Text
                    

И. Хала, Дж. Д. Навратил РАДИОАКТИВНОСТЬ, ИОНИЗИРУЮЩЕЕ ИЗЛУЧЕНИЕ И ЯДЕРНАЯ ЭНЕРГЕТИКА Jiri Hala, James D. Navratil Ь RADIOACTIVITY, IONIZING RADIATION, AND NUCLEAR ENERGY

/<? /0, 2.0/г IC. i© toil -г

Jin Hala, James D. Navratil RADIOACTIVITY, IONIZING RADIATION, AND NUCLEAR ENERGY И. Хала, Дж. Д. Навратил РАДИОАКТИВНОСТЬ, ИОНИЗИРУЮЩЕЕ ИЗЛУЧЕНИЕ И ЯДЕРНАЯ ЭНЕРГЕТИКА Перевод с английского под редакцией академика Б. Ф. Мясоедова и С. Н. Калмыкова LIRSS МОСКВА
ББК 22.333 22.383.5 Настоящее издание осуществлено при финансовой поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (проект № 07 03 07002) Хала Иржи, Навратил Джеймс Д. Радиоактивность, ионизирующее излучение и ядерная энергетика: Пер. с англ. / Под ред. Б. Ф. Мясоедова, С. Н. Калмыкова. —М.: Издательство ЛКИ, 2013, —432 с. Предлагаемая читателю книга Иржи Хала и Джеймса Навратила посвящена основным вопросам радиохимии и ядерной химии — фундаментальным свойствам ядерных излучений, явлению радиоактивности и кинетике радиоактивного распада, ядерным реакциям, использованию радионуклидов и источников ионизирующего излучения в науке и промышленности, в частности основам ядерной энергетики, а также вопросам дозиметрии ионизирующих излучений и поведению радио- нуклидов в окружающей среде. Книга содержит как общие теоретические основы описываемых явлений, так и многочисленные примеры; каждая глава завершается списком вопросов для самоконтроля. Книга предназначена для широкого круга читателей — студентов и аспиран- тов, специализирующихся по направлению «Радиохимия», слушателей курсов повышения квалификации, а также инженеров, экологов, геохимиков и других специалистов, работающих в различных областях, связанных с радионуклидами и источниками ионизирующего излучения. Перевод с английского: И. А. Веселова, В. В. Гуржий, С. И. Кривовичев, И. Г. Тананаев Издательство ЛКИ. 117335, Москва, Нахимовский пр-т, 56. Формат 60х90/16. Печ. л. 27. Зак. № 1021 Отпечатано в ООО «Чебоксарская типография №1». 428019, г. Чебоксары, пр. И. Яковлева, 15 ISBN 97&-5-382-01379—4 © Издательство ЛКИ, 2012 НАУЧНАЯ И УЧЕБНАЯ ЛИТЕРАТУРА URSS E-mail: URSS@URSS.ru Каталог изданий в Интернете: http://URSS.ru Телефакс (многоканальный): + 7 (499) 724 25 45 Все права защищены. Никакая часть настоящей книги не может быть воспроизведена или передана в какой бы то ни было форме и какими бы то ни было средствами, будь то элек- тронные или механические, включая фотокопирование и запись на магнитный носитель, а также размещение в Интернете, если на то нет письменного разрешения владельца.
Содержание Предисловие.......................................................... 7 Става 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро....................... 8 1.1. Элементарные и фундаментальные частицы.......................... 8 1.2. Лептоны......................................................... 9 1.3. Кварки, адроны и сильные взаимодействия........................ 10 1.4. Атомное ядро................................................... 15 1.5. Потенциальная яма и барьер ядер.......................... .... 16 1.6. Расположение нуклонов в ядре — оболочечная модель.............. 18 1.7. Ядерный спин................................................... 21 1.8. Масса ядра и энергия связи нуклонов в ядре..................... 22 1.9. Гидродинамическая модель (модель жидкой капли) атомного ядра.. 23 1.10. Ядерный радиус и форма.......................................... 25 1.11. Атомная масса и изотопные эффекты.............................. 26 Упражнения....................................................... 30 Литература....................................................... 32 Глава 2. Радиоактивность . ........................................... 33 2.1. Природа радиоактивности...................................... 33 2.2. Слабое взаимодействие и природа /3-распада..................... 36 2.3. Электронный (/?“) распад...................................... 37 2.4. Двойной /3~ -распад и /3“ -распад в связанное состояние........ 40 2.5. Позитронный (/3+) распад.................................... . . 42 2.6. Электронный захват.......................... ................. 43 2.7. Альфа-распад.................................................. 45 2.8. Эффект отдачи.............................................. . . 47 2.9. Распад с испусканием тяжелых ядер.......................... . 49 2.10. Спонтанное деление ....................................... . 49 2.11. Нуклонный распад............................................ . 50 2.12. Гамма-распад и внутренняя конверсия....................... . 52 2.13. Сложные схемы распада........................................... 54 Упражнения..................................................... 55 Литература..................................................... 58 Глава 3. Кинетика радиоактивных превращений .......................... 59 3.1. Основной закон радиоактивного распада и постоянная распада..... 59 3.2. Скорость радиоактивного распада и активность ... .............. 61 3.3. Удельная масса радионуклидов................................... 61 3.4. Изменение радиоактивности во времени........................... 62 3.5. Период полураспада............................................. 64 3.6. Космогенные радионуклиды как средство датирования.............. 66 3.7. Кинетика накопления стабильных продуктов радиоактивного распада ... 69
4 Содержание 3.8. Ядерная геохронология — определение возраста минералов и руд. 69 3.9. Кинетика накопления радиоактивных продуктов распада ........ 71 3.10. Вековое радиоактивное равновесие............................. 71 3.11. Радиоактивные ряды........................................... 72 3.12. Подвижное радиоактивное равновесие... 76 3.13. Генераторы короткоживущих радионуклидов...................... 77 3.14. Случай отсутствия радиоактивного равновесия.................. 79 3.15. Природная радиоактивность и радиоактивные элементы........... 79 Упражнения.................................................. 81 Литература................................................... 83 Глава 4. Ядерные реакции........................................... 84 4.1. Энергия ядерных реакций..................................... 85 4.2. Скорость образования продуктов и выход ядерных реакций...... 85 4.3. Кинетика ядерных реакций................................ . . 88 4.4. Ядерные реакции при низких и средних энергиях налетающих частиц ... 89 4.5. Реакции, индуцированные нейтронами.......................... 91 4.6. Реакции, индуцированные положительно заряженными налетающими частицами............................................ 98 4.7. Идентификация трансфермиевых элементов . 105 4.8. Сверхтяжелые элементы...................................... 109 4.9. Ядерные реакции, вызванные налетающими частицами высокой энергии....................................... Ill 4.10. Реакции, индуцированные нейтрино............................ 113 4.11. Фотоядерные реакции......................................... 114 4.12. Ядерные реакции в химическом анализе ....................... 115 4.13. Термоядерные реакции и происхождение химических элементов .. 117 Упражнения........ 123 Литература................................. 125 Глава 5. Ионизирующее излучение....................................126 5.1. Фундаментальные понятия, определения, единицы измерения ... 126 5.2. Механизм потери энергии.................................... 129 5.3. Источники ионизирующего излучения......................... 135 5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения............ 139 5.4.1. Основные принципы.................................... 139 5.4.2. Детекторы ионизирующих излучений ..................... 143 5.4.3. Регистрация нейтронов................................. 157 5.4.4 Дозиметрия ионизирующего излучения.................... 159 5.5. Методы, основанные на ослаблении и рассеянии ионизирующего излучения......................................... 163 5.5.1. Поглощение ионизирующего излучения.................... 163 5.5.2. Рассеивание ионизирующего излучения................... 168 5.6. Химические эффекты ионизирующего излучения................. 169 5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения......... . 177 5.7.1. Основные факты и понятия.............................. 177 5.7.2. Действие ионизирующего излучения на человека......... 183 5.7.3. Терапевтическое действие ионизирующего излучения.......193
Содержание 5 5.7.4. Действие ионизирующего излучения на насекомых...... 199 5.7.5. Действие ионизирующего излучения на микроорганизмы ... 200 5.7.6. Влияние ионизирующего излучения на растения . . .........201 5.8. Другие эффекты и использование ионизирующих излучений ....... 202 5.9. Радиационная защита..... ..................................205 Упражнения................................................ 209 Литература..................................... 210 Глава 6. Радиоактивные индикаторы...............................215 6.1. Общие представления........................................215 6.2. Меченые соединения....................................... . 215 6.3. Радиоактивные индикаторы в химии и биохимии................225 6.4. Метод изотопного разбавления ... ..........................235 6.5. Индикаторы в химических и биохимических анализах...........236 6.6. Радиоактивные индикаторы в биологии....................... 240 6.7. Радиоактивные индикаторы в медицинской диагностике........ 245 6.8. Радиоактивные индикаторы в гидрологии..................... 250 6.9. Радиоактивные индикаторы в промышленности . .............. 252 Упражнения.......... 253 Литература............................................. ... 255 1лава 7. Ядернос деление и ядерная энергетика ..................257 7.1. Реакция деления ядер.......................................257 7.2. Цепная ядерная реакция, нейтронный баланс и замедлители....260 7.3. Ядерные реакторы...........................................264 7.3.1. Ядерное топливо.....................................264 7.3.2. Контроль реактора...................................269 7.3.3. Энергетические реакторы........................... 271 7.3.4. Конвертеры и аппаратура для воспроизводства ядерного топлива . . 278 7.3.5. Неэнергетические реакторы...........................280 7.4. Атомные электростанции.................................... 281 7.5. Ядерная безопасность...................................... 284 7.6. Ядерные аварии и катастрофы ...............................288 7.7. Роль ядерной энергии в настоящем и будущем.................295 7.8. Цепная реакция в природе...................................304 7.9. Термоядерная энергия ......................................304 7.10. Слияние ядер и термоядерные взрывы........................309 Упражнения ..................................... 314 Литература. ..................................... 315 Глава 8. Радиоактивность и ионизирующее излучение в окружающей среде.317 8.1. Основные факты и понятия...................................317 8.2. Космическое излучение и космогенные радионуклиды...........327 8.3. Природные долгоживущие радионуклиды........................332 8.4. Радон и продукты его распада............................ . 339 8.5. Влияние на окружающую среду урановой промышленности........352 8.6. Ядерная энергия и окружающая среда.........................356 8.6.1. Атомные электростанции при штатном режиме работы...356
6 Содержание 8.6.2. Предприятия по переработке топлива при работе в штатном режиме................................................ 363 8.6.3. Последствия ядерных аварий для здоровья и окружающей среды . . 368 8.6.4. Влияние ядерных взрывов на окружающую среду и здоровье...377 8.7. Другие источники излучения в окружающей среде, созданные человеком...................................................381 8.8. Радиоактивные отходы............................................ 386 Упражнения.......................................................401 Литература...................................................... 402 Приложение А. Таблица элементов ......................................406 Приложение В. Изотопный состав некоторых элементов................... 408 Приложение С. Свойства некоторых радионуклидов.......................411 Приложение D. Атомные электростанции США ............................417 Приложение Е. Сокращение наименований некоторых агентств, комитетов и институтов................................................423 Приложение F. Некоторые web-сайты, ориентированные на вопросы радиоактивности, ионизирующего излучения и ядерных технологий........................ 425 Приложение G. Единицы измерения и их перевод.........................427
Предисловие Данная книга содержит основные сведения о радиоактивности, ядерных реакциях, свойствах и измерении ионизирующего излучения, ядерной энер- гии, ядерных технологиях и их экологических аспектах. Эта работа написана на базе курсов лекций авторов по радиохимии и радиоактивности окружающей среды в Научной школе Университета им Масарика (Брно, Чехия) и химии актинидов и радиохимии в Университете Клемсона (Андерсон, Южная Каро- лина, США). Основная идея авторов учебника заключалась в том, чтобы написать фундаментальный вводный курс в науку о радиоактивности, ионизирующем излучении и ядерных технологиях. При работе над рукописью ощущалось, что темы, связанные с ядерной энергией, риском воздействия ионизирующего излучения на человека, с экологическими аспектами радиоактивности и ядер- ной энергии, включая обращение с радиоактивными отходами, продолжают волновать широкие общественные круги. Поэтому соответствующие разделы в книге были расширены, чтобы не только обеспечить необходимой инфор- мацией студентов, но и ответить более широкому кругу читателей на наиболее актуальные вопросы, которые возникают в результате часто необоснованной критики со стороны противников ядерных и радиационных технологий. Дисциплины, обсуждаемые в данной книге, основаны на пересечении наук: физики, биологии, химии и инженерии. Развитие радиационных и ядер- ных технологий оказывает влияние на экономику, психологию, философию и политику. Учитывая вышесказанное, мы желали рассмотреть максимальное число всевозможных применений радиоактивности и ионизирующего излу- чения, при этом пытались не создавать книгу слишком большого объема, поэтому некоторые аспекты будут обсуждены в сокращенном виде. По той же самой причине, чтобы проиллюстрировать некоторые факты и методы, были отобраны только некоторые примеры, и необходимые математические выклад- ки и соответствующая теория также изложены в упрощенном виде. Читатель найдет больше информации в источниках, перечисленных в параграфах «Ли- тература к главе» в конце глав и в электронных информационных источниках, перечисленных в Приложении Е Книга была написана на основе обзорных статей последних лет, изданных на английском языке. Авторы придерживались системы СИ, и некоторые полезные коэффициенты пересчета перечислены в Приложении G. В Приложении Е приведены названия и сокращения орга- низаций, упомянутых в учебнике. Авторы благодарят Здену Михаличкову за иллюстрационное оформление книги и Сильвию Навратил за оказанную редакционную помощь. Иржи Хала, Брно, Чехия Джеймс Навратил, Андерсон, Южная Каролина, США Июнь 2003
Глава 1 Фундаментальные частицы и атомное ядро 1.1. Элементарные и фундаментальные частицы Начиная с ХЕХ в., когда физика и химия стали точными естественными науками, физики и химики пытались познать сущность вещества, для того чтобы найти обобщающий принцип для множества окружающих нас матери- альных объектов. До XIX в. всегда полагали, что основная структурная едини- ца материи является очень малой и неделимой, т. е. не обладает внутренней структурой. Сначала предположили, что такой основополагающей величиной может быть атом, но эта теория просуществовала недолго, поскольку химики открывали все больше и больше элементов, становилось ясным, что мно- гообразие атомов слишком велико, чтобы рассматривать их как основные строительные блоки материи. Данная идея была вовсе отброшена с откры- тием внутренней структуры атома. Было обнаружено, что все атомы состоят из ядра, которое, в свою очередь, состоит из протонов и нейтронов, и окружа- ющих ядро электронов. (Исключение составляет только атом легкого изотопа водорода, ядро которого содержит только один протон.) Так как протоны, нейтроны и электроны являются одинаковыми для всех атомов, то в течение некоторого времени эти частицы были признаны основополагающими для всех веществ и были названы элементарными частицами. Однако позднее но- вые частицы были открыты в космических лучах. Этими новыми частицами, которые не встречаются в веществе в нормальных физических и химических условиях, являлись позитрон (позднее принятый как античастица электрона) и две частицы с массами между протоном и электроном, тг-мезон и мюон. Начиная с 50-х гг XX в., когда появились мощные ускорители, было открыто еще большее число частиц в результате реакций ускоренных протонов с атом- ным ядром или при столкновении частиц с высокими энергиями. Поскольку количество новых открытых частиц возрастало с каждым годом, то стало ясно, что их разнообразие слишком велико для того, чтобы они были элементар- ными обобщающими структурными единицами материи. Хотя в настоящий момент традиционно применяют термин элементарные частицы, альтерна- тивное название, субатомные частицы, становится более подходящим. Для наиболее важных структурных единиц материи принято наименование «фун- даментальные частицы», которые будут обсуждены в разделах 1.2 и 1.3.
1.2. Лептоны 9 На сегодняшний день известны сотни элементарных частиц. Каждая ча- стица характеризуется массой, спином, временем жизни, знаком и величи- ной электрического заряда, барионным и лептонным числами. Характерным свойством античастиц является то, что при взаимодействии с соответствую- щей частицей пара частица — античастица превращается в фотоны. Субатомные частицы подразделяют на две группы: лептоны (с греческого Хелтос — легкий) и адроны (аброс; — сила). Критерием для такой класси- фикации стала природа силы, с которой эти частицы могут взаимодейство- вать и распадаться. В то время как лептоны взаимодействуют и распадаются в результате слабого взаимодействия (раздел 2.2) — адроны взаимодействуют и распадаются как в результате сильного (раздел 1.3), так и слабого взаимо- действий. Заряженные частицы кроме того подвергаются электромагнитным взаимодействиям. 1.2. Лептоны Лептоны — это частицы со спином 1/2. Существует шесть лептонов (табл. 1.1). Три из них, нейтрино, не заряжены и являются стабильными. Мас- сы нейтрино до сих пор точно не определены, и получены только данные об их верхнем пределе. В частности, электронное нейтрино имеет очень маленькую массу. Три других лептона несут одинаковый элементарный отрицательный за- ряд (1,6021 х 10~19 Кл), котороый соответствует Z =-\. Электрон является стабильным. Мюон и тау-лептон, иногда называемые «тяжелыми электрона- ми», отличаются от электрона по массе и являются нестабильными. Их время жизни составляет 2,2 х 10-6 и 2,2 х 10’13 с, соответственно. Существенным в соответствии с классификацией субатомных частиц является то, что лепто- ны не имеют внутренней структуры и могут быть, таким образом, отнесены к фундаментальным частицам. Таблица 1.1 Лептоны Лептон Символ Z Масса покоя, а. е. м. Время жизни, с Электрон е -I 5,486 х К)'4 стабилен Электронное нейтрино 0 < 3,2 х КГ’ стабильно Мюон д’ -т 0,1134 2,20 х 10“6 Мюонное нейтрино 0 < 2,04 х 10 ~4 стабильно Тауон Т~ -1 1,908 2,91 х 10~n Тауонное нейтрино VT 0 < 1,95 х 10“2 стабильно Массы субатомных частиц, как и атомных ядер и атомов, обычно измеряются в атомных единицах массы (а. е. м.), см. Приложение G. Массы и времена жизни в табл. 1.1-1.4 взяты из: The Review of Particle Physics, http://pdg.lbl.gov/pdg.html
10 Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро Антилептонами являются положительно заряженные частицы е+ (пози- трон), положительный мю-мезон р+, положительный тау-лептон т+ и со- ответствующие антинейтрино. Антинейтрино отличаются от нейтрино в спи- ральности, т. е. ориентации момента импульса (спина) частицы относительно направления движения частицы. Параллельное направление двух векторов на- блюдается в случае антинейтрино и антипараллельное — в случае нейтрино. Для объяснения взаимодействий и распада лептонов были введены леп- тонные числа Le, L^j и LT. Для понятности были приписаны значения этих чисел +1 для лептонов, —1 для антилептонов и 0 для нелептонных частиц. Взаимодействия и распад лептонов подчиняются закону сохранения лептон- ных чисел, согласно которому сумма лептонных чисел до и после указанных процессов должна оставаться постоянной. Таким образом, процессы, наруша- ющие этот закон, являются запрещенными и не могут происходить. Несколько примеров, как данный закон работает, будут объяснены в [лаве 2 при обсуж- дении различных видов /3-распада. 1.3. Кварки, адроны и сильные взаимодействия За исключением шести лептонов и шести антилептонов около двухсот субатомных частиц относятся к адронам. Согласно современной теории, су- ществование столь большого числа адронов и антиадронов является след- ствием их внутренней структуры. Каждый адрон состоит из небольшого числа кварков, которые относятся ко второму виду фундаментальных частиц. Суще- ствует 6 кварков (табл. 1.2). Для отличия разных кварков был принят термин «аромат». Аромат кварков и (вверх) и d (вниз) означает свойство, схожее со спином, по которому эти кварки отличаются. Обозначения s, с, b и t отражают специфические свойства, которыми каждый кварк обладает и в ре- зультате которых он был назван, а именно «странность» (квантовое число S), «очарование» (С), «красота» (В), «правда» (7). Следует отметить, что эти термины не имеют ничего общего с общепринятым значением этих слов. Точнее, они были введены как средство описания свойств, для которых нет аналогий в классической физике. Существование этих свойств было открыто после многих лет изучения субатомных частиц, которые дали возможность физикам объяснить поведение и свойства этих частиц и сформировать из них упорядоченную систему. Для примера можно рассмотреть, какую роль кварк странности играет в объяснении значительных различий во временах жизни адронов. Распад адронных резонансов является чрезвычайно быстрым (см. выше), до тех пор пока не потеряются квантовые свойства распадающихся адронов. Например, адроны, содержащие в себе кварк странности, распадаются быстро, до тех пор пока странность не утрачена, т. е. пока кварк странности сохранен в исходном адроне и появляется в одном из продуктов распада. Так происходит в слу- чае распада гиперона Yr(dds) -» A(uds) + ir~(du}. Логично, что рано или поздно должна образоваться наиболее легкая странная частица, такая как мезон К или гиперон Л. Как известно, эти частицы нестабильны, и, оче- видно, странность не может быть сохранена в течение их распада. Распады,
1.3. Кварки, адроны и сильные взаимодействия 11 Таблица 1.2 Свойства кварков Символ Аромат Масса, а. е. м. Z S с в Т d Нижний 0,0032-0,0097 -1/3 0 0 0 0 и Верхний 0,00107-0,0054 2/3 0 0 0 0 S Странный 0,0805-0,183 -1/3 -1 0 0 0 с Очарованный 1,23-1,45 2/3 0 1 0 0 ь Прелестный 4,29-4,72 -1/3 0 0 -1 0 t Истинный 183-195 2/3 0 0 0 1 в которых странность или другие квантовые свойства не сохраняются, могут осуществляться посредством слабого взаимодействия (раздел 2.2), которое, например, дает возможность кварку в превратиться в кварки и или d. Од- нако распады, контролируемые слабыми взаимодействиями, являются более медленными, и времена жизни адронов, распадающихся путем слабых взаи- модействий, составляют I О10— I О 8 с. Таким примером может служить распад гиперона: \(uds) -► p(uud) +тг (du). После того как стало известно свойство странность, была решена еще одна задача, а именно, почему всякий раз, когда образуется мезон К° в реакции частиц с высокими энергиями, то всегда по- является и гиперон Л. Объяснение этого факта также следует из сохранения странности в процессе р + тг_ -► К® (ds) + K(uds). В соответствии с их спинами адроны подразделены на две группы; мезо- ны с нулевым или целым спином и барионы с нецелочисленным значением спина (1/2, 3/2). Некоторые характеристики мезонов и барионов представле- ны в табл. 1.3 и 1.4 соответственно. Барион с наименьшей массой называется протоном (масса —1,0072765 и), в то время как нейтроны несколько тяжелее (1,0086650 и). Эти два бариона известны как нуклоны, так как они являются компонентами атомного ядра. Барионы тяжелее нуклонов называются гипе- ронами. Каждому бариону присвоено барионное число В. Как и в случае лептонов, для барионов его установили равным +1,-1 для антибарионов и 0 для других частиц. Взаимодействия и распад барионов подчиняются закону сохранения барионного числа. Кварки обладают барионным числом В = 1/3 и дробным электриче- ским зарядом (Z = 2/3 или —1/3). Для шести соответствующих антикварков В = -1/3 и заряды Z = -2/3 или 1/3. Кварковый состав адронов определя- ется тремя простыми правилами; барион состоит из трех кварков, антибарион из трех антикварков и мезон из одного кварка и одного антикварка. Барионное и зарядные числа, так же как другие квантовые числа кварка и/или антикварка вместе определяют наблюдаемые индивидуальные свойства адрона. Это мож- но продемонстрировать двумя примерами; заряд протона, Z — +1, является суммой зарядов двух кварков и и одного кварка d (2/3 + 2/3 — 1/3); хотя
12 Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро Таблица 1.3 Свойства некоторых мезонов Символ Масса, а. е. м. Z S с в Кварковый состав Время жизни, с 7Г+ 0,150 + 1 0 0 0 ud 2,603 х 10-8 7Г~ 0,150 -1 0 0 0 du 2,603 х 10"8 7Г° 0,145 0 0 0 0 ий или dd 8,4 х 10-17 к+ 0,530 + 1 +1 0 0 US 1,239 х 10 г8 К- 0,530 -1 -1 0 0 su 1,239 х 10“8 ф 1,094 0 0 0 0 S3 1,48 х НГ22 J/ф 3,323 0 0 0 0 сс 7,57 х 10“24 D° 2,001 0 0 +1 0 ей 4,126 х 10"” D* 2,007 +1 0 +1 0 cd 1,051 х 10~12 Y 10,16 0 0 0 0 bb 1,25 х Ю” Таблица 1.4 Свойства некоторых барионов Символ Масса, а. е. м. Z S с Кварковый состав Время жизни, с Р 1,0072765 + 1 0 0 uud стабилен п 1,0086649 0 0 0 udd 886,7 Л 1,198 0 -1 0 uds 2,632 х 10 10 Е+ 1,277 +1 -1 0 uus 8,018 х К) " 1,286 -1 -1 0 dds 1,479 х IO-10 ГТ 1,795 -1 -3 0 sss 8,21 x 10“" V 2,453 +1 0 +1 udc 2,06 x 10” мезон Ф состоит из странного кварка и странного антикварка, его суммарное квантовое число в результате составляет нуль, поскольку странность кварка и антикварка компенсируются (Ф — это мезон со скрытой странностью). В течение некоторого времени кварков и, d. и s было достаточно для си- стематики адронов, и существование на тот момент известных адронов можно было объяснить как комбинацию этих трех кварков и трех соответствующих
