Text
                    FOUNDATIONS OF LASER
SPECTROSCOPY
STIG STENHOLM
RESEARCH INSTITUTE FOR THEORETICAL PHYSICS
UNIVERSITY OF HELSINKI
HELSINKI, FINLAND
A Wiley-Interscience Publication
John Wiley & Sons
New York  Chichester • Brisbane  Toronto • Singapore

С. СГЕНХОЛЬМ ОСНОВЫ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ Перевод с английского канд. физ.-мат. наук В.В. ТЯХТА под редакцией д-ра физ.-мат. наук, проф. В.С. ЛЕТОХОВА Москва «Мир» 1987
ББК 22.344 С79 УДК 535.3 + 621.375 Стенхольм С. С79 Основы лазерной спектроскопии: Пер. с англ. — М.: Мир, 1987. — 312 с., ил. В книге известного финского физика С. Стенхольма с единой точки зрения рассмотре- ны задачи стационарной лазерной спектроскопии — взаимодействие атомов с бегущей или стоячей волной, насыщение поглощения, многофотонные переходы, пересечение уровней, внутридоплеровское разрешение в различных схемах, резонансная флуоресцен- ция и многие другие. Специальные главы посвящены теории лазера, рассмотрению роли флуктуаций излучения в нелинейной спектроскопии и квантованию электромагнитного поля. Книга может служить учебным пособием для студентов и справочным пособием для активных исследователей. Для студентов н аспирантов, а также для специалистов, применяющих методы лазер- ной спектроскопии в научных исследованиях. 1704050000 — 364 С-------------------71 _ 87, ч. 1 041(01) — 87 ББК 22.344 Редакция литературы по физике и астрономии Учебное пособие Стиг Стенхольм ОСНОВЫ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ Заведующий редакцией проф. А. Н. Матвеев. Зам. зав. редакцией С. М. Жебровский. Научный редактор Л. И. Третьякова. Мл. научный редактор В. И. Аксенова. Художник А. В. Дементьева. Художественный редактор К. В. Радченко. Технические редакторы Л. С. Тимофеева, В. Н. Ефросимова. Корректор Е. А. Валуева. ИБ № 5769 Подписано к печати 27.07.87. Формат 60x84/i«. Бумага офсетная № 1. Гарнитура тайме. Печать офсетная. Объем 9,75 бум.л. Усл.печ.л. 18,14. Усл.кр.-отт. 18,37. Уч.-изд.л. 16,04. Изд. № 2/4557. Тираж 4000 экз. Зак. 5794. Цена 2 р. 20 к. Набрано в издательстве «Мир» на фотонаборном комплексе «Компьюграфик» 129820, ГСП Москва, l-й Рижский пер., 2. Тульская типография Союзполиграфпрома при Государственном комитете СССР по делам издательств, полиграфии и книжной торговли. 143200, Можайск, ул. Мира, 93. © 1984 by John Wiley & Sons, Inc. All Rights Reserved. Authorized translation from English language edition published by John Wiley & Sons, Inc. © перевод на русский язык, «Мир», 1987
ПРЕДИСЛОВИЕ РЕДАКТОРА ПЕРЕВОДА В последние годы на русском языке было опубликовано не- сколько книг по лазерной спектроскопии. Большинство из них имеют монографический характер и предназначены для подго- товленного читателя, знакомого с основами квантовой механи- ки, физики лазера и лазерной спектроскопии. Обычно такие мо- нографии посвящены какому-либо одному направлению лазерной спектроскопии: нелинейной лазерной спектроскопии сверхвысо- кого разрешения (без доплеровского уширения) [1, 2], различным методам лазерной спектроскопии высокой чувствительности (не- линейная спектроскопия рассеяния света [3], лазерная оптико- акустическая спектроскопия [4], лазерная резонансная фотоиони- зационная спектроскопия [5] и т. д.), ее аналитическим примене- ниям [6, 7], когерентным методам в спектроскопии [8]. В то же время читатель, особенно начинающий, нуждается в первую очередь в вводных монографиях, которые в сжатой фор- ме давали бы общее представление об основах. Недавно появи- лась такая монография по экспериментальным методам спектро- скопии [9J; она получила признание у советского читателя. Введе- нием в теоретические основы лазерной спектроскопии может служить предлагаемая читателю книга проф. С. Стенхольма, ди- ректора Института теоретической физики Университета в Хель- синки. В книге последовательно изложены теоретические основы ла- зерной спектроскопии. Рассматриваются лазерная спектроскопия без доплеровского уширения, когерентные и многофотонные эф- фекты при резонансном взаимодействии лазерного излучения с двух- и трехуровневыми системами, а также проблемы, связан- ные с флуктуациями когерентного светового поля в лазерной спектроскопии.
6 ПРЕДИСЛОВИЕ РЕДАКТОРА ПЕРЕВОДА Все эти вопросы автор разбирает подробно и ясно и, можно сказать, с большим педагогическим мастерством. После изуче- ния их читатель может обратиться к руководству по эксперимен- тальной лазерной спектроскопии [9], а уже затем, для более об- стоятельного изучения конкретных методов лазерной спектро- скопии и ее применений, к монографиям [1—8], которые введут читателя в круг реальных исследований. В. С. Летохов ЛИТЕРАТУРА 1. Летохов В.С., Чеботаев В.П. Принципы нелинейной лазерной спектроско- пии. — М.: Наука, 1975. 2. Раутиан С.Г., Смирнов Г.И., Шалагин А.М. Нелинейные резонансы в спектрах атомов и молекул. — Новосибирск: Наука, 1979. 3. Ахманов С.А., Коротеев Н.И. Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеяния света. — М.: Наука, 1981. 4. Жаров В.П., Летохов В.С. Лазерная оптико-акустическая спектроскопия. — М.: Наука, 1984. 5. Летохов В. С. Лазерная фотоионизационная спектроскопия. — М.: Наука, 1986. 6. Сверхчувствительная лазерная спектроскопия/ Под ред. Д. Клайджера. — М.: Мир, 1986. 7. Лазерная аналитическая спектроскопия/ Под. ред. В.С. Летохова. — М.: Наука, 1986. 8. Лазерная и когерентная спектроскопия/ Под ред. Дж. Стенфельда. — М.: Мир, 1982. 9. Демтредер В. Лазерная спектроскопия. Основные принципы и техника экс- перимента/ Пер. с англ. — М.: Наука, 1985.
ПРЕДИСЛОВИЕ К РУССКОМУ ИЗДАНИЮ Эта книга была написана как дополнение к более специализиро- ванным исследованиям в области лазерной физики. Я чувство- вал, что необходим подробный и основательный учебник, кото- рый помог бы студентам в приложении общих принципов кван- товой механики к задачам лазерной спектроскопии. Содержание известных книг по квантовой механике может лишь в ограничен- ной степени ответить на возникающие при этом вопросы. Я очень рад, что книга выходит в русском издании. Надеюсь, что и на русском языке она послужит введением и основой для более глубокого изучения лазерной спектроскопии. Особое удов- летворение я испытываю по той причине, что результаты моего труда становятся легкодоступными для многих активных иссле- дователей в СССР. Я рад продолжению длительных и продук- тивных контактов с научным сообществом в вашей стране, из которой я получил так много творческих импульсов и идей для собственных исследований. Целью этой книги является изложение основ теории, необхо- димых для конкретных вычислений в задачах лазерной спектро- скопии. Эта теория была разработана в 60-е и 70-е годы и до та- кого уровня, что большая часть главных вопросов уже сейчас решена: при написании книги многие технические детали и целые области приложений даже не обсуждались, чтобы текст не стал чрезмерно усложненным и громоздким. С тех пор возникли но- вые приложения лазеров в атомной и молекулярной физике, по- явились даже абсолютно новые направления исследований. Не- смотря на это, изложенная в книге теория достаточна, на мой взгляд, для того, чтобы быть основой для дальнейшего изучения лазерной спектроскопии. Новые вопросы и приложения не по- требовали изменения фундаментальных понятий теории. Вместе с тем в лазерной физике произошли и другие измене- ния. Прогресс в лазерной технологии привел к быстрому разви-
8 ПРЕДИСЛОВИЕ К РУССКОМУ ИЗДАНИЮ тию таких отраслей, которые переживали еще свое младенчество во время написания этой книги. В частности, в тексте я лишь упомянул об оптической бистабильности, а сейчас это уже разви- тый и технически важный раздел. Другой пример активно разви- ваемых идей — использование теории динамического хаоса в квантовой электронике. Развитие сверхточных измерений, напри- мер для детектирования гравитационных волн, и систем опти- ческой обработки информации привели лазерные эксперименты к тому пределу, где на поведении наблюдаемых величин сказыва- ются фундаментальные квантовые флуктуации. Это послужило возрождению интереса к квантовому описанию оптического из- лучения, существенно отличающемуся от полу классического под- хода, в основном принятого в этой книге. Все эти вопросы остались вне рамок «Основ лазерной спект- роскопии», но они ни в коей мере не противоречат изложенным результатам, а лишь дополняют их. Подробное рассмотрение этих и других задач потребовало бы не одной книги. Поэтому я предлагаю на суд читателей эту книгу такой, как она есть, — она дает основу для дальнейшего продвижения в области лазер- ной физики, где новые и более сложные вопросы возникают по- стоянно, и представляет мою точку зрения. В заключение я хотел бы выразить искреннюю признатель- ность переводчику книги на русский язык д-ру Виктору Тяхту за внимательное изучение и физического, и математического содер- жания. Его комментарии были весьма полезны, а исправление многих опечаток английского издания послужило улучшению текста. Хельсинки, Стиг Стенхольм 10 марта 1986 г.
ПРЕДИСЛОВИЕ Эта книга создавалась для того, чтобы ознакомить читателей с теоретическими идеями, необходимыми для проведения конкрет- ных расчетов в задачах лазерной спектроскопии. Формулировка основных положений теории тесно связана с экспериментальны- ми реалиями. Некоторые из задач решены подробно, с описани- ем необходимых методов расчета. В тех случаях, когда решение можно получить в аналитическом виде, я стремился к двуединой цели — чтобы читатель мог сам провести необходимые выклад- ки и с то же время понять физический смысл результатов. По моему убеждению лишь такой подход позволяет приблизиться к пониманию связи упрощенных моделей и эксперимента. В пер- вую очередь книга предназначается начинающим теоретикам и экспериментаторам, еще не имеющим достаточного опыта кон- кретных вычислений. Поэтому мы приводим очень подробные промежуточные формулы, излишние для более умудренного в математических преобразованиях читателя. Хотелось бы, чтобы после прочтения книги читатель смог самостоятельно получать результаты, используя простые модельные предположения и приближения. Правда, обычно этого недостаточно — требуется и численный расчет. От читателя потребуется знание классической электродинами- ки и нерелятивистской квантовой теории. Желательно также предварительное знакомство с феноменологической теорией ла- зеров. Упоминая различные типы лазеров, я не буду останавли- ваться на их особенностях. Поэтому, если книга будет использо- ваться в качестве основы для курса лекций, то лектору понадо- бится привлечь дополнительный материал для описания реаль- ных систем. Центральными в книге являются гл. 1 и 2. В первой главе определены основные понятия электродинамики и квантовой ме-
10 ПРЕДИСЛОВИЕ
ПРЕДИСЛОВИЕ II ханики. В частности, подробно рассмотрены уравнения для мат- рицы плотности и физическая интерпретация различных релакса- ционных членов. Во второй главе обсуждается отклик среды на влияние сильного поля. Изучив эту часть книги, читатель может по своему усмотрению выбирать интересующие его главы. Для удобства мы приводим схему логических связей между различ- ными разделами. К гл. 3 можно обращаться по ходу изучения книги. Здесь рас- смотрены физические основы действия лазера. Вопросы, относя- щиеся к лазерной технике, не обсуждаются. В гл. 4 рассмотрены некоторые стандартные задачи лазерной спектроскопии. Различные разделы этой главы независимы. Их можно читать в любом порядке. Учет в теории флуктуаций лазера обсуждается в гл. 5. Эта область обширна, хотя лишь недавно ее стали активно исследо- вать. Я хотел дать читателю основные представления о возника- ющих здесь задачах. Как известно, спонтанное излучение может быть корректно описано лишь в рамках квантовой электродинамики. Некоторые ее элементы и главные следствия обсуждаются в гл. 6. Для бо- лее полного изучения следует обратиться к другим источникам. Эта книга задумывалась как учебник, поэтому все библиогра- фические ссылки выделены в специальные разделы. Я указывал лишь на те публикации, которые имели важное историческое значение или непосредственно дополняют изложенный материал. Кроме того, приведены ссылки на монографии и обзоры, отра- жающие современное состояние рассматриваемых вопросов. Библиография в конце книги расположена в алфавитном поряд- ке, причем каждая работа сопровождается указанием раздела, где она упоминалась. Большая часть процессов, традиционно относящихся к нели- нейной оптике (в том числе КАРС, параметрическая генерация и т. д.), в книге не рассматриваются. То же относится и к эффек- там распространения излучения в нелинейных средах и переход- ным процессам. Не нашли своего места в книге и такие техниче- ские вопросы лазерной физики, как многомодовая генерация, устройство резонаторов и т. п. Многофотонные процессы, нахо- дящие применение в лазерной химии и разделении изотопов, об-
12 ПРЕДИСЛОВИЕ суждаются очень кратко. В частности, не рассматривается влия- ние континуума состояний. Я хотел бы поблагодарить своих коллег и друзей, с которы- ми работал многие годы. Особое чувство признательности я ис- пытываю к проф. У. Лэмбу (мл.) за предоставленную возмож- ность работать вместе с ним. Рукопись прочитали полностью или частями проф. Дж. Эберли, доктора А. Бамбини, Р. Сало- маа, И. Яванайнен, а также М. Линдберг. Всем им большое спа- сибо за ценные замечания и исправления. Хельсинки, Финляндия Октябрь 1983 Стиг Стенхольм
ГЛАВА 1 ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 1.1. ВВЕДЕНИЕ Лазер — это генератор электромагнитного излучения, непо- средственно использующий энергию возбуждения вещества. Для описания активной среды лазеров требуется квантовомеханиче- ский подход, так как источником этой энергии обычно являются возбужденные внутренние состояния атомов или молекул. Толь- ко недавно был создан лазер на свободных электронах. Лазер — это источник оптического излучения с хорошо определенными фазовыми соотношениями, т. е. аналог электромагнитных гене- раторов в других диапазонах длин волн. Это привело к появле- нию термина квантовая электроника, хотя само световое поле в большинстве случаев может описываться классически. Достижения спектроскопии последних лет в основном связаны с использованием лазеров. Даже для классической линейной спект- роскопии лазеры оказались идеальными источниками света, но принципиально новые эффекты проявились за счет концентрации огромной световой интенсивности в узком частотном диапазоне — родилась нелинейная спектроскопия. В этой книге мы в основном рассмотрим те аспекты лазерной спектроскопии, которые связаны с нелинейным взаимодействием поля и вещества. Однако сегодня это столь широкая область, что мы вынуждены ограничить круг обсуждаемых вопросов. Есть много книг по нелинейной оптике, где можно найти разбор задач о распространении света в нелиней- ной среде и нелинейном смешивании частот, приводящем к генера- ции в среде новых волн. Мы этих вопросов рассматривать не бу- дем. Из-за этого в книге даже не упоминается о многих важных спектроскопических методах. В частности, мы не рассматриваем комбинационное рассеяние и его обобщения в нелинейном случае.
14 ГЛАВА 1 Заметим, однако, что результаты гл. 4 могут быть основой для об- суждения многих таких задач. В книге мы часто будем моделировать квантовый объект систе- мой с малым числом энергетических уровней. Понятно, что для атомов такой подход легко оправдать. В то же время плотность энергетического спектра молекул может быть столь велика, что да- же в задачах лазерной спектроскопии потребуется рассматривать большое число уровней. В этом случае основные положения теории не изменяются, но конечный результат часто может быть получен лишь с помощью численных методов. Ситуация еще более услож- няется для спектроскопии твердых тел. Поэтому мы в основном будем иметь в виду приложения к атомам в газе. Сильные поля могут разрушать связанные состояния электро- нов, что приводит к ионизации атомов и молекул. Это явление име- ет важные приложения, такие, как детектирование частиц и лазер- ное разделение изотопов. Но и переходы под действием света меж- ду уровнями дискретного спектра и состояниями ионизационного континуума мы также не будем рассматривать. Описание в низшем порядке зависящей от времени теории возмущений не представляет сложностей, но более полное рассмотрение увело бы нас слишком далеко от предлагаемого в книге подхода. В этой главе излагаются основные сведения, необходимые для формулировки задач лазерной спектроскопии. Мы рассмотрим классическое описание полей излучения и квантовое описание сре- ды. Основное внимание уделено микроскопическому подходу к свя- занным состояниям, в котором феноменологически учитываются различные физические процессы. Рассматриваемые физические яв- ления весьма разнообразны, и многие из них лишь упоминаются. Некоторые утверждения не так просто обосновать и они часто ос- нованы на эвристическом или прагматическом подходе. Пусть чи- татель не беспокоится, если те или иные аргументы поначалу пока- жутся ему неубедительными. Если основанные на них результаты и в дальнейшем не развеют сомнений, то работы, перечисленные в конце этой главы, помогут внести ясность. Основные приложения нашего предварительного рассмотре- ния содержатся в гл. 2. Здесь излагаются основы нелинейной ла- зерной физики. После изучения этой главы читатель может по своему усмотрению избрать интересующие его главы: они неза- висимы друг от друга. В качестве путеводителя на с. 10 книги мы привели схему логических связей между главами.
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 15 1.2. КЛАССИЧЕСКОЕ ОПИСАНИЕ ПОЛЕЙ ИЗЛУЧЕНИЯ Общность электромагнитных и оптических явлений стала понят- на после того, как Максвелл получил свои уравнения, описываю- щие распространение излучения. Электромагнитные колебания с фиксированной частотой (в радиодиапазоне) скоро стали повсед- невным средством в технике связи, но источником оптического излучения по-прежнему оставались нагретые тела. Напряжен- ность электромагнитного поля таких тепловых источников была случайной функцией времени, свет был некогерентным. Само по- нятие оптической когерентности казалось иллюзорным и даже несколько фантастическим. В то же время обыкновенный радио- передатчик излучает когерентные волны. Ситуация изменилась с появлением лазера, действие которого можно описывать как излучение классического осциллятора. Ис- пускаемый при этом когерентный свет характеризуется опреде- ленной фазой. Те эксперименты по оптической дифракции, кото- рые были очень сложны с тепловыми источниками света, при использовании лазерных источников уже не вызывают затрудне- ний. Лучшим примером может быть развитие голографии. Лазерные исследования полностью подтвердили, что для ос- нования физической оптики достаточно уравнений Максвелла. При больших амплитудах лазерного электромагнитного поля можно использовать классическое описание. Поле характеризует- ся амплитудой и фазой, для которых применимо волновое урав- нение. Начнем с уравнений Максвелла VXE=-^B, (1.1) ot VXH = j + ^D, (1.2) V*D = p, (1.3) V*B = 0. (1.4) Здесь E, D и H, В — соответственно электрические и магнитные поля, р — плотность заряда, a j — плотность тока. Если под р понимать лишь плотность свободных зарядов, то источником поляризации Р являются заряды, связанные в нейтральных ча-
16 ГЛАВА 1 стицах. При этом имеем D = е0Е + Р, (1.5) намагниченностью М в немагнитной среде можно пренебречь и тогда получаем В = МоН. (1.6) Для большинства задач нелинейной спектроскопии источником в уравнениях Масквелла является индуцированная полем поляриза- ция, которую и требуется определить в различных физически ин- тересных случаях. Из уравнений (1.1) и (1.4) видно, что поля Е и В можно пред- ставить в виде Е = - - v<p, (1.7а) В = V X А. (1.76) Векторный и скалярный потенциалы А и определяются неод- нозначно. При одновременном изменении потенциалов А' = А + Vx , (1.8) <Р=<Р--^Х, (1-9) где x(r, t) — произвольная калибровочная функция, поля не изме- няются. В задачах, связанных с излучением, калибровка выбира- ется в виде наложения некоторого дополнительного условия на потенциалы. В частности, для нерелятивистских вычислений ока- зывается удобным условие V • А = 0. (1.10) Это так называемая кулоновская калибровка, которой мы и бу- дем пользоваться всегда1*. Ее преимущество состоит в том, что уравнение (1.3) переписывается для потенциала <р в форме V2<p = - —, (1.11) ___________ £о 11 В релятивистских задачах удобнее пользоваться лоренцевой калибровкой д
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 17 Отсюда получаем закон Кулона для потенциала неподвижных зарядов. В результате электромагнитного взаимодействия из за- ряженных частиц образуются нейтральные — главные объекты спектроскопии. Обобщений, связанных с наличием ионов, мы рассматривать не будем. В квантовой химии образование атомов и молекул рассматривается на основе потенциалов, представля- ющих собой решения уравнения (1.11) для системы точечных за- рядов q., имеющих координаты Г,.. При этом плотность зарядов есть д(г) = Е/уДг — Г(). Решение для статического потенциала хорошо известно: <112> Исключив из уравнений Максвелла вклад этого потенциала, для полей излучения имеем V • Е = О, v • В = 0. (1.13) Поля, всюду удовлетворяющие условию (1.13), называются по- перечными. В задачах спектроскопии электромагнитное поле, приводящее к образованию нейтральных частиц, и поле излучения, вызываю- щее переходы между внутренними состояниями, удобно разде- лить. Недостаток этого приема состоит в нарушении реляти- вистской инвариантности — он применим лишь в выделенной, лабораторной, системе координат. Но энергии связи обычно столь малы, что у нас никогда не возникнет необходимости рас- сматривать релятивистские эффекты. Из уравнений (1.1) и (1.2) с учетом (1.5) и (1.6) получаем ^2 VX(VXE)=-V2E=-/Io—(Р + е0Е); (1.14) at здесь мы использовали и (1.13). Получено уравнение, описываю- щее волну, распространяющуюся со скоростью с — (£омо)~1/2 и в то же время имеющую источник — осциллирующий дипольный момент Р. Рассмотрим точечный осциллирующий диполь Р = qx8(r), (1.15) находящийся в начале координат. Излучение, наблюдаемое в на- правлении п, вызывается лишь поперечной компонентой Р, т. е. 2—504
18 ГЛАВА 1 Рх= <?[х - fl(fl-x)]S(r) = -<j[fl х(й X x)]fi(r). (1-16) Поле излучения на больших расстояниях R в момент времени t определяется как (1.17) v 4тг К где, с учетом задержки, X вычисляется в момент времени t — R/c. Выражение (1.17) является решением (1.14) с источни- ком (1.15). Магнитное поле определяется как н=-/-^Л (1Л8) 4тгс R Плотность потока энергии, т. е. вектор Пойнтинга, имеет вид S = Е X Н Отсюда видно, что дипольное излучение направлено по п и име- ет интенсивность, пропорциональную (П х х)2ос sin2 6, где д — угол между Пих. Легко определить полную излучаемую мощность a2u Ixl2 W = IS • da ------5---- f sin2 9R2do> d cos 0 J (4тг)2с7?2 J Это легко запоминающаяся формула (двойки наверху, тройки внизу) для осциллирующего диполя1*. Для решения (1.14) в объеме заданной формы введем собст- венные функции, т. е. решения уравнений V2U„(r) + k2U„(r) = 0, (1.21) 11 Мы выделили множитель 1/4тге0, который нужно заменить единицей в гаус- совой системе единиц.
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 19 и граничные условия, определяемые рассматриваемой системой. Функции Un называют собственными функциями резонатора. Их можно выбрать поперечными, т. е. V-U„ = 0. (1.22) Собственные функции образуют базис в пространстве векторных функций, определенных в выбранном резонаторе. В частности, мы можем разложить электрическое поле Е(г,г) = ЕЕл(г)ил(г), п где коэффициенты разложения, амплитуды En(t), находятся из условия ортогональности , ч / J3rE(r, z) • U„(r /[Ц(г)]2^г Если собственные функции нормированы на единицу, знамена- тель в (1.24) можно опустить. Для пустого резонатора, когда Р — 0, уравнение (1.14) для En(t) дает (1-23) (1-24) ~En(l) + Q2En(t) = 0, (1-25) где угловая частота определена как а„ = с|к„|. (1.26) Мы будем всюду использовать термин «частота» именно для угловой частоты. Если б не было потерь, поле En(t) осциллировало бы без за- тухания. Если же для поля существует характерное время зату- хания т, то феноменологически это можно учесть следующим об- разом: Ел(/) = Ел(0)е±'п»'е-'/2т. (1.27) Отсюда получаем уравнение ^Еп = -Q2„En(t) + ^£„(0 + ^„(О- (1-28) dr т 4т Если затухание мало, т. е. добротность осциллятора й Qn = -^-^Qnr (1.29)
20 ГЛАВА 1 велика, то (1.28) эквивалентно уравнению ~En{t^-AtEn{t) + «Х(0 = о. (1.зо) Член, описывающий потери, — лишь малая поправка, поэтому можно предположить, что допустимо феноменологическое обоб- щение изначальных уравнений. Для этого в (1.14) нужно под- ставить член, содержащий (1/т)(д/дт). При сильном затухании это приближение неприменимо. Каковы дополнительные граничные условия — во многих случаях несущественно. Поэтому решение (1.21) удобно выбрать в виде плоских волн, нормированных в ящике объемом V. При этом Un имеет вид U„(r) = ^e'k"-r. (1-31) Векторы «(Х„) определяют два перпендикулярных направления поляризации, удовлетворяющие условию поперечности e(Xn)-k„ = O. (1.32) Если потребовать выполнения периодических граничных усло- вий, то векторы кл могут иметь лишь значения где Lx, Ly, Lz — размеры ящика, а пх, пу, nz — целые числа. Для микроволнового излучения такое рассмотрение нефор- мально: ящиком может быть реальный металлический резона- тор. Для идеального металла поле не может иметь тангенциаль- ных компонент на поверхности, так как это вызвало бы появле- ние тока. Если ящик имеет прямоугольные стенки, расположен- ные так, как показано на рис. 1.1, то для собственных функций легко найти следующее: Ux(x, у, z) = Axcos-y-n . 77 . 77 Xxsm—nyy sin — n7z > Ly (1-34) Uy(x, у, z) = Aysin-£-n IT 7T Xxcos—nyysm — nzz, ^z (1-35) U2(x, у, z) = Azsin-^-nx . 7T 7T x sin—nvy cos—nzZ. L” L<_ (1.36)
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 21 РИС. 1.1. Схема резонатора с прямоугольными металлическими стенками. Раз- меры сторон L , I. , и А. соответственно. Собственные моды определяются век- торными функциями U(r), которые находятся из условия равенства нулю танген- циальных составляющих поля на граничных поверхностях. Непосредственная подстановка показывает, что граничные усло- вия удовлетворяются Ц(х,0, z) = Ux(x, Ly, z) = 0, (1.37) Ц(х,0, с) = U:(x, Ly, z) = 0 (1.38) и аналогично для всех остальных поверхностей. При таком вы- боре решения нормальные составляющие не исчезают. Волновые векторы имеют вид Существование условия поперечности (1.22) эквивалентно нали- чию одного соотношения между компонентами вектора А — (А , А , А ) У’ В резонаторах более сложной формы собственные функции не
22 ГЛАВА 1 такие простые, как (1.34) — (1.36), но принцип их определения тот же. Если один из размеров ящика, например Lz, устремить к бес- конечности, то в этом направлении граничные условия не накла- дывают. Решение преобразуется в экспоненту ехр(/£.г) и резона- тор превращается в волновод. Такие устройства часто применя- ются в микроволновых системах. В микроволновых генераторах и усилителях (мазерах) метал- лические резонаторы используют как резонансный контур. Но длина волны в оптическом диапазоне столь мала, что замкнутые металлические резонаторы использовать нельзя. Оптический ге- нератор (лазер) стал возможен, когда в качестве резонатора до- гадались использовать интерферометр Фабри — Перо. Условие резонанса в плоскопараллельном интерферометре Фабри — Перо (рис. 1.2, а) заключается в том, что после про- РИС.1.2. а — Идеальный резонатор Фабри — Перо с плоскими зеркалами. Вол- на повторяет сама себя после полного прохода расстояния 2L. б — Реальный ре- зонатор Фабри — Перо (обычно со сферическими зеркалами). Распределение ин- тенсивности поля в поперечном направлении — гауссовское. Величина перетяжки луча а определяется поперечным размером области максимальной фокусировки.
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 23 хождения волны в одном и в другом направлениях фаза не дол- жна изменяться. Отсюда получаем 2kL = 2тгн, т. е. на длине ре- зонатора должно укладываться целое число полуволн L = n-, (1.41) а частоты определяются соотношением йл = ^н. (1-42) Здесь мы учли, что к — 2тг/Х. Для исключения дифракционных потерь нужен плоскопарал- лельный резонатор с бесконечными поперечными размерами. Энергию поля можно аккумулировать во внутренней области, если зеркала сделать фокусирующими. При этом поле основной моды имеет гауссово распределение в поперечном направлении и фокусируется в область каустики радиуса а в резонаторе (рис. 1.2, б). Здесь поперечное распределение определяется как Е(г) а е-г2/а2. (1.43) Поперечные моды высшего порядка имеют более сложное поперечное распределение амплитуды поля (см., например, рис. 1.3). В большинстве случаев ниже мы будем рассматривать близ- кую к оси резонатора область г < а, где зависимостью (1.43) можно пренебречь, считая поле однородным. Таким образом, будем считать, что моды (собственные функции) резонатора имеют вид Un(z) = ][^$ink„z, (1.44) где кп = Qn/c. Кроме того, для поля возможны два направления поляризации. Какая-либо одна из поляризаций лазерного излуче- ния может быть выделена с помощью окон Брюстера или поля- ризаторов. Введение в резонатор пассивной поглощающей среды, одно- родной по объему, приводит к релаксации (см. диссипативный член в (1.30)). Даже потери на металлических стенках могут быть приближенно описаны одним параметром т. Это же время включает в себя характеристики зеркал (для лазеров) — пропу- скание и дифракционные потери за счет конечности радиуса. По-
24 ГЛАВА 1 РИС. 1.3. Поперечные моды оптического резонатора имеют в распределении ин- тенсивности один, два или более максимумов в перпендикулярном оси сечении. тери зависят от модовой структуры. У поперечных мод больше- го порядка значительная доля энергии сконцентрирована дальше от оси резонатора, при этом увеличиваются и потери. Поэтому часто бывает удобно определить релаксационные параметры тл отдельно для каждой из мод. Более детальный анализ этого во- проса можно найти в работах, перечисленных в заключительном разделе этой главы. 1.3. КВАНТОВОЕ ОПИСАНИЕ ВЕЩЕСТВА Мы рассматриваем воздействие лазерного излучения на среду, состоящую из атомов и молекул. Их спектр содержит и дискрет- ные значения, соответствующие связанным состояниям, и энер- гетический континуум свободных ионных состояний (рис. 1.4). Соответствующие волновые функции получаются при решении стационарного уравнения Шредингера с кулоновским потенциа-
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 25 РИС. 1.4. Плотность дискретных атомных уровней увеличивается при приближе- нии к ионизационному пределу, выше которого состояния образуют континуум. лом (1.12). Мы всюду будем рассматривать лишь дискретные уровни энергии, поэтому описание спектроскопических свойств ионов и нейтральных частиц различаться не будет. Запишем гамильтониан атома в виде #ат= ЕЮДХфЛ (г-45) п В задачу лазерной спектроскопии входит исследование воздейст- вия на такую систему монохроматического излучения частоты 9 (или нескольких частот 0;). Бором были введены условия резо- нанса, определяющие уровни (с энергией Ei и Ef), между которы-
26 ГЛАВА I ми возможны переходы: h&t = Е{—Е,. (1.46) Так как расстояние между разными парами атомных уровней обычно не равны друг другу, то условия резонанса могут быть выполнены лишь для ограниченного числа переходов, а все остальные уровни можно не рассматривать. Это существенно упрощает структуру уровней гамильтониана, и в лазерной спект- роскопии обычным является приближение, в котором среда предполагается состоящей из двух-, трех- или N-уровневых си- стем. (В этом смысле говорят, например, о двухуровневых ато- мах.) Как мы уже говорили, переходы в ионизационный конти- нуум мы не рассматриваем. Временная эволюция в квантовой механике описывается уни- тарным оператором, что приводит к сохранению вероятностей. Например, при разложении произвольной волновой функции атома по собственным функциям гамильтониана (1.45), И) =LQ(0|<p„>, (1.47) и за счет унитарности в любой момент времени выполняется соот- ношение £|С„(ОГ = 1- (1-48) и Однако, рассматривая лишь ограниченную часть спектра, это ус- ловие мы использовать не можем. Покажем это на примере. Пусть двухуровневая система (1 — 2) на рис. 1.5 резонансна внешнему полю. Спонтанный распад, как и другие физические причины, может приводить к переходам заселенностей с уровня 1 на уровень а и с уровня 2 — на Ь, поэтому вероятность в под- системе 1 — 2 не сохраняется. Описание распада, обычно экспо- ненциального во времени, состоит в феноменологическом обоб- щении уравнений Шредингера. Запишем его вначале без всяких предположений: (1.49) а уравнения для амплитуд Cn(t) дополним релаксационными чле- нами ihjtCn(t) = ^finmCm(t)-ih-ynCn(t). (1.50)
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 27 РИС. 1.5. Если состояния ! 1) и 12> распадаются на ненаблюдаемые уровни а и Ь с постоянной скоростью, распад может быть описан экспоненциальным во вре- мени убыванием вероятностей заселенности уровней II) и 12). Коэффициенты Нпт — матричные элементы полного гамильто- ниана в базисе собственных функций атомного гамильтониана °’45) Нпт = ^п\Н\^т). (1.51) Присутствие релаксационных коэффициентов ул в уравнении (1.50) обеспечивает экспоненциальный распад заселенности |С„(г)|2 = е^"'|С„(0)|2 (1.52) в том случае, когда нет связи между состояниями I - Очевид- но, что уравнение (1.50) не сохраняет вероятности. Подчеркнем, что такое описание возможно лишь в тех случаях, когда распад происходит на уровни, не входящие в число выделенных, взаи- модействующих за счет резонансного внешнего поля. Если же, например, заселенность уровня 1 (рис. 1.5) переходит и на уро- вень 2, то подобное обобщение уравнения Шредингера непра- вильно.
18 ГЛАВА 1 Задача нахождения собственных функций и собственных зна- чений для атома упрощается при учете симметрии относительно начала координат. При этом угловой момент является хорошим квантовым числом, и собственные функции гамильтониана в ко- ординатном представлении имеют вид <r[m, /, »> = Y^^R^r). (1-53) Здесь Y'p— сферические функции, отвечающие значению углового момента'12 = Й2/(/ + 1) и его проекции / = hm. Аналитические выражения для радиальной волновой функции R„(r) известны в некоторых простых случаях, например для атома водорода. В этом случае энергия зависит только от главного квантового чис- ла. Для более сложных атомов вырождение по / снимается, но все же каждый уровень вырожден с кратностью (2/ + 1), где подуровни можно характеризовать квантовым числом т. В сильном внешнем поле и это вырождение снимается за счет эф- фектов Штарка или Зеемана. Схематически энергетический спектр атома показан на рис. 1.6. На самом деле атомный спектр существенно усложняется за счет спинов электронов и ядра, спин-орбитального взаимодейст- вия и других эффектов. Однако это не мешает нам рассматри- вать простые модельные системы нескольких уровней, связан- ных внешним гармоническим полем, — сложность состоит лишь в идентификации избираемых уровней. Для молекулярных спект- ров эта задача еще более усложняется, так как в рассмотрение нужно включать также колебательные и вращательные кванто- вые числа. Для описания взаимодействия электромагнитного поля с ве- ществом можно использовать векторный потенциал A(r, t). В со- ответствии с принципами квантовой механики уравнение Шре- дингера для частицы во внешнем поле, определяемом, как в (1.7), величинами Аир, записывается в виде 1 д — (р - <?А)2 + q<p ф(г, t) = t), (1-54) где р = —/AV есть оператор импульса. Умножив обе части (1.54) на exp(iqx/b), приходим к новому уравнению 1 2 <9 1 2^(Р - - <?Vx) + qq> - q-^x е'чх/л^(г, t).
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 29 РИС. 1.6. Схема атомных состояний с сериями уровней 5, Р, D и /. Показаны некоторые из разрешенных оптических переходов. = zA—-e'vx/h^(r, г). dt т (1.55) Если это уравнение сравнить с преобразованиями (1.8) и (1.9), то легко убедиться, что изменение волновой функции по закону з(.'(г, г) = ехр + t) h уР(г, Г), (1.56) соответствует калибровочному преобразованию потенциала.
30 ГЛАВА 1 Введенное в (1.54) взаимодействие квантовой системы с по- лем позволяет развить общую теорию переходов между атомны- ми уровнями. Размеры атома а0 обычно гораздо меньше длины волны света (X > а0), поэтому единственное, что важно, это ди- польное взаимодействие, и сила перехода определяется в первую очередь матричным элементом для дипольного момента. Далее, считая атом точечным, его положение можно описывать коор- динатой центра масс R. Электрическое поле в этой точке опреде- ляется производной -А, а магнитное поле в используемом приб- лижении переходов не вызывает. Для дальнейшего упрощения удобно выбрать калибровочную функцию в виде Х(г,г)= -A(R,r)*r. (1.57) При этом векторный потенциал исключается, так как A+Vx(r, 0 = 0, (1.58) а оператор взаимодействия определяется как - <7~jX = <7Г‘А = (1.59) т. е. имеет привычный вид взаимодействия диполя с электриче- ским полем, причем qx = ц есть величина дипольного момента. Мы пришли к выводу, что дипольное приближение позволяет ис- пользовать классическое взаимодействие (1.59) в уравнении Шре- дингера. Преобразование (1.56) является унитарным, причем ве- личина х зависит от г — это оператор. Известно, что какие бы унитарные преобразования не проводились с волновыми функ- циями, наблюдаемые величины не изменяются. При любом вы- боре такого преобразования вычисления должны дать одинако- вые результаты. В нашем случае это утверждение эквивалентно тому, что физические величины не зависят от выбора калибров- ки для электромагнитного поля. Все сказанное сохраняет силу лишь в том случае, если рас- сматривается полный набор волновых функций, т. е. все атом- ные уровни. Если же ограничиться лишь набором состояний, эф- фективно взаимодействующих с полем, то результаты могут оказаться зависимыми от избранного метода описания потенци- ала. Возникающие здесь вопросы довольно сложны, и мы не бу- дем на них подробно останавливаться. В дальнейшем мы будем использовать взаимодействие в виде (1.59), но без подробного
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 31 обоснования. Заметим только, что сама форма дипольного взаи- модействия достаточно убедительно свидетельствует в пользу его применимости для описания дипольных переходов между связанными состояниями. Если дипольный момент является хорошим квантовым чис- лом, то взаимодействие (1.59) приводит к переходам между та- кими уровнями, для которых (т, I, и|ег|т', Г, п') Ф 0. (1.60) Отсюда следуют правила отбора для дипольных переходов Д/ = ±1, (1-61) Дт = 0, 7г-переходы, (1.62) Дт = ±1, ст-переходы. (1.63) Геометрия эксперимента определяет, какие именно из переходов (1.62), (1.63) индуцируются излучением. В частности тг-переходы возможны для линейно поляризованного света, а ст-переходы для света с поляризацией по кругу (левой или правой). В некоторых случаях, если атом взаимодействует с полями вполне определен- ной поляризации, оказывается возможным выделить последова- РИС. 1.7. Если на атом действует монохроматическое поле с фиксиро- ванной поляризацией, можно пренеб- речь всеми уровнями, кроме тех, ко- торые близки к условиям резонанса. Эти уровни образуют лестницу пере- ходов.
32 ГЛАВА I тельность уровней [£’I, Е2, Ev . . . ], таких, что каждый из них взаимодействует лишь со своими ближайшими соседями, напри- мер Е2 с Et и Е3 (рис. 1.7). Каждый из уровней £) есть подуро- вень некоторого вырожденного состояния. Поляризация поля позволяет определить, какой именно из подуровней участвует в возбуждении. Простейший пример, когда вырождение не услож- няет схемы уровней, — это тг-переходы из синглетного основно- го состояния. За счет правил отбора из всех вышележащих со- стояний возбуждаются лишь подуровни с т = 0. 1.4 МАТРИЦА ПЛОТНОСТИ Один из постулатов квантовой механики состоит в том, что лю- бую систему можно описать с максимальной полнотой, задав ее волновую функцию li/'). Всякой физической величине соответст- вует эрмитовский оператор А, среднее значение которого <Л> = <^ИН>. (1.64) Так как наблюдаемые значения определяются средними типа (1.64), предсказать результат одного конкретного измерения не- возможно, точно так же, как невозможно по этому измерению восстановить вид волновой функции. Таким образом, проверка предсказаний квантовой механики требует проведения измерений с ансамблем систем, каждая из которых приготовлена в состоя- нии li/'). Мы неявно предполагаем, что измерение (1.64) может быть проведено в любой момент времени t. Поэтому наблюдаемые средние параметрически зависят от t и могут изменяться во вре- мени. Используя разложение li/*) по состояниям выделенного ба- зиса (1.47), получаем <A(t))=LC*(t)Cn.(t)Ann. (1.65) пп' где матричные элементы оператора А определяются выраже- нием Апп' = (1.66) Поэтому, наблюдаемые величины могут быть лишь билиней- ными функциями амплитуд состояний системы. Выполнение этого условия является необходимым требованием квантовоме-
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 33 ханического описания. В отличие от классической физики этим определяется возможность интерференции между различными уровнями и волновые свойства материи. В идеальном спектроскопическом эксперименте с полем дол- жен взаимодействовать лишь один атом (или молекула). По- давляющая часть экспериментов бесконечно далека от этого иде- ала, так как для получения наблюдаемого сигнала требуется большое число частиц. Лишь недавние успехи в области сверх- чувствительной лазерной спектроскопии позволили исследовать единичные атомы, но пока это очень редкое исключение. Таким образом, мы всегда получаем наблюдаемые величины как ре- зультат усреднения по макроскопическому числу квантовых си- стем. Но и в реальном эксперименте, стремясь извлечь информа- цию об одной частице, мы, во всяком случае, должны использо- вать очень разреженные газы, в которых свойства частиц не из- меняются из-за взаимодействия между ними. Но даже если это так, обычно не удается создать ансамбль частиц в одинаковых состояниях, т. е. вклады в сигнал от каждой из них могут быть различными. Поэтому мы говорим об усреднении по ансамблю частиц, находящихся в разных состояниях. Но именно в такой постановке задачи возможна проверка предсказаний квантовоме- ханических расчетов. При этом выбор невзаимодействующих ча- стиц представляет собой статистический ансамбль, описывае- мый квантовомеханическими средними. Статистическая механика вводит понятие ансамбля в том случае, когда неизвестно точное состояние исследуемого объек- та. Для описания ансамбля используется матрица плотности (статистический оператор) р. Если известна матрица плотности, то можно определить и все наблюдаемые средние. Атомная спектроскопия исследует свойства отдельных атомов, но для по- лучения наблюдаемого эффекта требуется проводить измерения с большим числом независимых частиц. Поэтому для рассматри- ваемых нами задач лазерной спектроскопии естественно привле- кать аппарат матрицы плотности. Рассмотрим ансамбль из N частиц. Пусть z-я частица нахо- дится в состоянии li/M). Квантовомеханическое среднее операто- ра А в этом состоянии есть 1/4 а результат статистиче- ского усреднения по всему ансамблю дает для наблюдаемой ве- 3—504
34 ГЛАВА I ЛИЧИНЫ 1 N L<*(W(0>- (1-67) J i=i Здесь результат усреднения представлен в виде суммы по всем частицам, составляющим ансамбль. Разложение по базису ||рл> определяется коэффициентами С„(1) = <ФЯ|^> • (1.68) Переходя в (1.67) к базису !<?„>, имеем i nn' = 1^Рп'пАпп' = ^рА. (1.69) пп' Здесь мы определили новую матрицу 1 * _____ (1-70) 1 /=1 Эта матрица называется усредненной по ансамблю матрицей плотности, или статистической матрицей. Пока мы определили матрицу плотности в конкретном пред- ставлении, но зависимость от выбора базиса можно исключить, если заметить, что рп,п — это матричные элементы оператора, который сам по себе от представления не зависит. Введем опера- тор |^')><^(')|> относящийся к /-й частице, и усредним его по ан- самблю следующим образом: ____ 1 N Р=ЙЖ=77 (1-71) J i-.l Очевидно, что оператор р уже не зависит от выбора базиса (см. рис. 1.8). Его матричные элементы в представлении <рп совпада- ют с рп,п из (1.70) 1 " <фл-1р1фл> = у Е <фл-14'(,)><4'(')|фп> /=1 1 N = „ I W>* = Pn-n- (1.72) / = 1
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 35 РИС. 1.8. Ансамбль независимых квантовых систем можно представить набором единичных векторов в гильбертовом пространстве. Каждый из векторов соот- ветствует одному из состояний ансамбля. Такой набор векторов состояния в квантовом случае является аналогом точки в фазовом пространстве для класси- ческой статистической механики. Гильбертово пространство реальных систем имеет большую, а часто и бесконечную размерность. Для простоты мы взяли лишь три измерения. Другая сложность состоит в том, что векторы состояний в квантовой механике — комплексные величины, а значит, каждая компонента в гильбертовом пространстве задается двумя числами. . Матрицу плотности можно представить и в другом виде. Рассмотрим для этого состояния 1^'Ъ, в которых могут нахо- диться частицы ансамбля. На эти состояния не накладывается каких-либо ограничений, в частности они могут быть неортого- нальными и даже совпадать. Обозначим через Na число состоя- ний |^“)> среди всех W волновых функций При суммиро- вании уже не по частицам, а по разным состояниям имеем lLNa = N. (1.73) а Теперь в сумме (1.71) можно выделить одинаковые слагаемые и
36 ГЛАВА 1 ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 37 перейти к суммированию по состояниям. Тогда находим р“^Ем^(в)Х^(в)1 а = (1.74) а По сравнению с (1.71) мы определили матрицу плотности, сум- мируя операторы !/(“>> </(“>1 по состояниям одной частицы, а не по всем частицам, но при этом учли статистический вес N Р(а) = ^. (1.75) Полный статистический вес нормирован на единицу: £Р(а) = 1. а Введем теперь проекционный оператор п = IxXxl (1.76) Свое название он получил из-за того, что его воздействие на произвольную волновую функцию 1/> сводится к выделению компоненты 10 в направлении 1х> в гильбертовом простран- ствс П|/> ='<хН>1х>- (1.77) Здесь 1х> предполагается нормированным на единицу. Тогда очевидно, что П2 = IxXxIxXxl = П. (1.78) Таким образом,многократное воздействие проекционного опера- тора не изменяет результат (1.77). Если состояние описывается волновой функцией 10, то вероятность при измерении найти ча- стицу в состоянии 1х> дается выражением <^|П|^> = |(/|х>|2, (1.79) т. е. среднее значение оператора П определяет вероятность засе- ленности состояния 1х>. Применяя (1.69) при А = П, находим <п> = Spnp = £(ф„|хХх1р1фи> = L <х1р|<р„Х<рл1х> = <Х|Р|Х>- (1-80) Таким образом, если ансамбль описывается матрицей плотности р, то ее диагональный матричный элемент <х 1р1х> определяет вероятность найти систему в состоянии 1х>. Воспользуемся теперь представлением р в виде (1.74) и поста- вим вопрос: какова вероятность найти систему в состоянии |0*>>, т. е. в одном из состояний, использованных для определе- ния матрицы плотности? В общем виде <^^|рН<Р'> = ЕР(аШ<а)|^>>|2. (1.81) Поэтому, в тех случаях когда состояния 10<">> между собой не- ортогональны, нет простой связи между вероятностью и величи- нами Р(а). Если же выбранные 10(">> ортогональны, то <^>|phO = W- (1.82) Таким образом, величины Р(а) могут рассматриваться как ве- роятности только в том случае, когда состояния орто- гональны. В противном случае Р(а) служат лишь формальными статвесами векторов 10'>>, использованных для определения р. Пример. В эксперименте мы имеем дело с ансамблями, содержа- щими огромное число частиц. Здесь же мы рассмотрим отчасти искусственный пример, который, однако, иллюстрирует общие сформулированные утверждения. Возьмем ансамбль, состоящий всего из трех двухуровневых частиц. Предположим, что их вол- новые функции следующие: |0)\ = ±_ [11 1Ф(2)) =W'”) = “/=•[ Л- ' Jl 11J ' /2 111 /10 L -31 (1.83) Тогда матрица плотности имеет вид 1 ( 1 р ~ 3(2 ±[И 7 30 7 19 (1-84) Поскольку 1/(||> = 1/(2|>, первые два слагаемых в сумме (1.84) можно объединить (при этом статистический вес будет равен 2). Однако вероятность при измерении обнаружить систему в состо- янии (1/V2)[1, 1] не равна 2/3, так как третье состояние 1/(3)> не
38 ГЛАВА I ортогонально первым двум. Если правильно вычислять эту веро- ятность, то <i85> Вероятность найти систему в состоянии I + ) = [1, 0] можно получить двумя способами. Во-первых, это просто матричный элемент ри в (1.84). А во-вторых, можно ввести проекционный оператор на состояние I + > "I (т> и непосредственные вычисления приведут, естественно, к тому же результату (П> = Тг Пр = £ = ( + |р| + >. (1.87) Мы ввели матрицу плотности, рассматривая ансамбль ча- стиц, каждая из которых находилась в определенном состоянии 10, т. е. в так называемом чистом состоянии. Весь же ан- самбль находится в смешанном состоянии, для которого можно усмотреть непосредственную аналогию с функцией распределе- ния в классической статистической механике. При этом гильбер- тово пространство соответствует фазовому пространству в клас- сической физике (см. рис. 1.8). Однако можно показать, что опи- сание с помощью матрицы плотности — самый общий метод рассмотрения одной частицы, провзаимодействовавшей с другой физической системой (со «всей остальной вселенной»). Если все- ленная описывается полным набором состояний {!£ >(, то пол- ная волновая функция после взаимодействия есть Н> = ЕОлЖЛ (1.88) так как набор векторов I <р„ > I > образует базис в пространстве «частица + все остальное». Матрица плотности частицы есть р = WXV'I, (1.89) где никакое усреднение пока не проводится. Система находится в «чистом состоянии». Это следует уже из того, что р есть проек- ционный оператор, т. е. удовлетворяет условию Р2 = Р, (1.90)
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 39 а оно выполнимо только в том случае, когда р определяется без статистического перемешивания состояний. Во многих случаях нас интересуют лишь свойства подсисте- мы, базис которой 1<рл>. При этом совершенно не важно, какие изменения произошли в остальном мире, базис которого —1£м>. В случае классической статистики это соответствует маргиналь- ному распределению вероятностей по п‘>. Вероятность нахождения полной системы в состоянии (п, д) определяется как <vn|<S>IQI%> = |спм12- (191) Если же распределение вероятностей по £ несущественно, то нужно просуммировать (1.91) по д. Тогда вероятность нахожде- ния подсистемы в состоянии <рп дается выражением (<рп|Е<Шию = ElcJ2- (L92) д д Можно определить редуцированную матрицу плотности р = Е <«>IU = Е1фя>Есямс;мш (из) д пп' Д Этот оператор действует в гильбертовом пространстве частицы, имеющем базис 1«?л). Чтобы представить р в виде, аналогич- ном матрице плотности (1.74), воспользуемся понятием ансам- бля частиц. Для этого формально определим состояние Ес„» |д> = ^==. (1.94) ,/ElG/ V п Заметим, что знаменатель здесь необходим для нормировки со- стояний I д>, так как из (1.88) имеем для коэффициентов СЛ(х ус- ловие = ElQJ2 = 1. (1.95) 11 В математической статистике маргинальное (частное) распределение опре- деляет вероятность реализации лишь некоторых параметров системы независимо от значений всех лругих параметров. — Прим, перев.
40 ГЛАВА I Вероятность измерения квантового числа д в состоянии I ф) есть (1-96) р(р) = Licj2. п Теперь мы можем переписать (1.93) в виде Р = ££СЛМ1ФЛ><<РЛ'К?Л д пп' (1-97) £сл^фл>£<фл-|сл*м = У р ( д ) -2---п-------- 7 } Eicj2 п = LIm>p(m)</4 д Мы получили требуемый результат — редуцированная матрица плотности наблюдаемой частицы в ненаблюдаемой вселенной может быть записана в виде усредненной по ансамблю матрицы плотности (1.74). Каждая из частиц такого фиктивного ансамбля находится в одном из чистых состояний (1.94), которые пред- ставляют собой нормированные проекции 10 на векторы 1^>. Статистический вес каждого состояния 1д> определяется величи- ной Р(д), т. е., согласно (1.96), квантовомеханической вероятнос- тью наблюдения 1£м> в состоянии I ф). Так самым естественным образом квантовая механика позволяет перейти к понятию ан- самбля частиц; при этом ненаблюдаемые степени свободы опре- деляют те состояния 1д>, которые могут быть реализованы в малой подсистеме. Пусть оператор А действует только на состояния подсисте- мы Тогда средние значения этого оператора в состоянии (1.88) можно записать в виде <л> = <^|Л|ф> = £ £слмс^<ФлИ|фл,><^|^> п'п ц’ц = LAnnLCn\Cnil=SpAp, пп' ц где мы использовали определение (1.93). Таким образом, если оператор А зависит только от внутренних переменных, то, что- бы найти его среднее значение, достаточно знать редуцирован-
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 41 цую матрицу плотности р , которая полностью определяет со- стояние подсистемы. Отметим то обстоятельство, что оператор р не соответству- ет, вообще говоря, никакому чистому состоянию , которое мож- но было бы представить в виде суперпозиции состояний \<рп). В то же время, если рассматривать полный базис I $₽„> |£^>, состоя- ние 10> (1.88) является чистым. 1.5. ФИЗИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА МАТРИЦЫ ПЛОТНОСТИ Описание временной эволюции в квантовой механике зависит от выбора представления. В частности, в представлении Гейзенберга от времени зависят операторы наблюдаемых величин. Так как матрица плотности определяется амплитудами состояний, она за- висит от времени в представлении Шредингера. Уравнение, опре- деляющее эту зависимость, легко получить из уравнения Шредин- гера, если его записать в виде (1.50). Используя определение (1.70), для матричных элементов матрицы плотности получаем ihjtcn.c* = ihcn*±c, + ihcn±c* = - с„.с^нтп) - th^{yn. + y„)cn.c*. m (1.98) Это уравнение справедливо для одной частицы. Предположим те- перь, что рассматривается ансамбль, каждая из частиц которого описывается одним и тем же гамильтонианом Н и одинаковыми распадными ширинами у. Тогда уравнение (1.98) легко усредняет- ся по ансамблю, причем произведение амплитуд переходит в мат- ричные элементы р. Релаксационная матрица Г определяется вы- ражением <Фп|Г|Фт) = (1-99) Тогда сразу запишем искомые уравнения в операторном виде /Л^р = [Я,р]-/Ц(Гр + рГ). (1.100) В разд. 1.6 мы еще вернемся к обсуждению более сложных релак- сационных процессов, изменяющих вид уравнения для р.
42 ГЛАВА 1 Обсудим теперь более подробно связь матрицы плотности с наблюдаемыми величинами физической системы. Так как средние значения операторов определяются квадратичными формами ам- плитуд состояний (1.65), они должны быть линейными функциями матричных элементов рп,п (1.69). Диагональный матричный элемент pnn(t) в любом представле- нии определяет вероятность заселения состояния !<?„>, которое описывается квантовым числом п (см. 1.80). Эта вероятность из- меняется со временем, так как эволюция системы приводит к изме- нению всех наблюдаемых величин. Предполагается, что в идеаль- ном (мысленном) эксперименте мы можем произвести измерение сколь угодно быстро. Аналогично мы можем вычислить и средние значения других наблюдаемых операторов. Например, дипольный оператор, вхо- дящий во взаимодействие (1.59), имеет среднее значение (ц> = Sp(erp) = е£<и|г|п'>рп7г. (1.101) пп' В это среднее дают вклад только те матричные элементы <л1г1л'>, для которых состояния пип’ удовлетворяют диполь- ным правилам отбора (1.61) — (1.63). Именно в таком смысле нужно понимать часто употребляемое выражение, что эти мат- ричные элементы есть дипольный момент атома. Пример. Рассмотрим двухуровневую систему (рис. 1.9). Пусть матричный элемент < 11г12> не равен нулю, а матрица плотности имеет вид Диагональные матричные элементы рн и р22 определяют соот- ветственно заселенность уровней 1 и 2. Умножив р(7 на полное чис- ло атомов N, мы получим число атомов на уровнях 1 и 2 в ансам- бле. Среднее значение дипольного момента есть <р> = <ег) = е(г12р21 + г21р12) = 2e(Rer12Rep21 - Imr12Imp21). (1.103) Фаза дипольного матричного элемента г12 определяется относи- тельной фазой волновых функций состояний 1 и 2 гп =/ч>1(г)г<р2(г)<13т. (1.104)
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 43 РИС. 1.9. «Двухуровневый атом», у которого состояния связаны ненуле- вым дипольным матричным элемен- том. Функции и <рг обычно выбирают действительными, т, е. г12 — тоже действительное число. Тогда (1.103) можно переписать в виде (/О = ^г12(р21 + Pia)- (1.105) Имея это в виду, и можно говорить, что р12 — дипольный мо- мент системы. Во многих задачах мы будем для простоты выбирать мат- ричные элементы гп,п действительными. В тех случаях, когда это ограничение не используется, результаты можно легко обоб- щить. При рассмотрении систем, содержащих более чем два уровня, возникает вопрос о мультипольных операторах более высокого ранга. Они являются тензорами, которые можно разложить по сферическим функциям У]" • Для данного I имеется (2/ + 1) ком- поненты, случай I = 1 соответствует вектору, например диполь- ному моменту g = ег. Квадрупольный оператор Q(l = 2) может быть представлен эрмитовской матрицей 3 X 3 с нулевым сле- дом. Очевидно, что такие матрицы имеют 5 независимых пара- метров. В трехуровневой системе, где уровень 2 дипольно связан с уровнями 1 и 3, матричный элемент р13 позволяет определить все средние значения компонент квадрупольного оператора. По- этому иногда говорят, что р13 — квадрупольный матричный эле- мент. Это не совсем точное выражение, во-первых, потому, что элементы матрицы плотности определяют лишь средние значе- ния квадруполя, а не его матричные элементы, а во-вторых, все 5 независимых компонент нельзя выразить одним числом.
