Text
                    Д.Н.Клышко
ФОТОНЫ И НЕЛИНЕЙНАЯ ОПТИКА
В книге на примере небольшого числа оптических эффектов разъясняются
основные понятия и методы квантовой оптики. Предварительно даются
необходимые сведения из квантовой механики и статистической физики.
Основное внимание уделяется нескольким обнаруженным за последние 10—20
лет явлениям (эффект Брауна—Твисса, двухфотонное излучение,
параметрическое и поляритонное рассеяние света), а также некоторым еще не
наблюдавшимся эффектам (корреляция стоксовых и антистоксовых фотонов,
существование нечетных моментов поля в тепловом излучении). Общей
особенностью этих эффектов является то, что в них фотоны излучаются по двое и
наиболее ярко проявляются квантовые свойства света. Попутно рассматриваются
некоторые методические вопросы, например, влияние оптической нелинейности
вещества на статистику его собственного теплового излучения. Устанавливаются
феноменологические связи между наблюдаемыми спонтанными и вынужденными
процессами (обобщенные законы Кирхгофа). Рассматриваются возможные
метрологические применения таких связей для абсолютной калибровки
источников и приемников света.
ОГЛАВЛЕНИЕ
Предисловие 7
Некоторые обозначения 12
Глава 1. Рассеяние света на свете в веществе 13
§1.1. Параметрическое рассеяние (ПР) 13
Спектр ПР A3). Когерентное рассеяние A5). Нулевые флуктуации
вакуума A6). Эффективная температура ПР A6). Число фотонов на
моду и яркость света A8). Яркость ПР B1). Параметрическая
сверхлюминесценция B2). Перестроечные кривые B3). Интегральные
интенсивности ПР B5)
§ 1.2. Рассеяние на поляритонах (РП) 27
Поляритоны и закон дисперсии B7). Сравнение ПР и РП B8).
Интенсивность РП B8). Частотно-угловой спектр РП B9). Нормальная
и аномальная дисперсия C0). Эффект линеаризации C1)
§ 1.3. Четырехфотонное рассеяние и нелинейная спектроскопия 32
Гиперпараметрическое рассеяние (ГПР) C2). Каскадное ГПР C4).
Гиперкомбинационное рассеяние (ГКР) C4). Излучение бифотонов
при КР C4). Резонансная люминесценция C5). Двухфотонная
резонансная люминесценция C5). Нелинейная спектроскопия C5)
§ 1.4. Многофотонные эффекты — историко-библиографический очерк 36
Каменный (долазерный) век C6). Лазерный век C8). Трех-фотонное
параметрическое рассеяние C8). Другие виды рассеяния D0).
Гиперпараметрическое рассеяние D1)
Глава 2. Некоторые сведения из квантовой механики и статистической 43


физики § 2.1. Переход от классического описания к квантовому 43 Квантование уравнений движения D3). Выбор представления D5). Сравнение теории и эксперимента D6). Экспериментальная процедура D6) § 2.2. Обозначения Дирака и геометрическая интерпретация квантовой 48 механики Функции как векторы D8). Преобразования функций и тензоры D9). Разложение единицы E0). Различные представления E1). Унитарные преобразования E2). Связь с физикой E3). Время как параметр E4). Квантовые функции корреляции E6). Смешанные состояния и матрица плотности E6) § 2.3. Представление взаимодействия и теория возмущений 58 Представление взаимодействия E8). Другие представления F0). Теория возмущений для оператора рассеяния F1). Вероятность перехода F2). Скорость перехода F3) § 2,4. Флуктуационно-диссипативные теоремы (ФДТ) 64 Линейная. ФДТ F5). Спектральная форма (J8). Симметрия моментов и восприимчивостей F8). Квадратичная ФДТ F9). Приближенная кубическая ФДТ G1) § 2.5. Релаксация и кинетические уравнения 73 Кинетическое уравнение для матрицы плотности G4). Кинетические уравнения для средних G5). Кинетические уравнения для населенностей G6). Спонтанные и вынужденные переходы G7) Глава 3. Основы квантовой оптики 79 § 3.1. Канонические переменные электромагнитного поля Динамические 79 уравнения для поля G9). Пространственное фурье-преобразование полей (80). Канонические переменные поля (82). Канонические уравнения поля и функция Грина (82). Роль размеров нормировочного объема (84) § 3.2. Квантование электромагнитного поля 84 Гамильтониан поля (84). Коммутаторы операторов поля (85). Свободное поле (88). Разложение операторов поля в частотный интеграл Фурье (88) § 3.3. Возможные состояния поля 90 Энергетические и когерентные состояния (90). Многомодовое поле (92). Свойства базисных состояний (94). Смешанные состояния (94). Характеристическая функция (96). Динамика состояния поля (98). Матрица рассеяния поля A00) § 3.4. Функция Грина и квантование макроскопического поля в среде 101 Феноменологические уравнения Максвелла A01). Функция Грина для поля в среде A02). Нормальные волны A04). Закон дисперсии A04).
Переход к ^-представлению A05). Квантование поля в среде A06). Представление (йг A08) Глава 4. Тепловое излучение в линейном приближении 110 §4.1. Статистика равновесного поля в свободном пространстве 111 Равновесный статистический оператор A11). Характеристическая функция A11). Статистика фотонов A11) § 4.2. Флуктуации макроскопического поля в веществе 113 Двухэтапный расчет A13). Прямой путь A14). kt -представление A15). Проблема наблюдения A16). Флуктуации поля в изотропной среде A16) § 4.3. Тепловое излучение нагретых тел 118 Применение ФДТ A16). Закон Кирхгофа A20) § 4.4. Обобщенный закон Кирхгофа (ОЗК) 121 Входное и выходное поля A22). Матрица рассеяния A22). Векторные обозначения A24). Вывод ОЗК по Найквисту A24). Частные случаи A26). Высшие моменты ТИ A27). Тепловое поле по теории возмущения A28). Вывод ОЗК по Ланжевену A29) § 4.5. Вывод ОЗК с помощью кинетического уравнения 129 Тепловое излучение и кинетическое уравнение A29). Кинетическое уравнение для %-функции A30). Уравнения для моментов A33). Шумы квантовых усилителей A34) § 4.6. Тепловое излучение в дальней зоне 135 Дальнее поле и операторы ам. A35). Функция корреляцииA36). Измерение модуля МР A37). Микроскопическая модель A37). Объем когерентности A39). Счет фотонов A40). Феноменологическая модель A41) § 4.7. Интерференция интенсивностей 142 Вероятность совпадения фотоотсчетов A43). Роль объема детектирования A44). Интерпретация эффекта A46). Глава 5. Влияние ангармонизма вещества на его тепловое излучение 148 § 5.1. Многофотонные переходы и высшие моменты поля Ангармонизм и 149 корреляция разночастотных мод A49). Равновесная и неравновесная задачи A49). Двухфотонный парадокс A50) § 5.2. Вычисление моментов поля с помощью теории возмущения Связь 151 выходных и входных моментов A52). Общие свойства преобразования A54). Высшие поправки A55) § 5.3. Третий момент теплового поля 156 Связь с двухвременной функцией корреляции молекул A56). Интерпретация эффекта A58). Оценка куба поля A60). Проблема детектирования A61) § 5.4. Двухфотонный закон Кирхгофа 163 Эффективное кинетическое уравнение A63). Первые моменты A65).
Вторые моменты A66). Четвертые моменты A67). Двухфотонный закон Кирхгофа A68). Сравнение с однофотонным ТИ A69). Скорость совпадений фотоотсчетов A70). ОЗК для третьего момента A72) Глава 6. Параметрическое рассеяние 174 § 6.1. Скорость генерации бифотонов 175 Третий порядок теории возмущения A75). Эффективный гамильтониан A77). Вероятность рождения бифотонов A78). Дифференциальная скорость рождения бифотонов A79). Закон сохранения импульса A80). § 6.2. Интегральная интенсивность ПР 181 Детектор с низким частотным разрешением A82). Яркость света ПР A83). Детектор с низким угловым разрешением A84). Учет непараллельности групповой и фазовой скоростей A85) § 6.3. Форма спектральной линии ПР 186 Длина когерентности A87). ^-спектроскопия A88). Эффективная ширина линии A89). Вырожденный случай A90). Влияние спектра накачки на спектр сигнала A90). Гауссов луч накачки A91) § 6.4. Статистика поля и метрологические применения ПР 194 Уравнения Гейзенберга для операторов поля A95). Спонтанное рассеяние A96). Эталонный генератор фотонов A97) Скорость совпадений при гауссовой накачке A98). Абсолютный радиометр B01). Ошибки измерения B02). § 6.5. Параметрическая сверхлюминесценция 203 Монохроматическая накачка B04). Характеристическая функция B05). Одномерная модель: представления Щг и кг B07). Модулированная накачка и представление ММ А B10) § 6.6. Рассеяние на поляритонах (РП) 213 Описание РП с помощью линейной ФДТ B13). Применение нелинейной ФДТ B16). Однополюсное приближение B18). Закон Кирхгофа для ПР и РП B20) Глава 7. Гиперпараметрическое и комбинационное рассеяния 224 §7.1. Нерезонансное ГПР 224 Центросимметричная среда B24). ГПР в пьезокриоталлах B25). Интенсивность ГПР в пьезокристаллах B29). Статистика каскадного ГПР B30). § 7.2. Резонансное ГПР и комбинационное рассеяние 230 Уравнение для медленно-меняющихся операторов поля B31). Вакуумные шумы B32). Молекулярные шумы B33) § 7.3. Корреляция стоксова и антистоксова излучения при КР 234 Классическая модель B34). Феноменологическое описание B35). Корреляция в одномерном приближении B38). Скорость совпадений B40). Гауссова накачка B42). Оценка числа совпадений B45) Приложение. Функция Грина и типы поляризации поля в поглощающей 246
анизотропной среде Диагонализация и обращение неэрмитовых матриц B411). Собственные векторы и значения тензора Грина B48). Собственные векторы тензоров ле1 и е-1 л; B49). Углы анизотропии B51) Литература 252
Памяти Р.В.ХОХЛОВА ПРЕДИСЛОВИЕ Название этой книги кажется с первого взгляда противо- речивым: ведь термин «нелинейная оптика» ассоциируется с мощным лазерным излучением, содержащим огромное количе- ство фотонов, и здесь, казалось бы, нет никакой необходимости учитывать фотонную структуру света. Действительно, подавля- ющая часть эффектов нелинейной (как, впрочем, и линейной) оптики прекрасно описывается полуклассической теорией излу- чения, в которой электромагнитное поле подчиняется классиче- ским уравнениям Максвелла и лишь поведение вещества явля- ется квантовым. Однако, некоторые оптические явления трудно или невоз- можно трактовать с помощью классических представлений, и последовательная теория должна описывать и атомы, и свет, исходя из принципов квантовой механики. Кроме того, нагляд- ные фотонные представления очень удобны для качественного описания и классификации многих оптических эффектов. Напри- мер, эффект удвоения или сложения частоты света при его рас- пространении через прозрачный кристалл можно считать резуль- татом множества элементарных процессов, в каждом из которых два фотона падающего света сливаются в один фотон с суммарной энергией и частотой. Возможен, очевидно, и обратный процесс распада падающего на кристалл фотона на пару фотонов с мень- шими энергиями. Такие процессы объясняют явление параметри- ческого рассеяния света. При комбинационном рассеянии (эффект Рамана) падающий фотон превращается в фотон с меньшей часто- той, называемой стоксовым, и в квант возбуждения вещества (например, фонон в случае колебательного возбуждения). Кроме того, фотон падающего света может объединиться с тепловым фононом и превратиться в антистоксов фотон с большей часто- той. При двухфотонном поглощении два фотона падающего света превращаются в возбужденное состояние атома, молекулы или кристалла. Обратно, возбужденный атом может перейти в основ- ное состояние, излучив пару фотонов. В настоящей книге из множества эффектов нелинейной опти- ки, обнаруженных за последние 20 лет, рассматриваются, в основ-
8 ПРЕДИСЛОВИЕ ном, лишь явления, связанные с излучением фотонов парами (пары одновременно возникающих фотонов мы для краткости будем называть «бифотонами»). Излучение фотонов парами (а также тройками, четверками и т. д.) тесно связано с оптической нелинейностью вещества, и в нем наиболее ярко проявляются кван- товые свойства света. Мы обсудим также и «классический» эффект группировки фотонов, не связанный с линейностью вещества и не требующий для объяснения квантования поля (эффект Брауна— Твисса). Эта группировка — почти случайная, пары фотонов в обычном свете встречаются всего в два раза чаще, чем в хаоти- ческом пуассоновском потоке песчинок (это превышение связано с волновой природой света). Заметим, что двухфотонное погло- щение, наоборот, приводит к равномерному распределению фото- нов в прошедшем через вещество свете (эффект антигруппировки), а в лазерах нелинейность рабочего вещества (эффект насыщения) распределяет" фотоны хаотически. Кроме явлений параметрического рассеяния и двухфотонного распада, наблюдавшихся уже в лазерную эпоху оптики, бифо- тоны должны излучаться также и при давно известном спонтан- ном комбинационном рассеянии света. Как будет показано в этой книге, антистоксовы фотоны при низких температурах рас- сеивающего вещества излучаются лишь в паре со стоксовыми. К этому эффекту непосредственно примыкает четырехфотонное или гиперпараметрическое рассеяние, оптичающееся от трех- фотонного параметрического рассеяния участием в элементарном акте двух фотонов накачки. Мы рассмотрим также некоторые осо- бенности эффекта рассеяния света на поляритонах, занимающего промежуточное положение между параметрическим рассеянием и комбинационным рассеянием на колебаниях ионов в решетке кристалла. Эти колебания сопровождаются колебаниями электро- магнитного поля внутри кристалла. Поляритон — это квант макроскопического (усредненного) поля, т. е. фотон в среде, и поэтому рассеяние света на поляритонах, а также трех- и четы- рехфотонное параметрическое рассеяние, естественно называть рассеянием света на свете в веществе (последнее дополнение отли- чает его от рассеяния света на свете в вакууме — чрезвычайно слабом и еще не наблюдавшемся эффекте релятивистской квантовой электродинамики). Параметрическое рассеяние дает уникальную возможность «изготовления» двухфотонных состояний поля и, кроме того, отличается рядом других интересных особенностей. Спектр рас- сеянного света почти сплошной от радиочастот до частоты накач- ки. Излучение происходит не независимо отдельными атомами, а когерентно всем образцом, что приводит к довольно резкой направ- ленности излучения вперед, вдоль луча накачки. Фотоны одной пары разлетаются под определенными малыми углами друг к
ПРЕДИСЛОВИЕ <) другу и к лучу накачки, в соответствии с законом сохранения импульса при взаимодействии трех фотонов. Рассматриваемые в книге эффекты заслуживают изучения не только в качестве неких «экзотических» проявлений квантового характера света и нелинейности вещества. Они уже нашли .ряд полезных применений. Параметрическое рассеяние является осно- вой нового спектроскопического метода измерения линейных и нелинейных оптических параметров кристаллов. При мощной импульсной накачке оно переходит в достаточно интенсивную параметрическую сверхлюминесценцию, которая служит источни- ком плавно перестраиваемых по частоте коротких (до 1СГ12 с) импульсов света. Заметим, что интенсивность спонтанного трех- фотонного параметрического рассеяния пропорциональна интен- сивности накачки, и поэтому ее наблюдение возможно и с помощью нелазерных источников накачки, в отличие от четырехфотонного рассеяния, пропорционального квадрату накачки, и от парамет- рической сверхлюминесценции, по определению зависящей от накачки сверхлинейно (экспоненциально). С точки зрения прикладной нелинейной оптики эффект пара- метрического рассеяния является источником шумов, ограничи- вающих чувствительность параметрических усилителей и преоб- разователей частоты света и предельную стабильность параме- трических генераторов света. Однако квантовые шумы могут, в принципе, найти полезное применение в метрологии света, стать основой «квантовой фотометрии». Параметрический "преобразова- тель частоты является одновременно абсолютным (не требующим ка- либровки) измерителем яркости света. Кроме того, одновременность и направленность вылета фотонов в парах при параметрическом рассеянии позволяет осуществить эталонный генератор фото- нов, излучающий известное число фотонов. Наконец, рассматриваемые явления имеют определенную эври- ¦ стическую и педагогическую ценность. Они предоставляют возмож- ность изучения на наглядномх) примере нерелятивистской кван- товой электродинамики и освоения многих важных понятий теоре- тической физики — функций Грина, флуктуационно-диссипатив- ной теоремы и т. д. Хотя непосредственная тема книги довольно узка, попутно затрагивается достаточно широкий круг методиче- ских вопросов теории взаимодействия света и вещества. Чтобы заинтересовать читателя, перечислим некоторые из них в умышлен- но парадоксальной форме: Может ли раскаленное прозрачное вещество излучать свет? Можно ли с помощью закона Кирхгофа описать эффект Брауна—Твисса? Может ли в тепловом излучении существовать не равный нулю средний куб электрического поля? х) Заметим, что параметрическое рассеяние легко наблюдается нево- оруженным глазом при мощности накачки порядка 0,1 Вт в виде кольцеоб- разной радуги.
10 ПРЕДИСЛОВИЕ Можно ли измерить яркость флуктуации электромагнитного вакуума и сделать источник света с известным числом вылетев- ших фотонов? Коррелируют ли стоксовы и антистоксовы компо- ненты при комбинационном рассеянии света? Возможно ли состо- яние поля с определенной энергией и неопределенным числом фотонов? На все эти вопросы ниже даются положительные от- веты. В настоящей книге делается попытка (по-видимому, первая) систематического описания перечисленных выше и некоторых близких к ним эффектов. Иначе книгу можно было бы назвать «Введение в квантовую нелинейную оптику». Надо сказать, что в известных монографиях по квантовой оптике [1—4] основ- ное внимание уделяется статистике свободного поля без учета нелинейности вещества, приводящей к корреляции разночастот- ных компонент поля. При рассмотрении статистики лазерного излу- чения [4—6] учитывается только один из нелинейных эффектов — эффект насыщения, стабилизирующий амплитуду колебаний. Краткое описание параметрического рассеяния имеется лишь в книге Ахманова и Чиркина [7], посвященной в основном преоб- разованию статистики света за счет вынужденных нелинейных эффектов. Основное внимание здесь уделяется феноменологическому описанию реально наблюдаемых оптических явлений и связям между независимо изменяемыми величинами, в частности, свя- зям типа закона Кирхгофа. Установление таких связей позво- ляет при модельных вычислениях ограничиться вынужденными эффектами и полуклассическими теориями. В книге рассматри- ваются лишь простейшие качественные микромодели, поясняю- щие смысл и порядки величин феноменологических параметров. Более детальные расчеты различных оптических микро-и макро- параметров можно найти в монографиях [8—17], вышедших за последние полтора десятилетия и посвященных взаимодей- ствию света с веществом. В качестве общего вводного курса, охва- тывающего квантовую оптику и многофотонные процессы, можно рекомендовать книгу [18]. Автор стремился изложить материал на «промежуточном» (между учебным и монографическим) уровне и сделать его доступ- ным студентам, только что изучившим основы квантовой меха- ники, и физикам-экспериментаторам, успевшим их забыть. Боль- шинство явлений описывается с помощью нескольких моделей, начиная с простейших. Книга начинается с вводной главы, в которой приводятся упрощенное качественное описание парамет- рического и поляритонного рассеяний, а также краткие историко- библиографические сведения. Далее, в главе 2 даются необходи- мые сведения из квантовой механики и статистики. В главе 3 опи- сывается переход от классической к квантовой электродинамике.
ПРЕДИСЛОВИЕ Ц Главы 4 и 5 посвящены соответственно одно- и двухфотонному тепловому излучению. Здесь установлены довольно общие соот- ношения между спонтанными и вынужденными эффектами, на- званные обобщенными законами Кирхгофа. Аналогичные соот- ношения используются и в следующих двух главах, посвященных процессам неупругого рассеяния. В главе б параметрическое и поляритонное рассеяние рассматриваются более подробно, чем в главе 1. Глава 7 содержит феноменологическое описание четырехфотонного (гиперпараметрического) рассеяния и связан- ного с ним когерентного комбинационного рассеяния. Наконец, в Приложении определяется спектральная функция Грина для поля в анизотропной поглощающей среде. Настоящая книга основана на исследованиях, проводившихся автором на кафедре волновых поцессов физического факультета МГУ. Автору посчастливилось много лет работать под руковод- ством выдающегося ученого и обаятельного человека — Рема Викторовича Хохлова, который вместе с С. А. Ахмановым создал школу нелинейной оптики в Московском университете. Р. В. Хох- лов проявлял большой интерес к «фотонным» эффектам нелиней- ной оптики и первые планы этой книги получили его одобрение. Автор хотел бы выразить признательность Н. И. Назаровой, Г. В. Венкину, В. С. Днепровскому, Д. П. Криндачу, А. Н. Пе- нину, Б. Ф. Полковникову, В. В. Фадееву и другим сотруд- никам кафедры волновых процессов за помощь и поддержку. Автор благодарен также П. В. Елютину, Я. Б. Зельдовичу, Ю. А. Ильинскому и Р. Л. Стратоновичу, просмотревшим руко- пись книги и сделавшим ценные замечания. Наконец, автор хотел бы переложить часть вины за появление на свет еще одной книги на В. Б. Брагинского, по инициативе которого она была написана. -л Д. Н. Клышко-
НЕКОТОРЫЕ ОБОЗНАЧЕНИЯ А — сечение образца или луча S — dt — коэффициент поглощения е — вектор поляризации электри- $ - ческого поля и - Е — напряженность электрическо- U - го поля 1С - W — энергия v - F — плотность потока фотонов JF — коэффициент преобразования V - G — функция Грина V & — коэффициент усиления или W передачи А Н — напряженность магнитного Ц поля О 36 — гамильтониан v / — плотность тока л / — длина образца L — длина нормировочного объема М — число молекул р N — число фотонов в одной моде JT —• равновесное число фотонов X в моде Р — поляризация, вероятность $о — мощность И яркость или интенсивность света оператор рассеяния групповая скорость матрица рассеяния оператор эволюции объем одной моды в простран- стве (у = 8я3///3) объем образца - энергия возмущения - поток фотонов - волновая расстройка - квантовая эффективность - угол рассеяния • частота в см" - оператор проектирования на плоскость, перпендикулярную волновому вектору - угол между групповой и фа- зовой скоростями - квадратичная восприимчи- вость, характеристическая функция - телесный угол
Г Л А В А 1 РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ В ВЕЩЕСТВЕ В этой главе дается предварительное качественное и по воз- можности наглядное описание основных свойств параметриче- ского (трех- и четырехфотонного) и поляритонного рассеяний све- та (§§ 1.1—1.3), а также приводится краткая история открытия этих и некоторых близких многофотонных эффектов (§ 1.4). Более подробное феноменологическое рассмотрение процессов рассея- ния содержится в главах 6 и 7. § 1.1. Параметрическое рассеяние (ПР) При прохождении луча света через прозрачное однородное ве- щество — газ, чистую жидкость или совершенный кристалл — небольшая часть световой энергии рассеивается во все стороны из- за атомной структуры вещества. При низких температурах и при неучете квантовых флуктуации атомы неподвижны, и свет при рассеянии изменяет лишь направление распространения (упругое рассеяние), а при высокой температуре тепловое движение ато- мов модулирует рассеиваемый свет, и поэтому изменяется не толь- ко направление, но и частота света (неупругое рассеяние). В ре- зультате частотный спектр рассеянного света повторяет со сдви- гом в оптическую область спектр теплового движения вещества. Например, при обычном комбинационном рассеянии (КР) спектр рассеянного света состоит из нескольких дискретных компонент, отстоящих от частоты падающего света на величину, равную ча- стоте одного из нормальных колебаний атомов в молекуле. Как правило, при КР частотный сдвиг не превышает нескольких про- центов. Спектр ПР. Характерная особенность ПР — сплошной спектр рассеянного излучения, который может с небольшими переры- вами занимать весь интервал от радиочастот до частоты падающе- го света (накачки), причем свет с данной частотой щ излучается веществом в определенном направлении (рис. 1), зависящем от дисперсии показателя преломления и (со) согласно следующему уравнению: «а ~г &2 == "'в! (*) где к,х — волновой вектор наблюдаемого рассеянного света, рав- ный по величине щщ/с = 2яп1М1 (kt— длина волны в вакууме),
и РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ В ВЕЩЕСТВЕ [ГЛ. 1 fyg — волновой вектор накачки, a fe2 — волновой вектор так на- зываемой холостой волны, имеющей частоту оJ = оK— щ. Поскольку импульс фотонов в среде равен Кк {% — постоянная Планка), то уравнение A), которое относится к случаю трехфотон- ного ПР, можно интерпретировать как закон сохранения импульса при взаимодействии трех фотонов. Его называют также условием пространственного синхронизма или условием согласования фа- зовых скоростей. В случае четырехфотонного ПР (или гиперпараметрического рассеяния — ГПР) в правую часть A) следует добавить h'z — волновой вектор второго падаю- щего луча света, который может иметь другое направление и ча- стоту. Этот эффект интерпрети- руется как результат взаимодей- ствия четырех фотонов. Его ве- личина пропорциональна про- изведению- интенсивностей двух падающих лучей. Итак, ПР объясняется рас- падом одного или двух фотонов падающего света на пару фото- нов с измененными частотами и направлениями. Единственное ограничение на частоты и на- правления — уравнение A) яв-, приводит к квазинепрерывному Рис. 1. (Когерентное рассеяние света. Падающий слева на вещество свет частич- но отражается от волновых фронтов (пунк- тирные линии) «холостой» волны, бегущей сверху, и в результате вправо вверх рас- сеивается слабая «сигнальная» (наблюдае- мая) волна с частотой шх = ш3 — со2 и вол- новым вектором ft, = кг — к2. Холостые волны существуют в веществе из-за тепло- вых или квантовых флуктуации, и они могут быть, например, звуковыми или све- товыми. В последнем случае происходит «рассеяние света на свете». ляется довольно мягким, что спектру ПР. Интенсивность ПР, как и других многофотонных оптических явлений, можно определить через нелинейность реакции (откли- ка) вещества на световое электрическое поле: Р (Е) = + + хC)?3 + • ¦ ., B) где Р — поляризация, т. е. дипольный момент единицы объема вещества. Линейная поляризуемость у}1) определяет показатель преломления, а квадратичная поляризуемость %(г>, которая имеет заметную величину только в пьезокристаллах, приводит, помимо трехфотонного ПР, к удвоению частоты света и к другим анало- гичным эффектам нелинейной оптики. Кубическая поляризуемость %C) описывает утроение частоты света и ГПР. Эти же нелинейные параметры вещества определяют эффект параметрического усиления интенсивности света, который привел к созданию важного типа
$ 1.1 J ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ (ПР) 15 перестраиваемых по частоте лазеров — параметрических генера- торов света. С радиофизической точки зрения рассеянный свет — это соб- ственные шумы параметрического усилителя. Специфика опти- ческого диапазона проявляется здесь лишь в замене шумовой тем- пературы Т, определяющей шумы радиоусилителей, на энергию кванта %щ, деленную на постоянную Больцмана х, и в «многомо- довости» оптических систем. Иногда это явление называют «пара- метрической люминесценцией» или еще «оптическим параметри- ческим шумом», «параметрическим расщеплением частоты света». Следует заметить, что эффект трехфотонного ПР является за- метным в буквальном смысле слова — при мощности падающего синего света 0,1 Вт зелено-желто-красное свечение кристалла нио- бата лития легко видно невооруженным глазом. Зеленому свече- нию в данном случае соответствуют холостые частоты оJ, лежащие в инфракрасном (ИК) диапазоне. По мере приближения co2 к соб- ственным частотам кристаллической решетки ПР непрерывно пе- реходит в обычное КР на колебаниях ионов решетки кристалла. Промежуточный случай получил название «рассеяние света на поляритонах». Когерентное рассеяние. Условие A) приводит к направленно- сти рассеянных волн данной частоты, которая может иметь место, лишь если отдельные излучающие элементы вещества сфазирова- ны, когерентны. Эта пространственная когерентность является результатом нелокальности рассеивающей неоднородности, т. е. результатом распространения холостой волны. Когерентность свойственна и другим видам рассеяния, если оно происходит на коллективных возбуждениях вещества, имею- щих ненулевую скорость распространения. Например, рассеяние Мандельштама — Бриллюэна является результатом рассеяния падающего света на звуковых волнах. Оно также подчиняется уравнению A), если в нем понимать под 7с2 волновой вектор звука. Отличием ПР является одинаковая природа обеих волн — рас- сеивающей (холостой) и наблюдаемой (сигнальной), их равноправ- ность. Кроме того, в отличие от звука световая холостая волна может распространяться без затухания на расстояние порядка и более 1 см внутри вещества, т. е. пересекать весь образец и выхо- дить через его поверхность в вакуум. Следует подчеркнуть, что при когерентном рассеянии склады- ваются амплитуды парциальных волн, излучаемых отдельными мо- лекулами образца, а поэтому интенсивность рассеяния с данной частотой и в данном направлении пропорциональна М2, где М — число молекул, освещаемых накачкой. Кроме когерентного рассея- ния, имеет место ненаправленное, некогерентное рассеяние на отдельных молекулах, пропорциональное М. Такое рассеяние, при котором фотон накачки превращается в результате взаимо-
16 РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ В ВЕЩЕСТВЕ [ГЛ. i действия с отдельными молекулами в пару фотонов, мы будем на- зывать трехфотонным релеевским, так как оно аналогично обычно- му релеевскому рассеянию, при котором фотон накачки превра- щается в один фотон с другим направлением распространения. Су- ществует еще гиперрелеевское рассеяние, при котором два фотона накачки превращаются в один фотон с двойной частотой. Нулевые флуктуации вакуума. В случае рассеяния на звуке оптическая неоднородность появляется в результате теплового движения вещества. Но откуда в прозрачном кристалле берутся рассеивающие световые волны, ответственные за ПР? Их источ- ником могло бы быть тепловое излучение (ТИ) окружающих не- прозрачных на частоте соа предметов — стен, воздуха,... Интен- сивность ТИ на частоте ю при температуре Т пропорциональна функции Планка (^^) C) где С2 = 2яНсЫ = 1,4388 см-К — так называемая вторая постоян- ная излучения. Однако при 7ь2 = 1 мкм и комнатной температуре х ~ 50 и JV ~ 10~22, так что для объяснения ПР необходимо ис- пользовать квантовую теорию излучения, согласно которой спон- танные эффекты можно рассчитывать, прибавляя к функции C), имеющей смысл среднего числа фотонов в одной моде, единицу: Ж (х) ~+ jr (х) + 1 = — Ж(- х). D) Для наглядности можно полагать, что эта единица обусловлена нулевыми флуктуациями вакуума, заполняющими Вселенную. Однако эти квантовые флуктуации холостого поля не сказывают- ся при антистоксовом {щ ^> со3) рассеянии. Последовательное описание различия в стоксовом и антистоксовом рассеянии воз- можно лишь в рамках квантовой теории света. Эффективная температура ПР. Рассеяние Мандельштама — Бриллюэна вызвано модуляцией диэлектрической проницаемо- сти е = 1 -\- 4я%A) тепловой звуковой волной, имеющей амплиту- ду Q, за счет упругооптической константы dytV/dQ. При ПР роль этой константы, нарушающей принцип суперпозиции свето- вых волн в веществе, играет квадратичная поляризуемость %B) та ду}1УдЕг. Пусть амплитуды электрического поля в волне накачки и в холостой волне равны Е3 и Е2, тогда в веществе в точ- ке г возникнет поляризация на наблюдаемой частоте Рх (г) = уМЕзЕ^**-**'*- Ф) Строго говоря, поляризуемость %B) является тензором третьего ранга (так как она связывает три вектора), однако в этой главе мы не будем учитывать векторную природу электромагнитного поля. Заметим, однако, что тензоры третьего ранга имеют заметную ве-
§ 1.1 J ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ (ПР) 17 личину лишь в нецентросимметричных средах. При отсутствии постоянной внешней силы этим свойством обладают пьезокристал- лы, и поэтому до сих пор трехфотонное ПР наблюдалось лишь в них. Из уравнений Максвелла следует, что поляризация, осцилли- рующая с частотой (ох и имеющая амплитуду Рг, излучает волну с амплитудой г/2 -г/2 где I — толщина образца (который, как здесь предполагается, имеет форму плоского слоя) и р— волновой вектор поляризации, равный согласно E) k$ — к2 (в этой главе мы пренебрегаем коэф- фициентами порядка единицы). Из F) следует, что сигнал имеет максимальную амплитуду при выполнении условия простран- ственного синхронизма A) для продольных компонент волновых векторов (в случае слоя условие синхронизма для поперечных ком- понент волновы,х векторов должно выполняться строго), при этом поле пропорционально I: Ех = гшш^/у. G) При неточном синхронизме продольных компонент вместо I фи- гурирует «длина когерентности»: -ill b^kikj^k^ + k^-h,. (9) При заданных векторах fcx, fc3 условия щ = со3 — ft>i и попереч- ного синхронизма определяют холостой волновой вектор к2 с точ- ностью до знака его проекции на ось z. Чтобы использовать правило квантования D), надо перейти от амплитуд полей к числу фотонов на моду N <~ \Е |2/Й«. В ре- зультате из E) — (8) находим число фотонов на моду справа от слоя: N'X = W (fti) (N2 + 1), A0). f ~ p2Zl = 4п*с-*<охщХ2\ ES\H\. Здесь N2 — число реальных холостых фотонов, падающих на об- разец слева в направлении fe2. Эта фор ула при iV2^>l описываег вынужденный эффект вычитания часто ы. Функция 5" (к) опреде- ляет энергетический коэффициент преобразования холостых волн в сигнальные. Пусть Ях = %2 = 2Х3 = 1 мкм, % = 10"8 СГС,.
•J8 РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ В ВЕЩЕСТВЕ [ГЛ. 1 Л = О, I = 1 см и интенсивность накачки равна 1 Вт/см2, тогда ?2(*Lpa = s.i(r*. A2) оценка показывает, что эффективное преобразование частоты лри трехфотонных процессах в пьезокристаллах возможно лишь .при интенсивности накачки порядка сотен мегаватт на квадрат- ный сантиметр, получаемой в импульсных лазерах. При N2 = 0 (т. е. в отсутствие на «входе» реальной холостой золны) формула A0) описывает ПР. В этом случае согласно оцен- ке A2) число рассеянных фотонов на моду равно iV1 = 3-10~8. "Определим с помощью C) эффективную или яркостную темпера- туру рассеянного в направлении кг света следующим образом: ^ _ = _?*_. A3) + l/ZV) V-ф ' Таким образом, эффективная температура — это температура равновесного планковского поля, имеющего такое же число фото- нов на моду с частотой щ. Из A2) и A3) следует, что в направлении синхронизма хЭф = 17 и ТЭф = 800 К. Если же Кх = 0,5 мкм, то температура будет 1600 К, что соответствует уже вполне за- метной простым глазом величине. Число фотонов на моду и яркость света. Как связаны число фо- тонов в моде или эффективная температура с непосредственно на- блюдаемыми величинами, например, с яркостью света или с чис- лом импульсов в секунду W на выходе фотоэлектронного умножи- теля (ФЭУ)? Понятие моды при отсутствии реального объемного резонатора вводится с помощью мысленного выделения в про- странстве параллелепипеда со сторонами Lx, Ly, Lz и объемом L3, охватывающего интересующую нас область поля. Далее реальное пространственное распределение поля Е (*•) (в фиксированный момент времени) заменяется на периодическую функцию .Ё^ер (г) с периодом Ьх вдоль оси х, Ьу вдоль у и Lz вдоль z. Внутри Ls ноле ^пер = Е, а различие реального и периодического поля вне L3 не имеет значения. Периодическую функцию от. а; можно разложить в ряд Фурье (причем она содержит лишь гармоники, кратные величине 2я/Ьх), поэтому периодическое поле можно представить в виде тройной «уммы: ^г, A4)
§ i.l ] ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ (ПР) где мы ввели волновой вектор ma = 0, ±1, ± 2,. . . Таким образом, распределение поля в пространстве теперь за- дается не непрерывным множеством чисел Е (г), а счетным множе- ством Eh, пронумерованным целыми числами та. Векторы fc образуют Jc-пространство, которое разбивается условием перио- дичности A5) на ячейки или моды с «объемом» BnK/LxLyLz == v. Учтем теперь зависимость поля от времени. Из уравнений Максвелла следует (§ 3.1), что если в L3 нет «источников» или «стоков» поля, то \Eh (t) = ?L+)e-iM*f + ?ir>eiM*\ A6) где -il/a — собственная частота моды. Комплексные числа Е^ являются амплитудами поля в моде. Пусть детектор «видит» волны с одной поляризацией, принад- лежащей какому-то объему в /^-пространстве, содержащему много мод, А3к = к*Ак ДЙ = со2 Дсо AQ/c3 > v. A8> Здесь До — полоса частот детектора и ДО = sind АЬ Ац> — его угловая япертура. Введем обозначение Д^ = ДЧс/v = ^mq Дсо ДО для числа мод, которые «видит» детектор. Пусть в каждой моде имеется по N фотонов, тогда плотность фотонов в моде будет NL, плотность потока фотонов в моде — cNL~3 = F и скорость счета фотонов — W = т) FA cos ft Ag, B0) где r\ — квантовая эффективность ФЭУ, А — его площадь и ft — угол "падения фотонов на поверхность ФЭУ. Если наблюдае- мые моды содержат неодинаковое число фотонов и квантовая эф- фективность также неравномерна,, то вместо B0) следует, очевид- но, писать fw = 2iUAy]hFkcos^k. B1) к А
,20 РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ В ВЕЩЕСТВЕ [ГЛ. I Устремим L3 к бесконечности, тогда можно перейти от суммирова- ния к интегрированию по правилу J ^)> B2) и в результате B1) принимает вид (А± = A cos й): W=^ dAx ^da ^ da со2г]#/8л3с2 = $ ^_l dco dQ ^S^/Ha, B3) где мы ввели новую величину —спектральную яркость излучения -5<оп, равную энергии, переносимой через единицу поверхности .детектора за единицу времени в единичных спектральном интер- вале и телесном угле. Эта величина часто называется просто интенсивностью, ее размерность эрг/(с-см2-ср-Гц). В поглощающей, излучающей или рассеивающей среде яркость и число фотонов зависят и от пространственной координаты: S(iia=S (к, г), где под Г -следует понимать координату центра объема квантования L3. Здесь коорди- ната по оси х определена лишь с точностью до «фурье-неопределенности»: S*~±lf^±i' B4) где дкх — интервал между соседними модами, т. е. функция S(k, V) постоян- на в пределах одной ячейки с объемом vL3 = 8л3 в шестимерном фазовом про- странстве г X fe. Если на пути I вдоль направления к излучения, поглоще- ния и рассеяния нет, то S (к, r) = S{k,r + Ik) B5) — яркость света в данном направлении не уменьшается при удалении от источника света вдоль этого направления (к = Idle). В фотометрии яркость принято считать свойством источника света (а не пространства), т. е. функцией координаты гА, принадлежащей поверхности тела. В то же время при рассмотрении переноса световой энергии в мутных средах используется понятие интенсивности света в произвольной точке пространства г. По существу эти понятия совпадают («яркость поверхности» -переносится в любую точку пустого пространства согласно B5)), и мы будем .говорить о «яркости света в точке г». Строгое статистическое определение яркости будет дано ниже (см. C.2.8)). Интенсивностью мы будем называть величину S = fracN/L3, характеризующую плотность потока энергии в одной моде. Итак, согласно A9) и B3) спектральная яркость света и число ¦фотонов в моде связаны соотношением SaQ = JmguaN/L* = NS%? (Sffi* = Йсо3/8л3с2)* B6) Если подставить сюда распределение Планка C), то мы получим яркость ТИ (одной поляризации) абсолютно черного тела. Коэф- фициент пропорциональности в B6) можно назвать спектральной лрКостыо флуктуации вакуума. Такую яркость будет иметь рав- .новесное излучение, если в формуле Планка заменить JV на еди-
•§ 1.1 J ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ (ПР) 21 ницу. Найдем эффективную «температуру вакуума», т. е. темпе- ратуру равновесного излучения, имеющего по одному фотону на моду (при данной частоте). По определению JV' (ГВак) = 1> и из •C) при К = 1 мкм следует Гвак = С2/К In 2 ~ 2-Ю4 К. Иногда удобно относить энергию излучения к единичному /интервалу длин волн. Очевидно, имеет место связь dco ~П~ ^ЧЛ1 12 '-'(All- \"'l "Согласно B6), B7) «яркость вакуума» при К = 1 мкм равна = -Л- = 0,5955 Вт/(А- см2 -ср), B8) агде Сх ^ 4л2Й-с2 — так называемая первая постоянная излучения. В фотометрии используются также интегральные величины, 'Содержащие менее детальную информацию. Если ширина спектра излучения меньше полосы пропускания детектора, то последний /измеряет $. B9) Эта величина называется яркостью. Интеграл C0) можно назвать спектральной освещенностью (или спектральной ¦светимостью), а интеграл S = J dco сШ cos fl Sen C1) — просто освещенностью (светимостью). Наконец, если детектор перехватывает все излучение, то измеряется мощность (или сила -света) источника $ C2) ,,,, Иногда удобно использовать такие обозначения: dS d?P drS ± ~ da>dQdA±dt ' где & — полная энергия, переносимая через какую-либо плос- кость. Яркость ПР. Согласно A0), (И) и B6) Sav = SSTF = nc-^t^x2S3l\. C4) Мощность, рассеянная в единичные спектральный и угловой ин- тервалы, в yl3cos i6'1 раз больше Sa& и пропорциональна мощности
22 РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ В ВЕЩЕСТВЕ [ГЛ. » накачки: C5) где ^з = ^з-4 з — мощность и Л 3 — сечение луча накачки (Фх ^ ^ 0). Отсюда находим, что дифференциальная вероятность пре- вращения фотона накачки в фотон с частотой сох и направлением кх в пределах единичных интервалов ири Фа <g; 1 равна C6) 4-10 7нм х-ср *. Последняя оценка сделана для тех же условий, что и A2). Введем также дифференциальный поток сигнальных фотонов, имеющий 1 размерность ср: C7) Параметрическая сверхлюминесценция. До сих пор мы не учитывали обратного влияния сигнальной волны на холостую. Для последней также имеют место соотношения E), F) с перестав- ленными индексами 1, 2. Вместе такие соотношения образуют систему линейных дифференциальных уравнений, которые опи- сывают взаимное усиление сигнальной и холостой волн по мере их распространения в нелинейном слое. Эта система легко решает- ся, при этом коэффициент преобразования оказывается равным •» fc — Р . р2 _ Д2/4 ' где показатель усиления |3 определен в A0). Если на слой, кроме накачки, падает слабое некогерентное излучение с числами фото- нов в модах Л7*, то слой будет излучать по Nh фотонов, где Nk = S»N» + F* (tf s + 1) = C9) = Ш (Nh + 72) + Г* (tfs + V.) - V«, (Щ &k = fk + l D1) (fc_L == —fc_L, coj = co3 — at). Из C9) следует, что спонтанные и вынужденные эффекты тесно связаны и описываются одной фор- мулой. Формулы такого типа мы будем называть обобщенным за- коном Кирхгофа (ОЗК). Заметим, что в силу D1) интенсивность спонтанного излучения можно учесть в классических формулах добавлением а фотонов на вход сигнального канала, 1 — <" — на вход холостого и вычи-
f§ 1.1 ] ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ (ПР) 23 танием а фотонов из числа сигнальных фотонов на выходе. На- пример, при а = 1/2 получаем симметричную формулу D0). Это правило является обобщением D), и оно также справедливо лишь для стоксовых частот. Пусть падающее поле отсутствует (iVf = 0, на входе — ва- куум), тогда по C9) в каждой выходной моде будет по Wи фотонов. JB направлениях и на частотах, удовлетворяющих условию син- хронизма A), излучение будет максимальным, и если мощность лакачки или толщина слоя достаточно велики (так что р/^>1), ¦то N'h будет зависеть от Е3 и I экспоненциально: """" N'k = sh2 pi ж e2?74. D2) ¦Это явление получило название параметрической сверхлюминес- ценции (по аналогии со сверхлюминесценцией — усиленным спон- танным излучением в оптических квантовых усилителях с инвер- сией населенностей). Формулы A3), C4) для эффективной температуры и яркости излучения остаются в силе и в случае сверхлюминесценции, если в них использовать исправленный коэффициент преобразования <C8) (или заменить в (8) А/2 на ]АД2/4 — р2 и воспользоваться фор- .мулой sin ix = i sh x). При этом если, например, 5" = 10, то Тэф « Haf/x ~ 105 К. Следует заметить, что модель плоского слоя имеет смысл для описания сверхлюминесценции лишь в узком конусе направлений вдоль луча накачки, удовлетворяющих условию ¦&; <^ а/1 (${ — углы рассеяния для сигнальной и холостой волн, т. е. углы между ki и Je3, a — радиус луча накачки). Если с помощью зеркал соз- дать обратную связь, то усилитель превратится в параметриче- ский генератор света. Нулевые флуктуации при этом выполняют роль «затравки», вызывающей автоколебания. Перестроечные кривые. Пропорциональность интенсивности ПР .(с данной частотой и направлением) «функции синхронизма» 1\ ¦{си. (8)) определяет довольно своеобразную конусную структуру рассеянного поля, напоминающую структуру черенковского из- лучения. Условие синхронизма А = 0, которое можно тракто- вать как следствие законов сохранения энергии и импульса при взаимодействии трех фотонов, определяет в &х-пространстве (т. е. в пространстве, образованном возможными волновыми вектора- ми сигнала) «поверхность синхронизма», на которой излучение максимально. В оптически изотропных средах синхронизм возможен, лишь -если между частотами cot и со2 имеется участок с аномальной дис- персией показателя преломления (dn/da < 0), так как в против- ном случае kt + k2 < k3 из-за нормальной дисперсии. В частно- сти, аномальная дисперсия может быть вызвана резонансом часто- ты света с собственными колебаниями кристаллической решетки.
24 РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ В ВЕЩЕСТВЕ [ГЛ. 1 Частота этих колебаний v^ = сом/2лс лежит в ИК-диапазоне и имеет порядок сотен или нескольких тысяч обратных сантиметров. Частота накачки обычно соответствует видимой области спектра (v3 ~ 2-104 см, Я3 = Vg1 ~ 0,5мкм), так что синхронизм в изо- тропных кристаллах имеет место лишь в узком интервале частот, примыкающих к частоте накачки. Резонанс холостой частоты с ча- стотами решетки приводит, кроме увеличения А, к поглощению света на длине 1/а2, много меньшей размеров рассеивающей об- ласти I, и в результате холостые фотоны практически не излучают- ся. Этот случай мы будем относить не к ПР, а к комбинационному рассеянию (КР) на поляритонах (подробнее см. § 1.2 и гл. 6). Однако в двупреломляющих кристаллах синхронизм возможен и в случае, когда все три частоты принадлежат одному «окну» прозрачности, лежащему между решеточными и электронными (уц — 105 см) частотами. В таких кристаллах монохроматиче- ский падающий свет возбуждает две волны, отличающиеся скоро- стью распространения с/п (т. е. длиной волны n/v = 2л/к) и на- правлением поляризации электрического поля е относительно кри- сталлографических осей кристалла. В случае одноосных кристаллов волна с полем еЕ, перпенди- кулярным оси кристалла с, называется обыкновенной (п = n°)t LiNbO3 сс3=ЗО°, Т=2О°С 3 2 1,5 1,0 0,8 0,7 0,6 0,5 0,45 Рис. 2. Связь между углом рассеяния и длиной волны сигнала при различных длинах волн накачки. а вторая, независимая волна, у которой е и с компланарны,— необыкновенной (п = пе). В большинстве пьезокристаллов, ис- пользуемых в прикладной нелинейной оптике, п° (со) ^> пе (со) и возможны два типа синхронизма: к°х + к\ = Tel и &i + &1 = = Tel- В первом случае поверхность синхронизма имеет ось сим- метрии вдоль А и определяет перестроечную кривую со1('&1), где #! — угол рассеяния, т. е. угол между Тех и Тс3. На рис. 2 изо-
§ 1.1 ) ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ (ПР) 25 бражены зависимости %х (¦fli1) для ниобата лития при fc3 _L с Для различных длин волн накачки. Из графиков следует, что при Х8 ^ 0,52 мкм возможен необходимый для сверхлюминесценции коллинеарный синхронизм {&1 = $2 = 0). Если направления fc3 и с составляют угол а3, меньший 90°, то коллинеарный синхронизм имеется и при больших длинах волн накачки. При удалении fcx от поверхности синхронизма функция ZA быстро уменьшается по закону = sine x, где х= ZA/2, X А = А (&х). Найдем частотную ширину А со перестроечной кривой при изменении сох из условия ZA = 2я. Зависимость А (сох) при малом изменении сох, как правило, можно считать линейной: дЩ D3) О-* 12 . 2г , А 1 du>i дШх диу^ "" t*i и2 ' где и = da/dk— групповая скорость, и мы приняли •&{ <^ 1. Отсюда со7 ;==:: | tj — т21 у1 ~ H~J ¦ ' ' Таким образом, ширина спектра, излучаемого в данном направле- нии, определяется взаимным запаздыванием тх — т2 холостой и сигнальной волн на длине взаимодействия Z. Аналогично опреде- ляется угловая ширина перестроечной кривой: ^р^^. (О,<1). D5) В ниобате лития при Я3 = 0,48 мкм, А^ = 0,67 мкм и I = 1 см ширины имеют следующие порядки величины: Avx ~ 8 см, А*! - 0,5'. Интегральные интенсивности ПР. Произведение эффективной ширины спектра D4) на дважды дифференциальную вероятность рассеяния C6) при А = 0 дает вероятность рассеяния в единич- ный телесный угол в данном направлении: Ра= _г™ З-Ю-Чр-1. D6) -"г1 Такой же порядок величины имеет и вероятность распада фотона накачки на стоксов фотон и фонон при обычном КР в конденси- рованных средах. Заметим, что в D6) величины со1>2 и uh2, а также % являются функциями угла рассеяния Ifll1, из-за связи А = 0. В некоторых «вырожденных» направлениях иг = и.г, и Pq резко возрастает. В этих направлениях крутизна перестроечной кри-
26 РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ В ВЕЩЕСТВЕ (ГЛ. С вой | da1/d'&1 | -> оо и линейная аппроксимация функции А (со^ недостаточна. Из рис. 2 видно, что все рассеянное излучение видимого диапа- зона сосредоточено в довольно узком конусе с раствором порядка нескольких градусов (это результат малого отличия п° от пе)- Энергия, излучаемая внутри этого конуса на данной частоте со1г при -bi Ф 0 пропорциональна интегралу 2Я Я JdcpxJdOiSinO^*-^. D7> о о {мы использовали D5) и связь кг sin 1&1 = кг sin $%, следующую- из условия поперечного синхронизма). Из D7) и C6) находим ве- роятность рассеяния в единичный спектральный интервал (не- зависимо от направления): Рш = М Bпа1щх/с2J, Р% = BпУ%с%Ч Х-г"к'\ ~ 10-" нм^1. D8> Отсюда при накачке с мощностью °РЬ = 1 Вт (W3 = З-Ю^с) спектральная мощность сигнала составляет XX - 5-Ю-11 Вт/нм. D9> Полная вероятность распада фотона накачки на пути I при нали- чии синхронизма во всем интервале частот 0 — со3 будет иметь порядок Р = J dcoxPco ~ Нс-*ш53%4 ~ Ю-7. E0) о Использованная здесь идеализированная модель предполагает прозрачный и оптически однородный кристалл, безграничный в по- перечном сечении, и монохроматическую плоскую волну накач- ки. При нарушении этих условий формула (8), описывающая де- тальную частотно-угловую форму спектра, будет неверна. Напри- мер, если расходимость накачки А^з много больше A^j (см. D5)), то угловая ширина излучения с данной частотой будет иметь по- рядок А'&з, а интенсивность излучения в направлении синхрониз- ма будет пропорциональна не Z2, а Иког, где длина когерентности имеет порядок Аналогично, непрозрачность кристалла на холостой частоте при- водит к замене I в формулах D4), D5) на длину пробега холостого- ротона: Z,.or ~ 1/а2, где а2 — коэффициент поглощения. Обычна при этом и2 <^ Мц так что из D4) при замене I на /Ког следует Аи>1 ~ ~ 1/а2и2 = 1/т, где т — время жизни поляритона.
S i.2] РАССЕЯНИЕ НА ПОЛЯРИТОНАХ (РП) 27 Существенно, что уменьшение длины когерентности не меняет площади спектральной линии J dot l\ или j dfy l\, пропорциональ- ной длине кристалла, и поэтому интегральные соотношения D6), D8), D9) остаются в силе. § 1.2. Рассеяние на поляритонах (РП) Поляритоны и закон дисперсии. По мере приближения часто- ты сигнала щ к частоте накачки со3 холостая частота соа прибли- жается к собственным частотам кристаллической решетки %, расположенным в диа- пазоне 10а—103 см. При этом ПР переходит непрерывно в рассеяние на поляритонах (РП), а при точном совпаде- нии со2 с одной из ча- стот сйц — в комбинаци- онное рассеяние (КР) на оптических фо нонах. По- ляритон—это квант сме- шанных электромагнит- но-механических волн, возникающих в ион- ных кристаллах при падении на них ИК-све- та*). Электрическое по- ле световой волны при <о ~ соц резонансно рас- качивает заряженные ионы решетки, которые в свою очередь излуча- ют свет. В результате групповая скорость вол- Рис. 3. Дисперсия света ft (и2) в ИК-области (спло- шные линии на левом графике) и функция к (га2,#|)= = I *« — * (<в3 — И2) I (пунктирные линии). Точки пересечения графиков ft и ft соответствуют условию синхронизма и определяют наблюдаемую зависимость угла рассеяния от частоты ut (со,) (пра- вый график). ны и резко уменьшается {почти до нуля при точ- ном резонансе), а ее фазовая скорость стано- вится немонотонной функцией частоты (так называемая аномальная Дисперсия). Функции и (со) = da/dk и п (со) = кс/а одно- значно связаны с законом дисперсии поляритонов, т. е. зависи- мостью со (к) (рис. 3). Вследствие закона сохранения импульса при рассеянии связь со2 (к2) определяет по формулам тригонометрии наблюдаемую перестроечную кривую сох ($!). *¦) Часто поляритетом (или «светоэкситоном») называют также смешан- ные возбуждения в области электронных частот.
28 РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ В ВЕЩЕСТВЕ [ГЛ. Ь Таким образом, эффект РП позволяет изучать динамику решет- ки в трудно доступной для изучения другими методами области, /с-пространства (центр зоны Бриллюэна). Сравнение ПР и РП. В чем отличие рассеяния на поляритонах и параметрического рассеяния (т. е. рассеяния на фотонах в сре- де)? Ведь понятия поляритона и фотона в среде по существу иден- тичны. Можно их формально разграничивать, приняв, например, что в случае- фотонов более 50% энергии возбуждения содержится в поперечном электро- магнитном поле. Или, так как эксперименально удобнее измерять группо- вую скорость, можно назначить границу условием замедления с/и = п -\- ~Ь (udnldtt), скажем, в 3 или 10 раз. Рассеяние на фотонах и поляритонах. можно, кроме того, отличать по механизму нелинейной поляризуемости. Вблизи собственных частот решетки к чисто электронной нерезонансной не- линейности у№ добавляется резонансная смешанная (электронно-колеба- тельная) нелинейность Хр2е'3> связанная с взаимодействием между колеба- ниями атомов в целом и движением электронов (этой нелинейностью обу- словлено и обычное КР на большие углы на частотах и>1 = со3 — <ам). Наконец, часто под «параметрическим» понимают просто рассеяние на поля- ритонах «верхней» ветви (см. рис. 3). р- Однако нам представляется целесообразным сохранение специ- ального термина для ПР на основании критерия прозрачности образца для холостой волны: a2l <^ 1 (условия а1>31<^.1, как правило, в экспериментах выполняются). В этом случае сигналь- ные и холостые волны равноправны, и они проходят через образец без ослабления, т. е. они являются общими возбуждениями всего пространства как внутри, так и вне образца. В результате интен- сивность ПР в отличие от РП не должна зависеть непосредственно (через функцию Планка A.1.3)) от температуры образца даже при ^«>2 <Сх7\ Критерий прозрачности удобен и для разграничения четырехфотонного ПР (ГПР) и гиперкомбинационного рассеяния на поляритонах (§ 1.3). При нашем определении граница между ПР и РП зависит от условий эксперимента — от размеров образ- ца и коэффициента поглощения (зависящего в свою очередь от температуры). Предлагаемое разграничение ПР и РП оправдано необычными статистическими свойствами света, излучаемого образцом при ПР. Как отмечалось в предисловии, коррелированные (по направле- нию, частоте и времени излучения) пары сигнальных и холостых фотонов («бифотоны») могут представлять интерес с прикладной точки зрения для создания эталонного генератора фотонов и абсолютной калибровки ФЭУ (§ 6.4). Возможность абсолютного из- мерения яркости света при сравнении преобразованного по часто- те излучения с рассеянным также обусловлена прозрачностью образца на холостой частоте. Интенсивность РП. Согласно нашему определению при РП па- дающее извне холостое излучение не проникает вглубь кристалла
§ 1.2] РАССЕЯНИЕ НА ПОЛЯРИТОНАХ (РЩ 29- из-за сильного поглощения в ИК-области. Однако при a2l ^> 1 внутри кристалла существует планковское равновесное излучение, связанное с тепловыми колебаниями ионов. Это поле Е2 «бьется» с полем накачки Е3 за счет квадратичной нелинейности %^ и по- рождает поляризацию (см. A.1.5)), которая и является источником наблюдаемого поля рассеяния. В стоксовом случае к равно- весному числу фотонов jV2 опять добавляется единица, учитываю- щая флуктуации внутрикристаллического «поляритонного ва- куума». Таким образом, РП объясняется флуктуациями холостого поля внутри рассеивающего вещества, а ПР — снаружи. В про- межуточном случае полупрозрачного образца интенсивность рас- сеяния зависит от двух температур—образца и падающего поля. РП удобно описывать феноменологически, если ввести прира- щение диэлектрической проницаемости Де на частоте сигнала, по- являющееся при включении накачки. Как легко показать (§ 6.6), Де в случае сс2?!^>1 имеет следующий вид: п\ - е* (со2) где п2 = с] А — fci |/co2. Через этот параметр можно выразить как вынужденный эффект параметрического усиления сигнала, так и интенсивность РП. В § 6.6 будет показано, что коэффициент рас- сеяния (см. A.1.37)) равен Waa (к,) = -Агг (Ж2 + iytV/kl, B) где V — рассеивающий объем и мнимая часть Де^ отрицательна^ что соответствует эффекту параметрического и комбинациош.ого усиления в стоксовой области. Частотно-угловой спектр РП. В резонансной области линейная и нелинейная поляризуемости испытывают сильную дисперсию вида х<»>~(%- юя- iY/2) C) (здесь у — ширина резонанса), поэтому функция WaQ(k1), опре- деляемая формулами A), B), имеет довольно сложный вид. Первое слагаемое в A) дает вклад, пропорциональный %C)'" и заметный поэтому лишь в непосредственной близости к резо- нансу (со2 ~ соц ± у). Это слагаемое соответствует обычному КР на «механическом» (или «кулоновском» [8]) фононе с частотой сом, и оно описывает максимум рассеяния, не зависящий от на- правления наблюдения. Таким образом, в частотно-угловом спект- ре должна наблюдаться горизонтальная прямая линия («пере- мычка») (рис. 4), что и имеет место в эксперименте. Но, с другой стороны, понятие механического фонона являет- ся идеализацией (пригодной лишь в области к2 ^> (л21с, где можно- пренебречь взаимодействием колебаний ионов с поперечным элект—
-30 РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ В ВЕЩЕСТВЕ [ГЛ. 1 ромагнитным полем), и поэтому области перемычки не соответ- ствуют реальные возбуждения вещества. Противоречие в теории разрешается при учете второго слагае- мого в A), которое в точности компенсирует первое в области перемычки (§ 6.6). Экспериментальные же перемычки объясняются рассеянием на 180° и отражениями накачки и сигнала на гранях кристалла. Нормальная и аномальная дисперсия. Учет совместного дей- ствия обоих слагаемых в A) разрешает еще один парадокс. Если использовать обычное выражение для волнового вектора в области погло- щения: _ %^ у D) следующее из условия минимума зна- менателя второго слагаемого, то ве- личина к2 будет ограничена и усло- вие синхронизма будет выполняться лишь для малых углов рассеяния. При этом перестроечная кривая ¦^l (°>i)» как и функция /с2 (ю2), в об- ласти резонанса содержит участок с «аномальной» дисперсией (см. рис. 4). В эксперименте же дисперсия обычно имеет «нормальный» вид, соот- ветствующий связи D) при у = 0, и лишь некоторые колебания дают ано- мальную дисперсию перестроечных кривых. Оба типа наблюдаемых резо- нансов описываются формулой A) при различных соотношениях между резонансной и нерезонансной частями квадратичной поляризуемости. Ока- зывается, что колебания, не активные в обычном КР при Фх ~ 90°, могут проявляться в рассеянии на малые углы {&! ^ 5°) за счет ЗС^ в виде «аномального» изгиба и локального уширения пере- строечной кривой. Эти ИК-активные колебания не дают вклада в %C\ и согласно A), B) им соответствует коэффициент рассеяния Рис. 4. Нормальный [(вверху) и аномальный типы наблюдаемых дисперсионных кривых» Рассеяние при ft% я= 0°, со4 = со0 (пунктирная линия) может наблю- _даться за счет отражения на 180° накачки или сигнала на гранях кристалла. 1 К—г (cog) E) имеющий максимум при обычной связи D). Выражение E) име- >ет ясный физический смысл — тепловые флуктуации ИК-поля
% 1.2] РАССЕЯНИЕ НА ПОЛЯРИТОНАХ (РП) 3fi внутри кристалла, пропорциональные (см. D.2.16)) , , F> П2 — 8 (Ш2) преобразуются в видимую область за счет квадратичной поляри- зуемости 5С«\ обусловленной электронной нелинейностью или со- седними по частоте колебаниями решетки. В последнем случае можно провести аналогию с резонансом Ферми, при котором сла- бое колебание «проявляется» за счет взаимодействия с близким по частоте сильным (обычно этот термин применяют в случае, когда слабое колебание является двухфононным и его частота равна g>h + (ид-)- Формула F) показывает, что РП позволяет измерять, не только закон дисперсии поляритонов (по положению макси- мума рассеяния в четырехмерном ofc-пространстве), но и их вре- мя жизни т (или длину пробега их), связанное с е" (ш) (по ширине- максимума). Следует отметить, что характер наблюдаемой дисперсии (нор- мальный или аномальный) может зависеть также и от эксперимен- тальной процедуры. Если измерять положение максимумов ин- тенсивности рассеяния со™ах в зависимости от частоты при различ- ных углах рассеяния ¦&!, то функция о>™ах (О^) даже при %C) = О согласно F) будет иметь «нормальный» вид двух отталкивающих- ся гипербол. Эффект линеаризации. Феноменологические формулы A), B) описывают еще один эффект. Уже в первых экспериментах по наб- людению ПР в кристаллах ниобата лития было замечено исчезно- вение рассеяния при приближении холостой частоты к области ИК-поглощения (v2 ~ 1400 см). Было естественным объяснить, это явление отрицательным влиянием затухания холостой вол- ны на эффективность параметрического взаимодействия. Однако согласно флуктуационно-диссипативной теореме (§ 2.4) при уве- личении поглощения растут и флуктуации, так что должно проис- ходить лишь уширение перестроечной кривой а1 Aв'1) при сохра- нении интегральной (по ci)x или Ьг) интенсивности. Это явление опи- сывается формулой F). Действительно, в дальнейших эксперимен- тах было замечено восстановление рассеяния после «провала» на частоте 1400 см, хотя а2 продолжало расти. Сейчас уже ясно, что" «провал» объясняется интерференцией между электронной Х« и электронно-колебательной Хрез нелинейностями, приводя- щей к «линеаризации» восприимчивости кристалла (%»* -f- %$% — = 0) на определенных частотах. Такие же «провалы» на пере- строечных кривых наблюдаются вблизи многих решеточных резо- нансов и . Этот эффект аналогичен прохождению через нуль ли- нейной диэлектрической протшц^омости на частотах продольных резона нсов.
32 РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ В ВЕЩЕСТВЕ [ГЛ. 1 § 1.3. Четырехфотонное рассеяние и нелинейная спектроскопия В большинстве случаев вещество — газы, жидкости, стекла, щентросимметричные кристаллы — не имеет выделенного поляр- лого направления, поэтому макроскопическая квадратичная поля- ризуемость равна нулю и трехфотонные эффекты, включая пара- метрическое (ПР) и поляритонное (РП) рассеяние, невозможны или имеют ничтожную величину (за счет магнитных взаимодействий). Однако в следующем порядке теории возмущения по амплитуде лакачки появляются четырехфотонные эффекты, которые феноме- нологически описываются кубической поляризуемостью у}3). Эта .величина связывает четыре полярных вектора и является тензором четвертого ранга, на существование которого симметрия средние накладывает общих запретов. Как и в случае ПР и РП, четырехфотонные элементарные про- цессы удобно классифицировать на основании критерия прозрач- ности (по отношению к однофотонным процессам, т.е. в первом порядке по интенсивности падающего поля). Кубическая поляри- зуемость является функцией трех независимых частотных аргу- ментов, и в зависимости от соотношений между этими частотами и собственными (боровскими) частотами молекул можно различать довольно много процессов или, как принято говорить, переходов. На рис. 5 различные многофотонные переходы изображены графи- чески. Видно, что все переходы делятся на два класса — одни из- меняют состояние и молекулы, и поля, а другие (называемые пара- метрическими или когерентными) — только поля. На языке поля- ризуемостей непараметрическим га-фотонным переходам соответ- ствуют мнимые части хBп~Х). Гиперпараметрическое рассеяние (ГПР). В этом случае по определению вещество прозрачно на всех частотах, относящихся к процессу рассеяния. ГПР или рассеяние света на свете (послед- ний термин естественно применять и к трехфотонному ПР) можно интерпретировать как результат распада двух фотонов накачки на пару фотонов с другими частотами, направлениями и поляри- зациями. При этом должны выполняться законы сохранения: Как правило, используют вырожденную накачку (й>3 = со4, te8 = fc4), при этом рассеяние должно наблюдаться и в антисток- совой области. Условие A) вместе с дисперсией показателя пре- ломления определяет частотно-угловой спектр рассеянного света. Если пренебречь линейной дисперсией, то A) определяет поверх- ность синхронизма в виде эллипсоида вращения с расстоянием между фокусами \к3 + fc4 I- При Jes || &4 свет рассеивается только вперед, при fc3 = — &4 рассеяние изотропное и упругое.