1.3. Кварки, адроны и сильные взаимодействия 13 антикварков. В 1974 г. был открыт новый мезон J/ф. который был более чем в три раза тяжелее протона и для которого не было подходящего места в системе, поскольку «все места» в ней были уже заняты. Таким образом, было осознано, что частица содержит новый, тяжелый кварк, обладающий ранее неизвестными свойствами, который был назван кварком очарования (J/Ф — это мезон со скрытым очарованием). Позднее был открыт «красивый» кварк b и, наконец, в 1994 г. при столкновении протонов и антипротонов с высокими энергиями впервые был обнаружен кварк t. За исключением протонов и антипротонов все другие адроны являются крайне нестабильными и распадаются самопроизвольно до более легких адро- нов или лептонов. Причины стабильности протонов будут обсуждены в теории столкновений в разделе 2.5. Время жизни нестабильного адрона зависит от то- го, какие силы контролируют распад. Время жизни до распада посредством слабых сил обычно составляет 10“13 с или больше. К этой группе относится нейтрон, который распадается на протон, электрон и антинейтрино электро- на с периодом полураспада 886,7 с. Этот период полураспада характерен для свободных нейтронов. В нейтроноизбыточных радиоактивных атомах неко- торые нейтроны подвергаются такому же типу распада, однако его скорость определяется другими факторами (раздел 3.5). Нейтроны, входящие в состав нерадиоактивных атомов, являются стабильными. Частицы, которые распа- даются в результате сильных взаимодействий, т. е. те, которые распадаются на другие сильно взаимодействующие частицы, имеют чрезвычайно короткое время жизни КГ23 с. Эти частицы были названы резонансами. На сегодняшний момент известно много резонансов, некоторые из которых являются возбуж- денными состояниями других частиц. В мире атомов и атомных ядер в процессы, такие как перегруппировка орбитальных электронов или распад, связанные с относительно небольши- ми изменениями энергии, вовлечены четыре фундаментальные частицы, т. е. е“, i/e, и и d. Они известны как частицы первого поколения. Частицы второго (р, з и с) и третьего поколений (т~, vT, but) появляются в отдельных, нестабильных адронах, возникающих при взаимодействии высокоэнергети- ческих частиц. Сила, которая удерживает кварки в адроне в тесном про- странстве, называется сильной. Термин «сильная» означает тот факт, данная сила приблизительно в сто раз превышает электромагнитную силу. Современ- ные физики в квантовой теории поля объясняют любой вид взаимодействия посредством существования поля силы между взаимодействующими частица- ми. Измененное квантовое поле существует только в неизмеримо короткий момент, за время, когда оно было выделено одной частицей и немедленно поглощено другой. Квантовое поле нельзя обнаружить экспериментальным путем, отсюда появился термин «виртуальные частицы». Для примера, элек- тромагнитное взаимодействие между двумя заряженными частицами, которое проявляется в притяжении и отталкивании, происходит опосредованно через обмен виртуальными фотонами. Квантами поля силы, действующего между кварками, являются глюоны, и природа сильной силы притяжения между кварками в адроне, т. е. природа существования адронов, заключается в не- прерывном испускании и поглощении глюонов между кварками. Похожие
14 Глава I. Фундаментальные частицы и атомное ядро на фотоны глюоны не имеют массы и не несут электрического заряда. Изме- нение глюона является сравнительно сложным процессом, в котором каждый кварк может существовать в трех квантовых состояниях, обозначенных цвета- ми. Ради простоты три состояния были названы цветами — красным, синим и зеленым. Цвет может быть рассмотрен как особый «очень сильный» элек- трический заряд, еще называемый цветовым зарядом. Цветовой заряд явля- ется сущностью сильного взаимодействия, опосредованного для кварков. Эта теория объясняет, что реальная частица, адрон, не должна демонстрировать какой-либо цвет, т. е. быть бесцветной. Это достигается в результате того, что три кварка в барионе должны отличаться по цвету, что означает, что каждый кварк должен отличаться по квантовому состоянию. Поскольку глюоны несут цветовой заряд, кварки изменяют свой цвет всякий раз, когда они обменива- ются с глюонами. Это должно происходить в каждом случае, для того чтобы адрон оставался бесцветным все время (рис. 1.1). Бесцветность мезона дости- гается в результате компенсирования цвета кварка антицветом антикварка. Особенность кварков состоит в том, что они не могут появиться как свободные частицы и су- ществуют только в связанном состоянии, в виде адронов. Эта особенность называется «конфайн- ментом кварков». (Массы кварков, представлен- ные в табл. 1.2, являются рассчитанными вели- чинами.) «Конфайнмент кварков» представляет собой чрезвычайно малое пространство, в кото- ром между кварками действует сильная цветовая сила особой природы. Согласно данной теории энергия взаимодействия между кварками возрас- тает по мере увеличения расстояния между ними. Следовательно, для свободного существования кварка необходима очень боль- шая энергия. По этой причине все эксперименты, в которых в результате столкновения высокоэнергетических частиц надеялись зарегистрировать сво- бодные кварки, приводили к образованию новых кварков, которые появлялись как новые адроны. Некоторые нестабильные частицы и античастицы обладают способно- стью вытеснять нуклоны и орбитальные электроны в обычном атоме. Так, орбитальный электрон может быть замещен отрицательным мю-мезоном, ме- зонами К° или тг—, антипротоном; нейтрон в атомном ядре может быть вытеснен гипероном Л. Такие атомы известны как экзотические. Например, мю-мезонный атом водорода состоит из протона и отрицательного мю-мезо- на, р+р~, в мю-мезонном атоме гелия, 4Не/з~е , один электрон замещен . Экзотические атомы образуются в тот момент, когда нестабильные частицы проходят сквозь материю и замедтяюгся в том месте, где они захватываются обычными атомами. Такие атомы являются нестабильными с временем жизни, которое соответствует времени жизни частицы, захваченной атомом. Атомы, состоящие только из античастиц, известны как антиатомы. О существовании более легкого атомного антиядра, такого как антидейтрон, состоящего из ан- типротонов и антинейтронов, стало известно некоторое время назад. Только и (синий) d (красный) и (красный) d (синий) Рис. 1.1. Графическое пред- ставление глюонного обмена между двумя кварками
1.4. Атомное ядро 15 1996 г. в результате сложного эксперимента были получены девять атомов ан- тиводорода, т. е. атома, состоящего из антипротона и орбитальных позитронов. Если античастицы е+ или р+ замедляются в веществе с энергией, близкой к орбитальным электронам, они могут захватывать электрон с образованием частиц, названных позитроний, е+ е~, или мюоний, е~, соответственно 1.4. Атомное ядро Атомное ядро вещества состоит из протонов и нейтронов. Таким образом, ядро является центром положительного заряда и атомной массы, поскольку масса нуклона приблизительно в 2000 раз превышает массу электрона (табл. 1.1 и 1.4). Число протонов в ядре известно как протонное число (или атомное число, Z) и число нейтронов как нейтронное число (7V). Сумма этих двух чисел является нуклонным числом, т. е. общим числом нуклонов в ядрах (Л = Z+N). На основании этих чисел получены понятия нуклидов, изотопов и изобаров. Нуклид состоит из одинаковых атомов, т. е. атомов с одинаковы- ми ядрами. Для описания состава нуклида в краткой форме числа Z, N и А добавлены как подстрочные и надстрочные символы к соответствующему хи- мическому элементу, . Например, используя символ *^С7, мы указываем на то, что атом углерода в его ядре содержит шесть протонов и семь нейтро- нов. Протонные и нейтронные числа часто опускают, поскольку они следуют из химического символа элемента, а также из нуклонного числа. И сложную аббревиатуру *|С7 можно упростить до 13С. Выпущенный в 1998 г. в Ядер- ном центре г. Карлсруэ, Германия, реестр нуклидов содержал перечень из 2727 нуклидов, из них 261 стабильный, а остальные радиоактивные, которые на- зывают радионуклидами или радиоизотопами. Поскольку атомные ядра могут еще существовать в возбужденных состояниях, то понятие радионуклида мо- жет быть еще расширено добавлением возбужденных состояний ядер. Однако поскольку у каждого ядра существует несколько возбужденных состояний, большинство из которых короткоживущие, то будет ошибочным рассматри- вать каждое возбужденное состояние как отдельный нуклид. Поэтому только возбужденные состояния, существующие в течение более длительного време- ни, считают отдельными нуклидами (раздел 2.12). Изотопами являются нуклиды (или атомы), которые имеют одинаковое число протонов, но различаются по числу нейтронов. Например, нуклиды *®С, *gC, 17С, *gC, могут считаться изотопами углерода, причем следует особо подчеркнуть, что все указанные нуклиды химически идентичны. Изобары — это нуклиды, которые имеют одинаковое число нуклонов, но отличаются протонным числом (например, 40Аг, 40К и 40Са). Поскольку атомные ядра занимают столь маленький объем, то можно ожидать наличия очень сильных сил отталкивания между протонами ядра. В то же самое время наличие стабильных нуклидов, таких как 4Не, !|О или JgK, и факт, что радиоактивные ядра не изменяются до момента их распада, убедительно демонстрируют, что силы притяжения между нуклонами явля- ются значительно более сильными, поскольку позволяют протонам с одина- ковым зарядом существовать совместно, составляя атомное ядро. Сущностью
16 Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро этой ядерной силы является взаимодействие непрерывно обменивающихся частиц между нуклонами. В более ранней теории было предположено, что квантами сильного поля, действующего в атомном ядре, являются виртуаль- ные мезоны тг. В зависимости от типов двух нуклонов, вовлеченных в обмен, виртуальные частицы могут быть положительными, отрицательными или ней- тральными мезонами тг, с сохраненными электрическими зарядами. Как по- казано на рис. 1.2, слева, сильное взаимодействие между двумя протонами и подобное между двумя нейтронами осуществляется посредством обменива- ния тг°. Такой обмен между протонами и нейтронами может осуществляться по двум механизмам. В первом случае, виртуальный тг+ испускается про- тоном, который в результате превращается в нейтрон (р -► тг+ + п), и не- медленно 7г+ поглощается соседним с ним нейтроном, а во втором случае п р + и it 4- р -► п. Более позднее объяснение основано на обмене глюонами между кварками двух соседних нуклонов (рис. 1.2, справа). Рис. 1.2. Обменные взаимодействия нуклонов. Слева: графическое представление взаимодействия двух протонов. По центру: то же самое для взаимодействия протона с нейтроном. Справа: обмен глюоном между двумя нуклонами; «г», «Ь» и «д» обозначают цвета (красный, синий, зеленый), волнистая линия представляет обменный процесс Это следует из сущности цветового заряда, заключающейся в том, что ядерная сила действует на очень коротких расстояниях порядка 10-'5 м, т. е. эта сила действует только в ядрах. тг-Мезоны и глюоны, являясь виртуаль- ными частицами, объясняют к тому же независимость заряда ядерной силы, подразумевающей, что сила взаимодействия не зависит от заряда нуклона. Другой особенностью ядерной силы является чрезвычайно короткое время протекания процесса обмена, приблизительно 10~23 с. Также можно отме- тить, что ядерная сила может достичь состояния насыщения, что означает, что каждый нуклон может взаимодействовать с только ограниченным числом близлежащих нуклонов. 1.5. Потенциальная яма и барьер ядер Рассмотрим взаимодействие между атомными ядрами и нуклоном, и оценим, как будет изменяться потенциальная энергия в системе по мере при- ближения нуклона к ядру (рис. 1.3). В качестве нуля потенциальной энергии будем считать то состояние системы, в котором ядро и нуклон отдалены друг от друга на бесконечно большое расстояние. По мере приближения нейтрон, будучи незаряженной частицей, не взаимодействует с кулоновским полем,
1.5. Потенциальная яма и барьер ядер 17 Рис. 1.3. Потенциальная энергия взаимодействия атомного ядра с нуклонами и потенциальная энергия остается равной нулю до тех пор, пока он вплотную не приблизится к ядру в область действия сильной ядерной силы (I0-15 м). В этой области имеет место обменное взаимодействие нуклона с поверхно- стью ядра. В результате нейтрон будет захвачен ядром и станет его частью, 'Х. Поскольку при связывании нейтрона (или протона) высвободится не- которое количество энергии (раздел 1.8), то связанное состояние, т. е. новое ядро, будет обладать меньшей энергией, чем изначальная система, состоящая отдельно из и нейтрона и/или протона. Согласно принятому соглашению, новое ядро обладает отрицательной потенциальной энергией, и говорят, что связанные нуклоны в ядре находятся в потенциальной яме (рис. 1.3). В то время, когда протон приближается к ядру, первыми возникают силы куло- новского отталкивания, однако когда протон оказывается на определенном расстоянии от ядра, ядерная сила значительно превышает силу кулоновского отталкивания. Как следствие, потенциальная энергия системы сначала воз- растает, и только когда силы отталкивания, обозначенные на рис. 1.3 как кулоновский барьер, будут преодолены, протон приблизиться к ядру, попадет в область действия ядерной силы и поглотится ядром с образованием ^]Х. Используя формулу для ядерного радиуса (1.8), высоту барьера В можно рассчитать из закона Кулона:
18 Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро где Z| и Til — это протонные числа ядер и протона (или положительных ча- стиц, приближающихся к ядру), А, и Ai — их нуклонные числа и В — высо- та барьера, выраженная в мегаэлектроновольтах (МэВ, электроновольт — это единица, широко применяемая в атомной и ядерной физике, ее определение см. в Приложении G). Следует отметить, что максимум барьера располагается в области действия ядерной силы. Эта особенность кривой потенциальной энергии играет роль при испускании ядром заряженных частиц (раздел 2.7). 1.6. Расположение нуклонов в ядре - оболочечная модель Нейтроны и протоны, подобно электронам, имеют спин 1/2. Если бо- лее одной частицы со спином 1/2 двигаются в одном и том же силовом поле, то принцип Паули требует, чтобы все частицы были в разных кванто- вых состояниях. Этот принцип, в результате которого существуют известные конфигурации орбитальных электронов в атоме, также применяется в теории, названной оболочечной моделью ядра. Согласно этой теории нуклоны, находя- щиеся в потенциальной яме, занимают квантовые энергетические состояния, причем высшее состояние будет занято только тогда, когда более низкие со- стояния будут полностью заполнены. Число квантовых состояний (уровни) и их энергии получают с применением квантово-механических методов, по- хожих на те, которые используют для выяснения энергетических состояний электронов в атоме. Последовательность энергетических уровней в потенци- альной яме, однако, отличается от последовательности электронных уровней в атоме (рис. 1.4). Для этого существует две причины. Во-первых, для нуклонов азимутальное квантовое число I может достигать различных положительных целочисленных значений, и даже превышать основное квантовое число. Во- вторых, существует очень сильное взаимодействие между орбиталью нукло- нов (I) и спиновым моментами импульсов (s). Это явление известно, как спин-орбитальное взаимодействие, и для основания его существования сле- дует рассмотреть общий момент импульса нуклона: |j| = Ц + s | = (1.2) где j является главным квантовым числом нуклона (ft = ft/(2?r), где ft это постоянная Планка). В зависимости от взаимной ориентации векторов I и s, каждый уровень с основным и азимутальным квантовым числом расщеп- ляются на два уровня, характеризующиеся квантовыми числами j = I ± 1/2 (которые указывают в виде нижних индексов при изображении уровней, на- пример, 2р-уровень расщепляется на два подуровня 2p-j/i и 1p\/i). Различие в энергиях между этими двумя уровнями является значительным, и в некото- рых случаях уровни находятся на большом расстоянии друг от друга, т. е. это приводит в результате к неравномерному расщеплению уровней. Как показа- но на рис. 1.4 и 1.5, близко расположенные уровни группированы в оболочки, отделенные друг от друга значительным энергетическим промежутком. Кроме того, существует аналогия с магнитным квантовым числом атомных орбита- лей, в котором каждый уровень с квантовым числом j содержит несколько
1.6. Расположение нуклонов в ядре — оболочечная модель 19 Зр 1/2 -I 2f 5/2 Зр 3/2 1» 13/2 1h 9/2 2f 7/2 3s 2d 1/1 11/2 2d 5/2 1e 7/2 ig 9/2 - 2p 1/2 (126) (50) 2p 3/2 1f 5/2 - If 7/2 ] (28) 2s 1/2 1с/ 3/2 5/2 (20) 1'11(82) ,-------------------------- 1P 1/2 1 (8) 1₽ 1p 3/2 J 1s ---------------------------------------- 1» 3 (2) Рис. 1.4. Энергетические уровни в потенциальной яме. Источник: Mayer-Kuckuk Т. Physic der Atomkeme (Физика атомного ядра). В. G. Teubner, Штутгарт, 1974; с разрешения подуровней. Число подуровней присваивается в соответствии с допустимыми значениями j, какими являются j, j— 1, j—2,..., 1/2. Таким образом, уровень с квантовым числом j соответствует j 4- 1/2 подуровням. Однако, согласно принципу Паули, каждый подуровень может принять два нуклона. Уровень с квантовым числом j может принять 2j+l нуклонов. Например, три подуров- ня существует для уровня ld5/2 (5/2+ 1/2 = 3), таким образом, все вместе они могут иметь на этом уровне шесть нуклонов. Два нуклона на каждом подуровне всегда составляют спиновую пару. Например, на рис. 1.5 показана конфигура- ция нуклона в ядре ’^Sn. Другой важной особенностью оболочечной модели является то, что существуют отдельные системы энергетических оболочек для протонов и нейтронов (рис. 1.5). Силы кулоновского отталкивания протонов ослабляют их силу связывания, в результате протонные уровни являются энер- гетически более высокими, чем соответствующие нейтронные уровни.
20 Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро Рис. 1.5. Расположение нуклонов в ядре Sn. Источник: Mayer-Kuckuk Т. Physic der Atomkeme (Физика атомного ядра). В. G. Teubner, Штутгарт, 1974; с разрешения; 1 фм = 1013 м Протонные уровни Полностью заполненные оболочки содержат 2, 6, 12, 18, 24 или 32 прото- на или нейтрона. Если одна или более оболочек заполнены полностью, ядра должны содержать 2, 8, 20, 28, 50 или 82 протона или 2, 8, 20, 28, 50, 82 или 126 нейтронов. Эти числа известны как магические числа, и ядра, со- держащие соответствующее число протонов или нейтронов на их оболочках, называются магическими ядрами. Из-за энергетической разницы между обо- лочками магические ядра демонстрируют такую стабильность, которая может быть сравнена только с конфигурацией электронных оболочек инертных га- зов. Наибольшей стабильностью отличаются двойные магические ядра, т. е. ядра, у которых и протонные, и нейтронные оболочки полностью заполнены, как, например, у jHe (2р, 2п), '|О (8р, 8п) или ™РЬ (82р, 126п). В данной книге будут обсуждены как стабильность ядра, основанная на энергии связы- вания (раздел 1.8), так и устойчивость ядра к радиоактивному распаду. Как будет показано в разделе 2.1, у ядер, устойчивых к радиоактивному распаду, должно быть хорошо сбалансировано соотношение протонов и нейтронов при некотором избытке последних. Кроме того, не все комбинации магических чисел означают стабильность ядер к радиоактивному распаду, так, можно на- блюдать, что чрезвычайно нестабильными (т. е. с очень коротким временем жизни) являются двойные магические ядра ‘™Sn (50р, 50п) или ^Не (2р, 8п), обладающие заданным числом протонов, но имеющие слишком мало или слишком много нейтронов соответственно. Модель из оболочек на основании ее стабилизирующего действия в ре- зультате образования нуклонных пар и магических чисел позволяет объяснить некоторые известные факты о возникновении нуклидов и изотопном составе элементов, встречающихся в природе. На основании этой модели легко объ-
1.7. Ядерный спин 21 яснить тот факт, что 60 % стабильных, встречающихся в природе элементов состоят из четно-четных ядер (ядра, имеющие четное количество протонов и нейтронов), 40 % являются четно-нечетными и нечетно-четными, в то время как известно только о четырех стабильных нечетно-нечетных нуклидах (3Н, jLi, *”В, ’уN). Данная модель еще объясняет тот факт, что изотопы встреча- ющихся в природе элементов с четными атомными числами являются более стабильными, чем изотопы элементов с нечетными атомными номерами. Это свойство продемонстрировано на примере элементов вблизи олова (протон- ное магическое число 50) (см. еще Приложение В): Элемент 4gCd 49I11 soSn 51 Sb 52Te 531 Число изотопов 2 8 1 10 2 8 1 Оболочечная модель также дает простое объяснение существованию воз- бужденных ядерных состояний. Такие состояния возникают в результате взаи- модействия ядер с другими частицами или ядрами, а также в результате радио- активного распада (гл. 2). В основном состоянии нуклоны занимают самый низкий энергетический уровень, следуя вышеуказанным правилам. Возбуж- денное состояние образуется, если нуклон появляется на вакантном более высоком уровне. (Это может быть возбуждением одной частицы, отделенной от общего возбуждения, обсуждаемого в разделе 1.9). Возбужденные состояния являются нестабильными, и рано или поздно произойдет снятие возбуждения, т. е переход нуклона с возбужденного на основной уровень. В то же вре- мя фотон, который несет энергию возбуждения, будет испущен из нуклона. Энергия возбуждения, соответствующая разнице энергий между двумя уров- нями, составляет от 103 до 106 эВ. Фотоны, испускаемые атомными ядрами, известны как 7-излучение (раздел 2.12). 1.7. Ядерный спин Сумма общих моментов импульсов индивидуальных нуклонов принима- ется за момент импульса ядра, |7| = |Ej| = ^7(7+1), (1.3) где квантовое число 7 (0, 1/2,1, 3/2, 2,...) является ядерным спином. Его значение близко связано со структурой оболочек ядра и вследствие того, что в основном состоянии нуклоны занимают уровни и подуровни парами (прин- цип Паули), их моменты импульса аннулируются друг другом. Как результат, все четно-четные ядра имеют нулевой спин (7 = 0), как в случае jHe, gO и '|О. Ненулевой спин наблюдается у четно-нечетных, нечетно-четных и не- четно-нечетных ядер, содержащих непарные нейтроны, протоны, или и те, и другие, соответственно. Для четно-нечетных и нечетно-четных ядер ядер- ный спин соответствует значению j неспаренного нуклона. Например, 3Не,
22 Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро который имеет один неспаренный нейтрон на уровне 1s |/2, имеет спин 1/2. Так же ядро ’®В (один неспаренный нейтрон и протон на обоих 1ру2 уров- нях), где I = 2 х 3/2 = 3. Обычно ядра с четными числами нуклонов имеют нулевой или целочисленный спин, тогда как ядра с нечетными нуклонами имеют дробный спин. 1.8. Масса ядра и энергия связи нуклонов в ядре Если истинная масса, AfnUci, любого известного ядра ?Х сравнима с сум- мой масс соответствующего числа свободных протонов Z и (A—Z) нейтронов, то находим, что Mnucl < Zmp + (А - Z)mn. (1.4) Разница 6(т) = Mmd - [Zmp + (А - Z)mn] (1.5) известна как дефект массы. Кроме того, определено, что дефект массы всегда отрицателен. Энергия, которая была бы эквивалентна <5(т), Еь = -6(т)хс (>0) (1.6) является энергией связи ядра. В соответствии с соглашением, Еь — поло- жительное число, а минус указывается в определении. Энергия связи может интерпретироваться как количество энергии, которая была бы испущена при гипотетическом синтезе ядра из соответствующего числа свободных протонов Рис. 1.6. Средняя энергия связи ядра, приведенная на один нуклон, как функция атомного номера. Источник: Mayer-Kuckuk Т. Physic der Atomkeme (Физика атомного ядра). В. G.Teubner, Штутгарт, 1974; с разрешения
1.9. Гидродинамическая модель атомного ядра 23 и нейтронов. Выражая массовый дефект в атомных единицах массы, энергия связи ядра, в МэВ, равна Еь = -931,5 х 6(т), (1.7) так как атомная массовая единица эквивалентна 931,5 МэВ (см. Приложение G). Делением энергии связи ядра на число составляющих его нуклонов, б = Еь/А, может быть получена средняя энергия связи на нуклон. С этой точки зрения, как показано на рис. 1.6, самые устойчивые ядра находятся в области около Л = 50 Уменьшение б для ядер с А > 70 вызвано уве- личивающейся силой отталкивания, следующей из увеличивающегося числа протонов, в то время как для более легких ядер это происходит из-за более высокого содержания нуклонов, появляющихся у поверхности ядра, где си- лы отталкивания, действующие на нуклоны, являются меньшими, чем в ядре (раздел 1.9). В группе очень легких ядер (Л —2-7) двойное магическое ядро jHe имеет самую высокую среднюю энергию связи. В разделе 4.13 и Главе 7 будет показано, насколько важной величиной является средняя энергия связи для получения термоядерной энергии и энергии деления ядра. Энергия приблизительно той же самой величины как б, высвобождается при связывании нуклона с ядром. Поскольку небольшая часть вторично осво- божденной энергии остается в заново образованном ядре, последнее всегда возникает в возбужденном состоянии. Важность этого явления для протека- ния ядерных реакций будет продемонстрирована в разделе 4.4. 1.9. Гидродинамическая модель (модель жидкой капли) атомного ядра В капле жидкости каждая молекула может взаимодействовать только с ограниченным числом соседей, и полная энергия взаимодействия (энергия связи) пропорциональна числу молекул в капле. В этом отношении существу- ет близкая аналогия между каплей жидкости и атомным ядром, где каждый нуклон может, из-за короткого интервала сильной ядерной силы и механиз- ма обмена действительными частицами, взаимодействовать только с самыми близкими соседями, и энергия связи ядра пропорциональна числу нуклонов (Еь = бЛ). Эта аналогия является основной идеей гидродинамической модели (капельной модели) атомного ядра, теория которой, как будет обсуждено ниже, успешно объясняет несколько явлений, таких как возбуждение более тяжелых ядер и механизмы некоторых ядерных реакций, включая деление ядра. В этом разделе в общих чертах будет рассмотрено такое важное достоин- ство данной модели, как возможность ее применения для вычисления сред- ней энергии связи и ядерных масс Сущность методики заключается в том, что факторы, вносящие свой вклад в ядерную стабильность и/или ядерную энергию связи, выражены как функция числа нуклонов. Если, для простоты, рассматривать только самые важные факторы, и не оценивать коэффициенты пропорциональности, энергия связи может быть представлена как Еь = куА - /с2А2/3 - k3Z2A~1'3.
24 Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро Первый член справа известен как объем (или уплотнен"0} энергии нуклона и отражает тот факт, что энергия связи является пропорш. нальной числу нуклонов. Второй член характеризует поверхностную энергию, и означает, что нуклоны на поверхности ядра могут взаимодействовать с меньшим количе- ством нуклонов, чем те, что находятся внутри ядра. (Это понятие — аналогия с поверхностным натяжением в жидкостях.) Следовательно, нуклоны на по- верхности вносят меньший вклад в энергию связи, чем нуклоны внутри ядра. Поверхностная энергия пропорциональна площади поверхности, т.е. г2 (г — ядерный радиус), или A2/i (раздел 1.10). Наконец, третий член оценивает силу кулоновского отталкивания между протонами. Это включает энергию связи и, согласно закону Кулона, пропорционально Z2/r, т.е. Z2/Al/3. Тогда, ис- пользуя отношения Еъ = с А и Z ~ А/2, мы получаем е = fc, - fc2A’I/3 - -А2/3, 4 что приблизительно является уравнением кривой на рис. 1.6. Зная среднюю энергию связи из капельной модели, можно вычислить массу ядра как A/nud = Zm,p + (Л - Z)mn - еА. Рис. 1.7. Разность между истинной и расчетной массами ядра как функция числа нейтронов (линии соединяют изотопы). Ядерная ста- билизация ясно видна приблизительно при А = 28, 50, 80 и (26. Источник: Herrmann G. //Angew. Chem., Int. Eng. Ed. 1988. Vol. 27. P. 14(7; с разрешения Wiley-VCH, Weinheim, Германия Сравнение расчетных и истинных масс (Mnuc)) (рис. 1.7) показывает ин- тересное соотношение между оболочечной и капельной моделями. На осно- вании гидродинамической модели расчетные и истинные массы должны быть равными и MnucI — М = 0. Как видно из кривых на рис. 1.7, различие в массах между минимумами действительно близко к нулю, что подтверждает правиль- ность капельной модели. Однако для ядер вблизи магических чисел истинные массы меньше, чем рассчитанные значения. Это вызвано стабилизирующим эффектом полностью заполненных оболочек и называется оболочечной ста- билизацией.
