Н Б.Де юне В.П Краинов
Основы
нелинейной
оптики
атомарных
газов
41000 45 000 49 000

Н.Б. ДЕЛОНЕ, В.П. КРАЙНОВ
ОСНОВЫ
НЕЛИНЕЙНОЙ
ОПТИКИ
АТОМАРНЫХ
ГАЗОВ
МОСКВА "НАУКА"
ГЛАВНАЯ РЕДАКЦИЯ
ФИЗИКО-МАТЕМАТИЧЕСКОЙ ЛИТЕРАТУРЫ

ББК 22.34
'Д29
УДК 535.3
Делоне Hi., Крайнов ВЛ. Основы нелинейной оптики ато-
атомарных газов. — М.: Наука. Гл. ред. фиэ.-мат. лит., 1986. —
184 с.
Изложены основы нелинейной оптики на примере взаимодействия
монохромкшческого лазерного излучения с атомерным газом. Ояисены
нелинейные явления, возникающие в «ялыюм световом попе на етом-
ном уровне, возникновение зависимости усредненных оптических ха-
характеристик среды от интенсивности света, макроскопические стацио-
стационарные нелинейно-оптические явления (возбуждение высших гармоияк,
вынужденное комбинационное рассеяние света и пр.). Выводы теории
иллюстрируются результатами экспериментов.
Для научных сотрудников и инженеров, работающих в области не-
нелинейной оптики и спектроскопии, а также аспирантов н студентов,
специзннзнрующихся в этой области.
ТзСл. 2. Ил. 67. Би&гаогр. 162 назв.
план-корреспондент АН МССР ВЛ. Коварский
© Издательство "Наука.
Главная редакция
физико-математической
литературы, 1986
ПРЕДИСЛОВИЕ
Нелинейная оптика зародилась четверть века назад, одновремен-
одновременно с созданием лазеров. За этот срок она превратилась в широко
развитое направление физики, давшее много различных прило-
приложений и играющее определяющую роль во многих явлениях,
возникающих при взаимодействии лазерного излучения с ве-
веществом.
Нелинейной оптике посвящено прямо или косвенно много
монографий, на большинство из которых приведены ссылки
во введении. Однако до сих пор отсутствует достаточно простое
и последовательное изложение основ нелинейной оптики, содер-
содержащее описание всех взаимосвязанных явлений - от ылкроско-
пических до макроскопических. Именно зто обстоятельство но-
будило авторов написать данную книгу. В ней на простейшей
модели стационарного взаимодействия монохроматического
света с атомарным газом описаны элементарные нелинейные
процессы для изолированного атома, усредненные по большому
числу атомов оптические характеристики среды, зависящие от
интенсивности света, н основные нелинейно-оптические явления,
наблюдаемые при распространении интенсивной световой вол-
волны в среде.
Основное внимание мы уделяли аналитическому теоретичес-
теоретическому описанию нелинейно-оптических явлепин, иллюстрируя
выводы теории результатами экспериментов. Мы не ставини
себе целью описать все известные нелинейно-олтвческне явле-
явления даже в рамках избранной простейшей модели. Наоборот,
мы пытались выделить основные явления, качественно отличаю-
отличающие нелинейную оптику от обычной линейной оптики слабых
световых потоков. Хстя простейшая модель, которую мы рас-
рассмотрели, и оставляет за рамками книги многие вопросы не-
нелинейной оптики, ее основы изложены достаточно понно.
При цитировании научной литературы мы отдавали предпочте-
предпочтение монографиям перед обзорами и обзорам перед оригиналь-
оригинальными работами с целью облегчить читателю знакомство с до-
дополнительным материалом.

Мы старались изложить материал таким образом, чтобы он
был полностью доступен как широкому кругу физиков и ин-
инженеров-физиков, так и студентам старших курсов соответ-
соответствующих специальностей. При этом мы исходили из того, что
читатель знаком с основами физики атома, квантовой механи-
механики киалтовой теория излучения и физики лазеров. Тем из чи-
читателей кому потребуется дополнительная информация по
этим вопросам, мы рекомендуем обратиться к "Курсу теоре-
теоретической физики" ЛД. Ландау и Е.М. Лифшнцз (Теория поля,
М.: Наука, 1973; Кваптовая механика, М.: Наука, 1974), к
"Введению В теорию атомных спектров" И.И. Собельмана (М.:
Наука, 1977) и к "Лекциям по кваптовой зиектронике" Н.В-Кар-
лова(М.: Наука, 1983).
Авторы глубоко благодарны ВА. Коварскому, просмотрев-
просмотревшему рукопись и сделалшему многочислелные ценные заме-
замечания.
Н.Б. Делоне
В.П. Крайнев
ВВЕДЕНИЕ
Оптикой принято называть раздел физики, изучающий свет (т.е. электро-
электромагнитное поле видимого диапазона частот) и его взаимодействие с вещест-
веществом. Термин оптика определен давно и достаточно однозначно. Термин не-
нелинейная оптика определен менее однозначно. Это вполне закономерно,
так как нелинейнал оптика как самостоятельная глава оптики возникла
совсем недавно (по сравнению с оптикой). Зарождение нелинейной оптики,
как известно, произошло одновременно с созданием лазеров,четверть века
назад. Сейчас, как правило, нелинейной оптикой называют раздел оптики,
изучающий взаимодействие с веществом света большой интенсив-
интенсивности, под действием которого изменяются оптические свойства евмо-
го вещества.
Ёсяи характеризовать свойства вещества его усредненными по большому
числу атомов оптическими характеристиками (как это прниято в оптике) -
поляризацией, диэлектрической проницаемостью, показателем преломле-
. кия, - то при большой интенсивности света все эти характеристики стано-
становятся зависимыми от напряженности поля световой волны Е. Так, напри-
например, поляризацию Р в общем случае надо представлять в виде ряда, в
котором присутствуют члены, пропорциональные различным степеням
напряженности поля:
где в отсутствие резоиансов
<
Здесь, как и всюду далее, мы, как правило, используем атомную систему
единиц (h = е = Ме = 1), в соответствии с чем в интересующей нас реальной
ситуации напряженность Е всегда мала но сравнению с единицей. Среды,
дня которых спраледлив такой ряд, принято называть нелинейными. Учет
высших членов разложения поляризации но напряженности поля эквива-
эквивалентен учету нелинейного рассеяния и многофотоиного поглощения света
средой. При малой интенсивности света (малой напряженности светового
поля) можно пренебречь высшими членами разложения по сравнению с
первым. Первый член разложения соответствует исходным принципам
обычной оптики. Соответственно обычную оптику логично называть ли-

немой оптикой. Этот термин, однако, пока не нашел широкого приме- носп светового поля употребляются вполне равноправной зависвмосги
нения хотя он хорошо отражает суть дела. Мы будем им в дальнейшем от конкретной задачи. По хорошо известным причинам взаимодействие
пользоваться. Све1Я С атомом бУД« описываться в дипольном приближении. Что касается
Принципиальным является то обстоятельство, что с точки зрения макро- атомных переходов под действием светового поля, то мы предполагаем
скопических явлений возникающих при взаимодействии света с вешест- что в них участвует только одни оптический энектрон.
вом различие между линейной и нелинейной оптикой носит качественный При описании процесса взаимодействия света с веществом, в эависи-
xapaWep Так, например, в нелинейной оптике перестают быть справед- мости от конкретного явления, мы будем использовать как язык воино-
ливыми такие освовные законы обычной, линейной, оптики, как закон вой оптики, освованиыи на уравнениях Максвелла, так и язык геометри-
лниейной суперпозиции световых потоков и закон прямолинейного рас- ческой оптики, являющийся классическим пределом волновой оптики
простраиения света, а под действием света частоты w может возбуждаться применимым в том свучае, когда характерные размеры вещества велики
свет с частотами 2 w, 3 w и т.д. по сравнению с данной волны света.
Так как в основе нелинейной оптики лежит явление изменения свойств С целью упрощения мы, во-первых, ограничиваемся рассмотрением
вещества под действием света, то очевидно, что при посиедовагельном наиболее простой модели взаимодействия, в рамках которой свет пред.
изложении нелинейной оптики нельэн ограничиться обсуждением макро- полагается идеально монохроматическим, а среда представляет собой
скопических явлений, а необходимо привлечь микроскопическое рас- газ из изолированных атомов. Отметим, что такая модель несмотря на
смотрение явлений на атомном уровне. Полное и посиедовательное изло- свою внешнюю простоту, весьма реалистична. Действительно, хотя лазер-
жеине нелинейной оптики состоит в рассмотрении элементарных нелинеи- ное излучение на самом деле лишь квазимонохроматично степень его
ных эффектов возникающих на атомном уровне и приводащих к появ- монохроматичности весьма велика (до Аш/ы ~ Ю~в) Кроме того газ
лению зависимости усреднелных оптических характеристик вещества от „ широком диапазоне изменения давления представляет собой среда из
нителсивносги света, а в дальнейшем - в описании макроскопических яв- изолированных атомов.
лений, возникающих при распространении световой волны в среде, на ос- Наконец, если оставаться строго в рамках оптического диапазо-
нове уравнений Максвелла и учета нелинейного характера среды. Именно на частот, то различия между атомарным и молекулярным газом
такому полному и последовательному изложению основ нелинейной оп- незначительны ввиду малых различий в электронных спектрах ато-
тики и посвящана данная книга. м°в и молекул. Конечно, при использовании такой модели вне рамок
Надо иметь в виду, что микроскопическое описание взаимодействии рассмотрения остаются нелинейно-оптические явления возникающие
света с веществом ранее традиционно использовалось и в рамках изложе- в конденсированных прозрачных средах - жидкостях' кристаллах и
ния обычной, линейной, оптики, в таком ее разделе как молекулярная, стеклах,
оптика [1-3]. иднако, несмотря на резкое отличие структуры конделсированных
В последнее время опубликовано несколько монографий, посвя- сред ог разреженных атомарных газов (наличие свободных электронов,
щенных микроскопическому описанию нелинейно-оптических явле- кристаллической решетки, анизотропия и т.д.), качественно основные
инй возникающих на атомном уровне [4-6]. Однако в классических ^Р™ нелинейно-опгических явлений во всех средах одинаковы; различия
монографиях, посвященных нелинейной опгике, например в [7, 8], основ- я°сят количествелный характер.
ное внимание уделяется макроскопическому подходу и решению урав- Во-вторых, мы ограничились рассмотрением стационарных Процессов,
иения Максвелла для нелинейных сред. Можно также указать на моногра- l-пционарнымн мы будем называть такие процессы, когда длительность
фин [9—13[, в которых в той ини иной мере рассматривается весь круг яоадеиствия света на вещество гораздо больше характерных времен релак-
вопросов от микроскопического до макроскопического подхода. Однако саа^к вещества. В том случае, когда длительность воздействия света мень-
стремлелне авторов этих книг описать очень подробно максималь- Ше времени -релаксации вещества, мы будем говорить о нестационарном
hoV число различных нелинейно-оптических явлелнй в самых различных взаимодействии. При этом из рассмотревия естественно выпадают такие
сР^аГзагрТдняет вмявлеине основных закономерностей нелинейной «^щионарные нелинейноюптические эффекты, как, например, самоин-
ohSkh РУда Дуцированиая прозрачность, световое зхо, оптическая нутация и др. (см.,
В этой книге мы старались пойти по другому пути-максимально упрос- "*"?Имер> 19»ш Вп°ш» естествелно, что эти эффекты качественно от-
гить изложение и провести его, исиользуя единый язык и один и те же при- ™™°кя <" стационарных эффектов. Однако надо отметить, что физичес-
ближения. *"" «дах™ „Э1ИХ эффектов связана не с нелинейностью среды, а с
Общий подход к описанию взаимодействия носит обычный полукиасси- ^ьтракороткои длительностью возбуждающего светового импульса,
ческий характер: атом описывается на языке квантовой механики, а энек- ""тому ограничение стационарным взаимодействием света с вещест-
тромагнитное поле - на языке классической теории поля. Квантовый тер- "™* позволяет описать освовные стационарные нелинейно-оптические
мин фотон мы используем лишь для описания качественных наглядных S™*-
схем переходов а также для выяснения закона сохранения энергии в пе- -^ ™ ' в оольшеи части сиучаев мы ограничились приближением
ремелном поле. Классические термины интенсивность света и напряжен- *юанного ™>ля для световой волны, падающей на среду. Это означает

сащи "Р" "°м ие "ч" « возбуждением, а весь процесс авляется иекс-
"Р"™"™^ ™<™ЯСТ»У»>ЩИ* звонах сохранения умствую, энергии
р рд, р р ™™™" Я»">»<*. »"»"» =™P™H фотонов. Если же атомный уровень
из решения этих уравнений, а известное поле падающей электромагнитной "„„,'„. „V' "¦ I»™0 "= заселяемым, то атом живет ничтож-
волкы , Р "°М °°™ки (
•по при вычисляла нелинейной поляризации среды, которая входит в
макроскопические уравнения Максвелла в среде, подставляется ие истин-
е электромагнитное поле в среде, которое само подпет определению
й
Для применимости приближения заданного поля необходима, во-
первых достающая разреженность газовой среды, во-вторых, м»осгь
электрического поля падающей волны по сравнению с характерными внут-
риатомнымн полями и, в-гретьих, не слишком большие размеры газовой
среды. Указанные условия стаяовятся более жесткими при возникновении
кТких-либо резонаисов между частотой поля и частотой атомных пере.
ходов. Кошйсгвелные условия применимости приближения заданно™
пол, разбираются в этой книге. Такое ограничение, с одной стороны, су-
шесгвенно ^прощает математическое описание иелинейночштических a,-
лени», а с другой стороны, не прниодн. к потере каких-либо качественных
особенностей вэаямодействия; ужт существеиного изменения падающей
волны в среде приводят лишь к колтественным ошитаям по срашеиню
' "Sk"om™мы нТстртмилГГогисат. все возможные варианты иепиней.
иого взаимоцействия в каждом конкретном случае. Тенденция была обрат-
ной - изложить основную физическую сущность данного явления и при.
весгв наиболее важные примеры его проявлении при взаимодействии
интенсивного света с атомарны™ гаммн.
В книге широко использован язык диаграмм Фейнмана для линейной
и нелинейной вйириимчивости атома, заимствованный из квантовой элек-
гроишамнки. Это, язык позволяй в простой и наглядной форме
й
R
, о ом живет ничтож
М °°™яки« (определяемое принципом неопределен.
„V!? >' ПрОЦеСС Р™""*™» Ч» этом тесно связан с
' *"Сь пер«™ «"«е.ся когерентным. В соответствующем
1™™)™' ™"» »Ч™ Фотонов, но н
е энергии а
PM"""
"*0"Ю»« и вещие-
понимаем плоскую
как в пространстве,
"""""" НМ<°™Р«"™. «™ его фазы в
Х 'коррелирован», друг с другом, либо от-
Х.иТ"™ независимь1и" «^ « ДРУ™. "иво »з»У
™»»«°'РО"»™,ескнм, при«м дос^то™ ,e»,K разброс
**"" отдельных монохроматтеских ком-
"Р"
непинейнооимеских процессах, воз.
"* ' В"*""' ™" назы1ием процесс
™ когерентным, если для реализации достаточно большой
?,*?!?"!? вьш0лш"И8 "к называемого условии фазового
'' Вь1пол"вие ™° >"»»»«» <И"™«, та, „о мере
в среде возбуждающей волны частоты oj, соогношеине
" '«буждающеи н возбуждаемой (на «етоте <о,) волн оса-
"°"™"•^ОМСС, "а?ы»аися "«"«рентным, когда это усяовие
фипировать различные процессы взаимодействия света с атомом, исходя ^ЛСТ-"' „ У^ИИМ (S ЗЛ)' ™ «"" «""рентных процессов (в этом
лишь из принцииа причинноств и законов сохранении при поглощения и mrm ' „Г° оптических процессов прапорцицналыш квадрату
испускания атомом «етовых фотонов. ^»™7 IW"' ' *° Bpe™ ""* ™ ш«»"Ра™ых процессов
В книге часто используются термины когерентные процессы и некоге- 3!ТГ"" пР™°Ри"°м«ьны первой степени ™сла атомов. Этны
рентные процессы. Какой смыси вкладывается в эти понятия? п^аГг™п "" указшяыс "«ваиия: при когерентных про-
Во-лервых, когерентные и иекогерентные процессы будут отличаться Г,*" °™^° "iULi""""У™ процессов на отдельных атомах сре-
друг от друга по характеру атомных переходов в поле электромагнитной „„ ' ерентных - вероятности процессов на отдельных ато-
ВОЛ""' Наконец, необходлмо сказать несколько слов в обпгнт,,™. ™ (
Если в ходе атомного переход, поглощается фотон палающеи элек- посвященной линейной оптике. Хотя ее основные закон»^о^„Ги„ес™
тромагиигиои водны и испускается спонтанный фотон, имеющий дру- и детаньно изложены во многих учебниках (см на™™» Г14 АД
roe направление распространении, иви другую поляризацию, ини дру- основным мотивом, побудившим нас включить'в кинпГ к
гую тастогу, чем падаюшнй фотон (например, в процессе спонтанного желание в рамках одлой кинги сопоставлять нелинейную и лшейн™*о"л°
комбинационного рассеяния), то такой переход мы называем иекоге- гику. шнвиную и линейную оп-
реигным. При когерентном переходе излученный фотон имеет ту же по- По этой причине линейная оптика » гл 1 изложена в рамках той же
ляризацию, направление распространения, частоту (вынужденное излу- модели и тем же языком, что и нелинейная оптика в га 2 и 3 Огмета
чеине), та. и фотоны, имеющиеся в среде (например, в процессе вынуж- то изложение линейной оптвки в гл 1 не дублшя/ет и™*»™. » ,„'
деииого комбинационного рассеяния). РИанной литературе. <«"""рует изложение в шгн-
Таким образом, возбуждающий процесс и процесс релаксации неэа- Хорошо известно, что нелинейная оптика лежит в основе много
висимы при некогерентном процессе и взаимозависимы при когерентномМк приложений, средп которых можно отметить нелшейвую спекл?'
процессе. Связь возбуждения и релаксации зависит от заселения возбуж-nio, иов„е „„„токи и генераторы когерентного иэлучеиняит !
денного атомного уровня. Если уровень реально заселяется, то атом долгоРЙМе этих приложений полностью выходит за рамки данной кинги Им
живет в этом состоянии и "забывает" механизм заселения: процесс релак-иосвяшено много монографий [16-24] ищи. им

Заканчивая введение, еще раз резюмируем, что данная книга посвядММр
физический основам нелинейной оптвки, изложенным на примере cniMf >
нарного взаимодействия монохроматического света с атомарным паяШ
В заключение отметвм, что можно смотреть на нелинейную оптику *Щ$
на одну из глав нелинейной теории колебаний или обшей теории взаимодер1
ствия волн в нелинейных средах. (В качестве конкретвого примера другСЙ
главы такой общей теории можно указать, например, нз нелинейную а«У*'
стику.) Такая точка зрелни иа нелинейную оптвку представляется в изввв#-
нон мере обоснованной и имеющей определенную ценность. Действительна
при таком подходе фиксируется внимание на обших закономерностях
процесса взаимодействия волн вне зависимости от длин волн и конкретной
нелинейности среды. Одпако общность достигается, как и всегда, не даром,
а за счет нотерн конкретизации характера нелинейного взаимодействия.
Между тем при фиксированном общем виде нелинейного взаимодействия
в зависимости от конкретизации характера взаимодействия результат
может качественно различаться. (Так, например, при падении на среду,
характеризуемую нелинейной поляризациейРB), даух монохроматических
волн с частотами ш, и ш2 могут возникать волны с удвоенными Bwi, 2ш2)
суммарной (tJi + ш2) и разноствой (ш, - ш2) частотами. Реализация
того иви иного процесса зависит от конкретного вида нелинейной поляри-
поляризации /*B), т.е. требует рассмотрения взаимодействия на микроскопичес-
микроскопическом уровне и фиксации частот Wj и ь>2 -) Таким образом, мы вновь возвра-
возвращаемся к уже сделанному выше утверждению, что нелинейная оптика
должна включать в себя рассмотрение взаимодействия света со средой на
микроскопическом (атомарном) уровне, вычисления усредпелных нели-
нелинейных оптических характеристик среды и описания процесса распростра-
распространении возбуждающей волны в нелинейной среде, возбуждения волны
(или волн) нелинейной поляризации и взаимодействия всех зтих волн. *
ГЛАВА 1
ЛИНЕЙНАЯ ОПТИКА АТОМАРНЫХ ГАЗОВ
Введение
В основе линейной оптики атомарных газов, описывающей взаимодействие
сиабого электромагнитного поля оптической частоты с газами, лежат ли-
линейные эффекты взаимодействия этого поля с изолированным атомом рас-
рассматриваемого газа. Термин линейность означает, что в процессе такого
взаимодействия атом поглощает только один фотон внешнего электро-
магннгвого поля, перехода из основного состояния в некоторое возбуж-
возбужденное состояние.
Вообще говоря, оптика является волновой теорией, т.е. оиа описывает
взаимодействие злектромагнитвой волны со средой. Однако если харак-
характерные размеры среды велики по сравнению с длиной волны электромаг-
электромагнитного поля излучения, то справедлив предел геометрической оптики.
Хорошо известны основные законы геометрической линейной оптики
[14]: прямолинейность распространения света в однородной газообраз-
газообразной среде; принцип линейной суперпозиции для световых волн, вытекаю-
вытекающий из линейности уравнений Максвелла для электромагнитвого поия в
среде; равенство угла падения и угла отражения от плоской границы ва-
вакуума и газообразной среды; закон преломления света в среде, связы-
связывающий друг с другом угол падения светового луча и угол преломлен-
преломленного в среде луча-
Что касается вэанмодейстаия света с атомом, то, как уже отыечалось
во введении к книге, мы ограничиваемся диполънъш приближением. Это
означает, что оператор указанного взаимодействия имеет вид
V = rE(t), A.1)
где ?(г) - напряженность электрического поля электромагнитной волны,
а г - координата атомного электрона, совершающего оптический переход
под действием светового поля. Длпольное приближение применимо, так
как размеры атома малы по сравнению с длиной волны оптического излу-
излучении. Выражение A.1) написано в атомной системе единиц, в которой,
как уже отмечалось во введении к клнге, приводится большинство мате-
математических выражений. Напомним, что в этой системе равны единице
постоянная Планка, заряд и масса электрона.
Линейная оптвка газообразных сред, как уже было сказано, основы-
основывается на линейном взаимодействии светового поля и атома. Это справед-
справедливо при достаточно малой напряженности поля, а также для достаточно
разреженного газа (члененные критерии см. ниже). Вследствие разрежен-
разреженно ста газа эффекты от отдельных атомов являются аддитивными, так что
11

для получения макроскопических характеристик, скажем, единицы объема
газа нужно просто умножить соответствующую характеристику для одного
атома на число атомов N в единице объема.
Особенностью изложения материала в данной главе является то, что мы
используем приближение заданного поля при решения уравнений Максвел-
Максвелла для распространения электромагнитных волн в линейкой оптике. Ко-
Конечно, это далеко ие обязательно, так как линейные уравнении Максвелла
легко решаются и без привлечения данного приближения. Однако, имея
в виду дальнейшее рассмотреине нелинейно-оптических эффектов в гл. 3,
которое провести аналитически зачастую невозможно без привлечения
приближения заданного поля, в целях единства метода изложения мы
используем это приближение и здесь — в линейной оптике. В линейной
оптике отказ от этого приближения не приводит к каким-либо новым
эффектам, а лишь количественно видоизменяет результаты. Как и при
описания нелинейно-оптических эффектов, мы ограничимся рамками
стационарных процессов в линейной оптике.
Мы рассмотрим в этой главе далеко не все явления, имеющие место
в линейной оптике. Будут рассмотрены лишь те основные явления, ко-
которые явияются линейным аналогом основных нелинейно-оптических
явлений, обсуждаемых в гл. 2 и 3.
§ ].]. Неразонансная линейная атомная восприимчивость
1.1.1. Введение. Наиболее важной характеристикой линейного взаимо-
взаимодействия электромагнитного поля с изолированным атомом является ли-
линейная поляризация атома в электрическом поле оптического излучения.
По определению, она представляет собой индуцированиьш дапольный мо-
мелт агома г, усредненный но его квантово-мехаиическому состоянию.
*„(/-, *, ?(г))- Воиновая функция Фп описывает состояние атома в поле
с напряженностью ?({). Итак, для поляризации РA) имеем
*(9 = <*иИ**> A-2)
(п - совокупность квантовых чисел рассматриваемого состояния). В сяа-
бом электромагнитном поле этот вектор можно разложить в ряд Тейлора
по степеням напряженности ?(г). Первый член ряда Тейлора имеет вид
/f>@ = jf х?\т)Е,(? - r)dr. A.3)
Интеграл по времени в A.3) отражает тот факт, что поляризации Р атома
в момент времени t в соответствии с принципом причинности определя-
определяется значениями напряженности ноия ? во все предыдущие моменты вре-
времени г - т. Коэффициент пропорциональности х#'* (т) называется тензо-
тензором линейной восприимчивости атома. Индексы /, / = х, у, z обозначают три
проекции на оси координат.
Рассыотрим далее в качестве переменного поля ?@ монохромати-
монохроматическое поле ?(*) = lE^cosut. Разлагая поляризацию У»О> (г) в ряд
Фурье, т.е.
p(.4(t) = ? J^expQ'bU), A.4)
и определяя
X</>(w; w) = /x^1)(r)exp(-iwT)dT, A.5
из A.3) получаем следующее соотношение между Р^ и ?ш:
Отметим, что именно фурье-компонента^1' связана с экспериментапь»
наблюдаемыми величинами при линейном взаимодействии света с га
зообраэной средой.
В линейной восприимчивости xi1'^; ш), входящей в A.6), первьи
аргумент ш обозначает частогу, на которой возникает поляризация ато
ма Р'1), а второй аргумент обозначает частоту внешнего электромагнит
ного ноля. В данном линейном случае зтн величины совпадают. Мы уви
дам в гл. 2, что в нелинейном случае это может быть и не так.
Выражение Хй С41! ш) Для линейной восприимчивости соответст
вует диагональному матричному элементу A.2) от оператора дипольноп
момента по состоянию п атома. Мы увидим, что такая восприимчивосп
описывает процесс линейного рассеяния, при котором атом поглощаег
один фотон внешнего электромагнитного поля, а затем, испускал спон
тайный фотон, возвращается в свое исходное состояние и. Если же про
цесс линейного рассеяния заканчивается переходом оптического электро
на в иное, отличное от начального состояния р, то, очевидно, такой про
цесс описывается недиагональным матричным элементом от дипольногс
оператора атома по соответствующим начальному (и) и конечному (р)
состояниям. При необходимости мы будем ставить у величины хA) ин
дексы, указывающие начальное и конечное состоянии. Так, в A.6) входа!
величина х„$ - Аналогичным образом определяется величина х^' . Не
в последнем случае частота v, с которой колеблется поляризация PO)(t),
очевицио, не обязана совпадать с частотой ш внешнего электромагнитного
поля ?(г), а связана с ней соотношением v = ш - шр„. В этом случае мы
имеем дело с величиной Хпр{"; ш), определяющей процесс спонтанного
комбинационного рассеяния, причем v — частота испускаемого спонтан-
спонтанного фотона. Есяи р = л, то мы переходим к рзлеевскому рассеянию света
на атоме. Подчеркнем ешераз.что как рзлеевское расселине, так и спонтан-
спонтанное комбинационное рассеяние являются процессами, при которых погло-
поглощается только один фотон внешнего электромагнитного поля.
Напряженность электрического поля в монохроматической электромаг-
электромагнитной волне зависит и от координаты г:
?ш=2?ш(Л)ехр(-Лг). A.7)
Аналогичным образом определяется вектор Р^ (А). Величина к называет-
называется волновым вектором. Длина этого вектора к связана с частотой ш соот-
соотношением к = ш/с. Так как в однородной среде линейлая восприимчи-
восприимчивость x(IJ не зависит от г, то, подставляя A.7) и A.6),легко находим
О*)=f 4°(ш; «№«(*) ¦ A-8)
13

В дальнейшем для краткости мы будем, как правило, опускать аргумент к
в выражениях /&>(*) и Еш(к).
1.1.2. Диаграммная техника для линейной атомной восприимчивости,
В книге [6, § 23] детально развита диаграммная техника для описания
взаимодействия монохроматического электромагнитного поня с изолиро-
изолированным атомом. Здесь мы дадим иншь краткое изложение этой техники
без соответствующего обосвоваяин, освованного на квантовомеханической
теории нестационарных возмущений для волновой функции.
В соответствии с этой техникой линейная восприимчивость Х^\щ w)
представляет собой двухфотонный матричный элемент от оператора дн-
польного момента г и изображается двумя диаграммами Фейнмана, по-
показанными на рис. 1.1. Штриховая линия изображает акт поглощении фо-
фотона внешнего электромагнитного ноля частоты w. Волнистая пиния изоб-
изображает акт испускания свонтаняого фотона (частота которого в данном
свучае также равна v - ш). Таким образом, обе диаграммы Фейнмана име-
имеют первый порядок но внешнему электромагнитному полю.
Данее, точкам сопоставляются днпольные матричные злемелты, напри-
например тт„. Вертикальным линиям между точками сопоставляется энергети-
энергетический знаменатель, в котором из энергии состояния, отмеченного опре-
определенными квантовыми чисвами (в данном свучае т), вычитаетсв энер-
энергия исходного состояния и и, кроме того, вычитается энергия фотона,
поглощенного при переходе из ив т (см. первую диаграмму на рис. 1.1).
Например, для вертикальной линия на первой диаграмме Фейнмаиа на
рис. 1.1, отмеченной индексом т, энергетический знаменатель равел
ь>тп - 1>. Наконец, в правилах для диаграмм Фейнмана предполагаетсв
суммирование (или интегрирование) по квантовым числам промежуточ-
промежуточного состояния т атома.
Диаграммы Фейимаиа на рис. 1.1, в соответствии с их видом, определяют •
диагональный матричный элемент по состоянию п атома. Аналогичным
образом определяются недиагонаньные матричные элементы, в Которых
начальное и конечное состояния перехода различаются. Такие диаграммы
приведены в п. 1.1.5.
Диаграммы Фейимаиа на рис. 1.1 описывают процесс рзлеевского рас-
рассеяния света на атоме. На рис. 1 -2 приведена схема поглощения и испуска-
испускания фотонов дня первой из диаграмм на рис. 1.1 в рассматриваемом про-
процессе.
1.1.3, Свойства линейной атомной восприимчивости. В соответствии с
правилами аналитической расшифровки диаграмм Фейнмана из рис. 1 1
получаем сведующее аналитическое выражение для линейной атом^эй
восвриимчивости: ,,,
Легко видеть, что для атомов, вследствие закона сохранения
атомных состояний, величина х^-1' днагональна по индексам г/, т.е.
Действительно, возьмем для определенности линейно
вдоль оси z электромагнитное поле. Тогда в A.9) / - z- l
i матричного элемента zmn, всведствие правил отбора но магнит
ному квантовому чисву, можно сделать вывод, что магнитные квантовьн
чисва состояний лит одинаковы, то в A.9) г'„т отличел отнуля.толькс
когда i = г. Есяи i = х нпи i = у, то зтн операторы, как известно из кваи
товой механики, меняют значение магнитного квантового чисва при пе-
переходе. Этим завершается доказательство соотношевия A.10) дня свучая
линейно поляризованного поля.
Феанмвна для линейной атомной восприимчивости
¦лощения в испускания фотонов для процесс* рэлеевского
!, соответствующая первой из диграмм Фейнмана на рис 1.1
Аналогичное доказательство может бьнь проведено и для случая про-
произвольной поляризации внешнего электромагнитного поля. С классической
точки зрения соотношение A.10) вытекает из раниовероятности всех ори-
ориентации атома в пространстве.
Из A.9) видно, что в сумме по промежуточным виртуальным состоя-
состояниям т отсутствует сватаемое с т = л (см. в этой связи § 2.1). Поэтому
при переходе к статическому пределу ш-+0из A.9) получаем статическую
дипольную восприимчивость атома в состоянии и:
Она соответствует хорошо известному второму порядку кваитовомеха-
пической теории возмущений по взаимодействию A.1).
В противоположном пределе больших частот ш > ь>тп из A.9),исполь-
A.9),используя дилольное правило сумм [25, § 61], легко получить
ХA)(";«)--ы-3. A.12)
Это выражение написано для свучая линейно поляризованного поля.
1.1.4. Квадратичный эффект Штарка в монохроматическом поле. Есви
не интересоваться уровнями атома водорода, а также водородоподобны-
мн высоковозбужденными (рндберговскимн) уровнями свожных атомов,
то, как хорошо известно, в постоянном электрическом поле атомные
уровин испытывают квадратичный по напряженности поля Е штарковскин
сдвиг [25, § 52]. В монохроматическом переменном поле с напряжен-
напряженностью поля ?(() = 2?шсо8шг уровни также испытывают при определен-
определенных усвовиях (см. ниже) квадратичный штарковский сдвиг, величина ко-
которого дается выражением [6, § 6.2]
«?n=-X(I)(w;w)?i=-?-i2 \*тя\л[0^тя-ыу1+(ытя + ыу1].
A.13)

Это выражение написано для свучая линейно поляризованного вдоль оси z
электромагнитного поля. Таким образом, указанный сдвиг определяется,
линейной восприимчивостью х '!' (ш; ш), диаграммы Фенимана для ко-
которой прнаедены на рис. 1.1.
При ш -»-0 из A.13) на основе A.11) получаем хорошо известный ста-
статический предел дня штарковского сдвига в постоянном поле;
5&„ = -2Е1^\ттп\'^п. A.14)
Напротив, при cj > ш„„ из A.13) на основе A.12) получаем выражение,
которое соответствует классическим колебаниям оптического электрона
в поле электромагнитной волны, причем влиянием атомного поля можно
пренебречь:
8&„-е1^-2. (!.!5)
Если валентный электрон в незаполненной оболочке не один, а их несколь-
несколько, то выражение A.15) следует умножить на их число, так как свободные
колебания отдельных электронов не зависят друг от друга.
Для реализации квадратичного штарковского сдиига A.13) необходимо
[6, гл. 6], чтобы он был мал либо по сравнению с энергией nwmn харак-
характерных атомных переходов, либо по сравнению с энергией фотона Ьш
электромагнитного поля;
5?„ < Нирлл нии hoj. A-16)
1.1.5. Линейное рассеяние света. Как мы видели выше, во внешнем элек-
электромагнитном поле атом приобретает нидуцироваиныи дипольный момент
J**1', который колеблется периодически с частотой ш. Как хорошо из-
известно из полуклассической теории излучения [26, § 66], атом будет ^
излучать на частоте колебаний дипольного момента.
Вероятность в единицу времени для спонтанного излучения фотона
частоты с = CjJ колеблющимся диполем Р^ имеет хорошо известный
вид [27, § 45]:
dwnn =(ш3/2тгс3)|(е/>^1))|г?Лг. A-17)
Здесь е — единичный вектор поляризации испущенного спонтанного фо-
тона, d?l - телесный угол, в котором он испускается. Считая внешнее
поле линейно поляризованным вдоль оси г и подставляя выражение A.6)
для Р?) в A.17), можно связать вероятность излучения спонтанного фо-
фотона с линейной восприимчивостью атома;
11П. A.18)
, огщсьшгшщае процесс СКР
Здесь в соответствии с A.13) имеем
Выражение A.18) представляет собой вероятность рэлеевского {упругого)
рассеяния света иа атоме, так как излучаемый фотон имеет ту же частоту ш,
что и фотон надаюшего на атом электромагнитного поля. Однако направ-
направление испускаемого спонтанного фотона не обязало совпадать с направле-
направлением поглощаемого атомом фотона. Деля A.18) на пиотность потока па-
падающих фотонов, можно определять сечение рзлеевского рассеяния; мы
не будем приводить получающиеся общеизвестные формулы [28],
так как главной нашей целью здесь было выяснение связи между
линейной восприимчивостью атома и линейным рассеянием света на
атоме.
Выше мы полагали, что конечное состояние атома совпадает с иачавь-
ным. Есви они различаются, то мы имеем дело с процессом спонтанного
комбинационного рассеяния (САР). Атом, находясь в состояния и, посве
поглощения фотона внешнего электромагнитного поля частоты и пере-
переходит в промежуточное виртуальное состояние т, затем, испуская спон-
спонтанный фотон с частотой vt нереходит в конечное состояние pt так что
v = w - шр„. Если считать, что и - основное состояние атома, то, очевидно,
всегда с < ш (схема процесса СКР приведена на рис. 1.3, а). При этом
частота с < а называется стоксовой частотой. Есви и - возбужденное
состояние, то может реализоваться свучай с > ш и тогда частота с назы-
называется антистоксовой частотой (рис. 1.3,6).
Вероятность СКР в единицу времени определяем аналогично A.18):
Величина х„1 ("; ш) определяется диаграммами Фейнмана, показанны-
показанными на рис. 1.4, и равна
ftt I /.1 /ж\ у» 4- /.^ I

цы непрерывного спектра с
ных реэонепсов. При ш > 0,5
восприимчивость комплексна; ее
ш,а.е. Здесь е - единичный вектор
поляризации испущенного
спонтанного фотона с часто-
частотой v, а е' = Ew/Ew — единич-
единичный вектор поляризации фо-
фотона внешнего электромагнит-
электромагнитного поля с чистотой о>.
В отличие от рэлеевского
рассеяния в случае СКР спон-
спонтанно испущенный фотон мо-
может быть поляризован вдоль
осей лгили.у.
1.1.6. Расчеты линейной
восприимчивости атомов. Как видно из выражений A.19) или A.21),*
для расчета линейной восприимчивости атома нужно преодолеть две
трудности. Первая из них заключается в суммировании по беско-
бесконечному числу промежуточных атомных состояний т, включающих
состояния непрерывного спектра. В ряде случаев эта трудность
разрешается путем использования атомной функции Грина [6, § 2.6],
иибо коммутационных соотношений [29, с. 333, задача 4). Следует отме-
отметить, что часто используемое прямое суммирование в A.19) по состояниям
т, близлежащим к состоянию п, обычно двет весьма большие ошибки из-за
неучета вклада непрерывного спектра.
Вторая трудность заключается в отсутствии точных выражений для вол-
волновой функции не возмущенного полем атома. Здесь используются прн-
ближанне квантового дефекта, метод модельного потенциала [6, § 2.6]
и приближение Хартри - Фока [29, § 69]. В рамках первых двух При-
Приближений удается построить аналитическую атомную функцию Грива,
хотя фактический расчет с ее помощью линейной восприимчивости уже
требует привлечении ЭВМ ввиду громоздкости и сложности специальных
функций, через которые выражается функция Грниа.
Наиболее прост расчет линейной восприимчивости а = х *1J Для освов-
ного состояния атома водорода. Такой расчет был проведен в работе ;C0]
на основе кулоновской функции Грина. Результаты приведены на нИ5
...да-"»*.
0,1
0,5
/
J
0,7
1
1 °'9 i
Рис. 1.6.
функции частоты
поляризованным
Видно, что линейная восприимчивость как функция частоты со имеет
реэонансы (в соответствии с ее выражением A.19)) при частотах со =сот„.
На рис. 1.6 приведена величина а = хA*(со; со) как функция частоты со
для основного состояния атома ксенона [31]. Как и на рис. 1.5, здесь име-
имеют место однофотонные резонансы, в промежутках между которыми ве-
величина ¦х*1\ш; со) обращается в нуль.
1.1.7. Заключение. Итогом рассмотрения, проведенного в этом парагра-
параграфе, является вывод, что яниеииая восприимчивость атома является основ-
основной характеристикой взаимодействия слабого электромагнитного поля
с атомом, так как через нее были выражены как штарковский сдвиг уров-
уровней атома в монохроматическом поле, так и вероятности процессов ли-
линейного рассеяния света на атоме: рэлеевского рассеяния н спонтанного
комбинационного рассеяния. Следующий вывод заключается в том, что
линейность взаимодействия света с атомом эквивалентна однофотоиности
процессов атомных переходов в световом попе.
В следующем параграфе мы убедимся в том, что и такие процессы,
как однофотониая ионизация н линейное поглощение, также оказываются
тесно связанными с линейной восприимчивостью атома.
§ 1.2. Резонансная линейная атомная восприимчивость
1.2.1. Введение. Из содержания предыдущего параграфа ясно, что в случае
со =а ь>тп> когда линейная восприимчивость A.19) резонансно велика,
расстройки резонансов столь малы, что любое их изменение весьма су-

шествеино будет сказываться на значении линейной восприимчивости.
Это изменение может происходить как за счет штарковского сдвига
резонанса,' рассмотренного в п. 1.1.4, так и за счет различных механиз-
механизмов уширения резонанса, благодаря которым линейная восприимчи-
восприимчивость становится всюду конечной величиной. Изучению поведения ли-
линейной восприимчивости атома в окрестности однофотонных реэован-
сов и посвящен данный параграф.
1.2.2. Зависимость xA\w; w) от частоты в окрестности резонансов.
С качественной точки зрения выражение A.19) для линейной воспри-
восприимчивости в окрестности какого-либо резонанса ш =s сот„ МОжно пере-
переписать, выдеиив из суммы по т только резонансное слагаемое и введя
в энергетический энамеиатеиь в соответствии с процедурой Брейта - Виг-
нера [29, § 134] слагаемое +/Гт, где Гт - эффективная ширина уров-
уровня т. Это приводит к лоренцевой форме контура резонансной линии.
Строго говоря, такая форма контура имеет место лишь для определен-
определенных механизмов уширення, например уширеиня из-за спонтанных пере-
переходов с возбужденного состояния т. Однако мы будем использовать
такую процедуру всюду, интересуясь лишь качественной картиной в ок-
окрестности резонансов.
Такпм образом, из A.19) получаем
ХA)(ш; и) = |zmn \г{ь>т„ - ш + iTmyl. A.22)
Мы видим, что в окрестности резонанса линейнел восприимчивость стано-
становится комплексной величиной.
В частности, подставляя A.22) в A.18), получаем вероятность линей-
линейного резонансногорэлгевского рассеяния (резонансной флуоресценции):
w3 \zmn\*e\EidSl
dwnn= - — -¦"—¦¦-- . A.23)
2пс3 (<o - соJ + Г^ l ''
Подставлпя вещественную часть A.22) в A.13), находим резонансный
вадратичный штарковский сдвиг уровня п в переменном поле:
"" (ч.,-^ + гГ ¦ A24)
В частности, в точном резонансе со = comn величина 5 &„ согласно A.24)
обращается в пуль, а не в бесконечность, как это следовало бы из A.13).
При этом штарковскнй сдвиг изменяет знак.
Аналогично для процесса СКР из A.21), используя процедуру Брейта -
Вигнера, находим
A.25)
Подставляя A.25) в A.20), находим вероятность резонансною СКР в
единицу времени:
dwm
2m;3
A.26)
Напомним, что здесь е — единичный вектор поляризации ииешнего элек-
тромапштното поля, т.е. е =ЕШ/ЕШ, а е - единичный вектор поляризаци
спонтанного испускаемого фотона СКР.
Выражение A.26) опредеияет полную вероятность в единицу времен!
для испускания спонтанных фотонов с частотой v - со - сорп. В действител*
ностн, так как состояние р имеет определенную ширину Гр, можно поста
вить вопрос о вероятности СКР в единицу времени для испускания спонтаи
ното фотона с частотой »в окрестности со-сор„.Для этого выражеин
A.26) нужно умножить на безразмерный фактор g(v)dv, определяют»
форму спектральной линии испущенного спонтанного фотона. Здесь
причем
1 g(v)dv= 1. A.28
1.23. Однофотонная ионизация атома. Если частота внешнего электре
магнитного поля со больше энергии состояния &„,для которою вычисляв:
ся линейная восприимчивость, то резонансное условие штп = совсегд
выполнится для некоторою состояния т в непрерывном спектре. Вводя!
A.19) бесконечно малую ширину этото состояния т и суммируя по состо;
ниям непрерывного спектра в окрестности состояниям, из A.19) находи!
что мнимая часть линейной восприимчивости имеет вид
ЬпхA'(<о;со) = 7Г \zmn \2pmBir)~3. A.29'
Здесь рт - импульс электрона в конечном состоянии т непрерывно!
спектра, причем, согласно закону сохранения энергии, прн процессе однс
фотонной ионизации имеем &т = р%/2 = и + &„. Выражение A.29) можн
связать с вероятностью однофотониой ионизации состояния и в единиц;
времени. Согласно золотому правилу Ферми [6, § 2.1] находим
wn = 2 Irn x^1 Vco;co)?'1 . A.30
Выражение A30) связывает вероятность однофотонной ионизации
мнимой частью линейной восприимчивости. Итак, мнимая часть линейно)
восприимчивости при oj > ?„ отвечает за поглощение излучения с образов;
ни ем электронов и ионов. Это поглощение является однофотонным процес
сом и приводит к уменьшению интенсивности оптического излучения пр]
прохождении его в газообразной среде (§ 1.4). Однако для оптическоп
диапазона частот атомов, находящихся в основных состояниях, всегд
выполняется условие со < &„, противоположное указанному выше, так чп
такой механизм поглощен ля, как правило, отсутствует. Для атомов i
возбужденных состояниях приведенные выше формулы носят реанистичес
кий характер и будут использованы в § 1.4.
1.2.4. Явления, определяющие ширину резонансов. Здесь мы рассмотрю
различные физические причины, приводящие к мнимым частям Гт в прив
денных выше формулах для резонансной линейной восприимчивости. Пр)
этом мы опять-таки не будем интересоваться профилем контура резонанса
который, конечно, в различных случаях может оказаться совершен»
м. Независимо от вида профния можно утверждать, что реальна:

ширина резонанса определится той из перечисленных выше ширив, которая
окажется больше других. Отдельно мы укажем такие ситуации, когда имеет
место расцепление резонанса на два резонанса с различными ширинами
в сильном световом поле (п. 1.2.5). Мы будем считать всюду, что резонанс-
резонансное состолине т принадлежит дискретному спектру.
а) Естественное уширение. Оно вызывается вэаимодейстиием возбужден-
возбужденных состояний атома с электромагнитным полем физического вакуума,
в результате которого имеют место спонтанные электромагнитные диполь-
ные переходы на нижележащие атомные состоянля. Переход из состояния m
в состояние и может реализоваться испусканием как одного спонтанного
фотона, так и нескольких фотонов в случае каскадного процесса спонтанно-
спонтанного высвечивания возбужденного состоянля т, если между состояниями л
и т имеются другие возбужденные атомные состоянля. Естественная шири-
ширина состояния т, ранная вероятности спонтанного высвечивании этого сос-
состоянля, имеет порядок величины 10е Гц A0~э см).
б) Доплеровское уширение. Оно вызывается тепловым движением ато-
атомов газа. Вследствие эффекта Доплера резонансная частота дня различных
атомов оказывается различной. Ширина линии поглощения большого числа
атомов газа Гт определяется температурой газа и составляет в обычных
условиях (Г~ЗОО К) величину порядка 1011 Гц A см), что, как мы
видим, существенно превышает естественное уширение уровней. При
перпендикулярном падении внешнего электромагнитного поля на пучок
атомов, движущихся в определенном направлении, линейный эффект Допле-
Доплера исчезает, а квадратичный эффект Доииера имеет гораздо меньшую
величину, чем приведенная выше оценка (в и/с раз, где V- скорость
атомов).
в) Ионизационное уширение. Одной из причин уширения резонансного
дискретного состояния т является возможность его одно фотонной иониза-
ионизации внешним электромагнитным полем. Как уже говорилось выше, в*
оптическом диапазоне частот ш<&„,где&„- энергля связи электрона
в основном состоянля. Поэтому ионизаднониое (одиофотоиное) уширеиие
основных состояний атомов ие имеет места. Применил формулы A.29),
A30) к возбужденному резонансному состоянию т, получаем
Гет =Wm =\*тк\ ЕыРкИ* ) ¦ A.31)
Здесь к — конечное состояние в непрерывном спектре после одно фото ино-
иного перехода т->к; согласно закону сохранения энергии для импульса рк
электрона в конечном состоянии it непрерывного спектра получаем p%j2 =
= ш + Ёт.Из A.31) видно, что роль однофотонион ионизации как механиз-
механизма уширеиия возрастает с увеличением интенсивности внешнего электро-
электромагнитного поля.
Вероятность одно фотонной ионизации wm зависит также от частоты со
электромагнитного поля и главного квантового числа Nm (энергии связи)
возбужденного электронного состоял ля, В квазиклассическом приближе-
приближении (М„ > 1) wm - u'3N^ [32, § 34]. Как видно, при фиксированной
частоте вероятность резко падает при увеличении Nm. Однако в том случае
когда энергия фотона йсо - &т, wm ~ Nm, так как &т =-1/2Л(?. Таким'
образом, в этом случае вероятность одно фотон ной ионизации линейно
увеличивается с ростом Nm.
Следует иметь в виду, что при выходе за рамки используемой нам!
модели надо принимать во внимание, кроме того, еше четыре возможны?
механизма уширенпя резонанса.
Квадратичное штарковское уширение в импульсном поле. В п. 1.1.4 мь
видели, что в монохроматическом электромагнитом поле при выполнеиш
условий A.16) атомные уровни испытывают квадратичный штарковскШ
сдвиг. В данном случае речь идет о сдвигах резонансных уровней п ни
т.е.5&ът~?ь> (см. A.13)). В импульсном поле величина Е^ увеличиваете
от нуля до некоторого амплитудного значении, а затем снова уменьшаете»
до нуля. Соответственно штарковский сдвиг резонансного знаменит еш
о>т„ -?0 + 5&т-5&„в линейной восприимчивости изменяется от нул!
до некоторого максимального значении, а затем - слова до нуля. С эмпи
рической точки зрении такой изменяющийся со временем сдвиг проявляет
ся как уширеиие резонанса с характерной шириной Гт ~ б &„,_,„.
Значительно более сложная ситуация возникает в случае, когда услови!
ггал?ш < А = ь>тп - ш, необходимое для реализации квадратичного штар
ковского сдвига в резонансном случае, не выполняется. Ананизу тако]
ситуации посвяшен следующий раздел.
Линейный эффект Штарка и линейное штарковское уширение в сияьнол
электромагнитом поле. При повышении интенсивности алекгромагнитног
поля в условлях резонанса ш*шт„ квадратичный эффект Штарка перех<
дит в линейный по напряженности поля Еш - Условия реализации лииейноп
сдвига в резонансном случае имеют вид
В этом случае возбужденное резонансное состояние т расщепляется на дв
так называемых квазиэнергетических состояния [6, § 3.1], сдвиг энерш
которых относительно невозмущениой энергии &т равен ±12/2, где та]
называемая резонансная частотаРаби ?2 имеет вид [6, § 3.1]
П = 2\гы„Еш |. A.33;
Отметим, что на аналогичные квазиэнергетические состоянля ращепляетс:
и нижний уровень п.
В импульсном поле, когда поле включается и выключается, веиичин
A33) изменяется со временем от нуля до некоторого максимальног
эначеиля и затем - опять до нуля. Как и в случае квадратичного штарков(
кого уширенля, с эмпирической точки зрения это выглядит как уширеии
резонансного состояния m на величину Гт ~- ?2. Сказанное справедлив:
когда характерное время включения и выключения мало по сравнению
временем регистрации эффекта.
Столкновительное ударное уширение. Это уширеиие атомных состояли
вызывается столкновениями атомов друг с другом, в результате которы
происходит кратковременное возмущение атомных состояния, сопрово»
даемое сдвигом и уширением уровней. Естественно, что оно очень сильн
зависит от давлении газа. Так, при давлении газа 1 Торр типичные эяачеии
Гт составляют КУ-Ю8 Гц (КП-Ю см). Эту причину ушнреипя mi
будем игнорировать, так как мы рассматриваем модель газа из изолирова*

Немонохроматичность лазерного излучения. Если излучение, взаимодей-
взаимодействующее с, атомами газа, не является строго монохроматическим, а имеет
определенную ширину Ди, то эта ширина, будучи достаточно большой,
также может определять ширину резонанса в линейной восприимчивости.
Сюда же можно отнести конечность длительности лазерного импульса
излучении: величина, обратная длительности, определяет уширеиие резо-
резонанса.
Рис- 1.7. Схема двухфотоиных
переходов через кваэиэнергетнчес-
кне состояний возбужденного уров-
уровня при резонансном возбуждении
1.2.5. Резонансное СКР и горячая люминесценция. Рассмотрим процесс,
когда под действием внешнего электромагнитного поля частоты и происхо-
происходит резонансный переход и-*т, т.е. и*иИЯ1 а затем под действием
пробного (бесконечно слабого) поля с частотой с оптический электрон
испытывает резонансный переход т-*р, т.е. v^ump.Как было отмечено
в предыдущем разделе, состояние т расщепляется на два квазиэнергетичес-
квазиэнергетических состояния. Возникает вопрос, какое из этих состояний определяет
резонансный переход п->т->р'>. Отметим при этом, что такой переход
является однофотонным по сильному электромагнитному полю с частотой
ш и соответственно определяется резонансной линейной восприимчивостью. *
Обозначим энергии квазиэнергетических уровней состояния т через
Ё^ и &„ (рис. 1.7). Как было сказано в предыдущем разделе, при выпол-
выполнении условия A32), т.е. в очень сильном поле, имеем
Если же попе, напротив, достаточно слабо, то энергия одного из двух квззн-
энергетических уровнен переходит в энергию невозмушенного состояния т,
т.е. S4 -* &т. Что касается энергии другого квазнэнергетического уроиня
??г, то она переходит в энергию первой квазигармоники исходного нижне-
нижнего уровня и, т.е. &,„-»&„+fiw.
Рассмотрим сначала случая слабого поля с частотой ш, когда выполняет-
выполняется условие, противоположное A32). Тогда ответ на поставленный вопрос
дает соотношение между ширинами рассматриваемых резонансных уровней
тии:Гга и Г„ (см. детально [33]). Пусть Гт > Г„ (это имеет места, когда,
например, состояние и является основным). Тогда ширина квазиэнергети-
квазиэнергетического уровня &Д, равная, согласно процедуре Брейта - Вигнера
(&т -* Ёт - ?Тт ), величине Гт, оказывается гораздо больще, чем ширина
квазиэнергетического уровня 8^,, равная, согласно процедуре Брейта -
Вигнера (Ё„ + Ьш -*¦ &„ + ftw - iTn), величине Г„- Соответственно в резо-
резонансе величина (Ё^ - &„ - ftw) (определяющая согласно A.22) резо-
24
нанспую линейную восприимчивость через квазнэнергетический уровен
&т) порядка IV1, т.е. мала по сравнению с величиной (S^ - &„ -ftw)~:
которая в резонансе порядка Г„~1. Таким образом, переход в основног
происходит через квазиэнергетический уровень S^, т.е., в сущности, чере
первую квазигармонику уровня и. Такой переход называется двухфотоя
ным: фотон с частотой ы поглощается, причем происходит переход и
состояния с энергией &„ в состояние с элергней Ё„ + ftw. Из последнее
состоянии переход в конечное состояние р под действием пробного пол:
с частотой сможет происходить как посредством поглощения (с > 0)
так и посредством излучения (с < 0) фотона с частотой v. Таким образом
уровень т с энергией tkm при этом не заселяется. Такой процесс называете
резонансным спонтанным комбинационным рассеянием.
Совершенно аналогичные рассуждения показывают, что в противопс
ложном предельном случае Гт ¦* Г„ резонансный переход происходи
через квазиэнергетическнй уровень с элергней &^ -* &„. При этом уровен
m реально заселяется, и такой переход называется каскадным [18, с. 242]
Этот случай иосит название горячей люминесценции, аналогичной обычно
люминесценции, при которой высвечивается реально заселяемое возбужден
ное состояние атома.
В сильном световом поле, когда \zmnEOi I > Д, переход осуществляете
через оба квазнэнергетические уровня, причем имеются и интерференцио*
ные слагаемые [33], так что нельзя выделить какой-либо определенны
тип перахода.
12.6. Заключение. Из приведенных здесь соображений можно сделат
вывод, что характеристики всех процессов, содержащих резонансны
однофотонные переходы, могут быть выражены через резонансную лшш
ную восприимчивость. Разнообразные механизмы уширення атомны
состояний, всегда реально существующие, ликвидируют нефизическн
бесконечности, которые возникали в восприимчивости при приближени.
к резонансам в § 1.1.
§ ] .3. Прохождение и отражение света ири нормальном
падении на границу раздела сред
1.3.1. Введение. Предыдущие параграфы были посвящены линейном;
взаимодействию света с изолированным атомом. Теперь мы перенпе»
к описанию основных физических явлений, имеющих место при линейно?
взаимодействии света с газообразными средами, состоящими из таки:
атомов и являющихся достаточно разреженными. Данный параграф посвя
щен вопросу о том, как изменяется напряженность электромагнитное
поля в газообразной среде при нормальном падении света на границу разде
ла вакуума и газообразной среды. При этом мы считаем световую волн;
строго монохроматической, а ее фронт - плоским. Граница раздела такж
предполагается плоской.
Кроме того, в данном параграфе мы будем пренебрегать пoглoщeниe^
света при прохождении через среду. Как мы випели в § 1.2, оно cyureci
венно лишь в условиях однофотонного резонанса частоты электромагнитно
го поля и частоты какого-либо атомного перехода и определяется миимО]
частью линейной восприимчивости. Поглощение света будет рассмотрено ]

следующем параграфе. Таким образом, здесь мы предполагаем, что линей-
линейная восприимчивость атома x'1J является вещественной величиной.
Во введении к данной главе мы отмечали, что в приближении заданного
поля изменение напряженности электромагнитного поля в среде является
малым. Это означает, что линейная поляризация среды, определяемая как
средний дипольиый момент единицы объема газа, может быть рассчитана,
исходи не из электромагнитного поля в среде (которое требует вычисле-
вычисления) , а из поля оптического излучения, падающего в среду, характеристики
которого предполагаются известными. Ниже мы приведем критерии приме-
применимости приближения заданного поля.
Формула A3) определяет поляризациюP^\t) одного атома в линей-
линейном по полю приближении, усредненную по квантовомеханическому
состоянию атома. Следовательно, для вектора поляризации единицы объема
газа получаем величину, вЛ'раз большую, т.е.ЛУ'1) (г). Здесь Л'- число
атомов газа в единице объема. Это утверждение, конечно, справедливо
для достаточно разреженного газа, когда можно пренебречь индуцирован-
индуцированным полем диполь-днпольным взаимодействием атомов друг с другом по
сравнению с энергией атомного диполя во вненшем электромагнитном
поле. Можно показать, что это утверждение эквивалентно неравенству
#xA) < 1, (US)
где x(iJ - линейная восприимчивость атома.
Действительно, диполь-дипольное взаимодействие двух нейтральных
атомов имеетоиенку(/1?/а/г3,гдег -расстояние между атомами, a d1,d2 —
индуцированные полем днпольные моменты атомов. С другой стороны,
энергия атомного диполя во внешнем поле порядка d,E. Очевидно, что
пренебречь диполь-дипольным взаимодействием можно при выполнении
неравенства did^fr3 <di Е. Так как(/12 —х'1'^51 г~3 ~ W, то отсюда полу*
чается неравенство (US). Отметим, что при нарушении неравенства A.35)
мы имеем дело уже не с газом, а с конденсированной средой, так как
нарушение A.35) означает, что расстояние между соседними атомами
стновится сравнимым с их размерами. Сказанное выше строго справедливо,
когда восприимчивость х*1' является нерезонанспой.
1.3.2. Уравнение Максвелла в приближении заданного поля. Обозначим
через E\t) напряженность электрического поля электромагнитной волны
в среде. Она удовлетворяет хорошо известному уравнению Максвелла
вереде [15,гл. 4]:
AE'-c'2d2E'ldt2=(fiTiN/c1)diP^/dt2. A.36)
Правая часть этого уравнения написана для разреженного газа, содержащего
jV атомов в единице объема. В левой части оператор А означает лапласиан.
Напряженность поля, падающего в среду из вакуума, мы будем обозна-
обозначать E(t). Считая это поле монохроматическим, можно написать, что
J?(f)~exp(<"wr). В линейном приближении величины E\t) иРA)(Г) зависят
от времени таким же образом, т.е.
E\t) ~ exp(iwr), PA\') ~ ехР(*со/). A.37)
С учетом A37) в уравнении Максвелла A36) можно избавиться от произ-
производных по времени и записать его в виде
A.38)
Здесь волновое число к =
Для напряженности эз
вакууме
ктрического поля электромагнитной волны i
очевидно, справедливо соотношение A.38) без правой
АЕ + к2Е = 0.
A.39)
A.40)
В этом легко убедиться, непосредственно подставляя выражение A39) для
напряженности поля монохроматической плоской волны в уравнение
A.40) - последнее при этом обращается в тождество.
Введем величину 5Е = Е' -Е, представляющую собой изменение напря'
женности электромагнитного поля в среде по сравнению с вакуумом. Эту
величину можно также назвать напряженностью электрического поля
электромагнитной волны линейной поляризации в среде. Уравнение для
5 Е получается путем вычитания A.40) из A.38):
A5E + k2SE = -4-nNk2P^. A.41)
Такое же по виду уравнение, очевидно, справедливо и ции фурье-компонет
по времени величин 5ЕиР^^ на частоте со. Следовательно, уравнение A.41
можно переписать в виде (пока что точном)
A5f+fc15f = -4jr^ft1x<l)(w;^)^"- С-42)
Здесь х (bj;aj) —линейная восприимчивость атома на частоте ш (§ 1.1)
В дальнейшем, как правило, аргументы ух*''мы будем для краткости
записи опускать.
Приближение заданного поля заключается в том, что в правую часть
уравнения Максвелла A.42) мы подставляем не истинное поле Е в среде.
а поле Е в вакууме. Условие применимости такого приближения, очевидно
имеет простой вид:
5Е<Е. A.43)
Ниже мы убедимся, что при выполнении A.43) основное изменение напря'
женности поля в среде заключается в изменении ее фазы, а не модуля.
Для отраженной волны справедливо обратное утверждение. После такой
подстановки уравнение A.42) приобретает вид линейного неоднородного
дифференциального уравнения с известной правой частью:
= - 4тгЛГ*1х<1
f - ikr).
A.44)
1.3.3. Волна линейной поляризации среды. Направим ось z вдоль волно
вого вектора к падающей из вакуума электромагнитной волны. Плоскоста
раздела среды и вакуума выберем как г = 0 в соответствии с предположе-
предположением о нормальном падении света на границу раздела (рис. 1.8). Вектор ?
направим вдоль оси*; тогда из A.44) следует, что и вектор напряженности
Ъ

волны поляризации 5Е также направлен вдоль оси х. Определим величи-
величину ЬЕ. '
Решение уравнения A-44), удовлетворяющее граничному условию
6f(z= 0) = 0 (отсутствие волны поляризации на границе раздела среды
и вакуума) в пренебрежении малой по сравнению с ЬЕ (и тем более по
сравнению сЕ) отраженной волной (п. 13.5), находим элементарно:
W»-2irf^xA)*^we»p('«f-'*«)• О-45)
Мы видим, что напряженность поля волны поляризации линейно растет
с увеличением координаты z прн прохождении света в среде.
Г
L
Вакуум
и
Г
__
Сред
к'
а
z
а волновые векторы при нормаль-
нормальном паденан световой волны на
границу раздела г = О со средой
Условие применимости полученного решении A.45), т.е. условие приме-
применимости приближения заданного поля A.43), получается путем простой
подстановки A.45) в A.43):
tfX(°(z/X)<«l. A.46),
Здесь X = к - длина воллы электромагнитного поля, падающего в среду.
Из A-46) видно, что для реализации этого нераненства в реальной ситуации
при z > X, когда размеры среды велики по сравнению с длиной волны,
необходимо, чтобы с большим запасом выполнялось нераненство A.35).
Отметим, что на длине волныг ~Х теряет смысл аппроксимация электро-
магкитлых волн в терминах световых лучей.
Полное поле Е' в среде с учетом A.45) и A.39) можно загасать в виде
Е'= [l-2iriNxll)kr] Еш exp(tor-/fcr). A.47)
13-4- Диэлектрическая проницаемость линейной среды. Выражение
в квадратных скобках формулы A.47) можно с той же степенью точнос-
точности, т.е. при выполнении условия A.46),перегаса л. в виде ехр (-2тЩ^кг).
Тогда все выражение A-47) принимает вид
Е1 = ЕЫ expf/wr-ifc'r), A.48)
где обозначено
*' = (l + 2jrtfx@)*. A.49)
Таким образом, мы видим, что при падении в среду амплитуда напряжен-
напряженности Еы электрического поля электромагнитной волны не изменяется,
а все изменение сводится к малому изменению по величине (но не по на-
направлению) волнового вектора. Конечно, это утверждение справедливо
при пренебрежении маной отраженпой волной (п. 1.33).
Вводя показатель преломлении среды пш на частоте поля w обычным
соотношением
' = иы (ш/с),
е подстановки A.50)
A.50)
A.49) получае
«ы = 1+2^х0>(^). A-51)
Из феноменологических уравнений Максвелла в среде величина пш может
быть связана с диэлектрической проницаемостью еш среды, представляю'
шей собой коэффициент пропорциональности между электрической ин-
индукцией Dw и напряженностью электрического поляЯ^;
пш=е^Р. A.52)
При написании соотношения A-52) мы положили магнитную проницав'
мость газообразной среды ранной единице. Из A.52) и A.51), учитывая
неравенство A.35),находим
бы = 1+47гЛ^хО)(ш;"). A-53)
Тем самым мы определили малое отличие от единицы для показателя лрс
ломленип пы и диэлектрической проницаемости еш газообразной среды
Отметим, что выражение A.53) оказывается справедливым в действи-
теныюсти н в том случае, когда условие A.35) не выполняется, т.е. когда
€w существенно отличается от единицы [15, § 77]. Следовательно, если
написать вместо A.49) соотношение
*'=(l+4;rtfxA)I/2*, . A-54)
то решение A.48) для Е' с таким it' будет точным решением ураннения
Максвелла A-38) вне рамок приближения зеванного поля. Зто легко про-
проверить. Подставляя A.48) в A-38),получаем
(ft2 -k'2)E' = -4iiN%2P{l) =
= -4irNk2Xil\b>;b>)E'. A.55)
¦ Сокращая на?', отсюда получаем соотношение
к'2 =k2(l+4vNx{>)), A.56)
которое,очевидно, совпадает с A.54).
13.5. Линейное отражение света от среды. Из выражении A-48) видно,
что интенсивность прошедшей в среду волны 1' = с |?''|I/2ir ранна интен-
интенсивности воллы в вакууме I = с |?-|*/2тг, так как все изменение в A.48)
сводится к изменению фазы воллы. Итак,
/' = / = c|?w|1/2jt. A-57)
В действительности соотношение A-57) не строго, так как имеется хотя
и малое, но конечное отражение электромагнитной волны от границы раз-
раздела вакуума с газообразной средой. Задача этого раздела — определить
интенсивность отраженной волны.
Как мы убедимся ниже, величина \Е'\, определяющая интенсивность
волны / в среде, отличается от величины \Е\, определяющей интенсивность

волны / в вакууме, на величину порядка Nx Е <Е. Есяи же обретаться к
A.47), то видно, что отличие Е' от Е составляет величину порядка ЬЕ ~
~Nx(>)kzE (см. A.45)). Эта последняя величина много больше Л^'0^,
так как мы предполагаем kz > 1 (т.е. г > \ см. конец п. 1.33). Поэтому
не удивительно, что при определении малой волны поляризации с напряжен-
напряженностью ЬЕ < Е была потеряна гораздо меньшая по сравнению с 5Е отражен-
отраженная волна. Теперь вопрос заключается в том, как восстановить и опреде-
определить напряженность поля и интенсивность отраженной волны.
Р н с, 1.9. Напряженности но-
нормалмюм падеижн световой
волны ш границу раздел! 2 = 0
со средой с учетом отраженной
Обозначим через Е" напряженность электрического ноля отраженной
от среды воины, которая распространяется в направлении z < О, обратном
направлению падающей воины (рис. 1.9). Тогда можно написать
Е" = Еы ехр (/шГ + ikz). A.58)
Есяи сравнить это выражение с A.39), то видно, что волновой вектор от-
отраженной волны, отличаясь направлением от волнового вектора к падаю-
падающей волны, совпадает с ним по абсолютной величине. Это вытекает из того,
что величина Е" удовлетворяет, как н Е, уравнению Максвелла A.40) без
превой части, т.е. в вакууме, где поляризация отсутствует.
Что касается направления вектора Е", то яспо, что он направлен также
вдоль оси х, как и вектор Е (и как вектора напряженности электричес-
электрического поля электромагнитной волны в среде). При этом все соотношении
между величинами можно записывать, опуская векторные значки.
На границе раздела среды и вакуума (При г = 0) правая часть уравнении
Максвелла A.38) испытывает скачок, так как величина РA изменяется
скачком в направлении z от нуля до конечного значения в среде. Если об-
обратиться теперь к левой части уравнении A.38), то можно заключить,
что скачок испытывает вторая производная от напряженности поля по z
(т.е. Ъ^Е'/Ъг2, входящая в оператор Лапласа). Есяи проинтегрировать обе
части уравнения A.38) по г, ограничившись бесконечно малым интервалом
интегрирования в окрестности границы раздела z = 0, го в правой части
A.38) мы получим нуль. Следовательно, возникающая в левой части при
интегрировании по z величины Ъ^Е'/Ъг2 первая производная ЬЕ'/Ьг долж-
должна быть непрерывна на границе раздела.
Делее, интегрируя еще раз обе части A.38) по 2, мы принодим к выво-
выводу, что и сама напряженность пони Е' должна быть непрерывна на гре-
нице раздела. Отметим, что второе слагаемое к2Е'ъ левой части A.38;
не нарушает всех этих соображений о непрерывности ввиду непрерывное
ти напряженности поля.
Итак, граничное усяовие непрерывности для полной напряженное^
поля при г = 0 имеет вид
Еш +?? =E'W A.59;
(полное поле в вакууме, соответствующее левой части A.59), складывает
ся из падающего и отраженного полей). Даяее, условие непрерывности пер
вых производных
ЪЕ/Ъг + ЪЕ"/дг = ЬЕ'/Ъг A.60)
с учетом зависимостей
Е = ЕЫ exp(rwf- ikz),
exp(/tjf-((t'z),
A.61)
(величина it'определяется соотношением A.56)) приобретает вид
Чтобы найти напряженность поля Е'^ отраженной волны, нужно исклю
читьиз A.59) и A.62) веничинуЯ^. Это достигается ношенным деле
нием A.62) на A.59):
k(Ew-E^)=k'(E03+EZ). A.63)
Учитывая, что ??, < Еш, а также подста
A.49) для к', находим
i A.63) выражение A.56) ига
A.64)
откуда
<. = - 1гЛГхA)(ы;ы)Я„. A.65)
Именно эта оценка использовалась в начале данного раздела для Е" ¦
Коэффициент отражения Дш определяется как отношение интенсивносп
отраженной волны к интенсивности падающей волны:
R^=iE^/Eu\2=4iNxA\^;^)\2 <i. A.66)
Мы видим, что лишь маяая часть интенсивности электромагнитной волнь
отражается от границы раздела вакуума с разреженным газом. Величин;
Дш становится не малой лишь для конденсированных сред, когда JVxA) ~-1
13.6. Заключение. Как изменение электромагнитной волны в среде
так и отражение волны от плоскости раздела в линейной оптике определи
ются линейной восприимчивостью атома хA'(ш1 w) ¦ Через нее же выража
ется линейный показатель преломления среды и диэлектрическая прони
цаемость среды на частоте и. Единственная величина, которая характери
эует разреженную газообразную среду в нерезонанспом случае, - это числе
атомов газа Nb единице объема.

