin Afrz/2) ]2
с е (ц>3) cos2 0зГ 3± I Lkzj'Z J
(6.11)
Как видно из рис. 6.3, зависимость 13 от &kzz имеет резкий мак-
симум мри выполнении условия фазового синхронизма ДАх — 0. Пи-
ковое значение равно
17з (z)]max = -г-^3 X
с У е (а>3) cos 0зТ
х|Ж22|%2, (6.12)
а полуширина между первыми
нулями равна
(Л^)ни’ z = —-,?дп k3Tz = 2л.
Лзт
(6.13)
Для типичных значений z =
= 1 см, кзт ~ 10° см~* получаем
(ДА')ни-/Азт ~ 10-4, откуда сле-
дует, что пик синхронизма обыч-
но довольно узок в единицах ДА:.
Рис. 6.3. Интенсивность волны сум-
марной частоты в функции фазовой
расстройки ДА: вблизи ДА- « 0
Расчет генерации суммарной частоты для случая анизотропных
сред требует небольшой модификации. Во-первых, поскольку поля-
ризация J у во втором из уравнений (6.1) обычно пренебрежимо
мала, £'ri(co;)/£'TX(£ot) = t.gai есть постоянная, определяемая из
условия линейного распространения волп, где а, — угол между
Ег(оэ;) и Ег±(со.). В приближении плоских волп и медленно ме-
няющихся амплитуд (6.1) принимает вид
i^3r(z)
г2пс>3
k3T,zci cos2 а3
(6.14)
где езт есть единичный вектор вдоль ^Гзт. Решение (6.14) б\дет
таким:
8т (z) ST (0) + -----------2 еаТ • ^2) (е^ — 1). (6.15)
k3Ttz^iC cos а3
В рамках сделанных нами предположений (6.1о) находится в со-
ласии с решением (6 8), полученным для изотропной среды
6*
83
<6/1
У чет отражения на границе раздела
В более общей форме решение (6.2) и (6.5) для поля Е (сог)
а ожпо записать в виде
-> 4лсо255^2)
= ^зтл (0) + 2 , , 3 3±2 - 1),
с {кз*~кзт)
-> —> 4л5^2)
^зтц = <Г8П (0) - - 1),
ЕII (“з)
(6.16)
где
?зтх (0) = А +
4лсо|^'^
с &зт)
й’зтн (0) =
4л^^2?
д И
М“з) ‘
Мы сразу замечаем, что если использовать приближение
A’3s — 7'3г = (kSSfZ + А’зт,г)ДА:~ 2kSTtz&.k, (6.17)
то (6.16) сводится к (6.8). Записаппое выше приближение очепь
хорошо работает, когда Д7с мало или, что то же, когда можно пре-
небречь излучением в обратном направлении с Д/с ~ кзт. Как ука-
Рпс. 6.4. Схема, показыва-
ющая падающую и отра-
женную волны суммарной
частоты в линейной среде
и прошедшие волпы сум-
марной частоты в нелиней-
ной среде. Граница раздела
между двум средами ле-
ж ir при s = 0
зывалось в разделе 3.3, последнее условие является также условием
применимости приближения медленно меняющихся амплитуд.
Однако при нахождении <Узт(0) более строгое решение должно
учитывать влияние нелинейной поляризации па отражение волны
суммарной частоты от границы раздела. Потребовав равенства тан-
генциальных компонент электрического и магнитного полей на гра-
84
нпце раздела z = 0 (рис. 6.4), находим [4]
& г'1',у (0 — -Ау +
4ato^<g>
<S" 31,у + S ЗЕ.У1
к3т cos 6зт^4у + kss cos 03s
4ЛС0?<Я<2)
_______3,7 sy
c~ (kss ~ кзт)
— кзп cos 93r (Ssi,у — <Sзл,у),
83T,x (0) = Ah cos 03T +
4a.to^gftcosess
(6.18)
кзтА-н + k3s
‘2(А1~АзМ
4.Т5’£2|) sin 03s
е|(“з)
— (8Sl.h — 83R,h) COS 03д,
c2 (k33 ~ кзт)
= k3R (831,h + 83R,h)>
где индекс h обозначает компоненты в плоскости падения. Эту си-
стему из четырех уравнений затем можпо использовать для нахож-
дения неизвестных коэффициентов Av, Ah, S3RiV и 8SR h. В резуль-
тате получпм
А'зт cos бзт + кзн С0Е езй
X 2/c3r cos 0sn(93ii?/
(АЪ cos езз + kSIi cos 03R) 4лю^ (g>
°2 (A3S — квт)
______1________________
ksR cos 03r + k3T cos 63Д
2А’3д cos 0зд<?Г 3ith +
4jtA:3R^3 1?sin езз (Азй cos ез« + кы cos езя) 4л(йз^з±л
M%) c2(A32s-a1t)
(6.19)
^3Ii-y = 7"cos 03T + /rsR cos esR (Wos93H —
—* kST cos 63t) S 3ity
(ksscos e3s - k3T cos Озт) 43l“3^32)
&3R-h ~ >3flcos04r + AsTcos64R ^3T C0S 0зя-^зл cos 03T) S3I.h —
O/t - ox * oil
(A-3T cos 0S£ - A-35 cos 03T) 4ne>gg 4^зтЛ8Н sine35 1
с2(а38~азт) eH (“s) J'
Если А и S3R известны, то решение (6.2) и (6.5) полностью опре-
делено. Оно показывает, что даже в отсутствие поля с частотой cos
85
на входе, <?3i = 0, поля и гз’зДО) не равны пулю вследствие
влияния нелинейной поляризации на условия отражения и пре-
ломления.
На практике отраженную волну суммарной частоты легко мож-
но обнаружить [5]. Можно показать, что прп фазовом согласованпп
«?зг(0) = 0, a ^3R примерно в kz раз слабее поля Отсюда
следует, что отраженная волна суммарной частоты генерируется
волной нелинейной поляризации в поверхностном слое толщиной
порядка л/2л. С некоторой модификацией полученное здесь реше-
ние для кубичной нелинейной среды может быть распространено
па анизотропные среды.
6.5 Условие фазового синхронизма
Как показано па рис. 6.3, генерация суммарной частоты в объеме
среды происходит эффективно только при условии |Д/сг| 1. Вол-
новая расстройка Д/с определяет когерентную длину /КГ1Г~ 1/Д/с.
Если длина среды I меньше /даг, то сигнал суммарной частоты воз-
растает приблизительно квадратично с ростом I. Если I > ZKor, то
сигнал достигает насыщения и может даже начать уменьшаться
при дальнейшем увеличении длины I. Для эффективной генерации
суммарной частоты необходимо, таким образом, чтобы длина /ког
на практике была достаточно большой, по крайней мере порядка
нескольких миллиметров.
Фактически в эксперименте для предотвращения сокращения
эффективной длины взаимодействия пучков вследствие их конеч-
ных поперечных размеров желательно обеспечить синхронизм при
коллинеарной геометрии взаимодействия:
Д/с = к1т + к2т — кзт = 0. (6.20)
Это условно можно записать через показатели преломления п(®,):
сщ |ц((о3) — п (Mi)] + ®г [?г(®3) -и((о2)] -0. (6.21)
Ясно, что это условие никогда не выполняется для изотропных
веществ или кристаллов с кубической симметрией, обладающих
нормальной дисперсией, когда п(со3)> {п(®1), 7г(®2)). Поэтому син-
хронизм в коллинеарной геометрии можно получить только: 1) при
использовании аномальной дисперсии или 2) в двулучепреломляю-
щих кристаллах [2]. В последнем случае среда должна быть отри-
цательным одноосным кристаллом, в котором пе{а )< Для
необыкновенной волны со3 можно подобрать условия, когда [щ(®3) —
— 7i(i0j)] и [щ(со3) —п(вэг)] имеют противоположные знаки и удов
летворяют при этом условию (6.21). Обычно используются два типа
коллинеарного синхронизма. При первом типе и тг(и2) одно-
временно являются обыкновенными или необыкновенными, тогда
как прп втором типе синхронизма либо п(оц), либо п(ыг) является
обыкновенным
86
6.6
Влияние поглощения
Поглощение играет отрицательную роль при генерации излучения
суммарной частоты, так как оно ограничивает эффективную длину
взаимодействия приблизительно до длины поглощения. Одновре-
менно поглощение вызывает уширение пика фазового синхронизма
и уменьшение его амплитуды. Это можно показать, учитывая по-
глощение в расчетах, приведенных в разделе 6.4. При наличии
поглощения волновые векторы становятся комплексными: к = к' +
+ if, где В — коэффициент затухания. Уравнение (6.14) пере-
ходит в
(4 + UftrW - —
'т i скяТ г cos а
. (6.22)
“Л
В результате мы приходим к такому решению:
^3т(г)-^зг(0)е“Рзгг +
+ —__________<2люзезг-^зг)_________Ге1АЬ'^ Фтт-ЬРгт)* _ е-Р3тИ
с2АзТ>гС082а3 [гДА' - (Р1Г + Р2Г - ₽зТ)]
(6.23)
Если поглощение на каждой из частот накачки ац и со2 или па
частоте сигнала является заметным, так что
| e’Aft'z~(₽iT+P2r)z_e_PsTz |2 ~ j
то интенсивность сигнала на выходе можно приближенно выразить
в виде соотношения
г I Ч 2даз ®ч,^я2)|2
3 = C/^^)cos2esrcos4a3((Afc')2 + p3] ’ (6'24)
где р = р1Т + р2г при рзт ~ 0 или р = рзг при р)Г + р2т » 0. Кривая
зависимости 13 от ДА1 принимает лорепцевскую форму с полушири-
ной р. По сравненпю со случаем отсутствия поглощения пиковое
значение теперь не зависит от z и меньше по величине в 62z2 раз.
Это означает, что прп паличпи поглощения эффективная длина
взаимодействия сокращается до 1/р, т. е. как раз до длины погло-
щения. Когда велики одновременно 6ЗТ и (pir + рзг), интенсивность
сигнала даже падает экспоненциально с ростом z.
6.7 Генерация суммарной частоты
при высокой эффективности преобразования
В предыдущих разделах мы видели, что при точном фазовом син-
хронизме выходная мощность в процессе генерации суммарной ча-
стоты в непоглощающей среде пропорциональна I2 — квадрату дли-
ны среды. Тогда при Z со выходная мощность должна неограни-
87
чеппо возрастать, что нарушает закон сохранения энергии. Это
противоречие является следствием предположения о пренебрежимо
малом истощении накачки, которое перестает выполняться, когда
мощность сигнала становится сравнимой с мощностью накачкп.
В этом случае для нахождения полного решения необходимо ре-
шать совместно систему трех уравнений (3.4) или (6.1).
При генерации суммарной частоты с высокой эффективностью
преобразования обычно выполняются следующие условия: 1) взаи-
модействующие волны находятся в синхронизме при коллинеарном
распространении; 2) среда почти пе пмеет потерь; 3) выполняется
приближение медленно меняющихся амплитуд. Следовательно, свя-
занные уравнения можпо переписать по аналогии с (6.14) в виде
os1T г СО2
Sz z cos2 a
гео2
dz L 2 K2T,Z COS CZ2
^зт — ico2
dz , 2 Z COS CCg
Кг<о ът&ът.
К^т^зт,
(6.25)
где
Кг — («1 — — к>2 + ,лз): е22’С3г,
с
Отт
к2 — — еът-ууя (ю2 — со3 — «1) : е3гС1Т,
С
Ks = — е3т-у/2> (®3 = + С02)* : а1Ге2т.
Из перестановочных соотношений симметрии для восприимчивости
%(2) в среде без потерь, выведенных в разделе 2.5, следует, что
Ki = К2 = К3 = К. Уравнения (6.25) можно решить точно [3]. Во-
первых, нетрудно показать из (6.25), что полный поток мощности
в среде
•> I 12
z cos- I । т |
C0S а-2 I ^2Т I
+------------С '
^зт.гсов''кз
из
зг
(6.26)
есть константа, не зависящая от z. Это так называемое соотноше-
ние Мэнли — Роу [6]. Далее, число фотонов, родившихся на частоте
®з, должно быть равно числу фотонов, аннигилировавших на ча-
88
стотах on и co2:
1Л_ ^1T (0) |2 -1 <8>ir (zj 2
V 81 ~
lZ-|g2r(Q)|2-|g2r(^r
Й.С0о
Введем обозначения
с2кл т z cos2 а.
глш?^
'2
w.c*4’1 =
1/2
н/Ф2 =
и3ечз =
| <?3t (z) | ~ | ^3T (0) |
1/2
<ozt (z),
1/2
f^ST (z),
I2
ft<»3
(6.27)
t, = Kz
11/2
(6.28)
Л2Гг cos2 a2
2nco%W
2, 2
cj^^cos^a^
2rwo|lV
e (z) = cp3 (z) — <Pi (z) — <p2 (z),
2nWr(i)®a)g<i)|
C ^1T,Z^2T,Z^3T z C°S2 ai C0S“ a2 С<®2 a3 J
nil = u2 (0) + u3 (0) = u2 u3,
^2 ~ (0) + .0) = U3 + u^,
m3 = U1 (0) — U2 (0) = U1 — U2-
Система (6.25) принимает вид
du
—----------------------— uzu3 sin 6,
^us
<ia„
= — u3ur sin 0,
‘К
-5=г- — u,u, sin0,
dQ 12
|f = К ctg e In (гг1м2м3).
(6.29)
Последнее из уравнении можпо проинтегрировать:
UiU2U3 cos 0 = Г,
где Г — постоянная, пе зависящая от z. Избавляясь в (6.29) от
sin0, получаем
du~ du^ dlli голо 1. m
-dT = -^-- —sf_±2 ^Us - pI • (6-3°)
Выбор знака «+» или « » в (6.30) зависит от начального значе-
ния 0. Общее решение (6.30) получено в [3]. Мы ограничимся
лишь рассмотрением наиболее часто встречающегося случая, когда
граничное условие имеет вид ^Гзт(0) = 0 или и3(0) = 0, что дает
89
Г = 0 и 0 = л/2. В этом случае уравнение (6.30) принимает вит
dul/dt, = 2 [u| (mx — и%) (т2 — ug)]1 2. (6.31)
Его решение имеет вид эллиптического интеграла Якоби
»• 1 Г л из ( М°) YI
ъ «х (0) [ \ м2(0) ’ 7 V и2(0) ’ «/j
«3/«2(0)
id-/к* *=))'”(м2)
где принято, что т2 = и[ (0) > »гх — и% (0) и у = и2 (0)/щ (0). Из
(6.32) и (6.28) находим интенсивности всех трех волн
(0) SI12 [«! (0)0 у],
«1 (0 = «1 (0) - и22 (0) Sri2 [wx (0) 0 у], (G.33)
«I (0 = «1 (0) - ul (0) sn2 [ux (0) 0 у].
Эллиптическая функция sn2 [tz5 (0) О у] является периодической по
£ с периодом
1
Т ___ С_____________dJ__________ /о о/\
M°)j [(1 — £/“)(! yV)]1/2’ ( ’
С физической точки зрения это означает, что с увеличением длины
взаимодействия энергия перекачивается вперед п назад между вол-
ной ы3 и волнами и, и ®2 с периодом L: сначала за счет нелиней-
но оптического взаимодействия энергия перекачивается в поле сум-
марной частоты, а затем, когда накачка на одной из частот исто-
щается, этот поток энергии меняется на обратный.
Простым случаем, представляющим физический интерес, явля-
ется процесс преобразования частоты вверх, используемый, напри-
мер, для преобразования инфракрасного изображения в видимое.
Часто этот процесс осуществляется в условиях, когда щ(0)^>1г2(0)
и н3(0)=0. Поскольку у < 1, эллиптический пптеграл (6.32) сво-
дится к простому виду, п мы находим
«з (С) = ui (0) sin2 [z/x (0) £],
«1(9 = «1(0)- Щ (0) sin2 [ux (0)С], (6.35)
«I О = «г (0) - и\ (0) sin2 [ux (0) CJ « «? (0).
Эти зависимости приведены на рис. 6.5, пз которого ясно видно
периодическое изменение потока энергии между7 волнами со2 и со3.
В этом случае истощение волны накачки со4 пренебрежимо мало.
Следовательно, решение (6.35) можно получить из (6 25), полагая
поле постоянным.
90
Рассмотрим другой интересный случай, когда их (0) = н2 (0), так
что 7 = 1- Решение принимает вид
^(t) = ^(0)th2K(0)a,
(С) = *4 (С) =>? (0) sech2 [ux (0) □.
Как видим, период взаимодействия L бесконечен. Кроме того,
(£)-> И1(6) и Ui(Z)= u2(Z)^ 0 при £-*<». Этот случай соответ-
ствует процессу генерации второй гармоники, который будет под-
робно рассмотрен в гл. 7
Наш анализ проблемы основан на представлении бесконечных
плоских волн. В действительности сечение пучков конечно и имеет
Рис. 6.5. Относительные числа
фотопов п в функции z в трех
связанных волнах для процес-
са преобразования частоты
вверх (или ап-копверсии) в
условиях точного синхронизма
(Из — СО] -J- н>2, k3 = k| -|- kj).
П ерв оначальн ое распределе-
ние фотонов в трех волнах со-
ответствует ni = 100 п2 и пг —
.= О [3]
место изменение интенсивности по поперечному профилю пучка.
В соответствии с этим полученные выше результаты должны быть
модифицированы с использованием, например, приближения гео-
метрической оптики. В результате становится невозможным полное
истощение любого пз пучков. В реальных экспериментах для уве-
личения интенсивности часто используются сфокусированные пуч-
ки и теоретическое рассмотрение проблемы становится еще более
сложным. Бойд и Клейнман [7] проанализировали случай, когда
истощением волн можно пренебречь. Здесь мы лишь сошлемся на
их работу п отложим обсуждение случая сфокусированных пучков
до следующей главы.
6.8 Практический пример
Для многих применений желательно получить эффективную гене-
рацию волны суммарной частоты. Для этого необходимо следовать
следующим правилам.
1. Сначала выбирается нелинейный кристалл с малым погло-
щением на частотах сц, со2 и cos. Он должен иметь достаточно
большую нелинейною восприимчивость %(2) и обеспечивать выпол-
нение условия фазового синхронизма.
91
2. Из известного тензора показателя преломления кристалла
определяются направления синхронизма, обычно образующие
копус.
3. Выбирается направление синхронизма для подходящей ком-
бинации поляризаций трех взаимодействующих волн, соответствую-
щей оптимальной эффективной нелинейной восприимчивости у^фф =
®3* 7.^ •
4. Наконец, выбирается длина нелинейного кристалла для обе-
спечения необходимой эффективности преобразования.
Рассмотрим теперь практический пример генерации суммарной
частоты в кристалле KDP с использованием волн накачки на дли-
нах волн = 532 нм и Аз — 620 нм. Суммарная частота генерируется
па длине волны Х3= 286.3 нм. Значения показателя преломления
KDP при комнатной температуре для обыкновенной волпы па со-
ответствующих частотах равны (со,) =1,5283, по(®2)= 1,5231 и
и0(со3) — 1,5757. Для пучка, распространяющегося в направлении,
составляющем угол ф с оптической осью, показатель преломления
для необыкновенной волны определяется формулой
( . V ____________пет (<°i) по (Ч)_____
["о (С0{) Sin2 Ф + п2ст ((Oj) cos2 У ] 1/2 1
где — 1,4822, нст(®2)— 1,4783 и геси(<0з) = 1,5231. Для син-
хронизма первого типа согласно (6.21) имеем
X X
пе (со3, ф) = -2- Пс (сох) + -Г2- п0 (<о,) = 1,5258,
S Л2
откуда можно определить угол
= 76,6°.
Пусть волпы распространяются в плоскости, составляющей угол Ф
с осью X кристалла. В координатах X, Y, Z три вектора поляриза-
ции записываются следующим образом:
el = е2 = (sin Ф, —cos Ф, 0),
с3 ~ (—cos i|: cos Ф, —cos г) sin Ф, sin ф).
Кристалл KDP имеет точечную группу симметрии 42/п. Ненулевые
компоненты его тензора у(2) равны
7.XYZ — Ъухг = У.хху = У„ухх = 2,6-10 9 СГС,
уЯу = 7ЛУХ = 2,82-Ю"9 СГС.
Эффективная нелинейная восприимчивость*) при синхронизме пер-
♦) Выражения для у. при синхронизме первого и второго типов для
13 одпоосных кристаллических классов можпо пайти в [8].
92
вого типа равна
"ХвФФ = ез* Х(2>: ехе2 = — 7.zxy sin гр sin 2Ф == — 2,74-10-9 sin 2Ф СГС.
Для оптимизации |/4фф | нужно взять Ф = 45°. Наконец, в приближе-
нии заданного поля накачки выходная мощность, согласно (6.12),
дастся выражением
8л3<о? р р р р
“ .'v.w.kmi1 <’4'[МВт|>
где А — сечепие пучка в квадратных сантиметрах, z берется в сан-
тиметрах и, кроме того, мы использовали выражение для мощно-
сти Pi = hA в мегаваттах.
6.9 Факторы, ограничивающие эффективность
преобр азования
Как при любом нелинейном эффекте, выходная мощность генера-
ции суммарной частоты должна возрастать с увеличением интенсив-
ности накачки, если мощность накачки остается неизменной*).Поэ-
тому можно предположить, что для достижения более высокой эф-
фективности преобразования следует использовать более жесткую
фокусировку пучков пакачки до тех пор, пока продольный фокаль-
ный размер (конфокальный параметр) остается больше эффектив-
ной длины взаимодействия. Существует, однако, предел степени
фокусировки, которую можно использовать. Во-первых, слишком
большая интенсивность лазерного излучения приводит к оптиче-
скому повреждению кристалла. Во-вторых, уменьшение сечения пуч-
ка вследствие фокусировки может привести к сокращению эффек-
тивной длины взаимодействия даже в случае коллинеарного распро-
странения пучков. Это происходит в анизотропных кристаллах.
Для необыкновенной волпы направления распространения фазы
волны и луча (энергии) обычно различны. Следовательно, хотя вол-
ны распространяются коллинеарно, их лучевые векторы оказывают-
ся неколлипеарными. «Снос» лучей фактическп приводит к сокра-
щению длины взаимодействия.
Этот «снос» можпо, конечно, свести к минимуму, если пучки
распространяются в направлении, вдоль которого волновой вектор
и лучевой вектор параллельны. Прп генерации суммарной частоты
в одноосном кристалле этого можпо добиться в плоскости, перпенди-
кулярной оптической осп, при так называемом 90°-пом синхронизме.
Как оказалось, такой тип синхронизма можпо получить во многих
кристаллах в определенном частотном диапазоне путем изменения
температуры.
*) Точнее — если амплитуда и фаза пакачки остаются неизменными Об-
ратная реакция на накачку сказывается прежде всего в изменении се фазы,
а интенсивность сохраняется. (Примеч. ред.)
95
Плохое качество пучка также снижает эффективность преобра-
зования. Многомодовый лазерный пучок можно грубо представить
себе как пучок с горячими пятнами. Малый размер этих пятен уве-
личивает влияние эффекта сноса пучка и сокращает длину взаи-
модействия. Следовательно, для получения высокой эффективности
преобразования нужно использовать пучки с модой ТЕМ0().
Хорошее качество кристалла также важно для эффективной ге-
нерации излучения суммарной частоты. Неоднородность не позво-
ляет получить фазового синхронизма вдоль всего кристалла. По-
скольку для эффективного преобразования энергии необходимо вы-
полнение условия |A/cz| < зт/2, то допустимые флуктуации показа-
теля преломления вследствие неоднородностей должны удовлетво-
рять условию Ап < Z/4z = 2.5 • 10-5 при л = 1 мкм и z = 1 см. Это
означает, что требование к качеству кристалла является довольно
жестким. По той же причине важна температурная однородность
вдоль кристалла. Для типичного случая, когда dn/dT « 5 -10-5, не-
обходимо иметь стабильность температуры вдоль всего кристалла
в пределах АГ s' 0.5 К, чтобы изменение показателя преломления
было Ап < 2,5 -10 5. Приведенные рассуждения в общем случае
относятся ко всем процессам смешения частот.
Глава 7
ГЕНЕРАЦИЯ ГАРМОНИК
В истории нелинейной оптики открытие явления генерации опти-
ческих гармоник занимает особое место: с пего, собственно, и на-
чалось развитие этой области науки [1]. С тех пор эффект генерации
гармоник нашел широкое применение как способ получения коге-'^4^. |
рентного оптического излучения в более коротковолновом диа-
пазоне.
В этой главе рассматриваются важные аспекты процесса гене-
рации гармоник. Поскольку он является частным случаем оптиче-
ского смешения частот, большая часть рассуждений гл. 6 без осо-
бых изменений остается справедливой и здесь. Мы остановимся так-
же па применении эффекта генерации гармоник для измерения
оптических восприимчивостей и параметров коротких импульсов.
71
Генерация второй гармоники
Теория генерации второй гармоники в точности повторяет теорию
генерации суммарной частоты, рассмотренную в гл. 6. При оц —
= го2 — к> и и3 = 2ю расчеты и результаты, приведенные в разделах
6.2 — 6.6, можно прямо перенести сюда. В частности, в приближе-
нии плоских волп при заданном поле накачки для мощности второй
гармоники получаем
^2И (2) —
З2я3ю2 I- (2)-------------------12 osin2 (Д^/2) jPa2>(0)
(7.1)
Для получения коллинеарного фазового синхронизма в кристалле с
нормальной дисперсией мы в соответствии с (6.20) должны обес-
печить выполнение условия
гев(2<в) = По(а') (7.2)
для синхронпзма первого типа или условия
щ(2®) [по(®)+пе(®)]/2 (7-3)
для синхронизма второго типа.
Расчет в пределе высокой эффективности преобразования тре-
бует некоторых изменений. В частности, для коллинеарного сипхро-
нпзма первого типа пз соотношения симметрии тензора х<2 , согласно
95
(2.30), получаем
К — е2ш • (2со = со + со) : ешеа=
с~
— —з-еь>’%(2) (со = — со + 2со): effle2t£l. (7.4)
с"
Связанные волновые уравнения (6.25) сводятся к виду [1]
------------2/<<Г*^2Ь),
/cffli2cos а
__ — j (2со)2 j^g.2
0Z k2U,Z C°S2 a2 CO
(7.5)
Условия сохранения потока мощности и сохранения числа
нов (6.26) и (6.27) соответственно принимают вид
k2b1,z C0S a2W I ^20
2w
?1^2Ю(оГ kcwl2
J 2S.C0
^mCQS2 «CD I
co
Im>I2
I2
ft co
фото-
w - =
Используя обозначения иа и ic2o {ил и и3 в (6.28) с со1 — со2 — со и
<о3 = 2со), получаем
с/щ^/сА — — 2i/(0W90 sinO, du2a-dt, = u«sin6. (7.7)
Если положить u2o(0) = 0, то 6 = л 2 и решение принимает вид
Wo(t)= щ,(0) secli [1'2 ггш(0)£],
(7.8)
H2u(t)= (1/1'2) uo(0) th [T2 щ (0)£].
Мощность второй гармоники в этом случае дается формулой
Р2и(2) = Ри(0)Ш* [С(РД0)М)1/г4 (7.9)
где С = 7С(2со/Те) (2лс/1е),/2 и для простоты принято, что /сш>1 =
= 7со= к-,и/2 = /г2и.г/2 и ао= а2и. Нарастание мощности второй гар-
моники Р2и(г) с увеличением длины z, происходящее за счет убыли
мощности волны накачки Pm(z) в соответствии с формулой (7.9),
показано па рпс. 7.1.
В качестве практического примера рассмотрим использование
кристалла KDP в качестве генератора второй гармоники от пучка
лазера на Nd : YAG с длиной волны 1.06 мкм. Повторяя расчеты,
проделанные в разделе 6.8, при подстановке значений ?го(®)
= 1,4939 п пет (2®)= 1,4706, соответствующих комнатной темпера-
туре, для коллинеарного синхронизма первого типа мы получаем,
что пучки должны распространяться в кристалле под углом ф
= 40,5° к оси Z кристалла. Для получения оптимального значения
56
%эФФ= Zzxy(2co) sin гр = 1,5 • 10 8 СГС волна накачки должна быть ли-
нейно поляризована в плоскости, делящей пополам плоский угол, об-
разованный плоскостями X — Z и Y — Z. В приближении плоских
Рис. 7.1. Убывание норлп ро-
ваииой амплитуды волны ос-
нов1 ой частоты (сплошная
кривая) и рост нормированной
амплитуды волны второй гар-
моники (тп рихпунк I рпая
кривая) в случае точного син-
хронизма [1]
волн коэффициент преобразования во вторую гармонику соглас-
но (7.9) равен
П = (z)/Pe(0) = th2 {С[РИ (0)M]I/2zJ = th2 {-4,7 • 10-2[Рш(0)M]I/2z},
(7.10)
где Ри измеряется в мегаваттах. Как видим из (7.10), коэффициент
преобразования ц достигает 58%, когда [Pm(0)MJ1/2z 21 1 МВт или
Рт(0),Л = 18 МВт/смг при z = 5 см. В реальном эксперименте т]
часто оказывается меньше вследствие конечного размера пучка на-
качки и изменения интенсивности в его поперечном сечении. Тем не
менее были достигнуты коэффициенты преобразования во вторую
гармонику до 40% при использовании гигантских импульсе в и до
85% со сверхкороткими импульсами [2]. Расчеты показывают, что
для получения приемлемой эффективности преобразования (ц >
> 10 %) в кристалле типа KDP нужны интенсивности накачки по-
рядка 10 МВт/см2 при длине кристалла в несколько сантиметр в
(применение гораздо более длинных кристаллов редко бывает он
равданно). В общем случае более высокая интенсивность накачки
приводит и к большим т], за исключением предела очень больших
коэффициентов преобразования [2]. Поэтому в случае маломощных
пучков накачки для увеличения ц и, следовательно, выхода второй
гармоники применяют фокусировку.
Однако фокусировка увеличивает влияние эффекта споса лучей
и, как указывалось в разделе 6.9, вызывает увеличение расходи-
мости пучка. Расходимость снижает эффективность преобразования,
так как часть пучка теперь отклоняется от направления точного
фазового синхронизма. Например, в случае коллинеарного синхр -
низма первого типа, реализуемого под углом ф. нетрудно показать,
что малое отклонение Д0 направления распространения пучка от
угла -ф приводит к фазовому рассогласованию [3]
£
9
(®)
1
/ф (2со)
1
(2<о)
sin2ifA0.
(7.И)
7 И. р. Шеп
97
Поскольку условие Д/cZ = л определяет полуширину кривой синхро-
низма, допустимый угол расхождения пучка относительно направ-
ления яр, как следует из (7.11), составляет
9тт П2 (2о) 1
Л0А = Л7 п2 (2©) - в* (2©) Sin2ip-
(7.12)
Для кристалла KDP при длине I = 1 см и яр = 45° для Лш— 1,06 мкм
допустимый угол А0Л равен всего лишь 2,5 мрад. Уравнение (7.12)
показывает, что угол ДО имеет особенность, когда угол яр прибли-
жается к 90°. Это происходит потому, что в (7.11) были опущены
слагаемые более высокого порядка по ДО. Правильный результат
при яр = 90° в предположении n0(2co) ~ ne(2o) дается выражением
лй ! (2ю)
А \kJ [«о (2с°) - Пе (2“)]
1/2
(7.13)
В этом случае для кристалла KDP длиной 1 см для излучения с
длиной волпы 1,06 мкм допустимый угол составляет 36 мрад, что
на порядок больше, чем в предыдущем случае. Большой допустимый
угол расхождения прп 90°-ном синхронизме, очевидно, является
преимуществом в том случае, когда для генерации второй гармо-
ники используется сфокусированный пучок пакачки.
7.2 Вторая гармоника в сфокусированных
гауссовских пучках
Для эффективной генерации второй гармоники необходимы одпо-
модовыо лазерные пучки. Коэффициент преобразования во вторую
гармонику можно резко увеличить путем фокусировки пучка накач-
ки в нелинейный кристалл. В перетяжке одпомодовый пучок имеет
гауссовский профиль интенсивности, описываемый функцией
ехр(—р2Д'7о),где W„ есть радиус перетяжки. Продольный размер
фокальной области определяется конфокальным параметром
b=kW„, который равен расстоянию между двумя точками на оси пуч-
ка, в которых радиус пучка в Т'2раза больше, чем в перетяжке. Непо-
средственно в фокусе пучок имеет плоский волновой фронт, и можпо
использовать приближение плоских волн.
Рассмотрим сначала случай, когда можно пренебречь влиянием
двойного лучепреломления или эффекта сноса лучей, т. е. случай
90° ного синхронизма. Очевидно, если длина кристалла I меньше
конфокального параметра Ъ, то коэффициент преобразования во вто-
рую гармонику можно найти, используя результат (7,10), получен-
ный в приближении плоских волн, с учетом того, что А = nWj:
ц — th2{С
ЛД0)]1/2
(7.14)
В этом случае до тех пор пока Ъ > I, более жесткая фокусировка
должна увеличить отношение />и(0)/л11'5 и повысить эффективность
98
преобразования. Одпако если Ъ < I, то используемое приближение
перестает быть справедливым, и более жесткая фокусировка приво-
дит к снижению эффективности преобразования. Таким образом,
оптимальная степепь фокусировки достигается, когда конфокаль-
ный параметр приблизительно равен длине кристалла, т. е. Ъ ~ I.
Бойд и Клейнман [4] исследовали проблему фокусировки детально
с использованием численного расчета. Они ввели фактор снижения
эффективности нреооразования Ло(£), где £ = l/Ъ, который учиты-
вает влияние фокусировки па коэффициент преобразования в гар-
монику [4, 5]. Ими получена следующая формула:
Т] = th’2
1/2
(7.15)
приводится к виду (/.14), как и
Ь(В,$)
дарл нц । г,i| । । и,
Рис. 7.2. Зависимость фактора сни-
жения эффективности преобразова-
ния h(В, £) от | = 1/Ь при различ-
ных значениях параметра двойного
лучепреломления В [4]
Вид функции Л»(£) показан на рпс. 7.2. При * = ЦЪ < 0,4 величина
М&)~ S И формула для ц (7.15)
следовало ожидать. В пределе
жесткой фокусировки, £ > 80,
функция Ло(£) имеет асимптотику
Ао(£)-1,187л2/£, и эффектив-
ность преобразоваппя резко пада-
ет с ростом %. Максимальное зна-
чение Ло(£) = 1,068 достигается
при £ = 2,84, причем Ао(£)~1 в
диапазоне 1 С £ «S 6. Это означа-
ет, что, хотя оптимальная фокуси-
ровка при заданном I достигается
при Ъ = Z/2,84, коэффициент преоб-
разоваппя в гармонику не умень-
шится заметно даже при Ъ ~ I.
При наличии двойного hj че-
преломления ситуация усложня-
ется. Бойд и Клейнман показали,
что в пределе малых коэффициентов преобразования формула (7.15)
остается справедливой, если вместо &<,(£) в нее подставить функцию
S) №(0, s)=Ms)L т. е.
ц = С-Р^ (0) kjh (В, £) /л, (7.16)
где В = (1/2) p(Z;mZ)l/2 — параметр, учитывающий двойное луче-
преломление, а
есть угол сноса между векторами Пойнтинга основной волпы и вол-
пы второй гармоники, коллинеарно распространяющихся вдоль на-
правления, образующего угол -ф с оптической осью кристалла. Вид
функции h(B, £) для нескольких зпачеппй В приведен на рис. 7.2.
Заметим, что h (В, £) слабо зависит от £ вблизи максимума hn(B).
В этой области с погрешностью 10% функцию ЛМ(В) можпо
7*
99
(7-17)
(7-18)
(7-19)
Рис. 7.3. Температурная зависи-
мость длины волны основного из-
лучения, для которой достигает-
ся 90°-пый еппхропизм при гене-
рации второй гармоники в неко-
торых кристаллах, изоморфных
KDP [6]
аппроксимировать выражением [3]
hM = 1 + (4Z?2/n) Лм (0) ’
где Лм(0)= 1,068. Из этого соотношения и соотношения (7.16) сле-
дует, что снижение эффективности преобразования вследствие двой-
ного лучепреломления становится заметным при (467л) Лм(0)« 1.
Можпо ввести понятие эффективной длины
/эфф= ЛшР2*м(°)
Тогда равенство (7.17) можпо переписать в виде
Лм (0)
Эта формула показывает, что при /эфф = I при наличии двойного лу-
чепреломления эффективпость генерации второй гармоники при оп-
тимальной фокусировке падает вдвое
по сравнению со случаем отсутствия
двойного лучепреломления. При
/8фф« I коэффициент преобразования
равен
Г|опт= С2РД0) МэфФЫ0)/я- (7.20)
Влияние двойного лучепреломления
па Цопт незначительно лишь при 1<&
<К /гфф. Эти выводы не зависят ре-
шающим образом от степепп фоку-
сировки, если только h(В, %)~
Можно воспользоваться и чисто
физическими рассуждениями, чтобы
понять полученные результаты.
Вследствие двойного лучепреломле-
ния при наличии фазового синхро-
низма пучки основной волны и вол-
ны второй гармоники могут пере-
крываться только на расстоянии по-
рядка 1а= РГоТл/р, которое посит
название апертурной длины. Для оп-
тимальной фокусировки желательно
иметь I = b = /с<оНЛо’ по> Для того
чтобы устранить падение эффектив-
ности преобразования из-за двойного лучепреломления, мы должны
потребовать, чтобы Z < Za = YnZ/Z^p2, что приводит к соотношению
Z < 1Я<№= п/кар2, т. е. к полученному рапсе результату.
В наших рассуждениях мы предполагали, что интенсивность
лазерного излучения в кристалле пе лимитируется оптическим по-
врежденном пос леднего. Это, конечно, не веет да справедливо. В ка-
честве примера рассмотрим кристалл с п ~ 1,о, длиной Z = 1 см и
100
Р — 30 мрад. Пусть излучение накачки имеет длину волны 2.и=
= 1,06 мкм. Тогда В — 3,65, и из рис. 7.2 находим h(B =• 3,65, g)«
«« hM(B) при 0,2 < § < 10. Поскольку ?вфф= 0,04 см много меньше
Z, то Лм(5)~ /афф//, и в соответствии с (7.20) т] ~ /8фф. Сравнивая
этот результат со случаем отсутствия сноса пучков и оптимальной
фокусировки 6 ~ I, мы имеем i]pa,o~ I, и, значит, Цр-о/цр = 2//эфф =
2пр Z/Л 2о. Таким образом, использование 90°-ного синхронизма
для генерации второй гармоники дает огромные преимущества. 90°-
пый синхронизм можно получить во многих кристаллах с помощью
температурной перестройки. На рис. 7.3 приведены зависимости
длины волны основного излучения, попадающего в 90°-пый синхро-
низм для процесса генерации второй гармоники, в функции темпе-
ратуры для нескольких кристаллов, изоморфных KDP [6].
7.3 Генерация третьей гармоники в кристаллах
В кристаллах, обладающих центром инверсии, генерация второй
гармоники запрещена в электродппольном приближении, хотя ее
можно индуцировать при приложении постоянного внешнего элек-
трического поля [7]. С другой стороны, процесс генерации третьей
гармоники разрешен всегда. Теория генерации третьей гармоники в
приближении заданного поля накачки не отличается от теории ге-
нерации второй гармоники, только вместо квадратичной поляриза-
ции Р(2) (2се>) в формулы войдет кубическая поляризация
Р(3)(3со) = %(3)(Зсо — о + со + со): Е(со)Е(со)Е(со).
Так как величина 1х(3 I обычно мала (типичные ее значения соста-
вляют 10-12—10 15 СГС по сравнению со значениями 1%<2>1 ~ 10-’—«
— 10-9 СГС), а интенсивность лазерного излучения в кристаллах
часто ограничивается началом оптического повреждения, эффек-
тивность преобразования при этом нелинейно-оптическом процессе
третьего порядка мала. Кроме того, при этом труднее выполнить
условие фазового синхронизма. Поэтому процесс генерации третьей
гармоники мало используется на практике.
Тем не мепее можно построить эффективный генератор третьей
гармоники с помощью двух нелинейных кристаллов, стоящих друг
за другом [8]. Первый генерирует вторую гармонику. Прошедшее ос-
новное излучение и излучение второй гармоники затем взаимодей-
ствуют во втором кристалле и дают на выходе излучение третьей
гармоники, получающееся посредством генерации суммарной часто-
ты. Для обоих процессов можно выполнить условие фазового син-
хронизма при использовании синхронизма первого или второго типа.
При достаточно большой интенсивности основного излучения общий
выход третьей гармоники может быть довольно высоким. Промыш-
ленные образцы таких устройств имеют коэффициенты преобразо-
вания в третью гармонику, достигающие 20 % *).
*) В мощных лазерных системах, предназначенных для управляемого тер-
моядерного синтеза, в системах с тщательно сформированными пучками КПД
такого процесса достигает 70%. (Примеч. ред.)
101
В принципе, этот процесс двухступенчатой генерацип третьем
гармоники можно осуществить в одном кристалле. Однако, за ис-
ключением специальных случаев, невозможно одновременно полу-
чить синхронизм для процессов генерации второй гармоники и
генерации суммарной частоты. Поэтому общая эффективность пре-
образования при этом не может быть большой.
7.4 Оптические гармоники в газах
Генерация третьей гармоники возможна и в газах. Может пока-
заться, что вследствие гораздо меньшей плотности атомов или мо-
лекул в газе ио сравнению с жидкостями и твердыми телами куби-
ческая нелинейная восприимчивость газовых сред должна быть
гораздо меньше, чем кубические восприимчивости жидкостей и
твердых тел, п что эффективность процесса генерации третьей
гармоники в газах будет столь низкой, что этот процесс не будет
иметь никакого практического значения. Как было показано Майл-
сом и Харрисом [9], это предположение на деле оказывается не-
верным. Дело в том, что величина |%(3 I возрастает при резонансе.
Гораздо более узкие линии переходов в газах позволяют получить
гораздо большую нелинейность вблизи резонансов, особенно вбли-
зи тех, которым соответствуют большие матричные элементы пере-
хода. Кроме того, предельная допустимая интенсивность лазерного
излучения в газах па несколько порядков выше, чем в конденси-
рованных средах (в газах она превышает несколько гигаватт на
квадратный сантиметр, а в твердых телах составляет несколько
сотен мегаватт па квадратный сантиметр). В результате, хотя ве-
личина 1%13,| мала, наведенная лазерным поле.м большой интен-
сивности нелинейная поляризация Р I может стать сравнимой с
поляризацией |Р(2)|, которую наводит в твердом теле лазер уме-
ренной иптенсивпости.
Рассмотрим для примера пары натрия. Кубическая нелинейная
восприимчивость натрия может быть довольно точно оценена с по-
мощью общего выражения для %tS)(3co), полученного в разделах
2.2 и 2.3:
(ЗсО — СО + СО + Со) — —у- 2 (ri)ga(rj)ab(rft)bc(rz)cgpgg-/labcj (7.21)
“• g,a,b,c
где
АаЬс = [(«eg — со) (cotg— 2со) (coaS — Зсо)]-1 +
+ [(сос£— со) (cObg— 2со) (со06+ со)]’1 +
+ [(сосг—со) (сог,е+2co)(co0g+со)] * +
+ [(coeg + Зсо) (cobg + 2со) (coag + со)]-1. (7.21)
Здесь N — число атомов в единице объема, а все частоты предпо-
лагаются лежащими далеко от резонансов, так что постоянные
аатухания в знаменателях можно опустить. Для атомов щелочных
102
металлов частоты переходов и основные матричные элементы
обычно известны. Поэтому lx(3)(3co) I можно рассчитать по форму-
ле (7.21). Это было сделано Майлсом и Харрисом [9]. Результат
расчета для натрия приведен па рис. 7.4, где показана также ди-
аграмма уровней атома натрия. Из рисунка видно, что даже когда
частота Зсо отстоит на несколько обратных сантиметров от резо-
нанса с переходом s -> р, за счет околорезонансного усиления ве-
личина l%(3)l/7V может превысить 10“33 СГС. При концентрации
атомов N = 1017 см-3 и \Е(а>) I ~ 2 • 103 СГС, что соответствует
интенсивности пучка 1 ГВт/см2, наведенная нелинейная поляриза-
ция 1Р(3 I = \%(3)ЕЕЕ\ может стать больше 10-6 СГС. Эта величи-
на сравнима с поляризацией |.Р(2’(2со) I = |%(2,ЕЕ| ~ 10~5 СГС,
вызываемой в кристалле KDP квадратичной восприимчивостью
1%(2)1 ~ 10-5 СГС при напряженности поля \Е ~ 102 СГС (что
соответствует интенсивности 2,5 МВт/см2). Таким образом, про-
цесс генерации третьей гармоники в парах натрия должен легко
наблюдаться, когда частота Зсо лежит вблизи резонанса, т. е. с
использовапием лазера па неодиме с длиной волпы 1,06 мкм.
Для получения высокой эффективности преобразования помимо
резонансного увеличения восприимчивости и достаточно высокой
интенсивности волпы накачки необходимо обеспечить выполнение
условия коллинеарного фазового синхронизма п(со)= п(Зсо) для
процесса генерации третьей гармоники. Поскольку газовая среда
изотропна, обычный метод получения синхронизма, использующий
двулучепреломление среды, здесь пеприменим. Получается, что в
газовой среде по всегда удается выполнить условие фазового син-
хронизма для процесса генерации третьей гармоники и оптическо-
го смешения частот вообще. Одпако, когда между частотами со и
Зсо есть область аномальной дисперсии, можпо добиться синхро-
низма, используя для компенсации разницы показателей пролом-
ления на частотах со и Зсо буферный газ. Эта возможность иллю-
стрируется на рис. 7.5. Когда частота со лежит ниже, а частота
Зсо — выше сильного перехода s р в спектре атома щелочного
металла, в чистых парах металла за счет аномальной дисперсии
Яд (со )> Пл (Зсо). Если к среде примешивается инертный газ (на-
пример, ксенон) с нормальной дисперсией пБ(со)< пв(3со), то, под-
бирая его плотность, можпо выполнить условие фазового синхро-
низма, если
«л(со)+ гев(со)= нл(3со)+ »в(3со).
Использование газовых сред для нелинейного оптического сме-
шения имеет ряд важных преимуществ.
1. Можно легко получить однородною среду длиной бо-
лее 10 см.
2. Поскольку среда изотропна, не существует проблемы сноса
лучей. Следовательно, для увеличения эффективности преобразова-
ния можпо использовать оптимальную фокусировку.
3. Помимо высокого порога наведения оптических неоднородно-
стей, газовая среда обладает способностью самовосстановления. За
103
Рис. 7 4. а — Диаграмма энергетических уровней атома патрия. б — Куоиче-
ская нелинейная поляризуемость %<г>(Зсо)/Л' в функции длины воины основно-
го излучения для натрия [9]. Заштрихована область, в которой использован-
ное при расчете приближение не справедливо
исключением особых случаев в среде пе образуется постоянного
заряда за счет лазерно-индуцированной ионизации и диссоциации.
4. Атомарные пары прозрачны для излучения почти па всех
частотных, лежащих пиже уровня ионизации, за исключением ряда
дискретных липни поглощения. Кроме того, эти пары являются
единственной нелинейной средой, которую можно использовать в
дале ом ультрафиолетовом и мягком рентгеновском диапазонах.
Рпс. 7.5. а — Дисперсия по-
казателя прсломлеппя ВЬ
и Хс. б Относительная
концентрация атомов Хе в
парах атомов щелочных ме-
таллов, при которой дости-
гается синхронная генера-
ция третьей гармоники при
различных длинах волн ос-
новного излучения [9]
Газовая среда может показаться идеальной для генерации
третьей гармоникп, особенно в ультрафиолетовом диапазоне. Высо-
кую эффективность преобразования, предположительно, можпо бы-
ло бы получить, используя лазер большой интенсивности и доста-
точно длинную газовую ячейку. К сожалению, есть множество
факторов, которые зачастую ограничивают эффективность, по-
скольку они ограничивают допустимую интенсивность лазерного
излучения Укажем, к примеру, следующие.
1. Наличие линейного поглощения на частотах со и Зсо вызыва-
ет уменьшение эффективности (см. раздел 6.6). Резонансное воз-
растание 1х<3) I сопровождается одповремеино ростом линейного
поглощения, хотя и не в той же пропорции.
105
2. Двух- и мпогофотопное поглощение может играть важную
роль в ограничении эффективности преобразования, когда исполь-
зуются лазерные пучки большой интенсивности.
3. Перераспределение населенное!ей вследствие поглощения из-
лучения может приводить к фазовому рассогласованию процесса
оптического смешения частот.
4. Фазовое рассогласование может также вызываться другими
лазерпо-индуцироваппыми механизмами изменения показателя
преломления.
5. Процесс оптического смешения может быть прерван наступ-
лением лазерно-индуцпрованного пробоя среды.
Влияние всех этих факторов быстро возрастает по мере того, как
со или Зю приближаются к резонансу. Обычно ограничение на-
кладывается третьим из перечисленных факторов, а пятый — лег-
ко реализуется при использовании длинных лазерных импульсов.
Генерация третьей гармоники в газах экспериментально наблю-
далась во многих работах [10]. При использовании 30-пикосскунд-
ных импульсов лазера на Nd: YAG мощностью 300 МВт, кото-
рые оптимальным образом фокусировались в пятно сечением
10-3 см2 в ячейку длиной 50 см со смесью Rb (3 Торр): Хе
(2000 Торр), Блюм с сотрудппками [11] наблюдали синхронную
генерацию третьей гармоники на длине волны 354,7 нм с коэффи-
циентом преобразования 10% - Эта же группа получила синхрон-
ную генерацию третьей гармоники па длине волны 354,7 нм в
смеси Na: Mg с коэффициентом преобразования 3,8%. Наконец,
генерация третьей гармоники в УФ диапазоне па длине волны
177,3 нм от основного излучения с длиной волны 532 нм и на
длине волны 118,2 нм от излучения с длиной волны 354,7 нм на-
блюдалась в газовых смесях Cd : Аг и Хе : Аг Кунгом с сотрудни-
ками [12], причем максимальная эффективность преобразования
достигала 0,3%.
Паш анализ можпо распространить на генерацию гармоник
высших порядков в газах, хотя эффективность преобразования
ожидается в этом случае крайне низкой вследствие относительной
малости нелинейных оптических восприимчивостей. Харрис [13]
высказал идею, что когерентное излечение в вакуумном УФ и
мягком рентгеновском диапазонах можно получить при генерации
пятой и седьмой гармоник в парах атомов. Эта идея была реали-
зована Рейнтьесом с сотрудппками [14].
7.5 Измерение нелинейных оптических восприимчивостей
Хорошо развитая теория генерации суммарных частот и гармоник
позволяет измерять при этих процессах нелинейные оптические
восприимчивости %<2) (со = cot + (о2) и %<п) (псо). Мы остановимся
здесь на измерении %(2) (2со).
Как видно из (7.1), модуль I e,2Q • %<2) : ешеи I может быть най-
ден из измерения выходной мощности второй гармоники, если из-
вестны входящие в (7.1) величины Р(со), А, Лк, z и др. Тогда,
106
выбирая подходящие поляризации еш и е2и, исходя из ориентации
кристалла, мы можем определить отдельною компоненту тензора
%2)(2со). Для более точного измерепия %г) (2со) снимают зависи-
мость мощности второй гармоники Р(2ы) в функции А/г/, а при
расчете учитывают поперечный профиль пучка. Абсолютные изме-
рения, однако, всегда трудны, так как для этого должны быть с
большой точностью известны параметры лазерного пучка. Попытки
проведения таких измерений предпринимались лишь считанное
число раз, в основном с кристаллом дигидрофосфата аммония
(ADP) [15]. Нелинейные восприимчивости других кристаллов мож-
но определить по отношению к кристаллу ADP. В частности, было
проведено тщательное сравнение восприимчивостей кристаллов
Лазерный^
пучок
Кристалл
с известной
Рис. 7.6. Схема эксперимента по измерению относительной величины квадра-
тичной нелинейной восприимчивости образца, ответственной за процесс гене-
рации второй гармоники
KDP, кварца и ADP [16], и теперь эти три кристалла часто ис-
пользуются для калибровки при измерении величины восприимчи-
вости %(2) новых материалов.
При проведении подобных относительных измерений лазерный
луч разделяется на два: один луч затем используется для генера-
ции второй гармоники Р(2со) в исследуемом образце, а второй —
для генерации второй гармоники мощностью Рк(2м) в опорном
канале с известным кристаллом (рис. 7.6). Отношение мощностей
второй гармоники в этих двух каналах равно
Р (2<в) = | W Х(2): ЧЛ» |“ еи (о) V(2<о) Bin2 (АА7/2) (AA-R/2)a
PR (2c°) | ® |2 e V® (Aft/2)2 sin2 (AARZR/2) ’
(7.22)
где предполагается, что интенсивности лазерного излучения в обо-
их каналах одинаковы. Индекс R здесь относится к опорному ка-
налу. Если известны все прочие величины, то из измерения зави-
симости Р(2(1))/Р/г(2со) от AfcZ можно определить отношение
е^еа \ | е2а-^п'- еоем|.
Как видно из (7.22), результат теперь не зависит от параметров-
излучения лазера. Это обстоятельство сильно упрощает измерение,
107
так как очень сложные абсолютные измерения характеристик ла-
зера больше не нужны.
Зависимость Р(2(о)/7\(2со) ~ siir(A/(Z/2) в функции ДА-Z вы
глядит как последовательность максимумов, известных как биения
Мейкера [17]. Обычно их получают вращением плоскопара глельио-
го образца относительно оси. Эффективная толщина кристалла в
этом случае равна d cos 0, где d — толщина образца, а 0 — угол
13 ^8
Рис. 7.7. Относительная интенсивность сигнала второй грамопики /2и в функ-
ции оптической тоащЕ пы кристалла, демонстрирующая возникновение мейке-
ровских биений. Изменение оптической толщины кристалла достигается его
угловым поворотом (угол поворота 0) [17]
между нормалью к поверхности образца и направлением распро-
странения луча. Поскольку Р(2о)) ~ sin2 [(A/r)d cos 0/2], мейкеров-
ские биения возникают при изменении угла 0. Практически, если
это возможно, ориентацию кристалла выбирают такой, чтобы рас-
стройка ДА: не зависела от 0. На рис. 7.7 показан пример, когда
использовался плоскопараллельный образец кварца, у которого ось
с, параллельная передней грани, служила осью вращения прп изме-
нении угла 0.
Нелинейная восприимчивость в общем случае является комп-
лексной величиной. Фазовый множитель у хШ можно определить
из измерения интерференции волн второй гармоники, генерируе-
мых в двух стоящих последовательно плоскопараллельных образ-
цах кристалла [18]. Пусть эти два образца с толщинами dx и
соответственно отстоят друг от друга на расстоянии з. Предполо-
жим, что в первом кристалле выполнено условие фазового синхро-
низма. Тогда поле второй гармоники, генерируемой в первом кри-
сталле в направлении нормали к поверхности, описывается
формулой
Г, ,, . i4at0 (2) <2(«/c)n (o)d-l2Ot
Ега ~ cn (2co) • (' -23)
108
Поля на входе во второй кристалл имеют вид
Еа (ck + s) =
Е,а (с/х + s) = Е2е> (<7J
(7-24)
где по — показатель преломления среды между двумя кристалла-
ми, Мощность второй гармоники на выходе из второго кристалла
равна
Р (2со) ~ | Л2В (с?1 + $) +
+ - О Г =
1<11 v(2> J(20>/c)[no(20>)-no(0>)]s ,
«^2ы)/1г*е +
, d2 и У .,(2) 12
+ п2(2со) ДИ6 2-Ш2Эфф •
(7.25)
Выражение (7.25) показывает, что Р(2со) зависит от относитель-
ной фазы эффективных пелппейных восприимчивостей двух кри-
сталлов '//Лфф и Х-Дфф. Если кристаллы установлены в закрытой
камере, заполненной известным газом, и меняется давление этого
газа, то вследствие дисперсии газа щ,(2со)¥= по(а), относительная
фаза двух слагаемых в (7.25) будет меняться, что приведет к по-
явлению последовательности интерференционных максимумов. На-
блюдаемая таким образом интерференция в Р(2со) при изменении
рг0(2со)—щ(со)] s позволяет определить относительною фазу хЙфф
и ХгэФФ- Обычно отсчет ведется по отношению к величине Xzxy
кристалла KDP. В непоглощающих кристаллах величина
вещественна, причем она может быть положительной или отрица-
тельной. В табл. 7.1 приведены величины %(г21 для ряда часто
встречающихся нелинейно-оптических кристаллов.
В поглощающих кристаллах величина / ft комплексна, и для
ее нахождения используется измерение генерации второй гармони-
ки при отражении от поверхности [19], теория которой развита в
разделе 6.4. Можпо также воспользоваться здесь интерференцион-
ной методикой для определения фазы
Рассматриваемые здесь методы позволяют выполнить аккурат-
ные измерения относительной величины однако при этом изу-
чаемый кристалл должен быть достаточно большим и хорошего
качества. На практике требуются специальные усилия чтобы вы-
растить кристалл больших размеров. Поэтому важно, чтобы ка-
ким-то образом можно было заранее оценить нелинейно-оптические
константы кристалла. В этом случае может оказаться полезной
порошковая методика, разработанная Куртцем [20].
Схема эксперимента приведена на рис. 7.8. Порошкообразный
образец помещается в кювету известной толщины. Регистрируется
сигнал второй гармоники, излучаемый образцом в телесный угол
109
Таблица 7.1
Величины компонент квадратичной нелинейной восприимчивости ряда
кристаллов для процесса генерации второй гармоники
Материал Класс симметрии Z(2). (3/4л)-10-8 cr a> Длина волны основ- ного излучения, мим
a-SiO2 32 — D3 y(2) = 0,8±0,04 1,0582
(кварц) 0,018
Те 32 — Ds y(2) AXXX 104 10,6
mm2 — C2„ x(2) = Л2ХХ —29,1±1,5 1,0642
x(2) = —29,1±2,9
v<2) = 40±2,9
LiNbO3 3m — Cs„ v<2) = tyyy 6,14+0,56 1,0582
y(2) Az XX —11,6±1,7
v(2) = AZZZ 81,4±21
ВаТЮ8 4mm — C „ л (2) Лхгх —34,4ч 2,8 1,0582
y(2) = Azxx —36 t2,8
y(2) = AZZZ —13,2+1
NHiH-PCU (ADP) 42,77 - D2d V<2> = ЛХг/Z 0 96±0 05 0,6943
'X<2) = wxy 0,97±0,06
KH2PO4 (KDP) 42m — D2d v(2) = AA'i/Z 0,98±0,04 1,0582
v(2) _ ^2Xy 0,94
ZnO 6mm — Cetl v(2) = &ZXX 4,2+0,4 1,0582
(°) rx~zx = 4,6±0,4
y<2) = AZZZ —14,0+0,4
LiIOs CD 1 n a v(2) — AZZX - 11,2+0,6 1,0642
= —8,4+2,8
CdSe 6mm — C6tl Zxzx = 62±15 10,6
V(2> = Azxx 57±13
— t^zzz 109+25
GaAs 43m — Td x(2) = r^XyZ 377±38 10,6
GaP 43m — Td V<2> = AXJ/Z 70 3,39
110
Продол жен и е табл. 7.1
Материал Класс симметрии 7.(2), (3/4л)-10-8 СГСа> Двина волны основ- ного излучения, мкм
ктюро4 6) (КТР) mm2 — С„р М О1 О О Ч1< сч” )Q СО О чн '«Н чн OJ II II 1 п « § й X X* X Xм 1,0642
а) Величины 7.Й) взяты из книги Pressley R. J, // Handbook of Lasers, — Cleveland,
-Ohio: Chemical Rubber Co., 1971, P, 479. В принятых нами обозначениях величины у/2), при-
веденные в таблице, в два раза больше, чем коэффициенты dt которые можно найти в литера-
туре. Заметим, что величина у/2 (СГС) связана с величиной (м/В) соотношением
/2)(СГС) г= (3/4л)-104х(2) (м/В).
Lj;i Zumsfeg F. СBierlin J9 В , Gier Т. Е. // J> Appl Phys. — 1976. V, 47, Р 4980
(Нримеч. ред.)
4л. Этот сигнал сравнивается с сигналом генерации второй гармо-
ники в опорном кристалле. Желаемая информация может затем
быть получена из измерения интенсивности втором гармоники в
Рис. 7.8. Схема устройс ва, используемого для измерения квадратичной нели-
нейности в порошках [S. К. Kurtz ~Ц IEEE J. Quant. Electron.—1968. V. QE-4.
P. 578]
функции размера частиц порошка. Если средний размер частиц г
много меньше средней длины когерептности, определяемой со-
отношением ______ _______
Гког — л/Лй = лс/« [п (2<о) — п (со) ],
111
то мощность сигнала второй гармоники Р(2ы) возрастает почти
линейно с ростом г, поскольку все частицы в пучке эффективно
синхронизованы по фазе, а число частиц на пути луча уменьшает-
ся обратно пропорционально г. Когда г становится больше
мощность Р(2со) может и дальше нарастать, если исследуемый
материал обладает способностью фазового синхронизма. Это про-
исходит потому, что хотя бы некоторые частицы на пути луча
должны иметь ориентацию, необходимую для фазового синхрониз-
ма. На деле, однако, мощность второй гармоники испытывает на-
сыщение, так как соответствующее
уменьшение числа частиц на
Рис. 7.9. Типичный вид зависимости
сигнала второй гармоники от срод-
ного размера частиц, нормированно-
го на когерентную длину, для по-
рошков кристаллов, имеющих фазо-
вый синхронизм (кривая 1, при-
мер — A UP) и нс имеющих фазово-
го синхронизма (кривая 2. пример —
кварц) [5. К. Kurtz Ц IEEE J: Quant.
Electron.-1968. V. QE-4. P. 578]
пути луча компенсирует увеличение Р(2ы) (рис. 7.9). Если мате-
риал не имеет фазового синхронизма, то сигнал от каждой части-
цы насыщается при г > Zlior, и мощность Р(2со) должна умень-
шаться обратно пропорционально г в результате уменьшения чис-
ла частиц па пути луча, как видно из рис. 7.9. С помощью этой
методики было проанализировано большое число веществ. Все их
можно разделить на пять групп [20]: центросимметричные, имею-
щие синхронизм, не имеющие синхронизма, вещества с большими
и малыми нелинейными коэффициентами.
7.6 Генерация второй гармоники сверхкоротким
импульсом
Процесс геперацпи второй гармоники сверхкороткими лазерными
импульсами требует специальною рассмотрения. Когда длина им-
пульса становится меньше длины среды, нелинейная поляризация
в каждый момент времепп сильно меняется вдоль среды. Наибо-
лее простой случай реализуется, когда групповые скорости
распространяющихся вперед волн основного излучения и второй
гармоники одинаковы. Тогда оба импульса распространяются вме-
сте и взаимодействуют друг с другом так, как если бы задача бы-
ла стационарной. Это так называемый квазистационарпьш случай.
Решение при этом идентично со стационарным случаем, если заме-
нить в нем z на z — vet, где ve — групповая скорость. Если диспер-
сией групповых скоростей пренебречь нельзя, решение становится
гораздо более сложным. С физической точки зрения рассогласова-
ние скоростей вызывает рассовмещение в пространстве импульса
основного излучения и импульса второй гармоники по мере их
распространения в среде. Это сокращает эффективную длину взаи-
112
модействия и уменьшает эффективность преобразования в гармо-
нику [21, 22].
Строгое решение задачи было получено Ахмановым с сотрудни-
ками [ 1 . При этом рассматриваются плоские безграничные волны
с медленно меняющимися амплитудами, распространяющиеся
вдоль z. Как показано в разделе 3.5, распространение в нелиней-
ной среде импульса ё (z, t) exp \ikz — г'соZ] можно описать
уравпепием
¥ - рНЛ & (7.26)
В пашем случае групповые скорости основной волны и волны вто-
рой гармоники равны соответственно vig и vzg. Если вместо z и t
ввести независимые переменные z и ц = t — z/vig, то волновые
уравнения, описывающие изменение амплитуд волн основной час-
тоты и второй гармоники «J7(z, т]) и ^2u(z, ц) в условиях фазово-
го синхронизма, принимают вид
дё a/dz = сё аё го, 0ё.2а/дг + v дё ,o/<9i] = — ng’o, (7.27)
где
v = v.2g — v2g, о = (2лсо2А*1С2) • е2а уЮ:
и считается, что й?2ю (z = 0) = 0. Решение (7.27) не тривиально.
Как показали Ахманов с сотрудниками [21], связанные волновые
уравнения можно свести к одному дифференциальному уравнению
второго порядка
где
Г (П — vz) = о2 (ё1 + ёга) + ov дё2^'дГ1
есть функция, зависящая только от (ц— vz), что можно доказать
равенством нулю якобиана
dF af
dz
- 0.
- vz) (И - V2)
равнение (7.28) является линейным дифференциальным уравне-
нием с переменным коэффициентом F. Его можно решить анали-
тически для случая сравнительно большой эффективности
преобразования.
Пусть импульс основной частоты прп z = 0 имеет форму
^G) = A(l + f7T2) ’. (7.29)
Здесь т ширина импульса. Дополнительно определим несколько
характерных длин, относящихся к данной задаче: L — длина сре-
8 И. Р. Шен ИЗ
ды, L„„ - - 1/csA — длина взаимодействия, на которой 58% мощно-
сти основного излучения преобразуется во вторую гармонику в
стационарном случае, Lv = t/v — длина распространения, па кото-
рой первоначально перекрывающиеся импульсы основною излуче-
ния и второй гармоники длительностью т явно рассовмещаются.
В новых переменных
Ц- Ц/Т, Z Z/Lv, Ткр— v£ra, /= (Т2/Ткр— 1)1/2,
g = [т2/т2р 1]1/2 [arctg ц — arctg (ц — z)]
решение (7.27) имеет вид
/1 Г "И 1 1
,---~2.1/г ,-------- Vl1,. Ch S + sh g ,
(1-H1 )1/2[1 + (ч 2)2]1/2l f J
( \ \ .oU)
JR .)//bH (1 +
T chg + (T]//)shs J
При Lv»LaiI (t > TIip) дисперсией групповых скоростей можпо
пренебречь, по крайней мере для процесса генерации второй гар-
моники. В этом квазистациопарном случае решение (7.30) можно
переписать в виде
(z, h) = —sech
1 + р
&20 (z, ц) = -4^ th
1 + т]
rz'1
(1 11 ) £пл
(1- чК
(7-31)
Это решение в точности такое же, как и решение в случае стацио-
нарной генерации второй гармоники, полученное в (7.8), если
заменить Й>О)(г = 0) па Л/(1 + ц2). В пределе заданной интенсив-
ности волны накачки z <£ (1 + г]2)£/пл амплитуда поля второй гар-
моники, согласно (7.31), пропорциональна квадрату амплитуды
поля основной частоты:
S 20 (z, ц) = (Т|) Z/ЛАИЛ-
В этом случае ширина импульса второй гармоники приблизительно
вдвое меньше ширины импульса основного излучения.
Когда Ьпл, становится важным рассогласование групповых
скоростей и нужно использовать общее решение (7.30). Появляет-
ся относительное рассовмещение импульсов основной частоты и
второй гармоники. Как следствие, падает эффективность преобра-
зования и происходит уширение импульса второй гармоники. Эти
выводы были подтверждены экспериментально [23]. С другой сто-
роны, рассогласованием групповых скоростей можпо воспользо-
ваться для сокращения исходного импутьса второй гармоники в
процессе усиления. Если импульс основной частоты гораздо длин-
нее импульса второй гармоники и если Vgz > fgI, то оба импульса
114
можно расположить таким образом, чтобы передняя часть импуль-
са второй гармоники всегда находилась на неистощенной части
импульса основной частоты и усиливалась сильнее, чем задняя
часть. Это приводит к обострению импульса па выходе.
Рассогласование групповых скоростей обычно сильнее проявля-
ется па больших частотах вследствие аномальной дисперсии, воз-
никающей благодаря наличию полос поглощения в УФ диапазоне.
Например, для импульса длительностью 1 пс, распространяющего-
ся в кристалле KDP, ~ 3 см при ?. = 1 06 мкм и Lv = 0,3 см
при Л = 0,53 мкм. Таким образом, влияние рассогласования груп-
повых скоростей гораздо заметнее при удвоении частоты пикосе-
кундных импульсов в УФ диапазоне.
Глава 8
ГЕНЕРАЦИЯ РАЗНОСТНОЙ ЧАСТОТЫ
Процесс генерации разностной частоты с теоретической точки зре-
ния пе сильно отличается от генерации суммарной частоты. Инте-
рес к генерации разностной частоты с прикладной точки зрения
связан с открывающимися здесь возможностями генерации мощно-
го когерентного излучения в ИК диапазоне спектра.
Традиционно в качестве источника ПК излучения использова-
лось излучение черного тела. Однако в соответствии с распределе-
нием Планка такой источник имеет невысокую излучательную спо
собность в среднем и далеком ИК диапазонах. Так, 1 см2 черного
тела с температурой 5000 К дает излучение мощностью 3500 Вт в
телесном угле 4л, однако в далеком ИК дианазоне в полосе
50±1 см-1 это тело излучает лишь 3 • 10~6 Вт/(см2-ср). Иа пер-
вый взгляд лазеры ИК диапазона обладают всеми необходимыми
свойствами как источники ИК излучения; серьезный недостаток
связан с тем, что частоты генерации обычно дискретны, и их
нельзя перестраивать. Перестраиваемое ИК излучение можно по-
лучить с помощью процесса генерации разностной частоты. Буду-
чи когерентным и обладая высокой средней и пиковой мощностью,
такое излучение может пайтп много применений в области физики
ИК диапазона.
Эта глава носвящепа получению ИК излучения с помощью
процесса генерации разностной частоты. В пределе больших д шп
волп учтено влияние дифракции. Обсуждается также генерация
излучения в далеком ИК диапазоне с помощью коротких
импульсов.
8.1 Решение для плоских волп
В приближении бесконечных плоских волн теория генерации раз-
ностной частоты почти совпадает с теорией генерации суммарной
частоты, если мощности волн накачки можно считать заданными.
В этом случае выходная мощность излучения с частотой со2 =
= (0s — <»i, генерируемого в объеме среды, описывается вы-
ражением
Р (со2, z) = -§-------------— I е, х(2) (со2 — — (ог): 1 X
sin2(Afe/2) Р(<о,)Р(со3)
Х (AAz/2)2 2 А ’
116
При условии фазового синхронизма и при заметном истощении на-
качки следует использовать решение из раздела 6.7. Однако обыч-
ное начальное условие на границе в данном случае имеет вид
u2(z = 0)=0 (т. е. <§Г2(0) = 0; обозначения здесь такие же, как в
разделе 6.7). Уравнение, которое нам нужно решить, в даппом
случае (6 = —л/2) есть
du2Jdt, = + 2 [и2 (тг — u2z) (т3 + zz|)]* , (8.2)
где = и2 (0), т3 = (0). Решение имеет вид
*4 © = — и\ (0) sn2 [zzz3 (0) С, у],
ul © = (0) - и* (0) sn2 [iu3 (0) С, у], (8.3)
1Г3 © — и3 (0) + и\ (0) sn2 [ш3 (0) t, у],
где
iU2/u3(0)
1 ( ill2 f (1Ч
Sn 1^(0)’^- J ’
у — iuy {G)lus (0). В простом частном случае, когда ul (Q •< zz3 (0) или
ly2z/2l с 1, имеем sn[izzs(O)t] « ish[zz3(0)£], и, следовательно,
u? © = и2 (0) sh2 [и3 (0) t]', zz2 © - и2 (0) ch2 [zz3 (0) Й,
ul © = и2 (0) - u2 (0) sh2 [zz3 (0) a « u2 (0). (8.4)
При I zz3(0)£ I <£ 1 это решение переходит в (8.1) при Л/г- 0. При-
веденные выше результаты можпо получить и непосредственно из
связанных волновых уравнений (6.25), полагая в них 8>з постоян-
ным. Можно также получить более общее решение при /ЕЛ ~ const,
^(0)^=0, c?2(0)#=0 и ДА: ¥= 0. но мы отложим его до следующей
главы, где будет рассмотрено параметрическое усиление.
Использованное выше приближение плоских волн осгается
справедливым, пока длина волны выходного излучения много
меньше поперечного сечения пучка. Полученные результаты долж-
ны хорошо описывать генерацию излучения разностной частоты в
ближпем и среднем ПК диапазонах. Экспериментальные работы
по этой проблеме многочисленны, и их результаты были сумми-
рованы в обзорных статьях [1, 2] Важным обстоятельством, кото-
рое нужно ясно себе представлять, является то, что эффективность
генерации ИК излучения ожидается низкой, так как она зависит
от квадрата частоты выходного излучения, как это видно из (8.1).
8 2 Получение излучения в далеком ИК диапазоне
с помощью процесса генерации разностной частоты
Приближение плоских волн перестает быть справедливым в слу-
чае генерации излучения в далеком ИК диапазоне в пределе боль-
ших длин волп, поскольку, когда диаметр пучка накачки становит-
ся сравнимым с длиной волпы ИК излучения, начинает сильно
11
сказываться дифракция. Нам следует найти более тонное решение
волнового уравнения
2 / _ .2
VX(VX)---------/е(со2) Е(о2) = ^Р<%),
С с
(8-5)
Р(2)(®2) = %<2>(СО2 = Юз — со,) : Е(со )E*(cm).
Так как эффективность преобразования ожидается невысок >й из-за
малости со2, то истощением волн накачк I можно пренебречь и
считать амплитуду поляризации Р<2) не зависящей от пройденного
расстояния.
Если пренебречь отражениями на границе раздела, предполагая,
что кристалл погружен в безграничную линейною иммерсионную
среду, то решение в дальнем поле имеет известный из классиче-
ской теории излучения вид [3]:
Е (г, <« (8.6)
V
где V — объем взаимодействия полей накачки в нелинейной среде.
Зная Р(2)(г', со2), можно найти Е(г, со2). Рассмотрим, например,
случай, когда поля накачки
Е (<о±) — (r)exp(iZt1z — iott),
Е (со3) = <^з (г) exp (ik3z — ia3t)
можно считать постоянными и равными соответственно ^i(r) и
Линейная среда
Приемник
Рис. 8 1. Схема для расчета
Т выходной мощности. Ла-
зерные пучки создают в
кристалле нелинейную по-
ляризацию на разностной
частоте эта поляризация
затем выступает в роли ис-
точника при генерации раз-
ностной частоты
^а(г) внутри цилиндра (х + у2)<а2 и равными пулю вне его.
Предположим, что нелинейная поляризация имеет виц
при + (8 -}
1о при (х2 4- у2) > а2,
где k2>s = к3 — ki. Используя это выражение для Р(2>, мы можем
118
легко оценить интеграл (8.G). Пусть (рис. 8.1)
г = zr cos q> + xr sin q>, r' = xp' cos 0 + yp' sin 0 + zz',
exp (№, | г — г ) ~ exp [i/^r — ik,2 (r- r'/r)]
|r—r'| ~ r
в дальнем поле. Тогда (8.G) перепишется в виде [4, 5]
V! \ ®2 7з(2) f j> ~ik2Z' (1- COS <Р+ДЛ/ft )
E(r, со2) — — РР --------------- dz е 2 v
-l 2
f , , f , ?Q — ifcjp'cose Sin<p 2лш2 ->(2) ег(/12г~ю24)
X J dp 'J p cZ0 e * = —-------------------X
о 0
x(^)zj dp'p'J0 ^), (8.8)
0
где a => (k2l/2) (1 + kk/k2 — cos cp), § = k2a sin <p, Д/с — k2s — k2, a J„ —
функция Бесселя. Имеем
(8.9)
Интегрирование величины сУе (со2) |Е(г, со,)|2/2л по площади при-
емника (рис. 8.1) дает полную мощность Р(со2) излучения в дале-
ком ИК диапазоне, регистрируемую приемником:
Тгоах
Р(со2) = Е г и2) |2 2№ sin q itp. (8.10)
о
Этот результат легко попять с физической точки зрения. Множи-
тель [2/±(р)/р]2 возникает, как обычно, из-за дифракции на круг-
лой апер уре, а множитель (sina/a)2 учитывает влияние согласо-
вания фаз. В пределе к2а»1, когда эффект дифракции должен
быть пренебрежимо малым, множитель ^(Р)/^ велик лишь при
<р 1/&2а, а фактор (sina/a)2 сводится к обычному фактору фа-
зового согласования [sin(AA:Z/2) (ДА:7/2)‘ . Кроме того, при k2a>i,
если детектор имеет большой размер, так что <ртах > 1/к2аг имеем
'Ртах
J [2/г (Р)/Р)2 sin ф dtp ж 2/kfa2.
О
Можно показать, что в этол случае выражение для выхо щои мощ-
ности Р(ю2), полученное из (8.10), совпадает с выражением (8 1),
полученным в приближении бесконечных плоских волн.
Развиваемая здесь теория учитывает дифракцию. У авнепия
(8.9) и (8.10) фактически можно нс ользовать для оценки по по-
рядку величины мощности ИК излучения. В длинноволновом пре-
деле зависимость мощности выходного излучения от частоты имеет
119
асимптотику со», как и должно быть согласно теории излучения
в дипольном приближении. Это означает, что эффективность гене-
рации излучения разностной частоты должна резко падать нрп
переходе к более длинным волнам в далеком ИК диапазоне. Но
даже в этом случае нрп использовании обычных лазеров излучение
в далеком ИК диапазоне, полученное за счет процесса генерации
разностной частоты, будет гораздо более интенсивным, чем излу-
чение черного тела.
При выводе (8.9) мы использовали ряд упрощающих предполо-
жений. Так, в (8.6) можно взять более точное выражение для
Р(2) (г', сог) и провести численное интегрирование с тем, чтобы
получить лучшее приближение. Однако предположение о том, что
нелинейная среда находится в иммерсионной, т. е. имеющей тот
же показатель преломлепня, линейной среде, является идеализа-
цией и обычно дает плохое приближение. Практически нелинейный
кристалл, окруженный воздухом, имеет в далеком ИК диапазоне
показатель преломления, сильно отличающийся от показателя пре-
ломления воздуха, поэтому отражения волп от границ раздела в
далеком ИК диапазоне играют важную роль. При анализе волн
вблизи границ нелинейной среды нельзя использовать приближе-
ние дальнего поля. Это обстоятельство делает наше теоретическое
рассмотрение непригодным для учета граничных эффектов. Чтобы
правильно их учесть, необходимо разложить зависящее от коорди-
нат поле ИК излучения па пространственные фурье-компоиенты
и на каждую такую компоненту отдельно наложить граничные ус-
ловия. Расчеты нрп этом, конечно, сильно усложняются, и, чтобы
в них разобраться, часто приходится прибегать к численному ре-
шению. Здесь мы рассмотрим лишь некоторые физические резуль-
таты, поэтому отсылаем читателя к литературе, где можпо найти
детали такого расчета [5, 6].
Поскольку показатель преломления твердого тела в далеком ИК
диапазоне обычно велик (около 5), то отражение па 1ранице твер-
дое тело — воздух может быть большим. Даже многократные от-
ражения могут быть значительными, а в кристалле с плоскопа-
раллельными гранями они приводят к модуляции каждой из
фурьо-компонент выходного излучения фактором пропускания эта-
лона Фабри — Перо. Большая длина волны в далеком ИК диапа-
зоне делает угол синхронизма менее критичным, так что условие
фазового синхронизма может быть выполнено для ИК излучения,
распространяющегося в довольно широком конусе. Этот конус
сильно расширяется вне кристалла вследствие преломления на
границе раздела. Часть ИК излучения может даже оказаться не-
способной выйти из кристалла из-за полного внутреннего отражения.
Фокусировка излучения накачки обычно дает положительный эф-
фект, а поглощение уменьшает выход ИК излучения в соответствии
с выводами теории. Амплитуда поля выходного из п чепия, даваемая
формулой (8.6), при учете среднего коэффициента пропускания
может оказаться на деле очень хорошим приближением, если в
расчете учесть реалистический вид Р(2)(г', о2). В то же время ре-
120
шение (8.1), полученное в приближении бесконечных плоских волн,
плохо описывает генерацию излучения в далеком ИК диа-
пазоне.
Экспериментально генерация излучения в далеком ИК диапазо-
не с помощью процесса генерации разностной частоты наблюдалась
в большом числе экспериментов [2, 5], причем частоты выходного
излучения менялись от одного до нескольких сотен обратных сан-
тиметров. Например, в LiNbO3 %yyy (со — «ц — со2) = 4,5 • 10 8 СГС,
если частоты cot ~ со2 лежат вблизи частоты рубинового лазера.
Если лучи пакачки имеют каждый мощность 1 МВт и площадь
сечеппя 0,2 см2, то при выполнении условия фазового синхронизма
в кристалле LiNbO3 толщиной 0.05 см должно генерироваться излу-
чение в далеком ИК диапазоне на частоте 10 см-1 мощностью
около 3 мВт. В реальном эксперименте регистрировалась мощ-
ность излучения 1 мВт на частоте 8,1 см *, генерировавшаяся в
кристалле длиной 0,047 см [4]. При смешении излучения двух ла-
зеров па СО2 мощностью 25 Вт в кристалле GaAs было получено
дискретно перестраиваемое по частоте непрерывное излучение мощ-
ностью 10“7 Вт в далеком ПК диапазоне. Перестраиваемое излуче-
ние в далеком ПК диапазоне может также генерироваться при
вынужденном рассеянии на поляритонах и па переходах, связан-
ных с переворотом спина. Обсуждение этих эффектов мы отклады-
ваем до гл. 10.
8.3 Генерация излучения в далеком ИК диапазоне
при оптическом детектировании сверхкоротких
импульсов
В предыдущих разделах наш анализ генерации ПК излучения
в процессе оптического смешения относился к случаям, когда лучи
пакачки являются квазпмонохроматическими. Предполагалось, что
оба импульса пакачки являются достаточно длинными, а ширина
спектральной линии выходного ИК излучения, обычно коррелиру-
ющая с ширинами спектров лазеров, ограничивается длительностью
импульса. Теперь мы рассмотрим случай генерации излучения в
далеком ПК дпапазопе одиночным коротким лазерным импульсом
[8, 9]. Если длительность лазерного импульса составляет 1 нс, то
его спектральная ширима будет не менее 15 см-1. В нелинейном
кристалле различные спектральные компоненты этого импульса
вследствие биений друг с другом будут генерировать излучение
в далеком ИК диапазоне вплоть до субмиллимстрового диапазона.
Можпо считать этот эффект процессом оптического выпрямления,
при котором генерируется пикосоку пдпый импульс постоянного
электрического поля. Одпако. в отличие от случая, рассмотренного
в разделе 5.1, здесь нас интересует только излучаемая компонента
выпрямленного поля. Генерация этой компоненты подвержена
влиянию фазового синхронизма, дифракции, отражения на границе
раздела, других факторов [10].
121
Генерация излучения в далеком ИК диапазоне сверхкороткими
импульсами, как всегда, описывается волновым уравнением
Vx(VxE) + 44eE =_^^1р<«(г^). (8.11)
с dl“ J с“ dt“
Если поляризация Р(2’(г, t) задана, то уравнение (8.11) с соответ-
ствующими граничными условиями можно, по крайней мере в
принципе, решить и найти мощность ИК излучения и его спектр.
Решение для случая генерации излучения в далеком ИК диапазоне
Рис. 8.2. а — Рассчитанный спектр сигнала в далеком ИК диапазоне, генери-
руемого импульсом пео готового лазера длительностью 2 пс, нормально падаю-
щим па плоскопараллельный образец LiNbOg толщиной 1 мм. Кристал»! ориен-
тирован так, что его ось с параллельна плоскопараллельным граням образца,
а лазерный импульс поляризован вдоль оси с кристалла. Сплошная кривая под
штриховой огибающей обусловлена интерференцией в плоскопараллельном
образце, б —Кривые, иллюстрирующие три основных вклада, приводящих к
спектру, показанному на рис. а. Кривая а соответствует спектру мощности
выпрямленного входного импульса. Кривая б описывает эффект фазового син-
хронизма при со = 0, кривая в — зависимость эффективности излучения дипо-
ля от частоты [5]
одиночным коротким импульсом в тонкой пластинке из нелиней-
ного кристалла было получено путем преобразования Фурье Е(г, i)
и Р(2)(г, t) без учета дисперсии е и %(г) в соотношении Р(2)(г, 4) =
= %<2):Е(г, i)E*(r, t) [10]. Мы остановимся здесь лишь на физи-
ческой картипе, базирующейся на этом решении.
На рис. 8.2а показап рассчитанный спектр излучения далекого
ИК диапазона, генерируемого импульсом неодимового лазера дли-
тельностью 2 пс в пластине из кристалла LiNbOs толщиной 1 мм.
Прежде всего, плоскопараллельная пластина кристалла образует
эталон Фабри — Перо, что приводит к появлению интерференцион-
ной картины под штриховом огибающей. Далее, сама эта огибаю-
щая определяется произведением трех составляющих, приведенных
па рис. 8.26: кривая а дает спектр мощности выпрямленного вход-
ного импульса, кривая б есть кривая фазового синхронизма, имею-
щая максимум при со = 0 для такой ориентации кристалла, когда
его ось с лежит в плоскости входной грани пластппкп, а кривая е
122
соответствует прямой пропорциональной зависимости эффективно-
сти излучения от со2 с более резким спадом при со О вследствие
дифракции. Таким образом, рассчитанный спектр (рис. 8.2а) ста-
новится понятным с физической точки зрения.
Этот теоретический расчет даст очень хорошее согласие с экспе-
риментом. На рис. 8.3а приведен результат сравнения теории
с экспериментом для случая генерации далекого ИК излучения
Рис. 8 3. а — Спектр сигнала далекого ПК диапазона, генерируемого в кристал-
ле LiNbO3 импульсами лазера с синхронизованными модами в условиях, когда
синхронизм достигается на пулевой частоте. Экспериментальные точки полу-
чены с помощью интерферометра Майкельсона, а кривые соответствуют тео-
ретическому расчету в предположении, что импульсы имеют вауссовскую
форму с шириной 1,8 пс. б — Спектр сигнала далекого ИК диапазона, гене-
рируемого импульсами лазера с синхронизоваппыми модами в кристалле
LiiXbOs, ориентированном таким образом, что (разовый синхронизм для про-
цессов генерации далекого ИК излучения в направлениях вперед и назад
достигается на частотах 13.5 и 6,7 c*i-1 соответственно. Эксперимепгальныо
точки получены с помощью интерферометра Майкельсопа. Сплошная и штри-
ховая кривые соответствуют расчету для гауссовских лазерных импульсов с
шириной 2,3 и 1,8 пс соответственно [8]
в кристалле LiNbO3 толщиной 0,775 мм с осью, лежащей в пло-
скости входной грани, при использовании цуга импульсов лазера
на неодимовом стекле с синхронизованными модами, излучение
которого падало на кристалл по нормали [8]. Интерференция, ти-
пичная для эталона Фабри — Неро, здесь но видна, поскольку
спектр был усреднен с фактическим разрешением прибора. Меняя
ориентацию кристалла, чтобы получить синхронизм при конечной
величине со, можно ожидать, что согласно приведенным выше рас-
суждениям, в спектре выходного излучения будет доминировать
один пик, соответствующий выполнению условия синхронизма при
со Ф 0. Этот случаи иллюстрирует рис. 8.36. И вновь мы видим пре-
красное согласие теории с экспериментом. Два пика в теоретиче-
ских кривых отвечают синхронной генерации далекого ИК излу-
чения в направлении вперед и назад соответствепно. Как видно из
втого рисунка, мы можем получить перестраиваемое излучение в
далеком ИК диапазоне с помощью простого поворота нелинейного
123
кристалла. При этом импульс имеет довольно большую ширину
спектра, свидетельствующую о том, что это импульс пикосекупдной
длительности. Тем пе менее, поскольку ширина спектра выходного
импульса значительно меньше, чем шпрппа спектра лазера, вы-
ходной импульс должен быть гораздо длиннее входного*). То об-
стоятельство, что сигнал на выходе все еще присутствует, когда
входной импульс практически окончился, является интересным фак-
том, принимая во внимание, что отклик среды па входной импульс
в данном случае является мгновенным.
При использовании импульсных лазеров с пиковой мощностью
0,2 ГВт и с ^поперечным сечением пучка 1 см2 в кристалле LiNbO3
толщиной 0,78 мм было получено излучение в далеком ИК диапа-
зоне с пиковой мощностью 200 Вт [8].
*) В более поздппх экспериментах подобного рода, выполненных Остоном
С сотрудниками [AwsZon D. Н., Cheung К. Р., Valdmanis J. A., Kleinman D. Ц
Phys. Rev. Lett.—1984. V. 53. Р. 1555] с- сильно фокусированными субппко-
секупднымп импульсами, использовалось черепковское условие синхронизма.
Благодаря этому были получены ИК импульсы на частоте около 1,5 ГГц дли-
тельностью в один период колебаний, см. также [Ахманов С. А., Выслоух В. А.,
Чиркин А. С. Оптика фемтосекундных лазерных импульсов,— М.: Наука 1988
Гл. 3]. [Примеч. ред.)
Глава 9
ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ УСИЛЕНИЕ
И ГЕНЕРАЦИЯ
Трехволповое взаимодействие, рассмотренное в предыдущих главах,
сопровождается передачей энергии от двух полей с меньшими ча-
стотами к полю суммарной частоты, п наоборот. Последнее проис-
ходит при генерации разностной частоты, которая может происхо-
дить и при наличии лишь одного поля пакачки па суммарной
частоте. Процесс генерации разностной частоты можно в этом случае
рассматривать как процесс, обратный генерации суммарной частоты.
Он получил название параметрического преобразования. Парамет-
рическое усиление и генерация в радио- и микроволновом диапа-
зонах были исследованы еще до появления лазеров [1]. Ожидалось,
что этот процесс должен иметь место и в оптическом диапазоне,
и он был действительно экспериментально реализован в 1965 г. [2].
С тех пор параметрическое усиление и генерация приобрели боль-
шое значение, поскольку позволяют создать перестраиваемые
в широком диапазоне источники когерентного ИК излучения, прин-
цип действия которых основан на управляемом расщеплении ча-
стоты пакачки.
В дайной главе мы подробно рассмотрим теорию параметриче-
ской флуоресценции, усиления и генерации, а также сформулируем
практические рекомендации.
9.1 Параметрическое усиление
Поскольку процесс параметрического усиления является обратным
процессу генерации суммарной частоты, то описывающие его ос-
новные уравнения фактически те же самые, что и в теории i сне-
рации разностной частоты. Различие двух этпх процессов состоит
лишь в разных начальных условиях. Мы обычно считаем, что па-
раметрическое усиление есть процесс, инициируемый одной волной
накачки, в то время как процесс генерации разностной частоты
возбуждается двумя волнами пакачки со сравнимыми интенсивно-
стями. Различие между двумя этими процессами теряется, когда
заметная часть энергии накачки передается двум низкочастотным
полям. Таким образом, теоретическое описание параметрического
усиления в случае бесконечных плоских волн снова начинается
с системы трех связанных волновых уравнении (3.4). В прибли-
жении медленно меняющихся амплитуд, при использовании пред-
ставления для полей
E(fo,).= 5’i(z)expli(ki г att + <р{)]
125
и при наличии плоской границы при z = 0 они принимают вид
(см. разделы 3.3 и 6.7)
. 2
4- = Р я*£,.Х^Л?!2+1е%
c‘z 1 klz ~ J ’
5 О,* гШ2 т/и -гДЛг г0„
(9.1)
5Р '“з rs $р ър п—гДйг—г0
^^3=-Ц
где 7д=(2л/с2)е3 •%(2)(ы3==со1 + &>2):е1е2, Д/с = ksz — к1г — k2z, а 60 =
= фз — Ф1 — фг — начальная разность фаз нолей при 2 = 0 [3]. Мы
будем считать, что 0О--л/2. Решение (9.1) при Д/с = О обсужда-
лось в предыдущих главах в связи с анализом процессов генера-
ции суммарной и разностной частот. В случае параметрического
усиления волна Е(оэ3) носит название волны накачки, волна Е(ы|)
(или Е(со2))—сигнальной волны, а волна Е(со2) (или E(coi)) — хо-
лостой волны. Рассмотрим сначала случай Д/с 0 и приближение,
когда истощение накачки является пренебрежимо слабым.
Пренебрежение истощением накачки означает, что поле <§Г3
можно считать постоянным. Система (9.1) в этом случае сводится
к системе двух линейно связанных уравнений относительно и
ё2- Полагая ^’1 = Gfel71Z и ^2 = C2etl,2Z, мы сразу получаем, что
= -----У2 + А/с И
гео2 *
Г^^з
k2Z 3
(9.2)
Отсюда мы получаем следующее решение (при условии, что К&&
считается вещественным):
/22
Т1± = 4 гд/с ± teb s = [&о - (Wl?/% g2o =
— [С1+е-^2 + С.-е^] eiM^,
(9 3)
^2 = [Сг+е-^/2 + С'2_егг/2] e-uto/2j ‘ 1
. Г со /Л \1/2
Су± = ±~ (iAfc±g)^i(0)--l ММ ^Х(О)
ъ L °2 \Л1г/
1 Г и (к \1/2
^==F~ (1Ак=Рё)^(0) + -Л “ ^(0)
ъ Ю1 \А23 /
Полученное решение обладает следующими физическими свойства-
ми. Если з мало, так что gl < (А/«)2, то g является чисто мни-
мым; если К^3 настолько велико, что ^2>(ДА:)2, то величина g
426
вещественна и положительна, и при больших gz как так и
экспоненциально нарастают с увеличением расстояния z. Таким об-
разом, равенство go — (Д/с) является пороговым условием для па-
раметрического усиления. Параметрическое усиление достигает
максимума g = g0 при выполнении условия синхронизма, когда
Д/с = 0. Учет затухания на частотах cdj и <о2 в развитой выше тео-
рии проводится непосредственно. Как и следовало ожидать, учет
затухания приводит к увеличению порога и уменьшению усиления.
В качестве примера рассмотрим параметрическое усиление в
кристалле LiNbO3, для которого при ~ Z2 1,06 мкм щ = п2 =
= 2,23 и у„эфф = 2,7-10-8 СГС. Нетрудно рассчитать, что макси-
мальный коэффициент усиления равен gD = 0,9 • 10-2 см-1. При
напряженности поля накачки = 100 СГС, что соответствует ин-
тенсивности лазера 2,5 МВт/см2, коэффициент усиления равен
0,9 см-1. Следовательно, полное усиление gl даже в кристалле дли-
ной I 5 см не слишком велико. Чтобы получить общее усиление
gol ~ 40, нужно либо использовать накачку значительно большей
интенсивности (которая достижима лишь с пикосекундпымп лазер-
ными импульсами, если мы хотим избежать оптического повреж-
дения кристалла), либо использовать оптический резонатор для
увеличения эффективной длины. В последнем случае, как мы по-
кажем ниже, система может стать генератором.
Как можно заметить из (9.3), волновая расстройка Д/с весьма
эффективно снижает усиление, поэтому в пределе высокого коэф-
фициента преобразования излучения достаточно рассмотреть слу-
чай фазового синхронизма, хотя Армстронг с сотрудниками [4]
получили общее решение системы (9.1) при Д/с#=О. Следуя обо-
значениям и выводам раздела 6.7 и полагая в (9.1) 0с = —л/2, мы
получаем уравнение
— ul = 2 [ul (wx — uj) (m3 — (9.4)
Это уравпепие имеет решение (в предположении, что w®(0) <
<^(0))
п|(0 = М(0)-ч(0))х
X sn2
/— ---------------- ( ил (0) \
I у и3 (0) + щ (0) t, + sn-1 (i у |, у
I (0) - (0) \
(9-5)
ul(g = u22(0) + z4(0)-z4©,
к® (£) — и® (0) — ® (0) + и2 (£),
у2 = [и* (0) - к® (0)]/[ul (0) + и} (0)].
В случае w2(0) = 0 это решение переходит в решение (8.3), по у-
ченное для случая генерации разностной частоты.
127
9.2
Двухрезонаторный параметрический генератор
Как уже упоминалось выше, для увеличения коэффициента уси-
ления при параметрическом усилении можпо использовать оптиче-
ский резонатор. При этом может возникнуть параметрическая
генерация. Тот факт, что можно получить перестраиваемое излуче-
ние на выходе при неизменном излучении па входе, делает пара-
метрический генератор с практической точки зрения более полез-
ным устройством, чем параметрический усилитель.
Как показано на рис. 9.1. параметрический генератор состоит
из нелинейного оптического кристалла, находящегося в оптическом
Пучок
накачки
Нелинейный
кристалл
Рис 9.1. Схема параметрическою генератора света
резонаторе. Для простоты мы будем считать что резонатор образо-
ван двумя плоскими параллельными зеркалами. Обычно использу-
ются два типа резонаторов. В двухрезонаторпом параметрическом
генераторе зеркала имеют высокий коэффициент отражения одно-
временно па частотах со, и оэ2, а в однорезонаторном — только на
одной из частот ьц шли ьь. Обычно оба зеркала прозрачны для
волпы- накачки. Если параметрическое усиление за одни проход
мало, то интенсивность волны накачки можно считать пе завися-
щей от расстояния в резонаторе.
Сначала рассмотрим случай двухрезонаторного параметрическо-
го генератора [3—5]. По1я в резонаторе можно записать в виде
Е (®Д = 2?± (Z) sin
Е (®2) = 2<?2 (0 sin к^Г^\ (9.6)
„ . . ife z-jc t
Е (®3) = <$ъе 3 ,
где Ю] « са10, со2 ~ ь>20, = ац + со2 = са10 + са20 + Дса. Из условия на
собственные частоты резонатора получаем
к - - М1°П1 + Ф1) к Л2"”2 ("У + ф2) . ,97)
1 с I ’ 2 с I ’ ' ’ '
трр nil и т2 — положительные це ше числа, I - длина резонатора
(здесь мы для простоты считаем, что д пша кристалла равна длине
резонатора), 2Ф, и 2Ф2— фазовые набеги на частотах ан и ы2 при
обходе резонатора вследствие отражений на границах и прелом-
лений. Связанные волновые уравнения в этом случае принимают
128
ВИД
A'i + 7" (Г1 Е (“1) = + 7,(г) Е* (W2) Е (со3),
+ 4 (г2 А + j Е. ((0з) = + %(2)* . Е* ((0з) Е (Ю1).
(9-8)
Здесь 1\ и Г2— постоянные затухания на частотах ю, и ю2. Эти
постоянные учитывают ног ющение л рассеяние в резонаторе и
потери на излучение через зеркала. Если оба зеркала имеют рав-
ные коэффициенты отражения 7?,(ю,), а коэффициент поглощения
па единице длины равен ссДса,), то постоянная Г находится ио
определению из соотношения
охр (— 2Г1щ1/с) = Rf exp (— 2аг2)
или
Гг = 4 - 4- In Лг] ~ + -7- - ^0
7Ч L J г L
(9.9)
если Ri~ 1. Мы полагаем Г, = Г2. В приближении медленно ме-
няющихся амплитуд \d2^‘i/dt2\ « toid&Jdtl система уравнений (9.8)
сводится к системе
4т + 4- г] (0 sin Jqz = icoJO (—У ЛУ * (Z)<T3 sin k9z е'^, (9.10а)
01 Сл | I j ‘~1
[4- - 4- г] ^2 (0 bin k.,z = - Z®20 (—У К(Z) <^з8ш k±z ei>:-2,
Lz J \ ”21
(9.106)
где К = (2л/с2) et у™ (и, = —ю2 + ®з): е2е3, а амплитуда поля ё’з
считается постоянной. Домножая (9.10а) и (9.106) соответственно
на sin kiZ и sin k2z и интегрируя уравнения от z = 0 до z = I, по-
лучаем
[£+4г]*. (') - 4 (4УKg^ ({>
(9.11)
Г । i г1"] s’* fi\ j 1 .. I c V sin (AZcZ/2) ;дй7/2
ФГ + У1 ®2 20 (“) A-^3^1(i)—^kl!2 e ’^'/2.
Решение этой системы лппеппо связанных уравнений можно за-
писать в виде
(Z) - (2W+' + \
(п (9-12>
©2 (0 = \^2+е + R-2-е ) е ,
4-t-r±cb G=iGo- (мзГ/2-
co. co, c4
10 20
ra2H2
sin2 (AZ-Z/2)
(A.W 2 2 ’
9 И. p Шен
129
где Dl± и Д>± — коэффициенты, которые, как и начальные значе-
ния <г\(0) п <S* (0), нужно найти из (9.11). В рамках обсужде-
ния параметрической генерации, однако, не представляется воз-
можным вывести коэффициенты Dl± и D2±. Нас больше интересует
пороговое условие возникновения генерации. Из (9.12) видно, что
генерация начинается при С = <7Пор = Г, т. е. пороговая интенсив
ность накачки для возникновения параметрической генерации
Тпор
2^7 (I *^3 ')пор —
= [(Дсо)2 + Р]
2-Miom2ofS , д-р sin3(;U-Z/2)
п\п[п3 1 1 (ДА-//2)2
(9.13)
Очевидно, порог будет минимальным прп До = 0 и \к 0. По-
этому, если мы будем использовать тот же кристалл LiNbO3, ко-
торый был описан в качестве примера при анализе параметриче-
ского усиления, и поместим его между двумя плоскими зеркалами
с коэффициентами отражения В, — В, — 0,98, отстоящими друг от
друга па 1 = 5 см, то минимальная пороговая интенсивность накач-
ки для него будет равна
(7n0P)min = 2,5 кВт/см2.
При этом потери на поглощение сц считаются пренебрежимо малы-
ми. Полученная величина пороговой интенсивности весьма невели-
ка п может быть легко достигнута даже с непрерывным лазером
пакачки. Впервые двухрезонаторный параметрический генератор
с непрерывной накачкой был создан Смитом с сотрудниками [6]
в 1968 г. Из решения (9.12) видно также, что частоты сигнальной
и холостой волн можно записать в виде
ИЦ = (01с + А(о/2, (Оз = (Ого + Дсо/2, (9.14)
где сою и (о2о — собственные частоты резонатора, задаваемые урав-
нением (9.7), а А(о = (о3 — (о10 — (о2о автоматически стремится к ми-
нимуму и приводит к установлению наиболее низкого из возмож-
ных порога по накачке. Перестройка выходных частот обсуждает-
ся ниже в разделе 9.4.
Одним из серьезных недостатков двухрезопаторного параметри-
ческого генератора является его низкая стабильность [7, 8]. Пусть
вначале генератор с длиной резонатора I работает на частотах
со, = (Эю = т^пс/п^, ы2 — (Ого т,ас/пг1 и (о, + (о2 = <о3. Небольшое
изменение длины резонатора AZ вследствие внешнего воздействия
изменяет выходные частоты так, что
= “и = (mi + Azre) ncMi (Z + AZ),
<я> = (Ого = (т2 ~ Ат) ^с'п2 G + AZ),
130
причем <£>r + со2 = cos. Тогда
Сдвиг выходных частот вследствие изменения длины рсзоиатора
определяется выражением
6© — (Bj — <01 = Ю2 — 0)2
п2
----- (В, — со,
п2-«х 3 1
п2 дг /л
/ ~'п2 —Л1(°з I • (9.1э)
Следовательно, изменение AZ/Z = 10 7, сдвигающее частоту моды
резонатора всего лишь на 10-7, вызовет изменение частот на вы-
ходе двухрезонаторпого параметрического генератора более чем па
10-5 <0з, если принять, что п2 — пД/п2 10-2. Это обстоятельство
показывает, что излучение на выходе параметрического генератора
будет очень нестабильным, подверженным влиянию внешних виб-
раций и тепловых флуктуаций.
В стационарном режиме генерации усиление в генераторе долж-
но быть па уровне порогового значения, иначе выходная мощность
будет непрерывно нарастать или, наоборот, упадет до нуля. По-
атому расчет эффективности преобразования энергии довольно
прост [5]: поле накачки в резонаторе вследствие истощения волны
накачки при параметрическом преобразовании автоматически ста-
билизируется па у ровне, когда коэффициент усиления равен поро-
говому значению. Поля холостой и сигнальной волн нарастают по
амплитуде при увеличении энергии накачки, однако, поскольку они
являются стоячими волнами, их амплитуды постоянны вдоль ре-
зонатора. Часть мощности пакачки. перекачиваемая в сигнальную
и холостую волпы, проявляется как дополнительные потери в ре-
зонаторе и выходит через зеркала в виде излучения холостой и
сигнальной волн. Рассмотрим случай фазового синхронизма AZc =
— 0. В приближении медленно меняющихся амплитуд уравнение
для сводится к виду (9.1). При ’6 = —л/2 амплитуда волпы,
распространяющейся в прямом направлении, при z = I имеет вид
^з+ (/) = (0) - (со3с/п3) (9.16)
Поля с частотами со, п <о2, генерируемые в резонаторе, могут,
в свою очередь, генерировать волну с частотой м3. распространяю-
щуюся назад. Ес амплитуда определяется формулой
(0) — (юзс/из) (9.17)
Из условия сохранения энергии получаем
«з 11 (9) I2 - I %з (1) I2 - I %з (0) I21 =
= Пх | |2 (1 - <Г2ГЛг/с) + ,г2| <Г212 (1 - e-2W'c) ~
« («1 Их I2 Г, + п21 ^212 Г2) 21/с. (9.18)
9*
131
Поскольку числа фотонов, генерируемых на частотах Wi и ®>,
должны быть одинаковыми, то
п*1 г Г1.'®1 = nl I <Г2 Г2 Г2/®2. (9.19)
Из (9.16) и (9.19) следует, что
"|Г8|^2|а _ "ЛИх!2 =
ш.Л|^+(0)|2 ШЛ|^(0)|2 “ЛУд
(9.20)
где N =
CDjCO^C
"У 2
№|<Г3+(0) Г
(ГЛ)"1,
причем К считается ве-
щественным.
Полагая coi о», ®2 = ®2о и 1\ = Г, и используя выражение
(9.12) для коэффициента усиления Go при Д/г = 0, получаем
Лг Go/Г2 = Go/^пор- Поскольку G„ пропорционально интенсив-
ности накачки, величина N показывает, во сколько раз интенсив-
ность накачки превышает пороговое значение, причем условие
N 1 соответствует порогу. Полная выходная мощность (в холо-
стой и сигнальной волнах с учетом потерь на поглощение в ре-
зонаторе) равна
Л + У
2л с
Полный коэффициент преобразования при этом дается формулой
11=(P1 + P2)/P3 = 2(1W 1)AV (9.21)
п достигает величины 50% при iV = 4.
9.3 Однорезонаторный параметрический генератор
Двухрезонаторпые параметрические генераторы из-за присущей
им нестабильности редко используются на практике, хотя опи и
имеют более низкий порог генерации Нестабильность удается уст-
ранить, используя резонатор лишь для одной волны [9, 10].
Пусть зеркала прозрачны на частотах и и имеют высо-
кий коэффициент отражения на частоте со2. Эти три волны можно
заппсать в виде
Е (®г) -= Л (z, /) е 1 ’ ,
—— ? 61 t
Е (со2) - 2Л (/) sin k,z е 20 , (9.22)
Е(ы3)-Ж(*)^“<
где Изо — тглс/пг1 и ®1 + ®о = ®з- Ясно, что в этом случае неболь
шое относительное изменение длины резонатора А/// вызывает
лишь сдвиг выходных частот 6® = ®20(Д///).
Чтобы найти порог генерации, мы снова можем решить связан-
ные волновые уравнения для полей Е(®,) и Е(м2). Мы, однако,
132
изберем несколько пион путь. Начнем с решения, описывающего
параметрическое усиление (9.3), и наложим условие, что для по-
лучения параметрической генерации усиление на одном проходе
должно быть равно потерям за полный обход резонатора. Предпо-
ложим, что выполнено условие фазового синхронизма Д/с = О. Ос-
лаолепие для каждой из волн за полный обход резонатора состав-
ляет соответственно ехр (-Г^/с) и ехр(-Г2п2//с). Тогда из (9.3)
получаем
(0) - е“гЛ//с (0) ch^- + Ы">* (0) sh^ t
#2 (0) = e~Wc [(0) ch^ + 1/2 (0) sh 1 (9 23)
L \ n2 / J
и, следовательно,
ch (Shop7/2) - еГЛ,/С («2/rei)1/Z sh (^nop7/2)
(«j/n^172 sh (?nopZ/2) ch (gnopZ/2) - е~Г^1/С
= 0. (9.24)
Это уравнение приводит к пороговому условию генерации
, W - 1 - e^+T^l/C _ (eW/C - 1) (еГЛ* - 1)
С 2 r.n.l/с , 1'п91/с 1 “Г Г ,н-Л/с , ГопЛ/с
е 1 i е - - е 1 1 е 2 2
(9.25)
Полученный результат носит общий характер и применим также
к случаю двухрезонаторного генератора, когда gnopZ/2. T^jZ/c
и r2n2Z/c одновременно много меньше единицы. Уравнение (9.25)
сводится к соотношению gzOp = ^n^JCjT^/c2, которое, как можпо
показать, совпадает с пороговым условием (СПор = Г), выведен-
ным в предыдущем разделе. В однорезопатором случае только
gnopZ/2 и Г2п21/с много меньше единицы, а ехр (Г,щ//с) > 1 вслед-
ствие больших потерь на зеркалах на пропускание. В этом случае
можпо получить пороговое условие в виде
_2 ,2 (Л^/с-1)г2п.Л~ 8rsn2Z
^П0Р с(1 Л"1'*) ~ с ‘
(9.26)
Если сравнить это условие с двухрезонаторпым случаем, то для от-
ношения квадратов пороговых коэффициентов усиления, которое
равно отношению пороговых интенсивностей накачки, получаем сле-
дующее соотпошеппе:
(."пор)о/(бгпор)д —(Аюр)о/(Аюр)д ~ 2»(1— ^1)- (9-2/)
При 7?i = 0,98 из пего следует, что пороговая пптепспвпость пакач
ки в одпорезонаторном генераторе в 100 раз выше, чем в двухрезо-
наторном. Поэтому одпорезонаторные параметрические генераторы
обычно требуют использования в качестве псточпиков пакачкп им-
пульсных лазеров.
133
Коэффициент преобразования вновь можпо пайти из рассмотре-
ния энергии или чисел фотонов, зная, что коэффициент усиления
генератора в режиме стационарной генерации должен оставаться
на уровне порога. В этом случае амплитуда <Sг постоянна, а ё1j (Z)
H#3(Z) находятся из решения связанных волновых уравнений (9.1)
5 = С9’28*
где К считается вещественным. Волнами па частотах <о1 и сэг. рас-
пространяющимися в обратном направлении, можно пренебречь.
Полагая (0) = 0, получаем
l^i(0 I2 =(<л>1Нз/ю3П1) 1^з (0) 2 sin2 ₽Z,
l<r3(Z) I2 = l<rs(0) I2 cos2 ₽Z,
где p2 = (©1a>3c7«iH3)№ с?2|2. Число фотонов, генерируемых на час-
тоте сщ на одном проходе, должно быть равно числу фотонов па
частоте ю2. которые сначала генерируются, а затем теряются при
круговом обходе резонатора, так что
2Г-2ПР I I2 = "1 I W I2 ВзНз < sin2 (9 30)
сш2 со3
Последнее равенство приводит к соотношению
(sin2pZ)/p2Z2 = W, (9.31)
где параметр
л, _ 2 __ А-
8(Г2П2//С) Биор
вновь показывает, во сколько раз интенсивность накачки превышает
пороговое значение. Коэффициент преобразования дается формулой
„ _ _ _ sin! и, (9.32)
где величина sin2 $1 находится из (9.31). При N' = 4 получаем
= 90%. Это, конечно, идеализация, поскольку мы использовали
стационарное решение в приближении плоских волп. Более акку-
ратный расчет с учетом гауссовского профиля пучков был проделан
Бьёркхольмом [11]. Коэффициенты преобразования в излучение на
частотах и со2, определяемые как отношение мощности на выхо-
де к мощности на входе, равны соответственно
1])здх(Ю1) — 11 ЛвыхСвэ,) р п цс (— j 'll- (9.33)
\ 3 / 2 2\3/
Экспериментально была получена величина коэффициента преобра-
зования т)пЫх(®1) + цВых(®2), достигавшая 70% 112].
134
9.4 Частотная перестройка параметрических генераторов
Выходные частоты параметрического генератора определяются за-
конами сохранения энергии и импульса
= (Oj + ю2, k3 - к + к2.
Совместно эти законы приводят к соотношению
®3 [п3(ю3)- n2(tos — «>,)] = ю, [n,(W1) + и2(ю3 - сен)]. (9.34)
Это соотношение определяет частоту сигнальной волпы юь если из-
вестны значения показателей преломления п,(ю,). Как уже обсуж-
далось выше при анализе процесса генерации суммарной частоты,
соотношение (9.34) может быть выполнено лишь в анизотропных
кристаллах. При использовании одноосных отрицательных кристал-
лов в области нормальной дисперсии значение п3(ю3) должно соот
ветствовать необыкновенной волне, тогда как и Пг(ю2) могут
быть либо оба обыкновенными (синхронизм первого типа), либо
одпп обыкновенным, а другой — необыкновенным (синхронизм вто-
рого типа).
Уравнение (9.34) показывает что выходные частоты генератора
(или частоты, на которых максимально параметрическое усиление)
можно перестраивать, если п(ю) меняется при изменении впешпих
условий. Мы рассмотрим здесь случай перестройки частоты
путем вращения кристалла по углу и путем изменения температу-
ры. При этом мы будем предполагать, что выполнено условие синх-
ронизма первого типа.
Пусть при угловой перестройке частоты на выходе равны <oi
и ю2, когда кристалл ориентирован так, что его ось с составляет
угол 6 с осью резонатора. В этом случае
®3П3 (®3, 6) = ы1п°1 (®1) + ®2«2 (®2)- (9.35)
Если теперь повернуть кристалл пгт угол 6 + Д0, то выходные час-
тоты должны стать равными соответственно сщ + Д® и ю2 Аы.
Уравнение (9.35) примет вид
пз (®si 9) + А0
— («! + Дю) п\ + —- Дю + О (Дог)
+ (ю2 — Дю) и2 (ю2) — Дю + О (Дю2)
(9.36)
пли
/?
Д(0^ СОз^тг де
дп2 дн2
(О. -z— — Ю9 —-
1 2 д(л>2
где О (Дю2) обозначает члены второго и более высоких порядков ма-
лости по (Дю)2. Для одноосного кристалла
dn3 (О3
_3__l^.sin2e
+ ?г1 (®1) — п2 (®2)
(9.38)
2
135
Если дисперсия «,(&>,) известна, угловая перестроечная кривая он
(или ю2) в зависимости от 6 может быть рассчитана из (9.37) и
(9.38). Однако, когда частота приближается к значению ®3/2,
квадратичными по А® членами в (9.36) пренебрегать нельзя. Удер-
живая члены порядка (А®)2 в (9.36) вблизи точки вырожденного
режима 0 = 60 и й( ю3/2, вместо соотношения (9.37) получаем со-
отношение
А®
I ^пз I о дп г)‘2п.
СО О I туг* I Lt —о ‘
3 \ 00 /е0 [ 50) 2 дъ/
-1 )i/2
®.з/2
(А6)1/2.
(9.39)
В качестве примера на рис. 9.2, 9.3 показаны угловые перестро-
ечные кривые для кристалла LiNbO3 при накачке излучением лазе-
ра с длиной волны 1,06 мкм и для кристалла ADP прп накачке из-
лучением с длиной волпы 0,347 мкм. Величина перестройки оказы-
Рпс. 9.2 Перестроечная кривая п
зависимость шприпы полосы уси-
ления бсо от угла поворота кри-
сталла 0 для однорезонаторного
параметрического генератора све-
та па кристалле LiNbO3. Длина
волны пакачки равна 1.06 мкм,
длина кристалла — 5 см. темпе-
ратура Т = 25 °C
Рис. 9.3. Перестроечная кривая ПГС
па кристалле ADP. Длина во шы на-
качки равпа 0,347 мкм. Угол поворота
кристалла АО измеряется от направле-
ния в котором частоты хот остом п сиг
нальпои волн совпадают. Штрихом по-
казана теоретическая кривая [5f«d-
gc Р, Mahr Н. Ц Phys. Rev Lett.
1967. V. 18. Р. 905]
вается порядка 1000 см-1 при повороте кристалла на одни градус
от точки вырожденного режима.
Анализ температурной перестройки проводится аналогично.
Пусть при температуре Т выполнено соотношение
<о3??з (to3, Т) — WjirJ (wj, 7j + ы.дА’ (co.2. T). (9.40)
При температуре Т + АТ7 выходные частоты становятся равными
136
со, + Дсо и со2 — Дсо, и вдали от точки вырожденного режима имеем
ncs (й3, 7) + 5 АГ = (“1 + Аи) ге1 (®1, Т) + ^дт1. + ~^ +
-О
со.
I
+ (Ю2 ---- Ас0) П2 (ю2, Т) + — АТ
5П2 Л 1
<7(0 а J
дсо = % №>/дт) - (^°/ет) - Ы2 (0п°2/дТ)
п° — n'g + о>1 (<Ог®/Дсо) — со2 (ст^/дсо)
Вблизи точки вырождения, когда 7’== То и (о, = со3/2, получаем
1/2
(ДТ)1/2. (9.42)
Дсо — соя
дг>1_^Л
Нт st
°"1 ,
Дсо
i
9 2
оа> ]оз/2
(9.41)
-По
Температурные перестроечные кривые для кристалла LiNbO3 для
нескольких частот лазера накачки в качестве примера приведены
на рис. 9.4. Если излучение
накачки имеет длину волны
0,53 мкм, то точка вырожде-
ния достигается прп темпе-
ратуре Тс » 49,3°С, и вели-
чина частотной перестройки
составляет 300 см-1 °C-1
Если условие Д/г = к3 —
- /г, — к2 = 0 определяет вы-
ходные частоты, то условно
Ski яа 2л определяет ширину
полосы усиления параметри-
ческого генератора. По-
скольку
- V, 103см ’ А,им \sooo
Холостая ?>олм \оОО
3000
2
10
2000
1500
1000
900
On.
Д/г/ =?г — к, + со, —1 —
1 2'1 <7(0*
2Jp=S53,0
13
7.р=532,0
Ър=52е,0
— С02т—~ 18шс
18
In-373,5
Сигнальная болна
800
750
700
650
600
550
ширина этой полосы
лястся выражением
опреде-
2лс
ли.
="— 72, — /г + G). - —
I 1 - 1 д(й
дпс
— СО,—
~ 0(0,
20-
Т,°С -
500
200 250 300 350 300 350
Рис. 9.4. Перестроечные кривые ПГС па
кристалле LiNbOs с температурной пере-
стройкой прп различных длинах волн на-
качки [Byer ВВЦ Quantum Electronics/
Eds Н. Rabin and C. L. Tang -N. Y.: Aca-
demic Press, 1975. V. I. P. 631]
Вблизи точки вырожденного режима более точное приближение при-
водит к соотношению
6(0 —
2лс .
On % д2п
1/2
да 2 6co2Jo>3/2
(9.45)
137
Полученные результаты показывают, что вблизи точки вырожден-
ного режима ширина полосы может быть довольно большой: 100 см-*
при I = 1 см. Вдали от точки вырождения типичное значение бю
составляет 5 — 10 см-1. В кристаллах с большой дисперсией шири-
на будет меньше.
Ширину линии генерируемого излучения можно эффективно су-
зить с помощью селективных элементов, устанавливаемых в резона-
торе. На рис. 9.5 изображена схема однорезонаторпого параметри-
ческого генератора на кристалле LiNbOs, разработанного Бапром
[13, 14]. Светоделительная пластинка пропускает 90% мощности лу-
ча накачки и отражает 99% мощности сигнальной волны. Угловая
Рис 9 5. Схема резонатора однорезонаторпого Г1ГС. перестраиваемого по углу
[14]
перестроечная кривая и соответствующая ей зависимость цитрины
липни на выходе для этого параметрического генератора приведены
на рис. 9.2. Если вместо заднего зеркала в резонаторе установить
дифракционную решетку, имеющую 600 штрпхов/мм с максималь-
ным блеском па длине волны 1,8 мкм, то выходное излучение будет
иметь ширину линии около 1 см-1 при диаметре пучка 1,6 мм. Прп
использовании в резонаторе призменного расширителя пучка для
увеличения размера пятна па решетке ширина линии может быть
уменьшена еще на порядок. Альтернативным подходом является ис-
пользование в резонаторе тонкого эталона, устанавливаемого с на-
клоном; в этом случае ширина линии может быть уменьшена до ве
личины, меньшей 0,1 см-1. Для сужения линии в резонаторе могут
устанавливаться и другие селективные элементы, такпе как мпого-
элемептные двулучепреломляющие фильтры илп наборы эталонов.
В табл. 9.1 мы воспроизвели подготовленный Бапром и Херб-
стом [14] перечень рабочих параметров нескольких типичных пара-
метрических генераторов света.
438
Таблица 9.1
Параметры типичных параметрических генераторов света
139
9.5
Параметрическая флуоресценция
Параметрическая генерация возникает вследствие усиления шумо-
вых фотонов, испущенных при параметрическом рассеянии или флу-
оресценции. В общем случае в параметрическом процессе фотон
с частотой со3 рассеивается в фотон на частоте и фотоп на час-
тоте со2, причем Mi + <в2 = со3 и kt + k2 = ks. Параметрическим рас-
сеянием или параметрической флуоресценцией называют процесс
параметрического рассеяния, когда изначально числа фотонов па
частотах coi и <о2 равны нулю. Этот нелинейный оптический про-
цесс может быть адекватно описан только с помощью квантования
полей [15].
При описании параметрического процесса в отсутствие истоще-
ния накачки мощное поле накачкп можно считать постоянным клас-
сическим полем. Гамильтониан для интересующей нас задачи мож-
но записать в виде
Зв = + А г<°3* + я1й2е1С>3<1, (9.46)
1=1,2 \ 2 / J
4-
где с, и й{ — операторы рождения и уничтожения фотонов па час-
тоте и»; соответственно, а величина Go определена в (9.12). Уравне-
ние Гейзенберга для оператора X есть
f " К Iх, Ж\, (9.47)
откуда получаем уравнения
da^/dt— гсо.а?’ + (i/2) Сойвег°3\
_ ’ (9.48)
dajdt------tco2a, — (I '2) Goa* e ' 3 .
Эта система уравнений имеет следующее решение:
«1+ (0 = [4 (0) Ch (G0#/2) + ia2 (0) sh (Go02)] g
й2 (0 = [fl2 (0) ch (Got/2) - ia, (0) sh (G0G'2)]
Отсюда, полагая <щ (0) > = <«2(0) > = 0, для средних чисел фотонов
на частотах он и со2 получаем соответственно выражения
<«1 (0> = <«1(0«1(0> =
- <nx (0)> ch= (Gol/2) + (1 + <щ (0)» sh2 (Go02),
(9.50)
<?i2 (0> = (at (0 n2 (t)> =
= <n2 (0)> ch2 (Got/2) + (1 + <nr (0)» sh2 (Got/2).
Этот результат ясно показывает, что числа фотонов па частотах cc>i
и со2 при параметрическом процессе могут нарастать от нуля.
141
В случае <щ(0)> = 0 и <п2(0)> = 0 получаем
<П!(г)> = <n2(t)> = sh2(Goi/2). (9.51)
Параметрическая флуоресценция, приводящая к параметрической
генерации, обеспечивает также появление начальных фотонов па
входе параметрического усилителя. Если усиление за один проход
усилителя велико, то сигнал па выходе может быть значительным.
Этот процесс параметрического усиления шумовых фотонов за один
проход через нелинейный кристалл часто называют параметрической
суперфлуоресценцией [15, 16]. Чтобы найти мощность на выходе, за-
метим, что согласно (9.50) выходной сигнал на частоте <щ (или со2)
фактически нарастает от начального шумового фотона с частотой
<й2 (или С01). Мы можем считать, что при параметрическом рассея-
нии на входе z = 0 возникает по одному фотону в каждой моде па
Рис. 9.6. Схема регистрации сигнала параметрической флуоресценции
частоте <о2 (или со,), п воспользоваться для расчета величины выход-
ного сигнала параметрического усилителя на частоте (или со2)
уравнением (9.3). Когда в каждой моде имеется по одному фотону,
соответствующая интенсивность па входе на частоте со2 равна
1гю2с/п2У, а выходная интенсивность па частоте coi прп z = Z равна
Л («г) = (g^a.c/g^V) si? (gZ/2). (9.52)
Число мод в интервале частот от <а2 до со2 + da в телесном угле, опи-
сываемом вектором к2, лежащем в интервале от ф2 до ф2 + rZ$2
(рис. 9 6), для малых ф2 равно
dN =-----2 ; z 2-— = da. (9.53)
8л /V 4л с
Полная выходная мощность пучка с поперечным сечением А в ин-
тервале частот от ил до al — da, регистрируемая удаленным детек-
тором в малом телесном угле 0, дается формулой
Р (<в1) da = j rs (Ю1) A dN=
(da)
g
ф2&ф2/2Л f Slr (gl/2)
16л C J (gl/Z)
(9.54)
Здесь g2 — go — (Д/г)2 зависит от ip! через ДА. В прямом направ-
лении, 11ч 0, условие синхронизма ДА = 0 выполняется при
142
сщ = co?, co, = co® таких, что co?^ + co°n2 = co3n3. Из рис. 9.6 для ма-
лых tJ?i и 4’2 можпо записать
А’1 — (А', + Д7с — к3)2 = 2kjt3 (1 — соефД,
\к « (А3 - кл - к2) + 41 = - «Дсо + fctf,
2
где
а = Г(dk^daj) 0 — (dk2ldco.,) 01,
L W1 " «2 J'
Дсо = сох — со® — со® — со2, Ъ = клк3!2к2.
Уравнение (9.54) принимает вид
РЫ
3<o|gg/2А Г sh2 {[gg ~ (— оДсо + H’?)2]1'2 Z/2}
16.tV J {[gg—(—яДсо-f-&4?)2]1/2 Z/2)2
Этот результат показывает, что мощность Z5 (со±) достигает максиму-
ма при C0j—со®, т. е. когда волны cof, со, и cos находятся в синхрониз-
ме при распространении в прямом направлении. Выходная мощ-
ность падает вдвое при coj = со? + | Дсо+ и сот =сох— | Дсо_ |, где ве-
личины Дсо+ и Дсо_ находятся из приближенного равенства
sh2 {[gg - (66 ~ + с | -to± I2]1/21/2} f sh2 (g0Z/2)\~ _
{[gg-C’e2 + «|AW±|)2]V4/2}2 V (g0//2)2 J ~
~ e[so-(b62To|to±|2)]1/2ie-g0i =
откуда при go 662 находим
•1 Г/2" \I/2 1
|ДШ+| = А[(-р1п2) Ь62]);
|Дсо_| = -[(^ 1п2 12-fc62].
1 a I /
(9.57)
Следовательно, ширина полосы параметрической суперфлуоресцен
ции. регпстрпруемая детектором, дается формулой
9 /2g \1/2
Асопцг = | Дсо+ | + | Дсо_ | = — In 2 . (9.о8)
Делая грубую оценку с помощью уравнения (9.56), получаем
при gj = 50 п частоте со4, лежащей в ближнем ИК диапазоне, вели-
чину Р(со1)М порядка 107 Вт/(см2 • см-1) в конусе с углом прп вер-
шине 10 мрад в прямом направлении. Даже в кристалле LiI\bO3 дли-
ной 5 см для получения gol = 50 нужно иметь интенсивность накач-
143
ки порядка 150 МВт/см2. Такую интенсивность, однако, нетрудно
получить без повреждения кристалла с использованием лазеров с
синхронизованными модами. Более того, параметрическая супер-
флуоресценция стала наиболее практичным способом получения пе-
рестраиваемых ппкосекупдпых импу. ьсов в ближнем ИК диапазоне
[17]. Общее описание развития во времени параметрического усиле-
ния или суперфлуоресценции при сверхкоротких пмпульсах накач-
ки было получено Ахмановым с сотрудниками [18], одпако качест-
венная картина процесса такая же, как описанная в разделе 7.6.
В частности, если можпо пренебречь рассогласованием групповых
скоростей, то остается применимым квазистационарпое решение в
системе координат, связанной с распространяющимися импульсами.
С помощью параметрической флуоресценции или cjперфлуорес-
ценцпи можпо экспериментально определить кривые частотной пере-
стройки параметрических генераторов [15, 16]. Это бывает особенно
полезно, когда под рукой пет дапных о показателе преломления кри-
сталла.
9.6 Параметрический генератор с обратной волной
Случай параметрического усиления, когда сигнальная и холостая
волпы распространяются навстречу' друг другу, имеет ряд интерес-
ных особенностей и требует специального рассмотрения. Обе волны
нарастают в противоположных паправлениях и через параметриче-
ское взаимодействие создают положительную обратную связь друг
для друга. При достаточном усилении система может самовозбудпть-
ся и в отсутствие зеркал [19]. Принцип действия такого параметри-
ческого генератора обратной во шы аналогичен принципу микровол-
новой лампы обратной волпы [20].
Уравнения, описывающие параметрический генератор с обратной
волной, являются простой модификацией уравнений (9.1). В случае
пренебрежимо малого истощения накачки и линейного ослабления
они имеют вид
fco2 * —гД/й— ;е,
Л2
(9.59)
где считается, что
Ei = 1 exp [ifciZ — i(£>it + icpj,
E2 = exp [— ik2z — ia2t + «рг],
= const, ДА: = А'з — кл + к2.
Граничные условия на входе имеют вид
(0) при 2-0, <Г* (0 при z - I.
144
Решение уравнений (9.59) при ДА- = О получается таким (для про-
стоты принято, что Go — л/2):
(9.60)
(У1 ^1(0) [sin^I~^/cosTl + [cos¥/cost]«
где go определено в (9.3). Следовательно, амплитуды полей на вы-
ходе имеют вид
XT I /Л I !* \ 1/2 Ct 1
^G) = ^i(0)coS-^ +isibj ^G)tg^
СО /Ь \V2 2 ? , (9-61)
<?: (°)=- ^ (0) tg*f+<?2* (о cos-1^.
Если goZ/2л/2, то с?! (Z) и <8% (0) одновременно нарастают до
бесконечности, если только с?,(0) л (?) не равны нулю. Таким
образом, это условие определяет порог генерации. Реальная ампли-
туда сигнала на выходе будет резко возрастать прп g„Z -* л и будет
определяться только фактором истощения накачки вследствие нели-
нейного взаимодействия волп.
Экспериментально параметрическая генерация с обратной волной
еще не наблюдалась. Причина этого заключается в том, что обычно
пе удается выполнить условие синхронизма ДА — 0. Можпо было бы
добиться выполнения условия Д/с = 0, когда (или сог) лежит в
далеком ИК дпапазопе ,[21], однако в этом случае коэффициент уси-
ления g0Z будет слишком малым, чтобы можно было достичь поро-
га генерации.
Ю И Р. Шен
Глава 10
ВЫНУЖДЕННОЕ КОМБИНАЦИОННОЕ
РАССЕЯНИЕ
Проблемы, связанные с взаимодействием волн, обсуждавшиеся в
предыдущих главах, конечно, не ограничиваются электромагнитны-
ми волнами. Проведенный анализ можно обобщить, включив в рас-
смотрение наряду с электромагнитными волнами волны другой при-
роды, что позволяет нам представить себе множество новых нели-
нейно-оптических эффектов. В этой главе мы покажем, что вынуж-
денное комбинационное расссяппе (ВКР) можно представить на
классическом языке как процесс параметрической генерации, когда
одна из электромагнитных волн заменена волной возбуждения сре-
ды. Более строгим, конечно, будет квантовомеханическое описание
возбуждения среды. В этом случае процесс ВКР является вынуж-
денным двухфотонным процессом, развивающимся от jровня спон-
танного КР.
ВКР света было открыто еще па первом этапе развития нели-
нейной оптики в начале 60-х годов. За прошедшие годы этот про-
цесс нашел ряд полезных применений. Некоторые пз нпх обсуж-
даются в данной главе.
10.1 Историческая справка
В 1962 г. Вудбери и Hr [1] при изучении режима модуляции доброт-
ности рубинового лазера с помощью керровской ячейки с нитробензо-
лом обнаружили появление в излученип лазера инфракрасной ком-
поненты Частота ее была на 1345 см-1 меньше частоты основного
излучения лазера. Этот частотный сдвиг совпал с колебательной
частотой самой сильной КР-активпой моды нитробензола. Позднее
Вудбери и Экхард [2] высказали предположение, что появление ПК
компоненты связано с ВКР в нитробензоле Это предположение ско-
ро было подтверждено рядом исследователей на большом числе жид-
костей. Сходные эффекты вскоре были обнаружены в газах п твер-
дых телах. В табл. 10.1 указаны комбинационно-активные моды не-
скольких веществ, в которых наблюдалось ВКР.
Первое теоретическое описание ВКР было дано Хеллуортом [3],
который рассматривал его как двухфотонпыи процесс и проделал
его полный кваптовомеханическпй расчет. Однако простая теорпя
не может объяснить происхождение наблюдаемой в эксперименте
антистоксовой компоненты излучения, интенсивность которой часто
столь же высока, как и интенсивность стоксовой компоненты. Гэр-
майр с сотрудниками [4] и Бломберген и Шен [5] позднее использо-
146
Таблица 10.1
Частотный сдвиг, ширина линии и сечение, характеризующие спонтанное
комбинационное рассеяние в ряде веществ, и соответствующий коэффициент
комбинационного усиления а)
Вещество Частотный сдвиг, см“1 Ширина ли- нии 2Г, см"”1 Сечение рассея- ния da./tia, 10 -scm—1-ср~1 Коэффициент комби- национного усиле- ния GRt 10 3 см/МВт
Газообразный II2f>) 4155 0,2 1,5 (300 К. 10 атм)
Жидкий О2 1522 0,177 0 48±0 14 14 5-1-4
Жидкий N2 2326 5 0,067 0,29±0,09 17-+-5
Бепзол 992 2,15 3.06 2,8
CS2 655,6 0,50 7,55 24
Нитробензол 1345 6.6 6,4 2,1
LiNbO3 258 7 262 28,7
InSb =) 0—300 0,3 10 1,7-Ю4
а) Shen У. R, // Light Scattering in Solids/Ed* M. Cardona. Berlin: Epringer-Verlag,
1975. P. 275.
6) Hagcnlocher E. E., Minch R. TV., Radu Ж G. // Phys. Rev. — 1967. V. 154. P. 226.
E) При концентрации носителей ss 1016 см-3-
валп для описания ВКР метод связанных волн п смогли объяснить
не только генерацию антистоксовой компоненты, но и высших сток-
совых и антистоксовых компонент.
Эти теории не смогли, однако, объяснить многих наблюдавшихся
па опыте фактов. Среди них должны быть упомянуты наблюдаемый
в эксперименте коэффициент вынужденного комбинационного уси-
ления, намного превосходящий по величине предсказанное теорети-
ческое значение, очень резкий порог ВКР, асимметрия в интенсив-
ности ВКР вперед и назад, а также заметное спектральное ушире-
ние комбинационных компонент. Позднее было установлено, что
аномалии па самом деле связаны не с механизмом ВКР, а с само-
фокусировкой лазерного пучка, которая будет рассмотрена в гл 17.
В отсутствие самофокусировки теория вполне удовлетворительно
описывает экспериментальные результаты.
Вначале интерес к ВКР был связан с возможностью генерации
интенсивного когерентного излучения на новых частотах, а также
с тем что ВКР является возможным механизмом потерь энергии
при распространении в среде мощного лазерного излучения, напри-
мер, при распространении в атмосфере или в термоядерной плазме.
Позднее ВКР использовалось для генерации перестраиваемого коге-
рентного ПК излучения лпбо путем перестройки частоты возбуж-
дения среды, как в вынужденном поляритонном рассеянии [6] и ВКР
с переворотом спипа [7], либо путем перестройки частоты возбуж-
дающего лазера, например па красителе. Получили развитие
и спектроскопические применения ВКР с упором на спектроскопию
10* 147
высокого разрешения [8]. Нестационарное I3KP применялось для
изучения релаксации возбуждения среды в пикосекундном масшта-
бе времени прп использовании для возбуждения импульсов лазера
с синхронизированными модами [9].
10.2 Квантовая теория вынужденного комбинационного
рассеяния
Комбинационное рассеяние — это двухфотонный процесс, в котором
один фотон — —поглощается и один фотон — ыг(к) излу-
чается; при этом среда переходит из начального состояния |i> в со-
стояние 1/>, как показано па рис. 10.1. Из закона сохранения энер-
гии следует что й(ы1 coz) — Et — Е.. = т. е. разности энергий
Ьш2(/<г)
h(jj2 к
''
Рис 10.1. Схема, иллюстрирующая процессы
стоксова КР (со2 < cui), сопровождающегося пе-
реходом среды из состояния i> в состояние | />,
и антистоксова КР (ы2 > со1)1 сопровождающе-
гося переходом среды из состояния |/> в со-
стояние |t>
конечного и начального состояний. Стоксов и антистоксов процессы
рассеяния имеют место соответственно при > 0 и < 0.
Для нахождения вероятности перехода воспользуемся стандарт-
ной методикой расчета по теории возмущений во втором порядке. Га-
мильтониан взаимодействия в электродипольном приближении есть
= — ег • Е + сопряж, (10.1)
где
Вероятность комбинационного перехода в единицу времени в едини-
це объема в единичном интервале энергии равна
dW... dW.. 8ns.V(o,w, „ . . „ .
- дйд = -1^ к/ 1W К»/1 I е №),
ег- е., | s> <sjer- еу ег- et 1 s> <s | er- е2
М з - К (С01 “ К '
(10.2)
Здесь N есть плотность молекул или элементарных ячеек в среде,
е — диэлектрическая проницаемость, е обозначает поляризацию по-
ля, 1з>—промежуточное состояние среды, |ос> обозначает состояние
поля, а+ и а — операторы рождения и уничтожения фотонов,
a g(tiAa) есть взаимная плотность состоянии комбинационного пе-
148
рехода, описывающая форму линии. Для лоренцевской лпнип имеем
g (Й-Дю) - „ (10.3)
’ Й.2(Д<о)2+ И2Г" V ’
где 4 Г — полуширина линии в энергетических единицах.
Вероятность перехода (10.2) пропорциональна | («у | a, aj аг) 2-
Если <aj =<щ, и2| и <а,| = (nt — 1, п2 + II, где nt и п2 — целые
числа, то dWft/d(Tia)2) ~ пу (п2 + 1). Процессы спонтанного и вынуж-
денного КР имеют место прп п2 — 0 и п2 0 соответственно. В об-
щем случае состояния поля излучения являются более сложными и
простого выражения для (а/ | a, aL | а,) получить не удастся. Однако
если средние числа фотопов щ и п2 па частотах и ш2 много боль-
ше единицы, то прекрасные результаты дает использование прибли-
жения |(ау | й2 «11 |2 [11]. В известном смысле это равно-
сильно утверждению, что поле можно описывать классически.
Рассмотрим теперь распространение волн а£ и <в2 в КР-актив-
ноп среде. Комбинационный переход приводит к поглощению вол-
ны (щ и усилению волпы и2. Из простых физических рассуждении
можно найти изменение среднего числа комбинационных фотонов
в одной моде волны ю2 па единицу длины [6];
(dWr gW.. \ г1-'2 _ _
17 = (X -1^ РJ W (Ю-4)
где р, и ру — населенности состояний li> и |/>, а а —коэффициент
поглощения на частоте со2. Поскольку из условия детального равно-
весия следует, что Wff=W{f. то выражение для GR прп п,, п? » 1
можпо записать в впде
_ dWf. el 2 8л3Л'(0 о. К. —
~ ИГ P* - P/) ~ । I2 (Pi ~ ₽/)• <W-3)
ош2 cn.2 e -c
Следовательно, CR равно константе, если щ можпо считать постоян-
ным. Это соответствует случаю заданного поля накачки ьц. Решени-
ем (10.4) в этом случае будет экспоненциально нарастающая
функция
«2 (z) =_пг (0) е(Ск“ , (10.6)
где GR играет роль коэффициента вынужденного усиления, пропор-
ционального падающей лазерной интенсивности па частоте со£.
Так как усиление пропорционально вероятности комбинационного
перехода, можно ожидать, что оно будет также пропорционально
сечепию КР. По определению дифференциальное сечепие КР
<Рсг/й(Йсо2)сК2 есть вероятность рассеяния падающего фотона с час-
тотой со£ в комбинационный фотон с определенной поляризацией
и частотой ю2 на единицу площади в единичном телесном угле вбли-
I 149
зи Q и на единичный интервал по энергии в окрестности Йй2:
7^ ~ ™ <"'<”< I “>“ । “•> I2'*” 1
(СО й)3₽1/2\
над^Дош (io.?)
с ei J
где gE — A’3 (dkz/d(o2) (2л)-8 есть плотность мод _ поля излучения в
единичном телесном угле на частоте Ыг- Из (Ю.э) и (10.7) мы сра-
зу получаем соотношение
,23 / 9 \
чл С Б1 сГО ] . « |2
С^А-— --------С°г — Р/) l^i ।
со1со;е./л \а (Л -а/ а^/
= .V - (Pi - Pi) fe) I I3 g (Мй). (10.8)
со. сопель
Таким образом, если известны сечеппе спонтанного КР dc/dQ и по-
луширина липни Г, коэффициент вынужденного комоипациопного
усиления можпо легко рассчитать. В табл. 10.1 приведены
сечения КР, полуширины линии и рассчитанные значения коэффи-
циента усиления для комбинационных переходов ряда веществ, в ко-
торых наблюдалось ВКР.
В качестве примера рассмотрим ВКР в бспзолс. Из табл. 10.1
находим, что коэффициент комбинационного усиления для линии
992 см-1 бензола равен 2,8 • 10'3 см/МВт. Следовательно, чтобы по-
лучить е30 комбинационных фотонов из одпого шумового (это соот-
ветствует интенсивности на выходе порядка 100 кВт/см2) в кювете
с бензолом длиной 10 см, требуется лазерное излучение с интенсив-
ностью 1 ГВт/см2. Этот пример показывает, что для изучения ВКР
нужен мощный импульсный лазер. В реальных экспериментах на-
блюдалось ВКР с усилением порядка е30 в бензоле и многих других
жидкостях при возбуждении лазерным лучом с интенсивностью око-
ло 100 МВт/см2 и менее. Расхождение теории с экспериментом на
порядок величины является следствием самофокусировки лазерного
луча в среде (см. раздел 17.3).
Заметим, что при описании вынужденного комбинационного
усиления мы использовали приближение | а2 ~
Это приближение заведомо не справедливо, когда щ или п2 мало.
Короче говоря, развитая теория является довольно грубым прибли-
жением при описании вынужденного комбинационного усиления,
начинающегося от уровня шума пли спонтанного рассеяния. Созда-
ние полностью квантовомехапическоп теории ВКР, начинающегося
от уровня спонтанного рассеяния, является трудной, хотя и инте-
ресной проблемой квантовой оптики, которая пока не решена до
конца. В некоторых отношениях эта проблема является двухфотоп-
ным аналогом явления суперфл \ оросценции (гл. 21).
150
10.3 Описание процесса вынужденного комбинационного
рассеяния на языке связанных волн
а. Взаимодействие волны накачки со стоксовой волной
С точки зрения взаимодействия волн двухфотонньтй переход есть
процесс третьего порядка по полю. Это видно из соотношения, пока-
зывающего, что полная скорость перехода равна скорости генерации
или потери фотонов па частоте сп± плп со2:
(Pi - Р/) = 21 Ro Р(3)* (О1) -Ej (Гш,)-1 =
= 2 | Re — Р(3)\<о2)-Е2] | (Йсо.,)-1. (10.9)
Поскольку dW,i/da \ЕА2\Ег\2, то Р(3)(сщ) ~ |Е2|2Е, и Р(”(<о2)~
~ IE 2Е2, т. е. обе эти поляризации являются кубичными по полю.
Процесс ВКР, следовательно, можпо рассматривать как кубич-
ный по полю процесс взаимодействия между волной накачкп и сток-
совой волной. Соответствующие волновые уравнения имеют вид
V X (Vх ЕО---2 8^ = —Г2- р(3) (COJ,
с~
, (10.10)
Vx(VxE2) - е.,Е, = Р(3) (®2).
с“ с"
Для простоты рассмотрим частный случай изотропной среды с оди-
наково поляризованными волнами Е| и Е?. В этом случае нелиней-
ные поляризации принимают вид
^(3) К) - [zi3) I Ь, р + | I2] Е,.
Р(3) (<о2) = [%£> | Ег Р + Х<3) Е2 р] Е2.
Как видно из (10.11), члены с Х13) и Х(23)в Р{3 приводят лишь к из-
менению диэлектрических пронпцаемостей и е2 в (10.10). Опп
описывают светопндуцированное двулучепрслом гсние, самофокуси-
ровку и т. д., по не оказывают прямого влияния на процесс ВКР,
поэтому в наших дальнейших рассуждениях мы будем ими прене-
брегать. С другой стороны, члены с yjf в Р^ приводят к эффек-
тивному7 взаимодействию волн Ei п Ег в (10.10) и энергообмену
между7 ними- Эти члены, следовательно, ответственны за процесс
ВКР. а коэффициенты Xj3) носят название комбинационных (пли
рамановских) воспрпимчивостеи.