1.10. Ядерный радиус и форма 25 1.10. Ядерный радиус и форма Эксперименты, в результате которых удавалось достигнуть отщепления электронов или протонов от атомных ядер, подтверждали, что ядра — очень маленькие объекты, и привели к следующему эмпирическому уравнению для величины ядерного радиуса: г = г0 \Га. (г0 = 1,4 х 10 15 м). (1.8) ’Са 10 2Ми 20 . 30 фм (10 и) Рис. 1.8. Форма и размер ядер Са и U. Источник: Keller С. // Chem. Zeitung. 1980. Vol. 104. Р. 77 о Рис. 1.9. Гало двух нейтронов в ядре Понятие ядерного радиуса могло бы означать, что все атомные ядра имеют сферическую форму. Это верно для двойных магических ядер и ядер вблизи от них. Ядра с нейтронными или протонными числами, в боль- шей степени отличающимися от магических чисел, имеют много нуклонов на уровнях с высоким спином. Такие ядра более устойчивы в деформиро- ванной форме, и существуют главным образом в форме вытянутых эллипсо- идов, оси которых по длине отлича- ются на 20-30 % (рис. 1.8). Эта форма типична для многих ядер лантанидов и актинидов. В деформированном яд- ре распределение электрического за- ряда неоднородно в пределах ядра, что затрагивает некоторые свойства ядер, например, последовательность энер- гетических уровней. Также было уста- новлено, что те части деформирован- ных ядер, которые отличаются от сфе- рической формы, могут выполнять вращательные и колебательные движения. Поскольку энергия ядерного вращения и колебания квантовая, то на отдель- ных энергетических уровнях позволяются только определенные колебатель- ные и вращательные движения. Поэтому, если ядро находится не в основном энергетическом состоянии, вращательное и колебательное возбуждения могут произойти в дополнение к нуклонному возбуждению, обсуждаемому в разде- ле 1.6. Эти явления описаны в теории, известной как общая ядерная модель. Новое явление, связанное с ядерным радиу- сом, было обнаружено в 1980-х гг. в ядрах с высо- ким избытком нейтронов, которые были получены в реакциях фрагментации (раздел 4.9). Некоторые из этих ядер, как было найдено, имели необыч- но большие радиусы. Типичный представитель 11 Li имеет радиус 3,5 х 10~15 м. Для сравнения более легкие изотопы лития от 6Li до 9Li имеют посто- янные радиусы около 2,6 х 1015 м. Последние два нейтрона в 11 Li занимают очень высокие уровни энергии в потенциальной яме и поэтому связаны
26 Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро очень непрочно. Это позволяет им передвигаться от центра ядра, преодолевая силы ядерного притяжения; эти две частицы рассредотачиваются в виде разря- женного нейтронного облака, что приводит, таким образом, к значительному увеличению объема и радиуса ядра (рис. 1.9). Для описания этого явления был принят термин нейтронного «гало». Другими ядрами с двухнейтронными гало являются 6Не, 14Ве и 17В (соответствующие самые тяжелые устойчивые изотопы — 4Не, 9Ве и 11 В, соответственно). Однонейтронное гало существует в 11 Be и 19С и очень нестабильном 8Не, ядро имеет гало с четырьмя нейтро- нами вокруг ядра 4Не. Также были установлены ядра с протонными гало, 8В, "N, ,7F и l7Ne. Все ядра с гало значительно отдалены от области ядерной стабильности (раздел 2.1) и очень нестабильны. Например, период полурас- пада "Li составляет 8,2 мс. 1.11. Атомная масса и изотопные эффекты Изотопы одного и того же элемента отличаются по массам, так как их ядра содержат различное число нейтронов. Как следствие, химически иден- тичные молекулы отличаются друг от друга массой. Примерами MOiyr служить изотопные молекулы воды 'Н216О, 2Н218О или гексафторида урана, 235UFg и 238UFf,. Радиоактивны или нет некоторые из изотопов в молекуле в этом случае не имеет значения, важным является именно различие в массах. Как известно из молекулярной физики, большинство свойств молекул зависит от их массы. Так, средняя скорость молекул в газе — v = ^/8кТ/(тгт) (к — постоянная Больцмана, Т — температура в кельвинах, т — молекулярная масса) свидетельствует о том, что при постоянной температуре молекулы, со- держащие более тяжелый изотоп, в среднем двигаются более медленно, чем те, что содержат более легкие изотопы. Другим свойством, зависящим от мас- сы, являются колебания химической связи. Частота, с которой два химически связанных атома с массами mt и тп2 колеблются вдоль химической связи, пропорциональна выражению -^/(m, + m2)/(mim2). Это означает, что в мо- лекуле с более тяжелым изотопом соответствующая связь колеблется с более низкой частотой. Например, частота колебаний связи водород — кислород в воде ниже у связи 2Н—|6О в 2Н216О, чем для связи ’Н—|6О в 'Н216О. Различия в массах, средних скоростях или частотах колебаний проявля- ются в различных физико-химических свойствах, например в точках плав- ления и кипения, коэффициентов диффузии или скоростях протекания хи- мических реакций соответствующих веществ. Все эти различия известны как изотопные эффекты. В то время как вода с природным относительным содер- жанием изотопов водорода (99,985 % 'Н, 0,015 % 2Н) тает при 0 °C и кипит при 100 "С, соответствующие значения для тяжелой воды (чистая 2Н2О) — 3,82 С и 101,4 СС соответственно. Изотопные эффекты широко применяются для разделения изотопов при- родных элементов. Элементы в природе находятся в постоянном изотоп- ном составе независимо от их химической формы. Например, относительное содержание изотопов водорода, упомянутых выше, найдено во всех веще- ствах, содержащих водород. Аналогично, уран в рудах или веществах состоит
1.11. Атомная масса и изотопные эффекты 27 из 0,72 % 235 U и 99,28 % 238U. По су- ществу, возможно отделить изотопы элемента друг от друга полностью так, чтобы были получены чистые изотопы. Однако часто это не требу- ется; процесс разделения проводит- ся до степени, где в конечном про- дукте будет преобладать относитель- ное содержание требуемого изотопа, по сравнению с естественным от- носительным содержанием (напри- мер, уран, содержащий больше чем 0,72 % 235U). Такую процедуру назы- вают изотопным обогащением, об- о о • о о • о Разделяющее устройство ° оо° 0*0 о ° л ° ОоО«° о ° о Подача (естественный изотопный состав) Обогащенный поток Обедненный поток Рис. 1.10, Схема блока изотопного разделения щая схема которого представлена на рис. 1.10. Можно заметить, что побочный продукт, исчерпанный в отделяемом изотопе, получается в то же самое время Так как различие в массах изотопных молекул является незначительным, оборудование для их разделения должно быть разработано таким образом, чтобы позволяло многократно повторить процесс разделения, чтобы достигнуть необходимого обогащения. Из многих существующих методов для разделения изотопов в данной книге прежде всего будут кратко описаны те, которые важны в ядерных технологиях. Уран, обогащенный легким изотопом 235 U, производится в больших ко- личествах для изготовления топлива для ядерных реакторов. При этом приме- няют два метода: газовое центрифугирование и газовую диффузию. В обоих методах используют фторид урана, единственное соединение урана, которое существует как газ в окружающей среде при относительно невысоких темпе- ратурах. (При комнатной температуре это кристаллическое летучее вещество, которое легко сублимируется. При температуре 56,6 °C давление его пара рав- няется атмосферному давлению.) Блок-схема для разделения изотопов урана посредством газовой диффузии изображена на рис. 1.11. Газообразный UF6 направляется по камере из зоны с высоким давлением до пористой диафрагмы Низкое давление Обогащенный поток Подача при высоком давлении Обедненный поток Диффузионная диафрагма Рис. 1.11. Схема блока разделения, основанного на газовой диффузии
28 Глава 1 Фундаментальные частицы и атомное ядро и затем в зону пониженного давления. Диафрагму с очень маленькимими раз- мерами пор 10-100 нм изготавливают из керамики или никелевого сплава. При этом более легкие молекулы 235 UF6 перемещаются с несколько более высокой средней скоростью, чем более тяжелые молекулы, и они ударяются о мембрану относительно чаще и имеют, таким образом, большую возможность проник- нуть через диафрагму, вызывая тем самым незначительное обогащение прони- кающего газа 235 U. Для обеспечения значимого обогащения разделение долж- но быть организовано как множественный поток. Например, поток из прибли- зительно 1400 единиц повторений обязан обогащать 235 U от его естественного относительного содержания 0,72% до 3-4 %, которые необходимы для того, чтобы создать ядерное топливо (разделы 7.2 и 7.3). Газ в обогащенном потоке находится при более низком давлении и должен быть повторно сжат, прежде чем повторно будет подан через диафрагму, что приводит к высокому расхо- ду энергии. Технология газовой диффузии поставляет приблизительно 90 % от всемирного производства обогащенного урана. В США технология газовой диффузии применяется в Портсмуте, штат Огайо, и Падьюке, штат Кентукки. Диаграмма газовой центрифуги показана на рис. 1.12. При вращении газообразного UF6 в центрифуге с высокой вращательной скоростью более тяжелые молекулы 238UF6 двигаются предпочтительно к периферии, и внут- ренняя зона становятся обогащенной 235 UFg. Система вращательных экранов и стационарных лопаток побуждает продольный газовый поток с легким газом (обогащенный 235UFe) течь вверх по оси, а тяжелый газ (обедненный 235UF(;) течь вниз около периферии. Обогащенный продукт забирают с вершины цен- трифуги, и применяют как следующую порцию для подачи в следующую центрифугу, чтобы далее увеличить обогащение. Преимущество этой техноло- гии состоит в том, что уран, обогащенный на 3-4 %, получается в результате последовательных 10-20 центрифуг, потребность в электроэнергии при этом составляет только приблизительно 2,5 % от потребностей в электроэнергии в случае газовой диффузии. Множество методов разделения используют реакции изотопного обмена, явление, связанное с различиями в частотах колебаний изотопных молекул. В реакциях изотопного обмена участвуют два соединения с изучаемым эле- ментом, оба с естественным относительным содержанием изотопа. В течение контакта перераспределение изотопов происходит так, чтобы одно соедине- ние становилось более обогащенным, а другое обедненным соответствующим изотопом. Практический пример — это обмен дейтерием (2Н) между вод- ным раствором и газообразным сероводородом, который используется для производства тысяч тонн тяжелой воды (2Н2О) ежегодно. Обычный способ представить этот процесс: ‘H2HS(r) + 'н2О(ж) ‘H2S(r) + 'н2но(ж). Смысл этого уравнения — показать, как изотопы водорода перераспреде- ляются в течение процесса, в то время как начальные соединения имеют то же самое естественное относительное содержание изотопа, что не оче- видно из уравнения. Значения равновесных констант реакций изотопного обмена являются маленькими, немного больше единицы. Поэтому в инду- стриальном масштабе обменные реакции проводятся в длинных колонках,
1.11. Атомная масса и изотопные эффекты 29 ▲ Отходы обогащения I (обедненные 235U) Подача Ковш продукта ---- Ротор -----Литье Инжекция подачи Суспензия Продукт (обогащенный ’35U) Ковш отходов обогащения Двигатель ротора I—Вакуумная система ----Вращение дефлектора Рис. 1.12. Газовая центрифуга. С разрешения W. Spindel: J Chem. Educ. 1991. Vbl. 68. P 312; © 1991, Division of Chemical Education, Inc. заполненных инертной, керамической упаковкой, которая обеспечивает боль- шую площадь поверхности и эффективный газово-жидкостный контакт для непрерывного повторения реакции вдоль колонки в противотоковом режиме. Разделительная установка для производства тяжелой воды (рис. 1.13) состо- ит из двух соединенных спрей-колонок с противотоковым движением во- ды и сульфида водорода, которой управляют при различных температурах. В низкотемпературной колонке нормальная вода распыляется при 25 °C в по- ток сульфида водорода, который находится в высокотемпературной колонке. В холодной колонке вода последовательно обогащается дейтерием посред-
30 Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро Вода с естественным изотопным составом Рис. 1.13. Блок разделения для двухтем- пературного изотопного обмена при про- изводстве тяжелой воды. Источник: Navratil О. et al. Nuclear Chem- istry (Czech Ed.). Prague: Academia, 1985, с разрешения ством сульфида водорода. Поток обо- гащенной воды, покидающий колон- ку, разделен на два потока, один слу- жит в качестве подачи для следую- щего разделения, другой попадает в горячую колонку, где распыляется почти при 100 °C и связывается с сульфидом водорода из холодной ко- лонки. При более высоких темпера- турах обменная реакция полностью изменяется, и сульфид водорода вновь пополняется дейтерием. В этом зна- чении сероводород служит перенос- чиком дейтерия в закрытой системе. В процессе, известном как об- менная дистилляция, газово-жидко- стный обменный процесс объединен с дистилляцией. Эта методика ис- пользовалась для разделения изото- пов бора (природное относительное содержание 19,9 % |0В и 80,1 % 11 В), чтобы получить бор, обогащенный 10В, который широко используется для обнаружения и поглощения ней- тронов (разделы 5.4.3, 5.9 и 7.3.2). Жидкость, которая используется для извлечения, является комплексом BF3 с диметил- и диэтилэфиром. В тече- ние дистилляции комплекс частич- но диссоциирует на эфир и газ BF3, свободный BF3 вступает в обменную реакцию l0BF3(r) + UBF3 • эфир(ж) UBF3(r) + l0BF3 • эфир, и жидкий комплекс становится обогащенным 10В. Упражнения 1. Покажите, что лептонное число Le сохраняется при реакции аннигиля- ции: электрон + позитрон -> 2 фотона. 2. Является ли распад тг+ -► р+ 4- разрешенным или запрещенным? 3. Объясните, почему невозможен распад р -► е+ 4- 'у. 4. Следующие процессы являются запрещенными, так как одно или более леп- тонных чисел, барионное число или заряд не сохраняются: а) ие 4- р -» е~ 4- п, б) р -» е+ 4- ие, в) 'у 4- р -» е+ 4- п, г) е+ 4- р -* йе 4- п. Какие законы сохранения нарушаются в каждом из случаев?
Упражнения 31 5. Антипротоны (р) образуются при столкновении протонов, ускоренных до высоких энергий, с протонами в атомных ядрах. Объясните, почему правильной записью данного процесса является: р + р -» р + р + р, а не р + р-»-р? 6 Среди ядер 40 К, 40Са, 42 К, 42 Са, 39 К, 38 Аг, 40Аг укажите изотопы и изо- бары 7. Предполагая сферическую форму ядра, рассчитайте радиусы ядер *^С, ?3Na, 198Pd, 2||U. [Ответ: 8,68 х 10"15 мдля 238U] 8. Какое число нуклонов содержится в ядре, радиус которого равен поло- вине радиуса ядра урана? 9. Предполагая сферическую форму ядра, рассчитать плотность ядра в кг/м3 используя любой из радиусов ядра из задачи 8. Используйте фактор пересчета 1 а. е. м. = 1,66053 хЮ"27 кг. (Ответ: ~ 1017 кг-м-3.] 10. Рассчитать энергию связи ядра 2Н (масса ядра 2,01355 а. е. м., массы протона и нейтрона см. в табл. 1.4). [Ответ: 2,22 МэВ ] 11. Рассчитать энергии связи и средние энергии связи для ядер 3Н, 6 Li, 12С, 56Fe, |40Ва и 235U. Соответствующие массы ядер в а е. м. равны 3,0155, 6,0135, 11,9967, 55,9207, 139,880 и 234,9935. (Ответ для 3Н: 8,45 и 2,83 МэВ.] 12. Какая энергия требуется для отрыва одного нейрона от ядра 12С? (Под- сказка: сравните массы в процессе |2С -► "С + п, масса 11С составляет 11,0081 а. е. м.). [Ответ: 18,68 МэВ.] 13. Какая энергия требуется для отрыва одного протона от ядра ,2С? Масса ядра 11В составляет 11,0066 а. е. м. 14. На сколько порядков величины энергии из задач 12 и 13 больше, чем энергия электрона на внешней оболочке атома углерода, которая равна 11,3 эВ? 15 Рассчитайте кулоновский барьер взаимодействия протонов и альфа-ча- стиц с 27А1, 56 Fe, 107 Ag и 238 U. [Ответ для 27 А1: 3,25 и 5,66 МэВ.] 16. Сколько нуклонов находится на ядерном уровне 1 d^2, 1рз/2, ?Pi/2 и2/7/2? 17. Предложите схему нуклонной конфигурации для 2Н, 11 В, НС, 16О и 17О. 18. Для всех ядер из задачи 17 укажите ядерный спин. 19. Средняя кинетическая энергия молекул в газе составляет Е = УкТ/2, где к — постоянная Больцмана (1,38065 х 1023 Дж/К) и Т — темпера- тура газа в К. а) Рассчитайте Е газа при 60 °C [Ответ 6,9 х 1021 Дж], б) из полученной величины Е и с использованием формулы для кинети- ческой энергии Е = ту*/2, рассчитайте средние скорости у для молекул 235 UF6 и 238 UF6 при 60 С. [Ответ: 153,5 м/с для 238UF6.] 20. Две жидкости, различающиеся изотопным составом, например сжижен- ные 12СО и |3СО, незначительно различаются по температуре кипения. Принимая, что скорость испарения жидкости определяется частотой, с которой молекулы сталкиваются с границей раздела жидкость—газ, ка- кая из жидкостей будет иметь меньшую температуру кипения?
32 Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро Литература Backenstoss G. Antiprotonic atoms // Contemp. Phys. 1989. 30, 433. Baker P. S. Stable isotope preparation and applications I I Survey Progr. Chem. 1968. 4. 69. Beiser A. Perspectives of Modem Physics, Chapters 21-25. McGraw-Hill, New York, 1969. Boehm F. Overview of neutrino mass measurements I I Nucl. Phys. 1996. B51. 227. Burhop E. U.S. Exotic atoms // Contemp. Phys. 1970. 11. 335. Choppin G. R., Rydberg J- Nuclear Chemistry — Theory and Applications, Chapters 2, 3, and 6. Oxford: Pergamon Press, 1980. Cohen K. The Theory of Isotope Separation. New York: McGraw Hill Book Co., 1951. Friedlander G., Kennedy J. Ж, Miller J. M. Nuclear and Radiochemistry. New York: J. Wiley, 1981. Georgi H. A unified theory of elementary particles and forces // Sci. Amer. 1981. 224, 48. Glashow S.L. From Alchemy to Quarks. Brooks/Cole Publ. Co., Pacific Grove, Calif., 1994. Goldhaber M., Langacker P., Slansky R. Is the proton stable? I I Science. 1980. 210, 851. Greenland P. T. Antimatter // Contemp. Phys. 1997. 38. 181. Halzen F., Martin A. D. Quarks and leptons. New York: J. Wiley, 1984. Holzscheiter M. H., Charlton M. Ultra-low energy antihydrogen // Reports Phys. Progr. 1999. 62,1. Jonsson B., Riisager K. Halos and halo excitations // Phil. Trans. Royal Soc. London. 1998. A 356, 2063. Kalmus P. 1. P. Particle physics at the turn of the century // Contemp. Phys. 2000. 41, 129. Mueller A. C., Shemll В. M. Nuclei at the limit of particle stability // Annu. Rev. Nucl. Particle Sci. 1993. 43 529 Oberauer L. Neutrino masses//Nucl. Phys. (Proc. Suppl.), BIO. 1999. 155. Poth H. Atomic antimatter // Physica Scripta. 1988. 38. 806. Pougheon F. Very neutron-rich exotic nuclei // Zeitschrift fur Physik (German Journal for Physics). 1994. A 349, 273. Preston M.A., Bhaduri R. K. Structure of the nucleus. London: Addison-Wesley, 1975. Reines F. The neutrino; from poltergeist to particle I I Rev. Modem Phys. 1996. 68, 317. Spindel W Isotope separation // J. Chem. Educ. 1991. 68, 312.
Глава 2 Радиоактивность 2.1. Природа радиоактивности Почти из трех тысяч известных нуклидов только 261 являются стабиль- ными. Все остальные, независимо от того, встречаются ли они в природе или возникают в результате ядерных реакций, претерпевают превращение в другие нуклиды с различными скоростями, т.е. они радиоактивны. Эксперименталь- ным путем было установлено, что ядра устойчивы, т. е. они не подвергают- ся радиоактивному распаду, пока нейтроны и протоны в ядре присутствуют в определенном соотношении. Для устойчивых легких ядер (Z 20) это отно- шение равно или немного выше чем один (} Н и ^Не являются исключениями), в то время как для более тяжелых ядер отношение N/Z увеличивается при- близительно до 1,5 в случае самого тяжелого устойчивого ядра ™ Bi (рис. 2.1). Рис. 2.1. Области существования устойчивых изотопов и вероятность проявления различных типов радиоактивного распада. Источник: Herrmann G. //Angew. Chem., Int. Eng. Ed. 1988. Vol. 27. P. 1417; с разрешения Wiley-VCH, Weinheim, Германия
34 Глава 2. Радиоактивность Это означает, что по мере увеличения массы нуклида должен постепен- но увеличиваться избыток нейтронов над протонами для поддержания ста- бильности ядер. Роль нейтронов заключается в «разбавлении» протонов для уменьшения их кулоновского отталкивания. Согласно модели жидкой капли для устойчивых ядер оптимальное отношение N/Z ~ 0,98+0,015 А2/3, которое хорошо согласуется с реально наблюдаемыми значениями N/Z. В то время как у некоторых элементов существует только один устойчивый изотоп (например, фтор, l9F; натрий, 23Na; золото, 197Au), т. е. устойчивое ядро Z существует при одном соотношении N/Z. у большинства элементов есть два или более стабильных изотопов, поскольку соответствующее число нейтронов может допускать более чем одно значение N, и отношение N/Z может измениться в определенных пределах, не влияя на стабильность ядер. Например, в случае кислорода отношение N/Z увеличивается от 1,00 до 1,25 для его устойчивых изотопов 16О, |7О и 18О. Позже мы рассмотрим это с точки зрения изобар. Если состав ядра выходит за пределы оптимального отношения N/Z, т. е. если для данного числа протонов число нейтронов слишком мало или слишком велико (для кислорода это имеет место в изотопах |4О, 15О, 19О и 20О), то ядро является радиоактивным. Такие ядра в большинстве случаев спонтанно распадаются, чтобы образовать другое ядро и легкую частицу, гХ -► (A,. Z|)Y + частица(А2, Z2), (А = А| + Л2; Z = Z[ + Z2). Двигаясь от области стабильности ядер, при добавлении к ядрам протонов или нейтронов в какой-то момент достигаются условия, когда даже сильные ядерные силы неспособны связать больше нук- лоны в ядре. Самопроизвольный распад возможен, только если энергия покоя исход- ного ядра (ЛГх) выше суммы энергий покоя продуктов распада. Поскольку энергия покоя эквивалентна массам покоя, то мы получаем ЛГх > Л/у 4“ АГчастицы. (2-1) Это неравенство представляет собой фундаментальное или массовое усло- вие радиоактивности ядер. Энергия, эквивалентная соответствующему разли- чию в массах, является энергией радиоактивного распада, а сам радиоактив- ный распад является экзоэнергетическим. так как при радиоактивном распаде энергия всегда высвобождается. Энергия распада (в МэВ) может быть выраже- на как Q = -931,5(МУ + Мчастацы - Мх) (2.2) (объяснение наличия коэффициента 931,5 см. в Приложении G). Если ядро Y образуется в основном состоянии, то энергия распада заключена в кинетиче- ской энергии ядра Y и испускаемой частицы. Чаще, однако, радиоактивный распад приводит к образованию ядер в возбужденном состоянии, при этом часть энергии распада остается в ядре Y в виде энергии возбуждения ядра. Последняя высвобождается за доли секунды в виде 7-квантов. Тогда энергию распада можно выразить как Q = ^кин, Y + ^кин, частица + Ehv- (2.3)
2.1. Природа радиоактивности 35 12В ”С 12N *-— । — -t- -к -*и р п р п р п Л1(а.е. м.) 12.0135 12.0000 12.01890 Рис. 2.2. Схема /3-распада в зависимости от нуклонной конфигурации Таким образом, мы видим, что для радиоактивных ядер, т. е. ядер, для ко- торых отношение N/Z находится вне диапазона стабильности, выполняется массовое условие для радиоактивного распада. Объяснение, почему неблаго- приятное отношение N/Z приводит к увеличению массы ядра, следует из мо- дели оболочек и понятия энергии связи. Согласно этой модели, чем более высокие энергетические уровни в потенциальной яме занимают нуклоны, тем меньше энергии испускается при гипотетическом образовании ядра из сво- бодных нуклонов, и тем относительно большей будет масса ядра. Рисунок 2.2 демонстрирует это для изобар с А = 12. Ядро устойчиво. В 12 В седьмой нейтрон должен быть на уровне lpi/2, в то время как меньший по энергии 1рз/2 уровень протона не полностью занят. Очевидно, что энергия покоя (мас- са) ядра 12В является более высокой, чем у |2С. В результате |2В подвержен радиоактивному распаду до ,2С (тип распада см. раздел 2.3). Подобным об- разом может быть объяснена неустойчивость ядер 12 N. Эти три изобарных нуклида служат примером общего правила, которое утверждает, что в каждой серии изобар может присутствовать только один или два стабильных нукли- да (с самой низкой массой), в то время как остальные будут радиоактивны. Модель жидкой капли предсказывает, что зависимость массы изобар от их атомных номеров представляет собой параболу, которая схематично приведе- на на рис. 2.3. Случай а) типичен для изобар с нечетным числом нуклонов. Таким образом, например, для А = 65 или 67 единственно устойчивыми яв- ляются ядра 65Си или 67Zn соответственно. Случай 6) является общим для изобар с четным числом нуклонов, где часто масса изобары (A, Z) больше, чем ее соседей (A, Z - 1) и (A, Z + 1). Таким образом, есть два устойчивых изобара с А — 64, т. е. ^Zn и ^Ni, в то время как ядра ^Си между ними радиоактивны. Похожая ситуация наблюдается у элементов, имеющих больше чем два устойчивых изотопа, т. е. изотопы не образуют ряд с постепенным уве- личением нуклонных чисел. Например, 168370~174’176Yb — устойчивые изотопы иттербия, a l69Yb и ,75Yb радиоактивны. Объяснение этого следует из пара- бол массы, из которых следует, что единственными устойчивыми изобарами с А = 169 и 175 являются 169Тт и I75Lu соответственно.
36 Глава 2. Радиоактивность Известные типы радиоактивного распада могут быть разделены на три группы: 1. Распады, при которых атомный номер радиоактивного ядра изменяется, в то время как число нуклонов нс меняется. Они известны как /3-распа- ды. Три типа распада попадают в эту группу: электронный (/3 ) распад, позитронный (J3+) распад и электронный захват. Особенности распада большинства радиоактивных ядер определяются /3-распадом, т. е. слабым взаимодействием (см. ниже). 2. Распады, при которых изменяются Z и А. Альфа-распад и спонтанное деление являются наиболее важными распадами в этой группе, и домини- руют для тяжелых ядер, где более важную роль играют силы кулоновского отталкивания. Также к этой группе относятся нейтронный и протонный распады, распад с эмиссией более тяжелых ядер, таких как 14С или 24Ne. 3. Распады, вызванные снятием возбуждения ядер. В этих распадах ядро теряет часть его энергии, Z и А не изменяются. К этой группе относятся эмиссия 7-квантов и внутренняя конверсия. При любом типе радиоактивного распада должны выполняться законы сохранения энергии, заряда, барионного числа, числа лептонов, ядерного спина и импульса. 2.2. Слабое взаимодействие и природа /3-распада В разделе 1.3 была описана природа сильных взаимодействий, действу- ющих между адронами и кварками. Другой тип взаимодействия, известный как слабые взаимодействия, действует между лептонами. Слабые взаимодей- Рис. 2.4. Взаимодействие между электроном и нейтрино ствия являются результатом обмена од- ного из трех квантов слабого поля мас- сивных виртуальных частиц W+, W~ (масса 86,3 а. е м.) и Z0 (97,9 а. е. м.). Рисунок 2.4 графически представляет, как W+ и W~ служат промежуточным звеном взаимодействия между электро- ном и нейтрино. Название этого взаи- модействия отражает тот факт, что по сравнению с сильным взаимодействием
2.3. Электронный (0 ) распад 37 оно является более слабым приблизительно на 13 порядков величины. «Сла- бость» этого взаимодействия может быть объяснена принципом неопределен- ности, который утверждает, что виртуальные частицы W или Z, будучи столь массивным, могут действовать только на чрезвычайно коротких расстояниях, приблизительно 2 х 10-18 м. Это позволяет частицам взаимодействовать по- средством слабого взаимодействия, только если они проходят очень близко к друг другу. Низкая вероятность этого делает это взаимодействие слабым. По- мимо очень короткого диапазона, слабые взаимодействия отличаются от силь- ных значительно большей временной продолжительностью (1О-10 до 10 6 с). Слабые взаимодействия также ответственны за распады, в которых адро- ны распадаются в лептоны. Примером может служить превращение нейтрона в протон, электрон и электронное антинейтрино, которое является основой /3 -распада (раздел 2.3): + е~ 4-Ре- Рис. 2.5. Схематическое представление превращения нейтрона в протон при /9-распаде Движущей силой этого процесса является масса покоя нейтрона, которая выше, чем сумма масс продуктов (значения масс см. в табл. 1.1 и 1.4). Как по- казано на рис. 2.5, этот процесс требует, чтобы из одного кварка d в нейтроне образовался бы кварк и. Это изменение обусловлено квантом слабого взаимо- действия, виртуальной частицей W~, которая немедленно распадается с обра- зованием двух лептонов. Преобразования кварка представляют природу всех типов /3-распада. Общее количество нуклонов в этих распадах не изменяется, таким образом, сохраняется барионное число. Как будет отмечено в следую- щих главах, лептонное число Le и электрический заряд также сохраняются. 2.3. Электронный (/3 ) распад /3-распал является распространенным типом радиоактивного распада. Многие радионуклиды, как природные, так и техногенные, которые имеют избыток нейтронов по отношению к оптимальному N/Z, неустойчивы к этому виду распада. В ядре со слишком большим количеством нейтронов последние превращаются в протон, и электрон (/3~ -частица) и электронное антинейтри- но испускаются из ядра (см. уравнение в разделе 2.2). Эмиссия антинейтрино
38 Глава 2. Радиоактивность требуется согласно законам сохранения лептонного числа, энергии и линей- ного импульса. Основное уравнение для /3 -распада: zX -► z+i¥ + /3 + ие. Лептонное число Le сохраняется благодаря образованию пары лептон/анти- лептон. Их лептонные числа взаимно сокращаются, и сумма лептонных чисел в правой части уравнения становится равной нулю, что соответствует ней- трону. Уравнение показывает, что в периодической системе элементов новый нуклид (Y) расположен на одно место вправо от материнского радионуклида (X) Уравнения распада двух нуклидов могут быть приведены как примеры: бС-►'yN + (3 + ие или 282?Ь+ ve. Если число нейтронов уменьшается, а число протонов увеличивается, то отношение N/Z для ядра У смещено в область существования устойчи- вых нуклидов. Два вышеупомянутых примера демонстрируют это для ядер с одним избыточным нейтроном. В таком случае один /3 -распад приводит к устойчивой изобаре. В случае ядра с большим начальным избытком нейтро- нов и отношением 7V/Z, более отдаленным от устойчивой изобары (на рис. 2.1 нуклид X был бы еще более смешен вправо от диапазона устойчивых нуклидов, на рис. 2.3 налево от минимума), одного /3 -распада не будет достаточно для уменьшения отношение N/Z и образования устойчивого нуклида Y. У послед- него избыток нейтронов остается настолько большим, что необходимо еще два или даже больше последовательных /3“ -распадов для получения устойчи- вой изобары: *>Br(7V/Z = 1,57) -> *>Kr -> $Rb -> > $Zr (стабильный, N/Z = 1,25). Соотношение масс для /3 -распада может быть описано следующем об- разом: Af(zX) >M(Z4Y) + те. (2.4) Добавление массы электрона Z к обеим сторонам неравенства (2.4) при- водит к массовому условию для атомных масс: а,М(^Х) >a,M(z+^Y). (2.5) Энергия распада, в мегаэлектроновольтах, может быть представлена как: Qp- = -931,5(а,Му-а,Мх) (2.6) и является кинетической энергией продуктов распада. Так как Му те, ядро Y покидает место распада с очень маленьким линейным импульсом, и его кинетической энергией можно пренебречь. Поэтому, если нуклид Y образован в его основном состоянии, мы имеем Q0-=E^ + E™". (2.7) Распределение Qp- между (3 -частицей и антинейтрино произвольно на- столько, что (3~ -частицы, испускаемые от идентичных атомов радионуклида,
2.3. Электронный ((3 ) распад 39 несут различные энергии, от очень низ- ких значений, где преобладающая часть Qp была унесена антинейтрино, до максимального значения, при котором (3 -частица несет почти всю энергию распада. Антинейтрино не могут быть зафиксированы детекторами из-за их слишком маленькой массы, нулевого заряда и способности взаимодейство- вать только через слабую силу, они про- никают сквозь материю легко, не вно- ся энергии. Поэтому зависимость чис- ла наблюдаемых (3~ -частиц (No), несу- Рис. 2.6. Энергетический спектр /3-частиц щих энергию, от энергии представляет собой непрерывный спектр [3-частицы (рис. 2.6). Конечная точка в спектре соответствует максимальной энергии (3-частиц, которая является характерной величиной для данного радионуклида. По энергетическому состоянию образованного ядра Y можно различить три случая: а) Ядро Y образовано в его основном состоянии. В качестве примера можно привести распады 3Н, |4С, 32Р и 35S. б) Ядро Y образовано в первом или более высоком энергетическом состо- янии; снятие возбуждения происходит в результате эмиссии одного или более 7-квантов радиации (раздел 2.12): гВОЗб гвозб ж/ОСН ’ +7. Три нуклида, распадающиеся таким образом, вместе с некоторыми соот- ветствующими данными, приведены в табл. 2.1. в) Нуклид X распадается частично (а %) до Y0"1, частично (Ь %) до возбуж- денного состояния Y. Три простых случая, где только одно возбужденное состояние ядра Y населено, приведены в табл. 2.2. Часто, однако, как это будет показано на рис. 2.12, заселены более возбужденные состояния. Таблица 2.1 Примеры -нестабильных радионуклидов, распадающихся до возбужденного(-ых) состояния(-й) нуклида Y Нуклид X Нуклид Y Е^.р (МэВ) (МэВ) “Со “Ni 0,31 1,173 1,332 ' ,09Pd l0,Ag 1,03 0,311 0,647 129j ,29Хе 0,2 0,040
40 Глава 2. Радиоактивность Таблица 2.2 Примеры нуклидов, распадающихся как до основного, так и до возбужденного состояния ядра Y Нуклид X Нуклид Y а Ь ^тах./З (МэВ) (МэВ) 42К 42Са 80 20 а: 3,5 Ь: 2,0 1,525 137Cs 137 Ва 8 92 а: 1,17 Ь: 0,51 0,662 141Се 141 Рг 30 70 а: 0,58 Ь: 0,43 0,145 2.4. Двойной /3 -распад и /3 -распад в связанное состояние Это два особых случая /3~-распада. Двойной /3" -распад означает одно- временное испускание двух /3 "-частиц из радиоактивного ядра. Основываясь на массовом условии, это было предсказано как разрешенный процесс для нуклидов, таких как 76Ge, 82Se, 100 Мо и 130Те даже притом, что они не выпол- няют массовое условие для простого -распада (рис. 2.7). Однако, поскольку двойной распад требует одновременного преобразования двух кварков, веро- ятность этого процесса очень низка. В соответствии с этим теория предсказала чрезвычайно большие периоды полураспада — порядка Ю20 лет. Рис. 2.7. Условия протекания двойного /3-распада Этот распад важен для физики элементарных частиц, поскольку он яв- ляется проверкой правомерности теорий о том, что лептонные числа не мо- гут быть всегда сохранены. Проверка основана на определении, через какой из двух механизмов происходит двойной /3 -распад. Один может быть общим случаем /3~ -распада с сохранением лептонного числа, дХ -► + 2/3 + 2Ре, в то время как в другом антинейтрино нс вовлечено, и закон о сохранении лептонного числа нарушается: дХ -» z+2^ + 2/? • Эти два механизма можно различить по спектрам испускаемых /3" -ча- стиц. Непрерывный спектр регистрируется в случае, если распад происходит по первому механизму; острая линия, соответствующая сумме энергий двух
2.4. Двойной /3 -распад и (3 -распад в связанное состояние 41 (3 -частиц, характерна для второго механизма, так как энергия не будет по- теряна из-за вылетающих антинейтрино. Измерения, выполненные для 82Se и |30Те, указывают на то, что их распады с большой вероятностью подчи- няются закону сохранения лептонного числа. Эти эксперименты являются довольно трудными из-за чрезвычайно слабой радиоактивности этих нукли- дов, которая является следствием их очень больших периодов полураспада (раздел 3.5 и уравнение (3.3)). В /3 -распаде в связанное состояние -частица, испускаемая ядром, не покидает атом, а захватывается (связывается) как орбитальный электрон в атоме Y, а покидает атом только антинейтрино. Этот тип распада невозмо- жен в нормальных радиоактивных атомах, где все орбитали в атоме Y заняты электронами. Однако он может иметь место в распаде «голого», полностью ионизированного радиоактивного ядра, т. е. полностью ионизированного ато- ма. Продукт [3~ -распада, образованный атом Y, подобен водороду, т. е. пред- ставляет собой ядро Y с одним связанным электроном: z+l • + ve- Хотя этот тип распада был предсказан больше чем пятьдесят лет назад, его экспериментальное доказательство нс было получено до 1992 г., когда для полностью ионизованного ядра '^Dy66+ наблюдали распад: 163p)v^+ । 17 661А -* 67 ’|0 + ve- В массовом условии для обычного (3 -распада, выраженного в ядерных мас- сах, должна быть принята во внимание выпущенная энергия при образовании связанного состояния: М(^Хг+) > M(z+At Yz+) + те - е. (2.8) Здесь е — массовый эквивалент энергии связи электрона (связанная /3~ -ча- стица) в ионе z jYz+. Сравнение с массовым условием для нормального (3 -распада показывает, что распад в связанное состояние вероятен до тех пор (что обусловлено е), пока различие в массах между двумя сторонами неравенства достаточно большое. Это может быть причиной (3 -распада «го- лого» ядра zXz+, даже если атом устойчив. Например, это происходит в случае нуклида '^Dy. В то время как нормальный изотоп диспрозия устой- чив, он становится радиоактивным (с периодом полураспада равным 48 сут.) в полностью ионизированном состоянии. Для изучения такого типа распа- да требуется чрезвычайно сложное оборудование, поскольку нужно получить полностью ионизованные ядра диспрозия, собрать и сохранить их в магнит- ных полях, и обнаружить образованный ион '^Ho66+. Было предположено, что (3 -распад в связанное состояние может играть важную роль в нуклео- синтезе в звездах, в которых вещество находится в виде плазмы, т. е. в виде полностью ионизированных атомов и свободных электронов (раздел 4.13).