§ 1.4. Линейное поглощение света
1.4-1- Введение. В предыдущем парагрефе мы предполагали, что линейная
восприимчивость носит нерезонансный характер. В соответствии с резуль-
результатами § 1.2, если в линейной восприимчивости реализуются однофотон-
ные резонансы со * wmn частоты внешнего электромагнитного поля с час-
частотой какого-либо разрешенного связанно-связанного атомного перехода,
то ее величина х*'\ш; w) становится комплексной.
Сразу подчеркнем, что такая комплексность невозможна для состояний
т в непрерывном спектре, так как мы убедились в конце п. 1.2.3, что одно-
фотонная ионизация из основного состояния атома, приводящая согласно
A.29) к мнимой части х'1', не имеет места для частот оптического диапа-
диапазона.
Однако из возбужденного состояния т атома ионизация возможна
(л. 1.2.4), что приводит к ионизационной ширине A31) резонансного
уровня т (изт„ « ш). При этом фотоны внешнего электромагнитного поля
выбывают из светового пучка, что приводит к уменьшению его интенсив-
интенсивности по мере прохожнения в газообразной среде. Это и является одним из
механизмов, приводящих к поглощению света.
Другой механизм поглощения света при резонансном возбуждении
дискретного состояния т обусловлен спонтанным высвечиванием этого
состояния путем испускания каскада фотонов различных энергий (п. 1.2.4а).
Фотоны же из падающего светового пучка выбывают.
Если речь идет о рэлеевском рассеяния, то хотя спонтанно излучеильш
фотон и имеет ту же частоту, что и фотон внешнего электромагнитного по-
поля, поглощенный атомом, но направление излучения спонтанного фотона
может быть произвольным, в то время как направление фотона внешнего
электромагнитного поля строго фиксировано (вдоль оси г). Таким обра-
образом, возникающее рассеяние света с той же частотой приводит к ослабле-
ослаблению светового пучка, распространяющегося вдоль оси z, т.е. также приво-
приводит к линейному поглощению света. При этом очевидно, что полное чнспо
фотонов, распрострепяющихся во всех направлениях, остается неизменным.
Конечно, определенное поглощение света в среде сохраняется и прн уве-
увеличении расстройки резонанса вплоть до полностью нерезонансного случая.
Однако в нерезонансном случае мнимая часть линейной восприимчивости
весьма мала, и по этой причине мы ограничимся здесь лишь рассмотрением
резонансного случая.
1.4.2. Коэффициент поглощения. Выражение A.48) для напряженности
поля электромагнитной волны в среде сохраняет силу и в случае, когда
лииейнан восприимчивость х*1\ь>; ш) становится резонансной и сущест-
существенно комплексной. Подставляя (Ы9) в A.48), запишем эту напряжен-
напряженность в виде
Е'~Ешехр [((«jf -ife(l + 2nNRex{l) + 2irNilmxiiy)] ¦ A-67)
Прн написании этого выражения мы пренебрегли малым изменением интен-
интенсивности прошедшей волны из-за отражения от границы раздела (п. 135).
В выражения A.67) величина х*° определяется соотношением типа
A.25) прн спонтанном высвечивании фотона с частотой v после резонансно-
резонансного поглощенля фотона внешнего электромагнитного поля с частотой и.
Мнимая часть ЬпхA>в A.67) приводит к экспоненциальному убыва-
убыванию напряженности поля по мере увеличении z с показателем экспоненты,
не зависящим от интенсивности света (закон Бугера). Если определить
Г(г) = /'@)ехр(-«г), A.68)
то величина к называется коэффициентом поглощения электромагнитно-
электромагнитного поля в среде. Величина к'1 характеризует эффективную длину, на ко-
которой происходит уменьшение интенсивности падающего света в е рез.
Из A.67) и A.68) сучетом Г~\Е'\2 получаем
«= -4тгМЬпхA)(ш; ш)- A.69)
Из A.69) видно, что к не зависит от ?". Тот факт, что к пропорциональ-
пропорционально N, называется законом Бери. Так как к > О, то мнимая часть восприим-
восприимчивости должна быть отрицательной величиной.
Подставляя A.22) в A.69) и рассматривая дня простоты случай точно-
точного резонанса, находим, что коэффициент поглощения к имеет вид
к = 4п№Т? \(rmne)\2. A.70)
Вдали от резонанса величина к быстро уменьшается. Подставляя A.22) в
A.69), для этого случая получаем следующую опенку;
ie*4irNkrm\(rmf,e)\2(o>mn~o>y2. A.71)
В соотношениях A-70), A.71) величина Гтг как и ранее, обозначает ши-
ширину резонанса. В ремках рассматриваемой модели величина Тт в зависи-
зависимости от конкретной ситуации определяется либо вероятностью однофо-
тоиной ионизации из возбужденного состояния т, либо спонтанной релак-
релаксацией этого состояния, приводящей либо к рэлеевскому рассеянию, либо
к СКР. Соответственно дня вычисления Гт необходимо воспользоваться
формулами A.31) (ионизация), A.17) фалеевское рассеяние) A.20)
(СКР). В реальной ситуации необходимо учитывать механизмы уширенин
резонанса, рассмотренные в п. 1.2.4.
1.4.3. Заключение. Основной вывод, следующий из материала, приведен-
приведенного в данном парагрефе, заключается в том, что в рамках линейной опти-
оптики процесс поглощении света определяется линейной восприимчивостью
ХA), являющейся константой, харектеризующей вещество и не зависящей
от интенсивности света. Это обстоятельство и определяет феноменологи-
феноменологические законы Б утере и Бере.
§ I J>. Преломление электромагнитной волны
при падении волны под углом к границе раздела сред
1.5.1, Введение. В § 1.3 мы рессматривали нормальное падение электро-
электромагнитной волны на границу раздела вакуума с газообразной средой.
Обратимся теперь к случаю, когда Волновой вектор к падающей волны со-
ставляет некоторый угол а с нормалью к плоскости раздела z = 0. Задача
этого параграфа состоит в том, чтобы рессмотреть, как в приближении
заданного поля возникает слабая волна линейной поляризации в среде.
Мы увидим, что эта волна, складывансь с исходной волной, приводит к
результирующей суммарной волне, волновой вектор которой имеет не-
3. Н,БЛепоне 3*

' 1
ув у
/Вакуум
0
*2
* >УУ
я-
Среда
*-
z
Р и с. 1.10. Волновые векторы падаю-
падающей и преломленной электромагнитных
волн при падении волны под углом к гра-
границе раздела среды и вакуума
сколько иное направление, чем вектор к падающей волны. Это явление
называется преломлением света. Конечно, ясно, что в газообразной сре-
среде изменение направления является малйм по сравнению с а.
Как уже отмечалось в п. 1.3.5, помимо слабой волны линейной поляри-
поляризации, возникает также отраженная электромагнитная волна. Однако мы
видели, что при z > X влиянием отраженной волны на волну поляризации
можно пренебречь. Поэтому дальнейшее изложение будет аналогично
рассмотрению в п. 1.3.2 и 1.3.3, т.е. мы будем пренебрегать возникнове-
возникновением отраженной волны.
1.5.2. Уравнение Максвелла в приближении заданного поля. Обозначим
напряженность малого электрического поля волны поляризации, как и
ранее, через ЬЕ. Уравнение Максвелла для этой величины в приближении
заданного поля имеет вид A.44). Как и выше, будем считать, что ось z
направлена перпендикулярно плоскости раздела вакуума и среды. Падаю-
Падающую электромагнитную волну будем считать для простоты, как и выше,
линейно поляризованной. Вектор напряженности электрического поля Е
этой волны направим вдоль оси х.
Рассмотрим теперь случай, когда волновой вектор к падающей электро-
электромагнитной волны расположен в плоскости yz и составляет угол с нормалью
к плоскости раздела, как уже отмечалось, равный а (рис. 1.10). Волновой
вектор волны поляризации также лежит в плоскости yz, но имеет иное
направление, нежели а. Из условия поперечности электромагнитного поля
следует, что направление вектора 5? должно быть перпендикулярно на-
направлению волнового вектора волны поляризации. Следовательно, как
и Е, вектор ЬЕ также направлен вдоль оси х.
Перепишем теперь уравнение A.44) в скалярной форме, выделив те
переменные у и z, от которых зависит поле волны поляризации:
Ь2ЬЕ(у,гIЬу2 +Ъ2ЬЕ(у, z)lbz2 + к2 bE(y,z)= ¦ :
= -4nNk2xA)Euexp(icot-ikyy-ikzz). ' j^W^' <L72)
Здесь ку и kz - проекции волнового вектора к на соответствующие оси
координат, так что к2 = ку + к\. " *сй*4& -
эординат, так что к - ку т «,z .
Решение уравнения A.72), удовлетворяющее граимчио^.уеяовию от-
отсутствия волны поляризации на границе раздела среды С вакуумом, т.е.
34
при z = 0, находится непосредственно (см. в этой связи A.45)) :
8%z)= -2niNxA)k2kzlzEw X
X ехр (гш - iky у - ikz z). A.73)
Складывая волну поляризации A.73) с падающей электромагнитной
волной, получаем результирующее значение полной напряженности элек-
электрического поля излучения в среде Е' - Е + ЬЕ:
E'(y,z)=[l -2niNx{l)k2k-zlz]X
X Ew expO'cor - ikyy - ikzz). A.73)
В случае нормального падения света в среду из A.74), как должно быть,
получаем выражение A.47).
Аналогично тому, как был сделан переход от A.47) к A.48) при отка-
отказе от приближения заданного поля, из A.74) получаем
Е'(у, z) = exp[-27n7VxA)A:2 kzl z] X
X Еш ехр (kor - iky у -ikzz). A-75)
Выражение A.75) можно переписать в виде
Е'(у, 2) = Еш ехр(гсог - ikyy - ik'z z), A.76)
где обозначено (см. в этой связи A.49))
k^k.-HnNx^kH;1. A.77)
1.5.3. Поворот волнового вектора в среде. Обратимся теперь к анализу
полученного решения A.76), A.77) для электромагнитного поля излу-
излучения в среде. Прежде всего мы видим, что волновое число ку вдоль оси .у
Не изменилось при переходе из вакуума в среду. Это с физической точки
зрения объясняется однородностью рассматриваемой системы в направле-
направлении у. Напротив, волновое число kz заменилось на к'г. С точки зрения
геометрической оптики световых лучей это соответствует повороту на-
направления а электромагнитной волны при попадании в среду. Оценим угол
такого поворота tp. Геометрия малого преломления светового луча при
Попадании в среду показана на рис. 1.10. Угол а' представляет собой угол
между нормалью к плоскости раздела и волновым вектором к' луча в сре-
среде. Очевидно, что тогда у = а — а'.
По определению угла а имеем sin а = ку/к. С другой стороны, из
рис. 1.10 можно связать угол у с углом а:
A^ = (A:;-A:z)sina. A.78)
Отсюда получаем
y
С учетом выражения A.77) для kz из A.79) находим
A.79)
A.80)
()
Естественно, при нормальном падении (а = 0)из A.80) получаем, что
= 0. При произвольном угле падения а, когда ky~kz ~ к, малость угла
реломления $<\ (те ^^a) б
р
преломления
3
(т.е.
, д kykz к, малость угла
обеспечивается, как видно из A.80), усло-
35

вием Л*хA) < 1 (см. A.35)). При этом согласно A.77) имеем к'г - kz <
<kz.
Соотношение A.80) легко связать с хорошо известным правилом связи
углов падающей и преломленной волны (так называемым законом сину-
синусов, см. введение к гл. 1):
sina/sina' = ww = еЦ2. A-81)
Здесь ew - диэлектрическая проницаемость газообразной среды, а пш— ее
показатель преломления. В данном случае а' = а - <р, причем <р < а, так что
левая часть A.81) может быть переписана в форме 1 + ipctga. Что касается
правой части, то согласно A.51)она записывается в виде 1 + 2тгЛгх^1 (со; со).
Следовательно, из A.81) находим
<p=27rWtgaxA)(co; со). A.82)
Так как ку = ?ztga, то видно, что выражения A.82) и A.80) совпадают,
как и должно быть.
На процесс преломления можно посмотреть несколько иначе. Направим
теперь вектор падающей электромагнитной волны к вдоль оси z. Тогда гра-
граница раздела вакуума и среды для этой волны будет различна в различных
точках у по фронту волны. Это приводит к зависимости электромагнит-
электромагнитных свойств среды от координаты у. Итак, в соответствии со сказанным
выше можно сделать заключение, что если среда неоднородна относительно
поперечной координаты у по направлению к оси z падения электромагнит-
электромагнитной волны, то имеет место изменение направления волны — появляется ма-
малая составляющая электромагнитной волны вдоль оси у.
Что касается отраженной волны, то из уравнений Максвелла с очевид-
очевидностью следует, что для нее к'у=ку, а к; = —кг. Таким образом, имеет
место хорошо известный закон о равенстве угла падения и угла отражения.
Указанные соотношения следуют из факта отсутствия поляризации в ва-
вакууме, т.е. при z < 0.
1.5.4. Падение пространственно неоднородного светового пучка в линей-
линейную среду. Неоднородность по у, о которой шла речь в предыдущем разде-
разделе, может возникать не только при падении волны под углом к границе
среды и вакуума, но и из-за зависимости напряженности Е падающей
электромагнитной волны от поперечной координаты у. Например, если мы
имеем дело с пространственно неоднородным пучком света, интенсив-
интенсивность которого обращается в нуль при достаточном удалении от оси пуч-
пучка, то в такой реалистической ситуации имеет место зависимость от попе-
поперечной координаты г цилиндрической системы координат г, z, ф. Одна-
Однако в целях математической простоты мы останемся, как и выше, в рамках
декартовой системы координат и будем предполагать, что Е зависит толь-
только от у, а от координаты х не зависит.
Рассмотрим, как происходит преломление такой волны, на простейшей
зависимости Е от координаты .у, которая удовлетворяет в вакууме урав-
уравнению Максвелла
Ъ2Е/Ъу2 + Ь2Е/Ьг2 + к2Е = 0, A.83)
а также второму уравнению Максвелла
ЬЕу/Ьу + bEjbz = 0. A.84)
36
Здесь к = о>/с. Уравнению A.84) мы удовлетворяем, выбирая направле-
направление Е вдоль оси х Тогда Еу ~ Ez = 0. А уравнению A.83) удовлетворяет
решение, как легко непосредственно убедиться, в форме
Е = Ех = Еш A -у/а) ехр(-гЬ). A.85)
При этом величина а характеризует расстояние, на котором изменяется
напряженность поля в поперечном направлении у, т.е., грубо говоря, раз-
размер светового пучка. Отметим, что во всех этих формулах мы считаем
выделенным экспоненциальный фактор ехр(гсог), посредством которого
напряженность поля зависит от времени.
Итак, пусть электромагнитная волна вида A.85) нормально падает из
вакуума в газообразную среду, причем граница раздела представляет собой
плоскость z = 0. Нашей целью является определение электромагнитного
поля в среде. Уравнение Максвелла в приближении заданного поля имеет
вид (см. A.44))
Ъ2ЪЕ(у,z)/by2 +Ь28Е(у, z)/bz2 +к2ЬЕ(у, г) =
= -4nNk2x{l)Eol(\ -y/a)exp(-ikz). A.86)
Здесь ЬЕ(у, z) - напряженность электрического поля малой электромаг-
электромагнитной волны линейной поляризации в среде. При выводе уравнения A.86)
использовано в правой части выражение A.85) для электрического поля
падающей электромагнитной волны.
Решение уравнения A.86) находится непосредственно. При этом исполь-
используется граничное условие ЬЕ(у, z = 0) = 0:
8E(y,z) = -2mkzNxU)Ew(l -y/a)exp(-ikz). A.87)
Легко видеть, что в отсутствие зависимости от поперечного размера а из
A.87), как и должно быть, получается выражение A.45).
Мы видим, что вектор ЬЕ, как и Е, направлен вдоль оси х. Складывая
A.87) и A.85), получаем полное поле электромагнитной волны в среде:
Е'(у, z) = A - 2тгШХ°}кг)ЕшA -y/a)exp(-ikz). A.88)
Аналогично переходу от A.47) к A.48) перепишем выражение A.88)
вне рамок приближения заданного поля:
Е'(У.z) = Еы{\ -у/а)exp(-ft'z), A.89)
где
к' = A +2nNxU))k.
A.90)
Выражение A.90) совпадает с A.49). Таким образом, из A.89) можно
сделать заключение, что возникновение линейной поляризации среды
не искажает пространственной неоднородности распределения интенсив-
интенсивности в пучке света. Определяемое A.90) изменение волнового числа в
среде по сравнению с вакуумом оказывается таким же, как и для плоского
бесконечного фронта монохроматической электромагнитной волны. При
этом, как следует из приведенного вывода, ввиду произвольности вели-
величины а фронт с любой степенью неоднородности не искажается в линейной
среде. В гл. 3 мы увидим, что в нелинейной среде это совершенно не так,
возникают эффекты фокусировки света и пр.
37

1.5.5.*3аключение. Обычно закон преломления света в линейной среде
выводится в рамках геометрической линейной оптики световых лучей -
падающего и преломленного. Целью этого параграфа был вывод закона
преломления в рамках волновой оптики, так как именно таким путем в
гл. 3 будет рассмотрено явление нелинейного преломления в газообразной
среде. Кроме того, мы доказали здесь, что в линейной среде пространст-
пространственно неоднородный световой пучок распространяется без искажения
своего профиля.
§ 1.6. Поляризация электромагнитного поля
в линейной среде
1.6.1. Введение. Термин поляризация мы употребляем в этой книге в двух
смыслах. Если говорят о поляризации атома, то под этим понимают сред-
средний дипольный момент атома, индуцированный электромагнитным полем.
Под поляризацией электромагнитного поля мы понимаем характер движе-
движения вектора электрического поля электромагнитной волны. В этом па-
параграфе рассматривается вопрос, как изменяется поляризация электро-
электромагнитного поля при распространении электромагнитной волны в линейной
газообразной среде. Отметим, что мы будем рассматривать только пол-
полностью поляризованный свет. Произвольная частично поляризованная
электромагнитная волна может быть представлена в виде суперпозиции
двух эллиптически поляризованных волн [26, с. 163, задача 2]. Параметры,
характеризующие частично поляризованный свет, называются параметрами
Стокса [26, с. 162]. В случае полностью поляризованного света параметры
Стокса принимают определенные значения [26, с. 162, примечание 1].
Они связаны с вводимыми ниже углами, характеризующими полностью
поляризованный свет, хорошо известными соотношениями, которые мы
приводить не будем [26, § 50].
1.6.2. Параметры, характеризующие эллиптически поляризованную
электромагнитную волну. Рассмотрим наиболее общий случай полностью
поляризованной электромагнитной волны, падающей в линейную среду.
Вещественное электрическое поле Е такой волны запишем в виде
Е = Ё + Ё*. A.91)
Вектор Е соответствует бегущей в направлении оси z электромагнитной
монохроматической волне с частотой со и волновым вектором к (его
длина fc = co/c), т.е.
Ё - Ew exp(icor - ikz). A.92)
Вообще говоря, комплексный вектор Еш расположен в плоскости ху,
перпендикулярной направлению распространения электромагнитной вол-
волны z. Этот вектор можно разложить по двум единичным базисным векто-
векторам в плоскости ху, в качестве которых удобно выбрать не единичные
векторы ех и еу вдоль осей х и у соответственно, а их суперпозиции
е+ = -2~xl\ex +iey), e. = 2~l'2(ex - iey). A.93)
(это базисные векторы так называемой сферической системы координат).
38
Итак, в общем случае имеем
Еы=Ае+ + Ве_, A.94)
где А, В - комплексные коэффициенты разложения, являющиеся скаля-
скалярами.
Эллиптически поляризованная волна характеризуется определенным
видом коэффициентов в разложении A.94). Именно,
Еш =ЕШ [cos@ +77/4)exp0V>)«?+ +
+ cos@ - 77/4) exp(-fV)<?_]. A.95)
Выясним физический смысл углов в и <р в A.95). Покажем сначала,
что величина tg0 определяет отношение главных полуосей эллипса поля-
поляризации. Найдем квадрат модуля напряженности поля:
\Е\2 = \Ё + Е*\2 =(El/2)[l -cos20cosBfa- 2ш)]. A.96)
При получении этого соотношения были использованы легко проверяемые
соотношения ортогональности для единичных векторов f, и «.:
(е+е.) = -1, (е+е+) = (е.е.) = 0. A.97)
Максимальное значение
2kz - 2atf = тг:
\Е\2 достигается согласно A-96) прн
Аналогично находим минимальное значение
2kz - 2oJt = 0 и равно
A.98)
min. Оно достигается при
l*lmin=*wsin'0. A.99)
Отметим, что максимальное и минимальное значения меняются ролями при
угле |0|>тг/4.
Выражения A.98) и A.99) представляют собой квадраты главных
полуосей эллипса поляризации эллиптически поляризованной электромаг-
электромагнитной волны. Следовательно, отношение полуосей эллипса равно tgd, что
и утверждалось выше.
Из A.98) и A.99) следует, что при 0=0 эллипс вырождается в пря-
прямую, т.е. значение 0=0 соответствует случаю линейно поляризованного
8 плоскости ху поля. Далее, при 0 = ±тг/4 эллипс вырождается в круг, т.е.
-Значения 0 = ±тг/4 соответствуют право- (+) и лево- (-) поляризованным
Лолям в плоскости ху.
: Выясним теперь смысл угла у в A.95). Положим 2kz - 2Ш = 0.1огда,
jponiacHO A.99), длина вектора Е напряженности электрического поля
^-пны равна E^smO. А сам вектор Е, согласно A.92), A.91) и A.95),
[еет при 2kz — 2oit = 0 вид
Е = Ew[cos@ +jt/4)-cos@ -it/4)] [exp(/V>)«?+ -ехр(-/^)<?-] =
- E^ sinв[ехcos<p-ey sin<p]. A.100)
1ы видим, что угол if) определяет ориентацию полуосей эллипса относи-
[ьно лабораторных декартовых осей координат ху. На рис. 1.11 показан
'ипс, описываемый концом вектора Е с ходом времени.
39

Ш
ш
ш
(л)
т
<?
со
р +
О)
/77
U)
7$
V=U)
/77
п"
U)
т
и)
О)
пГ~
U)
из
и>
/77
пГ'
U)
Рис. 2.5. Диаграммы Фейимана для кубической восприимчивости иа частоте
падающей электромагнитной волны
ты со. Это восприимчивость
Х/Д1 =
У, СО, - СО, СО),
B.16)
которая отличается от рассмотренной выше соотношением между числом
поглощенных и испущенных фотонов. Она описывается диаграммами Фейн-
мана, изображенными на рис. 2.5. На рис. 2.6 в качестве примера приведена
схема процесса поглощения и испускания фотонов, соответствующая пер-
первой из диаграмм рис. 2.S.
Соответствующее этим графикам аналитическое выражение имеет сле-
следующий вид (в соответствии с правилами расшифровки диаграмм, данны-
данными выше):
mpq
r
t
]
X { К^тп ~ СО) (C0pn - 2CO) (Wqn - СО)] +
+ [(Ытп -w)cOpn(CO(?n -W)] + [(comn - C0)C0pn(C0(?n
+ [(comn + со) (copn + 2co) (coqn + со)] + [(comn + co)copn(со,„ + со)]'1 +
+ [(comn +co)copn(co(?n -co)]} . B.17)
Ниже (см. C.53)) мы увидим, что зта кубическая восприимчивость опре-
определяет первую нелинейную поправку к показателю преломления атомарно-
атомарного газа или к его диэлектрической проницаемости еы. Именно, если напра-
50
вить ось z вдоль вектора Еш, то
ew = 1 + 4nNx(-1^@; со)+4т7Л^х,7гг (со; со, —со.со)^^. B.18)
Здесь N— число атомов газа в единице объема.
Мы видели в гл. 1, что для однородной изотропной среды (атомарный
газ) величина Ху является диагональной по компонентам //', т.е. х« =
= X 5j/ • Следовательно, в линейной оптике диэлектрическая проницае-
проницаеРис. 2.6. Схема поглощения и
испускания фотонов для процесса
нелинейного возбуждения волны
поляризации с частотой ы, равной
частоте падающей электромагнит-
электромагнитной волны. Схема соответствует
первой из диаграмм Фейимана на
рис. 2.5
мость среды одинакова для всех направлений относительно направления
вектора Еш напряженности электрического поля волны излучения.
Однако в нелинейной оптике сильное световое поле приводит к анизо-
анизотропии среды. Если направить бесконечно слабое пробное поле с частотой v
так, что вектор его напряженности Ev параллелен Еы, то в соответствии с
B.18) диэлектрическая проницаемость газообразной среды для этого поля,
4.
ш
ш
U)
которую мы обозначим как е
имеет вид
>; со, -со, Р)Егы. B.19)
Если же направить вектор Е„ вдоль оси х, перпендикулярной оси г, то для
соответствующей величины е„ из B.18) получаем
е„ = 1 + 477ЛгхA)С; v) + 477Лгх^гг(»;; со, -со, v)E2w. B.20)
Вычитая B.20) из B.19),находим, что
е« _e-L=477MYC) -yC) )Е2 B 21)
v v \X-zzzz X-xxzz' cj * \*"*'1J
Итак, разность диэлектрических проницаемостей в параллельном и перпен-
перпендикулярном вектору напряженности Еш направлениях отлична от нуля
только за счет нелинейной поправки к диэлектрической проницаемости.
Это явление называется злектронным эффектом Керра в атомах
Возникновение нелинейной поправки в B.18) обусловливает также ши-
широко известное нелинейно-оптическое явление - самофокусировку ин-
интенсивных световых пучков в газах (гл. 3), связанную с неоднород-
неоднородностью напряженности электрического поля волны излучения в направле-
направлении, перпендикулярном ее распространению.
Нелинейная кубическая восприимчивость Xijki(v> ш' v> ~co), как мы уви-
увидим в гл. 3, ответственна также за такой широко распространенный про-
процесс, как вынужденное комбинационное рассеяние света (ВКР). Полное
выражение для этой восприимчивости можно записать, используя прави-
4* 51

/7 I W
ai
4 4L
Я
/77
+
/77
Рис. 2.7. Диаграммы фёйимана дли нелинейной кубической
восприимчивости, определяющей процесс вынужденного комби-
комбинационного рассеяния
Рис. 2.8. Схема поглощения и испускания фотонов для про-
процесса вынужденного комбинационного рассеинии
ла построения диаграмм Фейнмана по аналогии с тем, как это делалось
выше. На рис. 2.7 представлены диаграммы Фейнмана для нелинейной
восприимчивости, определяющей процесс ВКР. На рис. 2.8 показана схе-
схема атомных уровней и процессов поглощения и испускания фотонов при
ВКР, из которой видна сущность явления. Детально процесс ВКР, исполь-
использующий указанную нелинейную восприимчивость, будет рассмотрен в
гл. 3, и мы здесь не будем анализировать его подробно (см. также § 2.2).
Очевидно, возможны и другие кубические восприимчивости, отличаю-
отличающиеся другим соотношением между числом поглощенных и испущенных
фотонов и различными частотами взаимодействующих полей. Так, напри-
например, в случае трех световых волн с различными частотами coi, со2, <*>з
возникает кубическая восприимчивость вида Хцк1(У> wi.Wj,<^з), где v =
= a>i + co2 + ^з — частота волны индуцированной нелинейной поляризации.
Тот факт, что нелинейная восприимчивость зависит от частот всех трех па-
падающих волн, является обоснованием на атомном уровне возникновения
связанных волн в нелинейной среде ( § 3.4).
2.1.4. Нелинейные восприимчивости высших порядков. При увеличении
интенсивности света, взаимодействующего с атомом, становятся существен-
существенными следующие члены разложения поляризации атома в ряд по степеням
напряженности поля B.1). Вслед за кубической начинает играть существен-
существенную роль нелинейная восприимчивость x^S* • Простейшее физическое явле-
явление, обусловленное восприимчивостью х > - это процесс возбуждения
пятой гармоники поля падающего в среду излучения. Возможны и другие
процессы.
Возбуждение высших гармоник при взаимодействии излучения оптичес-
оптического диапазона частот с атомарными газами является одним из наиболее
перспективных методов создания источников когерентного излучения в"
ультрафиолетовом диапазоне частот (§ 3.2), поэтому высшим порядкам
нелинейной восприимчивости уделяется большое внимание.
52
В настоящее время не возникает проблем, связанных с использование*
для возбуждения поля оптического диапазона частот с очень высокой на
пряженностью с целью выявления эффектов высших нелинейных восприим
чивостей. Легко можно достигнуть напряженности поля излучения импульс
ного лазера вплоть до атомной напряженности. Основная трудность, возни
кающая при использовании высших нелинейных восприимчивостеи
состоит в необходимости разделения эффектов от так называемых "пря
мых" нелинейных процессов, обусловленных высшими нелинейным!
восприимчивостями, и "каскадных" нелинейных процессов, обусловленны:
низшими нелинейными восприимчивостями. Они идут через реально засе
ляемые возбужденные состояния и обязаны новым электромагнитные
волнам, возникающим в среде. Так, например, конкуренцию процесс]
возбуждения пятой гармоники, о котором шла речь выше и который опре
деляется нелинейной восприимчивостью х^Н^со; ш, со, со, со, со), може
оказать процесс, обусловленный каскадным взаимодействием, заключаю
щимся в возбуждении третьей гармоники падающего излучения и во взаи
модействии третьей гармоники (частота Зсо) и двух фотонов исходной
поля электромагнитного излучения частоты со. Соответствующая нелиней
ная кубическая восприимчивость имеет вид х^3*Eсо; Зсо, со, со). Расчеты i
эксперименты [35] показывают, что восприимчивости для каскадных не
линейных процессов лишь незначительно меньше, чем восприимчивоси
прямых процессов с соответствующим числом поглощаемых фото
нов. Каскадные процессы должны, таким образом, приниматься во вни
мание.
В настоящее время рассчитаны и измерены высшие восприимчивости ато
марных газов вплоть до х .Детальное обсуждение вопросов о расчетах и и:
мерениях высших нелинейных восприимчивостеи содержится в [13, 35, 36]
Рис. 2.9. Диаграмма Фёйимана,
описывающая секулириый член в
кубической восприимчивости на ча-
частоте и падающей электромагнит-
электромагнитной волны
а>
и»
и>
21.5. Устранение секулярных членов в нерезонансной нелинейно!
восприимчивости. В рассмотренных выше аналитических выражениях дл*
нелинейных восприимчивостеи встречаются слагаемые, которые формальнс
обращаются в бесконечность даже в общем нерезонансном случае. Рассмот
рим, например, диаграмму Фейнмана для кубической восприимчивости
C) , .
Xifki Iе0; w> —со, ш)> ответственной за нелинейную часть показателя пре
ломления на частоте со. Она показана на рис. 2.9 (это не что иное, как
вторая диаграмма на рис. 2.5). Далее мы рассматриваем здесь лишь слагав
мое этой диаграммы, в которой р - п. Ему соответствует аналитическое
53

выражение (см. второе слагаемое в B.17))
mq
rnm rlnn rnq
[(С0т„ - СО) С0„„ (СО,,, - СО)]"
B.22)
которое формально равно бесконечности, так как со„„ = 0. Такие расходя-
расходящиеся члены называются секулярными.
Секулярные члены исчезают, если при определении среднего значения
дипольного момента атома в состоянии я в энергетическом знаменателе,
входящем в члены типа B.22), использовать не энергии ?„ невозмущенно-
невозмущенного гамильтониана, а точные энергии ?„ гамильтониана с учетом взаимо-
взаимодействия с электромагнитным полем. Тогда в B.22) входит величина
?>;,/, = ?„-?„, отличная от нуля, и формальные бесконечности исчезают.
Более того, оказывается, что в нелинейных восприимчивостях, в частности
в выражении B.17) для хC)(ш; ш> -со, со), слагаемые, содержащие со„„,
всегда взаимоуничтожаются, так что суммирование в B.17) можно произ-
производить лишь по состояниям рФп, для которых теперь уже в рамках рас-
рассматриваемого четвертого порядка теории возмущений энергию состояния
я в энергетических знаменателях можно считать невозмущенной (учет
ее возмущения полем отразится на членах следующего, шестого, порядка
теории возмущений).
Члены четвертого порядка теории возмущений, вносящие вклад в
Х^3*(со; со, -со, со), появятся в рамках рассматриваемого подхода с точ-
точными энергиями ?„ и из выражения для линейной восприимчивости, запи-
записанного в виде
х? W;«) = 2 rlnm rln шт - ал - со)-1 + (аж - ал + со)-1 ]. B.23)
т
При этом нужно учесть, что
in'&n-X^EiEj. B-24)
Подставляя B.24) в B.23) и разлагая B.23) в ряд по /?/?), мы получаем
искомые члены, вносящие вклад в x^3*(w; w> - со, со), помимо указанных
выше. Детальные выражения для этих членов приведены в [13, п. 2.6.5].
Отметим, что в линейной восприимчивости проблема секулярных слагае-
слагаемых не возникает (она и не рассматривалась в гл. 1), так как они обра-
обращаются в нуль и по более простой причине: при т=п диагональный матрич-
матричный элемент гпп от координаты равен нулю вследствие закона сохранения
четности атомных состояний. Однако в случае нелинейной восприимчивости
это не так, так как состояния р и я в выражении B.17) имеют одинаковые
четности.
2.1.6. Расчеты нерезонансной нелинейной восприимчивости. Расчеты не-
нерезонансной нелинейной восприимчивости можно провести, используя
нестационарную теорию возмущений высших порядков по взаимодействию
поля с атомом [6, гл. 2]. Основные трудности, возникающие при таких
расчетах, те же, что и при расчетах линейно-оптических констант (п. 1.1.6).
Напомним, что одна из трудностей состоит в необходимости учета бесконеч-
бесконечного числа состояний непрерывного спектра рассматриваемого атома, по
которым проводится промежуточное суммирование. В то время как для
54
xahf I I
i i i
3 0,0U 0,08 0,12
п=1
п=2
п-3 n=U
Рис. 2.10. Кубическая иосприимчивость XzzzzCbj; <*>, <*>, ") ДОЯ основного ее
стояния атома водорода как функция частоты cj падающей электромагнитной волиь
В качестве единицы взято статическое значение этой восприимчивости х„3^(ш -> 0)
расчета линейной восприимчивости требуется выполнить только одно сум
мирование, в случае нелинейной восприимчивости их несколько, и это до
полнительно усложняет расчеты [5]. Другая трудность, как уже отмечалоа
в п. 1.1.6, заключается в отсутствии строгих аналитических выражений дл>
волновой функции оптического электрона в сложном атоме.
Как всегда, наиболее прост расчет нелинейной восприимчивости атом:
водорода. В качестве примера можно привести расчет восприимчивосп
Х^3*Cсо; со, со, со) как функции со, выполненный в работе [5]. Использо
валась кулоновская функция Грина. Результаты расчета приведены н;
рис. 2.10 для основного состояния 15 атома водорода. Резонансы соответ
ствуют частотам электромагнитного поля со = uqnl3, где я = 15, a q - 2Pi
IP - возбужденные состояния атома водорода. Видно, что величина х^3*
изменяет знак при прохождении резонансных значений частоты, что нахо
дится в соответствии с формулой B.15). Изменение знака имеет месте
также и в межрезонансном промежутке между уровнями ЗР и 4Р.
Результаты расчета нелинейной восприимчивости атома водорода имеют
однако, лишь иллюстративную ценность. Для практики необходимь
расчеты нелинейных восприимчивостей для ряда сложных атомов - щелоч
ных атомов, щелочноземельных атомов и атомов благородных газов (см
также § 3.2).
В качестве примера расчета восприимчивости х^Ч^со; со, со, со) дл*
щелочных атомов можно указать на работу [37]. Расчет проводился пс
формуле B.15). Интегрирование по угловым переменным в B.15) i
запись х^ в форме комбинации приведенных матричных элементов про
водится обычными методами теории углового момента и детально изложе
55

нов [38] (см. также [32]). При этом дня изотропной среды, каковой
является1 газообразная среда, и электромагнитного поля, линейно поляри-
поляризованного вдоль оси z, тензор x,yfc/Cco;co, со, со) имеет только одну отлич-
отличную от нуля компоненту Хгггг^;"'"'")- Эт0 леГК0 ПОНЯТЬ, ТЭК КЭК
гЕш-хЕы. Численные расчеты в [37] проводились для атомов щелочной
группы. Радиальные дипольные матричные элементы гтп, входящие в
B.15), вычислялись в во до родо подобном приближении. В суммах выраже-
выражения B.15) учитывался вклад 12 дискретных атомных состояний.
На рис. 2.11 представлена зависимость хC)Cс°; со> с°.ш) от ДДины вол-
волны X = 2т7с/со, рассчитанная для основного состояния атома натрия [37].
Видно, что х^3* имеет многочисленные резонансы (в соответствии с анали-
аналитическим выражением B.15)). Расчеты проводились в диапазоне длин
волн 0,5 - 3 мкм. Резонансы на рис. 2.11 соответствуют частотам со = сот„
и со = о>р„/2. Резонансные частоты со = со,,„/3 не показаны, так как они
соответствуют слишком большим длинам волн (малым частотам). Как
видно из рис. 2.11, в межрезонансных промежутках величина хC) может
обращаться в нуль (но может и не обращаться).
В работе [39] расчет величины хC)Cсо; со, со, со) уточнялся путем учета
спин-орбитального расщепления энергетических уровней атомов щелочной
группы: тем самым достигались более точные значения энергетических зна-
знаменателей в формуле B.15). Кроме того, были подставлены более кор-
корректные по сравнению с работой [37] значения дипольных матричных эле-
элементов. Очевидно, учет спин-орбитального расщепления существен, когда
с ним сравнима расстройка резонанса частоты атомного перехода и частоты
10
-32
Зр
10
10'
-33
10
-35
10
-36
6р 5S
Up 5p I Us 3d \зр Jtd
2,5 2,0
1,5
1,0 0,9 0,8 0,7 0,6 Л,мкм
Рис. 2.11. Кубическая восприимчивость XzzzzQ^ ы> ы>ы) [см*/эрг] для основ-
основного состоииии атома натрия как функция длины волны \ = 2яс/ы [мкм]. Заштрихо-
Заштрихована область с большим числом резоиаисов, близко расположенных друг к другу
56
Таблица 1.
Нелинейные атомные восприимчивости х
'(Kw; w,w,. .. ,
Единицы
см3 ¦ (см3/эрг)(*~1)/2 Ю3 1<Г43 10" Ю8
атомные 10' 10* 10 1
Примечание. Приведены результаты для основного состояния атома натрия в поле
лазера на стекле с неодимом; атомная единица х равна o3(o3/2Ry)' ~~ '' , где а -
боровскин радиус
поля со (или его второй гармоники 2со). Ввиду большого спин-орбиталь-
спин-орбитального расщепления в спектре атома натрия его учет важен практически для
всех частот со.
Расчет величины х^3Ч^; со, со, со) для щелочных атомов проводился
также в работе [40] (см. также [5]). Вместо прямого суммирования по
промежуточным виртуальным состояниям атома здесь использовался метод
функций Грина. Функция Грина строилась в приближении модельного по-
потенциала. Численные расчеты проводились лишь для фиксированных значе-
значений частоты поля со (конкретно — для частот неодимового и рубинового
лазеров). Аналогичные расчеты проводились в той же работе [40] и для
атомов благородных газов.
При проведении подобных расчетов и сравнении результатов разных ав-
авторов следует иметь в виду, что приведенные выше формулы для нелиней-
нелинейных восприимчивостей основывались на представлении напряженности
электрического поля электромагнитной монохроматической волны в виде
E(t) = Еы ехр (г соГ) + Е^ ехр (- гсоГ) = 2EU cos соГ.
Если же определять ее в виде
E(t)=EuCOSb}t,
то в рядах теории возмущений и соответственно в приведенных выше выра-
выражениях для х^* следует добавить множитель 2~к.
Помимо указанных выше, опубликованы многочисленные расчеты и дру-
других нелинейных восприимчивостей [5, 13], которые методически не отли-
отличаются от обсуждаемых выше расчетов х^3ЧЗсо; со, со, со).
В заключение этого раздела для ориентации читателя приведем в табл. 1
результаты расчетов, выполненных в работе [35] для нелинейных воспри-
восприимчивостей высших порядков атомов натрия вида х^К\Кш; со, со,..., со).
Эти данные по порядку величины могут быть использованы для приближен-
приближенных оценок и других нелинейных восприимчивостей. Величины х*** имеют
различные размерности. Порядки их величин, указанные в табл. 1, спра-
справедливы для нелинейных восприимчивостей в типичных межрезонансных
промежутках или в статическом пределе со -»¦ 0. В атомных единицах
(h = e=Me = l) все X(JC) ~ 1 при К> 1.
2.1.7. Заключение. Приведенное выше рассмотрение нелинейных атом-
атомных восприимчивостей показывает, что они обусловливают гораздо более
57

богатый спектр частот, излучаемых атомом, по сравнению со случаем, когда
играет роль лишь линейная восприимчивость. Нелинейные восприимчивости
определяют индуцированный дипольный момент атома в заданном состоя-
состоянии п, который периодически колеблется со временем. Однако частота этих
колебаний v может отличаться от частоты со падающей электромагнитной
волны (например, v = Зсо). В соответствии с полуклассической теорией
дипольного излучения атом будет излучать фотоны с частотой v. В этом
основное отличие от линейного случая (п. 1.1.6), где было v = со.
Таким образом, в нелинейном случае для упругого нелинейного рассея-
рассеяния, когда конечное состояние атома совпадает с начальным, частота испу-
испущенного фотона может отличаться от частоты падающего излучения.
Аналогично при неупругом нелинейном рассеянии света на атоме, когда
конечное состояние атома р отличается от начального я, спектр излучаемых
частот v значительно богаче, чем частота со - сор„ спонтанного комбинацион-
комбинационного рассеяния в линейной оптике.
§ 2.2. Резонансные нелинейные атомные восприимчивости
2.2.1. Введение. Из выражений для нелинейных восприимчивостей, приве-
приведенных в предыдущем параграфе, видно, что все они содержат определен-
определенное количество энергетических знаменателей. Если эти знаменатели не
являются аномально малыми, то, как правило, эффекты нелинейности
достаточно малы, коль скоро напряженность электрического поля падаю-
падающего электромагнитного излучения мала по сравнению с характерной атом-
атомной напряженностью. (Напомним, что в атомных единицах х**' ~ 1)
Поэтому для того чтобы наблюдать нелинейные эффекты, стремятся осу-
осуществить либо квазиреэонансную ситуацию, когда расстройка резонанса «
хотя и мала по сравнению с частотой поля, но велика по сравнению с харак-
характерными ширинами атомных уровней, либо точный промежуточный резо-
резонанс, когда расстройка резонанса становится меньше ширины резонанса.
Однако следует иметь в виду, что в случае точного резонанса появляется
конкурирующий канал перехода оптического электрона в непрерывный
спектр. Этот переход может быть как одно-, так и многофотонным. Очевид-
Очевидно, что конкуренция однофотонной ионизации наиболее существенна.
Вероятности однофотонной ионизации из возбужденных состояний обсуж-
обсуждались выше (см. формулу A.31)), а случай многофотонной ионизации
рассмотрен в § 2.4.
В нелинейном, как и в линейном случае (п.1.2.2), любой резонанс можно
описать соотношением вида B.15), написанным в рамках теории возмуще-
возмущений, добавив к соответствующему энергетическому знаменателю величи-
величину, iTm, где Гт — эффективная ширина резонанса. Конечно, количественно
лоренцев профиль контура справедлив только для механизма уширения,
вызванного наличием естественного времени жизни резонансного состоя-
состояния атома. Такие механизмы уширения, как доплеровское ушнрение и т.д.,
приводят к иным профилям, нежели лоренцев. Что касается ширины резо-
нансов, то их физическая природа такая же, как и в линейном случае
(п. 1.2.4). Отличие от линейного случая заключается в том, чго^ во-первых,
в нелинейном случае резонанс может быть не только однофотонным, но и
58
многофотонным. Во-вторых, в нелинейной восприимчивости может одно-
одновременно реализовываться не один, а несколько резонансов.
Рассмотрим методику учета промежуточного резонанса на примере не-
нелинейной восприимчивости x^3^C**J wi> WJ> шз)> описывающей процесс
возбуждения суммарной частоты v = а^ + со2 + со3. Одна из диаграмм Фейн-
мана для этой величины показана на рис. 2.12. На рис. 2.13 показана схема
процесса поглощения и испускания фотонов для данного физическо-
физического явления. Указанной диаграмме можно сопоставить с учетом добавок в
со,
Р —
со,
Рис. 2.12. Одна из диаграмм Фейимана дли нелинейной восприимчивости
xC'(f; Ы]< tJj, ы3), описывающей процесс возбуждении волны нелинейной полири-
зацни с суммарной частотой v = w, +'w, + ш3
Рис. 2.13. Схема поглощении и испускания фотонов для процесса, описываемого
диаграммой Фейимана на рис. 2.12
энергетические знаменатели эффективных ширин Гт следующее аналити-
аналитическое выражение:
C)
mpq
rnm rmp rpq rqn X
X{[(comn - со, + /Tm) (copn - со, - co2 + iVp) (со„„ - v
B.25)
Здесь Гт, Tp, Tq - эффективные ширины соответствующих атомных
состояний, причину уширения которых мы не будем конкретизировать
(п. 1.2.4). Конечно, эти ширины нужно добавлять только в том случае,
когда расстройка соответствующего промежуточного резонанса порядка
ширины или меньше ее.
Аналогичным образом добавляются ширины в другие многочисленные
слагаемые в формуле B.25), которые в ней опущены.
2.2.2 Влияние заселенностей уровней на нелинейные восприимчивости.
Выражение B.25) для резонансной нелинейной восприимчивости написано
в предположении, что промежуточные атомные состояния т,р, q реально
не заселяются полем электромагнитной волны. Это справедливо либо в
случае достаточно больших расстроек резонанса, либо в случае достаточно
больших ширин резонансных состояний, когда заселенность исходного
состояния близка к единице, а остальных состояний - к нулю.
59

Обратимся здесь к другому случаю, когда это не так, и рассмотрим в
качестве примера ту же диаграмму Фейнмана на рис. 2.12 для процесса
поглощения фотонов с частотами со!, со2, со3. Пусть в данном процессе
происходит реальное заселение промежуточного уровня р при двухфотон-
ном поглощении фотонов с частотой coi и с частотой со2 • Таким образом,
заселенность состояния р, которую мы обозначим через Np, существенно
отлична от нуля и сравнима с заселенностью исходного уровня я, кото-
«рую мы обозначим через Nn. Следовательно, теперь заселенность Nn от-
отлична от единицы. Влияние заселенности на линейную восприимчивость
было рассмотрено в гл. 1. Там оно было связано с однофотонным резо-
резонансным переходом я -*т. Здесь же мы имеем дело с двухфотонным ре-
резонансным переходом я -*р. Определим влияние заселения состояния р
при таком переходе на нелинейную восприимчивость х *3*-
Если атом находится в состоянии я, то его нелинейная восприимчи-
восприимчивость определяется выражением B.25). Так как вероятность заселения
состояния я равна Л^„, то, когда атом находится в состоянии я, его сред-
средний дипольный момент, а следовательно, и величина х^3* пропорцио-
пропорциональны величине Nn. Итак, выражение B.25) следует умножить на Nn.
Но этим решение проблемы не ограничивается. Так как атом может с
заметной вероятностью находиться в состоянии р, то его средний диполь-
дипольный момент равен
Для определения величины (р \г\р) нужно знать нелинейную восприим-
восприимчивость хC) в состоянии р. Для процесса, изображенного на рис. 2.12,
нелинейная восприимчивость в состоянии р определяется диаграммой
Фейнмана, показанной на рис. 2.14. Этой диаграмме соответствует еле*
дующее аналитическое выражение:
•~~ rnmrmp
X (со„р + со, + со2 -
(ы
тр
X
frp4r«nl
B.26)
Сумма по я отсутствует вследствие условия резонансности для процесса
двухфотонного возбуждения со, + со2 ** сор„. Кроме того, мы учли шири-
ширину только в резонансном энергетическом знаменателе.
Аналогичным образом в B.25) вследствие того же условия резонанснос-
резонансности исчезает сумма по р и выражение B.25) можно переписать теперь
в виде
Х$й(я) =
'pqrqn\
— COi — CO2 + i
("<,л-»'Г1-
)'1 2 г'пт г' (сот„ - ел )"» X
т
Так как вследствие условия резонансности со2 p
энергетическом знаменателе в формуле B.26) можно заменить
B.27)
то в первом
со
= сот„ -
ытр + со2 «сотр р
Аналогично во втором энергетическом знаменателе формулы B.26) можно
заменить
СО^р - СОз «
- V.
^ - СОр„ - СОз = дл
После этого видно, что первая сумма в B.26) совпадает с первой суммой
в B.27), а вторая сумма в B.26) также совпадает соответственно со вто-
второй суммой в B.27). Что касается резонансных энергетических знамена-
знаменателей в B.26) и B.27), то легко видеть, что они равны по модулю и про-
противоположны по знаку. Итак, получаем, что
Для нелинейной восприимчивости в условиях реального заселения
™2 Pi
Рис. 2.14. Одна из диаграмм Фейимаиа для нелинейной восприимчивости в воз-
возбужденном резонансном состоянии р для процесса, изображенного на рис. 2.13
Рис. 2.15. Диаграммы Фейимана для иедиагоиальиого элемента линейной воспри-
восприимчивости, входящего и кубическую восприимчивость, соответствующую процессу,
изображенному на рис. 2.13
резонансного состояния р получаем выражение
Xijkl = Wn ~ ™р)Xijkl W > (Z.Zb)
причем величина Х//к/(я) определяется формулой B.27). В частности,
если заселенности уровней пир становятся одинаковыми, то дипольный
момент такой системы обращается в нуль: как говорят, происходит на-
насыщение атомного перехода я -*-р.
Выражение B.27) можно записать в сокращенной форме:
C) . ч_ ОЬ . w
у ... . I у COi • СО2 » СОз I ™" л. \ — СО2 < COi I Л
X Хр„ (у; соз) (сор„ - wi - со2 + /Тр).
Здесь введены следующие обозначения:
.(Wm/i-wi).
B.29)
д дущ
Х„р}(-со2; со!) = 2 г'п
пт г'
о
-соз)
B.30)
Величины B.30) представляют собой не диагональные матричные элементы
для линейной восприимчивости (гл. 1 и § 2.1), соответствующие перехо-
переходу атома из состояния я в р. Они изображаются диаграммами Фейнмана,
показанными на рис. 2.15. Таким образом, в резонансном случае нелиней-

ные кубические восприимчивости представляются в виде произведения
двух линейных, но недиагональных восприимчивостей. Очевидно, это
существенно упрощает расчеты X •
2.2.3. Физический смысл вещественной и мнимой частей нелинейной
восприимчивости. В п. 1.2.2 мы рассматривали резонансную линейную
восприимчивость и выяснили, что она имеет как вещественную, так и
мнимую части (в нерезонансном случае остается, очевидно, только ве-
вещественная часть). Вещественная часть отвечает за линейную часть пока-
показателя преломления на частоте волны падающего излучения. Мнимая
часть отвечает за процесс однофотонного поглощения излучения, т.е. умень-
уменьшения его интенсивности по мере прохождения излучения в среде. По-
Поглощение излучения, как мы видели, сопровождается переходом атомов
среды в возбужденные резонансные состояния. Далее, как и в линейном
случае, эти состояния могут высвечиваться каскадным образом с пере-
переходом атома в более низ кол ежащие состояния, и, в конце концов, в ис-
исходное основное состояние. Частоты испускаемых фотонов отличаются
от частот падающих фотонов, что и означает выбывание фотонов, падаю-
падающих в среду, т.е. поглощение света.
Что касается вещественной части нелинейной резонансной восприим-
восприимчивости, то, как и в нерезонансном случае, она определяет квадратич-
квадратичную по напряженности поля поправку к показателю преломления среды
(или к ее диэлектрической проницаемости, см. формулы B.18)-B.20)).
В соответствии с формулой B.29) в точном резонансе эта поправка об-
обращается в нуль, изменяя знак в окрестности резонанса.
Обратимся теперь к мнимой части резонансной нелинейной восприим-
восприимчивости. Как видно из B.29), она, как и в случае нелинейной резонансной
восприимчивости, отвечает за поглощение излучения, но только не одно*
фотонное, а, как видно из B.29), двухфотонное. При этом поглощается
один фотон с частотой со! и один фотон с частотой со2 •
При реализации других резонансов мнимая часть нелинейной восприим-
восприимчивости может отвечать и за однофотонное поглощение падающего излу-
излучения, сопровождаемое испусканием фотона другой частоты. Как мы
увидим в гл. 3, это имеет место, например, в процессе вынужденного
комбинационного рассеяния. В записи формулы B.29) фотон с частотой
coi падающего в среду излучения поглощается, в то время как фотон
частоты ВКР со2 < 0 излучается. Как мы увидим, мнимая часть B.29)
определяет коэффициент усиления волны поляризации ВКР излучения
на частоте I со21.
Если же обратиться к процессу возникновения новых волн поляри-
поляризации в среде, например к процессу возбуждения третьей гармоники,
когда ее интенсивность достаточно мала по сравнению с интенсивностью
падающего излучения (а не к процессу распространения этих волн в не-
нелинейной среде, когда они имеют достаточно большую интенсивность),
то вектор поляризации, пропорциональный соответствующей нелинейной
восприимчивости, определяет напряженность поля волны поляризации со-
согласно уравнениям Максвелла (гл.З). Следовательно, интенсивность воз-
возникающей волны поляризации пропорциональна квадрату модуля не-
нелинейной восприимчивости. Например, мы увидим в § 3.2, что интен-
интенсивность возбуждения третьей гармоники /зы пропорциональна величине
62
j; со, со, со) |2 (а также, разумеется, кубу интенсивности/ы волны
падающего в среду излучения с частотой со). В резонансном случае эта вели-
величина равна, очевидно, сумме квадратов вещественной и мнимой частей не-
нелинейной резонансной восприимчивости. В нерезонансном случае, разумеет-
разумеется, остается только вещественная часть. Это выражение справедливо, коль
скоро /Зы ^/ы, где /ы - интенсивность падающего излучения.
Когда же при прохождении в среде интенсивность волны поляризации
/За, на третьей гармонике станет достаточно велика, а именно сравнима с
интенсивностью/ы падающего излучения с частотой со, то мы возвращаемся
к прежней картине, когда вещественная часть Rex определяет показа-
показатель преломления среды на третьей гармонике (точнее говоря, ее нелиней-
нелинейную часть), в то время как мнимая часть Im х^3* определяет коэффициент
преобразования излучения из основной частоты в третью гармонику. Де-
Детально все соответствующие соотношения для различных физических про-
процессов будут получены в гл. 3.
До сих пор мы рассматривали вещественную и мнимую части нелиней-
нелинейной резонансной восприимчивости, оставаясь в рамках разложения в ряд
Тейлора по напряженности поля (см. формулу B.4)). В частности, предпо-
предполагалось, что разность заселенностей Nn—Np, входящая в B.28), обуслов-
обусловливается столкновениями и прочими механизмами, но не внешним свето-
световым полем. Однако сильное световое поле изменяет эту разность заселен-
заселенностей, уменьшая ее. Численный расчет может быть проведен в рамках ре-
резонансного приближения для двух уровней я и р. В данном случае имеет
место двухфотонный резонанс, так как переход из я в р сопровождается
поглощением фотона с частотой coi и фотона с частотой со2.
Из расчета следует [41], что величину Nn -Np следует умножить на фак-
фактор A + WpnlTp)'1, где wpn - вероятность вынужденного двухфотонного
перехода я ->• р под действием поля с частотой coj и поля с частотой со2.
Если для простоты считать со! = со2 = со, а поле линейно поляризованным,
то, исходя из теории возмущений второго порядка, будем иметь
wpn = 2 | х„1рЕ112Гр[(сор„ -2соJ + Г2], B.31)
где двухфотонный матричный элемент перехода я ->• р определяется фор-
формулой, соответствующей выражению A.21) для недиагонального элемента
линейной восприимчивости:
В случае если имеет место однофотонный резонанс со « сот„, поляриза-
поляризация среды определяется формулами, аналогичными B.28), но вместо двух-
двухфотонного фигурирует более простой однофотонный матричный элемент
zmn (см. детальные расчеты в книгах [17, § 7; 41]). Так как
Nn-Np=(l+wpnirpyl, B.33)
то при м/р„ > Гр, т.е. в достаточно сильном поле, разность заселенностей
обращается в нуль, приводя к насыщению перехода я -*-р сильным свето-
световым полем.
2.2.4. Заключение. Таким образом, резонансная нелинейная восприимчи-
восприимчивость, подобно тому как и нерезонансная нелинейная восприимчивость,
63

также определяет процесс нелинейного рассеяния света на атоме. Резонанс-
Резонансная восприимчивость определяет сечения соответствующих резонансных
процессов: либо упругого резонансного нелинейного рассеяния (когда
конечное состояние атома совпадает с начальным), либо неупругого резо-
резонансного нелинейного рассеяния (когда конечное состояние отлично от
начального). Что касается сравнения этих процессов с резонансным линей-
линейным рассеянием, то здесь можно повторить все те выводы, которые были
сделаны в заключении к § 2.1.
При реализации каждого резонанса в нелинейной восприимчивости в
выражении для индуцированного дипольного момента атома (т.е. в поля-
поляризации) возникают факторы 2тпЕш\\т, где Тт — ширина состояния т
(§ 1.2). Если световое поле достаточно сильно, то эти факторы могут быть
значительно больше единицы. Тем самым они могут в определенной степе-
степени компенсировать малость нерезонансных факторов Ew/EaT в дипольном
моменте атома, и поляризация атома может достигать больших значений,
доступных для экспериментального наблюдения. Таким образом, следует
стремиться реализовать максимальное число резонансов и обеспечить доста-
достаточную малость ширин резонансных состояний.
§ 2.3. Гиперполяризуемость атомных уровней
В п. 1.1.4 рассматривалась динамическая поляризуемость атома, приводя-
приводящая к штарковским сдвигам атомных уровней, квадратичным по напря-
напряженности внешнего переменного электрического поля Еы световой волны.
Мы получили, что коэффициент пропорциональности в зависимости штар-
ковского сдвига б?„ от интенсивности Iw ~E\> представляет собой линей-
линейсдвигов уровней тип, т.е.
(или поляризуемость) атома.»
ную атомную восприимчивость х„„
Здесь со — частота световой волны.
В межрезонансных промежутках, как мы видели, величина х*1* может
обращаться в нуль. Тогда нужно учесть следующие члены разложения 5?„
по степеням интенсивности Iw световой волны, т.е. члены 5?„ ~7?,. Коэф-
Коэффициент пропорциональности в этой зависимости будет определяться не-
нелинейной кубической восприимчивостью хПп С60» °*> ~0>> а>)> о которой
говорят в данном случае как о гиперполяризуемости атома в данном
состоянии п при воздействии на него светового поля с частотой о>.
В отличие от линейного случая, где поляризуемость атома, как мы
видели, полностью сводится к линейной восприимчивости xnn (w> w)>
в гиперполяризуемости атома, помимо Хпп, есть и другое слагаемое. Рас-
Рассмотрим выражение A.13) для квадратичного штарковского сдвига в
переменном поле (считая для простоты, что напряженность Еы направлена
вдоль оси z и линейно поляризована):
B.34)
6^'=- 2 I z^^Kco,™ - со)'1+("тл+ ")-']•
т Ф п
Слагаемое в штарковском сдвиге, пропорциональное Е^, возникает, если
в этой формуле учесть поправки к энергетическим знаменателям атп - а>
и сот„ + о, представляющие собой разность квадратичных штарковских
64
± ь> ¦* со
т„
±со.
Эта процедура соответствует теории возмущений с точными энергиями в
"энергетических знаменателях. После разложения этих знаменателей в ряд
по степеням 8&т , б?„ получаем
± со
-1 - (co
mn
В результате, подставляя это выражение в B.34), находим вклад в б?
вида
2 ит„|2[542)-5^2)][(^тл+со)-2+(сот„-соГ2].
Фп
B.35)
D)
т Фп
B) <2-36)
Так как 8&т п ~Еы, то этот вклад пропорционален Е^ и представляет
' D)
собой искомое дополнительное слагаемое в штарковский сдвиг б?„ ,
которое не сводится к кубической нелинейной восприимчивости
Х*3'(со; <*>, —оу, ь>). Окончательное выражение для гиперполяризуемости
ввиду громоздкости не приводится (см. [5], а также [6, гл. 6]). На первый
взгляд можно было бы ожидать, что высшие члены разложения сдвига
' атомных уровней по интенсивности излучения 1Ы становятся сравнимыми
с первым членом лишь при напряженности поля Ew порядка атомной на-
напряженности ЕаТ. На самом деле расчеты показывают, что это не так. На-
Например, в щелочных атомах они сравниваются при Еы ~Ю~3Еат [5, § 3.3].
Причин для этого две. Во-первых, энергетические знаменатели в нелинейной
восприимчивости отнюдь не порядка единицы, а в несколько раз меньше;
кроме того, в восприимчивость входит произведение нескольких энерге-
энергетических знаменателей. Во-вторых, дипольные матричные элементы между
возбужденными виртуальными состояниями атома, входящие в числитель
нелинейной восприимчивости, как правило, в несколько раз больше едини-
единицы; как мы видели, восприимчивость содержит произведение нескольких
дипольных матричных элементов.
§ 2.4. Многофотонное возбуждение
и нелинейная ионизация атомов
2.4.1. Введение. При обсуждении мнимой части резонансной нелинейной
восприимчивости мы видели, что один из механизмов уширения представ-
представляет собой ионизационное уширение (п. 2.2.3). Это уширение может быть
обусловлено возможностью как одно-, так и многофотонной ионизации в
Зависимости от соотношения между частотой поля излучения и энергией
резонансного уровня..Например, при возбуждении третьей гармоники атом-
1П>ш электрон, попадая после поглощения трех фотонов поля излучения
^частотой оз в достаточно высоковозбужденные атомные состояния, вместо
foro чтобы испустить фотон с частотой Зсо и возвратиться в исходное со-
ШГояние я, может поглотить еще один фотон с частотой о) (или несколько
?8ких фотонов) и перейти в непрерывный спектр. Конкретно ионизация
5. Н.Б.Делоне 65