Пользуясь описанной в гл. 2 процедурой, можно, конечно, полу-
чить микроскопические выражения для yjf. Каждая воспрппмчп-
___ . (3)
восгь %к должна иметь резонансный и нерезопанснып вклады.
С процессом комбинационного рассеяния связан лишь резонансный
вклад. Фактически микроскопическое выражение для резонансной
151
части [xr’Jr можно получить непосредственно из соотношения (10.9)'
2Imz<f)|EJsP2|2_ 2ТтХ<3>| ^|2HJ2 ,1(Н2)
— (р^о^ ---------- * , (IV. м
Из (10.5), (10.8) и соотношения |Е|2б/2л = Йып находим
= (10.13)
с'к2
Im Хна = — Im Xri =
= __ Дт С4б1(ХР/" = N । I2 <Р* “
«ffiPi
Отсюда для лоренцевского контура линии g(ftAtt) из соотношений
Крамерса Кропига может быть строго определена вещественная
часть [zr^Ir- В результате мы получим микроскопическое выраже-
ние для восприимчивости
ZR2 = IXK2Jnr+ l/.R’jR,
Шн
A,|-V/i|2(Pi-P/)
^l(Wl-W2-W/i)“Zrl
(10.14)
„W> — л/3)*
XR1— XR2
Зпая Xr\ мы можем решить уравнение (10.10) с учетом (10.11).
Для плоских волн, распространяющихся в направлении оси z,
в приближении медленно меняющихся амплитуд волновые уравне-
ния приводятся к виду
Ы + Т) = 1 ~ 1 Ег । ® 11
1 (10.15)
(4 + т) =17^ 1E112
Их можно далее преобразовать следующим образом:
(4 + IF - ~тгIm й! I£. FI £« 1!.
, (10.16)
(/- + a,) I Е91* = - Im х(й^ Hi I21Е212.
Эти уравнения совпадают с уравнением для пг (10.4) и аналогич-
ным уравнением для щ, если заменить |£,|г и 1Ег|2 соответственно
па 2лйы1?г1/е1 и 2лйы2п2/е2, причем величина GR определена в
(10.13). Таким образом, когда волну накачки |£J2 можно считать
заданной, мы снова получаем решение в виде экспоненты
|^(z)l2r= |E2(0)|2exp(GKz az).
152
Если постоянные затухания at и <х2 пренебрежимо малы, то лег-
ко получить даже точное решение (10.16), пользуясь условием со-
хранения полного числа фотонов
[е11/2|^1|2>1 + еГг|^2|7«2] = К.
Решение имеет впд
Иг(*)|2 |^(0)|2 _
IW -w1A742 p1(0)f _Ю1А74'2 ехр|^(0)|*4'*’ 17|
|<Мг>|2 |^2(0)|2 + tolAGRz
| (г) |2 w2A7ei/2 | (0) |2 - co^/e.f 2 6XP| (0) fe1/2'
б. Параметрическое взаимодействие оптической волны
и волны возбуждения среды
Процесс ВКР можно также рассматривать как процесс парамет-
рической генерации, при котором оптическая волна накачки гене-
рирует стоксову волну и волну возбуждения среды [4, 5]. Это мож-
но показать следующим образом.
Вспомнпм, что выражения для нелинейных поляризаций
в (10.10) можно получить, используя формализм матрицы плотно-
сти, развитый в гл. 2. Рассмотрим только часть Рт, связанную
с комбинационным резонансом. В обозначениях рис. 10.1 мы имеем
Ррев (“2) N 2 [ <81 er • с21 г> р-} (ю2) + </1 er • е, | s> р$’(со,)] =
£
/ | -х УХ | v |У,
</|gr e2p> <($| <?г е11 Z>
Е (®i) P1F («г — wi) —
Е (®i) Pi/’ («а — ю1) • (t0.18)
к (“г - “«/)
С учетом соотношения со2 — = сщ — п уравнения (10.2) вы-
ражение (10.18) приводится к впду
PpU («,) == — NMfiE (coj ру2) (со, — ®х). (10.19)
С другой стороны, резопанспый матричный элемент второго порядка
PsP (ю2 — ю1) можно получить из уравнения
(jt + + М — ®1) = ^{[ — а- е+£*, р0)(со2)] +
+ [- йг..с2Е2, р(1) (- coj] ]4/ = (Pi - ру).
В стационарном случае имеем
о(2) Cm — ы 1 О’»' ~ р/) /’*/.
рг7 (ы2 «1)-ЧсОг С01 со.у iV.i}L^
^(^) = [%(нПнкда.
(10.20)
(10.21)
153
где ['/roJr имеет в точности такой же вид, как в (10.14). Анало-
гично можно получить выражение для 7’рс3(и1).
Развитый здесь формализм прямо показывает что появление
р-^ (со2 — (Ох) есть результат резонансного возбуждения среды за
счет биения волн ЕгЕ2. Следовательно, ВКР можпо рассматривать
как результат взаимодействия трех волн, £’1(cd1), Е2(а2) и
рп(Ы1 “ “г), описываемого уравнениями
V X (V X) +
<4 д2 '
с3 dt~
/2 /2
Рв> («.,) - Iz?> | Е, РЕ, + Е.|’Е, +
С с
+ NM*tE2 (<о2) pfi (сох — <о2)),;
vx(Vx) + |F-S
с dt
Е2-
- Р(>2) = ±^е2 Ег РЕ2 +
с
+ Х(23) I Е212 Е2 + NMliE1 ((Ох) Рн (<Ох - (02)!, (10.22)
— i(o7i + Г/Р pji ((Ox — <о2) =-A7/i(pj — Ру) ЕхЕй,
где Ei — волна накачки, Ег и р/; — генерируемые волны. За исклю-
чением членов с %(3), которые не существенны для процесса ВКР,
уравнения (10.22) очень похожи на уравнения (3.4), которые ис-
пользовались в гл. 9 для описания параметрической генерации, од-
нако здесь вместо волнового уравнения для холостой волны стоит
уравнение движения для элементов матрицы плотности р/j (<ог— <о2)-
Выше мы подразумевали в своем рассмотрении уединенный ком-
бинационный резонанс между двумя уровнями. Это хорошее при-
ближение для большинства комбинационных возбуждений включая
колебания молекул, оптические фононы, электронное возбуждение,
переходы с переворотом спина, оптические магноны и плазмоны,
хотя уравнения движения для различных возбуждений среды в об-
щем случае различны. Поскольку P/Р не обладает дисперсией, ус-
ловие синхронизма для взаимодействующих волн здесь удовлетво-
ряется автоматически. Из-за этого обстоятельства решение выгля-
дит иначе, чем в случае оптического параметрического процесса.
Однако общий подход остается справедливым для любого матери-
_ (2)
ального возоуждения, если уравнение для р/г заменить на соответ-
ствующее уравнение движения для элементарного возбуждения
среды, с дисперсной или без нее.
Заметим, что пока отклик р/Р можпо считать стационарным,
так что его величина определяется уравнением (10.21), подстанов-
154
ка р/Рв (10.22) и замена 52Е(со)/<)£2 = — a2Z?(co) немедленно при-
водят к уравнению (10.10), которое использовалось выше для опи-
сания ВКР. Ясно, однако, что система уравнений (10.22) является
более общей, так как она описывает также переходный режим, ког-
да p/р не мгновенно следует за изменением во времени возбуж-
дающей силы ЕуЕ-2- Разность населенностей р> — р# в (10.22) в слу-
чае слабого возбуждения можно аппроксимировать ее значением прп
тепловом равновесии, однако в общем случае из физических сообра-
жений опа должна подчиняться уравнению релаксации
7 (г? + Л) - М” - " ТКГ <₽• - *>•
AJ ъ J. 1 у *.» U’Wg
где в правой части стоит скорость переходов, которая согласно
(10.9) и (10.19) равна
rfH7,,
[ ЧпЕ^^рА - (10.24)
Прп общем описаппп ВКР (10.23) следует решать совместно
с (10.22). При сильном возбуждении движение паселепности при-
водит к насыщению комбинационного усиления. Паш анализ, од-
нако, применим лишь к случаю уединенной двухуровневой систе-
мы. В случае возбуждений бозонного типа (10.23) следует заменить
уравнением
(Д+17) ~(р< - р/)-
(10.25)
где пъ и пь — средние числа бозонов прп наличии и отсутствии воз-
буждающего поля соответственно.
е. ВКР на молекулярных колебаниях или оптических фононах
Наиболее распространенным является случай ВКР па молеку-
лярных колебаниях или оптических фононах, которые часто пред-
ставляют как колебание с пормальпой координатой Q. В соответ-
ствии с общепринятым определением Q можно заменить в (10.22)’
р/Р (со) на (7г/2со)1/2(7 и вместо уравнения движения для матрицы
плотности получить уравнение гармонического осциллятора для Q
+ 2Г/ + coJi) Q - со2) - [ -(% W 2 M^E.Et (рг - р/).
I ut vi j L ft J
(10.26)
которое при условии cot — со2 ~ со,г сводится к уравнению
+ гсоц + Г <2 = i [2Й (ец - 1<о2)Г1/2адХ (pf - Р/). (10.26а)
155
Уравнения для Ei и Ег в (10.22) совместно с уравнением (10.26)
теперь адекватно описывают ВКР на фонопах. В частности, в ста-
ционарном случае мы снова получаем выражение для резонансной
комбинационной восприимчивости [хШп (10.14).
10.4 Связь стоксовой и антистоксовой компонент
До сих пор мы обсуждали только вынужденное излучение в стоксо-
вой области спектра. В эксперименте, однако, одновременно гене-
рируются стоксовы и антистоксовы волны, причем интенсивности
их в вынужденном рассеянии сравнимы даже прп очень пизкой
температуре. Это поведение сильно отличается от случая спонтанно-
го КР и пе может быть понято, исходя из представления о вынуж-
денном двухфотонном процессе, развитом в разделе 10.2, поскольку
антпстоксова волна должна в этой картипе поглощаться, а не гене-
рироваться. С другой стороны, указанный факт можно легко объяс-
нить с привлечением теории связанных волн ,[4, 5]. Кубическая не-
линейная полярпзация Р(;!> (<ос) на антистоксовой частоте со0 = 2ioi —
— а, может быть наведена в среде в процессе смешения волпы на-
качки с частотой со( и стоксовой волпы с частотой cos при наличии
комбинационного резонанса на частоте со( — со3 = соа — <о;, как мы
увидим ниже.
Прп одновременном присутствии полей E;(<d(), Es(us) п Еа(сс>а)
материальное возбуждение p;i вызывается действием вынуждающих
сил EiE* и EaE'i и описывается уравнением
(А - р*{ = - i (Pi - Р/), (10.27)
где п а — комбинационные матричные элементы переходов
под действием полей Ei, Es и Еа, Et соответственно. Смешение вол-
ны материального возбуждения с электромагнитными волнами при-
водит к появлению резонансной части у пелпнейных поляризаций
(сог) = N Й,Др/{ + Л/ц,с^р* ),
P(pU (ф,) = Л’ Л/р.£г;Рр, (10.28)
^3(<0а) = А'Л/ХаЕгрр.
Если отклик р/. на действие полей является стационарным, то р/г
можно пайтп из (10 27) и подставить в (10.28). Результирующая
поляризация Ррез, будучи дополненной перезонапсной частью, мо-
жет быть записана в впде
Р(3 (со = со„ + сор + сот) = х(3)Еа(ыя)£’р(соР)£7(сот),
где х(3) содержит теперь резонансную п перезонансную частп. Систе-
ма волновых уравнении, описывающих стационарную генерацию
156
антистоксовой компоненты ВКР, принимает вид
VX(VX) —^ег Е =
Vx(VX)-$es
С
vx(Vx)-4e«
^ег[хЙ,*Нз|а^ +
+ (х$ + %$*) Е,ЕаЕ^ + | ЕаРЛ],
E$ = ^es[x<f |£г|^ +
е:
(10.29)
где
,/з) _ ( (3)\
Ass — \ /.ss /NR
Vl J2 (Рг-Р/)
* (<°Z - “s ~ ®/i - ^Г/г) ’
v(3) _ / (ЗП
Zsa — IXsa/NR —
л (“г - - “/i - и) ’
(10.30)
„,(з) / (3)\
/,«а — \Лаа/ХН—
Л'1 ^г.аГ(Рг-Р)
а(юг-“з~«/{-гГн) ’
и мы опустили в (10.29) члены вида %(3 |Е4|2/?,.
Система уравнений (10.29) фактически описывает процесс че-
тырехволновоп параметрической генерации, в котором Е, является
волной накачки, Es и Еа — сигнальной и холостой волнами, a ysa вы-
ступает как константа связи между сигнальной и холостой волнами.
Решение (10.29) в пределе заданного поля накачки близко повто-
ряет решение задачи о параметрической генерации, полученное в
гл. 9. Мы опустим здесь вывод и приведем лишь результат. Пред-
полагая, что среда изотропна и имеет плоскую границу при z = 0,
и используя приближение медленно меняющихся амплитуд для Е,
и Еа, находим [5]
Е^ = [cfs+ exp(iAK+z) + ^s_ exp(zA7<_z)] exp(zks • r — a.z), (10.31)
Ea = [c? *+ exp (iAK+z) +
+ <^с-ехр(/ДЛ^_г)]ехр[ ika r (iAk + a2) z],
где
A**' co £ I с , 2k^x у ksxy kaXy 0,
Ak /8Z A-az, k2 — k * z,
AK = ± [py - (Д/с) Л] \
A = P^/j3?| А’г|2, Кг=^ = аА, GR--2Im7\.
c'ksz C kz г
Для простоты мы пренебрегаем дисперсией коэффициентов погло-
щения az л коэффициентов связи (2jt<o2/c2/cz)%(3). Соотношение меж-
157
ду различными волновыми векторами показано на рис. 10.2. При ус-
ловиях на границе <о и <§?<, = для z = 0 имеем
= s, (10.32)
^s+ Л ДЛ-J. —
Из приведенного решения следует ряд важных физических ре-
зультатов. Во-первых, вследствие связи стоксовой и антистоксовой
компонент формируются две составных волны 8+, <ГО+) И
&а_) с собственными векторами ДА± и отношеппем амплитуд
стоксовой и антистоксовой составляющих Одна из них
может испытывать экспоненциальный рост, а другая — затухание,
Рис. 10.2. Соотношение между вол
новыми векторами стоксовой и анти-
стоксовой воли п волны пакачкп
если 1т(ДА~)<0. Связь, очевидно, зависит от фазового согласова-
ния. Если фазовое рассогласование достаточпо велико, так что
ДА1 > 1Л1, то стоксова и аптистоксова волны эффективно переста-
ют быть связанными. Это ясно видно из того факта, что ДА’± и
СВОДЯТСЯ при ЭТОМ К
ДА- = Л — 2Л2/ДА, ДА+ = ДА - Л,
| I = I 2Л/ДА|« 1. I ^:+/^s+1 = I ДА.'Л |» 1.
Первое соотношение относится к почти чисто стоксовой волне, име-
ющей экспоненциальный коэффициент усиления по мощностп, рав-
ный 21m (ДА-) = Gr, тогда как второе обозначает почти чисто анти-
стоксову волну с коэффициентом затухания —Gr. Этп результаты
можно было ожидать в случае, когда стоксова п аптистоксова со-
ставляющие выходят из состояния взаимного влияния. Связь сток-
совой и антистоксовой составляющих максимальна при ДА- = 0. Ре-
шение дает в этом случае ДА+= 0 и | ^* ;/^j. | = 1. При этом
ни стоксова, пи аптистоксова волны не должны испытывать экспо-
ненциального роста. Это происходит потому, что вследствие взаимо-
действия усиление стоксовой волны полностью компенсируется за-
туханием антистоксовой. Этот результат хорошо известен из теории
параметрического усиления, когда нельзя получить усиления на час-
тоте cds = <0i — cd„ если не подавлена другая боковая частота
со5 = cDi + cd,-. Если величина |ДА| постепенно отклоняется от нуля,
усиление |21т(ДА_)| быстро нарастает от пуля до Gr. как видно пз
рис. 10.3, в то время как отношение амплитуд антистоксовой и сток-
совой волн | /^s | уменьшается от единицы до нуля. Заметной
интенсивности аптистоксова излучения на выходе, следовательно,
можно ожидать в области |ДА| ~ |А|, где одновремеппо |1ш(ДА_)1
158
существенно отлпчны от нуля. Антпстоксово излу-
чение должно иметь вид двойного конуса вокруг направления фа-
зового синхронизма, как показано на рис. 10.4. Следует, однако,
помнить, что в наитей теории волны предполагались плоскими и бес-
конечными. В действительности пучок накачки конечного сечения
Рис. 10.3. Зависимость коэффициен-
та усиления ио мощности стоксовой
волны G от нормированной волновой
расстройки AA'/Gr в направлении
осп z. Асимметрия кривой связана
с перезонансной частью восприим-
чивости = 0,11 Im |тах [5]
120
Н(ш0)/4«Ув)1,дБ
Рис. 10.4. Зависимость интенсивно-
сти антистоксовой компоненты от
линейной волновой расстройки ДА-,
нормированной на коэффициент уси-
ления но мощности стоксовой волпы
Ge. Асимметрия кривой связана с
Ххк = 0,11 Im Хд5 |max [5]
обладает расходимостью волновых векторов. Как следствие этого,
резкий провал в кривой усиления на рис. 10.3 может «замазаться»
и вместо двойного конуса на рис. 10.4 может появиться только один
конус антистоксова излучения [12].
10.5 Комбинационное рассеяние высших порядков
Стоксова и антистоксова компоненты ВКР первого порядка в экс-
перименте часто сопровождаются излучением стоксовых и антисток-
совых компонент высшпх порядков [12]. В отличие от обертонов в
спонтанном рассеянии их частоты равны со ± где п целое. Эта
особенность указывает па то, что они генерируются более или менее
последовательно. Например, когда первая стоксова компонента
Es(co5) становится достаточно интенсивной, она может выступать в
роли накачки для процесса генерации второй стоксовой компоненты
Ss2(mS2 — cos со/,). В общем случае, однако, мы должны найти от-
вет из рассмотрения взаимодействия волн, так как стоксова или ан-
тистоксова волна п-го порядка может взаимодействовать с несколь-
159
кимп стоксовыми или антистоксовыми волнами различных поряд-
ков через посредство кубической нелинейной поляризации. Эта связь
будет максимальной, если выполняется условие фазового синхрониз-
ма. К сожалению, когда много комплексных волн оказываются нели-
нейно связанными друг с другом, задача становится слишком
сложной.
В качестве примера мы рассмотрим здесь спецпальпый случай,
когда необходимо учитывать только генерацию стоксовых компонент
в направлении +z [5]. Эта ситуация реализуется на практике при
возбуждении ВКР короткими лазерными импульсами, так что ге-
нерация стоксовых компопепт в направлении назад подавлена (см.
раздел 10.9), а генерацией антистоксовых компонент можно прене-
бречь. Соответствующая этому случаю система волповых уравнений
имеет вид
[ д2 (отеА г- /,я“? , .(<)* | F 12 г
\ az с / с
( -С + SK = ~ — Ы? | Fl |2^ + I Es2 P£s], (10.33)
\0z“ c- / c~
(2 2 \ /2
4 + ] Es, - [yj? I Es p£s.3 + %<Д>* | Es3 |’-£s2].
az c- i c
и T. Д.
Решение системы (10.33) можно получить численно, и оно при-
ведено на рис. 10.5. По мере увеличения длины среды пли мощности
накачки мощность первой
стоксовой компоненты сна-
чала постепенно возрас-
тает, затем резко достига-
ет максимального значе-
ния, в то время как мощ-
ность волны накачки па-
дает почти до нуля из-за
истощения. После этого
мощность первой стоксо-
0 100 200 300 2 400 вой компоненты сначала
Рис. 10.5. Генерация высших стоксовых ком- остается практически ио-
понент в функции нормированной длины кто- стояннои, а затем в свою
веты [5]: Z = (16л3оф Im 7.^/к^) pt (0) z очередь истощается вслед-
ствие генерации второй
стоксовой компоненты и т. д. Этого можно было ожидать из про-
стых физических соображении. Расчет был проделан для плоских
бесконечных волп. В случае использования пучка накачки конеч-
ного сечения нарастание и спад стоксовой волны н-го порядка бу-
дет более плавным, как показали теоретически и экспериментально
фон дер Линде с сотрудниками [13].
160
10.6
Результаты экспериментов и применения
выну жденного комбинационного рассеяния
а. ВКР в самофокусирующей среде
Типичная схема экспериментальной установки для изучения ВКР
показана на рис. 10.6. Как уже упоминалось в разделе 10.1, первые
результаты по измерению интенсивности стоксовых компонент силь-
но отличались от предсказаний теории. Большинство этих экспери-
ментов было выполнено с жидкостями, имеющими большое значе-
ние константы Керра. В результате было установлено наличие резко-
Рис 10.6. Схема установки для
изучения ВКР: PMl РМ2 п
РЛ/5 — фотопрпемнпкп. измсря
кицие мощность лазера и рассе-
янных волн, генерируемых в пря-
мом и обратном направлениях
соответственно
РМЗ
го порога ВКР. а коэффициент вынужденного комбипацноппого уси-
ления па порядок превышал теоретически предсказанную величину.
Пример приведен на рис. 10.7, где также заметна асимметрия в
амплитудах стоксовых волн, генерируемых в направлениях вперед
Рис. 10.7. Зависимость мощности
стоксовых компонент первого
порядка, генерируемых в прямом
(сплошные кривые) и обратном
(штриховые кривые) направле-
ниях. от длины кюветы с толуо-
лом при трех уровнях плотности
мощности излучения накачки:
Pi = 80, Р> = 67 и Р3 =
= 53 МВт/см [Shen У. /?., Sha
ham У Л Phys. Rev 1967.
V. 163. Р. 221]
и
из
теории. Наблюдались и другие
назад, что также пе следовало
аномалии, такие как уширение спектра КР и аномальная структура
колец антистоксовых компонент. Позднее было установлено, что этп
аномалии обусловлены самофокусировкой, которая легко происхо-
дит в керровских жидкостях (гл. 17). Самофокусировка имеет порог.
Она приводит к резкому возрастанию интенсивности лазерного из-
лучения в фокальной области п нарушению симметрии комбипацп-
11 и Р Шеи 161
опного усиления в направлениях вперед и назад. Это качественно
объясняет результаты, приведенные па рис. 10.7. Аномалии процес-
са ВКР в прошлом вызвали большое замешательство. Мы не будем
здесь вдаваться в подробности. Интересующихся же читателей от-
сылаем к разделу 17.3 и приведенной там библиографии.
б. Вынужденное комбинационное рассеяние
в среде без самофокусировки
Даже в отсутствие самофокусировки ВКР часто обнаруживает
некоторые аномалии в усилении. Пример приведен на рис. 10.8. где
показана зависимость интенсивности стоксовой компоненты от вход-
ной интенсивности лазерного излучения в жидком азоте. В этом слу-
чае не наблюдалось самофокусировки. При увеличении мощности
Рис. 10.8 Экспериментальная за-
висимость интенсивности стоксо-
вой компоненты ВКР первого по
рядка в жидком азоте от ппт< п-
сивности лазера накачки
[Стп J В., McQuillan А. К., Slot-
chef f В. Р И Phys. Rev—1969.
V. 180. Р. 61]
накачки интенсивность стоксовой
волпы сначала растет линейно, по-
скольку последняя генерируется от
уровня спонтанных шумов, а затем,
когда начинается процесс ВКР. рас-
тет квазпэкспонснциально. При не-
которой мощности на входе ампли-
туда па выходе вдруг начинает рас-
ти с коэффициентом усиления, на-
много превышающим по величине
теоретически предсказанный. В даль-
нейшем амплитуда выходит на пла-
то в результате истощения волны
пакачкп.
Резкий рост амплитуды стоксовой
компоненты ло-видимому, связан
с влиянием, оказываемым на усиле-
ние стоксовой волны рэлеевским рас-
сеянием или диффузным отражени-
ем от стенок и окоп кюветы. Экспе-
рименты подобные показанному па
рпс. 10.8, фактически проливают
свет па процесс установления ком-
бинационной генерации, т. е. усиле-
ния от уровня шумов. Как хорошо
известно, сигнал па выходе генера-
тора в отсутствие насыщения кри-
тически зависит от малых возмуще-
ний пли наличия обратной связи.
Э го делает количественную интерпретацию величины выходного сиг-
нала генератора крайне затруднительной, особенно если возмуще-
ние или обратная связь пе могут быть хорошо определены. Хайдахер
и Майер показали, что резкий рост стоксовой волпы может быть
сильно подавлен прп тщательном устранении обратной связи [14].
162
в. Измерение комбинационного усиления
Разраоотанная выше теорпя является в большей степени теори-
ей комопнационпого усиления, нежели генерации. Чтобы ее прове-
рить, необходимо поставить эксперименты с комбинационными уси-
лителями [15]. Это можно сделать па установке, имеющей генератор
Рис. 10.9. Схема экцисрпменталыюп установки для измерения коэффициента
усиления стоксовой волны при рассеянии назад: 1 — ячейки, поглощающие
стоксово излучение, 2 ВКР-усплптСль. 3 — ВКР-геторатор РМ1 и РМ?—
фотоириемникп [15J
и усилитель, схема которой приведена на рис. 10.9. Стоксово рассея-
ние назад из генератора служит входным сигналом на стоксовой
частоте для усилителя. Измеряется коэффициент усиления для ком-
бинационного рассеяния в направлении назад. На рис. 10.10 пока-
Рис. 10 10. Зависимость коэф-
фициента усиления стоксовой
волпы G в водороде от плот-
ности газа р [15]. Экспери
ментальные точки (X) для
усиления при рассеянии впе-
ред следует сравнивать со
штриховой теоретической кри-
вой (длина кюветы 80 см, пи-
ковая интенсивность на входе
20 МВт/см2). Эксперименталь
ные точки (+) для усиления
при рассеянии назад следует
сравнивать со сплошной тео-
ретической кривой (длина
кюветы 30 см, пиковая
интенсивность на входе
60 МВт/см2, длина волны на-
качкп 0 6943 мкм)
зап результат для водорода, свидетельствующий о хорошем согла-
сии теории с экспериментом. Подобный эксперимент, однако, был пе
слишком успешным в самофокусиру ющих средах, где самофокуси-
ровка в генераторе и усилителе приводит к большим осложнениям.
г. Лнтистоксовы и высшие компоненты рассеяния
При ВКР часто можно наблюдать аптистоксово излучение не-
скольких порядков [16,17]. В конденсированной среде оти компонен-
ты появляются в виде ярких многоцветных колец в плоскости, пер-
пендикулярной лазерному лучу. Кольца разною цвета соответству-
И* 168
тот разным порядкам антистоксова излучения. Чпао п Стойчев [12]
показали на примере кальцита, что антпстоксово излучение n-го по-
рядка генерируется в направлении, определяемом условием фазово-
го синхронизма ko, „ = ka> n-i + fc — к,. Этого можно было ожидать,
если предположить, что антистоксовы компоненты высших порядков
генерируются последовательно из стоксовой и антистоксовой ком-
понент более низкого порядка. Кольцо, соответствующее антисток-
совой компоненте первого порядка, должно, согласно теории, опре-
деляться условием k„ = 2к> — к,.
В жидкостях, в которых возможна самофокусировка света, си-
туация более сложная. Направления антистоксовых колец в этом
случае отклоняются от направлений, даваемых условием ko n =
= ko>n-i + k, — к„ так как на них влияет самофокусировка. Гэрмайр
О 100 200 300 600 500
I (0,0)\ МВт/см2
ь
Рис. 1011. Нормированная
мощность прошедшего излуче-
ния пакачкп (/?(), первой (К»1)
И второй (Я8з) стоксовых ком-
понент в функции пптепенв
пости пзлучепия па входе
lt (0, 0). Экспериментальные
значения /?,, 7?si и Rs-> пока-
заны кружками, квадратами и
ромбами соответственно. Кри-
вые рассчитаны па основании
развитой в разделе 10.5 тео-
рпи с учетом конечного сече-
ния пучка [13]
[16] пе без успеха интерпретировала эти кольца, предположив нали-
чие тонких нитей излучения накачки, получающихся вследствие
самофокусировки. Проблема тем не менее остается, так как предпо-
ложение о пптях не совсем справедливо.
Стоксово излучение высших порядков появляется главным обра-
зом вдоль оси в прямом и обратном направлениях. Количественный
анализ обычно затруднен. Используя лазерные импульсы субпапо-
секундной длительности, фон дер Линде с сотрудниками [13] смог-
ли провести количественные исследования в частном случае. Корот-
кий входной импульс возбуждал только стоксово излучение вперед,
как уже говорилось в разделе 10.5. Полученные ими результаты при-
ведены па рис. 10.11. Теоретические расчеты, аналогичные (10.33),
по с учетом гауссовского профиля пучка, дали хорошее согласие с
экспериментом.
д. Вынужденное комбинационное рассеяние
с широкополосным источником накачки
Комбинационное усиление, как показывают измерения, имеет
асимметрию между рассеянием вперед и назад даже в отсутствие са-
мофокусировки. Причина этого кроется в конечной ширине линии
пакачки. Если ширина липип накачки равна 2ГР, а ширина лпнпи
164
КР равна 2Г, то, как предсказывает теория, максимальное комби-
национное усиление в направлении назад пропорционально
(Г + Гр)-1, тогда как усиление в направлении вперед пропорцио-
нально Г1 при условии, что отсутствует относительная дисперсия
между частотами стоксовой волны и накачки [17]. Этот удивитель-
ный результат можно качественно попять следующим образом.
Рассмотрим короткий отрезок цуга стоксовой волны длитель-
ностью АЛ При рассеянии вперед в среде без дисперсии он всегда
когерентно взаимодействует с одной и той же частью волнового цуга
накачки длительностью АЛ При рассеянии назад, напротив, отрезки
цугов взаимодействующих войн непрерывно сдвигаются друг отно-
сительно друга, стоксова волна все время сталкивается с новым вол-
новым фронтом волпы накачки. Следовательно, комбинационное
усиление в прямом направлении квазистатически следуют за изме-
нением интенсивности волны пакачки и пропорционально Г-1, как
предсказывает изложенная выше стационарная теория. Комбинаци-
онное усиление в направлении назад оказывается меньшим, посколь-
ку процесс взаимодействия усредняется по изменениям амплитуды
и фазы поля накачки. Точные результаты можно получить, напри-
мер, рассматривая частный случай ВКР короткого импульса на-
качки (см. раздел 10.9), когда ширина спектральной линии пакачки
определяется обратной величиной длительности импульса. В общем
случае для решения задачи нужно использовать статистические тео-
рии [17].
е. Конкуренция комбинационных мод
В стационарном ВКР проявляется лишь мода, обладающая мак-
симальным усилением. Обычно это мода, имеющая одновременно
большое сечение КР и малую ширину линии. Эффективное насыще-
ние лазерной пакачки при взаимодействии с этой модой исклю-
чает проявление в ВКР других мод. Лишь в нестационарном случае
(см. раздел 10.10) проявляются одновременно несколько конкури-
рующих мод.
ж. Обращенное комбинационное рассеяние
Усиление стоксовой волны при ВКР всегда сопровождается по-
терей интенсивности волпы накачки. В таком случае, если в среду7
направить волну7 пакачки и стоксову7 волну, можно наблюдать
одновременно усиление стоксовой волны и ослабление волпы па-
качки. Поглощение волны пакачки в процессе вынужденного рас-
сеяния впервые было продемонстрировано Джонсом и Стойчевым
и полу7чило название эффекта обращенного комбинационного рас-
сеяния [18].
165
з. Перестраиваемые источники ИК излучения,
основанные на вынужденном комбинационном рассеянии
Вынужденное комбинационное рассеяние света, дающее излу-
чение на смещенной частоте, с давних пор рассматривалось как
реальный метод генерации когерентного излучения на новых ча-
стотах. Особый интерес вызывают перестраиваемые источники.
Поскольку комбинационные частоты среды обычно фиксированы,
перестройка часто осуществляется с помощью использования пере-
страиваемого лазера накачки.
Наибольшее внимание было уделено двум системам. Одна из
них _ это пары металлов, в основном щелочных или щелочнозе-
мельных. Используются комбинационные переходы типа S -*• Р ->- S
или 5 > Р D [19, 20]. Перестраиваемый источник накачки па
страивается вблизи резонанса с переходом S -* Р, что приводит к
сильному возрастанию сечения КР. В результате даже при малой
плотности паров (не превышающей 1017 см-3 при давлении около
10 Торр) комбинационное усиление оказывается значительным и
можно легко наблюдать появление излучения ВКР в ближнем ИК
диапазоне. При мощности лазера на красителе па входе порядка
нескольких десятков киловатт ИК излучение на выходе из кюветы
с парами щелочных металлов может иметь область непрерывной
перестройки порядка нескольких сотен обратных сантиметров при
пиковом значении квантовой эффективности преобразования, при-
близительно равном 50 % [20]. Область перестройки можпо еще
больше расширить, используя другие комбинационные переходы.
Например, в цезии при использовании в качестве накачки лазера
на красителе, генерирующего излучение в силен и УФ области
спектра, наблюдается стоксово излучение в диапазонах 2,5—
4,75 мкм. 5,67 8,05 мкм и 11,65- 15 мкм, которое связано с ком-
бинационными переходами 65 7S, 65 85 и 65 -> 95 соответ-
ственно. При использовании перехода 65 105 можно получить
на выходе излучение в области 20 мкм. Если в качестве входного
используется излучение широкополосного лазера, то и ИК пзлу-
чение на выходе будет иметь такую же большую ширину линии.
С помощью импульсного лазера па красителе Бетьюн с сотрудпи
ками [21] наблюдали генерацию широкополосного ИК излучения и
использовали его для получения молекулярных спектров поглоще-
ния за один импульс лазера. Для увеличения чувствительности
системы регистрации опп осуществляли преобразование ИК сиг-
нала, прошедшего через образец, в излучение видимого диапазона
путем нелинейного оптического смешения в другой кювете с пара-
ми щелочного металла. Эта методика позволяет регистрировать ИК
спектры неустойчивых химических соединений с паносеку ндным
временным разрешением при использовании напосекупдны.х лазер-
ных импульсов.
При большой мощности накачки выходная мощность ВКР-гене-
ратора па атомарных парах часто ограничивается процессами мно-
гофотонного поглощения и ионизации, насыщения населенности,
166
индуцированного полем спектрального уширения и другими не-
линеппо-оптическимп процессами [20]. Тем не менее в парах бария
было получено излучение с энергией 30 мДж в области 2 9 мкм
при квантовой эффективности преобразования 40%. С увеличением
интенсивности пакачки стоксово излучение на выходе имеет тен-
денцию к увеличению ширины линии. Это уширение может быть
связано с эффектом Штарка, вызванным фотоиоппзованными ато-
мами, или насыщением комбинационного перехода, или другими
причинами; доминирующий механизм здесь пока не выяснен.
Другая система, вызывающая большой практический интерес.—
это молекулярные газы, например водород и азот. Эти молекулы
обладают очень сильными комбинационными резонансами. Прп ис-
пользовании лазера видимого диапазона с интенсивностью в не-
сколько мегаватт на квадратный саптпметр можно ожидать полу-
чения мощного сигнала КР из газовой кюветы длиной в несколько
Рис. 10.12. Семейства кривых, показывающие возможные длины волп, которые
можно получить с помощью ВКР: с —в Н2, стоксов сдвиг 4155 см1; б— в D3,
стоксов сдвиг 2987 см-'; ?.г — длина волны пакачки (из рекламного проспекта
на ВКР-гсператор BS-1 фирмы Quanta-Bay, Inc.)
десятков сантиметров [22]. Пожалуй, наибольший интерес вызывает
молекулярный водород, имеющий большой комбинационный сдвпг
(4155 см-1). Если лазер накачки имеет длину' волны 2,^750 нм, то
стоксова компонента третьего порядка будет иметь длину волны,
превышающую 10 мкм. На рис. 10.12 показаны диапазоны пере-
стройки, перекрываемые стоксовыми и антистоксовыми компонен-
тами разных порядков в Н2 и D2 при использовании источника
пакачки, перестраиваемого в диапазоне от 200 до 800 нм. Выход-
ное излучение может быть достаточно мощным, как видно из дан-
ных табл. 10 2, полученных на промышленном образце преобразо-
167
вателя. Эффективность преобразования можпо еще улучшить, ис-
пользуя схему генератор — усилитель, как в случае лазера па
красителе, накачиваемого излучением другого лазера. Была достиг-
нута эффективность преобразования в стоксово излучение до 80%
[23].
Для получения ВКР в молекулярных газах могут использовать-
ся мощные лазеры на СО3. При этом в СНД можно получить сток-
сово излучение в области 16 мкм с эффективностью преобразования
Таблица 10.2
Выходные характеристики BKl’-геператора RS-1
Длина волны, нм б) Энергия, мДж Давление в), 10 2 Па
Прп накачке 195 (X5S) 213 (AS.) 234 (4S„) 259 (450 290 (ЛУ4) 330 (4S3) 382 (4S,) 454 (AS]) 730 (St) 1048 (SJ 1855 (53) При пакачке 207 (ASs) 227 (AS,) 251 (ASj) 317 (SJ 365 (S,) 430 (^) 524 (S4) 669 (53) на длило волны 560 нм г 0,0031 0.0091 0,024 0,054 0,10 0,26 0.78 2.1 17 6.2 0.60 на длпне волны 280 нм д] 0,038 0.19 0,54 2,2 3.1 1.2 0,24 0,060 1,81 1,81 1,60 1,67 2,10 2,32 2,76 2,9 1,31 4,35 3,99 1,45 1.81 1,81 0.58 4.35 2,32 1,60 1,45
а) Из рекламною проспекта фирмы Quanta-Ray по RS-1.
б) S- — длина волны i-ii стоксовой компоненты, AS} длина волны i-й антистоксовой
компоненты.
в) Газообразный водород при температуре. 300 К.
г) Импульс с энергией 85 мДж лазера па красителе PDL-1 фирмы Quanta-Ray, на-
качиваемого лазером на Nd YAG типа DCR-1A.
Д) Импульс с энергией 17 мДж второй гармоники излучения лазера на красителе
PDL-1, накачиваемого лазером на Nd : YAG тина DCR-1A.
около 10% [24]. Излучение с длппой волпы 16 мкм особенно важно
для лазерного разделения изотопов урана путем колебательного
возбуждения UF6. Такое излучение можно также получить с по-
мощью ВКР па вращательных переходах молекул параводорода с
168
использованием излучения лазера на СО2 В работе [25] было по-
лучено выходное излучение с энергией 1 Дж и пиковой мощностью
около 20 МВт при квантовой эффективности преобразования 85%.
Удалось также получить перестраиваемое излучение в далеком ИК
диапазоне вплоть до 257 мкм с помощью ВКР на вращательных
переходах Q(J) в IIF при использовании в качестве источника
накачки перестраиваемого по частоте НК излучения ВКР в Н2,
в свою очередь возбуждавшегося лазером на красителе с ламповой
накачкой [26].
и. Перестраиваемый источник УФ диапазона,
основанный на антистоксовом ВКР
Вынужденное аптистоксово КР возможно, если на комбинаци-
онном переходе создана инверсная населенность (pi<py в (10.5),
что приводит к положительному коэффициенту усиления в экспо-
ненте для поля ЕД. Было высказано предположение о создании
таким способом мощных, перестраиваемых в широком диапазоне
источников УФ излучения. Для получения инверсной населенности
в общем случае необходимо выбрать в качестве верхнего уровня
в процессе комбинационного рассеяния мстастабильное состояние.
Существует множество способов, засеяеппя этого метастабпльного
состояния. В недавнем эксперименте [27] процесс фотодиссоциации
использовался для получения инверсной населенности между ме-
тастабильным уровнем и основным состоянием продукта диссоциа-
ции, а затем наблюдалось антистоксово ВКР из метастабпльного
состояния. Например, прп накачке лазером на ArF соединение
Т1С1 диссоциирует па Т1 и CI. Получающийся при диссоциации
таллий оказывается в метастабильном состоянии б/АР^, причем
прп начальной концентрации молекул Т1С1 6,9 • 101С см-3 можно
достичь концентрации атомов таллия 4 • 10,с см-3. Еслп затем на-
править в эту фото диссоциированную систему излучение второй
пли третьей гармоники лазера па неодпме с модулированной доб-
ротностью, то легко наблюдается аптистоксово ВКР па переходе
из состояния 6/АРз/2 в основное состояние 6р2Р?/2 таллпя. Ко-
эффициент преобразования в ячейке длиной 25 см достигал 10 %.
В качестве источника излучения можно использовать и спон-
танное антистоксово КР [28]. При использовании высоколежащего
метастабпльного состояния излучение может перестраиваться в уз-
ком интервале в коротковолновой части УФ диапазона. Такой
источник может обладать уникальными свойствами: узкой линией,
сверхкоротким импульсом излучения, сравнительно высокой пико-
вой спектральной яркостью.
к. ВКР как метод спектроскопии высокого разрешения
Теория ВКР, развитая в разделах 10.2 и 10.3, показывает, что
коэффициент усиления для стоксовой компоненты бв(сог — со,) и
соответствующий коэффициент затухания волпы накачки пропор-
169
циональны множителю, описывающему контур линии КР. Следо-
вательно, измеряя коэффициент усиления стоксовой компоненты
или коэффициент затухания волны накачки в функции разности
Рис 10 13 Спектр обращенного КР в окрестности моды Vi молекулы CF4 при
давлении 4 Торр. Переходы, относящиеся к основной и горячей полосам, ооо-
зпачены J и Г соответственно. Использовались излучение накачки мощностью
2 МВт и пробное излучение мощностью 100 мВт. Импульсы сигнала, следо-
вавшие с частотой 10 Гц, усреднялись с постоянной времени 3 с [Owyoung.д. //
Lasers and AppUcations/Eds W. О. N. Guimaraes, С. Г. Lin and A. Mooradian.
Berlin: Springer-Verlag, 1981. P. 67J
1570 1590 1610 1630
Av, см '
Рис. 10.14. Спектр сигнала ком-
бинационного усиления А от мо-
послоя р-питробензойноп кисло-
ты, адсорбированного на тонкой
плепке окиси алюминия, нано-
сепной па фторид натрия Отме-
чены три главных максимума
\Heritage J. Р-, Allara D. L. Ц
Chem. Phys. Lett.—1980. V. 74.
Р. 507]
частот Ш1-со£, мы должны получить контур линии, идентичный
спектру спонтанного КР. Первый метод носит название спектро-
скопии комбинационного усиления, второй — спектроскопии обра-
170
щепного комбинационного рассеяния. При этом когерентные мето-
дики имеют два важных преимущества. Во-первых, пет необходи-
мости иметь спектрометр, так как спектральное разрешение опре-
деляется только ширинами линий лазеров, которые могут быть на
много порядков уже, чем аппаратная функция спектрометра. Эту
методику можно использовать для получения с высоким разреше-
нием спектров КР газов, что недостижимо в спектроскопии спон-
танного КР [8]. Пример такого спектра приведен на рис. 10.13.
Во-вторых, при использовании импульсов непрерывного лазера,
работающего в режиме синхронизации мод, и техники синхронного
детектирования когерентная методика спектроскопии КР может
иметь очень высокую чувствительность и может быть использована
для изучения спектров КР топких пленок и адсорбированных мо-
лекул [29]. При этом, как показал Херитэдж, возможно детектиро-
вание монослоев молекул. Результат его эксперимента приведен
на рис. 10.14.
10.7 Вынужденное поляритонное рассеяние
Возбуждение среды р„-, обсуждавшееся в разделе 10.3, в общем
случае может быть одновременно активным в ПК поглощении и в
комбинационном рассеянии — другими словами, оно может возбуж-
даться как двухфотонпым способом в процессе комбинационного
Рис. 10.15. Связанные моды фотонов и поперечных оптических фононов в ион-
ном кристалле. Тонкая горизонтальная прямая соответствует осцилляторам с
частотой <вт в отсутствие связи с электромагнитным полем, а топкая наклон
ная прямая <о = с/с] е(оо) соответствует электромагнитным волнам в кри-
сталле, не взаимодействующим с колебаниями решетки па частоте <ог. Жир-
ными линиями проведены кривые, Отвечающие дисперсионным соотношениям
при наличии взаимодействия колебаний решетки и электромагнитной волны.
Одним из результатов взаимодействия является образование зазора между о)ь
и <£>т> в котором волновой вектор является чисто мнимым, а его амплитуда
задается штриховой кривой. сог = 10й рад/с, о)(, — 1014 рад/с [Kittel С. Intro-
duction to Solid Stale Physics.—5th ed.—N. Y.: Wiley, 1976. P. 304]
рассеяния, так и однофотонным способом в процессе ИК поглоще-
ния. Такая ситуация имеет место, например, для фононов в поляр-
ных кристаллах. Прямая связь между электромагнитной волной
174
ИК диапазона и фононами приводит к возникновению волны воз-
буждения смешанной природы, которая известна как поляритон
[30]. Типичная дисперсионная кривая полярного кристалла пока-
зана на рис 10.15. Вследствие сильной дисперсии в области к ~
~ ыъ1121с при комбинационном рассеянии па поляритонах частота
комбинационного резонанса зависит от угла рассеяния, что связано
с условиями сохранения энергии и импульса со, = ы5 + ы3 и к, =
= к + к3, где и., и к3 — частота и волновой вектор поляритона
ВКР на поляритонах (или вынужденное поляритонное рассея-
ние) происходит при достаточно мощной накачке. Это явление мож-
но описать, вновь прибегнув к теории связанных волн. На этот раз
во взаимодействии участвуют четыре волны' волна накачки Е(,
стоксова волна Es, ЙК волна Е3 и волна материального возбужде-
ния p/i. Этот процесс можно считать комбинацией процесса пара-
метрической генерации, обсуждавшегося в гл. 9, и процесса ВКР,
рассмотренного в предыдущих разделах. Соответствующие волновые
уравнения, описывающие эти четыре волны, имеют вид [31]
V х (V X) — ег Е, = ег [%(2 *EJES + NMfiE^n],
С~ с“
Гv X (V X) - 4- J Es - ^4es [%(2)ВД* +
L с“ J с
V х (V х) - 4 Е3 = -4 е3 [хС2)ад +
с с
(10.34)
-р Г/Д p/j — (А^Е3 + МftE[Fs) (Pi р/),
где %t2> — обычная квадратичная нелинейная восприимчивость,
a Afi = </1— ег • е31г>—матричный элемент перехода, соответствую-
щий ИК возбуждению материальной системы из состояния |г> в
состояние 1/>. Слагаемые %nrI E^Eh отвечающие нерезонанспому
вкладу в восприимчивость, в (10.34) для простоты опущены.
Если отклик рд является стационарным, то, избавляясь в (10.34)
от рл, получаем
v X (V X) - 4 J Е£ = [«№ + хД* | Et |2£z],
с" J с
[V X (V X) - d Е. - 4^ IЕ1 12е4 (10.35)
L с J с
>2
V X (V X) — езэфф Е3 = ——e37^EiE
С'
С
♦
S j
172
где
v<2) _ 7(2)
ХэФФ — X
й(«3-<ол-гТл)’
„(з) _
Xr =
Л'1 мл12 (pi -p/)
(10.36)
^3 эфф — ---
лгИ/И2(р»-р/)
Ь(“3—«pH гТл)’
а уравнение к3 — (со3/с) е3 эфф фактически описывает поляритон-
ную дисперсионную кривую. Решение (10.35) снова напоминает
решение для случая параметрической генерации. В предположении
плоской границы z = 0 и отсутствия истощения накачки оно име-
ет вид
Е* = [<^*+ exp (i&K+z) + <y*_exp (fAZ<„z)] exp (— ik6-r),
(10.37)'
Es — [<§?3+ exp (iAK+z) + <§T3_ exp (iAK~z)] exp ( k3 r + iA/cz),
где
^з с ^зэФф> Ek — k[z ksz kaz, kz — k»z,
дк± - x (v, - Ts) ± 4 [(T,+v,)= - 4Л]'«,
V. = 2JT- (7я» + 2^я)> ~7l—-4n%BS> I EiI®,
sz -*szc
Д 7. ;• fe3 д _ 4л “'“з /(2) \2 I p |2
Тз — 1 2k a3> A — C2A- А- (Хэфф/ I Ei I ,
3z SZ 3z
г?_ V2. 1/o
-I = 4г л1/-(дд:± + Тз).
\“Az/
(10.38)
Как и следовало ожидать, это решение сводится к решению для
случая простой генерации стоксовой комбинационной компоненты
или параметрического усиления, когда, соответственно, исчезает
связь ИК поля волпы Es с другими волнами (4/£ = 0, 7„<2)~=0) и
когда исчезает нелинейная зависимость pfi от Е1 и Es (Mfi — 0).
Конкретные примеры, относящиеся к кристаллам GaP и LiNbO3,
можно найти у Генри и Гарретта и у Суссмана [32J.
При соответствующем выборе угла между волновыми векторами
к; и ks, обеспечивающем перестройку вдоль поляритонной диспер-
сионной кривой, выходное излучение прп вынужденном поляритон-
ном рассеянии оказывается перестраиваемым по частоте. Это было
продемонстрировано на примере кристалла LiNbO3 [33] В этом
случае выходное ИК излучение перестраивается от 50 до 238см-1.
Его пиковая мощность достигала 5 Вт, когда излучение рубинового
173
лазера, работавшего в режиме модуляции добротности, мощностью
1 МВт и диаметром пучка 2 мм фокусировалось линзой с фокус-
ным расстоянием / = 50 см в кристалл LiNbOs длиной 3,3 см. Мощ-
ность выходного излучения ограничивается низким порогом по-
вреждения кристалла LiNbO3. На практике следует использовать
одномодовые лазеры, чтобы избежать появления в лазерном пучке
горячих точек, которые увеличивают вероятность повреждения кри-
сталла. Выпужденпое поляритонное рассеяпие наблюдалось также
в кварце.
10.8 Вынужденное комбинационное рассеяние
с переворотом спина
Существует другой способ получения перестраиваемого по частоте
излучения с помощью ВКР. Для этого нужно использовать излу-
Рпс. 10.16. Схема КР
с переворотом спина
в п InSb
чение накачки с фиксированной частотой и менять рсзопанснуто
частоту возбуждения среды. Примером является ВКР па зееманов-
ских подуровнях. В этом случае резонансная частота перестраива-
ется при приложении внешнего магнитною поля. К сожалению,
диапазон перестройки при этом обычно бывает небольшим. Зеема-
новское расщепление, равное 2iiBg£ =
= "Z?/21,4 см *, где В — в килоэрстедах,
составляет всего 1 см-1 при g = 2 и В = 10 кЭ.
Однако в некоторых твердых телах эффектив-
ный g -фактор может быть гораздо большим,
например, в InSb он равен g«50. Следова-
тельно, если В меняется от 0 до 100 кЭ, то
величина зеемановского расщепления будет
меняться в диапазоне —240 см *. Это уже
довольно широкая область перестройки.
Оказалось, что InSb имеет большое сечение
КР в ИК диапазоне. Зеемаповскпе уровни
электронов в зоне проводимости полупровод-
ников обычно называют уровнями Ландау,
а комбинационное рассеяние между состояния-
ми со скипом, направленным вверх, и состоя-
пнями со сппном, направленным вниз, получило
название комбинационного рассеяния с переворотом спина и пока-
зано схематически на рис. 10.16. Вольф и Яфет [34] показали, что
сечение КР с переворотом спина дается формулой
da А / е1 BgKa>i 2
dQ/пс ( т.с~ I wi E2„—
\ о / L e> -
(10.39)
в случае, когда поляризации волны накачки и стоксовой взаимно
перпендикулярны, причем ms 2m/\g\ есть спиновая масса элект-
рона, т обычная масса электрона, Ее — ширина запрещенной зо-
ны. В InSb g « 50, Eg = 1900 см-1, так что при £вЙ<вг/(Е| Мв?) —'
— 1 сечение КР с переворотом спина оказывается примерно в
174
в видимом диапазоне равно
(do/<ZQ)
пс может стать еще
Рис. 10.17. Резонапспос возрас-
тание сечения спонтанного КР
с переворотом спина в функ-
ций эиергпп фотона пакачки;
п = 1016 см-3, II = 40 кЭ,
Т «30 К [Brueck S. R. G,
Mooradian А Ц Phys. Rev.
Loll - 1972. V. 28. Р. 161]
600 раз больше, чем томсоновское сечение для свободных электро-
нов, которое составляет (е2/тс2)2 ~ 10~2с см2/ср. Эти оценки соот-
ветствуют результатам экспериментальных наблюдений в InSb,
выполненных с использованием С02 лазера (со; = 940 см-1). Для
сравнения укажем, что сечение КР для самой сильной колебатель-
ной моды бензола па частоте 992 см 1
3 • 10-S0 см2/ср. При huu^Eg сечение
больше в результате резонансного воз-
растания, как это видно на рис. 10.17.
При использовании лазера па СО с
частотой га, = 1800 см-1 сечение
(do/(ZQ)nc оказалось в 105 раз больше,
чем томсоновское сечение рассеяния.
Согласно (10.8) коэффициент уси-
ления при ВКР Gr пропорционален
A'(cZcr/dQ) Г-1, где N в случае рассеяния
с переворотом спина соответствует
плотности носителей. Для полупровод-
ников и-типа (рис. 10.16) N— это
плотность электронов в зоне проводи-
мости. Отсюда следует, что па величи-
ну Gr сильно влияет фактор N, кото-
рый оказывается всегда много мень-
шим, чем плотность атомов пли моле-
кул в конденсированной среде. Но да-
же с учетом этого при N > Ю16 см 3
величина GR все же будет больше, чем
для других конденсированных сред, ес-
ли предположить, что ширина линии Г
у* них одинакова. Фактически величи-
на Г в п InSb очень мала при низ-
кой температуре и зависит от плотно-
сти носителей и произведения k Н
При N = 1 • 1018 см-3 величина Г может
быть равна 0,15 см-1 {35].
Полагая в (10.8) Г = 2 см-1, N =
= 3 • 101ь см-3, pj — р, = 1, для п InSb
находим, что для КР с переворотом
спина Gr = 1,7 • 10 5 /см-1, где / — интенсивность излучения лазера
на СО2 в ваттах па квадратный сантиметр. Это самая большая из
известных величина комбинационного усиления. Ее можно еще уве-
личить, подбирая величину N для достижения оптимальной величи-
ны произведения ЛТ-1 и подстраивая 7гюг ближе к резонансу с Eg.
На частоте лазера на СО усиление становится равным 6-10-4/см-’.
На основании этих оценок можно ожидать увидеть ВКР с пере-
воротом спина в образце InSb толщиной в несколько миллиметров
при использовании пучка пакачки с интенсивностью около
10е Вт/см2 с длиной волпы 10,6 мкм пли порядка 104 Вт/см2 при
накачке с длиной волпы 5,3 мкм. На практике наличие оптической
175
обратной связи на границах раздела воздух — среда может приве-
сти к комбинационной генерации. Пател и Шау [7], используя ла-
зер на СО2 с модулированной добротностью с мощностью 1 кВт
на длине волны 10,6 мкм, излучение которого фокусировалось б
пятно размером 10-3 см2 в образец n-InSb с 'V ~ 1016 см-3 толщи-
ной 5 мм при Т = 18 К, получили стоксово излучение мощностью
10 Вт. Выходное излучение перестраивалось от 10,9 до 13,0 мкм
при изменении магнитного поля В от 15 до 100 кЭ. Ширина линии
выходного излучения была меньше 0,03 см-*. Используя одномодо-
вый непрерывный лазер на СО па длине волпы 5,3 мкм, излучение
которого фокусировалось в пятно с площадью 5 • 10-5 см2 в образец
n-InSb толщиной 4,8 мм с Л’ « 10,е см-3 при Т ж 30 К, Брюик и
Мурадяп [36] получили порог комбинационной генерации меньший
50 мВт; прп этом коэффициент преобразования по мощности со-
ставил 50%, а максимальная мощность стоксовой компоненты пре-
высила 1 Вт. Ширина липин выходного излучения может быть
около 1 кГц. На образцах, помещенных в слабое магнитное поле,
была получена эффективность преобразования около 80% [37]. На-
блюдались также стоксовы и аптпетоксовы компоненты вплоть до
четвертого порядка. Подробно рабочие параметры комбинацион-
ных лазеров па переходах с переворотом спина в InSb приведены
в [38].
Вынужденное КР с переворотом спина может наблюдаться и в
других полупроводниках. В литературе сообщалось о наблюдении
ВКР в CdS при накачке лазером на красителе, в InAs — при на-
качке лазером на IIF, а также в PbxSnt /Ге, IIgxCdi-xTe и
HgxMni-xTe — при накачке лазером на СО2 с поперечным разрядом.
Переход с переворотом спипа можно возбудить как с помощью
процесса комбинационного рассеяния, так и путем процесса прямо-
го однофотонного поглощения, хотя последний будет слабым, так
как это магпптодипольный переход. Следовательно, строго говоря,
ВКР с переворотом спина является частным случаем вынужден-
ного поляритонного рассеянпя [39]. и для его описания можно ис-
пользовать теорию, развитую в предыдущем разделе. В дополнение
к стоксовой компоненте можно ожидать появления излучения в
далекой ИК области па частоте перехода с переворотом спипа.
В данном случае, однако, расчет будет сравнительно простым, так
как поглощение свободных носителей па частоте со3 очень велико,
и в (10.38) мы всегда имеем (ув + у3)2>Л. В результате усиление
почти в точности равно вынужденному комбинационному усилению
для случая Л = 0. На рис. 10.18 мы приводим результаты расчета
усиления и отношения мощности излучения в далеком ИК диапа-
зоне к мощности стоксовой компоненты. В этом примере невозмо-
жен коллинеарный синхронизм, поэтому мощность сигнала в дале-
ком ИК диапазоне в прямом направлении сравнительно мала.
В направлении неколлинеарного синхронизма она увеличивается.
Фактически, поскольку прямое возбуждение перехода с переворо-
том спина слабо, мощность сигнала в далекой ИК области можно
найти посредством итераций, находя сначала величину мощности
176
стоксовой компоненты для процесса ВКР, а затем рассчитав вели-
чину мощности на разностной частоте для процесса смешения волн
пакачки и стоксовой.
До сих пор не было сообщений о наблюдении излучения в дале-
ком ИК диапазоне для комбинационных лазеров с переворотом
спина. Попытка делалась только для коллипеарного случая в от-
сутствие фазового синхронизма. Однако генерация излучения в да-
леком ИК диапазоне при оптическом смешении волны накачки и
Рис. 10.18. Теоретические кривые, описывающие комбинационное усиление g
(штрпхпунктирпая кривая) и отношение мощности сигнала в далеком ИК
диапазоне Р(соз) к мощности сигнала КР Р(ы->) для случаев коллипеарного
распространения в отсутствие фазового синхронизма (с) и иеколлпнеарного
распространения в условиях фазового синхронизма (б) [39]
стоксовой волны в InSb наблюдалась, и максимум ее совпадал с
частотой перехода с переворотом спина [40]. Результаты хорошо
согласуются с теорией. ПК сигнал при этом перестраивается в том
же диапазоне, что и стоксово излучение, и может рассматриваться
как потенциальный источник когерентного излучения в далекам
ИК диапазоне, который может одновременно быть достаточно ин-
тенсивным и иметь узкую линию.
10 9 Нестационарное вынужденное комбинационное
рассеяние
В экспериментах по ВКР часто используются импульсные лазеры,
поэтому нам нужно рассмотреть зависимость выходного сигнала от
времени. Если длительность импульса накачки много больше вре-
мени релаксации комбинационного возбуждения и времени прохода
света через среду, то из качественных соображений следует ожи-
дать, что выходной импульс будет повторять временную форму
входного импульса. Это квазистациопарный режим ВКР. В проти-
воположном случае поведение сигнала на выходе будет нестацио-
нарным.
12 И. Р. Шен 177
Чтобы учесть эффект нсстационарностп, следует использовать
метод связанных волн, развитый в разделе 10.3. При этом уравне-
ние движения для возбуждения среды явно учитывает нестацио-
нарный отклик среды. Даже в случае большого комбинационного
усиления приближение медленно меняющихся амплитуд для полей
остается справедливым. Для генерации стоксовой компоненты в
направлении вперед вдоль оси z система связанных уравнении
(10.22), в соответствии с выводом, проделанным в разделе 3.5, пос-
ле подстановки в (10.22) представлений
Ei (со;) • - Si (z, t) exp (г/CjZ — ia.t),
p , (to1 — <d2) = (z, i)exp[г(7ct — /;2)z — / (сц — a2)t]
может быть записана в виде
/я 1 а \ 2лсо? *
(4 + ^4-) & ” “ * (‘0.40)
(4 + Г/0 ----Г (Р< - Р/)
Здесь щ и щ — групповые скорости для волн ш, и ю2 соответствен-
но, а нерезонапсиые слагаемые в правых частях уравнений для
Si и Sz были для простоты опущены.
Рассмотрим сначала более простой случай, когда изменения
амплитуд волн Si и Sz являются достаточно медленными, так что
\dA/dt\ мало по сравнению с |ГЛ1. В этом случае A(z, t) —
— iM/i (Pi~- pfyS1Sz!tiT'fi, и если для простоты мы предположим,
что щ = щ, и воспользуемся заменой переменных z' = z, t’ = t —
— z/y, то система (10.40) сведется к системе уравнении
. и1 (3)*|SP ^2 . -Л<В2 (3) I go |2 Л1Л Д4\
где xrf = Лг | Л/уг |2 (Pj — р7)/гЙ-Г. Эти уравнения идентичны урав-
нениям (10.15) при а = 0, за исключением того, что Si и Sz
теперь являются функциями от z и t — zlv. Другими словами, ре-
шение для Si и Sz относительно временной координаты, учиты-
вающей запаздывание, аналогично стационарному случаю. Физиче-
ски этот результат вытекает из того факта, что каждая часть ла-
зерного импульса по мере распространения в среде всегда взаимо-
действует с одной и той же частью стоксова импульса. Это и есть
квазистацпонарное решение.
Для рассеяния назад мы должны заменить в (10.40) на —щ,
и уравнения (10.41) уже не справедливы. Квазистацпонарное ре-
шение справедливо только в случае, когда изменение амплитуд
входных импульсов мало за время, требуемое свету для прохож-
178
денпя через всю среду. Однако общее решение в этом случае все
же может быть пайдепо для vi = |щ|, и оно имеет вид [41]
[ g, |2 (t + z/v, 0)
Fz + ехР [— (t — z/v)J ’
Это решение сводится к решению в квазистациопарном приближе-
нии, когда и лазерный и стоксов входные импульсы настолько
длинны, что интегралы Ft и можно аппроксимировать постоян-
ными величинами. С другой стороны, если оба входных импульса
много короче, чем время прохождения света через среду, то ком-
бинационное усиление в направлении назад оказывается сильно
Рис. 10.19. Теоретические за- г
впсимости отношения интен-
спвностл импульса КР к ин-
тенсивности лазера накачки
от времени при начальном ус
ловйи = tfsoRf — i0),
(t t0). Кривые показывают
развитие импульса через ин
тервалы длиной AZ = 2,77/G.
J{оэффицпент комбниапленно-
го усиления G в CS2 равен
0,7 см *. Нижняя шкала — в
безразмерных единицах, верх- К 2
няя шкала соответствует ус-
ловиям эксперимента [39]
подавленным по сравнению с усилением в направлении вперед из-
за ограниченной области взаимодействия лазерного и стоксова
импульсов. Как видно из (10.42), Ft(t z/v)< g &t(t — z/ы) [2Z, где
I — длина среды.
Другим интересным случаем является случай усиления распро-
страняющегося назад стоксова импульса в протяженной среде при
сравнительно длинном пмпульсе лазера. Еслп передним фронт ла-
зерного импульса является достаточно крутым, то может произойти
обострение стоксова импульса, поскольку передний фронт бегу-
щего назад стоксова импульса непрерывно встречает новые не-
истощенные участкп входного импульса лазера и испытывает мак-
симальное усиление, чего нельзя сказать о задней части стоксова
импульса [41]. Пример такого процесса показан па рис. 10.19. Этот
эффект обострения импульса можно наблюдать в некоторых жид-
12* 179
костях, когда начальниц импульс стоксова излучения генерирует-
ся вследствие самофокусировки вблизи конца кюветы.
Рассмотрим теперь более общий случай, когда производной
|<ЭЛ/<Э£| уже нельзя пренебречь по сравнению с ГЛ . Этот случаи
реализуется, когда произведение <S 2 меняется настолько быстро,
что возбуждение среды не успевает мгновенно следовать за этим
изменением, или, на количественном языке, когда длительность
импульса лазера Тр меньше или сравнима с временем дефазировки
Тг = 1/Г/{ комбинационного возбуждения (или. более точно, как
мы увидим ниже [42], когда Tf < G^IT2, где — стационарный
коэффициент комбинационного усиления из формулы (10.8) при
условии, что в качестве интенсивности лазера взята пиковая интен-
сивность входного импульса, а I—длина среды). Хотя импульсы
лазера с модулированной добротностью могут быть достаточно ко-
роткими для изучения нестационарного режима ВКР в газах,
в случае жидкостей нужно использовать никосекупдные импульсы,
поскольку время Т2 в них имеет порядок пикосекунд. При пико-
сскупдном импульсе пакачки сигнал ВКР в направлении назад
почти невозможно обнаружить из-за очень малой длины взаимо-
действия импульса ВКР и импульса пакачки, поэтому мы ограни-
чимся здесь только случаем рассеяния вперед.
Пусть можпо пренебречь истощением волны пакачки и инду-
цированным изменением населенности. Тогда (в предположении,
что щ = щ) (10.40) приводится к виду
с «
где
a ^r,(i —z/n) определяется начальным условием. Решение (10.43)
описывает нестационарное ВКР. Вывод его несколько длинен и
утомителен, поэтому мы лишь кратко опишем результат, отсылая
читателя к работе [42] за деталями расчета.
При замене t' = t — z/v и z' = z (10.43) можпо свести к урав-
нению в частных производных второго порядка
я2 1
^-ПгП2И1(П12]^ = 0, (10.44)
где U — 7гехр(ГР), а под F подразумевается или А*. Уравне-
ние можно еще больше упростить и привести к виду
(«t- Ч['-0 (10-45)
I'
при замене т = J \^г (£") |2 dt".
180
Уравнение (10.45) имеет стандартный вид гиперболического
уравнения, которое можно решить при подходящих начальных ус-
ловиях В данном случае решепие имеет вид
^а(г'? Q =<Г2(0, Г) + (ц1ц2г')1/а^,1 (О X
t'
X J е~ (Z") (0, Z") [т («') - т (Z")FI/a X
— оо
х Ц (2 [ПР]2 (т (t’) - т (Z")) Z'J1/2)} dt", (10/16)
t'
A*(z', J e-r(i' «") X
X Io (2 [тцп, (t (Z') - т (Z")) z']1/2) 1 dt",
где приняты начальные условия A*(z') = 0 при tr — °° и
~ 2(z > <) = ^’г(0, Z') при z = z' = 0, a Z,-— функция Бесселя г-го
порядка мнимого аргумента. Решение (10.46) обладает следующи-
ми особенностями.
1. Так как 10{х)^ 1, а Ц(х)~х при а:<с1 и Ц{х)^
~(2лх)~ гехрх при х > 1, то амплитуда стоксова импульса
сначала линейно растет с увеличением z, а затем в пределе боль-
шого усиления растет экспоненциально в соответствии с формулой
г
(г', Г) ~ (tr) J (Z") <Г2 (0, Z") [Т (Г) - т (Z")]~1 х
— оо
X охр [ - Г (Z' — Z") + 2 [цръ (т (!') — т (Z")) z'}ll2\dtn. (10.47)
2 Если импульс пакачки является достаточно длинным то
ампли уда ёг выходит на уровень квазистационарпого экспонен-
циального усиления. Это видно из формулы (10.47), когда (Z —Zo)>
>GBz712 для прямоугольного импульса накачки, начинающегося в
момент Zo. По этой причине условие TP<GKmZT2 можно считать
условием наблюдения нестационарного процесса ВКР как это уже
упоминалось выше.
3. Если Тр<Тг, то фактор ехр [— Г(t‘ — t")] в интегралах
(10.46) и (10 47) можно аппроксимировать единицей. Амплитуда
стоксова импульса быстро нарастает только до середины импульса
накачки, а затем резко уменьшается в соответствии со спадом
импульса накачки. Таким образом, стоксов импульс всегда оказы-
вается короче импульса пакачки. Возбуждение среды А ведет себя
сходным образом, но испытывает экспоненциальное затухание
exp(Tz) при выключении или резком падении интенсивности им-
пульса накачки.
4. В пределе большого усиления из (10.47) получаем
(#а)ши ~ exp (Gtz/2)’, (10 48)
181
где Gt — нестационарный коэффициент усиления, равный
оо
[Т 11/2 с
ПЛ<| > <|#х12>Л>= J |^1(0Г2^- (10.49)
Нестационарный коэффициент усиления не зависит от формы им-
пульса лазера. Для импульса, имеющего форму —
= <Fimexp(—1/77’1”), максимум стоксова импульса отстает от мак-
симума импульса накачки на время tD = 7’(72 log GEmz)t/n.
Численные расчеты нестационарного ВКР были выполнены Кар-
маном с сотрудниками [42] для различной формы импульсов на-
качки. Результаты подтверждают характерные черты явления, опи-
санные выше.
Нестационарное поведение сигнала ВКР впервые было замечено
в газах Хагеплокером с сотрудниками [43]. В дальнейшем с исполь-
зованием пикосекундных импульсов оно было также обнаружено
в жидкостях. Количественные измерения показали хорошее согла-
сие с предсказаниями теории [44]. Хорошим экспериментом, кото-
рый еще предстоит выполнить, было бы измерение поведения во
времени стоксова усиления в усилительной ячейке (см. раздел
10.6). Нестационарный коэффициент усиления GT отличается от
стационарного GK тем, что первый зависит только от сечения КР
(пропорционального Ц1Ц2), тогда как последний еще обратно про-
порционален полуширине липни Г. Поэтому при нестационарном
ВКР можно наблюдать некоторые комбинационные моды, которые
подавлены в стационарном случае. При нестационарном ВКР фак-
тически могут одновремеппо проявляться несколько комбинацион-
ных мод [45].
10.10 Измерение времен релаксации
Релаксацию возбуждения среды можно измерить непосредственно,
регистрируя его затухание. По аналогии со случаем магнитного
резонанса для описания процесса релаксации оптического возбуж-
дения обычно вводят характерные времена: время продольной ре-
лаксации 7\, которое характеризует затухание наведенного изме-
нения населенности возбужденного состояния, и время поперечной
релаксации Т2, которое является временем дефазировки волпы воз-
буждения (см. раздел 2.1). В конденсированной среде времена 7\
и Т’2 обычно имеют величину порядка пикосекунд, поэтому для
возбуждения и зондирования среды при измерении времен Tt и Т2
необходимо использовать пикосекундные импульсы. Мы рассмотрим
здесь случай КР-активных переходов, когда как возбуждение, так
и зондирование осуществляются посредством комбинационных взаи-
модействий. Заметим, однако, что общие принципы применимы и
к другим типам переходов. Отметим также, что только в пределе
однородного уширения время Т2 равно обратной величине полуши-
рины линии, но и в этом случае время Т2 может сильно отличать-
ся от Tt.
182
В предыдущем разделе мы показали, что нестационарный про-
цесс ВКР приводит к возникновению волны материального возбуж-
дения А, которая затухает экспоненциально по закону ехр(—t/Tz)
даже после того, как пмпульс накачки оканчивается. Эту волну' с
частотой (со1 — о2) ~ Ыех можно зондировать путем смешения А с
волной прооного импульса Е-$, имеющей волновой вектор кз и ча-
стоту <Й3, в результате чего генерируется антистоксова волна Еа =
= <Sa exp (ika - г — id)at) с частотой но=И1— Нг+из и волновым век-
тором ka = kI — k2 + k3. Уравнение, описывающее амплитуду анти-
стоксова импульса, распространяющегося вперед, имеет вид
(i + Т~ i-] V ~ (z, t) A (z, t), (10.50)
\ а - 1 С кг
откуда путем замены переменных z' = z и t' = t — z/va можно полу-
чить решение
i
<S a(l, t) ~ \<S3S’, t')A(z', t')dz'.
О
Интеграл по времени от когерентного антистоксова сигнала равен
ОО эо I
Як~ J #a(Z, f)M~ j t’)A(z', t')dz'\2dt. (10.51)
—оо оо о
Сигнал, конечно, является функцией времени tD задержки между
возбуждающим и зондирующим импульсами. Если tD » Т2 > Тр,
где ТР — длительность импульса, то, как ясно видно из (10.51),
Як — ехр(—2tDITT). Следовательно, время Тг можно легко получить
из измерения зависимости $к от времени задержки tD. При более
строгом рассмотрении для нахождения Tz необходимо принять во
внимание конечную длительность импульса Тр при вычислении ин-
теграла но времени.
Время продольной релаксации Т, описывает затухание индуци-
рованного изменения населенности Др согласно уравнению (10.23),
или в явном виде
(4 + т;) д-° = й I (р^ - р?), (Ю.52)
где Др = 1/2 (р{ — ру — р® + р®) р® — р®. Из этого уравнения
следует, что после окончания импульса накачки величина Др
должна затухать экспоненциально по закону ехр(—t/Tt). Интен-
сивность пекогерентного (спонтанного) антистоксова рассеяния
прямо пропорциональна Др, поэтому оно может быть использовано
для регистрации затухания Др. Если пробный импульс Е2 имеет
частоту и2, то проинтегрированный ио времени сигнал на частоте
to3 — пропорционален
Янк - J | &г (z, t) |2 Др (z, i) dz dt
183
и является функцией времени задержки tD между возбуждающим
и зондирующим импульсами. Прп условии Т Т р величина
этого сигнала пропорциональна ехр(—tn/Tt), так что время Т2
можно определить из вида зависимости SBl! от tD.
Этот метод впервые был использован де Мартини и Дюкуэнгом
[46] для измерения времени Т\ колебательного перехода 4155 см 1
в газообразном водороде. При давлении, равном 0,03 атм, время
7\ ~ 30 мкс и, значит, импульсы лазера, работающего в режиме
модуляции добротности, оказываются достаточно короткими для
корректного проведения эксперимента. Однако в конденсированной
среде времена Tt и Т2 лежат в впкосекупдпом масштабе времени,
и надо использовать цикосекундпые лазеры с синхронизован-
ными модами. Впервые такие эксперименты провели Альфано и
Шапиро, а также Кайзер с сотрудниками [9]. Типичная схема
эксперимента показана на рис. 10.20. Импульс неодимового лазера
Рпс. 10.20. Схема экспериментальной установки для измерения времени жизни
фотонов. Пучок накачки BJ. с длппой волны к та 1,06 мкм и пробный пучок В2
с длиной волпы /. « 0.53 мкм взаимодействуют в образце 5 в процессе ВКР.
В одно из плеч впссепа стеклянная подложка, выполняющая роль фиксирован-
ной линии задержки (Л31). В другом плече установлена система из двух призм,
позволяющая формировать переменную задержку (Л32). F — фильтры,
Р — фотопрпсмпики. 1 — ла.зср. работающий в режиме синхронизации мод,
2 — затвор. 3 — усилитель, 4 — схема регистрации двухфотонной флуоресцен-
ции [Laubereau A., von der Linde D., Kaiser W. Ц Plivs. Rev. Lett.— 1972. V. 28.
P. 1162]
с синхронизованными модами используется для возбуждения среды
посредством ВКР, а вторая гармоника этого импульса, посылаемая
с изменяемой задержкой, зондирует возбужденную среду. Резуль-
таты, относящиеся к этиловому спирту, приведены в качестве при-
мера на рис. 10.21. Экспоненциальные участки кривых 5K(iD) и
5HK(tD) на этом рисунке позволяют легко определить времена Т2
и Ti. Эту технику можно распространить и на изучение каналов
релаксации возбуждения и динамики дефазировки возбуждения в
больших молекулах или конденсированной среде [47].
Заметим, что наше рассмотрение измерений времени дефазиров-
ки применимо лишь для однородно уширенных комбинационных
184
переходов [48]. В случае неоднородного уширения возбуждение сре-
ды характеризуется некоторым распределением резонансных ча-
стот соРХ и амплитуду A (z, Z) в (10.50) и (10.51) нужно заменить
интегралом от волны возбуждения по распределению частот соет.
Затухание во времени уже не будет иметь вид ехр(—2tD/T2).
Если величина неоднородного уширения много больше 1/Тр, то
SitD)
Рис. 10.21. Сигналы некого- jg ’
рентного аптпсгокссва рассея-
ния SM.(.tD)ISнк, шах ) И КОГе-
рентного аптистоксова рассея-
НИЯ S„(tD)/SK. max (б) в функ-
ции времени задержки tD для ^-2
этилового спирта Сплошная
и штриховая кривые получены
теоретически [ См. ссылку в
подписи к рис. 10.20]
1
затухание будет определяться длительностью лазерного импуль-
са 71;., и никакой информации о времени Т, получить не удастся.
Может, однако, случиться, что прп большой интенсивности импуль-
са накачки, достаточной для тою, чтобы вызвать когерентное на-
сыщение комбинационного перехода, значение времени Тг можно
все же определить из затухания S„ [49]. Подробности теории и экс-
периментов по изучению колебательной релаксации с помощью
сверхкоротких импульсов можно найти в [47. 48].
Глава 11
ВЫНУЖДЕННОЕ РАССЕЯНИЕ СВЕТА
В гл. 10 вынужденное комбинационное рассеяние света рассматри-
валось как результат параметрического взаимодействия света и воз-
буждения среды. Были приведены примеры, когда возбуждение
среды было либо электронным, либо колебательным. Возникающий
при этом комбинационный сдвиг частоты может, в принципе, из-
меняться от пуля до частот, соизмеримых с частотой возбуждаю-
щего среду лазера. Некоторые возбуждения в веществе имеют
очень низкие частоты порядка или меньше 1 см-1. Обычно опи
связаны с движением атомов или молекул. Рассеяние света на
таких возбуждениях обычно уже не называют комбинационным
(рамановским) рассеянием.
Рассеяние Мандельштама — Бриллюэна связано с возбуждением
акустических волн, рассеяние Рэлея — с возбуждением волн энтро-
пии, рассеяние крыла линии Рэлея — с изменением ориентации мо-
лекул [1]. При достаточно высокой интенсивности лазерной накач-
ки все эти процессы рассеяния света могут стать вынужденными.
Некоторые пз них кратко рассмотрены в этой главе.
11.1 Вынужденное рассеяние Мандельштама — Бриллюэна
Вынужденное рассеяние Мандельштама — Бриллюэна (ВРМБ)
обусловлено параметрическим взаимодействием световых и акусти-
ческих воли. Теория этого явления аналогична развитой в разделе
10.3 теории ВКР с той лишь разппцеп, что под волной возбужде-
ния среды в данном случае подразумевается акустическая волна.
Рассмотрим рассеяние Мандельштама — Бриллюэна в жидкости.
Уравнения связанных волп по аналогии с (10.22) имеют вид
V X (V X) + 4-Al = P"W-
с dt с
(11.1)
Кроме того, нужно записать уравнение, описывающее оптическое
возбуждение акустической волны:
186
Акустическая волна характеризуется изменением плотности Ар.
v — скорость волны, Гв — постоянная затухания или полуширина
линии Мандельштама — Бриллюэна в спонтанном рассеянии.
Вынуждающая сила / и нелинейная поляризация Рил возника-
ют вследствие нелинейного взаимодействия всех трех волн и могут
быть получены из следующих соотношений:
Рнл(«3) .А(^)др= 1 ^ЕДо.
др \4л / f 4я др 2 ‘
(ИЗ)
( е0’
где р — электрострикциопное давление, у = р05е/5р есть коэффици-
ент электрострикции, рп — массовая плотность жидкости.
Рассматриваемая задача является еще одним примером пара-
метрического взаимодействия волн, и решение уравнений (11.1),
(11.2) повторяет аналогичные решения, уже описанные в гл. 9
и 10. Мы остановимся здесь лишь на стационарном случае ВРМБ
в направлении назад. Вынужденное рассеяние вперед пе возника-
ет, так как для него сдвиг частоты равен нулю. Пусть
Et = , exp(i/r,z — mo,7), Е, = егё'_ exp(—ik.,z — гю27),
Др = A exp (ikaz — гсМ),
где ы1 — ю2 + roQ. k„— В приближении медленно меняющихся
амплитуд уравнения (11.1) и (11.2) приводятся к виду
twt <9е / +
2/flc2 дР
?а)<ГгЛГ4Дйг,
itoj де
2к2сг др
(е?-е2)&*Ае {дАг,
(11.4)
( д > 1е л i!,a (де\/-~+ 7
где AZc = kt + кг — ка. Этот слу чай аналогичен параметрическому
усилению с обратной волной (раздел 9.6). Если постоянные зату-
хания а и ГГ) достаточно малы, то возможно самовозбуждение:
параметрическая генерация с обратной волной. Однако для акусти-
ческих волн, участвующих в процессе рассеяния Мандельшта-
ма— Бриллюэна в жидкостях, ситуация иная. При рассеяпии назад
частота coo/2n ~ 5 ГГц, соответствующая величина Гв/2л ~
~01 ГГц (см. табл. 11.1), а коэффициент затухания Гв/п ~
~ 104 см'1 при v ~ 106 см/с. Такое затухание обычно существенно
превышает коэффициент усиления за счет связи со световыми
волнами (оценка дапа ниже).
187
Если возбуждеппе акустической волпы происходит в условиях
сильного затухания, уравнения (11.4) можно решать, избавляясь
от А с помощью приближения дА!дъ ~ iAfc/l. Получаем
„(з) _
Zb
4-4-И1=Т^Хе 1^1
- / к±с
а \ v* г2лсо2 „(з) j,, |2 з=»
----г ]<5 2 = ~~~ Хв I ® 1 I <2,
z / Ас
(Зе/ар](е + -?2)
(11.5)
4 ли
2
Ак — г Г j}/z2 ’
д
&
Уравнения (11.5) выглядят точно так же, как и уравнение (10.15)
в случае ВКР, за исключением того, что вместо комбинационной
Таблица 11.1
Частотный сдвиг Vp, ширила линии Гц и максимальный стационарный
коэффициент усиления для процесса ВРМТ» (£в)тах~?в в РяДе жидкостейа)
Вещество Частотный сдвиг vB, МГц Ширина линии спонтанного рас сеяния Гу>, МГц Кояффициеит усиления
рассчитанный (<?в)тах» см'МВт измеренный (бв)так> См/МВт
cs2 5850 52.3 0,197 0,13
Ацетоп 4600 224 0,017 0,020
и-гексан 222 0,027 0,026
Толуол 5910 579 0,013 0.013
СС14 4390 520 0,0084 0,006
Метанол 4250 250 0,013 0.013
Бензол 6470 289 0,024 0,018
Вода 5690 317 0,0066 0,0048
Циклогексан 5550 774 0,007 0,0068
а) ФаВелинский И. Л Молекулярное рассеяние света. М.: Пауна, 1965.
восприимчивости здесь стоит восприимчивость %в > описываю-
щая рассеяние Мандельштама- Бриллюэна. Поскольку ImywB^>0,
то, как видно из (11.5), амплитуда ё‘2 будет нарастать в
направлении назад (—z). если (2лю1,'7г1с2) Im %в* 11 <^11‘> а/2, в то
время как амплитуда <S4 будет затухать в направлении вперед.
В приближении заданного поля пакачки решение (11.5) имеет вид
I ^2 (Z) Г = И2 (О I2 С (GB-a)(i 2)’ (И.6)
где коэффициент усиления GB для ВРМБ равен
Св=^1п^3)|^|2-
1МС
(И-7)
188
Рассчитанные значения GB для ряда жидкостей приведены в
табл. 11.1 [2]. Как видно из таблицы, при интенсивности накачки
1 Ю МВт/см в кювете длиной 10 см показатель экспоненты Gvl
может достичь величины порядка 10 (в CS» он еще больше вслед-
ствие меньшей ширины линии рассеяния Мандельштама — Брил-
люэна), и, следовательно, ВРМБ должно легко наблюдаться.
Решение (11.5) с учетом истощения пакачки, но прп а - 0. так-
же можпо легко получить [3]. В результате получаются следующие
алгебраические соотношения между начальными амплитудами
l£’1(0)l2, Ez(l) 2 и конечными Is, |£'2(0)|2:
l£1(0)l2-|£1(Z)|2~|£2(0)l2 |K2(Z)|2, (11.8)
|Е. <0 I2 _ 1 I £, (0) /£1 (0) |2
|А2(0)р exp'[1 | ^2(0)/^(0)|2j Св|£г(0)|2/]-| ^(0/^(0) |2-
0 25 С, нс 50
Рис. 11.1. Осциллограммы
лазерного импульса на вхо-
де Рц сигнала ВРМБ назад
Рв и прошедшего лазерного
импульса Рт в случае эти-
лового эфира (.Water .11. Ц
Phys. Rev.—1968. V. 166.
Р. 113)
В экспериментах по ВРМБ обычно приходится иметь дело со
значительным истощением накачки. Типичный пример приведен на
рис. 11.1, где ясно видпа перекачка энер-
гии из импульса накачки в распростра-
няющийся назад импульс ВРМБ [4]. При
этом сообщалось о 90 %-ном преобразо-
вании энергии.
Время жизни для акустических волн
Тв=1/2ГВ имеет порядок 1 нс прп
®а/2л ~ 5 ГГц. Поэтому при длительно-
сти импульса пакачки меньшей или по-
рядка 1 пс ВРМБ должно быть нестацио-
нарным. Теория нестационарного ВРМБ
имеет много общего с нестационарной
теорией ВКР. Мы не будем останавли-
ваться на пей здесь, а отошлем читателя
к оригинальной работе Кролла [5]. В экс-
периментах была обнаружена сильная за-
висимость усиления от времени жизни
акустических волн для импульсов накач-
ки короче ~100тв- Это особенно хорошо
видно вблизи порога вынужденного рас-
сеяния. Аккуратные измерения показали
хорошее согласие теории с эксперимен-
том [6].
ВРМБ впервые наблюдалось Чиао с со-
трудниками [7] в кварце и сапфире при использовании рубинового
лазера с модуляцией добротности. Они анализировали спектр света,
отраженного от среды, при помощи интерферометра Фабри — Перо
и обнаружили присутствие компоненты, сдвинутой на величину
манделыптам-брпллюэновскоп отстройки. Благодаря высокой эф-
фективности преобразования интенсивность рассеянного назад за
счет ВРМБ излучения часто бывает настолько велика, что эффект
можно обнаружить визуально. Если между образцом и лазером нет
189
развязки, рассеянный назад импульс ВРМБ попадает в лазер и
усиливается в нем. В результате сдвинутая по частоте мандель-
штам-бриллюэповская компонента появится и в выходном излуче-
нии лазера. Этот процесс может повториться многократно, и тогда
спектр излучения лазера будет содержать набор мандельштам-
бриллюэновских компонент различных порядков [8]. Это обстоя-
тельство следует принимать во внимание в экспериментах, требую-
щих одномодового лазерного излучения.
Как и в случае ВКР, лучшим способом проверки теории ВРМБ
является измерение усиления
Рис. 11.2. Экспериментально из
мерепньш коэффициент усиления
при ВРМБ, gjj ~ Рв’ в завися
мости от частотного сдвига
Дс)/2л для пепоглощающеп жид-
кости (66% CSs и 34% CCL).
Пунктиром проведена лоренцев-
ская кривая [15]
в схеме генератор усилитель, по-
добной показанной на рис. 10.9. Ре-
зультаты таких измерений приведе-
ны на рис. 11.2 [9]. Теоретическая
подгонка с помощью формулы (10.7)
позволяет найти затухание акусти-
ческой волны, которое хорошо со-
гласуется с величиной Гс, получен-
ной из экспериментов по спонтан-
ному рассеянию.
Из сравнения коэффициентов
усиления для ВРМБ (табл. 11.1) и
для ВКР (табл. 10.1) видно, что в
большинстве жидкостей в стацио-
нарном случае ВРМБ должно доми-
нировать пад ВКР. В мощном пуч-
ке пакачки, в особенности в сфоку-
сированном. ВРМБ может обладать
достаточным усилением для того,
чтобы оно могло происходить во
всех направлениях. В эксперименте
в фокальном объеме генерируются
акустические волны различных час-
тот. В этих условиях иногда даже удается услышать характерный
звук. Возможно, он связан с генерацией в фокальном объеме удар-
ной волпы. Часто происходит разрушение окоп кюветы вследствие
генерации сильпых волн давления, по детально механизм этого
разрушения пока не выяснен.
11.2 Вынужденные температурные рассеяния
Бриллюэна и Рэлея
Мы предполагали, что акустическая волна описывается изменени-
ем плотности Др. Это приближение впервые было использовано
Эйнштейном [10] и Бриллюэном [11] для описания спонтанного
рассеяния света па низкочастотных термодинамических флуктуа
циях в однокомпонептной среде. Фактически р является функцией
давления р и энтропии «S’, так что можно записать
Др = (др/др) ЕЬр + (др/dS) PAS.
190
Теперь A/>(Z) описывает акустическую волну, тогда как AS(/)—
волну энтропии на нулевой частоте, описываемую уравнением дви-
жения типа уравнения диффузии. В спонтанном рассеянии Др
ответственно за появление в спектре манде.чыптам-бриллюэновско-
го дуолета, a AS — центральной рэлеевской компоненты [1]. Сле-
довательно, для процесса ВРМБ, обсуждавшегося в предыдущем
разделе, более правильно будет заменить Ар на Др а 5е/<9р на
(де/др)з. Однако в большинстве случаев удобнее использовать в
качестве независимых термодинамических переменных р и 1' вме-
сто р и S, особенно когда температура Т меняется в прямой зави-
симости от внешнего нагрева среды. В уравнениях движения Др (£)
п А7'(/) оказываются связанными, поскольку, будучи линейными
комбинациями Ap(t) и AS(Z), они являются смесью акустических
п энтропийных волн. Рассеяппе света под влиянием нагрева, вы-
званного поглощением света, известно как температурное рассея-
ние света [12].
Уравнения движения для Ар и АТ1 суть соответственно уравне-
ние Навье — Стокса и связанное с ним уравнение непрерывно-
сти [12]
Ро £ + т V (Др) + V (АГ) - =
=йv i (S)p to -Е*)v (А7)>
(11.9)
^-Др + poV-v = 0
п уравнение передачи энергии
С* 'i. Л Т* д д
- ZrV J \Т----—- - Др =
г \ 'ГТ' 1~1* /ЛА 4 ГЛ
— —(егЬ2) + — —70Е!-—Е2, (11.10)
где v — скорость акустической волны, б = Ср/Св — отношение теп-
лоемкостей при постоянном давлении п объеме, — изотермиче-
ская сжимаемость, ц характеризует затухание акустической волны,
у = ро(5е/(?р)т, лг—теплопроводность, а — линейный коэффици-
ент поглощения. Два сравнения (11.9) можно объединить в одно:
(-5+w’,)^’w-
-^V2(E1-E2*)-^^ V.[E1-E;V(AnJ. (11.11)
Заметим, что если использовать приближения б « 1. а ~ 0 и
(де/дТ)р^0, то из (11.10) следует, что Д7’ = 0, и (11.11) сводит-
ся к волновому уравнению для акустической волны (11.2). Вы-
191
нуждеппые температурные рассеяния Бриллюэна и Рэлея теперь
будут описываться совместно уравнениями (11.10) и (11.11) и
волновыми уравнениями для полей Ei и Ег (11.1), причем
Рял (Ю1) = Е2Ар +
' 17 4лр0 2
4л [ дТ)р
Е2ДР,
Рнл (ф ) = ,у Е др* + ±EjAT*.
' 27 4лр0 1 г 4л^ЙГ/р 1
(11.12)
Решение связанных волновых уравнений проводится аналогич-
но случаям ВКР и ВРМБ. Рассмотрим только стационарное реше-
ние для рассеяния назад в предположении, что возбуждения как
Др, так и Д71 испытывают сильное затухание. В этом слтчае мож-
но заменить в (11.10) и (11.11) производную d/dt па —гие =
= —г(<0! — <в2) и V = dldz на г(/с1 + /т2) и найти решения для Ар
и ДР. Подставляя выражения для Др и Д7 в (11.12) и затем Рнл
в (11.1) и используя приближение медленно меняющихся ампли
туд для полей Е, и Е», для амплитуд 8 х и S ч получаем уравне-
ния вида (11.5):
k 1 (11.13)
В приближении (де,/др)т р^>(де/дТ)рТ получаем
о _ ое 1________________, р° 2AQ/rB /,.е , р» \ 2с0а/ГНЬ
о Рв t _1_ (Дй/Гв)2 + ,3е 1 4- (Д42/Гв)2 + ^PKL + PRLjl 1 + (%/rRL)'2
где
а- +1 к, I) и
AQ- X 1-------------(^-ы,),
О “
О 9 9 (1
ае “гГ ра
РВ ~ ", 2---7Г’ Рв = 2---—’
4лс рогГв 8лс porl в
Ю2ПП рО
4-ЛС ,ooerRL 4лс potd RL
(11.14)
аас2рт ________ (6 1) c?rRL
C’pw2 ’ • ~ 4ntxo2
^(^ + |М)2
Гпь =
P(iCp
В приближении заданною поля накачки l&zl2 экспоненциально
растет при распространении назад с коэффициентом усиления
G — а = р IS’tl 2 — а.
Первые два слагаемых в (11.14) описывают ВРМБ, последнее
слагаемое — вынужденное рассеяние Рэлея. Член с Рв соответст-
вует нормальному ВРМБ. Он приводит к тому же коэффициенту
192
мандельштам-бриллюэновского усиления, что и полученный в
предыдущем разделе. Кривая усиления имеет максимум при AQ =
0 или tOi соа = (Art + 1к21)и/д,/2, что соответствует частоте аку-
стической волны, участвующей в процессе ВРМБ назад. Член с рв
соответствует температурному рассеянию Бриллюэна,
он исчезает, если коэффициент поглощения а =
ральный контур усиления антисимметри-
чен относительно точки ДО = 0. Член с
Ркь также исчезает при а = 0 и отвечает
температурному рассеянию Рэлея с мак-
симумом кривой усиления при =
= <01 — <о2 = Гвт.. Наконец, член с Рев от-
вечает обычному рэлеевскому' рассеянию
и имеет тот же спектральный контур,
что и р'Дь.
Экспериментально труднее всего на-
блюдать вынужденное рассеяние Рэлея
вследствие малости Prl, тем не менее оно
наблюдалось [13]. Максимальная величи-
на
по
чем усиление для процесса ВРМБ [2].
При наличии поглощения эффективность
рассеяния Рэлея сильно возрастает из за
наличия члена Pru П действительно, вы-
нужденное температурное рассеяние Рэ-
лея легко может наблюдаться в погло-
щающих газах и жидкостях [14]. В по-
глощающих средах легко наблюдается
также вынужденное температурное рас-
сеяние Бриллюэна [15]. Оно проявляется
в небольшом увеличении частоты ман-
делынтам бриллюэновскоп отстройки,
поскольку' общая спектральная кривая
коэффициента успленпя для членов с Рв
максимума при AQ
рэлеевского усиления в жидкостях,
оценкам, на два порядка меньше,
для процесса ВРМБ [2].
и
L________, поскольку
= 0. Для пего спект-
-600-200 0 200 600
Рис. 11.3. Эксперимен-
тально измеренный ко
эффициепт усиления
при ВРМБ. gg ~ pg, в
зависимости от частот-
ного сдвига Д<о/2л в по-
глощающий жидкости
(66% CS2 и 34% CCL с
небольшой добавкой
Is), имеющей коэффи-
циент поглощения а =
= 0.83 см-1. Теоретиче-
ская кривая соответ
ствует дисперсионной
зависимости, характер-
ной для лоренцевской
линии [15]
Рв в (11.11) достигает
максимума при AQ>0. Как упоминалось в разделе 11.1, лучшим
способом изучения эффекта температурного рассеяния Бриллюэна
является измерение коэффициента усиления для процесса ВРМБ.
Измеренный спектральный контур усиления можно затем непосред-
ственно сравнить с теоретическим, рассчитанным но формулам
(11.14). Пример такого сравненпя приведен на рис. 11.3 и демон-
стрирует хорошее согласие теории с экспериментом.
11.3
Вынужденное рассеяние крыла линии Рэлея
Флуктуации ориентации молекул и их распределения в жидкости
или сжатом газе приводят к флуктуациям диэлектрической посто-
янной и возникновению спонтанного рассеяния света [1]. Это
13 И. Р ПТен 193
Рис. 114.
Схема вытя-
нутой моле-
кулы, ось
которой со-
ставляет
угол 6 с
электричес-
ким нолем
Е, направ-
ленным
вдоль осп х
рассеяние получило название рассеяния крыла линии Рэлея. Оно
имеет спектр, подобный спектру рэлеевского рассеяния, но гораздо
более широкий. При высокой интенсивности накачки можно ожи-
дать возникновения вынужденного рассеяния крыла линии Рэлея.
Физическая картина его такова: биение волп Е, и Е2 переориенти-
рует и перераспределяет молекулы; переориентация и перераспре-
деление молекул, изменяющиеся во времени и пространстве, в,
свою очередь посредством биения с волной Е, усили-
вают волну Е2. Вынужденное рассеяние крыла линии
Рэлея, таким образом, есть просто результат взаимо-
действия волн Ei и Е2 и наведенного изменения в
ориентации и распределения молекул. Для количест-
венного описания этого процесса необходимо записать
уравнение движения для переориентации и перерас-
пределения молекул. Остановимся па механизме пе-
реориентации.
Предположим что молекулы анизотропны и име-
ют цилиндрическую симметрию. Обозначим оптические
поляризуемости вдоль и перпендикулярно оси молеку-
лы через С4| и а± соответственно. Пусть ось молекулы
составляет угол 0 с осью х (рис. 11.4). Тогда поле Е,
линейпо поляризованное вдоль оси х, наводит у мо-
лекулы дипольный момент р, причем рх a^JE и
= соц cos2 0 + sin2 0 = а0 + Да (cos2 0 — 1/3),
(11.15)
где =(ссц + 2ах)/3 и Да а, — а±.
Приложенное поле Е взаимодействует с наведен-
ным диполем и стремится ориентировать ось молекулы
вдоль осп х, в то время как тепловое движение стремится разупо-
рядочпть эту ориентацию. Рассмотрим набор невзаимодействующих
молекул с плотностью N и хаотическим распределением ориента-
ции оси в отсутствие поля Е. При приложении поля Е равновесная
функция распределения по ориентации принимает вид
/(0) = Z *ехр( -2сс^ |Л’|77гБТ), (11.16)
где
Z — j охр (— 2ахх | Е \2/кцГ) sin0 Й0.
с
Здесь постоянная Больцмана, а появление множителя 2 вме-
сто 1/2 в экспопепте обусловлено представлением поля Е (см. раз-
дел 2.9). Тепзорпая компонента оптической восприимчивости в
соответствии с (11.15) и (11.16) записывается в форме
Zxx — Хо + 73Л'Аа<2,
194
где
%о = Л’ао,
Q = ~ <cos2 6 — 1/3> =
J т (cos2 ° — т)схр
о___ х
2Аа | Е |2
АрТ1
sin 6 <70
я
J СХР
О
Г 2Ла|£|2/ 2 л 1П
—-------- cos 0 — _
[ *вг 3 ) J
sin 0 <70
а символ < > обозначает усреднение по ориентациям. Аналогично
находим
X™ = X» = Хо — АД aQ/3. (11.18)
С физической точки зрения величина Q определяет степень ориен-
тации молекул, и ее часто называют параметром ориентационного
порядка. Для случайного распределения Q = 0, для полной ориен-
тации Q = 1. Поляризация, наведенная полем Е, запишется те-
перь так:
Р хулиЕ — х (уиЕ + 2NA.aQE/3). (11.19)
Поскольку Q в свою очередь является функцией Е, второе слагае-
мое в (11.19) отвечает нелинейной поляризации Рнл
Рил = х 2NbaQE/3.
(11.20)
Для сравнительно слабых полей имеем Q ~ [ЕР, п тогда Рял яв-
ляется кубической нелинейной поляризацией.
При вынужденном рассеянии крыла линии Рэлея распределе-
ние молекул по ориентациям изменяется под действием биения
двух оптических полей Ei и Е2. Уравнение движения для переори-
ентации молекул в результате совместного действия полей Е и Е2
есть уравнение вращательной диффузии Дебая для функции рас-
пределения /(0) [16]:
хд± = _J__ А
dt sin 0 50
sin 0
АДа | Е |2
А-в7-
sin 0 cos 0
(11.21)
Уравнение (11.21) можпо свести к простому уравнению движения
для Q, умножив обе части на (3/2) (cos2 0 — 1/3), проинтегрировав
затем по 0 и пренебрегая завпеящпмп от ноля членами более высо-
кого порядка, чем Е 2/квТ-.
г? -^+ягд“И1!. (М
где тв — v/ЪкъТ — дебаевское время релаксации, v — коэффициент
вязкости для отдельной молекулы. Теперь, поскольку
Е = Ej + Е2 = х& 1 exp (ikt • г — йщА) + х<8г exp (zk2 • г — iw2Z)
п мы интересуемся перераспределением молекул по ориентациям,
13* 195
вызванным биением полей Ef и Е2 множитель Е в (11.22) нуж-
но заменить на Ej'E-j. Уравнение (11.22) оказывается свяваппым
с волновыми уравнениями (11.1) для Е, и Е2 посредством уравне-
ния (11.20). В стационарном случае получаем
<? - \ы-А 1^.1*^. (11М)
-JV (1 — IWTpj
Zrw — 8ArTjp (Aoc)2/9v (1 Pz'coTp),
где о = tai — g)2. Восприимчивость для рассеяния крыла линии Рэ-
лея %rw имеет отрицательную мнимую часть. По аналогии с дру-
гими типами вынужденного рассеяния света это означает, что поле
Е2 может испытывать экспоненциальное усиление exp(GrtW — a) z,
причем
г т.н G/3) ) 1 .У Р 16л Ю'2 N gl I (1124)
Grw = — Im (ZrwJ Hi I - 1Ьл cn +
п имеет максимум при co 1/тх>. Для жидкости типичными явля-
ются значения Td ~ 10-1* с и 16яА (Аа)2/45^с7 ~ 10 см /эрг,
так что (GRwjmax ~ Ю~8 см/МВг, что сравнимо с коэффициентом
комбинационного усиления во многих жидкостях [2]. Поэтому вы-
нужденное рассеяние крыла линии Рэлея должно легко наблюдать-
ся в эксперименте, п это депствпте 1ьпо так [17, 18]. Фактически
этот тип рассеяния имеет много общего с ВКР на колебате тьных
переходах: возбуждение среды !<21 не зависит от волнового векто-
ра, поэтому вынужденное усиление оказывается изотропным. Как
следствие этого, взаимодействие стоксовых и антистоксовых компо-
нент (см. раздел 10.4), которое приводит к генерации аптистоксова
излучения в близком к прямому7 направлении при ВКР, происхо-
дит и при вынужденном рассеянии крыла линии Рэлея [19]. Ре-
зультат этого взаимодействия несколько отличен из-за разницы в
резонансных частотах возбуждения среды. В противоположность
случаю ВКР максимальное усиление при наличии взаимодействия
стоксовых и антистоксовых компонент происходит в случае вы-
нужденного рассеяния крыла линии Рэлея при о, — сц —
= «as — со( = 0, причем векторы к3 и ка< образуют угол 0ОПт с к(
[19]. Другими словами, лазерный луч при вынужденном рассеянии
крыла липни Рэлея генерирует конус излучения той же частоты
нод углом 0СПт к оси пучка. В действительности лазерный луч ко-
нечного поперечного сечения имеет расходимость волновых векю-
ров к;. Эффект вынужденного рассеяния крыла линии Рэлея сво-
дится к увеличению этой расходимости или, что то же самое, к
уменьшению поперечного сечения пучка. Таким образом, лазер-
ный луч испытывает самофокусировку при распространении в сре-
де. Это, однако, нетрадиционный способ описания самофокусиров-
ки света. Традиционный способ будет рассмотрен в гл. 17. Заме-
тим, что именно усиление компонент к;, лежащих не вдоль осп,
приводит к самофокусировке. Если в среде возможно также ВКР,
196
то оно начинается с усиления шума. Поскольку комбинационное
усиление и усиление за счет рассеяния крыла линии Рэлея во мно-
гих жидкостях сравнимы по величине, можно ожидать, что насту-
пление самофокусировки часто будет предшествовать ВКР.
11.4 Другие тппы вынужденного рассеяния света
В многокомпонентной системе локальные концентрации отдель-
ных компонент могут флуктуировать, приводя к изменению ди-
электрической постоянной и рассеянию света, известному как кон-
центрационное рассеяние [1] В термодинамике концентрации
вместе с р, Т пли р, S образуют систему термодинамических пере-
менных. Например, изменение диэлектрической проницаемости
двухкомпонентной системы можно записать следующим образом:
I АР + Кт
с,г \fJi
| АГ +
С.р
(11.25)
где С — относительная концентрация. При вынужденном концен-
трационном рассеянии АС возбуждается биением полей Е и Еа и
подчиняется уравнению вынужденной диффузии [20]
4 — -DV2') АС =
Д(Ре/с)С)рГУ2 (еге2*)
(11.26)
(др/5С)р(у
В (11.26) мы пренебрегли взаимосвязью АС с Др и AZ; величина
D — коэффициент диффузии, ц — химический потенциал. При бо-
лее строгом рассмотрении можно учесть взаимосвязь между АС,
Др и AZ [20]. По аналогии с другими видами вынужденного рас-
сеяния света вынужденное концентрационное рассеяние описыва-
ется совместным решением уравнении (11.26) и (11.1), где
РЕ (о1) = (0е/ЙС)р.тЕгАСХ4я,
РЕЛ (юг) = (ае/аС)р,гЕ1ДС*/4л.
Спектральный контур вынужденного усиления пропорционален
сотс(1 + <в2т2)-1, где тс J =Z>A:2, a k = k k2. Детали теории и экс-
периментов по вынужденному концентрационному рассеянию мож-
но пайти в [20].
Существует еще много других видов рассеяния света: рассея-
ние света на либрациях (вращательных колебаниях) молекул, на
сдвиговых волнах, на спиновых волнах, на поверхностных волнах
и т. д. [1]. В принципе при достаточной интенсивности накачки
все они могут стать вынужденными, и если известно динамическое
уравнение для возбуждения среды, то теоретическое рассмотрение
этого процесса снова сводится к решению связанных волновых
уравнений. Однако для некоторых вынужденных рассеяний порог
может оказаться выше порога оптического повреждения вещества.
Если это так, то этот вид вынужденного рассеяния не будет на-
блюдаться.
197
Совершенно другим типом вынужденного рассеяния является
вынужденное комптоновское рассеяние, впервые предсказанное
Пантеллом с сотрудниками [21]. С помощью обратного рассеяния
волн СВЧ диапазона на релятивистском пучке электронов можно
генерировать перестраиваемое излучение в далеком ИК диапазоне.
Перестройка при этом достигается изменением энергии электронов.
Сукхамте и Вольф [22] показали, что вынужденное рассеяние
Комптона можно во много раз усилить в магнитном поле, если ча-
стота СВЧ поля равна резонансной циклотропной частоте. До сих
пор не было сообщений об экспериментальном наблюдении вынуж-
денного комптоновского рассеяния. Однако в сходных условиях
была получена генерация перестраиваемого излучения СВЧ диа-
пазона с помощью релятивистских электронов, совершающих цик-
лотронное движение в магнитном поле [23]. Наблюдалось также
мощное излучение в СВЧ диапазоне с пиковой мощностью боль-
шей пли равной 500 МВт и коэффициентом преобразования около
17% при генерации когерентного черенковского излучения реляти-
вистским электронным пучком, взаимодействующим со структурой
медленной волны [24].
Глава 12
ДВУХФОТОННОЕ ПОГЛОЩЕНИЕ
Однофотонные и двухфотонные переходы подчиняются разным
правилам отбора, поэтому они дают дополнительную по отноше-
нию друг к другу спектроскопическую информацию. Хорошо из-
вестный пример — данные, получаемые из спектров ИК поглоще-
ния и комбинационного рассеяния. При двухфотонном поглощении
два фотона одновременно поглощаются, что приводит к возбужде-
нию среды. Поскольку это нелинейный процесс, сечепие поглоще-
ния для пего на много порядков меньше сечения одпофотонного
поглощения. Тем не мепее двухфотоппое поглощение легко наблю-
дается при использовании лазеров. Сейчас двухфотоппая спектро-
скопия получила широкое распространение. В этой главе кратко
описаны основы теории, измерительная техника и различные при-
менения двухфотонного поглощения.
12.1 Теория
Вероятность двухфотопного перехода впервые была рассчитана
Гепперт-Майер во втором порядке теории возмущений [1]. Соответ-
ствующий расчет был проведен нами в разделе 10.2 применитель-
но к случаю комбинационного рассеяппя. Формула для вероятно-
сти двухфотонпого перехода в единицу времени в единице объема
среды на единичный интервал энергии, приводящего к поглоще-
нию, очень напоминает формулу (10.2) и имеет вид
dWdWf- З.тЛУи, ,
?й)---------------^1</1ЛШ>ГК«, «AMPsfto»), (12.1)
1 -у, Г er-e"2 s>O|er-71 , eve1 s> <s | er-e2 1
_ T L (“1 ~ A (“2 ~ J
(рис. 12.1). Здесь использованы те же обозначения, что и в раз-
деле 10.2, только Д<о = <о, + w2—<0/г. В полуклассическом прибли-
жении 1<а/ la2ail щ>|2 « я,/!, можно заменить па
(y2)lVlV Уг(е1М1/г
(2л)2 (Я<о.,) с (Й-со^) (^<°о)'
где It и 12 — интенсивности волн с частотами со, и со2 соответствен-
но. Два пучка, распространяющихся вдоль оси z в такой нелиней-
ной поглощающей среде, испытывают ослабление, описываемое
199
уравнениями
dljdz = —co^/Ja, dl2/dz = —со^/Л,
(12.2)
где
dWti
d (Ныг) (pi p/)
Как и в случае
уравнение для 7
------------\f>
|s>
комбинационного рассеяния, приведенное выше
можно получить из решения связанных волновых
уравнений. Проделав расчет, аналогичный выпол-
ненному в разделе 10.3, нетрудно показать, что
коэффициент двухфотонного поглощения 7 пря-
мо пропорционален мнимой части кубической
нелинейной восприимчивости %(3), описывающей
процесс двухфотонного поглощения:
8лг
7 с2е^2е2/2
Im
(12.3)
li"
Im%(3) =А’л |Л/д|2^(йДсо) (р> — Р/).
Рис. 12.1. Двухфо
гоппое возбужде-
ние системы из со-
стояния |i> в со-
стояние |/> че-
рез виртуальное
промежуточное со-
стояние |$>
Этот же результат можно, конечно, получить,
рассматривая двухфотонпос поглощение как про-
цесс волнового смешения, ври котором две све-
товые волны с частотами ои и <о2 совместно ге-
нерируют волну возбуждения среды рД (ьц + <о2).
Этот вывод можно проделать аналогично расче-
ту, проделанному в разделе 10.3.
Связанные уравнения (12.2) можно решить аналитически, если
учесть, что
1 1 dI2
о>1 dz <в2 dz ‘
Это соотношение является следствием того, что в двухфотопном
поглощении участвуют равные числа фотонов с частотами <oi и
<в2. Если До и 720 — интенсивности на входе в среду, то
(71о — 71)/ <01 — (720 — 7г)/ <о2.
(12.4)
Решение системы (12.2) можно получить, изоавляясь от 71 или /2.
Считая, что /к > /го, находим
j ___ j Zio/Wi £20/^2
1 "" 10 - (Z20/“2) СХ₽
т _ J (^ю/ю1~ 720/%)ехр ( -KZ)
2 20 ^1о/®1-(/80/<а2)еХР(-Хг) 1
К — <охсо27 (7^/(0! — 120/аг).
(12.5)
200
Если Ло Ао, то ослаблением волны А можно пренебречь. В этом
случае решение принимает вид
А ~ Ао, А ~ Ао ехр (—As). (12.6)
Интерес представляет частный случай, когда = со2. При рас-
чете коэффициента двухфотонного поглощения в этом случае не-
обходимо использовать принятые в разделе 2.9 обозначения. Тогда
вместо (12.2) мы получим уравнение
dl-Jdz = — co1y7i, (12.7)
а его решение имеет вид
А = Ао/(1 +Ao<Mz). (12.8)
В случае слабого поглощения решение приводится к виду
А = Ao (1 — Aoffljys). (12.9)
Коэффициент двухфотонного поглощения 7 и соответствующая
кубическая восприимчивость %(S) в общем случае являются тензор-
ными величинами. По аналогии с комбинационным рассеянием
правила отбора для них можно вывести по теории групп. Опи
были получены Иною и Тойозавой [2] для 32 точечных групп сим-
метрии кристаллов и Мак-Клейном [3] для плотных молекулярных
газов и жидкостей. Бейдер и Голд [4] развили теорию Иною и
Тойозавы с учетом спин орбитального взаимодействия.
12.2 Экспериментальная техника
Двухфотонпое поглощение можно измерить непосредственно по
ослаблению луча света, если последнее достаточно велико. Возь-
мем, например, типичное значение коэффициента двухфотонного
поглощения в конденсированной среде, которому соответствует
Irn %<3) = 10-12 СГС. Тогда из (12.3) и (12.5) получае*!, что коэф-
фициент индуцированного ослабления луча имеет величину поряд-
ка 10~2 при интенсивности Ц порядка нескольких мегаватт па
квадратный сантиметр. Это соответствует ослаблению волпы о)2
приблизительно па 1 0 при прохождении в среде расстояния 1 см.
Такое ослабление легко регистрируется. Прямые измерения двух-
фотоппого поглощения нетрудно сделать с помощью импульсных
лазеров, когда восприимчивость % 3) имеет порядок 10~12 СГС или
больше.
В схеме спектроскопии двухфотонпого поглощения одни из
двух исходных пучков должен быть перестраиваемым по частоте.
В первых опытах, когда в распоряжении экспериментаторов были
только лазеры с фиксированной частотой генерации, перестраива-
емое излучение получали с помощью лампы накаливания пли дуги
и монохроматора. Измерение спектра двухфотонного поглощения
сводится в этом случае к регистрации лазерно индуцированного ос-
лабления в функции частоты перестраиваемого излучения. Типич-
201
ная схема эксперимента показана па рис. 12.2 [5]. Несколько ис-
следовательских групп существенно усовершенствовали эту техни-
ку и создали изощренные автоматизированные варианты таких
систем [6]. Нелазерный истопник теперь может быть, конечно, за-
менен перестраиваемым лазером. Это значи ельпо улучшает отно-
шение сигнала к шуму. К сожалению, область перестройки лазе-
ров все еще ограничена, поэтому замена лампы перестраиваемым
Рис. 12.2. Схема установки для спектроскопии двухфотонного поглощения [5]
лазером предпочтительна только в том случае, когда нас интере-
сует сравнительно узкий спектральный диапазон.
В общем случае малое ослабление измерить трудно, поэтому в
двухфотонной спектроскопии используются и другие методы, обла-
дающие большей чувствительностью. Во многих средах двухфотон-
ное возбуждение вызывает люминесценцию. Так обычно состоит
дело в газах; люминесценция возникает и в конденсированных
средах, хотя квантовый выход в этом случае может оказаться ма-
лым. Поскольку люминесценцию легко зарегистрировать, она по-
зволяет измерить двухфотопное поглощение с чувствительностью,
на много порядков превышающей чувствительность, достигаемую
при измерении коэффициента ослабления. Первый эксперимент по
двухфотонному поглощению фактически был выполнен именно но
этой методике [7]. Однако в спектроскопии двухфотопного погло-
щения нужно быть уверенным, что квантовый выход люминесцен-
ции не сильно зависит от частоты возбуждения, иначе спектр бу-
дет искажен.
Двухфотопное возбуждение вблизи или выше уровня иониза-
ции атома или молекулы может привести к ионизации, а получаю-
щиеся при этом электроны и ионы легко можно зарегистрировать
[8]. Следовательно, фотоионизация также может использоваться
202
для повышения чувствительности при регистрации двухфотопного
поглощения. Метод фотоионизации, однако, можно использовать
только в случае, когда конечное возбужденное состояние лежит
вблизи или выше уровня ионизации. Наблюдаемый спектр являет-
ся спектром двухфотонпого поглощения с весовым множителем,
учитывающим скорость ионизации и зависящим обычно от энергии
конечного возбужденного состояния.
Аналогичным образом для измерения двухфотонного поглоще-
ния в твердом теле можно использовать фотопроводимость. Если
можпо измерить тепло, выделившееся при релаксации после двух-
фотопного поглощения, возникающий нагрев также можно исполь-
зовать для регистрации двухфотонного поглощения. Примером ис-
по п.зования этого обстоятельства является фотоакустичсская спек-
троскопия. Выделившееся при двухфотонпом поглощении тепло
вызывает появление акустического сигнала, который можно заре-
гистрировать с помощью микрофона или пьезодагчика. Менее
удобными являются методы регистрации двухфотонного поглоще-
ния, использующие фотоэмиссию, фотодиссоциацию, фотохимиче-
ские реакции и оптогальванический эффект.
12.3 Спектроскопия двухфотопного поглощения
а. Твердые тела
Первые спектроскопические измерения двухфотонного поглощения
были выполнены Хопфилдом с сотрудниками [5] в щелочно-гало-
идных кристаллах вблизи краев зон на установке, схема которой
показана на рис. 12.2. Поскольку эти кристаллы имеют центр
симметрии, состояния вблизи краев зон имеют более или менее
определенную четность. Следовательно, спектры однофотонного и
двухфотонного поглощения должны сильно различаться, как это
видно из рис. 12.3. В частности, в спектре двухфотонного поглоще-
ния отсутствует экситонный пик. Этот результат был использован
Хопфилдом с сотрудниками для проверки правильности различных
моделей экситона применительно к щелочно-галои (ным кри-
сталлам.
Двухфотонное поглощение в полупроводниках является предме-
том многочисленных экспериментов [9]. Считалось, что эта методи-
ка должна дать новую информацию о структуре зон. Но до сих
пор результаты в основном приносили разочарование, так как во-
первых, структуры зоп этих полупроводников уже хорошо из'чет-
ны, во-вторых, данные, полученные методом двухфотонного погло-
щения, не очень точны из-за флуктуаций интенсивности лазера и,
наконец, в-третьих, спектральные диапазоны, в которых получены
спектры двухфотонного поглощения, слишком ограничены. Тем пе
менее двухфотонное поглощение является удобным инструментом
для изучения экситонов и экситон-поляритопов в полупроводни-
ках. В спектроскопии одпофотонного поглощения можно лишь об-
наружить существование экситон поляритонов по наблюдению ли-
нии остаточных лучей. С помощью же двухфотопного поглощения
263
можно измерить дисперсионную кривую экситон по.тяритопов [ 10].
Пример показан на рис. 12.4. В этом случае экситоны могут быть
возбуждены одновременно одно- и двухфотонпым способом. На-
блюдаемый спектр двухфотонпого поглощения связан частично с
Рис. 12.3. Спектры однофотонного
поглощения (спиогппыс кривые) и
двухфотоппого поглощения (штри-
ховые кривые с экспериментальны-
ми точками) кристаллов КВг и RbBr
(при Т = 80 К) [Frohlich D., Stagin-
iius D. Ц Phys. Rev. Lett.— 1967.
V. 19. P. 496]. По оси ординат от-
ложен коэффициент поглощения
К [см-1] в случае однофотонного по-
глощения и оптическая плотность в
относительных единицах в случае
двухфотонного поглощения
Рис. 12.4. а — Положение пиков двухфотонного поглощения вблизи первого
экситонного пика CuCl при разных углах 6 между двумя зондирующими пуч-
гами прп Т = 1,5 К. По оси абсцисс отложена энергия двухфотонного возбуж-
дения. б — Дисперсионные кривые поперечного экентон-полярптона (17) и
продольного возбуждения (LE) в CuCl. Сплошной линией проведены теорети
веские кривые, рассчитанные на основании данных по коэффициенту отраже-
ния. Квадратами и кружками показаны результаты измерении коэффициента
двухфотонпого поглощения, а крестиками — данные по генерации втором гар-
моники [Frohlich D. Ц Festkorperprobleme —1981. V. 21. Р. 363]
возбуждением экситонов и частично — с генерацией суммарной
частоты (или второй гармоники) [11] Строгое теоретическое рас-
смотрение задачи проводится по аналогии с разделом 10 7 [12J.
204
Двухфотонпое поглощение использовалось также для зондиро-
вания состояний экситоипых молекул [13], которые не могут быть
исследованы прп одпофотонном возбуждении. Среди других при-
менений отметим, что двухфотонное поглощение может быть ис-
пользовано для получения однородного возбуждения носителей в
объеме среды. Это обстоятельство может оказаться полезным при
решении как физических, так и технических проблем.
б. Молекулярные жидкости и газы
Двухфотонное поглощение может использоваться для зондиро-
вания возбужденных состояний, недостижимых при однофотоппом
возбуждении. В молекулах, обладающих центром симметрии, элек-
тронные состояния можно разделить на четные (g) и нечетные
(и). Однофотонпые переходы из g в g или из и в и запрещены,
однако двухфотонпые переходы между этими состояниями разре-
шены. Таким образом, при использовании спектроскопии двухфо-
тонного поглощения можпо изучать набор новых электронных ко-
лебательных и вращательных состоянии которые нельзя наблю-
дать в однофотоппом поглощении. Многочисленные примеры этого
приведены в работе [14]. МакКлейн [3] указал, что даже несмот-
ря на то, что молекулы газа или жидкости случайным образом
ориентированы в пространстве, двухфотонное поглощение прп
=#= со, все же обладает зависимостью от поляризации, позволяю-
щей определить симметрию возбужденных состояний молекул. Та-
ким образом, двухфотонное поглощение стало важным инструмен-
том в области молекулярной спектроскопии, как показывает боль-
шое число работ, цитируемых в [14].
в. Атомы
Двухфотонное поглощение может также использоваться для
изучения возбужденных электронных состояний атомов, которые
не удается зондировать с помощью однофотонного поглощения.
Примером являются ns- и nd состояния атомов щелочных метал-
лов. Из-за больших матричных элементов переходов между состо-
яниями атомов двухфотонпое поглощение в атомарных газах в
общем случае оказывается гораздо сильнее, чем в молекулярных
газах. II все же оно остается слишком слабым, чтобы быть изме-
ренным по ослаблению луча лазера. К счастью, можно использо-
вать другие методы регистрации, такие как фотолюминесценция и
фотоионизация. Они достаточно чувствительны, чтобы зарегистри-
ровать двухфотонное поглощение в парс прп давлении меньшем
1 Торр. При использовании встречно распространяющихся пучков
с одинаковой частотой в двухфотонном поглощении можпо полу-
чить линии, свободные от доплеровского уширения. Подробно эта
методика описана в гл. 13. Применение двухфотонного поглощения
для изучения высоколежащих ридберговских состояний, в теории
квантовых дефектов и автоионизационных состояний будет рас-
смотрено в гл. 18
Глава 13
НЕЛИНЕЙНАЯ ОПТИЧЕСКАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ
ВЫСОКОГО РАЗРЕШЕНИЯ
Хорошо известно, что лазеры обладают очень узкой линией гене-
рации. Следовательно, они являются идеальным инструментом для
спектроскопических исследований высокого разрешения. В литера-
туре сообщалось о создании He-Nc лазера с шириной линии
всего 3 Гц [1]. Это означает возможность получения разрешения
2 • 10*3, что всего па два порядка хуже, чем в эффекте Мёссбауэра.
В обычной спектроскопии, однако, изучение деталей спектра часто
ограничено неоднородным уширением, а не аппаратурным разре-
шением. Доплеровская ширина D-линий натрия при комнат ной
температуре составляет около 1,3 ГГц, тогда как сверхтонкое рас-
щепление линий — всего несколько сотен мегагерц. В твердом
теле неоднородная ширина линии может быть еще больше. Таким
образом, для спектроскопии высокого разрешения первостепенное
значение имеет поиск путей уменьшения влияния неоднородного
уширения. В этой главе описано несколько нелпнейпо-оптических
спектроскопических методов, которые служат этой цели. Эти ме-
тоды в последние годы революционизировали область атомной в
молекулярной спектроскопии и стимулировали большой интерес в
области спектроскопии высокого разрешения твердых тел.
13.1 Общее описание
Неоднородное уширение спектральных переходов возникает вслед-
ствие того, что атомы, молекулы или иопы в ансамбле находятся
в различном локальном окружении.
Рассмотрим переход между двумя состояниями |и> и п'> с ре-
зонансной частотой ®п'п- В общем случае ыП'п является функцией
ряда параметров а, р, 7, ..., описывающих локальное окружение.
Эти локальные параметры являются случайными величинами и
должны описываться некоторой статистической функцией распре-
деления, скажем g(a, р, 7, ...), причем J g da dp dy ... — 1.
В таком случае среднее значение физической величины X, являю-
щейся функцией «п'п, дается формулой
X = Jx[ап>п(а, Р, у, .. .)]g(a, р, у, .. .)dadp ... (13.1)
Например, неоднородно уширенная лоренцевская линия поглоще-
206
ния определяется выражением
sW_f—-1, ^4:
J [to-<on,„(<x, р, ...)р + Г1
(13.2)
Число локальных параметров, которые необходимо знать для
характеристики локального окружения, может быть большим.
В случае примесных ионов в твердом теле каждый иоп находится
в своем локальном окружении и испытывает действие локального
поля кристалла, слагающегося из кулоновского взаимодействия с
окружающими атомами пли ионами [2]. Поле в кристалле может
быть описано набором локальных параметров, а распределение
понов по локальным местоположениям может быть охарактеризо-
вано функцией распределения этих локальных параметров. Полное
число таких локальных параметров зависит от локальной симмет-
рии местоположения иона. Для местоположения низкой симмет-
рии это число может быть очень большим, например, больше 10
для симметрии С2. Неоднородное уширение спектра примесного
иона в принципе определяется статистическими вариациями боль-
шого числа локальных параметров, характеризующих местоположе-
ние иона. Практически, одпако, могут доминировать один или не-
сколько параметров описывающих компоненты поля кристалла,
обладающие высокой симметрией.
В газах ситуация наиболее проста, поскольку скорость атомов
или молекул является единственным локальным параметром, даю-
щим вклад в неоднородное уширение, которое в этом случае есть
просто доплеровское уширение. Скорость теплового движения под-
чиняется распределению Максвелла
g(n) = -^e-°2/< (13.3)
1/л и
где и2 = 2къТ/т, а т есть масса отдельного атома или молекулы.
Доплеровская ширина дается хорошо известной формулой
(А®п)п'п = 2<вп,„ [(2ZcBW2) In 2]1/2 = 7,163 • 1(Г7 (7’M)1/2<Bn,„, (13.4)
где Т измеряется в кельвинах, а А есть атомная или молекуляр-
ная масса. Для А = 100 находим Дсов ~ 0,02 см-1 (0,6 ГГц) для
зеленого света и Лещ ~ 10~3 см-1 (30 МГц) в ПК диапазоне вбли-
зи 10 мкм. Эти величины неоднородного уширения могут пока-
заться малыми по стандартам обычной спектроскопии, по они за-
частую много больше однородной ширины линии. Уширение за
счет конечного времени жизни составляет от 105 до 10’ Гц для
атомных переходов и от 10 до 103 Гц для колебательных переходов
в молекулах. Уширение линий с увеличением давления за счет
атомных или молекулярных столкновений составляет приблизитель-
но 104 Гц при давлении 1 мТорр, а уширение вследствие столкно-
вений со Стенкамп сосуда размером в несколько сантиметров ока-
зывается равным от 103 до 104 Гц. Уширение атомного перехода
с ростом мощности (или уширение за счет насыщения) может до-
стигать примерно 10 МГц/(мВт/см2)1 2. Если спектроскопическая
207
методика обладает достаточным разрешением, то устранение допле-
ровского уширения позволяет измерить однородною ширину линии
и ее форму и тем самым получить информацию о различных физи-
ческих механизмах однородного уширения. Более того, можно так-
же исследовать сдвиг линии и ее расщепление на величину, мень-
шую доплеровской ширины, но превышающую или сравнимую с
однородной шириной. Эта задача включает много интересных про-
блем, таких как эффекты Зеемапа и Штарка, эффекты столкнове-
нии, сверхтонкие расщепления, измерение вращательных рас-
щеплений и др.
Классический способ устранения доплеровского уширения сво-
дится к использованию моноэпергетического атомарного пли моле-
кулярного пучка. При малой расходимости пучка 2<р остаточная
доплеровская ширина, которую «видит» пробный луч. равна
(быР^'п = (2й/с) Ип'пСр, где и — скорость частиц пучка в прям м
направлении. При ф = 10-2 рад величина (6со^)п/п может быть бо-
лее чем па порядок меньше (Дсоп)п'п-
Нелинейная оптическая спектроскопия высокого разрешения в
отличие от линейной использует для уменьшения влияния неод-
нородного уширения нелинейный отклик вещества. Существует
ряд эффективных методов нелинейной лазерной спектроскопии.
Они основаны либо на идее резонанса, не зависящего от неодно-
родного уширения, либо па идее селективного исследования только
группы молекул, имеющих одинаковые резонансные частоты. Боль-
шинство рассматриваемых в следующих разделах методик приме-
нимо, в принципе, как к газам, так и к жидкостям, хотя спект-
ральные линии в конденсированной среде зачастую слишком ши-
роки, чтобы была необходимость в спектроскопических измерениях
с высоким разрешением.
13.2 Квантовые биения [3]
Рассмотрим систему с двумя близко расположенными у ровнями,
показанную на рис. 13.1. Если для резонансного возбуждения этол
системы используется импульс лазера, имеющий обратную дли-
расстояние между двумя возбужденными
тельность большую, чем
ш70
Рис. 13.1. Трехуровневая система, имею
щая два близко расположенных верхних
уровня, когерентно возбуждаемых лазер
ным импульсом со спектральной шири-
ной 2А, превышающей расстояние меж-
ду верхними уровнями «2
состояниями, то после возбуждения система оказывается в коге-
рентном суперпозиционном состоянии
<Ф I - - <1р0 I + «1 <Ф1 I е“г°10' Г? + °2 <^2 I e"iO20f“r2f, (13.5)
где <-ф>о1 и CipsI—основное и возбужденные состояния соот-
ветственно, а щ и я2 — коэффициенты, зависящие от возбуждения.
208
Система в когерентном суперпозиционпом состоянии при переходе
в основное состояние будет излучать. Прп этом мощность излуче-
ния описывается формулой
(0 ~ I <Ф (О I er | ф0> I* - - I аг <ф, ет ф0> е~ +
+ «2 <Фг1 er I ф0> е“(‘и2о+гг)< |2 — Л1е-2Г1/ + И^~2Г2* +
+ Be~<Г1+r«)f cos [(<o2tJ - со1о) ?+ <р], (13.6>
откуда следует, что в излучении содержатся затухающие колеба-
ния с частотой биений (со2о — со1(|).
При наличии ансамбля подобных систем каждая из них может
иметь несколько отличные частоты со1О и со20 вследствие эффекта
F=5
4
3-
2-
vSlt = 82,9 МГц
~v^3=66,5
v32=49,9
< Частоты биений
116,4 ,66,5,
49,9 МГц
169,4,82,9,
66,5 МГц
Дд= 9193 МГц
.30
Возбуждение с основного
уровня F=3
b
Рис. 13.2.0 — Сверхтонкая^структура 62Si/2 и 72Р3 2 уровней атома Cs. Пока-
заны частоты квантовых биений, ожидаемых при возбуждении на переходах
а и Ь. б Осциллограммы квантовых биепий в сигнале флуоресценции при
возоуждении па переходах а и Ъ соответственно Под экспериментальными
кривыми приведены соответствующие теоретические крпвые. в — Временной
характер изменения и спектр сигнала 1п — 1О, приведенного па рпс. 13 2 6 [4]
а
14 И. Р. Шен
209
Доплера или другого механизма неоднородною уширения, по раз-
ностная частота биений (со2О — сою) должна быть одной и той же
для всех систем. Следовательно, мощность спонтанного излучения
ансамбля после импульсного возбуждения по-прежнему дается
формулой (13.6). Эти колебания будут наблюдаться, если
Ifflzo — ffliol ^(Г, + Г2). Частота биений непосредственно определя-
ет расстояние между уровнями co2i = со2о — со1().
Метод квантовых биений можно обобщить на случай систем с
несколькими близко расположенными подуровнями. 11ри этом вре-
менное поведение сигнала становится более сложным, ио если рас-
стояния между уровнями много больше постоянных затухания Г,
то спектр можно легко получить с помощью фурье-преобразования
изменяющегося во времени сигнала. Этот метод особеппо полезен
для определения малых расщеплении уровней, так как при атом
сигнал можно аккуратно измерить с помощью обычной системы
регистрации переходных процессов. И изменяющийся во времени
сигнал, и его спектр Фурье можно непосредственно вывести на
экран осциллографа. Па рис. 13.2 показан пример измерений по
методу квантовых биений [4].
13.3 Спектроскопия насыщения
Основная идея спектроскопии насыщения заключается в следую-
щем. Монохроматический свет резонансно возбуждает только не-
большую группу атомов или молекул внутри неоднородно уширен-
ного контура и вызывает в них изменение населенностей. Эта
группа атомов или молекул, которые выделены нз остальных нали-
чием изменения населенностей, могут быть затем селективно ис-
следованы по их спектрам поглощения пли люминесценции. Эф-
фект неоднородного уширения оказывается, таким образом, по-
давленным.
а. Насыщение при возбуждении
Рассмотрим прежде всего изменение населенностей вследствие
резонансного возбуждения двухуровневой системы, показанной на
рис. 13.3. Кинетическое уравнение для разности населенностей
имеет вид
~ (Др - Др0) = - 2Ж18Ар, (13.7)
где Ар = р22 — ри — разность населенностей между двумя уровня-
ми, Ар° — соответствующая равновесная тепловая разность насе-
ленностей, 1У12 = 2?jQzg(co)—скорость вынужденных переходов,
12 =(1/Й) |<1 |ег • Е| 2>— частота Раби, g(co) — форма линии пере-
хода. Предположим, что g(co) = Г/я [(со— co2i)= + P2]. Стационар-
ное решение (13.7) можпо записать в форме
Ар — Ар° =
- Г2 (Z/ZJ Ар°
(“ --“21)2 + Г2(И //Л) ’
(13.8)
210
где III, — kQlTJX. Здесь 7 = с|Е|2/2лп— интенсивность, а величи-
на 7„ = сГ1Е|78п7гС22’( по определению называемся интенсивностью
насыщения. При такой интенсивности из основного в возбужден-
ное состояние резонансно накачивается (Др —Др°)/2 часть моле-
кул. Когда отношение I/I, стремится к бесконечности, Др прибли-
жается к нулю. Это явление носит название эффекта пасытпения.
Поглощение луча накачки пропорционально _______________,____<
И^гДр и определяется коэффициентом поглощения
« = -------, (13.9)
(“-%1)2 + г (1 + '/Л)
-------------<t
Рис. 13.3. Резо-
нансное возбуж-
дение двухуровне-
вой системы
где ас — пиковое значение при со = <о21 и III, -* 0.
Уравнение (13.9) показывает, что когда отноше-
нием III, пренебречь нельзя, линия поглощения
испытывает уширение в (1+Z/7S)1/2 раз. Это
хорошо известный эффект полевого уширения.
В пределе слабого насыщения (7/7аС1) соотношения (13.8) и
(13.9) приводятся соответственно к виду
-r2(Z/Zs)Ap°
(«-М2 + г2’
Др — Др0
«о1’2 L _ г2"Л '
(“-%1)2 + Г2[ («-“21)2-ЬГ2.‘
(13.10)
(13.11)
4/.
Рис. 13.4. Выжпгапие провала
в максвелловском распределе-
нии при резонансном возбуя*-
пенни
Изменение коэффициента поглощения <х оказывается пропорцио-
нальным 7 или |Е|2 и может рассматриваться как нелинейно-опти-
ческий эффект третьего порядка по полю.
При наличии неоднородного уширения монохроматический ла-
зерный луч может резонансно возбу-
дить лпшь небольшую долю атомов
или молекул. Рассмотрим, например,
газ, в котором неоднородное уширение
определяется главным образом эффек-
том Доплера. Для части атомов или
молекул, имеющих компоненту скоро-
сти vt вдоль направления распростра-
нения луча, резонансная частота в ла-
бораторной системе координат равна
cOii — kvz, где со21 — резонансная частота
в неподвижной системе координат.
Согласно (13.8) изменение населенно-
стей для этой части атомов или молекул дается формулой
Др (пг) — Др0 (р2) = -------rJ///s)Ap . (13.12)
(w - со21 + kvtf + Г" (1 -г IUS)
Здесь Др0 (к2) — (Др00/ и) е Vz и, а Др00 есть тепловая разность
населенностей j ровней |1> и ]2>. Ясно, что заметное изменение
14*
214
населенностей Др(п2)¥= Дрс(щ) может произойти только для атомов
или молекул, для которых гд ~ (со — co2i)//c, что проявляется в виде
провала в распределении населенностей на рис. 13.4. Это явление
носит название эффекта выжигания провала [6]. Иод действием
накачки величина Др°(ыг) модифицируется таким образом, что в
максвелловском распределении возникает провал с полушириной
Г(1
б. Поглощение слабой, пробной волны
в присутствии мощной волны накачки
Представляется естественным, что эффект выжигания провала
можно зондировать путем сканирования слабого пучка с частотой
<£>' в окрестности провала. Основной вклад в коэффициент погло-
щения пробного пучка будут давать атомы п молекулы, имеющие
проекцию скорости ~ (со'— со2,)/Л' в случае распространяющихся
в одном направлении пучков накачки и пробного, так что при
<о' ~ и пробный пучок должен чувствовать наличие провала в рас-
пределении Др(щ). Это простое рассуждение, однако, не прини-
мает во внимание когерентное взаимодействие между пробным
пучком и пучком накачки. Как мы увидим ниже, когерентное
взаимодействие может заметно изменить спектр поглощения, осо-
бенно в пределе сильного насыщения, когда
Расчет поглощения пробного пучка можно начать с нахожде-
ния элемента матрицы плотности р21 (со'), учитывая, что коэффи-
циент поглощения определяется выражением
а (со') = Im % (со'),
где ' ’ с
В присутствии спльного поля накачки Е(со) мы хотим рассчитать
элемент р21(со/), который содержит поправки всех степеней по по-
лю Е(со), но линейные по амплитуде пробного поля Е(со ) [5]. Это
можно сделать для двухуровневой системы. Непосредственно из
уравнения Лиувилля (2.6) для матрицы плотности можно получить
следующую систему уравнений (см. раздел 2.1):
Тг (со' - со21 + гГ) р21 (со') = -рг1Е(со')[рц (0) - р22 (0)] —
— p21Z?((o)[pn(co' — со) —р22(со' — со)],
Й(со' — со + i/Ti) [рц (со' — со) — р22(со' — со)]
= —2р1гЕ* (со) p2i (со') + 2р21Е(со') р12 (-со) + 2р21Е(со) р12(со' - 2со),
Я (со' — 2со — со12 + сГ)р12(со' — 2со) =
= —р12Е,*(со)[р22(со'— со) рн (со'— со)], (13.14)
212 ,
Г “7/is
[Р11 (0) — Р22 (0)] др = др0 1 +
(со — со,
— К~гр E (— СО) Ар
pio (— со) == -----—----------
lwV 7 W — со.— гГ
В (13.14) мы опустили члены рп(2со) и р22(2со) ввиду их
тельной малости. Решение для р21(со'), вытекающее из
имеет вид
относи-
(13.14),
P21 («') =
Р21^ -®21 ^Г) —
co
2Q2________
2Й2
/ со' — 2со + со21 + гГ
(а) Д(со')р12(- со)
/ , t I \ _________2Q2_________
со — со \ Q, 2о + + ц
Это решение можно переписать в форме
. ,х — (со') Др
Р21 (® ) - “ /_%1 + гГ +
, — ^~гР21Е (со') (со' — 2со + со21 + /Г) (со + со' — 2со21) 2й2Др
1
— 2со + со21
D = (co' — co21 4- if)
(со — со91 — сГ) (со' — со.
со — со + — (со
(13.15)
(13.16)
+ if) — 2Q2 —
—1
— 2Q2 (со' — 2со + co2i + (Г)
Q2= |р21£(со)|7й2.
Первый член в выражении (13.16) для р21(со') обусловлен эффек-
том выжигания провала, а второй связан с когерентной интерфе-
ренцией пучка накачки и пробного пучка. Физическая картина
такова: интерференция пробной волпы и волны накачки рождает
осциллирующие компоненты Ри(со' — со) и р22(со' — со) в распреде-
лении населенностей, которые, в свою очередь, вызывают рассея-
ние волпы накачки, приводящее к появлению когерентного сигнала
па частоте со'. Знаменатель в выражении для р21(со') обращается
в нуль в трех точках, соответствующих трем различным резонан-
сам, возникающим, когда поле Е(а) будет достаточно сильным.
Этот результат сильного взаимодействия света с резонансной двух-
уровневой системой можно также понять из представления о ди-
намическом эффекте Штарка или из картины «одетого» атома, о чем
речь пойдет в гл. 22.
При наличии доплеровского уширения для каждой группы мо-
лекул, обладающей определенной скоростью, получится свое зна-
213
чепие р21(со'). Для простоты считаем, что доплеровское уширение
много больше однородного. Выражение для p2i(co', v2) можно по-
лучить из (13.15) или (13.16), заменяя со и со' на со —k v2 и
а' — к7 vz соответственно. Чтобы найти коэффициент поглощения
для пробной волны в этом случае, мы должны проинтегрировать
pzi(co', щ) по доплеровскому контуру. Другими словами, р21(со')
оо
в (13.16) нужно заменить па J dvzp21 (со', н2). Для случая встреч-
—оо
ного распространения накачки и пробной волпы член в (13. 6),
описывающий эффект выжигания провала, даст вклад в коэффи-
циент поглощения, равный
4ш¥со7 1 р, „ I2
апр(со')= ----
f ________________ГАР ' (vz) <4________________
Х J Г Г27//5
“ [(“' - “21 ~k'v^+Н L1 + (o_%1+fez7Tr2
«о (® ) {1 — 1 — + I/Isy/2 [((У _ со) л. 9 (Ш - <о2 )]2 + Т2}’ (13л
где
«о («')
^А1Ы|\Р.(О.=
Г = Г [1+(1+///,)1/г], к'^к.
Полученный результат показывает, что в пределах всего допле-
ровского контура коэффициент апр(со') приблизительно равен
cxq(co') ~ Др°[п2 = (со' — со21)/&'], за исключением окрестности со' —
= 2со21 — со, где коэффициент поглощения имеет минимум с полу-
шириной Г, причем амплитуда и полуширина этого провала возра-
стают с увеличением отношения 77/s. Этот резонансный минимум
в поглощении пробной волны, лежащий па частоте со'= 2co:i — со,
обусловлен провалом на частоте со' — kvz — со21, выжигаемым волной
накачки с частотой со = со24 — kvz.
Особый интерес вызывает случай слабого насыщения (Z/Z, С1).
При этом уравнение (13.17) сводится к уравнению
( 2Г2///8
«лрЧ®') ~ а (со7) 1--------------------—,——
( [(со — со) 2 (со — со21)]2 + 4Г
которое показывает, что минимум в поглощении имеет полушири-
ну, равную естественной ширине линии 2Г отдельных атомов. Для
случая, когда волна накачки и пробная волна распространяются
в одном направлении, рассуждения и результаты будут похожими,
только провал в поглощении пробного луча будет наблюдаться прп
со' = со, как и следовало ожидать.
214
Н, (13-18)
Член в выражении (13.16) для р21 (со ), описывающим коге-
рентный эффект, более сложен. Он может сильно модифицировать
спектр поглощения. Мы ограничимся здесь лишь обсуждением на
качественном уровне; детали математического расчета можно най-
ти в [7]. В случае встречно распространяющихся пробной волпы п
волны пакачки у когерентной части p2i(a>', кх) будет три полюса,
однако при контурном интегрировании по vz путь интегрирования
нужно замкнуть в верхней
один полюс. Мы получаем до-
бавку к поглощению, накла-
дывающуюся па провал, вы-
званный эффектом насыще-
ния, и приводящую к более
широкому и мелкому мини-
муму в спектре поглощения.
Это видно из рис. 13.5.