42 Глава 2. Радиоактивность 2.5. Позитронный (/3+) распад Распад позитрона характерен для нуклидов с избытком протонов, т. е. с низким отношением N/Z. Этот процесс является «зеркальным» к /3 -рас- паду и свойственен только для искусственных радионуклидов. В р'' -распаде один из протонов переходит в нейтрон, позитрон (/3+ -частица; античастица к электрону) и электронное нейтрино: !р -* 0n + Р 1 + ve- Два лептона испускаются из ядра. Процесс протекает через частицу сла- бого поля W+, которая ответственна за кварк и в протоне при его переходе в d кварк: u+2/3 - d_1/3 + W+, W+^0+ + ve. Р+ -распад приводит к увеличению отношения N/Z-. дХ -> zj| ¥ + Р+ + ре» что является законом /3+-распада. Примером является распад нуклида f,Na в JqK + р+ + ие. Спектр испускаемых позитронов непрерывен (причины см. в разделе 2.3). Массовое условие для ядерных масс: М(^Х) >M(zjY)+me, (2.9) из которого, добавляя массы электронов Z к обеим сторонам неравенства, может быть получено условие для масс: а,М(^Х) > atM(zj}Y) + 2те. (2.10) Энергетическое состояние ядра Y аналогично наблюдаемому при /3 -рас- паде: ZX->Z_IYOCH, zX — z_1YBO36-7 + z_iYOCH. Например, |5О, l7F и 19Ne распадаются до основного состояния дочерне- го ядра, вто время как при распаде 140,23Mg и “Си образуются возбужденные состояния Y. Нуклиды, понижающие их протонное число исключительно по- зитронным распадом, довольно редки. Большинство обогащенных протонами нуклидов распадаются посредством электронного захвата (раздел 2.6). Будучи по своей природе устойчивым, позитрон, как античастица к элек- трону, является нестабильным в мире нормальной материи. Время его жизни составляет приблизительно 10 10 с. Испускание от радиоактивного ядра за- медляет его столкновение с электронами материи, через которую он проходит, пока его энергия не снижается до энергии внешних электронов. В этот момент позитрон взаимодействует с электроном в процессе, известном как аннигиля- ция, е+ + е~ -► 2 фотона. (Часть испускаемых позитронов демонстрируют увеличенное время жизни ~ 10-7 с, потому что, будучи замедленными, они образуют позитроний (раздел 1.3), из которого позитрон аннигилирует с не- которой задержкой). Энергия двух фотонов эквивалентна сумме масс покоя электрона и позитрона, т.е. 1,02 МэВ. Она распределена равномерно между
2.6. Электронный захват 43 фотонами аннигиляции так, что каждый из них имеет энергию 0,51 МэВ. Эти фотоны используют для обнаружения или измерения активности [3+- испускающих радионуклидов. Снятие возбуждения путем испускания 7-кван- тов также происходит, когда образуются возбужденные состояния ядра Y. Так как масса протона меньше, чем масса нейтрона, то свободные прото- ны не могут спонтанно (3+ -распадаться до нейтронов. В протон-обогащенном радиоактивном ядре (3+ -распад возможен, так как масса ядра, а не протона яв- ляется определяющей для выполнения массового условия. Непосредственный распад свободного протона также запрещен, потому что этот процесс нару- шил бы закон сохранения барионного числа: так как протон (В = I) является самым легким барионом, вследствие его распада могут образовываться мезо- ны или лептоны (В = 0) в реакциях, таких как р -► р+ + тг°, р -► р+ + тг0, р -* е+ + 7г°, р -► тг1 + р. Тот факт, что это не происходит, следует из нашего экспериментального опыта по изучению стабильности протона. Однако в не- которых современных теориях, которые выступают за объединение сильных, слабых и электромагнитных сил, различия между кварком и лептонами исче- зают с последующей возможностью несохранения барионного числа. В свете этих теорий стабильность протона рассматривается как факт (без всякого об- основания), и распад протона, который в настоящее время рассматривают как запрещенный, является возможным. Свидетельство нестабильности протонов, посредством обнаружения продуктов его распада, таким образом, является важным для физики субатомных частиц, так как это может подтвердить или опровергнуть такие теории. Проверка существования протонного распада экс- периментальным путем является трудной задачей, так как теория предсказыва- ет величины периодов полураспада протона, равные lO^-lO33 лет (раздел 3.3). Поэтому эксперименты, направленные на обнаружение продуктов распада протона, должны проводится путем длительных наблюдений, чтобы увеличить шанс обнаружения редких фактов, подтверждающих протонную неустойчи- вость. Один из этих экспериментов был выполнен в соляной шахте в Огайо, где продукты протонного распада искали в резервуаре, содержащем восемь тысяч тонн воды. Однако пока свидетельств протонного распада не было получено. 2.6. Электронный захват Электронный захват это другой тип /3~ -распада, путем которого ядро мо- жет уменьшить число избыточных протонов. В этом распаде протон превра- щается в нейтрон путем захвата внешнего электрона с электронных оболочек К или L: \Р 4- - ieop6 —► qTI + ve. Кварк-лептонное слабое взаимодействие выражается как «2/3 4“ в (-.-W- ...)-► d-1/3 + Ve, и закон распада для электронного захвата выглядит следующим образом: zX 4- -ieop6 -> z-1 Y 4- ve,
44 Глава 2. Радиоактивность (например, 7Be + -ieop6 -*• 7Li + ve). Электронный захват известен как для природных (например, ^К), так и искусственных радионуклидов. Массовое условие для ядерных масс: M(^X)+me>M(z4Y), (2.П) которое, добавляя массы электронов (Z — 1), можно преобразовать в условие для атомных масс: a,M(^X) >a,M(zjY). (2.12) Такие практически важные радионуклиды, как 54Mn, l03Pd или l09Cd, подвергаются распаду по типу электронного захвата: zX^z_1YB036 ->7 + z_1Y. При электронном захвате из ядра испускается только нейтрино. Оно уно- сит всю энергию распада и импульс, но из-за его свойств не может быть об- наружено посредством обычных детекторов для регистрации ионизирующего излучения. Радионуклиды, распадающиеся электронным захватом, могут быть обнаружены, только используя последующие процессы, которые происходят на атомных орбиталях. В случае электронного захвата появляется вакансия на К или L оболочке (рис. 2.8), которая немедленно в тот же момент заполня- ется электроном с более высоких по энергии орбиталей. Электронный переход Рис. 2.8. Схематическая диаграмма, показывающая электронный захват и его последствия Перескок электрона Эмиссия рентгеновского фотона сопровождается эмиссией рентгеновского кванта, который может служить для обнаружения и измерения радиоактивности при электронном захвате. Также возможно использовать у-кванты возбужденных состояний Y или Оже-элек- троны. Это электроны, которые испускаются с верхних атомных орбиталей под действием рентгеновских квантов. В отличие от -частиц Оже-электро- ны обладают дискретной энергией, которая равна разнице между энергией рентгеновского кванта и энергией связи электрона в атоме.
2.7. Альфа-распад 45 2.7. Альфа-распад При а-распадс радиоактивное ядро испускает кластер из двух протонов и двух нейтронов, т. е. ядро ^Не, известное как а-частица. Это приводит к уменьшению заряда радиоактивного ядра на две единицы: iX->iztY + lHe(a), например, 2||Ra-> 2||Rn + a. Выполнение массового условия, которое иден- тично для ядерных и атомных масс, Mgx)>MOY + ma, (2.13) поддерживается относительно низкой массой ядра 4 Нс, которая является след- ствием его высокой средней энергии связи (раздел 1.8). Это делает а-частицу уникальной в том, что только она среди маленьких нуклонных кластеров мо- жет быть испущена и вызывать радиоактивность. Так как ядра в их основных со- стояниях не могут испустить нук- лоны (раздел 2.11), возникает во- прос относительно того, что делает возможным а-распад. Объяснение явления следует из квантово-меха- нического описания этого процес- са. Если два протона и два нейтро- на в ядерном кластере создают яд- ро 4Не, то выделенная энергия ядра 4Не (а-частица) из потенциальной ямы переходит в область положи- тельных энергий (рис. 2.9). Соглас- но законам классической физики, из этого состояния а-частица нико- гда не могла бы испустится из ядра, поскольку, во-первых, максимум ба- рьера располагается в пределах диа- пазона действия сильной ядерной Рис. 2.9. Механизм а-распада силы (раздел 1.5), и, во-вторых, частица будет обязана преодолевать барьер. длд которого, однако, у нее нет достаточно высокой энергии. Например, для распада 226 Ra высота барьера (В) составляет 23 МэВ, в то время как Еа только 4,8 МэВ. Это несоответствие, и таким образом самая природа распада, были объяснены с помощью квантово-механической теории. Как все субатомные частицы, а-частицы демонстрируют свойства волны и, соответственно, мо- гут проникнуть через барьер, даже когда Еп < В в процессе, известном как подбарьерное проникновение или туннелирование. Вероятность туннелирования обсуждена в разделе 3.5. Альфа-распад наблюдается, прежде всего, для тяжелых ядер как природ- ных, так и искусственных, в которых существует сильное отталкивание между протонами. Начиная с полония (Z = 84), а-распад является наиболее частым
46 Глава 2. Радиоактивность видом распада. Для нуклидов в диапазоне от Z = 60 (Nb) до Z — 83 (Bi) а-распад происходит с образованием ряда короткоживущих изотопов с вы- соким избытком протонов и часто конкурирует с (3+ -распадом (раздел 2.13). Самым легким нуклидом, для которого известен а-распад, является при- родный изотоп l44Nd (Г = 2,3 х 1015 лет, Ео = 1,83 МэВ). Существуют его другие природные изотопы, для которых выполняется массовое условие, одна- ко а-распад не происходит. Это происходит из-за очень малого различия масс в массовом условии, по этой причине энергия намного меньше энергии, ис- пускаемой при образовании a-кластера. Последний был бы тогда расположен в потенциальной яме значительно ниже вершины барьера, в результате чего ве- роятность туннелирования частицы через него была бы ничтожно маленькой. Если ядро Y образовано в его основном состоянии, то энергия распада (МэВ) равна Qa = -931,5(MY + та - Мх) (2.14) Возбужденное и основное состояния и все испускаемые частицы несут оди- наковую энергию На практике это оз- начает, что, если бы а-частицы бы- ли зарегистрированы с использовани- ем энергетически чувствительного де- тектора и была построена зависимость числа зарегистрированных частиц от энергии частицы, то был бы получен график с одной линией, т. е. линейный спектр а-частиц. Однако более часто в дополнение к основному состоянию одно или более возбужденных состоя- ний ядра Y заселены. Для простого случая распада до основного и одного возбужденного состояний (рис. 2.10 и табл. 2.3), где последнее впоследствии дезактивируется через эмиссию 7-квантов (.Ebo.j6iy — EJ, энергия равна: Qa = Ь'кин.У + Еа+ Еу (2-15) и наблюдаются а-частицы с двумя различными энергиями. Очень часто засе- лены большее число возбужденных состояний ядра Y, например, два в распаде Таблица 2.3 а-радиоактивные нуклиды, распадающиеся по схеме, представленной на рис. 2.10 Нуклид X Нуклид Y а (%) ь (%) Еа (МэВ) Еу (МэВ) 2.°р0 206рЬ ~ 100 0,001 а: 5,304 Ь: 4,50 0,803 226Ra 222 Rn 94,3 5,7 а. 4,784 Ъ: 4,601 0,186 232Th 228 Ра 80 20 а. 4,013 Ь: 3,950 0.064 238U 234Th 77 23 в: 4,238 6:4,198 0,050
2.8. Эффект отдачи 47 Таблица 2.4 Энергия отдачи, в электронвольтах, для случая Еу = I МэВ Испускаемая частица ту (а. е. м.) 10 50 100 200 а 4 х 105 8 х 104 4х 104 2х 104 0 300 50 20 10 7 50 10 5 3 239 Ри и шесть в распаде 241 Ат. В этих случаях наблюдается большее число а- линий. Спектр для такого случая представлен в разделе 5.4.2, рис. 5.8. Гамма- кванты впоследствии испускаются при снятии возбуждения каждого из воз- бужденных состояний. 2.8. Эффект отдачи При радиоактивном распаде X -> Y + 7 энергия распада Q распределена среди продуктов распада согласно закону сохранения импульса. В связи с этим продукты удаляются от места распада с некоторым импульсом и кинетической энергией. Ядра Y известны как ядра отдачи, а кинетическая энергия ядра Y как энергия отдачи. Энергию отдачи Еу получают из закона сохранения импульса: 4 Р ЕУ™У — ---------т 2 ТПу IniyC1- (2.16) где Еу — энергия испускаемой частицы, а ту и ту — массы ядра и частицы отдачи соответственно. Второй член в уравнении (2.16) является релятивист- ской поправкой, если испускаемая частица перемещается с скоростью равной (7-кванты) или близкой к (быстро двигающиеся /3-частицы) скорости све- та. В качестве примера данные, приведенные в табл. 2.4, демонстрируют, как энергия отдачи, переданная ядру Y, меняется в зависимости от типа испуска- емой частицы и массы ядра отдачи. Отмечено, что энергия отдачи может существенно превысить энергию химической связи, которая обычно ниже 20 эВ. Таким образом, если атом X был частью молекулы, то отдача образовавшегося атома Y может привести, по крайней мерс, к разрыву некоторых специфических связей между X и други- ми атомами в молекуле, и даже испустить атом Y от молекулы. Следовательно, атом Y появится в химической окружающей среде, отличающейся от атома X, это явление известно как химические последствия радиоактивного распада. Эти эффекты являются очень значимыми при а-распаде. Здесь из-за большой массы а-частицы энергия отдачи столь же высока (несколько де- сятков кэВ). Ситуация является менее драматичной для /3-распада Из-за намного меньшей массы /3-частицы и факта, что /3-частицы составляюгтоль- ко часть Qp (рис. 2.6), энергия отдачи ядра Y намного меньше. Например,
48 Глава 2. Радиоактивность при распаде |4С энергия отдачи атома l4N составляет 6,1 эВ для максималь- ной энергии /3-частицы, в то время как средняя энергия отдачи — только 1,8 эВ. Вследствие этого не все химические связи разрушаются, и нуклид Y появится в химическом окружении, идентичном или подобном нуклиду X. Два примера, которые важны для химии, могут продемонстрировать хими- ческие последствия /3-распада. В начале 1960-х гг. был изучен /3-распад |331 (-* |33Хе + /3“ + йе) в форме перйодата (|331О4). Поскольку ксенон является химически инертным элементом, то было логично ожидать, что 133Хе образу- ется как газ. К большому удивлению часть 133Хе вела себя не так, как ожида- лось, и не могла быть вынесена из раствора с потоком инертного газа. Это был один из первых признаков, что ксенон способен образовывать соединение, которое в дальнейшем было идентифицировано как ХеОз. Аналогично, распад радиоактивного сслената, 83SeO4 -► 83BrO4 +/3 +Ре, привел к открытию пер- бромат-аниона, который долго отсутствовал в списке оксогалоген-анионов. С другой стороны, даже при низкой средней энергии отдачи химические последствия /3-распада бывают довольно значительными, потому что в допол- нение к отдаче химическая структура атома X может быть затронута и другими факторами. Во-первых, изменение атомного числа, происходящего при распаде, заставля- ет атом Y быть отличным от X, и таким образом иметь различную способ- ность к химическим взаимодействиям. Это происходит по той причине, что некоторые из связей, которыми X был связан в молекуле, не могут существовать с Y. Распад трития, 3Н -> 3Не+/3~+Ре, является типичным примером, так как гелий — действительно инертный элемент и не об- разует химические связи. Поэтому независимо от очень низкой средней энергии отдачи (< 1,8 эВ), атомы 3Не, образующиеся при распаде, ни- когда не имеют специфических связей, которые существуют в тритии. Во-вторых, при /3“-распаде атом 2+iY имеет только Z электроны (первона- чально принадлежащий атому /X) и, таким образом, он всегда появляется как ион с положительным зарядом, Y+. Кроме того, внезапное изменение атомного числа, вызванного эмиссией /3-частицы затрагивает электрон- ные уровни атома Y, приводя к электронному возбуждению или даже дополнительной ионизации, и, как следствие, разрушению химических связей. Это может быть продемонстрировано на примере 14С-меченого этана. В то время как приблизительно половина промежуточного соеди- нения — метиламмония — распадается в метиламин, остальная часть молекул раскалывается на фрагменты в результате возбуждения и иони- зации атома i4N: hJ4n-ch3 + Н+, н]4с—сн3 [hVn-ch3]+<^- 14NH^ + СН4, 14NH3 +СН^. Средняя энергия отдачи (1,8 эВ) несколько способствует фрагментации, так как энергия связи С—N составляет 3,6 эВ.
2.10. Спонтанное деление 49 2.9. Распад с испусканием тяжелых ядер Подобно тому как два протона и два нейтрона могут образовать кластер в радиоактивном ядре, чтобы образовать а-частицу, может образоваться и более тяжелый кластер, который впоследствии (при выполнении массового условия) может проникнуть через потенциальный барьер. Из многих распа- дов таких кластеров, предсказанных теоретически, экспериментальное дока- зательство было получено в 1980-х гг. для эмиссии |4С: 223 Ra-► 209 РЬ 4-14С. Позднее была обнаружена эмиссия 24Ne из 223 Ra, 28Mg из 234U, 28Mg или 32Si из 238 Pu. Большая масса этих ядер по сравнению с 4 Не делает вероятность их туннелирования через барьер очень низкой, а период полураспада очень длительным. Эмиссия более тяжелых кластерных ядер может рассматриваться как альтернатива вышеописанному как высоконесиммстричное спонтанное деление (раздел 2.10). 2.10. Спонтанное деление Для многих нуклидов в ряду актинидов, атомные ядра которых имеют де- формированную форму, существует другая возможность уменьшения высокой силы отталкивания между протонами. Если допускается массовым условием, то ядро может развалиться на два меньших ядра: zX —> (Д1, Zi)Y] 4- (Л-2, ^2)^2 - i^n (А — А\ 4- А2 + i; Z — Z\ 4- Z2). Этот процесс известен как спонтанное деление (не путать с делением, ин- дуцированным нейтронами, обсужденным в разделе 7.1), и наблюдается для тяжелых ядер (Z 90, А > 230). Это уравнение показывает, что во время спонтанного деления испускается несколько нейтронов. Их число, г, уве- личивается с нуклонным числом делящегося ядра. Оно изменяется, в сред- нем, от 1,3 для 230Th до 4 для 252No. Безнейтронное деление, например, 252Cf -> 104Мо-|- |48Ва или 242Pu -> 142Xe-t- looZr, наблюдается значительно ре- же. Подобно а-распаду спонтанное деление может быть объяснено в терминах туннелирования, где один из продуктов деления, Yj или Y2, проходит через потенциальный барьер. Альтернативно, процесс может быть интерпретирован как распад с эмиссией очень тяжелого ядра (раздел 2.9). Энергия распада высока, приблизительно 170 МэВ на распад, и возникает при различии между средними энергиями связи начального ядра и продуктов деления (рис. 1.6). Гидродинамическая модель ядра описывает спонтанное деление как про- цесс, в котором происходят изменения формы ядра (рис. 2.11). Изначально деформированное тяжелое ядро (рис. 1.8) должно подвергнуться еще большей деформации, во время которой поверхность ядра расширяется, и, в свою оче- редь, потенциальная энергия ядра увеличивается. Действие противоположное поверхностной энергии — это отталкивание между двумя появляющимися фрагментами деления, которые начинают уда- ляться друг от друга. В конечном итоге при достаточно большой деформации
50 Глава 2. Радиоактивность в ядре образуется шейка. Эта точка, в которой электро- статическое отталкивание преобладает, и происходит деление. Количественно ядерную нестабильность при спонтанном делении рассматривают как баланс между энергиями отталкивания и поверхностной, и выражают как ШШо оо со Р/А'» & AW ~ ~A — параметр деления, который будет детально обсужден в разделе 3.3. В возбужденном состоянии ядра некоторых транс- урановых нуклидов демонстрируют значительно боль- шую деформацию по сравнению с их основными со- стояниями, поэтому самопроизвольное деление из воз- бужденного состояния происходит намного легче и ха- рактеризуется меньшими периодами полураспада. На- пример, период полураспада при спонтанном делении 240Ри из основного состояния составляет 1,2 х 10*1 лет, а из возбужденного состояния это только 8 мкс. По при- чинам, обсужденным в разделе 2.11, спонтанное деле- ние возбужденных ядер также называют запаздываю- щим спонтанным делением. Распределение (Л — г) нуклонов между фрагмен- тами деления Yi и Y2 происходит более или менее слу- чайно. В результате, если большое количество атомов нуклида распадается спонтанным делением, то наблю- дается множество различных продуктов деления. С этой точки зрения можно отличить два способа спонтанного деления: симметричное и асимметричное. При симмет- ричном расщеплении существует наибольшая вероят- ность распределения нуклонов между Y! и Y2 и поэтому фрагменты деления с той же самой массой (нуклонным числом) образуются с самым высоким вы- ходом. В асимметричном растеплении, напротив, самая высокая вероятность наблюдается для формирования одного более легкого и одного более тяжелого фрагмента. То, какой способ преобладает, является вопросом структуры деля- щегося ядра. Например, 258 Fm и 259 Fm делятся симметрично, в то время как более легкие изотопы фермия подвергаются асимметричному расщеплению. Только у некоторых радионуклидов спонтанное деление является их един- ственным способом распада (356Fm, 26nRf). В большинстве случаев а-распад конкурирует с другими видами в сложных схемах распада (раздел 2.13). Рис. 2.11. Процесс спонтанного деления 2.11. Нуклонный распад Из основных состояний стабильных или радиоактивных ядер, не далеких от области стабильности, спонтанная эмиссия протона или нейтрона zX—{р + ^}У или zX —in + ^Y
2.11. Нуклонный распад 51 невозможна из-за высокой энергии связи нуклонов, которая предотвращает выполнение массового условия для такого распада. Однако протонный или ней- тронный распад из основных состояний могут происходить около нейтронной или протонной линий стабильности (рис. 2.1) для ядер с большим избытком протонов или нейтронов. В этих ядрах энергия связи нуклонов на самых высоких уровнях довольно низка, что делает массу соответствующего ядра от- носительно высокой для выполнения массового условия (раздел 1.8). Первый радионуклид, для которого наблюдалась эмиссия протона из основного состо- яния, был обогащенный протонами Lu -> iP+z-fr (Т = 85 мс). Избыток протонов в этом нуклиде становится очевидным, если учесть, что устойчивыми изотопами лютеция являются 175Lu и 176Lu, а стабильная изобара с А = 151 — это *бзТЬ. Протонная радиоактивность наблюдалась у многих ядер, у которых есть нечетное число протонов (Z). В ядрах с четным числом Z, в которых про- тоны разделены на пары, стабильность ядер возрастает и подавляется эмиссия одиночного протона. Однако даже для четных ядер, обогащенных протонами, существует возможность распада из их основного состояния с одновременной эмиссией двух протонов. Пока этот тип распада наблюдался только для корот- коживущих нуклидов 6Вс (-► 2р + 4Не) и 12О (-► 2р + 10С). Более часто эмиссия нуклонов происходит из сильно возбужденных со- стояний ядер, обогащенных протонами или нейтронами. Такие состояния заселены в ядрах, появляющихся как продукты /3-распадов, содержащих про- тоны или нейтроны, и их энергия возбуждения достаточно высока для то- го, чтобы уравновесить дефицит в массовом условии для эмиссии нуклонов из основанного состояния. В этом случае эмиссия нуклона из возбужденно- го состояния может осуществиться. Управляемая сильным взаимодействием эмиссия нуклона происходит всегда намного быстрее (~ 10 12 с), чем предше- ствующие /3-распады, регулируемые слабым взаимодействием. По этой при- чине /3-распад всегда является лимитирующей скорость сталией, и наблю- даемая скорость испускания нуклона из возбужденного ядра контролируется периодом полураспада предшествующего /3-распада. Поэтому эмиссию нук- лонов из возбужденного состояния ядра называют запаздывающей эмиссией нуклонов. Например, в распадах 25Si (Г = 0.218 с) — /3+ + 25А1ВО36 -» 24Mg + р, 87Br (Т = 55,7 с) -> /3“ + 87Кгвюб — 86Кг + п запаздывающие протоны испускаются из возбужденного 25А1 с периодом по- лураспада 25Si, а запаздывающие нейтроны из возбужденного 87Кг с перио- дом полураспада 87Вг. Запаздывающие распады нуклонов обозначают как /Зр или ftn соответственно. Энергия возбуждения некоторых ядер, являющихся продуктами /3-распалов, достаточно высока для того, чтобы вызвать запаз- дывающую эмиссию большего количества нуклонов. Так, например, в случае распада /32п, т. е. когда наблюдается запаздывающая эмиссия двух нейтронов, после /3-расиада нейтронного гало нуклида 11 Li (раздел 1.10): " Li (Т = 8,5 мс) /3“ + " Вевю6 -» 9Ве + 2п.