как процесс, конкурирующий с процессом возбуждения третьей гармони-
гармоники и с другими нелинейно-оптическими процессами, будет рассмотрен
в гл. 3. Здесь же мы обратимся собственно к процессу нелинейной иони-
ионизации изолированного атома сильным световым полем. Другой механизм
уширения при резонансной нелинейной восприимчивости обусловлен
спонтанными переходами в исходное состояние (одним или нескольки-
несколькими) после резонансного перехода в возбужденное состояние дискретного
спектра посредством поглощения нескольких фотонов.
Ранее в этой главе мы в основном имели дело с нелинейными восприим-
чивостями, связанными с диагональным матричным элементом от диполь-
ного момента атома. Недиагональные матричные элементы встречались
лишь для описания резонансной нелинейной восприимчивости (см. B.30)).
В данном же параграфе мы имеем дело с недиагональным многофотон-
многофотонным матричным элементом, так как при ионизации начальное состояние
принадлежит дискретному спектру, а конечное состояние - непрерывно-
непрерывному спектру либо дискретному спектру при многофотонном возбужде-
возбуждении, т.е. они различаются. В остальном правила для диаграмм Фейнмана,
определяющих указанные многофотонные матричные элементы, - те же,
что и сформулированные в начале этой главы: они основаны на квантово-
механической теории возмущений высших порядков.
2.4.2. Условия реализации процессов многофотонной ионизации. Прежде
чем переходить непосредственно к описанию процесса многофотонной
ионизации, основанного на квантовомеханической теории возмущений
высших порядков, следует выяснить условия реализации этого процесса.
Отметим сначала, что, как уже говорилось в гл. 1, процесс фото иониза-
ионизации атомов, т.е. процесс однофотонной ионизации, не может реализовы-
ваться для атомов, находящихся в основном состоянии, и излучения опти-
оптического диапазона частот, так как при этом всегда Sn>hw. Иная ситуа-
ситуация возникает для нелинейной ионизации — этот процесс всегда может
реализовываться при любой энергии электрона в атоме ?„ и любой часто-
частоте поля излучения hui< ?„, так как при этом всегда может быть выполнен
закон сохранения энергии путем поглощения атомом достаточного числа
фотонов.
Общая теория процесса нелинейной ионизации атомов в монохромати-
монохроматическом электромагнитном поле, построенная на модельном примере выры-
вырывания электрона из дельта-функционального потенциала (см. [42], а также
[6, гл. 6]), имеющего единственное связанное состояние, показывает,
что характер процесса ионизации определяется так называемым безраз-
безразмерным параметром адиабатичности (е =Ме = 1)
. B.37)
При у < 1 ионизация происходит за счет туннелирования электрона через
квазистатический потенциальный барьер, а при у ^> 1 — за счет поглощения
электроном К = (&п/Ьш+\) фотонов, необходимых для выполнения
закона сохранения энергии при переходе электрона в непрерывный спектр
(теория возмущений К-ro порядка). Здесь (...) — целая часть числа.
Хотя реальный потенциал оптического электрона в атоме совсем не похож
на дельта-функциональный и спектр связанных состояний содержит беско-
бесконечное число уровней, а не один, все эксперименты по нелинейной иониза-
66
i
ции атомов, проведенные до настоящего времени, подтверждают основные
выводы теории [6].
Из соотношения B.37) для параметра адиабатичности видно, что в
интересующем нас случае относительно больших частот излучения оптичес-
оптического диапазона, когда частота поля излучения ш не слишком мала по
сравнению с частотой ?„/п перехода в непрерывный спектр, а поля излу-
излучения не слишком сильны (Еы Е&:), процесс ионизации носит много-
многофотонный характер. По этой причине ниже мы остановимся лишь на про-
процессе многофотонной ионизации атомов и не будем рассматривать тун-
туннельный эффект в переменном поле и промежуточный случай у ~ 1.
2.4.3. Многофотонная ионизация атомов. В свою очередь характер про-
процесса многофотонной ионизации атомов существенно различается в за-
зависимости от того, имеют место или отсутствуют промежуточные резонан-
резонансы между энергией связанных состояний электрона в атоме и энергией
нескольких фотонов излучения. Если резонансы отсутствуют, то процесс
многофотонной ионизации принято называть прямым, если же резонансы
имеют место - резонансным.
Условие реализации прямого процесса многофотонной ионизации заклю-
заключается в том, что все расстройки промежуточных резонансов должны быть
.^гораздо больше ширин соответствующих резонансных состояний Гт.
Это условие имеет вид
А'\ыт„+8&т-8&„-К'ы\>Гт. B.38)
Здесь п — основное, иг — промежуточное резонансное состояние в спектре
атома, К' — число фотонов, обеспечивающее указанный резонанс. Разумеет-
ся, ширина Гт учитывает возмущения атомных уровней в поле излучения
(см. механизмы уширения резонансных уровней в п. 1.2.4). В слабом
поле излучения не требуется учитывать ни штарковские сдвиги уровней п
и иг в переменном поле, ни влияния поля излучения на ширину. Выбор
состояния иг, принимаемого во внимание в B.38), определяется прави-
правилами отбора для многофотонных переходов [6], основанными на диполь-
ных правилах отбора для однофотонных переходов; отметим, что в доста-
достаточно сильном световом поле эти правила могут изменяться [6, § 1.3].
При выполнении условия B.38), когда реализуется прямой процесс
многофотонной ионизации, его вероятность в единицу времени, следуя
золотому правилу Ферми, описывается следующим степенным соотно-
соотношением:
w« = iX^)^l2pB77)-2. B.39)
Здесь р — импульс электрона в конечном состоянии. Величина Х„р пред-
представляет собой недиагональный многофотонный матричный элемент К-го
порядка теории возмущений. На рис. 2.16 показана схема процесса погло-
поглощения К фотонов поля излучения, а на рис. 2.17 — диаграмма Фейнмана
для величины Х^пр ¦ Закон сохранения энергии при этом имеет вир,Кш =
¦ = ?р - ?„. Величина п представляет собой импульс электрона в конеч-
конечном состоянии непрерывного спектра. Коэффициент пропорциональности
при El? в правой части B.39) называется многофотонным сечением
¦ и обозначается а^к^. Величина а<-к), разумеется, зависит от частоты поля
«излучения и от его поляризации.
S <* 67

р—-
п ///////
1
i
/77
п
О)
///////
ш
ш
ш
ш
ш
ш
/77
СО
СО
•¦я
Рис. 2.16. Схема поглощения фотонов при многофотонной резонансной нониза-
цин атома: т - резонансный промежуточный уровень, К - полное число поглощен-
поглощенных фотонов, К' - число фотонов, поглощенных при резонансном возбуждении
уровня т
Рис. 2.17. Диаграмма Фейнмана для неднагонального элемента нелинейной вос-
восприимчивости, соответствующая процессу многофотонной ионнзацнн на рнс. 2.16
Условие реализации резонансного процесса ионизации представляет
собой неравенство обратного знака по сравнению с B.38):
Д<Гт. B.40)
В слабом световом поле, когда можно пренебречь влиянием поля на ши-
ширину резонансного уровня т, вероятность резонансной ионизации полу-
получается из B.39) путем применения процедуры Брейта-Вигнера к резо-
резонансному энергетическому знаменателю Д-»Д-гТт. Тогда получаем
wn=Nmwm. B.41)
Здесь величина Nm представляет собой абсолютную вероятность заселе-
заселения резонансного состояния т, равную
Ч<ы-.„-К'ыJ+Г11Т1 B.42)
(заселенность состояния т под действием поля излучения). Величина
Х^,^ есть матричный элемент многофотонного перехода из основного
состояния и в резонансное состояние т, определяемый аналогично ве-
величине х*** • Число К' равно числу фотонов, необходимых для резонанс-
резонансного перехода из состояния ив состояние т (рис. 2.17).
Величина wm в формуле B.41) представляет собой вероятность К"-
фотонной ионизации (К'+К"=К) резонансного уровня в единицу вре-
времени, определяемую аналогично формуле B.39):
B.43)
68
В случае сильного светового поля, когда нужно учитывать возмущение
резонансного состояния этим полем, а также в случае немонохроматичности
излучения выражения для вероятности резонансной многофотонной иони-
ионизации имеют более сложный вид [6; 43, с. 42]; здесь мы их рассматривать не
будем.
В качестве примера, иллюстрирующего общий характер зависимости
многофотонной ионизации атома от частоты излучения, на рис. 2.18 при-
приведены результаты расчета [44] для случая трехфотонной ионизации атома
водорода. Из этого рисунка, а также из условия реализации прямого B.38)
и резонансного B.40) процессов ионизации видно, что, как правило, реали-
реализуется прямой процесс; для реализации резонансного процесса необходимо
специально подбирать частоту излучения. По этой причине в дальнейшем
мы остановимся на более детальном описании лишь прямого процесса
многофотонной ионизации.
2.4.4. Прямой процесс многофотонной ионизации атомов. Зависимость
сечений прямого процесса многофотониой ионизации от частоты и поля-
поляризации излучения детально исследовалась экспериментально и рассчиты-
рассчитывалась методами нестационарной теории возмущений для различных ато-
атомов [5, 6; 43, с. 6]. Для того чтобы обобщить результаты этих исследований
и характеризовать прямой процесс многофотонной ионизации, выделим
три основные его характеристики — абсолютную величину многофотонных
сечений, зависимость сечений от частоты и поляризации излучения!
Абсолютные величины многофотонных сечений, измеренные экспери-
экспериментально и рассчитанные теоретически, находятся в удовлетворительном
согласии для всех исследованных атомов — щелочных (имеющих один
оптический электрон), щелочноземельных (два оптических электрона)
и ряда других атомов, в том числе атомов благородных газов (полностью
заполненная валентная оболочка). Данные получены для степени нели-
, 10й см'1
Рис. 2.18. Вероятность трехфотонной ионизации основного состояния атома во-
водорода как функция частоты электромагнитной волны (в произвольных единицах):
сплошная линия — линейная поляризации волны,штриховая-циркулярная.Резонанс
при п = 2 для циркулярной волны отсутствует нз-за правил отбора по магнитному
квантовому числу. Все резонансы являются двухфотоннымя
69

1.5.5. Заключение. Обычно закон преломления света в линейной среде
выводится в рамках геометрической линейной оптики световых лучей —
падающего и преломленного. Целью этого параграфа был вывод закона
преломления в рамках волновой оптики, так как именно таким путем в
гл. 3 будет рассмотрено явление нелинейного преломления в газообразной
среде. Кроме того, мы доказали здесь, что в линейной среде пространст-
пространственно неоднородный световой пучок распространяется без искажения
своего профиля.
§ 1.6. Поляризация электромагнитного поля
в линейной среде
1.6.1. Введение. Термин поляризация мы употребляем в этой книге в двух
смыслах. Если говорят о поляризации атома, то под этим понимают сред-
средний дипольный момент атома, индуцированный электромагнитным полем.
Под поляризацией электромагнитного поля мы понимаем характер движе-
движения вектора электрического поля электромагнитной волны. В этом па-
параграфе рассматривается вопрос, как изменяется поляризация электро-
электромагнитного поля при распространении электромагнитной волны в линейной
газообразной среде. Отметим, что мы будем рассматривать только пол-
полностью поляризованный свет. Произвольная частично поляризованная
электромагнитная волна может быть представлена в виде суперпозиции
двух эллиптически поляризованных волн [26, с. 163, задача 2]. Параметры*
характеризующие частично поляризованный свет, называются параметрами
Стокса [26, с. 162]. В случае полностью поляризованного света параметры
Стокса принимают определенные значения [26, с. 162, примечание 1].
Они связаны с вводимыми ниже углами, характеризующими полностью
поляризованный свет, хорошо известными соотношениями, которые мы
приводить не будем [26, § 50].
1.6.2. Параметры, характеризующие эллиптически поляризованную
электромагнитную волну. Рассмотрим наиболее общий случай полностью
поляризованной электромагнитной волны, падающей в линейную среду.
Вещественное электрическое поле Е такой волны запишем в виде
Е = Е+Е*. A.91)
Вектор Е соответствует бегущей в направлении оси z электромагнитной
монохроматической волне с частотой со и волновым вектором к (его
длина к = со/с), т.е. "*
Ё - Еы ехр(гш - ikz). A.92)
Вообще говоря, комплексный вектор Еы расположен в плоскости ху,
перпендикулярной направлению распространения электромагнитной вол-
волны z. Этот вектор можно разложить по двум единичным базисным векто-
векторам в плоскости ху, в качестве которых удобно выбрать не единичные
векторы ех и еу вдоль осей х и у соответственно, а их суперпозиции
е+= -2-xj\ex +iey), *_= 2~1'2(ех - iey). A.93)
(это базисные векторы так называемой сферической системы координат).
38
Аналогично находим минимальное значение
2kz - 2Ш = 0 и равно
Итак, в общем случае имеем
Еш=Ае+ + Ве., A.94)
где А, В — комплексные коэффициенты разложения, являющиеся скаля-
скалярами.
Эллиптически поляризованная волна характеризуется определенным
видом коэффициентов в разложении A.94). Именно,
Ew =ЕШ [cos@ +7r/4)exp0V)e+ +
+ cos@ - я/4) exp(-*V)<r-]. A.95)
Выясним физический смысл углов 0 и у в A.95). Покажем сначала,
что величина tg0 определяет отношение главных полуосей эллипса поля-
поляризации. Найдем квадрат модуля напряженности поля:
\Е\г = \Ё + Е* |2 = (ЕЦ2)[1 - cos20cosBfcz - 2ut)]. A.96)
При получении этого соотношения были использованы легко проверяемые
соотношения ортогональности для единичных векторов е+ и е_:
(ete_)=-l, (et*t) = (e_e_) = 0. A.97)
Максимальное значение \Е\2 достигается согласно A-96) при
2kz - 2utf = тг:
l^l El4 A.98)
min- Он° достигается при
\E\2min=Elsin2e. A.99)
Отметим, что максимальное и минимальное значения меняются ролями при
угле |0|>тг/4.
Выражения A.98) и A.99) представляют собой квадраты главных
полуосей эллипса поляризации эллиптически поляризованной электромаг-
электромагнитной волны. Следовательно, отношение полуосей эллипса равно tgc), что
и утверждалось выше.
Из A.98) и A.99) следует, что при 0=0 эллипс вырождается в пря-
прямую, т.е. значение 0=0 соответствует случаю линейно поляризованного
в плоскости ху поля. Далее, при 0 = ±тг/4 эллипс вырождается в круг, т.е.
значения 0 = ±тг/4 соответствуют право- (+) и лево- (-) поляризованным
полям в плоскости ху.
Выясним теперь смысл угла «^ в A.95). Положим 2fcz - 2utf = 0. Тогда,
согласно A.99), длина вектора Е напряженности электрического поля
волны равна E^siad. А сам вектор Е, согласно A.92), A.91) и A.95),
имеет при 2kz — 2ш = 0 вид
Е = Еш [cos@ + я/4) - cos@ - я/4)] [expOV)e+ - ехр(-/^)«-] =
= Еш sinOfo-cos^-e^ sin<^]. A.100)
Мы видим, что угол у определяет ориентацию полуосей эллипса относи-
относительно лабораторных декартовых осей координат ху. На рис. 1.11 показан
эллипс, описываемый концом вектора Е с ходом времени.
39

P н с. 1.11. Эллиптическая траектории
для вектора напрнженности ? электро-
электромагнитной волны в случае эллиптической
поляризации
1 6.3. Распространение эллиптически поляризованной волны в линейной
среде. Как мы видели в § 1.1, при усреднении по направлениям момента
количества движения атома с произвольной ориентацией в пространстве
можно заключить, что тензор линейной восприимчивости X,) выражается
через символ Кронекера:
YO> = v<i)S.. A.101)
Следовательно, вектор линейной поляризации Р%> на частоте ш направ-
направлен вдоль вектора Е'ш электрического поля электромагнитной волны в
среде:
Последнее соотношение написано здесь в приближении заданного поля.
Обозначим разность полей Ё' и ?через ЬЁ, т.е. ЬЁ = Ё' - ?. Величина
ЬЁ характеризует волну поляризации в среде. Уравнение Максвелла для
этой величины имеет вид A.44):
АЬЁ+к2ЬЁ = -4тгМ:2хA)?
Полагая аналогично A.92)
ЬЁ = ЬЕШ exp(/wf - ikz),
подставляя A.104) в A.103) и учитывая A.92), получаем
tfbEjbz2 -2ikbEjbz= -4тгМг2Xе0Е„.
Отсюда определяем величину ЬЕШ:
A.103)
A.104)
A.105)
Теперь можно определить полную напряженность поля в среде:
Ё'=Ё+ЬЁ = [1
A.106)
A.107)
где обозначено
(u08>
(см. аналогичный вывод в § 1.3 для линейно поляризованного поля).
Таким образом, мы получаем, что эллиптически поляризованная волна
в среде сохраняет свою поляризацию, т.е. сохраняются отношение полуосей
40
эллипса и ориентация полуосей эллипса относительно лабораторной систе-
системы координат, изменяется только ее волновой вектор: к -*¦ к'. Это ут-
утверждение сохраняет свою силу и в том случае, когда линейная восприим-
восприимчивость х^1^ является комплексной. Ее мнимая часть определяет экспонен-
экспоненциальное затухание электромагнитного поля в среде.
1.6.4. Заключение. Из сказанного выше можно сделать вывод, что эл-
эллиптически поляризованная слабая электромагнитная волна распростра-
распространяется в среде без изменения поляризации.
Заключение
В данной главе были рассмотрены основные явления линейной оптики для
среды в виде атомарного газа: распространение света в среде, отражение
света от границы среды, преломление света на границе со средой, поглоще-
поглощение света в среде. Эти явления описываются хорошо известными законами,
сформулированными на макроскопическом уровне. Во всех случаях выяс-
выяснена связь этих законов с микроскопическими характеристиками среды.
В действительности оказывается, что все макроскопические законы линей-
линейной оптики определяются лишь одной микроскопической характеристикой:
линейной восприимчивостью атома х^1^- Величина х^1^ существенно зави-
зависит от того, имеют или не имеют место однофотонные резонансы между
частотой света и частотой атомных переходов. Наиболее важное свойство
нерезонансной линейной восприимчивости заключается в том, что она не за-
зависит от напряженности поля. В отличие от нерезонансной линейной воспри-
восприимчивости, резонансная восприимчивость определяется ширинами резо-
нансов и тем самым может зависеть от напряженности поля световой
волны. При этом задача становится нелинейной, а разложение в ряд Тейло-
Тейлора по напряженности поля становится некорректным.
При переходе к усредненным по большому числу атомов оптическим
характеристикам среды нужно также различать нерезонансный и резонан-
резонансный случаи. В отсутствие резонанса зти характеристики определяются
лишь одним макроскопическим параметром: числом атомов N в единице
объема. При резонансе усредненные характеристики определяются также
и шириной резонанса, которая зависит как от напряженности поля, так и
от макроскопических параметров среды: температуры, давления и др.
Решение уравнений Максвелла для распространения света в линейной
среде, характеризуемой линейной восприимчивостью, приводит к извест-
известным феноменологическим законам линейной оптики.
Проведенное выше описание линейной оптики, строго говоря, справед-
справедливо для атомарных газов в рамках используемой нами модели, в которой
свет считается монохроматическим, а газ - состоящим из невзаимодей-
невзаимодействующих атомов. Если выходить за рамки этой модели (немонохроматич-
(немонохроматичность света и большое давление газа), а тем более рассматривать среду
в виде молекулярного газа или прозрачного изотропного конденсированно-
конденсированного вещества (жидкости, кристаллы и стекла), то качественно все сделанные
выше выводы останутся без изменений. Новые эффекты возникают лри
распространении света в анизотропных средах.
41

ГЛАВА 2
НЕЛИНЕЙНОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ СВЕТА С АТОМОМ
Введение
В основе нелинейно-оптических эффектов, возникающих при взаимодейст-
взаимодействии интенсивного света с атомарными газами, лежат различные нелинейные
эффекты, возникающие при взаимодействии света с изолированным ато-
атомом. Наиболее важный нелинейный эффект заключается в возникновении
нелинейной восприимчивости атома. Речь идет об электронной восприим-
восприимчивости, обусловленной переходами оптического электрона между различ-
различными дискретными и непрерывными одноэлектронными состояниями в
спектре атома.
Линейная восприимчивость атома, рассмотренная в гл. 1, является лишь
первым членом разложения поляризации атома (т.е. его среднего дипольно-
го момента) по. степеням напряженности Е электромагнитного поля,
В принципе, всегда существуют и высшие члены этого разложения. Воп-
Вопрос состоит в том, какова их относительная роль и зависимость от напря-
напряженности электрического поля световой волны. В слабом поле роль выс-
высших членов разложения пренебрежимо мала, так что взаимодействие света
с атомом определяется первым линейным по напряженности поля членом
разложения, рассмотренным в гл. 1. По мере увеличения напряженности
поля роль высших членов быстро возрастает ввиду их степенной зависи-
зависимости от амплитуды напряженности.
Аналогично тому, как линейная восприимчивость обусловливает линей-
линейное рассеяние света в газе (гл. 1), так и нелинейная восприимчивость,
как будет видно ниже, обусловливает нелинейное рассеяние света. В гл. 1
было показано, что частота рассеянного света может совпадать с частотой
падающего света (рзлеевское рассеяние) или может отличаться от этой
частоты на частоту какого-либо атомного перехода (спонтанное комбина-
комбинационное рассеяние). При нелинейном рассеянии спектр частот рассеянного
света оказывается гораздо шире, так как он содержит также и гармоники
частоты падающего света (за счет многофотонного поглощения) либо
суммарные и разностные частоты в случае нескольких внешних электро-
электромагнитных полей.
Как и в случае линейной восприимчивости, нелинейную восприимчивость
и нелинейное рассеяние света удобно описывать на квантовом языке как
процесс поглощения и испускания фотонов различной энергии. В то время
как линейная восприимчивость возникает при поглощении атомом одного
фотона внешнего светового поля, нелинейная восприимчивость описывает
более сложный процесс, когда поглощается и излучается несколько фото-
фотонов внешнего светового поля (или фотонов от разных световых полей,
42
если их несколько). При этом нерезонансная восприимчивость описывается
в терминах виртуальных электронных переходов, резонансная восприим-
восприимчивость - в терминах реальных переходов. Ионизация атома, в том числе и
нелинейная (§ 2.4), является процессом, конкурирующим с рассеянием
света на атоме, так как при ионизации атом перестает существовать как
целое, превращаясь в ион и свободный электрон (или несколько
электронов).
Сам факт разложения вектора поляризации атома Р по степеням ампли-
амплитуды напряженности электрического поля световой волны Е (справедли-
(справедливый в отсутствие резонансов, при которых эта амплитуда может содержать-
содержаться в резонансных знаменателях):
/» = ХО)Я + ХB)Я2+ХC)Я3+ .... B.1)
предполагает, что величина Е является малым параметром, т.е. всегда спра-
справедливо соотношение Е<?Еат, где Еат — атомная напряженность поля. При
этом для описания поляризации применима теория возмущений высших
порядков. Именно, так как Р - < Ф| г | Ф>, где Ф — возмущенная волновая
функция атомного электрона в световом поле, то требуется определить
величину Ф в рамках теории возмущений высших порядков, после чего
в данном порядке теории возмущений взять дипольный матричный
элемент. Например, в третьем порядке теории возмущений получаем
B.2)
Здесь
причем Ф*°) — невозмущенная волновая функция атома, аф'х' ~ЕК -
К-й член ряда теории нестационарных возмущений для волновой функции.
На первый взгляд из B.1) следует, что при описании нелинейной воспри-
восприимчивости и других нелинейных эффектов, например нелинейной иониза-
ионизации, всегда можно пренебрегать процессами более высокого порядка по
числу поглощенных фотонов по сравнению с процессами более низкого
порядка. Однако на самом деле ситуация не столь проста ввиду того, что
приходится сопоставлять нерезонансные, квазирезонансные и резонансные
процессы. Зачастую резонансные процессы более высокого порядка теории
возмущений имеют большую вероятность, чем нерезонансные процессы
более низкого порядка. Поэтому в каждом конкретном случае, как прави-
правило, требуется количественный анализ вероятностей различных Процессов
нелинейного рассеяния и нелинейного поглощения света для выявления
доминирующего явления.
Не вызывает сомнений, что модель изолированных атомов хорошо опи-
описывает реальный атомарный газ, если он сильно разрежен. Критерием при
этом является отсутствие столкновений в случае, когда нет внешнего поля,
и отсутствие влияния сильного светового поля на столкновения частиц,
составляющих газ. В достаточно сильном поле роль столкновений не сво-
сводится к традиционному явлению столкновительного уширения атомных
уровней. При этом в качестве элементарной квантовой системы необходи-
необходимо рассматривать два взаимодействующих друг с другом сталкивающихся
43

атома и поле электромагнитного излучения, воздействующее на оба атома.
Такие столкновения называются радиационными. При их реализации столк-
новительные ширины сложным образом зависят от интенсивности светово-
светового поля. Поэтому интерпретация эффектов уширения в сильном световом
поле вызывает известные затруднения [34].
Кроме того, с практической точки зрения надо иметь в виду, что при
увеличении плотности атомарного газа столкновения свободных электро-
электронов (например, образованных при ионизации атомов электромагнитным
полем) с нейтральными атомами начинают играть столь же существенную
роль, что и атом-атомные столкновения. В сильном световом поле при
столкновении электрона с атомами электрон может поглощать фотоны
световой волны (обратный тормозной эффект), так что энергия электрона
увеличивается. Ускоренные электроны ионизируют атомы, развивается
электронная лавина, образуется частично ионизованная плазма, непрозрач-
непрозрачная для падающего электромагнитного излучения; вследствие этого газ
нагревается и возникает оптический пробой газа. Именно оптический про-
пробой, как правило, лимитирует увеличение давления атомарного газа, целе-
целесообразное с точки зрения повышения нелинейной восприимчивости среды.
В данной главе будут рассмотрены основные нелинейные явления, воз-
возникающие при взаимодействии интенсивного монохроматического свето-
светового поля с изолированным атомом, — нелинейные восприимчивости,
нелинейное рассеяние, штарковские сдвиги атомных уровней, пропорцио-
пропорциональные квадрату интенсивности света, многофотонное возбуждение и не-
нелинейная ионизация. .
В тех случаях, когда световое поле воздействует не на атом, а на молеку-
молекулу, имеют место те же основные явления, что и в случае взаимодействия
с атомом. Однако более сложная структура молекул обусловливает
возникновение и ряда других явлений, не имеющих аналога в случае ато-
атомов. О них кратко сказано в конце этой главы.
§ 2.1. Нелинейные атомные восприимчивости
2.1.1. Введение. Обратимся к исходному выражению для поляризации B.1).
В слабом электромагнитном поле поляризация Р (отнесенная к одному
атому) линейна по напряженности электрического поля Е световой волны.
Теперь же мы предполагаем, что напряженность поля Е столь велика, что
становятся существенными следующие члены разложения поляризации Р
в ряд Тейлора по Е. Если отвлечься от тензорной структуры величин х ^К^,
о которой речь будет идти ниже, то выражение B.1) в данный момент
времени t символически можно записать в виде
Первое слагаемое в правой части B.4) представляет собой линейную часть
поляризации атома, рассмотренную в гл. 1. Следующее слагаемое называет-
называется квадратичной поляризацией (Р^), затем кубичной (Р^3') и т.д..
Величины х*** называются нелинейными восприимчивостями атома поряд-
порядка К. Они являются тензорами ранга К + 1.
Мы увидим, что нелинейные восприимчивости хул' определяют нелиней-
нелинейное рассеяние и поглощение поля электромагнитного излучения в среде,
подобно тому как линейная восприимчивость х^1^ определяет линейное
рассеяние и поглощение света (гл. 1).
Общей формулы для нелинейной восприимчивости х^ написать нельзя,
так как различные конкретные физические процессы определяются разны-
разными членами ряда Тейлора в разложении B.4). Этих членов, как мы увидим,
весьма много в зависимости от последовательности поглощения или испус-
испускания фотонов электромагнитного поля и от соотношения между числом
поглощенных и испущенных фотонов. Их число значительно увеличивается,
когда на атом действует несколько световых волн.
Квадратичная нелинейная восприимчивость х*2* отлична от нуля лишь в
средах без центра инверсии, например когда атомы (молекулы) среды об-
обладают постоянным дипольным моментом, а также в некоторых кристал-
кристаллах. В атомарных газах, атомы которого находятся в основном состоянии,
Х^2^ = 0, так как вследствие сохранения четности атомных состояний опе-
оператор дипольного взаимодействия V = тЕ атома с электромагнитным полем
излучения меняет четность атомного состояния, а восприимчивость х^2\
возникающая из третьего члена ряда теории возмущений по взаимодейст-
взаимодействию V, пропорциональна комбинации rnmr mprpn, где и — состояние атома,
в котором определяется искомая восприимчивость. Чтобы восприимчи-
восприимчивость х^2^ была отлична от нуля, состояние атома m должно иметь четность,
противоположную четности состояния п. Аналогично из рассмотрения ди-
дипольного матричного элемента ттр следует, что четность состояния р долж-
должна совпадать с четностью состояния п и обе они противоположны четности
состояния т. Но тогда матричный элемент дипольного перехода гри будет
равен нулю, так как при таком переходе не происходит изменения четности.
Очевидное исключение носит случай газа из сложных атомов, которые на-
находятся в высоковозбужденных, а потому водородоподобных состояниях,
имеющих, как известно [29, § 77], при больших орбитальных квантовых
числах постоянный дипольный момент.
В средах с центром инверсии, таких, как, например, атомарные газы,
наинизшей нелинейной восприимчивостью является кубическая восприим-
восприимчивость х*3^ • Следующей отличной от нуля восприимчивостью является
ХE),ит.д.
Обратимся теперь к тензорной структуре нелинейной восприимчивости.
В соответствии с разложением B.4) кубическая восприимчивость х^3^
является тензором четвертого ранга, т.е. х = Xj/ju • Каждая из компо-
компонент ijkl пробегает три значения, соответствующие декартовым проек-
проекциям xyz (или каким-либо другим трем проекциям надлежащей ортого-
ортогональной системы координат). При этом символическая запись формулы
B.4) расшифровывается подробнее; например, для кубической поляриза-
поляризации /»C)@ -как
p}3\t) = 2/77 х?}(т, г', т")Щ(Г - r")Ek {t - т')Е^ - т)с1тс1т'с1т".
iki о о о B 5)
44
45

Выделим далее явные частотные зависимости рассматриваемых здесь
физических величин. Как видно из B.4), в переменном электромагнитном
поле с напряженностью электрического поля E(t) поляризация Р есть так-
также функция времени t. Разложение ее в ряд Фурье по t приводит к поляри-
поляризации Pv на частоте v. Если в линейном случае, очевидно, v = со, то в нели-
нелинейных процессах, как мы увидим, частота v вовсе не обязана совпадать
с частотой со электромагнитного поля E(t) = 2ELOcos cot. В соответствии
с определением разложения Фурье имеем
P(t)='LPvt\p(ivt). B.6)
V
Отметим, что именно величина Pv связана с экспериментально наблюдае-
наблюдаемыми характеристиками при нелинейном взаимодействии излучения с газо-
газообразной средой, подобно тому как линейная поляризация Р„ определяет
наблюдаемые величины при линейном взаимодействии света со средой.
Как уже отмечалось во введении, мы считаем поле электрвмагнитного
излучения E(t) монохроматическим. Если, однако, поле содержит несколь-
несколько частотных компонент, то следует разложить E{t) в ряд Фурье по време-
времени t и рассмотреть в B.5) только одну компоненту Фурье для каждого
сомножителя. Тогда выражение B.5) можно переписать для компонент
Фурье как
pel
При этом зависимость от времени исчезает, а частота v, на которой происхо-
происходит поляризация среды, равна coi + со2 + соз • Конечно, величины coi, со2, соз
могут быть как положительными, так и отрицательными, что на языке фо-
фотонов означает их поглощение или испускание. Соответствующую нелиней-
нелинейную восприимчивость обозначают как
x<3)=X-3V;wi co2 со3) B 8)*
C)
(либо как X/yfcf(— "; coi, со2, со3)).
Как уже упоминалось выше, с точки зрения квантовой механики поляри-
поляризация Р представляет собой диагональный матричный элемент от дипольно*
го момента атома по рассматриваемому квантовомеханическому состоя-
состоянию атома и. Соответственно и нелинейная восприимчивость, например вы-
выражение B.8), является диагональным матричным элементом по атомному
состоянию п. Это соответствует процессу нелинейного рассеяния света на
атоме, при котором атом после процесса рассеяния возвращается в свое
исходное состояние п. Если же процесс нелинейного рассеяния заканчивает-
заканчивается переходом в иное, отличное от начального, состояние р, то такой процесс
описывается недиагональным матричным элементом дипольного момента
атома по соответствующим начальному (и) и конечному (р) состояниям.
При необходимости мы далее будем ставить у нелинейной восприимчивости
Х^ внизу справа индексы, указывающие начальное (и) и конечное (р)
C)
состояния: например, х„р ¦
Подобно тому как мы разлагали напряженность поля Е в ряд Фурье по
времени, можно разложить эту величину в ряд Фурье по координате. Выде-
46
ляя волну с заданным волновым вектором к (напомним, что длина волно-
волнового вектора к связана с частотой волны со соотношением к = со/с), из B.7)
получаем
JKl
К сох,со2,сог)Е){со1<к1)Ек{со2,кг)Е1{со3,къ). B.9)
B.10)
Здесь определено фурье-разложение по г:
?"(со/, г) = 2 Е(со{, Jfc/)exp(— iktr).
При подстановке этого соотношения в правую часть B.7) получаем, что
ш
to
to
Рис. 2.1. Схема поглощения и испускания фотонов для процесса возбуждения
третьей гармоники
Рис. 2.2. Диаграмма Фейнмана для нелинейной атомной восприимчивости, опи-
описывающей процесс возбуждения третьей гармоники, изображенный на рис. 2.1
правая часть B.7) зависит от г в виде
ехр(- ikir - ik2r - ik3r).
Если 'аналогично разложить в ряд Фурье по координате кубическую по-
поляризацию, т.е. записать левую часть B.7) в виде
ikr), B.11)
то из сравнения экспонент в левой и правой частях соотношения B.7) на-
находим связь между волновыми векторами:
k = kt +k2+k3. B.12)
Соотношение B.12) отражает закон сохранения импульса при нелинейном
рассеянии света.
2.1.2. Диаграммная техника для нелинейной атомной восприимчивости.
Диаграммная техника для описания взаимодействия монохроматического
поля электромагнитного излучения с атомом была детально развита в кни-
книге [6]. Поэтому здесь мы не будем повторять соответствующее изложение.
Выше (п. 1.1.2) мы уже сталкивались с диаграммной техникой при сопо-
сопоставлении графиков Фейнмана линейным атомным восприимчивостям.
Теперь обратимся к нелинейным атомным восприимчивостям.
47
А

Рассмотрим в качестве примера кубическую восприимчивость B.8) с
coi = со2 *= соз = со и v = Зсо, т.е.
X "VI = X "fr/v^COJ СО, СО, СО J. Y^"L^)
На рис. 2.1 представлена схема процесса поглощения и излучения фотонов
атомными состояниями. В соответствии с правилами построения диаграмм
Фейнмана х*3* изображается диаграммой, показанной на рис. 2.2. Штрихо-
Штриховые линии на рис. 2.2 изображают акты поглощения фотонов поля электро-
электромагнитного излучения частоты со. Волнистая линия изображает акт испуска-
испускания спонтанного фотона частоты v - Зсо. Точкам сопоставляются дипольные
матричные элементы (например, ттр). Вертикальным линиям между точ-
точками сопоставляются энергетические знаменатели. В последних из энергии
состояния, отмеченного данными квантовыми числами (например, р),
вычитается энергия исходного атомного состояния и, а также вычитаются
знергии всех поглощенных фотонов при переходе из состояния п в данное
состояние. Аналогично следует добавить знергии испущенных фотонов.
Например, для вертикальной линии, отмеченной на рис. 2.2 индексом р,
энергетический знаменатель равен сорп — 2со. Далее, предполагается сумми-
суммирование по всем промежуточным атомным состояниям (в данном случае по
т, р и q). Из рис. 2.1 и 2.2 явно видно, что процесс нелинейного взаимодейст-
взаимодействия света-с атомом включает многофотонные переходы атомного электрона.
и>
4L Их
(О
ш п.
ш
/77
Ш
/77
v=3w
Рис. 2.3. Другие диаграммы Фейнмана длн нелинейной атомной восприимчивости,
описывающей процесс возбуждении третьей гармоники
Диаграмма Фейнмана на рис. 2.2 в соответствии с ее видом определяет
диагональный матричный элемент от оператора дипольного момента по
состоянию п. Аналогичным образом определяются недиагональные матрич-
матричные элементы, в которых нижнее и верхнее состояния на диаграмме Фейн-
Фейнмана различаются. Например, такие диаграммы понадобятся в резонансном
случае, когда диагональная диаграмма для нелинейной восприимчивости
высшего порядка разбивается на произведение недиагональных матричных
элементов низшего порядка. Они потребуются и при рассмотрении много-
многофотонного возбуждения и нелинейной ионизации.
Из сказанного выше следует, что диаграмма на рис. 2.2 для кубической
восприимчивости расшифровывается следующим образом:
.C)/i ч_ ^ J J к .1
X,/k,Cco;co,co,co)= 2 г'птг* г
mpq
X (Нл -СО)(сОр„ -
* Г1 X
pq Tqn X
В гл. 3 мы увидим, что эта диаграмма определяет физический процесс воз-
возбуждения третьей гармоники в среде. Как видно из B.14), она соответ-
соответствует четвертому порядку квантовомеханической теории возмущений по
взаимодействию электромагнитного поля с атомом.
Конечно, помимо диаграммы, приведенной на рис. 2.2, имеются и другие
аналогичные диаграммы, вносящие вклад в кубическую восприимчивость
Рис. 2.4. Схема поглощении и
испускании фотонов для процесса
возбуждения третьей гармоники,
описываемого первой из диаграмм
Фейнмана на рис. 2.3
СО
(О
1
j
(О
B.13). Они показаны на рис. 2.3. От рис. 2.2 они отличаются порядком
поглощения и испускания фотонов. При этом в каждой диаграмме выпол-
выполняется закон сохранения энергии:
Р = СО + СО + СО = ЗсО.
Эти диаграммы в совокупности с B.14) определяют полное выражение
для кубической восприимчивости:
X,/WCw; со, со, со) = 2 гнтг^ г г X
mpq
х {[(сот„ - со) (сор„ - 2со) (со,,, - Зсо)] +
+ Кытп - со) (сор„ - 2со) (со,,, + со)]"' +
+ [("«„ - со) (сор„ + 2со) (cjqn + со)] +
+ [(соти + Зсо) (сор„ + 2со) (coQn + со)]} .
B.15)
B.14)
На рис. 2.4 показана схема процесса поглощения и испускания фотонов,
соответствующая первой из диаграмм Фейнмана на рис. 2.3.
Аналогичным образом строятся диаграммы Фейнмана для других нели-
нелинейных восприимчивостей. Другие кубические восприимчивости отли-
отличаются от рассмотренной выше соотношением между числом поглощен-
поглощенных и испущенных фотонов, а также частотой кубической поляри-
поляризации.
2.1.3. Примеры различных кубических восприимчивостей. Рассмотрим
теперь иную кубическую восприимчивость, которая возникает, однако,
как и ранее, под действием только одного электромагнитного поля часто-
4. Н.Б.Делоне

"А ЧИ
Ч
ш
со
/77
СО
+
/77
/77
со
СО
Р и с. 2.7. Диаграммы Фёйнмана для нелинейной кубической
восприимчивости, определяющей процесс вынужденного комби-
комбинационного рассеяния
Р и с. 2.8. Схема поглощении и испускания фотонов для про-
процесса вынужденного комбинационного рассеяния
ла построения диаграмм Фёйнмана по аналогии с тем, как это делалось
выше. На рис. 2.7 представлены диаграммы Фёйнмана для нелинейной
восприимчивости, определяющей процесс ВКР. На рис. 2.8 показана схе-
схема атомных уровней и процессов поглощения и испускания фотонов при
ВКР, из которой видна сущность явления. Детально процесс ВКР, исполь-
использующий указанную нелинейную восприимчивость, будет рассмотрен в
гл. 3, и мы здесь не будем анализировать его подробно (см. также § 2.2).
Очевидно, возможны и другие кубические восприимчивости, отличаю-
отличающиеся другим соотношением между числом поглощенных и испущенных
фотонов и различными частотами взаимодействующих полей. Так, напри-
например, в случае трех световых волн с различными частотами со1; со2, со3
возникает кубическая восприимчивость вида Хда("; wi> <*>2,<*>з), где v =
= u>i + со2 + соз — частота волны индуцированной нелинейной поляризации.
Тот факт, что нелинейная восприимчивость зависит от частот всех трех па-
падающих волн, является обоснованием на атомном уровне возникновения
связанных волн в нелинейной среде (§ 3.4).
2.1.4. Нелинейные восприимчивости высших порядков. При увеличении
интенсивности света, взаимодействующего с атомом, становятся существен-
существенными следующие члены разложения поляризации атома в ряд по степеням
напряженности поля B.1). Вслед за кубической начинает играть существен-
существенную роль нелинейная восприимчивость х • Простейшее физическое явле-
явление, обусловленное восприимчивостью х^5К - это процесс возбуждения
пятой гармоники поля падающего в среду излучения. Возможны и другие
процессы.
Возбуждение высших гармоник при взаимодействии излучения оптичес-
оптического диапазона частот с атомарными газами является одним из наиболее
перспективных методов создания источников когерентного излучения в*
ультрафиолетовом диапазоне частот (§ 3.2), поэтому высшим порядкам
нелинейной восприимчивости уделяется большое внимание.
52
В настоящее время не возникает проблем, связанных с использованием
для возбуждения поля оптического диапазона частот с очень высокой на-
напряженностью с целью выявления эффектов высших нелинейных восприим-
восприимчивостеи. Легко можно достигнуть напряженности поля излучения импульс-
импульсного лазера вплоть до атомной напряженности. Основная трудность, возни-
возникающая при использовании высших нелинейных восприимчивостеи,
состоит в необходимости разделения эффектов от так называемых "пря-
"прямых" нелинейных процессов, обусловленных высшими нелинейными
восприимчивостями, и "каскадных" нелинейных процессов, обусловленных
низшими нелинейными восприимчивостями. Они идут через реально засе-
заселяемые возбужденные состояния и обязаны новым электромагнитным
волнам, возникающим в среде. Так, например, конкуренцию процессу
возбуждения пятой гармоники, о котором шла речь выше и который опре-
определяется нелинейной восприимчивостью х Eсо; со, со, со, со, со), может
оказать процесс, обусловленный каскадным взаимодействием, заключаю-
заключающимся в возбуждении третьей гармоники падающего излучения и во взаи-
взаимодействии третьей гармоники (частота Зсо) и двух фотонов исходного
поля электромагнитного излучения частоты со. Соответствующая нелиней-
нелинейная кубическая восприимчивость имеет вид х*3*Eсо; Зсо, со, со). Расчеты и
эксперименты [35] показывают, что восприимчивости для каскадных не-
нелинейных процессов лишь незначительно меньше, чем восприимчивости
прямых процессов с соответствующим числом поглощаемых фото-
фотонов. Каскадные процессы должны, таким образом, приниматься во вни-
внимание.
В настоящее время рассчитаны и измерены высшие восприимчивости ато-
атомарных газов вплоть до х ¦ Детальное обсуждение вопросов о расчетах и из-
измерениях высших нелинейных восприимчивостеи содержится в [13, 35, 36].
О)
Р и с. 2.9. Диаграмма Фёйнмана,
описывающая секулярный член в
кубической восприимчивости на ча-
частоте и> падающей электромагнит-
нон волны
ш
21.5. Устранение секулярных членов в иерезонансной нелинейной
восприимчивости. В рассмотренных выше аналитических выражениях для
нелинейных восприимчивостеи встречаются слагаемые, которые формально
обращаются в бесконечность даже в общем нерезонансном случае. Рассмот-
Рассмотрим, например, диаграмму Фёйнмана для кубической восприимчивости
Xf/jt/ (w> w> —U)> w)> ответственной за нелинейную часть показателя пре-
преломления на частоте со. Она показана на рис. 2.9 (это не что иное, как
вторая диаграмма на рис. 2.5). Далее мы рассматриваем здесь лишь слагае-
слагаемое этой диаграммы, в которой р - п. Ему соответствует аналитическое
53

выражение (см. второе слагаемое в B.17))
mq
n'rLn rnq r'qn [(C0mn - C0)C0nn (CO,,, - CO)]"
B.22)
которое формально равно бесконечности, так как conn = 0. Такие расходя-
расходящиеся члены называются секулярными.
Секулярные члены исчезают, если при определении среднего значения
дипольного момента атома в состоянии п в энергетическом знаменателе,
входящем в члены типа B.22), использовать не энергии &„ невозмущенно-
невозмущенного гамильтониана, а точные энергии &„ гамильтониана с учетом взаимо-
взаимодействия с электромагнитным полем. Тогда в B.22) входит величина
шпп ~ &п — &п> отличная от нуля, и формальные бесконечности исчезают.
Более того, оказывается, что в нелинейных восприимчивостях, в частности
в выражении B.17) для x*3*(w; со, ^со, со), слагаемые, содержащие со„И)
всегда взаимоуничтожаются, так что суммирование в B.17) можно произ-
производить лишь по состояниям р Ф п, для которых теперь уже в рамках рас-
рассматриваемого четвертого порядка теории возмущений энергию состояния
п в энергетических знаменателях можно считать невозмущенной (учет
ее возмущения полем отразится на членах следующего, шестого, порядка
теории возмущений).
Члены четвертого порядка теории возмущений, вносящие вклад в
X^(w; ш, —ь>, со), появятся в рамках рассматриваемого подхода с точ-
точными энергиями &„ и из выражения для линейной восприимчивости, запи-
записанного в виде
X^I)(co;w) = 2rj;m/-j;n[(am -&И-СО)-1 +(&„, -1,,+ы)-1]. B.23)
При этом нужно учесть, что
Ъ„=&„-Х(-РЕ1Е,: B.24)
Подставляя B.24) в B.23) и разлагая B.23) в ряд по EtEj, мы получаем
искомые члены, вносящие вклад в x^(w; со, — со, со), помимо указанных
выше. Детальные выражения для этих членов приведены в [13, п. 2.6.5].
Отметим, что в линейной восприимчивости проблема секулярных слагае-
слагаемых не возникает (она и не рассматривалась в гл. 1), так как они обра-
обращаются в нуль и по более простой причине: при т = п диагональный матрич-
матричный элемент гпп от координаты равен нулю вследствие закона сохранения
четности атомных состояний. Однако в случае нелинейной восприимчивости
это не так, так как состояния р и и в выражении B.17) имеют одинаковые
четности.
2.1.6. Расчеты нерезонансной нелинейной восприимчивости. Расчеты не-
нерезонансной нелинейной восприимчивости можно провести, используя
нестационарную теорию возмущений высших порядков по взаимодействию
поля с атомом [6, гл. 2]. Основные трудности, возникающие при таких
расчетах, те же, что и при расчетах линейно-оптических констант (п. 1.1.6).
Напомним, что одна из трудностей состоит в необходимости учета бесконеч-
бесконечного числа состояний непрерывного спектра рассматриваемого атома, по
которым проводится промежуточное суммирование. В то время как для
54
п=1 п-2 п=3 п=Ъ
Рис. 2.10. Кубическая восприимчивость xizzzO^i ш» ш> ш) Дл* основного со-
состояния атома водорода как функция частоты и> падающей электромагнитной волны.
В качестве единицы взнто статическое значение этой восприимчивости х^3\ш -+ 0)
расчета линейной восприимчивости требуется выполнить только одно сум-
суммирование, в случае нелинейной восприимчивости их несколько, и это до-
дополнительно усложняет расчеты [5]. Другая трудность, как уже отмечалось
в п. 1.1.6, заключается в отсутствии строгих аналитических выражений для
волновой функции оптического электрона в сложном атоме.
Как всегда, наиболее прост расчет нелинейной восприимчивости атома
водорода. В качестве примера можно привести расчет восприимчивости
Х^3*Cсо; со, со, со) как функции со, выполненный в работе [5}. Использо-
Использовалась кулоновская функция Грина. Результаты расчета приведены на
рис. 2.10 для основного состояния 15 атома водорода. Резонансы соответ-
соответствуют частотам электромагнитного поля со = coQ^3, где п - 15, a q = 2Pvi
ЪР - возбужденные состояния атома водорода. Видно, что величина х^3^
изменяет знак при прохождении резонансных значений частоты, что нахо-
находится в соответствии с формулой B.15). Изменение знака имеет место
также и в межрезонансном промежутке между уровнями ЪР и 4Р.
Результаты расчета нелинейной восприимчивости атома водорода имеют,
однако, лишь иллюстративную ценность. Для практики необходимы
расчеты нелинейных восприимчивостей для ряда сложных атомов - щелоч-
щелочных атомов, щелочноземельных атомов и атомов благородных газов (см.
также § 3.2).
В качестве примера расчета восприимчивости х (Зсо; со, со, со) для
щелочных атомов можно указать на работу [37]. Расчет проводился по
формуле B.15). Интегрирование по угловым переменным в B.15) и
запись х^3^ в форме комбинации приведенных матричных элементов про-
проводится обычными методами теории углового момента и детально иэложе-
55

нов [38] (см. также [32]). При этом для изотропной среды, каковой
является'газообразная среда, и электромагнитного поля, линейно поляри-
поляризованного вдоль оси z, тензор Х//кДЗи>; со, со, со) имеет только одну отлич-
отличную от нуля компоненту XzzIzQwoj, со, со). Это легко понять, так как
тЕш = гЕш. Численные расчеты в [37] проводились для атомов щелочной
группы. Радиальные дипольные матричные элементы rmn, входящие в
B.15), вычислялись в водородоподобном приближении. В суммах выраже-
выражения B.15) учитывался вклад 12 дискретных атомных состояний.
На рис. 2.11 представлена зависимость xC)Cw; w, со, со) от длины вол-
волны X = 2тгс/со, рассчитанная для основного состояния атома натрия [37].
Видно, что х*3* имеет многочисленные резонансы (в соответствии с анали-
аналитическим выражением B.15)). Расчеты проводились в диапазоне длин
волн 0,5 - 3 мкм. Резонансы на рис. 2.11 соответствуют частотам со = comn
и со = сор„/2. Резонансные частоты со = wQn/3 не показаны, так как они
соответствуют слишком большим длинам волн (малым частотам). Как
видно из рис. 2.11, в межрезонансных промежутках величина х может
обращаться в нуль (но может и не обращаться).
В работе [39] расчет величины xC)Cu>; со, со, со) уточнялся путем учета
спин-орбитального расщепления энергетических уровней атомов щелочной
группы: тем самым достигались более точные значения энергетических зна-
знаменателей в формуле B.15). Кроме того, были подставлены более кор-
корректные по сравнению с работой [37] значения дипольных матричных эле-
элементов. Очевидно, учет спин-орбитального расщепления существен, когда
с ним сравнима расстройка резонанса частоты атомного перехода и частоты
Таблица 1.
Нелинейные атомные восприимчивости х
'(Кш; и), и), . . . , и))
1,0 0,9 0,8 0,7 0,6 Х,мкм
Рис. 2.11. Кубическая восприимчивость XzzzzO^i ш> ">ш) [см*/эрг] для основ-
основного состояния атома натрия как функция длины волны \ = 2пс/ш [мкм]. Заштрихо-
Заштрихована область с большим числом резонансов, близко расположенных друг к другу
56
Единицы
К = 3
см3 ¦ (см3/эрг) t*-1)/2 Ю-33 103 Ю-48 108
атомные 10' 102 10 1
Примечание. Приведены результаты для основного состояния атома натрия в поле
лазера на стекле с неодимом; атомная единица х равна а3 (а3 /2Ryу- ~ " , гдея —
боровскин радиус
поля со (или его второй гармоники 2со). Ввиду большого спин-орбиталь-
спин-орбитального расщепления в спектре атома натрия его учет важен практически для
всех частот со.
Расчет величины x^343w; со, со, со) для щелочных атомов проводился
также в работе [40] (см. также [5]). Вместо прямого суммирования по
промежуточным виртуальным состояниям атома здесь использовался метод
функций Грина. Функция Грина строилась в приближении модельного по-
потенциала. Численные расчеты проводились лишь для фиксированных значе-
значений частоты поля со (конкретно — для частот неодимового и рубинового
лазеров). Аналогичные расчеты проводились в той же работе [40] и для
атомов благородных газов.
При проведении подобных расчетов и сравнении результатов разных ав-
авторов следует иметь в виду, что приведенные выше формулы для нелиней-
нелинейных восприимчивостей основывались на представлении напряженности
электрического поля электромагнитной монохроматической волны в виде
E(t) = Еш ехр(/а>0 + Ей ехр(- iut) = 2Еш cos ut.
Если же определять ее в виде
E(t)= Еш cos ojt,
то в рядах теории возмущений и соответственно в приведенных выше выра-
выражениях для х^ следует добавить множитель 2~ .
Помимо указанных выше, опубликованы многочисленные расчеты и дру-
других нелинейных восприимчивостей [5, 13], которые методически не отли-
отличаются от обсуждаемых выше расчетов х (Зсо; со, со, со).
В заключение этого раздела для ориентации читателя приведем в табл. 1
результаты расчетов, выполненных в работе [35] для нелинейных воспри-
восприимчивостей высших порядков атомов натрия вида х^К\Кш; со, со,.... со).
Эти данные по порядку величины могут быть использованы для приближен-
приближенных оценок и других нелинейных восприимчивостей. Величины х^ имеют
различные размерности.. Порядки их величин, указанные в табл. 1, спра-
справедливы для нелинейных восприимчивостей в типичных межрезонансных
промежутках или в статическом пределе со^-0. В атомных единицах
(h = e=Me = l) все х(/° ~ 1 при К>1.
2.1.7. Заключение. Приведенное выше рассмотрение нелинейных атом-
атомных восприимчивостей показывает, что они обусловливают гораздо более
57

богатый спектр частот, излучаемых атомом, по сравнению со случаем, когда
играет рофь лишь линейная восприимчивость. Нелинейные восприимчивости
определяют индуцированный дипольный момент атома в заданном состоя-
состоянии п, который периодически колеблется со временем. Однако частота этих
колебаний v может отличаться от частоты со падающей электромагнитной
волны (например, v = Зсо). В соответствии с полуклассической теорией
дипольного излучения атом будет излучать фотоны с частотой v. В этом
основное отличие от линейного случая (п. 1.1.6), где было v = со.
Таким образом, в нелинейном случае для упругого нелинейного рассея-
рассеяния, когда конечное состояние атома совпадает с начальным, частота испу-
испущенного фотона может отличаться от частоты падающего излучения.
Аналогично при неупругом нелинейном рассеянии света на атоме, когда
конечное состояние атома р отличается от начального и, спектр излучаемых
частот v значительно богаче, чем частота cj - сор„ спонтанного комбинацион-
комбинационного рассеяния в линейной оптике.
§ 2.2. Резонансные нелинейные атомные восприимчивости
2.2.1. Введение. Из выражений для нелинейных восприимчивостей, приве-
приведенных в предыдущем параграфе, видно, что все они содержат определен-
определенное количество энергетических знаменателей. Если эти знаменатели не
являются аномально малыми, то, как правило, эффекты нелинейности
достаточно малы, коль скоро напряженность электрического поля падаю-
падающего электромагнитного излучения мала по сравнению с характерной атом-
атомной напряженностью. (Напомним, что в атомных единицах х^ ~ 1-)
Поэтому для того чтобы наблюдать нелинейные эффекты, стремятся осу-
осуществить либо квазирезонансную ситуацию, когда расстройка резонанса»
хотя и мала по сравнению с частотой поля, но велика по сравнению с харак-
характерными ширинами атомных уровней, либо точный промежуточный резо-
резонанс, когда расстройка резонанса становится меньше ширины резонанса.
Однако следует иметь в виду, что в случае точного резонанса появляется
конкурирующий канал перехода оптического электрона в непрерывный
спектр. Этот переход может быть как одно-, так и многофотонным. Очевид-
Очевидно, что конкуренция однофотонной ионизации наиболее существенна.
Вероятности однофотонной ионизации из возбужденных состояний обсуж-
обсуждались выше (см. формулу A.31)), а случай многофотонной ионизации
рассмотрен в § 2.4.
В нелинейном, как и в линейном случае (п. 1.2.2), любой резонанс можно
описать соотношением вида B.15), написанным в рамках теории возмуще-
возмущений, добавив к соответствующему энергетическому знаменателю величи-
величину,/Гш, где Гш - эффективная ширина резонанса. Конечно, количественно
лоренцев профиль контура справедлив только для механизма уширения,
вызванного наличием естественного времени жизни резонансного состоя-
состояния атома. Такие механизмы уширения, как доплеровское уширение и т.д.,
приводят к иным профилям, нежели лоренцев. Что касается ширины резо-
нансов, то их физическая природа такая же, как и в линейном случае
(п. 1.2.4). Отличие от линейного случая заключается в том, что, во-первых,
в нелинейном случае резонанс может быть не только однофотонным, но и
58
много фотонным. Во-вторых, в нелинейной восприимчивости может одно-
одновременно реализовываться не один, а несколько резонансов.
Рассмотрим методику учета промежуточного резонанса на примере не-
нелинейной восприимчивости х*3Ч"» Ш1> <°2> <*ъ), описывающей процесс
возбуждения суммарной частоты v - coi + со2 + со3. Одна из диаграмм Фейн-
мана для этой величины показана на рис. 2.12. На рис. 2.13 показана схема
процесса поглощения и испускания фотонов для данного физическо-
физического явления. Указанной диаграмме можно сопоставить с учетом добавок в
О),
Р —
(О,
(О,
т
Рис. 2.12. Одна из диаграмм Фейнмана для нелинейной восприимчивости
X^34v; to,, to2, u>3), описывающей процесс возбуждении волны нелинейной поляри-
поляризации с суммарной частотой v = to, +'to, + to3
Рис. 2.13. Схема поглощения и испускания фотонов для процесса, описываемого
диаграммой Фейимана на рис. 2.12
энергетические знаменатели эффективных ширин Гт следующее аналити-
аналитическое выражение:
]-1 +...}.
Х{[(СОШ„ -
Здесь Гш, Гр, Tq
nmnppqqn
mpq
ЛГШ) (С0р„ - СО! - СО2 + iTp) (co,n - V
B.25)
ш р, q эффективные ширины соответствующих атомных
состояний, причину уширения которых мы не будем конкретизировать
(п. 1.2.4). Конечно, эти ширины нужно добавлять только в том случае,
когда расстройка соответствующего промежуточного резонанса порядка
ширины или меньше ее.
Аналогичным образом добавляются ширины в другие многочисленные
слагаемые в формуле B.25), которые в ней опущены.
2.2.2 Влияние заселениостей уровней на нелинейные восприимчивости.
Выражение B.25) для резонансной нелинейной восприимчивости написано
в предположении, что промежуточные атомные состояния т, р, q реально
не заселяются полем электромагнитной волны. Это справедливо либо в
случае достаточно больших расстроек резонанса, либо в случае достаточно
больших ширин резонансных состояний, когда заселенность исходного
состояния близка к единице, а остальных состояний - к нулю.
59

Обратимся здесь к другому случаю, когда это не так, и рассмотрим в
качестве примера ту же диаграмму Фейнмана на рис. 2.12 для процесса
поглощения фотонов с частотами со,, со2, соз • Пусть в данном процессе
происходит реальное заселение промежуточного уровня р при двухфотон-
ном поглощении фотонов с частотой со, и с частотой со2. Таким образом,
заселенность состояния р, которую мы обозначим через Np, существенно
отлична от нуля и сравнима с заселенностью исходного уровня п, кото-
.рую мы обозначим через Nn. Следовательно, теперь заселенность Nn от-
отлична от единицы. Влияние заселенности на линейную восприимчивость
было рассмотрено в гл. 1. Там оно было связано с однофотонным резо-
резонансным переходом п-*т. Здесь же мы имеем дело с двухфотонным ре-
резонансным переходом п -*р. Определим влияние заселения состояния р
при таком переходе на нелинейную восприимчивость х *3*.
Если атом находится в состоянии и, то его нелинейная восприимчи-
восприимчивость определяется выражением B.25). Так как вероятность заселения
состояния и равна Nn, то, когда атом находится в состоянии и, его сред-
средний дипольный момент, а следовательно, и величина х^3* пропорцио-
пропорциональны величине Nn. Итак, выражение B.25) следует умножить на Nn.
Но этим решение проблемы не ограничивается. Так как атом может с
заметной вероятностью находиться в состоянии р, то его средний диполь-
дипольный момент равен
(n\r\n)Nn+(p\r\p)Np.
Для определения величины (р\г\р) нужно знать нелинейную восприим-
восприимчивость хC) в состоянии р. Для процесса, изображенного на рис. 2.12,
нелинейная восприимчивость в состоянии р определяется диаграммой
Фейнмана, показанной на рис. 2.14. Этой диаграмме соответствует еле*
дующее аналитическое выражение:
r1 X
X (со„р + со, + со2 - /ГрГ1 Б rpq г (со,р - со3)"
B.26)
Сумма по п отсутствует вследствие условия резонансности для процесса
двухфотонного возбуждения со, + со2 *«сор„. Кроме того, мы учли шири-
ширину только в резонансном энергетическом знаменателе.
Аналогичным образом в B.25) вследствие того же условия резонанснос-
резонансности исчезает сумма по р и выражение B.25) можно переписать теперь
в виде
x!,«(«)='
— со, — со2
2 r
nm
Дсош„ -со,) X
u<jrn
B.27)
Так как вследствие условия резонансности со2 ^^„-со,, то в первом
энергетическом знаменателе в формуле B.26) можно заменить
СОтр + С02 « СОшр + СОр„ - СО, = СОШ„ - СО,.
Аналогично во втором энергетическом знаменателе формулы B.26) можно
заменить
COqp - СО3
- СОр„ -
- V.
После этого видно, что первая сумма в B.26) совпадает с первой суммой
в B.27), а вторая сумма в B.26) также совпадает соответственно со вто-
второй суммой в B.27). Что касается резонансных энергетических знамена-
знаменателей в B.26) и B.27), то легко видеть, что они равны по модулю и про-
противоположны по знаку. Итак, получаем, что
Для нелинейной восприимчивости в условиях реального заселения
Ш-,
/77
"Ft
Рис. 2.14. Одна из диаграмм Фейимана для нелинейной восприимчивости в воз-
возбужденном резонансном состоянии р для процесса, изображенного на рис. 2.13
Рис. 2.15. Диаграммы Фейнмана дли недиагональиого элемента линейной воспри-
восприимчивости, входящего в кубическую восприимчивость, соответствующую процессу,
изображенному на рис. 2.13
резонансного состояния р получаем выражение
B.28)
причем величина х /,*;(") определяется формулой B.27). В частности,
если заселенности уровней пир становятся одинаковыми, то дипольный
момент такой системы обращается в нуль: как говорят, происходит на-
насыщение атомного перехода п -*р.
Выражение B.27) можно записать в сокращенной форме:
„Г1- B-29)
X
- со, - со2
Здесь введены следующие обозначения:
Х{пр (- "г; со,) = Б г'пт г' (со,
пт'трУштп
СО,)""
B.30)
60
Величины B.30) представляют собой недиагональные матричные элементы
для линейной восприимчивости (гл. 1 и § 2.1), соответствующие перехо-
переходу атома из состояния и в р. Они изображаются диаграммами Фейнмана,
показанными на рис. 2.15. Таким образом, в резонансном случае нелиней-
61