44 ГЛАВА 1 Высшие мультиполи определяются через элементы матрицы плотности большей размерности. На возможность описания мультипольного взаимодействия здесь мы лишь указали, так как для задач спектроскопии, рассматриваемых нами, в подавляю- щем большинстве случаев основным является дипольное взаимо- действие. Формальное решение уравнений (1.100) можно записать в виде p(t) = e~iH,/hp($)eiH,/h, (1.106) если в правой части (1.100) пренебречь членом, пропорциональ- ным Г. Зависимость от времени среднего значения оператора А определится как <Л(г)> = Sp^p(z) = Sp Ae~iH,/hp{Q)eiH,/h. (1.107) Так как след произведения матриц инвариантен относительно операции циклической перестановки, то <Л(Г)> =8р[е'я'/АЛ<Г'"'/Ар(0)] = Sp(AH(r)p(O)), (1.108) где AH(t) — оператор А в гейзенберговском представлении. Та- ким образом зависящие от времени наблюдаемые могут быть вычислены и в шредингеровском, и в гейзенберговском представ- лениях. Заметим, что в последнем случае матрица плотности не зависит от времени. Результаты вычислений с матрицей плотности включают как усреднение, связанное с вероятностным характером квантового описания, так и статистическое усреднение по возможным значе- ниям ненаблюдаемых параметров. Если удается решить уравне- ние для матрицы плотности, то ее диагональные элементы опре- деляют эволюцию вероятности заселенности соответствующих состояний. Через недиагональные элементы выражаются сред- ние значения мультипольных матричных элементов, которые часто связаны с основными наблюдаемыми величинами. Одно из главных достоинств использования формализма мат- рицы плотности — простота физической интерпретации резуль- татов. В следующем разделе мы покажем на частных примерах, как можно реализовать и другое полезное свойство матрицы
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 45 плотности — возможность феноменологически включать в урав- нения для рт, релаксационные члены, описывающие самые раз- ные физические явления. 1.6. РЕЛАКСАЦИОННЫЕ ЧЛЕНЫ В УРАВНЕНИИ ДЛЯ МАТРИЦЫ ПЛОТНОСТИ Мы уже выяснили физический смысл элементов матрицы плот- ности. Покажем теперь, как с учетом этого можно обобщить уравнения для рт, в разных случаях. Распад на ненаблюдаемые уровни. Этот случай уже рассмат- ривался нами, и уравнение (1.98) содержит релаксационные чле- ны в виде ^Р„п' = + ••• • (1.109) При этом эволюция заселенности описывается экспоненциаль- ным законом Р„„(Оаехр( — ynt) , что непосредственно связано со спонтанным испусканием фотонов. Их число можно оценить из (1.109); оно пропорционально y„p„n{t). Следовательно, измерив интенсивность спонтанного излучения, мы можем определить и заселенность распадающихся уровней. Спонтанный распад на уровни подсистемы. Уравнений (1.109) недостаточно для описания выделенной системы уровней, если между ними происходят спонтанные переходы. Рассмотрим простейший случай (рис. 1.10). Заселенность верхнего уровня пе- реходит на нижний и при этом для р22 имеем ^022 = ~Гр22- (1-110) Пока мы учли только член ухода, но условие сохранения полной вероятности требует, чтобы заселенность нижнего уровня воз- растала. Поэтому член прихода может быть записан в виде ^Рп = Гр22- (1-111) Релаксация нсдиагональных элементов требует более детального квантовомсханпчсского анализа. Можно показать, что при спон-
46 ГЛАВА 1 РИС. 1.10. «Двухуровневый атом», верхнее состояние которого спон- танно распадается на нижнее со скоростью Г. тайном распаде в системе (рис. 1.10) релаксация недиагонального элемента происходит со скоростью, вдвое меньшей, чем для диа- гонального элемента: d 1 , = ~ 2ГРи + (Ы12) Скорость, спонтанного распада вычисляется в квантовой элек- тродинамике. Она выражается через частоту перехода Ег — Е\ = Лш21 и матричный элемент дипольного момента меж- ду уровнями g21 следующим образом: 1 4 /Х221^! 4тге0 3 йс3 (1.113) Если некоторый уровень распадается в несколько конечных состояний, то для диагональных элементов скорости ухода и прихода суммируются. Например, для системы уровней, изобра- женной на рис. 1.11, имеем 4рп = - Е Г(1 *)рц + •• к-2 = Г(1 ^)Р11 + .... (1.114) Эволюция недиагональных элементов требует более тщательно- го анализа. Описание спонтанного распада в рамках квантовой электро- динамики мы рассмотрим в гл. 6. А пока нам будет достаточно изложенного здесь феноменологического подхода.
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 47 РИС. 1.11. Полная скорость спонтанного распада уровня 11> есть сумма скоро- стей по всем возможным каналам I/ = 2.5>. Вероятность того, что заселен- ность с первого уровня перейдет на /-й, распределена пропорционально скоро- стям переходов. Столкновительное тушение активных уровней. Столкнове- ние исследуемого в спектроскопическом эксперименте атома с другими частицами может привести к изменению его внутренне- го состояния. В частности, возможны переход на ненаблюдае- мый уровень (т.е. не относящийся к выделенной подсистеме уровней, связанных резонансными внешними полями) или даже ионизация. В этом случае говорят о тушении взаимодействия с излучением, поскольку такие атомы фактически становятся не- наблюдаемыми. Используется также термин сильные столкнове- ния. Если столкновения происходят независимо, тушение можно рассматривать как случайный пуассоновский процесс. Вероят- ность «выживания» частицы на определенном уровне зависит от времени как е'1', где у — скорость ухода с данного уровня. Если
48 ГЛАВА 1 ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 49 p0(t) — матрица плотности в ансамбле без столкновений, то за счет тушения она изменяется следующим образом: р(') = e“%(z). (1.115) Тогда уравнение для р выглядит так: J-p(') = -yp(t) + e~y,-^p0(t). (1.116) Для второго слагаемого в правой части (1.116) можно использо- вать уравнение (1.100), т.е. сильные столкновения описываются одинаковой константой 7 для всех матричных элементов. Эффекты слабых столкновений. Оптически активный атом, сталкивающийся с другими частицами, нельзя считать изолирован- ным. При столкновении гамильтониан атома изменяется, т. е. из- меняется и положение энергетических уровней (рис. 1.12). Частота перехода шпт становится функцией времени. Рассмотрим случай достаточно медленного, адиабатического, изменения частоты. Это означает, что для внешнего зондирующего поля резонанс опре- деляется лишь частотой в данный момент времени t, а не преды- сторией столкновения. Пренебрежем всеми иными источниками изменения матрицы плотности. Тогда для недиагонального элемента имеем ^Рпт = hwnm{t)pnm. (1-117) РИС. 1.12. За счет взаимодействия сближающихся при столкновении атомов энергетические уровни сдвигаются. Поэтому частота перехода шпш становится функцией времени. Решение этого уравнения можно записать в виде Рит(') = еХР /\т(Т) dr Рпт(!о) 'о = е 'о)еХр -i f‘&unm(r) dr p„m(t0), 'о (1.118) (1.119) где мы выделили постоянный вклад в wnm(Z), т. е. частоту перехода изолированного атома (шпт - шпт(1 — ± <»)) и Дм = w (z) — w “"Tim пт \ • / пт Каждое столкновение характеризуется и своими геометрически- ми факторами (прицельным параметром, относительной ориента- цией и т. п.), и внутренним состоянием сталкивающихся частиц. Однако в эксперименте мы вновь имеем дело лишь с усредненными по ансамблю наблюдаемыми. Поэтому определим величину е~а как усредненный по всем возможным столкновениям сомножи- тель, входящий в (1.118): exp dr (1.120) ПО возможным столкновениям Рассмотрим эволюцию во времени одного из атомов. Пусть за время от tQ до Z] он ни с каким атомом не сталкивался, в момент tx испытал столкновение, и от Z, до t вновь не взаимодействовал с другими частицами. Предполагаем, что длительность одного столкновения гораздо меньше других характерных временных ин- тервалов, в частности среднего времени между столкновениями Т. Вероятность не испытать столкновения в промежутки времени (Zo, /]) и (Zp t) есть соответственно ехр[-(tx - tQ)/T] и ехр[-(Z - - г1)/7']. Вероятность столкновения за малый промежуток вре- мени tx 4- /] + dt есть dP = dt/T, поэтому вероятность ровно одного столкновения за время (z0, Z) есть ( exp [—(Z, — Го)/7] • dP exp [—(t — tJ/T] = = (t — tQ)/T exp [—(t — t0)/T]. Нам нужно усреднить выражение для матрицы плотности (1.118) по всем возможным реализациям движения атома, в том числе и по количеству столкновений. Ограничимся сначала лишь тем случаем, когда за (tn, t) происходит ровно одно столкновение. 4—504
50 ГЛАВА 1 Тогда для решения уравнения (1.117) имеем Рии(0 = Xe-'“"",('1-'o)e_('i-'o)/7pnm(ro) = 1-^-^>РпМ, (1.121) где введен сомножитель е~‘в, возникающий при независимом усреднении по всем возможным столкновениям. Рассмотрим теперь случай, когда за промежуток (tQ, f) проис- ходит N столкновений. Так как мы рассматриваем столкновения с малой длительностью, хорошим приближением будет пуассо- новское распределение вероятности для числа столкновений 1 /1-t \N р =— -------12 e-((-<o)/r (1.122) nN\\Tj v ’ Здесь мы учли, что среднее число Столкновений есть (Г — t0)/T. При усреднении решения для матрицы плотности учет каждого из столкновений добавляет множитель (1.120) в выражение для p„m(f) (1.118). Таким образом, при условии, что произошло N столкнове- ний, имеем Pnm(f, АГ) = e-“-<'-'o>(^)\m(ro). (1.123) Осталось провести усреднение по числу столкновений, и тогда для усредненной матрицы плотности, используя вероятность PN (1.120) и выражение для pnm(t; N) (1.123), получаем Рит(')= L N) N = 0 °О 1 / t \ N __ .. X Е (е-)\.(<«) W=1 х 1 = exp —iw„m ~ пт >->о Т (1.124)
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 51 Эта функция удовлетворяет уравнению ,d— 1 dtРпт „ + • • . г пт (1-125) В общем случае среднее по столкновениям е~'в — это комплекс- ное число. Поэтому из (1.125) можно определить столкнови- телъный сдвиг резонансной частоты Ime (1.126) Среднее число столкновений в единицу времени Т~х пропорцио- нально числу частиц, другими словами — давлению газа, поэто- му величину ы'пт — шпт называют также сдвигом за счет давле- ния. Сбой фазы при столкновении приводит к появлению в урав- нении (1.125) и релаксационного члена Этот эффект называется уширением за счет давления. Если не- диагональные члены рпт релаксируют за счет спонтанного излу- чения со скоростью (1.109), то полная скорость распада с учетом (1.127) есть (1.128) Упт = 2 (У„ + Ym) + yph 1(У„ + Ут)- Качественно эффект дополнительного уширения можно пояснить следующим образом. Столкновения сбивают фазу осциллирую- щего дипольного момента атома в среднем через время Т (рис. 1.13). Спектр излучения определяется фурье-преобразованием этой временной зависимости, т. е. уширяется на величину поряд- ка . Выражение для yph (1.127) подтверждает эту оценку. Некогерентная накачка. Причиной появления атома или мо- лекул на зондируемых уровнях могут быть такие некогерентные процессы, как столкновения, возбуждение широкополосным не- лазерным излучением, химические реакции. Во всех этих случаях мы можем описать приход частиц на п-й уровень постоянной скоростью, т. е. ~ = А ' dtПП " (1.129)
52 ГЛАВА 1 РИС. 1.13. Случайный сбой фазы нарушает периодические осцилляции примерно через время между столкновениями Т. Спектр уширяется на величину порядка 7"1. в то время как уравнения для недиагональных элементов не из- меняются. Мы рассмотрели несколько примеров феноменологического обобщения уравнений для матрицы плотности за счет различных физических эффектов. Предполагая, что все они независимы, мы можем дополнить уравнение для матрицы плотности всеми об- суждавшимися членами аддитивно. При этом часто не выполня- ется условие сохранения нормировки, т. е. постоянства следа матрицы SPP = Ер„„- п 1.7. КОГЕРЕНТНОСТЬ И ДЕФАЗИРОВКА Если недиагональный матричный элемент рпт отличен от нуля, это означает, что некоторые из частиц ансамбля находятся в суперпо- зиционных квантовых состояниях, содержащих векторы 1рп> и 1^т>: 1Ф> = + • • •. (изо) Матричный элемент имеет вид Рпт = Wt, = |cncm|exp[i(^ - 0J] , (1.131) где введены фазы 0п и0т коэффициентов^ пст. Выражение (1.131) обращается в нуль не только при равенстве нулю одного из чисел сп или ст. Достаточно и того, чтобы разность фаз Д0 = 0П — вт име-
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 53 ла сильно отличающиеся значения и для разных частиц ансамбля была бы распределена равномерно. Неравенство нулю рпт возможно в тех случаях, когда между фа- зами разных частиц существует определенное соотношение, корре- ляция. Только при этом возможны интерференционные явления, связанные с перекрестными членами между разными компонента- ми атомного состояния (1.130). Иногда когерентностью называ- ют сами недиагональные элементы рпт, так как только при их от- личии от нуля можно наблюдать когерентные эффекты. В зависи- мости от частотного диапазона соответствующие матричные эле- менты называют оптической когерентностью (ыпт принадлежит видимой области спектра) или радиочастотной когерентностью (штп в радиодиапазоне). В последнем случае употребляется также термин зеемановская когерентность, так как эти частоты соот- ветствуют переходам между магнитными подуровнями атомных состояний. В предыдущем разделе мы рассмотрели пример столкновитель- ного сбоя фазы. Скорость затухания недиагонального матричного элемента (1.125) увеличилась на yph, в то время как уравнения для диагональных элементов не изменились. Такая дефазировка есть следствие любого физического процесса, по-разному воздействую- щего на разные частицы ансамбля. Возникающая релаксация не- диагонального элемента не связана с диссипативными явлениями, заселенность уровней не изменяется, но фазовая корреляция между ними нарушается. Впервые эти вопросы обсуждались в теории ядерного магнитного резонанса (ЯМР), откуда и пришла утвердив- шаяся ныне терминология для времен релаксации. А именно, для описания скорости диссипации энергии вводят временной параметр Т,, а для времени релаксации недиагональных элементов — пара- метр Т21~>. Так как релаксация когерентности может быть не связана с реальными диссипативными процессами (см. рис. 1.14), то ин- формацию о первоначальном возбуждении можно иногда восста- новить даже через большие времена. Такая возможность реализо- вана в эхо-экспериментах и в оптическом, и в радиодиапазонах. 11 Часто используются термины — время продольной релаксации Тх и время по- перечной релаксации Т2 (см. разд. 2.3). Принято также Г2-процессы разделять на однородные (Т2) и неоднородные (TJ) (см. гл. 3, § 1 в (4J). — Прим, перев.
54 ГЛАВА 1 РИС. 1.14. Набор первоначально ориентированных диполей расфазируется, если они начинают вращаться с разными скоростями. В момент времени среднее значение дипольного момента фактически релаксирует к нулю. Причиной дефазировки в рассмотренном выше примере были столкновения малой длительности, но во многих случаях постоян- ное воздействие возмущения приводит к диффузионному измене- нию фазы Д0 во времени. Пример. Рассмотрим случай, когда изменение функции рас- пределения фазы описывается диффузионным уравнением Если во всей системе первоначально была создана определенная фаза 0О, то W(i = O) = S(0-0o). (1.133) Решение уравнения (1.132) с начальными условиями (1.133) хорошо известно: №(&, t) = —к=е (в(1.134) jAirDt это означает, что фаза диффундирует и ее среднее значение есть SP=2Dr, (1.135) Фазовый множитель в выражениях типа (1.131) дает при усред- нении экспоненциальное затухание недиагонального элемента = е’0'. (1.136)
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 55 Заметим, что такая же зависимость от времени была получена нами и в другом случае (см. (1.124)). Однако это не общее свой- ство разрушения когерентности. Более сложные возмущения мо- гут приводить и к различным временным законам распада. Пусть мы приготовили систему в чистом состоянии 1Ф> = 2Х1фи>, (1.137) п а в качестве базиса выбрали собственные функции гамильтониа- на. Матрица плотности определяется как Рпт = V*, (1.138) т. е. может существовать много ненулевых когерентных недиа- гональных членов. Из-за возмущающего систему взаимодейст- вия на временах порядка Г, происходит дефазировка — сущест- венное уменьшение недиагональных элементов. Здесь мы вновь имеем дело с редуцированной матрицей плотности, так как си- стему больше нельзя описывать чистым состоянием. Если про- исходит только фазовая релаксация, через достаточно большое время вся информация о системе будет содержаться в функции распределения вероятностей рпп = I сп 12. Если рассматривать ан- самбль одинаковых многоуровневых систем, то в соответствии с принципами квантовой механики мы можем считать, что каждая из частиц находится в одном из состояний lsf>n> и при усреднении по ансамблю вероятность этого равна рпп. Таким образом, рас- сматривая асимптотически большие времена, когда когерент- ность разрушилась до пренебрежимо малого уровня, мы можем интерпретировать результаты квантовой механики с точки зре- ния классической теории вероятностей. На основании этого можно понять, почему для макроскопи- ческих объектов возможно классическое описание. Чем сложнее система, тем быстрее происходит фазовая релаксация. Поэтому для макроскопических систем времена Т2 крайне малы, и такие системы нельзя создать в суперпозиционном состоянии. Одной из причин фазовой релаксации может быть воздейст- вие на систему амплитудно-стабилизированного лазера. Как из- вестно, в этом случае фаза электрического поля случайно флук- туирует во времени. Рассмотрим этот пример подробнее. Запи-
56 ГЛАВА 1 шем амплитуду поля в виде Е = , (1.139) где <p(t) — случайная величина. Уравнение для матрицы плотно- сти двухуровневой системы записывается при этом в виде /Р22 = -Р^(^”Р12 - + • • • ’ (1.140) ‘Р21 = («21 - ‘У21)рц + - Р22) + • • • . (1.141) Здесь мы выписали уравнения только для двух матричных эле- ментов без тех членов, которые нас не интересуют. Получаемые из этих уравнений матричные элементы являются нелинейными функциями случайной переменной т. е. и сами они — слу- чайные величины, описывающие некоторый стохастический процесс. Проведя замену переменных Р21 =e-'”p21, (1.142) получаем преобразованное уравнение (1.141) ^21 = («21 - Ф - 2>21)Р21 + Р^(Р22 “ Р11) + ’ ’ ‘ (1-143) в котором зависимость от входит только через производную <р. Флуктуации приводят к случайной модуляции частоты пере- хода между уровнями ш21, и относительная фаза амплитуд состо- яний «размазывается». Влияние флуктуации фазы поля анало- гично столкновительной дефазировке (разд. 1.5), но так как из- менение в среднем симметрично относительно нуля, то в боль- шинстве случаев наблюдается лишь уширение, но не сдвиг. Интегрируя уравнение (1.143), получаем зависимость от вре- мени p2i(r) a exp[-((w21 - iy21 )t + z<p(r)]. (1.144) Мы уже встречались с усреднением подобного выражения (1.131) по различным реализациям случайных процессов Если пред- положить, что <р изменяется диффузионно, то получаем в точно- сти результат (1.136), но на этот раз дополнительная релаксация связана с флуктуациями внешнего поля. Так как при преобразо- вании (1.142) уравнение (1.140) не содержит зависимости от <р, релаксация диагональных элементов не изменяется. Таким об- разом, диффузия фазы лазерного излучения является одним из
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 57 механизмов фазовой релаксации атомной системы. Более под- робно мы обсудим этот вопрос в гл. 5. Экспоненциальный распад приводит к лоренцевской форме спектральной линии. На крыле, при больших отстройках от центра, лоренциан спадает как иг2. Отсюда, в частности, следу- ет, что у спектра не существует второго момента. В реальных физических системах должен существовать некоторый механизм, «обрезающий» крыло лоренциана. Для того чтобы увидеть, как это происходит в конкретном случае, рассмотрим более деталь- ную по сравнению с простой диффузией (1.132) модель броунов- ского движения фазы ф. Пусть уравнение для фазы имеет вид ф = — кф + F(t). (1.145) Здесь к — скорость затухания, a F(t) — случайная сила, корреля- тор которой есть (F(t)F(t')) = 2D8(t - t'). (1.146) В этой модели есть два параметра. Один из них — корреляцион- ное время к-1. Мы более подробно обсудим вопросы флуктуаций в разд. 5.1, где покажем, что <ф(,)Ф('')> = (1147) Другой параметр, D, является мерой мощности случайной силы. Чтобы получить диффузионный процесс с не зависящим от ча- стоты шумом (белым шумом), нужно устремить к к бесконечно- сти, но так, чтобы величина D/к2 оставалась фиксированной. Из рассмотренной модели следует уравнение Фоккера — Планка для функции распределения Дф, t), определяющей веро- ятность реализации значения <р в момент времени t. Имеем ^=к4[ф/] + ^- (1-148) at dip дф2 Выбрав начальные условия f(<p, t = 0) = 3(ф - ф0), (1.149)
58 ГЛАВА 1 получаем решение') /(у, г) = —- ехр у2тг а(г) (Ф - ”Ф))2 2а2(г) (1.150) где m(r) = фое (1.151) а2(г) = £[1 - (1.152) Усредняя недиагональный элемент матрицы плотности (1.144), находим р21 ае"!р(,) = exp^z dt'^ N ______ N = lim Пе‘ф('')= limn<?“<’2('')/2 A^—*oo j = o j = 0 = exp z j0 = exp - 1 (1.153) где для вычисления среднего от е'*> мы использовали (1.150) и (1.152). Исследуем предельные случаи решения (1.153). 1. Для малых времен (к1 1): Р21а ехр[-2)г2/2]. (1.154) Спектр, получаемый преобразованием Фурье, имеет гауссову форму Ф(ы) = е““2/2°. (1.155) " Результат получен в работе Чандрасекара, опубликованной в сборнике Wax N., Ed., Selected Papers on Noise and Stochastic Processes, Dover, New York, Sec. 1.
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 59 Оценка (1.154) верна лишь при малых временах, и спектр имеет асимптотику (1.155) только для больших частот т. е. лоренци- ан действительно обрезается. Частотная граница такого обреза- ния при любом механизме уширения определяется обратным корреляционным временем к. Это справедливо и для формы ли- нии в поле с флуктуирующей фазой, и для столкновительного уширения, когда корреляционное время имеет порядок длитель- ности одного столкновения. 2. Для больших времен (к1 > 1): р21 а ехр D / 1 \1 V и - 2к\ 2к J ~ e-Dt/2K (1.156) В данном случае получаем лоренцевский контур с шириной (D/2k). Кривые, определяемые зависимостями (1.154) и (1.156), пересекаются при /0 = (2k)-1. Поэтому характерная частота, при которой лоренциан сменяется гауссианом, есть 2к. Интенсив- ность спектра при этом Фо = ехр 2к2 D (1.157) Теперь вновь нужно рассмотреть две возможности: 1) Если D > к2, спектр в основном определяется гауссовской зависимос- тью, как на рис. 1.15, а; 2) при D •< к2 линия в основном лорен- цевская (рис. 1.15, б) с шириной (1-158) 2к 2 у к2 При увеличении к лоренцевский вклад доминирует и ширина (1.158) уменьшается. Это пример сужения линии: если внешний шум скоррелирован в меньшем временном интервале, (1.147), то ширина линии уменьшается. Для атомных спектров отличие от лоренциана проявляется лишь на далеких крыльях и наблюдать это очень сложно. Забавной иллюстрацией дефазировки квантовой когерентно- сти является некий кот, рассмотренный Шредингером. Участвуя в обсуждении основных аспектов квантовой механики, Шредин- гер предложил мысленный эксперимент. Посадим кота в ящик. В том же ящике разместим радиоактивный источник и детектор
60 ГЛАВА 1 РИС. 1.15. Различие между гауссовской и лоренцевской формами спектральных линий, а — Преобладает гауссовская кривая. Лоренциан описывает лишь узкую зону малых частот, что экспериментально проверить очень трудно, б — Ббль- шая часть линий представляет собой лоренциан и лишь участок кривой при боль- ших отстройках обрезается более быстро за счет гауссовской зависимости. Тако- ва обычная ситуация в атомных системах. Экспериментально исследовать крыло линии также затруднительно. излучения. В случайный момент времени детектор зарегистриру- ет испущенную радиацию. Это приведет в действие молоток, разбивающий бутылку с ядом (в том же ящике). Кот вдохнет ядовитые пары и погибнет, но экспериментатор не узнает об этом, не открыв ящика и не исследовав его содержимого. Радиоактивный распад — предмет квантовой механики. Поэ- тому мы можем построить суперпозиционное состояние из двух базисных векторов, первый из которых — нераспавшийся обра- зец и живой кот, а второй — излучивший образец и погибший кот. Вопрос: каково коту в этой суперпозиции? На мой взгляд, кота несомненно нужно рассматривать как классический объект с очень малым временем Т2. При временах t > Т2 кот пребывает в одном из состояний с квантовомеханиче- ски определяемой вероятностью, которая является и классичес- кой вероятностью, измеряемой при исследовании ансамбля мертвых и живых котов. Наблюдателю, да и самому коту, тре- буется конечное время для установления факта смерти (или жиз- ни), поэтому линейная суперпозиция в этой сложной системе не-
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 61 наблюдаема. Минимальное время, требуемое для выяснения, жив ли кот, наблюдатель или Вы сами, оценить трудно. Анекдот с котом является ярким примером процесса измере- ния в квантовой механике. Измерительным прибором здесь яв- ляется весь набор из детектора, бутылки яда и кота. Все объек- ты полностью классические. Парадоксальность ситуации в том, что мы сделали мыслящее существо частью прибора. Конечно, это не является необходимым условием для регистрации распав- шихся частиц. 1.8. МЕТОД АДИАБАТИЧЕСКОГО ИСКЛЮЧЕНИЯ ПЕРЕМЕННЫХ В физических задачах необходимо правильно выделять разные временные шкалы. Интуитивно мы всегда это делаем, рассмат- ривая изолированную систему. В действительности любая часть нашего мира взаимодействует с какими-то другими подсистема- ми, но это взаимодействие может быть достаточно слабым. Слабость взаимодействия приводит к тому, что оно может ска- зываться на внутреннем движении системы лишь через очень большие промежутки времени. В задачах лазерной физики мы часто сталкиваемся с ситуаци- ей, когда переменные, описывающие некоторую подсистему, способны достичь своего стационарного значения гораздо быст- рее всех других физических величин. В этом смысле будем ис- пользовать термины «быстрые» и «медленные» переменные или подсистемы. При асимптотическом приближении быстрых пере- менных к своим равновесным значениям медленные переменные остаются почти статичными, и их изменение можно описывать как адиабатический дрейф. В свою очередь быстрые переменные фактически мгновенно реагируют на эти изменения условий ква- зистационарности. Выражения для быстрых переменных можно представить в виде алгебраических функций от медленных пере- менных. Эти функции можно подставить в уравнения движения для медленных подсистем, получив таким образом самосогласо- ванное решение. Описанный метод выделения временных шкал называют адиабатическим исключением.
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 63 62 ГЛАВА 1 В качестве примера рассмотрим простую систему уравнений1) х = -Яу - Гх, (1.159а) у = Ях-уу. (1.1596) Исключая отсюда х, получаем у + (Я2 + уГ)у = -(Г + у)у, (1.160) т. е. уравнение для гармонического осциллятора с трением. Используем теперь другой подход к решению уравнений (1.159). Из (1.159а) можно выразить x(t) в виде х(/) = х(0)е~ г' - Я Ге“г<'_' )у(/') dt'. (1.161) •'о Предположим, что переменная у изменяется слабо на временах порядка Г-1. Как можно сформулировать это условие точнее? Характерный временной интервал для изменения у(0 есть *, а значит, мы должны предположить Г » у. (1.162) Самосогласованность решения должна быть проверена в конеч- ных выражениях. Если Г — большая величина, то в интеграл (1.161) основной вклад дают времена V « t, и функцию y(t) можно вынести в этой точке из-под знака интеграла. Начальное условие х(0) не влияет на характер решения, поэтому положив х(0) = 0, имеем х(/)= -fly(/)/Vr<'-')Jz'= -уу(/)(1 - е-г'). (1.163) •'о 1 Рассматривая времена t > Г^'/мы можем пренебречь экспонен- той в (1.163) и записать x(t)=-®y(t). (1.164) Результат состоит в том, что быстрая переменная x(t) адиабати- чески прослеживает изменение /(О2*. Повторим, что быструю 11 К такому виду при точном резонансе сводятся уравнения Блоха в прибли- жении вращающейся волны (см. разд. 2.3). В нашем случае мы адиабатически ис- ключили переменную дипольного момента и получили уравнение для инверсии. 21 Хакен, рассматривая аналогичные задачи с точки зрения синергетики, гово- рит о подчинении быстрых переменных медленными. фазу изменения x(Z) мы исключили, и равенство (1.164) определя- ет квазистационарное значение х, т. е. x(Z) действительно опреде- ляется мгновенным значением у. Естественно, что это верно лишь при временах, много больших Г-1. Описание переходного процесса можно получить лишь из точного решения (1.161). За- метим также, что результат (1.164) можно получить непосредст- венно из (1.159а), если пренебречь производной х. Подставляя (1.164) в (1.1596), получаем замкнутое уравнение для адиабатической переменной y(t) /Я2 \ У = "(т + (1.165) Чтобы было оправдано наше предположение о разномасштабно- сти движения, время характерного изменения у, равное [(О2 + Гу)/Г]-1, должно быть гораздо больше Г-1 ~ + у«Г. (1.166) Выполнение этого условия возможно, если (1.162) дополнить требованием Я « Г. (1.167) Таким образом, мы проверяли самосогласованность решения, полученного в адиабатическом приближении. Рассмотрим теперь точное уравнение для у (1.160) и предпо- ложим, что этот осциллятор характеризуется сильным затуха- нием: (Г + у)2 » (Я2 + уГ). (1.168) При этом по сравнению с диссипативным членом второй произ- водной можно пренебречь. Тогда при сильном затухании уравне- ние движения переходит в У= -^77-^= -(y + T'jf1- г+ •••)>’’ (1Л69) где мы пренебрегли поправочными членами порядка (у/Г)2. При у « Г уравнение (1.169) совпадает с адиабатическим пределом (1.160), т. е. с (1.165). Рассмотрим частный случай, встречающийся в прикладных
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 65 64 ГЛАВА 1 задачах, когда затухание у пренебрежимо мало и Q2 у » у. (1.170) При этом член с П2/Г является основным в правой части (1.169) и уравнение движения тривиально. Тогда ЯГ » Я2 » уГ (1-171) и Я » у. (1.172) Следовательно, затухание y(t) невелико и уравнение движения (1.160) переходит в у + Я2у=-Гу. (1.173) Отметим, что для выяснения того, какая переменная быст- рая, а какая медленная, недостаточно одного лишь уравнения (1.160), так как параметры у и Г входят в него симметрично. Приписать ту или иную характерную скорость распада обеим пе- ременным можно лишь на основании первоначальных уравнений (1.159). Покажем теперь, как метод адиабатического исключения по- зволяет упростить некоторые спектроскопические задачи. В ка- честве примера рассмотрим уравнение для матрицы плотности - PnlHlJ - ^УптРпт- (1174) За счет дефазировки недиагональные элементы обычно распада- ются гораздо быстрее диагональных. Предположим поэтому, что быстрые переменные — это недиагональные матричные эле- менты, которые быстро достигают своего квазистационарного значения, т. е. могут быть адиабатически исключены. Введем обозначения Нпп ~ £п Hnm=Vnm аляп*т. (1.175) Получим решение уравнения (1.174) в первом порядке по Кв ква- зистационарном приближении, т. е. пренебрегая членами с про- изводной. Члены высшего порядка приводят лишь к незначи- тельному сдвигу и уширению резонансов. В результате имеем V Рпт ~ е — е — ihy„„Pnn Ртт) п т • пт 1 ^п т ^Упт (Рпп Ртт)‘ (1.176) Подставляя эти выражения для рпт в уравнения для диагональ- ных элементов, получим уравнение для вероятности заселенно- сти отдельного уровня Рил УппРпп (Vn/P/n Prillin') = -ynnPnn + Y.Wln(pH-pnn). I Домножив обе части уравнения на No, число атомов, получаем скоростные уравнения для заселенностей уровней Nt = Noptl. Скорость переходов определяется выражением w _ 2|Кд/|2 у„, 1" й2 "2/ + Уп1 (1.178) Хотя данный результат был получен для больших уя/, формаль- но устремляя у к нулю в (1.178), получаем Wln - 2W^S(W„Z) = ^\Vnl\28(E„ - Е), (1.179) а это результат теории возмущений. Необходимо иметь в виду, что полученный нами результат не описывает динамики системы при уп1 — 0. МЬнее жесткие условия применимости уравнение (1.177) имеет в стационарном случае. Здесь предположение о раз- личии временных шкал не является необходимым, так как вывод этого уравнения основывался именно на пренебрежении произ- водными. Скоростные уравнения типа (1.177) часто используются для описания временной эволюции лазерных систем. Они вполне 5-804
66 ГЛАВА 1 приемлемы, если речь идет лишь о качественных оценках. При этом требуется тщательная проверка того, что кроме требова- ния на быстрый распад недиагональных элементов удовлетворя- ется и условие самосогласованности решения. Характерные ско- рости изменения величин ри должны быть гораздо меньше, чем упт. Чтобы выполнить это требование, могут потребоваться и дополнительные ограничения на параметры, как в разобранном выше примере (см. (1.170)). 1.9. ВЛИЯНИЕ ДВИЖЕНИЯ АТОМОВ Эффект Доплера приводит к изменению частоты перехода Ес- ли атом движется к наблюдателю со скоростью v, то , 1 + и/с Ш = Ы" A ~(v/c)2 Обычно скорости атомов гораздо меньше скорости света, и по- правками высших порядков можно пренебречь. Волновой вектор излучения, частота которого близка к частоте атомного перехо- да, можно представить в виде *-7-7- (1.181) Поэтому для частоты ш' имеем w' = w + kv. (1.182) Рассмотрим газ, частицы которого имеют максвелловское рас- пределение по скоростям. Тогда для каждой компоненты ско- рости Ж(и) = -^е"о2/“2. (1.183) утт и Наиболее вероятная скорость “ V м определяется температурой газа Т и массой частиц М, кв — по- стоянная Больцмана. В газовом разряде распределение по скоро- стям может отличаться от (1.183), но эти отличия обычно несу- щественны. (1.184)
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 67 За время t фаза недиагонального элемента матрицы плотно- сти изменяется на величину u't = ut + kvt, (1.185) где вклад от доплеровского сдвига можно записать как kvt = 2ir^. (1.186) Так как расстояние, пройденное атомом, равно vt, доплеровский сдвиг нужно учитывать лишь в тех случаях, когда в среднем, взаимодействуя с излучением, атом проходит без столкновений расстояние, которое больше длины волны света X. В радиочастотном диапазоне длина волны обычно столь ве- лика, что доплеровские сдвиги несущественны. Но в случае опти- ческого излучения при типичных условиях атомы в среднем пере- секают много длин волн. Скоростное распределение в газах является причиной ушире- ния линий. Поскольку это уширение связано с различием резо- нансных частот для разных частиц, его называют неоднород- ным. В качестве простой иллюстрации рассмотрим ансамбль атомов, который в начальный момент времени приготовлен в состоянии с ненулевым значением рт„(0). Для каждого из атомов изменение этой величины определяется осцилляциями с частотой ш’пт. Поэтому для среднего по ансамблю имеем Pnm(t) = f eia'^'W(v) dvpnm(0) J - 00 = е'“-'рпт(О)-^- (eiku,e-u2/u2 dv UJ = e'"””'p„m(0)e-Z:2“2'2/4-^— fe~(u~ik,u2/2)2/u2 dv /n u' = e'"'””'e-*:2“2'2/4p„m(0). (1.187) Дефазировка здесь определяется гауссовской функцией. Напо- мним, что ранее мы несколько раз встречались с экспоненциаль- ным распадом pnm(t).
68 ГЛАВА 1 ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 69 РИС. 1.16. Функция отклика индивидуального атома имеет лоренцевскую форму с однородной шириной у. Из-за движения атомов спектральный отклик ансамбля определяется доплеровским контуром шириной ки. Неоднородное распределение частиц по скоростям имеет огромное значение для нелинейной спектроскопии газов. Линей- ная спектроскопия поглощения или испускания рассматривает си- туацию, когда каждый атом дает вклад в сигнал на своей соб- ственной частоте ш'. Поэтому наблюдаемый отклик среды фор- мируется при наложении многих лоренцевских линий. Шири- на доплеровского контура ки часто намного превосходит одно- родную ширину отдельного лоренциана — спектр отклика сре- ды оказывается гораздо шире спектра отдельного перехода (рис. 1.16). Возможно обобщение уравнений для матрицы плотности с учетом движения атомов. Пусть за счет любого внешнего воздей- ствия (накачки, столкновений, химических реакций и т. п.) атом в момент времени /0 оказался в точке Го, причем его внутреннее состояние принадлежит к числу тех уровней, для которых мы ищем редуцированную матрицу плотности. Координата частицы в момент времени t есть г = г0 + v(/ - /0). (1.188) Внутреннее состояние атома запишем в виде !’/'(')> /0)|ф„>. (1.189) п Рассмотрим теперь ансамбль частиц, которые в момент времени / имеют скорость v и координату г. Тогда усредненная матрица плотности есть pJ'-rj) = pr0 (' dt0C„(t - t0)C*(t - z0) ' •'-00 x6(r-r0-v(z-z0)). (1.190) Здесь мы учли вклад всех частиц вне зависимости от того, когда и в какой точке они были введены в рассматриваемое множе- ство. Черта означает усреднение по всем реализациям тех про- цессов, которые мы рассмотрели ранее. Продифференцируем (1.190) по времени: TlP„m = proCn(O)Q(O)5(r - r0) - v-угрпт + fdr" fdtv ~ Zo)C(' - 'о) 5(г - го - - '(>))• (1.191) Здесь первый член описывает возможный источник частиц в точ- ке г, а последний определяет скорость изменения матричного элемента за счет всех других процессов (как в уравнении (1.100)). Перепишем (1.191) в виде ^ + у^1р=Л-Ин,р]-|(Гр + рГ). (1.192) at иТ J n L В правую часть этого уравнения нужно добавить вклад от любо- го из релаксационных процессов из рассмотренных в разд. 1.6. В левой части (1.192) стоит полная производная по времени. Первый член в правой части — матрица, содержащая скорости накачки. Обычно она имеет лишь диагональные ненулевые эле- менты, пропорциональные функции распределения по скоростям Л„„, = 5„„Л„И/(р). (1.193) Аналогичные члены мы обсуждали в разд. 1.6 (см. (1.129)). Со- множитель И'(ц) не всегда появляется в выражениях для Л: воз- можна и такая постановка задачи, когда атомы с разными внут- ренними состояниями имеют разные распределения по скоро- стям. Ниже мы рассмотрим самый простой случай. Скорости атомов изменяются при столкновениях с другими частицами. В уравнении для матрицы плотности мы можем
70 ГЛАВА 1 ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 71 учесть это, вводя следующие члены: 4p„m(v) = f [Knm(v,v') - 8(v - v')Tnm(v')] til J (1.194) где функция yn,n(v') определяется как Ynw(v') =jK„m(v,v') dv. (1.195) Мы не можем здесь более детально обсудить эти эффекты, при- водящие к членам типа (1.194). Ссылки на соответствующие ра- боты читатель найдет в конце главы. Во многих случаях столкновительное перераспределение (1.194) относится лишь к диагональным элементам, описывая из- менение числа частиц на определенном уровне и в некотором скоростном интервале. Недиагональные элементы, конечно, то- же изменяются, но это чаще всего можно учесть простой дефа- зировкой, а не перераспределением. Уравнение движения (1.192) можно переписать и в другом ви- де. Введем дополнительную переменную — время Г— и рас- смотрим подмножество частиц, удовлетворяющих следующему условию: пусть это частицы, которые достигают точки г в мо- мент времени Г, а в момент /'имеют любые координаты г'. Это подмножество описывается матрицей плотности p(r, t, t') = ус/г'8(г - г' - v(? - f))p(r', v, /'). (1.196) Уравнение для р легко получить, используя (1.192) ~р = fdr'\-\-~b[r - г' - v(? - ?')]p(r',v, Г) (1.197) где мы провели интегрирование по частям. Подставляя (1.192) в правую часть (1.197) и замечая, что под знаком интеграла Я(г') = Я(г - v(? - /')), (1.198) мы приводим уравнение к виду ^7р(г,/,/') = А -^[Я(г- v(f- ?')),р(г,/,/')] -|(Гр + рГ). (1.199) Здесь время t — просто параметр, обозначающий избранный ан- самбль. При этом из (1.196) следует , что при t = Г атом ока- зывается в точке с координатой г. При практических вычислени- ях мы приходим к одинаковым уравнениям вне зависимости от того, какая из матриц плотности, р или р, используется. Подста- новка (1.196) служит лишь для выделения зависимости р в (1.192) от скорости. В этих рассуждениях мы использовали тот факт, что все ато- мы двигаются без изменения скорости. Но если во время взаи- модействия с полем происходят и столкновения, 8-функцию ис- пользовать нельзя. Уравнение (1.192) остается в силе, но простое соотношение (1.196) верно лишь между столкновениями. Одна из основных сложностей спектроскопии состоит в том маскирующем действии, которое обусловлено неоднородным распределением частиц по скоростям. Очевидным способом из- бавления от доплеровского уширения является использование атомных или молекулярных пучков в вакууме. Если пучок созда- ется за счет коллимации вылетающих из нагретой печи атомов, то его называют тепловым пучком (см. рис. 1.17). Распределе- ние поперечных скоростей частиц определяется при этом колли- матором пучка, а продольных — скоростным распределением в печи, умноженным на поток частиц пропорциональной скорости WK(v) = Си^е-1,2/и\ (1.200) Чем уже распределение по поперечным скоростям, тем меньше полный поток частиц, поэтому применение этого метода часто ограничено чувствительностью измерительных приборов. Другая возможность получения пучков состоит в использовании ускори- телей ионов. Ускорители создают пучки заряженных частиц с хорошо определенной энергией. Чтобы получить быстрый пучок нейтральных частиц, достаточно нейтрализовать ионный пучок ускорителя. Разброс поперечных скоростей при этом очень мал,
72 ГЛАВА 1 РИС. 1.17. Пучок горячих атомов (или молекул) вылетает из печи. Пройдя через щели коллиматора, пучок имеет близкое к однородному распределение попереч- ных скоростей. а распределение продольных приближенно описывается гауссиа- ном , , ^„(р) = Ce~(v'vo) /и , (1.201) где средняя скорость v0 определяется энергией частиц в ускори- теле Е = jMvg , (1.202) а и2 зависит от точности, с которой фиксирована Е. Для описа- ния частиц с энергиями порядка гигаэлектронвольт необходима релятивистская кинематика. Однако на практике для нужд спект- роскопии часто используется генератор Ван-де-Граафа, энергии частиц в котором не более 108 эВ, а значит, достаточно и нере- лятивистского подхода. 1.10. СТАЦИОНАРНАЯ И НЕСТАЦИОНАРНАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ Строго говоря, почти все эксперименты лазерной спектроскопии проводятся в условиях с изменяющимися во времени параметра- ми. Лишь при воздействии непрерывного излучения на ионы в твердых телах в максимальной степени реализуются стационар- ные условия. Для сравнения скажем, что в спектроскопии маг- нитного резонанса эта ситуация встречается гораздо чаще. Каж- дая из частиц газа (атом или молекула) обычно взаимодейству-
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 73 ет с полем лишь конечное время. Поэтому стационарное описа- ние возможно только в среднем, например: одна из частиц поки- дает область взаимодействия с полем, но при этом другие появ- ляются в ней. В подобных случаях стационарными являются лишь усредненные по ансамблю свойства частиц, которые и определяются в эксперименте. И для самого лазера, и для многих спектроскопических си- стем оба оптически активных уровня, связанные излучением, спонтанно распадаются в более низкие состояния. Частицы фак- тически исчезают из области взаимодействия, если распад проис- ходит на ненаблюдаемые уровни. Поэтому скорость распада определяет время взаимодействия с полем. Аналогичными огра- ничивающими время взаимодействия процессами являются ту- шащие столкновения, уход атомов на стенки или химические ре- акции. Общее следствие всех их — прекращение резонансного взаимодействия частиц со светом. Наиболее часто именно эти случайные процессы, описываемые экспоненциальным распадом, ограничивают время воздействия излучения в лазерной спектро- скопии атомов. Только основное состояние и некоторые мета- стабильные уровни живут достаточно долго, так что время ста- ционарности определяется другими процессами. В приложениях, где требуется очень сильное поле, часто не- обходимы импульсные лазеры. В этом случае время воздействия определяется временной зависимостью амплитуды поля. Анало- гичными являются времяпролетные ограничения стационарно- сти. Они проявляются, например, в тех случаях, когда долго- живущая частица (особенно молекула), не распадаясь, пролета- ет через лазерный пучок. Если непрерывный лазер имеет попе- речную структуру излучения, пролетные частицы оказываются в поле переменной во времени амплитуды. Распределение времен взаимодействия зависит, в частности, и от распределения частиц по скоростям. Это в свою очередь зависит от того, как, в кю- вете или в пучке, проводится измерение. В молекулярной спект- роскопии время пролета через область поля часто является огра- ничивающим параметром. Конечно, в этом случае экспоненци- альный распад не является адекватным описанием в уравнениях для матрицы плотности. Однако качественную модель, сводящую влияние конечности времени взаимодействия с полем к экспоненциальному распаду,
74 ГЛАВА 1 построить легко. Для этого надо предположить, что частицы мгновенно вводятся в область взаимодействия, где и живут ко- нечное случайное время и мгновенно изымаются. Это пуассонов- ский процесс: вероятность выживания в области взаимодействия определяется экспоненциальной зависимостью от времени (<хехр(—yt)). Среднее время взаимодействия дает оценку на у~’. Скорость переходов определяется несколькими параметрами: скоростями распадов ytj, величиной взаимодействия n^E/h, от- стройками — 0. Если все они существенно превосходят об- ратное время взаимодействия с полем, можно говорить о дли- тельном воздействии излучения. При этом мы можем ожидать, что экспоненциальное затухание достаточно хорошо описывает конечность времени. 7-1. Если обратное время взаимодействия не мало (по сравнению с перечисленными выше параметрами), то стационарное описание совершенно неприемлемо, и возника- ют когерентные переходные процессы. При этом подход к зада- че должен с самого начала включать в рассмотрение зависи- мость от времени (см. [4]). Даже в пределе большого времени взаимодействия от экспо- ненциального приближения большой точности ждать нельзя. Конечно, при выборе одного параметра для описания функцио- нальной зависимости взаимодействия экспоненциальное прибли- жение может оказаться лучше других. Во многих случаях резуль- таты при этом дают вполне удовлетворительную качественную оценку. Но надо всегда помнить, что такой подход может ока- заться совершенно неприемлемым в некоторых условиях, когда нельзя пренебречь когерентными эффектами. 1.11. КОММЕНТАРИИ И ЛИТЕРАТУРА Мы предполагаем, что читатель знаком с основами квантовой механики и классической электродинамики. Есть много прекрас- ных учебников по квантовой теории, из них легко выбрать луч- ший для себя. Книга Джексона [70] может быть полезна при изу- чении электродинамики. В ней гл. 8 содержит теорию волново- дов, а в гл. 9 рассматривается теория излучения. Простой под- ход к описанию оптических резонаторов и волноводов предло- жен Яривом [148]. В этой же книге обсуждается оптическое де- тектирование и другие вопросы лазерной физики.
ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 75 Мы очень кратко рассмотрели вопросы, связанные с матри- цей плотности. Она впервые была введена Ландау [87] и Нейма- ном [102]. Прекрасное изложение содержится в книге Толмана [138]. Полезны обзорные статьи: очень подробно рассмотрены все детали в статье Фано [48] и в статье тер Хаара [58], более близкой к физическим приложениям. Хорошо изложено прило- жение матрицы плотности для описания магнитного резонанса в гл. 5 книги Сликтера [128]. Книга Абрагама [1] посвящена ЯМР; здесь, в частности, разбираются проявления различных релакса- ционных процессов. Будучи опробированы в спектроскопии резонансных систем, методы матрицы плотности стали естественным инструментом и в лазерной спектроскопии. Лэмб и соавт. [85, 86, 145] рассмот- рели влияние движения атомов на оптические явления. Влияние сбоя фазы при столкновениях на спектр было впервые исследова- но Вайскопфом [141, 142], в дальнейшем теория развита Андер- соном [7]. Из-за большого числа работ, появившихся в этой об- ласти еще позднее, мы не можем даже назвать их. Выделим лишь обзоры Бермана [18, 19] по столкновительным эффектам в лазерной спектроскопии. С точки зрения теории, второй из них гораздо более обоснован. Обсуждение случайного шума и его влияния на физические си- стемы не прекращается в течение всего века. Широко цитируе- мой является работа Вэкса [140], в которой содержится и вся ис- пользуемая нами информация. Более современные работы легко могут быть найдены в изданиях последних лет. Быстро увеличивается число работ по теории измерений в квантовой механике. К сожалению, их практическое приложение невелико. Пример с котом Шредингера содержится в серии его статей [132], представляющих основные положения квантовой механики. Эти статьи интересны и сегодняшним читателям, хо- тя они суммируют успехи и проблемы по состоянию на 1935 г. Подсистемы, эволюционирующие в разных временных шка- лах, можно рассматривать как объекты иерархических структур. Широкие возможности для приложений теории находятся здесь в химии, биологии и даже социологии. Скоростные уравнения для заселенностей квантовых состояний впервые получил Паули [104]. Позднее на этой основе Янкель [71] развил формальный
76 ГЛАВА I метод с широкими возможностями для последовательных при- ложений. Рассмотрение доплеровского сдвига в задачах лазерной физи- ки было предпринято Лэмбом [85] и позднее многими авторами, например Сарджентом [118] и Летоховым и Чеботаевым [91]. Хороший обзор применения лазеров в нелинейной спектроскопии атомов и молекул содержится в книге Левенсона [93]. Нестацио- нарные явления, в частности распространение излучения в нели- нейной среде, рассмотрены в книге Аллена и Эберли [4].
ГЛАВА 2 ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 2.1. ОСНОВНЫЕ ПОНЯТИЯ ОБ ИНДУЦИРУЕМЫХ СВЕТОМ ЭФФЕКТАХ В АТОМНОЙ СРЕДЕ В этой главе мы рассмотрим изменения свойств атомной среды, вызванные взаимодействием с сильным световым полем. В ди- польном приближении связь атомов с полем осуществляется только за счет оператора дипольного момента. Следовательно, основные наблюдаемые эффекты должны быть связаны с появ- лением светоиндуцированного дипольного момента среды. Эта величина пропорциональна матричному элементу ц = <а\ег\Ь) = «'/’рДНпрДг) </’г. (2.1) поэтому в формировании поляризации среды участвуют только состояния с разной четностью. Если а = Ь, то интеграл в (2.1) обращается в нуль: I ^(г)12 — симметричная функция в состоя- нии с заданной четностью, аг — антисимметричная. Обычно свободные атомы не имеют дипольного момента — он появля- ется только за счет взаимодействия с полем. Для симметричных молекул электрический дипольный мо- мент может существовать даже в стационарных состояниях га- мильтониана. Кроме того, состояния могут иметь смешанную четность; при этом правила отбора по четности неприменимы. Однако учет этих двух замечаний существенно не усложняет тео- рию. В изотропной среде, например в газе атомов или молекул, на- правление вектора поляризации среды совпадает с ориентацией внешнего поля. Кроме того, поляризация обращается в нуль при
78 ГЛАВА 2 ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 79 выключении поля. Поэтому для поляризации Р можно записать Р = ХЕ, (2.2) где х обозначает восприимчивость среды. Слабым полям, т. е. так называемому линейному режиму, соответствует случай X = const. При увеличении поля восприимчивость становится функцией IEI. Мы рассматриваем изотропный случай, поэтому X не зависит от направления Е. Изменение восприимчивости с ростом поля называется насыщением. Физическая причина этого в том, что распределение атомов по внутренним состояниям из- меняется за счет воздействия поля. Поэтому заселение новых уровней приводит и к новым переходам. Например, в двухуров- невой системе переходы вниз с верхнего уровня и переходы вверх начинают конкурировать. В большинстве случаев мы будем использовать скалярные со- отношения для наблюдаемых величин, так как векторная зависи- мость Р тривиальна: она определяется направлением Е. Вектор- ные индексы мы будем записывать только при рассмотрении тех эффектов, для которых существенна поляризация поля. В средах с выделенным направлением, например в кристаллах, векторы Р и Е могут быть ориентированы по-разному. В этом случае вос- приимчивость х является тензором. Кристаллическая структура приводит и к сложной зависимости х от векторных составляю- щих Е в нелинейном случае. Несинфазное с полем изменение Р является причиной погло- щения или излучения энергии. Реализация того или другого слу- чая зависит от относительной фазы <р между осцилляциями поля и диполя. Запишем напряженность электрического поля в виде E(t) = £cos fit. (2.3) Тогда поляризация должна осциллировать с той же частотой, но при этом возможен фазовый сдвиг колебаний: P(t) = Рcos(Ht + <р) = Pcos <pcos fit - У’sin <рsin fit. (2.4) Видно, что поляризация может быть представлена в виде суммы двух составляющих — синфазной и сдвинутой по фазе на 90°. Поглощаемая или испускаемая средой мощность излучения опре- деляется средним по времени выражением dP ___.__ 1 _ Е -д' = ПЕР sin <р cos2 fit = - ПЕР si п <р , (2.5) (2.6) поэтому обмен энергией между полем и средой определяет толь- ко несинфазная с полем составляющая поляризации, пропорцио- нальная sin <?. Энергия взаимодействия диполя с внешним электрическим по- лем есть рЕ, где д — значение дипольного момента. Простая квантовомеханическая оценка показывает, что заселенность в си- стеме осциллирует между уровнями с частотой 2рЕ R h которую называют частотой Раби'"1. Этот параметр определяез' время 2тг/шл, за которое заселенность переходит с одного уровня на другой. Если воздействие поля длится время Т, то простой оценкой степени насыщения является безразмерное число Если мало, то очень малая часть заселенности успевает пе- рейти с одного уровня на другой. В стационарных экспериментах длительность взаимодействия определяется временем, за которое атомы распадаются из состо- яний резонансной подсистемы на ненаблюдаемые уровни. Рас- сматривая двухуровневую систему 12><-11>, удобно определить среднее время взаимодействия как Т = (2-7) где у. — скорости релаксации, введенные в разд. 1.6. При этом время взаимодействия Т одинаково зависит от изменения скоро- стей распада первого и второго уровней. В качестве параметра, определяющего степень насыщения, можно выбрать величину, пропорциональную интенсивности .,2г2 { М & ^RT) — й Y1Y2 Более точное определение параметра насыщения мы дадим поз- же, но оно будет отличаться от (2.8) лишь численным множите- лем. В нашем качественном рассмотрении эффекта насыщения уч- тен лишь распад диагональных элементов матрицы плотности, (2-8) 9 При определении частоты Раби у разных авторов нет единства в выборе численного коэффициента в (2.6). — Прим, перев.
80 ГЛАВА 2 т. е. релаксация заселенностей. Как мы уже показали, за счет сбоя фазы недиагональные элементы обычно распадаются быст- рее, со скоростью Г21 1(Т1 + Уг) (2.9) Мерой фазовой релаксации может быть безразмерный параметр когерентности т, = , (2.10) z Г12 который равен единице в отсутствие сбоя фазы, когда условие (2.9) превращается в равенство. Обычно у < 1. Самое короткое из характерных времен, возникающих в зада- чах оптического резонанса, определяется частотой излучения1) П/2тг = 1014 — 1015 Гц. Эти частоты имеют тот же порядок ве- личины, что и типичные для атомов расстояния между уровня- ми, — ш2|. В отсутствие всякого взаимодействия матричный эле- мент р2] осциллирует с частотой се21. Чтобы исключить из реше- ний эти быстроизменяющиеся члены, воспользуемся ниже так называемым приближением вращающейся волны (ПВВ)2>. В ре- зультате параметром задачи будет отстройка (ш2| — В), которая часто сравнима с другими физическими величинами, определяю- щими задачу (такими, как (pE/h), 7Р 72, 721 и т. п.). В этом приближении мы будем пренебрегать членами порядка (/2^/йП)2. Для типичных лазерных источников и разрешенных атомных пе- реходов часто выполнено соотношение р.Е = hy. Время спонтан- ного распада имеет порядок величины т = у~~1 = 1 нс, поэтому поправки к решениям, полученным в ПВВ, исчезающе малы ((7/П)2 = 10-12 — 10-14). Однако в радиодиапазоне, где частоты В значительно меньше, пренебрегать такими членами можно не всегда (см. разд. 2.3). Другое замечание состоит в том, что для подуровней основного состояния времена релаксации могут быть очень большими. В тех случаях, когда разные атомы среды находятся под воз- действием одинакового поля и источником релаксации является *) Следуя традиции оптической спектроскопии, при теоретическом рассмотре- нии мы всегда используем угловые частоты, но численные значения приводим в шкале циклических частот в герцах. 2) Используется также термин «резонансное приближение». — Прим, перев.