Когда Z/Z, велико, коге-
рентный эффект может силь-
но изменить спектр поглоще-
ния, испытываемого проб-
ной волной. Однако если
Z/Za< 1, когерентный эффект
не очень значителен, п учет
только эффекта насыщения
дает хорошее приближение
прп описании спектра по-
глощения. В случае рас-
пространяющихся в одном
направлении волн накачки
и пробной волны контурный
полуплоскости, содержащей только
Рис. 13.5. Спектры поглощения слабого
пробного пучка в присутствии сильной
встрсчпо распространяющейся волны па-
качни прп разпых отношениях Z/Z,. Виден
провал, вызванный насыщением. Сплош-
ные кривые провсдепы с учетом когерент-
ного эффекта, штриховые — без пего [7]
интеграл от когерентной части по vz нужно брать по нижней
полуплоскости, содержащей два полюса. Когерентный эффект
снова приводит к уширепшо провала, вызванного насыще-
нием. При Z/Zscl провал состоит из двух лоренцевских кривых,
лежащих на одной резонансной частоте <й/==со, причем один имеет
полуширину 2Г и глубину Z/2Z„, а другой — полуширину и
глубину UZIs (осш в общем случае уровни имеют разные времена
жизни Ут 1 и 72 \ то минимум поглощения является суперпозицией
трех лоренцевских кривых с полуширинами 2Г, и 72 и ампли-
тудами Z/2Z„ (Z/2ZS) 72/(71 + 7г) и (Z/2Z,)71/(71 + 72) соответствен-
но). Анализируя форму провала, можно найти величины Г и
(пли Г, 71 п 7,).
Как упоминалось выше, когерентный эффект связан с когерент-
ным рассеянием волпы накачки с частотой со на модуляции насе-
ленностей с частотой (со —со'), вызванной биепие*! волпы накачки
и пробной волпы с частотами со и со' соответственно. Когерентно
рассеянный сигнал с частотой со' может конструктивно или де-
структивно интерферировать с падающей пробной волной, вызывая
уменьшение или увеличение ее поглощения. Отсюда следует, что
215
при использовании импульсных лазеров от когерентного эффекта
можно избавиться, задерживая пробный импульс относительно им-
пульса накачки.
Проведенный анализ показывает, что из наблюдения провала,
связанного с насыщением, можно получить информацию об одно-
родной ширине линии перехода, однако главной целью спектроско-
пии насыщения является разрешение близко расположенных ли-
ний, обычно скрытых под неоднородно уширенным контуром. Это-
го нельзя сделать в случае распространяющихся в одном направ-
лении пробной волны и волны накачки, поскольку провал возни-
кает всегда при со' = со. Однако при встречном распространении
волны накачки и пробной волпы провал возникает на частоте
со'= 2co2i — со; при этом разные переходы с различными резонанс-
ными частотами со21 проявляются в виде различных провалов и
могут быть хорошо разрешены, если только пх частотные отстрой-
ки превышают ширину провала.
в. Поглощение пробной, волны в присутствии встречно
распространяющейся волны накачки с той же частотой
Описанный выше спектроскопический метод требует наличия
двух перестраиваемых лазеров с высокой степенью монохроматич-
ности — роскошь, которую редко можно себе позволить. Спектро-
скопию насыщения можно, однако, осуществить со встречно рас-
пространяющимися пучком пакачки и пробным пучком с одина-
ковыми частотами. Это видно из того, что встречно распространя-
ющиеся волна пакачки и пробная волна взаимодействуют с o;inoii
и Toil же группой атомов с определенным значением скорости
внутри доплеровского контура, когда со — kvz со + kvz = со21 итп
vz — 0, т. е. когда частота со настроена на центр донлеровски уши-
ренной линии перехода.
В случае сильной волпы накачки и слабой пробной волпы рас-
чет сходен с проделанным в предыдущем разделе. В (13.14) для
простоты не выписана в явном виде зависимость элементов мат-
рицы плотности от волнового вектора. Па самом деле для проти-
вонаправленных волн мы имеем рй(со' —со, k' + k). Поэтому даже
при со = а' все же есть когерентный эффект, так как пробная
волна и волна пакачки могут интерферировать, что приведет к про-
странственной модуляции разности населенностей Др (&' + &). Од-
нако. как указывалось ранее, когерентный эффект сравнительно
мал при Z//S<sl, поэтому мы будем в дальнейшем предполагать,
что 7/7s с 1, и пренебрегать когерентным эффектом. В этом случае
коэффициент поглощения слабой пробной волпы дается формулой
(13.18), где надо положить со = со'.
Типичная схема эксперимента показана па рис. 13.6 [8]. Ошиб-
ка, связанная с тем, что пучки не точно антипараллельны. для
большинства применений не имеет значеппя. В качестве примера
на рис. 13.7 показаны спектр насыщения а липни Бальмера в ато-
марном дейтерии и контур линии излучения холодного разряда
216
в газообразном дейтерии [8]. В спектре насыщения разрешается
лэмбовский сдвиг. Заметим, что спектр, показанный на рис. 13.7,
был получен путем вычитания насыщенного спектра из первона-
чального доплсровски уширенного спектра. Каждый резонансный
пик соответствует провалу в поглощении в насыщенном спектре.
В общем случае пробный пучок и пучок накачки могут иметь
сравнимые интенсивности. Рассмотрим частный случай двух пучков
Рпс. 13.6. Схема эксперимента по спектроскопии насыщения с двумя встречно
распространяющимися волнами с одинаковыми частотами [8]
с равными интенсивностями и будем пренебрегать при этом коге-
рентным эффектом. В условиях резонанса разность населенностей
двух уровней для атома с компонентой скорости v7 может быть
получена из обычной формулы, описывающей эффект насыщения:
Др (V2) — Др0 (уг) 1 +
г2//Л |
(со-ю^ + ^ + Г2
г2//Л
(со со21 — kvtf + Г2
(13 19)
где I — интенсивность каждого из пучков. Коэффициент поглоще-
ния для каждого пучка равен
ДР (7) Г________
[(со—со21 + /й>2)2 + г2]
(13.20)
где ас = (4лсо7с)Л;|р12|2/ЙГ. В пределе слабого насыщения I/Is < 1
получаем
где
а (со) - а0 (со) 1 — [ 1 +
г2
(со — со21)2-f-Г2
(13.21)
а0 (со) = а0Др° I vz
А /•
217
Полученный результат показывает, что при |со — <в211»Г коэф-
фициент поглощения равен а(со) = а0(со) (1 -Z/2Z,), по при
|ы —со211~Г появляется дополнительное поглощение, имеющее
Рис. 13.7. Спектр a-линии Бальмера атомарного дейтерия: а — топкая струк-
тура уровней п — 2 и п = 3; б — контур линия нзлучсэдпя при холодном
разряде в дейтерии и теоретически рассчитанное положение линии тонкой
структуры (интенсивность линий соответствует^ относительной вероятности
перехода при Т = 50 К); в — спектр, полученный с помощью спектроскопии
насыщения; виден лэмбовский сдвиг уровней [8]
Рис 13.8 Провал Лэмба (а) и обращенный провал Лэмба (б) в спектроскопии
насыщения с помощью двух встречных волн одинаковой частоты и интенсив-
ности
форму провала с глубиной (7/27.,)а(1 (со) и полушириной, равной
однородной полуширине линии Г. Это схематически показано па
рис. 13.8а.
218
На практике две встречно распространяющиеся волны равной
интенсивности возникают в резонаторе лазера. При этом в каче-
стве среды может выступать активное вещество самого лазера,
а отрицательная величина Др соответствует инверсии населенно-
стей. Уменьшение Др| снижает усиление и, следовательно, вы-
ходную мощность лазера. Поэтому эффект выжигания провала
проявляется в этом случае в виде минимума в спектре усиления
пли провала в спектре генерации лазера. Впервые это явление
было описано Лэмбом и получило
название провала Лэмба [9]. Имен-
но наблюдение провала Лэмба от-
крыло область лазерной спектроско-
пии высокого разрешения.
Можно, конечно, поместить по-
глощающую среду в резонатор ла-
зера. В этом случае поглощение
обычно снижает усиление лазера и
уменьшает его выходную мощность.
Поэтому уменьшение поглощения,
связанное с выжиганием провала,
должно приводить к инвертированно-
му провалу в спектре усиления ла-
Рис. 13.9. Зависимость ширины
провала от мощности накачки
7/7с. Кривая Л соответствует точ-
ному расчету, кривая В рассчи-
тана без учета когерентною эф-
фекта [7]
зера, как это показано на рис. 13.86.
Этот эффект известен как инвертированный провал Лэмба. Экспе-
римент ио наблюдению провала Лэмба требует совпадения частоты
лазера с частотой перехода, поэтому эта техника имеет более
ограниченные возможности, чем описанная выше общая техника
спектроскопии насыщения.
Выше мы пренебрегали когерентным вк тадом. Чтобы показать,
что он действительно пренебрежимо мал при I/I s < 1, на рис. 13.9
приведена зависимость ширины провала в функции I/Is с учетом
когерентного вклада и без него [7]. Видно, что отличие становится
заметным лишь при I/I, Э> 1.
г. Спектроскопия насыщения в многоуровневой системе
Проведенный выше анализ можно распространить на случай
трехуровневой системы с двумя переходами, имеющими общий уро-
вень (рис. 13.10) [10]. Мощный монохроматический пучок с часто-
той со « | со1О| вызывает изменение населенностей уровней <01 п <1
для выделенной группы атомов пли молекул. Слабый пучок с ча-
стотой со'« 1<л>2о1 служит для зондирования наведенного изменения
населенностей. Поскольку пробный пучок зондирует только выде-
ленную группу атомов или молекул, неоднородное уширение пе-
рехода <0 <21 оказывается сильно подавленным. Расчет для
этою случая выполняется непосредственно. Наведенное изменение
населенностей уже было нами найдено, поэтому спектр поглощения
пли усиления для пробного пучка легко можно рассчитать. Влия-
ние когерентного вклада мало, если частоты со и со' сильно раз-
219
личаются. Прп ю ~ а>' оно будет малым для встречно распрост-
раняющихся волп накачки и пробной волпы в пределе слабого
насыщения: Z//, <1. Эта техника особенно полезна для разреше-
ния переходов между двумя наборами близко расположенных
уровней.
Если различие между двумя резонансными частотами [соц>| и
|ы2о| меньше или сравнимо с доплеровской шириной в газе, то
спектроскопию насыщения можпо осуществить с помощью двух
встречно распространяющихся волн с одинаковыми частотами
(<о = со') [10]. Эти волпы взаимодействуют с одной и той же груп-
пой атомов, имеющих определенную проекцию скорости, если к> и
Рис. 13.10. Переходы с общим уровнем в трехуровневых системах
щ удовлетворяют соотношениям со — kvz — [со, I и со + kvz = IcihJ.
Прп этом провал, связанный с насыщением, появляется на частоте
со =‘AOcOiol + 1со2о1). Эксперимент можно выполнить либо в по-
глощающей ячейке, либо в резонаторе лазера, как при наблюдении
провала Лэмба, рассмотреппого выше. Пример такого эксперимен-
та показан на рис. 13.11 [11]. Три сильных резонанса в правой ча-
сти и два слабых в левой части спектра связаны с провалами
насыщения в двухуровневой системе. Они соответствуют трем пе-
реходам с AF=— 1 п двум переходам с ДЕ = 0 соответственно.
Лишь структура средней части спектра связана с насыщением в
трехуровневой системе п соответствует суперпозиции четырех про-
валов насыщения, отвечающих двойным переходам, обозначенным
на диаграмме уровней на рис. 13.116 как «пересечения».
Эту технику можно распространить и па случай двух переходов,
пе имеющих общего уровня, по связанных благодаря атомным пли
молекулярным столкновениям [12]. Как видно из рис. 13 12, столк-
новения могут иметь тенденцию к выравниванию населенностей
близко расположенных уровней атомов или молекул с одинаковой
проекцией скорости. Если накачка приводит к изменению населен-
ности состояния Ю>, то появляется и соответствующее изменение
населенности состояния 10 >. При сканировании частоты а>' вбли-
зи ы2о' должен наблюдаться связанный с насыщением провал при
Со' — CO20z ± /с'Рх —Ю20'±^/ (®10 — ®)/^1 где знаки « + » и « —» относятся,
соответственно, к случаю встречного и сопаправленного распрост-
ранения пучка накачки и пробного пучка.
В спектроскопии насыщения трех- и четырехуровневой систем
когда между уровнями |2> и 0> возможны спонтанные переходы,
220
Рис. 13.11. а — Сверхтопкая магнптпая структура компопспты липни
(0 полосы т’з метапа, полученная с помощью спектроскопии насыщения.
Исследуемый газ был помещен в резонатор стабилизированного по частоте
Не—Ne лазера, работавшего на длипс волны 3,39 мкм. По оси абсцисс отло-
жена частотная отстройка от частоты опорного лазера, б — Переходы, дающие
вклад в приведенную на рис. 13.11с структуру. Четыре пары уровней, обозна-
ченных как «пересечения», приводят к появлению провала, связанного с
насыщением в трехуровневой системе, обозначенного на рис. 13.11с стрелка-
ми направленными вниз [12]
—г— <ZI
Рис. 13.12. Переходы с участием двух связанных уровней в четырехуровневой
системе
221
излученный прп этом свет может использоваться вместо пробного
пучка [13]. Пучок накачки с частотой о вызывает изменение на-
селенности состояния <01 (и <0'1) для группы атомов с определен-
ной проекцией скорости и приводит при этом к изменению интен-
сивности излучения на переходе между' состояниями <01 (пли <0'!)
и <21 для этой группы атомов. Ясно, что индуцированный спектр
излучения будет свободным от доплеровского уширения (в первом
порядке). Поскольку регистрация светового сигнала часто оказы-
вается гораздо чувствительнее, чем регистрация изменения погло-
щения или усиления, эта техника может использоваться для изу-
чения газов прп очепь низком давлении. Эту' же технику можно
распространить и на конденсированные среды. Лазерно-индуциро-
вапное сужение линии флуоресценции в последнее время стало
очепь популярной методикой спектроскопии высокого разрешения
попов в твердых телах [14].
13.4 Спектроскопия двухфотонного поглощения, свободная
от доплеровского уширения
В газах двухфотопное поглощение в поле встречно распространяю-
щихся волн одинаковой частоты также позволяет получить спектр,
свободный в первом порядке от доплеровского уширения [15]. Ве-
роятность двухфотонпого перехода для атома, движущегося со ско-
ростью v, дается формулой (12.1), в которой со, нужно заменить
на <о( + к, • v,
зЙ) - sg) - I <1322>
1 Ы 12 _ V Г </|еГ-^2р><8|СТ-^1Р> </Р1" g1 Р> <я I еГ> Н>
К 4- kj’V — wsi) Я (w3-|-k2-v —wsi) J‘
Если нет промежуточных резонансов, то зависимостью от v
можпо пренебречь. Тогда Wft зависит от v только через функцию
формы линии
g(7?Aco) = g[ft(ch + k, v + ы2 + к, - v - со.,,)]. (13.23)
Нетрудно заметить, что прп вц = ы2 и к, = —к2 эффект Доплера
первого порядка в £(ЙДв>) полностью исчезает, а функция £(ЙДв>)
сводится к g[fl(2a — w/()l- В случае лорепцевской формы линии
имеем
g (йД(д) =-----Г/л_---- (13.24)
(2со-^)“+Г2
Когда g(7zAto) нс зависит в первом порядке от v, спектр двухфо-
тонного поглощения газовой среды оказывается таким же, как
у покоящихся атомов или молекул. В отличие от спектроскопии
насыщения здесь все молекулы в равной мере участвуют в двух-
фотонном поглощении. Коэффициент поглощения поэтому пропор-
222
ционален плотности молекул, но наблюдаемая ширина спектра
соответствует однородной ширине.
Однако при использовании встречных пучков два фотона, уча-
ствующих в двухфотоппом поглощении, могут быть либо из раз-
ных пучков, либо из одного и того же. В первом случае получа-
ется линия, свободная от доплеровского уширения, во втором —
линия, уширенная за счет эффекта Доплера. Спектр имеет вид
Рис. 13.13. Спектр двухфотонного
поглощения в газе, полученный
с помощью двух встречно рас-
пространяющихся воли. Резкий
пик соответствует спектру, сво-
бодному от доплеровского ушире-
ния, а широкий пьедестал —
доплеровски уширенному снекгру
Атон
Пучок 1 Пучок ?.
Пучки 7 + 2
Пучки 1 + 1
/Пучки 2+2
ы
узкой линии, расположенной на широком пьедестале, как показано
на рис. 13.13. Если интенсивности двух встречных пучков одина-
ковы, то интегральные интенсивности пьедестала и свободной от
доплеровского уширения линии должны быть равны. К счастью,
доплеровская ширина в /гн/Г раз больше однородной ширины.
В видимом диапазоне фактор ku/V может достигать величины от
103 до 10s. Следовательно, пьедестал оказывается довольно слабым
п не наносит ущерба качеству спектра, свободного от доплеров-
ского уширения. В некоторых случаях пьедестал можно совсем
устранить выбором поляризации накачки.
Двухфотоппая спектроскопия, свободная от доплеровского уши-
рения, привлекательна своей простотой [16]. Пример ее примене-
ния показан на рпс. 13.14, где хорошо разрешены сверхтонкая
структура и зеемановское расщепление перехода 35—40 натрия
[17]. Эта техника позволяет использовать один лазер для зондиро-
вания перехода на удвоенной частоте лазера. Кроме того, она об-
ладает высокой чувствительностью, поскольку в поглощении уча-
ствуют все атомы или молекулы, находящиеся на пути лазерного
пучка. Чувствительность можпо еще больше увеличить при ис-
пользовании флуоресцентного пли ионизационного методов регист-
рации, о чем говорилось в разделе 12.2. Но в общем случае спект-
роскопия двухфотонпого поглощения оказывается менее чувстви-
тельной, чем спектроскопия насыщения, в связи с отсутствием
промежуточного резонанса. Это приводит к необходимости исполь-
зования импульсных лазеров с высокой пиковой мощностью, и раз-
решение часто
ограничивается шириной линии лазера. Если есть
близко лежащий промежуточный резонанс, то интенсивность даже
непрерывного лазера может
спектра
двухфотонпого
оказаться достаточной для получения
шим
примером
является
поглощения
рпс. 13.14.
с
высоким разрешением. Хоро-
228
Рис. 13.14. а — Типичная схема эксперимента по спектроскопии двухфотоппого
поглощения, свободной от доплеровского уширения, с использованием лазера
на красителе непрерывного действия, б — Переход 3s — 4d в Na, наблюдаемый
с помощью двухфотонноп спектроскопии, свободной от доплеровского ушире-
ния, при использовании циркулярно поляризованных пучков в Зееманов-
ское расщепление переходов 3s — 4d в магнитпом поле с напряженностью
Н — 170 Гс, наблюдающееся с помощью двухфотонной спектроскопии, свобод-
ной от доплеровского ушпрепия [8]
13.5
Поляризационная спектроскопия высокого разрешения
Поляризованный пучок накачки, резонансно возбуждающий какой-
либо переход в среде, должен вызывать появление дихроизма и
соответствующего двулучепреломления вследствие индуцированно-
го изменения населенностей. II дихроизм, и двулучепреломление
должны испытывать резонансное поведение па переходах с уча-
стием уровней с индуцированным изменением населенностей и
могут быть измерены по изменению поляризации пробного пучка
по мере его распространения в среде. Это и есть принцип, лежа-
щий в основе поляризационной спектроскопии [18]. Здесь мы рас-
смотрим эту методику как модификацию рассмотренной в разде-
ле 13.3 спектроскопии насыщения. При этом мы ограничимся лишь
качественными рассуждениями; детали количественного расчета
можно найти в работе [19].
Итак, пусть монохроматический лазерный луч с круговой по-
ляризацией реяопансно возбуждает переход в группе атомов или
молекул с определенной проекцией скорости, вызывая его насы-
щение [18]. Эта группа атомов будет обладать большим поглоще-
нием по отношению к компоненте пробного луча, зондирующего
насыщение, имеющей противоположное направление круговой по-
ляризации. Кроме того, появляется индуцированное циркулярное
двулучепреломлеппе, поскольку в результате селективного возбуж-
дения показатели преломления для двух циркулярно поляризован-
ных компонент больше нс равны друг другу. Вследствие этого,
проходя через среду, линейно поляризованный пробный луч с ча-
стотой, лежащей вблизи связанного с насыщением провала, ста-
новится эллиптически поляризованным, причем большая полуось
эллипса поляризации поворачивается. Если частота пробного луча
лежит далеко от провала насыщения, то поляризация пробного
луча остается неизменной. Прошедший через среду пробный луч
мбжет быть теперь направлен на скрещенный с ним анализатор.
Лишь при настройке на провал насыщения в доплеровском копту-
ре пробный пучок будет пропущен анализатором. В отличие от
спектроскопии насыщения поглощения поляризационная спектро-
скопия даст спектр, свободный от доплеровского уширенпя, без
неоднородно уширенного пьедестала. Это, песомпенно, является
большим преимуществом, так как при отсутствии высокого пьеде-
стала чувствительность можно сильно увеличить, что, в свою оче-
редь, позволяет использовать лазеры с меньшей мощностью и ра-
ботать при более низком давлении газа. В общем случае при соот-
ветствующем выборе положения анализатора можпо использовать
пучок накачки с эллиптической поляризацией [18].
Поляризационная методика применима к двух- и трехуровне-
вым системам. В последнем случае переходы, па которых происхо-
дят накачка и зондирование, должны иметь общий уровень, как
показано на рис. 13.10. В случае системы с большим числом близко
расположенных переходов, как. например, в молекуле, поляриза-
ционная спектроскопия обладает еще тем преимуществом, что опа
15 и. р. шеи 225
способна сильно упростить спектр [20, 21]. Поляризованный луч
накачки изменяет населенность общего уровня для определенной
молекулярной ориентации. Пробный луч, зондирующий переходы
с этого общего уровня на другие уровни, должен испытывать ди-
хроизм и двулучепреломление. При наличии скрещенного анализа-
тора эти переходы могут быть легко выделены из всех прочих.
Результирующий спектр, полученный прп пропускании пробного
луча через скрещенный анализатор, обычно оказывается гораздо
проще, и его легче расшифровать, чем обычный спектр поглоще-
ния. В этой методике общий уровень оказывается промаркирован-
ным за счет накачки поляризованным лучом, который вызывает
насыщение, поэтому эгу методику называют еще спектроскопией
с поляризационной маркировкой [20, 21].
В качестве примера па рис. 13.15 показаны спектры Na2, полу-
ченные методом поляризационной маркировки [2 ] Пучок накачки
был циркулярно поляризован и настроен в резонанс с переходом
X 2g молекулы Na2 вблизи 482,5 нм. Первый ряд в спект-
ре на рис. 13.156 был получен при настройке частоты накачки па
переход (v = 0, У = 49)->-(4, 50). Переходы из состояния (0, 49)
в различные состояния (z/, 7х) регистрировались по изменению по-
ляризации пробного пучка, индуцированному изменепием населен-
ности уровня (0, 49). Для каждого перехода v v ожидается по-
явление трех спектральных линий в соответствии с правилами
отбора ДУ = ±1, 0. Интенсивность сигнала при ДУ = ±1 в первом
приближении пропорциональна v?0, а при Д7 0 пропорциональна
1/J2, где а0 — коэффициент поглощения в отсутствие накачки. Сле-
довательно, прп больших J переходы, отвечающие ДJ = 0 оказы-
ваются гораздо слабее и могут пе проявиться в спектре. Поэтому
можно идентифицировать последовательные дублеты в первом ряду
спектра на рис. 13.156 как переходы (0,49)->[(0 48), (0 50)],
[(1,48), (1,50)], [(2,48), (2,50)], ..., [(6,48), (6,50)] соответ-
ственно. Подобным образом последовательные ряды спектров на
рис. 13.156 были получены при накачке переходов (1,25)-*-(5, 4),
(0, 42)-^(4. 41), (1, 29)-*-(5, 29) и (1, 33)-*-(5, 34) соответственно
Переход v = 1 -*- v' = 3 во втором и четвертом рядах отсу тствует
из-за малости фактора Франка — Кондона. Колебательные кванто-
вые числа верхних состояний в наблюдаемых переходах здесь на-
ходятся легко, поскольку^ каждый ряд спектра должен оканчивать-
ся с низкочастотной стороны дублетом с v' = 0 Спектр, приведен-
ный на рис. 13.156, гораздо проще, чем обычный спектр поглоще-
ния. где переходы из многих вращательных подуровней нижних
колебательных уровней v — 0 и v = 1 создают практически непро-
ходимый «лес» спектральпых линий.
Метод поляризационной маркировки может быть распространен
па эффективные четырсхуровпевые системы, показанные па
рис. 13.12. Поляризованная накачка частично ориентирует молеку-
лы в состоянии '0>. Посредством столкновений молекул эта ори-
ентация передается из состояния 10> в состояние |0х>. Пробный
пучок, зондирующий переход из состояния |0'> в состояние 2>,
226
вновь должен испытывать индуцированный дихроизм и двучуче-
преломление [20]. •*
Поляризационная спектроскопия может быть использована для
изучения двухфотонных переходов. Вместо поглощения измеряется
6 ' , ;
23,00 20600 см-' 2;<0С
а —Схема эксперимента по спектроскопии с поляризационной мар-
р вкои. о Спектры полосы ВЧ1и молекулы Nas, получеппые методом поля-
ризнциоппои маркировки. Пять верхних спектров нолучепы с циркулярно
I полярпзованпым пучком пакачки. Нижний спектр получен с линейно поляри-
I зовапным пучком пакачки [21]
изменение поляризации падающих пучков. Детально мы рассмот-
рим этот процесс в гл. 15 под рубрикой эффекта Керра, ппдуцпро-
вапнот о комоипациопным резонансом, учитывая, что комбинацион-
ные переходы являются частным случаем двухфотоппых переходов.
13.6 Оптические биения Рамсея
В об. астп радиоспектроскопии атомов в конце 40-х годов Рамсеем
б ia разработана замечательная техника высокого разрешения,
основанпая па использовании атомных пучков [22]. Как показано
Ша рис. 13.16, атомный пучок взаимодействует с радиочастотными
15* 227
Радиочастотные
^поля \
Атомный
пучок
Рис. 13.16. Схема, поясняющая
взаимодействие атомного пучка с
двумя радиочастотными полями,
в результате, которого ваблю
даются биения Рамсея
дпку надо модифицировать. Вместо электромагнитных полей,
полями в двух областях пространства. Атомы, пролетающие через
первую область, оказываются когерентно возбужденными. Если эта
когерентность сохраняется к моменту, когда атомы достигают вто-
рой области взаимодействия с полем, они могут либо поглощать,
либо излучать в зависимости от того, находится дипольный момент
атомов в фазе или противофазе с возбуждающим радиочастотным
полем. Поэтому поглощение во второй области имеет вид интерфе-
ренционных максимумов, когда частота поля сканируется в окрест-
ности атомного резонанса. Эти максимумы носят название биений
Рамсея. Картина максимумов зави-
сит от времени жизни когерентности
(времени дефазнровки) атомного
возбуждения, откуда можно с высо-
ким разрешением получить спектр
последнего.
Эту методику можно распростра-
нить на случай оптической спектро-
скопии [23]. Однако, поскольку вре-
мя дефазпровкп для оптического
перехода обычно крайне мало, мето-
воз-
буждающих атомный пучок в двух разнесенных точках простран-
ства, можно использовать два лазерных импульса, разнесенных во
времени, которые возбуждают одну п ту же группу атомов в кювете
с атомным паром [24, 25]. Результат же будет фактически тем же.
спектр поглощения, испытываемого вторым импульсом, или спектр
излучения после действия второго импульса будет иметь вид бие-
ний Рамсея.
Интересно, что спектральное разрешение, получаемое методом
бпенпй Рамсея, не ограничивается шириной линии импхльспого
лазера, которая согласно принципу неопределенности определяется
обратной длительностью импульса. Это видно пз следующих рас-
суждений. В случае двух идентичных когерентных импульсов,
разделенных временем Т, поле можно записать в виде
Е (Z) = J cZco [S’ (со) sin at + S (со) sin (coi + coZ)] —
cos sin (at + coT) , (13.25)
где co = co0 + Aco. Как видно из рис. 13.17, его спектр имеет вид
«пплы» с огибающей, соответствующей спектру одиночного им-
пульса. При перестройке частоты лазера через резонанс факти-
чески перестраивается именно этот изрезанный спектр в виде
«пилы». Следовательно, спектральное разрешение ограничивается
теперь шириной отдельных «зубьев пилы», а по шириной огпоаю
щей. При перестройке со0 через резонанс, имеющий вид б-фупкции,
спектр линейного пропускания должеп воспроизвести спектр ла-
зерного возбуждения в виде «пилы». Если резонанс имеет конеч-
ную ширину линии, то «зубья пплы» в спектре пропускания будут
228
уширены п будут иметь худший контраст пиков по отношению
к фону.
Биения Рамсея зависят от фазовой корреляции двух импульсов
возбуждения. Если фазы этих импульсов пе коррелированы, ника-
ких резонансов пе будет. Точно так же, если когерентное возбуж-
дение атомов, осуществляемое первым импульсом, испытывает де-
фазировку до того, как приходит второй импульс, картина биений
исчезает. Влияние дефазпровкн на наблюдаемый спектр сводится
Рис. 13.17. Одиночный и двойной когерентные лазерные импульсы и соответ-
ствующие им частотные спектры
к уширению всей «пилы» п уменьшению контраста отдельных мак-
симумов.
В реальном эксперименте движение атомов также может приво-
дить к дефазировке. Ее, однако, можно устранить, если использб-
®аТ1> двухфотонное возбуждение [24]. Как уже говорилось в разде-
ле 13.4, двухфотонпое поглощение, свободное от доплеровского
уширения, не зависит от скорости атомов и заставляет все атомы
принимать участие в поглощении. Ниже мы рассмотрим этот слу-
чай в качестве примера при простом количественном описании
биений Рамсея [26].
Рассмотрим двухуровневую систему, которая возбуждается по-
сре ством двухфотонпых переходов двумя прямоугольными импуль-
сами длительностью т: один из них включается в момент времени
другой- в момент t = T. При i=C0 система находится в со-
стоянии 11>, а при i>0 —в когерентном состоянип
1ф> = а(г)|1> + 6(г)|2>. (13.26)
Предположим, что справедлива теория возмущений. Тогда n(i)~l,
a b{t) можно найти из уравнения Шрёдингера
i-^b(t)^Ae (13.27)
где А — коэффициент связи, пропорциональный квадратному кор-
ню из вероятности двухфотонпого перехода. При £ > т находим
Ъ “21)Т - 1L (13.28)
229
а при t S' T + т
b (t) =____ e-42“-“2i)T] + b M =
' ' 2w — co21 1
= _A__[е~*(2“-“21)х _ 1] [<гг(2“-“21И + 1]. (13.29)
Если регистрируется флуоресценция с уровня <2|, то сигнал дол-
жен быть пропорционален |fc(i) I2. После действия второго импульса
Ъ (Т + т) ]2 = W cos2 [(2(0 - <о21) Т/2]. (13.30)
Спектр 1б(Р + т)|2 относительно (2со — Ю21) имеет вид биений, по-
казанных на рис. 13.18. Период следования максимумов в нем
Ли) rt/T
ш
Рис. 13.18. Биения Рамсея, полу-
чающиеся при двухфотопном воз-
буждении перехода двумя пря-
моугольными импульсами дли-
тельностью т, первый из которых
начинается в момент времени
t = 0, а второй — в момент t = Т
равен 1/2Г. При наличии затухания, характеризуемого констан-
той Г, причем т <£ Г-1, равенство (13 29) следует модифицировать,
заменяя Ъ(Т) на Ь(7’)е~гг. При этом получаем
| Ъ (Т + т) |2 = L-j—-У [е-{(г“-шн)т - 1] [е + е-гг] |2.
(13.31)
Контраст биений характеризуется величиной
|Ь(7 + г)|^ах-|Ь(Г + г)|^п _ 2г~ГГ (13 32)
|b(l’ + T)&ax + lb<Z' + *)&m 1 + е~2ГГ
которая равна единице при Г = 0 и быстро уменьшается с ро-
стом Г.
На рис. 13.19 приведен пример оптических биений Рамсея, по-
лученных при двухимпульсном возбуждении паров натрия, и соот-
ветствующая схема эксперимента [26]. На каждой из спектраль-
ных линий отчетливо видны интерференционные максимумы. На-
блюдаемое расстояние между максимумами действительно соответ-
ствует величине 1/2Z и уменьшается с ростом Т.
Явного улучшения картины биений Рамсея можно добиться
при использовании последовательности из многих расположенных
230
Рис. 1319. а —-Схема установки для наблюдения биепий Рамсея в Na. б —
Спектры двухфотонного перехода Зг5 — 42Z? в Na. Нижппй спектр, на котором
хорошо видны биепия Рамсея па каждом пике, получен при задержке между
двумя возбуждающими импульсами, равной 25 нс. По оси абсцисс отложена
частота лазера в гигагерцах [27]
Рис. 13-20. Последовательность равноотстоящих друг от друга лазерных им-
пульсов и соответствующий ей частотный спектр
231
па одинаковом расстоянии друг от друга импульсов [27]. Эту по-
следовательность можно получить либо от лазера с синхронизован-
ными модами, либо направляя импульс в резонатор с частично
пропускающими зеркалами. Если импульсы коррелировали по фа-
зе, то частотный спектр будет иметь вид последовательности экви-
дистантных пиков, как показано на рпс. 13.20. Спектральное раз-
решение в этом случае ограничено шириной каждого из пиков.
Прп использовании N импульсов для когерентного возбуждения
атомов в течение времени дефазировки ширина пиков обратно про-
порциональна N. а интенсивность сигнала пропорциональна N.
Применение этой техники было продемонстрировано Титсом с со-
трудниками [27].
13.7 Другие методы спектроскопии высокого разрешения
Существует ряд других методов спектроскопии высокого разреше-
ния. Большинство из пих является вариациями методов, которые
мы уже рассмотрели, включая многофотонпую спектроскопию по-
глощения, свободную от доплеровского уширения, и многофотонпую
спектроскопию насыщения. Однако когерентная спектроскопия оп-
тических нутаций и спектроскопия четырехволнового смешения
являются самостоятельными методами и заслуживают более де-
тального рассмотрения. Первый из них будет обсуждаться в гл. 21,
посвященной когерентным эффектам, второй — в гл. 15.
Глава 14
ЧЕТЫРЕХВОЛНОВОЕ СМЕШЕНИЕ
Иод чстырехволповым смешением понимают нелинейный процесс
с участием четырех взаимодействующих электромагнитных волн.
В пределе слабого взаимодействия он является процессом третьего
порядка по полю и описывается кубической нелинейной восприим-
чивостью. В отличие от процессов второго порядка процесс третьего
порядка разрешен во всех средах, как обладающих, так и пе облада-
ющих центром симметрии. Однако процессы третьего порядка обыч-
но во много раз с габее, чем разрешенные процессы второго порядка,
из-за уоыванпя величины нелинейности с ростом ее порядка (см.
(1.24)): |%<3,/%<2) ~ 1/Еат. При использовании мощных лазеров эти
процессы все же легко наблюдаются, как впервые продемонстриро-
вали это Мсикер и Терхьюн [1]. Это тем более справедливо, когда
1%(3)! возрастает из за наличия резонанса. Если для накачки исполь-
। зуется оолее одного перестраиваемого лазера, то можпо возбудить
I множественные резонансы в %(3>.
Поскольку процессы четырех вол нового смешения обладают боль-
I пшм разнообразием и их легко наблюдать во всех средах, они па-
I ходят много интересных применении. С их помощью удастся расши-
рить частотный диапазон имеющихся когерентных перестраивае-
мых источников в ИК и УФ диапазонах [2] В вырожденном случае
I (т. е. когда все четыре волпы имеют одинаковые частоты) четырех-
волновое смешение используется для реконструкции волнового фроп-
I та в адаптивной оптике [3]. При наличии резонансов четырехволпо-
вое смешение можно использовать как мощный спектроскопический
I и аналитический инструмент для изучения вещества.
В данной главе мы рассмотрим основы и некоторые применения
четырехволнового смешения, а обсуждение спектроскопии четырех-
I волнового смешения отложим до гл. 15.
14.1 Нелинейные восприимчивости третьего порядка
I В средах, обладающих симметрией по отношению к операции ин-
версии, нелинейность третьего порядка является нелинейностью
II низшего порядка, разрешенной в электродипольноы приближении
[4]. Микроскопическое выражение для кубической нелинейной вос-
ЛпрИИМЧИВОСТИ у_(3) МОЖНО получить с ПОМОЩЬЮ теории ВОЗМуЩСНИЙ,
используя, например, диаграммную технику, описанную в разделе
I 2. 3. В общем случае восприимчивость имеет 48 членов которые в
явном виде выписаны в работе [5]. В то время как тепзор у(3) зави-
233
сит от симметрии среды в целом, каждый член в микроскопическом
выражении для %(3) подчиняется правилам отбора для матричных
элементов.
Вблизи резонансов несколько членов в выражении для %<s* ре-
зонансно возрастают благодаря наличию резонансных знаменателей.
Резонансную часть х<3) можно отделить от нерезонапсной, пользуясь
резонансным характером дисперсии. Резонансная
часть х(3) становится комплексной величиной, ког-
да постоянными затухания в резонансных знаме-
нателях уже нельзя пренебречь. Ниже детально
обсуждаются конкретные примеры резонансных
ситуаций.
п
ш.
"Л
V
Рис. 14.1. Схема,
иллюстрирующая
процесс четырех-
волнового смеше-
ния, когда раз-
ность частот o)i —
— со2 попадает
резонанс
а. Одинарный резонанс
ИОСТЬ 0)1 ~ (1)2.
виде суммы
Пусть мы имеем на входе три частоты пака-
чки: to], С1)2 и С1)3. Одинарный резонанс % 3 возни-
кает, когда одна из трех частот или их алгебраи-
ческих сумм приближается к частоте перехода
среды. Рассмотрим, например, случай, показан-
ный па рис. 14.1, когда в резонанс попадает раз-
Кубическая восприимчивость может быть записана в
резонансной
,,(з)
(XjT) и перезонанспой (%kr) частей:
= + (14-1)
в
Выражение для Хп можно получить либо из общего выражения
для /(3), либо пользуясь выводом, проделанным в разделах 2.3 или
10.4 Получаем
[>'R (W« — —
N (^g'g)ki (Pg Pg') (14 9)
n
n
{^g'g)ki—2
n
Аналогичным образом можно записать выражение для восприимчи-
вости хн> для других случаев однократного резонанса.
б. Двойной резонанс
Предположим, что па входе имеются две волпы накачки с час-
тотами О] и саг, и рассмотрим различные случаи двойного резонанса,
приведенные па рис. 14.2. Выражения для Хв* можно получить,
пользуясь диаграммной техникой (см. раздел 2.3). Для случаев
14.2а — г на рисунке приведены диаграммы, причем резонансные
234
Рис. 14.2. Схемы, описывающие различные случаи четырехволпового смеше-
ния, когда две из участвующих частот являются резонансными. Для случаев
а —г приведены двойные диаграммы Фейнмапа
переходы выделены точками. Для этих случаев получаем соответ-
ственно:
1хн} (ы3 — Ь>1 — tt>2 + COl)]ijAZ =
^4 У Г<g I гг | т> <т I rj I g'> <g [ Г; | ту (т | г- g'y 1
*3 2“i-u2-“mg + ]
__________<£'ЫП> <nlrz|g>Pgg
(wi ~ “ng + ^g) (“i - «2 - <og,g -}- И grg)
X
(14.3а)
плюс члены, в которых индексы j и I меняются местами;
1хн> (®з = ь>1 — <о2 + wl)LjhZ —
у <g|rH”'> r<n'lrj|^><^rfth>
Ип,в-МГп,в I
+ 0'Ы^><ЧМ,;>] <n|rz[g>.°gg
2“1 “rng J “1 “ng+^’ng
(14.36)
235
плюс члены, в которых индексы j п I меняются местами;
Ixr’ (“з = — ®2 + “i)]yfez =
л>4 у <g|rd»'><n'|ГЛ^>______________х
~ m (2“1 Ы2“ “n'g+Zrn'g)(“l-W2 Wg'g+Zrfi'g)
~ </|гь|т><т|гг |g> <g,|rt|m><m|r/,|g)j
XL “1~WW J
плюс члепы, в которых индексы / и I меняются местами;
[уд? (®з = — (02 + (Bi) Jijfcl =
jv? у <^|4H,X№,lri|g><glrfeln><№lr;l,n> у
Я8 (2й>! — % Qn'm) (“1 Ы2 °п'п + ^п’п)
Х [®1 <on4?-Mr“g o2-ong il'ng ] Par <14-3г)
плюс члены, в которых индексы j и I меняются местами.
Резонансы в этих выражениях выделяются знамепателями, со-
держащими постоянные затухания. Аналогично можно записать
выражения для восприимчивости хн)(со4 =<о2—ы1+«2)для случаев,
показанных на рис. 14.25 — з и соответствующих частоте сигнала
па выходе 2g>2—со4, и для восприимчивости = со( — со2 + о>2)
для случаев, показанных па рпс. 14.2м — к и соответствующих ча-
стоте сигнала на выходе сщ.
в. Тройной резонанс
Пусть на входе присутствуют три частоты: сщ, и <в2. Рассмот-
рим члепы в %(3), в которых все три частотных множителя в знаме-
нателе находятся вблизи резонансов [6]. Схематически такие ситуа-
—I---г--------<п'<
<П J
<у'|
<01
Рис. 14.3. Схемы, иллюстрирую-
щие два случая чстырехволново-
го смешения, когда три из участ-
вующих волн попадают в резо-
нанс
ции изображены на рис. 14.3. Выражения для Хп)(о}2=а>1—сох со2)
для случаев, приведенных на рис. 14.3а и б соответственно, имеют
вид
X п) (“а = «j — coi + w2)]ijfei —
= <g' | Tj | n'> <n' | г, | g> <g | rk | n'> <n' | rt | g'> Рда X
236
X {[(<»2 -----(£>n'g' + lTnrgr) ((£>! — <B2------- (£>g,g-- iTgtg) X
X (coi — <£>n'g — irn,g)] 1 + (<b2 — <i>nzg, + iTn'g')~1 X
X ^lUl [(°! (,)n'g i^n'g) 1 — (ft>! —- (£>tlrg + zT,,zg) *]}’
[хн> (ю2 — t02 — 0)i и1)]да =
Л'е4
- -p- <g I r< ?i> <n I rj I g) <g I rk I n’> <n' I rt I g> p°g X
X {(®2 — + iTng) 1 (од—co2—o„,„ — 1ГП'П) xX
X [(®2 w»g + ^Tng) 1 — (<»i — ton'g — iTn'g) ] +
+ (й>2 co,,g — iTng) fcOj — (Oj^ + •=— X
\ • 1 lei
X [(wi wzig ffzig) — ((Oj — wng + гГ-zig) ]}. 14.46)
Эти выражения относятся к изолированным молекулам или ионам.
Как говорилось в разделе 13.1, резонансные частоты молекул или
ионов .зависят от локального окружения. Эффективная величина
7ж для ансамбля молекул или ионов будет взвешенным средним
Хн , взятым но распределению резонансных частот.
14.2 Общая теория четырехволнового смешения
Теория четырехволнового смешения — один из вариантов общей
теории оптического смешения. Для простоты предположим, что
среда является изотропной или кубической, и рассмотрим в этом
разделе три случая.
а. Три поля накачки; генерация новых мод па выходе
Пусть па вход среды с кубической нелинейностью падают три
интенсивные волпы (волны накачки)
Em(com) = <^mexp(ikm - г i(£>mt), где т = 1, 2, 3
(рис. 14.4а). Результирующее поле на выходе
Е (соД = ёs exp (ik, • г гео Г), где cos = on + со2 — <Оз,
описывается волновым уравнением
V2 |- “J8(^)]es = -^P(3)(os), (14.5)
с J с
где P(3)((ds) = х<3) ((i)s = (Dt + (02 + <0з) E(toi)E((d2)E(co3). Решение
(14.5) можпо получить так же, как в гл. 6. В приближении медлен-
но меняющихся амплитуд при отсутствии истощения накачки и при
237
простейших граничных условиях оно имеет вид
(z) = - (1 ~ *гДк'г) <14-6)
(Ak-z)fcsc
где , , ,
Дк = Дк' + г’Дк" = (к! + к2 + к3 — к ) + iz (а^ + -р а3г — ав»),
Дк'— расстройка волновых векторов, а™— коэффициенты затухания
волн вдоль оси z.
Видно, что получение фазового синхронизма (Дк = 0) имеет пер-
востепенное значение, так как это приводит к резкому возрастанию
сигнала на выходе — ситуация, типичная для процесса оптического
Рис. 14.4. Три различных типа процессов четырсхволпового смешения, рас-
смотренные в разделе 14.2
смешения. При четырехволновом смешении фазовый синхронизм
можно получить бесчисленным количеством способов, соответствую-
щим образом выбирая направления распространения трех волп на-
качки. Наиболее предпочтительная геометрия зависит от практиче-
ских соображений, таких как получение оптимальной длины взаи-
модействия пучков или лучшая пространственная дискриминация от
фопа рассеянного излучения.
б. Поле на выходе имеет ту же моду,
что и одно из полей на входе
В этом случае Esi = E3i (рис. 14.46). Исходное поле E3t должно
поэтому испытывать усиление или ослабление, индуцированное не-
линейным взаимодействием волн. Поскольку в (14.5) <оя= (о3 и к„—
= к3, должны выполняться условия (»1=--------я>2 и Дк = к1((о() +
+ к2(со2). При отсутствии истощения волп Ej и Е2 решение прини-
мает вид
(z) = %si (0) exp [gi (z) — asiz], (14.7)
gi (z) =
(Дк- г) ksc
Вещественная часть g;(z) дает коэффициент усиления. В частном
случае, когда Ец ((£>}) = Е*ь(ы2) и Ак" ~ 0, получаем
е [gi (z)] - Im [xijL] 1 &и |2z- (14.8)
ksc
Фактически речь идет о режиме, аналогичном комбинационному
усилению, обсуждавшемуся в разделе 10.3.
238
в. Параметрическое усиление и генерация
с обратной волной
Речь пойдет здесь о варианте четырехволпового смешения, ког-
да две сильные волпы выступают в роли полем накачки, а две встреч-
но распространяющиеся слабые волны усиливаются (рис. 14.4в).
Ситуация напоминает трехволновое параметрическое взаимодейст-
вие с обратной волной, рассмотренное в разделе 9.6, за исключением
того, что теперь имеются два поля пакачки вместо одного. Две сла-
бые волны являются соответственно сигнальной и холостом волна-
ми. После этого решение получается по аналогии с разделом 9.6.
Предполагая выполнение условия фазового синхронизма, что легко
можно обеспечить в данном случае, и пренебрегая истощением на-
качки, получаем, следуя выводу, проделанному в разделе 9.6, сле-
дующие решения для сигнальной Е, и холостой Е волп, распростра-
няющихся в направлениях =Fz соответственно:
(z - 0) - (/) cos-1 + г 2 (0) 1g ,
г \ л s г
. \ 1/2 £l
%* (Z = Z) = _ i j >s (/) tg + # * (0) cos-i
где
/ g \2 <й2<о?
И) =TF-miV, (14.10)
2л
к = ^4“ es -X® (0)s = — ы, + GTj + W2): eie1ez,
c
a E, и E2 — поля накачки. Когда g l приближается к л, оба
поля <ГД0) и <F;(Z) бесконечно возрастают согласно (14.9). Это
является признаком возникновения генерации, которая обеспечи-
вает наличие сигнала на выходе даже в отсутствие каких-либо
волн па входе: (Z) = (0) = 0.
Прп достаточно слабых полях пакачки, g(J < 1 и $\(z) = <§?,(0),
выражение для поля сигнальной волпы па выходе сводится к ре-
шению для обычного случая четырехволпового смешения при трех
полях накачки.
14.3 Вырожденное четырехволновое смешение
Рассмотрим теперь частный случай четырехволпового смешения,
когда все четыре волны имеют одинаковые частоты. Кубическая
нелинейная поляризация, описывающая этот процесс, в общем слу-
чае имеет три компоненты с разными волновыми векторами:
Р«) (Ю) = Р<3) (к, + к' - кь ы) Р<3> (кх - к; + к,, со) +
+ р?Ч кх к; + кг,ы), (i4.li)
239
где
Р<3) (к, + к; - к;, со) = z(s,(co) : Ех (кх) Ej (kJ Е* (кг),
Р<3) (к, - к-; + кь со) = х(3) («>) : Ех (kJ Ef (к') Е{ (к{),
Р?' (- кх + к' + кь со) = Z(:i) И = El (Ц) Ех (kJ Е{ (к,).
Здесь ЕДк,), Ex(kJ и Е;(к,)— трп поля на входе, а все восприим-
чивости х<3) (со) в записанных выше выражениях являются одними и
теми же в электродппольном приближении. Заметим, что в этом
случае х(3) (со) имеет по крайней мерс одни резонансный член,
связанный с двухфотонным резонансом на нулевой частоте, т. е.
член с множителем вида (со — со + г/У\) в знаменателе. Восприим-
чивость может иметь также член с двухфотонным резонансом, ког-
да частота со + со оказывается в резонансе с переходом среды. На-
конец, восприимчивость x(S> может испытывать тропной резонанс,
когда сама частота со оказывается резонансной. Вследствие сильно-
го резонансного возрастания величина восприимчивости ! в слу-
чае вырожденного четырехволнового смешения может в некоторых
средах быть очень большой. Поэтому такой процесс третьего по-
рядка удается наблюдать даже с непрерывными лазерами.
Интенсивность сигнала при вырожденном четырехволновом сме-
шении можно рассчитать, используя теорию, развитую в разде-
ле 14.2. хотя можно легко попять результат и пз следу ющих фи-
зических рассуждений. Две из трех исхо шых волн интерферируют
и создают либо статическую решетку, либо бегущую решетку, для
которой изменения во времени происходят с частотой 2®. Третья
пз исходных волн рассеивается па этой решетке, что приводит
к формированию результирующей сигнальной волны па выходе.
Во многих случаях, когда частота 2® далека от резонанса, вклад,
связанный со статической решеткой, будет доминировать. При на-
личии на входе трех волн образуются три статических решетки.
Решетка, образованная волнами с волновыми векторами кг и к„
рассеивает волну с волновым вектором кх, что приводит к появ-
лению сигнала с волновым вектором ks = kx ± (kx — k5). Решетка,
образованная волнами с волновыми векторами kt и к;. рассеивает
волну с волновым вектором kt, что приводит к формированию сиг-
нала с волновым вектором ks = k, ±(kt— kJ. Решетка, образован-
ная волнами с волновыми векторами к( и кь рассеивает волну
с волновым вектором к„ что приводит к появлению сигнала с вол-
новым вектором ks = к, -4-(k, — kJ. Эти случаи проиллюстрированы
на рис. 14.5 для частного случая, когда kt =—kx. Всего ожидается
появление трех результирующих воли с различными волновыми
векторами: ks = k± + кх — kj, кх — kt + кг. kj + kt + kj. Однако,
поскольку IkJ в общем случае не равен <ве1/2/с, генерация всех
трех волн пе может происходить в условиях фазового синхронизма
одновременно. Рассмотрим, например, случай, когда кх= кх. Рс-
240
зультирующие волны должны иметь волновые векторы к8 = — к< и
ks==ki±2k1. В то время как генерация волпы с волновым векто-
ром к, = — к, всегда происходит в условиях синхронизма, генера-
ция двух других волн нет. J.аким образом, обычно необходимо
рассматривать только сигнал с волновым вектором к = -к,. Инте-
ресно проследить связь этого случая с голографией. В обоих слу-
чаях результирующая волна (к ) , возникающая при рассеянии од-
ной из волп накачки (к, или кх) на интерферограмме, образован-
ном ооъектной волной (к;) и другой волной накачки (кг пли
распространяется в обратном направлении по пути объектной волпы
а 5 8
Рис. 14.5. Вырожденное четырехволповое смешение, при котором падающая
волна рассеивается па статической решетке, образованной двумя другими пада-
ющими волнами: а решетка ооразовапа волнами с волновыми векторами
к) и к, ; б— решетка образована волнами с волновыми векторами kr и к4; в —
решетка образована волнами с волновыми векторами к, и к'
(ks = —к,). Поскольку объект может быть описан набором волп к„
мы видим, что изображение объекта можно восстановить с по-
мощью соответствующих результирующих волп.
В изотропной среде, если потребовать, чтобы сигнал вырожден-
ного четырехвол нового смешения не совпадал по моде ни с одной
из волп накачки, то для получения фазового синхронизма необхо-
димо иметь кх — — к1п к« = —к,. Нелинейную поляризацию можно
записать с учетом соотношений симметрии в виде
Р<3) (к5 = - к„ со) - %<з) ({й): Е1 (к1) Е' к]) Е* (к ) =
= Л(Е1.Е?)е'1 + 7?(Е;-Е1*)Е1 + С(ЕгЕ;)Е*, (14.12)
где А, В и С зависят от угла fi между полями Е, и Е Б(0) =
г=Л(л —0). Скобки (Е,-Ег ) и (ЕщЕ,) в членах с А и В
в (14.12) описывают статические решетки, формируемые при ин-
терференции волн, а произведение (E1-Ej) в члене с С описы-
вает бегущую решетку с частотой 2со. Выбором поляризаций трех
падающих волн можно добиться того, чтобы ненулевым остался
только какой-либо один член в выражении (14.12). Волна на вы
ходе поляризована вдоль вектора Р<3). Поскольку* опа распрост-
раняется в обратном направлении по отношению к падающей вол-
не с волновым вектором к,, она может быть описана решением
16 п р. шен 241
(14.9) [7]. Мы приходим к выводу, что при ^s(Z) = 0 поле на вы-
ходе #,(0) имеет амплитуду, пропорциональную амплитуде пада-
ющего поля ^.(0), и фазу, являющуюся комплексно сопряженной
по отношению к фазе ноля ^.(0).
14.4 Обращение волнового фронта
прп четырехволновом смешении
Обращение волнового фронта [8] — это процесс, при котором фаза
результирующей волны является комплексно-сопряженной по от-
ношению к фазе падающей волны. Другими словами, этот процесс
заставляет фазу падающей волны изменяться вспять, так что про-
исходит обращение во времени. Такая ситуация возникает, напри-
мер, при генерации разностной частоты, параметрическом усиле-
нии, чегырехволповом смешении. Если обращенная волна распрост-
раняется в обратном направлении по отношению к соответствую-
щей падающей волпе, то ее можпо использовать для коррекции
аберраций, обусловленных возмущением фазы и возникающих при
Падающая обращающее
балла болновой фронт
Рис. 14.6. Характер искажения волнового фропта при прохождении пучка че-
рез искажающую среду вперед п назад: вверху — при использовании обычного
зеркала; внизу — при использовании для отражения пучка зеркала, обращаю-
щего волновой фронт
распространении падающей волпы. Как показано на рис. 1 г.6, па-
дающий пучок, проходя через среду, испытывает искажения волно-
вого фронта. В отличие от обычною зеркала, зеркало, обращающее
волновой фронт, заставляет эти искажения изменяться вспять, и,
когда обращенная волна возвращается назад через среду, искаже-
ния ее волнового фропта полностью пропадают (есл м ло влия-
ние дифракции). Пример восстановления волнового фропта показан
на рис. 14.7.
242
В предыдущем разделе мы видели. что результатом вырожден-
ного четырехволнового смешения является отраженная волна с об-
ращенным волновым фронтом по отношению к одной из падающих
волн [<?' (0)~^*(0)]. Таким образом, нелинейная среда для вы-
рожденного четырехволнового смешения может служить обращаю-
щим волновой фронт зеркалом [3]. Согласно (14.9) прп <^,(/) = 0
интенсивность обращенной волны может быть даже больше, чем
Рис. 14.7. Фотографии, иллюстрирующие эффект коррекции аберраций: а —
неискаженный лазерный пучок: б — тот же пучок после прохождения через
протравленную стеклянную пластинку; в—тот же пучок после отражения
обращающим зеркало»! п повторного прохождения через протравленную пла-
стинку [9]
интенсивность падающей волпы 1^,(0) 2, если g Z/2 > п/4, причем
усиление приближается к порогу возникновения генерации при
gol/2 -> л/2.
Существует множество интересных и потенциально важных
I приложении явления обращения волнового фропта, основанных на
I его способности устранять искажения волнового фронта [9]. Одно
из них относится к коррекции искаженных изображений. Для при-
мера рассмотрим усиление лазерного пучка в усилителе. Качество
I пучка может сильно ухудшиться после прохождения через усили-
вающую среду. Однако, если воспользоваться обращающим зерка-
I лом и заставить пучок пройти через усилитель еще раз, восстанав-
I ливается высокое качество (малая расходимость), которым пучок
I обладал до усиления. Это позволяет создавать мощные лазерные
I системы, в которых качество пучка сравнимо с качеством пучка
одномодового генератора. Можно также построить задающий лазер,
|у которого одно из зеркал заменено на обращающее зеркало. Это
зеркало будет помогать в улучшении качества пучка, улучшении
। модовой стабильности и будет способно обеспечить получение до-
полнительного усиления. В экспериментах по лазерному термо-
ядерному’ синтезу' качество фокусировки мучка на мишень может
ухудшаться из-за искажения волнового фронта пучка при его рас-
пространении от лазера к мишепи. Положение можпо исправить,
пользуясь схемой, показанной па рпо. 14.8. Сначала мишень
освещается пробным пучком, переизлученвая мишенью волна
10» 243
усиливается в усилителе, отражается обращающим волновой фронт
зеркалом, снова усиливается и. наконец, автоматически фокусирует-
ся на мишень без какого-либо искажения волнового фронта. Эта
схема может использоваться при любой мишени, а не только для
работ по лазерному термоядерному синтезу. В принципе, ее можно
применить и к движущейся мишени, находящейся на значительном
расстоянии, так как пучок автоматически отслеживает положение
мишени. Это может иметь большое потенциальное значение для
а овФ
Усилитель
Осветитель
Освещение
Коррекция усиленной волны
Рис. 14.8. Использование эффекта восстановления волнового фронта в экспе-
рименте по лазерному термоядерному синтезу. Последовательность событий
такова; а —пробный пучок освещает мишень: б— отражение и усиленно отра-
женной волпы приводят к искажению волнового фронта: в — происходит
обращение волнового фронта (ОВФ); г — при повторном проходе через иска-
жающую усиливающую среду волновой фропт восстанавливается, что приво-
дит к четкой фокусировке света на мишень [9]
военных приложений. При наличии достаточно большого у силения
в увилителс можно даже подучить лазерную генерацию, к< да
мпшепь и обращающее волновой фропт зеркало ооразуют резона-
тор, так что посторонняя подсветка мишени вообще становится
ненужном.
Обращение волнового фронта можно также получить при вы-
нужденном рассеянии многомодового пучка пакачки [10]. В этом
случае стоксова волна будет фазово-сонряжепнои ио отношению
к падающей волне накачки. Это явление наблюдалось эксиеримен
тально. Однако теоретически было показано, что в этом случае
можно полу’чить лишь приближенное обращение волнового фронта,
причем качество обращения тем выше, чем оольше чис« о мод на
качки [11]. Физика этого эффекта еще требует детального анализа.
244
14.5 Генерация перестраиваемого ПК и УФ излучения
Четырехволновос смешение может быть использовано для получе-
ния когерентного излучения в ИК и УФ диапазонах [2]. Этот про-
цесс описывается общей теорией оптического смешения. Куби-
ческая нелинейная восприимчивость %<3) (cos = со, + сог со3) опреде-
ляет, насколько эффективным будет процесс преобразования при
заданных интенсивностях волн накачки. Как было показано в раз-
деле 7.4, спектральная компонента восприимчивости %<3), ответ-
ственная за процесс генерации третьей гармоники, может сильно
возрастать при наличии резонансов. В парах щелочных металлов,
Рис. 14.9. Диаграмма энергетических уровней атома калия и схемы некоторых
резонансных процессов волнового смешения третьего порядка: а — генерация
третьей гармоники; б - генерация суммарной частоты в условиях, когда ча-
стоты coj, <г>1 + со2 и со1 + <в2+ Из лежат вблизи резонансов; в — генерация ИК
излучения, когда частоты <в и О| - лежат вблизи резонансов; г — генера-
ция ИК излучения, когда вблизи резонансов лежат частоты од и со1 + со2
папример, она возрастает от значений меньших 10-33 СГС/атом до
значении порядка 10~31 СГС/атом в условиях одинарного резонан-
са. При четырехволповом смешении частоты нц, о>2 и <оз не обяза-
тельно должны быть одинаковыми, поэтому можпо реализовать
двойной или тропной резонанс в %(3). Некоторые примеры таких
процессов схематически показаны на рис. 14.9, где в качестве не-
линейной среды выбраны пары калия. Можно ожидать, что %<8
в условиях двойного или тройного резонанса будет па много по-
рядков больше по величине, чем в случае одинарного резонанса.
В качестве иллюстрации рассмотрим случай, изображенный на
рис. 14.9в.
Пусть на рис. 14.9в частота coi лежит вблизи резонанса с пере-
ходом 4s -* 5р, разность оц —со2 точно попадает в резонанс с пе-
реходом 4s 5s, а частота со3 не слишком далека от частоты пе-
рехода 4s ip. Основным резонансным членом в выражении для
Х(3) в этом случае будет
(Хн’)уЫ 4
« Л*3 2 <4s I r31 4^> I I 5s> <5s I гъ I 5Р> <5^ I ri I 4s>>
(14.13)
^sp ~ 1(&I1 ®5p—4S T iTsp) (®1 - «5 s—43 4" («3 ®4J,—4S)] *,
245
где 2 обозначает суммирование по компонентам тонкой структу-
s,p ~
ры уровней s п р. При о)! — п>5р_1в = 50 см-1, Г5з = 0,1 см-* и
cos — co4p-4s = 5000 см~' получаем, что %(3) = 6 -10~27 СГС/атом [12].
Прп плотности атомов в парах порядка 10” см-3 значение %<3) =
= 6 10'*° СГС оказывается больше типичного значения перезопанс-
ной восприимчивости %(3) для конденсированной среды. Заметим,
что поскольку частота со3 все еще далека от резонанса, восприим-
чивость х(3) слабо зависит от со3. Зто обстоятельство, а также боль-
шая величина %<3) означают, что возможна эффективная генерация
перестраиваемого ПК излучения в широком диапазоне изменения
частоты со, = coi — со2 — ы3, если выполнено условие коллинеарного
фазового синхронизма. Восприимчивость /(3) возрастет еще больше,
если частоту со3 подстроить ближе к резонансу 4$ 4р. При
со3 — ы4р-48 = 50 см-1 получаем %(3) = 6 • 10_“ СГС/атом.
Для получения высокой эффективности преобразования суще-
ственную роль играет выполнение условия коллинеарного фазового
синхронизма. В рассмотренном выше случае генерации ИК излу-
чения условие синхронизма можно выполнить, используя аномаль-
ную дисперсию паров щелочного металла. Условие коллинеарного
фазового синхронизма для процесса, изображенного па рис. 14.9в,
можпо записать в впде равепства
(OiH! — ы2п3 + а3п3 + со,и,. (14.14)
Поскольку и со2, и находятся далеко от резонанса с переходами,
начинающимися из основного состояния, имеющие нормальную
дисперсию показатели преломления п2 и п„ слабо меняются при
изменении со, и ®в. При заданной частоте выходного излучения со,
частота со3 определяется из соотношения cii5s-ls = со3 + со, = <щ — <о2,
так что и п„ и п3 оказываются фиксированными. Теперь, посколь-
ку имеет аномальную дисперсию, в то время как п2 почти не
зависит от со2, можпо добиться выполнения соотношения (14.14)
путем соответствующего выбора coi и со2. Для меньшей частоты со,
нужно подстраивать сщ ближе к резонансу с co5J>-4s> чтобы выпол-
нить условие синхронизма. При этом, к сожалению, увеличивается
поглощение поля накачки на частоте <ох и резко падает эффектив-
ность генерации ИК излучения. Проблему можно решить, приме-
шивая к парам посторонний газ. например пары натрия к парам
калия, и используя дополнительную дисперсию показателя прелом
ления, обусловленную примесью [12].
Генерация перестраиваемого ПК излучения с использованием
процесса, показанного па рис. 14.9с. была практически осуществ-
лена Сорокиным с сотрудниками [12, 13]. В их эксперименте ис-
пользовались только два пучка накачки с частотами <а, и со3,
а излучение на частоте со2 автоматически генерировалось в кювете
при ВКР пучка с частотой со,. Прп пиковой мощности излучения
па частоте со,, равной 1 кВт, мощности излучения па частоте со3
10 кВт и активной длине 30 см в парах калия они получили пе-
рестраиваемое ИК излучение в диапазоне от 2 до 25 мкм с пиковой
246
мощностью 100 мВт на длине волпы 2 мкм и 0,1 мВт на длине
волны 25 мкм. Можпо получуть и больший диапазон перестройки.
В настоящее время нет полного теоретического анализа этого
эксперимента. Строго говоря, этот процесс является процессом че-
тырехволпового параметрического усиления, в котором волны <в8 и
а>2 выступают в роли сигнальной и холостой волп. Расчет для
этого случая должен быть непосредственным обобщением расчета,
выполненного в гл. 9, с учетом резонансного комбинационного
перехода.
Как вариант описанного процесса можпо рассматривать про-
цесс, в котором вместо комбинационного перехода сщ — а2 = o.s 4<
имеет место двухфотонпый переход сщ + д»2 = (06s_44. Этот процесс
должен быть по меньшей мере таким же эффективным, если
одновременно лежпт вблизи резонанса с <о1р-4„ как показано па
рис. 14.9г. В этом случае при генерации ИК излучения ®3 может
быть либо больше, либо меньше частоты (o6s ls; это относится и
к рис. 14.9е, и к рис. 14.9г. Возможен и обратный процесс четы-
рехволпового смешения. Например, при использовании в качестве
накачки в схеме 14.9г поля па частотах ю2 и <о5 можно гене-
рировать волну ы2. Этот процесс можно, следовательно, использо-
вать для создания преобразователя ИК излучения в видимое [14].
При использовании лазеров с мощностью, значительно превы-
шающей 10 кВт, эффективность генерации ПК излучения при
четырехволповом смешении, в принципе, может быть высокой. Од-
нако опа может ограничиваться возникающими одновременно дру-
гими пелипеино-оптическпми эффектами, такими как самофокуси-
ровка, насыщение и ионизация. О детальном анализе того, как
можпо повысить эффективность преобразования, пока не сооб-
щалось.
Четырехволповое смешение может также использоваться для
генерации перестраиваемого УФ излучения [2, 15]. По сравнению
с процессом генерации третьей гармоники четырехволповое смеше-
ние обладает тем преимуществом, что восприимчивость yts)(as =
= п>1 + ы2 + со3) может сильно возрасти за счет множественных ре-
зонансов. Пример тому приведен на рис. 14.96. Пары щелочных
металлов, однако, не очень подходят для генерации излучения
в вакуумном УФ диапазоне, поскольку они имеют слишком низ-
кую энергию ионизации, а в ионизационном континууме пет диск-
ретных уровней энергии, которые могли бы способствовать резо-
нансному увеличению %(3) на частоте выходною излучения.
Поэтому более привлекательными выглядят пары щелочноземель-
ных элементов. В качестве примера рассмотрим процесс, показан-
ный па рис. 14.10, который относится к парам стронция. Частоты
волп накачкп <в, и (о2 выбираются такпм образом, что cof лежит
вблизи резонанса с переходом (5s)2 -> (5s) (5р), а сумма (щ + (о2
попадает в резонанс с переходом (5s)2(5р) '. Третья частота па-
качки (os лежпт вблизи резонанса с переходом (5р)2-> (Сз) (6р) и
может перестраиваться, чтобы па выходе получалось перестраивае-
мое УФ излучение па частоте cos ы1 + ы2 + (и3. Заметим, что
247
состояние (6s) (6р) является дискретным автоионизацпонным состоя-
нием в ионизационном континууме. Благодаря наличию несколь-
ких резонансов х<3) (cos) может сильно возрасти. Чтобы избежать
сильного поглощения волп накачки, их частоты должны лежать
достаточно далеко от полос резонансного поглощения. В этом слу-
чае при условии фазового синхронизма эффективность преобразо-
вания при генерации УФ излучения может быть значительной.
В качестве эффективных сред для генерации перестраиваемого
УФ излучения с помощью четырехволпового смешения могут вы-
Рис. 14.10. Диаграмма энерге-
тических уровней Sr. Стрел-
ками изображен процесс разо-
ступать молекулярные газы, такие как
СО и NO [16]. Их резонансные нели-
нейные восприимчивости оказываются
меньше, чем у паров металлов, из-за
мепьших сил осцилляторов, зато с га-
зами гораздо проще работать. Весьма
привлекательно использование молеку-
лярных пучков; при спектроскопии
в вакуумном УФ диапазоне с этим свя-
заны существенные преимущества, так
как отпадает надобность в окнах меж-
ду источником УФ излучения и об-
разцом, помещенным в вакууме [17].
Условие синхронизма для процесса
генерации УФ излучения можно вы-
полнить, используя аномальную дис-
персию показателя преломления, как и
в случае генерации ИК излучения.
Этой цели можно также достичь, при-
пансного четырехволпового
смешения, приводящего к ге-
нерации перестраиваемого УФ
излучения на частоте 2<Ci -р о>з
мешпвая к лару буферный газ.
В реальном эксперименте, выполнен-
ном Ходжсоном с сотрудниками [15],
в парах стронция использовались толь-
ко два луча накачки, так что = «ц,
а частота 2со4 настраивалась в резонанс
с переходом из состояния (5s)2 в чет-
ное возбужденное состояние. Перестраивая частоту со3, чтобы до-
биться резонансного усиления за счет последовательного вовлече-
ния в процесс различных автоиоппзацпопных состояний, удалось
получить УФ излучение, перестраиваемое в диапазоне от 157.8 до
195,7 нм. При использовании Mg, 11g и Zn можно расширить об-
ласть генерации перестраиваемого УФ излучения до 106 нм [18].
При оптимально!! фокусировке пучков пакачки мощностью порядка
1 МБт в кювету с нарами металла при давлении около 10 1орр
можно получить коэффициент преобразования порядка 1 %, однако
практически он ограничивается обычпыми мешающими процесса-
ми — самофокусировкой, насыщением, ионизацией и др
В прппцппе, в качестве нелинейной среды щя эффективной ге-
нерации ИК п УФ излучения с помощью четырехволпового смешс-
ппя можно использовать конденсированную среду. Практически,
248
однако, конденсированная среда обычно сильно поглощает в УФ
диапазоне на длппах волн, меньших 200 нм, и имеет довольно ши-
рокие полосы поглощения в видимо*! и ИК диапазонах. Поэтому
частота выходного излучения не может находиться в вакуумном
УФ диапазоне или в области любой из полос поглощения. Если
же все четыре частоты должны оставаться вне полос поглощения,
то резонансное усиление пе может быть достаточно большим, что-
бы сделать %(3) больше, чем величина /(3) паров металлов при дав-
лении около 10 Торр и при наличии множественных резонансов.
В заключение этого раздела рассмотрим интересное применение
четырехволпового смешения для ИК спектроскопии с временным
разрешением [19]. Схема эксперимента приведена на рис. 14.11.
Рис. 14 11. Схема эксперимента по использованию четырехволпового смешения
для ИК спектроскопии с временным разрешением
Сначала с помощью широкополосного импульсного лазера па кра-
сителе за счет вынужденного электронного комбинационного рас-
сеяния в кювете с парами металла генерируется широкополосный
импульс ИК излучения (сопк). Это излучение после прохождения
через образец несет информацию о его спектре поглощения. Затем
оно взаимодействует с излучением узкополосного лазера (со,) во
второй кювете с парами металла. При этом узкополосный лазер
генерирует в кювете узкополосное стоксово излучение (cos) и за
счет четырехволнового смешения по схеме (н>вых = о>г — + шик)
преобразует соик в широкополосное излучение н>вЫх видимого диа-
пазона, которое можно зарегистрировать с помощью спектрографа.
С помощью этой техники спектр ИК поглощения образца перено-
сится в видимый диапазон, за счет чего чувствительность регист-
рации спльпо повышается. Более того, поскольку при этом можно
использовать наносекундные пли пикосскундпые лазерные импуль-
сы, таким способом можно реализовать спектрохронографию с па-
носекундным или пикосекупдпым временным разрешением Опи-
санная методика может найти важные применения при изучении
Химических реакции и спектров радикалов.
14.6 Нестационарное четырехволновое смешение
До сих пор мы рассматривали четырехволповое смешение в ста-
ционарных условиях. Однако при импульсном резопапспом возбуж-
дении могут стать важными нестационарные эффекты. Как и в
стационарном случае, нестационарное четырехволповое смешение
описывается кубической нелинейной поляризацией Р,3). Единствен-
ным отличием будет то, что теперь Р(3) является зависящей от
249
времени функцией возбуждения и релаксации среды. Здесь мы
остановимся только на расчете поляризации Р(3), оставив факти-
ческое решение волнового уравнения, в котором Р(3) выступает
в роли внешней силы, до гл. 21.
Используя формализм матрицы плотности, развитый в разде-
ле 2.1, можно записать
Р(3> = Sp(—Л'егр(3)). (14.15)
Теперь, чтобы определить Р 3), достаточно найти матрицу плот-
ности р(3). Для расчета р(3) воспользуемся снова диаграммной тех-
никой Йи и Густафсона [20]. Используемые ниже обозначения
а
<$i
д
е
Рис. 14.12. Восемь диаграмм Фейнмана, соответствующих восьми членам в
выражении для р(3) («)
аналогичны использовавшимся в разделе 2.3. Рассмотрим оощий
случай, когда три поля
^,((Di, l)exp[i(ki г —со,/)],
<§Г2((02, <)ехр [i(k2 г —ca2i)],
бг’Дсоз, Z)exp[i(k3 • г — co3t)]
250
последовательно взаимодействуют с материальной системой в мо-
менты времени tlt t2 и t3, причем ti<t2< ts. При такой последо-
вательности времен выражение для р(3) (со = со, + со2 + со3, t) содер-
жит восемь членов, получающихся из восьми диаграмм, приведен-
ных на рис. 14.12. Для сравнения, р(3 (со) в стационарном случае
содержит 48 членов, получающихся из 48 диаграмм, как об этом
упоминалось в разделе 2.3. Правила для полу'ченпя выражений из
диаграмм здесь такие же, как в разделе 2 3, за исключением того,
что переход от одного полюса при tt к другому полюсу при t} те-
перь добавляет фазовый фактор
«а& | Л (1{ — £?•) | ай» = *0, (14.16)
где аУ есть кот-состояние слева междуг и <&| есть gpa состоя_
ние справа, а уаЬ — постоянная затухания.
Два члена в выражении для p(S (?), отвечающие диаграммам на
рис. 14.12а и б, выппсапы ниже в качестве примера [21]. Из
рис. 1412а для гамильтониана взаимодействия Ж (со) ==
= — р*^” (со) е»(к г-ьл) имеем
1Р(3) (01(a) = - 2
X exp [ (i<0p$ + <PpS) т3 (icopr Ч- <ррг) т2 — (йОрт + <Ррт) т-J X
X <Р | Р-^! (i - Т1 - Т2 - тз) eikl-r"i<el(f-T -г2-Тз) | ту х
х <гп р. i2 (i - т2 - т3) ] г> х
X <г|р-Жа-т3)Л’Г~^(<“^Ь>(|р>рио|)}. (14.17)
Вводя новые переменные = t — Ti — т2 — т3, g2 = t — т2 — т3 и t3 =
— t — T3, это равенство можпо переписать в виде
[p(s) (01(a) = 2 {е~^+^ (I р) P°mm{s I) х
7П,Г,р,8 '
X <p|p-e1|m><m|p-e2|r><r|p-e3|s> X
t
X J dgs e[(i“Ps+<fP^_(’“r’r+'TPr)“to31«s^3 (g3) eiks г x
—co
x j c/feo сДС;<йГг+<1,рг)-('‘“рт+фр7П)--';®.2]б2^->2 г у
— 30
x eKi<epm+”pm)-i‘ei]si^1 (^) giki r . (14.18)
251
Аналогично для диаграммы, показанной па рис. 14.126, получаем
[р(3) (01(б) - - 2 Ш3 (I P>pU<« I) X
7П,Г,р,5 I \ '
X <Р| р-б2 lr> <dp-?Jm> <»i|p-e3|s> х
i
х J* cZ§3e[(i“ps+tpp«)_(i0’Pm+'I>Pm)_i“'3153<g’3 (gs) e«Xr x
^3
X j ^2е[({й>рт+фрт)-({®гт+Ч>гт)-’®2]^^-2 (у x
— 30
X f (IJ elki‘r
(14.19)
Полное выражение для p<3) (?) будет суммой всех восьми членов,
полученных из восьми диаграмм, приведенных па рис. 14.12. На
практике в нестационарном четырехволновом смешении использу-
ется резонансное или близкое к резонансному возбуждение, поэто-
му члены в выражении для р(3), которые пе являются резонансны-
ми, можно опустить. Эффективное число членов в выражении для
р<3) при этом резко сокращается.
Как и в стационарном случае, нестационарное четырехволповое
смешение приводит к генерации когерентного излучения. Этот про-
цесс относится к категории когерентных нестационарных оптиче-
ских эффектов, которые будут подробно рассмотрены в гл. 21.
Здесь мы остановимся на некоторых общих чертах нестационарного
четырехволнового смешения [21]. Во-первых, как строго следует
из (14.18) и (14.19), нелинейная поляризация Р'3) ~ р(3) имеет
волновом вектор k„ = k, + k,+ks. Чтобы процесс смешения был
эффективным, пужно выполнить условно фазового синхронизма,
т. е. k(<o) = [coei/2(a>)/c]A: = k„. Как и следовало ожидать, это усло-
вие оказывается таким же, как в стационарном случае. Во-вторых,
нестационарное поведение р(3) (?) возникает из-за резонансного или
близкого к резонансному возбуждения среды и описывается зави-
сящим от времени фазовым множителем в выражении для р<3>.
В качестве иллюстрации сказанного рассмотрим случай молекуляр-
ного газа, возбуждаемого тремя резонансными импульсами.
В газе молекулы, имеющие разные скорости, должны взаимо-
действовать с разными полями в различные моменты времени.
Пусть г(?)—положение молекулы, в момент времени t движущейся
со скоростью V. Поле, которое действовало на молекулу в более
ранний момент времени в точке г(^,), есть
exp [ikj r(^)- 1(0,1.].
Так как г(£,) = г(?) (£ — £,)v, имеем
^te«)exp[ik, • г(|<)] = ^(Sijexppk,'• r(i)- iks • v(i - &)]. (14.20)'
252
В результате получаем, что p<3)(i) для молекулы оказывается
функцией скорости у. Например, из (14.18) получаем
ГР(3) (v, 0](о) = 2 L-(^ps+-rps)< Г Л3 (| р>ро 1) х
m,r,p,s V \ /
X е k54r-vo<p р m><m|p-e2|r><r p-e3|s>X
t
X J dgsJ‘(“’-s~0>3)+4>ps_<rpr+it3 v]s3g’3g3) x
—co
^3
X J cZg2el’(“mr-“2)+4’p>-t‘’p7n+’t2-vls2(^>2 (C2) x
— oo
Й2 1
X J (^) . (14.21)
—co J
Общее выражение для матрицы плотности газовой системы получа-
ется при усреднении р( (v, Z) по распределению скоростей и (у):
оо
p(3) (z) = J п (v) р(з) (V1 t) dv. (14.22)
—оо
Уравнение (14.21) показывает в явном виде, что р(3) имеет волно-
вой вектор к„ = к| + к2 + к3. Изменение во времени p(3)(v, £), опи-
сываемое зависящим от времени фазовым множителем, является
теперь еще и функцией у. Если предположить, что возбуждающие
импульсы являются резонансными, т. е. сеч = (Op™, (Ог = со„1Г. <о3 =
= ыГ5, и имеют малую длительность по сравнению с временем ре-
лаксации и временем дефазировки скорости |к;-у|-1, то
уравнение (14.21) приводится к виду
[р(3) (V, ОЬ) = J I Р> <s I e-^+ik^ X
X exp {- zy [k3 (t — |3ft) + k2 (t — Ц) + kj (f — g10)]} X
X exp { <pps (Z - g.lo) <ppr (gso - Zj20) <ppm (g20 — ёю)} X
X<p]p-e1|m> ОI P-e2|r><r| p-e3|s> X
t £3 E2
x J адз(5з) J‘^2(s2) J (14.23)
— OO —OO —CO
где gio — момент времени, в который середина г-го импульса нахо-
дится в точке г(1). Как видно, единственным фазовым множителем
в р ’ (v, t), зависящим от V, является множитель
е—’O(v) _ iv-[bg (t—ss0)+ba(t s20)+b1(< Sjo)]. (14.24)
Если 0(v) —0 для всех v, то молекулы с различными скоростями
v будут излучать в фазе и выходной сигнал нестационарного че-
253
тырехволнового смешения достигает максимума. Это происходит при
t = te при условии, что te > £зо, где
te — ks • [ki^io + k2|2o + кз^зо] / Iks12. (14.25)
Этот результат показывает, что когерентный сигнал нестационар-
ного четырехволпового смешения должен существовать в течение
короткого промежутка времени, пока 0 (v) мало для всех v. Обычно
это условие выполняется для всех когерентных нестационарных
эффектов. Остальные множители в (14.23) определяют интенсив-
ность сигнала четырехволпового смешения, причем множитель
ОХР [ (pps (t U) (рРГ (ъЗО о2о) <Ррт(&20 ^ю)]
описывает затухание молекулярного возбуждения из-за случайных
возмущении и, следовательно, затухание результирующего коге-
рентного сигнала. Мы не будем останавливаться здесь на деталях
нестационарного четырехволпового смешения, а отложим обсужде-
ние до гл. 21 в связи с анализом других когерентных нестационар-
ных оптических эффектов.
Глава 15
СПЕКТРОСКОПИЯ ЧЕТЫРЕХВОЛПОВОГО
СМЕШЕНИЯ
Четырехволновое смешение в условиях резонансного возбуждения
может быть универсальным методом спектроскопии [1, 2]. Он уже
нашел важные применения во многих областях, таких как анали-
тическая химия, горение, исследование материалов. Его преиму-
щества ио сравнению с другими методами спектроскопии связаны
с возможностью получения высокого спектрального разрешения,
устранения сильного флуоресцентного фона, измерения с высоким
временным разрешением быстрых динамических процессов. В этой
главе мы рассмотрим спектроскопию четырехволнового смешения
в различных ее формах. Заметим, что большинство методов нели-
нейной спектроскопии, обсуждавшихся в гл. 13, можно рассмат-
ривать как методы спектроскопии четырехволнового смешения, ког-
да нелинейность имеет порядок не выше третьего.
15.1 Общее описание
Как показано в гл. 14, сигнал в процессе четырехволпового сме-
шения непосредственно определяется кубической липейпой воспри-
имчивостью %<s>, которая имеет резонансы, характеристические для
данной нелинейной среды. Следовательно, изучая зависимость %(3)
от частоты накачки, можно извлечь спектроскопическую инфор-
мацию о среде.
Выражения для восприимчивости (со = «ц + (02 + ®з), приве-
денные в начале раздела 14.1, показывают, что опа может иметь
одинарные, двойные и тройные резопапсы. Четырехволновос сме-
шение в условиях одинарного резонанса имеет то достоинство, что
для его осуществления требуется сравнительно несложная экспе-
риментальная установка, так как нужно перестраивать только одну
из частот накачки. Достаточно нагляден и прост и соответствующий
теоретический анализ. Рассматриваемый процесс позволяет полу-
чить информацию, которую обычно дают измерения одно- и двух-
фотонпых переходов.
Четырехволповое смешение в условиях двойных и тройных ре-
зонансов может потребовать для своего осуществления перестрой-
ки уже нескольких частот, а значит и более сложную экспсрпмен
тальпую установку. Зато в этом случае можно получить более де-
тальную спектроскопическую информацию о среде. Например,
спектры, свободные от доплеровского уширения, можпо получить
при использовании двойных и тройных резонансов. Хорошими при-
255
мерами являются методы нелинейной спектроскопии высокого раз-
решения, рассмотренные в гл. 13.
Два класса процессов четырехволнового смешения, описанные
в разделе 14.2, приводят к двум различным вариантам спектроско-
пии четырехволпового смешения. Обратимся сначала к случаю, ког-
да происходит генерация новой частоты, или, как говорилось в
разделе 14.2, сигнал на выходе имеет «моду», отличную от мод
излучения накачки па входе. Интенсивность сигнала пропорцио-
нальна 1%(3)1г, его легко зарегистрировать путем фильтрации по
частоте от прошедших через среду пучков накачки. Эта методика
чаще всего используется в случаях одинарных резонансов, когда
анализ довольно прост. Вместе с тем в спектроскопии эффективно
используется п вариант, когда сигнал имеет ту же моду, что и
одна из падающих волн пакачки. В этом случае взаимодействие
проявляется как усиление или ослабление выделенной падающей
волпы и пропорционален Im(y(S)) (см. раздел 14.26). Это обстоя-
тельство дает возможность простой интерпретации наблюдаемых
спектров.
В последующих разделах мы детально рассмотрим несколько
хорошо зарекомендовавших себя методов спектроскопии четырех-
волпового смешения. Хотя в большинстве случаев мы будем счи-
тать. что разность сщ — ок лежит вблизи резонанса (случай ком-
бинационного рассеяния), следует иметь в виду, что те же рассуж-
дения относятся к случаю, когда к частоте резонанса близка сум-
ма частот сщ + са2-
15.2
Когерентная спектроскопия комбинационного
рассеяния света
а. Когерентное антистоксово комбинационное
рассеяние света (КАРС)
Как схематически показано па рис. 15.1, под КАРС понимают про-
цесс комбинационного рассеяния, когда волна материального воз-
буждения на частоте СЩ — со2 ~ со„ сначала когерентно возбужда-
Рис. 15.1. Диаграммы, иллюстрирующие
процесс КАРС
ется биением двух падаю-
щих волн с частотами o>i и
со2, а затем смешивается с
волной CDt, что приводит к
генерации когерентного сиг-
нала на антистоксовой ча-
стоте t£>a = 2сщ — й)2- Таким
образом, речь идет о процес-
се, где, в отличие от спон-
танного комбинационного
рассеяния, происходящего па
флуктуационных (тепловых) возбуждениях, рассеяние возникает на
специально оптически приготовленных когерентных возбуждениях.
Из-за многочисленных важных применений КАРС стал, пожа-
луй, наиболее известным методом спектроскопии четырехволпового
256
мешения. Этому методу посвящено уже большое число обзоров [2J.
еория КАРС проста, поскольку опа вытекает пз общей теорпи
оптического смешения, рассмотренной нами ранее в гл. 6 и 14.
ели падающие пучки накачки имеют частоты со, и н>2, то сигнал
па выходе описывается волновым уравнением (лея изотропной
среды)
V2 + ЧМо] Е„ = - (w), (15.1)
где
f (wa) = у^ (аа = (ог + СО] — со2): Ег (coj Ех (ы1) Е* (со2).
Решение уравнения (15.1) прп заданных полях пакачки и отсут-
ствии затухания позволяет выразить интенсивность сигнала 1а для
случая, когда среда имеет вид плоскопараллельной пластины дли-
ной I, следующим образом:
г = — I F Г- = ~~ »/3) I2 1 г и I м |2 sin" (ДА/г/2) ,.г
а 2л‘ сеп Z“s । г I I (ДА:;2/2)2 ’ (1э‘2)
/.as — ^а'7. CjCje,, A/iJ; ~ Лк-/, Лк = ка — (2к — к.,).
Заметим, что антистоксов сигнал пропорционален |'z.a®)|s. Если об-
ласть перестройки частоты ограничена достаточно узким диапа-
зоном, зависимость 7а от частот накачки определяется главным об-
разом дисперсией ХоГ- Как упоминалось в разделе 14 1, у^ можно
разложить на резонансную Xr) п нерозонанспую Хкн части. В дан-
ном случае восприимчивость у.н' имеет одинарный резонанс при
<01 — б)2 = <о„ и может быть записана в виде
Zr = — ы®) -|- гГ], (15.3)
где, согласно (14.2), параметр
a = ~N (Mae,gy (37f„g) (Pg - pg,)/fc
не зависит от си и со2, когда разность co± — со2 перестраивается в
окрестности комбинационного резонанса. Таким образом, аптлсток-
сов сигнал имеет спектр, определяемый зависимостью
„(3) , “((,’1-И2- <%)
/МН + ---------------—
(СО - СО., - G)c)- +
а2 Г 2
1 ш2 <%)'
Пример показан па рис. 1э.2. Из за наличия в у}\ нерез напсного
вклада Ххн спектр является асимметричным относительно точки
[резонанса со1 б>2 = <вв и имеет максимум и минимум, положение
которых определяется соотношением
(“1 — ®2)± — б)и + -Ц— +4Р |.
I Xnr L\/atK' J J
17 ц. Г. Шен
(15.5)
257
Отсюда находим
(«г — (02)+ + (ьц — (02)_ = 2<о„ — «,'х'кн, (15 6)
[(©! — «)2)+ — (й! — со.,)—]2 = (а/хУн)2 + 4Г2.
Измерение (сен — со2)± одновременно с интенсивностью сигнала в
точках (coi —со2)±, в принципе, может позволить найти все четыре
величины: и,„ Г, а и Xnr- На практике, однако, точность измере-
ния интенсивности обычно мала, хотя точность измерения частот
Рис 15.2. Спектр сигнала КАРС вблизи линии 1088 см 1 кальцита [Leven-
son М. D. // IEEE J. of Quant. Electron.— 1974. V. QE 10. P. 110]
может быть весьма высокой. Поэтому из (15.6) можно заметить,
что если и, п Г известны пз других измерений, то величина «/Xnr
может быть просто определена из измерения частот (ец со2)+±
±(®, — со2)_. Если при этом величина а также известна из экспе-
риментов по спонтанному комбинационному рассеянию, то можно
с большой точностью определить величину Xnr [3], что контрасти-
(3) V
рует с неточным определением Xnr из измерении интенсивности.
258
Хотя частоты (tOi —го2)± сами по себе не позволяют опре ie-
лить резонансную частоту со„, они дают приближенное значение со»
и могут поэтому использоваться в качестве характеристик резо-
нансной среды. Во многих случаях комбинационный резонанс яв-
ляется сильным, а нерезонансный пьедестал Xnr — слабым, так
что | я/Xnr Г. Эта ситуация имеет место, например, в газах, где
приближенно выполняются соотношения (<щ — со2)+« со» и
(®г — со2)_ соа — o/Xnr- Резонансную частоту можно непосредст-
венно определить из положения максимума спектра КАРС. В дру-
гих случаях, когда | а x^r Г, максимум и минимум спектра ле-
жат вблизи частоты па расстоянии порядка Г. Одпако если
Ixnr много больше а/Г, то максимум и минимум вообще нс будут
проявляться в спектре. Очевидно, это является недостатком метода
КАРС как спектроскопической методики, поскольку с его помощью
трудно наблюдать слабые комбинационные резонансы. Чувстви-
тельность КАРС можно резко увеличить, если подавить нерезо-
нанспый фон, связанный с /хк- Как мы увидим в дальнейшем, это
можно сделать путем селективной регистрации определенной поля-
ризационной компоненты сигнала.
Мейкер и Терхьюн [4] впервые осуществили процесс КАРС.
Позднее Винн [5], Бломберген с сотрудниками [6], Ахманов с сот-
рудниками [7] использовали этот метод для спектроскопических
измерений в большом числе жидкостей и твердых тел. Типичная
I схема эксперимента показана на рис. 15.3. В качестве перестраи-
ваемых источников накачки часто используются лазеры па красп-
I телях. накачиваемые либо азотным лазером, либо второй гармони-
кой лазера на иттрий алюминиевом гранате с неодимом. Амплп-
туду сигнала можно оценить по формуле (15.2). Предположим, что
7-r) |max = | я.Т | > | %xr I и выполнено условие синхронизма Д/с = 0.
Тогда, если пучки накачки с пиковой мощностью 10 кВт на дли-
не волны приблизительно равной 500 нм фокусируются в пятно
размером 10-5 см2 в среду длиной 1 мм, имеющую восприимчи-
вость */vr) Lax ~ 10 12 СГС, сигнал на выходе может иметь пи-
ковую мощность 5 Вт. Если среда имеет длину 2 см и восприим-
чивость | Xr> |max » Ю 1 СГС, то сигнал может достигать пиковой
мощности 2 мВт и легко регистрируется. Последний пример отно-
сится к случаю КАРС-спектроскопии газовой среды при давлении,
близком к атмосферному. Фактически, хотя первые работы по
I КАРС были выполнены с конденсированной средой, недавние при-
менения КАРС для изучения вещества относились к газам. На-
блюдался даже сигнал КАРС от молекул в м глекулярпом пучке [8].
Поскольку спектральное разрешение КАРС, в принципе, огра-
ничено только ширинами линий ла еров, этот метод можно ис-
пользовать для получения с высоким разрешением спектров КР
(газов [9]. Спонтанное КР по сравнению с КАРС имеет пе только
плохое спектральное разрешение, ограничиваемое аппаратной фу нк-
Цисй спектрометра, но и низкую интенсивность сигнала. Высокая
17* 259
чувствительность позволяет использовать метод КАРС для обна-
ружения следовых концентраций молекул в газах. В частности,
метод КАРС нашел применение при изучении процесса горения как
средство контроля временного и пространственного распределения
различных веществ и для определения внутреннего распределения
энергии в пих [10]. Благодаря тому что сигнал является когерент-
ным и имеет хорошую направленность, для устранения сильного
люминесцентного фона от процесса горения можпо использовать
временную, пространственную и спектральную фильтрации сигнала.
Рис. 15.3. Схема КАРС-сиектрометра. Лазерные пучки 1 (штриховые линии)
п 2 (пунктирные) после образцов блокируются, а сигнал КАРС нопадаст в
двойной монохроматор. Сигнал из опорного канала и схема нормировки служат
ддя уменьшения влияния флуктуаций интенсивности лазеров [Leven-
son if. D. II IEEE J. of Quant. Electron.— 1974. V. QE-10. P. 110]
Фактически эта возможность выделения сигнала на фоне люми-
несценции вообще делает когерентную спектроскопию комбинаци-
онного рассеяния уникальной методикой изучения процесса горе-
ния Подобным образом метод КАРС может быть использовав для
анализа продуктов реакций и внутреннего распределения энергии
в пих при химической реакции, для получения спектров КР флуо-
ресцирующих веществ. Способность КАРС зондировать вещества
в изолированном объеме (в окружении агрессивных сред с высо-
ким пространственным и временным разрешением) повлекла за
собой предложения по его использованию для изучения высоко-
температурной плазмы [И] и для контроля взрыва мишени в экс-
периментах по лазерному термоядерному синтезу [12].
260
Хотя до спх пор мы касались только комбинационных резонан-
сов, проделанный анализ в равной мере применим и для двухфо-
тонных резонансов прп условии и, + ю2 ~ оц, или 2<i>i « <оо, или
2ю2 ~ ы0. Когерентный сигнал возникает па частоте <в0 ± <•>» или
(Оо ± ы2.
б. Поляризационная спектроскопия КАРС
Из (15.4) нетрудно видеть, что при %г3) linax — | а/Г | <С Xnr
резонансная линия, находящаяся на нерезонанспом пьедестале в
спектре КАРС, может быть легко потеряна при наличии флук-
туаций нерезонапсного фона. При надлежащем выборе поляриза-
ции регистрируемого сигнала можно сильно подавить нерезонапс-
ный фон и тем самым существенно увеличить чувствительность
метода КАРС [13, 14]. Основной принцип поляризационной спект-
роскопии описан ниже.
Решение (15.1) показывает, что поле сигнала Еа пропорцио-
нально нелинейной поляризации Р(3> (<ос), которую можно записать
в виде
Р(3) = Р^ + Рк3),
Рхн = Ххк : Е1Е1Ё*, P(r3) = у)?’: EjX-
(15-7)
Если вектор Ркн имеет направление е,„ то, поскольку компоненты
Р(н и Pxr в обшем случае имеют различные направления, сиг-
нал имеет вид
Е,; = [7ХК (ец-Х(кн БАБ.?) + еХ (е'ц-х^Е^Х) +
+ ?vAr (;v.'/r3) : Е,ЕХ)]- (15.8)
где и AR — коэффициенты, а вектор ev ортогонален etl. Если
поместить перед приемником анализатор таким образом, чтобы он
не пропускал компоненту ер, то сигнал после анализатора описы-
вается формулой
1а ~ • yj? : EjEX Г, (15-9)
т. е. пропорционален только | ev'/Jf: е1е]е21“. Нерсзопапопый
фон, в принципе, можпо подавить полностью. Практически, одна-
ко, анализатор не является совершенным и остаточный перезонанс-
ньтй фоп все же проявляется, хотя он, конечно же, сильно подавлен
по сравнению с его первоначальным уровнем. При спектроскопиче-
(3) -
ских измерениях интересуются дисперсией уц , а не ео аосолют-
ной величиной. Поэтому при слабых резонансах, когда
I • 7л? •' 1 < | у(хн : е} е^, I,
261
удобпее оказывается регистрировать отношение I-R!2 компонент сиг-
нала вдоль и вдоль е„, равное
лу(%У>(в); УЛ)
(V Д?п : КЭД
(15.10)
Заметим, что величина |7?12 не зависит от интенсивностей пакачки
и поэтому мало подвержена флуктуациям интенсивности лазеров,
а так как дисперсия %чк пренебрежимо мала в окрестностях ре-
зонанса, зависимость /?|2 от — (Щ воспроизводит спектр |%н Г-
Возможная схема эксперимента для наблюдения поляризацион-
ного варианта КАРС схематически показана па рис. 15.4. Компо-
ненты и ev, отвечающие пропущенной анализатором и отражен-
ной компонентам сигнала, одновременно регистрируются двумя фо-
тодетекторами, а их отношение получается с помощью схемы де-
ления. Поляризационный спектр КАРС бензола в СС14 показал в
Рис. 15.4. Схема поляризационной спектроскопии КАРС [15]
качестве примера на рис. 15.5 [14]. В обычном КАРС эта спект-
ральная линия была бы почти не видна из за огромного перезо-
на нспого фона.
Иногда бывает желательно получить отдельно спектры Be(/R))
и 1т('/п)). Это можпо сделать при помощи несложной модифи-
кации схемы эксперимента, показанной па рис. 15.4. Если мы по-
вернем анализатор на небольшой угол 6 от скрещенного положе-
ния, то вместо R получим величину «tg6 + Z?, а отношение
двух компонент сигнала будет равно
ItfJ^ltge + T?!2.
(15.11)
Если выбрать tg2 6» то отношение приближенно можпо за-
писать как
|7?,l2 = tg2e + 2«'tge
(15.12)
где R—R' + iR". Поскольку восприимчивость в общем олу
чае вещественна, IV прямо пропорционально Re (ev-XR) :_е1е1е2).
Спектр IRJ2 в этом случае соответствует спектру Re(ev-7.H>:
: егеге2), который находится па постоянном пьедестале от фона.
262
см ?
Рнс. 15.5. Спектры поляри
зационной спектроскопии
КАРС 0,011 молярного ра-
створа бензола в четырех-
хлористом углероде, а —
спектр с подавлением не-
резонанспого пьедестала;
б — спектр Im Хд^ на фоне
слабого нерезонансного
пьедестала; в — спектр
Ке Хр* на фоне слабого не-
резопансного пьедестала
[14]
Относительная величина резонанса по отношению к фону в этом
случае равна 27?7tg 0, что, конечно, много больше, чем в обычном
методе КАРС. В реальных экспериментах более удобным оказы-
вается использовать вращатель поляризации, помещенный перед
анализатором, чем поворачивать сам анализатор. Это снимает проб-
лему, которая может возникнуть из-за разной чувствительности
системы регистрации к различным поляризациям сигнала (14].
Если, кроме того, перед вращателем поляризации поместить
четвертьволновую пластинку для изменения относительной фазы
компоненты еч на ±90°, то отношение
двух компонент сигнала становится рав-
ным
Ш2 = Itg 0 ± j??|2 « tg2 6 т 27?" tg 6.
(15.13)
Это отношение дает спектр lni(ev-yi^:
- который находится па постоян-
ном пьедестале. Пример зависимостей
I 1/?11г и l/?212 от — (о2 приведен па
рис. 15.5 для случая раствора 0,01 моль
бензола в ССЕ [14]. Малая величина от-
ношения IxkVxnhI из-за малого количе-
ства бензола в этом случае сделала бы
регистрацию комбинационного резонанса
бензола с помощью обычного метода
КАРС весьма затруднительной. Метод из-
мерения R' и R", описанный выше, по
сути, является известной техникой гете-
родинирования. Неподавленная часть
сигнала когерентного фола играет здесь
роль опорного сигнала.
Мы видим, что даже при регистрации
17? 12 резонансный спектр не полностью
| свободен от фона из-за конечного коэф-
I фициепта пропускания анализатора.
Флуктуации фона по-прежнему ограни-
1 чивают чувствительность поляризацион-
ного метода КАРС. При измерении R' и
Л , хотя фон и больше, чем при изме-
рении 17? 2, как показывает анализ с точ-
ки зрения величины отношения сигнала
к шуму, чувствительность оказывается
на несколько порядков выше [15]. Это связано с тем, что гетеро-
.Дипирование эффективно увеличивает отношение сигнала к фону.
Высокая чувствительность поляризационного метода КАРС делает
его особенно полезным для зондирования следовых концентраций
Молекул, например, при изучении процесса горения [16].
263
в. Другие методы когерентной спектроскопии
комбинационного рассеян и я
Другим вариантом КАРС является схема, в которой при тех
же волнах накачки регистрируется когерентный сигнал на частоте
2й8 <01. Этот процесс носит название когерентного стоксова рас-
сеяния света (КСРС). Теория КСРС такая же, как теория КАРС,
за исключением того, что величины Xnr и а будут несколько дру-
гими из-за дисперсии. Для повышения чувствительности Р?СРС
также можно использовать поляризационную схему регистрации
сигнала.
Методы спектроскопии комбинационного усиления и обращен-
ного комбинационного рассеяния уже были рассмотрены в разделе
10.6. Их также можно считать процессами четырехволпового сме-
шения, когда сигнал имеет ту же моду, что и одна из падающих
волн. Спектр усиления или ослабления, пропорциональный Пн ,
пе имеет нерезонанспого фона. Эта методика особенно полезна при
получении спектров комбинационного рассеяния газов с высоким
спектральным разрешением. При достаточно большой интенсивно-
сти лазеров пакачки комбинационный переход можно даже насы-
тить. Комбинационная спектроскопия насыщения, аналогичная по
принципу спектроскопии насыщения, рассмотренной в разделе 13.3,
может быть использована для получения субдонлерэвских спектров
комбинационного рассеяния [17 .
Хотя в данном разделе паши рассуждения относились к ком-
бинационным резонансам. развитая теория в полной мере приме
нима к любым двухфотэппым резонансам, когда со, + н>2 = ю . или
Зю, = Шо, или 2co2 = Wo. где со,, —резонансная частота. Когерент-
ный сигнал при этом регистрируется па частоте |cot соо и.лп
!со2±(оо1- Если одновременно возникают комбинационный и двух-
фотонный резонансы, то в сигнале может проявиться их интерфе-
ренция [18].
15.3 Спектроскопия, основанная па эффекте Керра,
индуцироваином комбинационным резонансом
Наличие усиления или ослабления в среде всегда сопровождается
соответствующим резонансным двулучепреломлепнем. Поэтому при
индуцированном комбинационном усилении или ослаблении должно
ваблю щться соответствующее индуцированное щулучепреломление
пробного пучка. Этот эффект известен как эффект Керра, индуци-
рованный комбинационным резонансом [19]; здесь термин «эффект
Керра» не совсем точно использован для обозначения явления на-
ведеппого полем двулучепреломлепия. (Оптический эффект Керра
будет детально рассмотрен в гл. 16).
Рассмотрим ту же схему эксперимента, что и при спектроско-
пии комбинационного усиления, когда луч пакачки имеет частоту
со,. а пробный луч — частоту <о2, причем оба луча распространя-
ются вдоль оси z. Частота сщ — <о2 перестраивается вблизи частоты
комбинационного резояапса <ас. Для простоты пусть пробный луч
линейно поляризован вдоль осп х. Прп прохождении через среду
поляризация пробного луча становится эллиптической в результате
индуцированного комоипационпым резонансом двулучепреломления.
Когда двулучепреломление мало, изменение поляризации можпо
трактовать как возникновение у волны оь в результате процесса
четырехволнового смешения повой компоненты, поляризованной
вдоль оси у. Падающие волны вызывают возникновение в среде
кубической поляризации с у компонентой:
^3) (»2) = У7.(3) («2 + ®2) е^хЕ^Е^ (15.14)
I В среде протяженностью I эта компонента нелинейной поляриза-
ции генерирует компоненту электрического поля вдоль оси у:
^W = -^^s)(<02). (15.15)
Измерение зависимости сигнала на выходе /,.(и2) ~ 1Д,(<ж) |2 от
— ог2 должно дать спектр lp-у/ : ej^xl2, который имеет резо-
нанс на комбинационной частоте.
Во многих средах, если пучки коллинеарно распространяются
вдоль некоторого направления симметрии, индексы у хШг должны
из соображений симметрии появляться парами. В этом случае по-
лучаем
Еу («2) ~ УлхухЕ 1ХЕ1УЕ2х + 7^vxxElyE-lxE.2x- (15.16)
I Если пучок пакачки лппейпо поляризован в направлении биссект-
рисы между осями 2 и у, так что |£1а| = то
4 (®г) ~ 7.ухух + Улухх I Е1Х |*1 Е2Х 2- (15.17)
Условие синхронизма в этом случае выполняется автоматически.
Поскольку у(з) = Xnr + Xr\ наблюдаемый спектр имеет резонапс-
I ную структуру, проявляющуюся па фоне нерезонансного пьедестала,
подобие тому, что наблюдается в КАРС. Если луч накачки имеет
круговую поляризацию, то Elx =±iEiy. и мы получаем
17.ухух 7.vvxx I | 4 4 | Е,1-. (15.18)
IB изотропной среде для псрезопапсноп части выполняется соотпо-
Ьпенис симметрии (ххн)^х = (xnr.)^, однако (7$)ухух^= (7^)vyxx,
поэтому
4 (<->2) ~ К Xr’.W -(хг^дах I214 I41Е2 р. (15.19)
Наблюдаемый спектр, следовательно, не имеет перезонапсного пье-
дестала и подобен тому, который получается в методе поляризаци-
онной спектроскопии КАРС (см. рис. 15.5а). В эксперименте для
уменьшения влияния флуктуаций пробного пучка следует реги-
стрировать отношение lv(a2)/Ix((n2). Это можпо сделать, регистри-
265
рун одновременно компоненту 7(«.>), прошедшую через анализа-
тор, и компоненту, отраженную им.
Для получения отдельно величин Rey}? п ImxiF можно вос-
пользоваться схемой с гетеродинированием [20]. При повороте ана-
лизатора па малый угол 6 от направления у отношение прошед-
шей и отраженной компонент становится равным
| |2 = | tg0 + у (GJTW - (xkV»1 I2, (15.20)
где v — вещественный коэффициент, пропорциональный l/?J2. Если
tg2 0 » IТ {(x^Ux - (хк%хх1 |2,
ТО
|7?1| л; tg2 0 + 2у (tg 6) Re {(/к^г/хух —- (хпОдасх), (1э.21)
откуда можпо получить спектр Вехп • С другой стороны, если
поместить четвертьволновую пластинку па пути луча, отношение
прошедшей и отраженной компонент будет определяться выра-
жением
1 Т?2 |2 = | tg 0 + iy [ (уп^г/хух (xr )1/ухх1 |
та tg2 0 + 2у (tg 0) Im 1(xr0»xjx— (xrOi®*xI» (la.22)
откуда можпо получить спектр Im ХгР-
Заметим снова, что, хотя мы вели рассуждения применительно
к эффекту Керра, индуцированному комбинационным резонансом,
все сказанное в равной мере применимо к другим двухфотопным
резонансам, когда сщ ± сог = соо, где соо — резонансная частота.
15.4 Чстырехволновое смешение прп наличии
множественных резонансов
Резонансная нелинейная восприимчивость Хи может еще больше
возрасти при наличии двойных и тройных резонансов. При этом
ее измерение должно дать более селективную спектроскопическую
информацию, чем в случае одинарного резонанса. В общем случае
четырехволновое смешение в условиях множественных резонансов
может дать более специфичные детали, относящиеся к какому-либо
однофотон ному переходу. Некоторые интересные применения та-
ких резонансных процессов описаны ниже.
а. Спектроскопия высокого разрешения, свободная
от доплеровского уширения
Резонансное чстырехволновое смешение при надлежащем вы-
боре взаимодействующих волп может позволить получить спектры,
свободные от доплеровского уширения. Некоторые примеры уже
были рассмотрены в гл. 13. Спектроскопия насыщения, свободная
от доплеровского уширения, и поляризационная спектроскопия с
насыщением низшего порядка являются процессами четырехвол-
266
нового смешения в условиях тройного резонанса, когда поле па-
качки Е (а) вызывает изменение населенности Рпп, пропорциональ-
ное Е(а)Е* (со), а пробное поле Е(ы') затем зондирует это из-
менение, индуцируя нелинейную поляризацию P<S)(®z)-~
~ Е(а)Е*(а)Е(а'), где «' и со настроены либо па один и тот
же резонансный переход, либо на разные переходы. С другой сто-
роны, спектроскопия двухфотопного поглощения, свободная от доп
леровского уширения, основана на процессе четырехволнового сме-
шения в условиях одинарного резонанса.
В общем случае с помощью четырехволпового смешения в ус-
ловиях множественных резонансов можно получить спектр, свобод-
ный от доплеровского уширения, если постоянные затухания в
резонансных знаменателях %(3) удовлетворяют определенному ус-
ловию. Это утверждение основано на следующем математическом
расчете [21].
Рассмотрим сначала случай двойного резонанса. Резонансная
нелинейная восприимчивость имеет общий вид (см. раздел 2.2)
= (“а- %’ ± «’I») (“Ь ~ ± »Т«)’ (15’23)
где А — коэффициент, практически не зависящий от частоты в рас-
сматриваемом случае. В газе восприимчивость должна быть
усреднена по доплеровскому контуру (см. раздел 13.1), а частоты
и соы должны быть заменены па (1 — N-kalc) и ы°!г (1 — ч-к^с)
соответственно, при этом
dv —
“а
Ац (г)
1
где g(и) = (1/Ули)exp( -vz/u2)
можпо переписать в виде
вь-4(1-Ч/с)±*гм ’
и и~2кТ/т. Равенство
(15.24)
(15.24)
dv
К ехр (— у2)
(V - Sa) (V - М
(15.25)
где использованы обозначения
V f. с
и ’ 5 (v kl)u
(О®. со®-
И гз
и аналогичное выражение для Интеграл в (15.25) можпо оце-
пить, используя плазменную дисперсионную функцию
р —у2
z (g = s' + ig") = я-1/2 dv-^—p- при g"> 0, (15.26)
J “V Ъ
—оо
Z(£*)=-Z*(-g),
267
причем {'/$) ведет себя по-разному вблизи двойного резонанса
Ba = Sb в зависимости от относительных знаков Sa и Если 1а и
имеют одинаковые знаки, то
<X(R3)> - [Z (U - Z &)]/(L - Ы- (15.27)
Отсюда следует, что (удГ) не имеет сингулярности при Sa-^5b
и как функция от Во (или <о„) имеет ширину резонанса, более
чем вдвое превышающую доплеровскую , ширину. Если, однако,
ga и Вь имеют разные знаки, то при sa~~^Sb имеем
<$’>-« (15-28)
где знаки «+» и « » соответствуют случаям, когда Ва>® Ва<0
соответственно. Последний член в (15 28) имеет форму лоренцсв-
ской резонансной кривой с полушириной
Во + Sb k'(v-k) и] (Г,-/юу 4- Гйг/и®г).
Другими словами, когда Ыщ'ащ—>-соь/(1:1ы при двойном резонансе,
зависимость (xr’> от (ос/со^ имеет ширину лоренцевской кривой,
равную сумме нормированных естественных ширин линий
(Гъ/с,^ + rfti/4t). Следовательно, измеряя или 1 <%5®’> I® в этом
случае, можпо получить спектр, свободный от доплеровско-
го уширения. Среди многих вариантов двойных резонансов, изоора-
женных па рис. 14.2, спектры, полученные в случаях 14.2г, ж и з,
будут свободными от доплеровского уширения (15]. Заметим, что
на рис. 14.2ж показан процесс К( ГР, а на схемах г и з — соот-
ветственно процессы КАРС и КСКР, когда зондируется резонанс-
ный переход между возбужденными состояниями.
Аналогичным результат получается в случае тройного резонан-
са. Прп этом можпо записать
С dv-______exp(~v^_____(15.29)
—сю
Прп тройном резонансе, Sa^Sb^Sc- если одна из величин £, име-
ет знак, отличный от знаков двух других, формула (15.29) при-
водит к спектру, свободному от доплеровского уширения. В общем
случае зависимость от Ия имеет два лоренцевских максиму-
ма. Опп сливаются в одни при Sb->Sc- Все процессы с тройными
резонансами, изображенные па рис. 14.3, должны приводит!, к
спектрам, свободным от доплеровского уширения.
Все приведенные выше рассуждения можпо распространить а
случай устранения неоднородного уширения в твердых телах [1 ].
268
Одпако из-за большого числа параметров поли в кристалле, опре-
деляющих уширение (см. раздел 13.1), полного устранения уши-
рения за счет локального поля в кристалле получить не удается
никогда.
б. Измерение времени продольной релаксации
В случае, когда процесс релаксации избыточной населенности
на уровне можпо аппроксимировать уравнением
[$ ( ,Л Р'ЛП Р™ -от
П+ \Р«П рпп) ----------------т----, (1э.о0)
с _|«атух 1 in
резонансную спектроскопию четырехволнового смешения можно ис-
пользовать для определения времени продольной релаксации Т1п [15]
Физическая идея довольно проста. Биение двух волн с частотами
ин и GJi, лежащими вблизи резонанса, вызывает в среде перемен-
ное во времени изменение населенности, осциллирующее с часто-
той <01 — (Oj и амплитудой, обратно пропорциональной резонансному
знаменателю на нулевой частоте вида [(иц — <щ) + Инду-
цированное изменение населенности какого-либо состояния затем
зондируется на резонансном переходе из этого состояния. Спектр
сигнала в функции <ох — ац имеет полуширину 1/Тщ, хотя
ширина однофотопных переходов, участвующих в процессе, много
больше 1/7’1п.
Рассмотрим для примера процессе, изображенный на рис. 14.3а
и описываемый восприимчивостью (14.4а). Б газовой среде среднее
значение хк’при 7, > Г-1 определяется выражением
<$>>---------i------(Л,------------------------X
Ю1 ~ “1+'/Zln'J w2+k2-v <o„,g -г г! n,g,
/ 1 1
. (15.31)
1 • ">n'g T 11 n'g
Поскольку Лп'» Г-Л ГП й', интеграл в (15.31) практически не
зависит от ВЦ в диапазоне) <dl — ац | ~ 77?л, поэтому спектр (хн^) в
функции «j — ц принимает вид
(xi?) (<01 — mi + Лп') (15.32)
Я (жпма с сотрудниками [22] предложили и продемомстрировалп
на практике метод измерения времен 7\ и 7\, основанный па че-
тырехволновом смешении двух лазерных пучков. В разделе 13.3
также упоминалось, что времена и Т можно одновременно оп-
ределить с помощью спектроскопии насыщения. Одпако, в отлп-
иис от случая, рассмотренного выше, отсутствие при этом третьей
перестраиваемой частоты для селективного резонансного зон щро-
|ваппя делает интерпретацию результатов мспес прямой.
269
в. Когерентная спектроскопия
из возбужденных состояний
комбинационного рассеяния
Дважды резонансный процесс, изображенный па рис. 14.2г и
описываемый уравнением (14.3г), в котором сигнал возникает на
частоте 2cot — а>2, имеет резонанс па частоте — со2 — <о„'п. Следо-
вательно, процесс четырехволпового смешения может быть исполь-
зован для зондирования комбинационного перехода между двумя
возбужденными состояниями 1п> и |н'> [23]. Заметим, что выра-
жения в скобках в (14.3г) можпо переписать в виде
f 1 1=
\ “1 ^n'g ^n'g W2 “ng >lg /
__ ~~ (“] “2 “п'эт п'п) I (^эт'п r„'g | г дд.
(“1 со?1,^4-11 n,g) (<o2 — ^ng)
Эта дробь приблизительно равна пулю при ку <в2 = соП'П, если
и, и <о2 лежат далеко от резонансов, так что постоянными Г„г и
ГИ'5 можпо пренебречь. И все же даже при двойном резонансе
н>] an'g и ю2 ~ <i»ng никакого комбинационного резонанса нельзя
наблюдать, если Гп/п—P-n’g Г,!е = 0, потому что резонансный
знаменатель («] — <о2 — (оП'п + ^ГП'П) у у$ в (14.3г) сокращается
с числителем (15.33). Это действительно пмеет место, когда
затухание в основном связано со спонтанным излучением, так как
+ Г„г = r7izn [23]. При наличии столкновений это соотноше-
ние перестает быть справедливым, п обычно мы имеем Гу = Гу +
+ ТУГ, где Гу обусловлено спонтанным излучением, р — давле-
ние газа, a — коэффициент, описывающий столкповительное
уширение. Таким образом, имеющий отношение к рассматриваемо-
му случаю частотный фактор в (14.3г) дтяугР принимает вид
___________1__________/ 1_________________ 1______________\ =
“1 0>2 <оп,п "Г ^п'п \ “1 “n'g *^n'g “о “ng ~ H ng /
=_________________1________________X
(“l- “n'g + iTn'g) (“2~ “ng“ fr„g)
x[-l + _ -----?] (15.34)
“1 “2 “n'n Г 1 ( Г)1'п "Г Vn'nP) .
и явно указывает на наличие комбинационного резопапса между
состояниями |п> и |п'> с амплитудой, пропорциональной давлению
р. Бломберген с сотрудниками [23] назвали этот резонанс индуци-
рованным столкновениями дополнительным резонансом в четырех-
волновом смешении. Они наблюдали сигнал, связанный с этим ре-
зонансом, между состояниями ЗР3/2 и ЗР1/2 в парах натрия. Вели-
чина этого сигнала пропорциональна
1
» (Уп'-П ~ Vn>g-VnS) Р
> *(Г*п+Тп'пР)
(15.35)
270
С буферным газом пужпо заменить на уцр+уцРсхфер- Ширина
резонанса должна возрастать линейно с ростом давления. Экспери-
ментальные результаты согласуются с этими предсказаниями тео-
рии. Это свидетельствует о том, что дополнительный резонанс,
индуцированный столкновениями, может использоваться как спект-
роскопический метод по только для зондирования комбинационного
резонанса между возбужденными состояниями, по и для изучения
молекулярных столкновений.
Процесс, связанный с дополнительным резонансом, не ограни-
чивается только газами. В конденсированной среде соотношение
Гп'п = rn'g + обычно пе выполняется, поэтому должен на-
блюдаться сигнал, связанный с дополнительным резонансом [24].
Заметим, что процесс, изображенный па рис. 14.2г, приводит к
спектру, свободному от доплеровского уширения. Среди других
процессов, показанных на рис. 14.2, в случае з, когда сигнал имеет
частоту 2032 — 6)!, также зондируется комбинационный резонанс
между возбужденными состояниями. Теоретический анализ этого
случая в основном такой же, как в случае г.
15.5 Когерентная спектроскопия низкочастотных
резонансов; активная спектроскопия рассеяния
Как было показано в разделе 10.3, поперечное возбуждение, обо-
значаемое элементами матрицы плотности рпп', где п^=п', можно
рассматривать как волну материального возбуждения, описываемую
характеристическим волповым уравнением. Так, КАРС можно рас-
сматривать как процесс, в котором волна материального возбужде-
ния на частоте coj — <о2 « сом резонансно возбуждается при опти-
ческом смешении двух падающих волп с частотами и <о2, а за-
тем волна материального возбуждения когерентно рассеивает вол-
ну (о,, что приводит к появлению сигнала па антистоксовой часто-
те. Следовательно, теоретически этот процесс можпо описать, свя-
зывая световые волны на частотах ан, ы2 и 2соt — <в2 с волной ма-
териального возбуждения на частоте (щ —<о2. В стационарном слу-
чае избавляясь в связанных уравнениях от волпы материального
возбуждения, мы приходим к результату приведенному в разде-
ле 15.2. Ясно, что волпы материального возбуждения не исчерпыва-
ются колебательным и электронным возбу ждепиями. Это может быть
любое возбуждение, включая акустическую волну, волну энтропии,
спиновую волну, волну зарядовой плотности. Каждая из них, одна-
ко, описывается своим волповым уравнением.
Таким образом, совершенно аналогично когерентному комбина-
ционному рассеянию можно развить технику когерентной спектро-
скопии и для других процессов рассеяния света, в том числе, ра-
зумеется, и для рассеяния, обусловленного низкочастотными ма-
териальными возбуждениями [25].
Как и для КАРС, когерентное рассеяние отличается от процес-
са спонтанного аптистоксова рассеяния тем, что материальное воз-
буждение осуществляется не тепловым образом, а корректно за
271
счет биения двух оптических воли. (Вообще говоря, когерентное
возбуждение может быть осуществлено и прямо, электромагнитной
волной с частотой а ~ или другим способом*).)
При обсуждении вынужденного рассеяния света в гл. 11 были
записаны волновые уравнения для ряда низкочастотных возбужде-
ний. В качестве примера рассмотрим теперь кратко случай коге-
рентного рассеяния света на изменениях концентрации.
Уравнение движения для изменения концентрации с возбуж-
дающей сплои, вызванной биением полей Е1(оз1) и Е2(ю2), согласно
(11.26), имеет вид
(d'dl— DV2 + 1/т) АС = — AV2 (Ет Е*), (15.36)
где А — D (йе/<9С)Р.т/8л|>[1((?ц/5С)р.т, и мы обобщили уравнение, до-
бавив член АС/т для учета релаксации АС. Для плоских монохро-
матических падающих волн Е( = <S\ exp(zki • г — ia>it), Ег =
= ё’г cxp(ik2 • г — получаем следующее решение (15.36):
АС
(“1 -<ог) + «[1/т Р(кА -к2Д] • U 1
Эта вынужденная волна концентрации затем когерентно рассеивает
волну Е,, что приводит к появлению сигнала на антистоксовой
частоте, описываемого уравнением (15.1), в котором — 4я(о)а/с3)х
У Р(3) (<йп) нужно заменить на — ((ol/c") (5e/5C)Pi7 (AC) Et. В сре-
де длиной I антистоксов сигнал в направлении еппхропизма ко =
= 2к£ — к2 имеет интенсивность
= sic Г № + \ (15.38)
О.ИЯ-/ yVC'/P,*
(3)
где члеп Хкк соответствует нерезонанспому вкладу в сигнал.
Спектр 1„ в функции со, — ©2 в этом случае определяется главным
образом резонансом волпы концентрации па нулевой частоте. В ши-
рину этой резонансной кривой дают вклад одновременно процессы
релаксации и диффузии избыточной локальной концентрации.
*) Здесь уместно сделать некоторые замечания по термиполцгпи. Для бо-
лее распространенного варианта когерентной спектроскопии рассеяния света —
когерентной антистоксовой спектроскопии комбинационного рассеяния в анг-
лоязычной литературе широко распространена аббревиатура CARS (Coherent
Anti Stokes Raman Scattering). Довольно часто она используется и в русской
литературе КАРС (мы сохранили в русском переводе эту аббревиатуру и
используем ее в том же смысле, что и в английском варианте). Для когерент-
ной спектроскопии низкочастотных резопапсов в [25] введсп термин «forced
light scattering spectroscopy». Использован он и в оригинале предлагаемой
книги. Удовлетворительного русского эквивалента слову «forced» в рассматри-
ваемом коптсксте, по видимому. нет, поэтому' мы его не переводим, а вместо
пего используем термин «активная спектроскопия». Этот термин был впервые
ввсдсп еще в 1972 г. в работе [7] для спектроскопии рассеяния света на опти-
чески приготовленных материальных возбуждениях Он также широко исполь-
зуется (в том числе и в этом переводе) и подчеркивает общпость разных
вариантов нелинейной спектроскопии рассеяния света. (Примеч. ред.)
272
15.6 Нестационарная спектроскопия четырехволпового
смешения
При резонансном возбуждении в схеме четырех волнового смеше-
ния, когда для накачки и зондирования используются импульсные
лазеры, релаксация возбуждения естественно приводит к измене-
нию во времени выходного сигнала. Поэтому нестационарная спект-
роскопия четырехволпового смешения может быть использована
для изучения релаксации резонансного возбуждения. Фактически
нестационарная спектроскопия КАРС уже обсуждалась в разделе
10.10. Было показано, что из временных измерений можно полу-
чить время поперечной релаксации комбинационного резонанса*).
То же относится и к нестационарному когерентному рассеянию на
низкочастотных возбуждениях [26]. Рассмотрим вновь для примера
концентрационное рассеяние.
Пусть импульсы накачки имеют равные интенсивности п ча-
времен из-
опи созда-
ты, а пх длительности намного короче характерных
тения концентрации и пусть в момент времени t = 0
решетку концентрации в направлении ж:
АС (ж, t = 0) = 1/ЛС(, (1 + соя Кх),
A' = (ki —к2)-х и Сопричем <§4 = ^%. По
окончании
ульсов накачки наведенная концентрационная решетка зату-
г в соответствии с нестационарным решением уравнения (15.36):
АС (ж, Z) =
/гДСое-^ [ 1 + cos Кх]. (15.39)
Короткий пробный импульс с интенсивностью 13, рассеянный в мо-
[ент времени t на изменении АС, дает когерентный сигнал с вол-
ге вым вектором ко = к3 ± (к, — к2)
Sa (i) ~ (15.40)
Измеряя экспоненциальное затухание сигнала во времени и его
зависимость от периода решетки (2л/А), можпо измерить отдельно
время релаксации т и коэффициент диффузии D. При более стро-
ом рассмотрении нужно также принять во внимание конечные
ширины линий импульсов пакачки и пробного импульса и взять
оответствующие свертки.
Нестационарную спектроскопию четырехволнового смешения
южно обобщить на случай, когда имеются множественные резо-
апсы. Обсуждение этого более общего случая мы откладываем до
п. 21, в которой будет установлена связь нестационарного четы-
рехволнового смешения с другими нестационарными когерентными
ффекгами, такими как фотонное эхо и затухание свободной по-
яризацпи.
*) Существенный прогресс этой техники связан с переходом к фемто-
рекувдным импульсам. Как показали Иппон. Нельсон и сотрудники [De SH-
estri, Fujimoto J. Ippen E., Gamble F.. Williams L, Nelson К. Ц Chem. Phys.
Ctl. 1985. V. 116. P. 146], в атом случае возможна даже прямая регистрация
формы молекулярных колебаний (см. также [5*]). (Примеч. ред.)
18 и. Р. Шек
Глава 16
ДВУЛУЧЕПРЕЛОМЛЕНИЕ, НАВЕДЕННОЕ
СИЛЬНЫМ ПОЛЕМ
Постоянное электрическое пли магпптное иоле может эффективно
изменить показатель преломления среды. Электрооптический и маг-
нитооптический эффекты уже были рассмотрены в гл. 4. Эти яв-
ления возможны и под действием светового поля. Достаточно ин-
тенсивный луч лазера может вызвать заметное изменение показа-
теля преломления среды. В свою очередь, пзмснепие показателя
преломления влияет па условия распространения лазерного луча
и приводит к новому классу нелинейных оптических эффектов, от-
личающихся но своим характеристикам и от оптического смешения,
и от нелинейного ослабления волн.
В данной главе рассмотрены различные физические механизмы,
приводящие к наведенному оптическим нолем двулучепреломлению,
а также его влияние па поляризацию луча. Проводится параллель
с четырехволновым смешением. Рассмотрены только среды, обла-
дающие инверсионной симметрией, чтобы избежать осложнений,
связанных с процессами второго порядка.
16.1 Общпе выражения для показателей преломления,
наведенных сильным оптическим полем
Нелинейная поляризация Р"л(<о), паведенпая сильным монохрома-
тическим полем Е(ы), имеет общий вид
Р'1Л (т) _ Ду [ffl, Ei (а) А? (со)] • Е (со). (16.1)
Аналогичное выражение можно записать и для нелинейной поля-
ризации Р“л(ю') на частоте пробной волны со':
Рн 1 (сУ) - Ду. [с./, (®) А* («)] • Е (со'). (16.2)
Пробное поле Е(ы') здесь предполагается достаточно слабым, что
бы можпо было ограничиться только линейным по Е(со') членом
Рпл((о')- Паведенпая восприимчивость Дх связана с наведенным
изменением показателя преломления Ди простым соотношением
Д (п®,-) = Деу = 4лД%у. (16.3)
Мы рассматриваем здесь только кубическую нелинейную поляри
зацию или низший порядок Д%. Используя принятые в разделе 2.9
обозначения, можно записать кубическую нелинейную поляриза-
274
цпю Р<3 (o') в виде
P(i} («') = £ y$kl (w' = со' + й — со) Ej ((О') Eh (<о) Е* (со) =
= 6 2 Cw (а' = со' + ю — со) Ej (со') Z?,; (со) Е* (со). (16.4)
При со = со' отсюда получаем
/*iS) (со) = 3 2 C^hi (<о = <о + со — со) Ej (со) Eh (со) Е* (со). (16.5)
Общин обзор данных о восприимчивостях третьего порядка можно
паиги в [1]. В изотропной среде ненулевыми компонентами вос-
приимчивости %<3> являются уАиг, Х1122, Ai И причем
= 7 3) у(3) X у(3)
Л1122 /*1212 /*1221’
16.2 Физические механизмы
Вклад в наведенное оптическим полем изменение показателя пре-
ломления дают несколько механизмов. Мы рассмотрим здесь лишь
наиболее существенные.
а. Электронный вклад
Световое поле возмущает распределение электронного заряда в
среде, что приводит к изменению показателя преломления. С мик-
роскопической точки зрения электронный вклад в кубическую вос-
приимчивость можно рассчитать в третьем порядке теории возму-
щений, как указывалось в гл. 2. Для типичной прозрачной жид-
кости или твердого тела %(3) имеет значения в диапазоне 10~13 —
10 11 СГС. Одпако когда оптические частоты приближаются к по-
лосе поглощения, у может сильно возрасти, особенно если погло-
щение имеет вид узкою резонанса. Вызванное резонансным воз-
65 ждепием перераспределение населенностей часто бывает ответ-
ственным за основную долю возрастания нелинейного отклика.
Рассмотрим в качестве примера монохроматический пучок с ча-
стотой <а, распространяющийся в газовой среде, имеющей частоту
перехода со„г, близкую к о. Пользуясь формализмом матрицы плот-
ности, нетрудно показать, например, что, помимо перезопанспого
фона, пучок испытывает влияние резонансной восприимчивости
1 <"(“>(<М)
где Др = рда рип — разность населенностей состояний !g> и |и>,
a 7V — плотность молекул. Ясно, что, сслп интенсивность пучка до-
|стато но велика, резонансное возбуждение приведет к заметному
перераспределению населенностей, причем Др уменьшается при
Увеличении интенсивности пучка. Это явление известно как эффект
насыщения и уже обсуждалось в разделе 13.3. Согласно уравнению
(13.7), относящемуся к эффективной двухуровневой системе, мы
имеем
, (16.7)
ЛР ДР° [1 (со - 4,g)2 + 1I Е «о) У2
где р g = <п\егг g>, а Др0 тепловая разность населенностей.
В приближении слабого поглощения (16.7) сводится к уравнению
Mgrir„g|K((o)l2/fc2~l
(“ —<ong)2 + l’2g
Таким образом, резонансная восприимчивость (16.6) в присутствии
мощного пучка может быть записана в виде
Хп (“) = Х^ + дХн (“> Е (“) I2)-
Здесь у/р (а) — резонансная часть линейной восприимчивости, пе
зависящая от интенсивности пучка, а
I Д (со) |g/R2
Др = Др0 1
(16.8)
(16.9)
л„ _7(i)______V "ь-——--------—(16.10)
Zr “ Zr (« - - Г2, + ^ёт^пе I С «» |2Д2
В пределе слабого насыщения последнее выражение свощ тся к со-
отношению
Axr-%<h3)I*W
где
x(R3) -
К (со cii^g)2 + r./ig
( 6.11)
Оценим, насколько большой может оыть восприимчивое ь xR^ Для
атомарных паров. Пусть Л7 10* см , рпе =-5 • 10 ’ Cl С (напри
мер, для перехода s -* р в парах щелочных металлов), 7\I7lg~ 1 и
|а <oj = l см-‘»Гпг. В этом случае мы получаем, что «
«0,01 СГС, а х<з)«2,5-10 3 СГС. Отсюда следует, что даже
при |Е(а) =1 СГС (это соответствует интенсивности пучка
250 Вт/см2) наведенная восприимчивость составляет Д%К«2,5Х
X 10~s Cl С, пли, что то же самое, наведенное изменение показате
ля преломления равно Дгеп » 1.5 10 2 Cl С. Большая величина XR
для атомарных паров побудила исследователей использовать их в
качестве нелинейной среды для экспериментов по вырожденном
четырех волновому смешению акпх как ооращепие во нового
фронта [2] и пелипеипая оптическая дифракция [3].
Эффект насыщения в полупроводниках также может приводить
it большим величинам XR/* Так, в InSb у® может достигать
величины порядка 1 СГС, когда оптическая частота попадае в по
лосу* прямого поглощения [4]. Механизм, приводящий к болыпо!
276
величине в этом случае несколько отличен от того, который
имеет место в атомарных спс емах из-за структуры зон в полу-
проводниках. Резонансное оптическое i оле накачивает электроны
в зону проводимости и оставляет дырки в валентной зоне. Из за
быстрой релаксации носителей внутри зоны возбужденные элект-
роны и дырки быстро релаксируют к тепловому распределению
населенностей в зоне проводимости и валентной зоне соответствен-
но. Стационарные распределения населенностей электронов и дырок
в конце концов определяются равновесием между возбуждением и
электрон-дырочном рекомбинацией между зоной проводимости и
валентной зоной. Это наведенное перераспределение населенностей
(насыщение накачки) приводит к изменению спектра поглощения,
которое связано с наведенным оптиче ним полем показа елем пре-
ломления соотношением Крамерса — Кронита.
Большая величина связанная с эффектом насыщения, при-
суща не только электронным резонансам. В молекулярных систе-
мах то же самое происходит вблизи колебательного перехода, хотя
величина при этом оказывается не столь большой, как в ато-
марных системах п.з-за меньнгпх значении сил осцилляторов в
случае колебательного перехода.
б. Комбинационный или двухфотонный вклад
Кубическая восприимчивость %(3) (о'= ©' + © —©) может также
резонансно возрастать когда I©' — ©| приближается к комбина-
ционному переходу. Этот факт лежит в основе спектроскопии оп-
тического эффекта Керра, ин гуцироиапного комбинационным резо-
нансом, описанной в разделе 15.3. Там было показано, что поле
Е(ю) может ипдуцирова ь изменеппе восприимчивое!и Д%(® ) =
Е(о)Е*(©) или соответствующее изменение показателя
преломления на частоте пробного пучка Ди (и ). В случае жи ко-
сти, когда I© — ©'| лежит вблпзи сильного комбинационного резо-
панса, типичное значение %(3 —3-10 13 СГС. Следовательно при
1Е(ы) =100 СГС (что соответствует интенсивности п чка лазера
2 5 МВт/см2) мы получаем Д/г ~ 10-8.
Аналогично, х<3) (©'= о'+ © — ©) может резонансно возрастать,
есл 1 (д' + (о приближается к двухфотонпому резонансу. Здесь так-
же рпсутствие поля Е(©) индуцирует изменен! е восприпмчиво-
Гсти Дх(о/) = х(3>((о'): Е(©)Е*(и) или соответствующее изменение
Дге(©') па частоте <о И в случае комбинационного резонанса,
и в случае двухфотонного резонанса восприимчивость %<3)(ш') до-
полнительно возрастает когда © или © также находятся вблизи
перехода в промежуточное состояние. Например, в парах натрия,
когда сумма © са2 совпадает с частотой перехода 3s -* a ©i
отстоит на 10 см 1 от перехода 3s -* 4р, получаем %<3) ~ 10~25 А СГС
где А —плотность атомов. При N = 10*6 см-3 и |А| = 100 СГС па
веденное изменение показателя пре томления достига г 10“ [5].
В молекулярных системах % 3 (© (д + © — ©) может сильно воз-
277
растать, когда частота 2® приближается к колебательному пере-
ходу v = 0 -> v = 2, поскольку прп этом одновременно частота о
оказывается вблизи резонансной частоты перехода и = 0-*-Р = 1.
Типичным примером является большая величина восприимчивости
Х(3> в SFC для излучения лазера на СО> с длиной волны 10,6 мкм [6].
в. Электрострикция
При приложении постоянного электрического поля к локально-
му объему среды происхо угг изменение плотности вещества в этой
области. Это вызванное полем перераспределение плотности, при-
водящее к минимизации свободной энергии системы в присутствии
поля, известно под названием электрострикции. Аналогичным эф-
фект должен происходить и под действием оптического поля, по-
скольку в этом случае энергия постоянного электрического поля
и энергия оптического поля эквивалентны. Индуцированное изме-
нение плотности приводит к изменению восприимчивости пли по-
казателя преломления. Основы математического описания этого яв-
ления уже были даны в разделе 11.1 в связи с обсущдепием вы-
нужденного рассеяния Мандельштама — Бриллюэна.
Наведенное изменение плотности Аро должно удовлетворять аку-
стическому волновому уравнению (11.2) с вынуждающей силой,
которое в случае монохроматического пучка пакачки принимает
вид
4-2Гд4-^2 Apr> = -Va(iV|^(«)p). (16.12)
fit ob '“J >
Для гармонической световой волны стационарное решение этого
уравнения имеет вид
Арп=(у/2лк2)1Е(и)!2. (16.13)
Результирующая нелинейная поляризация на частоте пробного
пучка определяется равенством
= <16Л4>
откуда
<16Л5>
Здесь мы предполагаем, что ы' сильно отличается от ®, так что
изменение Дрс(®' —<в), наводимое биением волн Е(ы) и Е(а'),
пренебрежимо мало. В противном случае появляется дополнитель-
ный член в Р<3) (©')» а значит и в A%(®')> обусловленный коге-
рентным рассеянием Е(а) на Аро(®/ —®). Обычно в жидкости
Д"Х~Ю 12 СГС или Ап ~10~” СГС при |£| ~ 1 СГС [7]. В про-
зрачной среде этот электрострикционный вклад часто оказывается
намного большим, чем электронный. Однако, как будет показано
в дальнейшем, отклик изменения плотности па изменение прило-
женного поля является медленным, поэтому при действии коротких
импульсов Ап никогда пе достигает своего стационарного значения.
278
г. Переориентация и перераспределение молекул
Пусть в жидкости распространяется линейно поляризованный
лазерный пучок. Если молекулы анизотропны, световое поле стре-
мится ориентировать молекулы, взаимодействуя с наведенными
диполями молекул. Более того, из-за взаимодействия между паве
денными дипольными моментами молекул последние будут стре-
миться перераспределиться в пространстве таким образом, чтобы
уменьшить свободную энергию системы. Переориентация и пере-
распределение молекул совместно приводят к изменению показа-
теля преломления среды.
В разделе 11.3 была описана переориентация молекул изотроп-
ной среды под действием поля световой волпы. Ниже мы проведем
этот анализ в более общем виде. Введем параметр ориентационного
порядка Q с помощью макроскопического соотношения [8]
X» = z + 2A%„(?/3, (16.16)
где мы предполагаем, что поле Е направлено вдоль оси х, % =
= (%ю + хт + %«) /3 — среднее значение линейной восприимчивости
среды, а А/о — анизотропия среды, в которой все молекулы ори-
ентированы параллельно друг другу (<? = !). Мы также имеем
7л = 7.^ = X ~ ^Q/З. (16.17)
Параметр порядка Q, определенный здесь, является макроскопиче-
ской величиной, в то время как аналогичный параметр в разде-
ле 113 был микроскопическим. Эти величины становятся идентич-
ными, если молекулы не взаимодействуют.
В жидкой фазе наведенное упорядочение должно быть малым,
поэтому Q < 1 В соответствии с теорией Ландау свободную энер-
гию системы можно разложить в ряд по степеням Q [9]:
F = Fo + */2Й (Т - T*)Q2 + 737?CS +... - 2 (х + 7sA%0<2) IE (со) I2,
(16.18)
где Fо не зависит от Q, Т — температура, а нВ — постоянные ко-
эффициенты, а Т* — фиктивная температура фазового перехода
второго рода, при которой система с необходимостью совершает
переход в упорядоченную фазу, если этого не произошло раньше.
В пределе малых Q членами, имеющими порядок выше Q2, в раз-
ложении F можпо пренебречь. Тогда, минимизируя F, сразу по-
лучаем
Q 4AZrjE(co)|2/3fl(7’-7’*). (16.19)
Наведенпое изменение тензора восприимчивости на частоте проб-
ного пучка согласно (16.16) и (16.17), оказывается равным
_9Av 9д 2Л'ХО (“')<? 8Д%0 (со') Az0 (w)
Xxx 2A%W -'А%2г g 9д (T — T*} I । "
(16.20)
279
Мы вновь предполагаем здесь, что |<о —<о'| много больше обратной
величины времени релаксации ориентации молекул, так что вели-
чина —о), наведенная биением волн Е(ы) и Е(т'), пре-
небрежимо мала. В противном случае должен появиться дополни-
тельный член в Q, а значит и в А/.
В идеальном случае невзаимодействующих молекул мы должны,
конечно, получить 7’* 0 и полученные только что результаты
должны свестись к результатам, полученным в разделе 11.3. точ-
нее, к формуле (11.23) прп Et=E2 = E и ы, = ы2. Прямое сравне-
ние выражении для Q прп этом дает для рассматриваемого идеаль-
ного случая значение а = 5NkB.
Мы рассмотрели только молекулярную переориентацию, инду-
цированную линейно поляризованным светом. Что будет, если вме-
сто этого использовать свет круговой поляризации? Появится ли у
изотропной среды наведенное циркулярное двулучепреломление?
С физической точки зрения нетрудно видеть, что оптическое поле
должно переориентировать молекулы в направлении плоскости
(х — у), перпендикулярной направлению распространения (z), од-
нако в плоскости x—lj молекулы будут распределены хаотически,
так как опп нс могут успеть переориентироваться вслед за полем,
вращающимся с оптической частотой. Поэтому можпо ожидать по-
явления наведенного полем линейного двулучепреломленпя между
z и плоскостью х — у и отсутствия двулучепреломленпя в самой
плоскости х — у. Наведенные изменения восприимчивости должны
быть равны
Ах+ = Ах---,/2А%1г, (16-21)
где индексы «+» и «—» обозначают правую и левую круговые
поляризации соответственно. Поскольку A%iz должно быть одним
и тем же независимо от того, поляризовано ориентирующее поле
линейно вдоль х пли циркулярно в плоскости х — у, получаем
4ц. - Ах- I* ы F- «в-22>
что в четыре раза меньше, чем изменение Ах», наведенное полем,
линейно поляризованным вдоль оси х.
В обычных жидкостях, состоящих из анизотропных молекул,
переориентация молекул может привести к изменению показателя
преломления Ан порядка 10 I2—10-11 СГС при амплитуде поля
|£’| = •[ СГС [7]. Время отклика для ориентации молекул обычно
порядка 10 пс. Поэтому при воздействии напосекупдных и субпа-
посекундных импульсов переориентация молекул часто является
основным механизмом наблюдаемого изменения Ан. Для жп псо-
кристаллических сред в изотропной фазе изменение Ап может быть
гораздо больше [9]. Это происходит потому, что для таких сред
температура Т* может лежать менее чем па 1 К ниже изотропно-
мезоморфного перехода, и, согласно (16.20), при приближении Т
к температуре перехода А/ или Еп возрастает обратно пропорцио-
280
нально разности (Т—Т*). Это предпсреходное поведение часто
называют критической расходимостью. Было обнаружено, что Дп
может достигать значений порядка 10~s СГС при |Е| =1 СГС даже
при температуре, которая па 5 К выше точки фазового перехода.
Время отклика для Ди, однако, также возрастает пропорционально
1 ) 4 явление, известное как критическое замедление. Прп
температуре на 5 К выше перехода это время обычно имеет поря-
док 100 нс [9].
Молекулы в изотропной жидкой фазе более или менее некор-
релпровапы. поэтому их отклик па внешнее возмущение является
несогласованным и не может быть большим. С другой стороны,
молекулы в жидкокристаллической фазе хорошо корродированы,
по крайней мере по ориентации. Ориентационный отклик молекул
на внешнее возмущение является коллективным эффектам, и мож-
но ожидать^ что он будет большим. Действительно, при [Е! ~
~ 1 СГС наблюдаемое среднее значение Azi в нематической пленке
жидкого кристалла может достигать значений порядка 0,05 [10].
Из за ориентирующего влияния стенок наведенная молекулярная
ориентация будет неоднородной вдоль пленки. Наведенное А/г
обычно является сил],по нелинейной функцией |Е|2 даже прп
IEI ~ 1 (ТС. Будучи коррелированным откликом па приложенное
поле, эта наведенная молекулярная ориентация является очепь
медленной и имеет время отклика порядка 1 с и более.