ные кубические восприимчивости представляются в виде произведения
двух линейных, но недиагональных восприимчивостей. Очевидно, это
существенно упрощает расчеты х*3^-
2.2.3. Физический смысл вещественной и мнимой частей нелинейной
восприимчивости. В п. 1.2.2 мы рассматривали резонансную линейную
восприимчивость и выяснили, что она имеет как вещественную, так и
мнимую части (в нерезонансном случае остается, очевидно, только ве-
вещественная часть). Вещественная часть отвечает за линейную часть пока-
показателя преломления на частоте волны падающего излучения. Мнимая
часть отвечает за процесс однофотонного поглощения излучения, т.е. умень-
уменьшения его интенсивности по мере прохождения излучения в среде. По-
Поглощение излучения, как мы видели, сопровождается переходом атомов
среды в возбужденные резонансные состояния. Далее, как и в линейном
случае, эти состояния могут высвечиваться каскадным образом с пере-
переходом атома в более низколежащие состояния, и, в конце концов, в ис-
исходное основное состояние. Частоты испускаемых фотонов отличаются
от частот падающих фотонов, что и означает выбывание фотонов, падаю-
падающих в среду, т.е. поглощение света.
Что касается вещественной части нелинейной резонансной восприим-
восприимчивости, то, как и в нерезонансном случае, она определяет квадратич-
квадратичную по напряженности поля поправку к показателю преломления среды
(или к ее диэлектрической проницаемости, см. формулы B.18)-B.20)).
В соответствии с формулой B.29) в точном резонансе эта поправка об-
обращается в нуль, изменяя знак в окрестности резонанса.
Обратимся теперь к мнимой части резонансной нелинейной восприим-
восприимчивости. Как видно из B.29), она, как и в случае нелинейной резонансной
восприимчивости, отвечает за поглощение излучения, но только не одно
фотонное, а, как видно из B.29), двухфотонное. При этом поглощается
один фотон с частотой coi и один фотон с частотой со2.
При реализации других резонансов мнимая часть нелинейной восприим-
восприимчивости может отвечать и за однофотонное поглощение падающего излу-
излучения, сопровождаемое испусканием фотона другой частоты. Как мы
увидим в гл. 3, это имеет место, например, в процессе вынужденного
комбинационного рассеяния. В записи формулы B.29) фотон с частотой
coi падающего в среду излучения поглощается, в то время как фотон
частоты ВКР со2 < 0 излучается. Как мы увидим, мнимая часть B.29)
определяет коэффициент усиления волны поляризации ВКР излучения
на частоте | со21 •
Если же обратиться к процессу возникновения новых волн поляри-
поляризации в среде, например к процессу возбуждения третьей гармоники,
когда ее интенсивность достаточно мала по сравнению с интенсивностью
падающего излучения (а не к процессу распространения этих волн в не-
нелинейной среде, когда они имеют достаточно большую интенсивность),
то вектор поляризации, пропорциональный соответствующей нелинейной
восприимчивости, определяет напряженность поля волны поляризации со-
согласно уравнениям Максвелла (гл.З). Следовательно, интенсивность воз-
возникающей волны поляризации пропорциональна квадрату модуля не-
нелинейной восприимчивости. Например, мы увидим в § 3.2, что интен-
интенсивность возбуждения третьей гармоники /зы пропорциональна величине
62
j; со, со, со) I2 (а также, разумеется, кубу интенсивности /ш волны
падающего в среду излучения с частотой со). В резонансном случае эта вели-
величина равна, очевидно, сумме квадратов вещественной и мнимой частей не-
нелинейной резонансной восприимчивости. В нерезонансном случае, разумеет-
разумеется, остается только вещественная часть. Это выражение справедливо, коль
скоро /зы^/ы, где /ы - интенсивность падающего излучения.
Когда же при прохождении в среде интенсивность волны поляризации
/Зы на третьей гармонике станет достаточно велика, а именно сравнима с
интенсивностью Iw падающего излучения с частотой со, то мы возвращаемся
к прежней картине, когда вещественная часть Rex определяет показа-
показатель преломления среды на третьей гармонике (точнее говоря, ее нелиней-
нелинейную часть), в то время как мнимая часть Im х*3* определяет коэффициент
преобразования излучения из основной частоты в третью гармонику. Де-
Детально все соответствующие соотношения для различных физических про-
процессов будут получены в гл. 3.
До сих пор мы рассматривали вещественную и мнимую части нелиней-
нелинейной резонансной восприимчивости, оставаясь в рамках разложения в ряд
Тейлора по напряженности поля (см. формулу B.4)). В частности, предпо-
предполагалось, что разность заселенностей Nn-Np, входящая в B.28), обуслов-
обусловливается столкновениями и прочими механизмами, но не внешним свето-
световым полем. Однако сильное световое поле изменяет эту разность заселен-
заселенностей, уменьшая ее. Численный расчет может быть проведен в рамках ре-
резонансного приближения для двух уровней я и р. В данном случае имеет
место двухфотонный резонанс, так как переход из я в р сопровождается
поглощением фотона с частотой coi и фотона с частотой со2.
Из расчета следует [41], что величину Nn - Np следует умножить на фак-
фактор A + Wpn/Гр), где wpn - вероятность вынужденного двухфотонного
перехода я -»• р под действием поля с частотой coi и поля с частотой со2.
Если для простоты считать coi = со2 = со, а поле линейно поляризованным,
то, исходя из теории возмущений второго порядка, будем иметь
wpn = 2\ x^El !2 Гр[(сор„ - 2соJ + Г2], B.31)
где двухфотонный матричный элемент перехода п -*-р определяется фор-
формулой, соответствующей выражению A.21) для недиагонального элемента
линейной восприимчивости:
В случае если имеет место одно фотонный резонанс со « сош„, поляриза-
поляризация среды определяется формулами, аналогичными B.28), но вместо двух-
двухфотонного фигурирует более простой однофотонный матричный элемент
Zmn (см. детальные расчеты в книгах [17, § 7; 41]). Так как
Nn-Np=(l+ WpnlVpY1, B.33)
то при Wpn > Tp, т.е. в достаточно сильном поле, разность заселенностей
обращается в нуль, приводя к насыщению перехода я -»• р сильным свето-
световым полем.
2.2.4. Заключение. Таким образом, резонансная нелинейная восприимчи-
восприимчивость, подобно тому как и нерезонансная нелинейная восприимчивость,
63

также определяет процесс нелинейного рассеяния света на атоме. Резонанс-
Резонансная восприимчивость определяет сечения соответствующих резонансных
процессов:' либо упругого резонансного нелинейного рассеяния (когда
конечное состояние атома совпадает с начальным), либо неупругого резо-
резонансного нелинейного рассеяния (когда конечное состояние отлично от
начального). Что касается сравнения этих процессов с резонансным линей-
линейным рассеянием, то здесь можно повторить все те выводы, которые были
сделаны в заключении к § 2.1.
При реализации каждого резонанса в нелинейной восприимчивости в
выражении для индуцированного дипольного момента атома (т.е. в поля-
поляризации) возникают факторы zmnEwlTm, где Гш - ширина состояния т
(§ 1.2). Если световое поле достаточно сильно, то эти факторы могут быть
значительно больше единицы. Тем самым они могут в определенной степе-
степени компенсировать малость нерезонансных факторов Ew/EaT в дипольном
моменте атома, и поляризация атома может достигать больших значений,
доступных для экспериментального наблюдения. Таким образом, следует
стремиться реализовать максимальное число резонансов и обеспечить доста-
достаточную малость ширин резонансных состояний.
§ 2.3. Гиперполяризуемость атомных уровней
В п. 1.1.4 рассматривалась динамическая поляризуемость атома, приводя-
приводящая к штарковским сдвигам атомных уровней, квадратичным по напря-
напряженности внешнего переменного электрического поля Еы световой волны.
Мы получили, что коэффициент пропорциональности в зависимости штар-
ковского сдвига 5?„ от интенсивности /ы ~Е\) представляет собой линей-
линейную атомную восприимчивость хи„ (со; со) (или поляризуемость) атома. •
Здесь со — частота световой волны.
В межрезонансных промежутках, как мы видели, величина х^1* может
обращаться в нуль. Тогда нужно учесть следующие члены разложения 5&„
по степеням интенсивности /w световой волны, т.е. члены 5?„ ~7?,. Коэф-
Коэффициент пропорциональности в этой зависимости будет определяться не-
„ „ ,_ - C), ч
линейной кубической восприимчивостью Хпп (со; со, — со, со), о которой
говорят в данном случае как о гиперполяризуемости атома в данном
состоянии п при воздействии на него светового поля с частотой со.
В отличие от линейного случая, где поляризуемость атома, как мы
- - A), ч
видели, полностью сводится к линейной восприимчивости х„„ (со; со),
в гиперполяризуемости атома, помимо Х„„, есть и другое слагаемое. Рас-
Рассмотрим выражение A.13) для квадратичного штарковского сдвига в
переменном поле (считая для простоты, что напряженность Еш направлена
вдоль оси z и линейно поляризована):
5^2)=- 2 |znm|2JFL[(comn-co)-1+(comn+co)-1]. B.34)
т Ф п
Слагаемое в штарковском сдвиге, пропорциональное El,, возникает, если
в этой формуле учесть поправки к энергетическим знаменателям сош„ - со
и comn + со, представляющие собой разность квадратичных штарковских
64
сдвигов уровней тип, т.е.
сош„ ±со
±СО.
Эта процедура соответствует теории возмущений с точными энергиями в
энергетических знаменателях. После разложения этих знаменателей в ряд
^2), 5&j,2) получаем
по степеням
[сот„ ± со
± со)"' - (со
B.35)
В результате, подставляя это выражение в B.34), находим вклад в 8&(„4)
вида
2 \zmn\2 [5^2) -5^2)] [(comn +со)-2 +(сотп -coy'].
=F П
B) С2'36)
Так как 5?тп ~?'2О, то этот вклад пропорционален Е4Ш и представляет
собой искомое дополнительное слагаемое в штарковский сдвиг 6?^4),
которое не сводится к кубической нелинейной восприимчивости
X (со; со, -со, со). Окончательное выражение для гиперполяризуемости
ввиду громоздкости не приводится (см. [5], а также [6, гл. 6]). На первый
взгляд можно было бы ожидать, что высшие члены разложения сдвига
атомных уровней по интенсивности излучения /ы становятся сравнимыми
с первым членом лишь при напряженности поля Еш порядка атомной на-
напряженности ЕаТ. На самом деле расчеты показывают, что это не так. На-
Например, в щелочных атомах они сравниваются приЕш ~Ю~3Еат [5, § 3.3].
Причин для этого две. Во-первых, энергетические знаменатели в нелинейной
восприимчивости отнюдь не порядка единицы, а в несколько раз меньше;
кроме того, в восприимчивость входит произведение нескольких энерге-
энергетических знаменателей. Во-вторых, дипольные матричные элементы между
возбужденными виртуальными состояниями атома, входящие в числитель
нелинейной восприимчивости, как правило, в несколько раз больше едини-
единицы; как мы видели, восприимчивость содержит произведение нескольких
дипольных матричных элементов.
§ 2.4. Многофотонное возбуждение
и нелинейная ионизация атомов
2.4.1. Введение. При обсуждении мнимой части резонансной нелинейной
восприимчивости мы видели, что один из механизмов уширения представ-
представляет собой ионизационное уширение (п. 2.2.3). Это уширение может быть
обусловлено возможностью как одно-, так и многофотонной ионизации в
зависимости от соотношения между частотой поля излучения и энергией
резонансного уровня.-Например, при возбуждении третьей гармоники атом-
атомный электрон, попадая после поглощения трех фотонов поля излучения
с частотой со в достаточно высоковозбужденные атомные состояния, вместо
того чтобы испустить фотон с частотой Зсо и возвратиться в исходное со-
состояние п, может поглотить еще один фотон с частотой со (или несколько
таких фотонов) и перейти в непрерывный спектр. Конкретно ионизация
5. Н.Б.Делоне 65

как процесс, конкурирующий с процессом возбуждения третьей гармони-
гармоники и с другими нелинейно-оптическими процессами, будет рассмотрен
в гл. 3. Здесь же мы обратимся собственно к процессу нелинейной иони-
ионизации изолированного атома сильным световым полем. Другой механизм
уширения при резонансной нелинейной восприимчивости обусловлен
спонтанными переходами в исходное состояние (одним или нескольки-
несколькими) после резонансного перехода в возбужденное состояние дискретного
спектра посредством поглощения нескольких фотонов.
Ранее в этой главе мы в основном имели дело с нелинейными восприим-
чивостями, связанными с диагональным матричным элементом от диполь-
ного момента атома. Недиагональные матричные элементы встречались
лишь для описания резонансной нелинейной восприимчивости (см. B.30)).
В данном же параграфе мы имеем дело с недиагональным многофотон-
многофотонным матричным элементом, так как при ионизации начальное состояние
принадлежит дискретному спектру, а конечное состояние — непрерывно-
непрерывному спектру либо дискретному спектру при многофотонном возбужде-
возбуждении, т.е. они различаются. В остальном правила для диаграмм Фейнмана,
определяющих указанные многофотонные матричные элементы, — те же,
что и сформулированные в начале этой главы: они основаны на квантово-
механической теории возмущений высших порядков.
2.4.2. Условия реализации процессов многофотоиной ионизации. Прежде
чем переходить непосредственно к описанию процесса многофотонной
ионизации, основанного на квантовомеханической теории возмущений
высших порядков, следует выяснить условия реализации этого процесса.
Отметим сначала, что, как уже говорилось в гл. 1, процесс фотоиониза-
фотоионизации атомов, т.е. процесс однофотонной ионизации, не может реализовы-
ваться для атомов, находящихся в основном состоянии, и излучения опти-
оптического диапазона частот, так как при этом всегда ?„ > h со. Иная ситуа-
ситуация возникает для нелинейной ионизации — этот процесс всегда может
реализовываться при любой энергии электрона в атоме &„ и любой часто-
частоте поля излучения h со< ?„, так как при этом всегда может быть выполнен
закон сохранения энергии путем поглощения атомом достаточного числа
фотонов.
Общая теория процесса нелинейной ионизации атомов в монохромати-
монохроматическом электромагнитном поле, построенная на модельном примере выры-
вырывания электрона из дельта-функционального потенциала (см. [42], а также
[6, гл. 6]), имеющего единственное связанное состояние, показывает,
что характер процесса ионизации определяется так называемым безраз-
безразмерным параметром адиабатичности (е =Ме = 1)
. B.37)
При 7 "^ 1 ионизация происходит за счет туннелирования электрона через
квазистатический потенциальный барьер, а при у^> 1 — за счет поглощения
электроном # = <?n/hco+l> фотонов, необходимых для выполнения
закона сохранения энергии при переходе электрона в непрерывный спектр
(теория возмущений К-го порядка). Здесь (...) - целая часть числа.
Хотя реальный потенциал оптического электрона в атоме совсем не похож
на дельта-функциональный и спектр связанных состояний содержит беско-
бесконечное число уровней, а не один, все эксперименты по нелинейной иониза-
66
ции атомов, проведенные до настоящего времени, подтверждают основные
выводы теории [6].
Из соотношения B.37) для параметра адиабатичности видно, что в
интересующем нас случае относительно больших частот излучения оптичес-
оптического диапазона, когда частота поля излучения со не слишком мала по
сравнению с частотой &n/h перехода в непрерывный спектр, а поля излу-
излучения не слишком сильны (Еы <Е„), процесс ионизации носит много-
многофотонный характер. По этой причине ниже мы остановимся лишь на про-
процессе многофотонной ионизации атомов и не будем рассматривать тун-
туннельный эффект в переменном поле и промежуточный случай у ~ 1.
2.4.3. Многофотонная ионизация атомов. В свою очередь характер про-
процесса многофотонной ионизации атомов существенно различается в за-
зависимости от того, имеют место или отсутствуют промежуточные резонан-
сы между энергией связанных состояний электрона в атоме и энергией
нескольких фотонов излучения. Если резонансы отсутствуют, то процесс
многофотонной ионизации принято называть прямым, если же резонансы
имеют место — резонансным.
Условие реализации прямого процесса многофотонной ионизации заклю-
заключается в том, что все расстройки промежуточных резонансов должны быть
гораздо больше ширин соответствующих резонансных состояний Гт.
Это условие имеет вид
-6?„-Гсо1>Гт. B.38)
Здесь п - основное, m - промежуточное резонансное состояние в спектре
атома, К' — число фотонов, обеспечивающее указанный резонанс. Разумеет'
ся, ширина Гш учитывает возмущения атомных уровней в поле излучения
(см. механизмы уширения резонансных уровней в п. 1.2.4). В слабом
поле излучения не требуется учитывать ни штарковские сдвиги уровней п
и m в переменном поле, ни влияния поля излучения на ширину. Выбор
состояния /эт, принимаемого во внимание в B.38), определяется прави-
правилами отбора для многофотонных переходов [6], основанными на диполь-
ных правилах отбора для однофотонных переходов; отметим, что в доста-
достаточно сильном световом поле эти правила могут изменяться [6, § 1.3].
При выполнении условия B.38), когда реализуется прямой процесс
многофотонной ионизации, его вероятность в единицу времени, следуя
золотому правилу Ферми, описывается следующим степенным соотно-
соотношением:
™n = \X$)E«\ipBny2. B.39)
Здесь р - импульс электрона в конечном состоянии. Величина Х^ пред-
представляет собой недиагональный многофотонный матричный элемент К-го
порядка теории возмущений. На рис. 2.16 показана схема процесса погло-
поглощения К фотонов поля излучения, а на рис. 2.17 — диаграмма Фейнмана
для величины Х^пр ¦ Закон сохранения энергии при этом имеет вид#со =
= ?р - ?„. Величина v представляет собой импульс электрона в конеч-
конечном состоянии непрерывного спектра. Коэффициент пропорциональности
при Elf в правой части B.39) называется многофотонным сечением
и обозначается а^кК Величина <*(*), разумеется, зависит от частоты поля
излучения и от его поляризации.
ч* 67

\к\
к<
ш
ш
ш
ш
ш
Рис. 2.16. Схема поглощения фотонов при многофотонной резонансной иониза-
ионизации атома: т — резонансный промежуточный уровень, К — полное число поглощен-
поглощенных фотонов, К' - число фотонов, поглощенных при резонансном возбуждении
уровня т
Рис. 2.17. Диаграмма Фейнмана для недиагонального элемента нелинейной вос-
восприимчивости, соответствующая процессу многофотонной ионизации на рнс. 2.16
Условие реализации резонансного процесса ионизации представляет
собой неравенство обратного знака по сравнению с B.38) :
Д<Гт. ' B.40)
В слабом световом поле, когда можно пренебречь влиянием поля на ши-
ширину резонансного уровня т, вероятность резонансной ионизации полу-
получается из B.39) путем применения процедуры Брейта-Вигнера к резо-
резонателю Д»-Д iV Тогда получае
нансному
=N
()
энергетическому знаменателю
ур
Д-»-Д — iV
m.
wn
mwm
р р
Тогда получаем
B.41)
Здесь величина Nm представляет собой абсолютную вероятность заселе-
заселения резонансного состояния т, равную
Nm = IX<*'4f I' IK« -К'соJ +Г^Г1 B-42)
(заселенность состояния т под действием поля излучения). Величина
X „т есть матричный элемент многофотонного перехода из основного
состояния и в резонансное состояние т, определяемый аналогично ве-
величине х*** • Число К' равно числу фотонов, необходимых для резонанс-
резонансного перехода из состояния ив состояние т (рис. 2.17).
Величина wm в формуле B.41) представляет собой вероятность К"-
фотонной ионизации (К' +К" =К) резонансного уровня в единицу вре-
времени, определяемую аналогично формуле B.39):
Т2- B-43)
68
В случае сильного светового поля, когда нужно учитывать возмущение
резонансного состояния этим полем, а также в случае немонохроматичности
излучения выражения для вероятности резонансной многофотонной иони-
ионизации имеют более сложный вид [6; 43, с. 42]; здесь мы их рассматривать не
будем.
В качестве примера, иллюстрирующего общий характер зависимости
многофотонной ионизации атома от частоты излучения, на рис. 2.18 при-
приведены результаты расчета [44] для случая трехфотонной ионизации атома
водорода. Из этого рисунка, а также из условия реализации прямого B.38)
и резонансного B.40) процессов ионизации видно, что, как правило, реали-
реализуется прямой процесс; для реализации резонансного процесса необходимо
специально подбирать частоту излучения. По этой причине в дальнейшем
мы остановимся на более детальном описании лишь прямого процесса
многофотонной ионизации.
2.4.4. Прямой процесс миогофотоииой ионизации атомов. Зависимость
сечений прямого процесса многофотонной ионизации от частоты и поля-
поляризации излучения детально исследовалась экспериментально и рассчиты-
рассчитывалась методами нестационарной теории возмущений для различных ато-
атомов [5, 6; 43, с. 6]. Для того чтобы обобщить результаты этих исследований
и характеризовать прямой процесс многофотонной ионизации, выделим
три основные его характеристики — абсолютную величину многофотонных
сечений, зависимость сечений от частоты и поляризации излучения!
Абсолютные величины многофотонных сечений, измеренные экспери-
экспериментально и рассчитанные теоретически, находятся в удовлетворительном
согласии для всех исследованных атомов — щелочных (имеющих один
оптический электрон), щелочноземельных (два оптических электрона)
и ряда других атомов, в том числе атомов благородных газов (полностью
заполненная валентная оболочка). Данные получены для степени испи-
испиш, 10цсм
Рис. 2.18. Вероятность трехфотонной ионизации основного состояния атома во-
водорода как функция частоты электромагнитной волны (в произвольных единицах):
сплошная линия — линейная поляризация волны,штриховая-циркулярная. Резонанс
при и = 2 для циркулирной волны отсутствует из-за правил отбора по магнитному
квантовому числу. Все резонансы являются двухфотоннымн
69

Таблица 2
Сечення а^к' прямого процесса многофотонной ионизации атомов, усредненные
по многим результатам измерений и расчетов
Единицы
2К Л"-1
см с
атомные
А =2
48
_2
3
78
-4
4
106
-9
5
139
-10
6
170
-12
7
204
-12
Примечание. Погрешность величин составляет примерно один десятичный порядок;
в таблице приведена величина — log а СО; атомная единица аСО равна а'^т ~',где
а — боровский радиус, а т = h 3/me* — атомная единица времени
нейности процесса ионизации (числа поглощенных фотонов К) от 2 до 11.
Наиболее детально исследованы щелочные и щелочноземельные атомы
при относительно малой степени нелинейности (АГ<5). Именно эти данные
наиболее интересны для нелинейной оптики. Отметим также, что утверж-
утверждение об удовлетворительном согласии расчетных и экспериментальных
данных в известной мере основано на относительно большой погрешности
экспериментального измерения многофотонных сечений, обусловленной
специфической методикой проведения измерений [6, 43]. Так, средняя
погрешность в сечении при не очень большой степени нелинейности пример-
примерно равна порядку величины. В табл. 2 для ориентации читателя приведены
усредненные значения сечений для процессов с различной степенью нели-
нелинейности К. Отметим, что так как, следуя B.39), мы видим, что размернос-
размерности многофотонных сечений зависят от степени нелинейности процесса К:
[(*(*)]= см2 -с*, то бессмысленно сопоставлять величины сечений
для процессов с различным значением К. Сопоставлять надо вероятности
ионизации B.39) при фиксированной напряженности поля Еш.
Наблюдаемые зависимости многофотонных сечений прямого процесса
ионизации от частоты излучения носят наиболее простой характер в случае
ионизации щелочных атомов. Резонансы однозначно интерпретируются
как резонансы между энергией перехода электрона из основного состояния
в определенное возбужденное состояние и энергией нескольких фотонов
излучения. В сильном поле наблюдается зависимость резонансной частоты
от напряженности поля излучения, обусловленная штарковским сдвигом
атомных уровней под действием поля излучения [6, 44]. Наблюдались
также и резонансы в вероятности ионизации, обусловленные нерезонанс-
нерезонансным возбуждением связанных электронных состояний [45], однако этот
случай является весьма экзотическим. В случае ионизации щелочноземель-
щелочноземельных атомов наблюдаются также резонансы, обусловленные связанными
двухэлектронными состояниями и автоионизационными состояниями [46].
Зависимость многофотонных сечений от поляризации излучения для
атомов с одним валентным электроном при АГ<5 носит систематический
характер — вероятность ионизации при циркулярной поляризации излу-
излучения (wc) всегда больше вероятности ионизации при'ОДмНШ^ поляри-
поляризации излучения (wL). Для отношения вероятности' ,f|i§f^||i§§0 од^.
ношение [6,43,47] i ч,
Такая закономерность обусловлена тем обстоятельством, что максимальна
вероятность таких виртуальных переходов электрона по спектру связанных
состоянии в процессе поглощения фотонов, при котором одновременно с
увеличением главного квантового числа на единицу также увеличивается
на единицу и орбитальное квантовое число. Это хорошо известная законо-
закономерность для переходов в спектре атома водорода [25]. Для щелочных
атомов соотношение B.44) подтверждено многими экспериментами [43,
48]. В случае ионизации атомов с несколькими валентными электронами
соотношение B.44) не выполняется, что видно на примере инертных
атомов. Следует подчеркнуть, что этот факт является следствием
неводородоподобности спектров атомов со многими электронами во
внешней оболочке.
В заключение отметим, что при многофотонной ионизации атомов
имеющих несколько электронов в валентной оболочке, кроме основного
процесса одноэлектронной ионизации, наблюдается также и процесс много-
эяектронной ионизации [6]. Однако вероятность этого процесса всегда
гораздо меньше, чем одноэлектронного, так что практической роли в
нелинейно-оптических явлениях он не играет.
2.4.5. Вероятность многофотонного возбуждения. Если при поглощении
нескольких фотонов имеет место многофотонное резонансное возбуждение
определенного атомного состояния, то в случае достаточно точной настрой-
настройки в резонанс может иметь место процесс реального заселения этого воз-
возбужденного состояния, а вместо вынужденного поглощения следующих
фотонов указанное состояние может высвечиваться путем испускания
одного или нескольких каскадно излучаемых спонтанных фотонов. Этот
процесс приводит к нелинейному поглощению светового излучения в
газоообразной среде, о чем будет идти речь в гл. 3. Здесь же мы приведем
выражение для вероятности многофотонного возбуждения атома из состоя-
состояния п в т, которое в соответствии с золотым правилом Ферми имеет вид
"nm=2*W№\2Pm. B45)
Здесь рт - лоренцева функция, определяющая спонтанный распад возбуж-
возбужденного резонансного состояния т; К?> _ многофотонный матричный
элемент, определяющий переход п^-т при поглощении К фотонов внеш-
внешнего светового поля. При этом выполняется закон сохранения энергии:
шт„ = ^со, обеспечивающий резонансное заселение состояния т при мно-
многофотонном возбуждении.
Кроме того, чтобы многофотонный матричный элемент F(*> был отли-
отличен от нуля, должны выполняться правила отбора: четность состояния п
должна совпадать с четностью состояния т, если К четно; если К нечетно,
то четности состояний п и т должны быть противоположны друг другу!
Так как при поглощении каждого фотона орбитальный момент / состоя-
состояния изменяется на единицу (в одноэлектронном приближении, которого
мы всюду придерживаемся), то в случае четного К имеем
1т=1п, 1„±2,..., 1„±К.
В случае нечетного К аналогично получаем
1т=1п±К 1п±3,..., 1„±К.
70
71

Что касается правил отбора по магнитным квантовым числам, то они
зависят о*т типа поляризации внешнего светового поля и детально рассмот-
рассмотрены в книге [6, § 1.3]. Там же приведены правила отбора по спину и
полному угловому моменту, которые различны для случаев слабого и
сильного световых полей и типа связи спина с орбитальным моментом
электрона в атоме.
Многофотонный матричный элемент V^ имеет следующий вид (для
простоты считаем внешнее световое поле с напряженностью 2Ewcoscjt
линейно поляризованным):
vlKrt=EZ> 2 znszspzpf...zqmX
s.p,f--q
X [(«,„ - со) (сор„ - 2со)... (со,„ - (К - 1) со)]. B.46)
Это же выражение можно записать через нелинейную резонансную поля-
поляризуемость в виде
V№ = Х^'ЧК - 1) со; со, со,.... со), B.47)
аналогичном приведенному выше для многофотонной ионизации.
Заключение
Отметим сначала, какие изменения происходят при переходе от атомов
к молекулам. В отличие от атомов в спектрах связанных состояний мо-
молекул имеются колебательные и вращательные состояния. Расстояния
между соседними колебательными термами значительно меньше, нежени
расстояния между электронными уровнями (энергии электронных уров-
уровней в молекулах имеют такой же порядок величины, что и в атомах).
Далее, расстояния между соседними вращательными термами еще меньше,
чем расстояния между соседними колебательными термами.
Таким образом, как энергии колебательных, так и тем более энергии
вращательных переходов (а также смешанных колебательно-вращатель-
колебательно-вращательных переходов) оказываются весьма малыми по сравнению с энергией
фотона оптического диапазона частот. Во-первых, этот факт приводит к
тому, что принципиально отсутствует резонансная ситуация между часто-
частотой поля излучения оптического диапазона и частотами какого-либо ко-
колебательного или вращательного перехода. Во-вторых, при определении
нелинейной восприимчивости молекулы не следует учитывать колеба-
колебательные и вращательные термы, подобно тому как, например, при опре-
определении нелинейной восприимчивости атома мы не учитывали сверхтонкую
структуру атомных уровней.
Сказанное выше справедливо, когда мы интересуемся процессами с
переходами на все колебательные и вращательные термы, принадлежащие
данному электронному состоянию, т.е. просуммированные по промежуточ-
промежуточным колебательным и вращательным состояниям. Если же требуется,
например, знать вероятность перехода с данного колебательного или вра-
вращательного терма, то ее можно найти, зная вероятность перехода с соот-
72
ветствующего электронного состояния и умножая ее на геометрические
факторы (см. детально, например, книгу [27, § 61]).
Еще одно отличие молекулярного гаэа от атомарного состоит в том, что
молекулы могут обладать постоянным дипольным моментом и, следователь-
следовательно, для них отлична от нуля нелинейная восприимчивость X*2* (п. 2.1.1).
Что касается нелинейного взаимодействия света с атомарными и моле-
молекулярными ионами, то единственная их специфика заключается в том, что,
в отличие от нейтральных частиц, заряженные частицы, помимо изменения
внутреннего состояния, колеблются как целое в поле световой электромаг-
электромагнитной волны. Эти колебания являются классическими. Такие же колеба-
колебания испытывают в поле волны и свободные электроны, образовавшиеся в
газообразной среде при ионизации атомов.
Если в заключение сопоставить основные черты нелинейного и линейного
взаимодействия света с атомом, то основной вывод будет заключаться
в том, что при нелинейном взаимодействии может реализоваться значи-
значительно большее число различных процессов. Во-первых, могут образо-
образовываться фотоны самых различных частот, в частности превышающих
частоту возбуждающего света во много раз. Эта возможность обуслов-
обусловливает нелинейный процесс возбуждения оптических гармоник, один
из основных процессов нелинейной оптики. Он рассмотрен в § 3.2. Во-
вторых, изменяются усредненные оптические характеристики среды,
например показатель преломления, что обусловливает нелинейное пре-
преломление среды, рассмотренное в § 3.5. Наконец, так как нелинейная
поляризация возникает на частотах, отличающихся от частоты возбуж-
возбуждающего света, то нарушается закон аддитивности световых потоков
и возможна связь волн различной частоты через нелинейную поляризацию
(§ 3.4). Основные макроскопические следствия нелинейного взаимодейст-
взаимодействия интенсивного света с атомом рассмотрены в следующей главе.

ГЛАВА 3
НЕЛИНЕЙНО-ОПТИЧЕСКИЕ ЯВЛЕНИЯ
В АТОМАРНЫХ ГАЗАХ
Введение
В этой главе будут рассмотрены основные нелинейные эффекты, возникаю-
возникающие при взаимодействии интенсивного света с атомарным газом - изме-
изменение частоты, поляризации, направления распространения, возникнове-
возникновение нелинейного поглощения падающего света и нелинейное отражение его
от границы газообразной среды. Эти эффекты составляют основу нелинейной
оптики и в других средах.
В настоящее время нелинейная оптика является достаточно широко
и глубоко развитой. Поэтому в научной периодической литературе, в мно-
многочисленных обзорах и ряде монографий, цитированных во введении к
этой книге, содержится детальное описание нелинейно-оптических явлений,
возникающих в самых различных средах и при разнообразных предполо-
предположениях о свойствах падающего излучения - временном и пространствен-
пространственном распределении интенсивности излучения, о кривизне фронта падающей
волны, степени монохроматичности излучения.
Как уже говорилось во введении, описание всего многообразия нелиней-
нелинейно-оптических явлений не входит в задачу данной книги. Наша задача
более узкая — рассмотреть основные явления в наиболее простом варианте,
начиная с микроскопических эффектов, возникающих на атомном уровне,
и кончая макроскопическими явлениями. Именно по этой причине рассмот-
рассмотрение в этой главе (как и рассмотрение линейной оптики в гл. 1) проведено
в рамках различных приближений и упрощающих предположений.
Во введении к этой книге были обоснованы модель, ограничения и
упрощающие предположения, в рамках которых проводится рассмотрение
процесса возникновения линейных и нелинейных эффектов. Так как реаль-
реальным источником интенсивного света являются лазеры, то упрощающие
предположения и приближения обсуждаются и обосновываются ниже, исхо-
исходя из реальных свойств лазерного излучения.
§ 3.1. Основы теории взаимодействия
интенсивного света с атомарным газом
3.1.1. Введение. Поскольку в этой главе речь пойдет о взаимодействии све-
световых волн с макроскопической средой (волновая оптика), основные
выводы будут получены путем решения уравнений Максвелла и будут лишь
иллюстрированы на языке геометрической оптики световых лучей. Нас ин-
интересуют нелинейные эффекты, и, следовательно, основной характеристи-
характеристикой газообразной среды будет ее нелинейная восприимчивость, обусловли-
74
вающая нелинейную поляризацию среды в поле световой волны. Отсюда
следует специфика уравнений Максвелла, которые в данном случае будут
нелинейными. Стационарные решения нелинейных уравнений Максвелла
будут получены при определенных граничных условиях, связанных как с
общей постановкой рассматриваемых задач, так и с упомянутыми во вве-
введении упрощениями и приближениями. Обратимся в первую очередь к это-
этому вопросу.
3.1.2. Упрощающие предположения и приближения. Отметим, что сфор-
сформулированные ниже упрощающие предположения и приближения кратко
уже были рассмотрены во введении к данной книге и в начале гл. 1. Одна-
Однако многие из них ие являются необходимыми при изложении лииейиой оп-
оптики. В данной главе эти приближения используются во всем рассмотрении
нелинейного процесса взаимодействия световых волн с макроскопической
средой и по этой причине изложены значительно детальнее. В тех редких
случаях, когда мы будем выходить за рамки приведенных упрощений и
приближений, это будет каждый раз специально оговорено. Обратимся сна-
сначала к характеристикам световых волн.
Монохроматичность световых волн. Будем предполагать, что световые
волны являются идеально монохроматическими, т.е. А со/со = 0, где Дсо —
ширина спектра излучения. Это предположение весьма реалистично, так
как речь идет о лазерном излучении, для которого значение Д со/со обычно
лежит в пределах от 10~3 до 10~8. Реальная квазимонохроматичность ла-
лазерного излучения может играть существенную роль лишь в том случае,
когда взаимодействие света с атомом носит резонансный характер. Из
приведенных в гл. 2 данных о нелинейной восприимчивости х ^К * видно,
что хотя х*** всегда является функцией частоты со, однако в масштабах
ширины спектра лазерного излучения Дсо зависимостью х^*"^ (w) вдали
от резонансов можно всегда пренебречь. При наличии резонанса реальная
квазимонохроматичность лазерного излучения может играть существенную
роль, так что в некоторых частных случаях результаты, полученные в пред-
предположении о монохроматическом излучении, могут неправильно описывать
реальную ситуацию. Квазимонохроматичность лазерного излучения будет
учитываться нами в тех случаях, когда это будет необходимо для сопостав-
сопоставления результатов теоретического описания с экспериментом.
Плоский фронт падающей волны. Будем предполагать, что фронт волны,
падающей на нелинейную среду, является плоским. Это предположение
также является весьма реалистическим, так как расходимость лазерного
излучения, как правило, определяется дифракцией, и потому она имеет
порядок Х/д ~ 10~4 (где а — радиус пучка излучения). В некоторых слу-
случаях, однако, необходим учет реальной расходимости лазерного излучения,
например при описании ограничений в явлении самофокусировки лазерного
излучения.
Равномерное распределение напряженности поля по фронту падающей
волны. Это предположение используется нами для упрощения математи-
математических выкладок, причем одновременно предполагается, что волна не огра-
ограничена в плоскости волнового фронта. Таким образом, трехмерная (или
двумерная в случае осевой симметрии распределения) задача сводит-
сводится к одномерной. Надо отметить, что это предположение совершенно
75

нереалистично. Действительно, распределение поля по фронту волны ла-
лазерного излучения, как правило, определяется дифракцией и потому су-
существенно неравномерно. Хорошим приближением является гауссово рас-
распределение по поперечной координате г цилиндрической системы коорди-
координат г, z, ф. Мы можем использовать упрощающее предположение о равно-
равномерном распределении лишь потому, что в большинстве случаев распреде-
распределение по г практически не играет никакой роли. Когда это не так, например
при описании нелинейной рефракции, мы будем учитывать реальное нерав-
неравномерное распределение.
Стационарный характер взаимодействия. Как и выше, все рассмотрение
в этой главе проводится в предположении о стационарном характере взаи-
взаимодействия света со средой. На первый взгляд это предположение пред-
представляется совершенно нереалистичным, так как интересующие нас боль-
большие интенсивности световых потоков получаются при работе лазера в
импульсном режиме генерации, причем типичная длительность импульса
излучения Г~ 10~8 - 10~10 с (режим модуляции добротности резонато-
резонатора и режим синхронизации мод). Однако в большом числе случаев действие
излучения даже в виде столь коротких импульсов эквивалентно стационар-
стационарному воздействию. Это те случаи, когда время отклика среды т значительно
короче, чем длительность действия излучения. Условие т «^ Т, очевидно,
выполняется для всех нерезонансных процессов. Наоборот, при наличии
резонанса и реального заселения атомных уровней может реализоваться об-
обратное неравенство т ~Д-1 > Т (Д - расстройка резонанса), при выполне-
выполнении которого взаимодействие нельзя рассматривать как стационарное. Из-
Известно большое число нестационарных нелинейно-оптических эффектов,
качественно отличных От стационарных эффектов. В качестве примера мож-
можно привести эффект самоиндуцированной прозрачности.
Поляризация излучения. В дальнейшем мы всюду предполагаем, что из-
излучение полностью поляризовано. Это предположение вполне реалистично,
так как большинство лазеров излучает полностью поляризованное излуче-
излучение, а в тех случаях, когда это не так, для проведения экспериментов всег-
всегда можно выделить из пучка излучение с заданной поляризацией.
Приближение заданного поля. Это приближение уже кратко обсужда-
обсуждалось во введении к этой книге. Рассмотрим специфику этого приближения
в нелинейной оптике. Очевидно, что в общем случае при учете высших чле-
членов разложения поляризации по полю уравнения Максвелла являются не-
нелинейными [7, 8]. Их аналитическое решение возможно лишь в простейших
случаях [49]. Однако большая часть физических процессов может быть
понята и описана в приближении, когда возбуждаемые электромагнитные
волны, называемые волнами поляризации, являются слабыми по сравнению
с внешними электромагнитными волнами, падающими на среду и создаю-
создающими в ней нелинейную поляризацию. Тем самым при определении поля-
поляризации можно пренебречь изменением падающей волны. Приближение
заданного поля соответствует выполнению условия Ev < Ew> гцеЕ„,Еш—
амплитуды напряженностей полей возбуждаемой и падающей волн соот-
соответственно, индексы v и со обозначают их частоты.
Таким образом, мы приходим к гораздо более простой задаче решения
уравнений Максвелла для возбуждаемой слабой электромагнитной волны
в приближении заданной падающей электромагнитной волны (или несколь-
76
ких волн), создающей нелинейную поляризацию. Такое приближение при-
принято называть, как уже отмечалось в начале этой книги, приближением за-
заданного поля. Соответствующие уравнения Максвелла представляют собой
линейные неоднородные дифференциальные уравнения в частных производ-
производных, причем в качестве неоднородности выступает нелинейная поляризация
среды как заданная функция координат и времени. В дальнейших разделах
при обсуждении конкретных физических процессов мы будем рассматривать
ограничения на физические параметры, при которых реализуется указанное
приближение заданного поля.
Обратимся теперь к свойствам атомарной среды.
Отсутствие взаимодействия между атомами. Предполагается, что как
атомы, так и другие атомные частицы (электроны, ионы), имеющиеся в сре-
среде и образующиеся в ней под действием излучения, не взаимодействуют
друг с другом в течение длительности Т импульса лазерного излучения, т.е.
за время Т отсутствуют их столкновения. Это важное условие, так как
лишь при его выполнении надо принимать во внимание невозмущенный
атомный спектр в случае слабого внешнего поля или спектр атома, возму-
возмущенный лишь внешним полем - спектр квантовой системы атом+поле(так
называемый dressed atom)-ъ случае сильного внешнего поля.Междутем если
во время действия внешнего поля возникают столкновения (называемые
радиационными столкновениями [34]), то спектр системы частиц, сталки-
сталкивающихся в поле, отличен от спектра в отсутствие столкновений.
Условие отсутствия взаимодействия между атомами за время лазерного
импульса очевидным образом накладывает верхнюю границу на плотность
атомарного газа. Численное значение этой границы зависит от конкретного
состава и других свойств атомарной среды. По порядку величины предель-
предельная плотность должна быть меньше 1016 см".
Неподвижность атомов. Мы не рассматриваем движение атомов среды,
полагая таким образом, что они неподвижны. В реальной ситуации атомы
движутся, что приводит к появлению доплеровского уширения спектраль-
спектральных линий поглощения (п. 1.2.4). Доплеровское уширение, как и другие
механизмы уширения, не играет роли при нерезонансных процессах и должно
приниматься во внимание при возникновении резон ан со в.
Перечисленные здесь основные упрощающие предположения и прибли-
приближения положены в основу рассмотрения процесса нелинейного взаимо-
взаимодействия интенсивного света с атомарной средой, проведенного в последую-
последующих параграфах. Во всех случаях, когда по тем или иным причинам мы
будем выходить за рамки этих упрощений и приближений, это будет спе-
специально оговорено.
3.1.3. Уравнения Максвелла в нелинейной среде. Подчеркнем, что в этом
разделе мы не рассматриваем, как распространяются в среде сами падаю-
падающие электромагнитные волны, создающие нелинейную поляризацию; Их
распространение описывается линейными уравнениями Максвелла макро-
макроскопической электродинамики с соответствующими граничными условия-
условиями на границе рассматриваемой газообразной среды, куда попадают эти
волны. Наша цель заключается лишь в описании возникновения новых
электромагнитных волн, т.е. волн на частотах, отличных от частот падаю-
падающих внешних волн, либо в описании нелинейного изменения самих падаю-
падающих внешних волн на тех же частотах.
77

В соответствии с результатами, полученными в гл. 2, нелинейную часть
поляризации атома, создаваемую одной или несколькими падающими
монохроматическими электромагнитными волнами с напряженностями
Et expO'co,?- iktr)
(индекс i нумерует падающие волны), можно записать в общем виде:
Амплитуда Р„ в приближении заданного поля имеет вид
plf) = х(/с)(^;со,,со2,.. .,cjk)EiE2 .. .Ек, C.2)
где х^ - нелинейная атомная восприимчивость, отнесенная к одному
атому. Здесь мы не учитываем тензорную структуру нелинейной воспри-
восприимчивости. Частота v и волновой вектор к определены соотношениями
1С 1С
i/= 2 со,-, к= 2 Л,- C.3)
и представляют собой суммы частот и волновых векторов волн, падающих
на нелинейную среду.
Обозначим напряженность электрического поля волны нелинейной поля-
поляризации через E'(r,t). В соответствии со сказанным в п. 3.1.2, запишем
для волны поляризации уравнение Максвелла на частоте v [15]:
AE'(r, i)-(nvlcJb2E\r, t)lbt2 =
где Д — оператор Лапласа, р(К^ определяется соотношениями C.1),
C.2), ./V — число атомов в единице объема газа. Это нелинейная часть поля-
поляризации; линейная часть учтена путем введения соответствующего пока-
показателя преломления п„ на частоте v волны поляризации, близкого к еди-«-
нице в газообразных средах. Тот факт, что уравнение C.4) записано в
приближении заданного поля, означает, что Е' < Et.
Уравнение C.4) представляет собой линейное неоднородное диффе-
дифференциальное уравнение для величины E'(r,t). Правая часть в C.4) фи-
фигурирует как заданный неоднородный член.
Учитывая C.1) и C.4), выделяем зависимость поля волны поляриза-
поляризации от времени:
E'(r, t) = E'(r) exp(ivt). C.5)
Таким образом, происходит возбуждение слабой электромагнитной волны
поляризации с частотой v, с которой колеблется нелинейная поляриза-
поляризация р(КК Величина Е' (г) представляет собой амплитуду волны поля-
поляризации.
Подставляя C.1) и C.5) в C.4), получаем уравнение для амплитуды
волны поляризации:
AE'(r) + k%E'(r) = -4nN(i>/cJPiK) exp(-ikr). C.6)
Здесь величина kv есть волновое число волны поляризации:
kv-nvvjc. C.7)
В общем случае kv Ф к.
78
Помимо уравнения C.6), амплитуда Е'(г) должна удовлетворять и
второму уравнению Максвелла:
div?» = O. C.8)
Решение уравнения C.6) складывается из общего решения однород-
однородного уравнения и частного решения неоднородного уравнения. Итак,
получаем
E'(r)= Aexp(ikvr)+Bexp(-ikvr)+Cexp(-ikr), C.9)
где вектор kv определяется соотношением C.7), а коэффициент С в част-
; ном решении равен
С = 4nN(i>lcJ (к2 - k2YlPiK). C.10)
Условие поперечности волны поляризации C.8) означает, что согласно
C.9) вектор Е' перпендикулярен волновому вектору к„ волны поляриза-
поляризации, а также вектору к.
Для определения констант А и В нужно задать граничное условие на
частоте волны поляризации v. Обычная постановка задачи заключается в
том, что имеется граница нелинейной среды с вакуумом. Из вакуума в не-
нелинейную среду падают (а также отражаются от нее) внешние электро-
электромагнитные волны. Граничное условие для поля с частотой v заключается
в том, что на поверхности раздела сред волна поляризации отсутствует, т.е.
Е' (г) = 0. Для простоты будем считать, во-первых, что поверхность раздела
является плоскостью и, во-вторых, что эта плоскость перпендикулярна
вектору к. Это соответствует обычной постановке эксперимента.
Например, направим ось z вдоль направления вектора к. Граничная готос-
* кость пусть соответствует значению г=0. Нелинейная среда находится в об-
f ласти полупространства г>0. Для выполнения условия поперечности C.8)
> нужно предположить, что вектор Е'(г) расположен в плоскости х, у. Из C 9)
видно, что условие Е'(х, y,z = 0)= 0 может быть удовлетворено только
при условии, что вектор kv не имеет компонент вдоль осей х и у. Итак,
вектор kv так же как и к, направлен вдоль оси z, перпендикулярной плос-
плоскости раздела. Это означает, что волна поляризации направлена вдоль
падающей волны. Тогда решение C.9) приобретает более простой вид:
Е'(г) = А exp(ikv.z) + Bexp(-ikvz)+Cexp(-ikz), C.11)
т.е. векторы к, kv мы можем заменить на соответствующие скаляры. Мы
видим, что амплитуда волны поляризации зависит только от координаты z
в направлении распространения этой волны.
Далее, следует положить /1 = 0, так как соответствующая нелинейная
отраженная волна, напряженность которой пропорциональна фактору
exp(ivt + ikvz), мала по сравнению с Е' (см. аналогичное утверждение
в гл. 1. для линейной оптики). Нелинейное отражение рассматривается
в § 3.5.
Из C.11), удовлетворяя граничному условию E'(z = 0) = 0, получаем,
что В =—С. Таким образом, получаем окончательное выражение для ам-
амплитуды волны поляризации:
Е'(г) = 4nN(y/cf (к2 - k2vylP^K) X
X [exp(-ikz) - exp(-ikvz)]. C.12)
7?

Из C.12) видно, что интенсивность волны поляризации пропорциональна
квадрату плЪтности газовой среды N.
3.1.4. Условие фазового синхронизма. С экспериментальной точки зре-
зрения естественно стремление получить возможно большие интенсивности
волны поляризации при заданных интенсивностях падающих волн. Как
видно из общего решения C.12), это имеет место при сближении величин
knkv. Максимальная амплитуда волны поляризации имеет место при вы-
выполнении условия
k = kv. C.13)
Условие C.13) называется условием фазового синхронизма. При его вы-
выполнении из C.12) получаем
E\z) = -2viN(u/c)z exp(-ikvz)P<;K). C.14)
Мы видим, что напряженность волны поляризации линейно растет с уве-
увеличением координаты z. Разумеется, это решение справедливб на таких
расстояниях г, на которых величина Е' остается малой по сравнению с напря-
женностями падающих волн Eit так что справедливо приближение задан-
заданного поля.
Часто точного выполнения условия C.13) добиться не удается (мы уви-
увидим это на конкретных примерах). Введем величину Ак = kv - к, называе-
называемую фазовой расстройкой. Будем далее считать, что условия фазового
синхронизма удается добиться приближенно, т.е.
Ак<кръф. C.15)
При выполнении этого условия можно упростить решение C.12) для
напряженности волны поляризации:
C.16)
X [1 -ехрО'Мг)] ехр(-ВД.
Мы видим, что, собственно говоря, только при выполнении условия
C.15) (и C.13)) из решения можно выделить волновой множитель,
характеризующий плоскую монохроматическую волну:
Е\г, 0 = Ev(z) exp (M - ikvz), C.17)
и медленно изменяющуюся с z амплитуду напряженности волны поля-
поляризации:
Ev(z) = 2nN(kvlAk) [I - exp (iAkz)] /»<*>. C.18)
Таким образом, только при выполнении приближенного условия фазово-
фазового синхронизма C.15) можно говорить об электромагнитном поле поля-
поляризации как об электромагнитной волне, амплитуда которой медленно
изменяется от точки к точке.
Определим также величину Lc = (ДА:), называемую длиной когерент-
когерентности. Из решения C.18) мы видим, что возрастание амплитуды напряжен-
напряженности поля происходит на длине когерентности Lc. Действительно, пока
z< Lc, при возрастании z фактор [1 — expQAkz)] в C.18) возрастает,
достигая максимума при z ~ Lc. При дальнейшем увеличении координа-
координаты z амплитуда волны поляризации начинает уменьшаться (опять до нуля),
80
затем снова возрастает и т.д. Период осцилляции ?"„ по z имеет порядок
величины Lc.
Максимальное значение амплитуды напряженности поля
E™x=4vNkvLcPiK\ C.19)
Как видно, оно прямо пропорционально длине когерентности Lc. При
конечном значении Lc условие применимости приближения заданного
поля E™ax<Eh как видно из C.19), не зависит от г в отличие от случая
Lc=°° (Ak = 0), рассмотренного выше.
Методы практической реализации фазового синхронизма мы рассмотрим
далее на конкретных физических примерах. Здесь же отметим еще два
обстоятельства, имеющих принципиальное значение.
Во-первых, не во всех нелинейных эффектах условие фазового син-
синхронизма сводится к одинаковости направления всех волновых векторов.
В том случае, когда взаимодействуют несколько, волн, а сами волны рас-
распространяются в среде под различными направлениями, фазовый синхро-
синхронизм реализуется точно лишь при определенном угле между волновы-
волновыми векторами распространяющихся волн. Такие процессы рассмотрены
в § 3.4.
Во-вторых, надо иметь в виду, что выполнение условия фазового син-
синхронизма не всегда является обязательным для того, чтобы под действием
падающей волны с частотой со в среде возникала волна с другой частотой.
В качестве примера можно привести процесс вынужденного комбинацион-
комбинационного рассеяния (§ 3.3), когда рассеянный свет, имеющий частоту, отличную
от частоты падающего света, представляет собой также волну, распростра-
распространяющуюся в направлении падающей волны в частном, но практически
важном случае, когда падающая волна пространственно ограничена в на-
направлениях, перпендикулярных вектору к (п. 3.3.2). При этом условие
C.13) фазового синхронизма выполняется тождественно. Отметим также,
что при взаимодействии многих волн существуют процессы, требующие
выполнения условия фазового синхронизма лишь для части взаимодей-
взаимодействующих волн (§ 3.4).
Процессы, происходящие при таком характере взаимодействия волн,
когда требуется выполнение условия фазового синхронизма, т.е. в соот-
соответствии с C.16), происходящие на длине когерентности Lc, принято
называть когерентными процессами [50] в отличие от некогерентных
процессов, не требующих выполнения условия фазового синхронизма
(см. конец введения). Некогерентные процессы происходят, как мы
увидим, на длине поглощения падающего излучения. Мы будем ниже при-
придерживаться этой терминологии. Отметим, что иногда используется и
более детализированное определение когерентных и некогерентных про-
процессов, учитывающее как характер возбуждающей волны (когерентный
или некогерентный), так и совпадение (или различие) начального и конеч-
конечного состояний атома, в спектре которого происходят переходы (см.
[51. § 5.3] и конец введения). Надо также иметь в виду, что, как только
что было сказано, разделение процессов на когерентные и некогерентные
не является абсолютным, существуют также процессы смешанного типа.
3.1.5. Заключение. Если сравнить линейную (гл. 1) и нелинейную волны
поляризации, то можно заключать, что в нелинейном случае, в отличие
6. Н.Б.Делоне
81

от линейного, для эффективного возбуждения волны поляризации требует-
требуется точное «или приближенное выполнение условия фазового синхронизма.
В линейном случае, очевидно, это условие удовлетворяется тождественно.
Направление распространения волны поляризации соответствует направле-
направлению распространения возбуждающей волны. Это очень важный вывод,
из которого, в частности, следует, что по мере распространения падающей
волны вглубь среды может возникать такая ситуация, когда необходимо
рассматривать процесс взаимодействия среды с двумя волнами, падающей
волной и волной поляризации Это явление, например, лежит в основе
возбуждения высших гармоник при вынужденном комбинационном рас-
рассеянии света (§ 3.3). Что касается амплитуды волны нелинейной поляри-
поляризации, то в общем случае она мала по сравнению с амплитудой волны
линейной поляризации и может достигать достаточно больших значений,
как следует из C.19), лишь при реализации резонансов в нелинейной
восприимчивости, большой интенсивности возбуждающего излучения и
большой длины когерентности, а также в достаточно плотной среде.
§ 3.2. Высшие оптические гармоники
3.2.1. Введение. Возбуждение высших оптических гармоник в нелиней-
нелинейной среде является одним из наиболее типичных и в то же время одним
из наиболее простых процессов. Относительная простота этого процесса
состоит в том, что он возникает при падении на нелинейную среду лишь
одной волны с частотой со. В зависимости от конкретных свойств среды,
напряженности поля падающей волны и условий реализации взаимодейст-
взаимодействия в нелинейной среде могут возникать волны различных кратных
частот Ксо. Реально в газах наблюдались такие волны с частотами до 9со,
причем эта величина не является предельной: она определяется лишь техни*.
кой проведения экспериментов. Типичность процесса возбуждения высших
оптических гармоник заключается в том, что его реализация требует вы-
выполнения условия фазового синхронизма, т.е. зто когерентный процесс.
Как уже говорилось в гл. 2, в тех средах, которые мы обсуждаем, а
именно в атомарных газах, могут возбуждаться лишь нечетные гармони-
гармоники. Поэтому основное внимание мы уделим процессу возбуждения наи-
наинизшей нечетной, третьей гармоники. Однако рассмотрение мы начинаем
все же с процесса возбуждения второй гармоники как наиболее простого.
Следует отметить, что возбуждение оптических гармоник в газах явля-
является нелинейно-оптическим процессом, весьма важным для практики,
так как пока это один из наиболее реальных методов получения интенсив-
интенсивного когерентного излучения в ультрафиолетовом диапазоне частот.
3.2.2. Классификация основных процессов. Прежде всего мы класси-
классифицируем основные процессы возбуждения гармоник. Как уже отмечалось
выше, возбуждение четных гармоник в атомарных газах в отсутствие
каких-либо других полей невозможно вследствие закона сохранения четно-
четности атомных состояний. Это утверждение строго справедливо в рамках
дипольного приближения. В принципе возбуждение четных гармоник
в системах с центральной симметрией возможно за счет высших мульти-
польных моментов - магнитного и электроквадрупольного. Взаимодей-
Взаимодействие с высшими мультипольными моментами возможно при использо-
82
вании дополнительных сильных внешних полей - постоянного электри-
электрического или магнитного поля. Однако эти явления не играют существен-
существенной роли и потому детально рассматриваться нами не будут.
Таким образом, простейший процесс с участием одного внешнего поля -
это возбуждение третьей гармоники. Соответствующая нелинейная вос-
восприимчивость xC)Ccj; ш> ш> ш), определяющая нелинейную поляриза-
поляризацию, детально рассматривалась в § 2.1.
Вследствие малости напряженности внешнего поля по сравнению с
характерной атомной напряженностью величина нелинейной поляриза-
ш
ш
Рис. 3.1. Диаграмма Фейнмана для процесса возбуждения третьей гармоники,
сопровождаемого перензлучением фотона с частотой а>'
Р н с. 3.2. Диаграмма Фейнмана для процесса возбуждения второй гармоники
падающего излучения
ции Р >, вообще говоря, мала. При фиксированном значении напряжен-
напряженности внешнего поля величина х*3^, а вместе с ней и эффективность воз-
возбуждения гармоники резко возрастают при наличии одного или нескольких
резонансов с промежуточными атомными состояниями.
Возбуждение пятой, седьмой и т.д. гармоник обусловлено восприим-
чивостями х , X » • • • соответственно. В отсутствие резонансов поля-
поляризации pBK+i) ~ х(гк+1)Егк+1 дЫСТр0 уменьшаются с ростом К.
Помимо указанных процессов, в принципе, могут возникать и другие
процессы, в которых имеет место не только поглощение фотонов внешне-
внешнего поля, но и их испускание. Примером является процесс, для которого
диаграмма Фейнмана, соответствующая х^К изображена на рис. 3.1. Это
также процесс возбуждения третьей гармоники, но происходящий не
только за счет поглощений фотонов внешних полей, но и за счет их испуска-
испускания (т.е. переизлучения). По сравнению с процессом возбуждения третьей
гармоники только за счет поглощения фотонов внешних полей данный
процесс является процессом более высокого порядка по числу поглощен-
6* 83
1

ных фотонов. Мы далее не будем рассматривать процессы с переизлуче-
переизлучением ввиду их малой вероятности в нерезонансном случае по сравнению
с процессами возбуждения высших гармоник, в которых переиэлучение
отсутствует. Малость вероятности процессов с переиэлучением фотонов
обусловлена их большей степенью многофотонности. Лишь в резонансном
случае такие процессы могут быть существенны (п. 3.2.6).
3.2.3. Вторая гармоника падающего излучения. Мы начнем с простейше-
•го случая, когда на нелинейную среду падает одна монохроматическая
электромагнитная волна с напряженностью электрического поля
Е = Еш exp (icof - ikwz).
Здесь
C.20)
— волновое число падающей волны.
Как отмечалось во введении к этому параграфу, сначала мы рассмотрим
квадратичную поляризацию. В соответствии с C.2) ее можно записать
в виде
p(i) = х<2)Bсо;со, со)?"?, ехр B/со? - 2ikwz). C.21)
В выражении C.21) величина х^ есть нелинейная восприимчивость
второго порядка. Типичная диаграмма Фейнмана для х*2*Bсо; со, со)
приведена на рис. 3.2. Что касается ее тензорной структуры, то простейшая
ситуация возникает, если считать поле с напряженностью Е линейно поляри-
поляризованным. Обозначая ось его поляризации через х (напомним, что ось z -
ось распространения волны), получим, что отлична от нуля лишь компо-
компонента тензора xf2^, соответствующая сохранению магнитного квантового
числа состояний при виртуальных переходах и ->¦ т -+р-+п. При этом вектор
pW нелинейной поляризации C.21) направлен вдоль вектора поляриза-
поляризации падающей волны, т.е. вдоль Е.
Выражение C.21) представляет собой лишь часть квадратичной поляри-
поляризации, соответствующую удвоенной частоте. Имеется еще постоянная
часть, соответствующая разностной, т.е. нулевой, частоте: .
/^ = XB)@;co,-co)?t,. C.22)
Типичная диаграмма Фейнмана для х*2* @; со, —со) изображена на рис. 3.3.
Нелинейная поляризация C.22) возбуждает в среде постоянное электри-
электрическое поле. При этом условие фазового синхронизма C.13) выполняет-
выполняется тождественно, т.е. данный процесс является некогерентным.
На основе общих результатов п. 3.13 можно заключить, что квадратич-
квадратичная поляризация C.21) возбуждает слабую электромагнитную волну с
частотой 2со, т.е. вторую гармонику падающего монохроматического
излучения. Направление распространения второй гармоники совпадает
с направлением распространения основной волны (ось z). Что касается
поляризации гармоники, то в случае линейной поляризации падающего
излучения гармоника поляризована в том же направлении. В случае эллип-
эллиптической поляризации тензор нелинейной восприимчивости х (.у приводит
в общем случае к поляризации гармоники, отличной от поляризации
падающего излучения [50]. Детальное рассмотрение квадратичной поляри-
поляризации и возбуждения второй гармоники содержится в [52].
На основе общего результата C.17) получаем для напряженности элект-
электрического поля второй гармоники выражение
E'(z, t) = E2w expB/cof- 2ik2wz), C.23)
где в соответствии с C.18) амплитуда поля
E2w(z) = 2itNx<-2)El}(k2w/Ak) [I -exp(jMz)], C.24)
а волновое число
2w
Фазовая расстройка Ак имеет вид
А* = к2Ы - 2fcw = («2u> - пш)Bы1с).
Перепишем выражение C.24) в эквивалентном виде:
Е2ы(г) « -8irWxC2)?"L(Jtw/M) sin (Akz/2) exp (iAkz/2).
C.25)
C.26)
C.27)
Обратим внимание, что из C.27) следует типичная нелинейная (в данном
случае квадратичная) зависимость напряженности поля на частоте второй
гармоники от напряженности поля падающего излучения: E2w(z) ~ E2W.
Полученные выражения справедливы при выполнении условия C.15)
фазового синхронизма; из C.26) следует, что оно реализуется, если
\п2ы- пш\< и^, т.е. для газообразной среды | n2w - пш \ < 1.
Из решения C.27) получаем критерий слабости волны второй гармони-
гармоники Е2ш <^ Еш, т.е. критерий применимости приближения заданного поля
для поля падающей волны с частотой со:
\п2ы-пы
C.28)
Как мы видим, этот критерий требует не слишком высокой интенсивно-
интенсивности падающего излучения, малой плотности газа, а также ограничений
сверху и снизу на дисперсию газообразной среды. Ограничение снизу реали-
Р и с. 3.3. Диаграмма Фейнмана
для процесса возбуждения постоян-
постоянного электрического поля
ш
зуется в окрестности резонансных значений коэффициента преломления.
Ограничение сверху обусловлено длиной когерентности (см. C.37),
C.38)).
3.2.4. Третья гармоника. Путем несложных модификаций перенесем
результаты, полученные в п. 3.2.3 для возбуждения второй гармоники,
на случай возбуждения третьей гармоники. По аналогии с C.21) напишем
выражение для кубической поляризации атома:
= х(з)Cсо; со, со, со)?^ ехр (Зког - 3ikwz). C.29)
84

Здесь х^ — нелинейная атомная восприимчивость третьего порядка
(§ 2.1). Ерли для простоты рассматривается линейно поляризованное
внешнее поле (х — ось поляризации, z — направление распространения
волны), то поляризация ^3* в C.29) направлена вдоль оси* и под х
понимается компонента тензора x.ixxx-
В соответствии с общими результатами, полученными в § 3.1, нелиней-
нелинейная поляризация C.29) приводит к возникновению волны поляризации
на частоте третьей гармоники Зсо. Путем несложной модификации фор-
формулы C.24) для напряженности электрического поля второй гармоники
получаем следующее выражение для напряженности электрического поля
третьей гармоники ( в приближении заданного поля) :
E3w{z) = 2^xC)?t(*3u,/M) [1 - exp (iAkz)] C.30)
или (аналогично C.27))
* -12mNXC)El(kwIAk)sm(Akz/2)exp(iAkz/2). C.31)
C.32)
C-33)
Здесь волновое число
к3ы = п3и)(Зсо/с),
а фазовая растройка Ак аналогично C.26) имеет вид
М = («за, - «о,) C"/с) •
Величина nw и Пзи представляют собой показатели преломления среды
на частоте падающего излучения и третьей гармоники соответственно.
Как видно из C.33), чем меньше дисперсия показателя преломления,
т.е. чем слабее п зависит от со, тем лучше выполняется условие фазового
синхронизма и тем больше амплитуда C.31) волны поляризации.
Поток энергии волны поляризации C.31) в единицу времени через
единицу поперечного сечения среды, т.е. интенсивность волны поляриза-
поляризации, определяется вектором Пойнтинга, усредненным по времени:
13ы = с\Е3ы\2/2п. . C.34)
Подставляя C.31) в C.34),находим.
hu> = 576я4(?и)/ДЛсJ(Л'х^J^34) sin2(Akz/2). C.35)
Здесь обозначено
4> = с\Еы |2/2я C.36)
— средняя интенсивность падающей волны. Безразмерное отношение
^зшДш называется коэффициентом преобразования или трансформации
падающего излучения в гармонику. Отметим, что интенсивность /Зш про-
пропорциональна квадрату плотности газа N2, кубу интенсивности падающе-
падающего излучения I3W и квадрату модуля нелинейной восприимчивости | х*3Ч2
(которая в общем случае может содержать как вещественную, так и мни-
мнимую части). Общие выражения и количественные данные для восприимчи-
восприимчивости х*3* были приведены в § 2.1. В § 2.1 мы видели, что величина
X ' является резкой функцией частоты со, обращаясь в бесконечность
при разностях атомных термов comn, совпадающих с со, 2со или Зсо.
86
В межрезонансных промежутках величина х^ может обращаться в нуль,
вместе с ней обращается в нуль и интенсивность третьей гармоники.
При увеличении частоты со достигается такое ее значение, когда ста-
становится энергетически разрешенной трехфотонная ионизация атома: это
происходит при условии Зсо > &„. Такой процесс приводит к нерезонансно-
нерезонансному трехфотонному поглощению фотонов внешнего электромагнитного
поля и является конкурирующим (п. 3.2.6) по отношению к рассматривае-
рассматриваемому здесь процессу возбуждения третьей гармоники. С математической
точки зрения это соответствует появлению мнимой части в нелинейной
восприимчивости х^ •
В тех случаях, когда выполняется условие Зсо > &п, путем изменения
со может осуществляться трехфотонный резонанс с каким-либо автоиониза-
автоионизационным состоянием. Возникновение подобного резонанса увеличивает
значение х [36, 53], однако при этом увеличивается и вероятность
многофотонной ионизации атома (п. 3.2.6).
Как мы видели в § 2.1, при изменении со может также реализоваться
случай, когда возникает промежуточный одно- (или двух- и трехфотонный
резонанс в спектре атома. Возникновение промежуточного резонанса по
очевидным причинам приводит к увеличению х п0 сравнению с нере-
нерезонансным случаем. Однако при этом возрастает вероятность конкурирую-
конкурирующих процессов, связанных с резонансным поглощением падающего излуче-
излучения (п. 3.2.6).
3.2.5. Осуществление фазового синхронизма в газе. Как уже обсужда-
обсуждалось в п. 3.1.4, для того чтобы значительная часть энергии падающей волны
трансформировалась в энергию волны другой частоты за счет нелинейно-
нелинейного взаимодействия, необходимо согласование фаз этих волн на максималь-
максимальной длине пути их распространения в среде. Условие фазового синхрониз-
синхронизма C.15) всегда выполняется на определенной длине пути распростране-
распространения волн (длине когерентности Lc = (Ак)'1), однако для произвольной
частоты в соответствии с C.33) эта длина весьма мала из-за дисперсии
показателя преломления среды. Так, если Ак ~ к^, то Lc ~ Xw ~ 10~5 см.
Из C.33) видно, что условие фазового синхронизма в случае возбуждения
третьей гармоники сводится к условию n3w % ии, где nw — показатель
преломления среды на соответствующей частоте со. Согласнно C.33)
длина когерентности
Lc = с[3(пы-п3ы)о>у1. C.37)
Исходя из соотношения C.37), легко оценить, что, для того чтобы
длина когерентности Lc ^ 1 см, в том случае, когда частота со лежит в
видимом диапазоне частот, необходимо выполнение равенства показателей
преломления с высокой точностью:
Дл = «„-flaw ~Ю'5. C.38)
В отсутствие фазового синхронизма
An = пы-п3ы ~2ШХA) ~Ю
для атомарных газов (см., например, C.42)). Таким образом, необходи-
необходимо повысить степень равенства показателей преломления пш и Лзы по
меньшей мере на два порядка величины.
87