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 81 некоторый физический процесс, одинаково изменяющий состоя- ния каждого из атомов, мы говорим, что уровни системы одно- родно уширены. Пусть атомы локализованы в твердом теле, на- пример в примесном кристалле, используемом в твердотельном лазере. Даже при этом атомы находятся в неравных условиях, если на них воздействует излучение стоячей волны. В частности, для атомов, расположенных в пучностях стоячей волны, могут быть выполнены условия насыщения, а для атомов, расположен- ных в узлах, максимальная амплитуда поля может быть недо- статочной для этого. Таким образом, наш анализ должен учиты- вать пространственную структуру поля. Для бегущей волны такого эффекта не существует — макси- мальная амплитуда всюду в среде одинакова. Но возможна дру- гая причина неоднородности взаимодействия частиц с полем. Она обусловлена уже не геометрией поля, а различием коорди- нат или скоростей самих атомов. В результате, и неоднород- ность кристаллического поля в разных точках твердого тела, и доплеровский сдвиг, отличающийся для частиц, имеющих раз- ную скорость, делают спектр неоднородно уширенным. Это оз- начает, что спектр такой системы будет состоять из несовпада- ющих по частоте линий отдельных частиц. При движении атома в поле стоячей волны эффект неодно- родности взаимодействия приобретает новые особенности. По- следовательно пересекая области пучностей и узлов, частица ис- пытывает воздействие некоторого среднего поля. Чем больше скорость частицы, тем эффективнее такое усреднение за счет движения. Но именно быстрые частицы образуют резонансный ансамбль атомов, если частота поля сильно отстроена от часто- ты перехода. При этом для компенсации отстройки требуются большой доплеровский сдвиг и высокие скорости. Остаточное проявление неоднородности распределения поля в стоячей волне приводит при этом к пульсации заселенностей атомных энерге- тических уровней. Это типичный эффект насыщения, и для его описания требуется не теория возмущений, а общая теория взаи- модействия с сильным полем. Использование источников высокоинтенсивного излучения приводит к многим экспериментально наблюдаемым эффектам. Исторически сложилось так, что похожие явления получили раз- ные названия. В частности, если ширина или сдвиг уровней про- б-504
82 ГЛАВА 2 ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 83 порциональны Е1, говорят о полевом уширении, сдвиге уровней светом или штарковском расщеплении. Все перечисленные тер. мины означают физически сходные явления и их использование определяется лишь традицией, сложившейся в той или иной об- ласти исследований. В дальнейшем мы рассмотрим много част- ных примеров, физическая сущность которых — в нелинейной зависимости различных величин от Ег К этому приводят перехо- ды между уровнями с частотой, зависящей от поля (например, цЕ/К). Может показаться, что мы готовы приступить к решению любых спектроскопических задач при сколь угодно больших по- лях Е и отстройках ш21 — 0. К сожалению, это не так. В прило- жениях к реальным системам использовать простые модельные системы уровней не всегда можно без ограничений. Мы уже го- ворили, что использование ПВВ возможно лишь при цЕ « htl == йш21. Одновременно с нарушением этого условия становится неоправданным не только пренебрежение быстроос- циллирующими членами в уравнении для матрицы плотности, но и ограничение числа рассматриваемых квантовых состояний атома. Действительно, ограничившись, к примеру, рассмотрени- ем двухуровневой системы, мы пренебрегли в решении малыми поправками порядка (/zE/ДЕ)2. Так как характерное расстояние между многими атомными уровнями имеет один и тот же поря- док величин (ДЕ == йй), ограничение числа уровней в модельной системе возможно лишь при выполнении условий ПВВ ((дЕ/ЙП)2 < 1). Поэтому в очень сильных полях нужно учиты- вать все переходы, в том числе и в непрерывный спектр. Аналогичное ограничение накладывается на величину отстро- ек. При большом отличии частоты внешнего поля от частоты ш21 условия резонанса могут оказаться не хуже для перехода на некоторый третий уровень 13>: ш31 = (Е3 — Е^/Й, чем для само- го перехода 11>— 12>. При этом уровнем 13> пренебрегать нельзя. Чем сильнее внешнее поле Е, тем большее число уровней нужно учитывать, описывая взаимодействие излучения со средой. Еще сложнее энергетический спектр молекул. Чтобы описать реальный эксперимент с помощью упрощенных теоретических моделей, требуется сначала тщательно изучить соотношения па- раметров. Те ограничения, о которых мы говорили, проявляют- ся при гораздо меньших интенсивностях и отстройках. Пример. Пусть состояния 11> и 12> двухуровневой системы связаны дипольным взаимодействием, а внешнее монохромати- ческое поле зависит от времени как Е cos 0/. Ищем волновую функцию в виде Н> = [с2е~'°'|2> + Cj|l>] е_,£1'/А . (2.11) Тогда уравнение Шредингера записывается для амплитуд состоя- ний с, (/) и c2(t) следующим образом: ihc2 = Й(«21 - В)с2 _ gEe'°'cosfi/Cj iflcl = — gEe-,0'cos Qtc2. (2.12) Используя ПВВ, имеем e±iS'cosfi/ = l + le±2iS'«Ь (2.13) Тогда (2.12) преобразуем к виду /ё2 = (ы21 - Я)сг ~ ~2%С1 Для этого линейного уравнения легко найти два собственных значения X = + (2.15) 2 V \ 2 ) 4й2 Если в начальный момент времени был заселен уровень 11>, т. е. при t — О К(0)|2 = 1, |с2(0)|2 = О, (2.16) то стандартным методом находим решение (2.14). Выпишем в явном виде выражение для заселенности верхнего состояния 2Е2}^2 ) tI ,.2p2 IM')I2 = —------—rrsirr й2(ш21 - в) + __________g2E2________ 2[й2(щ21 -B)2 + m2E2] -п)2 + *2 ..zpzx1/2 t (..2 F (w2i- й) + (2-17)
84 ГЛАВА 2 ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 85 В случае точного резонанса ш21 = П, заселенность осциллирует между двумя уровнями с частотой Раби которая соответствует амплитуде поля Е/2 (ср. (2.6)). Такое уменьшение «действующей» амплитуды легко объяснить тем, что лишь одна из частотных компонент функции cos Ш опреде- ляет решение (2.17). Рассмотрим ансамбль атомов, каждый из которых взаимо- действует с полем разное время t. Причиной этого может быть, например, спонтанный распад. Тогда распределение вероятности для времени взаимодействия определяется как FK(z) = уе'1". (2.19) Средняя заселенность верхнего уровня определяется вероятнос- тью (2.19) и точным решением (2.17). А именно, Pi = \c2\2= rye^‘\c2(t)\2dt. (2.20) •'о Интеграл легко вычисляется с использованием равенства Jf00 , 1 1/00/1 1 \ Г / е-У 1 - ~ге‘9г - dt О 4 х /0 \ 2 2/ 1 02 2? (02 + у2)’ Используя (2.17) и (2.20), имеем р 1 м2£2/*2 2 2 (w21 - В)2 + у2 + ц2Е2/к2 ’ т. е. Р2 определяется лоренцианом с шириной / ,.2р2\1/2 (2-21) (2.22) (2.23) что иллюстрирует эффект полевого уширения при большой ин- тенсивности излучения1). Формально этот результат есть следст- вие того, что в аргументе синуса в (2.17) есть и частота Раби. 11 Фактически в этом иллюстративном примере определяется полная вероят- ность излучения фотона с верхнего уровня, если оба состояния спонтанно распа- даются с одинаковой скоростью у. — Прим, перев. При очень больших полях (Е — оо) вероятность найти атом в верхнем состоянии есть Р2=1- (2.24) Таким образом, в системах с сильным насыщением поле стре- мится выравнять заселенности уровней; при этом переходы вверх и вниз точно компенсируют друг друга. 2.2. НЕПОДВИЖНЫЕ ДВУХУРОВНЕВЫЕ АТОМЫ В СТОЯЧЕЙ ВОЛНЕ Рассмотрим двухуровневую систему, находящуюся в поле силь- ной стоячей световой волны E(z, t) = Ecos fi/sin kz. (2.25) Атомы предполагаются неподвижными, а значит, амплитуда по- ля однозначно определяется координатой атома z. Запишем уравнение для матрицы плотности ^Р22 = ~ ЪРи - ^“Sinfccos0z(p21 - р12), (2.26а) ^Рп = \ “ YiPii + sin ^zcos В/(р21 - р12), (2.266) б/ f ^-р21 = -(у21 + 1Ш)р21---sin £zcos fiz(p22 - ри). (2.26в) Здесь введены обозначения для частоты перехода Е2 — Е} = Аш и для скоростей некогерентной накачки Х( на оба уровня. Спон- танными переходами с уровня 2 на уровень 1 мы пренебрегаем и считаем, что у2| (у, + у2)/2 за счет фазовой релаксации (сбоя фаз). В отсутствие поля (Е - 0) недиагональный матричный эле- мент р2| быстро осциллирует с частотой ш. Чтобы исключить эти быстрые изменения, введем новую переменную p2i=e'°'p2i- (2-27) При подстановке (2.27) в уравнения видно, что мы вновь можем использовать ПВВ (2.13), так как члены, осциллирующие с удво-
86 ГЛАВА 2 ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 87 енной оптической частотой 0, за несколько периодов колебаний усредняются и не сильно изменяют решение1’. Тогда уравнение (2.26в) преобразуется к виду ^Р21 = — (У21 + /Д)р21 - -^P-Esinkz(p22 - рп), (2.28) где мы ввели обозначение для отстройки Д = w - й. (2.29) Если скорость затухания недиагонального элемента >2| достаточ- но велика, мы можем предположить, что р2| быстро релаксиру- ет к своему квазистационарному значению. Поэтому можно ис- пользовать процедуру адиабатического исключения быстрых пе- ременных (разд. 1.8), т. е. положить производную р2| равной нулю. Тогда квазистационарное значение р2| есть . , ч pEsinkz 1 , . Р!1(,) ------2>~ Д - ,Ya “ On)- (2.30) Заметим, что в первоначальной постановке задачи самой боль- шой скоростью в системе была частота 0 = ш. Но после подста- новки (2.27) и использования ПВВ в уравнение входит гораздо меньшая величина Д. Из соотношения (2.30) можно получить cosfi?(p21 - р12) = ~(eia‘ + e-'ai)(e--aip21 - elSilp12) = |(р21 ~ Pi2) = - 1^“£(Д)(Р22 - Р11), (2.31) где определен безразмерный лоренциан (232) U <21 После подстановки выражения (2.31) в уравнения для диагональ- ных элементов (2.26а) и (2.266) получаем типичные скоростные уравнения d dtPi2 - Л2 - Y2P22 - ^Y21f sin2 £zZ.( Д)(р22 - рп), (2.33а) ’ Свое название приближение вращающейся волны получило из теории ядер- ного магнитного резонанса, где преобразование ПВВ (2.27) соответствует перехо- ду в систему координат, вращающуюся вместе с магнитным полем. jjPu — \ YiPu + /у21?«п2^Е(Д)(р22 Рп)’ (2.336) где выведены параметры f , (2.34) Y12 „2г2 (2.35) 2й2у1у2 Безразмерный параметр I определяет относительную интенсив- ность излучения. Скорость, с которой заселенность в резонанс- ной двухуровневой системе без затухания осциллировала бы между двумя состояниями, есть pE/h, частота Раби. Когда эта величина сравнивается со средней скоростью распада уровней 7у|72, переходы под действием поля происходят так же часто, как и спонтанные распады. Поэтому устанавливается насыще- ние. Входящий в (2.33) скоростной параметр /у2|Г мал в одном из трех случаев: 1. Малая интенсивность излучения, I < 1. 2. Большая отстройка от резонанса; 1Д1 > у|2- При этом Е(Д) < 1. 3. Фазовая релаксация гораздо быстрее спонтанного распада заселенностей у2| > Vy^, т. е. f < 1. Во всех этих случаях возможно приближенное решение (2.33) с использованием разложения по малому параметру. Если мы интересуемся стационарным решением (2.33), то производные нужно положить равными нулю, и никаких адиаба- тических предположений использовать не нужно. Введем обозна- чение ч > # = 21 _ 21 (2.36) У2 Yi Hi) из (2.10). Первая из этих величин определяет стационарную разность заселенностей между уровнями в отсутствие внешнего поля, а вторая является мерой когерентности. При усилении вли- яния дефазировочных факторов параметр ?) уменьшается. В от- сутствие сбоя фазы т) = 1. Используя эти определения, получаем = _________N_________ = Р22 Рп 1 + 2П) sin2 £zZ.( Д)
88 ГЛАВА 2 2/т) sin2 kzy^2 = N 1 - Д2 + у22(1 + 2/т) sin2 £z) Сами заселенности определяются как = Х2 _ - /y^sin2 kz , р22 У 2 Д2 + у22(1 + 2/т) sin2 £z) (237) (2.38а) (2.386) заселенно- Ai , »- /y2y21sin2^z Р — ---- Д' —------—---------------— Yi Д2 + у22(1 + 2/т) sin2 £z) Второй член в (2.37) определяет отличие от разности стей в отсутствие внешнего поля. Легко видеть, что эта функция изменяется от нуля до максимального значения при sin2£z = 1. Поэтому атомные переходы насыщаются по-разному в зависи- мости от координаты z (рис. 2.1). Величина (р22 — рп) — N как функция отстройки определяется лоренцианом с шириной Гр = у12[1 + 2/7)sin2£z]1/2 (2.39) (рис. 2.2). Видно, что Гр зависит от параметра насыщения и уве- личивается с ростом I. Это уже знакомый нам эффект полевого уширения. Возвращаясь теперь к (2.37) и подставляя туда (2.30), имеем - (t\= у pEsinArz(A +/>21) Р21 2й[Д2 + у2(1 + 21-q sin2 kz)] Полную поляризацию среды определим, используя выражение (1.105) ^>(2» t) = ^(р) = Дом(р21 + Р12) (2.40) = ^op[(P2i + P]2)cosfi/ + z(p12 - p21)sinfi/]. (2.41) В выражении для поляризации удобно выделить члены, завися- щие от z так же, как и поле (2.25): P(z, t) = [Ceos S2< + Ssin Sl/Jsin kz + •••. (2.42) Здесь дальнейшее разложение содержит слагаемые, пропорцио- нальные cos kz, sin 2kz, cos 2 kz и т. д. Коэффициенты С vl S можно найти, произведя фурье-преобразование по координате
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 89 РИС. 2.1. Зависимость разности заселенностей от координаты отражает перио- дическое изменение амплитуды насыщающего поля. РИС. 2.2. Зависимость разности заселенностей от отстройки представляет собой лоренцевский контур. Величина Г зависит от полевого уширения, а значит, и от координаты неподвижных атомов. для обеих частей (2.42): У dz sin kzP(z, t) C cos Я/ + 5 sin В/ = ——-j----------------- . (2-43) f dz sin2 kz Jo
90 ГЛАВА 2 ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 91 Интегралы легко вычисляются. Используя (2.40) имеем С = М)Мт/ (Р12 + P2i)^nkzdz L Jq = -2У0^-ДД(Д)Г(Д), (2.44а) ЛУ21 S = +/W0MT (L(P12 - P21)sin kzdz b Jq = -N0£^L(b)F(&). (2.446) "Yu Здесь введено обозначение F(&) для функции . 4. 2 fl- sin2 kz , МД) = — / --------------;—dz L Jq 1 + 2/T)L(A)sin2 kz 1 Ь)Л(Д) 1 /1 + 2/чЦД) = 1 - КчЦД) + •••, (2-45) причем последнее разложение применимо лишь при Д?Л(Д)<1. Коэффициент S определяет компоненту поляризации, сдвину- тую по фазе на 90° по отношению к внешнему полю. Эта вели- чина пропорциональна коэффициенту поглощения (усиления) в среде. Поэтому для нашей системы мы решили традиционную задачу спектроскопии поглощения, важную также и при опреде- лении условий лазерной генерации. Форма линии поглощения — симметричный лоренциан. Та компонента поляризации, которая изменяется как cos 0/, не вносит вклада в поглощение, но она определяет изменение коэффициента преломления, т. е. диспер- сию среды. В нашем примере дисперсия характеризуется анти- симметричной функцией (2.44а). Для вычисления поглощенной в среде энергии нужно усред- нить по времени и координате выражение (2.5)1’ ’> При вычислении средних по времени мы использовали равенства со?Щ = 1/2, sin О/ cos Ш = 0. dP К-~Е~Л = Nop.Q — f E(z, t) [(p21 + p12)sin S2z — z(p12 — p21)cos £2t]dz “ - sin kz(pl2 - p21) dz = (2.46) Пренебрегая зависимостью от интенсивности в ДД) и определяя скорость переходов как Ж = 712 А (2-47) мы можем переписать выражение (2.46): К = AS2BAN0A'F(A). (2.48) Записанная в таком виде величина К (средняя поглощаемая мощ- ность) имеет простой физический смысл. Квант энергии, кото- рую среда поглощает из поля, естт> йй; W — скорость передачи энергии; N0N — разность заселенностей между атомными уров- нями. Функция F(&) учитывает влияние насыщения. Заметим, что зависимость скорости переходов (2.47) от отстройки при 712 — 0 переходит в 5-функцию. Это известный результат теории возмущений —- -«золотое правило» Ферми. Не останавливаясь на подробностях, в качестве дополнения покажем, как простое по- луклассическое выражение (2.5) возникает при более строгом квантовом подходе. ИЗМЕНЕНИЕ ВНУТРЕННЕЙ ЭНЕРГИИ КВАНТОВОЙ СИСТЕМЫ ВО ВНЕШНЕМ ПОЛЕ Полная энергия квантовой системы может быть выражена через энергии Ет и заселенности ртт всех уровней £ат = Е ЕтРтт = S₽ Н^Р- (2-49)
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 93 92 ГЛАВА 2 Вычисляя производную по времени от этой величины, мы нахо- дим излучаемую мощность К= -jEaT = -^Ет-ртт • т = (2-50) т ТаК КаК р]|™> = (ЕтРтт- рттЕт) = 0. (2.51) Если оператор взаимодействия с внешним полем имеет вид Нвз = — er*E(z,/), (2.52) ТО Е Е= -iL-^E(z,t)n(p„m-рт„), (2.53а) тп Е -f-E(z, t)p(p„m - рт„) Поэтому можно записать K~-E(z,t) £ М^(рлт + Ртл) л, т F > Е 1‘т = -E(z,t)±P(z,t). (2.55) Это выражение мы уже использовали. Введенное упорядочение, Е > Ен, необходимо для того, чтобы избежать двойного учета каждого из членов суммы. Например, переходу 2—1 соответст- вуют слагаемые в (2.53а) с (л = 1, т = 2) и (л = 2, т = 1). Ес- ли Е2> Ev то первый член учитывает поглощение, а второй из- лучение. Выражение (2.55) более удобно, так как одновременно учитывает оба процесса. Если внешнее поле сильное, строгое доказательство эквива- лентности выражений (2.50) и (2.55) сложнее. При этом нужно рассматривать единую физическую систему «атом + поле» (оде- тые полем атомы), что приводит к сдвигу уровней Ет и измене- нию собственных состояний 1лг>”. В новом базисе справедливы равенства (2.49) и (2.54), поэтому снова можно получить (2.55). Так как конечный результат записан в виде, не зависящем от представления, нам и не нужно уточнять, как именно переопре- деляются состояния базиса. Выражение (2.55) мы будем исполь- зовать и в случаях сильного поля. Е + Е -f-E(z,t)p.(pnm- рт„) пт (2.536) Здесь для получения конечного выражения (2.53в) мы поменяли обозначения индексов суммирования л, т для второй суммы в правой части (2.536). Зависимость матричных элементов от вре- мени за счет атомного гамильтониана определяется выражением Рлт(') = e'<£"-£"’'/%m(0). (2.54) 2.3. РОЛЬ СИЛЬНОГО ПОЛЯ В РАДИОСПЕКТРОСКОПИИ2’ Частоты переходов между компонентами тонкой структуры атомных уровней обычно лежат в радиочастотном диапазоне 1 — 1000 МГц. Эффект Зеемана приводит к расщеплению уров- ней, обладающих ненулевым квантовым числом полного момен- та J. При этом возникает (2J + 1) компоненты, энергии кото- рых Ej = Лы„, = -^яВту. (2.56) 11 Собственные значения и векторы называют квазиэнергиями (см., например, (2.15)) и квазиэнергетическими состояниями. — Прим, перев. 21 Результаты этого раздела нигде в книге не используются, поэтому читатель может пропустить его.
94 ГЛАВА 2 Здесь g — множитель Ланде, цв — магнетон Бора, В — напря- женность постоянного магнитного поля. Магнитное квантовое число изменяется от —J до +J. Пусть уровни связаны за счет радиочастотного магнитного поля ортогонального по- стоянному полю В. Оператор взаимодействия есть Нт= -M-BjCOsSlz, (2.57) где М — оператор магнитодипольного момента. Длина волны излучения для частоты ш/2тг = 300 МГц есть . 2w 2<nc X = ~Г =-----= 1 м. (2.58) к ш ' ’ Поэтому в типичных лабораторных условиях длина волны су- щественно превышает размеры образца, и множителем типа sin kz в (2.25) можно пренебречь. Для таких длин волн легко выбрать хорошую двухуровневую систему, чтобы остальные состояния были сильно разнесены по шкале энергий. Например, в атоме с нулевым орбитальным мо- ментом L — 0 и единственным валентным электроном имеем 7 = 5 = 1/2, т. е. существует только два уровня. Оба они спон- танно распадаются с одинаковой скоростью, которую мы обо- значим 71 = У 2 = (2.59) в соответствии с традициями, сложившимися в теорий ЯМР. Недиагональные элементы распадаются со скоростью 1 712 = (2.60) и, как мы уже показали, Константу 7) называют време- нем продольной релаксации, а Г2 — временем поперечной релак- сации. Мы можем использовать уравнение (2.26), проведя замену цЕ <1|M-BI|2> _ J " л (2 61) Тогда d dtp22 — ^2 — Р22 — <w1cosfi/(p21 — р12), (2.62а) d dtp" = Ai ~ уРп + »w1cosQ/(p21 - р12), (2.626)
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 95 jjP21 = “ ( т[ + /w/р21 ~ /W1COS fi/(P22 - Р11)' (2.62в) Введем новые переменные = Pi2 + P21 ’ (2.63а) ^2 = ~г(р12 — P21) ’ (2.636) R3 ~ Р22 ~ Рп ’ (2.63в) которые можно интерпретировать в терминах дипольного мо- мента и разности заселенностей. Тогда уравнения движения при- обретают вид — R-i = Х2 - X. - - 2wicos^tR2 , (2.64а) dt 3 2 1 7) ~R, = a>R2 , (2.646) Ш J 2 ~R? = - ~ + uR, + 2u>1cosfi/7?3. (2.64в) dt T2 11 Если рассмотреть базис из трех ортогональных единичных векторов ёр ё2, ё3 и определить вектор R = + ^2^2 + *3*3’ (2.65) то уравнения (2.64) можно переписать в компактном виде d 4" R2&) (*з ^з)®з / ^-R = - 1 ' т 2 2 + V 3 „ - + а X R, (2.66) а/ 12 /] где член П можно рассматривать как внешнее поле Q = - 2«1со$агё1 + о>ё3. (2 67) Стационарное решение в отсутствие взаимодействия есть Ry = R2 = 0 (2.68а) Л3 = Л° = (Х2-Х1)Т1. (2.686) Уравнение (2.66) называют уравнением Блоха. Оно было впер- вые введено для решения задач спектроскопии ЯМР и сейчас ши- роко используется для описания магнитного резонанса. При
96 ГЛАВА 2 ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 97 этом вектор R пропорционален магнитному моменту ядра с лю- бым числом уровней. Однако, как легко видеть, уравнение (2.66) описывает и поведение двухуровневой системы в оптической спектроскопии. При этом вектор R определен в фиктивном («энергетическом») пространстве. Оптические уравнения Блоха особенно широко используются в спектроскопии нестационарных процессов. Пример 1. Если у, Ф у2, то для трех компонент вектора R нельзя записать замкнутой системы уравнений, так как полная населенность в системе зависит от времени и является четвертой неизвестной. Покажите, что уравнение для нее имеет вид ^(р22 + Рп) = \ + ^2 — KYi + ъ)(р22 Р11) + Иу1-У2)Л3- (2.69) Докажите, что в стационарных условиях уравнение (2.64) все же можно использовать, но с заменой и времени продольной релак- сации на Ti = Y2; (2-7°) 2YiY2 и членов, описывающих накачку. Исследуйте предельный случай 71 = 7г- И в радиоспектроскопии часто используется ПВВ. Это можно сделать, преобразуя уравнение для матрицы плотности точно так же, как в (2.12). Но ПВВ удобно применить в виде замены переменных R3 = RjCosSl/ - R2sinfir, (2.71а) R2 = R2cosfiZ + RjSinfir (2.716) Отсюда сразу видно, что R) и R2 — поперечные компоненты R в системе координат, вращающейся с частотой В вокруг оси ё3. Пример 2. Покажите, что, пренебрегая быстроосциллирую- щими членами, т. е. используя усреднение cos2Br = sin2Br = | sin Qt cos ЙГ = 0, (2.72) для вектора R — Rtet + R2e2 + R3e3 можно получить уравнение Блоха (2.66), если при этом заменить В на В — - ы1е1 + (ы — - В)ё3. Поправки к ПВВ можно найти, используя метод преобразова- ния Фурье. Разложим компоненты R в ряды R3 = XdneM‘ п (2.73a) R, = iHc„eMt п (2.736) r2 = i^SneM‘. (2.73b) п Подставляя эти выражения в (2.66) и приравнивая коэффициенты При одинаковых гармониках получаем алгебраические уравнения (шй + - iwj(5„+i + 5„-i), (2.74а) (шй + j с„ = - » (2.746) \ У2 / | infi + y)$„ = шс„ - iu3(d„ + 1 + А-l)- (2.74в) \ У2 / Отсюда легко получить А = + wi^i(w)(j„+1 + 5я-1)» (2.75а) sn = “hZ)2(zi)(A+i + A-i), (2.756) Где — (2-76а> /--„а 7—504
98 ГЛАВА 2 ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО ^2(«) =------:-------~ п 1 W /ИЙ + — + ------— 2 «й + ± '2 При п < 0 решение аналогично: = ШхР{п) X" + 1 1-W1D(«)^1 Хп Поэтому при п = — 1 имеем (2.81) Уравнения (2.75) представляют собой бесконечную систему раз- ностных уравнений. Неоднородность определена членом R°8n0. Поэтому d0 отлично от нуля и в свою очередь определяет Sj и S j. Эти члены связаны уже не только с d0, но и приводят к не- нулевым d+2 и d_2- Отсюда очевидно, что из всех dn отличны от нуля четные компоненты, а из sn — нечетные. Определим Z>(«) = D^n); хп = —п — четные, R3 D(n) = D2(n)-, хп = « — нечетные. (2.77) R3 При этом задача сводится к одному рекуррентному соотноше- нию х„ = 8л0 + "1^(и)(хл+1 + *„_!). (2.78) Х-Х = £-1_________~ 1) х0 do 1 w2Z>(-l)Z>(-2) ‘ (2’82) 1 - • • • Подставляя (2.80) и (2.82) в уравнение (2.78), при п = 0 находим решение dQ в виде 4, = x0R°3 ---------------------г 1 - «1*>(0) + “о “о Д(1) ! Р(~1) } _ »?Р(1)Р(2) т _ ^Д(-1)Д(-2) Это уравнение можно решать методом цепных дробей. При п > 0 имеем _______. (2.79) *— 1-И1О(Л)^ Так как для всех п (2.83) D(-n) = -[£(«)]*, (2.84) то (2.85) 1 - 2wf7jlm Д(1) г _ ^Р(1)Р(2) Положим п = 1 и будем последовательно применять (2.79). Тогда X, 5, W,Z>(1) хо do 1 _ ttfo(l)£(2) ’ (2’8° 1 »?Р(2)Р(3) В первом приближении вся цепная дробь в числителе (2.85) заменяется на 77(1). Используем при этом Im £>(1) = Т2 1 1 э —7 +------------------ 1 + Т22(й - w)2 1 + Т22(Й + «)2 (2.86) Вблизи резонанса П = ш вторым лоренцианом можно прене-
100 ГЛАВА 2 бречь. Тогда решение записывается в виде *°з 1 + Т22(Я - w)2 т2 (0 - ы)2 + 1/Т22 + w^/T, Это стационарное решение в приближении вращающейся волны. Отличие разности заселенностей от R® определяется лоренциа- ном с полевым уширением (2.88) В следующем приближении нужно оставить члены Z)(1)Z>(2) в цепной дроби (2.85). Рассмотрим резонансный предельный слу- чай ы == В > 1/Тр г 1 Д(1) Т2 _______________(fi - и)Т2 - i______ 1 - »?D(1)Л(2) "2______________Т.Т^/2 [(Я - w)T2-/](2ЯГ! -/) Г2Г 1__________________ 2 [(Я - w - «2/4Я)Т2 - / Теперь нужно найти мнимую часть этого выражения, а не (2.86), и подставить в решение (2.85). При подстановке получаем ре- зультат, аналогичный первому приближению (2.87). Но при этом максимум лоренциана сдвинут и достигается при Е-“ + 45' (2.90) Поправка к условию точного резонанса с^/4Я называется сдви- гом Блоха — Зигерта. Величина этого сдвига пропорциональна интенсивности внешнего поля. Причина его появления в том,
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 101 что поле cos S3/ можно разложить на две гармоники, учет одной из которых определяет ПВВ, а другой («противовращающейся») — поправки к решению. Результат (2.90) можно получить и из простых качественных соображений. Амплитуда нерезонансной гармоники поля есть Аы/2, а отстройка А(ы + П) ~ 2 АП. Во втором порядке теории возмущений сдвиг определится как (Ц/2)2 2АП Е2' = е2 + е; = е, 2АП (2.91) (рис. 2.3). Поэтому резонансная частота изменяется и равна Е’ - е; = ь (2.92) в точном согласии с (2.90). Решение (2.83) имеет резонансные особенности при выполне- нии условия. (2А+1)П = ш. (2.93) РИС. 2.3. При взаимодействии с внешним полем уровни I 1} и 12> расталкивают- ся. Значения энергий Ej и Е'2 во втором порядке теории возмущений даются вы- ражениями (2.91).
102 ГЛАВА 2 Действительно, для каждого целого к зависимости от частоты функции D(2k + 1) = D2(2k + 1) определяется резонансным зна- менателем (2.766). Возникновение особенности при условии (2.93) можно интерпретировать как следствие многофотонного поглощения, а именно: (2к + 1) фотонов, каждый с энергией йй, поглощаются и возбуждают состояние с энергией йы. Так же как и в (2.89), мы можем вычислить сдвиг резонансной для многофо- тонного перехода частоты. Запишем цепочку равенств для одно- го из элементов цепной дроби (2.83): и>\Р(2к + 1)Р(2й) 1 1 - «?Д(2А: + 1)Р(2й + 2) _ [О(2й + I)]'1 - ^О(2Й + 2)_____ [ Р(2к + 1)] "1 - «НР{2к) + Р(2к + 2)] 2[(2к + 1)Й - ы] wi 1 2 Wj Г 1 1 Т2 Й 2к + 2к + 2 1 + 4ЙЙ ________________1_______________ ш?(2й + 1) 1 (2к + 1)й - w----Ц------г2- - / — v ’ 4к(к + 1)Й Т2 (2.94) При этом мы вновь предположили, что й > . Видно, что по сравнению с (2.93) резонансная частота определяется условием (2'95) Малая поправка в (2.95) — это обобщенный сдвиг Блоха — Зи- герта для частоты многофотонного перехода. В этом разделе мы рассмотрели метод точного решения уравнения для матрицы плотности с учетом быстроосциллирую- щих членов. Результат представлен в виде цепной дроби, из ко- торой можно получить и сдвиг Блоха — Зигерта, и условие для частоты многофотонного резонанса. Подчеркнем, что поле опи-
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 103 сывалось нами как классическое. Лишь при интерпретации усло- вия (2.93) мы привлекли понятие о числе фотонов. Формально все достаточно было разложить решение в ряд Фурье до членов с ехр[/(2£ + 1)0/] и потребовать выполнения условия многофотон- ного резонанса. 2.4. ДВИЖУЩИЕСЯ АТОМЫ В ПОЛЕ БЕГУЩЕЙ ВОЛНЫ В этом разделе мы обратимся к задаче о движущемся двухуров- невом атоме в поле бегущей волны E(z, t) = Ecos(kz - Ш). (2.96) Система уравнений для матрицы плотности по аналогии с (2.26) имеет вид [ д д \ ,цЕ . . I + vTzг22 + y2f>22 = *2 + '~Fcos(b “ n,)(pi2 - ?21)’ (2.97а) (а?+ иа7/Р11 + У1Р11 = - l~^-cos(kz ~ в')(р12 - p2i)> (2.976) /а а \ иЕ . ч I а?+ °Tz + шг21 + У21р21 = ''1~^~СО5(кг ~ “О(Р22 - Рп)- (2.97в) Уравнения вновь содержат члены, быстро осциллирующие с ча- стотой ш - 0. Как обычно, быстрые изменения учитываются при подстановке Р21 = Р21е'а7П,). (2.98) Так же как в (2.13), используем ПВВ: e±«^-cocos(4.z_n,) = i. (2.99) Для производных в левой части (4.97) используем приближение + VJz)p21 = ~ ки)рп> (2.100)
104 ГЛАВА 2 и будем искать стационарные решения, то есть пренебрежем все- ми производными, за исключением (2.100). Тогда легко получить Р21 = - ГА ^Г~(РП ~ Ри) ’ (2Л01) 21 2й ЦД + kv) + у12 а для разности заселенностей N Р22 ~ Рп = 1 +2/TjL(A + b) • (2Л02) Здесь использованы те же обозначения, что и в разд. 2.2. Вели- чины N, I, г/ имеют тот же физический смысл, лишь лоренциан в (2.102) по сравнению с (2.37) имеет другой аргумент и учитывает зависимость от скорости. Условие резонанса выполняется теперь при Д = — kv, т. е. й = ш + kv. (2.103) Тем самым в решении естественным образом проявился допле- ровский сдвиг (1.182). Частота поля должна превышать частоту атомного перехода, чтобы удовлетворить условию резонанса для атома, движущегося в том же направлении, в котором рас- пространяется волна. Предположим, что У(г) = Л01Г(г) (2.104) и поле воздействует только на те атомы, для которых выполне- но (2.103). Ширину резонанса можно определить, если записать (2.102) в виде (й22 ~ Рп) = #(«) ____________2/t?Yi22____________ (Д + kv)2 + Тх22 (1 + 2/tj) (2.105) Видно, что отличие от распределения в отсутствие внешнего по- ля N(v) определяется лоренцианом с шириной Г, = у12(1 + 2/ij)1/2. (2.106) Таким образом, наличие внешнего возмущения приводит к полевому уширению. При этом говорят, что в распределении N(v) выжигается «дырка», которую называют также провалом Беннета (рис. 2.4). Провал появляется за счет того, что внешнее поле инициирует переходы с одного уровня на другой только для атомов, имеющих скорости вблизи и из (2.103). Для заселенно
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 105 РИС. 2.4. Распределение движущихся атомов по скоростям приводит к неодно- родному доплеровскому контуру шириной и. Если выполнено условие ки s> у, то только те атомы, для которых доплеровский сдвиг компенсируется отстройкой, резонансно взаимодействуют с полем. В шкале скоростей ширина насыщаемого провала имеет порядок у/к. стей имеем - N (и)----------, (2.107а) ^2 (Д + ки) + у22 (1 + 2/т,) Рп(")= + W(t>) ___________^72721____________ (Д + kv)2 + Yj22 (1 + 2/tj) (2.1076) Эти выражения иллюстрируются рис. 2.5. Для мнимой части р21 получаем Р21 ~ у: (Р21 P12) ~ -)h , . ,2 > ,, , , ’ 2z (Д + kv) + у222(1 + 2/т,) (2.108) Таким образом, отклик среды на внешнее поле также характери- зуется полевым уширением. Пока мы получили все выражения для атомов с определенной скоростью р. Для нахождения наб- людаемых величин нужно просуммировать вклад от всех частиц среды.
106 ГЛАВА 2 ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 107 РИС. 2.5. Атомы, скорость которых удовлетворяет условию резонанса, возбу*. даются с нижнего уровня в верхнее квантовое состояние. При этом поступатель ная скорость частиц не изменяется. Поляризация среды в случае бегущей волны накачки имеет вид P(z, г) = Nop.У [p21e'Mz Si,) + dv = лгом/[(Р21 + P]2)cos(b - Яг) + z(p21 - p12)sin(b - Яг)]zfc (2.109) Аналогично выражениям (2.42) мы можем ввести коэффициенты С и 5 в виде jf3 этих выражений легко найти связь С - iS 1 f \ j X = —= 21V0P£ Jp21(tr)^ (Д + ku) + y21(l + 2/tj) (2.112) Восприимчивость — комплексная величина, и если записать ее в виде х = х' — ix" I то действительная часть описывает диспер- сию среды, а мнимая — поглощение (или усиление). Из опреде- ления имеем соотношение X' = j, Х" = |> (2-ИЗ) которое связывает х с синфазной и сдвинутой на 90° компоне- нтами поляризации. Понятие восприимчивости можно обобщить. Если электриче- ское поле состоит из суперпозиции мод £(г,1) = ££Д,(г)е'а"', (2-114) п восприимчивость легко определить, если разложить P(r, t) по то- му же базису Un P(r,t) = Yx„EnUn^e‘a< (2.115) п Вообще говоря, восприимчивость — функция всех амплитуд {£J. Если разложить ее в ряд по степеням Еп, получим Х,/^!, = х^+ Лх(п)тЕт т с = Л'омДрз! + (2.110а) 5 = Аор/’У(р21 - p12)dv. (2.1106) Другой широко используемой характеристикой поляризации сре- ды является восприимчивость х P(z, t) = \(Exe‘{kz~a,} + к.с.) (2.111) + Lx^mlEmEl+ - •-. (2.116) т’ В нелинейной оптике коэффициенты х^К Х(„2„> Х(„3„/ и т. д. назы- вают нелинейными восприимчивостями. Если в выражении (2.109) использовать максвелловское рас- пределение по скоростям (1.183), результат будет выражаться через свертку гауссовского и лоренцевского контуров. Это так называемая плазменная дисперсионная функция, ее значения за-
108 ГЛАВА 2 табулированы во многих справочниках1^. Если рассмотреть пре- дельный случай, в котором неоднородная доплеровская ширина ки гораздо больше однородной 712 (с учетом полевого уширения), то интегралы имеют простые асимптотические раз- ложения. В частности, интеграл в выражении для мнимой части X содержит лоренциан, который гораздо уже гауссовского рас- пределения, и из уравнения (2.112) получаем „ АИоМ2 f У12 X =-----г--- /----------;---------------т=—av й J (Д + ки) + 721(1 + 2Zij) мь ц2е“д2/*2“2 г Г = 7ЛоМ ег________f —^~dx Jnhkuy/l + 2/д ' х1 + Г2 = floAo|a2e~A2/*2|? hku-Jl + 2 If) Выражение для дисперсионной части восприимчивости столь просто, так как интеграл от функции х/(х2 + 72) дится без учета гауссиана. Оценку для х' можно получить, если у12(1 + 2/ч)1/2 ки. (2.118) При этом из (2.112) получаем , = _ NoAoli2 г (А + kv)e-u2/u2 х y/irhu J (А + ки)2 + г2 11 * * V = _ АИоМ2 xdx yfnhku J x2 + Г2 (2.117) X' не расхо- 11 Подробный справочный материал по плазменной дисперсионной функции содержится в гл. 7 книги [2], где есть и таблицы значений функции при комплекс- ном значении аргумента. Для расчетов полезны разложения в виде степенного ряда (7.1.8) и цепной дроби (7.1.15). (Свертку лоренцевского и гауссовского кон- туров называют также функцией Фойхта. Связь между затабулированной в изда- нии [2] функцией и функцией Фойхта дана в формуле (7.4.13) русского издания [2]. — Прим, перев.)
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 109 = ^0Л0М2 ^hku j х2 + г; = _ 2 ААр^о^2 е-дг/*2и2 f e*2/k2“2dx /и hk3u2 J х2 + Г2 = _ 2АЛ/оЛоМ2^дг/л2ц^ 9) Й(*«) Условие (2.118) называют доплеровским пределом. Результаты, полученные в этом приближении, могут быть хорошей оценкой точного решения, даже если (2.118) выполняется без большого запаса. Восприимчивость х = х' — ix" атомов в бегущей волне об- ладает следующими свойствами: 1. При уменьшении интенсивности (/—0) обе компоненты стремятся к конечным пределам. Как и следовало ожидать, при этом имеем линейную связь между поляризацией и полем Р = Х(О)Е. 2. Для больших интенсивностей (/ > 1), но все еще в допле- ровском пределе, мнимая часть х" а 1/2<х Е~'. Это приводит к насыщению поглощения. В то же время действительная часть остается постоянной х' х Это является следствием того, что под знаком интеграла в (2.119) стоит медленно убывающая дис- персионная функция. Таким образом, в дисперсию среды даже в пределе слабого поля дают вклад все частицы, в то время как х" определяется лишь резонансно взаимодействующими атомами. Сравним эти результаты с асимптотическим поведением х при больших / для однородной среды (2.44) X = а у • (2-120) В нашем случае, где существенной особенностью является неод- нородное уширение, предел (2.120) достигается лишь при нару- шении доплеровского предела (2.118), то есть для очень больших полей. Тогда непосредственно из (2.112) следует, что х ж /“'•
по ГЛАВА 2 3. Из (2.117) можно получить Х"(/ = О,Д = О) = ^^^-. (2.121) Сравним эту величину со значением х" при тех же аргументах для однородно уширенного контура (2.446) = = (2Л22) "Г21 Легко определить условие, при котором (2.122) совпадает с (2.121). Для этого нужно, чтобы выполнялось условие (2-ПЗ) К.1Л Этот результат имеет простой физический смысл. Действитель- но, так как у21 < ки, с излучением взаимодействуют лишь резо- нансные атомы , причем ширина провала Беннета есть 712. По- этому относительная доля взаимодействующих с полем атомов примерно равна (712/£н), так как полное число атомов ансамбля пропорционально доплеровской ширине ки. 4. Для больших отстроек (IДI > 712) восприимчивость в од- нородном и неоднородном ансамблях изменяется с ростом Д по- разному. В обоих случаях х(Д) определяется крылом спадающей на бесконечности функции, но для однородной среды (2.44) она — лоренциан £(Д), а для неоднородной (2.112) — гауссиан ехр (—Д2/к2и2). Здесь необходимо для ясности подчеркнуть, что при очень больших отстройках (IД( > ки), точно так же, как и при очень больших полях, это различие пропадает, и в обоих случаях далекое крыло х" — лоренцевское. Исследуя структуру подынтегрального выражения в (2.112) легко понять, из-за чего происходит такая перестройка решения. При IДI > ки здесь ин- тегрируется произведение двух функций, максимумы которых сильно разнесены друг от друга. При интегрировании в окрест- ности максимума гауссиана (kv — 0) значение лоренциана можно считать приближенно постоянным. Весь интеграл определится значением лоренциана в этой точке (ос Д-2) и эффективной шири- ной области интегрирования 7|2, не зависящей от Д. В результа- те х" пропорционально Д~2. Заметим, однако, что в большинст- ве физически интересных случаев выполняется условие IД1 < ки, при котором и нужно исследовать поведение (2.117). При боль-
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 111 щих А среда фактически нерезонансна, то есть наблюдаемые ве- личины чрезвычайно малы. К тому же часто при больших от- стройках в той же степени резонансными становятся и другие переходы, т. е. атомы нельзя рассматривать как двухуровневые. 2.5. ДВИЖУЩИЕСЯ АТОМЫ В СТОЯЧЕЙ ВОЛНЕ В лазерном резонаторе электромагнитное поле сконцентрирова- но между зеркалами. Отражаясь от зеркал, излучение много- кратно проходит сквозь среду. При этом хорошим описанием поля в резонаторе является стоячая волна (2.25) E(z, t) = Ecosfi/sin kz. (2.124) Уравнения для матрицы плотности аналогичны уравнениям (2.26). Повторяя те же рассуждения, что и в разд. 2.2, мы мо- жем учесть быстроосциллирующую зависимость р12. Используем подстановку P2i = (2-125) и ПВВ (см. обсуждение после (2.27)). Тогда для движущихся ато- мов получаем уравнения It + V~dz г21 = _^21 + 'Д^21 ” 2^M£sin kz(p22 ~ Pii^ (2-126а) ( d д \ . цЕ . , , _ . \ dt + V dz ,г 22 ~ ^2 ~ ^2^22 — 'ThSin kzp21 ~ Ри)> (2.1266) I d d \ . ilE . , , ( + v"fa jPii ~ \ ~ YiPii + ' 2^sin^z(P2i ~ Pu)- (2.126b) В разд. 2.2 для неподвижных атомов мы могли рассматри- вать z как параметр и сразу получить решение в стационарном случае. Применить такой же метод для (2.126) мы не можем, так как координаты атомов изменяются во времени z(z) = z0 + v(t - t0). (2.127) Как мы показали при определении усредненной по скоростям матрицы плотности (1.190), это ведет к появлению члена ud/dz в левой части уравнений (2.126). Ранее (разд. 2.4), рассматривая случай бегущей волны, мы смогли одновременно исключить за-
112 ГЛАВА 2 висимость и от координаты z, и от времени t. Для стоячей во- лны такой простой процедуры не существует. Однако есть ме- тод, позволяющий учесть то обстоятельство, что стоячую волну можно представить в виде суммы двух бегущих, распространяю- щихся навстречу друг другу. Для этого перепишем (2.124) в виде £(z, 1) = |£[sin( kz + Яг) + sin(fcz — Яг)]. (2.128) Из физических соображений можно предположить, что пер- вое приближение для решения уравнений (2.126) можно полу- чить, рассматривая влияние двух бегущих волн на среду незави- симости. Индуцированный дипольный момент в среде равен не- диагональному элементу матрицы плотности. Для одной бегу- щей волны недиагональный элемент имеет вид (2.98). Поэтому можно попробовать подстановку Р21 = P + ^/(A:Z“a') + р_е-'<*г + а') = e~,a,[p + e‘kz + p_e~'kz]. (2.129) Более или менее очевидно, что, получив решение для р+ и р_, мы тем самым найдем и приемлемое приближение для искомой поляризации. При этом в уравнениях не учитываются перекрест- ные члены от встречных полей. К вопросу о точности этого приближения мы еще вернемся. Предположим, что р22 и ди не зависит от координаты. Это означает, что на самом деле мы ищем усредненные по объему среды матричные элементы д/7. Используем приближение в духе ПВВ elkzsm kz = у + •• • . (2.130) При этом уравнения приобретают вид ^Р + = - [У12 + '(д + (р22 - Рп)> (2.131а) ^Р = — [Т12 + '(д - Ь)]р_+ ^“(р22 - Рц), (2.1316) ^•Р22 = А2 ~ Y2P22 + (р* + Р+- Р-~ Р-)> (2.131В)
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО ИЗ ^Рп = л! - Y1P11 - 4^(р* + Р + ~ Р-~ Р-)- (2.131г) Еще более упрощая задачу, предположим, что фазовая релак- сация столь быстрая, что р+ и р_ достигают своих квазистацио- нарных значений гораздо быстрее, чем заселенности р22 и ри. Тогда, следуя методу разд. 2.2, можно получить скоростные уравнения для заселенностей. Аналогично тому, как в (2.33) ско- рость переходов была пропорциональна L(&), в нашем случае по- лучам скорость в виде суммы двух слагаемых, но с аргументами лоренциана Д ± ки'\ В этом разделе нас будут интересовать лишь результаты стационарной задачи, поэтому предположение об адиабатическом разделении временных шкал необязательно. Итак, пусть в уравнениях (2.131) все производные равны ну- лю. Тогда — цЕ 1 + <2Л32> Р* + р+- р_- р* = 2Re(p+- р_) = ~ + ки^ + ~ Л{?)](Р22 - Р11), _ (2.133) N р22 Рп - г + 1/7)[£(д + kv) + £(Д - ь)] ’ <2-134) где мы вновь использовали обозначения (2.10), (2.32), (2.35). Сравнивая результат (2.134) с выражением (2.105) для случая одной бегущей волны, видим, что в распределении р22 — ди по- явились два провала при скоростях и = ± Д/А (рис. 2.6). Разме- ры каждой из «дырок» определяются параметром -/= . (2.135) 2 4Л2У!У2 11 Так как выражение для р22 — ри, которое мы получим (2.134), совпадает с результатом решения скоростных уравнений, то и начальное приближение (2.129) называют приближением скоростных уравнений (ПСУ). При этом нужно иметь в виду, что (2.129) приводит к тому же решению, что и скоростные уравнения, только в стационарном случае. В тех задачах, где зависимость от времени су- щественна, применение ПСУ возможно лишь при условии, что у21 — самая быстрая скорость изменения параметров в системе (конечно, после использова- ния ПВВ). 8—504
114 ГЛАВА 2 РИС. 2.6. Простейший случай взаимодействия стоячей волны с неоднородным скоростным ансамблем. Независимые провалы выжигаются каждой из двух бе- гущих воли. Появление другого численного множителя по сравнению с (2.102) объясняется тем, что амплитуда каждой из волн в (2.128) есть Е/2, — наш случай нужно сравнивать с (2.102) при параметре, стоящем сомножителем перед £(Д), равном 2Й2У1у2 1 / /х2£2 j 2 2й2У]У2 / (2.136) в точном согласии с (2.135). Подставляя (2.134) в (2.132), получаем выражение для поля- ризации р = т У™ ____________________[Vi2 ~ ‘(А ± Ь)]_______________ 1 4А [yi22 +(Д ± Ь)2]{1 + |П)[£(Д - kv) + £(Д + Ь)]} ' (2.137) При I Д| — kv значение однрго из лоренцианов приближенно равно единице, а другого — £(2дНМ- (2лз8) При больших отстройках (IAl > у12) значением (2.138) можно пренебречь, и для той компоненты р21, которая близка к резо- А
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 115 нансу, получаем _ U.E [у12 — »(Д ± — Р ± = + 7Т------- 2 2 , ,--------N. (2.139 4Й (Д ± kv) + у22(1 + |bj) Таким образом, зависимость поляризации от отстройки при больших Д близка к лоренцевской с полевым уширением Г, = У12(1 + 1М1/2- (2.140) Результат соответствует случаю одной бегущей волны (2.108), но с параметром насыщения (2.135). Как видно, при больших от- стройках две бегущие волны воздействуют на среду независимо. Каждая приводит к появлению провала в распределении ^°22 — Рц) по скоростям (рис. 2.6). Если |Д| » У12(1 + Уч)1/2> (2.141) провалы не перекрываются и между ними нет никакой интерфе- ренции. Но если 1Д1 < у12, то говорить о двух отдельных прова- лах нельзя. При этом обе бегущие волны взаимодействуют с од- ними и теми же частицами, и наше приближение неприменимо. Ниже мы покажем, что оно все-таки остается оправданным для многих приложений и качественно правильно описывает сущест- венные для этой задачи физические процессы. Мы вновь определим восприимчивость, положив P(z, t) = - - 1Х_е-‘<к2+а,} + к.с.]; (2.142) (ср. (2.111)). Из (2.129) находим Х±= ±^Nopjp±(v)dv p2noao hfitru х Г______________[/У12 + (Д ± kv)]e~v2/u2 dv__________ J [y22 + (Д ± ^)2]{1 + |/ij[L(Д + kv) + £(Д - /сг)]} (2.143) В доплеровском пределе ки > у12 интеграл может быть оценен так же, как в разд. 2.4. Рассмотрим два предельных случая.
116 ГЛАВА 2 Если выполнено (2.141), то одним из лоренцианов в знамена- теле можно пренебречь. Тогда = /ЛУрАр г X* Jirhuk ' 1Уп + (Д ± х)]е х2/*2цкх (Д ± х)2 + у22(1 + |/т?)] Так же, как при выводе (2.117) и (2.119), получаем „ = /х^рЛр г у12е~х2/*2ц2 Х± yfirhku ' (Д + х)2 + у22(1 + |/tj) >z-ЛГрЛр^е-^2-2 , fiku)/(l + 7,7/2) ^2М)Л0 г (Д + х)е~х2/*2ц2 ^rhku ' [(Д ± х )2 + у22(1 + |/ч)] = 2ДМ>ЛО/Х2<__Д2/,2ц2 h(ku)2 Этот результат вновь подтверждает, что в случае больших от- строек две встречные бегущие волны воздействуют на атомы не- зависимо. Каждая из них приводит к насыщению среды так же, как мы видели в разд. 2.4. Требуется лишь подправить выраже- ние для параметра насыщения. Рассмотрим теперь второй предельный случай Д — 0. Строго говоря, наш подход при этом неоправдан, но мы можем полу- чить правильные качественные выводы о свойствах резонансно взаимодействующего с полем неоднородного по скоростям ан- самбля частиц. Если в (2.143) Д = 0, то два лоренциана совпада- ют и /*2М)Л0 /• ['712 ± *]е x A fnhku ' [х2 + у22(1 + /т,)] (2.147) Для мнимой части восприимчивости имеем М)Л0/х2 Мм|/(1 + /т?) (2.148)
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 117 в то время как действительная часть обращается в нуль: Х±=0. (2.149) Последнее верно и без предположения о доплеровском пределе. 2.6. ПОПРАВКИ К РЕШЕНИЮ ДЛЯ ДВИЖУЩИХСЯ АТОМОВ В СТОЯЧЕЙ ВОЛНЕ. Использованное в предыдущем разделе приближение основыва- лось на предположении , что заселенности р22 и ри не зависят ни от времени, ни от координаты, а равны своим средним значени- ям р22 и ри. Здесь мы также будем искать средние р22 и ри, но прежде, чем проводить усреднение, учтем тот факт, что заселен- ности р22 и ри являются функциями координаты z- (Для оптиче- ских частот функциональная зависимость р от времени не приво- дит к изменению средних.) Физический смысл искомых поправок в том, что учитывается движение атомов через узлы и пучности стоячей волны. Это приводит к пульсации заселенности уровней отдельных атомов и в конечном счете изменяет средние значения элементов матрицы плотности. Если нижний уровень двухуров- невого атома является стационарным основным состоянием, то поправки к решению имеют особенно простое физическое истол- кование. В качестве примера мы рассмотрим случай, когда верх- ний уровень спонтанно распадается только на нижний, и никакие другие атомные уровни не влияют на поведение нашей выделен- ной двухуровневой системы. Уравнения для матрицы плотности, полученные в разд. 1.6, имеют вид (it + V7z)P22 = -Гр22 ” 'МsinMp2i - P12)’ (2.150а) / д д \ „ нЕ J? + Vlz Г” = Р22 + 'Th sin*z<ft!i ~ Р,2)> (2.1506) ( д \ / 1 1 iftE. [Jt + V~^)P2I = -(21 + ,Д)р2- “ ~Th Sin kz (P22 ~ P,1)- (2.150b)
118 ГЛАВА 2 В этом случае полная заселенность в системе сохраняется, и в качестве условия нормировки выберем Ри + Рп= W(v), (2.151) где W(v) — функция распределения по скоростям. Так как в (2.150а) распад не приводит к изменению полной заселенности, мы не можем включать в уравнения члены некогерентной накач- ки. В противном случае нельзя было бы поставить стационар- ную задачу — возрастало бы полное число атомов. Однако фор- мально уравнения (2.150) легко переписать в виде, аналогичном уже использовавшемуся. Для этого с помощью (2.151) исключим д22 из уравнения (2.1506). Тогда (£ + = ГЖ(г) - ГРп + /yf-sinb(p21 - р12). (2.152) Сравнивая это уравнение с (2.126), видим, что они совершенно идентичны, если положить Л2 = 0, А^Г^г), у2 = Yj = Г. (2.153) В такой модельной системе атомы бесконечно долго взаимо- действуют с полем, так как нет распада с выделенной пары уровней. Конечно, в реальном эксперименте нужно учитывать другие каналы распада. Например, атомы могут покидать об- ласть взаимодействия с полем, пересекая лазерный луч в попе- речном направлении. Здесь мы пренебрегли такими процессами. Такая упрощенная модель может иногда быть полезной. После использования переобозначений (2.153) система уравнений оказы- вается совершенно аналогичной рассмотренной в предыдущем разделе. Мы хотим в первом приближении учесть влияние пульсации заселенностей. Легко понять, что диагональные элементы изме- няются вдвое быстрее, чем дипольный момент (ср. (2.129)) PjAz) =pZ + [p/2'*2 + Pje~2ikz]> (2.154) где j = 1 или 2. Подставим (2.154) и (2.129) в уравнения (2.150). Тогда _ 1 РЕ i * \ Р2 Г + 2/Аг4й'Р+ Р^
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 119 1 РЕ / *\ (2-155) При этом после подстановки (2.154) и (2.150в) получаем |г + /(Д + к») Р+ = и Е — — --^(р22~Рц- Р2 + Pi)’ (2.156а) |г + ,(Д - к») Р-~ 4ft (р22 Р11 Р* + Pi)- (2.1566) Сравнивая эти соотношения с (2.131а), легко видеть изменения, связанные с поправочными членами р2. Отсюда и из уравне- ний (2.150а) получаем )Г + |(Д + to) + )Г - |(Д - to) рЕ 1 ! 1 4й |Г + С(Д + ки) |Г-/(Д-Ь) I 4/г / 1 1 |Г + /(Д + ки) 4Г - /(Д - ки) (2.157) Для средних (по координате) заселенностей получаем уравне- ния, аналогичные (2.131в). Их решение + ^[(р+- Р-) +(р* - Р-)] = Re/?(P22-Pn)’ (2-158) где (Г + 2ikv) |г + /(д + м |г-((д-ь)1 +(^т)2(|г + /ь)г-\;г- 2 ' 7J \ 2h ) \ 2 / Г + 2ikv (2.159)
120 ГЛАВА 2 Перепишем знаменатель R в виде |г + /(Д + Ь) [|г - /(Д - Ь) 1//гЕ\2 2\2й ) = +/ь)2 + д2+ )2= |г + /(ь-й) ^Г + i(kv + й) (2.160) Тогда из (2.159) имеем R ~ к + i(kv-Q) + }г + /(ь + й) ’ (2’161) где Й = д2Ч 2й ) (2.162) Для средней разности заселенностей из (2.158) имеем ---------------, И'(1,) _------------—. (2.163) 1 + 2(|и£/2йГ) [L(ku + й) + L(kv - й)] где L(x) = (Г/2)2 (Г/2)2 + х2’ (2.164) Сравнивая этот результат с (2.134), получаем параметр насыще- ния 1 1 j jpi + М2^2 2 2(2й2у1у2/\ 2у12 / 2й2Г2’ (2.165) где использовано (2.153). Лоренциан в (2.163) имеет максимум при kv = ± й. При Е — 0 получаем знакомое условие kv = ± Д. Можно выписать в явном виде и поправочные члены в этом условии, которые более точно определяют положения провалов на кривой распределения разности заселенностей (рис. 2.6). Имеем ± kv = + й = Д + ц2Е2 16й2Д (2.166)
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 121 где использовано разложение Я по степеням Е. Таким образом, расстояние между двумя провалами Беннета увеличивается по сравнению с результатом первого приближения. Можно сказать, что провалы расталкиваются за счет поля. Причем в случае воз- действия нескольких полей (например, при возбуждении несколь- ких мод резонатора) этот результат можно обобщить. Каждая из мод будет выжигать свою пару провалов, и взаимодействуя, они будут расталкиваться. Из выражения (2.166) следует, что резонансная частота в по- ле изменяется u2F2 w' = W + -^L^г-. (2.167) 16Й2Д Этот результат можно интерпретировать как сдвиг уровней све- том в поле двух бегущих волн. Влияние каждой из волн приво- дит к сдвигу резонансной частоты в атоме, что влияет на погло- щение другой волны. Выражение (2.167) можно получить во вто- ром порядке теории возмущений. Матричный элемент взаимо- действия, как следует из (2.124), нужно брать равным (/г£74), а расстояние между уровнями 2hД*>. С учетом поправок к положе- нию уровней энергии получаем сдвиг резонансной частоты г . (м^/4)2 £2 + ^йД~ £>~^ЙД~ ЙД (2.168) в полном согласии с (2.166). Другим следствием из (2.163) является то, что два лоренциа- на не совпадают при выполнении условия точного резонанса. При этом два провала на кривой распределения разности засе- ленностей находятся на расстоянии kSv = 2Я = (2.169) Это вновь указывает на штарковский сдвиг резонанса, как и в случае радиочастотных систем (см. разд. 2.3). Форма линии при резонансных условиях показайа на рис. 2.7. Качественно резуль- 11 Сравните с обсуждением сдвига Блоха — Зигера в разд. 2.3.
122 ГЛАВА 2 РИС. 2.7. Учет эффектов высшего порядка по полю приводит к модификации формы провала на кривой разности заселенностей. Возникает расщепление про- вала иа два локальных минимума, расстояние между которыми есть 6v = nE/>f2kh. тат вновь выглядит как расталкивание провалов. За счет этого поле насыщает атомы в большем на величину (2.169) диапазоне скоростей. Следовательно, в среде поляризуется больше атомов, чем мы могли бы оценить, не учитывая сдвига. Вообще говоря, при точном резонансе Д = 0 наше рассмотре- ние не строгое. Результат (2.163) оправдан лишь при Д > Г. Из следующего раздела мы увидим, насколько хорошим является полученный результат при малых отстройках. Будет разобран общий случай взаимодействия двухуровневых атомов с сильным внешним полем. 2.7. ДВИЖУЩИЕСЯ АТОМЫ В СИЛЬНОЙ СТОЯЧЕЙ ВОЛНЕ Использование для оптических частот ПВВ является обычно очень хорошим приближением. В тех случаях,когда резонансные двухуровневые системы помещены в поле стоячей волны, необ- ходимо учесть в первую очередь эффекты, связанные с движени- ем частиц. Возможный способ модификации уравнений для мат- рицы плотности представлен в разд. 1.9 (см. (1.199)). На атом воздействует поле с амплитудой, пропорциональной sin kz = sin k[z - v(t - Z')]. (2.170)
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 123 При этом атом пересекает области узлов и пучностей стоячей волны, а воздействующее на него поле промодулировано с ча- стотой kv. В этом и заключается проявление нерелятивистского доплеровского сдвига, уже обсуждавшегося нами. Хотя kv — от- носительно малая частота, точные уравнения для оказывают- ся аналогичными тем, которые были рассмотрены в разд. 2.3 для случая радиочастотного резонанса (без ПВВ). Если раньше поле изменялось как cos 0/ (ср.(2.62)), и требовалось учитывать многофотонные процессы с квантом энергии ЙО, то теперь к фи- зически сходным явлениям приводит зависимость амплитуды по- ля (2.170). Оказывается возможным применить те же математи- ческие методы решения уравнений для стационарной матрицы плотности, что и в разд. 2.3, если разложить в ряд Фурье по exp (ikz). Первые члены этого разложения уже рассматривались при нахождении приближенных решений (см. (2.129) и (2.154)). Ограничение только этими поправками было эквивалентно пре- небрежению интерференционными эффектами между двумя бегу- щими волнами, т. е. предполагалось, что каждое из полей (2.128) независимо поляризует резонансные атомы (2.129). Когда в (2.154) мы учли пульсации заселенностей, то были определены лишь поправки, связанные с изменением условия резонанса одно- го поля за счет присутствия другого, — в разд. 2.6 мы вычисли- ли штарковский сдвиг. Но реальные корреляционные эффекты в этом приближении не описывались. В этом разделе мы получим точное решение стационарной за- дачи о взаимодействии сильного поля с двухуровневой средой. Для того чтобы результат взаимного воздействия двух компо- нент поля двух бегущих волн, образующих стоячую, проявился особенно наглядно, запишем поле в виде E(z, t) = [£_sin(A:z + Ш) + £+sin(A:z - Ш)]. (2.171) В различных частных случаях (2.171) может описывать не толь- ко стоячую или бегущую волну, но и более общий случай нало- жения нескольких волн. Например, при Е Ф Е+ мы можем рас- сматривать (2.171) как стоячую волну с амплитудой £_ и бегу- щую с амплитудой (£'+ — £_). Другая возможность представле- ния (2.171) — это сумма стоячей волны £+ и бегущей, но уже в другом направлении, (£_ — £+). Поле в виде (2.171) иногда на- зывают квазистоячей волной.