Молекулярная переориентация может давать вклад в Ан,
только если молекулы анизотропны. Одпако было обнаружено, что
в прозрачных жидкостях, состоящих из почти сферических молекул
пли атомов, лазерные импульсы могут все же индуцировать замет-
ное изменение Дп. Наблюдаемое изменение Дп оказывается намно-
го обльигпм, чем этого можно было ожидать от электронного или
электрострикционпого вкладов, и должно быть связано с оптически
индуцированным перераспределением молекул [7]. К сожалению,
теория перераспределения молекул еще недостаточно хорошо раз-
работана.
II молекулярная переориентация, и перераспределение молекул
могут происходить, только если молекулы среды могут легко пово-
рачиваться и двигаться. За несколькими исключениями, это усло-
вие обычно не выполняется в твердых телах, поэтому- в твердых
телах указанные механизмы не дают вклада в изменение Ап.
д. Другие механизмы
Помимо обсуждавшихся, существует много других механизмов,
которые могут давать вклад в Д/г. В поглощающей среде вызывае-
мый оптическим полем рост температуры \Т приводит к измене-
нию показателя преломления. Другим возможным механизмом
является наведенное изменение концентрации АС в смеси. Выраже-
ния для \Т и АС можпо получить, пользуясь расчетами, проде-
ланными в гл. 11. Огромные изменения Ап под действием света
возникают в фоторофрактивпых кристаллах, таких как BaTiOs [11].
281
Оптический пучок предположительно возбуждает и перераспреде-
ляет заряды, захваченные в различных узлах кристалла. Перерас-
пределение зарядов создает сильное внутреннее электрическое по-
ле, которое, в свою очередь, вызывает большое изменение Дп из-за
электрооптического эффекта. Даже при интенсивности лазерного
пучка 10 мВт/см2 наведенное изменение показателя преломления Дге
может превышать 10~5, хотя отклик при таких низких интен-
сивностях лазера является очень медленным (примерно рав-
ным 1 с)*).
16.3 Оптический эффект Керра и вращение эллипса
поляризации
Двулучепреломление, наведенное оптическим полем, может изме-
нить поляризацию пучка, распространяющегося в среде, и наобо-
рот, регистрация изменения поляризации пучка позволяет опре-
делить величину наведенного двулучепреломления.
Рассмотрим сначала оптический эффект Керра, под которым
обычно понимают явление линейного двулучепреломления, наве-
денного линейно поляризованным оптическим полом. Для просто-
ты рассмотрим изотропную среду. Если частоты пучка накачки и
пробного пучка равны соответственно о» и о/, то кубическая поля-
ризация на частоте а>' принимает вид
Pi3) (со') — 5 [ 7л 122 (со' = со' + со — <о) Ei (со') Ej (со) Е* (со) +
3
+ 7.1212 (со' = со' + со — со) Ej (со') Ei (со) Е* (ы) +
+ 7.1221 (со' — со' + со — со) Ej (со') Ej (со) Е* (<о)]. (16.23)
Если два пучка параллельны, а их поляризации линейны, но со-
ставляют угол 45° по отношению друг к другу, то для распрост-
раняющегося вдоль оси z поля накачки Е(<о), поляризованного
вдоль оси х, получаем
№ (со') = (А + А + А) Ех (со') Е (со) Я* (со),
' , . (16.24)
Ру} («') = 7л122^ (<->') Е (я) Е* (р).
Наведенная полем анизотропия восприимчивости равна, следова-
тельно, [12]
б% («/) = = (%<Д’]2 + 7(1?21) I Е (со) Р, (16.25)
а паведеппое линейное двулучепреломление определяется выра-
жением
6щ (со') - 67. (со') = (ХЙ2 + А ) I Е (со) |2. (16.26)
*) В последние годы фоторсфрактпвный эффект стал объектом детальных
экспериментальных и теоретических исследований. Созданы эффективные фо-
торсфрактпвные материалы с быстрым нелинейным откликом с диапазоне
10-9—10 * * * 10 11 с. (Примеч. ред.)
282
Тогда при прохождении в среде пути Z, х и у компоненты пробно-
го поля приобретают относительный сдвиг фаз
6cp=(co7c)6nfZ. (16.27)
Этот сдвиг фаз меняет состояние поляризации пробного пучка и
может быть измерен с помощью анализатора, скрещенного с поля-
ризацией падающего пробною пучка и помещенного перед фото-
Жеиш,ком- Типичная схема эксперимента показана на рис. 16.1
[ 2J. Сигнал пропорционален sin2(6cp/2), откуда можно определить
На осциллограф
А
СУП-1
А
Решетки
50% СЛ
Ооразец
лазера
'гг-\е-лазер Наосциллг Ф
Рис. 16.1. Схема эксперимептальпой установки для изучения оптического аф-
фекта Керра. Р-1, Р-2. Р-3 — поляризаторы, D-l, D-2 — детекторы, F 1 фильтры,
F 2 — интерференционный светофильтр на длину волны 6328 А СД- свотодс-
лительные пластинки [9]
РуЗиноЗый СД F-l Р-1
лазер
Ячейка
Поккело1
бф, а значит и бн,. Заметим, что тот же результат при б<р <£ 1 мож-
по получить с точки зрения четырехволпового смешения, как по-
казано в разделе 15.3. Сигнал четырехволпового смешения соответ-
ствует генерации ортогонально поляризованной компоненты проб-
ного пучка.
Как упоминалось в предыдущем разделе, при приближении со
к со' биенпе полей £(со) и Z?(co') приводит к появлению дополни-
тельною вклада в А/. Особый интерес представляет вырожденный
случай, когда со = со' и к —к', так как при этом мы имеем един-
ственный монохроматический пучок, распространяющийся в среде.
Будет ли изменяться из-за наведенного двулучепреломленпя состоя-
ние^ поляризации этого пучка при его распространении в среде?
Б оошем слу чае да, как этого можно было ожидать пз анализа
четырехволнового смешения. Рассмотрим частный случай изотроп-
ной среды. Кубическая поляризация описывается все тем же об-
щим выражением (16.23), где теперь со = со. Для компонент кру-
говой поляризации можно записать [12]
(«) = (/Ат + Хыы) I Е± (о) |2 Е (со) +
+ (Хигз + 212 + 2у$21) | Е_ (со) р Е+ (со). (16.28)
283
Для линейно поляризованного поля, Е(<о) — 2®(<о), (16.28) сво-
дится к равенству
Р(3) («) _= ] Е (<о) |2 Е (со), (16.29)
а для поля с круговой поляризацией, Е = е_. Е(ы), имеет место со-
отношение
Р(3) (со) = 6/jm + 7AV12) I Е (со) I2 Е (со). (16.30)
В обоих случаях наведенная поляризация Р (со) имеет то же со-
стояние поляризации, что и падающее поле. п. следовательно, не
ожидается никакого изменения поляризации пучка при его рас-
пространении в среде. Однако в более общем случае, когда поле
имеет эллиптическую поляризацию,
Е=7.,Я+ + е_Е_.
из уравнения (16.28) следует, что наведенные показатели прелом-
ления для двух циркулярно поляризованных компонент описыва-
ются формулой
Еп+ — [(%ii22 + 7,1212) IЕ+ |? + (хтг + Хш« + 2%i22i) 1 Е, |2].
(16.31)
Различие между Аи+ п Ди- показывает, что эллиптически поляри-
зованный пучок может индуцировать в среде круговое двулуче-
преломлепие
Апс Дн+ - Д/г_ = - (2л,'n) 2Z<3)21 (| Е+ |2 - | Е_ |2). (16.32)
Как говорилось в разделе 4.2. круговое двуяучепреломление опи-
сывает поворот плоскости поляризации пучка. В данном случае
поворот эллиптической поляризации пучка при прохождении им
пути I определяется соотношением [13]
0=(<o/2c)AncZ. (16.33)
Заметим, что 6 зависит как от интенсивности пучка, так и от его
эллиптичности согласно (16.32). Измерение зависящего от интен-
сивности угла поворота эллипса поляризации 6 позволяет опреде-
лить Дпс и, следовательно, 7,1221-
На рис. 16.2 показана типичная схема установки для измере-
ния поворота эллипса поляризации [12]. Вследствие того что ин-
тенсивность пучка меняется в поперечном направлении г, угол 0
зависит от г, и, чтобы определить величину Х1221 из измерения 0,
необходимо регистрировать ст нал только из малой области сече-
ния пучка, в которой изменением интенсивности можпо прене-
бречь. Альтернативный способ измерения сводится к использова-
нию сфокусированного пучка с гауссовским профилем интенсивно-
сти [12]. Средний угол поворота эллипса поляризации всего пучка
284
можно выразить черев величину Дпс и характеристики пучка,
а затем сравнить с результатами эксперимента.
Из (16.26) и (16.32) видно, что, объединяя результаты изме-
рений оптического эффекта Корра (при <в — ел') и поворота эллип-
са поляризации, можно определить две из трех независимых ком-
понент тензора х(3), а именно /Л’гг и Хгмг- Третья компонента,
«/з)
Z1122» в оощем случае может оыть определена только с помощью
На осциллограф
11=1
« р-1 P-Z
JD-2
На оецил-
.лограф
Рис 16.2. Схема экспериментальной установки для измерения поворота эллипса
поляризации. Р-1, Р-2 — поляризаторы, Rin R-2 — ромбы Френеля, D-1 и D 2 —
детекторы оптического излучения (9]
другого независимого эксперимента, например из эксперимента по
четырехволповому смешению.
Наведенное оптическим нолем изменение поляризации пучка в
анизотропной среде часто бывает сложным, так как даже в отсут-
ствие паве денного изменения показателя преломления Дге сущест-
вует линейное двулучепреломлеппе. Проблема особенно интересна,
когда Ди настолько велико, что резко изменяет условия распрост-
ранения пучка в среде. Это может иметь место, например, в жид-
ких кристаллах [14].
16.4 Нестационарные эффекты
Наше рассмотрение до сих пор ограничивалось стационарным слу-
чаем. Однако если используются импульсы лазеров с длитель-
ностью, меньшей времени отклика среды, то отклик среды стано-
вится нестационарным. Времена отклика различны для разных ме-
ханизмов, дающих вклад в наведенный показатель преломления.
Если оптическая частота ы лежит далеко от полосы поглощения,
то электронный вклад имеет время отклика порядка (о—-(Оо)_1-~
10~* с, где (оо — положение основной полосы поглощения. С дру-
гой стороны, когда А/г наводится за счет перераспределения насе-
ленностей, время отклика определяется релаксацией населенности.
В случае электрострнкцпонпого механизма нестационарный от-
клик описывается акустическим волновым уравнением (16.12) [7].
Прп заданных параметрах лазерного импульса зависящее от вре-
мени изменение плотности Дрг,(г, 1) можно определить пз (16.12),
а ^х(ы) прямо пропорционально Арп (г, 1). В этом случае время
отклика характеризуется обратной величиной постоянной затуха-
ния Гв , а также временем, необходимым для прохождения аку-
стической волной расстояния, равного радиусу пучка: RJv. Если
285
длительность импульса Тр намного превышает и Гв1, и R/v, то
отклик будет квазистационарным. Однако при Tp<^Riv<iV^ от-
клик становится нестационарным, причем вблизи конца импульса
где Др'о — стационарное значение. Если Тр<^ Гв1 <С R/v, то от-
клик будет также нестационарным, а
дро-дргкЖ'")2]-
Для R 1 мм. v 2 10’’ см/с, Гв1 ~ R/v —- 5- 10~‘с и Тр = 10 с
получаем Арр ~ 4-10-,’Дрв. Соответствующее значение наведен-
ного показателя преломления будет также в 4 10~4 раз меньше,
чем в стационарном случае. Этот пример показывает, что электро-
стрикционный вклад в Д/г резко падает при использовании наио-
секундных и ппкосекупдпых лазерных импульсов, по сравнению
со стационарным случаем.
Для переориентации молекул параметр порядка Q удовлетво-
ряет уравнению Дебая (11.22) с вынуждающей силой или, в более
общем случае, динамическому уравнению для Q, учитывающему
диссипацию:
v§ = ^ = -й(7’-7’*)С + 4ДхоНМГ. (16.34)
где v — коэффициент вязкости. Решение уравнения имеет вид
Q(t) = ( 4АХ° (Ю) e~(t~ Г)/т dt', (16.35)
где время релаксации т определяется из соотношения
T = v/c(r Г*). (16.36)
В обычных жидкостях т имеет величину порядка 10 нс. При этом
отклик молекулярной переориентации на действие паносекундного
лазерного импульса должен быть квазистационарным. по при пи-
косекундпом импульсе он будет нестационарным. Для жидких
кристаллов в изотропной фазе т может быть много больше, дости-
гая величины 1 мкс, когда Т приближается к температуре перехо-
да из изотропной фазы к мезоморфной [9]. В мезоморфной фазе
коллективное движение молекул еще больше замедляет отклик.
Время отклика может быть больше 1 с [10].
16.5 Применения
Изменение показателя преломления индуцируемое оптическим по
лем, может иметь много применений. В разделе 14.3 мы видели,
что вырожденное четырехволповое смешение может использоваться
286
для обращения волнового фронта п восстановления изображения,
паи оыло показано выше, вырожденное четырехволповое смеше-
ние может быть связано с когерентным рассеянием световой волны
на решетке изменения показателя преломления, наведенной в сре-
де интерференцией двух световых волн накачки. Таким образом,
среда, обладающая большим наведенным изменением показателя
преломления па единицу интенсивности поля, является наиболее
подходящей для эффективного осуществления процесса вырожден-
ного четырехволнового смешения и его дальнейших применений.
Оптический эффект Керра
можно использовать в оптиче-
ских переключателях [15]. Как
показано на рис. 16.3, в нормаль-
ном положении слабый сигналь-
ный луч, проходящий через нели-
нейную среду, не пропускается
скрещенным анализатором. В при-
сутствии интенсивного пучка па-
Рпс. 16.3. Использование ячейки
Керра в качестве быстрого оптиче
ского затвора
тпор Я чей. к а
Керра
Анализа-
тор
качки среда становится двулуче-
прсломляющей и сигнальный луч,
испытав изменение поляризации
при прохождении через среду,
уже не полностью подавляется анализатором. Следовательно,
если используется ппкосекундпып импульс пакачки, то нелиней-
ная среда с пикосекунды ым временем отклика может выступать
в роли быстрою оптического переключателя для сигнального лу-
ча с пикосекупдным временем срабатывания. Ясно, что такой
оптический переключатель очепь нолезеп для многих применений,
особенно в изучении динамики быстропротекающпх физических
явлений.
Если заполнить нелинейной средой интерферометр Фабри —
Перо, то вследствие наводимого полем оптической волны измене-
ния показателя преломления пропускание интерферометром моно-
хроматического пучка будет зависеть от интенсивности последне-
го. Например, если длина интерферометра настроена на максимум
линейного пропускания, для интенсивного светового пучка интер-
ферометр может оказаться уже сильно расстроенным, поскольку
наведенный полем показатель преломления вызывает дополнитель-
ное изменение фазы пучка, проходящего через интерферометр.
В общем случае пропускание нелинейного интерферометра Фаб-
ри — Перо является нелинейной функцией интенсивности пучка,
зависящей от начальной установки фазы интерферометра. Можно
получить три общих впда характеристик пропускания интерферо-
метра, которые могут быть исиользовавы для осуществления огра-
ничения интенсивности, дифференциального усиления и режима
оптической бистабильности [16]. Оптическая бистабильность нахо-
дится в фокусе очень активных исследований вследствие ее потен-
циальной применимости для оптической обработки информа-
ции [17].
287
Механизм бистабильности нелинейного интерферометра Фаб-
ри — Перо иллюстрируется диаграммами, изображенными на
рис. 16.4. Кривая пропускания Т интерферометра Фабри — Перо в
функции фазового набега Ф, приведенная на рис. 16.4а, описыва-
ется уравнением
1 -г F sin2 (Ф/2)’
(16.37)
где То и F — постоянные. Вследствие наведенного полем измене-
ния показателя преломления внутри интерферометра набе1 фазы
Рис. 16.4. а — Графическим метод нахождения рабочих точек нелинейного
интерферометра Фабри — Перо При увеличении /ж рабочая точка , вижется
ио пути 1—2- — А — 3 — 3' — 4. а при уменьшении она движется но пути
4 — 3 —С — 2' 2 — 1. б — Зависимость /вы: от /их имеет вид кривой гистере-
зиса. что соответствует и ;р<.мощениям работ чт точкт. показанным на рис. 16.4а
Ф за один обход оказывается зависящим от интенсивности поля.
Предполагая, что &п = п2\Е\г, можпо записать
Ф - Фо + К1ЮТ. (16.38)
Поскольку Фо и К — постоянные, зависимости (16.38) соотвстству
ет прямая линия на рис. 16.4с, наклон которой обратно пропор-
ционален интенсивности падающего лазерною пучка I . При за-
данной величине /вх рабочая точка интерферометра определяется
совместным решением (16.37) и (16.38). что соответствует точке
Пересе тения прямой линии с кривой пропускания интерферометр а
Фабри Перо. Как можно видеть из рис. 16.4с, если интенсив
ность ZBX достаточно велика, существует более одной рабочей лот-
ки. Некоторые из них (например. В и D па рпс. 16.4а) являются
неустойчивыми. Среди устойчивых точек реальная рабочая точка
определяется условиями работы, и если рабочая точка меняется,
то интерферометр стремится, чтобы она плавно смещалась вдоль
кривой. Так (рис. 16.4а), когда /вх возрастает, рабочая точка рлж
на двигаться но траектории 1 -2 — А — 3 — 3' — 4, но когда [гх
уменьшается, она должна перемещаться по траектории 4 3'
С — 2' — 2 — /. В результате зависимость интенсивности на
выходе 7ВЫХ от интенсивное.!и па входе ZBX такою интерферометра,
288
схематически показанная на рис. 16.46, принимает вид петли гис-
терезиса. Если Долежит ^ежду (7ПХ)2 и (7вх)з, то интенсивность
на выходе может оыть либо большой, либо маленькой в зависимо-
сти от пути изменения интенсивности. Такое бистабильное пове-
дение лежит в основе раооты двоичных переключающих элементов.
Поэтому нелинейный интерферометр Фабри —Перо может стать
оазовым элементом систем оптической ооработки ипформацип, оп-
тических логических и компьютерных систем. Хотя обычно для
изучения оптической бистабильности используется нелинейный ин-
терферометр Фабри — Перо, заметим, что это явление может воз-
никать во многих других системах. Помимо чисто фупкцпопалыю-
го применения нелинейный интерферометр Фабри — Перо интере-
сен еще и тем. что процесс переключения в нем напоминает
фазовый переход [18], а также тем, что он является нелинейной си-
стемой с положительной обратной связью, которая может приво-
дить к бифуркациям и хаосу в выходном сигнале [19].
Оптический эффект Керра и зависящим от интенсивности пово-
рот эллипса поляризации можно использовать для формирования
импульсов. Состояние поляризации интенсивного лазерного им-
пульса при прохождении его через нелинейную среду зависит от
времени вследствие зависящего от интенсивности вращения поля-
ризации. Следовательно, используя анализатор, можно измени!ь
форму проше ние!о импульса. Этот эффект можно использовать
для формирования импульсов лазера непосредствеппо в его резо-
наторе |20].
Наведенные оптическим полем изменения показателя преломле-
ния приводят, очевидно, и к зависящему от интенсивности иска-
жению волнового фронта пучка. В свою очередь этот эффект ле-
жит в основе самофокусировки и других самовоздепствий света.
Эти явления будут нами рассмотрены в гл. 17.
19 И. Р. Шен
Глава 17
САМОФОКУСИРОВК к
Самофокусировка света в прошлом привлекала внимание многих
исследователей. Этот эффект является примером нелинейного рас-
пространения волны, критически зависящего от поперечного про-
филя пучка. С теоретической точки зрения волновое уравнение,
описывающее этот эффект, является примером важного класса
дифференциальных уравнений в частных производных — класса,
в который входят уравнение Ландау—-Гинзбурга для сверхпро
водников II рода и уравнение Шрёдингера. С практической точки
зрения этот эффект часто оказывается ответственным за оптиче-
ский пробой прозрачных материалов, является ограничивающим
фактором прп создании мощных лазерных систем и играет важ-
ную роль в возникновении в среде других физических процессов.
Хотя полное решение уравнений, описывающих самофокусиров-
ку и связанные с пей эффекты, можно получить только достаточ-
но сложными численными методами, хорошего физического пони-
мания проблемы можпо достичь, решая уравнения в приближени-
ях, базирующихся, по существу, па эксперименте. На этом и будет
сосредоточено наше внимание в этой главе. Помимо самофокуси-
ровки существует ряд других явлений самовоздействпя, но мы
кратко остановимся здесь только на самофокусировке, фазовой
самомодуляцпп и самообострепип импульсов.
17.1 Физическое описание
Начнем с физического описания явления самофокусировки. Кратко
это явление можпо назвать эффектом наведения линзы. Речь идет
об искажении волнового фронта, создаваемом самим световым
пучком при его прохождении через нелинейную среду.
Рассмотрим одномодовый лазерный пучок с гауссовским попе-
речным профилем, который распространяется в среде с показате-
лем преломления п = па + An(i£’|2), где A«(|1S|2) есть наведенное
световым полем изменение показателя преломления (гл. 16). Если
Ди положительно, то для центральной части пучка, имеющей боль-
шую интенсивность, показатель преломления будет больше, чем
для краев пучка, что приведет к меньшей фазовой скорости цент-
ральной части пучка но сравнению с краями. Следовательно, при
прохождении пучка через среду первоначальный плоский волновой
фронт пучка все больше искажается, как показано на рис. 17.1.
Это искажение аналогично искривлению волнового фропта пучка
290
фокусирующей линзой. Поскольку оптические лучи распространя-
ются по нормали к волновому фронту, пучок при 31 ом испытыва-
ет самофокусировку.
Однако пучок с конечным поперечным сечением должен одно-
временно дифрагировать. 1олько если эффект самофокусировки
окажется сильнее дифракции, пучок будет сфокусирован. Грубо го-
воря, действие самофокусировки пропорционально Ди( Е г),'а дей-
ствие дифракции обратно пропорционально квадрату радиуса пуч-
ка. Следовательно, когда пучок сжимается из-за самофоку сировкн,
одновременно усиливается действие и самофокусировки, и дифрак-
ции. Еслп последняя возрастает быстрее, то в некоторой точке
дифракция берет верх над са-
мофокусировкой и сфокусиро-
ванный пучок, достигнув ми-
нимального сечения (фокаль-
ной точки), должен затем ра-
зойтись из-за дифракции.
Во многих случаях наве-
денный полем показатель про-
ломления можно приближенно
представить в виде Д/г = п2|£'|I 2,
где п2 - константа. Тогда, по-
Рис. 17 1. Искривление волнового фроп-
та лазерного пучка в нелинейной среде,
приводящее к самофокусировке
скольку величина обратно пропорциональна радиусу пучка,
действие самофокусировки будет всегда сильнее, чем действие
дифракции, еслп это условие выполнялось вначале. В этой
ситу ации пучок будет самофокусироваться, пока в дело пе
вступит какой-либо конкурирующий нелинейный процесс, который
положит конец самофокусировке. В целом картина самофокусиров-
I ки в рассматриваемом случае выглядит следующим образом. Ла-
винный процесс нелинейного искажения фронта и роста копцеи
трацип поля приводит к тому, что пучок резко схлопывается, как
I показано на рис. 17.1. Положение фокуса и фокуспое расстояние
при атом четко определены. Какой именно нелинейный эффект
разовьется в фокусе и прорвет процесс самофокусировки, зависит
от свойств среды. Им может быть, например, процесс ВКР, ВРМБ,
процесс двухфотонного поглощения или оптический пробой.
Интересный частный случай реализуется, когда действие сам
j фокусировки и действие дифракции на пучок в точности комлен-
ь сируют друг друга. Можпо ожидать, что прп этом пучок будет
распространяться в среде на большое расстояние, пе изменяя сво-
его диаметра. Этот случай известен как самоканалпрованпе пучка.
Практически, однако, описанный режим самокапалированпя ока
зывается неустойчивым. Любые потери мощности пучка вследствие
поглощения пли рассеяния могут нарушить баланс между самофо-
кусировкой и дифракцией и вызвать появление дифракционной
расходимости пучка.
Как мы увпдпм в разделе 17.2. чтобы самофокуепроовка прева
лпровала пад дифракцией, должно выполняться соотношение АпЭ»
1/к2а2, где к—волновой вектор а а —радиус пучка. Таким
19*
291
образом, прп а~1мм и к ~ 2 10‘см“‘ самофокусировка наступит
только в том случае, если Д/г 10“ СГС. В большинство сред
столь большое изменение Л/г может быть индуцировано только при
интенсивности излучения лазера, превышающей несколько мега-
ватт на квадратный сантиметр, что обычно достижимо только с
импульсными лазерами. При этом картина самофокусировки долж-
на зависеть ог времени в соответствии с изменением интенсивно-
сти лазерного импульса. Тем не менее, если отк. ик сре цд на поле
можно считать мгновенным, остается справедливым стационарное
описание самофокусировки, за исключением того, что фокусное
расстояние теперь квазистагпчески меняется во времени вслед за
изменением интенсивности лазера. Этот случаи носит название
квазистациопарного режима самофокусировки. Если, однако, дли-
тельность импульса оказывается меньше или сравнимой с време-
нем установления нелинейной добавки к показателю преломления
Д/г, то зависимость Л/г от времени начинает играть важную ро ib в
процессе установления самофокусировки. Здесь распространение
Рис. 17 2. Фотография мелких нитей па выходном окне кюветы с сероуглеро-
дом, связанных с самофокусировкой многомодового лазерною пучка
фронта импульса может оказывать влияние па условия распрост-
ранения его хвоста. Это режим нестационарной самофокусировки.
Более детальное обсуждение квазистационарного и нестациопар-
ного режимов самофокусировки будет дано ниже.
Аскарьян [1] впервые предсказал возможность самофокусиров
ки, обусловленной возникновением добавки к показателю прелом-
ления Д/г(|£'Г). Херчер |2] обнаружил в начале 1964 г., что при
распространении пучка лазера с модулированной добротностью
292
мощностью несколько мегаватт в твердом теле возникают длинные
нити из точек разрушения, имеющих в диаметре всего несколько
микрон. Чиао с сотрудниками |3] вскоре предложили модель само-
каналирования, которая ооъясняла этот эксперимент, если пред-
положить, что треки разрушения связаны с самоканалировапием
лазерных пучков. Много позже оыло показано, что треки разрхше-
ния па самом деле оыли связаны с движением фокальных точек
Рис. 17.3. Фотография испытавшего самофоку-
сировку одномодового лазерного пучка на вы-
ходном окне кюветы с толуолом при различных
длинах кюветы, а — Короткая кювета, пучок
не успел сфокусироваться (диаметр пучка
700 мкм). б — Длина кюветы близка к длине
самофокусировки, диаметр пучка составляет
примерно одну десятую от первоначального зна-
чения (50 мкм). в — Длина кюветы достаточна
для наступления самофокусировки, пучок имеет
вид нити с предельным значением диаметра
10 мкм [Shen Y. Н. // Prog. Quant. Electron.—
1975. V. 4. Р. 3]
при квазистациопарнон самофокусировке (бегущими фокусами)
14, 5]. Гем временем оыло открыто явление ВНР и было обнару-
жено, что во многих твердых телах и жидкостях это явление име-
ло очень резкий порог, который нельзя было объяснить обычной
теорией ВКР [6]. В конце концов было понято, что процесс ВКР
в этих средах фактически был связан с самофокусировкой, а рез-
кое сжатие пучка в фокусе при этом вызывало резкое возникновение
293
ВКР [7]. Самофокусировка объясняет также многие другие на-
блюдаемые аномалии ВКР.
Первые фотографии самофокусированием) пучка в керровской
жидкости показали, что при самофокусировке пучок схлопывается,
а затем разбивается на множество нитей с практически постоян-
ным диаметром |8]. Типичный пример показан па рис. 17.2. Каж-
дая вить имеет диаметр порядка 10 мкм, причем эта величина ока
зывастся характерной для данной среды. То, что при самофокуси-
ровке явно одномодового гауссовского пучка возникает множество
нитей, вызывало удивление и привлекало внимание. Позднее, од-
нако. было установлено, что появление множества нитей фактиче-
ски было связано со слабой многомодовой структурой пучка. Ког-
да использовался действительно одномодовый лазер, самофокуси
ровна приводила к появлению только одной пити, как видно из
рис. 17.3. Тем не менее, проблема пе утратила интереса, потому
что процесс формирования и характеристики этой пити были не
понятны. Важным был вопрос, является ли наблюдаемая нить про-
явлением предсказанного явления каналирования [3]. Оказалось,
что нить является всего лишь траекторией движения фокуса при
квазистацпонарноп самофокусировке [9, 10]. Мы рассмотрим про-
блему нитей более детально в последующих разделах, а сначала
остановимся на количественной теории самофокусировки.
17.2 Теория
_ *' , „
Формальная теория самофокусировки довольно проста. <по явле-
ние описывается нелинейным волновым уравнением
V2£ - с-2 [(w0 + Дп)2 ZJJ - 0. (17.1)
причем среда считается изотропной, поле поперечным, а отклик
среды—мгновенным, так что Ди(|£Т) пе зависит явно от време-
ни t. В этом случае производной по поперечным координатам уже
нельзя пренебречь, но, поскольку амплитуда поля не должна силь-
но меняться на расстоянии порядка длины волпы, мы можем пс
пользовать приближение медленно меняющихся амплитуд.
Тогда для квазпмонохроматического пучка, распространяюще-
гося вдоль оси z, уравнение (17.1) можпо свести к уравнению в
частных производных первого порядка относительно z и t. Задачу
можно еще более упростить, если избавиться в уравнении от про-
изводной d/dt. вводя приведенную временную переменную g =
— z/rt, где ve групповая скорость. Тогда при условии, что
поле имеет впд Ё = & (г, z, §)e.xp(i/cz iol), уравнение (17.1) пе-
репишется в виде
О
дг
(17.2)
Здесь профиль пучка считается имеющим круговую симметрию,
а г радиальная координата. II модуль амплитуды, и фаза поля
294
должны быть функциями г, z и £. Используя для амплитуды ПОЛЯ
представление в виде <S = А ехр (гср), вместо (17.2) получаем два
связанных уравнения для модуля амплитуды А и фазы ср [11]:
к iA2 = ~^±- И2Г <Р), (17.3а)
+ = (17.36)
Уравнение (17.3а) является уравнением для энергии, а уравнение
(17.36) определяет траекторию луча. Поскольку фаза cp(r, z, В)
фактически задает волновой фронт пучка, то уравнение (17.36)
описывает, каким образом действие самофокусировки, представ-
ленной в уравнении членом 2Дп/ге0, и действие дифракции, пред-
ставленной членом V^A’krA, искажают волновой фронт. Если в
точке z = z0 выполняется точное равновесие между самофокуси-
ровкой и дифракцией, так что при всех г
и если, кроме того, при z0 волновой фронт является плоским, так
что v±cp=O, то из уравнения (17.3) следует, что <9cp/3z = 0 и
дЛ/dz = 0 при z > z0. Это случай самокапалирования: волна рас-
пространяется в среде с плоским волновым фронтом и неизменным
поперечным профилем. Решение уравнения (17.4) для случая са-
мокапалирования при Дп = п2|Е|2 можно получить аналитически
[3]. Однако это решение неустойчиво. Малейшее отклонение
4 (г, z) от решения, соответствующего случаю самоканалирования,
вызовет либо самофокусировку, либо дифракционную расходимость
пучка, либо частичную самофокусировку и частичную дифракцию.
Уравнение (17.36) имеет ту же форму, что и уравнение Га-
мильтона — Якоби + = 0 в классической механике [12],
где == p/^Lm + V есть функция Гамильтона частицы в потенци-
альной яме V, a S(q, р, t) является функцией действия. В нашем
случае ср (г, z) выступает в роли S, а переменные z, г, к соответ-
ствуют t, q и т, причем (^j_cp)2 соответствует р2, а
7=-*(4^+ 2^-1
2 \ 1^А % )
Теперь, зная, что уравнение Гамильтона — Якобп должно приво-
дить к обычному уравнению движения для частицы вида
md2qldt2 = dVIdq, из (17.36) мы по аналогии получаем уравнение
dz2 * (>Г 2 дг (^4 1 п0)' I1
которое задает траекторию луча г в функции z.
Решение уравнения (17.5) можпо представить себе, исходя из
картины движения частицы в потенциальной яме V. Однако в
295
нашем случае V известно, только если известна функция А (г, z),
в предположении, что конкретизирован вид функции Дя(|/?|").
Но Л (г. z) можно найти, только решив связанные уравнения
(17.3). В качестве приближения можно задать А (г, z) в виде не-
которой функции. Это приближение оказывается разумным, коль
скоро искривление лучей в процессе фокусировки не играет су-
щественной роли. Например, мы можем считать, что центральная
часть пучка сохраняет свой гауссовский профиль прп распростра-
нении, но радиус пучка меняется с изменением z. Это означает,
что прп 0 < г <£ а
А (г, z) -= А ехр--------£— . (17.6)
4 ’ 1 ° a (z) [ 2а2 (z)
Это приближение известно как параксиальное или бсзаберрациоп-
ное. Каждый луч идет ио траектории, для которой г/а-г/а-,, где
Го и с0 — координата луча и радиус пучка при z = 0 соот-
ветственно.
Еслп Л (г, z) задано соотношением (17.6), то потенциал V при-
нимает вид
V (г, а)-— к
1 г2 , Дя \
2*V ' п0Г
Поскольку в параксиальном приближении г < а. мы получаем
(17.7)
1 Дя
к2а2 п0
и теперь уравнение (17.5), в котором r(z) заменяется
можно решить. В результате приходим к соотношению
+Е(с) = const,
Z \ az / 7
па fi(z),
(17.8)
которое является аналогом закона сохранения энергии в случае
частицы. Граничные условия имеют вид а = а0 и da/dz ={da/d:)a
при z 0, а точка фокуса, соответствующая а = ainin и da/dz = 0,
достигается при z = z,. Решение (17.5) или (17.8) можно записать
в виде
а
J {4 it «и -г (»')i + (5)“Г‘ *ш- <1М>
“о
Фокусное расстояние при этом определяется уравнением
“min
г/= J {4fF<flo)-F^+(5)o} ^da- (17-10)
°0
Теперь мы можем понять с физической точки зрения, каким
образом происходят самофокусировка пучка и его дифракция, при-
296
1
|, что при большом радиусе
Рис. 17.4. Зависимость парамет-
ра К от радиуса пучка. Кривая
иллюстрирует аналогию между
самофокусировкой и двпжспием
частицы в потенциальной яме
бегнув к представлению о частице, движущейся в потенциальной
ямс. Как видно из (17.7), потенциал V будет положительным или
отрицательным в зависимости от того, доминирует дифракционный
член 1 /к(г или член Д/г/тг0, ответственный за самофокусировку.
Если Д/г достаточно велико, но испытывает насыщение при высо-
ких интенсивностях ноля, то функция У может иметь форму, пока-
занную па рис. 17.4. Из рисунка вп
пучка а и, следовательно, малой его
интенсивности самофокусировка мо-
жет доминировать над дифракцией,
но, когда пучок сжимается и его ин-
тенсивность возрастает, изменение
Д/г достигает насыщения, и вскоре
начинает доминировать дифракция.
Из аналогии с частицей, находящей-
ся в потенциальной яме, нетрудно
видеть, что, если начальная расходи-
мость или сходимость I (da/dz) 01 (со-
ответствующая начальной скорости
частицы) меньше, чем [—V(a)/2k]‘/2,
то радиус пучка будет по мере рас-
пространения периодически менять-
ся от ятах до ят1п (рис. 17.4). Период
этих осцилляций можно определить
из (17.9). Если же, наоборот, I (da/dz) 0\ > [— V(ao)/2k]vz, то пучок
никогда не сможет сфокусироваться и будет дифрагировать до
бесконечности, хотя вначале он может и сфокусироваться, если
(da/dz) 0< 0.
В реальных экспериментах насыщение Ди может не происхо-
дить, однако, даже в области фокуса. Задолго до того как интен-
сивность лазера достигает уровня, необходимого для насыщения
Д/г, развиваются другие нелинейные оптические эффекты, которые
влияют па условия самофокусировки. В практических случаях в
области резкою сжатия пучка перестает выполняться и парак-
сиальное приближение, использовавшееся в приведенных выше вы-
числениях. Поэтому на самом деле паши расчеты относятся только
к предфокальноп области для случая Д/г = п21Е12. При этом для
гауссовского пучка в параксиальном приближении г < а потенциал
V принимает вид
где
(17.11)
— мощность лазера, а Ро сХ2/8л2п2. Пользуясь аналогией с части-
цей, мы сразу видим, что самофокусировка может произойти,
257
только еслп Р > PQ. Пока начальная расходимость пучка (А'/2) (da/drift
остается меньше —У(я0), действие самофокусироки всегда будет
сильнее действия дифракции, и радиус пучка в конце концов умень-
шается до нуля. В частном случае, когда Р = Р<>, получаем V = 0,
и если (da/dz)o = O, то пучок должен распространяться, сохраняя
своп радиус. Этот случай соответствует самокапалировапию пучка.
Если V определяется соотношением (17.11), то пз интеграла (17.9)
получаем соотношение
/7 2
,2
(17.12)
О
из которого видно, как радиус пучка уменьшается в функции прой-
денного расстояния z. Точка фокуса должна наблюдаться прп z = zf,
когда а = 0. Отсюда находим
____________^„71/2_____________
(Р/Ро - 1)1/2 - (А%/-|/2 ) {daldz)a *
Если (f7<z/dz)o = 0, то это соотношение принимает вид
Z1 (^о-1)172'
(17.13)
(17.14)
Приведенное решение, полученное в параксиальном приближе-
нии, справедливо, конечно, только для лучей, распространяющихся
близко к оси пучка. Более строгое решение (17.3) можно получить
численно [13]. При этом оказывается, что при Дп = nJZ?l2 и Р>
> Рю ~ (1,22Х)2с/128пг (Ркр носит название критической мощности
самоканалирования [3]) гауссовский пучок с первоначально пло-
ским фазовым фронтом самофокусируется в точку на расстоянии
[14], которое будем называть длиной самофокусировки:
0.367Ы2
[[(Р/Ркр)1/2 -0,852]2 — О.ОЗ!©}1^2 ’
(17.15)
Зависимость между zf и 1'Р/Ркр построена на рис. 17.5. При Р >
> 1.2Ркр зависимость (17.15) можно аппроксимировать асимпто-
тической формулой
____________К
Z'~ VP- 0.852 1
(17.16)
где К = О,3677«7оТ'Ркр-
В случае керровской жидкости, имеющей п> ~ 10-1‘ СГС, полу-
чаем Ркр ~ 8 кВт для лазерного пучка с длиной волны X ~ 500 пм.
Фокусное расстояние zt пропорционально квадрату начального ра-
диуса пучка «о. Прп а0 = 150 мкм и Р/Ркр = 1,5 получаем z, = 31 см.
Интенсивность на оси пучка в функции z также можно рассчитать,
и эта зависимость может быть приближенно выражена формулой
/(z)//(0) = [l -(z/z,)2]-»'2, (17.17}
298
где а — параметр, имеющий зависимость от Р, показанную на
рис. 17.5.
В квазпстацпонарпом случае амплитуда поля <?, а значит, п Z,
п Р являются также функциями = £ —При этом соотношения
(17.16) и (17.17) принимают вид
Z/ “ VF7U-0,852/р7р’ (17.1^
7(z, |)/7(0, s)=[l-(Z/Z/)2]-“/\ (17.19$
Первым следствием этого зависящего от времени решения является
то, что положение фокуса, определяемое zt, должно завпссть от
Рис. 17.5. Кривая А показы-
вает зависимость обратной
длины самофокусировки от
мощности пучка на входе;
кривая В асимптота, к ко-
торой стремится кривая А прп
большой мощности пучка;
кривая С описывает зависи-
мость параметра а в формуле
(17.17) от мощности пучка на
входе. Здесь Zy= zj>2ka^, по
осям в скобках дан масштаб
для кривой С, без скобок —
для кривых Л и 7? [14]
времени [9, 10]. Эта картина движущегося фокуса, как мы увидим
в следующем разделе, очень хорошо описывает экспериментально
наблюдаемые особенности самофокусировки напосекупдных им-
пульсов лазера в жидкостях.
17.3 Квазистационарная самофокусировка
В случае самофокусировки в жидкостях импульсов лазера с моду-
лированной добротностью, имеющих длительность (около 10 нс)
намного большую, чем время отклика среды (порядка 10 пс). долж-
на оставаться справедливой развитая выше теория квазистацпонар-
ной самофокусировки. Будучи сильно нелинейным эффектом, са-
мофокусировка критически зависит от параметров входного пучка.
Даже слабая рябь па фойе гладкого поперечного профиля пучка
в процессе самофокусировки многократно усиливается и приводит
к разбиению пучка на несколько независимо фокусирующихся ча-
стей. Бели п = п0 + njEl2, то критический размер V ниже которого
пучок, имеющий интенсивность /, становится неустойчивым по от-
ношению к поперечному изменению интенсивности можпо оценить
299
из выражения для Ркр [15]
1,22Хс1/а
(32лл27)1 2 *
(17.20)
При п2 ~ 10-и СГС, I ~ 50 МВт/см2, 7 ~ 500 нм получаем Л ~ 10 мкм.
Использование пу яков с плохой пространственной когерентное ыо
(большим числом поперечных мод) привело к паблю (,епию в экспе-
рименте разбиения пучка и формирования множественных нитей.
Эти результаты было очень трудно интерпретировать, поэтому для
сравнения эксперимента с теорией необходимо использовать одно-
модовые лазеры. Мы рассматриваем ниже только самофокусировку
одпомодовых лазерных импульсов.
а. Самофокусировка в предфокалъиой области
Уравнение 717.19) описывает самофокусировку в предфокальной
области в среде, у которой п = п0-\- пг\Е\~. Его справедливость была
подтверждена экспериментально прп измерении пиковой интенсив-
ности па осп пучка в функции z [16]. Сужение радиуса пучка вслед-
ствие самофокусировки также наблюдалось экспериментально
(рис. 17.3).
Интересна зависимость самофокусировки от поляризации. Было
обнаружено, что излучение после фокуса всегда линейпо поляри
зовано независимо от исходной поляризации пучка. При круговой
поляризации падающего излучения направление поляризации вы-
ходного излучения оказывается произвольным. Эти результаты
можно объяснить как следствие нелинейного взаимодействия между
двумя циркулярно поляризованными компонентами поля через по-
средство наведенной полем нелппейпой добавки к показателю пре-
ломления среды [17]. Согласно (16.31), наведенные полем показа-
тели преломления для двух циркулярпо поляризованных нолей
можно записать в виде
Ди_ = ^[4|Г±|2 /?|£ Г-].
(17.21)
В обычных жидкостях Л—В —“7^0^ поэтому если присутст-
вуют обе циркулярно поляризованные компоненты поля, то для бо-
лее слабой из нпх изменение показателя преломления будет боль-
ше и, значит, она будет быстрее самофокусироваться, пока се ин-
тенсивность не сравняется с интенсивностью другой компоненты.
После этого выходное излучение становится линейно поляризован-
ным. Эти рассуждения относятся и к случаю круговой поляризации
входного пучка, поскольку на практике пучок пикогда не имеет
идеальной круговой поляризации. Одпако количественный анализ
проблемы самофокусировки прп наличии связи между модами еще
не проделан.
300
б. Нити и движущиеся фокусы
Порог самофокусировки для данной среды протяженностью I
определяется из условия z, (pm,х) = Z. где Р1;,ах — пиковая мощность
входного импульса. Справедливость уравнения (17.18), определяю-
щего зависимость z, от /<„«, была экспериментально подтверждена
в результате измерении пороговой мощности самофокусировки при
различных I [18].
Рассмотрим теперь, что будет, когда пиковая мощность импуль-
са на входе превышает порог самофокусировки. В первых экспери-
ментах было обнаружено, что после самофокусировки пучок разби-
вается на несколько интенсивных тонких нитей [8, 19]. Как уже
упоминалось выше, это множество нитей было результатом много-
мо (овом структуры входного пучка. Позднее было показано, что
излучение одпомодового лазера приводят к появлению единствен-
ной нити па осп пучка. Д гя данной среды эта нить имеет постоян
ный диаметр в пре (елах ±20% и протяженность в несколько сан-
тиметров. Интенсивность света в такой нити может достигать десят-
ков гигаватт па квадратный сантиметр.
Пользуясь картиной квазистационарпой самофокусировки мож-
но прийти к выводу, что эта пить соответствует следу движущего
ся фокуса оставляемому им па фотографии, полученной с большим
временем экспозиции. То, что это действительно так. было доказано
путем быстрой фотосъемки с помощью стрпк-камеры [20]. Диаметр
пити. следовательно, равен диаметру фокального пятна, а интен-
сивность в нити — интенсивности в ({окусе.
Мы можем получить лу ппее представление о картине движу-
щихся фокусов, пользуясь графиком, представленным па рис. 17.G.
Верхняя L'-образпая кривая дает положение фокуса в функция
времени. Опа получена с помощью формулы (17.18) с учетом фор-
мы входного импульса Р(£) в предположении что К и Pv известны
[10]. Практически К я Ркр можно определить из измерения зависи-
мости z.(Pmax) от Z^max [18]. Кривую на рис. 17.G, по крайней мере
частично, можно получить и экспериментально, если регистрировать
положение фокуса в разные моменты времени [21]. Было найдено,
что измеренная кривая очепь хорошо совпадает с кривой, рассчи
данной согласно (17.18). Бак видно из рисунка, [7-образная кривая
имеет следующие особенности: если протяженность среды I доста-
точно велика, то фокус сначала появляется в точке zn внутри сре-
ды. Затем оп разбивается на два: один движется назад, затем впе-
ред, достигнув минимального фокусного расстояния гв(/ф,ах), соот-
ветствующего пику входного импульса; другой фокус движется
вперед со скоростью, большей скорости света. Наклоп обеих ветвей
крпвой приближается к скорости света при z -»- «=. Заметим, что
движение фокуса со скоростью превышающей скорость света, пе
противоречит специальной теории относительности, поскольку точки
фокуса в разные моменты вр меня образуются вследствие самофо-
кусировки различных участков входного импульса, поэтому «дви-
жение» фокального пятпа не связано с переносом энергии Тем пе
301
менее в среде появляется сильная поляризация, наведенная дви-
жущимся фокусом, которая может иметь скорость, превышающую
скорость света. Возникает ситуация, аналогичная той, при которой
наблюдается излучение Черенкова; детально, однако, эта задача
еще не изучена. Необычные черты U-образной кривой движущихся
фокусов приводят к ряду интересных следствий [22]. Во-первых,
Рис. 17 6. На пижш м рисунке
показал профиль входного им-
пульса F(t). Его ппковая мощ-
ность 42 5 кВт. длин лыюсть па
уровне 1/е ратита 1 нс. На верх-
нем рирупке построена рассчи-
танная но формуле (17.18) кри-
вая. описывающая положение
фокуса во времени Прин тто,
что' (0.852)2Р.р =8 кВт. К =
= 11.6 см • (кВг)1/2. что прибли-
зительно соответствует условиям
распространения в CS2 пучка с
диаметром па входе 400 мкм.
Штрихом проведены прямые с
наклоном, соответствующим ско-
рости света; от и описывают рас-
пространение света вдоль осп z
[22]
фокус относительно большое время находится в точке z,(P av), по-
этому оптический пробой более вероятен в точке z,(Pinax). II дейст-
вительно, в прозрачных жидкостях инициированные лазерным из-
лучением пузырьки наблюдаются именно в этой области. Во-вторых,
когда zy(Pmax) намного меньше I, световой импульс, дифрагирую-
щий из нити на протяжении нескольких сантиметров в конце кю-
веты, имеет очень короткую длительность, меньшую 100 пс при
наносекундном входном импульсе. В-третьих, высокая лазерная ин-
тенсивность (порядка 10 ГВт/см2) в фокальной области легко ини-
циирует другие нелинейные оптические процессы. Одним из них
является сильная фазовая самомодуляция, прнво тящая к спект-
ральному уширепию света, дифрагировавшего из области питп, из-
за большого изменения показателя преломления Дп, наведенного
полем. Детально мы рассмотрим эту проблему в следующем раз-
деле. Важными нелинейными оптическими процессами в самофоку-
сирующихся пучках оказываются ВКР и ВРМБ Вынужденное рас-
сеяние, в свою очередь, сильно влияет па самофокусировку. Их
взаимное влияние. наиболее интригующее и интересное, обсужда-
ется ппже.
Резкий порог ВКР в керровских жидкостях (в которых основной
механизм вовнпкповоппя Дп— переориентация молекул) был про-
блемой, которая привлекала большое внимание па заре нелинейной
оптикп (см. раздел 10.6). Теперь мы зпаем. что причиной этого
эффекта оказывается самофокусировка. Очепь высокая интенсив-
ность лазерного излучения в фокусе легко возбуждает ВКР или
302
ВРМБ. Очевидно, что резкие пороги ВКР и ВРМБ должны при-
мерно совпадать с порогом самофокусировки. Развитие же интен-
сивности ВКР или ВРМБ зависит от характеристик этих двух про-
цессов рассеяния в той или иной среде [22, 23]. ВРМБ характери-
зуется большой -величиной стационарного коэффициента усиления
и большим временем установления (порядка 10 пс). В то же время
процесс ВКР имеет намного меньшую величину стационарного ко-
эффициента усиления, зато дает практически мгновенный отклик
(порядка 5 пс) [23]. Когда интенсивность света возрастает за счет
самофокусировки, ВРМБ возникает раньше пли позже ВКР в за-
висимости от свойств конкретной среды.
Когда интенсивность лазера значительно превышает порог само-
фокусировки, процессы вынужденной генерации излучения прп
ВКР или ВРМБ можпо представить себе с помощью рпс. 17.7 [22].
Рпс. 17.7. Взаимодействие между падающей волной
и волной, возникающей вследствие вынужденного
рассеяния назад. Компоненты ВКР и ВРМБ назад,
возникающие па верхней ветви U образной кривой,
распространяются вдоль штрихпупктирпых прямых
и взаимодействуют с еще не сфокусировавши йся
частью входного импульса в заштрихованной обла
сти «тени» [Shen У. П. Ц Prog. Quant. Elec Iron.—
1975. V. 4. P. 12]
Движущийся вдоль //-образной кривой фокус вызывает появление
ВКР и ВРМБ в направлении как вперед, так и назад. Излучение
в направлении назад, связанное с рассеянием па нижней ветви
//-образной кривой, встречается с падающим излучением в заштри-
хованной области и эффективно прп этом усиливается. Поскольку
комбинационное рассеяние имеет мгновенный отклик, то оно воз-
никает первым и его сильный рост вскоре истощает падающее ла-
зерное излучение до уровня, лежащего ниже порога самофокуси-
ровки. Прекращение самофокусировки, в свою очередь, останавли-
вает процесс ВКР. В результате сигнал ВКР назад имеет вид
интенсивного су бпаносекундного импульса [24], как это видно из
рис. 17.8. После постепенного исчезновения сигнала комбинацион-
ного рассеяния мощность падающего излучения восстанавливается
и вновь достигает порога самофокусировки. Возникшее к этому мо-
менту ВРМБ в направлении назад может иметь больший нестацио-
нарный коэффициент усиления, чем процесс ВКР. Оно нарастает по
интенсивности, что вызывает истощение интенсивности падающего
лазерного излучения. Вследствие саморегуляции процесс ВРМБ на-
зад поддерживает интенсивность прошедшего лазерного излучения
на уровне, лежащем немного ниже порога самофокусировки. Это объ-
303
Рис. 17.8. Осциллограммы
входного импульса (а), пол
ного сигнала вынужденно-
го рассеяния назад (б),
импульса ВКР назад (в) и
прошедшего импульса (г)
[24]. Р дано в МВ г
даться дифраги рованное
яспяет результаты, приведенные на рис. 17.8, когда после резкого
минимума, связанного с генерацией ВКР, в прошедшем импульсе ла-
зера наблюдается плоская из-за истощения вершина; прп этом сумма
прошедшей интенсивности и интенсивности ВРМБ назад равна ин-
тенсивности падающего излучения. Истощение падающего излуче-
ния до уровня, лежащего ниже порога самофокусировки, одновре-
менно кладет конец движению фокусов и формированию нитей.
Вследствие этого часть нижней ветви U-
образной кривой, отвечающая более позд-
ним момептам времени, никогда пе на-
блюдается.
Процесс ВКР вперед также может
возникнуть в области движущегося фо-
куса. Из рис. 17.7 видно, что его усиле-
ние происходит благодаря взапмодейст
вшо с дифрагированным после фокуса
лазерным излучением и должно поэтому
быть гораздо меньшим, чем в случае ВКР
назад. Это подтверждается эксперимен-
тальными наблюдениями [25]. При даль-
нейшем увеличении мощности лазера пли
протяженности среды увеличивается дли-
на фокальной области, а также длина
взаимодействия падающего лазерного из
лучения и компоненты ВКР. В резуль-
тате этого сигнал ВКР вперед постепеп
но возрастает и в конце концов он мо-
жет вызвать практически полное пето
щенпе мощности лазерного излучения в
фокальной области. Прп этом в фокальной
облает вместо лазерного будет наблю-
излучение ВКР. а нить, обусловленная
движением фокуса по верхней ветви 17-образпон кривой, окажетвя
прерванной [22].
Картина движущегося фокуса может успешно объяснить и дру-
гие аномальные эффекты ВКР п ВРМБ в условиях самофокусиров-
ки. Более подробное изложение этого вопроса дано в [22]. Количе
ствепное решение задачи можно, в принципе, получить, решая свя-
занные нелинейные волновые уравнения для полей лазера, комби
пациоппой и мапделыптам-бриллюэновской компонент. Однако это
ужасная работа даже для компьютеров,' и всерьез ею еще пикто
не занимался [26].
Пока поняты не все экспериментальные результаты, относящие-
ся к образованию нитей при квазистациопарной самофокусировке.
Например, диаметр пптп или движущегося фокального пятна пред-
положительно определяется пелинет ными процессами, возникающи-
ми в фокальной области, но каким образом эта величина может
быть характеристикой среды, не зависящей от входных лазерных
импульсов, пока не ясно. Копечпое время релаксации наведенного
304
долей показателя преломления может оказать влияние па дифрак-
цию света из нити, особенно когда фокус движется со скоростью,
большей скорости света. Квазистацпонарное приближение в описа-
нии самофокусировки, очевидно, не выполняется в фокальной об-
ласти. Нестационарная динамика прп наличии сложного влияния
других нелинейных оптических процессов пока не исследована. На-
конец, в модели движущегося фокуса еще предстоит найти объяс-
нение образованию стоксовых и антистоксовых колец вокруг ни-
ти [27].
17.4 Нестационарная самофокусировка
Когда длительность лазерного импульса оказывается короче пли
сравнимой с временем установления Д/г, для процесса самофокуси-
ровки становится важным изменение Д/г во времени. Таком режим
самофокусировки называется нестационарным. Мы рассмотрим здесь-
случай, когда Д/г связано в основном с наведенной полем переори-
ентацией молекул и удовлетворяет уравнению Дебая [28]
(^- + т)Дп==тДп<>’ (17-22>
где Д/г0 является функцией IT? (г I) ив приближении низшего-
порядка пропорционально E(r, t) I2. Интегрирование (17.22), когда
Е рассматривается как функция переменных (г, |). где g = f —z/щ,
приводит к уравнению
Дп(г, 5) = 4 J Дпо <IЕ (г- »1) 2) «р ' - ~<17-23>
Динамика нестационарной самофокусировки определяется теперь
системой уравнений (17.2) и (17.23). Были получены как прибли-
женные аналитические решения [29]. так и численные результаты
[26, 30]. Ниже мы ограничимся качественным описанием явления.
Вследствие нестационарного поведения Д/г передняя часть ла-
зерного импульса может повлиять на самофокусировку задней его
части. Рис. 17.9 показывает, как будут распространяться в среде
различные части импульса [31]. На переднем фронте импульса (обо-
значен па рисунке буквой «) нелинейная добавка Д/г мала, и здесь
свет дифрагирует по море распрострапения практически так же,
как в линейпом случае. Следующая часть импульса (Ь па рисунке)
встречает на своем пути уже несколько большее индуцированное
изменение Д/г, но все же недостаточно большое, чтобы вызвать са-
мофокусировку, поэтому эта часть все еще дифрагирует, хотя и по
так сильно. Часть с — / импульса встречает изменение Д/г. наве-
денное предшествующей частью импульса, достаточно большое для
самофокусировки. Однако Д/г будет меньше ирп больших значе-
ниях z. поэтому в конце копцов ну чок начнет дифрагировать. Са-
мофоку спровка и дифракция части с — / импульса протекает до-
вольно плавно и происходят на сравнительно длинной дистанции.
20 и. р. Шен 305-
Диаметр в фокусе зависит от того, насколько велико изменение
Длг. Задняя часть импульса встречает большее изменение Дп и са-
мофокусируется на меньшем расстоянии с меньшим диаметром в
фокусе, но ее дифракция все равно будет плавной из-за медленной
дифракции передней части импульса. На практике, скорее всего,
минимальный диаметр пучка ограничивается каким-либо другим
t
Рис. 17.9. Самофокусировка пикосскундного импульса в керровской жидкости.
Различные части импульса (о, Ь, с и т. д.) фокусируются и дефокусируются,
распространяясь по разным траекториям. Импульс деформируется, приобретая
форму горна, после чего распространяется почти без изменения [Shen Y. R. Ц
Prog. Quant. Electron.— 1976. V. 4. Р. 27]
нелинейным процессом. Когда это происходит, диаметр фокуса ока-
зывается постоянным для конечной части входного импульса, как
это показано на рис. 17.9. Представленная картина фактически яв-
ляется обобщением представления о движущемся фокусе и сводится
к последней в квазпетационарпом случае.
Из рпс. 17.9 можно видеть, как происходит деформация попереч-
ного профиля пучка. Когда задняя часть импульса сжимается вслед-
ствие самофокусировки, пучок принимает форму горна. Из-за мед-
ленности процессов фокусировки и дифракции пучок в форме горна
вскоре достигает установившейся формы, после чего он распрост
раняется на большое расстояние без заметного ее изменения. Эта
неизменная форма распространяющегося пучка часто называется
динамическим каналированием. Узкая прпосевая часть пучка прп
водит к появлению нити па снятой с большой выдержкой фотогра-
фии. Прп дальнейшем распространении пучок постепенно уширяет-
ся в поперечном направлении вследствие дифракции и образует
пить с постепенно пропадающим хвостом, если протяженность сре-
ды достаточно велпка.
Нестационарную самофокусировку с образованием нити легко
можно наблюдать в керровских жидкостях с помощью пикосекунд-
ных лазерных импульсов [32] Количественные измерения, предпри-
нятые с пикосекундными импульсами с целью проверки картины
динамического каналирования, оказались трудными из-за ограниче-
ний, присущих ппкосекундной технике. Можпо, однако, промодели-
306
ровать эти явления при распространении более длинных лазерных
импульсов в среде с медленным нелинейным откликом. В жидких
кристаллах время установления Дп может меняться от нескольких
наносекунд до нескольких сотен наносекунд прп изменении тем-
пературы [28]. Таким образом, при использовании одних и тех же-
наносекундпых импульсов можно исследовать самофокусировку в
разных режимах, от квазистациопарного до нестационарного [33]_
В нестационарном случае с помощью измерения поведения интен-
сивности выходного сигнала на осп пучка было показано, что ис-
пытавший самофокусировку пучок действительно принимает форму
импульса в виде горна [31]. Диаметр узкой часта оставался почти
постоянным на довольно большом расстоянии. Следовательно, мо-
дель динамического каналирования полностью подтвердилась. В ука-
занном случае предельный диаметр узкой части определялся глав-
ным образом не комбинационным пли манделыптам-брпллюэповским
рассеянием, а двухфотопвым поглощением в области фокуса.
17.5 Самофокусировка в твердом теле
Самофокусировка возникает и в твердом теле; ее результатом мо-
жет быть длинный трек оптического пробоя [2]. Тщательные экспе-
риментальные исследования показали, что пробой обладает следую-
щими характерными чертами. Трек пробоя имеет вид цилиндриче-
ского капала с измененным показателем преломления диаметром
в несколько микрон, строго прямолинейного со среднеквадратичным
отклонением порядка одной длины волны, и имеет длипу в несколь-
ко сантиметров. Он начинается с характерной звезды пробоя и
может прерваться, не доходя до конца образца. Формирование тре-
ка сопровождается вспышкой белого света из области капала, уве-
личением расходимости прошедшего лазерного луча и появлением
короткого импульса излучения ВРМБ назад.
В большинстве твердых тел основным механизмом возникнове-
ния добавки Дп к показателю преломления под действием поля им-
пульса лазера с модулированной добротностью является электро-
стрикция. При этом изменение Дп описывается обычным уравнени-
ем акустической волны (см. раздел 16.2)
+-^-4^А,г= (17-24>
к < 01 / W1 1 / ' '
Из-за большого времени установления \п в этом случае самофоку-
сировка оказывается нестационарной. Динамика ее определяется из
решения системы уравнений (17.2) п (17.24). Чпсленно опо был»
получено Керром [35]. Качественно в рассматриваемом случае долж-
на сохраниться картипа нестационарной самофокусировки, показан
йая на рис. 17.9. Отличие заключается в том, что, когда интенсив-
ность испытавшего самофокусировку пучка достигает в фокусе зна-
чительной величины, там наступает оптический пробой, который
прерывает самофокусировку пучка после фокуса. Сфокусировавший-
«я пучок сильно дифрагирует из точки проооя, поэтому картина,
показанная на рис. 17.9, пе может сформироваться. Наблюдаемые
явления больше напоминают движение фокуса, только теперь в ро-
ли движущегося фокуса выступает точка пробоя. Траекторию этой
ясно видимой точки можно найти, сети рассчитать изменение во
времени интенсивности па осп пучка. Как видно пз рис. 17.9, точ-
ка пробоя прп нестационарной самофокусировке должна двигаться
.в обратном направлении.
Качественные представления, описанные выше, были подтверж-
дены экспериментально [36]. Положение точки пробоя, отмеченное
пзлучеппем белого света, может быть прослежено с помощью стрик-
камеры. Результат таких наблюдений приведен па рис. 17.10. Точка
Рис. 17.10. Типичные примеры: а — трека пробоя, б — фотографии, полу чинной
с помощью стрпк-камеры, в осциллограммы гладкого входного импульса [361
пробоя действительно движется в обратном направлении. Она до-
стигает конца трека вблизи максимума входного импульса и оста-
ется в этом месте довольно продолжительный отрезок времени, в те-
чение которого от лазерного импульса непрерывно поступает в эту
точку энергия, приводящая к формированию звезды пробоя.
Хотя уровень понимания процессов при самофокусировке в твер-
дых телах является вполне удовлетворительным, экснеримепталь
ные исследования до сих пор велись недостаточно интенсивно. На-
пример. самофокусировка в полупроводниках вообще почти не ис-
следована.
Чтобы самофокусировка излучения привела к пробою в твердом
теле, длина образца должна быть больше пороговой длины. Толщина
308
оптического окна, например, обычно оказывается меньше этой ве-
личины. Оптические повреждения топких окон, а также поглощаю-
щих материалов и поверхностен чаще всего не связаны с самофо-
кусировкой (см. раздел 27.3).
17.6 Другие случаи самофокусировки
Самофокусировку в газах легче всего наблюдать вблизи резонансов,
если падающий луч имеет частоту, несколько превышающую резо-
нансную частоту поглощения, так что добавка &.п оказывается по-
ложительной п достаточно большой по величине [37]. Самофокуси-
ровка в таких условиях наблюдалась, паирпмер, со сдвинутыми по
частоте за счет ВКР импульсами рубинового лазера в парах калия
[37] и импульсами СО2-лазера в SFe [38]. В парах калия наблюдалась
даже самофокусировка пучка лазера непрерывного действия. Прп
подходящих условиях наблюдается, как самофокусирующийся луч
сжимается в нить [39]. Этот важный случай стационарной самофо-
кусировки отличается от рассмотренных выше, поскольку здесь ве-
личина Д/г зависит от диффузии атомов. Кроме того, часть энергии
оптического излучения в сфокусировавшемся пучке теряется вслед-
ствие возбуждения, релаксации и диффузии атомов. Теория такой
нестационарной самофокусировки еще пе разработана.
Самофокусировка излучения лазера непрерывного действия на-
блюдалась в жидкости, содержащей коллоидную суспензию из ша-
риков субмикроппого размера [40]. В этом случае навсденпос Д/г
связано с увеличением плотности коллоидных шариков под действп
ем поля, т. е. этот случай несколько напоминает самофокусировку
вследствие электрострикции, но отличается от случая атомов тем,
что здесь энергия оптического излучения сфокусировавшегося пуч-
ка совсем не теряется в среде.
Сходную картину самофокусировки удалось паблюдать в слабо-
поглощающем стекле [41]. Положительная добавка к показателю
преломления Д/г возникает здесь вследствие нагрева среды при по-
глощении оптического излучения:
д„._^дг + ^*1Дг-. (17.25)
Первый члеп может быть положительным, если увеличение темпе-
ратуры сдвигает полосы поглощения таким образом, что Д/г воз-
растает. Второй члеп. одпако, всегда отрицателен при увеличении
температуры ДГ. Если результирующее изменение Лп в (17.25)
будет все же положительным, то может произойти самофокусиров-
ка. которая носит название тепловой. Наблюдались случаи как ста-
ционарной, так п нестационарной тепловой самофокусировки. При-
мер стационарной тепловой самофокусировки с образованием само-
лоддерживающепся пити показан па рис. 17.11 [41]
309
В настоящее время общепризнано, что оптический пробой вслед-
ствие самофокусировки в лазерном усилителе оказывается важным
ограничивающим фактором прп создании мощных лазерных систем.
Как ни странно, до сих пор выполнено мало исследований самофо-
Рис. (7.11. Тепловая самофокусировка пучка аргонового лазера в стержне из
стекла, содержащего свипец. прп различных уровнях мощности на входе:
а — Ро = 3 Вт; б Рв - 8 Вт. Часть испытавшею самофокусировку пучка
образует самоподдержпвающуюся нить [41]
куспровкп в усиливающей среде*). Флек и Лейн [42] выполнили
численный расчет, однако до сих пор нет количественных экспери-
ментальных результатов, чтобы проверить выводы теории.
17.7 Фазовая самомодуляция
Интересным эффектом, наблюдаемым при квазистацпонарной само-
фокусировке, который мы до сих пор не обсуждали, является появ-
ление сильного спектрального уширения излучения, выходящего из
области нити самофокусировки [43]. При наносекупдпом импульсе
на входе уширение может достигать нескольких десятков обратных
Рис. 17.12. Спектральное уширение пмпульса многомодового рубинового лазера
с модулированной добротностью в смеси CS> и бензола [Gustafson Т. К. Та
ran J. Р. Е. Haus Н. Л., Lifsitz J. R-, Kelley Р. Б Ц Phys. Rev.—1969 V. 177.
Р. 306]
сантиметров, а при пикосекундном входном импульсе ширина спект-
ра на выходе превышает несколько тысяч обратных сантиметров.
Пример приведен па рис. 17.12. По крайней мере частично этот эф-
*) См., например: Баранова П. Б.. Быковский Н. Е, Сенатский 10. Б, Че-
калин С. В. Нелипшные процессы в оптической среде мощных неодимовых
лазеров Ц Труды ФИАН. 1978. Т. 103. С. 84: Баянов В. И.. Мак А А.. Сереб-
ряков В .4 , Яшин В. Е. Исследование самофокусировки в лазерных усилителях
и ее подавление с помощью пространственной фильтрации Ц Квантовая элект-
роника.— 1979. Т. 6. С. 902: Басов Н. Г.. Кертес ТЕ. Млтвеец К) В.. Сенат
ский ТО. В.. Чекалин С В. Нелинейные потери в гепираторах ультракоротких
световых импульсов Ц ЖЭТФ.— 1971 Г. 60. С. 533. (Примеч. ред.)
310
фект связан с самоиндуцированной фазовой модуляцией сфокуси-
ровавшегося пучка.
Рассмотрим сначала этот эффект на простой модели [44]. Пусть
лазерный импульс £'(Z)I2 распространяется в самоподдерживаю-
щейся нити длиной I. Если нелинейный отклик безынерционен, т. е.
An.(t)= пл \Е(t) I2, то на выходе из нити излучение испытывает фа-
зовую самомодуляцпю Arp(Z) = (co/c) &n(t)l = (co/c)zz2 \E(t) \Ч и со-
ответствующую частотную модуляцию Аса (Z) = — 5(Аф)/б£. Есте-
ственным результатом оказывается уширение спектра. Спектр из-
лучения на выходе определяется преобразованием Фурье
J <¥(/)<? ib,«t+iAW)dt
(17.26)
которое в приближении медленно меняющихся амплитуд можпо
оценить, вынося <o(t) за знак интеграла. Если A<p(Z)~ |E(Z)|2 име-
ет форму обычного колоколообразпог о импульса, показанного на
рис. 17.13, то качественно спектр на выходе должен иметь следую-
щие черты. Во-первых, поскольку функция Acp(i) симметрична,
спектр мощности будет также симметричным относительно частоты
<й{| падающего излучения. Во-вторых, максимальное уширение при-
ближенно определяется пз соотношения |Ды|тах« l5(A<p)/6Z max, что
соответствует точкам перегиба па кривой Д<р (?). В третьих, в общем
случае существуют две точки с равным наклоном на кривой A<p(Z).
Эти две точки, грубо говоря, соответствуют двум волнам с одинако-
выми частотами, по разными фазами. Опи будут интерферировать
конструктивно пли деструктивно в зависимости от разпостп фаз
между ними. Следовательно, спектр излучения на выходе должен
иметь выраженную периодическую структуру с четкими максиму-
мами и минимумами. Крайние инки с обеих сторон, соответствую-
щие точкам перегиба па кривой Aqj(Z), будут самыми большими.
Число пиков с каждой стороны приближенно определяется нату-
ральным числом, ближайшим, но меньшим величины (Д<р)гоа1/2л.
На рпс. 17.13а показан такой спектр, соответствующий приведенной
выше кривой A<p(Z). Если отклик Дгг инерционен и время релакса-
ции сравнимо с длительностью импульса, кривая А(| (?) существен-
но несимметрична и имеет длинный хвост (рис. 17.36). Следова-
тельно, спектральное ушпреппе с антистоксовой стороны сильно
уменьшается.
Таким образом, фазовая модуляция, показанная на рис. 17.13,
приводит к квазипериодическому ушпрепию спектра. Следует на-
помппть вместе с тем, что самокапалироваппе лазерпого импульса
в действительности не реализуется. Чтобы объяснить наблюдаемое
спектральное уширение при квазистационарной самофокусировке
[45], покажем, что картина движущихся фокусов приводит к сход-
ной фазовой модуляции.
Предположим, что среда имеет протяженность I, намного боль-
шую. чем минимальная длина самофокусировки z, (Pmax). Как по-
казано на рис. 17.14, пучок, попадающий в среду в моадепт време-
311
пп tA. испытывает резкую самофокусировку в точке А и выходит
из среды в точке А'. Если мы знаем, каким образом происходит
самофокусировка пучка в разные моменты времени, то мы можем
рассчитать зависимость lE(z, t) I2. На практике, хотя детальная
форма f?(z, i)l2 при заданном z без фактического расчета неизвест-
на, мы знаем, что длительность импульса b(z, i)l2 должна быть
Рпс. 17.13. Рассчитанный спектр мощности, получающийся в результате фазо-
вой самомодуляцпп импульса, распространяющегося бел изменения формы в
пелппеппой среде: а—спектр, соответствующий фазовой модуляции Дф. сим-
метричной относительно максимума Дф; б— спектр, соответствующий фазовой
модуляции Дф, когда спад кривой намного длиппсе, чем ее подъем
порядка времени т релаксации Дп. Она не может быть намного
короче, так как наблюдаемая в фокальной области величина Дп не
намного меньше стационарного значения Дп1П(и; = п2 \E(z, t) I2. Дли
тельность импульса пе может быть также намного больше, чем вре-
мя релаксации Дп, так как в противном случае квазистационарный
312
отклик привел бы к более резкой фокусировке и, значит, к им-
пульсу более короткому, чем т, что противоречит предположению.
На рис. 17.14 штриховкой выделена область, где велика интенсив-
ность Е и где можно ожидать большого изменения Еп, которое
можно рассчитать, если известна зависимость lE(z, Z)l2. Заметим,
что время молекулярной переориентации т имеет в жидкости поря-
док 10 пс. В этом случае, как нетрудно видеть из рис. 17.14, выхо-
дящее из ооластп нити, вызванной самофокусировкой, излучение
Рис. 17.14. 17-образная кривая, описывающая
движущийся фокус. Добавка к показателю пре-
ломления Ди велика в заштрихованной области,
имеющей ширину порядка врсмепп релаксации.
Свет, распрос рапяющппся вдоль штриховой ли
нии. проходя через кювету, приобретает фазовый
набег Дф, который зависит от времени
[.S'/геп Y. R. Ц Prog Quant. Electron. 1975. V. 4.
Р. 18]
будет иметь сильную фазовую самомодуляцию, так как части н\ч-
ка, попадающие в среду в разные моменты времени, пересекают
разные участки заштрихованной области.
Инкремент фазы самосфокусировавшегося пучка, проходящего
через среду, можно описать выражением
г
Дф = tA + | Еп + ~ dz, (17.27)
о
где для простоты мы пренебрегли дифракционным вкладом в Д<р.
Качественно ясно, что Дф(£) достигает максимума в присутствии
импульса E(l, I) 2 за время порядка т, а затем спадает более мед-
1ленно, апалогичпо кривой 17.136. Соответствующий асимметрично
уширенный спектр действительно такой, какой наблюдался экспсри-
I ментально. Максимальное уширение со стоксовой стороны можпо
найти аналитически при использовании следующего приближения:
аппроксимируем последнюю часть /7-образной кривой вплоть до
конца среды на рис. 17.14 прямой линией с наклоном v > с/n; тог-
да свет, излучепнып из заштрихованной области, при z = I приобре-
тает изменение фазы
(17.28)
где i0 момент времени, до которого величина En(l, to)
жимо мала. Из (17.16) можно найти
п_____1)~1 г2 г 1 ер (о )
с и) ~ К [ур dt JP=p(2/_Z)-
прснебре-
(17.29)
Максимальное спектральное уширение со стоксовой стороны в этом
313
случае дается формулой
Дшт„ _ _ («£> = _ ^(А_±)-‘Д,1Г„„. (17.30)
В качестве примера [4G] рассмотрим гауссовский входной импульс
с полной ширимой на уровне 1/е, равной 1,2 пс, диаметром 300 мкм
и ппковой мощностью 28 кВт, который испытывает самофокусиров-
ку в кювете с CS2 длиной 20 см. Траектория движущегося фокуса
определяется соотношением (17.16), где К = 5,6 см (кВт)ь2 и Р„р
= 8,65 кВт. Часть входного импульса, которая достигает самофоку-
сировки в конце кюветы, имеет мгновенную мощность Р (zt Z) =
= 9.8 кВт. Диаметр нити в CS2 равен 5 мкм. что приводит к Антах ~
~ 2.5 • 10 3 СГС в фокальной области в конце кюветы. Тогда пз
(17.29) и (17.30) мы сразу получаем Аоьпяу/а>п ~ 0.0076 или Дыта1~
~ 110 см-1 для длины волны рубинового лазера. Справедливость со-
отношения (17.30) была подтверждена экспериментально [46].
Для случая нестационарной самофокусировки ппкосекундпых
импульсов в керровской жидкости необходимо использовать карти-
ну динамического каналирования, показанную на рис. 17.9. Из схе-
мы распространения лучей на рис. 17.9 ясно, что особенно сильная
фазовая самомодуляцпя должна возникать в приосевой части пуч-
ка, в его хвосте. Предполагая заданным распределение интенсивно-
сти в имеющем форму горна импульсе, мы можем рассчитать
An (z. i), а значит и нелинейную добавку к фазе А<р(£). В рассмат-
риваемом случае A<pmax может быть очень большим из-за большой
длины динамического каналирования; в то же время нарастание
и спад Аф(£) по-прежпему происходят в ппкосеку ндном масштабе
времени. Спектральное уширение может, следовательно, достигать
нескольких сотен илп даже песколькпх тысяч обратных сантимет-
ров. Уширение спектра также носит квазиперподпческий характер
и может быть больше с антистоксовой стороны, если время спада
Аср (£) мало.
Сильные уширения спектра мощных пикосекундпых импульсов,
простирающиеся па несколько тысяч обратных сантиметров [47],
возникают и в твердых телах, и в жидкостях, где ориентационный
вклад в нелинейный показатель преломления заведомо мал. Среди
возможных прпчип можно назвать фазовую самомодуляцпю, обус-
ловленную фотопрепонизацией, предшествующей оптическому’ про-
бою [48]. С другой стороны, было высказано предположеппе, что та-
кое уширение может быть связано с процессом четырехволпового
смешения [49]. Так или иначе, широкополоспое излучение' имеет
огибающую в виде ппкосекупдного импульса, п, следовательно, его
можно использовать в ппкосекупдной спектроскопии в качестве пе
рестрапваемого пикосекупдпого источника. Большое значение при-
обрела схема использования фазовой самомоду ляцпи, когда сверх
короткий импульс сначала испытывает в нелинейной среде фазо-
вую самомодуляцию, а затем отражается от пары дифракционных
решеток, работающих как устройство для сжатия фазово-моду’лиро-
ванпого оптического излучения. В результате возможно получение
314
значительно более короткого импульса на выходе. Так. например,
экспериментально было получено сжатие импульса длительностью
90 фс до длительности 30 фс [50] *).
Пространственная фазовая самомодуляцпя па поперечном про-
фите пучка проявляется в впде искажения волнового фронта и при-
водит, как оыло показано выше, к самофокусировке, если среда
имеет достаточную протяженность. В тонком слое среды также мо-
жет возникнуть сильная пространственная фазовая самомодуляцпя,
однако сжатие в среде пучка вследствие самофокусировки почти
Рис. 17.15. Картина дифракции луча непрерывного аргонового лазера прошед-
шего через пленку нематического жидкого кристалла толщиной 300 мкм [51]
незаметно. Этот случаи совершенно аналогичен фазовой самомоду-
Кляцип во времени. Для пучка с близким к гауссовскому попереч-
ным профилем изменение фазы Дф(г) в поперечном направлении
имеет колоколообразпую форму с центром при г = 0. Если [А<:р (г)]тсх
намного больше 2л, то спектр мощности сигнала на выходе в про-
странстве поперечных компонент к_ волнового вектора должен
иметь минимумы и максимумы, обусловленные конструктивной
и деструктивной интерференцией. При проецировании на экран они
имеют вид интерференционных колец. Число ярких колец прибли-
зительно определяется натуральным числом, ближайшим по вели-
чине, по меньшим [Дф (г)]таД2л, а диаметр крайнего внешнего коль-
ца определяется максимальным наклоном кривой Д<р(г) в точке пе-
") О современном прогресс этой техники см., например. [2*]- (Нримеч.
315
регпба. Такой эффект был экспериментально продемонстрирован па
п; Энке нематического жидкого кристалла [51]. В такой среде прп
использовании луча непрерывного лазера с интенсивностью в не-
сколько сотен ватт на квадратный сантиметр может индуцировать-
ся большая величина Д/г (см. раздел 16.2). В пленке нематического
жидкого кристалла то гщпноп несколько сотен микрон легко можно
получить максимальное значение Дф, составляющее несколько де-
сятков 2л. радиан. При этом наблюдалось до 100 колец интерфе-
ренции. Пример показан на рис. 17.15.
17.8 Самообостренпе импульса и самодефокусировка
В этом разделе мы дадим качественное описание процессов само-
обостреппя импульсов и самодефокусировки. Дета ш, относящиеся
к этим двум явлениям, читатели могут найти в литературе.
Самообостренпе импульса пропсхо щт. ког (а групповая скорость
света зависит от его интенсивности вследствие светоппдуцирован
него изменения Д/г [52]. Если нелинейная добавка Д/г положитель-
на и имеет мгновенный отклик, то зависимость скорости распро-
странения света от интенсивности приводит к формированию кру-
того фропта па спаде импульса, что напоминает образование обыч-
ной ударной волны Если Д/г отрицательно, то крутон фронт может
сформироваться у* передней части импульса*). Однако этот тип
самообострения импульса, связанный только с зависящей от ин-
тенсивности частью Д/г, экспериментально пе наблюдался. С другой
стороны, если групповая скорость имеет линейную дисперсию на-
пример, когда частота лазера лежит вблизи полосы поглощения,
можно ожидать, что обострение импульса произойдет на гораздо
меньшей длппе. Фазовая самомодуляция модифицирует частотный
спектр импульса; форма его изменяется за счет линейной диспер-
сии групповой скорости.
Самообостренпе импульса экспериментально наблюдалось в па-
рах Rb с помощью импульсного лазера па красителе на частоте,
лежащей немного ниже перехода s -* р. Полученные результаты
хорошо согласуются с предсказаниями теории [53].
Самодефокусировка возникает, если Д/г уменьшается с ростом
интенсивности лазера, поскольку искажение волнового фропта при
этом будет противоположным по отношению к случаю самофоку-
сировки [54] Так бывает, когда частота падающего излучения ока-
зывается несколько ниже резонансной линии поглощения Чаще
всего самодефокусировка наблюдается в поглощающих средах, у ко-
торых dn/dT <0. Самодефокусировка, связанная с лазерно-индуци-
рованным пагревом среды, получила название тепловой. Самодефо-
куспровка, как и самофокусировка, связана с самоиндуцированны-
ми изменениями волнового фропта, однако теперь опп инвертиро-
*) В английском оригинале self steepening — самообостренпе; в отечест-
венной литературе такой эффект обычно называют генерацией ударных волн
огибающей см , например, [2*]. (Примеч. ред )
316
ваны, фазовая скорость на оси пучка больше, чей на периферии,
В отличие от самофокусировки для теоретического оппсанпя само-
дефокуспровкп можно использовать приближение геометрической
оптики, так как дифракция в этом случае влияет слабо [55]. Нели-
нейная среда действует как тонкая или толстая рассеивающая линза
в зависимости от того, является поглощение слабым пли сильным.
72
Р.мВт
Рис. 17.1С. Тепловая дсфоку- д
сировка луча аргонового лазе-
ра. Приведена зависимость д
расходимости пучка от мощ
пости прп распространении в J
кювете с водой длпнои I -
= 44 см для разных коэффи- О
цпентов поглощения [57] ।
Из-за того что изменение фазы в поперечном сечении пучка близ-
кого к гауссовскому, имеет вид колоколообразноп кривой с цент-
ром в точке г — 0, при дефокусировке можпо наблюдать аберраци-
онные кольца, если Аср(г) ,пах много больше 2л [56].
Тепловая дефокусировка легко наблюдается даже в слабо по-
глощающей среде. На рис. 17.16 приведен пример зависимости рас-
ходимости пучка от входной мощности и коэффициента поглощения
[57]. Высокая чувствительность расходимости пучка к наличию да-
же малого поглощения в среде была положена в основу использо-
вания тепловой самодефокусировки в качестве спектроскопического
Рис. 17.17. Зависимость мощности
прошетшей через диафрагму части
испытавшего тепловую дефокусиров-
ку пучке от мощности пучка арго-
нового лазера па входе Длила вол-
пы лазера 488 им. На рисунке изо-
бражая! ограничитель мощности:
ТЛ — тепловая линза. Д — диафраг-
ма, D — приемник [59]
метода [58]. Этим методом можно легко измерять коэффициенты по-
глощения меньшие 10_. Другим приложением тепловой дефокуси-
ровки является создание ограничителя мощности лазерного излу-
чения [59], принцип действия которого ясеп из рпс. 17.17.
.Глава IS
МНОГОФОТОНПАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ
Среди множества спектроскопических методов, которые революцио-
низировали область оптической спектроскопии, многофотопная
спектроскопия, несомпеппо. является одной из важнейших. С ее по-
мощью можно зондировать возбужденные состояния, которые нель-
зя достичь путем одпофотонных переходов. Мпогофотониые процес-
сы позволяют исследовать п переходы между возбужденными состо-
яниями. В предыдущих разделах уже были рассмотрены методы
спектроскопии комбинационного рассеяния п двухфотонпого noiло-
щения. Являясь частными случаями многофотопноп спектроскопии,
юпп обладают многими присущими ей особенностями. В данной гла-
ве. помимо общего рассмотрения метода, мы особый упор сделаем
на применениях многофотопноп спектроскопии.
18.1 Общее рассмотрение
Многофотонная спектроскопия основана на том факте, что прп на-
личии мощных лазерных источников можно с большой вероят-
ностью индуцировать многофотонные переходы, которые легко мож-
но зарегистрировать.
Пусть вероятность п фотонного перехода из состояния lg> в со-
ютояпие |/>, показанного па рпс. 18.1, равна
П’<”) = о<”>Л(Ш1) ... /„(©„)/(*"«.... wn). (18.1)
где а(п) — сечеппе процесса (для простоты мы предполагаем, что
о(п) — скаляр), а Л (со,)—интенсивности лазерных полей на часто-
тах <щ. Изменение населенности возбужденного состояния р// — р^
описывается уравнением
которое можно решить непосредственно, сслп П/(я> мало, так что
разпость населенностей (рге р.,;) в правой части (18.2) можно ап-
проксимировать ее значением при тепловом равновесии p°g— p°jf-
Стационарное решение принимает вид
” '”г* (t?,- РУ - °<">7'Ж • PJ,)/(»”». <>>•
(18.3)
Возбуждение может быть большим, если велики о1" и It, —, 7„.
318
Выражение для сечения многофотонного возбуждения ос,) мож-
но получить в n-м порядке теории возмущении. Мы опишем резуль-
тат лишь качественно. Сечение пропорционально |Л|2, где Л содер-
жит много членов. Каждый пз mix содержит в числителе п матрич-
ных элементов, связывающих начальное и конечное состояния че-
рез множество промежуточных состояний,
соответствующих частотных множителей.
Нетрудно показать, что вдали от резо-
нанса
1о(”+,7о'п,| ~(2л/с)7г<в1х<2к+1>/%(2" 1 I.
Тогда в видимом диапазоне, когда
1х,2в+17%(2я“п1~10-12, получаем о(п+17
/о(п,| ~ 10~34, откуда следует, что (?г+ 1)-
фотонное возбуждение будет в 10е раз
слабее, чем /г-фотоппое возбуждение, если
о(п+1,1/7г<в ~ 10_6о(л). Для этого нужно
иметь интенсивность лазера порядка
7 ~ 1 ГВт/см2. Приведенная оценка пока-
зывает, почему для многофотонпого воз-
буждения нужно иметь лазеры с большой
интенсивностью. Сечение о°° может силь-
но возрастать при наличии резонансов с
промежуточными состояниями. В атомах
и молекулах можно получить резонансное
а в знаменателе (п — 1)
Рис. 18.1. Многофотоппый
переход пз состояния <g|
в состояние </|: а—одно-
ступенчатый чстырехфотон
пый процесс: б — трехсту-
пенчатый четырехфотон-
пый процесс
увеличение сеченпя па много порядков, что резко снижает требова-
ния к интенсивности лазеров, необходпмой для многофотонного воз-
буждения.
Сравнение (18.2) фактически справедливо только для п фотон-
ного перехода, происходящего достаточно далеко от промежуточ-
ных резонансов. Такой процесс известен как прямой п-фотонпый
переход (процесс а па рис. 18.1). С другой стороны, если п-фотон-
ный переход имеет т резонансов с промежуточными состояниями
(процесс б на рис. 18.1), то возбуждение населенности в конечное
состояние зависит от населенностей, созданных накачкой на проме-
жу точных состояниях. Этп населенности удовлетворяют следующей
системе уравнений:
01
Ч + - 4) = - <>„)
mtn fmm) = 1-т (Pm—1,т—1 Ртт) —
(Ртт - Р//), (18.4>
~ Рп) ~ И'й’ (P£g — Pii) - (Ры - Р22),
31»
?где предполагается, что релаксацию населенности каждого уровня
можно описать единственным временем продольной релаксации 7\,-.
•Здесь р«, где г = 1, ..т,— населенность г-го резонансного проме-
жуточного состояния, — вероятность «&-фотоиного перехода
из состояния |z> в состояние l/>, a nt + п2 +... + пт t — п. Та-
кой «-фотонный процесс с т промежуточными резонансами часто
называют (т + 1) -ступенчатым «-фотонным переходом. В общем
случае ступенчатое возбуждение во много раз увеличивает населен-
ность конечного состояния. Это утверждение тем более справедливо,
когда времена релаксации промежуточных состоянии велики. Воз-
буждение обычно сложным образом зависит от интенсивностей лазе-
ров. Прп использовании импульсных лазеров нестационарный ха-
рактер отклика среды усложняет проблему еще больше.
Однако в мпогофотонноп спектроскопии количественная зависи-
мость возбуждения от интенсивностей лазеров часто нс играет роли.
Нас больше интересует резонансное поведение (рц — Рц) как функ-
ции частот лазеров. С точки зрения эксперимента основная пробле-
ма сводится к тому, как зарегистрировать (рц — p"J.
В этой главе мы сосредоточим внимание на атомных п молеку-
лярных системах. Многофотонные переходы при п > 2 редко изуча-
лись в твердых телах потому, что высокие лаверпые интенсивности,
необходимые для осуществления мпогофотонпого возбуждения, при-
водят к оптическому повреждению среды. С другой стороны, по
видимому, не очень много новой информации можпо получить об
электронных свойствах твердого тела с помощью многофотопной
спектроскопии прп п > 3.
Интересным аспектом многофотопной спектроскопии примени-
тельно к газовым системам является предоставляемая ею возмож-
ность получения спектров, свободных от дои Юровского уширения.
Эта проблема детально уже рассматривалась в разделе 13.4 для
двухфотонного случая. Результаты проведенного там анализа мож-
по обобщить на случай мпогофотонпой спектроскопии вообще: «-фо-
тонный спектр, свободный от доплеровского уширения, можно на-
блюдать. если волновые векторы волн пакачки удовлетворяют соот-
ношению к, + ... + к„ = 0.
18.2 Техника эксперимента
Для осуществления многофотонной спектроскопии нужно иметь в
качестве источника возбуждения один или несколько перестраивае-
мых лазеров импульсного или непрерывного действия с большой
интенсивностью. Разрешение, получаемое в многофотопной спектро-
скопии. когда спектры свободны от доплеровского уширения, опре-
деляется ширинами линий лазеров. Наиболее важным в многофо-
тонной спектроскопии является вопрос о регистрации многофотон-
ного возбуждения. Поскольку оно обычно бывает слабым, метод ре-
гистрации должен обладать очень высокой чувствительностью. Бы-
-320
ло разработано несколько таких методов; кратко они были рассмот-
рены в гл. 12. Среди них наиболее часто используются флуорес-
центная и ионизационная методики.
а. Флуоресцентная спектроскопия
многофотонного возбуждения
Выход флуоресценции у атомов и молекул может быть очень
большим, потому что в отсутствие столкновений атом или молеку-
ла могут релаксировать в состояние с меньшей энергией только пу-
тем излучения фотонов. Если длина волпы флуоресценции лежит
в видимом диапазоне, то чувствительность регистрации будет очень
высокой. Фотоумножитель может легко зарегистрировать световой
поток, равный нескольким фотонам в секунду при возбуждении не-
прерывным лазером или равный нескольким фотонам за импульс
при импульсном возбуждении. Предположим, что квантовый выход
флуоресценции в газовой системе приближается к единице. Тогда в
случае, когда фотоумножитель соби
рает сигнал ф гуоресценцпп, излучен- 1
пый в телесный угол л ср из локаль- Ими-и
него объема возбуждения, могут без f
особого труда быть зарегистрированы
приблизительно 10—20 атомов или
молекул, находящихся в этой! обье-
ме. Чувствительность будет в п раз
выше, если каждый атом или моле-
кула излучает п фотонов флуорес-
ценции за один возбуждающий им-
пульс пли за секунду при непрерыв-
ном возбуждении. Этот пример пока-
зывает, что регистрация флуорес-
ценции может быть очень чувстви-
тельной методикой изучения много-
фотоппого возбуждения (рис. 18.2).
Помимо высокой чувствительно-
сти этот метод позволяет также полу-
чить спектр флуоресценции, излучен-
ной из состояния, возбужденного с
помощью многофотонной накачки.
Для селективного возбуждения ка-
кого-либо состояния можпо снова
ляризационной маркировки, рассмотренным в разделе 13.5, и с
его помощью получить сильно упрощенный спектр флуорес-
ценции. Анализируя спектр в соответствии с переходами между
возбужденными состояпими, можно изучать свойства различных воз-
бужденных состоянии. Таким образом, метод регистрации индуци-
рованной поглощением п фотонов флуоресценции позволяет зонди-
ровать состояния, которые можпо достичь только путем (и + 1)-
фотоппого перехода.
21 И. Г. Шен
Автоионизациетые
состояния
Уровень
ионизации
</|
<S'
Флуоресценция
Рис. 18.2. Схема, иллюстрирую-
щая процессы ф iy оресцснцни и
ионизации, используемые для де-
тектирования многофотоппого
перехода
воспользоваться методом по-
321
б. Многофотоилая ионизационная спектроскопия
Более чувствительным методом регистрации мпогофотонного воз-
буждения, когда им можпо воспользоваться, является ионнзациоп-
вып метод, поскольку детектирование электронов и попов может
производиться с огромной чувствительностью. Шум детектора попов
может быть легко сделан ниже уровня одного иона в минуту. Таким
образом, если можно ионизовать все мпогофотоппо возбужденные
атомы или молекулы прежде, чем они срелаксируют в состояние с
меньшей энергией, и если все ионы можно собрать детектором, то
чувствительность метода будет ограничена только шумами самого
детектора, т. е. будет порядка одного возбужденного атома или мо-
лекулы в минуту.
Для поппзации возбужденных атомов (или молекул) обычно
используют несколько способов. Один из них — метод фотоиониза-
ции, когда возбужденный атом ионизуется лазерным пучком с энер-
гией фотонов, достаточно большой для возбуждения атома выше
уровня ионизации (рис. 18.2). Интенсивность такой пакачки долж-
на быть достаточно большой, чтобы скорость ионизации пз воз-
бужденного состояния превышала скорость релаксации. Возбужде-
ние в дискретные состояния вместо континуума, лежащего выше
уровня ионизации, может спльпо увеличить вероятность поппзации.
Этот метод часто используют для ионизации возбужденных моле-
кул. Особеппо оп удобен, когда один из интенсивных лазерных пуч-
ков, используемых для многофотоппого возбуждения, может одно-
временно служить и для фотоионизации.
Часто используется метод ионизации постоянным электрическим
полем. Хорошо известно, что в присутствии внешнего постоянного
электрического поля кривая потенциальной энергии электронов в
атоме (или молекуле) изменяется, энергия ионизации понижается
и становится возможной ионизация посредством туннелирования
электрона из атома. Еслп достаточно сильно возбужденный атом
находится в достаточно сильном постоянном поле, то скорость
ионизации может намного превышать скорость релаксации возбуж-
дения. Вероятность ионизации при этом может приближаться к еди-
нице. Этот метод особенно полезен при детектировании атомов в вы-
соколежащпх ридберговских состояниях.
Возбужденные атомы или молекулы могут быть ионизованы так-
же посредством столкновений. Скорость ионизации зависит от дав-
ления газа, возбужденного состояния и его положения по отноше-
нию к уровню ионизации, доли возбужденных атомов и т. д. В об-
щем случае, чтобы ионизация посредством столкновений была эф-
фективной, давление газа должно быть достаточно высоким. Этот
метод удобен для ионизации атомов в газовой кювете.
Детекторы попов могут быть простыми или сложными в зависи-
мости от требований эксперимента. Двумя хорошо известными при-
мерами являются электронные умножители и пропорциональные
счетчики. На рис. 18.3 показана очень простая, но чувствительная
схема детектирования ионов в газовой кювете [1]. Ионизационный
322
пробник в кювете состоит из металлической нити, заряженной от-
рицательно но отношению к заземленной металлической стенке кю-
веты. 1 ермоэлектронная эмиссия с этой нити создает область про-
странственпого заряда, окружающую нить, и приводит к появле-
нию ограниченного пространственным зарядом тока, как в случае
вакуумного лампового диода в режиме ограничения тока за счет
пространственного заряда. Созданные в кювете ионы дрейфуют по
направлению к металлической нити. Стремясь нейтрализовать ионы,
Электрический
изолятор
Ионизационный и,п е
проСник Нагребатель
Окно-^
Лазерный
пучок
Сигнал
Трудна с
атомными парами
Рпс, 48.3. Простейшая экспериментальная установка для реализации многофо-
тонной ионизационной спектроскопии [Esherick Р., Wynne J. J., Armst-
rong J. А. Ц Laser Spectroscopy, III/Eds J. L. Hall and J. L. Carlsten.— Berlin:
Spimgcr-Vcilag, 1977. P. 170J
электроны в об гасли пространственного заряда притягиваются к ио-
нам. При этом они создают изменение тока, на много порядков
(больше 105) превышающее то, которое можно было ожидать от по-
тока ионов. Это сильное увеличение тока приводит к высокой чув-
ствительности при детектировании ионов. Сигнал появляется в ви-
де падения напряжения на нагрузочном сопротивлении. Напряже-
ние смещения, которое нужно приложить к нити в этом случае, со-
ставляет всего лишь ~1. В. Чтобы избежать влияния па атомные
или молекулярные спектры эффекта Штарка в постоянном: электри-
ческом поле, область ионизации можно заэкранировать от области
пространственного заряда с помощью сетки, которая делает область
ионизации свободной от поля, по позволяет ионам дрейфовать в
область пространственного заряда. Из-за своей простоты эта схема
детектирования ионов в настоящее время получила распростране-
ние при мпогофотоппой спектроскопии в газовой кювете.
18.3 Спектроскопические применения
Мпогофотонпая спектроскопия позволяет пам изучать возбужден-
ные состояния и переходы между ними, которых нельзя достичь
при одпофотопных переходах. Например, в атомах щеточных
металлов с помощью многофотонпого возбуждения можно ис-
следовать возбужденные состояния (n's), (n'd), (п'/) и т. д.,
а в атомах щелочноземельных элементов — состоят я (ns) (ns),
(ns) (n'd), (np) (n'd) и т. д. Получаемые результаты имеют боль-
шое значение для дальнейшею развития квантовом теории этпх
21*
323
простых атомов. В случае атомов щелочноземельных элементов
экспериментальные результаты позволили точно проверить теорию
многоканальных квантовых дефектов. Интересны мпогофотонныо
спектры п других многоэлектронных атомов, хотя теория этих
атомов разработана не столь хорошо. В области молеку лярной
спектроскопии многофотонная спектроскопия также стала новым
направлением. С ее помощью получается очень важная информа-
ция о структуре энергетических уровней молекул и о свойствах
молекул в возбужденных состояниях.
В этом разделе вместо общего обсуждения бесчисленных при-
менений многофотонной спектроскопии мы остановимся на се при-
менении для изучения ридберговских атомов и автоионизацпоппых
состоянии. Эти примеры могут помочь проиллюстрировать могуще-
ство и полезность метода мпогофотонной спектроскопии.
а. Ридберговские атомы
Под ридберговскими атомами мы будем понимать здесь атомы,
находящиеся в сильно возбужденных ридберговских состояниях
[2]. Их характеристики сильно отличаются от нормальных атомов.
Как показало в таблице 18.1, возбужденный электрон в ридбер-
говском атоме имеет радиус орбиты, приблизительно равный п2а0,
Таи л и ц а 18.1
Свойства ридберговских атомов [2]
Характеристика Зависимость от п Na(10d)
Энергия связи Разность энергии соседних 0,14 эВ
СОСТОЯНИЙ п~3 0,023 эВ
Радпус орбиты п* 147
Геометрическое сечение Дипольный момент п1 68000 а®
<пй | г | п/> п3 143 а;,
Поляризуемость ri 0,21 МГц/(В/см)2
Радиационное время жизни п3 1.0 мкс
Сверхтопкое расщепление п~3 92 МГц
где п—главное квантовое число, а ай — боровскпй радиус. В слу-
чае водорода при п = 50 этот радпус равен 2500 ао ~ 1000 А, т. е.
имеет почти макроскопический размер. Соответствующее геометри-
ческое сочеппе будет в 6-10® раз больше, чем для атома водорода
в основном состоянии. Возбужденный электрон ридберговского
атома очень слабо связан с остовом и легко испытывает возму-
щенно со стороны внешппх полей. Излучательное время жизни
высоковозбужденного электрона (это время одновременно является
временем жизни ридберговского атома) меняется как п3. Вслед-
ствие большого радиуса орбиты сильно возбужденного электрона
324
вероятность перехода между двумя соседними ридберговскими со-
стояниями с большим п оказывается большой. Можпо ожидать, что
и взаимодействие между ридберговскими атомами также будет
очень сильным.
Необычные свойства ридберговских атомов делают изучение по-
следних особенно интересным. С точки зрения фундаментальной
физики аккуратные измерения энергий, времен жизни, вероятно-
стей ионизации, эффектов Штарка и Зеемана и других величин
позволяют определить многие атомные параметры, такие как поля-
ризуемость остова, конфигурационные взаимодействия и тонкое
расщепление уровней. Все эти параметры можно рассчитать при
выборе подходящих приближений, поэтому экспериментальные ре-
зультаты позволяют провести сравнение теории с экспериментом.
С другой стороны, ридберговский атом легко можно подвергнуть
внешнему возмущению, которое будет сильнее энергии связи
электрона. Это приводит к появлению нового класса интересных
явлений, среди которых — невозмущающие взаимодействия атома
с полем, не существующие прп обычных условиях.
Однофотонная спектроскопия, конечно, тоже применима для
изучения ридберговских атомов, но число возбужденных состояний,
которые можно зондировать этим методом, ограничено. Например,
при однофотоппом возбуждении тпиа ns п'р можно достичь толь-
ко р-состояпия ридберговского атома п'. Миогофотонная же спект-
роскопия позволяет зондировать и другие состояния ридберговско-
го атома. Более того, сильно возбужденные ридберговские состоя-
ния очень близко расположены. Для пх разрешения нужен спектр,
свободный от доплеровского ушпреппя. В газовой кювете его мож-
но получить только с помощью метода мпогофотоппой спектро-
скопии.
Объектом исследования при изучении ридберговских атомов
часто были атомы щелочных металлов. Рассмотрим выборочно не-
сколько примеров, имеющих отношение к рассматриваемой
проблеме.
Для изучения высоковозбужденных ридберговских состояний
ряда атомов щелочных металлов использовалась двухфотонная
спектроскопия, свободная от доплеровского уширения. Например,
в рубидии были прозондированы ридберговские состояния вплоть до
п =116, причем в качестве источника пакачки использовался уз-
кополосный непрерывный лазер на красителе мощностью 50 мВт,
а регистрация осуществлялась по схеме рис. 18.3 [3]. Чувствитель-
ность схемы регистрации в эксперименте можно еще больше уве-
личить с помощью техники синхронного детектирования. При п ~
~ 100 расстояние между последовательными ридберговскими со-
стояниями составляет всего несколько десятков мегагерц. При
меньших п можно разрешить состояния (ns) и (nd), а также со-
стояния, расщепленные за счет спин-орбитального взаимодействия.
Разрешение компонент в последнем случае позволяет определить
величину расщепления тонкой структуры [4]. При изменении п от
4 до 55 было обнаружено, что величина тонкого расщепления
325
между компонентами zDi/z и zDi/z состояний nd рубидия подчи-
няется соотношению Лиаэд + где А и В — постоянные,
а пэфф — эффективное квантовое число, определяемое из соотноше-
ния Тп = —Rn^, где /? —постоянная Ридберга, а Тп—величина
терма с главным квантовым числом п. Подученные результаты да-
ют хорошую возможность проверить правильность различных тео-
ретических расчетов. Можно исследовать также сдвиг п уширение
ридберговских состояний с увеличением давлеппя [5]. При малых
значениях п эти зависимости можно зарегистрировать даже в диа-
пазоне изменения давления порядка миллиторр. Были обнаруже-
ны сильные колебания ширины линии с ростом главного кван-
тового числа, которые пока не получили теоретического обос-
нования.
Были также аккуратно изморены ридберговские состояния ато-
мов щелочноземельных элементов, включая и состояния с дву-
кратно возбужденными электронами [6]. В этих экспериментах ис-
пользовались импульсные лазеры на красителе. Полученные ре-
зультаты имеют особенно большое значение для обоснования тео-
рии многоканальных дефектов, разработанной Фано с сотрудни-
ками [7].
Для ридберговских состояний вследствие большого размера
электронных орбит сильно выражены эффекты Штарка и Зеемана
[8, 9]. При умеренных полях расщепление может превысить рас-
стояние между ридберговскими состояниями. При этом должны
наблюдаться эффекты пересечения и отталкивания уровней. Полу-
ченные результаты могут быть использованы как чувствительный
критерий правильности атомной теории, в том число теории инду-
цированного полем перемешивания состояний. Когда возмущение
со стороны поля становится сравнимым с кулоновской энергией
связи возбужденного электрона, теория возмущений теряет силу,
и нужно использовать строгую теорию. С этой точки зрения экспе-
риментальные измерения особенно важны для теоретического ис-
следования нового режима. Рассмотрим для примера диамагнитный
эффект на ридберговских состояниях атома натрия.
Отношение энергии диамагнетизма к энергии связи ридбергов-
ского состояния меняется как п*В2, где В — ипду кция магнитного
поля. Чтобы энергия диамагнетизма стала близкой к энергии од-
ного из основных состояний атома, требуется магнитное поле при-
мерно 10s Гс. Ясно, что такое поле нельзя получить в лаборатории.
Подобный режим сильного поля может существовать только
в нейтронных звездах и для водородоподобных систем в твердых
телах. Однако для ридберговских атомов проблема предельно про-
ста. Из-за зависимости впда п6 ридберговскому атому с п ~ 30
требуется магнитное поле напряженностью несколько десятков ки-
логаусс, чтобы перейти в режим сильного поля. В то время как
отличная от теории возмущений теория этих явлений еще только
разрабатывается, экспериментальные измерения выполняются не-
посредственно.
326
Пример экспериментальной установки показан на рис. 18.4,
Чтобы избежать доплеровского уширения и эффектов, связанных
со столкновениями, в эксперименте использовался атомный пучок,
который пересекался лазерным лучом под углом 90° в области су-
ществования магнитного поля. Для ступенчатого возбуждения
атомов в ридберговское состояние использовались два импульсных
перестраиваемых лазера на красителе с длительностью импульса
5 пс. В процессе возбуждения постоянное электрическое поле от-
сутствовало, но спустя 1 мкс включалось постоянное электрическое
Рис. 18.4. Схема спектрометра для
изучения ридберговских атомов. По-
казанная часть спектрометра нахо-
дится в центре сверхпроводящего
соленоида. Электроды имеют потен
цпал 10 кВ относите гьно прием
вика. Между обкладками создается
импульсное электрическое поле [9]
поле с напряженностью несколько киловольт на сантиметр, кото-
рое вызывало ионизацию ридберговских атомов. Возникающие при
ионизации электроны ускорялись до энергии 10 кэВ и регистри-
ровались детектором. Система регистрации должна обладать при
этом 100%-ной эффективностью, быть нечувствительной к магнит-
ному полю и линейной в бо 1ыпом динамическом диапазоне. Для
изучения диамагнитного эффекта были выбраны переходы с Дтщ =
— 0 из состояния ЗР3/2 в ридберговские состояния вблизи п = 28,
имеющие mi — 1, чтобы не давал вклада гамильтониан магнитного
взаимодействия, линейный по полю. Типичный вид спектров по-
казан па рис. 18.5, где ясно виден диамагнитный сдвиг различных
линий, а также пересечение, и* отталкивание, ^уровней. В данном
случае непосредственная диагонализация гамильтониана может
хорошо объяснить наблюдаемые спектры, однако такая процедура
уже будет у предела своей применимости. При больших п или
больших полях нужен новый теоретический подход.
Большой радиус орбит высоколежащих ридберговских состояний
во много раз увеличивает вероятности переходов между' соседними
ридберговскими состояниями. При п>30 эти переходы оказыва-
ются в радиочастотном или микроволновом диапазоне. Однофотон-
ные переходы ns -•>- п'р, nd п'р и т. д. насыщаются при интен-
сивности ^10-6 Вт/см2, а двухфотопные переходы типа ns -* n's,
nd nd и т. д. прп интенсивности мепьшой или примерно рав-
ной 10 2 Вт/см2. Поскольку измерения в радио- и микроволновом
диапазонах обладают большой точностью, чем оптические измере-
ния, изучение переходов между ридберговскими состояниями по-
327
зволяет более точно определить величины тонкого расщепления,
квантовые дефекты, поляризуемости и другие параметры [10].
Схема эксперимента при подобных измерениях имеет вид, по-
хожий на рис. 18.4, за исключением того, что на оптически воз-
бужденные атомы действует дополнительное поле, имеющее часто-
ту радио- или микроволнового диапазона. Спектральное разрешение
Рис. 18.5. Диамагнитная структура уровней атома Ла. Показаны эксперимен-
тальные кривые, соответствующие возбуждению четных уровней пц = 1,
т, __ 1/2 в окрестности п = 28. Частота перестраиваемого лазера сканирова-
лась в диапазоне, показанном на рисупке. За точку отсчета энергии принят
уровень попизацип. Горизонтальные ники отвечают сигналу, регистрируе-
мому прп ионизации возбужденных атомов. Шкала ио осп аосцисс является
квадратичной по амплитуде магнитного ноля В. Топкими линиями показано
рассчитанное теоретически положение уровпей. Отмечаются некоторые несо-
ответствия, вызванные полпнеппостыо перестройки частоты лазера [9]
прп измерении переходов в микроволновом диапазоне может быть
выше 1 МГц, если устранить остаточное постоянное электрическое
поле в области взаимодействия. Детектирование переходов основа-
но на том, что порог поппзации постоянным полем из ридбергов-
ского состояния обратно пропорционален п‘. Если приложить пи-
лообразное напряжение (увеличивающееся лпнеппо во времени)
к пластинам электродов, то сигнал должен появиться в виде им-
пульсов, показанных на рис. 18.6. Каждый импульс, получающий-
ся прп определенном значении напряжения, соответствует сигналу,
получающемуся прп ионизации атомов из определенного ридбергов-
ского состояния, причем амплитуда импульса соответствует насе-
ленности этого состояния. Такая схема ионизации постоянным
электрическим полем действует как ридберговский спектрометр.
В отсутствие дополнительного микроволнового возбуждения атомов,
328
возбужденных в ридберговское состояние лазером, наблюдается
только один импульс. Прп резонансном микроволновом возбужде-
нии должны появиться два импульса, причем их относительная
величина показывает относительные населенности двух ридбергов-
ских состояний, участвующих в переходе.
При меньших значениях п переходы между ридберговскими со-
стояниями лежат в ИК диапазоне. Их также можно зарегистриро-
вать с большой чувствительностью,
используя только что описанный метод.
Как одно из возможных применений
можно использовать ридберговские
атомы в качестве приемника излуче-
ния в далеком ПК диапазоне [11]. Ча-
стоту перехода можно при этом не-
прерывно перестраивать с помощью из-
менения штарковского поля. Было об-
наружено, что такой приемник может
иметь эквивалентную шумовую мощ-
ность на уровне 5 - 10-15 Вт/Гц1/2 па
длине волпы 496 мкм, что находится
на уровне лучших существу ющих при-
емников далекого ИК диапазона. Та-
кой приемник имеет полосу порядка
1 МГц, большую угловую апертуру и
широкий диапазон перестройки, про-
стирающийся, вероятно, до среднего
ИК диапазона.
Атомы в высоколежащих ридбер-
говских состояниях могут излучать,
Рнс. 18.6. Ионный ток рсгист
рирутлый ридберговскими
спектрометром i ри линейном
изменении потенциала обкла-
док. Амплитуды двух импуль-
сов при напряжениях Vn и
Vn„ наблюдающихся после
переходя прп этом па более низкие
уровни. Вероятность перехода будет
больше для большего п п меньшей
частоты перехода. При наличии ин-
возбуждения лазерным им-
пульсом. являются мерой на-
се. спностеп ридберговских со-
стоянии <п и <п'|
верспоп населенности, превышающей порот овую, возможны усилен-
ная спонтанная эмиссия (или сверхизлучепие) и мазерная (или
лазерная) генерация [12]. Пороговое условие имеет вид
> y„/(nnn,Ynn,),
где Nnn> — разность населенностей между состояниями п и п’, у„
Тип'" полная скорость переходов из состояния <н[ и парциаль-
ная скорость переходов из состояния <п| в состояние <п'\ соответ-
ственно, а формфактор. В случае, когда ридберговские атомы
занимают в свободном пространстве область, имеющую вп t ци-
иыдра,
Г,т/ — Зле2 (2<о?ж,а9),
Где о диаметр цилиндра. Еслп цилиндр расположен внутри резо-
натора, то Цпи, нужно заменить на где рпп теперь является
329
фактором заполнения резонатора, а 9~ — его добротность. Для пе-
рехода 25s-> 24р в натрии, например, мы имеем уп ~ 10° с-1,
у ~103 с-1, Апп/=2яс/<опп/-~1 мм. Тогда при а~ 1 мм, р.пп,~10-2
и 200 пороговая разность населенностей будет равна Лг,ш, ~ 105
для случая усиленной спонтанной эмиссии и Nmr ~ 500 для гене-
рации мазера. Этот пример показывает, что с ридберговскими ато-
мами мазерную генерацию можно наблюдать при очень небольшом
числе атомов в резонаторе; при больших п это число близко к еди-
нице. Мазерная генерация в такой малой системе является пред-
метом огромного теоретического интереса [12].
Усиленная спонтанная эмиссия и мазерная генерация наблюда-
лись в оптически возбужденном пучке ридберговских атомов. Схе-
ма эксперимента снова похожа на приведенную па рис. 18.4. В ма-
зерном эксперименте вокруг области взаимодействия лазера с атом-
ным пучком помещается микроволновый резонатор. Излучение в
микроволновом диапазоне в форме им-
пульса длительностью около 1 мкс име-
ет пиковую мощность в пределах от
10"б. * * * * 11 до 10-13 Вт. Столь малую мощ-
ность, конечно, трудно зарегистриро-
вать непосредственно. Одпако ее мож-
но зарегистрировать косвенно с по-
мощью ридберговского спектрометра,
описанного выше. Число излученных
микроволновых фотонов определяется
числом атомов, оказавшихся спустя
некоторое время задержки (около
1 мкс) в основном состоянии. Ниже по-
рога работы мазера это состояние мо-
жет иметь лишь незначительную насе-
ленность, связанную со спонтанными
переходами за такое короткое время
задержки. Выше порога из-за вынужденного излучения должно
наблюдаться заметное увеличение населенности этого состояния.
На рис. 18.7 показано, как в эксперименте действие мазера па пе-
реходе из состояния 27S в состояние 2бР1/2 заселяет более низкое
состояние в случаях, когда резонатор настраивается точно в резо-
нанс и несколько в сторону от резонанса соответственно.
Рпс. 18.7. Зарегистрированный
с временным разрешением
ионпый ток для атомов Na,
указывающий на наличие уси-
ления по принципу мазера:
а резонатор настроен на пе-
реход 275 -* 26Р1/2; б — резо-
натор отстроен в сторону от
резонанса на 40 МГц [12]
б. Автоиоиизационная спектроскопия
У многоэлектронных атомов п молекул выше уровня иониза-
ции одновременно с состояниями континуума существуют дискрет-
ные состояния. Эти состояния известны как автоионизационпые
состояния [13]. Они были предметом огромного интереса в атомной
и молекулярной спектроскопии. Положение и характеристики этих
состояний и данные об их взаимодействии с континуумом, которые
можно получить из спектроскопических измерений, важны для
330
проверки теории. II вновь многофотонная спектроскопия имеет
здесь преимущество, поскольку она позволяет зондировать многие
автоионизационные состояния, которые не могут быть достигнуты
при использовании одиофотонпой спектроскопии.
Для спектроскопических измерений с использованием мпогофо-
топной автоионпзационноп спектроскопии можпо использовать
экспериментальною установку, показанную па рис. 18 3 или на
рис. 18.4. На рис. 18.8 в качестве примера воспроизведены авто-
ионизационные спектры стронция, полученные при трехступенчатом
возбуждении по схеме (5s)2 -» (5s) (5р)-* (5s) (ns), или (5s)(nd)-*
(5p1/2) (ns), или (5p1/2) (nd) [14].
Ступенчатое возбуждение дает
большую общую вероятность пе-
рехода, поэтому требуемые для
этого мощности лазеров оказыва-
ются низкими, а значит, и фоно-
вый сигнал, связанный с нерезо-
напсной фотоионизацией, будет
слабым. С помощью вызываемого
постоянным электрическим полем
перемешивания состояний этим
методом можно заселить многие
автоионизационные состояния,
обычно запрещенные правилами
отбора в дипольном приближе-
нии. Из положения спектральных
линий можно определить квапто
выо дефекты для ряда ридбер-
говских состояний (5s) (ns) и
(5s) (nd). Формы линий зависят
от взаимодействия дискретных со-
стояний с континуумом. Они за-
висят также от перемешивания
конфигураций состояний. Шири
ны линий отражают времена жиз-
ни автоиопизацноиных состоянии
в соответствии с соотношением
неопределенности. Было установ-
лено, например, что времена жизни состояний (5/ц 2) (ns) меняют-
ся как (п,фф)', а времена жизни состояний (5р 2)(16Z) сильно воз-
растают с ростом I. Выбор поляризаций пучков накачки может
помочь в интерпретации наблюдаемых линий. Прп приложении
внешних электрических и магнитных полон можно изучать штар-
ковское п зеемановское расщепления автопоппзацпоиных состояний.
Особый интерес представляют автоионизационные спектры ред-
коземельных атомов [15]. В атомах Gd и Yb наблюдались чрезвы-
чайно сильные и при этом узкие (примерно 0.05 см-1) автоиони-
зационныс резонансы. Может возникнуть вопрос, пе являются ли
эти узкие резонансы характерными для редкоземельных атомов
Рис. 18.8 Спектры возбуждения со-
стояний 5/щ2, nd (верхняя кривая)
и состоянии api/2, ns (нижняя кри-
вая) атомов Sr. Линии на этих спект-
рограммах дополнительно уптирены
но сравнению с шириной автонопп-
защтонных состояний . а счет аппа-
ратурных эффек ов [14]
331
благодаря возбуждению электронов заэкранированной, но незапол-
ненной оболочки 4/? Из теоретического расчета, однако, следует,
что они являются следствием возбуждения валентных электронов.
Интересно было бы посмотреть, не имеют ли таких же резких ав-
тоиопизациоппых резонансов атомы группы актинидов, которые
имеют аналогичную оболочку 5/.
Автопонизациопные спектры молекул, конечно, намного слож-
ное, чем спектры атомов. Тем пе менее они представляют интерес
с точки зрения молекулярной спектроскопии. Они также полезны
в том смысле, что возбуждение этих состояний увеличивает вероят-
ность понпзацип молекулы. Их можпо также использовать в каче-
стве трамплина для достижения более высоколсжащих автоиониза-
ционных состояний.
В заключение этой главы заметим, что мпогофотонная спектро-
скопия, при которой можпо раздельно варьировать параметры от-
дельных лазерных пучков па входе и которая характеризуется вы-
сокой чувствительностью, является очень цепной методикой. Можпо
разработать различные ее варианты в зависимости от нашего вооб-
ражения и от конкретной системы, которую надо исследовать.
Дальнейшее развитие этого направления, вероятно, будет также
зависеть от достижений теории атомов и молекул.
Глава 19
ДЕТЕКТИРОВАНИЕ ОТДЕЛЬНЫХ АТОМОВ
II МОЛЕКУЛ
Изучению физических и химических процессов на уровне атомов
и молекул часто мешает отсутствие чувствительных методов детек-
тирования п зондирования малого числа атомов и молекул. Особен-
но это проявляется, когда атомы или молекулы, которые нужно
обнаружить, появляются лишь как частицы примеси или имеют
следовые концентрации в каком-либо вещество. В гл. 18 было по-
казано, что лазорпо-ипдуцированпая флуоресценция и фотоиониза-
ция как методы детектирования имеют очень высокую чувстви-
тельность. Фактически, они имеют чувствительность, достаточную
для детектирования одиночных атомов и молекул, и, следователь-
но, подтверждают данную им характеристику как весьма важных
экспериментальных методов. С помощью этих методов ныне мож-
но изучать многие интересные проблемы физики и химии, которые
до сих пор оставались нетронутыми. В данной главе мы рассмот-
рим эти методы более подробно, сделав упор на их возможностях
как методов детектирования. Обсуждаются и возможные их при-
менения в различных областях.
19.1 Основы теории
Основная идея селективного детектирования атомов и молекул
с помощью лазеров проста. Опа включает два основных этапа: ла-
зерную маркировку атомов (пли молекул) и детектирование поме-
ченных атомов с помощью лазеров. Каждый сорт атомов (или мо-
лекул) имеет характеристический спектр, являющийся как бы его
«отпечатком пальцев». Монохроматический свет может селективно
возбудить выделенный сорт атомов из определенного основного со-
стояния в определенное возбужденное состояние. Возбуждение на-
кладывает отпечаток па этот выделенный сорт атомов. Если вслед
за возбуждением используемый метод детектирования позволяет
селективно детектировать атомы, находящиеся в определенном воз-
бужденном состоянии, то это будет означать, что нам удалось се-
лективно детектировать именно те атомы, которые первоначально
находились в определенном основном состоянии.
Ясно, что для того, чтобы иметь возможность детектирования
очень малого числа атомов в определенном основном состоянии,
маркировка должна охватывать как можпо больше этих выделен-
ных атомов. Это означает, что интенсивность света должна быть
достаточно большой, чтобы обеспечить насыщение выделенного
383
перехода. Кроме того, эта маркировка должна быть настолько селек-
тивной, чтобы число возбуждаемых посторонних атомов было как
можно меньшим. Оба эти требования сводятся к тому, что для
селективного возбуждения необходимы монохроматические лазеры
большой интенсивности. С другой стороны, метод детектирования
должен быть очень чувствительным. Он должен иметь чувствитель-
ность, достаточную для детектирования большей части атомов, на-
ходящихся в выделенном возбужденном состоянии. Метод детек-
тирования должен в то же время быть высокоселективпым, так
л как в этом случае он сможет отделить посто-
f ронппо атомы, которые также оказались
возбужденными. В гл. 18 мы видели, что
____________ методы лазерно-пидудированной флуоресцен-
" и_________ции и фотоионизации обладают очень высо-
]1 кой чувствительностью. В принципе, они
ij Р имеют чувствительность, необходимую для
ц/ ||г детектирования одиночных атомов опреде-
1 лепного сорта. На практике, однако, пре-
। дельная чувствительность зависит от фона,
связанного с присутствием посторонних ато-
мов и с шумом системы регистрации.
Рис. 19.1. Селектив-
ное возбуждение (PVex)
двухуровневой системы.
Из состояния </| ато-
мы или молекулы уда-
ляются в процессе ре-
гистрации (А), релакси-
руют в основное
нпе (Г) пли
энергию за счет
механизмов (р)
еостоя-
теряют
ДРУГИХ
Рассмотрим простую модель, иллюстри-
рующую требования, необходимые для ре-
гистрации отдельных атомов и молекул
(рис. 19.1). Пусть И7ех — скорость селектив-
ного возбуждения атома из состояния <g|
в состояние </1, а /'’ — частота детектирова-
ния возбужденных атомов. Остановимся па
двух простых случаях: в первом случае про-
цесс детектирования удаляет атом из воз-
бужденного состояния и но возвращает его
назад в основное состояние, во втором — все возбужденные атомы
после детектирования возвращаются в основное состояние. Па
рис. 19.1 Г обозначает скорость релаксации из состояния </| в со-
стояние <g|, а р —скорость убыли числа возбужденных атомов
вследствие релаксации в ловушки, мстастабильпые состояния и т. д.
В первом случае кинетические у равнения для чисел атомов ng
и П) в состояниях и и для числа пп возбужденных атомов,
выбывающих в процессе детектирования, имеют вид
dne/dt = — Wex(ng - п_,)+Гnt,
dnpdt = Wex (n.g — п,) (Г + p + F) n},
(19.1)
dnD/dt = Fnh
где принято, что П/ - 0 в условиях теплового равновесия. Еслп W№
и F являются ступенчатыми функциями, включающимися в мо-
мент времени t 0, и еслп начальные условия имеют вид ng = nglJ
31
и nf — 0 при t — 0, то мы получаем решение системы (19.1) в форме
пв = ь — а nso ~ ЯИех) е at — (а — EEfX) е~м],
(а ~ и7х) (ь — J
*' = ~(й/--+ г) (6_а; - е “J, (19.2)
i
nD— | Fnj(t')dt',
о
а = 1,‘гх2 + [С/г^г)2 — ^i]1 Л b =li-yX2 — [С/2^2)2 — ^i]12,
xi = (Р + !')> хг — 2Wex + р + F + Г.
Результат выглядит очень сложным. Однако нас интересует глав-
ным ооразом получение максимальной чувствительности при де-
тектировании которая из физических соображений должна дости-
гаться при ТЕ„>Г и F»p. При этих условиях и для обычного
простого случая, когда И7та>/7, мы имеем хг~2> xt и а> Ь. Тогда
решение приводится к виду
72ng0e И; « 72??, e~bi, nD « ng0(l — е bt). (19.3)
где b » FJ2. Если же, с другой стороны. F » Wcx, то мы по-преж-
нему имеем x-i^ xt и а Ь. и решение принимает вид
И'
n/~-/-ngoe Ьг, пп»иео(1 — е-ь<), (19.4)
где b » Н7СЖ. При использовании для возбуждения и зондирования
прямоугольных импульсов длительностью Т и при условии ЬГ»!
мы получаем в конце импульса nD «ng0. Это означает, что детек-
тируются все атомы, первоначально находившиеся в определенном
основном состоянии. Закпм образом, становится ясно что для де-
тектирования практически всех выделенных атомов необходимо вы-
полнить условия
И7СЯ»Г; ГГ»1, если И7„»Е; И7МГ»1, если F>Wex. (19.5)
Более строгая теория, принимающая во внимание когерентную пои
роду возбуждения, развита в [1]. оюрентную при-
evTcfnTr™ гНаС 1штерссует Детектирование одиночных атомов в при-
сутствии большого числа посторонних атомов. Число отсчетов нуж-
ных атомов в этом случае должно быть больше, чем фоновое чисто
отсчетов посторонних атомов. Если записать спетому (19 1) для
случая возбуждения посторонних атомов (используя те же обозна
чепия по помоченные штрихом), то из-за отсутствия сХктивно-
сти ТЕех -с I и / < р . Отсюда следует, —---_
мов. дающих вклад в сигнал, в предположении ИСг<1
ется формулой
что доля посторонних ато-
.....1 описыва-
п'р _ F'W'exr
n'go '
(19.6)
335
С учетом выражения для nD (19.3) пли (19.4) находим, что отно-
шение сигнала к фону для системы, состоящей из пе<1 нужных ато-
мов и ng0 посторонних атомов, дается формулой
(19.7)
В n-D rw^T ng0
где ЪТ > 1. Если WexT ~ 1, то это отношение можпо записать
в виде
S ft' Г' 7rx ngo /g\
В ~ F' iv' fl' ‘ V • /
ех ЙО
Пусть Wex соответствует прямому резонансному возбуждению,
a W'ex для посторонних атомов находится далеко от резонанса.
Тогда имеем
wex I V Асо 1~-
щ' ~ м' у I ’
ех
где М п М' — матричные элементы перехода в выражениях для
Wex и W'^ соответственно, Дш — частотная отстройка Wex от ре-
зонанса ну — ширина резонанса П7ет. При Л/~ М' и Ды/^ ~ Ю4 мы
уже имеем TFex/TFex ~ 108, п если ($' + W)J1’ ~ 100, то мы полу-
чаем S/B ~ 1010 neo!n'go. Другими словами, контраст при детекти-
ровании нужных атомов па фоне посторонних атомов составляет
1010. Однако в случае детектирования на фоне изотопов отношение
До/у будет гораздо меньшим, и для повышения контраста необ-
ходимо попытаться сделать фактор (р' + Г')/!7' как можно боль-
шим с помощью надлежащей схемы детектирования. Пз по-
лученного выше результата следует, что для получения большого
отношения S/В ширина резонанса у должна быть малой, схема
детектирования должна обладать высокой селективностью, а дли-
тельность лазерного импульса должна быть порядка Т ~ 1/W„, по
не слишком большой.
Во втором случае, когда все возбужденные атомы после детек-
тирования возвращаются в основное состояние, система (19.1)
принимает вид
dns/dt = (ns — п,) + (7 + Г) rtf,
dnf/dt = TFc*(ng — n,) — {F + Г) nf, (19.9)
dnjdt = Fn ,
где для простоты положено Р = 0. Решение при начальных усло-
виях ng = n0 и nt = 0 при t = 0 можпо представить в форме
Пу
Ис =
_____—£2______ Пе [ 1 - e-(2W-+r (19.10)
2We Г F eo1 Jt
W^F _ WexFnso Г 1 _ е-(2^х+Г+Г)Н
2И-+ Г 4- F Пео (2Wex 4- Г 4 F)2 1
336
Если Игех > F, Г и WCXT > 1 ю
Л-П lJ J' 1
(19.11)
что может быть несколько больше пел, если IT^l. Таким обра-
зом, условия получения высокой чувствительности прп детектиро-
вании, сформулированные в (19.5) остаются справедливыми и
здесь. Фоновый сигнал, обусловленный возбужденном, и детектиро-
ванием посторонних атомов, в данном случае в предположении, что
Г'^>И7еЯ, F' и Г'Г» 1, равен
nL^(ii4/r')Fn?;0.
(19.12)
Следовательно, контраст детектирования нужных атомов на фоне
посторонних атомов будет опреде. я ься выражен ем
при П7,х > Г. Если Г
5 1 Г' F ngo
В 2 ™'ех F'
Г' п ТГех ~г, ТО получаем
'S 1 ех F ngo
в ' ’ 2 IV' ех F' ngo'
(19.13)
(19.14)
Это отношение может быть больше 1010z?g0/ngo прп (М7ех W^F/F >
> Ю10. Полученные в (19.13) и (19.14) результаты снова по-
казывают, что для получения большого отношения сигнала к (Jo-
ну S/В резонансное возбужденно должно характеризоваться
очень острой резонансной кривой и большим отношением
Ды/у, а схема детектирования должна обеспечивать высокую се-
лективность. Интенсивное п же лазера должн быть достаточно
высокой, чтобы выполнялось соотношение И’ехГ 1 ~ 1, но пе слиш-
ком высокой, чтобы пе уменьшить отношение Г'/И7^-.
Методами лазерного детектирования можно регистрировать про
странственное распределение атомов пли молеку , находящихся
в определенном квантовом состоянии используя фокусировку воз-
буждающих лазерных пучков. Поско ьк; в этих методах могу г ис-
пользоваться импульсные лазеры, появляется возможность прове-
дения измерений с временным разрешением. Последнее особенно
полезно для детектирования радикалов п неустойчивых или неста-
бильных часы ц.
19.2 Экспериментальные методы
Пз приведенных рассуждений становится ясно, что для селектив-
ного возбуждения опре юленных частпц нужны лазеры, непрерыв-
ные или импульсные. При том можно использовать однофотоппое
иди многофотонное возбуждение. Чтобы увеличить селективность
возбуждения нужных атомов (иди молекул) по отношению к ос-
тальным атомам, пре (почтительнее использовать многоступенчатое
мпогофотонноо возбуждение, поскольку общая сш ективпос ь опрс-
22 и р шеи 337
деляется произведением резонансных характеристик последователь-
ных ступеней процесса [2]. Например, если №ех/№'ехП) ~
~ (Иг(Л)/Илех1))П» гле !) есть отношение скоростей п-сту-
пепчатого возбуждения «нужных» и «посторонних» атомов, то при
И^’/И^'-М8 контраст прп использовании для детектирования
нужных атомов среди всех прочих атомов схемы двухступенчатого
возбуждения, как можпо оцепить из (19.8) пли (19.14), может
превысить 10‘6.
В то время как селективное возбуждение как процесс марки-
ровки является решающим при выделении нужных атомов (или
молекул) среди посторонних, именно высокая чувствительность
схем детектирования делает возможным детектирование одиночных
атомов. Среди различных методов детектирования возбужденных
атомов (или молекул) наиболее привлекательными являются мето-
ды, основанные на регистрации флуоресценции и ионизации. Они
уже были довольно подробно рассмотрены в гл. 18. Здесь мы оста-
новимся па преимуществах и возможных схемах использования
этих методов применительно к проблеме детектирования одиноч-
ных атомов и молекул.
а. Лазерно-иидуцированная флуоресценция
Три основные схемы возбуждения лазерно-индуцированной
флуоресценции показаны па рис. 19.2, где Wex может обозначать
одно- или мпогофотоппое возбуждение. То, что лазерно индуциро-
ванная флуоресценция действительно пмеет достаточную для де-
Рис. 19.2. Схемы лазерпо-иидуцированной флуоресценции: а — резонансная
флуоресценция; б и в — флуоресценция с частотой, отличной от частоты воз-
буждающего лазера
тестирования одиночных атомов чувствительность [3], видно и.з
следующего примера.
Пусть одиночный атом имеющий скорость и, проходит путь
I мм при пересечении пучка лазера непрерывного действия. Пред-
положим, что после возбуждения атом в среднем за время т воз-
вращается в основное состояние с испусканием флуоресценции по
одному пз каналов, показанных па рис. 19.2. Если возбуждение
будет достаточно сильным, чтобы вызвать насыщение перехода
(гкгат^>1), то сразу после возвращения атома в основное состоя-
ние он с вероятностью 50% будет вновь возбужден. Число циклов
338
возбуждения и флуоресценции, испытываемых атомом в течение
времени его взаимодействия с полем l/v, равно l/vn. Следовательно,
число излученных при этом фотонов будет равно И (2пт). Этот
результат повторяет результат (19.11), если там положить = 1,
Т ~ l/v и /' = 1/т. В случае атомов щелочных металлов, например,
т~10 нс. Полагая Z ~ 2 мм и v ~ 104 см/с, находим, что каждый
Рис. 19.3. Схема эксперимента по регистрации одиночных атомов с помощью
лазерно-ипдуцированной флуоресценции: а —уровни энергии атома бария;
б — геометрия эксперимента [4]
ФЗУ-7
Рис. 19.4. Регистрация лазерно-пн
аудированной флуоресценции оди-
ночных атомов с помощью схемы
совпадений [Letokhov V. S Ц Com-
ments Atomic Molec. Phys.— 1977.
V. 7. P. 93]
атом должен испустить прп этом 103 фотонов флуоресценции, ко-
торые легко можно зарегистрировать, если уровень шумов доста-
точно низок.
Типичная схема эксперимента с использованием процесса а,
изображенного па рис. 19.2, показана па рис. 19.3 [4]. Фотоны ре-
зонансной флуоресценции, испущенные атомами в одном фокусе
эллипсоидального отражателя, собираются фотонрпемником, поме-
щенным в другом фокусе. В случае детектирования атомов бария
общая эффективность счета фото-
нов составила 5,5% прп выходе
резонансной флуоресценции 10%
[4]. При этом удастся зарегистри-
ровать несколько больше, чем
один фотон, когда атом бария
пересекает лазерный луч диамет-
ром 1 мм. Предельная чувстви-
тельность этой методики, ограни-
ченная уровнем шума, составляет
всего 10 атомов/с.
Часто ограничивающим факто-
ром чувствительности метода де-
тектирования, основанного на схе-
ме 19.2, является уровень шумов,
связанных с лазерной засветкой
и рэлеевским рассеянием на посторонних атомах. Причина этого
заключается в том, что и сигнал, и фон имеют одну длину волны и
не могут оыть легко разделены при обычном способе регистрации.
Одним из путей снижения уровня фона является использование
схемы совпадений (рпс. 19.4) [5]. При этом сигнал резонансной
флуоресценции регистрируется двумя независимыми приемниками.
22* 339
Только когда оба фотонрпемника одновременно фиксируют появле-
ние фотона в определенном временном интервале (примерно равном
1 мкс), этот фотон будет зарегистрирован как сигнал. Эта схема
устраняет фон, связанный с засветкой и темновым током фотопри-
емников, которые имеют случайный характер. Схема совпадений
может пспользоваться в эксперименте, когда два фотонрпемника,
регистрирующие атомы в атомном пучке, помещены в разных точ-
ках вдоль направления пучка. Измеряемый с помощью работающей
с задержкой схемы совпадений временной интервал между момен-
тами появления сигнала в разных детекторах позволяет легко опре-
делить скорость атомов [6].
Другим способом снижения фона является использование схем
б и 6 па рис. 19.2. Сигнал флуоресценции, появляющийся на длине
волпы, отличной о г длины волны возбуждающего лазера, можпо
легко зарегистрировать па фоне рассеянного излучения лазера, ис-
пользуя монохроматор пли цветной светофильтр ]7]. Как видно из
(19.13) п (19.14) при F^F', возможность регистрации нужных
атомов в присутствии гораздо более многочисленных посторонних
атомов при этом сильно возрастает. В этом методе важно, однако,
чтобы релаксация с уровня </ па уровень <иг[ и с уровня <т|
на уровень <gl па рпс. 19.2 была быстрой и не увеличивала за-
метно общее время релаксации с уровня </| па уровень <g ; в про
тивном случае уменьшается общее число фотонов, испускаемых
атомом в течение времени возбуждения. Быструю релаксацию
обычно можно получить посредством столкновений, поэтому эта
методика особенно полезна для детектирования отдельных атомов
в буферной газовой! среде. Этим методом можпо зарегистрировать
до 10 атомов/см3 (или 10-2 атомов в 1 мм3 зондируемого лазером
объема) в постороннем газе при атмосферном давлении.
Еще лучшим способом снижения фона является использование,
когда это возможно, двухступенчатого двухфотонпого возбуждения
по схеме а на рпс. 19.2. Как уже указывалось выше, двухфотонное
резонансное возбуждение сильно увеличивает чувствительность.
При использовании такой схемы частота сигнала флуоресценции
также лежит далеко от частоты возбуждения, что делает селектив-
ную ее регистрацию очень простой. Следовательно, отношение сиг-
нал/шум в этой схеме может быть очепь большим. Единственным
недостатком является необходимость использования более мощных
лазеров для достижения режима насыщения процесса возбуждения
(1У>Г на рис. 19.1).
б. Фотоионизация
Эффективность регистрации фотонов флуоресценции, излучен-
ных атомом, обычно не превышает 10%. 13 то же время эффектив-
ность детектирования ионизации атомов (или молекул) может при-
ближаться к 100%. Это обстоятельство делает особенно привлека-
тельным детектирование отдельных атомов (пли молекул) по схе-
ме селективного возбуждения с последующей ионизацией, особенно
340
когда для возбуждения все равно требуется использовать мощные
импульсные лазеры. Некоторые детали экспериментов по многофо-
тонной ионизации уже были описаны в разделе 18.2. Для регист-
рации попмзации можпо использовать детектирование либо элект-
ронов, либо иопов [1]. Ионизация селективно возбужденных ато-
мов может быть осуществлена разными способами: с помощью фо-
тоионизации, ионизации постоянным электрическим полем, иони-
зации за счет столкновений. Мы ограничимся рассмотрением
только фотоионизации.
На рпс. 19.5 показаны различные схемы детектирования оди-
ночных атомов с помощью их фотоионизации [1]. Заметим, что
Рис. 19.5. Классификация схем селективной фотоионизации для чувствитель-
ного детектирования химических элементов. С помощью этих пяти схем мож-
но зарегистрировать атомы всех элементов, за исключением Не, F, Ne л, ио-
видимому, Ar [1]
схема 5 отличается от схемы 2 или 3 только тем, что частоты ф,
и 0)2 в первом случае лежат в УФ диапазоне. По пяти схемам,
приведенным па рис. 19.5 и включающим только одно- или двух-
ступенчатое резонансное возбуждение, с помощью имеющихся на
сегодняшний день лазеров можпо селективно детектировать все
элементы, кроме Не, F, Ne и, вероятно, А1‘ в основном состоянии.
Возможные схемы детектирования каждого элемента периодической
таблицы приведены на рис. 19.6.
В рассматриваемом случае применима простая теория, описы-
ваемая формулами (19.1) — (19.8), где Wcx обозначает одно- или
двухступенчатое резонансное возбуждение. Д ih получения высокой
чувствительности детектирования процесс возбуждения должен на-
ходиться в режиме насыщения, а скорость фотоионизации должна
быть достаточно большой, чтобы были ионизованы почти все воз-
бужденные атомы. Это означает, что требуемые для этого мощно-
сти перестраиваемых лазеров будут очепь большими, особенно если
в процессе задействованы многофотонные переходы. Чтобы увели-
341
|g,/ |5,» |C,2 »,2|д,3 V|5,7 2/<|б,0 4,z|g,7 3,2\t>,3 |g,« 4,6\6,5 |g,6~ |fr,8 |_|
Рис. 19.6. Схемы детектирования одиночных атомов различных элементов периодической таблицы с использованием мето-
да селективного возбуждения с последующей фотоионизацией [1]
чить скоромь фотоионизации, предпочтительнее добиваться воз-
буждения автопоппзацпонных состояний.
Одним из недостатков метода фотоионизации при детектирова-
нии одиночных атомов часто является отсутствие высокой селек-
тивности на этапе ионизации, другими словами, этап фотоиониза-
ции может иметь плохой контраст по отношению к возбуждению
посторонних атомов. Это обстоятельство снижает отношение сиг-
нал/шум. Чтобы улучшить селективность процесса детектирования
с использованием ионизации. можно воспользоваться несколькими
схемами. Одна из них предполагает фотоионизацию посредством
возбуждения нужного атома в автопопизационное состояние. Дру-
гая основана на включении в схему детектирования ионов масс-
спектрометра чтобы отделить сигнал, связанный с ионизацией по-
сторонних атомов. Эта схема особенно полезна для детектирования
определенного сорта молекул и может быть использована для изу-
чения диссоциации молекулы после фотоионизации [9].
19.3 Примеры детектирования одиночных атомов и молекул
Ниже кратко описано несколько примеров детектирования одиноч-
ных атомов (или молекул).
Атомы щелочных п щелочноземельных элементов легко можно
детектировать с помощью методики лазерпо индуцированной флуо-
ресценции. Примером является натрий. Переход 3s(25i/2)-> Зр(гР8/2)
имеет сечение поглощения щ ~ 1,6 10-9 см2. (Прп учете доплеров-
ского уширения значение оа будет меньше.) Время жизни состоя-
ния Зр составляет т = 1/Г ~ 16 пс. Для возбуждения в условиях
насыщения, когда ТУкст = ов(//й(о)т ~ 1, необходима интенсивность
лазера / ~ 10 мВт/см2, которую легко можпо получить с помощью
лазера на красителе непрерывного действия. В условиях такого не-
прерывного возбуждения число фотонов, излучаемых отдельным
атомом, составляет nD ~ 1/2т ~ 3 • 10' с-*. Если мы имеем кювету
с парами натрия низкой плотности п лазер зондирует элемент объе-
мом 10 мм3, а каждым атом находится в этом объеме в течение
только 10~4 с, то среднее число фотонов, излученных каждым ато-
мом, будет около 3000. Прп эффективности системы регистрации
фотонов 5% и уровне шума фотоприемника порядка 10 отсчетов в
секунду можпо детектировать плотность атомов па уровне 10 ато-
мов/см3. Файрбэнк с сотрудниками [3] действительно почти достиг-
ли этого предела чувствительности в своем первом эксперименте
(рис. 19.7). Используя для уменьшения фона технику схемы сов-
падений и работая с пучком атомов натрия, Балыкин с сотрудниками
[5] достигли уровня чувствительности 10 атомов/с пли 10-4 атомов
в зондируемом объеме. Была также продемонстрирована возмож-
ность детектирования низкой плотности атомов натрия в буферном
газе высокой плотности. Натрпй имеет два Зр уровня, 2Р1/2 и 2Ps/2,
отстоящих друг от друга на 6 А. Можно селективно возбудить атом
в состояние 2Р1/г п использовать затем атомные столкновения для
343
передачи возбуждения на уровень 2Р3/г. Флуоресценция с уровня
2-Рз/2 в основное состояние 3s происходит на частоте, отличной от
частоты возбуждения, и может поэтому быть зарегистрирована с
помощью монохроматора с прекрасным контрастом по отношению
Рис. 19.7. Измерение плотности паров Ха с помощью метода лазерно-пндуци-
ровапнои флуоресценции. Сплошная кривая рассчитана методами термодина-
мики прп выборе ЛЯ® = 25600 кал/моль [3]
к уровню засветок пли рэлеевского рассеяния луча лазера. Исполь-
зуя эту схему, можно получить чувствительность детектирования
10 атомов на кубическим сантиметр в буфере газообразного аргона
344
с плотностью IO*8 атомов на кубический сантиметр при возбужде-
нии лазером непрерывного действия [7].