Предложены и осуществлены различные методы, позволяющие реализо-
реализовать условие фазового синхронизма на значительной длине пути C.37)
распространения возбуждающего излучения. В случае газовых сред метод
увеличения длины когерентности C.37) связан с подбором смесей паров
щелочных металлов с благородными газами, причем плотность паров
мала по сравнению с плотностью благородных газов. Это так называемый
метод буферного газа.
Прежде чем переходить к сущности этого метода, обсудим необходимые
свойства линейного показателя преломления компонент смеси, вытекаю-
вытекающие из результатов п. 1.3,4. Показатель преломления простым образом
связан с диэлектрической проницаемостью газа: nw = elJ2. Величина
ew в свою очередь выражается через линейную восприимчивость атома
ХA) (п. 13.4):
еы = 1 +47rJVxA)(w;w). C.39)
В соответствии с результатами, полученными в § 1.1, величина х*1* имеет
вид (падающая волна предполагается линейной поляризованной вдоль
осидс)
\хтп |2[(сотп -со) + (со
C.40)
Здесь п — основное состояние атома рассматриваемого газа. В статическом
случае со = 0 статическая восприимчивость х @; О), как видно из C.40),
положительна и, следовательно, Но > 1. Фактически отличие щ от единицы
очень мало из-за малости числа //атомов в единице объема газа (§ 1.3),
-%п,зВ
0L
¦ б
• 5
В
Рис. 3.4. Схема низковозбуждевных уровней атома натрия в схема процесса,
возбуждения третьей гармоники излучением лазера на стекле с вводимом (и, «
« 1,17 зВ) и рубинового лазера (и>, <* 1,7 эВ). Числа около уровней обозначают их
главные квантовые числа
88
I
В случае инертных газов первые возбужденные уровни т лежат очень
высоко (&т > 10 зВ), так что в оптическом диапазоне вплоть до ультра-
ультрафиолетовых частот величина со в формуле C.40) мала по сравнению с
сотп. Разлагая C.40) в ряд Тейлора по со, получаем, что в случае инертных
г"азов с достаточной точностью справедлива приближенная формула:
nw = no+ и'со2. C.41)
В выражении C.41) величина п0 связана со статической восприимчивостью
газа соотношением
0) =
2 |
m Фп
C.42)
а величина п имеет вид
n' = 4nN 2 |xmj2co^n>0. C.43)
т Фп
Так как п> 0 и п0 > 1, то согласно C.41) величина nw > 1 и растет с
ростом со (в этом случае говорят о нормальной дисперсии показателя
преломления).
В случае щелочных атомов энергия низшего возбужденного состояния
m обстоит от знергии основного состояния п на относительно небольшую
величину (&т ~ 1-2 эВ, см. рис. 3.4). Для со < сотп, как и в случае бла-
благородных газов, ии > 1. В окрестности первого возбужденного состоя-
состояния m восприимчивость C.40) резонансно возрастает, изменяя знак при
со = сотп. Следовательно, при достаточно больших частотах (со > comn)
мы попадаем в область, где X*'\w; со) < 0 и пш < 1 (и даже nw < 0),
называемую обпааыоаномальной дисперсии.
Буферный инертный газ существенно влияет на условие фазового син-
синхронизма п3ы « nw, так как для инертного газа в условиях нормальной
дисперсии пы > 1 и п3ы > 1, в то время как для щелочного газа, вслед-
вследствие аномальности дисперсии, для некоторых значений со имеем nw > 1,
а и3и) < к Таким образом, подбором состава смеси оказывается возмож-
возможным скомпенсировать на частоте Зсо аномальную дисперсию щелочного
пара нормальной дисперсией буферного инертного газа (рис. 3.5).
Что касается нелинейной атомной восприимчивости х^3^, то на частоте
со, лежащей в видимом диапазоне, для щелочных атомов она гораздо
больше, чем для атомов инертных газов, из-за малых энергетических зна-
знаменателей в формулах B.15) для Х^ в случае щелочных атомов. Таким
образом, возбуждение третьей гармоники происходит за счет нелинейной
поляризации щелочных атомов, а не атомов инертного газа.
В соответствии с формулой C.39) для щелочного пара и с формулой
C.41), примененной для буферного газа, показатели преломления газовой
смеси на частотах со и 3 со имеют вид
Л^Х^^со; со), C.44)
«,'9со2 +2тгЛгХаA)(Зсо;Зсо). C.45)
Здесь ,/V - число атомов щелочного пара в единице объема, Х^\ш; w) и
X д (Зсо; Зсо) — атомные линейные восприимчивости щелочного пара,
«о; - статический показатель преломления для буферного газа, величина
89
и3ы
= nOi + и,'со2 +

О -
Рис. 3.5. Показатели преломления щелочного пара и буферного инертного газа
в зависимости от частоты излучения и> (длины волиы \)
п\ определяется выражением C.43) для буферного газа. Следовательно,
условие фазового синхронизма п3ы =nw в методе буферного газа приобре-
приобретает вид
A) 1\ C.46)
Согласно C.43) Nt - число атомов буферного газа в единице объема.
В обычных экспериментальных условиях реализуется неравенство N<Nt.
Малость отношения N/N/ в C.46) компенсируется большим (и отри-
отрицательным) значением хУ*(Зсо; Зсо), а также малостью отношения
(co/comnJ для инертного газа.
Эксперименты [35, 54, 55] показали, что точность расчетов методики
и составления смеси газов и паров с заданным соотношением компонент
достаточно высока для практического использования метода буферного
газа. Типичные смеси имеют суммарное давление порядка 102—103 Торр
и относительное парциальное давление щелочных паров N/N/ ~ 10~2 —1(Г5.
Конструкция камер, в которых осуществляется смесь газов и паров, до-
достаточно сложна [56, 57], так как требуется обеспечить высокую однород-
однородность смеси в достаточно большом объеме длиной до нескольких метров
при определенной температуре, определяющей давление паров щелочных
атомов.
3.2.6. Ограничивающие и конкурирующие эффекты. В зтом разделе мы
обращаемся к вопросу о физических явлениях, ограничивающих возмож-
возможность получения больших коэффициентов преобразования падающего
излучения в гармоники. Как видно из формулы C.35), увеличения коэф-
коэффициента преобразования можно добиваться тремя способами: 1) путем
повышения числа ./V атомов рабочего газа в единице объема, т.е. путем
ув.еличения давления газа (коэффициент преобразования пропорционален
N7); 2) путем повышения интенсивности /ы падающей волны (коэффи-
(коэффициент преобразования в К-ю гармонику пропорционален Iw); 3) путем
осуществления резонанса с промежуточным атомным уровнем (при этом
резонансно возрастает нелинейная восприимчивость Х^ > а коэффициент
преобразования пропорционален |Х(ХI2)- С точки зрения указанных
зависимостей наиболее эффективным выглядит увеличение интенсив-
интенсивности /ш, особенно при больших значениях К.
90
Ряд явлений, возникающих при возбуждении гармоник в газах, может
препятствовать увеличению коэффициента преобразования. К таким яв-
явлениям относится одно- и многофотонное поглощение падающего излуче-
излучения и многофотонная ионизация атомов. Роль этих эффектов возрастает
при возникновении промежуточного резонанса между частотой внешнего
поля и каким-либо переходом в спектре атома. Существенное значение
может иметь также эффект изменения нелинейной восприимчивости под
действием внешнего поля, а также возникновение оптического пробоя
рабочей газовой среды. Рассмотрим эти явления и выясним их роль в
зависимости от параметров, характеризующих внешнее поле и атомар-
атомарный газ.
Однофотонное поглощение (§ 1.4). Фотоны падающей волны могут
резонансно поглощаться в газе, приводя к переходам атомов газа в возбуж-
возбужденные состояния. Затем эти возбужденные состояния могут каскадно
распадаться с испусканием спонтанных фотонов с частотами и направле-
направлениями, в общем случае отличающимися от частоты и направления падающей
волны. Таким образом, при однофотонном поглощении происходит как
уменьшение числа падающих фотонов, так и уменьшение числа атомов
в исходном состоянии. Оба эти фактора уменьшают эффективность пре-
преобразования падающего излучения в гармонику, так что однофотонное
поглощение является конкурирующим процессом. Отметим, что с точки
зрения практики эффект уменьшения числа фотонов играет меньшую
роль ввиду того, что, как хорошо известно [13], число фотонов, проходя-
проходящих через кювету с газом, всегда на много порядков величины превышает
число атомов в кювете. Очевидно, что резонансное поглощение наиболее
велико, если осуществляется точный резонанс в пределах ширины перехода
в спектре атома и ширины спектра возбуждающего излучения. Форма линии
резонансного поглощения при практически интересной, достаточно большой
плотности буферного газа в кювете (до десятых долей атмосферы) опре-
определяется столкновениями щелочных атомов с атомами буферного газа,
а не эффектом Доплера и, тем более, не естественной шириной возбуж-
возбужденного состояния или шириной спектра возбуждающего излучения.
Очевидно, что роль однофотонного столкновительного поглощения
возрастает при увеличении числа атомов газовой смеси в единице объема,
т.е. при повышении давления в газовой смеси.
Напомним, что поглощают в основном атомы щелочных элементов,
так как ввиду малой энергии их первых возбужденных уровней расстройки
резонансов |сотп-со| гораздо меньше, чем для инертного буферного
газа, для которого энергии первых возбужденных состояний гораздо
больше.
Значительная роль однофотонного поглощения обусловливается тем
фактом, что этот процесс является процессом первого порядка по полю
электромагнитной волны, в то время как процесс возбуждения гармоник
является процессом К-то порядка. Отсюда ясно, что однофотонное погло-
поглощение есть основной конкурирующий механизм, который препятствует
попыткам повысить величину Х^ ^ путем создания однофотонного ре-
резонанса с каким-то дискретным атомным уровнем, хотя, как видно из
формул B.15), Х^^ и увеличивается при этом.
91

Рис. 3.6. Схема процесса двухфотонного
поглощения, сопровождаемого высвечиванием
двух спонтанных фотонов с частотами t>, и t>,,
ковкурирующего с процессом возбуждения
третьей гармоники
В сильном поле падающей волны происходит однофотонное резонансное
перемешивание основного и возбужденного уровней (эффект насыщения,
§ 1.2). Здесь под сильным полем понимается поле, соответствующее выпол-
выполнению условия
хтпЕы>тах[ытп-о1, Гт],
где Гт - ширина резонанса. При увеличении напряженности поля погло-
поглощение сначала увеличивается, а затем достигает насыщения, так как насе-
населенности основного (и) и возбужденного (т) уровней выравниваются
(§1.2).
Эксперименты [54,56] позволили определить поток энергии возбуждаю-
возбуждающего излучения, при котором обнаруживалось однофотонное поглощение.
Он оказался на порядок величины и более превышающим результаты '
расчетов [58, гл.7], в которых ширина резонанса определялась по ударной
теории уширения. Возможно, эта теория не применима при имевшихся
в эксперименте весьма больших расстройках резонанса, и нужно исполь-
использовать квазистатическую теорию столкновительного уширения, реализую-
реализующуюся для очень далеких областей от центра линии поглощения [59].
В слабом поле падающей волны, когда не происходит резонансного
перемешивания уровней (§ 1.2), роль поглощения зависит от соотношения
между длительностью действия возбуждающего поля Т и естественным
временем жизни возбужденного уровня г, определяющим вероятность
процесса распада этого уровня. Ясно, что в случае Т> т поглощение за-
заметно сильнее, чем в случае Т< т, так как вероятность поглощения про-
пропорциональна Т. Таким образом, в случае слабого поля с точки зрения
максимального коэффициента преобразования предпочтительнее случай
коротких импульсов возбуждающего излучения. Отметим, что так как
практически ширина резонанса всегда гораздо больше естественной ши-
ширины уровней (о чем говорилось выше), то слабое поле (в соответствии
с указанным выше критерием) может быть достаточно сильным для воз-
возбуждения гармоник в газе.
Двухфотонное поглощение. При двухфотонном поглощении (детально
см. § 3.7) атом поглощает два фотона, переходя в возбужденное состоя-
состояние р. Затем атом может распадаться с испусканием нескольких спонтан-
П
ных фотонов, имеющих, вообще говоря, другие частоты и направления
испускания, чем фотоны внешнего поля. Как и при однофотонном погло-
поглощении, при этом происходит выбывание фотонов из падающего пучка и
уменьшение числа атомов в основном состоянии, и, таким образом, этот
процесс также является конкурирующим по отношению к возбуждению
гармоник. В отличие от однофотонного поглощения, которое может быть
существенно уже при относительно низких интенсивностях возбуждаю-
возбуждающего излучения, двухфотонное поглощение может играть роль только
при достаточно высоких интенсивностях возбуждающего излучения. Схема
процесса двухфотонного поглощения изображена на рис. 3.6.
В отсутствие двухфотонного резонанса двухфотонное поглощение
мало. Однако, как указывалось выше, осуществление такого резонанса
весьма целесообразно с точки зрения повышения нелинейной восприим-
восприимчивости Х^ и увеличения тем самым вероятности возбуждения третьей
гармоники. При этом увеличивается и вероятность двухфотонного погло-
поглощения как конкурирующего процесса. Отметим, что как вероятность
возбуждения гармоники C.35), так и вероятность двухфотонного погло-
поглощения пропорциональны Д~2, где Д = | сорп - 2со| - расстройка двухфо-
двухфотонного резонанса.
В сильном поле (или при достаточно точной настройке в резонанс, так
что Д = 0) вероятность двухфотонного возбуждения уровня р в единицу
времени описывается соотношением B.45), которое в данном случае
принимает вид
14Г
I А ,
Р >
C.47)
где Х(рп' - линейная восприимчивость (недиагональный двухфотонный
составной матричный элемент), Еш — напряженность волны падающего
излучения, Гр - полная ширина уровня р. Условие насыщения двухфо-
двухфотонного поглощения имеет вид
рп
C.48)
где t = min(T', Гр1), а Т — длительность действия внешнего поля. Напом-
Напомним, что в сильном поле ширина резонансного перехода ГР(ЕШ) зависит
от напряженности поля и может быть больше столкновительной ширины
уровня р (и тем самым значительно больше естественной ширины г
уровня р). При возникновении насыщения вероятность двухфотонного
поглощения остается неизменной при дальнейшем увеличении напряжен-
напряженности внешнего поля.
Двухфотонное поглощение, сопровождаемое испусканием спонтанных
фотонов, соответствует нелинейной восприимчивости, определяемой гра-
графиком Фейнмана, изображенным на рис. 3.7. В достаточно сильном внеш-
внешнем поле, кроме этого процесса, может иметь место и другой процесс,
связанный с вынужденным испусканием. При испускании вынужденных
фотонов мы имеем дело с графиком, изображенным на рис. 3.8. Нелиней-
Нелинейная восприимчивость, соответствующая второму процессу, имеет вид
(§2.4)
/О)
(со; со, со, - со) = (сор„ - 2 со + i Гр) ' X
X [2 хп
m
1-1 12
C.49)

т.е. нелинейная восприимчивость резонансно увеличивается при умень-
уменьшении расстройки двухфотонного резонанса. На возможность серьезной
конкуренции вынужденного испускания при наличии двухфотонного
резонанса было обращено внимание в работе [60].
Что касается расстройки двухфотонного резонанса ojpn — 2co, то нужно
отметить, что, в отличие от расстройки однофотонного резонанса, ее необ-
необходимо оценивать и рассчитывать с учетом квадратичного штарковского
сдвига энергий состояний р и п в переменном поле (п. 1.1.4), которые
U)
U)
О)
О)
"nl
Рис. 3.7. Диаграмма Фейимана для нелинейной воспринмчиностн, описывающей
процесс двухфотоииого поглощения (см. рис. 3.6)
Рис. 3.8. Диаграмма Фейнмана для нелинейной восприимчивости, описывающей
процесс двухфотонвого поглощения с вынужденвым испусканием двух фотовов
той же частоты
имеют тот же порядок величины по напряженности поля падающей волны»
что и полевое уширение при двухфотонном поглощении (а именно ~?"D-
Относительно большая величина этого сдвига легко расстраивает двух-
фотонный резонанс.
Насыщение при двухфотонном поглощении приводит к еще одному
нежелательному эффекту: уменьшая существенно заселенность основ-
основного состояния п, оно изменяет тем самым и обычную линейную нере-
нерезонансную восприимчивость X*j^. Это в свою очередь приводит к изме-
изменению линейного показателя преломления, связанного с Х^') зависимостью
C.44), C.45). Отсюда проистекает неконтролируемое изменение фазовой
расстройки Ak и, следовательно, происходит расстройка фазового син-
синхронизма (п. 3.2.5).
В ряде конкретных случаев (тип взаимодействия, частота излучения,
состав газовой смеси) наблюдалось ограничение в интенсивности гармо-
гармоник, обусловленное двух фотонным поглощением [59-61].
Многофотонная ионизация атомов. Многофотонная ионизация атомов
является конкурирующим эффектом при возбуждении гармоник в газах.
Конкуренция процесса достаточно очевидна: часть атомов ионизуется, и
тем самым уменьшается исходное число атомов, с которыми происходит
взаимодействие; выбывают и фотоны падающей электромагнитной волны,
что, однако, как всегда, практической роли не играет, так как число фото-
фотонов гораздо больше числа атомов.
94
С точки зрения плотности атомов N имеется существенное различие
между процессом возбуждения гармоники и процессом многофотонной
ионизации. Вероятность многофотонной ионизации пропорциональна N (не-
(некогерентный процесс), в то время как (см. выше) вероятность возбужде-
возбуждения гармоники пропорциональна N2 (когерентный процесс). Поэтому
увеличение N, т.е. увеличение плотности среды, ослабляет конкуренцию
многофотонной ионизации [62, 63]. Так как вероятность многофотонной
ионизации пропорциональна времени действия Т падающего излучения,
то, сокращая это время, можно также уменьшить конкуренцию ионизации.
Что касается резонансного увеличения эффективности процесса возбужде-
возбуждения третьей гармоники, то при осуществлении двухфотонного резонанса
с промежуточным уровнем увеличивается и вероятность многофотонной
резонансной ионизации.
Роль многофотонной ионизации как конкурирующего процесса хорошо
видна из результатов работы [64], в которой наблюдался процесс возбужде-
возбуждения третьей гармоники излучения лазера на алюминий-иттриевом гранате
(со/27гс = 9445 см) в смеси натрия и ксенона при суммарном давлении
порядка 1 Торр. В эксперименте одновременно наблюдался выход излу-
излучения на частоте Зсо и число ионов Na+, образованных в результате прямого
пятифотонного процесса ионизации (на указанной частоте он является
наинизшим процессом, разрешенным законом сохранения энергии). На
рис. 3.9 приведены экспериментальные данные о зависимости выхода
третьей гармоники от интенсивности падающего излучения. Хорошо видно,
что при интенсивности падающего излучения /ш = C-5)-1011 Вт/см2
интенсивность третьей гармоники начинает увеличиваться медленнее, чем
по закону /зи ~/?>. Этот эффект обусловлен процессом пятифотонной
ионизации, который приводит к заметной ионизации атомов среды пример-
примерно при той же интенсивности излучения (/V,- ~/?,).
10'
Ю1
I11 1012 Iш,Вт/см2
a
10*
10'
ю'
Ю12 Ты,Вт/спг
Р н с. 3.9. Зависимость выхода третьей гармоники (а) и многофотонной иониза-
ионизации {б) от ивтенсивности падающего излучения [64]
95

о
IP
///////
¦3(Ai1
\
i
i
Ш1
6Р-
6S.
Рис. 3.10. Схема процесса возбужде-
возбуждения третьей гармоники в парах ртути, со-
сопровождаемой однофотоииой (а) и двух-
фотоииой (б) ионизацией после резонанс-
резонансного поглощения трех фотонов падающего
излучения
Возникновение резонансов н в этом случае приводит к увеличению
вероятности обоих процессов: как основного процесса возбуждения выс-
высших гармоник, так н конкурирующего процесса многофотонной ионизации.
В том случае, когда речь идет о промежуточных резонансах, нх роль ка-
качественно аналогична рассмотренному выше случаю конкуренции процесса
возбуждения атома. Новая ситуация возникает в том случае, когда резо-
резонансное состояние является конечным для процесса возбуждения гармо-
гармоники (Шдп ~ 3 со). В этом случае роль резонансов хорошо видна на примере
результатов эксперимента по возбуждению третьей гармоники лазерного
излучения в парах ртути [65]. Изменяя частоту лазерного излучения,
можно было осуществлять резонанс с различными связанными электрон-
электронными состояниями. Схема возбуждения приведена на рис. 3.10. При
настройке частоты лазерного излучения coi на трехфотонный резонанс
6S—7P переход нз состояния IP в непрерывный спектр носил однофо-
тонный характер н вероятность его была столь велика, что процесс нони-*
зации полностью подавлял процесс возбуждения третьей гармоники. Когда
трехфотонный резонанс на частоте со2 осуществлялся на переходе 6S-6P,
то переход в непрерывный спектр нз резонансного состояния 6Р носил
уже двухфотонный характер. Вероятность двухфотонной ионизации нз
резонансного состояния значительно меньше вероятности однофотонной
ионизации, так что наблюдался процесс возбуждения третьей гармоники,
успешно конкурировавший в этом случае с процессом резонансной иони-
ионизации.
Следует иметь в виду, что многофотонная ионизация атомов может
влиять на процесс возбуждения гармоник не только непосредственно,
но и за счет образования частично ионизованной плазмы и тем самым
за счет изменения показателя преломления среды. Это приводит к рас-
расстройке условия фазового синхронизма и уменьшению выхода гармоник.
До сих пор мы говорили о многофотонном возбуждении состояний
атома в дискретном спектре. Обратимся теперь к случаю, когда проис-
происходит многофотонное резонансное возбуждение автоионизационного
состояния в непрерывном спектре атома. Оказывается, что при настройке
в такой резонанс конкуренция многофотонной ионизации уменьшается
[66]. Действительно, при приближении к резонансу, с одной стороны, повы-
повышается выход третьей гармоники, так как он пропорционален квадрату
кубической восприимчивости |Х^3М2> а следовательно, в резонансе об-
96
ратно пропорционален квадрату ширины автононизационного состояния,
т.е. Гр2, так как X*3* ~ Гр1. С другой стороны, вероятность многофо-
многофотонной ионизации основного состояния атома в автононизационном со-
состоянии пропорциональна величине Гр1, т.е. она меньше, чем вероятность
возбуждения третьей гармоники. Это и обеспечивает ослабление конкурен-
конкуренции многофотонной ионизации в резонансе.
В работах [67, 68] исследовалось влияние автоионизационноподобных
резонансов на конкуренцию многофотонной ионизации к процессу возбуж-
возбуждения гармоник. Эти резонансы существуют в непрерывном спектре любых
атомов. Они индуцируются внешним электромагнитным полем и пред-
представляют собой квазнзнергетические состояния с энергиями &„ + Khcj,
лежащие в непрерывном спектре. Если теперь наложить второе поле, час-
частота которого равна частоте перехода из указанного автоионизационно-
подобного состояния в какое-либо возбужденное состояние дискретного
спектра, то при этом относительный выход гармоники излучения по срав-
сравнению с вероятностью многофотонной ионизации возрастает, как н в пре-
предыдущем случае. Имеются две причины такого роста. Первая нз них связана
с прямым нелинейным процессом, прн котором поглощаются три фотона
основного поля с частотой со и атом переходит из основного состояния в
автононизационноподобное состояние непрерывного спектра, а далее
происходит резонансное нспускание и поглощение фотона второго поля с
частотой со', после чего испускается фотон с частотой третьей гармоники
н атом возвращается в основное состояние (рис. 3.1). Указанный процесс
описывается нелинейной восприимчивостью х^Cсо; со, со, со, со', —со').
Второй механизм усиления третьей гармоники обусловлен процессом
сложения частоты Зсо третьей гармоники, образовавшейся за счет куби-
кубической поляризации Х^3*C со; со, со, <•>) из поля основной частоты со, н со'.
Этот каскадный механизм (см. детально п. 3.2.9) на своем втором этапе
описывается кубической восприимчивостью вида х*3*Cсо; Зсо, со', - со').
Указанные процессы экспериментально реализовывалнсь [67, 68] прн
возбуждении третьей гармоники в парах натрия полем излучения лазера на
красителе с длиной волны 530 нм. После поглощения трех фотонов атом
переходил из основного состояния 3S в автононизационноподобное состоя-
состояние непрерывного спектра с энергией &C S)+ 3hco. Прн включении второго
поля, настроенного в однофотонный резонанс с переходом нз указанного
автононизационноподобного состояния в возбужденное состояния 5S,
наблюдалось, что интенсивность возбуждения третьей гармоники увеличи-
увеличивалась в 5-10 раз.
Нелинейное изменение показателя преломления. Согласно A.51) линей-
линейный показатель преломления иш связан с линейной восприимчивостью
среды на частоте со соотношением
пш = 1 + 2тг#хA)(со; со), C.50)
нз которого следует, что он не зависит от напряженности поля. Зависимость
от напряженности поля возникает, если учесть следующие члены разложе-
разложения восприимчивости по полю. Соответственно следует в C.50) заменить
в правой части, в соответствии с определением B.1), линейную воспри-
восприимчивость на частоте со на величину
ХA)(со; со) -> ХA)("; со) + ХC)(со; со, - со, со)^. C.51)
7. Н.Б.Делоне 97

Кубическая восприимчивость X*34W> ы» ~ ы» ы) определяется выраже-
выражением B.17). На рис. 2.5 даны диаграммы Фейнмана для этой величины.
Таким образом, вместо C.50) в сильном поле возникает показатель
преломления среды nOJ(Ew), зависящий от интенсивности возбуждаю-
возбуждающего поля:
C.52)
Здесь обозначено
«<?> = 2лЛГхC)(«; w, -ш, ")¦ C.53)
Изменение показателя преломления среды, определяемое выражением
C.52), может быть учтено в условии фазового синхронизма. Конечно,
при этом нужно учитывать как изменение показателя преломления щелоч-
щелочных паров, так и буферного газа.
Однако следует иметь в виду, что показатель преломления определя-'
ется не только щелочными парами и буферным газом, но и плазмой из
свободных электронов, образующихся при многофотонной ионизации
атомов газа. Если напряженность поля падающей волны велика, то число
электронов Ne (Ew) в единице объема может быть значительно. Соответ-
Соответствующая добавка к показателю преломления находится элементарным
путем, исходя из энергии свободного электрона в поле монохроматической
волны. В атомных единицах имеем
и(^> =-2 TrJVe/со2. C.54)
Это выражение написано для случая линейно поляризованного поля. В силь-
сильном поле эта добавка также должна быть учтена в условии фазового син-
синхронизма.
Оптический пробой рабочей смеси лазерным излучением. Физические
явления, обусловливающие возникновение явления оптического пробоя
газов, достаточно хорошо известны [69]. Критерий возникновения про-
пробоя имеет вид [6, гл.5]
>Ю23. C.55)
где N [см] - число атомов газа в единице объема, Г [с] -время дейст-
действия излучения, Ew [В/см] — амплитуда напряженности электрического
пробойного поля излучения. Величина константы в правой части нера-
неравенства C.55) соответствует интересующему нас случаю излучения свето-
светового диапазона частот, отсутствию фокусировки излучения (или слабой
фокусировке) и наносекундному диапазону длительности Т импульса
излучения. Из C.55) следует, что для предельно большого давления газо-
газовой смеси (порядка 100 Торр) и предельно большой длительности им-
.пульса лазера с модуляцией добротности (Т~ 10Г7 с) напряженность поля
составляет величину Ew ~ 106 В/см, что соответствует интенсивности
/ш~1ГВт/см2.
Оптический пробой может в ряде случаев ограничивать получение боль-
большой эффективности преобразования лазерного излучения в высшие гар-
гармоники за счет большой напряженности поля Ew возбуждающего излу-
излучения. Кроме того, из C.55) видно, что интенсивность пробойного поля
98
Iы ~ Е\з обратно пропорциональна плотности среды N. Поэтому пробой
может ограничивать увеличение плотности N, целесообразное с точки
зрения увеличения интенсивности гармоник (напомним, что Ikw ~N2).
3.2.7. Возбуждение второй гармоники в газах в присутствии постоян-
постоянного электрического поля. Как уже неоднократно отмечалось, возбужде-
возбуждение второй гармоники в атомарных газах под действием монохромати-
монохроматической световой волны невозможно из-за несоблюдения при этом закона
сохранения четности. Однако в присутствии постоянного электрического
поля такой процесс становится разрешенным. Одна из типичных диаграмм
Р и с. 3.11. Одна из диаграмм Фейи-
мана для кубической восприимчивости,
соответствующей процессу возбуждения
второй гармоники и присутствии по- ш
стоянного электрического поля
Фейнмана для кубической восприимчивости, описывающей этот процесс,
изображена на рис. 3.11. Этой диаграмме соответствует величина
Х<Д>,Bсо; со, со, 0) = Z r'Hmr' гкрчг'чн X
tnpq
X {[{comn - со) (сор„ - 2со) (и>ч„ - 2со)Г' +...}. C.56)
Отметим, что из-за большого числа возможных перестановок порядка
действия различных полей в данном случае число различных диаграмм
Фейнмана значительно больше, чем в случае возбуждения третьей гар-
гармоники.
Интенсивность второй гармоники /2ш имеет вид
/а« ~^2 (ХC)'«ЯСJ. . C-57)
где Iw — интенсивность падающей электромагнитной волны, а Ес — напря-
напряженность постоянного электрического поля. Условие фазового синхрониз-
синхронизма согласно C.15) имеет вид
<к. C.58)
Что касается тензорной структуры величины х , то в отличие от слу-
случая возбуждения третьей гармоники одним полем, где была отлична от ну-
нуля лишь одна компонента, здесь возникает несколько компонент в зави-
зависимости от взаимной ориентации постоянного электрического поля и век-
вектора поляризации падающей электромагнитной волны.
В качестве примера осуществления такого процесса можно указать
работу [70]. Отметим, что роль второго поля, которое выше было постоян-
постоянным, может играть и само поле лазерного излучения в том случае, когда
распределение амплитуды поля по фронту волны неоднородно [71].
Следует иметь в виду, что с точки зрения приложений процесс возбуж-
возбуждения второй гармоники в газах в присутствии постоянного электричес-
' 99

кого поля представляет значительный интерес, так как для его реализации
с заданной'эффективностью требуется меньшая интенсивность падающей
электромагнитной волны по сравнению с интенсивностью, которая требу-
требуется для возбуждения третьей гармоники. Однако при этом напряженность
постоянного электрического поля должна быть, во всяком случае, не мень-
меньше, чем напряженность переменного электромагнитного поля.
3.2.8. Возбуждение второй гармоники в газах в присутствии постоян-
постоянного магнитного поля. Возбуждение второй гармоники в атомарных газах
становится возможным по правилам отбора, если в качестве спонтанно из-
излучаемого фотона иметь в виду не дипольный, а квадрупольный электри-
электрический (Е2) фотон.
Конечно, вероятность испускания Е2-фотона гораздо меньше, чем Е1 -фо-
-фотона. Соответствующий фактор равен (а/ЛJ < 1, где а - размер атома,
а X - длина волны излучения. Однако эта малость компенсируется тем,
что в данном случае мы имеем дело с квадратичной нелинейностью, а не с
кубичной, как выше.
С учетом сказанного запишем матричные элементы, входящие в числи-
B),
тель выражения для х Bw; w, ш), в виде
w, ш) ~хпт хтр [х (k2LJr)lpn-
..Bb
C.59)
Здесь мы предположили, как и выше, что падающая электромагнитная вол-
волна линейно поляризована вдоль оси х и распространяется вдоль оси z. Тог-
Тогда состояния п, т и р имеют одинаковые магнитные квантовые числа.
Далее, фактор (k2wr) в C.59) и представляет собой дополнительный мно-
множитель, специфичный для квадрупольного электрического спонтанного
фотона.
Из рассмотрения квадрупольного матричного элемента в C.59) следует,.
что k2wr = к2о)Х, т.е. вектор к2ш направлен вдоль оси х, перпендикуляр-
перпендикулярной направлению z распространения кы падающей электромагнитной вол-
волны. Таким образом, в данном случае отсутствует когерентная волна поля-
поляризации на частоте 2ш, распространяющаяся в направлении падающей вол-
волны, как это имело место в случае возбуждения третьей гармоники. Итак,
мы получаем, что возбуждение второй гармоники не происходит, несмот-
несмотря на разрешенность перехода по четности.
Чтобы снять запреты по магнитному квантовому числу и получить от-
отличные от нуля матричные элементы в C.59), прилагают постоянное маг-
магнитное поле в направлении у, перпендикулярном как оси х вектора элект-
электрического поля падающей электромагнитной волны, так и направлению z
вектора kw этой волны. Это магнитное поле смешивает состояния атома
по магнитным квантовым числам, в результате чего в C.59) квадруполь-
квадрупольный матричный элемент [хгк2ш]рп становится отличным от нуля, так как
k2wr = к2и1 z. Итак, к2ш теперь направлен, как и kw, вдоль оси z, и возни-
возникающая волна поляризации распространяется вглубь среды, а не поперек
ее, как в предыдущем случае. В этом случае имеет место возбуждение вто-
второй гармоники падающей электромагнитной волны [72].
В случае слабого магнитного поля смешивание по магнитным кванто-
квантовым числам происходит в первом порядке теории возмущений и, следо-
следовательно, линейно по напряженности магнитного поля Нс. Интенсивность
100
второй гармоники, будучи пропорциональной величине Ix |2, таким
образом, оказывается пропорциональной квадрату напряженности магнит-
магнитного поля Не.
Для интенсивности второй гармоники можно написать выражение
hb>~N\x{2)IwHcJ. C.60)
Если сравнить это выражение с C.57), то видно, что основное отличие
заключается в том, что в постоянном электрическом поле интенсив-
интенсивность второй гармоники определяется кубической восприимчивостью
X Bш; со, ш, 0), в то время как в постоянном магнитном поле она оп-
определяется квадратичной восприимчивостью х Bw; w, w).
Указанная схема экспериментально реализовывалась в работе [73] при
возбуждении второй гармоники в парах натрия. Длина падающей электро-
электромагнитной волны, равная 578,7 нм, была такова, что реализовывался двух-
фотонный резонанс между основным состоянием атома натрия 35 и воз-
возбужденным состоянием 55. Поперечное постоянное магнитное поле состав-
составляло 175 гаусс. Было найдено, что интенсивность возбуждаемой второй
гармоники, в соответствии с предсказаниями теории C.60), пропорцио-
пропорциональна квадрату плотности газа N2. Ширина резонанса определялась эффек-
эффектом Доплера.
3.2.9. Возбуждение высших гармоник в газах. Процесс возбуждения
высших гармоник в газах представляет собой очевидный интерес как один
из перспективных методов получения когерентного излучения в ультра-
ультрафиолетовом диапазоне частот. Если интересоваться линейным поглощением
в газах, т.е. поглощением, обусловленным однофотонными переходами,
то линейная прозрачность простирается в область вакуумного ультрафиоле-
ультрафиолета. Действительно, для возбуждения в первые возбужденные состояния
атомов благородных газов необходима энергия фотона примерно от 8 эВ
для Хе до 19 эВ для Не, а для ионизации — от 12 до 24 эВ соответственно.
Однако необходимо иметь в виду, что возбуждение высших гармоник про-
происходит за счет высших членов разложения нелинейной поляризации по по-
полю, которые чрезвычайно малы. Поэтому для эффективного преобразова-
преобразования падающего излучения в высшие гармоники необходима высокая на-
напряженность поля возбуждающего излучения и тем самым необходимо
принимать во внимание нелинейную прозрачность среды. Речь идет о тех
же процессах многофотонного возбуждения и многофотонной ионизации
атомов среды, которые рассматривались в п. 3.2.6 как ограничивающие и
конкурирующие эффекты при возбуждении третьей гармоники. В случае
высших гармоник, очевидно, что конкретных процессов нелинейного по-
поглощения будет больше, чем в случае возбуждения третьей гармоники.
Новым явлением, не имевшим аналога при возбуждении третьей гармо-
гармоники, является наличие канала каскадного возбуждения высших гармоник,
помимо обычного канала прямого возбуждения. Прямым принято назы-
называть тот процесс, который был рассмотрен выше, - поглощение атомом
нечетного числа фотонов с частотой ш, приводящее к излучению фотона с
частотой Кш, равной сумме частот поглощенных фотонов. Этот процесс
(К)
характеризуется нелинейной восприимчивостью х , где К -соответствую-
-соответствующее нечетное число. В отличие от прямого, каскадным принято называть
101
1

двух- (или много-) ступенчатый процесс, когда фиксированная частота
иэлучения#Аш получается в результате возникновения излучения на часто-
частоте К 'ш (гдеА''<АГ) и последующего взаимодействия со средой двух (или
нескольких) волн на частотах соиК'ш (или также и на других частотах,
кратных со). Этот процесс определяется нелинейной восприимчивостью
X (К1) и какими-то другими восприимчивостями в зависимости от конкрет-
конкретной схемы второй ступени.
Выход излучения К-й гармоники определяется суммой нелинейной вое-
приимчивости прямого (х пр ) и каскадного (хКаск) процессов. Так, напри-
например, при возбуждении пятой гармоники вклад дают как прямой процесс со+
+ ш + со + со + со = 5со,так и каскадный процесс со + со + со = 3со, Зсо + со + со =
= 5со. В качестве примера приведем отношение нелинейных восприимчиво-
стей для этих процессов в парах Na [74]: Х„р*/Хк^ ** 2. Отметим, что расчет
Хкаскне вызывает дополнительных затруднений по сравнению с расчетом
Х„^, между тем как разделение прямого и каскадного процессов экспери-
экспериментально возможно лишь путем проведения специальных опытов [74].
3.2.10. О практической реализации процесса возбуждения гармоник в
газах. С точки зрения практики процесс возбуждения гармоник в газах
представляет большой интерес как эффективный метод получения интен-
интенсивного когерентного излучения в ультрафиолетовом диапазоне частот. Три
основные параметра характеризуют процесс возбуждения гармоник с точки
зрения приложений — мощность возбуждаемого излучения, коэффициент
преобразования падающего излучения в гармонику и частота (или длина
волны) возбуждаемого излучения. Оптимизация этих параметров требует
значительного усложнения техники реализации процесса возбуждения гар-
гармоник в газах по сравнению с теми условиями, которые приводились выше.
Так, интерес к получению экстремально коротковолнового излучения
приводит к необходимости реализовать процесс возбуждения высших
гармоник, прямой или каскадный. Поэтому большое значение приобретают
данные о высших нелинейностях в разложении поляризации по полю.
Необходимость повышения интенсивности возбуждаемого излучения и
коэффициента преобразования в гармонику существенно изменяет условия
преобразования по сравнению с рассмотренными выше.
Во-первых, преобразование осуществляется в условиях, когда наруша-
нарушается приближение заданного поля. Основное качественное отличие этого
случая от рассмотренного выше заключается в насыщении выхода гармо-
гармоники, т.е. в отклонении от соотношения Ikw~E2w> где?'ы — напряженность
возбуждающего поля, в сторону более медленного роста вероятности. Де-
Дело в том, что при перекачке энергии падающей световой волны в гармони-
гармонику происходит ослабление самой падающей волны, т.е. уменьшение Еш.
Теоретическое описание процесса в этом случае осложняется, так как необ-
необходимо решать нелинейные уравнения Максвелла. Уже в приближении за-
заданного поля мы видели, что, после того как на длине когерентности
Lc произойдет частичная перекачка энергии из падающей световой волны
в гармонику, далее имеет место обратный процесс перекачки энергии из
гармоники в падающую волну. Такое чередование перекачки энергии в
гармонику и обратно вдоль оси z в среде имеет место и вне рамок прибли-
приближения заданного поля. Перекачка энергии может достигать значительных
102
размеров (при сохранении, разумеется, полной энергии электромагнитно-
электромагнитного поля) и даже быть полной.
Во-вторых, оказывается целесообразным фокусировать падающее излу-
излучение в газовую ячейку для увеличения напряженности возбуждающего
поля. При этом возникают задачи оптимизации процесса фазового согласо-
согласования сфокусированных пучков. Принципиальным отличием этого случая
является то обстоятельство, что оптимальное преобразование достигается
при Ак Ф 0. Теоретическое описание такого процесса и выражение для за-
зависимости оптимальной величины Ak от параметров, характеризующих ус-
условия фокусировки лазерного излучения, приведены в работах [24,75-77].
В-третьих, лазерное излучение всегда является лишь квазимонохроматич-
ным. Немонохроматичность излучения обусловлена как его сложным модо-
вым составом, так и конечной длительностью при импульсном режиме гене-
генерации лазера. Немонохроматичность падающего излучения Д со обусловлива-
обусловливает увеличение расстройки фазового синхронизма Ак.
Нет смысла приводить какие-либо количественные данные о параметрах,
характеризующих процесс трансформации лазерного излучения в гармони-
гармоники в газах. Это технические задачи, прогресс в которых достигается быст-
быстрее, чем пишутся и издаются книги. Для общей характеристики лишь ука-
укажем, что излучение импульсного твердотельного лазера на стекле с неоди-
неодимом (X ~ 1 мкм) преобразуется в гармоники вплоть до девятой [78],
а наибольшим продвижением в область коротких длин волн на данный
момент времени A984 г.) является X = 38 нм, полученная в виде седьмой
гармоники от четвертой гармоники излучения лазера на стекле с неодимом
[79]. Полная сводка всех данных по возбуждению гармоник, полученных
до 1979 г. для различных газов, их смесей и различных частот возбуждаю-
возбуждающего излучения, приведена в монографии [13, § 4.5].
3.2.11. Возбуждение гармоник в других средах. Другая возможность
заключается в возбуждении четных гармоник падающего излучения в не-
центросимметричных кристаллах. Наиболее простым является процесс воз-
возбуждения второй гармоники. Кристаллы отличаются от газов в двух отно-
отношениях. Во-первых, линейная прозрачность кристаллов ограничена длиной
волны порядка 0,3 мкм, т.е. ближним ультрафиолетовым диапазоном. По-
Поэтому наиболее интересный для практики процесс трансформации в гармо-
гармоники излучения мощных лазеров, работающих в видимом диапазоне частот,
ограничен второй-третьей гармониками падающего излучения. Во-вторых,
единственная возможность обеспечить фазовый синхронизм волн в кристал-
кристаллах заключается в использовании анизотропных кристаллов и в согласова-
согласовании фаз различных волн, из которых хотя бы одна должна являться нео-
необыкновенной волной. Это очень сужает класс кристаллов, которые можно
использовать для возбуждения гармоник, и предъявляет дополнительные
требования к возбуждающему излучению (поляризация излучения) и к
ориентации оси кристалла по отношению к волновому вектору и вектору
поляризации излучения.
Практически все зти проблемы решены [23, 24], и кристаллические пре-
преобразователи видимого лазерного излучения во вторую гармонику являют-
являются в настоящее время серийным элементом заводского производства.
Если в пучок падающего излучения помещать несколько кристаллов,
ориентированных определенным образом, то можно получать и высшие
103

гармоники за счет каскадного процесса, возникающего в результате взаи-
взаимодействий двух волн — падающей волны и ее гармоники. Например, имен-
именно так, используя два кристалла, получают третью гармонику излучения
лазера на стекле с неодимом. Линейная прозрачность кристаллов, как уже
говорилось выше, ограничивает подобный процесс ближней ультрафиолето-
ультрафиолетовой областью спектра.
Наконец, следует отметить, что при использовании кристаллов возника-
возникают более сильные ограничения на мощность падающего излучения по срав-
сравнению со случаем возбуждения гармоник в газах. Это обусловлено более
низким порогом оптического пробоя в кристаллах.
3.2.12. Заключение. Процесс возбуждения гармоник, рассмотренный в
этом параграфе, является одним из типичных нелинейно-оптических про-
процессов, не имеющих аналога в линейной оптике. Действительно, в рамках
линейной оптики к изменению частоты света при его взаимодействии со
средой приводит лишь процесс спонтанного комбинационного рассеяния.
Хотя, в принципе, при спонтанном комбинационном рассеянии частота све-
света может увеличиваться и на сколь угодно большую величину, но увеличе-
увеличение частоты требует антистоксова рассеяния и тем самым среды из возбуж-
возбужденных атомов, т.е. нестационарной мишени. Увеличение частоты' света при
возбуждении гармоник, как мы видели, может быть реализовано при лю-
любом начальном состоянии атомов среды, в том числе и когда атомы нахо-
находятся в основном состоянии.
Если использовать традиционный для оптики язык усредненных опти-
оптических характеристик среды, то процесс возбуждения гармоник является
следствием нелинейной поляризации среды. Однако сущность этого про-
процесса наиболее прозрачно видна, если обратиться к элементарным нелиней-
нелинейно-оптическим явлениям и использовать микроскопический язык. На атом-
атомном уровне различие состоит в том, что в рамках линейной оптики погло*
щение света ограничено однофотонными процессами, а при переходе к не-
нелинейной оптике определяющую роль играют многофотонные процессы
поглощения света. Таким образом, на атомном уровне специфика процесса
возбуждения гармоник состоит в многофотонном характере процесса по-
поглощения света атомом и тем самым в многофотонном возбуждении атома.
Если теперь обратиться к макроскопическим характеристикам процесса
возбуждения гармоник, то их специфика состоит в том, что перекачка
значительной доли энергии из возбуждающей волны в волну поляризации
требует выполнения условия фазового синхронизма для этих волн. Выпол-
Выполнение условия фазового синхронизма, очевидно, в свою очередь требует
пространственной и временной когерентности возбуждающей волны. При
этом волны поляризации на частоте высших оптических гармоник также
являются когерентными, что качественно отличает свет оптических гармо-
гармоник от некогерентного света, возникающего в среде в результате спонтан-
спонтанного комбинационного рассеяния.
В заключение еще раз отметим, что специфика процесса возбуждения
оптических гармоник, в основе которого лежит многофотонное поглоще-
поглощение света, падающего на среду, и возникновение нелинейной поляриза-
поляризации этой среды, ясно указывает, что этот процесс может иметь место только
при достаточно высокой напряженности поля падающей световой волны.
§ 33. Вынужденное комбинационное рассеяние
3.3.1. Введение. В этом параграфе мы обратимся к явлению вынужденно-
вынужденного комбинационного рассеяния (ВКР), которое, будучи также нелинейным
явлением, в своей основе носит более сложный характер, чем рассмотрен-
рассмотренный выше процесс возбуждения высших оптических гармоник. Отметим, что
в зарубежной научной литературе комбинационное рассеяние света назы-
называется рамановским рассеянием и соответственно для ВКР используется тер-
термин вынужденное романовское рассеяние (the stimulated Raman scattering).
В основе ВКР лежит процесс спонтанного комбинационного рассеяния
(СКР) обусловленный недиагональной линейной восприимчивостью атома
Х„р (у; со) (п. 1.1.5). Напомним, что при СКР переход атома из начального
состояния п в состояние т с большей энергией происходит за счет поглоще-
поглощения фотона внешней световой волны с частотой со, а релаксация состоя-
состояния т с переходом в конечное состояние р происходит в результате спон-
спонтанного испускания фотона с комбинационной частотой v (рис. 1.3). Как
Правило, состояние п является основным, так что v < со, и мы имеем дело
со стоксовым рассеянием (рис. 1.3,а).
При большой интенсивности падающей световой волны с частотой со воз-
возникает большая интенсивность волны поляризации с частотой и, что приво-
приводит к вынужденному характеру перехода из состояния т в состояние р с
частотой р. Вынужденные переходы и являются причиной нелинейности
ВКР, так как их вероятности зависят от интенсивности падающей световой
волны в отличие от вероятностей спонтанных переходов.
Вынужденные переходы с частотой v представляют собой основную (пер-
(первую) компоненту ВКР. Итак, при ВКР под действием падающей волны с
частотой со в среде возникает волна поляризации с частотой v (о направ-
направлении ее распространения см. ниже). Как мы увидим, возникновение' пер-
первой компоненты ВКР не связано с необходимостью выполнения усло-
условия фазового синхронизма.
Далее, как только в среде, кроме падающей волны с частотой со, воз-
возникает волна с комбинационной частотой v, то эти волны начинают взаимо-
взаимодействовать. За счет нелинейности среды возбуждаются волны на суммар-
суммарных и разностных частотах Bсо±р и т.п.) — так называемые высшие
компоненты ВКР, или высшие комбинационные частоты. Взаимодей-
Взаимодействие в этом последнем случае носит качественно тот же характер, что
и при возбуждении гармоник (§ 3.2): волны высших компонент ВКР
возбуждаются лишь в условиях реализации фазового синхронизма с вол-
волнами с частотами со и и.
При описании процесса ВКР мы, как и в других случаях, сначала об-
обратимся к идеальной модели взаимодействия, предполагая падающую вол-
волну монохроматической, а среду — состоящей иэ изолированных неподвиж-
неподвижных атомов. В дальнейшем будут обсуждены эффекты, связанные с конеч-
конечностью ширины спектра возбуждающей волны, с тепловым движением
атомов среды и их столкновениями.
Процессу ВКР посвящено много работ, в том числе монографии [13, 20,
24, 80].
33.2. СКР в атомарной среде. В п. 1.1.5 мы рассматривали один атом,
на котором рождается один спонтанный фотон СКР. Обратимся теперь к
104
105

среде, состоящей из многих атомов. По мере распространения падающей
световой^ волны с частотой ш в атомарной среде такие процессы СКР проис-
происходят многократно. Обозначим через z, как и выше, направление распрост-
распространения падающей волны с частотой ш. Число dnv (безразмерное) спонтан-
спонтанно рассеянных фотонов на длине dz [см] следующим образом выражается
через сечение СКР dav [см2], число фотоновNw (безразмерное) падающей
волны и число N [см~3] атомов среды в единице объема:
dnv=NwNdavdz. C.61)
Действительно, величина Ndav [см] представляет собой вероятность
СКР на 1 см пути.
Сечение СКР da для частоты v = ш - шрп по определению связано с ве-
вероятностью СКР в единицу времени dwnp A.20) соотношением
C.62)
da = dwnp/S,
где величина
S = /u/w=c|?w|2/2jrw C.63)
представляет собой плотность потока падающих фотонов с частотой ш.
Подставляя C.62) в A.20),получаем
do = w^c | х^У ("; ш) I2 duv. C.64)
Это выражение определяет счение СКР с испусканием спонтанного фотона
с частотой v = со — шр„ ¦
Коль скоро состояние р является возбужденным и имеет определенную
ширину Гр, то в действительности атом при переходе из состояния т в сос-
состояние р может испускать спонтанные фотоны с частотой v в окрестности
значения со- сор„. Для нахождения вероятности СКР с испусканием спон-
спонтанного фотона с частотой с вблизи значения w- шрп выражение C.64)
следует умножить на безразмерный фактор g(v)dv, где величина g(v) опре-
определяется соотношением A.27) и представляет собой спектральную форму
линии испущенного фотона с частотой v. Итак, находим
dav - dog(y)dv =
C.65)
C.66)
Подставляя C.65) в C.61),имеем
dnv =
\гg(v)dzdvduv.
Это выражение представляет собой число спонтанных фотонов, находящих-
находящихся в различных состояниях в интервале волновых векторов [kv, к„ + dkv].
Число таких состояний
' VdkJBirK = Vv* А*Ш„/BтсK. C.67)
Здесь V — объем системы, d$lv — как и выше, интервал телесного угла
испускаемых фотонов с частотой с. Деля C.66) на C.67), находим число
спонтанных фотонов (безразмерное), которое приходится на одно состоя-
состояние:
= BтгK
(у, <x>)\2g{v)dz.
C.68)
3.3.3. Вынужденное испускание фотонов. Выражение C.68) получено
в предположении, что спонтанные фотоны рождаются в отсутствие фотонов
с той же частотой v. Однако если в среде уже образовано ^спонтанных фо-
фотонов, то при достаточно большой величине Nv процесс испускания Nv + 1
фотона носит вынужденный характер и в правой части C.68) следует ввес-
ввести фактор Л^, + 1, причем здесь член +1 отвечает спонтанному испусканию
фотона, а член Nv — вынужденному испусканию фотона с частотой v. Важ-
Важной особенностью вынужденного испускания является то, что испускае-
испускаемый фотон имеет то же направление излучения и ту же поляризацию, что
и имеющиеся в среде фотоны с частотой е.
Если число фотонов падающей световой волны с частотой, равной w,
велико (т.е. велика интенсивность падающей волны), то по мере прохож-
прохождения этой волны через среду, т.е. по мере увеличения z, согласно C.68)
число фотонов Л^ быстро нарастает. При Nv > 1 спонтанным испусканием
можно пренебречь по сравнению с вынужденным и вместо C.68) получаем
для числа фотонов dNv в процессе так называемого вынужденного комби-
комбинационного рассеяния (ВКР) величину, в Nv раз большую, чем C.68), т.е.
dNv = GvNvdz. C.69)
Здесь обозначено
Gv = B*?u>v(cV)-iNwN\$p\V; W)f g{v). C.70)
Величина Gv называется коэффициентом усиления.
Выразим Gv через напряженность Еи падающей световой волны с часто-
частотой и>. Для этого заметим, что энергия объема V электромагнитного поля,
с частотой w может быть представлена в двух эквивалентных формах
(h = l):
Nb>u = V\EW |2 /2jt. C.71)
С учетом C.71) из C.70) получаем окончательное выражение для коэф-
коэффициента усиления:
Gv =
(у; w) |2 \EW |2 X
+Г2]-1. C.72)
В этой формуле подставлено явное выражение для спектрального фактора
g(y) из A.27). Отметим, что, как и следовало ожидать, произвольный
объем V выпал из окончательного выражения C.72). Из C.72) видно, что
коэффициент усиления Gv тем больше, чем больше напряженность Ew
электрического поля падающей световой волны.
Максимальное значение Gv достигается в случае точного резонанса при
частоте v = ш
"рп-
С™*=4Ш(у/сГ
(у;
C.73)
106
Как видно из C.72), процесс ВКР всегда является резонансным в том
смысле, что выполняется условие v«w- шр„ (точно или приближенно).
Однако под резонансным ВКР мы будем понимать случай, когда, помимо
указанного резонансного условия, выполняется условие промежуточного
однофотонного резонанса w* wmn. При этом резонансно растет величина
линейной восприимчивости NipXv,o>), определяемая выражением A.25).
107

Соответственно резонансно возрастает и коэффициент усиления Gv, величи-
величина которого в случае v = со - сорп получается подстановкой A.25) в C.73):
C»"=4ir^/crp)|(rpin е)(гтпе0)Еш? X
ХКи^-ы)8*^]-1. C.74)
Здесь е0 — единичный вектор поляризации падающей волны с частотой со,
г е- единичный вектор поляризации волны ВКР с частотой v. Выражение
C.74) в свою очередь максимально при со = сош„ и равно
\(rpme)(rmne0)E
C.75)
После того как мы выяснили свойства коэффициента усиления, входя-
входящего в уравнение C.69), обратимся к решению этого уравнения. Оно имеет
простой вид:
Nv(z) = Nv(O)exp(Gvz), C.76)
т.е. число фотонов с частотой v экспоненциально растет с ростом z. На дли-
длине G'J оно возрастает в е раз, так что величина GJ1 представляет собой
характерную длину, на которой имеет место процесс ВКР. Величина Nv @)
в C.76) определяется процессомСКР на границе раздела среды с вакуумом,
т.е. при z = 0.
3.3.4. Свойства ВКР. Существенным отличием ВКР от рассмотренного
в § 3.2 процесса возбуждения гармоник является тот факт, что, как вид-
видно из вышеизложенного, в случае ВКР не требуется налагать условия фазо-
фазового синхронизма на волновые векторы kw и кр волн с частотами со и и
соответственно для обеспечения эффективной трансформации излучения
с частотой со в излучение с частотой v,
• Хотя процесс ВКР и определяется линейной восприимчивостью
Х^рО>; <о), но это существенно нелинейный процесс, что видно из выра-
выражения C.76), экспоненциально зависящего от напряженности падающей
световой волны. Как мы увидим ниже, в действительности процесс ВКР
определяется кубической восприимчивостью х*3*- Однако вследствие ус-
условия резонанса и&ь} - ь}рп она может быть выражена через квадрат
линейной восприимчивости |хAI 2 (см. C.77)). Тем самым ликвидирует-
ликвидируется кажущееся противоречие, что линейная восприимчивость х*1^ опреде-
определяет нелинейный процесс.
Подчеркнем далее важное отличие ВКР от СКР. Из результатов п. 1.1.5
следует, что процесс СКР не является направленным, т.е. фотоны СКР
с частотой v испускаются в самых различных направлениях относительно
направления падающей световой волны (направления оси z). Напротив,
при ВКР излучаемый стоксов фотон с частотой v, как уже отмечалось выше,
имеет то же направление, что и поглощаемый стоксов фотон вол-
волны ВКР с частотой v. Таким образом, вынужденное испускание пред-
представляет собой процесс перерассеяния стоксова фотона с частотой и на
среде. Так как фотоны СКР образуются во всех направлениях, то, в
принципе, и возбуждение ВКР начинается во всех направлениях.
Однако в реальных экспериментах на среду падает пучок лазерного излу-
излучения, поперечные размеры которого малы по сравнению с продольным раз-
размером (длиной кюветы с газом), в котором распространяется эта волна и
106
возбуждается ВКР. По этой причине наиболее мощное усиление имеет
место только в направлениях оси z (вперед и назад). Таким образом,
в C.74) единичный вектор е поляризации волны ВКР направлен, как и
е0, в направлении х, перпендикулярном оси z. Если использовать термино-
терминологию когерентных и некогерентных процессов, приведенную во введении
к этой книге, ненаправленный процесс СКР является некогерентным излу-
излучением, а направленный процесс ВКР является когерентным излучением.
При СКР возврат атома в исходное состояние п после поглощения фото-
фотона с частотой со и испускания стоксова фотона с частотой и происходит
путем каскадного спонтанного высвечивания нескольких фотонов
(рис. 1.3). В отличие от этого при ВКР после поглощения фотона с часто-
частотой со и испускания стоксова фотона с частотой и происходит поглощение
стоксова фотона с частотой v (рис. 3.12) представляющее собой перерассея-
перерассеяние стоксова фотона, о котором говорилось выше, и, наконец, испускание
фотона падающей световой волны с частотой со. Последнее означает пере-
перерассеяние фотона падающей волны. Из-за больших чисел Л^, N^ >¦ 1 эти
процессы оказываются гораздо эффективнее, чем процессы спонтанного
высвечивания возбужденных состояний. Закон сохранения энергии в про-
процессе ВКР выполняется очевидным образом: v + со = и + со.
Формально указанный четырехфотонный процесс можно описать куби-
кубической восприимчивостью х*3^ <^> v, —со). Одна из диаграмм Фейнмана
для этой величины приведена на рис. 3.12. Вследствие вьшолнения условия
v » со — сорп указанная восприимчивость резонансно велика и может быть
представлена в форме B.29):
Х<3)(^; со, v,-co) = (copn-co + p + irpyl |7g>(г, со)а. C.77)
Соответствующее выражение для кубической поляризации согласно
рис. 3.12 нелинейно по напряженности Еш падающей световой волны с час-
частотой со, а именно квадратично.
Как видно из C.77), нелинейная восприимчивость хC) содержит как
вещественную, так и мнимую части. Кроме того, она выражается через
недиагональную линейную восприимчивость X^p\v\ <о), и это согласуется
с тем, что выше при описании ВКР коэффициент усиления определялся
именно зтой линейной восприимчивостью.
Итак, из рассмотрения диаграмм Фейнмана можно усмотреть формаль-
формальную аналогию между процессом ВКР и процессом возбуждения третьей
гармоники: оба процесса определяются кубическими восприимчивостями.
Однако, в то время как возбуждение третьей гармоники определяется
кубической восприимчивостью вида х*3\3со; со, со, со), в случае ВКР,
в соответствии с рис. 3.12, мы имеем дело с кубической восприимчивостью
вида x^3\v> w. v> — w) • Указанные процессы различаются и по условиям ре-
зонансности. В случае возбуждения третьей гармоники следует специально
подбирать частоту падающей световой волны со так, чтобы возник двухфо-
тонный резонанс сорп& 2со. В случае ВКР частота со внешней световой вол-
волны произвольна, а двухфотонный резонанс сор„ «*со — v определяется ав-
автоматически надлежащим значением частоты и ВКР.
Мы рассмотрели образование основной, первой компоненты ВКР. Перей-
Перейдем далее к описанию механизма возникновения высших компонент ВКР.
3.3.5. Комбинационные частоты при ВКР. После того как в среде обра-
образовалась стоксова волна ВКР с частотой v, она может взаимодействовать
109

с исходной волной с частотой со с образованием новых волн. При этом
имеется качественная аналогия с механизмом образования высших гармо-
гармоник из падающей световой волны с частотой со (§ 3.2). Наинизшие частоты
новых волн в рассматриваемом здесь случае равны 2р- со и 2u-v, если
учесть, что, в соответствии с законом сохранения четности атомных состоя-
состояний, волн с частотами ш±р в газообразной среде нет (§ 3.1 и 3.2). Пер-
Первую из этих частот можно записать в виде со - 2(со- v), и так как для сток-
сова рассеяния v < со, то ее называют второй стоксовой компонентой ВКР.
п i Jo)-2V
 °L
Я
п, 2ш--о_
ш
ш
m
ш
ш
m
-tf
ш
Рис. 3.12. Одна из диаграмм Фейнмана для кубической восприимчивости, соот-
соответствующей процессу ВКР для первой стоксовой компоненты
Рис. 3.13. Диаграмма Фейимана для кубической восприимчивости, описывающей
процесс возбуждения первой антистоксовой компоненты ВКР ,
Рис. 3.14. Диаграмма Фейнмана для восприимчивости х1-5', соответствующей воз-
возбуждению второй антистоксовой компоненты ВКР
Аналогично если вторую частоту записать в виде со + (со - и), то она ока-
оказывается большей, чем частота падающей световой волны, и ее можно на-
назвать первой антистоксовой компонентой ВКР. Данный процесс нахывают
когерентным антистоксовым комбинационным рассеянием (coherent
anti-Stokes Raman scattering, или сокращенно CARSJi Отметим, что при ВКР,
в отличие от СКР, из-за взаимодействия волн с частотами со и v антистоксо-
вы частоты образуются в среде, состоящей из атомов в основном состоянии.
Продолжая таким образом суммировать частоты далее, легко видеть,
что могут возникать высшие антистоксовы компоненты ВКР с частотами
со +К(ы— и)(К = 2, 3,...), а также высшие стоксовы компоненты ВКР
с частотами со - К(ш -р)(К = 2,3,...). Высшие комбинационные частоты
можно представить как результат взаимодействия внешнего поля час-
частоты со с разностной частотой со — и, при котором возникают частоты
со + К(и-р), где К = 0, ±1, ±2,... В частности, значение К = — 1 соответ-
соответствует первой стоксовой частоте ВКР, равной и.
На рис. 3.13 приведена в качестве примера диаграмма Фейнмана, соот-
соответствующая первой антистоксовой компоненте ВКР. Мы видим, что она
определяется нелинейной восприимчивостью xC)Bco-f; со, -р, со). Ввиду
условия сор„«со-1> зта восприимчивость является резонансной, как
и восприимчивость C.77) для основной компоненты ВКР. Вторая анти-
стоксова компонента ВКР (рис. 3.14) определяется уже нелинейной вос-
восприимчивостью хE)- Как и предыдущая восприимчивость, она является
резонансной. Что касается второй стоксовой компоненты ВКР, то соответ-
соответствующая восприимчивость х(з)B"- со; v, v, -co) определяется диаграмма-
диаграммами Фейнмана, одна из которых показана на рис. 3.15. Опять-таки при ус-
условии
со,
•рп
¦ v — Bи - со) = со - v,
необходимом для возбуждения основной компоненты ВКР с частотой v,
что, разумеется, требуется и для возможности возбуждения всех высших
компонент ВКР в процессе взаимодействия волн с частотами со и v, указан-
указанная восприимчивость, как видно из рис. 3.15, является резонансной.
Что касается возбуждения антистоксовой компоненты с частотой
2со + vjh аналогичных, образованных в результате взаимодействия частоты со
и суммарной частоты co + i», то они практически не возбуждаются, так
как суммарная частота со + и далека от частоты атомного перехода сор„
(частота озрп близка к разности со - и) и соответствующая восприимчи-
восприимчивость не содержит резонансного знаменателя, как в C.77). Например, для
диаграммы Фейнмана, изображенной на рис. 3.16 и соответствующей сум-
суммарной антистоксовой частоте со + (со + р), вместо C.77) аналогичный
энергетический знаменатель в х*3*Bсо + р; со, р, со) имеет вид сор„ - ш-р.
% 1
Р
2i)-w
п<2ш+ v
ш
Рис. 3.15. Диаграмма Фейнмаиа для кубической восприимчивости, описывающей
процесс возбуждения второй стоксовой компоненты ВКР
Рис. 3.16. Диаграмма Фейнмана для кубической восприимчивости, соответствую-
соответствующей возбуждению антистоксовой компоненты с суммарной частотой 2и + и
При сор„ « со - р он равен — 2р и существенно отличен от нуля, что приво-
приводит к малости указанной восприимчивости.
Существенным отличием процессов возбуждения комбинационных
частот при ВКР от процесса возбуждения первой стоксовой частоты v
ВКР является тот факт, что для возбуждения комбинационных частот
требуется выполнение условия фазового синхронизма. Причина, обуслов-
обусловливающая зто требование, очевидна — антистоксовы и высшие стоксовы
частоты возникают в результате взаимодействия различных волн в среде
110
111