1.3] ЧЕТЫРЕХФОТОННОЕ РАССЕЯНИЕ 33 Интенсивность ГПР легко оценить с помощью соотношений, по- лученных в § 1.1, если в них сделать замену lz k2z - k3z - к, k2z B) В первом неисчезающем приближении интенсивность ГПР про- порциональна квадрату интенсивности накачки (iS^ —• S8S^), г) д) Рис. 5. Условное изображение некоторых эффектов нелинейной оптики в виде элемен- тарных многофотонных процессов. Горизонтальные линии соответствуют энергетическим уровням молекул, точки — на- чальным состояниям, стрелки — фотонам. Стрелка, направленная вверх, изображает поглощение фотона, а направленная вниз — излучение; спонтанное излучение изобра- жается тонкими стрелками. Процессы а, ж, и, к, л — параметрические, они приводят к квантовой корреляции между разночастотными компонентами поля (этот же эффект дает двухфотонное излучение г, д, е); а, ж — параметрическое и гиперпараметрическое рассеяния; б, в, и — стоксово, антистоксово и когерентное комбинационные рассеяния; г — вынужденные, спонтанные и спонтанно-вынужденные двухфотонные переходы; д — каскадный переход; е — интерференция одно- и двухфотонного переходов, которая при- водит к появлению у поля третьего момента; э — гиперкомбинационное рассеяние; к и л — одно- и двухфотонная резонансная флуоресценция. и поэтому для его наблюдения надо использовать импульсную и (или) сфокусированную накачку. В случае очень мощной на- качки наблюдается четырехфотонная параметрическая сверхлю- минесценция, направленная, в основном, вперед и перекрывающая почти без перерывов весь спектр вплоть до двойной частоты на- качки.
3'i РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ В ВЕЩЕСТВЕ (ГЛ. 1 - Каскадное ГПР. В нецентросимметричных кристаллах квад- ратичное по интенсивности накачки рассеяние может иметь место также и за счет двухступенчатых (каскадных) процессов, при ко- торых свет обычного ПР до выхода из кристалла взаимодействует с накачкой еще раз: й3 -> ш2 -f ai, и3 + coi-v ©!• C) Такой процесс легко наблюдать в случае двойного синхронизма, когда кз^къ + к'г, fc3 + A;i = fci, D) который выполняется лишь в исключительных случаях. Однако, в принципе, каскадное ГПР может иметь заметную величину и при несинхронном первом'этапе и синхронном втором (или наоборот). Такие процессы приводят к принципиальному ограничению чув- ствительности трехфотонных преобразователей частоты и кванто- вых счетчиков. Отметим, что роль второй накачки может выпол- нять акустическая волна. Гиперкомбинационное рассеяние (ГКР) [186]. Кубическая вос- приимчивость среды имеет порядок %<3> ~ у Мо, где у — кубичес- кая гиперполяризуемость отдельной молекулы и Мо — концент- рация молекул. При совпадении собственных частот вещества о)ц (коллективных или индивидуальных) с частотами фотонов нели- нейность вещества резко возрастает. Так, при со2 -*- <0ц, где соц — частота молекулярных колебаний, ГПР непрерывно переходит в ГКР. Этот эффект, который иногда называют также трехфотонным рамановским рассеянием, объяс- няется распадом двух фотонов накачки на стоксов фотон с часто- той <»! = 2оK — о)ц и фонон с частотой сом. Если колебания ядер в молекуле сопровождаются изменением дидольного момента, то должно наблюдаться ГКР на поляритоне, пропорциональное мни- мой части (ср. A.2.1)) величины J^] E) где %№ — поляризуемость пятого порядка по полю. Излучение бифотонов при КР. Если Bj ->¦ а3 + сом, то ГПР непрерывно переходит в комбинационное рассеяние (КР). Комби- национный резонанс кубической поляризуемости описывает, кроме КР, еще ряд других интересных явлений, например, обращен- ное КР, при котором наблюдается не рассеяние, а соответствую- щий вынужденный эффект усиления стоксовой волны или ослаб- ления антистоксовой. Другим примером является резонансное преобразование частоты 2со3 — °>2 ¦'-*" <°i (вынужденное когерент- ное антистоксоео рассеяние — КАРС), которое служит основой так называемой активной спектроскопии [139].
§ 1.3] ЧКТЫРЕХФОТОННОЕ РАССЕЯНИЕ 35 Эти вынужденные эффекты можно описывать с помощью полу- классической теории излучения. Квантовая оптика предсказы- вает новую, еще не обнаруженную особенность КР под малыми углами, при которых выполняется условие синхронизма A). В § 7.3 показывается, что при ЙЮц ^> кТ антистоксовы фотоны из- лучаются только одновременно со стоксовыми. Этот эффект можно интерпретировать как резонансное ГПР. Резонансная люминесценция. Возможен еще один тип одно- кратного резонанса кубической поляризуемости: при а>3 — сом, где Йсод — энергия возбуждения электрона в атоме или молекуле. При этом одновременно возрастает и линейная восприимчивость, и релеевское рассеяние, что приводит к резонансной люминесцен- ции [13]. Учет резонансной кубической поляризуемости позволяет опи- сать эффекты насыщения и излучения пар фотонов с частотами й2 = йц s ш3 — б, сох = 2и3 — (ом = оK + 6. F) Однако, как и при РП, холостые фотоны быстро перепоглощаются, и поэтому бифотоны могут излучаться лишь поверхностными слоя- ми образца. В следующих порядках теории возмущения появляет- ся излучение на частотах со3 Н± 26 и т. д. Аналогичные эффекты генерации высших компонент наблюдаются при вынужденном КР. Излучение частоты &х в F) можно считать результатом ГКР на электронном возбуждении. Отметим, что обычный эффект насыщения, также описывае- мый в первом приближении кубической поляризуемостью, ис- пользуется в одном из вариантов бездопплеровской спектроско- пии — так называемой спектроскопии насыщения [12]. Двухфотонная резонансная люминесценция. Наконец, четвертый тип резонанса кубической поляризуемости имеет место при 2oK~ — ©д. При этом наблюдается двухфотонное поглощение накачки, а также должно наблюдаться резонансное ГПР и излучение би- фотонов. Использование при наблюдении двухфотонного поглоще- ния в газах стоячей волны накачки (Je3 = —fc4) избавляет от доп- плеровского уширения спектральных линий [12]. Аналогичный ¦ эффект сужения линии должен наблюдаться и при двухфотонной резонансной люминесценции в случае близких частот ©! и и2. Чувствительность этого варианта бездопплеровской спектроско- пии может быть повышена с помощью детектора совпадений. Нелинейная спектроскопия. Из изложенного ясно, что изме- рение трехмерной частотной дисперсии кубической поляризуе- мости %<3)j(co2, cog, oL) дает обширную спектроскопическую инфор- мацию. Выбор типа резонанса и типа эффекта — спонтанного или вынужденного — позволяет оптимизировать разрешение и чув- ствительность метода. Интересные примеры вынужденных одно- и двухрезонансных кубических эффектов наблюдались в парах
36 РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ В ВЕЩЕСТВЕ [ГЛ. 1 щелочно-галлоидных металлов [15]. Как и в линейной спектро- скопии, можно использовать реактивные (фазовые) эффекты, опи- сываемые действительной частью %C), а также изменение поляри- зации выходных полей при резонансе. § 1.4. Многофотонные эффекты — историко-библиографический очерк Приведенный ниже обзор литературы не претендует на полно- ту и содержит в основном лишь ссылки на первые и последние ра- боты и обзоры. Его цель — дать общее представление об истории исследования спонтанных многофотонных эффектов. Каменный (долазерный) век. Первый двухфотонный эффект — релеевское рассеяние солнечного света в воздухе люди наблюда- ли миллионы лет назад в виде голубого цвета неба. Заметим, од- нако, что упругое релеевское рассеяние света является линейным эффектом. Другой давно известный оптический эффект — фото- люминесценцию — в простейших случаях можно объяснить кас- кадным трехфотонным процессом оK ->- (оа + «! (обычно энергия ha>2 теряется безызлучательно и идет на нагрев вещества). Хотя история излучения фотолюминесценции началась много веков на- зад, закон Стокса (а1 < й>3) получил объяснение лишь после по- явления квантовой теории и понятий фотона и энергетических уровней. В 1926 г. Вавилов и Лёвшин экспериментально исследовали первое нелинейно-оптическое явление, называемое теперь эф- фектом насыщения и связанное с изменением населенностей уров- ней (библиографию см. в [19]). Вавилов предпринял в 1928 г. героическую по тем временам попытку обнаружить нарушение принципа суперпозиции при пересечении лучей света — т. е., по современной терминологии, рассеяние света на свете в вакууме. Широко известны и эксперименты Вавилова с сотр., проведенные в 30-х годах, в которых визуально наблюдались флуктуации ин- тенсивности света. Первый «настоящий» двухфотонный нелинейный эффект — комбинационное или рамановское рассеяние — был обнаружен в 1928 г. одновременно Ландсбергом и Мандельштамом и Раманом и Кришнаном (подробная история этого открытия описана в [20]). Когерентное рассеяние на тепловых акустических волнах пред- сказали Бриллюэн A922 г.) и Мандельштам A926 г.) и обнаружил Гросс A930 г.). Квантовую теорию этого явления рассмотрел Тамм A930 г.). В 1929 г. Мейер-Гепперт рассмотрела возможность двухфотон- ного спонтанного излучения [21] (ссылки на последующие работы в этом направлении см. в [16]). Экспериментально одновременное излучение двух оптических фотонов было обнаружено лишь в
§ 1.4] МНОГОФОТОННЫЕ ЭФФЕКТЫ 37 в 1965 г. Лайпелесом и др. [22] методом совпадений фотоотсчетов. Статистические свойства спонтанных двухфотонных полей были рассмотрены недавно Соколовым [178]. Интересными особенностя- ми должно обладать излучение двухфотонного лазера (см., на- пример, [179,180]). Каскадные двухфотонные переходы, при кото- рых неодновременность излучения фотонов в парах определяется временем жизни промежуточного состояния, имеют много боль- шую вероятность. Такие переходы в оптическом диапазоне наб- людались Каулем в 1966 г. [23] и впоследствии использовались для определения границ применимости полуклассической теории из- лучения (библиографию см. в [23а, б]). В у-диапазоне каскадные переходы были обнаружены еще в 1947 г. Бреди и Дейчем [24], и сейчас они широко используются в ядерной физике для исследо- вания промежуточных состояний (метод у — у-корреляции). В рентгеновском диапазоне неупругое рассеяние света обнару- жил еще в 1923 г. Комптон. В 1934 г. Гейтлер и Нордхейм [25] вычислили вероятность двойного эффекта Комптона, при котором фотон накачки при взаимодействии со свободным электроном пре- вращается в два фотона. Этот процесс аналогичен трехфотонному релеевскому или — при учете отдачи электрона — комбинацион- ному рассеянию и отличается от ПР некогерентностью вкладов отдельных рассеивающих частиц. Когерентное IIP в рентгеновском диапазоне было обнаружено лишь в 1971 г. Айзенбергером и Мак- колом [26]. В противоположной — радиочастотной — области спектра многофотонное поглощение на вращательных уровнях газов наб- людали Юз и Грабнер в 1950 г. [27]. Множество различных вы- нужденных многофотонных эффектов в радиодиапазоне вскоре было обнаружено на зеемановских подуровнях в твердых электрон- ных парамагнетиках. В двухуровневых спиновых системах бла- годаря малости энергии фотонов удалось наблюдать такие явле- ния, как рамановское усиление [28], удвоение [29] и утроение ча- стоты [30], пятиквантовое поглощение [31]. Каскадное удвоение [32] и вычитание [33] частоты наблюдалось на трех спиновых под- уровнях основного состояния рубина. На вращательных и спи- новых двухуровневых системах исследовался эффект «усиления при насыщении» [34—36]. Соответствующие ему спонтанные эф- фекты наблюдались позже в оптическом диапазоне [142]. В 50-е годы в связи с появлением парамагнитных и парамет- рических усилителей СВЧ-диапазона возникла задача о предель- ной чувствительности таких устройств. Квантовые шумы прос- тейшей модели параметрического усилителя были рассмотрены в 1961 г. Люиселлом и др. [37] (см. также [3]). В этой работе ис- следовалось изменение во времени состояния двух мод объемного резонатора в случае гармонической модуляции накачкой диэлект- рической пропицаемости среды, заполняющей резонатор, и была
$8 РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ В ВЕЩЕСТВЕ [ГЛ. 1 йолучена формула (ср. A.1.39)) N± (t) = <$ (t) N, @) + f (t) LV2 @) + 1], <1) В середине 50-х годов были выполнены первые эксперименты, в которых играла роль корреляция интенсивностей света (т. е. четвертый момент поля или когерентность второго порядка) и которые поэтому можно отнести к квантовой оптике. Форрестер с сотр. [38] в 1955 г. наблюдал вычитание частоты света при фото- эффекте *), а Браун и Твисс [39] в следующем году обнаружили корреляцию интенсивностей света в двух точках пространства (§ 4.7). Эти явления легли в основу нового направления спектро- скопии [164, 165]. Лазерный век. Первый эксперимент Франкена и др. [40] по удвоению частоты света положил в 1961 г. начало лазерной нели- нейной оптики. По оптическим многоквантовым переходам имеет- ся обширная библиографическая литература (например, [7, 9— 18]), и мы далее остановимся, в основном, только на работах, свя- занных с излучением бифотонов. В 1964 г. Робль [41] рассмотрел прямое и каскадное ГПР в среде с оптической нелинейностью, исходя из эффективной энер- гии возмущения у1?)Е'л -f- %CJ?4. «Квантовый шум», возникающий в среде с модулируемой проницаемостью, а также ГПР в среде с кубической нелинейностью были исследованы Кроллем в 1964 г. [42]. Гринберг и Крамер в 1966 г. [43] провели аналогию между рассеянием света на свете в вакууме за счет виртуального рожде- ния электрон-позитронных пар и в твердом теле за счет виртуаль- ных электронов и дырок. Так как ширина «запрещенной зоны» вакуума Bтс2 <•-' 1 МэВ) много больше запрещенной зоны полу- проводников (~ 1 эВ), то следует ожидать резкого увеличения вероятности четырехфотонных процессов в веществе по сравнению с вакуумом. Трехфотонное параметрическое рассеяние. Первая численная оценка интенсивности трехфотонного ПР в пьезокристаллах (§ 1.1), сделанная автором в 1967 г. [44], дала неожиданно боль- шую величину с эффективной температурой — 103 К (см. A.1.13)) даже при накачке мощностью 1 Вт, и было непонятно, почему эффект не был замечен раньше в экспериментах по вычитанию частоты и по параметрическому усилению. В результате экспери- ментаторы, к которым обращался автор, не верили в реальность этих таинственных квантовых шумов, и они были обнаружены в Московском университете [45] случайно в ходе экспериментов с параметрическим генератором света. В том же 1967 г. ПР было х) Различные интерпретации этого эффекта см. в [38а].
§ 1.4] МНОГОФОТОННЫЕ ЭФФЕКТЫ 39 независимо обнаружено Хариссом с сотр. [46] в Стенфордском уни- верситете и Мегди и Марром [47] в Корнельском университете. В первых экспериментальных работах [45—47] излучение трактовалось не как результат рассеяния, а как шумовое излуче- ние параметрического усилителя (отметим, что здесь также спон- танный эффект был обнаружен позже соответствующего ему вы- нужденного процесса усиления). Однако если исключить случай мегаваттных накачек, то согласно оценке A.1.12) фактический коэффициент усиления сигнала 2? при учете неизбежных потерь будет меньше единицы, и говорить о «шумах усилителя» не имеет смысла. С другой стороны, аналогия с рассеянием Мандельшта- ма — Бриллюэна на звуковых холостых волнах позволяет рас- сматривать эффект ПР как результат рассеяния на световых холо- стых волнах. Заметим, что при 2? ~ 1 неколлинеарное рассеяние (¦fl^ 2 ф^ 0) имеет ту же интенсивность, что и коллинеарное. Термин «параметрическое рассеяние» был впервые использо- ван в [47а]. Другие авторы применяли названия параметрическая люминесценция или флуоресценция, оптический параметриче- ский шум, параметрическое расщепление частоты света и др. На- до, впрочем, заметить, что эффект ПР все-таки не совсем обычное рассеяние, его можно определить также как результат нелиней- ной дифракции. Термин рассеяние подразумевает необратимый процесс, сопровождающийся увеличением энтропии электромаг- нитного поля, в то время как ПР можно описывать с помощью эффективного гамильтониана (гл. 6), определяющего обратимую эволюцию замкнутой системы. В [181] рассмотрена возможность частичного восстановления когерентной накачки из поля рассея- ния с помощью второго пьезокристалла. Дальнейшие эксперименты по ПР описаны в работах [48—861. Отметим работу Вейнберга [61], в которой для накачки использо- валась ртутная лампа. Чемла и Батифолд [80] наблюдали рас- сеяние на встречной холостой волне. Бернхем и Вейнберг [60] исследовали методом совпадений фотоотсчетов одновременность излучения сигнальных и холостых фотонов. В серии работ Пени- на с сотр. [57, 71, 76—78, 81—85] эффекты ПР и рассеяния на по- ляритонах (РП) использовались для определения дисперсии линейной и квадратичной поляризуемостей ряда кристаллов в ИК-диапазоне, для измерения коэффициента поглощения, для анализа нестехиометричности их состава, а также для исследова- ния фазовых переходов и слабых двухфононных возбуждений. В работе Криндача и автора [53] ПР было обнаружено визуально, и была отмечена связь ПР и РП. Одновременно эти виды рассеяния наблюдались в работе [57]. Параметрическая сверхлюминесцен- Я,ия наблюдалась в работах [62, 67, 69, 72]. Теория ПР развивалась в работах [87—99]. Феноменологиче- ское описание, охватывающее и ПР, и РП, дано в [57, 71, 97].
40 РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ В ВЕЩЕСТВЕ [ГЛ. 1 Влияние поглощения холостой волны исследовалось также в [89, 94]. Нестационарная параметрическая сверхлюминвсценция рас- сматривалась Назаровой и автором [96]. Статистика поля при ПР и взаимная корреляция сигнальных и холостых фотонов изучалась Зельдовичем [90] и Моллоу [95]. В [99] было предложено использовать эту корреляцию для созда- ния эталонных источников света с известными моментами вылета и известным числом фотонов, а также для абсолютной калибров- ки ФЭУ (§ 6.4). В [99, 187] исследуется возможность использова- ния ПР для абсолютного измерения яркости света по отношению сигнал/шум при преобразовании частоты (§ 6.4). В ряде работ (см., например, [100, 101]) было продолжено ис- следование временной эволюции статистики поля в рамках двух- модовой модели Люиселла и др. [37]. Другие виды рассеяния. Впервые рассеяние на поляритонах (РП) наблюдалось в кристалле фосфида галлия Генри и Хопфил- дом в 1965 г. [102], на два года раньше ПР. Заметим, что в 1966 г. при исследовании РП в окиси цинка [103] была сделана неудач- ная попытка обнаружить рассеяние на поляритонах верхней вет- ви дисперсионной кривой (т. е. по нашей терминологии ПР, ко- торое в этом кристалле удалось обнаружить лишь в 1975 г. [79]). Обзор обширной литературы по РП можно найти в [104, 105]. Как отмечалось в [44], кроме когерентного ПР за счет макро- скопической квадратичной поляризуемости хB\ должно иметь место почти изотропное некогерентное рассеяние на флуктуациях плотности и ориентации отдельных частиц среды, обладающих квадратичной гиперполяризуемостью |3. Теория такого трехфотон- ного релеевского рассеяния на отдельных молекулах или микро- неоднородностях, которое аналогично двойному эффекту Комптона [25], рассматривалась Соколовским [106] и Барановой и Зель- довичем [98]. Соответствующий эксперимент описан в [107]. Несин- хронное (/«?! + &2 — &з Ф 0) рассеяние возможно и в однородном образце за счет краевых эффектов [88, 98, 108, 182]. В сплош- ной среде при хB) = 0 возможно трехфотонное рассеяние Мандель- штама — Бриллюэна, при котором фотон накачки распадается на два фотона и акустический фонон с частотой Q и волновым векто- ром К: и3 = «1 + «2 + й, &з = A"i + kt + к- B) Соответствующий вынужденный процесс, при котором акустиче- екая волна создается внешним источником, был рассмотрен в [109]. Заметим, что если в B) положить Q = 0, а под К понимать один из векторов обратной решетки кристалла, то B) будет описывать трехфотонное брегговское рассеяние рентгеновских волн или ПР с ушеавемжектора обратной решетки [26].
§ 1.4] МНОГОФОТОННЫЕ ЭФФЕКТЫ Л1 Одновременно с рассеянием «дробных» фотонов с частотами сох и со2 — о>з ± & № <^ o>j) вещество излучает свет с частотами 2A>3 ± О, близкими к частоте второй гармоники накачки (гипер- релеевское или гиперкомбинационное рассеяние — ГКР). Это явление было предсказано независимо Берсоном [НО], Келихом [111], Ли [112] в 1964 г. и Ахмановым и автором [ИЗ] в 1965 г. Оно было обнаружено Мейкером и др. [114] в 1965 г. Из послед- них работ по ГКР укажем [115—117, 186], в которых можно най- ти более подробную библиографию. Вынужденное ГКР наблюда- ли Днепровский с сотр. [118] и Кайзер с сотр. [119] (см. также [174]). Гиперпараметрическое рассеяние. ГПР или четырехфотонное параметрическое рассеяние (его называют также рассеянием света на свете в веществе), которое удобно описывать с помощью куби- ческой поляризуемости [41, 42, 89], впервые было зафиксировано Гринбергом и др. в кристалле сульфида кадмия в 1968 г. [120]. Дальнейшие эксперименты описаны в [121—125]. Антистоксовы квантовые шумы преобразователей частоты (т. е. каскадное ГПР в пьезокристаллах — см. § 7.1) изучались теоретически в работах [41, 129—133] и экспериментально в [126—128]. Как отмечалось в § 1.3, ГПР при изменении частоты наблюдае- мого сигнала непрерывно переходит в ГКР или в когерентное комбинационное рассеяние (ККР), которое было обнаружено Терхьюном [134] в первых экспериментальных исследованиях вынужденного комбинационного рассеяния в виде направленного по образующим конуса антистоксова излучения. Углы преимуще- ственного рассеяния антистоксовых компонент в случае малой рас- ходимости накачки хорошо согласуются с условием четырехфо- тонного синхронизма (библиографию см. в [135]; в этой работе дается объяснение наблюдаемых иногда отклонений от обычных условий синхронизма, а также обсуждаются причины пеизотроп- ности высших компонент ККР). До сих пор ККР наблюдалось в вынужденном режиме при накачке мощными импульсными ла- зерами. В спонтанном режиме эффект ККР квадратичен по на- качке и объясняется [136] квантовыми флуктуациями стоксова поля, а также тепловыми или квантовыми флуктуациями молекул (§ 7.2). В 1977 г. в работе [137] было теоретически показано, что спонтанное ККР в случае низкой температуры образца сопровож- дается излучением бифотонов (§ 7.3). Спонтанному ККР соответствует вынужденный эффект резо- нансного преобразования частоты 2со3 — со2-^ Mi> юз — ©i — &>m нашедший важные спектроскопические приложения (метод актив- ной спектроскопии или KAPG). Впервые его применили Мейкер и Терхьюн в 1965 г. [138] (см. обзор [139]). В 1974 г. Харрис и Майлс [140] предложили использовать дру- гой вариант резонансного преобразования частоты — при двух- фотонном резонансе накачки с электронным переходом 2©3 ±
42 РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ В ВЕЩЕСТВЕ [ГЛ. 1 ifc оJ-»- ©1, 2со3 ~ ©^ — для генерации ультрафиолетового (УФ) излучения (подробнее см. [15—17]). Ранее этот вынужден- ный эффект был обнаружен в радио диапазоне [30]. Соответствую- щий спонтанный процесс (рис. 5, л), который можно назвать двух- фотонной резонансной флуоресценцией, еще не наблюдался. Наконец, при однофотонном резонансе накачки с электронным переходом со3 — ©д имеет место резонансная люминесценция, исследовавшаяся Вудом еще в 1905 г. В высших приближениях по интенсивности накачки следует учитывать эффекты насыщения, расщепления резонанса и ГКР на электронном переходе coj = = 2<в3 — ©ц (рис. 5, к) или, что то же самое, резонансное ГПР, рассмотренное Моллоу в 1969 г. [175] и Соколовским в 1970 г. [141]. Экспериментально эти эффекты впервые исследовали Шуда и др. [142]. Ссылки на дальнейшие работы и более подробное опи- сание см. в [13, 15—17, 176]. Отметим, что соответствующий вы- нужденный эффект исследовался раньше в 60-х годах в радиодиа- пазоне [34—36].
Г Л А В А 2 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ И СТАТИСТИЧЕСКОЙ ФИЗИКИ В этой главе дается краткая сводка некоторых понятий и фор- мальных правил вычислений квантовой механики и статистики, которые понадобятся в дальнейшем для описания процессов излу- чения и рассеяния света веществом. В § 2.1 дается рецепт перехо- да от классических уравнений движения к квантовым и обсуждает- ся связь наблюдаемых и вычисляемых величин. В § 2.2 вводятся удобные обозначения Дирака и геометрическая интерпретация квантовой механики. В § 2.3 рассматриваются представление взаимодействия и теория возмущений. § 2.4 посвящен важной за- кономерности статистической физики, называемой флуктуационно- диссипативной теоремой (ФДТ). Наконец, в § 2.5 вводятся поня- тия релаксации и термостата и выводится простейшее кинетиче- ское уравнение, отличающееся от динамических уравнений учетом взаимодействия с термостатом. Это взаимодействие приводит к за- туханию и тепловым шумам, которые при Т ¦ф О добавляются к квантовым шумам. § 2.1. Переход от классического описания к квантовому Квантование уравнений движения. Пусть нам известны клас- сические уравнения движения рассматриваемой системы. Напри- мер, классическая динамика одномерного линейного осциллятора определяется вторым законом Ньютона: mg = —kq + F (t). A) Процедура перехода к квантовой динамике включает следующие четыре основных этапа. 1. Выбор наиболее удобной системы координат {qt (i)}, опре- деляющих вместе со скоростями {(t (t) состояние системы (т. е. дающих полную информацию о системе). 2. Подбор функции Лагранжа X(q, (, t), приводящей при ис- пользовании системы уравнений Лагранжа dt _
44 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ [ГЛ. 2 к исходным уравнениям движения. Так, легко проверить, что уравнению A) соответствует лагранжиан 2 = -Lmq*-±kq* + qF(t). C) 3. Замена переменных — переход к обобщенным (канониче- ским) импульсам {pt (t)} (вместо скоростей) и нахождение функции Гамильтона по формулам ^^-Х. D) В случае гармонического осциллятора из C) находим p=;mq, %? = -?¦ ;—к qF(t). E) В новых переменных уравнения B) переходят в уравнения Га- мильтона Уравнения F) позволяют составить уравнение движения лю- бой динамической переменной (называемой в квантовой механике наблюдаемой величиной), т. е. произвольной функции обобщен- ных координат и импульсов / (q, p, t): где фигурные скобки (скобки Пуассона) обозначают следующую операцию: (здесь все переменные берутся в один и тот же момент времени). Например, скорость изменения гамильтониана E) равна «-«*=-,*-. ,9, 4. Переход от обычной алгебры к алгебре некоммутирующих Величин, в которой fg-gf = [f,g]?=O. A0) Разность A0), которая называется коммутатором или перестано- вочным соотношением наблюдаемых fug, определяется следую- щим правилом: [/, g] = i% {/, g). (И)
§ 2.1] ПЕРЕХОД ОТ КЛАССИЧЕСКОГО ОПИСАНИЯ А5 Например, [qhpj] = ih6i:, [f(qi),p}] = m^L. A2) Согласно G) и A1) квантовое уравнение движения произволь- ной наблюдаемой можно записать в следующем виде, называемом уравнением Гейзенберга: 4=4-+4-i^i- <13) При переходе к некоммутативной алгебре произведения наблю- даемых должны быть симметризованы: /g—>- (fg + gf)/2. Найдем, например, коммутатор операторов q2 и р2. Из A1) и (8) следует [q2, р2] = 4 ihqp ->- 2 i% (qp + pq). Как легко проверить, такие же перестановочные соотношения имеют место для операторов ум- ножения на q и дифференцирования — Шд/dq по отношению к про- извольной функции г|) (q). Выбор представления. При решении динамических задач в кван- товой механике можно использовать различные представления, которые носят имена Шредингера, Гейзенберга и Дирака. Переход от одного из этих представлений к другому аналогичен в некото- рой степени переходу от неподвижной системы координат к вра- щающейся системе в классической механике. Представление Ди- рака, которое называется также представлением взаимодействия, будет рассмотрено позже, в § 2.3. В более наглядном и близком к классике представлении Гей- зенберга задача сводится к решению уравнений Гейзенберга с уче- том некоммутативности некоторых переменных. В результате интересующие нас величины f(t), g (t),. . . в произвольный момент времени t выражаются через начальные условия, и остается лишь усреднить эти решения, полагая f(t0), g (t0),. . . случайными ве- личинами. В представлении Шредингера динамика системы также опре- деляется гамильтонианом, однако изменение состояния со време- нем описывается не с помощью набора функций / (t), g (t), . . ., а с помощью волновой функции ф (q, t), которая удовлетворяет урав- нению Шредингера Ш-^- = Жщ$, A4) где Жш теперь является линейным оператором, преобразующим волновую функцию по определенным правилам (которые можно вывести из коммутационных соотношений A2)). Оператор Гамиль- тона Жш и другие операторы в представлении Шредингера могут зависеть от времени лишь явно, т. е. при наличии заданных внеш- них сил F(t). Связь между Жщ и Ж будет рассмотрена в § 2.2.
46 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ [ГЛ. 2 Сравнение теории и эксперимента. Остается выяснить нетри- виальный вопрос о взаимосвязи вычисляемых и измеряемых вели- чин. В квантовой механике постулируется, что с эксперименталь- ными числами надо сравнивать не сами переменные /, g, . . ., а лишь усредненные значения, которые мы будем обозначать с помощью угловых скобок </>, <g>, . . . Операция усреднения производится не с помощью вещественных функций распреде- ления, как это делается в обычной теории вероятностей, а с по- мощью комплексных волновых функций по следующему правилу: </ (t)> = j dg 1|з* (qt0) f (t) ф (qt0) = j dq Ц* (qt) fm (t) г|з (qt), A5) где / (t) считается линейным оператором, преобразующим распо- ложенную справа функцию о|). Начальная волновая функция в A5) считается известной — предполагается, что «источник» фотонов (или электронов, атомов, молекул,...) «изготавливает» их в заданном состоянии i|i (t0), зависящем от свойств источника. Другая часть любой экспери- ментальной установки — «детектор» — определяет, какую имен- но динамическую переменную надо выбрать в качестве наблюдае- мой величины /, а также момент времени t. Эволюция системы от 1п до t определяется уравнениями Шредингера или Гейзенберга, т. е. внешними силами F (t) и внутренними свойствами самой системы, задаваемыми ее гамильтонианом Ж (t). При изучении рассеяния света веществом электромагнитное поле, вообще говоря, надо квантовать и считать частью «системы». При этом я|) (t0) задает начальные свойства образца и падающего на образец излучения. Однако часто без большой погрешности можно полагать падающее поле (или часть этого поля — накачку) классическим полем (детерминированным или случайным с за- данной классической статистикой на входе). В этом приближении влияние накачки учитывается добавлением переменного возму- щения в гамильтониан, который при этом становится зависящим явно от времени. Строго говоря, «детектор» всегда оказывает обратное влияние на «систему», а «система» •— на «источник». Поэтому под «систе- мой» следовало бы понимать всю экспериментальную установку, включая «наблюдателя»! Эта древняя философская проблема разде- ления объекта и субъекта приобрела особую остроту в квантовой механике. Однако поразительные успехи квантовых расчетов по- казывают, что до сих пор всегда удавалось провести границы ме- жду источником, системой и детектором и выбрать хр (t0), Ж (t) и / (t) так, что теоретические предсказания по формуле A5) со- гласуются с наблюдениями. Зксперимеьтальная процедура. Экспериментальное значение •(/ (О)зксп определяется арифметическим усреднением по некото-
§ 2.1] ПЕРЕХОД ОТ КЛАССИЧЕСКОГО ОПИСАНИЯ 47 рому числу N отдельных наблюдений ft, производимых в идентич- ных условиях и при одинаковых t — t0: JV и адекватная эксперименту теория должна давать </)Эксп -*~ </> при N -> оо. Квантовая теория (как и теория вероятностей или статистиче- ская физика) не претендует в общем случае на предсказание ре- зультата отдельного измерения, она лишь позволяет рассчитывать средние по ансамблю величины вида (jy, (jny, (Jngmy,. ¦ ¦ Набор моментов </" (t)y случайной функции / (t) известным образом оп- ределяет плотность распределения Р (/, t) (или ее фурье-образ % ([х, t), называемый характеристической функцией), т. е. опре- деляет полную статистическую информацию о величине / в момент времени t. Если волновая функция системы tJj (t0) — собственная функция (§ 2.2) оператора /(*), т. е. f(t) ф(*о) = /с (*Ж*о), ВДв /с @ - обычная или, как говорят, «с-числовая» функция, то согласно A5) <Г @> = /" (t), Р (/, t) = б [/ - и (t)], A7) и поэтому результаты отдельных наблюдений должны совпадать: fi = /с. В противном случае числа /, будут флуктуировать со ста- тистикой, стремящейся при больших N к теоретической. Таким образом, результат одного отдельного измерения ft можно пред- сказать, лишь если нам удалось «приготовить» систему в собствен- ном состоянии оператора /. Итак, чтобы перейти от классической теории к квантовой, в представлении Гейзенберга надо просто рассматривать динами- ческие переменные системы q, p, /,. . . в классических уравне- ниях движения случайными и некоммутирующими величинами, а сами уравнения — стохастическими. Решение этих уравнений определяет некоторое преобразование случайной переменной / (t0) -> / (t), в котором время играет роль параметра преобразова- ния. Отличие от классической теории случайных процессов про- является «лишь» в использовании некоммутативной алгебры и в процедуре усреднения A5), которая производится с помощью комплексной функции г|) (t0). С другой точки зрения, можно считать, что реальный «источ- ник» квантовых объектов задает не начальную ¦ф-функцию, а на- чальные моменты </n (t0) gm (t0) . . . > = спт... (которые в слу- чае рассеяния света можно измерить тем же «детектором», убрав «образец» и возмущающие поля). При этом волновая функция п процедура усреднения выпадают из описания, и надо лишь выразить с помощью уравнения Гейзенберга наблюдаемые
48 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ [ГЛ. 2 переменные через начальные значения: f(t) = Ф {/ (*0), g (t0), ...} = $Unm. . . (t,[t0) Г (t0) gm (t0)..., A8) так что в случае адекватной теории результаты измерений удовлет- воряют связи <f (Фжсп = ^ипт... (t, t0) спт... A9) Набор коэффициентов Unm... можно назвать матрицей рассеяния. § 2.2. Обозначения Дирака и геометрическая интерпретация квантовой механики Фувкцин как векторы. Рассмотрим непрерывную функцию •ф (q), аргумент которой изменяется в ограниченном интервале значений. Мы можем сколь угодно точно задать эту функцию с помощью пронумерованного набора из N чисел: i|)n = ij) (qn) (п = 1, 2,. . ., N), разбив интервал изменения q на достаточно большое число отрезков. Будем считать, что эти числа являются декартовыми компонентами некоторого радиуса-вектора в iV-мер- ном пространстве. Обозначим этот вектор символом | г|)> = = {ifi,. • ., ч|>лг}- Если о|5 (q)— комплексная функция, нам пона- добится 2N чисел и измерений. Функции т|з* (q) будет соответст- вовать комплексно-сопряженный вектор, который мы обозначим через <^if> | == |я|з)>*. Различным функциям 1|з (д), ф (q),. . . будут соответствовать различные наборы чисел, т. е. различные векто- ры в этом пространстве, называемом гильбертовым. Число N 2Ч1пф„-<П'|ф> = <ф|г|0* Aа) назовем скалярным произведением векторов | ф) и <(ф |. Если от- казаться от дискретности переменной q, то надо считать наше вооб- ражаемое пространство бесконечномерным (Аг—>-оо), и Aа) пе- реходит в J <*p|<P>. A6) Будем называть длиной или нормой вектора | т|з> корень квадрат- ный из суммы (интеграла): или J dq | <(q) I'- B) Орты координатных осей в гильбертовом пространстве также яв- ляются векторами: | q^, . . ., | длт> или, короче, | 1>,. . .,| N}. Условие их ортогональности и нормированности имеет следующий
§ 2.2] ОБОЗНАЧЕНИЯ ДИРАКА 49 вид: <п | п '> = Ьпп- (За) или, в случае непрерывной переменной, <<7 I ?'> = б (? - ?'). C6) где б (ж) — дельта-функция Дирака, отличная от нуля лишь при х = 0. Система ортов | riy составляет, как говорят, базис простран- ства. Компонента данного вектора 11|)> вдоль какой-либо коорди- натной оси равна скалярному произведению |i|))> на орт от этой оси, т. е. 1>п = <» 1Ф- D) Итак, произвольным квадратично интегрируемым функциям мы поставили в соответствие векторы, которые можно представить в виде взвешенной суммы базисных векторов: К>=2|л><и|1>>- E) п Преобразования функций и тензоры. Пусть функции i|) и ф связаны каким-либо линейным преобразованием, например, ин- тегральным или дифференциальным: В гильбертовом пространстве эту связь функций обозначим вектор- ным равенством *) II» = / I Ф>, , G) согласно которому операторам, совершающим линейные преоб- разования функций, в гильбертовом пространстве соответствуют тензоры, изменяющие длины и направления векторов. Определим обратный к / тензор /"* равенством I Ф> = /- из которого следует f f~x = -С, где I обозначает тождественное пре- образование. Определим также эрмитово-сопряженный к / опера- тор /+ равенством <$ 1 = {/ |Ф>}* = <Ф 1/+ (в последнем выражении оператор или тензор действует «налево»). Умножим вектор G)-на какой-либо другой вектор: <х I/ 1ф>, (8) г) В настоящем параграфе операторы будут выделяться полужирным шрифтом.
50 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ 1ГЛ. 2 это число называется матричным элементом оператора /. Соглас- но A) и (8) <Х I / I Ф>* = {/ I Ф>Г- 11> = <Ф I f+ I Х>- (8а) Компоненты преобразованного вектора г|)„ равны <га | г|)> = = (п | / | ф)> или, с учетом представления E), <M4>> = S<n|/|n'Xn'|q>>- (9) Таким образом, чтобы по числам ср„, задающим функцию ср (q), найти числа г|)„, т. е. преобразованную функцию г|) (д), надо знать TV2 чисел <га | / | га'> = /„„-, образующих матрицу. Эта матрица представляет оператор / в данном базисе | п}. Обратно, любые N2 чисел определяют некоторый оператор; например, из компонент двух векторов можно образовать оператор (называемый диадой) по правилу <л| / | п'> = <п | ф><ф | л'> A0) где /„„' = фи'фп'- Оператор-диаду с матрицей A0) удобно обозна- чить так: / = I Ф> <яр I- (И) Частным случаем диадного оператора является оператор ~Р% = — I Ч>У *\Ф 1> который, действуя на любой вектор, выделяет его компоненту вдоль «направления» | ф>: А 1^> = 1фХф И'>. A2) и поэтому называется проекционным (при условии <ф | ц>У = 1). Разложение единицы. Векторная сумма всех компонент век- тора составляет снова тот же вектор, т. е. Это свойство базисных векторов можно записать так: Х = 2|л><га| или Jd?|?><?|, A3) где Г — единичный оператор с матричными элементами б„га- или 8 (q — q'). Равенство A3) называется разложением единицы, и оно означает, что система базисных векторов (ортов) | п)> является полной, т. е. достаточной для представления любого вектора или тензора. Заметим, что разложение E) мы можем теперь легко получить, подействовав на | г|)> единичным оператором с учетом A3). Далее, умножим произвольный оператор слева и справа на I, тогда со- гласно A3) /= 2 |и><п|/|га'><л'| = 3/пп'|л><и'|- пп'
§ 2.2] ОБОЗНАЧЕНИЯ ДИРАКА Ы Это равенство является разложением оператора по диадам, со- ставленным из ортов данного базиса. Двум последовательным опе- рациям / яд соответствует третий оператор, являющийся «произ- ведением» операторов: fg = h; его матричные элементы опреде- ляются по обычному правилу умножения квадратных матриц Ann' = <п | fg | и'> = Ъ <п I / I п"> <п" | д | п') A5) п" или согласно A3) h — / Т. д = 2/1 и> <rel ?/¦ Некоммутирующим операциям (например, умножение tJj (<?) на g и дифференцирование д-ф/дд «не равно» дифференцированию и умножению) соответствуют некоммутирующие" матрицы. Различные представления. В обычном пространстве при пово- роте системы декартовых координат на какой-то угол компоненты векторов и тензоров изменяются. В гильбертовом пространстве аналогичная процедура называется изменением представления или базиса. Всевозможные базисы (системы координат) можно классифи- цировать с помощью операторов, не изменяющих направления ортов. Определим собственные векторы и собственные значения оператора равенством / I 1|>„> = /п I %>, A6> где индекс п = 1,. . ., N нумерует различные собственные функ- ции-векторы. Набор чисел /„ (среди которых могут быть одина- ковые) составляет спектр данного оператора. Условие A6) опре- деляет лишь «направление» собственных векторов, и мы можем дополнительно потребовать, чтобы <^ф„ | ^пУ = 1. Легко показать, что если / — эрмитов (самосопряженный) оператор (т. е. / — /+), то набор его собственных функций [ т|зп) sr; | ri) составляет пол- ную ортогональную систему: <и|и'> = д„„., Ъ\пУ(п\ = 1 A7) п (в случае вырожденных собственных значений можно с помощью алгоритма Шмидта составить ортогональные суперпозиции век- торов |я|О). С помощью различных эрмитовых операторов мы можем опре- делить множество равноправных базисов гильбертова простран- ства. Для экономии символов иногда удобно обозначить все три типа величин — оператор, его базис и спектр — одной, буквой, так что A6) принимает вид: /| /> = /| />. Заметим, что неэрми- товы операторы порождают неортогональные базисы, которые также можно использовать для представления векторов и опера- торов (см. Приложение и § 3.3).
52 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ [ГЛ. 2 Легко проверить, что матрица данного оператора в собствен- ном представлении диагональна и ее элементы совпадают с соб- ственными значениями, A4) принимает вид /= 2/ I/X\/ I- Отсюда следует, что f /* = ?/* I /> </ I, F (/) = %F (/) | /> </ |. A8) Удобство обозначений Дирака наиболее ярко проявляется при разложении данного вектора (или тензора) по различным представ- лениям; для этого надо просто приписать слева (и в случае тен- зора справа) единицу в виде суммы проекционных диад A3): '! = ... Определим, как связаны проекции одного и того же вектора в двух различных базисах | ri) и | ту, образованных некоммути- рующими операторами с ддекретными спектрами. Опять, исполь- зуя разложение единицы A7), легко находим <и|т|)> = 3<«|Хт|1|з). B0) га Набор чисел (ji \ т)> аналогичен направляющим косинусам для двух декартовых систем координат. Этот набор можно рас- положить в виде матрицы, которую мы обозначим буквой W. Об- ратному преобразованию соответствует матрица W+ с компонен- тами <тга | п)>. Из A7) следует 2 (т | и> <л | т'У = Ьщт', ^j <и | т) (т \ п"у = Ьпп>. п т Таким образом, матрица преобразования базиса унитарна: w+w = ww+ = /. Матрица W определяет также закон преобразования компо- нент операторов при смене представления: <л|/|и'>= 3 (п\ту<т\/\т'}<т'\п'у. B1) mm' Скаляры не изменяются при замене базиса: B2) Заметим, что матрица преобразования базиса определена с по- мощью индексов двух различных базисов, и поэтому она в общем случае (когда, например, один базис — дискретный, а другой — непрерывный) не представляет какого-либо оператора. Унитарные преобразования. Рассмотрим случай, когда между ¦индексами п и т можно установить взаимно однозначное соот-
§ 2.2] ОБОЗНАЧЕНИЯ ДИРАКА 53 ветствие (этот случай наиболее близок к поворотам декартовых координат). При этом можно полагать, что поворачивается не система координат | rn> -> | п) относительно неподвижных век- торов 11|У>, а, наоборот, векторы поворачиваются на какой-то угол относительно ортов: | т|з> —>- | ij/>. Повороту векторов можно по- ставить в соответствие некоторый оператор: 1Ю = « 1^>. <Ф'1 = <!> 1^+- B3) Чтобы скаляры при вращениях векторов оставались инвари- антными, оператор % должен быть унитарным: <ф' I ЧО = <Ф I W+V I Ч>> = <ф I Ч>>, Ш+Ш = I. Пусть | ф> = / | г|>>; потребовав, чтобы | ср'> = /' | ij/>, мы полу" чим закон изменения операторов при унитарном преобразовании: /' = Ш/Ж+. B4) При этом если fg = h, то и f'g' = h'. Все введенные выше определения и соотношения имеют чисто математический характер, и отличаются от обычной линейной ал- гебры и теории матриц лишь обозначениями, использующими асимметричные угловые скобки. Заметим, что этот формализм, устанавливающий однозначное соответствие между функциями и операциями над ними, с одной стороны, и векторами и матрица- ми, с другой, без труда переносится на функции нескольких пере- менных. Например, если г|) = тр (х, у), то надо просто перенумеро- вать в любом порядке узлы координатной сетки на плоскости {ху) и принять за компоненты вектора | т|з> числа 1ф (х±У1) = <1 \ 1|з>, q (хгу2) = <2 11|з>, . . ., ф (xNyN) = <iV2 | я|>> (размерность пространства при удвоении числа переменных воз- водится в квадрат). Связь с физикой. Физическое содержание этого формализма устанавливается постулатами квантовой механики, ставящими в соответствие классическим параметрам объекта наблюдения д, р, f (q, p),. . . операторы q, p, f (q, p),. . . Основную роль играет «постулат измерения» B.1.15), связывающий результаты многократ- ных измерений величины ft в системах с идентичной историей с матричным элементом оператора /, вычисленным с помощью волновой функции а|) (qt); при этом в случае ^-представления опе- ратор канонического импульса р принимается в виде F), а дей- ствие оператора координаты q сводится к умножению на число q. В силу свойства инвариантности B1) средние величины можно рас- считывать в любом представлении, в том числе — в собственном: ||| mm' B5)
54 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ [ГЛ. 2 где fn = <га| / | га> — собственные значения /. При разложении по непрерывным базисам (т. е. по базисам, принадлежащим опе- раторам с непрерывным спектром собственных значений) сумми- рование заменяется интегрированием; например, = J df | </ |i|>> I2 / = J$ <ф |?> d? <g Можно сказать, что квантовая механика в общем случае пред- сказывает лишь плотность распределения Р (/) результатов изме- рения: где согласно B5) Р (/) равна квадрату модуля проекции вектора состояния системы | tJj> = | > на «направление» ]/>: Р (/) = < I / X/ I > = <^;>. Pf = I /> </ I- B6) Можно считать, что проекционный оператор | Д)- </x | соответст- вует наблюдаемой особого рода — ее среднее Р (/х) есть населен- ность а) состояния | /!>, т. е. относительное число систем (в кван- товом ансамбле тождественных измерений), дающих при измере- нии величины / частное значение /х. Итак, если известно, что вектор состояния системы равен | У, то плотность распределения результатов измерения какой-либо величины / равна «среднему» <f*/> от оператора проектирования на направление | /). Если вектор | > параллелен одному из соб- ственных векторов наблюдаемой /, например, | /х), то Р (/) = = 6 (/ - к)- Пусть, например, вектор состояния | ) задан в координатном представлении: tJj (q) = <g |г|з>, тогда плотность распределения импульса можно найти по формуле Р(Р) = < |Р><Р| >= ^ | ^[J B7) где последнее равенство следует из (см. [3], с. 71) <р | д> =¦ = ехр(— ipq/h)/y2nh. Из сравнения плотности распределения ко- ординаты P(q), равной в собственном представлении простор (д) |2, с Р (р) по B7) следует принцип неопределенности Ад2Ар2 Г> Й2/4 для дисперсий распределений координаты и импульса. Время как параметр. Момент измерения t в нерелятивистской квантовой механике играет роль параметра распределения ве- роятностей, от которого в представлении Шредингера зависит вектор состояния | г|) (t)y =| ?), а в представлении Гейзенберга — х) Этот термин используют обычно в случае, когда наблюдаемая / яв- ляется энергией.
§ 2.2] ОБОЗНАЧЕНИЯ ДИРАКА 55 оператор наблюдаемой / (t) и, следовательно, собственные векторы j / (t)} и плотность распределения: Р (/, 0 = К* I /ш (Ф I2 = К Ч | / (f)J> |2. B8) В частности (ср. B,1.15)), </ (Ф = <И /ш @ 10 = <*о I / (О I ^о>- B9) Напомним, что при экспериментальном определении средних величин надо в общем случае каждое измерение производить над «новыми» системами, приготовленными в идентичных условиях. Если же мы производим два или большее число измерений над од- ной и той же системой, то мы должны учесть возможное возмуще- ние системы детекторами. Для этого надо добавить в гамильтониан подходящие слагаемые. Согласно ортодоксальной теории измере- ний детектор, показавший, что величина / равна Д, превращает исходный вектор состояния | > в | /х> (так называемая «редукция волнового пакета»). Такой детектор одновременно служит «источ- ником», изготавливающим системы в чистом состоянии | f-^y. Ина- че, обратное действие детектора на систему соответствует проек- ционному оператору | /х> </х |. С другой стороны, два измерения могут и не влиять друг на друга, например, если гамильтониан взаимодействия V системы с каким-либо детектором коммутирует с величиной /, то согласно уравнению Гейзенберга B.1.13) этот детектор не влияет на / (t) и, следовательно, на показания других детекторов, измеряющих / (так называемые невозмущающие измерения) [177]. Изменение волновой функции во времени (в соответствии с уравнением Шредингера B.1.14)) можно представить как движе- ние вектора | ?)> в гильбертовом пространстве, состоящее из не- прерывной последовательности поворотов (длина вектора при этом не меняется: (t | ?> = 1). С другой стороны, поворот векторов в гильбертовом пространстве описывается «действием» операторов. Таким образом, мы подошли к понятию оператора эволюции \f> = V (t, t0) | О, C0) который согласно B.1.14) должен удовлетворять операторному (ЖШ ф %Ж) уравнению а также — для сохранения нормировки — условию унитарности. Обратим внимание на то, что явная зависимость оператора энергии в представлении Шредингера от времени — результат действия переменной внешней (классической) силы. В случае изолированной системы Жш (t) — Ж (t) = const, и C1) имеет
56 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ [ГЛ. 2 формальное решение % = ехр [- i Ж (t - to)/h]. C2) С другой, гейзенберговской, точки зрения, в процессе эволюции изменяются не векторы состояния, а операторы: / (t) = Ш+ (t, t0) /ni (t) % (t,[t0). C3) Пусть Ж = const и (on, 1|з„ (t0) = | /г> — собственные значения и векторы Ж, тогда %nn- = SnJ ехр [- iSn (t - to)/h], % (t) = | n> ехр [- i'Sn it - Q/h], так что согласно A9) f(t) = 2 /mn' ехр [iconn- (i - f0)j, C5) nn' где мы ввели операторы a"™' ies | п} <и' |, переводящие систему с уровня и' на уровень п и обладающие свойствами о" | 3> = | 1> <2|3> = | 1> б„, <*12ам = о-«ё23. C6> Определим также фурье-образ / (<в ) гейзенберговского оператора: /((o)=-^jjd*e*««/(*), /(O=jd(oe-to'/((o), C7) тогда согласно C5) / И = 21 /пп'б (со + со„п')- C8> Квантовые функции корреляции. В квантовой статистической физике, кроме «одновременных» функций B9), рассматриваются также средние от произведения нескольких наблюдаемых, взятых в определенной последовательности и в разные моменты времени, например: <f ih)g (U)> = <h I / (h) g (tt) | toy. C9) Заметим, что функция корреляции C9) определена с помощью гейзенберговских величин, и ее нельзя непосредственно выразить через шредингеровские функции и операторы. Смешанные состояния и матрица плотности. Идеальный «источник» в случае многократных измерений с новыми системами должен изготавливать их в одинаковых состояниях | t0}. Можно в качеств примера указать следующий способ изготовления ато- мов в состояниях, принадлежащих дискретному спектру. Сперва атом переводится в основное состояние | 0)> с помощью холодного термостата, а потом подвергается действию сильного когерент-
§ 2.2] ОБОЗНАЧЕНИЯ ДИРАКА 57 ного поля с определенной амплитудой, длительностью и частотой, равной одной из боровских частот атома <м10 (поле в когерентном состоянии можно, в принципе, приготовить с помощью лазера). В результате атом переводится в состояние вида а | 0) + |3 | 1)- с известными коэффициентами а, |3, зависящими от параметров ПОЛЯ. Однако обычно источник является макроскопическим устрой- ством с огромным числом возбужденных степеней свободы, и по- этому векторы | toyt флуктуируют от раза к разу (i — номер ис- пытания). В результате показания детектора ft = <?0| / (t) | toy испытывают дополнительные флуктуации, которые можно описать, введя вероятности изготовления того или иного состояния рп. В таких случаях состояние системы называют смешанным (в от- личие от рассматривавшихся до сих пор чистых состояний с оп- ределенной волновой функцией). Более строго надо рассматривать общую волновую функцию | у системы и источника. Пусть интересующая нас система А вза- имодействует или взаимодействовала с другой системой В (на- пример, с термостатом или источником), тогда отдельной волновой функции для А} не существует. Легко показать, что все свой- ства А можно задать с помощью некоторого оператора, называе- мого оператором плотности (или статистическим оператором). Пусть наблюдаемая / относится к системе А, и нас интересует <(/)> = <( | / | у. Разложим вектор | У по собственным векторам \nlVy = \п ) | jV> каких-либо операторов (например, гамильтониа- нов Ж а и Ж в, относящихся соответственно к системам А и В), тогда </>= 21 < \nN)Ou\'\f\n'N')(n'N'\ > = nn'NN' = S fnn'<n'N\)($\nN) = SVA(fp), D0) nn'N где мы определили, матрицу плотности, системы А Pn'n=2j<n'#| X \nN} D1) N (Sp означает сумму диагональных элементов). Этой матрице соот- ветствует оператор P=S<<V| X |AO = SpB| >< |- D2) Л7 При / = I из D0) следует условие нормировки Sp^ p = 1. Таким образом, для вычисления наблюдаемых системы А нет необходимости знать волновую функцию всей замкнутой системы (которая может зависеть от большого числа не интересующих нас переменных и содержать избыточную информацию), а доста- точно определить лишь матрицу плотности системы А. Полагая,
58 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ [ГЛ. 2 что система В имеет большое число переменных и явлется термо- статом, мы приходим к понятию квантового ансамбля Гиббса, в котором матрица плотности диагональна в энергетическом пред- ставлении: —pfn), D3) Итак, в случае смешанных состояний, описываемых матрицей плотности, наблюдаемые вычисляются по правилу (индекс А опу- скаем): </ @> = Sp [/ (t) p (*„)] = Sp [/ш (t) p @1. D4) В соответствии с определением статистический оператор (как и волновая функция) в представлении Шредингера зависит от времени, а в представлении Гейзенберга не зависит. Функция корреляции вместо C9) определяется теперь формулой </ @ 8 (О> = Sp [/ @ 8 (О Р (*оI- D5) Матрицу плотности удобно использовать и для описания чистых состояний, при этом ¦ р = рк = | >< |. D6) § 2.3. Представление взаимодействия и теория возмущений Пусть в гамильтониане системы'можно выделить малую часть: Ж = ЖО + °1?У, Г<Ж0. ¦ A) Энергия возмущения ffl может быть, например, энергией взаимо- действия слабо связанных подсистем — молекул в кристалле или электронов в металле; при этом Жо = 2iX0i и W не зависит от вре- мени. В другом типе задач V — дополнительная энергия системы во внешнем (т. е. заданном, классическом) поле, статическом или переменном. В последнем случае энергия системы не постоянна: ж = ж (о. Представление взаимодействия. При условии A) удобно ис- пользовать представление взаимодействия (его называют также представлением Дирака), которое занимает промежуточное поло- жение между представлениями Шредингера и Гейзенберга. Определим сперва унитарный оператор «невозмущенной» эво- люции: % = ехр [- Шш- (t - to)/h], B) где t0 — фиксированный момент времени. С помощью этого опе- ратора определим операторы и вектор состояния системы в пред- ставлении взаимодействия (мы их будем отличать верхним индек-
§ 2.3] ПРЕДСТАВЛЕНИЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ 59 сом «О») через шредингеровские величины /ш (t), \ ty следующим образом: f (t) = %tfm (t) %o, I t>° = % I ty. C) Это каноническое преобразование унитарно: %й%% = /. Опера- тор %0 удовлетворяет уравнению = Mf%0, %о (t0) = /. (За) С другой стороны, гейзенберговские операторы 2) /г (t) и на- чальный вектор состояния \ toy выражаются через шредингеров- ские операторы и векторы с помощью полного (точного) оператора эволюции: /г (*) = <К+/ш (*)<??, \toy = %+\ty. D) Оператор эволюции определен уравнением iH% = Ж'и%, % (t0) = /. Dа) Из сравнения C) и D) можно найти связь представлений Ди- рака и Гейзенберга: /° (t) = S F (О S+, \ty = S\toy, E) где мы определили еще один унитарный оператор §, называемый оператором рассеяния (при t — t0 = оо): g=%t%, m§ = W°8. ¦ Eа) Здесь энергия возмущения в представлении взаимодействия V'" определяется по правилу C), а уравнение для S находится с по- мощью (За) и Dа) следующим образом: ih ~ %t% = %1ЖШ% — Жш%%% = %1ТГш%й. Сравнение C) и D) показывает, что гейзенберговские опера- торы в нулевом порядке теории возмущения (когда V = 0, % = = %0, & = I) совпадают с дираковскими: /г (t) = f {t) + f i @ + ... Дифференцируя C), найдем с помощью (За) уравнения движения для операторов и векторов состояния в представлении взаимо- действия: G) *) Мы иногда будем отмечать операторы в представлении Гейзенберга индексом «Г».
60 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ [ГЛ. 2 Отсюда легко найти и уравнение для матрицы плотности B.2.42) в представлении взаимодействия: ТГ=—S-lP0.*"!- (8) Таким образом, в представлении взаимодействия операторы зави- сят от времени «тривиально», без учета возмущения, которое вли- яет лишь на движение векторов. Другие представления. Можно, наоборот, перенести триви- альную зависимость от времени на вектор состояния. Такое пред- ставление образуется из шредингеровского с помощью унитарного оператора М = %Щ% = %mt- (9) Аналогично C) или D) имеем df Иногда удобно использовать представление «медленно-меняю- щихся амплитуд» (@ =; §+СУ.О$): A1) Итак, динамику квантовой системы можно описывать в раз- личных эквивалентных представлениях, связанных унитарными преобр азов аниями: /ш = %f?%+ = %Qf%t = ЯГ.Т = S/MS+, A2) |О = % \toy = %0 \t>° = M\ty = S |0M- A3) В § 3.3 эти преобразования будут рассмотрены на простом примере линейного осциллятора, возбуждаемого классической переменной силой. Напомним, что при смене представления векторные и тензор- ные равенства типа | ф> = / | г|)>, / = gh сохраняют свой вид, и поэтому в них можно не писать индексы представлений (это не относится к равенствам между операторами, взятыми в различные моменты времени или содержащими производные по времени от операторов). Унитарные преобразования сохраняют также и ска-
§ 2.3] ПРЕДСТАВЛЕНИЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ 61 лярные величины, например, «длины» векторов, матричные эле- менты и шпуры тензоров. Заметим, что оператор Жо коммутирует с %0, и поэтому Ж = 3( Ж == Ж == ^ Ж%' операторы %0, % определены через шредингеровские операторы ЖТ и Жш. Теория возмущений для оператора рассеяния. Будем искать оператор 8 с помощью теории возмущений: ос т=о Подстановка этого ряда в Eа) дает 1Й«(т)=^§(тр-1), так что при т ~^> 1 J J dtmw°{h)---^°(tm). A7) Обозначим у* (h) ^rk, е (Ж > о) = 1, е (х < о) = о, е (tm - tk) = ет„ тогда §<т» = (тут J dtl... dtm е„... Qm-1>mWi ...фп, 1 t A8>. . dtm 62i . . . 8m, m-Jl • • • <Гт (в последнем равенстве A8) мы сделали перестановку (tlt tm), (t2, ifm-x), . . .)• Можно убедиться, что A8) удовлетворяет услови- ям унитарности оператора 8: «<« + «A)+=0, §B) + §B)+ - §AK = 0, . . . A9) Формула A8) дает алгоритм для определения действия возмуще- ния на наблюдаемые величины. Например, подставив A8) в E), мы выразим произвольный оператор в представлении Гейзенбер- га через невозмущенные операторы системы: оо fW(t)= ^ /<Г\ B0) Р=0 ()()J Jim x хе21...ер,p^Qp+hр+3...em_lt Jrx...w°pf (t)r
02 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ [ГЛ. 2 Можно показать, что это выражение эквивалентно следующему: /<-»>(*) = (Ш)-т j dtx... J d*m [. . . [/°@. ^U • • • . Wm]- B2) Формула B0) удобнее для вычислений второго и более высоких порядков теории возмущений, так как она содержит т + 1 сла- гаемых (вместо 2т в многократном коммутаторе в B2) ). До сих пор мы нигде не использовали условия t ^> t0. Урав- нения движения предсказывают как настоящее по прошлому, так и прошлое по настоящему. Но обычно предполагается, что t ^> to и что до начального момента t0 возмущение отсутствовало. Удоб- но полагать, что t0 = —оо и что возмущение плавно («адиабати- чески») включается,— например, по экспоненциальному закону! > lim e^W{t). B3) Вероятность перехода. Важным понятием квантовой механики является вероятность перехода. Рассмотрим сперва замкнутую систему, в которой W — энергия взаимодействия между ее ча- стями. Пусть | п У = oj)n (t0) — собственные невырожденные со- стояния невозмущенного гамильтониана: ($f0 — &п) \ п > = 0 и пусть при t = t0 система находилась в одном из этих состояний: Мо У = I поУ- Заметим, что так как \п У — не точные энергети- ческие состояния, то тем самым мы предполагаем, что энергия всей системы не имеет определенного значения, т. е. флуктуирует (вообще для замкнутой системы обязана сохраняться лишь сред- няя энергия (ЖУ, а дисперсия (Ж2У — <Ж>2 может быть и не рав- на нулю). В момент t состояние системы согласно D) будет 11) = %81 го> = SI и. О0 <« IS | л„>, | п, О0 = %о 1и>- B4) п Согласно этой формуле матричные элементы оператора рассеяния § (составляющие матрицу рассеяния) определяют, с каким весом в состоянии системы | ?) представлены энергетические состояния | пУ (в представлении взаимодействия, т. е. с учетом невозму- щенной эволюции). Квадрат модуля элемента матрицы рассеяния $пп„ равен вероятности Рппа того, что невозмущенная энергия системы в момент t равна Щп, или, как говорят, вероятности пе- рехода за время t — t3 с уровня п0 на уровень п: р = I 8 |2 — | /f | п /\о | а _ | /„ | ^\о г г Согласно последнему равенству можно сказать, что вероятность перехода есть среднее значение оператора населенности B.2.26). Подчеркнем, что речь идет об условной вероятности, так что в бо- лее подробных обозначениях Pnno = P(n, t \no,to).
§ 2.3] ПРЕДСТАВЛЕНИЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ 63 В случае незамкнутой системы, когда ffl — энергия ее вза- имодействия с заданной силой и средняя энергия (ЖУ не посто- янна, говорят о вероятности вынужденного перехода. Заметим, что такой подход имеет смысл в случаях, когда по каким-либо со- ображениям можно пренебречь обратным влиянием исследуемой системы на источник силы. Обычно при вычислении вероятности перехода приходится прибегать к теории возмущения: B6) В § 5.3 мы увидим, что возможна ситуация, когда высшие порядки теории возмущения компенсируют низшие: РB) _|_ рC) _|_ рD) = д. B7) Здесь Р<2) может быть вероятностью однофотонного вынужденного перехода, Р'4) — двух фотонного, а Р<3' — интерференционный член, пропорциональный кубу вынуждающего поля. При t — t0 = оо из A8) в случае замкнутой (^ш (t) = const) системы следует ос t-2 — оо —оо П[...Пт_1 . X ехр A|»ппт_1'т T • • • iwnino'l) = — lМО (еп — Фщ) I mi,i \^°) где nu..nm "»"m-i "в и мы использовали формулу Нш \ dt' еш' = 2я6(о)). C0); (->оо J// Согласно B8) матрица рассеяния диагональна по энергии, т. е. переходы возможны лишь между вырожденными состояниями с оди- наковой энергией. Скорость перехода. Определим также вероятность перехода в единицу времени, т. е. скорость перехода, которая при некоторых условиях не зависит от времени: W = -— Р C1У Из B5) и B8) следует А (ч\ \\Т № 1Ч9\
64 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ [ГЛ. 2 тде мы воспользовались следующим из C0) правилом: [б (ю)]г = (t - t0) б (ю)/2я. C3) Формула C2), содержащая б-функцию, имеет смысл лишь при ее последующем интегрировании по непрерывному множеству вы- рожденных конечных (и/или начальных) состояний | ri). При этом б-функция переходит в число этих состояний, приходящихся на единичный интервал частоты dg/d<a (так называемая плотность состояний), и формулу C2) называют «золотым правилом Ферми». § 2.4. Флуктуационно-диссипативные теоремы (ФДТ) До сих пор речь шла о замкнутых системах или о системах, на которые действует классическая детерминированная сила. Более реалистичными часто оказываются «открытые» модели, в которых выделяется подсистема с небольшим числом степеней свободы, взаимодействующая с термостатом, имеющим бесконечное число степеней свободы и непрерывный энергетический спектр. В про- стейшем случае предполагается, что система и термостат нахо- дятся в термодинамическом равновесии (нулевое приближение по детерминированной силе), и ставится задача о вычислении равновесных моментов параметров системы. Линейная ФДТ является по существу обобщением теоремы Найквиста, произведенным в основном в работах Каллена, Вель- тона и Кубо. Она связывает флуктуации </2> внутренних парамет- ров равновесной системы с ее линейной воеприимчивостью %A) по отношению к слабой силе (которая предполагается заданной и классической). ФДТ, таким образом, связывает статистические и кинетические характеристики системы и является одной из наи- более общих теорем неравновесной термодинамики. В литературе (см., например, [143, 144]) х) линейная ФДТ и смежные вопросы (симметрия и аналитические свойства %A>> правила сумм и т. д.) освещены достаточно подробно, и мы здесь приведем лишь ее крат- кий вывод и попутно введем некоторые обозначения и названия, необходимые для дальнейшего. Меньше исследованы связи между высшими моментами </3>, ^/4> и квадратичной и кубической восприимчивостями хB\ %C). Лишь сравнительно недавно Ефремов [148] и в более полной форме Стратонович [149], вывели «трехиндексную» или «квадра- тичную» ФДТ, которую мы приведем ниже. В [149] получен ряд связей между четырехиндексными величинами и показано, что <У4> в общем случае не выражается через % C). Ранее ФайниЯщин [145] (см. также [146, 147]) при рассмотре- нии комбинационного рассеяния света получили связь между х) См. также работы [183, 189], посвященные обобщению ФДТ на не- равновесные системы.