Детектирование молекул с помощью метода лазерпо-ипдуциро-
ванной флуоресценции в общем случае будет менее чувствительным
по ряду причин. Силы осцилляторов переходов в молекулах срав-
нительно малы (в молекулах щ ~ 10“18 см2, тогда как в атомах щ ~
~ Ю-12 см2), поэтому необходимые для насыщения процесса воз-
буждения уровни интенсивности лазерного излучения будут намно-
го выше. Спектры поглощения и люминесценции при электронных
переходах в молекулах часто имеют внд широких полос. Это де-
лает затруднительным селективное возбуждение и детектирование
и снижает контраст по отношению к детектированию посторонних
молекул. Кроме того прп регистрации сигнала в ограниченной по-
лосе измеряемый выход люминесценции молекул часто оказывается
много меньше единицы. В эксперименте при использовании им-
пульсного лазера на красителе была продемонстрирована возмож-
ность детектирования 5 104 молекул ВаО па кубический сантиметр,
когда они находились в определенном колебателыю-вращательпом
состоянии [10], а также 5 • 10е молекул 12 па кубический сантиметр,
находящихся в определенном колебательно-вращательном состоя-
нии, при использовании лазера непрерывного действия [И]. Селек-
тивность может быть сильно повышена при использовании двухсту-
пенчатого резонансного возбуждения: первым шагом является ко-
лебательный переход, который может обладать высокой селектив-
ностью из-за его малой ширины лппии, а вторым шагом является
менее селективный электронный переход, индуцирующий флуорес-
ценцию в видимом диапазоне. Для такого двухступенчатого возбуж-
дения обычно требуются высокие лазерные интенсивности, поэтому
для реализации этой схемы необходимы импульсные лазеры.
Детектирование малого числа атомов с помощью фотоионизации
было продемопстрировапо на многих примерах. Список некоторых
экспериментов приведен в табл. 19.1. Остановимся для примера на
детектировании Не в долгожпвугцем состоянии 2lS [13]. В этом
случае можно воспользоваться схемой 1 па рис. 19.5. Лазер, на-
строенный па длину во гны 501,5 пм, возбуждает переход из со-
стояния 2'8 в состояние 3*5, при этом сечение поглощения оа ~
~ 5 • 10~16 см2. (Строго говоря, нужно принять во внимание факто-
ры вырождения обоих уровней, тогда сечения поглощения и излу-
чения па переходе между этими двумя уровнями в общем случае
не будут одинаковыми [13].) Сечение ионизации с уровня З'Р для
той же частоты лазера составляет о; ~ 1 • 10-17 см2. Таким образом,
Wcx = ca(I/tia) ~ 10s I с-1 и F — Uj(I/7ia) ~ 20 I с-1, где I — интен-
сивность в ваттах на квадратный сантиметр. Для импульсного ла-
зерного возбуждения с пиковом интенсивностью Z ~ 1 МВт/см2 и
длительностью импульса Т ~ 0,5 мкс получаем Wcx ~ 109 с-1 ~ Г ~
-6-108 с-1, Wex»F ~ 2 107 с-* »р~3-105 с“* и FT-10. Сог-
ласно (19.4) можпо ожидать, что при таком импульсном возбуж-
дении можпо детектировать почти все атомы Не (2*5). Этот вывод
приближенно соответствует экспериментальным наблюдениям [13].
345
При этом мог бы быть зареытстрирован единственный атом, появив-
шийся в области зондирования.
Детектирование избранных молекул методом фотоионизации так-
же оыло неоднократно продемонстрировано экспериментально [14].
Возьмем для примера молекулу N02. Для возбуждения из состоя-
ния Аг в состояние 27?1 можно использовать лазер на красителе,
перестраиваемый в диапазоне 447—497 нм. Затем водородный ла-
зер, раоотаютций в вакуумном ультрафиолете (160 нм), используется
для фотоионизации молекулы из состояния 27?(. Если условия (19.5)
выполнены, то возможно детектирование одиночной молекулы, на-
ходящейся в определенном колебательпо-вращательном состоя-
нии [9].
19.4 Применения
Применения методов детектирования одиночных атомов или моле-
кул многочисленны. Очевидным является их применение для изуче-
ния свойств возбужденных атомов или молекул, радикалов, ионов и
других редких пли неустойчивых частиц. Например, лазерная тех-
ника может быть использована для зондирования ряда автомов, на-
ходящихся в возбужденном состоянии, и для измерения сечений
фотоионизация пз возбужденного состояния [13, 15]. Последнее
возможно, поскольку Oj можпо определить из зависимости сигнала
фотоионизации от потока фотонов лазера (ГТ) согласно (19.3), где
Ы = (1/2)01(/7’/йсо). Спектроскопия этих одиночных или неустой-
чивых частиц является интересной областью, которая почти не бы-
ла изучена из-за отсутствия чувствительных инструментов. При
помощи лазерных методов эта область должна получить быстрое
развитие. Ограничения накладывают только мощности и области
перестройки имеющихся лазеров. Недавно при использовании ме-
тода мпогофотоннон ионизации был с высоким разрешением изме-
рен переход 1 Si ->• 2 Si в позитронии [16]. Этот результат имеет
большое значение для строгой проверки теории квантовой электро-
динамики.
Способность детектировать отдельные атомы или молекулы в
определенном состояпип делает лазерную технику' особенно полез-
ной для изучения фотодиссоциации и химических реакций [17]. Де-
тектирование позволяет выполнить прямые измерения продуктов
диссоциации и реакции до того, как они испытают столкновение
или прореагируют с молекулами или стенками кюветы. Такие из-
мерения позволяют определить не только скорости и угловое рас-
пределение продуктов, по и внутреннее распределение энергии в
них. Ограничения этой методики связаны только с наличием мощ-
ных перестраиваемых в широком диапазоне лазеров.
Техника детектирования одиночных атомов может найти важ-
ные применения в ядерпой физике. Ее можно использовать для
контроля продуктов деления ядер [18] или для изучения реакций
тяжелых элементов при очепь низком давлении. Чувствительность,
позволяющая детектировать одиночным атом в определенном объ-
347
еме в определенный момент времени, позволяет также регистриро-
вать экзотические или нестабильные ядра, редкие изотопы, радио-
активные ядра, солнечные нейтрино и т. д. Метод регистрации
основан па слежении за дочерними атомамп, порожденными этими
частицами, когда их заставляют вступать в ядерпую реакцию.
Лазерные методы предлагалось также использовать для поисков
кварков.
Технику детектирования одиночных атомов можпо использовать
для изучения некоторых фундаментальных вопросов статистической
механики [1]. Один из нпх — броуновское движение отдельных ато-
мов в газе. Выполняется лп действительно используемое в теории
предположение о случайности этого процесса? Другой вопрос от-
носится к эргодической гипотезе. Как предположил Эйнштейн [19],
эксперимент по диффузии, выполненный с временным разрешением,
в котором уравнение диффузии можно было бы проверить как «сум-
мированием по времени», так и «суммированием по пространству»,
мог бы позволить проверить справедливость предположения об эр-
годичности системы. Наконец, можно пепосредственпо наблюдать
явление атомных флуктуаций [20]. Поскольку регистрируемое чпело
атомов N в определенном объеме может быть малым, нормирован-
ные флуктуации АЛ7<А?> могут быть сделаны довольно большими
и могут быть точно измерены. Экспериментально наблюдался пере-
ход от пуассоновского распределения N к гауссовскому при увели-
чении среднего числа <7V> (от 1 до 20).
Другим возможным прпменеппем техппкп детектирования оди-
ночных атомов является датирование. Обычно используемые мето-
ды датирования менее чувствительны и требуют использования
большего количества вещества, возраст которого необходимо уста-
новить с помощью аналитического процесса. Техника детектирова-
ния одиночных атомов, несомненно, имеет то преимущество, что
позволяет снизить до минимума количество материала, необходи-
мого для установления его возраста.
Глава 20
ЛАЗЕРНОЕ УПРАВЛЕНИЕ ДВИЖЕНИЕМ
ЧАСТИЦ
Пондеромоторные силы, возникающие в лазерном поле, могут быть
очень значительными, поскольку лазерный луч обладает свойствами
когерентности и высокой направленности. Сфокусированный пучок
интенсивностью 10s Вт/см2 может придать диэлектрической сфере
диаметром 1 мкм, имеющей отражательную способность 10%, уско-
рение 105 g. Следовательно, лазерный лучок можно использовать
для ускорения, замедления, управления положением, охлаждения
или локализации небольших частиц, включая атомы, молекулы и
ионы. Эти возможности открыли еще одну захватывающую область
лазерных исследований. Можпо предвидеть много применений этих
явлений в различных областях. Очевидными примерами являются
изучение свойств отдельных частиц и контролируемые реакции
пли взаимодействия между частицами. Лазерное управление части-
цами фактически пе относится к нелинейной оптике, однако это
интересный раздел лазерной физики, с которым стоит позна-
комиться.
20.1 Пондеромоторные силы
(20.1)
элект-
В диэлектрической среде сила, действующая со стороны излучения
на единицу объема, определяется формулой [1]
f - v • о — dGIdt.
Здесь о — максвелловский тензор давления, a G — плотность
ромагпитиого импульса в вакууме, причем
CT==f-E ———-£-]г+4- (ED + ВВ)
G = ^-EXB) Д,
4ЛС ' с2 ’
(20.2)
где р — давлеппе в среде, р — плотность среды, S — вектор Пойн-
типга. С помощью уравнений Максвелла после подстановки (20.2)
в (20.1) получаем
<20-з)
В однородной среде это выражение приводится к виду
f —V/’+P—(е-1)^-. (20.4)
349
Второй член в (20.4) есть просто электрострикциопная сила (см.
раздел 11.1), а третий связан с изменением плотности электромаг-
нитного импульса.
Обычно пас интересует только среднее по времени <£>. В ста-
ционарном случае, несмотря па то что в среде <ciG/dt> = О, излу-
чение оказывает давление на поверхность границы раздела, где
происходит отражение и преломление света. Полная сила, дейст-
вующая па макроскопический диэлектрический объект, погружен-
ный в жидкость, определяется интегралом
Fno™ = f <f> dv, (20.5)
который, согласно закону сохранения импульса, должен быть равен
интегралу [ (Д <(c>/'5i) K>-ds) ns по поверхности, окружающей
объект, где п„— нормаль к поверхности, А<(<?/д£)К> — среднее по
времени от плотности электромагнитного импульса, переданного
Гис. 20.1. Диэлектрическая сфера смещена
относительно оси Л лазерного пучка,
имеющего моду . ТЕМоо. Рассматривается
пара лучей а и Ъ, падающих на сферу
симметрично относительно ее. центра. По-
казаны силы, действующие на сферу со
стороны луча а. для случая ен > е£; эти
силы толкают сферу вправо вдоль оси z
и к оси лазерного пучка [3]
объекту в единицу времени через поверхность раздела между дву-
мя средами, причем К = eG есть плотность электромагнитного им-
пульса (пли псевдоимпульс) в среде с диэлектрической проницае-
мостью е. Справедливость этого утверждения можпо доказать так-
же. используя выражение (20.4) для f [2].
Пусть прозрачная диэлектрическая сфера с е = ея погружена
в жидкость с е = еь и смещена в сторону от оси пучка лазера, как
показано на рпс. 20.1 [3]. Предположим, что справедливо прибли-
жение геометрической оптики. Тогда давление па единицу поверх-
ности сферы, оказываемое со стороны луча, падающего на входную
поверхность вдоль прямой а, определяется формулой
<к«> , <КЬЛ
VeL V£H J
<К*>
/еь
(20.6)
где К!, Кд и КЬ — плотности импульсов падающей, отраженной и
преломленной волн соответственно. Мы можем записать К) —
350
= + (Z<2>), причем <Zfj) = (Kr), откуда
F1 = F« + Fk (20.7)
ид'—p<^/,<K»> <M>>\„
K'l. ' (Юь /ену
Вектор Гд паправлеп вдоль внутренней нормали к сфере, a Fb
имеет компоненту вдоль направления +z и компоненту, направлен-
ную к оси пучка, если еп>Еь (как па рис. 20.1), и от оси пучка,
если &н < ЕЛ. Сила давления со стороны излучения на сферу вслед-
ствие отражения и преломления на выходной поверхности луча,
падающего на сферу вдоль прямой а, рассчитывается аналогично.
Мы вновь можем записать
F0 = П + F%
, «*?>-<*?,»< Г0 /<К°> <КЬ>\
н = ----77=----*D = I Т7=^ ~ с’
V еП ( И еЯ V /
<К°> - «/<?> + </ф) кй, (КХ) = </Л>-
(20.8)
Вектор F^ паправлеп вдоль внешней нормали к сфере, a Fb
имеет компоненту вдоль направления +z и компоненту, направлен-
ную к оси пучка, если Ен>еь, и от оси пучка, если Ен<Еь. Сум-
ма F’ и F" дает результирующую силу, действующую вдоль направ-
ления +z, и силу, направленную к оси пучка, если ен > еь. Такой
же анализ для луча Ъ, расположенного симметрично по отношению
к лучу а относительно осп сферы, как показано па рис. 20.1, дает
результирующую силу, имеющую компоненту, действующую на
сферу вдоль направления +z, и компоненту, направленную от оси
пучка, если е,н > eL. Однако, поскольку волна, распространяющаяся
вдоль а, имеет большую интенсивность, чем волна, распространяю-
щаяся вдоль Ъ, сила, оказываемая первой из них, будет больше.
Следовательно, полная сила давления излучения па сферу, полу-
чающаяся интегрированием по всей сфере, будет иметь составляю-
щую вдоль направления +z и составляющую, направленную к осп
пучка, если е7г>ел (от осп пучка, если ен<Ег). Этот результат
легко попять исходя из того, что диэлектрическая сфера, помимо
перемещения вперед под действием потока фотонов, должна пере-
мещаться в положение, в котором свободная энергия системы бу-
дет мпнпм альной.
Возьмем в качестве_примера птарпк из латекса (Уея = 1.58),
погруженный в воду (1еь — 1,33) [3]. Пусть шарик имеет радиус г
и находится на оси сфокусированного луча аргонового лазера. Пол-
пая сила давления излучения па сферу, действующая вдоль z и
получающаяся интегрированием F по сфере, равна (Fno.iH)z«
« 4g | | г2,'П р, где 53— мощность лазера, И70 — радиус сфокусп-
351
рованного пучка па уровне е 2, а 9 ~ 0,6. При SP —1 Вт и г~
« 1У0/Т2”да^ = 514 нм полная сила, действующая на сферу, состав-
ляет приблизительно 4 • 10-5 дин, а получаемое при этом сферой
плотностью р~1 г/см3 ускорение будет примерно 10® см/с2 или
10’’и. Эта оценка показывает, что давление со стороны лазерного
излучения действительно можно использовать для управления ча-
стицами микронного размера.
В общем случае из закона сохранения импульса можно рассчи-
тать полную силу давления излучения на макроскопическую части-
цу, а также вращательный момент, передаваемый частице лазер-
ным пучком, имеющим круговую или эллиптическую поляризацию.
Индуцированное светом вращение частицы является интересным
эффектом, еще до конца не исследованным [4].
Рассмотрим теперь действие излучения на атомы и молекулы.
Пусть р — дипольный момент, наводимый у атома электромагнит-
ным полем. Тогда сила, действующая на атом, будет просто силой
Лорепца, действующей па диполь:
faT0M-p ДЕ -^|г><В- (20’9>
Принимая во внимание, что р аЕ, V X Е = — (1/с)дВ/д/, а также
равенство Е - VE = V2VE2 — Е X(V X Е), уравнение (20.9) можпо
переписать в виде [2]
f атОм -а [4 VE2 + ± (Е X В)] (20.10)
Lt h U Ь Д
Легко видеть, что (20.10) есть пе что иное, как микроскопический
аналог (20.4), поскольку для атома р — 0 и е — 1 + 4чрсс.
Первый член в (20.10) соответствует силе электрострикции в
случае макроскопической среды. Его называют дипольной силой,
когда рассматривают только реальную часть поляризуемости
а(=а' + ia"):
f au=(a'/2)VE3. (20.11)
Поскольку 1ДНП прямо пропорциональна а', она имеет наиболь-
шую величину и испытывает сильную дисперсию вблизи резонан-
сов. При а' > 0 (вблизи, но ниже по частоте сильного резонанса)
эта сила втягивает атом в область с большей интенсивностью, а при
а,' <- 0 (выше сильного резонанса) опа выталкивает атом в области
с меньшей интенсивностью. Если атом можпо рассматривать как
эффективную двухуровневую среду, то выражение для поляризуе-
мости можно вывести, пользуясь методом матрицы плотности (см.
раздел 2.1) в пределе отсутствия возмущений:
-|<П*с|2>|2 _
цш-^-НГ) (Р11 р22'’
, - |<1|ег |2>|2 (со со )
« = ——i-----"Г--(Рп -
(20.12)
“-“21.
352
В (20.12) разность населенностей между двумя уровнями |1> и
|2> определяется соотношением
_ АР0
Р11 Рга - 1 -I- ГА' (со) ИЦ '
где I, = с7г£/(8л1<11еН2>|27\) — интенсивность
насыщения, I — ин-
тенсивность лазера, Ар — разность населенностей при тепловом
равповесии, a g(co)= Г/{л [(со — ®2«)z + Г2]} — резонансный контур
в отсутствие насыщения. Поляризуемость можно записать в виде
(20.13)
% «о)
1 + 1g (со) ИЦ ’
(20.14)
по времени
где а0 (со) обозначает реальную часть поляризуемости при отсутст-
вии насыщения. Тогда, согласно (20.11), усредненная
дипольная сила определяется выражением [5]
<fHI,n> 2 [1+ 1Y («)///J v<£2>
(20.15)
или
<^>-T)^(to;^;[i^]v7Apo. (20.16)
Мы видим. что в пределе сильного насыщения, несмотря на то что
а' 0. <1Лпп> остается конечной и возрастает с увеличением от-
стройки (со —co2i). При со<®21, когда а'>0, пучок моды ТЕМ00
стремится втянуть атом вдоль радиуса внутрь и удерживать его на
осп благодаря действию дипольной силы. Энергия такого захвата
со
J <1дип> • dr в радиальном направлении возрастает с увеличепи-
о
ем мощности лазера даже в пределе насыщения. Кроме диполь-
ной силы, никакие другие члены в выражении (20.10) не дают
вклада в среднее по времени от <ГаТОм>.
Сила давления со стороны излучения может также возникать
вследствие изменения импульса ирп поглощении или излучении
атомом фотонов. Иногда эту силу называют силой отдачи [2, 3].
При поглощении одного фотона атом приобретает импульс Тгк.
В следующем затем процессе спонтанного излучения фотон излу-
чается с равными вероятностями во всех направлениях, поэтому в
среднем прп спонтанном излучении не возникает изменения импуль-
са атома. Если атом можно рассматривать как двухуровневую сре-
ду, то сила отдачи определяется числом фотонов, поглощенных в
единицу времени, умноженным на Йк:
<1от> “ ~йГ~
Йк —
I <11 ег |2> |2 Г
Ч(«-<о21)2 + Г2]
(Рп Р22) (Е2) к.
(20.17)
23 и. Р. Шен
353
В пределе сильного насыщения это выражение сводится к соот-
ношению
<fOT> = 7?к/(2Л), (20.18)
как и следовало ожидать из физических соображений. Сила отдачи
направлена по линии распространения пучка и стремится увлечь
атом вдоль пучка.
Для молекул импульс отдачи будет намного мепыпим из-за бо-
лее слабых резонансных переходов вследствие того, что силы осцил
ляторов «размазаны» по многим колебательно-вращательным ли-
ниям, а также из-за большего времени 7\. Однако дипольная сила
все еще может играть заметную роль, так как она не критична к
наличию резонансов.
20.2 Оптическая левитация макроскопических частиц
Рассмотрим теперь, каким образом сила давления со стороны ла-
зерного луча может быть использована для управления макроско-
пической частицей. Приведенный в предыдущем разделе пример
показывает, что пучок непрерывного лазера видимого диапазона
мощностью 10 мВт может придать шарику из латекса или стекла
диаметром 10 мкм ускорение 1g. Если луч лазера направлен вер-
тикально вверх, то он может вызвать левитацию такой макроскопи-
ческой частицы в воздухе или жидкости, несмотря на действие си-
tzzzzzzzzzzzzzzzza Экран
Датчик
положения
Рис. 20.2. Схема экспери-
мента но левитации ди
электрического шарика при
наличии цепи обратной
связи. Цифрой 1 обозначе
вы пьезоэлектрические эле-
менты. ЭОМ - электрооп-
тический модулятор [ЛхЛ-
А'ш Л Ц Sciaiiae. 1980.
V. 210. Р. 10811
лы гравитации [6]. Типичная схема установки показана на рис. 20.2.
Как экспериментально показали Ашкип и Дзидзпк [4, 6], частица
действительно может быть поднята до высоты, на которой сила
давления излучения сфокусированного пучка лазера в точности
компенсирует силу гравитационного притяжения. Частица при этом
остается на оси пучка, но из-за флуктуаций интенсивности пучка
ее вертикальное положение может флуктуировать. Этот недостаток
можпо устранить, используя схему обратной связи, показанную на
354
рис. 20.2. В этой схеме вертикальное положение частицы контро-
лируется датчиком высоты, улавливающим рассеянное ею излуче-
ние. Отклонение от установленной высоты вызывает появление
сигнала ошибки, который, в свою очередь, вызывает уменьшение
или увеличение интенсивности лазера, которое обеспечивает возврат
частицы в нужное положение.
Поскольку’ возможна стабильная левитация частиц, можно мыс-
ленно представить себе несколько интересных экспериментов. Во-
первых, можно осуществить спектроскопию отдельной подвешенной
частицы. Например, по флуоресценции или по изменению спектра
левитации [8] (по зависимости лазерной мощности, требуемой для
левитации, от частоты) можпо зарегистрировать резонансы поверх-
ностных волн сферической частицы [7], которые возникают, когда
поверхностные волны бегут вокруг сферы и замыкаются сами с
собой. Эти поверхностные резонансы могут быть очень острыми
(меньше 0,25 А), причем их резонансные частоты критично зави-
сят от размера сферы. Их можно использовать для измерения раз-
меров с точностью, па два-три порядка превышающей точность
других методов. Точность относительного измерения размера может
достигать одной части на 106 и, следовательно, может быть исполь-
зована для изучения мельчайших изменений сферы, вызванных,
например, испарением, конденсацией или внешним воздействием.
Метод левитации можпо также использовать для точной сортировки
сферических частиц различных размеров. Оптические свойства пе-
сферических частиц также представляют интерес, и их удобное
всего исследовать методом левитации.
Левитация частиц может быть использована также для изучения
взаимодействия между двумя макроскопическими частицами или
взаимодействия частицы с поверхностью [9]. Это можно сделать,
подвешивая частицы в определенном положении и наблюдая из-
менение силы взаимодействия. Другой интересной проблемой явля-
ется изучение плавления и кристаллизации. К важным практиче-
ским применениям оптической левитации следует отнести возмож-
ность ее использования для поддержки малых мишепей в экспери-
ментах по лазерному7 термоядерному’ синтезу или для составления
карты газового потока вокруг частицы в различных камерах.
Силы давления излучения могут быть также использованы для
управления, ускорения и манипулирования макроскопической ча-
стицей. Это позволяет исследовать динамические свойства частиц
в среде, столкновения между’ частицами, слияние частиц и т. д. [9].
В жидкости, содержащей суспензию из диэлектрических сфер,
имеющих больший показатель преломления, силы давления со сто-
роны лазерного пучка могут вызвать увеличение плотности частиц
в области с большей интенсивностью излучения. Следовательно,
показатель преломления среды возрастает в области с большей пп-
тенсивпостью. Этот эффект будет нелинейно-оптическим, так как
показатель преломления теперь зависит от интенсивности лазера.
В такой среде экспериментально наблюдались процессы вырожден-
ного четырехволпового ехгешепия и самофокусировки [10].
23* 355
20.3
Управление атомными пучками с помощью лазера
Силу давления излучения можно использовать для управления
атомами. Поскольку эта сила имеет резонансный характер, она
оказывает селективное воздействие па атомы разного сорта Им-
пульс отдачи, согласно (20.17) или (20.18), может достигать боль-
ших значений. В режиме насыщения, который для s р-перехода
в атомах щелочных металлов достигается уже при интенсивности
около 10 мВт/см2, атом приобретает ускорение а ~ Йк/(2М2\), 1де
М — масса атома. Так, атом натрия, для которого Т\ ~ 16 пс, под
действием лазерного пучка, резонансно насыщающего переход
3s -* Зр, приобретает ускорение, приблизите ilho равное 108 см/с2.
Это значит, что атом с начальной скоростью ~ 105 см/с может
быть остановлен направленным ему навстречу лазерным лучом за
1 мс па расстоянии 50 см или может быть отклонен па 5 мрад под
действием луча, направленного перпендикулярно, при длине взаи-
модействия 1 см. Дипольная сила, согласно (20.15) или (20.16),
также может быть значительной. В режиме насыщения гауссов-
ский пучок с распределением интенсивности Z =/0 ехр(—2г/«г)
при w = 100 мкм и со — <в31 = —2 ГГц создает поперечную силу
</дип.> ~ 5 10-*5 дин, действующую на атом, имеющий координату
г --w (эквивалентное ускорение атома натрия а ~ 6 • 10 см/с").
Радиальная поперечная дипольная сила создает отрицательную эф-
фективную потенциальную яму вокруг пучка с минимумом па его
оси. В приведенном выше примере атомы с поперечной составляю-
щей скорости, меньшей 10s см/с, должны захватываться лазерным
пучком мощностью 1 Вт.
Опишем теперь некоторые эксперименты по управлению атом-
ными пучками с помощью лазера. Наблюдение отклонения атом-
ного пучка при резонансном возбуждении лазерным лучом, направ-
ленным под углом 90°, прямо свидетельствует о существовании
Рис. 20.3. Устройство для наблюдения
фокусировки атомного пучка за счет
дппольпого взаимодействия с резонанс-
ным лазерным пучком [.4s/jAoi Л Ц
Science. 1980. V. 210. Р. 1081]
импульса отдачи [11]. Наблюдаемое отклонение в поперечном на-
правлении хорошо коллимированного атомного пучка согласуется
с теоретически предсказанной величиной. Поскольку это отклоне
пие прямо пропорционально резонансному поглощению в отсутст-
вие насыщения (см. (20.17)), было предложено использовать его
как метод атомной спектроскопии высокого разрешения [12]. Ука-
занное отклонение пучка можно использовать для разделения изо-
356
либо
непрерывно настраивать частоту
пучка
резог
пучка
Рис. 20.4. а — Фокусировка атомного
светом, частота которого лежит ниже
паяса. б — Дефокусировка атомного
светом, частота которого лежит выше резо-
нанса. Детектор был сдвинут вдоль линии,
проходящей через его центр [Ashkih Д. Ц
Science.— 1980. V. 210. Р. 1081]
топов, основанного на конечной величине изотопического сдвига ре-
зонансных частот различных изотопов [13].
Другим примером проявления импульса отдачи является экспе-
римент, в котором резонансный пучок лазера использовался для
замедления атомов встречпо распространяющегося атомного пучка.
Когда а омы замедляются, частота их перехода может за счет эф-
фекта Доплера выйти из резонанса с частотой лазера. Чтобы силь-
но замедлить атомы, нужно "
лазера в резонанс с за-
медленными атомами [14],
либо сдвинутая за счет
эффекта Доплера частота
атомного перехода должна
непрерывно перестраивать-
ся внешним полем, чтобы
она все время была в ре-
зонансе с фиксированной
частотой лазера [15]. При
надлежащем выборе ме-
няющегося вдоль оси маг-
нитного поля, вызываю-
щего перестройку часто
ты перехода 3S, 2 (F =
=2, МР=2) >ЗР3/2 (F = 3,
ЛГР = 3) натрия за счет
эффекта Зеемана, дейст-
вительно наблюдалось за-
медление
До скорости,
Щей 4 %
тепловой
действием
непрерывного
мощностью 50 мВт и ши-
риной линии 10 МГц. При
этом температура, харак-
теризующая относитель-
ное движение атомов, бы-
ла снижена до 70 мК.
Существование диполь-
ной силы было продемон-
стрировано в эксперимен-
те, в котором гауссовский
пучок использовался для
поперечного ограничения и
ма эксперимента показана на рис. 20.3. Когда лазер на красителе
настраивался па частоту, меньшую резонансной, направленная к
центру пучка поперечная дипольная спла уменьшала поперечную
компоненту скорости, направленную от оси пучка, и приводила к
атомов натрия
составляю-
от начальной
скорости, под
пучка лазера
действия
фокусировки атомного пучка [16]. Схе-
357
фокусировке атомного пучка. Это явление показано на рис. 20.4а
для случая атомов натрия. Если лазер настроен па частоту, лежа-
щую выше частоты резонанса, то поперечная дипольная сила на-
правлена вдоль радиуса пучка от центра и атомный пучок дефо-
кусируется. как показано па рис. 20.46. Способность дипольной
силы ограничивать и фокусировать атомный пучок делает возмож-
ным оптическое управление атомными пучками, так как для этого
достаточно просто перемещать управляющий лазерный пучок с до-
статочно медленной скоростью. Это явление можно также исполь-
зовать для разделения изотопов или для очистки «загрязненных»
атомных пучков, что позволяет сформирован, в пространстве пучок,
состоящий только из атомов нужного сорта.
Наблюдалось также отклонение атомного пучка под действием
нестационарной дипольной силы [17]. Это явление рассматривалось
как метод разделения изотопов. Нестационарное поведение давле-
ния излучения па атом само по себе представляет теоретический
интерес [18].
20.4 Оптическое охлаждение и захват атомов и ионов
Лазерное замедление атомов является способом оптического охлаж-
дения атомов в атомном пучке. Поглощение фотопа с частотой
со « (,)21 — kv летящим навстречу атомом изменяет скорость послед
него от v до v — Ан, где Ап = кк/М Здесь принят во внимание
только доплеровский сдвиг первого порядка. Затем при обратном
переходе излучается фотон с частотой со' <о21 + k'-(v — Av), где
к — волновой вектор. Частота излученного фотона всегда больше
частоты поглощенного фотона, следовательно, атом охлаждается,
отдавая свою кинетическую энергию полю излучения. Этот процесс
поглощенпя-переизлучепня предлагалось использовать также для
охлаждения атомов в кювете [19]. Когда лазер настроен на низко-
частотное крыло доплеровскп уширеппой линии поглощения, ато-
мы. которые поглощают лазерные фотоны, имеют проекцию ско-
рости. антипараллельную пучку лазера. Эти атомы теряют свою
кинетическую энергию прп переизлучепии. Если вследствие атом-
ных столкновений в атомарном газе существует тепловое равно-
весие. то равновесная температура снижается по мере того, как
полная энергия атомов непрерывно убывает при поглощении и
перепзл учении
Если импульс отдачи можно использовать для охлаждения ато-
мов. то дипольная сила может быть использована для захвата ато-
мов [20]. В разделе 20.3 мы видели, что атомы с поперечной ком-
понентой скорости < v±, max могут быть захвачены вблизи оси
гах ссовского пучка отрицательным поперечным потенциалом, обус-
ловленным дипольной силой. Этот процесс можно обобщить на
трехмерный случай. Если гауссовский пучок жестко сфокусирован,
то изменение интенсивности вдоль оси пучка может быть значи-
тельным (рис. 20.5). Соответствующая составляющая дипольной силы
вдоль оси направлена к фокусу и создает вокруг него отрицатель-
358
ную потенциальную яму в осевом направлении. Вместе с поперечной
отрицательной потенциальной ямой опа создает локальную трех-
мерную ловушку для атомов, расположенную вокруг фокуса. Мак-
симальная кинетическая энергия атомов, прп которой опи еще мо-
гут оыть захвачены ловушкой, определяется глубиной потенциаль-
ной ямы. Для создания оптических ловушек могут быть использо-
ваны и другие конфигурации лазерных пучков, возможно, исполь-
зующие более одного лазерного пучка. Основная идея в любом
Рпс. 20.5. Атом массой М, имею-
щий скорость Vt, находится в точке
равновесия Е ловушки, образован-
ной сфокусированным гауссовским
пучком. Плоская волна служит для
замедления движения атома
случае сводится к нахождению конфигурации оптического поля,
имеющей устойчивую точку равновесия, такую, что на атом, сме-
щенный из этой точки, действует возвращающая сила.
Атомы с конечной скоростью, захваченные в ловушку, будут,
копечпо, совершать колебания в потенциальной яме, если нет ме-
ханизма затухания этого движения. Однако эти атомы молено оп-
тически охладить, пользуясь эффектом отдачи, который тормозит
движение атомов. Чтобы процессы охлаждения и захвата были
эффективными, эффект отдачи должен инициироваться лазерным
лучом, настроенным па частоту, лежащую вблизи, но ниже макси-
мума линии поглощения, тогда как дипольная сила, нужная для
захвата атома, должна создаваться отдельным сфокусированным
лазерным пучком, настроенным на частоту, лежащую ниже и дале-
ко от резонанса (рпс. 20.5) [21]. Согласно расчетам, таким спосо-
бом захваченным атом можно охладить до температуры 10 3 К.
Предел охлаждению кладут квантовые флуктуации как импульса
отдачи, так и дипольной силы [22].
Появление флуктуаций импульса отдачи можно было предви-
деть, потому что поглощение и излучение фотонов являются слу-
чайными процессами. Так, например, когда N фотонов поглощают-
ся и испускаются атомом, импульс атома должен флуктуировать
со среднеквадратичным значением < (Mv)2>in — (ZNy'-flk, а соответ-
ствующая кинетическая энергия равна Флуктуации ди-
польной силы являются более сложными, и их труднее себе пред-
ставить. В работе [22] проводится детальный анализ этой проблемы.
Было показано, что флуктуации сил давления со стороны излуче-
ния являются механизмом, ограничивающим размер фокального
пятна оптически сфокусированного атомного пучка [23]. Из за этих
флуктуаций даже атомы с нулевой скоростью, находящиеся в точке
359
равновесия в ловушке, должны нагреваться, что ведет к постоян-
ному росту их энергии, пока они в конце концов не вылетят из
ловушки. Чтобы удержать атомы в ловушке при низкой темпера-
туре, необходимо использовать оптическое охлаждение. Равновес-
ная температура захваченных атомов определяется балансом меж-
ду нагреванием за счет флуктуации и оптическим охлаждением.
Оптический захват нейтральных атомов в локальной области
пространства пока не наблюдался, хотя для этого не видно
непреодолимых экспериментальных трудностей. Если атомы удастся
захватить, то их оптическое охлаждение можпо осуществить не-
посредственно. Действительно, оптическое охлаждение захваченных
в ловушку попов уже наблюдалось [24]. Будучи заряженными ча-
стицами, ионы могут быть первоначально захвачены квадруполь-
ным радиочастотным полем. Охлаждение захваченных ионов дости-
гается затем с помощью луча перестраиваемого лазера. При исполь-
зовании оптического охлаждения и захвата многие ранее немысли-
мые эксперименты перестают быть невозможными. Если атомы или
ионы находятся в покое в некоторой точке, можпо провести на-
блюдения за отдельными атомами пли ионами в течение длитель-
ного отрезка времени. Следовательно, может стать реальностью
спектроскопия высокого разрешения атомов или попов, когда эф-
фект Доплера полностью устранен. Тошек с сотрудниками [25]
смогли .зарегистрировать и сфотографировать отдельные ионы, за-
хваченные в квадрупольпую радиочастотную ловушку, по их резо-
нансной флуоресценции. Можно будет изучать различные фунда-
ментальные свойства отдельных атомов или ионов. Возможность
использования лазеров для управления атомами или ионами в ло-
вушке позволяет также думать об изучении сил взаимодействия*)
между атомами, между7 атомами и молекулами или между атомами
и поверхностями, их влияния на радиационное время жизпи, обра-
зование молекул, химические реакции и т. д. Став реальностью,
такие эксперименты, несомненно, революционизируют атомную
физику.
*) Недавно группе Института Макса Плапка [Diedrich F.. Peik Е., Chen J,
Quint ТУ., Walther И. Ц Phys. Rev. Lett — 1987. V. 59. P. 2931] удалось наблю-
дать фазовые переходы в ансамбле глубоко охлажденных лазерным пучком
ионов Мд+ в ловушке; отчетливо регистрировалось возникновение «кристал-
лической» структуры. {Примеч. ред.)
Глава 21
t
НЕСТАЦИОНАРНЫЕ КОГЕРЕНТНЫЕ
ОПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ
Распространение светового импульса в резонансной среде связано
со многими интересными явлениями. Большинство из них обуслов-
лено когерентным нестационарным откликом среды. Нестационар-
ные когерентные эффекты относятся к числу самых удивительных
явлений, возникающих при резонансном взаимодействии волны с
веществом. Эффекты подобного рода интенсивно изучались па при-
мере магнитного резонанса еще в долазерную эпоху. С появлением
лазеров стало возможным наблюдение когерентных явлений в опти-
ческом диапазоне. Важный вклад эффектов, связанных с распро-
странением волп, делает нестационарные когерентные оптические
явления более интересными и многообразными, нежели их аналоги
в магнитном резонансе. Помимо общетеоретического интереса, не-
стационарные когерентные эффекты нашли полезные применения
в спектроскопии.
21.1 Уравнение Блоха для двухуровневой системы
В этой главе мы будем рассматривать главным образом нестацио-
нарные когерентные эффекты в двухуровневой системе. Учет толь-
ко двух резонансных уровней зачастую оказывается хорошим при-
ближением в описании поведения реальной многоуровневой систе-
мы, возбуждаемой квазпмопохроматическим резонансным полем.
В таком случае можно ожидать, что должна существовать близкая
аналогия между возбуждением оптического и
магнитного резонанса. Действительно, Фейн-
ман с сотрудниками [1] строго показали, что
любая двухуровневая система эквивалентна
системе со спином 1/2, когда речь идет о резо-
нансном возбуждении. Доказательство этого
утверждения проводится довольно просто: мож-
но показать, что динамический отклик двух-
уровневой системы на резонансное возбужде-
ние описывается уравнением движения блохов-
ского типа [2], как и магнитная система со
спином 1/2.
Рассмотрим двухуровневую систему, показанную на рис. 21.1.
Два уровня соответствуют собственным состояниям невозмущеппо-
го гамильтониана Ж.:
Ж1+> == 72Йю01+>, Ж>1-> = -72^<оо1->. (21.1)
Рис. 21.1. Двухуров-
невая система при
резонансном возбуж-
дении
361
Непулевые дипольные матричные элементы пусть равны
у = <+1р.+ 1-> = <-1ц-1+>,
(21.2)
где
так что только свет с круговой поляризацией может вызвать пере-
ходы между двумя уровнями. Гамильтониан взаимодействия для
этой системы в присутствии поля Е — xEx(t) + yEv(t) имеет вид
X = - (рА4- рА) =- (ц+Е_ + р-Е+), (21.3)
где Е =(Ex±iEy)/1'2 — право- и левополяризованные компоненты
поля.
Динамический отклик двухуровневой системы на приложенное
поле описывается уравнением Лиувилля для матрицы плотности
(см. раздел 2.1)
Иг = [^0 + ^Е3, р] + Иг , (21.4)
которое можно расписать следующим образом:
до . , _ , .т
Иг ~ = П<оор+- + V#- (Р++ — Р—) — 7^ Р+->
ill Р~— = — Ймор_+ — уЕ+ (р+4- — Р—) у~Р—+»
ot 2 (21.5)
ih (р— — р++) = у (Е_р_± — Х-Р+-) —
о г
— ~ [(р.— — Р++) — (р-- — Р++)]-
Ожидаемые значения компонент электрического диполя равны
, ч <м+> + <Р_> У(Р_+4-Р+-)
< М.х> =----у=-------------у2 > (
ч <М+>-<Н-> Y(P-+~P+-)
< F1,/> ~ i 1/2 i 1/2
Если теперь определить псевдодиноль по формуле
<ц> = х<|.1х> 4 р<щ> 4“ z<pz>.
где
<Мг> = 7(Р++-Р -),
и эффективное электрическое поле
Е8фф = хЕх 4- yEv 4~ zEz
постоянная компонента которого равна
Ега^ = -fiao/'t,
(21.7)
(21.8)
362
то из (21.5) получаем
~dt \Еу <Ц2> Егэфф (Цу)]---
' 2
~~1 [^гэфф <Цх> — Ех <pz>] г/-, (21-9)
1 2
I 4<Hz> = -f [Л\ <Иу> - Е, <Ия>] - <р°>.
Уравнения (21.9) можно переписать в векторной форме
-А <^> = _ JL Еэфф х ф> — у- (л <цх> + у <ру>) —
-4~*<<Вг>-<Х>)- (21.10)
11
Это уравнение идентично уравнению Блоха в случае магнитного
резонанса, если под р понимать магнитный диполь, а поле Е
заменить магнитным полем Н Таким образом мы доказали, что
двухуровневую систему7 можно рассматривать как псевдоспиновую
систему’ со спином 1/2.
v равнение (21.10) напоминает классическое уравнение движе-
ния прецессирующего под действием вращающего момента
~ (у/Й) ЕОфф X ц магпитпого диполя р. Опуская для простоты чле-
ны, учитывающие релаксацию, можно переписать (21.10) в виде
^<р> = ЙХ<р (21.11)
где 12 (у/7г)Еафф— угловая частота прецессии. В отсутствие
впешпего поля Еафф ~^EZ адф = — если вначале диполь откло-
нен от направления z, то он будет прецессировать вокруг z с ча-
стотой 12 (o0Z; При наличии зависящего от времени впешпего по-
ля E(t) частота 12 также становится зависящей от времени. Оста-
новимся на частном случае близкого к резонансу возбуждения
циркулярно поляризованным квазимопохроматическим полем
Е = [(ж + iy)/y2]ff(t)eikz-iKt + к. с.,
где в) ~ вц. Поскольку7 поле Е является резонансным, оно вращает-
ся почти синхронно с прецессией диполя вокруг ?. Физическая
картина становится яснее в системе координат, вращающейся с
частотой и вокруг осп z. Во вращающейся системе коордипат [3]
уравнение (21.11) принимает вид
= (12д — «г) X <jx*> = 12* X <Н*>, (2112)
где частота 12л — — (^/Й) (EzB<Mlz + 2$х') связана с 12 преобразовани-
ем поворота координат, а ось ж' направлена вдоль поля Е (здесь
в выражении для 12п вместо <§ появляется 2 г?, поскольку, согласно
363
нашему определению амплитуда поля синусоидальной волны
равна 2^). Таким образом, получаем
£2* = (ю0 — co)z — (y/ti)2&xr. (21.13)
Тогда, если пренебречь медленным изменением амплитуды то
можно считать, что диполь эффективно находится под влиянием
стационарного поля
Е*фф = — (Тг/у) (а0 — со) z + 2<?Гх'. (21.14)
Динамический отклик диполя, согласно (21.12), можно описать его
прецессией вокруг ЕЭфф ио вращающейся системе координат.
Уравнение (21.11) или (21.12) описывает отклик среды па дей-
ствие поля. Чтобы найти, как среда в свою очередь влияет на поле,
мы должны решить волповое уравнение, в котором в качестве воз-
буждающей силы стоят изменяющиеся во времени дипольные мо-
менты:
Е-^-^-Аг<Р>. (21.15)
с- dt2, } С1 dt“
В этом уравнении <р> = х<р^> + у<ц!;>, и, кроме того, мы предпо-
ложили, что среда является кубической или изотропной и содер-
жит У диполей в единице объема. Поправкои на локальное поле
здесь мы пренебрегли. Полное решение задачи можно получить, ре-
шая совместно связанные уравнения (21.11) и (21.15). Такой ана-
лиз позволяет предсказать ряд интересных нестационарных явлений
для различных условий резопапспого возбуждения и характеристик
среды. Некоторые из них буду г рассмотрены в последующих раз
делах. Основное внимание прп этом уделяется физической картине
нестационарных явлений, поэтому детали строго математического
вывода часто опускаются. Все это можно найти в многочисленных
книгах и обзорных статьях на эту тему (см. список литературы).
21.2 Нестационарная нутация
и затухание свободной поляризации
Рассмотрим сначала случай, когда вначале двухуровневая система
находится в основном состоянии, так что псевдодиполь <ц> = г<р.2>
в уравнении (21.7) направлен вдоль ( -z). как показано на
рис. 21.2. Пусть в момент времени £ = 0+ включается близкое к ре-
зонансному циркулярно поляризованное поле. При этом во
врашаюшейся системе координат под действием стационарного эф-
фективного поля Е*фф, определяемого выражением (21.14), начи-
нает прецессировать против часовой стрелки вокруг Е фф с ча-
стотой
[ ,, \ Г / v Х2“11/2
£2*=Щ|ЕЭфф| = [(®-0о)2 + (^ 2^)] , (21.16)
3R4
которую обычно называют частотой Раби [4]. Прецессия приводит
к колебанию по синусоидальному закону амплитуд и (И*) =
= (Pz)' Эти колебания физически соответствуют колебаниям раз-
ности населенностей двух уровней. Поскольку коэффициент погло-
щения среды прямо пропорционален разности населенностей, про-
шедший через среду возбуждающий свет должен получить сину-
соидальную модуляцию интенсивности с частотой Раби. Прецессия
Рис. 21.2. а — Прецессия псевдодпполя ц* во вращающейся системе коорди-
нат, в которой вектор приложенного поля 8 неподвижен, б — Сигнал неста-
ционарной нутации, возникающий при включении резонансного возбуждения
<ц’> вокруг Е;,фф постепенно будет затухать по мере того, как
<р,*> релаксирует к своему конечному стационарному значению
с компонентами, получающимися из (21.9):
_ Ш)2^(%-«)?’1 2
V-X'/oo ‘ ~1)
(Т/'Л) 28TZ
D
1 + (со. со)2 Т?
-----2 (21.17)
D
где
D - 1 ; (соо - ®)2 Т~2 + (у/й)24^7172.
В слабом поле релаксация протекает с характерным временем
т ~ Т2. В более общем случае т зависит от Т„ Т2, I со„ — со| и S' [5].
Следовательно, после включения возбуждения коэффициент про-
пускания возбужденной среды должен приближаться к стационар-
ному значению, проходя при этом этап затухающих колебаний, как
показано на рис. 21.26. Это явление посит название нестационар-
ной нутации [5]. При альтернативном подходе модуляцию можпо
объяснить как процесс амплптудно модулированной прецессии
вокруг осп z в лабораторной системе координат. Излучение
этих прецессирующих диполей, накладываясь на падающую волну,
приводит к модхляции прошедшего через среду света.
Чтобы можпо было наблюдать нестационарную нутацию с не
сколькими периодами колебаний прежде, чем она затухнет, нужно,
чтобы Q*>1/t или (у/й)2<У > 1/т, если и <в0. Например, в слу-
чае s -> р-персходов в атомах щелочных металлов (у/7?)~5Х
365
X 109 СГС и т ~ Tz ~ 1O-S с, откуда получаем S > 0,01 СГС, что
соответствует интенсивности лазера I > 0,03 Вт/см2. Для колеба-
тельных переходов в молекулах (у/Л) ~ 5 • 10s СГС и т~10-вс, по-
этому для наблюдения нестационарной нутации нужно иметь ё' >
> 1 СГС или / > 250 Вт/см2. Из теоретической подгонки наблюдае-
мых затухающих колебаний можпо определить величину у, а зна-
чит силу осциллятора перехода и время дефазировки Т2.
Нестациопарпая оптическая нутация впервые наблюдалась Тан-
том с сотрудниками [6]. Для эксперимента требовались оптические
Рис. 21.3. Схема установки для изучения нестационарных оптических эффектов
с помощью техники штарковского переключения уровнем [Brewer R. G. Ц
Physics Today.— 1977. V. 30. Р. 50]
импульсы с достаточно крутым передним фронтом. Брюэр и Шу-
мейкер [7] разработали технику импульсного штарковского пере-
ключения частоты, которая позволила наблюдать ряд нестационар-
ных эффектов, в том числе нестационарную нутацию, с помощью
лазеров непрерывного действия. Схема эксперимента показана на
рис. 21.3. Образец помещен в штарковскую ячейку. При приложе-
нии к образцу постоянного электрического ноля уровни атомов или
молекул за счет штарковского сдвига либо попадают в резонанс
с возбуждающим лучом непрерывного лазера, либо выходят из не-
го. Это эквивалентно включению или выключению резонансного
возбуждающего поля. На рис. 21.4 приведен пример сигнала не-
стационарной нутации, наблюдавшегося с помощью этой методики
[7]. Ширина спектральной линии лазера непрерывного действия
намного меньше доплеровской ширины (или неоднородной ширины)
перехода. Первоначально излучение лазера находится в резонансе
с группой молекул внутри доплеровского контура. Резкое включе-
ние внешнего электрического поля сдвигает резонанс на другую
группу молекул при условии, что штарковский сдвиг происходит
в пределах доплеровского контура. Эта новая группа молекул па-
366
t, мке
_1__________1________|__________ц
О 2 4 Б
Рпс. 21.4. Эффект оптических
нутаций в молекуле C'3HsF,
наблюдаемых с исиользова
пнем лазера на СО2, имеюще-
го длину волпы 9,7 мкм [7]
чинает поглощать енот, что приводит к появлению вслед за вклю-
чением поля нестационарной нутации. Затем, если приложенное
постоянное поле резко выключить, резонансное возбуждение сдви-
гается назад к первоначальной группе молекул. Эти молекулы сно-
ва начинают поглощать свет, что приводит к появлению второго
сигнала нестационарной нутации, как
можно видеть из рпс. 21.4. Конечно,
такие же результаты можно получить
прп быстром изменении частоты лазе-
ра, а не резонанса вещества.
Рассмотрим теперь ситуацию, когда
резонансно возбуждающее излучение
лазера вначале находится в равнове-
сии с двухуровневой системой, а затем
резко выключается. Энергия, запасен-
ная в двухуровневой системе, должна
излучаться. Как показано на рис. 21.5,
диполь <jx>, первоначально описывае-
мый формулой (21.17), после выклю-
чения лазера находится под влиянием
потя Еэфф = Ег 8фф2 и в лабораторной
системе координат начинает прецесси-
ровать вокруг z и излучать. Набор та-
ких диполей излучает когерентно, пока
они пе расфазируются. Дефазировка
происходит из-за того, что атомы или
молекулы внутри неоднородно уширенного контура имеют разные
резонансные частоты соо и, значит, соответствующие диполи
имеют разные частоты прецессии. В результате когерентное
излучение образца должно затухать с постоянной времени tf,
Лазерное возЬумдение
—а
Рис. 21.5 Схема, поясняющая
аффект затухания свободной
поляризации: а — лазерное
возбуждение прекращается в
момент времени ta; б — исев-
додпполь р, прецессирует вок
руг z прп I > t0; е — сигнал
затухания свободной поляри-
зации при t > t0
равной времени дефазировки. Такое затухающее когерентное излу-
чение носит название затухания свободной поляризации [7] и так-
же имеет аналог в магнитном резонансе [8]. Если ширина линии
лазера меньше 1/Т2, то 7'1 Гр, где Гр = [1 +
+ (y/^)24^27’i7,2]1/2/7’2 — ширина линии возбуждения при наличии
367
полевого уширения. Если ширина лилии лазера намного превыша-
ет доплеровскую ширину Дй)и=1/7'2, то rF= Т.2 *).
Для наблюдения затухания свободной поляризации удобнее все-
го использовать метод гетеродинирования, когда регистрируется
сигнал биений когерентного переизлучения с падающей волной,
имеющей несколько сдвинутую частоту. В таких экспериментах
идеальной является техника штарковского переключения уровней,
Рпс. 21.6 Сигнал затухания свободной поля-
ризации D в LaF3: Рг3+ (0,1 %) прп темпера-
туре 1.6 К, наблюдаемый с помощью техники
штарковского переключения уровней. Пара-
зитный сигнал вносит ошибку около 1 % в
измеренное гремя дефйзировки, оказавшееся
равным 5.1 мкс [9]
предложенная Брюэром и
Шумейкером [7]. Когда
группа молекул, вначале
находившаяся в резонансе
с излучением непрерыв-
ного лазера, резко выво-
дится из резонанса на ве-
личину бсо, возникаю-
щее излучение свободной
поляризации этих моле-
кул можпо смешать с из-
лучением лазера и полу-
чить затухающий сигнал
биений с частотой бы.
Реальный сигнал такого
типа показан на рис. 21.6
[9]. Из измерения затуха-
ния сигнала биений мож-
по определить время де-
фазировки перехода. В
эксперименте была измо-
рена однородная ширина
линии (1/7\), составляю-
щая всего лишь 1 кГц
[10] Поэтому затухание
свободной поляризации можпо использовать как спектроско-
пический метод, обладающие! очень высоким спектральным
разрешением. Если сдвиг бы будет меньше неоднородной
ширины и (у/Тг)2^ > 1/Т2, то переключение частоты должно
одновременно вызвать процесс нестационарной нутации, опи-
санный выше. Сигнал свободной поляризации при этом наклады-
вается на сигнал нутации. Поскольку тг « Й/(72^)= 1/(52* (<а =
= юс)) С Тц, затухание свободной поляризации ограничено во
времени первым пола периодом нестационарной нутации.
В более общем случае, если есть несколько близко расположен-
ных переходов, которые можно одновременно возбудить лазером,
сигнал затухания свободной поляризации будет суперпозицией сиг-
*) Р. Г. де By, Р. Г. Брюэр [Phys. Rev. Lett. 1983. V. 50. Р. 1269] пока-
зали, что в пределе спльпого поля. (П2«'2/й2)7'|7,2 1, время дефа.чировки
должно быть равпо -cF= (1/Т2 + 2^9/К)~1, а в пределе слабого поля Tf = Т?12,
как впервые показал Л. Г. Редфилд [Phys. Rev. 1965. V. 98. Р. 1787].
368
налов, возникающих от всех возбужденных переходов. Сигнал
свободной поляризации в данном случае представляе-i собой бие-
ния, а его фурье-преобразование позволяет получить соответствую-
щий спектр этих переходов. Такая спектроскопия аналогична
спектроскопии квантовых биений (см. раздел 13.2), за тем липты
исключением, что в последнем случае сигнал представляет собой
флуоресценцию, излучаемую в телесный угол 4л.
21.3 Фотонное эхо
Атомы или молекулы, находящиеся в различном окружении, имеют
разные резонансные частоты, что приводит к неоднородному уши-
рению спектральной линии. С точки зрения представления о псев-
додиполях это означает, что диполи должны прецессировать с раз-
ными частотами. Если первоначально вследствие когерентного
возбуждения все прецессирующие диполи находятся в фазе, они
должны излучать когерентно, как в случае затухания свободной
поляризации. Однако из-за различия собственных частот их пре-
цессии диполи расфазируются за время Т* = 1/A®D, где Дсол —
величина неоднородного уширения. В результате когерентное из-
лучение затухнет. Если бы с помощью какого то способа удалось
обратить фазы этих расфазировапных диполей, когерентное излу-
чение появилось бы вновь. Такое обращение фазы диполей дей-
ствительно возможно. Впервые это было продемонстрировано для
магнитного резонанса Хапом. Соответствующее явление было на-
звано спиновым эхом [11]. Спиновое эхо можпо считать примером
обратимости статистических процессов определенного типа.
Рнс. 21.7. Схема, поясняющая возникновение фотонного эха. На верхнем ри-
сунке показана последовательность возбуждающих импульсов. На нижнем
рисунке показана картина прецессии псевдодиполеп в различные моменты
времени во вращающейся системе координат
Оптический аналог спинового эха — фотонное эхо. был предска-
зан и впервые наблюден Хартманом с сотрудниками [12].
Рассмотрим набор двухуровневых систем, имеющий некоторое
распределение резонансных частот. Пусть вначале все опп нахо-
дятся в основном состоянии, так что все псевдодпполи jx* направ-
лены вниз, как показано па рис. 21.7а. Пусть затем в течение
времени 0 t С ti па системы действует короткий прямоугольный
24 и. р. хнен 3G9
импульс Е = [(.т + й/)^7У2] e,ft - Qt. Если (у/Л)2^ > |<й — co I, то при
таком возбуждении все диполи ц* во вращающейся системе коор-
динат, где поле Е неподвижно, должны повернуться вокруг <$ на
угол
6 = J(T/fc)2#<ft. (21.18)
О
Если 6 — л/2, то в конце действия импульса все диполи окажутся
лежащими в плоскости х — у (рпс. 21.76). В лабораторной системе
координат они будут прецессировать вокруг z, что приведет к коге-
рентному излучению в виде затухания свободной поляризации,
а вследствие дефазировки, обусловленной неоднородным уширени-
ем, сигнал затухнет за время Т2 = 1/Дыр. Это проявляется в виде
веерообразного разбегания отдельных диполей, изображенного на
рис. 21.Те. Если теперь в течение времени на системы
действует второй короткий прямоугольный импульс, причем ts —
— ti, (y/7z)2<F » |<а — ь)0 и 0 = я, то во вращающейся си-
стеме координат этот импульс заставляет диполи повернуться во-
круг <5 на угол 180°. В результате этого все пссвдодиполи .и*
испытывают зеркальное отражение относительно плоскости <S z.
В моменты времени, близкие к С, диполи все еще сильно расфази-
рованы и никакого когерентного излучения не возникает. Однако
из-за зеркального отражения диполей, вызванного я-импульсным
возбуждением, во вращающейся системе координат диполи должны
теперь прецессировать в обратную сторону (рис. 21.7г) и образо-
ванный ими веер должен начать складываться Необходимое для
этого время в точпостп равно времени раскрытия веера, поэтому'' в
момент времени t = Z4 такой, что С — t3 ~ tz — tit все диполи вновь
оказываются в фазе (рнс. 21.7с*), что приводит к излучению коге-
рентного импульса. По мере дальнейшей дефазировки диполей этот
сигнал затухает.
Проведенный анализ показывает, каким образом в двухуровне-
вых системах возникает фотонное эхо в виде импутьса когерентно-
го излучения. В более общем случае фотонным эхом называют по
явление импульсов когерентного излучения после последователь-
ного воздействия на среду резонансных возбуждающих импульсов.
Их появление зависит от обратимости процесса дефазировки ди
полей, вызванного неоднородным уширением. Однако диполи одно-
временно должны испытывать внутренне присущую им дефазиров-
ку со временем Т2, связанную с однородным уширением. Эта внут-
ренняя дсфазировка необратима. Сигналы фотонного эха могут
появиться только до того, как нарушена их внутренняя фазовая
когерентность Следовательно, для того чтобы наблюдать фотонное
эхо. время задержки между первым импульсом возбуждения и сиг
палом фотонного эха не должно намного превышать время Т
Амплитуда сигнала эха затухает экспоненциально с увеличением
времени задержки, откуда можпо определить время Т2.
-370
13 явлении фотонного эха большею роль играют эффекты рас-
пространения [12]. Если импульс света зарегистрирован приемпи-
ком в точке г = 0 в момент времени £, то фактическое взаимодей-
ствие этого импульса с атомами, находящимися в точке г, произой-
дет в момент времени t — к г/со. Следова ельпо, при более строгом
рассмотрении необходимо использовать время с учетом задержки.
В этом случае сигнал эха появится, когда
(i4 —k4-— fa — к2- — ] = —к2- — _ tA— к .-Lj 2 . >
где к„ к2 и ki — волновые векторы л/2-им ульса, л-импульса и
сигнала фотонного эха соответственно. Из последнего уравнения
вытекают условия наблюдения фотонного эха
- «з = t2 -t„ k4 = 2k2 - kt. (21.20)
Второе из условий (21.20) фактически означает условие синхро-
низма для генерации фотонного эха. Оно определяет направление
распространения сигнала эха. Однако это условие нельзя выпол-
нить без надлежащего выбора к, и к2. В этом случае интенсивность
эха должна падать вследствие фазового рассогласоваппя.
Более строгим количественный ана низ явления фотонного эха
часто начинается с описания Деев до диполя во вращающейся систе-
ме координат. В этой системе после возбуждения я/2- и л-импуль-
сами прецессирующий диполь с резонансной частотой ©о, как не-
трудно показать, описывается выражением [12]
ц* р°ехр [с (кх -2к2) г — сДо [Д — t3) — (t2— tt ],
(21.21)
где До со — и и не учитывается изменение фазы в течение дей-
ствия возбуждающих импульсов. В лабораторной системе координат
это выражение перепишется в виде
ц ( я? exp [i (кх - 2к2) - г - 'Дсо [(£ - ts - (t2 - ij] - co ].
2 (21.22)
Для набора таких диполей с распределением резонансных частот
#(Дсо) и плотностью А резутьтирующая поляризация имеет вид
со
Д'<ц (г, 7)> = i А!Г.и^(Ды)й(Ди). (21.23)
—оо
Эта поляризация выступает в роли источника когерентного и? луче-
ния в уравнении (21.15). В приближении медленно меняющихся
амплиту ( решение (21.15) приводит к выражению для поля коге-
рентного сигнала
Еког (0 ~
оо ________
[ cPr' j d (Дсо) Лу, (г', t) g (Дсо) е
V СО
Г ’ гк -г
е
(21.24)
24*
371
где ki = col e (co)/с имеет направление, определяемое из соотноше-
ния (к1)^ = (2кг)л_ — (к1)^’. С учетом выражения (21.22) для ц мы
видим, что сигнал с волновым вектором к4 достигает максимума,
когда исчезает фазовый множитель под интегралом, т. е. когда вы-
полняются условия (21.20). Если время t отличается от значения
7, определяемого (21.20), поле Еког быстро падает по амплитуде.
Следовательно, сигнал когерентного излучения появляется в виде
импульса с центром при t = i4. Он имеет ту ясе круговую поляриза-
цию, что и возбуждающие импу гьсы.
.Фактически, для генерации сигналов фотонного эха два возбуж-
дающих импульса могут иметь любые значения 0. В пашем рас
смотрении мы выбрати величины зт/2 и л только из соображений
удобства иллюстрации процесса. Процессы дефазпровки и после-
дующей фазировки будут происходить и в случае, когда величина
6 пе равна л/2 и л. В следующем разделе мы увидим, что сигналы
фотонного эха могут также появляться при малых 0, когда для опи-
сания возникающих нестационарных эффектов можно использовать
подход с точки зрения нестационарного волнового смешения в ус-
ловиях возмущений. Мы уви щм также, что сигналы фотонного эха
присущи не только двухуровневым системам. Причем, они более
интересны и пнтригующи в многоуровневой системе при многоим-
пульсном возбуждении.
Схема эксперимента для наблюдения фотонного эха довольно
проста. На практике можно использовать либо импульсы лазера
Рпс 21 8. Осцп.тл грамма показывающая фотонное эхо в рубине при темпе
ратурс 4,2 К (скорость развертки 10 пс/деление). Сигнал эха возникает в виде
третьего импульса после двух им iy.ni,сов возбуждения рубинового лазера [12]
для последовательного возбуждения среды, либо технику переклю-
чения частоты для введения и выведения непрерывного лазерного
возбуждения из резонанса, осуществляемых в виде последователь-
ных импульсов. Второй метод более удобен для измерения сигналов
фотонного эха при больших временах задержки. Пример сигнала
фотонного эха в двухуровневой системе показан на рис 21 8 [12]
Экспопенциа гьное затухание интенсивности сигнала эха в функции
372
времени задержки между импульсами позволяет непосредственно
измерить время дефазировки Т2. С помощью техники фотонного эха
на переходах редкоземельных ионов в твердых телах было измере-
но время Т2 длительностью в несколько сотен микросекунд, соот-
ветствующее однородной ширине линии порядка нескольких сотен
герц [13]. Изучение зависимости времени Т2 от различных парамет-
ров в газах и конденсированных средах позволяет лучше попять
различные механизмы поперечной релаксации (дефазировки).
21 4 Нестационарное четырехволповое смешение
Рис, 21.9. Двойная
диаграмма Фсйп-
мана. описываю-
щая процесс no-
ci ациопариого че-
ты р схвож нового
смешения
С микроскопической точки зрения нестационарные когерентные эф-
фекты возникают от того, что материальная система может сохра-
нять в течение некоторого времени определенную фазу когерентного
возбуждения (когерентное смешение двух состояний). В двухуров-
невых системах когерентное возбуждение можпо наглядно пред-
ставить себе как прецессию поперечных компонент диполя вокруг
оси z. В более общем случае этот процесс описывается ненулевыми
недиагопальными компонентам и матрицы плот-
ности. Следовательно, по крайней мере формаль-
но, можно рассчитать нестационарный когерент-
ный отклик среды на приложенное поле из зави-
сящего от времени решения уравнения движения
для матрицы плотности Этот подход мы исполь-
зуем ниже для исследования когерентных неста-
ционарных эффектов при четырехволновом смеше-
нии п покажем, что при этом возникают более
общие явления фотонного эха и затухания сво-
бодной поляризации [14]
Сначала обобщим диаграммную технику раз-
дела 2.3 на случай процессов, зависящих от вре-
мени [15]. Рассмотрим рис. 21.9, где три после-
довательных импульса ЕВщ), Е(аы) и Е(со3) ре-
зонансно возбуждают переходы |лг> -> |р>, <т| -»
-* <г| и <rl -► <s| в моменты времени tt, t2 и t3 со-
ответственно. причем ti < t2 < ts. Правила запи-
си зависящей от времени матрицы плотности p(S) (t) такие же, как
в разделе 2.3, только пропагатор для перехода от у'-го полюса к
(у+1)-му полюсу вдоль линий |Z> и </с| нужно заменить фазовым
множителем
<<Zfc|4(Zj+1 — tj) I Z/c> > = exp[— (гю;ь + Гг(1) (Z^, — £,)],
а произведепие всех фазовых множителей в р(3) (Z) затем интегри-
руется по всем возможным временным интервалам между полюса-
ми Предположим, что и возбуждение населенности (Z = к) в дан-
ном состоянии затухает экспоненциально со временем. Следуя этим
373
правилам, для приведенной па рис. 21.9 диаграммы можно записать
ОО О
Р(3) (0 = J ЙТ1 j йт2 J йтз охр [— (iMps + Гр5) т3 —
—со —оо —со
(Й0рГ + 1 рг) Т2 Гртп) ^i] X
. . / — 1 ~<£, , -ш.(t-х —т -т )
х \Р —-ti —т2 —Т3)е п 1 2 3'
X \т -^-jir-<F2(Z —т2 —т3)е Тз) X
X \г 11Гfl’^3 — Тз) e~ta^~x^ | (| ру р^т <_s |).
(21.25)
Вводя новые переменные = Z— rt — т2 — т3, g2 = Z — т2 — т3 и |s =
= t — т3, мы можем переписать (21.25) в виде
р(3) (0 = _ е-^+Т^ (А.)3 (| ру Ат <s!) х
X <p|p-e1|"z><7a|ii-e, |r> <r ju-?a|s> X
X J <,e[(i“ps+rps) (^+ГРг)“"°з1^з (^) х
X J е^,<Орг+Грг) (2“i°m+rp™) (gj у
—oo
«2
X J ^1е[(г<Орт+Грт)“г<°1]61^1 (^). (21.26)
—’CO
В газе p(3)(i) является также функцией скорости молекул v. Поле
^>(bj)> действующее на молекулу, имеющую скорость v, в точке
г(^) = г(0-(<-^)v есть
(Ь-) = A (g>) eiki’r(l;) = А (ё;) (21 27)
Отсюда получаем
р(3) (v, о = - е-^+грА (_L)81 р> ротт <s! х
X <р .и-^7П><7п|р^2|г><г|М.^3|5> X
X едр [i kt + k2 k .(r (Z) — vi)] X
X f ^3eli(<0rs““3)+rps-rpr+iks'V]'^3(g3)x
—- oo
£3
X J С?ё2е1г(“’пг-М2)+Гр -rPm+ik2-v]^3 x
OO
X J ^ie[i(Mpm‘“1)+rpra+ikl'v]S^1(g1). (21.28)
374
Рассмотрим случай, когда все резонансные импульсы возбуждения
являются достаточно короткими, чтобы можно было записать
_e[r/m+ikn.v]5f, J (21.29)
— 00
Тогда
k)<3> (v, t) = - | ру <.s | e-i“p^+i(k1+k2-ks) -г х
X охр {— iv • [k3 (t j-30) + к2 (I — £20) + к± (t — £i0)]} X
X exp [ Гр., (t £30) Грг (g3o ^20) Грт (g2o £хо)1 X
X (Pl.u-ejzn) <т|р-(?2|г> <г|м:«зк> X
t . Е3
X j ^(“Г8““з)Ч43(?з) J d^mr-^As(^X
— oo —oo
g2
x J (21.30)
—oo
Полная матрица плотности для доплеровски уширенной молекуляр-
ной системы имеет вид
р(3)(0= ‘ £(v)p(3)(v, /) V (21.31)
—ОО
где g (v) — нормированная функция распределения скорости. Нели-
нейная поляризация в этом случае записывается в форме
Р<3’ (t) = N< р (t) > = N Sp [рр 3) (£)]. (21.32)
Мы получаем, что
со
p(3)(f) = Cei(k1+k-2+k3)--“W J
X охр [ — 1 pS (£ g3()) — 1 рг (^зо ёао) Грт (ёао £io)L (21.33)
где
0(v, /0 = v;IW~W+k2X*-b)+k.G-b)], (21.34)
а С коэффициент пропорциональности. Мы видим, что нелиней-
ная поляризация имеет волновой вектор к„ — к, + к2 + к3 и частоту
юре. Как всегда при четырехволповом смешении, чтобы поляризация
P(3)(i) эффективно излучала, волновой вектор к4 должен удовлетво-
рять условию синхронизма к4 = к». Кроме того, если 0 (v) = 0 при
t = tc, интеграл в (21.33) становится равным единице и, соответст-
375
веяно, Р<3) достигает максимальной амплитуды. Оба эти условия
являются условиями возникновения сигнала фотонного эха, как
это было в предыдущем разделе в случае двухуровневых систем.
Последний множитель в (21.33) описывает затухание когерентного
сигнала, вызванное затуханием возбуждений в различные интер-
валы времени. Наконец, коэффициент пропорциональности С в
(21.33) определяет интенсивность фотонного эха. Аналогичные ре-
зультаты можно получить для других типов неоднородно уширен-
ных систем.
Развитый выше формализм можно проиллюстрировать, рассмот-
рев случай двухуровневой системы в условиях резонансного воз-
буждения тремя последовательными импульсами с частотами co j =
= со2 = соз ~ со1О, по с разными волновыми векторами, как показано
Рис. 21.10 Нестационарное четырехволповое смешение в двухуровневой си-
стеме. получающееся в результате последовательного резонансного возбужде-
ния тремя импульсами, имеющими одинаковые частоты, но разные волновые
векторы. Этот процесс обычно описывается четырьмя отдельными диаграм-
мами а — г
на рис. 21.10. Из-за вырождения частот в р 3)(£) дают вклад четыре
диаграммы, что приводит к следующему выражению:
Р<3) (0 = — (4-)3 (I !> Poo <0 |)е“Г1о(г_^о+^«_^о) X
X Je~roo(^30~«2o) , е~Ги(^30— ^2о) J у
х {<11 ,u.;31 0> <01 р,-es 11> <11 ц.7, I 0> е{(кз-к2+ь1)-г х
t ?з
х f ЙМз(?з)^(<°10 f ю^х
— ОО — оо
376
*2 co
x J [ dvg(v)e"i0“(V,+
—00 —co
+ <01 11> <11 .u-?21 o> <01 u.r31 1> Лкз+к “ki)’r X
X f ds3A (s3) J <%2Лг (E2) ‘ x
— OO —co
^2 oo \
X J J ^g(v)e“ie₽(v) . (21.35)
—OO — OO J
Первый члеп в скобках возникает из диаграмм а и б, а второй —
пз диаграмм в и а па рис. 21.10. Они имеют разные комбинации
волновых векторов, а значит и разные величины 6(v):
ea(v)=[k3(f-g3o)-t2(i-ho) + k,(i gI0)]-v,
(21.36)
6ii(v)= [k3(t — £30)- k2(Z —^20)—ki(i — ^io)] • v.
Условия синхронизма для когерентного сигнала, связанного с этими
двумя слагаемыми, имеют соответственно вид
k4 = k, = k3 — k2 + k„ k4 = ks = k3 + k2 —kt. (21.37)
На рис. 21.11 показано возможное расположение векторов к, обес-
печивающее выполнение условий (21.37).
Интересно, что уравнение (21.35) фактически описывает не-
сколько различных явлений фотонного эха в двухуровневых систе-
Рис. 21.11. Возможные способы выпоапепия ус-
ловия фазового синхронизма для процесса вы-
рожденного четырехволнового смешения пока-
занного на рис. 21.10
мах. Чтобы после импульсного возбуждения появился сигнал фотон-
ного эха, величины 6a(v) и 0₽(v) должны пропадать при i = ie>g30.
(В общем случае можно получить сигнал эха меньшей амплитуды,
если 0(v) достигает при t = tm > g30 некоторого минимума, а по
377
пуля [16], однако мы пе будем рассматривать здесь этот случай.}
Из (21.36) получаем для 0tt(v) = 0
= k,-(k3^30 — k2£2fl - (21.38)
а для 0₽ (v) = О
te ^s‘(^8^30 3" ^2^20
(21.39)
Условие te £зо можпо выполнить только для схем синхронизма
а, б, г и д па рис. 21.11. Сигнал эха, возникающий в момепт вре-
мени t = te после последовательного возбуждения импульсами в
моменты g2fl и £30, получил название трехимпульспого стимули-
рованного эха. Расчет стимулированного эха в отсутствие возмуще-
ний был выполнен Фуджитой с сотрудниками [17]. Этот расчет дает
тот же результат, что и полученный выше результат для случая
наличия возмущений. Как можно заметить из рис. 21.11, в случаях
а и б генерируется обратное стимулированное эхо (направление к„
более или менее противоположно к! и к2), а в случаях г и д—
прямое эхо. В конденсированной среде условие появления эха не-
сколько отличается: в этом случае не разрешены схемы а, б и в,
а случаи а, д и е разрешены [17].
Второй и третий импульсы могут сливаться в один, так что
^2о — £зо, k2 = к3 и = ^3. При этом мы переходим к случаю двух-
импульсного эха, описанному в предыдущем разделе. Из уравнений
(21.38) и (21.39) мы видим, что эхо существует только в случаях
г или д па рис. 21.11, когда k8 = 2k2- к,, причем оно возникает в
прямом направлении в момепт времени te — £зо = £20 — . Согласно
(21.35) интенсивность эха, пропорциональная ]р<э>(£е)|2, затухает
по закону ехр[—2Г10(^ — £10)]. (Заметим, что Г10 = 1/Т’2.) Эти ре-
зультаты повторяют выводы, полученные в предыдущем разделе
для случая двухимпульсного фотонного эха в двухуровневой си-
стеме при возбуждении (л/2)- и л-импульсами. Это доказывает, что
возбуждение (л/2)- и я-импульсами пе является необходимым
условием для наблюдения фотонного эха.
Мы можем представить себе ситуацию, когда первый и второй им-
пульсы при последовательном трехимпульспом возбуждении сли-
ваются в одни, реализуя таким образом случай двухимпульсного
возбуждения. При подстановке £10 - ^20 И k, =к2 в (21.38) и (21.39)
мы видим, что излучение когерентного сигнала происходит в мо-
мент времени te — gs0. Следовательно, сигнал накладывается па
входной импульс при £зо, изменяя его. Из (21.35) можно видеть,
что сигнал имеет вид, подобный сигналу затухания свободной поля-
ризации, а его излучение пропорционально
, ^Оо(®30 ®2о)
в г10(* «зо) f dvg(v)eks'V{t ?зо)
Первая скобка описывает затухание амплитуды при расстоянии
378
между импульсами (§30 — £2С1), а вторая дает зависимость затуха-
ния свободной поляризации от времени при t £30. Этот результат
показывает, что в общем случае после второго возбуждающего им-
[ пульса (см. рис. 21.7) должен возникать сигнал затухания свобод-
поп поляризации. Наконец, может быть случай, когда все три им-
1 пульса возбуждения сливаются в один; при этом g10 = g20 Ы и
ki = k2 = k3. Сигнал когерентного излучения в этом случае должен
I быть сигналом затухания свободной поляризации и возникать в кон-
це возбуждающего импульса.
Развитый здесь подход можно легко обобщить па случай неста-
ционарного четырехволнового смешения в трех- и четырехуровневой
системах. В результате должно возникнуть много нестационарных
когерентных явлений, в том числе затухание свободной поляриза-
ции и различные типы фотонного эха (трехуровневое эхо, решеточ-
ное эхо, комбинационное эхо и др.) [18]. Расчет можно распростра-
I пить даже на более общий случай когерентных нестационарных
эффектов в п уровневых системах при возбуждении т импульсами
(нестационарное m-волповое смешение). Поскольку основной прин-
цип остается прежним, мы пе будем больше останавливаться на
этой проблеме, а отошлем читателей и работе [14].
Основным применением явлений затухания свободной поляриза-
ции, фотонного эха и нестационарного четырехволнового смешения
является измерение времени продольной релаксации (релаксации
населеппроти) определенного состояния и времени поперечной ре-
лаксации (дефазировки) между парой уровней. Высокая чувстви-
тельность этих механизмов релаксации к взаимодействию возбуж-
денной системы с окружением может быть использована, как и при
магнитном резонансе, для изучения механизмов такого взаимодей-
ствия па микроскопическом уровпе [16, 19]. Прогресс в разработке
перестраиваемых лазеров и методов переключения частоты расши-
ряет область спектроскопических приложений когерентных эф-
фектов.
21.5 Адиабатическое слежение
Вернемся вновь к двухуровневым системам, поведение которых опи-
сывается с помощью модели псевдодиполя, и рассмотрим явление
адиабатического слежения, которое также имеет аналог в случае
магнитного резонанса. Предположим, что частота прецессии диполя
S3* во вращающейся системе координат, определяемая уравнением
(21.13), намного больше R — скорости изменения поля Аэфф. Пред-
положим также, что R~l Т2, так что затухание не оказывает
сильного влияния на когерентные эффекты. Тогда по мере измене-
ния амплитуды ё соответственно меняется также и S3*, а прецес-
сирующий диполь р* должен отслеживать изменение S3* адиабати-
чески. как показано па рис. 21.12. Изменение S3* может быть свя-
зано либо с изменением ё, либо с изменением соо — со.
Рассмотрим случай, когда возбуждающее поле первоначально
находится далеко от резонанса, причем соо — со<О и |со0 —со|»
379
>(у/7г) 12ч§Г|. В этом случае вектор £2* направлен вниз и образует
небольшой угол (у/7г)2<§Г/(<1)о“ <d) I с осью —z, а псевдодиполь
р* прецессирует вокруг £2* с углом раствора конуса а. Если теперь
<о0 — о постепенно
Рис. 2112. Схема, ил-
люстрирующая про-
цесс адиабатического
слежения. При мед-
ленном изменении
положения вектора
«• = _ Е*фф во
вращающейся систе-
ме координат псевдо-
диполь ц*, прецесси
рующий вокруг £2*,
отслеживает положе-
ние последнего
ные компоненты р*
возрастает от первоначального отрицательного
значения к положительному значению, лежа
щему вдали от резонанса, £2* соответственно
меняется- из положспия, когда этот вектор
направлен почти вертикально вниз, оп перехо-
дит в положение, когда он направлеп почти
вертикально вверх, а прецессирующий диполь
р* следует за его перемещением. Поскольку рг
прямо пропорционально разности населенностей
двух уровней, инверсия р* физически соответ-
ствует инверсии населенности верхнего уровня.
Этот эффект посит название адиабатической
инверсии. При таком процессе практически вся
населенность пижпего уровня может быть воз-
буждена на верхний уровень. Адиабатическая
инверсия является хорошо известным методом
получения инверсной населенности в явлении
магнитного резонанса. В оптическом диапазоне
[20] она также наблюдалась при детектирова-
нии нестационарного вынужденного усиления,
величина которого зависела от инверсной насе-
ленности [21].
Детальный расчет эффекта адиабатического
слежения на основании решения уравнения
Блоха был проделан Криспом [22]. Однако
можно получить приближенное выражение
Для р* из рис. 21.12. Пусть три пормирован-
равны
U— р*//у, V- П*г/у,
(21.40)
причем u2 + v2 + w’’ = 1. Тогда в пределе, когда угол а* а между
векторами р* и £2* можно считать пренебрежимо малым, диполь
р* параллелен £2* и мы получаем
_____________(у/И) 2А______________
[(<.)-<оо)2 + (уД)24^2]1/2’
(21.41)
[(“-%)2 + (?/я)24<Н1/2'
Однако угол а* пе может быть в точности равеп нулю, потому что
в этом случае dp.*/dt также пропадает. Можпо подставить решение
(21.41) в уравнение Блоха и использовать метод итераций для на-
хождения приближения следующего порядка. Полученные при этом
поправки для и и w оказываются пренебрежимо малыми, но по-
правка к v будет существенной, поскольку в первом приближении
380
v = 0. Как и следовало ожидать, v будет пропорционально
[Й(И — (Do) /dt]/[ (kd — (Do)2 + (у/й)24^2]
при изменении (D — cdc и пропорционально
[(у/Й)2d&/dt\/[(u - (Do)2 + (у/Й)24Гг],
если меняется ё. Картина адиабатического слежения была исполь-
зована Грнгпковским с сотрудниками для анализа ряда когерент-
ных явлении вблизи резопанса [23].
21.6 Самоиидуцированная прозрачность
До сих пор мы в своих рассуждениях считали, что распростране-
ние возбуждающего импульса в среде не испытывает влияния пе-
стационарпости отклика среды на действие поля. Это приближение
хорошо работает, если среда является оптически «тонкой», так что
при распространении через среду не может произойти заметного
искажения возбуждающего импульса. В «плотной» среде, однако,
деформация импульса может быть значительной. Мак Колл и Хан
ОО
[24] показали, что если импульс имеет площадь 0= | (у Ti)2Sdtr
со
равную 2пл, где п — целое число, и имеет определенную форму,
то он может распространяться через резонансную первоначально
поглощающую среду без какого-либо ослабления и изменения фор-
мы, если можно пренебречь продольной и поперечной релаксацп
ей. Этот эффект называется самоин гуцированной прозрачностью.
Поскольку он связан с эффектами распространения импульса, он
пе имеет аналога в магнитном резонансе.
Основную идею самоиндуцированной прозрачности можно по-
нять из модели псевдодиполя. При возбуждении импульсом с пло-
щадью 2nzt диполь и будет прецессировать вокруг ё, описывая
замкнутые окружности, и вернется в конце в исходное положение.
Следовательно, так как среда остается в одном и том жо состоя-
нии до и после импульса, она не поглощает энергии из импульса.
Одпако в течение импульса она поглощает и излучает фотоны и
перераспределяет энергию внутри импульса. Таким образом, про-
шедший через среду импульс искажается, если только оп изна-
чально не имел нужной формы. Как будет видно из дальнейших
рассуждений, для 2л-импульса таким будет импульс, имеющий
огибающую в форме гиперболического секанса. Распространяясь
через среду, импульс испытывает заметною задержку, поскольку
среда поглощает энергию из его передней части и переизлучает ее
в хвостовой части.
Формально самоиидуцированная прозрачность описывается
волновым уравнением (21.15) совместно с уравнением Блоха
(21.11), в котором опущены члены, описывающие поперечную
(Тг) п продольную (7\) релаксацию. В обозначениях и, v, w,
381
определенных: в (21.40), уравнение Вдоха принимает вид
^=(Л»Н, + %------(1)^, (21.42)
где Дсо = со — соо. В приближении медленно меняющихся амплитуд
волновое уравнение (21.15) для циркулярно поляризованной вол-
пы Е = е+Й? (z, i)exp(c/cz—tcof) сводится к уравнению для
амплитуды
0% 1 а-У Jtli® ,г .
ai+ с-аГ = -^Л<^ <z’0>- (21-43)
Предположим, что резонанс неоднородно уширен и описывается
функцией распределения g(Q — со), и пусть функция g(Q — о0)
симметрична и со = со0. В этом случае можно заппса гь
©О
<Р+ (z> 1)> f g (А®) [и + iv] d (Дсо). (21.44)
-—оо
Рассмотрим решение для вещественном величины Уравнение
(21.43) принимает вид
<1% 1 д£ 2псоЛт (' .. .
~z + ~ 1Г =----------— .) " vd <21-45)
—©о
Распространение когерентного импульса описывается совместно
уравнениями (21.45) и (21.42).
Спачала выясним, может ли импульс распространяться через
резонансную среду, нс меняя своей формы. В этом случае,
если ИР — скорость импульса. d&idz=—Vp^d^jdt, из (21.45)
имеем
It & (Z - F-) = ~i° t f S (A®) v i Дсо. t - d (Дсо). (21.46)
В общем случае можно показать, что п(Дсо, t — z/Fp) =
— п(0, I — г/Рр)/(Дсо), откуда 124]
оо
f g (Дсо) v (Дсо, (Дсо) = v 0, t — =^-| S. (21.47)
\ vp) k vp)
где
©о
5 [ g (Дсо) / (Дсо) d (Дсо).
ОО
Для ответа па интересующий пас вопрос мы можем предполо-
жить, что в (21.47) функция g(Aco) является 6-фупкцией. Из мо-
дели прецессирующего псевдодпполя получаем что
п(0, t — z/Fp) = sin 0, (21.48)
382
где 0 является функцией (i — z/Vp):
t
де
ot
\ /
Уравнение (21.46) принимает вид
^5Г= •J^_4sine иля =-4-sin 0, (21.49)
2? г- ot- т-
, V-1 — с 1
где Т-* = YyS/tt' Э™ уравнение по форме совпадает с хо-
рошо известным уравнением для маятника в механике,
решение которого можпо получить следующим образом: первое из
уравнений (21.49) можпо преобразовать к виду
~dt
у д&‘
Н <-6
И 1 . п
-7Г- — S1H0.
(21.50)
С начальным условием = 0 при 0 = 0 уравнение (21.50) имеет
решение
^ = £sin4- (21.51)
С учетом этого уравнение (21.50) можно переписать в форме
(21.52)
Это уравнение можно легко проинтегрировать и получить в ре-
зультате
ог [ г Z \ Я- 1 Г 2
( ^J = Vrsech|~ f —Й7 ]- (21.53)
Соответствующая огибающая импульса имеет площадь
ОО
Л = 0(£-+оо) = f ^2^ = 2л. (21.54)
—оо
Эго решение показывает, что импульс имеющий вид гиперболиче-
ского секанса с площадью под огибающей 2л, может распростра
няться в резонансной среде без ослабления и изменения своей
формы.
Рассмотрим теперь, как деформируется произвольный импульс
при распространении через резонансною среду. С учетом того что
t
A lira f 23’dt',
t-.oo J \ «• /
— oo
<o (#-»-± oo) — 0,
dt'-Q,
—oo
383
интегрирование (21.45) от t = —°° до f-+ <» приводит к уравнению
t ОО
дА 4п.¥(о у , Г С , , ... ..
—----------Нт J dt ) d (Aw) g (Aw) v (Aw, z, t') =
— OO —oo
oo
= - V J d £ <A(°) —д(~ Z't}- (21.55)
— 00
Чтобы решить уравнение (21.55). надо сначала выполнить интег-
рирование. Мы замечаем, что при t = <» импульс оканчивается и
псевдодиполь должен прецессировать вокруг z. Следовательно,
функция a(Aw, z, t) должна синусоидально меняться во времени
с частотой Aw, а вклад в интеграл дает только область, где До) — 0.
Поскольку псевдодиполь р* при А<в ~ 0 отклонен от осп (—z) па
угол А в конце импульса (скажем при l = ta), причем п(/0) =
= sinA и u(t0) 0, из (21.42) получаем, что a(Aw, z, I) =
= sin A sin [Aw (£— £с)] при t A t0. Таким образом, имеем
ОО
-30
,Л. . , С sin[A<oft— t 'll
^g(O)sin Alim d(Aw)——A--------— = ng(O)sinA, (21.56)
v AG)
—oo
Уравнение (21.55) сводится теперь к простому уравнению
дЛ <х . . ... . _
-ч- =---^-sinA, (21.й/)
eJz Z 4 '
где а — 4.n‘!Ar®Yg(0)/ch, и имеет решение
A(z)=2 arctg{[tg(A (0)/2)]e~az/2}. (21.58)
Полученная формула описывает изменение площади импульса ио
мере его распространения в среде. Графически эта зависимость
показана па рис. 21.13а. Из графика видно, что при z оо пло-
щадь импульса А приближается к 2 л к, если (2/г—1)л <А(0)<
<(2п 1)л, где п—целое число. Это означает, что, благодаря об-
мену энергией со средой, исходный импульс деформируется и ста
бплизпруется на уровне, когда его площадь становится кратной
2л. Действительно, как показывают численные расчеты, при л <
< А (0) < Зл с ростом z импульс постепенно деформируется, при-
нимая вид импульса с огибающей, описываемой функцией гипер
болического секанса, и площадью 2л, как предсказывает уравнение
(21.53). Пример такого изменения импульса показан на
рис. 21.136. При (2п—1)я < А (0) < (2п + 1)п импульс разбива-
ется и, пройдя достаточно длинный путь, стабилизируется в виде
системы из п 2л импульсов. При А(0)<л импульс по мере рас-
пространения просто затухает. Фактически можпо показать, что
384
a
Иллюстрация теоремы площадей в явлении самоипдуцировашюй
ирозрачностп: а — а > 0, площадь импульса меняется в сторону ближайшего
четного кратного л значения. Входная поверхность среды может располагаться
1> ’’ТТгУт'кПтс ГГ'Г~>Т11,<С'1 ттп У-.Л1, — - С. __ __ 1
- -------- ’-Jf''-' '/"Vtxxv1ДТ1Л Tl.'lUJ.'inVVlJ,
(0) = ),9л и А (0) = 1,1л. по мере нрой
в люоой точке па оси z; б — рассчитанная на компьютере эволюция импульсов
имеющих на входе в сред}' площади Л ('" “ " ' " ’ ‘ ‘
денного в среде расстояния [24] *
0 5 10 15 20
t, нс
Рпс. 21.14. Форма входных л выходных импульсов, наблюдаемая в экспери-
менте по самоиндуцированной прозрачности. Слева — экспериментальные кри-
вые справа рассчитанные теоретически. Пунктиром показана форма вход
пых импульсов. сплошными линиями — форма импульсов на выходе после
прохождения в среде пути 5/а. Кривые а — е соответствуют импульсам, пло-
щадь которых несколько меньше л. равна 2л лежит между 2л и Зл. немного
меньше 5л и примерло равна 6л. Разбиение импульсов, имеющих площадь,
большую Зл, и отсутствие такого разбиения для щмпульсюв с меньшей пло-
щадью хорошо согласуются с предсказаниями теории [25]
25 и. р. птен
при малых Я (0) соотношения (21.57) и (21. >8) приводятся к ви-
ду, характерному для линейного распространения, как и должно
быть, а а становится просто линейным коэффициентом поглощения
среды.
Пз нашего анализа следует, что самоиндуцированпая прозрач-
ность характеризуется уменьшением поглощения, задержкой им-
пульса (Ер<с), его деформацией и разбиением. Например [25],
для перехода 5s 5р в рубидии у 4 • 10“ 8 СГС, и, чтобы полу-
чить 2л-импульс при длительности 10 пс, нужна амплитуда поля
всего лишь <S ~ 0,1 СГС или пиковая интенсивность I ~ 2 Вт/см3.
Используя выражения для т2 и а в (21.49) п (21.57), скорость
импульса можпо записать в виде
<21-59>
Если а ~ 10-2 см-1, 1S'~1, g(0) = 1/Ао-~10 7 с и т ~ 10-8 с, мы
получаем ЕР~с/103. Для прохождения через среду протяжен-
ностью 3 см импу 1ьс в условиях самошгдуцпровапноп прозрачно-
сти затратит 10~7 с, а в обычных условиях — только 10 10 с. Осо
бениости самоиндуцированпой прозрачности наблюдались экспери-
ментально, хотя эксперименты обычно ос. ожняются существованием
вырожденных состояний и поперечным изменением интенсивности
лазера. Наиболее убедительным признаком появления самоппду-
цироваппой прозрачности часто являются задержка импульса
и его разбиение. Пример показан на рис. 21.14. Хотя эффект само-
индуцироваппой прозрачности, несомненно, является чрезвычайно
интересным, его применение в науке и технике пока всерьез не
рассматривалось.
21.7 Сверхпзлучение
Мы видели, что система диполей, колеблющихся в фазе, должна
когерентно излу гать. Этот процесс при использовании модели
пссвдодиполя для двухуровневых систем описывается набором сов-
падающих псевдодиполей н, прецессирующих вместе вокруг оси z,
как показано па рпс. 21.15. Когерентное излучение затухает, когда
наступает дефазировка диполей. Из примера, показанного на
рис. 21.15. видно, что когерентный сигнал пропорционален квад-
рату числа диполей в единице объема №, в то время как некоге-
рентнос излучение пропорционально N. Следовательно, при N» 1
когерентное излучение будет во много раз сильнее некогерентного
и называется сверхизлучением [26]*).
В когерентных нестационарных эффектах, обсуждавшихся
рапыпе, когерентное излучение возникало из-за коллективного ко-
*) В оригинале для этого явления используются два термина: «сверхизлу-
чепие» (superradiance) и «суперфлуоресценция» (superfluoresccncc). В отече-
ственной литературе принят первый, поэтому в переводе сохранен только оп.
(Цримеч. ред.)
386
излучения можно
заданном значс-
Рис. 21.15. Источ-
ник когерентного
излучения: пре-
цессирующий ги-
гантский диполь
Лр, образованный
Л’ дипо 1ями, пре-
цессирующими в
фазе
лебапия диполей, первоначально вызванного когерентным возбуж-
дением, т. е. вначале псевдодиполи были отклонены от оси z. На-
селенность возбужденного состояпия (продольное возбуждение) и
средний осциллирующий дипольный момент (поперечное возбуж-
дение) при этом пе равны нулю. Интенсивность
рассчитать классически по формуле (21.15) при
пни <р>. Рассмотрим теперь другой случай.
Предпо гожим, что имеется набор двухуровне-
вых систем, первоначальное распределение па-
сслеппостсй которых полностью инвертирова-
но, что в модели псевдодиполей описывается
вектором, направленным вверх вдоль +z на
рис. 21.15. В отсутствие внешнего поля эти
двухуровневые системы первоначально не корро-
дированы и излучают только спонтанно. Однако
в дальнейшем вследствие взаимодействия излу-
чения с двухуровневыми системами последние
могут стать корре шрованпыми и излучать вмес-
те когерентным образом. В модели псевдодипо-
лей на рпс. 21.15 мы можем представить себе,
что из-за квантовых флуктуаций псевдодиполи
направлены не строго вдоль осп +z. Ври этом
они moivt прецессировать вокруг z, а излучение
вызывает отклонение псевдодиполей дальше от
направления +z. В некоторый промежуточный
момент возникает корреляция между диполями
через посредство поля излучения, которое стре-
мится сфазировать прецессию диполей. Постепенно псевдодп-
поли оказываются полностью сфазированпыми; при этом
они значительно отклонены от осп +z. В этом состоянии они сов-
местно излучают когерентно в классическом смысле. Проблема,
которая привлекла большой интерес, заключается в том, как имен-
но излучение в таком паборс двухуровневых систем с инвертиро-
ванной населенностью переходит от первоначального спонтанного
режима к конечному' когерентному^ режиму7 или режиму сверх-
из [учения.
Дикке первым исследовал эту7 проблему, рассмотрев набор спи-
нов (s = 1/2) в объеме с размерами намного меньшими, чем длина
волны излучения, что имеет место в случае магнитного резонанса
|[26]. Используя квантовое описание системы .V спинов с s — 1/2,
он нашел, что, когда система находится в состоянии г, тУ, ско-
рость излучения равна
I (г + т) (г — т + 1)Д, (21.60)
где г — спиновое квантовое число для полного спина, т — соответ-
ствующее магнитное кваптовое число, а I — скорость спонтанно-
го излучения отдельного спина. Видно, что прп г = т = rmai */2-V
мы пмеем I = АТС.. Ото означает, что, когда все спины инвертнро-
25*
387
ваны, они излучают некогерентно (или спонтанно). Если при из-
лучении система переходит в состояние lr='/^V, тУ, где |т|<гг
то скорость спонтанного излучения становится равной I ~
что ясно указывает на когерентный характер излучения.
Сверхизлучение характеризуется несколькими специфическими
особенностями. Во-первых, существует задержка между начальным
установлением инверсной населенности и появлением сверхизлуче-
ппя. Это время задержки соответствует времени, требуемому сис
теме для установления корреляции между атомами (или двухуров-
невыми системами). Далее, свсрхпзлучепие должно иметь вид им-
пульса, поскольку излучение прекращается, когда излучается вся
запасеппая в системе энергия. Наконец, из-за значительно боль-
шей скорости излучения (пропорциональной № вместо Л’) эффек-
тивное время излучения системы становится во много раз короче
(пропорционально 1/Л’). Установление корреляции между атомами
посредством излучения можно представить себе следующим обра-
зом. Излучение атома может индуцировать колебание диполя в со-
седних атомах. Эти индуцированные дипо. и в свою очередь созда-
ют поле отклика, действующее на первоначальный атом и влияю-
щее на его излучение.
Сверхизлучемпе впервые наблюдалось в магнитном резонансе
Бломбергеном и Паундом [27]. В оптике этот эффект был наблю-
ден Скрибановпчем с сотр дниками [28] и был позднее более тща-
тельно и всесторонне исследован Гиббсом с сотрудниками [29].
Оптическое сверхизлу чсние в действительности оказывается более
сложным, чем это описано выше. Размеры образца всегда намного
больше длины волны, поэтому нужно учитывать эффекты распро-
странения. Кроме того, поперечное распределение интенсивности
пучка также влияет на сигнал и затрудняет его анализ. Угловое
распределение оптического сверхизлучспия определяется геомет
рией активной среды. В случае koi да среда имеет форму длин-
ного цилиндра, сигнал появляется главным образом в прямом и
обратном направлениях с равной интенсивностью. Это схемати-
чески показано на рис. 21.16. На том же рисунке показано изме
пспис во времени возбуждения, некогерептпого сигнала и импуль-
са сверхизлучспия, экспериментально наблюдавшееся в IIF Скри-
баповнчем и др. [28].
Для объяснения экспериментальных результатов Скрибаповпч
и др. [28, 30] использовали классическую теорию излучения в
предположении, что флуктуации поляризации могут вызвать пер
воначальное отклонение псевдодиполя на угол 0„. как показано на
рис. 21.15. Картина сверхизлучспия с учетом эффектов распростра
нения рассчитывалась путем решения уравнения (21.15) совмест
но с уравнениями Блоха (21.9). Согласие между теорией и экспе-
риментом, однако, было ограничено сложностями реального экспе-
римента и упрощениями, использованными в теоретических расче
тах. Бопифацио и Лугиато [31] теоретически рассмотрели явление
сверхизлучспия с чисто квантовомеханической точки зрения с яс-
но чьзоваппем приближения среднего поля п строго установили ус
388
ловил его возникновения. Одпако они пренебрегли эффектами рас-
пространения, а следовательно, и пространственным изменением оги-
бающей импульса. I лаубер и Хааке [32], а также Полдер с сотрудни-
ками [33] позднее создали более строгую теорию суперфлуоресценции,
включающую эффекты распространения. В их теориях содержится
количественный анализ квантовых флуктуаций и инициирования
Рис. 21.16. Изменение во времени; а — возбуждающего импульса, вызывающего
почти полную инверсию населенностей двух соседних вращательных уровней
состояния v = 1 молекул IIF; б—спонтанного излучения; в — когерентною
излучения. На врезках показаны диаграммы направленности излучения в слу-
чаях б и в [28]
супсрфлуорссценции. Единственное ограничение этих теорий за-
ключается в том, что опп являются одномерными и не учитывают
поперечного изменения амплитуды и поляризации поля.
Можно представить себе, что квантовые флуктуации и спонтан-
ное излучение устанавливают начальный угол наклона 0о псевдо-
диполя, а затем сверхизлученис устанавливается классическим об
разом. Величина 0о определяет время задержки tD между началь-
ным установлением полной инверсии населенностей и пиком им
пульса сверхизлучеппя. Большая величина Оо приводит к более
короткому времени tD. Величина 0О, а значит, и tD должны флук-
туировать, так как они определяются квантовыми флуктуациями.
Среднее значение 0О отражает среднюю величину квантовых флук
туаций. Это время обратно пропорционально 1'Л7, поскольку в бо-
лее плотной среде корреляция между атомами устанавливается бо-
лее легко и необходима меньшая величина 0О для перехода от
квантового к классическому режиму излучения. Средняя величина
0о может быть измерена экспериментально с помощью инжектнро-
389
ваппя в образец импульса площадью 6- J (у/Й) [34]. Если
—оо
О < 0о, то ипжекция ппчего не изменит, так как инициирование
сверхизлучепия по прежнему определяется квантовые и флуктуа-
циями в среде. Если 0 > 0О, то инжектированный импульс помога-
ет в инициировании сверхизлучсния, и время задержки tD сокра-
щается. Эксперимент, выполпсппыи с парами Cs плотностью
N = 2 • 108 см-3, дал срсдпсо значение 0о = 5 10-4 рад [34].
При теоретическом расчете сверхизлучепия обычпо делается
ря ( упрощений, поэтому для количественной проверки теорий экс-
перименты должны ставиться таким образом, чтобы как можно
ближе соблюсти условия, использованные в теории. Гиббс с сот-
рудниками выполнили такой эксперимент, используя в качестве
образца пары цезия [29]. Оптическая накачка с уровня 625)/21 па
уровень 12Р3/г с помощью лазерного импульса длительностью 2 пс
приводила к почти полной инверсии населенностей между уровня-
ми 72Р3/2 и 725i/2. Магнитное поле напряженностью 2,8 кЭ снима-
ло вырождение этого перехода и превращало инвертированную
атомную систему в хорошую эффективную двухуровневую систему.
Плотность атомных паров и длина образца выбирались из сообра-
жений обеспечения необходимого разделения характерных времен
для ясного наблюдения сверхизлучения. В этом случае экспери-
ментальные результаты действительно показали довольно хорошее
согласие с теоретическими предсказаниями*). Детали эксперимен-
тов и соответствующих теорий можно найти в обзорных статьях
[35]**).
*) Д. Хайнзен и др. [Ileinzen D. J.. Thomas I. Е.. Feld М. S. Ц Phys. Rev.
Lett.— 1985. V. 54. P. 677] выполнили эксперимент по наблюдению сверхизлу-
чсн гя в парах рубидия. В результате была выявлена роль пространственных
эффектов в сверхнзлуч< нии. связанных с поиереч! ым распрсделепи 'м интен-
сивности лазерного пучка. Наблю авшиеся в экспериментзакономерности в
ра в ггии сверхпзлучет ия хорошо согласуются с предсказаниями теории. (При-
меч. перее.)
**) В недавней работе Р. Бойда и др. [Malcuit .W. S., Maki J. J.. Simkin D. J.,
Boyd R. IP. Transition From Superfluorescence to Amplified Spontaneous Emis-
sion Ц Phys. Rev. Lett.—1987. V. 59. P. 1189] сообщается об элегантном экспе-
рим нте, в котором сверхизлучепис удалось наблюдать в твердом теле. Изме-
няя ширину лпнпи путем изменения температуры, авторы смогли четко про-
следить переход от режима сверхизлучепия к пекогер< птпому режиму уси-
ленного спонтанного излучения. (Примеч. ред.)
Глава 22
СИЛЬНЫЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ СВЕТА
С АТОМАМИ
Под сильными взаимодействиями света с атомами обычно понима-
ют случаи, когда свет и вещество образуют сильно связанное обра-
зование и обычные представления, основанные па теории возмуще-
ний, более пс справедливы. Материальная система может сильно
изменить свои свойства не только из-за вызванного светом пере-
распределения населенностей, но и вследствие индуцированных
светом изменений энергии уровней и собственных функций. Таким
[образом, речь идет о важном разделе нелинейной оптики, пред-
ставляющем значительный интерес как с теоретической, так и с
практической точек зрения. В этой главе мы рассмотрим только
случай сильного взаимодействия света с атомами, которые в усло-
виях резонансного возбуждения можно рассматривать как простые
системы, имеющие всего несколько дискретных уровней. Частично
•та проблема была рассмотрена в гл. 13 в качестве основы некото=-
рых методов нелинейной спектроскопии высокого разрешения.
22.1 Общие положения
[По определению, сильное взаимодействие света с веществом про-
исходит, когда взаимодействие настолько велико, что его пс 1ьзя
рассматривать как малое возмущение. Как следует из микроскоии
ческого расчета (гл. 2), это происходит, когда матричные элемен-
ты гамильтониана | |пп, оказываются сравнимыми или превос-
ходят по величине частотный множитель в знаменателе й|<т> —
—Юпп' + iTnnz |, где со — частота лазера, сотг/ —резонансная частота
перехода, а Гпп/ — соответствующая постоянная затухания. Следо-
вательно, далеко от резонанса для перехода в режим сильного взаи-
модействия требуется очень сильное оптическое поле, однако вбли-
зи резонанса часто бывает достаточно и слабого оптического поля.
Например, в парах атомов щелочных металлов можно наблюдать
сильное взаимодействие па переходе ns -- пр прп интенсивности
пучка порядка нескольких десятков милливатт па квадратный
сантиметр.
Резкая зависимость силы взаимодействия от наличия резонанса
позволяет во многих случаях упростить реальную материальную
систему, заменяя ее эффективной системой, имеющей всего не-
сколько уровней, связанных резонансным возбуждением. Часто
эта ситуация имеет место для атомов, в которых соседние уровни
лежат достаточно далеко друг от друга, так что нерезонансными
391
переходами действительно можно пренебречь. Таким образом, мы
имеем дело с эффективной двухуровневой системой, если в резо-
нансном возбуждении и зондировании участвуют только два атом-
ных уровня, или с эффективной трехуровневой системой, если в
процессе участвуют трп уровня атома, и т. д. Для больших моле-
кул и твердых тел такие упрощения могут оказаться нереалисти-
ческими из за большого числа близко расположенных переходов,
поскольку индуцированные световым полем сдвиги уровней и их
уширение могут быть сравнимы с расстоянием между соседними
состояниями. В этом случае расчет оказывается намного более
сложным, и, фактически, полная теория такого взаимодействия
еще пе разработана. Наше рассмотрение, таким образом, ограничи-
вается случаями простых атомных и молекулярных систем. Хотя
теория в общем случае применима для любой эффективной п-уров-
нсвой системы, мы рассмотрим только системы, эффективно имею-
щие два или три уровня. Аналитическое решение обычно возмож-
но только для п --i 3.
Проблема сильного взаимодействия света с n-уровневой систе-
мой постоянно привлекала внимание физиков с самого возникно-
вения квантовой механики, а пути подхода к решению проблемы
открывались п перестирывались вновь людьми, работавшими в
разных областях физики: микроволновой спектроскопии, магнитно
го резонанса и оптической спектроскопии. Существуют два общих
подхода. Один из них — это подход с использованием модели «го-
лого» атома, в которой в качестве базпеа при расчетах выбираются
не участвующие во взаимодействии атома с полем собствеппые
состояния [1]. Другим является по (ход с использованием модели
«одетого» атома, при котором все взаимодействие атома с полем
илп его часть рассчитываются точно, а получающиеся в результате
собственные состояния системы атом — поле служат базисом при
дальнейших расчетах [2]. Первый подход, пожалуй, более последо-
вателен с точки зрения математических расчетов, зато второй бо-
лее понятен с физической точки зрения. Объем факти <еских рас-
четов при решении этой проблемы, однако, оказывается практиче-
ски одинаковым при обоих подходах. В каждом из них поля мож-
по рассматривать классически, если они достаточно интенсивны.
В дальнейшем мы будем использовать полуклассическое описание
для иллюстрации модели «голого» атома и полностью кваптовоме-
ханпческос описание для иллюстрации модели «одетого» атома.
Следует ожидать, что непосредственным следствием сп шного
оптического возбуждения будут оптический эффект Штарка и
уширение липин (см. разделы 5.3 и 13.3, посвященные эффекту
насыщения), что вытекает пз обобщения картины, полученной в
режиме слабого взаимодействия. Фактически, картина сильного
взаимодействия намного сложнее. Например, можно действительно
обнаружить линию, уширенную за счет оптического эффекта
Штарка (или уширенную за счет насыщения), если измерить по-
глощение сильного поля пакачки в функции частоты вблизи резо
нансного перехода (см. раздел 13.3, посвященный насыщению при
392
возбуждении). Однако если частота сильного поля накачки зафик-
сирована вблизи резонанса, а измеряется поглощение слабой проб-
ной волны в функции частоты вблизи резонанса, то в спектре
можпо наблюдать три резонансных пика (см. раздел 13.3, посвя-
щенный поглощению слабого пробного пучка в присутствии силь-
ной накачки). (Фактический спектр имеет только одну линию
поглощения и одну линию усиления, расположенные симметрично
с обеих сторон от частоты накачки; причины этого будут рассмот-
рены ниже.) Эту особенность можпо понять из следующих сообра-
жений: когда частота накачки <о лежит близко к частоте перехода
©21 между атомными состояниями 1> и 12>, составные состояния
II, пйсо> и [2, и.7г<1)> системы атом поле будут почти вырожден
ними с состояниями 2, (п—1)й©> и 1, (п+1)йя>>, соответст-
венно, при отсутствии взаимодействия атома с полем, по, согласно
правилам отбора, разрешен только переход между состояниями
|1, пТмаУ и 2, ппмУ. В присутствии сильного взаимодействия, од-
нако, почти вырожденные состояния перемешиваются и сдвигают-
ся и все переходы между двумя системами состояний {12, пйыУ,
11, (п + ,1)Йсо>} и { 2, (и—1)7гсо>, 1, становятся разрешен-
ными. Ожидается появление трех линий поглощения, потому что
разности энергий двух состояний в каждом наборе одинаковы.
В более общем случае монохроматическое поле, сильно взаимодей-
ствующее с п уровнями (так, что |<г’1Ж31/> > Й 1ы— +{[’..1),
может привести к расщеплению каждого уровня па п поду ровней.
Приведенные рассуждения в основном следуют модели «одетого»
атома, хотя те же результаты должны получиться и в модели
«голою» атома. В следующих разделах мы более по (робно рас-
смотрим модели «голого» и «одетого» атомов и приведем несколько
конкретных примеров.
22.2 Модель «голого» атома
В этом разделе мы будем рассматривать поля классически и вос-
пользуемся аппаратом матрицы плотности (раздел 2.1) Пусть си-
стема, эффективно являющаяся n-уровпевой, сильно взаимодейству-
ет с тп монохроматическими полями накачки. Всего имеется г?
элементов pi} матрицы плотности, где i, j = 1, ..., п, которые опи-
сывают систему. Каждый элемент р,> содержит набор частотных
компонент, являющихся линейными комбинациями m частот па-
качки. В модели «голого» атома пахо щтся более или менее стро-
гое решение уравнения Лпувилля для рц при учете действия
сильных полей накачки. Многими из частотных компонент р, мож-
но пренебречь, так как опи лежат далеко от резонанса. Предполо
жим теперь, что слабое поле используется для зондирования
спектра поглощения либо переходов между п уровнями, либо с этих
п уровней на другие уровни. Следующим этапом расчета будет
нахождение поправки р(1) (<1)ПРоб), линейной по амплитуде пробного
поля, в функции коэффициентов р„-, уже пайденных во всех по-
рядках по степепям поля пакачки. Это можпо сделать, используя
393
взаимодействие атома с пробным полем в качестве гамилыоппапа
возмущения в уравнении Лиувилля. Наконец, зная среднее значе-
ние наведенного диполя <р(соиро6)> = Вр[р<1,(со1|рое)р], можпо рас-
считать поглощение пробпого луча.
В использованном подходе выделяется отклик атомной системы
па приложенные поля, поэтому ищется только частное решение
уравнения Лиувилля, и, значит, у матрицы плотности р нс появ-
ляется новых частотных компонент, отличных от линейных комби-
наций частот приложенных оптических полей. В этом отношении
собственные частоты составной системы атом ноле в явном виде
в решении пе возникают, так как они должны появиться только
в однородном решении. Их, однако, можпо определить как резо-
нансы в отклике на действие пробного пучка. Таким образом,
в модели «голого» атома решение для системы при сильном опти-
ческом возбуждении не обнаруживает в явном виде картину пе-
рестроенных энергетических уровней (хотя их можно определить
из однородного решения уравнения Лиувилля). Тем не менее ма-
тематический формализм прп этом прост и пе запутан Рассмотрим
для иллюстрации общего описания случаи двух- и трехуровневой
систем.
Случай эффективной двухуровневой системы в условиях силь
ной пакачки и зондирования слабым пучком был рассмотрен в раз-
деле 13.3. Для ясности мы воспроизведем здесь основные этапы
расчета и обобщим их анализ [3] Сначала найдем почти точное
решение уравнения Лиувилля для системы с двумя уровнями 1>
и |2>, находящейся в условиях сильного возбуждения полем на
качки Е((л). Ненулевые компоненты матрицы плотности имеют вид
Р11 (0) - Р22 (0) - Др°
Р12 (— ®) = Р21 («) =
- Р12Е ( со) [plt (0) — р,2 (0)]
'И (СО — <0„ ! — г Г) !
(22.1)
где
1/Ц = ZiQ^j/r, 1= е|Е(со)172лщ
£2 = |р1гЕ(со)17й2, р12 = <11ег|2>.
В присутствии пробпого поля Е (со') ищем решение для р, линей
пое по Е(со'). Существуют три близкие к резонансу компоненты
р, линейные по полю Е(со'): р.Дсо'), рн(со' — со) — р^2(со‘г — со)
и р12(со' — 2со). Чтобы пайти пот лощение па частоте со', нам
достаточно знать величину р21(со') по ее можно определить только
из решения лппейпо связанных уравнений для трех компонент:
Тг (со' — со21 + ?Т) р21 (со') = — рг1Е (со') [р1г (0) — р22 (0)] —
— PtlE И IPll («' — ®) Р22 (“' “Ж
(1 \
со' — со + г у-1 [рХ1 (со' — со) — р22 (со' — со)] =
394
= — Р12Е* (“) fJ2I («') + ^Р21Е (“') Р12 (— ®) +
+ 2рг1Е (со) р12 (со' - 2со), (22.2)
h (со' — 2со — со12 -Ь гI) р12 (со' 2со) =
= РпЕ* (со) [рп (со' — со) — р22 (со' — со)]г
где ри (0) — р22(0) и р12(—со) определены в (22.1). Решение можпо
записать в виде, несколько отличном от полученного в (13.16):
Р-21 («') —----РцЕ (со') [рх1 (0) - р22 (0)] х
со — со' + -E-j (со' — 2со 4- со21 -р с‘Г) —
— 2Q2 1
со — со,, — гГ
D = (со' — со21 + ?Т)
со' — со +
1 (22.3)
— 2со + со21 + гГ) — 2Й2 —
— 2Q2 (со' — 2со + со21 + гТ).
Коэффициент поглощения па частоте со' определяется из соот-
ношения
а (со') = (4лсо7с) Im % (со'),
где
X (<*>') = Ер12р21 (со')/Е(а'). (22.4)
Выражение для D можно переписать в виде
D = (со' - со) [(со' - со)2 - (со21 - со)2 - 4Q2 — Г2 - —
[+ Z [2 (со' - со)2 - 4Q2] Г + 7- [(со' - со21) (со' - 2со + со,,) — Г2[. (22.5)
' 1
Из этого выражения ясно видно, что вещественная часть Re D об-
ращается в пуль в трех точках, соответствующих трем резонансам
в спектре поглощения:
со' = со, со' = со±Д,
Д = [(со со21) +4Q +Г + 2Г/7,]12. (22'6>
Точпый расчет коэффициента поглощения по формулам (22.4) по-
дмазывает, что при со'= со величина а стремится к нулю, при со' —
со + Д величина а положительна, если со < со21, п отрицательна
при со > со21 и, наконец, при со'= со — Д величина а отрицательна
при а> < со21 и положительна при со > со21. Таким образом, в спектре
поглощения имеются линия поглощения и линия излучения, рас-
положенные симметрично по обеим сторонам от частоты накач-
ки со. Наличие такой структуры наблюдалось экспериментально,
о чем речь пойдет ниже. Когда |со —со21| >Й»Г, линия излучения
будет очень слабой, а линия поглощения появляется на частоте
395
<a'~ <о21 — 2Q2/(co — <о21), которая совпадает с результатом обычного
расчета по теории возмущений эффекта Штарка, полученным в
(5.17) для случая сравнительно слабого взаимодействия света
с веществом.
Можно заметить, что величина Д в (22.6) есть просто частота
Раби, полученная в гл. 21, хотя в (21.16) мы не учли Г и Та-
ким образом, с физической точки зрения резонансы на частотах
< о/ со±Д можно рассматривать как боковые
полосы, возникающие при модуляции цент-
ральной компоненты to' = со за счет прецессии
Е(ш') Раби.
--------------<21
Е(ш)
---------------</|
Рис. 22.1. Трехуров-
невая система под
действием двух близ-
ких к резонансу воз-
буждающих полей
Теперь можпо обобщить проведенный ана-
лиз на случай трехуровневой системы, пока-
занной на рис. 22.1, где уровни 1> п |2> свя-
заны сильным полем накачки 2?(со), а переход
с уровня |2> па уровень |3> зондируется сла-
бым нолем Таким образом, это —
проблема двойного резонанса. Мы снова сна
чала получим решение (22.1) в предположе-
нии наличия только сильного поля накачки,
а затем найдем поправку к рз2(<о/), линей-
ную по Е(ы'), из системы линейно связан-
ных уравнении. В результате мы должны
получить, что р32(со') имеет частотный знаменатель, реальная
часть которого обращается в пуль в двух точках, что означает
наличие двух резопапсов в спектре поглощения. Если рассчитать
коэффициент поглощения а(со') — Im [/;23ps2(o/)/i (со')], то мы об-
наружим, что он положителен в обоих резонансах. Следовательно,
спектр поглощения состоит из двух липин поглощения, отстоящих
на частоту Габи А. как и следовало ожидать на основании пре-
дыдущего анализа. Этот эффект впервые был открыт Аутлером и
Таунсом [4] в эксперименте по двойному оптическому микроволно-
вому резонансу. Обсуждение экспериментов мы снова откладываем
до следующих разделов.
Что произойдет, еслп оба поля Е(а) и Е(со') в случае трех-
уровневой системы, показанной на рис. 22.1, будут сильными?
Ясно, что спектр поглощения или испускания будет намного слож-
нее. Результат можно себе представить, пользуясь моделью «оде-
того» атома, поэтому отложим рассмотрение этого случая до сле-
дующего раздела Здесь же мы рассмотрим проблему’ того, как
перераспределяются стационарные населенности трех уровней при
сильном возбуж хении. Эта проблема имеет отношение не только
к спектроскопии сильно возбужденных систем, но и к таким при-
менениям оптической накачки, как разделение изотопов, многофо-
тонная ионизация, изучение физики и химии атомов в возбужден
ном состоянии. В принципе, расчет втой задачи выполняется не-
посредственно и уже неоднократно описывался в литературе
[3, 5, 6]. В расчетах с помощью метода матрицы плотности сохра-
няются только близкие к резонансу- члены, а частоты о ~ й>21 и
396
<0' ~ ш32 считаются сильно отличающимися. Из уравнения Лиувил-
ля можпо строго получить систему уравнений
ЙА21р21(и)= V2 (®)[р22(0) —plt(0)] + F23(—o/)p3l(w + со'),
йА32рзг(со )= Fs2(<b )Грзз(0) р’’(0)] FI2i — со)р31 (со + со ),
^Аз1Рзс(со + а') = F32(co')p21(co)— F21(co)p32(co'),
0 — (ИЛ1 4- И'31)рн + 1К12р 2 4- lFI3ps3 4-
+ F12(—и)р21 (со) — F2I(co)pI2(-o)), (22.7)
0 И'лрп 4- И 32р22 — (TF13 + 1Г23) р33 4-
+ 7зз(со )р23(—со )— F,3(—со')р32(со'),
1 = Рн + р22 + рЗЗ,
где
Д21 = оо — со21 + сТ21, А32 = со'— со3 сТ3 ,
Ast = со + со'— ©si 4-г’Г31, ^ДсОа) —р,2Е(ыо),
а коэффициент И',-, обозначает скорость релаксации с уровня |у>
на уровень ?>. Для простоты мы считаем, что населенность сохра-
няется па трех уровнях. Уравнения (22.7) вместе с уравнениями
Для pi2(—со), р23(—со') и Р1з(—со — со') образуют систему из 9 ли-
нейно связанных уравнений. Как и следовало ожидать, общий вид
Рис 22 2 Стационарное распределение населенностей в трехуровневой системе
в функции амплитуд приложенных полей: а — оба поля находятся в точном
резонансе с двумя последовательными переходами; б — оба поля отстроены от
резонансов, причем отстройки имеют одинаковую величину, но противопо-
ложные знаки [Whitley R., Stroud С. Я. Ц Phys. Rev А.— 1976. \. 14. Р 1498]
решения оказывается очень сложным и не слишком понятным.
Более полезными могут быть результаты численного расчета.
Уитли и Страуд [6] выполнили такие расчеты для трехуровне-
вой системы, в которой релаксация происходит посредством спон-
танного излучения с уровня 3> па уровень |2> и с уровня |2> па
уровень |1>. Результаты, приведенные на рис. 23.2, показывают,
397
что, когда частота со + со' находится в точном резонансе с <v>31,
в пределе очень сильных полей населенность стремится распре е-
лпться поровну между основным и верхним возбужденным состоя-
ниями и лишь небольшая часть населенности находится в нижнем
возбужденном состоянии. Такого результата можпо было ожидать
в случае, когда со и о/ отстроены от co2i и со > соответственно, по-
тому что в этом случае мы получаем просто процесс прямого двух-
фотоппого поглощения. Однако, как видно пз рис. 22.2. такой же
результат получается, п когда со и со' находятся в резонансе с со21
и coS2, только населенность нижнего возбужденного состояния в
этом случае будет несколько больше. Этот результат можпо обоб-
щить па случаи и-уровпевой системы. Он оказывается особенно
важным во многих применениях ступенчатой мноюфотонной па-
качки. Во первых, из него следует, что можно перевести почти
половину населенности из основного состояния в конечное состоя-
ние. Во-вторых, промежуточные состояния могут быть опустошены
в пределе сильного возбуждения. В третьих, можпо создать инвер-
сию населенностей между конечным и промежуточным состояния
ми. Экспериментально этот эффект наблюдался Грэем с сотрудни-
ками [7]. Их эксперимент будет описан в разделе 22.4.
Мы ограничились рассмотрением только стационарного случая,
по развитую теорию можпо легко обобщить и на нестационарный
случай [6, 8]. Например, зависящее от времени уравнение Лпувил-
ля можно использовать для анализа нестационарного эффекта
Аутлера— Таунса [9]. Его можно также использовать для описа-
ния дипампкп перераспределения населенностей в трехуровневой
системе при резонансном возбуждении двумя сильными нолями [6].
Нестационарные эффекты в многоуровневой системе при сильном
резонансном возбуждении должны в общем случае быть весьма ин-
тересным предметом для изучения [10]. Они являются обобщением
когерентных нестационарных явлений, рассмотренных в гл. 21.
22.3 Модель «одетого» атома
В модели «одетого» атома вначале ищется собственное состояние
комбинированной системы атом—поле накачки. В результате по-
лучается структура энергетических уровней «одетого» атома и. зна-
чит, выявляется его спектр поглощения и испускания. Для иллюст
рации такого подхода проделаем полностью кваптовомехапическпй
расчет [2]. Чтобы избежать математических трудностей, в дальней-
шем рассмотрим только качественный пли ио ^количественный
аспект различных проблем.
Рассмотрим вновь двухуровневую систему, взаимодействующую
с сильным монохроматическим полем. Сначала найдем собственные
состояния комбинированной системы атом—поле. Из рис. 22.3 вид-
но, что в отсутствие взаимодействия атома с полем, когда со ~ (о2|,
состояния 1, пУ и 12, п> почти вырождены с состояниями |2. п 1>
и II, и + 1> соответственно, где п обозначает число фотонов в поле.
398
При сильном взаимодействии атома с полем вырождение снимает-
ся и структура энергетических уровней принимает вид бесконечно-
го набора равно расщепленных дублетов. Расщепление /гА между
двумя состояниями <а„| и <(3П| дублета можно легко определить,
пользуясь теорией возмущений для случая вырождения и зная, что
-----
-----<А-И
д < а-л^
—------</Зл|
j , < ^г?1
-------<Дл-/1
-------<«Ч7-Я
Рис 22.3. Структура энергетических уровней двухуровневой системы в модели
«одетого» атома
взаимодействие, связывающее состояния <1, п и <2, п — 1 , опре-
деляется равенством
<2. п -1ЖЛ, п> = рг1Е(а>), (22.8)
где с 12? (со) |2/2л = ntui) при п>1. В результате получаем что
Д = [((о-со21)2 + 4Й ]’ \ (22.9)
т. с. равно частоте Раби. Два собственных состояния «одетого»
атома выражаются через состояния <1. ??|, <2. и —11:
। \ 2Р1Л («) . . .
I а«> = •?----------5----7ТГД- И- +
[(со -со - А)-+4Й-]12
«о — со -[- А
[((О —со,! Д)2 + 4й2]1 2 I1’ П> +
2Р>1Е(со)
“Ь “г--------------------1—Г '•> —
[(со — со,! — A)- -[-4Q"]1 -
(22.10)
Из этого собственного решения можно определить спектры флуо-
ресценции и поглощения [11]. Нам достаточно рассмотреть только
переходы между двумя соседними дублетами. Из-за перемешивания
волновых функций разрешены все переходы, связывающие эти две
пары состояний. Как показано на рис. 22.4, это приводит к спект-
ру флуоресценции с тремя линиями: центральной компонентой па
частоте ы и двумя боковыми компонентами па частотах со ± А.
В стационарном случае принцип детального равновесия обычно
требует, чтобы в равновесии релаксация посредством испускания
399
флуоресценции удовлетворяла уравнению
<?Ра/Г«рР₽ ГраРа — 0 — /0tt
(22.11)
где Г^—скорость спонтанных переходов из состояния I/, п> в со-
стояние It, п— 1>, а р,-—стационарная населенное!ь состояния |i>.
Из уравнения (22.11) сразу можно сделать вывод о том, что две
боковые компоненты в спектре флуоресценции имеют одинаковую
кд
О) Л GJ (G+d
ЬД
GJ < G)2J
Рис. 22.4. Двухуровневая
система в условиях силь-
ного оптического возбуж-
дения: « — переходы. со-
провождающпсся испуска-
нием флуоресценции, и со-
ответствующий спектр
флуоресценции; б пере-
ходы, сопровождающиеся
поглощением, и соответ-
ствующий спектр поглоще-
ния. Для описания струк-
туры энергетических уров-
ней составной системы ве-
щество-поле здесь ис-
пользуется модель «отто-
го» атома
интенсивность. Спектр поглощения также должен иметь три ком-
поненты с частотами щ и to ± Д. О щако. как видно из рис. 22.4,
центральная компонента связана с переходами ltzn> lan+t> и
и ее интенсивность равна нулю, так как = р
11 f’pn= 0р?+i (пренебрегая очепь малым различием вероятностей
появления п и п+1 фотонов в сильном поле). Две боковые компо-
ненты имеют интенсивности
7(ю + Д) = ХГа3(ра-р₽), Z(oj-A) =Z<rf!a(pli-pa), (22.12)
где К — коэффициент пропорциональности. Если о < со21, то ра > р?
и, значит, 7(о}4~Д)>0 и 1(ы — Д)<0, что соответствует линии по-
глощения и линии усиления. Если о > а , то ра < рр и мы имеем
обратную ситуацию, когда 7(о> + Д)<0 и 7(ю — \)>0. Принцип
детального равновесия (22.11) приводит к соотношению
Z(со + А)4~7(б1 — ДЩ/ЦЩ/рр) (ра-рЩХ). (22.13)
Это свидетельствует о том, что линия поглощения всегда более ин-
тенсивна, чем линия усиления. Более строгий расчет с учетом ре-
лаксации позволяет получить также форму линии спектров [2].
В случае двойного резонанса Аутлера — Таунса зондируется пе-
реход с уровня |2> на третий уровень |3>. В модели «одетого»
400
атома ясно, что вследствие перемешивания состояний 12, пУ и
|1, п+ 1> спектр поглощения из состояния |2> должен состоять па
двух липий с частотами oS2 ± Д/2. Если ы < ю21, так что ра > р^,
мы получаем, что Z(o32 + Д/2) >I(aS2 — Д/2), а если о > н>21, та
реализуется обратный случай.
Модель «одетого» атома легко можно обобщить на случаи трех-
уровневой системы, взаимодействующей с двумя резонансными
/Д7
<2,п,п'+11
П ("21
<2,п-1,п' ___
< 1,п,п'\ —-*
Рис. 22.5. Структура энергетических уровней составной системы трехуровне-
вого атома, сильно взаимодействующего с двумя близкими к резонансу воз-
буждаюп ими полями Е(ы) и Е(ы')
полями, как показано па рпс. 22.1. Как следует из рпс. 22.5, струк-
тура энергетических уровней «одетого» атома в этом случае явля-
ется бесконечным набором триплетов. Легко видеть, что спектр
флуоресценции из состояния |3> в состояние |2> состоит из сим-
метричной системы семи линий с центральной компонентой на
частоте а' и боковыми компонентами па частотах о/± А, ю ± Д'
и е/±(А + Д'). Структура спектра флуоресценции из состояния
|2> в состояние |1> является такой же. только центральная ком-
понента расположена на частоте о. Спектры пог ющсния между
состояниями 11> и |2> и состояниями |2> и |3> также можно
рассчитать. Каждый из них также должен иметь семь линий, но
центральная компонента снова имеет ну гевую интенсивность; три
из боковых компонент являются линиями поглощения, а дру гпе
три — линиями усиления. Если зондируется переход с одного пз
трех уровней на четвертый, то спектр поглощения должен состоять
из трех линий. В этом и заключается эффект Аутлсра — Таунса
в случае четырехуровневой системы.
Другой интересный случай реализуется, когда одно монохрома-
тическое поле сильно взаимодействует с трехуровневой системой,
в которой два уровня, например |2> п |3>, являются почти вырож-
денными, так что их частотное расщепление меньше частоты Раби.
В модели «одетого» атома состояние <1, п почти вырождено с со
стояниями <2, и—II и <3, га —II, а состояния <2, п| и <3, п|
почти вырождены с состоянием <1, и+11, так что диаграмма
2G и. р. шен
401
энергетических уровнен также является набором расположенных на
одинаковом расстоянии друг от друга триплетов. Спектр флуорес-
денции вновь должен иметь вид симметричной системы из семи
линий с центром на частоте ю, а в соответствующем спектре по-
глощения центральная компонента отсутствует.
Рассмотренные примеры показывают, что модель «одетого» ато-
ма действительно имеет ясный физический смысл и особенно по-
лезна для понимания результатов спектроскопии атомов при силь-
ном резонансном возбуждении. Ее можно обобщить па случай
эффективной n-уровпевой системы при соблюдении следующих об-
щих правил: каждый уровень в сильном поле расщепляется на
л уровней, причел все они частично сохраняют характеристики
исходных п уровней; и расщеп юние. и индивидуальные свойства
расщепленных уровней зависят от силы связи атомов с полем, опи
сывасмой недпагопальпымп матричными элементами гамильтониа-
на возмущения, связывающими исходные п уровней. Их можпо
рассчитать с помощью диагонализации матрицы пХщ используя
метод теории возмущений в вырожденном случае для системы
атом—поле. Диаграмма энергетических уровней системы теперь
имеет п наборов из п уровней, а спектры излучения и поглощения
можпо непосредственно получить пз рассмотрения переходов меж-
ду п наборами уровней. Следует заметить, что в общем случае
сильная связь двух уровней не обязательно достигается за счет
однофотонпого резонансного возбуждения (о ~ ощ). Опа может
быть реализована с помощью полей, связывающих уровни посред-
ством, например, двухфотопного перехода (2ы~соу). В последнем
случае для расчета по теории возмущений в вырожденном случае
должен использоваться эффективный гамильтониан для двухфотоп-
пого перехода
Жфф - - Ег • М• Е,---ELE2M,
где М определено в (12.1). Однако детальный! расчет спектра в
модели «одетого» атома с учетом случайной релаксации оказыва-
ется такпм же сложным, как и в модели «голого» атома.
22,4 Результаты экспериментов
Индуцированное оптическим полем ушпреппе липпп, ее сдвиг и
расщепление являются проявлением оптического эффекта Штарка.
Сходные эффекты давно наблюдались в микроволновой спектроско-
пии. С появлением лазеров эти эффекты можпо легко наблюдать
и в оптическом диапазоне. Индуцированное лазером насыщение,
сопровождающееся упшреппем линии, стало основой спектроскопии
насыщения (см. раздел 13.3). Сдвиг уровней за счет оптического
эффекта Штарка. возникающий даже в случае сравнительно сла-
бого взаимодействия ноля с атомом, также интенсивно исстсдо-
вался. При использовании мощных лазеров, даже когда их часто-
та лежпт очень далеко от резонанса, все же удается наблюдать
сдвиг линии, обусловленный оптическим эффектом Штарка. Пример
402
приведен па рис. 22.6, где отчетливо виден сдвиг вращате (ьн< о
перехода S (3) в молекулярном водороде (1034,5 см-1) па 0,12 см-1,
индуцированный импульсом лазера на Nd: YAG с модуляцией
добро пости с длиной волны 1,06 мкм и пиковой интенсивностью
8 10“ Вт/см2 [12].
В случае сильного взаимодействия атома с полем, получаемого
при резонансном или околорезонапспом лазерном возбуждении,
происходит расщепление уровней за счет оптического эффекта
Штарка. Оно наблюдалось в большом числе экспериментов. Час о
Рис. 22.G. Влияние мощного
ИК излучения па положение
и форму липни вращательною
щерехода 5(3) молекулы водо-
рода. Крестиками показан
спектр, по (учеппый с по
мощью КАРС-спектрО’СКОппп в
присутствии излучения талера
на \d:YAG с длиной волны
1.06 мкм, работают то в ре-
жиме модуляции добротности;
кружками показан спектр, по-
лученный в отсутствие IIК
излучения. Кривые проведены
через экспериментальные точ
ки [22]
7
1,0
в эксперименте для преодоления трудностей, связанных с доп Юров-
ским уширением уровней, используется атомный пучок, что умень-
шает неоднородную ширину линии и облетает наблюдение. При
изучении спектра флуоресценции, индуцированной сильным резо-
нансным полем, для возбуждения атомного пучка используется из-
лучение одночастотпого непрерывного лазера, а регистрируется и
анализируется возбуж щемая им флу оресцепцпя [13]. Например,
в эксперименте By с сотрудниками [13] для возбуждения перехода
натрия
325, ,2 (F = 2, тР = 2) 32Р3.,2 (Г = 3, тг, = 3)
использовался циркулярно поляризованный луч непрерывного ла-
зера па красителе с шириной линии менее 250 кГц, который под
прямым углом пересекал атомный пучок натрия, причем атомы
в пучке имели начальную населенность в основном состоянии
32iS\ 2 (i = 2, mF = 2), приготовленную с помощью оптической на-
качки. Флуоресценция па инвертированном переходе, излучавшая-
ся в направлении, перпендикулярном обоим пучкам, детектирова-
лась и анализировалась интерферометром Фабри—Перо. При до-
статочно большой лазерной интенсивности в спектре легко наблю-
дались три пика в полном соответствии с пре (сказаниями теории.
На рис. 22.7 наблюдавшиеся спектры сравниваются с теорией
в случаях резонансного и перезоиаисного возбуждения при пико-
вой интенсивности лазера 640 мВт/см2, соответствующей резонанс
26* 403
Рис. 22.7. Спектры флуоресценции перехода 32P,V2(/'’= 3, mP = 3 )->-32<S'1/2(Z? = 2, тр = 2) патрия в условиях сильного
резонансного возбуждения при пиковой интенсивности лазера 640 мВт/см*. Теоретические спектры а —в при сравнении
с экспериментальными спектрами г — е были свернуты с аппаратной функцией. Спектры а и г получены при Av =
=='—50 МГц, б и 0 — при Av = 0, в и е — при Av = 50 МГц [Grote /?. Е., Ив Р. У., Ezekiel Е. Ц Phys. Rev. А.— 1977. V. 15.
Р. 227]
Ьоп частоте Раби Q = 78 МГц. Как и ожидалось, спектры всегда
расположены симметрично относительно частоты лазера, а расстоя-
ние между боковыми полосами 2Л увеличивается с ростом от-
ктройки (о —ох21) в соответствии с формулой Д == [(ш — со21)2 + 4<ЭТ.
Спектр поглощения перехода
32Si/z (F = 2, mF = 2) -х 32Р3..-2 (F' = 3, mF, = 3)
при сильном лазерном возбуждении также можпо получить, если
есть второй перестраиваемый лазер на красителе. Пример полу-
ченных By с сотрудниками [14] результатов показан на рис. 22.8.
Рис. 22.8. а — Экспериментально полученный спектр поглощения па переходе
325i/2(C = 2, mF = 2) ->32Р3/2(Г = 3, mF = 3) натрия в условиях сильного воз-
буждения полем, настроенным на частоту' лежащую выше резонанса па
28 МГц. Полю с интенсивное ью 560 мВт см2 соответствует частота Раби, рав-
ная 66 МГц. б — Рассчитанное изменение формы линии нри постоянной as плп-
туде поля (частота Раби 66 МГц) и меняющейся отстройке частоты от резо-
нанса: Аса/2л = 0, 5, 10, 20, 28, 40, 60 и 80 МГц. Частота на горизонтальной осп
отсчитывается от резонансной частоты перехода. Стрелками показала частота
возбуждающего поля [14]
На этом рисунке видно, что, когда частота Раби намного превы-
шает ширину линии, в спектре имеются две боковые полосы, раз-
несенные па 2Д. Центральная компонента действительно отсут-
ствует. Высокочастотная компонента является липпей усиления,
405
а низкочастотная — линией поглощения. Последняя намного пре-
вышает по интенсивности первую. Эти результаты находятся
в хорошем согласии с предсказаниями теории, обсуждавшимися
в предыдущем разделе.
Рис. 22.9. а — Дублет Лутлс-
ра Таунса в спектре погло-
щеппя, наблюдаемый в нат-
рии в условиях, когда лазер А
настроен точно в резонанс с
переходом 32.SI2(f = 2, тг =
= 2) &P3,2(F = 3, mF = 3),
а .тазер В перестраивается в
окрестности частоты перехо-
да 32P3/2(F = 3, mF = 3)-+
-* 42Ds/2(F = 4, mF — i). Рас-
щепление возрастает с увели-
чением интенсивности лазе-
ра А (6в — отстройка лазера В
от резонанса). б — Дублет
Аутлера Таунса в условиях,
когда лазер А отстроен от ре-
зонанса. Прп изменении вели-
чины отстройки 6А лазера А
от резонапса спектры стано-
вятся асимметричными [15]
В эффекте Аутлера — Таунса зондируется переход с одного из
двух уровней, связанных между собой сильным полом, па третий
уровень; при этом в спектре ожидается появление двух линий по-
мещения. Пример экспериментальных результатов [15] показан па
406
рис. 22.9. Первый лазер возбуждает переход
325]/2 (F = 2. mF = 2) -> ЗгР3/-> (F' = 3, mF, = 3)
атома натрия, а второй зондирует поглощение па переходе с уровня
32РЗЙ (F' = 3, mF> = 3) на уровень 4-/J- , (F" = 4, mF« — 4). На-
блюдаемый спектр поглощения имеет две линии. Он симметричен
прп резонансной накачке и асимметричен при нерезонансном воз-
буждении. Частотное расщепление между двумя пиками Д увели-
чивается с ростом отстройки и — ю2 в соответствии с зависимостью
(22.9). Эти результаты хороню согласуются с теорией.
Когда два лазера используются для возбуждения трехуровневой
системы с уровня |1> па уровень |2> п с у-ровня |2> на уровень |3>
(У/,,МГц
б’4,МГц
Рис. 22.10. а — Три уровня патрия, возбуждаемые двумя близкими к резонансу
сильными полями, б — Экспериментально измеренная населенность о22 воз-
бужденного состояния: лазер с фиксированной частотой был настроен точно в
резонанс (б„ = 0) п имел интенсивность 23 мВт/см2, а второй лазер с интен-
сивностью 54 мВт/см2 отстраивался по частоте от резонанса на величину б*,
с — Теоретически рассчитанная населенность с22 возбужденного состояния в
заии :пмостп от отстройки 6ь [7]
соответственно, теория предсказывает, что в пределе сильного взаи-
модействия резопапспая двухфотоппая накачка стремится распре-
делить населенность поровну между начальным и конечным со-
стояниями |1> и 13> и практически опустошить уровень 2>. Это
было экспериментально подтверждено Грэем с сотрудниками [7].
Они выбрали трехуровневую систему, образованную тремя уров-
нями атома натрия: 3251/2 (F 1), ЗФ)/2 (F =2) и 3251/2 (F —2).
Два одночастотных непрерывных лазера на красителе использова-
лись для связи двух основных состояний S с возбужденными со-
стояниями Р, как показано на рис. 22.10а, причем последние иг-
рали роль пролежу точного состояния. Населенность состояния Р
опре юлялась ио интенсивности флуоресценции из этого состояния.
Результат эксперимента, в котором первый лазер настраивался
407
точно в резонанс с переходом Sl/2 (F = 1) Pi/2 (F = 2), а второй
лазер перестраивался через двухфотонный резонанс, показан на
рис. 22.106, рядом для сравнения приведены также результаты
теоретического расчета. Действительно, населенность промежуточ-
ного состояния падает почти до пуля прп точном двухфотонпом
резонансе. Это происходило даже тогда, когда первый лазер от-
страивался от резонанса, хотя при этом для наблюдения эффекта
приходилось резко увеличивать мощность лазера накачки.
Эксперименты по сильному возбуждению n-уровневых систем
прп п > 3 редки, хотя, том не мепее, они могли бы быть интерес-
ными. Например, спектры поглощения и испускания четырехуров-
невой системы с двумя б шзко расположенными промежуточными
уровнями, возбуждаемой двумя полями, находящимися в резонансе
с переходами из основного в промежуточное и пз промежуточного
в конечное состояния соответственно, должны сильно меняться при
изменении интенсивностей лазеров. Экспериментальное изучение
нестационарных эффектов в сильно возбужденной многоуровневой
системе также еще не выполнено. Может также быть интересным
временное поведение спектров поглощения и испускания.
22.5
Многофотонное возбуждение и ионизация
Если оптическое поле имеет очепь большую интенсивность, то мо-
гут происходить /г-фотонпые переходы при ?г>1. Рассмотрим сна-
чала переходы без промежуточных резонансов. В этом случае ве-
роятность перехода очень мала даже прп сильном возбуждающем
поле, и ее можпо оценить по теории возмущений в тг-м порядке.
Общее выражение для вероятности перехода слишком громоздко,
чтобы его можно было воспроизвести здесь, по символически его
можпо записать в виде
2л
А2
1Е(п)
g(«) (дм _ W/&).
(ЬДсо)”-1
(22.14)
Здесь ^"/(ЙЛо)”-1 фактически является суммой многих членов;
в каждом из них является произведением п иедиагональных
матричных элементов гамильтониана — ег • Е, а (До»)”"1 есть про-
изведение («— 1) факторов, учитывающих частотную отстройку- от
резонансов. Форма линии g{n) (/гео — со,в) является в идеальном слу-
чае лоренцевской:
аМ {пы _ 0)/g) = ----3- (22.15)
(nw — w^) Г
Мы считали здесь, что все п фотонов имеют одинаковые частоты.
Обобщение на случай п фотонов с различными частотами выпол-
няется непосредственно заменой псо на сумму оц + +... + щ.
Поскольку- вдали от резонанса |5^/7гДоз| ~ Е/Е„\ < 1, так как
оптическое поле намного слабее внутриатомного поля Еат (ей. раз-
дел 1.3), приведенный расчет по теории возмущений оправдан.
408
Вспомним, однако, что сильное иерезопапспое оптическое излуче-
ние может индуцировать оптический эффект Штарка (см. раз-
дел 22.2), которым будет пропорционален интенсивности света:
= Sj — sg,
у I </| er-E| 0 |2 «>ц g
Vl<g|er-E|i>|2 <ogi
i *2(|“gi|-«)l<W
(22.16)
Эффект Штарка вызывает сдвиг резонансной частоты многофотоп-
ного перехода, и тогда множитель gw (пы — а1е) в формуле (22.15)
нужно заменить па gw («ы — «Ifr— бго е). Уширение линии из-за
насыщения пакачки обычно пренебрежимо мало при п фотонном
переходе, где п > 1, одпако мы можем легко учесть его в расчетах,
заменив ширину линии Г в g(n) па Г (1 + 2Ш(П,7’1)1/2, где Z, — вре-
мя продольной релаксации возбуждения. Таким образом, для ло-
ренцсвской липин можно записать
Г(1 + 217(п)7’1)1'2/л
(«0) — а<„ — бы/,,) = ------------------------------------------------,
(22.17)
Прп « = 2 (двухфотонный переход) сдвиг резонансной частоты
фактически оказывается сравнимым с уширением линии, причем
и сдвиг, и уширение пропорциональны интенсивности света (уши-
рение и сдвиг пе принимались во внимание при рассмотрении двух-
фотоппого перехода в разделе 12.1). При «>2 сдвиг оказывается
намного больше уширения, так что сдвиг можно измерить, а уши-
рение часто — пот.