124 ГЛАВА 2 Используя, так же, как и в разд. 2.5, ПВВ, получаем из (2.216) уравнения + + У2Р22 = *2 +2Й^Е+е‘кг ~ Е-е~*2^ -(E_eikz - £+е“'Аг)р21]> (2.172а) (|+г£)₽"+71Р“ Х| - к Е*е"“ - ~(E_eikz - E+e~ikz)p2l], (2.1726) /5 д \ ~ . / -л \ - ( Hi + VTz Г21 +^21 + 'Д'Р21 = - ^(E+eikz ~ £-е-1кг)(Ргг ~ Рп)- <2-172в) Рассмотрим стационарный случай d/dt = 0 и используем разложе- ние в ряд Фурье Р» = £р,(")е"'*г> (2.173а) V Р22 - Р11 = Е^)^ = EkW - Pi(*')h"'*z’ (2.1736) Р21 = YAv)eirkz, Pl2 = 'Lr*(-t')ei,,kz = р^, (2.174) с V где в записи, последнего члена мы изменили знак немого индекса суммирования v. Как мы уже показали в разд. 2.3 и 2.4, в сум- мы (2.173) входят только четные члены v = 2к, а в разложение (2.174) — только нечетные v = 2к + 1. Подставляя выражения (2.173) и (2.174) в уравнения (2.172) и предполагая, что вся зависи- мость от z.содержится лишь в экспонентах, находим d(p) = N8„q + ^Z>i(p){£+[r*(-p + 1) + r(v + 1)] — £_[r*( —p — l) + r(r- 1)]), (2.175) 4И = - ^D2(v)[E+d(v - 1) - E_d(v + 1)]. (2.176)
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 125 Здесь мы определили комплексные лоренцевские функции 1 1 —:—".--1----------;— + ivkv Yj 4- ivkv y12 + /(Д + vkv) (2.177a) (2.1776) Из уравнений (2.175) и (2.176) можно получить соотношение, содер- жащее в качестве неизвестных лишь d(v), фурье-компоненты разно- сти заселенностей. Используя условие действительности диаго- нальных элементов матрицы плотности J(-r) = (J(r))*, (2.178) получаем искомое уравнение /1 +|^П1(г)[£2((Д2(г+ l) + D*(-r+ 1)) ( z h~ + £2((£>2(r- 1) + D*( — p — l))]Jrf(r) = + { B*(”)l+ Dtt~v - + 2) z h + Z>i(r)[Z)2(r - 1) + D*( - v + 1)] d(v - 2)]. (2.179) как и ожидалось, в этом уравнении связаны между собой лишь четные компоненты d(y). Для того чтобы прояснить физический смысл уравнения (2.179), выпишем его в явном виде для v — 0. Это единственный случай, когда (2.179) имеет неоднородный член. Используя определение О, (г) и D2(p), получаем —[£^(д + kv) + £2£(Д - Ат>)]\d(0) zYi2 I h~yly2 J ж- , I W Yi + 72 = У + —-— --- \ Л2 \ 2У1Ъ 7'-’ -^(2) + /(- 2) (y12 + ikv) + Д2 (y12 - ikv) + Д2 (2.180) Уже теперь мы можем исследовать некоторые свойства средней по координате разности заселенностей <У(0).
126 ГЛАВА 2 1. Пусть одна из компонент поля (2.171) равна нулю, например Е_ = 0. Тогда нет и связи между различными компонентами d(y), и из (2.180) имеем 1 д. /У1 + У21/М + 2- 1 (2Л81) 1 + —--- ------- L (Д + kv) h2yiy2\ 2у12 / Это точно тот результат, который мы получили ранее в (2.102) для случая одной бегущей волны. Если£+ — 0, аналогично получаем выражение d(0) для случая волны, распространяющейся в другом направлении, когда резонанс достигается при kv = + Д. 2. Если обе амплитуды поля не равны нулю, то, во-первых, каждая из них приводит к насыщению. При этом в (2.180) вхо- дят члены, пропорциональные и лоренцианы с аргументами (Д ± kv), что описывает независимое воздействие на среду по- лей. Но, во-вторых, есть и перекрестные члены Е+Е_, которые описывают интерференционные эффекты и связывают между со- бой фурье-компоненты больших порядков. Если этой связью пренебречь, т. е. положить d(±2) — 0, то непосредственно полу- чаем результат первого приближения для, квазистоячей волны </(0) = 1 + ][Е+ЦД + kv) + е££(Д - Ь)] h У1У2 ' 2у‘2 ' (2.182) В этом приближении волны Е+ иЕ_ воздействуют на среду незави- симо друг от друга. Для истинной стоячей волны, когда Е = Е_ = Е/2, получаем известный уже результат (2.134) из разд. 2.5. Решение полной системы разностных уравнений (2.179) мож- но получить в виде цепной дроби. Перепишем (2.179) в виде Л(н)х„ = 8п0 + B+(n)x„+i + В_(п)хп^1 , (2.183) где d(2n) N (2.184) а функции А(п), В±(п) определяются из (2.179) очевидным обра- зом. Обобщая метод, изложенный в разд. 2.3, можно выписать
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 127 решение х = 44 0 N Я(0) - В+(0)В (0) ________________>1(0)_______________ ^(0) +Д.(о)Д-(о)^(1) А (,) + л;(2) + '~- (2.185) Различие между этим точным результатом и приближением (2.182) состоит в том, что (2.185) имеет осциллирующую струк- туру за счет интерференции двух бегущих волн. В первом приб- лижении взаимодействие волн приводит к сдвигу уровней светом при Д > у12 и штарковскому расщеплению при Д = 0. На рис. 2.8 приведено сравнение первого приближения и точ- ного решения для больших и малых отстроек. В дополнение к тем основным особенностям, которые были ясны из приближен- ного рассмотрения, видна и дополнительная осциллирующая структура — результат интерференции. При малых Д волны воз- действуют на одну и ту же группу атомов, что проявляется и в особенностях р22 — рп при малых и. При большей отстройке по- является дополнительный резонанс для частиц со скоростями (2.186) что связано с особенностями функций Z>2(±3) в цепной дроби. Физический смысл этого условия в обобщении обычного трехча- стотного резонанса (2.93) на случай доплеровски уширенной
128 ГЛАВА 2 РИС. 2.8. Сравнение точного результата для разности заселенностей, полученно- го методом цепных дробей (сплошные кривые) и низшего приближения (штрихо- вые кривые). На левом рисунке (нерезонансный случай, Д Ф 0) явно проявился дополнительный провал при kv = Д/3; на правом Д = 0. В точном решении рас- щепление провала (рис. 2.7) преобразуется в осцилляции. Для расчета выбрана безразмерная интенсивность ^2£2/2й272 = 30. атомной системы. При этом используется термин мультидопле- ронный резонанс}}. Задача. Получите результат для стоячей волны в виде цепной дроби g2£2 / Yi + у2 \ 8Й2 \ YiY2 / D2(l) + D* (-1) X Re ,.2р2 L-D1(2)(D2(1)+ />*(-!)) 11 В отечественной литературе этот термин еще не утвердился. У автора — multi-Doppleron resonance. — Прим, перев.
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 129 Подсказка. Используйте уравнение для матрицы плотности в ви- де (2.126). После этого подставьте в уравнения разложение в ви- де ряда Фурье (2.173), (2.174). Действуя так же, как в разд. 2.3, получите соотношение между d(y) и i(r) = г(г) - г*(-г). Поляризацию среды можно выразить через компоненты ря- дов Фурье (2.173), (2.174) Р = A^Sppp = Nop f(p12 + p2i) dv = Nopf[(pl2 + p21)cosOz + z(p12 - p21)sinOz] dv = ^p/cos + r*( ~»')] dve"'kz \ V -isinOz£/[/'(»') _ r*(~*')] dve",kz\. (2.187) V ' Если мы определим коэффициенты С и S так же, как в (2.42), то J Уsin kz^(r(v) + г*(- г)) dv e"'kz dz C = Nop---------------------------------- У sin2 kz dz = —y-y[r(-l) + r*(l) - r(l) - r*( -1)] dv = 2Nopyim[r(-l) — r(l)] dv. (2.188) Здесь величины r(±l) можно выразить через d(y) (см. (2.176)). Для другой компоненты получаем У У sin kz^i(r(i>) - r*( - г)) dv e‘"kz dz S = Nop------------------------------------ У sin2 kz dz = Nopf [r(-l) - '•*(1) - r(l) + r*( — 1)] dv = 2NopjRe(r(-l) - r(l)) dv. (2.189) 9—504
130 ГЛАВА 2 Отсюда для восприимчивости имеем х= c^is - 2л^н_1Ьг(1)]л (2]90) 2.8. КОММЕНТАРИИ И ЛИТЕРАТУРА Общая теория взаимодействия сильного поля с веществом изло- жена во многих книгах. Для введения в проблему советуем обра- титься к книге Сарджента и др. [118], много интересных аспек- тов обсуждается в монографии Летохова и Чеботаева [91]. Сооб- щение о лэмбовском сдвиге было сделано на Летней школе им. Энрико Ферми в 1963 г. [84]. Тогда же экспериментально под- твердили его существование Макфарлейн и др. [99] и Сёке и Яван [137]. Более общая концепция провала Беннета была пред- положена раньше, в 1962 г. [17]. Описание сильного насыщения с использованием метода цепных дробей предложено Стенхоль- мом и Лэмбом [135] и независимо Фельдманом и Фелдом [52]. Аналогичный подход развивал Хольт [69]. Параметр когерент- ности г) был введен Баклановым и Чеботаевым [15]. Для описания радиочастотного резонанса метод цепных дро- бей использовался гораздо раньше, Аут лером и Таунсом [10], а Ширли [125] предложил описание в терминах теории Флоке. Си- стематический квантовый подход развит Коэном — Танноуджи [34]. Позднее эта область подробно исследовалась и теоретиче- ски, и экспериментально. Здесь наиболее ярко проявились эффек- ты насыщения под действием электромагнитного излучения. Об- зор работ можно найти в [133]. Подробное математическое описание метода цепных дробей содержится в справочнике [74]. Альтернативный подход к описанию сильно нелинейных сред (нелинейная оптика) был предложен Бломбергеном [26]; он осно- вывается на определении восприимчивостей высшего порядка. Сейчас эта теория широко применяется для интерпретации са- мых разных экспериментов. Определяя в эксперименте коэффи- циенты восприимчивостей разных порядков, можно изучать важ- ные свойства среды. Особое значение этот метод имеет в физике твердого тела, где на восприимчивости накладываются условия симметрии. Вычисляются восприимчивости с помощью теории
ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 131 возмущений, которая позволяет найти и заселенности возбуж- денных состояний. Обзор приложений см. [43, 67]. В моногра- фии Левенсона [93] также рассматриваются возможности приме- нения нелинейной оптики в спектроскопии. На резонансы, существующие при Д/(2£ + 1), впервые указа- ли Хароше и Хартман [65]. Их интерпретация с точки зрения многофотонных переходов содержится в работах [37, 82, 83]. Ре- зонансы высшего порядка в доплеровски уширенных системах впервые наблюдали Фройнд [55] и Рид и Ока [108]. В системах с неоднородным доплеровским уширением инте- ресные эффекты связаны с наличием у фотона ненулевого им- пульса. Изменение трансляционных, а не внутренних, состояний атома и спектроскопическое проявление этого исследовались в работах [6, 27, 80, 131]. Новый подход к рассмотрению взаимо- действия движущихся атомов с полем предложили Ширли и Стенхольм [127] и развил для исследования эффектов отдачи в спектроскопии насыщения Ширли [126]. Первым объектом, для которого наблюдался эффект расщеп- ления из-за отдачи, является метан СН4, помещенный в резона- тор Не — Ne-лазера, X = 3,39 мкм. Наблюдение расщепления линии за счет отдачи ~ 2 кГц стало убедительной демонстрацией возможностей лазерной спектроскопии. Такое разрешение до- стигнуто в работах по созданию лазерных стандартов частоты в Боулдере (Колорадо, США) [61] и в Новосибирске [13]. Подроб- ности см. [91, 124]. Последовательный квантовый подход к лазерной спектроско- пии систем с доплеровским уширением изложен в обзоре [132], где многие из рассмотренных нами вопросов обсуждаются с не- сколько иной точки зрения. Специфические особенности кванто- вой теории взаимодействия света с атомными системами см. также в [60].
ГЛАВА 3 ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 3.1. ОБЩИЕ ПРИНЦИПЫ ДЕЙСТВИЯ ЛАЗЕРА Лазер является источником осциллирующего электромагнитного поля с фиксированной частотой в оптическом диапазоне. Анало- гичные устройства давно известны в электротехнике. Их харак- теристики зависят от свойств усилителя и частотной зависимо- сти обратной связи (рис. 3.1). Необходимым элементом общей схемы должен быть внешний источник энергии — накачка, так как в любой физической системе существуют потери энергии. В той или иной форме осуществляется селекция, позволяющая фиксировать частоту осцилляций в области работы усилителя — полосе усиления. Предположим, что в схеме на рис. 3.1 исключена обратная связь (блок F). Тогда в общем виде можно записать функцио- нальную зависимость выходного сигнала Y от накачки X Y = A(X). (3.1) Учтем теперь обратную связь. Сигнал на выходе из F (обозна- чим его Аос) определяется значением Y: Аос = FY. (3.2) Мы ограничимся случаем линейной зависимости в (3.2). Часто так оно и бывает, но при этом важно учесть, что Хо с может за- висеть от частоты сигнала Y. Из этих двух соотношений получа- ем для всей системы Y = A(X + FY). (3.3) Возможность нетривиального решения (3.3) (У 0 при X = 0) объясняется тем, что функция А(Х) в общем случае нелинейная. И при определенных параметрах системы может возникнуть ре- жим генерации, когда амплитуда выходного сигнала Y будет са- мосогласованно определяться из (3.3). Частота осциллирующего
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 133 РИС. 3.1. Принципиальная схема лазера. Входной сигнал усилителя Л определя- ется как внешним источником X, так и (через обратную связь F) выходным сиг- налом К. поля зависит от селективного элемента цепи обратной связи. В приведенной схеме (рис. 3.1) нигде не учтена специфика именно лазерного случая, поэтому в любом учебнике по электронике можно найти множество примеров таких генераторов с обрат- ной связью, содержащих усилитель. Мазеры, микроволновые атомные генераторы и усилители, содержат в качестве резонансного элемента, селектирующего ча- стоту, металлический СВЧ-резонатор. Только те волны, кото- рые достаточно долго не затухают в резонаторе, имеют шанс многократно провзаимодействовать с атомами и усилиться. Принцип действия лазера точно такой же. Различие состоит в том, что элементом, обеспечивающим обратную связь, является оптический резонатор (типа интерферометра Фабри — Перо). Атомная среда может быть усиливающей для многих длин волн, но в большинстве случаев они быстро затухают за счет дифрак- ционных потерь и пропускания зеркал. Лишь при выполнении ус- ловия резонанса (1.41) возможны устойчивые осцилляционные конфигураций поля. Волна вновь и вновь взаимодействует со средой и усиливается лишь при определенных частотах. Таким образом, и мазеры, и лазеры являются самоподдерживающими- ся генераторами, действие которых основано на использовании квантовомеханических процессов в атомных системах. Поэтому для всей широчайшей области исследований, связанных с мазера- ми или лазерами, используется термин квантовая электроника. Это понятие включает в себя и лазерную спектроскопию, хотя ее
134 ГЛАВА 3 задачей является изучение и нелинейного отклика среды, и ли- нейного поглощения. В разд. 1.2 мы уже вкратце рассмотрели принципы описания оптических резонаторов и более подробно останавливаться на этом не будем. Исследованию дифракционных эффектов и мето- дам вычисления потерь посвящена обширная литература. Мы же на качественном уровне обсудим основные механизмы, приводя- щие к диссипации энергии в лазерных системах. В резонаторах с высокой добротностью излучение много- кратно пересекает активную среду между граничными зеркала- ми. Если коэффициент пропускания зеркал есть 6 (предполагаем 5 < 1), то после N проходов уменьшение интенсивности опреде- ляется множителем (1 — 5)N. Таким образом, если в начальный момент времени интенсивность была равной 10, то /д, = (1 - 6)^0. (3.4) Определим характерное число проходов через резонатор, N, ра- венством Это число определяет время жизни т в экспоненциальной зависи- мости 1(1) ос е'гА. Действительно, из (3.4) и (3.5) находим для малых 5: -1= In е~‘ = jVJn (1 - 6) = -Не6. (3.6) т. е. Ne ~ 6-1. Время одного полного прохода через резонатор длины L есть 2L/c. Определим характерное время т (3.7) и время /, необходимое для N проходов, 1L * = (3.8) Тогда из начального уравнения (3.4) получаем / 1 Vv / t \N Г\ = V " NJ /() = I1 " Nt) е-'/7° (319)
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 135 для больших значений N. Это простой пример того, как резона- тор с высокой добротностью обеспечивает экспоненциальное за- тухание (см. обсуждение в разд. 1.2). Для лазера с длиной резонатора L — 1 м и потерями 1% (6 = 0,01) находим N„ = 100 и т = 0,7 мкс. (3.10) Это верно для излучения той частоты, которая была оценена в (1.42), т. е. удовлетворяла условию 2А = лХ (3.11) при некотором целом п. Пусть X порядка 1 мкм, тогда п велико (типичное значение 106). Поля нерезонансной частоты быстро (примерно за несколько проходов) затухают в резонаторе. Их время жизни можно оценить как 2L/c ~ 10 нс. Так как модовое число /? (3.11) очень велико, то чаще всего частоты многих мод оказываются в полосе усиления лазерного усилителя Дш. Поэтому лазер часто работает в многомодовом режиме, и требуются специальные устройства, обеспечивающие одномодовую генерацию поля с большой амплитудой. В однородно уширенной активной среде величина полосы по- глощения или испускания определяется естественной шириной уровней Г. Для типичных лазерных систем время жизни атома тат = г-1 = 10-8 с оказывается гораздо меньшим, чем характерное время резонато- ра (3.10). Если учесть и неоднородное уширение, то его допле- ровская величина ~ ки обычно превышает Г и определяет шири- ну полосы усиления. Таким образом, механизм действия лазера можно предста- вить себе следующим образом. Поле воздействует на атомы, со- стояние которых, с точностью до тат определяется мгновенным значением поля. Возбужденные атомы определяют поляризацию среды, причем зависимость поляризации от величины поля — нелинейная. В свою очередь поляризация является источником поля (см. уравнения Максвелла). Те частотные компоненты по- ля, которые удовлетворяют условию резонанса в лазерном резо- наторе, усиливают за счет многократного взаимодействия со средой. Это и делает оптический резонатор элементом обратной
136 ГЛАВА 3 связи в генераторе, селектирующим частоты. Изменение интен- сивности резонансных мод происходит на больших временах т (см. (3.10)), т. е. медленно по сравнению с атомными процесса- ми. За это время источниками для поля являются множество ди- полей, каждый из которых живет лишь время тат < т. Поэтому мы можем вычислить средний по ансамблю дипольный момент и, учитывая то, что мгновенное значение поля определяется мно- гими частицами, использовать его в качестве характеристики со- стояния среды. Различие характерных времен в системе позволяет использо- вать метод адиабатического исключения (см. разд. 1.8). Ато- мы — это быстрая подсистема, которая достигает своего квази- стационарного состояния, определяемого медленной функцией /(/), — интенсивностью излучения. Поэтому на временах, намно- го превышающих гат, можно рассматривать лишь уравнения для /(/). Пусть G(J) — в общем случае нелинейная функция усиления. Тогда для интенсивности получаем уравнение (3.12) В пустом резонаторе G = 0, и решением (3.12) является экспо- ненциальное затухание (3.9). Для малых I можно использовать линейное приближение G(/) = 6(0). Тогда 6(0)-- I. (3.13) т Если di dt 6(0) >-, т (3.14) то решением является экспоненциально растущая интенсивность. Характерная величина интенсивности, при которой линейное приближение для G(f) уже неприменимо, определяет и стацио- нарное решение (3.12), а именно т6(7) = 1. (3.15) Так как функция G(I) должна описывать и насыщение усиления, то она обычно убывает с ростом I. В таких случаях из условия (3.14) следует, что (3.15) имеет решение при некотором /0. Иног-
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 137 РИС. 3.2. Две возможности для стационарного режима работы генератора, а — Если время затухания т достаточно велико, существует лишь одно решение IQ; б — если функция усиления немонотонна, то при потерях (1/т), существуют два устойчивых решения — точки С и В. Решение в точке А неустойчиво. Для боль- ших потерь (1/т)2 возможно лишь одно значение интенсивности (в точке О). да возможны и несколько решений, но одно всегда должно быть, так как из физических соображений очевидно, что lini'-oo^CO — 0- Простая геометрическая интерпретация различ- ных случаев представлена на рис. 3.2. Если существует несколько решений, необходимо исследовать их устойчивость. Для этого рассмотрим малые отклонения от /0: о (3.16) и линеаризуем (3.12), раскладывая G(I) в ряд Л dt (Л) + ') Так как /0 > 0, то решение устойчиво при 0. (3.17) (3.18) При этом спонтанные возмущения i будут экспоненциально зату- хать. Поэтому на рис. 3.22 точка А соответствует неустойчиво- му режиму, а В — устойчивому. Отметим также, что случай
138 ГЛАВА 3 I = 0 (точка С на рис. 3.2) также является стационарным реше- нием, если потери в резонаторе определяются скоростью (1/т)!- Получим простое условие для порога лазерной генерации. Рассмотрим резонатор длины L и объема V, содержащий No воз- бужденных атомов. Скорость спонтанного распада Г определена в (1.113). С учетом всех атомов в единицу времени спонтанно из- лучается jVor фотонов, но только часть из них попадает в те мо- ды, которые могут быть усилены лазерной системой. Для оцен- ки доли этого излучения нужно рассмотреть геометрию резона- тора. Резонатор может поддерживать колебания лишь внутри огра- ниченного телесного угла АО. Пусть ширина полосы усиления атомной системы есть Дш. Учтем возможность двух поляриза- ций света. Тогда элемент объема в фазовом пространстве дается выражением 2Vd3k/(2ir)3. Определим долю а телесного угла, в котором распространяется лазерное излучение: ДО = а4тт. (3.19) Число фотонных состояний в пределах полосы усиления должно быть не меньше единицы, и для оценки можно записать 2Vd3k Iz к2 J к2 -------- = V—— du dO - V——Aua = 1, (2тг)-477 3c tt2c (3.20) где мы заменили du и dO на Аи и АО соответственно. Из усло- вия (3.20) можно определить долю а тех процессов, которые ве- дут к появлению фотонов лазерного излучения. В единицу време- ни появляется aNor таких фотонов. Так как излученная энергия удерживается в резонаторе примерно время г, то в стационар- ных условиях должно быть выполнено соотношение аУ0Гт = 1. (3.21) Если <jNor больше, чем т~', то насыщение приводит к уменьше- нию числа усиливающих атомов NQ до тех пор, пока не начнет выполняться (3.21). Условие (3.21) — простейший пример соот- ношения (3.15). Позднее мы рассмотрим другие частные случаи, приводящие к такому же условию. Используя (3.20) и равенство Г = т^1, запишем соотношение (3.21) в виде условия на пороговую плотность частиц Уп I 4До> \ \ Т7=РТГ ’ (3’22> V \ сХ2 )\ т I
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 139 Именно такое условие было первоначально получено Шавловым и Таунсом в 1958 г. [199]. пример. Для Не— Ne-лазера X = 0,633 мкм и (<5со/2тг) = » (ки/2тг) = 109 Гц. Из (3.22) и (3.10) получаем для пороговой плотности атомов У = 5 X 1013 м-3. В дальнейшем нам потребуется соотношение (3.22), в кото- ром в явном виде использовано выражение для тат = Г-1 (1.113) No _ / 3 \ / heou \ (3 23) Определим добротность резонатора отношением времени распа- да к периоду колебаний тй тск е - 2Т - 27' f’-24’ При этом выражение (3.23) можно переписать в виде Na 3 heQku На пороге генерации излучаемая лазерная мощность есть 2L Р = 8Р = ---------р . п ВЫХ ВХ ВХ Так как каждый акт излучения высвобождает энергию ha> и име- ет длительность тат = Г-1, получаем соотношение Nohu N02irhc 8тт/гДыГ р»- —"--------------------77“ • <3-27> ;ат Л7ат Ат где учтено (3.22). Выражения (3.26) и (3.27) используются для оценки мощности лазера. В этом разделе мы получили некоторые оценки из чисто ка- чественных соображений. Ниже мы рассмотрим и количествен- ное описание некоторых эффектов. Начнем мы, однако, не с под- робной теории генерации, а с изучения лазерных усилителей.
140 ГЛАВА 3 3.2. УСИЛИТЕЛЬ БЕГУЩЕЙ ВОЛНЫ Рассмотрим эволюцию бегущей волны E{z, t) = Ecos(kz - Яг + <р)- (3.28) пересекающей среду оптически активных двухуровневых атомов. Если первоначально они находились в нижнем состоянии, то сре- да является поглотителем, а нелинейные свойства среды под дей- ствием мощного поля приводят к насыщению поглощения. В случае первоначальной инверсии заселенностей излучение в среде усиливается, а не поглощается, и нелинейность проявляется в на- сыщении усиления. Математический формализм, описывающий состояние ансамбля атомов, был рассмотрен в разд. 2.4. Поля- ризацию, возникающую при воздействии поля (3.28), можно за- писать в виде P(z, t) = Ccos(kz - Sit + <p) + 5sin(A:z — Sit + q>) = ±Exe‘<k2~Q‘+v> + k.c. (3.29) В этом разделе мы получим соотношение между амплитудами поля Е и компонентами поляризации С и S. Начнем с уравнений Максвелла (разд. 1.2) и перепишем их в виде -^E(z,t)= -n0^H(z,t), (3.30) - 0 = -^l£oE(z^+ p(z’ 0]• (3-31) Исключая из уравнений магнитное поле Н, получаем 2 д2 . . д2 , . Я д , . dz2 dt2 Si ot 1 д2 + <3-32> eo at где, как и в уравнении (1.30), мы добавили феноменологический член, учитывающий потери, (Si/Q)(dE/df) = (дЕ/дГ)/т. В дальнейшем будем предполагать, что Е, <р, С и S — мед- ленные функции переменных z и /. Уравнение для поляризации
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 141 P(z, t) можно получить, полностью пренебрегая изменением С и S. В результате — P(z,/) = -fi2P(z,/). (3.33) Для производных по времени от E(z, I) запишем t) = Ёcos(kz - tit + <p) - <p£sin( At - Sit + <p) + O£sin(Ar — tit + <p), (3.34) <92 —-£(z, /) = 2O£sin(Ar - tit + <p) dt2 + 2ti<pE cos( kz - tit + <p) - 02£cos(At - tit + <p), (3.35) При этом мы пренебрегли членами, содержащими Ё, ф и £ • ф. Используя аналогичное приближение для нахождения произ - водных по координате, получаем £(z, z) = -2k^-sin(kz - tit + <p) dz2 -2k^-Ecos(kz - tit + <p) - k2Ecos(kz - tit + cp)- az (3.36) В уравнении (3.32) член с первой производной по времени содер- жит малый сомножитель Q~Поэтому, подставляя (3.34) в (3.32), мы пренебрежем также слагаемыми Q~'dE/dt и Q~ld<p/dt. Уравнение (3.32) справедливо в любой момент времени, поэто- му, подставив в пего поляризацию (3.29) и поле (3.28), можно получить два уравнения. В одно из них входят члены, пропор- циональные синусам, а в другое — косинусам. Так получаем уравнения АЛА dt +С dz + 2Q EVs = ti^Ei 2«0 2е0 (3.37а) 2(2ф£ + 2Ас2^у£ +(Ас + ti)(kc - Я)£ = Ас (3.376)
142 ГЛАВА 3 Для распространяющейся волны ск ~ В, (3.38) и, разделив обе части уравнения (3.376) на 29, получаем д_ dt (3.39) В уравнениях (3.37) мы использовали определенные в (2.112) дей- ствительную и мнимую части восприимчивости, х' их" соот- ветственно. Уравнение (3.37а) определяет зависимость амплитуды поля от свойств среды. Заметим, что Е зависит только от компо- ненты поляризуемости Sax’- Интенсивность излучения пропор- циональна IEI2, и это означает, что из уравнения (3.37а) можно найти изменение интенсивности распространяющегося излуче- ния — усиление или поглощение. Вспомним, что в уравнении (2.46) в разд. 2.3 мы показали, что именно 5 определяет диссипа- цию энергии. Поэтому правая часть (3.37а) и оказалась пропор- циональна х". Рассмотрим вопрос об усилении в стационарном режиме. Для этого пренебрежем производными по времени в (3.37). Следую- щее приближение нужно лишь для удобства. А именно, рассмот- рим случай ки > Г, когда применимо аналитическое выражение (2.117) (общий случай может быть рассмотрен с помощью чис- ленного счета). Из (3.37а) имеем 4^- az Определим функцию усиления: 1 - ___^2^о..Ло „-У/А2.? Q heakuJV+ 2/т) (3.40) (3.41) Используя выражение для параметра насыщения, пропорцио- нального интенсивности 1 = м2£2 , 2^2Y1Y2 (3.42)
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 143 получаем уравнение ^ = К7Л(/,Д)/- OZ (3.43) Для малых интенсивностей условие усиления от уровня 1~0 приобретает вид G(0, Д) > 0, поэтому потери в резонаторе должны удовлетворять условию JL < ,/j ^2-fy>Ao д2/А2ц2 Q hkuE(j (3.44) При больших отстройках (|Д| > ки) неравенство (3.44) не выполняется, т. е. потери начинают преобладать над усилением. Те Д, для которых (3.44) превращается в равенство, определяют ширину линии усиления среды. Если интенсивность лазерного излучения невелика всюду в среде, можно использовать линейное, приближение G(I, Д) = ~ G(0, Д), и тогда уравнение (3.43) легко интегрируется: J(z) = /(0)ес<о'Д)Ч (3.45) Такой закон изменения интенсивности часто выполняется при N < 0, и тогда первоначально слабое поле по мере распростра- нения уменьшается еще больше. Среда является ослабителем. При больших интенсивностях усиление насыщается, т. е. G(J, Д) < G(0, Д). (3.46) Если потери в среде малы, уравнение (3.40) можно переписать в виде М = (3.47) heou/i + 2It) Разделяя здесь переменные, можно легко проинтегрировать уравнение. Решение, однако, не очень наглядно, хотя предель- ный случай rjJ 1 получается тривиально. При стационарном распространении излучения естественно предположить, что фаза является линейной функцией коорди- наты вида <Р = w -ш- (3.48)
144 ГЛАВА 3 Тогда из (3.39) получаем W - а - Z,to _ ^^N0A0H2 с_^г/к2иг^ (З Л9) he0(ku)2 где использовано выражение для х из (2.119). Показатель пре- ломления (дисперсия) среды определяется как ^эфф С ^effC ~ ® п ~ и “ 1 + В = 1 - Д^О-4о^е-А2А2и2_ (3.50) йе0( ки) Таким образом, мы показали, как действительная часть воспри- имчивости определяет дисперсионные свойства среды. В допле- ровском пределе все атомы среды независимо от скорости дают вклад в показатель преломления. Поэтому дисперсия не претер- певает насыщения. И наоборот, усиление в основном определя- ется атомами, частота переходов которых резонансна полю за счет эффекта Доплера. Поэтому велика роль насыщения. Часто соотношение (3.43) записывают с использованием эф- фективного сечения поглощения. Пренебрегая потерями (Q~' = 0), получаем, что поглощение или усиление пропорцио- нальны разности заселенностей (л2 — «]). Этот факт уже неодно- кратно обсуждался в гл. 2. Определим оптическое сечение аот, переписав (3.43) в виде = («2 - «1)%пт7- (3.51) Если заселенности (/ = 1, 2) выражены в единицах плотности числа частиц, то аопт имеет размерность площади и определяет ту долю энергии входного излучения, которая за счет взаимо- действия со средой уходит из луча. Используя (3.37а), мы легко можем выразить аопт через другие параметры — 5 или х", кото- рые были вычислены в гл. 2. Можно сказать, что х" описывает объемные потери энергии (или усиление, в объеме, см. (2.46) и
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 145 (2.55)), а аопт — изменение потока энергии через поперечное сече- ние. Конечно, обе величины одинаково информативны. Задачи о распространении мощных импульсов излучения че- рез поглощающую или усиливающую среду представляют собой содержание большой области исследований, в которую мы не будем углубляться. Здесь возможны такие интересные эффекты, как самоиндуцированная прозрачность и многие другие (см. кни- гу Аллена и Эберли [4]). 3.3. ЛАЗЕР БЕГУЩЕЙ ВОЛНЫ Используя простое расположение зеркал, можно отразить уже усиленную бегущую волну и вновь направить ее в усиливающую среду (рис. 3.3). Так можно создать кольцевой резонатор. Воз- вращение в кювету с активным веществом электромагнитной волны является механизмом обратной связи, необходимым для незатухающих лазерных осцилляций. Если полная длина прохода по резонатору равна.L, то только те волны, которые удовлетво- ряют условию г L Х “ 7 ’ (3.52) будут возвращаться ко входу в кювету всякий раз с одинаковой фазой (ср. условие (1.41)). Таким образом, и здесь обратная связь оказывается частотно-селективной. РИС. 3.3. Возможные конфигурации кольцевых резонаторов. Активная среда может быть расположена на любом участке пути луча. 10-504
146 ГЛАВА 3 Очевидно, что в общем случае кольцевой лазер может генери- ровать излучение, распространяющееся в двух противоположных направлениях. Из-за симметрии задачи и потери, и оптические длины пути будут для таких противонаправленных лучей одина- ковы. Вырождение по направлению генерации может быть сня- то, если вся система в целом вращается. Тогда одна из бегущих волн взаимодействует с ансамблем атомов, который в целом движется со скоростью vr — urR, где и>г — угловая скорость вра- щения, a R — средний радиус кольцевого резонатора. Другой бе- гущей волной та же среда будет восприниматься как движущаяся с противоположной по знаку скоростью — vr. Из-за этого часто- ты двух волн различаются на величину AQ, лежащую в радио- диапазоне (ДО « шг). Это явление легко обнаруживается по наб- людению биений между двумя модами резонатора. Поэтому ла- зер можно использовать как чувствительный гироскоп при изуче- нии вращений. Если ыг — 0, частоты двух волн становятся близ- кими, и сколь угодно малое взаимодействие между ними стано- вится резонансным — происходит захват моды на одной из ча- стот. Такие явления, как насыщение среды и особенно рассеяние света назад, не позволяют использовать лазерный гироскоп для малых угловых скоростей вращения. Здесь возникают вопросы, связанные с многомодовой генерацией и конкуренцией мод. Мы их рассматривать не будем. Одномодовая генерация бегущей волны возможна при введе- нии в резонатор несимметричного оптического элемента. Его действие может быть основано на поляризационных свойствах и эффекте Фарадея. В этом разделе мы всюду будем предполагать, что осуществляется одномодовый режим работы лазера, и с это- го предположения начнем свой анализ. Пусть после, прохода через усиливающую среду амплитуда волны есть Евых (рис. 3.4). Рассмотрим случай, когда усиление за один проход невелико: (^ВЫХ ^вхХа проход ^вых‘ (3.53) Это позволяет использовать в дальнейшем приближение, в кото- ром амплитуда поля в резонаторе постоянна (Евх = Евых). В этом случае изменение поля с координатой также несущест- венно.
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 147 РИС. 3.4. Если в лазерный генератор введен линейный усилитель, то выходное излучение усилителя обеспечивает обратную связь, которая поддерживает генера- цию. Для предотвращения потерь при рассеянии окна усилителя ориентированы под углом Брюстера к направлению луча, что приводит и к поляризации света. Теперь уравнение (3.37) можно переписать в виде дЕ dt (3.54) Здесь мы предполагаем, что Q-фактор, т. е. добротность, опре- деляется всеми источниками потерь на пути луча в резонаторе. Для малых интенсивностей (Е2 — 0) восприимчивость х" можно найти из (3.3), положив I = 0. Если (3.55) то интенсивность растет экспоненциально со временем. В против- ном случае потери будут преобладать над усилением и интенсив- ность упадет до нуля. Условия (3.14) и (3.55) эквивалентны. Поэто- му, используя (3.13), мы можем переписать (3.54) в виде ЭЕ = Й dt ~ 2 (3.56) Здесь функция усиления GL(I) определяется из сравнения (3.56) и (3.47) G£(/) = ^ ft2Aoyo heokuijl + 2/д д2/Р«г (3.57)
148 ГЛАВА 3 В резонансном случае (Д = 0) мы можем определись условие для генерации, т. е. пороговую инверсию Лгпри/ — 0. Из (3.55) Д ТУдЛу __ 1 heGku • Q (3.58) Отсюда (3.59) За исключением численного множителя, этот результат совпадает с качественной оценкой (3.25), полученной в разд. 3.1. Используя параметр Лг, функцию усиления можно переписать в виде (3.60) где (3.61) есть нормированный параметр накачки. Его величина показывает, насколько инверсия превышает пороговое значение. Случай N = 1 соответствует условию появления генерации при Д = 0. Эволюция во времени поля излучения может быть описана уравнением dE dt 1 Ne~^/klul 2т д/1 + 2-цГ (3.62) В стационарном случае производная в левой части равна нулю и значение интенсивности определяется из условия ql = i[N2e~2^/k!u2 - 1]. (3.63) При таких значениях W или Д, когда I становится равным нулю, ге- нерация прекращается.
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 149 Рассматривая ] как функцию входящих в (3.63) параметров, можно определить накладываемые на них условия. В частности, ге- нерация прекращается при малых N и больших Д. Если IД1 « ки и N ~ 1, то из (3.63) следует = = (3.64) Полученный результат состоит в том, что при малом превышении и ад порогом интенсивность линейно зависит от накачки. Если N > 1, то с увеличением отстройки Д интенсивность будет умень- шаться до тех пор, пока не будет выполнено условие eA!/*2u; = jV_ (3 65) При достижении этого значения условия генерации выполняться не будут и колебания затухнут. Таким образом, кольцевой лазер явля- ется самоподдерживаюшимся генератором, амплитуда поля в ко- тором определяется самосогласованно. Частота генерации также определяется самосогласованно. Из соотношения (3.39) получаем В Ф = у-X'- (3.66) 2е0 В стационарном случае рассмотрим лишь линейную часть в вы- ражении для фазы <p(t) = -ДВ/ + ... . Тогда, используя (3.66) и (2.119), получаем ДВ = (В, - В) = д2А?“2. (3.67) Ыки)2 Поэтому частота лазерной генерации определяется из условия в/. - = е - д2/кv. (3 ($) he0(ku)2 Поле, определяющее поляризацию, осциллирует с лазерной ча- стотой, а значит, отстройка Д представляет собой разность между частотой атомного перехода ы и частотой генерируемого излучения Вд. Поэтому в (3.68) мы использовали равенство Д = ы — Qt. Получим соотношение между частотой лазерного излучения Bz, собственной частотой резонанса В и частотой перехода «. к
150 ГЛАВА 3 При малых интенсивностях и отстройках, используя определение (3.61) и соотношение для пороговой инверсии (3.59), перепишем выражение (3.68) в виде w Jtt Qku Jit ки (3.69) Записывая последнее неравенство, мы учли, что однородная ши- рина линии в резонаторе 1/т гораздо меньше, чем ширина поло- сы усиления среды ки, поэтому оказывается гораздо ближе к Q, чем к ш. Теперь в правой части соотношения (3.68) Я можно заменить на Заметим, что в полученном равенстве правая часть всегда положительна, поэтому разности — Я и ы — Я£ будут одного знака. Этот вывод подтверждает качественное предположение, которое можно было сделать и заранее: лазер- ная частота Я£ принимает значение, лежащее в интервале между частотой резонатора Я и частотой атомного перехода ш. Если интенсивность излучения не мала, как мы только что предполагали, то, используя условие стационарности (3.63), можно получить аналогичное (3.68) соотношение Ял- Я /I + 27-г! Ы &L Лгтки (3.70) При увеличении интенсивности I лазерная частота Ял «отталки- вается» от собственной частоты резонатора Я. Это отталкива- ние приводит к сдвигу частоты генерации с увеличением выход- ной мощности. В этом разделе мы рассмотрели простейшую модель, описы- вающую действие лазера. Более подробную теорию лазера мы разберем в разд. 3.4. Принципы лазерной генерации в резонато- ре, где образуется стоячая электромагнитная волна, обсуждают- ся в разд. 3.5, а особенности работы лазера с внутрирезонатор- ным насыщающимся поглотителем рассматриваются в разд. 3.6. Читатели, достаточно подробно знакомые с теорией лазера, мо- гут без ущерба для себя перейти сразу к гл. 4. Последователь- ность излагаемого материала при этом не будет нарушена, а в случае необходимости можно вернуться к этой главе, как к спра- вочной.
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 151 3.4. БОЛЕЕ ОБЩАЯ ТЕОРИЯ ЛАЗЕРА В этом разделе мы представим основные идеи общего описания генерации в лазерном резонаторе. Пусть собственные моды ре- зонатора слабо затухают и определяются из решения уравнений V2Un(r) + k2Un(r) = 0. (3.71) Как всегда, граничные условия предполагаются заданными (разд. 1.2). Выберем моды поперечными V’U„ = 0; (3.72) при этом существует двукратное вырождение по частоте = = скп, которой соответствуют две ортогональные моды. Задача о собственных функциях оптического резонатора рас- сматривается в теории дифракции и мало отличается от анало- гичных задач для металлических полостей, используемых для усиления и генерации в радиодиапазоне. Моды всегда характери- зуются определенными дифракционными потерями, и иногда их называют квазимодами. В литературе можно встретить также термин «моды Фокса — Ли», так как они первыми провели под- робное описание дифракции в оптическом резонаторе. Следуя общим рецептам разд. 1.2, представим поле в резона- торе в виде Е(гл) = Е£„(ОЧ(г), п где Еп(1) определено в (1.24). Аналогично разложим по полному набору собственных функций U поляризацию Р: Р(г,г) = Е^(ОЦ(г), (3.73) п где р3гР(г,/).Ц,(г) Р„ (t) = ------------. (3.736) рМч(г)]2
152 ГЛАВА 3 Записывая уравнение Максвелла (1.14) с учетом потерь (1.30), по- лучаем (3.74) (3.75) 2 2 д2 L 1 „ 1 92 _ с V2 7 Ь - = — — Р. \ dt2] 7 dt £о dt2 Теперь можно перейти к уравнению для амплитуд £„(?)• Для это- го подставим в (3.74) разложение (3.72) и (3.73). Используя урав- нение (3.71) и приближение, аналогичное (3.33), получаем -^Е„(0+--^£„(0+ я2£л(') = —" ' ' ----- dt2 тп dt е0 Здесь мы обобщили полученные уравнения, приписав разное ха- рактерное время затухания тп разным модам. Кроме того, мы заменили двойное дифференцирование Рп умножением на (-Я2), так как заранее предполагается, что основное и самое быстрое изменение Pn(t) происходит по закону Рп<х exp (i£lnt). Будем искать решение (3.75) в виде ЕЛЁ) = Encos(Slnt + (3.76) где Еп и <рп предполагаются медленно изменяющимися функция- ми. Тем самым мы учитываем быстрое изменение поля с часто- той, близкой к собственной частоте резонатора. Вычислим про- изводные ^£„(0 = -(Я„ + <p„)£„sin(fi„f + %) + E„cos(Sl„t + <р„) -^£„(0 = -2fl„£„sin(fl„f + <р„) -(Ял + <p„)2£„cos(JV + <рл) dt (3.77) Здесь мы пренебрегли малыми членами, содержащими ip, Ё и <р-Ё. Поляризацию можно записать в том же виде, что и (3.76), но при этом необходимо учесть возможность фазового сдвига 6п между полем и индуцированной поляризацией Pn(t) р„(г) = р„с™(®п1 + ЧР„ - #„) = £„cos0„cos(fi„r + <₽„) + P„sin0„sin(fi,/ + <р„) = C„cos(fl„z + <рл) + S„sin(fi„r + <рл). (3.78)
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 153 Подставим (3.77) и (3.78) в уравнение (3.75) и по отдельности приравняем члены, имеющие сомножителем sin Qnt и cos QnZ. Это необходимо для того, чтобы уравнения удовлетворялись в любой момент времени. Кроме того, сразу предположим, что диссипативный член (l/T)(dEn/df) мал, и пренебрежем слагаемы- ми с <р/т и Ё/т. Это приближение применимо для высокодоброт- ных лазерных резонаторов. В результате получаем уравнения [й„2-(В„ + Ф„)2]е„ = ^С„. (3.80) ео В уравнении (3.80) можно использовать приближенное выраже- ние для частоты генерации Й„ + ф„ = Й„. (3-81) Тогда Й„2-(Й„ + Ф„)2= ~2ОпФп, (3-82) и уравнение (3.80) можно переписать в виде В *"£"= ~2ГС"’ (3’83) z,t0 Уравнения (3.79) и (3.83) самосогласованно определяют ам- плитуды и фазы генерируемого излучения (Ел и <рп). В общем случае компоненты поляризации Sn и Сп выражаются через все амплитуды Ер Е2 ... и фазы <р2, ..., и мы приходим к замкну- той системе нелинейных зацепляющихся уравнений. Часто, впол- не достаточную точность обеспечивает приближенное решение (3.79) — (3.83) методом последовательных итераций. При этом в качестве нулевого приближения можно приравнять частоту ла- зерной генерации собственной частоте резонатора Тогда из (3.79) получаем выражение для амплитуд, и, подставляя их в (3.83), находим уточненное значение <р- Ту же процедуру можно повторить, уточняя решение, но оказывается, что в случае мно- гомодовой генерации итерационный метод часто расходится. Физически это соответствует тому, что относительные фазы
154 ГЛАВА 3 разных мод становятся самосогласованными, и возможен режим синхронизации мод при лазерной генерации. В конце главы мы приводим ссылки на работы, в которых эти эффекты подробно исследованы, и далее в книге не будем останавливаться на специ- фических задачах многомодовой генерации. В этом разделе в качестве иллюстрации мы покажем, как об- щие уравнения используются для описания одномодового лазера с однородной полосой усиления. Такая идеальная ситуация была бы возможна в одномодовом твердотельном лазере, атомы ак- тивной среды которого имеют одинаковое окружение. Для про- стоты опустим в дальнейшем индекс п у всех величин. Выражения для С и S получены в (2.44а) и (2.446). Для чита- теля может быть полезным сравнение используемого здесь под- хода с рассмотрением поляризации в разд. 2.2. Сравните, в част- ности, использованные ранее разложения (2.25) и (2.42) с более общими разложениями в этом разделе. Для амплитуды поля получаем уравнение £ + (3.84) 2(2 2е0йу21 Оно имеет тот же вид, что и уравнение (3.54), полученное в предыдущем разделе. Запишем условие, определяющее порог ге- нерации при Д = О, NN0> = (3.85) (2м Сравним этот результат с полученным в разд. 3.3 значением по- роговой накачки в случае неоднородного уширения. Используя (3.59), получаем. 5— Р Д----= у 7Г < 1. (3.86) NT (неоднородное) ки Это очень естественный результат. В среде с неоднородным уширением только малая доля всех атомов ~(721/А:и) дает вклад в усиление. Поэтому для достижения генерации накачка должна быть гораздо более сильной, чем в среде с однородной полосой усиления.
ОСНОВЫ ТЕОРИЦ ЛАЗЕРА 155 Используя разложения (2.45) и (3.85), запишем условие стаци- онарности для системы с малым насыщением в виде 1 = УС(Д)Г(Д,/) ~)У£(Д)[1-ibjL(A)+ •••], (3.87) где N = N/NT. Отсюда для безразмерной интенсивности полу- чаем 2*£(_Д)-_1 з NL2(b) <3'88) По аналогии с полученным ранее результатом (3.64) находим 1<х (N— 1) в окрестности резонанса. Легко получить соотноше- ние типа (3.88) и не ограничиваясь малой интенсивностью. Для этого нужно использовать точное выражение для функции F(A) в (2.45). В случае точного резонанса (Д = 0) для I можно записать -1(У-1) + ^(У-1)2-^-1У + • (3.89) Учитывая только первый член разложения, получаем уже извест- ный результат (см. (3.88) для Д = 0). Обратим внимание на то, с каким знаком входят в (3.89) поправочные члены. Слагаемое (N— I)2 увеличивает I по сравнению с нулевым приближением, a (N — I)3 — уменьшает. Это проявление насыщения выходной мощности. Из (3.88) видно, что условие генерации (N > 1) выполнено до тех пор, пока отстройка не очень велика. Критическое значение Д определяется из условия (3.90) Зная ширину лоренциана С(Д), можно сказать, что это условие выполняется при IДI Э: 72), т. е. полоса генерации имеет шири-
156 ГЛАВА 3 ну порядка 72),<что и можно было ожидать из физических сооб- ражений. Для определения частоты генерации подставим в выражение (3.83) коэффициент С из (2.44а). Пусть ф = (йл-й), (3.91) как и в предыдущем разделе. Тогда (0L-0) = °^^£(Д)Г(Д). (3.92) 2e0»Y2i Вновь используя соотношение Д = ю — с помощью (3.87) по- лучаем = (3-93) " - «Г 2?21 где предполагается, что уширение за счет потерь в резонаторе 1/т гораздо меньше однородной ширины 721. Таким образом, подтверждается качественный результат — частота генерации близка к собственной частоте резонатора QL ® О. Из (3.93) находим выражение для частоты которое показывает, что QL представляет собой среднее двух ве- личин (0 и ю), которые входят в (3:94) с разным весом. В отличие от разобранного ранее случая неоднородно уши- ренной полосы усиления результат (3.93) является точным. Ча- стота генерации не зависит от выходной интенсивности и не на- блюдается «отталкивание» частоты от 0 (см. обсуждение после формулы (3.70)). Такое различие результатов можно объ- яснить тем, что в условия, определяющие и амплитуду (3.87), и частоту (3.92), входит одна и та же функция ДД). А с другой стороны, при неоднородном контуре дисперсия не проявляет свойств насыщения. Когда мы получали соотношение для ча- стот, нужно было исключить параметр накачки, и в результате в (3.70) вошла функция А(Д).
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 157 3.5. ЛАЗЕР СТОЯЧЕЙ ВОЛНЫ Простейшая конфигурация лазера изображена на рис. 3.5. Кюве- та с усилителем помещена между двумя почти полностью отра- жающими зеркалами резонатора. При этом поле в активной сре- де является суперпозицией двух распространяющихся навстречу друг другу бегущих волн с одинаковой амплитудой. Возникает стоячая волна, и поле можно записать как E(z, t) = |£[sin(A:z - Sit) + sin(A:z + 0?)] _ _ + + K.c.] 4 1 = EcosOzsin kz, (3-95) где из всех собственных функций резонатора для разложения E(z, t) мы использовали только одну, sin^z. Задачу о поляриза- ции среды P(z, I) под действием поля (3.95) мы уже решали в разд. 2.5. Результатом является выражение (2.142). Следуя об- щим правилам (3.72), (3.73), проецируем P(z, I) на базисную функцию резонатора: J1P(z, r)sin kz dz P(t) = ———j------------= CcosSlt + S sinfiz, (3.96) I sin2kz dz Jo РИС. 3.5. В линейном лазере усиливающая ячейка помешена в резонатор Фабри — Перо. За счет пропускания одного из зеркал лазерное излучение выво- дится из резонатора.
158 ГЛАВА 3 где 5 = |£Im(x++Х-) = -1£(х"+Х-), (3.97) С = |£Re(x++ х) = ^(х'+ + Х-). <3-98) Выражения для х± приведены в (2.143). Для полусуммы воспри- имчивостей получаем 1 , , х _ _ М2%А0 2 Х+ Xj 2й^нУ122 Г [('712 + А + ko)L( Д •+ kv) + (/У12 + А ~ kv)L( Д - Ac )] е “2/“2 dv J [1+2/т)(£(Д + Аи) + £(Д — Au))] (3.99) Уравнение для амплитуды лазерного поля (3.79) теперь имеет вид Ё + ^Е== ~ Д;Е1т(х++х) = Д£(х''+х'-)- (3J00) Используя в этом уравнении соотношение (3.99), находим усло- вие, определяющее стационарный режим генерации (£ — 0): S2t(u2zV0A() Г [ L( Д + х) + £( Д - х)] е ~х1/к1“2 dx ' = [1 + Л,(ЦА +-О+ Ш- «))] - <3'101) При Д = 0 и 1 = 0 получаем отсюда пороговое значение накачки /VQAr в виде 1 = , , , ~/£(-v)e"x /kudx = ( г-тту12. (З.Ю2) г()лутт АиУ12 Е()йуттАиУ12 где использовано предположение -у21 < ки. Подставляя в (3.102) определение добротности (Q — 9т), имеем соотношение heJtu %Л7. = —(3 .ЮЗ) V77 Qji-
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 159 которое совпадает с полученным ранее (3.59). Поэтому вновь справедлива оценка для величины пороговой накачки в условиях однородной и неоднородной полос усиления. Подставляя (3.103) в (3.101), получаем - у /• (А(Д + х) + £(Д-х))е 12 J [1 + т/т}(£(Д + х) + £(Д - х))] (3.104) Используя это выражение, легко исследовать предельные случаи, отвечающие различным соотношениям параметров. Уравнение (3.104) определяет нелинейную связь между безраз- мерной интенсивностью I, отстройкой частоты резонатора Д и скоростью накачки N0A0. Его можно решать и численно, и рас- кладывая многочлен четвертого порядка по х в знаменателе подынтегральной функции на сомножители, что приведет к представлению результата через плазменную дисперсионную функцию. Выражение для I в любом случае получаем в неявном виде. Использование полученного в (3.103) соотношения часто называют приближением скоростных уравнений (ПСУ). Это свя- зано с тем, что выражение (3.99) основывается на предположе- нии, что обе бегущие волны независимо воздействуют на резо- нансные частицы. Мы уже обсуждали связанные с этим вопросы в разд. 2.5. Такое предположение, а также использование уравне- ний для заселенностей (разд. 1.8) привели нас к (3.99) для стаци- онарного случая. Однако этот результат имеет более широкую область применимости. Находя стационарные условия генера- ции, можно не использовать метод адиабатического исключения быстрых переменных, достаточно лишь приближения, в кото- ром поле представимо в виде (2.129), чтобы получить (3.99). Примев. Используя условие быстрой фазовой релаксации 7,, > цЕ/h, покажите, что скоростные уравнения имеют вид j^022 = ^2 — Ъ022 + ^(Р11 ~ Рп)’ ^jjPu = \ - Y1P1I - ^(Рп - р22),
160 ГЛАВА 3 где скорость переходов определена как 2 г 2 = + kv) + £(Д - ь)]. 8Й2У12 В доплеровском пределе у21 «: ки (3.105) можно упростить полученные выражения в различных предель- ных случаях. В разд. 2.5 мы уже проделывали аналогичную про- цедуру. При точном резонансе (Д — 0) для (3.100) можно исполь- зовать приближение (2.148). Тогда получим тот же результат, что следует непосредственно из (3.104): ----L(x) е--2А2“2 dX 1 + /ijL(x) откуда получаем V = W2~1 (3.107) Такая же квадратичная зависимость /«/V2 уже была получена нами для случая одной бегущей волны (3.63). При N = 1 г)1 = 2(N — 1). Этот результат — следствие доплеровского предела. Однако ес- ли (3.63) является точным результатом (при у2) « ки), то в дан- ном случае (3.107) основывается на приближении низшего поряд- ка (ПСУ). Для бегущей волны с амплитудой £0 мы определили безраз- мерную интенсивность как (^2Е2/2Л2у]у2), а для каждой из двух встречных волн в (3.95) амплитуда есть £() = (1/2)£. В условиях резонанса обе эти волны определяют параметр насыщения, и для / можно записать 2Й2У1У2 Ч'- (3.108)
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 161 Подставляя в условие (3.63) вдвое меньшее значение 1 (как в (3.108)), при Д = 0 получаем (3.107). Таким образом, из (3.108) следует, что в нашем приближении обе волны дают независи- мый вклад в насыщение. Рассмотрим другой предельный случай, малую интенсив- ность (i?/ < 1). Это соответствует близкому к пороговому режи- му генерации, когда параметр накачки N близок к единице или же велика отстройка Д. Тогда подынтегральное выражение в (3.104) можно разложить в ряд по малому параметру: 2тту)2 = N ^[£(Д + х) + £(Д — х)] X {1 - |/т}[£(Д + х) + Т(Д - х)]} = Ne-^2/k2u2f {2£(Д + х) - + х)Т(Д-х Используя соотношения (Цу) dy = y^f 2}2dy~ J (т +У12) ^£(х - Д)£(х + Д) dx = 7 [ lb = l >2J ((х - Д)2 + У122)((х + Д)2 + y-Q 2 из (3.109) получаем 1 = Ат i!/tV 1 - ^(1 + £(Д)) Отсюда для интенсивности находим , 1 - tf-\?2/*2“2 "/ = 4 1+МА) ' или в другом виде — — „^/^и2 7,7-4 1 + Т(Д) ’ е л2/*2“2 dx ^х)]2 )} dx. (3.109) (3.110) 712Ь(Д), (ЗЛИ) (З.П2) (3.113) 11—504
162 ГЛАВА 3 где учтено, что вблизи резонанса выражение (3.112) применимо лишь при N = 1. Этот результат совпадает с решением в треть- ем порядке теории возмущений, разработанной Лэмбом. Так же, как и в (3.107), при резонансе имеем ч/ = 2(ЛГ-1). (3.114) Если IД| = у12, но I Д| < ки, то N - 1 Из этого выражения следует интересный вывод — интенсив- ность растет с увеличением отстройки. Причиной такой зависи- мости является то, что при Д = 0 оба провала Беннета в рас- пределении заселенностей перекрываются в области нулевых ско- ростей. При IД1 > y2i две бегущие волны начинают взаимо- действовать с разными группами атомов, поэтому число частиц, участвующих в усилении, увеличивается примерно вдвое. Так возникает лэмбовский провал в центре перестроечной кривой од- номодового лазера. При |Д| = ки интенсивность падает уже за счет уменьшения числа атомов (в соответствии с максвеллов- ским распределением по скоростям). Для больших отстроек имеем V = 4(?V - ел2/*2“2). (3.116) Качественная форма перестроечной кривой в доплеровском пре- деле представлена на рис. 3.6. Мы ограничились лишь рассмотрением предельных случаев, которые допускают простые аналитические соотношения (3.107) (для доплеровского предела) и (3.113) (для малых интенсий ностей). Их применимость для конкретных расчетов сильно ограничена, хотя качественные результаты (рис. 3.6) полностью подтверждаются численным решением уравнения (3.101). Заметим также, что, получая соотношение (3.113), мы ис- пользовали как доплеровский предел, так и разложение подынте- грального выражения в (3.109) лишь до первого члена по I. Од- нако поправка к (3.109) в общем случае пропорциональна не только /, но и у12/ки, т. е. при выполнении (3.105) она мала.