§ 2.4] ФЛУКТУАЦИОННО-ДИССИПАТИВНЫЕ ТЕОРЕМЫ G5 </2> и хC) в неравновесной системе, возбуждаемой классической накачкой при условии, что ее частота шь и комбинационные ча- стоты ml + <оПт лежат в окнах прозрачности системы. Это и ана- логичные соотношения, которые можно назвать «приближенными кубическими» ФДТ, также будут рассмотрены ниже. Следует отметить, что использование ФДТ (как линейной, так и нелинейной) для определения спектра теплового излучения при учете оптического ангармонизма вещества требует некоторой осторожности (гл. 5). Линейная ФДТ. Пусть энергию возмущения можно предста- вить в билинейном виде: W=-%f}F}(t) = -f.F, A) з где fj — операторы системы (например, дипольный момент /-й молекулы образца) и F} — обобщенные силы (электрическое поле в центре /-й молекулы). Согласно B.3.22) произвольный одновременный гейзенбер- говский оператор в линейном приближении по F выражается через невозмущенные операторы системы следующим образом: t'lfi(t),f0J(t')]Fi(t'). B) Пусть наблюдаемой величиной является среднее значение (см. B.2.44)) </Р (t)> = Sp {ff (t) p (t0)}, определяемое через началь- ную (до включения силы) матрицу плотности, которая в представ- лении Гейзенберга не зависит от t. Если начальное состояние системы было равновесным, то р (t0) определяется формулой B.2.43) с единственным параметром'—температурой. Соотноше- ние B) после усреднения определяет матрицу линейной воспри- имчивости системы: C) = \е (tх - ц) <[/, (tj), и (*я)]>, D) 6(х>0) = lim е-?ж, 6( Е->+0 Мы здесь дополнительно постулируем бесконечно малое затуха- ние (е = +0) коммутатора гейзенберговских операторов для до- статочно удаленных моментов времени. Это предположение, по- видимому, эквивалентно гипотезе о затухании корреляций или условию адиабатичности включения взаимодействия B.3.23), и оно представляется естественным следствием релаксации, т. е. неучи- тываемого явно взаимодействия с термостатом. Ступенчатая функ-
66 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ [ГЛ. 2 ция 0 (t2 — tx) обеспечивает причинность — будущие значения силы (при t2 ^> tj) не влияют на наблюдаемую величину. Заметим, что в D) опущены индексы представления взаимодействия, так как шпур инвариантен по отношению к унитарным преобразо- ваниям. Как будет показано ниже, средние по равновесному состоянию зависят лишь от разностей временных аргументов, поэтому 1 {hi h) = 1 (h -~ hi 0) = X (h — h)- Введем функцию взаимной корреляции параметров /г- и fj невозмущенной системы <р„ @ = <Ji (h) fj (t, - ф = </, @) U (-*)> = <fi (t) fj @)>. E) Фурье-образ этой функции определяет спектр взаимных флук- туации fi и fj. Набор всех функций ц>^ (t) образует матрицу вто- рых моментов системы: <р (t) = </ (i)/@)>. Если ft (t) и fj @) не коммутируют для каких-то i, f и t, то матрица моментов несиммет- рична: <[ft(t), или Ф (t) = ф (t) — <р (—t) Ф 0, где фг;- = ц>н. Образуем из функции <р (t) две «усеченные» функции, отличные от нуля лишь при положительных аргументах: <р(±> (t) = е (о ф (± t). F) В этих обозначениях D) принимает вид <р(-) =ео. G) Восприимчивость х называют также запаздывающей функцией Грина, а функцию х (— 0 — опережающей функцией Грина. Иногда используют еще причинную функцию Грина, равную {<р<+> (t) + ф(-> (—t)}/ih. Формула G) выражает х через усеченные функции корреляции, а мы хотим выразить полную функцию корреляции через %. Прежде всего, избавимся от Э-функции. Для этого вычтем из мат- ричного равенства G) транспонированное равенство при обратном знаке времени: - л (х @ - х (-1)) = ф №. (8) Далее, в равновесной системе существует однозначная связь между фифи, следовательно, между <р и Ф. Чтобы ее найти, рас- пишем с помощью B.2.35) функцию корреляции в энергетическом представлении: </l (*!)/»(*»)> = ,-*!)}, (9)
§ 2.4] ФЛУКТУАЦИОННО-ДИССИПАТИВНЫЕ ТЕОРЕМЫ 67 где р = 1/хГ и % = 1. Отсюда следует, что все равновесные мо- менты стационарны (т. е. зависят лишь от разностей временных аргументов). Положив в (9) tt = t, i2 = 0, найдем Фи(О = ^-1 2iflnjtmnexv{i%n(t + i$)-iemt}. A0) ¦am Отсюда при переставленных индексах п, т следует <Vii{t) = Z-^ /lnm/2mnexp {iem(t + ф) - mnt). A1) пт Сравнивая A0) и (И), видим, что если расширить область опре- деления функции (р (t) на комплексную плоскость, то <Р (-0 = <?(*- г|3). A2) Введем оператор сдвига во времени й (г) eift" = е{т('+^ , R (г) / (i) = f(t + г); тогда A2) примет форму Таким образом, оператор J^n = ехр (—ifid/dtn) переставляет гей- зенберговы операторы под знаком среднего в равновесной системе! f(t1)y, A5) <[/ (*i), g (fa)]> = A - ^i) </ (<x) g (*,)>• A6) Вводя обратный оператор, можно выразить функцию корреляции двух величин через среднее от их коммутатора: </ (h) g (Ф = A - А)'1 <[/ (*i), g (*.)]>, A7) q> @ ^ A - J?)-^ W. A8) Подставляя сюда (8), находим ФДТ во временной форме: q, (t) = ih(%- I)-1 {x @ - X (-<)}• A9) Заметим, что согласно определению A3) (Я - 1 Г1 eiw( = Ж (со) eiwf, B0) Функция Jf (са) называется функцией Планка или фактором вы- рождения фотонов с энергией На. Обычно ФДТ формулируют для симметризованной функции корреляции (<р + ф)/2, однако в оп-
68 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ [ГЛ. 2 тике наблюдаются несимметричные нормально-упорядоченные ве- личины (§ 4.3). Спектральная форма. Перейдем к фурье-образам введенных выше функций: / (со) = 4- \ dte^f (t), t (со) = \ dte^t (t), I B2) 2я(«в-е) 2 ^ 2na ' о где Зд означает главное значение интеграла; отметим, что 1 (- ш) = 6* (©), 6 (И) + 6* (со) = 6 (со). B3) Функция (f (со) называется спектральной функцией. Перепишем приведенные выше соотношения в спектральной форме: (За) co'^-^, Fa) «') Ф («в') = ~\- I da' ^1 + i -J- Ф(со), Gа) ф12 (И) = 2j Pn /lnm Umn О (м + «пш)- AОа) тп <р(со) г= е-Рщф (— со) = — .V (— со) Ф (со) = A8а) = ~Ж(-<в){хИ-Х(-«>)} A9а> (здесь р„ = Z ехр (— &п/хТ) — относительные населенности). Последняя формула является ФДТ в спектральной форме. В более подробной записи она имеет вид |^ )te(co) -Хл(со')}. B4) Перепишехм также более подробно формулу A8а), связываю- щую моменты и коммутаторы в равновесной системе: </ (ш) g(ш')> = -^ («') <[/ (ш), g («')]>. B5) Надо отметить, что вывод линейной ФДТ сразу в спектральной форме проще [143, 144], однако временной формализм, по-види- мому, компактнее при выводе квадратичной ФДТ. Симметрия моментов и восприимчивостей. Рассмотрим сим- метрию функций /, ф, X по отношению к изменению знака их ар- гументов — времени или частоты. Пусть операторы /7- — веще- ственные или чисто мнимые: Л = ± h = *lfi B6)
§ 2.4] ФЛУКТУАЦИОННО-ДИССИПАТИВНЫЕ ТЕОРЕМЫ 69 например, если /г и /2 — координата и скорость частицы, то Si = +1 и s2= —1. Волновые функции замкнутой ориентирован- ной системы обладают следующим свойством: i|)* (—В) = а|)п (В) ([143], с. 462), так что finm{B)=sfinm(-B), B7) где В — внешнее постоянное магнитное поле. Из B7), A0) и G) следует Фи (t, В) = s, s2 <р*2 (-*, -Б) = фи (г, Б), B8) Хи (*, -В) = «АХи (*, -В). B9) Отсюда при учете определений фурье-образов B2) находим Фи (©. -Б) = sis2 Ф12 (ю, —Б), C0) Хи (ш, J?) = 8АХи (-со,—В). C1) Эрмитовость операторов ft приведет к дальнейшим ограничениям: /И-/+(-со), q, («) = $•(-*), X @ = **(*)• C2) Формулы B9), C1) выражают принцип симметрии Онсагера. Аналогичной симметрией обладают, как нетрудно убедиться, и высшие (неусеченные) моменты: Ф1...ЛГ= <.fl(ti)...fN (^)>B = fPi...iV = ±</l(— fl)- ¦ -/iV (— tN)}*B. C3) Квадратичная ФДТ. Во втором порядке теории возмущений из A) и B.3.22) следует ^ J ^/», /°], y?]Faflf C4) Отсюда определяем квадратичную восприимчивость: </з2)) = j ^«2 dh 2 Xssi^s^i, C5) p И C6) Ф321 = <l[/8» /2], /J> = Ф321 — Ф231 — Ф132 + Фггз, C7) Ф321 = </з/г/1>, 021 = 9 (t2i), hi = h — h- C8) Здесь Х321 является тензором третьего ранга, каждая из 27 ком- понент которого есть функция двух независимых аргументов: %321 = Xi&fr (t3, h, h) = ХШг (hi, t21, 0). C9)
70 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ [ГЛ. 2 В правой части C5) можно поменять обозначения индексов суммирования и переменных интегрирования A, 2) (т. е. /ь h+-*h> Ч)ипереставить местами F2nF1 (так как Fj — не опера- торы), так что 5(з21 = Хзи и можно симметризовать определение %: = 4Г (ХЯ1 + ЗС8И) = - 1^ @320214K21 + 6з1в12Ф312). D0) Эта формула выражает квадратичную восприимчивость через «усеченные» или «причинные» части коммутационных функций Ф, которые в свою очередь являются комбинациями из четырех «усе- ченных» моментов третьего порядка ср (двухвременных корреля- ционных функций). Задача состоит в том, чтобы «обернуть» ра- венство D0) и выразить ср через %. Сперва выразим ср через Ф. Из определения C7) следует Ф321 + Ф2з1 = 0, Ф321 + Ф21з + #132 = 0; D1) перестановка индексов в D1) даст еще два независимых уравне- ния, так что из шести величин Фпт только две являются незави- симыми. Условие равновесности аналогично A5) дает = ф231. После ряда преобразований (подробнее см. [149]) находим фз21 = Jr3 (ж2ф132 + ЖГФ321), D3) Jr±n = (М*1 — 1 Г1, п = - п. Далее с помощью D1) и C3) х) можно показать, что из D0) следует Ф321 = -2^2 (Хз21 - Х231 + в. с), D4) где «в. с.» означает операцию «временного сопряжения» согласно C3): % + в. с. = % + Х- Объединяя D3) и D4), получаем квадра- тичную ФДТ во временной форме: ср. 21 = — 2ft2 [JV-TJ?^ (feu + в. с.) + Л^П (Zi23 + в. с.) — - ЖГЖ3 G21з + в. с.)] = — 2П2Ж3 [Ж- (&21 - Ъп + в. с.) + + Жа (Xi32 — bia + в- с.)]. D5) Перейдем к спектральному представлению. Определим сле- дующие функции (хз21 = ХмйЛ^з'-Ог'Л!)): xit = [2лб (а>з + ю2 + wi)] \ dt3 dtt dh е-*«*(а+о);B+»1 Предполагаем, что /j (t) обладают определенной четностью.
§ 2.4] ФЛУКТУАЦИОННО-ДИССИПАТИВНЫЕ ТЕОРЕД1Ы 71 Здесь фурье-образы % и ц> пропорциональны б (oh + со2 + о3) и поэтому имеют по два независимых аргумента. Из B2) и C5) следует </i2) М> = J da'Xij* (- «. м - «'. «') ^j («в - <o')Ft (<•>')¦ D7) Как легко убедиться, операция C3) в спектральной форме пере- ходит в операцию комплексного сопряжения и умножения iass = SjSaSg = +1. Пусть s = 1 и В = 0 тогда ср(ш> и Ф<ш> — дей- ствительны и Хз21 + в. с. = Bя) j dw3doJ dw1ei((*''+@^-+m'i'J Re Хшб (ю3 + ы2 + «i). D8) В результате D5) принимает вид (полагаем /7- = //) = i где теперь ii Re^s {,Г, (х<Й - xS) + ^s (xS - X^)}, D9) E0) Итак, трехиндексные восприимчивости и равновесные моменты взаимно однозначно связаны друг с другом согласно формулам D9) и C6). Выше мы рассмотрели связи между моментами cp(,n\ описывающими флуктуации в равновесной системе, и восприимчи- востями х''1*! определяющими изменение срA) (F) под действием внешней силы (накачки), для случаев гг = 2 и 3. Нетрудно по аналогии с C6) определить хC) через фоD\ однако, «обернуть» эту связь невозможно [149]. Представляет интерес также изменение срB) (F) под действием накачки. Например, в [148] линейную по накачке часть ср^ уда- лось выразить через хB) и температуру. Эту связь также можно считать квадратичной ФДТ. Приближенная кубическая ФДТ. Выражение для квадратич- ной по накачке части флуктуации ср2 через кубическую воспри- имчивость хC) было найдено в работе [145] (см. также [11, 146, 147]) при пренебрежении линейным поглощением. Мы приведем здесь эту связь, дополнив ее слагаемым, описывающим корреляцию стоксовых и антистоксовых спектральных компонент [136]. Общее обсуждение связей между различными четырехиндексными вели- чинами можно найти в [149, 188]. Рассмотрим модель, описывающую нерезонансное комбина- ционное рассеяние света. Пусть на рассматриваемую равновесную систему действует монохроматическая «накачка» с амплитудой
72 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ [ГЛ. 2 FL и частотой <ol, далекой от собственных частот системы. Задача состоит в определении вторых моментов системы, возмущенной накачкой, через ее восприимчивость ^3> по отношению к слабой зондирующей силе («сигналу») F (ы) с частотой со при условии, что только разностная частота Q = со — а>ь близка к одной из соб- ственных частот системы ы0. В общем случае нетрудно найти формальное выражение для тензора четвертого ранга %C\ связывающего первый момент (отклик) (jy с кубом внешней силы Fs, через собственные частоты, матричные элементы и населенности системы (см., например, [10, 11]). В спектральном представлении каждая компонента этого тензора — функция трех частот, которую мы обозначим ХЩ1 = Хит (щ; со2, ю3, ©4), где индекс i и четвертая частота ь\ = со2 + со3 -\~ и4 относятся к отклику (аз = —о). По опре- делению тензорная функция % инвариантна к операции произ- вольной перестановки ее независимых частотных аргументов <о2, (о3, со4 и соответствующих декартовых индексов /, к, I] например, „1234 V1324 1432 - ;riv /Ajkl = Xikjl = Xilkj ¦ (Ol) Нас здесь интересует часть отклика, квадратичная по амплитуде монохроматической накачки FL и линейная по фурье-компоненте сигнала F (ю): Ft ((at), E2) где co2 see 2o)l — ft»!. Первое слагаемое в E2) соответствует эф- фекту рамановского усиления (?2< 0) или поглощения (Q ^> 0), пропорционального Im А%ц (со). Второе слагаемое описывает трехчастотный параметрический эффект, связывающий стоксовы и антистоксовы компоненты (этот эффект используется в активной спектроскопии [139]). Пусть о)п^§>о)о (п = 1, 2, L), тогда с помощью теории возму- щения можно найти связь между вторыми моментами возмущен- ной накачкой системы и А%, аналогичную точной линейной ФДТ B4): (fi (w) fj (°О) — ~~~ 6 (ft) + ft)') Ж (со' — (Hi,) Im A^ij (ft)) + я (для простоты матричные элементы fmn считаются действитель- ными). В отличие от линейной ФДТ, здесь аргументом темпера- турного множителя N является разностная частота +^ и, кроме того, появилась корреляция между разночастотными компонен- тами, сдвинутыми на двойную частоту накачки 2&L (квадратич- ная ФДТ описывает корреляцию компонент, отличающихся на
§ 2.5] РЕЛАКСАЦИЯ И КИНЕТИЧЕСКИЕ УРАВНЕНИЯ § 2.5. Релаксация и кинетические уравнения Предполагая в предыдущем разделе существование незави- сящего от начальных условий отклика системы на действие внеш- ней силы, мы неявно постулировали наличие процессов релакса- ции. Эти процессы приводят к «забыванию» системой ее начального состояния, к установлению стационарного отклика при воз- действии гармонического возмущения и к возвращению системы к тепловому равновесию после выключения силы. Релаксация вводится в динамическую теорию с помощью «термостата» — вто- рой системы, имеющей бесконечное число степеней свободы и, следовательно, бесконечную длительность «цикла Пуанкаре», т. е. периода повторения состояния. В классические теории релаксация легко вводится феноменологически — добавлением в уравнение сил трения, пропорциональных скорости. В дина- мические квантовые модели бесконечно слабая релаксация и не- обратимость уравнений движения вводится с помощью адиабати- ческого множителя eet при энергии возмущения B.3.23). Однако термостат не только демпфирует движение системы, но и неизбежно (при Т Ф 0) раскачивает ее случайным образом. Наглядным и важным историческим примером является броунов- ское движение пылинки. Под действием бесчисленных ударов мо- лекул воздуха ее первоначальное поступательное движение затухает (или устанавливается на стационарном уровне при нали- чии внешней силы) и сменяется диффузионным хаотическим дви- жением. Знаменитое соотношение Эйнштейна между коэффициен- тами диффузии и трения положило начало серии флуктуационно- диссипативных теорем. Для описания броуновского движения классических моделей разработано два важных и, как правило, эквивалентных метода; ланжевеновскип, основанный на добавлении в уравнение движе- ния, кроме сил трения, еще «шумовых» сил (их коррелятор опре- деляется через константу затухания с помощью ФДТ), и марков- ский, основанный на уравнении Фоккера — Планка для услов- ной вероятности перехода системы из одного состояния в другое. В последнее время в связи с развитием квантовой оптики и элек- троники эти методы были обобщены для описания броуновского движения квантовых систем, например, гармонического осцил- лятора или моды резонатора [5]. Наиболее общий метод одновременного описания флуктуации в слабо-неравновесных системах и процессов релаксации основан на так называемых кинетических уравнениях, первое из которых было введено Больцманом около ста лет назад. Мы рассмотрим ни- же в качестве примера один из простейших вариантов вывода ки- нетического уравнения.
74 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ [ГЛ. 2 Кинетическое уравнение для матрицы плотности. Пусть в замк- нутой системе можно выделить две части, так что ее оператор Гамильтона имеет вид Ж = Жа + ^в+^ = Жо + Г, A) где Ж а может включать действие внешних сил. Согласно уравнению B.3.8) матрица плотности всей системы в представлении взаимодействия изменяется по закону (индекс представления «О» опускаем): ^ 4 B) где f t %?p ±^(t'),9(t')]. C) Пока все точно. Сделаем в последнем выражении следующие при- ближения: p(t')zxpA(t)pB(t0) = p(t), D) Рв (*о) = Р*в\ *о = —°° (индекс Т означает равновесную величину с температурой J1); тогда B) принимает вид \ , [W(f),p(t)}\ E) (мы опустили линейное по W слагаемое, дающее статическое воз- мущение). Фактически нас интересует лишь поведение системы А, т. е. ее матрица плотности рл (t) = SpBp(Z). Применение опера- ции Sps к обоим частям E) и приводит к кинетическому уравне- нию для оператора рл @ [11, 13, 150]. Приближение D) означает пренебрежение обратным влиянием системы А на В и пренебрежение «быстрыми» изменениями рл @ в результате отдельных «столкновений». Это по существу марков- ское приближение, согласно которому поведение системы в дан- ный момент не зависит от ее достаточно далекого прошлого. Кроме того, учет в E) лишь слагаемых второго порядка по ffl (т. е. лишь «двухчастичных столкновений») предполагает слабость взаимо- действия. Если мы найдем решение E) при заданном начальном условии Рл (^i)j то мы можем определить произвольную одновременную наблюдаемую в момент t по формуле </ (о> = SPA {pA (t) / (г)}, F)
§ 2.5] РЕЛАКСАЦИЯ II КИНЕТИЧЕСКИЕ УРАВНЕНИЯ 75 гДе / (t) — оператор в представлении взаимодействия по V. Если внешних сил нет, то рл (t) при t ^>^х + т стремится к равновесной матрице плотности с температурой термостата рл (т — характер- ное время релаксации); при этом правая часть F) должна стре- миться к стационарному значению </)(Т). При наличии б-образной или гармонической силы F) определяет временную или спектраль- ную восприимчивость системы. Кинетические уравнения для средних. Пусть / — оператор произвольного параметра системы А. Из E) и F) следует dt где первое слагаемое описывает движение наблюдаемой без учета системы В; согласно B.1.13) при df/dt = О 0-y = ^VA{[f,XA]PA}. (8) Как легко проверить, операторы под знаком Sp можно цикличе- ски переставлять: аЪс = cab = Ъса, а [Ъ, с] = [а, Ъ) с, а [Ь, [с, d]] - [[с, Ь], c]d, (9) и поэтому G) можно переписать в виде t d </> /Л\° fe-s dt \ dt / ~ A0) где усреднение переменных системы А производится с помощью матрицы плотности рд (t), взятой в представлении взаимодействия в момент времени t, а усреднение переменных термостата — с по- мощью равновесной матрицы плотности. Пусть энергию взаимодействия можно представить в виде «скалярного произведения» B.4.1): W=-%fiFi; (И) з тогда (переобозначим произвольный оператор системы А через g) A2)
76 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ [ГЛ. 2 где / = fj (?)) /' = fy{t') и аналогично для F, F'. Равновесные вто- рые моменты термостата <F.F')>(r> и (F'Fyc1") связаны формулой B.4.15) и могут или считаться известными феноменологическими характеристиками, или рассчитываться с помощью простых мо- делей (удобно представлять термостат системой гармонических осцилляторов [3] или набором двухуровневых атомов — см. § 4.5). Положим g (t) = f1 (t) /2 (t) ... fk (t), тогда A2) определяет скорость изменения одновременного к-го момента системы через разновременные моменты порядка к -\- 2. Эти моменты опреде- ляются в представлении взаимодействия, так что согласно B.2.35) их можно выразить через одновременные моменты и неоператорные функции времени. Если собственные частоты ыпп> невозмущенной термостатом системы известны, то интегрирование в A2) можно провести явно. Таким образом, уравнение A2) является диффе- ренциальным, а не интегро-дифференциальным (как это и должно быть для марковского процесса). Если, далее, система А линейна (например, если система А — это электромагнитное поле — см. гл. 3), то коммутаторы [/, /'] суть с-числа, а средние от [g, /] являются моментами порядка к — 1, и в результате в левой и правой частях A2) фигурируют моменты одного порядка /г, т. е. A2) в этом случае представляет замкнутую систему кинетических уравнений для момента порядка к (иногда удобнее в качестве наблюдаемой <g> выбрать характе- ристическую функцию — см. § 4.4). Итак, кинетическое уравнение в принципе описывает изме- нение всех статистических свойств системы под действием термо- стата и внешних сил. Подчеркнем, что в отличие от ФДТ решение кинетического уравнения определяет все моменты в неравновес- ной системе, включая и восприимчивость — отношение первого момента к силе. ФДТ же лишь утверждает, что отношение вто- рого момента равновесной системы к восприимчивости в спект- ральном представлении есть универсальная функция температу- ры Ж. Это утверждение зато в отличие от выводов из кинетиче- ского уравнения не ограничено никакими приближениями, кроме условия равновесности. Кинетические уравнения для населенностей. С помощью A2) можно определить динамику средних населенностей системы. Для этого полагаем g = а21 = | щУ <«2 |, A3) 1*де | щУ — собственные векторы Ж а- Как легко убедиться, имеют место следующие соотношения (индекс А опускаем): <O21> = Pl2=<"l|p>2>, </'0И/>=2/^Рз4=(/Р/')и. 3, 4
2.5] РЕЛАКСАЦИЯ И КИНЕТИЧЕСКИЕ УРАВНЕНИЯ 77 В результате из A2) следует A5) 34 = -L^ \ dt' «F' h' hx = <«2 I /? (О I Л1>, /21 = <«2 I /I' (О I Ш> (этот же результат можно получить сразу из E), взяв матричный элемент между состояниями <ге2 1 и I пъ>)- Если пренебречь недиагональными элементами матрицы плот- ности (так называемое приближение хаотических фаз), то A5) принимает вид: коэффициенты wnm называются скоростями релаксации или веро- ятностями переходов между уровнями под действием термостата. Кинетические уравнения для населенностей A6) при учете внеш- них сил широко используются в квантовой электронике для опи- сания эффекта насыщения. Спонтанные и вынужденные переходы. Представим в A2) моменты термостата в спектральной форме согласно B.4.9): ij ab A7) /f = J dt'f}(t')exv[toab(t'-t) + ?.t'\, A8) где мы добавили множитель сходимости eEt, опустили аргументы t операторов /; (они теперь все одинаковые) и обозначили через р0 = рВаа относительные населенности уровней термостата. Введем разности населенностей термостата ДраЬ = ра — р&: + 1), рь = Ар„ьЖЬ0, A9)
78 НЕКОТОРЫЕ СВЕДЕНИЯ ИЗ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ [ГЛ. 2 и будем считать диагональные матричные элементы F ^ равными нулю, тогда A7) принимает вид + [/ia, [g, /j]]> + </^b[g, /il + I/* g]/ia»- B0) Здесь первое слагаемое в фигурных скобках пропорционально населенностям верхних уровней термостата для данной пары (а, Ь), а второе слагаемое пропорционально разностям населен- ностей. Если системой А является электромагнитное поле, а тер- мостатом — заряженные частицы, то эти слагаемые описывают спонтанные и вынужденные эффекты соответственно.
Г Л А В А 3 ОСНОВЫ КВАНТОВОЙ ОПТИКИ В настоящей главе сформулированные выше правила перехода от классического описания явлений к квантовому применяются к электромагнитному полю. В § 3.1 микроскопические уравнения Максвелла приводятся к каноническому виду. Сама процедура квантования описана в § 3.2. В §3.3 рассматриваются возможные квантовые состояния поля и их изменение во времени при нали- чии заданных (классических) источников поля. Наконец, в § 3.4 выводятся правила квантования макроскопических уравнений Максвелла для поля в безграничной среде при пренебрежении оптической нелинейностью вещества (см. также [88, 158]). § 3.1. Канонические переменные электромагнитного поля Динамические уравнения для поля. Будем исходить из урав- нений Максвелла—Лоренца для пустого пространства при наличии заданных источников с плотностью тока j: Ё =cvotH — 4я_;, Н= — crot-EJ. A) Здесь все три поля Е, Н и j являются функциями четырех пере- менных г, t. Мы специально перенесли временные производные в левые части равенств, чтобы подчеркнуть, что эта пара уравне- ний играет роль динамических уравнений движения [2]. Вторая же пара уравнений Максвелла div Е = 4яр, div H = 0 B) представляет собой связи, ограничивающие число переменных (на- помним, что в нерелятивистской квантовой механике временные и пространственные координаты играют существенно различную роль). Произвольное векторное поле можно однозначно разделить на два аддитивных слагаемых — на продольную и поперечную части поля: Е = Е1}+Е±. C) Это разбиение легко осуществляется с помощью пространствен- ного преобразования Фурье, как это будет показано ниже. По
80 ОСНОВЫ КВАНТОВОЙ ОПТИКИ [ГЛ. 3 определению rot E „ = 0, div E± = 0 D) и аналогично для Н и j. Из B) следует div Е |, = 4яр, // и = 0. E) Согласно E) продольная часть поля определяется положением за- рядов в тот же момент времени, и поэтому она не является дина- мической переменной. Итак, динамические уравнения для поля имеют вид E± = cTotH — inj±, H= — cmtE±; F; в дальнейшем мы опустим индекс __[_. Уравнения F) напоминают связь канонических переменных — импульса и координаты — в гамильтоновой форме механики. Однако аргумент г шести ска- лярных функций Еа, На (а = х, у, z) изменяется непрерывно, и поэтому динамические уравнения F) содержат бессчетное мно- жество переменных. Чтобы сделать это множество счетным и из- бавиться от операторов пространственного дифференцирования, выполним трехмерное фурье-преобразование над функциями Еа(г), На (Г), ]а (Г). Пространственное фурье-преобразование полей. Переход A.1.14) от непрерывного аргумента г к дискретному к делает счет- ным множество переменных, определяющих состояние рассмат- риваемой системы — электромагнитного поля внутри L3, — и тем самым позволяет использовать рецепт квантования уравнений движения, описанный в § 2.1. Подчеркнем, что размеры и положение в пространстве «нор- мировочного» параллелепипеда L3 могут быть любыми, например, L3= 1 см3 или 1 км3. При этом для данного реального поля Е (г) в зависимости от объема L3 и его расположения будет изменяться гармонический состав Ен- Совокупность комплексных гармоник Eh (t) точно определяет поле внутри выбранного «ящика» периодич- ности (и не имеет отношения в общем случае к полю вне L3) или, как говорят, образует ^^-представление электрического поля. Аналогично функция Е (г, t) образует W-представление. Легко убедиться, что пары функцийexp (ik-г) и ехр (—ik'-r) при неодинаковых к и к' ортогональны друг другу в L3, т. е. что выполняется равенство :-fe').r_g g ,g , ==8fcfc<. G) тхтх туту ш^то^
§ 3.1] КАНОНИЧЕСКИЕ ПЕРЕМЕННЫЕ 8i Умножив A.1.14) на ехр(—г&'-г) и проинтегрировав по г, найдем обратное преобразование: 1™-*Е(г) (8) (несущественный пока аргумент t мы опускаем). Заметим, что из действительности функций Е (г) и из (8) сле- дует связь Е*к = Е-к (к = -к); (9) таким образом, мы ввели избыточное число переменных. Анало- гичные (9) связи имеют место и для фурье-компонент других по- лей. Подействовав оператором\drexp (—ik-r)'jia. F), получим урав» неиия движения в fci-представлении: Ёк = гщк х Ни — ^njk, Ик = — 1щк X Ек A0) (он- = ск, h ^ h/h). Поскольку вектор Ек лежит в плоскости, перпендикулярной направлению к, то он определяется двумя, а не тремя независимыми компонентами. Пусть единичные векторы ещ, 6fc2 перпендикулярны к, тогда 2 Ек = 21 ekxEkv. (И) Заметим, что при непрерывном повороте тройки ек\ на 180° вок~ руг, например, вк\ новое направление екч обратно старому. Мы, однако, условимся, что волновым векторам к и —к соответствуют одни и те же орты поляризации: ekv = еку. С учетом A1) прямое и обратное преобразования принимают вид: Е (г) = 2 ek,lEkveikr = Se^e**-', fcv к A2). Еъ еее i\ = L'3 j dreky ¦ E (r) e~ik-, где мы объединили индексы к и v: А = {fc, v} = {m.x, ти, тпг, v). A3) Аналогично можно выразить магнитное поле через фурье-ком- понентьт: ке^-, A4), k = hkv- Hk,
82 ОСНОВЫ КВАНТОВОЙ ОПТИКИ [ГЛ. 3 Условия действительности (9) дают Е1 = Е„ Н1 = -Н*, /? = /*, A5) где к ~ {— к, v} и jk = eiev-jk. Канонические переменные поля. Индекс к нумерует незави- симые в общем случае степени свободы или «моды» поля в объеме нормировки L3. Понятие моды здесь аналогично понятию типа колебания в случае объемного резонатора, когда поле пред- ставляется суммой стоячих волн. Состояние данной моды в мо- мент t задается двумя комплексными (т. е. четырьмя действитель- ными) функциями Ек (t) и Нъ (t), причем эти же две комплексные функции согласно A5) определяют состояние моды с обратным направлением волнового вектора. Чтобы выделить независимые динамические переменные, от- носящиеся только к одной моде, образуем линейную комбинацию ± ^ A6) где коэффициенты выбраны так, чтобы новые переменные были без- размерными и их коммутатор равнялся 1. Величина ак незави- сима от ак, так что состояние каждой моды задается своей ком- плексной амплитудой ак (t). Определим также две действительные амплитуды моды, про- порциональные, действительной и мнимой частям ак: грк)- Легко найти обратные к A6), A7) преобразования: 7i- — ОтМ A8) Ек = ick (a, ~ а-к) = /я/L3 [- № - Pi + i®k (9* - 9jf)], = ick (ak + a|) = /я/L3 f — pk + pv + uok (qk ^ных разложение поля по плос! [8) имеет вид Е (г) =1^екскаке1кг -f к. с, В новых переменных разложение поля по плоским волнам соглас- но A2), A4) и A8) имеет вид A9) Н (г) = i 2j к X екскакегк-г + к. с. ft Канонические уравнения поля и функция Грина. Найдем уравнения движения для переменных ак. Для этого подставим
S 3.1] КАНОНИЧЕСКИЕ ПЕРЕМЕННЫЕ 83. A8) в уравнения A0) и сложим их. В результате получим ак , ¦ ~\ f 2ЯЬ3 . /OAV ак = — гщак + i у -j— jk. B0) Уравнения для действительных переменных согласно A7) и B0) имеют вид (индекс к опускаем): B1) Таким образом, в ^-представлении уравнения Максвелла при за- данных источниках свелись к системе независимых осциллятор- ных уравнений. Отсюда следует, что электромагнитное поле ведет себя как набор гармонических осцилляторов. Не представляет труда найти общее решение уравнения B0)t a(t) = a (t0) e{<° ('«-0 -f i "\f ^~ \ dtieia ((l~°/ (*i)- B2) и Если t ^> t0, то второе слагаемое здесь называется запаздываю- щим решением, а при обратном неравенстве — опережающим. В последнем случае ток в будущие моменты времени влияет на поле в настоящий момент, так что согласно принципу причинности опережающее решение не имеет физического смысла (хотя оно и верно с чисто математической точки зрения). Пусть t0 = —оо , тогда вынужденную часть B2) можно пред- ставить в виде а' о = где функция называется запаздывающей функцией Грина. Удобно опреде- лить также опережающую функцию Грина G(t) = Q (t) е~ш B4) щей функцией Грина. Удобно опреде- ую функцию Грина Gadv (t) = -6 (-0 е-*»* = -G* (-0, B5). так что G (t) - Gadv (t) = е-™. B6) Чтобы найти вынужденные решения и функции Грина для Е^. и Нк, достаточно подставить B2) в A8): Е'к (t) = - An J dtx cos [щ (t - tx)\ h (h), B7). H'k (t) = 4яi J dh sin [щ [t -
84 ОСНОВЫ КВАНТОВОЙ ОПТИКИ [ГЛ. 3 Далее можно найти функции Грина в W-представлении, заменив суммы по плоским волнам на интегралы. Роль размеров нормировочного объема. Пусть токи к моменту t прекратились, тогда согласно B2) поле осциллирует с собствен- ными частотами к»/,- = ск и с неизменной амплитудой. Очевидно, что такое решение имеет физический смысл лишь при определен- ных ограничениях на f и L3. Ясно, что при конечном L и отсут- ствии токов во внешнем пространстве волны рано или поздно уйдут из L3 на бесконечность и поле обратится в нуль, что противо- речит B2). Таким образом, фурье-амплитуды поля имеют строгий смысл лишь при L -*- оо или на ограниченных интервалах времени (когда локализованные волновые пакеты не успеют покинуть L3) или, наконец, в случае стационарных источ- ников. С другой стороны, решение B2) не учитывает приходящие в L3 волны от внешних источников. Соответствующие им амплитуды могут в общем случае произвольно зависеть от времени, и поэтому их нельзя включить в начальные амплитуды (первое слагаемое в B2)), осциллирующие с определенной частотой. Все эти ослож- нения возникают при! конечных объемах квантования и отпадают, если полагать L3 —*- оо. Однако понятие частично-локализованных фурье-амплитуд и связанное с ними в случае стационарно-флуктуирующих полей понятие яркости света (§ 1.1) в «точке» г с направлением распро- странения U и частотой ск очень удобно и наглядно. Оно впол- не законно в рамках геометрической оптики и является основ- ным понятием для описания процессов переноса света в мутных средах. Итак, мы перешли от динамических уравнений в частных производных A) к системе обыкновенных дифференциальных уравнений B0) или B1) для счетного множества независимых пе- ременных. Эти уравнения совпадают с уравнением движения гармонического осциллятора, и их не представляет труда «про- квантовать», т. е. найти по рецептам предыдущей главы пере- становочные соотношения для различных переменных! и удоб- ные базисные системы векторов. § 3.2. Квантование электромагнитного поля Гамильтониан поля. Прежде, чем определить с помощью ско- бок Пуассона B.1.8) коммутаторы полевых переменных, убедимся, что введенные формулой C.1.17) переменные дъ, ръ действительно являются каноническими. Для этого мы составим из них функцию Гамильтона Ж и проверим эквивалентность уравнений движения в гамильтоновой форме B.1.7) уравнениям Максвелла.
§ 3.2] КВАНТОВАНИЕ ЭЛЕКТРОМАГНИТНОГО ПОЛЯ 85 Будем исходить из следующего выражения для энергии поля в объеме L3 при заданных токах: = M0 + W(t), A) Ж \dr(E* + H% B) ^j{t), C) где А—векторный потенциал (rot А = Н, Aiv А = 0, Ак = = tfc X Нк/к2, Auv = Hkv/ik, Аи = ~ cEh). В М-представлении эти выражения с учетом условий ортого- нальности C.1.7) и действительности C.1.9) принимают вид Ъш{!Iщ E) к Подставив сюда C.1.18), найдем 2 Re С помощью этого гамильтониана, полагая в B.1.7) по очереди / = Як, Рк, о-к, мы получим уравнения, совпадающие с C.1.20) и C.1.21), которые, в свою очередь, эквивалентны уравнениям Максвелла. Итак, мы нашли гамильтонову форму уравнений для поперечного поля при заданных токах. Коммутаторы операторов поля. По правилу B.1.11) без труда находим Теперь мы должны считать динамические переменные q, p и их функции а, Е, Н, Ж,... операторами, т. е. при преобразованиях сохранять порядок их написания. Напомним, что в квантовой механике с экспериментом следует сравнивать не сами перемен- ные / (q, p, t), а их «свертки» </> = <20 | / (t) | toy с начальными векторами состояния поля | toy, которые, как и в случае обычных тензоров или матриц, зависят от порядка: <jg} Ф <g/>. В случае комплексных функций вместо знака комплексного сопряжения у операторов следует писать знак эрмитова сопря- жения, например: а* -»- а+ = (<oq — гр)/}^2Н<й. Эта замена сим- волов обеспечивает выполнение правила B.2.8а). Операторы а\ и а^
85 ОСНОВЫ КВАНТОВОЙ ОПТИКИ [ГЛ. 3 называются соответственно операторами рождения и уничтожения фотонов в моде к (смысл этих названий будет пояснен ниже). Оп- тические эксперименты, как правило, описываются с помощью произведений этих операторов, написанных в «нормальном» по- рядке [1, 2]: (а\ ... пппп+1 ... ату (здесь 1 = ки п = кп); мы будем называть эти величины (которые в совокупности несут полную статистическую информацию о поле в объеме L3) моментами порядка п + т. Например, второй «диагональный» момент (alai) = -Wi определяет интенсивность плоской волны с волно- вым вектором Ux и направлением поляризации ви%. В случае не- когерентного поля число фотонов на моду согласно A.1.26) опре- деляет основной фотометрический параметр — спектральную яр- кость света на частоте со = ск с направлением к/к и поляриза- цией вк\- Saa = Sl%Nk = -JjL <Я W') (8) (в последнем равенстве мы использовали связь Е^ = гскак, имеющую место при Д. = 0). Правила коммутации для операторов рождения и уничтоже- ния следуют из G): [ак, ар] = Ьку, [ак, аг] = 0. (9) Отсюда с помощью C.1.18) находим [?,, Нг] = - 2с*6^„ [Ек, Е„\ = [Нк, Нк.] = 0. A0) Теперь вместо C.1.15)] имеют место связи . Et=Ei, Hk = -R\. (И) Из (9) можно получить коммутационные соотношения для различных функций от операторов рождения и уничтожения / (а, а+) (см. [3]), например: [/, at) = df/dal, [a,, fl = df/dat A2) Эти соотношения следуют также из B.1.11) при учете того, что согласно C.1.17) -fe Ц ол df д$ dg Jrf При нахождении коммутаторов полезно также применять тож- дество [a, be] = [а, Ъ] с + Ъ [а, с]. Мы будем в большинстве случаев использовать представление Гейзенберга, в котором вектор состояния неподвижен, а вся ди- намика поля заключена, как и в классической электродинамике,
§ 3.2] КВАНТОВАНИЕ ЭЛЕКТРОМАГНИТНОГО ПОЛЯ 87 во временной зависимости операторов ак (t). Эта зависимость определяется уравнением Гейзенберга B.1.13), совпадающим по форме с классическими уравнениями C.1.20). Таким образом, все соотношения § 3.1 сохраняются в квантовой электродинамике, если в них полагать динамические переменные операторами в представлении Гейзенберга. В частности, согласно C.1.19) операторы полей в точке v свя- заны с операторами рождения и уничтожения следующими соот- ношениями: JE (rt) = 1^екскак (t) е*-' + э. с, A4) Н (rt) = i Sfc X екекак (t) eik'r + э. с, где э. с. означает эрмитово-сопряженное выражение. Гамильтониан поля F) принимает вид / 1 (акак -f аьак) = Пщ \акак + -^- Мы написали Жйк в симметризованном виде, что привело к появ- лению бесконечной энергии вакуума ^Й@й-/2. Однако физический смысл имеет лишь приращение энергии, поэтому эта бесконеч- ность не входит в наблюдаемые величины. В то же время «флуктуации вакуума», а точнее дисперсия напряженности поля в состоянии с минимальной энергией (см. следующий параграф), является реально наблюдаемой величиной, ответственной, например, за параметрическое рассеяние света. В следующем параграфе будет показано, что в состоянии вакуума отличны от нуля лишь антинормально — упорядоченные моменты: (аа+У = 1. Отсюда с помощью A4) находим квадрат поля, при-" ходящегося на одну моду: (Е2 (rt))> = с\. Таким образом, коэф- фициенты с\: имеют смысл амплитуд нулевых флуктуации элек- трического или магнитного поля одной моды. Как отмечалось в предыдущей главе, равенства, связывающие операторы в один и тот же момент времени, сохраняют свой вид в различных представлениях, поэтому операторы в коммутаторах G) и (9) можно полагать шредингеровскими или гейзенбергов- скими при t = t'. Таким образом, нам известны одновременные коммутаторы операторов поля. Чтобы из них определить пере- становочные соотношения для разновременных операторов (ко- торые согласно B.4.17) или B.4.25) определяют функции корре- ляции и спектр равновесного поля), надо найти закон изменения
88 ОСНОВЫ КВАНТОВОЙ ОПТИКИ [ГЛ. 3 операторов во времени, т. е. решить уравнения Гейзенберга. Это легко сделать в случае пустого пространства. Свободное поле.; Пусть в рассматриваемом объеме источников нет, тогда согласно C.1.22) операторы рождения и уничтожения зависят от времени гармонически: а°к (t) = аке-™* A~и\ а% (tf ь= o?eto* ((~'o), индекс «О» отмечает свободное поле (или нулевой порядок теории возмущений по W, т. е. представление взаимодействия). Из A6) и (9) сразу следует При t = t' это соотношение переходит, конечно, в (9), справедли- вое и для вынужденных полей. Из A7) и C.1.18) находим [Е\ (*), Е°г (/)] = \Н% (Т), Н\ (*)] = - 2ib&cl sin со, (* - Г), A8) [Е\ {t), Hi (t')] = - 26kl4 cos со, (t - f). Отсюда можно с помощью C.1.19) найти коммутаторы свободных полей в ^^-представлении. Отметим, что из A7) и B.4.17) сразу следует среднее число фотонов в одной моде равновесного поля с температурой Т: Nkr == <4ak-> = о№Ж,. A9) Заметим также, что согласно A7) и C.1.26) имеет место связь: [о, (*), а% @1 = Gk(t- t') + G% (f - t). B0) Разложение операторов поля в частотный интеграл Фурье. Как и в классической электродинамике, часто бывает удобно пред- ставлять гейзенберговы операторы Е (vt), E^ (t) или а}; (t) в виде частотного интеграла Фурье: шЕ (гсо), Е (гш) = ~ ^ dte^'E (rt) (бесконечные пределы интегрирования опускаем). Здесь обычно используют именно интеграл, а не ряд Фурье (как при простран- ственном разложении), хотя в принципе нас интересует поведение поля за конечный отрезок времени Т и можно было бы заменить реальное поле на периодическое с периодом Т.
§ 3.2] КВАНТОВАНИЕ ЭЛЕКТРОМАГНИТНОГО ПОЛЯ 89 Электрическому полю как реально наблюдаемой величине должен соответствовать эрмитов оператор, поэтому Е(г,а) = Е+(г, — со). B2) Разложение B1) позволяет однозначно разделить поле на две неэрмитовы части, называемые положительно-частотной и отри- цательно-частотной частями:' rt)-\-E(-)(rt), B3) _Е<+> (rt) = jj й'ле~шЕ (па), о -В(-) (rt) ~ В классической теории положительно-частотная часть поля на- зывается аналитическим сигналом [2]. Операторы Е (га) вместе с It (га) образуют rco-представление поля. Аналогично можно ввести йо-представление: Eh(t) =1 ±^ B4) Гейзенберговы операторы Eh (t), a^ (t) также можно анало- гично B3) разбить на части, содержащие только положительные или только отрицательные частоты: _Е(+) (rt) = S ^k+) (*) eik'r • B6) к В случае свободного поля согласно A6) ' п* (i)==°' B7) — щ), и поэтому положительно-частотная часть поля не зависит от one раторов рождения: ±Jk(t) = 12jCfcv (a»tve Л —a^ve *:)=Zj-?'fc e ' (z°^ V ± l+, cfcv = c^fev B9)
90 ОСНОВЫ КВАНТОВОЙ ОПТИКИ "" [ГЛ. 3 Из определений следуют также следующие связи: Еи (со) = L~s J dre-ih-rE (no), C0) Е% (со) = 2М4:)в(со^= со,). На конечных этапах расчета суммирование по модам заменяется интегрированием по правилу 2 S-»-*$d*S, C1) При этом полное (четырехмерное) фурье-разложение электриче- ского поля принимает вид Е (rt) = v~l § dk dweik-r-imE (k'.o) = =iv-x [ dhdae1*-*-** 2 ckv[av(k») - at (fci))] (cfcv = ekyck). C2) § 3.3. Возможные состояния поля В настоящем разделе приведены основные сведения о базисных состояниях, используемых для теоретического описания поля (подробнее см. [1—3]). Энергетические и когерентные состояния. Рассмотрим сперва одну моду. В квантовой оптике используют две основные системы «координат» в гильбертовом пространстве возможных состояний поля, образованных собственными векторами оператора энер- гии Наа+а (или, что то же самое, оператора числа фотонов а+а) свободного поля и оператора уничтожения фотона а. Собственные векторы оператора а, введенные в квантовую оптику Глаубером [1], называются когерентными состояниями, а собственные век- торы оператора а+а — энергетическими или фоковскими. По определению собственных функций и значений (§ 2.2) имеем (а+а - N) | N} = 0, A) (а - z) | 2> = 0. B) Множества чисел {N} и {z}, удовлетворяющих A) и B), образуют спектр соответствующих операторов. Оператор числа фотонов — эрмитов, и поэтому числа N действительны, а векторы | Ny —
§ 3.3] ВОЗМОЖНЫЕ СОСТОЯНИЯ ПОЛЯ 91 ортогональны и образуют полную систему ортов: 21 <! /. C) JV Легко показать, исходя из перестановочных соотношений C.2.9), что разности N — N' — целые числа и, следовательно, энергия одной моды сво- бодного поля дискретна и кратна величине Йш, называемой энергией фотона. Для этого подействуем на один из энергетических векторов | N) оператором а+ и предположим, что a* \N)= x\N'}, D) где х — действительное число. Отсюда по определению эрмитова оператора (N | а = х (N '[; перемножив эти два равенства и заменив аа+ на я+а + /, найдем с помощью C), что я2 = (N \ а+а + / | iV> = N + 1. Умножим далее D) слева на я+а: а+ (а+а + /) ) N) = (N + 1)а+ \ N} = xN' | N"). Сравнив это выражение с исходным D), получим N -\~ i = N', так что a+\N}= Vn + 1 \N + 1>. E) Аналогично можно показать, что а | N) = VN | Л' — 1>. F) Если принять энергию основного состояния моды за начало отсчета (т. е. Nmla = 0), то N = 0, 1, 2, . . . G) Найдем теперь матрицу преобразования (N | z)>, связываю- щую когерентный и энергетический базисы. Умножив B) на <iV |, получим рекуррентную связь между проекциями вектора | z> на направления <7V | и </V + 1 | : YN + 1 <^ + 1 | z> = = z <iV|z>. Отсюда <iVJ z> = z^ (iV!)"'/2 <0 | z>, и, следовательно, iV=O Из C) и условия нормировки <z | z> = 1 найдем модуль оставшей- ся неопределенной компоненты: | ф \ z> |2 = ехр (— \ z | 2). Пусть <0 \ zy — действительное число, тогда окончательно Заметим, что наши базисы имеют один общий вектор: | z = 0> = = | N = 0> = | 0>, который мы будем называть вакуумным. Спектр {z} неэрмитова оператора а комплексный и непрерыв- ный (так как а — q + ip), а его собственные векторы (см. При- ложение) неортогональны. Действительно, с помощью (8) и C)
92 ОСНОВЫ КВАНТОВОЙ ОПТИКИ " ' [ГЛ. 3 находим <z | z'> = Yj <z I N>(N | z'y = exp [z*z - -1 (| z |2 + | z j2)] , |<z |*'> |2 = exp[- |2-z' |»1. Таким образом, когерентные состояния приблизительно ортого- нальны, если \z — z'l^l. В то же время непрерывное множество векторов {|z>} полно (даже «сверхполно» [1]): — {d"-z\z~}{z\ — I, A0) где dH — d (Re z) d (Im z) и интегрирование производится по всей комплексной плоскости. Соотношения полноты C) и A0) означают, что две рассмотрен- ные системы «координат» перекрывают все гильбертово простран- ство возможных состояний моды поля (т. е. линейного осцилля- тора), так что любой вектор этого пространства можно пред- ставить в виде суммы векторов | 7V> или | z>: Аналогично, любой тензор, связывающий линейно два вектора этого пространства, можно представить в виде двойной суммы диад: /= 2/NiV'|^><An = Jt-2U2zdV/Z2,|2><z'|, A2) гДе fzz' = ^z I / I г'У- Отсюда находим наблюдаемые в состоянии |> величины </>= S W< |^><7V| > = ... NN' Введем для дальнейшего оператор сдвига [1], который перево- дит когерентные состояния друг в друга: Of) — л2а+-2*а . д2а+„-2*а-|г|2/2 <^и% ^^ с — с- с ' ' , 25z|?o> = ei<P|zo + z>, 9 = Im(zz*), ¦ A3) 3)t = SD71 = 33-z, 3)ta3)z = a + z. Многомодовое поле. Обобщение рассмотренных базисов на многомодовыи случай не представляет труда. Если состояния мод свободного поля приготовлены независимо, то волновая функция совокупности мод будет равна просто произведению волновых функций отдельных мод: • • • = П | !>*>*.
§ 3.3] ВОЗМОЖНЫЕ СОСТОЯНИЯ ПОЛЯ 93 Гильбертово пространство всего поля образуется «произведением»- отдельных модовых пространств с соответствующим бесконечно- кратным увеличением размерности. Это пространство перекрывается, например, совокупностью- энергетических векторов \ \ A5) к Поле в таком состоянии имеет определенную энергию: A6) П | где ? = 2ft»fctfft A7) (операторы aja^- действуют лишь на «свою» волновую функцию; Определим оператор общего числа фотонов = 2 «Я. к В энергетическом состоянии A5) общее число фотонов N также определено: A9) Вектор A5) задается бесконечной последовательностью целых чисел Nj_, N2, . . ., называемых числами заполнения. Произвольное состояние поля (в том числе с зависимыми модами) можно пред- ставить в виде Г . B0} где суммирование производится по всевозможным сочетаниям чисел заполнения. Аналогично A5) можно сконструировать ко- герентный базис с ортами | z У = П | z^fe- Независимость плоских мод (см. A4)) в реальных оптических экспериментах практически неосуществима, так как дифракция и упругое рассеяние перемешивают волновые функции мод с раз- ными направлениями векторов к, вк\ и с одинаковой частотой ск. Упругое рассеяние на движущейся молекуле за счет эффекта Допплера делает статистически зависимыми и разночастотные моды. Этот же эффект дает неупругое (комбинационное) рассея- ние. Примеры приготовления различных состояний поля будут приведены в следующих главах. Например, в § 5.3 будет описано состояние с определенной энергией и неопределенным числом фо- тонов.
94 ОСНОВЫ КВАНТОВОЙ ОПТИКИ [ГЛ. 3 Свойства базисных состояний. Согласно E), F) состояния <а+ | Ny, | Ny и а | Ny принадлежат энергиям, отличающимся на энергию фотона Нф,что и объясняет названия операторов а+ и а. Любое энергетическое состояние одной моды («Л^-фотонное» со- стояние) можно представить в виде |yV> = (/V!)-1/2(a+)JV|0>. B1) Если поле находится в iV-фотонном состоянии, то измерение его энергии даст точное значение Йсо/V. В то же время результат от- дельного измерения амплитуд поля q, p или а в А^-состоянии пред- сказать невозможно, а при повторных измерениях | а | будет флуктуировать около среднего значения у N. Если же поле приготовлено в когерентном состоянии, то, на- оборот, флуктуации амплитуды будут минимальны [1], а число фотонов будет флуктуировать согласно (8) по закону Пуассона: г'г. ¦ B2) Распределение амплитуды и фазы поля в когерентном состоянии близки к классическому колебанию с определенной фазой и ста- бильной амплитудой [1]. Возможны и «сверхкогерентные» состоя- ния с еще более определенной фазой [159]. Оптические детекторы, как уже отмечалось, обычно «реаги- руют» на нормально-упорядоченные операторы поля. В случае когерентного состояния усреднение нормально-упорядоченного момента согласно B) дает <.z\a+nam\z} = z*nzm. B3) Это свойство факторизации средних величин делает когерентный базис наиболее удобным при вычислениях. Из B3) следует, что если /норм (а+, а) — произвольная функция, в которой операторы уничтожения действуют раньше операторов рождения, то ее усреднение по когерентному состоянию с собственным значением z производится просто заменой а+, а на z*, z: </hoPm>z = <z | /норм (а+, a) | z> = /норм (z*, z). B4) Например, <a+a>z = | z | \ <aa+>z = <a+a + /> z = | z |2 + 1. Смешанные состояния. Как уже упоминалось в конце § 2.2, на практике приготовление реальных объектов, и в том числе элек- тромагнитного поля, в каком-либо чистом состоянии — например, энергетическом или когерентном — встречается с большими труд- ностями. Чаще всего мы имеем дело со статистической смесью не- скольких чистых состояний, описываемой матрицей плотности {2.2.41). В отличие от случая суперпозиции состояний A1) ба-
§ 3.3] ВОЗМОЖНЫЕ СОСТОЯНИЯ ПОЛЯ 95- зисные векторы входят в смешанное состояние с неопределенны- ми, флуктуирующими фазами, и поэтому при образовании квад- ратичных выражений они не интерферируют (здесь имеется не- которая аналогия с невозможностью стационарной интерференции между некогерентными классическими волнами). Свет солнца или электрической лампы соответствует модели поля, в которой каждая отдельная мода находится в смешанном состоянии, описываемом в энергетическом базисе больцмановской диагональной матрицей плотности: p$b' = bNN,(l-e-x)e-"*, B5) где х = %&к/-кТ и Т = 6000 или 3000 К (подробнее см. следующую главу). Желтые лучи солнца согласно B5) состоят на 99,2% из вакуума с малой примесью однофотонного @,8%) и двухфотон- ного @,01%) состояний. Средняя населенность уровней осциллятора (т. е. среднее число фотонов) в равновесном состоянии согласно B5) равна < #>(Г) = Sp (р<г>а+а) = (ех - I)'1 ==Ж, B6) где мы ввели оператор числа фотонов N = а+а. Высшие моменты этого оператора в равновесном состоянии равны (Nmym = mijrm. B7) Такая же связь между моментами имеет место и для классической случайной величины / с непрерывным экспоненциальным рас- пределением (ср. B5) ) P(I) = {iy1e~Il<I>; B8) такое распределение получается, если / = z*z = z'2 + z и рас- пределения независимых величин z' и z" — гауссовы (нормальные), поэтому мы будем называть равновесное распределение поля га- уссовым. Матрицу плотности можно представить и в когерентном базисе. Как показали Глаубер и Сударшан [1, 2], это представление для широкого класса возможных теоретических состояний диаго- нально (ср. A2) ): p = jd2zP(z)|z><z|, B9) где l<PzP (z) = 1. Эта формула называется Р'-представлением опе- ратора плотности. Если функция Р (z) известна, то среднее- значение любого оператора можно найти по формуле )/zz . C0) (эту формулу легко получить с помощью многократного приме- нения разложений единицы D), A0)).