52 Глава 2. Радиоактивность Другими примерами таких распадов являются /32п, ДЗп и Д4п, наблю- даемые для нуклидов 22AI, |7С, или |7В соответственно. Многие возбужденные обогащенные нейтронами нуклиды, испускающие запаздывающие нейтроны, образуются как продукты индуцированного ней- тронного распада 235 U и 239Ри. Даже при том что запаздывающие нейтроны, испускаемые из этих нуклидов, представляют собой только незначительную фракцию (приблизительно 0,65 %) нейтронного запаса в ядерном реакторе, они являются существенными для контроля цепной реакции деления (раз- дел 7.3.2). 2.12. Гамма-распад и внутренняя конверсия Мы видели, что при распаде X -» Y ядро Y очень часто образуется в воз- бужденном состоянии. Это происходит потому, что изменение числа нуклонов или их отношение в распаде очень часто не оставляет нуклоны в получающем- ся ядре на самых низких уровнях. В таком случае после распада происходит перестройка нуклонов по направлению к конфигурации основного состоя- ния, т. е. дезактивации ядра. Энергия возбуждения чаще всего испускается как один или более фотонов, известных как 7-излучение. Так как эмиссия фотона это результат перехода между двумя ядерными состояниями с дис- кретными энергиями, то энергия 7-квантов также дискретна и соответствует различию энергий между двух уровнями. Поэтому энергия 7-квантов может быть зарегистрирована в виде спектральной линии (рис. 5.9 в разделе 5.4.2). Так как спин кванта равен 1, то его эмиссия из возбужденного состояния ядра всегда сопровождается изменением ядерного спина (<57; различие между ядерными спинами YOCHOB и YB0'6). Логически, и в соответствии с теорией, у переходов с |<5/| = 1 вероятность самая высокая. Такие переходы являются разрешенными, они происходят наиболее часто и очень быстры. Время жиз- ней возбужденных уровней, на которых происходят разрешенные переходы, составляет от 10 16 до 10 10 с. Переходы с |<511 = 2 также являются быстрыми (от 10~н до 10 4 с). Для таких переходов наблюдается мгновенная эмиссия у-квантов. Так как продолжительность перехода настолько мала, 7-кванты наблюдаются одновременно с предыдущим распадом, и 7-активность снижа- ется с периодом полураспада нуклида X. Часто, особенно при распаде более тяжелых ядер, более высокие возбуж- денные состояния Y населены, и один или более квантовых уровней находятся между возбужденным и основным состояниями Y. В этом случае снятие воз- буждения может происходить последовательными переходами, в соответствии с чем разрешенные переходы (|<5/| = 1 или 2) предпочтительны, и испуска- ются два или больше 7-квантов (рис. 2.12). Переходы с |<5/| > 2 имеют намного меньшую вероятность и обознача- ются как «запрещенные». Если никакой другой способ снятия возбуждения не доступен, т. с. если не существуют никакие другие уровни, через которые могли бы произойти разрешенные переходы, возбужденное ядро распадает- ся через запрещенный переход; более низкая вероятность последнего про- является в более длинном времени жизни возбужденного уровня, и эмиссия
2.12. Гамма-распад и внутренняя конверсия 53 “Со _ ®°Nj возбужденное состояние -----.----/ = 4(г=10” с) 1,173 I Г -----7---- / = 2(т=10”с) 1,332 I 7 ----------/ = 0 6°Nlосновное состояние Рис. 2.12. Схема распада 611 Со и l40La фотонов происходит с их собственным периодом полураспада (от 10-3 с до не- скольким лет), независимым от предыдущего распада. Этот случай является примером запаздывающей эмиссии 'у-квантов. Возбужденные состояния ядер с более длинными периодами полураспада испускания 7-квантов известны как ядерные изомеры. Их рассматривают как отдельные нуклиды (раздел 1.4), и буква т после нуклонного числа используется для отличия соответствующих основных состояний нуклидов. Два примера ядерных изомеров продемонстри- рованы на рис. 2.13. Если возбужденные и основные состояния ядра У очень отличаются по ядерному спину, то вероятность 7-распадов может быть подав- лена до такой степени, что преобладал бы другой способ распада. Типичный пример изомер 42mSc, где |<5/| = 7 для единственного доступного перехода в основном состоянии. В этом случае 7-распад нс происходит, и 42mSc подвер- гается Д+-распаду до 42Са. У несферических ядер, которые могут проявлять как вращательное, так и колебательное движение (раздел 1.10), испускаются / = 11/2 (Т= 2,55мин) 0,662 ----1=312 137gg основное состояние -------------- (Г = 241 год) ,, 0,155 1Ит,1г-------------- (Г =1,4 мин) 0,058 192||. основное состояние = 73,83 сут) Рис. 2.13. Схемы распада изомерных нуклидов 137п‘Ва и 192"‘1г
54 Глава 2. Радиоактивность дополнительные 7-кванты при переходах из возбужденных вращательных или колебательных состояний до соответствующих более низких уровней. Испускание 7-излучения из возбужденных ядерных уровней является распространенным явлением, так как возбужденные состояния заселены в рас- падах большого количества радионуклидов. Эмиссия 7-квантов широко ис- пользуется для обнаружения и измерения радиоактивности и идентифика- ции 7-излучающих радионуклидов (раздел 5.4). Несколько радионуклидов, таких как 60Со, 137Cs, и |92т1г, в различных целях используются как источ- ники 7-излучения (разделы 5.5-5.7). Альтернативным способом снятия возбуждения ядер, часто наблюдаемым у ядерных изомеров, является внутренняя конверсия. Она заключается в пря- мой передаче энергии возбуждения ядер на орбитальный электрон (обычно на К- или L-оболочке) атома радионуклида (рис. 2.14). Этот процесс делает- ся возможным из-за наложения волновых функций орбитального электрона и ядра. Орбитальный электрон, который получает энергию возбуждения ядер, выпускается из атома как конверсионный электрон. Его кинетическая энер- гия получена как разница между энергией возбуждения ядер и энергией связи орбитального электрона. Поэтому в отличие от /3-частиц энергия конверсион- ных электронов дискретна. Когда конверсионный электрон выпущен из атома, остается вакансия, и имеют место те же самые процессы, что и в случае элек- тронного захвата (раздел 2.6). Н- 28 -Н- 15 / Перенос энергии • на орбитальный электрон А возбужденный А ^основное состояние А^ основное состояние Рис. 2.14. Схема внутренней конверсии Если возбужденное и основное состояния ядра Y имеют одинаковый спин и между ними нет никаких других уровней, чтобы был возможен другой маршрут перехода, то внутренняя конверсия — это единственно возможный способ дезактивации, так как спин фотона не позволяет осуществлять пере- ходы с |<5/| = 0. 2.13. Сложные схемы распада Несколько раз мы видели, что радионуклид может выполнить массовые условия для двух типов распада. Такие нуклиды могут распадаться через один или другой способ, каждый тип распада определяется соответствующей ве- роятностью. Последнее рассматривается как вклад соответствующего способа
Упражнения 55 распада в общее количество распадов (рис. 2.15). Радионуклиды, демонстрирующие такое пове- дение, подвергаются разветвленному распаду. Каждый из двух способов распада происходит с соответствующей скоростью, общим сниже- нием излучения во времени, контролируемого наиболее быстрым способом (раздел 3.5). Ниже приведены следующее наиболее важные типы сложных схем распада вместе Рис. 2.15. Сложная схема распада с некоторыми примерами: 1. (см. ряд распада, раздел 3.11); 2l2Bi -> 66,3 % а, 33,7 % (}~. В этом разветвленном способе эффект а-распада объединен с возможностью достижения большей стабильности путем распада в соседнюю изобару (рис. 2.3). 2. «/спонтанное деление; 248Ст -> 89 %а, 11 % деление; 252Cf -> 97 % а, 3 % деление. Для данного нуклида вероятность спонтанного деления все- гда ниже, а период полураспада всегда больше, чем таковые для о-рас- пада, поскольку вероятность туннелирования частицы через потенциаль- ный барьер значительно снижается с увеличением массы частицы. 3. «/электронный захват; 253Fm -> 11% а, 89% ЭЗ; 255Md -> 20% а, 80 % ЭЗ. Как и «/спонтанное деление, так и «/электронный захват умень- шают кулоновские отталкивания в ядре с понижением протонного числа. 4. Р+ /электронный захват; 22Na -> 89% /?+, 11 % ЭЗ; 79Кг -► 8% /?+, 92% ЭЗ. Этот разветвленный способ является частым для более легких обогащенных протонами радионуклидов, так как оба способа распада сокращают количество протонов. 5. Д~/электронный захват; 40К -► 89% /3~, 11 % ЭЗ; 36С1 -> 98% , 2 % ЭЗ В этом разветвленном способе образуются изобары с более высокими и низкими протонными числами. Он происходит в случае, если масса /X больше, чем соседних изобар. 6. «/внутренняя конверсия; частый разветвленный способ с ядерными изо- мерами; два способа дезактивации выражаются как конверсионное от- ношение, т. е. отношение числа конверсионных испущенных электронов к числу 7-квантов; например, для изомера |37"‘Ва конверсионное отно- шение 0.094. В некоторых радионуклидах /3~/электронный захват сочетается с Д+/элек- тронным захватом. Такие нуклиды распадаются тремя путями, например 80Вг—92%/Г, 5 % ЭЗ, 3% /3+ или мСи-► 42 %/3, 39%ЭЗ, 19%/Г. Упражнения 1. Проверьте следующие гипотетические виды распада ядер |4С на сохране- ние заряда, электронного лептонного числа и барионного числа и решите, есть ли среди перечисленных процессов разрешенные: а) —> l3N+e"+fe, б) -> 14N + е+ + ие, в) -> l4N + е + ие.
56 Глава 2. Радиоактивность Величины атомных масс, необходимые для решения упражнений Нуклид Атомная масса, а. е. м. Нуклид Атомная масса, a. e. m. 2Н 2,014102 137Cs 136,906820 4Не 4,002603 137Ва 136,905560 7 Li 7,016005 21°Т1 209,990002 7 Be 7,016929 214Ро 213,995192 8Ве 8,005308 2,4 Bi 213,998634 10 В 10,012939 228 Th 228,028749 ИВ 11,009305 232и 232,037167 ,0С 10,01683 2J4Th 234,043570 14с 14,003242 237u 237,048581 ,4n 14,003074 238u 238,050760 23Nc 22,9945 238Np 238,050930 23Na 22,9898 2. Определите нуклиды, образующиеся в результате распада: 24Na(/3 ), 22Na(/3+), 210Ро(а), 32Р(/3-), 35S(/3 ), 21lBi(a). Виды распадов указаны в скобках. 3. Допишите недостающие частицы или ядра: а)30Р-> 30Si+?+?, б) 67Си -► ? + е_ + ие, в) 99тТс -► ? + 7, г) 239Ри -> ? + а, д) 242Ат -► 242Ст+?+?. 4. Основываясь на массах ядер, решите, какое из превращений возможно: a) 238U -► 237U + п, б) 238U -* 238Np 4- в) 238U -► 234Th + а. 5. Какова максимальная кинетическая энергия испущенного электрона, при распаде 23Ne в 23Na? [Ответ: 4,38 МэВ.] 6. Сколько энергии выделяется при распаде 14С в l4N путем ^“распада? [Ответ: 0,156 МэВ.] 7. Какова максимальная энергия электронов, образующихся при /3 -рас- паде трех нейтронов? [Ответ: 0,782 МэВ.] 8. Рассчитайте энергию, выделяющуюся при распаде 232U в 228Th с испус- канием а-частицы? [Ответ: 5,42 МэВ.] 9. Объясните, почему дейтерий (2 3 4 5 6 Н) не может самопроизвольно распадаться на нейтрон и протон? 10. Сколько энергии выделяется при электронном захвате:7 8 9 10 Be + е -►7 Li + v? [Ответ: 0,86 МэВ.]
Упражнения 57 11. Почему ядро 7 Be распадается путем электронного захвата, а не испуска- ния позитрона7 12. Покажите, какие из двух видов распада возможны: а) 11С-> 11В +/3* + б) "С -► 10В + р? 13. Ядро8 Be нестабильно и распадается на две а-частицы. Покажите, почему ядро 12 С не способно спонтанно распадаться на три а-частицы? 14. Ядро 225 Ас распадается путем последовательного испускания трех а-ча- стиц. Объясните, почему взамен не происходит испускания ядра 12 С? 15. Для ядра 214 Bi наблюдается сложная схема распада с испусканием как а-, так и /3-частиц. Какова энергия распада в каждом случае? [Ответ: а: 5,62 МэВ, /3: 3,20 МэВ.] 16. Ядро 236 U распадается с испусканием а-частицы с энергией 4,50 МэВ, сопровождаемым эмиссией гамма-кванта с энергией 0,05 МэВ. а) Какое дочернее ядро в результате образуется? б) Изобразите диаграмму энер- гетических уровней, показывающую основные состояния материнского и дочернего ядер и метастабильное состояние дочернего ядра, в) В какое состояние дочернего ядра распадается 236 U, испуская а-частицу? г) Ка- кова энергия этого процесса? 17. В результате бета-распада 137Cs предпочтительно образуются ядра 137Ва в метастабильном состоянии с энергией 0,662 МэВ. Какова максимальная энергия /3-частиц, образующихся в результате этого распада? [Ответ: 0,51 МэВ.) 18. Изобразите диаграмму энергетических уровней 76As, показывающую, что ядро распадается с испусканием /3-частиц с максимальной энергией 2,97, 2,41, 1,76 и 0,48 МэВ и гамма-квантов с энергиями 0,56, 0,65, 1,21, 1,28 и 1,93 МэВ. 19. Помимо основного гамма-превращения, около 10 % ядер |37тВа распада- ются путем испускания электронов конверсии (рис. 2.13) Какова энергия конверсионных электронов, если энергия связи ls-электрона в барии со- ставляет 37,4 кэВ? [Ответ: 624,6 кэВ.] 20. Используя оболочечную модель ядра, укажите основное и первое возбуж- денное состояние 39-го протона в 8’У и вычислите ядерный спин для обоих состояний. Возможно ли испускание гамма-квантов из основного состояния? 21. Радионуклид 56 Мп распадается путем испускания /3'-частиц с макси- мальной энергией 3,0. 2,5 и 1,3 МэВ и 7-квантов с энергиями 0,5, 1,2 и 1,7 МэВ. Энергия распада составляет 3,0 МэВ. Изобразите схему рас- пада 56 Мп. 22. Вычислите энергию отдачи при распаде ядер, указанных в задаче 8. [Ответ: 93,5 кэВ.] 23. Принимая, что энергия отдачи при /3 -распаде |27Те и /3+-распаде 52 Мп, невелика, в какой химической форме будут находиться продукты распада 127 ТеО] и 52МпО4 ?
58 Глава 2. Радиоактивность Литература Ardisson G. Cluster radioactivities // Radiochim. Acta. 1995. 70/71, 123. BeiserA. Perspectives of Modem Physics, Chapter 23. New York: McGraw-Hill, 1969. Borge M. J. G. Beta-delayed two-particle emission // Proton-Emitting Nuclei. Am. Inst. Phys. 2000. P. 264. Choppin G. R., Rydberg J- Nuclear Chemistiy — Theory and Applications, Chapter 4. Oxford: Pergamon Press, 1980. Greiner W., Sandulescu A. New radioactivities // Sci. Amer. 1990. 262. 58. Halpern A., Stocklin G. Chemical and biological consequences of beta decay // Radiat. Environ. Biophys. 1977. 14, 167 (Part I), 257 (Part II). Hardy J. C. Beta-delayed proton emission // Proton-Emitting Nuclei. 2000. P. 229; Am. Inst. Phys. Hoffman D. C. Spontaneous fission properties and production of heavy-element isotopes // Accounts Chem. Res. 1984. 17. 235. Hoffman D. C., Lane M. R. Spontaneous fission // Radiochim. Acta. 1995. 70/71, 135. Hofmann S. Proton radioactivity // Radiochim. Acta. 1995. 70/71. 93. Jonson B., Riisager K. Beta-decay of exotic nuclei // Nucl. Phys. 2001. A693, 77. Jung M. First observation of bound-state beta decay // Phys. Rev. Lett. 1962. 69. 2164. Moe M. Double beta decay // Annu. Rev. Nucl. Part. Sci. 1994. 44. 247. Price P. B. Complex radioactivity // Nucl. Phys. 1989. A502. 41c. Roeckel E. Alpha radioactivity // Radiochim. Acta. 1995. 70/71. 107. Tominaga T, Tachikawa E. Modem Hot Atom Chemistry and its Applications. Berlin: Springer, 1981. Treiman S. B. The weak interactions // Sci. Amer. 1957. 247. 2.
Глава 3 Кинетика радиоактивных превращений 3.1. Основной закон радиоактивного распада и постоянная распада При радиоактивном распаде число атомов радионуклида постепенно уменьшается во времени. Основной закон радиоактивного распада заключается в том, за достаточно короткий промежуток времени распадется постоянная до- ля атомов радионуклида N, (dN/N). Эта постоянная доля, отнесенная к этому временному интервалу dt, является постоянной распада (А), dN/N _ dt (3-1) Единица измерения А — обратная секунда (с-1). Например, для радио- нуклида с А = 1 х 10-3 с 1 тысячная часть наличных атомов распадется за секунду в образце, содержащем большое количество этих радиоактивных атомов. Постоянная распада является характеристической величиной для каж- дого нуклида. Постоянные распада для некоторых радионуклидов приведены в табл. 3.1. Постоянная распада может также интерпретироваться как вероятность распада за единицу времени и может быть вычислена теорет ически для каж- дого вида распада. Как показано в упрошенном виде в разделе 2.12 для 7-пре- вращения и в разделе 3.5 для других видов распада, постоянная распада яв- ляется функцией энергетического состояния ядра и не зависит от температу- ры и давления. Для разветвленных схем распада общая вероятность распада (или постоянная распада) ядер равна сумме вероятностей отдельных видов распада, характерных для данных ядер. При электронном захвате и внутренней конверсии, когда орбитальные электроны атома вовлечены в процесс распада ядра, постоянная распада не- значительно зависит от химического состояния атома радионуклида. Объяс- нение этого явления следует из влияния химической связи на распределение электронной плотности на атомных и молекулярных орбиталях. Если ра- диоактивный атом химически связан с другими атомами, то его валентные электроны, участвующие в формировании молекулярных орбиталей, смеще- ны к другим атомам, составляющим молекулу. В меньшей степени этот эф- фект распространяется вглубь атома, так как даже на внутренних орбиталях электронная плотность смешена от ядра. Это, в свою очередь, несколько
60 Глава 3. Кинетика радиоактивных превращений Таблица 3.1 Постоянные распада и периоды полураспада некоторых радионуклидов Нуклид A (c-1) Период полураспада 238g 4,87 x 10 18 4,468 x 109 лет |4С 3,84 x IO"12 5730 лет 137 Cs 7,23 x IO'10 30,17 года ,311 9,93 x 10 7 8,02 дней 2llAt 2,67 x 10 5 7,22 часов 22’Fr 5,25 x 10 4 21,8 минуты 262 Db 0,0204 34 с 263Sg 0,77 0,9 с уменьшает вероятность взаимодействия ядра с электронами на ближайших к ядру орбиталях. В результате радионуклиды, распадающиеся посредством электронного захвата или внутренней конверсии, находящиеся в составе ка- ких либо соединений, демонстрируют меньшие постоянные распада по срав- нению с их элементными формами. Несмотря на то что различия являются небольшими, они могут быть надежно зарегистрированы. Например, посто- янная распада 7 Be (ЭЗ) для металлического бериллия и фторида бериллия отличаются примерно на 0,1 %. Радиоактивный распад — это вероятностный процесс, и между иден- тичными атомами данного радионуклида невозможно определить те, которые будут распадаться следующими, или ответить на вопрос, почему некоторые из атомов распадаются раньше, а какие-то позднее. Можно только рассчитать вероятность, что атом распадется в пределах короткого промежутка времени dt, как р — А х dt, и вероятность распада одного из N атомов как р = XN х dt. По этой причине основной закон и другие уравнения, связанные со скоростью радиоактивного распада, выполняются хорошо только для образцов, в кото- рых происходит большое количество распадов. Это имеет важное значение при измерении радиоактивности, поскольку большинство методов основа- но на подсчете числа испускаемых частиц (раздел 5.4). Случайный характер радиоактивного распада вносит статистическую погрешность в каждое изме- рение, которая увеличивается по мере уменьшения измеряемой активности. При измерении очень низких активностей, таких как при радиоизотопном да- тировании (раздел 3.6) или при мониторинге окружающей среды, необходимо использовать продолжительные измерения для того, чтобы накопить значи- тельное количество актов радиоактивного распада, чтобы погрешности были минимальны и получены статистически значимые результаты. Величиной, иллюстрирующей случайный характер радиоактивного рас- пада, является среднее время жизни радиоактивных атомов г — 1/А. Очевидно,
3.3. Удельная масса радионуклидов 61 что эта величина не может быть использована для определения времени жиз- ни отдельного атома, как, например, статистически вычисленная средняя продолжительность жизни не может быть использована для определения про- должительности жизни отдельного человека. 3.2. Скорость радиоактивного распада и активность Скорость распада радионуклида рассчитываю! как изменение (уменьше- ние) числа радиоактивных атомов в единицу времени, и называют активно- стью: dN А=т- (’-2> Из уравнений (3.1) и (3.2) радиоактивность может быть выражена как А = XN. (3.3) Уравнение (3.3) показывает, что д ля данного радионуклида скорость рас- пада, или радиоактивность, зависит от числа радиоактивных атомов, присут- ствующих в веществе. Единицей измерения радиоактивности является один распад в секунду, имеющий название беккерель (Бк), в честь Анри Бекке- реля, первооткрывателя радиоактивности. Радиоактивность в 1 Бк означает, что в образце происходит один распад в секунду. Более распространены про- изводные единицы, такие как кБк или МБк. Единица, используемая ранее, кюри (Ки), составляет 1 Ки = 3,7 х Ю10 Бк. Для практических целей часто используют величину удельной радиоактивности, выраженную в беккерелях на моль радионуклида или меченного им соединения (Бк • моль '), на массу (Бк • кг-1), на объем (Бк•м 3) или на поверхность (Бк - м-2) радиоактивно- го вещества или материала. Соответствующие величины являются молярной, массовой, объемной или поверхностной удельными радоактивностями соот- ветственно. Могут также использоваться удельные единицы радиоактивности Бк-г 1 или Бк-ммоль-1. Скорость, с которой радиоактивное вещество испус- кается из какого-либо материала, выражают как скорость эмиссии (Бк • с *) или поверхностная скорость эмиссии (Бк - с-1 • м 2). Для иллюстрации значений вышеупомянутых единиц, рассмотрим при- родную радиоактивность калия. Элемент состоит из трех изотопов: нерадио- активных 39 К и 41К и радиоактивного изотопа 40 К, содержание которого составляет 0,012 %. Таким образом, один грамм калия содержит 0,00012 г 40 К, что соответствует 1,8 х 10'8 атомов 40К. Используя уравнение (3.3) и посто- янную распада для 40 К, получаем, что радиоактивность одного грамма калия А = 1,73 х 10 17 с-1 х 1,8 х 1018 = 31 Бк. Таким образом, удельная активность калия составляет 31 беккерель на грамм калия. 3.3. Удельная масса радионуклидов Радионуклид с массой т грамм содержи! N = mN/JAr атомов, где — число Авогадро (6,022 х 1023 моль-1), и Аг — атомная масса нуклида. Подставляя это отношение в уравнение (3.3), мы получаем для массы радио-
62 (лава 3. Кинетика радиоактивных превращений нуклида ААГ m^XN~A (3-4) где А — активность радионуклида. Как следует из этого уравнения, ради- онуклид может иметь значимую измеряемую массу, только в случае очень медленной скорости его распада, т. е. если постоянная его распада мала. При- мерами могут служить 226 Ra, 238 U, а также другие радионуклиды с периодом полураспада от нескольких тысяч лет или более. Напротив, даже очень высо- кая радиоактивность нуклида с большей постоянной распада характеризуется меньшей массой. Таким образом, активность I кБк 137Cs соответствует, со- гласно уравнениям (3.3) и (3.4), 1,38 х 1012 атомам или 3,15 х 10 10 г 137Cs. На данном примере можно продемонстрировать, какое значение это имеет для практической работы с такими радионуклидами. Если, например, вы- шеуказанную массу 137 Cs растворить в 1 л воды, соответствуюшая молярная концентрация цезия в этом растворе составила бы 2,3 х 10 12 моль-л-1. При таких концентрациях невозможно провест и осаждение 137 Cs+ в виде ма- лорастворимой соли. Однако осаждение возможно, если добавить химически идентичное не радиоактивное вещество, в нашем случае соль обычного цезия, к раствору радионуклида в необходимом количестве. Нерадиоактивное веще- ство в этом случае называют носителем-, радионуклид без носителя называют свободным от носителя. Во время осаждения радионуклид ведет себя так же, как нерадиоактивный носитель, и соосаждается совместно с ним. Для радио- нуклидов элементов, не имеющих устойчивых изотопов, в качестве химически подобных веществ используются неизотопные носители. Таким образом, ис- ходя из близости химических свойств, соли лантанидов могут использоваться как носители для трехвалентных актинидов, а соли бария как носители для радия. Радионуклид и носитель могут и не принадлежать одной и той же груп- пе периодической системы. Например, в некоторых случаях цирконий может служить носителем для протактиния. Другая сложность, с которой сталкиваются при работе с очень низкими концентрациями радионуклида без носителя, это высокая адсорбция радио- нуклида на стеклянной посуде. В присутствии значительного избытка носи- теля адсорбционная способность поверхности стеклянной посуды в основном насыщается носителем, и значительная адсорбция радионуклида не наблюда- ется. Такой носитель называю! удерживающим. 3.4. Изменение радиоактивности во времени Преобразовав уравнение (3.1), получаем: dN = XN. dt Минус в этом уравнении отражает тот факт, что число радиоактивных атомов уменьшается со временем. Интегрируя это выражение по времени, получают число радиоактивных атомов в любой момент времени: N = Noe~xt, (3.5)
3.4. Изменение радиоактивности во времени 63 где М) — число радиоактивных атомов, присутствующих первоначально в мо- мент времени t =0. Используя уравнение (3.3), уравнение (3.5) легко преоб- разовать в более практичную форму: А = Аое xt, (3.6) или, используя отношение между А и периодом полураспада Т\п (уравнение (3.9)), А = А0е-0'693</Т|/2. (3.7) Уравнения (3.6) и (3.7) показываю!, что радиоактивность радионуклида уменьшается экспоненциально со временем и что уменьшение радиоактив- ности определяется величиной постоянной распада, как проиллюстрировано на рис. 3.1 для трех радионуклидов. На первый взгляд зависимость радиоак- тивности 238 U от времени на этом рисунке противоречит уравнению (3.6), но это не так. Активность 238 U или любого другого долгоживущего радионук- лида также уменьшается по экспоненте, но это можно зафиксировать только при длительном времени наблюдения, сравнимом с периодом полураспада. В течение 25 часов, приведенных на рис. 3.1, уменьшение радиоактивности 238 U происходит на столь неизмеримо малую величину, которая не может быть обнаружена экспериментально (так, уменьшение на 0,001 % занимает 65 000 лет). Эта зависимость между периодом полураспада и временем наблю- дения приводит к тому, что кажется, что активность долгоживущего радиону- клида не уменьшается во времени. Из уравнения (3.5) можно получить число атомов, которые распались в пределах временного интервала от t = 0 до t: 5N = N0-N0e-xt = N0(l-e-M). (3.8) В случае простого распада, в котором только одна частица испускается в результате одного акта распада, 6N равно числу частиц, испускаемых в пре- делах указанного временного интервала.