с дисперсией. Например, для первой антистоксовой компоненты из диаг-
диаграммы на рис. 3.13 имеем условие фазового синхронизма в виде следую-
следующего соотношения для волновых векторов:
2*ы=Аг„+*2ш-.„. C.78)
Очевидно, что в случае возбуждения первой стоксовой компоненты
(рис. 3.12) соответствующее условие имеет вид
т.е. условие фазового синхронизма удовлетворяется автоматически.
Рис. 3.17. Графическое пред-
представление условия фазового синхро-
синхронизма для процесса возбуждения
первой антистоксовой компоненты
ВКР.
Точное выполнение условия C.78) может быть достигнуто для стоксо-
стоксовой волны с частотой' с, распространяющейся не строго вдоль оси z (т.е.
вдоль направления падающей волны с частотой со), а под некоторым малым
углом в к оси z, Этот угол определяется из графического изображения
соотношения C.78), представленного на рис. 3.17. Учитывая, что длины
сторон треугольника
kv = и„ v/c, 1kw = 2nwco/c, k2w-„ = n2w-vBсо - v)jc
и что в < 1, а также что в газах показатель преломления близок к еди-
единице, несложно получить выражение для угла в:
в={Bсо- v^cou)'1 [nvv + Bш - «0и2ы_„ - 2шиы]I/2 • C.79)
Фактически в C.79) входят малые отличия показателя преломления от еди-
единицы. При этом угол в , под которым распространяется волна первой
антистоксовой компоненты, определяется аналогичным образом из тре-
треугольника на рис. 3.17:
' -р), C.80)
Таким же способом можно определить направления распространения
других комбинационных частот при ВКР.
Мы видели, что процессы возбуждения второй стоксовой и первой
антистоксовой компонент ВКР определяются нелинейной восприимчи-
восприимчивостью х^ того же порядка, что и восприимчивость, приводящая к воз-
возбуждению основной стоксовой компоненты ВКР с частотой v. При наличии
112
промежуточных резонансов нелинейные восприимчивости высших поряд-
порядков для возбуждения высших комбинационных частот также могут ока-
оказаться того же порядка. Таким образом, все эти процессы оказываются
конкурирующими друг с другом и с возбуждением основной стоксовой
компоненты- Так как их интенсивность существенно зависит от интенсив-
интенсивности стоксовой волны с частотой с, поскольку высшие комбинационные
частоты образуются из комбинаций волн с частотами о; и с, то, естествен-
естественно, интенсивность высших стоксовых компонент будет достаточно большой
лишь в случае, когда достаточно велики по сравнению с единицей числа
фотонов Nv с частотой р. Реально зто соответствует режиму насыщения
(п. 3.3.8), при котором Nv ~ЛГШ. Ввиду сравнимых«напряженностей полей
волн с частотами со я v будут достаточно велики и напряженности полей,
образованных в результате взаимодействия этих частот, т.е. полей комби-
комбинационных частот. Таким образом, можно сказать, что эффективное воз-
возбуждение комбинационных частот имеет место только после того, как ин-
интенсивность основной стоксовой компоненты ВКР окажется сравнимой
с интенсивностью падающей волны, т.е. Ev ~ Ew.
3.3.6. Линейный режим возбуждения ВКР. Формула C,76) для числа
фотонов ВКР характеризует увеличение интенсивности стоксова излучения
ВКР с частотой с. Более полную информацию об этом излучении дает напря-
напряженность электрического поля Ev ВКР с частотой с. Действительно, харак-
характеризуя излучение его интенсивностью, мы теряем информацию о фазе
стоксовой волны.
Для определения напряженности Е„ мы должны, как ив § 3.1, 3.2,
обратиться к уравнениям Максвелла на частоте с. В этом разделе мы рас-
рассмотрим случай малых z, когда справедливо приближение заданного поля
на частотах со и v (см. аналогичный подход при определении поля высших
гармоник в § 3.2). Таким образом, мы предполагаем, что на газовую сре-
среду, занимающую полупространство при z>0, падает электромагнитная
волна с частотой со и амплитудой напряженности электрического поля
Еш, изменением которой в среде мы здесь пренебрегаем. Кроме того,
в среде, вследствие спонтанного излучения, возникает электромагнит-
электромагнитное поле СКР с частотой с и напряженностью Е„, создаваемое линейной
поляризацией среды, которое здесь мы также будем считать заданным. Цель
этого раздела заключается в расчете изменения 5 Е„ напряженности Ev вслед-
вследствие нелинейной поляризации среды в зависимости от расстояния z, про-
проходимого падающей волной с частотой со с момента входа в среду. Тем са-
самым мы предполагая, что ЬЕ„ <EV, ограничимся случаем малых z.
Кубическая поляризация B.7) в данном случае имеет следующий вид:
P[3\z) = xC)("; w, v, -co) |tfj2 *„ехр(-ВД, C.81)
где нелинейная восприимчивость х^3* определяется диаграммой Фейнма-
на, изображенной на рис. 3.12, и аналогичными ей, а волновое число
kv = nvv/c. Искомая величина ЬЕ„ = SEv(z, t) определяется из решения
неоднородного уравнения Максвелла C.4):
= -4irN(u/cJPi3\z)exp (ivt) C.82)
с известной правой частью. Отделяя временную зависимость поля (см.
8. И,Б.Делоне цз

аналогично C.5)):
SEv(z, i) = SEv(z) exp (ft*),
приходим из C.82) к уравнению (см. также C.6))
b28Eu(z)/dz2 +**№„(г)-
= -4nN(v/cJXC) \ЕЫ I2 Ev exp (-*„*)
с заданной правой частью для амплитуды поля &Ev(z). Его решение полу-
получается очевидным образом (см. также 3.14)) :
SEu(z) = -2тЫ(у1с)х{3)\Еш\2Е^^р{-1к^). C.85)
C.83)
C.84)
В формуле C.85) учтено, что в газах показатель преломления ии*1.
Как и в предыдущих случаях, решение удовлетворяет граничному усло-
условию SEv(z = 0) = 0. Мы видим, что поле bEv(z), возбуждаемое нелиней-
нелинейной поляризацией x^(v; и, р, -cj), линейно растет с увеличением z. По та-
такому закону начинается процесс увеличения напряженности поля?"„ при ВКР.
Если добавить изменение bEv (z, t) к полю стоксовой волны
?„ехр(н* - ikvZ), то для амплитуды стоксовой волны ?"[, получаем
E'v=Ev(l-ifxC)z), C.86)
где обозначено
Г=2пЩи/с)\Еш\\ C.87)
Соответственно для интенсивности l'v = c\Elv\2/2n излучения на частоте и
из C.87) получаем
I'v=lv\l-ifxC)z\2.
C-88)
Обратим здесь внимание на существенное различие интенсивности излу-
чения Г„ стоксовой волны при ВКР и интенсивности высших гармоник
(см., например, C.35) для третьей гармоники). Оно обусловлено тем
физическим фактом, что при возбуждении гармоник сначала волна на час-
частоте v гармоники отсутствует, в то время как при возбуждении ВКР сна-
сначала имеется волна СКР (первое слагаемое в правой части формулы C.86).
По этой причине, как видно из C.35), при z -*¦ 0 интенсивность возбуждае-
возбуждаемой гармоники пропорциональна z2 и |х*3*Р. в то время как из C.88),
возводя по модулю в квадрат, получаем
I'V = IV{1 - ifz(xC) - xC)*)+Az2) C.89)
или, ограничившись при малых z линейным по z членом,
C.90)
Разлагая х*3* на вещественную и мнимую части: X
: X*3* =Х*3*
Х*3*+'Х "*3\ из
C.90) находим
/;, = /„(!+2/x"C)z). C.91)
Учитывая, что интенсивность стоксова излучения l'v пропорциональна
числу стоксовых фотонов Nv(z), из C.91) получаем аналогичное соотно-
соотношение для Nv(z):
Nv(z) = NV(Q) A + 2/x"C>z). C.92)
Сравним его с разложением формулы C.76) при малых z, имеющим вид
Nv(z)=NM(} + Gvz). C.93)
Из сравнения C.92) и C.93) получаем, что коэффициент усиления следую-
следующим образом выражается через мнимую часть нелинейной восприимчивос-
восприимчивости (при этом учитывается выражение C.87) для/):
= 2/х"C> =
\E
C.94)
Легко убедиться в том, что выражение C.94) идентично полученному
ранее выражению C.72), как зто и должно было быть, если учесть связь
C.77) между хC} и x^J.
3.3.7. Экспоненциальный режим возбуждения ВКР. Решение C.85)
пригодно при малых расстояниях z, когда изменение поля bEv за счет
нелинейной восприимчивости х*3* мало по сравнению с Ev.
Обратимся к большим расстояниям z. Тогда приближение заданного
поля Е„ становится неприменимым. Однако это приближение мы будем
здесь считать выполняющимся для поля Еш, полагая, что лишь малая часть
энергии поля Ew перекачивается на данных расстояниях z в энергию воз-
возбуждаемой стоксовой волны ВКР с частотой v.
Легко модифицировать уравнения п. 3.3.6, чтобы учесть сильное измене-
изменение поля Е„. Для этого мы должны, очевидно, воспользоваться снова
уравнением Максвелла C.84), но в правой части этого уравнения полагать
Ev не заданной величиной, а функцией от z, подлежащей определению.
В левой части уравнения C.84) теперь вместо SEu(z) будет то же поле
Ev(z), так как мы ищем здесь уже не изменение поля SEV, а само это
поле Ev. Таким образом, вместо C.84) получаем линейное уравнение
Максвелла в следующем виде:
+ к2
ХC)
2Ev(z).
C.95)
Из этого уравнения видно, что роль нелинейной восприимчивости х*3*
(правая часть в C.95)) фактически сводится к модификации волново-
волнового числа kv поля Ev(z):
k2v ¦+ k2v + 4irN(v/cJ xi3) \EW \2. C.96)
Так как второе слагаемое в правой части C.96) мало по сравнению с
первым, то, извлекая квадратный корень, находим (учитывая, чтоп„« 1)
*„ н.*„[1 + 2nNXC)\EJ2], C.97)
что согласуется с общим результатом C.52).
При замене C.96) или C.97) уравнение Максвелла C.95) приобре-
приобретает вид обычного волнового уравнения. Его решение, очевидно, имеет
форму волны, распространяющейся вдоль оси z с волновым числом
C.97), т.е.
?¦„(*) = ?V(O)exp(-flt> + Gvz/2). C.98)
Здесь учтено выражение C.94) для коэффициента усиления Gv (эквива-
(эквивалентное выражению C.72)), а также обозначено
*;, = *„[!+ 2*Wx'C) \Ew I2 ]. C.99)
Экспоненциальный рост Ev{z) с расстоянием z, как и должно быть,
114
115

согласуется с формулой C.76) для числа фотонов Nv как функции z.
Что касается результата C.99), то он, очевидно, соответствует нелиней-
нелинейному изменению показателя преломления среды:
nv(Ew) = я„ + 2irNX'C\u; со, и, -w)|?J2, C.100)
обязанному нелинейной восприимчивости х^- Этот результат соответст-
соответствует общей формуле для показателя преломления
и„ = 1 + 2nNx», C.101)
где Xv — точная восприимчивость атома на частоте v (см. также
C.50)-C.53)). Заменяя xv на XAV; v)> мы из C.101) приходим к ли-
линейному коэффициенту преломления A.51). Выражение C.100) соответ-
соответствует следующему члену разложения Xv в ряд п0 степеням интенсивнос-
интенсивности падающей волны Iw ~ |?"ы|2, вытекающему из разложения B.1) для
поляризации. Коэффициент пропорциональности в таком разложении есть
не что иное, как -)((г^(у;из,р,—ш). Определяя вещественную часть х'*3*
из C.77), для выражения C.100) находим окончательно
Й? ("; ш)^12 х
X (р - со + сорп) К»-ы+ сорпJ + Г2]. C.102)
В частности, в точном резонансе нелинейная поправка к показателю
преломления обращается в нуль, в то время как коэффициент усиле-
усиления Gv C.72) оказывается максимальным и равным C.73).
Разумеется, в предельном случае малых z выражение C.98), как и
должно быть, переходит в выражение C.86), соответствующее линейно-
линейному режиму возбуждения.
3.3.8. Насыщение процесса ВКР. Экспоненциальное нарастание поля
Ev(z) согласно C.98) происходит до тех иор, пока не нарушится прибли-
приближение заданного поля для EWI т.е. пока не произойдет существенная пе-
перекачка энергии поля Еш в энергию поля Ev.
При больших значениях z вместо одного уравнения C.95) следует ре-
решать систему двух связанных уравнений Максвелла: для поля с частотой v
и для поля с частотой со. Второе из этих уравнений записывается ана-
аналогично C.95). Пример аналитического решения такой системы содер-
содержится в книге [81].
Мы, однако, не будем формулировать и решать систему этих двух
связанных друг с другом уравнений, а рассмотрим лишь предел столь
больших значений z, когда зависимость от г исчезает. Такой предел на-
называется режимом насыщения. Характеристики излучения на частоте v в
этом режиме можно получить, не прибегая к уравнениям Максвелла, а ис-
используя более простой закон сохранения энергии.
Из всех приведенных выше диаграмм Фейнмана видно, что при лю-
любых процессах (СКР или ВКР) в среде сохраняется полное число фото-
фотонов. Например, в процессе СКР исчезает фотон поля с частотой со и
рождается фотон поля с частотой с. Число фотонов падающей волны с
частотой со пропорционально отношение 1ш/со, где /ы - интенсивность
этой волны. Таким образом, закон сохранения полного числа фотонов
можно записать в виде, справедливом при любых z :
/w(z)/w + Iv(z)lu = /ы@)/ы. C.103)
116
Р н с. 3.18. Выход излучения ВКР в зависи-
зависимости от давления газа [82]: сплошнаи линия -
теория, крестики - эксперимент
10
р,атм
В режиме насыщения, когда z-*<*>, справедливо соотношение /ш(°°)=0,
отвечающее полной перекачке энергии из поля с частотой со. Следова-
Следовательно, из двух последних соотношений получаем, что
/„(z) =
0) < /ы @).
C.104)
Остальная доля интенсивности волны с частотой со, равная A — vjco)Iw@),
поглощается средой. Такое поглощение обусловлено возбуждением атомов
среды в реально заселяемое состояние р. Очевидно, что соотношение,
аналогичное C.104), справедливо и для мощности, и для полной энергии
излучения с частотой с.
Отметим, что скорость достижения режима насыщения зависит от шири-
ширины Тр состояния р, определяемой процессом спонтанной каскадной ре-
релаксации в начальное состояние и. Увеличение этой релаксации, очевидно,
приведет к замедлению перехода к насыщению.
Зависимость ВКР от z трудно измерить экспериментально. Однако по
сути дела ту же зависимость легко наблюдать, используя газовую ячейку
неизменной длины и увеличивая в ней давление газа, т.е. увеличивая число
атомов N в единице объема. Результаты подобного эксперимента должны
правильно отражать приведенные выше закономерности для напряжен-
напряженности поля Ev (z) как функции N, так как коэффициент усиления Gv
C.72) пропорционален N.
В качестве примера исследования развития процесса ВКР в газе можно
указать на работу [82], в которой измерялся выход ВКР в зависимости
от давления молекулярного водорода в газовой ячейке. Из рис. 3.18 видно,
что наблюдаемая зависимость качественно носит описанный выше харак-
характер — экспоненциальный рост с Nw насыщение при больших #. Из результа-
результатов этой работы следует, что экспериментальные данные хорошо описыва-
описываются результатами расчета.
33.9. Однофотониое поглощение как конкурирующий процесс. Выше
уже отмечались преимущества резонансного процесса ВКР, т.е. того случая,
когда возникает однофотонньш резонанс на частоте внешнего поля со меж-
между исходным состоянием п и промежуточным состоянием т. При резонансе
возрастает коэффициент усиления, максимальная величина которого
дается соотношением C.75).
Однако при этом резонансно возрастает и вероятность конкурирующе-
конкурирующего процесса — однофотонного поглощения волны с частотой со, при ко-
котором атом переходит в возбужденное состояние т. Этот процесс был
детально рассмотрен в § 1.4, а также в п. 3.2.6 как процесс, конкурирую-
конкурирующий с возбуждением третьей гармоники. Очевидно, что он является до-
117
А

минирующим по сравнению с процессом ВКР, если время Г^1 однофотон-
ного или каскадного спонтанного высвечивания состояния т с переходом
в основное состояние и мало по сравнению с временем вынужденного
испускания стоксова фотона ВКР с частотой v.
Для получения численных оценок вспомним (§ 1.4), что за счет одно-
фотонного поглощения, согласно закону Бугера, интенсивность, а следо-
следовательно, и число фотонов падающего излучения убывают экспоненциаль-
экспоненциально с длиной z, пройденной падающей волной с частотой со (см. A.68)):
Nu{z) = Nw@) exp (-кыг). C-105)
Согласно A.69) и A.25) для коэффициента однофотонного поглощения
кы получаем
кш = -ЛпШи ImxA)(co; со) =
= 47rJVfcw |(#•„„«) 12Гт [(comn - соJ + Г2»], C.106)
где е - единичный вектор поляризации падающей волны.
Наша задача состоит в том, чтобы учесть однофохонное поглощение
в процессе усиления стоксовой волны ВКР, т.е. модифицировать выраже-
выражение C.76) дляЛГ„ (z) с учетом кш.
Формула C.105) справедлива, когда перекачка энергии из падающей
волны с частотой со в стоксову волну ВКР с частотой v мала, так что убыва-
убывание фотонов с частотой со определяется в основном однофотонным погло-
поглощением. Согласно C.104) зто всегда так, если стоксова частота v доста-
достаточно мала по сравнению с частотой со падающей волны. Подставляя
C.105) в правую часть C.70), получаем, что коэффициент усиления Gv
становится убывающей функцией z:
Gv(z) = Gv@) exp (-кы z). (З.Ю7)
Здесь Gv @) определяется выражением C.72). Подставляя C.107) в
C.69), получаем уравнение для определения числа фотонов стоксовой
волны:
dNv = Gwexp(-KtJz)^(z)dz. C.108)
Оно имеет простое решение:
Nv(z) = Nv@) exp {(С„/кы) [1 - exp (-кыг)] >. C.109)
В частности, при кш z < 1 мы отсюда снова получаем зависимость C.76),
как и следовало ожидать в условиях отсутствия однофотонного поглоще-
поглощения. В противоположном предельном случае kwz > 1 из C.109) находим
(для достаточно длинной кюветы с газом, а именно когда ее длина
C.110)
Nv
= Nv@) exp (GjKu).
Отсюда явно видно, что усиление стоксовой волны ВКР с частотой v, т.е.
соотношение Nv (°°) > Nv @), имеет место при выполнении неравенства
Gv > кы. (ЗЛИ)
Неравенство C.111) после подстановки в него выражения C.106)
для кш и C.74) для Gv приобретает вид (после сокращения на одинако-
вые множители)
v\rpmrmn | \EW I2 > соГрГт. C.112)
Это условие ограничивает снизу напряженность поля Ew падающего излуче-
излучения довольно высоким пороговым значением, ниже которого однофотон-
ное поглощение доминирует над ВКР. С другой стороны, оно ограничива-
ограничивает сверху величину Гт и означает, в сущности, медленность высвечива-
высвечивания состояния т после однофотонного поглощения, о чем говорилось в
начале этого раздела. Соответственно величина
= (b>lv)(Tpmlrmrmn)\Ev I C.113)
может быть названа временем вынужденного испускания стоксова фото-
фотона ВКР с частотой v.
Условие C.112) качественно остается справедливым и в том случае,
когда функция распределения поглощаемых фотонов g (со) характеризу-
характеризуется не лоренцевой формой, справедливой для ударно-столкновительного
уширения, что было использовано в формуле C.106) для к и,-а гауссовой
формой, специфичной для доплеровского механизма уширения. В этом
случае в качестве Гт нужно просто использовать доплеровскую ширину
линии. Типичная ситуация соответствует доплеровскому уширению в
центре линии и столкновительному уширению в ее крыльях.
Хотя количественно решение C.109) становится несправедливым в
случае v ~ со, когда имеет место существенная перекачка энергии из волны
с частотой со в стоксову волну с частотой v, качественно условие C.112)
для порога ВКР остается правильным. Мы видим, что зто условие может
быть реализовано также за счет выбора перехода с большими значениями
дипольных матричных элементов грт, гтп.
Условие C.112) получено в предположении достаточно длинной кю-
кюветы с газовой средой. Если обозначить зту длину через L и пренебречь
однофотонным поглощением, то согласно C.76) максимальное усиление
стоксовой волны ВКР составляет величину а = exp (GVL). Если определить
пороговую напряженность поля Еы как значение, соответствующее опре-
определенной величине а (скажем, а = 10), то мы видим, что зто пороговое
значение определяется в соответствии с формулой C.74) для Gv. Истинное
пороговое значение Еы является максимальным из указанного и определяе-
определяемого по оценке C.112).
33.10. Возбуждение ВКР немонохроматическим излучением. До сих
пор мы считали падающую волну с частотой со. монохроматической. От-
Отклонения от монохроматичности, очевидно, существенны лишь при реализа-
реализации каких-либо резонансов в процессе возбуждения стоксовой волны
ВКР. В данном случае речь идет об однофо тонном резонансе со * сотл,
при реализации которого имеет место резонансное ВКР. Итак, здесь мы
предполагаем, что | сотл — со | < со.
Что касается механизма немонохроматичности, то, не вдаваясь в детали,
будем считать, что ширина спектра излучения падающей волны равна А со.
Будем также предполагать, что Дсо > Гт, где Гт — ширина резонансного
возбужденного состояния т. Это означает, что характерное время отклика
среды (~Г^') велико по сравнению с характерным временем флуктуа-
флуктуации поля падающей волны (~Дсо~'). В этих условиях среда реагирует
118

Рис. 3.19. Зависимость пороговой
интенсивности падающего излучения для
возбуждения ВКР от расстройки одно-
фотонного резонанса Л = cjmn - со при
различных ширинах Ды излучении: 7 -
Лы = 20 см'1; 2 - Д cj = 0,2 см'1
-U0
U0 Д/2ЛС,см-1
на среднюю интенсивность волны (/ш >, и, следовательно, в выражении
C.74) для коэффициента усиления Gv мы должны подставить вместо
\Е„ I2 величину < l^ I >2, пропорциональную {1Ш >.
Сказанное выше справедливо, когда взаимодействие среды с отдельны-
отдельными спектральными компонентами излучения является независимым. В
ряде случаев такая независимость нарушается, что приводит к существен-
существенному уменьшению эффективной ширины спектра и соответственно к
увеличению коэффициента усиления.
Обратимся теперь к резонансному знаменателю (сотл — соJ + Г„, в
выражении C.74) для Gv. Как уже отмечалось в п. 1.2.4, в качестве шири-
ширины в резонансных знаменателях следует подставлять максимальную шири-
ширину, каковой в данном случае будет величина А со. Итак, резонансный зна-
знаменатель в C.74) приобретает вид
(сотл-соJ+(ДсоJ
(по порядку величины), а с учетом C,36) имеем
Gv = &*2NTp(P/c2)\(rpme)(rmne0)\2[(<»mn - соJ + (ДсоJ]</а, >.
C.114)
Отсюда можно сделать вывод, что для небольших расстроек резонанса
| сотл — col ^ Асо в условиях широкополосного спектра излучения (Дсо>
> Гт) коэффициент усиления Gv не зависит от расстройки резонанса.
В частности, заданное значение коэффициента усиления Gv (например,
пороговое) достигается для средней интенсивности падающего излучения
</ш >, не зависящей от расстройки резонанса (сотл - со).
При увеличении расстройки резонанса, когда | сотл — со | > Дсо, величи-
величиной Асо в резонансном знаменателе выражения C.114) можно пренебречь,
и мы получаем, что заданное значение Gv (например, то же пороговое,
что и выше) достигается при интенсивности падающего излучения расту-
растущей с расстройкой как </tJ > ~ (сотл — соJ.
В качестве примера, подтверждающего экспериментально эти теорети-
теоретические соображения, обратимся к результатам работы [83]. Исследова-
Исследовалось ВКР в парах рубидия при изменении ширины Асо падающего излуче-
излучения. В качестве исходного состояния бралось возбужденное состояние
п — SP. Падающее излучение настраивалось в резонанс с вышележащим
возбужденным состоянием т = 5D. После испускания стоксова фотона
ВКР атом переходил в возбужденное состояние р = 6Р.
120
На рис. 3.19 показана зависимость пороговой интенсивности падающей
волны </ы> от расстройки резонанса сотл — со при различных ширинах
спектра падающей волны Дсо. Для малой ширины Дсо = 0,2 см наблюда-
наблюдается, в соответствии с приведенными выше предсказаниями теории, пара-
параболический закон </и> ~ (сотл — соJ. В этом случае падающую волну
можно считать монохроматической. А при большой ширине Дсо = 20 см
в интервале расстроек резонанса I соти - со | < 20 см величина пороговой
интенсивности (/ш> не зависит от расстройки (соши — со) (плато на
рис. 3.19). При больших значениях I сотл - со| вновь воспроизводится
параболическая зависимость (Iw ) от (итл — со).
U)
Рис. 3.20. Схема поглощения и испускания фотонов для процесса СГКР: а) - из-
излучение стоксова фотона; б) излучение антистоксова фотона
Рис. 3.21. Диаграмма Фейимана для амплитуды процесса СГКР
В непосредственной близости к резонансу со = сотл, как видно из
рис. 3.19, для случая широкого спектра Дсо = 20 см наблюдается зна-
значительное уменьшение пороговой интенсивности </ы> падающей волны.
Резонансное уменьшение порога вызвано тем, что в точном резонансе
оказывается лишь малая часть частотных компонент спектра падающей
волны. Это эквивалентно эффективному уменьшению величины Дсо (моно-
хроматизации падающего излучения), что и приводит к уменьшению по-
пороговой интенсивности </ш > ~(ДсоJ.
Что касается резонансного увеличения пороговой интенсивности < /ш >
при расстройке резонанса сотл — со = -35 см, видного на рис. 3.19, то
оно связано с тем, что для указанной частоты реализуется двухфотонный
резонанс 2со = u>mq, где q = 55 - основное состояние атома рубидия. В ре-
результате двухфотонное поглощение ( § 3.7) доминирует над порогом ВКР.
Детальный анализ ВКР в стохастически изменяющемся поле падаю-
падающей волны проведен в работе [84].
33.11. Вынужденное гиперкомбинационное рассеяние. Как мы уже
отмечали в § 1.1, в процессе СКР поглощается один фотон падающей волны
с частотой со. Очевидно, что возможен также процесс, в котором атом
поглбщает два фотона падающей волны, после чего испускает спонтанный
фотон с частотой v и переходит в конечное состояние, вообще говоря,
отличное от начального. Этот процесс называется спонтанным гиперкомби-
гиперкомбинационным рассеянием (СГКР), Схема, поглощения и испускания фотонов
показана на рис. 3.20, а диаграмма Фейнмана для соответствующей вос-
восприимчивости ХЛ2„Ч"; со, со) — на рис. 3.21. Согласно закону сохранения
121

энергии, для частоты спонтанно испущенного фотона получаем соотноше-
соотношение v = 2со — сорл. Таким образом, в отличие от СКР этот фотон может
быть не только стоксовым (р < со, рис. 3.20,в), но и антистоксовым
(р > со, рис. 3.20, б), даже когда исходное состояние и является основным.
Отметим, что частоты двух фотонов, поглощаемых атомом, могут
быть различными (coi и со2), как и напряженности соответствующих
электромагнитных волн. В этом случае мы имеем дело с нелинейной вос-
восприимчивостью \^{у; coi,co2). Тензорная структура этой величины рас-
рассмотрена в работе [85], и мы ее детально разбирать не будем.
суммирования, так'как вследствие условия резонансности "сорл «» 2со — v.
Величина мнимой части х^5*> а следовательно, и Gv пропорциональны
^»1
U)
U)
U)
р-
w-
Рис. 3.22. Диаграмма Фейнмана для нелинейной восприимчивости при ВГКР
Рис. 3.23. Схема атомных переходов в атоме стронция в процессе возбуждения
ВГКР [86]
При достаточно большой интенсивности падающей волны с частотой со
(или волн с частотами coi, со2) процесс испускания фотона с частотой v
оказывается вынужденным аналогично тому, что имело место при пере-
переходе от СКР к ВКР. Такой процесс называется вынужденным гиперком-
гиперкомбинационным рассеянием (ВГКР). В то время как процесс ВКР, как мы
видели, определялся мнимой частью кубической восприимчивости
X^(y;o3,v, -co), процесс ВГКР определяется мнимой частью восприим-
восприимчивости пятого порядка x^5\v, со, со, v, -co, —со). Одна из соответствую-
соответствующих диаграмм Фейнмана изображена на рис. 3.22.
Процессы СГКР и ВГКР, требующие поглощения двух фотонов падающе-
падающего излучения, являются процессами следующего порядка теории возмуще-
возмущений по сравнению с СКР и ВКР. Соответственно для реализации СГКР
и ВГКР необходима большая напряженность поля падающей волны, чем
в случае СКР и ВКР.
Из рис. 3.22 видно, что величина х^ , а следовательно, ее мнимая часть
и пропорциональный ей коэффициент усиления ВГКР Gv зависят от ин-
интенсивности падающей волны /ш как /? (напомним, что для процесса
ВКР Gv ~ 1Ы). При этом в диаграмме на рис. 3.22 по состоянию р нет
122
Отметим, что для процесса ВГКР (как и для ВКР) условие фазового
синхронизма удовлетворяется тождественно, так как согласно рис, 3.22
оно имеет вид
То же имеет места для разных частот падающих волн: cot и со2.
В качестве примера возбуждения ВГКР приведем эксперимент, описан-
описанный в работе [86]. Пары стронция (основное состояние с двумя валент-
валентными электронами и = 552) подвергались воздействию двух лазеров на
Красителе. В результате резонансно возбуждался двухфотонный переход
В одноэлектронное состояние q = 5S5D (coqn * cot + со2), после чего атом
излучал стоксов фотон ВГКР с длиной волны \„ = 16 мкм, переходя в
Одноэлектронное состояние р = 5S6P (рис. 3.23). Сравнительно невелика
была расстройка резонанса и при поглощении одного фотона падающей
Волны с частотой cot. При этом возбуждалось одноэлектронное состояние
555Л Таким образом, на каждом этапе атомных переходов реализовы-
вались резонансные или квазирезонансные условия. Это означает, что
а выражении для хE) (см. диаграмму Фейнмана на рис. 3.22) полностью
Отсутствует суммирование по промежуточным состояниям т, q, p, t, s,
причем t = q и s = т. Таким образом, величина х^ принимает простой
вид (в скобках указаны состояния только одного валентного электрона,
совершающего переход):
? ХE)(р; ". ". v, -со, -со) = [zE5 - 5P)zEP- 5D)zED - 6P)f X
* *!* [<coEP- 55) - со) (coEZ> - 55) - 2со)]'2 X
9j X [(соFР - 55) - 2со + v + /ГFР)]"!. C.115)
Измеренная резонансная зависимость коэффициента усиления стоксо-
Щ излучения Gv ~ Nx"^5^lt °т v качественно согласуется с C.115).
f Очевидно, что в принципе возможны процессы и более высокого поряд-
Щ по числу поглощенных фотонов падающего излучения (Зсо, 4со, . . .),
однако вероятность таких процессов резко уменьшается по мере увели-
увеличения их порядка.
33.12.. ВКР из возбужденных состояний атомов. До сих пор мы в боль-
большинстве случаев предполагали, что атом в начальный момент времени
находился в основном состоянии. Процесс ВКР может иметь место и для
возбужденных атомов или молекул. Однако, разумеется, для наблюдения
этого явления требуется создать достаточно большую заселенность исход-
фго возбужденного состояния п. Это возможно благодаря применению
метода оптической накачки [87]. Как и выше, наибольший интерес пред-
представляет реализация резонансного ВКР, когда частота падающей волны
(ризка к частоте какого-либо из атомных переходов. Далее мы ограничим-
«Ь только случаем однофотонного резонанса.
^Очевидным количественным отличием ВКР из возбужденных состоя-
р№ по сравнению с ВКР из основного состояния является большая ширина
S 123

линии излучения ВКР за счет наличия ширины у начального возбужденно-
возбужденного состояния и. Однако имеются и два качественных отличия. Первое
из них относится к резонансному ВКР и заключается в появлении новой
спектральной линии (см. аналогично СКР, § 1.2). Обратимся к обычной
схеме ВКР. Атом, находящийся в исходном возбужденном состоянии и,
поглощает фотон падающей волны с частотой со и переходит в состояние т,
после чего, испуская спонтанный фотон с частотой v, переходит в конечное
состояние р. Этот процесс СКР является затравочным для возбуждения
Рис. 3.24. Схема процесса
резонансного ВКР (частота у) и
горячего вынужденного излуче-
излучения (частота »') для ВКР из воз-
возбужденных состояний атомов
ВКР на частоте v спонтанного перехода. Однако при наличии уширения
состояния и поглощение фотона падающей волны с частотой со может
происходить не только из центра спектральной линии состояния и, как
только что было рассмотрено (левая часть рис. 3.24), но и из квазизнерге-
тического уровня, лежащего выше (или ниже) уровня п на величину малой
расстройки резонанса Д = сотл — со, если уширение захватывает ее диапа-
диапазон (правая часть рис. 3.24). Уменьшение заселенности исходного состоя-
состояния и из-за того, что мы уходим от центра линии, компенсируется улучше-
улучшением условия резонансности при попадании в промежуточный уровень т.
В результате в рассматриваемом процессе испускается спонтанный фотон
частоты v' = comp. Это и дает новую спектральную линию.
Конкурентоспособность ВКР на частоте v' значительна, когда шири-
ширина состояния и достаточно велика: а именно она должна быть больше или
сравнима с величиной Д. Тогда заселенности центра линии состояния и
и его квазиэнергетического уровня сравнимы друг с другом. В то же время
ширина уровня т должна быть мала по сравнению с Д, так чтобы уменьши-
уменьшилась вероятность возбуждения состояния т по схеме в левой части
рис. 3.24, соответствующей ВКР на частоте v. Таким образом, приГ„> Гт
ВКР в основном возбуждается на частоте v', а при Г„ <Гт — на частоте v
(см. аналогичный результат для СКР в п. 1.2.5). Последний случай, в частно-
частности, относится и к рассмотренному выше процессу ВКР из основного
состояния. Излучение частоты v принято называть резонансным ВКР, а
излучение частоты v - горячим вынужденным излучением [88]. Обе
частоты, очевидно, совпадают друг с другом при нулевой расстройке ре-
резонанса (Д = 0). Точнее говоря, их нельзя разделить, когда расстройка
резонанса становится меньше ширин Г„, Тт.
Аналогичные результаты имеют место для резонансного процесса ВГКР,
когда со, + со2 * b)qn. Здесь со,, со2 — частоты падающих волн. Однако
если процесс ВГКР является резонансным еще и при поглощении одного
фотона, т.е. cot * ытп> то мы имеем дело с системой трех атомных уровней
п, m,q, находящихся в двух сильных резонансных полях с частотами cot
и о>2. В этом случае около каждого состояния возникает три квазизнергети-
ческих уровня [89]; возрастает и число спектральных линий ВГКР при
стоксовом переходе q -* р. Интенсивности этих линий рассчитаны в рабо-
работе [90].
Второе качественное отличие ВКР из возбужденных состояний от ВКР из
основного состояния заключается в возможности реализации случая, когда
промежуточное состояние т расположено ниже исходного возбужденного
уровня и (рис. 3.25). Спонтанный переход из и в т сопровождается при этом
резонансным возбуждением из ив состояние рпод действием падающей
волны с частотой со. Мы видим, что в такой схеме, ввиду малой заселен-
заселенности промежуточного состояния т, отсутствует конкуренция однофотон-
ного поглощения на переходе т -*¦ р [91]. Схема, изображенная на
рис. 3.25, а, соответствует стоксову фотону ВКР (i><co), хотя очевидно,
что могут иметь место и процессы возбуждения антистоксовых фотонов
ВКР (у > со), что заведомо было невозможно для ВКР из основного состоя-
состояния. Последний случай изображен на рис. 3.25,6.
3.3.13. ВКР в других средах. Не вызывает сомнений, что ВКР может воз-
возникать не только в атомарных газах, но и в других средах — молекулярных
газах, плазме, жидкостях и твердых телах. При зтом характер основных за-
закономерностей остается тем же, что и для атомарных газов. Основное отли-
отличие состоит в том, что в других средах возбуждаются иные степени свободы
и рассеянное излучение лежит в иных диапазонах частот. Отметим кратко
основные черты процесса ВКР в других средах [92].
В первую очередь обратимся к молекулярным газам. В Принципе, ВКР
может возникать как на колебательных так и на вращательных переходах.
Оба зти случая наблюдались, например в Нг [82]. Однако основные харак-
характеристики ВКР на колебательных и вращательных переходах существенно
различаются - зто относится к порогам возбуждения ВКР, зависимости
порогов от конкретного типа молекул и давления газа. Некоторые данные
о процессе ВКР в молекулярных газах суммированы в работе [93], где
приведены также и ссылки на оригинальные источники.
Л
Т
V< U)
а б
Рис. 3.25. Другие схемы ВКР из возбужденных состояний атомов п с испуска-
испусканием стоксова (д) и антистоксова (б) фотонов «uiycKa
124
125

ВКР неоднократно наблюдалось и в различных жидкостях. В первую
очередь надо отметить сжиженные газы, в частности жидкий азот и кисло-
кислород, с успехом используемые в усилителях и генераторах на ВКР. (см. ни-
ниже) . Кроме того, ВКР наблюдалось в бензоле, нитробензоле, сероуглероде
и во многих других жидкостях. Следует отметить, что исследования ВКР в
жидкостях, как правило, затруднены из-за возникновения самофокуси-
самофокусировки (§3.5) возбуждающего излучения. Явление самофокусировки из-
изменяет пространственное распределение излучения, падающего на жид-
жидкость, и тем самым изменяет интенсивность излучения, что приводит к из-
изменению порога возникновения ВКР и других характеристик процесса
рассеяния. Некоторые детали процесса ВКР в жидкостях обсуждаются
в [94].
В твердых телах (в прозрачных диэлектриках) возникновение ВКР
обусловлено различными механизмами. Один из них - это взаимодей-
взаимодействие возбуждающего излучения с фононами. При взаимодействии с коле-
колебаниями решетки в полярных ионных кристаллах ВКР заключается в
возбуждении поляритонов. Основные принципы явления ВКР на полярито-
нах изложены в [95]. Другой механизм связан с возбуждением электрон-
электронных переходов в твердом теле. Это переходы электрона проводимости
между зеемановскими подуровнями с переворотом спина, возникающие
в некоторых полупроводниковых кристаллах. Частота переворота спина,
определяющая изменение частоты при рассеянии, пропорциональна напря-
напряженности внешнего поля. Это позволяет изменять частоту ВКР на спино-
спиновых подуровнях [95].
В плазме ВКР возникает при возбуждении плазменных волн различной
природы [96,97].
Следует отметить, что в целом ситуация в конденсированных и плотцых
средах является значительно более сложной, чем в разреженных газах.
В плотных средах наряду с ВКР играют существенную роль также и другие
виды вынужденного рассеяния, в том числе вынужденное рассеяние Ман-
Мандельштама — Бриллюэна (флуктуации плотности среды) [3, 98, 99], вы-
вынужденное температурное (энтропийное) рассеяние (флуктуации энтропии
среды) [98, 99], вынужденное концентрационное рассеяние (флуктуации
концентрации) [100], вынужденное рассеяние в крыле линии Рэлея (флук-
(флуктуации анизотропии молекул) [101]. Соотношение между порогами для
различных видов вынужденного рассеяния определяется конкретными
свойствами данной среды. Конкуренция между различными видами рассея-
рассеяния затрудняет выделение ВКР или не позволяет наблюдать этот процесс.
3.3.14. ВКР в нелинейной оптике и квантовой радиофизике. ВКР являет-
является одним из основных процессов, обусловливающих диссипацию энергии
падающего излучения, трансформацию его свойств и неустойчивость волны
при взаимодействии с прозрачными средами. Однако имеются и другие
аспекты, привлекающие внимание к процессу ВКР, связанные с его исполь-
использованием в нелинейной оптике и квантовой радиофизике. Это возможность
использования ВКР для создания интенсивных источников когерентного
инфракрасного излучения с изменяемой длиной волны и для проведения
спектроскопических исследований. Преимущества ВКР во многом обуслов-
обусловлены тем, что для его реализации не требуется выполнять условия фазово-
фазового синхронизма волн.
Обратимся сначала к источникам инфракрасного излучения. В их основе
лежит процесс ВКР в парах ряда атомов, имеющих низко расположенные
возбужденные уровни, например в парах щелочных и щелочноземельных
атомов. Для возбуждения ВКР используется излучение лазеров на красите-
красителях ультрафиолетового диапазона частот. Так, например, в калии ВКР воз-
возбуждается по такой схеме: излучение лазера на красителе возбуждает атом
калия из основного состояния 45 в состояние SP, которое релаксирует в
состояние 55. Переход SPSS, на котором возбуждается ВКР, соответ-
соответствует длине волны * 2,7 мкм. Изменяя частоту возбуждающего излучения
и тем самым изменяя расстройку резонанса на переходе 4S—5Pможно изме-
изменять частоту ВКР. Это удается сделать в пределах около 200 см, что соот-
соответствует изменению длины волны излучения в диапазоне от 2,6 до 2,8 мкм.
Диалогичные схемы реализованы на многих атомах, что позволило осущест-
осуществить источники когерентного инфракрасного излучения с длинами волн от
нескольких микрометров до десятков микрометров и с возможностью
изменять частоту в пределах до нескольких тысяч см. Так как коэффи-
коэффициент преобразования падающего излучения в ВКР может достигать величи-
величины порядка единицы, то интенсивность подобных инфракрасных источни-
источников определяется в основном интенсивностью возбуждающего излучения.
Практическая ценность таких источников очевидна в первую очередь для
инфракрасной спектроскопии молекул.
Создание лазера на частоте ВКР представляется по ряду причин более
перспективным, чем обычный процесс возбуждения ВКР. В лазере удается
Получить меньшую расходимость и большую яркость на частоте ВКР, а
также увеличить критическую интенсивность первой стоксовой компонен-
компоненты, при которой перекачка ее излучения во вторую компоненту еще незна-
незначительна. Для создания лазера на ВКР активную среду помещают в резо-
резонатор Фабри-Перо с зеркалами, коэффициент отражения которых макси-
максимален для первой компоненты и минимален для второй. Это можно осу-
осуществить, так как частоты компонент отличаются на значительную величи-
величину, лежащую, как правило, в диапазоне от 102 до 103 см. Таким образом,
Яри генерации лазерного излучения соотношение между интенсивностями
первой и второй компонент может быть сделано значительно большим, чем
В случае возбуждения ВКР в той же среде. Расходимость излучения, гене-
генерируемого комбинационным лазером, определяется, как и в любом лазе-
лазере, конструкцией резонатора и, в частности, не зависит от характеристик
возбуждающего излучения. Поэтому может достигаться дифракционная
расходимость излучения даже при многомодовом возбуждающем излуче-
излучении. Комбинационные лазеры осуществлены на многих активных средах -
сжатых газах, жидкостях и прозрачных диэлектриках; длина волны гене-
генерируемого излучения лежит в диапазоне от 0,5 до 1,0 мкм, а ширина спект-
спектра излучения меньше 1 см [102, 103].
Явление ВКР широко используется и в нелинейной спектроскопии [20].
Однако, несмотря на значительно большую интенсивность ВКР по сравне-
сравнению со спонтанным комбинационным рассеянием, его прямое использова-
использование в спектроскопии существенно осложнено как возбуждением многих
комбинационных частот, так и возникновением других нелинейных явле-
явлений в среде под действием возбуждающего излучения. Поэтому прямое
использование ВКР в спектроскопии сводится к осуществлению режима
126
127

усиления СКР ниже порога возбуждения ВКР. Это так называемый метод
комбинационного усиления [20].
Другое направление использования ВКР в спектроскопии возникло в
связи с возможностью использования для возбуждения ВКР ультракорот-
ультракоротких импульсов излучения пикосекундных лазеров. Характерные времена
релаксации молекул, как правило, гораздо больше времен этих импульсов,
так что пикосекундное возбуждение можно считать мгновенным возбуж-
возбуждением. Идя наблюдения процесса затухания молекулярных колебаний
используется вспомогательное излучение. Использование нестационарной
теории ВКР [104] позволяет из результатов таких экспериментов опреде-
определять времена релаксации молекул [20].
Явление ВКР лежит также в основе ряда широко используемых методов
активной спектроскопии [20], в том числе когерентной антистоксовой
спектроскопии [20]. Однако, строго говоря, в основе этих методов лежит
процесс четырехфотонного взаимодействия (§3.4), в соответствии с чем
некоторые сведения об этих методах будут приведены в § 3.4.
3.3.15. Заключение. Из приведенного выше рассмотрения основных
закономерностей процесса ВКР света ясно видны основные его черты, его
качественное отличие от процесса возбуждения гармоник, а также то общее,
что есть в этих процессах. Если кратко резюмировать проведенное рас-
рассмотрение, то первое, что надо отметить, - вынужденный процесс комби-
комбинационного рассеяния имеет спонтанный аналог. Вся специфика первых
компонент ВКР (стоксовой и антистоксовой) как нелинейного процесса
состоит в вынужденном характере процесса релаксации возбужденного
атомного состояния. За возникновение этих компонент ответственна ли-
линейная восприимчивость среды. Когерентность процесса возбуждения
первых компонент ВКР и когерентность излучения на соответствующих
частотах есть следствие лишь когерентности возбуждающего излучения.
Вопрос о необходимости выполнения условия фазового синхронизма не
возникает.
Иная, более сложная ситуация возникает в том случае, когда в среде
распространяются две волны: основная внешняя возбуждающая волна
и волна на частоте первой компоненты ВКР. Взаимодействие этих волн уже
обусловлено нелинейной восприимчивостью среды. Оно приводит к воз-
возбуждению нелинейной волны в виде второй компоненты ВКР. В этом слу-
случае, как и в любом другом случае, когда в среде взаимодействуют волны
разных частот, для перекачки энергии в волну поляризации требуется вы-
выполнение условия фазового синхронизма. На этом этапе имеется качествен-
качественная аналогия с процессом возбуждения высших гармоник. Аналогичный
характер носят процессы возбуждения высших компонент ВКР.
Что касается гиперкомбинационного рассеяния, то хотя и в этом случае
вынужденный процесс имеет свой спонтанный аналог, но оба процесса
связаны с поглощением двух фотонов, т.е. носят нелинейный характер.
В заключение отметим, что взаимодействие волн с различными частота-
частотами, имеющее место при образовании высших компонент ВКР, есть част-
частный случай общего явления связи волн с различными частотами в нелиней-
нелинейной среде. Этому вопросу посвящен следующий параграф.
§ 3.4. Связанные волны
3.4.1. Введение. Рассмотрим простейший случай, когда на нелинейную сре-
среду падают две волны, имеющие различные частоты coi и со2. Отметим, что
такая ситуация является вполне реалистичной. Для ее реализации, в част-
частности, совсем не обязательно использовать излучение двух лазеров. Как бы-
было показано в § 3.3, при падении на нелинейную среду одной волны с часто-
частотой coi в среде возбуждается процесс ВКР и появляется вторая волна,
частоту которой мы обозначим через со2. Таким образом, в нелинейной
среде в одном направлении (векторы Л(со!) иЛ(со2) коллинеарны) распро-
распространяются две волны, имеющие частоты coi и со2.
Каждая из двух волн с частотами со\ и со2 независимо друг от друга
возбуждает в среде волны поляризации на частотах высших гармоник
KiO3\, К2оз2. Однако одновременно возбуждаются и волны поляризации,
возбужденные в среде обеими волнами. Частоты этих волн равны линей-
линейным комбинациям частот coi и со2, т.е. величинам
Таким образом, возникает взаимосвязь двух падающих волн с частота-
частотами со 1 и со2, образующих третью волну с частотой со/. Взаимодействующие
волны с частотами со1, со2 и со,- называются связанными волнами.
3.4.2. Связь волн в среде с квадратичной нелинейностью. Рассмотрим
простейший случай падения двух волн из полупространства z < 0 на нели-
нелинейную среду, занимающую полупространство z > 0. Обозначим напряжен-
напряженности электрических полей этих волн соответственно
Ei =/f(coi)exp(/coir - ikir), Е2 =?"(co2)exp(/co2r - ik2r).
Волновые векторы к^ и к2 этих волн не обязательно предполагаются
коллинеарными, они могут различаться и по величине. Волновые числа ^i и
к2 этих волн равны
ki=n{<jji)(jjilc, k2 =и(со2)со2/с. C.116)
Рассмотрим возбуждение этими двумя волнами электромагнитных
волн в среде с квадратичной поляризацией. В поляризации имеются сла-
слагаемые, перекрестные по амплитудам полей Ei и Е2. Обратимся к анали-
анализу интенсивностей этих волн.
Рассмотрим квадратичную поляризацию вида
/*
C.117)
Из результатов § 3.1 следует, что эта поляризация приводит к возбуждению
двух электромагнитных волн с частотами со± =СО| ±со2. Таким образом,
волны с частотами со! и со2 возбуждают волны с суммарной и разностной
частотами со + . При условии малости фазовой расстройки
Ьк = к±-кх+к2, C.118)
где к± =и(со±)со±/с, можно воспользоваться общим решением C.18) для
определения медленно изменяющейся амплитуды Е(и±, z) возбуждаемой
волны. При этом направим ось z вдоль волнового вектора к\ + к2, а гра-
2ицу среды и вакуума будем считать перпендикулярной осиг. Рассмотрим
9. Н.Б.Делоне 129
128

распространение волны поляризации также в направлении оси г в глубь
среды. Итак, вектор к± мы также считаем направленным вдоль оси г. Вы-
Выделим в напряженности E±(z, t) волны поляризации волновой множитель
(см. также C.17)):
E±(z, f) = f(co±, z)exp(/co±f - ik±z) C.119)
и медленно изменяющуюся амплитуду (см. C.18)):
. Е,(ы±, г) = 2 Х$Щ<*ОЕк() X
/к
X 2nN(k±/Ak±) [1 - exp(i Ak± z)]. C.120)
Возбуждаемая волна будет обладать наибольшей интенсивностью, когда
выполняется условие фазового синхронизма, т.е. в данном случае, когда
выполняется равенство
k±=klz±k2z. C.121)
Для реализации этого условия, если принять во внимание дисперсию среды
C.116), необходимо, чтобы векторы kt и кг падающих волн были на-
направлены под определенным углом в друг к другу.
Поясним условие C.121) на простейшем примере, когда частоты па-
падающих волн одинаковы: со\ = со2 = ,Ц и, следовательно, к^ = кг = к.
При этом направления векторов ki ик2 различны, чем этот случай отли-
отличается от случая возбуждения гармоник (§3.2). Рассмотрим возбуждение
Рис. 3.26. Выполнение условия фа-
фазового синхронизма дли свизи двух
воли с одинаковыми частотами
волны с суммарной частотой 2со (рис. 3.26). Легко видеть, что так как
кх cos@/2) = k±l2, то условие C.121) в этом случае приобретает вид
«2U, = пш сов(в/2). C-122)
При обычном предположении о малом отличии показателей преломления
от единицы угол в < 1, и из C.122), разлагая cos@/2) в ряд Тейлора
(cosa * 1 - a2/2), получаем
в = [8(».ыт-2ы)]1/?. <ЗЛ23>
При отклонении угла между направлениями связанных волн kt и к2
от величины C.123) интенсивность волны с частотой 2ш будет уменьшать-
уменьшаться по мере увеличения фазовой расстройки Ак±, определяемойсоотноше-
130
нием C.118). Отметим, что в данном случае условие фазового синхрониз-
синхронизма реализуется только при аномальной дисперсии, когда Иш > «2cj-
В общем случае различных частот oil и со2 можно сделать также неко-
некоторые общие заключения по поводу выполнения условия фазового синхро-
синхронизма C.121). В предположении, что коэффициенты преломления мало
отличаются от единицы, выполнение условия фазового синхронизма тре-
требует близости направлений &i и- к2 этих волн. В среде без дисперсиии
мы приходим к очевидной коллинеарности обоих направлений.
Итак, мы видим, что при фиксированных параметрах нелинейной среды,
подбирая определенным образом угол в между направлениями заданных
падающих электромагнитных волн, можно реализовать выполнение усло-
условия синхронизма и добиться возбуждения волны на частоте, отличной от
частот падающих волн. Процессы такого типа, как уже отмечалось во
введении к этой книге, называются когерентными (или параметрически-
параметрическими) [50], так как интенсивность возбуждаемой волны существенно зави-
зависит от величины фазовой расстройки, которая в данном случае определяет-
определяется параметром в - углом между направлениями падающих волн (этот тер-
термин возник по аналогии с известным ранее явлением возбуждения парамет-
параметрических колебаний в электронике [105]). Очевидно, что при выполнении
условия фазового синхронизма для трех взаимодействующих волн возмож-
возможна перекачка энергии из падающих волн в возбуждаемую волну. На такой
возможности основаны параметрические усилители и генераторы коге-
когерентного излучения [24, 50].
Аналогично можно рассмотреть случай произвольного числа связанных
электромагнитных волн. Число различных частот, с которыми могут воз-
возбуждаться эти волны, резко возрастает при увеличении числа внешних
электромагнитных волн, падающих на среду. Большинство процессов
взаимодействия связанных волн являются параметрическими, так как
условие фазового синхронизма может быть удовлетворено только при
специальном подборе параметров, характеризующих внешние волны.
До сих пор мы рассматривали процессы связи между волнами, опреде-
определяемые квадратичной поляризацией. Процессы, определяемые кубичной и
более высокими поляризациями, описываются аналогичным образом.
Так как предметом нашего рассмотрения является атомарный газ, то
обратимся к процессам, обусловленным кубической поляризацией. Число
различных вариантов взаимодействия в этом случае весьма велико.
3.4.3. Четырехволновые взаимодействия. Естественным обобщением
Процесса, рассмотренного в п. 3.4.2, является тот случай, когда три различ-
различных электромагнитных волны с частотами соответственно a>i, со2 и о>з
падают на нелинейную среду и возбуждают четвертую волну. В результа-
результате взаимодействия этих волн в среде образуется нелинейная волна поляри-
поляризации с частотой
Типичная диаграмма Фейнмана для нелинейной кубической восприимчи-
восприимчивости х^(у; coi, со2, со3) при четырехволновом взаимодействии приве-
приведена на рис. 2.12. В данном процессе выполняется закон сохранения энер-
энергии v = со! + со2 + "з • Когерентность рассматриваемого процесса заклю-
заключается в том, что для достаточно большой вероятности требуется точное или
9*
131

приближенное выполнение закона сохранения импульса при взаимодей-
взаимодействии четырех фотонов друг с другом: к„=к1 + кг + к3.
Есть много процессов, диаграммы Фейнмана для которых отличаются
от изображенной на рис. 2.12 либо порядком поглощения и испускания
рассматриваемых фотонов, либо заменой процесса поглощения на испуска-
испускание и наоборот. Ниже мы детальнее рассмотрим основные типы таких про-
процессов и приведем три наиболее распространенных примера четырехволно-
вого взаимодействия.
Рис. 3.27. Диаграмма Фейнмана для
кубической восприимчивости, описы-
описывающей когерентное аитистоксово ком-
бииациовиое рассеяние как частный слу-
случай четырехволнового взаимодействия
Конечно, в отсутствие каких-либо резонансов диаграмма Фейнмана
на рис. 2.12 ничем не выделяется по сравнению с многими другими диа-
диаграммами для кубической нелинейной восприимчивости. Кроме того, так
как напряженности падающих электромагнитных волн малы по сравнению
с атомными напряженностями, то величина соответствующей нелинейной
поляризации ничтожно мала, чтобы о ней можно было говорить. По этой
причине в дальнейшем, мы будем обсуждать лишь такие процессы, которые
выделяются наличием резонансных промежуточных состояний. Коль скоро
мы остаемся в приближении заданного поля, то мы не будем рассматривать
случай столь больших полей, которые в окрестности резонансов влияют на
резонансное поведение нелинейной восприимчивости. Таким образом,
уширение возникающих резонансов происходит за счет стандартных меха-
механизмов уширения спектральных линий: спонтанного радиационного, столк-
новительного ударного, столкновительного квазистатического, доплеров-
ского и т.п.
Как правило, в действительности в нелинейную среду падают не три
внешних электромагнитных волны, а две или даже одна. Например, если
поле с частотой o>i является достаточно сильным, то в указанной выше
схеме со3 = coi. В случае, когда падает одна внешняя электромагнитная
волна, роль поля с частотой со2 может выполнять волна ВКР, возникающая
в нелинейной среде.
3.4.4. Когерентное антистоксово комбинационное рассеяние. Рассмотрим
частный вид диаграммы Фейнмана (рис. 2.12), когда coi = co3, а вынужден-
вынужденный фотон с частотой сог излучается, так что в среде возбуждается волна не-
нелинейной поляризации с частотой v - 2a>i — со^ (рис. 3.27). Такой про-
процесс носит название когерентного антистоксова комбинационного рассея-
рассеяния (coherent anti-Stokes Raman scattering, или сокращенно CARS) [20]
(см. также п. 3.3.5). Действительно, коль скоро состояние и является
основным, то сорл > 0. В условиях резонансного двухфотонного перехода
из и в р имеем сорл * coi — со2. Таким образом, для частоты возбуждае-
возбуждаемой волны поляризации v имеем
V * CJi + СОр „ > O>i > COj.
Итак, антистоксова частота i> = 2a>i — со2 больше, чем частота соi падаю-
падающего излучения (и больше, чем со^). Следовательно, данный процесс может
быть использован для возбуждения когерентного ультрафиолетового
излучения с помощью когерентного излучения светового диапазона.
Как уже отмечалось выше, поле частоты ыг не обязано быть внешним
полем. Оно может возбуждаться как компонента ВКР при падении поля
частоты o>i в нелинейную среду. Этот случай обсуждался в п. 3.3.5. Отме-
Отметим, что тогда соотношение сорл *coi — со2 является достаточно точным.
ш„
ГП
Рис. 3.28. Диаграмма Фейнмана для кубической восприимчивости при когерент-
когерентном антистоксовом комбинационном рассеянии в условиях двухфотонного поглоще-
поглощения волны с частотой ы,
Р и с. 3.29. Схема реализации процесса CARS в парах натрия [ 106 ]
Когерентность процесса CARS проявляется в том, что его вероятность
определяется величиной фазовой расстройки
-k2)
аналогично тому, как это имело место в процессе возбуждения третьей
гармоники.
Процесс CARS возможен и при двухфотонном поглощении излучения с
частотой а>1. Диаграмма Фейнмана для соответствующей кубической
восприимчивости показана на рис. 3.28. Условие двухфотонного резонанса,
очевидно, имеет вид 2a>i *а>рл.
В качестве примера реализации подобной схемы приведем результаты
работы [106] (рис. 3.29). Сильное поле лазера на красителе действовало
на нелинейную среду из паров натрия. Частота этого поля coi (соответ-
(соответствующая длина волны \(coi)= 578 нм) подбиралась в двухфотонный
резонанс между основным состоянием атома натрия и = ЗЗ^ и возбуж-
возбужденным состоянием р = 4ZM/2. так что сорл * 2cot. Поле частоты со2 *
* 2a>i — ооа„ не являлось внешним, а возникло в среде как поле волны
ВГКР-поляризации; при этом состояние # = 4Р3/2- Так как 2со! * сорл
то со2 * сор(? (рис. 3.29). Это поле представляло собой инфракрасное
излучение с длиной волны \(со2)= 2,34 мкм. Результирующая волна по
рл,
132
133

ляризации с частотой v = 2ooi — со2 * <^qn> соответствующей длине волны
330 им, лежала в ультрафиолетовой области спектра.
В качестве примера использования двух внешних полей можно привести
результаты работы [107]. Использовалось поле излучения рубинового
лазера с частотой cjt = 14277 см и его первая стоксова компонента с
частотой со3 = 13044 см, возникающая в среде из паров калия. Схема
возбуждения атомных состояний и поглощения и испускания фотонов по-
показана на диаграмме Фейнмана для соответствующей кубической восприим-
восприимчивости (рис. 3.30). Суммарная частота со! + со3 двухфотонного возбуж-
возбуждения была резонансна по отношению к атомному переходу и = 45^2 "*
n
Рис.
2
P
/77
3.30
n
ш1
Рис
q ш
p
^^j
m
. 3.31
Ш1
I
Рис
'7"
. 3.32
Рис. 3.30. Диаграмма Фейнмана для кубической восприимчивости, описывающей
процесс CARS в условиях двухфотоииого поглощения со,+со3 =» шр„,соответствую-
шр„,соответствующих эксперименту [107]
Рис. 3.31. Диаграмма Фейнмана для кубической восприимчивости, описывающей
процесс двухфотонного испускания и условиях эксперимента [109]
Рис 3.32. Схема процесса поглощения и испускания фотонов дли процесса, изо-
изображенного диаграммой Фейнмана на рис. 3.31 »
= 651/2. Поле с частотой со2 =
А() 36 )
- ь>
Чп,
где q = 5Р3/2 (длина
ВГКР
/ Ч /
волны А.(со2) = 3,6 мкм) представляло собой волну ВГКР-поляризации в
нелинейной среде. В результате возбуждалась волна поляризации в фиолето-
фиолетовой части спектра с частотой р = Слз1 + со3 — <^г, соответствующей длине
волны Х(*0 «« 400 нм. Возможные механизмы заселения состояний
т = 4Pj/2 и т = 4Р3/2 атома калия при их резонансном возбуждении
полем с частотой со3 (рис. 3.30) обсуждаются в работе [108].
3.4.5. Когерентное двухфотонное излучение. Приведем теперь другой при-
пример возбуждения нелинейной поляризации с частотой р. Соответствующая
диаграмма Фейнмана для нелинейной восприимчивости )№(у; соь -со2, -чоз)
приведена на рис. 3.31. Закон сохранения энергии дает для частоты v вели-
величину v = o>i — со2 — <*>з. Величина х достаточно велика лишь при выпол-
выполнении условия двухфотонного резонанса u>pn^u>i — со3. При этом часто-
частота v поля волны поляризации принимает вид v * и>рп — со2. В рассматри-
рассматриваемом процессе фотон с частотой coi поглощается, а фотоны с частотами
со2, соз, v испускаются.
Волна с частотой соз может быть не внешней волной, а волной, создан-
созданной в процессе ВКР при падении сильной волны с частотой Ui в нелиней-
нелинейную среду. Тогда равенство со3 * <*>i — ь)рп не требует специального подбо-
подбора величины частоты со,. Так как и>рп > 0, то со3 < "i, т.е. частота со3 яв
ляется стоксовой. Частота волны нелинейной поляризации в этом случае
р^шрп — и, таким образом, не зависит от величины частоты со! па-
падающей волны. При этом на нелинейную среду опять-таки падают не три,
а только две внешних волны, частоты которых равны со, и со2. Для уси-
усиления процесса возбуждения волны ВКР с частотой со3 обычно подбирают
частоту со, резонансной к одному из атомных переходов comn,i.ej
' В качестве примера реализации этой схемы приведем работу [109].
В эксперименте использовались пары атомарного калия. Основное состоя-
состояние и = 451/2, а возбужденное состояние т = 5Р3/2 (рис. 3.32). Подби-
Подбиралась частота со, *сотл для обеспечения достаточно интенсивной резо-
резонансной волны ВКР с частотой 003=00! -сорл. При этом состояние
р = 5Sij2. Наконец,
" = "рл -  < ь>рп < со,,
где оо2 — частота второй падающей волны. Из данной схемы ясно, что
частота v является стоксовой частотой, так что возбуждение волны нелиней-
нелинейной поляризации имеет место в инфракрасной области спектра, в проти-
противоположность процессу CARS, рассмотренному в п. 3.4.4. Как видно из
рис. 3.32, в данном случае происходит возбуждение разностной комбина-
комбинационной стоксовой частоты при резонансном ВКР. Из рис. 3.32 видно, что
при взаимодействии волн из одного фотона образуются три, т.е. испускают-
\3/2"
3D,
'5/2
SJ/2"
PJ/2"
т
3S
1/2
Рис. 333. Диаграмма Фейнмана для кубической восприимчивости, соответствую-
соответствующей процессу возбуждения суммарной частоты 2cj, +u>, в парах натрии [ПО]
Рис. 3.34. Схема поглощении и испускания фотонов в эксперименте [ПО] по реа-
реализации процесса возбуждения суммарной частоты 2ш, +ы, в парах натрия
ся два фотона. Таким образом, данный процесс может быть назван коге-
когерентным двухфотонным испусканием.
3.4.6. Возбуждение суммарной частоты. Диаграмма Фейнмана для нели-
нелинейной восприимчивости х^ 4v;o3i,O3i,U2), изображенная на рис. 3.33,
иллюстрирует процесс возбуждения суммарной частоты i> = 2coi +оо2в
результате четырехволнового взаимодействия. При этом на нелинейную
среду падают две волны с частотами oot и оо2. Данный процесс переходит
в возбуждение третьей гармоники, когда оо1 =оо2. Как и процесс возбуж-
134
135