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 163 РИС. 3.6. Излучение одномодового лазера перестраивается в пределах неодно- родно уширенной полосы усилителя с шириной = ки. При выполнении условия резонанса на перестроечной кривой появляется лэмбовский провал, ширина кото- рого примерно равна однородной ширине атомной линии с учетом полевого уши- рения. Для определения частоты лазерной генерации подставим (3.99) в (3.98). Тогда из (3.83) получаем Й Й I \ С точностью до членов порядка / получаем й, - Й = ДЙ = —~~ Г[(Д + х)£(Д + х) Дтту^т J + (Д - х)£(Д - х)\е~х^к2и2 dx + О(/) = (yL(y)[e-^-^2/k2u2 - е~(У + ^2/к2и2] dy ДтгурТ ' Ne-^2"2 2wy122T JyL(y) sh 2^У-\е~У2/к2и к2и2) N^e~^2/k2u2 f у2 v2/P„2 , ^e^2/*2"2 тгт(км)2 J У2 + У\2 Jrrrku (3.118)
164 ГЛАВА 3 Тот же результат можно получить, если выражение для воспри- имчивости (2.146) подставить непосредственно в (3.117). Анало- гичное соотношение верно и для лазера бегущей волны. Из (3.118), так же как из (3.68), следует, что частота генерации Я, примерно равна собственной частоте резонатора 0. В этом разделе мы основывались на тех же предположениях, что и в разд. 2.6. Для более точного рассмотрения коэффициен- ты С и S в выражениях (3.79) и (3.83) нужно взять из (2.188) и (2.189) разд. 2.7, где получены точные результаты для сильного поля в виде цепных дробей. Дальнейшее развитие теории одно- модовой лазерной генерации можно найти в литературе, пере- численной в разд. 3.7. 3.6. ЛАЗЕР С НАСЫЩАЮЩИМСЯ ПОГЛОТИТЕЛЕМ До сих пор мы рассматривали активную нелинейную среду как усиливающую генерируемое в лазере излучение. Необходимое ус- ловие этого — инверсная заселенность (верхний уровень первона- чально заселен больше нижнего). В условиях глубокого насыще- ния заселенности состояний сравниваются, поэтому становится почти одинаковым число переходов вверх и вниз, и излучение в среде распространяется без усиления. Аналогичная ситуация воз- никает, если изначально более заселен нижний уровень, а среда поглощает излучение. С увеличением поля эффективно заселяет- ся верхнее состояние и поглощение уменьшается. Можно ска- зать, что среда просветляется под действием сильного поля. За счет этого в лазерной генерации проявляются некоторые новые эффекты. Рассмотрим лазерную систему, схематически изображенную на рис. 3.7. Генерация поддерживается усиливающей ячейкой, в которой обеспечивается превышение усиления над суммарными потерями. Источником этих пртерь, в частности, является и вне- сенная внутрь резонатора поглощающая ячейка. Однако если пе- реходы поглощающих атомов сильно насыщены полем, то допо- лнительные потери невелики. В то же время для других частот, где поглотитель не просветлен, поглощение велико. Поэтому ге- нерация на соседних модах резонатора подавляется — поглоти- тель не насыщен, и потери велики. На этом принципе основано использование насыщающегося поглотителя для достижения од-
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 165 РИС. 3.7. Схема ла юра с внутрирезоиаторным поглотителем. Генерация поддер- живается в усиливающей среде, а поглотитель просветляется при насыщении в поле большой интенсивности. номодового режима. Полное исследование конкуренции мод в присутствии поглотителя — очень сложная задача, которую мы не будем подробно разбирать. Детали интересующийся читатель найдет в работах, ссылки на которые приведены в заключитель- ном разделе этой главы. Пространственная структура стоячей волны в резонаторе определяет важность того, где именно поме- щена дополнительная ячейка. В газовых лазерах плотность ча- стиц активной среды столь мала, что краевыми эффектами можно пренебречь и характеристики излучения определяются всем объемом газа. Но для жидкостных и твердотельных лазе- ров такое предположение нуждается в тщательной проверке. Положение лэмбовского провала определяет частоту атомно- го перехода, а его ширина — однородную ширину линии у (см. рис. 3.6). Хотя эта величина гораздо меньше ки, такого разреше- ния недостаточно для требуемой сейчас во многих приложениях точной стабилизации лазера. К числу таких приложений отно- сится создание лазерного стандарта частоты. Использование на- сыщающегося поглотителя позволяет существенно увеличить разрешение, то есть приводит к перестроечной кривой с резким пиком, гораздо более узким, чем зависящая от интенсивности и давления ширина 7. Для качественного понимания возможности такого явления рассмотрим предел малых интенсивностей (3.112) для лазера с внесенным в резонатор поглотителем. Для простоты предполо- жим, что IД1 < ки, а влияние поглотителя на условие генерации
166 ГЛАВА 3 учтем, непосредственно обобщив (3.112): 1=^(1- J/[1 + L(A)]} -М1 ~ НпоглП + £поГл(Д)П- (3-119) Для того чтобы подчеркнуть именно диссипативный характер добавочного члена, мы определили константу накачки Nnorjl со знаком минус. Для величины /погл имеем А1ОГЛ „2 Е2 ___^погл д____ 2й27п°гл7п°Гл -.ПОГЛ I -.ПОГЛ '1 т '2 2-уПОГЛ (3.120) = &! Параметры упо,л относятся к поглощающему газу. Амплитуда поля Е одинакова в обеих ячейках. Для того чтобы насыщение было более выражено для поглощения, чем для усиления, выбе- рем между ширинами соотношение упог/1 < у. Тогда параметр £, введенный в (3.120), будет больше единицы, а ширина лоренциа- на Тпогл(Д) меньше, чем у Д(Д). Из соотношений (3.119), (3.120) получаем 4 N - N - 1 - я- ПОГЛ •и / =я - ------------------ ^1+£(Д)-М[1 + £погл(Д)] где М = *Чогл у (3.121) (3.122) Если > *Чо.л И > Чогл + 1. (3.123) то интенсивность в (3.121) положительна, т. е. пороговое усло- вие выполнено, и возможна генерация. В знаменателе (3.121) стоят два лоренциана. £(Д) имеет ширину у12 и с ростом Д уве- личивает I. Но в то же время L (Д) имеет более резкую зави- симость от Д и характеризуется меньшей шириной у™гл. Физи- ческий смысл обоих факторов одинаков — поглощение (или уси-
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 167 РИС. 3.8. Перестроечная кривая лазера с насыщающимся поглотителем. Если поглотитель сильно насыщен в пределах ширины 7ПОГЛ, то в центре лэмбовского провала появляется максимум (обращенный лэмбовский провал). ление) насыщается, когда обе бегущие волны воздействуют на одну и ту же группу атомов. Когда Д превосходит у™гл в Рас* пределении поглощающих частиц по скоростям появляются два провала, и насыщение уменьшается. Поэтому выходная интен- сивность падает с ростом Д. Зависимость выходной мощности от частоты имеет при том узкий пик на частоте w (обращенный лэмбовский йровал). Если разность между упогл и у достаточно велика, то зависимость I(v) может быть немонотонной и вклю- чать в себя и обсуждавшийся ранее провал (как на рис. 3.8). На- личие узкого пика с шириной порядка у™гл используют для ста- билизации лазерной частоты. В общем случае резонансные частоты усилителя и поглотите- ля не совпадают. Тогда максимумы двух лоренцианов в (3.121) достигаются при разных частотах, и кривая /(г) становится асимметричной. Например, в Не — Ne-лазере используют погло- щающую ячейку с неоном при низком давлении. Но при мень- шем давлении газа меньше и ударное уширение у™гл. В то же время в усиливающей среде резонансная линия за счет давления не только уширена, но и сдвинута. Поэтому возникает асиммет- рия I(v). При создании стандарта частоты часто используют ИК излу- чение Не — Ne-лазера в области 3,39 мкм. Если в качестве насы-
168 ГЛАВА 3 вдающегося поглотителя взять метан (СН4), то его очень узкие молекулярные линии позволяют достичь стабильности частоты в пределах 1 Гц, т. е. точность определения частоты генерации составляет примерно 10“14. До сих пор, описывая в низшем порядке по интенсивности влияние поглотителя, мы упускали очень важные особенности, возможные в лазерной генерации. В частности, речь идет о би- стабильности и явлении гистерезиса. Чтобы построить теорий? этих явлений, необходимо учесть следующие члены по I в разло- жении (3.104). Пока интенсивность мала, поглощение является сильным ис- точником диссипации. Если усиление оказывается меньше, чем суммарные потери, в поглотителе и резонаторе, то генерация не- возможна. Но с ростом интенсивности поглотитель насыщается, и усиление должно превысить лишь резонаторные потери (ди- фракцию, пропускание и т. п.). За порогом лазер может стабиль- но работать в режиме генерации. Чтобы увидеть, каким образом может возникнуть бистабиль- ность, рассмотрим лазер, настроенный в точный резонанс и с усиливающей средой, и с внутрирезоиаторным поглотителем. Пренебрежем возможным различием частот. Пусть выполнено условие доплеровского предела (у]2 < ки). Перепишем тогда (3.106) в виде N N 1 = - - погл , (3.124) /Г+^7 /Г+^1 где использовано обозначение (3.120). Если переписать это соот- ношение, используя функцию усиления G(J) (см. разд. 3.1), то ус- ловие стационарной генерации определится как G(Z) = 1. (3.125) Функция G(J) состоит из двух слагаемых, каждое из которых изображено на рис. 3.9. Так как £ > 1, отрицательная часть рас- тет быстрее, чем убывает положительная. При 7Vnorji < N ре- зультирующая кривая имеет максимум, как и на рис. 3.2. Урав- нение (3.124) проще всего решать графически. Очевидно, что су- ществуют три различные возможности (рис. 3.10). В первом слу- чае уравнение не имеет решения. Это соответствует допорогово- му условию. В случае 3 существует лишь одно устойчивое реше-
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 169 РИС. 3.9. К формуле (3.124). На рисунке показано, что поглощение может насы- щаться гораздо быстрее, чем усиление, если £ > 1. Для наглядности выбран ре- зонансный случай Д = 0. ние — лазер работает при сильном превышении над порогом. Наиболее интересен случай 2. Имеются две точки пересечения кривой G(/) с прямой линией 2. Кроме того, устойчивым реше- нием является и значение 1=0 (ср. точка С на рис. 3.2), когда потери превосходят усиление, и малые флуктуации быстро зату- хают. Обозначенная крестом точка пересечения на рис. 3.10 соот- ветствует неустойчивому решению уравнения (3.124). Если малая флуктуация понижает интенсивность, потери оказываются пре- обладающими, и в результате интенсивность также стремится к нулю. Флуктуации, повышающие интенсивность, переводят ла- зер в стационарный режим, соответствующий точке на кривой (рис. 3.10). Таким образом случай 2 соответствует бистабильно- сти лазерной генерации. Если, изменяя параметр N, следить за интенсивностью, получим типичную гистерезисную кривую (рис. 3.11), которую легко построить, зная зависимость G(J) (см. рис. 3.10).
170 ГЛАВА 3 РИС. 3.10. Функция усиления G(7) в зависимости от интенсивности. Невозмож- ность генерации, бистабильность и единственный устойчивый режим генерации соответствуют уровням потерь 1, 2 и 3 соответственно. Усиление при нулевой интенсивности есть W— ^Погл' Следуя методу, изложенному в разд. 3.1, запишем, как и в (3.13), f = €3.126) где G(/) определена в (3.124). Детальный математический анализ подтверждает те выводы, которые мы сделали, исходя из про- РИС. 3.11. Лазерная интенсивность как функция накачки усилителя. В определен- ном интервале N возможен бистабильный режим генерации и гистерезисная зави- симость I (N).
ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА 171 стого качественного рассмотрения. Условие устойчивости, опре- деленное неравенством (3.18), подтверждает наше заключение об устойчивости различных решений, получаемых графически из рис. 3.10. Таким образом, лазер с насыщающимся поглотителем представляет собой конкретный пример бистабильной системы, обсуждавшейся в разд. 3.1. Мы не рассматриваем другой возможности бистабильности и гистерезиса — изменение отстройки вблизи порога генерации. Хотя этот случай более сложный, его качественные особенности можно исследовать методом, аналогичным изложенному здесь. В частности, нужно использовать асимптотическое разложение типа (2.145). 3.7. КОММЕНТАРИИ И ЛИТЕРАТУРА В разд. 3.1 мы изложили основные условия генерации в лазер- ных системах, следуя пионерской работе Шавлова и Таунса [119]. Хорошим введением в физику лазеров является книга Звелто [136]. Самосогласованная полуклассическая теория была разра- ботана Лэмбом [85] и в дальнейшем развивалась Сарджентом, Скалли и Лэмбом [118]. Фундаментальные вопросы лазерной фи- зики исследованы Хакеном [59, 60] и Л эксом [88]. Прекрасным введением в квантовую электронику является ранняя работа Лэмба в книге [41]. Полуклассическая теория усилителя бегущей волны рассмат- ривалась Клоузом [36], а лазера бегущей волны — Смитом [129]. Более подробно различные аспекты теории газовых лазеров (в том числе многомодовая генерация, зеемановские и кольцевые лазеры) рассмотрены Сарджентом и др. [118]. Первые эксперименты с лазером, имеющим внутрирезонатор- ный насыщающийся поглотитель, были проведены в 1968 г. (см. работы [89] и [94, 95]). Теория была предложена Бетеровым и др. [22, 23] и позднее развита Саломаа и Стенхольмом [111, 112]. Более подробное рассмотрение и обсуждение различных возможностей содержится в книге Летохова и Чеботаева [91] (см. также ссылки здесь). Такие лазеры стали первыми биста- бильными нелинейными системами в квантовой электронике. Возможность бистабильности привлекла большое внимание и те- оретиков, и экспериментаторов. Обзор разнообразных возмож- ностей в этой области сделал Боуден [28].
ГЛАВА 4 НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 4.1. ВВЕДЕНИЕ Мы уже обсудили, как влияние мощного когерентного излучения изменяет свойства атомной системы. В частности, в гл. 3 пока- зано, как эти изменения позволяют создать оптический кванто- вый генератор — лазер. Сильное поле необходимо для многих спектроскопических приложений. При этом удается решать задачи, недоступные ме- тодам обычной линейной спектроскопии. Существенно нелиней- ными являются такие эффекты, как насыщение и, конечно, мно- гофотонные процессы. В этой главе мы рассмотрим несколько конкретных приме- ров, интересных с точки зрения возможностей лазерной спектро- скопии и иллюстрирующих её основные принципы. Здесь мы кратко сформулируем содержание разделов, так как они в значи- тельной степени независимы, и читатель сможет сам выбирать порядок их изучения. В то же время они дополняют друг друга и позволяют с разных точек зрения осветить рассматриваемые яв- ления. Наличие неоднородного уширения маскирует тонкие детали спектральных линий, что особенно свойственно системам с боль- шим доплеровским уширением. Нелинейные методы позволяют извлекать и исследовать различные скрытые для традиционных методов характеристики. Например, в разд. 4.2 рассмотрено влияние насыщающего поля на поглощение слабого пробного лу- ча при распространении его навстречу сильному. Эта ситуация схожа с поглощением в лазерном резонаторе. Различие состоит в том, что амплитуды двух полей в резонаторе равны между со- бой. Отказ от этого ограничения существенно расширяет воз- можности спектроскопии. Если один из уровней сильно насыщенной двухуровневой си- стемы слабо связан с некоторым третьим уровнем, это дает но- вые возможности для исследования такой системы. Спектроско-
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 173 пия трехуровневых систем такого типа сыграла важную роль в развитии применения лазеров, и ей посвящен разд. 4.3. Там же обсуждаются некоторые частные случаи, важные для приложе- ний. Одним из традиционных методов исследования однородной формы спектральных линий при большой доплеровской ширине является так называемый «метод пересечения уровней». Он был предложен Ханле еще в 1923 г. Применение лазеров позволяет реализовать несколько вариантов этого метода. Мы обсудим и сравним их в разд. 4.4. В последние годы в связи с исследованием многофотонного возбуждения молекул1* возрос интерес к изучению TV-уровневых систем. Такие задачи представляют несомненную ценность для работ по лазерному разделению изотопов и лазерной химии. Так как рассматриваемые здесь модели весьма разнообразны и слож- ны, в разд. 4.5 мы обсудим лишь основные направления и неко- торые приближения. Выбор вопросов в этой главе сугубо субъективен. Мы не кос- немся многих важных приложений. В частности, совсем не об- суждается влияние насыщения на дисперсию (а не на поглоще- ние) среды. Из уравнения (3.39) видно, что из-за дисперсионной части восприимчивости влияние активной среды сказывается на изменении фазы излучения, причем это зависит и от скорости частицы среды, и от интенсивности возбуждающего излучения. Следовательно, есть возможность по-разному изменять фазовые сдвиги для различных проходящих через среду волн. Например, две компоненты эллиптически поляризованного света могут пре- терпевать разные фазовые сдвиги, что ведет к вращению плоско- сти поляризации (эффект Фарадея). Частотные зависимости из- менения поляризации при насыщении системы с близкими уров- нями во многом сходны со спектром поглощения. Это было ис- пользовано Хэншем и Шавловым для исследования спектра с по- мощью поляризационных свойств света (разд. 4.2в). Если диэлектрическая проницаемость в оптическом резонато- ре Фабри — Перо зависит от интенсивности света, то его опти- ческая длина может изменяться так, что условие резонанса будет 11 Имеется в виду импульсное ИК возбуждение многоатомных молекул в га- зовой фазе [92]. — Прим, перев.
174 ГЛАВА 4 выполнено лишь при больших интенсивностях, а при малых ре- зонатор будет характеризоваться сильным затуханием. На этом основано свойство бистабильности — один и тот же резонатор может и аккумулировать энергию излучения, и пропускать ее при разных мощностях поля. В последние годы такая дисперси- онная оптическая бистабильность привлекла большой интерес теоретиков. Для эксперимента эта система тоже представляет несомненный интерес из-за возможности использовать ее в ка- честве элемента оптической системы обработки информации. Подробности читатель может найти в книге [28]. В этой главе мы рассмотрим воздействие на систему внешне- го (лазерного) источника света. Если раньше Zr-вектор в резона- торе лазера определялся его геометрией (разд. 1.2), а частота на- ходилась самосогласованно (гл. 3), то теперь частота внешнего поля фиксирована и является независимым параметром. Если активная среда изменяет фазу, это сказывается на изме- нении длины волны, что определяет возможность бистабиль- ности. Однако обычно характеристики лазеров таковы, что дис- персия не ведет к бистабильности. Имеет свой аналог в случае заданного поля и бистабильность, вызванная наличием внутри- резонаторного насыщающегося поглотителя (разд. 3.6). При этом источником энергии является внешнее лазерное излучение. В уравнение для фазы (3.39) входит производная как по вре- мени (что ведет к сдвигу частоты), так и по координате (cdp/dz) (изменение длины волны и /г-вектора). Оба члена зави- сят от интенсивности, но физические проявления этого раз- личны. Такие вопросы лазерной физики, как рассеяние, параметриче- ские эффекты, ионизация, а также особенности столкновитель- ных процессов в присутствии излучения не будут рассмотрены. Все они приобрели в последние годы большую значимость, но их разбор выходит за рамки предлагаемого в этой книге подхода. То же относится и к лазеру на свободных электронах. Строгое математическое описание увело бы нас слишком далеко, а ко- роткий обзор современного состояния проблемы очень скоро стал бы устаревшим. В недавних исследованиях было обнаружено, что оптические системы при определенных условиях проявляют хаотическое по- ведение. Эта область сейчас еще только начинает развиваться, и мы не можем уделить ей достойного внимания.
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 175 4.2. СПЕКТРОСКОПИЯ НАСЫЩЕНИЯ ПОГЛОЩЕНИЯ 4.2а. ОБЩИЕ ПРЕДСТАВЛЕНИЯ Изменение состояния двухуровневых атомов, взаимодействую- щих с сильной бегущей волной, зависит от параметров как поля, так и самого ансамбля частиц. Для линейной спектроскопии ха- рактерна ситуация, когда спектр отдельного перехода скрыт под доплеровской шириной ки, которая может превышать ширину однородного контура, маскируя тонкие детали спектра. Лишь использование нелинейных методов позволяет извлечь эту ин- формацию, проявляющуюся в характерных зависимостях раз- ности заселенностей между уровнями от скорости частиц. Ти- пичной является ситуация выжигания провала («дырки») на кри- вой распределения заселенностей, что приводит и к резким зави- симостям индуцированной поляризации среды от частоты. Направляя слабый пробный луч навстречу мощному, мы, во- обще говоря, можем и не заметить отклонения поглощения от доплеровского контура. Эффект насыщения проявляется лишь при условии, что пробное излучение взаимодействует с теми же частицами, которые возбуждаются сильным полем. Для частиц, частота перехода которых близка к частоте сильного поля, уве- личивается вероятность возбуждения. Поэтому в этом частот- ном диапазоне поглощение пробного излучения уменьшается, и среда может оказаться фактически прозрачной. Такую схему простейшим образом можно реализовать, от- разив часть сильного луча навстречу самому себе, как это пока- зано на рис. 4.1. Оба луча имеют одинаковую частоту и взаимо- действуют с разными группами атомов, проекции скоростей ко- торых на направление распространения излучения противопо- ложны по знаку. Это схематически показано на рис. 4.2 для слу- чая, когда частота поля отстроена от частоты перехода. За счет большой интенсивности провал на кривой, вызванный сильным полем, гораздо глубже, чем в случае слабого поля. При сканиро- вании частоты лазера к центру линии обе эти «дырки» перекры- ваются, и в поглощении пробного сигнала регистрируется про- вал, связанный с сильным излучением (максимум пропускания). Разрешение ограничено полевым уширением линии, но так как пробное поле слабое, удается прописать всю форму кривой на- сыщенного поглощения. Для лазера мы рассматривали подоб-
176 ГЛАВА 4 РИС. 4.1. Типичная схема установки для спектроскопии насыщения. Сильный ла- зерный пучок проходит сквозь образец, и часть его, отраженная назад, является пробным лучом. ные явления, проявляющиеся в форме лэмбовских провалов (см. рис. 3.6 и 3.8). Однако при этом оба луча одновременно должны были быть сильными, т. е. дополнительное насыщение при пере- крытии провалов оказывалось гораздо меньшим, чем в рассмат- риваемом здесь случае слабого пробного излучения. РИС. 4.2. Сильное поле выжигает на кривой распределения заселенностей насы- щенный провал, характеризующийся полевым уширением (на рисунке слева). Он регистрируется встречным слабым излучением, которое гораздо слабее возмуща- ет равновесное распределение (правый провал на рисунке).
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 177 С появлением перестраиваемых лазеров изложенный метод стал эффективно использоваться для исследования атомной структуры. В следующем разделе мы рассмотрим математиче- ское описание изложенных идей. 4.26. ТЕОРЕТИЧЕСКОЕ ОПИСАНИЕ В этом разделе мы рассмотрим общий случай взаимодействия двух бегущих волн с двухуровневой системой (рис. 4.3). Запишем напряженность электрического поля в виде E(z, t) = Elcos<j>l + E2cos<p2, (4.1) где фазы волн определены соотношениями ф,, = Й,7 + k,z (1=1,2). (4.2) Для простейшего случая отражения лазерного луча навстречу са- мому себе имеем к1 — — к2. Следуя нашему подходу в гл. 2, воспользуемся приближением вращающейся волны, т. е. прене- брежем быстро осциллирующими членами. Введем также обо- значения t/ф, Aw, = w0 —— = w0 - Я, - ktv. (4.3) Рассмотрим сначала случай сильного поля Е} и положим Е2 — 0. Тогда при подстановке ₽21 = е'^Р11 (4’4) РИС. 4.3. Двухуровневая си- стема для спектроскопии на- сыщения со слабым пробным полем. 12—504
178 ГЛАВА 4 получаем результат непосредственно из разд. 2.4. А именно, раз- ность заселенностей дается выражением А / \ ^21 Ди = (р22 - ри) ----------------- Auf + у 22 а индуцированный диполь определяется как p2i /ai Р22 Ри У12 + ‘ (4.6) где использованы обозначения Puffi / 1 । 1 \ 2у12Й2Ь1 У2/ Обычно для поглощающей среды X, = 0 и А21 < 0. Для использования теории возмущений в низшем порядке по Е2 запишем матрицу плотности в виде р = р(0) + рО) и возьмем для р(0) полученный результат (4.5), (4.6). Тогда для р(1) получаем уравнения Р22 + Y2P22 = - '«1 [e'MV - е '’’РЙ] -ia2(e^p^~e ^р^)= - ptf - У^1?, (4.8) Р21? +(?21 + /Ч)Р21? = -'^(РЙ* - ~ ia2(p^ ~ pff)*"'*2- (4.9) При этом мы пренебрегли членами порядка а2р0>. Введем обо- значение Д - <₽2 - <Р1 (4.10)
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 179 и запишем е',>2Р§? “ ^'^Ры = ~ e~'SPi2 Рп)= Рне‘* + Р.7^“'Л (' = 1>2) Р$ = Рг\е~'^г + Р^-,(’>-Л) = И] *• (4.И) Используя определение ДЙ = -^Д = Й2 - + v(k2 - кх\ (4.12) получаем (у2 + /ДЙ)р2+2 = -iajp^ - р'12) - /а2р21, (4.13а) (Yi + /ДЙ)р1+1 = /«i(p2{ - р'12) + ш2р21 (4.136) И (у21 - i Д«2)р‘12 = iax(p22 - р„) + /а2 Ди, (4.14a) [y2i + /(Да>! + ДЙ)]р21 = -iax(p^2 — р^). (4.146) Для величины индуцированного диполя, изменяющегося с фазой <р2, из этих уравнений находим р'12 = 7 -“/до + 7 - 'ibu (р*2 ~ Р1+1 ) (4,15) y2i I &ы2 у21 - i zaw2 В этом выражении первый (некогерентный) член имеет очевид- ный смысл — поглощение пробного излучения изменяется с из- менением разности заселенностей Дл. Второй член в (4.15) дает когерентный вклад в р\2. Величина р^2 — pj*] отлична от нуля при а2 Ф 0, но ее вклад в поглощение связан и с ар что видно из второго слагаемого в (4.15). Величиной, характеризующей поглощение пробного излуче- ния, может быть скорость поглощения W2. Тогда, в соответст- вии с результатом разд. 2.2, имеем W2 а а2(1шр‘12), (4.16)
180 ГЛАВА 4 где скобки обозначают усреднение по скоростям. Рассмотрим сначала первый (некогерентный) член в (4.15). Тогда ^2 «2Ъ1 у22! + Дб>2 Ди С ^21®2 1 ?22Г + Д^2 __________________________ (у22 + Aw2)(Aw2 + у22(1 + /)) (4.17) Здесь С — число, определяемое градуировкой измерительного прибора. Первый член в (4.17) описывает доплеровский контур линии с разрешением у21, т. е. дает результат линейной спектроскопии. Второй член — это нелинейный отклик. Как видно, он представ- ляет собой произведение двух лоренцианов, ширина одного из которых определяется полевым уширением. Основной вклад в произведение дают две группы атомов, скорости которых удов- летворяют условию Дш. = 0. Существенное изменение контура происходит в резонансных условиях при Да^ = Дш2. В доплеров- ском случае легко показать, что при этом в контуре появляется резонансная особенность при скоростях _ Qj - й2 (4.18) Для лазерных пучков одинаковой частоты, распространяю- щихся навстречу друг другу (1£2— ZrJ — 2к), провалы на допле- ровском контуре перекрываются при v = 0. Однако можно зон- дировать и другие группы атомов, используя поля с разными ча- стотами. В частности, это может быть использовано для опре- деления зависимое™ ширины линии от скорости, так как боль- шие скорости частиц вдоль направления распространения излуче- ния (и0 > и) превышают поперечные скорости, имеющие в ос- новном порядок величины и. Для рассмотрения вклада когерентных эффектов (второй член в (4.15)) нужно решить систему уравнений (4.13), (4.14). Введем
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 181 обозначения Т>, = (у, + / ДЯ) 1 (/ = 1,2) Z>[ — (у21 ~ / Д^) ^н = [У21 +'(^1 + ДЙ)]'1 (4-19) Тогда непосредственно получаем (р2+2 - РГ1) = [1 + + ^>„)(Л + М’1 X [-ia2(Dl + D2)p2l - а1а2£>,(£>1 + D2) Ди]. (4.20) Сильное поле создает и разность заселенностей (<х Ди), и ин- дуцированный диполь (ос р 21). Как видно из (4.20), обе эти вели- чины определяют значение р22 — рц. Для упрощения выражения (4.20) определим р21 через Дл из (4.6). Тогда (р2+2 - РГ1) = -«1«2(Л + D2)(Dl2 + £>,) Ди Я-1, (4.21) где введены обозначения Я = 1 + «?(/>, + Л„)( Dr + Л2)> (4.22а) Т>12 = (уп + /Дwi) *• (4.226) Подставляя последнее выражение для р22 — в (4.15), находим скорость поглощения IV2 - C«2<Imp'12> - c«b,2/ , ^-ч<1 - /Кев)). (4.23) \ У12 + Aw2 / В этой формуле член, содержащий единицу, дает некогерентный вклад, обсуждавшийся нами выше, член с Re В возникает из-за когерентных эффектов. Определив функцию F(v) выражением 2 <4'24’
182 ГЛАВА 4 где у-1 = 1(1 + IV (4.25) 2 \ Y1 .У2 / мы можем записать В = у21 + ,(«„- Й1 - ktv) ---—---------Ц----—- +--------------Ц---------—- _________________________ ?21 + ЦЦ) “1 A[t>) У21 '(^0 “2 ^2^)] 2F(t>) + /ур ------------!----------- +-------------------------------------- " у2| " '(Ц| ” - Л2у) у21 + /(<*>()- 22j + Я2 ~ _ ^2)v) (4.26) Такую зависимость от скорости трудно интерпретировать физически из-за весьма громоздкого вида (4.26). Однако некото- рые особенности можно выявить. Функция F(v) дает резонанс- ный вклад при Дй = й2 - + v(k2 - kJ = 0. (4.27) Для совпадающих частот этот резонанс всегда проявляется при v = 0 независимо от других параметров. Последний член в зна- менателе определяет другую резонансную особенность контура. При й, = й, = й и кх = -к2 = к резонанс существует для ско- ростей т. е. выжигание провала происходит для скоростей в 3 раза меньших, чем те, что определяют основной провал Беннета. Это типично когерентное явление. Более точный расчет показывает, что аналогичные резонансы высшего порядка существуют при всех скоростях = ыо ~ Я V‘ (21 + 1)к (4-29) Происхождение этих особенностей можно понять при рассмотре- нии решения в виде цепных дробей (разд. 2.7). Любая из после- довательных подходящих дробей имеет в знаменателе особен- ность (при скорости и,), которая получила название мультидо- плеронного резонанса (см. также разд. 2.8).
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 183 4.2в. КОММЕНТАРИИ И ЛИТЕРАТУРА Лазеры быстро нашли широкое применение в спектроскопии. Общий обзор многих приложений можно найти в книге Корни [38]. Как только было установлено, что выжигание провала может быть использовано не только для внутрирезонаторной спектроскопии [12, 90], этот метод стал широкораспространен- ным. Многие приложения рассмотрены в работах Летохова [124] и Летохова и Чеботаева [91]. Детальное теоретическое исследо- вание отклика слабого поля было предпринято в работах [15, 16, 65]. Когда появились перестраиваемые лазеры, спектроскопия насыщения поглощения стала использоваться во многих обла- стях атомной и молекулярной физики. Например, в работе Хэн- ша [63] с большой точностью измерены значения ридберговской постоянной и лэмбовского сдвига. Это было первым примером измерения сдвига, предсказываемого квантовой электродинами- кой, с помощью одного лишь оптического излучения. Использо- вать зависимость поляризации от интенсивности излучения для зондирования формы линии внутри доплеровского контура пред- ложили Виман и Хэнш [144], дальнейшее развитие этого подхода представили Дабкевич и др. [39]. Исследования по спектроскопии насыщения для атомов с не- нулевыми скоростями были инициированы работами Явана [73] и его сотрудников [98]. Они использовали этот метод для иссле- дования столкновительных эффектов. Позднее возникли и многие новые приложения нелинейной лазерной спектроскопии. Обсуждение их теоретических основ проведено Сарджентом [117], а обзор экспериментальных иссле- дований Левенсоном [93]. 4.3. ТРЕХУРОВНЕВАЯ СИСТЕМА 4.3а. ПРЕДВАРИТЕЛЬНЫЕ ЗАМЕЧАНИЯ До сих пор мы ограничивались рассмотрением взаимодействия лишь двухуровневых систем с электромагнитным полем. Конеч- но, реальный спектр атома состоит из гораздо большего числа уровней. При попытке взяться за аналитическое решение общей задачи, мы неизбежно оказались бы в алгебраическом тупике.
184 ГЛАВА 4 Следующая по сложности — трехуровневая модельная система, результаты для которой еще можно интерпретировать, основы- ваясь на интуитивном понимании физических процессов. Хоро- шая монохроматичность лазерного поля позволяет выделить из всего множества атомных или молекулярных уровней те, кото- рые участвуют в процессе возбуждения, т. е. удовлетворяют ус- ловию резонанса. Рассмотрим схему уровней, изображенную на рис. 4.4. Ниж- няя пара состояний 11> и 12> образует двухуровневую систему, на которую воздействует бегущая волна ^(z, t) = £1cos(S21r + kxz). (4.30) Соответствующий дипольный момент перехода — д12. Уровень 2 связан в свою очередь с самым высоким уровнем 3 за счет поля S2(z, t) = E2cos(£l2t + k2z) (4.31) РИС. 4.4. Трехуровневая система. Сильное поле вызывает переходы 11> - 12), а слабое поле Е2 зондирует изменение состояния нижней двухуровне- вой системы.
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ спектроскопии 185 РИС. 4.5. Различные конфигурации трехуровневых систем: а — V-система; б — А-система. и дипольного момента д23. Предполагается, что уровни 3 и 1 не связаны (д,3 = 0) и что каждая из волн инициирует лишь один из переходов. Последнее условие может быть выполнено при подходящем выборе поляризации или за счет достаточно боль- шой разности частот 1ш2) — ы321. Экспериментальное исследование трехуровневых систем — самостоятельная область спектроскопии. Такая схема уровней часто используется для моделирования различных реальных си- стем. Наиболее замечательно здесь селективное по частоте воз- буждение и ионизация атомов и молекул — уже привычный сов- ременный метод детектирования или разделения близких по свойствам частиц (например, изотопов или редкоземельных ато- мов). Для описания этих процессов рассматривают последова- тельные переходы, удовлетворяющие условию резонанса для од- ной из возбуждающих лазерных частот (многофотонные лест- ничные переходы). Один из традиционных методов спектроскопии, свободной от доплеровского уширения, основывается на изучении двухфотон- ных переходов. Естественно, что квантовая система должна со- держать для этого три уровня. Этот случай рассмотрен в разд. 4.Зв. На рис. 4.4 изображены уровни для каскадных переходов. Со- всем небольшие изменения исходных уравнений позволяют нам обобщить результаты на случай V- или Л-конфигурации (рис. 4.5). Мы вернемся к обсуждению этого вопроса.
186 ГЛАВА 4 4.36. ТЕОРЕТИЧЕСКОЕ ОПИСАНИЕ Введем определения = = (4.32) где — соответствующие матричные элементы дипольного мо- мента. Тогда получаем уравнения для матрицы плотности Рзз = “УзРзз + 2/a2cos(B2r + k2z)(p32 - р23) Р22 = — у2р22 — 2/«2cos(S22z + k2z)(p32 — р23) + 2/a1cos(S21Z + k3z)(p2i - pl2) Рп = *i “ YiPu _ 2ia1cos(fl1< + k^p^ - p12) (4.33) и P32 = -(Г32 + Zw32)P32 + 2/a2cos(fi2r + k2z)(p33 - p22) + 2(’a1cos(S21z + k3z)p3l P31 = — (Y31 + zw3i)P3i + 2za1cos(B1r + ^jz)p32 — 2/a2cos(S22z + k2z)p2l P21 = -(Y21 + zw2i)P2i + 2ia1cos(B1r + klz)(p22 - pH) -2/a2cos(B2r + k2z)p31. (4.34) Здесь предполагалось, что накачка осуществляется только на са- мый нижний уровень, т.е. л^=--- (4-35) Как обычно, пользуемся приближением вращающейся волны: p2I = e-i(k'z + il^p2l, (4.36) Р32 = е-'<*^'>р32 , (4.37) Рз! = expf-fz^j + k2)z +(Bj + fl2)z] }p31. (4.38)
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 187 Полученные уравнения можно решать с использованием тео- рии возмущений. Для этого полржим сначала а2 — 0. Решения р р^ и р$ для этого случая уже найдены в разд. 2.4. Будем использовать индекс (1) для тех величин, которые получены в присутствии одного лишь поля £,. Выпишем выражения для эле- ментов матрицы плотности в этом приближении = У2 [(Д, - + Г2] ’ (4.39) (4.40) -И) = Nai(Ai ~ kiv + , (4.41) Р21 (Д1 - к^)2 + Г2 где отстройка и ширина определены как ’ (4*42) Г,г - т,г2 4- + . (4.43) 1 12 Теперь подставим эти выражения в уравнения для р33, р32 и р31 и сохраним лишь члены наименьшего порядка по Е2. В этом при- ближении для двух элементов (р32 и р31) получаем уравнения (Д2 - k2v - iy32)p$ - ахр$ = -a2p$, (4.44а) [Д1 + Дг ~(kl + k2)v — zy31]p$ - ахр^ = ~а2р$, (4.446) где отстройка Д2 есть Д2 — w32 й2 (4.45) Неоднородные члены в системе линейных уравнений (4.44) про- порциональны изменению заселенностей р^ и индуцированному дипольному моменту р^, вычисленным в нулевом приближе- нии. Из (4.44) можно найти недиагональный элемент р^, мнимая часть которого определяет сечение поглощения на переходе
188 ГЛАВА 4 2 — 3. Именно эта величина является наблюдаемой, если в экспе- рименте второе поле Е2 слабое, зондирующее. Одновременно по- глощение второго поля определяет и заселенность уровня 3. Из (4.44) и (4.45) находим [Аг + Д2 ~(к2 + k2)v - /у31]р^ + агр$ “2(Д2 - k2v - гу32)[Д1 + Д2 ~{ку + k2)v - iy31] -а] (4.46) Как и следовало ожидать (см. уравнение 4.44), р $ определя- ется двумя слагаемыми, имеющими разный физический смысл. Первый член в (4.46) пропорционален изменению равновесной за- селенности уровня 2 под действием поля Ег а второй — индуци- рованному в нижней двухуровневой системе дипольному момен- ту (р ^У). Чтобы наглядно проявилось различие между этими двумя слагаемыми, рассмотрим предел малых аг Тогда членом а2 в знаменателе (4.46) можно пренебречь, и Гу = 712 (см- (4.43.)).Назовем первое слагаемое в (4.46) некогерентным (смысл этого определения будет ясен ниже). Тогда / _/2\ \ ( ®2 \ 2у32-^ <*i \Рз2 'некоГ I Д - Т и - /у / у Г/ А ' (4-47) \а2 K2V '732 / 72 [(Дг - к2и) + у12] Поглощение в системе уровней 2 — 3 определяется скоростью Ж= Ca2<Imp(322>>, (4.48а) где константа С зависит от конкретного прибора. Используя (4.47), получаем 2CN 72 W = _______a2732______ а1 721 (Д2 - k2vf + у322 (Д1 - k2v)2 + у21 (4.486) Скобки означают усреднение по скоростям. Результат (4.486) лег- ко интерпретировать, так как W представлена в виде произведе- ния двух скоростей. Это и позволяет назвать рассмотренный член в (4.46) пропорциональный pty некогерентной составляющей ско- рости поглощения. Используется также термин «двухступенчатый процесс», так как возбуждение уровня 3 в этом случае эффективно лишь при условии, что заселяется уровень 2. Если какой-либо
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 189 физический процесс приводит к быстрой фазовой релаксации, т. е. разрушает когерентность р (или р ^>), то W определяет- ся лишь некогерентным поглощением. Причиной быстрой дефа- зировки могут быть, например, столкновения (разд. 1.6) или флуктуации лазерного поля (гл. 5). Когерентный вклад в р $ (а значит, и в И7 (4.48а)) в низшем неисчезающем приближении по а, равен 1Рз2)коГ (д2 _ _ /уз2) _________1________ (Д1 - kxv) - zy13 . Д1 + д2 ~Ui + - 'Уз]’ Мнимая часть этой величины имеет сложную зависимость от от- строек. При стремлении Aj и А2 к нулю, т. е. при настройке в ре- зонанс на обоих переходах, сумма А, + Д2 также стремится к ну- лю, и все три компоненты в (4.49) имеют резонансную особен- ность. Таким образом, когерентное поглощение характеризуется нетривиальной функциональной зависимостью от А)( А2. Такое поглощение (индуцированное наведенным дипольным моментом р ^() в отличие от двухступенчатого называют двухквантовым. Термин, конечно, не совсем удачный, так как в обоих случаях речь идет о поглощении двух квантов (фотонов). Можно построить наглядную диаграммную технику пред- ставления решений для матрицы плотности в виде ряда теории возмущений. Пусть система первоначально находилась в основ- ном состоянии (был отличен от нуля лишь матричный элемент ри). Поглощение на переходе 2 — 3 ведет к ненулевой заселенно- сти уровня 3 р,,. Пусть две прямые линии описывают эволюцию во времени матрицы плотности. Конечное состояние р33 нужно получить путем различных изменений индексов у р-. На рис. 4.6 представлены (в низшем порядке по а, и а2) оба рассмотренных процесса — некогерентный (рис. 4.6, а) и когерентный (рис. 4.6, б). Резонансные знаменатели определяются виртуальным со- стоянием системы в точке присоединения волнистой линии. Дру- гой графический способ, изображающий переход из состояния рп в ри показан на рис. 4.7. Константа взаимодействия а. определя- ет вероятность каждого из переходов. На рисунке показаны
190 ГЛАВА 4 рентного процесса (cz) промежуточным элементом является заселенность второго уровня />22, а для когерентного (б) — когерентность р лишь простейшие пути из ри в р33 (что соответствует низшему порядку теории возмущений). Видно, что при любом переходе Ри — р,у — ... — р33 возникает множитель а^-а^. Тот же резуль- тат следует из рис. 4.6, где множитель а- соответствует вершине (поглощению фотона из /-го поля). Подчеркнем, что одним из упрощающих предположений, принятых нами, было то, что накачка осуществляется лишь на самый нижний уровень. В более общем случае стационарные за- селенности уровней 2 и 3 отличны от нуля и в отсутствие внеш- него поля. Как легко показать, дополнительные члены в уравне- ниях также приводят к резонансным особенностям решения. Возвращаясь теперь к уровню (4.46), воспользуемся выраже- ниями для pV,* и р полученными в разд. 2.4 без исполь-
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 191 РИС. 4.7. То же, что на рис. 4.6. Константы связи с полями и а2. Перечисле- ны все возможные промежуточные матричные элементы Pt/. В низшем порядке по полю всякий путь приводит к появлению множителя а^а2. Измене- ния в том же порядке возможны лишь при промежуточном состоянии р13 или Р3|. зования предположения о малости аг Тогда - = а1а2^У21 2[ Д2 + Д2 ~ v(kx + к2) - <у31] — (у2/У21)(Ai ~ k\v + '>21) (Д2 - к2и — гузг)[+ А2 - (&! + k2)v — /у31] — «I (4-50) Здесь вновь резонансные особенности проявляются при Д, - 0, Д2 - 0 и при двухфотонном резонансе (Д, + Д2 = 0). Для каждо- го из этих случаев возможно простое физическое истолкование увеличения поглощения. Так как для сильного поля Ех пренебре- гать членом ах в знаменателе (4.46) нельзя, это приводит к но- вым физическим следствиям, которые нельзя было получить, оставаясь в рамках теории возмущений. В следующих разделах мы обсудим эти эффекты подробнее.
192 ГЛАВА 4 4.3в. внутридоплеровская спектроскопия ДВУХФОТОННОГО ПОГЛОЩЕНИЯ Рассмотрим случай, когда оба поля сильно отстроены от проме- жуточных переходов 1 — 2 и 2 — 3 (Д, Ф О, Д2 Ф 0), но выполне- но условие двухфотонного резонанса. При этом (4.50) можно приближенно переписать в виде Р32 [(dj - kxv)2 + Г12](Д2 - k2v - /у32) х (4.51) а\ Д1+ Д2 -(ky + k^v-iy^- _Т _—- а2 K2V 1Уз2 Некогерентное двухступенчатое поглощение не дает вклада в р 32, так как уровень 2 не заселяется при больших отстройках. Скорость атомов имеет в основном порядок величины и. Пусть отстройки настолько велики, что ки « (1J = (Д2(. (4.52) Тогда в (4.51) можно пренебречь малыми по сравнению с от- стройками членами всюду, кроме того члена, где встречается сумма Д, + Д2. Тогда a\a2N 1 Рз2 ^1^2 Д3 + Д2 _(^i + к2)о - iyn - af/d2 (4-53) Это выражение уже просто интерпретировать. Единственный ре- зонансный знаменатель определяет и положение максимума, и его ширину 731. Заметим, что переход 1 — 3 запрещен в диполь- ном приближении, поэтому сбой фазы (например, за счет столк- новений) часто оказывается неэффективным, и резонанс может быть весьма узким. Строго резонансными (в нулевом приближении) оказываются частицы со скоростями Д| + Д2 + к2 (4.54)
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 193 При возбуждении среды во встречных лазерных лучах (напри- мер, при отражении одного из лучей навстречу самому себе) к\ = — кг. В этом случае р 32 в (4.53) не зависит от скорости. Поэтому условие резонанса выполняется одновременно для всех атомов. Весь неоднородный ансамбль одинаково возбуждается, и контур линии полностью свободен от доплеровского ушире- ния. Условие точного резонанса Д2 + Д2 = «л - 2В = 0 (4.55) наглядно показывает, что причиной перехода 1 — 3 является именно двухквантовое поглощение. Более точный анализ реше- ния (4.50) подтверждает наличие узкого пика в двухфотонном поглощении на фоне доплеровски уширенного пьедестала. В знаменателе выражения (4.53) есть и член с^/Д2, который определяет сдвиг резонанса. Полевое уширение перехода можно найти, лишь удерживая следующие члены в разложении по а(./Д (порядка a^a^/lAl2). Двухфотонная спектроскопия стала действенным методом достижения высокого разрешения, не ограниченного доплеров- ским уширением. Причем в эксперименте желательно использо- вать как можно меньшие интенсивности лазерного излучения для того, чтобы избежать искажения спектра за счет полевого уши- рения резонанса. При этом за счет больших отстроек (в (4.53) член Д,Д2 = Д । в знаменателе) сигнал мал, и для его увеличения можно настраивать частоту поля в резонанс с промежуточным уровнем. Тогда для однофотонного резонанса вновь становится существенным доплеровский сдвиг (неоднородность). Скорости частиц определяются из условий Д| - кхи = 0 Д2 - к2и = 0. (4.56) Если отстройки удовлетворяют условию Д. Д2 Т, - Тг - °- <4-57» то поля эффективно возбуждают переходы 1 — 2 и 2 — 3 для од- них и тех же атомов. При кх — —кг (4.57) совпадает с условием 13—504
194 ГЛАВА 4 двухфотонного резонанса (4.55). При этом в выражение типа (4.53) вместо Д,Д2 входит произведение ширин у. Однако в та- ком случае нельзя исключить и двухступенчатое некогерентное поглощение. 4.3г. ДВУХФОТОННЫЕ ПЕРЕХОДЫ С ПРОМЕЖУТОЧНЫМ РЕЗОНАНСОМ Вновь используем результаты теории возмущений и переписываем (4.50) в виде а^Ауд I__________________2________________ Ъ Ц(Д1 - kyv)1 + У122](Д2 - k2v - zy32) _______________________(Y2/T21) ,_________________________д [(Д3 - Л1р)-т'у21][(Д2 - Л2г)-гу32][Д1 + Д2 -(^ + k2)v - iy31] J (4.58) В случае точного резонанса (А, = к^, Д2 = к2и) поглощаемая мощность определяется как 2а?а2А /, у2 \ W<aa2Imp32 = —l+j— • (4.59) Y2Y12Y32 \ zYi3 / Второй член в скобках определяется двухквантовым когерентным переходом. Даже в случае точного резонанса его относительный вклад оценивается отношением у. время жизни когерен тности р,. —— — ------------------------—.. (4.0 у31 время жизни заселенности р22 Используя графическое представление решения, в предыдущем раз- деле мы показали, что переход рн — р33 для когерентного процесса идет через р13, а для некогерентного — через р22. Какой из путей бо- лее эффективен, определяется просто-напросто сравнением времен жизни этих матричных элементов. Такое качественное рассмотре- ние справедливо и в общем случае (без предположения о малости а, иа2). Аналогичные рассуждения остаются в силе и для трехуровне- вых систем V- или A-типа (рис. 4.5). Для конфигурации уровней,
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 195 изображенной на рис. 4.5, а, где уровни 1 и 3 связаны с самым низ- колежащим уровнем 2, чаще всего имеет место соотношение ши- рин 73I > (1/2)(73 + > у2. При этом главную роль играет не- когерентный двухступенчатый переход 1 — 2 — 3. В другой систе- ме (рис. 4.5, б) уровень 2 может спонтанно распадаться на уровни 1 и 3, и тогда естественно предположить, что у2 > у31. Здесь доми- нирует когерентный процесс, а двухступенчатыми переходами можно пренебречь. Эти выводы согласуются с точным численным расчетом возбуждения многоуровневых систем. Нахождение решений для V- и Л-систем нельзя свести к пере- обозначениям в полученных формулах. Однако легко провести те же выкладки, учитывая, в частности, изменение условий накачки (если она осуществляется именно на нижние уоовни). Всякий процесс, сбивающий фазу в квантовой системе, в пер- вую очередь увеличивает ширину 731, а не у2, и подавляет коге- рентные переходы. К этому могут привести и столкновения (разд. 1.6), и флуктуации лазерного излучения (разд. 5.2). Однако усиление фазовой релаксации не означает оптимизации возбуж- дения уровня 3. Как видно из уравнения (4.59), полная скорость возбуждения верхнего состояния пропорциональна (т12Т2з) ^ а значит, разрушение когерентности уменьшает вероятность пере- ходов. Это легко понять: даже для двухступенчатого перехода промежуточными элементами для процесса ри — р33 являются р12 и р23 (рис. 4.6, а). Поэтому для возбуждения системы на са- мый верхний уровень нужно выбирать соотношение параметров так, чтобы использовать и когерентные, и ступенчатые перехо- ды. Для определения наблюдаемого в эксперименте поглощения нужно проинтегрировать выражение (4.58) по скоростям. Рас- смотрим случай, когда отстройка мала, т. е. когда резонансны- ми являются атомы, близкие к центру гауссовского распределе- ния, и IДI < ки. Тогда гауссиан в интеграле можно заменить постоянным значением, а интегрирование легко провести в ком- плексной плоскости переменной в. Полюса функции (4.58) опре- деляются как К-у К-у /^2 ^2
196 ГЛАВА 4 Если к{ + к2 > 0, контур интегрирования удобнее замкнуть в верхней полуплоскости. Тогда /- \ _ / 2TO12a2N \Р32/ ~ „ л ^2^1 \ • I ^2 j ~ ^У32 + (4.62) Мнимая часть <р32> — лоренциан, и положение его максимума определяется условием (4.57). В пределе у — 1Д1 < ки этот ре- зультат точный. Когда сумма к{ + к2 меняет знак, еще один по- люс (с мнимой частью 731/(A’I + k^j) переходит в верхнюю по- луплоскость. При этом в <р32> дает вклад и второй, когерент- ный член из (4.58). Такая чувствительность к знаку доплеровско- го сдвига (к j + k2)v характерна для резонансов в трехуровневых системах. Из-за этого форма линии может быть весьма слож- ной. Несколько интересных частных случаев можно получить не- посредственно из результата теории возмущений (4.58). Напри- мер, если обе волны распространяются в одном направлении (ATj IIк2), то все члены во втором слагаемом, содержащие и, име- ют один знак. Поэтому интегрирование по широкому, почти по- стоянному скоростному распределению дает в результате нуль, так как все полюса лежат в одной полуплоскости. При этом только некогерентный процесс дает вклад в поглощение, и наб- людаемый сигнал может служить для определения изменений р22, но не р31. В свою очередь релаксацию недиагонального эле- мента р31 можно изучать, если удастся выделить изменение засе- ленности основного состояния, пропорциональное afa?. Действи- тельно, из рис. 4.7 видно, что получить такой множитель, стар- товав из рп и вернувшись сюда же, можно, лишь пройдя через р13 или р31. В эксперименте для выделения релаксационных фак- торов, воздействующих на разные матричные элементы, можно использовать модуляцию двух лазерных пучков на разных часто- тах. Интересен частный случай, когда нижний уровень явлйется основным, а верхний ионизуется в континуум с известной ско- ростью. Такая ситуация экспериментально реализуется при се- лективной ионизации с помощью статического поля и лазерного излучения после двухфотонного возбуждения в связанное состоя-
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 197 ние вблизи границы ионизации. Если характерная скорость увода частиц с уровня 3 есть у0, уравнения для матрицы плотности имеют вид 0зз ~ ~ Уо0зз + ’ ’ ‘ 022 = “ Гр22 + • • • Рц = + Гр22 + • • • 021 = -('41 + |Г)р21 + • • (4.63) Здесь для описания спонтанного распада мы использовали ре- зультаты разд. 1.6. При этом ?2/712 = 2 и выражение (4.50) в пределе а, — 0 переходит в /______________1____________| Х ( Д1 + Д2 ~{кх + к2)и - / (4>64) так как = 0, и, следовательно, 731 + 721 = 732. Для этого частного случая вклад некогерентного процесса пренебрежимо мал, и все определяется когерентным поглощением. Влияние не- когерентного поглощения и процессов высшего порядка проявля- ется в появлении резонанса при Д2 = 0 (чего нет в (4.64)). Поэто- му при фиксированном Д, происходит перераспределение относи- тельной интенсивности между пиками на Д( + Д2 = 0 и Д2 — 0. Этот эффект иногда называют «инверсией линии». 4.3д. ВЛИЯНИЕ НАСЫЩЕНИЯ НА ПОГЛОЩЕНИЕ ПРОБНОГО ПОЛЯ Если первое поле, воздействующее на переход 1 — 2, велико, то немалость а, двояко проявляется в выражении (4.50). Это, во- первых, полевое уширение, т. е. рост Гр а во-вторых — появле- ние af в знаменателе. Последний эффект более интересен. Как показано в предыдущем разделе, в доплеровском пределе струк- тура поглощения на переходе 2 — 3 определяется сингулярностя-
198 ГЛАВА 4 ми р32. Поэтому рассмотрим корни уравнения (Д2 - к2и - 1у32)[Д1 + Д2 ~Ui + к2)и - iy31] = а*. (4.65) Для упрощения положим у32 = у31 = у и пренебрежем'зависи- мостью от скорости (и = 0). Тогда корни уравнения (4.65) равны 1 //Д \2 Д2 = iy - зА ± У j + а2. (4.66) Если первое поле настроено в точный резонанс (Д( = 0), то для слабого пробного поля резонансными оказываются две частоты Д2 = icq (рис. 4.8). Такое дублетное расщепление называют ди- намическим эффектом Штарка или эффектом Штарка в пере- менном поле или эффектом Аутлера — Таунса (см. коммента- рии в разд. 4.3е). Если Д, Ф 0, то форма линии становится асимметричной, но дублетная структура сохраняется. Рассмотрим два частных слу- чая. 1. Пусть полевое уширение перехода 1 — 2 гораздо больше отстройки (а, > I Д]/21). Тогда можно использовать разложение РИС. 4.8. При воздействии на переход I 1} — 12) очень сильного поля коэффици- ент поглощения слабого пробного излучения как функция отстройки Д2 имеет форму дублета с расстоянием между пиками 2а
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 199 по малому параметру Д/а,, и для частот резонансов получаем Д ( 1 л Д1 I 2Д1 + 8aj _1л 2Д1 8aj ' (4.67) Видно, что штарковские сдвиги ±ар полученные в первом при- ближении, изменяются на (Д^/8а(). Члены —Д(/2 приводят к асимметрии относительно частоты Д2 = 0. 2. Пусть теперь велика отстройка («] < I At/2l). Тогда резо- нанс сильно асимметричен и (4.68) Здесь первое из равенств является условием резонанса для пере- хода 2 — 3, а второе — для двухфотонного резонанса 1 — 3 (Д| + Д2 = 0). Оба резонанса испытывают слабый штарковский сдвиг на величину о$/Дг Здесь интересно провести сравнение со сдвигом Блоха — Зигерта (разд. 2.3). Рассмотрим теперь роль динамического эффекта Штарка для доплеровски уширенных систем. Для наглядности наложим огра- ничения у32 = у = — к2. Пусть также первое поле настро- ено в точный резонанс Д, = 0, что соответствует симметрично- му штарковскому расщеплению (рис. 4.8). Из (4.50) находим - = ai2g2^[2(A2 ~ п) ~(ки + /у)] [(Д2 - kv - гу)(Д2 - /у) - «1 ] [(А + ri2] Функциональная зависимость р 32 от скорости не имеет особен- ности типа расщепления, однако для малых амплитуд поля (для малых а,) условие на резонансную скорость переопределится как kv = Д2 - Д2
200 ГЛАВА 4 Вновь предполагая выполнение условия доплеровского преде- ла, можно провести интегрирование р32 по скоростям, замыкая контур интегрирования в верхней полуплоскости, где есть един- ственный полюс kv — zTj. В результате имеем /- гДг-^Зу + г,) <Рз2> [Д2- ((у + Г1)][Д2- (4.70) В знаменателе стоит квадратный двучлен от Д2, поэтому полюса <р32> легко найти. Они определяют положение и ширины резо- нансов в спектре, получаемом при сканировании Д2. Д2 = | [2у + Г3 ± У(2у + Г,)2 - 4у(у + Г3) - 4^'] = 11 . (4.71) Здесь мы использовали выражение (4.43) для Гг То, что полюса Д2 чисто мнимые, означает, что спектр является наложением двух лоренцианов с центром при Д2 = 0, причем ширина одного из них примерно равна у, а другого 2у. В точном выражении (4.71) эти значения изменяются за счет полевого уширения. При Д, Ф 0 вырождение снимается — положения максимумов лорен- цианов не совпадают. Интересно, что в том частном случае, который мы рассмат- ривали (у32 = 731), один из лоренцианов (с большей шириной) не дает вклада в конечный результат для наблюдаемого поглоще- ния W а а2 Im(p32 > а а}а\----—---------. (4.72) Д^ + ^у + г.)2 В общем случае оба лоренциана с разными ширинами проявля- ются в спектре. В заключение заметим, что усредненный по скоростям ре- зультат (4.72) не имеет особенностей типа штарковского расщеп- ления (4.67). Более точное рассмотрение, не использующее упро- щающих предположений этого раздела, показывает, что дуб- летная структура свойственна и сигналу в доплеровски уширен- ной среде. Однако нельзя сказать, что этот дублет является не-
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 201 посредственным аналогом штарковского расщепления в системе без доплеровского уширения. В следующем разделе мы приво- дим ссылки на работы, в которых более обстоятельно рассмат- ривается спектроскопия трехуровневых систем. 4.Зе. КОММЕНТАРИИ И ЛИТЕРАТУРА Метод зондирования состояний двухуровневой системы, исполь- зующий слабую связь с некоторым третьим уровнем, известен давно. Его подробное исследование с точки зрения возможных приложений в лазерной спектроскопии содержится в работах [15, 51, 64, 105, 106]. Вопросы, связанные с воздействием очень силь- ных полей, рассматривались Фельдманом и Фелдом [53]. Общий обзор содержится в статье Чеботаева в сборнике [76]. Можно порекомендовать также подробное изложение имеющихся ре- зультатов в статьях [117, 120]. Использование двухфотонных пе- реходов в трехуровневых системах для достижения разрешения, не ограниченного доплеровским уширением, было предложено Василенко и др. [139]. Сразу вслед за этим последовали сообще- ния об экспериментальном наблюдении этого эффекта (см. ста- тью Бломбергена и Левенсона в сборнике [124]). Влияние проме- жуточного резонанса обсуждалось в работах [НО, 113, 114], где были получены и приближенные аналитические соотношения. Вклад когерентных процессов при резонансе теоретически иссле- довали Саломаа и Стенхольм [116]. Вьеркхольм и Ляо [25] полу- чили экспериментальные результаты, подтверждающие выводы теории. В дальнейшем внимание теоретиков было привлечено к эффекту насыщения в двухуровневой системе и следующим от- сюда особенностям спектра поглощения зондирующего излуче- ния [81]. В работе [115] был предложен эксперимент, позднее осуществленный в [107], по наблюдению двухфотонного погло- щения в атомном пучке. Многие аспекты спектроскопии трехуровневых систем, в том числе возможность изучения атомных столкновений, обсужда- лись Берманом на Летней школе в Лезуше (1982 г.). В этом разделе мы встретились с фактом подавления некоге- рентных двухступенчатых переходов из основного состояния. Этот эффект объяснен в [19, § 4.1] с точки зрения закона сохра- нения энергии. Если первый квант с энергией hQ поглощается на
202 ГЛАВА 4 переходе из неуширенного состояния, то энергия второго может быть равна лишь разности между энергией самого верхнего со- стояния и /Ш. Ширина промежуточного состояния не играет ни- какой роли. Явление инверсии линии исследовали и объяснили Диксит и др. [42]. Динамический штарковский сдвиг обсуждался Аутлером и Таунсом еще в 1955 г. [10]. О наблюдении сдвига уровней в опти- ческом диапазоне см. [34]. 4.4. КОГЕРЕНТНЫЕ ЯВЛЕНИЯ, СВЯЗАННЫЕ С ПЕРЕСЕЧЕНИЕМ УРОВНЕЙ 4.4а. ОСНОВНЫЕ ПОЛОЖЕНИЯ Причины явления, называемого пересечением уровней, можно объяснить по-разному. Например, часто рассматривают перво- начально возбужденное суперпозиционное состояние = C1exp(-/«1t)| 1> + С2ехр(-/ш2г)| 2), (4.73) из которого возможны переходы на некоторый нижележащий уровень за счет взаимодействия V. В частности, это могут быть спонтанные излучательные переходы. Скорость переходов опре- деляется матричным элементом W(f) = |<0|К|<И0>|2 = const. + 2 Re C2C?eiu“'VwVm. (4.74) Квантовые биения на частоте wI2 = Wj — w2 приводят к тому, что измеряемая в стационарных условиях форма линии, опреде- ляемая Фурье-преобразованием, имеет вид где у — одинаковая для обоих уровней 11 > и 12) скорость спон- танного распада. При пересечении уровней, т. е при w12 = 0, наблюдаемый сигнал максимален. Альтернативная возможность описания пересечения уровней использует теорию рассеяния. Продемонстрируем этот метод, рассматривая процесс возбуждения в системе уровней, изобра- женной на рис. 4.9, а. Рассеяние внешнего излучения соответст- вует возбуждению с уровня 10> и возврату заселенности вновь
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 203 (б) РИС. 4.9. а — Система уровней, в которой два канала рассеяния интерферируют при взаимодействии уровня 10> с состояниями 11> и 12>. б— Простейшие диа- граммы теории возмущений для вычисления амплитуд А, и Аг. на состояние 10). Такой переход возможен через два промежу- точных уровня — II) и 12) (рис. 4.9, б). Если вновь характери- зовать оба этих уровня одной константой у, то, согласно теории неупругого рассеяния, для амплитуды рассеяния имеем а --L— Ды10 - гу (4.76)
204 ГЛАВА 4 и аналогичное выражение — для А2. Наблюдаемый сигнал про- порционален величине Wa |ЛХ + Л2|2, (4.77) в которую входит и интерференционный член 12 (Д"ю “ />)(Д"го + ’У) Если оба уровня возбуждаются в поле с частотой 0, то в знаме- натель (4.78) входят отстройки Ды, 0 = «,. - ю0 - й (/ = 1,2). (4.79) Если источник излучения широкополосный и характеризуется функцией распределения частот Z)(fi), то для наблюдаемой вели- чины имеем <^12> = 2Ке/Ъ(й)----------—4--------- J ("10 - “ - 'У)("го - а + »y) = -4тг (4.80) "12 + 4У Это вновь лоренцевская зависимость с максимумом при пересе- чении уровней (w12 = 0). Естественно, это выражение отличается от (4.75), так как мы предполагаем совсем иную реализацию экс- периментальных условий. А именно, при.выводе (4.75) мы пред- полагали, что суперпозиция состояний 11> и 12) сохраняет фазо- вые соотношения на временах, больших по сравнению с у-1. Ес- ли же фазы в (4.73) быстро усредняются, то резонансный сигнал в окрестности w12 будет крайне мал. Второй метод требовал ши- рокополосного возбуждающего излучения, и лишь при усредне- нии с учетом Z)(fi) возникала зависимость от разности частот w12. При этом нигде не использовалось предположение о супер- позиции состояний II) и 12). В этом разделе мы детально рассмотрим условия, при кото- рых можно наблюдать эффект пересечения уровней. Обсуждая влияние когерентности того или иного типа, проиллюстрируем разные случаи на примерах, реализуемых с существующими ла- зерными источниками.