Экспериментально наблюдались и связанное с насыщением уши-*
рейне [16], и светоиндуцировапныл сдвиг линии [17] при двухфо-
топных переходах. Эффект будет больше, если имеется близкий
к резонансу промежуточный уровень. Часто говорят, что «-фотон-
ный переход характеризуется зависимостью от «и степени интен-
сивности света. Одпако это справедливо, только если малы сдвиг
и уширение линии, индуцированные оптическим полем, т. е в пре-
деле малой интенсивности. При «фотонном переходе (где «3>1)
между двумя дискретными состояниями сдвиг липин может быть
значительным, когда сигнал только достигает детектируемого уров-
ня. Зависимость от н-й степени интенсивности, 1п, в этом случае
никогда не будет наблюдаться. Экспериментально многофотонные
переходы между дискретными состояниями прп п > 3 изучались
редко. Это связано главным образом с тем, что требуемая для их
наблюдения высокая интенсивность лазерного излучения вызывает
одновременно ионизацию атомов или молекул, и последующие эф-
фекты, индуцированные ионизацией, запутывают результаты. Од
нако мпогофотонну ю ионизацию также можно рассматривать как
мпогофотонный переход, только происходящий между дискретным
состоянием и континуумом. В последнем случае евцтоиидуцировап-
пый сдвиг резонансной частоты не проявляется на фоне контину-
ума, пока уширение, связанное с насыщением, остается нренебре-
409
jkiimo малым. В этом случае можно ожидать, что сигнал будет
иметь зависимость от интенсивности вида I". И действительно,
с помощью мощного ппкосекун, итого лазера па стекле с неодимом
Манус с сотрудниками [18, 19] наблюдали процесс и-фотонной
ионизации во многих атомарных системах, который характеризо-
вался зависимостью от интенсивности вида I . Например, они на-
блюдали зависимость с показателем п = 11 в процессе Хе---* Хе+
+ е~. Ситуация, однако, спльпо меняется, если в процессе п-фоток-
ной ионизации имеется дискретный уровень, попадающий в иг-фо-
топпый резонанс. Как показано на рис. 22.11 [20], четырехфотоп-
ная ионизация цезия действительно имеет зависимость от интен-
сивности вида /4, если частота Зсо лежит достаточно далеко от ча-
стоты ®es вг, однако когда Зсо ~ (Ще-сг, эта зависимость сильно от
личается от закона Z*. Предположим, что сигнал ионизации S
зависит от I как 1К. Тогда из наклона зависимости log S от log I
можно определить К. Рис. 22.11 показывает, что, когда частота
Зю сканируется через резонанс (Ogs-gf, величина К резко меняется
от 4 до 30, затем падает до 1 и, наконец, снова становится рав
пой 4. Этот результат можно легко объяснить: поскольку частота
Рис, 22 II. Четырехфотоппая и i изацпя цезия ч рсз промежуточный уровень.
На рисунке показано полученное экспериментально изменение порядка нели-
нейности 7<экСп в функции частотной отстройки от трсхфотоппого перехода
65 6F [201
(Оса-ер испытывает светоипдуцированпый сдвиг, частотный знаме-
натель в выражении для вероятности перехода теперь также за
висит от I [21]. Качественно это приводит к тому, что, когда Зса >
> o^bs-gf, рост интенсивности I сдвигает частоту- <ocs-r.r ближе к
резонансу и сигнал ионизации возрастает быстрее, чем /*, что про-
является в том, что К > 4. При Зсо < рост I приводит к
сдвигу частоты ю6£ 6f от резонанса и сигнал ионизации возрастает
медленнее, чем Z4, что проявляется в том, что К < 4. Асимметрию
кривой па рис. 22.11 также можно объяснить как результат ин-
41
терферепции двух каналов ионизации, один из которых является
прямой четырехфотопной ионизацией, а другой соответствует ’ е-
тырехфотоиной ионизации через промежуточный трехфотоипый ре-
зонанс с частотой ojes-er.
Исходя из энергетических соображений, предположим, что для
ионизации атома нужны Л фотонов одинаковой частоты. Однако
в реальном эксперименте можно обнаружить, что каждый атом
ионизуется после поглощения более чем N фотонов, в зависимости
от интенсивности лазера. Это происходит, когда скорость возбуж-
дения в континуум, лежащий выше уровня ионизации, превышает
скорость ионизации п приводит к появлению высокоэпергичных
электронов, высвобождающихся в процессе ионизации [22]. Когда
скорость возбуждения очень велика, можно даже возбудить атом
выше порога второй, третьей и п п ионизации. И действительно,
Мапус с сотрудниками [23] экспериментально показали, что атом
криптона, поглотив 33 фотона из 50-пикосекупдно'го импульса не-
одимового лазера, превращается в иоп Кг2~, а кроме того, появля-
I >тся иопы Кг3+ и Кг‘+.
Среди возможных применений многофотопной ионизации ука-
жем детектирование отдельных атомов или молекул (раздел 19.3),
разделение изотопов (раздел 24.2) и генерацию электронов, имею-
щих определенную поляризацию спина. Было высказано предпо-
ложение, что прп многофотоппой ионизации пеполяризованпых
атомов циркулярно поляризованным лазерным лучом могут полу-
читься поляризованные электроны [24]. Были измерены угловое
распределение и поляризация электронов, получающихся в резуль-
тате двух- и многофотоппой ионизации атомов [25]. При двухфо-
топной монпзацип цезия была получена степень поляризации элек-
тронов, достигающая 0,8.
Глава 23
МНОГОФОТОННОЕ ВОЗБУЖДЕНИЕ
II ДИССОЦИАЦИЯ МОЛЕКУЛ
В ИНФРАКРАСНОМ ЛАЗЕРНОМ ПОЛЕ
Одним из наиболее ярких открытий последнего времени в нели-
нейной оптике стало экспериментальное наблюдение явления мне-
гофотоппого возбуждения и диссоциации молекул в инфракрасном
ноле. Было обнаружено, что молекула может быть сильно воз-
буждена и затем диссоциирована при селективном по частоте по-
глощении десятков фотонов из инфракрасного лазерного импульса,
имеющего интенсивность порядка 10 МВт/см2 и плотность энергии
порядка нескольких джоулей па квадратный сантиметр. Это от-
крытие было неожиданным, так как считалось, что для столь силь-
ного мпогофотонного возбуждения нужны более интенсивные ла-
зерные поля.
Несомненны большое принципиальное значение и далеко иду
щие прикладные последствия этого явления. Возможность вложе-
ния в молекулу энергии порядка нескольких электронвольт посред-
ством поглощения фотонов за счет колебательно-вращательного
возбуждения чрезвычайно интересна для лазерной химии. Этот про-
цесс может сильно влиять па химические реакции, в которых уча-
ствует молекула. Будучи селективной по частоте, мпогофотоппая
диссоциация в ИК поле оказывается перспективным методом раз-
деления изотопов. Экспериментальная реализация селективной по
связи (моде) пли, как говорят, «мод селективной» мпогофотоппой
диссоциации могла бы привести к революции в области химиче-
ского синтеза.
В этой главе мы рассмотрим наиболее важные аспекты физи <и
многсфотоппого ИК возбуждения и диссоциации.
23.1 Первые эксперименты
Инфракрасное многофотоппое возбуждение (МФВ) и многофотон-
пая диссоциация (МФД) были случайно открыты Айсенором и
Ричардсоном [1] в 1971 г. В их эксперименте при фокусировке
излучения мощного СО2-лазсра в резонансно поглощающую газо-
вую среду (АН3, CF2C12 и др.) в области фокуса возникала видимая
глазом номинесцепцпя, причем даже тогда, когда интенсивность
лазерного излучения была намного ниже порога оптического про-
боя. Было установлено, что люминесценция яв гяется излучением
возбужденных продуктов диссоциации. Более тщательный анализ
показал, что импульс люминесценции имеет две компоненты: бы-
-412
струю, возникающую практически мгновенно (в масштаое лазер-
ного импульса), и задержанную компоненту [2]. «Мгновенно» воз-
никающая компонента люминесценции была приписана бесстолкно
вительной диссоциации отдельных молекул, а компонента, возни-
кающая с задержкой,— диссоциации, индуцированной столкнове-
ниями молекул. С точки зрения энергетики процесса получалось,
что бесстолкповительная диссоциация должна быть связана с мпо-
гофотонным возбуждением отдельных молекул, набирающих энер-
гию по лестнице колебательно-вращательных уровней.
Резонансная природа процесса МФВ открывала возможность
использования МФД для разделения изотонов. В 1974 г. Амбарцу-
мян с сотрудниками действительно показали, что процесс МФД
ооладаст изотопической
се локти впостыо [3] Это
обстоятельство сразу под-
няло интерес к проблеме
во всем мире, поскольку
предполагалось, что ис-
пользование МФД для
разделения изотонов мо-
жет быть выгодно эконо-
мически. Последующие
интенсивные исследования
показали, что процесс
МФД применим к боль
Рис. 23 1. Спектр ПК поглощения моды мо-
лекулы SFg: а — естественная смесь изотопов;
б — смесь, обогащенная в процессе мпогофо-
топнои диссоциации молекул в ИК поле
[Амбарцумян Р. В., Горохов ТО. Л., Лето-
хов В С Макаров Г. II. Ц Письма в ЖЭ1Ф.—
1975. Т. 21. С. 375]
[4]. Содержание в природе изотопиче-
шому числу молекул,
в том числе SFe, MoF6,
ВС13, OsO4, CFZCL. По-
средством селективной
МФД в смеси изотопов
можно получить заметное
обогащение. Рассмотрим
для примера молекулу SFe
ских молекул 32SFe составляет 95%, а молекул 34SFC — 4,2%. Это
проявляется в относительной интенсивности пиков ИК поглоще-
ния молекул 32SF6 п 34SFC, показанных, на рис. 23.1 для газовой
смеси, содержащей 0,18 Topp SFC и 2 Торр Н>. Амбарцумян с
сотрудниками [4] показали, что после селективного мпогофотон-
пого возбуждения молекул 32SF6 в смеси с помощью 2000 импуль-
сов СО.-ла.зсра с энергией в импульсе 2 Дж концентрация моле-
кул 32SFe сильно падает. Это было видно из полученного в резуль-
тате спектра поглощения, также приведенного на рис. 23.1 Фак-
тор обогащения, определяемый соотношением
[31S].'[32s]
13Ч/13Ч’
г ;е скобки [ ]0 и [ ] относятся к начальной и конечной концент-
рациям соответственно, получался равным 2800. Величина 7с могла
413-
I
---------------5
(1)
------"-------- 4
О)
---------------з
------К--------*
td
-------'
ы
---------------1)=0
Рис. 23.2. Схе-
матическая
диаграмма
уровней, пока-
зывающая рас-
согласование
процесса мпо-
го фотонного
возбуждения с
уровнями опер-
ши апгармони
лесного осцил-
лятора
бы быть еще больше, если бы молекулярные столкновения и хи-
мические реакции пе приводили к перемешиванию изотонов.
Выход МФД молекул SF6 и ряда других оказался очень высо-
ким, достигающим нескольких десятых долей процента при плот-
ности энергии излучения лазера выше 10 Дж/см2. То, что процесс
может быть настолько эффективным, казалось чудом. Ясно, что
ИК МФВ должно быть резонансным или почти резонансным сту-
пенчатым процессом; в противном случае получение заметного
поглощения десятков фотонов па молекулу потребовало бы уровня
интенсивности лазерного излучения, намного пре-
вышающего 10 ГВт/см2. Резонансный ступенчатый
процесс мог бы быть возможен, если бы поглоща-
ющая молекула вела себя как гармонический ос-
циллятор, находящийся в резонансе с падающим
лазерным излучением. Однако колебание молекулы
в общем случае является ангармоническим. Из-за
энгармонизма лазерное излучение, резонансное с
переходом с уровня v — 0 на уровень и 1 скоро
перестает соответствовать размеру ступеней лест-
ницы колебательных уровней, как это показано па
рис. 23.2 Ступенчатое МФВ, как кажется на пер-
вый взгляд, невозможно.
Но, как указали Амбарцумян с сотрудниками
[5], а также Ларсен и Бломберген [(>], энгармонизм
нижних колебательных переходов в многоатомных
молекулах может быть почти полностью скомпен-
сирован за сх ет энергии вращений; прп этом ла-
зерное ноле может остаться вблизи резонанса с ко-
лебательно-вращательными переходами между воз-
бужденными колебательными состояниями. В много-
атомных молекулах плотность состояний быстро на-
растает с увеличением энергии из-за большого чис-
ла вращательных и колебательных мод и приводит
к формированию кйазикоптипуума состоянии [2,
7]. Когда молекула возбуждена в квазикоптинуум, дальней-
шее многофотоппое возбуждение вверх по квазиконтипууму
до порога диссоциации и выше является уже резонансным па каж-
дом шаге.
Кроме проблемы разделения изотопов большой интерес был
вызван еще и предположением, что МФВ может стать новым ме-
тодом активации молекул. Была надежда, что путем вложения
.энергии в выбранные колебательные моды молекулу можно заста
впть диссоциировать по определенным каналам, отличным от тех,
которые реализуются прп тепловом развале молекул [8]. Первые
эксперименты, как казалось, подтверждали эту гипотезу: в сооб-
щениях об анализе первичных продуктов МФД молекул SF6 ука-
зывалось, что молекулы диссоциировали на SFt и F2, «переступая»
через лежащий пиже по энергии канал диссоциации па фрагменты
SF5 и F [9]; результаты экспериментов по МФД молекул CF 13
414
интерпретировались в пользу диссоциации во более высоколсжа-
щему каналу на CFC1 и С12, а пе по низшему по энергии каналу
диссоциации па CFCL и С1 [10]. Эти результаты, однако, не под-
твердились в последующих экспериментах по МФД. выполненных
с молекулярными пучками [11, 12].
В ходе исследований возникали и многие другие интересные'
вопросы. Во-первых, каким образом МФВ изменяет внутреннее рас-
пределение энергии в молекуле? Останется ли энергия вложен-
ная в молекулу при возбуждении отдельной
в данной моде илп опа
быстро перераспределится
по многим модам? Если
бы энергия могла сохра-
ниться в определенной ко-
лебательной моде, стала
бы возможной селектив-
ная по связи молекулы
или ее моде мпогофотон-
пая диссоциация. Во-вто-
рых, сколько именно фо-
топов фактически погло-
щается молекулой преж-
де, чем опа диссоцииру-
ет, и что 01 равичивает
число поглощенных фо-
тонов? В третьих, что
представляют пз себя
продукты диссоциации?
колебательной моды,
Е,ккал/моль
200 Г
150 - SF<, + 2F(1«)
S1’4 +F2( 105)
1OO - ________
SF5 + F(93)
50 -
ССЦ + F + C (164)'
CCLF + 2CL (138)
CCI2+CIF(1O5)
CCL3 + F(102)
CClzF + Cl.(76)CC F + t'l2(81'
CCl3F
Pnc 23.3. Уровни энергии низших каналов
диссоциации молекул SF и CC13F
Как показано па рис. 23.3, многоатомная молекула типа SF6 пли
CCI3F имеет много каналов диссоциации с разными энергиями дне
социацип. Будет m молекула диссоциировать прп МФД ио энерге-
тически низшему каналу или ее можно заставить селективно дис-
социировать по каналу о большей: энергией? В последнем случае
мы могли бы получить селективную по связи диссоциацию. В чет
вертых, какова динамика МФД? Какая часть энергии после дис-
социации уносится в виде кинетической энергии осколков и какая
часть сохраняется в виде их внутренней энергии? Как распределе-
на в осколках внутренняя энергия?
В следующем разделе дается детальное физическое описание
процесса МФВ, дающее ответы на эти вопросы. В разделе 23.3'
приводится простая теоретическая модель, объясняющая многие-
экспериментальные результаты.
2.3.2
Физическое описание
На рис. 23.4 показана схема типичной диаграммы колебательно-
вращательных энергетических уровней многоатомной молекулы. Ее
можпо приблизительно разбить на три области: дискретные уровни
в области низких энергии, квазпконтппуум в области более вы-
415"
соких энергий и истинный континуум выше самого низкого уровня
диссоциации. Как упоминалось выше, чтобы возбудить заметную
долю населенности в континуум, процесс МФВ должен быть ре-
зонансным или почти резонансным на каждой ступени. Кроме то-
го, необходимо, чтобы плотность состояний была значительно выше
при более высоких энергиях для преобладания возбуждения вверх
Рис. 23.4. Схематическая диаграмма энергетических уровней многоатомной
молекулы. Мпогофотоппос возбуждение в различных областях обозначено
вертикальными стрелками . а диссоциация горизонтальными стрелками
над вынужденным излучением вниз. Это требование нетрудно по-
нять, так как скорость переходов пропорциональна плотности с -
стоянии в конечном состоянии. (Мол скулы возбуждаются преиму-
щественно па уровень, где меньше запятых состоянии.)
Оба сформулированных условия действительно должны быть
удовлетворены в процессе МФВ многоатомной м лекулы, и это
будет видно из дальнейшего, где мы отдельно рассмотрим процесс
МФВ в каждой пз выделенных областей на диаграмме энергети-
ческих уровней.
416
а. МФВ через дискретные уровни
В области дискретных уровней если возбуждение ограничено
только чисто колебательными переходами, ступенчатое резонансное
МФВ невозможно пз-.за колебательного энгармонизма. Одпако оно
становится возможным, если принять во внимание сложную струк-
туру энергетических уровней многоатомной молекулы и эффекты
связанные с интенсивным лазерным возбуждением. Во-первых, по-
скольку реальные переходы могут быть колебательно-вращатель-
ными с правилами отбора по квантовым числам АУ=1 и Д7 —
= 0, 1, вызванный ангармонизмом сдвиг по энергии А/Днг между
переходами У->(У+1) и (У +1)-> (У + 2) может быть почти
скомпенсирован при добавлении пли вычитании вращательной энер-
гии (|А71=1) [5, 6]. Например, переходы (У = 0, 7)->(У = 1,
•7 —1)->-(У = 2, 7)->-(У = 3, J+1) в определенном диапазоне зна
чении J в многоатомной молекуле могут иметь практически одина-
ковые частоты. Кроме того, ангармоническое взаимодействие между
вырожденными колебательными модами может вызвать ангармони
ческое расщепление некоторых обертонов и составных тонов, кото-
рое также может скомпенсировать ангармонический сдвиг, веро-
ятно, даже в большем диапазоне начальных значений J [13]. На-
конец, запрещенные переходы, хотя они гораздо слабее, также мо-
гут участвовать в процессе МФВ п делают возможными резонанс-
ные ступенчатые переходы [14] Поскольку в эксперименте исполь-
зуются высокие лазерные интенсивности, вероятности даже запре-
щенных переходов при МФВ могут быть большими Высокие ла-
зерные иптепсивности могут также вызвать полевое уширение
уровней, что дополнительно снизит частотную расстройку прп МФВ.
Таким образом, можно ожидать, что во многих многоатомных мо-
лекулах возможно эффективное ступенчатое резонансное или почти
резонансное МФВ из состояния У — 0 (или У 1 в случае тер-
мически возбужденных, колебательно «горячих» молекул) в состоя-
ние У = 3 6. Как мы увидим ниже, при У = 3—6 энергетические
уровни многих многоатомных молекул уже образуют квазикоптп-
пуум, если колебательная частота при этом имеет порядок
1000 см-1. Это означает, что заметная доля молекул действительно
может быть возбуждена в квазиконтипуум.
Из предыдущего обсуждения следует, что процесс МФВ явля-
ется бо. се эффективным для молекул первоначально находящихся
в определенных состояниях (У, 7), удовлетворяющих условию сту-
пенчатого возбуждения в око.торезопапсиых условиях. Следователь-
но, прп заданной иптепсивности лазера только определенная часть
молекул может быть возбуждена в квазиконтипуум; остальные же
молоку 1ы прп этом останутся па дискретных уровн; х [15]. Доля
возбужденных молекул возрастает с увеличением интенсивности
лазера, во многих случаях приближаясь к единице при интенсив-
ности 7>108—10' Вт/см2. Эта доля молекул определяет макси-
мальный выход МФД при заданной интенсивности лазерного излу-
27 и. Р. Шеи 417
чепия, так как только молекулы, находящиеся в квазиконтинууме,
могут в дальнейшем быть возбуждены через квазикоптипуум до
истинного континуума, лежащего выше порога диссоциации.
б. МФВ через квазиконтинуум
«-атомная молекула с п > 3 имеет з = 3« — 6 колебательных
мод. В результате число составных тонов и обертонов быстро воз-
растает с ростом энергии и тем больше, чем больше чи то ато-
мов п в молекуле. Уровни вскоре становятся настолько плотно
расположенными, что практически образуют континуум, который
получил название квазикоптинуума. На колебательные уровни на-
кладываются вращательные, которые еще больше увеличивают
плотность состояний.
Для расчета плотности колебательных состояний многоатомных
молекул было предложено несколько приближенных формул [16].
Среди них наибольшее распространение получило приближение
Виттепа - Рабиновича. В этом приближении плотность колебатель-
ных состояний записывается в виде
(Н^Г
(s — 1)!
г—1
(23.1)
где Ео — полная начальная колебательная энергия молекулы, Е —
энергия, измеренная относительно Ее, — частота i й колебатель-
ной моды, $— число колебательных мод, р = (s—1) <о»2>/з<со>2, где
<ы> и <ог> - среднее значение и средний квадрат колебательной
частоты соответственно, а = 1 — pl7(i]), ц = Е/Е„ п
17 (ц) =
{(5,00 ц — 2,73i]1/2 + 3,51)-!
[ехр (— 2,419т]1-'4)
при
при
0,1<1]<1,0.
1,0 < г] <8,0.
На рис. 23.5 показаны зависимости плотности состояний g(E)
от энергии Е для ряда молекул. Видно, что g(E) действительно
возрастает тем быстрее с увеличением Е, чем больше молекула.
Например, в SF6 g(E) имеет порядок 100 состояний па 1 см 1
при Е = 4000 см-1 и приближается к 1000 состояний на 1 см~*
при Е = 5000 см-1. Плотность состояний становится намного вы-
ше, если во внимание принимаются еще и вращательные состоя-
ния [16]. Таким образом, практически мы можем утверждать, что
молекула SF6 нахо (ится в квазиконтинууме, еслп она колебательно
возбуждена до энергии Е 4000 см-1. Этого можпо добиться, на-
пример, путем МФВ по моде v3 (© ~ 950 см *) из состояния V —
= 0 или V = 1 до V > 4 с использованием импульсного лазера
на СО2.
418
Рис. 23.5. Зависимость пло пости
состояний от энергии возбужде-
ния для различных молекул: 1 —
D О, 2 - OCS, 3 — GH3F. 4 - ВС13,
5 С2П41 6 — CF3I, 7 —OsO4, 8 —
C2FC1, 9 SF6, 10 — UF6, 11 —
SoFio [Иегохов В. С., Мака-
ров А. А. Ц УФТТ.— 1081. T. 134.
G. 45]
Следует заметить, что даже в квазиконтинууме спектр погло-
щения может иметь структуру, характерную для различных ко-
лебательных мод. Это зависит от связи между модами. Ангармо-
ническая связь в общем случае вызывает заметное красное сме-
щение и сильное уширение колебательно-вращательных переходов.
Когда молекулы находятся в квазиконтпнууме, их спектр погло-
щения должен иметь вид очень широких сдвинутых в красную сто-
рону полос. Однако в некоторых практических случаях отдельная
колебательная мода может быть связана с другими модами очень
слабо по причине, например, сильного различия их частот. Тогда
даже в квазиконтпнууме в спектре
поглощения могут присутствовать
сравнительно узкие пики, характер-
ные для этой моды [17].
Во всех известных практических
случаях мы можем рассматривать
МФВ в квазиконтпнууме как сту-
пенчатый процесс. Быстрый рост
плотности состояний с увеличением
энергии возбуждения гарантирует
общее возбуждение населенности
вверх по квазиконтинууму. Прп
возбуждении молекулы в бесстолк-
новптельном режиме каждый шаг
является однофотонным переходом
с пренебрежимо малой релаксацией
(так как спонтанное излучение ма-
ло по сравнению с вынужденным
излучением и поглощением при ис-
пользуемых в процессе МФВ лазер-
ных интенсивностях). Следователь-
но. общее многофотонпое возбужде-
ние через квазикоптипуум, осуще-
ствляемое импульсом ИК лазера,
пропорционально плотности энергии
излучения лазера (интегралу по
времени от интенсивности). Другим]
кулу энергия прямо пропорцпопал
чения.
Если связь междуг модами сильна, то энергия, и глощенпая
молекулой в квазиконтнпууме, должна распределиться между все-
ми модами. В этом случае МФВ можно рассматривать как процесс
словами, вложенная в моле-
ia энергии лазерного излу-
лазерного пагрева. при котором вся молекула как целое выступает
в роли небольшого теплового резервуара, который нагревается
путем последовательного поглощения фотонов на выделенных дли-
нах волн [18]. Этот процессе, однако, отличается от обычного про-
цесса пагрева тем, что вызванное при этом распределение населен-
ности будет петепловьтм [19]. Конечно, возможен случай, когда вло-
женная в молекулу энергия пе распределяется по всем модам.
27*
419
в. МФВ и МФД в истинном континууме
При достаточной плотности энергии лазерного излучения (по-
рядка 1 Дж/см2 для SF6, CF3CI и других молекул) процесс МФВ
может возбудить молекулу через квазиконтинуум в истинный кон-
тинуум, лежащий выше порога диссоциации Попав в континуум,
молекула должна диссоциировать, однако процесс диссоциации кон-
курирует с продолжающимся процессом сту пепчатого резонансного
возбуждения вверх [19]. Поскольку последний процесс состоит из
последовательных одцофотонпых переходов, его скорость пропор-
циональна интенсивности лазерного излучения и не зависит сильно
от энергии возбуждения, запасенной в молекуле. С другой стороны,
скорость диссоциации, равная почти пулю на пороге диссоциации,
быстро возрастает с ростом избыточной над порогом эпергпп. В ре-
зультате возбуждение вверх в континууме вскоре ограничивается
процессом диссоциации. Конечный уровень, до которого молекула
может быть возбужденна в континууме, должен возрастать с увели-
чением интенсивности излучения лазера. Этот уровень определяет
избыточную энергию, которую уносят осколки после диссоциации
молекулы.
В реальных случаях мы должны рассмотреть распределение
населенности по возбужденным состояниям [19]. Процесс МФВ
при достаточно большой плотности энергии излучения лазера мо-
жет привести к распределению населенности, которое частично за-
хватывает квазиконтипуум и частично — истинный континуум.
«Хвост» этого распре щлепия со стороны высоких энергий обычно
обрывается за счет быстрой диссоциации, доминирующей над про-
цессом возбуждения вверх. Чем больше плотность энергии лазер-
ного излучения, тем большая доля населенности может быть воз-
буждена в континуум. С другой стороны, прп большей иптепсив-
ности лазерного излучения высокоэнергичный «хвост» распределе-
ния должен простираться дальше вверх. (Нам, конечно, надо пом
пить, что более высокая интенсивность лазерного излучения может
перевести больше молекул из дискретных состояний в квазикон-
типуум. о чем говорилось выше.) При диссоциации средняя избы-
точная энергия проявляется в виде средней энергии, уносимой
осколками деления.
При достаточно высокой интенсивности и плотности энергии
лазерного излучения часть молекул может быть возбуждена выше
второго и третьего порогов диссоциации. В этом случае молекулы
могут диссоциировать одновременно по нескольким каналам, да-
ющим в результате различные продукты диссоциации [20]. Ско-
рость диссоциации по каждому каналу зависит от плотности со-
стояний, как будет показано в разделе 23.4.
Прп диссоциации избыточная энергия переходит в постх натель-
ные и колебательно-вращательные степени свободы осколков. Как
именно распределится энергия, зависит от природы связи, которая
рвется прп диссоциации, и от детальной динамики разрыва связи.
В большинстве случаев из-за большого числа внутренних степеней
420
свободы осколков молекулы большая часть избыточной энергии
переходит во внутреннюю энергию осколков [20].
В следующих разделах мы воспользуемся простой моделью для
подтверждения приведенного выше качественного анализа. Там же
мы остановимся па экспериментальном подтверждении высказан-
ных предположений.
23.3 Простая модель многофотонного возбуждения
и диссоциации молекул
в инфракрасном лазерном поле
Будем рассматривать МФВ многоатомной молекулы монохромати-
ческим ИК полем как ступенчатый процесс резонансного возбуж-
дения через набор эквидистантных дискретных уровней [19, 21],
показанный па рис. 23.6. Модель основана на следующих пред-
положениях.
1. Нижний уровень на рис. 23.6 совпадает с нижней границей
квазпкоптинуума. Населенность, пер-
вопача ilho отличная от нуля в основ-
ном состоянии, накачивается на этот
уровень в процессе МФВ через область
дискретных уровней.
2. Вырождение каждого уровня оп-
ределяется плотностью состояний мо-
лекулы согласно (23.1).
3. Для описания переходов можно
использовать кинетические уравне-
ния.
4 Молекула, возбужденная выше
уровня энергии диссоциации, будет
диссоциировать со скоростью, завися
щей от энергии возбуждения.
В модели препебрегается началь-
ным тепловым распределением насе-
ленности и когерентными эффектами
при возбуждении. Первое из этих тре-
бований не играет большой роли, если
мы интересуемся только кинетикой
МФВ и МФД. В то же время второе
Рис. 23.6. Схематическая диа-
грамма, показывающая про-
цессы многофотоиного возбуж-
дения и диссоциации в про-
стой модельной системе с эк
допущение следует пз того, что сильно
вырожденные уровни имеют очепь ма-
видпетантпым набором энер-
гетических уровней
лые времена дефазировки.
Таким образом, кинетические уравнения, описывающие процес
сы МФВ и МФД. можно записать в виде
= 1(f)
dt Иы
О»п—1Л т 1 -----о mN ш+ г
£тп-|-1
Отп— 1-Л' туг О'тяД т KmNт При 772 1,
(23.2)
421
dt fi.0)
I (О v
bo
rf'Vo
dl '
Здесь Nm — нормированная населенность тго уровня с энергией
Ет = Ei + (m— 1)?г<в, gm — плотность состояний с энергией Ет, от —
сечение поглощения па переходе т (т +1) (gmom = gm+itfm+i из
принципа детального равновесия), Кт — постоянная скорости дис-
социации, которая отлична от пуля, только если Ет превышает
энергию диссоциации Ев (или ED+Eh, если для диссоциации нуж-
но преодолеть еще энергетический барьер Ев), — населенность
основных уровней, а производная —dNJdt описывает скорость уве-
личения населенности уровня 1 вследствие МФВ через дискретные
уровни. В (23.2) учтены поглощение и вынужденное излучение.
Для многоатомной молекулы сечение поглощения от обычно бы-
вает трудно оцепить из-за отсутствия информации о возбужденных
колебательных состояниях молекулы. Однако можно ожидать, что
связь между модами, вызванная энгармонизмом, приведет к умень-
шению От с увеличением т. В рассматриваемой модели будем про-
сто предполагать, что о», = Ооexp( pm), где постоянные Со и р
определяются путем подгонки к экспериментальным результатам.
Для простоты будем считать также, что dNJdt = N,ti(t), так что
в момент времени t 0 па уровне 1 появляется начальная насе-
ленность Ne. В более строгих расчетах можно использовать более
подходящую форму зависимости N,.(t), в свою очередь зависящую
от интенсивности 1(1) [21].
Константа скорости диссоциации К„ как функция Е,п может
быть рассчитана с помощью модели РРКМ [16]. Эта модель осно-
вана на предположении, что энергия возбуждения молекулы рав-
номерно распределена по всем модам, другими словами существует
одинаковая вероятность найти молекулу в любом вырожденном
состоянии. Пусть g(E)dE — полное число состояний в интервале
энергий от Е до E + dE. Если Е>Еп, то часть этих состояний
должна принадлежать к числу диссоциационных состояний, в ко-
торых молекула будет диссоциировать. Скорость диссоциации при
энергии Е пропорциональна доле диссоциационных состояний в
g(E)dE. Нам, однако, необходимо определить диссоциационные со-
стояния, чтобы найти их число. Яс*), что в процессе диссоциации
связь должна порваться по одной пз реакционных координат. Рас-
смотрим, например, случай диссоциации С 31 -* CF3 + I. Координа-
та реакции направлена вдоль связи 01, поскольку в ходе диссо-
циации атом I смещается дальше от атома С вдоль этой координа-
ты. Если расстояние между атомами I и С лежит в пределах
критического интервала d ± Л и если одновременно импульс рв
больше нуля, что свидетельствует о продолжающемся отделении
атома I от остова CF3, то молекула диосоцппрует. Следовательно,
диссоциационное состояние характеризуется условиями
E>ED, (d-h)<R<(d+A) и рк>0
Соответствующая кинетическая энергия поступательного движения
422
диссоциировавших осколков в критической области будет равна
^=(1/2)рй/р, где р, — приведенная масса. Если энергетический
барьер диссоциации равен нулю, то ё является кинетической энер-
гией поступательного движения конечных продуктов диссоциации.
Пусть D(E, ё^ЕИё— число диссоциационных состояний в интер-
вале энергии от Е до Е + dE, приводящих к энергии поступатель-
ного движения осколков в интервале от до ё + дё. Тогда ве-
роятность того, что молекула с энергией Е при диссоциаппи обра-
зует осколки с энергией поступательного движения в интервале
между ё и ё кс1ё, равна D(E, &)d37g(E). Зная, что время, тре-
буемое диссоциирующей системе для прохождения критической об-
ласти, равно 2иД/рк, находим скорость диссоциации
к(Е, &)d& = (pR/2p&)D(E, ё)дё/ё(Е). (23.3)
Тогда полную скорость диссоциации молекулы с энергией Е запи-
шем в виде
К-Ер
К (£) = J к (Е, ё) аё,
О
(23.4)
а харашерное время диссоциации т(Е)= 1/К(Е). В случае, когда
диссоциация не имеет энергетического барьера выхода, можно най-
ти распределеппе поступательной энергии продуктов диссоциации:
Р(Е, ё) к(Е, ё)/К(Е). (23.5)
Плотность диссоциационных состояний D(E, ё)дё определяется
произведением двух множителей: g*(E — ё)—плотности состояний
молекулы с энергией (Е — ё) во всех степенях свободы, отличных
от координаты реакции, и х(ё)Нё— числа состояний в интервале
энергии между ё и ё + дё, связанных с этой координатой реакции.
Прп рассмотрении изменения координаты реакции можно считать
молекулу частицей массой ц, находящейся в одномерной потенциаль-
ной яме размером 2Д. Полное число состояний между 0 и ё при
рп > 0 равно (2цА2^7лг7г),/2, поэтому
/ 2 \ 1 2 ,
х(ё)Лё- J dё=--^dё,
\2« я. <??/ я /’к (23 6)
D (Е, ё) dё - g* (Е — ё) с1ё.
Подстановка D{E, ё) в (23.3) дает
<23-7)
Заметим, что это последнее выражение для к(Е, ё) не зависит от
размера критической области, поэтому, пользуясь (23.1) для расче-
та g(E) и g*(E ё) для дайной молекулы, можно найти величины
к(Е, ё), К(Е), т(Е) и Р(Е, ё). Зпая же Кт = К(Ет), можпо ре-
шить кинетические уравнения (23.2).
423
Для примера рассмотрим МФВ и МФД молекулы SF0 при воз-
буждении излучением ИК лазера по моде v3 (948 см-1) [19]. Ча-
стоты 15 колебательных мод SFe возьмем равными 774(1), 642(2),
948(3) п 481(9) см-1, где числа в скобках обозначают кратность
вырождения соответствующих мод а частота 481 см-1 является
средней частотой гармоник всех пзгибных мод. Многофотонпая дис-
социация по каналу SF6 -> SF5 + F характеризуется координатой
Рис. 23.7. Рассчитанное распре-
деление населенностей в разлпч
ные моменты времени, создавае-
мое прямоугольным лазерным
импульсом с интенсивностью
200 МВт/см2 [Sudbo .4 а. S.,
Schulz Р. Л., Lee Y. Т., Shen Y. И. Ц
Применение лазеров в атомной,
молекулярной и ядерной физике:
Труты 1-й Вс< союзной школы.—
М.: Лаука, 1979. С. 338]
реакции, лежащей! вдоль связи SF. Мы предполагаем, что в кри-
тической для диссоциации конфигурации только три моды испы-
тывают влияние этого изменения: одна мода с частотой 948 см-1,
соответствующая растяжению, исчезает, а две пзгибных моды с
частотой 481 см-1 «размягчаются» до 481-exp( d/r), где d —
о °
= 3,7 А, а длина связи в положении равновесия ц, = 1.56 А. Пред-
полагается, что квазикоптипуум начинается при £=11 ккал/моль,
а энергия диссоциации SFe, как известно, равна 93 ккал/моль. Те-
перь, пользуясь соотношением (23.1), можно рассчитать плотность
состояний п Кт. Сечение поглощения определяется формулой от =
= (8 • 10_‘®)схр( 0,042/72.) [см2], которая приближенно воспроизво-
дит экспериментальные результаты по мпогофотонпому поглощению
в SFe [22]. Наконец мы предполагаем, что лазерное возбуждение
имеет вид импульса с постоянной интенсивностью 70 п длитель-
ностью Тр. Таким образом, все коэффициенты в (23.2) определены
и можпо численно решить кинетические сравнения. Результаты
такого расчета приведены па рис. 23.7—23.11.
Рис. 23.7 иллюстрирует процесс МФВ в квазиконтпнууме моле-
кулы SF6 под действием резонансною лазерного излучения с ин-
тенсивностью 200 МВт/см2. Видно, что лазерное возбуждение при-
водит к уширению распределения населенностей со временем и
смещает его центр на более высоко лежащие уровни; одновременно
соответствующим образом увеличивается среднее число фотонов,
поглощенных в расчете па молекулу. Спустя 20 нс «хвост» распре-
деления населенности со стороны высоких энергий соответствует
возб\ждению заметной доли молекул выше порота диссоциации,
что свидетельствует о том, что диссоциация произошла. Лазерное
возбужденно продолжает смещать максимум распределения моле
424
кул вверх, но его действие скоро ограничивается возрастающей ско-
ростью диссоциации. Как показано па рис. 23.8, скорость диссоциа-
ции возрастает очень быстро с ростом избыточной энергии, поэтому
диссоциация приводит к эффективному опустошепию населенностей
выше определенного уровня. Это проявляется в более резком спа-
де распределения населенности со стороны высоких энергий и в
общем уменьшении населенности на больших временах, что видно
Рис. 23.8. Скорость дис-
социации молекул SF6 в
функции избыточной
пад поры ом диссоциа-
ции энергии (см. ссылку
под рис. 23.7)
Рис. 23.9. Рассчптанный выход дис-
социации при разных уровнях воз-
буждения над порогом диссоциации
в течение лазерного импульса (не-
заштрпховаппая область) и после
сто окончания (заштрихованная об-
ласть). Импульс имеет длительность
100 нс, ипт< псивпость 200 МВт/см2
(см. ссылку под рис. 23.7)
на рис. 23.7, Если для возбуждения используется лазерный им-
пульс длительностью 100 нс с плотностью энергии 20 Дж/см2, то
большая часть молекул в течение импульса диссоциирует, причем
как следует из рис. 23.9, они обладают при этом избыточной энер-
гией в размере (6—11)Лсо (16—30 ккал/моль). Небольшая часть мо-
лекул, находящихся па ппжнпх уровнях, будет диссоциировать
после окончания лазерного импульса вследствие низкой скорости
диссоциации. Избыточная энергия сосредоточена в основном во внут-
ренних степенях свободы осколка SF6. Как видно из зависимости
Р(Е, S) от S, приведенной на рис. 23.10, средняя кинетическая
энергия поступательного движения осколков составляет всего не-
сколько килокалорий па моль.
Расчет дает также ответ на вопрос о том, как интенсивность и
плотность энергии лазерного излучения влияют на распределение
населенности выше порога диссоциации и па распределение избы-
точной энергии, с которой молекула SFe диссоциирует. На рис. 23.11
показано распределение избыточной энергии при МФД молекулы
SF6 под действием лазерного импульса с плотностью энергии
7,5 Дж/см2 при двух длительностях импульса: 60 и 0,6 нс по полу’
высоте. Поскольку’ скорость возбуждения молекул вверх бу ет на-
425
много больше при использовании короткого импульса с большей
интенсивностью, средняя избыточная энергия в этом случае будет
больше. Однако для импульса длительностью 0,6 ис только часть
молекул, имеющая избыточную энергию, превышающую 13йсо, мо-
жет диссоциировать в течение импульса. Величина их избыточной
энергии ограничивается равновесием процессов возбуждения и дис-
социации. Молекулы, диссоциирующие после окончания импульса,
Рис. 23.10. Рассчитанное распределение энергии поступательного движения
центра масс осколков, возникающих в результате многофотонной диссоциации
молекул SFg: штриховая кривая соответствует избыточной энергии 5 ккал/моль,
штрихпунктирпая — 8 ккал/моль, сплошная — 12 ккал/моль [12]
имеют величину избыточной энергии, которая определяется плот
постыо энергии лазерного излучения в процессе ступенчатого ре-
зонансного возбуждения. ГТри использовании импульса длитель-
ностью 60 пс часть молекул, имеющая избыточную энергию 77ги,
может диссоциировать в течение импульса. Согласно расчетам, если
плотность энергии лазерного излучения достаточно низка (мень-
ше 5 Дж/см2 в рассматриваемом случае), то большинство молекул
будет диссоциировать после окончания импульса пезавпеимо от его
длительности (если она пе превышает 1 мкс). Это обусловлено тем,
что с энергетической точки зрения лазерное возбуждение не может
перевести молекулы в состояния, лежащие намного выше уровня
диссоциации. В этом случае именно плотность энергии, а не интен-
сивность излучения лазера определяет среднюю избыточную энер
гию. С другой стороны, если при заданной длительности импульса
плотность энергии лазерного излучения достаточно велика для то-
го. чтобы персвсстп большую часть молекул на достаточно высо-
кие возбужденные состояния, откуда опи должны диссоциировать
еще в течение импульса, то средняя избыточная энергия молекул
определяется интенсивностью лазерного излучения. Нетрудно ви-
деть, что в случае очень коротких лазерных импульсов средний
426
уровень возоуждешш молекул должен определяться плотностью
энергии излучения.
Расчеты можно, конечно, скорректировать с учетом более реали-
стичных ситуаций. Например, молекула может обладать несколь-
кими каналами диссоциации, реализующимися при разных утров-
пях энергии возоуждения. Нели плотность энергии и интенсивность
лазерного излучения достаточно ве-
лики, то значительная доля молекул
может быть возбуждена выше по-
рога более высоких каналов диссо-
циации. Прп этом может произойти
диссоциация одновременно по не-
скольким каналам. Эта ситуация мо-
жет быть учтена в расчетах путем
добавления в кинетических уравне-
ниях (23.2) членов, описывающих
диссоциацию по более высоким ка-
налам. Соответствующие константы
скорости диссоциации могут быть
рассчитаны для разных каналов
согласно (23.4). В другом случае
осколок молекулы, появляющийся в
Рис. 23.11. Выход диссоциации
молекул SFe в зависимости от
числа избыточных поглощенных
фотонов на мол< кулу для воз-
буждающих лазерных импулг сов
длительностью 0,6 и 60 нс. имею-
щих плотность энергии 7.5 Дж/см2
[12]
результате процесса МФД. например
SFs, может иметь настолько боль-
шую избыточную энергию, что он
сам оказывается в квазпконтинуумс.
Если большинство молекул диссо-
циирует до окончания лазерного им-
пульса, то осколки могут быть до-
полнитсльно возбуждены лазерным
излучением за счет процесса МФВ через квазиконтипуум в истин-
ный континуум, лежащий выше порога диссоциации. Этот вторичный
процесс МФД также можно учесть в расчетах, дополняя (23.2) па
бором кинетических уравнении, описывающих населенности оскол-
ков па разных уровнях. В разделе 23.4 показано, что описанный
здесь путь расчетов дает удовлетворительное объяснение экспери-
ментальных результатов.
23.4 Экспериментальные резу льтаты
Первые наблюдения процессов МФВ и МФД, описанные в разделе
23.2, позднее были подтверждены экспериментами, спланпрованны
мп более тщательно с целью изучения отдельных особенностей
этих процессов. Был поставлен эксперимент по изучению двух
стадий МФВ, одна пз которых относится к возбуждению через диск-
ретные уровни, а вторая — к возбуждению через квазиконтипуум.
Для этого использовались два возбуждающих инфракрасных лазер
пых импульса с разными частотами [23]. Один из импульсов пере-
страивался вблизи ревонанса с фундаментальной колебательной
427
частотой и имел интенсивность, достаточную для возбуждения мо-
лекул через дискретные уровни, по недостаточную плотность энер-
гии^ чтобы вызвать их диссоциацию. Второй импульс был отстроен
далеко от резонанса с какой-либо фундаментальной колебательной
Рис. 23.12. Зависимость выхо-
да двухчастотпой многофотон-
ной диссоциации молекул OsO4
от частоты Й2 второго лазера.
Прочна параметры импульсов
были фиксированы: Q —
=954.5 см-', Ф, = 0,24 Дж,.'см2,
Ф2 = 0.22 Дж/см2. Спектр ли-
лейного поглощения молекул
OsO4 представлсп кривой «Q.»
[Ambartzamian R. V., Letok-
hov F. S., Makarov G N., Pa-
retskii А. А. Ц Opt. Commun.—
1978. V. 25. P. 69]
частотой и имел интенсивность, недостаточна ю для возбуждения
молекул через дискретные состояния. В то же время этот импульс
имел подходящую частоту и достаточную плотность энергии для
Рпс. 23,13. а — Спектр КР повозбужлеппых молекул SFe(г) и молекул SF6. возбуж-
денных импульсом лазера па СО2 с плотностью энергии 0,5 Дж'см2 (и); ДА, ука
зывает шприцу аппаратной функции [Bagratashvtli F. Д'., Vainer Yu. G., Dolzhi-
kov V. S., Lelokhov V S., Makarov A. A., Malyavkin L. P, Ryabov E. A ,
Sil’kis E. G. П Opt. Lett. 1981. V. 6. P. 148]. б — Зависимость доли молекул,
возбужденных в квазикоптинуум (q), от плотпости энергии возбуждающего
импульса лазера на СО2 для молекул SFC, OsO4 и CF3I [Летохов В. С, Мака-
ров А. А. Ц УФП,- 1981 Т. 134. С. 45]
возбуждения молекул через квазиконишуум до диссоциации. Таким
образом, каждый импульс в отдельности не мог вызвать диссоциа-
цию, но два импульса вместе — могли. При перестройке частот
428
обоих лазеров в эксперименте по МФД наблюдался резкий резонанс
в случае перестройки первого лазера и сильно сдвинутый в красную
сторону почти бесструктурный широкий спектр прп перестройке
второго лазера (рпс. 23.12) [24]. Очевидно, эти спектры характери-
зуют процессы МФВ через дискретные уровни и через квазпконти-
нуум соответственно. Наблюдаемая картина резкого резонанса по
10s
Рпс. 23.14, Зависимость среднего числа фотопов, поглощенных на молекулу, от
шготпости энергии возбуждающего лазерного импульса для ряда многоатом
пых молекул [Летохов В. Cj. Макаров Л. Л. Ц УФП.—1981. Т. 134. С. 45]
отношению к возбуждению первым лазером позволяет предполо-
жить, что использование схемы возбуждения двумя лазерами более
выгодно для разделения изотопов методом МФД, особенно в случае
тяжелых пзотопов в молекулах с малым изотопическим сдвигом 24].
Доля молекул, возбужденных в квазнконтипуум, должна за-
висеть от интенсивности возбуждающего лазерного излучения, и ее
можно определить с помощью спонтаппого комбинационного рас-
сеяния, поскольку молекулы в квазиконтинууме имеют меньший
колебательный сдвиг, чем молекулы, расположенные па дискретных
уровнях [25]. Это хороню видно на рис. 23.13. Из рис. 23.136 сле-
дует, что при одной и той же (форме лазерного импульса доля мо-
лекул в квазиконтинууме возрастает с увеличением плот пости
энергии лазерного излучения и, значит, с ростом его интенсивности.
Прп очень высоких интенсивностях в квазикоптинуум могут быть
возбуждены все молекулы.
Мпогофотонпое возбуждение молекулы можно контролировать
путем пзмерепия поглощения [22, 26], что позволяет определить
<п> — среднее число фотопов, поглощенных на молекулу. Рис. 23.14
показывает зависимость <и> от плотности энергии лазерного из-
лучения Ф для ряда молекул. В случае простых молекул, таких
как OCS и D2O, поглощение сначала меняется линейно, а затем
быстро насыщается при высоких плотностях энергии излучения,
причем <n> < 1, Этого можпо было ожидать, поскольку квазикон
429
тпнуум лежит у этих молекул слишком высоко, чтооы его можно
было легко достичь с помощью процесса МФВ. Опп ведут себя
скорее как двухуровневые системы. В случае больших многоатом-
ных молекул МФВ характеризуется монотонным увеличением <п>
с ростом Ф. Когда большинство молекул уже возбуждено в квази-
континуум. поглощение, отражающее ступенчатые одпофотонные
переходы, должно показывать линейный рост <п> с увеличением Ф
вплоть до наступления диссоциации. Так бывает, когда возбуждаю-
щий лазерный импульс настолько интенсивен, что может возбудить
практически все молекулы через дискретные уровни [22]. С исто-
щением числа поглощающих молекул вследствие диссоциации за-
висимость <и> от Ф в конце концов становится слабее, чем
линейная.
Средний уровень выше порога диссоциации, до которого может
быть возбуждена молекула, в общем случае зависит и от плотно-
сти энергии, и от интенсивности лазерного излучения. Его можно
определить в эксперименте со скрещенными лазерным и молеку-
лярным пучками в случае, когда для диссоциации пе нужно преодо-
левать энергетического барьера выхода, как в процессе отрыва ато-
ма [27]. Лазерный луч вызывает диссоциацию молекул в молеку-
лярном пучке. Получающиеся продукты диссоциации можпо иден-
тифицировать и определить их угловое распределение и распреде-
ление ио скоростям с помощью масс-спектрометра. Из углового
распределения и распределения по скоростям можпо получить рас-
Рис. 23.15. Распределение энергии по-
с-гупагельного Движения центра масс
осколков, получающихся в результате
диссоциации молекул SF6 по схеме
SFfi -* SFs + F. Точками нанесены экс-
перимептальвые данные полученные
при использовании лазерных импуль-
сов с плотностью энергии 6 Дж/см2.
Кривые рассчитаны па основании тео-
рии PPKVI в предположении молеку-
лярного возбуждения до энергии Е =
= Ев + где п = 7 (штрихпунк-
тирная кривая), п = 9 (сплошная кри
ван), ге ==11 (штриховая кривая).
Здесь Ed — энергия диссоциации, а
Дю — энергия кванта излучения лазера
па С0>
прсделеппе осколков по кинетической энергии их поступательного
движения п затем сравнить его с расчетом по методу РЬ'гМ. Такая
подгонка позволяет оцепить среднюю избыточную энергию. На
рис. 23.15 показан результат подгонки, из которого получается, что
средняя избыточная энергия, уносимая осколками молекулы SF6,
равна примерно 7йсо и что большая ее часть заключена во внут-
ренних степенях свободы SFs. Тот факт, что экспериментальные
результаты нс удается объяснить в предположении, что только нс-
430
сколько колебательных мод участвуют в перераспределении энер-
гии возбуждения, подтверждает справедливость модели РРКМ, пред-
полагающей, что энергия возбуждения должна стохастизоваться
практически по всем модам. Экспериментально было также найде-
но, что средняя избыточная энергия действительно возрастает с
увеличением интенсивности и плотности энергии лазерного излу-
чения, как предсказывает теория [21].
Диссоциация молекул может иметь энергетический барьер вы-
хода. Это соответствует случаю разрыва связи при развале моле-
кулы. В процессе диссоциации, когда осколки преодолели крити-
ческую область п находятся на пути к полному разделению, энер-
гия этого барьера частично преобразуется в поступательную энер-
гию, а частично — во внутреннюю энергию осколков. Следовательно,
сравнительно большая доля избыточной энергии перейдет в кине-
тическую энергию поступательного движения Этот вывод подтвер-
дился в эксперименте [28].
Внутреннее распределение энергии в осколках было измерено
в ряде экспериментов с помощью метода лазерпо-ипдуцироваппой
флуоресценции [29]. Было обнаружено, что распределения энергии
по вращательным и колебательным степеням свободы осколков
имеют вид распределений типа больцмаповского, п их можно оха-
рактеризовать эффективными вращательной и колебательной тем-
пературами TR и Ту соответственно. И TR, и Ту оказались выше,
чем приближенная эквивалентная температура, характеризующая
распределение энергии по поступательным степеням свободы, что
свидетельствует о том, что между’ различными степенями свободы
тепловое равновесие не установилось.
Сложная молекула часто пмеет больше чем один низко лежа-
щих уровней (или каналов) диссоциации, выше которых молекулы
могут быть возбуждены в процессе МФВ. В этом случае при МФД
можно наблюдать диссоциацию одновременно по нескольким кон-
курирующим каналам. Их относительные вероятности зависят от
распределения населенностей по возбужденным уровням и от ско-
ростей диссоциации ио различным каналам. Последние можно оце-
пить с помощью модели PFKM. В зависимости от плотности состоя-
ний скорость диссоциации по низшему каналу может возрастать
с ростом избыточной энергип намного медленнее, чем по более вы-
сокому каналу. В результате этого может случиться, что выше опре-
деленной энергии возбуждения будет доминировать диссоциация
но более высокому каналу. Конкуренция этих каналов диссоциации
действительно наблюдалась в эксперименте со скрещенными лазер-
ным и молекулярным пучками [30]. При низкой плотности энергии
возбуждения доминировал низший канал диссоциации, а при уве-
личении плотности энергии все больший и больший вклад в дис-
социацию начинал давать верхним капал.
В некоторых молекулах [21, 27] в процессе МФД наблюдалась
вторичная диссоциация. Например, в случае SF6, когда диссоциация
была едва обнаружимой, среди продуктов распада присутствовали
только SF5 и F. Затем при большей плотности энергии излучения
431
появлялись осколки SFi, хотя осколков F2 обнаружено не было.
Угловое распределение SF4 было намного шире, чем распределение
SF5. Эти результаты наряду с другими измерениями позволили
прийти к заключению, что осколки SFt были продуктами вторичной
диссоциации SF5.
Большую роль для понимания проблемы сыграли многие другие
эксперименты по МФД многоатомных молекул, выполненные либо
в газовой кювете, либо в молекулярном пучке. Эти эксперименты
описаны в обзорных статьях, приведенных в списке литературы.
23.5 Стохастпзацпя энергии в молекуле
С научной п с практической точек зрепия важным является вопрос,
может ли быстро стохастпзоваться в молекула энергия возбужде-
ния. Научная сторона вопроса связана с тем, что стохастпзацпя
энергии является основным предположением в теории диссоциации
отдельной молекулы, и этот процесс запрещает химические реак-
ции, селективные по моде. С практической стороны в отсутствие
стохастпзацпп энергии процесс МФВ сильно отличался бы от теп-
лового возбуждения, что открыло бы повое направление в хими-
ческом синтезе.
Для описания процесса стохастизацпи эпергпп можпо исполь-
зовать два подхода В первом из них молекула рассматривается как
набор мод плп осцилляторов, связанных между собой! силами энгар-
монизма. Энергия импульса лазера вкладывается в молекулу в про-
цессе селективного возбуждения отдельной моды. Затем из-за меж-
модового взаимодействия энергия перераспределяется между все-
ми модами за некоторое характерное время т. Ясно, что чем силь-
нее межмодовая связь, тем меньше время т.
Прп втором подходе рассматриваются в реальном времени соб-
ственные состояния молекулы. Из-за ангармонического взаимодей-
ствия моды настолько перемешиваются, что ни одно из собственных
состояний нельзя считать состоянием с чистой модой. Когда для
возбуждения молекулы используется импульс когерентного излу-
чения лазера с частотой со и длительностью ТР, когерентно возбуж-
даются различные состояния в частотном диапазоне между о —
— (27'р)-‘ и <в + (27'р)_1, хотя и в разной степени. Когерентные бие-
ния этих возбуждений заставляют изменяться во времени населен
HOCTII ЭТИХ возбд zKдойных состояний. Если число этих состояний ве-
лико, то интерференция биений застав ihct населенность каждого со-
стояния как бы релаксировать к равновесному значению с характер-
ным временем т. И вновь, чем сильнее ангармоническая связь, тем
больше возбужденных состояний будет эффективно участвовать в
когерентных биениях и тем короче будет время т.
До сих пор эксперименты по МФВ и МФД не дали однознач-
ного подтверждения гипотезе о том, что энергия возбуждения в
верхней частп квазиконтипуума плп в истинном континууме пе
стохастизуется в течение лазерного импульса. Описанный выше
експеримент со скрещенными лазерным и молекулярным пучками,
432
папрпмер, дал довольно хорошее согласие со статистической мо-
делью РРКМ, основанной па предположении о стохастпзацпп энер-
гии, в отношении предсказания доминирующих каналов диссоциа-
ции п распределения поступательной кинетической энергии оскол-
ков. Другие экспериментальные результаты, папрпмер число фото-
нов. поглощенное на одну молекулу, также согласуются с моделью
РРКМ. Может оказаться, что некоторые отдельные моды молекулы
пс будут полностью участвовать в процессе стохастпзацпп энергии
из-за их слабой связи с другими модами, например из-за сильного
различия их частот. Для проверки этого предположения была изуче-
на многофотонная диссоциация некоторых молекул прп многофо-
топном возбуждении их С—II связей [31]. Частота колебаний свя-
зи С—II лежит вблизи 3000 см-1 и далеко отстоит от частот других
колебательных мод молекулы, лежащих обычно ниже 1000 см-1.
Однако полученные результаты все-таки находились в согласии с
моделью РРКМ.
Чтобы наблюдать эффект нарушения стохастпзацпп энергии в
процессе МФВ в течение лазерного импульса, очевидно, необходимо
иметь очень короткий импульс и возбуждать моду, более или ме-
нее изолированную от других мод. Характерное время т стохасти-
зацпп энергии в квазиконтинууме должно быть порядка пикосекунд
п меньше. Следовательно, для наблюдения нарушения стохастиза-
цпи эпергпи необходимо использовать пикосскундные и субпико-
секундные лазерные импульсы. Однако для возбуждения молекул
па высоколежащие энергетические состояния или в диссоциацион-
ный континуум лазерный импульс должен также иметь достаточ-
ную плотность энергии. При выполнении этого условия пиковая
интенсивность излучения лазера станет настолько высокой, что
могут одновременно открыться много каналов диссоциации и иони-
зации, что приведет к запутыванию результатов измерений. Следо-
вательно, отклонение от стохастизации энергии и селективный раз-
рыв связей будет трудно реализовать.
Может оказаться, что в молекуле, имеющей слабо связанные
пространственно разнесенные группы, стохастизации энергии за
некоторый промежуток времени будет ограничена группой атомов,
которай была возбуждена. 13 этом случае процесс МФД приведет
к разрыву самой слабой связи в этой группе атомов; при этом эта
связь пс обязательно является самой слабой для всей молекулы.
Картина многофотонной диссоциации молекул в этом случае может
оказаться сильно отличной от результата тепловой диссоциации.
23.6 Аналоговая модель многофотонпой диссоциации
Рассмотрим теперь аналоговую модель, которая может помочь
наглядно представнть многие важные аспекты процесса мпогофо-
тонпой диссоциации [20].
Пусть пместся ванна со многими отсеками, показанная на
рис. 23.16. В разделяющих отсеки перегородках проделаны малень-
кие отверстия таким образом, чтобы по мере наполнения ванны
28 и. р. шеи 433
вода, поступающая в один отсек, перетекала в другие отсеки че-
рез отверстия. Если провести аналогию между молекулой и ван-
ной, то отсеки соответствуют колебательным модам, отверстия в
перегородках — межмодовым связям, а вода — энергпи возбужде-
ния; вся картина в целом может быть довольно удачно использо-
вана для иллюстрации процесса мпогофотоппого возбуждения мо-
лекулы. Перетекание воды между отсеками соответствует обмену
Рис. 23.16. Диалоговая модель мио
гофотоппого возбуждения и диссо-
циации мпогоато-мных молекул
энергией между модами, а вытс-
капие воды через V-образныс вы-
резы в боковой стенке соот-
ветствует диссоциации молекул по
различным каналам. Размер от-
верстий в перегородках увеличи-
вается по мере подъема от дна
ванны, что означает более силь-
ную межмодовую связь при более
высокой энергии возбуждения. V-
образная форма вырезов выбрана
для того, чтобы скорость истече-
ния воды из ванны быстро воз-
растала по мере подъема уровня
воды.
Из рассмотрения рис. 23.1G можно сделать ряд выводов.
1 Выравнивание уровня воды в различных отсеках зависит от
скорости притока воды и размеров отверстий. Болес крупные от-
верстия п меньшая скорость наполнения помогают выравниванию
Эта картипа является аналогом процесса стохастпзации энергпп прп
возбуждении молекулы.
2. Если процесс наполнения происходит достаточно медленно,
а выравнивание происходит быстро, так что в любой момент вре-
мени вода во всех отсеках находится на одном уровне, то в конце
концов она поднимется выше уровня папнизшего V-образпого вы
роза и начнет через пего выливаться. Конечный уровень воды
определяется равновесием между скоростями ее притока п вытека
иия. Эта картина является аналогом мпогофотоппого возбуждения
молекулы через квазиконтппуум в истинный континуум и се дис-
социации по низшему каналу со средней избыточной энертией.
3. Если скорость наполнения достаточно велика, по все же та-
кова, что успевает установиться равновесие между всеми отсеками,
то конечный уровень воды может подняться выше второго или да-
же третьего по высоте выреза. В этом случае вода может одновре
меппо вытекать из более чем одного выреза. Эта ситуация анало-
гична процессу МФД молекулы по нескольким конкурирующим
каналам вследствие многофотонпого возбуждения интенсивным ла-
зерным импульсом.
4. Если количество воды, которое наливается в ваппу, мало, то
уровень, до которого может подняться вода, будет определяться
имеющимся количеством воды, а пе скоростью ее притока. Этот
случай аналогичен ограничению возбуждения молекулы в процессе
434
мпогофотоппого возбуждения плотностью энер1ии излучения, а пе
его интенсивностью.
5. Только в том случае, koi да скорость притока воды намного
превышает скорость установления равновесия между отсеками, во-
да может вытекать через V-обравпып вырез в том же отсеке, в ко-
торый она поступает извне. Этот случай является аналогом возмож-
ности селективной по связи многофотонной диссоциации в очень
сильном поле, когда скорость возбуждения вверх намного превы-
шает скорость стохастизации энергии.
Несомненно, эта модель является очень грубой и не может
описать всех характерных черт процессов многофотонпого возбуж-
дения п мноюфотонной диссоциации молекулы. Например, она не
позволяет должным образом описать процесс МФВ по дискретным
уровням. Тем пе менее модель дает простую и попятную физиче-
скую картину, с помощью которой можно наглядно представить
себе сложный процесс многофотонпого возбуждения через квази-
континуум приводящий к мпогофотонноп диссоциации молекулы.
23.7 Выводы и направления будущих исследований
Нынешний уровень понимания процесса мпогофотоппой диссоциа-
ции многоатомной молекулы можпо суммировать следующим об-
разом.
1. Мпогофотоинос возбуждение молекулы через дискретные
уровни является близким к резонансному процессом многофотон-
пого поглощения.
2. Многофотонное возбужденно вверх всех молекул в квазикоп-
типуум становится возможным из за ступенчатых резонансов и бы-
стро возрастающей плотности состояний с ростом энергии возбуж-
дения молекулы.
3. По крайней мерс вблизи и выше уровня диссоциации энер-
гия возбуждения должна стохастпзоваться средн большого числа
мод в течение нескольких пикосекунд. Результирующий процесс
МФД, подчиняющийся законам статистической механики пс слиш-
ком отличается от диссоциации прп тепловом возбуждении.
4. Селективная по связи многофотопная диссоциация малове-
роятна, если только для возбуждения не используются очень корот
кие импульсы с большой опершей.
5. Средний уровень возбуждения, после которого молекулы дис-
социируют в процессе МФД, в общем случае зависит одновременно
от интенсивности и плотности энергии лазерною излучения. В слу-
чае очень коротких лазерных импульсов практически ни одна из
молекул не диссоциирует i,o окончания импульса; конечный уро-
вень возбуждения определяется только плотностью энергии лазер
ного излучения. В случае достаточно длинного лазерного импульса
с достаточно большой плотностью энергии конечный уровень воз-
буждения соответствует точке равновесия между скоростью возбуж-
дения вверх и скоростью диссоциации и потому определяется ин-
тенсивностью лазерного излучения.
28*
435
6. Могут происходить многофотопная диссоциация по несколь-
ким конкурирующим каналам и многофотоппая диссоциация с по-
следующей вторичной диссоциацией.
7. С ростом энергии возбуждения скорость диссоциации тяже-
лых, более сложных молекул с большим числом степеней свободы
и меньшими колебательными частотами нарастает медленнее. Сле-
довательно, тот же лазерный импульс может возбудить такие мо-
лекулы до более высокого уровня. При диссоциации их осколки
должны нести большую избыточную энергию, причем большая ее
часть сосредоточена во внутренних степенях свободы. Высоковоз-
бужденные осколки с большой вероятностью могут подвергнуться
процессу вторичной многофотонпой диссоциации.
Эти выводы позволяют достаточно хорошо предсказать особен
ностп процесса МФД пе слишком сложной многоатомной молеку-
лы. Качественно ясно, что у более крупной, тяжелой и сложной
молекулы квазикоптинуум начинается при меньшей энергии и ско-
рость диссоциации нарастает медленнее с ростом избыточной энер-
гии. Для возбуждения такой молекулы через дискретные состоя-
ния требуется лазерный импульс меньшей интенсивности. При до-
статочной интенсивности и плотности энергии лазерною излучения
такую молекулу можно возбудить до уровня, лежащего намного
выше порога диссоциации, поэтому величина избыточной энергии,
уносимой осколками в процессе последующей диссоциации, оказы-
вается значительной. Осколки, у которых большая часть избыточ-
ной энергии сосредоточена во внутренних степенях свободы, могут
оказаться возбужденными высоко в квазикоптинуум. В дальнейшем
опи могут быть дополнительно возбуждены лазерным излучением
через квазиконтпнуум до диссоциации. Такая картина применима,
например, к случаю МФД молекулы L'F6 [31]. Может произойти
и одновременная диссоциация но нескольким каналам, конкури-
рующим между собой в статистическом смысле.
Несмотря на то что процессы МФВ и МФД многоатомных мо-
лекул сейчас достаточно хорошо изучены, ответы па некоторые от-
носящиеся к этой проблеме важные вопросы до сих пор пе полу-
чены. Во-первых, все еще нет количественного описания процесса
МФВ через дискретные уровни. Это связано в основном с отсутст
впем спектроскопической информации о многоатомных молекулах.
Мало данных имеется о высоко лежащих колебательно-вращатель
ных состояниях; даже спектры линейного поглощения многоатом
ных молекул в основном не были пптерпретпрованы. Между тем,
только если будет количественно понят процесс МФВ через ди-
скретные уровни, можно предсказать зависимость доли молекул,
возбужденных в квазиконтпнуум, от интенсивности лазерного из-
лучения. Во-вторых, до конца не ясно, насколько важны когерент-
ные эффекты прп МФВ через дискретные уровни, хотя довольно
очевпдпо, что для прямого многофотоппого возбуждения в квази-
континуум эффективное время дефазировки должно быть порядка
десятков пикосекунд и меньше. В-третьих, до сих пор открытой
проблемой является дипампка передачи энергии между модами.
436
Для понимания структуры квазпконтинуума п процесса МФВ че-
рез квазиконтпнуум особенно важно установить, каким образом
различные моды участвуют в процессе стохастпзации энергии прп
разных уровнях возбуждения и насколько быстро энергия перерас-
пределяется между ними. Другими вопросами, требующими ответа
в связи с этим, являются вопросы о том, каково распределение на-
селенностей в квазиконтинууме и как оно меняется в процессе
возбуждения, а также имеет лп топкую разрешенную структуру
спектр поглощения молекулы в квазпконтинуумс [32], как он ме-
няется с ростом уровня возбуждения. В-четвертых, недостаточной
является информация о детальном распределении избыточной энер-
гии в осколках, хотя эта информация имеет решающее значение
для лучшего понимания процесса уппмолекулярной диссоциации.
Знапис ее позволило бы не только указать, из какого состояния
диссоциирует молекула, но и выяснить детальную динамику про-
цесса разделения осколков, когда опи проходят через критическую
область диссоциации. В пятых, в специальных случаях все еще
можно рассматривать возможность селективной по моде диссоциа-
ции. Как картина диссоциации изменится, если для МФД исполь-
зовать пикосекундпый лазерный импульс с большой энергией?
Можно ли найти молекулы, имеющие сильно изолированные моды,
при возбуждении которых в процессе МФД получатся продукты
распада, отличные от продуктов термической диссоциации?
Мпогофотопное возбуждение и многофотоппая диссоциация в
ПК поле имеют многочисленные применения. Как уже упоминалось,
их можпо попользовать для разделения изотопов, для изучения
диссоциации отдельной молекулы и лазерно-индуцированных хи-
мических реакций. Среди других применений укажем, что был
предложен способ очистки материалов от примесей с помощью
МФД, а также способ генерации с помощью МФД большого числа
необходимых радикалов для спектроскопических исследовании и
химического спи теза.
Возможно также мпогофотопное возбуждение молекул через
электронные переходы. Двух- и трехфотонное возбуждение часто
используют для селективной ионизации молекул, однако мало что
известно о процессе возбуждения более чем тремя или четырьмя
фотонами. Основной причиной этого является, пожалуй, намного
меньшее характерное время спонтанного излучения для возбужден-
ных электронных состояний. Тем не менее с учетом имеющихся па
сегодняшний день интенсивных сверхкоротких лазерных импульсов
можно представить себе, что молекула может быть возбуждена на
очень высокий уровень в ионизационном континууме прп помощи
процесса п фотонного поглощения при п, большем 3 или 4. Разра-
ботка теории таких процессов многофотоипого возбуждения будет
трудным делом из-за отсутствия информации о возбужденных элек-
тронных состояниях.
Глава 24
ЛАЗЕРНОЕ РАЗДЕЛЕНИЕ ИЗОТОПОВ
Создание перестраиваемых лазеров открыло широкие возможности
избирательного по частоте возбуждения вещества. Это чрезвычайно
важно для фотохимии, поскольку селективное возбуждение может
сильно изменить свойства атомов и молекул. С этой точки зрения
особый интерес вызывает использование перестраиваемых лазеров
для разделения изотопов. Поскольку существующие методы разде-
ления изотопов обладают подостатками, можно надеяться разра-
ботать новые методы, которые были бы дешевле, проще и менее
энергоемки. Именно поэтому проблема лазерного разделения изо-
топов стала предметом широких исследовании. Это один из приме-
ров, когда лазеры и квантовая электроника оказывают сильное
влияние на технологию ядерпой энергетики.
В этой главе мы кратко рассмотрим идеи и схемы различных
методов лазерного разделения изотопов.
24.1 Общее описание
Идея использования селективного возбуждения для разделения изо-
топов проста и очевидна. Оптические спектры изотопических ато-
мов или молекул обычно имеют одинаковую структуру, по харак-
теризуются небольшим сдвигом в положении спектральных линий,
который посит название изотопического сдвига. Если изотопический
сдвиг нескольких спектральных линий можно легко разрешить, то
становится возможным селективное возбуждение изотопических
атомов или молекул определенного типа. Возбужденные атомы или
молекулы должны обладать физическими и химическими свойства-
ми, сильно отлпчающпмпся от свойств невозбужденных атомов или
молекул. Следовательно, их можпо отделить от атомов или молекул
других изотопов, которые пе были возбуждены.
Изотопический сдвиг связан с различным числом нейтронов в
различных изотопах. Электронные уровни энергии сдвигаются из-за
взаимодействия электронов с ядром при изменении массы, объема
и связанного с этим изменением распределения заряда ядра, а так-
же спинового углового ломепта [1]. В случае легких элементов важ-
ную роль играет эффект, связанный с массой, так как он заметно
изменяет приведенную массу для движения электрона вблизи ядра.
Это приводит к изотоническому сдвигу Аю0 ~ (тЛМ/М2)сз0, где т —
масса электрона. М — масса ядра, КМ разность масс изотопов.
Для изотопов Li6 п Li’ этот сдвиг имеет порядок 1 см *. Для более
438
тяжелых элементов основной вклад в изотопический сдвиг дают
взаимодействие углового момента электрона со спином ядра (сверх-
тонкое взаимодействие) и изменение объема ядра (объемный
сдвиг). Эти вклады имеют порядок нескольких десятых обратного
сантиметра и менее. На рпс. 24.1 показано, как изотопический сдвпг
в атомах меняется с изменением числа нейтронов. В молекулярных
Рпс. 24 1. Зависимость величины изотопического сдвига от числа нейтронов в
атоме [St'erre R. С., Snavely В. В. Ц Ann N. Y. Acad. Sei.— 1976. V. 2С7. Р. 71]
спектрах изотопический сдвиг колебательных и вращательных
уровнен накладывается на сдвиг электронных уровней 2]. Основной
вклад дает эффект массы: расстояние между колебательными уров-
нями обратно пропорционально квадратному корню из колебатель-
ной приведенной массы, а расстояние между вращательными уров-
нями обратно пропорционально моменту инерции. Однако, за ис-
ключением некоторых небольших молекул, сложная структура
очень близко расположенных ровибронпых уровней зачастую не
позволяет описать изотопические сдвиги отдельных линий. Вместо
этого рассматривают изотопические сдвиги колебательпо-враща
тельных полос. Во многих случаях даже для более тяжелых моле-
кул изотопический сдвиг узкой линии может быть сравнимым или
больше ее полуширины, имеющей при комнатной температуре ве-
личину порядка нескольких обратных сантиметров.
Малая велпчппа изотопического сдвига делает необходимым ис-
пользование для селективного возбуждения узкополосного источ-
ника света. Идеальными для этого являются перестраиваемые ла-
зеры. обладающие высокой монохроматичностью. Кроме того, вы-
сокая интенсивность лазерного излучения во много раз облегчает
процесс селекцпи. Фактически, первая попытка разделения изото-
пов с помощью селективного оптического возбуждения была пред-
439
принята Хартли с сотрудниками [3] еще в 1922 г., задолго до от-
крытия лазера. Первым успешным экспериментом было разделение
изотопов хлора Куном и Мартином [4], осуществленное в 1932 г.
с использованием линии 2861,8 А от искрового разряда па алюминии
для возбуждения СоСГУ’. Позднее было продемонстрировано фо-
тохимическое разделение изотопов ртути [5]. Изобретение лазера
подсказало Тиффани с сотрудниками [6] идею попытаться разде-
лить изотопы брома с помощью селективного лазерного возбужде-
ния. Их эксперимент не увеш алея успехом из-за перемешивания
изотопов в последующих фотохимических реакциях, зато он вновь
пробуди I пптерес к разделению изотопов оптическими методами.
Основные требования для лазерного разделения изотопов мож-
но сформулировать следующим образом.
1. Изотопические атомы пли молекулы должны иметь спектр
поглощения с хорошо разрешенным изотопическим сдвигом.
2. Лазерный источник должен быть достаточно монохромати-
ческим и перестраиваемым, чтобы он мог селективно возбуждать
отдельные изотопические компоненты.
3. Должен существовать физический или химический процесс,
с помощью которого можно быстро разделить возбужденные и пе-
возбужденпые атомы пли молекулы прежде, чем возбуждение спа-
дет пли передастся атомам или молекулам другого изотопа.
С помощью лазерного возбуждения можно вызвать следующие
изменения в свойствах атомов или молекул [7].
1. Может возрасти способность атомов или молекул вступать в
химические реакции.
2. Энертия, требуемая для ионизации возбужденного атома или
молекулы будет меньше.
3. Возбужденный атом или молекула может обладать большей
поляризуемостью п большим сечением взаимодействия с другими
частицами и внешними полями.
4. Резонансное возбуждение меняет траекторию возбужденных
атомов пли молекул.
5. Энергия, необходимая для диссоциации возбужденной моле-
кулы будет меньше.
6. Возбужденная молекула может предиссоциировать пли изо-
меризоваться.
Эти изменения позволяют придумать эффективные физические
или химические методы для разделения возбужденных и певозбуж-
денных атомов или молекул. В соответствии с приведенным выше
перечнем пзмепешш свойств, лежащих в основе этих методов, опи
классифицируются как фотохимическая реакция в случае 1, фото-
ионизация - 2. фотофизическая реакция — 3, фотоотклонение 4,
фотодпссоциаппя 5, фотопредпссоцпация и фотоизомеризация —
6. На с. 441 представлены наиболее часто встречающиеся схемы
лазерного разделения изотопов, основанные на возбуждении ато-
мов и молекул. Буквами А, В, С илп их сочетаниями АВ и т. д.
обозначены атомы илп молекулы.
440
Лазерное разделение изотопов, основанное но возбуждении атомов
Селективное
возбуждение
А ' -* Л*+ е~ (фотоионизиция)
1Й
ж/
/О
/§£
А, k > А* (фотоотклоиение и другие фитофизичеекие
X. . реакции)
+ВС “ •> АВ + С (фотохимическая реакция)
Лазерное разделение изотопов, основанное на возбуждении молекул
(АВ^б — А+ + В или ДВ4 + е (фотоионизация)
АВ<
Селективное
~электронное
возбуждение
Селективное
колебательное
возбуждение
^*Л
(АВ)*р—»- А +В (фотодиссоциация)
j АхВ (фотопредиссоциация}
Электронние , „, /
----------»- АВ АВ (фотоизомеризация)
оозоужоение \ У
\. ч С -к-А +ВС (фотохимическия
л реакция)
А*+В~ или АВ4+е~(фотоионизация)
А+В (Фотодиссоциация)
АВ (фотоизомеризация}
+ С А + ВС (фотохимическая реакция)
Относительный фактор обогащения изотопов определяется со-
отношением
(МЛ)
где [7] / [/] — отношение концентраций атомов или молекул разного
изотопического состава, а [7]о/|7]о — начальное значение этого
отношения. Чтобы получить большую величину К, необходимо при-
нять ряд мер. Во-первых, энергия селективного возбуждения долж-
на быть намного больше кт,Т, чтобы селективное возбуждение пре-
обладало над песелективным тепловым возбуждением. Далее, раз-
деленные компоненты с разным изотопическим составом должны
быть удалены прежде, чем столкновения вновь перемешают изо-
топы. Наконец, необходимо избегать других процессов, перемеши-
вающих изотопы, таких как вторичные химические реакции.
В следующих разделах мы рассмотрим фотофизпческие и фото-
химические методы лазерного разделения изотопов с некоторыми
примерами для их иллюстрации.
24.2 Фотофпзичеекие методы
а. Фотоионизация
Лазерное разделенно изотопов с помощью фотоионизации основано
па том (как уже говорилось в разделах 18.3 и 19.3), что атом мо-
жет быть селективно фотопоппзован посредством многоступенчатого
селективного возбуждения [8]. С имеющимися па сегодняшний депь
лазерами этот метод является почти универсальным методом, при-
менимым для всех элементов периодической таблицы, за исключе-
нием лишь некоторых. Процесс ионизации может произойти либо
посредством прямого возбуждения в ионизационный континуум
(о, ~ 10~18 см2) , либо посредством возбуждения в автоионизацион
ное состояние (о; ~ 10-15 см2), либо путем возбуждения в ридбср
говское состояние, откуда атом ионизуется постоянным электриче
ским полем (о;~10-14 см2). Последние два процесса характеризу-
ются намного большей вероятностью возбуждения из-за большей
вероятности перехода в дпскретное конечное состояние, зато для
их осуществления необходим дополнительный перестраиваемый
узкополосный лазер Селективно возбужденный изотоп, в принципе,
может также быть ионизован при столкновении с партнером.
Будучи заряженными частицами, селективно ионизованные ато-
мы могут быть физически отделены от нейтральных атомов с по
мощью электрического поля. Однако при столкновении с атомом
поп обычно обладает большим сечением для процесса передачи
заряда. С большой вероятностью он может передать при столкнове-
нии заряд нейтральному атому, вследствие чего изотопическая се
лективность оказывается потерянной. Следовательно, таких столк
повеппй в процессе разделения следует избегать. Лучше всего это
сделать путем формирования пучка атомов, которые должны быть
442
изотонически обогащены. Но даже в этом случае столкновения с
передачей заряда являются фактором, ограничивающим максималь-
ную плотность атомов в пучке.
В качестве примера рассмотрим случай разделепия изотопов
урана. Схема первого эксперимента показана на рис. 24.2 [9]. Атом-
ный пучок пз смеси изотопов 2J5U — 238U с плотностью 5 • 10’° см-3
выходил из печи, нагретой до 2100°С. Лазер на красителе непре-
рывного действия с шириной линии 50 МГц использовался для
УФ излучение
(~300нн)
Лазер
на красителе
НВадрупольный
фильтр массы
ионоВ
— Нейтральные
+ атомы
Отклоняющие
пластины
Рис. 24,2. Схема эксперимента по разделению изотопов урана с помощью ме-
тода двухступенчатой фотоионизации
селективного возбуждения в пучке либо изотопа 235U, либо изотопа
238U па переходе вблизи длины волпы 591,5 нм, имеющем изото-
пический сдвиг для атомов 235U п 238U около 8 ГГц. Затем УФ
излучение ртутной лампы использовалось для ионизации возбуж-
денных атомов. Чтобы избежать прямой ионизации атомов из ос-
новного состояния, излучение лампы с длиной волны короче 210 нм
отрезалось фильтром. Полученные ионизованные атомы выводились
из пучка с помощью отклоняющих пластин, направлялись в
квадрупольпыи ионный массовый фильтр и, наконец, попадали па
коллектор, находящийся прп потенциале —3100 В. Уже в первых
экспериментах был получен фактор обогащения К ~ 100. В другом
эксперименте [10]. в котором для селективного возбуждения исполь-
зовался импульсный лазер па красителе, а для ионизации — им-
пульсный азотный лазер, фактор обогащения A’(:35U/2 SU) достигал
140 Можпо селективно ионизовать атомы урана с помощью после-
довательного резонансного возбуждения через дискретные состоя-
ния перед заключительным этапом ионизации. Для этого необхо-
димо иметь более одного перестраиваемого лазера для резонансного
возбуждения, зато в итоге значительно улучшается селективность
процесса. Когда атомы урана возбуждены в высокое ридберговское
состояние, для их эффективной ионизации можно использовать
внешнее постоянное э 1ектрическое поле. Прототип крупномасштаб-
ной системы для разделения изотопов урана с использованием ла-
зеров па красителе, накаливаемых лазерами на парах меди, в па-
443
стоящее время разрабатывается в Лпвсрморской лаборатории имени
Лоуренса.
Было также экспериментально продемонстрировано лазерное
разделение изотопов других атомов, таких как Na, К, Са, ВЪ, ред-
коземельные атомы и трансурановые элементы, с использованием
метода ступенчатой фотоионизации [11]. В общем случае этот ме-
тод является сравнительно простым и экономичным методом раз-
деления небольших количеств изотопов практически всех элементов.
б. Фотоотклонение
Как уже говорилось в разделе 20.1, лазерное возбуждение и по-
следующая флуоресценция могут оставить у атома или молекулы
пескомпепсированпый импульс: поглощая фотон пз лазерного пуч-
ка, атом или молекула приобретают импульс Йк, а при излучении,
поскольку фотоп флуоресценции излучается с равной вероятностью
во всех направлениях, атом или молекула (если они неполярпзо-
ваны) в среднем пе теряют импульса. Таким образом, если в те-
ченпе взаимодействия атома или молекулы с лазерным полем по-
глощается или излучается 103 фотопов в видимом области спектра,
то атом или молекула приобретают импульс 103 Йк. Часто этого
бывает достаточно для заметного изменения траектории атома (или
молекулы) если только его масса не слишком велика.
В качестве примера рассмотрим экспериментальную демонстра-
цию фотоотклопения пучка атомов 138Ва [12]. Как видно из рпс. 24.3,
пучок атомов Ва, выхо
дя из печи, нагретой до
температуры 800 К,
имеет среднюю скорость
4 10* см/с п сред
нюю поперечную со-
ставляющую скорости
<нт> » 80 см/с соответ-
ствующую расходимости
пучка 2 мрад. Лазер на
красителе непрерывно-
го действия с шириной
линии 10 МГц псполь-
масс-
спектрометр
Г>^'звВа
(5p}(5d)(1P,)
НепрерыВнь/й
лазер_______
II
И
Смесь
изотопоВ Ва
Печь, 800К
а
(6s)(6p)(1P1'l 582,6т
(BsK5d)(TD2)
Bss(1Sb)
Рис 24.3. Схема разделения изотопов бария с
помощью метода резонансного фотоотклонения
а — эксперпмептальная установка; б — уровни
энергии атомов |38Ва, участвующих в этом про-
цессе
зовался для селективно-
го возбуждения перехо-
да 6s2'(’50)-^6sGp(1A)
атома 138Ва в условиях,
когда лазерный пучок
был перпендикулярен
атомному пучку. По-
скольку в этом случае tik/M« 0,8 см/с, для отклонения атомов от
среднего направления пучка требуется поглощение около 100 фото-
пов. Время жизни перехода 6s2(6s) (6р) составляет 8 нс. При ин
тепсдвпости лазера (порядка 10 Вт/см2), достаточной для насыщеппя
444
перехода, п эффективной длине взаимодействия атома с полем 1 мм
каждый атом 13ьВа может за время пересечения лазерного пучка
поглотить и переизлучить около 300 фотонов. Таким образом, фото-
отклонеппе селективно возбужденных атомов 138Ва от среднего
направления атомного пучка возможно, п оно действительно на-
блюдалось [12. В случае Ва с вероятностью 4% возбужденный
атом может релаксировать в метастабильпое состояние (Gs)X
X (5cZ) (lDz). Общая вероятность того, что атом Ва после п столкно-
вений с фотонами окажется в метастабильном состоянии, составляет
2 (24/25)'1 1 (1/25) н прп больших п становится заметной. Так как
п
атомы в метастабильном состоянии больше не могут поглощать
фотоны из возбуждающего лазерного луча и подвергаться фото
отклонению, следует каким-то образом избегать накопления атомов
в метастабильном состоянии. Одним из способов опустошения на-
селенности состояния (6s)(5d) является использование второго
лазера, который возбуждает атомы из этого состояния в состо-
яние (6p)(5cZ), откуда они быстро возвращаются в основное со-
стояние
Другим способом избавления от захвата атомов в метастабпль-
ное состояние является использование когерентного я-импульса,
который переводит нужные атомы в возбужденное состояние с по-
мощью эффекта адиабатического слежения [13]. Прп этом атом
получает импульс йк. Затем лазерный импульс отражается от зер-
кала назад и вызывает вынужденное излучение возбужденного ато-
ма. Вынужденное излучение, будучи направленным, также пере-
дает импульс фотона —й(—k) = /zk атому. Таким образом, пока
возбуждающий лазерный импульс «бегает» вперед и назад
между зеркалами, резонансно возбуждаемые и излучающие
атомы могут быть эффективно отклонены при минимальной поте-
ре фотопов. Об экспериментальной реализации этого метода пока
не сообщалось.
Основная трудность метода фотоотклопепия заключается в том,
что для получения большого фактора обогащения изотопа требует-
ся большая длина взаимодействия атомов с полем. Для более тя-
желых атомов это требование оказывается более жестким.
в. Другие физические методы
Было предложено несколько других физических методов лазер-
ного разделения изотопов но до сих пор не сообщалось об пх экс-
периментальном осу ществлеппи.
Возбужденный атом пли молекула имеет поляризуемость, от-
личную от поляризуемости атомов пли молекул в основном состоя
нпи. Следовательно, в неоднородном электрическом поле силы, дей-
ствующие па возбужденные п певозбужденные атомы и молекулы,
будут различными, и пх можно, в принципе, использовать для
разделения двух изотопов. Коэффициенты прилипания прп ад-
445
сорбции возбужденных и певозбуж, сивых атомов или молекул па
поверхности также могут сильно отличаться. Пропуская селективно
возбужденную смесь изотопов над такой поверхностью, можно до-
биться разделения изотопов благодаря различию в их адсорбции,
если помехи от вторичных процессов являются пренебрежимо
малыми.
24.3 Фотохимические методы
а. Фотохимическая реакция
Возбужденный атом или молекула в общем случае имеет повышен-
ную способность вступать в химические реакции по сравнению с
атомами пли молекулами в основном состоянии, и их можно отде-
лить от последних, выбирая подходящую схему химической реак-
ции. Хотя электронное возбуждение часто бывает в этом отно-
шении более эффективным, в случае молекул может оказать-
ся продуктивным и колебательное возбуждение. Ниже приве-
дены два примера, иллюстрирующие изотонически селективную
фотохимию.
В смеси молекул орто-12 и пара-12 с 2-гексаном (X) молекулы
орто-В возбуждались линией 514.5 нм аргонового лазера [14]. После
часового облу ченпя пучком мощностью 0.2 Вт было обнаружено,
что плотность орто-12 снизилась до 5%. Этот эффект объяснялся
тем, что электронно возбужденные молекулы орто-12 могли реаги-
ровать с 2-гексапом тогда как иевозбу жденпые молекулы пара 12 —
не могли:
орто I, -*• орто-1* + X —> XT,.
В другом примере газовая сз есь, содержащая H3C0H D.COD
и Вг2 в пропорции 1:1:1, облучалась лазером на HF непрерывно-
го действия с длиной волны 2,7 мкм [15]. Возбуждалось колебание
ОН молеку I II СОН. Колебательно возбужденные молекулы Н СОН
затем сильно реагировали с Вг2, давая в результате 2НВг и Н2СО:
Н3СОН* + Вг2 -> 2НВг + Н2СО.
В результате после облучения смеси лазером мощностью 90 Вт в
течение 60 с отношение концентраций ПЭСОН и D3COD снизилось
до 1 19. Этот результат был, однако подвергнут критике и требует
дополнительной проверки.
Химические реакции в описанных примерах были простыми
В результате их получаются стабильные первичные продукты, ко-
торые легко можно отделить от исходных молекул. В общем случае,
одпако, бывает пе так. Часто после селективного возбуждения ато-
мов или молекул возникает цепная раакцпя. В результате нсконт-
ролпрл емых вторичных реакций может произойти перемешиваппо
изотопов.
446
б. Одноступенчатая фотопредиссоциация
Упимолекулярпая диссоциация является особым классом хими-
ческих реакций, вызываемых лазерным возбуждением. Если воз-
буждение является изотонически селективным, то этот процесс
можпо использовать для разделения изотопов.
Некоторые молекулы имеют резкие ровнбронпые состояния, на-
кладывающиеся на возбужденное электронное состояние, которое
является вырожденным с диссоциационным
континуумом другого возбужденного электрон-
ного состояния (рис. 24.4). Эти состояния но-
сят название предпссоциацпонных. Опп сходны
по своей природе с автопопизациоппыми со-
стояниями в ионизационном континууме. Мо-
лекула, возбужденная в нредиссоциационнос
состояние, может релаксировать в континуум
и диссоциировать. Если резкие предиссоциаци-
онныс состояния имеют изотопический сдвиг,
который можно разрешить в эксперименте, то
селективное возбуждение может привести к
предиссоциации выделенных изотопических
молекул [16]. Продукты диссоциации могут
быть стабильными плп нестабильными. В по-
следнем случае нужно придумать процесс хи-
мической очистки для удаления соединений
с выделенным изотопическим составом до то-
го, как произойдет их перемешивание с дру-
гими соединениями. Необходимо также предот-
вратить вторичные химические реакции, кото-
рые могут перемешать изотопы. Преимущест-
вом метода одноступенчатой предиссоциации
является его простота. Для однофотонного се-
лективного возбуждения требуется лишь один
Рпс. 24.4. Схема-
тическая диаграМ
ма энергетических
уровней молоку
лы, имеющей пре-
диссоциацпоппые
состояния, вырож-
денные с конти-
нуумом диссоции-
рующего элект-
ронного состояния
лазер сравнительно малой мощности.
Для примера рассмотрим случаи изотопического обогащения
дейтерия с помощью фотопредпссоциации формальдегида Н2СО
[16]. Этот же процесс можпо использовать для обогащения изото-
пов С и О. Прп предиссоциации Н2СО преобладает реакция
Н2СО П2С0* -> IL + СО.
И Н2, и СО являются стабильными молекулами, и их легко можно
выделить. При облучении естественной смеси IECO и HDCO Нс—
Cd лазером непрерывного действия с длиной волпы 325,03 им был
получен фактор обогащения равный 14.
в. Двухступенчатая фотодиссоциация и фотопредиссоциация
Диссоциация молекул может быть вызвана их возбуждением
либо в предиссоцпацпоппое состояние, либо в диссоциационный
континуум. Для изотонически селективной диссоциации можно вос-
447
пользоваться двухступенчатой схемой возбуждения: на первом эта-
пе селективно возбуждаются молекулы с данным изотопическим
составом, а на втором этапе молекулы дополнительно возбуждают-
ся в диссоциационное или предиссоциациоппое состояние, ^сколь-
ку предпссоцпацпонное состояние также может иметь изотопический
сдвиг, то случай двухступенчатой фотопредиссоцпации в общем
случае обладает большей селективностью по сравнению со случаем
одноступенчатой фотопредиссоцпации, хотя для реализации первой
необходимо иметь два перестраиваемых лазера с достаточно боль-
шой интенсивностью для ступенчатого возбуждения. Селективное
возбл ждеппе может быть либо электронным, либо колебательным.
Чаще попользуется последнее, поскольку для большинства молекул
изотопический сдвиг лучше разрешается в колебательных спектрах.
В этом случае продукты диссоциации также должны быть удале-
ны прежде, чем вторичные реакции или другие процессы переме-
шают молекулы с разным изотопическим составом.
В качестве примера рассмотрим первую демонстрацию метода
[17]. Смесь молекул UNH3 и 15NH3 в пропорции 1: 1 при давлении
10—20 Торр в присутствии буферного газа при давлении 250Торр
(Хе или Ne) одновременно облучалась импульсным СО2 лазером
и УФ излучением искрового разряда. Излучение СО2-лазера селек-
тивно возбуждало колебательную моду v2 молекулы i5NHs в основ-
ном состоянии: (X, к —0)->-(Х, п = 1). Вслед за тем УФ возбуж-
дение переводило эту молекулу в предиссоциационное состояние
(A, v 0). Получающаяся в результате цепь химических реакций
предположительно имела вид
isNH* isNh2 + п, Н„ + 13ХН2 -> 15Х2Н4,
15N2Ht + Н -> ,5N2H3 + П3, 216N2H3 215NH3 + 15N2.
Как видно, во вторичных реакциях не участвуют певозбужденные
молекулы XII,. Следовательно эти реакции являются изотопически
селективными. Получающиеся в результате молекулы N2 должны
быть обогащены изотопом l0N, Действительно, полученный коэффи-
циент обогащения 76(15N/14N) в молекулах N2 достигал 2,5—6.
В другом примере импульсный СО2-лазер использовался для се-
лективного возбуждения колебательной моды v3 молекул “ВС13 в
смеси 10ВС13 и "ВС13 [18]. УФ излучение импульсной ксеноновой
лампы возбуждало молекулы UBC1S дальше в континуум диссоциа-
ционного электронного состояния. Продукты диссоциации удаля-
лись при помощи молекул О2. В эксперименте наблюдалось 10 %-ное
обогащение изотопа 10В по сравнению с "В в оставшейся смеси
молекул ВС13. В США рассматривалось пспользоваппе метода двух-
ступенчатой фотодиссоциации для широкомасштабного разделения
изотопов j рана [19].
г. Многофотонная диссоциация в сильном ИК поле
Многофотопная диссоциация молекул в сильном ИК поле под-
робно рассматривалась в гл. 23. Поскольку переходы через низко
448
лежащие дискретные уровни обладают изотопической селектив-
ностью, этот процесс также можно использовать для разделения
изотонов. Он имеет то преимущество, что для его осуществления
требуются только импульсные ИК лазеры средней мощности. Ра-
бинович с сотрудниками [20] экспериментально продемонстрировали
разделение изотопов у рана с помощью многофотонноп диссоциации
молекул UFe в сильном ИК поле.
24.4 Заключение
Движущей силон исследований по лазерному разделению изотопов
является энергетический кризис. Для постройки атомных электро-
станций необходимо большое количество дейтерия и изотопа урана
2 “U. Их приходится получать путем выделения из естественных
смесей изотопов. По сравнению с существующими методами разде-
ления изотопов лазерные методы могут обеспечить более высокую
степень обогащения за один цикл, требуют меньше энергии и мень-
ше капиталовложений. Однако требования к лазерам оказываются
довольно жесткими. Поскольку будущее развитие лазерной техно-
логии непредсказуемо, трудно точно знать, насколько может быть
выгодным в будущем широкомасштабное лазерное разделение изо-
топов. Сравнение различных схем лазерного разделения изотопов
также достаточно непросто, особенно потому, что многие детали
этих схем лазерного разделения еще предстоит разработать. На-
пример. в методе фотоиоппзацпп даже при условии, что селектив-
ная фотоионизация атомов определенного изотопа не представляет
проблемы, процессы выделения и накопления получающейся ион-
ной плазмы могут ограничить фактор обогащения.
В случае когда количество выделяемого изотопа мало, лазерные
методы разделения имеют огромное преимущество, поскольку они
сравнительно дешевы В других случаях, когда имеющиеся методы
разделения изотопов неудовлетворительны из за их ограниченной
селективности, лазерные схемы также могут оказаться более полез-
ными. Это относится к менее распространенным изотопам и к транс-
урановым элементам. Успех лазерного разделения изотопов в боль-
шой степени зависит от достижений лазерной технологии.
29 и. р. Шеи
Глава 25
НЕЛИНЕЙНАЯ ОПТИКА ПОВЕРХНОСТИ
Нелинейные явления могут оказаться существенными и в оптике
поверхности. Это направление чрезвычайно интересно, поскольку
оно позволяет установить связь между нелинейной оптикой и быст-
ро развивающейся физикой поверхности. Хотя сейчас еще нельзя
говорить о нелинейной оптике поверхности как о завершенном
разделе, первые результаты оказались весьма многообещающими.
Исследования в области нелинейной оптики поверхности разви-
ваются по двум направлениям. Прежде всего (как и изучение не-
линейных явлений в объеме среды) они были направлены на вы-
яснение физики нелинейно оптических эффектов на поверхности
или на границе раздела. Вместе с тем все большее внимание при-
влекают возможности применения методов нелинейной оптики для
исследования поверхностен и границ раздела. Последнее может
привести к созданию новых методов диагностики поверхности,
сильно отличающихся от традиционных и эффективно дополняю-
щих их.
25.1 Общие замечания. Нелинейный отклик поверхности
Часто прп рассмотрении нелинейно-оптических эффектов возникает
вопрос, как могут повлиять на результат границы поверхности
среды. В разделе 6.4 мы видели, что ограничивающая среду по-
верхность нс только меняет условия генерации суммарной частоты
па проход, но и приводит к появлению отраженной волпы суммар
пой частоты. Ранее мы пренебрегали тем обстоятельством, что по-
верхностные атомные или молекулярные слои, вообще говоря,
имеют оптические свойства, сильно отличающиеся от свойств объ
ема среды. Часто такое приближение оказывается вполне удовлет-
ворительным.
Однако если мы интересуемся специфическими проблемами фи-
зики поверхности, мы должны ясно представлять себе различие
между микроскопическим поверхностным слоем и объемом среды.
Прп упрощенном подходе можно предположить, что микроско-
пический поверхностный слой, в котором оптические константы
отличаются от констант в объеме среды, четко ограничен и имеет
некоторую характерную толщину. На границе раздела возникают
два таких поверхностных слоя, как показано па рис. 25.1. Посьоль
ку линейное пропускание и отражение света на границе раз щла
обычно определяются объемными свойствами среды, поверхностные
450
слои почти не влияют на линейное распространение волп. Если же
пас интересуют нелинейные оптические
тать, что поверхностные слом имеют те
преломления, что и прилегающие среды,
ческпе восприимчивости отличаются от
линейного случая поверхностные слои могут сильно влиять па не-
линейные взаимодействия. Удобно
характеризовать нелинейный опти-
ческий отклик поверхностных слоев
поверхностной пслипейной воспри-
имчивостью '/.s'1- Опа связана с объ-
емной пслипейной восприимчивостью
нл
Хи соотношением
явления, ин можем счи-
же линейные показатели
но пх нелинейные онти-
объемпых. В отличие от
F K."J'
Среда 1
у нл
A'S
нл
(25.1)
сРева 2
Рис. 25.1 Модель границы разде-
ла двух сред
Интегрированно здесь производится по поверхностным слоям вдоль
нормали. Вклад поверхности в нелинейный оптический сигнал пе-
рестает быть пренебрежимо малым, если | /'у1 оказывается срав
пимым с объемным вкладом Ix""1A><mJ, где /эфф—эффективная длина
нелинейного оптического взаимодействия в объеме среды. С не-
большим изменением наши рассуждения можно применить и для
случая топкой пленки на границе раздела.
Пусть NB п N — поверхностная плотность (плотность па едини-
цу поверхности) и объемная плотность (плотность па единицу
объема) атомов или молекул соответственно. Чтобы величина | XgJ |
была сравнимой с величиной | у”’’ /Вфф нужно, чтобы отношение
11 Zs было больше, чем !хип|/Л, а Z. фф превышало толщину по-
верхностного слоя пе слишком значительно. Первое условие можпо
выполнить, если x's'4 испытывает резонансное усиленно, а объемная
восприимчивость хпл — пет. Этого же можпо добиться и в случае,
когда из-за различия в свойствах симметрии восприимчивость | Xs’ I
отлична от нуля, а макроскопическая не шнейная восприимчивость
1х" тождественно обращается в нуль для некоторого нелинейного
оптического процесса или для определенно!! комбинации входной
и выходной поляризации. Например, процессы второго порядка по
полю запрещены в центросимметричной среде, однако они всегда
разрешены в поверхностных слоях. С дру гой стороны, эффектив-
ная длина взаимодействия /эф, также может быть сделана доста-
точно малой за счет ряда факторов. Для процессов смешения ча-
стот эффективную длину взаимодействия /Эфф~л/!ДА:| можпо су-
щественно уменьшить за счет выбора максимальной величины фа
зоной расстройки В поглощающей среде /,фф ограничивается
глубиной проникновения поля. Наконец, в некоторых случаях
вдоль границы раздела могут распространяться поверхностные
электромагнитные волны; в этом случае Z,>( соответствует глубине
проникновения поверхностной волны в глубь среды.
Нелинейная оптика с участием поверхностных волп сама по
29*
451
себе является интересным предметом исследования. Во-первых, по-
верхностная волна сосредоточена в тонком пограничном слое тол-
щиной порядка длины волны, и условия ее распространения сильно
зависят от свойств поверхности. Во-вторых, если большая часть
энергии падающего излучения лазера может быть прсобразовапа
в поверхностную волну, интенсивность ноля поверхностной волпы
может стать очень большой. Следовательно, нелинейные взаимодей-
ствия поверхностных волн должны быть легко наблюдаемы. По-
этому можпо рассчитывать, что нелинейно-оптические эффекты
с участием поверхностных волн могут стать высокочувствительным
методом диагностики поверхности. В следующем разделе мы по-
дробно остановимся па этом вопросе, предпослав его изложению
общих сведений о взаимодействиях поверхностных волн. Затем мы
подробно рассмотрим возможности диагностики поверхности, осно-
ванной на квадратичном по полю нелинейном отклике чувствитель-
ном к симметрии поверхности. Оказывается, что он может служить
эффективным инструментом изучения поверхности даже без ис-
пользования взаимодействий поверхностных волн.
25.2 Нелинейная оптика с участием поверхностных
электромагнитных волн
а. Поверхностные электромагнитные волны
Под поверхностными электромагнитными волнами понимаются
электромагнитные волны, распространяющиеся вдоль границы раз-
дела двух сред, причем их амплитуды экспоненциально затухают
при удалении от поверхности раздела сред. Часто их называют
поверхностными поляритонами. Существование поверхностных
электромагнитных волн было предсказано Зоммерфельдом еще
в 1909 г. [1]. Эти волпы появляются в целом ря ie случаев. Одним
пз примеров является распространение волны вдоль земной поверх-
ности. Ниже мы будем интересоваться только поверхностными
электромагнитными волнами в конденсированной среде.
Рис. 25.2. Схема, характеризующая
поверхностную электромагнитную
волну, распространяющуюся вдоль
границы раздела сред а и Ь. Глуби
—' на проникновения поля в каждую
пз сред равна 1 и аь 1 соответ-
ственно
Рассмотрим простой случай плоской границы раздела между
двумя полубесконечнымп кубичными или изотропными средами
(рпс. 25.2). В этом случае поверхностная электромагнитная волна
должна быть поперечной магнитной (ТМ) волной. Это будет видно
из приведенных ниже рассуждений.
Для начала предположим, что поверхностная электромагнитная
волна существует и для ТЕ, и для 1М поляризации. В случае ТМ
452
поляризации поверхностная волна, распространяющаяся вдоль оси
х в системе координат, показанной на рис. 25.2, может быть за-
писана в виде
IKx—aaz— iat „
Е — \х&ах + az) е при z> 0,
। ~'s= \ iKx+abz-ia>t
Е = (хе> bx -|- zs bl) е прп z < 0.
Заметим, что для удовлетворения волновому уравнению К и а
должны быть связаны соотношениями
К2 — «а = (со/с)2 ео в среде a (z > 0),
Л'2 — «ь = (а/с)2 еь в среде b (z <; 0).
Чтобы удовлетворить граничным условиям прп z = 0, мы должны
потребовать, чтобы
= &Ъх, ta&az == еь<ГЬг. (25.4)’
Поскольку V • Е = 0 в обеих средах, соотношения (25.4) можпо
переписать в виде
%ах = &Ъх, £al^^ox = - (25.5)
аа \ аЪ )
Для существования ненулевых значений и <Sbx определитель
системы алгебраических уравнений (25.5) должен быть равен ну-
лю. Это приводит к соотношению
£а<х<, + еьая = 0, (25.6)
пз которого с учетом (25.3) следует дисперсионное соотношение
для поверхностной волпы
К2 = (®/с) 2Baeb/ (ео + еь). (25.7)
Для существования поверхностной волны необходимо, чтобы ао
и а6 были вещественными и положительными (полагаем пока
Ime = 0), и, значит, К2 >(ш/с)2ео, (со/с)2еь. Как видно из (25.7),
эти неравенства могут выполняться, только если ео < 0 и |еа| > е6
пли если ей <0 п |еь|>еа. Другими словами, одна из двух сред
должна иметь отрицательную диэлектрическую проницаемость.
В природе действительно существует ряд таких сред. Примерами
являются кристаллы с фононными или экептоннымп линиями оста-
точных лучей. Одпако чаще для получения поверхностных элект-
ромагнитных волн используются металлы. Ниже плазменной ча-
стоты диэлектрическая проницаемость металла всегда отрицатель-
на. Поверхностные электромагнитные волпы па поверхности ме-
талла часто называют поверхностными плазмонами.
Все приведенные расчеты и рассуждения можно повторить и
для ТЕ волны (поле Е направлено вдоль осп у) однако, как не-
трудно показать, в этом случае не получается дисперсионного соот-
ношения для поверхностных электромагнитных волн. Это свиде-
453
тельствует о том, что ТЕ волпы не могут распространяться как
поверхностные электромагнитные волны.
Уравнение (25.3) показывает, что волновой вектор поверхност-
ной электромагнитной волпы всегда больше, чем волновой вектор
объемной электромагнитной волны. Это ясно видно и на рис. 25.3,
волпы, получающаяся
ния (25.7) при учете
стп г, от частоты ы
Рис 25.3. Дисперсионная кривая
поверхностной электромагнитной
из уравпе-
зависимо-
е'2 <.(), е'0> е, >О
где дисперсионные кривые для
объемной и поверхностной волн пе-
ресекаются только в точке, где
еь(о))-»-—Из-за фазового рассог-
ласования объемная электромагнит-
ная волна не может возбудить по-
верхностную электромагнитную вол-
ну на границе раздела двух полу-
бесконечных сред, и наоборот, по-
верхностная во. па пе может излу-
чаться. Можпо, однако, позаимство-
вать различные схемы возбуждения,
используемые в интегральной оптике
дтя ввода и вывода света из волново-
дов. Рассмотрим метод согласования
с помощью призмы. Эффективной может быть либо геометрия От-
то [2], показанная па рис. 25.4а, либо геометрия Кречмана [3]. по-
казанная па рис. 25.46. Показатель преломления материала призмы
должен быть достаточно большим, чтобы путем подбора угла па-
дения можпо было сделать направленную вдоль поверхности ком-
поненту волнового вектора прошедшей через призму волны равной
волновому^ вектору поверхностной волпы. Тогда при надлежащем
выборе воздушного зазора на рис. 25.4а или толщины пленки на
рис. 25.46 поверхностная волна может быть возбуждена с высокой
эффективностью. Пример
показан па рис. 25.5, где
видно, что при использо-
вании геометрии Кречма-
на почти 100% мощности
падающей световой волны
перекачивается в поверх-
ностную моду.
Строго говоря, наличие
призмы видоизменяет дис-
персионную кривую по-
верхностной волны. Одна-
су щественпо. Более строгое
волпы при согласовании
£ 1 < 0, q > ££~>0
«2
eo
5
Отто (с)
и геометрия
возбуждения
е2
а
Рис. 25.4. Геометрия
Кречмана (б) для линейного
поверхностных поляритонов
ко на практике это изменение не столь
описание возбуждения поверхностной
с помощью призмы повторяет решение задачи о распространении
световой волны, падающей на топкую пленку, заключенную между
двумя полубескопечными средами [ i]. В геометрии Кречмана, по-
казанной на рис. 25.46, например. падающая из призмы па гра-
ницу раздела ТМ волна
Е = (.г — exp (гАд.г + ikBzz — iat)
454
приводит к появлению проходящей и отраженной волп:
Ег = (ж — Тх exp (lkxx + ikzzz — ia>t),
Er = (ж + zkjk^)^^ exp (ik^ — ikozz — iat),
где
<^тх = [Wi2 exp (ikud)]
Л0А "
^’’Rk Poi + 112 exp (i2kjZd)] D — 1 + rOirja exp (t2klzd).
(25.8)
(25.9)
Здесь г о!, r12, t1 n i12 — коэффициенты Френеля, определяемые вы-
ражениями
(25.10)
^ij — 1 e,e2 kijJ (е,А.,2 т e,A^2) ,
a d — толщина пленки. Индексы 0, 1 и 2 относятся к призме, плен-
ке и диэлектрической среде под пленкой соответственно. Уравне-
ния (25.9) показывают, что при .0 = 0 решение имеет резонансный
характер. Это возможно, то 1ько если kiz мнимое пли е1<0 (пред-
полагаем, что Ime1 = 0), что указывает на соответствие резонанса
поверхностном моде. Фактически легко показать, что условие D = 0
можпо переписать в виде
th = о.
Это соотношение является дисперсионным уравнением для поверх-
ностных волн в тонкой пленке. Здесь
Pi— 'A'iz, qi = fcjj/Ei = [(ю/с)2е{ — A:?]1
В пределе $td>i. (25.11) приводится к уравнению
Ё1 + К2 .
(25.11)
j2 Vi
' % I e.
= 0. (25.12)
Мы видим, что два множителя в (25.12) в точности соответствуют
дисперсионным соотношениям для двух поверхностных электромаг-
нитных волн на границах раздела сред 0 и 1 и сред 1 п 2 соот-
ветственно. Этого можно было ожидать с физической точки зре-
ния в случае, когда пленка, имеющая Et < 0, является настолько
толстой, что волны па двух ее поверхностях не могут взаимо-
действовав ь.
На практике .диэлектрическая постоянная пленки является комп
лексной величиной, так что резонансный знаменатель в (25.9)
всегда конечен, и соотношения (25.9) можно использовать для
нахождения интенсивности возбужденной поверхностной волны.
Пример, приведенный на рис. 25.5, -соответствует пленке серебра
455
толщиной 50 нм. Такая толщина плепки близка к оптимальной
для согласования падающей волны с поверхностной п одновремен-
но достаточно велика, чтобы дисперсионное соотношение (25.11)
достаточно хорошо можно было аппроксимировать соотношением
(25.12). Амплитуда поля поверхностной волны при этом сильно
Рис. 25.5. Зависимость ко-
эффициента отражения от
жидкокристаллической сре-
ды в геометрии Кречмана
от угла падения 01 при
Т < Гс и 7 > Тс, где Тс —
температура перехода жид-
кого кристалла пз изотроп-
ной фазы в мезоморфную.
Сплошными линиями про-
ведены теоретические кри-
вые, построенные подгон-
кой по методу наименьших
квадратов [СЛ«о N. М.,
Chu К. С, Shen Y. В. Ц Мо
lec. Cryst. Liq. Cryst. 1981.
v. 67. Р. 261]
возрастает по сравнению с амплитудой поля падающей волны. Эго
возрастание ограничивается только потерями в плепке, описывае-
мыми мппмой частью 7сх. Среди всех металлов пленки серебра ока-
зываются наилучшими для распространения поверхностных волн
в видимом диапазоне из-за низкого уровня потерь.
Распределение поля в плепке также можно найти из решения
волнового уравнения. При 0 < z С d получаем
Ei — {ж [A cos klzz + В sin kizz] + z (ikx/klz)X
X [—A sin klzz + В cos exp (ikxx — icut), (25.13)
A - (1 + r01) [ 1 + r12 exp (i2A'lzd)] ,
в = (1 - r01) [1 - r12 exp (i2W)]
Поверхностные волны в общем случае могут возникать в много-
слойных системах. Соответствующее дисперсионное уравнение мож-
но получить стандартными методами теории линейного распрост-
ранения волп [4].
б. Нелинейные оптические взаимодействия
с участием поверхностных электромагнитных волн
Нелинейную оптику с участием поверхностных электромагнит-
ных волн легко можно попять, если учесть, что поверхностные
волны это не что иное, как бегущие волны, имеющие характер
ную модовую структуру [4]. Общая теория нелинейной оптики,
развитая в предыдущих главах, может быть применена здесь с ми-
456
нимальпыми изменениями. В данном разделе мы остановимся толь-
ко па оптическом смешении.
Волновое уравнение, описывающее процесс оптического смеше-
ния, имеет вид
о»2
v X (V X) — -4-е (Z)
E(®s)=^Pn"((os),
(25 14)
где е считается скаляром. Результирующее поле Е(сщ) может быть
либо поверхностной, либо объемной волной, как и поля накачки,
вызывающие появление Р"л(со,). Ход решения уравнения (25.14)
такой же, как в разделе 6.4. Волны накачки заранее заданы, по-
этому выражение для Риа(со.) известно. В данном случае истоще-
ние пакачки не играет роли, поэтому частное решение уравнения
(25.14) и общее решение однородного уравнения можпо получить
непосредственно. Наконец, амплитуды волн, соответствующих одно-
родному решению, и волновые векторы всех волн определяются
граничными условиями.
В качестве иллюстрации рассмотрим случай нелинейного взаи-
модействия волн па плоской границе раздела между двумя полу-
бесконечными средами 1 (z<0) и 2 (z>0). Для простоты будем
считать, что Рнл(со,)«О в среде 1 и что
Р " (<щ) = хР"я ((Dj) + zP"” (ws) — exp (ik2s г — ioisi)
в среде 2. Решение (25.14) имеет вид
W — г + гр-Ицхе^-^') при z<0, k /vu/ (25.15)
^2 (^s) == | [ ^тхе^х+^г^) + \ / + X (уххРх31 + УхгР™) + Z (?гяР”Я + Угг?™) При Z > 0,
где 4лА-2г _ ^kxk,sz _ 4л (fe2S,Z b~ *2) fc _ 7.
Амплитуды ё'пх и волн, соответствующих однородному решению,
получаются пз условия согласования полей при z = 0:
Е1 Т~ + Е2 &Тх ~ Е2 (yzx^'x1 + yzz^z^) •
lz 2Z
Здесь ^нл — амплитуда Рнл. Из записанной выше системы уравпе-
457
ппй получаем
к-ф - 8, WS" + Т3т)},
- {^(Т- + Yx^“) + е2 (Т^л + Т^л)}, (25.16)
ту р 7- д_ р !• — 6 2 ~ Pj 7-2 0)2 е!Ё2
и — e2/vlz + е1л22 — ——— ьх------- .
(62 + ei) (ci/l2z С2'1г) L с fcl‘b2j
Таким образом, волна, генерируемая Рнл, полностью определена.
Мы рассмотрим здесь случаи генерации объемной волпы при
нелинейном взаимодействии поверхностных воли пли поверхност-
ных п объемных волн, а затем генерацию поверхностной волны при
взаимодействии объемных волн или поверхностных и объемных
воли. В первом случае, поскольку среди полей накачки имеются
поверхностные волпы, в пслипейную поляризацию Р“л дает вклад
только приграничный слой среды с толщиной, соответствующей
глубине проникновения поверхностных волп. Следовательно, этот
процесс должен сильно зависеть от свойств поверхности. В каче-
стве примера рассмотрим случай генерации второй гармоники по-
верхностной электромагнитной волной на границе раздела между
металлом и нелинейным диэлектриком. Предположим, что нелиней-
ностью металла можпо пренебречь. Нелинейная поляризация, ин-
дуцируемая в диэлектрической среде (z> 0) поверхностной волной
Е (и) = (х&х + z£z) exp (ik.xx — $z),
пусть имеет вид
Р<2) (2(в) = х(2): +^х)2 exp(i2^ - 2pz - i2cot) (25.17)
и содержит только х- и z-компопепты. При заданной Рпл генери-
руемая в диэлектрике волна второй гармоники строго определяется
выражением (25.15) для поля E(ws 2<э), где под средами 1 и 2
понимаются металл и диэлектрик соответственно. Поскольку
&х(2со) = Zcsx(2®) == 2А:х(и), однородная часть решения имеет вид
хорошо коллпмироваппой бегущей объемной волпы, когда [ А:2 (2оэ) | =
= 1 (2и/е) Уе (2и) I > |2А’х(и) I. То же поле па выходе принимает
вид поверхностной волпы, если Iкг(2и) I < |2А\(и) I.
Генерация второй гармоники поверхностной электромагнитной
волпой па границе раздела металл — диэлектрик лето наблюдается
экспериментально. Для генерации поверхностной волны на границе
раздела металла и диэлектрика можно использовать .геометрию
Кречмана. Интенсивность поверхностной волны намного превосхо
дит интенсивность падающей волны, если заметная доля мощности
последней преобразуется в поверхностную волну и затухание по-
верхностной волны мало. Поскольку интенсивность сигнала второй
гармоники квадратично зависит от интенсивности основного излу-
чения, этот сигнал легко можно зарегистрировать, несмотря па то
что область взаимодействия волн ограничена пограничным слоем
458
иорядка длины волпы и длиной затухания поверхностной волпы
(меньше 10 мкм в видимом диапазоне). Впервые этот процесс на-
блюдался Саймоном с сотрудниками [5] При использовании им-
пульса рубинового лазера мощностью 1 МВт, длительностью 20 пс
и сечением на границе раздела кварца и серебра 1 см2 сигнал вто-
рой гармоники имел величину порядка 10'* фотонов за импульс [6].
Практически без труда наблюдалась генерация второй гармоники
даже на границе раздела воздух — серебро [5]. В последнем случае
нелинейный процесс был связан с нелинейностью серебра. Во всех
этих экспериментах сигнал со стороны призмы был хорошо кол-
лимирован п имел в призме предсказанную величину волнового
вектора:
к (2<о) - 2/ч (со)х + [(1 ы7с2) е (2<о) - (2 АД 2]1/2z.
В том случае, когда для генерации второй гармоники использова-
лись две встречно распространяющиеся поверхностные волны с оди-
наковыми частотами, сигнал был направлен вдоль нормали к по-
верхности в соответствии с условием для волнового вектора
кы(2а>) = кх(а)— A\(ai) = 0. Этот интересный эффект, связанный
с граничными условиями на поверхности, является характерной
чертой взаимодействия поверхностных волн или волноводных мод.
В то время, как поверхностные волны при взаимодействии мо-
гут генерировать объемные волпы, объемные волны, взаимодей-
ствуя па границе раздела, могут генерировать поверхностные вол-
ны [7]. Последний процесс возможен, если сумма волновых векто-
ров волн пакачки пмеет компоненту вдоль поверхности раздела,
равную волновому вектору генерируемой поверхностной волны.
Решение, даваемое формулами (25.15) и (25.16), применимо л в
данном случае. При /csx(cb,) = Ax(fi>£)> А(ы.) однородная часть ре-
шения в (25.15) является поверхностной волной, которая, согласно
(25.16), резонансно возбуждается при нелинейном волновом сме-
шении нелинейной поляризацией Рнл (ы„ ks), когда
Re [Л* - Я2] « 0. (25.18)
Здесь К2 = (К' + iK")2 — (<в«/с2) ele.2/(e1 + е2) является дисперси-
онным уравнением для поверхностных электромагнитных воли. По-
верхностная волна, генерируемая в данном случае с волновым
вектором Ах(<щ) = A:sx(cos) (не обязательно равным К'), фактически
является вынужденной волной [7]. В общем случае па границе
раздела должна существовать и свободная поверхностная волна
с волновым вектором ЛГ'(<оя). Ес амплитуда определяется пз усло-
вия непрерывности поля на поверхности раздела. Однако в при
ближенип бесконечных плоских волн свободной! волной можно
пренебречь.
Для иллюстрации возможности нелинейного возбуждения по-
верхностных электромагнитных волн рассмотрим, например, воз-
буждение второй гармоники поверхностных экситон поляритонов
на границе раздела ZnO жидкий гелий [8]. Схема эксперимента
499
показана на рпс. 25.6. Проекция волнового вектора кх(ы) основной
волны на границу раздела может меняться путем изменения угла
падения лазерного пучка. Генерируемый вкситоп-поляритон на ча
стоте второй гармоники можно зарегистрировать либо с помощью
Рис. 25.6. Схема эксперимеп
тальпой установки для наблю-
дения процесса генерации вто-
рой гармоники поверхностного
экептоп-нолярптопа на по-
верхности 7п0. Цифрами обо-
значены: 1 —• рубиновый ла-
зер, 2 — лазер па красителе,
3 — фотоумножитель [8]; на
врезке показало взаимное рас-
положение волновых векторов
метода согласования с использованием призмы, либо просто с ис-
пользованием рассеяния на неровностях поверхности. Из (25.1 )
HAty,. <м=<У,42.?вэ6-
Рис. 25.7. Примеры экспериментальных
гармоники 7(2(0, ДЛХ) от ДА-Х для ZnO. Сплошном линией проведены Лоренцев
скис кривые, используемые для подгопки к экспериментальным данным [8]
и (25.18) следует, что результирующий сигнал должен обнаружи-
вать резонансное поведение при перестройке 2/сх(т) вблизи К'(2со),
описываемое формулой
5~[(2Лх(со)-К')24-К"2] *. (25.19)
-8 - 4 0 4 8
Дкх.1О3 си-7
зависимостей интенсивности второй
•460
см
Рис. 25.8. Дисперсионная кривая и
зависимость коэффициента погло-
щения от частоты для экситон по-
ляритонов в ZnO. Сплошными ли-
ниями проведены теоретические
кривые [8]
Такое поведение фактически наблюдалось в эксперименте, как по-
казано на рис. 25.7. для четырех различных частот. Из положения
и ширины резонансных пиков на разных частотах можно опреде-
лить зависимости /С(2со) и К' (2со). Полученные зависимости
сравнивались с теоретической дисперсионной кривой, показанной
на рис. 25.8, рассчитанной па осно-
вании дисперсионного соотноше-
ния, несколько отличающегося
от (25.7) из-за аппзотроппп
ZnO.
В другом примере наблюда-
лась генерация разностной частоты
поверхностных фонон-полярптонов
на границе раздела воздух —
GaP [9]. Полученная дисперсион-
ная кривая также хорошо согла-
суется с предсказаниями теории.
Заметим, что в отличпе от линей-
ного возбуждения поверхностных
волн метод нелинейного возбуж-
дения имеет то преимущество, что
ом может быть использован для
изучения поверхностных поляри-
тонов на границе раздела двух
полубесконечпых сред или па
границе раздела многослойной
среды, чего нельзя сделать с помощью линейного возбуждения.
Возможно также возбуждение поверхностной волны с помощью
нелинейного смешения поверхностных волп. Рассмотрим задачу
о поверхностной спектроскопии когерентного антистоксова рассея-
ния света (КАРС) па границе раздела металл — диэлектрик [10].
Этот процесс интересен в силу ряда причин.
1. Это процесс, в котором все участвующие волны — поверх-
ностные.
2. Для пего можпо выполнить условие синхронизма в плоскости
поверхности.
3. Ею можно использовать для изучения резонансов КР ди-
электрической среды.
4. Малая глубина проникновения поля (порядка длины волпы)
делает этот процесс чувствительным к свойствам поверхности.
5. Высокая пптснспвпость поверхностной волны делает такой
процесс третьего порядка легко обнаружпмым.
Для колпчествеппого описания антистоксова сигнала мы вновь
можем воспользоваться решением, которое дается формулами
(25.15) и (25.16). Для простоты предположим, что основной вклад
в нелинейную поляризацию дает диэлектрическая среда:
Р(8) (со0) = %<з) (Юа = 2М1 — со2) :Ег (coj Е (ыД Е* (со2), (25.20)
где Ei п Е2 — поверхностные волны с волновыми векторами к, (сщ)
461
и к> (ю2) соответственно, а нелинейную восприимчивость %(3) мож-
но разложить на резонансную и нерезонанспую части
7?) = 7,н + Ххн, (25.21)
причем
ХгР = А— ®2 — ю«) + zrJ-
В этом случае пз (25.15) и (25.16) следует, что антистоксов сигнал
является поверхностной волной, если |к„, (ыа) I = 12к, к2 ,| пре-
вышает по величине (юо/с) lei. Эта поверхностная волна испыты-
вает резонансное усиление, когда ks i: (со0) « К'(соа). Поскольку сиг-
нал пропорционален |Р<3)(ый) 1\ а значит |у( I2, то он также резо-
нансно возрастает, когда (at — (о2) приближается к <вех.
Рис. 25.9. Схема установки для проведения экспериментов по поверхностному
КАРС: о —система призма — металл -жидкость; б — волновые векторы в
стеклянной призме (пх проекции на плоскость ху удовлетворяют условию фа-
зового синхронизма); в — блок-схема экспериментальной установки [10]. Циф-
рами обозначены: 1 — рубиновый лазер, 2 — лазер па красителе с усилителем.
3 — образец для наблюдения поверхностного КАРС, 4 — образец для получе-
ния КАРС в объеме. 5 — монохроматоры, 6 — фотоумножители; Ф — иитерфе
ренционные светофильтры
Поверхностная спектроскопия КАРС экспериментально оыла
осуществлена по схеме, показанной на рис. 25.9 [10] Для возбуж-
дения поверхностных волн накачки па границе раздела сереоро
бензол использовалась геометрия Кречмапа. Волновые векторы
волп накачки можно было подобрать таким ооразом, чтооы выпол-
402
пилось условие синхронизма: 2кц „ — к2 й = ко (<Оа) = К'(<вс). Выво-
димый с помощью призмы сигнал па антистоксовой частоте имел
вид хорошо коллимированного пучка с волновым вектором к„(соа).
Зависимость интенсивности сигнала от разностной частоты (<о, — <о2)
приведена на рпс. 25.10, где она сравнивается с теоретической кри-
вой х(3) (й! — со2) I2 для бензола. ,.
Резонансный пик соответствует / 1 1 1 ' г
нолпосимметрпчноп моде колеба-
ний бензола с частотой 992 см '.1,5-
Величина сигнала была довольно 1 \
большой. В том случае, когда два f / Т
импульса на входе имели энергию ’ / \
0,5 и 5,0 мДж соответственно, / \
длительность 30 нс и площадь по- 0,5 - ул
перечного сечения на границе раз-
дела 0,5 см2, величина сигнала в о —г—i. । I j —
максимуме достигала 2 • 10s фото- 982 986 990 995 998 1002
(i) t ~~ (л)? э С М
иов за импульс п легко могла ре- 1 z
гистрироваться. Эта оценка евп- ог „
г 1 Рис. 25.10. Спектр сигнала поверх-
детельствует о том, что ^рассмат постного КАРС в зависимости от
риваемый процесс может быть цен- разности частот <ж — со2 вблизи ли-
пой спектроскопической методикой 111111 бензола 992 см-1. Сплошной
для диагностики топких пленок, ;iIluncu проведена теоретическая
кривая
покрытии и даже, возможно, ад-
сорбированных молекул. Высокая
направленность позволяет регистрировать сигнал КЛРС даже в при-
сутствии сильного люминесцентного фона. Более того, длина зату-
хания 1/К" поверхностных волн в видимом диапазоне имеет по-
рядок 10 мкм, что указывает на то, что поглощенно в диэлектриче-
ской среде оказывает малое влияние на сигнал поверхностного
КАРС, если только эта длина поглощения будет больше 1/К". Та-
ким образом, поверхностная спектроскопия КАРС является полез-
ной спектроскопической методикой изучения поглощающих и лю-
минесцирующих сред.
Величина сигнала поверхностного КАРС зависит от амплитуд
падающих воли пакачки в соответствии с формулой
А ~ 11 (©,) I, (и2) АТ, (25.22)
где 7(coi) и /(<о2) — интенсивности пакачки. А — сечение пучка, Т —
длительность импульсов пакачки. Очевидно, что для увеличения S
надо увеличивать I. Однако максимальная интенсивность па по-
верхности часто ограничивается оптическим повреждением. Порог
повреждения обычно определяется плотностью энергии, а пе ин-
тенсивностью. Тогда, согласно (25.22), очевищо преимущество
использования коротких импульсов пакачки. Сигнал па выходе
можпо увеличить, оставляя плотность энергии меньшей порога
повреждения. Например, если использовать па входе импульсы дли-
тельностью 10 пс с энергией 10 мкДж в каждом импульсе вместо
импульсов наносекупдпой длительности, то в описанном экспе
<563
рименте па границе раздела бензол — серебро можно получить сиг-
нал на уровне 10“ фотонов за импульс из фокального пятна пло-
щадью 0,15 мм2 на границе раздела. С учетом того, что сигнал
генерируется в приграничном слое бензола толщиной примерно
100 им, из приведенной оценки следует, что поверхностная спектро-
скопия КАРС с использованием пикосекупдпых импульсов может
иметь чувствительность, достаточную для детектирования молекул
на границе раздела, плотность которых составляет менее монослоя,
К сожалению, в этих условиях восприимчивость у/3’, связанная с
металлом, может преобладать над вкладом в % от молекул. Для
того чтобы метод поверхностного КАРС можно было использовать
для спектроскопических исследований адсорбированных монослоев,
необходимо разработать подходящий метод подавления фона.
25.3 Использование нелинейных оптических эффектов
для зондирования поверхности
Применение тазеров для воздействия на поверхность и диагностики
поверхности открыло новую эру в исследованиях в области физики
поверхности. Так, лазерный отжиг полупроводников представляет
огромный интерес как с научной, так и с технологической точек
зрения. Лазеры использовались для изучения взаимодействия мо-
лекул с поверхностью с помощью детектирования и анализа десор-
бированных молекул или молекул, рассеянных поверхностью [11],
а также для получения колебательных спектров адсорбированных
молекул с помощью лазерной десорбции или фотоакустической
спектроскопии [12].
В этом разделе мы остановимся на использовании нелинейных
оптических эффектов, в частности генерации второй гармоники
(ГВГ), для изучения поверхности [13]. В отличие от традиционных
методов зондирования поверхности, основанных па испускании,
hoi гощенип или рассеянии тяжелых частиц пеллпейпо-оптические
методы применимы для изучения поверхнос ей раздела между
двумя плотными средами. Таким образом, открываются повые ин
тересные возможности.
В предыдущем разделе мы видели, что поверхностная спектро-
скопия КАРС может иметь чувствительность на уровне детектиро-
вания плотностей молекул, мепыпих монослоя. Другим вариантом
когереп пой спектроскопии комбинационного рассеяния который
можно использовать для спектроскопии поверхностных мопослоев,
является спектроскопия комбинационного усиления рассмотренная
в разделе 10.(5. Херитэдж и Аллара [14] показали, что, используя
для возбуждения и зондирования лазеры непрерывного действия,
работающие в режиме синхронизации мод, чувствительность этого
метода можно сильно повысить. В этих условиях появляется воз
можность измерения коэффициентов комбинационного усиления,
меныпих 10 . Поскольку лазерный пучок м щностыо 100 Вт, бу
дучи сфокусированным в пятно диаметром 10 мкм па мопослой
молекул, имеющих сечение комбинационного рассеяния 10-29 см2/ср,
464
приводит к появлению комбинационного усиления 2 10 ~8, реалг -
зуется чувствительность, достаточная для спектроскопии монослоя
молекул. Херитэдж и Аллара смогли зарегистрировать спектр моно-
слоя молекул р-нитробензойной кислоты, адсорбированного па сап-
фире (рис. 25 11). Одпако в эксперименте для регистрации слабого
ьомоипационного усиления потребовались два очепь стабильных
лазера на красителях п высокочувствительная система регистрации.
Рис. 25.1] Полученный с по-
мощью спектроскопии ВКР уси-
ления спектр комбинационного
рассеяния монослоя молекул р
нптробен.чойной кислоты, адсор-
бированного на тонкой пленке
окиси алюминия, нанесенной на
подложку из фторида патрия.
Стрелками отмечены три пика в
спектре комбинационного рассея-
ния [14]
Малое остаточное поглощение и тепловые флуктуации в подложке
могут маскировать сигнал.
Среди нелинейно-оптических методов, применимых для изучения
поверхности наиболее привлекательными представляются процессы
генерации второй гармоники и суммарной частоты Опп особенно
полезны для зондирования поверхностей раздела между цептроспм-
метричпыми средами. Это связано с тем, что квадратичные по полю
процессы запрещены правилами отбора в центросвмметрпчных сре-
дах, но разрешены па их поверхностях из-за отсутствия центра ин-
версии для поверхностных слоев. Таким образом, эти процессы
сильно зависят от свойств поверхности и могут быть использованы
для се зондирования. По сравнению с поверхностным КАРС пли
вынужденным комбинационным усилением процессы ГВГ или гене-
рации суммарной частоты (ГСЧ) имеют то преимущество, чт они
проще в эксперимента льном отношении и дают намного большую
величину выходного сигнала.
Теория ГВГ и ГСЧ на границе раздела, построенная для модели,
приведенной па рис. 25.1, в основном повторяет теорию, развитую
в разделе 6.4, только теперь мы имеем многослойную нелинейную
среду. Общее решение задачи было получено Бломбергеиом и Пер-
шапом [15]. Здесь мы рассмотрим случай ГВГ на границе раздела
30 И, Г. Шея 465
польпом приолиженпи
0 г
Рис. 25.12. Схема, пллюстри
рующая процесс генерации
второй гармоники от границы
раздела двух изотропных сред.
Пограничный слой толщиной d
характеризуется диэлектрине
свой проницаемостью е2 и не-
линейной восприимчивостью
двух изотропных сред, изображенной на рис. 25.12. Линейная
диэлектрическая постоянная поверхностного слоя для простоты
принимается равной диэлектрической постоянной среды, лежащей
при z > 0. Квадратичная нелинейность поверхностного слоя описы-
(2)
вается поверхностной нелинейной восприимчивостью Хв , а квадра-
тичные нелинейные восприимчивости для объемов обеих сред в ди-
ы нулю, но отличны от нуля, если
учесть электрический квадрупольный
и магпитодипольный вклады. Эти вкла-
ды связаны с нелокальностью отклика
среды па внешнее поле и пропорцио-
нальны первой пространственной про-
изводной поля. Из соображений сим-
метрии квадратичная по полю поляри-
зация изотропной среды может быть
записана в виде
P^(2co) = z<2> :E(co)VE о) =
= <z[E(co)-V]E(ro) + pE(o)[V Е(со)] +
+ 4(2(о/с)7[Е(ю)ХВ(бт)]. (25.23)
Первые два члена справа соответству-
ют электрическому кв а дру политому
вкладу, а последний член — магпитоди-
полытому.
После того как определены пели
псиные поляризации поверхностного
слоя и объемов обеих сред, решение
волнового уравнения для процесса ГВГ
в приповерхностном слое находится с помощью стандарт-
поп процедуры, хотя это довольно утохтительпое занятие.
Можно использовать два подхода. В первом случае можно восполь-
зоваться полученным в [15] решением для трехслойпой системы;
при этом толщина среднего слоя о, соответствующего поверхност-
ному слою, устремляется к пулю. В другом случае считается, что
между поверхностным слоем и средой 2 (z>0) пет резкой грани-
цы, а для описания нелинейной поляризации, индуцированной в
поверхностном слое и подложке, вводится комбинированная поля-
ризация
Р$ф(2<->) a2[E-V]E + p2E[V.E] +
4- I (2со. с) ?2 (Е X В) + Z(s2)6 (z): ЕЕ. (25.24)
где 6(z) есть б-фупкция при z 0. Решение задачи после этого
повторяет полученное в разделе 6.4 решение задачи для одной
границы раздела, за исключением того, что наличие дипольного
слоя Xs (z): ЕЕ прп z = 0+ изменяет граничные у словпя для
466
полем:
д^ = -4л/^^,
I = <25-25>
А (££2) = _ 4л.(Д/>аас + А /Q ЬВг - О,
где \Е = Е (z = О+) — E(z = О-) и Ps = %s);EE. Оба подхода при-
водят к одинаковым результатам. В данном случае, когда на среду
надает единственный пучок основного излучения, члены с а и 3
в (25.24) должны исчезнуть, а восприимчивость Zs> для изотроп-
ного поверхностного слоя имеет только следующие отличные от
нуля компоненты:
ZS.zii, ZS.jzi ~ 7,8,Hz> Xs,zzz (l = X, у).
Результат прп этом сильно упрощается. Для интенсивности отра-
женной второй гармоники, например, получается выражение [16}
1 (2w) = I ^-ХА-Ф1>: |2^2 (®), (25.26)
где eQ = L(Q)-ec, причем еа обозначает единичный вектор поляри-
зации на частоте Q среды 2 (z>0), L есть фактор Френеля для
поля, имеющий диагональные элементы
/, -е1к2! r __ 2к11 т 2eiAlz
а эффективная нелинейная поверхностная восприимчивость
определяется соотношениями
(25.27)
,,(2)
Xs,. фф
г (2) 1 (2) е2 (2ы)
LZs, - Xs.zii + C’"C2W) V1 — Та,
г О’) I он е-> (2«) е9 (Ч)
[Zs,3$ij]zzz = Zs.zzz 4 ‘ у Vi — у2, (2л.28)
(2<о) к~ (со)
Г.,02) ] „(2)
|_Л8',;.-фф.|ггг XSsi2i*
Полученное решение показывает, что s-полярпзованная компо-
нента второй гармоники, пропорциональная |Xs.m h генерируется
только в поверхностном слое, тогда как р-полярпзоваппая компо-
нента, содержащая вклады от всех элементов Zs".U®> генерируется
как в поверхностном слое, так п в объеме. В данном c. iy час. од-
пако, в объемном вкладе проявляется только магнитодипольпая
часть поляризации. В общем случае при наличии двух лазерных
пучков на входе или в случае центросимметричпоп кристаллической
среды в объемном вкладе проявляется также и электрическая квад
рупбльная часть. Чтобы оцепить относительную величину объемного
30* 467
п поверхностного вкладов в процесс ГВГ, заметим, что электриче-
ская квадрупольпая и магпитодипольиая части восприимчивости
обычно в ка раз меньше, чем разрешенная дипольная часть, где
а — характерный размер атома или элементарной ячейки в кристал-
ле. Следовательно, поскольку дипольная восприимчивость 7s' для
поверхностного слоя всегда отличпа от пуля, мы имеем | 7s Vxv'
~ d/ka, где d — толщина поверхностного слоя. Прп ГВГ на отра
жение от поверхности, как упоминалось в разделе 6.4, объемный
вклад создается главным образом в приповерхностном слое толщи-
ной л/2л. Таким образом, отношение поверхностного вклада в сиг
нал ВГ к объемному вкладу составляет
b/XW(W)|2~(W>i-
Это отношение может возрасти при наличии резонансов или
надлежащем выборе поляризации, если структура y‘'s сильно отли-
чается от 7д -
Проведенный анализ показывает, что поверхностная ГВГ может
использоваться для зондирования поверхностей раздела между
двумя цептроснмметрпчными средами. Тем не менее мы еще долж-
ны показать, что величина сигнала ГВГ от мопослоя на поверх-
ности достаточно велика для детектирования. Предполагая, что
lxs2)|~ Ю 1о СГС для мопослоя на поверхности и что зондирую-
щий лазерный импульс имеет длительность 10 нс, энергию 20 мДж,
длину волпы 1,06 мкм и сфокусирован в пятно площадью 0,2 см2,
на основании (25.26) получаем, что сигнал второй гармоники со-
ставляет 104 фотопов за импульс. Такой сигнал легко регистри-
руется.
Генерация второй гармоники на поверхности является вполне
конкурентоспособным методом изучения адсорбированных частиц
на поверхностях раздела. В этом случае поверхностную восприим
чивость можно записать в виде
7s' — 7sa + %ss (25.29)
где через у ’ обозначена часть восприимчивости, связанная с адсор-
бированными атомами пли молекулами, a 7ss — часть, связанная
с поверхностными слоями соприкасающихся сред. Если | 7sa I
I 7ss I пли если каким-либо способом вклад в сигнал, связанный
с 7ss> можпо подавить пли вычесть, то генерацию второй гармоники
на поверхности можно использовать для изучения адсорбции. На-
пример, это возможно, когда адсорбированные молекулы имеют
большую квадратичную нелинейность, так что их вклад в у/2’ до-
минирует в 7.ss- Будем считать, что ото условие выполняется, и рас
смотрим применения поверхностной ГВГ для изучения адсорбиро-
ванных па поверхности частиц.
Схема эксперимента для наблюдения ГВГ на поверхности до
вольно проста. Как показано на рис. 25.13, луч лазера паправля
668
ется па поверхность, и с использованием подходящи! системы ре-
гистрируется сигнал отраженной второй гармоники. Поляризатор и
анализатор позволяют выбирать поляризации полей падающего
излучения и сигнала. Поскольку используются импульсные лазеры,
можпо .локально зондировать адсорбированные частицы с временным
разрешением.
Высокая чувствительность процесса ГВГ на поверхности к на-
личию адсорбированных частиц иллюстрируется на рпс. 25.14, где
показано изменение сигнала ГВГ
от серебряного электрода в окпе-
лптельно-восстаповител ьном цикле
в электролите КС1 с концентра-
цией 0,1 М [17]. Сигнал резко воз-
растает, когда па электроде начп
наст формироваться слой AgCl, и
резко падает, когда последние
слоп AgCl восстанавливаются. Из
измерении количеств переданного
э. шктроду заряда в разные момен-
ты времени можпо сделать вывод,
что резкое изменение в величине
сигнала второй гармоники связано
главным образом с нанесением или
удалением одного адсорбирован-
ного слоя молекул. Внутренние
слои AgCl не дают заметного вкла-
да в процесс ГВГ. При добавлении
в электролит 0,05 М пиридина и
при достаточно большом отрица-
тельном потенциале па серебря-
ФЗУ и стробируемый
усилитель
Собирающая оптика
и спектрометр
Рис. 25.13. Схема экспериментальной
установки для исследования про-
цесса генерации второй гармоники
при отражении от поверхности об-
разца
ном электроде па нем можпо ад-
сорбировать молекулы пиридина с плотностью, меньшей
мопослоя. Наличие такого субмопослоя молекул пиридина
также проявляется в резком возрастании сигнала ГВГ па
рис. 20.14. Показанная на этом рисунке кривая получена с ис-
пользованием лазера на YAG—IXd с модуляцией добротности, им-
пульсы которого с энергией 0,2 мДж фокусировались в пятно пло-
щадью 0,2 см". Сигнал ВГ от адсорбированных молекул пиридина
достигал 8 • 10' фотонов за импульс — числа, на несколько порядков
превышающего то, которое можпо было бы ожидать на основании
(25.26). Причина этого кроется в резком возрастании локального
поля на шероховатой поверхности серебряного электрода по срав-
нению с гладкой поверхностью. Из-за резонанса локального плаз-
мона па поверхности и эффекта острия локальное поле па концах
локальных структур серебра может быть намного больше величины
падающего поля, что приводит к усилению сигнала ВГ примерно
в 10* раз [18]. Приведенные даппые показывают, что даже без эф-
фекта усиления, например в случае гладкой поверхности, сигнал
В от мопослоя адсорбированных молекул типа AgCl или пиридина
469
должен легко регистрироваться прп использовании лазера с энер-
гией 10 мДж в импульсе.