*96 ОСНОВЫ КВАНТОВОЙ ОПТИКИ [ГЛ. 3 /•-представление удобно для вычисления средних от нормаль- но-упорядоченных операторов. Согласно B4) и C0) (/норм « «)> = J dHP B) /норм (z*, z). C1) В случае равновесного состояния а в случае чистого когерентного состояния | %> Лог (*) = 6<»> (Z - ZX). C3) Существенно, что набор возможных квантово-статистических состояний осциллятора гораздо богаче набора, допускаемого классической статистикой. Так, если когерентные состояния еще имеют похожие классические состояния (детерминированное ко- лебание с определенными фазой и амплитудой), то #-состояние не имеет в классике ничего похожего. Хотя мы еще не умеем пока приготавливать чистые TV-состояния поля (кроме вакуумного), экспериментальная квантовая оптика в принципе должна давать много неожиданных эффектов (например, недавно обнаруженный эффект антигруппировки [160]). Характеристическая функция. Моменты проще вычислять не с помощью операции интегрирования C0), а с помощью дифферен- цирования. Для этого определим следующую нормально-упоря- доченную операторную функцию одной моды: ^. C4) Среднее значение этого оператора называется нормально-упоря- доченной характеристической (или моментопроизводящей) функ- цией или, короче, %-функцией: % (|х, [х*) = (х (И. F*)> = Sp {рем*+е->*»}. C5) Из этого определения следует, что производные % в нулевой точке равны нормально-упорядоченным моментам: . C6) Отсюда C7) {предполагается, конечно, что распределение таково, что моменты существуют). Согласно C1) и C5) функции Р и % связаны двумер-
§ 3.3] ВОЗМОЖНЫЕ СОСТОЯНИЯ ПОЛЯ 97 ным преобразованием Фурье: %([i,\i*) = ^d4P(z)e»^*-~. C8) В случае N-, z- и J-состояний х-функция равна соответственно Хлг = LN (| ц |2), Х2 = exp (\xz* — \i*z), C9) Хг = exp (- Ж | ц | 2) (здесь L/v (а;) — полином Лежандра, подробнее см. [161]). Правило коммутации аал = а+а + 1 позволяет по «нормаль- ным» моментам C6) находить «антинормальные» <а'па+"> и сим- метризованные моменты. Проще, однако, их находить из соот- ветствующих х-функций [161]: Ханти = <е-^«е^+ > = еН^Хнорм, D0а) Хсим = < <^+-^> = е-1" 1'/*ХнОрм. D06) Указанные связи с «нормальной» х-функцией Хнорм ^^ X легко получить с помощью следующего операторного тождества (вы- вод см. [2], с. 162): ef+g _ efeg+[g,ni2 — е8е^и, 8Ш D1) (предполагается, что / и g коммутируют с [/, g]). В частности, e\ia++t\a __ еца+ег\(а+:л/2) __ et\agfx(a+-r\l2)_ D1а) Фурье-образы D0) аналогично C8) являются распределениями квазивероятностей Рятя, Рс-ах (подробнее см., например, [161]). Функцию РСим (z) называют распределением Вигнера. Из определения C5) следует еще одно удобное свойство муль- типликативности функции х: Х~ФУНКЦИЯ суммы нескольких не- зависимых случайных величин равна просто произведению %- функций этих величин. Например, согласно D0а) можно считать, что на входе каждой моды идеального квантового или парамет- рического усилителя (реагирующего на антинормальные момен- ты), кроме «истинного» сигнала с х-функцией Хнорм, действует еще независимый «квантовый шум» с гауссовой характеристичес- кой функцией ехр (—[А[а*). Моменты суммы независимых величин не равны, конечно, сумме моментов, однако можно составить комбинации моментов Xmn (называемых кумулянтами или семиинвариантами), обла- дающих этим свойством аддитивности. Кумулянты определяются разложением п=о
98 ОСНОВЫ КВАНТОВОЙ ОПТИКИ [ГЛ. 3 из которого следует, что в случае гауссовой статистики все ку- мулянты, кроме второго (Яи = <а+а», равны нулю. Динамика состояния поля. До сих пор мы не учитывали за- висимости векторов и операторов от времени. Будем считать, что все написанные выше соотношения относятся к фиксированному моменту времени t0 = 0. По определению в этот момент векторы и операторы в различных временных представлениях (§ 2.3) сов- падают: a (t0) = аш (t0) = а. Таким образом, две наши системы базисных функций являются собственными векторами шредин- геровских операторов невозмущенной энергии и уничтожения фо- тонов и относятся к моменту t0: \N>=\N, to>, | z> eh | z, *0>. D3) Согласно § 2.3 переход к другим моментам времени осуще- ствляется с помощью унитарных операторов эволюции и % (или § = %оШ). Можно показать [1], что решение уравнения B.3.5а) для оператора S с гамильтонианом C.2.6) имеет [вид § (t) = есм+-а*а+гФ; D5) Im / (h) f (tt) Сравнение D5) и A3) показывает, что классический (т. е. детер- минированный, заданный) ток переводит поле из одного коге- рентного состояния в другое: 8 (t) = т [а (*)] D6) (фаза ф опущена, так как она выпадает при образовании наблю- даемых величин). Полный оператор эволюции согласно D4) и D6) равен % (t) = е-^Ж) (a) = e-i<ofa+aeo»+-a*a. D7) Теперь мы можем выразить операторы и векторы в любом времен- ном представлении — гейзенберговском, дираковском и т. д.— через шредингеровские операторы а+, а и начальный (гейзенбер- говский) вектор состояния | to~). Рассмотрим сперва унитарное преобразование с помощью опе- ратора невозмущенной эволюции D4). С помощью A), B) и (8)
S 3.3] ВОЗМОЖНЫЕ СОСТОЯНИЯ ПОЛЯ 99 легко находим динамику свободного поля (х = iat): \N,ty = cU0\N) = e-"x\N>, D8) \z, t>' = %\z} =%\ N, t}' (N \z> = \ze-x}, D9) aa{t)~%la4k = ae-x E0) (последнее равенство можно получить умножив a0 (t) на | N~) с учетом F)). Из E0) следует, что произвольная операторная функция в представлении взаимодействия изменяется во времени по закону f (а+, а) = / (а+ех, ае~х). E1) В частности, из E1) и B.3.9) следует Я = 2)(ае-х), .#+ —25(_cur«). E2) Эволюцию вектора состояния с учетом возмущения легко най- ти в случае когерентного начального состояния. При этом со- гласно A3), D6) и D9) вектор состояния в других представлениях остается когерентным: E3) E4) z, 0м = S+'MoS I z> = I 2 @ - « @> E5) (z (t) ss [z + a (t)]e~iai). Отсюда при произвольном начальном состоянии следует Из E4) и B9) находим зависимость от времени матрицы плотности в представлении Шредингера: Рш (*) = J d«zP (z) I z @> <z (f) |, E7) которая определяет эволюцию статистики в случае смешанного начального состояния, допускающего /"-представление. Найдем теперь динамику оператора уничтожения в различных представлениях. Из D6) и A3) следует закон изменения оператора «огибающей» о» (if) = S+aS = a + a(t), E8) отличающийся от гейзенберговского оператора тривиальным экспоненциальным множителем Яг (t) = %+а% = [a + a {t)\e~x. E9)
100 ОСНОВЫ КВАНТОВОЙ ОПТИКИ [ГЛ. 3 Полагая здесь а = 0, получим оператор а° в представлении вза- имодействия E0). Таким образом, заданный ток добавляет к опе- раторам рождения и уничтожения «скалярную» величину, равную классической вынужденной амплитуде C.1.22) (формулы типа E8) более правильно писать в виде а + / а (?). Наконец, в «штри- хованном» представлении B.3.10) согласно E2) a' (t) = Я+аЯ = а + a (t) e~x. F0) Наблюдаемые величины, конечно, не зависят от представления. Например, при когерентном начальном состоянии в представле- ниях Шредингера и Гейзенберга средняя амплитуда моды равна согласно E4) и E9): <(z + а)е~х \а \(z + а) е~ж> = <z | (а + а) е~х | z> = (z + сс)< гх Изменение статистики поля во времени удобно описывать с помощью %-функции C5), в которой р и а надо писать в каком- либо одном представлении. Например, в случае когерентного на- чального состояния (ср. C9) ) Хког @ = е^'Н^ГО, F1) где функция z (t) определена после формулы E5). В случае равно- весного начального состояния из C2) следует X (t) = e-^*№*+nz*(o-n*2@. F2) Такое состояние называется смещенцым гауссовым, в классиче- ской теории вероятностей ему соответствует суперпозиция гар- монического сигнала и хаотического шума. Если начальное поле было в состоянии вакуума, то из F1) при z = 0 следует X @ = ехр {ца* (I) еш — \а*а (Z)<riM(}. F3) Таким образом, классический ток изготавливает поле в коге- рентном состоянии. Нормально-упорядоченные моменты при этом будут равны <а+"а"> = \ a (t) \ 2П. Матрица рассеяния поля. Мы рассмотрели эволюцию статис- тики поля в простейшем случае — под действием детерминирован- ного тока. Как правило, однако, следует ток также считать опе- ратором и рассматривать совместное изменение общей статистики поля и вещества в результате их взаимодействия. При описании оптических экспериментов нас обычно не интересует эволюция состояния вещества, и его роль сводится к преобразованию стати- стики падающего поля (которое в общем случае может быть не- стационарным, импульсным). Таким образом, задачей теории яв- ляется вычисление ^"функции (или матрицы плотности) рассеян- ного поля % (°°) == %' через х (—°°) — % и начальную %-функцию
§ 3.4] ФУНКЦИЯ ГРИНА 1 вещества. Подчеркнем, что преобразование % -> %' с исключен- ными переменными вещества уже не является унитарным, и поэтому оно описывается кинетическим уравнением (вместо уравнений Шредингера или Гейзенберга). С феноменологической точки зрения, наличие образца эквивалентно действию некоторого оператора %' = 0%, зависящего от параметров образца (темпера- туры, формы и т. д.). Практически обычно задаются на «входе» (t0 = —оо) и измеряются на «выходе» (t = оо) лишь моменты низшего порядка, и задача сводится к отысканию матриц рассея- ния, осуществляющих преобразование {<А>, <а^ад-2>,...} -*¦ -> {<«*>', «akl>',...}. § 3.4. Функция Грина и квантование макроскопического поля в среде Внутри вещества, кроме поля от внешних источников, имеется поле, созданное заряженными частицами вещества. Если не учи- тывать теплового хаотического движения частиц и соответствую- щего ему флуктуационного поля, а также пренебрегать мелкой пространственой структурой поля с масштабом порядка межатом- ного расстояния, то такое усредненное поле, называемое макро- скопическим, можно описывать с помощью феноменологических уравнений Максвелла. Если, далее, пренебречь поглощением, то макрополе можно проквантовать согласно общим правилам перехода от классиче- ских уравнений движения к квантовым (§ 2.1). Мы сперва рас- смотрим общий случай поглощающей однородной среды и опреде- лим функцию Грина уравнений Максвелла в га и А?со-представ- лениях. Последняя понадобится нам для описания рассеяния све- та на поляритонах и позволит ввести понятия нормальных волн, ортов поляризации и закона дисперсии. Феноменологические уравнения Максвелла. Из уравнений C.1.1) и C.1.2) следует, что плотности тока и заряда связаны уравнением непрерывности р + div j = 0 и поэтому их можно описать одним вектором поляризации Р, который мы определим равенством Р = j. Разделим поляризацию на три части: заданную внешними силами Р, индуцированную силой Лоренца Р' (Е, II) п вызванную невозмущенным тепловым движением зарядов. По- следняя часть приводит к тепловому излучению и пока учиты- ваться не будет (см. гл.4, 5). Если обозначить D = Е + 4лР', то уравнения Максвелла — Лоренца примут следующий вид: Ь — с rot Н = — 4яР, Aа И + с rot Е = 0, A6 div I) = — Ал div P, Aв) div Н = 0. Aг)
102 ОСНОВЫ КВАНТОВОЙ ОПТИКИ [ГЛ, S При последовательном квантовом подходе здесь все величины (кроме Р) следует считать операторами в представлении Гейзен- берга, причем Р' зависит от операторов и поля и вещества. Однако в макроскопической электродинамике поля обычно считаются де- терминированными величинами, усредненными по объему, мень- шему К3, но все еще содержащему много частиц. При этом Р' (Е, Н) вычисляется по теории возмущения и усредняется по ансамблю с помощью матрицы плотности вещества (подробнее см. [8, 11, 13]). Получающиеся в результате макроскопические уравнения Мак- свелла описывают эволюцию поля под действием внешних источ- ников с учетом затухания и их можно рассматривать как кине- тические уравнения (§ 2.5) для первых моментов поля. В окнах прозрачности вещества затуханием можно пренебречь и тогда эти уравнения определяют унитарное преобразование полей, так что последние можно считать операторами. Возможен и чисто феноменологический подход, при котором постулируется определенная функциональная связь между Р' и макрополями Е, Н (мы не вводим новых обозначений для ус- редненных полей). Если не учитывать явную зависимость отЯ, то эту связь можно записать в следующем символическом виде: Р' (Е) = %ЫЕ + %^Е2 + ХC)-#3 4- • • • B) Это формальное равенство исключает из рассмотрения бесчислен- ное множество микроскопических переменных, описывающих движение зарядов, и позволяет разделить задачу на два этапа — вычисление в рамках той или иной модели явного вида связи B) и решение уравнений A) при известной зависимости Р' (Е). В приближении линейной оптики учитывается лишь первое сла- гаемое в B) и оптические свойства среды полностью описываются линейной восприимчивостью %A> = % или диэлектрической про- ницаемостью. Функция Грина для поля в среде. Для «алгебраизации» диф- ференциальных уравнений Максвелла в случае однородной в про- странстве и во времени среды можно разложить поля с помощью четырехмерных интегралов Фурье C.2.31). При этом B) в линей- ном приближении примет вид Р Aш) = х (fca>) • Е (к'л) C) (точка означает суммирование — свертку по соседним индексам: Е , а уравнения A) станут алгебраическими: е-Е — пхН= — 4itP, Dа) Н — п X Е = 0, D6) ik • 8 • Е = — Ык • Р, Dв) к ¦ Н -= 0, Dг)
§ 3.4] ФУНКЦИЯ ГРИНА 103 где п = ск/сл и аргументы к, &> (которые мы полагаем пока дей- ствительными) опущены. Тензор диэлектрической проницаемости е(ка>) = I + 4л;у, (ка) при учете зависимости от & (называемой пространственной дисперсией) описывает и магнитные свойства среды [8], поэтому мы не различаем магнитную индукцию и маг- нитное поле: Н = В. Заметим, что равенство Dв) не является не- зависимым, так как оно следует из Dа) при умножении послед- него на к. Согласно Dв) в случае свободного поля (когда JP = 0) вектор индукции -D = е-U1 перпендикулярен вектору к. Подставим D6) в Dа), тогда (/г2л — е) • В = 4яР, E) где мы ввели тензор проектирования на перпендикулярную к плоскость: л = I — кк (к = к/к), (б) или в ортогональных координатах: Пц = 8^ — kjcj. Определим тензорную функцию Грина G (iia) = 4я {п2л — е), G) тогда из E) и D6) следует E = G P, Я = ихF-Р). (8) Таким образом, проблема отыскания полей излучения в однород- ной анизотропной среде с известной проницаемостью е при за- данных источниках сводится в Агю-представлении к нахождению обратной матрицы — одной из стандартных задач линейной ал- гебры. В Приложении (формула (П.40)) показано, что тензор G) можно представить в виде следующей суммы трех диад: G=%G-v = 2iGve'xev, (9) v=l v е) (Ю) где nv и ev — собственные значения и левые собственные векторы матрицы л-е, e'v — правые собственные векторы e-1-rt и pv — обобщенный угол анизотропии: cos2 pv = ev ¦ jt • ev = ev/rc2, ev ss ev • г • ev, | ex \ = 1, щ" = 0, cos p3 = 0. Согласно (8) и (9) функция Грина для магнитного поля равна = S(WX ev)evGv. A2) V=1
404 ОСНОВЫ КВАНТОВОЙ ОПТИКИ [ГЛ. 3 Нормальные волны. Обычно в оптике решаются граничные за- дачи, в которых источники поля находятся вне рассматриваемой области L3 и поле является свободным, т. е. удовлетворяет одно- родным уравнениям Максвелла. Согласно E) эти уравнения в А" «-представлении имеют вид (п2л — г) ¦ Е° = Q. A3) Умножив это равенство слева на 8~Vft2, получим (e-i . л — п-*1) ¦ Е° = 0, A4) откуда следует, что свободное электрическое поле Е° (&со) в общем случае является суперпозицией трех нормальных волн El с поля- ризацией е'м и с определенной связью между со и к: (с/с/соJ = п2 = nl (A-co) (v = 1, 2), A5а) в8 • е (йю) • е'3 = 0 (v = 3), A56) Таким образом, в свободном поле (в отличие от вынужденного) со и к не являются независимыми величинами. Величина nv на- зывается коэффициентом преломления. Уравнение A56) удовлет- воряется, лишь если вектор к параллелен одной из главных осей е [8] и в дальнейшем этот случай учитывать не будем (его можно счи- тать предельным случаем для волн с v = 1,2). Закон дисперсии. Уравнение A5) можно записать в эквива- лентном виде (уравнение Френеля, см. [143]): det {с2к2п — со2е (fcco)} = 0. A6) В поглощающей среде е Ф е.+, так что nv — комплексные вели- чины и уравнение Френеля удовлетворяется лишь при комплекс- ных со и (или) к, что соответствует экспоненциальному затуханию (Im со <С 0) нормальных волн во времени и (или) пространстве. Пусть к — действительный вектор, тогда A5) определяет не- сколько комплексных функций о = (Hvfi (к), где v = 1, 2 — ин- декс поляризации, а индекс-|я учитывает появление дополнитель- ных решений A5) вследствие частотной дисперсии е (со). Решение уравнения Френеля при фиксированных со, v, \x и к (т. е. функция, обратная к окц (к)) также может быть много- значным вследствие пространственной дисперсии [8]. Дополни- тельные решения с большим значением к соответствуют так назы- ваемым «новым» волнам, впервые рассмотренным Пекаром. Но- вые волны наблюдаются вблизи экситонных частот в кристаллах. Многозначная функция &к = соУд (к), определяющая фазовую скорость нормальной волны c/nv = а к/к, называется законом дисперсии; совокупность пяти параметров {k, v, \i} = к мы бу- дем называть модой, а комплексное число ю^- — собственной ча-
§ 3.4] ФУНКЦИЯ ГРИНА 105 стотой моды. Заметим, что при фиксированном к корни уравнения A5) из-за множителя оJ двойные: wi = ± ck/nv (ю|:~'), однако можно показать, что числа &)s+) и ю1~) отличаются лишь знаками действительных частей. Решение с положительной действительной частью мы обозначим через со^-г 4+) = %, а/*"'= — «>?, Reo)fc>O, 1тю*<0. A7) Электрическое поле нормальной волны параллельно орту поля- ризации, определенному при &> = &>^~~ : epY^evik,^). A8) Итак, в свободном поле частота и длина волны жестко связаны законом дисперсии, а при наличии источников (в частности, при вычислении равновесного поля с помощью ФДТ — см. § 4.2) — независимы. В последнем случае закон дисперсии в форме A5а) (п = ±rev) можно рассматривать как условие «частотно-вол- нового» резонанса, при котором отклик электромагнитного «ва- куума» в среде на возмущение резко возрастает (см. (9)). Переход к М-представлению. Умножив (8) на оператор Фурье J da ехр (—iwt), получим Е (kt) = j dt'G (й>, t—t')-P (hf), A9) G (kt) e= \ Gv (kt) = -?- \ \ dae-™lGv (Лий) ev?v. B0) v=i v=i Чтобы найти этот интеграл в явном виде, будем рассматривать подын- тегральное выражение / (ш) как функцию комплексного переменного и вос- пользуемся теоремой вычетов, согласно которой интеграл по замкнутому контуру равен умноженной на 2ni сумме вычетов в полюсах / (о>), лежащих внутри контура: Функция Gv(kt) — отклик моды на короткий импульс тока или поляри- зации в момент t = 0, и по принципу причинности она должна содержать множитель G (t) (ср. C.1.24)). Далее, функция /(w) пропорциональна ехр (a>"t), и поэтому контур интегрирования при t > 0 надо замыкать полу- окружностью в нижней полуплоскости (где о> <[ 0), а при t < 0 — в верх- ней. В последнем случае 6 (?) = 0 и, следовательно, спектральная функция Грина Gv (feco) не должна иметь полюсов «вверху»: сйA < 0, Это условие обес- печивает затухание отклика при t —» ос. Вклад в интеграл B1) от полуокружности равен нулю из-за множителя ехр (о)"г), так что с учетом (9) и A0) \-^ (ее е~ш ) Gy (kt) = - 4я?6 (t) ) Res li. __ . B2) ^—J („2 __ „2) COS2 p
106 ОСНОВЫ КВАНТОВОЙ ОПТИКИ [ГЛ. 3 Вычет отношения и (<»)/«; (со), в котором w имеет простой нуль в точке Q, равен и (Q) (tWdco)^1. Чтобы воспользоваться этим правилом, разложим / (<о) на простые дроби: 1 w2/A+J\ B3) 2сЧ \ к — \ С с с cos pv В результате B2) принимает вид B5) Знание функции Грина для нормальных волн позволяет с помощью ФДТ B.4.19) находить равновесные флуктуации макрополей (§ 4.2). Кроме того, по формуле B.4.8) можно определить и комму- таторы полей, т. е. проквантовать феноменологические уравнения Максвелла. Далее будем пренебрегать поглощением и пространственной дисперсией. Ниже будет показано, что при этом производную B5) можно выразить через групповую скорость, так что Gv (Ы) = 4я6 (t) 2 evev^% sin wkt, B6) n где коэффициент \ определен в C5). Сравнение B6) с C.1.27) при учете Р = j показывает, что электрическое поле в прозрачной сре- де в ?2 раз больше, чем в вакууме (при одинаковых сторонних по- ляризациях). Пусть Pv (Ы) = Р0Ь (t), тогда согласно A9) и B6) поле в «мо- де» к = {U, v, (х} будет, как и в случае вакуума, зависеть от вре- мени гармонически с собственной частотой &>с. В веществе, од- нако, орты поляризации имеют определенную ориентацию (в слу- чае анизотропного вещества), и они могут быть комплексными и не поперечными относительно к. Кроме того, поле с фиксиро- ванным и волновым вектором к и типом поляризации v в общем случае содержит много гармоник, отличающихся индексом jx. Но если нас интересует поле с частотами, близкими к одной из вет- вей ^ закона дисперсии, то мы можем его представить как сумму гармонических осцилляторов и легко перейти к квантовому опи- санию (аналогично § 3.2). Квантование поля в среде. Рассмотрим энергию нормальной волны с амплитудой Е^\ заключенную в объеме L3. Из уравне-
§ 3.4] ФУНКЦИЯ ГРИНА 407 ний Максвелла следует (см. [8], с. 97), что к = -L. J dt jj dr (E ¦ I) f It • H) = "^^'} <27> (дисперсией векторов поляризации для простоты пренебрегаем). Энергия магнитного поля в нормальной волне согласно D6) и A1) пропорциональна величине | wv X ev|2 = Hv[l — (е* • еа)(е3 ¦ ev)\ = n%e*-n ¦ ev= &v. поэтому (?[г> ess ?^+) *) L3 B8) Будем далее считать амплитуды нормальной волны опера- торами, пропорциональными операторам ак, ац в представлении Шредингера (ср. C.2.29)) с правилами коммутации C.2.9): Е[; —» tCf;afc, Е* —>¦ — ic^al, [Ек+\ Ей]— cl. B9) Коэффициенты пропорциональности выберем так, чтобы произ- ведение На^а^п]; равнялось энергии свободного поля в моде B8): C0) Можно ожидать, что многие соотношения квантовой оптики для вакуума (§§ 3.2, 3.3) сохраняют силу для макрополя в прозрачном веществе при соответствующей замене ортов поляризации и ум- ножении коэффициентов ск на Е^. Следует подчеркнуть, однако, что фотон в среде (называемый также поляритоном или свето- жситоном) является квазичастицей со сложным законом диспер- сии и конечным временем жизни. Представление поля как «газа» из независимых бозе-частиц имеет^смысл лишь в приближении линейной оптики и при пренебрежении поглощением. Соответствия B9) относятся к свободной волне с определенным направлением распространения. В общем случае их надо заменить на следующее соотношение между операторами^в представлении
108 ОСНОВЫ КВАНТОВОЙ ОПТИКИ [ГЛ. 3 Гейзенберга (ср. C.2.14)): Е (rt) = i 2 е%ак (t) eik-r + э. с., C1) Н (rt) = i 2 (л» X et) скак (t) eik^ + э. с., C2) к к = {к, v, |л}. Производную в C0) можно выразить через групповую ско- рость. Пренебрежем частотной дисперсией угла pft между элект- рическим полем и индукцией, тогда Нетрудно показать [8], что «сигнал» (т. е. огибающая пакета из нормальных волн) со средним волновым вектором к движется (в приближении он- = 0 и <92Qt/<%2 = 0) без искажения, причем направление и скорость его распространения определяются век- тором групповой скорости Vo)* s t*fr. Пусть вектор к получает приращение ДА; || fc, тогда собственная частота моды изменяется на Ao)fc = uu'Ak, так что ди>к K, C4) где ps- — угол.между ик и к. Если не учитывать пространственную дисперсию, то ик \\ (Ек X Нк) и р^ = рк, так что ck = где vk = c/nk — фазовая скорость. Представление ыг. Трехмерное фурье-преобразование выра- жения (9) определит функцию Грина, связывающую Е и Р в юг- представлении. В случае изотропной среды без пространственной дисперсии, когда е = Те (&>), преобразование дает (&> ^> 0) ;). C6) = /гюг, г = г/г, л = I — гг,
§ 3.4] ФУНКЦИЯ ГРИНА 109 Формулу C6) можно также представить в виде G((ur) = \—«--Г Ч z т~\ • C8) v ' [ с2 е Or дг j r v ' В анизотропной среде трехмерное фурье-преобразование функции Сг ((ofc) можно выполнить в явном виде, лишь если точка наблюдения находится в дальней зоне относительно области с от- личной от нуля поляризацией. С помощью диадного представле- ния (9) можно показать, что t = ш t /rv = nvalc = У ev • г • ev , D0) ' с cos pv v ' где kv — комплексный волновой вектор v-й нормальной волны, параллельный JB и удовлетворяющий дисперсионному уравнению to = &>v (fc), и ev, е^ — соответствующие единичные векторы по- ляризации. Подчеркнем, что в анизотропной среде длина нормальных волн и показатель преломления зависят от направления распростра- нения. Например, для необыкновенных волн в прозрачном одно- осном кристалле из уравнения Френеля A5) следует 72 , D1) где а — угол между к и оптической осью кристалла и ех = 8У, sz — главные (собственные) значения тензора диэлектрической проницаемости. Обратим внимание, что связь D1) в полярных ко- ординатах изображается эллипсом, лишь если оба главных зна- чения положительны. Если же ех или ег отрицательны, то D1) соответствует пара гипербол.
Г Л А В А 4 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ Хотя тепловое излучение (ТИ) нагретого вещества — класси- ческий объект физики, изучение которого положило почти сто лет назад начало квантовой механики, некоторые его особенности, связанные с многофотонными переходами, мало исследованы. Предварительно в этой главе будет рассмотрена статистика теп- лового электромагнитного поля в однофотонном приближении. Влиянию многофотонных элементарных процессов на ТИ посвя- щена следующая глава. Следует различать две основные постановки задачи. В первой рассматривается равновесное поле в бесконечном пространстве (пустом или заполненном веществом) или внутри замкнутой поло- сти. Эта задача относится к равновесной статистической физике. Во второй рассматривается ТИ в вакууме, создаваемое образцом конечных размеров (или занимающим полупространство, слой), температура которого поддерживается постоянной во времени и пространстве (несмотря на радиационное охлаждение). Формаль- но такая задача входит в сферу влияния неравновесной статисти- ческой физики. Как следует из дальнейшего, связь между ТИ и равновесным полем не всегда тривиальна. В настоящей главе равновесное поле в вакууме и в линейной сплошной среде обсуждается кратко в §§ 4.1 и 4.2 соответственно, а следующие разделы посвящены ТИ. В § 4.3 дается краткое опи- сание макроскопического метода расчета ТИ с помощью ФДТ. Этот метод развивался в основном Левиным и Рытовым [144, 162], получившими общую формулу («обобщенный закон Кирхгофа»), выражающую вторые моменты поля через диэлектрическую про- ницаемость и функцию Грина для макроскопических уравнений Максвелла. В § 4.4 выводится новая форма обобщенного закона Кирхгофа (ОЗК), выражающая моменты поперечного поля через матрицу упругого рассеяния С/м- по отношению к фурье-амплиту- дам Ek (или операторам afr) [137, 184]. Далее, в § 4.5 ОЗК выво- дится другим способом — с помощью однофотонного кинетического уравнения для поля, из которого следует гауссов характер ста- тистики ТИ. Наконец, в §§ 4.6 и 4.7 рассматривается связь момен- тов поля в дальней зоне излучателя с моментами операторов рож- дения и уничтожения.
§ 4.1] СТАТИСТИКА РАВНОВЕСНОГО ПОЛЯ 111 § 4.1. Статистика равновесного поля в свободном пространстве Статистические свойства «черного излучения», т. е. свободного электромагнитного поля, находящегося в тепловом равновесии, хорошо известны [1, 143, 163], и мы здесь лишь напомним неко- торые моменты (в основном логического и терминологического характера). Равновесный статистический оператор. Как отмечалось в §2.2, вся информация о произвольной квантовостатистической модели (называемой системой) содержится в статистическом операторе р. Термин равновесный означает, что система находится в контакте с термостатом и ее статистика описывается каноническим ансамб- лем Гиббса, для которого p=p(T)==.z-1e-{3^, A) Разложение поля по модам (по плоским волнам в случае бес- конечного пространства или по собственным типам колебаний в случае замкнутой полости с зеркальными стенками) позволяет представить гамильтониан поля в виде диагональной квадратич- ной формы C.2.15), так что A) факторизуется: Р(Г) = П pf > = П Z? ехр (- ЙрЧА), B) Эта формула означает, что моды статистически независимы. Характеристическая функция. Зная р, можно найти распре- деление любой наблюдаемой величины или найти ее нормально- упорядоченную ^-функцию (§ 3.3). Согласно C.3.39) для одной моды (Т) ^ C) где JV^— среднее число фотонов в моде: рмк-1)-1. D) Это число называют также параметром вырождения. Важнейшее свойство %-функции заключается в том, что ^-функция суммы не- зависимых случайных величин равна произведению их %-функций. В результате из C) легко получаем %-функцию всего равновесного поля: Х<г> = ехр (- 2ж*и#*) = ехр (- ц ¦ JT ¦ ц*) . E) к Статистика фотонов. Другой интересной характеристикой поля является распределение числа фотонов Р (N) в какой-либо моде.
112 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ [ГЛ. 4 С помощью B.2.26) и B) легко находим, что это распределение будет «дискретно-больцмановским» *) (индекс к опускаем): = Sp (р | N>(N |) = Z'4-П^ 2SNJV.. F) N~ Сумма в F) обеспечивает дискретность распределения. Заметим, что распределение F) монотонно спадает с ростом аргумента, в отличие от пуассоновского C.3.22) при (N~)> ^> 2. Удобной мерой интенсивности относительных флуктуации случайной величины является корень из дисперсии (т. е. из вто- рого центрального момента), деленный на первый момент. Для те- плового распределения _ в --|/<^> l-i/ 1 Второе слагаемое под корнем, отсутствующее в случае пуассо- новской статистики, приводит к большим флуктуациям даже при JV ^§> 1 • Такой же результат получается, если применить общие принципы статистической физики к неразличимым бозе-частицам. Иногда говорят, что первое и второе слагаемые под корнем в G) соответствуют корпускулярной и волновой «компонентам» в дуа- лизме «волна-частица» и что наличие второго слагаемого харак- теризует стремление фотонов группироваться вместе. Если наблюдаемой величиной является общее число фотонов N' g в нескольких близких по частоте модах (ЛГ= 23 N^) , то из F) следует (см. вывод в [2]) bN' = y — (—+ i) = y \ i 1 • Таким образом, относительные флуктуации падают с ростом числа степеней свободы. Надо сказать, что в экспериментах по «счету фотонов» с помощью ФЭУ измеряется на Л", а число фотоэлектро- нов п, выбиваемых из фотокатода с квантовой эффективностью т| •< 1, поэтому наблюдаемые относительные флуктуации равны Ьп = 1/ — Здесь первое слагаемое под корнем обусловлено дробовым шумом, т. е. дискретностью заряда. Число мод g, которые «видит» детек- тор, определяется установленными перед ним пространственными и частотными фильтрами и временем счета (§ 4.6). Впрочем, мы здесь перешли уже к свойствам ТИ, а не равновесного поля. х) Его называют также геометрическим, так как оно образует геометри- ческую прогрессию, или распределением Бозе — Эйнштейна.
g 4.2] ФЛУКТУАЦИИ МАКРОСКОПИЧЕСКОГО ПОЛЯ ИЗ До сих пор речь шла о распределении статических величин или о средних от нескольких одновременных операторов. Однако переход к многовременным наблюдаемым, т. е. к функциям корре- ляции, тривиален, так как в случае свободного поля операторы аи зависят от времени гармонически. Например, (t)a (*')> Г) = ЛГе^-П. (8) С помощью C.2.20) это выражение можно представить в виде <а+ (t)a @)><г> = - JT [a* (t), a @)] = Ж (G (t) + G* (—*)). (9) Эта связь между вторым моментом, коммутатором и функцией Грина в равновесных системах согласно ФДТ (§ 2.4) универсаль- на (если под Ж в случае негармонических переменных понимать оператор [ехр (—ihfid/dt) — I]). Она позволяет сразу выразить вторые моменты для компонент электрического или магнитного поля (или для их фурье-образов) через соответствующие функции Грина, что мы и сделаем в следующем параграфе для простран- ства, заполненного средой. § 4.2. Фл}ктуации макроскопического поля в веществе Формально здесь также можно исходить из ансамбля Гиббса» однако чтобы сразу исключить не интересующие нас молекуляр- ные переменные и выразить моменты поля через макрохаракте- ристику среды — диэлектрическую восприимчивость,— проще воспользоваться ФДТ (§ 2.4). Обычно эту задачу решают в два этапа [143, 144]. На первом полагают флуктуирующим параме- тром поляризацию среды Р и находят с помощью ФДТ <СР2>, а на втором переходят от Р к электрическому полю Е с помощью уравнений Максвелла: <?2> = G2 <Р2> (здесь G — функция или оператор Грина). В однородной среде, однако, можно сразу счи- тать флуктуирующим параметром поле. Ниже мы сравним эти два метода расчета равновесных флуктуации поля в юАг-представлении. Далее мы найдем <?2> в ^-представлении и обсудим возмож- ность наблюдения равновесных величин. В заключение этого раздела будут получены простые выражения для равновесного &>А;-спектра в случае изотропной среды и однополюсной аппрокси- мации дисперсии. Будем исходить из следующего выражения для энергии взаи- модействия: <&= — §drP-E = -8it3v-1'ZPk- Е-к. A) Двухэтапный расчет. Положим в B.4.1) параметром системы /7- компоненту поляризации Рка, тогда из A) следует, что в качестве внешней силы надо взять 8л3Епа/и. Переходя к спектральным ве-
-114 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ [ГЛ. i личинам и определяя восприимчивость среды согласно JJfcu, = = Хкю-Еию, находим соответствие Xjy -+ Bя) идкЪ,Хк<оаа' = Bя)~3 6 (к — к') Xfcucca', B) так что из B.4.24) следует ^ + «О -<"«>• (х^ - t-k-J- C) Согласно B.4.32) %ка = %^, поэтому ^jra, Aш - ttu>), D) где индексы к, со в левой части означают, что соответствующие 6-функции опущены. На втором этапе Pfc@ подставляем в качестве ланжевеновой силы в неоднородные уравнения Максвелла, рассматриваемые как стохастические уравнения для поля. В спектральной форме эти уравнения имеют вид (§ 3.4) . F) С помощью E) образуем матрицу вторых моментов поля (-Efcco-Efc'd)') = ^fcco" (I'kvyPk'u'') • Gk'a>' G) и, подставив D), находим ^X+)-G+- (8) Прямой путь. С другой стороны, флуктуации равновесного поля в бесконечной среде логичней и проще находить, полагая в ФДТ именно поле наблюдаемой величиной, а поляризацию -среды — заданной силой: fi-^E ka, Fj — eitV^. (9) Аналогично D) находим Какая же формула правильная — (8) или A0)? Легко с по- мощью F) проверить, что они одинаковы, так как %-!,+ = (G^r-G-i = G-i-(G-G+).(G+ri A1) (последнее равенство является матричным аналогом равенства ImCr1) = — lmz/\z |2).
§ 4.2] ФЛУКТУАЦИИ МАКРОСКОПИЧЕСКОГО ПОЛЯ 115 Итак, электромагнитные «шумы» внутри вещества пропорцио- нальны неэрмитовой части функции Грина для уравнений Мак- свелла G, которую можно выразить через линейную восприимчи- вость % (сама функция Грина является «восприимчивостью ваку- ума» по отношению к действующим на него зарядам). В гл. 6 будет показано, как эта связь используется для измерения х в ИК-диа- пазоые. Заметим, что правая часть A0) без фактора Ж равна со- гласно B.4.25) коммутатору операторов невозмущенного поля Ека. Подчеркнем, что справедливость A0) не ограничена предполо- жением о линейности вещества. Нелинейность изменяет второй момент поля лишь снаружи вещества (с этим обстоятельством свя- зан любопытный парадокс — см. § 5.1), т. е. в рамках второй по- становки задачи. Кроме того, нелинейность нарушит связь F) (так как возникнут дополнительные каналы потерь и дисперсии за счет трансформации волн с разными частотами) и приведет к появлению высших разночастотных моментов как внутри, так и снаружи (см. следующую главу). В окнах прозрачности вещества матрица % становится эрмито- вой, однако матрица G —• G+ остается конечной — при малом по- глощении она пропорциональна б (&> + о)Л), где ю^ — дисперсион- ная функция (§ 3.4). Аналогичные A0) формулы имеют место и в других представ- лениях (kt, го, rt), так что задача определения равновесных вто- рых моментов сводится к отысканию функций Грина в соответ- ствующем представлении, т. е. к решению динамической задачи — феноменологической или микроскопической (заметим, что часто представляет интерес обратная задача вычисления восприимчиво- сти с помощью равновесных моментов). Например, г «-флуктуации в изотропной среде определяются через е (со) мнимой частью C.4.36) (ср. с формулой (90.23) в [143], полученной двухэтапным методом). fct-представление. Найдем моменты равновесного поля в ifci-представлении. Из (9) следует Ъг -> Bnr3vdk-k.Gaa, (Jet), A2) так что согласно временной форме ФДТ B.4.19) (Е (kt) Е (fe'O)) = ^y^i) {«* (*')-&(**)}, A3) где М = ехр (—iJif>d/dt) и G (Ы) можно выразить через у, (ко) с помощью C.4.25). В прозрачной среде без пространственной дис- персии из C.4.26) следует а (ft*) E? <fc'0)> = б (к + к') 2, ы*спсо1р A4) где все величины берутся при <в =
116 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ [ГЛ. 4 Проблема наблюдения. Естественно поставить вопрос, что же «на самом деле» является наблюдаемой и что силой. Эквивалент- ность формул (8) и A0) показывает некорректность этого вопроса в модели бесконечного или замкнутого пространства. В замкну- той системе, по определению, все параметры (Е, Р, %, G) нена- блюдаемы, она является «вещью в себе». Чтобы увидеть черное излучение в замкнутой полости, в ней надо проделать отверстие. Но мы тогда приходим ко второй постановке задачи — о ТИ сна- ружи вещества, причем теперь надо сделать дополнительное пред- положение о малости радиационного охлаждения. Иначе говоря, мы всегда наблюдаем неравновесные или квази- равновесные процессы, например, процесс нагрева холодного де- тектора раскаленным источником (заметим, что детектор с инвер- сией населенностей, наоборот, охлаждается). Слабая связь заря- дов с детектором и сильная с термостатом-подогревателем ставит Е и JP в неравноправное положение. Например, одиночная моле- кула, сильно взаимодействующая с термостатом и слабо — с по- лем, или молекулярный пучок вблизи источника являются про- стейшими моделями, в которых дипольные моменты в первом приближении могут считаться равновесными. Радиационные по- правки дают естественное уширение и лембовский сдвиг линий, а также приводят к слабому двухфотонному излучению в области прозрачности (§ 5.1). Однако имеются экспериментальные методы «заглянуть» в ма- кроскопическую систему, практически не возмущая ее. Например, один из эффектов нелинейной оптики — комбинационное рас- сеяние света на поляритонах — дает возможность измерить рав- новесные моменты поля и закон дисперсии поляритонов в области малых к (§ 6.6). При рассеянии нейтронов или рентгеновских волн измеряется дисперсия соь поляритонов или других элементарных возбуждений конденсированного вещества во всей зоне Бриллюэна. Флуктуации поля в изотропной среде. Пусть диэлектрическая постоянная является скаляром, тогда (см. Приложение и § 3.4) тензор Gh(i) диагоналей в системе координат, связанной с направ- лением к, и имеет компоненты где п = ск/\ со |. Диагональность тензора Грина обеспечивает согласно A0) независимость декартовых компонент, поля: ^ЕаЕ9У — бар. Подстановка A5) в A0) позволяет выразить момен- ты поля через температуру и диэлектрическую проницаемость:
¦§ 4.2] ФЛУКТУАЦИИ МАКРОСКОПИЧЕСКОГО ПОЛЯ 117 Пусть пространственной дисперсии нет, тогда диэлектрическую проницаемость можно выразить через показатель преломления и коэффициент поглощения следующим образом: Ъ области слабого поглощения (где е" <^ е') так что А;сй-спектр флуктуации поперечного поля выражается через независимо измеряемые величины а, п, Т: Итак, зависимость спектра флуктуации от к имеет лоренцеву форму с шириной, равной коэффициенту поглощения. Поперечные коротковолновые флуктуации поля с данной частотой при отсут- ствии пространственной дисперсии падают, как 1/&4 (при к ^> ка и в приближении независимости а от &). В окнах прозрачности «->0и <?2> ~ б (к - ка). Рассмотрим теперь спектр флуктуации в случае однополюсной аппроксимации: ( ) B1) х = (<о0 — со)/у, а =К<й1 — (ло)/у, тде] щ, у и а — частота, ширина и «сила» резонанса, а &>г — ча- стота, на которой ей обращается в нуль (полагаем &> — соо ^> у)- Подстановка B1) в A6) дает ^f0(x,y), B2) Переменная у является мерой отклонения к от «собственного» значения к0 = уг^а^с в отсутствие резонанса. При небольших отклонениях, когда о) — ю0 и к — к0, имеем Условия максимума функции /0 приводят к различным определе- ниям «закона дисперсии» для флуктуации. Так, из равенства, д)о^дх = 0 находим условие частотного максимума флуктуации
118 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ [Ш. fc поперечного поля с фиксированным значением к: Хтах(у)=—, И(о= 8(о = в,х A -] — I . B5) Таким образом, положение частотного максимума определяется «исправленной» диэлектрической функцией без мнимого слагае- мого в знаменателе, которой соответствует закон дисперсии без аномального участка (см. рис. 4). Если же интересоваться положением максимума флуктуации в зависимости от к при фиксированной частоте, то из условия dfo/dy = О найдем «обычный» закон дисперсии с аномальным участком: 2 L ¦ ax ^ B6) Наконец, подставив B1) в A7), найдем независящий от к спектр продольных флуктуации поля: Сравнение B2) с B7) показывает, что тепловое поле с данной ча- стотой по мере уменьшения длины волны становится все более продольным. § 4.3. Тепловое излучение нагретых тел Как найти яркость и другие статистические параметры поля ТИ, излучаемого нагретым (точнее, подогреваемым) телом? Есте- ственно предположить, что состояние такого тела почти равновес- ное, и попытаться, не прибегая к сложным микромоделям, выра- зить ТИ через равновесное поле в вакууме или внутри такого же тела бесконечных размеров и другие макропараметры тела. Ниже мы рассмотрим несколько вариантов такого феноменологического подхода к задаче. Применение ФДТ. Предположение о сильной связи с термоста- том (т. е. пренебрежение реакцией излучения и радиационным ох- лаждением) позволяет для решения неравновесной проблемы о ТИ использовать равновесные моменты поляризации D.2.4) или токов, полученные с помощью ФДТ. Как и при выводе D.2.8), сперва решаются феноменологические уравнения Максвелла (ли- нейные в однофотонном приближении) при заданных граничных условиях и сторонних источниках, т. е. отыскивается функция Грина G — «восприимчивость» электромагнитного вакуума к дей- ствию движущихся зарядов. Далее образуются вторые моменты для напряженностей электрического и магнитного поля, и в ре- зультате получаются формулы вида D.2.8).
§ 4.3] ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ НАГРЕТЫХ ТЕЛ 149 Однако теперь задача пространственно-неоднородна — X = % {к, к', со), G = G {к, к', со),— и связь Е (к, со) с Р (к, со) ¦становится интегральной, а не алгебраической. В результате раз- ложение по плоским волнам теряет свои преимущества *), и про- блема сводится к определению функций Грина G (/*, г', со) или G(r, т', if), выражающих поле в точке г через поляризацию или ток в точке г'. Решения феноменологических уравнений Максвелла (как и восприимчивость вещества) должны удовлетворять условию симметрии Онсагера B.4.21), которое в электродинамике называ- ется теоремой взаимности [143, 144] и имеет форму G(r, r', со, B)«3 = G(r', r, со, В)га A) или в символическом виде: G ~ G. При вычислении моментов доля в г через источник в*'' можно с помощью A) использовать готовые решения дифракционных задач с обратным расположением источника и точки наблюдения. В книге Левина и Рытова [144] имеются многочисленные интересные примеры применения этой ¦процедуры, и мы не будем их здесь повторять. Отметим лишь, что в оптических экспериментах измеряются нормально-упорядочен- ные моменты свободного поля (Е'^Е^У, которые определяются через такие же моменты источников, и поэтому здесь в формулах типа D.2.4) фигурирует функция Планка JT без нулевых флук- туации, которые появляются при вычислении симметризованных моментов. Итак, ФДТ позволяет представить моменты ТИ через параме- тры феноменологической теории — макроскопическую восприим- чивость % и функцию Грина G, зависящую от % и геометрии излу- чающего тела (и, возможно, других холодных тел — экранов и т. д.). Заметим, однако, что эти величины непосредственно неизмеримы (по крайней мере в оптическом диапазоне), и они имеют чисто теоретическое содержание в рамках традиционного макроскопического подхода с исключенными переменными веще- ства (§ 3.4). Этот подход не является единственным (например, можно построить теорию поля в кристалле непосредственно в тер- минах элементарных возбуждений — поляритонов, не прибегая к понятию %), и, кроме того, последовательное микроскопическое вычисление кинетического параметра % встречается со значитель- ными трудностями (связанными с различием действующего и макроскопического поля, с учетом пространственной дисперсии и т. д.). В связи со сказанным представляет, по-видимому, интерес альтернативная формулировка теории ТИ в терминах непосред- *) Для симметричных тел — шара, цилиндра — удобно применять раз- ложение по соответствующим ортогональным функциям [144]. Разложение по временным гармоникам сохраняет смысл всегда в силу стационарности. равновесных моментов.
120 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ [ГЛ. 4 ственно (или наиболее непосредственно) измеримых параметров, независящих от выбора теоретической модели (для таких «опера- циональных» величин можно указать более или менее реалистич- ную операцию для их измерения). В квантовой оптике обычно постулируется, что наблюдаемой величиной является вероятность возбуждения или ионизации одного из атомов детектора. Эту вероятность с помощью теории возмущений можно выразить в свою очередь через нормально- упорядоченные вторые моменты свободного поля, падающего на детектор и усредненного в соответствии с его геометрией и частот- ной характеристикой [1]. В результате измеряемой величиной в оптических экспериментах можно считать интенсивность света в свободном пространстве. Кроме того, с помощью интерфероме- тров можно сравнивать фазу, а с помощью нескольких детекторов можно определить и высшие моменты [1]. Таким образом, наиболее общая феноменологическая теория ТИ должна устанавливать связи между моментами ТИ данного тела и его оптическими свойствами, измеряемыми с помощью пробного поля от другого источника, иначе говоря, между спон- танными и вынужденными эффектами для образца в целом. Закон Кирхгофа. Первая такая связь была установлена еще в прошлом веке Кирхгофом (ссылки и цитаты см. в [166]). В про- стейшем варианте (без учета рассеяния и люминесценции [163]) закон Кирхгофа утверждает пропорциональность излучательной способности Jk (данного участка поверхности тела на данных частоте о> и направлении распространения к/к) поглощательной способности «/#?, т. е. доле поглощаемой мощности этого же участка поверхности по отношению к пробному лучу с обратным направ- лением распространения. По существу Jh отличается от спектральной яркости ТИ Sb-,Q лишь тривиальным множителем cos ф, где # — угол между к и нормалью к поверхности в рассматриваемой точке: Jk = SaQ cos ¦б1. Далее, согласно A.1.26) спектральную яркость света удобно из- мерять в единицах «яркости вакуума» S^ =йоK/8л;3е2, т. е. чис- лом фотонов на моду N = S^/S^a- Таким образом, закон Кирхгофа для света одной поляризации можно представить в виде (re>, B) где мы учли возможную зависимость от постоянного магнитного поля. Этот закон неоднократно поверялся экспериментально, и на нем основываются существующие эталоны спектральной яркости света. Однако он согласно C.2.8) определяет лишь диагональные по к моменты поля и, кроме того, он не учитывает рассеяния и дифракции и справедлив лишь в рамках геометрической оптики. Таким образом, закон Кирхгофа, в отличие от формул, получен-
§ 4.4] ОБОБЩЕННЫЙ ЗАКОН КИРХГОФА (ОЗК) 121 ных с помощью ФДТ, не дает полной статистической информации о ТИ. Недиагональные моменты поля, необходимые для описания интерференции амплитуд или интенсивностей (§§ 4.6, 4.7), отличны от нуля в пределах дифракционного угла \т — г' | <^ 'к/а, где а — поперечный размер излучающего тела. Иначе говоря, закон Кирхгофа (как и само понятие яркости) предполагает нулевой радиус поперечной когерентности поля (продольная когерент- ность описывается частотной дисперсией A (ft))). • Естественно поставить вопрос, существуют ли чисто феноме- нологические формулы типа закона Кирхгофа, определяющие вторые (и более высокие) моменты ТИ с учетом конечного радиуса когерентности через независимо измеряемые параметры. Ответ оказывается положительным при довольно общих предположе- ниях в рамках линейного приближения (§§ 4.4, 4.5). Более того, при некоторых дополнительных практически оправданных огра- ничениях аналогичные связи имеют место и при учете двухфотон- ных (некаскадных) переходов (§ 5.4), а также в случае модуляции равновесного вещества с частотой, лежащей в области прозрачно- сти, т. е. в случае нерезонансного параметрического или комби- национного рассеяния (гл. 6, 7). В следующих двух параграфах мы выведем такой обобщенный закон Кирхгофа (ОЗК) в линейном приближении тремя способами — сперва «по Найквисту», затем феноменологическим ланжевеновским методом и, наконец, с по- мощью кинетического уравнения для поля, взаимодействующего с равновесным веществом. § 4.4. Обобщенный закон Кирхгофа (ОЗК) Для выяснения феноменологической связи между статистикой ТИ и амплитудами вынужденных эффектов мы в настоящем пара- графе используем квантовый феноменологический метод, основан- ный на постулировании линейной связи между операторами излу- чаемого (выходного) образцом поля и операторами падающего на него (входного) зондирующего поля. Понятие комплексной матрицы рассеяния (МР) U, связываю- щей поля на «входе» и «выходе» образца, и матрицы поглощения J#=r — JJ-U+ позволит нам представить закон Кирхгофа в виде, определяющем с учетом дифракции не только яркость, но и функ- цию корреляции, высшие моменты и %-функцию ТИ. Мы дадим два эквивалентных операциональных определения коэффициента поглощения Аи- Мы рассмотрим также простую микроскопиче- скую теорию, поясняющую появление пар фотонов в ТИ с точки зрения шредингеровской картины, в которой образец воздействует не на операторы поля, а на его волновую функцию. Наконец, будет приведен второй способ вывода ОЗК, исходящий из условия унитарности преобразования поля образцом.
122 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ [ГЛ. 4 Входное и выходное поля. Пусть равномерно подогреваемый образец занимает ограниченную область пространства. В опти- ческом диапазоне измеряется поле вне образца, т. е. свободное поле; более того, обычно детекторы расположены в вол- новой зоне, где поле можно считать поперечным. Разо- бьем мысленно это поле на две части — падающее на об- разец снаружи «входное» поле Е от внешних источ- ников и рассеиваемое или излучаемое образцом «выход- ное» поле Е'. Такое разбие- ние при разложении по пло- ским волнам можно одно- значно осуществить с по- мощью двух ящиков кванто- вания А, В (рис. 6). Гейзенберговские опера- торы входного и выходног» электрического поля в левом ящике равны Рис. 6. Разбиение поля вокруг образца на входную и выходную части с помощью двух ящиков квантования. ЕА (rt) = i 21 екскакА (t) eikr + э. с., k> EA{rt) = i A) с. Выражения для полей в правом ящике отличаются лишь обрат- ными знаками z-компонент волновых векторов. В дальнейшем мы включим индекс q = А, В (как и индексы поляризации \к = 1,2) в один общий индекс к = {к, Vk, g}- Матрица рассеяния. Выходное поле состоит из двух частей. Первая часть линейно связана с входным полем, которое дифра- гирует или рассеивается на образце (какая-то доля энергии вход- ной плоской волны поглощается, какая-то рассеивается по дру- гим направлениям и оставшаяся проходит без изменения направ- ления). Вторая часть — собственное ТИ образца, которое остается и при «выключенном», т. е. вакуумном входном поле. Эти части можно назвать также вынужденным и спонтанным излучением. Итак, предположим, что операторы входного и выходного поля связаны линейным соотношением «*= B) Здесь Ъ-ц — операторы вещества (они пропорциональны операто- рам дипольных моментов молекул образца), a Ujcy — комплекс-
§ 4.4] ОБОБЩЕННЫЙ ЗАКОН КИРХГОФА (ОЗК) 123 ные чртла, совокупность которых мы будем называть матрицей рассеяния (МР). Ее диагональные компоненты Ukk имеют смысл амплитудных «коэффициентов передачи» образца по отношению к плоским волнам, а недиагональные компоненты определяют дифракционное «перемешивание» образцом мод свободного про- странства. В линейном приближении рассеяние происходит без изменения частоты, и поэтому Ukk' = Vkk> б (щ — wr), так что суммирование в B) ведется лишь по направлениям волновых век- торов к' — к'/к', по двум типам поляризации и по «левым» и «правым» падающим полям. МР, которая, как будет показано ниже, полностью определяет статисти- ку выходного излучения через статистику входного, можно, в принципе, измерить с помощью когерентного падающего света и интерферометра. Средний ток детектора будет пропорционален величине /о = <(?*< + а2+) <Б«1 + «ч» = I ? 12ДГ1 + К + ^2Re ?ьги, C> где Ni = <aj<Zj> — интенсивность источника, N'2 — суммарная интенсив- ность теплового и рассеянного излучения и ? = | ? | et<p — коэффициент передачи опорного плеча интерферометра. Наблюдая зависимость /0 (q>), можно восстановить Re Un и Im t/2i- При фиксированной частоте величина | Ukk, [ является функцией угла между как.', которую можно назвать инди- катрисой упругого рассеяния (или дифракции)х). В сферических коорди- натах эта функция изображается сложной многолепестковой поверхностью. В случае макроскопического сплошного образца индикатриса рассеяния имеет узкий максимум с дифракционной шириной при к = к'. Ясно, что практически можно измерить лишь конечное число компонент МР с каким-то шагом в /^-пространстве. Следует подчеркнуть, что реально наблюдаемый на'выходе детектора сигнал биений / (?) даже при идеальном когерентном источнике падающего света будет флуктуировать из-за теплового движения молекул образца. Это движение #(которое при Т = 0) сменяется квантовыми флуктуациями) приводит к амплитудной и частотной модуляции световой волны, рассеи- ваемой в данном направлении. Чтобы выделить постоянную составляющую C), соответствующую упруго рассеянному свету с частотой сок = (йк., надо усреднить / (t) за большой промежуток времени. Если же мы подвергнем / (t) фурье-преобразованию, то мы получим спектр релеевского рассеяния, несущий ценную информацию о движении частиц образца [164, 165]. Впрочем, это явление уже выходит за рамки принятого в этой главе линейного при- ближения. С другой стороны, МР можно рассчитать с помощью какой-либо фено- менологической или микроскопической модели вещества 2). Можно ожидать, что результаты таких расчетов при квантовании поля и при использовании полуклассического подхода (когда квантуется лишь вещество) будут совпа- х) Способ измерения модуля МР будет описап в § 4.6 (см. D.6.12)). 2) Расчет МР для сплошных тел и экранов простой формы составляет традиционную задачу теории дифракции. Известные формулы Ми (см., на- пример, [167]) определяют МР шара через 8 (эти формулы описывают полное вторичное поле, включая продольную часть, а также поле внутри образца). В § 4.6 будет рассмотрена МР для двух простейших моделей (феноменологи- ческой и микроскопической).
124 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ [ГЛ. 4 дать с точностью до небольших комплексных поправок к собственным часто- там молекул. Этот «принцип соответствия» для первых моментов поля по- зволяет использовать более простые полуклассические теории. Векторные обозначения. Перепишем B) в более компактных обозначениях: а'=и*а+Ь =a-U+ + b, D) а'+= U -а+ + Ь+, где «вектор» а имеет компоненты аъ а2, . . . (мы для простоты пишем индекс 1 вместо кг). Заметим, что символ эрмитова со- пряжения «+» в D) имеет двоякий смысл: а+ означает эрмитово- сопряженный к а оператор — т. е. тензор в гильбертовом простран- стве, образованном набором всевозможных состояний поля, a U и U+ являются тензорами в «пространстве», образованном набором мод кг, к2, . . ., поэтому (U+I2 = U*x = t/*2. Как легко- проверить, выполняется правило (U-a)+ = aJr-U+ = U*-a+. Вывод ОЗК по Найквисту. Определим матрицу вторых нор- мально-упорядоченных моментов: j?12 = <а+а2>, -или, в диадных обозначениях, Ж = (а+а) (Ni2 = Na, Жф(аа+». E) Диагональные компоненты этой матрицы N^ пропорциональны яркости света в направлении к с поляризацией ем> и частотой «к = ск. Из B) или D) следует, что моменты входного и выходного полей при условии <»&>= (а+ьу = 0 удовлетворяют матричному соотношению JV' = U-2f-U+ + <6+6>. F) Чтобы найти спонтанную часть излучения, поместим мысленно образец в замкнутую полость, заполненную равновесным планков- ским излучением с температурой, равной температуре вещества. Равновесное поле стационарно, и его матрица вторых моментов Ж диагональна по частоте. В случае достаточно большой полости ее можно считать диагональной и по направлению волнового век- тора и, кроме того, изотропной, так что Ж12 = 612V/T (юх)- Потребуем, чтобы образец не нарушил равновесности поля, тогда ~N' — N = JV, и с помощью F) моншо выразить ТИ через МР: Предположим далее, что падающее на образец поле не влияет на ТИ, тогда G) не изменится, когда мы уберем стенки полости и включим произвольные внешние источники света: 1Г' = и-2Г-и+ + Ж-#. (8)
§ 4.4] ОБОБЩЕННЫЙ ЗАКОН КИРХГОФА (ОЗК) 125 Эту формулу можно представить также в виде (ср. A.1.40)) Первое слагаемое в (8) соответствует вынужденному эффекту, а второе — спонтанному, т. е. тепловому. Заметим, что, как пра- вило, эти термины относят к ненаблюдаемым элементарным про- цессам в одной молекуле, здесь же они определены для произволь- ного образца в целом и имеют четкий операциональный смысл. Иногда удобно различать два типа вынужденных процессов — сопровождающихся излучением и поглощением,— однако физи- ческий смысл имеет лишь суммарный эффект 1), и поэтому мы ото- ждествляем спонтанное и тепловое излучение. Согласно G) ТИ определяется «матрицей неунитарности» об- разца jf-, которая в случае унитарной МР (когда U+ = U'1) обра- щается в нуль, что соответствует прозрачному образцу (точнеег непоглощающему). Диагональную часть G) можно представить в форме закона Кирхгофа D.3.2): (Ю) где Jll = Ац — 1 — S^i2 — коэффициент поглощения для моды 2 кг и 2?12 = | ?/12 |2 — энергетический коэффициент передачи из кг в кг. Формулу G), выражающую свойства ТИ через МР, естествен- но назвать обобщенным законом Кирхгофа 2) (ОЗК). Она в отли- чие от D.4.2) не ограничена рамками геометрической оптики и определяет недиагональные элементы матрицы вторых моментов. Знание последних необходимо для расчета радиуса поперечной когерентности ТИ (§ 4.6). Отметим, что матрица Ж в силу C.1.18) определяет и моменты <?2>, <#2)>, (ЕНУ. Кроме того, как мы по- кажем ниже, ОЗК определяет и высшие моменты ТИ (в однофотон- ном приближении), описывающие флуктуации интенсивности. Конечно, эта же информация дается и формулами, содержащими вместо МР диэлектрическую проницаемость и функцию Грина, однако, как уже отмечалось, эти величины непосредственно не наблюдаемы. В пользу нашей формы ОЗК говорит и простота приведенного выше вывода. С другой стороны, традиционный подход позволяет вычислять ТИ неравномерно нагретых тел, а также моменты продольного поля в неволновой зоне вблизи по- х) В [166] рассматриваются возможные ошибки при трактовке закона Кирхгофа, связанные с терминологической путаницей. 2) Согласно [144, 162] формулы, выражающие моменты поля через е и G в wr-представлении, также можно считать обобщением закона Кирхгофа.
126 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ [ГЛ. 4 верхности тел и притяжение между телами за счет теплового поля [143, 144]. Частные случаи. Если образец в каком-то интервале /с-прост- ранства полностью непрозрачен, не отражает и не рассеивает па- дающее излучение, т. е. является абсолютно черным телом, то, очевидно, U — О, ^=1 и из G) следует N~cn = Jf — ТИ в этом интервале Л/с совпадает с равновесным полем с нулевым радиусом когерентности. То же самое имеет место, конечно, если U Ф- О, но падающее излучение — равновесное и имеет температуру тела. Пусть теперь падающее излучение диагонально, т. е. все его моды возбуждены статистически независимо (N12 = Л\612), тогда согласно (8) числа фотонов на выходе будут равны tfi = SSiatf* + ./M'1. A1) 2 Отсюда следует, что коэффициенты передачи 2?12 = dN[/dN^ и поглощения Л\ = 1 — 2 dN-JdN^ для данной моды кг можно з измерить по отношению яркости рассеянного в эту моду света к яркости падающего света. В результате закон Кирхгофа прини- мает вид (S;) (На) Возможен и другой способ определения Jl-ц, при котором образец облучается плоской волной в направлении —к при обращенном магнитном поле, а измеряется суммарная мощность рассеян- ного света: 2л 2 (мы здесь применили принцип симметрии Онсагера к МР: #12 (В) = U~ (В)). Если образец представляет собой сплошной однородный шюс- тсопараллельный слой, то с учетом зеркального отражения •$12 = $i6i2 + ^^ (здесь к = {кх, kv, —kz), MkTt — коэффици- ент отражения) и из A1) следует #;¦= #itfi + Лй Ni + \AxJV A2) (мы не учитываем возможного изменения поляризации). При нор- мальном падении к — —к, и A2) принимает форму «волноводного» закона Кирхгофа [144]. Если, наконец, отражений нет, то Лъ = 1 — $к и N' = CN + A - Щ Ж. A3)
§ 4.4] ОБОБЩЕННЫЙ ЗАКОН КИРХГОФА (ОЗК) 127 Высшие моменты ТИ. Последние легко найти, предположив, что статистика поля гауссова. Это предположение кажется вполне оправданным в случае макроскопического образца, когда поле создают -~1023 молекул, что позволяет применить центральную предельную теорему теории вероятностей. В следующем парагра- фе будет показано, что гауссовость ТИ следует из однофотонного кинетического уравнения довольно общего вида. Поэтому высшие моменты ТИ гауссовы и, следовательно, определяются через вто- рые моменты G). Соответствующая нормально-упорядоченная %-функция выражается через матрицу вторых моментов следую- щим образом: -м.^.^.^*). A4) Пусть статистика падающего поля также гауссова с независи- мыми модами, но «смещенная» — с добавкой независимых коге- рентных составляющих <а^)> = z^: % = ехр (—ц-Ж-ц* + p,z* — n*-s). A5) Х-функция суммы независимых случайных величин равна произ- ведению их %-функций, поэтому после линейного преобразования B) а ->¦ U*-а вынужденная часть поля будет снова иметь %-функ- цию вида A5), но с заменой Ж->и-Ж.и+, z^U-z = z'. A6) Наконец, полное поле согласно B) является суммой двух независимых многомерных гауссовых величин — вынужденного и спонтанного поля, и поэтому его %-функцня равна произведению выражений A4) и A5) с заменой A6) и также соответствует смещен- ной гауссовой статистике: Х' = ехр[— ii-(U-JSr.U+ +Jf-J?)-li* + li-U'-z* + n*-U*-z} A7) (здесь Жи/ — диагональные матрицы). Итак, статистика выход- ного поля при пренебрежении энгармонизмом вещества пол- ностью определяется первыми и вторыми моментами входного поля, температурой образца и его МР (которая также может за- висеть от температуры). В частности, нормально-упорядоченный четвертый момент ТИ (функция корреляции второго порядка по Глауберу [1]) согласно A7) и правилу определения моментов C.3.36) равен «а2+а3а4>сп = N13N2i + NUN23, A8) <ai+aa+aia2>cn = <:ЛуУ2:>сп = #i#a + | NV2 |2, A9) где Nt = а?^ и Ж определяется ОЗК G). С помощью последнего выражения описывается эффект интерференции интенсивностей (§ 4.7). Первое слагаемое в нем отлично от нуля для пар мод
128 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ [ГЛ. 4 с любыми частотами и направлением распространения, поэтому оно соответствует «случайному» (или «пуассоновскому») одно- временному излучению двух фотонов. Второе слагаемое в A9) имеет заметную величину лишь для достаточно близких в fe-npo- странстве мод, принадлежащих одной области когерентности (§§ 4.6, 4.7). Тепловое поле по теории возмущения. Как следует трактовать формулу A8), полученную нами феноменологически, в терминах элементарных процессов излучения фотонов? Перейдем к пред- ставлению Шредингера, в котором меняется вектор состояния | ?), а не операторы (§ 2.2). Молекулы в результате столкновений или взаимодействия с решеткой после спонтанного излучения снова возвращаются в возбужденное состояние | ci}. Пусть падающее поле находится в вакуумном состоянии | ОХ т. е. начальное состояние системы, которое фигурирует в теории возмущения, будет | *0> = | 0>П|о>у. В момент t согласно B.3.4) и B.3.18): \t> = % \toy, где ' t t и %=%Al + (Щ-i J dhfTi + (ih)-* J dh J dhWiWi + ...}• B0) h to to Здесь ЧУ —¦ энергия взаимодействия поля и молекул в представ- лении взаимодействия, которая в диполыгом, резонансном и двух- уровневом приближении имеет вид м V=i% ЗЗ^о^ + э. с, B1) где оператор 0 = \Ьу (а \ переводит молекулу в основное состоя- ние. Таким образом, волновая функция имеет следующую струк- туру: |О = U + 2 a-JuoA + 23 JWfc<o-jO>a+afc< + • • -I I 'o> B2) I зк jyitlf J (коэффициенты а, р, . . . зависят от t, дипольных моментов, раз- ности частот мод и молекул и от фаз к-Vj). Нас интересует двух- фотонное состояние, образуемое двумя операторами рождения: Если в B2) / = f, то Oj = | Ъу(а \ 6><а | ~ 6аЬ = 0, так что | О = | 'о> + 2 «Л I b)j | к} + 2' 2 PiWk' 1Ь)} | Ь)у | кк') + ... B3) зк )У Ьк' {штрих при знаке двойного суммирования означает отсутствие диагональных элементов).
§ 4.5] ВЫВОД ОЗК ИЗ КИНЕТИЧЕСКОГО УРАВНЕНИЯ 129 Итак, двухфотонные состояния | к к") в модели двухуровне- вых молекул рождаются лишь двумя разными молекулами *), т. е. это двухчастичный эффект. Усредняя с помощью B3) произ- ведения операторов поля, можно найти явные выражения для моментов <(t \а?. . . ап | ?) через микроскопические параметры молекул, которые должны удовлетворять полученным выше фе- номенологическим формулам Кирхгофа. Из сравнения B2) с B) видно, что амплитуды спонтанного поля в первом порядке теории возмущения равны 2аЛсг/- МР можно з найти из B2) во втором порядке теории возмущения при когерент- ном начальном состоянии поля. Вывод ОЗК по Ланжевену. Соотношение B) между входными и выход- ными операторами поля в случае одинаковых ящиков квантования можно рассматривать как унитарное преобразование, т. е. как смену базиса в гиль- бертовом пространстве поля (§ 2.2). Унитарность преобразования обеспечи- вает сохранение нормировки волновой функции (что необходимо ввиду ее вероятностного физического смысла) и сохранение коммутационных соотно- шений. Из B) следует [a'v а*] = [&!, Ь+] + %иши« = 6ц, B4) з [а[, а'г] = [ux, Ь2] = О, где мы приняли, что операторы а и Ъ коммутируют, так как они действуют в различных гильбертовых пространствах — поля и вещества. Условие унитарности B4) в векторных обозначениях можно написать в виде [6, 6+] = = I — U*.U, где [а, Ъ\п = akbi — &;%• Операторы % относятся к свободному пространству и поэтому изменя- ются в представлении Гейзенберга по гармоническому закону; очевидно, и ланжевеновы операторы Ъ^ также должны быть гармоническими функциями времени. Пусть падающее излучение достаточно слабое, так что нет эффектов насыщения, тогда вещество можно считать равновесным и должно выпол- няться соотношение B.4.25): <6+61> = -Жг <[6+, Ь2]>. B5) Отсюда с учетом условия унитарности B4) получаем ОЗК G). § 4.5. Вывод ОЗК с помощью кинетического уравнения Использованные выше найквистовский или ланжевеновский методы не могут считаться строгими. В связи с этим мы восполь- зуемся здесь методом кинетического уравнения (§ 2.5), который близок к марковскому подходу. Тепловое излучение и кинетическое уравнение. Впервые про- стейшее кинетическое уравнение для поля было использовано еще Эйнштейном при выводе формулы Планка. Кинетическое !) Логичней было бы в настоящей главе моделировать молекулы гармо- ническими осцилляторами, однако оптические уровни атомов и молекул сильно неэквидистантны.
430 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ [ГЛ. 4 уравнение типа B.5.5) для матрицы плотности поля, взаимодей- ствующего с веществом — термостатом, рассматривалось Ше- ном [150] и другими авторами в случае одномодового поля. Строго говоря, такой анализ описывает изменение во времени статистики поля внутри добротного резонатора с неперекрывающимися мо- дами. Переход от характерного для квантовой механики времен- ного описания к пространственному возможен лишь при непре- рывной совокупности мод. Следующий ниже анализ является модификацией метода Шена для свободного пространства. Отме- тим, что он охватывает и случай, когда «образцом* является резо- натор с полупрозрачными зеркалами, внутри которого имеется нагретое вещество. Существенно, что поскольку нас интересует свободное попе- речное поле вне образца, то физический смысл имеет стационар- ное решение кинетического уравнения при t -> оо. Падающее поле задает начальное состояние при to—>* —оо. Заметим, что так как образец ограничен в пространстве, то это решение описывает не равновесное поле с температурой вещества, а ТИ. Иначе говоря, мы с помощью кинетического уравнения описываем нагрев термо- статом — веществом другого термостата — электромагнитного вакуума. Бесконечная теплоемкость последнего предотвращает выравнивание температур. Кинетическое уравнение для /-функции. Будем исходить из дипольного приближения для энергии взаимодействия поля и вещества: W=-Ud}-JE(r}). A) Здесь dj — оператор дипольного момента ;-й молекулы, a rj — координата ее центра. Пусть в B.5.1) Жа — гамильтониан сво- бодного поля (нормировочный объем теперь включает образец) и Жъ — гамильтониан вещества без учета поперечного поля. Из сравнения A) и B.5.11) следует соответствие fj-*Ea(r}), Fj-*d:a. B) Разложим поле по плоским волнам согласно § 3.1. В представле- нии взаимодействия (индекс представления опускаем) Е (rt) = i S cfcose<*-r-to»1 + э. с. C) к (фазовый множитель ехр (ie>kt0) включен в определение опера- торов ак, cfc = внУН(й^/2я). Теперь B.5.18) принимает вид
§ 4.5] ВЫВОД ОЗК ИЗ КИНЕТИЧЕСКОГО УРАВНЕНИЯ 131 где индексы п, т нумеруют собственные состояния невозмущен- ного вещества в целом. Если пренебречь взаимодействием молекул за счет кулоновских сил или перекрывания электронных орбита- лей, то гамильтониан вещества аддитивен и его собственные функ- ции факторизуются: E) где индекс п} нумерует состояния /-й молекулы (приближение E) необязательно для дальнейшего). В результате из B.5.22) находим следующее кинетическое уравнение для произвольного оператора поля g (без учета нерезо- нансных слагаемых): dt \dt / ~ + У, Wk' {at' [g, ak\) - kk' k' {[at, g] ak'} + wtk- {[[at, g], ak-]>\ . F) Напомним, что все операторы надо брать в представлении взаимо- действия (как и матрицу плотности, по которой ведется усредне- ние). Следует обратить внимание на то, что в отличие от уравнений Гейзенберга в кинетическое уравнение входят уже усредненные величины. Здесь слагаемые, пропорциональные коэффициентам w, содержат разности населенностей и описывают вынужденные эф- фекты, а слагаемые, пропорциональные коэффициентам w, содер- жат населенности возбужденных состояний рт = АрптЖт„ и описывают спонтанные эффекты. Явный вид коэффициентов таков: wkk. = Й-» V exp (ik-rj- ik'-ry) У1 ApnJ^'»"-0*'^*™-0»*. G) Выражение для коэффициентов w отличается дополнительным множителем <ЛРтп. Ниже будет показано, что в представляющем интерес стационарном случае, когда «^ = ю^, этот множитель можно заменить на Ж (он) и вынести из-под знаков суммирования, так что w = JVw. В случае независимых (до включения взаимодействия) молекул из E) следует, что вклады отдельных молекул в w аддитивны: Wj,!,, = % 2 / exp [i (fc — Jc')'Vi] X X Ь ¦¦¦ Ь А?"П ^K^-co ) + 8 • (8) m,>ni mM>nM 1 1
132 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ [ГЛ. 4 Если, кроме того, у молекул имеется лишь по одной царе резонансных с по- лем уровней, то знаки суммирования по уровням можно опустить. Для дальнейшего представим кинетическое уравнение F) в случае независимых двухуровневых молекул в виде: d <<?> / de\° Y -щ-=\-w/ + п~2 2-j лр; {Jfrs<[f^'[8' w + [fj'[8' #]> - -Q'tHj,g] + le,f]]f'i>). (9) f] (t) == ^ dt' exp [i(o] (f -t) + et'] 1i (t1), A0) где Apj > 0 и ApjJl^j — соответственно относительные разность населенно- стей и населенность возбужденного уровня /-й молекулы. Операторы поля fj определены так, что в приближении вращающихся волн где О] = | rij} (nij | — оператор уничтожения возбужденного состояния /-й молекулы. Сравнивая A) и (9), находим _ V / = V cifeafe 'i~~ Z-l Cjlt"k' } Zj ? (« j — со,.) -и в ' к к 3 ft* [i («,,, - со.) + e] ' где (&j ж dj — частота и дипольный момент перехода j-ii молекулы. Перейдем к операторам в представлении Шредингера. Соглас- но C.3.50) а° = пк ехр (— ?©?,•?)• Пусть g — функция операторов ai-, aj, тогда (dg/dty® = 0 и F) принимает вид kk' + wtv (t) (.[at, g] ak.y + wtv (t) <[foj, g], ar]>}, A3) где wklt. (t) == wkr exp (— i(nkH't), щк> = coft — щ-, A4) и аналогично для w (t). Заметим, что хотя операторы ак постоян- ны, средние величины в правой части A3) зависят от времени, так как усреднение ведется по матрице плотности в представлении взаимодействия. Удобно определить также %-функцию (§3.3): *-a@>, A5)
§ 4-У ВЫВОД ОЗК ИЗ КИНЕТИЧЕСКОГО УРАВНЕНИЯ 133 где мы перешли для краткости к векторным обозначениям. Из C.2.12) следует [а, Xl = /*X, [а+, %] = И*Х- A6) Полагая в A3) g = % и используя эти правила коммутации, най- дем следующее уравнение для %-функции: -^ + (p.w (t)-v* + ц- w(t)-^- + к. с.)}х=О. A7) В A7) входит комбинация (i- (w -\- w+)-fi*, т.е. статистика поля определя- ется лишь эрмитовой частью матрицы w, равной согласно G) и A4) A8) Нас интересует поведение системы при t — t0 —» оо — ведь процедура адиабатического «включения» взаимодействия является лишь вычислитель- ным приемом, реально взаимодействие существует всегда (это не исключает нестационарных импульсных падающих полей, которые описываются с по- мощью «пакетов» из возбужденных мод с близкими частотами). При сравне- нии с экспериментом мы отождествляем: % (*о = —°°) = <Ч; ак (t= oc)= ai A9) Пусть падающее и, следовательно, выходное поля стационарны, тогда будут представлять интерес только частотно-диагональные компоненты матриц и: и ы-, для которых a>ic = wfc,. При этом квадратная скобка в A8) равна 2яб (шт„ — щ), так что можно заменить /т„ на^*/,-. В результате эрмитовы части матриц w и w связаны диагональной равновесной матрицей Ж, и мож- но полагать, что w = JT-w = w-jf. Теперь A7) принимает вид Первые и вторые моменты поля определяются через "/ следую- щим образом (ср. C.3.36)): 4*| B1) B2) где а*а означает «внешнее» произведение векторов, т. е. тензор с компонентами а\ау- Уравнения для моментов. Из B0)—B2) найдем кинетические уравнения для моментов (которые можно найти также прямо из
134 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ [ГЛ. i A3), полагая g — ак или аХак')\ d<ay* 52Х di dyadt B3) B4) Как легко проверить, решения линейных уравнений B3), B4) можно формально представить в виде <а(*)> = С* ('-*„) •<«('<>)>, B5) У (t) - JT = U (t - to)-[,V (t0) - JT]. U+ (t-t0); B6) здесь матрица U (t) удовлетворяет уравнению ^L^-l0{t).U(t), ГГ(О) = / B7) (об использовании матриц при решении систем линейных диффе- ренциальных уравнений см. в книге Беллмана [156]). Обозначим U (эс)= Л, тогда B6) с учетом A9) принимает вид ОЗК D.4.8): Ж' = V-(У — Jf)-U+ -\- Ж- Далее, если начальная ^-функция % (t0) — смещенная гауссова D.4.15), то (как можно проверить дифференцированием) решение уравнения B0) остается смещенным гауссовым в любой момент времени — изменяются согласно B3) и B4) лишь параметры гауссова распределения — первый и второй моменты. Заметим, что коэффициенты w пропорциональны квадрату заряда электрона и поэтому описывают однофотонные элементар- ные процессы. В то же время матрица рассеяния U согласно B7) зависит от w экспоненциально и включает, следовательно, много- фотонные эффекты, но тривиального типа, т. е. происходящие за счет многократных однофотонных процессов (в случае макро- скопического образца B7) соответствует закону ослабления Бугера: U ~ ехр (—wl/c), где I — толщина образца). Шумы квантовых усилителей. Проведенный здесь вывод пока- зывает, что ОЗК выполняется и для усиливающих сред с отрица- тельной температурой для выделенной пары уровней (Apnm< 0). Согласно D.4.13) спектральная яркость в фотонах на моду шу- мов квантового усилителя (т. е. яркость «сверхлюминесценции») равна 9{^~!} B8) где 3?к — коэффициент усиления моды. Таким образом, при боль- шом усилении и полной инверсии населенностей яркость шумов многомодового усилителя равна «яркости вакуума» (см. A.1.26)), умноженной на $&.