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОМ СПЕКТРОСКОПИИ 205 4.46. ОБЩЕЕ РАССМОТРЕНИЕ Рассмотрим трехуровневую систему (рис. 4.10), в которой ниж- нее состояние связано с обоими верхними взаимодействиями Й= 2Й[ |1>И<0| + |2>И2<0| + 3.c.]cos$h. (4.81) Предположим, что в равновесных условиях заселен лишь уро- вень 10) и, используя ПВВ, запишем уравнения для стационар- ной матрицы плотности 'УоРсю = + И(Р1О ~ Poi) + йДРго _ Рог), (4.82а) ('7|0 - Дш10)р1() = Н(р<х) - Рп) “ ЙР12, (4.826) (Z?20 ~ Дш2о)Рго = Й1(Р(Х) — Р22) — ЙР21 , (4.82в) ('Y12 - Шы)Р|2 = ИР()2 " Й’Рк) , (4.82г) 'Y1P11 = И(Р()1 " Рщ)' (4.82д) ‘У2Р22 = й(Р()2 - Рго)" (4.82е) РИС. 4.10. Трехуровневая система, рассматриваемая при обсуждении пересечения уровней. Основное состояние 10) связано с возбужденными уровнями 11) и 12)матричными элементами И и Р, соответственно.
206 ГЛАВА 4 РИС. 4.11. Диаграммы всех процессов второго порядка при накачке на уровень Ю> (старт с матричного элемента р(Х|). Здесь матричные элементы определены как Р,о = e'a,<qco*> (4.83) =|(Х-£о)-«- (4.84) Для наглядности дальнейшего изложения на рис. 4.11 графически представлено, какие из матричных элементов связаны друг с другом в уравнениях (4.82). Пусть в эксперименте наблюдаемой величиной является пол- ное поглощение проходящего через среду излучения. Значение по- глощаемой энергии пропорционально величине W = HImp)0 4- И21тр2(). (4.85) Подробно покажем теперь, как вычислить 1тр10 (для 1тр20 про- цедура совершенно аналогична). Из (4.82 б) получаем Рю =~ v'7 [ И(Роо — ^Pi?] • (4.86) 'Ио "^10
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 207 Если внешние поля столь малы, что нижний уровень фактически не опустошается, то в (4.86) можно подставить выражение для стационарной заселенности основного состояния = Х/70. Это соответствует приближению линейного поглощения, когда ыл = — И2 — I—- ° Ч2о + Мо\Уо (4.87) Будем рассматривать члены высшего порядка по полю в качест- ве поправок к (4.87). Из точной формулы (4.86) видно, что эти поправки могут возникнуть за счет двух эффектов. Во-первых, это изменение разности заселенностей (р()0 — ри), а во-вто- рых, — индуцированная полем когерентность р12 между верхни- ми состояниями. Из рис. 4.11 видно, что в вероятность перехода из основного состояния в рп по крайней мере дважды входит константа взаи- модействия Ир а значит, коэффициент поглощения в первом по- сле (4.87) приближении пропорционален У4Г Тот же порядок ве- личины имеет изменение рт, для вычисления которого нужно учитывать переходы на уровни 1 и 2, что дает в (д(Х) —ри) из (4.86) члены, пропорциональные И2 и И2. Таким образом, изме- нение коэффициента поглощения за счет индуцированной разно- сти заселенностей (первый член в (4.86)) определяется как непо- средственным поглощением в состояние 11 > (И^ в первом поряд- ке), так и перекрестными членами (И21',^)1). Однако все знамена- тели, возникающие в выражении для 6%— ри), имеют вид [Ды/0 — *7,о]-' ’ то есть не содержат ы12. Рассмотрим теперь «когерентный» член И2р12 в (4.86). Он может быть получен из рт (рис. 4.11) двумя способами. Любой из них определяет порядок величины И, И2, и в результате lyocI/jP2. (Напомним, что мы рассматриваем первый неисчеза- ющий порядок теории возмущений по И,, И2.) При этом в знаме- натель войдет разность частот ш12, но как будет видно ниже, ре- зонанс в поглощении наблюдается не всегда (ы12 появляется в 11 Всюду при подсчете порядка величины нужно учитывать: сомножитель в (4.85), сомножитель (л перед (р(Х| — рц) или lz2 перед р12 в (4.86), а также все И на рис. 4.11 для каждого из рассматриваемых переходов р]2- — Прим, перев.
208 ГЛАВА 4 числителе выражения для дипольного момента; см. следующий раздел). Ширины, являющиеся параметрами задачи, определяют как скорость распада уровней, так и затухание когерентности. Вы- полняются условия Yi0>i(Y, + Y0) («'= 1,2), (4.88) Yi2 > 1(Yi + Y2). (4.89) Времена жизни недиагональных элементов ptJ (у ~') определяют эффективность сбоя фаз за счет каких-либо физических процес- сов, приводящих к потере фазовой корреляции между уровнями. Если у,у — оо, то это означает, что можно пренебречь создавае- мой внешним полем когерентностью ptJ. Рассмотрим случай, когда основной вклад в правые части (4.86) и (4.826, в) дают члены, пропорциональные заселенности основного состояния рдо. При этом можно расцепить систему уравнений (4.82), и из (4.82г — е) определить матричные элемен- ты ри, р22, р12. При необходимости можно найти поправочные члены, определяющие вклад ptj (/, j = 1, 2) в наблюдаемое по- глощение (4.86). Перейдем теперь к конкретным вычислениям, качественный смысл которых мы только что изложили. 4.4в. ТЕОРИЯ ВОЗМУЩЕНИЙ ДЛЯ РЕШЕНИЯ УРАВНЕНИЙ (4.82) Представим матрицу плотности в виде разложения Р = Е Р(п), (4.90) п = 0 где слагаемое р*"1 пропорционально суммарной «-степени кон- стант взаимодействия И. Решение при V = 0 имеет вид отсюда получаем члены первого порядка = _ Л .... ш '7,0 - Aw,J То/’ (4.91) (4.92)
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 209 приводящие к линейному поглощению (4.87). Во втором поряд- ке, используя (4.92), имеем (2) = f 2^\ Ую (М 11 \ 71 / Д "20 + 720 \ 7о / р(2) = I \ Ъо / М , 22 \ 72 / Д + 720 \ То / [ № \ \ "12 — '712 / (4-93) (4.94) Р12 = 1 Д ы20 + /у20 1 Д "ю - '710 — к (4.95) 7о / Результат для ри и р22 свидетельствует о простом некогерент- ном поглощении, в то время как р$ (4.95) имеет более сложный вид. Решение (4.93) показывает, что в случае медленного-распада уровня 1 на некоторый сторонний уровень 3 интенсивность флуо- ресценции, как функция Ды10, будет иметь тот же вид, что и фор- ма линии линейного поглощения (4.87). Однако для распада на уровень 0 это не так из-за наличия недиагонального члена (4.95). Аналогично (4.93) — (4.95) для величины опустошения основного состояния имеем „(2) = _ ZA РйО 7 7о < iu ,,/2 720 И,2---7------Г + V2 ----------Г Д "10 710 Д "20 У20 7ю (4-96) что в точности согласовано со значением заселенностей на уров- нях 1 и 2 (4.93), (4.94). И наконец, вычислим искомую величину pj^ Р% = ~ДИ -/V (4'97) n "ю '71о содержащую в качестве слагаемых члены с разностью заселенно- стей и с индуцированной когерентностью р,2'. Сравнивая выра- жения (4.93) и (4.96), получаем „(2) _ п(2) = -2 и,2 Роо >41 1 710 Д "10 + 710 1 1 — 4- — Yo Yi 2Г22 7о 720 Д "20 + 720 7о/ 14—504 (4.98) 1
210 ГЛАВА 4 Подставив (4.98) и (4.95) в (4.97), находим окончательное выра- жение для нелинейной части коэффициента поглощения )F= K1Im<p10> = [S1 + S2 + 53 + S4](^-). (4.99) \ го / Здесь символ < ... > означает усреднение по частотам внешнего возбуждающего поля, и слагаемые 5. определяются как 2И,4 / Ло \ Yi \(Дш20 + у|0)2/’ (4.100а) 5 = М / Vio \ 2 ^о + У^о)2/ 2И12К22 I / Ую \ / У2р \ \ уо \ \(д^20 + у2,) I\(Да>20 + у20) ) J’ (4.1006) (4.100в) 54 = ---Ц— /-----—— \ Ы12 *712 \Дшю *710 1 1 Дшго"'" 27го Дач о ~ *7ю (4.100г) Здесь мы вынесли сомножитель (а12 — /у12)~1 за знак усреднения (ниже мы обсудим применимость этого предположения). Различные слагаемые S] — S4 можно легко интерпретировать с точки зрения графического представления связей между ру (рис. 4.11). Стартовав из рт, мы должны по какому-либо пути за три шага дойти до р10. Из рис. 4.12 видно, как естественным обра- зом возникают четыре слагаемых в (4.99). Очевидно, что рис. 4.12 исчерпывает все возможности для нахождения р10 в данном приближении (см. рис. 4.11). Видно, что появление недиагонального элемента р10 связано с заселением уровня 1 (5J, опустошением уровня 0 (S2 и 53) и, на- конец, с индуцированной когерентностью p12(S4). Членам Sj и S2 можно придать очевидный физический смысл. Суммируя их с 50 из (4.87), получаем ^=5о + 5! + S2= - И2/— \Дс4 'io + 710 . 1 - г(— + — \ 71 “ 1 И27ы \ 7о ) Дш20 + у2, ] (4.101)
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 211 РИС. 4.12. Диаграммы теории возмущений для нахождения р10. Для получения S. необходимо учесть дополнительный сомножитель Vv Очевидно, что поправка здесь возникает из-за разложения в ряд выражения ___________________Yio_________________ Дш1о + Yio + 2[(1/Yi) +(1/Yo)]1/i2Yio Yio + Yio 1 + 2(— + ~|И2 ~ \ Yi Yo ) Дш20 + у 20 (4.102) т. е. связана с полевым уширением. При этом безразмерный па- раметр насыщения равен _ 2(Т, + у„ ) YiYoYio (4.103) что уже знакомо нам по рассмотренным ранее задачам. Таким образом, 5, и S2 после усреднения дадут лишь тривиальную до-
212 ГЛАВА 4 бавку в коэффициент поглощения, а все динамически интересные эффекты связаны с и 54. В следующем разделе мы рассмот- рим различные физически реализуемые соотношения между па- раметрами и покажем, как в каждом из этих случаев выглядит наблюдаемый сигнал. 4.4г. ЧАСТНЫЕ СЛУЧАИ Здесь мы рассмотрим несколько предельных случаев, в которых по-разному проявляется пересечение уровней. Хотя и не все воз- можности будут разобраны, однако главные эффекты, встречаю- щиеся в различных приложениях, мы проиллюстрируем. I. Монохроматическое излучение, нет когерентности между верхними уровнями (р12 = 0) В этом случае возбуждение осуществляется на одной фиксиро- ванной частоте О, а когерентность р12 разрушается так быстро, что фактически всегда равна нулю. Причиной этого может быть некоторый эффективно сбивающий относительную фазу уровней 1 и 3 процесс. Формальное определение этого предельного слу- чая заключается в неравенстве Гн » Ую> Гго? (4.104) тогда из (4.100г) получаем, что величиной 54 можно пренебречь. Поэтому, кроме линейного поглощения, модифицированного за счет полевого уширения (4.102), в коэффициент поглощения дает вклад член 53 (4.100в). Так как П = const, наблюдаемый сигнал есть произведение двух лоренцианов с максимумами при Дсе10 = 0 и Дш20 = 0. Если даже Дсе10 = Дч>20, то в поглощении наблюдается один максимум, но никакой специфики пересечения уровней нет. II. Нерезонансная накачка, когерентность МЕЖДУ ВЕРХНИМИ УРОВНЯМИ Предположим, что выполняется одно из двух условий, а именно или Д^Ю’ ^W20 Y12 1 (4.105)
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 213 ИЛИ 710- ?20 712' (4.106) В обоих случаях S4 проявляет резонансную особенность при ш12 = 0. Например, при нерезонансной накачке (4.105) S4 за счет когерентности между верхними состояниями определяет влияние пересечения уровней в спектре комбинационного рассеяния. Рассмотрим случай, когда отстройки Дсо/0 гораздо больше всех ширин. Тогда из (4.100г) имеем (4Л07) AtOfo До?20 ш12 + Уп Таким образом, функциональная зависимость сигнала от wi2 имеет резонансную форму, но в знаменатель (4.107) входят боль- шие отстройки. Поэтому поглощение крайне мало, и в экспери- менте нужно использовать очень сильное поле. Другой случай (у/0 > у12) возможен, например, при столкно- вениях с выполнением дипольных правил отбора. При этом ко- герентности р10 и р20 разрушаются гораздо быстрее, чем квадру- польная когерентность р]2. Тогда выполняется условие (4.106). Рассматривая этот предельный случай, предположим, что. моно- хроматическое поле близко к резонансу с верхними уровнями. При этом примерно постоянно, а для S4 из (4.100г) имеем + Ь>)- <4'108) КоЪ) V ш12 + Yf: ! Как видим, пересечение уровней при таком соотношении пара- метров приводит к лоренцевской зависимости коэффициента по- глощения с шириной 7|2. В обоих случаях (4.105), (4.106) фазы дипольных моментов р10 и р2() быстро изменяются, поэтому вероятности переходов на уровни 11) и 12) невелики. Из-за этого верхние уровни фактиче- ски не заселяются, но являются виртуальными промежуточными состояниями для переходов в рассматриваемой квантовой систе- ме. В случае (4.105) это связано с быстрой осцилляцией р/0 за счет больших отстроек, а при выполнении условия (4.106) быст- рое затухание недиагональных элементов обусловлено внешним источником сбоя фазы. Отметим, что для немонохроматическо- го излучения усреднение (4.107), (4.108) по неоднородному рас- 4
214 ГЛАВА 4 пределению отстроек Ды10, Ды2о не изменяет результаты, если диапазон изменения отстроек меньше I Дсе101, 1Дш201 (для (4.107)) или 710, у2о (Для (4.Ю8)). Рассмотрим теперь более общий случай. Пусть распределение частот внешнего широкополосного излучения характеризуется функцией 0(0). Та часть поглощения, которая связана с лоренци- аном (4.102), остается при усреднении постоянной. В то же вре- мя из (4.106в) находим З3 = /о(0)------------------ 7° ((ю10 - О) + Yi20)((w20 - 0) + Ум) . (Yio + Y20) = 2 it---D (ы) ---------------—. 7° (W12+(Yio + 72o) ) (4.109) Здесь мы вновь предположили, что 0(0) — медленно изменяю- щаяся функция с большой дисперсией, поэтому 0(0) заменили значением при средней частоте ш и вынесли O(w) из-под знака интеграла. Дальнейшее вычисление проводится элементарно с помощью метода вычетов. Для другого слагаемого в коэффициенте поглощения из (4.100г) находим Д4 = И2И221т(----/ 0(0)--------------------- I ш12 '712^ («10 - О) - ZY10 ________1_________ (w20 — О + । у20) __________1_________ (w10 - О - гу10) = -27гИ1?И22О(ш)1т ------- I (ш12 . -г, ИТ2 р( _ (7,,, + Ы (Yio + Ъ)) |ш2, +(уН) + у2())‘] Yi2( Y10 + Y20 + Y12) ш12 + Yfj (4.110) Рассмотрим в следующих пунктах результаты (4.109) и (4.110) подробнее.
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 215 III. Широкополосное возбуждение, нет когерентности МЕЖДУ ВЕРХНИМИ УРОВНЯМИ (Р|2 = 0) Этот случай соответствует выполнению неравенства (4.104). Как легко показать, из равенств (4.109) и (4.110) вблизи резонанса имеем и /12 V '10 '20 ) Если нижний уровень долгоживущий, т. е. То « Y12’ (4.113) то S4 < S3. Поэтому для такого соотношения параметров в по- глощении доминирует вклад от S3, и зависимость от w12 опреде- ляется просто лоренцианом с шириной (у|0 + у20). Видно, что полученный нами результат согласуется с прос- тым качественным выводом (4.80). В обоих случаях мы исполь- зовали предположение о возможности усреднения по широкопо- лосному спектру источника излучения и получили для формы спектра лоренциан с шириной порядка 2у. Однако, для того чтобы поглощение, кроме постоянного члена So + S, + S2, опре- делялось лишь вкладом от 53, должно выполняться дополни- тельное условие у|2 > у/0, ‘ы|2. Тогда 1 _ VnCvio + Ьо + Viz) «И + V12 -> 0 (4.114) Г12~ и слагаемое S4 (4.110) мало. Физически это означает, что коге- рентность д12 очень быстро затухает, и частица не может нахо- диться в суперпозиционном состоянии. Как видно из рис. 4.12, р12'— промежуточный элемент для графического определения S4, что соответствует нашему выводу о том, что S4 — 0 при р,2 0.
216 ГЛАВА 4 IV. Широкополосное возбуждение, когерентность •МЕЖДУ ВЕРХНИМИ УРОВНЯМИ Рассмотрим теперь предел (4.106), когда когерентность р12 зату- хает медленнее, чем матричные элементы р10, р20. В случае II мы уже говорили о том, что такая ситуация вполне может реализо- ваться во многих физически интересных случаях. Пусть Iwi2l ** (Yio + Y2o)> (4.115) Тогда в выражении для коэффициента поглощения от «12 не за- висят все члены, кроме второго слагаемого. При этом имеем = 2jr Y12(y10 + Y20) ) Л? (4Л16) Y10 + Ъо / «12 + У!22 Таким образом, пересечение уровней приводит к лоренцевской зависимости сигнала шириной у12. Сравнивая интенсивность пи- ков в максимуме для (4.116) и рассмотренного ранее случая (4.109), получаем Это отношение зависит от скорости распада нижнего уровня у0. Заметим, что 70 не входит ни в одну из встречающихся резонанс- ных функций иначе как в комбинации (у10 + у20). Естественно, в общем случае отделить сигналы 53 и 54 нель- зя. Запишем их сумму в виде s + s 2ttV2V22D(w) (yio + Угр)2 3 4 YoGio + Y20) [«12 +(Yio + Y20)2] Yo \ + Yo / + Y12 \ Y12 Yio + Y20 / Y12 ' Yio + Y20 I «?2 + Yu (4.118) Так как в большинстве случаев у0, у12 < у10, у20, спектр пред- ставляет собой широкий лоренцевский пьедестал, в центре кото- рого выделяется узкий пик шириной у12 и относительным кон-
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 217 РИС. 4.13. Сигнал при пересечении уровней определяется суммой двух лоренциа- нов, которые имеют максимум при ы12 = 0. Ширина резонанса за счет когерент- ных процессов есть т|2, а за счет изменения заселенностей — (Т|0 + т20). трастом Т(/Т12 (4.И7). Оба резонанса — результат пересечения уровней, причем результат для более широкого пика получен в случае III и в уравнении (4.80), а для узкого — в случае IV. Ка- чественный вид спектра показан на рис. 4.13. V. Пересечение уровней при доплеровском уширении Пусть оба перехода, изображенные на рис. 4.10, инициируются одной и той же бегущей волной. Учитывая распределение ато- мов по скоростям, вместо отстроек (4.84) возьмем определения Дш,0 "/о - я - ь, (4.119) где kv — доплеровский сдвиг. В доплеровском пределе (при ши- роком распределении по скоростям) можно повторить выкладки (4.109), (4.110)_ и получить результат (4.118) с единственной заменой — О(ы) теперь будет обозначать максвелловское рас- пределение по скоростям. Теперь легко понять, почему член S3 не равен нулю даже в отсутствие когерентности между уровнями 1 и 2. Дело в том, что члены S2 и 53 учитывают опустошение нижнего уровня 10) за счет переходов и V2 соответственно (см. рис. 4.12). Поэто- му возникают два провала Беннета в распределении заселенно- стей уровня 10) по скоростям. Положение провалов находим из
218 ГЛАВА 4 условия равенства нулю выражения (4.119). При нахождении S2 последний переход на рис. 4.12 всегда резонансен опустошенным уровням, а для 53 насыщение сказывается лишь при выпол- нении условия ш10 - fi = kv = w20 - fi, (4.120) эквивалентного пересечению уровней. Так как этот резонанс свя- зан с изменением заселенностей уровней, его ширина определяет- ся суммой (у10 + 720). Ситуация изменяется, если на переходы 0 — 1 и 0 — 2 воздей- ствуют волны, распространяющиеся в разных направлениях. Ус- реднение по скоростям приводит к выражениям ______________________1____________________ [(шю - П - kvY + Yio] [(ш20 - fi + Ь)2 + у220] _________________1_________________ [Кш10 + W2o) — ^] +[2(710 + Y20)] ____________________1______________ [w10 - fi - kv - /у10][ш20 - я + ь + iy20] Пересечение уровней при этом не сказывается на форме сигнала и единственная резонансная особенность определяется лэмбов- ским провалом при средней частоте Я 1(о>10 + ш20), (4.123) (4.121) = 0. (4.122) 4.4д. ПЕРЕСЕЧЕНИЕ УРОВНЕЙ В Л-СХЕМЕ До сих пор в этом разделе мы рассматривали ситуацию, когда нижнее состояние было связано полем с двумя близкими верхни- ми, для которых имело место пересечение уровней. Возможна и симметричная ситуация — уровни 11> и 12> близки по энергии, но находятся ниже уровня 10). Небольшая модификация изначальных уравнений связана с тем, что нужно учесть заселенности уровней 11 > и 12) в отсутст- вие поля. Поэтому, хотя связь матричных элементов (рис. 4.11)
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 219 РИС. 4.14. Диаграммы для описания пересечения уровней в Л-снстеме. Спонтан- ное излучение ие имеет особенностей, а для индуцированных внешним полем процессов пересечение уровней сказывается так же, как и в V-системе. и остается прежней, правила для нахождения конечных аналити- ческих выражений из графического представления несколько из- меняются. Рассмотрим, например, нахождение одного лишь матричного элемента р10. Используемое разложение рпт по тео- рии возмущений можно представить, как на рис. 4.14. Видно, что все элементарные процессы совпадают с разобранными ра- нее. Вклад насыщения в р10 определяется порядком величины KJ, а интерференционных процессов — V\ V^. Среди последних та- кие, для которых промежуточный элемент есть р12, следствием этого — резонанс при пересечении уровней ш12 = 0. Другие ин- терференционные процессы связаны с переходом заселенности с уровня 12> на 10). При этом переход р22 — рж идет через эле- мент р20, и для наблюдаемой величины (аналогично 53 в (4.100в)) имеем произведение двух лоренцианов. Так же как и в том слу- чае, при усреднении возникает резонанс при пересечении уровней, но с шириной yi0 + у20 (см. (4.109)). Таким образом, все микро- скопические процессы, проявляющиеся в V-системе, имеют ме- сто и для Л-системы. Поэтому качественное влияние индуциро- ванных переходов на поглощение при пересечении уровней оди- наково в этих случаях. Сами выкладки совершенно аналогичны проведенным ранее.
220 ГЛАВА 4 Существенным является то, что нижние уровни в Л-системе могут принадлежать основному состоянию. При этом резонансы при wI2 = 0 могут быть очень узкими, вплоть до одного герца. 4.4е. КОММЕНТАРИИ И ЛИТЕРАТУРА Само явление пересечения уровней было открыто Ханле еще в 1924 г. [62] и нашло широкое применение в атомной физике [36, гл. 15]. Рассмотрение эффекта в рамках теории рассеяния света было проведено Брейтом [29]. В лазерной физике аналогичная ситуация реализуется, в частности, при измерениях с использова- нием многомодового излучения («пересечение мод» [49]). Близка по содержанию этому разделу нашей книги работа Декомпса и др. [40]. Статья Хароше в сборнике [124] содержит подробное обсуждение пересечения уровней и связанных с ним квантовых биений. Содержательна в этом отношении и работа Сарджента [117]. 4.5. МНОГОФОТОННЫЕ ПРОЦЕССЫ 4.5а. ОСНОВНЫЕ ПОЛОЖЕНИЯ Энергетический спектр молекул содержит много близко располо- женных уровней. Если рассматривать лишь колебательные со- стояния одного электронного терма, то хорошей моделью спект- ра одной моды является эквидистантный спектр гармонического осциллятора. Правда, почти во всех экспериментах существен- ную роль играет ангармоничность колебаний. Для многоатом- ных молекул, содержащих более 3—4 атомов, плотность колеба- тельных состояний очень быстро растет с энергией. При этом можно говорить об энергетическом квазиконтинууме уровней. Взаимодействующее с молекулой лазерное излучение инициирует одновременно множество переходов, для которых с достаточной точностью выполняются условия резонанса1). ’) Вообще говоря, одна лишь высокая плотность уровней не является доста- точным критерием формирования квазиконтинуума, так как при выполнении строгих правил отбора разрешены лишь немногие определенные переходы. Ква- зиконтинуум образуется, когда межмодовое ангармоническое взаимодействие «перемешивает» близкие уровни, что приводит к перераспределению силы пере- хода [92]. — Прим, перев.
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 221 Особый интерес к воздействию когерентного лазерного излу- чения на молекулы связан с важными применениями многофо- тонного возбуждения для лазерного разделения изотопов и ла- зерной химии. Возникающие здесь задачи очень сложны, и мы обсудим лишь самую простую модель. Однако даже при этом нам удастся обсудить на конкретном примере физические эффек- ты, представляющие более общий интерес. Рассмотрим многоуровневую систему, состоящую из /V + 1 почти эквидистантных уровней (рис. 4.15). Самое нижнее состоя- \'-2 РИС. 4.15. Многоуровневая система, в которой N фотонов частоты 1! резонанс- ны переходу 10> — 1,\>, а все промежуточные уровни сильно отстроены от резо- нанса.
222 ЛАВА 4 ние — нулевое, самое верхнее — TV-е. Уровни связаны между собой монохроматическим лазерным полем частоты Q, причем с каждого к-го уровня возможны переходы на уровни к - 1 и к + 1. Такая модель соответствует выбору из реальных физиче- ских систем лишь уровней, наиболее близких к резонансу. Не рассматривая зависимости от координаты, запишем гамильто- ниан в виде N N-1 Н = h Е 1л>£п(л1 ~ Е cosQf[|n><n + 1| + |и + !><«]], (4.124) п = 0 п - О и будем отсчитывать энергию от уровня £0 = 0. Уровень п мо- жет быть заселен лишь после поглощения п фотонов из поля. Тогда вновь можно использовать приближение вращающейся волны. Заметим, что если бы уровень п мог заселяться в процес- сах разной фотонности, то использование ПВВ не упрощало бы задачу. Будем рассматривать амплитуды состояний, а не матрицу плотности. Ищем решение уравнения Шредингера в виде А Ю = Е (4.125) и = 0 и определим отстройки от п -фотонного резонанса как е„-лЙ = Ды„. (4.126) Пусть « В. Для l^) из (4.125) имеем = НЮ. (4.127) Используя ортогональность базисных векторов 1и>, получаем уравнения для амплитуд < = Д«пСп-«(Сл+1 + Сп_1), (4.128) где а = цЕ/2№. '* Здесь предполагается, что матричный элемент <л1/х1и + 1> не зависит от л. — Прим, перев.
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 223 Переходя к (4.128) мы пренебрегли быстро осциллирующими членами е~‘пй'. Это уравнение является основным при рассмот- рении многофотонных переходов в 7У-уровневых системах. Так как N — любое число ( > 1), наши результаты, естественно, бу- дут применимы и для двух- и трехуровневых систем. В этом раз- деле мы не будем использовать аппарат матрицы плотности, по- этому такие релаксационные процессы, как дефазировка и осо- бенно спонтанный распад, нельзя описать адекватно. Уравнение (4.128) представляет большой интерес для кванто- вой электроники. Можно показать, что оно применимо для опи- сания самых разнообразных систем. Оно появляется не только при рассмотрении многоуровневых систем, но и в теории лазера на свободных электронах, и при моделировании эффектов, свя- занных с импульсом фотона (см. разд. 4.5д). Из-за наличия ангармонизма (член в (4.128)) решение вре- менной задачи очень не просто. Однако именно такая постанов- ка и имеет очевидный интерес — в реальных системах лазерное излучение большой интенсивности воздействует на среду лишь в течение короткого времени, определяемого длительностью им- пульса. 4.56. СТАЦИОНАРНОЕ РЕШЕНИЕ Рассмотрим случай, когда каждый из уровней, кроме самого нижнего, может распадаться в некоторые ненаблюдаемые уров- ни, образующие плотный квазиконтинуум. Если предположить, что этот распад экспоненциальный, то в отсутствие внешнего поля было бы |С„(/)|2 = е"у"'|Си(0)|2. (4.129) Такая система может описывать молекулярный энергетический спектр, в котором каждый оптически активный уровень соседст- вует со многими состояниями, что приводит к безызлучатель- ным переходам1*. '* Такая модель применима в основном для электронных переходов в молеку- ле. — Прим, перев.
224 ГЛАВА 4 Пусть нижний уровень стационарный (70 = 0), а самый верх- ний уширен в основном за счет ионизации. Тогда скорость = Уа1^|2 (4.130) может быть использована для оценки эффективности и выхода ионизации при многофотонном возбуждении. Безызлучательный распад с промежуточных уровней в свою очередь определяет по- тери. Пусть молекула находилась первоначально в основном состо- янии: Сп = Зя0. Тогда, применяя преобразование Лапласа к (4.128), имеем isCn(s) - i8n0 = (Ды„ - - a[Cn+i(j) + (4.131) откуда Cn(5) = + аР(л)[Сп+1(5) + (4.132) если Дш0 — iy0 = 0 и D (п) =------;----—— + iY„ + i Дц, (4.133) Аналогичные уравнения мы уже встречали (например, (2.78)). Точно§ решение получается тем же методом, что и в разд. 2.3 при п > 0, но последняя ненулевая функция D есть D(N). Поэто- му цепная дробь конечная и можно записать АИ = aD№ _ «W-2)r>(A-l) C0(s) a2P(l)P(2) 1 - a2D(N - 1)D(7V) 1 _ ... Для n = 0 имеем C_t = 0, т. е. e»(j) = rls + ^(s)/c^]' <4-135’ Таким образом, все коэффициенты Сп(з) выражены в виде ко- нечных дробей. Выход ионизации определяется по формуле (4.130). Он может быть вычислен непосредственно с использова-
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 225 нием лаплас-образа, так как 1 уСЮ . 1 / + 00 /00 „ /00 . ' ± d£\C(i£)\2 = y- dt e-^C(t)dt( e*‘C*(t')dt' = f°°dt Гdt'C(t)C*(t')6(t - t') JQ JQ = Jo dt[C(r)\2. (4.136) Поэтому из (4.130) получаем /00 У к, г + СО W=yNf dt\CN(t)\2 = ^-f dt\CN(it)\2. (4.137) J0 17TJ-v. Зная выход ионизации, мы можем определить и потери, связан- ные с безызлучательными переходами на промежуточных уров- нях. Временное решение можно найти, используя обратное преоб- разование Лапласа, но обычно этот метод связан с серьезными вычислительными трудностями. Не сложнее проинтегрировать исходные уравнения с помощью компьютера. Во многих работах так и делается. Возможен и другой подход к задаче. Пусть на нижний уро- вень с постоянной скоростью осуществляется накачка новых ча- стиц. Уход частиц с промежуточных уровней и распад с самого высокого вновь определяют и потери, и выход ионизации соот- ветственно. Вместо уравнения (4.128) имеем при этом iCn~hfttin0 +(Дч. - - a(Cn+1 + q_J. (4.138) Стационарное решение определяется алгебраическим уравнени- ем, похожим на (4.134). Из их решения получаем для потерь с п- го уровня 1 wn = = °о)|2- (4.139) Это альтернативный подход исследования относительной эффек- тивности возбуждения многоуровневых систем. 15—504
226 ГЛАВА 4 4.5в. ЭФФЕКТИВНАЯ ДВУХУРОВНЕВАЯ СИСТЕМА Предположим, что все промежуточные уровни отстроены от ре- зонанса, и лишь для TV-фотонного перехода выполнено условие = (4.140) При этом в цроцессе возбуждения будут заселяться в основном лишь два уровня — основной и TV-й. |С0|2 = |Сд,|2 > 0. (4.141) Все остальные заселенности остаются малыми: 1СП12 < 1. Физически такая система очень похожа на набор слабо свя- занных математических маятников. Если один из них возбужден, то все остальные слабо колеблются с такой же частотой, но за- метную амплитуду приобретает лишь резонансный осциллятор. Каждая из амплитуд состояний Сп определяется в основном амплитудой более низкого уровня (п — 1), влияние верхнего со- седа (n + 1) гораздо слабее. При этом уравнение (4.128) можно переписать в виде /Сд, = ДыдСд — aCN_r, (4.142) iCn = Д«ПС„ -aCn^ (Q < n < N), (4.143) iC0 = -аС^ (4.144) В уравнении (4.143) можно пренебречь членом с производной в левой части, так кай отстройка Дшп велика. Тогда С =-^—С ,. (4-145) " Ды„ "“1 Подставляя эти выражения в уравнения (4.142) — (4.144) и пред- полагая, что Со и CN гораздо больше всех остальных амплитуд, получаем простую систему уравнений iCN = ДыдСд, - AnCq , (4.146а) iC0= -ANCN, (4.1466) где TV-фотонный матричный элемент определяется как А N N-i ’ (4.147) ПН л = 1
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 227 Этот матричный элемент совпадает с получаемым в W-м поряд- ке зависящей от времени теории возмущений. Таким образом, если наши предположения выполнены, то ТУ-фотонный резонанс можно рассматривать, используя эффективную двухуровневую систему. Поправочные члены, которыми мы пренебрегли при преобразовании уравнений (4.142) — (4.144) к (4.146), приводят к сдвигу резонанса аналогично результатам разд. 2.3 и 4.3д. Матричный элемент (4.147) описывает когерентный процесс, при котором не происходит заселения промежуточных уровней при возбуждении 0 — 1 — 2 — ... — N. Частный случай такого возбуждения в трехуровневой системе был рассмотрен в разд. 4.3в. Найденный ранее матричный элемент (4.53) совпадает при N = 2 с (4.147), если учесть дополнительный множитель а2 из (4.48). Полезно рассмотреть наше приближение в рамках уравнения для матрицы плотности. Имеем 'Ао = (Д“ю “ 'Ую)Рю - «(Роо - Ри)г (4.148а) i'pJ 0 = (Дыу0 - /у7О)р7,о - ар,-1,о + «Р/,1, (4.1486) 'Ра.о = (Дй,Ао — 'Уао)Ра,о — аРь-1 .о- (4.148в) Здесь выписаны уравнения для тех матричных элементов, кото- рые позволяют определить наибольшую когерентность в систе- ме, именно р No- Графическое представление процесса приведено на рис. 4.16, а. Если нижнее состояние с заселенностью мало опустошается, то можно пренебречь всеми ри при i Ф 0. Нера- венство I Дш0 I > 1Дч?л,01 позволяет использовать приближение Р jq — 0 для всех j у 0, N. Тогда уравнения (4.148) преобразуют- ся к виду 'Рао = (Дсоао — 'Уао)Ра,о — -^аРоо » (4.149) где ! а" = -------------• (4.150) П (дЧ,о - 'У„о) л = 1 Очевидно, что этот результат является обобщением (4.147) на случай, когда каждый матричный элемент рп0 затухает со своей скоростью уп0.
228 ГЛАВА 4 РИС. 4.16. Диаграммы низшего порядка теории возмущений для нахождения: а — когерентности рл,0; б — заселенности возбужденного состояния pNN. Второй случай соответствует как наиболее когерентному пути возбуждения, так и ре- зультату простой теории возмущений. Эти диаграммы описывают приближение эффективной двухуровневой системы. Если переход 1А0 — 10> разрешенный, когерентность pN0 приводит к появлению поляризации, т. е. к параметрической ге- нерации излучения на частоте WQ. При этом падающее излуче- ние (О) и генерируемое (NQ) полностью согласованы по частоте. Такого типа процессы активно изучаются в нелинейной оптике. Для вычисления заселенности верхнего уровня нужно найти матричный элемент pNN. Для этого достаточно использовать рис. 4.16, б. Как и прежде, имеем Pnn = ia(PN-i, n ~ Pn, а-1) = 2а Im = 2 Im BNp^, (4.151) где 2 Im BN A-l . П (^Nn - z? = l X Re + Yao A-l П ~ “ Чо) n=l (4.152)
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 229 Здесь мы пренебрегли поправками порядка (Дшч,0/Дш), где Дш = Дш№| или A<jJV()- Если все у в формуле (4.152) устремить к нулю, то 21m = 21гГ^05(Дыл,0). (4.153) Это результат приближения N-ro порядка зависящей от времени теории возмущений, в которой можно определить матричный элемент tN0, связывающий состояния 10> и IN>. Как видно, наш вывод также приводит к известному результату (4.153). Но в до- полнение к этому можно исследовать роль ширин yiJt которые входят в более общее выражение (4.152). Так как yNn и 7п0 могут различаться, то и сбой фазы между разными парами уровней по- разному сказывается на результате. Действительную часть вы- ражения, входящего в (4.152), нельзя представить в виде произ- ведения, содержащего скорость перехода TN0 между уровнями О и /V. Для каждого из уровней ширина, определяемая столкнови- тельной дефазировкой и распадом, должна подставляться непо- средственно в (4.152). 4.5г. ГАРМОНИЧЕСКИЙ ОСЦИЛЛЯТОР В большинстве случаев энергия уровней еп является нелинейной функцией п. Простейшим является эквидистантный спектр гар- монического осциллятора. Естественно, что для него условие ре- зонанса выполняется одновременно для всех переходов, а зна- чит, возбуждение должно быть эффективным. Матричный эле- мент для перехода между уровнями (л - 1) и л гармонического осциллятора пропорционален /л. С учетом этого вместо уравне- ний (4,128) для амплитуд имеем ! /С„ = ДлС„-а[/л+ 1С„(1 +/лС„ ,]. (4154> где отстройка на переходе 0 — 1 определена как Д = е - S2 . (4.155) Энергия л-го уровня есть £ . Для решения уравнения (4.154) определим новую переменную а(л) = ^. (4.156) ул!
230 ГЛАВА 4 Тогда из (4.154) получаем ix(п) = Дпх(п) - а[(п + 1)х(п + 1) + х(п — 1)]. (4.157) Один из методов решения этого уравнения основан на определе- нии производящей функции G(z,r) =* Е x(n)zn. (4.158) п = 0 При этом 00 п 00 □ 22 nx{n)zn = z — 22 x(ri)zn = z—G n=0 dz п = 0 dz 22 (и + l)x(« + 1)^" = ~ Е nx(n)zn = -j^G п = 0 п — О Е х(п - l)z" = z £ x(n)zn = zG. (4.159) zi = O и = 0 Домножая обе части уравнения (4.157) на zn и суммируя по п, по- лучаем 1-^+(а - Дг)4~ = ~azG. (4.160) at az Решение этого уравнения в частных производных может быть получено методом характеристик. Для определения характери- стических траекторий z = z(t) имеем dt _ dz _ dG i a — Az azG (4.161) т. e. два обыкновенных дифференциальных уравнения (4.162) dG az (4.163) -j- = -r-G. dz a - Az Интегрируя их, получаем a - Az = С,е + 'д' - (4.164) G = C2ea:/S(a - ^z)(a/S}2 (4.165)
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 231 где С, и С2 — постоянные интегрирования. Считая С2 функцией Ср получаем общее решение (4.160) G(z, г) = eaz^(a - Дг)(“/Д)2ф[е-'д'(а - Дг)]. (4.166) Неизвестная функция Ф может быть определена из начальных ус- ловий. В простейшем случае, который мы рассмотрим подроб- нее, система находится в состоянии Ю> при t — 0. При этом G(z, t - 0) = 1 и G(z,0) = 1 = eaz^(a - Дг)(“/Д)2ф(а - Az). (4.167) Обозначив аргумент Ф как 5, получаем ф(5) = 5-(“/Д)2е(«/Д)2е«/Д\ (4.168) Таким образом, результат (4.166) представим в виде G(z,t) = <?+'“2'/дехр 2 г . » ^л(') exp[--|n(r)zj, (4.169) где Л(г) = - 1. (4.170) Возвращаясь к исходной задаче, заметим, что коэффициенты х(л) можно представить в виде х(л) = я! \’Д~/ (4.171) тогда для вероятности имеем IQI2 = ^ехр а2 -(Я +Я*) д а2 . — АА* А2 (4.172) Используя равенство АА* = 2(1 - cosAr) = 4sin2-^ = -(А + А*), (4.173) окончательно получаем |С„|2 = ^-^И. (4.174)
232 ГЛАВА 4 Результат для заселенностей имеет вид пуассоновского распреде- ления, причем средний уровень возбуждения определяется как = B = 4^j2sin2(A£j (4.175) Если отстройка Д Ф 0, для каждого последовательного перехода условие резонанса становится все хуже. Это приводит к тому, что средний уровень возбуждения не только ограничен, но через некоторое время вновь оказывается очень малым. В случае же точного резонанса Д = О уровень возбуждения растет неограни- ченно: (л) = a2t2. (4.176) Пример. Для классического осциллятора, возбуждаемого внешней периодической силой, можно получить результаты, очень близкие к квантовому случаю. Запишем уравнение движе- ния в виде g $ х + е2х = —-cos $2/. (4.177) т Если осциллятор первоначально не возбужден (находится в клас- сическом основном состоянии!), то начальные условия имеют вид х = 0, х(0) — 0. Тогда решение уравнения (4.177) есть . . e<f0 cos et - cos fir x(t) =------2-------------. m e2 - S22 В случае точного резонанса □ — е имеем . e<fn х(г) -> т—тгt sin £lt. При этом внутренняя энергия осциллятора есть (4.178) (4.179) Этот результат в точности соответствует выражению (4.176) для <л>.
НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 233 Задачу о возбуждении осциллятора можно решать и при произ- вольных начальных условиях, не ограничиваясь случаем (4.167). Рассмотрим, например, начальное пуассоновское распределение по уровням. Пусть при t = О e-N/2Nn/2 № (4.181) Можно показать, что заселенности 1Сп(/)12 не зависят от на- чальных относительных фаз Сп в (4.181). Вместо (4.167) имеем G(z, t = 0) = exp[-|W + zv/?7], (4.182) и тем же методов, что и прежде, получаем G(z, г) = е+'“2'/де ^ехр хехр (4.183) Очевидны частные случаи этого соотношения. При t — 0 из (4.183) получаем (4.182), а при N = 0 — (4.169). Выражение (4.183) можно разложить в ряд по степеням z и определить отсюда заселенности всех уровней. Для Д Ф 0, как и в (4.175), получаем осциллирующее решение, а при Д = 0 рас- пределение остается при любых t пуассоновским (4.174), но уже со средним значением В = (п) = N + a2t2. (4.184) Таким образом, при точном выполнении условия резонанса воз- буждение происходит так же, как и в случае начального состоя- ния на основном уровне. Эти результаты можно использовать для простейшей качест- венной оценки эффективности многофотонного возбуждения. На самом деле в молекуле только первые несколько квантов могут поглощаться на резонансных переходах. Возможность большого возбуждения ограничена ангармоническими сдвигами. Поэтому селективность поглощения в задачах лазерной химии и разделе- ния изотопов определяется несколькими первыми колебательны- ми уровнями.
234 ГЛАВА 4 4.5д. КОММЕНТАРИИ И ЛИТЕРАТУРА Многофотонным переходом посвящена обширная литература. Современные обзоры и подробную библиографию можно найти в опубликованных материалах конференций [46, 72]. Особенный интерес к взаимодействию молекул с сильным лазерным полем связан с возможными применениями многофотонного возбужде- ния для лазерной химии и лазерного разделения изотопов. Эти вопросы обсуждаются в обзоре Летохова и Макарова [92]. Уравнение (4.128) с квадратичной функцией подробно из- учено, так как оно встречается в разнообразных физических зада- чах. Мы уже говорили о моделировании колебательного ангар- монического спектра молекулы, приводящем к (4.128). Кроме то- го, аналогичные уравнения возникают при описании лазера на свободных электронах и таких эффектов, как дифракция света на ультразвуке и рассеяние атомного пучка стоячей волной. Я не могу включить в короткий заключительный раздел ссылки на все многочисленные источники, в которых исследовались эти яв- ления, укажу лишь на недавние статьи, в которых читатель най- дет подробную библиографию. В обзоре [134] уравнения (4.128) исследованы в связи с теори- ей лазера на свободных электронах. В работах по рассеянию на акустических волнах эти уравнения называют уравнениями Рамана — Ната, и их свойства подробно излагает Берри [21]. Недавние обзоры [9, 20] содержат подробную информацию о рассеянии атомных пучков. Пример классического осциллятора, рассмотренный в разд. 4.5г, взят из работы Эберли [45]. Соотношения между кванто- выми и классическими решениями обсуждаются в работе Фелда [50]. Традиционным подходом к многоуровневым задачам являет- ся использование эффективной двухуровневой системы. Деталь- ные вычисления, подкрепляющие применимость различных приближений, проведены в работе [5]. Здесь же можно найти по- правочные члены к полученным нами простым соотношениям.
ГЛАВА 5 РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ 5.1. СТОХАСТИЧЕСКОЕ ИЗМЕНЕНИЕ ФИЗИЧЕСКИХ ПАРАМЕТРОВ При создании первых лазеров использовались активные среды с узкими резонансными переходами. Использование резонаторов с высокой добротностью позволило получать выходное лазерное излучение высокой степени монохроматичности. Технические усовершенствования позволили избавиться от дополнительных источников уширения, связанных с механической нестабильнос- тью лазерных систем. В результате удалось создать квантовый стандарт частоты — атомные часы. Для лазеров на красителях и, более современный пример, на центрах окраски ситуации существенно иная. Полосы усиления в этих случаях такие широкие, что требуются специальные ухищре- ния для получения приемлемой монохроматичности выходного излучения. В то же время широкие полосы позволяют перестраи- вать выходное излучение по частоте, что очень важно для мно- гих задач. Спектр хорошо стабилизированного лазера на краси- теле может достигать ширины порядка 10 МГц, что сравнимо с ширинами атомных уровней. Лучшее разрешение возможно лишь при использовании технологически очень сложных систем. Однако, наряду с очевидными преимуществами таких лазе- ров, их излучению свойственны большие флуктуации, и специфи- ческой особенностью генерации перестраиваемых лазеров явля- ются шумы излучения. Здесь следует различать два существенно разных источника шума. Во-первых, это чисто технические при- чины, такие, как акустические волны, тепловые потоки, флуктуа- ции накачки, неоднородности красителя. Но излучение даже хо- рошо стабилизированного одномодового лазера флуктуирует за счет принципиально неустранимого квантового шума. Этот эф- фект в основном играет роль при генерации вблизи порога. В ос- новном же именно технические шумы определяют флуктуацион-
236 ГЛАВА 5 ные характеристики излучения. Естественно, нужно иметь в виду и такой источник неоднородности излучения, как многомодовая генерация. Есть два существенно разных математических метода описа- ния случайных процессов. Первый из них основан на предполо- жении, что случайная величина остается постоянной почти все время, за исключением тех коротких промежутков, за которые она резко изменяется. Примером такого процесса являются столкновения в разреженном газе (см. обсуждение в разд. 1.6, уравнения (1.118) — (1.125)). В другом пределе предполагается, что случайная величина из- меняется также нерегулярно, но непрерывно во времени. В част- ности, к такому типу относятся процессы, описываемые уравне- нием Фоккера — Планка. Их можно рассматривать как предель- ный случай мгновенных изменений, происходящих очень часто и с малым изменением амплитуды. Такая модель используется при описании броуновского движения. Мы уже обсуждали эти вопросы в разд. 1.7 (уравнения (1.132) — (1.136) и (1.139) — (1.157)). Флуктуации лазерного поля можно описывать в рамках именно такого подхода. В этом разделе мы будем ис- пользовать описание Фоккера — Планка для определения ширин линий. Пусть амплитуда поля, вызывающего переходы между энер- гетическими уровнями частиц, является стохастической величи- ной <?(/). В данном разделе мы рассмотрим влияние этого пред- положения на некоторые рассмотренные ранее нелинейные физи- ческие процессы. В последние годы задачам о стохастических по- лях в лазерной спектроскопии были посвящены многие работы. Мы лишь сформулируем постановку задачи и рассмотрим неко- торые простые случаи. Необходимая для более подробной ин- формации литература приведена в разд. 5.5. Большинство работ по исследованию стохастических процес- сов основано на теории броуновского движения, в которой ско- рость тяжелой частицы в среде удовлетворяет уравнению й(') = "МО + F(t). (5.1) Здесь первый член в правой части описывает вязкое трение в сре- де, а второй — случайную силу, возникающую из-за теплового движения частиц среды. Предполагается, что средняя сила F(t)
РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ 237 равна нулю. Уравнение (5.1) называют уравнением Ланжевена. Пусть окружающая частицу среда флуктуирует столь быстро, что значения силы F(t) в различные моменты времени фактиче- ски нескоррелированы. На этой основе делается существенное предположение, что окружающая среда воздействует на частицу как тепловой резервуар, т. е. корреляции F(t) при разных t не- возможны. Математически мы можем сформулировать это предположе- ние в виде равенства F(t)F(t') = 2Г2О6(г - г'), (5.2) где D — коэффициент диффузии, являющийся мерой силы флук- туаций. При этом предполагается, что все корреляторы высших порядков факторизуются, т. е. представимы в виде произведения средних от F и F • F. Это означает, что все нечетные коррелято- ры равны нулю, так как F = 0. Этими свойствами полностью описывается гауссовский случайный процесс. Рассмотрим фурье-преобразование случайной силы F(<^ = f + Xe‘u'F{t)dt (5.3) ’ОС и определим величины Ф(ч>) равенством F(«)F(«') = 2Г2£> ( * Хe‘iu ' dt = 2тгФ(ш)6(ш + ы'). (5.4) J ОС Ф(о?) называют спектром шума. В нашем случае Ф(ш) = 2Г2£>, (5.5) (спектр не зависит от частоты). Такой шум называют белым. Формальное решение уравнения (5.1) можно записать в виде <>(r) = (' е Г(< r>F(r) dr. (5.6) J ОС При этом для корреляционной функции получаем <’(/)(’(/')= Г е |(' Т,Р е |(' “т *F(т)F(т')б/тt/т' X X = 2Г2Ое e2rrdr = DVe Г(' ''»> (5.7) •' X
238 ГЛАВА 5 если t > t'. Для общего случая соотношения времени гиг' по- лучаем — (5.8) где средний квадрат скорости определен соотношением Ц2=ДГ. (5.9) Отсюда аналогично (5.4) можно найти спектр u(Z): £(ы)£(ы') = У fe'u(' + T>e‘u'v(t + r)v(t)dtdT — 2w8(w + ы') f e,UTv(t + T)v(t)dr. ^-Ю) J - oo Здесь использовано предположение о стационарности процесса, т.е. о независимости v(f + т)и(/) от параметра t. Для спектра Ф,.(ш) получаем Ф„(у) = [ e‘aTv(t + т)г>(/)б/т = ——.D. (5.П) '-□о ы2 + Г2 Таким образом, для броуновской частицы спектр переменной u(t) имеет лоренцевский вид. Мы предполагаем, что статистический процесс определяется лишь одним нетривиальным коррелятором (5.2), а все корреля- ционные функции высших порядков расцепляются. Следствием этого является то, что функция распределения Р(у, t) случайной величины v в момент времени t удовлетворяет уравнению в част- ных производных (см. любой учебник по статистической механи- ке) t) = Г~ [vP(v, г)] + r2D~-2P(u, t). (5.12) Это так называемое уравнение Фоккера — Планка. В стационар- ном случае из (5.12) для Р(и) имеем уравнение dP VD— = -иР, dv (5.13)
РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ 239 которое легко интегрируется: Р а ехр 2 ГО (5.14) Очевидно, что этот результат согласуется с (5.9). В случае макс- велловского температурного распределения получаем равенство О = (5.15) 1 т которое называют соотношением Эйнштейна. Из равенства (5.11) можно заключить, что спектр броунов- ского движения становится белым, если Г — оо. Это предел быстрых флуктуаций, когда корреляционное время Г~’ стре- мится к нулю, и уравнение (5.1) нельзя использовать. Однако при этом можно определить другую случайную величину x(t), такую, что u(f) = *(')• (5.16) Определим при этом новую случайную силу соотношением г g(t) = lim Г—* ос (5.17) Для нее корреляционная функция есть i(7)g(t7)=2D8(t- t'). (5.18) (Это соотношение следует непосредственно из (5.2).) Используя уравнение (5.1), запишем х=—Г(х —g). (5.19) Величину Г можно устремить к бесконечности только в том слу- чае, когда x(r) = g(r). (5.20) Из решения х(0 =^(т)</т. (5.21) для коррелятора получаем x(f)x(t') = Г[' g('r)g('r')dTdT' = 2Dt', еслиг' < t. (5.22) Jo Jo
240 ГЛАВА 5 В общем случае x(t)x(t')= 2£>Min(z, t'). (5.23) Таким образом мы получаем описание чисто диффузионного процесса, для которого х2 = 2Dt. При этом уравнение Фоккера — Планка переходит в диффузионное dt дх2 ’ (5.24) Диффузию можно рассматривать как предельный случай более общего процесса (5.12) при Г/ > 1. Во многих случаях это при- ближение существенно упрощает задачу. Решение уравнения (5.24) хорошо известно. Для частицы, находящейся при t = 0 в точке х — 0, имеем , 1 х2 Р(х, t) = —r exp уг- \/4тг Dt ^Dt (5.25) Как легко видеть, при t — t' удовлетворяется условие (5.23). 5.2. ТЕОРИЯ ФАЗОВОГО ШУМА 5.2а. ФАЗОВЫЙ ШУМ В ЛИНЕЙНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ Рассмотрим поле с флуктуирующей фазой S(t) = ^Eeiveia' + к.с., (5.26) воздействующее на простейшую двухуровневую систему (рис. 5.1). Гамильтониан имеет вид Н = йы|2><2| + ^е'|а'+ч’('>!|1><2| + э.с.), (5.27) где мы сразу использовали ПВВ. Индуцированный дипольный момент удовлетворяет уравнению 'Р21 = (« ~ »У21)Р21 + + - P22Y (5.28) В линейном приближении эффектом насыщения можно прене- бречь и использовать равенство ри — р21 — Введем новую
РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ 241 РИС. 5.1. Двухуровневая си- стема, в которой разрешены дипольные переходы, а внеш- нее поле имеет случайную фа- зу переменную р 2J, такую, что 021 = е^+а'>р2г. (5.29) При этом из уравнения (5.28) получаем р.Е tP2i = (w ~ й ~ Ф - >21)021 + 2йР°1’ (5'30) Такое преобразование мы уже рассматривали в разд. 1.7 (уравне- ние (1.142)). Возникающая здесь функция <р также является слу- чайной переменной. Введем обозначение <р = v. Для лазера, ра- ботающего в условиях генерации, амплитуда фиксирована усло- вием самосогласованности, но фаза генерации не определена. Она вполне может изменяться (дрейфовать) за счет слабых флук- туаций в окружающей среде. Дефазировать лазерное излучение может и квантовый шум. Поэтому вполне правдоподобно пред- положение о возможности описания изменения фазы в рамках модели броуновского движения. При этом для <р имеем уравне- ние Ф = -Гф + F(t), (5.31) совпадающее с (5.1). Предполагается, что ланжевенова сила F(t) удовлетворяет соотношению (5.2). Как теперь объединить ре- зультаты предыдущего раздела с описанием эволюции матрицы плотности? Следуя разд. 1.4, мы можем записать матрицу плотности в виде (1.74) 0 = 2»Л(<4 (5.32) а 16—504
242 ГЛАВА 5 Если 1а> — ортогональные состояния, то Ра — вероятность за- селенности этих состояний. Теперь достаточно предположить, что для каждого а величина Ра является функцией — распределе- нием вероятности случайной величины v, т. е. удовлетворяет уравнению Фоккера — Планка ^ = г[^(г/>а) + ГР^р1. (5.33) at of dvz Если флуктуируют характеристики внешнего поля, то парамет- ры Г и D не зависят от а, т.е. уравнение для матрицы плотно- сти имеет вид [Я,р]+ + Г2П-^]р. (5.34) 5? \ av fiv2 ] Это уравнение может быть дополнено феноменологическими членами накачки и распада в зависимости от физической задачи. Матрица плотности р является квантовым обобщением ста- тистической функции распределения. В нашем случае она содер- жит и зависимость от стохастического параметра v. Среднее значение любого оператора О(у), зависящего от v, определяется выражением (О) =ySp[d(r)p(p)] dv. (5.35) Такой подход может «быть непосредственно обобщен для любого стохастического параметра в гамильтониане квантовой системы. В том случае, который мы рассматриваем, для случайной пе- ременной v — <р правую часть уравнения (5.30) нужно дополнить оператором Фоккера — Планка. Для решения нашей задачи нужно знать собственные функции ип и собственные значения \ оператора L: Lu” = + = М„(4 (5.36) ДР dv Для = 0 решение имеет вид и0(р) а е v2/2rr> (5.37)
РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ 243 что и можно было ожидать, зная равенство (5.14). Попробуем решать уравнение (5.36) с помощью подстановки «„(") = ^‘'2/2ГЧ(")- (5-38) Подставляя это выражение в (5.36), находим уравнение ГРг" - vv'n - = 0. (5.39) Определив новую переменную (5.40) * -J2VD получаем d2v„ di! -^2^-2ХА = 0. (5.41) Решением этого дифференциального уравнения являются поли- номы Эрмита. Если Хл = — п, получаем (V \ (5-42) Решение исходного уравнения (5.36) имеет вид ип ~ С„е~£2Нп(£)- (5.43) Поскольку исходный оператор не самосопряженный, функции (5.43) не ортонормированы. Для их нормировки можно исполь- зовать соотношение /Ят(П«„(П = С„^2пп18„т = 8пт (5.44) откуда получаем Сама задача похожа на уравнение Шредингера для гармоническо- го осциллятора, которое содержит эрмитовский оператор, в чем и состоит принципиальное различие. Поэтому и нормировка (5.43) не та, что получается для волновой функции осциллятора.