64 Глава 3. Кинетика радиоактивных превращении 3.5. Период полураспада Период полураспада 71/2 радионуклида определяется как временной ин- тервал, во время которою радиоактивность радионуклида уменьшается до по- ловины первоначальной величины. Величины периодов полураспада многих радионуклидов представлены в Приложении С. Если условие А = Л0/2 под- ставить в уравнение (3.6), отношение между периодом полураспада и посто- янной распада можно представить как In 2 (3.9) Для разветвленной схемы распада экспериментально наблюдаемый пе- риод полураспада равен 1п2 ТаТъ Аа + А(, Та + Тъ (3.10) где Та и Тъ являются парциальными периодами полураспада для различных типов распада ядер. Постоянную распада или период полураспада радионуклидов, для кото- рых уменьшение активности можно наблюдать в режиме реального времени, получают из экспоненциальной зависимости радиоактивности от времени или, более точно, из линейной зависимости In А от времени, наклон кото- рой равен —А Постоянные распада долгоживущих радионуклидов получены путем определения активности радионуклидов с известной массой с исполь- зованием уравнения (3.4). При просмотре таблиц радионуклидов и их периодов полураспадов (При- ложение С) возникает вопрос, существует ли какая-либо закономерность в ве- личинах постоянных распада или периодов полураспада радионуклидов. Мы уже упоминали про такую закономерность для 7-превращений, когда период полураспада коррелировал с изменением ядерного спина. Получить законо- мерность изменения периодов полураспада означает найти, как период по- лураспада или постоянная распада зависят от тех или иных ядерных свойств радионуклидов. Возможно, самый трудный это случай /3-распада. Теория /3-распада весь- ма осложнена тем, что помимо различия в ядерном спине, вероятность /3-рас- пада зависит от волновых свойств ядер и вовлеченных лептонов. Здесь А — это сложная функция, зависящая от различных параметров. С некоторыми при- ближениями были получены несколько упрощенных выражений. Например, для более легких /3-радиоактивных ядер, А приблизительно пропорциональна £тах> где Ещах — максимальная энергия /3-частиц (рис. 2.6). Что касается ядерного спина, то квантовая теория предсказывает, что высокая вероятность распада характерна для случая, когда материнское и дочернее ядра имеют одинаковый спин (|<5Z| = 0), или отличаются по спину на одну единицу (|<5Z| = 1). Существенным препятствием для распада являются большие раз- личия в ядерном спине, как это может быть показано, например, для распада 197Au -> 197 Hg (|<5Z| = 1,7 = 2,7 сут ) и для сравнения 87Rb -»87Sr (|<5Z| = 3, 7 = 6 х Ю10 лет).
3.5. Период полураспада 65 Периоды полураспада и самые высокие энергии испускания а-частиц изотопов урана Таблица 3.2 А3 (МэВ) Т Аа &а (МэВ) Т 227 7,06 1,1 мин 233 4,84 1,59х 105 лет 228 6,68 9,1 мин 234 4,77 2,45 х 10s лет 229 6,36 58 мин 235 4,56 7,04 х 108 лет 230 5,88 20,8 мин 236 4,49 4,32 х 107 лет 232 5,32 68,9 лет 238 4,19 4,47 х 109 лет “ 231U и 237 U подвергаются /3-распаду. 6 Еа распада в основное состояние соответствующего изотопа тория. Квантово-механическое описание распада позволяет связать скорость распада с вероятностью туннелирования а-частицы через потенциальный барьер. Согласно теории, чем выше вероятность туннелирования, которая связана с постоянной распада, тем больше энергия а-кластера в потенциаль- ной яме (рис. 2.9) и тем выше кинетическая энергия испускаемой а-частицы и меньше период полураспада радионуклида. В табл. 3.2 эта тенденция про- демонстрирована для ряда изотопов урана. Нейтронные числа Рис. 3.2. Зависимость периодов полураспада спонтанного деления четно-четных трансурановых ядер от числа нейтронов
66 Глава 3. Кинетика радиоактивных превращений Как было отмечено в разделе 2.10, периоды полураспада в случае спон- танного деления были предсказаны капельной моделью атомного ядра, со- гласно которой они уменьшаются с увеличением параметра (Z2/A). Однако, как показано на рис. 3.2, где приведена зависимость периода полураспада для четно-четных ядер трансурановых нуклидов от числа нейтронов, ситуа- ция является более сложной. Предсказанное изменение периодов полураспада с величиной Z2/A сохраняется для ряда нуклидов с одним и тем же числом нейтронов. Например, для N = 148 период полураспада постепенно умень- шается от 7 х Ю10 лет для 242 Pu (Z2/A = 36,51) до 0,25 миллисекунды для 250No (Z^/A = 41,62). Однако для ряда нуклидов с постоянным Z (изотопы) период полураспада проходил через максимум, хотя Z^/A уменьшается моно- тонно в пределах этого ряда. Для калифорния, фермия и нобелия максимум достигается при N = 152. Это может быть объяснено существованием запол- ненной нейтронной оболочки при N = 152, которая приводит к стабилизации ядерной оболочки (раздел 1.9). Необычное поведение наблюдается для четно-нечетных, нечетно-четных и нечетно-нечетных ядер, где неспаренные нуклоны препятствуют спонтан- ному делению по сравнению с их четно-четными соседями. Примером могут служить изотопы плутония: Изотоп 239ри 240ри 241 Pu 242Ри N 145 146 147 148 Т (лет) 5,5 х 1015 1,2 х 10“ ~ 1017 7 х 1О10 3.6. Космогенные радионуклиды как средство датирования Из многих методов датирования с использованием радионуклидов наибо- лее известным является радиоуглеродный метод, который основан на умень- шении радиоактивности изотопа |4С во времени. Этот нуклид непрерывно образуется в верхних слоях атмосферы Земли посредством ядерной реакции между ядрами азота и нейтронами, присутствующими в космическом излуче- нии l4N+n -> 14С+р (раздел 4.5 и 8.2). Отсюда возникает термин космогенный для таких нуклидов, как 14С. Атомы 14С образуются в возбужденных и высоко- ионизированных состояниях и в течение некоторого времени (от нескольких минут до нескольких часов) окисляются до 14СОг. Последний, смешиваясь с обычным углекислым газом в атмосфере, поглошается растениями, а впо- следствии другими организмами, участвующими в пищевой цепи. Пока новые атомы 14С образуются, некоторые из существующих распадаются посредством /3-распада. Два противоположных процесса приводя! к установлению равно- весия между образованием и распадом, и, следовательно, естественному воз- никновению устойчивого количества 14С. Равновесная удельная активность (До) 14С составляет 15,3 распада в минуту на грамм углерода живой мате- рии. Это значение поддерживается в живом организме. Однако с момента,
3.6. Космогенные радионуклиды как средство датирования 67 когда жизнь организма закончилась, например, когда животное было убито или дерево было срублено, удельная радиоактивность |4С начинает медленно уменьшаться согласно уравнению (3.6), так как не происходит пополнения 14 С организмом. Возраст археологического артефакта органического проис- хождения (лес, пепел, ткань, кожа и т.д.) получают из измерения остаточ- ной активности |4С в образце. При этом символы в уравнении (3.6) имеют следующее значение: — равновесная удельная активность 14 С, А явля- ется удельной остаточной активностью на настоящий момент и t — возраст экспоната, т. е. временной интервал с момента смерти организма до начала измерения. Подобным же образом может быть установлен возраст подземных вод по активности 14 С, содержащегося в растворенном карбонате. В действительности метод является более сложным, чем было описа- но выше. Количество 14С, аккумулированного растениями, не столь сильно зависит от общего количества |4С на планете, так как большая часть 14С рас- творена в океанах, где медленно достигается равновесие с атмосферным 14 С, а скорее зависит от фактической концентрации 14 С в атмосфере. Это было показано при измерении радиоактивности 14 С в древесных кольцах сосны остистой известного возраста, дерева, которое растет в центральной Кали- форнии и его возраст соответствует нескольким тысячам лет. При переходе от современного древесного кольца к более ранним кольцам, радиоактив- ность 14С не монотонно изменялась по экспоненциальной зависимости со- гласно уравнению (3.6), как можно было ожидать, а колебалась вокруг нее. Скорее всего, это связано с колебаниями солнечной активности. В периоды с высокой солнечной активностью более интенсивный поток космического излучения попадал в атмосферу Земли, что соответствует большему количе- ству нейтронов, в результате образовывалось больше |4С, и, в свою очередь, растения ассимилировали больше |4СО2. Важность проведения таких иссле- дований сложно переоценить. Во-первых, они предоставляют информацию о солнечной активности в прошлом, а во-вторых, они позволяют внести по- правку в измерения активности 14 С в археологических артефактах и других материалах и, таким образом, позволяют получить их корректный радиоугле- родный возраст. В соответствии с периодом полураспада 14С, радиоуглеродный метод не позволяет датировать объекты старше, чем приблизительно 40-50 тысяч лет. В более древних экспонатах остаточная радиоактивность |4С слишком низка для проведения надежных измерений. Однако временной диапазон применения этого метода может быть значительно расширен с применени- ем высокочувствительного метода ускорительной масс-спектрометрии (УМС), метода, в котором определяют абсолютное содержание остаточного нуклида |4С, а не его активность. В артефакте, возраст которого 100 000 лет, остаточная радиоактивность 14С понизилась бы от 15,3 до 0,00008 распадов • мин-1 • г-1 утлерода, т. е. приблизительно до одного распада за 200 часов, однако эта ве- личина слишком низкая для надежного измерения. Образец, однако, все еще содержал бы 3,35 х 105 атомов 14С на грамм углерода, что является доста- точным для его определения методом УМС. В методе УМС образец (около 0,05 мг достаточно для проведения измерений) бомбардируют в вакууме уско-
68 [лава 3. Кинетика радиоактивных превращений ренными ионами Cs+, которые выбивают с поверхности как положительные, так или отрицательные ионы. Отрицательные ионы углерода 14 С отделя- ют на электроде с положительным потенциалом, и вводят в первую секцию ускорителя. Ускоренные ионы 14С“ направляют в камеру, заполненную арго- ном, где при столкновении с атомами инертного газа они теряют электроны с образованием ионов 14С3+. Эти ионы ускоряются во второй секции уско- рителя и затем попадают в масс-спектрометр. Образование отрицательных ионов 14С~ в первой секции позволяет отделить 14С от изобарного нукли- да 14N, который всегда присутствует в большем количестве и может мешать определению 14С. Разделение является возможным, поскольку атомы азота не образуют отрицательных ионов при бомбардировке Cs+. Высокая чув- ствительность УМС позволяет датировать экспонаты старше 100 тысяч лет или более молодые образцы, масса которых слишком мала для проведения радиоуглеродного анализа. Из многих достижений УМС отметим два резуль- тата, которые привлекли широкое общественное внимание. Методом УМС был проведен анализ известной Туринской плащаницы, куска льняной ткани, которой, как некоторые верят, было укрыто тело Иисуса Христа после его снятия с креста, и показано, что он был создан в период между 1260 и 1390 гг. Другим примером является датирование свитков из региона Мертвого моря и установлено, что их возраст составляет 1900 лет. Высокая чувствительность УМС открывает возможности для использо- вания очень малых количеств других космогенных радионуклидов (табл. 4.2 в разделе 4.9) для решения различных проблем датирования. Так, например, нуклид 10 Be, после его образования в атмосфере, оседает на аэрозольных частицах, которые затем оседают в донных отложениях океанов и поляр- ных льдах. Возраст этих образований может быть определен по остаточной концентрации 10 Be. Методика основана на переводе этого нуклида в ок- сид и последующей генерации и ускорении ионов |0Ве16О_ и 10Ве+, что позволяет определять до 107 атомов. Точное определение радиоактивности |1,Ве невозможно из-за его очень малых содержаний в природных объектах. Из профилей концентрации 10Be в различных слоях полярных льдов можно оценит ь, как изменялась интенсивность космического излучения, т. е. солнеч- ная активность, в течение нескольких миллионов лет. По содержанию 36С1 и 1291 можно датировать возраст подземных вод, а по 27 А1 донные отложения океанов. Более распространенным в атмосфере является космогенный трит ий. По- сле образования его среднее время пребывания в атмосфере составляет 1,6 го- да. Он смешивается с водой океанов и других водных объектов, имеющих кон- такт с атмосферой, что приводит к установлению постоянной концентрации трития. Для подземного водного резервуара, который не имеет контакта с ат- мосферой, можно определить возраст этого резервуара. Однако датирование по тритию осложняется присутствием антропогенного трития, что приводит к тому, что равновесная активность 3 Н в воде не является строго постоянной, как в случае 14С в биосфере. До 1952 г., т.е. до начала проведения термоядер- ных испытаний в атмосфере, удельная активность трития в воде находилась в интервале от 0,12 до 1,5 Бк-л'1. Впоследствии в результате проведения
3.8. Ядерная геохронология — определение возраста минералов и руд 69 ядерных взрывов в атмосфере активность трития возросла до 2 х 105 Бк л *. А после запрета в начале 60-х годов на проведения ядерных испытаний в ат- мосфере активность 3Н в воде вновь начала снижаться. В то же самое время 3Н попадает в гидросферу в результате работы атомных электростанций и за- водов по переработке облученного ядерного топлива (раздел 8.6). 3.7. Кинетика накопления стабильных продуктов радиоактивного распада В распаде X -► Y один атом Y образуется в результате распада каждого атома X. Таким образом, уменьшение числа атомов X приводит к эквивалент- ному увеличению числа атомов Y: -^=^. Предположим, что в начале при t = 0 существует только некоторое коли- чество атомов Nx,о нуклида X. Если Yявляется стабильным нуклидом, то после какого-то времени из Nx,o остается Nx атомов, которые существуют вместе с N\ атомами Y, образовавшимися в результате распада, т. е.: Nx,o = Nx + Ny. Поскольку Nx,o может быть выражено из уравнения (3.5), то получаем: Nx = Nx,oe-M = (Nx + NY)e~At и число атомов Y, образовавшихся за временной интервал t, будет равно: Ny = Nx(e^-l). (3.12) 3.8. Ядерная геохронология - определение возраста минералов и руд Уравнение (3.12) очень часто используется для определения возраста ми- нералов и горных пород. Предпосылкой для успешного датирования является то, что минерал должен содержать небольшое количество радионуклида (X) с очень большим периодом полураспада, сравнимым с возрастом минерала. Под возрастом минерала понимают временной интервал с момента его кри- сталлизации из жидкого вещества до настоящего времени. Если в минерале образуется продукт распада Y, который не может каким-либо способом поки- нуть этол минерал, то он начинает накапливаться согласно уравнению (3.11). Тогда возраст минерала может быть получен из уравнения (3.12) как + О (3-13) A \NX / Уравнение (3.13) показывает, что для определения возраста минерала не- обходимо установить содержание обоих нуклидов. Из нескольких существу-
70 Глава 3. Кинетика радиоактивных превращении ющих геохронологических методов, калий-аргоновый нашел безусловно самое широкое распространение, так как калий присутствует во многих минералах и рудах. Этот метод основан на распаде нуклида 40К (Т = 1,28 х Ю10 лет) до 40Аг и на определении содержаний 40 К и 40Аг в образце. Содержание 40 К может быть получено из полного содержания калия, при известном содержа- нии 40К (0,012 %). Для точного определения '“Аг образец нагревают в вакууме до температуры около 2000 °C, что приводит к испусканию атомов 40 Аг из кри- сталлической структуры минерала. Содержание 40 Аг в образце собранного га- за определяют методом масс-спектрометрии. Этот метод позволил определить возраст в районе (2-3) х 109 лет полезных ископаемых, 4,5 х 109 лет лунных пород и метеоритов. Лютеций-гафниевый (176Lu, Т = 3,8 х 1О10 лет, рас- пространенность в природе 2,60%, -► 176Н1) и самарий-неодимовый (147Ст, 1,06 х 10” лет, 14,97 %, -► l43Nd) методы также нашли широкое примене- ние, так как незначительные концентрации лантанидов присутствуют во мно- гих породах и минералах. Для датирования минералов, содержащих рубидий, может использоваться рубидий-стронциевый метод. В нем использует рас- пад 87 Rb (4,8 х 1О10 лет, 27,85%, -► ! Sr). Рений-осмиевый метод, который основан на распаде 187Re (Т — 5 х Ю10 лет, 62,93 %, -> 187Os), является подходящим для датирования молибденитов (M0S2), так как этот минерал содержит следовые концентрации рения. Уран- и торийсодержащие породы могут быть датированы по содержанию соответствующих изотопов свинца, накопленных как конечные продукты распада соответствующих радиоактив- ных рядов (раздел 3.11). Если руда содержит по крайней мере следовые концентрации урана, спонтанное деление 238 U (Т = 1,0 х I016 лез ) также может использоваться для датирования. Возраст может быть определен в соответствии с одной из двух методик. В первом случае используется тот факт, что несколько изотопов ксе- нона (А = 129, 131, 132, 134, 136) образуются как продукты спонтанного деления урана. Возраст определяют способом, подобным калий-аргоновому методу, т. е. анализируют руду на содержание урана и ксенона, выделяя по- следний нагреванием образца в вакууме. Другой метод использует высокую энергию продуктов деления урана. Проникая с высокой кинетической энер- гией через кристалл, осколки деления приводят к возникновению дефектов в кристаллической решетке минерала. После химического травления дефекты могут наблюдаться в оптическом микроскопе как характерные треки (раз- дел 5.4.2). Число треков зависит от содержания урана и возраста минерала. Методика заключается в выделении из руды зерен урансодержащих минера- лов, таких как слюда, циркон или апатит, и включении их в эпоксидную смолу. Зат ем образцы смолы полируют и протравливают и подсчитывают число тре- ков на единицу поверхности. В уравнении (3.12) Ау и Ах заменяют на число треков и содержание урана соответственно. При установлении возраста мине- рала t должна обязательно вноситься поправка на уменьшение 238 U, вызван- ное а-распадом, поскольку данный тип распада для 238 U протекает намного быстрее, чем спонтанное деление, и именно а-распад контролирует содержа- ние урана в образце.
3.10. Вековое радиоактивное равновесие 71 3.9. Кинетика накопления радиоактивных продуктов распада Этот случай отличается от обсужденного ранее в разделе 3.7 тем, что нук- лид Y, продукт распада X, радиоактивен. Таким образом, у нас присутствуют два последовательных акта распада X (Лх) -* Y (Ау) -*... В такой паре нук- лиды X и Y называю! родительским и дочерним соответственно. Эта ситуация более всего характерна для радионуклидов, находящихся далеко от области существования устойчивых ядер (рис. 2.1), когда единичные (3- или а-рас- пады не могут привести к возникновению стабильного нуклида. По той же самой причине это характерно для изотопов тяжелых элементов (Z > 83). Количественные характеристики кинетики накопления продуктов радио- активного распада основаны на фундаментальных уравнениях, описанных в предыдущих разделах. Число атомов нуклида X уменьшается со временем согласно уравнению 3.1, т. е. dN-xJdt = —Ах Ах- Атомы нуклида Yобразуются из X, согласно уравнению (3.11), со скоростью, равной скорости распада мате- ринского X. Однако, так как Y радиоактивен, то часть образовавшихся атомов будет распадаться. Опять же, из уравнения (3.1) имеем: dN\/dt = —X\N\ и суммарное изменение числа дочерних атомов во времени составляет: ——= AxNx - AYAY. (3-14) at После интегрирования уравнения (3.14) при условии Ау = 0 и t = 0 (т. е. в начальный момент времени существуют только ядра материнского нуклида), число атомов дочернего нуклида в любой момент времени t равно' Ay = Ахд^^Не^ - е Ay‘)’ (3 I5) Лу “ Ах и радиоактивность дочернего нуклида можно выразить как Ау = Лх.о-^Ц-(е Axt - е^). (3.16) Ху — Лх 3.10. Вековое радиоактивное равновесие Если в паре радионуклидов X -► Y -► ... период полураспада материн- ского нуклида очень большой и, в то же самое время, намного больше, чем у дочернего нуклида, т. е. Ах Ау, то можно считать, что Ах в уравнении (3.15) остается постоянным в течение времени наблюдения (также см. рис. 3.1). Кроме того, из-за очень маленькой величины Ах можно считать е Ах 1. Тогда уравнение (3.15) можно упростить, и, используя уравнение (3.3), мы получаем, что Ау = Ах,0(1 - еМ). (3.17) Если радиоактивность пары Х/Y регистрировать за достаточно длительный период времени (t -► оо), то член eAv' становится очень малым, и уравнение (3.17) сокращается до Ау — Ах,о- (3.18)
72 Глава 3. Кинетика радиоактивных превращении Рис. 3.3. Изменение активности материнского и дочернего радионуклидов со временем в случае векового равновесия Уравнение показывает, что в образце, изначально содержащем только ма- теринский нуклид, радиоактивность дочернего нуклида растет от нуля до не- которого значения, равного постоянной (из-за малого Ах) начальной ра- диоактивности материнского нуклида (рис. 3.3). Впоследствии число атомов дочернего нуклида, и также величина Ау, остаются постоянными, поскольку любое увеличение числа атомов Y, образующихся за определенный промежу- ток времени, будет компенсировано распадом того же числа атомов Y за тот же временной отрезок. Если такое соотношение устанавливается между двумя ра- дионуклидами, говорят, что они находятся в состоянии векового радиоактив- ного равновесия. Максимальная активность дочернего нуклида достигается за время: 1 Лу ТхТу Ту <3-'” Некоторые важные пары радионуклидов, находящиеся в вековом равно- весии, были найдены, например, среди продуктов деления урана и плутония: 137Cs — l37mBa, 90Sr (28,64 лет, (3~) -9°Y (64,1 ч, 0) — 90Zr (стабильный), и 106Ru (373,6 сут., 0~) -► 106Rh (30 с) -► 106Pd (стабильный). Особый случай векового равновесия, радиоактивные ряды, обсуждается в следующем разделе. 3.11. Радиоактивные ряды Радиоактивные ряды представляют особый случай векового радиоактив- ного равновесия. Начиная с родительского нуклида с очень длинным перио- дом полураспада, радиоактивный ряд — семейство тяжелых радионуклидов,
3.11. Радиоактивные ряды 73 Г которые образуются из материнского нуклида в цепочке последовательных а- и /3 -распадов. В пределах радиоактивного ряда атомные номера и числа нуклонов в ядрах постепенно изменяются до тех пор, пока последний радио активный член ряда не распадется до стабильного нуклида. Малая постоянная распада родительского нуклида заставляет всех членов ряда находиться в со- стоянии векового равновесия с родоночальником ряда и друг с другом. Даже если условие Ах "С Ау не выполняется для каждой пары нуклидов в ряду, равновесие определяется медленным радиоактивным распадом долгоживуще- го родоначальника ряда. Три радиоактивных ряда встречаются в природе в уран- и торийсодержа- щих минералах и горных породах. Первыми членами естественных радиоак- тивных рядов являются 238 U, 235 U и 232 Th, соответствующие ряды известны как ряд урана, актиния и тория соответственно. Последовательность нуклидов в этих рядах продемонстрирована на рис. 3.4 и 3.5. Каждый из рядов имеет в своем составе изотоп радона и заканчивается стабильным изотопом свинца. Значение радиоактивных рядов, и в частности радона и продуктов его распа- да, в исследовании окружающей среды и здоровья обсуждены в разделах 8.3 и 8.4. Четвертый радиоактивный ряд начинается с искусственного нуклида 237 Np, не имеет в своем составе изотопов радона и заканчивается нуклидом 209Bi. (В старой литературе многие из нуклидов в ряду обозначали определен- ными символами. Таким образом, например, 218Ро и 214Ро были известны как RaA и RaB, соответственно. Другими примерами являются 238U/UI, 234U/UII и 234Th/UX].) Некоторые из радионуклидов в естественных радиоактивных рядах ис- пользовались как инструменты для датирования в геохимии и океанографии. Возраст может быть определен по уменьшению или накоплению радиоактив- ности какого-либо члена ряда. Использование нуклида 210 РЬ из уранового ряда может иллюстрировать этот подход. Через последовательность распа- дов (рис. 3.4) радон (222Rn) образуется из урана, присутствующего в земной коре. Будучи газом, 222Rn попадает в атмосферу, где он претерпевает ряд по- следовательных радиоактивных распадов вплоть до 210 РЬ. Последний вместе с атмосферными осадками попадает в водоемы и оседает в донных отложе- ниях. Аналогично, выпадения 210 РЬ могут быть использованы для датировки ледников и возраст различных слоев донных отложений может быть опреде- лен по соответствующей активности 210 РЬ. При использовании 210 РЬ может быть определен возраст за последние 100-150 лет. Точно так же возраст от- дельных частей раковин моллюсков, живущих в глубоких водах, может быть установлен из радиоактивности 228 Ra. Радионуклид 228 Ra образуется из тория в донных отложениях, откуда он диффундирует в воду в форме иона 228 Ra2+, который захватывается при росте раковин. После того как 228 Ra проникает в структуру раковины, уменьшение его активности может быть использовано для установления возраста. Нуклид 210 РЬ также используется для датирования, основанного на накоп- лении радиоактивного продукта распада. Аналогично 228 Ra, 210 РЬ также захва- тывается раковинами из морской воды, где он распадается через 210 Bi в 210 Ро Радиоактивное равновесие между 210 РЬ и 210 Ро устанавливается в раковинах
74 Глава 3. Кинетика радиоактивных превращений Ряд урана Ряд тория и “и 4,5x10'л. “и 2,5x1 (Гл. Ра I “Pa 1,17мин I Th ’“Th 24,1 сут. 7,5x10*л. “Th 1,4х10”л. “Th 1,913л Ас 1 1 “Ac 6,13ч г I Ra “Ra 1600 n. 5.75л. “Ra 3 ббсут Fr I I Rn “Rn 3,825 сут. “Rn 55,6 c At I “At 2c I Ро “Po 3 05 мин I 1MPo 164 мкс X “Po 138,4 сут 21BPo 0.15 c “Po 0 3 мкс Bi I “Bi 19,9 мин I ”’Bi 5,01 сут. I I “Bi 60.6 мин I Pb “Pb 26,8 мин I ™Pb 22,3л. i “Pb стабиль- НЫЙ “Pb 10 64ч I ™pb стабиль- X НЫЙ Tl ’’"Tl 1,3 мин 4,2 мин ”Tl 3,05 мин Рис. 3.4. Радиоактивные ряды урана и тория. Рисунки 3.4 и 3.5 на основе: Choppin G. R., Rydberg J. Nuclear Chemistry — Theory and Applications. Oxford: Pergamon Press, 1980; периоды полураспада из: Pfennig G., Klewe- Nebenius H., Seelmann-Eggebert W. Karlsruher Chart of the Nuclides. Research Centre. Karlsruhe, Germany, 1998 не менее четырех лет до того момента, когда активности обоих нуклидов станут равны. Возраст индивидуальных фрагментов раковины может быть получен по соответствующей активности 210 Ро, используя уравнение (3.17), — чем старше фрагмент, тем ближе будут величины радиоактивностей 210 Ро и 210 РЬ. Другим примером является определение возраста известняка. Если он содер- жит хотя бы следовые количества урана, то возраст известняка (до 350 ты- сяч лет) может быть определен по радиоактивности 230Th. Следует отметить,
3 11. Радиоактивные ряды 75 Рис. 3.5. Радиоактивные ряды актиния и нептуния что во всех случаях для измерения радиоактивности необходимо применение сложного оборудования, так как измеряемые величины чрезвычайно низки. Из рис. 3.4 и 3.5 следует, что в результате последовательного распада в радиоактивных рядах испускается несколько а-частиц. Например, в ряду урана, при последовательном превращении 238 U в стабильный 206 РЬ, испус- кается восемь а-частиц. В результате взаимодействия с окружающей средой а-частицы теряют свою энергию (раздел 5.2) до того момента, пока они не становятся настолько медленными, чтобы захватывать электроны и пре- вращаться в нейтральные атомы гелия. Таким образом, в течение миллиардов лет в геологических объектах, содержащих уран или торий, накапливается большое количество газообразного гелия. В пористых породах гелий стано-
76 Глава 3. Кинетика радиоактивных превращений вится компонентом природного газа, из которого он может быть выделен. Одно из известных месторождений природного газа, богатого гелием, нахо- дится около Амарилло в Западном Техасе (рис. I на вклейке). Ядра большинства нуклидов в естественных радиоактивных рядах образу- ются в результате распада в возбужденных состояниях. 7-излучение, испуска- емое после а- или /3-распадов, используется при геологической разведке ра- диоактивных руд и в геологической картографии. При обследовании скважин, 7-детекторы погружают в буровую скважину, и регистрируют интенсивность и энергию 7-излучения на различных глубинах, чтобы получить информацию о распределении и концентрациях урана и тория в породе. Наиболее часто используются высокоэнергетические 7-кванты таких дочерних нуклидов, как 212 Bi или 208Т1. Этот метод известен как гамма-каротаж. Теологическую развед- ку обширных территорий выполняют методом аэрогаммасъемки. Измеряемое оборудование помещают на борт самолета или вертолета, летящего на высоте менее 200 метров со скоростью 120-180 км в час. Интенсивность 7-излу- чения регистрируют во время параллельных полетов по изучаемой области, приблизительно на расстоянии 200-400 метров друг от друга. Радиационное обследование проводят одновременно с фотографированием ландшафта, так чтобы результаты измерения могли быть нанесены на соответствующие ме- ста изучаемой области. Интерпретация результатов аэрогаммасъемки является трудной задачей, так как должны быть приняты во внимание многие факторы, такие как изменение высоты полета из-за меняющегося ландшафтного релье- фа, интенсивность космического излучения, содержание продуктов распада радона в воздухе и приземное 7-излучение от нуклида 40 К. 3.12. Подвижное радиоактивное равновесие По сравнению со случаем, обсужденным в разделе 3.10, другая картина наблюдается, если период полураспада материнского нуклида в паре X—>Y более длинный, но сопоставим с периодом полураспада дочернего нуклида (Ах < Ау; рис. 3.6). Типичным примером является пара 99 Мо (66,0 ч) -» 99тТс (6,0 ч). В начале, как и в предыдущем случае, радиоактивность дочернего радионуклида увеличивается во времени. Однако, в то же самое время, ра- диоактивность материнского нуклида уменьшается согласно уравнению (3.6), поскольку его период полураспада сопоставим со временем наблюдения. В ре- зультате не достигается ситуация, когда радиоактивность дочернего нуклида остается постоянной. После того как радиоактивность дочернего нуклида до- стигает максимума, она начинает уменьшаться со скоростью, определяемой более медленным распадом материнского нуклида. Таким образом, радиоак- тивности обоих нуклидов со временем уменьшаются с одной и той же скоро- стью. В этом случае уравнение (3.16) может быть преобразовано следующим образом: Лу = Ах—^-(1 - e-<Av-Ax)t) (3.20) Лу — Лх
3.13. Генераторы короткоживущих радионуклидов 77 Рис. 3.6. Изменение активности материнского и дочернего радионуклидов со временем в случае подвижного равновесия По истечении достаточного времени экспоненциальный член становится пре- небрежимо малым и мы получаем: Ау — ^х Ау Ау — Ах л — 71X------ Тх-Ту (3-21) Уравнение (3.21) показывает, что, в то время как радиоактивность обоих нуклидов уменьшается, со временем их отношение становится постоянным и что радиоактивность дочернего нуклида всегда выше, чем материнского. В таком случае говорят, что эти два нуклида находятся в состоянии подвижного равновесия. 3.13. Генераторы короткоживущих радионуклидов Вековое и подвижное равновесие может применяться для простого и эф- фективного получения короткоживущих радионуклидов, используя устрой- ство, названное изотопным генератором. 1енератор представляет собой ко- лонку сорбента, на котором в подходящей химической форме закреплен дол- гоживущий родительский нуклид. В тот момент, когда дочерний нуклид на- капливается на колонке, он отделяется от родительского нуклида, вымываясь с колонки. Этого легко достигнуть благодаря различию в химических свой- ствах двух нуклидов, что позволяет подобрать подходящий элюирующий рас- твор, который выборочно вымывает дочерний нуклид из колонки, оставляя материнский нуклид на сорбенте.