дения третьей гармоники, процесс возбуждения суммарной частоты являет-
является когереитным, т.е. его вероятность определяется величиной фазовой рас-
расстройки Ак = kv — 2&i — кг ¦
Наиболее эффективным здесь представляется возможность двухфотон-
ного резонанса, когда 2coi »сорл. При этом имеет место реальное заселе-
заселение состояния р, т.е. происходит двухфотонное поглощение падающей вол-
волны с частотой coi (см. детально §3.7).
Примером эксперимента по возбуждению суммарной частоты
v = 2coi + со2 в парах натрия является работа [ПО]. Следует отметить, что
это отнюдь не взаимодействие волны со2 с волной второй гармоники 2a>i,
возникающей под действием волны с частотой coi в среде, поскольку, как
уже отмечалось выше, возбуждение второй гармоники в газах запрещено
законом сохранения четности. В эксперименте, схема которого показана
на рис. 3.34, реализовался резонанс между излучением частоты 2coi и часто-
частотой атомного перехода из основного состояния n = 3Si/2 в состояние
р = 3DS/2. Для обеспечения дополнительного резонансного увеличения не-
нелинейной восприимчивости хC* частота поля со2 подбиралась близкой к
частоте атомного перехода между состояниями <7 = 4Рз/2 и 3?>s/2-
Так как при возбуждении суммарной частоты происходит поглощение
трех фотонов (рис, 3.34), то состояние q при реализации резонансных
условий оказывается высоковозбужденным, так что ионизация из этого
состояния является каналом, весьма сильно конкурирующим с возвратом
атома в исходное основное состояние п, сопровождаемое испусканием
высокоэнергетического фотона с частотой j> = 2coi + со2. Один из спосо-
способов подавления ионизации предложен в работе [111] .В условиях реализа-
реализации данной схемы и осуществления резонансных условий 2со1<*сорл,
со2 «»cjqp предлагается использовать в качестве q автоионизационное
состояние (см. аналогичный подход в п. 3.2.6 при обсуждении конкуренции
ионизации с процессом возбуждения третьей гармоники). Поле с частотой со2
существенно влияет на вероятность автоионизационного распада этого
состояния. Это влияние определяется не только интенсивностью излучения
с частотой со2, но и расстройкой резонанса между со2 и частотой атомного
перехода coqp. При определенных интенсивностях и расстройках резонанса
вероятность автоионизации, как показали расчеты, проведенные в работе
[111], может быть сильно подавлена. Это в свою очередь увеличивает
вероятность возбуждения суммарной частоты v = 2u>\ +co2.
Возможность использования автоионизационноподобных квазиэнергети-
ческих состояний, возникающих в непрерывном спектре под действием
внешнего поля, для увеличения эффективности процесса смешения частот
теоретически и экспериментально исследовалась в работе [112] (см. де-
детальнее п. 3.2.6 и работы [36, 67, 68], где рассматривался процесс воз-
возбуждения третьей гармоники),
Наконец, очевидные перспективы представляют процессы многофотон-
многофотонного смешения частот. В качестве примера можно привести наблюдения
шести- и восьмифотонных резонансных процессов смешения частот в па-
парах натрия [ИЗ]. Способы реализации условия фазового синхронизма для
таких процессов обсуждаются в работе [114].
3.4.7. Соотношения Мэнли-Роу и условия фазового синхронизма при
четырехволновом взаимодействии. Как мы видим, в большинстве реально
136
реализуемых резонансных четырехволновых взаимодействий в качестве
одной из волн используется первая компонента ВКР (см., например,
рис. 3.27). Соответственно такие взаимодействия нельзя назвать ни чисто
когерентными, ни чисто некогерентными. Действительно, в то время как
для возбуждения первой компоненты ВКР с частотой со2 (рис. 3.27) не
требуется выполнения условия фазового синхронизма (§ 3.3), оно опреде-
определенно необходимо при возбуждении волны поляризации с частотой v =
= 2coi -со2. Здесь cot - частота падающей волны. В идеале условие фазово-
фазового синхронизма Ак = О достигается при коллинеарности волн 1, 2, 3 и 4 и,
например, для процесса, характеризуемого диаграммой Фейнмана на
рис. 3.33, имеет вид
+со2)ДиBсо1
Здесь обозначено
An(a),)=2nNxA)(ui; -co,)
+со2Ди(со2).
C.124>
C.125)
— линейное изменение показателя преломления на частоте со/ в газовой
среде. Величина N, как и ранее, представляет собой число атомов газа в
единице объема. Если в соотношении C.124) какая-либо частота мала
(например, если частота со2 лежит в далекой инфракрасной области),
то практически ее можно не учитывать.
Особенностью процессов резонансного четырехволнового взаимодей-
взаимодействия является, как мы видели, тот факт, что промежуточное состояние р
реально заселяется в процессе возбуждения волны ВКР. Если обратиться,
например, к схеме возбуждения, приведенной на рис. 3,31, то можно ут-
утверждать, что поглощение каждого фотона с частотой со! приводит к
испусканию фотона с частотой со3, т.е. суммарное число фотонов с часто-
частотами coi и со3 остается неизменным:
Л^со,) + ЛГ(соз) = const. C.126)
Выраженное через интенсивности излучений на частотах со! и со3 условие
C,126) принимает вид
/(соО/со,* + /(со3)/со3 = const =/0(co1)/co1, C.127)
где /0(coi)— интенсивность волны с частотой coi в левом полупростран-
полупространстве (z <0) на входе в нелинейную среду. Соотношения типа C.127) при-
принято называть соотношениями Мэнли - Роу [115].
Аналогичное соотношение Мэнли —Роу для поля волны поляризации с
частотой v в той же схеме (рис. 3.31) имеет вид
/(со2)/со2 -I(v)/v = const =/0(co2)/co2. C.128)
Знак "минус" возникает здесь потому, что оба фотона с частотами со2 и
v испускаются в одном акте четырехволнового взаимодействия (рис. 3.31),
т.е. изменение числа фотонов с частотой v в среде равно изменению числа
фотонов с частотой со2, что и отражает формула C.128).
Аналогичным образом можно написать соотношения Мэнли —Роу и
для других случаев четырехволнового взаимодействия, рассмотренного
выше, при условии реального заселения промежуточного состояния р
вследствие процесса ВКР, приводящего к разделению по времени процес-
137
I
к

са поглощения фотона с частотой cot и испускания фотона с частотой ш3
и процессу испускания фотонов с частотами ы2 и i>. с,
Соотношения Мэнли— Роу по сути дела представляют собой закон
сохранения числа фотонов, участвующих во взаимодействии. Практи-
Практическая ценность этих соотношений очевидна, так как они, исходя из-на-
из-начальных данных о частотах взаимодействующих волн и интенсивности
возбуждающего излучения, позволяют определить интенсивность возбуж-
возбуждаемого излучения.
3.4.8. Тензорные свойства кубической восприимчивости при четырех-
волновых взаимодействиях в парах щелочных атомов. Общее выражение
для тензора х*/*/, усредненного по направлениям момента количества дви-
движения атома, произвольно ориентированного в пространстве (т.е. по маг-
магнитным квантовым числам), представляется в виде трех попарных произ-
произведений символов Кронекера6убк/, 5^5;/, fy/S/jt (см. детальной.3.6.1),
так как какие-либо выделенные направления в пространстве отсутствуют.
Вместо этих трех произведений удобно ввести три другие комбинации
этих же произведений, образуемые путем линейной суперпозиции [5, фор-
формула D.10)]. Они называются соответственно скалярной, симметричной
и антисимметричной частями нелинейной восприимчивости xJ/V/ и приве-
приведены ниже.
Если обратиться к диаграммам Фейнмана, рассматриваемым в этом па-
параграфе для кубической восприимчивости, то видно, что для щелочных
атомов исходное состояние л в этих диаграммах (основное состояние
электрона в атоме) всегда есть 5-состояние. Но тогда, согласно диполь-
ным правилам отбора, промежуточное состояние р, возбуждаемое в ре-
результате поглощения двух фотонов,'есть снова 5-состояние (но с другим
главным квантовым числом) либо /^-состояние.
Можно показать [116], что в случае, когда промежуточное состояние^?
имеет орбитальный момент / = 0 (т.е. это 5-состояние), отлична от нуля
только скалярная часть А8^ 5*; тензора кубической восприимчивости
Xifli ¦ Правила отбора для нее совпадают с правилами отбора для матрич-
матричных элементов скалярной величины. Если же промежуточное состояние р
имеет орбитальный момент / = 2 (т.е. это D-состояние), то в х ^ входит
также симметричная тензорная часть от х \fkl , имеющая вид
xC),ym = B[SlkSfl + 6я6/к _ B/3Ntf6w]. C.129)
Правила отбора для C.129) совпадают с правилами отбора для матричных
элементов электрического квадрупольного излучения [27, с. 265]. Анти-
Антисимметричная тензорная часть C[5^5// — 5f/5//t], формально вносящая
вклад в X{jlj, вообще выпадает. Правила отбора для нее совпадают с пра-
правилами отбора для матричных элементов магнитного дипольного излуче-
излучения [27, с. 265].
Что касается конкурентоспособности различных компонент дублетов
возбужденных состояний щелочных атомов, то согласно правилу Бете
[25, с. 42,0] наибольшие матричные элементы соответствуют переходу
О = 51/2) -*•(« = Р3/2) -+ (Р = Dsj2) либ° в состояние (р = Sl/2). При
138
этом полный угловой момент изменяется в том же направлении, что и
орбитальный момент.
3.4.9. Заключение. В этом параграфе обсуждался наиболее общий случай,
когда на среду падает несколько волн с различными частотами и различны-
различными направлениями распространения. Основной и весьма замечательный вы-
вывод, следующий из изучения этого случая, состоит в том, что при определен-
определенном соотношении между частотами и волновыми векторами падающих
волн в среде могут эффективно возбуждаться новые волны. Возникает
связь возбуждаемых волн с возбуждающими, позволяющая, в частности,
осуществить эффективный обмен энергией между этими волнами. В основе
процесса возникновения связанных волн лежит нелинейная поляризация
среды, обусловленная суммарным воздействием на среду всех падающих
волн.
Явление возникновения связи волн существенно расширяет те частоты,
на которых оказывается возможным получать интенсивное когерентное
излучение за счет нелинейно-оптических процессов, используя в качестве
возбуждающего излучение мощных лазеров. В отличие от рассмотренных
выше процессов возбуждения оптических гармоник или возбуждения ком-
компонент вынужденного комбинационного рассеяния, позволяющих получать
дискретные значения частот новых волн, явление связи волн в нелинейной
среде позволяет получать волны с непрерывно изменяющейся частотой.
Большое прикладное значение явления возникновения связи волн до-
достаточно хорошо известно. Можно отметить лишь два наиболее широко
развитых направления — параметрические генераторы когерентного излу-
излучения [24] и CARS-спектроскопию [20].
Этим параграфом мы заканчиваем обсуждение вопроса о нелинейном
преобразовании частоты света, так как рассмотренные выше три явления -
возбуждение высших гармоник, вынужденное комбинационное рассеяние
и связанные волны — практически исчерпывают основные качественно раз-
различные явления. В дальнейшем изложении мы обратимся к вопросу об
изменении направления распространения световых волн при нелинейном
взаимодействии со средой, к изменению поляризации света и его нелиней-
нелинейному поглощению.
§ 3.5. Нелинейная рефракция
3.5.1. Введение. Хорошо известна картина отражения и преломления света
малой интенсивности на границе среды с вакуумом или на границе двух
сред с различными показателями преломления (п. 1.3.5 и § 1.5). Качествен-
Качественно иные явления возникают в том случае, когда падающая световая волна
является интенсивной и пространственно неоднородной. При этом возни-
возникает явление нелинейной рефракции света, т.е. изменение направления его
распространения. Так как нелинейность среды является индуцированной,
т.е. возникает под действием сильного поля падающей световой волны, то
под действием волны с неоднородным распределением амплитуды по фрон-
фронту среда становится неоднородной. Это означает, что в разных точках прост-
пространства усредненные оптические характеристики среды, например показа-
показатель преломления, различаются. Из обычной, линейной, оптики хорошо
139

известно, что в среде с переменным показателем преломления возникает
рефракция, свет распространяется не прямолинейно.
Отметим, что рассмотренная модель - падающая волна с неравномерным
распределением амплитуды по фронту - весьма реалистична. Деиствитель-
„о пучок лазерного излучения всегда пространственно ограничен, а ампли-
амплитуда волны по фронту изменяется от максимального значения на оси пучка
по нуля на его периферии.
Частным случаем нелинейной рефракции является процесс самофокуси-
самофокусировки лазерного излучения, детально исследованный экспериментально и
теоретически [117 - 121]. Самофокусировка, возникающая наряду с дру-
гГми нелинейными явлениями, резко изменяет свойства падающего излу-
излучения и тем самым существенно влияет на характер развития других
нелинейных эффектов, затрудняя анализ экспериментальных данных.
В этом разделе мы рассмотрим основы явления нелинейной рефракции
в тех общих рамках, в которых мы рассматриваем все процессы нелинеи-
ного взаимодействия интенсивного света с атомарными газами. На первый
взгляд может показаться, что так как сама сущность явления нелинейной
рефрак'ции состоит в изменении пространственного распределения излуче-
излучения в волне, распространяющейся в среде, то описание этого явления нельзя
провести в приближении заданного поля падающей волны. Однако на самом
деле это не так. Приближение заданного поля можно использовать, ограни-
ограничиваясь малыми углами отклонения от направления падающей волны.
Использование приближения заданного поля, как и в других^ случаях, су-
существенно упрощает математическое описание явления нелинейной рефрак-
рефракции Мы будем также по традиции рассматривать случай стационарного
взаимодействия излучения со средой. В конце этого параграфа будут крат-
кратко обсуждены наиболее важные явления, выходящие за рамки нашего
рассмотрения. . *
3 5 2 Явление нелинейной рефракции. Рассмотрим физическую сущность
явления нелинейной рефракции на простейшем примере: вдоль оси г нор-
нормально к плоской границе газообразной среды, занимающей область г > О,
из вакуума (г < 0) падает плоская волна, напряженность которой зависит
от поперечной координаты у. Конечно, в реальном пучке лазерного излуче-
излучения имеется цилиндрическая симметрия, а интенсивность излучения спадает
от оси к краю пучка по гауссову закону. Кроме того, фронт волны не яв-
является плоским, и волна расходится. Однако основные закономерности
можно увидеть на сформулированной в § 1.5 более простои модели. Роль
реальных закономерностей, характерных для лазерных пучков, будет об-
обсуждена в конце этого параграфа.
В возникающей в среде под действием падающей волны поляризации
Р (у г t) имеются как линейные, так и нелинейные по напряженности поля
Е(у, z, Г) члены. Коэффициент пропорциональности между Р и Е в линей-
линейном члене равен 4irNX O> и не зависит от у (п. 1.5.4). Соответственно, как
было найдено в § 1.5, линейная рефракция светового пучка отсутствует.
Зависимость от у появляется лишь в нелинейных членах разложения поля-
поляризации по напряженности поля.
Дальнейшее рассмотрение проведем, как и в предыдущих случаях, в при-
приближении заданного поля падающей волны ( § 3.1). Таким образом, как и
140
в § 1.5, мы будем, строго говоря, рассматривать лишь малые отклонения
от направления падающей волны. В отличие от линейного случая, здесь мы
должны будем ограничиться лишь малыми расстояниями z от границы
среды. Конкретно указанные ограничения будут сформулированы ниже.
Там же будет обсужден вопрос об отличиях, возникающих при нарушении
приближения заданного поля.
Рассмотрим, как возникает явление нелинейной рефракции, на примере
простейшей зависимости A.85) напряженности поля падающей волныЯот.у,
которая удовлетворяет уравнениям Максвелла в вакууме и детально
обсуждалась в п. 1.5.4:
Е(у, z,t) =
-y/a)exp(icot - ikz).
C.130)
Это решение представляет собой линейно поляризованную волну, распрост-
распространяющуюся вдоль оси z с частотой со, волновым числом к = со/с и векто-
вектором Еш, направленным вдоль оси х. Величина а характеризует поперечный
размер неоднородности волны. Эта неоднородность предполагается доста-
достаточно слабой, так что рассматриваемые отклонения у от оси пучка (у = 0)
малы по сравнению с а. Кроме того, величина а предполагается заведомо
достаточно большой по сравнению с длиной волны излучения, так что
ка > 1. Это неравенство будет использовано ниже.
Обратимся к нелинейной части восприимчивости, считая сначала для про-
простоты, что линейная часть просто отсутствует (например, аномально мала
величина X ^ ) ¦ Так как мы предполагаем, что среда представляет собой
атомарный газ, то первым нелинейным членом в восприимчивости является
кубический член. Ограничимся этим членом, пренебрегая всеми высшими
членами в разложении восприимчивости. Среди различных диаграмм Фейн-
мана, составляющих кубический член восприимчивости, следует оставить
лишь диаграммы, соответствующие волне поляризации на частоте v = со,
т.е. на частоте падающей волны. Одна из этих диаграмм приведена на
рис. 2.9.
Обозначим соответствующую нелинейную атомную восприимчивость
через x^=X^3\w; со, -со, со). Нелинейная поляризация в приближе-
приближении заданного поля согласно C.2) имеет вид
- ikz). C.131)
Вектор Р ^, как и вектор Еш, направлен вдоль оси х. Уравнение
Максвелла для напряженности слабой волны поляризации 8Е(у, z, t) на ча-
частоте со в приближении заданного поля получается аналогично A.86):
d28E(y,z,t)ldy2 + b28E(y,z,t)lc)z2 + k28E(y,z,t) =
-y/afex.p(icjt - ikz).
C.132)
Выделяя основную часть волновой зависимости поля вдоль оси z :
8Е(у, z, Г) = 8Еи(у, z)exp(/cor - ikz), A.133)
получаем из C.132) уравнение для амплитуды волны поляризации
6Е()
-у/а?.
C.134)
14)

Так как ЬЕШ = 0 при z = О, то ищем решение уравнения C.134) в виде
(см. также A.87))
bE^y,z) = [A{y)z+Bz2]{\ -у/а)Еш. C.135)
Подставляем C.135) в C.134) и пренебрегаем производной 92/9z2 (ниже
мы получим условия, когда это пренебрежение справедливо). Находим
искомое решение:
C.136)
А(у) = -2
B=-3nNX<-3)(ELJ/aJ.
При этом оказывается, что слагаемым 92/9z2 в C.134) можно пренебречь
при условиях kz > 1, ка > 1, которые мы предполагаем выполненными.
Пренебрежение слагаемым 92/9z2 в уравнениях Максвелла называют
приближением укороченных уравнений Максвелла [10].
Подставляя C.136) в C.135) и C.135) в C.133), получаем следующее
выражение для напряженности слабой волны нелинейной поляризации
(ср. с выражением A.87) для слабой волны линейной поляризации):
X [2ikz(l -у/аJ + 3(z/aJ]exp(jwr - ikz). C.137)
Складывая напряженность волны поляризации C.137) с напряженностью
исходной падающей волны C.130), получаем напряженность поля резуль-
результирующей волны в среде (ср. с A.89)):
Е' =Е + 8Е = ЕШA ~y/a)exp(ia)t - ikz) X
X [1 -
-у/аJ -3(z/aJnNxC)El].
C.138)
Напомним, что мы считали падающую волну с напряженностью поля
C.130) слабо неоднородной, т.е. полагали, что величина а много больше
характерных значений у. Пренебрегая квадратично малой величиной
(у/аJ ^ 1, выделим в квадратных скобках выражения C.138) слагаемые,
зависящие и не зависящие от у: A - у/а ) 2 « 1 - 2у/а. С учетом этого об-
обстоятельства и формулы C.130) перепишем приближенно выражение
C.138) в виде
Е'(у, z, t)=E(y, z, f){l - 2nikzNXC)El -
}. C.139)
Это решение удовлетворяет уравнению Максвелла C.134) лишь прибли-
приближенно. Запишем выражение в фигурных скобках C.139) в экспоненциаль-
экспоненциальной форме (аналогично тому, как это уже делалось при переходе от A.47)
к A.48) йот A.88) к A.89)):
Е'( у, z, t) = Еы ехр (-ikz z - iky у) X
X [1 -(y/a)-3(z/aJirNxC)El]exp(iajt).
Здесь величина
kz=[l+4nNxC)E2w]1/2k C.141)
представляет собой волновое число вдоль оси z, изменившееся вследствие
нелинейной поляризации (см. также C.51)). Далее,
ky—4-nk(z/a)NxC)El.
C.142)
Это волновое число вдоль оси у появляется вследствие нелинейности поля-
поляризации и наличия поперечной неоднородности волны в виде параметра а.
Из C.140) также видно, что имеет место малое изменение профиля ампли-
амплитуды напряженности поля в среде.
Итак, направление распространения волны в среде отличается от направ-
направления распространения падающей световой волны, для которой ку = 0. От-
Отметим также, что в отличие от k'z , которое не изменяется при изменении z,
волновое число ку , согласно C.142), растет с ростом z.
Как и в линейном случае (§ 1.5), мы предполагаем, что преломление
световой волны является слабым. Из C.141) тогда получаем, что неравен-
неравенство Akz - k'z - kz<k означает
C.140)
< 1. C.143)
Это неравенство можно назвать условием слабой нелинейности среды.
Обратимся теперь к условиям применимости полученного решения
C.140) для напряженности Е' световой волны в среде. В то время как
переход от A.47) к A.48) и от A.88) к A.89) был точным вследствие
линейности уравнений Максвелла, аналогичный переход от C.139)
к C.140) носит, конечно, приближенный характер вследствие нелинейности
поляризации по полю. Для определения степени приближения, допущенной
при таком переходе, подставим решение C.140) в нелинейное уравнение
Максвелла для напряженности поля Е' в среде, написанное вне рамок
приближения заданного поля:
Ъ2Е'1Ъу2 +d2E'/dz2 +k2E'=-4irNk2xC)\E'\2E'. C.144)
Подставляя C.140) в C.144), получаем тождество при выполнении нера-
неравенства (конечно, тождество удовлетворяется лишь качественно):
куу < \. C.145)
При выполнении C.145), очевидно, можно разложить экспоненту в C.140)
в ряд по куу и, ограничившись линейным членом, получить C.139).
В п. 3.5.5 мы рассмотрим, когда удовлетворяется это неравенство.
3.5.3. Распространение светового . луча в нелинейной среде. Выражение
C.140) в терминах геометрической оптики световых лучей соответствует
лучу, преломленному в плоскости yz. Угол наклона его к оси z в точке
с координатами (у, z ) равен
а « ку/к, =-4ir(z/a)NxC)El}. C.146)
Формула C.146) применима, когда а -^ 1, т.е. угол наклона мал. Итак,
должно выполняться условие ку < к. Отметим, что в формуле C.146) мы
142
143

пренебрегли также малой добавкой Ак2 к волновому числу kz вследствие
выполнения условия слабой нелинейности среды C.143).
Обратим внимание, что угол а не постоянен, а возрастает при изменении
координаты z . Таким образом, траектория луча не является прямолиней-
прямолинейной. Как видно из C.146), направление отклонения луча зависит от знака
нелинейной восприимчивости х ^ ¦
Так как в геометрической оптике угол наклона луча а = dy/dz , то из
C.146) получаем уравнение траектории луча в дифференциальной форме:
dy/dz—Air(z/a)NxC)El. C.147)
Разделяя переменные и интегрируя C.147) при условии у@) = у0 < а,
где Уо _ начальная координата луча по оси у при вхождении в среду,
находим уравнение траектории луча в явном вице:
. C.148)
Из C.148) следует, что траектория луча имеет вид параболы. Условие
уо< а обеспечивает выполнение условия слабой неоднородности светового
пучка у < а, которое налагалось выще, так как мы рассматриваем у ~ Уо-
До сих пор мы пренебрегали линейной частью поляризации среды. Если
ее учесть,, то, сравнивая A.88) и C.139), мы увидим, что изменяется лишь
величина к{ : она представляет собой сумму нелинейной части C.141) и ли-
линейной части A.90):
k'2=
=[l
C.149)
Так как при выполнении условия A.35) разреженности газа и условия сла-
слабой нелинейности C.143) остается справедливым условие Akz <к,то мо-
модификация C.149) никак не влияет на выводы, сделанные выше относи^
тельно преломления лучей, определяемого отношением ку[к.
3.5.4. Стационарная самофокусировка света. Обратимся к выражению
C.130) для напряженности падающей волны Е. Если слегка модифициро-
модифицировать его, записав в виде
Е(у, z, t)=Ew{\ -I у |/a)exp(/wf - ikz), C.150)
где \у\< а, то полученное выражение описывает падающий пучок света
с шириной 2а. Модельность данного выражения заключается в том, что
в нем, как и ранее, нет зависимости от координаты х. Случай цилиндриче-
цилиндрической симметрии не приводит к принципиально новым качественным эле-
элементам в тех выводах, которые мы получим ниже.
Мы будем далее рассматривать случай хC) > 0, когда \у\< Уо, т.е.
происходит преломление лучей в сторону оси пучка у = 0 (фокусировка).
Согласно C.148) каждый луч этого пучка, соответствующий фиксирован-
фиксированному значению \уо\ <а, преломляется к оси пучка у=0. Таким образом,
возникает стационарная самофокусировка светового пучка в среде вслед-
вследствие ее нелинейности (в случае хC) < 0 мы имеем дело с дефоку-
дефокусировкой) .
Ввиду симметрии пучка можно ограничиться случаем у > 0. Именно для
этого случая написано выражение C.148). Полагая у = 0, можно найти зна-
144
чение z - d, при котором луч света пересекает ось пучка. Используя язык
геометрической оптики, величину d можно назвать фокусным расстоянием.
Из уравнения C.148) для траектории луча находим выражение для
величины d:
d = (ayol2nNxC)Eiy*>y0. C.151)
Из этого выражения видно, что величина d зависит от расстояния у0 луча от
оси пучка у - 0, т.е. имеет место аберрация светового пучка.
Сделаем верхнюю оценку величины d, положив у0 ~ а. Отметим, что
такое предположение, строго говоря, не обосновано, так как соотношение
C.151) получено в предположении, что уо<а. Однако слабая зависи-..
мость d от у о позволяет сделать указанную верхнюю оценку, во всяком
случае, по порядку величины. Получаем
d ~BfftfxC)*L)-1/ae >•*. C.152)
Величину d принято называть длиной самофокусировки [122]. Эта вели-
величина является одной из основных характеристик процесса самофокусиров-
самофокусировки, широко используемой для сопоставления экспериментальных данных
с расчетами [117 - 121]. Отметим, что, хотя сам по себе процесс самофоку-
самофокусировки обусловлен нелинейной рефракцией и тем самым определяется
высокими степенями напряженности поля волны, длина самофокусировки
слабо зависит от напряженности поля.
Подставляя в C.146) вместо z величину d из C.151), получаем оценку
угла а лучей в фокусе:
Г2- C.153)
Если уо ~ а , то из C.153) вследствие C.143) следует, что угол а остается
малым (а < 1). Из C.153) видно, что, несмотря на нарушение неравенства
у о < а, сделанное выше при выводе формулы C.152) для длины
самофокусировки, подстановка в C.146) величины d дает для угла луча
в фокусе оС правильное соотношение а -^ 1. Это соотношение эквивалентно
исходному соотношению C.143), отражающему использованный нами под-
подход — приближение заданного поля падающей волны.
Другой часто употребляемой характеристикой процесса самофокуси-
самофокусировки является так называемая критическая напряженность поля (или
критическая мощность излучения). Эта величина не возникла выше ввиду
модельного характера рассматриваемой задачи. Предполагалось, что падает
строго параллельный пучок света. Как уже говорилось в начале этого пара-
параграфа, любая реальная волна, падающая на нелинейную среду, не сводится
к параллельному пучку. В лазерном излучении минимальная расходимость
определяется дифракцией - это так называемая дифракционная расходи-
расходимость. Если теперь принять во внимание, что падающая волна является
расходящейся, то появится понятие критической напряженности поля,
именно той напряженности, при которой самофокусировка будет преобла-
преобладать над дифракционной расходимостью. Угол дифракционной расходимо-
расходимости имеет оценку ад * \/а = (ка)'1 (\ — длина волны излучения), а угол
самофокусировки а оценивается по C.153). Тогда из условия а = ад по-
й Ю. Н.Б.Делоне ,;_
А.

лучаем для критической напряженности поля выражение
tfff *(вЫуа(*«)~1(8яЛГХC))-1/а. C.154)
Вследствие ка> 1 выражение C.154) не противоречит условию C.143)
слабой нелинейности. При у0 ~ а из C.154) имеем
С другой стороны, обратимся к критерию C.145), при выполнении кото-
которого справедливо полученное решение C.140). Подставляя в неравенство
C.145) решение C.148) для;', выражение для ку из C.142), полагая
у ~ у о и z ~ d, а также подставляя величину d из C.151), получаем не-
неравенство
(kaJNXC)El<(aly0K, C.155)
из которого видно, что напряженность поля?"ы ограничена сверху. Выраже-
Выражение C.154) приводит к неравенству, ограничивающему поле снизу:
, C-156)
которое не противоречит C.155) вследствие условия а >у0. Как C.155),
так и C.156) не противоречат условию слабой нелинейности C.143).
Из C.154) можно получить критическую мощность излучения WKp
[123] умножая энергию ~<?"^рJ излучения в единице объема на ско-
скорость света с (вектор Пойнтинга) и на площадь поперечного сечения пуч-
пучка ~а2; при у о ~ а получаем
C.157)
Обратим внимание, что в выражении для критической мощности отсутст-
отсутствует размер а пучка падающего излучения. Из C.157) также следует,
как и можно было ожидать, что чем больше нелинейная восприимчивость
Х^, тем меньше величина критической мощности.
В соответствии с условием C.156) для самофокусировки необходимо,
чтобы напряженность поля падающей волны превышала критическое зна-
значение C.154): при этом угол фокусировки а превышает угол дифрак-
дифракции ад световой волны. В противоположном предельном случае а-^ад,
очевидно, никакой самофокусировки нет, а имеет место дифракционная
расходимость светового пучка. В промежуточном случае, когда напря-
напряженность поля Еш порядка критической C.154), радиус светового пучка
остается в среде приблизительно постоянным. В таком случае говорят
о самоканалировании пучка света в среде.
Выше мы ограничились случаем, когда хC) > 0. Очевидно, если хC) < 0,
то явление нелинейной рефракции будет заключаться в Самодефокусировке
падающего пучка света.
В качестве примера наблюдения стационарной нелинейной рефракции
в атомарном газе можно указать на эксперимент [124]. Пучок излучения
лазера на красителе с изменяемой частотой генерации направлялся в кювету
с парами натрия. Частота лазерного излучения изменялась около частоты
зеленого дублета в спектре натрия (переход из основного состояния 351/2
в возбужденное состояние ЗР3/2). так чт0 осуществлялся однофотонный
резонанс и резко изменялась нелинейная восприимчивость атома натрия.
146
При соответствующем подборе частоты излучения относительно частоты
указанного перехода наблюдалась, в зависимости от расстройки резонанса,
как самофокусировка, так и самодефокусировка пучка излучения.
Изменение нелинейной восприимчивости может быть обусловлено
также и возникновением многофотонных резонансов. В качестве примера
самофокусировки, наблюдавшейся при двухфотонном резонансе, можно
указать на работу [125], в которой пары калия облучались излучением
лазера на красителе. Двухфотонный резонанс осуществлялся на переходах
из основного состояния 45i/2 в состоянии 4Z>5/2 н 651/2.
3.5.5. Неустойчивость процесса самофокусировки света. В описанной
выше модели процесса самофокусировки предполагалось, что фронт падаю-
падающей волны является почти плоским. Действительно, например, распреде-
распределение напряженности поля по фронту волны является почти равномер-
равномерным - амплитуда A -у 1а) Еш слабо отличается от!Гы ввиду выполнения
неравенства у <а. Из вещественности всех величин можно заключить,
что фаза неоднородной части Ешу/а совпадает с фазой однородной части Еи.
Искажение фронта падающей волны из-за зависимости от поперечной
координаты у может происходить и со сдвигом по фазе. Например, i дад-
нородная часть в форме iE^yja сдвинута по фазе на я/2 относительно
однородной части Еш. Разумеется, все эти рассуждения не противоречат
вещественности полного поля, получаемого взятием вещественной vacra
от комплексной напряженности Е электрического поля. В частности, осцил-
осциллирующая зависимость Е от у в форме exp (iy/a) при у < а приводит к
упомянутой выше фазе я/2.
Проведенное выше описание нелинейной рефракции нетрудно модифи-
модифицировать, чтобы учесть возможный сдвиг по фазе между неоднородной и
однородной частями падающей волны. В случае, когда этот сдвиг сводится
к фактору я/2, очевидно, что в проведенных выше выкладках нужно
> просто заменить д"яа ia (или —id). При этом характер решения C.140)
? сильно изменяется. Согласно C.142) волновое число ку вдоль оси у ста-
:" новится чисто мнимым, что согласно C.140) приводит к экспоненциаль-
. ному росту напряженности электрического поля Е' в среде. На математи-
Т-, ческом языке это означает неустойчивость самофокусирующего пучка
[126] — малая неоднородность в поперечном направлении после входа
в среду начинает экспоненциально нарастать. Из C.140) ясно, что нарас-
нарастание становится существенным при куу> 1; при этом же условии нарас-
нарастание прекращается, так как возмущение достигает величины Еш и теряет
силу критерий применимости C.145). Используя выражение C.142)
для ку, находим расстояния z0 (считая у ~ у0), на которых происходит
развитие неустойчивости:
Г1. C.158)
В частности, при величинах у0, не слишком малых по сравнению с а, имеем
Zo-ikNx^Elr1. C.159)
Таким образом, самофокусировка разрушается при появлении фазы
неоднородной части падающей волны относительно однородной. При других
значениях фазы, нежели я/2, инкремент нарастания неустойчивости будет,
разумеется, численно иным, но по порядку величины он остается тем же.
1
147

При достаточно малых значениях величины а, соответствующих сильной
неоднородности в поперечном направлении у, убедимся в том, что экспо-
экспоненциально растущая неустойчивость волны исчезает, но вместе с ней
исчезает и явление самофокусировки [127]. В этом случае член с Ь2/ду2
в уравнении Максвелла C.132) становится основным, так как дифферен-
дифференцирование два раза по у вносит большой фактор а'2. Теперь наоборот,
в уравнении C.132) и соответственно в уравнении C.134) можно пре-
пренебречь правой частью с нелинейной поляризацией. Тогда для напряжен-
напряженности слабой волны поляризации из C,134) имеем
(Ь21Ьу2 + 92/9z2 -2ikblbz)8Ew(y,z)=Q. C.160)
Пусть зависимость ЬЕШ от у перед входом в среду определялась факто-
фактором ехр(г>/а) (здесь взята фаза я/2 относительно амплитуды Еш одно-
однородной части падающей волны). Из C.160) легко видеть, что эта же зави-
зависимость сохраняется и после входа в среду. Поэтому ЬЕш(у, z) можно
представить в виде
причем для %(?) из C.160) получаем уравнение
%(?)=-2ika2d%(z)\dz. C.161)
В этом уравнении мы пренебрегли также членом d2/dz2, который мал по
сравнению с членом —2ikd/dz, так как их отношение имеет порядок вели-
величины (kz)'1 < 1. Это соответствует приближению укороченных уравнений
Максвелла, о котором говорилось выше.
Из C.161) получаем решение
$(z)~exp(iz/2fca2y. C.162)
Таким образом, слабая волна поляризации 8EW при входе в среду сохра-
сохраняет осциллирующий характер, причем характерное изменение ЬЕШ вдоль
оси z происходит на масштабе ~ка2 [127]. Таким образом, в случае ма-
малых а неустойчивость отсутствует, но и самофокусировки нет, как видно
из характера решения C.162). В случае малых а и при фазе, равной нулю
вместо я/2, структура решения C.162) качественно не изменяется (а за-
заменяется на ia, а а2 на —а2, т.е. показатель экспоненты в C.162) изменяет
знак).
Для применимости решения C.162), т.е. для количественного отраже-
отражения малости величины а, нужно потребовать, чтобы масштаб ка2, соот-
соответствующий характерным z в решении C.162), был мал по сравнению
с длинойz0 C.158), на которой развивается неустойчивость:
(kaJNxC)El < (а/уо). C.163)
Мы видим, что неравенство C.163) противоположно C.156).
3.5.6. Элементарные процессы, приводящие к зависимости показателя
преломления от напряженности поля световой волны. Из приведенного
выше рассмотрения следует, что причиной, обусловливающей возникно-
возникновение нелинейной рефракции, является нелинейная восприимчивость
среды на частоте падающей световой волны. Так как в качестве среды
рассматривается атомарный газ, то необходимо принимать во внимание
148
лишь нечетные степени разложения восприимчивости по напряженности
поля волны. В качестве примера предполагалось, что нелинейность обус-
обусловлена первым, кубическим членом и описывается диаграммой Фейн-
мана, приведенной на рис. 2.9. В соответствии с этой диаграммой зависи-
зависимость показателя преломления от интенсивности света носит линейный
характер.
Нелинейная поляризация атомарного газа является резкой функцией
частоты излучения. Резонансные максимумы в нелинейной восприимчи-
восприимчивости возникают как следствие резонансов между частотой излучения и
частотой электронного перехода в спектре связанных электронных состоя-
состояний атома или квантовой системы атом + поле (в случае сильного внешнего
поля). В случае резонанса восприимчивость определяется заселением
возбужденных электронных состояний. Приведенные выше формулы
для нелинейной поляризации соответствовали отсутствию реального засе-
заселения резонансного состояния. В случае резонанса обратимся прежде всего
к линейной поляризации Pty атомарного газа на частоте падающей вол-
волны со. Она определяется соотношением
Р<? = 2n[Nn Х« +Nm х$т] Еш, C.164)
где индекс и относится к атомам в основном состоянии, а индекс т — к
атомам в возбужденном состоянии. Числа атомов Nn и Nm определяются
напряженностью поля волны Еш\ независимой от Ew величиной является
лишь полное число всех атомов Nn +Nm=N. Так как х^ отлично от Х^,,
то, как видно из C.164), поляризация Р^ фактически нелинейно зави-
зависит от напряженности поля волны Еш.
Заселение возбужденного состояния т может происходить за счет раз-
различных однофотонных и многофотонных процессов. При этом однофо-
тонные процессы могут быть исследованы в рамках C.164), например,
в модели двух уровней [52]. Влияние заселенности уровней при двух фо-
фотонных процессах на х^3' рассматривалось в п. 2.2.2. Однофотонное за-
заселение возбужденного состояния может происходить за счет как рэлеев-
ского [128], так и комбинационного [129] рассеяния света, падающего
на атомарную среду. В первом случае принято использовать термин резо-
резонансная самофокусировка, а во втором - ВКР<амофокусировка. Разли-
Различие между этими случаями состоит в предельной заселенности состояния
т, которая при резонансной самофокусировке не может превышать вели-
величины Л^ах = N/2 (эффект насыщения). В качестве частного случая много-
многофотонного заселения можно указать на процессВГКР света [130] (п.3.3.11).
Как и во всех прочих случаях, при описании резонансных процессов
в сильном внешнем поле необходимо принимать во внимание изменение
энергии атомных уровней из-за динамической поляризуемости атома.
Учет динамической поляризуемости оказывается существенным даже
при о днофо тонном возбуждении [129] и, без сомнений, должен играть
определяющую роль при многофотонном возбуждении, так как при этом
динамическая поляризуемость является процессом более низкого порядка
по числу поглощенных фотонов. Подробное рассмотрение процессов,
приводящих к возникновению зависимости показателя преломления от
напряженности поля волны из-за изменения заселенности возбужденных
состояний, проведено в монографии [10].
149

В реальной ситуации ширина резонанса определяется не только собст-
собственной шириной резонансного перехода, но также шириной сттгктра немо-
нохроматического лазерного излучения (п. 1.2.4). Что касается собствен-
собственной ширины резонансного перехода, то при большой напряженности внеш-
внешнего поля она определяется не спонтанными, а вынужденными переходами
электрокз из резонансного состояния и тем самым зависит от напряжен-
напряженности поля.
Другая возможность возникновения нелинейной поляризации состоит
в ионизации атомарного газа в поле световой волны и в появлении в газе
свободных электронов. Поляризация газа, обусловленная появлением в
нем свободных электронов, описывается соотношением, вытекающим
из A.15):
Ew, C.165)
в котором концентрация свободных электронов Ne является функцией
напряженности поля Еш. В зависимости от того, какой процесс приводит
к ионизации - однофотонный (К=1) или многофотонный (АГ>1), -
концентрация электронов Ne ~ Е2^, а следовательно, и поляризация
Ре ~ Е^+1 степенным образом зависят от напряженности попяЕы.
Помимо описанных выше причин самофокусировки света в газообраз-
газообразной среде, мы рассмотрим здесь еще самофокусировку пучка света,вызван-
ную нагреванием газа электромагнитным полем падающей волны. Диэлект-
Диэлектрическую проницаемость газа е при малом изменении температуры (по
сравнению с невозмущенной температурой газа То) на величину Г' можно
записать в очевидной форме:
e = eo+(deldT)T'. C.166)
Производная здесь взята при Т = То; е0 = е(Г = 7о).
Покажем, что фокусировка имеет место для сред, в которых произ-
производная de/dT положительна. В противном случае мы имеем дело с само-
самодефокусировкой. Обратимся к расчету величины Т'. Ввиду малой тепло-
теплопроводности газа за время действия импульса света теплопроводностью
можно пренебречь. Тепловая энергия единицы объема газа равна сррТ',
где р - плотность газа, с„ - теплоемкость газа при постоянном давлении.
Вычислим изменение этой энергии в единицу времени d(cppT')/dt. Оно
происходит из-за поглощения энергии при прохождении световой волны.
Плотность потока энергии в волне (интенсивность излучения IJ) равна
значению вектора Пойнтинга, т.е. 1ш-с \Еш\г/2п. Умножая зту величину
на коэффициент к линейного поглощения света в газе, получаем энер-
энергию к1ш, выделяющуюся в единице объема газа за единицу времени. Итак,
откуда получаем, что температура Т' линейно растет со временем:
T'(t) = Kc\Eu\2tl2irpcp. C.167)
Представляя диэлектрическую проницаемость C.166) в форме е =
= е0 + е21 Еш \2, находим из C.167) выражение для е2:
h
е2 =(deldT)Kctl2irpcp.
C.168)
150
Величина е2 играет роль выражения 4яЛ^х'C) (см., например, C.100)).
Величина t в C.168) представляет собой время действия лазерного им-
импульса.
Важной особенностью тепловых эффектов является то, что возмущение
диэлектрической проницаемости пропорционально времени действия
лазерного импульса Г [131], в то время как выражение Nx'^ от этого
времени никак не зависело, а самофокусировка определялась лишь вели-
величиной мощности C.157) светового пучка.
Вследствие вещественности и положительности выражения C.168),
при de/dT> 0 диэлектрическая проницаемость е в пучке убывает от центра
пучка к краям из-за уменьшения \ЕЫ\2. Она оказывает, таким образом,
фокусирующее действие как собирающая линза, препятствующее неустой-
неустойчивости волны, рассмотренной в п. 3.5.5. Итак, тепловые эффекты должны
подавлять самопроизвольно возникающую неустойчивость лазерного
пучка [132].
С другой стороны, нагревание приводит к тепловому расширению среды.
Таким образом, число атомов N в единице объема будет меньше на оси
пучка, нежели на периферии [133], из-за более сильного нагревания цент-
центральной области. Этот эффект приводит к тому, что величина е в центре
пучка становится меньше, чем по краям, т.е. тепловое расширение оказы-
оказывает дефокусирующее действие. Тепловая самодефокусировка в ряде
случаев может доминировать над тепловой самофокусировкой [134].
3.5.7. Нелинейная рефракция при нестационарном воздействии внешнего
поля на среду. В соответствии с общими рамками изложения, мы не будем
подробно обсуждать тот случай, когда нелинейная рефракция возникает
под действием импульсного лазерного излучения. Однако для практики
это важный вопрос, так как именно импульсное излучение представляет
собой то излучение большой мощности, под действием которого возникает
нелинейная рефракция. Поэтому кратко отметим два принципиальных
обстоятельства, определяющих развитие нелинейной рефракции под дейст-
действием импульсного излучения.
Во-первых, импульсный характер действия излучения существенно
влияет на микроскопические причины возникновения нелинейной поля-
поляризации среды. Так, например, простые оценки показывают, что уже при
наносекундной длительности излучения среда не успевает нагреться так,
чтобы существенно изменилась величина е (см. формулу C.168)), а тем
более не успевает произойти тепловое расширение среды, происходящее
со скоростью звука. Что касается безынерционных электронных механиз-
механизмов, то в этом случае также возникают специфические особенности. Так,
при пикосекундной длительности излучения t резонансный характер про-
процессов, обусловленных электронными переходами, оказывается сильно
подавлен из-за большой ширины спектра лазерного излучения Дсо~ г.
При наносекундной длительности одномодового излучения, когда резонанс-
резонансные эффекты из-за конечной ширины спектра излучения не подавлены,
напротив, возникает адиабатический отклик среды на поле волны с ампли-
амплитудой напряженности Еш (Г). Адиабатический отклик имеет место в усло-
условиях, когда частота волны близка к частоте атомного перехода между
какими-либо дискретными состояниями. При этом в выражении A.22)
для резонансной восприимчивости х^ следует заменить расстройку ре-
151

зонанса о%„„ - со на частоту сот„ - со + г'Гт, где Гт - ширина состояния т.
А в знаменателе заселенности уровня и возникает квадрат так называемой
частоты Раби [6, § 3.1]
[(со„-соJ +|zmn?'w@l2]1/2. C.169)
Тогда в резонансном приближении имеем
#„= A/2) {1+ ["«».-")№. C.170)
Зависимость Nn от Еш приводит к нелинейности, а следовательно, к воз-
возможным эффектам фокусировки и дефокусировки светового пучка.
Заселенность состояния Nn, согласно C.170), "адиабатически" изменяет-
изменяется при прохождении лазерного импульса. Действительно, сначала Ew(t)
увеличивается (передний фронт импульса) и частота Раби П(?) становит-
становится эффективно больше, a Nn меньше, а затем Ew(t) уменьшается (задний
фронт импульса) и Nn увеличивается. Изменение со временем нелинейной
части показателя преломления
C.171)
приводит к тому, что нелинейная рефракция носит нестационарный харак-
характер [135, 136]. Кроме того, в C.171) нужно учесть аналогичное изме-
изменение со временем заселенности Nm, усложняющее характер зависимос-
зависимости пш от t. В резонансном приближении х^п * ~^тт> если учесть A.22).
Следовательно, согласно C.171) величина иы определяется разностью
заселенностей Nn - Nm.
Вторая принципиальная особенность, возникающая при импульсном
воздействии лазерного излучения на среду, следует из C.152). Так как
d ~ [Ew @ ]"', то после того как амплитуда импульса на переднем фронте
достигнет величины ЕШ=Е^ C.154) и возникнет фокусировка, фокус
будет двигаться навстречу лазерному лучу, так как Еы увеличивается,
a d соответственно уменьшается.
При достижении максимума во временном распределении излучения
фокус будет расположен на наименьшем расстоянии от границы среды.
При уменьшении амплитуды импульса на заднем фронте фокус будет
удаляться от границы среды до тех пор, пока напряженность поля волны
Еш не станет меньше критической Е%&, когда самофокусировка переста-
перестанет иметь место. Так как в реальной ситуации фокус движется с очень
большой скоростью, порядка отношения длины фокусного расстояния d
к длительности импульса излучения t (порядка 109 см/с), то при любом
стационарном методе наблюдения эффекта самофокусировки как в плос-
плоскости падения излучения на среду, так и в перпендикулярной плоскости
обнаружить движение фокуса нельзя. Движение фокуса имитирует узкий
канал, расположенный по оси пучка. Поэтому наблюдение движения фо-
фокуса потребовало проведения экспериментов с очень высоким временным
разрешением. Подобные эксперименты полностью подтвердили предска-
предсказания теории, которые, однако значительно шире тех качественных сообра-
соображений, которые приведены выше. Движение фокусов подробно обсужда-
обсуждается в [119,120].
3.5.8. Самофокусировка лазерного излучения в других средах. Не вызы-
вызывает сомнений, что качественно те же явления, которые обсуждались выше
152
для среды в виде атомарного газа, будут иметь место и для других сред.
Конечно в молекулярных газах, жидкостях и прозрачных диэлектриках
микроскопические явления, приводящие к возникновению нелинейной
восприимчивости, носят иной характер; на некоторые из них указано
в конце гл. 2. Однако наличие нелинейной восприимчивости всегда обус-
обусловливает возможность возникновения нелинейной рефракции при вы-
выполнении соответствующих условий, конкретизация которых связана с
конкретизацией параметров среды и излучения. Что касается самофоку-
самофокусировки, то этот процесс наиболее подробно наблюдался и изучался именно
в жидкостях и прозрачных диэлектриках. Ряд жидкостей является очень
подходящим объектом для наблюдения эффекта самофокусировки ла-
лазерного излучения ввиду экстремально большой нелинейной восприим-
восприимчивости. В качестве примера можно указать на нитробензол.
При наблюдении эффекта самофокусировки следует иметь в виду,
что в фокусе происходит значительное увеличение напряженности поля
световой волны по сравнению со значениями в падающей световой волне.
Это приводит к таким эффектам, как нелинейная ионизация среды и воз-
возникновение пробоя в фокусе. Образующаяся плазма делает фокус непроз-
непрозрачным для электромагнитного излучения.
Что касается прозрачных диэлектриков (кристаллов и стекол), то в
' этом случае самофокусировка является эффектом, весьма важным для
Практики, так как она ограничивает ту предельную мощность излучения,
которая может создаваться или пропускаться через те или иные активные
или конструктивные элементы лазеров и установок, генерирующих или
использующих лазерное излучение. Так например, именно самофокусиров-
самофокусировка определяет предельную лучевую прочность активированных стекол,
используемых в качестве активных элементов в мощных твердотельных
раз ерах.
"¦ Если в заключение обратиться к основному вопросу, обсуждаемому
в. данной книге, к нелинейной оптике, то надо всегда иметь в виду, что
возможность возникновения нелинейной рефракции существенно затруд-
затрудняет постановку и интерпретацию результатов экспериментов, так как
флинейная рефракция изменяет пространственное распределение лазер-
лазерного излучения.
3.5.9. Заключение. Если сопоставить случаи нормального падения на
Границу среды сильной и слабой световых волн, то видно, что в обоих
случаях волна, распространяющаяся в среде, представляет собой супер-
суперпозицию падающей волны и волны поляризации среды. Линейная поляри-
поляризация среды, возникающая в обоих случаях, приводит лишь к изменению
составляющей волнового вектора, ориентированной вдоль направления
распространения волны. Появление составляющей волнового вектора,
нормальной к направлению распространения волны, обусловлено нели-
нелинейной поляризацией среды. Именно по этой причине рефракция возни-
возникает лишь в случае сильной волны и является следствием большой напря-
напряженности светового поля, создаваемого волной в среде.
Сам факт возникновения нелинейной рефракции при большой напря-
напряженности поля падающей волны весьма примечателен, так как этот факт
означает нарушение одного из основных законов обычной линейной оптики
слабых световых волн — закона прямолинейного распространения света.
11. Н.Б.Делоне 153

Закон прямолинейного распространения света оказывается справедливым
лишь в предельном случае слабых световых волн (малых интенсивностей
света), когда оказывается существенной лишь линейная поляризация
среды, а нелинейной поляризацией можно пренебречь.
§ 3.6. Изменение поляризации сильной световой волны
3.6.1. Введение. При распространении слабой световой волны с напря-
напряженностью Е в среде возникает линейная поляризация среды рМ , причем
суммарное поле Е + 4пР W имеет ту же поляризацию, что и поле падающей
волны Е, независимо от типа поляризации падающей волны ( § 1.6).
ш
i
О)
ш
I
О)
СО
7
"Г
п. ш
ч
р
-г ? ??__
Рис. 3.35. Свойства симметрии кубической восприимчивости x«/u(tJ>u;> —ы,ы)
относительно проекций i, j, к и /
Иная ситуация возникает в том случае, когда волна является сильной.
Под действием сильной волны в среде возбуждается нелинейная поляри-
поляризация. В общем случае, как мы убедимся ниже, поляризация суммарного
поля отлична от поляризации поля падающей волны.
Для качественной иллюстрации этого утверждения обратимся к среде,
в которой под действием сильной падающей волны с эллиптической поляри-
поляризацией, напряженность которой равна Е, возбуждается волна, обусловлен-
обусловленная кубической поляризацией Р & на частоте падающей волны. Соответст-
Соответствующая нелинейная восприимчивость xjfcl(w; w, -co, со) описывается диа-
диаграммами Фейнмана, одна из которых приведена на рис. 2.9.
По аналогии со случаем линейной восприимчивости (п. 1.1.3) при усред-
усреднении по направлениям момента количества движения атома, произвольно
ориентированного в пространстве, можно заключить, что тензор X^\i
может быть образован только из комбинаций произведений символов
Кронекера с различными парами индексов, а именно
К,., C.172)
% 1
Таким образом, тензор xtyki содержит три независимых компоненты а,
Ь и с. Как и в линейном случае, указанный факт есть следствие того обстоя-
обстоятельства, что в рассматриваемой системе нет выделенного направления.
Соотношение C.172) справедливо для любого тензора X ц*/> например
для тензора х^ДЗсо; w, w, со), соответствующего возбуждению третьей
гармоники. Что касается интересующего нас тензора Х^]кг (со; со, -со, со),
154
то здесь имеется дополнительная симметрия: этот тензор не должен изме-
изменяться при перестановке пар ik -+ki и /7 -*//. Это видно из рис. 3.35, где
представлены соответствующие диаграммы Фейнмана: каэдая из них опи-
описывает поглощение двух фотонов с проекциями напряженности поля падаю-
падающей волны на оси координат, равными i и к, и испускание двух фотонов с
проекциями напряженности поля падающей волны, равными / и /. На
рис. 3.35 приведены также и эти проекции.
Комбинация слагаемых в C.172), которая удовлетворяет этому свойст-
*ву симметрии, имеет вид:
|+вя6*,). C-173)
В отличие от C.172) выражение C.173) содержит уже только две незави-
независимых величины: а' и Ъ'.
Подставим выражение C.173) в формулу для нелинейной кубической
^веляризации, соответствующей диаграмме Фейнмана на рис. 2.9 (см. выра-
выражение B.9) для coi = — со2 = со3 = со):
рР^=Ъх%Е]ЕкЕ1. C.174)
^соответствии с A.92) поля Ek,Et соответствуют поглощаемым фотонам,
4 поле Е-. — излуияймпми фотону. Для вектора кубической
•Р,C) = а'\Е |2?> + Ъ' {Е 2Е?+ | Е \2Е(}
или
* р&)=А\Е\21
где
C.175)
C.176)
-и -го , а = о. C.176а)
Отметим, что в пределе со -*¦ 0 тензор статической восприимчивости
||)(со;со, -со, со) должен быть полностью симметричен по всем индексам
У, к, I, так как асимметрия, связанная с тем, что одни частоты входят в
щк\ со знаком "плюс", а другие — со знаком "минус", исчезает. Следова-
|рельно, из C.173) мы получаем, что а'- Ъ': при этом все комбинации
<^вимволов Кронекера входят в C.173) одинаковым образом. Тогда из
; C.176а) находим, что А(ш * 0) = 25(со = 0). Это же соотношение прибли-
приближенно справедливо при частотах со, малых по сравнению с характерными
частотами атомных переходов.
; Из C.176) видно, что направление вектора Р^ кубической поляриза-
поляризации не совпадает с направлением вектора Е напряженности падающей
электромагнитной волны, так как в общем случае эллиптически поляризо-
поляризованной волны вектор Е имеет иное направление, нежели вектор Е
::*п. 1.6.2).
:¦ Таким образом, направление вектора 8Е = 4пР( ' электрического поля
Волны нелинейной поляризации не совпадает с направлением вектора
1лектрического поля Е падающей волны. При определении электрического
оля Е' =Е + 8Е суммарной волны в среде с частотой со мы получаем, что
155

поляризация электромагнитной волны при попадании в нелинейную среду
изменяется. Задача этого параграфа состоит в том, чтобы описать это из-
изменение. Как и всюду ранее, рассмотрение будет проводиться в приближе-
приближении заданного поля.
3.6.2. Уравнение для напряженности волны нелинейной поляризации.
Запишем аналогично выражению A.95) для напряженности поля Е в ваку-
вакууме такое же выражение для напряженности поля Е эллиптически поляри-
поляризованной волны в среде:
Г =Гы[со8(в' +я/4)ехрAУ)е+ +
+ cos@'-ff/4)exp(-!>')*_] exp(icof-ifc'z). C.177)
Таким образом, мы заменили невозмущенные значения Ew, 0, у, и к на
возмущенныеE'w, в',*р' и к' соответственно.
В дальнейшем мы будем полагать, что нелинейная восприимчивость х^3*
сводится к величине x^,(w;co, -to, со), о которой шла речь в п. 3.6.1. Это
означает, что частота света не изменяется, т.е. что мы пренебрегаем перекач-
перекачкой энергии падающей электромагнитной волны в другие частоты (напри-
(например, в комбинационные частоты или в высшие гармоники). Такое прибли-
приближение справедливо, когда величина х^32,(со; со, —со, со) велика по сравнению
со значениями нелинейной восприимчивости х на других частотах. При
выполнении данного приближения, вследствие закона сохранения энергии,
величина Е'ш =ЕШ.
Вычитая невозмущенное поле A.92) из поля C.177), возмущенного
средой, и считая разности Д0 = в' — в, Aip = ip' — кр и Ак -к' — к малыми
по сравнению соответственно с 0, *р и к, получаем напряженность волны
поляризации 6Е = Е' - Е, возникающей в нелинейной среде: .
дЕ = iAkzE - {АвЕш [cos@ - я/4)ехр(г>)е+ -
-cos@ +тг/4)ехр (-i»e_] + 1Ац>Еш[со&(в + я/4)ехр(г»е+ -
-cos@ -7r/4)exp(-iV)e_] }exp(/co? - ikz). C.178)
Наша основная цель заключается в определении разностей Д0, А*р и Ак,
исходя из уравнения Максвелла C.4) в нелинейной среде для волны поля-
поляризации на частоте со:
A5E-(nJcJb28Eldt2 =4nNc-2d2P^/dt2. C.179)
Здесь под поляризацией среды /*3' мы понимаем лишь ее нелинейную
кубическую часть на частоте падающего поля со (рис. 2.9), поскольку,
как мы видели в § 1.6, Линейная часть поляризации не приводит к измене-
изменению углов 0 и у>и учтена в левой части C.179). В приближении заданного
поля поляризацияР* ' создается невозмущенным падающим полем Е.
Так как все величины в C.177) зависят от времени как exp(icof), то,
учитывая эту зависимость, а также пш « 1, перепишем уравнение Максвел-
Максвелла C.179) в виде (см., например, C.6)) :
уравнение для дЕ в приближении заданного поля:
А8Е + к28Е = - 4irk2N(A | Е \2Е + BE 2E •).
C.180)
Здесь к = со/с. Подставляя выражение C.175) для/^3* в C.180), получаем
156
C.181)
3.6.3. Самовращение эллипса поляризации сильной падающей волны в
среде. Обратимся теперь к решению уравнения C.181). Выделяя волновую
зависимость в ЪЕ аналогично A.92):
8Е = ЬЕЫ ехр(/сог - ikz),
C.182)
И подставляя C.182) в C.181), получаем уравнение для определения
величины дЕы:
Е1]. C.183)
Напомним, что комплексный вектор Еш дается выражением A.95).
Будем, как и в других случаях, полагать, что нелинейная среда занимает
Полупространство z > 0, а волна с напряженностью Е падает в среду из
полупространства z < 0 нормально к плоскости раздела.
Решение уравнения C.183) при граничном условии ЪЕШ = 0 при z = 0
имеет простой вид (аналогичным образом получались решения в преды-
предыдущих параграфах этой главы):
ЬЕЫ = 2 п iNkz [А\Еи\ 2ЕШ + ВЕ2ШЕ*^ ]. C.184)
Подставляя в левую часть C.184) выражение C.178), а в правую часть
C.184) — выражение A.95) для Ew, перепишем соотношение C.184) в
следующей форме:
iAkz[cos@ +ff/4)exp(fV)e+ +cos@ — тг/4)ехр(- *V)e_] -
. — Д0 [cos@ - тг/4)ехр(/|^)е+ - cos@ + тг/4)ехр(- iy~)e_ ] +
— cos@ - тт/4)ехр(- г>)е„] =
Eto {5cos20[cos@ +тг/4)ехр(-1»е_ +
+ cos@ — ff/4)exp(iV)e+] +
• + A [cos @ + тг/4)ехр (i <p) e+ + cos (в - тг/4)ехр (- /»<>_. ]} . C.185)
Приравнивая в C.185) почленно слагаемые при единичных векторахе+ яе_,
получаем два скалярных уравнения:
(/Akz + i A^)cos@ + я/4) - Д0cos@ - я/4) =
= inikzNEl [5cos 20cos@ - я/4) +А cos@ + я/4)], C.186)
(iAkz - iAip)cosF - я/4) + Д0 cos@ + я/4) =
= lirikzNE^ {Scos 20 cos@ + я/4) +А cos@ - я/4)]. C.187)
Выделяя вещественную часть уравнений C.186) и C.187), получаем соот-
соотношения
Д0 cos@ - я/4) = A0cos@ + я/4) = 0,
из которых следует, что Д0 = 0.
Итак, при попадании в нелинейную среду эллипс поляризации сохраняет
свою форму (отношение полуосей tg0 остается неизменным). Отметим,
157

что это «утверждение справедливо и вне рамок приближения заданного
аопяЕ.
Используя полученный результат, упрощаем два уравнения C.186) и
C.187) для двух величин Ак и Д</>:
Akz + Д?> = lukzNEl, [A + В cos20cos@ - я/4)/сов@ + я/4)], C.188)
Akz - А<р = lukzNEl, {A + Bcos 20 cos@ + n/4)/cos@ - я/4)]. C.189)
Величина Доопределяется из C.188) и C.189) путем сложения этих
уравнений:
Ак = 2-пкИЕ2ш{А + В). C.190)
Мы видим, что изменение ДО волнового числа к, а следовательно, и изме-
изменение показателя преломления среды не зависят от степени эллиптичности
поля 0 и не зависят от угла </>, характеризующего ориентацию осей эллипса
относительно декартовых осей среды. Кроме того, отметим, что Ак опреде-
определяется слагаемым ? + А в нелинейной восприимчивости C.176).
Величина Д</> получается из C.188) и C.189) путем вычитания этих
уравнений друг из друга:
Ak'z, C.191)
где
Ak' = 2itkNBEl} sin 26. C.192)
Иэ соотношения C.191) мы видим, что ориентация осей эллипса изменяет-
изменяется по мере распространения волны в нелинейной среде. Принято говорить,
что происходит самовращение эллипса поляризации сильной волны в нели-
нелинейной среде. Угол самовращения зависит от пути z, пройденного волной
в среде, а также линейно зависит от интенсивности излучения 1Ш ~ E\j.
Величина само вращения определяется слагаемым В в нелинейной восприим-
восприимчивости C.176); она пропорциональна плотности атомов JVra3a. Наконец,
возникновение эффекта самовращения зависит от поляризации падающей
волны 0 .
Для линейно поляризованного света 0 = 0 и из C.191) имеем Д^ = О,
т.е. плоскость поляризации остается неизменной, эффект самовращения
отсутствует. При вФО направление самовращения определяется знаком
угла 0. Эффект самовращения максимален для циркулярно поляризован-
поляризованной волны, когда 0 = ± я/4 и sin 20 = ± 1, однако, разумеется, вращение
круга не есть наблюдаемый эффект.
Итак, если падающая волна линейно поляризована или поляризована
по кругу, то поляризация волны, распространяющейся в нелинейной среде,
остается неизменной. В общем случае эллиптической поляризации происхо-
происходит поворот осей эллипса поляризации без его деформации @ = const) на
угол Д</>, линейно возрастающий с координатой z в направлении распростра-
распространения волны в среде.
Отметим, что хотя все выводы получены в предположении о среде
с кубической нелинейностью.Рш =Р^3\ они остаются без изменений и при
произвольной нелинейности среды. Решение данной задачи в общем случае
существенно упрощается, если рассматривать двухуровневый атом и внеш-
внешнее резонансное поле [137,138].
158
В качестве примера экспериментального наблюдения эффекта самовра-
самовращения эллипса поляризации можно указать на работу [139], которой этот
эффект наблюдался в парах калия в условиях однофотонного резонанса
с ^-линиями главного дуплета: 45j/2 ¦* ^Pi/2 3/2•
3.6.4. Индуцированная оптическая анизотропия. Возникновение эффекта
самовращения эллипса поляризации при распространении эллиптически по-
поляризованной сильной волны в среде по сути дела эквивалентно возникно-
возникновению оптической анизотропии среды, изотропной в отсутствие поля волны.
Действительно, перепишем выражение C.177) для напряженности электри-
электрического поля Е' в нелинейной среде с учетом соотношения АО = 0 и выра-
выражений C.190) для Д*и C.191) для Д</>:
Е' =jE"cj [cos@ + ff/4)exp(iV)e+exp(iatf - ik+z) +
+ cos@ - я/4)ехр(- iV)<?_exp(iwt - ik_ z)]. C.193)
Здесь обозначено
k+=k + Ak + Ak', к_ =* + Ак- Ак', C.194)
а Ак' определяется выражением C.192).
Выражение C.193) представляет собой поле эллиптически поляризован-
поляризованной волны в виде суперпозиции двух циркулярно поляризованных волн —
правополяризованной и левополяризованной. Из C.194) видно, что им
соответствуют различные волновые числа, т.е. различные показатели пре-
преломления:
1 +
+ В + В sin 20),
C.195)
(Как и выше, мы не учитываем линейную восприимчивость среды. При
учете линейной восприимчивости х^в правые части обоих выражений
^З.195) нужно добавить величину 2ttJVx^ .)
Таким образом, сильная эллиптически поляризованная волна (в частно-
и, циркулярно поляризованная) индуцирует в среде нелинейную поляри-
зацию, обусловливающую оптическую анизотропию, — показатель прелом-
умения среды становится зависящим от поляризации проходящего излучения.
?'¦* Существование двух коэффициентов преломления для двух циркулярно
I Поляризованных волн, имеющих различные направления вращения, принято
называть индуцированной гиротропией. (Этот термин возник по аналогии
с обычной гиротропией, когда в однородной газообразной среде, на кото-
которую наложено сильное постоянное магнитное поле, тензор диэлектрической
проницаемости среды становится несимметричным (см., например,
[15, §Ю1]).
Так как коэффициенты А и В, определяющие нелинейную восприимчи-
восприимчивость., а вместе с ними п+ и и-_ , имеют не только вещественные, но и мни-
мнимые части, то различаются не только показатели преломления, но и коэф-
коэффициенты поглощения. Различие коэффициентов поглощения для двух
циркулярно поляризованных волн, имеющих различные направления
вращения, называется индуцированным круговым дихроизмом.
3.6.5. Индуцированный дихроизм и гиротропия. Для наблюдения опти-
5 ческой анизотропии, возникающей в среде под действием падающей эллип-
159