244 ГЛАВА 5 Позднее нам понадобится «матричный элемент» случайной переменной v, т. е. интеграл вида (?)„„, = /Hna)FHn(«)^ - /2ГО /Яп(«)^(Ое’£2^ = - л+1 + М^-х]. (5.46) Сравнивая (5.30) и (5.34), в стационарном случае для р 21 получа- ем уравнение (w - Й - v - /у21)р21 = - yf Рп - 'г^'' + Г£>~^)р2г (5.47) Используя разложение P2i(»')= Е(5.48) л = 0 находим - Й - v - />21)ип(г) = -•^fpnt’') “ ' Е (-Гл)гпи„(г). п п — 0 (5.49) Устремим Г к нулю, т. е. рассмотрим случай медленных флукту- аций. При этом стационарное состояние определяется мгновен- ным значением г. Другими словами, система адиабатически от- слеживает изменение г. За большое время скорость изменения фазы v должна принимать все возможные значения. Поэтому наблюдаемые величины можно получить при усреднении по v с помощью функции распределения и0(г), определенной в (5.37). Таким образом, в нулевом приближении Pn(”) = r°u0(v). (5.50) Умножая обе части уравнения (5.49) на Нт(£) р интегрируя по %, получаем (ы - й - iy21)r„ - 7Го[/л + 1 гл + 1 + v67rn_J = - ^г°8„0 + iVnrn (5.51)
РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ 245 Это рекуррентное соотношение можно переписать в виде хп = D(n)[y/n + 1х„+1 + +8п0) (5.52) где Х" = ' <5’53> и + <5'54> С аналогичными уравнениями мы уже встречались в гл. 2 (разд. 2.3 и 2.7), где их решения были получены в аналитическом виде (с помощью цепных дробей). В рассматриваемом случае нужно лишь учесть, что и > 0. Тогда = (5.55) xn-i 1 - D(n)Jn + 1 (хл+1/х„) При п = 1 получаем итерационную формулу И = ^(1) „ г0 _ 2П(1)П(2) • 3Z>(2)Z>(3) 4Z>(3)Z>(4) 1 - ... При п = 0 из (5.51) имеем (5.57) = (д£г°/2Л) '° _ о _ _ " 'Y21 _ 2Z>(1)Z>(2) 1 i _ ... _ 1 ,5 58, " 2Й о . YD (558) W П '^21 ' о w - Я - i(y2i + Г) 1 -
246 ГЛАВА 5 Наблюдаемой в эксперименте величиной является среднее Рд= ( P2i(”) dv = го- (5-59) •'-00 Если амплитуда флуктуаций стремится к нулю (D — 0), получа- ем известный результат, в котором флуктуации вовсе не прояв- ляются: Р21 - (5.60) Си — йи IУ2] Используя следующее приближение, получаем из (5.53) _ цЕг° w - Я - /(у2] + Г) 2й (w - Я - /у21)[w - Я - /(у21 + Г)] - Г£> & Это выражение справедливо лишь при D — 0, поэтому для по- люсов имеем о_. , 'г/'1 A 4F \ iVL 2D\ ш Я - jy21 + — 11 ± у 1 I -/у2] +-у ^1 ± 1 +-p-j. (5.62) Так как по предположению D <? Г, один из сомножителей знаме- нателя (с мнимой частью (721 + Г)) сокращается с таким же со- множителем в числителе; Поэтому 2й и, — Я — j(y21 + Z>) Как видим, флуктуации уширяют линию на величину D. Качест- венно этот результат легко понять, пользуясь зависящей от вре- мени теорией возмущения. Скорость переходов под действием флуктуирующего поля имеет порядок величины (амплитуда флуктуирующего поля)2 х плотность состояний х Г-1. (5.64) Значение v2 можно оценить из (5.37) и тогда правая часть (5.64) будет равна D. Рассмотрим теперь другой предельный случай Г — оо (быст- рые флуктуации). Поскольку D(n)<xГ-1/2 (см. (5.54)), каждое из Dn приводит к последовательному уменьшению гп с ростом п.
РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ 247 Для больших Г из (5.51) имеем следующее: при п = О гоосГ°, г, а Г*/2. (5.65) при п = 2 vTZ> [/3 г3 + /2 г,] + /2Гг2 = 0. (5.66) Отсюда находим г, а Г 1/2, г2аГ*. (5.67) Продолжая оценку для больших п, можно заключить, что все последующие гп образуют геометрическую прогрессию с знаме- нателем Г-1/2. Для первого нетривиального приближения доста- точно рассмотреть члены г0 и гг При этом получаем в точности те же выражения, что в (5.61) и (5.63). Этот результат справед- лив при увеличении скорости флуктуаций Г и фиксированном значении амплитуды D. При этом корреляционное время случай- ной величины (Г-1) становится очень малым. Тот же результат можно получить непосредственно из представления в виде цеп- ной дроби (5.58), если использовать оценку D(n)D(n + 1) ~ у. (5.68) Другой интересный предел — случай быстрых флуктуаций, ког- да одновременно с увеличением Г(Г — оо) уменьшается D, но произведение Г£> остается постоянным. Тогда из разложения цепной дроби модно оставить лишь первый член /ГДД(1)аД. (5.69) И снова мы получаем результат (5.63). Так как величина и2 = £>Г фиксирована, то с ростом Г ширина >2| уменьшается, т. е. линия сужается. Рассмотренный предел является чисто диффузионным (ср. уравнения (5.16) — (5.22)), а результат согласуется с нашим вы- водом в разд. 1.7 — скорость диффузии дает аддитивный вклад в ширину перехода наряду с другими релаксационными скоро- стями. Представляет интерес и другой предел, Г — 0. Из нашего предварительного качественного анализа следовало, что в этом
248 ГЛАВА 5 случае матричный элемент р 21(р) должен определяться мгновен- ным значением v, а наблюдаемые можно вычислить, используя интегрирование с функцией распределения v. Пусть z — w — П — /у21. (5.70) Если Г <? kl, то из (5.58) получаем 'о а ----------L_--------- (5.71) 2 2ГП 2 3VD z----------- z — ... Используя известное свойство гауссовской функции1* 1 г + оее~'2/^ 'Jl'na2 ~о° z ~ r мы можем переписать (5.71) в виде 1 г + оо g t2/2VD 'J’l’rrVD •'-ао z — t 1 y + °o e ,'2/rrDdv Jl'nl'D J x w — ~ Zy2i — (5-72) (5.73) Очевидно, что этот результат можно было получить из (5.47) при Г = 0 после усреднения с функцией распределения (5.37). Та- ким образом, наше интуитивное предположение о виде решения 11 См., например, [2], с. 298, уравнение (7.1.15). (В русском издании — с. 121. — Прим, перев.)
РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ 249 в пределе медленных флуктуаций подтверждается и формальным результатом, применимым для произвольных Г. Этим мы ограничим обсуждение роли флуктуаций в линейной спектроскопии и обратимся к случаю, когда существенно насы- щение. 5.26. ФАЗОВЫЙ ШУМ ПРИ ВОЗБУЖДЕНИИ ДВУХУРОВНЕВОЙ СИСТЕМЫ Вернемся к рассмотренной в разд. 5.2а двухуровневой модели с гамильтонианом (5.27). Так же как в гл. 2, в дополнение к урав- нениям (5.28) и (5.29) нужно использовать и уравнения для рн и р22. Следуя обозначениям второй главы, введем переменные С = р12 + Р21 S = '( Р12 — 021 ) W = Р11 - Р22- (5.74) Как мы видели в разд. 2.3, для этих переменных можно записать уравнения Блоха, если скорости распада и верхнего, и нижнего уровней одинаковы и равны 7Г Будем считать, что это условие выполнено, и будем использовать обозначение 72 вместо 712 для скорости распада когерентности. Определим константу взаимо- действия с полем а = ^. (5.75) 2л Пусть ри — Х/7Р если нет внешнего поля. Тогда уравнения дви- жения имеют вид N = X - у,# + 2aS + LN, (5.76) S = -y2S -(Aw + v)C - 2aN + LS, (5.77) C = — 72C + (Aw + v)S + LC, (5.78) где Aw = w — fi, a L — оператор Фоккера — Планка, определен- ный в (5.36). При записи уравнений (5.76) и (5.77) мы учли, что все матричные элементы флуктуируют одинаково.
250 ГЛАВА 5 Используем, аналогично (5.48), разложение 00 (5.79) п = О s = L s„u„ (5.80) п = О С=^спип. (5.81) л = 0 Подставляя в таком виде N, S и С в уравнения (5.76) — (5.78), получаем «„ + (У1 + «г)«„ = 4о + 2<Ч, (5.82) +(У2 + «Г)5„ = -Д«сл , -у/ГЬ(у1п + 1 сл+1 + ^псп_1) - 2апп, (5.83) сп +(У2 + «Г)сл = + /ГО (у/п + 1 s„+1 + ^nsn_l). (5.84) В стационарном случае можно исключить пп, так как при пп = О имеем А „ 2а «„ = - «„о + —+~г^л- (5.85) Тогда для сп и sn получаем (у2 + «Г)(у1 + иГ) + 4а2 [=—, ,——— —------ Г- -2-------Sn = -Дыс„ - y/TD (у/п + 1 с„+1 Y1 + П1 + ^^)-^8п0, (5.86) и (у2 + иГ)сл = Дыял + у/го(/п + 15л+1 + Tw5„_!). (5.87) По структуре эти уравнения аналогичны (5.51). Наблюдаемые величины, как и в (5.59), определяются членами п0, s0 и с0. Реше- ния можно искать в виде цепных дробей, но аналитические выра-
РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ 251 (5.88) (5.89) (5.90) (5.91) жения не столь наглядны, чтобы их можно было легко интер- претировать физически. Даже в низшем приближении, если учи- тывать только 50, sp с0, Ср выражения будут очень громоздки- ми. В разд. 5.5 мы укажем литературу, где можно найти детали вычислений. Рассмотрим вопрос о том, как в этом случае проявляется предел быстрых флуктуаций Г — оо. Из уравнений (5.83), (5.84) видно, что со а а Г , и, как и прежде, Cj a s, а Г“1/2. Предполагая, что Г > 7Р 72, а, получаем уравнения 4«2 \ . /руг 2аХ 72 4---р0 = _ Д“ со ~ VID Cj----- у2с0 = Дм Л'о + /ГТ) 5, - - /ГО с0 Гсу = /ГО s0. Решая их, находим 2аХ 71 + О S п ”--------------------'------------ Y1 . , ,2 4а2 д" +(Т! + В,(1+ЙГП^ Очевидно, что этот результат соответствует пределу диффузии фазы. Ширина линии 72 увеличивается на D, на скорость диффу- зии. В пределе Г — оо результат (5.91) является точным. При этом сп и sn(n > 1) убывают быстрее, чем Г“1/2. Роль членов высших порядков мы обсудим на примере точно- го резонанса Дм = 0. В этом случае ненулевыми будут только четные члены sn и нечетные сл, что упрощает задачу. Определим хп как п четные, (5 92) с п нечетные, 4 7 _21_ 2аХ
252 ГЛАВА 5 /ГР (у. + пГ) D(n)=-------------—------------7 «четные, ' 7 (у2 + нГ)(у1 + нГ) + 4а2 /ГР у2 + УГ п нечетные. (5.9.3) Тогда уравнение оказывается того же вида, что и (5.52), а его ре- шение (5.56) теперь есть /ГР £1 ____________________Ъ + Г____________________ 2ГР(у1 + 2Г)_____________ [(?2 + 2Г)(У1 + 2Г) + 4а2] (у2 + Г) __________ЗГР(У1 + 2Г)_____________ t । [(у2 + 2Г)(у1 + 2Г) + 4а2] (у2 + ЗГ) При этом 50 получаем из уравнения у, у, + 4а2 — с, 2аХ --------+ /ГР — --------- (5-95) Yi 5oJ Естественно, что при Г — оо мы вновь приходим к решению (5.91). Легко исследовать и другие предельные случаи. Для чис- ленного счета, как оказалось, представление в виде цепной дроби (5.94) очень удобно и быстро сходится. Обычно вполне доста- точно 10 итераций. 5.3. АМПЛИТУДНЫЕ ФЛУКТУАЦИИ ОДНОМОДОВОГО ЛАЗЕРА 5.3а. ДВУХУРОВНЕВАЯ СИСТЕМА При одномодовой генерации амплитуда лазерного поля самоста- билизирована. Фаза может дрейфовать, что и является наиболее важной причиной изменения ширины линии. Однако необходимо рассматривать и влияние флуктуаций амплитуды вокруг своего среднего значения Ео. Запишем поэтому напряженность лазерно-
РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ 253 го поля в виде Е(г)= [£о + МОк'ф<'\ (5.96) где Ео — когерентная часть амплитуды. Ограничимся случаем, когда фазовый шум можно описать диффузионным приближени- ем, т. е. просто добавлением диффузионной константы к у,. Для случайной амплитуды е будем использовать уравнение Фок- кера — Планка с оператором L = Г^-е + Г2к——. (5.97) Зе Рассмотренные ранее уравнения имеют теперь вид N = X — ytN + 2aS + p.eS -I- LN, (5.98) 5 = -y2S - Aw C - 2aN - peN + LS, (5.99) C = ~y2C + Aw 5 + LC. (5.100) Вновь применяя разложение (5.79) — (5.81), получаем +(yi + «г)«п = xsno + 2asn + + ls„+i + , ____ (5.Ю1) s„ +(ъ + = -Д«с„ - 2ал„ - ц/Гк(/п + 1 пп+1 + у[п п„_^ , (5.102) сп +(ъ + «Г)с„ = &ws„. (5.103) Рассмотрим стационарный случай и исключим с с помощью уравнения (5.103). Тогда = -2аД2(и)л’„ - ^/ГкД2(л)(/л + 1 ил + 1 +J, (5.104) пп = — 8п0 + 2aDl(n)sn + ц/Гк Dl(n)(/n~+ 1 5„+1 + Jns„ J. 71 (5.105) Функции £>[ 2(л) определены как 1 1______________________________ у2 + п Г + i Aw у2 + /1Г — / Aw (5.106а) Л(«) = 1 У1 + иГ ’ (5.1066)
254 ГЛАВА 5 Структура уравнений (5.104), (5.105) аналогична (5.86), (5.87). При аосЕ0-> 0 можно было бы перейти к одной цепной дроби, но этот предел физически неинтересен, так как представление (5.96) имеет смысл только при Ео > h'Te1. Как и во всех рассмотренных ранее случаях, условие (5.44) определяет наблюдаемые средние: N = (~==-N(e) = п0. (5.107) J у2Гк Для предельного случая больших Г вновь обратим внимание на то, что из (5.104), (5.105) следует sn, пп а Г-"/2, (5.108) так как Dn ~ Г'1 при всех п Ф 0. Первые коэффициенты разло- жения sn, пп могут быть получены из уравнений So = -2а£>2(О)ио - /1/ГкД2(0)н1 «1 = *° Sj = -g/ric £>2(1)и0, (5.109) в которых при Г > )2 можно использовать соотношения °;(0)’7/+v (5.110) (5.1Н) Для п0 получаем решение X п<> = ~ 71 1 + Г2 ______________________ Yj Ды2 + Г2 у((Дб>2 + у22 + Д2ку2) 4а2у2 (5.112) При резонансе (Д« = 0) имеем два провала, один из которых шириной Г, а другой — шириной -у2(1 + /л2к/-у2)1/2. Эффектив-
РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ 255 ная мощность шумового излучения определяется значением д2ка (де)2. Если I Дм I < Г, то наблюдается лишь один провал, насыщение которого характеризуется множителем (1 + д2к/71)1, что связано с переходами между уровнями за счет флуктуирую- щего поля. В математическом пределе Г — оо получаем резонансную за- висимость 4а2Г2 (-У1 + д2к) Дм2 + у2 1 + /^ + -. 4а2 у2(У1 + р2К) Г (5.113) Сравнивая это выражение с результатом, не учитывающим флуктуаций, заметим, что скорость распада диагонального мат- ричного элемента изменилась так, что Yi=Yi+g2K, (5.114) и это приводит к уменьшению насыщающей мощности когерент- ной составляющей поля а. Роль флуктуаций сводится в основ- ном к уменьшению амплитуды когерентного поля, поэтому ре- лаксационные процессы более эффективно восстановливают ста- ционарные заселенности уровней, т. е. насыщение уменьшается. В то же время ширина линии увеличивается 71 = Ъ д2к 4а2 1/2 ----1---7-----ГТ У2(У1 + м) (5.115) И когерентное, и случайное поля дают вклад в полевое ушире- ние, причем у2 зависит от интенсивностей (а2 и д2к ос (д£2)), так как достаточно очевидно, что перекрестные члены ос(ае) дол- жны усредниться. В низшем порядке по к получаем 2 У2=У2 + ^. (5.116) Так же как и (5.64), этот результат может быть получен в рам- ках зависящей от времени теории возмущений.
256 ГЛАВА 5 5.36. ЗОНДИРОВАНИЕ ТРЕХУРОВНЕВОЙ СИСТЕМЫ В разд. 4.3 мы уже показали, что многие нелинейные процессы можно исследовать, используя возбуждение трехуровневой си- стемы. При этом интерпретация наиболее проста, если один из уровней насыщенной двухуровневой системы зондируется сла- бым полем, инициирующим переходы на третий уровень. Здесь мы рассмотрим роль флуктуаций сильного поля, резонансного переходу 1 — 2. Будем считать, что уровень 2 связан с 3-м сла- бым монохроматическим когерентным излучением (см. рис. 5.2). Пусть частота второго, зондирующего поля есть Яд, а часто- та Раби перехода 2 — 3 есть /3. Определим отстройки от резо- нансов (5.117) (5.118) Ды32 — W32 Яд, ^^3i == ^3i Я Яд. РИС. 5.2. Трехуровневая система. На нижнюю пару уровней воздействует поле со случайной флуктуацией амплитуды е. За счет этого изменяется величина а — частота перехолов между уровнями 11} и 12}. Верхний переход 12} — 13} зонди- руется полем /3 без флуктуаций.
РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ 257 J Тогда стационарные значения элементов матрицы плотности * удовлетворяют уравнению (см. разд. 4.36) Г , (^w32 — ,Уг)Рз2 — «Рз1 ~ 2МеРз1 ~ ~ 0Р12 ~ (5.119) — /Уз)р31 — «Рэг — гМеРз2 = ~РРц ~ ‘Lp-ц, (5.120) где релаксационная скорость распада р 31 обозначена как у3. Оператор L определен в (5.97). Рассматривая второе поле как зондирующее, достаточно ис- пользовать теорию возмущений по /3. Для этого нужно сначала положить /3 = 0. При этом решение совпадает с полученным в предыдущем разделе. В частности, имеет место соотношение М= Рн + Р22 = • (5.121). Поэтому можно записать P22 = |(^-^)= Е <5-122) 4 л = 0 4 \ ' 1 / 1 00 1 Р21 = ч(С + <S) = £ у(с„ + is„)un(e). (5.123) Приведем разложение по тому же базису мл(£), что и ранее: Р32 = Е (5.124) л = 0 Рз1 = Е ?л«»(«0- (5.125) л = 0 Тогда [Ды32 - z(y2 + нЦ)]г„ - aqn - у/Гк (/н + 1 ?n+1 + = -/4 Ч~Л" ’ (5-126) [Ды31 - /(уз + пГ)]<7„ - агп - у/Гк (/гГ+Тгп+1 + = -^cn + isn}. (5.127) 17—504 i
258 ГЛАВА 5 Эти уравнения очень сложны для того, чтобы решать их в об- щем виде. Кроме рекуррентной связи rn, qn ~ rn ± р ± i Для каждого п есть и неоднородные члены. В принципе решение можно получить с помощью цепной дроби — аналога функции Грина дифференциального оператора. Однако при этом алгебра- ические выражения столь громоздки, что о каком-либо физиче- ском смысле полученных выражений трудно говорить. Поэтому вновь рассмотрим лишь предел больших Г, т. е. быстрых флук- туаций. Кроме п0, определенного в (5.113), нам нужны коэффициенты s0, 5] и nv Если 1Ды1 <? Г, то, используя уравнение (5.109), полу- чаем =________2 ау2 *° ДО2 + у2 + М2ку2 "° ’ *1 = «о ’ П1=s°' (5.128) Из (5.103) можно также найти Ды со — Т- 5 о > 12 Ды Ci = = 0- (5.129) Интересующие нас уравнения приобретают вид (Ды32 - /у2)г0 - aq0 - - п0 | , z z \ Yi / (5.130) /, • Ч I1 /г~ Д / Д« + /у2 \ (Д<031 /у3)?0 «'о ? v Гк - k0J z \ J2 / , (5.131) - гТг, - aqt - , (5.132) М /р- Д / Ды \ - /1?1 - агг - г vIk'o = ' + ' Г1’ (5.133)
РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ 259 Удерживая в двух последних уравнениях только члены порядка Г1/2, для Г; и q3 получаем выражения ri ~ 2 у Г ^°’ — 2 У Г r°J (5.134) подставляя их в уравнения (5.130) и (5.131), находим - 4_ Л (^ + п2) (Ды2 + у22 + д2ку2) ° (5.135) (5.136) По своей структуре эти уравнения в точности совпадают со слу- чаем, когда излучение не флуктуирует (см. (4.44) и (4.45)), поэто- му их решение следует из (4.50), если соответствующим образом переобозначить коэффициенты. В частности, скорости распада недиагональных элементов 72 и 73 нужно заменить на 2 у,' = у, + ^ (/ = 2,3). (5.137) Дополнительное уширение при этом в 4 раза меньше, чем для двухуровневой системы (5.114). Причина этого в том, что мат- ричные элементы р31 и р32 связывают пары уровней 3 — 1 и 3 — 2, в которых лишь одно из состояний (1 или 2) испытывает воздействие флуктуирующего поля. Поэтому можно сказать, что уширение р3| и р32 определяется лишь половиной амплитуды по- ля, а флуктуации интенсивности к<хее меньше вчетверо. В обоих уравнениях (5.135), (5.136) неоднородные члены вы- ражены через п0. Как мы видели ранее (разд. 4.3), множитель пе- ред п0 во втором уравнении определяет вклад от когерентных процессов. В нашем случае параметр перед п0 в (5.136) умножа- ется на Ды + /у2 i (Ды2 + у2 + д2ку2) Дш-о у2 + ц2к (5.138)
260 ГЛАВА 5 Это указывает на то, что когерентные переходы во флуктуирую- щем поле становятся менее эффективны. С увеличением ширины 72 + (л2к решение все в большей степени определяется двухсту- пенчатым некогерентным переходом 1 — 2 — 3. В этом смысле можно говорить, что влияние амплитудных флуктуаций эквива- лентно сбою фазы (см, обсуждение этого вопроса в разд. 4.3г). Решение уравнений (5.135), (5.136) можно записать в виде Можно проверить себя, рассматривая предельный случай к = 0. При этом получаем выражение (4.50) для и = 0. Первые два сла- гаемых в (5.139) пропорциональны а2 и описывают возбуждение под действием когерентного поля. Третье слагаемое пропорцио- нально /Зкос/ЗЁ2, — описывает возбуждение 1 — 2 за счет флукту- ирующего поля. В этом члене резонансный при Дш3| = 0 сомно- житель входит и в числитель, и в знаменатель, т. е. особенность при Дш3| = 0 слабая. Поэтому первый (пропорциональный 2аг) и третий члены в (5.139) более естественно сгруппировать — они описывают полную некогерентную скорость. Можно сказать, что флуктуирующее поле усиливает двухступенчатый процесс за счет ослабления двухквантового, когерентного процесса. Вообще говоря, рассмотрение амплитудных флуктуаций в этом разделе не вполне удовлетворительно, так как мы начали с
РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ 261 выделения флуктуирующей добавки в (5.96). Это привело к не- сколько искусственному выделению в выражении для скоростей поглощения вклада от случайной амплитуды. На самом деле нужно усреднять произведение aja^, где а( пропорционально полной амплитуде /-го поля. Пример такого подхода рассмотрен в следующем разделе, но как будет видно, аналитические выра- жения в этом случае быстро становятся очень громоздкими. 5.4. МНОГОМОДОВЫЙ ЛАЗЕР С НЕСИНХРОНИЗОВАННЫМИ МОДАМИ 5.4а. СТАТИСТИКА МНОГОМОДОВОГО ИЗЛУЧЕНИЯ При многомодовой генерации возможны два предельных случая: во-первых, лазер может работать в режиме синхронизации мод, когда выходное излучение состоит из повторяющейся регуляр- ной последовательности одинаковых импульсов. Во-вторых, ге- нерация на разных частотах может происходить независимо. В реальных лазерных системах чаще всего реализуется некоторый промежуточный случай, который трудно описать теоретически. Мы рассмотрим лишь случай независимой многомодовой генера- ции, при которой в отличие от режима синхронизации мод вы- ходное излучение характеризуется сильными флуктуациями. Та- кая модель вполне удовлетворительно описывает многие твердо- тельные лазеры и лазеры на красителях. Если пренебречь взаимодействием мод, то их относительные интенсивности флуктуируют не очень сильно. В то же время от- носительная фаза разных мод может дрейфовать фактически не- зависимо. Поэтому формально поле можно записать в следую- щем виде: E(t) = йКе[е(г)], (5.140) где м е(?) = (5.141) y-i Здесь I) — средняя частота, [с } — амплитуды М независимых мод, — случайные фазы. Средняя по времени интенсивность
262 ГЛАВА 5 есть м н2= W- (5.142) Определим характеристическую функцию амплитуды поля следу- ющим образом: (5.143) Тогда моменты поля разных порядков можно записать в виде (й \ п / г) \ т 'л") ('дХ*/ Хл/^Х,Х*^ . (5.144) х=о Так как фазы <pj предполагаются независимыми и равномерно деленными на интервале (—тг, тг), усреднение в (5.143) сводится после интегрирования к функции Бесселя Jo. Для этого заметим, что 2^;У ехр[-|Х£,е*'<ф' +да<° - /X* £/е‘<*’'+дп'°р^ 1 г77 = —| ехр( - i2l Xfi Jcos х) dx = Л(21Хс I), (5.145) ” •'о так как в переменную интегрирования х можно включить и фазу ДО/, и arg (Хе(). Если М достаточно велико, то, используя (5.142), для характеристической функции можно записать м м ____ Хл/(А,Х*) = П-/о(2|Ц|)^ П(1 - IXPI^-P) 1=1 /=1 М ___ 3 П е~ 1а|2|£<|2 = ехр( — | х|2|е|2). (5.146) / = I Чтобы получить распределение вероятностей суммарной пе- ременной £(/), нужно найти преобразование Фурье от Р(е,е*)=/^Ц^е'ХЕ + л’'-Хл/(Х,Х*). (5.147) •' 7Г
РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ 263 Переходя к переменным интегрирования X' и X", где X - X' + /X", находим fdX' fc/X"e",A'e'flAexp(-X'2|s|2- Х"2|е|2) тг2 J 1 =--------exp 77|£|2 (A2+ В2) 4Й1 (5.148) где A = £ + в*, В = /(£-£*). (5.149) Подставляя (5.149) в (5.148) и сравнивая результат с (5.147), по- лучаем для функции распределения вероятностей 1 / ЕЕ* Р(е, £*) = -=техр - — 77|б|2 \ |е|2 (5.150) Это очень естественный результат — частный случай централь- ной предельной теоремы: распределение вероятностей для сум- мы большого числа некоррелированных случайных величин явля- ется гауссовским. В этом разделе мы будем считать, что амплитуда поля любо- го многомодового лазера является случайной величиной с гаус- совской функцией распределения на комплексной £-плоскости. Функцию распределения будем считать заданной определением (5.150). Все эти свойства удовлетворяются, если рассмотреть стохастический процесс, описываемый оператором Фоккера — Планка L = г[-^-е + -Дге* + 4Гк I де де* де де* (5.151) в котором введен диффузионный параметр = к 2Г ' (5.152) Включение оператора L в уравнение для матрицы плотности осуществляется так же, как мы это делали в предыдущих разде- лах. Это позволяет поставить любую спектроскопическую зада-
264 ГЛАВА 5 чу в присутствии случайного комплексного гауссовского поля. Такое поле часто называют хаотическим. Переписав оператор L в виде £= г/[е + 2Гк^-1 4-r^fe*+2Гк^-], (5-153) де L де* J де* [ де J легко показать, что LP(e, е*) = 0, где Р — функция распределе- ния из (5.150), которая тем самым является стационарным реше- нием стохастической задачи. Представим поле в виде действительной и мнимой частей е = х + iy. (5.154) Тогда можно записать а _ 1, де 21 ( д . д \ д . д \ 1е [дх 'ду)’ де* 2\дх + 1ду)' (5155) Поэтому д д ± д д ~а~е + + у (5.156) де де* дх ду И д2 1 ( д2 д2 \ деде* 4 [ дх2 + ду2 )' (5J57) Используя эти соотношения, оператор (5.151) можно записать в виде L = Г ~х + дх „ а2 , д п а2 дх2 Ь ду2 (5.158) Тем самым L представим в виде суммы двух независимых опера- торов, аналогичных (5.36). Поэтому уравнение на собственные значения Lq>(x, j) = Х<р(х, (5.159) имеет факторизованное решение 4>(х,у) = Cnmexp х2 + у2 2Гк нп У /2Т»Г (5.160) х Н т
РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ 265 получаемое аналогично выводу в разд. 5.2. Собственные значе- ния есть Апт=-Г(« + /и). (5.161) Таким образом, задача сводится к рассмотренной ранее. Можно также определить другую пару независимых пере- менных — интенсивность и фазу е = (5.162) При этом задача на собственные значения приводит к уравнени- ям для присоединенных полиномов Лагерра (см. разд. 5.5, где приведены подробные ссылки). 5.46. ДВУХУРОВНЕВАЯ СИСТЕМА Уравнении для двухуровневой системы в хаотическом поле име- ют вид 'Рп = ‘(h - YiPn) ~ %ePi2 + 2e*02i + iLPn (5-163) 'Р22 = -'Y1P22 + 2£Р12 ~ 2£*^21 + 'Ьргг (5.164) i^21 = (Ды - iy2)p2l + 2£(Pn _ Р22) + '^Ргп (5.165) Здесь уже использовано ПВВ. е — комплексное случайное поле, L — оператор Фоккера — Планка (5.158). Отстройка Дш опреде- лена по отношению к средней частоте спектра £(/). Определим действительные и мнимые части поля и поляриза- ции: е = х + iy, N = Рц — Р22 , (5.166) p21 = HC+/S). (5.167) Используя эти подстановки, преобразуем уравнения (5.163) — (5.165) к виду N = X - yYN + д(х5 - уС) + LN, (5.168) S = ~y2S - Ды С - pxN + LSf (5.169) С = -у2С + Ды S + pyN + LC. (5.170)
266 ГЛАВА 5 Решение можно получить, раскладывая неизвестные в двойные ряды по полному набору функций (5.43): N = X П(П< m)Un(.X)Um(y) f (5.171) п, т S = '£,s(n,m)un(x)um(y)t (5.172) п, т С = L С(П’ т)ип(х)ит(.у)- (5.173) п, т Подставляя эти разложения в уравнения (5.168) — (5.170) и не пренебрегая зависимостью коэффициентов от времени, получаем п(п, т) + [?! + Г(и + га)] и (и, т) ~ ^пО^тО + g/Гк [/л + 1 5 (л + 1, т) + /ns(п — 1, т) — у/т + 1 с(п, т + 1) — /тс(п, т — 1)], (5.174) i(w,w)+[y2 + r(w + w)]^(w,w) + Дшс(и, т) = -g/Гк [/и + 1 л(и + 1, т) + /пп(п - 1, т)],(5.175) с(и, т) + [у2 + Г(и + *и)] с(п, т) ~ Дш л(и, т) = ц/Гк \,]т + 1и(и, т + 1) + /пп(п, т — 1)]. (5.176) Эта устрашающая система уравнений естественно не имеет про- стого решения в общем случае. Однако, как всегда, существенные упрощения возникают в пределе больших Г. При этом основной вклад в решение дают коэффициенты и(0, 0), 5(0,0) и с(0, 0), в уравнения для которых входят члены с п — 1,т = 0ип = 0, т = 1, умноженные на (Гк)1/2 и имеющие порядок величины Г~|/2. Пренебрегая всеми
РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ 267 высшими членами, получаем уравнения 5(1,0) = -д^|л(0,0), (5.177) с(0,1) = д^л(0,0), (5.178) л(1,0) = s(0,0), л(0,1) = с(0,0). (5.179) Подставляя эти соотношения в уравнения для т = п — 0, нахо- дим л (0,0) + у, л (0,0) = X - 2д2ки(0,0), (5.180) i(0,0) + у25(0,0) + Дис(0,0) = -д2к5(0,0), (5.181) с (0,0) + у2с(0,0) -- Дш5(0,0) = - д2кс(0,0). (5.182) Первое из этих соотношений имеет характерный вид скоростно- го уравнения для разности заселенностей. Различные члены в нем имеют следующий смысл. Во-первых, полная заселенность убывает со скоростью ур что верно и для разности заселенно- стей (п + п = 0). Во-вторых нижнее состояние накачивается со скоростью X, и, в-третьих, случайное поле косе2 выравнивает заселенность уровней (л = — 2р.2кп). Для стационарного состоя- ния получаем л(0,0)=—. (5.183) 1 + 2д2к/71 Сравним выражение для параметра насыщения в (5.183) с полу- ченным ранее в (5.122) для флуктуирующей части амплитуды. Хотя мы и отмечали, что (5.112) нельзя использовать при а = 0, однако в пределе Г — оо результат и в этом случае оказывается верным. Лишняя двойка в (5.183) по сравнению с (5.112) появи- лась из-за двух независимых компонент случайного поля. В используемом приближении уравнения для дипольного мо- мента (5.181), (5.182) не содержат заселенностей. Собственные
268 ГЛАВА 5 значения этой пары уравнений есть Х±= (у2 +/12к) ± /Ды. (5.184) Таким образом, дипольный момент осциллирует с частотой Да> и затухает со скоростью Y2 = Y2(1 +тг • (5-185) \ '2 / Так как комплексное случайное поле характеризуется флуктуа- циями и фазы, и амплитуды, то этот результат совпадает с (5.116) и имеет аналогичную интерпретацию. Сравнивая (5.183) и (5.185), можно сказать, что хаотическое поле в большей степени сказывается на насыщении перехода, чем на уширении линии. Сделаем несколько заключительных замечаний. Рассматривая предел быстрых флуктуаций, мы получили скоростное уравнение (5.180) для разности заселенностей. Это вполне естественный ре- зультат, которого и следовало ожидать для случайного поля с нулевым временем корреляции (Г — оо). Средний дипольный мо- мент не равен нулю, но его временная эволюция не зависит от изменения разности заселенностей (уравнения для п и s, с расце- пились). В рассмотренном пределе следствием флуктуаций явля- ется уширение резонансной кривой, что можно наблюдать, в частности, при зондировании двухуровневой системы слабым ко- герентным излучением. 5.5. КОММЕНТАРИИ И ЛИТЕРАТУРА Теория случайных процессов глубоко разработана. Многие клас- сические работы в этой области воспроизведены в сборнике [140], который и сейчас остается одним из самых ценных посо- бий. Современный обзор стохастических процессов в физике представлен в книге ван Кампена [76]. Релаксационная роль флуктуирующих параметров исследова- лась в теории магнитного резонанса [1, 128]. Возможность про- явления этих эффектов в спектроскопии рассматривалась Бур- штейном и Оселедчиком [30, 33]. В работе Бурштейна [32] ука-
РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ 269 зывалось также на аналогию флуктуирующего изменения фазы и случайных сдвигов уровней при атомных столкновениях (см. об- I суждение этого вопроса в разд. 1.6). В основном метод Бурштей- I на основывается на развитии модели резких случайных измене- j ний поля (см. разд. 1.7). 1 Флуктуации за счет квантового шума рассматривались в рам- ках стохастических методов: решалось уравнение Фоккера — Планка. Обсуждение возникающих здесь вопросов и подробная библиография приведены в книге Люиселла [97]. В последнее время активно исследуются различные шумовые явления в квантовой электронике. Бесполезно пытаться перечис- лить все работы в этой области, тем более что их количество будет несомненно увеличиваться. Укажем лишь на некоторые наиболее интересные статьи. Описание шума в квантовомеханических задачах всегда при- водит к линейным уравнениям, но это уравнения в частных про- изводных. Такой общий подход изложен в работе [75], разд. 23. Дополнение уравнений для матрицы плотности флуктуационным оператором широко применяется в теории ЯМР. Классической здесь, по-видимому, является работа Андерсона [8]. Тот же ме- тод был использован в одной из ранних работ Бурштейна и по- лучил впоследствии свое полное развитие в его работе с Зусма- ном [153]. Задача о стохастическом изменении оптических полей была поставлена в работах Эберли [44] и Агарвала [3], за которыми последовали активные исследования. В частности, Цоллер [149] [ сформулировал задачу в духе Андерсона и Бурштейна — в урав- нение для матрицы плотности ввел релаксационный оператор. В основном мы следовали этому подходу, так как уже развиты со- ответствующие методы описания шумов лазера. Предел, приво- дящий к сужению линии, хорошо известен в исследованиях маг- нитного резонанса. Для случая оптических частот он был иссле- дован Аутлером и Таунсом [11]. Классической является работа Эйвана и Коэна-Танноуджи [97], в которой задача о воздействии на квантовую систему хаотического поля решалась с помощью разложения искомых величин по полиномам Эрмита. Аналогич- ная постановка, но с использованием полиномов Лагерра излага- ется Цоллером [149], а его же работа [150] содержит приложение
270 ГЛАВА 5 к двухуровневой системе. Полиномы Эрмита в задаче с фазовым шумом появились в работе Диксита и др. [42], где было показа- но, как решение сводится к цепным дробям. Фазовый шум при воздействии на трехуровневую систему ис- следовался Луюиселлом [42]. Рассматривая общую задачу о хао- тическом многомодовом излучении, мы следовали в основном работе Цоллера и др. [152]. Использование гауссовских функциональных интегралов было предложено Водкевичем [146, 147]. Были получены те же уравне- ния для матрицы плотности, которые следуют из формализма с оператором Фоккера — Планка [152]. Влияние флуктуационных процессов на когерентный вклад в возбуждение трехуровневых систем исследовано в работе [101]. Ей мы и следовали при изложении. Метод функций Грина для разностных уравнений содержится в работе [6], приложение 2.
ГЛАВА 6 ЭЛЕМЕНТЫ КВАНТОВОЙ ЭЛЕКТРОДИНАМИКИ 6.1. ВВЕДЕНИЕ В большинстве спектроскопических задач вполне достаточно ограничиться квазиклассическим рассмотрением внешнего поля, вызывающего переходы между уровнями. В частности, это от- носится к лазерной спектроскопии, когда используются когерент- ные источники сильного поля с определенной амплитудой и фа- зой. Однако в некоторых случаях классический подход принципи- ально неприменим. В первую очередь это относится к такому важному эффекту, как спонтанное излучение, — в квазиклассиче- ском приближении возбужденные уровни не испускают фотонов в вакуум. Теория квантования поля может быть проверена экспе- риментально, поскольку спонтанный распад сопровождается лэмбовским сдвигом, измеряемым с большой точностью. Естественно, что для описания подобных экспериментов тре- буется и квантовая теория излучения. Одно из современных при- менений такая теория находит при измерении квантовых флукту- аций излучения, т. е. при счете фотонов. Эти вопросы мы не рассматриваем. Если квантуются состояния вещества, то существует и прин- ципиальная причина, требующая квантования поля. Действи- тельно, квантовому описанию свойственны принципиально не- устранимые флуктуации. Формально это выражается в соотно- шении неопределенностей. Если допустить, что возбуждение квантовых состояний трансформируется в классическое поле, это означало бы, что все параметры системы оказывались бы точно определенными, что противоречит первоначальному соотноше- нию неопределенностей, а тем самым и нашему пониманию квантовой механики. Строго говоря, квантование поля является дополнительным постулатом квантовой теории и не может быть последовательно выведено из существующей квантовой ме-
272 ГЛАВА 6 ханики вещества. При этом следует использовать гамильтонов- ский подход к классической теории и считать переменные неком- мутирующими операторами. Гамильтониан электромагнитного поля оказывается предста- вим в виде суммы гамильтонианов независимых осцилляторов. Возникающие при этом целые квантовые числа иногда интерпре- тируют как количество независимых частиц, фотонов, составля- ющих само поле. Это представление полностью согласуется с формальными выражениями для энергии и импульса поля и при этом законы сохранения можно записать в особенно наглядной форме. Однако существование таких частиц (фотонов) не являет- ся следствием теории, и, вообще говоря, не может трактоваться буквально. Фотоны нельзя локализовать, и наблюдаются они только в процессе поглощения. Чересчур буквальное представле- ние о фотоне, как о частице, может привести к недоразумению. Однако даже в полуклассической теории некоторые резонансные процессы, например многофотонное поглощение, легко интер- претировать в терминах числа фотонов. В предшествующих гла- вах с такой ситуацией мы не раз сталкивались. Поэтому эври- стическая ценность концепции о числе фотонов безусловно вели- ка, но, говоря о фотонах, правильнее всего иметь в виду просто порцию энергии, требуемую для перехода на определенной ча- стоте. Сама процедура квантования поля не требует существова- ния особой частицы, называемой «фотон». Объемом квантования поля может быть оптический резона- тор. Во всяком случае, для квантовой теории лазера это необхо- димая предпосылка. Чтобы описать спонтанное излучение, нуж- но использовать бегущие волны в свободном пространстве. Для квантования поля требуется набор собственных мод излучения, причем выбор базиса определяется лишь соображениями удобст- ва. Переход к другому базису соответствует преобразованию квантовых операторов поля. 6.2. РАЗЛОЖЕНИЕ КЛАССИЧЕСКИХ ПОЛЕЙ Какой бы метод описания излучения ни применялся, начинать нужно с уравнений Максвелла ((1.1) — (1.4), разд. 1.2). Для кван- тования удобно использовать векторный и скалярный потенциа-
ЭЛЕМЕНТЫ КВАНТОВОЙ ЭЛЕКТРОДИНАМИКИ 273 лы (А и <р соответственно). При этом В = V X A, Е = --^-А - V<p. (6.1) В пустом пространстве В = д0Н и D = с0Е, и уравнения Макс- велла сводятся к уравнениям для потенциалов V2A — V • А) = — goj + “37• (6-2) at“ °' Потенциалы определены неоднозначно и могут быть преобразо- ваны с помощью произвольной калибровочной функции: А' = А + Vx , 9 Ф = <Р “ ~д(Х- (6.3) Выберем х так, чтобы выполнялись равенства VA = 0, ~ = 0. (6.4) dt (Это так называемая кулоновская калибровка.) Тогда получаем 2 1 Н* V2--—-2 А= -MOJ, (6.5) с at ) - V Е = V2<p = - —. (6.6) £о При этом векторный потенциал является поперечным вектором (V • А = 0), а потенциал <р определяется мгновенным распреде- лением зарядов. Так как V • В = 0, магнитное поле также попе- речное, в то время как напряженность электрического поля пред- ставима в виде двух слагаемых Е = Е1+Е„ VEx = 0, VXE„=0. (6.7) Из уравнения (6.1) непосредственно следует Е±=-^А, E„=-v<p. (6.8) 18—504
274 ГЛАВА 6 Продольное электрическое поле Е( возникает из-за кулоновского взаимодействия между частицами (потенциал определен в (1.12)). Сам потенциал у> определяет статическую структуру ато- мов и молекул, которые исследуются при воздействии на них из- лучения. К полям излучения относятся А, Е± и В. Заряженная частица во внешнем электромагнитном поле опи- сывается гамильтонианом Н = 57—(Р - ?А)2 + ЧЧ>- (6.9) Отсюда легко находятся уравнения движения для частицы « = = Р—-£А = v (6.10а) др т ’ (6.106) и, следовательно, д , . rav = р - - ?(W)A = — q jy<p + -^А - V(v-A) +(v-v)A = g [E + v X В]. (6.10b) Последнее выражение представляет собой силу Лоренца. Кван- тование координаты и импульса частицы (г и р) проводится стандартным образом. Рассматривая свободные поля, пренебрежем плотностью то- ка в уравнении (6.5) и разложим векторный потенциал по соб- ственным функциям пустого резонатора объемом V: А(г’') = 7= £ [cU'k,k’r + c;oe-'k-'], (6.11) fa)V к. а где к — волновой вектор, а а — индекс поляризации поля. Из ус- ловия поперечности получаем — 0,
ЭЛЕМЕНТЫ КВАНТОВОЙ ЭЛЕКТРОДИНАМИКИ 275 т. е. для любого к существуют два независимых направления по- ляризации. Из уравнения (6.5) находим ^<\о = -i»kCk, (6.12) где = с|к|. Плотность энергии электромагнитного поля дается выражением = |[е0Е2 + —В2] \ Мо / = 2(«ое1 +-~в2) + leoEii- (6.13) \ Мо / Вклад в энергию от поперечных полей можно вычислить, зная следующие выражения: = 7=7 £“>*[ V' - Qoe-k’r], (6.14а) ка в = 7=7 Е [к X САое'к’г - к X с:ое-к"], (6.146) ка и используя равенства -p/t/Wk-k>r = 3k.k,, (6.15) (к X С*о)-(к X Qo,) = к2Ско-С^ -(k-C,o)(k*Qj = ^2|C*J2V. (6.16) Полная энергия полей излучения (интеграл по всему объему от первого члена в правой части (6.13)) есть Е = | fd3r(е0Е2 + ~B2j = 2E^Qo.C*e. (6.17) 27 \ / ko Определим теперь базисные векторы поляризации света ек и скалярные величины Qko и Рка. Для этого запишем = | Qka + ^ ko, (6.18) z \ wk I
276 ГЛАВА 6 . e*o-e*o-V. <619) Теперь выражение (6.17) можно переписать в виде + <ба» ко ко Из (6.12) легко получить О =Р - ~Нк° , (6.21а) *£ко *ко пр °Гко Рка= ~4Qko= (6-216) °Ука Если (6.20) интерпретировать как сумму гамильтонианов гармо- нических осцилляторов, то Рка и Qka являются каноническими пе- ременными этих осцилляторов. Представление поля в таком ви- де позволяет наиболее легко осуществить квантование (см. разд. 6.3). Замечание. Мы не вычислили плотность энергии продольного поля. Из решения (6.6) находим <6-221 Тогда энергия Ц есть t/„ = |£0.p3rV<p-V<p = jd3r<pV2<p 1 /•,, /Ч / Ч 1 f d3rd3r' p(r')p(r) Mr)p(r) “ 2/ 4ire0 |r - r'| ’ (6,23) Как и следовало ожидать, Ц есть энергия кулоновского взаимо- действия между зарядами системы. Выражение (6.23) содержит и бесконечную часть (собственную энергию), и энергию взаимо- действия между зарядами, приводящую к образованию ней- тральных частиц.
ЭЛЕМЕНТЫ КВАНТОВОЙ ЭЛЕКТРОДИНАМИКИ 277 Взаимодействие между веществом и полем должно быть вклю- чено в полный гамильтониан системы. Учитывая это, имеем Н = ^(Р - <?А)2 + С/„(г) +|Е(Л2О + <6-24> ко Сумма потенциальной (Ц) и кинетической энергии определяет связанные состояния (для простоты мы рассматриваем лишь од- ну заряженную частицу — электрон, q = - е). Гамильтоновы уравнения движения в этом случае имеют вид Qka ?ко ‘Q 2ик][^ У'Ека(е,к'Т (6.25а) — е Записывая их для амплитуды поля САо, получаем • -zk*r САя = - i»kCka + • £kat • (6.26) Отсюда для напряженности поля Е получаем ^Е(х) = -1= - С*ое '-) dt hV к» = ~-Ы(Ское^ + С1ое ко - r) + е 'к’(х г)) Z£0K к а = c2v X В(х) - —v3(x - г). е() (6.27) Здесь мы использовали соотношение полноты для собственных векторов поля /Г (6.28)
278 ГЛАВА 6 а также тот факт, что V — это поперечный вектор, пропорцио- нальный Е±. Плотность тока для одной частицы есть |(х) = qv8(x - г). (6.29) Здесь г — это оператор координаты частицы, ах — координата точки, поле в которой нужно определить, (х есть с-число (век- тор)). Магнитное поле можно определить непосредственно из ра- венства <4Ское1к-'= — с2ф2(Скае'к'*) = C2V x(v x(CA?oe,k‘,‘)). (6.30) Таким образом, рассматривая Рка и Qka как динамические пере- менные, мы получаем из гамильтониана (6.24) уравнения Макс- велла. Если размеры атомной системы гораздо меньше волны |х| « X, (6.31) то экспоненты во всех выражениях можно заменить на единицу е'к'* = 1, (6.32) и векторный потенциал можно вычислить в точке расположения атома, например в начале координат: А — /1(0). В тех случаях, когда используются такие соотношения, говорят о дипольном приближении. Произведем теперь калибровочное преобразование над векторным потенциалом. Фаза волновой функции при этом изменится: 'Р' = е'чх/»^ ; (6.33) Здесь х определяет А' и </(6.3). Как легко показать, при таком преобразовании 'форма уравнения Шредингера не изменится (см. разд. 1.3). Так как х — действительная функция, преобразование (6.33) является каноническим. В новом представлении гамильтониан имеет вид Н' = Я(р - qA - q VX) " • (6.34) Последний член в (6.34) можно рассматривать как калибровоч- ное преобразование скалярного потенциала. Если в дипольном
ЭЛЕМЕНТЫ КВАНТОВОЙ ЭЛЕКТРОДИНАМИКИ 279 4 т приближении выбрать Х=-А-г, (6.35) то новый потенциал есть Н' = Я(р) + qr-k = Я(р) - <?г-Е± . (6.36) В этом гамильтониане частица связана с полем за счет диполь- ного взаимодействия (оператор d — qf есть оператор дипольно- го момента). В низшем порядке теории возмущений два пред- ставления эквивалентны, так как для любых состояний 1и> и I и' > имеем п') = A(n\r\n') = -iw„„,A(n\r\n') = —= Л(и|г|и') = -(п\гЕ\п'), (6.37) где использовано резонансное условие ш ~ Для описания процессов высших порядков необходимо использовать точные выражения для преобразованных векторов состояний. Диполь- ная форма взаимодействия, использованная нами всюду в книге, наиболее удобна при рассмотрении связанных состояний. До сих пор мы рассматривали поле только классически. Раз- ложение по собственным модам и запись гамильтониана с ис- пользованием переменных Рка и Qkit есть лишь необходимый для квантования предварительный шаг. В выражении (6.28) мы использовали собственные моды сво- бодного пространства. Как уже отмечалось, разложение можно было проводить и по собственным функциям резонатора произ- вольной формы (уравнение (1.21)). При этом совершенно анало- гично возникали бы координаты осцилляторов, но амплитуды относились бы к различным собственным конфигурациям поля. 11 Вопросу о применимости р-А или r-Е формы взаимодействия посвящена обширная литература. Укажем на недавнюю'работу Becker W. — Opt. Comm., 1985, v. 56, р. 107, где доказывается эквивалентность разных представлений во всех порядках теории возмущений. — Прим, перев.
280 ГЛАВА 6 После квантования необходимо считать, что фотоны заполняют различные моды поля, но эти состояния можно получить линей- ным преобразованием тех собственных функций, которые опре- деляются выбранным нами методом. 6.3. КВАНТОВАНИЕ ПОЛЯ Процедура квантования хорошо известна, если выписан класси- ческий гамильтониан. Для этого достаточно постулировать, что переменные Q и Р являются операторами, удовлетворяющими коммутационным соотношениям [&о. Л Я = i^kk.8oo,. (6.38) После этого все результаты разд. 6.2 можно интерпретировать в терминах квантовой теории света, если только с вниманием от- нестись к упорядочению операторов. Комплексное сопряжение для чисел нужно заменить эрмитовским сопряжением для опера- торов. Как принято в квантовой теории, определим операторы * /гл + ) <б-з9> Непосредственное вычисление показывает, что они удовлетворя- ют коммутационным соотношениям «L ] = (6.40) Таким образом, а* и а — это бозонные операторы рождения и уничтожения, приводящие к появлению или уничтожению кванта возбуждения в гармонической осцилляторной моде (ка). Подстановка Р и Q в выражение (6.18) показывает, что ака — квантовый аналог коэффициента С^о. При этом оператор вектор- ного потенциала есть А(г, 0 = Е 1/[a*o w'k,r + акаекае ,k'r]. (6.41) ка V zeow*T
ЭЛЕМЕНТЫ КВАНТОВОЙ ЭЛЕКТРОДИНАМИКИ 281 Выразив из уравнений (6.39) а и через Р и Q и подставив их в выражение (6.20), для полной энергии находим Н = ®ко®ка + ^ка^ко) L ко -EWalA. + l). <6-42> ко где а^оака— оператор числа заполнения моды (к, а). Возникаю- щая в (6.42) расходимость (член Еш^/2) есть энергия нулевых ко- лебаний, от которой в дальнейшем мы будем вести отсчет энер- гии. Импульс поля вычисляется из выражения для плотности им- пульса П = е0Е X В, (6.43) пропорциональной вектору плотности потока энергии (вектору Пойнтинга) S = Е х Н. Вычисляя полный импульс, находим Р= fnd3r = E^k[Qo-Cto + CL-Cj. (6.44). J ко Здесь члены типа = 0 (6.45) были опущены, так как суммирование нечетной по к функции да- ет в результате нуль. Заметим также, что ск x(kxct) = kcrct-(k-cjcj = kCA • С|. (6-46) Оператор импульса можно выразить через а и cP: Р = ^^а\оако. (6.47) к о В отличие от энергии импульс равен нулю при нулевых числах заполнения. Выражение (6.47) полностью согласуется с нашим качественным представлением о фотоне как о частице. — каж- дый фотон, т. е. каждая мода поля (к, <т), обладает импульсом Лк. 19—504
282 ГЛАВА 6 В дипольном приближении калибровочное преобразование (6.35) не зависит явно от времени, но переменную А нужно счи- тать полевым оператором. Можно записать X = —Ат = - Х(Акхк<,ака + А*хкаа*ка), (6.48) ко где = (6-49) Преобразование координат частицы остается прежним: р' = e~'4x/f>pe'4x/» = р + = р - </А = ту , г' = г (6.50) но операторы поля при калибровке изменяются: а'к<, = = ак„ - /^[Х. ак„] - -11 / h - ако h хк„}[ 2еоыкУ ‘ (6.51) При этом легко определить вид преобразованного гамильтониа- на (энергии поля) А а ^ХкоАк\{ , , “1ХкоА*к\ h Д h / , V l~hUk I Л г \ + WL] ~ ако) ко V + l2L(r^kof УТ А а v Д Г v~1' = Я/-^г«Е +Jp-E. (6.52) О к О В этом выражении появился правильный член взаимодействия и бесконечное слагаемое — собственная энергия диполь-диполь- ного взаимодействия заряженных частиц. Последний член вновь может быть опущен, так как он не является полевым операто- ром.
ЭЛЕМЕНТЫ КВАНТОВОЙ ЭЛЕКТРОДИНАМИКИ 283 6.4. ПРИМЕРЫ ВЫЧИСЛЕНИЙ ПО ТЕОРИИ ВОЗМУЩЕНИЙ Воспользовавшись результатами зависящей от времени теории возмущений, вычислим, во-первых, скорость спонтанного распа- да с уровня 12> на уровень 11>. Известное выражение для скоро- сти переходов есть ~ “ wi), (6.53) где — энергия излучаемого фотона. Пусть в начальном состоянии атом находится на уровне 12>, а моды поля не возбуждены. В конечном состоянии заселен атомный уровень 11> и для фотона (к, л) имеем пка = ^а1оако^ = й Тогда в дипольном приближении (6.32), как и в (6.37), получаем </1И'> = <1, пка = 1|£а-Р|2> = Е <1. пко = l|(A'«WPa*'a' + Ак'Ек^-Ра1о')\2) к'о' = • Рр> = еАОКо • г|2> = -ieu21Akx12, Из соотношения (6.41) находим А = /„. L_ * V 2е0“^ ’ Используя (6.53), получаем полную скорость распада . V . HbJi.Eo ко ко * и (6.54) (6-55) (6.56)
284 ГЛАВА 6 Так как еко к = 0, где к — единичный вектор вдоль к, то r = L(e*o-r)eAe +(к-г)к (6.57) а и, следовательно, £(ео-г)2 = гт -(к-г)2 = r2(l - cos2#). (6.58) Таким образом, интеграл в правой части (6.56) легко вычисляет- ся: У</Я(1 - cos2#) = 2тг- cos2#)rf(cos #) = . (6.59) Тем самым определяется и искомая скорость Г из (6.56), а имен- но Зтгеойс3 Это выражение мы уже приводили в (1.113). Так как в (6.53) вхо- дит 6-функция (6(а>21 — шк)), тот же результат можно получить, используя оператор взаимодействия — ег • Е. Это легко прове- рить с помощью соотношения (6.37). Подчеркнем, что скорость спонтанного излучения можно по- лучить лишь в рамках квантовой теории. Полуклассический под- ход здесь бессилен. Сдвиг уровней, связанный с квантованием поля, легко полу- чить во втором порядке теории возмущений. Если требуется определить сдвиг уровня 1б>, нужно вычислить следующую ве- личину: <6.61) Подставляя в (6.61) виртуальные уровни Is) с одним возбужден- ным фотоном, получаем а, к, а ^Ь - - huk е2 £ [d3k^ • ri<oi2 2e0(2w)3 aJ uk (6.62)
ЭЛЕМЕНТЫ КВАНТОВОЙ ЭЛЕКТРОДИНАМИКИ 285 где мы использовали соотношения, полученные в этом разделе. Интеграл (6.62) линейно расходится при больших к: \dk — оо. Как показал Бете, для устранения этого противоречия необходи- мо учесть вычисленную в том же приближении энергию свобод- ного электрона: Д£о= Е ако р Р (Z>| — А-р|а, ко)(кс, а\— A* plfc> т т ~^к е2 у [ d3k, г |(Ь|ёАо« г|а>|2 (2,г)3 (6.63) Тогда для разности энергий (6.62) и (6.63) получаем = ДЕ„ - Д£о = -^ 3Е p3A<Z>|e.,,-r|a)|2 2е0(2тг)3 аа J “к (6.64) Интеграл по угловым переменным в правой части вычисляется так же, как в (6.56) — (6.59). Окончательно получаем с е2 6тг2еос3 E“^dln а сК (6.65) Интеграл здесь расходится лишь логарифмически, и параметр обрезания К определяется из условия К < mc/h, так как мы пре- небрегли релятивистскими эффектами.
286 ГЛАВА 6 Для вычисления суммы в (6.65) воспользуемся равенствами 'L^ab'-aht^a ~ ^Ь ) = ~7Г Е Pah ( a rn h а = Е <^1Ер,[^, р,]|б> 2т h . = 1 = ^[Гь(х)^^ь^)^х. (6’66) 2т J где <р — кулоновский потенциал центрального заряда Ze. Но лапласиан есть плотность заряда, т. е. E(<waJ\ft = т^1Ы°)12> (6.67) a 2mzeQ где Фь(0) — волновая функция состояния фь, вычисленная в точке с координатами ядра. Окончательно для сдвига уровней полу- чаем ДЕ = ZAe4 12тг2£оС3га2 1^л(0)|2 In сК ШЬа (6.68) где и>Ьа — средняя энергия возбуждения. Это результат Бете для квантового сдвига уровней. Особый интерес представляют уровни водорода 2S1/2 и 2Р1/2, вырожденные в теории Дирака. Естественно, что для них сдвиг (6.68) различен, так как в нерелятивистской теории />-волна не достигает начала координат (I ^р(0)1 = 0) и сдвигается только s- уровень. Для него НД0)12 = -(—V. •п \ ап ) Если Z = 1 и п = 2, то (6.69) 5 2 А „ а3т<г . ДЕ = —-----In bit сК = 135,821п сК шЬа (МГц), (6.70) где а — постоянная тонкой структуры (^/ДтгСцйс).