§ 4.6] ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ДАЛЬНЕЙ ЗОНЕ 135 Если включить в определение «образца» зеркала лазера, то ОЗК будет определять статистику лазерного поля через МР лазера (работающего в линейном режиме около порога, т. е. без насыщения населенностей). В случае , одномодового лазера $ можно выразить через полосу усиления Лш и полосу резонатора Ao)r (обусловленную с отличием коэффициента отражения одного из зеркал от 1): 4Дсо2„/Дш2 Щ—\- B9) ^ 1 + 4 (со — сооJ/Дш2 v ' Из B8) и B9) получаем формулу Таунса, связывающую доброт- ность резонатора Q = ©о/Леон, населенности, полосу и общую мощность лазера: ?uLS*J?i. (зо, Эффект насыщения подавляет амплитудные флуктуации и в ре- зультате в C0) появляется фактор 1/2 (подробнее см. [4, 5]). § 4.6. Тепловое излучение в дальней зоне В этом параграфе мы получим связь операторов рождения и уничтожения фотонов с полем в дальней зоне и связь моментов поля jV12 с функцией корреляции и с вероятностью появления фотоимпульса на выходе ФЭУ. С помощью двух простых моделей будет пояснено важное понятие объема когерентности поля. Дальнее поле и операторы ак- Обычно оптические измерения производятся в дальней (фраунгоферовой) области пространства по отношению к образцу, в которой выполняется неравенство Хг 2§> а2, где г — расстояние от центра образца до to'jkii наблюде- ния и а — поперечный размер образца. Выразим поле Е (rt) в дальней зоне через операторы a\t (t), определенные с помощью ящика квантования, расположенного справа от образца (§ 4.4). Пусть поляризация поля фиксирована, тогда по формуле Кирхго- фа [157] Е (*•©) = -А- { dx'dy' cosr eto|r-r'|/c е (r'co), A) V ' ZJllC J У I Г — r'\ V /> \ / где ¦&' — угол между вектором »• — г' и осью z и точка т' = {х , у', z'} принадлежит примыкающей к образцу грани ящика периодичности (рис. 7), причем \г — г'\ ~ г — г'-г, #х®' (г = г/г). Представим поле на плоскости интегрирования в виде суммы плоских волн, тогда из A) и C.2.30) для со > 0 следует (гю) = "^ е^'/е С dkE^b (со - щ) J их'йу'егЧ™!*-*)¦*'. B)
136 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ [ГЛ. 4 Интеграл по х\ у' равен 4л26(&х— (йг±/с), так что <в| = со2 sin2 дк7 c2kl, dkz с cos ¦& C) б (@ -- Щ) = -^- 0 (kz _ у Ш2 _ (й2 gin2 ^/С) и B) принимает вид где теперь вектор А; фиксирован: h = rco/с. Остается подставить Рис. 7. К определению связи между операторами поля Е (г, t) в дальней зоне и операто- рами а^ выходного поля образца. Ей = iy h(O]iVaic/2n и проинтегрировать по частоте. Окончательно находим -± -т \ E) Функция корреляции. Функция корреляции или, иначе, функция взаимной когерентности поля есть, по определению, второй молент электрического поля в ^-представлении (поляри- зацию которого для простоты считаем фиксированной): Г12 = Г (Г& hh) = <?(") (г&)Е1+> (Г2<2)>. F) Пусть падающее на образец поле и, следовательно, полное выход- ное поле частотно-диагональное (т. е. стационарное): Nn = = JVjg' б (coj — со2) (индекс о означает деление на б-функцию), тогда подстановка E) в F) дает = *i —*2 —(ri —г2)/с, ki=ari/c (г = 1,2).
§ 4.6] ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ДАЛЬНЕЙ ЗОНЕ 137 Таким образом, функция корреляции зависит лишь от разности моментов наблюдения, а средняя интенсивность в точке i\ не за- висит от времени: A5<>'. (8) Введем нормированную функцию корреляции /2 ' ^ ^ Фиксируем направление наблюдения и пусть »*i||»'2> тогда у зави- сит лишь от одного независимого аргумента — задержки т12; ширина функции у (^п), умноженная на с, называется продоль- ной длиной когерентности ZKOr. Если же точки наблюдения нахо- дятся на прямой, перпендикулярной среднему направлению на об- разец, то ширина функции у при изменении расстояния между точками наблюдения называется поперечным размером когерентно- сти гког. Подстановка ОЗК D.4.7) в G) определяет функцию кор- реляции ТИ в дальней зоне через МР и температуру образца. Измерение модуля МР. Пусть на входе возбуждена одна мода с интенсивностью Sx, так что ^i<WW, (Ю) Подставив последнее выражение в (8), найдем интенсивность рас- сеянной в направлении к% волны в точке г дальней зоны: Полученная связь дает рецепт экспериментального определения абсолютной величины МР через отношение S^/S1 (физический смысл имеет комбинация U^/v = U2i/v8 (co2 — ^i))- Микроскопическая модель. В случае оптически неплотного образца можно при расчете ограничиться первым порядком тео- рии возмущения по d2. Согласно D.5.23) $] 'о)> D3) или (см. D.5.14) и {4.5.19)), <я?>, A4)
138 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ [ГЛ. 4 так что согласно определению D.4.2) Uk},- ^ Ь№ — 2лб (щ — щ.) wkk. = оы- — икк-. A5) Пусть молекулы образца одинаковы, независимы и имеют по два резонансных уровня с частотой ©0 и действительным диполь- ньш моментом перехода d, направленным по оси х. При этом из D.5.8) следует u ЫЧ [i((o}. — ш0) + gj /_j v ; Введем специальное обозначение для суммы экспонент: A7) Чтобы выяснить смысл этой функции, введем нормированную функцию концентрации молекул: F (r) = Ж Yj б {г ~ г^ \drF (r)=i- (Щ Теперь мы можем представить / (к) в виде /(*:)= ^drF(r)eh'r. A9) Таким образом, / является трехмерным фурье-образом распределения моле- кул. Такие величины в теории рассеяния называются форм-факторами. Из A5)—A7) следует ^ *). B0) где ЛМ s^ MApfc3 — разность населенностей, и мы заменили 8 на ширину спектральной линии Лсо/2 для учета естественного уширения или других возмущений. Подставим B0) в D.4.7) (сла- гаемыми порядка d* пренебрегаем): = ж (u[f + uif*) = h-W^PeufibPg (toi) / (fti - fc2), B1) где Ma — число возбужденных молекул и введена спектральная форма линии Объединив B1), (9) и G), найдем, функцию корреляции ТИ «тон- кого» образца в дальней зоне: у12 = J dae^g (со) / (^=^ш) , B3) , B4) где Лг0 = (О0/с, cos ¦О s= ekx и принято «0 ^> Доз.
§ 4.6] ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ДАЛЬНЕЙ ЗОНЕ 139 Итак, нормированная функция корреляции определяется спектральным g и пространственным / форм-факторами излуча- теля. Объем когерентности. Пусть угол между направлениями на- блюдения мал, так что ДФ = \rt — r% |<§^ с/аА®, тогда, как легко проверить, можно в B3) пренебречь зависимостью пространствен- ного форм-фактора от со, и в результате функция корреляции факторизуется: Yi2 = g(Ti2)/(Ki2), B5) g (т) = С d®eiaxg (со) = е1и.т-лш|т|/2> Таким образом, функция продольной когерентности g (т) равна фурье-образу спектральной формы линии g (со), а функция попе- речной когерентности /(и) равна трехмерному фурье-образу кон- центрации молекул, т. е. форм-фактору образца. Если среднее расстояние между молекулами много больше длины волны Я, то можно аппроксимировать F (г) гладкой функ- цией F (г), т. е. перейти к приближению сплошной среды. Пусть функция F (г) постоянна вдоль направления % в интервале +а/2 и равна нулю вне этого интервала, тогда / (х) = sine {коаШ2),] B6а) sine х = аг1 sin х, ДО = \ гг — гг \. Если же F {х) — ехр (—хУа2), то / (%) = ехр [- (к0аМ/2J]. B66, Итак, поля коррелируют лишь в пределах длины «цуга» ^ког — 2яс/До) и дифракционного угла гког/;- — У а = Д0ДИф (как и можно было ожидать заранее в модели с независимыми источ- никами). Функция корреляции Yi2> рассматриваемая как функция гг при фиксированной точке v1 и при tx = t2, имеет заметную вели- чину лишь в пределах объема когерентности около точки гъ имеющего порядок у . 2 2ЯС ( Хгх \2 BЯСK * ког = 'ког^ког — д где AQa ^ (a/ViJ — телесный угол, охватываемый образцом. Можно сказать, что V^lr является объемом области в fc-простран- стве (с центром в точке кг = щгх/с), в которой моды статистически зависимы (т. е. «флуктуируют» синхронно). Если же выбрать объем квантования равным УКог, то соседние моды будут неза- висимыми: jV12 ~ б12. Таким образом, УКог задает естественный
140 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ [ГЛ. 4 масштаб для выбора объема квантования поля. Можно для на- глядности считать, что фотоны представляют классические пакеты волн с размералш порядка FKor и формой, определяемой функцией когерентности, и что разные пакеты не интерферируют друг с другом. Ниже мы дадим несколько иное определение объема когерентности. Найдем с помощью B4) вероятность излучения фотона одним из возбужденных атомов. Общий поток фотонов равен умножен- ному на с'2лН:оо интегралу от B4) по сфере радиусом г. Разделив на Ма, получаем обычное выражение для вероятности спонтан- ного излучения (й — угол между d и к): Счет фотонов. Экспериментально W или Гп можно определить с помощью фотоэлектронного умножителя (ФЭУ). Добавив к ФЭУ интерферометр Юнга или Майкельсона, можно измерить и у12. С помощью теории возмущения можно показать [1], что вероят- ность Р появления одного фотоэлектрона в интервале времени Т пропорциональна интегралу от мгновенной интенсивности поля S (rt) по поверхности фотокатода А и по интервалу Т: J+T )>, B9) т. е. энергии поля в объеме детектирования Удет = сТА. Здесь предполагается, что объем детектирования и интенсивность доста- точно малы, так что Р<^. 1 и можно пренебречь вероятностью по- явления двух или большего числа фотонов. Кроме того, в B9) подразумевается, что полоса частот поля много меньше полосы чувствительности ФЭУ. Моменты включения t и выключения t + Т детектора можно задавать с помощью электронной схемы. Подстановка E) в B9) дает вероятность фотоотсчета в дальней зоне: « t+т Р==1^Г § dQ \ rf»dco'cocu'i*(co)|(ra') N'n- { dt'e1^-'^1, C0) Аи о (' где к = га/с, к' = гш'/с, 1=1' — r/си в E) для учета частотной фильтрации добавлен амплитудный коэффициент передачи опти- ческого тракта Ъ, (ш) и множитель l/^H's», который делает правую часть C0) безразмерной. Мы предположили, что поверхность фо- токатода перпендикулярна направлению на образец, и заменили поверхностный интеграл интегралом по телесному углу AQ =Л/г2, охватываемому катодом. Если A <^f Яг, то направление г можно
§ 4.6] ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ДАЛЬНЕП ЗОНЕ 141 считать постоянным по апертуре детектора. Итак, согласно C0) ФЭУ измеряет диагональные по направлению нормально-упоря- доченные моменты поля, усредненные по объему детектирования и «заглаженные» частотным коэффициентом передачи тракта. Заметим, что если перед ФЭУ установлены пространственные фильтры (экраны с отверстиями, зеркала и т. д.), то вероятность отсчета будет зависеть и от недиагональных по направлению момен- тов. Так, с помощью экрана с двумя отверстиями можно измерить функцию поперечной когерентности. В общем случае вероятность одного отсчета можно представить в виде , C1) кк' где коэффициенты ц определяют суммарную частотную и простран- ственную фильтрацию мод детектором. В случае стационарного поля вероятность C0) пропорциональ- на Т и можно определить среднюю скорость счета фотонов: W = 4- = 1^ S dQdoxo^ (со) At\ C2) где т| = | ? |2 — энергетический коэффициент передачи с учетом квантового выхода ФЭУ. Эта формула (которую можно было по- лучить сразу из (8)) устанавливает связь между непосредственно наблюдаемой величиной W и диагональными элементами матри- цы Ж. Обратим внимание на различие между формулами C2) и A.1.23) (последняя справедлива в «ближней» зоне, где свет падает на поверхность детектора под различными углами). Феноменологическая модель. Рассмотрим феноменологическую модель образца, соответствующую абсолютно черному телу, пол- ностью поглощающему падающее излучение. Последнее означает, что коэффициент поглощения плоской волны пропорционален отношению площади «тени» а2, отбрасываемой телом на плоскость, перпендикулярную направлению наблюдения г, к сечению объема квантования (также перпендикулярного г): Л — a?/LxLy. Чтобы учесть упругость рассеяния, добавим безразмерный множитель 2яб (к — k')/L2: л = ~ б к — ov). C3) Подставив C3) и D.4.13) в C2), найдем W = a2~Q«CT С dcoco2Ti (to) Ж. C4) Если перед детектором стоит узкополосный фильтр с полосой А<йдет? то C4) можно представить в виде
1/,2 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ [ГЛ. 4 Пусть теперь тень от тела не абсолютно черная, и ее плотность зависит от частоты: ¦ ^W = _^.D(ffl). C6) Пренебрежем зависимостью т) и jV от частоты, тогда вероятность одного отсчета Р за время выборки Т можно представить в виде где Ас»эф = Dmax § dcoD (со) и Дпах — оптическая плотность тела в центре его полосы поглощения. Так как, по предположению, вероятности двух или большего числа отсчетов много меньше Р, то Р имеет также смысл среднего числа отсчетов <и>. Если принять ^ког :== ""л"Л j ' ког == СГ Т^ког^^коГ) -^шах == Ц zz=z 1» то C7) принимает следующую простую форму: <ге> = ЖГдет/7ког. C8) Таким образом, при D = г\ = 1 среднее число фотоотсчетов в дальней зоне равно среднему числу фотонов в равновесном поле, имеющем температуру тела, умноженному на число независимых мод Удет/Уког, которые «видит» детектор. В случае полупрозрачной пластины можно принять, что D = 1 — ехр (—а1), где коэффициент поглощения а в модели независимых молекул равен При а1 <^ 1 D ш а1 и согласно C6) Л«а) = %-^-vd? AM cog (со), D0) что совпадает с результатом, полученным ранее (см. B1)). При этом вместо C8) получаем ,/Гког. D1) § 4.7. Интерференция интенсивностей Эффект интерференции или, точнее, корреляции интенсивно- стей был обнаружен Брауном и Твиссом в 1956 г. [39] (см. также [1, 2, 6, 18]) и применен ими для измерения угловых диаметров звезд. В отличие от обычной интерференции света, он определяется функцией корреляции поля второго порядка, т. е. моментами чет- вертого порядка D.4.18). Для наблюдения эффекта используются два ФЭУ, измеряющих мгновенную интенсивность в двух обла-
§ 4.7) ИНТЕРФЕРЕНЦИЯ ИНТЕНСИВНОСТЕИ 143 стях теплового поля. Очевидно, что эти интенсивности в случае достаточно близких (в пределе — совпадающих, что можно осу- ществить с помощью полупрозрачного зеркала) областей должны флуктуировать синхронно, причем можно ожидать, что корреля- ция, как и в случае интерференции амплитуд, будет наблюдаться, лишь если оба объема детектирования (§ 4.6) принадлежат хотя бы частично общему объему когерентности. В настоящем разделе корреляция интенсивностей будет рассмотрена с помощью обоб- щенного закона Кирхгофа (ОЗК). Вероятность совпадения фотоотсчетов. Пусть выходы двух ФЭУ соединены со схемой совпадений, которая фиксирует с раз- решением Т факт одновременного появления импульсов в обоих каналах (длительность импульсов много меньше Т). Таким обра- зом, наблюдаемой величиной можно считать вероятность Рс обна- ружения двух фотоэлектронов в интервалах времени 0 — Г и At — (Т + At), где At — время электронной задержки, введенной в один из каналов (сразу полагаем поле стационарным). По ана- логии с D.6.29) можно предполагать, что Рс пропорциональна среднему от произведения операторов интенсивности в двух точ- ках поля, проинтегрированному по двум областям детектирования: Г А(+Г ^h jj dt^EtWEPEfb- A) Л! Операторы здесь расположены в нормальной последовательности» что следует из рассмотрения процесса детектирования с помощью теории возмущения [1J. Подставив в A) дальнее поле D.6.5) с дополнительным, факто- ром | (со)/|Лйсо, учитывающим дисперсию квантового выхода ФЭУ и дополнительную фильтрацию, и заменив dA/r2 на dQ, найдем (ср. D.6.30)): Рс = Bяс3г;)~2 \ dQidQ^daxdada^da^ X X що\оч%11 К) Si К) % (он) 1% (ю2) <atfl2ai'a2-> *• X С dtxdt^exp i [(щ — coj 7Х + (a>2 — щ)^], B) где fcj = г^г/с, k\ = f'icoi/c, 7{ = 2{ — rjc (i = 1, 2) и i\ — единич- ные векторы. В случае стационарных полей момент содержит 8-функцию, дающую равенство со! — coi = 0J — со?, поэтому \ dtxdh • ¦ ¦ ~ Т2 sine2 (—2~^F) eXp l ^ ~~ И^ Т' ^ где т ess Д? + (г1 — г%Iс — суммарная задержка. Если фотока- тоды умещаются в первые зоны Френеля, то т не зависит от Q4.
144 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ [ГЛ. 4 Формула B) связывает четвертый момент поля с непосредственно наблюдаемой величиной (если убрать угловые скобки, то она будет определять «оператор совпадений»). В B) входит пять временных параметров (разрешение схемы совпадений Т, задержка т, обрат- ные полосы фильтров Асо^1 и время корреляции поля Асо), влияющих на Рс. Кроме того, Рс зависит от соотношения между угловыми апертурами детекторов AQ; и углом поперечной коге- рентности, совпадающим в случае ТИ с дифракционным углом к/а. Согласно D.4.18) в случае ТИ <ojojaroa.> = Ng)N(?N (щ - сог) б (<вв - ay) + + N($N(?)& (Ш! - со2.) б (сов - <вг), D) так что B) принимает вид Pr = PlPi + т )-2 С йпгйпг [ dhdh I [ do)to2ii(co) |2 (со) e^'^ о E) где вероятности Pt определены формулой D.6.32). Первое слагае- мое в E) можно назвать вероятностью «случайных» совпадений, которые происходят и при статистически независимых лучах света, падающих на детекторы. Второе слагаемое соответствует «истинным» совпадениям, оно исчезает при независимых лучах. Иначе говоря, это слагаемое соответствует центральному моменту интенсивностей: <(Л - </i» (h ~ <h»> = </i/*> + </i> </2> F) и характеризует их корреляцию. Фактически измеряются числа импульсов nt (i = 1, 2, с) на входах и выходе схемы совпадений за большой промежуток времени t. Если Р1>3 <=g 1, то можно пренебречь случаями появ- ления двух или большего числа импульсов в одном канале за вре- мя Т. В случае стационарного поля Р1% согласно D.6.32) пропор- ционально Т, и можно ввести скорости счета Wt = щ/t = PjT. Скорость случайных совпадений равна W^W^T, так что E) можно представить в виде Wc = WjW^T (I + m), G) где m = PJPyPz — 1 — важный с точки зрения эксперимента параметр («контраст»), равный отношению истинных и случайных совпадений. Роль объема детектирования. Сравнение E) с D.6.9) пока- зывает, что относительная вероятность истинных совпадений вы- ражается через модуль функции корреляции амплитуд (исправ-
§ 4.7] ИНТЕРФЕРЕНЦИЯ ИНТЕНСИВНОСТЕП 145- ленной с учетом фильтрации): т t) \,y (n, r2, t, At) |2. (8) Функция корреляции, в свою очередь, определяется МР и темпе- ратурой образца согласно D.6.9) и ОЗК. Рассмотрим сперва идеальный детектор совпадений высокого разрешения, у которого AQ;<^;^2/a2, T <^t Асо, или, короче, ^'дет <С Т^ког (я — поперечные размеры образца, AQj — угловые размеры апертур). Функция у по определению мало меняется в пределах FKOr, и поэтому ее можно вынести из-под интеграла в (8), так что ™ = I У (Гъ гг, 0, At) |2, (9) где г, — теперь координаты центров фотокатодов. Если и они принадлежат общему объему когерентности и At <^ Асо, то m = 1; в противном случае m = 0. Таким образом, наблюдение зависимости скорости совпадений от координат детекторов и от электронной задержки позволяет измерить модуль функции кор- реляции и тем самым измерить частотный и пространственный форм-факторы источника (см. D.6.23)). Однако при Кдет^^ког согласно D.6.38) Рг <§^ r\J/' (r\— квантовый выход ФЭУ и Ж1 — фактор вырождения), так что абсолютная скорость совпадений будет очень мала (при обычных температурах источников и опти- ческих частотах). Таким образом, необходим компромисс между разрешением и временем измерения, достигаемый при FHeT ~ FKOr. Заметим, что условие Т <^ Асо трудно выполнимо, так как быст- родействие электроники в лучшем случае порядка 1 не. Дополни- тельные случайные совпадения, уменьшающие контраст наблю- даемого сигнала, дают темновые точки ФЭУ. Существенно, что при Удет ^> Т^ог вероятность истинных сов- падений растет пропорционально Удет, а вероятность случайных — Т^дет, и поэтому контраст примерно равен обратному числу неза- висимых мод g, которые «видит» детектор совпадений: дет Действительно, подставим в (8) функцию корреляции D.6.25). При этом (8) также факторизуется:' — ДшГ A2)
146 ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ В ЛИНЕЙНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ [ГЛ. _г 1_ dAx йЛг ехр ]~ \~7—/ [(^1 — ^гK h (i/i — i/aJ] f» A3) где Д« — ширина спектра, а — радиус образца (мы взяли гауссову функ- цию корреляции D.6.266)), г — расстояние до образца. Пусть апертуры ФЭУ совпадают в пространстве (это можно по существу сделать с помощью полу- прозрачного зеркала) и имеют квадратную форму со стороной Ь, тогда = ^2 (а), A5) a -•¦/•- I V я/а (a ^> 1), a 2 I* „ koab • (a) = —= \ ДГ", as-;—• о Таким образом, при ДсоУ ^> 1 и Аоа6 ^> г 2л;-2 1 m — "Т~^ТТГГ ~ Т • A7) Интерпретация эффекта. Хотя эксперимент Брауна — Твисса иногда называют первым экспериментом квантовой оптики, по существу эффект корреляции интенсивностей — классическое яв- ление, не требующее для его понимания квантования поля (в отли- чие от эффекта корреляции фотонов при двухфотонном распаде возбужденных состояний молекул или фотонов накачки — см. главы 5, 6). Его можно наблюдать и с помощью аналоговых корреляторов. Если йсо<^х7\ то яркость ТИ определяется фор- мулой Релея — Джинса, не содержащей h. Далее, уменьшение относительной величины эффекта т при увеличении Удет является проявлением общей закономерности теории вероятностей; отно- сительные флуктуации суммы g независимых случайных величин падают при увеличении g. Конечно, последовательная квантовая теория также описывает эксперимент Брауна — Твисса, однако наглядные фотонные пред- ставления приводят к некоторым трудностям, вызвавшим на пер- вых порах оживленную дискуссию. Например, по Дираку фотон может интерферировать лишь «сам с собой», и поэтому полупро- зрачное зеркало должно расщепить его на две части. Но, как из- вестно, фотон не может расщепиться с сохранением частоты. Мы вынуждены разрешить интерферировать двум разным фотонам при условии, что они принадлежат одной моде (что, по существу, и имеет место в случае полупрозрачного зеркала). Интересная
§ 4.7] ИНТЕРФЕРЕНЦИЯ ИНТЕНСИВНОСТЕЙ 147 интерпретация дана Перселлом [1511 в терминах равновесного фотонного «газа» частиц, подчиняющихся статистике Бозе — Эйнштейна. Роль вынужденных процессов обсуждается в [1681. Заметим, наконец, что наш феноменологический подход позво- ляет описать и эксперимент с полупрозрачным зеркалом, если включить последний в понятие образца. В заключение отметим, что если интересоваться статистикой поля в одной точке пространства, то можно использовать один ФЭУ (при условии, конечно, VReT <^VKOV). Наблюдая распреде- ление вероятности появления заданного числа отсчетов за время Т, можно определить высшие моменты поля. Связь статистик фото- отсчетов и поля дается известной формулой Манделя [1, 2]. Такие эксперименты представляют большой интерес для исследования статистики лазерного излучения (которое с хорошей точностью описывается смещенным гауссовым состоянием D.4.15)) и для изучения вещества с помощью квазиупругого рассеяния света и метода «оптического смешения» [164, 1651.
Г Л А В А 5 ВЛИЯНИЕ АНГАРМОНИЗМА ВЕЩЕСТВА НА ЕГО ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ Понятие энгармонизма вещества на оптических частотах по- явилось в связи с развитием нелинейной оптики. Такие эффекты, как генерация гармоник, сложение и вычитание частоты, самофо- кусировка, нелинейное поглощение, просветление, вынужденные рассеяния, удобно описывать с помощью иерархии нелинейных восприимчивостей у}"\ которые вычисляются в рамках полуклас- сической теории излучения [9—11]. Наиболее изучены и теоретически, и экспериментально вынуж- денные эффекты, не требующие для расчета квантования поля. Однако фотонные представления очень наглядны, и трактовка нелинейных эффектов, связанных с изменением частотного спек- тра поля, с помощью элементарных многофотонных процессов получила широкое распространение. С другой стороны, спонтан- ные нелинейные эффекты типа многофотонного излучения после- довательно описываются лишь квантовой теорией поля и веще- ства. Некоторые смешанные спонтанно-вынужденные эффекты, наблюдаемые при участии падающего поля — накачки (например, параметрическое рассеяние света — см. гл. 6), удается достаточно полно отразить феноменологической «полуквантовой» теорией, в которой переменные вещества исключены с помощью нелиней- ных восприимчивостей. Настоящая глава посвящена в основном элементарному рас- смотрению спонтанного нелинейного эффекта — двухфотонного излучения нагретого вещества [184].- В § 5.1 обсуждается связь многофотонных переходов и высших моментов поля. В § 5.2 эти моменты с помощью теории возмущений выражаются через равно- весные моменты вещества, что позволило в § 5.3 оценить третий момент поля, излучаемого нецентросимметричным веществом. В § 5.4 с помощью кинетического уравнения и эффективного двух- фотонного гамильтониана выводится приближенный х) нелинейный ОЗК, дающий связь между вторыми и четвертыми моментами те- плового излучения (ТИ) и кубической матрицей рассеяния (МР) излучателя. В конце § 5.4 рассмотрен ОЗК для случая, когда одновременно разрешены одно- и двухфотонные переходы (при этом третий момент ТИ выражается через квадратичную МР). г) Стратонович цедавно рассмотрел общие соотношения между куму- лянтами произвольного порядка и функционалом преобразования излуча- теля [185].
g 5.1] МНОГОФОТОННЫЕ ПЕРЕХОДЫ 149 § 5.1. Многофотонные переходы и высшие моменты поля Ангармонизм и корреляция разночастотных мод. Возбужден- ная молекула может перейти в основное состояние посредством двухфотонного перехода, при котором излучаются два фотона с частотами <л1 и ©2 (см- рис. 5, г). Эти фотоны при отсутствии ре- ального промежуточного уровня возникают практически одновре- менно. В случае каскадного (т. е. резонансного) двухфотонного перехода второй фотон излучается с задержкой, равной в среднем радиационному времени жизни промежуточного состояния. Су- щественно, что в обоих случаях фотоны появляются парами, и в результате компоненты поля с частотами сох и со2 оказываются статистически зависимыми. Аналогично, и-фотонные переходы связывают п спектральных компонент поля ТИ. В то же время линейные системы — например, гармонический осциллятор — имеют эквидистантный набор уровней, так что №х = со2 = . . ., и поэтому каскадные многофотонные переходы в таких системах не приводят к корреляции между различными частотными компо- нентами поля. Ясно, что корреляция разночастотных мод не спе- цифична для квантовых моделей. Равновесная и неравновесная задачи. При рассмотрении те- плового электромагнитного поля с учетом энгармонизма вещества, как и в линейном случае (гл. 4), возможны две постановки задачи, т. е. следует различать равновесное излучение внутри бесконечной нелинейной среды (или в замкнутой полости с нелинейным элемен- том, перемешивающим моды х)) и тепловое излучение снаружи нелинейного подогреваемого вещества, занимающего конечную область пространства. Первая задача охватывается, в принципе, гиббсовским форма- лизмом равновесной термодинамики, и задача сводится к опреде- лению независимых степеней свободы системы, т. е. к математи- ческой проблеме диагонализации гамильтониана системы «веще- ство + поле». Аналогичная проблема решается в теории эксито- нов, в теории многих взаимодействующих частиц, в квантовой электродинамике. Вторая задача — о тепловом излучении во внешнее простран- ство с учетом энгармонизма — формально относится к неравно- весной термодинэмике и до сих пор, по-видимому, не привлекала внимания. Ясно, что при общей постановке она является чрезвы- чайно сложной, и мы здесь ограничимся выяснением лишь основных и доступных непосредственному наблюдению закономер- ностей с помощью простых моделей. *) Заметим, что, в принципе, без такого элемента («угольная пылинка» Кирхгофа) невозможен обмен энергией между разночастотными модами и, следовательно, установление планковского распределения.
150 АНГАРМОНИЗМ II ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ [ГЛ. Ь Роль вещества в линейных оптических явлениях принято вы- ражать через его диэлектрическую проницаемость г или линейную восприимчивость хA) = (8 — 1)/4я (которая может быть связана с линейной МР С/*1)). Наблюдение ТИ вещества (например, плазмы) несет информацию об е и, следовательно, о состоянии и строении вещества. По аналогии можно поставить вопрос о том, какую дополнительную информацию может дать наблюдение про- явлений «многофотонности» в ТИ. Нельзя ли измерить таким об- разом нелинейные восприимчивости %(п> ? Нельзя ли и в нелиней- ном случае выразить моменты ТИ вещества через его динамиче- ские макроскопические параметры %<п> или [Дп> ? И существуют ли связи между спонтанными и вынужденными процессами типа закона Кирхгофа при учете ангармонизма? • Двухфотонный парадокс. Чтобы показать, что эти вопросы не совсем тривиальны, приведем следующие два противоречивых суждения. 1. При выводе линейной ФДТ (§ 2.4) или обычного закона Кирхгофа (§ 4.3) не предполагается линейность системы х), по- этому если на какой-либо частоте (аг нелинейный образец прозра- чен, то в силу D.2.4) флуктуации поляризации и, следовательно, излучения на этой частоте не будет: <^'M+)>-ImXw(coi) = 0 A) — прозрачное вещество не излучает света, сколько его ни грей! 2. Но, с другой стороны, пусть молекулы того же образца имеют возбужденный уровень с энергией Й(со! + ю2), который связан разрешенным двухфотонным некаскадным переходом с основным. Этот уровень под действием термостата заселяется, и, следовательно, образец будет излучать свет в широком диапазоне частот, и в том числе на частоте со^ <?i->4+)>?=0. B) Это противоречие между линейной ФДТ и двухфотонным излу- чением в полосе прозрачности разрешается лишь отказом от тра- диционной схемы расчета ТИ через равновесные моменты поляри- зации вещества (§ 4.3). Молекулы, «нагруженные» на электромаг- нитный вакуум, нельзя при строгом рассмотрении считать равно- весными, так как надо учитывать реакцию излучения. Последняя, помимо естественного лоренцева уширения однофотонных спек- тральных линий и их небольшого лембовского сдвига, приводит в случае ангармонических молекул к сплошному спектру ТИ (не связанному с крыльями лоренцевых линий). !) В случае ФДТ это обстоятельство специально обсуждалось Бункиньш (см. [144], с. 266).
§ 5.2] ВЫЧИСЛЕНИЕ МОМЕНТОВ ПОЛЯ 151 Отметим также, что часто статистика ТИ макроскопических образцов, содержащих ~1023 независимых молекул, полагается гауссовой на основании центральной предельной теоремы. Однако строго гауссовость ТИ следует лишь в однофотонном приближе- нии (§ 4.5). Как будет показано в § 5.4, двухфотонное ТИ — су- щественно не гауссово, что в эксперименте проявляется в отсут- ствии случайных совпадений фотоотсчетов, а в теории — в отли- чии от нуля кумулянтов более высокого порядка, чем второй (см. C.3;42)). Другим интересным проявлением оптического энгармо- низма вещества является наличие нечетных моментов поля ТИ {§ 5.3). § 5.2. Вычисление моментов поля с помощью теории возмущения Обычно в квантовой механике динамические процессы описы- ваются с помощью вероятностей переходов, которые определяются «золотым» правилом Ферми B.3.32). Вероятности излучения одно- го, двух, . . . фотонов пропорциональны диагональным моментам четного поряда (а^ах), (а^а^а^у, . . . Однако для описания ин- терференционных экспериментов надо знать недиагональные мо- менты {а\а2)>1 . . ., и, кроме того, как будет ясно из дальнейшего, ангармоническое вещество может излучать моменты нечетного порядка <^а\а^агу. В связи с этим мы используем вместо золотого правила более универсальный формализм, основанный на общей теории возму- щения (§ 2.3). Для этого выберем в формуле B.3.20) в качестве оператора наблюдаемой величины интересующий нас одновремен- ный *) момент / (*) = а, (*) . . . ап (t) A) илиТхарактеристический оператор / (t) = % (t), который после усреднения по начальному состоянию позволит вычислить любой нормально-упорядоченный момент. Энергию взаимодействия возьмем снова в простейшем при- ближении — дипольном с неподвижными атомами. Объединим в C.2.14) индексы: к = {к, vfc, skx}, где S/cV= + 1, тогда оператор электрического поля в центре /-й молекулы в представлении взаи- модействия выразится через операторы рождения и уничтожения следующим образом:) ?° (г;t) = - Ш 2 c^al exp (is^kt), B) к J) Переход к разновременным моментам в случае свободного поля три- шиален.
152 АНГАРМОНИЗМ II ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ [ГЛ. 5 где Ofcvi akV- = Коммутаторы для новых операторов равны C) [%, «И = — вцб^ = — sft6fcfc'6VV'6sp, D) Снова объединим индексы: g = {/, а, Л} == {/, а, fc, vfc, sAv}, E) тогда энергия взаимодействия свободного поля с образцом в мо- мент времени tn примет вид: W°(tn) ^rn=ih% cqd(qn)a/^\ F) о. = d°ja (tn), aq = skuk, cX= — c~, (ag)+ =a-, q~ {/, a, fc, vft, — Связь выходных и входных моментов. Подставив A) и F) в B.3.2) и усреднив по начальному состоянию с независимыми полем и веществом, получим общее выражение для моментов вы- ходного поля через моменты входного (т. е. начального) поля в п-и порядке теории возмущения: ¦<**.. in = 2 <Р).. ап <а«. • • • aqpakl. . . akmaq . . . aQn>, (8) gi...9n <?. % К, • ¦ • <в,я) = (- 1)рBяГ сд,.. . сЧп $ {Ф^> Qn {П... tn)}, (9) /?(К я д д й • • a9n > 1 ¦ • • 0p> p_1Wp+1; p+2 . . . Vn-it n> A0) б {/ {h . . . tn)} = Bn)~n Idh... dtj (*!... tn) exp i (©!«, -- . . . <вп*п) A1) (если один из индексов 0-функции меньше 1, то 0 = 1). Теория возмущений в форме G) определяет закон преобразова- ния моментов падающего поля образцом, т. е. полностью опреде- ляет все его оптические свойства. Заменив в G) моменты A) на характеристический оператор и воспользовавшись правилами коммутации D.5.16), получим закон преобразования %~ФУнкн,ш1-
§ 5.2] ВЫЧИСЛЕНИЕ МОМЕНТОВ ПОЛЯ 153 В частности, полагая начальное состояние поля вакуумным, лайдем %-функцию спонтанного поля, излучаемого образцом. Бели при этом считать начальное состояние вещества равновес- ным с температурой Т и пренебречь радиационным охлаждением, то спонтанное излучение переходит в тепловое. Далее, если в па- дающем излучении возбуждена одна мода, то G) описывает рас- сеяние света, как упругое, так и комбинационное. В случае коге- рентного состояния падающего поля и m = 1 G) определяет лоследовательность матриц рассеяния ?ДП> через равновесные моменты образца. ?/B> при этом, естественно, совпадает с D.6.15). ?Л3> описывает эффекты сложения и вычитания двух частот, включая удвоение и оптическое выпрямление. ?Л4> описывает преобразование трех частот и т. д. Полученные соотношения не учитывают многие существенные факторы, однако мы здесь лишь стремились на простом примере подчеркнуть возможность феноменологического описания оптиче- ских свойств образца конечных размеров, которая должна сохра- ниться и в более реалистичных моделях. Итак, согласно G)—A0) вся индивидуальность образца заклю- чена в иерархической последовательности матриц м(пр), которые, являются фурье-образами функций корреляции для дипольных моментов ср(пр), «усеченных» с помощью 6-функций. Это усечение обеспечивает причинную последовательность взаимодействий во времени и формально эквивалентно замене преобразования Фурье на преобразование Лапласа. В спектральном представлении умно- жению на 6-функцию соответствует свертка с 0 (©) (см. 2.4.7а). Для краткости эту операцию будем называть преобразованием Гильберта (хотя последнему отвечает лишь 1-е слагаемое в B.4.7а)). При п >= 3 в A0) имеется п — 1 6-функций, чему соответствует многомерное преобразование Гильберта (случай п = 3 см. в [152]). В результате моменты поля (т. е. его спек- тральные функции) оказываются пропорциональными гильберт- образам спектральных функций молекул, что и приводит к пре- вращению дискретного спектра молекул в сплошной спектр много- фотонного спонтанного излучения. Операторы поля в правой части G) можно с помощью D) пред- ставить в виде суммы нормально-упорядоченных операторов, например г), (ца-ъ = : ага2: -|- бГ2, + «1% + a^h + азб12' A2) г) Эта процедура в более сложных случаях облегчается применением теоремы Вика [152].
154 АНГАРМОНПЗМ II ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ [ГЛ. 5 Символы Кронекера здесь определены следующим образом: бГз = Sfc.bAivAi-i^i; A3) операторы в произведениях, окруженных двоеточиями, следует располагать в нормально-упорядоченной последовательности. Если входное поле находится в состоянии вакуума, то вклад в G) дадут лишь неоператорные слагаемые в A2). Общие свойства преобразования. Рассмотрим некоторые общие свойства разложения G) и многочастотных спектральных функций i/np*. Из опреде- ления (8) следует Jl(nv)^Ji{n'n~p)\ A4) Эрмитовость операторов А и определения (9), A0) дают где черта над индексом д означает обратный знак частотного индекса s. В G) вместо операторов (,а1 . . . ат> можно взять любой оператор поля, в частности, тождественный оператор P=0 q Очевидно, это равенство может выполняться при всех состояниях поля лишь если п Таким образом, число независимых матриц и^пр^ с различными индексами р равно порядку теории возмущения п. Связь A6) можно получить также из определения (9) и тождества 012 + 621 = *: 2Х«р> ~ 21 (~ ^^- ¦ ¦ VP-Am,P+2 • • • 0n-i, n = 0- (") р р Например, при п = 2, 3: Эй - 1 + е21 = о, е12е23 - е23 + е21 - в21в32 = о. A8> Формулы A2) и A6) позволяют уменьшить порядок моментов в правой части G) на 2, так как старшие члены в A2) благодаря A6) сокращаются. В результате выходной момент порядка т в п-и порядке теории возмущения определяется через входные моменты порядка т <^ т -f- n — 2 (это следует также из B.3.22)). Пусть теперь матрица плотности вещества диагональна в энер- гетическом представлении, тогда временные моменты ср (tx . . . tn} стационарны (т. е. не меняются при смещении всех аргументов на произвольный интервал т), а спектральные моменты пропор- циональны б-функции:
§ 5.2] ВЫЧИСЛЕНИЕ МОМЕНТОВ ПОЛЯ 155 Отсюда знаковые индексы s (которые иногда удобно выписывать отдельно над общим индексом q) не могут быть все одинаковыми. Например: 4)() i4?)(8p) = o, B0) e^'e(-O<<ai(O4a2@)>, B1) co2) cqicq,2 J die-.' <d?a> @ 4«, @)>- B2) Сравнение A0) с B.4.6) (при отождествлении операторов /; и d;a) показывает, что ф<22> = ср(~). Аналогично, ф<20) = ф() и ф(а1) == ф; Где ф — «полная» функция корреляции. Отметим, что здесь, в отличие от § 2.4, обе величины d и Е, образующие энергию возмущения,— операторные. Преобразование G) до усреднения и при е = 0 является унитарным, полностью учитывающим кван- товую динамику взаимодействующих систем. Этот формализм можно применить и к одиночному атому, и он, в принципе, охва- тывает явление естественного уширения атомного спектра и его лембовский сдвиг при вакуумном падающем поле. Мы будем счи- тать, что эти малые поправки учтены заранее в спектре нулевого приближения вещества с помощью замены е —у А© -1). Заметим, что G) при М ^> 1 описывает и многочастичные эффекты — эле- ментарные процессы с участием нескольких молекул. Высшие поправки. Существенно, что МР СД"> содержит, кроме основного слагаемого ?г-го порядка по заряду электрона, еще по- правки высших порядков, происхождение которых ясно из про- цедуры нормального упорядочения A2). Примером поправки четвертого порядка к СД2) является первое слагаемое в E.4.9). Такие поправки в квантовой теории поля интерпретируются как результат рождения и уничтожения виртуальных фотонов. Чтобы точно рассчитать эффект порядка и, необходимо просуммировать бесконечное число поправок порядка п + 2к. Для этой процедуры разработан ряд приемов, использующих диаграммы Фейнмана, теорему Вика и т. д. [152J. Фактически при решении кинетического уравнения (§ 4.5) также суммируются высшие поправки. С помощью G) при вакууме на входе можно найти также вто- рой момент или спектр ТИ образца. Во втором порядке спектр поля будет обычным однофотонным повторением спектра веще- х) Можно надеяться, что с помощью такой замены осуществляется пере- ход от рассматриваемой здесь системы «молекулы + поле» (с медленно осты- вающими молекулами) к системе «термостат + молекулы -\- поле» (с постоян- ной температурой молекул) в случае, когда можно пренебречь эффектами насыщения и сдвига уровней под действием падающего поля.
156 АНГАРМОНИЗМ И ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ [ГЛ. Ь ства B2), который можно было бы получить и с помощью ФДТ (§ 4.3). Однако при учете поправки четвертого порядка спектр из дискретного становится непрерывным, что уже противоречит ФДТ (см. конец § 5.1). Формально это происходит из-за умножения функции корреляции вещества на 0-функцию, т. е. из-за гильберт- трансформации спектра. Физически же такое излучение в окнах прозрачности можно объяснить реакцией излучения на движение зарядов (как и сдвиг Лемба). Аналогично, как будет ясно из сле- дующего параграфа, двухчастотный третий момент ТИ пропор- ционален не равновесному двухчастотному спектру вещества, определяемому квадратичной ФДТ и содержащему лишь моле- кулярные частоты, а его гильберт-трансформанте. § 5.3. Третий момент теплового поля В настоящем разделе мы в качестве примера использования общей формулы E.2.7) найдем третий момент спонтанного поля ECIL в первом неисчезающем (третьем) порядке теории возмуще- ний. Существование стационарного момента нечетного порядка в ТИ кажется на первый взгляд неожиданным, и мы приведем простые классические и квантовомеханические соображения, поясняющие смысл этого результата. Далее, после численной оценки будет рассмотрена возможность обнаружения эффекта с помощью обратного процесса, вероятность которого содержит слагаемое, пропорциональное (Е3у. При этом будет использована модификация формулы E.2.7), описывающая отклик молекуляр- ных наблюдаемых на падающее поле. Связь с двухвременной функцией корреляции молекул. Найдем сперва момент выходного поля <а^а2+аз) = <а1а2аз+)* = •///i2» в случае вакуумного падающего поля в третьем порядке теории возмущения. Моды къ к2, к3 имеют разные частоты, и поэтому операторы можно переставлять. Чтобы воспользоваться общей формулой E.2.7), надо найти вакуумные моменты шестого порядка 0\aqi. . .agpa$<4a.aqj.+1.. . а,3|0>. A) Так как а(~) | 0> = <0 | а<+> = 0, то A) будет не равно нулю лишь при р = 2: <01 a4laq,ataXajiqt | 0> = S- к 6-Л6^ -f (ku к,), B> где (к1: к2) означает слагаемое с переставленными индексами кг и к%; определение б-символов дано в E.2.13). Подставив B) в
§ 5.3] ТРЕТИЙ МОМЕНТ ТЕПЛОВОГО ПОЛЯ 157" E.2.7), найдем л г exp [i (ki • r-H + fc2 • Г]г — к3 ¦ rj,)\ X Пусть в начальном состоянии молекулы независимы, тогда в трой- ной сумме по молекулам останутся лишь диагональные члены: м exP ^ ("h + кг ~ кз^ ' ГЛ Х 3=1 X q)f2) (wico2co3); exerfs ~т {h, кг), D) = Ф {в (*ai)<d? (fi) dj (*2) < (i3))}. E) Мы выразили третий момент теплового поля через сумму двух- частотных «усеченных» (запаздывающих) спектральных функций молекул, являющихся фурье-образами двухвременных функций корреляций. Существенно, что вклад каждой молекулы содержит множи- тель синхронизма exp i (кх + к2— к3) ¦ г у В нашей модели kt = ац1с, и этот множитель равен 1 при параллельных кг. Однако, по-види- мому, правильней учесть в законе дисперсии вклад однофотонных переходов. При этом третий момент D) будет иметь резкий макси- мум при выполнении условия синхронизма: | кг -f fc2 — к3 \ 1^ 1, где I — линейный размер образца. Если мы будем измерять момент в одной точке г дальней зоны, то волновые векторы в D) будут па- раллельны друг другу и направлению г, так что должен выпол- няться «одномерный» синхронизм. Легко убедиться, что при син- хронизме будет подавляться эффект Допплера, за счет которого каждая частота получает поправку и' — со = —k-v3 (v-3 — ско- рость молекулы /): (Mi + С0а — COg) = «>! + С03 — С03 — (&! + к2 — k3)-Vj. Третий момент теплового поля можно с помощью квадратичной ФДТ* (§ 2.4) выразить через локальную квадратичную восприимчивость среды. Для этого в E) представим 9-функцию в виде 1 f е~ш 0 так что М, tO2 + tO, Щ) C2) С л- «Р
-158 АНГАРМОНИЗМ И ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ [ГЛ. 5 где двухчастотная спектральная функция равна фурье-трансформанте пол- ной (не усеченной) двухвременной корреляционной функции: = Ф {<d (У d (*а) d (У >,.}. (8) Это определение совпадает с B.4.46) при / —^ dnF —* Е. При этом %j (см. B.4.46)) является квадратичной восприимчивостью (гиперполяризуё- мостью) молекулы по отношению к классическому полю, так что третий мо- мент D) можно выразпть через %] и температуру образца с помощью B.4.49). Далее, считая молекулы ориентированными, можно ввести макроскопиче- скую восприимчивость % = M%jlV. Интерпретация эффекта. Чтобы оценить величину третьего момента и дать толкование его происхождению, распишем функ- цию корреляции молекулы в энергетическом представлении (индекс / опускаем): ОС ts ОО = Bл)~3\ padahdbedca \ dt2 \ dtt \ dts x аЬс •—со —х> —оо X exp [i (ааЬ — ©t) tx -\- i(cobc — «a) U + i (<?>са + «>з) h + efa] = _ 5 (шг -!- Ш, — СО3) у g , _и х 9adabdbcdca ,q, 2л / I fic i (со . — (Oj) ~\~ 8 т аЪс ра — относительная населенность уровня а и dab — матрич- ный элемент дипольного момента. Таким образом, большая из трех частот должна совпадать с одной из молекулярных частот со,с, и эффект усиливается при приближении частот Wj и и2 к ча- стотам №оЬ и соЬс соответственно (см. рис. 5, е).Поле со2 излучается позже со1? чему соответствует функция 6 (?2 — ^i) в (9). К сожалению, все переходы между тройкой уровней разреше- ны в электродипольном приближении, лишь если симметрия молекулы не имеет центра инверсии. Кроме того, чтобы вклады отдельных молекул складывались, необходимо, чтобы все моле- кулы были одинаковыми и были одинаково ориентированы, т. е. весь образец должен быть нецентросимметричным (иметь выделен- ную полярную ось). Этим свойством обладают пьезокристаллы. В аморфном веществе, жидкости, газе можно ориентировать моле- кулы сильным постоянным электрическим полем. Итак, нагретый льезокристалл или, вообще, поляризованное вещество создает в окружающем пространстве неравный нулю стационарный куб поля (Е3у. Этот эффект легко объяснить, предположив, что молекулы из- лучают «тригармонические» волновые пакеты, в которых частоты гармоник связаны условием coj + со2 = Из (в частности, мо- жет быть coj = со2 = со3/2), а фазовые сдвиги фиксированы. Куб .электрического поля в такой волне имеет стационарную
§ 5.3] ТРЕТИЙ МОМЕНТ ТЕПЛОВОГО ПОЛЯ ibtt составляющую: <?3 (?)> — <cos (ait -f- Ф1) cos (co2i -Т4Ф2) cos (ы-J -г фз)> = = — COS (ф! -f ф2 — ф3). A0) Значение косинуса для данной тройки частот является параметром молекулы. Заметим, что интенсивные лучи света со стационарным' кубом поля легко генерировать методами нелинейной оптики. С квантовой точки зрения третий момент поля — результат интерференции одно- и двухфотонного спонтанных переходов из возбужденного состояния в основное (см. рис. 5,е). Хотя этот эффект труден для наблюдения, он представляет эвристический интерес в качестве примера оптического явления, который, как мы сейчас покажем, нельзя трактовать в терминах излучения опре- деленного числа фотонов. Перейдем к шредингеровской картине, в которой операторы постоянны, а эволюционирует вектор состояния. Пусть начальное состояние системы «молекула + поле» будет | Zo> = | 000а>. В приближении вращающихся волн энергия взаимодействия трех мод поля с трехуровневой молекулой равна (ср. D.4.21)) *№ = cvobaa\-\-сгола1 + Cjocaaj ^г э. с. (И) Подставив A1) в D.4.20), найдем, что со временем вектор состоя- ния системы приобретает под действием возмущения примесь одно- и двухфотонного состояний поля и основного состояния моле- кулы | с>: Н>=1 000а> + а | 001с> + р | 140 с>, A2)- где а и р — коэффициенты, зависящие от t — t0. Отсюда третий момент поля равен it |ajaja8|f> = сф*. A3> С помощью A2) можно найти также средние числа фотонов и пар* фотонов: <#3> = |a|2, </VrA/2> = | р i2, <#!#.,> = <#2#з>=0. A4) Таким образом, фотоны в модах къ к2 излучаются вместе, а пары фотонов в модах ки к3 и к2, kz в рамках приближения A2) не появляются («антикорреляция»), как это и должно быть в слу- чае альтернативных событий а —v с и a^b-^с (см. рис. Ъ,е). Трехфотонное состояние | 111)> также не возникает, так как асЬаЪааса _ ^ | су = Q_ В состоянии = Ю - f to> = а | 001> + p I 110> A5).
•160 АНГАРМОНИЗМ II ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ [ГЛ. 5 (этот вектор ненормирован) энергия поля при условии е^ + со2 = со3 имеет определенное значение, равное Й©3: з Ж11|з> = S Й«Д I "Ф> = й«з 11|>>; A6) в то же время это состояние не является собственным для опера- тора общего числа фотонов, так как #|i|j> =21#i|i|>> = a|001> -!-2p| 110>^iV|i|)>. A7) i Можно рассматривать три связанные моды как одну общую сте- пень свободы, в которой энергия принимает дискретное значения, кратные Йсо3- При этом переход молекулы в основное состояние сопровождается излучением «трифотона». Оценка куба поля. Найдем с помощью D.6.5) средний куб элек- трического поля в дальней зоне образца: L J J /2 X X 2 Re {lti%J?vi-i exp [i (щ + щ~ a3)(t - r/c)]}, A8) где lCi\\r,et\\x J_r и | (сог) — амплитудные коэффициенты пропу- скания фильтра и других элементов оптического тракта х). Подста- вив сюда D), (9) при условии синхронизма и считая все молекулы одинаковыми и моменты переходов — действительными, получим (El) = -^ ^ Aщ йщ dio3 (cuico2m3J X X 2 Be {itt l п Ш1 u 2ягзсч X, Ри&тЛЛ-а ^ ^мсо2 (соас — соJ coL X аЪс 0 X 2 Re /|* (со) I* (соас — со) I (а>ал\— ]—- 1 / , , 11. \ь v ; b k ac /bU'[i (соаЬ - ш) i- e j (шсЬ -J- ш) + ej ( A9) Если фильтрации нет, то 2Re {. . . } я^ 2яб (со — соа6) + + 2яб(со — coJC) и в результате 9Jabdb,;dJilblUla- B0) a be J) Отметим, что <?|> является действительной (положительной или от- рицательной) величиной и что, меняя параметры фильтра, можно измерить ¦обе составляющие комплексной величины ,М12з в каждой точке плоскости (щ, <о2).
§ 5.3] ТРЕТИЙ МОМЕНТ ТЕПЛОВОГО ПОЛЯ 161 Если, далее, существенна лишь одна тройка уровней и можно пренебречь различием частот и дипольных моментов переходов, то B1) где Ма — число возбужденных молекул. Пусть Я = 0,3 мкм, Ма = 1012, г = 10 см и йаЬ = 108 СГС тогда <Я3>1/. = 10~2 В/см. Согласно D.6.24) за счет однофотонного излучения <2?2> ~ ~ Ма (k2d/rJ, так что M~4s ~ 10. B2) Проблема детектирования. Как можно измерить куб электри- ческого поля на оптических частотах? Очевидный способ создания такого «кубометра» — использование процесса, обратного излу- чению третьего момента. Как мы сейчас покажем, интерференция вынужденных однофотонных (с .->- а) и двухфотонных (с ->¦ Ъ ->- а) переходов вверх в нецентросимметричной трехуровневой системе приводит к появлению в скорости перехода слагаемого, пропор- ционального (Е3у. Иначе говоря, если детектор отличается от излучателя только более низкой температурой, то скорость его нагрева будет зависеть от сдвига фаз, вносимого разделяющим из- лучатель и детектор фильтром. Вероятность перехода можно рас- считать непосредственно из B.3.32), однако, мы рассмотрим более универсальный подход. Использованный в § 5.2 формализм легко модифицировать для определения отклика вещества на падающее поле. Для этого в B.3.20) в качестве наблюдаемой величины надо теперь подставить оператор вещества / (t) J). Аналогично E.2.7) — E.2.11) легко найти, что п = 2 (-l)pcqi...can<o9t...aan> X X X exp i КА + . . . + <oqntnKd$ . . . <>/° (*) 45? • • • <>• B3) Если / = /+, то </><»р) =</>(«. «-р>*. Применим эту формулу для описания принципа действия «ку- бометра» в случае одной молекулы (при этом q = {а, к, vs, sSv}). Если положить / = dx, то B3) будет определять гиперполяризуе- х) В случае многовременной наблюдаемой /х (tx)f2 (t2)... надо до усредне- ния найти по B.3.20) каждый сомножитель в соответствующем порядке теории возмущения (ср. примечание к E.2.1)).
162 АНГАРМОНИЗМ И ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ [ГЛ. 5 мости молекулы. Чтобы найти вероятность Рас перехода на уро- вень а, надо взять / = Ра = | о> <а |, где Ра — оператор насе- ленности уровня (см. B.2.26)). Пусть начальное состояние моле- кулы — основное | сУ и а -ф- с, тогда из B3) найдем в первом по- рядке Р&°> = Р(а?* = 2 Ч <а«> J dte*0** <c | a)(a \ d\ (t) | с> = 0. B4) Множитель 6са появится и во всех порядках п в крайних членах ряда по р, поэтому Ра) = Р(а"п) — 0. Во втором порядке X X (<гса • ei)(da. ¦ е2) б (©х — со3) б (coj — соас). B5) Если в падающем свете возбуждена одна мода к0 со средним чис- лом фотонов N0, то (fiiai^ == ^12^ю-^о! ПРИ этом а»х = а»2, и надо заменить в B5) б (о^ — со2) обратно на (t — to)/2n. В результате населенность уровня растет пропорционально времени, и можно ввести вероятность индуцированного перехода ^V N0b(ffi0- coca). B6) Здесь yAVSrt3 = N,/Ls — объемная плотность падающих фотонов. В случае обратного перехода вниз в B5) должно стоять Ка^аХУ = = (а\а^} + б12, так что в B6) надо заменить iV0 на iV0 + 1. При No = 1 B6) есть вероятность спонтанного перехода в одну моду. Общая вероятность будет = что совпадает с D.6.28). Перейдем к менее тривиальному третьему порядку. При п = 3 из B3) следует ' = 2Re Рда2) = 8ft2 Re V Сгс^сз <aia2a3> X 123 \--i d_,, • eid^ ¦ e2d_ • e ' О У Отсюда s3 = —1. Если падающее на молекулу излучение тепло- вое, то в нем согласно C) отличны от нуля моменты с (sxs2s3) = = A,1,—1)и(—1, —1, 1), причем они уже содержат б-функцию, и поэтому B8) будет пропорционально времени. Итак, скорость вынужденного перехода с -*¦ а, кроме обыч- ной однофотонной скорости B6)^ содержит интерференционное
§ 5.4] ДВУХФОТОННЫЙ ЗАКОН КИРХГОФА 163 слагаемое Т^(з) _ Re (atа^а3) ef №-*•-*.) •*-, ^9) где г — координата центра молекулы. Оно может быть отрица- тельным и даже может полностью подавить переходы. § 5.4. Двухфотонный закон Кирхгофа В четвертом порядке теории возмущения E.2.7) будет опреде- лять вторые и четвертые моменты поля с учетом двухфотонных эф- фектов— нелинейного поглощения падающего поля и спонтанного излучения пар фотонов. G другой стороны, формула E.3.23) поз- воляет выразить вероятность двухфотонных переходов W^ че- рез собственные частоты и моменты переходов молекул. Мы здесь выберем третий метод описания —¦ феноменологический, который позволит нам обобщить закон Кирхгофа на слабо нелинейные сре- ды в двухуровневом приближении. Метод основан на подстановке в двухуровневое кинетическое уравнение (§ 4.5) эффективного гамильтониана взаимодействия, учитывающего только интересую- щий нас элементарный двухфотонный процесс. Из полученного кинетического уравнения для произвольной наблюдаемой поля / мы найдем в первом порядке приращение Д </>, получаемое в результате взаимодействия с веществом. Выбирая затем в каче- стве / первые, вторые и четвертые моменты, мы выразим прираще- ния этих моментов через коэффициенты кинетического уравнения. В результате мы получим приближенный ОЗК, выражающий ве- роятность двухфотонного излучения через кубическую МР. Из полученных соотношений следует заранее очевидный вывод об од- новременности излучения фотонов в парах (в отличие от ТИ ли- нейного приближения). Далее, двухфотонный ОЗК будет исполь- зован для оценки скорости совпадений по коэффициенту двух- фотонного поглощения. Наконец, мы найдем связь между третьим моментом ТИ и квадратичной МР. Эффективное кинетическое уравнение. Ограничимся сперва случаем центросимметричных молекул, в которых действует аль- тернативный запрет — между данной парой уровней переход мо- жет быть либо одно-, либо двухфотонным. В последнем случае для квазирезонансных мод (о»! + to2 ?t; too) взаимодействие с мо- лекулами можно описывать с помощью феноменологического эф- фективного гамильтониана D.5.11), в котором х) A) 1) Мы для простоты не учитываем слагаемые вида а+а, описывающие рамановские двухфотонные переходы.
164 АНГАРМОНИЗМ И ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ [ГЛ. 5 Здесь cjl2 = — Bл) По к+к> Подставим A) в кинетическое уравнение D.5.9) для поля, взаимодействующего с М двухуровневыми молекулами: йф _ /df\Q , / V B) где W1234 = Bjt)~4 V2 |^0>1Сй2СйзСй4 X м д * х L t «0.-^2+вехр D) р; — относительные разности населенностей, а»0 = а»ас — час- тота перехода, одинаковая для всех молекул (это условие не обя- зательно — см. § 4.5), и Жо = [ехр (На>(/кТ) — I]-1. Перейдем к представлению Шредингера, тогда первое слагае- мое в B) сократится, и произойдет замена = Wi23i ехр г (© х + щ — «з — (и4). E) В случае свободного пространства физический смысл имеют реше- ния уравнения B) при t — t 0 =оо, причем / (оо) = /' будет от- носиться к выходному полю, а/(— <х>)=/ — к входному (па- дающему на образец — см. § 4.4). Двухфотонное поглощение зависит от интенсивности падаю- щего поля S квадратично. В случае не слишком больших S и раз- меров образца можно при решении B) ограничиться первым по- рядком по коэффициентам w (это будет четвертый порядок по ди- польным моментам), т. е. можно считать моменты в правой части B) не зависящими от времени моментами падающего поля. Интег- рирование коэффициентов w (t) приведет согласно E) к появлению б-функций: \ i (t) = 2л6 (ffli + со2 — w3 — <в4) %34 = Ui23i- F)
§ 5.4J ДВУХФОТОННЫЙ ЗАКОН КИРХГОФА 165 При этом из определения C) следует = 6 (С00 — СО! — С02) б (lf0 — Ю3 — <i>l) -fip У COi-Oa-OaWi X х* X ^ Лр ;х.*2х;з4 exp i (fc4 + А-з — кг — fcj) ¦ /• . G) Итак, произвольная наблюдаемая поля получает в результате двухфотонных переходов следующее приращение: А </>^ </>'-</> = = 2 (234 <Ж0 [афг, [/, ala\W — [/, a[al\ а3а4> + 4Х Х1 (8) Первые моменты. Полагая / = я^-, ^ аи найдем с помощью правил коммутации приращение первых моментов поля: — 2 2j"i234<Oaasa4>, (9) 234 — co2). A0) 3 Первое слагаемое в (9) описывает своеобразное упругое рассеяние, которое пропорционально населенности верхнего уровня. Произ- ведение Ж0и12 является поправкой четвертого порядка к линей- ной МР. В приближении сплошной среды при макроскопических раз- мерах образца за счет этой поправки происходит усиление ампли- туды плоской волны. Заменяя в C)^-> (M/V) I dr и устремляя V к бесконечности (бездифракционное приближение), находим, что (H) Второе слагаемое в (9) пропорционально разности населенно- стей. Коэффициенты м1234 (с обратными знаками) являются ком- понентами кубической (четырехиндексной) МР ?7<3>. В случае коге- рентного падающего поля с независимыми модами из (9) при пренебрежении линейным слагаемым следует A<a!> = -2 S»m1<fl«>*<a8><a4>- A2) 234 Эта формула описывает хорошо известный в нелинейной оптике эффект трехчастотного преобразования в условиях двухфотонного резонанса: со4 + со3 — со 2 -*- <»i- Таким образом, кубическую МР в принципе можно измерить с помощью многочастотных интер- ференционных экспериментов.