тически поляризованной сильной волны, целесообразно использовать
слабую пробную волну и наблюдать за ее распространением. Поляризацией
среды под действием слабой пробной волны можно пренебречь. Рассмотрим,
как изменяется характер распространения слабой пробной волны при
воздействии на нелинейную среду сильной основной волны.
Оптическая анизотропия, создаваемая в среде эллиптически поляризо-
поляризованной сильной волной, изменяет поляризацию пробной линейно поляризо-
поляризованной волны, распространяющейся вдоль оси z. Вследствие индуцирован-
Р и с. 3.36. Угол поиорота пробного ли-
иейно поляризованного поля после про-
прохождения кюветы с парами натрия [140]
как функция расстройки двухфотоииого
-Хрп О^о - длина па-
падлина волны дли
120
80
UO
-6 -4 -2
i i i
#\ °
Ш
pad
•
•
•
•
i_
2
-uo
-80
-no
• •
_j
k
• •
L—
b
• •
i
8
резонанса
дающей волны,
перехода 3S -»SS)
\р„ -
ного дихроизма сама пробная волна становится эллиптически поляризован-
поляризованной. Индуцированная гиротропия приводит к вращению плоскости поляри-
поляризации пробной волны. Рассмотрим, как возникают эти эффекты.
Обозначим напряженность электрического поля пробной волны через
Ei (Ei <E). Предполагая, что она линейно поляризована вдоль оси х,
имеем
i =?'1exexp(/to1r-/A:iz),
C.196)
где &i = coi/c. Рассмотрим, как изменяется это поле в среде, имеющей
показатели преломления, определяемые соотношением C.195). Предста-
Представим поле C.196) в виде совокупности двух одинаковых по амплитуде
право- и лево- циркулярно поляризованных электромагнитных волн:
Ei =2~1/2?'i(-e+ + e_)exp(jto1?-/&1z). C.197)
Выражение C.197) дает поле пробной волны в вакууме. При попадании
в газообразную среду, в соответствии с C.195), поле изменяется из-за
индуцированной оптической анизотропии этой среды. Обозначая пробное
поле в среде через Е\, запишем его в очевидной форме:
Е\ =2~1/2?1{-e+exp(/to1f-m+fc1z) +
+ е_. exp(/toif -in_ki z)} . C.198)
Подставляя C.195) в C.198), получаем
Е\ = 2-1/2?i exp(/w, t - ikxz - iAkz) X
X [-e+exp(-iA*'z) + e_exp(/Afr'z)]. C.199)
Мы видим, что линейно поляризованное пробное поле, попадая в нелиней-
160
ную среду, изменяется так, что плоскость его поляризации вращается
причем угол вращения линейно нарастает с длиной z, проходимой излуче
нием в среде, а скорость нарастания равна Ак' (см. формулу C.191)).
Кроме того, эффект наиболее выражен, если сильное поле является цирку-
циркулярно поляризованным, так как величина Ак', согласно C.192), при этом
максимальна. Отметим, что при изменении знака циркулярной поляризации
величина ДА:', согласно C.192), изменяет знак, так что при этом вращение
плоскости поляризации линейно поляризованного пробного поля изме-
изменяет свое направление.
В качестве примера экспериментального наблюдения индуцированной
оптической анизотропии среды путем исследования процесса распростране-
^ 4.. ,
Р и с. 3.37. Диаграмма Фейимаиа для кубической носприимчиности
X* '(cj, ; cj, cjj, - cj), ответственной за эффект, изображенный на рис. 3.36
Рис. 3.38. Угол поиорота пробного линейно поляризоианного поли после про-
прохождения кюветы с парами натрия [140] как функции иитенсииности сильного цирку-
лирно поляризонанного поля /^ при фиксированной частоте этого поля. Прямая ли-
линия соответствует предсказаниим теории
ния в этой среде слабой пробной волны приведем работу [140]. Пары
-, натрия облучались излучением двух лазеров на красителе, один из которых
создавал сильное, а другой - слабое пробное поле. Частота сильного поля
варьировалась около частоты, соответствующей двухфотонному переходу
в спектре натрия между основным состоянием и =35 и возбужденным
состоянием р = 55. Поляризация пробного поля была линейной. Наблюда-
Наблюдалось изменение плоскости поляризации пробного поля в зависимости от
частоты (настройки двухфотонного резонанса) и напряженности сильного
поля.
На рис. 3.36 показана зависимость угла поворота пробного линейно
поляризованного поля после прохождения кюветы с парами натрия задан-
заданной длины как функция расстройки двухфотонного резонанса частоты 2со
и частоты перехода сор„. Видно, что при прохождении нулевой расстройки
резонанса направление вращения изменяет знак плоскости поляризации
пробного поля, а при увеличении расстройки эффект уменьшается. Это
находится в соответствии с предсказаниями теории, согласно которой
величина Ак', определяемая формулой C.192), изменяет знак вследствие
изменения знака фактора В, представляющего собой слагаемое в нелиней-
нелинейной кубической восприимчивости. Действительно, для диаграммы Фейнма-
на на рис. 3.37, описывающей резонансное слагаемое bx^(wi;w, toj, -to),
161

имеем ,
XC)(w,; ы, <о,, -<о) ~ [w, + <o - wpn ]м. C.200)
Расстройка резонанса, очевидно, определяет и величину фактора В.
На рис. 338 показана зависимость того же угла поворота пробной волны
от интенсивности сильного циркулярно поляризованного поля при его
фиксированной частоте. Видно, что в соответствии с предсказаниями теории
C.192) эта зависимость является линейной.
В окрестности резонансов нелинейная восприимчивость х^3\ а вместе
с ней и коэффициент В в формуле C.195) для показателей преломления
становятся существенно комплексными: мнимая часть восприимчивости
соответствует реальному поглощению при резонансном переходе. То же,
конечно, относится и к коэффициенту^ в формуле C.195). Из C.195)
видно, что при этом показатели преломления л+ и п_ приобретают мнимые
части, имеющие разную величину. В результате происходит поглощение
пробной волны в среде, причем в формуле C.199), в квадратной скобке
при векторе е+ и при векторе е_, возникают различные факторы, экспонен-
экспоненциально убывающие с ростом z. Таким образом, модуль первого слагаемо-
слагаемого в квадратной скобке в C.199) становится отличным от модуля второго
слагаемого. С точки зрения общей зависимости C.177) это означает, что
угол в не равен нулю, т.е. слабая волна становится эллиптически поляри-
поляризованной. Степень эллиптичности пробной волны рассчитана в работе [141].
В этой же работе рассмотрен и механизм уширения линий в резонансе,
приводящий к поглощению. Однофотонный резонанс уширяется посредст-
посредством доплеровского механизма. В зависимости от температуры газа допле-
ровское уширение может сменяться столкновительным. При двухфотонном
резонансе и встречных пучках пробной волны и волны накачки с приблизи-
приблизительно одинаковыми частотами линейный эффект Доплера исчезает [14*2]
и остается лишь однородное уширение (столкновительное или радиа-
радиационное) .
3.6.6. Индуцированный дихроизм в молекулярных газах. Явление инду-
индуцированного дихроизма может иметь место не только в атомных газах,
о чем шла речь выше, но и в молекулярных газах. Сильное поле связывает
резонансно два колебательных уровня молекулы. На каждом колебатель-
колебательном терме имеется система ротационных уровней, так что сильное поле
падающей волны настраивается в резонанс между какими-либо двумя
ротационными уровнями, принадлежащими к различным колебательным
термам. Пробное поле настраивается в резонанс между одним из указанных
выше ротационных уровней и каким-либо другим ротационным уровнем
другого колебательного терма. Кроме того, имеется ротационная релакса-
релаксация, в результате которой ротационные уровни каждого из термов смеши-
смешиваются друг с другом. В работе [143] показано, что форма линии поглоще-
поглощения пробной волны как функция расстройки ее резонанса с частотой
молекулярного ротационно-вибрационного перехода вместо обычной
лоренцевой становится двухгорбой с провалом посередине.
3.6.7. Поляризационная нелинейная спектроскопия. На обсуждавшихся
выше явлениях индуцированного дихроизма и индуцированной гиротропии
основан метод спектроскопии высокого разрешения, свободный от допле-
доплеровского уширения [144]. Этот метод заключается в регистрации процесса
162
взаимодействия двух монохроматических пучков лазерного света в нели-
нелинейной поглощающей газообразной среде в зависимости от поляризаций
световых пучков.
Как уже отмечалось выше, пробная линейно поляризованная волна при
прохождении через среду превращается в эллиптически поляризованную;
одновременно происходит и поворот осей эллипса ее поляризации. Сигнал
пробной волны, прошедшей через среду и затем через поляроид, появляется
только благодаря анизотропии, наведенной сильным полем, и, таким обра-
образом, имеет нелинейное происхождение. За счет регистрации лишь нелиней-
нелинейной части сигнала исключается влияние доплеровского уширения. Подчерк-
Подчеркнем, что этот метод не требует наличия встречных световых пучков [145].
В работе [144] данный метод был использован для определения энергий
штарковских сдвигов атома водорода. Рассматривались линии двухфотор-
ного перехода и = 4-* п = 2. Экспериментально получены величины штар-
штарковских сдвигов линий в постоянном электрическом поле.
В работе [146] метод поляризационной нелинейной спектроскопии
обобщается на случай учета вырождения атомных уровней. Уровни реаль-
реальных атомов и молекул вырождены по направлениям момента количества
движения, и заселенность подуровней может быть неравномерной. Эта
неравномерность характеризуется так называемыми "поляризационными
моментами" — полной заселенностью уровня, ориентацией, выстраиванием
[147]. В частности, метод поляризационной нелинейной спектроскопии
представляется наиболее перспективным для определения этих величин
. [146].
3.6.8. Заключение. Хорошо известный в рамках обычной, линейной,
оптики факт неизменности поляризации волны, распространяющейся
в прозрачной среде, был доказан в § 1.6, исходя из предположения о линей-
линейном характере поляризации индуцированной волной в среде. В этом случае,
¦ когда на среду действует свет большой интенсивности и падающая волна
(является сильной, в среде индуцируется, помимо линейной, и нелинейная
•*оляризация. Если падающая сильная волна линейно поляризована, то при
i распространении в среде поляризация волны не изменяется аналогично
Ьгому, как это имеет место для слабой волны. Это обусловлено симметрией
-системы из изотропной среды и линейно поляризованной волны. Если
' падающая волна эллиптически поляризована, то появляется асимметрия.
При распространении сильной эллиптически поляризованной волны среда
становится оптически анизотропной со всеми вытекающими из этого
последствиями. В частности, эллипс поляризации падающей волны вращает-
вращается по мере распространения волны в среде и поляризация волны в лабора-
лабораторных координатах изменяется.
§ 3.7. Нелинейное поглощение света
3.7.1. Введение. В отличие от процесса линейного поглощения света, рас-
рассмотренного в § 1.4, процесс нелинейного поглощения носит значительно
более сложный характер. Основной чертой нелинейного поглощения, ка-
качественно отличающей этот случай от случая линейного поглощения, яв-
является зависимость коэффициента поглощения, от интенсивности света.
163

Таким образом, при нелинейном поглощении закон Бугера не имеет места.
Если линейное поглощение обусловлено резонансным однофотонным
возбуждением атома, то нелинейное поглощение обусловлено многофо-
многофотонным возбуждением и многофотонной ионизацией атома. Конечно, как
и в случае однофотонного возбуждения, многофотонное возбуждение реа-
реализуется с максимальной вероятностью при наличии многофотонного ре-
резонанса, т.е. когда К со «а)р„, где К = 2, 3,... Это соображение, очевидно,
имеет место и при многофотонной ионизации атомов, так как вероятность
ионизации резко зависит от частоты при возникновении промежуточных,
в том числе и многофотонных, резонансов. Как любой многофотонный
процесс, и многофотонное возбуждение, и многофотонная ионизация не
являются процессами, пороговыми по напряженности внешнего поля.
В принципе, при любой, сколь угодно малой напряженности поля вероят-
вероятность этих процессов отлична от нуля. Однако практически они играют
роль, конечно, лишь при сильном внешнем поле, и, что особенно важно,
их вероятность нелинейно (степенным образом) зависит от интенсивности
излучения.
Таким образом, для того чтобы описать нелинейное поглощение света,
необходимо описать процесс многофотонного возбуждения атома и про-
процесс многофотонной ионизации атома. Мы, однако, в этом параграфе
упростим изложение и остановимся лишь на процессе двухфотонного
возбуждения. Что касается многофотонного возбуждения, то между много-
и двухфотонным возбуждением имеется качественно полная аналогия.
Что касается многофотонной ионизации, то достаточно обширная инфор-
информация была дана как в § 2.4, так и в п. 3.2.6, где этот процесс рассматри-
рассматривался как конкурирующий по отношению к возбуждению высших опти-
оптических гармоник.
Обратимся, таким образом, к двухфотонному поглощению. Оно уже
обсуждалось как конкурирующий процесс при рассмотрении возбуждения
гармоник в п. 3.2.6, где было показано, что, как и в случае линейного пог-
поглощения, нелинейное поглощение света в среде определяется мнимой
частью восприимчивости х"- Если линейное поглощение (§ 1.4) опреде-
определялось величиной х"^(ы> °Ь > т0 двухфотонное поглощение опреде-
определяется величиной x"C)(w; w. - <4 "), что достаточно очевидно сле-
следует из A.67), если сделать замену xA* ~*xA) +XC)?"L-
При обсуждении двухфотонного поглощения как конкурирующего или
ограничивающего процесса в возбуждении гармоник (§ 3.2), ВГКР (§ 3.3),
нелинейной связи волн (§ 3.4) подчеркивалось, что по мере приближения
к резонансу 2о>=а>р„ растет как вероятность рассматриваемого в соот-
соответствующих параграфах нелинейного процесса, так и вероятность двухфо-
двухфотонного поглощения. Поэтому сравнительная роль двухфотонного поглоще-
поглощения требует детального анализа, который и проводится в этом параграфе.
3.7.2. Вероятность двухфотоиного поглощения. Вероятность двухфотон-
двухфотонного перехода п~*р в единицу времени может быть записана, исходя из
общей формулы B.45) для вероятности многофотонного возбуждения.
В двухфотонном случае она принимает вид (в общем случае различных
волн)
г|х<2> \\Е\Е'2?рР. C-201)
Здесь Хр„ - недиагональный элемент линейной восприимчивости (двух-
фотонный матричный элемент перехода), представляемый первой из диаг-
диаграмм на рис. 2.15, т.е.
( S K1 1- C.202)
Величины a>i, о>2 и Е [, Е \ — соответственно частоты и амплитуды напря-
женностей полей в среде.
Формула C.201) описывает как двухфотонное возбуждение, так и
двухфотонную ионизацию. Различия заключаются в законе сохранения
энергии и в выражении для величины плотности конечных состояний рр.
В случае двухфотонного возбуждения закон сохранения энергии, оче-
очевидно, имеет вид иг + о>2 «а>р„; величины рр в C.201) представляет собой
фактор, описывающий форму спектральной линии двухфотонного погло-
поглощения. Тогда согласно B.31) имеем
2 J + Г* ] "»
пр
164
РР - (Гр/я) [(<ор„ - w, - <о2 J + Г* ] "» C.203)
В отличие от случая однофотонного возбуждения (§ 1.4), ширина Гр
может быть обусловлена не только спонтанной релаксацией состояния р
с переходом в исходное состояние и, но также и ионизацией из состояния р
(одно- или многофотонной).
Подставляя C.202) и C.203) в C.201), получаем для вероятности
двухфотонного поглощения окончательное выражение:
WS = 2 W Ег? l(f»pn - «1 - "*? + ГР ] М X
Х12 ^rn'mpKUmn-bii)'1 + {"mn - СО,) ] | 2 C.204)
m
В C.202) и C.204) мы для простоты положили, что обе электромагнитные
волны линейно поляризованы вдоль оси z.
В случае нерезонансной двухфотонной ионизации, реализующейся при
условии со, +а>2 > ?„, величина рр в формуле C.201) определяется
плотностью конечных состояний электрона в непрерывном спектре (см.
выражение B.39)).
3.7.3. Насыщение нелинейного поглощения. Выражение C.204) опреде-
определяет вероятность перехода w^p2) электрона из состояния и в состояние р в
единицу времени. Абсолютная вероятность заселения состояния р за вре-
время t, следовательно, определяется величиной w[2) t. В п. 3.2.6 мы уже
отмечали (см. выражение C.48)), что при w^ t>\ заселенности Np и
Nn состояний ркп становятся достаточно близкими друг к другу и в пределе
равными 1/2. Это неравенство определяет так называемое насыщение
двухфотонного перехода (п. 3.2.6). Если обозначить через Т время дейст-
действия лазерного импульса и определить t = min (Т, Г), то условие насыще-
насыщения двухфотонного перехода имеет вид
wVPt>l- C.205)
При его достижении мы имеем JVp **Nn «JV/2, и согласно результатам
п. 2.2.2 все кубические восприимчивости х*3* обращаются в нуль (см.,
например, выражение B.28) дляхC) {у; a>i,a>2, cj3), пропорциональное'
165

разности Nn-Np). Таким образом, условие C.205) определяет макси-
максимальные напряженности полей Е\ иЕ2, целесообразные с точки зрения эф-
эффективности любых резонансных процессов четырехволнового взаимодей-
взаимодействия (см. детально п. 3.7.5):
(SiAXax-iyHX^I2 C.206)
В этой оценке мы ограничились областью расстроек резонанса I со, + со2 —
сор„| ~Гр и использовали выражение для вероятности C.204).
3.7.4. Коэффициент нелинейного поглощения. Обратимся к общему
выражению для напряженности Е' волны нелинейной поляризации на часто-
частоте v = со, +а>1 + со3, охватывающей все рассмотренные выше случаи че-
четырехволнового взаимодействия:
E'(z, t) = Evexp(ivt-ik'vz). C.207)
Здесь к'„ -волновоечисло волны поляризации в среде, определяемое как
к'„ = п„ р/с. Показатель преломления щ, имеет вид:
nv = 1 + 2я К X ^ (У, v) +NP Xg> (У, «01 ¦ C.208)
Это формула уже приводилась в § 3.6 при обсуждении нелинейной рефрак-
рефракции. В условиях двухфотонного поглощения, когда сор„«со, + со2, засе-
заселенности состояний Nn и Np зависят от напряженностей Е\, Е'г электро-
электромагнитных волн в среде, поэтому величина C.208) в действительности
является нелинейной характеристикой и не совпадает с обычным линей-
линейным показателем преломления
||1,-1+21ГЛГх(|,1в)(«';«'). C.209)
Вследствие вещественности х*1* величина и„, согласно C.208), являет-
является вещественной, т.е. не приводит к поглощению, так как мы предполага-
ем, что однофотонные резонансы, приводящие к мнимой части х (?> v)>.
отсутствуют (они были детально рассмотрены в § 1.4 при описании линей-
линейного поглощения).
Нелинейное поглощение возникает, если добавить к C.208) вклад от
мнимой части нелинейной резонансной восприимчивости х*3*- Чтобы уп-
упростить дальнейшее рассмотрение, будем считать, что распространяющаяся
в среде волна с напряженностью Е\ и частотой со, является сильной, а вол-
волна с напряженностью Е'2 и частотой со2 является слабой, причем мы рас-
рассматриваем распространение этой слабой волны в нелинейной среде; тогда
v = со2, со3 = -со,. С учетом сказанного в C.208) нужно заменить i"+co2 и
а также произвести аналогичную замену для хрр . Подставляя C.210) в
C.208), находим
и(со2)= 1 + 2яЛГ„ tx^2 (co2;co2) + x^f2 (со2;со,, со2) - coi)?"j' 2] +
+ 2яЛГр [х(рр)(со2,со2) + х(р3р)(со2;со,,со2)-со1)?','2]. C.211)
В условиях двухфотонного резонанса между состояниями и и р для не-
нелинейных восприимчивостей, согласно результатам п. 2.2.2, имеем
•рр
пр
C.212)
166
где недиагональная линейная восприимчивость
A)
Далее будем предполагать, что расстояние z, проходимое волнами в
среде, мало, так что не происходит существенной передачи энергии из вол-
волны с частотой со, в волну с частотой со2. По сути дела, это означает, что
выполняется приближение заданного поля по сильной волне с частотой со,.
В этом случае коэффициент поглощения электромагнитного излучения не
зависит от расстояния z.
Следует, однако, иметь в виду, что в типичных задачах нелинейной оп-
оптики происходит значительная передача энергии при взаимодействии волн,
так что коэффициент поглощения является функцией z.
Вернемся к рассматриваемому случаю малых передач энергии между
взаимодействующими волнами. Величина C.212) имеет мнимую часть,
что приводит к нелинейному поглощению волны с частотой со2 в среде
по экспоненциальному закону (§ 1.4):
/'(со2) = /(со2)ехр(- к z). C.214)
Здесь /'(со2) — интенсивность волны с частотой со2 в среде, /(со2) - ин-
интенсивность этой волны при входе в среду, к — коэффициент поглоще-
поглощения. Из C.207) и C.214), учитывая, что/' = с \Е' 12/2я, получаем
/c=-2Imfc'(co2)=-Bco2/c)Imw(co2) . C.215)
Подставляя C.211) в C.215), находим окончательное выражение для к :
к = -Dясо2/c)(Nn - Np)E12ba х^ (со2; со,, со2, - со,). C.216)
Мы видим, что коэффициент нелинейного поглощения зависит от напря-
напряженности поля падающей волны Ех и пропорционален разности чисел
частиц Nn и Np в состояниях и и р в единице объема. При насыщении ре-
резонанса (Nn &NP «Л//2) величина к обращается в нуль, приводя к нели-
нелинейному "просветлению" среды.
Беря мнимую часть от xn(,f* в C.212) и подставляя ее в C.216), на-
находим
к = Dясо2/c)(Nn - Np)Е? | х^р1 (- со2; со,) 12 X
X Гр [(сор„ - со, - со2J + Г 2 ] "». C.217)
Отметим, что даже в отсутствие реального нелинейного поглощения,
когда Np<Nn^N, из C.217) следует, что величина к пропорциональна
интенсивности сильной волны (в отличие от коэффициента линейного
поглощения ( § 1.4), который не зависит от интенсивности).
3.7.5. Связь коэффициента нелинейного поглощения с сечением погло-
поглощения. Иэ C.204), деля вероятность двухфотонного поглощения на поток
фотонов слабой волны:
/(со2)/со2=с \Ег 12/2ясо2,
получаем сечение поглощения слабой электромагнитной волны с часто-
частотой со2:
о(со2 ) = Dясо2/с
¦пр
(- со2; со,
X
X [(сор„-со, -со2J+Г2 ]"».
C.218)
167

Из C.217) и C.218) видно, что можно простым образом связать друг с
другом коэффициент нелинейного поглощения к волны с частотой ш2 и
сечение поглощения этой волны а:
величину - полевую ширину \
(-ео2;
K = o(Nn-Np). (
Отметим, что формула C.219), как видно из характера ее вывода,
описывает не только двухфотонное поглощение, но и многофотонное пог-
•лощение, а также и многофотонную ионизацию. В случае /^-фотонного пог-
поглощения в соотношение C.219) необходимо подставить в качестве а вели-
величину ^-фотонного сечения возбуждения, общий вид которого приведен в
§ 2.4. В случае А>фотонной ионизации необходимо вместо а подставить
сечение АГ-фотонной ионизации, а вместо Np - число образованных ионов Nt.
Конкретные величины сечений многофотонного возбуждения и многофо-
многофотонной ионизации атомов приведены в [5,43].
При слабом поглощении (слабая интенсивность волны с частотой шх)
имеемNp<Nn <*N, и из C.219) получаем простую связь;
k=No. C-220)
Из C.219) и C.220) следует, что, как и в случае линейного поглоще-
поглощения, величина к прямо пропорциональна числу атомов N в единице объема
(закон Бера). Отметим, что такое же соотношение связывает коэффици-
коэффициент линейного поглощения с сечением однофотонного поглощения (§ 1.4).
Если увеличивать напряженность поля с частотой ojj, то состояние р
реально заселяется при осуществлении двухфотонного резонанса wj + со2 «*
« сор„. Согласно решению двухфотонной задачи Раби [6, § 3.2] имеем
YLNn-Np = N-
находим
P-1 C.221)
, так как Nn+Np= N. Подставляя C.221) в C.219),
[(ря, )$(;Ш1)^?212Г1- C-222)
Это выражение можно уточнить, если, согласно процедуре Брейта - Виг-
нера, ввести ширину состояния р, равную Гр:
K=Na[(wpH-wl -ш2J+Г2] X
X [(ь>„п-ь>1 -^J+Г2р + \х(„1р\-^2\^1)Е1Е1\2]-1. C.223)
Тогда величина к конечна и при нулевой расстройке двухфотонного ре-
резонанса. Если при фиксированной расстройке двухфотонного резонанса
(шрл — Ш1 — шг) увеличивать напряженность поля Е1, то выражение
C.218) для а, входящее в C.222), нужно модифицировать, а именно:
согласно результатам п. 1.2.4 при выполнении неравенства
1>Гр C-224)
в знаменателе выражения C.218) вместо Гр следует подставить большую
. Получаем
X [(ир„ - wi - со2J + Г2 + I х&Ч-ыа; ^г)Е1Е2\2ух. C.225)
Подставляя C.225) в C.223), находим, что при достаточно большой интен-
интенсивности /j волны с частотой и>х, когда выполняется соотношение C.224),
величина к убывает как /f'.
3.7.6. Заключение. Сравнивая результаты, полученные в этом параграфе,
с результатами § 1.4 для случая линейного поглощения, можно сделать
вывод, что нелинейное поглощение, как и линейное, происходит по экспо-
экспоненциальному закону, но с другим, зависящим от интенсивности падающей
волны /i значением к. Это значение к пропорционально числу атомов N в
единице объема. Таким образом, закон Бера сохраняет свою силу. Оче-
Очевидно, что закон Бугера не выполняется, так как коэффициент поглоще-
поглощения к зависит от интенсивности света 1г. В этом и состоит основное отли-
отличие нелинейного поглощения света от линейного. Зависимость к от 1г
такова, что при малых 1г величина к степенным образом зависит от /i;
в очень сильном поле, наоборот, величина к начинает убывать, стремясь
к нулю.
Можно указать еще на два отличия нелинейного поглощения от линейно-
линейного. Во-первых, нелинейное поглощение может быть обусловлено как про-
процессом многофотонного возбуждения атома, так и процессом многофотон-
многофотонной ионизации, в то время как в случае линейного поглощения ионизация
отсутствует. Во-вторых, если при распространении сильной электромаг-
электромагнитной волны в среде имеет место существенное уменьшение ее интенсив-
интенсивности при увеличении z вследствие перехода электромагнитной энергии
в волны поляризации с другими частотами, то становится несправедливым
и сам экспоненциальный закон нелинейного поглощения.
Заключение
Из рассмотрения основных нелинейно-оптических явлений, проведенного
в данной главе, видно, что во всех случаях это качественно новые явления,
не имеющие аналогов в рамках линейной оптики. Действительно, с одной
стороны, в нелинейной оптике наблюдается возбуждение высших гармо-
гармоник, вынужденное комбинационное рассеяние и его высшие компоненты,
связанные волны, нелинейная рефракция, поворот плоскости поляриза-
поляризации, поглощение света, зависящее от его интенсивности. С другой стороны,
в линейной оптике отсутствует процесс возбуждения высших гармоник,
имеет место лишь спонтанное комбинационное рассеяние, справедливы
законы независимости световых пучков, прямолинейного распростране-
распространения света и неизменности его поляризации, коэффициент поглощения
света не зависит от его интенсивности.
Общей причиной, обусловливающей это качественное различие, явля-
является нелинейная поляризация среды, возникающая при достаточно боль-
большой интенсивности падающего на среду излучения. На микроскопическом
уровне возникновение нелинейной поляризации означает, что приобретают
168
12. Н.Б.Делоне
169

существенную роль многофотонные процессы. Различия в конкретном
виде нелинейной поляризации, возникающей в среде, определяют те кон-
конкретные нелинейно-оптические явления, которые возникают при взаимо-
взаимодействии интенсивного излучения со средой. Существенно, что за конкрет-
конкретные нелинейные явления ответственны не только первые нелинейные
члены разложения поляризации по напряженности поля, а часто и весьма
высокие члены разложения. Возможность их выделения обусловлена
резонансными эффектами.
Для возбуждения нелинейно-оптических явлений на макроскопическом
уровне необходимо взаимодействие волн, в том числе волн нелинейной
поляризации. Для возбуждения волн нелинейной поляризации необходима
когерентность возбуждающего излучения, кроме его высокой интенсив-
интенсивности. Именно по этой причине для возбуждения нелинейно-оптических
явлений необходимо использовать лазерное излучение.
ПОСЛЕСЛОВИЕ
Заканчивая рассмотрение основ нелинейной оптики атомарных газов, об-
обратимся к естественно возникающему вопросу: какова общность сделан-
сделанных заключений как собственно для атомарных газов, так и для любых
оптически прозрачных сред? Этот вопрос в той или иной мере обсуждался
по ходу изложения, однако представляет интерес резюмировать ситуа-
ситуацию в целом. Будем при этом интересоваться не количественными харак-
характеристиками возникающих явлений, а их качественными особенностями.
Если посмотреть с такой точки зрения на всю совокупность нелинейно-
оптических явлений, возникающих в атомарных и молекулярных газах,
в нлазме, жидкостях и твердых телах (кристаллах и стеклах) под дейст-
действием когерентного излучения в широком диапазоне частот от инфракрасно-
инфракрасного до ультрафиолетового, в широком диапазоне длительностей действия
от пикосекундных длительностей до непрерывного режима, то можно сде-
сделать два основных утверждения. Первое утверждение: во всех случаях
при оптимальном подборе параметров, характеризующих излучение н
среду, могут иметь место рассмотренные выше основные нелинейно-опти-
нелинейно-оптические явления '— возбуждение высших гармоник, вынужденное комби-
комбинационное рассеяние, связь волн различных частот, нелинейная рефракция,
нелинейное поглощение и поляризационные эффекты при распростране-
распространении сильной волны в среде. Качественно характер этих явлений остается
неизменным, различаясь лишь количественными характеристиками. Та-
Таким образом, проведенное рассмотрение имеет достаточную общность.
Второе утверждение: в других средах, помимо разреженных атомарных
газов, при другом характере возбуждающего излучения, отличном от
стационарного случая, могут возникать также и качественно другие не-
нелинейно-оптические явления, не имеющие аналога в рассмотренных выше
условиях.
Обсудим несколько подробнее сделанные выше утверждения.
Обратимся сначала к разреженным атомарным газам и кратко охарак-
охарактеризуем те явления, которые возникают при выходе за рамки обсуждав-
обсуждавшейся выше модели, — стационарное монохроматическое излучение взаи-
взаимодействует со средой в приближении заданного поля падающей волны.
Выход за рамки приближения заданного поля, т.е. учет ослабления падаю-
падающей волны по мере ее распространения в среде, изменяет лишь количест-
количественные характеристики рассмотренных явлений [10, 20]. Это же заклю-
заключение справедливо прн переходе от модельного монохроматического из-
излучения к реальному кваэнмонохроматическому излучению, во всяком
12*
171

случае, в пределах той ширины спектра, которая типична для лазерного
излучени^. Быстрые флуктуации интенсивности многомодового лазер-
лазерного излучения в ряде частных случаев приводят к закономерностям,
отличным от модельного случая (например, при резонансном эффекте
Штарка), однако зти отличия не приводят к качественному изменению
основных нелинейно-оптических явлений [148—150].
Совсем иная ситуация возникает при выходе за рамки предположения
о стационарном характере падающей электромагнитной волны. Как только
делается предположение об ее произвольной длительности, сразу возни-
возникает необходимость учета новой соответствующей характеристики среды —
времени релаксации среды. В предельном случае, когда длительность
импульса возбуждающего излучения гораздо меньше времени релаксации,
могут возникать новые эффекты. Так, в условиях резонансного возбуж-
возбуждения атомов среды на фронте импульса все атомы могут перейти из основ-
основного в возбужденное состояние, а остальная часть импульса излучения не
будет поглощаться средой. Это — модель явления самоиндуцированной
прозрачности [151]. При воздействии на просветленную среду вторым
импульсом, имеющим определенную длительность и следующим с опре-
определенной задержкой относительно первого, возбужденные атомы коге-
когерентно релаксируют, возникает световое эхо [152]. Эти нестационарные
нелинейно-оптические явления не имеют аналога при стационарном ха-
характере воздействия поля на среду. Они широко используются в нелиней-
нелинейной спектроскопии газов [20, 153,154].
Нелинейность среды, возникающая под действием импульса излучения,
может оказать воздействие и на само излучение, изменяя его спектраль-
спектральные и временные характеристики [155].
Обратимся теперь к другим прозрачным средам, помимо разреженных
атомарных газов.
В разреженных молекулярных газах качественно все нелинейно-опти-
нелинейно-оптические явления носят тот же характер, что и в атомарных газах. Более
сложный спектр собственных частот молекул, а также наличие у молекул
дипольного момента в отсутствие внешнего поля приводят к известным
отличиям в микроскопической картине взаимодействия. Например, для
молекул существенную роль играет эффект Керра [12]. Однако все зто
приводит лишь к изменению отдельных количественных характеристик.
Об этом уже говорилось выше.
Напомним, что всегда плотность газа ограничена сверху возможностью
возникновения явления оптического пробоя [69]. Порог возникновения
пробоя определяется произведением трех параметров, характеризующих
излучение (интенсивность и длительность импульса) и газ (плотность)
[6]. Некоторое значение имеют также вид газа и пространственное распре-
распределение лазерного излучения, однако в первом приближении этими раз-
различиями можно пренебречь. Следует также иметь в виду, что, прибли-
приближаясь к порогу пробоя, необходимо учитывать возможность самофокуси-
самофокусировки излучения, так как при самофокусировке резко увеличивается
интенсивность излучения.
Несколько слов надо сказать о плазме, так как в плазме могут также
возникать нелинейно-оптические явления. В их основе лежит изменение
диэлектрической проницаемости плазмы, обусловленной свободными
172
электронами [156]. Нелинейные явления, возникающие в плазме под
действием интенсивного света [97, 157, 158], имеют большое практи-
практическое значение, в частности, в проблеме осуществления управляемого
лазерного термоядерного синтеза [159].
Если теперь обратиться к конденсированным прозрачным средам, то
отличия от газов возникают на всех уровнях рассмотрения. Укажем лишь
на наиболее существенные отличия. Рассматривая микроскопические при-
причины возникновения нелинейной поляризации в конденсированных сре-
средах, надо в первую очередь иметь в виду явление злектрострикции [15,
§ 79], существенно определяющее величину показателя преломления
среды в сильном поле. Макроскопическая анизотропия кристаллов также
играет существенную роль, обусловливая возможность реализации про-
процессов, связанных с поглощением в одном акте четного числа фотонов,
например генерации второй гармоники падающего излучения. Наконец,
в твердом теле существует специфичный канал поглощения падающей
волны — это возбуждение упругих колебаний решетки (или, на кванто-
квантовом языке, возбуждение фононов). Именно этот канал приводит к ка-
качественно новому нелинейному явлению, не имеющему аналога в разре-
разреженных газах, — вынужденному эффекту Мандельштама — Бриллюэна
[3, 160]. Возникающие в прозрачных диэлектриках под действием мощ-
мощного лазерного излучения гиперзвуковые волны [161] могут быть доста-
достаточно интенсивными для деструкции стекол и кристаллов. Возникают
специфические особенности и при обсуждавшихся выше нелинейно-опти-
нелинейно-оптических явлениях, однако они носят количественный характер. В качестве
примера можно указать на различные варианты осуществления процесса
ВКР, о которых было упомянуто в конце § 3.3.
Наконец, надо иметь в виду, что нелинейные явления, которые обсуж-
обсуждались в этой книге на примере оптики, т.е. излучения волн видимого
диапазона частот, могут иметь аналоги и в других диапазонах. Так, су-
существенные аналогии можно увидеть при сопоставлении нелинейной опти-
оптики с нелинейной акустикой [162], в рамках которой рассматривается
распространение звуковых волн в среде с учетом нелинейных членов в
уравнениях гидродинамики и в уравнении состояния. Общность подоб-
подобных явлений хорошо видна в рамках общей теории волн [49].

СПИСОК ОБОЗНАЧЕНИЙ
а - поперечный размер светового пучка
с — скорость света
d - дипольный момент
Е - напряженность электрического поля
Елт — напряженность атомного элек-
электрического поля
&„ - энергия состояния л
е - вектор поляризации света
g - фактор спектральной линия
Я - гамильтониан
Я - напряженность магнитного поля
1Ш - интенсивность излучения с часто-
частотой ш
К - число фотонов в многофотонном
процессе
к — волновые векторы
/ - орбитальное квантовое число
Ме - масса электрона
m - магнитное квантовое число
Nn - число атомов в единице объема в
состоянии л
Ыш — число фотонов с частотой со
л - главное квантовое число
пш - показатель преломления на часто-
частоте ш
Р - вектор дипольной поляризации
атома
р - импульс электрона
R - коэффициент отражения электро-
электромагнитной волны
5 - плотность потока фотонов
Т - температура газа
Т, t - время действия лазерного им-
импульса
U- атомный потенциал
V - взаимодействие излучения с атомом
w — вероятность перехода в единицу
времени
znm - дипольный матричный элемент
а - дипольная восприимчивость
Г„ - ширина состояния л
7 — параметр адиабатичности
А - расстройка резонанса
Дш - спектральная ширина излучения
&&п- сдвиг энергии состояния л
X — длина волны
v - частота спонтанного или вынужден-
вынужденного излучения
Р - плотность энергетических уровней
а — сечение поглощения
т - естественное время жизни атомного
состояния
>р - фаза эллиптически поляризованно-
поляризованного поля
в - угол, характеризующий степень эл-
эллиптичности поля *
х^1) - линейная восприимчивость атома
A) «.
х„п — линейная восприимчивость ато-
атома в состоянии л
х^ - недиагональная линейная воспри-
восприимчивость
(¦JO
восприимчивость
хv ' - нелинейная
порядка К
Фп - волновая функция состояния и
Л — частота Раби
dn — дифференциал телесного угла
w - частота падающей электромагнит-
электромагнитной волны
шт„ - частота атомного перехода
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
Х.БорнМ. Оптика. - Харьков; Киев: ОНТИ, 1937.
2. ВолькенштейнМ.В. Молекулярная оптика. - М.; Л.: Гостехиздат, 1951.
Ъ.Фабелинский И.Л. Молекулярное рассеяние света. - М.: Наука, 1965.
4. Коварский В.А. Многоквантовые переходы. - Кишинев: Штиинца, 1974.
5. Рапопорт Л.П., Зон Б А., Машков Н.Л. Теория многофотонных процессов в ато-
атомах. - М.: Атомиздат, 1978.
6. Делоне Н.Б., Крайнев В.П. Атом в сильном световом поле. - 2-е изд. - М-: Энер-
гоатомиздат, 1984.
Т.Ахманов С.А., Хохлов Р.В. Проблемы нелинейной оптики. - М.: ВИНИТИ, 1964.
И.БломбергенН. Нелинейная оптика. - М.: Мир, 1966.
Э.Апанасевич ПА. Основы теории взаимодействия света с веществом. - Минск:
Наука и техника, 1977.
10. Резонансные взаимодействия света с веществом/Бутылкин B.C., Каплан А.Е.,
Хроиопуло Ю.Г., Якубович Е.И. - М.: Наука, 1977.
11. Шуберт М., Вильгельмы Б. Введение в нелинейную оптику. — М.: Мир, ч. 1,1973;
ч. 2,1979.
12. Келих С. Молекулярная нелинейная оптика. - М.: Наука, 1981.
13. Являв D.C., Yuratich M.A., Cotter D. Nonlinear optics of free atoms and molecules. -
Berlin; Heidelberg; New York: Springer-Verlag, 1979.
14. Ландсберг Г.С. Оптика. - 5-е изд. - М.: Наука, 1976.
15. Ландау ЛД., Лифшиц ЕМ. Электродинамика сплошных сред. - 2-е изд. - М.:
Наука, 1983.
16. Летохов B.C., Чеботаев В.П. Принципы нелинейной лазерной спектроскопии. -
М.: Наука, 1975.
П.Раутиан С.Г., Смирнов Г.И., Шалагин AM. Нелинейные резонансы в спектрах
атомов и молекул. - Новосибирск: Наука, 1979.
18. Нелинейная спектроскопия/Под ред. Н. Бломбергена. - М.: Мир, 1979
19. Лазерная спектроскопия атомов и молекул/Под ред. Г. Вальтера. - М.: Мир,
1979.
20. Ахманов С А., Коротеев Н.И. Методы нелинейной оптики в спектроскопии рас-
рассеянного света. - М.: Наука, 1981.
21. Попов А.К. Введение в нелинейную спектроскопию. - Новосибирск: Наука,
1983.
22. Летохов B.C. Нелинейные селективные фотопроцессы в атомах и молекулах. -
М.: Наука, 1983.
2Ъ.Цернике Ф., Мидвинтер Дж. Прикладная нелинейная оптика. - М.: Мир, 1976.
24. Дмитриев ВТ., Тарасов Л.В. Прикладная нелинейная оптика. - М.: Радио и связь,
1982.
25. Бете Г., Солпитер Э. Квантовая механика атомов с одним и двумя электронами.-
М.: Физматгиз, 1960.
26. Ландау ЛД., Лифшиц ЕМ. Теория поля. - 3-е изд. - М.: Наука, 1973.
21.Берестецкий В.Б., Лифшиц ЕМ., Питаевский Л.П. Квантовая электродинамика. -
2-е изд. - М.: Наука, 1980.
28. Гайтлер В. Квантовая теория излучения. - М.: ИЛ, 1956.
29. Ландау ЛД., Лифшиц ЕМ. Квантовая механика. - 3-е изд. - М.: Наука, 1974.
175

SO.GavrilaM. - Phys. Rev., 1967, v. 163, p. 147.
31. Давыдкищ В.А., Зон Б.А., Машков Н.Л., Рапопорт Л.П. - ЖЭТФ, 1971 т. 60
с. 125.
32. Собельман И.И. Введение в теорию атомных спектров. - М.: Наука, 1977.
33. Rautian S.G. Inv. papers Conf. on interect. of electrons with strong electromagn. field,
Budapest, 1975, p. 150.
ЪА.Яковленко СИ Радиационно-столкновительные явления. - М.: Энергоатомиздат,
1984.
35. Ахманов С.А. - В кн.: Нелинейная спектроскопия. М.: Мир, 1979, с. 323.
36.Геллер Ю.И., Попов А.К. Лазерное индуцирование нелинейных резонансов в
сплошных спектрах. — Новосибирск: Наука, 1981.
37. Miles R., Harris S. - IEEE J. Quant. Electron., 1973, v. QE-9, p. 470.
3S.OrrB.l, WardJ.F. - Molec. Phys., 1971, v. 20, p. 513.
39.EicherH - IEEE J. Quant. Electron., 1975, v. QE-ll,p. 121.
40. Машков Н.Л., Овсянников В.Г., Рапопорт Л.П. - Квант, электрон., 1975, т. 2,
с. 43.
41.Раутиан С.Г. - Тр. ФИАН, 1968, т. 43, с. 3.
42. Келдыш Л.В. - ЖЭТФ, 1964, т. 47, с. 1945.
43. Многофотонная ионизация атомов. - Тр. ФИАН, 1980, т. 115.
44. Зон Б.А., Машков Н.Л., Рапопорт Л.П. - ЖЭТФ, 1971, т. 61, с. 968.
45.Бетеров ИМ., Фатеев Н.В., Чеботаев В.П. - Оптика и спектроскопия, 1983, т. 54,
с. 947.
46. Делоне Н.Б. - Изв. АН СССР. Сер. физ., 1985, т. 49, с. 471.
47. KlarsfeldS., Maquet A. - Phys. Rev. Lett., 1972, v. 29, p. 79.
48. Акрамова Д.Ш., Алимов Д.Т., Делоне Н.Б. и др. - Оптика и спектроскопия,
1983, т. 55, с. 1062.
49. Виноградова М.Б., Руденко О.В.; Сухорукое А.П. Теория волн. - М.: Наука
1979.
50. Ахманов С.А., ХохловР.В. - Успехи физ. наук, 1966, т. 88, с. 439.
51. Тарасов Л.В. Физические основы квантовой электроники. - М.: Сов. радио
1976.
52. Гайнер А.В., Раутиан С.Г. Нелинейная оптика. - Новосибирск: Изд-во Ново-
сибир. ун-та, 1980.
53. Армстронг Дж., Винн Дж. - В кн.: Нелинейная спектроскопия. М.: Мир, 1979,
с. 192.
54. Jong Т., Bjorklund G., Kung A., Miles R., Harris S. - Phys. Rev. Lett., 1971, v. 27
p. 155Д.
55. Ohashi Y., Ishibashi Y., Kobayasi T, Inaba H. - Japan J. Appl. Phys., 1976, v. 15,
p. 1817.
56. Puell H, Spanner K., Falkenstein W., Kaiser W., Vidal С - Phys. Rev., 1976 v. A14
p. 2240.
57. Bloom D., Bekkers G., Young T, Harris S. - AppL Phys. Lett., 1975, v. 26, p. 687.
58. Вайнштейн ЛА., Собельман ИИ, Юков Е.А. Возбуждение атомов и уширение
спектральных линий. - М.: Наука, 1979.
59. Vidal С, Cooper Т. - J. Appl. Phys., 1969, v. 40, p. 3370.
6O.PuellH.,ScheingraberH, Vidal С. - Phys. Rev., 1980, v. A22, p. 1165.
61. KildalH., Brueck S. - IEEE J. Quant. Electron., 1980, v. QE-16, p. 566.
62. Tewari S. - J. Phys. В.: Atom. Molec. Phys., 1983, v. 16, p. L785.
63. Agarwal G., TewariS. - Phys. Rev., 1983, v. A29, p. 1922.
64. Miyazaki K, KashiwagiH. - Phys. Rev., 1978, v. Al8, p. 635.
65.Norrmnd D., Morrellec J., Reif J. - J. Phys. B: Atom. Molec. Phys., 1983 v. 16
p. L227.
66. Alber G., ZollerP. - Phys. Rev., 1983, v. A27, p. 1373.
67.PavlovL., Dimov S., Metchkov D. etal. - Phys. Lett., 1982, v. 89A, p. 441.
68.Димов C.C, Павлов Л.И., Геллер Ю.И, Попов А.К. - Квант, электрон., 1983
т. 10, с. 1635.
69. Райзер Ю.П. Лазерная искра и распространение разрядов. - М.: Наука, 1974.
70. Finn R., Ward Т. - Phys. Rev., 1971, v. A2, p. 285.
IX.Mossberg T, FlusbergA., Hartrmnn S. - Optics Commun., 1978, v. 25, p. 121.
176
72. Bethune D., Smith R., Shen Y. - Phys. Rev., 1978, v. Al 7, p. 277.
Ti.Dunn M.H. - Optics Commun., 1983, v. 45, p. 346.
74. Miyazaki K, Sato T, KashiwagiH. - Phys. Rev. Lett., 1979, v. 43, p. 1154.
75. Ward T, New G. - Phys. Rev., 1969, v. 185, p. 57.
76. Bjorklund G. - IEEE J. Quant. Electron., 1975, v. QE-11, p. 287.
77. Tomov T, RichardsonM. - IEEE J. Quant. Electron., 1976, v. QE-12, p. 521.
78. Kung A., JongJ., Harris S. - Appl. Phys. Lett., 1973, v. 22, p. 301.
19.Reintjes J., She C, Eckardt R. - IEEE J. Quant. Electron., 1978, v. QE-14, p. 581.
80. Луговой ВМ. Введение в теорию вынужденного комбинационного рассеяния. -
М.: Наука, 1968.
81. Лоудон Р. Квантовая теория света. — М.: Мир, 1976.
82. Btoembergen N., Breit G., LallemandP. etal. - IEEE J. Quant. Electron., 1967, v. QE-3,
p. 197.
83. Королев ФА., Михайлов В А., Одинцов В.И - Оптика и спектроскопия, 1978,
т. 44, с. 907.
84. Ахманов С.А. - Изв. вузов. Радиофизика, 1974, т. 17, с. 541.
85.Машков Н.Л., Овсянников ВД. - Оптика и спектроскопия, 1980, т. 48, с. 651.
86. ReifJ., WaltherH. - Appl. Phys., 1978, v. 15, p. 361.
И.Бертен Ф. Основы квантовой электроники. - М.: Мир, 1971.
88.Жен И. - В кн.: Нелинейная спектроскопия. М.: Мир, 1979, с. 213.
%9.КрайноеВЛ. -ЖЭТФ, 1976, т. 70, с. 1197.
90. Mavroyannis С. - Phys. Rev., 1983, v. A27, p. 1414.
91.БобовичЯ.С.Борткевич А.В. - Успехи физ. наук, 1971, т. 103, с. 4.
92. Мартин Р.М., Фаликов ЛМ. - В ки.: Рассеяние света в твердых телах. М.: Мир,
1979, с. 101.
93. Авербах B.C., Бетин А.А., Гапонов В.А. и др. - Изв. вузов. Радиофизика, 1978,
т. 21, с. 1077.
94. Kaiser W., Maier M. - In: Laser Handbook. Amsterdam: North-Holland Publ., 1972,
p. 1077.
95. Шен И. - В кн.: Рассеяние света в твердых телах. М.: Мир, 1979, с. 314.
96. Phillion D., Banner D., CampbellE. et al. - Phys. Fluids, 1982, v. 25, p. 1434.
97. Силин В.П. Параметрическое воздействие излучения большой мощности на плаз-
плазму. - М.: Наука, 1973.
98. Старунов B.C., Фабелинский И.Л. - УФН, 1969, т. 98, с. 441.
99. Зельдович Б.Я., Собельман ИИ. - УФН, 1970, т. 101, с. 3.
100. CummingsH., KnableN., Yeh Y. - Phys. Rev. Lett., 1964, v. 12, p. 150.
101. Маш Д.И, Морозов В.В., Старунов B.C., Фабелинский ИЛ. - Письма в ЖЭТФ,
1965, т. 1, с. 41.
102. Грасюк А.З. - Тр. ФИАН, 1976, т. 76, с. 75.
ЮЗ. Грасюк А.З., Ефимков В.Т., Зубарев ИГ. и др. - Тр. ФИАН, 1977, т. 91,
с. 116.
104. Ахманов С А., Драбович КН., Сухорукое АЛ., Чиркин А.С. - ЖЭТФ, 1970,
т. 59, с. 485.
105. Льюиссел У. Связанные и параметрические колебания в электронике. - М.: ИЛ,
1963.
106. Hartig W. - Appl. Phys., 1978, v. 15, p. 427.
107. Lumpkin O. - IEEE J. Quant. Electron., 1978, v. QE-14, p. 226.
IOS.Ahukuh В.И, Крюков СВ., Оглуздин В.Е. - Квант, электрон., 1974, т. 1, с. 1923.
109.BethuneD., Lankard J.,SorokinP. - Opt.Letl , 1979,v. 4, p. 103.
110 Bloom D. et al. - Appl. Phys. Lett., 1974, v. 24, p. 427.
• 111. CranceM., ArmstromgL. - J. Phys. B: Atom. Molec. Phys., 1982, v. 15, p. 4637.
112. Димов С, Метчиков Д., Павлов Л., Стаменов К - Квант, электрон., 1982, т. 9,
с. 1061.
ИЗ.Драбович КЛ., Игнаювичус Н, КуприсР., Мацулявичус А. и др. - Изв. АН СССР.
Сер. физ., 1982, т. 46, с. 1638.
114.ie BoitexS.etal-}.Opt. Soc. Am., 1984, v. Bl,p. 501.
П5.Мви/еу Т., RoweH. - Proc. IRE, 1959, v. 47, p. 2115.
116. Ильинский Ю.А., Таранухин ВД. - Квант, электрон., 1975, т. 2, с. 1497.
117. Ахманов С А., Сухорукое АЛ., Хохлов Р.В. - Успехи физ. наук, 1967, т. 93, с. 19.
177

IIS. Achmanov S.A., Khokhlov R. V., Suchorukov A.P. - In: Laser Handbook. Amsterdam:
North-Holland Publ.,1972, p. 1153.
119.Луговой В.Н.,Прохоров AM. -УФН,1973,т. Ill, с. 203.
120. Shen Y. - Proc. Quant. Electr., 1975, v. 4, p. 1.
121. MarburgerJ. - Proc. Quant. Electr., 1975, v. 4, p. 35.
\22.KeUeyP. -Phys. Rev. Lett., 1965, v. 15, p. 1005.
123. Goo R., GarmereK, Townes С -* Phys. Rev. Lett., 1964, v. 13, p. 479.
124.Bjorkholm J., Ashktn A ± Phys. Rev. Lett., 1974, v. 32, p. 129.
125. Бахрамов С.А., Гулямов У.Г., Драбовт К.П. и dp. - Письма в ЖЭТФ, 1975, т. 21,
с. 229.
126.Беспалов В.И., Литвак AT., Таланов В.И. - В кн.: Нелинейная оптика. Новоси-
Новосибирск: Наука, 1968, с. 428.
127. Беспалов В.И., Таланов В.И. - Письма в ЖЭТФ, 1966, т. 3, с. 471.
128. Лиот A, Kelley Р. - IEEE J. Quant. Electron., 1966, v. QE2, p. 470.
129. Бутылкин B.C., Каплан А.Е., Хронопуло ЮТ. - ЖЭТФ, 1970, т. 59, с. 921.
130. Skupsky S., Osbom R. - Nuovo Cim., 1975, v. 26B, p. 181.
131.Литвак А.Г. -Письмав ЖЭТФ, 1966,т. 4, с. 341.
132.РайзерЮ.П. - Письмав ЖЭТФ, 1966, т. 4, с. 124.
133. Рейзер ЮЛ. - ЖЭТФ, 1967, т. 52, с. 470.
134. Smith D. - IEEE J. Quant. Electron., 1969, v. QE-5, p. 600.
135. Grischkowky D. - Phys. Rev. Lett., 1970, v. 24, p. 866.
136. Grischkowsky D., Armstrong J. - Phys. Rev., 1972, v. A6, p. 1566.
131.Арутюнян ВМ., Канецян Э.Г., Чалтыкян В.О. - ЖЭТФ, 1972, т. 62, с. 908.
Ш.Мурадян А.Ж., Адонц Г.Г., Коломиец ВТ. - Изв. АН АрмССР. Физика, 1973,
т. 8, с. 331.
139. Арутюнян ВМ., Папазян ТА., Адонц ГТ., Карменян А.В. и др. - ЖЭТФ, 1975,
т. 68, с. 44.
140. Liao P., Bforklund G. - Phys. Rev., 1977, v. A15, p. 2009.
141. Арутюнян ВМ., Адонц ГТ. - Огпикаи спектроскопия, 1979, т. 46, с. 809.
142. Адонц ГТ, Кочарян ЛМ. - Оптика и спектроскопия, 1976, т. 40, с. 719.
143.MarcanoA.O., Garcia-Golding F. - JOSA Lett., 1982, v. 72, p. 957.
144. Wieman G., Hansch T. - Phys. Rev. Lett., 1976, v. 36, p. 1170.
US. Василенко Л.С., Чеботаев В.П., Шишаев А.В. - Письма в ЖЭТФ, 1970, т. 12,
с. 161.
146.Шалагин AM. - ЖЭТФ, 1977, т. 73, с. 99.
147. Чайка МЛ. Интерференция вырожденных состояний. - Л.: Изд-во ЛГУ, 1975.
148.Ахманов С.А., Чиркин А.С. Статистические явления в нелинейной оптике. -
М.: Изд-во МГУ, 1971.
149. Делоне Н.Б., Коварский В.А., Масалов А.В., Перельман Н.Ф. - Успехи физ. наук,
1980, т. 131, с. 617.
150. Ахманов С.А., Дьяков Ю.Е., Чиркин А.С. Введение в статистическую радиофизику
и оптику. - М.: Наука, 1981.
151. Аллеи Л., Эберли Дж. Оптический резонанс и двухуровневые атомы. — М.: Мир,
1978.
152.Маныкин Э.А., СомарцевВ.В. Оптическая эхо-спектроскопия. - М.: Наука, 1984.
153. БрюерР. - В кн.: Нелинейная спектроскопия. М.: Мир, 1979, с. 119.
154.Шумейкер Р. - В кн.: Лазерная и когерентная спектроскопия, М.: Мир, 1982,
с. 235.
155. Крюков П.Г., Летохов B.C. - Успехи физ. иаук, 1969, т. 99, с. 169.
156.Лифшиц ЕМ,Питаевский ЛЛ. Физическая кинетика. - М.: Наука, 1979.
151.Рзди Дж. Действие мощного лазерного излучения. - М.: Мир, 1974, гл. 4, § 4.
15S. Hughes Т. Plasmas and Laser Light. - London: Hilger, 1975.
159. Бракнер К., Джорна С. Управляемый лазерный синтез. - М.: Атомиздат, 1977.
160.Ярив А. Квантовая электроника и нелинейная оптика. - М.: Сов. радио, 1973,
гл.25.
161. Такер Дж., Рэмитон В. Гиперзвук в физике твердого тела. - М.: Мир, 1975.
162. Зарембо Л.К., Красильников В.А. Введение в нелинейную акустику. - М.: Наука,
1966.
178
ОГЛАВЛЕНИЕ
ПРЕДИСЛОВИЕ
ВВЕДЕНИЕ
Глава 1. ЛИНЕЙНАЯ ОПТИКА АТОМАРНЫХ ГАЗОВ
Введение
§ 1.1. Нерезонансная линейная атомная восприимчивость
1.1.1. Введение A2). 1.1.2. Диаграммная техника для линейной
атомной восприимчивости A4). 1.1.3. Свойства линейной атом-
атомной восприимчивости A4). 1.1.4. Квадратичный эффект Штарка
в монохроматическом поле A5). 1.1.5. Линейное рассеяние
света A6), 1.1.6. Расчеты линейной восприимчивости атомов
A8). 1.1.7.Заключение A9).
§ 1.2. Резонансная линейная атомная восприимчивость
1.2.1. Введение A9). 1.2.2. Зависимость х ^-(w; w) от час-
частоты в окрестности резонансов B0). 1.2.3. Однофотонная
ионизация атома B1). 1.2.4. Явления, определяющие ширину
резонансов B1). 1.2-5. Резонансное СКР и горячая люминес-
люминесценция B4). 1.2.6. Заключение B5).
§ 1.3. Прохождение и отражение света при нормальном падении иа гра-
границу раздела сред
1.3.1. Введение B5). 1.3.2. Уравнение Максвелла в приближе-
приближении заданного поля B6). 1.3.3. Волна линейной поляризации
среды B7).. 1.3.4. Диэлектрическая проницаемость линейной
среды B8).. 1.3-5. Линейное отражение света от среды B9).
1.3.6. Заключение C1).
§ 1.4. Линейное поглощение света
1.4.1. Введение C2).. 1.4.2. Коэффициент поглощения C2).
1.4.3. Заключение C3).
§ 1.5. Преломление электромагнитной вопны при падении волны
под углом к границе раздела сред
1.5.1. Введение C3). 1.5.2. Уравнение Максвелла в приближе-
приближении заданного поля C4), 1.5.3. Поворот волнового вектора в
среде C5). 1.5.4. Падение пространственно неоднородного
светового пучка в линейную среду C6). 1.5.5. Заключение
C8).
§ 1.6. Поляризация электромагнитного поля в линейной среде
1.6.1. Введение C8). 1.6.2. Параметры, характеризующие
эллиптически поляризованную электромагнитную волну C8),
3
5
11
И
12
19
25
32
33
38
179

1.6.3. Распространение эллиптически поляризованной волиы
i в линейной среде D0). 1.6.4. Заключение D1).
Заключение 41
Г л а в а 2. НЕЛИНЕЙНОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ СВЕТА С АТОМОМ 42
Введение 42
§ 2.1. Нелинейные атомные восприимчивости 44
2.1.1. Введение D4). 2.1.2. Диаграммная техника для нели-
нелинейной атомной восприимчивости D7). 2.1.3. Примеры раз-
различных кубических восприимчивостей D9). 2.1.4. Нелиней-
Нелинейные восприимчивости высших порядков E2). 2.1.5. Устра-
Устранение секулярных членов в нерезонансной нелинейной воспри-
восприимчивости (S3). 2.1.6. Расчеты нерезонансной нелинейной
восприимчивости E4). 2.1.7. Заключение E7).
§ 2.2. Резонансные нелинейные атомные восприимчивости 58
2.2.1. Введение E8). 2.2.2. Влияние заселенностей уровней
на нелинейные восприимчивости E9). 2.2.3. Физический
смысл вещественной и мнимой частей нелинейной восприим-
восприимчивости F2). 2.2.4. Заключение F3).
§ 2.3. Гиперполяризуемость атомных уровней 64
§ 2.4. Многофотоиное возбуждение и нелинейная ионизация атомов 65
2.4.1. Введение F5). 2.4.2. Условия реализации процессов
многофотонной ионизации F6). 2.4.3. Многофотонная иони-
ионизация атомов F7). 2.4.4. Прямой процесс многофотонной
ионизации атомов F9). 2.4.5. Вероятность многофотонного
возбуждения G1).
Заключение 72
Глава 3. НЕЛИНЕЙНО-ОПТИЧЕСКИЕ ЯВЛЕНИЯ В АТОМАРНЫХ ГАЗАХ 74 ,
Введение 74
§ 3.1. Основы теории взаимодействия интенсивного света с атомар-
атомарным газом 74
3.1.1. Введение G4). 3.1.2. Упрощающие предположения и
приближения G5). 3.1.3. Уравнения Максвелла в нелинейной
среде G7). 3.1.4. Условие фазового синхронизма (80).
3.1.5. Заключение (81).
§ 3.2. Высшие оптические гармоники 82
3.2.1. Введение (82). 3.2.2. Классификация основных процес-
процессов (82). 3.2.3. Вторая гармоника падающего излучения (84).
3.2.4. Третья гармоника (85). 3.2.5. Осуществление фазового
синхронизма в газе (87). 3.2.6. Ограничивающие и конкури-
конкурирующие эффекты (90). 3.2.7. Возбуждение второй гармоники
в газах в присутствии постоянного электрического поля (99).
3.2.8. Возбуждение второй гармоники в газах в присутствии
постоянного магнитного поля A00). 3.2.9. Возбуждение выс-
высших гармоник в газах A01). 3.2.10. О практической реализации
процесса возбуждения гармоник в газах A02). 3.2.11. Возбуж-
Возбуждение гармоник в других средах A03). 3.2.12. Заключение
A04).
§ 3.3. Вынужденное комбинационное рассеяние 105
3.3.1. Введение A05). 3.3.2. СКР в атомарной среде A05).
3.3.3. Вынужденное испускание фотонов A07). 3.3.4. Свойства
180
ВКР A08). 3.3.5. Комбинационные частоты при ВКР A09).
3.3.6. Линейный режим возбуждения ВКР A13). 3.3.7. Экспо-
Экспоненциальный режим возбуждения ВКР A15). 3.3.8. Насыщение
процесса ВКР A16). 3.3.9. Однофотонное поглощение как кон-
конкурирующий процесс A17). 3.3.10. Возбуждение ВКР немоно-
немонохроматическим излучением A19). 3.3.11. Вынужденное гипер-
гиперкомбинационное рассеяние A21). 3.3.12. ВКР из возбужденных
состоянии атомов A23). 3.3.13. ВКР в других средах A25).
3.3.14. ВКР в нелинейной оптике и квантовой радиофизике
A26). 3.3.15. Заключение A28).
§ 3.4. Связанные волны
3.4.1. Введение A29). 3.4.2. Связь волн в среде с квадратичной
нелинейностью A29). 3.4.3. Четырехволновые взаимодействия
A31). 3.4.4. Когерентное антистоксово комбинационное рас-
рассеяние A32). 3.4.5. Когерентное двухфотоиное излучение A34).
3.4.6. Возбуждение суммарной частоты A35). 3.4.7. Соотно-
Соотношения Мэн ли — Роу и условия фазового синхронизма при четы-
рехволновом взаимодействии A36). 3.4.8. Тензорные свойства
кубической восприимчивости при четырехволновых взаимо-
взаимодействиях в парах щелочных атомов A38). 3.4.9. Заключение
A39).
§ 3.5. Нелинейная рефракция
3.5.1. Введение A39). 3.5.2. Явление нелинейной рефракции
A40). 3.5.3. Распространение светового луча в нелинейной
среде A43). 3.5.4. Стационарная самофокусировка света A44).
3.5.5. Неустойчивость процесса самофокусировки света A47).
3.5.6. Элементарные процессы, приводящие к зависимости
показателя преломления от напряженности поля световой
волны A48). 3.5.7. Нелинейная рефракция при нестационар-
нестационарном воздействии внешнего поля на среду A51). 3.5.8. Самофо-
Самофокусировка лазерного излучения в других средах A52). 3.5.9. За-
Заключение A53).
§ 3.6. Изменение поляризации сильной световой волны
3.6.1. Введение A54). 3.6.2. Уравнение для напряженности
волны нелинейной поляризации A56). 3.6.3. Самовращение
эллипса поляризации сильной падающей волны в среде A57).
3.6.4. Индуцированная оптическая анизотропия A59). 3.6.5. Ин-
Индуцированный дихроизм и гиротропия A59). 3.6.6. Индуци-
Индуцированный дихроизм в молекулярных газах A62). 3.6.7. Поля-
Поляризационная нелинейная спектроскопия A62). 3.6.8. Заключе-
Заключение A63).
§ 3.7. Нелинейное поглощение света
3.7.1. Введение A63). 3.7.2. Вероятность двухфотонного погло-
поглощения A64). 3.7.3. Насыщение нелинейного поглощения A65).
3.7.4. Коэффициент нелинейного поглощения A66). 3.7.5. Связь
коэффициента нелинейного поглощения с сечением поглощения
A67). 3.7.6. Заключение A69).
Заключение
ПОСЛЕСЛОВИЕ
СПИСОК ОБОЗНАЧЕНИЙ
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
129
139
154
163
169
171
174
175
181