ЭЛЕМЕНТЫ КВАНТОВОЙ ЭЛЕКТРОДИНАМИКИ 287 Если для К использовать верхнюю оценку mc/h, а для йа>п0 экспериментально известную величину = Еп- E2s = 242,2 эВ (6.71) то из (6.70) получаем ДЕ — 1040 МГц. Эта нерелятивистская оценка находится в прекрасном согла- сии с экспериментально измеренным лэмбовским сдвигом между состояниями 2Si/2 и 2Р1/2- Более точные расчеты, учитывающие релятивистские эффекты, также прекрасно подтверждаются экс- периментом. Целая серия подобных вычислений доказала жиз- неспособность квантовой электродинамики, несмотря на много- численные расходимости, возникающие в теории. Последова- тельная теория перенормировки позволяет исключить все сингу- лярности, а остающиеся конечные выражения определяют наб- людаемые в эксперименте величины. 6.5. ОПИСАНИЕ СПОНТАННОГО РАСПАДА В УРАВНЕНИЯХ ДЛЯ МАТРИЦЫ ПЛОТНОСТИ Как мы показали в предыдущем разделе, возбужденное атомное, состояние может распадаться с излучением фотона в вакуум. Полуклассическая теория не может описать этого эффекта, так как все переходы в ней определяются лишь воздействием внеш- него поля. В спектроскопических экспериментах спонтанно испущенные фотоны чаще всего не регистрируются. Поэтому нас будет инте- ресовать лишь воздействие спонтанного распада на уровни ато- ма. Ранее мы без доказательства считали, что уход энергии из атомной системы за счет излучения носит характер диссипатив- ного процесса. Здесь мы выведем уравнения для матрицы плот- ности с учетом членов, описывающих спонтанный распад. Ре- лаксация матричных элементов возникает за счет взаимодейст- вия с резервуаром, роль которого в нашем случае играют нуле- вые колебания (квантовые флуктуации фотонного вакуума). Редуцированная матрица плотности для атома определяется взятием следа от полного оператора р — Sp р. (6.72) нат *чюле^ v 7
288 ГЛАВА 6 Для конкретности рассмотрим двухуровневую систему и ограни- чимся только теми состояниями из гильбертова пространства квантованного поля, которые содержат не более одного фотона. Тогда (6.72) переписывается в виде дат = <0|р|0> + £ (q\p\q)f (6.73) ч где 10> — вектор вакуума, a \q} обозначает состояние с одним фотоном в моде q. В определение (6.72) входят, конечно, и со- стояния с более чем одним фотоном, но, как можно показать, они в нашем случае несущественны. Рассматриваемый гамильтониан имеет вид Н = й<о21|2><2| + h^qa\aq <7 + /йЕХ(<7)(| 2>«/1| - |1><<2 |). (6.74) а Легко понять, что в этой записи уже использовано приближение вращающейся волны. Из соотношений (6.14а), (6.39), (6.18) и (6.36) получаем для константы связи Нас интересуют лишь состояния 10, 1>, 10, 2>, \q, 1> и 1<у, 2>. Единственный ненулевой недиагональный элемент гамильтониа- на есть <0,2|H|g,l> = ihX(q). (6.76) Уравнения для матрицы плотности имеют вид ^<0,2|р|0,2> =ЕХ(^)«^,1|р|0,2> + <0,2|р^,1», (6.77а) Я ^<0,2|р|0,1> = -/М0,2|р|0,1)+ £Х(<7)<<7,1|р|О,1>, (6.776) ^<<7,1|р|<7,1> = -Х(^)«0,2|р|^, 1> + (q, 1|р|0,2», (6.77в)
ЭЛЕМЕНТЫ КВАНТОВОЙ ЭЛЕКТРОДИНАМИКИ 289 ^<<7,1|р|О,2> =/(ы21 - fiJ<<7,l|p|O,2> i -Х(<?)<0,2|р|0,2> + £Х(<7'Х<7,1|р|^', 1>. (6.77г) ч' Пока эти уравнения не замкнуты (в правые части входят не только те матричные элементы, для которых записаны произ- водные по времени). Используем здесь предположение об эквива- лентности поля излучения нерегулярному резервуару. При этом можно пренебречь матричным элементом {q\p\q'}, описываю- щим когерентность различных фотонных состояний при q =# q'. Если излученное поле необратимо покидает систему, такая коге- рентность не приводит к наблюдаемым эффектам. Из уравнения (6.77г) получаем <<7,1|р|О,2> = -X(^)jTexp[z(w21 “ “ И] X (0,2|p(z')|O, 2>z/z'. (6.78) Для упрощения этого выражения требуется еще одно приближе- ние. А именно, учитывая быструю осцилляцию экспоненты в правой части (6.78) при t Ф t', вынесем матричный элемент за знак интеграла, положив t' = t. Остается вычислить интеграл = Л/Т£><(«21-й,)т (6.79) Jo Jq Для этого нужно учесть, что при больших временах интеграл (6.79) должен иметь определенное значение. Следуя методу тео- рии рассеяния, добавим к частоте малую мнимую часть iq. По- сле вычислений нужно положить q — 0. Тогда z — oo (6.80) где использовано известное представление 5-функции. Символ
290 ГЛАВА 6 .'/'V означает главное значение в смысле Коши. Окончательно для (6.78) получаем <<7,1|р|О,2> = У/У W21 “ ^q - /wS(w21 - flj <0,2|p|0,2>. (6.81) Это выражение вместе с комплексно ему сопряженным нужно подставить в (6.77а). Для вычисления р22 из (6.73) нам нужно и уравнение для (q, 2lplq, 2>, но этот член связан только с мат- ричными элементами типа (q, 2lplq, q', 1>, которые содержат двухфотонные состояния \q, q’). Для самосогласованности мы должны этими членами пренебречь. Из (6.73), (6.77а) и (6.81) на- ходим р22 — Гр22 , (6.82) где Г = 2тг^Х(^)25(ш21 - йД ч (6.83) Подставляя вместо выражение (6.75), видим, что константа Г действительно равна скорости спонтанного распада (6.56). Для простоты мы не рассматривали в явном виде вырождения, свя- занного с поляризацией. Учет этого факта приводит к равенству (6.60). Рассмотрим теперь матричный элемент р21, связанный (см. (6.776)) с <<?, 11рЮ, 1>. Так же как и при выводе (6.78), получаем <?•1|р|0,1> -= -Х(9)^'е-'п«('''>(0,2!р(?')!0,1>Л'. (6.84) Здесь матричный элеменз <0, 21р(/')Ю, 1> нельзя выносить за знак интеграла, так как он содержит быструю зависимость от времени e-^21’ . Однако величина (0,2|р(/)|0,1 )е,и»‘ = е'"21'<0,2|р(/')|0,1) (6.85) изменяется медленно, и <<7,1|р|0,1> = -Х(^)<0,2|р(0|0,1> х (6.86) Jo
ЭЛЕМЕНТЫ КВАНТОВОЙ ЭЛЕКТРОДИНАМИКИ 291 Отсюда, как и при выводе (6.80), получаем 0> W21 ~ <^,1|р|0,1> = -А(д) -/тгв(ы21 -П9) <0,2|р|0,1>. (6.87) Аналогичную процедуру можно провести и для матричного эле- мента (д, 21 pig, 1). Тогда, подставляя (6.87) в (6.776), находим ^уР21 ~ ~“*(w21 + ^w)p2j ~ irP21, (6.88) где константа Г та же, что в выражении (6.83). Сдвиг частоты (6.89) Я - W21 эквивалентен лэмбовскому сдвигу для двухуровневой системы. Представляя сумму (6.89) в виде интеграла, получаем формаль- ную расходимость на верхнем пределе \q2dq. Рассматривая лишь два уровня из полного базиса атомных состояний, мы не будем обсуждать процедуру регуляризации и в дальнейшем этим сдви- гом пренебрежем. Осталось написать уравнение для диагонального элемента матрицы плотности ри. В выражении (6.73) нужно рассмотреть лишь члены, стоящие под знаком суммы, так как <0, 11р10,1> не связан с полем. Из уравнения (6.77в) видно, что нам нужны лишь элементы, уже вычисленные в (6.81). Суммируя все g-моды, находим Р11 Гр22, (6.90) что и следовало ожидать для спонтанного распада. Таким обра- зом, уравнения (6.82), (6.88) и (6.90) определяют релаксацион- ные члены, использованные нами ранее феноменологически в (1.110)—(1.112). В этом частном случае когерентность распадает- ся медленнее, чем заселенность. Множитель 1/2 в (6.88) отража- ет тот факт, что только состояние 11> в р2| может спонтанно из- лучать.
292 ГЛАВА 6 Таким образом, учет степеней свободы квантового поля при- водит к релаксации атомных переменных, если рассматривать поле как резервуар, когерентность между состояниями которого не поддерживается1*. 6.6. РЕЗОНАНСНАЯ ФЛУОРЕСЦЕНЦИЯ В СИЛЬНОМ ПОЛЕ В предыдущем разделе мы рассмотрели влияние спонтанного распада лишь на сам атом. Предполагалось, что излученный свет покидал систему. В то же время измерение его спектра может дать дополнительную богатую информацию. Чтобы понять, что является наблюдаемой величиной при ис- пользовании спектрально селективного счетчика фотонов, нужно вычислить вероятность возбуждения фотонного состояния \q) после распада. Эта величина определяется матричным элемен- том < <?, 11 р I q, 1 >. Скорость счета фотонов пропорциональна производной по времени от (q, 11рIq, 1>. Поэтому в экспери- менте можно измерить Wq = ^[<<7,1|р|<7,1|>]сп (6.91) причем детектор реагирует только на изменение матричного эле- мента в (6.91), связанное со спонтанным излучением. Используя уравнение (6.77в), получаем И; = -2A(^)Re<^,l|p|0,2>. (6,92) Если предположить, что на систему не воздействует внешнее по- ле и единственным источником излучения является спонтанный распад, можно использовать выражение (6.81). Тогда (6.92) пре- образуется к виду Wq = - ЙЯ9)р22- (6.93) 11 При квантовании поля в резонаторе возможен и другой предельный случай — возврат энергии возбуждения из поля в атом. — Прим, перев.
ЭЛЕМЕНТЫ КВАНТОВОЙ ЭЛЕКТРОДИНАМИКИ 293 Это вполне естественный результат теории возмущений. Кон- станта связи Х(<у), определена в (6.75), W пропорционально засе- ленности уровня р22 и 6-функции, учитывающей закон сохранения энергии. Поэтому спонтанное излучение можно использовать для измерения заселенности состояний. Важным условием для этого является предположение о том, что ни начальное, ни ко- нечное состояния, между которыми происходит спонтанный пе- реход, не взаимодействуют с каким-либо внешним полем (рис. 6.1). Если же на систему наложено сильное поле, то спон- танное излучение так просто не описывается. При стандартной постановке эксперимента уровень 2 заселя- ется за счет внешнего поля, воздействующего на переход 1 — 2. Если внешнее поле не очень сильное, естественно предположить, что его присутствие не сильно влияет и на спонтанный^распад, т. е. остается применимым подход предыдущего раздела. Тогда можно использовать соотношение (6.93), а заселенность р22 опре- делять из решения задачи о возбуждении двухуровневой системы РИС. 6.1. Схема уровней, в которой спонтанный распад 12> — 11> можно рас- сматривать независимо от внешних полей (уровень 11 > не связан ни с какими другими уровнями). Только в том случае, когда внешнее поле, воздействующее на переход 10> — 12> становится очень сильным, изменяется скорость спонтан- ного распада.
294 ГЛАВА 6 Спектр РИС. 6.2. Схема эксперимента для наблюдения резонансной флуоресценции. Пу- чок атомов пересекается с лазерным пучком. Флуоресценция регистрируется в третьем ортогональном направлении. В результате получают спектральное рас- пределение излученных фотонов. классическим полем. При этом характеристики спонтанного рас- пада не изменяются. Во всех предыдущих разделах мы использо- вали это приближение. Если же атомная система взаимодействует с сильным коге- рентным полем, спектр спонтанно излученных фотонов изменя- ется и уже зависит от амплитуды внешнего поля. Ниже мы рас- смотрим эту задачу. Схема экспериментальной установки, предназначенной для наблюдения спектра флуоресценции во внешнем поле, изображе- на на рис. 6.2. Мощный лазерный пучок под прямым углом пе-
ЭЛЕМЕНТЫ КВАНТОВОЙ ЭЛЕКТРОДИНАМИКИ 295 ресекает пучок атомов. Детектор излучения расположен в треть- ем ортогональном направлении. При этой конфигурации эффект •Доплера несуществен, и главная экспериментальная сложность .состоит в достижении чувствительности, необходимой для ре- гистрации излучения от отдельных частиц, независимо взаимо- действующих с полем. При воздействии сильного поля верхний уровень заселен с ве- роятностью 1/2 и вероятность излучения в единицу времени есть (1/2)Г. Различные акты излучения не независимы, и требование закона сохранения энергии состоит лишь в выполнении условия п Е ачг = «я. (6.94) v=i если излучено п спонтанных квантов и поглощено и фотонов из внешнего поля частоты Я. Каждая из частот Я^ не должна при этом совпадать ни с Я, ни с о>21. Спектральное измерение (6.92) определяет статистику распределения Я(;. В этой ситуации тео- рия возмущений неприменима и требуется точное решение нели- нейной задачи. Величиной, которую нам нужно вычислить для (6.92), явля- ется <О,2|р|<7,1> = <2|ра*|1>. (6.95) поэтому нужно найти уравнения не для р, а для ра^. Так как в представлении Шредингера от времени зависит лишь р, то = ” р[я’Ч]- (6,96) Первое слагаемое в правой части (6.96) определяет те же члены в уравнении, что и для р (6.77), но из-за наличия коммутатора [Н, (Г] они изменяются. Запишем гамильтониан (6.74), добавив в не- го взаимодействие с внешним когерентным полем Н = Ао>21|2>(2| + h^Qqa\a4 ч + <Л£ЛЫ(|2>я/1|Ч1Н<2|) - |р12£[|2><1|е 'а' + |1><2|е'п']. (6.97)
296 ГЛАВА 6 Из уравнения (6.96) находим /Й^(р<) = [Я, р<] - hilqpa\ + /йХ(^)р|2><1|. (6.98) Благодаря коммутатору возникают и известные члены, и слагае- мые, учитывающие спонтанный распад (точно так же, как в уравнении (6.77)). В дальнейшем выводе распад рассматривается, как и прежде, — вычисляются элементы матрицы плотности и пренебрегается когерентностью излученного поля. Аналогично (6.73) определяются элементы редуцированной матрицы плот- ности P,Jq - <°, zIpI<7> У> + £<<?'> zIpI<7'> »• (6-99) ч' Используя это определение, вновь получаем скорость спонтанно- го распада. Слагаемое в (6.98), содержащее hftq, приводит к аддитивной добавке к частоте, так как (i\paq\j) — <0, i\p\q,j) (см., напри- мер, (6.77г)). Новым является член, содержащий р\ 2>< 11, в пре- дыдущих уравнениях не встречавшийся. Он не содержит полевых операторов, но связывает в уравнениях матричный элемент <21рН> с <21р12> и < 1 Ipl 1> с <11р12>. Можно сказать, что в уравнениях для однофотонной матрицы плотности pjjq появля- ются члены накачки за счет матрицы плотности системы р22 и р12 (6.73). Она в свою очередь должна вычисляться с учетом сильного поля Е. Тогда искомые уравнения имеют вид ~J~[P^4 = (W21 ~ ^<7 ~ *уГ^Р21? - 'а' ^11Ч ” Р22?) - z^(^)Pz2 (6.100а) ^P1IV = ~^ЧР11Ч + 'Гр22</ - 2^Р12-£(|?,ШР21</ ~ е dlP12v) ~ z^(^)Pl2 , (6.1006) ^Рпч = “ + /Г)Р22Ч ~ 'а'РПч^ е‘а,Р21ч)> (6-100в) ^Pl24= ~ + W21 + Z2r)P12V “ 2hPnEe'a,^P224 ~ Pll,)' (6‘1ООГ)
ЭЛЕМЕНТЫ КВАНТОВОЙ ЭЛЕКТРОДИНАМИКИ 297 Заметим, что из-за наличия оператора в уравнении (6.98) Р12<? * Использование ПВВ осуществляется подстановкой Р]}ч = е'а'Р1]Ч Рич ~ е‘а,Рпч P\2q ~ е 'a'P12q Pl}q = Pllq Р12 = Р12е'“' (6.101) В стационарных условиях получаем уравнения V + Д - — а а 0 Pllq P22 — а а V 0 /Г г - /Т а — а Pllq P12q = P12 0 0 а — а р - д - 4г P12q 0 (6.102) где для удобства введены обозначения Д = w2i — Я, v = Я — Я?, а = 2^ Mi2^ • (6.103) Здесь Д — отстройка лазерной частоты от частоты перехода, v — частота спонтанного излучения, отсчитываемая от О, а а — константа связи с сильным полем. Из этого уравнения получаем р 2] , а значит, и наблюдаемую величину (6.92). Для этого достаточно найти обратную к (6.102) матрицу. В правую часть уравнения (6.102) нужно подставить ре- шения р22 и р 12, получаемые из уравнений для двухуровневой си- стемы в сильном поле: '^Р22 = -'ГР22 ~ “(Р12 - Р21), (6.104а) '^Р21 = (Д - dr)p2i - «(Pll - Р22), (6.1046) Р22 + Pll = ь (6.105) В этих уравнениях использовано ПВВ и включены члены, описы- вающие спонтанный распад (разд. 6.5). Стационарное решение 20—504
298 ГЛАВА 6 (6.104) есть Д2 + (Г/2)2 + 2а2 д + /|г Р = а------------------- Д2 + (Г/2)2 + 2а2 (6.106а) Д + 022 а (6.1066) Их и нужно подставить в правую часть (6.102). Матрица в (6.102) сингулярна при v = 0, т. е. ее детерминант равен нулю. Это легко доказать, если заметить, что при v = 0 вторая строка с точностью до знака равна третьей. Этот факт отражает наличие рэлеевского (упругого) рассеяния. При этом частоты падаюшего излучения и детектируемого равны: 0 = Slq. Таким образом, рэлеевская сингулярность проявляется независи- мо от насыщения в двухуровневой системе. Наличие пика упругого рассеяния легко объяснить с помощью классического аналога. Атомный диполь возбуждается внешним полем и осциллирует с его частотой. Индуцированный диполь излучает, и частота этого излучения совпадает с частотой внеш- ней силы. Величина р 21 при г—0 не зависит от р22, и ее можно найти непосредственно из (6.102). При этом . _ 1аХ(^)(Д + 1Г/2) . ₽21д Г , z .9 ,1 Р12 г[Д2+(Т/2) + 2а2) = 7*(?)1р21|2, (6.Ю7) где мы использовали (6.1066). Для наблюдаемой величины (6.92) получаем И;= -2A(<7)2|p21|2Re V - IT) 4->о = ^~\h, X(q)p21\28(fip). (6.108)
ЭЛЕМЕНТЫ КВАНТОВОЙ ЭЛЕКТРОДИНАМИКИ 299 Наш классический пример полностью подтвердился. Выраже- ние (6.108) есть квантовомеханическая скорость излучения осцил- лирующего диполя h\(q)p 21, и 6-функция обеспечивает выполне- ние закона сохранения энергии при рассеянии. В пределе малых интенсивностей (а — 0) получаем (6Л09) h Д2+(Г/2) С учетом (6.106а) этот результат по форме совпадает с получен- ным ранее (6.93). Отличие лишь в том, что в данном случае ча- стота испускаемого излучения в точности равна частоте внешне- го поля. Это строгий результат, следующий из точного закона сохранения энергии для падающих и излученных фотонов. И в начальном, и в конечном состояниях атом находится на основ- ном уровне. Так как при этом он не может распадаться, его энергия фиксирована, откуда и получаем соотношение между на- чальной и конечной частотами поля. Если нижнее состояние не основное, пик упругого рассеяния уширяется за счет конечной ширины нижнего уровня. При больших интенсивностях (а > |Д|, Г) двухуровневая си- стема насыщена, и источником спонтанного излучения является заселенность верхнего уровня. На каждом из уровней атом про- водит примерно половину времени (см. разд. 2.2). Тогда из (6.106) получаем Р22=|> /52>==О(|)- (6Л10) Для простоты рассмотрим случай точного резонанса (Д = 0) сильного внешнего поля с двухуровневой системой. Детерминант матрицы в (6.102) есть Используя предположение (6.110), легко получить для р 21(/: Р219 = '*(?) р[р2 — г|Гр — 2а2] д Р22 • (6.111) выражение (6.112)
300 ГЛАВА 6 Здесь, как и в (6.111), членами порядка Г2 по сравнению с а2 мы пренебрегли. Множитель v сокращается, и можно записать г(г2 - - 2«2) 1 Г/ 1 \ D = 2 v - ) 1 / 1 \ + 1 / 1 \ . 2 \ р - 2а - г/Г / 2 ( г + 2а - ;/Г / (6.113) здесь мы оставили только главные члены по а. Используя это соотношение в (6.112) и подставляя результат в (6.92), получаем z = М?)2[ R ’ 2 [ г2 + (Г/2)2 1 / ЗГ/4 2 \ (г - 2а)2 + (ЗГ/4)2 (6.114) ЗГ/4 (г + 2а)2 + (ЗГ/4)2 Результирующий спектр имеет форму, схематически показанную на рис. 6.3 для больших а. Расщепление между двумя боковыми РИС. 6.3. Спектр резонансной флуоресценции (спонтанного излучения в при- сутствии сильного поля), получаемый в эксперименте, схема которого представ- лена на рис.6.2. Центральный пик в 3 раза выше боковых максимумов, которые в свою очередь в полтора раза шире. Этот спектр существенно отличается от предсказываемого теорией возмущений низшего порядка.
ЭЛЕМЕНТЫ КВАНТОВОЙ ЭЛЕКТРОДИНАМИКИ 301 пиками есть 4а и они примерно на 50% шире, чем центральный максимум. Этот результат был теоретически получен различны- ми способами и проверен экспериментально. В этом разделе мы показали, как наличие сильного поля из- меняет спектр излученных фотонов. Осцилляции Раби с часто- той 2а вызывают появление боковых спутников в спектре. Зада- димся теперь вопросами: может ли сильное поле повлиять на ре- лаксацию атомных переменных? можно ли изменить скорость спонтанного излучения за счет увеличения амплитуды поля? Из уравнения (6.77а) получаем = 2£X(?)Re(0,2\p\q, 1>. (6.115) ч При больших амплитудах поля подстановка сюда (6.112) дает р22 — Гр22 , где г= £ай)2 1Г г2 + (Г/2)2 1 ЗГ/4 2 (г - 2а)2 + (ЗГ/4)2 1 ЗГ/4 2 (р + 2а)2 + (ЗГ/4)2 ~ ’’’ЕА(<7)2[а(р) + yS(p - 2а) + ув(р 4- 2а) Q (6.116) (6.117) Последнее равенство справедливо, если Г мало по сравнению с тем интервалом частот вблизи О, где X(q) заметно изменяется. О определяет центр спектра. Сравнивая (6.117) с (6.83) получаем, что в низшем приближении по а эти результаты действительно совпадают. Таким образом, даже если спектр расщепляется на три пика при больших а, его интегральная интенсивность остается посто- янной. Именно она и определяет скорость распада Г. Поэтому влияние интенсивности света на релаксацию атомных перемен- ных наблюдать совсем не просто, даже если спектр излученных фотонов имеет характерную трехпиковую структуру. Этот вы-
302 ГЛАВА 6 вод следует и из общего результата (6.102) вне зависимости от наших предположений. Дополнительные сложности возникают, если А Ф 0. При этом спектр оказывается несимметричным, но в общих чертах1 сохраняет свою форму, которую легко получить численно из уравнения (6.102). 6.7. КОММЕНТАРИИ И ЛИТЕРАТУРА Укажем лишь на работы, в которых обсуждаются основы кван- товой электродинамики. Мы следовали подходу Ферми [54]. Хо- рошее введение содержится в книге Сакураи [109]. Изложение в книге Лоудона [96] специально приспособлено для приложений в квантовой электронике. Различные теоретические методы рас- сматривает Люиселл [97]. Обзоры [130] и [132] посвящены раз- личным аспектам квантования поля, проявляющимся в кванто- вой электронике и лазерной спектроскопии соответственно. Спонтанный распад был впервые рассмотрен Вайскопфом и Вигнером [143]. Наше изложение в упрощенном виде следует современному подходу [35]. Первый расчет величины лэмбовского сдвига был сделан Бете [24]. Спектр резонансной флуоресценции обсуждается в учебнике Гайтлера [58], разд. 20, где доказано существование уз- кого пика на возбуждающей частоте. Этот эффект наблюдался при сильном лазерном возбуждении [47, 56]. Специфическая структура спектра резонансной флуоресценции получена в теоре- тических работах [31, 100, 103] и впервые экспериментально наб- людалась в работе [171]. Дальнейшее развитие эксперимента проделано Гроувом и др. [57] и Шудой и др. [121]. Детальная те- ория изложена в статье [35] и обзоре [79]. Мы следовали подхо- ду Бакланова [14]. Более подробное изложение см. в [132]. В работах Хакена [60] и его сотрудников развивалось кванто- вомеханическое описание лазерной генерации. При этом кванто- вые эффекты рассматривались как источники шума. Аналогич- ный подход был предложен Лэксом [28]. Наше изложение осно- вывалось на идеях Скалли и Лэмба [123], широко развитых ими вместе с Сарджентом [118]. Альтернативный подход к кванто- вой теории лазера предложен Казанцевым и Сурдутовичем [77] (детальное обсуждение в [78]).
ЛИТЕРАТУРА (В скобках указаны разделы, в которых делаются ссылки на соответствующие работы) 1. Abragam A. The Principles of Nuclear Magnetism. — Oxford: Clarendon Press, 1961. (Имеется перевод: Абрагам А. Ядерный магнетизм. — М.: ИЛ, 1963.) (Разд. 1.11, 5.5.) 2. Abramowitz М., Stegun LA. Handbook of Mathematical Functions. — N.Y.: Dover, 1970. (Имеется перевод издания 1964 г.: Абрамович Л., Стиган И. Справочник по специальным функциям. — М.: Наука, 1979.) (Разд. 2.4, 5.2.а.) 3. Agarwal G.S. — Phys. Rev. Lett., 1976, v. 37, p. 1383 (Разд. 5.5.) 4. Allen L., Eberly J.H. Optical Resonances and Two-Level Atoms. — N.Y.: Wiley, 1975 (Имеется перевод: Аллен Л., Эберли Дж. Оптический резонанс и двухуровневые атомы. — М.: Мир, 1978.) (Разд. 1.10, 1.11, 3.2.) 5. Allen L., Stroud C.R., Jr. — Phys. Rep., 1982, v. 91, p. 1. (Разд. 4.5д.) 6. Aminoff C.-G., Stenholm S.— J. Phys. B: At. Mol. Phys., 1976, v. 9, p. 1039. (Разд. 2.8, 5.5.) 7. Anderson P.W. — Phys. Rev., 1949, v. 76, p. 647. (Разд. 1.11). 8. Anderson P.W. — J. Phys. Soc. Jap., 1954, v. 9, p. 316. (Разд. 5.5.) 9. Arimondo E., Bambini A., Stenholm S. — Phys. Rev., 1981, v. A24, p. 898. (Разд. 4.5д.) 10. Aulter S.H., Townes C.H. — Phys. Rev., 1955, v. 100, p. 703 (Разд. 2.8, 4.3e.) IJ. Avan P., Cohen-Tannoudji C. — J. Phys. B: At. Mol. Phys., 1977, v. 10, p. 155. (Разд. 5.5.) 12. Baguev S.N., Kolomnikov Yu. D., Lisitsyn V.N., Chebotaev V.P. — IEEE J.Q.E., 1968, v. QE-4, p. 868. (Разд. 4.2в.) 13. Bagaev S.N., Vasilenko L.S., Goldort V.G., Dmitriev A.K., Dychkov A.S., Chebotaev V.P. — Appl. Phys., 1977, v. 13, p. 291. (Разд. 2.8.) 14. Бакланов E.B. — ЖЭТФ, 1973, т. 60, с. 2203. (Разд. 6.7.) 15. Бакланов Е.В., Чеботаев В.П. — ЖЭТФ, 1971, т. 60, с. 552. (Разд. 2.8, 4.2в, 4.Зе.) 16. Бакланов Е.В., Чеботаев В.П. — ЖЭТФ, 1975, т. 65, с. 922. (Разд. 4.2в.) 17. Bennett W.R., Jr. — Phys. Rev., 1962, v. 126, p. 580. (Разд. 2.8.) 18. Berman PR. — Appl. Phys., 1975, v. 6, p. 283. (Разд. 1.11.) 19. Berman P.R. — Phys. Rep., 1978, v. 43, p. 101. (Разд. 1.11, 4.Зе.) 20. Bernhardt A.F., Shore B.W. — Phys. Rev., 1981, v. A23, p. 1290. (Разд. 4.5д.) 21. Berry M.V. The Diffraction of Light by Ultrasounds.— N.Y.: Academic, 1966. (Разд. 4.5л.)
304 ЛИТЕРАТУРА 22. Бетеров И.М., Лисицын В.Н., Чеботаев В.П. — Опт. и спектроскопия, 1971, т. 30, с. 932. (Разд. 3.7.) 23. Бетеров И.М., Лисицын В.Н., Чеботаев В.П. — Опт. и спектроскопия, 1971, т. 30, т. с. 1108. (Разд. 3.7.) 24. Bethe Н. — Phys. Rev., 1947, v. 72. р. 339. (Разд. 6.7.) 25. Bjorkholm J.E., Liao P.F. — Phys. Rev., 1976, v. A14, p.751. (Разд. 4.Зе.) 26. Blombergen N. Nonlinear Optics. — N.Y.: W.A. Benjamin, 1965. (Имеется перевод: Бломберген H. Нелинейная оптика. — М.: Мир, 1966.) (Разд. 2.8.) 27. Borde С. — С. R. Acad. Sci. Paris, 1976, v. B283, p. 181. (Разд. 2.8.) 28. Bowden C.M., Ciftan M., Robl H.R. (Eds.)— Optical Bistability. — N.Y.: Plenum, 1981. (Разд. 3.7, 4.1.) 29. Breit G. — Rev. Mod. Phys., 1933, v. 5, p.: 91. (Разд. 4.4e.) 30. Бурштейн А.И. — ЖЭТФ, 1965, т. 48, с. 850. (Разд. 5.5.) 31. Бурштейн А.И. — ЖЭТФ, 1965, т. 49, с. 1362. (Разд. 6.7.) 32. Бурштейн А.И. — ДАН, 1966, т. 166, с. 577. (Разд. 5.5.) 33. Бурштейн А.И., Оселедчик Ю.С. — ЖЭТФ, 1966, т. 51, с. 1071. (Разд. 5.5.) 34. Cohen-Tannoudji С. — in: Chargese Lectures in Physics, v. 2/Ed. M. Levy. — N.Y.: Gordon and Breach, 1968. (Разд. 2.8, 4.Зе.) 35. Cohen-Tannoudji C. — in: Frontiers in Laser Spectroscopy, Les Houches Summer School 1975/ Eds. R. Balian, S. Haroche, S. Liberman. — Amsterdam: North-Holland, 1977. (Разд. 6.7.) 36. Close D.H. — Phys. Rev., 1967, v. 153, p. 360. (Разд. 3.7.) 37. Corbalan R., Orriols G., Roso R., Vilaseca R., Arimondo E. — Opt. Comm., 1981, v. 40, p. 29. (Разд. 2.8.) 38. Corney A. Atomic and Laser Spectroscopy. — Oxford: Clarendon Press, 1977. (Разд. 4.2b, 4.4e.) 39. Dabkiewicz Ph., Hansch T.W., Lyons D.R., Shawlow A.L., Siegel A., Wang Z.-Y., Yon G.-Y. — in: Laser Spectroscopy / Eds. A.R.W. McKellar, T. Oka, B.P. Stoicheff. — Heidelberg, Springer-Verlag, 1981 (Разд. 4.2в.) 40. Decomps В., Dumont M., Ducloy M. — in: Laser Spectroscopy of Atoms and Molecules / Ed. H. Walther. — Heidelberg: Springer-Verlag, 1976. (Имеется перевод в сб. Лазерная спектроскопия атомов и молекул / Под ред. Г. Вальтера. — М.: Мир, 1979). (Разд. 4.4е.) 41. DeWitt С., Blondin A., Cohen-Tannoudji С. (Eds.) Quantum Optics and Ele- ctronics, Les Houches Summer School of Theoretical Physics 1964. — N.Y.: Benjamin, 1964. (Разд. 3.7.) 42. Dixit S.N., Zoller P., Lambropoulos P. — Phys Rev., 1980, v. A21, p. 1289. (Разд. 4.Зе, 5.5.) 43. Druet 5.Д., Toran J.-P.E.— Prog. Quantum Electron., 1981, v. 7, p. 1. (Разд. 2.8.) 44. Eberly J.H. — Phys. Rev. Lett., 1976, v. 37, p. 1387. (Разд. 5.5.) 45. Eberly J.H. — in: Laser Physics. Proc, of the Second New Zeland Summer School in Laser Physics / Eds. D.F. Walls, J.D.Harvey. — N.Y.: Academic, 1980. (Разд. 4.5д.) 46. Eberly J.H., Lambropoulos P. (Eds). — Multiphoton Processes. Proc, of the
ЛИТЕРАТУРА 305 International Conference at the University of Rochester 1977. — N.Y.: Wiley, 1978. (Разд. 4.5д.) 47. Eisenberg P., Platzman P.M., Winick H. — Phys. Rev. Lett., 1976, v. 36, p. 623. (разд. 6.7.) 48. Fano U. — Rev-. Mod. Phys., 1957, v. 29, p. 74. (Разд. 1.11.) 49. Feld M.S. — in: Fundamental and Applied Laser Physics. Proc, of the Esfahan Symposium 1971 / Eds. A. Javan, N.A. Kurnit, M.S. Feld. — N.Y.: Wiley, 1971. (Разд. 4.4д.) 50. Feld M.S. — in:. Frontiers in Laser Spectroscopy, Les Houches School 1975 / Eds. R. Balian, S. Haroche, S. Liberman. — Amsterdam: North-Holland, 1977. (Разд. 4.5.) 51. Feld M.S., Javan A. — Phys. Rev., 1969, v. 177, p. 540. (Разд. 4.3e.) 52. Feldman B.J., Feld M.S. — Phys. Rev., 1970, v. Al, p. 1375. (Разд. 2.8.) 53. Feldman B.J., Feld M.S. — Phys. Rev., 1972, v. A5, p. 899. (Разд. 4.Зе.) 54. Fermi E. — Rev. Mod. Phys., 1932, v. 4, p. 87. (Разд. 6.7.) 55. Freund S.M., Rbmheld M., Oka T. — Phys. Rev. Lett., 1975, v. 35, p. 1497. (Разд. 2.8.) 56. Gibbs H.M., Venkatesen T.N.C. — Opt. Comm., 1976, v. 17, p. 87. (Разд. 6.7.) 57. Grove R.E., WuF.Y., Ezekiel S.— Phys. Rev., 1977, v. A15, p. 227. (Разд. 6.7.) 58. ter Haar D. — Rep. Prog. Phys., 1961, v. 24, p. 304 (Разд. 1.11.) 59. Haken H. — in: Quantum Optics, Scottish Universities Summer School in Physics 1969 / Eds. S.M. Kay, A. Maitland. — N.Y.: Academic, 1970. (Разд. 3.7.) 60. Haken H. — in: Light and Matter. Handbuch der Physics, Band XXV/2c. - Heidelberg: Springer-Verlag, 1970. (Разд. 2.8, 3.7, 6.7.) 61. Hall J.L., Brode C.J., Uehara K. — Phys. Rev. Lett., 1976. v. 37, p. 1339. (Разд. 2.8) 62. Hanle W. — 7. Phys., 1924, v. 30, p. 93. (Разд. 4.4e.) 63. Hdnsch Th. W. — in: Dye Lasers / Ed. F.P. Schafer. — Heidelberg: Springer- Verlag, 1973. (Имеется перевод в сб. Лазеры на красителях /Под ред. Ф. Шефера — М.: Мир, 1979.) (Разд. 4.2в.) 64. Hdnsch Th. W., Toschek P. — Z. Phys., 1970, v. 236, p. 213. (Разд. 4.Зе.) 65. Haroche S., Hartmann F. — Phys. Rev., 1972, v. A6, p. 1280. (Разд. 2.8, 4.2b.) 66. Hartig W., Rasmussen W., Schieder R., Walther H.— Z. Phys., 1976, v. A278, p. 205. (Разд. 6.7.) 67. Hellwarth R.W. — Prog. Quantum Electron., 1977, v. 5, p. 1. (Разд. 2.8.) 68. Heitler W. — The Quantum Theory of Radiation, 3rd ed., Oxford: Clarendon Press, 1954. (Имеется перевод: Гайтлер В. Квантовая теория излучения. — М.: Мир, 1956.) (Разд. 6.7.) 69. Holt Н.К. — Phys. Rev., 1970, v. A2, p. 233. (Разд. 2.8.) 70. Jackson J.D. — Classical Electrodynamics. — N.Y.: Wiley, 1975. (Имеется перевод 1-го издания: Джексон Дж. Классическая электродинамика. — М.: ИЛ, Мир, 1965.) (Разд. 1.11.) 71. Jancel R. — Foundations of Classical and Quantum Statistical Mechanics. — Oxford: Pergamon, 1969. (Разд. 1.11.)
306 ЛИТЕРАТУРА 72. Janossy М., Varro S. — Invited Papers, 2nd Int. Conf, on Multiphoton Processes, Budapest, April 1980. (Разд. 4.5д.) 73. Javan A. — in: Frontiers in Laser Spectroscopy, Les Houches Summer School 1975 / Eds. R. Balian, S. Haroche, S. Liberman. —Amsterdam: North- Holland, 1977. (Разд. 4.2в.\ 74. Jones W.B., Thron W.J. — Continued Fraction, Enciclopedia of Mathematics and Its Applications, vol. 11. — N.Y.: Addison-Wesley, 1980. (Разд. 2.8.) 75. van Kampen N.G. — Phys. Rep., 1976, v. 24, p. 171. (Разд. 5.5.) 76. van Kampen N.G. — Stochastic Processes in Physics and Chemistry. — Amsterdam: North-Holland, 1982. (разд. 5.5.) 77. Казанцев А.П., Сурдутович Г.И.— ЖЭТФ, 1969, т. 56, с. 2001. (Разд. 6.7.) 78. Kasantcev А.Р., Surdutovich G.J. -— in: Progress in Quantum Electronics /Eds. J.H. Sanders, S. Stenholm. — Oxford: Pergamon, 1975. (Разд. 6.7.) 79. Kimble H.G., Mandel L. — Phys. Rev., 1976, v. A13, p 2123. (Разд. 6.7.) 80. Кольченко А.И., Раутиан С.Г., Соколовский Р.П. — ЖЭТФ, 1968, т. 55, с. 1864. (Разд. 2.8.) 81. Kyrola Е., Salomaa R. — Phys. Rev., 1981, v. A23, p. 1874. (Разд. 4.3e.) 82. Kyrola E., Stenholm S. — Opt. Comm., 1977, v. 22, p. 123. (Разд. 2.8.) 83. Kyrola E., Stenholm S. — Opt. Comm., 1979, v. 30, p. 37. (Разд. 2.8.) 84. Lamb W.E., Jr. — in: Quantum Electronics and Coherent Light. Int. School of Physics, ’’Enrico Fermi” / Ed. P.A. Miles. — N.Y.: Academic, 1963. 85. LambW.E., Jr. — Phys. Rev., 1964, v. A134, p. 1429. (Разд. 1.11, 2.8, 3.7.) 86. Lamb W.E., Sanders T.M. — Phys. Rev., 1960, v. 119, p. 1901. (Разд. 1.11.) 87. Landau L.D. — Z. Phys., 1927, v. 45, p. 430. (Имеется перевод в книге: Ландау Л.Д. Собрание трудов, т. 1. — М.: Наука, 1969.) (Разд. 1.11.) 88. Lax М. — in: Brandeis Summer Institute Lectures 1966, Vol. 2 / Eds. M. Chretien, E.P. Gross, S. Deser. — N.Y.: .Gordon and Breach, 1968. (Разд. 3.7, 6.7.) 89. Lee P.H., Schoefer P.B., Barker W.B. — Appl. Phys. Lett., 1968, v. 13, p. 373. (Разд. 3.7.) 90. Летохов B.C., Чеботаев В.П. — Письма в ЖЭТФ, 1969, т. 9, с. 364. (Разд. 4.2в.) 91. Letokhov V.S., Chebotaev V.P. — Nonlinear Laser Spectroscopy. — Heidel- berg: Springer-Verlag, 1977. (См. также: Летохов B.C., Чеботаев В.П. Принципы нелинейной спектроскопии. — М.,Наука, 1975.) (Разд. 1.11, 2.8, 3.7, 4.2в.) 92. Летохов В.С., Макаров А.А. — УФН, 1981, т. 134, с. 45. (Разд. 4.5д.) 93. Levenson M.D. — Introduction to Nonlinear Laser Spectroscopy. — N.Y.: Academic, 1982. (Разд. 1.11, 2.8, 4.2в) 94. Лисицын B.H., Чеботаев КП. — ЖЭТФ, 1968, т. 54, с. 701. (Разд. 3.7.) 95. Лисицын В.Н., Чеботаев В.П. — Письма в ЖЭТФ, 1968, т. 7, с. 3. (Разд. 3.7.) 96. Loudon R. — The Quantum Theory of Light. — Oxford: Oxford University Press, 1974. (Имеется перевод: Лоудон P. Квантовая теория света. — М.: Мир, 1976.) (Разд. 6.7.)
ЛИТЕРАТУРА 307 97. [.outsell W.H. — Quantum Statistical Properties of Radiation. — N.Y.; Wiley, 1973. (Разд. 5.5, 6.7.) 98. Mattick A.T., Sachez A., Kurnit N.A., Javan A. — Appl. Phys. Lett., 1973, v. 23, p. 675. (Разд. 4.2в.) 99. McFarlane R.A., Bennett W.R., Lamb W.E., Jr. — Appl. Phys. Lett., 1963, v. 2, p. 189. (разд. 2.8.) 100. Mollow B.R. — Phys. Rev., 1969, v. 188, p. 1969. (Разд. 6.7.) 101. Mastowski J., Stenholm S. — Phys. Scr., 1982, v. 26, p. 221. (Разд. 5.5.) 102. von Neumann J. — Gottinger Nachr., 1927, v. 1, p. 245, 273. (Разд. 1.11.) 103. Newstein M. — Phys. Rev., 1968, v. 167, p. 89. (Разд. 6.7.) 104. Pauli W. — in: Probleme der modernen Physik / Ed. A. Sommerfelds, Fest- schrift zum 60. Geburtstag, P. Debye, Hirzel, Leipzig. (Имеется перевод в книге: Паули В. Труды по квантовой теории. — М.: Наука, 1975, с. 661.) (Разд. 1.11.) 105. Попова Т.Я., Попов А.К.,. Раутиан С.Г., Феоктистов А.А.— ЖЭТФ, 1969, г. 57, с. 444. (Разд. 4.Зе.) 106. Попова Т.Я., Попов А.К., Раутиан С.Г., Соколовский Р.И. — ЖЭТФ, 1969, т. 57, с. 850; поправка в ЖЭТФ, 1970, т. 58, с. 1871. (Разд. 4.Зе.) 107. Poulsen О., Winstrup N.L— Phys. Rev. Lett., 1981, v. 47, p. 1522. (Разд. 4.Зе.) 108. Read J., Oka T. — Phys. Rev. Lett., 1977, v. 38, p. 67. (Разд. 2.8.) 109. Sakurai J.J. — Advanced Quantum Mechanics. — N.Y.: Addison-Wesley, 1967. (Разд. 6.7.) 110. Salomaa R. — J. Phys. B: At. Mol. Phys., 1977, v. 10, p. 3005. (Разд. 4.Зе.) 111. Salomaa R., Stenholm S. — Phys. Rev., 1973, v. A8, p. 2695. (Разд. 3.7.) 112. Salomaa R., Stenholm S. — Phys. Rev., 1973, v. A8, p. 2711. (Разд. 3.7.) 113. Salomaa R., Stenholm S. — J. Phys. B: At. Mol. Phys., 1975, v. 8, p. 1795. (Разд. 4.Зе.) 114. Salomaa R., Stenholm S. — J. Phys. B: At. Mol. Phys., 1976, v. 9, p. 1221. (Разд. 4.Зе.) 115. Salomaa R., Stenholm S. — Opt. Comm., 1976, v. 16, p. 292. (Разд. 4.Зе.) 116. Salomaa R., Stenholm S. — Appl. Phys., 1978, v. 17, p. 309. (Разд. 4.Зе.) 117. Sargent III M. — Phys. Rep., 1978, v. 43, p. 223. (Разд. 4.Зе.) 118. Sargent III M., Scully M.O., Lamb W.E., Jr.— Laser Physics.— N.Y.: Addison-Wesley, 1974. (Разд. 1.11, 2.8, 3.7, 6.7.) 119. Schawlow A.L., Townes C.H. — Phys. Rev., 1958, v. 112, p. 1940. (Разд. 3.1, 3.7.) 120. Schenzle A., Brewer R.G. — Phys. Rep., 1978, v. 43, p. 456. (Разд. 4.Зе.) 121. Schuda F., Stroud C.R., Jr., Hercher M. — J. Phys. B: At. Mol. Phys., 1974, v. 7, p. L198. (Разд. 6.7.) 122. Schrodinger E. — Naturwissenschaften, 1935, v. 23, p. 807, 823, 844. (Разд. 1.11.) 123. Scully M.O., Lamb W.E., Jr. — Phys. Rev., 1967, v. A2, p. 2529. (Разд. 6.7.) 124. Shimoda K., Ed. — High-Resolution Spectroscopy. —Heidelberg: Springer- Verlag, 1976. (Разд. 4.2в, 4.Зе, 4.4e.) 125. Shirley J.H. — Phys. Rev., 1965, v. 138B, p. 979. (Разд. 2.8.) 126. Shirley J.H. — J. Phys. B: At. Mol. Phys., v. 13, p.1537. (Разд. 2.8.)
308 ЛИТЕРАТУРА 127. Shirley J.H., Stenholm S. — J. Phys. A: Math. Gen., 1977, v. 10, p. 613. (Разд. 2.8.) 128. Slichter C.P. — Principles of Magnetic Resonance. — Heidelberg: Springer- Verlag, 1978. (Разд. 1.11.5.5.) 129. Smith P.M. — IEEE J.Q.E., 1966, v. QR-2, p. 62. (Разд. 3.7.) 130. Stenholm S. — Phys. Rep., 1973, v. 6, p. 2. (Разд. 6.7.) 131. Stenholm S. — J. Phys. R: At. Mol. Phys., 1974, v. 7, p. 1235. (Разд. 2.8.) 132. Stenholm S. — Phys. Rep., 1978, v. 43, p. 151. (Разд. 2.8, 6.7.) 133. Stenholm S. — in: Progress in Atomic Spectroscopy / Eds. W. Hanle, H. Kleinpoppen. — N.Y.: Plenum, 1978. (Разд. 2.8.) 134. Stenholm S., Bambini A. — IEEE J. Q, E., 1981, v. QE-17, p. 1363. (Разд. 4.5д.) 135. Stenholm S., Lamb W.E. Jr. — Phys. Rev., 1969, v. 181, p. 618. (Разд. 2.8.) 136. Svelto O. — Principles of Lasers. — London: Heyden and Son, 1976. (Имеет- ся перевод: Звелто О. Физика лазеров. — М.: Мир, 1979.) (Разд. 3.7.) 137. Szbke A., Javan А. — Phys. Rev. Lett., 1963, v. 10, p. 521. (Разд. 2.8.) 138. Tolman R.C. — The Principles of Statistical Mechanics. — Oxford University Press, 1938. (Разд. 1.11.) 139. Василенко Л.С., Чеботаев В.П., Шишаев А.В. — Письма в ЖЭТФ, 1970, т. 12, с.161. (Разд. 4.3е.) 140. Wax N., Ed. — Selected Papers on Noise and Stochastic Processes. — N.Y.: Dover, 1954. (Разд. 11.7, 1.11, 5.5.) 141. Weisskopf V. — Z. Phys., 1932, v. 75, p. 287. (Разд. 1.11.) 142. Weisskopf V. — Phys. Z., 1933, v. 34, p. 1. (Разд. 1.11.)- 143. Weisskopf V., Wigner E. — Z. Phys., 1930, v. 63., p. 54. (Разд. 6.7.) 144. Wieman C.E., Hansch T.W. — Phys. Rev, Lett., 1976, v. 36, p. 1170. (Разд. 4.2b.) 145. Wilcox L.R., Lamb W.E., Jr. — Phys. Rev., 1960, v. 119, p. 1915. (Разд. 1.11.) 146. Wodkiewicz K. — J. Math. Phys., 1979, v. 20, p. 45. (Разд. 5.5.) 147. Wodkiewicz K. — Phys. Rev., 1979, v. A19, p. 1686. (Разд. 5.5.) 148. Yariv A.— Introduction to Optical Electronics, 2nd ed.— N.Y.: Holt, Rinehart, and Winston, 1976. (Разд. 1.11.) 149. Zoller P. — J. Phys. B: At. Mol. Phys., 1977, v. 10, p. L321. (Разд. 5.5.) 150. Zoller P. — Phys. Rev., 1979, v. A19, p. 1151. (Разд. 5.5.) 151. Zoller P. — Phys. Rev., 1979, v. A20, p. 2420. (Разд. 5.5.) 152. Zoller P., Alber G., Salvador R.— Phys. Rev., 1981, v. A24, p. 398. (Разд. 5.5.) 153. Зусман Л.Д., Бурштейн А.И. — ЖЭТФ, 1971, т. 61, с. 976. (Разд. 5.5.)
ПРЕДМЕТНЫЙ УКАЗАТЕЛЬ Абсорбцией оптическая бистабильность 168 Адиабатические столкнове- ния 48 Адиабатическое исключение переменных 61 -------в теории лазера 136 ------- в уравнениях для матрицы плотиости 64, 86 Аутлера — Таунса эффект 198 Бегущей волны лазер 145 Белый шум 237 Беннета провал 104 ---- в излучении лазера 162 ----в стоячей волне 113, 120 ----при пересечении уров- ней 217 Бистабильность 168 Блоха уравнения 95 Блоха — Зигерта сдвиг 100, 199 Быстрых флуктуаций предел 239 Внутридоплеровская спект- роскопия 192 Волновод 22 Восприимчивость 130 — в бегущей волне 78, 106 — в стоячей волне 115 — нелинейная 107 V-конфигураиия 185 Гармонический осциллятор 229 Гауссовское распределение 263 Гейзенберга представление 41 Генератор 132, 151 Генерации порог для неод- нородного контура усиле- ния 148 ----для однородного кон- тура усиления 154 — стационарный режим 158 Гистерезис 168 Двухквантовое поглощение 189 Двухступенчатый переход 187 ----во флуктуирующем по- ле 260 Двухуровневая система 27, 43 ----в хаотическом поле 265 ----со спонтанным распа- дом 46 Двухфотонный переход 183 ----с промежуточным ре- зонансом 194 Диаграммная техника 189, 206, 211, 219, 228 Дипольное приближение 278 Дипольный момент системы 43 Диполя излучения 17 Дисперсионная оптическая бистабильность 174 Дисперсии насыщение 173 Дисперсия среды в бегущей волне 144 ---- в стоячей волне 90 Диффузии коэффициент '*’’7 Диффузионные уравнения 240 Добротность 19 — резонатора 139 Доплера эффект 66 Доплеровский предел 109 Зеемановская когерентность 53 Излучения шум 235 Калибровочная функция 273 Квазиконтинуум 220 Квазимоды 151 Квазистоячая волна 123 Квазиэнергия 93 Когерентное поглощение 189, 209 Когерентности параметр 80 Когерентность 52 Кольцевой лазер 145 Комплексное гауссовское по- ле 264 Когерентных и некогерент- ных процессов конкурен- ция 194 --------- в присутствии шума 259 Корреляционная функция 237 Кулона закон 17 Кулоновская калибровка 16, 273 Лазер 132 — амплитудно стабилизиро- ванный 55 — многомодовый с несин- хроннзованными модами 261 — с насыщающимся погло- тителем 164 Лазера амплитудные флук- туации 252 * Лазерный гироскоп 146 Ланжевена уравнение 236 Линии инверсия 197 — сужение 59, 247 Лоренца сила 274 Лоренцева калибровка 16 Лэмба провал 162 ----обращенный 167 — сдвиг 286 Л-конфигурация 185 Мазер 133 Максвелла распределение 66 — уравнения 15 Маргинальное распределение 39 Матрица плотности 32 ----н вероятность 36 ----и движение атомов 69 ----интерпретация 42, 55 ----нормировка 36, 40, 52, 118 ---- редуцированная 39 ---- уравнения 41 -------#ля движущихся атомов в бегущей волне 103 -------------- в стоячей волне 111, 117, 122 ------- для двухуровневых систем 85, 95 -------для многоуровневых систем 227 ------- для трехуровневых систем 205 • -------Прн зондирующем возбуждении 178 -------при пересечении уровней 205 ------- при флуктуирую- щем поле 253, 265
310 ПРЕДМЕТНЫЙ УКАЗАТЕЛЬ -------с квантованным по- лем 288, 296 Многомодового излучения статистика 261 Многоуровневая система 31, 220 Многофотонный матричный элемент 226 переход 101, 233 Мод синхронизация 154 Моды захват 146 Мультидоплеронный резо- нанс 128, 182 Мультипольные операторы 43 Насыщение 78 Насыщения параметр 87, 120, 160 ----при пересечении уров- ней 211 Некогерентная накачка 51, 69 Некогерентное поглощение 188 Неоднородная полоса усиле- ния 135, 142, 147 Неоднородное уширение 67, 81 Обратная связь 132 ----в лазерах 145 Одетые состояния 93 Однородная полоса усиле- ния 154 Однородное уширение 68, 81 Оптическая когерентность 53 Оптическое сечение 144 Относительная эффектив- ность возбуждения 225 Периодические граничные условия 20 Плоские волны 20 Поглощения насыщение 108 164, 175 —скорость 175 — спектроскопия 175 Пойнпшнга вектор 18, 281 Полевое уширение 82 Поляризации вектор 20 Поперечная релаксация 53, 94 Поперечные моды 24 — поля 17, 273 Пороговая инверсия 148 Преломления показатель 144 Приближение вращающейся волны (ПВВ) 80 — счкоростных уравнений (ПСУ) 113 ------- для лазера стоячей волны 159 Провала выжигание см. Беннета провал Провалов расталкивание 121 Продольная релаксация 53, 94 Продольные моды 23 — поля 274 Проекционный оператор 36, 38 Производящая функция 230 Просветление 164 Пуассоновский процесс 47, 74 Пуассоновское распределе- ние 233 ----для числа столкнове- ний 50 Раби частота 79, 84, 87, 301 Радиочастотная когерент- ность 53 Резонансная флуоресценция 292 Резонансное приближение см. Приближение вра- щающейся волны Рэлеевское рассеяние 298 Сильные столкновения 47 Скоростные уравнения в хаотическом поле 267 ----для движущихся ато- мов в стоячей волне 113 ---- для заселенностей 65 ----- для неподвижных ато- мов в стоячей волне 86 Слабые столкновения 48 Смешанные состояния 38 Собственные функции рею- натора 18 Спонтанный распад 287 ----феноменологический подход 45 Столкновитсльное тушение 47 —- уширение 51 Столкновительный сдвиг 51 Стохастические процессы 235 Стоячей волны лазер 157 Угловая частота 19 Уровней пересечение 202 ----в А-системе 218 ---- при широкополосном возбуждении 215 — сдвиг светом 82, 121 Усиление в стационарном режиме 142, 147 Усиления насыщение 136, 143 — полоса 135, 143 — функция 142 — ширина линии 143 Усилитель 140 Фабри — Перо интерферо- метр 22 Фазовый шум в линейной спектроскопии 240 ---при возбуждении двух- уровневой системы 249 Фазы броуновское движение 57 — диффузия 54 — сбой при столкновениях 51 Феноменологическая релак- сация 19, 26, 41, 45, 140 Фоккера — Планка уравне- ние 57, 238, 242, 253 Фокса — Ли моды 151 Фотоны 272, 281 Характеристик метод 230 Характеристическая функция 262 Центральная предельная те- орема 263 Цепные дроби 98, 126, 245 Частот расталкивание (Ча- стоты генерации сдвиг) 150 Чистые состояния 38 Штарка динамический эф- фект 198 Штарковское расщепление 82 Шредингера кот 59 — представление 41 — уравнение 26 --- для двухуровневых си- стем 83 ---для многоуровневых систем 222 Шума спектр 237 — мощность 255 Эйнштейна соот ношение 239 Электромагнитного поля квантование 280 ---плотность энергии 275 Эффективная двухуровневая система 226
ОГЛАВЛЕНИЕ Предисловие редактора перевода .................................... 5 Предисловие к русскому изданию .................................... 7 Предисловие ....................................................... 9 Глава1. ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ .... 13 1.1. Введение ....................................... 13 1.2. Классическое описание полей излучения .......... 15 1.3. Квантовомеханическое описание вещества.... 24 1.4. Матрица плотности............................... 32 1.5. Физические свойства матрицы плотности .......... 41 1.6. Релаксационные члены в уравнении для матрицы плотности ............................................ 45 1.7. Когерентность и дефазировка .................... 52 1.8. Метод адиабатического исключения переменных .. 61 1.9. Влияние движения атомов......................... 66 1.10. Стационарная и нестационарная спектроскопия .... 72 1.11. Комментарии и литература........................ 74 Глава 2. ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО ................... 77 2.1. Основные понятия об индуцируемых светом эф- фектах в атомной среде ............................... 77 2.2. Неподвижные двухуровневые атомы в стоячей волне ................................................ 85 2.3. Роль сильного поля в радиоспектроскопии ........ 93 2.4. Движущиеся атомы в поле бегущей волны ....... 103 2.5. Движущиеся атомы в стоячей волне............. 111 2.6. Поправки к решению для движущихся атомов в стоячей волне ....................................... 117 2.7. Движущиеся атомы в сильной стоячей волне.. 122 2.8. Комментарии и литература....................... 130 Глава 3. ОСНОВЫ ТЕОРИИ ЛАЗЕРА................................... 132 3.1. Общие принципы действия лазера................. 132 3.2. Усилитель бегущей волны ....................... 140 3.3. Лазер бегущей волны ........................... 145 3.4. Более общая теория лазера ..................... 151 3.5. Лазер стоячей волны ........................... 157 3.6. Лазер с насыщающимся поглотителем ............. 164 3.7. Комментарии и литература....................... 171 Глава 4. НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 172 4.1. Введение ...................................... 172 4.2. Спектроскопия насыщения поглощения ............ 175 4.2а. Общие представления .................... 175 4.26. Теоретическое описание ................. 177 4.2в. Комментарии и литература................ 183 4.3. Трехуровневая система ......................... 183 4.3 а. Предварительные замечания ............. 183 4.36 . Теоретическое описание ................ 186 4.Зв. Внутридоплеровская спектроскопия двух-
312 ОГЛАВЛЕНИЕ фотонного поглощения ................... 192 4.3г. Двухфотонные переходы с промежуточ- ным резонансом................................ 194 4.3д. Влияние насыщения на поглощение про- бного поля 197 4.Зе. Комментарии и литература ............... 201 4.4. Когерентные явления, связанные с пересечением уровней ....................................... 202 4.4а. Основные положения ..................... 202 4.46. Общее рассмотрение...................... 205 4.4в. Теория возмущений для решения уравне- ний (4.82) ................................... 208 4.4г. Частные случаи ......................... 212 4.4д. Пересечение уровней в А-схеме..... 218 4.4е. Комментарии и литература ............... 220 4.5. Многофотонные процессы ........................ 220 4.5а. Основные положения ..................... 220 4.56. Стационарное решение ................... 223 4.5в. Эффективная двухуровневая система .... 226 4.5г. Гармонический осциллятор ............... 229 4.5д. Комментарии и литература.......... 234 Глава 5. РОЛЬ ФЛУКТУАЦИЙ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКО- ПИИ ............................................................. 235 5.1. Стохастическое изменение физических параметров 235 5.2. Теория фазового шума......................... 240 5.2а. Фазовый шум в линейной спектроскопии . 240 5.26. Фазовый шум при возбуждении двухуров- невой системы ................................ 249 5.3. Амплитудные флуктуации одномодового лазера ... 252 5.3 а. Двухуровневая система ................ 252 5.36 . Зондирование трехуровневой системы ... 256 5.4. Многомодовый лазер с несинхронизованными мо- дами ............................................... 261 5.4 а. Статистика многомодового излучения ... 261 5.46 . Двухуровневая система ............. 265 5.5. Комментарии и литература....................... 268 Глава 6. ЭЛЕМЕНТЫ КВАНТОВОЙ ЭЛЕКТРОДИНАМИКИ ..................... 271 6'1. Введение ...................................... 271 6.2. Разложение классических полей ............. 272 . 6.3. Кватованне поля ............................... 280 6.4. Примеры вычислений по теории возмущений ....... 2x3 6.5. Описание спонтанного распада в уравнениях для матрицы плотности ................................. 287 6.6. Резонансная флуоресценция в сильном поле .... 292 6.7. Комментарии и литература ...................... 302 Литература ...................................................... 303 Предметный укашгель ............................................. 309