78 Глава 3. Кинетика радиоактивных превращений Изотопные генераторы широко используются для получения полезных нуклидов в диагностических и терапевтических целях в ядерной медицине (раздел 6.7). Некоторые из генераторов, которые обычно используются в этих целях, приведены ниже. Для каждого генератора указаны сорбент и элюиру- ющий агент: "Мо (66,0 ч) / 99тТс (6,0 ч) / А12О3 / NaCl 68Ge (270,82 сут.) / 68Ga (67,63 мин) / SnO2 / IM НС1 'Rb (4,58 ч) 181mKr (13,1 с) / катионообменник / вода или воздух 82Sr (25,34 сут.) / 82Rb (1,27 мин) I катионообменник I NaCl u3Sn (115,1 сут.) I ll3mln (99,49 мин) I ZrO21 разбавленная кислота l88W (69 сут.) I l88Re (16,98 ч) / A12O31 NaCl 62Zn (9,13 ч) 162Cu (9,74 мин) / катионообменник I 2MHC1. В дополнение к колоночному разделению может также использоваться экс- такционное извлечение. Примером может служить генератор 90 Sr (28,8 лет) / 90 Y (64 ч). Пару 90Sr/90Y хранят в слабокислом растворе, из которого периоди- чески образующий 90Y экстрагируют в раствор ди-(2-этилгексил) фосфорной кислоты в додекане. Впоследствии его реэкстрагируют в раствор разбавленной кислоты для дальнейшего использования. Практическое значения имеет тот факт, что дочерний нуклид может по- лучаться многократно. Будучи элюированным с колонки дочерний нуклид начинает вновь накапливаться на колонке. Этот цикл накопление/вымывание Рис. 3.7. Повторение роста/элюирования "Тс в генераторе "Мо—"Тс. (Макси- мум активности ""'Тс достигается после 22,7 часов; см. уравнение (3.19). Элюи- рование может быть произведено независимо от того, достигнута ли достаточная активность дочернего нуклида в колонке На графике для ясности рассматривается повторение элюирования каждые 24 часа)
3.15. Природная радиоактивность и радиоактивные элементы 79 повторяется с получением новой порции короткоживущего нуклида. В случае векового равновесия полученные фракции имеют одну и ту же радиоактив- ность, в то время как в случае подвижного равновесия получают фракции с по- степенно уменьшающейся радиоактивностью дочернего нуклида (рис. 3.7). 3.14. Случай отсутствия радиоактивного равновесия Этот случай имеет место, если материнский нуклид распадается быстрее чем дочерний, т. е. Ах > Ау, или Тх < Ту. Как следствие, после определенного промежутка времени, который зависит от периода полураспада материнского нуклида, материнский нуклид целиком распадется, оставив лишь накопившийся дочерний нуклид. Радиоактивность обра- зовавшегося дочернего нуклида умень- шается в соответствии с его собствен- ным периодом полураспада. Очевидно, что в этой ситуации радиоактивное рав- новесие не установится никогда. Этот случай демонстрирует рис. 3.8. Множество пар материнский/до- черний нуклид этого типа можно на- блюдать в цепочках /3-распадов в изо- барах, в которых нейтроно- или про- тонообогащенные нуклиды последова- тельно распадаются, приближая отно- шение N/Z к величинам, характерным для стабильных ядер. Примерами могут служить пары 137Хе (Т = 3,83 мин) -► 137 Cs (30,17 лет) ^"-превращение и 55 Со (17,54 ч) -> 55 Fe (2,73 лет) /З4 -распад и электронный захват. Рис. 3.8. Изменение активности ма- теринского и дочернего радионуклидов со временем в случае отсутствия радио- активного равновесия 3.15. Природная радиоактивность и радиоактивные элементы С точки зрения физических принципов (природы радиоактивности, ви- дов радиоактивного распада и скорости) между искусственными и природны- ми радионуклидами нет никакого различия. Как только радионуклид образо- вался в природе или в ядерном реакторе, его дальнейшее поведение повину- ется одним и тем же законам. Однако может быть полезно отдельно описать радионуклиды природного происхождения. Основываясь на их периодах по- лураспада, выделяют две группы. 1. Нуклиды с периодом полураспада больше 108 лет — первичные радиону- клиды. Они были образованы в период нуклеосинтеза элементов во Все- ленной (раздел 4.13), и из-за их длинных периодов полураспада они сохранились на Земле до сих пор. Известно больше пятидесяти первич- ных радионуклидов, некоторые из них перечислены в табл. 3.3.
80 [лава 3. Кинетика радиоактивных превращений Таблица 3.3 Некоторые долгоживущие первичные радионуклиды Нуклид Период полураспада (годы) Содержание в смеси изотопов (%) 4ОК 1,28 x 10'° 0,012 87Rb 4,8 х IO2 * * * * * * * 10 * 27,85 88Sr > 3 х 1016 82,56 ll5In 4,4 x 1014 * 95,77 138 Ba > 1 x 10” 71,66 l47Sm 1,06 x 10й 14,97 ”’Tb > 5 x 1016 100 >6 x 10” 28,41 l87Re 5 x 10'° 0,93 209Bi 2,7 x 1017 100 232Th 1,405 x IO10 100 235U 7,038 x 108 0,715 238U 4,468 x 10’ 99,274 2. Нуклиды с более короткими периодами полураспада. Они постоянно об- разуются в природе, с одной стороны, как продукты распада первичных нуклидов в составе радиоактивных рядов, а с другой — как продукты ядерных реакций, вызванных в атмосфере Земли космическим излуче- нием (см. о космогенных нуклидах в разделе 4.9). Существование в природе радионуклидов с очень большими периодами полу- распада означает, что соответствующие элементы, так же как их соединения, радиоактивны. Радиоактивность первичных нуклидов с периодами полурас- пада менее 1012 * лет, например калия, рубидия, урана, тория и их соединений, в полезных ископаемых может быть легко обнаружена. Как следует из урав- нения (3.3), радиоактивность очень долгоживущих радионуклидов чрезвычай- но низка. Например, удельная радиоактивность висмута (100% 209 Bi) равна 0,23 Бк • кг1. В соответствии с соглашением термин радиоактивные элемен ты был ис- пользован для элементов, у которых нет устойчивых изотопов, независимо от того, встречается ли элемент в природе (полоний из урана), или был произ- веден искусственно (прометий, технеций, трансурановые элементы). С другой стороны, элементы, у которых, помимо радиоактивного, имеются один или более устойчивых изотопов (калий, вольфрам и т.д.) не обозначаются как ра- диоактивные. Радиоактивными не считаются элементы, такие как висмут или
Упражнения 81 тербий, которые, хотя состоят только из одного радиоактивного изотопа, об- ладают чрезвычайно низкой радиоактивностью из-за очень больших периодов полураспада. Строго говоря, самым тяжелым стабильным нуклидом является 208 РЬ, а не 209Bi. Упражнения Периоды полураспада см. в Приложении С. 1. Рассчитайте постоянную радиоактивного распада 238 С в обратных секун- дах. [Ответ: 4,918 х 10-18 с-1.] 2. Был доставлен образец ортофосфорной кислоты, меченной 32 Р, с актив- ностью 1,85 105 Бк. Какова будет его активность через неделю? [Ответ: 1,32 х 105 Бк.| 3. Сколько времени займет уменьшение радиоактивности препарата 226 Ra на 1 %? [Ответ: 23,2 года.] 4. Какая доля исходного количества 238 U останется в урановой руде через 1 миллион лет? [Ответ: 99,984%.] 5. Первый международный стандартный образец радия был приготовлен в августе 1911 г. и содержал 16,74 мг чистого 226 Ra. Какова будет масса радия в этом источнике в августе 2011 г.? [Ответ: 16,03 г.] 6. Сколько времени займет распад 1 мг радия в образце 226Ra массой 10 мг? [Ответ: 243,25 года.] 7. Через какое время в образце 222 Rn останется 1 % от исходной активности? [Ответ: 25,4 сут.] 8. В лаборатории планируется эксперимент с короткоживущим радионукли- дом (Т|/2 = 2 сут.). Согласно плану эксперимента начальная активность должна составлять 1 -108 Бк. Какова должна быть активность при отгруз- ке источника поставщиком, если поставка его в лабораторию занимает 12 часов? [Ответ: 6,4 х 109 Бк.] 9. При датировании образца методом ускорительной масс-спектрометрии было установлено, что образец содержит 5,21 -108 атомов 14 С. Сколько распадов в час происходит в этом образце? [Ответ: 7.] 10. Какова масса 1 х Ю10 Бк 3Н? [Ответ: 2,8 х 10-5 г.] И. Было установлено, что радиоактивность 232Th в образце ториевого со- единения, содержащего 1,27 мг 232Th, составляет 5,14 Бк. Определить постоянную распада (в с-1) и период полураспада 232Th. Использовать Аг = 232,04 г/моль для 232Th. [Ответ: А = 1,56 х 10 18 с '.] 12. В среднем в теле взрослого человека содержится 140 г калия. Сколько /3-распадов в секунду происходит в теле среднего человека как результат распада 40 К? Принять содержание 40 К, равное 0,0117 % в естественной смеси изотопов калия. [Ответ: 3,76 х 103.] 13 Естественная смесь изотопов рубидия представлена двумя изотопами — стабильным 85 Rb и радиоактивным 87 Rb (27,83 %). Какова удельная
82 Глава 3. Кинетика радиоактивных превращений радиоактивность хлорида рубидия? Используйте Аг = 85,47 г/моль и 86,91 г/моль для 85 Rb и 87 Rb соответственно и Мг = 120,92 г/моль для RbCI. [Ответ: 624 Бк на 1 г RbCl.] 14. Минимально детектируемая активность 222 Rn в воде методом жидкост- ной сцинтилляционной спектрометрии составляет около 0,5 Бк на литр. Каковы советующие масса и молярная концентрация 222 Rn? (Лг = = 222,0 г/моль для 222Rn). [Ответ: 8,8 х 10~17 г, 4 х 10“19 моль/л.] 15. Радионуклид без носителя характеризуется максимальной удельной ак- тивностью. а) Рассчитайте удельную активность в Бк/г 137 Cs без носителя, используя данные, приведенные в разделе 3.3 [Ответ: Ъ,\1 х 1012 Бк/г]; б) как изменится удельная активность при добавлении 10 мг хлорида цезия? [Ответ: 1,27 х 105 Бк/г цезия.] 16. Какова масса 226 Ra, находящегося в равновесии с 1 г 238 U? [Ответ: 3,4 х 10 7 г.] 17. Какова масса 212 Ро, находящаяся в равновесии с 1 г 232Th? [Ответ: 6,2 х 10 25 г.] 18. Недавно, с использованием высокоточной масс-спектрометрии образцов, содержащих уран, отобранных в различных географических местах, было установлено, что соотношение 234U/238U в них варьируется от 5,154х 10 ~5 до 8,355 х 10-5. Каково соотношение этих двух изотопов в условиях векового равновесия? [Ответ: 5,495 х 10 5.] 19. Сколько времени потребуется для пары материнский — дочерний изо- топы 90Sr/90 Y достичь векового равновесия? 20. Один из диагностических изотопов — 82 Rb, который получают из 82 Sr/ 82 Rb-генератора, а) Принимая, что 82 Rb вымыт из генератора, сколько времени займет его накопление до максимально возможной активности? [Ответ: 18,8 мин]; б) принимая, что эта пара радионуклидов будет нахо- диться в состоянии векового равновесия, какой процент от максимально возможной активности 82 Rb накопится через 1, 3, 7 и 10 периодов полу- распада 82Rb? [Ответ: 87,5% для 3 периодов полураспада.] 21. а) Сколько времени займет установление подвижного равновесия для пары 95Zr/95Nb? б) Какая доля материнского 95 Zr распадется за этот период? [Ответ: а) 67,24 сут., б) 51,7 %.] 22. 147 Pm является дочерним радионуклидом при распаде 147Nd. а) Сколько времени потребуется для накопления максимально возможной активно- сти 147 Pm? 6) Может ли быть установлено радиоактивное равновесие для этой пары? [Ответ: а) 71,5 сут.] 23. Каков объем при н. у. займет радон (222Rn) в равновесии с 1 х 1010 Бк 226 Ra? Объем 1 моля газа при н. у. составляет 22,414 л. [Ответ: 0,18 мм3.| 24. 238 U является родоначальником радиоактивного семейства, которое за- канчивается 206 РЬ. Сколько потребуется времени для накопления 10 г свинца в 500 г урана, очищенного от всех продуктов распада? [Ответ: 1,51 х 108 лет.]
Литература 83 Литература Heiser A. Perspectives of Modem Physics, Chapter 23. New York: McGraw-Hill, 1969. Berger E. (Editor) Scientific Methods in Medieval Archaeology. University of California Press, Berkeley, 1970. Choppin G. R., Rydberg J. Nuclear Chemistry — Theory and Applications. Chapter 4. Oxford: Pergamon Press, 1980. Crasemann B. Some aspects of atomic effects in nuclear transitions // Nucl. Instr. Methods. 1973. 112. 33. Darnley A. G. The development of airborne gamma-ray spectrometry// Nucl. Geophys. 1991. 5. 377. Dostal К. P, Nagel M., Pabst D. Variations in nuclear decay rates // Z. Naturforsch. 1977. 32a, 345. Gillaume M., Brihaye C. Generators for ultra-shortlived radionuclides for routine clinical applications// Radiochim. Acta. 1987. 41. 119. von Gunten H. R. Radioactivity: a tool to explore the past // Radiochim. Acta. 1995. 70/71. 305. Halliday A. N. Radioactivity, the discovery of time and the earliest history of the Earth // Contemp. Phys. 1997. 38. 103. Hedges R. E. M. Progress in radiocarbon dating // Sci. Progr, Oxford. 1985. 69. 409. Hoffman D. C. Spontaneous fission // J. Alloys Compounds. 1994. 213/214. 67. Knapp F. E, Mirzadeh S. The continuing important role of radionuclide generator systems for nuclear medicine // European J. Nucl. Med. 1994. 20. 1151. Lebowitz E, Richards P. Radionuclide generator systems // Seminars Nucl. Med. 1974. 257. Lee D. C., Halliday A. N., Snyder G.A., Taylor L.A. Age and origin of the Moon // Science. 1997. 278. 1098. Litherland A. E. Fundamentals of accelerator mass spectrometry // Phil. Trans. Royal Soc. London. 1987. A323. 5. Libby W. F. Radiocarbon Dating, 2nd Edition. The University of Chicago Press, 1955. Maddock A. G., Willis E. H. Atmospheric activities and dating procedures // Advan. Inorg. Chem. Radiochem. 1961. 3. 287. Pfennig G., Klewe-Nebenius H., Seelmann-Eggebert W. Karlsruhe Chart of Nuclides. Research Center, Karlsruhe, Germany, 1998. Rowe M. W. Age of the elements // J. Chem. Educ. 1986. 63. 300. Rucklidge J. C. Radioisotope detection and dating with particle accelerators. Quar-temary Dating Methods, Mahaney, W. C, Editor; Amsterdam: Elsevier, 1984. Tuniz C. Accelerator mass spectroscopy: ultrasensitive analysis for global science // Radiat. Phys. Chem. 2001. 61. 317.
Глава 4 Ядерные реакции Ядерная реакция — это изменение атомного ядра, возникающее в ре- зультате взаимодействия с другим ядром, нуклоном, фотоном или другой частицей. Две взаимодействующие частицы называются ядро-мишень и нале- тающее ядро. Продуктами ядерной реакции являются в большинстве случаев другое ядро и одна или большее количество легких частиц: ядро-мишень + налетающее ядро ► ядро (ядра) + более легкая частица или частицы (легкие ядра, нуклоны, фотоны). Хотя получение радиоактивных изотопов является важным и широко рас- пространенным примером использования ядерных реакций, радиоактивность взаимодействующих частиц и их продуктов не является необходимым усло- вием для протекания ядерных реакций. Таким образом, в результате ядерных реакций могут образовываться стабильные и радиоактивные ядра. Это можно продемонстрировать двумя следующими примерами: ^N+^He(a)-> Чо + }н(р) или 2$Ст+ *^О— ?&Rf + 5п. Аналогично тому, как стабильные или радиоактивные нуклиды могут быть использованы в качестве мишени, наряду со стабильными ядрами или части- цами, радиоактивные ядра могут быть использованы в качестве налетающих частиц. Все ядерные реакции подчиняются законам сохранения заряда, числа нуклонов (т. е. барионного числа), энергии, импульса. Ядерные реакции обыч- но записываются в кратком виде, где налетающие и образующиеся частицы заключены в круглые скобки и записываются между мишенью и образую- щимся в результате ядерной реакции ядром. Например, две вышеуказанных реакции можно записать, как 14N(a,p)l7O и 248Cm(l8O, 5n)26iRf. В настоя- щий момент стало общепринятым систематизировать ядерные реакции по на- летающим и испускаемым частицам, и два приведенных примера относятся к реакциям (а, р) и (тяжелый ион, хп), соответственно. Преимуществом та- кого описания является то, что реакции, например типа (а,р), имеют много общего безотносительно к тому, какое именно ядро-мишень использовалось, т.е. запись (а, р) содержит в себе информацию о характерных особенностях конкретного вида ядерных реакций.
4.2. Скорость образования продуктов и выход ядерных реакций 85 4.1. Энергия ядерных реакций В любой ядерной реакции сумма масс покоя продуктов реакции от- личается от суммы масс покоя взаимодействующих частиц. Следовательно, в каждой ядерной реакции энергия высвобождается или расходуется в зави- симости от того меныиую или большую массу покоя имеют продукты реакции по сравнению с взаимодействующими частицами. Для ядерной реакции, за- писанной в общем виде: Х[ 4~ Xj —► Хз + Х4 разность масс определяют как 5m = m(X3) -I- т(Х4) - |m(Xi) + т(Х2)]. (4.1) Энергия, эквивалентная 5т, Q = —931,55т (в МэВ), (4.2) отражает изменение энергии, сопровождающее ядерную реакцию. Если 5m < О (продукты реакции являются более легкими, чем взаимодействующие части- цы), то Q > 0, т. е. энергия высвобождается. Подобные реакции называют экзоэнергетическими. Для эндоэнергетической реакции 5m > 0 и Q < 0. Для эндоэнергетической реакции требуется некоторая энергия, поскольку масса продуктов реакции больше, чем взаимодействующих частиц. Энергия, необ- ходимая для уравновешивания дефицита массы, сообщается в виде кинетиче- ской энергии налетающих частиц. Минимальная кинетическая энергия, необ- ходимая для протекания эндоэнергетической реакции, известна как пороговая энергия. Согласно предположению, что реакция протекает через образование промежуточных компаунд-ядер (раздел 4.4), пороговая энергия может быть вычислена из закона сохранения импульсов как: m(X,) + m(X2) А(Х,) + А(Х2) Ер = т(Х,) ’ " Q - Ж) где Q < 0. Как видно из этого уравнения, для преодоления пороговой энергии налетающая частица должна обладать энергией большей, чем Q. Это следует из закона сохранения импульса, в результате которого часть энергии налета- ющей частицы превращается в кинетическую энергию компаунд-ядра. 4.2. Скорость образования продуктов и выход ядерных реакций Скорость образования продуктов ядерных реакций соответствует увели- чению во времени числа образующихся атомов нуклида (N*). Эта скорость зависит от числа ядер-мишеней (7V) и числа налетающих частиц, сталкиваю- щихся с единицей площади мишени в единицу времени, т. е. потока частиц ф (м^с1). Эти величины определяют вероятность попадания налетающий частицы в ядро-мишень, т. е. вероятность образования новых ядер. Скорость
86 Глава 4. Ядерные реакции Энергия налетающей частицы Рис. 4.1. Зависимость сечений (выходов) ядерных реакций от энергии налетающих частиц: а) экзоэнергетические реакции с нейтронами; б) экзоэнергетические реакции с положительно заряженными частицами; в) эндоэнергетические реакции; г) реакции с резонансными максимумами ядерных реакций, т. е. число атомов, образованных за секунду, можно вычис- лить по формуле: dN* R = — = <тф]У. (4.4) Коэффициент пропорциональности <т (м2) известен как эффективное сечение ядерной реакции Оно сильно зависит от энергии налетающей части- цы и типа ядерной реакции (рис. 4.1), и, как будет показано в уравнении (4.6), тесно связана с выходом реакции. Взаимосвязь а с энергией налетающей ча- стицы получена из квантовой механики: (4.5) где А — длина волны налетающей частицы (связана с энергией налетающей частицы) иг — ядерный радиус. Из данного выражения видно, что чем больше длина волны налетающей частицы, т. е. чем ниже ее энергия, тем больше сечение реакции. Это следует из того, что чем медленнее налетающая частица подходит к ядру-мишени, тем больше вероятность взаимодействия мишень — налетающая частица. Уравнение (4.5) по существу описывает сечение как функцию энергии экзоэнергетических реакции, индуцированных нейтронами (рис. 4.1 я). Одна- ко вид подобной зависимости изменяется в случае экзоэнергетических реак-
4.2. Скорость образования продуктов и выход ядерных реакций 87 ций, индуцированных положительно заряженными налетающими частицами (рис. 4.1 б). Сечение очень мало в случае низкой энергии налетающих частиц, поскольку им требуется придать некоторую дополнительную кинетическую энергию для преодоления сил отталкивания положительно заряженным ядром (см. потенциальный барьер в разделе 1.5). После того как энергия налетаю- щей частицы достигнет величины потенциального барьера, сечение реакции постепенно увеличится согласно уравнению (4.5), поскольку потенциальный барьер больше не препятствует протеканию реакции. В небольшой степе- ни реакция протекает и ниже энергетического барьера, причиной чего служит квантово-механический туннельный эффект налетающей частицы при ее про- хождении сквозь барьер. По причинам, упомянутым в разделе 4.1, эндоэнер- гетические реакции могут происходить только выше определенной пороговой энергии (рис. 4 1 в). После того как она достигается, сечение резко увеличива- ется и подчиняется уравнению (4.5) при больших энергиях, как это показано на рис. 4.1 б. Рисунок 4.1 г демонстрирует сравнительно общий случай, когда наблюдается резкий максимум в зависимости сечения реакции от энергии налетающей частицы. Максимум отражает наибольшую вероятность взаимо- действия ядра-мишени с налетающей частицей при соответствующих энергиях налетаюших частиц. Этот эффект известен как резонанс, который возникает в том случае, если энергия, сообщенная налетающей частицей ядру-мишени, будет такой, что энергия возбуждения компаунд-ядра будет равна или близка к некоторым его квантовым энергетическим уровням. Такие возбужденные со- стояния компаунд-ядер образуются легче, чем предсказано из уравнения (4.1), что приводит увеличению выхода реакции. Выходядернойреакции, У, определяют как отношение числа образовавшихся ядер к числу налетающих частиц, которые столкнулись с мишенью в области S: dN* 1 aN Y =-----х — =-------. dt ф8 S Как можно видеть, для данного ядра-мишени и постоянного потока на- летающих частиц выход в основном зависит от эффективного сечения, т. е. энергии налетающей частицы. Согласно уравнению (4.5) и рис. 4.1 наиболь- ший выход наблюдается для экзоэнергетических реакций, индуцированных медленными нейтронами с сечением от 10 28 до 10 25 м2. (Ранее сечения выражали в барнах; 1 барн = 1 х 10 28 м2.) Типичными значениями явля- ются, например, 3,8 х КУ25 м2 для реакции 10В(ц, а) 7 Li или 2,7 х 10-25 м2 238и(тг, 7) 239 U. Кулоновское отталкивание является причиной малых сече- ний многих реакций, индуцированных положительными частицами. Напри- мер, <т = 3 х 10 33 м2 является максимальным значением сечения реакции 249Cf(15N, 4п) 260Rf при различных энергиях налетающих частиц. Выход хи- мических реакций обычно выражается в процентах полученного продукта относительно ожидаемого стехиометрического количества. Для ядерных реак- ций это непригодно, поскольку число образовавшихся новых атомов является очень малым по сравнению с числом ядер-мишеней даже в случае высокого сечения. Если дочерний нуклид является радиоактивным, то по его радиоак- тивности возможно измерить выход, и наоборот, сечение может быть получено из величины радиоактивности с использованием уравнения (4.6). (4-6)
88 Глава 4. Ядерные реакции 4.3. Кинетика ядерных реакций Кинетика ядерных реакций описывает, как изменяется число образо- ванных атомов (N*) со временем облучения мишени. Если продуктом реак- ции является стабильный нуклид, то число новых атомов возрастает линейно со временем облучения, тобл, N* = Ято6л = <т</>№о6л. (4.7) В случае, если образуется радионуклид, часть новых атомов распадаются в течение облучения. Данный процесс можно выразить, как dN* ~dT = R~XN’ (4-8) после интегрирования этого уравнения получаем число образовавшихся атомов: N* = у(1 -е"АТо6л). (4.9) А Используя уравнение (3.3), радиоактивность образовававшегося радио- нуклида можно рассчитать как А = R(1 - е-Лт°“"). (4.10) Выражение (4 10) формально схоже с уравнением, описывающим из- менение во времени радиоактивности дочернего нуклида в случае векового радиоактивного равновесия (уравнение (3.17)). Это состояние может фор- мально рассматриваться как «равновесие» между скоростью ядерной реакции и скоростью распада дочернего нуклида. В процессе длительного облучения после начального линейного увеличения радиоактивность образующегося ра- дионуклида достигает постоянного значения, поскольку еЛт'Л| -► 0. После этого момента дальнейшее облучение не приводит к увеличению радиоак- тивности. Такое предельное значение известно как активность насыщения, Днас • Из уравнения (4.10) при то6л -► оо, мы получаем, что AHat = a<j>N, т. е. при заданных параметрах облучения (постоянная </>), мишени (постоян- ная N), типа налетающей частицы и ее энергии (постоянная <т), активность не зависит от времени облучения. При образовании долгоживущего радионук- лида скорость ядерной реакции значительно выше скорости распада нуклида. В этом случае скоростью распада в выражении (4.8) можно пренебречь, радио- активность радионуклида будет линейно возрастать с увеличением времени облучения, как и в случае стабильных нуклидов (уравнение (4.7)). Характеристика возможностей облучения в терминах потока частиц ф является общепринятой для си туации, где поток частиц является однородным и равномерным по отношению ко всему облучаемому образцу. Это справед- ливо для ядерных реакторов, где площадь образна очень мала по сравнению с площадью потока нейтронов. Наоборот, облучение ускоренными заряжен- ными частицами происходит с использованием узкого направленного пото- ка частиц. В этом случае электрический ток, переносимый потоком частиц, лучше описывает возможности облучения. Для п частиц, сталкивающихся
4.4. Ядерные реакции при низких и средних энергиях частиц 89 с мишенью за секунду, ток в амперах выражается как I = ezn, где ez — заряд налетающей частицы (е = 1,6 х 10-19 Кд — это абсолютный элемен- тарный заряд; z — заряд, которые несет налетающая частица, например, +1 для протона или +6 для иона |2С). Тогда один ампер соответствует потоку 6,25 х 10,8/z частиц в секунду. 4.4. Ядерные реакции при низких и средних энергиях налетающих частиц Протекание ядерных реакций при низких и средних энергиях налетаю- щих частиц (до 10 МэВ на налетающий нуклон) успешно описывается моделью жидкой капли, которая рассматривает ядерную реакцию как двухступенчатый процесс. На первой стадии налетающая частица поглощается ядром-мишенью с образованием компаунд-ядра, например, ,4N + 4Не -> [Fjcoc?- Последнее всегда образуется в высоко возбужденном состоянии. Энергия возбуждения происходит из энергии связи (Ef™3"), выделившейся из ядра-мишени по- сле поглощения налетающей частицы (раздел 1.8), и, в случае быстрой на- летающей частицы, из ее кинетической энергии (Е^™). Однако в послед- нем случае, поскольку импульс в системе должен сохраняться, часть энер- гии возбуждения преобразуется в кинетическую энергию компаунд-ядра как Е™" = Е™,н х (тн.ч./игс.я.)- Тогда энергию возбуждения компаунд-ядра можно представить я:0»6=кт+к”' (- (4.Н) В фотоядерных реакциях (раздел 4.11) равна энергии поглощен- ных 7- квантов. Пока существует компаунд-ядро, энергия возбуждения пе- рераспределяется между всеми нуклонами в этом компаунд-ядре, по анало- гии с усреднением кинетической молекул в нагреваемой жидкости. В мик- роскопическом масштабе нуклоны в компаунд-ядре перераспределяют свою энергию непрерывно при столкновениях. Если при столкновении нуклон по- лучает энергию, превышающую его энергию связи с ядром, он может пре- одолеть поверхностную энергию и вылететь из ядра (аналогия с молекула- ми, покидающими жидкость при испарении). Второй стадией ядерной реак- ции является распад компаунд-ядра, например, для вышеупомянутой реак- ции, -* ’^О 4- }Н. Энергия возбуждения компаунд-ядра преобразу- ется в кинетическую энергию конечных продуктов ядерной реакции, и она распределена между ними согласно закону сохранения импульса В случае двух образующихся продуктов рекции, пц/т? = Е2/Е], или приблизитель- но, А\[ А2 = Е2/Е[. При обычной записи ядерных реакций компаунд-ядра не показывают. Реакция, которую мы использовали как пример, может быть просто записана как 14N(a,p) |7О. При достаточной энергии возбуждения компаунд-ядра на второй ста- дии может вылететь больше нуклонов, что приводит к таким реакциям, как (а, рп), (п, 2п) или (тяжелый ион, 4п). Если энергия возбуждения компаунд-