Если для процесса ГВГ на поверхности используется перестраи-
ваемый лазер, то пз резонансного поведения сигнала, когда частота
ы или 2со попадает в резонанс с каким-либо переходом, можно из-
влечь спектроскопические данные, относящиеся к адсорбированным
частицам. Пример показан на рпс. 25.15, где приведена зависимость
2, мА/см2
-0,30 Ъ
+0,08 В
+0,02 В
-0,30В
4,мш
Рис 25.14. Изменение во вре
менп сигнала второй гармо-
1 ики в теч< пие и после элект-
ролитического цикла. На ниж-
нем графике прши цены па-
ПрИЖ< НИЯ Гдц 110 ОТНОПП'ИИЮ
к стандартному электроду в
кювете. По окончании элект-
ролитического цикла в 0.1 М
раствор КС1 был добавлен пи-
ридин (0.05 М). При 1'\я =
—1,1 В наблюдается рез-
кий рост сигнала второй гар-
моники, что соответствует ад-
сорбции молекул пиридина
на поверхность серебряного
электрода [17]
от частоты 2ы сигнала второй гармоники, генерируемой от полу
монослоя (примерно 5 10s молек/см) молекул родамина 6Ж или
родамина 110, адсорбированных па гладкой пластинке из правде
пого кварца [19]. Два ппка соответству ют резонансу частоты 2со с
переходами So 52 в двух красителях. Усиленный за счет резонан-
са сигнал был очень большим: при использовании лазерных им-
пульсов с длительностью 10 нс и с энергией 1 мДж, сфокусирован-
ных па образец в пятно 10~3 см2, генерировалось 10* фотонов за
импульс. Этот сигнал был на несколько порядков больше, чем сиг-
нал ВГ от кварцевой подложки. Приведенный пример показывает,
что изучение адсорбированных частиц с плотностью на поверх-
ности, меньшей монослоя, не должно представлять оольших труд-
ностей.
Чувствительность метода ГВГ на уровне субмонослоев адсор
бированпых частиц позволяет получать изотермы адсорбции [ 0]
Пример приведен па рис. 25.16, где показана изотерма адсорбции
р-нитробепзопной кислоты па плавленом кварце, погруженном в
470
раствор этанола и р нитробензойпой кислоты Этот результат явля
ется также иллюстрацией того, что процесс ГВГ на поверхности
может быть использован для зондирования молекул, адсорбирован-
ных па поверхности раздела двух конденсированных сред.
При надлежащем выборе поляризации пучка и геометрии экспе-
Рис. 2;>.15. а — Диаграмма
энергетических уровней ро-
дамина 110 и родамина 6Ж.
растворенных в этаноле.
б — Нормированная интен-
сивность сигнала ВГ при
р-поляризованпон вопле па-
качки в зависимости от
длины волны второй гармо-
ники в окрестности пере-
хода $с S2. Использова-
лись образцы плавленого
кварца, на поверхности ко-
торых были адсорбированы
молекулы красителей рода-
мина 110 и родамина 6Ж
с плотностью порядка по-
ловины монослоя [19]
римепта можно отдельно измерить различные элементы 7,s , ис-
пользуя процесс ГВГ па поверхности. Симметрия в плоскости
(ж у) отражает симметрию среднего расположения молекул па
поверхности раздела, поэтому процесс ГВГ па поверхности можно
использовать для зондирования структурной симметрии монослоя
молекул, адсорбированных на поверхности раздела. Например, было
обнаружено, что сигнал ВГ от поверхности подложки пз плавлено-
го кварца с адсорбированным на пей мопослоем молекул красптсля
плп р-нптробензойноп кислоты пе менялся, если подложка враща-
лась вокруг нормали к ее поверхности. Этот факт свидетельствует
471
о том, что молекулы были случайным образом пли изотропно
распределены на поверхности подложки [19, 20].
Тензор поверхностной восприимчивости также отражает
среднюю ориентацию адсорбированных частиц [20]. Если пренебречь
поправкой на локальное поле, то %s2) и квадратичная молекулярная
поляризуемость а<2) связаны соотношением
Z(^ = ^Vs<7^><v. (25.30)
Здесь Л’в — поверхностная плотность адсорбированных молекул,
a 7',Л описывает преобразование координат при переходе от молеку-
лярной системы координат (g, ц, £) к лабораторной (х, у, z).
Рис. 25.16. Изотерма ад
сорбции р-нитробензой-
ной кислоты на плавле
пом кварце, шыученпая
с помощью генерации
второй гармоники в гео-
метрии па отражение
[20]. По осп ординат
отложена поверхностная
плотность A's молекул
р-нитробензоппоп кисло
ты, по оси абсцисс
концентрация раствора
питробензоппой кислоты
в атано.те р
Среднее значение Тщ* по ориентациям молекул, обозначенное
описывает среднюю ориентацию адсорбированных молекул.
Чтобы найти (Т’-дУ), нам надо знать в общем случае и л
<x>4iv Значения yjg.yfe можно определить в процессе ГВГ от по-
верхности, но a(4iv, к сожалению, получить трудно. Это осложняет
определение средней ориентации. Однако в некоторых случаях из-
мерение только отношений различных компонент 7^,ць. уже мо-
жет дать некоторую информацию об ориентации адсорбированных
молекул. Примером является описанный ниже случай молекул р-
нитробензонной кислоты, адсорбированных на плавленом квар-
це [20].
Нелинейность молекул р-нитрооензойной кислоты в основном
связана с компонентой в тензоре а(2>, а распределение молекул
по поверхности плавленого кварца является изотропным. Эти мо-
лекулы, следовательно, можно считать длинными «палочками»,
вытянутыми вдоль оси £. Их ориентация на поверхности опреде-
ляется углом 0 между осями z и £. Отношение двух независимых
компонент 7,s2) может дать взвешенное среднее 0, папрпмер.
7-s.L _ >s <c°sse> _ 2<cos3e> (25.31)
У-s ixx J^2 <C0S 6 sin2 <cos ® sifl2 8^
Средняя ориентация молекул р-питробепзойной кислоты па плав-
леном кварце была определена таким способом для поверхностей
раздела твердое тело — воздух и твердое тело — этанол. В предпо-
ложении, что распределение ориентации имеет острый максимум,
было найдепо, что величина 6 составляет 40° в этаноле и 70° в
воздухе.
Помимо ГВГ, для зондирования поверхности можно, конечно,
использовать генерацию суммарной и разпостпой частот. Применяя
перестраиваемый ПК лазер и лазер видимого диапазона, генерацию
суммарной частоты можпо положить в основу изучения колебатель-
ных переходов в адсорбированных молекулах. Облегчается при этом
и определение молекулярной ориентации. С помощью перестраивае-
мых пикосекундных лазеров этот метод можно также использовать
для изучения динамических свойств адсорбированных на поверх-
ности раздела молекул в никосекупдном масштабе времени.
По сравнению со стандартными методами зондирования поверх-
ности нелинейные оптические процессы второго порядка имеют це-
лый ряд важных преимуществ. Схема экспериментальной установ-
ки для их наблюдения сравнительно проста, возможно локальное
зондирование поверхностей раздела между двумя плотными среда-
ми, становится реальным изучение динамических свойств поверх-
ностей раздела с ппкосекундпым временным разрешением. Большую
ценность представляет информация о распределении и ориентации
молекул па поверхности.
Однако этот метод еще находится на стадии разработки. Пред-
стоит выяснить насколько успешно он может быть применен для
разных подложек и адсорбированных молекул. Во многих случаях
ограничения возможностей метода будут зависеть от того, насколько
хорошо мы зпаем лтшейпые и нелинейные оптические свойства по-
верхностей раздела.
Глава 26
НЕЛИНЕЙНЫЕ ВОЛНЫ В ОПТИЧЕСКИХ
ВОЛНОВОДАХ
Нелинейные оптические эффекты в оптических волноводах играют
важную роль в разработке систем волоконной и интегральной оп-
тики, предназначенных для оптической связи и обработки инфор-
мации. С одной стороны, нелинейные эффекты накладывают огра-
ничения на мощность излучения, которую можпо передавать по
оптическому волокну или световоду. С другой стороны, нелинейные
оптические взаимодействия в волноводах могут быть положены в
основу оптических устройств, находящих применение для оптиче-
ской обработки информации и для других целей. Для нелинейной
оптики волноводных систем характерны высокая интенсивность
поля, обусловленная пространственным ограничением пучка, и боль-
шая длина нелинейного взаимодействия, которую можно получить
в обладающих малыми потерями волокнах или световодах. Оба эти
фактора делают возможным получение эффективных нелинейных
взаимодействий и самовоздействий даже в полях лазеров непрерыв-
ного действия.
В этой главе излагается общая теория взаимодействия волн в
оптических волноводах и кратко описаны соответствующие экспе
римепты. Особый акцент сделан на задаче нелинейного распростра
копия короткого лазерного импульса по волокпу, поскольку эта
проблема вызывает сейчас большой интерес.
26.1 Общая теория
Рассмотрим сначала линейное распространение волны в волноводе
[1]. Волноводной модой обычно называют бегущую волну, ограни-
ченную в плоскости, поперечной к направлению распространения.
В качестве примера можно привести рассмотренную в гл. 25 по-
верхностную электромагнитную волну. Другим примером являются
волны, распространяющиеся в топких пленках и волокнах. Во всех
этих случаях волна в какой либо волново щой моде имеет вид
Ei) [A(jW(p)1c (.7<(г)г_.(^
L Vd™ J (26.1)
D(i) - F(i)(p) FW(p).
Здесь предполагается, что волна распространяется вдоль оси z,
индекс I обозначает волноводную моду, FU) (р) — нормированное
распределение ноля в i-ii моде в поперечной плоскости, А(' — ам-
474
плиту да волны, K(i> — волновой вектор. K{i) и F(i) (р) можпо опре-
делить из решения волнового уравнения с соответствующими гра-
ничными условиями по поперечным координатам. Функция F(,)(p)
описывает локализацию распреде тения поля в поперечной плоскости.
В случае волновода с замкнутыми границами по двум координатам
в поперечной плоскости обычно нужно задать два индекса для пол-
ного определения моды. Если волновод является открытым в одном
направлении, то для задания моды достаточно указать один ин-
декс. В частном случае поверхностной электромагнитной волпы, бе-
гущей вдоль поверхности раздела двух полубесконечных сред, ин
дексы вообще не нужны, поскольку для данной частоты а может
существовать единственная мода поверхностной волпы (см. раз-
дел 25.1).
1еория взаимодействия волн в оптическом волноводе в основ-
ном повторяет развитую выше теорию взаимодействия плоских волн
в объеме среды. Отличие заключается в том, что теперь волновод-
ные моды играют роль плоских волн. Уравнение во всех случаях,
конечно, остается прежним:
V X (V X Е _22е = Р"1, (2 6.2)
с“ с"
где для процесса п го порядка
рил(м) = р( )(м) =
= //"’ (со = «! + ы2 + • • • + со„): Е1(сО1)Е2(сог). - - Е„(соп). (26.3)
Заметим, что волна Е г) в (26,1) с постоянной амплитудой Л(,)
является решением однородного уравнения (26.2). В присутствии
Рнл амплитуда А(': должна меняться в зависимости от пройденного
пути z. В приближении медленно меняющихся амплитуд (см. раз-
дел 3.3) уравнение (26.2) можно свести к дифференциальному
уравнению первого порядка для А 1 (г):
Фй F А<" = яй- (- + »') ре/.)
Умножая обе части этого уравнения на F(i) (р) и интегрируя по р,
получаем [2]
= Sin-47^75 f ^РГ(%)-РНЛ*^р(- + ^). (26.5)
Vz К'г,С~ ]/£)(’) J
Уравнение (26.5) можно теперь использовать для описания изме-
нения волноводной моды с расстоянием z под влиянием нелинейной
поляризации Р‘л.
В качестве иллюстрации рассмотрим три различные задачи: оп-
тическое смешение, параметрическое усиление и ВКР. Рассмотрим
сначала четырехволповое смешение. Для простоты предположим,
что пстощепня накачки пе происходит. Нелинейная поляризация,
индуцированная тремя волпамп пакачки, каж щя из которых имеет
475
вид определенной волноводной моды, записывается в форме
Р® («) = Х(3) (со = Ю1 + со2 + (Оз): Е(г) (со,) Е(2) (®2) Е(3) (ф3) =
у(3) . Л(1)р(1) (р) Л(2)р(2) (р) Л(3)р(3) (р) г , (1) (2) JA31} „ ;
-----------[д(1)д(2)д(з)р/г-------------ехр[ЦА +К +К>
(26.6)
Уравнение (26.5) для поля на выходе, имеющего вид моды / вол-
новода, можно записать в виде
А Д(/) = </123> Л(1)Л(2)А(3) exp (lAKz), (26.7)
где
, . Л9Ч\ — С f/2PF(/) (P)-'Z(3) : F(1) (p) F(2) (p) F(3) (p)
V _ j [р(пл(1)л(2)р(з)]1 a
AK ~ Kw + + Km - K<!‘,
a %13’ в общем случае является функцией р. Последнее уравнение
легко можпо решить и получить выражение для Л(/), а значит,
и выходную мощность в /-й моде при z = I:
=
< I л“> г - ^ | </123> |«| Л<'\4«Л» 1= (26.8)
сп'” (ДЛ1/2)
где nw — К{Пс/ы, а А(,) = 0 при 2 = 0. Этот результат очень похож
на результат, полученный для плоских волн (см. раздел 14.2). Если
предположить, что интенсивности пучков накачки, их сечения, пе in-
пейпость среды и длина взаимодействия в обоих случаях одинаковы,
то мощности сигнала па выходе должны быть сравнимыми. Однако
на практике из-за пространственного ограничения пучков волповод
позволяет получить гораздо большую длину взаимодействия, что
приводит к намного более сильным нелинейным оптическим эф-
фектам.
Большая длина взаимодействия в волново i,e позволяет получить
достаточно эффективное четырехволновое параметрическое усиле-
ние Проанализируем усиление сигнальной и .холостой волн с час-
тотами cos и (о,- в поле пакачкп 2ар со, + ю,. Будем считать, что
каждая волпа имеет вид определенной волноводной моды. Исполь-
зуя (26.5), получаем систему уравнений для амплитуд взаимодей-
ствующих волп [2]
— л(р) <РРРР> I Л(р) 12Л(Р),
Д = [ <ssppy Ам | А(р) |2+ <^г> А(р’Л(р)Л0)*е{ДКг], (26.9)
Л(г)* = [<Ирр>*А^* А™ |2 + {ippsy-A^A^A^e-^],
476
где
(Jilmn) = f
J [D^D^D^D^]' - ’
a AA — 2KP — Ks — К(. В уравнении для A(p) мы пренебрегли эф-
фектом истощения накачки, по учли член, соответствующий эффек-
тивному изменению показателя преломления, индуцированному по-
лем пакачки. Еслп |Л р)|2 положить равным константе, то амплиту-
да поля накачки имеет форму
л (р) (z) = л (р) (0) ехр(/бВД , (26 10)
где 8КР= (2лсор/Л(р)с-) {ррррУ | А |2. Тогда при подстановке
^(s) = ЛМ exp(_i6z<sZ)j
^!)=^(,)exp(-i6A(z),
6As = <SSPP> 'Л<Р) I2’ S/<i “ W <IZPP> А<'Р) I'
система уравнений для Л(5) и Л(,) в (26.9) принимает вид
^(S) “1 S?<sppi> ^(Р) (°)
/ 2 (26.11)
А ’* - — i ~r2 (jpps)* [л(р)* (0)]2^(,)е-^,
где у = i\K + 2б7<р—8KS— t)Ki. За исключением коэффи-
циентов связи, система (26.11) имеет тот же вид, что и уравнения?
полученные в разделе 9.1 для параметрического усиления плоских
воли. Решение этой системы описывается выражениями
•5/(s) (z) = (Сие& + C2se-^)
(z) — (Сне-2 + C2ie-^) е-’(7. 2)2, (-6.12)
s=[jSSS 1 <swi> i' । л“ <°> i* - (t )! |1 '
а коэффициенты С легко определяются через s/s) (0) и s/(i) (0)*.
Заметим, что при |^/(,)(z)I2« 1а^()(0)12 и ^’’(0) = 0 »тот резуль-
тат должен сводиться к полученному ранее результату для четырех-
волнового смешения. Параметрическое усиление достигает макси-
мума прп у 0. При Re(gz)»l амплитуды сигнальной и холостой
волп (z), j^<!)(z) нарастают экспоненциально.
Развитая теорпя параметрического усиления в равной мере при-
менима для случая связанной генерации стоксовой и антистоксо-
вой компонент в процессе ВКР, когда частота <вР — со, — со, — <вР ле-
жпт вблизи комбинационного резонанса. Нелинейная восприимчи-
вость %(3) в этом случае является комплексной величиной. Если об-
щая фазовая расстройка 7 велика, то стоксова и антистоксова волны
практически не взаимодействуют. Тогда амплитуда стоксовой вол-
ны в волноводе описывается просто уравнением
i л(° = W'<sspp> 1 Л<Р) |2yl(s)- (2(ИЗ)
В заданном поле накачки из (26.13) получаем
U«>(z)l2= |Ли) (0) |г exp(GKz), (26.14)
тдс коэффициент вынужденного комбинационного усиления равен
ск = — ^7-Im<sw> А' I (26.15)
Л*' >с
Естествеппо. что результат аналогичен полученному в (10.13)
для плоских волн, если заменить 1н1%пз | Ej |2 па Im ) Л
Рассмотренные примеры показывают, что большинство обсуж-
давшихся ранее нелинейных оптических процессов должно иметь
место и в волноводах, причем для их теоретического описания мож-
но воспользоваться приближением плоских волн.
Фазовая расстройка \К в каждом случае зависит от дисперсии
волноводных мод. В одномодовом волноводе в общем случае трудно
обеспечить равенство ДЕ пулю. В многомодовом волповоде, одна-
ко. существует определенная свобода в выборе различных мод для
разных волн и можпо сделать расстройку ДЁ практически равной
нулю. В принципе, можпо получить когерентную длину, превышаю-
щую несколько метров, однако из-за структурного несовершенства
Д/< может меняться вдоль волновода, что ограничивает эффектив-
ную когерентную длину.
26.2 Экспериментальные результаты
Нелинейные оптические взаимодействия изучались в тонкопленоч-
ных волноводах и оптических волокнах. Тонкопленочные волново-
ды ключевые элементы в интегральной оптике. Методом эпитак-
сиального роста можпо создать монокристаллический тонкопленоч-
ный волновод па основе кристаллической среды, не имеющей цент-
ра инверсии. В таком волповоде разрешены нелинейные процессы
второго порядка, и их легко можно наблюдать Экспериментально
была получена генерация второй гармоники в различных структу-
рах из кристаллических пленок [3]. Заметим, однако, что. хотя
вотповодная мода обычно сосредоточена в области сердцевины вол
новода, крылья ее поперечною распределения проникают впхтрь
граничащих сред па глубину порядка длины волпы. Следователь
но, если эти среды обладают заметной нелинейностью, они также
ыогчт давать вклад в нелинейное взаимодействие. Чтобы учесть это
в теоретическом описании, следует ввести зависимость нелппеппой
478
восприимчивости от поперечных координат. Таким образом, нели-
нейный оптический процесс второго порядка может оказаться до-
статочно эффективным даже в том случае, когда пленочный волно-
вод сделан на основе центросимметрпчной среды, а подложка центра
симметрии не имеет. Ыа опыте в такой волноводном структуре дей-
ствительно наблюдалась генерация втором гармоники [4].
Для оптимизации эффективности нелинейного оптического про-
цесса определяющую роль играет фазовое согласование. Волновой
вектор моды волновода в общем случае зависит от размеров волно-
вода и окружающих его сред. В тонкопленочном волноводе можно
менять относительные величины 7<(<о) и 7<(2ы) путем подбора тол
щины плепкп пли погружая пленочный волновод в жидкость и под-
бирая показатель преломления жпдкостп. Как было показано экс-
периментально, этим способом можно добиться выполнения усло-
вия синхронизма 7<(2еэ) 2К(со) для процесса генерации второй
гармоники [3, 4]. Прп выполнении условия синхронизма наблюда-
лась даже генерация второй гармоники в УФ диапазоне в непре-
рывном режиме при мощности пакачки всею 0,5 Вт [4].
Однако существуют определенные трудности, которые пе позво-
ляют использовать на практике тонкопленочные волноводы в каче-
стве удвоителей частоты лазерного излучения. Во-первых, обычно
толщина пленки нс является однородной. В результате этого усло-
вие синхронизма не может выполняться но всей длине волновода.
Чтооы получить когерентную длину больше 1 мм, изменение тол-
щины плепкп пе должно превышать нескольких процентов [5].
Кроме того, несовершенство поверхности волновода может привести
к сильному поглощению волноводных мод [4]. Даже если бы уда-
лось спроектировать и сделать более совершенные волноводы, все
равно остались бы трудности, связанные с обеспечением эффектив-
ного ввода и вывода волн из волновода, с оптическим повреждением.
Заметим, что нелинейный сигнал, генерируемый Р1*1, не обяза-
тельно должен быть модой волновода, хотя до спх пор нага анализ
ограничивался именно этим случаем. В общем случае сигнал
па выходе может быть объемной волной, распространяющейся в
глубь среды, окружающей волновод. Граничные условия требуют,,
чтобы пропкцпп волновых векторов Рнл и объемной волны па грани-
цу раздела были равны; это условие определяет направление рас-
пространения объемной волны. Этот случай очень близок к случаи*
генерации объемной волны при смешении поверхностных волп, рас-
смотренному в разделе 25.2. Генерацию объемных волн второй гар-
моники волноводными модами в тонкопленочном волноводе можно
легко наблюдать экспериментально [5].
В то время как тонкопленочные волноводы часто используются
для генерации второй гармоники, суммарной и разностной частот,
оптические волокна больше подходят для наблюдения других типов
нелинейных оптических процессов. Оптические волокна обычно из
готовляют пз стекловидных материалов, обладающих центральной
симметрией. Следовательно, низшим разрешенным поря щом пели
пенных процессов в них бу дет третий. О \нако в отличие от тонко-
479>
пленочных волноводов оптические волокна структурно более совер-
шенны. Они могут иметь постоянную затухания всего 0,2 дБ/км
п когерентную длину синхронного волнового взаимодействия, пре-
вышающую несколько метров. II:
Рпс, 26.1 Спектр комбинационного
усиления G(Aco) в волокне из плав-
леного кварца с сердцевиной диамет-
ром 3,3 мкм, имеющем коэффициент
потерь 17 дБ/км. Длила волпы на-
качки 514,5 нм [7]
-за большой длины взаимодействия
нелинейные оптические эффекты
третьего порядка могут легко на-
блюдаться в волокне даже с лазе-
рами непрерывного действия. Сре-
ди этих эффектов — ВКР [6, 7],
ВРМБ [8, 9], четырехволновое сме-
шение [10]. четырехволновое пара-
метрическое усиление [11]. оптиче-
ский эффект Керра [12] и фазовая
самомодуляцпя [13, 14].
ВКР в оптических волокнах
было предметом интенсивных ис
следований. При этом использова-
лись как обычные стеклянные во-
локна, так и волокна с жидкой
сердцевиной. Последние облада-
ют тем преимуществом, что но
зволяют использовать в качестве КР-активной среды жидкость
•с большим сечением комбинационного рассеяния, причем величина
комбинационной отстройки может меняться путем замены жидкости.
В то же время стеклянные волокна имеют гораздо меньшее сечение
Гис, 26.2. Схема многочастотного ВКР-генератора па оптическом волокне. L\
и Li— 20-кратные объективы от микроскопа с просветляющим покрытием
М— выходное зеркало аргонового лазера и одновременно общее зеркало ВКР-
генератора, Мй. 1/ь ДБ и Д1з— -зеркала для волн накачки, первой, второй и
третьей стоксовых компонент, Р, S\, S? и 5,.— дифракционные максимумы на
качки, первой, второй п третьей стоксовых компонент соответственно [16]
комбинационного рассеяния на единицу частоты, зато они облада-
ют очень широким спектром комбинационного рассеяния [15], как
это видно из рпс. 26.1. Это позво 1яет перестраивать сигнал ВКР
по частоте в широком диапазоне
480
С помощью оптического резонатора (рис. 26.2) при ВКР была по-
лучена генерация перестраиваемого по частоте излучения [16]. В слу-
чае. показанном па рис. 26.2, когда излучение аргонового лазера не-
прерывного действия накачивало стометровое волокно из плавленого
кварца с коэффициентом потерь 17 дБ/км, комбинационный лазер
персстрапвался в диапазоне более 8 нм, причем диапазон перестрой-
ки можно было бы еще расширить прп использовании импульсных
лазеров. В волоконном комбинационном лазере могут генерировать-
ся и высшие стоксовы компоненты. В случае, показанном па рис. 26.2,
наблюдались четыре порядка стоксова излучения. С их помощью
область перестройки выходного излучения можно расширить до ве-
личины. превышающей 35 пм в видимом диапазоне.
Коэффициент преобразования излучения в стоксову компонен-
ту в волоконном комбинационном лазере может превышать
20% [17]. Таким образом как источник перестраиваемого излучения
волоконный комбинационный лазер может рассматриваться в каче-
ство весьма привлекательной альтернативы непрерывным лазерам
на красителе. И все же он имеет тот недостаток, что ему присуща
довольно большая ширина линии выходного излучения (больше
10 ГГц), которую пе удается уменьшить, помещая эталон в резо-
натор.
Как упоминалось в разделе 11.1, стационарный коэффициент
усиления при ВРМБ в общем случае превышает коэффициент ВКР-
усилепия. Следовательно, можно ожидать что ВРМБ назад насту-
пит в оптическом волокне раньше ВКР, по крайней мере при па-
качке излучением лазера непрерывного действия. В таком случае
трудно будет получить генерацию излучения за счет ВКР без того,
чтобы на выходе не появились также компоненты, связанные
с ВРМБ. Однако пз-за того, что спектр комбинационного усиления
в волокне намного шире спектра усиления при ВРМБ, ла-
зер имеющий ширину липин, превышающую спектральную шири-
ну компонент Мандельштама — Бриллюэна, может эффективно на-
качивать комбинационный лазер и не накачивать при этом лазер
па ВРМБ. В этом случае порог для комбинационной генерации мо
жет оказаться ниже порога генерации за счет ВРМБ. Однако при
достаточно узкой лишш лазера действительно будет доминировать
процесс ВРМБ-генерации. На рпс. 26.3 показана схема кольцевого
лазера на ВРМБ [18]. Одпомодовып лазер непрерывного действия
на ионах аргона с шириной линии меньше, чем ширина линии ман-
делыптам-бриллюэповского рассеяния (около 150 МГц), служил для
накачки кольцевого лазера, состоящего из одномодового кварцево-
го волокна диаметром 2.4 мкм и длиной 9,5 м. Этот лазер имел по-
рог по накачке 25 мВт п выходную мощность 20 мВт при мощно-
сти накачки 750 мВт. При оптимизации коэффициентов отражения
зеркал можно было получить коэффициент преобразования до 20%.
Более эффективная накачка ВРМБ-лазера получалась при пря-
мом двj хзеркальном резонаторе, в котором входное зеркало одно-
временно являлось выходным зеркалом аргонового лазера, высту-
пающего в качестве накачки [19]. При высокой мощности пакачки
31 И. Р. Шен 481
появляются высшие стоксовы компоненты, как показано на
рис. 26.4. В эксперименте наблюдались стоксовы компоненты до
21 порядка при общем стоксовом сдвиге по частоте 714 ГГц. Гене-
рировались также антистоксовы компоненты. Захват фаз многих
стоксовых и антистоксовых линий может привести к появлению на
выходе сигнала в форме импульсов лазера с синхронизованными мо-
дами [20].
Дна фрагма 100 % -ный
Рис. 26.3. Схема кольцевого лазера па ВРМБ. Кольцо резонатора образовано
оптическим волокном и двумя отражателями: 50 % и 4 % Цифрами обозначены:
1 — сканирующим интерферометр Фабри — Перо, 2 — измеритель мощности
луча пакачки 3 — 20-кратные объективы, 4 — волна, частота котором сдвинута
за счет ВРМБ [18]
Генерация антистоксовых компонент является частным случаем
четырехволпового смешения, когда а>о = 2сог — сщ. В общем случае
разность (®, — и5) не обязательно должна быть в резонансе с ка-
ким-либо переходом вещества, из которого состоит волокно. При
малой разности между частотами со, и оц условие синхронизма поч-
ти выполнено, если все волны распространяются в одном направле-
нии. В кварцевом волокне когерентная длина может превышать
2 км при со, — соя = 1 см-*. С увеличением (со, — <os) все большее
значение начинает играть частотная дисперсия среды. Вследствие
этого условие синхронизма для четырехволновою смешения в во-
локне может быть выполнено только в том случае, когда частотную
дисперсию среды удастся скомпенсировать модовой дисперсией во-
локна. Это можпо сделать на дискретных частотах, когда использу-
ется многомодовое волокно. На практике оптическое волокпо часто
бывает несовершенным; эффективная когерентная длина для четы-
рехволпового смешения при точном выполнении условия сипхро-
482
мизма обычно ограничивается этим несовершенством, например из-
менением диаметра волокна по его длине. Если волна накачки имеет
те же две моды, что и стоксова и аптнстоксова компоненты, то
можно показать, что условие
синхронизма становится мо-
псе критичным к изменению
диаметра волокна [11, 21].
При этом эффективная ко-
герентная длина может до-
стигать 10 м при и, — (Оз =
= 3000 см-1. С такой боль-
шой когерентной данной ста
новится возможным даже па-
раметрическое четырехволно-
вое усиление, начинающее-
ся от уровня шума. Оно на-
блюдалось в кварцевом во-
локне при накачке импуль-
сом с длиной волны 532 нм
и пиковой мощностью, не
превышающей нескольких
сотен ватт [7].
Некоторые нелинейные
оптические эффекты связаны
с наведенным оптическим
полем изменением показате-
ля преломления Дп. В стек-
ло Дп обычно мало: п2 =
= 2An/|Z?|z имеет порядок
10 11 СГС. Тем пс менее вол-
новодная мода, распростра-
няющаяся по длинному во-
локну, может получить за-
метный набег фазы, связан
пып с Ап. Как видно из
(26.10), набег фазы опреде-
ляется выражением
Д<₽ (I) = ЬКР1. (26.16)
Для оценки по порядку ве-
личины можно записать
Acp(Z)~ (м/с) Anl. (26.17)
Для случая, когда зеленым
луч мощностью 100 мВт рас
прострапястся по волокну
диаметром 3,5 мкм и длиной
Рис. 26.4. Спектры излучения на выходе
ВРМБ лазера генерирующего стоксовы
компоненты нескольких порядков. При-
ведены спектры для нескольких уров-
ней накачки — от 10 7 Вт (верхняя
кривая) до 3 Вт (нижняя кривая). Рас-
стояние между Сп( ктральными компо-
нентами равно 34 ГГц [19]
100 м. получим Aq>(Z)—-I рад. Эта
оценка показывает, что оптический эффект Керра, т. е. двтлучепре-
ломление, наведенное линейно поляризованным лучом пакачки,
31*
483
должен легко наблюдаться в оптическом волокне. К сожалению,
обычное волокно неоднородно; в результате состояние поля-
ризации входного луча будет непрерывно меняться по ме-
ре его распространения вдоль волокна. Это обстоятельство затруд-
няет наблюдение оптического эффекта Керра. Тем пе менее этот
эффект можно наблюдать в двулучепреломляющем волокно, в кото-
ром входной луч, поляризованный вдоль осей двулучепреломления,
сохраняет свою поляризацию при распространении. Дополнительное
двулучепреломление, паведеппое полем накачки, можпо обнаружить
1 Частотный. СПвКтр
Рис. 26.5. Фотографии формы
импульса на входе и спектра
излучения на выходе из опти
ческого волокна, имеющего
кварцевую сердцевину диа-
метром 3,35 мкм. Под спектра-
ми приведены значения макси-
мального фазового сдвига, ко-
торый пропорционален пико-
вой мощности [14]
по паведеппому изменению поляризации пробного пучка. первона-
чально поляризованного не вдоль осей двулучспрслом гения. Оптиче-
ский эффект Керра в двулучепреломляющем волокпе наблюдался
экспериментально [12. 13] и его предлагалось использовать для схем
оптического переключения и формирования импульсов [22].
Если световой импульс большой интенсивности распространяет-
ся по оптическому' волокну, то наведенное полем изменение фазы
импульса зависит от времени. Это означает, что прошедший через
волокно снег испытывает (фазовую самомодуляцию, согласно (2(>.1О)
равную A<p(t) = ~ |2. Ситуация в данном случае очепь
похожа па случай (фазовой самомодуляцип света в нити самофокуси-
ровки, рассмотренный в разделе 17.7. Следствием фазовой самомо-
Дуляции является уширение спектра прошедшего света. Как было
показано в разделе 17.7, утппреппый вследствие фазовой самомоду-
ляцпи спектр должен иметь квазипсриодическую структуру. Число
484
пиков в уптиренпом спектре определяется ближайшим целым чис-
лом, меньшим Дфтах/2л, а крайние пики с обеих сторон сдвинуты по
частоте на величину I dq/dt I max. Эти закономерности наблюдались в
эксперименте, в котором импульсы аргонового лазера с еппхроппзо-
ваппыми модами длительностью 150 пс распространялись по квар-
цевому волокну диаметром несколько микрон и длиной 100 м [14].
Спектральное уширение, наблюдавшееся при разных уровнях
мощности на входе, показано на рис. 26.5. Полученные дан-
Рис. 26.6. Пропорциональная
мгновенной мощности фазовая
самомодуляция, испытываемая
импульсом длительностью 6 пс:
а — форма импульса, б — частот-
ная модуляция, пропорциональ-
ная производной огибающей им-
пульса [28]
ные хорошо согласуются с теоретическими спектрами, вычис-
ленными для фазовой самомодуляции импульса. Как кратко
упоминалось в разделе 17.7, импульс с фазовой самомодуля-
цпей можно сжать, пропустив его через соответствующим обра-
зом подобранную дисперсионную линию задержки, например, со-
стоящую из пары дифракционных решеток. Принцип сжатия им-
пульса заключается в следующем. Как видно из рис. 26.6, частотную
модуляцию в средней части светового импульса, испытавшего фазо-
вую самомодуляцию, можно аппроксимировать липеппой функцией
времени Дсо ~ (£ — £<>)» причем па фронте импульса частота меньше,
чем на «хвосте». Если при прохождении через дисперсионную ли-
нию задержки низкочастотную часть импульса задержать относи-
тельно высокочастотной, импульс окажется сильно сжатым [23].
В качестве устройства для получения фазовой самомодуляции одпо-
модовос оптическое волокно имеет то преимущество, что оно вызы-
вает однородную фазовую модуляцию волноводной моды по всему7
ее поперечному7 профилю. Кроме того, наведенная добавка Ап в
стекле имеет электронную природу и практически безынерционна
даже в субникосекупдном масштабе времени. Таким образом, в со-
четании с дисперсионной линией задержки оптическое волокно мо
жет быть эффективным устройством для сжатия коротких импуль-
сов [24]. Заметим, однако, что. когда фазовая самомодуляция приво-
дит к значительному уширению спектра, становится существенной
частотная дисперсия в самом волокне, что вызывает заметную де-
формацию импульса. Конкуренция между7 дисперсией и пелипей-
485
ностыо в волокно может приводить к очень интересным результатам:
короткий импульс, распространяющийся по волокну, может быть
либо сильно растянут, либо сжат в зависимости от его интенсивно-
сти и частоты. На анализе этой проблемы мы и остановимся ниже.
26.3 Распространение короткого импульса
в оптическом волокне
-S-W
Задача о распространении импульса в волокне имеет большое зна-
чение во многих отношениях. С принципиальной точки зрения ее
исследование может дать информацию о распространении импуль-
са на большое расстояние в нелинейной среде. Фактически воз-
можности, представляемые здесь волоконной оптикой, уникальны.
Математически задача описывается нелинейным волновым урав-
нением, принадлежащим к тому же классу дифференциальных
уравнении в частных производных, что и нелинейное уравнение
Шрёдингера п уравнение Ландау — Гинзбурга. С практической
точки зрения важным эффектом становится дисперсионное расплы-
вание импульса, поскольку это может ограничить скорость переда
чи информации по оптическому волокну.
Мы рассмотрим только простои случаи распространения им-
пульса в одномодовом волокне. Модовая дисперсия (играющая
важную роль в многомодовом волокне) в этом с 1учае отсутствует,
и нам достаточно учесть только влияние на распространение им-
пульса частотной дисперсии и индуцированного нолем изменения
показателя преломления. Частотная дисперсия приводит к диспер-
сии групповой скорости dvgidto — — Vgd-Klda2. Поэтому^ в линей-
ной среде, как хорошо известно из лилейной оптики, импульс,
пройдя некоторый путь, расплывается. При наличии индуцирован-
ного полем изменения показателя преломления Ап ситуация ос-
ложняется. В зависимости от конкретных условий импульс, бегу-
щий по волокну, может расплываться, сжиматься, деформировать-
ся или даже разбиваться на множество импульсов.
Формально распространение импульса в одпомодовом волокне
описывается нелинейным волновым уравнением, в котором нели-
нейность связана с индуцированным нолем изменением Ап. Если
поле Е ” записано в виде (26.1), то, используя приближение мед-
ленно меняющихся амплитуд, нелинейное волновое уравнение
можно свести к уравнению для комплексной амплитуды |25] (см.
раздел 3.5)
(-Т + — W Л(г) (г 0 - - * -4 + iK* I |2л(?)> (2СЛ8)
( dz v fit ] ' ' 2dw _ i I > V /
где — (2лс0р/А'(г c2) и An —(K2c/a) |Л(,) |г. Первый член
в правой части (26.18) связан с дисперсией групповой скорости,
а второй — с индуцированным полем изменением: Ап. Вводя но-
вые переменные
T~4t- —1 £ =
\ vg)
dVR
da>
(26.19)
486
и обозначая
а = Т
/ 2А' \ 1/2
[ _________2 1
уравнение (26.18)
ДУ [25]
можпо прообразовать к безразмерному ви-
. да
I —
1 ()vg!dv> g2g
2 | dvgidv> | f?J,2
+ | а|2а.
(26.20)
В соотношениях (26.19) Т является мерой длительности входного
импульса. Если dvefda > 0, то (26.20) имеет тот же вид, что и не-
линейное уравнение Шрёдингера. Аналогичные дифференциальные
уравнения в частных производных описывают формирование и рас-
пространение волновых пакетов и для широкого круга других си-
туаций [26]. Хотя общее решение уравнения (26.20) отсутствует,
было получено частное решение, которое кратко обсуждается ни-
же. Детали можно найти в работе [26].
Сначала рассмотрим физику комбинированного влияния дис-
персии групповой скорости dvg!da > 0 и индуцированного полем
изменения Ап на деформацию импульса. Как говорилось выше в
разделе 26.2, индуцированное полем изменение Ап приводит к ча-
стотной модуляции распространяющегося импульса. При Ап > 0
текущая частота увеличивается от фронта импульса к его «хвос-
ту». Это схематически изображено па рпс. 26.6. За счет дисперсии
групповой скорости > 0 передняя часть импульса будет
распространяться с меньшей скоростью, нежели задняя. В резуль-
тате импульс сжимается (эффект, обратный дисперсионному рас-
плыванию в линейной среде). Сжатие, обусловленное нелинейной
добавкой Ап, возрастает с ростом интенсивности импульса. Поэто-
му при увеличении интенсивности сначала уменьшается расплы-
вание импульса ио сравнению с линейным случаем. Затем, если
импульс имеет достаточную интенсивность и подходящую форму,
эффект нелинейного сжатия и расплывания в точности компенси-
руют друг друга и импульс распространяется без изменения фор-
мы. Такой стационарный имдульс называют солитоном. С солито-
нами приходится иметь дело для широкого круга нелинейных
волповых задач [26]. При еще больших интенсивностях сжатие
доминирует и импульс может схлопнуться.
Прп распространении по оптическому волокну форма импуль-
са может меняться непрерывно, поочередно то сжимаясь, то рас-
плываясь, пока импульс пе примет устойчивую форму.
Такая физическая картина подтверждается точным решением
уравнения (26.18) для случая дщ./<Эи > 0 [26] Расчет показывает
также, что фундаментальный солитон имеет форму гиперболиче-
ского секанса a — sech(s) с фиксированной площадью пло-
со
щадь импульса определяется соотношением ^dt. Если
-ОО
импульс на входе имеет форму а = Nsech(t/T), 1де N— целое
487
число, большее 1 (<$£ = Л^0), то решение (26.20) оказывается
периодическим с периодом £„ = л/2 но При Л =2 импульс схло-
пывается до минимальной ширины при g = g„/2, а затем уширяет-
ся до первоначальном ширины при При Л’= 3 импульс
схлопывается до минимальной ширины при g = £0/4, затем по ме-
ре уширения оп разбивается на два импульса равной амплитуды
Рис. 26.7. Теоретически рассчитанное
поведение со.титопов при их распро-
странении в оптическом волокпе.
Фундаментальный солитон (верхний
рисунок) распространяется без из-
менения своей формы и амплитуды.
Солитоны высших порядков. Л' = 2
(средний рисунок) и Лг 3 (ппж-
ний рисунок), имеют более сложное
поведение, испытывая последова-
тельно сжатия и разбиения на не-
сколько импульсов, zo па рисунках
соответствует одпому периоду соли-
тона [Mollenauer L. F., Stolen R. И,
Gordon J. Р. Ц Phys. Rev. Lett-
1980. V. 45. Р. 1095]
ПРИ 5 — ёо/2. В конце концов оба импульса сливаются при g = g,,.
и импульс восстанавливает первоначальную форму. Солитонные
решения при Л — 1, 2, 3 показаны на рпс. 26.7. Более подробно
эволюция солитонного импульса прп Л’ = 3 показана на рпс. 26.8.
При N = 4 импульс испытывает трехкратное разбиение при
£ = ёо/2. Расчет показывает также, что входной импульс произ-
вольной амплитуды и формы на большом расстоянии может совер-
шить ту же эволюцию, которую испытывает входной импульс,
имеющий форму а = Azsech(t/7’). Например, если л$и/2 < ol <'
Зл?^0/2, то исходный импульс должен в точности эволюциониро-
вать к фундаментальному солитону. Эта картина формирования
стационарного импульса напоминает описанное в разделе (21.6)
явление самоиндуцированной прозрачности. Стационарный им-
пульс, формирующийся при самоиндуцированной прозрачности,
также можно считать солитоном.
Развитую теорию можпо использовать для оценки длины во-
локна и мощности лазерного импульса, необходимых для наблюде-
ния образования солитона. Из (26.19) прп a = sech(s) для вели-
чины периода солитона получаем формулу
пТ" ,ILg 1 I 1
Z°~~T~ I
(26.21)
488
При этом выражение для интенсивности фундаментального соли-
тона имеет вид
Io = noc/lGK^. (26.22)’
Дисперсия групповой скорости для волокон из кварца dvg/d& обыч-
но меняется с отрицательной на положительную при Л« 1.3 мкм-
Рис. 26.8. Огибающая солптопа прп V = 3 па разных расстояниях вдоль волок-
на (Stolen R. Н., Mollenauer L Tomlinson W. J. Ц Opt. Lett.— 1983. V. 8.
Если взять X= 155 мкм, при которой dvg1/d'k (2пс/л2) ди^/ды
~ (пс/нм)/км, и Т — 4 пс, что соответствует входному им-
пульсу с полной шириной па полувысоте, равной 7 пс, мы полу-
чаем z0 = 1260 м. Лилейный и нелинейный показатели преломления
волокна равны п0 = 1,45 и гег = 1,1 • 10"13 СГС (К = апг/2с). Тогда
из (26.22) получаем 4 = 1 • 106 Вт/см2, и при эффективном сечении
пучка в волокне 10~6 см2 критическая пиковая мощность для об-
разования фундаментального солитона составляет 1 Вт. Такой пи-
косекундныи импульс легко получить с помощью пикосекупдного
лазера ИК диапазона
Эксперимент был выполнен Молленауэром с сотрудниками
[25] с использованием ппкосекундпого лазера на центрах окраски,
работающего в режиме синхронизации мод и имеющего длину вол-
ны 1 55 мкм. Кварцевый волоконный световод имел в первом экспе-
рименте длину только 700 м, но при этом параметр § был больше-
л/4. поэтому следовало ожидать сжатия и разбиения импульса.
со
Были измерены автокорреляционные функции f / (t) I (t + т) dt
489
прошедших через волокно импульсов при разных значениях пико-
вой мощности импульсов на входе. Результаты представлены на
рис. 26.9. При низкой мощности импульса на входе Р — 0,3 Вт
импульс па выходе явно шире входного. При Р = 1.2 Вт выходной
импульс имеет приблизительно такую же длительность, что и им-
пульс па входе. Это показывает, что достигнута критическая мощ-
ность, необходимая для образования фундаментального солитона.
Рис. 26.9. Автокоррсляпионпьтс функции импульсов па выходе из волокна в
зависимости от мощности. На вре: ке показаны спектр и автокорреляционная
функция лазерного импульса па входе. Все кривые приведены примерно к
одной амплитуде [25]
Экспериментальный результат согласуется с теоретически предска-
занной величиной Pq = 1 Вт. При Р = 5 Вт (~Л'2Ро при N = 2) им-
пульс на выходе сжимается почти до минимального значения и
имеет длительность ~2 пс. Наконец, при Р = 11,4 Вт (~3*Р0) и Р =
— 22.5 Вт (~42Л3) автокорреляционные функции имеют три и пять
пиков соответственно, что указывает на то, что импульс разбива-
ется в этих случаях на два и три импульса. В волокне большой
длины (£ ~ go = л/2) наблюдалось возвращение формы импульса
прошедшего солит опа к форме входного импульса [25].
Физика солитонов — область, где в избытке имеются теоретиче-
ские расчеты, однако явно не хватает количественных эксперимен-
тов. Оптические волокна представляют собой идеальную среду для
изучения солитонов. Здесь появляется возможность проведения де-
тальных теоретических и экспериментальных исследований взаимо-
действия между солитонами, отражения солитонов на границе раз-
дела. Эти проблемы привлекли внимание многих исследователей.
Эффект сжатия импульса прп солитонном распространении может
быть использован па практике для сжатия пикосекундных импуль-
сов. Как видно из рис. 26.7. в случае солитона, отвечающего N = 3,
импульс па выходе при g = л/8 и g = Зл/8 может вследствие сжа-
тия иметь длительность, на порядок меньшую щитсльности вход-
ного импульса. Экспериментально с использованием этого метода
наблюдалось 30-кратпое сжатие ппкосскундпого импульса, отве-
чающего солитону высокого порядка, N 10 [27].
490
изменении знака дисперсии, когда
Характер нелинейного распространения импульса в оптическом
волокне сильно изменяется при
7,0
0,5
О
т,см
О
-20
25 П
-25 L
-20 -10
t, пс
Гис. 26.10. а Импульс длительностью 6 пс па входе, б — Частотная модуляция
импульса, связанная с фазовой самомодуляцией вследствие оптического эф-
фекта Керра, е Прямоугольным импульс, получающийся в результате совме-
стного влияния дисперсии групповой скорости dug/da <Z 0 и оптического
эффекта Керра г — Частотная модуляция прямоугольного импульса [28]
Входной импульс
200 фС,
20кВт
Дшрракцион-
ная решетка
Сжатый импульс 1
Выходной импульс
- 5,5пс,2кВт
®пс
Призма
'ыхооиои импульс
гДшрракщт-
ЗОаю,КкВт tnepe-
I страибаемый по п Иая Решета
____А_____ частоте) Призма
Сжатый импульс 2
Рпс. 2611. Схема двухступенчатого компрессора оптических
Цифрами обозначены: 1 оптическое волокно длиной 3 м, 2
локпо длиной 55 см.
импульсов [31].
оптическое во-
воспроизведен
dv./ды < 0 [28]. На рис. 26.10(7 и б фактически
рис. 26.6; показано, как возникает фазовая самомодуляцпя корот-
кого импульса вследствие наведенного полом изменения Ап.
Поскольку теперь высокочастотные компоненты импульса распрост-
раняются медленнее, чем низкочастотные, дисперсия групповой ско-
491
рости в данном случае стремится растянуть импульс, сделать его
вершипу плоской и обострить его передний фронт и спад. При
соответствующей интенсивности входного импульса или длине во-
локна колоколообразнып входной импульс может превратиться в
почти прямоугольный. При этом для более чем 90% импульса
Рис. 26.12. Автокорреляционные функции: а — импульса на входе, б — сжато-
го пмпу ьса после первой ступени оптического компрессора, в - сжатого им-
пульса после второй ступспп оптического компрессора [31]
частотная модуляция оказывается практически линейной, как по-
казано на рис. 26.10в и г. Проходя через соответс вующим обра-
зом подобранную дисперсионную линию задержки, такой импульс
может быть сильно сжат, причем более 90% энергии импульса
будут сосредоточены в узком ппке Такая качественная картипа хо-
рошо согласуется с резул татами численного решения уравнения
(26.18).
Эксперименты подтвердили высокую эффективность этого мето-
да сжатия импульсов. В первых опытах пикосекундные импульсы
длительностью 5 пс и мощностью 10 Вт после прохождения через
70 метровое кварцевое волокно и дисперсионную линию задержки
сжимались до 1,5 пс [24]. В друтих экспериментах импульсы дли
492
тсльиостью 90 фс и мощностью 7 кВт сжимались до 30 фс при
использовании 15-саптиметрового кварцевого волокна [29], а им-
пульсы длительностью 5,4 пс и мощностью 1 кВт сжимались
до 450 фс прп помощи 30-метрового волокна [30]. При использова-
нии двух ступеней сжатия было достигнуто сжатие импульса в
65 раз [31]. Схема последнего экспермента приведена на рис. 26.11.
Системы, состоящие из решетки и призмы, служили в качестве
дисперсионных линий задержки. На первом этапе импульсы лазера
иа красителе длительностью 5,9 пс и мощностью 2 кВт сжимались
до 200 фс при выходной мощности 20 кВт. На втором этапе им-
пульсы сжимались до длительности 90 фс и имели мощность
10 кВт. Измеренные автокорреляционные функции исходных и сжа-
тых импульсов приведены на рис. 26.12 Несомненными преимуще-
ствами этой схемы сжатия импульсов являются относительная про-
стота и возможность применения для сжатия перестраиваемых
пикосекундных импульсов, генерируемых лазерами па красителях.
Можно ожидать, что опа окажется весьма полезной при освоеппи
фемт осекундпого диапазона длительностей.
Глава 27
ОПТИЧЕСКИЙ ПРОБОЙ
Под оптическим пробоем мы будем здесь понимать катастрофиче-
ское развитие повреждения, вызванного в прозрачной среде силь-
ным лазерным полем. Причиной оптического пробоя является
лавинная ионизация. Этот процесс существенно отличается от инду-
цированного лазером теплового пробоя, обусловленного непосред
ствепным нагревом среды лазерным излучением. Процесс оптиче-
ского пробоя играет принципиальную роль в технике мощных ла-
зерных пучков, поскольку он определяет предельную мощность
излучения, которую можно пропустить через среду. Вообще говоря,
оптический пробой является следствием быстрого вложения энергии
в среду с помощью лазера. Очепь сильное оптическое возбуждение
с последующим сложным процессом образования плазмы при ла-
винной ионизации сильно затрудняют строгое теоретическое ре-
шение задачи.
В этой главе мы, по существу, ограничимся лишь кратким вве-
дением в существо проблемы с упором па физику явления.
27.1 Общее описание
Лазерное поле с напряженностью, приближающейся к кулоновско-
му полю внутри атома, способно оторвать от атома валентные
электроны. Мы уже видели в разделе 22.5, что в лазерном поле с
пнтенсивностыо 10” Вт/см и выше может легко происходить мно-
гофотоппая ионизация практически всех атомов и молекул. Однако
в этом процессе участвуют отдельные атомы или молекулы, и попи
зация одного атома пе оказывает влияния на ионизацию остальных
атомов. Так происходит, когда давление газа мало (т. е.
=С10-3 Торр), а лазерный импульс имеет малую длительность
(ОО-8 с) по сравнению с временем между столкновениями атомов
(>10 6 с). Кроме того, средняя длипа свободного пробега элек-
тронов (>10 см) должна быть намного больше размера фокаль-
ного объема (размер фокального пятпа <10~2 см), чтобы можно
было пренебречь вторичными эффектами ионизации при столкно-
вениях электронов с атомами. При этих условиях многофотонная
ионизация является единственным механизмом ионизации га-
зовой среды.
Оптический же пробой является процессом ионизации, проте-
кающим в сравнительно плотной газовой или конденсированной
среде, с последующим образованием плазмы. Этот процесс часто
494
происходит при фокусировке в среде излучения лазера с модулиро-
ванной добротностью с энергией импульса ^0,1—1 Дж.
Это явление было открыто в 1962 г. сразу после изобретения
лазера [1] и с тех пор привлекало внимание многих исследователей
в связи с важной ролью, которую опо играет при использовании
мощных лазеров. Возникновение оптического пробоя обычно сопро-
вождается видимой глазом вспышкой пли искрой, связанной с образо-
ванием в среде плазмы. В газах искра может иметь большую про-
тяженность. Группой советских исследователей наблюдалась ре-
кордная искра длиной 60 м, получавшаяся ирн слабой фокусировке
в воздухе излучения импульса лазера на стекле с неодимом с
энергией 160 Дж [2]. В конденсированных средах образование плаз
мы обычно приводит к появлению области повреждения (или серии
таких областей) в случае твердого тела или к образованию пу-
зырька (или нескольких пузырьков) в случае жидкости.
Образование плазмы при оптическом пробое является следстви-
ем возникновения электронной лавины. Опа начинается от неболь-
шого числа «затравочных» свободных электронов (или квазисво-
бодных электронов в случае твердою тела). Эти электроны либо
изначально имеются, либо генерируются в процессе лазерно-ип-
дуцпроваппой (многофотопноп) ионизации. Ионизация посредством
электронной лавины может развиться в том случае, когда электро-
ны набирают энергию, взаимодействуя с лазерным полем. Если
электрон набирает энергию, достаточную для ударной ионизации
атома, повторение этого процесса может привести к быстрому раз-
множению электронов.
Из законов сохранеппя импульса и энергии следует, что элект-
рон может поглотить фотон из лазерного поля только в том слу-
чае. когда он сталкивается с атомом пли попом. Этот процесс яв-
ляется в точности противоположным по отношению к процессу
тормозного излучения и получил название обратпотормозного эф-
фекта [3]. Ясно, что подобный процесс будет эффективным только
в сравнительно плотной среде, в которой электроны испытывают
частые столкновения с атомами. Благодаря обратнотормозпому эф-
фекту электроны могут поглощать один фотон за другим и набрать
энергию, достаточную для ударной ионизации атомов. Вслед за
этим развивается каскадная ионизация или электронная лавина,
приводящая к образованию плазмы [3]. Как только уровень иони-
зации становится заметным, падающий свет начинает поглощаться
электронами па свободно свободных переходах в континууме в поле
попов. Последнее вызывает интенсивный разогрев электронной
плазмы с последующим быстрым гидродинамическим ее расшире-
нием в виде ударной волны [4]. Конечным результатом этого про-
цесса оказывается образование искры в случае газа или видимого
повреждения в случае конденсированной среды.
Во многих отношениях оптический пробой подобен пробою в
постоянном электрическом плп СВЧ поле [5]. В обоих случаях
пробой вызывается электронной лавиной, индуцированной полем,
хотя источник полз ченпя начальных электронов и детальная
495
динамика у этих двух процессов различны. В то же время оптиче-
ский пробой принципиально отличается от лазерно-индуцированно-
го теплового пробоя. В последнем случае среда поглощает энергию
из лазерного пучка и быстро превращает се в тепло. Результирую-
щий рост температуры может затем вызвать ударную ионизацию
газа и в конце концов привести к образованию плазмы. В твердом
теле лазерный нагрев может вызвать плавление, которое лежит
в основе процесса лазерного отжига. При дальнейшем перегреве
может начаться испарение вещества. На поверхности твердого тела
может образоваться плотная плазма, что приводит к появлению
своего рода «шаровой молнии», испускающей видимое, ультрафио-
летовое и даже рентгеновское излучение [6]. Лазерпо-индуцирован-
пый тепловой пробой играет важную роль в лазерной физике и
технологии, ио выходит за рамки рассматриваемой в данной главе
проблемы. Здесь мы ограничимся рассмотрением только оптического
пробоя.
Оптический пробой в газах и конденсированных средах имеет
много общего. С теоретической точки зрения в обоих случаях про-
бой вызывается ионизацией посредством электронной лавины и
связан с поглощением более одного (иногда многих) фотона па
каждый рожденный электрон. С экспериментальной точки зрепия
также имеются общие проблемы. В обоих случаях в первых экспе-
риментах возникли большие трудности в определении воспроизво-
димых порогов пробоя в различных веществах. Эта невоспроизво-
димость была вызвана следующими факторами. Во-первых, по-
скольку оптический пробой является сильно нелинейным эффектом,
отчетливо проявляется резкая зависимость измеряемого порога
пробоя от флуктуаций интенсивности лазера. Чтобы получить воспро-
изводимые результаты следует использовать одномодовые (с одной
поперечной и продольной модой) лазеры. Во-вторых, порог пробоя
может быть сильно снижен, если в прозрачной среде имеются по-
глощающие частицы или примеси с низкой энергией ионизации,
поскольку в этом случае именно они являются источником первич-
ных электронов в процессе лавинной ионизации. Только в чистых
веществах можпо надеяться экспериментально определить истин-
ный порог пробоя. В-третьих, к неконтролируемым изменениям из-
меряемого порога пробоя приводит самофокусировка (гл. 17) ла-
зерного пучка. В условиях самофокусировки измеряемый порог
пробоя оказывается гораздо ниже истинного, поэтому при измере-
нии последнего важно избегать возникновения самофокусировки.
Вместе с тем свойства газов и твердых тел сильно отличаются,
поэтому они должны иметь существенно различные характеристики
пробоя. В следующих разделах мы рассмотрим оптический пробой
в газах и твердых телах в отдельности. Мы не будем рассматривать
оптпческпп пробой в жидкостях, поскольку о нем мало что из-
вестно. Представленный здесь материал взят из обзорных статей,
перечисленных в списке литературы. Исследования по оптическому
пробою интенсивно развиваются и по сей день, хотя понимание
основ процесса было в основном достигнуто уже к 1975 г.
490
27.2 Оптический пробой в газах
Возникновение оптического пробоя в газе включает в себя две
стадии: создание первичных электронов и развитие лавинного про-
цесса ионизации [3]. Если изначально свободные электроны отсут-
ствуют, то первичные электроны в фокальном объеме лазерного
пучка могут быть получены только в процессе многофотопиой
ионизации атомов илп молекул. Для этого нужны очень высокие
интенсивности лазерного излучения, особенно если порядок п мно-
гофотонпоп ионизации велик. Если в среде есть поглощающие ча-
стицы субмикронного размера или атомы или молекулы примеси,
то для создания «затравочных» электронов требуется гораздо мень-
шая интенсивность лазерного излучения. От первичных электронов
зависит возникновение лавинной ионизации. Однако развитие иони-
зации из-за электронной лавины определяется совместным дей-
ствием процессов роста и убыли числа электронов и их энергии.
Скорость ионизации прямо пропорциональна результирующей ско-
рости набора энергии электронами, которая оцюделяется разностью
между скоростью набора эпсргип за счет обратнотормозного эффек-
та и скоростью потерь энергии электронами вследствие столкнове-
ний. Кроме того, число электронов убывает за счет их диффузии
из области взаимодействия или процессов рекомбинации. Лавинная
ионизация может привести к оптическому пробою только в том
случае, когда результирующая скорость размножения электронов
настолько велика, что превышает пороговое значение, необходимое
для образования плазмы в течение лазерного импульса. Так как
скорость набора энергии электронами пропорциональна интенсив-
ности лазерного излучения, а скорость потерь практически не за-
висит от полн, то прп заданной длительности лазерного импульса
должно существовать пороговое значение лазерной интенсивности,
по достижении которого возникает лавинная ионизация.
Количественное описание рассмотренных процессов, приводящих
к оптическому пробою, затруднено, особенно если необходимо
учесть квантовую природу лавинной ионизации. Мы ограничимся
классическим описанием, пользуясь простой моделью [3].
Предположим, что возникновение первичных электронов и ла-
винное размноженпс электронов — это два последовательных неза-
висимых процесса. Если первичные электроны создаются в процес-
се одноступенчатой n-фотонпой ионизации, то их плотность равпа
Ро~Я/л, (27.1)
где I — интенсивность лазера, а параметр А пропорционален дли-
тельности лазерного импульса. В случае наличия в газе поглоща-
юшпх частиц или легко ионизуемых примесей величина А будет
намного больше, а величина п— меньше. Для получения первич-
ных электронов можпо использовать процесс преионизации; в этом
случае величина начальной плотности электронов р0 будет иметь
вполне определенное значение.
32 и. р. шен 497
Предположим, что процесс умножения числа электронов стар-
тует с начального значения электронной плотности р . Пусть ц —
скорость ионизации, a g - скорость потерь. РезультирЧ ющая ско-
рость размножения электронов равна
dp/сЙ = (т) -g)p, (27.2)
откуда
р («) = Ро exp [(ц-§)«]. (27.3)
Для наступления оптического пробоя величина р должна достичь
критического значения ркв (порядка 108 см-3), соответствующего
начальной стадии образования плазмы в течение лазерного импуль-
са. Если длительность лазерного импульса равна тр, то порог оп-
тического пробоя характеризуется пороговой скоростью ионизации
цкр. Заметим, что величина ц пропорциональна интенсивности ла-
зера 7, а скорость потерь g от интенсивности 1 пс зависит. Следо-
вательно, наличие г]1:р означает, что существует пороговое значение
интенсивности /кр, при которой возникает пробой. Из (27.3)
получаем
T)Kp = g+ (27.4)
‘о
Чтобы теперь найти соотношение между цкр и /,,р, воспользуемся
классической моделью свободного электрона. Скорость набора
энергии электроном определяется из уравнения
= р7 б)
m(l + uV)’ { '
где Е—оптическое поле с частотой и. т — характерное время меж-
ду столкновениями, сопровождающимися передачей импульса, е и
т — заряд и масса электрона соответственно. Если энергия иони
зации атомов или молекул равна ё‘;, то скорость ионизации нахо-
дится из соотношения
Из (27.4) — (27.6) получаем
е21 £ |2Т
т^Т (1 + со2т")
тс№Т (1 !• акт'2)
2ле“’т
(27.6)
(27 7)
Последнее соотношение позволяет в явной форме установить, как
порог пробоя зависит от различных физических параметров.
Прежде чем перейти к обсуждению следствий соотношения
(27.7), следует подчеркнуть, что оно дает, разумеется, лишь гру-
бое описание процесса пробоя. В более общем виде Яблонович [7]
предложил использовать для описания оптического пробоя принцип
подобия. Этот принцип заключается в том, что отношение ц/р. где
р— давление газа, должно удовлетворять закону подобия в виде
ц/р-/^), (27.8)
498
где ж = l£'l/p(l + сгт2)* Поскольку т ~ 1/р, мы убеждаемся, что
соотношение (27.6) действительно сводится к (27.8), причем
/(ж)~.г2. Однако экспериментальные результаты, относящиеся
к гелию, подчиняются закону подобия, в котором функция f(x)
ведет себя гораздо круче, чем хг. Наше теоретическое рассмотре-
ние фактически является простым обобщением классической тео-
рии каскадной ионизации в СВЧ диапазоне [5]. Может возникнуть
вопрос о справедливости такого описания, поскольку здесь пред-
полагается, что в каждом столкновении электрон приобретает
энергию тд%/д1 превышающую энергию фотона Йсо. Для оптиче-
ского же пробоя обычно т ~ 0,01 эВ, в то время как 1г<л
имеет величину порядка 0,1 1 эВ. Следовательно, в этом случае
квантовые эффекты сущехтвеппы. Заметим, что анализ этой про
блемы с использованием квантового кинетического уравнения Больц-
мана для описания динамического распределения электронов в кас-
кадном процессе показал, что соотношение (27.6), или точнее (27.8),
приблизительно выполняется [8].
Теперь воспользуемся соотношением (27.7), чтобы установить,
как зависит от различных параметров пороговая интенсивность
оптического пробоя. Рассмотрим сначала влияние первичных элект-
ронов. Для начала лавинной ионизации в фокальном объеме дол-
жен существовать хотя бы один первичны и электрон. Это означает,
что должно выполняться условие р(, > р„1П = 1/Е,. где l7f фо-
кальный обьем. При И, ~ 10“7 см3 соответствующая величина pm.n
составляет 107 см 3. Если р(1 < р п „. то вероятность появления
электрона в объеме Ту крайне мала и лавинный процесс едва ли
начнется. Если р0 > pmiIt, то справедливо обратное. Пусть 7,„тр —
плотность энергии лазерного излучения, необходимая для генера-
ции pmin- Мы приходим к выводу, что если больше 7кр, опреде-
ленной из (27.7) при ро = pmin. то порог оптического пробоя опре-
деляется 1,п. С другой стороны, если ZKp»/m, то порог пробоя опре-
деляется /К|).
Как упоминалось выше, величина 1т может быть очень боль-
шой, если рП1!ц создается за счет многофотонноп ионизации. Однако
величина может резко понизиться, если в газе имеются погло-
щающие частицы в пт легко ионизуемые примеси. В экспериментах,
в которых специально принимались меры к подавлению эффекта
генерации первичных электронов, газовая среда могла быть пре-
ионизована, при этом получалась ожидаемая величина р0, намного
большая pmin [9]. В этом случае последующий оптический пробой
в газе определяется исключительно развитием лавинной ионизации.
Эксперименты действительно показали, что когда прозрачный газ
с энергией ионизации г, нампого большей 7/со. очищался, порог
оптического пробоя сильно возрастал; одновременно эксперимент
становился менее воспроизводимым, поскольку инициирование про-
цесса лавинной понизацпп теперь гораздо сильнее зависело от
статистики появления первичных электронов в фокальном объе
ме [9]. То же самое происходило и при уменьшении фокального
объема.
32*
499
Предположим теперь, что /кр > так что пробой определяется
процессом лавинной ионизации. Как видно из (27.7), 7нр все же
зависит от ро. Эта зависимость видна и из экспериментальных ре-
зультатов, приведенных на рис. 27.1. в случае, когда начальная
плотность ро создавалась за счет преионизации. Порог пробоя 7,<р
уменьшается с ростом р0. Результаты, показанные на рис. 27.1,
Рис. 27.1. Порог пробоя в гелии в зависимости от плотности электронов пре-
иопизацпи. Зачерненные точки получены в отсутствие преиопизацпи. Измере-
ния проводились с импульсами TEA COs-лазера на днине волпы 10.6 мкм при
четырех различных степенях фокусировки [9]
демонстрируют также зависимость 7кр от фокального диаметра. При
уменьшении диаметра фокального пятна возрастают потери элект-
ронов за счет их диффузии из фокального объема в течение лазер-
ного импульса. Тогда, согласно (27.7), скорость потерь g стано-
вится больше и, как следствие этого, возрастает порог пробоя. При
высокой начальной плотности р0 потери электронов за счет диф-
фузий играют меньшую роль, так как процесс диффузии стано-
вится более амбиполярным и менее быстрым. В результате за-
висимость 7кр от фокального диаметра становится менее вы-
раженном.
Соотношение (27.7) предсказывает также зависимость 7кр от
давления газа р, поскольку т~ 1/р. При низких давлениях <о2т2 > 1
и 7кр ~ 1/р, а при высоких давлениях ы2т2 « 1 и 7кр ~ Р- Эта за-
висимость качественно была подтверждена в эксперименте, резуль-
500
тэты которого приведены на рис. 27.2а [10] Для сравнения на
рис. 27.26 показана зависимость порога СВЧ пробоя от давления
для разных газов [5]. Кривые на обоих рисунках качественно ведут
себя одинаково, только минимальный порог пробоя в случае волн
Рис. 27.2. а — Зависимость порога оптического пробоя в Аг Не и от давле-
ния. Импульс рубинового лазера длительностью 50 нс фокусировался в пятно
диаметром 100 мкм [10]. б — Зависимость порога пробоя СВЧ полем в воздухе
(изображена квадратами) в азоте (изображена треугольниками) и кислороде
(изображена ромбами) от давления. Частота СВЧ поля составляла 0,994 ГГц,
диффузионная длина разряда — 1,51 см [MacDonald A. D. Microwave Breakdown
in Gases.- N. Y.: Wiley, 1966]
СВЧ диапазона достигается при гораздо меньшем давлении. Это
легко можпо попять па основании формулы (27.7), замечая что
минимум в зависимости 7кр от р достигается при сот ~ 1 и что т
обратно пропорционально р.
501
После возникновения пробоя возрастает поглощение энергии ла-
зерного пучка электронами плазмы в присутствии ионов. Быстро
разогревающаяся плазма вскоре приводит к образованию расши-
ряющейся ударной волны и одновременному появлению искры [3].
Так как лазерный пучок поглощается главным образом фронтом
ударной волны, распространяющимся по направлению к лазеру, то
энергия лазерного излучения непрерывно передается фронту удар-
ной волпы, а искра распространяется в сторону лазера [11]. При
гостаточной энергии лазер-
ного импульса искра может
пройти очень большой путь
[2]. Более строгое количе-
ственное описание процесса
лазерного пагрева плазмы,
приводящего к распростра-
няющейся на большое рас-
стояние искре, является до-
вольно трудной задачей. Эта
проблема имеет важное зна-
чение для изучения взаимо-
действия лазерного излуче-
ния с плазмой [12]. но вы-
ходит за рамкн этой книги.
Читатели могут обратиться
к приведенной в конце гла-
вы литературе и содержа-
щимся в ней ссылкам.
Оптический пробой! в га-
зах нашел применение в це-
лом ряде областей. Быстрое
образование плазмы и воз
пикающая блаюдаря этому
блокировка падающего ла-
зерного пучка (рис. 27.3)
могут быть положены в ос-
нову действия быстрого оп-
тического переключателя.
Генерация лазером плазмы
прп оптическом пробое яв
ляется одним из способов по-
Рис. 27.3. Осциллограммы: а импульса
СО мазера с длительностью на полувысо-
те 200 нс, б — выходного импульса после
пробоя в воздухе [Smith D. С. Ц Appl.
Phys, Lett.— 1971. V. 19. Р. 405]. Скорость
развертки 50 пс деление
лучения плотной низкотемпературной плазмы. Такая плазма мо-
жет служить источником света, обладающим очень большой яр-
кост 1.Ю Возможность поддержания лазерно-индуцированной плазмы
с помощью луча непрерывного лазера и другие применения опти-
ческого разряда были рассмотрены Райзером*) (см. список ли-
тературы ).
*) См такж • монографию [1*]. (Примеч. ред.)
502
27.3
Оптический пробой в твердых телах
Хотя оптический пробой в газах и твердых телах был открыт од-
новременно [1], для понимания физи'кп пробоя в твердых телах
потребовалось гораздо больше времени, нежели для разработки
теоретической картины пробоя в газе. Это связано с эксперимен-
тальными трудностями при работе с твердыми телами. В отличие
от газов оптический пробой в твердом теле оставляет в нем по-
стоянное повреждение. В этой ситуации эксперимент уже нельзя
корректно повторить, если только пе иметь под рукой большого
образца твердого тела с чрезвычайно высокой однородностью или
нескольких, образцов одинакового качества. Контроль качества об-
разца твердого тела фактически представляет главную проблему
в экспериментах по оптическому пробою. Поглощающие включения
в твердом теле резко понижают экспериментально определяемый
порог пробоя, поскольку локальный нагрев этих включении при-
водит к тепловому пробою. Только в случае, когда влияние погло-
щающих включений удается устранить, можно ожидать получения
воспроизводимых величин порога оптического пробоя. Было обна-
ружено, что «истинный» оптический пробой приво шт к образова-
нию трека повреждения в виде воронки, тогда как пробой па вклю-
чениях образует сферическое повреждение. Гакйм образом, иссле-
дуя треки пробоя, можпо различить эти два механизма пробоя [ 3].
Другая экспериментальная трудность связана с эффектом само-
фокусировки, которая легче наступает в твердом теле, чем в газе.
При наличии самофокусировки наблюдаемый порог пробоя будет
определяться порогом самофокусировки (см. раздел 17.5). Эта труд-
ность может, одпако, быть более или менее устранена при ис-
пользовании фокусировки лазерного пучка с помощью короткофо-
кусной линзы: в этой ситуации эффекты самофокусировки пре-
небрежимо малы [13]. Мы рассмотрим ниже только случай опти-
ческого пробоя в чистом прозрачном твердом теле, индуцирован-
ного остро сфокусированным импульсом одномодового лазера.
Физический механизм пробоя в твердых телах в основном тот
же, что и в газах [14]. Электроны проводимости играют в пих роль
свободных электронов, а возбуждение валентных электронов в зо-
ну проводимости эквивалентно ионизации атомов в газе Здесь ла-
зерно-индуцированный процесс лавиппой ионизации также должен
начинаться с нескольких первичных электронов проводим сти в
фокальном объеме [15]. В данном случае первичные электроны
могут быть созданы за счет теплового возбуждения эдектротгв с
допорных уровней. За исключением сверхчистых кристаллов пл't-
пост!. электронов в зоне проводимости может достигать значения
порядка 10® см-3 при комнатной температуре. В так м случае
в фокальном объеме 10 7 см3 среднее число первичных электронов
будет заведомо больше единицы и становится возможным развитие
лавиппой ионизации. Этот процесс также описывается уравнением
(27.2). Используя классическую модель, которой мы пользовались
для вывода скорости ионизации ц в (27.6). приходим к выражению
503
(27.7) для порога пробоя 7кр. Таким образом, по крайней мере
качественно, развитие лавинной ионизации в твердых телах должно
быть таким же, как в газах.
Как и в случае газа, из (27.7) вытекает, что порог оптического
пробоя прямо связан с порогом пробоя в постоянном поле ЕЛс со-
отношением
+ (27.9)
В твердых телах время между столкновениями т hxjcct порядок
10-*5 с [1(5]. Из уравнения (27 9) следует, что при со < т_‘ порог
почти не зависит от со [17]. Наблюдаемые в эксперименте пороги
пробоя в щелочпо-галоидпых кристаллах действительно почти не
меняются при переходе от постоянного электрического поля до
поля с длиной волны 2, = 1 мкм и незначительно возрастают прп
дальнейшем уменыпепип длины волпы [13, 17, 18]. Зависимость
порога пробоя от длительности лазерного импульса также вытекает
из (27.7). Если скорость потерь g пренебрежимо мала, то 7кр об-
ра по пропорциональна длительности импульса тР, так что поро-
говым параметром фактически оказывается плотность энергии ла-
зерного излучения [Дж/см2], а не интенсивность. Если потери g
в (27.7) существенны, порог пробоя определяется интенсивностью.
Экспериментальные результаты по пробою кристалла NaCl излуче-
нием лазера с длиной волпы 1,06 мкм показывают, что порог про-
боя по полю меняется от 2 • 10е В/см при tp=10~8 с до
2 107 В/см при тР = Нг1' с [19]. Таким образом, па опыте ни один
из этих предельных случаев пе реализуется.
Оптический пробой в твердых телах характеризуется также
быстрым ростом плотности плазмы. Экспериментально это прояв-
ляется, как видно из рис. 27.4, в резком спаде иптепсивности на
«хвосте» оптического импульса, прошедшего через образец в усло-
виях пробоя. Осциллограммы па рис. 27.4 ясно ил. гюстрируют так-
же статистическую природу процесса оптического пробоя. Все че-
тыре осциллограммы были получены при одинаковой форме и амп-
литуде входных импульсов. На верхних трех пробой наступал в
несколько различающиеся моменты времепи, а на нижней осцил-
лограмме пробоя не было совсем. Флуктуации вызваны разбросом
числа первичных электронов в фокальном объеме. В этих условиях
Д1Я получения детальной информации о пробое необходимо ис-
пользовать статистическое описание [20]. Принято определять порог
пробоя как величину, при которой пробой наступает в 50 °/о случаев.
Выше мы предполагали, что многофотоипым возбуждением элект-
ронов в зону проводимости можно пренебречь. Это, несомненно,
справедливо при комнатной температуре, если эпергпя фотона ла-
зерного излучения 7гсо много меньше ширины запрещенной зоны
в твердом теле. Тог щ даже прп интенсивности света, близкой
к порогу пробоя, число электронов, возбужденных мпогофотопным
способом, намного меньше, чем число первичных электронов, соз-
данных тепловым возбуждением. Однако если величина йсо срав-
504
Вима с шириной запрещенной зоны, то процесс мпогофотоппого
возбуждения может стать настолько важным, что он будет играть
основную роль в определении порога пробоя [17] Уравнение (27.2)
в этом случае надо модифицировать следующим образом:
dp/5£ = (r]-g)p + (dp/5Z)M, (27.10)
где (5p/6i)j; обозначает скорость увеличения плотности электронов
проводимости вследствие многофотоиного возбуждения. Можно
Рис. 27.4. Осциллограммы, показывающие им-
пульс рубинового лазера (мода ТЕ\1М) прошед-
ший через кристалл NaCl. Импульс с энергией
0,3 мДж фокусировался в кристалл линзой с
фокусным расстоянием 14 мм. а — Оптический
пробой наступает в максимуме импульса, б —
Пробой наступает раньше максимума при энер-
гии < Пр0о = 0,896 ^макс. в — Пробой наступает
после максимума импульса при г? проб —
= 0,954 й’ыакс. г — Три последовательных лазер-
ных импульса в отсутствие пробоя [Fradin D. W.,
Yablonovich Е., Bass М. Ц Appl. Opt. 1973. V. 12.
ожидать, что ио мере увеличения ш слагаемое (йр/5£)м будет иг-
рать все большую роль п постепенно начнет доминировать на на-
чальной стадии развития процесса электронной лавины. Это
приведет к тому, что основным механизмом, определяющим по-
рог пробоя, станет многофотопное возбуждение, а пе лавинная
ионизация.
Оптический пробой может также происходить на поверхпости
твердого тела. Физический процесс при этом должен быть таким
ясе, как при пробое в объеме, поэтому можно было бы ожй гать,
что и порог пробоя на поверхности будет таким же, как в объеме.
Однако экспериментально было обнаружено, что порог поверхност-
ного пробоя обычно оказывается намного ниже. В большинстве
случаев причиной этого было загрязненпе поверхпости адсорбиро-
ванными частицами. На чистой поверхности порог пробоя может
оказаться более низким из-за наличия на поверхпости царапин и
пор [ !]• Хорошо известно, что локальное поле вблизи неоднородной
структуры па поверхности, имеющей малый радиус кривизны, мо-
жет быть намного сильнее среднего поля в объеме. Следовательно,
оптический пробой с большей вероятностью произойдет вблизи
505
таких центров концентрации локального поля, что и приводит
к заметному уменьшению порога пробоя па поверхности. Несовер-
шенство поверхности можпо устранить допотнительнои полиров-
кой. Было показано, что хорошо полированная поверхность дей-
ствительно имеет порог пробоя, приближающийся к порогу пробоя
в объеме [22]. Другой способ устранения высокой напряженности
локального поля вблизи неоднородных структур на поверхности за-
ключается в создании поверхностного слоя с постепенным измене-
нием показателя преломления [2,3]. Порог пробоя для такой по-
верхности также приближается к объемному.
Связь проблемы пробоя в твер ibix телах с разработкой и при-
менением лазеров большой мощности очевидна. Оптическое разру-
шение материалов ограничивает максимальную мощность, которую
можно было бы полу чить с помощью лазерной системы. Оно сни-
жает также предельно допустимую мощность лазерного излучения,
проходящего через окпа, линзы и другие оптические элементы.
Данная проблема имеет настолько большое прикладное значение,
что начиная с 1970 г. ее обсуждению посвящаются ежегодные
конференции. Читатели, если их интересуют детали и последние
достижения, могут обратиться к трудам этих конференций [24].
Глава 28
НЕЛИНЕЙНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ
В ПЛАЗМЕ
И 1азма обладает сильной оптической нелинейностью С помощью
мощных импульсных лазеров в плазме легко наблюдаются разно-
образные нелинейные оптические эффекты. Фактически, их трудно
избежать при лазерном пагреве плазмы и в экспериментах по лазер
ному термоядерному синтезу. С детальным пониманием физики
линейных эффектов во многом связан прогресс в указанных облас-
тях. Нелинейное взаимодействие света с и газмой представляет и
несомненный самостоятельный интерес.
Как проводящая жидкость плазма легко возмущается под дейст-
вием внешних электромагнитных полей. Очень сильный 1г сложный
отклик плазмы на мощные световые поля приводит к интересней-
шим нелинейным явлениям Количественная их теория встречает,
однако, существенные затруднения. Мы < граничимся здесь форму-
лировкой основ теории и кратким описашп м некоторых экспЬргг-
ментов.
28.1 Основы теории
Тот факт что плазма может выступать в роли сильно нелинейной
оптической среды, был известен па заре нелинейной оптики. Раз-
личные нелинейные оптические эффекты в плазме, такие, как гене-
рация гармоник, параметрическое усиление, ВКР были предсказаны
еще в 60-е годы [1]. Однако экспериментально эти эффекты целе-
направленно не изучались до 70-х годов. Большая активность в «той
области развернулась только после того, как была признана их важ-
ная роль в будущей технике лазерного термоядерного синтеза.
В этих условиях понимание механизма нелинейных оптических эф-
фектов в плазме оказывается совершенно необходимым, поскольку
они прямо влияют на процесс лазерного нагрева плазмы. В боль-
шинстве случаев всех интересует газовая плазма, получающаяся
прп фокусировке лазерного импульса на твердую мишень В процессе
образования плазмы тот же лазерный импульс одновременно ин-
дуцирует нелинейные оптические эффекты. Сложность процесса об-
разования лазерной плазмы и большая нелинейность расширяю
щейся плазмы делаки проблему очень трудной для анализа. Мы
рассмотрим здесь только основы теории нелинейного взаимодействия
лазерного излучения с плазмой. Для этого мы будем рассматривать
полностью ионизованную стационарную плазму с известным рас-
предел епием плотности, которая взаимодействует с квазимонохро-
матическими бесконечными плоскими волнами.
507
Основные физические представления, па которых основано опи-
сание взаимодействия лазерного излучения с плазмой, были изло-
жены в разделе 1.4 в связи с рассмотрением задачи о генерации
второй гармоники в плазме свободных электронов. Здесь мы обоб-
щим этот формализм с учетом затухания плазмы и применим
его для случая двухкомпонептпой (электронно-ионной) плазмы.
Пусть плотности электронов и иопов в плазме равны
7Ve(r, t) = Ne, + pc, Njr, t) = N{0 + Pi, (28.1)
где pe и pf — наведенные отклонения электронной и ионной плот-
ностей от их невозмущенных значений Ne0 и Nif>. Индексы е и i
относятся к электронам и иопам соответственно. Динамические
уравнения, описывающие плазму,— это, во-первых, уравнения
непрерывности для электронов и ионов
dpe/dt + V (2VeVe) + vcpc = О,
(28.2)
dpi/dt + V (A\v() + v,pf = 0,
где v — скорость, a v — эффективная частота столкновений, опре-
деляющая затухание, и, во-вторых, уравнения движения для элек-
тронов и ионов
<?у,
-^+ (v£-V)ve =
<9v-
^+(v{-V)Vj- =
____1 (>Ре
nteNe дре
Vpe + ^-(E + 4veXB),
v‘°i+^(E+4vjX B)’
(28.3)
1 dPj
mi-^i dPi
где p—давление, m — масса, q— заряд. Величина др/др может
быть выражена через температуру плазмы в равновесии: др/др =
= ^к^Т, где 7 — показатель адиабаты, a ZcB — постоянная Больц-
мана. Что касается полей Е и В, то они описываются уравнениями
Максвелла, в которых плотность заряда
Рс= Q,pc+ ?,р., (28.4)
а плотность тока
J = NeqeVe+ NiQiVi. (28.5)
Полученная система уравнений (28.2) — (28.5) вместе с уравне-
ниями Максвелла формально описывает все возможные оптические
эффекты в идеализированной плазме. Па практике для относитель-
но высокочастотных оптических полей членом (д/т() [Е + цХВ/с]
можно пренебречь из-за большой величины массы иона. В этом слу-
чае плазма возбуждается за счет электрической силы и силы
Лоренца, действующих на электроны. Отклик иопов на внешнее
поле оказывается связанным с откликом электронов в основном че-
рез взаимодействие с полем в соответствии с законом Гаусса
V Е = 4л(ре?е+pi§.). (28.6)
Оптическая нелипейпость плазмы возникает благодаря членам
вида (v V)v в уравнениях (28.3) и силе Лорепца, действующей
на электроны.
508
Генерация второй гармоники в плазме уже была рассмотрена в
разделе 1. 4. Па оптических частотах иопный вклад в нелинейность
оказывается пренебрежимо малым. Квадратичная по полю поправ-
ка к плотности тока, ответственная за генерацию второй гармоники,
может быть получена из (28.2) и (28.3) с помощью метода после-
довательных приближений. Она имеет вид
J(2) (2со) = -^3-|-yAre0V(E1-E1) + (28-7)
(4 1 %о/ю J
где coeQ — (4л ^е!^е/теУ 8, Е - поле основного излучения, а величи-
на хс была опущена. Как указывалось в разделе 1.4, в случае
одного падающего лазерного пучка ток J(2>(2co) пе может из-
лучать в объеме однородной плазмы, но является ответственным за
генерацию второй гармоники па поверхности однородной плазмы
или в объеме неоднородной плазмы. Обобщение расчета па случаи
генерации суммарной или разностной частоты или процессов опти-
ческого смешения более высокого порядка осуществляется непос-
редственно, хотя эта процедура несколько утомительна. Однако
принцип остается прежним: нелинейные оптические эффекты воз-
никают из-за нелинейности отклика отдельных частиц на прило-
женные поля.
В плазме существуют плазменные волны, являющиеся коллек-
тивными возбуждениями электронов и иопов плазмы. Нелинейные
оптические эффекты могут быть вызваны взаимодействием световых
волн с плазменными. Волновые уравнения для однородной двух-
компонептпой плазмы можно получить из уравнений (28.2), (28.3)
и (28.6), избавляясь в них от производной dv/dt:
д2 1 , д
dt2 те 0Ре Ve dt
2 (
Ре = — СОео I Ре
dt2 "‘i^ 1 dt
Че
Че
Ре
Pi
+ VFe,
Pi
(28.8)
Pi — ®i0
Fc — ~ реЕ + Ne (уе V) v
гпе
dt
Че
тх
где (0i0 = 4nA7'j0g8/mi. В уравнении для р, мы опустили член V F{ из-
за большой массы и малой скорости ионов Как видно из (28.8),
два волновых уравнения для р„ и р, не являются независимыми,
а связаны линейно. Дисперсионная кривая плазменных волн полу-
чается из резонансного поведения связанных волновых уравнений.
Она имеет оптическую и акустическую ветви [2]. Поскольку т,»
> тс, при описании этих ветвей можно использовать некоторые
приближения [3]. В случае оптических мод только электроны плаз-
мы могут эффективно следовать за быстрыми колебаниями, а изме-
нение плотности попов пренебрежимо мало. Поэтому соответствую-
509
щее плазменное волновое уравнение, согласно (28.8), принимает вид
.5?-^ssvs + "“ + ','S-]p--v'p" <28'9)
Дисперсионное соотношение для оптических плазменных волн мож-
но представить в виде
+ (28.10)
те е
Величина сорв известна как электронная плазменная резонансная
частота. В случае акустических мод приближенно выполняется ус-
ловие электронейтральпости плазмы: реде + р.д, = 0, поскольку
электроны легко могут следовать за медленным движением ионов
плазмы. Плазменное волновое уравнение получается путем объе-
динения двух волновых уравнений (28.8), причем члены
(Ре — ki/<7elpi) опускаются, а ре заменяется па \q,!qe\pi. Прене-
брегая d2pe/dt2 по сравнению с (rrii/me)d2pJdfL, получаем
о Я 1
-V2av* + va£ Pi = -^V-Ff,
у2 =
° тг dp, + Wi qe dpc’
(28.11)
Дисперсионное соотношение для ионно-акустических плазменных
волп имеет вид
©2O = F*F, (28.12)
где сора — ионно-акустическая плазменная резонансная частота. Во
всех полученных выше волновых уравнениях (28.8), (28.9) и
(28.11) оптические ноля выступают в роли возбуждающей силы,
описываемой членом VFe. Поскольку рс и vc в V-F, сами ипдуци
рованы оптическими полями (см. (28.6) и (28.3)), плазменные вол-
ны возбуждаются полями нелинейно. В свою очередь оптические
волны, распространяющиеся в плазме, испытывают влияние изме-
нения параметров плазмы согласно уравнению
V х (V X Е) + 4 Е = - A (28.13)
с д1 с at
где ток J определен в (28.5) и зависит от р и у. Объединяя (28.13)
с плазменными волновыми уравнениями, получаем целый ряд
интересных нелинейных оптических эффектов в плазме, включая
процессы ВКР, ВРМБ и параметрическую нестабильность. Все они
имеют практическое значение при анализе лазерного нагрева
плазмы.
Рассмотрим сначала процесс ВКР [1]. В даппом случае под
комбинационным рассеянием понимается рассеянна света с учас-
тием электронного плазменного резонанса. Как отмечалось в разде-
ле 10.3, ВКР можно рассматривать как параметрический процесс,
связанный с взаимодействием волны пакачки <о(, стоксовой волпы
510
os и волны материального возбуждения на частоте со( — (Ж« to»
В данном случае в роли волпы материального возбуждения высту-
пает оптическая плазменная волна с резонансной частотой ырг.
Следовательно, теория процесса ВКР в данном случае практически
повторяет теорию, развитую в разделе 10.3. Сначала мы должны
записать строго волновые уравнения для всех трех волн. Из (28.5)
и (28.13) для волны пакачки Е(шг)= exp (ikrг — iatt) и сток-
совой волпы Е(сщ) = cxp(zk, • г — i(o«i) в однородной плазме по-
лучаем волновые уравнения
(ю'уеЛ 4ла>,<7
V -|- —g— I Е (to;) — I 5 Pc ((Of — 0>s) Ve (b>s) ~
c / c~
Pc (a; - <os) E (cos), (28.14)
mc^SC
V1 + E (G)S) « Pc* (®z - ®s) E (ыг).
\ c" / me(i);c“
Затем на основании (28.9) можно записать волновое уравнение для
оптической волпы в виде [3]
-----V + (Ого — (Ы1 — as)8 — С (Wz — Ю«) л’е
Ре (со I — cos)
V , AfoMVeXB) _ Л-Ю (к~/ . . ,ks)M £ J £* (^, (2g. 15)
тес тгМ.
где для простоты поля Е(ы() и E(h>s) считаются лппейно поляри-
зованными в одном направлении. Решение такой системы связан-
ных волновых уравнений (28.14) и (28.15) было много раз проил-
люстрировано в гл. 9—11 и не будет повторяться здесь. Заметим,
что в приближении заданного поля накачки интенсивность стоксо-
вой волны должна расти экспоненциально. Максимальная величина
коэффициента усиления
С"гпах —
4^'ео(4 (kl + feg)Bes/2 I Е Ы I2
(28.16)
т3ес^1кзы1ыеохе
и достигается в случае стоксова рассеяния назад, когда частота
(а>; — cos) равна частоте элсктроппого плазмеппого резонанса сар£.
Для плазмы с малым затуханием, когда 100, из полученного
выше результата следует, что из фокального объема лазерного пуч
ка мощностью 1 ГВт должно осуществляться сильное рассеяние на
стоксовой частоте в направлении назад. В плазме при достаточно
бо жигой п однородной длине взаимодействия должна наблюдаться
генерация стоксовых и антистоксовых компонент нескольких поряд-
ков. Расчеты можно обобщить па случай плазмы, имеющей гради-
ент плотности и специальные граничные условия [4].
Электронную плазменную волну в рассмотренном выше про-
511
цессе вынужденного рассеяния можпо заменить иоппо-акустиче
ской плазменной волной. В этом случае мы получим процесс ВРМБ.
Теория ВРМБ в основном повторяет теорию ВКР, только вместо
уравнения (28.9) мы должны использовать уравнение (28.11), ко-
торое можно переписать в виде
[— vaV2 — (coz — со5)2 — i (aI — cos) vo] pe =
те^г jyfeo (kl ks)2<7J v 4 4 ,oo ,-7.
“-"ЖГ " £(<28Л7)
В этом случае с учетом линейного дисперсионного соотношения
(28.12) для ионно-акустических плазменных волн ситуация оказы-
вается очень похожей на обычный процесс ВРМБ, рассмотренный в
разделе 11.1.
В расчетах мы не принимали во внимание затухание стоксовой
волны, поскольку мы опустили описывающие потери члепы в урав-
нениях движения (28.3); вследствие этого линейная диэлектриче-
ская проницаемость е(ы) плазмы оказалась вещественной. В более
общем случае па оптических частотах мы должны получить соотно-
шение
е (со) = 1 — йеО/со (со + гГе), (28.18)
где Ге — постоянная затухания скорости электрона. Диэлектриче-
ская проницаемость теперь является комплексной величиной. Толь-
ко в случае, когда коэффициент усиления стоксовой волны G пре-
вышает линейное поглощение (со Jce1/2(coa)) Im е(о,), может проис-
ходить вынужденное рассеяние. Заметим также, что поскольку све-
товые волпы с частотой со < соеО не могут распространяться в плаз-
ме, волна накачки в процессе ВКР должна иметь частоту по
крайней мере вдвое большую, чем соеО, так как в противном случае
частота <в, = со( — сос будет меньше со„ . Подобного ограничения не
существует в случае ВРМБ, поскольку соа< со,.
Мы рассматривали выше процессы ВКР и ВРМБ как трехволно-
выо параметрические процессы, в которых в роли сигнальной волны
выступает оптическая волна, а в роли холостой волны — плазменная
волна. Разумеется, возможно обобщение на случай, когда и сигналь-
ная, и холостая волпы являются плазменными. Такой процесс обыч-
но называют параметрическим распадом или параметрической не
устойчивостью [3, 5]. Порог его возникновения обычно ниже порога
ВКР в плазме. Рассмотрим параметрическое взаимодействие с учас-
тием электронной плазменной волпы и ионно-акустической плазмен-
ной волны, когда сог — сое + соа к, = к,. + ка, cof. « соР,, (к ) > со ~
~соРа(к<1), причем к, ~—ко. В приближении заданного поля на-
качки этот процесс может быть описан связанными уравнениями
(28.9)и(28.11).При разумных приближениях они сводятся к виду [3]
[— Си2 + (Оре (кс -> iV) — toeve] ре (сое)
-t^- (ке-ЕОрГЫ, (28.19)
e “e
512
( 4“ (йра (ко.
— iV) 4- UDavJ р* (сос) = 1^- (ka-EZ)*pe (CDs).
Следуя расчету, проделанному в разделе 9.1 для случая параметри-
ческого усиления, из (28.19) можпо получить, что пороговая интен-
сивность накачки, соответствующая возникновению неустойчивости,
пор --
С „1/2 “ео
—— С 7 ---------
q2
VeVo
(28.20}
дРе lf£_|
дРе I У г <4/
При волна накачки может эффективно передавать-
энергию плазме, в результате чего плазменные волпы экспонен-
циально нарастают по амплитуде.
Возможен также параметрический процесс, в котором генери
руются две электронные плазменные волны. В этом случае волно-
вые векторы плазменпых волн ке1 и к,? обычно удовлетворяют усло-
вию ке1 + ке2 = к;, причем |кс1 « |ке2| » к| где к, — волновой век
тор накачки. Таким образом, частоты двух плазменных волн долж-
ны быть почти одинаковыми.
В плазме могут происходить четырехволновое смешение и дру-
гие нелинейные оптические процессы третьего порядка. Некоторые
из них связаны с индуцированным оптическим полем изменением
показателя преломления плазмы. С помощью расчета по теории
возмущений в третьем порядке (см. раздел 1.4) с использованием
уравнений (28.2) — (28.6) можпо получить формальное выражение
для J(3)(co) в виде J(3,(ft))=o<3 |Е(е>) 3Е(со). Поскольку ol3,(o>)=f
= —мо%(3)(<о), показатель преломления и (со) = п, + Д/z имеет инду-
цированный полем вклад Дтг(®) = %(3)(w) IE (со) |2/2?г0.
Более реалистично рассмотрение, когда плазма пре (вставляется
как однородная среда, а нелинейная добавка к показателю пре-
ломления связывается с механизмом электрострикции в неоднород-
ном поле (см. раздел 16.2). В соответствии с принципом минимума
свободной энергии в системе электроны и ионы перераспределяют-
ся таким образом, чтобы показатель преломления увеличился в об-
ластях с большей интенсивностью поля. Лазерный нагрев плазмы
также может вызвать изменение показателя преломления, описы-
ваемое членом (дп/дТ) АТ, где АТ зависит от интенсивности лазер-
ного излучения Этот лазерно-индуцированный тепловой эффект
усиливает действие в плазме эффекта электрострикции поскольку
он приводит к расширению плазмы и, значит, к увеличению пока-
зателя преломления в области с большей интенсивностью лазерного
излучения. (Заметим, ч о па оптических частотах п2 «й 1 — 4лЛ’е0#2/
/??гссо2.) В результате влияния фактора Аи(|Е|2) в плазме могут
происходить самофокусировка и фазовая самомодуляция [6 . Долж-
но также иметь место вырожденное четырехволповое смешение.
Однако эти процессы могут быть очепь сложными в реальной
плазме, которая часто бывает очень нео поро (ной, частично пони
зованной и си ьно нестационарной.
33 и. Г Шен
513-
28.2
Экспериментальные исследования
Ситуация с экспериментальными исследованиями нелинейных оп-
тических эффектов в плазме гораздо сложнее, чем теоретическая
картина, описанная выше. Главная причина этого заключается в
том, что реальная плазма сильно отличается от идеальной плазмы
для которой была построена теория. Для глубокого понимания не-
линейного взаимодействия лазерного излучения в реальной плазме
необходимо знать детальные начальные параметры плазмы: степень
ее ионизации, распределение электронной и ионной плотности, рас-
пределение температуры, изменение параметров во времени и т. д.
Для возможности корректной интерпретации данных лазерный им-
пульс должен иметь четко определенную форму и профиль попе-
речного распределения интенсивности. В этом случае должным обра
зом полученные экспериментальные результаты можпо сравнить
с результатами численного решения системы уравнений для связан-
ных волн. К сожалению, информация о реальной плазме никогда
не бывает полной. Это особенно относится к лазерной плазме вы-
сокой плотности. Поэтому обычно приходится довольствоваться ка-
чественным сравнением экспериментальных и теоретических данных.
а. Генерация гармоник
Впервые генерацию второй оптической гармоники в плазме
пытались изучать, используя плазму металлов [7, 8]. Считалось, что
нелинейный отклик металла, обладающего высокой проводимостью,
будет определяться в первую очередь нелинейностью плотной элек-
тронной плазмы. Такая плазма является однородной, поэтому гене-
рация второй гармоники может происходить только па поверхности.
Действительно, генерация второй гармоники при отражении от по-
верхности металла легко регистрировалась. Однако нельзя было оп-
ределить, свободные или связанные электроны давали основной
вклад в сигнал [8]. Результаты экспериментов сильно зависели от
наличия па поверхности загрязнений. Для получения падежных и
воспроизводимых результатов необходимо иметь чистую поверхность
металла, находящуюся в сверхвысоком вакууме. Частота лазерного
излучения должна лежать гораздо ниже межзонпых переходов,
чтобы исключить влияние связанных электронов.
Генерация второй гармоники наблюдалась также при отражении
от ла зерно индуцированной газовой плазмы [9]. Плазма создавалась
при фокусировке лазерного импульса па твердую мишень. Посколь
ку эта плазма расширялась, она была неоднородной. В этом случае
вторая гармоника может генерироваться в объеме плазмы. Однако
для количественного анализа проблемы необходимо хорошо знать
характеристики лазерно-индуцированной плазмы [10].
Наблюдалась также генерация высших гармоник в лазерпо-нн-
дуцированной плазме [11]. Самый удивительный результат был по
лучен, когда на мишень был сфокусирован импульс мощного лазе-
ра иа СО2 (например, импульс с энергией 100 Дж и длительностью
514
Рпс. 28.1. Микроденситограммы сиг-
нала, полученного на полуметровом
вакуумном спектрографе Числа на
оси абсцисс показывают порядок
гармоник линии Р20 в полосе К ~
~ 10 мкм генерации СОг-лазера. При-
ведены результаты для трех лазер-
ных импульсов имевших па мишени
интенсивности I ~ 2.8 1015 Вт/см1 2 * * * *
(а), /~1,5-1015 Вт/см2 (б) и I ~
~3,5 1015 Вт/см2 (в). Между вы
стрелами средняя длина волны
спектра смещалась. Мишень пре i
ставляла собой шарики из ВеСи диа-
метром 250 мкм, покрытые слоем СП
толщиной 1 мкм [Carman Н. L., Hho-
des С. К., Beniamin В F. Ц Pliys.
Rev. А,—1981. V. 24. Р. 2649]
1 пс фокусировался до получения интенсивности 8 • 1014 Вт/см7).
При это*! на выходе регистрировались гармоники основного излуче-
ния вплоть до сорок шестой, причем эффективность их генерации
была почти одинаковой [12]. Некоторые примеры приведены на
рис. 28.1. Ясно, что этот результат нельзя объяснить на основании
теории возмущений. Беззеридес с сотрудниками [13] теоретически
показали, что когда па крутом профиле плотности плазмы проис-
ходит резонансное поглощение (со ~ со₽г), то плазма становится
сильно ангармонической. Это приводит к образованию сильно ан-
гармонической колебательной системы, которая излучает па частоте
высших гармоник. Ясно, что излучение происходит в небольшой
области па крутом профиле плотности. Если измерительная техни-
ка имеет достаточное временное и пространственное разрешение,
можпо зарегистрировать этот эффект в расширяющейся плазме.
Можпо ожидать, что такой процесс будет иметь место и при возбуж-
дении плазмы лазерным излучением с более высокой частотой. По
видимому, это открывает возможность получения интенсивного из-
33*
515
лучения с длиной волны, изменяющейся от вакуумного УФ диа-
пазона до мягкого рентгеновского, с помощью простого облучения
металлических поверхностей интенсивным лазерным светом.
б. Вынужденное комбинационное рассеяние, вынужденное
рассеяние Мандельштама — Бриллюэна и параметрические
процессы
В лазерно-индуцированной плазме при возбуждении мощными
лазерными импульсами (превышающими 1О‘° Вт/см2) наблюдались
процессы ВКР и ВРМБ. Поскольку в процессе ВРМБ участвует
плазменная волна, имеющая меньшую дисперсию в (28.11)
намного меньше (dpe/dpe)Jme в (28.9)), для него лучше выполняет-
ся условие фазового синхронизма в направлении назад. Вследствие
этого процесс ВРМБ обычно обладает сравнительно низким порогом
и поэтому легче наблюдается [14]. Рассеянное в направлении назад
в процессе ВРМБ излучение имеет начальный красный сдвиг па не-
сколько ангстрем, который соответствует ионно-акустической плаз-
менной частоте, линейно поляризовано в том же направлении, что и
падающее лазерное излучение, распространяется строго навстречу
падающему лучу и испытывает экспоненциальное усиление, вслед
за которым наступает насыщение энергии рассеянного назад излу-
чения при превышении падающим излучением некоторого порога
по энергии (рис. 28. 2). В рассеянное в процессе ВРМБ назад излу-
чение может быть преобразовано до нескольких процентов мощности
Рис. 28.2. Зависимость энергии излучения ВРМБ назад от энергии лазерной
накачки с длиной волпы 1,06 мкм: а — при фокусировке импульса длитель-
ностью 900 пс линзой //14 на мишень из (CD2)n и А1; б —при фокусировке
импульса длительностью 900 пс линзой //1,9 на мишень из (CDsJn и Си.
Насыщение наступало только в случае (а) вслед за начальным экспоненциаль-
ным ростом [Ripin В Н McMahon J М., McLean Е. A Manheimer W М
Stamper J. А. Ц Pbys. Rev. Lett — 1974. V. 33. Р. 634]
516
падающего излучения. ВРМБ. по-видимому, играет основную роль
в наблюдаемой зависимости коэффициента отражения мишени от
интенсивности. С точки зрения проблемы лазерного нагрева плаз-
мы или лазерного термоядерного синтеза вынужденное рассеяние
играет вредную роль, поскольку оно уменьшает энергию, вкладывае-
мую в мишень. Повысить порог ВРМБ можно, если нагревать плаз-
му с помощью широкополосного лазера (расширение спектра рез-
ко снижает эффективность взаимодействия встречных волн).
С увеличением интенсивности пакачки в плазме возникает и
процесс ВКР [15]. Он начинается позже ВРМБ [16]; максимальное
усиление соответствует рассеянию назад. Излучение па выходе име-
ет частотный сдвиг, пропорциональный квадратному корпю из
электронной плотности (Дю « соео = [4лЛгеоде/7гее]1/2), и характери-
зуется участком резкого нарастания энергии рассеянного излучения,
вслед за которым при некоторой пороговой интенсивности падаю-
щего излучения наступает насыщение (рис. 28.3). В удерживаемом
Рис. 28.3. Доля излучения,
рассеянного назад вслед-
ствие ВКР, в зависимости
от интенсивности накачки.
В эксперименте пучок СО2-
лазера, генерировавшего
длинные импульсы, фоку-
сировался зеркалом //15 в
удерживаемый магнитным
полем шнур водородной
плазмы. Эксперименталь-
ные точки соответствуют
усреднению по нескольким
лазерным импульсам.
Штрихом проведены теоре-
тические кривые, рассчи-
танные для двух различ-
ных значений параметра
учитывающего нелинейное
затухание плазмспных волн
[16]. Вертикальные и го-
ризонтальные отрезки пря
мых указывают экспери-
ментальные погрешности
магнитным полем плазменном шнуре при возбуждении излучением
СО2-лазсра был получен коэффициент преобразования при ВКР до
0-7 % [16]. В лазерно-индуцированной плазме коэффициент преобра-
зования намного меньше (порядка 1(Р5) [15]. Насыщение наступает
главным образом из-за эффекта нелинейного затухания [16]. За
счет процесса ВКР в плазме образуются «горячие» электроны,
которые сильно увеличивают затухание Ландау для плазменных
колебаний; баланс межДз* увеличением комбинационного усиления
и ростом затухания Ландау с увеличением интенсивности накачки
и приводит к наблюдаемому в эксперименте насыщению. Спектр
рассеянного излучения обычно является очень широким, что отра-
жает изменение электронной плотности плазмы.
517
В процессе ВКР генерируется электронная плазменная волна,
которая затем диссипирует в тепло. Это наводит па мысль о возмож-
ности использования ВКР для нагрева плазмы. Однако эффектив
ность этого процесса оказывается очень низком. Эффективность на-
грева можпо увеличить, используя для возбуждения электронных
плазменных колебаний процесс оптического смешения [17]. В этом
случае две лазерные волны с частотами ыг и сц, где со;— <в8= ырс,
служат для резонансного возбуждения плазменной волны. Инфор-
мацию о параметрах лазерной плазмы можпо получить методами
спектроскопии четырехволпового смешения, зондируя плазменную
волну специальным лазерным пучком. Такой же процесс смешения
можно использовать для возбуждения в плазме ионно-акустичес-
кой волпы, если a>i н>,= ыро [18].
Тем не менее параметрическая нестабильность открывает более
эффективный путь нагрева плазмы, поскольку падающие фотоны,
участвующие в этом процессе, полностью преобразуются в плазмо-
ны. Этот процесс был детально изучен при использовании микро-
волновой пакачки в холодной плазме малой плотности [19]. При ла-
зерной накачке также наблюдалась параметрическая нестабильность
[9, 20]. Этот процесс обладает меньшим порогом, чем процесс ВКР.
При параметрической нестабильности фотон параметрически распа-
дается либо на два электронных плазмона, либо на один электрон
ный и один ионно-акустический плазмой, причем первый процесс
наблюдается легче. Генерируемые электронные плазменные волпы
с частотами а>ре= ®(/2 могут излучать или когерентно рассеивать
падающее излучение с частотой со(, что приводит к появлению в
отраженном свете частот со(/2, Зсо(/2 и других субгармоник [9, 20].
В результате параметрической нестабильности в лазерно-индуци-
рованпой плазме могут образоваться высокоэпергичныс электроны.
Это может привести к предварительному нагреву сердцевины нише
пи в экспериментах по лазерному термоядерному синтезу.
в. Самофокусировка
Эксперименты по наблюдению в плазме самофокусировки вслед-
ствие зависящего от интенсивности изменения показателя прелом-
ления обычно весьма трудны. Изначально присутствующая вариа-
ция показателя преломления, обусловленная распределением плот-
ности в неоднородной плазме, усложняет интерпретацию наблюдае-
мых результатов, особенно в случае лазерно-индуцированной плазмы.
Первые эксперименты по наблюдению самофокусировки в плаз-
ме были выполнены при оптическом пробое в воздухе [21] Сделан-
ные с большой выдержкой фотографии фокального объема лазер-
ного пучка выявили возникновение при пробое ярких питей. Эти
нити имели всего 5 мкм в диаметре, что в 10 раз меньше диаметра
фокального объема. Они были образованы очепь яркими точками
пробоя, движущимися по направлению к возбуждающему лазеру.
Картина напоминает явления, происходящие при самофокусировке
в твердых телах (см. раздел 17.5). Спектроскопические исследова-
ния показали, что излучение, рассеянное из области пробоя, было
518
спектрально уширено, предположительно из-за фазовой самомоду-
ляции. Трудность при выполнении подобных экспериментов связа-
на с тем, что нельзя быть уверенным, вызвано ли изменение пока-
зателя преломления исключительно оптической нелинейностью
«глазмы. Во многих случаях существовала большая вероятность то-
го, что фокусировка была связана с градиентом плотности плазмы,
возникающим при динамическом образовании плазмы [22].
Эффект самофокусировки может быть усилен прп возбуждении
электронного плазменного резонанса в процессе оптического сме-
шения [231. Большая пондеромоторная сила со стороны возбужден-
ных плазменных волн эффективно приводит к уменьшению плот-
ности плазмы па оси пучка, а связанное с этим изменение показате-
ля преломления вызывает самофокусировку лазерного пучка. Так,
в случае пучка лазера на СО2 с интенсивностью всего лишь
5 • 109 Вт/см2 и плотности и газмы, составляющей 0,6 % от крити-
ческой (Лгес — nit.co2/4nge), самофокусировка легко наблюдалась, ког-
да плазменная волна резонансно возбуждалась с помощью процес-
са оптического смешения [23].
Нелинейные оптические процессы, несомненно, играют важней-
шую роль при лазерном сжатии мишени в экспериментах по лазер-
ному термоядерному синтезу. Имеппо они определяют эффектив-
ность вложения энергии в мишень. Весьма значителен их вклад и в
процессах генерации УФ и рентгеновского излучения в лазерпо-ип-
дуцировайноп плазме. Вместе с тем надо подчеркнуть исключи-
тельную сложность этих проб гем. При генерации и нагреве плаз-
мы лазерное излучение создает чрезвычайно сложную картину не-
линейных взаимодействий, когда могут возбуждаться все мысли-
мые процессы. Трудности в количественном описании этих явлений
могут показаться непреодолимыми. В истории пауки было много
подобных ситуаций, однако, опираясь па ум и упорство, можно на-
деяться найти в хаосе порядок. Ведь именно установление порядка
в кажущемся беспорядке и приносит радость и удовлетворение
ученым.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
К ГЛАВЕ 1
Цитированная литература
1. Franken Р. A., Hill А Е., Peters С. W., Weinreich G. Ц Phys. Rev. Lett.—
1961. V. 7. Г. 118.
2. См., например, Rosen G., Whitmore F. С. Ц Phys. Rev. В.— 1965. V. 137.
Р. 1357.
3. Jackson J. D. Classical Electrodynamics.— 2nd ed.— N. Y.: McGraw-Hill. 1975.
P. 739;
Panofsky W. К. H., Phillips M. Classical Electricity and Magnetism.—Rea-
ding, Mass., Addison-Wesley, 1962. P. 131.
4. Ландау Л. Д., Лифшиц E. M. Электродинамика сплошных сред.— Изд. 2-е,
персраб,— М.: Наука. 1982.
5. Jackson J. D. Classical Electrodynamics.— 2nd ed.— N. Y.: McGraw-Hill, 1975
P. 469.
6. Rloembergen N., Chang R. K., Jha S. S., Lee С. H Ц Phys. Rev — 1968. V. 174
P. 813.
7. Pershan P. S. Ц Phys. Rev. 1963. V. 130. P. 919.
8. Eisenberger P. E., McCall S. L. Ц Phys. Rev. Lett.— 1971 V. 26. P. 684.
Монографии и обзоры
Rloembergen N. Nonlinear Optics —N. Y.; Benjamin, 1965. [Имеется перевод:
Бломберген II. Нелинейная оптпка/Пер. с апгл.: Под ред. С. А. Ахманова
и Р. В. Хохлова,— М.: Мир. 1966.]
Rloembergen N. Ц Rev. Mod. Phys.- 1982. V. 54. Р. 685.
Литература, добавленная при переводе
1*. Вавилов С. И. Микроструктура света.—М.: Изд-во АН СССР, 1951.
2*. Прохоров А. М. К 25-летпему юбилею лазера Ц УФП.— 1986. Т. 148. С. 3.
3* . Басов II Г. Кваптовая электроника в Физическом институте им. П. Н. Ле-
бедева АН СССР Ц УФП. 1986. 1. 148. С. 313
4*. Ахманов С. А. Нелинейная оптика в Московском университете Ц Изв. АН
СССР. Сор. физ— 1986. Т. 50. С. 1050.
К ГЛАВЕ 2
Цитированная литература
1. Armstrong J. A., Rloembergen N., Ducuing J., Pershan P. S. // Phys. Rev,—
1962. V. 127. P. 1918.
2. Rloembergen N., Shen У. R. // Phys. Rev.— 1964. V. 133. P. A37.
3. Rloembergen N. Nonlinear Optics.— N. Y.: Benjamin, 1965. [Имеется пере-
вод: Бломберген II. Нелинейная оптика.— М_: Мир, 1966.]
4. Slighter С Р. Principles of Magnetic Resonance.— 2nd ed. Berlin: Springer-
Verlag, 1978, Chapter 5.
5 Bioembergen N, Lotem IL, Lynch R. T. Ц Indian J. Pure Appl. Phys.— 1978.
V. 16. P. 151
520
6. Yee T. К., Gustafson Т. К. // Phys. Rev. А.— 1978. V. 18 Р 1597.
7. См., наиример Kittel С Introduction to Solid State Physics.— 5lh ed — N. Y •
Wiley, 1976. P. 406.
8. Bedeaux D., Bloembergen N. Ц Physica (Amsterdam).— 1973. V. 69. P. 67.
9. Shen Y. R. Ц Phys. Rev — 1968. V. 167. P. 818.
10. Kleinman D. A. j/ Phys. Rev.—1962. V. 126. P. 1977.
11. См., например, Nye J. F. Physical Properties of Crystals — London: Oxford
University Press, 1957. [Имеется перевод: Най Дж. Физические свойства
кристаллов.—М.: Мир, 1967.]
12. Butcher Р. К. Nonlinear Optical Phenomena.— Columbus: Ohio State Uni-
versity Press, 1965. P. 43—50.
13. Robinson F. N. H // Bell Syst. Tech. J — 1967. V. 46. P. 913; J. Phys. C —
1968. V. 1. P. 286; Jha S. S, Bloembergen .V. // Phys. Rev.— 1968. V. 171.
P. 891; Flytzanis C., Ducuing J Ц Phys. Rev.— 1969. V. 178. P. 1218.
14. Denbigh K. G. Ц Trans. Faraday Soc.-—1940. V. 36. P. 936.
15. См., например Phillips J C. Covalent Bonding in Crystals, Molecules and
Polymers.— Chicago University of Chicago Press, 1969; Bonds and Bands
in Semiconductors.— N Y.: Academic Press. 1973.
16. В физике твердого тела это соотношений известно как правило сумм То-
маса— Райхе — Купа. См., например, Zlman J. Principles of the Theory
of Solids.— Cambridge: Cambridge University Press, 1965. P. 224.
17 Penn D. R. // Phys. Rev.— 1962. V. 128. P. 2093.
18. См., папример, Coulson C. A. Valences.—London: Oxford University Press,
1961.
19. Levine В F. Ц Phys. Rev. Lett— 1969. V. 22. P. 787; Phys. Rev. В —1973
V. 7. P. 2591; ibid. — P. 2600.
20. Tang C. L., Flytzanis С. Ц Phvs. Rev. В — 1971. V. 4. P. 2520: Tang C. L. Ц
IEEE J. Quant. Electron.— 1973. V. QE—9. P. 755; Scholl ITang C. L. Ц
Phys. Rev. B. 1973. V. 8. P. 4607.
21. Walter J. P„ Cohen M I. Ц Phys. Rev. Lett — 1971. V. 26. P 17.
22. Louie S-, Cohen M. L. (Частное сообщение.)
23. Phillips J. C., Van Vechten J А. // Phys. Rev. 1969. V. 183. P. 709.
24. Fond C. Y., Shen Y. P. Ц Phys. Rev. B — 1975. V. 12. P 2325.
25. См., например, Oudar J. L.. Zyss J. Ц Phys. Rev. A — 1982. V. 26. P. 2106;
Zyss J., Oudar J. L. Ц Ibid.— P. 2028; Teng С. C.. Garito A. F. Ц Phys. Rev.
Lett.—1983. V. 50. P 350, а также ссылки. содержащиеся в этих работах.
26. MHlerR. С. Ц Appl. Phys. Utt.— 1964. V. 5. Р. 17
27. Maker Р. D, Terhune R. IF. Ц Phys. Rev— 1965. V. 135. P. A801.
Монографии и обзоры
Bloembergen N. Nonlinear Optics.— N. Y., Benjamin, 1965. [Имеется перевод:
Бломберген II. Нелипейпая оптпка/Пер. с англ.; Под ред. С. А. Ахмаггова
и Р. В. Хохлова,— М.: Мир, 1966.]
Butcher Р. N. Nonlinear Optical Phenomenon.— Columbus: Ohio State Universi-
ty Press, 1965.
Ducuing J, Flytzanis С Ц Optical Properties of Solids/Ed. F. Abeles.— Amst -
dam: North Holland Publishing Co., 1972. P. 859.
Elytzanis С. Ц Quantum Electronics/Eds H. Rabin, C. L. Tang — N. Y.: Acade-
mic Press, 1975.
Shen Y. R. Ц Nonlinear Spectroscopy: Proceedings of the International School of
Physics, Enrico Fermi, Courcc LXIV/Ed. N. Bloembergen.— Amsterdam; North-
Holland Publishing Co., 1977. P. 170. [Имеется перевод: Нелинейная сиект-
роскошгя/Под ред. Н. Бломбергена/Пер. с англ.; Под ред. С А. Ахманова.
М.: Мир, 1979.]
Литература, добавленная при переводе
1*. Справочник по лазерам/Под род А. М. Прохорова.— М: Сов. радио, 1978.
2*. Апанасевич II. А. Основы теории взаимодействия света с веществом.—
Минск: Наука и техника, 1977.
521
3*. Клышко Д. И. Физические осповы кваптовой электроники.— М.: Наука,
1986.
К ГЛАВЕ 3
Цитированная литература
1. См., например, Lous ell W. Н. Coupled Mode and Parametric Electronics.—
N. Y.: Wiley, 1960.
2. Armstrong j. A., Bloembergen N., Ducuing J. Pershan P. S. Ц Phys. Rev.—
1962. V. 127. P. 1918.
3. Ландау Л. Д., Лифшиц Е. M. Электродинамика сплошных сред.— Изд. 2-е,
перера б.— М : Наука, 1982.
4. Shen Y. В. Ц Phys. Rev. 1968. V. 167. Р. 818.
5. Pershan Р. S. Ц Phys. Rev.— 1963. V. 130. Р. 919, а также монографии и
обзоры по нелинейной он гике.
6. См., паиример, Bloembergen N. Nonlinear Optics.— N Y.: Benjamin, 1963.
[Имеется перевод: Б.гомберген И. Нелинейная оптика.— М.: Мир. 1966-1
7. Bloembergen N, Pershan Р. S. Ц Phys. Rev.— 1962. V 128. Р. 606.
8. Akhmanov S. A., Chirkin A. S., Drabovich К. A'., Kovrigin A. I., Khokhlov R TA,.
Sukhorukov A. P. Ц IEEE J. Quant. Electron — 1968. V. QE-4. P. 598; Ar.ua
нов С. А., Сухоруков .4. 77., Чиркин А. С. Ц ЖЭ1Ф.— 68. Т. 55. С. 1430
Монографии и обзоры
Ахманов С. А., Хохлов Р. В. Проблемы нелинейной оптики.— М : ВИНИТИ
1964.
Bloembergen N Nonlinear Optics.— N. A'.: Benjamin. 1965. [Имеется перевод:
Бломбергеи 77. Нелинейная оптика. М.: Мир. 1966.]
Ducuing J. Ц Quanta in Optics: Proceedings of the International School of Pry-
sics Enrico Fermi. Course XLII/Ed. R. Glauber N Y.: Academic Press, 1969
P. 421.
Литература, добавленная при переводе
1*. Ахманов С. А. Метод Хохлова в теории пслиш йпых волн Ц УФН.— 1986.
Т. 149. С. 361.
К ГЛАВЕ 4
Цитированная литература
1 . См., например, Yariv .4. Quantum Electronics.— 2nd cd. N. Y.: Wiley, 1975.
P. 327. [Имеете»! перевод: Ярив А. Квантовая электроника/Пер. с апгл.;
Под род. Я. И. Ханина. М.: Сов. радио, 1980.]
2 CRC Handbook of Lasers/Ed. Pressley R. J. Cleveland, Ohio: Chemical Rub-
ber Co., 1971. P. 447.
3 См., например, van der Handel J, Encyclopedia of Physics, V. 15/Ed S. Fliig
ge.— Berlin: Springer Verlag, 1956. P. 15.
Монографии и обзоры
Ландау Л. Д., Лифшиц Е. М. Электродинамика сплошных сред.— Изд. 2 е,
иерераб. М.: Наука, 1982.
Nye J. F. Physical Properties of Solids.— London: Oxford Lniversity Press, 1964.
Handbook of Lasers/Ed. Pre slev R. J.— Cleveland. Ohio: Chemical Rubber Co.,
1971.
Wemple S. 77 Ц laser Handbook/Eds F. T. Arecchi, E. 0. Schulz Dubois.— Am
sterdam: North Holland Publi. lung Co., 1972. P. 975.
522
К ГЛАВЕ 5
Цитированная литература
1. Bass if., Franken Р. A., Ward J. F„ Weinreich G. Ц Phvs. Rev. Lett.— 1962.
V. 9 Г 44(5.
2. Ward J. F. Ц Phys. Rev.— 1966. V. 143. P. 569.
3. Shen Y. B, Bloembergen N. Ц Bull. Am Phys. Soc.— 1964. V. 9. P. 292.
4. Pershan P. S., van der Ziel J. P., Hal ms from L. D. Ц Phys Rev.— 1966. V 143.
P. 574.
5. Pen der Ziel J. P., Pershan P. S.„ Holmstrom L. D. Ц Phvs. Rev. Lett. 1965.
V. 15. P. 190.
6. Van Vleck L H. Hebb И H. Ц Phys. Rev.— 1934. V. 46. P. 17.
7. flolzrichte.r J F., MacFarlane В. W , Schawlow A. L. // Phvs. Rev. Lett.— 1971.
\ . 26. P. 652
К ГЛАВЕ 6
Цитированная литература
1. Bass М., Franken P. A.. Util .4. E., Peters C. IK. Weinreich G. t Phvs Rev
Lett. 1962. V. 8. P. 18.
2. Maker P D , Terhune В. ТГ, Nisenhoff M. Sai age С. M. Ц Phys. Rev T ett -
1(62 V. 8. P. 21; Giordmaine J А Ц Phys. Rev. Lett— 1962. V. 8. P. 19.
3. Armstrong J. A., Bloembergen A Ducuing J., Pershan P S. Ц Pl ys. Rev.—
1962. V 127. P. 1918.
4. Bloembergen A'.. Pershan P. S. Ц Phvs. Rev. 1962. V. 128. P. 606.
5. Ducuing J., Bloembergen .¥. Ц Phys. Rev. Lett. 1963. V. 10. P. 474;
Chang В. K.. Bloembergen A’. / Phvs. Rev. — 1966. V. 144. P. 775.
6. Manley J. M. Borne II. E. Ц Proc. IRE — 1959. V. 47. P. 2115.
7 Boyd G. D., Kleinman D. А. Ц J. Appl. Phy®.— 1968. V. 39. P. 3597.
8. Zernike F., Midwinter J. E. Applied Nonlinear Optics.— X. Y.: Wiley, 1973.
P 64—65. [Имеется перевод • Цернине ф, Мидвинтер Дж. Прикладная
нелинейная оптика/Пер. с ашл.; 11< д ред. С. А. Ахманова.— М.: Мир 1976.1
Монографии и обзоры
Ахманов С. А., Хохлов Р. В. Проблемы нелинейной оптики.— М.: ВИНИТИ.
1964.
Bloembergen A. Nonlinear Optics.— N. Y. Benjamin 1965. [Имеется перевод:
Бломберген 11 Нелинейная оптика/Пер. с англ.: Под ред. С. А. Ахманова
и Р. В. Хохлова.- М.: Мир. 1966.]
Zernike F., Midwinter J. Е Applied Nonlinear Optics.— N. Y.: Wiley, 1973.
[Имеется перевод: Цернине Ф, Мидвинтер Дж. Прикладная нелинейная
оптика/Пер. с англ.: Под ред. С. А. Ахманова.— >1.: Мир, 1976. |
К ГЛАВЕ 7
Цитированная литература
1. Armstrong J. A., Bloembergen Д’., Ducuing J., Pershan P. S. Phys. Rev.—
1962. V. 127. P. 1918; Bloembergen Д’. Nonlinear Optics. — N. Y.: Benjamin,
1965. P 85. [Имеется перевод: Бломбергеи H. Нелинейная оптика. М.:
Мир, 1966.]
2. Remtjes J., Eckardt В. С. Ц Appl. Phys. Lett — 1977 V. 30. Р 91.
3. Byer В. L„ Herbst В. L. Ц Nonlinear Infrared Generation/Ed. Y. R. Shen.—
Berlin: Springer-Verlag, 1977. P 81.
4. Boyd G D., Kleinman D. .4. Ц J Appl. Phys — 1968. Y. 39. P. 3597.
5. White. D. R., Dawes E. L., Marburger J. 11. Ц IEEE J. QtMnt. Electron.— 1970.
V. QE-6. P. 793.
523
|| 6. Adhav R. S., Wallace R. W. // IEEE J. Quant. Electron.—1973 V. QE 9
|| P. 855.
|| 7. Terhune R. W. Ц Solid State Desing.— 1963. V. 4. P. 38.
Ц 8. См., например, обзор: Piston R. / Laser Focus.—1978. V. 14(7). P. 66
|l 9. Miles R. B., Harris S. E. Ц Appl. Phys. Lett.— 1971. V. 19. P. 385; IEEE J.
I| Quant. Electron.— 1973. V. QE-9. P. 470.
|| 10. Young J. F., Bjorklund G. C., Kung A. П., Miles R. B., Harris S. E. Ц Phys.
И Rev. Lett.— 1971. V. 27. P. 1551.
Ц 11. Bloom D. M., Bekkers G. W., Young J. F., Harris S. E. Ц Appl. Phvs. Lett.—
| 1975. V. 26. P. 687; Bloom D. M, Young J. F., Harris S. E. /'Ibid — 1975. V. 27.
|| P. 390.
|| 12. Kung A. H., Young }. F., Bjorklund G. C., Harris S. E. Ц Phys Rev Lett —
1972. V. 29. P. 985; Kung A. H., Young J. F., Harns S. E. // Appl Phvs
|| Lett — 1973. V. 22. P. 301 (Erratum: ibid.— 1976. V. 28. P. 239.1
И 13. Harris S. E. Ц Phys. Rev. Lett.— 1973. V. 31. P. 311.
14. Reinljes J., She С. F„ Eckardt R. C., Karangelen AC £., Elton R. C.. And-
И rews R. A. Ц Phys. Rev. Lett. - 1976. V. 37. P 1540; Appl. Phys. Lett.—1977
V. 30. P. 480.
S 15. Francois G. E. Ц Phys. Rev. 1966. V. 143. P 597; Bjorkholm J. E., Sieg-
St man A. E. Ц Ibid.— 1967. V. 154. P. 851.
16. Jerphagnon J., Kurtz S. К. Ц Pl vs. Rev. B. 1970. V. 1. P. 1739.
| l 17. Maker P. D., Terhune R. W., Nisenojf M., Savage С. M. Ц Phys. Rev. Lett —
Ц 1962. V. 8. P. 21.
| | 18. Wynne J. Bloembergen N. // Phys. Rev.— 1969 V. 188. P. 1211; Mil-
1 ler R. C., Nordland W. А. Ц Phys. Rev. B — 1970. V. 2. P. 4896.
|l 19. Duelling J., Bloembergen N. Ц Phys. Rev. Lett.— 1963. V. 10. P. 474;
И Chang R K., Bloembergen N. Ц Phys. Rev.— 1966. V. 144. P. 775.
M 20. Kurtz S. K., Perry T. T. Ц J. Appl. Phys. - 1968. V. 39. P. 3798; Kurtz S. K. //
| IEEE J. Quant. Electron — 1968. V. QE-4. P. 578.
21. Akhmanov S. A., Chirkin A. S., Drabovich K. N., Kovrigin A. I., Khokh-
lov R. V., Sukhorukov A. P. Ц IEEE ,T. Quant. Electron.— 1968. V. QE-4.
P. 598; Ахманов С. А., Сухоруков Л. П., Чиркин А. С. // ЖЭТФ.— 1968.
T. 55. C. 1430.
22. Comly Garmire E. Ц Appl. Phys. Lett.— 1968. V. 12. P. 7.
23. Shapiro S. Ц Appl. Phys. Lett — 1968. V. 13. P. 19
Монографии и обзоры
Akhmanov S. A., Kovrigin A. I., Sukhorukov A. P. Ц Treatise in Quantum Elec.t-
ronics/Eds IL Rabin, C. L. Tang.— N. Y.: Academic Press, 1972. V. 1. P. 476.
Bloembergen N. Nonlinear Optics.—N. Y.: Benjamin, 1965. [Имеется перевод:
Бломбергеи H. Нелинейная оптика/llep. с англ; Под ред. С. А. Ахмадова
и Р В Хохлова М : Мир, 1966.1
Kleinman D. А. Ц Laser Handbook/Eds F. Т. Arecchi, Е. О. Schulz Dubois.— Am-
sterdam: North Holland Publishing Co., 1972. P. 1229.
Handbook of Lasers/Ed. Presslev R J.— Cleveland, Ohio: Chemical Rubber Co.,
1971. Г. 489.
Zernike F., Midwinter J. E. Applied Nonlinear Optics.—N. Y.: Wiley, 1973.
[Имеется перевод: Цериике Ф., Мидвиптер Дж. Прикладная нелинейная
оптика/Пер. с англ.; Иод ред. С. Л. Ахманова. М.: Мир. 1976]
Литература, добавленная при переводе
1*. Дмитриев В. Г., Тарасов Л. В. Прикладная нелинейная оптика.— М.: Ра-
дио и связь. 1982.
2*. Архипкин В. Г., Попов А. К Нелинейная оптика и преобразование света
в газах Ц УФП. 1987. Т. 153. С. 423.
3*. Бахрамов С. А., Тартаковский Г. X., Хабибуллаев П. К. Нелинейные ре-
зонансные процессы и преобразование частоты в газах.— Ташкент: Фан,
1 1981.
I
524
4*. Ахманов С. А , Вислоух В. А., Чиркин А. С. Оптика фемтосекундных ла-
зерных импульсов.— М.: Наука. 1988.
J*. Делоне Н. В., Крайнов В. П. Основы нелинейной оптики атомарных га-
зов. М.: Наука. 1986.
К ГЛАВЕ 8
Цитированная литература
L ger-VeHag'. ^77°ПКПеаГ Ge°eration/Ed- Y R Shen.-Berlin: Sprin-
2‘ Pah H/Fd' r TMc^0ds of Experimental Physics. V. XV: Quantum Electronics,
I art В/Ed. C. L. lang.—N. Y.: Academic Press, 1979. P. 143.
наЩ?иысР, Jackson J. D. Classical Electrodynamics.— 2nd ed — X Y*
vyiley, 1975. Chapter 9. ’ * '
4' D W ’ Gehring K- ARichards P. L., Shen YR// Phvs Rev —
1969. V. 180. P. 363. // y • ’
5. Shen Y R. Ц Progr. Quant. Electron. 1976. V. 4. P. 207
6. Morris ] R., Shen Y. R // Phys. Rev. A.— 1977. V. 15. P. 1143.
7- Pax Aggarival R. L., Favrot G. // Appl. Phys. Lett. 1973 V 23 P 679'
Lax B., Aggarival R. L Ц1. Opt. Soc. Amer.— 1974. V. 64. P. 533.
° P 985 11 ’ Richards P' L-> Shen Y- H Appl. Phys. Lett.—1971. V. 19.
9. Iajima T., Takeuchi N. Ц Jap. J. Appl. Phys.— 1971. V. 10. P. 907
10. Morns J. R., Shen Y. R. // Optics Comm.— 1971. V. 3. P. 81.
Монографии и обзоры
Shen Y. R. // Prog. Quant. Electron.— 1976. V. 4. P. 207.
Nonlinear Infrared Generation/Ed. Y. R. Shen.— Berlin: Springer-Verlaa 1977
H arner /./Quantum Eleclronics/Eds H. Rabin, C. L. Teng.—N Y • "Academic
Press, 1973. V. 1. P. 703. ь •
К ГЛАВЕ 9
Цитированная литература
1. Louisell И’. Н. Coupled Mode and Parametric Electronics.—X. Y.: Wiley 1960
2. Giordmaine J. A., Miller R. C. Ц Phys. Rev. Lett,— 1965 V 14 P 973 ’
3. Smith R. G. // J. Appl. Phys — 1970. V. 41 P. 4121.
4. Armstrong J. A., Bloembergen N., Duelling J., Pershan P. S. // Phvs Rev—
1962. V. 127. P. 1918.
5. Siegman A E. Jj Appl. Opt.— 1962. V. 1. P. 739.
6. Smith R G., Geusic J. Levinstein H. Singh S., van Uitert L. G. J
Appl. Phys.— 1968. V. 39. P. 4030.
7. Giordmaine J A., Miller R. C. // Physics of Quantum Eleclronics/Eds P. L Kel-
ley, B. Lax and P. E. Tannenwald.—N. Y.: McGraw-Hill, 1966; Appl Phvs.
Lett. 1966. V. 9. P. 298.
8. Bjorkholm J E. // Appl. Phys. Lett.— 1968. V. 13. P. 399.
9. Bjorkholm J. E. // Ibid — 1968. V. 13. Г. 53.
10. Kreuzer L. B. // Ibid.— 1969. V. 15. P 263.
11. Bjorkholm J E. // IEEE J. Quant. Electron.—1971. V. QE-7. P. 109.
12. Falk J., Murray J. E. Ц Appl. Phys. Lett,— 1969. V. 14. P. 245.
13. Brosnan S. J., Byer R. L. Ц IEEE J. Quant. Election — 1979. V QE 15 P. 415.
14. Byer R. L, Herbst. R. L. Ц Nonlinear Infrared Generation./Ed. Y. R Shen.—
Berlin Springer-Verlag, 1977. P. 81
15. Louisell W H. Yariv A , Siegman A. E. // Phvs. Rev.— 1961. V. 124. P. 1646;
Giallorenzi T. G„ Tang C. L. // Phys Rev.— 1968. V. 166. P. 225.
16. Harris S. E., Oshman M К Byer R. L. // Phys. Rev. Lett 1967. V. 18 P. 732;
Byer R. L., Harris S. E. Ц Phys. Rev — 1968. V. 168. P. 1064.
525
17. Rabson T. A , Ruiz H J., Shah P. L., Tiltel F. К. Ц Appl. Phys. Le t — 1972.
V. 21. P. 129; Kung A. H. Ц Appl. Phys. Le t 1974. V. 25. P. 653. Seilmei-
er A., Spanner K., Laubereau A., Kaiser W. // Opt. Comm. 1978. V. 24.
P. 237
18. Ахманов С. /1.. Ковригин A. II., Сухоруков А. П., Хохлов P. В., Чир-
кин А. С. Ц Письма в ЖЭТФ.— 1968. Г. 7 С. 237; Akhmanov S. А . Chir-
kin A S, Drabovich К. X., Kovrigin A I- Khokhlov R. У.. Sukhorukov A. P. Ц
IEEE J. Quant. Electron. 19(58 V. QE 4. P. 598, А маиов С. А., Сухору-
ков А. П.. Чиркин А. С // ЖЭТФ. 1968 T 55. C 1430.
19 Karr s S. E. // Appl. Pl ys. Lett. 1966. V. 9. P. 114.
20. Pierce J R Traveling Wave Tubes.—Princeton NJ: A an Nostrand 195 .
21 Yang К. H., R chords P. R Shen Y. В. Ц Appl. Phys. Lett.- 1971. V. 19.
P. 320
Монографии и обзоры
Ахманов С. А , Хохлов Р. В. // УФН. 1966. Т 88 С. 439.
Brosnan S. J., Byer R Т. I IEEE J Quant lectron.— 979. V QE-15. P. 415'
Baumgartn r R. A., Byer R. 7. Ц Ib’d.— 1979. V. QE-15. P. 432.
Byer R. L. / Treatise in Quan t m Electronics. \. I, Part В Eds H. Rabin,
C. L. Tang.— N. Y.: Academic Press, 1975. P. 587.
By r R. I. Herbst R. Л. / Nonlinear Infrared Generation rd. Y. R. Shen.—Ber-
in: Springer-Л erlag. 1977. P. 81.
Ciordmaine J. А. Ц Quan um Optics'Ed. R. J. Glauber.—X. Y.: Acade nic Press,
1969. 1>. 493.
Harris S. E. // Proc IEEE.— 1969. V. 57. P. 2096.
Smith R. G. Ц Laser Ilandbook/Eds F. T. Arrcchi and E. O. Schulz-Dubois — Am-
stirdan . North Holland Publishing Co., 1972 P. 837.
Tang C. R Ц Q lantim Electronics. V. 1. Part A Eds H. Rann and C. L. Tang —
N. Y. Academic Press, 1972. P. 419.
Yarn A. Quantt m Electronics.— 2nd cd X 1.: Wiley, 1975. Chapter 17. [Имеет-
ся перевод: Крив А Квантовая алеКтропика/Пер. с англ.; Под ред. Я И Ха
нипа. М.: Сов. радио. 1980.]
Литера ура, до 1в тая при пер воде
1*. Дмитриев В. Г, Тарасов Л В. Прг клад м н лит иная on i ta. М.: Ра
дно и связь. 1982
2*. Сущик М. М., Фортус В V, Фрейдман Г. II. Параметрическое усшппт и
генерация света Ц Пав. вузов. Радиофизика.—1970. Т. 13. Вып. 5. С. 631.
3*. Параметрические генераторы света и пикосскупдиая спектроскопия/Но t.
ред. А. С. Пискарскаса.— Вильнюс: Moi«i ас. 1983.
4* Сухоруков А П Нелинейные волновые взапмодейс вия в он икс и радио-
физике. М.: Наука 1988.
К ГЛАВЕ 10
Цитированная литература
1. Woodbur E. I., Xg IP. К. Ц Pioc. IRE. 1962. 4 a .P. 2347.
2 Woodbury E. J .Eckhardt С II. U S. Patent J\- 3, 371, 265 (27 bebr тагу 1968).
З’ Hellwarth R IF Ц Phvs. Rev. 1963. V. 130. P. 1850; Appl. Opt. 1963. V. 2.
P 847.
4. Gai mire E., Pai darese E.,
P. 160.
Town.es С Н. Ц Phys. Rev. Lett. 1963. V. 11.
5 Bloembergen A., Sher, I R. Ц Phys Rev. Lett.— 1964. \. 12. 1. o04
Shen Y. R.. Bloembergen А. Ц Phy«. Rev.— 1965. V. 137. P. Al/86.
6 . Kurtz S K., Gioidmaine J А Ц Phys. Rev. Lett —1969 V. 22 P.192; Gelb-
wachs J., Pantell R II, Puthofj H. B., Yarborough J. M. Ц Appl. Phys Lett
7 Patel VC ^K PV2jLo«; E. D. Ц Phys. Rev, Lett. 1970 V. 24 P. 4.И; Phys.
Rev. B - 1971. V. 3. P. 1279.
526
8.
9.
10.
11.
12.
13.
14.
15
16
17.
Owyoung А. Ц IEEE J. Q lant. Electron. 1978. V QF-14. P. 192; Laser Spect-
roscopy, V, IV Eds II. VV either and K. \V. Rothe.— Berlin: Springer Vcrlag,
1979. P. 175, Lasers and Applications/ Eds VV. O. N Guimaraes, C 1. Lin and
A. Mooradian. Berlin. Spnnger-V erlag 1981. P. 67.
Von der Ln de D. laubereau A., Kaiser IF Ц Phys. Rev. Let 1971. V. 26.
P. 951: Alfano R. R., Shapiro S. L. Ц lb d P. 1247
См., например. Heitler W. Quantum Theory of Radiation.— 3rd ed — Cambrid
ge; Cambridge University Press. 1954. P. 192. [Имеется пер. вс у Гайтлер В.
Квантовая теория излучепия/Под ред. и с иредися Н II. Ьоголгобона,—
VI.: ИЛ. 1956.]
Glauber R. // Phys. Rev — 1963. V. 130. Р. 2529; Ibic — 1963. V. 31.
Р. 2766.
Terhune R. IK Ц Solid State Design.— 1963.
eheff В. P. Ц Phys. Rev. Lett.—1964. V. 12. P. 290; Zeiger H. J Tannen-
ivald P. E . Kern S., Burendeen R. Ц Ibid.— 1963. V. 11. P. 419.
Von der Linde D Vater J/., Kaiser l-P Ц Phys. Rev.—1969 V 178 P 11
Tlatdacher G, Maier M Ц VII Inf Quant. Electron. Conf., San Francisco 1974'
post deadline paper Q. 7.
Bloembergen A’., Bret G., Lallemand P. Pine A, Simona P. Ц IEEE J. 0 an
ileclron.— 1967. V QE-3 P. 197; Lallemand P, Simona P Bret G Phvs
Rex. Lett.— 1966. V. 17. P. 1239 ' y"
V. 4. Р. 38; Chiao R. К. S о
Р. 2 Ю; Zeiger И. J, ~
Garmira E. Ц Phys Let I. 1965. V. 7 P 251.
Bloembergen N. Shen Y R. Ц Phys. Rev. Lett —1964. V. 13 P. 72 ; Car
man R. L., Shimizu F., Wang C. S.. Bloembergen N. // Phys. Rev. A.—1970.
V. 2. P. 60; Ахманов С А., Дьяков 10 F„ Павлов JI. 11. /] ЖЭТФ,— 197
T. 66. C. 520- Raymer V G, Mostowski J. Carlsten J L Ц Phys. Rev. A
1979. V 19. P 2304; Walmsley I. A. Raymer H. G Ц Phys. Rex Lett— 1983.
V. 50. P 962.
18 Jones IF. Stoicheff В. P. Ц Phys. Rev Lett.—1964. V. 13. P. 657.
19. Sorok n P. P, Shiren A Lankard J R., Hammond E. С., К yaka T G
Appl Phys. Lett. 1973. V. 22. P. 342 Rokni M., Yats S Ц Phys Lett-
967. V. 24A P. 277’ Wynne J J:, Sorokin P. P. Ц Nonlinear Infrared Gene-
ration Ed. Y. R. Shen Berlin: Springer-Verlag 1977. P. 159.
20. Паппа D. C.. Yuratich M. A.. Colter D. Nonlinear Optics of Free Atoms and
Molecules Berlin: Springer Verlag, 1979 Chapter 5 и содержащиеся там
ссылки.
21. Bethune D. S., laniard J R. Sorokin P. P Opt. Lett — 1964. V 4 P 1 3
2'1 . Frey R., Pradere Г. Ц Op. Con in. 1974. V. 12. P. 98; Wilkie V.,
Schmidt IK Ц Appl. Phys. 1978. V. 16 P. 151- Loree T R. Sze R. C.,
Barker D. L., Scott P. В. Ц IEEE .1. Quant. Electron.— 979. V. QE-15 P. 337.
23 Гrey R., Pradere F. Ц Opt Lett - 1980. V. 5. P. 374.