166 АНГАРМОНИЗМ И ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ [ГЛ. 5 Вторые моменты. Для приращения вторых моментов из (8) следует такое выражение: ДА'12 = L 3 34 — ^ ^|(«2Н5 \ ^1^3 $4^5/ ~Т~ ^1345 \ ^5 ^4 ^3^2 / ) • A3) 345 При вакуумном падающем поле нормально-упорядоченные момен- тыТравны нулю, и остается лишь спонтанное (т. е. тепловое) двухфотонное излучение: s Это выражение можно рассматривать как обобщение закона Кирхгофа на случай слабого двухфотонного поглощения. Пусть теперь падающее поле имеет гауссову статистику с не- зависимыми модами: <а1+а2+а3«4> = ^iVV2 (б18б24 + б14б23), тогда A3) принимает более простой вид: Д л/и = 4 21 {«2331 [«^*о (-^1 + Мз + 1) — NiNs) -f- 3 Заметим, что здесь согласно F) а»х = а>2, и если падающее излуче- ние изотропно, то Nx = N2 и в силу G) (Их + ю3 = о>о. Приравняв A6) нулю, мы найдем необходимое условие инва- риантности вторых моментов поля при его преобразовании нели- нейным веществом. Для этого надо, чтобы в парах мод (ки ks), связанных условием (Ох -\- ю3 = а»0, числа фотонов удовлет- воряли равенству ЯГ 7\7 = Ж0 A7) или (Л71 + 1) (Щ1 + 1) = Жо1 + 1 S5 exp ^(Mlxy Щ) ¦ A8) Это функциональное уравнение для функции распределения фото- нов Nic не имеет однозначного решения. Например, оно удовлет- воряется как в случае «белого» излучения: iVjt = const, так и в случае «черного» излучения с температурой, равной температуре вещества: Nk = J\T Г
§ 5.4J ДВУХФОТОННЫЙ ЗАКОН КИРХГОФА 167 Если интересоваться только диагональными моментами, то, приравняв в A6) индексы 1 и 2, найдем где еА12 = 8Re м1221 . Эту формулу можно получить элементарно методом Эйнштейна, рассматривая две моды и добавляя к вероят- ности переходов вниз по одному лишнему фотону для учета флук- туации вакуума: #i + Nt + 1) - NxNt] B0) (здесь ра и рс = ро ехр Нсоо/кТ — населенности верхнего и ниж- него уровней соответственно). Формула A9) описывает четыре типа двухфотонных переходов (см. рис. 5, г): 1) спонтанное излучение:] Nf1 = Ж021 Ли, B1) 2 2) спонтанно-вынужденное излучение: #i == ЛГ0ЛиЫг1 B2) 3) вынужденно-спонтанное усиление: 4) индуцированное поглощение: -^ = -AuN. B4) (здесь предполагается, что на входе возбуждены только две моды кх и к2). Как правило, Жо <^1 и легче наблюдать последний эф- фект B4), который широко исследуется в спектроскопических, а также прикладных [153] целях. При инверсии населенности Ли и JV0 отрицательны, и, в принципе, возможно создание двухфотон- ного перестраиваемого по частоте усилителя или лазера. Интерес- но, что за счет эффекта B3) (еще не наблюдавшегося) возможно ко- герентное усиление с сохранением фазы без инверсии населенно- стей. Эффекты B1) и B2) наблюдались в работах [22] и [154] соответственно. Четвертые моменты. Подставив, далее, в (8) / = а-^а^а^а^ най- дем следующее выражение для четвертого момента ТИ: О (U4321 ~Г МШ4) —' —S (<»„ — о»! — ю2) б (соо — ft»3 — й>4). B5)
168 АНГАРМОНИЗМ И ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ 1ГЛ. 5 Обратим внимание, что здесь все четыре коррелирующие моды могут иметь разные частоты. Отметим также, что поскольку мы использовали первое приближение при решении кинетического уравнения, то молекулы вещества дают во все моменты аддитив- ный вклад, т. е. многочастичные эффекты не учитываются. Для диагональных моментов из B5) следует (atataia2y = (-.NtNiiy = ЖоЛц. B6) Появление корреляции между модами можно описывать и в шре- дингеровском представлении. Состояние поля в момент t в первом порядке теории возмущения по 'W^ равно (ср. E.3.12)) 0> - | 0> + Р I И>, B7) т. е. со временем к основному состоянию добавляется примесь двухфотоиного. Связанные моды (къ к2) можно считать одной сте- пенью свободы, имеющей элементарное возбуждение с энергией К (©! + ю2) — «бифотон». Двухфотонный закон Кирхгофа. Итак, согласно (9), A3) и B5) первые, вторые и четвертые моменты выходного поля выражаются через одни и те же комплексные коэффициенты ипзц, т. е. через кубическую МР: 1П3) = I — и, которую можно измерить с по- мощью когерентных полей (см. A2)). Эти соотношения аналогичны обобщенному закону Кирхгофа для линейного образца (§ 4.4). С другой стороны, формулы A9) и B6) для диагональных мо- ментов содержат действительные коэффициенты ^412, пропорцио- нальные вероятности двухфотонного перехода. Луг. можно измерить с помощью некогерентных полей по любому из вынужденных эф- фектов B2) — B4). Результаты таких экспериментов позволяют, в принципе, предсказать тепловое двухфотонное некаскадное из- лучение (ср. D.4.11а)): dN' ON' d*N° ^1^ Эти формулы выражают двухфотонный закон Кирхгофа, справед- ливый в условиях малой нелинейности. Интересно, что в первые две связи не входит температура вещества. Последняя связь в B86) будет использована ниже для численной оценки. Возможна и другая постановка вопроса. Пусть Nx = 0, тог- да отношение B2) к B1), т. е. относительное приращение интенсив- ности на выходе при добавлении входного сигнала с «дополни- тельной» частотой ш3 = ш0 — a»i, определяет абсолютное число фотонов во входных модах. Если приписать единицу в A9), ответ-
§ 5.4] ДВУХФОТОННЫЙ ЗАКОН КИРХГОФА J69 ственную за спонтанное излучение, действию нулевых флуктуа- ции, то можно сказать, что этот метод измерения яркости света основан на сравнении с нулевыми флуктуациями (см. также § 6.4). Сравнение с одно^отонным ТИ. Из сравнения B1) и B6) полу- чаем tfi = S<:#i&:>, B9) 2 т. е. вероятность появления фотона в данной моде кх равна вероят- ности появления пары фотонов: одного в этой же моде, а другого— в любой моде с частотой ю0 — а^ Формулы B6) и B9) интересно сравнить со связью между вторыми и четвертыми диагональными моментами гауссова поля: <: ад:> = N,N2 + | N12 |2. C0) Здесь первое слагаемое соответствует случайному одновременно- му появлению фотонов в любой паре мод (кх, к2); второе слагаемое отлично от нуля лишь для пар мод, принадлежащих общему объе- му когерентности (§§ 4.6, 4.7). В двухфотонном ТИ случайных совпадений согласно B6) нет *), т. е. статистика этого поля существенно не гауссова. Кроме того, здесь коррелирующие моды могут иметь любое направление вол- нового вектора, так что поперечный масштаб взаимной когерент- ности неограничен (слабую угловую зависимость корреляции 2) вносят лишь тензоры х в C)). Такой результат вполне согласуется с наглядной! картиной вылетающей из одной молекулы пары фото- нов. Напомним, что в однофотонном ТИ пары возникают лишь в пределах дифракционного угла в результате двухчастичных процессов (см. D.4.23)). Указанные две особенности двухфотонных полей позволяют сравнительно легко их обнаруживать (несмотря на малую опти- ческую нелинейность вещества), так как они приводят к высокому «контрасту» (отношению сигнал/шум) и позволяют использовать детекторы совпадений с большой апертурой. Подчеркнем, что, в то время как эффект Брауна — Твисса допускает классическое объяснение (§ 4.7), корреляция фотонов при двухфотонном распаде возбужденного состояния молекул или фотонов падающего излучения (см. главы 6, 7) — специфичес- кий квантовый эффект 3). Заметим, что такие пары коррелирован- ных фотонов являются примером объектов, лежащих в основе *) Это справедливо лишь в рассматриваемом низшем приближении. 2) Эта зависимость широко используется в ¦у-спектроскопии для получе- ния информации о промежуточных уровнях ядер. s) В то же время феноменологические кирхгофовские связи позволяю* описывать двухфотонные эффекты с помощью полуклассических расчетов кубической МР.
170 АНГАРМОНИЗМ И ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ 1ГЛ. 5 известного парадокса Эйнштейна — Подольского — Розена. Клау- зер (см. [236]) наблюдал поляризационные характеристики кас- кадного двухфотонного излучения, которые противоречат так на- зываемой неоклассической теории излучения. Отметим еще возможность антикорреляции, которая должна возникать, например, в результате обратного процесса при про- хождении света через двухфотонно поглощающее вещество [236]. С наглядной точки зрения такое вещество действует как ограничитель интенсивности света [156], подавляющий его флук- туации и, следовательно, распределяющий фотоны равномерно во времени, так что вероятность появления двух фотонов рядом па- Дает1). Эффект антикорреляции недавно наблюдался при однофотон- ном излучении молекулярного пучка [160]. Скорость совпадений фотоотсчетов. Найдем с помощью B5) п D.7.2) вероятность совпадений, которые будут регистрировать- ся двумя детекторами в дальней зоне: Рс = -да2с6 \ dOj cffia dcoi d<s)[ d@2 da^o^a^ltliltbi X 2 , Г sin (cd, - Ц) Г/2 X expl^oii — (Bi)^] i- X I (% — <V/2 J X Ж0 (»2'1'21 + K>*21'2') 6 (ffll + «2 — ©i — Щ), C1) где hi || Щ\ rt {i = 1, 2) и т12 = (rx — r2)/c. Коэффициенты w за- метно изменяются при изменении частоты на Асо — ширину распа- дающихся уровней. Если исключить случай очень узких уровней, то практически всегда Т ^> Аю. Пусть также Т Jg> А^Г1) ti2» тогда функция от Г в C1) равна 2пТЬ ((а1 — а>[), и мы получаем следующее простое выражение дця скорости совпадений: Wc = Жо ?1 ii!TJWi2 (Wia = 8 Re win2), C2) где коэффициенты г\г учитывают частотную и пространственную фильтрацию. Таким образом, величина Ж0»12 имеет смысл вероятности излучения бифотона за единицу времени. Это следует и,сразу из B6) с учетом F), если, как обычно, заменить 2яб @) на аремя взаимодействия: -^<:Л'1^2:> = Ж0и;12. C3) Как уже отмечалось, w слабо зависит от направлений, и поэтому C2) пропорционально произведению апертур детекторов AlQjAQa. .г). В то же время в лазере схожий нелинейный эффект — эффект насы- пке чия — распределяет фотоны хаотически, по Пуассону, и антикорреляция отсутствует.
§ 5.4J ДВУХФОТОННЫЙ ЗАКОН КИРХГОФА 171 Выразим w12 через коэффициент индуцированного поглощения Ж12, определяемый экспериментально из следующего закона взаимного ослабления двух пересекающихся лучей света в двух- фотонно поглощающей среде: где F — плотность потока фотонов в лучах, имеющая размерность см^-с. При межзонных переходах в полупроводниках Ж/На <~ ~ 1 см/ГВт или Ж ~ 3-Ю8 см-с (при Х1 = Х2 = 0,7 мкм) [153]. Пусть размеры образца и «ящика» квантования равны, соответ- ственно: lxlylz = V, LXLVLZ sLs= 8л3/у. Из определений C4) и B4) AiV/iV tN wnLp где мы приняли время взаимодействия равным LJc и заменили F2 на cN2/L3. С другой стороны, C5) должно, очевидно, равняться отношению сечений. lxlv/LxLy, так что ^=^=w- <36> Переходя в C2) от суммирования к интегрированию по правилу A.1.22), найдем We= \ d®x \ da^laltA^ (coi + w2) № ((Oi^ ¦ C7) Bя)в с4 Ami Ди2 Пусть в образце с М активными в двухфотонном поглощении центрами возбужденные уровни образуют сплошную полосу, в которой каким-либо способом (оптическая или электронная на- качка, инжекция в полупроводнике) поддерживается населенность Ма частиц. Пусть эти частицы находятся в квазиравновесии с ре- шеткой и, поэтому, распределены в полосе частот порядка кТ/Н = = Асог. Для грубой оценки будем считать Ж постоянным в этой полосе и примем, что полосы пропускания фильтров Лео, = А много больше Аоз^, тогда щ&ЫъЖ— А(ОфА(йТМа1М. Если ©1 ~ й>2 и ^^i — А^2> то из C7) получаем -Эта оценка для t Ж— 108 см-с, X = 0,7 мкм, V = 1 см^, ДО = 1 ср, Аюх/ю! = 0,1, А\т = 100 см показывает, что ври
172 АНГАРМОНИЗМ И ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ 1ГЛ. 5 возбуждении 10 16 от общего числа частиц будет регистрироваться одна пара фотонов в секунду. ОЗК для третьего момента. Применим теперь метод кинетичес- кого уравнения и эффективного гамильтониана к двухуровневой нецентросимметричной системе, в которой между данной парой уровней разрешены одно- и двухфотонные переходы одновременно. Для этого достаточно в качестве энергии возмущения в кинети- ческом уравнении D.5.9) взять сумму однофотонного D.5.11) и двухфотонного A) эффективных гамильтонианов, т. е. /с Mi' C9) Б результате получим следующие уравнения для произволь- ного момента поля (с исключенной гармонической зависимостью от времени): о [а3аг, 123 |]— [/, aj] a2a3>} + K.c.+ B) + D.5.13) D0) (при добавлении комплексно-сопряженного выражения оператор / надо считать эрмитовым). Здесь, кро- ме одно- и двухфотонных членов (кото- рые мы не повторяем явно), появились перекрестные слагаемые с коэффици- ентами связи: Др^с 5) D1) Рис. 8. Сложение (о) и вычи- тание (б) частоты в условиях двухфотонного резонанса. i i (щ — со2 — со3) Полагая в D0) / = ах, найдем в первом порядке по ращение первого момента поля на «выходе»: A <aj> = 2Ж ощ — <а2а3} + 2ы12>3 при- D2) здесь опущены линейные и кубические слагаемые, уже определен- ные ранее. Первое] слагаемое в D2) дает вклад лишь на нулевой частоте (он описывает статическую поляризацию, вызванную ну- левыми флуктуациями). Второе и третье слагаемые описывают
§ 5.4] ДВУХФОТОННЫЙ ЗАКОН КИРХГОФА 173 однорезонансное сложение и вычитание трех частот (рис. 8). Эти эффекты позволяют измерить коэффициенты м123, которые (с об- ратными знаками) составляют квадратичную (трехиндексную) МР в первом неисчезающем порядке теории возмущения. Пусть теперь / = a[ata3, тогда из D0) при вакууме на входе получается следующее выражение для третьего момента на выходе: 3>сп = 2ЖО (ы3,21 + и*%3) ~ 6 (со3 — со0) 6 (со3 — щ — юх). D3) Из определений D1) следует, что большая из трех частот совпадает с собственной частотой вещества; две другие частоты в силу ис- пользованного двухуровневого приближения не должны принад- лежать области поглощения (т. е. исключаются «каскадные» час- тоты). Итак, мы снова выразили спонтанные эффекты D3) через соот- ветствующую МР и температурный множитель.
Г Л А В А 6 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ Как уже говорилось в § 1.1, параметрическое (ПР) и поляри- тонное (РП) рассеяния наглядно объясняются распадом фотонов накачки на пары фотонов с дробными энергиями. Мы здесь попы- таемся рассмотреть это явление более подробно, исходя из различ- ных точек зрения. Обычно в квантовой электродинамике используется описание поля с помощью операторов рождения и уничтожения фотонов ак, аХ, независящих от времени (шредингеровское представление). При этом конечным результатом квантовой теории рассеяния, ко- торый сравнивается с экспериментом, является вероятность пере- хода в единицу времени или сечение рассеяния. В § 6.1 будет ис- пользован этот традиционный для квантовой механики путь, на основании которого в §§ 6.2 и 6.3 будут рассчитаны основные энер- гетические характеристики ПР. Рассмотрение общих статисти- ческих свойств рассеянного поля будет проведено в § 6.4 с помощью уравнений Гейзенберга для ak (t) и эффективно трехфотонного га- мильтониана. В результате моменты поля рассеяния будут опре- делены через квадратичную матрицу рассеяния (МР) в духе обобщенного закона Кирхгофа (ОЗК). С другой стороны, в классической линейной и нелинейной оп- тике более привычно оперировать напряженностью поля Е (rt) или Е {ты), а также медленно-меняющимися амплитудами (ММА). Разложение по модам и введение в качестве основных величин амплитуд мод применяется здесь лишь при наличии реальных резо- наторов. В связи с этим в § 6.5, посвященном теории параметри- ческой сверхлюминесценции, в приближении заданной накачки устанавливается связь между операторами ак и ММА, а также вво- дится представление (cok^z). Последний параграф главы будет посвящен феноменологичес- кому описанию РП (т. е. ПР при наличии поглощения на холостой частоте). Здесь также будет использовано несколько подходов с помощью линейной и нелинейной ФДТ, а также кинетического уравнения. Последний метод позволит в приближении заданной накачки сформулировать ОЗК, охватывающий ПР и РП, и пока- зать, что статистика рассеянного поля является «квазигауссовой» (которая отличается от гауссовой корреляцией между сигналь- ными и холостыми модами).
§ 6.1] СКОРОСТЬ ГЕНЕРАЦИИ ВИФОТОНОВ 175 § 6.1. Скорость генерации бифотонов Если интересоваться только диагональными моментами поля ПР, то можно воспользоваться «золотым правилом». Спонтанному ПР соответствует трехфотонный спонтанно-вынужденный пере- ход, и можно ограничиться третьим порядком теории возмущения. В этом приближении фотоны излучаются только сильно коррели- рованными парами, которые мы будем называть «бифотонами». В настоящем параграфе мы определим скорость генерации бифо- тонов W12 с заданными импульсами и поляризациями к1: к2 в рам- ках модели «ориентированного газа» и дипольного взаимодействия с поперечным полем. При этом W12 можно выразить через квадра- тичную поляризуемость % и ввести эффективную энергию взаимо- действия ^эф. которая описывает спонтанное ПР уже в первом по- рядке теории возмущения [44, 88, 89]. Третий порядок теории возмущения. Рассмотрим простейшую модель кристалла в виде М регулярно расположенных неподвиж- ных и невзаимодействующих друг с другом молекул. Пусть размер каждой молекулы много меньше длины волны, так что применимо дипольное приближение для энергии взаимодействия молекул с электромагнитным полем D.5.1). Чтобы воспользовать- ся «золотым правилом» B.3.32), надо задать начальное | ?) и конеч- ное | ]У состояния. Пусть в начальный момент времени все моле- кулы находятся в основном состоянии | a}j и в поле имеется Nx, N2, N3 фотонов в модах къ к%, к3 (для краткости обозначаем (к, vft) = к, Nkl s^it. д.): Ю=1 aAyV2JV3> = I а> Ю- A) ПР соответствует конечное состояние | /> = | a, N, + 1, N2 + 1, N3 - 1> = | а> | /'>. B) Переходы такого типа — при которых вещество возвращается в начальное состояние, а меняется лишь поле — называются в не- линейной оптике параметрическими или когерентными. Согласно § 3.2 оператор напряженности поля равен сумме операторов рождения и уничтожения, изменяющих число фотонов лишь на единицу, поэтому амплитуда перехода §# для рассмат- риваемого трехфотонного процесса отлична от нуля лишь в треть- ем или более высоких порядках теории возмущений. Исключим пока случай параметрической сверхлюминесценции, тогда можно ограничиться третьим порядком. Согласно B.3.32) скорость пере- хода в единицу времени (т. е. скорость рождения бифотонов) равна Wfi=^\Tfi\4{Sf-Si), C) ' <f W \V2XV2\W \viXviW \Ъ ш
176 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. 6 Здесь суммирование по индексам виртуальных состояний vlt v2 должно включать все возможные «пути» перехода. При возведении в квадрат различные пути могут подавлять или усиливать друг друга (эффект квантовой интерференции). Мы опустили мнимые члены в знаменателе D), так как предполагается, что промежуточ- ных резонансов нет. Рассмотрим один из путей перехода. Например, /-я молекула может сперва излучить фотон в моду кг и перейти в возбужденное состояние | b}j. Этому этапу в числителе D) соответствует следую- щий матричный элемент энергии возмущения: E) где индекс «—» выделяет отрицательно-частотную часть свобод- ного (невозмущенного) поля, содержащую только операторы рож- дения фотонов, и штрихованные индексы состояний относятся к состояниям поля. Мы, как всегда, используем смешанные обоз- начения для матричных элементов: dba = <й | d | я). «Дефицит» энергии в первом виртуальном состоянии равен Щ% — <§т = = И ((Ось — k»i), так что первый этап рассматриваемого пути дает множитель h (coab - (о, гДе I yi) — I Лг1 —|— 1, N2, Nsy. На втором этапе та же молекула может перейти в состояние | с;У, излучив другой фотон к2', этот этап дает множитель где | v2y = | Nt -f 1, iV2 + 1, Л^з). На третьем этапе из-за 6-функ- ции в C), обеспечивающей сохранение энергии при переходе в це- лом, та же молекула должна вернуться в исходное состояние с поглощением фотона с частотой <а3 = a>i + <а2> чт0 дает множи- тель! В результате рассмотренный путь при учете всех виртуальных со- стояний молекулы Ъ, с дает амплитуду перехода F) Ъс Выбранная здесь последовательность излучения и поглощения фотонов C, 2, 1) является одной из 6 = 3! возможных (вырожден- ный случай кх = к2 мы исключаем), поэтому полная амплитуда
§ 6.1] СКОРОСТЬ ГЕНЕРАЦИИ БИФОТОНОВ 177" рассеяния на /-й молекуле равна сумме перестановок по индексам A, 2, 3): C, 2, 1) Эффективный гамильтониан. Введем величину о321 Pkji = которая, как легко убедиться, имеет смысл тензора квадратичной гиперполяризуемости молекулы (индекс/опущен; i, /, к = х, у, z). Каждая из 27 компонент тензора Р является функцией двух (так как <й3 = с>1 + к»2) переменных, однако, из-за наличия суммы по перестановкам в определении (8) эти функции инвариантны к одновременной перестановке частотных и декартовых индексов; (Pilfz = Руж3г = •••)> и поэтому число независимых функций н& превышает 10 C функции вида ххх, 6 — вида хуу и 1 — вида xyz). Дополнительное уменьшение этого числа вызывает симмет- рия молекулы [9] — например, в случае симметрии класса С3„ имеются всего 3 независимые функции вида zzz, zxx = zyy и ххх = — —хуу (к этому классу принадлежит кристалл ниобата лития)* G помощью (8) и F) формула G) принимает вид Подставив (9) в C), мы видим, что трехфотонные процессы можно- описывать не в третьем, а в первом порядке теории возмущений,, если вместо энергии возмущения —d-E взять эффективную энер- гию вида — Р \ Е3. Амплитуда Г^> описывает рассеяние на одной молекуле. При некогерентцом трехфотонном рассеянии молекулы рассеивают- независимо и скорость рождения пар W12 пропорциональна м 21 | TW | 2. В случае же когерентного рассеяния за счет «пос- 3=1 тоянной составляющей» координат молекул W12— |21^(;I2- 3 Пусть все молекулы одинаково ориентированы и расположены в узлах правильной решетки, тогда для произвольной плавной функции/ {tj) можно перейти к интегрированию: где мы ввели макроскопическую восприимчивость единицы объе- ма кристалла % = РМ/У. Такая простая связь молекулярных
-178 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. 6 и макроскопических свойств верна лишь в разреженных газах; в кристаллах существенно взаимодействие молекул и отличие макроскопического (среднего по пространству) поля от действую- щего поля в центре молекулы. Итак, мы исключили молекулярные переменные, и взаимодей- ствие мод описывается теперь первым порядком теории возмуще- ния Wlt = 2яй-2 | </' | ^эф ] Г) | 2б (о)х + оJ - (о3) (И) с эффективной (феноменологической) энергией возмущения W^ = -t I J dr {EpEPEp + Е^Е^Е?*), A2) v где мы добавили слагаемое Е^Е^Е^, описывающее обратный процесс | /)¦—>¦ | О и обеспечивающее эрмитовость энергии воз- мущения (в области прозрачности % — %*). Осталось найти матричные элементы операторов поля. Чтобы учесть линейные оптические свойства кристалла, воспользуемся результатами § 3.4. Пусть анизотропный кристалл заполняет все пространство, но нелинейностью обладает лишь его часть, зани- мающая конечный объем V. Эта модель соответствует эксперимен- там с «просветленными» кристаллами, не дающими отражений. Поправку на реальное отражение, а также преломление волн можно производить в конечных формулах. Из C.4.31), C.3.6) на- ходим матричные элементы поля (считаем орты поляризации ек действительными): (г) | Nk> =\ick УЩе"-*, = - ick = ek ek Вероятность рождения бифотоиов. Подставив A3) и A2) в A1), найдем, что скорость перехода | i>-*¦ |/> пропорциональна (N1 + 1)(Л^2 Н~ l)-^3> аналогично скорость перехода из | iy в [ Nx — 1, Лг2 — 1, N3 + 1> пропорциональна iVi^a (-^з + 1) с тем же коэффициентом пропорциональности. В результате ско- рость появления (или исчезновения) пар фотонов в модах кх и кг будет равна W12 = 2я/Г2б (щ + (о2- (O3I(N1 +N, + l)N3 - N,N2] X X \t\clC0a |2/(Afc), A4) /(ДА) = I J dreiAk-r |2, Ak = kv + h2 - кл При спонтанном ПР по определению iV12 = 0 и скорость ге- нерации бифотонов пропорциональна N3. Выразим Na через поток
§ 6.1] СКОРОСТЬ ГЕНЕРАЦИИ БИФОТОНОВ фотонов накачки W3, входящих за единицу времени в нормиро- вочный объем L3. Очевидно, что плотность потока F = 8/На рав- на концентрации фотонов NIL3, умноженной на вектор групповой скорости и. Полный поток через «входную» грань образца, имею- щую поверхность А, равен W3 = NsL-*AuSz = где u3z = u3 cos 63 — проекция групповой скорости на ось, пер- пендикулярную А (мы пренебрегаем фотонами, входящими в V через боковые грани), и мы использовали A3) чтобы выразить, N3 через Е3. В случае классического приближения поля накачки надо в A5) заменить матричный элемент на Е3. Заметим, что объе- мы квантования L3 и образца V независимы (но L3 включает V). Отношение A4) при N1<2 = 0 к A5) имеет смысл вероятности превращения одного вошедшего в нелинейный объем фотона на- качки в пару фотонов: —W7=* где % =5 1: ехе&3 и п = п cos б cos p. Дифференциальная скорость рождения бифотонов. Отношение A6) безразмерно, так как мы разбили поле на дискретные моды. Чтобы перейти к непрерывному fc-пространству, надо разделить, вероятность распада Р12 на объем у2 одной пары мод в кх X к2- пространстве: dP Р Функция распределения A7) имеет размерность см6. Параметры реальных детекторов, расположенных в дальней зоне по отношению к рассеивающему объему, удобнее задавать в сферических координатах {<%, Q/J, где (с^. = a»v {к) и Q^ = ^ к/к ss {&1;, фЛ}. Как известно, для перехода к новым аргумен- там функцию распределения следует умножить на якобиан пре- образования Д(&*) _ тт ^ Согласно C.4.34) (Pk/dadQ = к2/щ cos pk, так что =р. ТТ fe dio1dQ.1d(u.zdQ,2 . Кроме того, надо еще учесть преломление и отражение прд. выходе света из кристалла в вакуум. Обозначим наружные угло- вые координаты волновых векторов штрихами: Q'.= {&',ц>'}, тог-
180 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ ]ГЛ. 6 да, чтобы перейти к наблюдаемой функции распределения, сле- дует умножить A9) на отношения внутренних телесных углов к внешним J) ) _ dQ_ _ cos ft' D (#', ср') ~~ dQ' ~ rfi cos # ' U' и на коэффициенты пропускания выходной грани. Эти поправки мы, как правило, выписывать не будем. Подставив A6) в A9), находим окончательно дифференциаль- ную вероятность (с размерностью Гц~2-ср~2) превращения фото- на накачки в бифотон: dP /гщЗщЗщ^вдаз (о)! + оJ — со3) / (Afc) dcoi dQx йщ dQ2 4я2с7 cos2 pi cos2 p2 cos2 p3naA ' *¦ ' где мы приняли, что кзх = кзу = 0 (при этом б3 = р3)- Введем также дифференциальное сечение распада фотонов на- качки на кристалле в целом, равное скорости рождения пар при единичном потоке падающих фотонов F = 1. Обычно углы анизо- тропии малы (cos р ^ 1), так что F3 ^ W^A и из B1) следует / (Д/с) * ' ) Заметим, что сечение рассеяния на одной молекуле равно B2) при -замене jjreiA*-_^|3~xJ_. B3) Закон сохранения импульса. Пусть макроскопический обра- зец имеет форму параллелепипеда с объемом V = аЫ. Рассмотрим -функцию /(А/г), играющую роль форм-фактора образца: / Д/с а Д/с„6 Ak l \2 = [Vsine —f-sine —f-sine —ff~) • B4) Если fci -f- fe2 ^;fc3, так что Л?жа <^ 1, Д/еуЬ <g^ 1, &kzl <^ 1, то j = V2. При увеличении волновой расстройки Д& свыше 1/V функ- ция/быстро падаети осциллируетив среднем равна 8/(АкхАкуАкг)г. Таким образом, пары преимущественно рождаются в областях пространства fcx X fc2, удовлетворяющих закону сохранения энер- гии а» 1 + (о2 = со3 и (с «дифракционной» точностью Ака <^ 1) зако- ну сохранения импульса Д/с = 0. Сечение образования, таких пар пропорционально V2. Сохранение импульса здесь является следствием квантовой интерференции амплитуд перехода Т^К В случае одной молекулы импульс согласно B3) не сохраняется (наша модель не учитывает отдачи молекул). При некогерентном х) Пусть плоскость падения близка к плоскости ф = 0, тогда sin ¦&' = = п sin ¦&, ф' = гсф. Дифференцируя эти равенства, находим B0).
§ 6.2] ИНТЕГРАЛЬНАЯ ИНТЕНСИВНОСТЬ ПР 181 трехфотонном рассеянии интерференции нет из-за хаотического .движения молекул (иначе, фононы «забирают» часть импульса). Для сравнения с экспериментом надо проинтегрировать рас- пределение B1) с весом, равным функции чувствительности детек- торов. При этом можно выделить два класса детекторов — с вы- соким частотно-угловым разрешением, позволяющим наблюдать структуру функции/(А&), и с низким разрешением, дающим лишь интегральные характеристики. В случае, когда чувствительность детекторов мало меняется в интервале синхронизма (нет малых угловых апертур и узкополосных фильтров), можно при интегри- ровании сделать замену о/г j dxeiAf!^ -у 2лб (ДЛЖ) B5) —а/2 ш аналогично для интегралов по у, z. При этом, как легко видеть <ср. B.3.33)), | J f -> 2ла6 (Д/гж), B6) так что теперь импульсы сохраняются точно: /(Aft) = 8nW6 (ДЛ). B7) В этом приближении дифференциальная вероятность распада <B1) пропорциональна длине образца V/A = I: С7 COS2 pL COS3 р2 COS2 р3Я3 Jo где индекс «О» выделяет значения функций волновых векторов чо (fej)i p (fcj). e (fcj)i и №«)> принадлежащих поверхности синхро- низма, т. е. удовлетворяющих законам сохранения импульса и энергии. § 6.2. Интегральная интенсивность ПР В этом и следующем разделах мы рассмотрим «однофотонные» эксперименты, в которых с помощью одного детектора измеряет- ся интенсивность рассеянного света (двухфотонные корреляцион- ные эксперименты будут рассмотрены в § 6.4). Как всегда, при вычислении вероятностей для определения однофотонной функции распределения следует просуммировать двухфотонную функцию но ненаблюдаемым альтернативам: dP f ^ ,„ dP . Jto(tti (>
182 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. d Мы сперва исследуем случай малоизбирательных детекторов, когда можно использовать приближение F.1.27) (детальная фор- ма однофотонной функции распределения будет рассмотрена в § 6.3). При этом благодаря функции б (Д&) интеграл по холос- тым фотонам берется тривиально: ^ <*, B) где й?з = fc3 — fei и функция fci = fei («I, ui) определена неявно законом дисперсии ©i (fcx) и направлением наблюдения (внутри кристалла) йх = fci/^i- Детектор с низким частотным разрешением. Пусть частотная полоса детектора сигнала много больше частотной полосы синхро- низма, тогда, очевидно, его показания пропорциональны интегра- лу от B) по со,.: Ра, = J d&tPa^, гДе Pq = dP/du, Рш ~ = dP/dadQ (предполагается, что интервал интегрирования, рав- ный полосе детектора, включает только одну частоту coj (fix), при- надлежащую поверхности синхронизма в направлении Йх). Из оп- ределения дельта-функции следует, что gp C) где о)о — корень (единственный) уравнения / = 0. В результате- из B) следует D> По смыслу множитель | д\а/д& I является комбинированной плотностью состояний, дающих вклад в наблюдаемый сигнал. В особых точках поверхности синхронизма эта плотность может резко возрастать (см. ниже). Направление fix на точку наблюде- ния в D) считается фиксированным, поэтому из dan = и-н-dh сле- дует Мм , dfci (cQiQi) л Щ т /ел — =z; \ It 2 ^ -1- — Ц, I " ) где Z, se cos 9la/cos рх, 812 — угол между kt и ма (индекс синхро- низма «0», как и индексы поляризации vk, мы, как правило, опус- каем). Как заметил Моллоу [95], здесь допущена неточность: ведь в экспери- менте фиксируется направление наблюдения Й1 снаружи кристалла. При этом направление внутри йх из-за дисперсии показателя дреломления будет за- висеть от частоты и, строго говоря, частная производная в E) должна брать- ся при постоянном п[, а не Ох:
§ 6.2] ИНТЕГРАЛЬНАЯ ИНТЕНСИВНОСТЬ ПР 183 Однако поправка за счет этого эффекта невелика. Пусть сигнальная и хо- лостая волны обыкновенные и пусть кзх = кзу = к1у = к2у = 0, тогда и2х = — «2sin d2, «2z = h sin 1Э4 = I? CO, «1 sin - 0J in dr А;1г = у A2 (coi) — — sin* flr к d(i> 1 — lx sin2 fti щ cos fti с У Е5 radco так что - ? s A - I sin2 Юбычно дисперсия невелика (g> чается от E) (при рг = 0). Из D) и E) следует COS G) j^ - ^ sin d! sin дг. 0,9) и d; <^ 1. В результате (8) мало отли- с°cos P^ (9) 2 I -1 -If I • V 7 Яркость света ПР. Используя фотометрическую терминологию, введем силу света SPq (Вт/ср) и яркость Sq (Вт/(см2-ср): 2l = SQiA cos 0i = Pq,^ -^- = > cos2 Pi cos p2 co s2 A0) хде Л — сечение нелинейного объема (практически оно определя- ется сечением луча накачки). В D) предполагалось, что уравнение Аи = 0 имеет один ко- рень а>1 (Qi), т. е. что данное направление йх пересекает поверх- ность синхронизма один раз, Вобще же пересечение может иметь место и для холостой частоты и также для нескольких комбинаций индексов поляризации. Кроме того, дополнительные частоты син- хронизма возникают в области собственных частот кристалла. Забегая вперед, отметим, что A0) описывает и рассеяние на поля- ритонах. Ясно, что если нет дополнительной фильтрации, то A0) следует просуммировать по всем частотам синхронизма для дан- ного направления. Формула A0) допускает непосредственное сравнение с экспериментом.' Если после кристалла поставить линзу с фокусным расстоянием /, то интен- сивность света в точке фокальной плоскости с координатами х = /#' cos ф',
184 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. 6 у = f&' sin ф' будет равна S! = ! = ~~Р = /2„2 cos ft • A1) где мы опустили индекс 1 и ввели поправку на отражения W и уменьшение яркости при выходе излучения из кристалла в вакуум F.1.20). Эта формула может быть использована для измерения абсолютной величины и частотной дисперсии квадратичной восприимчивости пьезокристаллов [53]. Детектор с низким угловым разрешением. Пусть теперь детек- тор имеет высокое разрешение по ©х, фх и низкое — по $х (оси сфе- рической системы в общем случае считаем произвольными, одна- ко обычно удобно считать ось z параллельной Jcs), тогда его пока- зания пропорциональны (ср. D)): rw2c0SP2smit n rw2c0SP2smith 1 9Д(й -1 ,.о. 1<Kvi = Со [ ^ i-Jo -щ- о . A2) 9Д(й -1 В приближении Рг = 0 частная производная легко находится. Направим ось z вдоль к3, тогда дАа> да>(\к3— fci|) д = Е • «а Заметим, что на поверхности синхронизма fe2 ¦+• fc2 = ^з и кх sin ¦&! = А2 sin % = —i-2- sin 912. A4) Из A2) и A3) следует (при рг = 0) В этом выражении от фх зависит лишь свертка % тензора квад- ратичной восприимчивости с ортами et. Полная спектральная мощ- ность, излучаемая на частоте &i вдоль образующих конуса (с уг- лом при вершине ^i(cui)) и осью, параллельной к3, равна l Отметим, что геометрические и дисперсионные факторы не вошла в SPa, (если не считать обычно слабой зависимости % (фх)). Оценим полную мощность, теряемую накачкой на излучение- пар. Пусть синхронизм выполняется во всем интервале 0 — юа
§ 6.2] ИНТЕГРАЛЬНАЯ ИНТЕНСИВНОСТЬ ПР и % не зависит от частоты, тогда из A6) следует 185 A7) «пр = 10 _7 Последняя оценка, сделанная для % = 4-10~8 СГСи Х3 = 0,5мкм, показывает, что поправка к линейной восприимчивости пьезо- кристаллов на частоте накачки за счет спонтанного ПР и РП (и со- ответствующее изменение дисперсионных свойств) ничтожна. Отношение производных A3) и E) и, следовательно, отношение угловой A0) и спектральной A5) дифференциальных интенсивностей равно крутизне перестановочной характеристики: A8) (Оф Использованная выше линейная аппроксимация расстройки вблизи поверх- ности синхронизма: ДШ (CO^i) = (l - -J t) @)! - COJ) + Щк3 Sill fi2 (dl - в» A9) неприменима в особых точках поверхности синхронизма. Так, при щ = u2Z, яркость согласно A0) стремится к бесконечности. Этот эффект хорошо виден в ниобате лития в виде яркого желтого канта, ограничивающего конус рас- сеяния в видимом диапазоне. Аналогично, около точки коллинеарного син- хронизма dcai/d&j, = 0, и поэтому надо учитывать квадратичные слагаемые. Вторая производная Аи по углу легко находится. Например, при d; — pt ~0 B0) Отсюда следует, что поверхность синхронизма Дш = 0 около оси z является параболоидом вращения г) (коллинеарный вырожденный случай с % = и2 будет рассмотрен в следующем параграфе). Учет непараллельности групповой и фазовой скоростей. При учете анизотропии волновых векторов для необыкновенных волн частная произ- водная функции волновой расстройки Дш по направлению в A2) имеет более сложный (чем A3)) вид. Найдем сперва приращение dk волнового вектора к (a, Q) при изме- нении его направления на dfcj_ = kdil при постоянной частоте, т. е. при Ав = u-dk = u-dle, +u-dk]{= 0. B1) х) Если волна к? необыкновенная, то ось параболоида смещена на угол Дах = {kjk3) (Дге2/ге2) sin 2а3 в сторону оптической оси кристалла (Are = — пе — по — двупреломление, а3 —• угол между к3 и осью кристалла).
186 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. Из этой связи следует dk« = —к (u-dkj_)/u-k, так что дк B2) Последняя величина связывает два вектора и является тензором. Теперь с помощью B2) находим двумерный вектор, являющийся произ- водной функции Дсо (coi&i) по направлению: Щ. = ~ dii щ-ki cos6i2 cos Разделив B3) на производную по частоте E) (или F)), находим векторы, определяющие скорость изменения частоты сигнала при изменении направ- ления наблюдения внутри (или снаружи) кристалла: -*- = -* 1 Чтобы найти интеграл в A2), остается определить проекцию w на на- правление интегрирования О. В случае обыкновенных волн и = к, и если в дД дДсо лежит в плоскости треугольника синхронизма, то w^ = —rr— = fe^j sin вк) что совпадает с A3).] § 6.3. Форма спектральной линии ПР Для описания экспериментов с детекторами, имеющими доста- точно высокое частотное и угловое разрешение, замена / (Д&) на S (Afc) в F.1.22) недопустима. Введем форм-фактор, описываю- щий спектр сигнала в общем случае: g ((OiQi) = d [ dk,6 (A'o) / (Me), где Cx — нормировочная константа и введена дополнительно функ- ция F (г) для учета локальных изменений амплитуды взаимодей- ствия (например, из-за неоднородности % или амплитуды накач- ки Е3; можно также считать V = оо и учесть конечность образца через функцию F). Согласно A) форм-фактор сигнала определяется трехмерным пространственным фурье-образом функции F.
«j 6.3] ФОРМА СПЕКТРАЛЬНОЙ ЛИНИИ ПР 187 Мы сперва будем считать накачку одномодовой и рассмотрим зависимость однофотонной функции распределения A) от формы образца (обычно основную роль играет длина образца I вдоль лу- ча накачки). Мы оценим частотную ширину спектра при наблю- дении детектором с малой угловой апертурой и угловую ширину для случая узкополосного детектора и покажем, что эти ширины обратно поропорциональны I. Потом мы учтем влияние на частот- но-угловую форму спектра многомодовости накачки. Совместное влияние I и дифракционной расходимости накачки будет рассмот- рено на примере гауссовой ТЕМ-волны. Длина когерентности. Чтобы рассмотреть «тонкую» частотно- угловую структуру спектра рассеянного поля, предположим сперва, что образец имеет размеры а, Ъ, I, и устремим а и & к бес- конечности. Позже выяснится, что такая одномерная модель плос- копараллельного слоя применима в случае tg Q2<^a/l, т. е. когда холостые фотоны пересекают, в основном, грань аЪ @2 — угол между групповой скоростью и направлением, перпендикулярным слою). Теперь вместо F.1.27) = 4л2аЫ26(а) (Дй±) sine2 (-^М) . B) В результате «поверхность» синхронизма приобретает конечную толщину, обратно пропорциональную I. При этом фотоны в парах связаны условиями сохранения поперечного импульса и энергии ©! + Ct>2— &>з = 0> №i + &г — &з)х_ = 0- C) Вообще, это условие при заданном hx и заданном типе синхрониз- ма (v1v2v3) определяет две холостые волны, отличающиеся знаком продольной компоненты: = [к3х - klx, kiy - к1у, ± ]/ PfiJ -(из -fei)l} , D) к1у, ± однако обычно функция sine2 а; в B) при Ы^>1 подавляет одну компоненту и делает связь C) однозначной. Таким образом, в слу- чае слоя холостые и сигнальные моды взаимодействуют только по- парно, и задание къ vx однозначно определяет к2, v2 (при идеаль- но монохроматической накачке с расходимостью, много меньшей Ks/a). Итак, чтобы учесть конечность одного из размеров образца, надо в F.1.28) сделать замену б (ДА,) -* g (Akz) еее ±- siDc2 (?M) . E) Сделаем также обратную замену переменных интегрирования в F.2.1): dcoadfi2 = cosp2 dhi = cospa dfcsjdeog F) k\ k\ cos 62
¦188 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. S (так как при dk±_ = 0 da = u-dk — uzdkz). После интегрирова- ния вместо F.2.2) остается Рши =. ^°cos p2 g (A), G) где знак «—» над величинами, зависящими от холостого волново- го вектора к2, означает, что они берутся в «сопряженной» (в смысле связи C)) к к3 точке. Перейдем к рассеиваемой кристаллом дифференциальной мощ- ности света 2tttofo2%%^yg (Д) същп cos2px cos р2 cos2 рз cos 62 где I = V/A3 — размер образца вдоль к3. Если м2 параллельно направлениям а или 6, то 62 = я/2. При этом (9) расходится, т. е. приближение B) неприменимо, и в качестве «короткого» размера надо взять вместо I размер образца вдоль ближайшего к п2 на- правления. Обозначим этот размер, деленный на cos 92 (или sin 92), через ZKor, так как он определяет длину когерентного взаи- модействия волн. Теперь ' @) = ±иф- . A0, Итак, согласно (9) и A0) интенсивность рассеяния на частотах и в направлениях точного синхронизма пропорциональна 11КОТ, а ширина синхронизма обратно пропорциональна ?ког. Поэтому интегральные по частоте и (или) углу рассеяния интенсивности, найденные в § 6.2, пропорциональны длине образца вдоль вол- нового вектора накачки I, а от формы образца они не зависят (за исключением особых случаев — см. ниже). А'.-спектроскопия. Таким образом, частотно-угловая форма наблюдаемого при ПР сигнала определяется функцией g(A)= *Kor2Cre°s92 sine2 [-LMKor cos 62), (И) которая соответствует следующему выбору нормировочной конс- танты в A) (при ^ког = l/cos 92): Сг = u2z/8n3V. Продольная вол- новая расстройка Д зависит от кг или (в сферических координатах) от частоты о»! = ckj/щ и направления наблюдения Ох. Резкая за- висимость сигнала не только от частоты, но и от направления наб- людения является специфической для когерентных (параметриче- ских) эффектов нелинейной оптики. Наблюдение частотно-угло- вых спектров g (fcj) дает информацию о макроскопических коллек-
§ 6.3] ФОРМА СПЕКТРАЛЬНОЙ ЛИНИИ ПР 18ф, тивных возбуждениях вещества, об их законе дисперсии и длинах пробега (или времени жизни), об эффектах ангармонизма. Такой экспериментальный метод можно назвать «/с-спектроско- пией». К нему относится и метод активной спектроскопии поляри- тонов, использующий вынужденные когерентные процессы в не- центросимметричных кристаллах (см., например, [105, 169—171].) Де-Мартини и Кофине [169] первые применили этот метод (назван- ный ими «спектроскопия в fc-пространстве») для исследования по- ляритонов в арсениде галлия. Уравнение Д = 0 определяет в неявном виде поверхность син- хронизма о>! = ю° (^i) B ^-пространстве, на которой мощность рассеянного света З^я (»i^i) максимальна. При удалении «точ- ки наблюдения» {со^} от этой поверхности SP^q уменьшается по закону A1). Чтобы найти явный вид этой функции, разложим Д в трехмер- ный ряд Тейлора около точки {со^хф?}, лежащей на поверхности синхронизма. Заметим, что при малых Ак частотная расстройка пропорциональна волновой: Дю = coV2 (к3 — йн) — coV2 (кг) ~ и\- (к3 — кх — кг) = — и\- Ак, A2) где coV2 (fe2)s= cog — »vi (fci) и согласно D) Ак± = 0, поэтому и мы можем использовать найденные в предыдущем разделе про- изводные функции Дсо. Из F.2.5), F.2.23) и A3) следует A4) Подстановка A4) в A1) дает наблюдаемую форму линии g (ю^) в явном виде. В случае сильного поглощения на холостых часто- тах (§ 6.6) вместо A1) надо взять лоренцеву функцию. Эффективная ширина линии. Определим эффективную частот- ную ширину линии как отношение площади линии к ее максималь- ному значению: И (эффективная ширина функции sine2 а; на 13% больше ширины ее- главного максимума на уровне 1/2). Таким образом, при ? я$ 1 ширина линии в герцах равна обратному запаздыванию вола при пересечении образца (см. A.1.44)).
190 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. 6 Аналогично определим угловую ширину. Если пренебречь от- личием cos pi от 1, то при изменении направления наблюдения в плоскости кгк3 (см. F.2.13)) 2я ? d® si Вырожденный случай. В случае коллинеарного и вырожден- ного синхронизма (д; = р; = 0, (х>х — о>2 := *»з/2), которым обла- дают кристаллы, используемые для генерации второй гармоники, линейное приближение A4) неприменимо. Вблизи такого синхро- низма А = кг (toj) -f /с2 (со3 — coi) — ^з, 6Д dki dk2 /-, d^n , , dn Таким образом, согласно A7) и (9) «в «удвоительном» кристалле происходит обратный распад фотонов второй гармоники со сле- дующим частотным спектром в продольном направлении: Так как \ dx sine2 x^ = 4 у л/3, то сила света и эффективная шири- на спектра равны Влияние спектра накачки на спектр сигнала. Мы полагали до сих пор накачку одномодовой, т. е. идеально монохроматической и плоской. При исследовании влияния неидеальности накачки на многофотонные процессы можно выделить два крайних случая, которые мы будем называть «однородным» и «неоднородным» уши- рением спектра. В последнем случае множество мод возбуждается статистиче- ски независимо с вероятностью g (fc8)—(JE^E^y, и форма спект- ральной линии определяется просто интегрированием получен- ных выше формул по dk3 с весом §(Jc3). При этом интегральные ха- рактеристики рассеянного света 2Ра, SPq не изменятся, а увели- чится лишь «толщина» поверхности синхронизма До>1 иди А^. Качественно влияние неоднородного частотного или углового уширения накачки можно оценить, варьируя условие синхрониз- ма. Например, оценим уширение A«i за счет немонохроматичнос- ти Аю3 при коллинеарном синхронизме обыкновенных волн.
§ 6-31 ФОРМА СПЕКТРАЛЬНОЙ ЛИНИИ ПР 191 Из условия к (со3) — к (ю3 — Ml) — к (Wl) = 0 находим произ- водную частоты синхронизма по частоте накачки и, следовательно, 1 — 1 — B0) Последнюю формулу можно представить в виде] A5), если под Z понимать величину 2п _ U 1 B1) Аналогично согласно C.4.41) расходимость необыкновенной волны накачки Аа3 в плоскости, содержащей оптическую ось крис- талла, приводит к уширению A5) при ZKor(Aa,) = ^ , B2) | л° — Пд | sin Bа3) Да3 где гад и щ—показатели преломления для обыкновенной и необые- новенной волн на частоте накачки, а3 — угол между fc3 и оптичк- ской осью кристалла. Рассмотрим теперь однородное уширение накачки, при котором, амплитуды мод не независимы. Однородная многомодовость на- качки АА'зц = Асо3/м3 в направлении 1е3 вызывается ее нестационар- ностью; например, при использовании импульсного «одночастот- ного» лазера Асо3 ~ ilAts, где At3 — длительность импульса. Не- стационарное рассеяние будет рассмотрено в § 6.5 одновременно- с вынужденными эффектами. Однородная «поперечная» многомодовость Afc3J_ = А-3АЙ3 свя- зана с дифракционной расходимостью, которая имеет порядок AQ3 ~ )$А3, где А3 — сечение луча накачки. В эксперименте, как правило, поперечные размеры рассеивающей области а, Ъ определяются как раз этим сечением, а не размером кристалла. Гауссов луч накачки. Рассмотрим рассеяние такого «дифрак- ционно-ограниченного» пучка, имеющего следующее распределе- ние поля (так называемая гауссова или ТЕМ-волна, являющаяся решением параболического уравнения *)): Е3 (rt) = Е0е^-1а>гРз (г) + к. с., B3)* B4) х) Такие волны излучаются лазерами со сферическими зеркалами. Раз- меры фокальной области можно менять с помощью линз.
192 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. 6 где а и 6 = к3а2 — радиус и длина фокальной области, р3 — угол в плоскости xz между осью луча и осью z, отличный от нуля для .необыкновенных волн накачки. Мощность, переносимая волной B3), равна ^ B5) где А = яа2/2 — эффективная площадь сечения луча. Сравнивая это выражение с F.1.15) при р3 = 93, мы видим, что учет простран- ственной структуры поля накачки сводится к добавлению в фор- мулах, полученных выше для одномодовой накачки, множителя F3 (r) под знаком интеграла nor. При этом интегрирование по х, у ведется уже в бесконечных пределах, т. е. теперь в A) F = F3: ? -г/2 Таким образом, спектр рассеянного поля / (А&) определяется фурье-образом'распределения поля накачки F3 (r) в образце. Вос- пользовавшись табличным интегралом »2, B7) гнаходим (Дй2 а2 \ I (• — 2 —jHI j dzei2A • B8) ДА-2, ДА; = кг + fe — &3, A = ДА:г + рзА/с,,; + 2ka ¦ Спектр сигнала теперь вместо A1) равен а* _ 2 B9) и2.л ' д' 'z "v ' {[2 Д/с2,а2\| г- -1/2 тде А© г= со (кг) + ю (fe2) — g>3. Сделаем замену .переменных интегрирования &2 ^ fe2 + и, где &2 — «сопряженный» к кх холо- стой вектор в смысле D), тогда Afex = х± и А/с2 = kz + А. При малых х Аю = со (fc2) — ю (fe2) — г*г*>«. Следовательно, б (Дсо) = б (хг — «J)/"gz, C0) и? = — ^ж tg ^гх — ^у t§ ^гу> tg 9Ж) у^ —j— .
§ 6-31 ФОРМА СПЕКТРАЛЬНОЙ ЛИНИИ ПР 193 Теперь г/г SS dd'^^ \ d X -г/2 X exp |^i (z — z) [k°z + р,зхх + ~i-j ^J . C1) Используя еще раз B7), получаем {z1 = 2 — z') C2) ,2 2o2^ 2a2 2 ^ (tg е2ж - рз)а + tg2 q1v ~ tg2 o2 • Далее, —г/а г J J dzdz'/ (i%) = 2 Re J dzi (Z - zO / (iZl), C3) -г> о поэтому g(A) * Refa-gexpr-^A 2 1. C4) Эта функция с учетом зависимости A (ct>iQi) (см. A4)) определяет форму спектра в случае гауссовой накачки. Как легко убедиться, J dts. g(A) = 1, и поэтому эффективная ширина линии A5) опре- деляется максимальным значением g @): * Л C0S 62 Д что переходит в A5), если полагать ZKOr = 2ng, @)/cos G^. В случае «мягкой» фокусировки, когда длина фокальной об- ласти много больше длины кристалла (Ь^>1), g (Д) = -L J dz (Z - z) cos (zД) e~22/^, C6) где функция ? определена формулой D.7.16). Таким образом, при больших углах рассеяния холостой волны и мягкой фокусировке (/c3a2>Z>a/tg02) C8)
194 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. 6 т. е. длина когерентного взаимодействия имеет порядок размера луча накачки вдоль направления распространения холостой волны. § 6.4. Статистика поля и метрологические применения ПР До сих пор мы интересовались энергетическими характеристи- ками рассеянного света — его интенсивностью (яркостью). С по- мощью «золотого правила» мы пока определили лишь диагональ- ные элементы матрицы вторых моментов <а^аА>. Полная стати- стическая информация задается всей матрицей вторых моментов <ajj"ar)>, (акак'У, а также высшими моментами или %-функцией. Знание недиагональных вторых и высших моментов необходимо для описания интерференционных экспериментов и измерений статистики фотоотсчетов (с одним или несколькими детекторами). В принципе все моменты выходного поля можно выразить через моменты входного поля с помощью общей формулы E.2.7), в которой для описания спонтанного рассеяния надо все входные моды, кроме мод накачки, полагать в основном (вакуумном) со- стоянии. Однако условие синхронизма выделяет трехфотонные элементарные процессы, описываемые квадратичной восприимчи- востью, и позволяет пренебречь вкладом нелинейных восприимчи- востей высших порядков. Это обстоятельство значительно упро- щает теорию, так как позволяет исходить из эффективного гамиль- тониана взаимодействия F.1.12). Дальнейшее упрощение достигается предположением о клас- сичности поля накачки (при этом часть мод описывается кванто- вой теорией, а часть — классической) и пренебрежением изме- нения амплитуды и, вообще, статистики поля накачки в результа- те процесса рассеяния (приближение заданной накачки). В настоящем разделе мы определим статистику поля ПР в приближении эффективного гамильтониана в первых порядках по амплитуде накачки на входе (пока не прибегая к приближению классичности поля накачки). Решения уравнений Гейзенберга при t — t0 = 00 определяют операторы выходного поля через операторы входного и, следовательно, выходные моменты через входные. Мы получим ниже простые выражения для вторых и четвертых моментов, из которых в случае спонтанного ПР (когда на входе возбуждены лишь моды накачки) следует характерное для двухфотонных полей отсутствие случайных совпадений. От- метим, что при когерентной накачке с определенной фазой в поле рассеяния коррелируют не только числа фотонов, но и амплитуды сигнальных и холостых мод: <^аха^) =^= 0. Более подробно будет рассчитана скорость совпадений и соответствующая область ко- герентности для случая гауссовой накачки (см. также [95]). Кроме того, в настоящем параграфе будут рассмотрены возможные фото-
§ 6.4] СТАТИСТИКА ПОЛЯ И ПРИМЕНЕНИЯ ПР 195 метрические применения ПР: для абсолютных (не требующих калибровки) измерений яркости света и квантового выхода ФЭУ [99]. Уравнения Гейзенберга для операторов поля. Согласно F.1.12) э. с, A) л/12з = Ъгг = 7231 = • • • = t (wico2co3) ; eie2e3, где V — объем нелинейной области. Предполагается, что накачка квазимонохроматическая и группы мод сигнала, накачки и холо- стого поля не перекрываются @ < ю2 < «з/2 < coi < co3)- Усло- вие синхронизма и симметрия кристалла обычно выделяют эффек- тивно взаимодействующие типы поляризации, и поэтому индексы поляризации будут опускаться. Из A), B.1.13) и правил коммутации C.2.9) находим уравнения Гейзенберга: \ 1 —^- = — ioJa2 + Л и/хгъахаъ. 13 Для медленно-меняющихся амплитуд a" (t) ^ a}t (t) exp (ш^О уравнения имеют вид C) 13 w123 (t) = w123 exp i (ю3 — ю2 — cox). В первом порядке теории возмущения по коэффициентам связи w находим амплитуды мод выходного поля: \1 * аг = ах -\- 2л ^ 23 D) а2 = а2 + 2л "i23»i ^i 13 где ^123 = 2лб (а>1 + со2 — со3) гимз, t у О) ak~af(oo), ak=a%(—oo).
196 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. 6 Решения D) позволяют выразить выходные моменты через входные и квадратичную матрицу рассеяния (МР). Так, если на входе моды сигнала, накачки и холостого поля взаимно незави- симы, то с помощью D) находим N'n. = N1V + 2 «m%*'2<3' (Nri -f S3.2)\Nm., F) N22. = Nir + S ulwu$2<3' (Nri + bri) Nw-, G) Л12 = ZXZ2 -f- 2j (Wl'23^11' + ^12-3^22' + 23) Z3 , (8) Заметим, что эрмитовость гамильтониана A) обеспечивает сохра- нение коммутационных соотношений для преобразованных опера- торов а', и поэтому <(a2aiy = (а^У. По предположению мы рас- сматриваем лишь моды, принадлежащие окнам прозрачности кристалла, поэтому статистика выходного поля не зависит непосред- ственно 1) от температуры вещества и чисто спонтанное излучение отсутствует (ср. § 5.3). Спонтанное рассеяние. Пусть на входе сигнального и холостого излучения нет, тогда вторые моменты на выходе принимают вид *', (9) 38', A0) 12- (И) 3 Заметим, что ПР на частоте сигнала, описываемое выражением (9) обусловлено отличием от нуля в вакуумном состоянии антинор мально-упорядоченного момента <0 | а^а\ | (У> = 1, т. е. тем, что электрическое и магнитное поля вакуума не имеют определенного значения («флуктуации вакуума»). Согласно A1), если моды на- качки находятся в когерентном состоянии с определенной фазой, то имеется корреляция между амплитудами сигнальных и холо- стых мод, причем момент (аха^) пропорционален амплитуде на- качки, а не ее квадрату, как обычные моменты (9) и A0). Фурье- образ функции i?12 определяет пространственную функцию взаим- ной когерентности сигнального и холостого полей. Из D) следует, что четвертый момент поля в низшем приближе- нии квадратичен по амплитуде накачки: {a\ax-a\avy = 2 ulisu*rrN3r. A2) зз' В то же время момент вида (а\>ага\ ах> пропорционален четвер- той степени амплитуды накачки, и в рассматриваемом здесь при- *) Однако восприимчивости вещества и, следовательно, МР могут зави- сеть от температуры через населенности уровней.
8 6.4] СТАТИСТИКА ПОЛЯ И ПРИМЕНЕНИЯ ПР 197 ближении его следует считать равным нулю (это означает, что мы пренебрегаем вероятностью появления двух фотонов в одной моде). В случае когерентного состояния поля накачки его второй мо- мент факторизуется: N33' = <c$X<h-> = фз'. A3) что приводит к факторизации четвертого момента поля рассеяния: (а\ага\а^>> = vl2vf^. A4) При этом (9) и A0) принимают вид ^11' = 2у1аУ*2. h\r = '2iVL2V*v. A5) 2 1 Диагональные моменты согласно (9) — A2) равны: N[ = 2 uli3u%rNsr, A6) 233' А'2 = 23 ЩмЩ23^3з', A7) 133' <A'i^V2> = S"i23"m'^33'5 A8) 33' 2^=2^ =2 <#!&>, A9) 1 2 12 так что при когерентной накачке 2М*>'. B0) 2>\ B1) 1 1 <^у2>'=|У12|а>^;лг;. B2) Последнее неравенство, которое имеет место и в случае некоге- рентной накачки, характерно для статистики бифотонных полей, в то время как для «обычных» полей <JV1iV2> <^ 2NXN2 (гл. 4). Эталонный генератор фотонов. Рассмотрим эксперимент по счету фотонов с помощью двух ФЭУ и схемы совпадений. Пусть перед ФЭУ установлены частотные фильтры, так что один канал реагирует только на сигнальное поле, а второй — на холостое. В §§ 4.6, 4.7 было показано, что вероятность появления импульсов на выходах отдельных каналов и схемы совпадений можно пред- ставить в следующем виде: B3) B4) = 13 Л1Л2 <#!#,>', B5)
198 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. 6 где цк — энергетический коэффициент передачи всего тракта для моды к (включая поглощение, рассеяние и отражение внутри кри- сталла и в фильтрах, а также квантовый выход ФЭУ). Из A6), A8) следует, что в случае бифотонного поля ¦?>СИГН= ^Ц11231ЧЗ33: 2*33'- B7) Пусть теперь холостой ФЭУ регистрирует фотоны в больших спектральном и угловом интервалах, заведомо охватывающих все моды, сопряженные условием синхронизма с сигнальным ФЭУ. Если, кроме того, в этих интервалах -Па ~ const === т]хол, B8) то из B6) и B7) следует *совп =г ^]хол*сигн • Это соотношение было экспериментально подтверждено в [60], и оно наглядно объясняется одновременностью вылета сигналь- ных и холостых фотонов. При этом ясно, что если сигнальный отсчет не сопровождается импульсом схемы совпадений, то это вызвано потерей холостого фотона за счет неидеальности тракта (¦Пхол < !)• Итак, при большом времени измерения отношение числа одновременных отсчетов в обоих каналах к числу сигналь- ных отсчетов стремится к суммарному коэффициенту передачи холостого канала, и если потери в оптических элементах тракта малы (или известны из независимых измерений), то такой экспе- римент позволяет проводить абсолютные измерения квантового выхода холостого ФЭУ (разделение каналов на сигнальный и холостой, конечно, условно — измеряется эффективность ФЭУ, охватывающего большее число мод). Если, далее, вместо холостого ФЭУ поставить оптический затвор, который открывается только при появлении имаульса в сигнальном канале, то мы получим уникальное устройство, излу- чающее известное число фотонов в известные моменты времени. В принципе для создания такого эталонного генератора фото-1 нов или абсолютного измерения квантового выхода ФЭУ можно использовать также эффект излучения бифотонов при четырехфо- тонном ПР или двухфотонном распаде (§ 5.4). В последнем случае, однако, направления вылета фотонов в парах независимы, и хо- лостой канал должен иметь угловую апертуру, равную 4л радиан. Скорость совпадений при гауссовой накачке. Рассмотрим более подробно зависимость вероятности совпадения при ПР от пара- метров экспериментального устройства в случае монохроматиче- ского когерентного луча накачки с гауссовским профилем и ди-
§ 6.4] СТАТИСТИКА ПОЛЯ II ПРИМЕНЕНИЯ ПР 199 фракционной расходимостью: (Е (г*)> = Еье1к^-^'р (г) + к. с, C0) где функция F(r), описывающая структуру поля накачки, опре- делена в F.3.24). Найдем сперва А-спектр поля C0). При пре- небрежении углом анизотропии (pL = 0) из C.1.12) и C.2.29) следует = ^- \ dr eik^-ik-rF (r) = {к,-Ьг~^, C1) где А = ла2/2 — эффективная площадь сечения луча накачки в фокусе (z = 0) и q = te± — проекция к на поперечную к оси пучка плоскость. Подставив E), C1) в (И) и переходя от суммирования по модам к интегрированию согласно C.2.31), получим v12 = 2лб (coj + со2 — со3) w (^iQiQ2), C2) где ( *1А (Щ лт ( 1А j lV exp I ¦+- I sine = —kL + kiz +Jc klz = Vrf ~ Л/ ¦> i~ \ ~2, 9 2 /iv22 = К и (to1g2)K>i/c ~ ?2i и ? — толщина нелинейного слоя. Функция vn согласно A1), A4) и A5) определяет вторые и четвертые моменты поля ПР, т. е. функции корреляции в fc-пространстве. Пространственно-времен- ные функции корреляции (или функции когерентности) равны фурье-образам этих моментов. Найдем с помощью C2) скорость счета импульсов в сигнальном канале. Из D.6.32) и A5) следует (при dk ~ тЫихЮ,!cs) •сигн — -^ ^ i-2) «i'Hv03! i; I i| (MiQiQzn > ; 4Я где 1]= III2 — энергетический коэффициент передачи сигналь- ного канала с учетом квантового выхода ФЭУ. Нетрудно прове-
200 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. 6 рить, что C3) эквивалентно F.1.14) при замене EL jj dxdy \ dze^k-rF(rJ C4) -co —1/2 (это оправдывает, кстати, формулу F.3.1)). Зависимость WCBTH от параметров фильтра х\ была рассмотрена в конце § 6.3. Вероятность появления импульса на выходе схемы совпадений определяется подстановкой A4) и C2) в D.7.2): т ы+т dQ2 jj dtx jj d?2 X | jj da^^lt (co^j) U (SiO2) w* ((o^gj) e**(Wo 2. C5) X Пусть задержки нет: 1t = ti, At = 0. Интеграл по частоте в C5) является по существу фурье-образом взаимной спектральной функ- ции сигнального и холостого полей, т. е. временной функцией корреляции с аргументом t2 — t± в точках, лежащих на поверх- ности фотокатодов с координатами fixr и fi2r- Очевидно, что эта функция имеет заметную величину лишь при \ t2 — h \ ^ Аю, где Аю — ширина полосы синхронизма F.3.35) или полосы оп- тических фильтров (меньшая из них). Разрешающее время схемы совпадений Т практически много больше А со, и поэтому можно сделать замену т f )Т. C6) При этом вероятность совпадения пропорциональна Т: = ^ jj dQx dih uoxfflffiiii («А) Л2 (S,O2j | w jj C7) (при обратном неравенстве АсоГ<С1 было бы РСОВп ~ Тг). Сравни- вая это выражение с C3) (при условии B8)) снова получаем B9). Из C2) следует, что функция w отлична от нуля, лишь если попе- речный синхронизм выполняется с дифракционной точностью: \Qi "г" пъ I ^= 1/а- Кроме того, должен выполняться и продольный синхронизм: | А | I ^ 1. Эти условия определяют область взаим- ной когерентности сигнального и холостого полей, т. е. интервалы направлений Ог и частоты аг, которые дают заметный вклад в в И^совп (ср. скорость совпадений и область когерентности для обычных световых полей, рассмотренные в §§ 4.6, 4.7).
§ 6.41 СТАТИСТИКА ПОЛЯ И ПРИМЕНЕНИЯ ПР 201 Абсолютный радиометр. Рассмотрим теперь скорость счета импульсов в сигнальном канале при наличии на входе, кроме поля накачки (с произвольной статистикой), еще 6-коррелированного излучения на холостых частотах: 7Vn» = 0, 7V22- = N282r. При этом согласно F) и B3) 12(/V2 + lJ=2j#2 0V2 + l), C8) 12 2 где 33' и $ = J^i-^"^ — аппаратная функция всего устройства, опре- деляющая эффективность преобразования холостых фотонов в сигнальные импульсы. Будем сравнивать средние скорости счета на выходе при включенном и выключенном холостом излучении на входе. Из C8) следует, что относительное приращение скорости счета при добавлении на входе реальных фотонов равно D0) Пусть теперь падающее холостое поле представляет «белый шум» в интервалах частот и направлений, удовлетворяющих усло- вию синхронизма, для которых # имеет заметную величину: N2 ж const = 7Vxon. D1) При этом D0) примет вид т = NXOn- Итак, отношение сигнал/шум на выходе параметрического преобразователя частоты независимо от интенсивности накачки и других параметров преобразователя равняется числу фотонов на моду в падающем излучении. Это число, в свою очередь, связано со спектральной яркостью и эффективной температурой падающе- го излучения соотношениями A.1.13) и A.1.26), так что Яш = Slfm, Таф = Ххол1пA + т-1} » D2) где Ххол — центральная длина волны в полосе преобразования. Эта полоса, определяющая частотное разрешение рассматрива- емого «фотонометра», может быть сделана достаточно малой при ограничении угловой апертуры сигнального ФЭУ и малой расхо- димости накачки (§ 6.3). Аналогично, угловое разрешение фото- нометра определяется при отсутствии дополнительных апертур угловой шириной синхронизма или расходимостью накачки.