24 Tice J. J., Wittig C j Appl. Phys. Lett. 1977. V. 30 P. 420.
25. Byer R L. Ц IFEE J. Quant. Electron — 1976 V QE-12. P 732- Byer R. I ,
Trutna II'. R. Ц Opt. Le t 978. V. 3. P. 144; Ri bir о it P., Stein A.,
Rrickmau R., Kaldor A ,/ Appl Phys. Lett— 1979 V 35. P. 7'9.
26 Frey R. Pradere F.. Lukas J Du и ng J Ц Opt. Comm — 1977. V 22
P 355; Frey R , Pradere Г. Ducuing J Ц Ibid.— 1977 V. 23. P 65; D Marti-
no A.. F ey R., Pradere Г. // Opt. Comm 1978. A 2 P 262
27. White J. C, Henderson D. Phys. Rex. A. 1982. V. 25. P. 1226; White J.
Laser Spectroscopy^ VI/Eds IL Weber and VV Lutby. Berlin: Springer-Ver-
lag, 1983.
28. Harris S Г. Ц Appl. Phys. 1 ett.— 1977. V 31. P 498; Zych L. J Lugasik I
Young J F., Harris S E. Phys. Rev. Ia>tt — 1978 V. 40. P 1 i93 Harris S E
Falcone R. IP., Gross V. \oiman ir R Pedrotti К D, Roth i. erg J. I .,
Wang I C. Willson J R, Yomg J. F. // Laser Spectroscopy. V.'Eds
A. R. VI. VkKellar, T. Oka and В P. Stoiclu f . Berlin: Spring! r-Verlag. 1981;
Harns S. E Car R G Falcone R. IK, Holmgren DE P r i К D
Wang J C. Young J F. Ц Laser Sped scopy VL/Eds H Weber and W. Lil
thy. Berlin Springer Ver ag 1983.
29. Levine В F.. Shank С. I'., Heritage J. P IEEE J. Quant Electron 19“9
V. QE 15 P. 1418; Heritage J. P. A ai D J Ц Chem. Phys Lett.- 1980.
527
V. 74. Р. 507; Levine В F, В thea С. G, Tretola А. В., Korngor М. Ц Лрг!
Ph ys. L tt- 1980. V 37. Р. 595
30. Huang К. / Proc. Roy. Soc, (London).—1951. V. A208. P. 353; -Born M., Hu-
ang K. Dynamic Theory of Crystal Lattices.— Oxford: Oxford University Press,
1954. Chapter II; Hop field J. J. Ц Phys. Rev.— 1958. V. 112. P. 1555.
31. Loudon В. Ц Proc. Phys. Soc.—1963. V. 82. P. 393; Shen Y. В. Ц Phys. Rev.—
196.3. V. 138. P. A1741.
32 H nry С. H. Garrett C. G В. Ц Pl ys R v.— 968. V. 171. P. 1058; Suss-
man S. S. Microwave Lab Report No. 1851, Stanford University, 1970.
33. Yarbo ough J. M. Sussman S S.. Puthoff H. E., Pant l В. H., Johnson В. С. Ц
App . Phys. Lett. 1969. V. 15 P. 102.
34. Volff P. А. Ц Phys. Rev. L 1,—1966. V 16. P. 225; Y fet Y. f, Phys. R v —
I960. V. 152. P. 858.
35. Brueck S. R. G., Mooradian А. Ц Phys. Rev. Lett.— 1972. V. 28. P. 1458.
36. Mooradian A., BraecJt S. R G., Blum F. А. Ц Appl. Phys. Lett.— 1970. V. 17.
P. 481; Brueck S’ R. G., Mooradia A. // Hid — 1. 1. V. 18. P. 229.
7 DeSilets C. S., Patel С. K. N. Ц Appl. P vs. Lett — 1973. V. 22. P. 543; Pa-
tel С. K. A. /Phys. Rev. Lett - 1972. V. 28? P. 649.
38. Pascher H., Appold G., Ebert R., Hafele II. G. // Appl. Phys.— 1978. V. 15.
P. 53; Walker B., Chantry G. ТУ., Moss D. G., Bradley С. C. // J. Phys.— 1976.
V. D9. P. 1 01; Colles M. J. P dgeon C. R. Ц Rep jProg. Phys.— 975. V. 38.
P. 329; Smith S D.. Dennis R. B., Harrison R. G. Ц Prog. Quant. Electron.—
1.177. V. 5. P. 205.
39 Shen Y. R. Appl. Phys. Lett— 1973. V. 26. P. 516.
40. Nguyen V. T., Bridges T. J. Ц Phvs. Rev. Let . 1972. V. 29. P 359; Ap 1.
Phvs L 'tt. 973. V. 23. P. 117.
41. Mai г V, Kaiser IF.. Glordmaine J. А. Ц Phys. Rev —1969. V. 177. P. 580.
•42. Carman R. L., Shimizu F., Wang C. Bloembergen .V. Ц Phys. Rev. A.—
1970. A". 2. P. 60; TFcng C. S. Qi < itum Electronic ,4.1 Eds IL Rabin and
C. L. T(ng. N. Y.: Academic Press. 1975. P. 447.
43. Hagenlocker E E, Мт к R. ТУ, Rado ТУ. G. / Phys. R v — 967. A 15к
P. 226.
44. Carman R. L., Mack M. E. // P ys Rev. A. 1. 72. V. 5. P. 341.
45. Carma R. L, Mack M. C., Shimizu F., Bloembergen Л Ц Pbys. Rev. Lett.-
1969. У. 23 P. 1327; Mack M. C.. Carman R. L., Reintjes R., Bloembergen IV. Ц
Appl. Phvs Lett, 1970. V. 16. P. 209.
46. DeMartini F., Ducuing J. Ц Phys. Rev. Lett,— 1966. V. 17. P. 117.
47. Laubereau A., Kaiser ТУ. Ц Rev. Mod. Phys.— 1978. V. 50. P. 607.
48. Smith ТУ., Polland H. J., Laubereau A., Kaiser ТУ. Ц Appl. Phys. B.— 1981.
A. 26. P. 77.
49. George S. M., Harris С. В. Ц Phys. Rev. A — 1983. V. 28. P. 863.
Монографии и обзоры
Bl eml rgen N. // Am. J. h s.— 1.67. V. 35. P 989.
Shen Y. R. Ц Light Scattering in Solids/Ed. M. Cardona.— Berlin: Springer-A-er-
lag. 1975. P. 275.
К iser ТУ Maier M. Ц Tnscr I whdbook/Cds F. T. Arec hi and E. 0. Schulz Du-
b is Amste dam. Nortl Holland P bh 1 ng Co, 19/2. P 1077.
lureparypa, добавленная при переводе
1*. Грасюн А. 3. Ком >инациоппы лазеры Ц Квантовая эя ктроника.— 1974.
Т 1. С. 4 5
2*. Дьяков ТО. Е., Никитин С. 10. ВКР лазерп ю излучепп с широким уг э-
вым с lei ром Ц Квантовая л ктроника.— 1987. Т. 1 . 1. 1925.
К ГЛАВЕ И
Цитированная литература
1. Фабелинский Н. Л. Мол кулярпое рассеяние св/ 1 М Наука, 1965.
2. Kaiser ТУ., Maier М. Ц Laser Handbook/Eds F. Т. Arrecchi and E. О. Schulz-
Dubois Amstel d i. \o th Holland Pi Wishing Co., 197 . P. 1077.
528
3. Tang C. L. Ц J. Ар 1 Phvs.— 1966. V. 37. P. 2945.
4. Male, M Ц Phv Rev.—1968. V. 166. P. 113.
5. Kroll N. M. Ц J. Appl. P ys.— 1 35. V. 36. P. 34.
6. Maier M., Renner G. Ц Phys. Lett.— 1971. V. 34A. P. 299; Opt. Comm.— 1971.
V. 3. P. 301.
7. Chiao R. Y Townes C. H. Sloicheff В. P. Ц Phys. Rev. Lett.— 1964 V. 12.
P. 592.
8. G rmire E„ Townes С. H. // Appl. Phys. Lett.— 1964. V. 5. P. 84
9. Pohl D., Kaiser TIL Ц Phys. Rev. В,— 1970. AL 1. P. 31.
10. Einstein А. Ц Ann. Phys.— 1910. V. 33. P. 1275.
11. Brillouin L. Ц Ann. Phys. (Paris).— 1922. V. 17. P. 88.
12. Herman R. M„ Gray M. А. Ц Phys. Rev. Lett.— 1967. V. 19. P. 824.
13. Зайцев Г. П., Кызыласов Ю. И., Старунов В. С., Фабелииский И. Л. Ц
Письма в ЖЭТФ.— 1967. Т. 6. С. 695; Fabelinskti I. L., Mash D. I., Moro-
zov V. V., Starunov V. S. Ц Phys. Lett..— 1968. V. 27Л. P. 253.
14. Rank D. H., Cho C. W., Foltz N. D., Wiggins T. А. Ц Phys. Rev. Lett.—1969.
AL 19 P 828.
15. Pohl D., Kaiser И7. Ц Phys. Rev. B.— 1970. AL 1 P. 31.
16. Debye P. Polar Molecules.- N. Y.: Dover, 1929.
17. Маш Д. И., Морозов В. В., Старунов В. С., Фабелииский И Л. Ц Письма
в ЖЭТФ,— 1965. Т. 2. С. 41.
18. Denariez М., Bret G. Ц Compt Rend.— 1967. V. 265. Р. 144; Phys Rev —
1968. V 171. Р. 160.
19. Chiao R. Y., Kelley P. L., Garmire E. Ц Phvs. Rev. Lett.— 1966. V. 17 P 1158;
Carman R. L., Chiab R. Y., Kelley P. L. Ц Ibid.— 1966. V. 17. P. 1281.
20. Lowdermilk TIL H., Bloembergen N. // Phvs. Rev. A.— 1972. V. 5. P. 1423.
21. Pantell R. П., Soncini G., Puthoff H. E."Ц IEEE J. Ouant. Electron —1968.
AL QE-4 P 905.
22. Sukhamte I7. P., Wolff P. А. Ц IEEE J. Quant. Electron.—1974. V QE-10.
P. 870.
23. Granatstein I7. L., H rndon M., Parker R. K, Schlesinger S. P. Ц IEEE J
Quant E ectron- 19 4. V. QE-10. P 651.
24. Carmel IL, fvers J., Kribel R. E., Nation J. Ц Phys. Rev Lett.— 1974. A7. 38.
P. 1278
Монографии и обзоры
Фабелииский П. Л. Молекулярное рассеяние света.— М.: Паука. 1965.
Kaiser W., Maier М. Ц Laser Ilandbook/Eds F. Т. Arrecchi and E. О. Schulz-Du-
boK— Am«t rdam: No. th I olland Pu Wishing Co., 1972. P. 1077.
Литература, добавленная при переводе
1*. Зельдович Б. Я., Собельмаи И. И. Вынужденное рассеяние света, обуслов-
ленное поглощением Ц УФН.—1970. Т. 101. С. 3.
К ГЛАВЕ 12
Цитированная литература
1. Gopperl-M tyer М. Ц Ann. Physik.— 1931. V. 9. Р 273.
2. 1 wue V , Toyozawa Y. f J. Phys. Soc. Japan.— 1965. A7. 20. P. 363.
3. McClain W. M I J. Chem ?hy 1971. A7. 55, P. 2789.
4. Bader T. R., Gold А. // Phys Rev— 1968. AL 171. P. 997.
5. Hopfield J. J., Worlock J. M., Park K. J. Ц Phys. Rev. Lett. 1963. AL 11.
P. 414; Hopfield J. ]., Worlock J. M. Ц Phys. Rev.— 1965. AL 137. P. A1455.
6. См., например, Staginnus B., Frohlich D., Caps T. Ц Rev. Sei. Inst.—1968.
V. 39. P. 1129; Dowley M. W., Peticolas W. L. Ц IBM Res. Dev.— 1968. A7. 12
P. 188; Swofford R. L., McClain W. M. Ц Rev. Sci. Inst.—1973. V. 44. P. 978.
7. Kaiser TIL, Garrett C. G. В. Ц Phys. Rev. Lett.— 1961. AL 7. P. 229.
34 и p шеи 529
8. См. раздел гл 18 посвященный мпогофотонной иопилацип
9. См., например, Lee С. С., Fan Н. У. Ц Phys Rev. В — 1974, V. 9. Р. 3502.
10 Frohlich D., .Wohler Е., Wiesner Р. Ц Phys. Rev. Lett —1971. V. 26. Р. 554.
11 Ilaueisen D. C., Mahr И. Ц Phys. Rev. Lett.— 1971. V. 26. P. 838.
12. Boggett D., Loudon R. Ц Phys. Rev. Lett — 1972. V. 28. P. 105 J.
13. Gale G. M., Mysyrowicz А. Ц Phys. Rev. Lett.— 1974. V. 32. P. 727; Cha-
se L. L, Peyghambarian N., Grynberg G., Mysyrowicz А. Ц Ibid.— 1979. V. 42.
P. 1231.
14. McClain M. W. Ц Ann. Rev. Phys. Chem.— 1980. V. 31. P. 559.
Монографии и обзоры
Gold А. Ц Quantum Optics/Ed. R. Glauber.- N. Y.: Academic Press, 1969. P. 397.
McClain W. V. // Acc. Chem. Res.— 1974. V. 7 P. 129.
McClain W M. Ц Ann. Rev. Phys. Cl cm.- 1980. V. 31. P. 559.
Mahr II. Ц Treatise in Quantum Electronics/Eds H. Rabin and C. L. Tang.—
N. Y.: Academic Press, 1975. P. 472.
Warlock I. M. Ц Laser Handbook/Eds F. T. Arrecchi and E. O. Schulz-Dubois.—
Amsterdam: North-Holland Publishing Co., 1972. P. 1323.
К ГЛАВЕ 13
Цитированная литература
1. Hall I. L. // Fundamental and Applied Laser Physics/Eds M. S. Feld. A. Javan
and N. Kurnit.— N. Y.: Wiley, 1973. P. 463; Brillet A., Hall J. L. Ц Phys.
Rev. Lett.— 1979. V. 42. P. 549.
2. Bleaney B., Stevens K. IF. II. Ц Rep. Prog. Phys.— 1953. V. 16. P. 108.
3. Александров E. В. Ц Оптика и спектроскопия,— 1964. T. 17. С. 957;
Dodd J. А, Kaul R. D., Warringion D. M. Ц Proc. Phys. Soc. (London).—
1964. V. 84. P. 176.
4. Haroche S., Paisner J. A., Schawlow A. L. Ц Phys. Rev. Lett.— 1973. V.
P. 948.
5. См., папрпмер, Bloembergen N., Shen Y. R Ц Phys. Rev.— 1964. V. 133.
P. A37.
6. Bennett W. R. Ц Phys. Rev — 1962. V. 126. P. 580.
7. Летохое В. С., Чеботаее В. П. Принципы нелинейной лазерной спектроско-
пии.— М_: Наука, 1975.
8. Hansch Т. IF. Ц Nonlinear Spectroscopy/Ed. N. Bloembergen.— Amsterdam:
North Holland Publishing Co., 1977. P. 17. [Нм ется перевод: Нелинейная
спектроскопия/Под ред. Н. Бломбергена: Пер. с англ./Под род. С. А. Ахма-
нова.— М.: Мир., 1979.]
9. Lamb W Е. Ц Phys. Rev—1964. V. 134А. Р 1429; McFarlane В. A., Ben-
nett IP. R, Lamb W. E. Ц Appl. Phys. I.ctt. 1963. V. 2. P. 189; Szoke A.r
Javan A Ц Phvs. Rev. Lett.— 1963. V. 10. P. 521.
10. Schlossberg IL R., Javan А. Ц Phys. Rev.— 1966. V. 150. P. 267; erratum:
Phys. Rev. A.— 1972. V. 5. P. 1974.
11. Hall J. L Borde С. Ц Phys. Rev. Lett.— 1973. V. 30 P. 1101.
12. Brewer R. G., Shoemaker R. L., Stenholm S. Ц Phys. Rev. Lett.-— 1974. V. 33.
P. 63.
13. Feld M. S„ Javan А. Ц Phys. Rev — 1969. V. 177 P. 540
14. Szabo А. Ц Phys. Rev. Lett — 1970. V. 25. P. 924.
15. Василенко Л. С., Чеботаее В. II., Шишаев А. В. Ц Письма в ЖЭТФ.— 1970.
Т. 12. С. 161.
16. Biraben F., Cagnac В., Grynberg G. Ц Phys. Rev. Lett.— 1974. V. 32. P. 643;
Levenson M. D., Bloembergen N. Ц Phys. Rev. Lett.—1974. V. 32. P. 645;
Hansch T. IF., Harvey К. C., Meisel G., Schawlow A. L. Ц Opt. Coram.— 1974.
V. 11. P. 50.
17. Biraben F., Cagnac B , Grynberg G Ц Phys. Lett.—1974. V. 48A. P. 469.
18. Weiman C, Hansch T Ц Phys. Rev. Lett — 1976. V. 36 P. 1170.
19. Weiman C. Ph. D Dissertation.—Stanford University, 1976.
530
20. Teets R., Feinberg R., Hansch T. W., Schawlow A. L ff Phvs Rev Lett—
1976. V 37. P. 683. * ’
21. Kaminsky M. E., Hawkins R T., Kowalski F. V., Schawlow A. L ff Phvs
Rev. Lett — 1976. V. 36. P. 671.
22. Ramsey N. F. ff Phys. Rev.— 1949. V. 76. P. 996.
23. Gerggulst J. C., Lee S. A., Hall J. L. ff Phys. Rev. Lett— 1977. V. 38. P. 159.
24. Baklanov Ye. V., Chebotayev V. P., Dubetsku B. Ta ff Annl Phv« —1976
V. 11. P. 201. 11 ’ J
25. Salour M., Cohen-Tannoudji С. ff Phys. Rev. Lett.— 1977. V. 38 P 757
26. Salour M. // Rev. Mod. Phys.— 1978. V. 50. P. 667.
27. Teets R, Eckstein J., Hansch T. W. ff Phys. Rev. Lett.— 1977. V. 38. P. 760.
Монографии и обзоры
Nonlinear Spectroscopy/Ed. Bloembergen N.— Amsterdam: North-Holland Publis-
hing Co., 1977. [Имеется перевод: Нелинейная спектроскопия/Под ред.
Н. Бломбергена-: Пер. с англ./Под ред. С. А. Ахманова — М.: Мир, 1979.]
Demtroder И7. Laser Spectroscopy.— Berlin: Springer-Verlag. 1981. [Имеется пе-
ревод: Демтрёдер В. Лазерная спектроскопия: Основные принципы и тех-
ника эксперимента: Пер, с англ./Под ред. И. И. Собельмнпа.— М.: Наука,
1985.].
Hansch Т. И7. // Physics Today.— 1977. V. 30. No. 5. Р. 34.
Летохов В. С.. Чеботаее В. И. Принципы нелппейпой лазерной спектроскоппп —
М.: Наука, 1975.
Proceedings of International Laser Spectroscopv Conferences: I,'Eds R G Brewer
and A. Mooradian.—N. Y.: Plenum Press, 1973; П/Eds S. Haroche, ,T. C. Pe-
bay-Peyroula, T. W. Hansch and S. E. Harris.— Berlin: Springer-Verlag, 1975;
ITT/Eds .L L. Hall and J. L. Carlslen.—Berlin: Springer-Verlag, 1977; ^IV/Eds
H. Walter and К W. Rothe.— Berlin: Springer-Verlag 1979; V/Eds
A. W, McKellar, T. Oka and В. P. Stoicheff.— Berlin: Springer-Verlag 1981*
VI/Ed. H Weber.— Berlin Springer-Verlag, 1983.
Schawlow A. L. ff Rev. Mod. Phys.— 19S2. V. 54. P. 697.
High-Resolution Laser Spectroscopy/Ed. K. Shimoda.—Berlin: Springer-Verlag,
SMmoda K, Shimizu T. ff Prog. Quant. Electron —1972. V. 2. P 47.
Laser Spectroscopy of Atoms and Molecules/Ed. H. Walther.—Berlin: Snringer-
Verlag, 1976.
Литература, добавленная при переводе
1*. Александров Е. Б. Оптические проявления интерференции невырожденных
квантовых состояний Ц УФН.— 1972. Т. 107. С. 595.
2*. Раутиан С. Г., Смирнов Г. 11., Шалагин А. М. Нелинейные резонансы в
спектрах атомов п молекул,— Новосибирск: Паука, 1979.
3*. Коротеев Н. И. Интерференционные явления в когерентной спектроскопии
рассеяния и поглощения света; голографическая многомерная спектроско-
пия // УФН,— 1987. Г. 152. С 493.
К ГЛАВЕ 14
Цитированная литература
1. Maker Р. I)., Terhune R. И7 Ц Phys. Rev. А,— 1965. V. 137. Р 801.
2. См., например, Wynne J. J, Sorokin Р. Р. // Nonlinear Infrared Generation/
Ed Y. R. Shen —Berlin: Springer-Verlag, 1977. P 159; Hanna D. C., Yura-
tich M. A., Cotter D. Nonlinear Optics of Free Atoms and Molecules.-- Ber-
lin: Springer-Verlag, 1979.
3. Степанов Б. IL, Ивакин E. В., Рубанов А. С. ff ДАН СССР,—1971. Т. 196.
С. 567; Hellwarth R. W. ff J. Opt. SoC. Amer.—1977. V. 67. Р. 1.
4. Hellwarth R. IP’. ff Prog. Quant. Electron. 1977. V. 5. P. 1.
5. Bloembergen N., Lotem H, Lynch R. T. ff Ind. J. Pure Appl. Phvs.— 1978
V. 16. P. 151.
34*
531
6.
7.
8.
9.
10.
Oudar J.-L., Shen Y. R. Ц Phys. Rev. A.— 1981 V 22. P. 1141
Yariv A., Pepper D. M. Ц Opt. Lett — 1977. V. 1 P 16
Yariv Л. Ц IEEE J. Quant. Electron.— 1978. V. QE-14. P. 650.
Giuliano C. R. Ц Phys. Today.— 1980. V. 34. No 4. P. 27.
Зельдович Б. Я., Поповичев В. II., Рагульский В. В., Файзцллое Ф С II
Письма в ЖЭТФ.— 1972. Т. 15. С. 160. ' ’
Hellwarth R. W. Ц J. Opt. Soc. Am.— 1978. V 68. Р. 1050.
Wynne J. J., Sorokin P. P., Laniard J. R. Ц Laser Spectroscopv/Eds R. G Bre-
wer and A. Mooradian.—N. Y.: Plenum, 1974. P. 103.
13. Sorokin P. P., Wynne J. J., Laniard J. В. Ц Appl. Phys. Lett—1973. V. 22.
л . 3 2.
^dley J- R ’ Youn" L F- narris s- E. // Appl. Phys. Lett.-
32.
11.
12.
14.
1974. V. 24. P. 427.
Hodgson R. T., Sorokin P. P., Wynne J. J. Ц phy
Stotcheff E. P., Wallace S. C. // Appl. Phys. Lett —1976. V. 29
P. 715: bailee F., Wallace. S. C., Lugasik J. Ц Opt. Comm un.—1982 V 42
P. 148; Vallee F., Lugasik J. Ц Ibid.— 1982. V 43 P 287
Kung A. II. // Opt. Lett.-1983. V. 8. P. 24; Technical’Digest, Conference
Lasers and Electro-Optics, Baltimore, 1983. paper Tu 13.
18. McKee T. J, Wallace S. C., Stoicheff В P. Ц Opt Lett 17,73 V 5 7
Tomkins F. S„ Mahon /?. // Ibid — 1981. V. 6. P. 179; Bokor Л. Freeman R R ’
Panock R. L., White I. C. // Ibid — 1981. V. 6. P. 182; Jaroz IF., LaRoc-
que P. E., Stoicheff В. P. Ц Ibid — 1982. V. 7. P. 617.
Bethune D. S. Laniard J R. Sorokin P P. Ц Opt. Lett.— 1979. V. 4. P 103;
Avouris Ph., Bethune D. S., Laniard J. R Ors Sorokin P. P Ц j Chcm’
Phys.— 1981. V. 74. P. 2304.
Yes T. K., Gustafson T. К. Ц Phvs. Rev. A.— 1978. V. 18. P 1597
Ye P., Shen Y. R. Ц Phys. Rev. A — 1982. V. 25. Г. 2183
15.
16.
17.
19.
20.
21.
Rev. Lett.— 1974. V.
V
29.
on
1978. V. 3. P. 207;
Монографии и обзоры
Optical Phase Conjugation/Ed. R. A. Fisher.— N. Y: Academic Press, 1983.
Hanna D. C., Yuratich M. A., Cotter D. Nonlinear Optics of Free Atoms and Mo-
lecules.- Berlin: Springer Verlag, 1981.
Hellwarth R. W. Ц Prog. Quant. Electron.— 1977. V. 5. P. 1.
Proceedings of the International Workshop on Optical Phase Conjugation and
Instabilities/Eds C. Flytzanis et al. Cafgese, France, 1982.
Литература, добавленная при переводе
1*. Обращение волнового фронта оптического излучения в нелинейных сре-
дах/Под ред. Б. И. Беспалова -Горький: ИПФ АН СССР, 1979.
2*. Винецний В. Л., Вухтарев Н, В., Одулов С. Г., Соскин М. С. Динамическая
самодифракция когерентных световых пучков // УФП 1979. Т. 129 С. 113.
3’ Зельдович Б. Я., Пилипецкий Н. Ф., Шкуное В. В. Обращение волпового
фронта.—М.: Паука, 1985.
4*. Воронцов М. А., Шмальгаузен. В. II. Принципы адаптивной оптпки — М •
Наука, 1986.
5*. Райнтжес Дж. Нелинейные оптические параметрические процессы в жидко-
стях п газах.— М.: Мпр, 1987.
К ГЛАВЕ 15
Цитированная литература
1. Bloembergen N. Ц Laser Spectroscopy, IV/Eds Н. Walther and К. W Rothe —
Berlin: Springer-Verlag. 1979. P. 340.
2. Levenson M. D // Physics Today— 1977. V. 30. № 5- P 44: Harvey A B,
McDonald J R., Tolles W. M. Ц Progress in Analytical Chemistry — N. Y. Ple-
532
3.
4.
5.
6.
7.
8.
9.
10.
11.
12.
13.
14.
15.
16.
17
18.
19.
20.
21.
22.
23. .
т“123РС SZO51917’ Р‘ 2lr; Ax-',a'l0<s С-„Л- Коротеев Н. И. // УФП -1977..
fimron, ' м 4гЛ£Я,‘?п-7п‘ £.Пелинеиная спсктроскопия/Под ред. Н Блом-
^1"т?11У’п?9'9’ С’ 26/; ™es Kibler J IF., McDonald I. П„
„"С*0,” 4 1ОР1Я8 ’J? Current Physics/Ed A. Weber.- Berlin: Sprin-
g Aeilag, 19/7; Druet S., Taran J. P. Ц Chemical and Biochemical Applica-
tions of Lasers/Ed С. B. Moore.— N. Y_: Academic Press 1979. V IV; Le-
venson M. D Ц Chemical Applications of Nonlinear Oplics/Ed A. Harvey —
N Y : Academic Press 1980; Levenson M. D., Song J. J ' Advances in Co-
herent and Nonlinear Optics/Eds V. Letokhov and M. S. Feld -Berlin: Sprin-
gerA erlag, 1980; Eesly С. I. Coherent. Raman Spectroscopy — N. Y • Pcro-a-
mon, 1981. B
Levenson M. D. Bloembergen N. Ц J. Chem. Phys.— 1974. V. 60 P 1323
Maker PD., Terhune R. W. Ц Phys. Rev.— 1965. V. 137. P A801
V 6l”p 5з/ PhyS' ReV’ Lett ~1972- V- 29- ?• 650; Phys. Rev. B.- 1972.
Levenson M D., FlytzanisC., Bloembergen N. Ц Phys. Rev. B.— 1972. V 6
1479 V 9onZ,rre«'-c/\£’’ FlHtza^ C., Bloembergen N. Ц Phys. Rev. Lett.—
OFlO^^in^r8601 Leve"s™ %: D- // IEEE E Quant. Electron.-1974. V.
PZ//7 т Vi0’ Lev™son Л/-Р> Bloembergen .V. Ц Phys. Rev. B.—1974. V. 10
I. 444/; J. Chem. Phys.— 1974. V. 60. P. 1323.
Ахманов С А Дмитриев В. Г., Ковригин А. И., Коротеев Н II Т„„
В .!/’ \°,ло^ных А- Л- И Письма в ЖЭТФ.'—1972 15 С 6Оо’ У
Л’ GuthaIs D- М.. Kibler J w // Cliem Phvs Tott-1070
n’ on 233’ Duncan V- n-, Oesterlin P., Byer R L // Opt Lett—1981 V?R
198LV SR p” &D> °eSterIl,‘ P- K°nig F- B»erR- Л //Chem. Phys iett.-
DeManini F Simonl F„ Santamato E. Ц Opt. Comm.— 1973 V 9 P 76
P S" ' •’ KUlCVSki L’ ВуеГ R- Л // 1 Chem. Phy'- 1976. V. б!
^TW^'l/Fn ТаГ1лПт1'ггР‘п11- App!- Phirs- V. 23. P. 240; Kib-
v MuDo^lal^ Ваг',еУ A- В. Ц Opt. Comm.— 1976. V. 18 P 371
p aA6Aa,lde H C-> Scudder D. W., Lax В. Ц Appl. Phys. Lett — 1979. V. 35^
Byer R. L.y Gustafson E.—Частное сообщение.
ЖЭТФ,- 1977.' /2“ 244 ИваМв °' Г- ^отеев П. И. Ц Письма в
Oudar J L., SmithR. W Shen Y. R. Ц Appl. Phys. Lett.— 1979. V. 34. P. 758
Oudar FL., Shen Y. R. Ц Phys. Rev. A.— 1980. V. 22. P. 1141.
Rahn L A Zych L. J., Mattern P. L. Ц Opt. Comm.— 1979. V. 30 P. 249
Owyoung A.. Esherick P. Ц Opt. Lett.— 1980. V. 5. P. 421.
n S‘ B’’ Parsons B- G, Bloembergen N. Ц Phys. Rev. В.— 1974. V. 9.
J . 1 oOo.
BeB”arth B- W-> Bevenson M. D, Martin G. // Phys. Rev. Lett.—
ij/u. V. do. i\ 189.
yres^9-,LR B;^ven«°n M. D., Tolles W. M. Ц IEEE J. Quant. Electron — 1978.
V. Р. A5.
рГ841 S' A' J’’ ТаГаП 1P' E~' B°rd& Ch' J' 11 1 PllyS’ <Paris).—1979. V. 40.
Yajima T Souma II. Ц Phys. Rev A.— 1978. V. 17 P 309- Yaiima T Smi-
ma H., Ishiba Y. Ц Ibid.—1978. V. 17. P. 324. ‘ ’ 1 ’’
mV v’ P(°S4aTi^'n ’PageAnai.s Bloembergen N. // Phys. Rev. Lctt.-
A8 ra'/vP9/ в Rr! DownnP M-’ Bloembergen N. Ц Phys. Rev.
A.—1J81. V. 24. P. 623: Bloembergen N., Bogdan A. R, Downer M W. П
Laser Spectroscopy V/Eds A. R. W. McKellar, T. Oka and В P. Stoicheff —
Berlin: Springer-Verlag, 1981. P 157.
Phvsfe vn74e nS /‘cot’ IIochslrasser В M-, Trommsdorff H. P. // J. Chem.
i луь.— 1Уои. V. /<5. P. 4ЬУ-э.
Eichler H Salje G., Stahl II. Ц J. Appl. Phys.— 1973. V. 44. P. 5383; Pohl D
Schwarz S. E, Ignlger F. Ц Phys. Rev. Lett.— 1973. V. 31. P. 32.
Iwlhon D. W, Kuizenga D I., Siegman A E. // Appl. Phys. Lett—1975.
V. 2/. 1. 85; Salcedo I. R., Siegman A. E., Dlott D. D, Fayer M. D Ц Phys.
24.
25.
26.
533
Rev. Lett— 1978. V 41. P. 131; Salcedo J. R Slegman A. E. Ц IEEE J. Qu-
ant. Electron — 1979. V. QE-15. P. 250.
Монографии и обзоры
Nonlinear Speclroscopy/Ed. N. Bloembergen —Amsterdam: Sorth-Holland Publis-
hing Co., 1977. [Имеется перевод: Нелинейная споктроскопия/Под ред.
Н. Бломбергепа: Пер. с англ./Под ред. С. А. Ахманова,—М.: Мир, 1979.]
Laser Spectroscopy, I—V.—Berlin: Springer-Verlag, 1973, 1975, 1977, 1979, 1981
Advances in Coherent and Nonlinear Optics/Eds V. Letokhov and M. S. Feld.—
Berlin: Springer Verlag, 1980.
Levenson M D. Introduction to Nonlinear Laser Spectroscopy.— N. Y.: Academic
Press, 1982.
Литература, добавленная при переводе
1*. Ахманов С. А., Коротеев П. И. Методы нелинейной оптики в спектроско-
пии рассеяния света.— М.: Паука. 1981.
2*. Волков С Ю., Козлов Д. II., Прохоров А. М., Смирнов В. В., Фабелин-
ский В И. КАРС-спсктроскопия высокого разрешения молекулярных га-
зов Лазерная спектроскопия комбинационного рассеяния в кристаллах
и газах/ГГод ред. П II. Пашинина,— М.: Наука, 1986; Воляиский С. И., Ве-
рещагин К. А., Волков А. 10., Илюхин А. А., Пашинин П. П., Смирнов В. В.,
Фабелинский В. II. Локальная певозмущающая диагностика параметров
газовых сред Ц Там же.—С. 117.
3*. Коротеев Н. II. Интерференционные явления в когерентной активной
спектроскопии рассеяния и поглощения света: голографическая многомер-
ная спектроскопия // УФП — 1987. Т. 152. С. 493.
М1 Akhmanov S A. Coherent Raman Spectroscopy. From Statics to Dynamics and
Kinetics, Progress in Non-Linear Methods // Hyperfine Interactions.— 1987.
V. 38. P. 555.
5* Ахманов С А., Выслоух В. А Чиркин А. С Оптика фемтосекундных лазер-
ных импульсов,—M Наука, 1988.
К ГЛАВЕ 16
Цитированная литература
1. Hellwarth В. W. Ц Prog. Quant. Electron — 1977. V. 5. Р. 1.
2. Bloom D. M., Liao P F., Economou N. P. Ц Opt. Lett.— 1978. V. 2 P. 58.
3. Tan -no N., Ohkawara K., Juaba H. Ц Phys. Rev. Lett — 1981 V 46 P 1982-
11 er С. V. // Opt. Lett.— 1981. V. 6. P. 519. • • .
4. Miller D. A. B., Seaton С. T, Prise M. E. Smith S D // Phys Rer Lett—
1981. V. 47 P. 197. /Z -
5. Liao P. F, Bjorklund G. С. Ц Phys. Rev. Lett.— 1976. V. 36. P. 584.
6 Steel D. G., Lam L. F. Ц Phys. Rev. Lett.— 1979. V. 43. P. 1588
7. Shen Y. R. Ц Phys. Lett — 1966. V. 20. P. 378.
8. De Gennes P. G. Д Mol. Cryst. Liq. Cryst.— 1971. V. 12. P 193
9. Wong G. K. L., Shen Y. R. Ц Phys. Rev. A.— 1974. V. 10. P. 1277. В этой pa-
ооте используется параметр тензорного порядка, а коэффициент а в три
раза меньше, чем определенный в данной книге. Кроме того, в цитируемой
работе для плотности энергии поля используется выражение е(Е|2/8л, в то
время как выше мы определили ее как е|Е|2/2л.
10. Durbin S. D., Arakelian S. М., Shen Y. R. Ц Phys. Rev. Lett.— 1981. V. 47.
P. 1411.
11 I einberg J., Heiman D., Tanguay A. R, Hellwarth R. W. H J. Appl Phys.—
1980. V. 51. P. 1297.
12. См, например. Hanson E. G., Shen Y. R., Wong G. K. L. Ц Phys. Rev.—
1976. V. 14. P. 1281; Owyoung A., Hellwarth R. W., George N. N Phys. Rev. A.—
1971. V. 4. P 2342.
534
13.
14.
15.
16.
17.
.Vafcer Р. D., Terhune R. W., Savage С. M. Ц Phys. Rev. Lett- 1964. V. 12.
i - t)U/.
Durbin S. D., Arakelian S M., Shen Y. В. Ц Opt. Lett— 1981 V 6 P 411-
Phys. Rev. Lett,—1981. V. 47. P. 1411, ' ’ ’ ’
Duguay M. A., Hanson J. W. Ц Opt. Comm.— 1969. VIP 254
Seidal II. U. S. Patent No. 3610731; Szoke A Danean V r v
nit. IV. A. //Appl. Phys. Lett.- 1969.’V. 15 P?376; Gibbs II MMcCall SL
Venkalesan T.N.C.// Phys. Rev. Lett - 1976. V. 36. P. 1135.' ’ ° U S'
Cm. Optical Bistabilityi/Eds С. M. Bowden, M. Ciflan and H R Bold_к v-
1,/№ C- “
19’ Ibii-fe^V^S^P el‘7mot0 °- 11 phys- Rev- Lett-1980. V. 45. P. 709;
20. См., например, Schwartz J., Weiler W., Chang R К // IEEE T Omni Elect
V ПЕ Л R‘c^dson M- C> Isen°r N- R- / IEEE J. Quant. Electron.- 197L
V a \7J_J X ]L . С/ J <_).
18.
7*.
8*
Монографии и обзоры
Chang T.Y. Ц Opt. Eng.— 1981. V. 20. P. 220.
Hellwarth R. W. Ц Prog. Quant. Electron.—1977. V. 5. P. 1
Литература, добавленная при переводе
14 бкшнстого^М.'-'паука, 198о.ПеЙПаЯ 0ПТПКа: ПрР‘ с РСД- И- Л. Фа,
2 ’ лов,-Мл Hai ^нгарян 10- С- Нелип'ейпая оптика жидких кристал,
3*. Аракелян С. М. Оптическая бистабильность, мудьтистабильпосгь и неттоп
чивости в жидких кристаллах // УФН,-1987. Т. 153. С. 579 н(>5<™и-
4 1987 ТГ4 °к’Йга) Pro.cc.s?es OrSanic Materials Ц J. Opt. Soc. Amer. В.—
1УЬ/. v. 4. А» 6 (special issue).
э*. Зельдович Б. Я., Табирян Н. В. Ориентационная оптическая нелинейность
Жидких кристаллов // УФН.-1985. Т. 147. С. 633. нелинейность
’ т,ЛСеКев° Л' Г’’ Зо-^Р1 £ ф-’ Давыдов Б. Л. Нелинейная оптика молекуляр-
ных кристаллов,—М.: Наука, 1985. л
ЯГелудев Н. II. Поляризационные неустойчивость, мультистабильность и
т °Л/ л сооНИОе паРУте11ие поляризационной симметрии Ц УФН,— 1988.
fL9ptical Bistabilily: Controlling Light with Light —N. Y.: Academic
Press, 198э.
К ГЛАВЕ 17
1.
2.
3.
5.
6.
Цитированная литература
Аскаръян Г. А. Ц ЖЭТФ,— 1962. Т 42 С 1567
Hercher М. Ц J. Opt. Soc. Am— 1964. V. 54. Р. 563.
Chiao Я. У., GarmireЕ Townes С. Н. // Phys. Rev. Lett—1964. V. 13. Р. 479
[Erratum.— Ibid.— 1965. V. 14. P. 1056.]
Зверев Г. M Малдутис Э. К., Пашков В. А. Ц Письма в ЖЭТФ,— 1969.
г Лоо108: Зверев Г- Пашков В. А. // ЖЭТФ.— 1969. Т. 57.
llZo.
Giuliano С. R , Marburger J. II. Ц Phys. Rev. Lett.— 1971. V 27. P 905
См. гл И а обзорную статью: Shen У. В. // Light Scattering in Solids/Ed.
M. Cardona.- Berlin: Springer-Verlag, 1975. P. 275. [Имеется перевод: Pac-
535
сеяние света в твердых телах/Под ред. М. Кардоны: Пер. с англ./Под ред.
Б. П. Захарчстги.— М.: Мир, 1979.]
7. Shen Y. Pi., Shaham Y. J. Ц Phys. Rev. Lett.— 1965. V. 15. P. 1008; Lalle-
mand P., Bloembergen N. Ц Ibid.— 1965. V. 15. P. 1010; Hauchecorne G.,
Mayer G. Ц Coinpt. Rend.— 1965. V. 261. P. 4014; Пилипецкий H. Ф., Руста-
мов A. P. Ц Письма в ЖЭТФ.— 1965 T. 2. С. 88.
8. Garmire Е., Chiao В. Y., Townes С. II. Ц Phys. Rev. Lett.— 1966. V. 16. Р. 347;
Chiao R. Y.. Johnson M. A., Krinsky S., Smith П A., Townes С. II., Garmi-
re E. U IEEE J. Quant. Electron.— 1966. V. QE-2. P. 467.
9. Луговой В II Прохоров A. M. Ц Письма в ЖЭТФ.— 1968. Т. 7. С. 153.
10. Loy М. М. Т, Shen Y. R. Ц Phys. Rev. Lett.— 1969. V. 22. Р 994.
11. Ахманов С. А., Сухоруков А. И., Хохлов Р. В. Ц УФП.— 1967. Т. 93.
С. 19.
12. Wagner W. G„ Ilaus II. A., Marburger J. Н. // Phys. Rev.— 1968. V. 175. Р. 256;
изложение теории Гамильтона — Якоби см., например, в кп.: Goldstein Н.
Classical Mechanics.—N. Y.: McGraw-Hill, 1950. P. 273.
13. Kelley P. L. Ц Phys. Rev. Lett.—1965. V. 15. P. 1005; Таланов В. И. Ц
Письма в ЖЭТФ.— 1965. Т. 2. С. 218.
14. Marburger J. IL, Dawes Е. L. Ц Phys. Rev. Lett.— 1968. V. 21. Р. 556; Da-
wes Е. L., Marburger J. II. Ц Phyd. Rev. 1969. V. 179. P. 862.
15. Беспало» В И., Таланов В. II. Ц Письма в ЖЭТФ.— 1966. Т. 3. С. 471.
16. McAllister G , Marburger J.. De Shazer L. Ц Phys. Rev. Lett.— 1968. V. 21
P. 1648.
17. Close D. IL, Giuliano C. R., Hellwarth R. Ж. Hess L. D., McClung F. J., Wag-
ner W. G. Ц IEEE J. Quant. Electron.— 1966. V. QE 2. P. 553
18. Wang С. С. Ц Phys. Rev. Lett.— 1964. V. 16. P. 344.
19. Brewer R. G.. Lifsitz J. R , Garmire E., Chiao R. У., Townes С. II. Ц Phys.
Rev.— 1968. V. 166. P. 326.
20. коробкип В, Л., Прохоров А М., Серов Р. В., Щелев М. Я. Ц Письма в
ЖЭТФ. 1970 Т. И. С. 153.
21. Loy М. М Т. Shen У. В. Ц Phys. Rev. Lett.— 1970. V. 25. Р. 1333; Appl. Phys.
Lett.— 1970. V. 19 P. 285.
22. Loy M. M T, Shen Y. R. Ц IEEE J Quant. Electron — 1973. V. QE-9.
P. 409.
23. Maier M, Wendt G.. Kaiser W. Ц Phys. Rev. Lett.— 1970. V. 24. P. 352.
24. Maier M., Kaiser W., Giordmaine J. А. Ц Phvs. Rev. Lett.— 1966. V. 17. P. 1275;
Phys. Rev — 1969. V. 177. P. 580.
25. Shen У. R., Shaham Y. J. Ц Phys. Rev.— 1967. V. 163. P. 224.
26. Shimizu F. Ц IBM J. Res. Develop — 1973. V. 17. P. 286.
27. Garmire E. Ц Phys. Lett.— 1965. V. 17. P 251.
28. См. раздел 16.2.
29. Ахманов С. A , Сухоруков А. IL, Хохлов Р. В. Ц ЖЭТФ.— 1966. 1. 51. С. 296;
Алешкеви'. В А., Ахманов С. А., Сухоруков А. П., Хачатрян А М И Пись-
ма в ЖЭТФ,- 1971. Т. 13. С. 55.
30. Fleck J. A., Kelley Р. L. Ц Appl. Phys. Lett.— 1969. V. 15. Р. 313; Carman R L,
Fleck J. А. Ц Ibid.— 1972. V. 20 P. 290.
31. Wong G. К L., Shen У. R. Ц Phys. Rev. Lett.— 1973. V. 32. P. 527.
32. Brewer R. G., Lee С. II Ц Phys. Rev. Lett.— 1968. V. 21. P. 267.
33. Hanson E. G., Shen У. R., Wong G. K. L. Ц Appl. Phys.— 1977. V. 14. P. 65.
34. Steinberg G. N. Ц Phvs. Rev. A.— 1971. V. 4. P. 1182.
35. Kerr E L. Ц Phys. Rev. A.—1971. V. 4. P. 1195; Ibid — 1972. V. 6. P. 1162.
36. Giuliano C R. Marburger J. II. Ц Phys. Rev. Lett. 1971. V. 27. P. 905.
37. Grischkowsky D. Ц Phys. Rev. Lett.— 1970. V. 24. P. 866.
38. Nowak A.V., Ham D. О. Ц Opt. Lett.— 1981. V. 6. P. 185.
39. Bjorkholm J. E, Ashkin А. Ц Phys. Rev. Lett.— 1974. V. 32. P. 129.
40. Ashkin A , Dziedzic J. M., Smith P И'. Ц Opt. Lett.— 1982. V. 7. P. 276.
41. Dabby F. W., Whinnery J. R. Ц Appl. Phys. Lett.— 1968. V. 13. P 284.
42. Fleck J. A., Layne С. Ц Appl Phys. Lett.— 1973. V. 22. P. 467.
43. Bloembergen N., Lallemand P. Ц Phys. Rev. Lett.—1966. V. 16. P. 81; Bre-
wer R G. // Ibid. 1967. V. 19. P. 8.
44. Shimizu F. Ц Phys. Rev. Lett.— 1967. V. 19. P. 1097.
536
45. Shen Y Fl, Loy M. M. T. Ц Phys. Rev. A.— 1971. V. 3. P. 2099.
46. Wong G. K. L„ Shen Y R. Ц Appl. Phys. Lett— 1972. V. 21. P. 163.
47. Alfano R. R., Shapiro S. L. Ц Phys. Rev. Lett— 1970. V. 24. P. 1217; Shar-
ma D. K., Yip R. W. Ц Opt. Comm.— 1979. V. 30. P. 113.
48. Smith W. L., Liu P., Bloembergen К. Ц Phys. Rev. A — 1977. V. 15. P. 2396.
49. Penzkofer A., Laubereau A., Kaiser W. Ц Phvs. Rev. Lett.—1973. V. 31.
P. 863; Penzkofer A., Seilmeier A., Kaiser W. /Opt. Commun.—1975. V. 14.
P. 363.
50. Shank С. V., Fork R. L., Yen R., Stolen R. II., Tomlinson W. I. Ц Appl Phys.
Lett.— 1982. V. 40. P. 761.
51. Durbin S. D., Arakelian S M., Shen Y. R. /[ Opt. Lett.— 1981. V. 6. P. 411.
52. Островский Л. А. Ц ЖЭТФ.— 1966. T. 51. C. 1189; DeMartini F., Townes С. H.,
Gust a json T. K., Kelley P. L. // Phys. Rev.—1967. V. 164. P. 312; Gustaf-
son T. K., Taran l-Р., Tlaus II. A., Lifstiz J. R., Kelley P. L. Ц Ibid.—
1969. V. 177. P. 306.
53. Grischkowsky D., Courtens E.. Armstrong I. А. H Phvs. Rev. Lett.—1973.
V. 31. P. 422.
54. Leite R. С. C., Moore R. S., Whinnery J. R. Ц Appl. Phys. Lett — 1964. V. 5.
P. 141.
55. Whinnery J. R„ Miller D. T., Dabby F. // IEEE J. Quant. Electron.— 1967.
V. 3. P. 382; Akhmanov S. A., Krindach D. P., Migulin A. V., Sukhorukov A. P.,
Khokhlov R. V. Ц IEEE J. Quant. Electron —1968. V. 4. P. 568.
56. Dabby F. W., Gustafson T. K„ Whinnery J. R., Kohanzadeh Y., Kelley P. L. Ц
Appl. Phys. Lett.— 1970. V. 16. P. 362.
57. Ахманов С. Л., Криндач Д. IT.. Сухоруков A. IT., Хохлов P. В. Ц Письма
в ЖЭТФ,—1967. T. 6. С. 509.
58. См., папрпмер, Albrecht А. С. Ц Advances in Laser Chcmistry/Ed. A. H. Zc-
wail.— Berlin: Springer-Verlag, 1978. P. 235.
59. Leite R. С. C., Porto S. P. S., Damen T. С. // Appl. Phys. Lett.— 1967. V. 10.
P. 100.
Монографии и обзоры
Akhmanov S. A., Khokhlov R. V.. Sukhorukov A. P. Ц Laser Handbook, II/ Eds
F. T. Arrcchi and E. O. Schulz-Dubois.— Amsterdam: North-Holland Publishing
Co., 1972; // УФП.— 1967. T. 93. C. 19.
Shen Y. R. Ц Prog. Quant. Electron.— 1975. V. 4. P. 1.
Marburger J. П. Ц Prog. Quant. Electron.— 1975. V. 4. P. 35.
Литература, добавленная при переводе
1*. Луговой В. А., Прохоров А. М. Теория распространения мощного лазерного
излучения в нелинейной среде Ц УФП,— 1973. Т. 111. С. 203.
2*. Ахманов С. А., Выслоух В. А., Чиркин А. С. Самовоздепствне волновых па-
кетов и генерация фемтосекундных лазерных импульсов // УФН.— 1986.
К ГЛАВЕ 18
Цитированная литература
1. Kingdon К. Н. Ц Phys. Rev. 1923. V. 21. Р. 408; Esherick Р„ Wynne J. J.,
Armstrong J. А. Ц Laser Spectroscopy, III/Eds J. L. Hall and J. L. Carlsten.—
Berlin: Springer-Verlag, 1977. P. 170.
2. Edelstein S. A., Gallagher T. F. Ц Advances in Atomic and Molecular Phy-
sics/Eds D. R. Bates and B. Bcderson.— A. Y.: Academic Press, 1978. V. 14.
P. 365.
3. Stoicheff В. P„ Weinberger E. Ц Can. J. Phys.—1979 V. 57. P. 2143.
4. Harvey К. C„ Stoicheff В. P. Ц Phys. Rev. Lett— 1977 V 38. P. 537.
5. Stoicheff В. P., Weinberger E. Ц Phys. Rev. Lett.— 1980. V. 44. P. 733.
537
6. См., например, Esherick Р., Armstrong ]. A., Dreyfus R. W., Wynne J. J. Ц
Phys. Rev. Lett.—1976. V. 36. P. 1296; Esherick P // Phys Rev. A —1977
V. 15. P. 1920.
7. Lu К. T., Fano U. Ц Phys. Rev. A.— 1970. V. 2. Pj. 81; Fano U. Ц J. Opt. Soc.
Amer.— 1975. V. 65. P. 979 и ссылки в этой статье; Armstrong J. A., Eshe-
rick P., Wynne J. J. Ц Phys. Rev. A.— 1977. V. 15. P. 18Q.
8. Littman M. G., Zimmerman M. L., Ducas T. W., Freeman R. R., Kleppner D H
Phys. Rev. Lett — 1976. V. 36. P. 788.
9. Zimmerman M. L., Castro J. C., Kleppner D. Ц Phys. Rov. Lett.— 1978. V. 40
P. 1083.
10. Fabre C., Haroche S., Goy P. Ц Phys. Rev. A.— 1978. V. 18. P. 229.
11. Gallagher T. F., Cooke W. E. Ц Appl. Phys. Lett —1979. V. 34. P. 369; Pu-
cas T. W., Spencer W. P., Vaidyanathan A. G., Hamilton W. II., Kleppner D //
Ibid.— 1979. V. 35. P. 382.
12. Gross M., Goy P., Fabre C., Haroche S., Raimond I. M. Ц Phys. Rev. Lett-
1979. V. 43. P. 343; Raimond J. M.. Goy P., Gross M., Haroche S., Fabre C. //
Ibid.-1982. V. 49. P. 117; Ibid.—1982. V. 49. P. 1924; Goy P., Raimond J V,
Gross M., Haroche S. Ц Ibid.— 1983. V. 50. P. 1903.
13. Fano U. Ц Phys. Rev.— 1961. V. 124. P. 1866.
14. Cooke IP. E.. Gallagher T. F., Edelstein S. A., Hill R. M. Ц Phys Rev Let-
1978. V. 40. P. 178.
15. Беков Г. II., Летохое В. С., Матвеев О. И., Мишин В. И. Ц Письма в ЖЭТФ.—
19/8. Т. 28. Cj 308; Bekov G. I., Vidolova-Angelova E. R., Ivanov L. N., Le-
tokhov V. S., Mishin V. I. Ц Opt. Common — 1980. V. 35. R. 194.
Монографии и обзоры
Laser Spectroscopy, III, IV, V.—Berlin: Springer-Verlag, 1977, 1979, 1981.
Летохое В. С., Чеботаее В. П. Принципы нелинейной лазерной спектроско-
пии,— М.; Наука, 1975.
Parker D. II., Berg I. О., El Sayed M. А. Ц Advances in Laser Chemistry/Ed.
A. H. Zewail.— Berlin: Springer-Verlag. 1978.
Литература, добавленная при переводе
1*. Ридберговские состояния атомов и молекул/Под ред. Р. Стеббипгса, Ф. Дан-
нинга.— М.: Мир, 1985.
К ГЛАВЕ 19
Цитированная литература
1. Hurst G. S., Payne М. G., Kramer S. D., Young I. P. Ц Rev. Mod. Phys.—
1979. V. 51. P. 767.
2. Letokhov V. S.. Mishin V. I. Ц Opt Commun.— 1979. V. 29. P. 168.
3. Fairbank W. M., Hansch T. TP., Schawlow A. L. Ц J. Opt. Soc. Am.— 1975.
V. 65. P. 199.
4. Greenless G. W., Clark D. L., Kaufman S. L., Lewis D. A., Tonn J. F., Broad-
hurst J. H. Ц Opt. Commun.— 1977. V. 23. P. 236.
5. Балыкин В. II., Летохое В. С., Мишин В. II., Семчишен В. А. Ц Письма
в ЖЭТФ,— 1977. Т. 26. С. 492.
6. She С. У., Fairbank W. М„ Billman К. М. Ц Opt. Lott.— 1978. V. 2. Р. 30;
Prodan J. V., She C. Y., Fairbank W. M. Ц Opt Commun.—1982. V. 43.
P. 215.
7. Gelbwachs J. A., Klein C. F., Wessel J. E. Ц IEEE J. Quant. Electron.— 1978.
' V. QE-14. P. 121.
8. Klewer M., Beerlage M. I. M., Los J., Van der Wiel M. J. Ц J. Phys.—1977.
V. B10. P. 2809; Reilly ]. D., Kompa K. L. Ц Adv. Mass Spectrosc.—1979.
V. 8. P. 1800.
538
9. Zandee L. Bernstein R. B., Lichtin D. А. Ц J. Chem. Phys.— 1978. V. 69.
P. 3427; Zandee L., Bernstein R. В Ц J. Chem. Phys.— 1979. V 70 P 9574-
Ibid.— 1979. V. 71. P. 1359.
10. Schulz A., Cruse H. W., Zare R. N. Ц J. Chem. Phys— 1972. V. 57. P. 1354.
11. Балыкин В. II., Мишин В. II., Семчишен В. А. Ц Квантовая электроника —
1977. Т. 4. С. 1556.
12. Lauhereau А, Seilmeier A., Kaiser W. // Chem. Phys. Lett.—1975 V 36
Р. 232.
13. Hurst G. S., Payne M. G., Nayfeh M. H., Judlsh I. P., Wagner E. В. Ц Phvs.
Rev. Lett.— 1975. V. 35. P. 82.
14. Johnson P. M., Berman M. R, Zakheim D. Ц J. Chem. Phys.— 1975. V. 62.
P. 2500; Petty G., Tai C., Dalby F. W. Ц Phys. Rev. Lett.— 1975. V. 34. P. 1207.
15. Амбарцумян P. В., Апатин A. M, Летохое В. С., Макаров А. А., Мишин В. И.,
Пурецкий А. А., Фурвиков Н. П. Ц ЖЭТФ,— 1976. Т. 70 С. 1660; Пау-
feh М. Н., Hurst G. S., Payne М. G., Young J. Р. Ц Phys. Rev. Lett.— 1977.
V. 39. P. 604.
16. Chu S„ Mills A. P. Ц Phys. Rev. Lett.— 1982. V. 48. P. 1333; ChuS., Mills A. P. Ц
Laser Spectroscopy, VI/Eds II. Weber and W. Liithv.— Berlin: Springer-Ver-
lag, 1983.
17. См., например, Stephenson J, King D. S. Ц J Chore. Phys.— 1977. V. 69.
P. 1485.
18. Kramer S. D., Bemis С. E., Young J. P., Hurst G. S. Ц Opt. Lett.— 1978. V. 3.
P. 16.
19 Einstein А. Ц Investigations on the Theory of Brownian Movement/Ed.
R. Furlh — N. Y.: Dover, 1956.
20. Grossman L W„ Hurst G S., Payne M. G., Allman S. L. Ц Chem. Phys.
Lett.— 1977. V. 50. P. 70.
Монографии и обзоры
Antonov V. S, Letokhov V. S. // Appl. Phys.— 1981 V. 24. P. 89
Balykin V. I., Bekov G. I, Letokhov V. S., Mishin V I. Частное сообщение.
Bekov G. I-, Letokhov V. S. Ц Appl. Phys. B.— 1983. V. 30. P. 161.
Hurst G. S., Payne M. G., Kramer S. D., Young J. P. Ц Rev. jjod. Phys.— 1979.
V. 51. P 767.
Letokhov V. S. Ц Comments Atomic Mol. Phys.— 1977. V. 7 P. 93; Ibid.—1977.
V. 7. P. 107; Ibid.— 1981 V. 10 P. 257.
Parker D. H., Berg J. O., El-Sayed M. А. Ц Laser Chemistry/Ed. A H. Zewail.—
Berlin; Springer-Verlag, 1978.
Payne M. G., Chen С. H., Hurst G. S., Foltz G. IF. Ц Advances in Atomic and
Molecular Physics, V. 17/Eds D. Bates and В Bederson.— N. Y: Academic
Press, 1982.
Литература, добавленная при переводе
1*. Летохое В. С. Лазерная фотопонизацпоппая спектроскопия.— М.: Наука,
1987.
К ГЛАВЕ 20
Цитированная литература
1. См. папример, Ландау Л Д., Лифшиц Е. М Электродинамика сплошных
сред.— 2 е пзд, перераб — М.: Наука. 1982.
2. Gordon 1 Р. Ц Phys. Re\. А,— 1973. V. 8 Р. 14.
3. Ashkin А. Ц Phys. Rev. Lett — 1970. V. 24. Р. 156.
4. Ashkin A., Dziedzic J. M. Ц Appl. Phvs. Lett.— 1976. V. 28. P. 333; Ibid.—
1977. V. 30. P. 202.
5. Ashkin A. Phys. Rev. Lett.— 1978. V. 40. P. 729
6 Askkin A., Dziedzic J. M. Ц Appl. Phys. Lett.— 1971. V. 19. P. 283.
539
7. Benner В. E., Barber P. W„ Owen J. F., Chang В. К. // Phys. Rev Lett —
1980. V. 44. P. 475. J
8 Ashkin A., Dziedzic J. M. Ц Phys. Rev. Lett— 1977. V. 38. P. 1351.
9. Ashkin А. Ц Science.— 1980. V. 210. P. 1081.
10. Smith P. W., Ashkln A., Tomlinson W. J. Ц Opt Lett—1981. V 6 P 284*
Ashkin A., Smith P. W., Dziedzic J. M. Ц Appl. Phys.—1982 V 28 P 142 ’
11. Frisch В. Ц 7j. Phys.— 1933. V. 86. P. 42.
12. Jacquinot P., Liberman S., Pique J. L., Pinard J. // Opt. Commun — 1973 V 8
P. 163.
13. Bernhardt A. F. Ц Appl. Phys. Lett.— 1976. V. 9. P. 19.
14. Валыкин В. IL, Летохов В. С., Мишин В. И. Ц Письма в ЖЭТФ — 1979
Т. 29. С. 614; ЖЭТФ.— 1980. Т. 78. С. 1377.
15. Phillips W. D., Metcalf II. Ц Phys. Rev. Lett—1982. V. 48. P. 596; Pro-
F V-' PhilliPs W- D-, Metcalf H. Ц Ibid.— 1982. V. 49. P 1149.
16. Bforkholm J. E., Freeman В. B., Ashkin A. A., Pearson D. В. Ц Phvs. Rev.
Lett.— 1978. V. 41. P. 1361; Pearson D. B„ Freeman В. B., Bforkholm I E ’
Ashkln A. // Appl. Phys. Lett.— 1980. V. 36. P. 99.
17. Arimondo E., Lew II., Oka T. Ц Phys. Rev. Lett—1979. V. 43 P 753
18. ранцев A. II. Ц ЖЭТФ.-1973. T. 63. C. 1628; там же.- 1974. T. 66.
(< 1599; Cook В. J. Ц Phys. Rev. Lett.—1978. V. 41. P. 1788.
19. Hansch T. IV., Schawlow A. L. Ц Opt. Commun.—1975. V. 13. P. 68
20. Летохов В. С., Миногин В. Г.. Павлик В. Д. Ц ЖЭТФ.— 1977 Т 72 С 1328'
Letokhov V S., Minogin V. G. Ц Appl. Phys — 1978. V. 17. P. 99; 'Ashkin A. /
Phys. Rev. Lett.— 1978. V. 40. P. 729. "
21. Ashkin A., Gordon I. P. Ц Opt Lett — 1979. V. 4. P. 161.
22. Gordon J. P., Ashkin А. Ц Phys. Rev. A.—1980.’ V. 21. P. 1606.
1980 V^P 111 Freeman R' Ashkin A-> Pearson D. В. Ц Opt. Lett-
24. Wineland D. L, Drulllnger В. E., Walls F. L Ц Phys. Rev. Lett.— 1978 V 40
P. 1639; Neuhauser W., Hohenslatt M, Toschek P., Dehmelt II. Ц Phvs Rev’
Lett.—1978. V. 41. P. 233.
25 pCi23aUS€r W'' IIohenstatt Toschek P. E. Ц Appl. Phys— 1978. V. 17.
Монографии и обзоры
Ashkin А. Ц Sci. Am.—Feb. 1972. V. 226. P. 63.
Ashkin А. Ц Soienca— 1980. V. 210. P. 1081.
Казанцев А. П. Ц УФН,—1978. T. 124. C. 113.
Литература, добавленная, при переводе
1*. Летохов В. С., Миногин В. П. Давление лазерного излучения на атомы —
М.: Наука, 1986.
К ГЛАВЕ 21
Цитированная литература
1. Feynman В. Р., Vernon F. L., Hellwarth В. W. Ц J. Appl. Phys. 1957. V. 28.
Р. 49.
2. Bloch F. Ц Phys. Rev — 1946. V. 70. P. 460.
3. См., например, Goldstein II. Classical Mechanics.— 2nd ed.— Reading, MA'
Addison Wesley. P. 132.
4. Babi I. I. Ц Phys. Rev. 1937. V. 51. P. 652.
5. Torrey H. С. Ц Phys. Rev.— 1949. V. 76. P. 1059.
6. Tang C. L., Statz H. Ц Appl. Phys. Lett — 1968. V. 10. P. 145; Hocker G. В,
Tang C. L. Ц Phys. Rev. Lett.— 1969. V. 21. P. 591.
7. Brewer B. G., Shoemaker H. L. Ц Phys. Rev, Lett— 1971. V. 27. P. 631; Phys.
Rev. A.— 1972. V. 6. P. 2001.
540
8. Hahn. E. L. Ц Phys. Rev.— 1950. V. 77. P. 297.
9. DeVoe R. G., Brewer R. G. Ц Phys. Rev. Lett.— 1983. V. 50, P. 1269.
10. Rand. S. C., Wokaun A., DeVoe R. G., Brewer R. G. Ц Phys. Rev. Lett — 1979.
V. 43. P. 1868.
11 Hahn E. L. Ц Phys. Rev.— 1950. V. 80. P. 580.
12. Kurnit N. A., Abella I. D., Hartmann S. R. Ц Phys. Rev. Lett.— 1964. V. 13.
P. 567; Abella I. D., Kamil N. A., Hartmann S. R. Ц Phys. Rev.—1966. V. 141.
P. 391; Abella I. D. Ц Progress in Oplics/Ed. E. Wolf.— Amsterdam: North-
Holland Publishing Co., 1969, V. 7; Hartmann S. R. Ц Proceedings of the In-
ternational School of Physics, Enrico-Fermi Course, XLII/Ed. R. Glauber.—
N. Y.: Academic Press, 1969. P. 532.
13. MacFarlane R. M., Shelby R. M. Ц Opt. Commun.— 1981. V. 39. P. 169.
14. Ye P. X., Shen Y. R. Ц Phys. Rev. A.— 1982. V. 25. P. 2658.
15. Fee T. K., Gusatfson T. К. Ц Phys. Rev. A.— 1978. V. 18. P. 1597.
16. Mossberg T. M., Kachru R., Hartmann S. R., Flusberg A. M. // Phys. Rev. A.—
1979. V. 20. P. 1976.
17 Fujita M., Rakatsuka H., Nakanishi II., Matsaoka M. Ц Phys. Rev Lett.—
1979. V. 42. P. 974.
18. Хартманн с сотрудниками разработали также другие типы диаграммной
техники, которые позволяют предсказывать н описывать различные виды
фотоппого эха: Mossberg Т. М., Hartmann S. R. Ц Phys. Rev. А,— 1981. V 23.
Р. 1271; Beach R., Hartmann S. R. // Phys. Rev.— 1982. V. 25. P. 2658.
19. Berman P. R., Levy J. M., Brewer R. G. Ц Phys. Rev. A.— 1975. V. 11 P. 1668.
20. Treacy E. В. Ц Phys. Lett —1968. V. 27A. P. 421.
21. Loy M. M. T. Ц Phys. Rev. Lett — 1974. V. 32 P. 814.
22. Crisp M. D. Ц Phys. Rev. A.— 1973. V. 8. P. 2128.
23. Grischkowsky D. Ц Phys. Rev. Lett.—1970. V. 24. P. 886; Grischkowsky D.,
Armstrong J. A. Ц Phys. Rev. A.— 1972. V. 6. P. 1566; Grischkowsky D. Ц
Ibid.— 1973. V. 7. P. 2096; Grischkowsky D., Courlens E., Armstrong J. А. //
Phys. Rev. Lett — 1973. V. 31. P. 422.
24. McCall S. L, Hahn E. L. Ц Phys. Rev. Lett —1967. V. 18. P. 908; Phys. Rev.—
1969. V. 183. I*. 457.
25. Slusher R. E.. Gibbs II. M. Ц Phys. Rev. A.— 1972. V. 5. P. 1634 [Erratum;
Ibid.— 1972. V. 6. P. 1255.]
26. Dicke R. H. Ц Phys. Rev.— 1954. V. 93. P. 99.
27. Bloembergen Л'., Pound R. V. Ц Phvs. Rev.— 1954. V. 95. P. 8.
28. Skribanowitz N.. Herman I. P., MacGillivray J. C., Feld M. S. // Phys. Rev.
Lett. -19/3. V. 30. P. 309; Herman I. P., MacGillivray J. C.y Skribanowitz /V.,
Feld M. S. Ц Laser Spcctroscopy/Eds R. G. Brewer and A. Mooradian.—
N. Y.: Plenum, 1974. P. 379.
29. Gibbs II. M, Vrehen Q. H. F , Hikspoors H. M. J. Ц Phys. Rev Lett.— 1977.
V. 39. P. 547.
30. MacGillivray J. C., Feld M. S. Ц Phys. Rev. A.— 1976. V. 14. P. 1169
31. Bonifacto R.. Lugiato L. А. // Phys. Rev. A —1975. V. 11. P. 1507; Ibid.—
1975. V. 12. P. 587.
32. Glauber R„ Haake F. Ц Phys. Lett.— 1978. V. 68Л. P 29; Haake F„ King H.,
рС^740СГ G’’ fIaUS t"‘ Glauber П~' H°l’f F- H P1,ys. Rev’ Lett ~1979- V- 42-
33. Polder D, Schuurmans M. F. H, Vrehen Q. II. F. Ц Phys. Rev. A. 1979. V. 18.
P. 1192. "
34. Vrehen Q. H. F„ Schuurmans M. F H. Ц Phys. Rev. Lett.— 1979. V. 42. P. 224.
35. Bonifacio R, Lugiato L. А. Ц Dissipative Systems in Quantum Oplics/Ed.
R. Bonifacio.—Berlin: Springer-Verlag, 1982; Vrehen Q. H. F., Gibbs H. M. Ц
Ibid.
Монографии и обзоры
Abraham A. The Principles of Nuclear Magnetism — London: Oxford University
Press, 1961. [Имеется перевод: Абрагам А. Ндерный магнетизм: Пер. с англ’/
Под ред. Г. В. Скроцкого.—М.: ИЛ, 1963 ]
541
Allen~ L., Eberly J. II. Optical Resonance and Two-Level Atoms.— M. Y.: Wiley,
1975. [Имеется перевод: Аллен Л., Эберли Дж. Оптический резонанс и двух-
уровневые атомы.— М.: Мир, 1978.]
Brewer В. G. // Frontiers in Laser Spectroscopy, V. 1/Eds R. Balian, S. Haroclie
and S. Liberman.—Amsterdam: North-Holland Publishing Co., 1977.
Brewer R. G. / Physics Today.— 1977. V. 30. P. 50.
Shoemaker R. L. Ц Laser and Coherence Spectroscopy/Ed. J. I. Steinfeld.— N Y:
Plenum, 1978. P. 197.
Slichter С. P. Principles of Magnetic Resonance.—Berlin: Springer-Verlag. 1978.
Литература, добавленная при переводе
1*. Маныкин Э. А., Самарцев В. В. Оптическая эхо-спектроскопия.—М.: Нау-
2*. Андреев А. В., Емельянов В. И., Ильинский 10. А. Кооперативные явления
в оптике: Сверхизлучснце. Бистабильность. Фазовые переходы,— М: На-
ука, 1988.
3*. Акулин В. М., Карлов Н. В. Интенсивные резонансные взаимодействия в
квантовой электронике.— М.: Наука, 1987.
К ГЛАВЕ 22
Цитированная литература
1. См., папрпмер, Beterov I. М., Chebotaev V. Р. Ц Prog. Quant. Electron — 1974
V. 3. Р. 1.
2 См., например. Cohen-Tannoudji С., Reynaud S. // J. Phys. В.—1977 V 10
Р. 345, 365, 2311.
3. Bloembergen N., Shen Y. R. Ц Phys. Rev.—1964. V. 133. P. A37.
4. Auller S. II., Townes С. II. Ц Phys. Rev.—1955. V. 100. P. 703.
b. Yatstv S. Ц Phys. Rev.— 1959. V. 113. P 1538; Wilcox L. R , Lamb W. E ff
Phys. Rev.— 1960. V. 119. P. 1915; Feld M. S., Javan A. ff Phys. Rev — 1969.
V. 177. P 540.
6. Whitley R. M„ Stroud C. R. ff Phys. Rev A— 1976. V. 14. P. 1498; Shore B. HL,
Ackerhalt J R. ff Ibid. 1977 V. 15. P. 1640; Ackerhalt I. R., Eberl I. II.,
Shore B. W. ff Ibid.— 1979. V. 19. P. 248.
7. Gray H. R., Whitley R. M.. Stroud C. R. ff Opt. Lett.— 1978. V. 3. P. 218.
8. Brewer R. G., Hahn E. L. ff Phys. Rev. A.— 1975. V. 11. P. 1641; Grischkow-
sky D., Loy M. M. T., Liao P. F. ff Ibid.— 1975. V. 12. P. 2514.
9. Osman К. I, Swain S ff Phys. Rev. A.— 1982. V. 25. P. 3187.
10. См., например, Mossberg T. M-. Hartmann S. R. ff Phys. Rev. A.— 1981. \ . 23.
P. 1271.
11. Mallow B.R. ff Phys. Rev— 1969. V. 188. P. 1969; Ibid.— 1972. V. A5. P. 2217;
Ibid. 1975. V. A12. P. 1919.
12. Rahn L. A., Farrow R. L., Koszykowski M. L., Mattern P. L. ff Phys. Rev.
Lett.— 1980 V. 45. P. 620.
13. Schuda F, Stroud C. R., Hercher M ff J. Phys. B. 1974. V. 7. P L198: Wal-
ter H. ff Laser Spectroscopy, II/Eds S. Haroche, J. C. Pebay-Pejroula,
T. W. Hansch and S. H. Harris.— Berlin: Springer-Verlag, 1975. P. 358;
Wu F. Y. Grove R E., Ezekiel S. ff Phys. Rev A.— 1977. V. 15. P 227.
14. Wu F. У, Ezekiel S., Ducloy M., Mallow B. R. ff Phys. Rev. Lett.— 1977.
V. 38. P 1077.
15. Gray H. R., Stroud C. R. ff Opt. Commun.— 1978. V. 25. P. 359.
16. Wang С. C, Davis L. I. ff Phys. Rev. Lett.— 1975. V. 35. P. 650; Ward J. F.,
Smith A. V. ff Ibid — 1975. V. 35. P. 653
17. Liao P. F, Bjorkholm J E ff Phys. Rev. Lett.— 1975. V 34 P 1540;
Loy M. M. T. ff Ibid — 1976. V. 36. P 1454.
18. Agostini P., Barjot G Mainfray G, Manus C., Thebault J. ff IEEE J. Quant.
Electron.—-1970. V. QE-6. P. 782; LuVan M, Mainfray G., Manus C.. Tu-
gov I. ff Phys Rev A.—1973. V 7. P 91 LeCompte C.. Mainfray G., Ma-
nus C., Sanchez S. ff Phys. Rev. A.— 1975. V. 11. P. 1009.
542
19. Lompre L. A., Mainfray G., Manus C., Thebault T. // J. Phvs — 1978. V 39.
P. 610.
20. Morellec I, Normand D., Pelite G. Ц Phys. Rev. A.— 1976. V. 14. P. 300
21. Chang C. S., Stehle P. Ц Phys. Rev. Lett.— 1973. V. 30. P. 1283: Contier Y.,
Trahin M. Ц Phj s. Rev. A.— 1973. V. 7. P. 1899.
22. Agostini P., Fabre F., Mainfray G., Petite G., Rahman N. К. II Phys. Rev.
Lett —1979. V. 42. P. 1127; Knit P., Kimman I., Van Der Wiel M. 7 ff
J. Phys. В,— 1981. V. 14. P. L597.
23. L’Huillier A., Lompre L. A., Mainfray G., Manus С. ff Phys. Rev. Lett-
1982. V. 48. P. 1814. " J
24. Lambropoulos P. Ц Phys. Rev. Lett.— 1973. V. 30. P. 413.
25 Van der Wiel Л. Granneman E II. А. Ц Multiphoton Processes/Eds
I. H. Eberly and P. Lambropoulos P.— N. Y.: Wiley, 1978. P. 199; Ilellmath T,
Leuchs G.. Smith S. I., Walther II. Ц Lasers and Applications/Eds
W. O. N. Btiimaraes, С. T. Lin and A. Mooradian.— Berlin: Springer-Verlag,
1981. P. 194.
Монографии и обзоры
Frontiers in Laser spectroscopy/Eds Balian R. Haroche S. Liberman S.— Ams-
terdam: North Holland Publishing Co., 1977.
Beterov I. M., Chebotaev F. P. Ц Prog. Quant. Electron.—1974. V. 3. P. 1.
Делоне H. Б., Крайнов В. П. Ц УФН.—1978. Т. 124. С. 619.
Multiphoton Processes/Eds J. Eberl у and P. Lambropoulos.— N. Y.: Wiley 1978.
Летохое В. С., Чеботаее В. П. Принципы нелинейной лазерной спектроскопии.—
М.: Наука. 1975.
Литература, добавленная при переводе
1*. Делоне II. Б., Крайнов В. П. Атом в сильном световом поле.— М.: Эперго-
атомпздат, 1984.
2*. Mulliclectron Excitations in Atoms // J. Opt. Soc. Amer. B.—1987. V. 4. No. 5
(special issue).
К ГЛАВЕ 23
Цитированная литература
1 Isenor N. R, Richardson M. С. Ц Appl. Phys. Lett.— 1971. V. 18. P. 224.
2. Isenor A’ R., Merchant V.. JIallsworth R. S., Richardson M. С. ff Can. J.
Phys. 1973. V. 51. P. 1281; Letokhov 1. S., Ryabov E. A., Tumanov О. A II
Opt. Commun.— 1972. V. 5. P. 168. '
3. Амбарцумян P. В., Летохое В. С., Рябое Е. А., Чекалин Н. В. И Письма
в ЖЭТФ,- 1974. Т. 20 С. 597.
4. Амбарцумян Р. В.„ Горохов Ю. А., Летохое В. С.. Макаров Г. II. . Письма
в ЖЭТФ.— 19/5. Т. 21. С. 375; Lyman I. L., lensen R. I., Ring I., Robin-
son С. P., Rockwood S. D. Ц Appl. Phys. Lett— 1975. V. 27. P. 87.
5. Амбарцумян P. В., Горохов Ю. А. Летохое В. С., Макаров Г. IL, Пурец-
кий А. А. // Письма в ЖЭТФ,— 1976. Т. 23. С. 26.
6 Larsen D. М., Bloembergen N Ц Opt. Commun.—1976. V. 17. Р. 254; Lar-
sen D. М. Ц Opt. Commun.—1976. V. 19 Р. 404.
7. Bloembergen N. Ц Opt. Commun.— 1975. V. 15. P. 416; Letokhov V. S., Ma-
karov А. А. Ц Ibid.— 1976. V. 17. P. 250.
8 Chemical Engineering News.— 1976 V. 54(47) P 18.
9. Kompa K. L. Ц Tunable Lasers and Applications/Eds A. Mooradian, T. Jaeger
and P. Stokseth.— Berlin: Springer-Verlag, 1976. P. 177.
10. Dever D. F. Grunwald E. Ц J. Am. Chem. Soc.—1976. V. 98. P. 5055.
11. Coggiola M. J., Schulz P. A., Lee Y. T., Shen У. R. H Phva. Rev. Lett.— 1977.
V. 38. P. 17.
543
12. Grant E. R., Coggiola M. L, Lee Y. T.. Schulz P. A., Sudbo Aa. S., Shen Y. R. Ц
Chem. Phys. Lett.r- 1977. V. 52. P. 595; Sudbo Aa. S., Schulz P. A., Grant E. R.,
Shen Y. R., Lee Y. T. // J. Chem. Phys.— 1978. V. 68. P. 1306.
13. Cantrell C. D , Galbraith II. W. Ц Opt. Commun.— 1976. V. 18. P. 513.
14. Knyazev L. N., Letokhov V. S., Lobko V. V. Ц Opt. Commun.—1978. V. 25.
P. 337; Князев Л. II., Лобко Bi В. Ц ЖЭТФ.— 1979. T, 77. C. 816.
15. Амбарцумян P. В., Макаров Г. IL, Пурецкий А. А. Ц Письма в ЖЭТФ.—
1978. T. 28. С. 246; Баграташвили В. II., Должиков В. С., Летохов В. С. Ц
ЖЭТФ. 1979. Т. 76. С. 18.
16. Robinson Р. J., Holbrook К. A. L'nimolecular Reactions.— N. Y.: Wiley, 1972.
17. Borsella E., Fantoni R., Giardini-Guirdoni A., Cantrell C. D. Ц Chem. Phys.
Lett — 1982. V. 87. P. 284.
18. Black I. G., Yablonovitch E., Bloembergen N., Mukamel S. // Phvs Rev Lett —
1977. V. 38. P. ИЗО. ' '
19. Grant E. R., Schulz. P. A., Sudbo Aa. S., Shen Y R„ Lee Y T // Phv« Rev
Lett.— 1978. V. 40. P. 115. '
20. См^папримср, Lee Y. T., Shen Y. R. Ц Physics Today.— 1980. V. 33. No 11.
21. Schulz P. A.. Sudbo Aa. S., Grant E. R., Shen Y. R., Lee Y. T. Ц J Chem
Phys.— 1980. V. 72. P. 4985.
22. Black 1. G. Kolodner P„ Schulz M. J., Yablonovitch E., Bloembergen N. //
Phys. Rev. A — 1979. V. 19. P 704.
23. Амбарцумян P. В., Горохов Ю. А., Летохов В. С., Макаров Г. II., Пурец-
кий А. А., Фурзиков II. П. Ц Письма в ЖЭТФ.— 1976. Т. 23. С. 217; Ambart-
sumian R. V., Furzikov N. Р., Gorokhov Yu. A.. Letokhov V. S., Makarov G. N.,
Puretskii А. А. Ц Opt. Commun.—1976. V. 18. P. 517.
24. Ambartsumian R. V., Letokhov V. S., Makarov G. PL, Puretski A. A. // Opt.
Commun.— 1978. V. 25. P. 69.
25. Баграташвили В. II., Вайнер К). Г. Должиков В. С., Ко.чъяков С Ф., Ма-
каров А. А., Малявкии Л. П., Рябов Е. А., Силъкис Э. 1., Титов В. Д. Ц
Письма в ЖЭТФ.- 1979. Т. 30. С. 502.
26. Амбарцумян Р. В.. Горохов IO. А., Летохов В. С., Макаров Г. II. Ц ЖЭТФ.—
1975. Т. 69. С. 1956.
27. Sudbo Aa. S.. Schulz Р A., Grant Е. R., Shen Y. R, Lee Y. Т. Ц J. Chem.
Phys — 1979. V. 70. Р. 912.
28. Sudbo Aa. S., Schulz P. A . Shen У. R.. Lee У. T. Ц J. Chem. Phys —1978.
V. 69. P. 2312.
29. King D. S., Stephenson I. D. // Chem. Phys. Lett.—1977. V. 51. P. 48; Step-
henson I. I).. King D. S. Ц J. Chem. Phys.—1978. V. 69. P. 1485
30. Krajnovitch D., Huisken F., Zhang Z., Shen Y. R., Lee Y. T. jj J. Chem. Phys.—
1982. V. 77. P. 5977; Iluisken F.. Krajnovitch D., Zhang Z., Shen Y. R.,
Lee У. T. // Ibid 1982. V. 78. P 3806.
31. Horsley J. A., Rabinowitz P.. Stein A., Cox D M.. Brickman R. O., Kaldor A. Ц
IEEE J. Quant. Electron-.— 1980. V. QE-16. P. 412; Rablnovitz P., Kaldor A.,
Cnauk A., Woodin R. L., Gethner I. S. // Opt. Lett.— 1982. V. 7. P. 212.
32. Borsella E., Fantoni R, Giardini-Guidoni A., Cantrell C. D. // Chem. Phys.
Lett.— 1982. V. 87. P. 284.
Монографии и обзоры
Ambartzumian R. V., Letokhov V. S. // Chemical and Biochemical Applications
of Lasers. V. 3/Ed. С. B. Moore.— N. Y.: Academic Press, 1977. P. 167.
Ashfold M. A. R., Hancock G. Gas Kinetics and Energy Transfer // Chem. Soc.
Spec. Per. Report — 1980. V. 4.
Bloembergen N., Yablonovitch E. Ц Physics Today.—1978. V. 31. No. 5. P. 23,
Lee Y. T., Shen Y. R. // Physics Today — 1980. V. 33. No. 11. P. 52.
Летохов В. С. Ц УФН. 1978. Т. 125. С. 57.
Летохов В. С.. Макаров А. А. Ц УФП,—1981. Т. 134. С. 45.
Oref I., Rabmovitch В. S. Ц Асе. Chem. Res.— 1979. V. 12. Р. 166
Schulz Р. A., Sudbo Aa. S., Krajnovitch D. L, Kwok Н. S., Shen У. Д„ Lee У. Т. Ц
Ann. Rev. Phys. Chem.—1979. V. 30. P. 379.
544
Литература, добавленная при переводе
1 '. Летохов В. С. 1 елинсйиые селективные фотопропессы в атомах и молеку-
лах,- М.: Наука, 1983.
К ГЛАВЕ 24
Цитированная литература
1. См., например, II. II. Собельман. Введение в теорию атомных спектров —
М.: Наука, 1977.
2. См., например, Herzberg G. Spectra of Diatomic Molecules.— N. Y.: Van
Nostrand, 1950. P. 658. [Имеется перевод: Герцберг Г. Спектры и строение
двухатомных молекул; Пер. с апгл./Под ред. В. II. Кондратьева,— М.: ИЛ,
1949.]
3. Hartley Н„ Ponder А. О., Bowen Е. J., Merton Т. В. Ц Phil. Ман — 1922
V. 43. Р. 430.
4. Kuhn W, Martin II. Ц Naturwiss.— 1932. V. 20. Р. 772; Z. Phys. Chem Abt.—
1933. V. B21. P. 93.
5. Zuber К. Ц Nature — 1935. V. 136. P. 796; Helv. Phys. Acta — 1935. V. 8. P. 487;
Ibid — 1936. V. 9. P. 28Й.
6. Tiffany IF. B., Moos N. IF., Schawlow A. L. // Science.— 1967. V. 157. P 40;
Tiffany W. В. Ц .1. Chem. Phys —1968. V. 48. P. 3019.
7. Letokhov V. S. Ц Ann Rev. Phys. Chem — 1977. V. 28. P. 133.
8. Амбарцумян P. В., Калинин В. П., Летохов В. С. // Письма в ЖЭТФ —
1971. Т. 13. С. 305.
9. Tuccio S. A., Durbin I IF., Peterson О. G Snavely В. В. // IEEE J. QuanL
Electron.— 1974. V. QE-10. P. 790.
10. lanes G. S., Itzkan I., Pike С. T., Levy R. H., Levin L. Ц IEEE J. Quant.
Electron — 1974. V. QE-11. P. 101D.
11. См. ссылки в статье [7].
12. Burnhardt A. F., Duerrc D. E., Simpson I R., Wood L. L. Appl. Phys.
Lett — 1974. V. 25. P. 617.
13. Nebenzahl I., Szoke А. Ц Appl. Phys. Lett..— 1974. V. 25. P. 327.
14. Летохов В. С.. Семчишеп В. А„ // ДАН СССР.— 1975. Т. 222. С. 1071 Spect-
rosc. Lett.— 1975. V. 8. Р 263.
15. Mayer S. IF., Kwok M. A , Gross R. IF. F., Spencer D. J. // Appl. Phvs. Lett.
1970. V. 17. P. 516.
16. Yeung E. S., Moore С. В. H Appl. Phys. Lett.— 1972. V. 21. P. 109; J. Chem.
Phys.— 1973. V. 58. P. 3988.
17. Амбарцумян P. В., Летохов В. С., Макаров Г. II., Пурецкий А. А. // Пись-
ма в ЖЭТФ.— 1973. Т. 17. С. 91.
18. Rockwood S., Rabideau S. IF. // IEEE J. Quant. Electron.— 1974. V. QE-10.
P. 789.
19. Rockwood S. D. Ц Tunable Lasers and Applications, rds A. Mooradian, T. Jae-
ger and P. Stokseth.— Berlin: Springer-Verlag, 1976. P. 140.
20. Rabinowitz P., Kaldor A., Gnauck A., Woodin R. L., Getkner I. S. // Opt.
Lett — 1982. V. 7. P. 212.
Монографии и обзоры
Aldridge I. P., Birely J. H., Cantrell C. D, Cartwright D. C Laser Photoche-
mistry, Tunable Lasers and Other Topics/Eds M. O. Scully and С. T Wal-
ker.— Reading MA: Addison-IVesley, 1976. P. 57.
Am.bartzu.mian R. V, Letokhov V. S. / Chemical and Biochemical Applications
of Lasers, V. З./Ed. С. B. Moore.— N. Y.: Academic Press, 1977. P. 166.
Cantrell C. D, Freund S. M., Lyman J. L. Ц Laser Handbook, \ 3/Ed.
M. L Stitch.— Amsterdam North Holland P blishing Co., 1979.
Letokhov V. S Ц Science — 1973. V. 180. P. 451.
Letokhov V. S. Ц Ann. Rev. Phys Chem — 1977. V. 28. P. 133.
35 и. p шен
545
Летохов В. С., Мур К. Б. Ц Квантовая электроника.— 1976. Т. 3. С. 248, 485.
Letokhov V. S., Moore С. В. Ц Chemical and Biochemical Applications of Lasers,
V. 3/Ed. С. B. Moore.— N. Y.: Academic Press, 1977. P. 1.
Moore С. В. Ц Acc. Chem. Res.—1973. V. 6. P. 323.
H Acc. Chem. Res.—1973. V. 6. P. 323.
Литература, добавленная при переводе
1*. Карлов Н. В. Прохоров А. М. Лазерное разделение изотопов Ц УФН.—
1976. Т. 118. С. 583.
2*. Акулин В. М., Карлов II. В. Интенсивные резопанспые взаимодействия в
квантовой электронике.— М.: Наука, 1987.
К ГЛАВЕ 25
Цитируемая литература
1. Sommerfeld А. Ц Ann. Phys.— 1909. V. 28. Р. 665.
2. Otto А. Ц г. Phys.— 1968. V. 216. Р. 398.
3. Kretschmann Е. Ц rL. Phys.— 1971. V. 241. Г. 313.
4. См., например. Shen У. R., DeMartini F. Ц Surface Polaritons/Eds V. М. Agra-
novich and D, L. Mills.— Amsterdam: North Holland Publishing Co., 1982.
P. 629.
5. Simon H. J., Mitchell D. E., Watson J. G. Ц Phys. Rev. Lett.—1974. V. 33
P. 1531; Simon II. J., Benner R. E.. Rado I. G. Ц Opt. Commun.— 1977. V. 23.
P. 245.
6. Chen С. K., de Castro A. R. B„ Shen Y. R. Ц Opt. Lett — 1979. V. 4. P. 393.
7. De Martini F., Shen Y. R. Ц Phys. Rev. Lett.—1976. V. 36. P. 216.
8. De Martini F., Colocci M., Kohn S. E., Shen Y. R. Ц Phvs. Rev. Lett.—1977.
V. 38. P. 1223.
9 De Martini F., Giuliani F. G., Malaloni M., Palange E., Shen Y. R. Ц Phys.
Rev. Lett.— 1976. V. 37. P. 440.
10. Chen С. K., de Castro A. R. B., Shen Y. R., DeMartini F. Ц Phys. Rev. Lett.—
1979. V. 43. P. 946.
11. См., например. Asscher M., Guthrie W. L., Lin T. II, Somor/ai G А. Ц Phys.
Rev. Lett.— 1982. V. 4У*. P. 76; Zacharias H., Loy M. M. T., Roland P. А. Ц
Phys. Rev. Lett.— 1982. V. 49. P. 1790.
12. Chuang T. J.. Seki II. К. Ц Ibid.— 1982. V. 49. P. 382; Trager F., Coufal H.,
Chuang T. ]. // Ibid.— 1982. V. 49. P. 1720.
13. Chen С. K.. Heinz T. F., Ricard D., Shen У. R. Ц Proceedings of the Interna-
tional Conference on Lasers’81/Ed. С. B. Collins-McLean, VA: STS Press, 1982.
P. 61; Tom H. W. K., Heinz T. F., Shen У. R. Ц Proceedings of the Interna-
tional Conference on Photochemistry and Photobiology/Ed. A. Zcwail-Chur,
Switzerland: Harwood Academic Publishing, 1983.
14. Heritage J. P., Allara D. L. Ц Chem. Phys. Lett.—1980. V. 74. P. 507.
15. Bloembergen IV., Pershan P. S. Ц Phys. Rev.—1962. V. 128. P. 606.
16. Я благодарен T. Ф. Хайнцу, предоставившему мпе свои расчеты.
17. Chen С. К., Heinz Т. F., Ricard D., Shen У. R. Ц Phys. Rev. Lett.—1981.
V. 46. Р. 1010.
18. Chen С. К., de Castro A. R. В., Shen У. R. Ц Phys. Rev. Lett.—1981. V. 46.
P. 145.
19. Heinz T. F.. Chen С. K., Ricard D., Shen Y. R. Ц Phys. Rev. Lett.— 1982.
V. 48. P. 478.
20. Heinz T F., Tom H. W. K., Shen К R. // Phys. Rev. A —1983. V. 28. P. 1883.
Монографии и обзоры
Surface Polaritons/Eds. V, M. Agranovich and D. L. Mill.— Amsterdam: North-
Holland Publishing Co., 1982.
Heinz T. F, Tom H. W. K., Shen Y. R. Ц Laser Focus.— 1983. V. 19. No. 5. P. 101.
546
Литература, добавленная при переводе
1*. Ахманов С. А., Емельянов Б. И., Коротеев Н. II., Семипоеов В. II. Воздейст-
вие мощного лазерного излучения на поверхность полупроводников и ме-
таллов: нелинеино-оптические эффекты и нелинейно оптическая диагнос-
тика Ц УФН,— 1985. Т. 147. С. 675.
2*. Akhmanov. S A., Govorkov S. У., Koroteev IV. I., Shumay I L. Picosecond Non-
linear Optical Spectroscopy of Semiconductors. Surface Structure Transforma-
tions Ц Laser Optics of Condensed Matter.— N. Y.: Plenum Press, 1988.
3* Емельянов В. И., Коротеев II. И. Эффект гигантского комбинационного рас-
сеяния света молекулами, адсорбированными на поверхности металла //
УФН,- 1981. Т. 135. С. 345.
4*. Гигантское комбинационное рассеяние/Под ред. Р. Ченга, Т. Футака.— М.:
Мир, 1984.
К Г Л А В Е ,26
Цитируемая литература
1. См., папрпмер, Marcuse D. Theory of Dielectric Optical Waveguides.— N. Y.:
Academic Press, 1974; Маркузе Д. Оптические волповоды/Пер. с англ.; Под
ред. В. В. Шевчепко.—М.: Мир, 1974.
2 Stolen R. Н., Bjorkholm J. Е. Ц IEEE J. Quant. Electron.— 1982. V. QE-18.
P. 1062.
3. Anderson D. B., Boyd J. T. Ц AppL Phys. Lett.— 1971. V. 19 P 266; Ze-
man S., Alfano B. R., Shapiro S. L., Conwell E Ibid. -1972 V. 21. P. 327;
van der Ziel J. P., Miller R. C., Logan R. A., \ordland W. A., Mikulyak R. M. /I
Ibid — 1974. V. 25 P. 238.
4. Burns W K., Lee А. В. Ц AppL Phys. Lett— 1974. V. 24. P 222; Chen B. U.t
Tang C. L., Telle I. M. Ц Ibid — 1974. V. 25. P. 495.
5. Tien P. К. Ц Appl. Opt.— 1971. V. 10. P. 2395.
6. Ippen E. P. Ц Appl. Phys Lett.— 1970. V. 16 P. 303.
7. Stolen R. H. Ц Fibers and Integrated Optics/Ed. D B. Oslr wsky — N. Y.:
Plenum. 1979. P 21.
8. Ippen E. P., Stolen R. II Ц Appl. Phys. Lett.— 1972. V. 21. P. 539
9. Hill К. O.. Kawasaki B. S., Johnson D. C, Fujii Y: Ц Fiber Optics — Advan-
ces in Research and Development/Eds B. Bcndow and S S. Mitra.— N. Y.:
Plenum, 1979. P. 211 и ссылки в этой статье.
10. Stolen R. II., Bjorkholm J. E., Ashk'n А. Ц AppL Phys. Lett.— 1974. V. 24.
P. 308.
11. Stolen R. H. Ц IEEE J Quant. Electron.'— 1975. At QE 11. P. 100; Lin C.,
Bosch M. А. Ц Appl. Phys. Lett.—1981. V. 38. P 479.
12. Stolen R. H„ Ashkin А. Ц Appl. Phys. Lett — 1973. V. 22. P. 294
13. Ippen E. P., Shank С V. Gustafson T. К Ц Appl Phys. Lett.— 1974. V. 24.
P. 190.
14. Stolen R H., Im С. Ц Phys. Rev. A — 1978. V. 17. P. 1448.
15. Stolen R. IL, Ippen E. P., Tynes A. R. Ц Арр]. Phys. Lett.— 1972. V. 20 P. 62;
Stolen В H. Ippen E. P. Ц Ibid.— 1973. V. 22. P. 276
16. Jain R. K, Lin C., Stolen R. II, Ashkin А Ц Appl. Phys. Lett 19г7. V. 31.
P. 89.
17. Stolen R. H // Appl. Phys. Lett — 1975 V 26. P 163.
18. Hill К. O., Kawasaki B. S., Johnson D C Appl. P ys. Lett.— 19~6. Ah 28.
P. 608.
19. Hill K. O., Johnson D C, Kawasaki B. S. Ц Appl Phys. Lett. 1976 A. 29.
P. 185.
20. Kawasaki B. S., Johnson D. C., Fujii Y, Hill К. О. Ц AppL Phy . Lett —1978.
V. 32. P. 429.
21. Stolen R H., Leibolt W N. / Appl. Opt,— 1976. V 15. P. 239.
22. Dziedzic J. M, Stolen R. H, Ashkln А Ц Appl. Opt —1981. V. 20.
P. 1403.
35* 547
23. Klauder J. R., Price A. C., Darlington S., Albersheim W. J. Ц Bell System
Tech. J.— 1960. V. 39. P. 745; Treacy E. B. // Phys. Lett.—1968. V. 28Л.
P. 34.
24. Nakatsuka II., Grischkowsky D. Ц Opt. Lett.—1981. V. 6. P. 13; Nakalsu-
ka H, Grischkowsky D., Balant A. C. // Phys. Rev. Lott—1981. V. 47. P. 910.
25 Mollenauer L. F., Stolen R. H, Gordon J. P. // Phys. Rev. Lett.— 1980. V. 45.
P. 1095; Stolen R. H., Mollenauer L. F., Tomlinson W. J. Ц Opt. Lett.— 1983.
V. 8. P. 186; Mollenauer Л. F., Stolen R. II. // Laser Focus.—1982 V. 18 Ko 4.
P. 193.
26. Satsuma J., Yajima N. Ц Prog. Theorct. Phys. Supp.—1974. V. 55. P. 284;
Захаров В. E., Шабат А. В. Ц ЖЭТФ.—1973. Т. 64. С. 1627; см. также Soli-
tons/Eds R. К. Bullough and P J. Caudrey.— Berlin: Springer-Verlag, 1980.
27. Mollenauer L. F., Stolen R. H., Gordon J. P., Tomlinson W. J. // Opt. Lett.—
1983. V. 8. P. 289.
28. Grischkowsky D., Balant А. С. Ц Appl. Phys. Lett.—1982. V. 41. P. 1.
29. Shank С. V., Fork R. L., Yen R., Stolen R. H., Tomlinson W. J. // Appl. Phys.
Lett — 1982. V. 40. P. 761.
30. Nikolaus В, Grischkowsky D. Ц Appl. Phys. Lett.— 1983. V. 42. P. 1.
31. Nikolaus B., Grischkowsky D. Ц Appl. Phys. Lett.— 1983. V. 43. P. 228.
Литература, добавленная при переводе
1*. Ахманов С. А., Выслоух В. А., Чиркин А. С. Самовоздействие волновых па-
кетов в нелипейной среде п генерация фемтосекундных лазерных импуль-
сов // УФП,—1986. Т. 149. С. 449.
К ГЛАВЕ 27
Цитируемая литература
1. Maker Р. D., Terhune R. W., Savage С. М. Ц Proc. Third International Con-
ference of Quantum Electronics/Eds P. Grivet and N Bloembergen.— Paris
Dunod, 1964. P. 1559.
2 Парфенов В. H., Пахомов Л. II., Петрунькин В. Ю„ Подлевский ВАН
Письма в ЖТФ.— 1976. Т. 2. С. 731. ' ’
3. Зельдович Я. Б., Райзер 10. П. Ц ЖЭТФ.— 1964. Т. 47. С. 1150' Рай-
зер Ю. II. Ц УФП. 1965. Т. 87. С. 29.
4. Райзер 10. П. Ц ЖЭТФ,— 1965. Т. 48. С. 1508.
5. См., например, MacDonald A. D. Microwave Breakdown in Gases.—N. Y.:
Wiley, 1966; Raether II. Electron Avalanches and Breakdown in Gases.—
Washington, D. C.: Butterworth, 1964.
6. Амбарцумян P. В., Басов И. Г., Войко В. А., Зуев В. С., Крохин О И., Крю-
ков П. Г., Сенатский Ю. В., Стойлов Ю. IO. Ц ЖЭТФ.— 1965. Т. 48. С. 1583"
Linlor W. I. Ц Appl. Phys. Lett— 1963. V. 3. Р. 210.
7. Jablonovilch Е. Ц Appl. Phys. Lett— 1973. V. 23. P. 121.
8. Kroll .V. M., Watson К. M. // Phys. Rev. A.— 1972. V. 5. P. 1883.
9. Brown R. T., Smith D. С. Ц Appl. Phys. Lett.—1973. V. 22. P. 245.
10. Gill D. H., Dougal А. А. Ц Phys. Rev. Lett— 1965. V. 15. P. 845.
11. Ramsden S. A., Davis W. E. R. Ц Phys. Rev. Lett.— 1964. V. 13. P. 227.
12. Laser Interaction and Related Plasma Phenomena, 5 Vols/Eds H. J. Schwarz
and H. Hora.— IN. Y.: Plenum, 1971, 1973, 1975, 1977, 1979; Laser Interaction
with Matter/Eds C. Yamanaka and H. J. Scwarz.— Tokyo: Japan Society for
Promotion of Science, 1973.
13. Y ablonovitch E. // Appl. Phys. Lett— 1971. V. 19. P. 495.
14. Wasserman А. Ц Appl. Phys Lett.—1967. V. 10. P. 132; Зверев Г. M„ Ми-
хайлова Т. Н., Пашков В. А., Соловьева II. М. Ц ЖЭТФ.— 1967. Т. 53. С. 1849.
15. Yablonovitch Е., Bloembergen N. Ц Phys. Rev. Lett— 1972 V. 29. Р. 907
16. Seitz F. Ц Phys. Rev.— 1949. V. 76. P 1376.
17. Bloembergen N. // IEEE J. Quant Electron.—1974. V. QE-10. P. 375.
548
18.
19.
20.
Fradin D Ж., Уablonovitch E., Bass M. Ц Appl. Opt. 1973 .V 12 P 700-
Fradin D. W.,Bass M. Ц Appl. Phys. Lett — 1973. V. 22. P. 206.
Fradin D W., Bloembergen N., Letellier J. P. Ц AnnI Phvs Lett —1973
V. 22. P. 635.
Bass M., Barrett II. H. // Appl. Opt.—1973. V. 12. P. 690; IEEE J. Quant.
Electron.—1972. V. QE 8. P. 338; Bass M., Fradin D. W / Ibid.— 973. V.
QE-9. P. 890.
21. Bloembergen N. Ц Арр]. Opt —1973. V. 12. P. 661.
22. Giuliano С. R. Ц Appl. Phys. Lett.— 1972. V. 21. P. 39; Fradin D. Ж.,
Bass M. Ц Ibid — 1973. V.22. P. 157.
23. Lowdermilk W. II., Milam D. /I Appl. Phys. Lett—1980. V. 36. P. 891- Low-
dermilk W. H. Ц Handbook о Laser Science Technology. V. 3: Optical Ma-
terials— Boca Raton, Fla.: CRC Press, in press.
24. Symposium on Laser Damage and Optical Materials, Boulder, Colo.— NBS
Special Publications, 1970—1980.
Монографии и обзоры
Bloembergen К. // IEEE J. Quant. Electron.— 1974. V. QE-10. P. 375
DeMichelis C. // IEEE .1. Quant. Electron —1969. V. QE-5 P 188
Grey-Morgan С. // Rep. Prog. Phys.— 1975. V. 38. P. 621.
Krokhin О. .V. // Laser Handbook/Eds F. T. Arecchi and E. O. Schulz-Dubois.—
Amsterdam: \ >rth Holland Publishing Co , 1972 P 1371
Райзер 10. П. Ц УФП. 1965. T. 87 С 29
Райзер КОП Ц УФН. 1981. Г. 132. С. 549.
Литература, добавленная при переводе
1974Ср Ю' П' Лазе₽пая пск₽а u Распространение разрядов.—И.: Наука,
2* с: Se₽n0C ра3№ппе пряных твер-
К ГЛАВЕ 28
Цитируемая литература
1
См.,, например, Kroll N.. Rostoker N. Ц Phys. Rev. Lett —
Dubois D. F.. Goldman M. У. // Ibid — 1906. V. 14. P. 544;
Rev. —1965. V. 140. P. A2020; Bloembergen N., Shen Y
V. 141. P. 298.
1964. V. 13. P. 83;
Jha S. S. // Phys.
R. // Ibid.— 1966.
2. Spitzer L. Physics of Fully Ionized Gases — 2nd cd — N. Y.: Tntersciencc, 1961.
3. Kidder R. E. Ц Physics of High-Energy Densitv. Proceedings of the Inter-
national School of Physics «Enrico Fermi» Course XLVIII/Eds P Caldirole
and II. KnoepfeL—N. Y.: Academic Press, 1971. P. 306.
4. Forslund D Ж, Klndel J. M., Lindman E. L. Ц Phys Rev. Lett.— 1973. V. 30
P. /39, Галеев А. Л., Лаваль Г., О Нейл Т. М.. Розенблют М Н, Саг-
деев Р. 3. Ц Письма в ЖЭТФ,— 1973. Т. 17. С. 48; Biskamp D, Welter II. Ц
Phys. Rev. Lett.— 1975. V. 34. P. 312.
5. Huges T. P. Ц Nonlinear Optics/Eds P. G. Harper and B. S. Wherrett.—N. Y.:
Academic Press. 1977. P. 365.
6 Max С. E. // Phys. Fluids.— 1976. V. 19. P. 74.
7. Brown F., Parks R. E., Sleeper A. M. j Phys. Rev. Lett. 1965 V. 14. P. 1029
8. Bloembergen N., Chang R. K., Jha S. S., Lee С. II. // Phys. Rev.—1968
V. 174. P. 183.
9. Bobin J. L., Decroisetle M., Meyer B., Vitel Y. Ц Phys. Rev. Lett. 1973.
V. 30. P. 594; Lee P., Giovanelli D V., Godwin В. P , McCall G. 11 Ц Appl
Phys. Lett.—1974. V. 24. P. 406; Eidman К Sigel R. // Phvs. Rev. Lett.—
1975. V. 34. P. 799.
10. Auer G., Sauer K., Baumgartel К. // Phys. Rev. Lett.—1979. V. 42. P. 1744.
549
11. McLean E. A., Stamper J A., Ripin В. H., Griem II. R, McMahon J, Bod-
ner S. E. // Appl. Phys. Lett. 1977. V. 31. P 825.
12. Burnett N. И., В al des H. A., Richardson M. C., Enright G. D // Appl. Phys
Lett.— 1977. V 31. P 172; Carman R. L., Forslund D. W., Kindel J M /j
Phys. Rev. Lett — 1981. V. 46. P. 29; Carman R. L., Rhodes С. К Benia-
min R. F. // Phys. Rev. A — 1981. V. 24. P. 2649.
13. Bezzerides B., lanes R. D., Forslund D. TP. Ц Phys. Rev. Lett.— 1982. V. 49.
14. Goldman L. M, Sources J., Lubin M. I. Ц Phys. Rev. Lett.— 1973. V. 31
P. 1184; Yamanaka C„ Yamanaka T., Sasaki T., Mizui J., Kang II. В. Ц Ibid.—
1974. V. 32. P. 1038: Ripin В. H., McMahon J. 31., McLean E A., Manhei-
mer W. M., Stamper I. A. // Ibid — 1974. V. 33. P. 634.
15. Watt R. G., Brooks R. D., Pietrzyk Z. A. // Phys. Rev. Lett.— 1978. V. 41.
P. 170; Tanaka K., Goldman L. M., Seka W., Richardson M. C., Sources J. 31.,
Williams E. A. (/ Ibid.— 1982. V. 48. P. 1179; Nugent K. A., Luther-Davies B. //
Ibid.—1982 V. 49. P. 1943 и ссылки в этой статье.
16.
17.
18.
19.
Offenberger А. Л., Fedosejevs R, Tighe W., Rozmvs W
1982. V. 49. P 371.
II Phys. Rev Lett.—
Cohen В. I., Kaufman A. N., Watson К. M. // Phys. Rev. Lett.— 1972. V. 29
P. 581; Rosenbluth M. N„ Liu C. S. Ц Ibid.— 1972. V. 29. P. 701.
Pawley C. J., Huey H. E., Luhmann N. C. // Phys. Rev. Lett.—1982. V. 49.
Porkolab 31., Arunasalam V, Ellis R. A. Ц Phys. Rev Lett 197‘’ V 99
P. 1438. ’ - • - •
20 Yamanaka C., Yamanaka T., Sasaki T, .Mizui. L, Kang H. B. // Phys. Rev.
Lett.— 1974. V. 32. P. 1038; Tanaka K., Goldman L. 31., Seka W., Richard-
son M. C., Sources J. M., Williams E. A. // Ibid.— 1982. V. 48. P. 1179
и ссылки в этой статье.
21. Korobkin V. V., Alcock А. I. Ц Phys. Rev. Lett.— 1968. V. 21. P. 1433; Al-
cock A. J. // Laser Interaction and Related Phenomena, V. 2/Eds H. J. Schwarz
and H. Hora —X. Y.: Plenum 1972. P. 155; Yamanaka. C., Yamanaka T., Mi-
zui T., Yamaguchi V. // Phys. Rev. A.—1975. V. 11. P. 2138.
22. Johnson L C.. Chu T. K. // Phvs. Rev. Lett.— 1974. V. 32. P. 517
23. Joshi C., Clayton С. E., Chen F F. Ц Phys. Rev. Lett.— 1982. V. 48. P. 874.
Монографии и обзоры
Laser Interaction and Related Plasma Phenomena, 5 Vpls/Eds H. J. Schwarz and
H Hora.—N. Y.: Plenum, 1971—1979.
Литература, добавленная при переводе
1*. Кадомцев Б. Б. Коллективные эффекты в плазме.— 2-е изд., перераб.— М.:
Наука, 1988.
2*. Силин В. П. Параметрическое воздействие излучения большой мощности
на плазму.— М : Наука, 1973.
ПРЕДМЕТНЫЙ УКАЗАТЕЛЬ
Автоиоиизационная спектроскопия 330—
332
Адиабатическая инверсия 3S0
Адиабатическое слежение 379—381
Активная спектроскопия рассеяния 271
Акустическое волновое уравнение 278
Ангармонический осциллятор 23— 26, 414
Аномалии вынужденного комбинацион-
ного рассеяния 161—162, 302—305
антистоксовы кольца 305
асимметрия в рассеянии вперед-назад
161—162, 304
вызванные самофокусировкой 302—305
эффективный коэффициент комбина-
ционного усиления 162, 303
Антистоксово комбинационное рассея-
ние:
вынужденное 169
спонтанное 169
Волновое уравнение с вынуждающей си-
лой 79
общее решение однородного волнового
уравнения (свободная волна) 80
частное решение неоднородного волно-
вого уравнения (вынужденная волна)
80
Восприимчивости, с.м. Нелинейные оп-
тические восприимчивости
Вращение Фарадея 67
Вращение эллипса поляризации 282—285
схема эксперимента 285
Времена релаксации 32. 182—185
Выжигание провала 211—213
Выну жденпое комбинационное рассеяние
146—185
аномалии 161—162. 293—294, 302—305
в волоконных оптических световодах
475, 480—483
в керровских жидкостях 161
в идазме 510—512, 516 518
как параметрический процесс 153—155
квантовая теория 148—150
комбинационное рассеяние высших
порядков 159—160
конкуренция с вынужденным рассея-
нием Мандельштама — Бриллюэна
303—304
нестационарное 177—182
описание па языке связанных волн
151 -156
применения 166—171
результаты экспериментов 161—171
связь с самофокусировкой 302—305
связь стоксовых и антистоксовых ком-
понент 156—159
Вынужденное комптоновское рассеяние
Вынужденное концентрационное рассея-
ние 197—198
Вынужденное поляритонное рассеяние
171—174
Вынужденное рассеяние крыла линии
Рэлея 193—197
Вынужденное рассеяние Мандельшта-
ма-Бриллюэна 186—190
в оптических волоконных световодах
480—483
в плазме 510 512, 516—517
Вынужденное рассеяние света 186—198
комптоновское рассеяние 198
концентрационное рассеяние 197—198
рассеяние Мандельштама — Бриллюэ-
на 186—190
температурные рассеяния Бриллюэна
и Рэлея 190—193
Вынужденное рассеяние с переворотом
спина 174—177
для получения излучения в далеком
ИК диапазоне 176- 177
рабочие параметры 175—176
эффективность преобразования 176
Вынужденные температурные рассеяния
Бриллюэна и Рэлея 190—193
спектр усиления 192—193
Вырожденное четырехволновое смешение
239—242
зависимость от поляризации 240—241
связь с голографией 241
учет симметрии 241
Газ свободных электронов 26—29
Генерация второй гармоники 19, 95—101
влияние двойного лучепреломления 99
в оптических волноводах 478—479
в плазме 27—29, 509, 514
в сфокусированных гауссовских пуч-
ках 98—101
выходная мощность 95
коллинеарный фазовый синхронизм
96—97
оптимальная фокусировка 100—101
поверхностными волнами 458
прп 90-градусиом синхронизме 98
сверхкороткими импульсами 112—115
теория 95—98
эффективная длина 100
эффективность 97. 98—99
Генерация гармоник 95—115
в плазме 514 515
Генерация излучения в далеком ИК диа-
пазоне при оптическом детектирова-
нии коротких импульсов 121—124
спектр 122—123
Генерация излучения в далеком ИК диа-
пазоне с помощью четырехволново-
го смешения 117 1’1. 176—177
влияние дифракции 119
влияние фазового синхронизма 120—
121
551
отражение на границе 120
поглощение 120
полное внутреннее отражение 120
Генерации перестраиваемого излучения
в далеком И К диапазоне:
при вы! уждснном комптоновском рас-
сеянии 198
при циклотронном движении электро-
на 198
с помощью когерентного черепковско-
го излучения 198
Генерация перестраиваемого ИК излуче-
ния при четырехволновом смешении
245—24В
диапазон перестройки 24С—247
как процесс четырехволнового пара-
метрического усиления 247
коллинеарный фазовый синхронизм
ограничения 246—248
резонансное усиление 247—248
Генерация перестраиваемого УФ излуче-
ния при четырехволновом смешении
244—249
вакуум 248
в молекулярных газах 248
в молекулярных пучках 248
в парах ще ючнозе’мсльпых элементов
247—248
диапазон перестройки 248
мешающие npoi ессы 948
эффективность преобразования 248
Генерация разностной частоты 116—1 4
в далеком ИК диапазоне 121 124
перестраиваемого ИК излучения 116
Генерация суммарной частоты 78 94
в объеме 82— 83
в сфокусированных пучках 93
при выео <ой эффективности преобра-
зования 87—91
при 90 градусном синхронизме 93
cooTHouiei не Мэнли Роу 88
с учетом отражения на границе раз-
дела 84—86
фазовый синхронизм 86
факторы, ограничивающие эффектив-
ность преобразования 93—94
формализм связанных волн 79 -81
Геперагия третьей гармоники:
в газах 102—106
в кристаллах 101—102
Двухуровневая система 361. 394
Двухфо онпое поглощение 199—205
атомах 205
вероятность перехода 199
в молекулярных жидкостях и газах
205
в твердых телах 203 205
коэффи пент поглощения 200—201
спектроскопия 203—205
схемы детектирования 201—203
теория связанных волн 200
экспериментальная техника 201—203
Двухфотонная резонансная накачка в
трехуровневой системе 396—398.
407 408
Деге тирование одиночных атомов и мо-
ле1-ул 260, 26: , 333- 348
лазерно-индуцированная фл\ оресцен-
ция 338—340
основы теории 333—337
отношение сигнал шум 336—337
применения 347 348
примеры 343— 47
требо ания 333— 34
у словия 335 336
фотоионизация 340 313
экспериментальные методы 337—347
Диагностика поверхности с помощью ге-
нерации второй гармоники 465—473
величина сигнала 468
границы раздела цеитроспммстричных
сред 466
и учение адсорбированных молекул
на уровне субмонослоев 469—473
поверхностный и объемный вклады
467—468
схема эксперимента 469
чувствительность 469- 471
эффективная поверхностная нелиней-
ная восприимчивость 466—468
Диаграмма Фейнм i а, двойная 35—39.
249—251, 373—377
Динамический эффект ГГТтарка 213
см. также Оптический эффект Штарка
Дополнительный резонанс в четырехвол-
новом смешении, индуцированный
столкновениями 170—271
Доплеровское ушире! не 207
Жидкие кристаллы 280—281
Закон Снеллиуса, нелинейный 63, 81
Излучение, черного тела 1 6
Изменение показателя преломления, на-
веде! 1 ое опт пески i полем (двулу-
чепреломление, наведенное оптйчё-
< I м поим) 274—289
в а манных парах 276
в оптических bo.toi энных световодах
483, 486—487
в плазме 513 518—519
в поглощающей среде 281
в смеси 281
в фоторефрактивных материалах 281
измерение 282— 285
комбинационный вкл д ‘77— 7
пест цпопарные эффекты 285—286
общие выражения 274—275
п ерераспределенпе насепепностей
275—276
переориентация и перераспределение
.молекул 279—281, 286
применения 286—289
физические механц мы 275—282
электронный вклад 275—277, 285
лектро *три1 цпя 218. 28э
эффект насыщения 276—277
Измерение нелинейных оптических нос-
нрпимчивостей 106—112
n epij еренцпо! ный метод 107-109
nopoi г'Овый метод 109—112
фазовый множитель 108— 109
Изотопический сдвиг 438—439
объемный сдвиг 439
сверхтонкое взаимодействие 439
эффект массы 438—439
ИК миогофотонное возбуждение и дис-
социацпя молекул 412—437
модели 421—427, 433—435
первые эксперпмен ы 412—415
фивичссюе опис ние 413 421
экспериментальные результаты 427—
43
Интерференция комбинат онного и двух-
ф онного резон псов 264
Интерферометр Фабри — Перо, нелиней-
ный 287—289
Ионизация;
каскадная или лавинная 495, 499
мио офотонцая 3 >2—323, 494—49э, 499
отдельного атома 49*
пор овая скорость 498
ударная 496
Использование нелинейных оптических
аффектов для .« н прования поверх-
ности 464—473
генерация второй гармоники 465—473
552
поверхностная спектроскопия КАРС
464
спектроскопия вынужденного комби
нацнонного усиления 464
Лазерно индуцированное и мснение пл т-
ностн ч8
Лазерный термоядерный синтез 260, 518
Лэмбовский сдвиг 217—218
Квазик чнтинуум уровней энергии в моле-
куле 4(7—419, 427—430
Квантовые биения 208—210
Когерентная длина 86
Когерентная спектроскопия комбинат!
онного рассеяния 256—264
из возбужденных состояний 270—271
индуцированного столкновениями ре-
зонанса 270—271
Когерентная спектроскопия стоксова
комбинационного рассеяния 264
Когерентное антиетоксово комбинацией
ное рассеяние света (КАРС) 256—
261
величина сигнала 259
на поверхности 461—464
иерезонансиый пьедестал 25Г—260
прим чнеччч 259—260
спектр 2!>7—268
схема э, сперт ента 260
Когерентные нестационарные эффекты
с . Нестацион рныс -огерентные эф-
фекты
Комб11 ач ионные
162
восприимчивости 151—
взаимосвязь с:
вероятности ми комбинационных
тереходов 152
дифференциальным сечением ком-
бинационного рассеяния 152
комбинационным усилением 152
микроскопическое выражение 151—152
Комбинат онные переходы меж у воз-
бужденными СОСТОЯНИЯМИ 270—271
Комбинационное рассеяние, вынужден-
ное с.т!. Вынужденное комбинацион-
нее рассеяние
Комбинационное рассеяние с переворо-
том спина 174—177
вынужденное 175-177
резонансное усиление 174—175
сечение 174 1 5
Комбинационная спектроскопия насыще-
ния 264
Крыла линии Рэлея рассеяние вынуж-
денное 193—197
Лазерное разделение изотопов 438—449
бария 444—445
бора 448
водорода и дейтерия 446—447
общее описание 438—442
орто-7 446
основанное на возбуждении атомов
441
основанное на возбуждении молекул
441
основные требования 440
с помощью двухступенчатой фотодпе-
социацпи и фотопредиссоциации 447
С помощью ПК многофотонной дне-
сециашчи 448
с помощью одчгоступенчатой фотопре-
диссоциации 447
с помощью фотоионизации 442—444
с помощью фотоотклонепия 444—445
фотофизическими методами 442—446
фотохимическими методами 446—449
урана 436, 443, 449
Лазерное управ ечччче движением частиц
749—369
Лазерно индуцированная флуоресценция
222, 338—340, 431
схема совпадений 340
схема эксперимента 338—340
Магнитооптические эффекты 67—68
обратны* эффекты 72—76
эффект Коттона — Мутона 67
эффект Фарадея 67
Мандельштама — Бриллюэна вынужден-
ное рассеяние 186—190
Мандельштам-бриллюэновсвий дублет
191
Медленно меняющихся амплитуд при-
ближение 61—63
Мейкеровскис биения 108
Метод связанных волн:
граничные условия 63
приближение медленно меняющихся
амплитуд 61—63
сохранение энергии и импульса 58
условие фазового синхронизма 58
эиергообмен между волнами 57—58
сл!. также Вынужденное комбинацион-
ное рассеяние
Многофотонное возбуждение 338, 408—
411, 505
в ИК поле 412—437
изотонически селективное 413
индуцированная люминесценция
412—413
как процесс лазерного нагрева 419
когерентные эффекты 436
ограниченное диссоциацией 420
последующее распределение насе-
ленностей 423—424
средний уровень возбуждения 430
ступенчатое резонансное или почти
резонансное 416—417
через диС1>ретные уровни 417—418
через истинный континуум 420—421
через кг.азпконтинуум 418—419
Многофотошчая диссоциация в ИК поле:
аналоговая модель 433—435
в континууме 420—421
время диссоциации 423
вторичная диссоциация 427, 431, 436
выводы 435—437
выход 414
динамика 415, 430—431
диссоциирующие состояния 423
зависимость от интенсивности и пло -
ностчч оперши лазерного излучения
426—427
избыточная энергия 420, 426, 430
изотонически селективная 413
каналы диссоциации 414—415. 420, 427,
431, 436
конкурирующие каналы диссоциации
431
критическая конфигурация 4,Л—423
продукты 414
ччроста ч модель 421—427
селективная по связи 415, 435—436
скорость диссоциации 423
схема с двумя лазерами 427—429
энергетический барьер диссоциацпчч
423 431
Многофотонная ионизация 494—495, 4S 9
спектроскопия 322—323
М1чогос1юточ1Ныс переходы 318—320
вероятность перехода 318
возбуждение населенности 318—319
детектирование 320 -323
прямой гг-фоточчный переход 319
расчет в п-м порядке теории возму-
щений 319
(щ + 1 )-ступенчатый «-фотонный пе-
реход 320
Многофотонная спектроскопия 318—322
общее рассмотрение 318—320
553
свободная от доплеровского ушире-
ния 320
техника эксперимента 320—323
Модель «голого» атома 303—398
двухуровневая система 394—396
тредсуровнсвая система 396—398
Модель «одетого» атома 213, 398—402
двухуровневая спстеи• 398—401
спектры поглощения и флуоресценции
399
трехуровневая система 401—402
эффективная n-уровневая система 402
Модель РРКМ 422—425, 433
Модель связей при расчете восприимчи-
востсй 45—48
поляризуемости связей 46—48
правило аддитивности 45—46
Мультиполи 21
Нелинейная оптика поверхности 450—
473
общее описание 450—452
эффективная длина взаимодействия
451
см. также Нелинейные оптические эф-
фекты с участием поверхностных
электромагнитных волн; Использова-
ние нелинейных оптических эффектов
для зондирования поверхности
Нелинейная оптическая спектроскопия
высокого разрешения 206—232
Нелинейное уравнение Шрёдингера 486
Нелинейные волпы в оптических волно-
водах 474—493
в волоконных оптических световодах
478—486
взаимодействие воли 475
в тонкопленочных волноводах 478—479
вынужденное комбинационное рассея-
ние и вынужденное рассеяние Ман-
дельштама — Бриллюэна 475, 480—483
генерация второй гармоники 478—479
изменение показателя преломления,
наведенное оптическим полем 483,
485'—487
общая теория 474—478
оптический эффект Керра 484
спектральное уширение 484—485
условие фазового синхронизма 479
фазовая самомоду 1яцпя 484 485
четырехволповое параметрическое уси-
ление 476—477, 483
четырехволповое смешение 475, 482
эффективная длина взаимодействия
476, 480
Нелинейные оптические восприимчиво-
сти 30—55
диаграммная техника расчета 35—39
измерение 106—112
коррекция за счет локального поля
39—41
коэффициент Миллера 53
метац линейной комбинации атомпых
орбиталей 52
микроскопические выражения 33—35
модель переноса заряда 49
модель связанного заряда 49—50
модель свя >ей 45—52
молекулярных кристаллов 52
обьемные 451. 467—468
перестановочная симметрия 41—42, 65
поверхностные 451, 467 468
полуэмпирическпй метод Хартри —
Фока 52
правило Клейнмана 42
практический расчет 45—53
пространственная симметрия 42—45
расчет по теории возмущений 32—35
расчет с помощью эмпирического ме-
тода псевдопотенциала 50, 52
554
таблицы 43 44. 110—111
условные обозначения 53—55
фазовый множитель 108—109
Нелинейные восприимчивости третьего
порядка 233—237
влияние локального окружения 237
двойной резонанс 234—236
одинарный резонанс 234
и нерезонансная части
резонансная
234
тройной резонанс 236—237
Нелинейные oi тичесгие эффекты в плаз-
ме 507—519
взаимодействие света с плазменными
волнами 509—513
вынужденное комбинационное рассея-
ние п вынужденное рассеяние Ман-
дельштама — Бриллюэна 510—512.
516 518
генерация второй гармоники 28—29.
509, 514—515
генерация гармоник 514—515
изменение показателя преломления,
наведенное оптическим полем 513, 518
оптические нелинейности 26—29, 507—
509
основные соотношения 26—29, 508—513
параметрические нестабильности 513.
518
самофокусировка 513, 518—519
фазовая самомодуляцпя 513. 519
четырехволновое смешение 518
экспериментальные результаты 514—
519
Нелинейные оптические эффекты с уча-
стием поверхностных электромагнит-
ных волн 452—464
возбуждение поверхностной волны при
оптическом смешении 459—464
генерация второй гармоники 459
генерация объемной воапы 458—459
генерация поверхностной волны 4э9—
464
на плос! ой границе раздела 457—459
поверхностная спектроскопия КАРС
461—464
схема эксперимента 466 . 462
фазовый < инхроннзм 462—463
Неоднородное уширение 206—207
Нестационарные когерентные оптические
явления 361—390
адиабатическая инверсия 380
адиабатическое слежение 379—381
в эффективной двухуровневой систе-
ме 361 364
затухание свободной поляризации
367—369
нестационарная нутация 364—367
неста токарное чётырехво.тновое сме-
шение 373—379
самоиидуцированная прозрачность
381—386
сверхпзлучение 386—390
суперф туоресцснцпя 386
схема эксперимента 366
фотонное эхо 369—379
Нестационарное m волновое смешение
379
Нестационарное че ырехволновое смеше-
ние 249 54, 373—379
активная спектроскопия рассеяния
271—272
когерентные нестационарные оптиче-
ские эффекты 252, 373—379
расчет с помощью формализма матри-
цы плотности 249—253
спектроскопия 273
Образование лазерной п, азмы 494 498
гидро ннамичесгое расширен ie 495
I ервичные электроны 497, 503
пороговая интенсивность лазерного
излучения 408—409
с помощью электронной лавины 495
Образование нитей:
при квазистационарной самофокуси-
ровке 301
при нестационарной самофокусировке
305—307
при самофокусировке в плазме 518
при самофокусировке непрерывного
излучения 309—310
Обратнотормозной эффект 495
Обратные эффекты Фарадея и Коттона —
Мутона 72—76
Обращение волнового фронта 242—244
коррекция аберраций 242—243
прп вынул де гном рассеянии света
244
применения 243—244
Оптическая бистабильность 287—289
Оптическая левитация 354 355
применения 355
схема эксперимента 354
Оптические биения Рамсея 227—232
при двухфотонном переходе в двух-
уровневой системе 229—23:
схема эксперимента 228, 230—231
Оптический пробой 494—506
Б газах 497—502
влияние самофокусировки 496, 503
возникновение 497 -498
в твердых телах 503—506
на поверхности 505
общее описание 494—496
порог 498—504
истинный 496
экспериментальный 496. 503
Оптический захват атомов и ионов 368—
360
Оптический эффект Керра 282—284 486—
481
в воло .онных оптических световодах
486 —487
как четырехволновое смешение 283
схема эксперимента 283
Опти геский эффект Штарка 72. 392, 402
Оптическое выпрямление 69 -77
обратный магнитооптический эффект
Оптическое охлаждение атомов S58—359
Параметр ориен ационпого порядка 195,
Параметрическая связь между
световой и акустической волнами 186
световой и акустической волнами и
волной энтропии 190—191
световой волной и изменением кон-
центрации 197
световой водной п волной материаль-
ного возбуждения 153—155
световой волной н ориеиташ ей моле-
кул 195
Параметрическая суперфлхоресценция
142—144
мощность на выходе 143
перестраиваемый пикосекундный ис-
точник ПК излучения 14ч *
ширина полосы 143
Параметрическая неустойчивость 512 518
Параметрическое усиление 125_127 ’
в пределе высокого коэффициента пре-
образования 127
в процессе генерации разностной час-
тоты 1x6
сигнальная и холостая волны 1^6
Параметрическая флуоресценция (или
рассеяние) 141 '
Параметрический генератор света 128—
двухрезонаторный 128—132
мощность на выходе 13-—134
однорезонаторный 132—134
порог генерации 130, 138—134
с обратной волной 144—145
стабильность 130—132
частотная перестрой! а 135—140
эффективность преобразования 132,
134
Параметрическое усиление п генерация
с обратной волной 239
Параметрическое четырехволповое сме-
шение 157
в волоконных оптических световодах
475—478, 483
Переориентация молекул 193—196, 279—
281
индуцированная оптическим полем
193—196, 279—281
жидкокристаллическая среда 280—281
линейно поляризованным полем 280
цпрктлярно поляризованным полем
280
Перераспределение молекул 279—281
Перестраиваемые источники ИК излуче-
ния:
в атомарных парах 166—167
в молекулярных газах 167—169
Hi апааон перестройки 166—109
использующие выну жденное комбина-
ционное рассеяние 166 169
использующие вынужденное поляри-
тонное рассеяние 173—174
ограничения 166—167
эффективность преобразования 166, 169
Плазма:
двухкомпонентная (<лсктронно-пон-
ная) 508
лазерная 514. 518—519
лазерный нагрев 518
Плазменная дисперсионная функция 267
Плазменные волны 509—513
дисперсионная кривая ,>09—510
ионно-акустическая 510
резонансные частоты 510
Плазменный резонанс 28
Поверхностная ие* ш :йная восприимчи-
вость 451, 466—468
эффективная 467
Поверхностная спектроскопия КЛРС
461—464
величина сигнала 463
как спектроскопический метод 461—
464
условие фазового синхронизма 462
Поверхностные фонон-поляритоны 461
Поверхностные экситон-поляритоны
459—460
Поверхностные электромагнитные волны
(волны поверхностных плазмонов)
452—456
в многослойной системе 456
дисперсионное соотношение 453—454
схемы возбуждения 483—484
геометрия Кречмана 453—454
геометрия Отто 4эЗ—4о4
усиление поля 456
см. также Нелинейные оптические эф-
фекты с участием поверхностных
электромагнитных волн
Поляризационная спектроскопия:
высокого разрешения 225—2в7
КАРС 261—263
маркировки 225—227
эффекта Керра, индуцированного ком-
бинационным резонансом 264—266
Поляриза, ионная спектроскопия КАРС
261—263
метод гетеродинирования 263
подав. :ние нсрезонансиого пьедестала
262—263
схема эксперимента 262
555
Поляритонная дисперсионная кривая
171 172
Поидсромоторные силы S49—354
дипольная сила 352—353
сила давления излучения 351—352
сила отдачи 353—354
элсктрострикционная сила 187, 350
Преионизация 407 -490
Преобразователь ПК излучения в види-
мое 247
Приближение Виттена — Рабиновича для
пло пости колебательных состояний
418
Приближение медленно меняющихся ам-
плитуд 61—63
Применения вынужденного комбинаци-
онного рассеяния:
перестраиваемые источники ИК излу-
чения 166—169
перестраиваемый источник УФ излу-
чения 169
спектроскопия высокого разрешения
Пробой:
в постоянном или СВЧ поле 495—496
зависимость от давления газа 500—
501
лазерно-иидуцирсваияый тепловой 496
эОЗ
оптический 494—506
принцип подобия 498
Провал Лэмба 218—219
инвертированный 219
Процесс преобразования частоты вверх
90
Разделение изотопов 358, 413, 438—449
C.U. также Лазерное разделение изо-
топов ।
Рамсея биения 227—232
Распределение Максвелла скоростей 207
Распространение волн с зависящей от
времени амплитудой 64—65
Распространение светового импульса в
оптическом волоконном световоде
486—493
влияние дисперсии групповой скоро-
сти 486—487
влияние изменения показателя пре-
ломления, наведенного полем свето-
вой волны 486—487
общие соотношения 486—487
солитоны 487—490
сжатие импульса 491—493
сужение импульса 487—490
уширение импульса 487 488
Релаксация 31—32
поперечная (дефазпровка) 32
продольная (релаксация населенно-
сти) 32
Релаксация Дебая 195
Ридберговские атомы 324—330
вероятности переходов 327
влияние давления на сдвиг и ушире-
ние линий 326
диамагнитный эффект 326—327
зависимость ширины линии от вели-
чины главного квантового числа 326
ионизация 328
мазерная генерация 329
свойства 324—325
спектры двухфотонного поглощения,
свободные от доплеровского ушире-
ния 325
схема эксперимента 327
тонкая структура линии 325. 3’8
Ридберговский спектрометр 328—329
Рэлеевская компонента 191
Рэлеевское рассеяние, вынужденное 192
тепловое 190—1вз
Самодефокусировка, тепловая 316—317
Самоиндуцированная прозрачность 381—
386
2пл-имиульс 381, 383—385
импульс в форме гиперболического се-
канса 383
основная идея 381
уравнение маятника 383
характеристики 386
Самообострение 316
Самоканалирование 295, 298
Самофокусировка 290—317
в газах 309
в жидкостях с коллоидной суспензией
309
в плазме 513, 518—519
в твердых тепах 307—309, 496. 503
в усиливающей среде 310
вынужденное комбинационное рассея-
ние 294, 302—305
зависимость от поляризации 300
излучения непрерывного лазера 309
квааистационарна-ч 299—305
движущаяся точка фокуса 301—302
диаметр нити 301, 304
критический размер пучка 299 300
нестационарные процессы в области
фокуса 305
нити и движущиеся фокусы 301—305
комбинационное рассеяние и рассея-
ние Мандельштама — Бриллюэна
302 305
U-образная кривая 301—304
нестационарная ;Ю5—307
как динамическое каналирование
30с.
качественное описание 305—307
образование импульса в форме гор-
на 306
образование нити 306
переход от квазистациопарпого ре-
жима к нестационарному 307
приводящая к образованию нитей
301—302. 306, 309
приводящая к повреждению твердых
тел 307—308
происходящая вследствие изменения
показатели преломления, наведенного
полем оптической волны 290
происходящая в результате вынужден-
ного рассеяния Рэлея 196
самоканалирование 295, 298
теория 294—299
тепловая 309
физическое описание 290—294
Сверхпзлучение (суперфлуореспепция>
386—390
инициирование 389
квантовые флуктуации 389
характерные черты 388
эффективное время излучения 388
Сжатие сверхкоротких световых импуль-
сов 490—493
схема эксперимента 491
Сильные взаимодействия света с атома-
ми 213, 391—411
многофотониое возбуждение и иони-
зация 408—411
модель «голого» атома 393—398
модель «одетого» атома 398—402
общие положения 391—393
результаты экспериментов 402 408
Солитоны в волоконных оптических све-
товодах 487—490
интенсивность 489
их взаимодействие 490
период 487—488
решение 487 489
сужение л разбиение импульеов 488—
491
форма импульса 487—488
фундаментальный солитон 487. 489
556
эксперимент 489—490
Соотношение Мэнли — Роу 88
Спектральное уширение 310—315
в волоконных оптических световодах
483—486
вследствие фазовой самомоду#яцпи
310—315
максимальное 314
периодическая структура 311—312
Спектроскопия двухфотонного поглоще-
ния, свободная от доплеровского
уширения 222—224
Спектроскопия ПК поглощения с высо-
ким временным разрешением 249
Спектроскопия комбинационного рассея-
ния высокого разрешения 169—171,
259
Спектроскопия комбинационного усиле-
ния и обращенного КР 169—171, 264
Спектроскопия насыщения 210—222
в двухуровневой системе 210—219
в многоуровневой системе 219—222
встречное распространение волн на-
качки и пробной 214—219
два встречно распространяющихся
пучка равной интенсивности 217—219
когерентный эффект 213, 215—216
приближение слабого насыщения 211,
214
распространяющиеся в одном направ-
лении волны накачки и пробная 212—
214
слабая пробная волна и мощная на-
качка 212—216
схема эксперимента 217
эффект насыщения 211
Спектроскопия поляризационной марки-
ровки 225—227
Спектроскопия, свободная от доплеров-
ского уширения:
когерентная нестационарная спектро-
скопия, c.w. Нестационарные когерент-
ные оптические эффекты
многофотонное поглощение и спектро-
скопия насыщения 232
поляризационная спектроскопия 225—
227
спектроскопия двухфотонного погло-
щения 222—225
спектроскопия четырехволпового сме-
шения 266—269
Спектроскопия четырехволпового смеше-
ния 255—273
активная спектроскопия рассеяния
271—272
как спектроскопия высокого разреше-
ния, свободная от доплеровского уши-
рения 266—269
когерентная спектроскопия комбина-
ционного рассеяния 256—264
когерентного антистоксова комбинаци-
онного рассеяния света (КАРС) 256—
261
нестационарная 273
общее описание 255—256
поляризационная спектроскопия КАРС
261—263
при наличии множественных резонан-
сов 266—271
резонансные характеристики 255—256
спектроскопия эффекта Керра, инду-
цированного комбинационным резо-
нансом 264—266
Стохастизации энергии 432—433
Субдоплеровский спектр комбинацион-
ного рассеяния 264
Теория многоканальных квантовых де-
фектов 324
Умножение числа электронов 498
Уравнение Блоха 361—364
во вращающейся системе координат
363—364
псевдодиполь 362
Уравнение Гамильтона — Якоби 295
Уравнение Дебая 195, 286, 305
Уравнение Лиувилля 30, 362, 393, 397
Уравнение Навье — Стокса 191
Уравнения Максвелла 21 -23
Уширение спектральной линии 206—208
доплеровское 207
за счет насыщения 207
неоднородное 206—208
однородное 207
столкиовитслыюе 207, 213
Фазовая самомолуляция 310—316
влияние на самообостренпе импульса
316
в оптических волоконных световодах
483—486
в плазме 513, 518—519
е пространстве 315—316
в самоподдсрживающнхся нитях само-
фокусировки 311—312
приводящая к спектральному ушире-
нию 310—314
при кванистационарной самофокуси-
ровке 311—314
при нестационарной самофокусировке
314
Фазовый синхронизм первого и второго
типов 86
Фактор обогащения изотопов 413, 442
Фарадея эффект» обратный 72—76
Флуоресцентная спектроскопия много-
’ фотонного возбуждения 321
са». также Лазерно-инцуцированная
флуоресценция
Флуоресценция, индуцированная много-
* фотонным возбуждением 321
Формализм матрицы плотности 30—33,
393—397
для нестационарного четырехволново-
го смешения 249—253, 373—376
Фотоионизация 340—343
Фотонное эхо 369—373
другие типы эха 378—3/9
количественный анализ 371
многоуровневая система при много-
импульсном возбуждении 372j_ 379
прямое и обратное эхо 378—379
условие фазового синхронизма д-71
условия наблюдения 370, 375—378
Функция распределения молекул по ори-
ентации 194
Частота Габи 365, 396, 499
Черепковское излучение 198, 302
Четырсхволновое смешение 233—254
в оптическом волокне 482
е плазме 513
вырожденное 239—242
генерация перестраиваемого ИК и УФ
излучения 245—249
индуцированный столкновениями до-
полнительный резонанс 270—27!
нелинейные восприимчивости 233—237
нестационарное 249—254 см. также Не-
стационарное четырех волновое смеше-
ние
обращение волнового фронта 242—244
общая теория 237 239
параметрическое усиление с обратной
волной 239
поле на выходе имеет ту же моду, что
и поле на входе 238
спектроскопия 255 273, см. также
557
Спектроскопия четырехволпового сме-
шения
с тремя полями накачки 237—238
Четырехволновое смешение при наличии
множественных резонансов 2С6—271
измерение времени продольной релак-
сации 269
как спектроскопия, свободная от доп-
леровского уширения 266—269
когерентная спектроскопия комбина-
ционного рассеяния из возбужденных
состояний 270—271
случай двойного резонанса 234—236,
267—268
случай тройного резонанса 236—237,
268
Экситонные молекулы 205
Экситон-поляритоны 203—204
Электрооптические эффекты 66—67
эффект Керра в постоянном поле 66
эффект Поккельса 66
Эллипсоид показателя преломления 67
Эллиптический интеграл Якоби 90
Энергия ноля:
в нелинейной среде 58—СО
плотность энергии 58—60
усредненное по времени уравнение за-
кона сохранения 60
эффективная плотность 70—71
Энергия поля в среде 58—60
Эффект Аутлера — Таунса 396, 401, 406—
407
Эффект Керра, индуцированный комби-
национным резонансом 264—266, 277
индуцированное двулучепреломление
265. 277
подавление иерезонапсного пьедестала
265—266
спектроскопия 264—266
Эффект Коттона — Мутона 07
обратпый 72—77
Якобиан 113
Научное издание
Шен II. Р.
ПРИНЦИПЫ НЕЛИНЕЙНОЙ ОПТИКИ
Заведующий редакцией Л. II. Гладнева
Редакторы В. Н. Семиногов, В. А. Григорова
Младший редактор В. А. Кузнецова
Художественный редактор Т. II. Колъчвико
Технический редактор Е. В. Морозова
Корректоры Е. Ю. Рычагова, Т. С. Вайсберг
ИБ Хс 12943
Сдано в набор 19.02.88. Подписано к печати 07.12.88. Формат
60X90/16. Бумага книжно-журнальная. Гарнитура обыкновенная.
Печать высокая. Усл. печ. л. 35. Уел. кр.-огт. 35. Уч.-изд.
я 38,98. Тираж 5000 эка. Заказ X’s 74. Цена 6 р.
Ордена Трудового Красного Знамени издательство «Паука»
Главная редакция физико-математической литературы
117071 Москва В-71, Ленинский проспект, 15
Четвертая типография издательства «Наука»
6.300/7 г. Новосибирск 77, Станиславского, 25
ИЗДАТЕЛЬСТВО «НАУКА»
ГЛАВНАЯ РЕДАКЦИЯ
ФИЗИКО-МАТЕМАТИЧЕСКОЙ ЛИТЕРАТУРЫ
117071 Москва В 71, Ленинский проспект, 15
ГОТОВИТСЯ К ИЗДАНИЮ в 1989 году
Новые физические принципы оптической обработки информации: Со. ста-
тей/С. А Ахманов, Н. Н. Ахмедпев, А. В. Белинский и др.; Под ред. С. А. Ах-
манова и М. 10. Воронцова,—15 л.— (Пробл. науки и техн, прогресса).—
ISBN 5-02-014047-3: 3 р. (Аппот. план, и. 92).
Рассмотрены физические явления, которые могут быть положены в осно-
ву создания принципиально новых систем обработки информации. Обсуждают-
ся принципы аналоговой обработки информации в распределенных системах.
Основное внимание уделено оптическим методам: оптические элементы логи-
ки, оптическая память, аналоговые нелпнейпо-оптические методы обработки
изображений.
Для паучно технических работников, аспирантов и студентов старших
курсов, интересующихся перспективами создания компьютеров пового поко-
ления.
Предварительные заказы принимаются магазинами «Академкниги» и
«Союзкниги», распространяющими литературу данной тематики. Там же вы
можете ознакомиться-с Аннотированным тематическим планом выпуска Глав-
ной редакции физико-математической литературы издательства «Наука» на
1989 и 1990 годы.