'202 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. б Фотонометр легко перестраивается изменением геометрии или температуры кристалла согласно условию синхронизма (см. рис. 2). Для измерения яркости видимого света надо применять ультра- фиолетовую накачку или использовать четырехфотонное ПР. Оптимальный уровень измеряемой яркости соответствует, оче- видно, т ~ 1. Таким образом, фотонометр может работать в диа- пазоне высоких яркостных температур и может служить для аб- солютной калибровки многомодовых лазеров и плазменных источников света. Основное преимущество такого параметрического радиометра яеред существующими тепловыми эталонами спектральной ярко- сти — отсутствие ошибок в определении температуры и поглоща- тельной способности. В принципе, такое устройство может быть положено в основу первичного эталона температуры. С другой стороны, один фотон на моду является естественной единицей спектральной яркости излучения, и можно ее выражать непосред- ственно числом N, показывающим, во сколько раз Swq превышает «яркость вакуума». Ошибки измерения. Точность параметрического фотонометра будет зависеть от ряда факторов. Прежде всего, на индикатор может действовать фоновое изотропное излучение из-за фотолю- минесценции кристалла, неидеалыюй фильтрации накачки, неко- герентного параметрического и рамановского рассеяния и т. д. Однако определить уровень этого изотропного неполяризованного фона можно достаточно точно благодаря острой направленности (при малом интервале измеряемых длин волн) и полной поляриза- ции полезного сигнала. Влияние неидеальной прозрачности кри- сталла также поддается достаточно точному учету (§ 6.6). Важным источником систематической ошибки может служить невыполнение условия D1). В принципе кристалл должен быть полностью «погружен» в измеряемое изотропное черное излучение. Однако при остронаправленной накачке, малой апертуре ФЭУ, плоскопараллельной форме (с I <~ 1 см) и хорошем оптическом ка- честве кристалла фотонометр «видит» лишь узкий конус лучей одной поляризации вдоль направления к2 = к3 — кг (исправлен- ного на преломление), а также (за счет отражения на гранях) вдоль направления А?2 = {к^х, А2у, — ^2Z}> гДе ось z перпендику- лярна входной и выходной граням. Этот зеркальный лепесток диаграммы направленности можно уменьшить просветлением. Оставшуюся часть нетрудно учесть дополнительным измерением т при перемещении калибруемого источника в зеркальное отно- сительно кристалла положение. Действительно, с учетом отра- жений Р @) = f + Г, РШ = F (N?_+ I) + JF', D3) Р'(#а)= ? + ? ' (А'2 -ь 1),
§ 6.5] ПАРАМЕТРИЧЕСКАЯ СВЕРХЛЮМИНЕСЦЕНЦИЯ 203 где f — «зеркальный» коэффициент преобразования, Р @) — показания индикатора при выключенном источнике, Р (N2) при нормальном его расположении «слева» от кристалла, Р' (N%) — при зеркальном расположении источника. Решение D3) дает 2. D4) По-видимому, лучше ориентировать кристалл перпендикулярно fe2- § 6.5. Параметрическая сверхлюминесценция До сих пор мы ограничивались первыми порядками теории возмущения по параметру связи w (или по нелинейной восприим- чивости х). В случае интенсивного падающего света следует учи- тывать высшие приближения, что делает задачу весьма сложной (даже в приближении эффективного гамильтониана, учитываю- щего лишь трехволновые взаимодействия). Картина преобразо- ванного поля будет резко зависеть от статистики падающего из- лучения, и мы для простоты рассмотрим параметрическую сверх- люминесценцию (или вынужденное параметрическое рассеяние —- ВПР) лишь в приближении классической заданной накачки. При этом преобразование поля веществом становится линейным отно- сительно амплитуд сигнальных и холостых мод. Конечно, такая линеаризация задачи допустима лишь при условии, что эти ампли- туды остаются много меньшими, чем амплитуда поля накачки. Итак, полагаем величины а3 в эффективном гамильтониане возмущения F.4.1) детерминированными числами (умноженными на ехр (—ioi3t)). В результате гамильтониан поля становится билинейным по' операторам аъ а2 с зависящими от времени коэф- фициентами. Если нелинейные восприимчивости % в F.4.1) дей- ствительны, то такой гамильтониан соответствует веществу с мо- дулируемой во времени и пространстве действительной диэлектри- ческой проницаемостью. Мы сперва феноменологически введем матрицу рассеяния (МР) для случая монохроматической накачки и рассмотрим ограниче- ния, накладываемые на МР условиями унитарности преобразова- ния поля образцом. Далее будут рассмотрены общее линейное преобразование, перемешивающее операторы рождения и уни- чтожения и соответствующая ^-функция, которая, как и в случае ТИ (§ 4.4), полностью определяется через МР и ^-функцию падаю- щего поля. Далее МР будет рассчитана для простого случая одно- модовой накачки при пренебрежении дифракцией. При этом мы перейдем к удобному для таких задач cogz-представлению опера- торов и покажем, что результаты квантового и классического расчета МР совпадают. Полученные решения уравнений Гейзен- берга описывают экспоненциальный рост яркости ПР при увели-
2A4 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. 6 чении толщины слоя. Наконец, мы рассмотрим еще представление медленно-меняющихся амплитуд, с помощью которого удобно описывать ВПР в случае модулированной в пространстве и вре- мени накачки и использовать результаты классических расчетов. Монохроматическая накачка. Преобразование поля теперь описывается решениями линейных уравнений F.4.3) при t — t0 —> -v 00, которые в случае классической монохроматической накачки имеют, очевидно, вид: ai=IiUira+i' + 2iV12a2, a? = %Vиъ + 2 U^а\, A) Г 2 1 2' и та в^ векторной форме где МР U, V зависят от интенсивности и спектра накачки, разме ров образца, нелинейности среды и т. д. Преобразование операторов A) порождено эрмитовым гамиль- тонианом и должно быть унитарным, т. е. сохраняющим комму- тационные соотношения. Это условие накладывает, как легко про- верить, следующие ограничения на МР: V тт тт* , V V V* Л /\ и пп"и п'п" — ?Л ' пт1 пт — Unn'i V ¦ V __ " B) 2j Unn"Vmn" — 2л ' nm'Vmm' — 0, п" т' которые уменьшают число независимых компонент (здесь т, п = = 1, 2 или 2, 1). Существенно, что промодулировапное накачкой вещество пе- ремешивает положительно- и отрицательно-частотные компонен- ты поля, что при учете их некоммутативности и приводит к появ- лению поля рассеяния даже при отсутствии падающих полей и нулевой температуре вещества. Действительно, из A) при вакум- ном начальном состоянии следует Nnn'=a vnmv*.m=a Unn-ut^ - <w, ;" в (з) т п' Кроме того, имеет место корреляция частотных компонент одного знака:
§ 6.5] ПАРАМЕТРИЧЕСКАЯ СВЕРХЛЮМИНЕСЦЕНЦИЯ 205 При этом четвертый момент, определяющий вероятность совпаде- ния сигнальных и холостых фотонов, равен В первом порядке теории возмущения Unn- = 8nn- + umi< и Vnm = vnm, где и, v ~ хB)' так что равенства C) — E) принимают вид F.4.20) — F.4.22). Таким образом, при слабой накачке | V | <<: | U | и «случайные» совпадения (первое слагаемое в E)) отсутствуют («корреляция фотонов»), а в режиме ВПР | Т7" 1 ¦—¦ ~ | U |, так что вероятности случайных и истинных совпадений имеют одинаковый порядок («корреляция интенсивностей»). В последнем случае в отличие от «обычных» полей (§ 4.7) имеется корреляция D) между разночастотными модами, удовлетворяющи- ми условиям синхронизма. • Характеристическая функция. При немонохроматической (на- пример, импульсной) накачке разделение поля на сигнальное и холостое теряет смысл, так что вместо A), B) имеет место общее линейное преобразование, перемешивающее положительно- и от- рицательно-частотные амплитуды мод: a'+=U-a++ Га, J ~ F) U-U+~V-V+ = I, V-U = U-V. Выразим нормально-упорядоченную ^-функцию (§ 3.3) выходного поля х' = <еМ-«'+е-м.*-"'> G) через зс-функцию падающего поля %. Усреднение в G) проводится по распределению амплитуд падающего поля, относительно кото- рых усредняемый оператор не является нормально-упорядоченным. Подставив F) в G), найдем с помощью C.3.41) х'0*) = Хвак(|*)ЭС0О. |i' = |i-!7-|i*-F*, (8) где 1 Хвак (|u) =s exp -у (и,¦ у* — fi' ¦ ц'*) = = ехр(— |u-F-F+-|u + Re|u-?7-F-|u) (9) — %~Функп.ия выходного поля при отсутствии падающего поля (кроме, конечно, накачки). Это поле можно назвать спонтанно-вы- нужденным — спонтанным по отношению к слабому по сравнению с накачкой сигнальному и холостому полям и вынужденным по отношению к полю накачки. Чисто спонтанное (тепловое) излуче- ние рассмотренное в гл. 5, здесь отсутствует в силу предполагае- мой прозрачности образца. Заметим, что при монохроматической
206 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. 6 накачке спонтанно-вынужденное рассеяние на антистоксовых частотах в приближении трехволнового гамильтониана так- же отсутствует, так как ему соответствует гамильтониан вида Йц'12е1О)з'а1а2 + э.с, не перемешивающий положительно- и отрица- тельно-частотные компоненты. Формулу (8) можно считать проявлением ОЗК, так как она определяет статистику поля ВПР (в приближении заданного детер- минированного поля накачки) через линеаризованную МР промодулированного накачкой образца и статистику падающего поля. Если последняя является смещенной гауссовой с незави- симыми модами D.4.15), то (8) принимает вид Х» = =ехр Г— ц-Ж'-ц* + -Trlu-K'-Jn-j- — ц*-К'*-ц* + ц-z'* — \i*-z'\ , A0) z'*=U-z*-\- V-z, A1) W == <a+a}' = U-W-U+ + Г-{Ж + 1).Г\ A2) К' = <a+a+>' = Z7-B2V + I)-V, A3) где Ж — диагональная матрица чисел фотонов и z;c — амплитуды когерентной части входного поля. При zk = 0 A0) соответствует «квазигауссовой» статистике, отличающейся от гауссовой дополни- тельной корреляцией между частотными компонентами одного знака. Согласно A1) МР можно измерить с помощью когерентного пробного поля и трехчастотного интерферометра. Однако полная статистическая информация о спонтанном ПР содержится (см. (9)) и в матрицах V ¦ V+ и TJ • V, которые согласно A2) и A3) можно из- мерить с помощью некогерентного света. С другой стороны, форму- ла A2) позволяет для расчета спонтанного излучения параметриче- ского усилителя, работающего в режиме заданной накачки, использовать классические модели нелинейной оптики [9—11], ос- нованные обычно на понятии локальной нелинейной поляризации в юг-представлении: Р (cor) = \ d&)'% (о), со', со —'со'): Е (со'г) Е (со — со', г). A4) В областях прозрачности кристалла можно пренебречь дисперсией X в интервале синхронизма, и если считать поле накачки Е3 клас- сической величиной, а ~Р (со^) и Е (о*) — операторами (о связи операторов Е (саг) и ац (t) см. § 3.2), то неоднородные уравнения Максвелла для Е (ьц), следующие из A4), совпадают с уравнения- ми Гейзенберга F.4.2), полученными с помощью эффективного гамильтониана вида %Е3.
§ 6.5] ПАРАМЕТРИЧЕСКАЯ СВЕРХЛЮМИНЕСЦЕНЦИЯ 207 Одномерная модель: представления (aqz и Us. Пусть накачка представляет монохроматическую и идеально плоскую волну, а образец имеет плоскопараллельную форму с неограниченными поперечными размерами и толщиной I. Заменим в F.4.3) а3 на EjJt^^jJicL и перейдем от суммирования к интегрированию по модам, тогда уравнения для медленно-меня- ющихся со временем амплитуд примут вид ""?1) ^^^-^dzi dk'zw (кк') а? (k't) X о X exp [i (щ + (Oft- — coL) t — i(kz + k'z — kL) z], A5) = 1 1 I 1 %EL, A6) С \П COS p/ft \/» COS p/fc' Л V ' где мы использовали формулу F.1.25), приводящую к сохранению поперечных импульсов у взаимодействующих волн, так что в A5) q = qx, — q. Физический смысл имеют решения при t = оо , t0 = — оо, поэтому проинтегрируем A5) по времени в бесконеч- ных пределах: i аш{Ы) — aM(kt0)= -^-г \dz\ dkz \ dt'ati(k't') x о X exp [i (as + coft- — coL) t' — i (kz + k'z — kL) z], A7) где мы вынесли коэффициент связи w из-под знака интегрирования. Перейдем к содг-представлению с помощью фурье-преобразо- вания A8) Определим, кроме того, медленно-меняющиеся вдоль оси z ампли- туды: A9) где функция кг (mq) определяется уравнениями со = о)й, kz = = ]ЛА'2 — д2 (предполагается, что к ^> g и что в силу условия синхронизма эффективно взаимодействуют лишь волны с определен- ной поляризацией, распространяющиеся в положительном направ- лении оси z). Из A8), A9) следует aM((j)qz) = it- \ dt dkzaH(kt) exp.{i (a — ak)t + i [kz — kz (cog)] z). B0) Вне нелинейного слоя к и со связаны законом дисперсии со = ©и, так чтоам (fei) не зависит от t и аш (aqz) — otz. При этом
208 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. 6 связь B0) принимает вид aM(wqz) = tr'l' J dkzaM(kt) б (со — щ) ехр i [kz — kz (cog)] z. B1) Заменив dkz на diolukz (ukz — проекция вектора групповой скоро- сти на ось z), находим = aH(kt0) = ак, = аш{Ы) — ак. Уравнение A7) с учетом B2) в левой части и B0) — в правой при- нимает после дифференцирования по I вид w = ~пг е пм т j mz A (cog) = kz (cog) + kz (cog) — kL, S = (oL —со, §= — q, q = {kx,kv}. Равенства B2) дают однозначную связь между наблюдаемыми во внешних (по отношению к слою) полупространствах выходными операторами <х& и операторами аы (caql), поэтому можно считать, что аи непосредственно зависят от параметра /. Таким образом, в одномерных моделях с выделенным направлением в пространстве можно ввести операторные функции afe (z): ак (z) = и1!шкга№ (cogz), afc@) = afc, ak(l) = ak. B4) Эти функции при заданном векторе к подчиняются системе из йвУх симметричных уравнений ^L = -^-e-^at\z). B5) Благодаря бесконечной протяженности слоя вдоль осей х, у моды взаимодействуют попарно, амплитуда ак связана лишь со своей холостой («сопряженной») модой ак = о-Ц- Нетрудно найти общее решение уравнений B5): a' = Ua + Va+> B6) V =-^-ah yl tr*W B7)
§ 6.5] ПАРАМЕТРИЧЕСКАЯ СВЕРХЛЮМИНЕСЦЕНЦИЯ 20» Если синхронизм А = 0 имеет место для встречной холостой волны (м2< 0), то U = е-"'/2 Los~y~l — s -^ V1 7 = iY- Коэффициенты «рассеяния» слоя U, V совпадают с результа- том классического расчета, основанного на A4). Отметим, что имеет место связь (ср. B)) \U |2- |F Mm2/uz| = 1, B9) которая обеспечивает вместе с формулой | щг | б (к - %') = | щг | б (к - Ю C0) унитарность преобразования B6). Найдем спектральную яркость ВПР в случае вакуумного на- чального состояния и прямого взаимодействия волн. Из B7) с учетом C0) следует = 1 V |2 -^-ЬкГ = ^ F v j 8kr. C1) Таким образом, как и в случае квантового усилителя с полной инверсией населенностей, интенсивность спонтанного излучения параметрического усилителя в фотонах на моду равна коэффици- енту усиления (без единицы — см. B9)). Плотность потока фотонов в моде F в диспергирующей среде равна концентрации фотонов N/L3, умноженной на групповую скорость и. Плотность типов ко- лебаний в анизотропной среде согласно C.4.34) равна gaa = = k2/vu cos pj., так что спектральная яркость внутри кристалла связана с числом фотонов в моде соотношением (ср. A.1.26)) к В результате из C1) получаем ^'. C3) В направлении синхронизма hapZ. C4)
21A ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. 6 Интеграл от C3) по частоте определяет яркость и эффективную полосу ВПР: 5й = 5^ахДсоэф, Лсоэф = ?Лю°ф, C5) Bи + 1)(и!J х» где х = pZ и Асйэф — эффективная ширина спонтанного ПР F.3.15). Согласно C5) полоса шумов параметрического усилителя света медленно возрастает с увеличением накачки — на 3% при коэффи- циенте усиления 10 (х = 1,82), на 83% при коэффициенте усиле- ния 108 (х = 10). Полученные выражения для яркости рассеянного света спра- ведливы, очевидно, лишь для достаточно малых (по сравнению с отношением поперечного и продольного размеров образца) углов рассеяния. При этом переход от яркости к силе света производится просто умножением на эффективную площадь сечения накачки (или образца) и на косинус угла между лучевым вектором и осью z: SPид ~ S^qA cos 6. Модулированная накачка и представление ММА. До сих пор мы рассматривали непрерывную накачку. Эффект ВПР может най- ти применение для получения коротких перестраиваемых по ча- стоте импульсов света при накачке лазерами с синхронизацией мод, излучающих импульсы с длительностью ~10~12 с, в связи с чем представляет интерес рассмотреть влияние конечной дли- тельности импульса накачки. В классической оптике широко используется понятие «огибаю- щей» или «медленно-меняющейся амплитуды» (ММА) квазимоно- хроматической и квазиплоской волны, которое можно ввести, вы- делив в положительно-частотной части поля C.2.23) гармониче- ский множитель (тип поляризации фиксируем): Elu} {rt) = ?« (rt) ei«*><-*»¦'•>, C6) где кй — произвольный вектор и со0 = со (к0)- В случае свободного монохроматического и квазиплоского поля функция Еш удовлет- воряет однородному параболическому уравнению (примером ре- шения этого уравнения является огибающая ТЕМ-волны F.3.24)). В отсутствие источников разбиение поля на положительно- и отри- цательно-частотные части совпадает с разбиением на части, зави- сящие от операторов уничтожения и рождения фотонов: Е° (+) (rt) = [Е° <-> (rt)]+ = i S c):aj <fc-J-°V>, C7) к где коэффициенты ск определены для анизотропной среды в C.4.35). Сравнивая C6) и C7), находим связь оператора огибающей и
§ 6.5] ПАРАМЕТРИЧЕСКАЯ СВЕРХЛЮМИНЕСЦЕНЦИЯ 211 операторов уничтожения: +) (rt) = i Sckffl* exP t* К - toj t + i(k—k0)- r], C8) из которой следует перестановочное соотношение =: 2 ct exp [i (coo — щ)^ — t')^-i(k~ k0) • (r — r')\. C9) Пусть условия задачи (например, условие синхронизма или дополнительная фильтрация) позволяют учитывать только ком- поненты поля, принадлежащие малой области fc-пространства в ок- рестности fc0, тогда C9) можно представить в виде ехр {I (к — к0) ¦ [щ (f — t) + r — г']} = F1 Последнее выражение определяет также и антинормально-упоря- доченный коррелятор огибающих в случае вакуумного состояния поля в среде. Формулы C7) — D0) относятся только к свободному полю вне нелинейного слоя. Внутри слоя имеется источник поля — нелинейная поляризация A4), однако на граничных поверхностях (z = 0, Г) статистические характеристики внутреннего и внешнего полей должны, очевидно, совпадать. Такое «сшивание» решений на границах задает входные моменты. Например, полагая в D0) z = z' = 0 и усредняя по вакуумному состоянию «левого» полу- пространства, получим антинормально-упорядоченный второй мо- мент на входе слоя: <?(м+) (xyOt) Е^(х'у'ОЛ')) = [?L+) (xyOt), Z^' (x'y'Ot')] = b(x-x')b(y-y'N(t-t'), D1) где n = n cos 6 cos p и Эо — угол между вектором групповой ско- рости и о и осью z F0 = ро в случае к0 \\ z). Представим полное поле в виде суммы трех квазимонохромати- ческих и квазиплоских волн (т. е. трех «модулированных» во вре- мени и пространстве собственных волн среды в линейном прибли- жении): Е {rt) = 2 № (rt) i <*i"-ffli'> + э. с., D2) где «несущие» частоты ©; и волновые векторы ki удовлетворяют условию синхронизма (например, прямого коллинеарного, когда
212 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. 6 &г || * и &j + к2 = к3) и закону дисперсии. Взаимодействие волн в нелинейном слое описывается системой из трех уравнений для EMi в частных производных, которые следуют из A4) и уравнений Максвелла, причем слабость взаимодействия позволяет пренебречь вторыми производными по z и t [9]. В приближении заданной на- качки (Е1>2 <^ Е3) преобразование сигнальной и холостой огибаю- щих волн в нелинейном слое линейно: Е$ (xylt) = [ dx' dy' dt' x X {U (xylt | x'y'Ot') Е(? (x'y'Ot') -;- V (xylt \ x'y'Ot') E? (x'y'Ot')}. D3) Здесь U, V — функции Грина уравнений для ММА, которые зае висят от различия групповых скоростей ut и углов «сноса» pt. В нулевом приближении по % V0 = 0, а ?7° описывает распростра- нение огибающей со скоростью иг, а также ее дифракционно- «расплывание» в плоскости ху (см. формулу Гюйгенса — Френеля D.6.1)). Преобразование D3), которое должно сохранить перестановоч- ные соотношения D1) (взятые при z — z' = Г), определяет все мо- менты выходного поля в «правом» полупространстве через моменты падающего слева поля. В случае негармонической накачки функ- ции Грина зависят отдельно от аргументов t и t' (а не от их разно- сти), и поэтому статистика выходного поля нестационарна даже в случае стационарного (в частности, вакуумного) падающего поля. Умножая D3) слева на эрмитово-сопряженное равенство и ус- редняя моменты падающего поля по вакуумному состоянию, с по- мощью D1) найдем среднюю интенсивность ближнего поля ВНР в точке г = {х, у, 1} в момент t: = П&2 -5- С dx' dy' dt' | V (xylt | x'y'Ot') \\ D4) где &i_ — полная энергия импульса. Это выражение определяет через функцию Грина V среднее число фотонов сигнала, пересекаю- щих за единицу времени единичную площадку выходной плоско- сти слоя с координатами х, у в момент времени t. Подчеркнем, что это среднее — не по времени, а по ансамблю одинаковых эк- спериментальных установок. Практически усреднение можно про- изводить по большому числу импульсов накачки, разделенных достаточным интервалом времени. Отсчет времени при этом произ- водится относительно характерной точки огибающей импульса накачки, например, ее максимума. Таким образом, эффект ВПР при импульсной накачке дает до- шольно редкую возможность наблюдать нестационарный кванто-
§ 6.6] РАССЕЯНИЕ НА ПОЛЯРИТОНАХ (РП) 213 вый процесс, охватывающий макроскопический объем (ср. эффект сверхизлучения [14]). Интеграл от D4) по х, у и t определяет полную среднюю энер- гию импульса ВПР на частоте сигнала. Аналогичным образом можно найти в виде квадратур высшие моменты ближнего или даль- него поля, флуктуации интенсивности и энергии. Формула преоб- разования D3) и входная стационарная функция корреляции D1) определяют нестационарную выходную функцию корреляции ам- плитуд, частотный спектр энергии d^/da, энергию на единицу телесного угла в дальней зоне d'S/dQ. и т. д. Изложенный формализм позволяет исследовать статистические характеристики ВПР при когерентной накачке, локализованной в пространстве и времени, с помощью готовых формул, описываю- щих динамику первых моментов поля в рамках классической нели- нейной оптики. Так, Сухорукову и Щедновой [1551 удалось полу- чить в явном виде (через гипергеометрическую функцию) функции Грина уравнений для ММА для плоской волны накачки с коло- колообразной огибающей вида ctr1 (t/xs). Их результат был ис- лользован в работе [96] для расчета средних энергетических ха- рактеристик импульса ВПР. § 6.6. Рассеяние на поляритонах (РП) Мы сперва учтем поглощение на холостой частоте с помощью линейной ФДТ для холостого поля при пренебрежении дисперси- ей нелинейной восприимчивости и покажем, что затухание рассеи- вающих поляритонов (т. е. «фотонов в среде») приводит просто к уширению наблюдаемой спектральной линии при сохранении ее площади. Далее будет рассмотрена более общая феноменологи- ческая модель рассеяния света на поляритонах (РП), использую- щая кубическую ФДТ. Эта модель при простой «однополюсной» дисперсии восприимчивостей позволит с помощью нескольких характерных параметров рассмотреть некоторые особенности РП, уже отмечавшиеся в § 1.2. Наконец, из эффективного гамильто- ниана и кинетического уравнения будет получен ОЗК для ПР и РП. Описание РП с помощью линейной ФДТ. Пусть образец прозра- чен на частотах сигнала со и накачки ©3, но полностью непрозра- чен на холостых частотах 5 = оK — и, так что холостое поле при умеренных мощностях накачки можно считать равновесным. Рассчитаем интенсивность рассеяния, предположив, что тепловое поле «бьется» с монохроматическим плоским полем накачки и за счет квадратичной нелинейной восприимчивости порождает поля- ризацию на частоте сигнала: Р (cor) = X : Е3Е+ (ar) eik'r. A)
214 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. 6 Поляризация A) является источником наблюдаемого поля, которое в дальней зоне в направлении fc на расстоянии R от образца со- гласно C.4.39) будет равно Е (aR) = -^ eikR С dre~ikrP (cor), B) v где к = к (ю), Р — перпендикулярная к к составляющая вектора поляризации A) (рассматриваем безграничную среду, в которой выделен нелинейный объем V и выполняется синхронизм для обык- новенных волн сигнального и холостого полей и необыкновенной волны накачки). Мощность сигнала, переносимая через единичную площадку, перпендикулярную к в единичном интервале положительных час- тот, равна ? C) где индекс ш означает, что функцию б (со — о»'), которой пропор- ционален коррелятор в стационарном случае, следует опустить. Мощность, переносимая в единичном телесном угле в дальней зоне, отличается множителем R2, так что ж4яас-8(в1пГ (Р+Р)ш, D) где мы использовали приближенное выражение для функции б {к) F.1.27), справедливое в случае макроскопического образца. С уче- том A) из D) следует (к = к3 — к) Таким образом, благодаря квадратичной нелинейности кристал- ла % частотно-угловой спектр рассеянного поля определяется wfc-спектром равновесного поля в образце. Последний можно вы- разить через комплексную диэлектрическую проницаемость со- гласно D.2.16) или через показатель преломления и коэффициент поглощения на холостой частоте согласно D.2.20): ХЯзР«(Ж+1) F) Vda di2 2яс% {[к — к ((J)]2 — <хг/4} ' Согласно F) форма спектра РП лоренцева, и роль волновой рас- стройки теперь играет следующая функция частоты и направле- ния наблюдения: 1=й({о3 — ю)— \ка — к\; G)
§ 6.6] РАССЕЯНИЕ НА ПОЛЯРИТОНАХ (РП) 215 ширина спектральной линии определяется не размером образца, как при ПР (§ 6.3), а длиной пробега холостых фотонов а. Как и в § 6.3, разложение функции G) около точки синхрониз- ма позволяет определить частотно-угловую форму наблюдаемого спектра через групповые скорости и, и я углы рассеяния #, ф. Например, зависимость А' («) определяется производной дА' __ cos (ft J-ft) 1_ g d(i) Из сравнения с F.2.5) следует А' = A cos ¦& = — А©/к. Проинтегрировав F) по частоте сигнала, с помощью (8) найдем мощность, рассеиваемую в единичный телесный угол (силу света): Р V (/+ 1) д d® пс11 cos (ft + ft) и'1 — и1 Это выражение совпадает с формулой F.2.10), описывающей ПР в прозрачном образце х). Итак, поглощение на холостой частоте не изменяет интегральную по частоте (или, аналогично, по углу) интенсивность рассеянного света, а лишь уширяет спектральную линию. Отношение (9) и F) при синхронизме равно по определению эффективной частотной ширине линии: Асоэф = ™ 3— . A0) Ф 2 | cos (ft + ft) и — м1 v Около резонанса и <s^ и и АшЭф — паи/2 х т, где т — время жизни поляритона. Аналогично, угловая ширина равна п A1) эф„ ф 2fte I sin * | Эти формулы позволяют измерять а. Заметим, что A0), A1) сле- дуют из общих формул F.3.15), F.3.16) при ZKor = 4/а. Получен- ные здесь формулы справедливы лишь в случае полностью непро- зрачного образца, когда aZ^>l. Можно показать [89], что в слу- чае полупрозрачного слоя интегральные интенсивности также не меняются, а форма линии будет промежуточной между лоренцевои и функцией sinc2x: , . а , (х2 — а2)A — e~a cos х) — 2ахе~а sin x g (X, а) — -^2~—2)~ "¦ л ( а2K ' A2) = Al, a = J) Заметим, однако, что ./Г в (9) определяется температурой кристалла, а в случае ПР — температурой падающего на кристалл холостого поля.
216 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. 6 При этом эффективная ширина линии определяется формулой Ам3ф (а) 1 _ а2 Ао)эф W 2ng @, а) 2 (а — 1 + е~а) Применение нелинейной ФДТ. Использованное выше описание с помощью линейной ФДТ неприменимо в области резонанса хо- лостой частоты с собственным колебанием решетки, активным в комбинационном рассеянии (КР). Чтобы учесть вклад раманов- ских процессов, надо добавить в разложении поляризации по полю кубическое слагаемое ^Es. Накачку будем опять полагать заданной, плоской и монохроматической. Поле сигнала при учете локальной кубической восприимчивости вызывает поляризацию, пропорциональную интенсивности накачки и линейную по ам- плитуде сигнала (со = —со): Рлок (сой) = х (»майзю); Е3Е*3Е (со&) = Хлок И • Е (сок). A4) Кроме того, в нецентросимметричном кристалле поле сигнала возбудит поляризацию на холостой частоте за счет квадратичной поляризуемости: Р (Zk) = х (сомзю): Е3Е+ (сок) = хB) («) • Е+ (cofe). A5) Эта поляризация излучает холостое поле, которое в случае доста- точно сильного поглощения па холостой частоте и умеренной ин- тенсивности накачки можно определять с помощью линейной функции Грина (§ 3.4) для безграничной однородной среды: Е (w%) = G (cofe) • Р (cofc), A6) ?р, п = -?- = -^\кэ—. к\. A7) Холостое поле в свою очередь «бьется» с накачкой и вызывает дополнительную поляризацию на частоте сигнала, линейную по полю сигнала: Рдоп (сок) = х (й«зю): Е3Е+ (Гок) = хB> (и) ¦ Е> (Zk). (Щ При отсутствии поглощения на частотах сигнала и накачки тензор квадратичной восприимчивости обладает следующим свой- ством симметрии [10, 170]: %т (сои3ш) = yjH (сомзи). A9) Пусть для простоты обозначений Е3 = Е3, тогда l) Г hr B0)
§ 0.6] РАССЕЯНИЕ НА ПОЛЯРИТОНАХ (РП) 217 Полная поляризуемость на частоте сигнала равна сумме A4) и A8): Р (ооЛ) = [хйк И + ХB) И • G* Efc) • х<2) («)] • -Е (со&) = == Х(з) (ш*) • -В (сой), B1) где мы ввели «полную» или «истинную» кубическую восприимчи- вость, квадратичную по амплитуде накачки. Если использовать разложение C.4.9) тензора 6г по диадам, составленным из ортов поляризации (которые мы для простоты записи будем считать действительными), то %'3) принимает вид» Таким образом, кубическая восприимчивость нецентросимметрич- ной среды содержит, кроме локальной части, еще добавку, зави- сящую от волнового вектора (т. е. испытывающую пространствен- ную дисперсию) и имеющую заметную величину при выполнении условия синхронизма. Аналогичное рассмотрение можно провести и при отсутствии поглощения на холостой частоте [97], однако при этом связь поляризации и поля становится нелокальной в ©&- представлении из-за влияния границы между линейной и нелиней- ной частями пространства. Полная диэлектрическая проницаемость (с учетом основной, линейной, части) s = 8A'-Ь 4л%'3) определяет обычным образом (§ 3.4) динамические электромагнитные свойства модулируемой среды на частоте сигнала. Сигнальное поле можно разложить по собственным векторам ev оператора е~г-я, и найти соответству- ющий закон дисперсии и постоянные распространения так, как это было проделано в § 3.4. Если исключить вырожденные случаи или очень большие интенсивности накачки, то векторы еч прак- тически определяются линейной частью еA\ т. е. не зависят от накачки. Коэффициент усиления плоской волны сигнала с опре- деленной поляризацией за счет параметрических и рамановских процессов обычным образом C.4.40) выражается через е: ov (fc) = — 1щ . cos ?v » cog2 ру Im (ev ¦ x<»> ¦ gv) < 0- B3; Итак, мы нашли линейный по сигналу отклик модулируемой среды. Теперь для вычисления интенсивности РП можно восполь- зоваться кубической ФДТ B.4.53), которая при неучете антисток- совых частот принимает вид (переход к непрерывному параметру к см. в § 4.2): Й (Ж+ 1) 2 Imx^MO- B4)
218 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. 6 Подстановка B4) в D) при добавлении фактора cos~2pv и учете B2) и B3) определяет спектральную силу рассеянного в моду (kv) света через феноменологические параметры среды — вос- приимчивость или коэффициент усиления: &SP (ft) Z а <*) (^ + !) S™ cos Pv = cos pv (Jr + 1) Im (ev • x<3) • ev), (-25) ev ¦= Клок (омзшзсо):" evE3Esev + *) 2 4rt у ( Здесь 5°nK определена в F.5.32) и А, = 2лс/о). Первое слагаемое в B6) описывает обычное КР, при котором интенсивность рассеяния слабо зависит от направления наблюде- ния к. Этим же свойством обладает КР на чисто продольных коле- баниях ИК-поля, описываемое вторым слагаемым при р, = 3 (cos р3 = 0, е3 = к/к) и имеющее максимумы на холостых часто- тах, обращающих е3-ёA)-е3в нуль. Слабую зависимость интенсив- ности КР на чисто механических (на обладающих дипольным мо- ментом) и на продольно-электрических собственных колебаниях среды дают фигурирующие в B6) свертки тензоров нелинейной восприимчивости с ортами сигнала, накачки и продольного поля. Второе слагаемое в B6) при [х = 1, 2 описывает РП, имеющее для данной частоты наблюдения острые максимумы в направле- ниях, удовлетворяющих условию синхронизма | кя — к | = к^ (м) == йцм/с B7) Нетрудно убедиться, что B5) для поперечных (обыкновенных) волн и действительных нелинейных восприимчивостей дает сов- падающий с F) результат, сотоветствующий простому переносу в стоксовую область а>&-пространства равновесных флуктуации среды (с дабавлением единицы к температурному фактору). Однако при приближении S к собственным частотам механических (или кулоновских) возбуждений среды у локальных восприимчивостей появляются мнимые части. При этом B5) предсказывает более сложную структуру рассеянного поля, которую мы сейчас рас- смотрим на примере максимально упрощенной модели. Однополюсное приближение. Пренебрежем тензорным характе- ром задачи и будем описывать частотную дисперсию восприимчи- востей с помощью однополюсной аппроксимации (ср. D.2.21)): B8)
§ 6.U] РАССЕЯНИЕ НА ПОЛЯРИТОНАХ (РП) 219 X (сосоз со) = х (сосозш) = xJ Н — = %» A Н ). Хлок (сОСОзСОзСй) = Хх, ~\ J5— i C0) z = x j — w° ~ S ; ' ^311 Из теории возмущений при со, <в3 ^ ^о следует, что три «ампли- туды» резонансов восприимчивостей связаны соотношением C2) Заметим, что параметр Д%'2) в отличие от Ае и Д%C) может быть отрицательным. Подставив B8) — C0) в B6), получим следующее выражение для наблюдаемого частотно-углового спектра, нормированного на интенсивность обычного КР, наблюдаемого при больших углах рассеяния: I уху) = —j^m— - i^{x-a/yJ - — [у + — -!¦ C4) Переменная у слабо зависит от частоты и в основном определя- ется углом рассеяния. Равенство у = 0 соответствует условию синхронизма при пренебрежении вкладом рассматриваемого резо- нанса в диэлектрическую проницаемость. Функция /0 определена формулой D.2.23) и описывает спектр равновесных флуктуации холостого ИК-поля. Согласно C3) при у = —alb рассеяние отсутствует из-за взаим- ной компенсации резонансной и нерезонансной нелинейности, и частотно-угловая структура наблюдаемого спектра существенно зависит от параметра alb. Если а^§> \ by \ , т. е. СО3 — (О У4 Ло vl3) C5) то наблюдаемый спектр повторяет по существух) равновесный wfc-спектр (§4.2). Таким образом, «фоновая» квадратичная воспри- имчивость %? , обусловленная чисто электронной нелинейностью или соседними решеточными резонансами, позволяет наблюдать в области малых углов рассеяния линии, запрещенные (Л%C> = 0) в обычном (Ф ~ 90°) КР, но дающие вклад в линейную восприимчи- вость (Аё Ф 0). Этот случай можно назвать аномальным резонан- сом [71J, так как спектр при этом описывается обычной связью B7) х) Дополнительную плавную зависимость от угла рассеяния дают сверт- ки тензоров восприимчивости с ортами поляризации.
220 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. В между волновым вектором и комплексной диэлектрической прони- цаемостью, соответствующей закону дисперсии с аномальным участком (dn/da < 0). Следует заметить, что понятие закона дисперсии при наличии поглощения неоднозначно, и различные условия эксперимента могут давать различные связи со (к). «Динамические» измерения с внешними источниками приводят к аномальному закону дисперсии согласно B7), при котором показатель преломления ограничен. При описании или наблюдении РП можно исходить из условий dfldx = 0 или dfldy = 0 или еще каких-либо определений. Первое условие, соответствующее «свипированию» частоты при постоянном угле рассеяния, согласно C3) дает «нормальный» закон дисперсии у = а/х с неограниченным показателем преломления холостой волны, а второе дает связь (ср. D.2.26)) C6) Эта связь при Ъ = 0 дает аномальную дисперсию, а при Ъ — оо — нормальную. Отметим также, что спектр C3) не содержит благодаря связи C2) максимума при ш = соо, Ф ~ 0 (так называемая «перемычка» — см. § 1.2). Закон Кирхгофа для ПР и РП. Формула B5) выражает интен- сивность рассеянного света через показатель усиления пробной волны. Существует более общая связь между спонтанными и вы- нужденными эффектами, которую можно найти с помощью кинети- ческого уравнения. В приближении заданной накачки ПР при поглощении на холостой частоте (т. е. рассеяние на поляритонах, РП) описывается следующим эффективным гамильтонианом (ср. D.5.11), E.4.1), E.4.39), F.4.1)): м .3°Т/; + э.с, C7) 3=1 /г= 2^16-^1 + 3^2, C8) ft, к, где кх = 1, &2 = 2. Второе слагаемое в C8) соответствует поглоще- нию холостого фотона /-й молекулой, а первое, пропорциональное амплитуде поля накачки,— рождению сигнального фотона, кото- рое также сопровождается возбуждением /-й молекулы. Подставив C7) в D.5.9), мы получим кинетическое уравнение для среднего значения произвольного оператора поля. Выберем в качестве этого оператора характеристический оператор: = х+ (— fii, — ц2) = ехр (цх • at + ju3 ¦ at) X X exp (— fit • ai — Ph ¦ «2)- C9)
§ 6.6] РАССЕЯНИЕ НА ПОЛЯРИТОНАХ (РП) 221 С помощью коммутаторов D.5.16) находим следующее кинетиче- ское уравнение для функции % = <> -|г = {(- ,чГ • юп + ,4-2 ¦ wn) • \щ h и)) [|и*ЛЛ + -^-J -г к. с.} %, D0) i (щ ¦ — Wo) "Г Б Ap — относительная разность населенностей, ю0 — собственная частота молекул и jV0 — соответствующий ей температурный мно- житель. Из D1) и D.5.21) следуют кинетические уравнения для медлен- но-меняющихся первых моментов: D2) D3) Образуем составные вектор и матрицу: s = {(a,),(a2)*}, W=\w*i W*A, D4) тогда D2), D3) примут вид dz =W-z. D5) Определим также составную матрицу вторых моментов: (iVa) , = <o?ar>, (^2)M'=<oJoa.>, ^Ыг2= <«ia2>*, D7 > тогда кинетические уравнения для вторых моментов, следующие из D0), можно представить в виде *?-= W-W + N-W+. D8)
222 ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ РАССЕЯНИЕ [ГЛ. 6 Решения уравнений D5) и D8) можно выразить через одну и ту же матрицу % (t — t0), удовлетворяющую уравнению D5) при начальном значении % @) = I (ср. D.5.27)): z(t) = W(t-to)-z(to), D9) W(t) = %{t- t0) ¦ Ж (t0) -Ш+A- t0). E0) Матрица рассеяния (МР) U определяется матрицей % при — t0 = оо следующим образом: МР связывает первые моменты выходного и входного полей: E1) Из D6) и E0) следует «поляритонный» ОЗК (полагаем, что на входе сигнальные и холостые поля не коррелируют): F'i = Uu ¦ (Жг + JT0 + I). U+u -4- Uu ¦ (Л\ - Жо) ¦ Un -JT0-I, Л\ = Ua ¦ (Ух + Ж о + I) ¦ U+21 т- f722 • (/Т2- Жо) • 17"^ -}- Жо, E2) Ж' = 17-„ ¦ (^ + ^0 -u J). СГИ + f722 • (Ж2 - Хо) ¦ UI2, где Ж = <<a2ai>*. Пусть a + р = 1, a = «Г, р = рг, тогда эти соотношения можно переписать в следующей форме (ср. D.4.9)): Ж[ + а = Un• BГх + а)• 17Ji +UU-(iV2 + р)- U^ + +Р)A7'11-17ц-17'и-^»-Х), а)- Щг + и%г-(УГг + Р)-Г^2 + J ¦ Ua - ^22 • U\% + I), E3) К =_- f721 • (^x + a) • CTn + U^ ¦ (Ж2 + P) • J712 + • ^11 - ^22 • ^ 12). Далее, уравнение D0) имеет решение при условии, что матричные функции Жъ Ж2, К удовлетворя- ют уравнению D8). Таким образом, в случае гауссова падающего поля выходное поле является «квазигауссовым» (см. F.5.10)) с
§ 6.6] РАССЕЯНИЕ НА ПОЛЯРИТОНАХ (РП) 223- Х-функцией, определяемой МР и температурным множителем: l' = X (°°) = ехр (— jUj • Ж1 ¦ ц* — цг¦ Ж'2¦ }Ц + + Ц1-Я'-ц2 + ц?.Л:'*.ц?). E4) Такая же инвариантность вида %-функции имеет место и для сме- щенного квазигауссова распределения. Из E4) легко определяется четвертый момент, описывающий корреляцию сигнальных и холостых фотонов: = NU.N'^ + К1гК%. E5) Полученные формулы описывают как два крайних случая ПР и РП. При ПР унитарность матрицы преобразования приводит к исчезновению последних слагаемых в E3), так что E3) совпадает с F.5.12), F.5.13). В случае же сильного поглощения на холостой частоте Z712 = ?7а2 = 0, так что из E2) следует W[ = Uu ¦ (Ж, + Jfo + I)- *7ii -JTo-I, у; = U21 ¦ (Жг + jro + l). и+п + Ж*, E6) При этом | ?/2i | <^ | U11 | (так как холостые фотоны излучаются лишь поверхностными слоями образца с толщиной а^1) и относи- тельное число совпадений холостых и сигнальных фотонов мало.
Г Л А В А 7 ГИПЕРПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ И КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЯ При феноменологическом подходе кубическая поляризуемость ¦среды хC) описывает как параметрические четырехфотонные про- цессы, так и двухфотонные переходы типа рамаыовских. Сперва в § 7.1 мы рассмотрим «чистое» гиперпараметрическое рассеяние (ГПР) за счет действительной нерезонансной части %^ [89], а также двухкаскадное рассеяние за счет у<2) [130]. Интенсивность ГПР пропорциональна | %C) | 2 и резко возрастает в резонансных областях. В этих же областях становятся существенными и непара- метрические виды рассеяния, описываемые мнимой частью %C) и ¦зависящие от температуры вещества. В § 7.2 с помощью одномер- ной модели будут рассмотрены основные особенности ГПР в области резонанса на разностной частоте со, ~ со0, где ГПР переходит в ККР — когерентное комбинационное рассеяние, пропорциональ- ное в первом приближении квадрату интенсивности накачки и дающее направленное по конусу излучение на антистоксовой час- тоте cul + и о [136J. Далее, в § 7.3 мы с помощью более общего феноменологического подхода сформулируем обобщенный закон Кирхгофа (ОЗК) для процесса КР с учетом параметрических эффек- тов, из которого, в частности, следует существование статистиче- ской связи между стоксовым и антистоксовым полем рассеяния [137]. § 7.1. Нерезонансное ГПР По определению ГПР отличается от ПР участием в элементар- ном процессе еще одного фотона накачки: k»l + cul —> со + к», kL -r kLzzk + к. A) Поле накачки может быть в общем случае бигармоническим (со^, Ф Ф (?>'l) и (или) двухлучевым (кь ф к'?)- С макроскопической точки зрения ГПР также можно описывать в терминах нелинейной поляризуемости среды. Центросимметричная среда. В такой среде %B) = 0 и ГПР можно считать результатом преобразования нулевых флуктуации вакуума из холостых мод в сигнальные за счет кубической поляри- зуемости среды у}3) (соой^соЬю), так что все соотношения предыду-
§ 7.1] НЕРЕЗОНАНСНОЕ ГПР 225 щей главы в приближении заданной накачки охватывают и ГПР при замене хB) -*¦ ХC)"-^?' А& ""*" ^ + &i> В отличие от %B> кубическая макроскопическая нелинейность среды отлична от нуля и в центросимметричных кристаллах, жид- костях, газах, плазме. Кроме того, условие четырехволнового синхронизма A) выполняется в широком интервале частот и углов даже в полосе прозрачности изотропных образцов. В вырожденном случае (со ~ 5 ~ coL = со?, Hl ~ Jc'l) угол рассеяния О приблизи- тельно пропорционален разности между частотой сигнала и на- качки: где производная берется на частоте накачки. Легко показать, что мощность наблюдаемого сигнала определя- ется следующими выражениями (ср. F.2.10) и F.2.16)): А&> 4я2Йю4(огеХC) 2 SlSlV. D) Оценим D) в вырожденном случае при фокусировке накачки с ди- фракционной расходимостью. При этом Si ^r 2°Pl tiJXl. Пусть ?Pl = 1 МВт, % —1 ~ kL = 0,7 мкм, хC) = Ю'13 см3/эрг, тогда за время т = 10~8 с в спектральный интервал 1 см рассеется и ар BЛ)У^|т —-$г= w 10 фотонов- Это количество фотонов довольно легко обнаружимо, особенно если использовать корреляцию сигнальных и холостых фотонов для дискриминации с паразитными эффектами. ГПР в пьезокристаллах. Каскадное ГПР, упоминавшееся уже в § 1.3, описывается вторым порядком теории возмущения с эф- фективной энергией %^Е3, и его можно представить как результат двух последовательных трехфотонных процессов. «Виртуальным» фотоном может служить фотон второй гармоники падающего излу- чения, распадающийся на втором этапе на сигнальный и холостой фотоны: ®l + <»?,—> ft»21 <»2 —>&) + со Bсог, = со2) или фотон разностной («холостой» при ПР) частоты, дающий в сум- ме с накачкой сигнальный фотон: <Й? -> СО -(- COj, СОг. + CO-i —» СО.
226 ГИПЕРПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ И КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЯ [ГЛ. 7 Частота сигнала со может лежать или в стоксовой области со = = cos < cor, (при этом 5 = соа) или в антистоксовой (со = соа> 5 = cos). Вычислим рассеянное поле в рамках одномерной модели с заданной монохроматической накачкой при учете всех трех кана- лов — двух каскадных и прямого (за счет кубической нелинейно- сти хC))- Будем исходить из уравнений Максвелла с нелинейной поляризацией F.5.14). Так как среда обладает нелинейностью лишь в пределах плоскопараллельного слоя и рассматривается стацио- нарная задача, то медленно-меняющиеся амплитуды зависят от одной переменной z: ЕМ (rt) .= 2 Еп (z) exp (ikn ¦ г - Шп1). E) Здесь п = L, 2, i, s, а (индексы относятся соответственно к часто- там накачки, второй гармоники, разностной, стоксовой и анти- стоксовой волн). Амплитуда накачки является классической и заданной величиной. Остальные четыре амплитуды связаны следующими уравнениями: 2 • о i \ z J71 I (К \ dE$ . z + _ , .д,2 „ + dz где bm = 2aa>Jcnm, nm = nm cos pm cos 9m, &s = kL — ksz — kiz, ^' = k2z — ksz — kaz, ^ — 2kL — kiz, Aa = kL — kaz + Afa, A = 2kL — A;az — &5Z = As + Aa = A2 + A', %mn — свертки тензоров нелинейной поляризуемости с соответству- ющими ортами, р — угол между лучевым и волновым вектором, 0 — угол между лучевым вектором и осью z. В бесконечном слое стационарно взаимодействуют лишь волны, удовлетворяющие за- конам сохранения поперечного импульса (дь — qg — qi = 0, ...) и частоты (col — о)в — (?>t — 0, ...). Задание частоты, направления и типа поляризации наблюдаемой волны (например, a>a, qa, v) и накачки вместе с законом дисперсии ьь (&) оставляет неопреде- ленными только поляризации и знаки продольных компонент волновых векторов остальных трех волн. Обычно волновые рас- стройки минимальны для прямых волн (9П<; л/2) и для определен-
§ 7.1] НЕРЕЗОНАНСНОЕ ГПР 227 ных комбинаций типов поляризаций (например, 2&? = &| = = к-а + k° в отрицательном одноосном кристалле), поэтому опущены индексы поляризации и не учтена связь с обратными вол- нами. Согласно F) волна второй гармоники независима от остальных волн: Ег (z) = ipjL^L- Л dze1^'. A0) i Чтобы найти амплитуды спонтанно рассеянного поля, например, на стоксовой частоте, достаточно найти коэффициенты преобразо- вания О si и Usa, связывающие выходную амплитуду Е, A/2) с отрицательно-частотными входными амплитудами Е% (— 1/2) и Еа (— 1/2). Полагая поэтому Еп (— 1/2) = 0, найдем из G), (8) в первом порядке по амплитуде накачки следующие амплитуды: iz'e"»* , (И) -1/2 Z \ dz'e'V', A2) -1/2 dzW'. A3) -112 Подставив далее A1) — A3) в (8), (9), получим с точностью до сла- гаемых порядка Е\.\ E's=UsiEt+UsaEZ, E'a=UasEt, A4) где TJ • — /ft ./ Ginf* (т \ i\ ^\\ — 1 1 " A6) A7) l г g (x, y) = -i- ^ dzete С dzV*/*' t= -l -l __ . sine (ж) e~lj/ — sine (y) eix . sine (x) e~xy — sine (x -f y) .. „. —l + ~l г/ ' I ;
228 ГИПЕРПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ И КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЯ [ГЛ. 7 Формула A5) определяет амплитуду ПР. Функция \ g (ху)\ в общем случае имеет три резонансных максимума. В области ре- зонанса она выражается через функцию sine (x) следующим обра- зом: sine (x) I g ( У sine (у) A9) sine (x + у) У Таким образом, при ГПР в пьезокристаллах связь между час- тотой и направлением рассеяния определяется четырьмя возмож- ными условиями синхронизма, при которых обращается в нуль од- на из продольных волновых расстроек А8, Аа, А' или А (рис. 9). ла=о А=0 \А, Рис. 9. Четыре типа синхронизма при гиперпараыетрическом рассеянии в пьезокристал- лах. В последний волновой резонанс вносят вклад все три канала ГПР. Наибольшей величины эффект достигает в случае двойного синхро- низма, когда одновременно Аа = А' = 0 (или As = Аа = 0), так что g (xy) = 1. Сравним с помощью A4) — A9) амплитуды различных каналов рассеяния в случае однократного резонанса, когда функция g имеет порядок 2/AnZ, где А„ — волновая расстройка для несин- хронного этапа процесса. Отношение амплитуды каскадного ГПР к амплитуде ПР имеет порядок |VAn (при двойном резонансе PZ). Например, в ниобате лития |3 — 1 см при Sl = 10 МВт/см2 (последнее число уменьшается на четыре порядка, если орты поля- ризации всех волн, участвующих в процессе, параллельны оси симметрии кристалла). Для волн одной поляризации и малых углов рассеяния Ап может превышать 103 см; при различной же поляри- зации А„ может [быть много меньше.
§ 7.1] НЕРЕЗОНАНСНОЕ ГПР . 229 Отношение амплитуд ГПР на антистоксовой частоте за счет каскадного и прямого процессов при Д = 0 имеет порядок Dя2АгДа) (хCJ/хC))- Пусть, например, хB) = Ю^см^/эрг1^, хC) = = 106 см3/эрг, Да = 102 см и Xt = 4 мкм, тогда это отношение равно 102. Таким образом, каскадные процессы за счет %BJ даже при оди- нарном резонансе могут давать преобладающий вклад в ГПР в пьезокристаллах. Заметим, что этот вывод не распространяется на двухлучевые эксперименты, в которых направления кь и U'L составляют большой угол, так что невозможно выполнение условия виртуального синхронизма для поперечного импульса (последний в случае лучей накачки с гауссовым профилем должен выполняться с экспоненциальной точностью — в отличие от продольного). Интенсивность ГПР в пьезокристаллах. Рассмотрим связь между интенсивностью рассеянного света и коэффициентами преобразования Отп по отношению к медленно-меняющимся ампли- тудам Еп (z). Эти амплитуды являются по существу (содг)-представ- лением (см. § 6.5), и их связь с операторами а^ можно найти из определений: Ем (rt) == иГ1 \ dkcHalceik-r-ia>Kt ~firV. J dadgE (<oq) е*к-г~ш. B0) Так как do/dkz = щг, то 3W-i%, . B1) [E(wq), ?+(coV)] = -g^ б(© - «'NB) (Q- q') B2) (здесь использованы соотношения C.4.35)). Из B1) находим связь между матрицами рассеяния по отношению к Е {a>q)- и тудам: Umn Umn У (<?>/nuz)m . Далее, аналогично F.5.32) находим спектральную яркость: Sea {к.) = Sa Здесь первое слагаемое определяет яркость ПР в первом порядке по интенсивности накачки (оно совпадает с F.5.32) при yl <^ I), a второе определяет квадратичные поправки, т. е. прямое и каскад- ное ГПР. Аналогично определяется и антистоксово рассеяние: fc=|'b(o?2 \Uas\ ^JQ ¦ Для перехода к мощности ^q надо умножить B5) на Аэф cos 9„, где в случае гауссова профиля луча накачки Лэ$ = А/2 = па^/А (форма линии ГПР для этого случая рассмотрена в [130]). Далее
230 ГИПЕРПАРЛМЕТРИЧЕСКОЕ И КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЯ [ГЛ. 7 можно с помощью разложения А в ряд по частоте или углу рас- сеяния в области изолированного резонанса найти интегральные характеристики $>а, SPq так, как это было сделано в § 6.3 для линейного рассеяния. Статистика каскадного ГПР. Каскадные трехфотонные парамет- рические процессы приводят к статистическому перемешиванию состояний a-, s- и г-мод выходного поля. В приближении клас- сической накачки преобразование статистики падающего поля кристаллом линейно, и поэтому гауссова статистика переходит в квазигауссову (как и при однокаскадном ПР — см. § 6.5). Нетруд- но выразить соответствующую ^-функцию через матрицу рассеяния Umn (см. [133]). Поскольку i — а-взаимодействие связывает лишь моды с одинаковым знаком частоты, то взаимная статистика а- и i-мод будет оставаться гауссовой. В то же время s — i- и s — a- статистики становятся квазигауссовыми, и в случае вакуумного падающего поля и слабой накачки имеет место «корреляция фото- нов», отличающаяся от «корреляции интенсивностей» отсутствием случайных совпадений: <#<#,>' = #; = #;, (NaNsy = N'a. B6) При этом отличен от нуля и шестой момент: '' B7) Таким образом, двухкаскадные параметрические преобразователи частоты света на пьезокристаллах позволяют, в принципе, наблю- дать тройные совпадения фотонов. При этом не обязательно доби- ваться выполнения двойного синхронизма в одном кристалле, можно использовать два последовательно расположенных кри- сталла. § 7.2. Резонансное ГПР и комбинационное рассеяние До сих пор предполагалось, что все рассматриваемые частоты, включая разностную сог = | о> —• а>ь |, далеки от собственных час- тот молекул ft>0, так что нелинейные поляризуемости были действи- тельными и слабо зависящими от частоты величинами. При этом, как и в случае ПР, матрица рассеяния (МР), связывающая опера- торы падающих и излучаемых полей, должна быть унитарной, и интенсивность рассеянного поля не зависит от температуры веще- ства. При резонансе хотя бы одной из частот все эти условия наруша- ются. Из различных типов резонансов кубической поляризуемости, кратко рассмотренных в § 1.3, мы здесь остановимся подробнее лишь на случае рамановского резонанса юг — о>о в центросиммет- ричной среде, когда ГПР является, по существу, квадратичной по
§ 7.2] РЕЗОНАНСНОЕ ГПР И КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЕ 231 накачке поправкой к спонтанному комбинационному рассеянию (СКР). Эта поправка имеет заметную величину в области малых углов рассеяния ($ ~ 1°), удовлетворяющих условию четырех- волнового синхронизма G.1.1). При увеличении интенсивности накачки линейная и квадратичная зависимости от накачки перехо- дят в экспоненциальную, что соответствует ВКР и «гиперпарамет- рической сверхлюминесценции». Проявление параметрических эффектов было замечено уже в первых экспериментах по ВКР в виде яркого антистоксова излуче- ния с частотой col + со0, направленного по конусу в соответствии с условиями синхронизма. Это когерентное комбинационное рас- сеяние (ККР) наглядно объясняется дифракцией накачки на бегу- щей решетке, образованной вынужденными колебаниями молекул. Макроскопически ККР описывается резонансной кубической поля- ризуемостью среды % (uJa(OL(OiJSs), а микроскопически — распадом двух фотонов накачки на стоксов (s) и антистоксов (а) фотоны. В области частотного (a) i ~ со 0) и волнового (ks + ка ~ 2&ь) резонансов надо рассматривать одновременно и четырехфотонные параметрические процессы и двухфотонные рамановские. При этом следует учитывать и два независимых источника «шума» — нуле- вые флуктуации падающего поля и тепловые колебания молекул (в стоксовом рассеянии играют роль и нулевые колебания молекул). Согласно рассмотренной ниже модели при больших интенсивно- стях накачки основной вклад в антистоксово излучение дают нуле- вые флуктуации поля (при %<щ ^ Н.Т). Уравнение для медленно-меняющихся операторов поля. Для выяснения основных особенностей ККР используем опять одномер- ную модель с заданной накачкой. Чтобы уменьшить число парамет- ров, примем, что электронные частоты молекул много больше рас- сматриваемых частот поля, а последние много больше частоты изолированного молекулярного колебания соо, на котором проис- ходит рассеяние. В этом случае s- и а-компоненты нелинейной поляризуемости отличаются только знаками мнимых частей, так что взаимодействие пары сопряженных (условиями стационарности и сохранения поперечного импульса) медленно-меняющихся ампли- туд описывается следующими уравнениями: d-§- - ф (Еа + Ete-^) = Ц^-Ы', A) ^ - i0* (Es + Ete-^) = ijse{^-k^, ^btfi Y (И0— (Ojjt- A = ksz + kaz — 2kL, b = 2maLlcnt.
232 ГИПЕРПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ И КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЯ [ГЛ. 7 (мы пренебрегаем отличием косинусов углов рассеяния и отноше- ний A>8/о)г,, п/п, ... от единицы и считаем амплитуду накачки El действительной величиной). В правые части уравнений A) добавле- ны ланжевеновы силы, пропорциональные случайным поляризаци- ям: / = ЪР (aqz) ехр (— ihLz), так что их корреляторы можно с помощью нелинейной ФДТ B.4.53) выразить через температуру образца и мнимую часть кубической восприимчивости: </s/s W = Ш. W = Щ" Решение системы A) удобно выразить через коэффициенты усиле- ния U (z) и преобразования V (z), зависящие от длины взаимодейст- вия: i I i I J dze^-^'lUt (I- z) U (z) - F* (Zj_ Z) jt (z)], C) 6 C7* (z) = <HA*/« (ch 7z \ (ch 7z + \ Y Fj (z) = ie-^Ч* J- sh vz, v н= Аналогичное выражение для s-амплитуды отличается заменой |3 на р*. Образуя с помощью B), C) нормально-упорядоченные моменты, найдем аналогично G.1.25) спектральную яркость выходного поля •Ьша = OjoQiV , где г iV; = | C7a pyVa + | Va j2 (yVs + 1) + 2p"^e J dz | Ua (z) ~ Va (z) |2 = = \Ua\*Na +\Va\*(Ns+ l) + (l+{\Va\*-\Ua\*)jr0, D) ^;= | Us \>NS + | Vsf (Na + 1) + (| Us |2 - | Fs |2 - 1) (Жо + 1).' E) Таким образом, спектр ВКР при учете параметрического взаимо- действия s- и a-компонент полностью определяется коэффициентами U, V, описывающими вынужденные эффекты. Эта связь спонтан- ных (Na — Ns = 0) и вынужденных эффектов выражает обобщен- ный закон Кирхгофа (ОЗК) для процесса рассеяния. Как мы уви- дим ниже, ОЗК выполняется не только в рамках одномерной моде- ли. Формулы D), E) охватывают в качестве предельных случаев ГПР а КР. Вакуумные mjTMbi. Первые слагаемые в D), E) описывают ре- зонансное ослабление или усиление падающего поля за счет совме-
§ 7.2] РЕЗОНАНСНОЕ ГПР II КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЕ 233 стного действия вынужденных параметрических и комбинационных процессов. Вторые слагаемые в отсутствие падающего поля имеют вид: (ch2v'Z—cosJ2//), F> и их можно интерпретировать как результат преобразования нуле- вых флуктуации вакуума из сопряженных мод в наблюдаемую. Как нетрудно убедиться, «вакуумная» часть излучения F) имеет заметную величину лишь при выполнении условия синхро- низма Д -~ 0. При Р" = 0 F) описывает чисто параметрический процесс (ГПР) с максимумом на перестроечной кривой Д = 0. При приближении к резонансной области излучение нарастает за счет роста 1x1) причем при больших интенсивностях накачки должно наблюдаться «антипересечение» или «отталкивание» перестроечных КрИВЫХ (О; = Юо И Д (ю, #) = 0 В ПЛОСКОСТИ ((О, #). В случае | Д/р | ^> 1 у ~ _ (Г + iA/2, G) так что F) при слабой накачке (p"Z <|J 1) переходит в спонтанное ГПР: ^вак = I PZ |2 sine2 (Дг/2), (8) а при сильной — в JL|V:n<. (9) В реальных экспериментах поперечный размер области взаимодей- ствия определяется диаметром луча накачки а, и для непродольных мод под I в (9) следует понимать эффективную длину a/sin О, что приводит к дополнительному угловому максимуму излучения при 0 = 0 («осевое» излучение). Численный расчет показывает, что в области синхронизма (I Д/р I SS 1) и при сильной накачке (когда Р" (со0) = Ро 3^* УЦ функция NBaK (О) имеет два максимума, разделенных провалом с шириной ~ 8^0Z. Такое уменьшение эффективности взаимодейст- вия при точном синхронизме характерно для рассматриваемого параметрического процесса [10]. Кроме углового расщепления максимума, имеет место и частотное с шириной порядка половины ширины линии при спонтанном КР. Из численного расчета следует, что максимальное значение функции F) имеет порядок 0,05 е^л (при p0Z ^ 2 и Хоо = 0). Молекулярные шумы. Третьи слагаемые в D), E) пропорцио- нальны мнимой части кубической поляризуемости. На антистоксо-
234 ГИПЕРПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ И КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЯ [ГЛ. 7 вых частотах флуктуации молекулярных колебаний дают - J^ cos 2T-J--^(l-^) sin 2у-(. A0) Стоксово излучение отличается заменой jV0 на Жо + 1 и |3 на Р*. При больших волновых расстройках A0) с учетом G) переходит в (ср. D.5.28)) АСмол = ^оA-<г23"г); (И) А7;мо„=(Жо+1)(^"'-1). A2) Эти формулы описывают обычное КР в форме закона Кирхгофа. Антистоксова спектральная линия при увеличении интенсивности накачки уширяется, и в пределе среднее число фотонов в анти- стоксовых модах стремится к постоянному значению, равному числу фононов Жох). Стоксова линия, наоборот, сужается и спер- ва линейно, а потом экспоненциально нарастает. В области синхронизма (| Д/|3 | ^ 1) при не слишком слабой накачке функция NaM0JI (w&)/jr0 близка к функции iVaBaK (а>0) и также имеет два максимума в области пересечения линий А = 0 и G>i = oo0. Таким образом, вынужденное антистоксово излуче- ние в области синхронизма при jV0 <^ 1 обусловлено флуктуация- ми вакуума, а при Жо J>> 1 — флуктуациями молекул. Однако при слабой накачке молекулярные шумы линейны по накачке (N'aMoa = 2|5'7ЖО), а вакуумные (8) — квадратичны. Аналогичный анализ можно провести и для вынужденного ре- леевского рассеяния [136]. В этом случае со0 = 0 и 7ш0Ж0 -> хТ, так что вакуумные шумы не играют роли, а молекулярные при больших интенсивностях накачки дают светлое кольцо с частотой, равной или несколько меньшей частоты накачки. § 7.3. Корреляция стоксова и антистоксова излучения при КР Классическая модель. Существование взаимной корреляции между стоксовыми (s) и антистоксовыми (а) частотными компо- нентами поля комбинационного рассеяния (КР) легко обосновать с помощью классической модуляционной модели КР. Пусть ве- щество состоит из двухатомных молекул. Вследствие теплового движения среднее расстояние между атомами Q (t) является ква- *) В случае КР на электронных переходах это явление можно исполь- зовать для генерации УФ-излучения с высокой эффективной температурой [172].
§ 7.3] КОРРЕЛЯЦИЯ СТОКСОВА II АНТИСТОКСОВА ИЗЛУЧЕНИЯ ПРИ КР 235 зимонохроматической функцией со средней частотой соо и случай- ными амплитудой и фазой. Средний квадрат амплитуды соответ- ствует энергии Y.T. При изменении Q изменяется и конфигурация электронного облака. Следовательно, электронная поляризуе- мость /-й молекулы по отношению к световому полю Е^ также бу- дет случайной функцией времени: <xj (t) = (daldQ) Qj (t). В результате индуцированный падающим полем дипольный момент и излучаемое им вторичное поле будут представлять моду- лированное колебание: Е}у)~йцЦ)~ Qj(t)cos(aLt - kL-ri). (I) Таким образом, верхняя Eja и нижняя Ejs боковые компоненты рассеянного одной молекулой поля пропорциональны одной и той же случайной функции Qj (t), поэтому их интенсивность будет флуктуировать синхронно. В реальном эксперименте наблюдаемое поле создается огром- ным числом молекул, и вместо дискретных переменных Qj (t) надо рассматривать сплошное молекулярное «поле» Q (rt) или его фурье-образ Q (ка). Поле Еа с частотой аа в направлении ка в дальней зоне пропорционально «своей» молекулярной гармо- нике Q (ка — kL, ооа — col) = Qa- Аналогично, Es пропор- ционально Q (kt — кв, col — «s) = Qs- Гармоники локализо- ванных молекулярных колебаний б-коррелированы, и поэтому Еа и Es будут статистически связаны, лишь если они образованы одной и той же гармоникой (Qa = Qs), откуда следует условие синхронизма ка — кь = кь — ks. Эта классическая модель не учитывает нулевых флуктуации молекулярного и электромагнитного полей, а также параметри- ческих и вынужденных процессов. Квантование молекулярного поля приводит к асимметрии боковых составляющих: ~Ж„ + 1, <??> ~ Л-о, так что а квантование электромагнитного поля и учет параметрической связи Еа и Еа дает, очевидно, сильную корреляцию фотонов за счет распада 2wL -*¦ cos + coa даже при нулевой температуре об- разца. Феноменологическое описание. Для расчета этих эффектов мож- но воспользоваться макроскопическими нелинейными уравнения- ми Максвелла типа G.2.1) с ланжевеновыми распределенными источниками. При этом классическая часть s — а-корреляции, за- висящая от температуры образца, определяется нелинейной ФДТ G.2.2), а квантовая часть является результатом нулевых флук- туации молекул и падающего поля. Мы, однако, рассмотрим здесь более общий феноменологический подход, который позволит
236 ГИНЕРПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ И КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЯ [ГЛ. 7 сформулировать ОЗК для процесса КР, выражающий статистику рассеянного поля (включая s — а-корреляцию) через матрицу рассеяния (МР) возбужденного накачкой образца, линейную по отношению к слабому зондирующему полю. Как и в § 4.4, разделим свободное стоксово и антистоксово поле вне образца на падающую и рассеянную части. Обозначим через ак, ак операторы уничтожения антистоксовых фотонов, а че- рез Ь]:, Ъ'к — стоксовых. В приближении классической монохро- матической накачки имеет место линейная связь: а = Z7* • а + F* • Ь+ + ашол, Здесь МР U = {TJa, Va; Us, Vs} характеризует образец в целом, она зависит от его формы и от поля накачки. Индекс «мол» отно- сится к «молекулярной» части поля рассеяния, которую необхо- димо вводить в случае неэрмитовой МР. В представлении Гейзенберга операторы свободного поля за- висят от времени гармонически, поэтому Ukk- — 6 (сой — со,.»), Vkk <— б [щ + <ог — 2ю/), и суммирование в C) и в следующих далее формулах ведется лишь по направлениям волновых векторов. Преобразование операторов C) должно быть унитарным, т. е. сохраняющим перестановочные соотношения. Это условие позво- ляет выразить коммутаторы операторов молекулярной части вы- ходного поля через МР (ср. D.4.24) и F.5.2)): [а\ а]мол = Ua ¦ UV- Fa ¦ П - Г, [Ь\ &]мол = Ut ¦ Ut - Vs ¦ Vt - I, D) [a, b]ma=rt-Ut-Vt-Vt, ¦ где мы используем диадные обозначения: = akbh [a, &Ьгг=(а>)кг —(&a)is= —[&7ab- E) С другой стороны, молекулярную часть поля можно с помощью микромодели выразить через дипольные моменты молекул, ста- тистику которых мы полагаем равновесной (несмотря на возму- щение со стороны накачки и зондирующего поля), так что для молекулярных операторов должна выполняться нелинейная ФДТ {2.4.53). В результате для полевых операторов должны иметь место следующие связи между коммутаторами и корреляторами (ср.
§ 7.3] КОРРЕЛЯЦИЯ СТОКСОВА И АНТИСТОКСОВА ИЗЛУЧЕНИЯ ПРИ КР 23 7 D.4.25)): <а+а>мол = — ж0 [а+, а]шол, <&+&>мол = (Жо + 1) [&+, &]Мол, Fа) <&а>мол = — JVo [Ь, «]мол. <«&>мол = (jVo + 1) [«, &]мол- F6) Эти формулы вместе с D) определяют вторые моменты моле- кулярной части излучения через температуры и МР образца. Вторые моменты полного поля излучения согласно C), D) и F) равны (полагаем, что в падающем поле s — а-корреляции нет); X'a=Ua.Na.Ut + Га-(Ж5 + I). VI + Жо(Т + Va. Vt-Ua. Ut), Ga) Ut+ Vs-Vt - I), G6) K' = <«&>*' = = Га-(Ж3 + I).Us + Ua.N-a.Ts + jro(Va-bs-Ua-Vs). Gb) Заметим, что эти выражения совпадают с F.6.52) при замене ин- дексов s, a -v 1, 2. Вторые моменты спонтанной части рассеянного поля равны: Ж™= Va.V: + Ж„(Г- Ua.Ut + Va- Vt), (8a) 1) (Us-Ut-V ,.Vt- I), . (86) -Ua.rs). (8b) Эти соотношения выражают ОЗК для процесса неупругого рас- сеяния при условии, что частоты со8, юа, о>? принадлежат полосе прозрачности. Если и разностная частота со* далека от собствен- ных частот молекул, то МР эрмитова и в (8) отличны от нуля лишь первые («вакуумные») слагаемые, описывающие нерезонансное ГПР (§ 7.1). Для определения высших моментов поля рассеяния предполо- жим дополнительно, что падающее поле имеет гауссову статисти- ку, а молекулярное — «квазигауссову» (при которой имеется кор- реляция F6)). При этом статистика рассеянного поля также бу- дет квазигауссовой с нормально-упорядоченной ^-функцией (Ср. F.6.54)) X(ft, T,) = exp(-fi.^;.!u*-T,.^;.i1* + T1.J5C'.fi + T,*.iiC'*.ft*). (9) Отсюда находим двухфотонныи коррелятор: <a+a2^4V = N'alF'ai + К[ЭК1, A0) определяющий скорость счета совпадений фотоотсчетов (§§ 4.7, 5.4).
238 ГИПЕРПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ И КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЯ [ГЛ. 7 Здесь при h1 = к2, Л?3 = Ai4 первое слагаемое соответствует «слу- чайным» совпадениям, а второе — «истинным». Квазигауссову %-функцию (9), выражающую ОЗК для процес- сов рассеяния, можно получить также другим путем — с помощью кинетического уравнения и эффективного гамильтониана взаимо- действия. Последний в приближении классической накачки име- ет, очевидно, вид F.6.37), где теперь Ь = 2 с3ае^аа + 2 ске-ш^. (И) "a ks Операторная структура здесь точно такая же, как и в эффек- тивном гамильтониане взаимодействия F.6.37), описывающем ПР при поглощении на холостой частоте, поэтому следующее из A1) кинетическое уравнение для %-функции и его решение будут отличаться от рассмотренных в § 6.6 лишь определениями коэф- фициентов (что и видно из сравнения (9) и F.6.54)). Корреляция в одномерном приближении. Мы предполагаем, что МР в (9) можно определять с помощью полуклассических мо- делей, что существенно упрощает вычисления. Используем, на- пример, коэффициенты преобразования G.2.3) для плоской одно- мерной модели, когда матрицы U, V диагональны вследствие за- кона сохранения поперечного импульса. При этом формулы Gа), G6) переходят в G.2.4), G.2.5) и в результате (9) полностью опре- деляет статистику поля рассеяния (в приближении нулевого ра- диуса поперечной когерентности) через кубическую восприим- чивость. Согласно G.2.3) при большой интенсивности накачки коэф- фициенты преобразования U и V для мод, примерно удовлетво- ряющих условию синхронизма, имеют одинаковый порядок ве- личины U ~ V ~ е&г. При этом из (8) следует, что Na<a и К так- же одного порядка, и согласно A0) случайные совпадения проис- ходят столь же часто, как и истинные (при 7дет <^ VK0T): <#„#«>— 2JVJV,. A2) Такое соотношение характерно для классической корреляции ин- тенсивностей в эксперименте Брауна — Твисса (§ 4.7) с тем лишь отличием, что здесь коррелируют разночастотные и разнонаправ- ленные моды (так что надобность в разделительном зеркале отпа- дает). Рассмотрим теперь случай слабой накачки, когда можно ог- раничиться первыми членами в разложении МР в ряд по безраз- мерной константе взаимодействия р = pZ: Ш * - - - - A3) I фiAiA + (АМ/2) * - - - - VI = фsineAe-iA + . . . (А=М/2).
§ 7.3] КОРРЕЛЯЦИЯ СТОКСОВА И АНТИСТОКСОВА ИЗЛУЧЕНИЯ ПРИ КР 239 Подставив эти разложения в (8), найдем Na=2р"ж0U - р'1-5^2*" _ р" A _ sinc2 дI + + ..., A4) + ---, A5) , A6) < NaNs} =4$"*jro(jro + 1) A + sine2 A) + р ) + .--, A7) Множитель sine А ограничивает коррелирующие моды кону- сами продольного синхронизма, т. е. почти продольным рассея- нием под углами ds ~ 4a ~ 1° (см. G.1.2)). Кроме того, конечно, должно с дифракционной точностью выполняться условие попе- речного синхронизма: qa + qs = 0. Согласно A8) при высоких температурах (когда •#*„ ^> 1) и в случае частот, не слишком да- леких от резонанса (когда | %" | Г>; х^), имеет место корреляция интенсивностей (т~1, как и при больших уровнях накачки). В противоположном случае (иГ<^ Йсог или [ %" \ <§J ^ос) т ^> 1 и <#JV5>^iVa=|p|2sinc2A. A9) Этот результат очевиден с точки зрения наглядной фотонной кар- тины, согласно которой при низких температурах (или вне резо- нанса) a-фотоны рождаются лишь в результате параметриче- ских четырехфотонных процессов за счет флуктуации вакуума, т. е. лишь в парах с s-фотонами. Заметим, что число таких пар | |5 |2 в области частотного резонанса много меньше числа одиноч- ных s-фотонов 2р" (Жо + 1), рождающихся за счет тепловых и ну- левых флуктуации молекул. Существенно, что за счет х^ коррелированные пары рождаются в широком частотном интервале (эффект ГПР), и поэтому при ре- гистрации широкополосными детекторами совпадения будут но- сить квантовый характер (несмотря на то, что обычно %х < А%). Классическую корреляцию с т ~ 1 можно наблюдать лишь при выделении узких спектральных интервалов около низкочастот- ных резонансов (в пределе — в релеевской области) или при мощ- ной импульсной накачке.
240 ГИПЕРПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ И КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЯ [ГЛ. 7 Функция взаимной когерентности s- и а-амплитуд при фикси- рованном направлении наблюдения равна фурье-образу взаимной спектральной функции A6). Соответственно, время взаимной ко- герентности тког будет по порядку величины равно обратной ши- рине функции A6). Последняя равна или ширине резонанса 1/т или ширине синхронизма (§ 6.3), так что тког определяется или временем релаксации молекулярных колебаний или относитель- ным запаздыванием а- и s-волн при пересечении образца: , 2/Аяэф.}, B0) 2I дА Я йсо ¦ ¦' и. (здесь Оо — угол синхронизма при частотном резонансе согласно G.1.2) и к = kL). Скорость совпадений. Рассмотренная одномерная модель при- менима лишь в случае идеализированных «точечных» детекторов с площадью, много меньшей площади когерентности, и достаточно большого сечения луча накачки. Однако, поскольку вероятность совпадения A7) квадратична по интенсивности накачки, следует использовать фокусировку, которая нарушит условие примени- мости одномерной \модели. Пусть теперь поле накачки имеет произвольное пространствен- ное распределение ' Е (rt) =ГЯ*№)>"*"*'+ к- с], B1) а нелинейность по-прежнему ограничена слоем. Тогда в первом порядке МР равна t')\— vh (kl— k')*-\- ificvd (coJ— <%<) Д (Л; — к'), * ' B2) о, (Л'Л^ )ц~— tpCZ/Oil0)t —p~ ^?c' ¦ divOj^ 1 уд \"^ ~i ^*^ /i где пренебрегается отличием групповой скорости от с и введены форм-факторы: А (&)!= Bя) \' drn (z)e-ift-'-1F (r) I2, ; ' B3) /2 (ft) = Bя)-2 ^ drn|(z) e-ifc-rF2 (r), Г0 (|z|>Z/2), (|z|<Z/2) (стоксовы матрицы отличаются заменой р на р*). Подставляя B2) в (8) и A0), находим в первом приближении: А#> (fcfc') = ус2р"Жоб (©к - Щ') А (*•/ - к), B4) - coft') А (й;' — /?), B5)
§ 7.3] КОРРЕЛЯЦИЯ СТОКСОВА И АНТИСТОКСОВА ИЗЛУЧЕНИЯ ПРИ КР 241 Ка)' (kk') = ivc IP' + ?Р"BЛ + 1)] б (сок + <*>*' — 2®l)U (*> + ft'), B6) <aia2b+fe4> = Na (&1&2) Ns (fc3fc4) + К (fcift3) К* (ftafti). B7) Нам понадобится также второй момент антистоксова поля, квадра- тичный по накачке (слагаемое, пропорциональное р2 Жо, не учи- тываем): iVf (ftft') = Vc* |[p;|*6 (со, - со,-) X X J dksf> (to, + co,s - 2nL) f* (k + As.) /2 (ft' + ft,). B4a) Из B4) с помощью D.6.32) определяем скорость счета а-фо- тонов в первом приближении: | VL, B8) где т]а и AQa — квантовая эффективность и угловая апертура де- тектора, р0 = Р" (со0), V = 4JT2/! @) = Л/ — эффективный объем образца, oQ ss М4Д%/тЛ/0 — сечение рассеяния (мы полагаем ka ~ ks ~ kL ~ col/c), il/0 — концентрация молекул, W& — по- ток фотонов накачки в единицу времени. Аналогичное выражение для WsX) отличается лишь заменой Жо на Жо + 1. рассмотрим сперва случай, когда объем детектирования (§ 4.6) равен объему когерентности a-поля. Радиус когерентности опре- деляется поперечным размером излучающей области, т. е. диа- метром накачки 2а в нашей модели, а длина когерентности — вре- менем релаксации молекулярных колебаний. Из B8) при г\а = 1, V = АаН, AQa — Айког = 4/(/са)а и времени счета t = т нахо- дим, что среднее число тепловых a-фотонов в объеме когерентно- сти, т. е. параметр вырождения для a-поля, отличается от фактора вырождения фононов коэффициентом fiol (ср. D.6.41)): Л-а=\\т<?%1чажШг1- B9) А*налогичное соотношение (с добавлением нулевых флуктуации молекул) справедливо и для s-поля. В общем случае следует учитывать и «параметрические» а-фо- тоны, скорость счета которых согласно B4а) равна d(oa\^U(ka + ks)\\ C0) где соЕ + coa = 2©i. Далее из B7) и D.7.2) (при нулевой электрон-
242 ГИПЕРПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ И КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЯ [ГЛ. 7 ной задержке) находим скорость счета совпадений: т Wc = WaWsT + 2|?^r { dtadts { dua \ dQs X о даа aqs X \ dwae a s~ a j2 (fea + ^s) Ф + 2/В"Жо) > C1) где T7 — разрешающее время схемы совпадений, t = t — rlc, r — расстояние между центрами образца и соответствующего детек- тора и Q = qlk. В случае узких линий, когда 2/т ¦<; АшЭф (см. B0)), можно пренебречь зависимостью /2 от соав C0) и C1). Пусть, кроме того, ;«, и | га — г. | <^ сТ7, тогда ^О0 = Л^Ро_ Г dQef dQs|/2(fca + fcs)|2, C2) я wc=waw,r+ X BЖ^ + 2жо+1) Ф (-|-) J dQ« $ dQS I h (*a + *.) I2 C3) (функция ф определена формулой D.7.14)). Итак, согласно C3) область взаимной-когерентности s- и a-поля определяется фурье- образом /2 (ка + ks) пространственного распределения накачки. Теперь coa s = col ± co0 и аргумент этой функции берется при за- данной длине векторов /5sas, так что фактически /2 зависит от двух независимых проекций gas волновых векторов на плоскость нели- нейного слоя. Из сравнения C2) и C3) находим, что в случае достаточно боль- шой угловой апертуры s-детектора скорости счета истинных сов- падений и параметрических a-фотонов пропорциональны: Wc = WaWsT + ц, {2jrl + 2jr0 + 1) <р (-?-) Wf. C4) Гауссова накачка. Пусть теперь поле накачки является ТЕМ00-волной с осью, перпендикулярной слою, так что F (г) определяется формулой F.3.24) при р = 0 и с дополнительным множителем exp (ikLz). При этом из B3) следует (ср. F.3.28)): /я (ка + к.) = -j^r f {qa, qs), — A {9a
§ 7.3) КОРРЕЛЯЦИЯ СТОКСОВА И АНТИСТОКСОВА ИЗЛУЧЕНИЯ ПРИ КР 243 Здесь а и is /са2 — радиус и длина фокальной области, центр которой расположен в середине слоя. Таким образом, в случае «мягкой» фокусировки, когда длина фокальной области много больше толщины слоя A/Ь = а<1), коррелируют лишь лучи, удовлетворяющие условию синхрониз- ма ф5 = фа + л, Ъ,=Ъаж Ъо (где Ф = q/k, <р = arctg (qjqy)). Размеры областей взаимной когерентности определяются радиу- сом фокусировки и угловым интервалом продольного синхрониз- ма ДФ. При а <: 1 АОког = ппп{0„иф, ДО}, Лсрког = 8диф/до, C6) где 6диф ~ Ша — дифракционный угол и Дф = X/2Zft0 (ср. F.3.16)) — угловая ширина синхронизма. По мере усиления фо- кусировки две области взаимной когерентности для а- и s-лу- чей перекрываются и совпадают с дифракционным кружком ДУКОГ = 0диф. Пусть ДУа > ДЙК0Г, 4ft2., тогда из C2) и C5) Ц'™ = М?-Ф(а,у), C7) Ф(а, У) = Л2/2 (' 1 f , /С л„ cosxz + z sin xz у ,ft, = _ J dQedQ,/8 («„, ff.) = — ^ dx (J dz jqr^i j , C8) 4Я —V 0 (в/бJ Функция Ф характеризует нарастание скорости счета параметри- ческих а-фотонов (и согласно C4) скорости счета истинных совпа- дений) при фокусировке накачки. При мягкой фокусировке Ф (а, оо) х, а, при а = 2 Ф = 0,93—1,08, при жесткой фоку- сировке Ф = л/2. Таким образом, при 1^>Ь скорость излучения бифотонов при резонансном ГПР равна Формулы C4) и C9) определяют абсолютное число совпадений при больших апертурах детекторов. Однако при увеличении апер- тур увеличивается и число случайных совпадений WCJl = W^W^T, что затрудняет регистрацию. Найдем «контраст» т == WjWCn — 1 при произвольных апертурах. Из B8), C3) и C5) следует (ср. D.7.11)):
244 ГИПЕРПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ И КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЯ [ГЛ. 7 Параметр #ц имеет смысл эффективного числа независимых про- дольных мод, регистрируемых детектором совпадений, a g± — число поперечных мод. Это число минимально и равно единице при AQ ^> AQKOr. Из D0) следует,что при высоких температурах контраст много меньше 1, а при низких температурах и высоком пространственном и временном разрешении детектора совпадений т !^> 1. Рассмотрим также другой легко измеряемый параметр, имею- щий смысл условной вероятности регистрации s-импульса при появлении а-импульса: ^> m). D1) При высоких температурах Р (s\ а) ^ WST <^ 1. Если же JT0 <^ 1, т ^> 1 и AQ3 ^> Д^ког! то из C4) следует где согласно B8), C2) и C5) Это отношение максимально и имеет порядок У-jVq при умеренной фокусировке (a ~ 1). Таким образом, если параметрических фо- тонов регистрируется больше, чем тепловых (|^>Ж0), и Т^>х, то Р (.s | а) = т]3, т. е. а-импульсы с вероятностью, равной квантовой эффективности s-канала т)в, сопровождаются s-импульсом. Этот естественный результат можно, в принципе, использовать для абсолютной калибровки счетчиков фотонов (§ 6.4). Заметим, что при.Ж*0<^ 1, ?иГ<^тиз C4) и B9) следует T|s Ы 1 ™ 1 — контраст и фактор вырождения s-фотонов являются обратными величинами. Обратим внимание еще на одно различие квантовой (ш ^> 1) и классической (m ^ 1) корреляции, которое можно обнаружить при наблюдении задержанных совпадений в случае Т <^ т. Со- гласно C1) при задержке ta — tg = At Wc (At) ~ | S^tii^ Г ^>-о1г, D5) где 0 (ж) = 0, 1/2, 1 при ж«<0, ж = 0, х ^> 0 соответственно. Та- ким образом, при низких температурах и малой нерезонансной
§ 7.3] КОРРЕЛЯЦИЯ СТОКСОВА И АНТИСТОКСОВА ИЗЛУЧЕНИЯ ПРИ КР 245 нелинейности а-фотоны регистрируются только позже s-фотонов (с задержкой 0 — т). Этот результат согласуется с наглядной кар- тиной двухэтапного квантового перехода: сначала фотон накачки распадается на s-фотон и фонон, а затем через время т этот фонон и второй фотон накачки объединяются в а-фотон. При высоких же температурах из-за наличия тепловых фононов второй этап может происходить независимо от первого. Оценка числа совпадений. В жидком азоте наблюдается очень узкая интенсивная комбинационная линия с частотой v0 = = 2331 см, обладающая согласно [173] следующими парамет- рами: т = 0,16 не, 2$JSL = 1,7-10"8 см/Вт. Пусть &>L = 1 Вт ж XL ~ 0,5 мкм, тогда | = 1СГ3. При AQ3 Js> Айког, ц = 0,1 i!~i из C9) находим Wi2) = 50 с. Если AQS — Айког, то, иодставив в] B8) jrQ = 1 и IAQS = ЬАЙКОГ = 4//е, найдем W(P = = г\яУпгм — PFoaVl = 5-101 с. Пусть Т = 10 не, тогда скорость случайных совпадений будет 2,5-10~2 с, и из C4) следует Wc =, = 'Пз^/12) = 5 с, так что пг = 200 (при Г<х из D4) следова- ло бы m = 104). Обнаружение нескольких совпадений в секунду не должно представлять больших затруднений (при условии, что удастся взбежать нагрева образца). Итак, явление КР позволяет, в принципе, «изготовлять» со- стояния поля с коррелированными разночастотными модами, при- чем в отличие от ПР или ГПР характер корреляции можно непре- рывно изменять от чисто квантовой до чисто классической. Аб- солютная скорость совпадений увеличивается при уменьшении сдвига частоты со* (см. B)), когда в пределе КР переходит в моле- кулярное рассеяние на флуктуациях ориентации и концентрации молекул. Очень сильное рассеяние происходит в мутных средах, содержащих взвесь макрочастиц, а также в однородных средах при фазовых переходах {критическая опалесценция). При этом, однако, рассеяние квазиупруго (со; -> 0) и спектральное разде- ление а- и s-компонент невозможно. Для пространственного раз- деления коррелирующих полей при квазиупругом рассеянии мож- но использовать двухлучевую накачку и, в частности, стоячую волну. В последнем случае свет, упруго рассеиваемый в противо- положные "стороны (под произвольным углом к накачке), должен флуктуировать синхронно. Такой экспериментальный метод мо- жет дать дополнительную информацию о кратности рассеяния, функции распределения частиц и др.
ПРИЛОЖЕНИЕ ФУНКЦИЯ ГРИНА И ТИПЫ ПОЛЯРИЗАЦИИ ПОЛЯ В ПОГЛОЩАЮЩЕЙ АНИЗОТРОПНОЙ СРЕДЕ В учебной литературе вопрос разбиения поля по типам поляризации в анизотропной поглощающей среде, описываемой тензором диэлектрической проницаемости е (ка>), обычно не рассматривается и поэтому ниже будет дано формальное определение ортов поляризации ev, а также тензорной функции Грина G(fcco) через 8 (fcto). Различные операции с тензорами или матрицами значительно упро- щаются, если они приведены к диагональному виду с помощью преобразова- ния подобия. Однако, при наличии поглощения тензор 8 и, следовательно, G неэрмитовы и поэтому мы предварительно рассмотрим формальную про- цедуру диагонализации и обращения неэрмитовых матриц (более подробное и строгое изложение см., например, в книге Белмана [156]). Диагонализация и обращение неэрмитовых матриц. Пусть квадратная матрица или тензор А размерности N имеет различные ненулевые собствен- ные значения Я^1). Определим левые и правые собственные векторы урав- нениями: А-аК = кКаг Aа) где к = 1, 2, . . ., N (мы рассматриваем комплексные векторы и тензоры: а = а' + ia", A = A' -f- iA"). Равенства A) написаны в инвариантном виде. G помощью какой-либо ортогональной системы координат их можно представить в виде Точка в A) означает операцию свертывания, т. е. суммирования по сосед- ним индексам. Определим также операции транспонирования Atj = Ajt (поэтому Ь-А = А-Ь) и комплексного и эрмитова сопряжений: a* = a' — ia". A* =¦ A'—iA", А+—А*, {b.A)*=A+-b*, {A.B)+ = B+-A+. Следовательно, векторы Ъи являются собственными для матрицы Л+, и в слу- чае эрмитовой матрицы Ь^ = а'к и Я^ = %ь- Из двух произвольных векторов можно образовать скалярное произведение, которое мы будем обозначать точкой: Набор векторов ак образует полную систему координат (базис простран- ства); в случае действительного двух- или трехмерного пространства — *) Случаи кратных или нулевых собственных значений и, вообще, «осо- бые» случаи обычно можно рассматривать с помощью предельных перехо- дов, и в дальнейшем мы не будем их особо оговаривать.
ПРИЛОЖЕНИЕ 247 ато обычные косоугольные оси координат. Любой вектор или матрицу можно задать (представить) ее компонентами — проекциями на эти оси. Набор Ьк образует другую систему, называемую обратной или взаимной (в случае трех действительных измерений Ьг = а2 X а31[а±-(а2 X а3)], илроекции на оси а^ называют контравариаатными компонентами, а на оси 6jc — ковариантными). Покажем, что при к =/= I векторы щ и ft? ортогональ- ны, т. е. a^-bi = 0. Для этого умножим Aа) слева на ft; и A6) справа на «^ (в дальнейшем мы будем писать «умножим на bv" или «на -«н») и вычтем одно из другого: (Х^ — Х;Nс«^ = 0. Собственный вектор можно умножить на произвольное комплексное число, условие A) при этом не нарушается. Поэтому можно дополнительно потребовать, чтобы а^-Ь^ = 1. В результате «*•», = *«¦ B) Образуем из векторов щ матрицу Шц, /-и столбец которой составлен из компонент вектора ау. Ш,. = («л.. C) Определим также матрицу V, строки которой составлены из компонент &i". Vi} = (bi)}. D) Перемножим эти матрицы с учетом B): (r.«)y = Fi)t( отсюда следует, что матрицы V и % — обратные: Ф-Ж = 11-Ф = 1. E) Распишем A) по компонентам в обозначениях C), D): 1 I I или в инвариантном виде: А-К = К- А, где мы определили диагональную матрицу Л, составленную из собственных значений рассматриваемой матри- цы А. После умножения на Ч~~х- и на -ftf получаем К-1.Л-К = Л, А = Ж-\-К-К F) Умножение матрицы на %• и -Ж называется преобразованием подобия. Согласно F) преобразование подобия с помощью собственной матрицы пре- вращает матрицу в диагональную. Теперь нетрудно найти и обратную к А матрицу. Так как (А-В)-1 = В-1-А}-, то А~1= U- Л-1 ¦си~г. G) Обращение же диагональной матрицы тривиально: Иначе говоря, обратные матрицы имеют одинаковые собственные векторы и обратные собственные значения. 1 Иногда удобно представлять тензор А или А~г в виде суммы диад. Диадой называется матрица, составленная из произведений компонент двух векторов по правилу &>и'.— c^dj. Мы будем обозначать диады следующим образом: 2> = cd. Вместо термина диада используют также название внешнее произведение векторов (в обозначениях Дирака (§ 2.2) cd* = |е> <й|). Пусть с-с* = 1, тогда тензор ее*, действуя на любой вектор /, выделяет его составляющую
248 ПРИЛОЖЕНИЕ вдоль «направления» с: ее*-/ = с (с*-/). Тензор се* называют проекцион- ным. Пусть набор векторов ек образует полную ортонормированную систему, т. е. eK-ef = bkl, еКе* = I, тогда любой вектор можно представить в виде суммы N векторов: /=ИеЛ. 4 = е*-/. (8) к а любой тензор — в виде суммы из N* диад: hi С помощью «собственных» матриц U, %~г и Л можно представить А, Ат* в виде однократной суммы из «собственных» диад: ^ = 2Х6А- Л-^^а^ЦК A0) к к Умножир v10) на -afabf, найдем следующие выражения для собственных значений: К = »k-4.ofc= Ft.4-i.ok)-». A1) Если А — эрмитова магрица, то, как уже отмечалось, Ьк = а*, а,к-а\ — 6fei> так что из E) следует (^-1)у = %#¦ Таким образом, матрица V унитарна: Ш~1 = й!+. При этом Л = Л* и вместо F) и A0) имеем A =4+=f-A.K+= 2jV**V A2) ft Собственные векторы и значения тензора Грина. Применим изложенный выше формализм к тензору G (fcco), определенному формулой C.4.7) через тензор я, проектирующий векторы на перпендикулярную к плоскость, и тензор диэлектрической проницаемости е (fcco). Теперь N = 3, a fc, и и п = cfc/ю являются параметрами тензоров (которые мы, как правило, опу- скаем). Полагая в A) А = С?, находимУуравнения, определяющие собствен- ные векторы и значения G (мы будем нумеровать их индексом v, v = 1, 2, 3): 4л 4зт . {пЫ — е) • av = — «v, 6V. (п2я — е) = у- »v A3) Разложение G по собственным диадам согласно A0) и A1) имеет вид 4зт Две тройки векторов av, 6V образуют два взаимных (биортогональных) базиса нашего трехмерного комплексного пространства:
ПРИЛОЖЕНИЕ 249 В непоглощающей среде 6V = av, а в непоглощающей и негиротропной среде векторы av действительны и образуют обычную тройку ортов, ориен- тация которых относительно осей кристалла зависит от w и fc непосредственно через н%, а также через зависимость 8 (ft, ш). Аналогично, A.v = %v (fca>). В изотропной поглощающей среде s = еГ, так что] "Ki = Х2 = п2 g > ^з =.— ~g~ > и векторы av можно выбрать действительными (а3 = к/к = к). Согласно A4) E=<?.i> = 21VMV-P). A8) V где -Р — заданная поляризация (источник поля). Умножим это равенство на 6Д, тогда в силу A6) т. е. амплитуда поля в «направлении» Ь^ в Яд раз больше проекции поляри- зации на это направление. В изотропной среде эта амплитуда максимальна, если п? же' (для v = 1, 2); при этом К ж irci/e" (напомним, что здесь (о и fc — независимые величины). Определим также функцию Грина для вектора индукции: D = e-E=GD.P, GD = 8-С? = 4я(«2я;-8-1 — J)-i. B0) Собственные векторы тензоров я-е и е-:!. Обозначим собственные значения и векторы тензора я-е через ге~а, dv, ev: ev-dM = 6v(i. B1) Согласно (З) и F) я.8-1 = 2>.Г.^, B2) 0w = «yv ^=(е,.)й, rv(i = 6v(l»-2, 9.0 = 1. B3) Теперь Од можно преобразовать следующим образом: — JT)-1 = [0-(га2Г — i>0-i]-i = ®-(«2Г — J)-i.0-i = B5) Таким образом, векторы dv, ev являются собственными и для тензора GD<) а собственные значения yv этого тензора просто связаны с собственными зна- чениями тензора л-е'1. Представление GD в виде суммы диад B4) соответствует разложению свободного поля по типам поляризации. Ниже будет показано, что векторы d± и d/перпендикулярны к, а еа параллелен к. Слагаемые с v = 1,2 соответ- ствуют двум собственным волнам с поперечной поляризацией D, а третье слагаемое соответствует волне с продольной поляризацией электрического поля Е.
250 ПРИЛОЖЕНИЕ Из B0) и B4) получаем второе диадное представление функции Грина для Б: G^-i-G^^VVV B6) V где мы определили еще одну тройку векторов: е^г1.*,. B7а) Введем для симметрии четвертую тройку векторов: < = ev-e. B76) Из этих определений следует, что штрихованные тройки также биортонор- мированы: <V< = V <28) Умножим B7а) на d{x,- и B76) на -е{х, тогда <-e-1-dv=ev-8-eH = 6(iV. B9) Согласно B1), кроме определений B7), имеются еще связи: dv = n*jt.e'v= e-e'v, C0a) d'v = п% л ¦ ev = ev • 8. C06) Перемножив C0а) и C06), находим с учетом B9) и свойств проекционного оператора (я2 = я = я): nvKd'v'dn = nlev-n-e'n = ev's'e'n = Svn- C1) Подействуем тензором е~х-я на е^ и учтем B7а) и C0а): 8-1-я-е^ = п;2е^. C2а) Аналогично, умножим dy на • в- я: е^.в-1.я = и»е^. C26) Отсюда следует, что штрихованные векторы являются собственными для тен- зора 8-1.Я. Направим ось z декартовой системы вдоль к, тогда из определения C.4.6) 1 0 я = Г — ss = | 0 1 0 L C3) .0 0 0J т. е. матрица проектированная it имеет нулевое собственное значение и явля- ется поэтому особенной (не имеющей обратной). Иногда удобно считать, что я существует, полагая n2Z = lira a и совершая предельный переход в ко- а->о нечных формулах. Тензор я-е (или е-1-я) также будет особенным — его третья строка (или столбец) в fc-системе состоит из нулей, и уравнение на собственные значения det{rc.E-1-ra;2T} = 0 C4) имеет" нулевое решение п~2 —< a —» 0, п^ —• оо. Поэтому у3 в B5) равно"" 1
ПРИЛОЖЕНИЕ 2Г,1 и из C0) при v = 3 следует я.е'3=*е3-я = 0. |C5) С другой стороны, умножив C0) на к, получим: k-d'v = k-dv = 0 (v=l,2). C6) В прозрачной среде е = е+ и nv = n*. Отсюда следует (jt-e-1)+ = 8-1-jt, e'v = e*, d'v = d*. C7) Если, кроме того, отсутствует пространственная дисперсия (е = 8 (ш)) и, следовательно, гиротропия [8], то штрихованные и нештрихованные тройки векторов'совпадают и все они действительны (при невырожденных собствен- ных значениях). Углы анизотропии. Перенормируем] векторы в диадах B6) на единицу: 8V = ev/ | ev |, ev = e'J | ev |. Напомним, что норма комплексного вектора а и «угол» между векторами а, Ъ определяются так: \а\ = У а-а* = ]/"«'•«' -\-а"-а", cos р = а-Ь*1\ а \ \ Ь | = а-б*. Введем «углы анизотропии» (индексы v = 1, 2 временно опускаем): е • я • е* cos(e, rt-e)= |e| |я.е| =N-e|, 1 8v cos2 p = cos(e, n-e)cos(e', jt-e*) = е'-я-е= — ——— = —— "v I e M e I "v (sv = ev-8-e^, = e*, cos p3 = 0). Теперь Yve^,ev = Gve^,ev, где Gv = yv | ev | | e'v |, так что B6) при пере- ходе к единичным векторам принимает вид <?(fe,co)= 2 <V4ev, D0) v=l = (n2 — 4) cos2 pv = ra2 cos2 pv — sv = ev-(n2jt — e)-"e'v. В изотропной поглощающей среде е = el. Пусть в = | s | ег<р и ev = = dv = scv(^v — орты декартовой системы с а?3 = fc), тогда согласно B1), B7), C9) Л1= па= ± /е, е; = ?Cve-i<p, cos2 p1J = <rilp, ev = | е |. При этом D0) совпадает A4), A7). Итак, мы получили два диадных представления тензора Грина A4) и D0), образованные из собственных векторов тензоров G, е-1-я и л-е. Напомним, что тройки е' и е в общем случае не ортогональны друг к другу (в отличие от а и 6). Представление D0) используется в § 3.4 для определения нормальных волн и функции Грина G (Щ, а также при квантовании поля в среде. Поле v-й нормальной волны параллельно вектору ev, и если он ком- плексный, то поле имеет эллиптическую поляризацию (см. [157], с. 142).
ЛИТЕРАТУРА 1. Глаубер Р. — В сб.: Квантовая оптика и квантовая радиофизика: Пер. с англ. и франц./Под ред. О. В. Богданкевича и О. Н. Крохина.— М.: Мир. 1966, с. 91. 2. Клаудер Дж., Сударшан д. Основы квантовой оптики: Пер. с англ./ Под ред. А. С. Ахманова.— М.: Мир. 1970. 3. Люиселл У. Излучение и шумы в квантовой электронике: Пер. с англ.— М.: Наука, 1972. 4. Арекки Ф., Скалли М., Хакен Г. и др. Квантовые флуктуации излу- чения лазера: Пер. с англ./Под ред. А. П. Казанцева.— М.: Мир. 1974. 5. Лвкс М. Флуктуации и когерентные явления: Пер. с англ.— М.: Мир, 1974. 6. Лоудон Р. Квантовая теория света: Пер. с англ./Под ред. Г. В. Скро- цкого.— М.: Мир, 1976. 7. Ахманов С. А., Чиркин А. С. Статистические явления в нелинейной оптике.— М.: Изд. МГУ, 1971. 8. Агранович В. М., Гинзбург В. Л. Кристаллооптика с учетом простран- ственной дисперсии и теория экситонов.— М.: Наука, 1965. 9. Ахманов С. А., Хохлов Р. В. Проблемы нелинейной оптики.— М.: ВИНИТИ, 1964. 10. Вломберген Н. Нелинейная оптика: Пер. с англ./Под ред. С. А. Ахма- нова и Р. В. Хохлова.— М.: Мир, 1966. 11. Файн В. М., Ханин Я. И. Квантовая радиофизика.— М.: Сов. радио, 1965. 12. Летохов В. П., Чеботаев В. Л- Принципы нелинейной спектроско- пии.— М.: Наука, 1975. 13. Апанасевич П. А. Основы теории взаимодействия света с веществом.— Минск: Наука и техника, 1977. 14. Аллен Л., Эберли Дж. Оптический резонанс и двухуровневые атомы: Пер. с англ./Под ред. В. Л. Стрижевского.— М.: Мир, 1978. 15. Резонансные взаимодействия света с веществом/Бутылкин В. С, Ка- план А. Е., Хронопуло Ю. Г. и др.— М.: Наука, 1977.— (Современ- ные проблемы физики). 16. Рапопорт Л. П., Зон Б. А., Манаков Н.Л. Теория многофотонных процессов в атомах.— М.: Атомиздат, 1978. 17. Делоне Н. Б., Крайн-ов В. П. Атом в сильном световом поле.— М.: Атомиздат, 1978. 18. Тарасов Л. В. Физические основы квантовой электроники.— М.: Сов. радио, 1976. 19. Вавилов С. И. Микроструктура света.—М.: Изд. АН СССР, 1950. 20. Фабелинский И. Л.— УФН, 1978, т. 126, с. 123. 21. Mayer-Goppert М'.— Naturwiss., 1931, v. 17, p. 932. 22. Lipeles M., Novick R., Tolk N.~ Phys. Rev. Lett., 1965, v. 15, p. бУи. 23. Kaul R.D.— J. Opt. Soc. Amer., 1966, v. 56, p. 1262. 23a. Imhov R. E., Read F. H.— Rep. Prog. Phys., IP1??, v. 40, p. 1. 236. Лаулъ Г.— Квант, электр., 1977, т. 4, с. 2513. 24. Brady E. L., Deutsch M.— Phys. Rev., 1947, у. 72, р. 870. 25. Heitler W., Nordheim L.— Physica, 1934, v. 1, p. 240. 26. Eisenberger P., McCall S. L.— Phys. Rev. Lett., 1971,rv. 26, p. 684.
ЛИТЕРАТУРА 253 11' %?ghes У" Grabner L.— Phys. Rev., 1950, v. 79, p. 314. 28. Winter J.— J. Phys. et Rad., 1958, v. 19, p. 802. 29. Восканян А. В., Клышко Д. Н., Туманов В. С — ЖЭТФ, 1963, т. 45, с. 1399. 30. Клышко Д. Н., Ярыгин В. П.— ЖЭТФ, 1964, т. 46, с. 2011. 31. Клышко Д. Н., Туманов В. С— ЖЭТФ, 1964, т. 47, с. 2035. 32. Kellington С. М.~- Phys. Rev. Lett., 1962, v. 9, p. 57. 33. Клышко Д. Н., Ленин А. Н., Туманов В. С— ЖЭТФ, 1965, т. 49, с. 1724. 34. Fontana J. R., Pantell R. И., Smith R. G.— J. Appl. Phys., 1962, v. 33, p. 2085. 35. Senitzky В., Gordon G., Cutler S.— Phys. Rev., 1963, v. 130, p. 1460. 36. Клышко Д. H., Константинов Ю. С, Туманов В. С— Изв. вузов: сер. Радиофиз., 1965, т. 8, с. 513. 37. Louisell W. H., Yariv A., Siegman A. Е.— Phys. Rev., 1961, v. 124, p. 1646. 38. Forrester А. 7., Gudmunsen R. A., Johnson P. O.~ Phys. Rev., 1955, v. 99, p. 1691. 38a. Chang С S., Stehle P.— Phys. Rev., 1972, v. 5, p. 1928. 39. Brown R. #., Twiss R. Q.— Nature, 1956, v. 177, p. 27. 40. Franken P. et al Phys. Rev. Lett., 1961, v. 7, p. 118. 41. Robl H. R.— In: Quantum Electronics.— N. Y., 1964, p. 1535. 42. Кроллъ #.— В сб. [1], с. 9. 43. Гринберг А. А., Крамер Н.И.— ФТТ, 1966, т. 8, с. 1555. 44. Клышко Д. И.— Письма в ЖЭТФ, 1967, т. 6, с. 490. 45. Ахманов С. А., Фадеев В. В., Хохлов Р. В., Чунаев О. Н.— Письма в ЖЭТФ, 1967, т. 6, с. 575. 46. Harris S. E., Oshman M. К., Byer R. L.— Phys. Rev. Lett., 1967, v. 18, p. 732. 47. Magde D., Mahr, H.— Phys. Rev. Lett., 1967, v. 18, p. 905. 47a. Magde D., Scarlet R., Mahr H.— Appl. Phys. Lett., 1967, v. 11, p. 381. 48. Magde D., Mahr H.— Phys. Rev., 1968, v. 171, p. 393. 49. Byer R. L., Harris S. E. — Phys. Rev., 1968, v. 168, p. 1064. 50. Giallorenzi T.G., Tang C. L.— Appl. Phys. Lett., 1968, v. 12, p. 376. 51. Budin J. P., Godard В., Ducuing J.— IEEE, 1968, v. QE4, p. 831. 52. Smith R. G. et al.— Appl. Phys. Lett., 1968, v. 12, p. 97. 53. Клышко Д. Н., Криндач Д. П.— ЖЭТФ, 1968, т. 54, с. 697; Опт. и спектр., 1969, т. 26, с. 981. 54. Byer R. L. et al.— J. Appl. Phys., 1969, v. 40, p. 444. 55. Dowley M. W.— Opto-electr., 1969, v. 1, p. 179. 56. Giallorenzi T. G., Tang С L.— Phys. Rev., 1969, v. 184, p. 353. 57. Клышко Д. Н., Ленин А. И., Полковников Б. Ф.— Письма в ЖЭТФ, 1970 т. 11 с. 11 58. Campillo А. У., Tang С. L.— Appl. Phys. Lett., 1970, v. 16, p. 242. 59. Kruger J. S., Gleason T. J.— J. Appl. Phys., 1970, v. 41, p. 3903. ¦ 60. Burnham D. C, Weinberg D. L.~ Phys. Rev. Lett., 1970, v. 25, p. 84. 61. Weinberg D. L.~ J. Appl. Phys., 1970, v. 41, p. 4239. 62. Amman E. O., Yarborough J. M— Appl. Phys. Lett., 1970, v. 17, p. 233. 63. Криндач Д. П., Кроль Л. М.— Опт. и спектр., 1971, т. 30, с. 140. 64. Claus R,— Opt. Com., 1971, v. 3, p. 17. 65. Клышкс Д. Н., Пенин А. Н., Полковников Б. Ф.— Квант, электр., 1971, т. 5, с. 122. 66. Hordvic A., Schlossberg H. R., Stickley С. М.— Appl. Phys. Lett., 1971, v. 18, p. 448. 67. Yarborough J. M., Massey E. M.— Appl. Phys. Lett., 1971, v. 18, p. 438. 68. Winter F. X.— Phys. Lett., 1972, v. 40A, p. 425. 69. Rabson T. A. et al.— Appl. Phys. Lett., 1972, v. 21, p/129.
254 ЛИТЕРАТУРА 70. Киселев В. А., Куцов В. Ф., Пении А. Н. и др.— ЖЭТФ, 1972, т. 62, с. 1846. 71. Клышко Д. Н., Куцов В. Ф., Ленин А. Н. и др.— ЖЭТФ, 1972, т. 62, 'с. 1291. 72. Бурнейка К. П., Игнатовичюс М. В., Кабелка В. И. и др.— Письма в ЖЭТФ, 1972, т. 16, с. 365. 73. Pearson J. Е., Yariv A., Ganiel U.— Appl. Opt., 1973, v. 12, p. 1165. Ik.'Montgomery G. P., Giallorenzi T. G.— Phys. Rev., 1973, v. B8, p. 808. 75. Горохов Ю. А., Криндач Д. П., Майоров В. С. и др.— Опт. и спектр., 1974, т. 36, с. 1001. 76. Георгиев Г. М., Китаева Г. X., Михайловский А. Г. и др.— ФТТ, 1974, т. 16, с. 3524. 77. Георгиев Г. М., Михайловский А. Г., Ленин А. Н. и др.— ФТТ, 1974, т. 16, с. 2907. 78. Акципетров О. А., Георгиев Г. М., Митюшева И. В. и др.— ФТТ, 1975, т. 17, с. 2027. 79. Nicola J. Н., Freitas J. A., Leite R. С— Sol. State Com., 1975, v. 17, p. 1379. 80. Chemla D. S., Batifold E.— Appl. Phys. Lett., 1976, v. 28, p. 135. 81. Акципетров О. А., Георгиев Г. М-, Михайловский А. Г. и др.— ФТТ, 1976, т. 18, с. 665. 82. Акципетров О. А., Георгиев Г. М., Лаптииская Т. В. и др.— Квант, электр., 1976, т. 3, с. 926. 83. Акципетров О. А., Китаева Г. X., Пении А. Н.~ ФТТ, 1977, т. 19, с. 1001. 84. Акципетров О. А., Китаева Г. X., Ленин А. Н.— ФТТ, 1977, т. 19, с. 127. 85. Акципетров О. А., Китаева Г. X., Ленин А.Н.— ФТТ, 1978,т. 20, с. 402. 86. Georgiev G. M.t Nicolov J. S.— Phys. Stat. Sol., 1978, v. 86, p. 431. 87. Giallorenzi T. G., Tang С L.— Phys. Rev., 1968, v. 166, p. 225. 88. Kleiman D. A.— Phys. Rev., 1968, v. 174, p. 1027. 89. Клышко Д. H.— ЖЭТФ, 1968, т. 55, с. 1006. 90. Зельдович В. Я., Клышко Д. И.— Письма в ЖЭТФ, 1969, т. 9, с. 69. 91. Обуховский В. В., Стрижевский В. Л.— ЖЭТФ, 1969, т. 57, с. 520. 92. Obukhovskii V. V., Ponath H. E., Strizhevskii V. L.— Phys. Stat. Sol., 1970, v. 41, p. 837. 93. Стрижевский В. Л., Обуховский В. В., Лонат Г. д.— ЖЭТФ, 1971, т. 61, с. 537. 94. Зельдович В. Я.— ЖЭТФ, 1970, т. 58, с. 1348. 95. Mollow В. R.— Phys. Rev. A, 1973, v. 8, p. 2684. 96. Клышко Д. Н., Назарова Н. И.— ЖЭТФ, 1973, т. 43, с. 2158. 97. Вушуев В. А., Клышко Д. Н.— ЖТФ, 1973, т. 43, с. 2255. 98. Баранова Н. Б. Зельдович Б. Я.— ЖЭТФ, 1976, т. 71, с. 727. 99. Клышко Д. #.— Квант, электр., 1977,*т. 4, с. 1056. 100. Mollow В. R., Glauber R. /.— Phys Rev., 1967, v. 160, p. 1076. 101. Mista\L., Perina J.— Czech. J. Phys., 1978, v. B28, p. 392. 102. Henry С. Н., Hopfield J. /.— Phys. Rev. Lett., 1965, v. 15, p. 964. 103. Porto S. P. S., Tell P., Damen Т. С— Phys. Rev. Lett., 1966, v. 16, p. 450. »> 104. Barker A. S., Loudon R.~ Rev. Mod. Phys., 1972, v. 44, p. 18. 105. Поливанов Ю. П.— УФН, 1978, т. 126, с. 185. 106 Соколовский Р. Я.— Опт. и спектр., 1972, т. 33, с. 586. 107. Косолобов С. Н., Соколовский Р. И.— Изв. вузов: сер. Физ., 1975, № 7, с. 52. 108. Kosolobov S. JV., Sokolovsky R. I.— Opt. Com., 1977, v. 23, p. 128. 109. Клышко Д. П., Назарова Н.И., Хохлов Р. В.—ЖЭТФ, 1970, т. 58, с. 878.
ЛИТЕРАТУРА 255 110. Bersohn Д.— J. Amer. Ghem. Soc, 1964, v. 86, p. 3505. 111. Kielich S.— Physica, 1964, v. 30, p. 1717. 112. Li Y. Y.— Acta Phys. Sinica, 1964, v. 20, p. 164. 113. Ахманов С. А., Клышко Д. Я.— Письма в ЖЭТФ, 1965, т. 2, с. 171. 114. Terhune R. W., Maker P. D., Savage С. M.~ Phys. Rev. Lett., 1965, v. 14, p. 681. 115. Ницолов С. Л.— Вестн. Моск. ун-та,. 1977, т. 18, с. 75. 116. Келих С — Квант, электр., 1977, т. 4, с. 2574. 117. Денисов В. Н., Маврин Б. И., Подобедов В. Б. и др.— ЖЭТФ, 1978, т. 75, с. 684. 118. Днепровский В. С, Карменян К. В., Нурминский И. И.— Изв. АН Арм. ССР: сер. Физ., 1972, т. 7, с. 348. 119. Penzkofer A., Laubereau A., Kaiser W.— Phys. Rev. Lett., 1973, v. 31, p. 863. 120. Гринберг А. А., Рывкин С. M., Фишман И. М. и др.— Письма в ЖЭТФ, 1968, т. 7, с. 324. 121. Weinberg D. L.~ Appl. Phys. Lett., 1969, v. 14, p. 32. 122. Meadors J. G., Ravage W. Т., Damon E. K.— Appl. Phys. Lett., 1969, v. 14, p. 360. 123. Ito H., Inaba H.— Opto-electr., 1970, v. 2, p. 81. 124. Eichler H., Knof J.~ Zs. Phys., 1971, v. 241. p. 271. 125. Giuliani S. F.~ IEEE, 1972, v. QE8, p. 241. 126. Andrews R. A., Rabin H., Tang С L.— Phys. Rev. Lett., 1970, v. 25, p. 605. 127. Аракелян С. М., Тункин В. Г., Холодных А. И. и др.— ЖЭТФ, 1974, т. 44, с. 1253. 128. Бабин А. А., Беляев Ю. Я., Фрейдман Г. И.— Квант, электр., 1976, т 3 с 101 129. Tang С. L.— Phys. Rev., 1969, v. 182, p. 367. 130. Клышко Д. Н., Назарова Н. И.— ЖЭТФ, 1970, т. 58, с. 878. 131. Ильинский Ю. А., Петникова В. М.— Квант, электр., 1972, № 5, с. 124. 132. Ильинский Ю. А., Петникова В. М.— ЖТФ, 1973, т. 43, с. 803. 133. Ильинский Ю. А., Клышко Д. Н., Петникова В. М.— Квант, электр., 1975, т. 2, с. 2467. 134. Terhune R. W.— Bull. Amer. Phys. Soc, 1963, v. 8, p. 359. 135. Венкин Г. В., Клышко Д. Н., Кулюк Л. Л.— Квант, электр., 1977, т. 4, с. 982. 136. Клышко Д. И.— ЖЭТФ, 1973, т. 64, с. 1160. 137. Клышко Д. П.— Квант, электр., 1977, т. 4, с. 1341. 138. Maker P. D., Terhune R. W.— Phys. Rev., 1965, v. 137, p. 801. 139. Ахманов С. А., Коротеев Н. И.— УФН, 1977, т. 123, с. 405. 140. Harris S. E., Miles R. В.— Appl. Phys. Lett., 1971, v. 19, p. 385. 141. Соколовский Р. И.— ЖЭТФ, 1970, т. 59, с. 799. 142. Schuda F., Stroud С, Hercher M'.— J. Phys., 1974, v. B7, p. 198. 143. Ландау Л. Д., Лифшиц Е. М. Электродинамика сплошных сред.— М.: Физматгиз, 1959. 144. Левин М. Л., Рытое С. М. Теория равновесных тепловых флуктуации в электродинамике.— М.: Наука, 1967. 145. Файн В. М., Ящин 9. Г.— ЖЭТФ, 1964, т. 46, с. 695. 146. Butcher P. N., Ogg N. R.— Ргос. Phys. Soc, 1965, v. 86, p. 699. 147. Haus H. A., Kelley P. L., Zeiger H. /.— Phys. Rev. 1965, v. A138, p. 960. 148. Ефремов Г. Ф.— ЖЭТФ, 1968, т. 55, с. 2322. 149. Стратонович Р. Л.— ЖЭТФ, 1970, т. 58, с. 1612. 150. Shen Y. R.— Phys. Rev., 1967, v. 155, p. 921. 151. Percell E. M.— Nature, 1956, v. 178, p. 1449.
256 ЛИТЕРАТУРА 152. Бонч-Вруевич В. Л., Тябликов С. В. Метод функций Грина в статисти- ческой механике.— М.: Физматгиз. 1961. 153. Арсенъев В. В., Днепровский В. С, Клышко Д. Н., Ленин А. Н.— ЖЭТФ, 1969, т. 56, с. 760. 154. Yatsiv S., Rokni И., Barak S.— Phys. Rev. Lett., 1968, v. 20, p. 1282 155. Сухорукое А. П., Щеднова А. К.— ЖЭТФ, 1971, т. 60, с. 1251. 156. Веллман Р. Введение в теорию матриц: Пер. с англ./Подред. В. Б. Лид- ского.— М.: Наука, 1969. 157. Ландау Л. Д., Лифшиц Е. М. Теория поля.— М., 1960. Физматгиз. 158. Стрижееский В. Л.— ФТТ, 1962, т. 4, с. 1492. 159. Волошин И. А., Герценштейн М. Е.— ЖЭТФ, 1978, т. 75, с. 1584. 160. Kimble H. /., Dagenais M., Manuel L.— Phys. Rev. Lett., 1977, v. 39, p. 691. 161. Зельдович В. Я., Переломов А. М., Попов В. С — ЖЭТФ, 1969. т. 57, с. 196. 162. Левин М. Л., Рытое С. М.— ЖЭТФ, 1973, т. 65, с. 1382. 163. Ландау Л. Д., Лифшиц Е. М. Статистическая физика.— М.: Наука, 1964. 164. Спектроскопия оптического смешения и корреляция фотонов/Под ред. Г. Камминса и Э. Пайка: Пер. с англ./Под ред. Ф. В. Бункина.— М.: Мир, 1978. 165. Кросинъяни В., Ди Порто П., Вертолотти М- Статистические свой- ства рассеянного света: Пер. с англ./Под ред. И. Л. Фабелинского.— М.: Наука, 1380. 166. Baltes H. P.— In: Progress in Optics, 1976, v. 13. 167. Ван de Хюлст Г. Рассеяние света малыми частицами: Пер. с англ./ Под. ред. В. В. Соболева.— М.: ИЛ, 1961. 168. Rockower Е. В., Abraham N. В., Smith S. R.— Phys. Rev. A, 1978, v. 17, p. 1100. 169. Coffinet J. P., De Martini F.— Phys. Rev. Lett., 1969, v. 22, p. 60. 170. Клышко Д. Н.~ Квант, электр., 1975, т. 2, с. 265. 171. Поливанов Ю. Н., Суходолъский А. Т.— Письма в ЖЭТФ, 1977, т. 25, с. 240. 172. Zych L. J. et al.— Phys. Rev. Lett., 1978, v. 40, p. 1493. 173. Grun J.B., McQuillan A.'K., Stoicheff В. Р.— Phys. Rev., 1969, v. 180, p. 61. 174. Yatsiv S., Rokni M., Barak S.— J. Quant. Electr., 1968, v. 4, p. 900. 175. Mollow B. R.— Phys. Rev., 1969, v. 188, p. 1969. 176. ЭзекилъШ., By Ф. Ю.— Квант, электр., 1978, т. 5, с. 1721. 177. Брагинский В. В., Воронцов Ю.И.— УФН, 1974, т. 114, с. 41. 178. Соколов И. В.— ЖЭТФ, 1977, т. 72, с. 1688. 179. Yuen H. P.— Phys. Rev. A, 1976, v. 13, p. 2226. 180. Голубев Ю. М.— Опт. и спектр., 1979, т. 46, с. 3. 181. Петникова В. М.— Квант, элекр., 1979, т. 6, с. 456. 182. Косолобов С. Н., Соколовский Р. И.— ЖЭТФ, 1979, т. 76, с. 816. 183. Бочков Г. Н., Кузовлев Ю. Е.~ ЖЭТФ, 1979, т. 76, с. 1071. 184. Клышко Д. Н.— ДАН СССР, 1979, т. 244, с. 563. 185. Стратонович Р. Л.~ ДАН СССР, 1979, т. 245, с. 354. 186. Келих С. Молекулярная нелинейная оптика: Пер. с польск./Под ред. И. Л. Фабелинского.— М.: Наука, 1980. 187. Китаева Г. X., Ленин А. Н., Фадеев В. В. и др.— ДАН СССР, 1979, т. 247, с. 586. 188. Стратонович Р. Л.,Крупенников Н. А.— Изв. вузов: сер. Радиофиз., 1972, т. 15, с. 1834. 189. Климентович Ю. Л.— ЖЭТФ, 1978, т. 775, с. 1694.
ОГЛАВЛЕНИЕ Предисловие 7 Некоторые обозначения 12 Глава 1. Рассеяние света на свете в веществе 13 § 1.1. Параметрическое рассеяние (ПР) 13 Спектр ПР A3). Когерентное рассеяние A5). Нулевые флук- туации вакуума A6). Эффективная температура ПР A6). Число фотонов на моду и яркость света A8). Яркость ПР B1). Параметрическая сверхлюминесценция B2). Пере- строечные кривые B3). Интегральные интенсивности ПР B5). § 1.2. Рассеяние на поляритонах (РП) . 27 Поляритоны и закон дисперсии B7). Сравнение ПР и РП B8). Интенсивность РП B8). Частотно-угловой спектр РП B9). Нормальная и аномальная дисперсия C0). Эф- фект линеаризации C1). § 1.3. Четырехфотонное рассеяние и нелинейная спектроскопия . . 32 Гиперпараметрическое рассеяние (ГПР) C2). Каскадное ГПР C4). Гиперкомбинационное рассеяние (ГКР) C4). Излу- чение бифотонов при КР C4). Резонансная люминесценция C5). Двухфотонная резонансная люминесценция C5). Не- линейная спектроскопия C5). § 1.4. Многофотонные эффекты — историко-библиографический очерк 36 Каменный (долазерный) век C6). Лазерный век C8). Трех- фотонное параметрическое рассеяние C8). Другие виды рас- сеяния D0). Гиперпараметрическое рассеяние D1). Глава 2. Некоторые сведения из квантовой механики и статисти- ческой физики 43 § 2.1. Переход от классического описания к квантовому 43 Квантование уравнений движения D3). Выбор представле- ния D5). Сравнение теории и эксперимента D6). Экспе- риментальная процедура D6). § 2.2. Обозначения Дирака и геометрическая интерпретация кван- товой механики 48 Функции как векторы D8). Преобразования функций и тен- зоры D9). Разложение единицы E0). Различные представле- ния E1). Унитарные преобразования E2). Связь с физи- кой E3). Время как параметр E4). Квантовые функции корреляции E6). Смешанные состояния и матрица плотно- сти E6).
4 ОГЛАВЛЕНИЕ § 2.3. Представление взаимодействия и теория возмущений .... 58 Представление взаимодействия E8). Другие представления F0). Теория возмущений для оператора рассеяния F1). Вероятность перехода F2). Скорость перехода F3). § 2,4. Флуктуационно-диссипативные теоремы (ФДТ) 64 Линейная. ФДТ F5). Спектральная форма F8). Симме- трия моментов и восприимчивостей F8). Квадратичная ФДТ F9). Приближенная кубическая ФДТ G1). § 2.5. Релаксация и кинетические уравнения 73 Кинетическое уравнение для матрицы плотности G4). Ки- нетические уравнения для средних G5). Кинетические урав- нения для населенностей G6). Спонтанные и вынужденные переходы G7). Глава 3. Основы квантовой оптики 79 § 3.1. Канонические переменные электромагнитного поля 79 Динамические уравнения для поля G9). Пространственное фурье-преобразование полей (80). Канонические переменные поля (82). Канонические уравнения поля и функция Грина (82). Роль размеров нормировочного объема (84). § 3.2. Квантование электромагнитного поля 84 Гамильтониан поля (84). Коммутаторы операторов поля (85). Свободное поле (88). Разложение операторов поля в частотный интеграл Фурье (88). § 3.3. Возможные состояния поля 90 Энергетические и когерентные состояния (90). Многомодо- вое поле (92). Свойства базисных состояний (94). Смешан- ные состояния (94). Характеристическая функция (96). Динамика состояния поля (98). Матрица рассеяния поля A00). § 3.4. Функция Грина и квантование макроскопического поля в среде 101 Феноменологические уравнения Максвелла A01). Функция Грина для поля в среде A02). Нормальные волны A04). За- кон дисперсии A04). Переход к /^-представлению A05). Кван- тование поля в среде A06). Представление cor A08). Глава 4. Тепловое излучение в линейном приближении 110 § 4.1. Статистика равновесного поля в свободном пространстве . . . 111 Равновесный статистический оператор A11). Характеристи- ческая функция A11). Статистика фотонов A11). § 4.2. Флуктуации макроскопического поля в веществе ИЗ Двухэтапный расчет (ИЗ). Прямой путь A14). fc^-представ- ление A15). Проблема наблюдения A16). Флуктуации поля в изотропной среде A16). § 4.3. Тепловое излучение нагретых тел 118 Применение ФДТ A16). Закон Кирхгофа A20). § 4.4. Обобщенный закон Кирхгофа (ОЗК) 121 Входное и выходное поля A22). Матрица рассеяния A22). Векторные обозначения A24). Вывод ОЗК по Найквисту A24). Частные случаи A26). Высшие моменты ТИ A27). Тепловое поле по теории возмущения A28). Вывод ОЗК по Ланжевену A29). •.
ОГЛАВЛЕНИЕ 5 § 4.5. Вывод ОЗК с помощью кинетического уравнения 129 Тепловое излучение и кинетическое уравнение A29). Кине- тическое, уравнение для х-фУнкДии A20). Уравнения для моментов A33). Шумы квантовых усилителей A34). § 4.6. Тепловое излучение в дальней зоне 135 Дальнее поле и операторы сц- A35). Функция корреляции A36). Измерение модуля МР A37). Микроскопическая мо- дель A37). Объем когерентности A39). Счет фотонов A40). Феноменологическая модель A41). § 4.7. Интерференция интенсивностей 142 Вероятность совпадения фотоотсчетов A43). Роль объема де- тектирования A44). Интерпретация эффекта A46). Глава 5. Влияние энгармонизма вещества на его тепловое излу- чение 148 § 5.1. Многофотонные переходы и высшие моменты поля 149 Ангарлшнизм и корреляция разночастотных мод A49). Рав- новесная и неравновесная задачи A49). Двухфотонный па- радокс A.50). § 5.2. Вычисление моментов поля с помощью теории возмущения 151 Связь выходных и входных моментов A52). Общие свойства преобразования A54). Высшие поправки A55). § 5.3. Третий момент теплового поля . 156 Связь с двухвременной функцией корреляции молекул A56). Интерпретация эффекта A58). Оценка куба поля A60). Про- блема детектирования A61). § 5.4. Двухфотонный закон Кирхгофа 163 Эффективное кинетическое уравнение A63). Первые моменты A65). Вторые моменты A66). Четвертые моменты A67). Двухфотонный закон Кирхгофа A?8). Сравнение с однофотон- ным ТИ A69). Скорость совпадений фотоотсчетов A70). ОЗН Для третьего момента A72). Глава 6. Параметрическое рассеяние 174 § 6.1. Скорость генерации бифотонов 175 Третий порядок теории возмущения A75). Эффективный га- мильтониан A77). Вероятность рождения бифотонов A78). Дифференциальная скорость рождения бифотонов A79). За- кон сохранения импульса A80). § 6.2. Интегральная интенсивность ПР 181 Детектор с низким частотным разрешением A82). Яркость света ПР A83). Детектор с низким угловым разрешением A84). Учет непараллельнссти групповой и фазовой скоростей A85). § 6.3. Форма спектральной линии ПР 186 Длина когерентности A87). fc-спектроскопия A88). Эффек- тивная ширина линии A89). Вырожденный случай A90). Вли- яние спектра накачки на спектр сигнала A90). Гауссов луч накачки A91). § 6.4. Статистика поля и метрологические применения ПР 194 Уравнения Гейзенберга для операторов поля A95). Спонтан- ное рассеяние A96). Эталонный генератор фотонов A97).
6 ОГЛАВЛЕНИЕ Скорость совпадений при гауссовой накачке A98). Абсолют- ный радиометр B01). Ошибки измерения B02). § 6.5. Параметрическая сверхлюминесценция 203 Монохроматическая накачка B04). Характеристическая функ- ция B05). Одномерная модель: представления; aqz и fcz B07). Модулированная накачка и представление ММА B10). § 6.6. Рассеяние на поляритонах (РП) 213 Описание РП с помощью линейной ФДТ B13). Применение не- линейной ФДТ B16). Однополюсное приближение B18). Закон Кирхгофа для ПР и РП B20). Глава 7. Гиперпараметрическое и комбинационное рассеяния . . 224 § 7.1. Нерезонансное ГПР 224 Центросимметричная среда B24). ГПР в пьезокристаллах B25). Интенсивность ГПР в пьезокристаллах B29). Ста- тистика каскадного ГПР B30). § 7.2. Резонансное ГПР н комбинационное рассеяние ¦¦..,.. 230 Уравнение для медленно-меняющихся операторов поля B31). Вакуумные шумы B32). Молекулярные шумы B33). § 7.3. Корреляция стоксова и антистоксова излучения при КР . . 234 Классическая модель B34). Феноменологическое описание B35). Корреляция в одномерном приближении B38). Ско- рость совпадений B40). Гауссова накачка B42). Оценка чи- сла совпадений B45). Приложение.| Функция Грина и тины поляризации поля в поглощающей анизотропной среде , - 246 Диагонализация и обращение неэрмитовых матриц B4С>). Собственные векторы и значения тензора Грина B48). Собствен- ные векторы тензоров я-в'1 и е~г-л B49). Углы анизотропии B51). Литература 252