90 Глава 4. Ядерные реакции ядра не достаточна для испускания нуклона, то испускание 7-квантов являет- ся единственным возможным способом снятия возбуждения. В практическом плане важна реакция (п, 7), вызванная медленными нейтронами (раздел 4.5). Время жизни компаунд-ядра лежит в интервале от 10“16 до 10"14 с. Однако столь короткое, как это может показаться, время жизни является до- статочно длинным для перераспределения энергии налетающей частицы, так чтобы нуклоны этой налетающей частицы стали бы неразличимы от нуклонов ядра-мишени. Это является причиной, почему дальнейшая судьба компаунд- ядра не зависит от способа его образования. Как следствие, как предсказывает жидкокапельная модель атомного ядра, для компаунд-ядра возможны различ- ные способы распада. Например, следующие реакции могут протекать при бомбардировке натрия (23Na) ускоренными а-частицами: 25Mg+d, MNa + о |27А1]ка1Ш1 Рис. 4.2. Зависимость сечения реакций от энергии налетающих частиц для реакции иСи с протонами. Источник: Navratil О. et al. Nuclear Chemistry (Czech Ed.). Prague: Academia, 1985; с разрешения 26Mg + p, —> 27 Al + 7, —> 26Al + n. To, какой путь преобладает, исключительно зависит от энер- гии возбуждения компаунд-ядра. Часто при данной энергии воз- буждения может быть возможным более чем один способ распада, в результате две или более реак- ции могут протекать одновремен- но (рис. 4.2). Понятие компаунд- ядра также объясняет, почему дан- ный нуклид может быть получен через различные ядерные реакции: 59Со + п -> [мСо] -> 60Со + 7, 59Со + d -> [61 Ni] — 6uCo -I- p, 62Ni + d [MCu] -> 60Co + a, MNi + n ->• J61 Ni] “Co + p, 62Cu + n -► |MCu] -* мСо + a. Доказательство существова- ния метастабильного промежуточ- ного компаунд-ядра следует из по- строения зависимости сечения от энергии возбуждения компаунд- ядра. Так как вероятность того или иного способа распада компаунд-
4.5. Реакции, индуцированные нейтронами 91 ядра зависит только от его энергии возбуждения, то возможно ожидать одни и те же величины сечений для различных реакций, протекающих через обра- зование этого составного ядра. Этот факт был подтвержден эксперименталь- но. Например, нуклид '|®Dy может быть получен при бомбардировке '^Nd ионами С или '^Ва ионами 2®Ne. Обе реакции протекают через образова- ние компаунд-ядра I'^Dy]™^, которое превращается в 150 Dy с испусканием шести нейтронов. На рис. 4.3 показано, что, несмотря на то что используют различные ядра-мишени и налетающие частицы, были получены практически идентичные зависимости выхода ог энергии возбуждения компаунд-ядра. Кинетическая энергия ядра, пе- реданная в результате ядерной реак- ции, может быть описана в терми- нах эффекта отдачи ядер, приводяще- го к ряду химических последствий для дочернего ядра. Мы видели, напри- мер, в разделе 2.8, что энергия отдачи, связанная с 7-прсвращением, в целом ниже, чем в случае а- и /3-распадов. В случае испускания низкоэнергети- ческих квантов (Еу < 0,5 МэВ) тяже- лыми ядрами, она не достигает энер- гии химической связи. Однако она мо- жет достигать величин от сотен до ты- сяч электрон-вольт, когда испускае- мый квант несет энергию 3 МэВ и вы- ше. Это часто происходит во время релаксации компаунд-ядер, образую- щихся при захвате нейтрона при реак- циях (п, 7). Если атом, ядро которого поглотило нейтрон, изначально вхо- дил в состав какой-либо молекулы, то его более тяжелый изотоп, образовав- Энергия возбуждения, МэВ Рис. 4.3. Зависимость сечения от энер- гии возбуждения компаунд-ядра для двух ядерных реакций, приводящих к одному и тому же компаунд-ядру. На основе: Choppin G. R., Rydberg J. Nu- clear Chemistry — Theory and Applications. Oxford: Pergamon Press. 1980 шийся за счет захвата нейтрона, может покинуть эту молекулу при испускании 7-квантов, и, таким образом, окажется в другом химическом состоянии. Этот процесс известен как эффект Сциларда—Чалмерса. Он впервые наблюдался, когда этилйодид, органическая жидкость, нерастворимая в воде, был облучен тепловыми нейтронами, для протекания реакции 1271(п, 7) 1281. Последующая реэкстракция 1281 в воду в виде йодид-иона подтвердила, что связь углерод — йод в этилйоде была разорвана в результате эффекта отдачи. 4.5. Реакции, индуцированные нейтронами Высокие выходы типичны для экзоэнергетических реакций, индуциро- ванных нейтронами, особенно при низких энергиях (рис. 4.1 а, г). Так как нейтроны не испытывают кулоновского отталкивания от ядра-мишени, то вероятность нейтронного захвата ядром тем больше, чем дольше нейтрон
92 Глава 4. Ядерные реакции пребывает на близком расстоянии от ядра, т. е. чем он медленнее. Нейтроны считаются медленными, если их кинетическая энергия ниже чем 1 кэВ, далее они разделяются на тепловые (Е = 0,002-0,5 эВ) и резонансные (0,5 эВ - 1 кэВ). Последнее название возникло из диапазона энергии, в котором на- блюдается эффект резонанса, увеличивающий сечение. Нейтроны с энергиями выше чем 1 кэВ считаются быстрыми. Самой распространенной реакцией с участием медленных нейтронов яв- ляется ^Х(тг, 7)/4gX, известная как радиационный захват нейтрона. Про- дуктом этой реакции является изотоп нуклида-мишени, обогащенный одним дополнительным нейтроном. Добавление одного нейтрона изменяет отноше- ние N/Z ядра настолько, что образовавшийся более тяжелый изотоп ста- новится нестабильным по отношению к /3 -распаду. Важное практическое значение, которое имеет реакция (п, 7), заключается в том, что она при- меняется для коммерческого производства многих радионуклидов. Типичны- ми примерами являются радионуклиды 32 Р и 60 Со, полученные в реакциях 3|Р(п, 7) и 59Со(п, 7) соответственно. Эти (п, 7)-реакции — экзоэнергети- ческие (Q = 6-10 МэВ), и могут быть индуцированы почти во всех ядрах с атомным номером выше 10. Выходы этих реакций высоки и сечения меня- ются между I0-28 и К)25 м2. Благодаря низкой кинетической энергии медленных нейтронов, энергия возбуждения компаунд-ядра происходит только из энергии связи налетающе- го нейтрона. В ядрах-мишенях с Z > 10 энергия возбуждения распределяется между многими нуклонами таким образом, что приращение энергии на нук- лон мало, чтобы могло произойти испускание нуклонов из компаунд-ядра. В связи с этим медленные нейтроны не вызывают никаких реакций кроме (п, 7) в ядрах с Z > 10. Напротив, в ядрах с Z < 10 медленные нейтроны вы- зывают экзоэнергетические (п, р) или (тг, а) реакции. В этом случае эмиссия протона или а-части цы становится возможной из-за более низкого барье- ра кулоновского отталкивания легкого компаунд-ядра, а также потому, что его энергия возбуждения распределена только между несколькими нуклонами в ядре. Поэтому более вероятно, что нуклон или нуклонный кластер, такой как альфа-частица, получат достаточную энергию для испускания из ядра. Неко- торые из этих реакций характеризуются высокими выходами и имеют важное практическое значение, например данные реакции используются при коммер- ческом производстве 3Н и 14С (см. ниже), реакция 10В(тг, а) 7Li применяется для обнаружения и поглощения потока нейтронов (раздел 5.4.3, 5.5.2 и 7.3.2). С увеличением энергии нейтронов (тг, 7) реакция становится не основ- ной для нуклидов с Z > 10 (рис. 4 1 а). В то же время, благодаря кинетической энергии налетающей частицы, энергия возбуждения компаунд-ядра увеличи- вается до тех пор, пока она не становится достаточно высокой для протекания реакций (п,р) и (п, а). Однако эти реакции являются эндоэнергетическими (рис. 4.1 в) и их практическая значимость невелика. Более важными являются реакции, в которых из компаунд-ядра испускается больше нуклонов, в частно- сти реакция (тг, 2тг). Хотя эти реакции также являются эндоэнергетическими, они используются для производства нейтрон-дефицитных, /31 -нестабильных изотопов. Примером может служить реакция |9Р(тг, 2тг) 18 F.
4.5. Реакции, индуцированные нейтронами 93 Получение радионуклидов по реакциям, индуцированным нейтронами, требует, чтобы материал мишени был облучен медленными нейтронами в ядер- ном реакторе, где обеспечивается самый высокий поток нейтронов. Это особенно важно для получения радионуклидов с высокими выходами. Не- энергетические, исследовательские реакторы малой мощности имеют поток 10|2-1013 нейтронов • с 1 • см 2 (раздел 7.3 5) Нуклид-мишень должен быть в форме, устойчивой к нагреванию и высоким радиационным дозам, и хи- мически простым, для того чтобы избежать протекания побочных ядерных реакций с другими элементами в материале мишени (поскольку они загряз- няют основной радионуклид другими радиоактивными продуктами). Для это- го предпочтительно применяют металлы или их оксиды. Для избежания по- терь радионуклида, полученного при облучении, материал мишени заключают в кварцевую камеру или ампулу из полиэтилена, которые, в свою очередь, по- мещают в алюминиевые контейнеры. Последующая обработка облученной мишени зависит от целей, для ко- торых был произведен радионуклид. Если он должен служить источником ионизирующего излучения, то облученный материал заключают в подходя- щую капсулу, которая предохраняла бы радиоактивный материал от случай- ного рассыпания и сама не поглощала излучения. Радионуклиды, полученные для медицинских и исследовательских целей исследования, обычно преобра- зуют в необходимую химическую форму. В качестве первого шага полученный радионуклид переводят в простую химическую форму, которую используют в качестве исходного соединения для получения других радиоактивных про- дуктов (раздел 6.2). Несколько из таких примеров приведены ниже. - 3Н получают в реакции 6Li(n, а) 3Н при использовании металлического лития в качестве мишени. Облученный литий расплавляют в вакууме для выделения трития в виде газа 3Н2. Последнему обеспечивают взаимодей- ствие с металлическим ураном для образования и3Нз, таким образом, тритий очищают от любых газообразных или радиоактивных примесей. При нагревании тритид урана разлагается для получения газообразного трития, который впоследствии может быть окислен до тритированной воды, 3Н2О - |4С получают в l4N(n, р) |4С реакции. Газообразный азот является не- практичным в качестве материала мишени из-за его низкой плотности и, следовательно, низкого числа атомов-мишений на единицу объема. Обычно для этой цели в качестве материалов-мишеней применяют нит- риды ВезМ2 или A1N. Облученную мишень растворяют в смеси Н2О2 и H2SO4, в результате чего 14С образуется в виде смеси |4СО, |4СО2 и |4СН4, отделенный от любых радиоактивных примесей, образующих- ся в результате облучения бериллия или алюминия. Используя горячий СпО, газовую смесь окисляют до |4СО2, который поглощают раствором Ва(ОН)2 для получения твердого Ва14СОз- - 32 Р получают по реакциям 31 Р(п, 7)32 Р или 32 S(n, р) 32 Р при облучении красного фосфора или серы. Растворение облученного материала мишени в азотной кислоте приводит к образованию Н^РО4, которую очищают на анионообменной колонке. Преимущество реакции 32S(n,p) состоит
94 Глава 4. Ядерные реакции в том, что 32 Р получают без носителя, т. е. с максимальной удельной радиоактивностью. Напротив, в результате реакции 31 Р(тг, 7) продукт всегда содержит нерадиоактивный нуклид 31Р в качестве носителя. - Радионуклиды элементов-металлов всегда получают при использовании в качестве материалов мишени сами металлы или их оксиды. В зависимо- сти от химической природы облученный материал мишени растворяют в воде, соляной кислоте или в другом подходящем растворителе. Из этих растворов потом получают другие соединения. Иногда облучение металла не лучший способ получения радионуклидов. Примером такого случая является получение 186 Re. Трудность в использовании металлического ре- ния заключается в обработке мишени, которую необходимо растворить в азотной кислоте или пероксиде водорода для получения раствора перре- ниевой кислоты. Однако протекание интенсивных химических реакций приводит к потерям летучего H186ReO4. Поэтому для получения 186Re предпочтительно использовать мишень из более сложного химическо- го соединения, но растворимого в воде, например перренат алюминия. Радионуклиды, образующиеся из алюминия и кислорода, имеют очень короткие периоды полураспада и быстро распадаются сразу после облу- чения, оставляя чистый 186ReO4. - 1311 является примером радионуклида, который получают как продукт распада другого радионуклида. Получить 1311 в реакции 1301(п, 7) невоз- можно, поскольку 1301 является радиоактивным изотопом с периодом по- лураспада 12,36 ч и не может использоваться в качестве мишени. Вместо этого облучают теллур, и 1311 получают как продукт распада нуклидов теллура-131: |30Те(п, 7)131,пТе(7-превращение, Т = 30 ч) -► 131Те(/3 , 25 мин) -> 1311. В облученном теллуре нуклиды 131тТе и 131 Те распада- ются в течение нескольких дней. Затем теллур нагревают для выделения 1311 методом возгонки, который улавливают ловушкой с раствором суль- фита натрия, получая раствор Na1311. Важным коммерческим применением реакций (п, 7) и последующего /3' -распада является допирование полупроводников путем нейтронной трансму- тации — метод получения строго определенного количества допирующей до- бавки в полупроводниковом материале. Однако в этом случае продукт -рас- пада (легирующая добавка) должен быть стабильным нуклидом. Примером может служить получение примеси фосфора в кремнии: 30Si(n, 7) 31 Si(/3, Т1/2 = 2,62 ч) -► 31Р (стабильный). Легирование проводят нейтронным облу- чением образцов или целых блоков полупроводниковых кристаллов в ядерном реакторе. По сравнению с другими методами, преимуществами допирования путем активации являются точный контроль над количеством допирующей добавки и высокая однородность ее распределения в основном материале. Безусловно, самым важным применением (п, 7)//3 -распада является об- разование легких трансурановых элементов в урановом топливе в ядерных реак- торах. Преобладающий компонент топлива, изотоп 238 U, не подвергается де- лению медленными нейтронами (раздел 7.1), однако реакция 238 U(n, 7) 239U протекает с высоким выходом. Два последовательных /3"-распада приводят
4.5. Реакции, индуцированные нейтронами 95 Рис. 4.4. Упрощенная схема ПУРЭКС-процесса к получению плутония: 2^U(/3, 23,5 мин) -► 2g9Np(/3, 2,36 дня) -► 2^Ри(а, 2,41 х 104 лет). Таким образом, в любом действующем ядерном реакторе бу- дет накапливаться некоторое количество 239 Ри, а при длительном облучении из 239 Ри через три последовательных (п, 7)-реакции образуются более тяжелые изотопы плутония 240,241,242 ри р прошлом, в течение нескольких десятилетий, таким способом было произведено много тонн плутония, главным образом для военных целей (см. раздел 7.10). Аналогично получают нептуний (237Np, Т = 2,14 х 106 лет) в урановом топливе: 235U(n, 7) 236U(n, 7) 237 U(/?~, 6,75 сут.) -> 237Np. Некоторое коли- чество 237Np также образуется и другим путем: 238U(n, In) 237U -> 237Np. Изотоп 239 Np, который также образуется при получении плутония, не накап- ливается в топливе из-за его короткого периода полураспада. Нептуний и плутоний выделяют из облученного ядерного топлива с ис- пользованием процесса, называемого ПУРЭКС (акроним для Плутония и УРана ЭКСтракции), который использует различия в окислительно-восста- новительных свойствах различных валентностных состояний урана, нептуния и плутония, для разделении комплексов этих металлов с трибутилфосфатом (ТБФ) между азотной кислотой и керосином — слабо полярным углево- дородным растворителем. Упрощенная схема ПУРЭКС-процесса приведена на рис. 4.4. Во-первых, топливную оболочку из стали или циркония (раз- дел 7.3.1) удаляют путем ее растворения в серной кислоте или растворе фто-
96 Глава 4. Ядерные реакции рида аммония соответственно. Затем отработанное (облученное) топливо рас- творяют в азотной кислоте. В образующемся растворе уран, нептуний и плу- тоний присутствуют в виде ионов СО^, NpOj и Pu4+. Потом добавляют нитрит натрия для окисления нептуния до NpOj+, и все три металла извлека- ют в виде ниртатных комплексов с ТБФ в керосин. На этом этапе достигается их отделение от большинства продуктов деления, таких как 137Cs, 90 Sr и т.д. (радионуклиды, образующиеся в топливе из-за деления урана). В следующем экстракторе раствор керосина с комплексами ТБФ урана, нептуния и плуто- ния контактирует с раствором соли двухвалентного железа, в результате чего Pu(IV) восстанавливается до Pu3+, a Np(VI) до Np4+. На этом этапе про- исходит отделение плутония от урана и нептуния. Два последних элемента остаются в органической фракции, в то время как Ри3+ попадает в водный раствор, так как Ри3+ не образует комплекса с ТБФ в керосине. Затем уран и нептуний переводят в раствор разбавленной азотной кислоты. Этот раствор подают в последний экстрактор, в котором эти два металла отделяют друг от друга экстракцией UO^4- ТБФ в керосине из 1-2 М раствора HNO3. В этих условиях Np4 не извлекается. В реальном процессе разделенные фракции, содержащие уран, нептуний и плутоний очищаются, концентрируются и пе- реводятся в нужные химические формы. Некоторые модификации процесса ПУРЭКС используются для перера- ботки отработанного (облученного) уранового топлива для целевого извлече- ния плутония. Перерабатывающие заводы работают в Европе (Великобрита- ния, Бельгия, Франция и Россия) и Японии. В США огромные количества плутония для военных целей были получены ПУРЭКС-технологией на заводах Министерства энергетики США в Ханфорде, Вашингтоне и Саванне в Юж- ной Каролине, в то время как переработка облученного топлива гражданских ядерных реакторов была запрещена в США федеральным законом. Как показано на рис. 4.5, последующие захваты нейтронов и /3~ -распады приводят к образованию изотопов более тяжелых трансурановых элементов. ЮО 0-распад 98------нейтронный ------- захват 97------(поглощение) ----- Ст 245 250 255 Нуклонное число Рис. 4.5. Последовательное образование трансурановых элементов путем захвата нейтронов и /3-распадов. На основе: Seaborg G. Т. // The Nucleus. 1970. Vol. 7. Р. 86
4.5. Реакции, индуцированные нейтронами 97 В энергетических реакторах производятся относительно небольшие количе- ства америция (24|-243Ат) и кюрия (244Ст). После растворения облученного топлива в азотной кислоте они переходят в ионную форму Ат3+ и Ст3+ и по- падают в результате ПУРЭКС-процесса в радиоактивные отходы, так как их извлечение является экономически невыгодным. Чтобы произвести большие количества америция и кюрия (кг), берклия (мг) и калифорния (г), плутоний (в виде оксида) должен использоваться как мишень и облучаться в специ- альном реакторе мощным потоком нейтронов в течение приблизительно двух лет. Облученный таким образом плутоний химически перерабатывают. Непо- делившийся плутоний отделяют в процессе ПУРЭКСа. Затем трансурановые элементы отделяют от соответствующей фракции с использованием ряда ме- тодик. Одна из них — процесс TRAMEX (рис. 4.6). Процесс основан на том, что в концентрированных растворах хлориды трехвалентных трансурановых элементов образуют анионные комплексы, которые могут извлекаться в виде аммонийных солей [(R3NH+)2, М11^!^ ] в раствор триалкиламина в диэтил- бензоле. Для этого используют смесь триоктил- и тридециламинов. Извле- чение выполняют в первом экстракторе, как показано на технологической схеме. В следующем экстракторе трансурановые элементы реэкстрагируют из диэтилбензола в раствор НС1, из которого отдельные актиниды могут быть выделены одним из нескольких методов. Один из них — это ионообменная 11 М LiCI + 0,02 М HCI BMHcl Раствор продуктов деления, включая лантаниды Рис. 4.6. Упрощенная схема TRAMEX-процесса. На основе: Choppin С. R., Rydberg J. Nuclear Chemistry — Theory and Applications. Oxford: Pergamon Press, 1980
98 Глава 4. Ядерные реакции Рис. 4.7. Разделение трехвалентных актинидов путем ионного обмена. На основе: Katz J-, Seahorg G. Т. The Chemistry of the Actinide Elements. Methuen: Wiley, 1957 хроматография под высоким давлением. В этом методе трехвалентные актини- ды адсорбируются из разбавленного кислого раствора на катионообменнике в форме NH4, а химически подобные ионы от Ат3+ до Cf3+ отделяют друг от друга, элюируя их последовательно раствором а-гидроксиизобутирата ам- мония (рис. 4.7). Разделение достигается благодаря различной устойчивости комплексов трансурановых элементов с а-гидроксиизобутиратом. На сего- дняшний день накопилось столь занчительное количество тяжелых трансура- новых элементов, что 244Ст может являться первичным материалом мишени для производства калифорния. Использование более тяжелого трансуранового нуклида позволило уменьшить время облучения мишени до года. Все эти технологии очень сложны, поскольку требуют обработки больших количеств высокорадиоактивных материалов. Методики полностью автомати- зированы, чтобы исключить облучение и токсичное воздействие на персонал. Кроме того, необходимо постоянно контролировать, что ни на какой стадии производства количество плутония не превысит критического значения, что- бы избежать несчастных случаев от реакций деления. Более тяжелые трансурановые элементы (Z > 100) не могут быть полу- чены последовательными нейтронными захватами и /3~ -распадами. Данный процесс останавливается на фермии (Z = 100), потому что его изотопы, об- разующиеся при облучении плутония, обладают столь короткими периодами полураспада, что они не успевают накопиться в достаточном количестве, что- бы служить нуклидами-мишенями для дальнейшей (п, 7) реакции. 4.6. Реакции, индуцированные положительно заряженными налетающими частицами Из-за кулоновского барьера выходы у реакций, вызванных положительно заряженными налетающими частицами, намного ниже, чем у реакций, ин- дуцированных нейтронами. Однако некоторые из этих реакций имеют прак- тическую важность. Любая заряженная частица может использоваться как
4.6. Реакции, индуцированные положительно заряженными частицами 99 налетающая, начиная от протонов до ядер тяжелых элементов. Несколько легких ядер имеют специальные названия, если они применяются в качестве налетающих частиц, так, ядра дейтерия, трития и гелия известны как дейтрон, тритон и гелион соответственно. По причинам, обсужденным в разделе 4.1 и 4.2, положительная налетающая частица должна всегда нести некоторую кинетическую энергию для того, чтобы преодолеть силы кулоновского оттал- кивания и вызвать ядерную реакцию, независимо от того, является ли реакция экзо- или эндоэнергетической. Это достигается либо ускорением налетающих частиц в электрическом поле, либо нагреванием до очень высоких темпера- тур. Последний случай относится к термоядерным реакциям и будет обсужден в разделе 4.13, 7.9 и 7.10. Легкие налетающие частицы, такие как протоны, дейтроны и гелионы MOiyr быть ускорены в циклотроне (рис. 4.8). Ускоряющие электроды, «ду- анты», имеют форму половинок плоского полого цилиндра. Их помещают в поперечное магнитное поле между полюсами сильного магнита в вакуум- ную камеру и соединяют с высокочастотным генератором. В пространстве между дуантами расположен источник ионов, в котором положительные ча- стицы (атомные ядра) получают из водорода, дейтерия или гелия действием ускоренных электронов на молекулы или атомы газа. Положительные частицы извлекают из ионного источника в дуант с обратной полярностью. В дуантах электрическое поле отсутствует и частицы проходят по круговой траекто- рии в магнитном поле. Частицы получают ускорение в пространстве между дуантами из-за противоположных полярностей. Условием ускорения части- цы является соответствие магнитного поля частоте генератора, поскольку он контролирует радиус траектории движения частицы и ответственен за из- менение полярности на дуантах. Поскольку частицы приобретают энергию, Магнитная опора Рис. 4.8. Схематическое изображение циклотрона (другой полюс магнита расположен над дуантом циклотрона, для ясности на рисунке не показан)
100 Глава 4. Ядерные реакции радиус их траектории увеличивается так, что частицы двигаются в циклотроне по расширяющейся спиральной траектории. Успешное ускорение достигает- ся, если увеличение радиуса точно компенсируется возрастанием скорости частицы. Только в этом случае частицы достигают пространства, где нужная полярность другого дуанта позволяет вызвать ускорение. Частицы достигают необходимой кинетической энергии после нескольких сотен вращений. Затем пучок частиц отклоняют из циклотрона через узкое окно (путем приложения напряжения к отклоняющим электродам), и он направляется на мишень. Ки- нетические энергии протонов и дейтронов могуч быть ускорены до 30 МэВ. При больших энергиях частиц возникают осложнения из-за релятивист- ского увеличения массы частицы, что приводит к тому, что частицы не дости- гают в нужный момент щели в одной фазе с частотой генератора. Функциони- рование циклотрона может быть изменено соответственно путем модулирова- ния частоты или магнитного поля. Соответствующее оборудование известно как синхроциклотрон и синхротрон. Частицы имеют спиральную траекторию, как в циклотроне, а увеличение радиуса достигается периодическим измене- нием частоты генератора. Частицы остаются на круговой орбите, и так как частицы ускоряются, магнитное поле продолжает увеличиваться таким обра- зом, что радиус орбиты частицы остается постоянным. Более тяжелые положительные частицы (ядра лития и более тяжелых элементов) могут быть ускорены в линейных ускорителях (рис. 4.9). Частицы покидают источник ионов и проходят через последовательность ускоряющих электродов. Они построены как полые цилиндры, так называемые полетные трубки с увеличивающейся длиной. Поочередно трубки соединены электри- чески, и два комплекта трубок, образованных таким образом, связаны с высо- кочастотным генератором, поскольку в трубках, где нет электрического поля, частицы двигаются с постоянной скоростью. Так как последняя постепенно возрастает по мере того, как частицы проходят через ускоритель, то соот- ветственно длина труб должна увеличиться так, чтобы частица достигла бы следующего промежутка в фазе с частотой генератора. В мощных ускорителях, Рис. 4.9. Схематичное изображение линейного ускорителя. Источник: Navratil О. et al. Nuclear Chemistry (Czech Ed ). Prague: Academia, 1985; с разрешения
4.6. Реакции, индуцированные положительно заряженными частицами 101 Охлаждающая вода Пучок Двойное / окно Л „ Охлаждающая вода н Датчик . • д, давления Газ ы, Z J 1|Г|ГМ1 । , к Ох л аж / f * Н " I дающая 2i f Охлаждающая вода 9?^ вода | _ пивла Изолятор Газоля пучка Рис. 4.10. Слева: устройство мишени для получения нуклида НС облучением оксида бора протонами. Справа: устройство мишени для облучения газовых образцов таких как Супер-Хилак в США (траектория ускорения 52 метра длиной) или UNILAC в Германии, протоны могут быть ускорены до 20 ГэВ, а ядра более тяжелых элементов до 30 МэВ на нуклон. Из-за высокого поглощения заряженных частиц материей (раздел 5.2), положительные налетающие частицы полностью поглощаются материалом мишени. Поскольку кинетическая энергия налетающей частицы передается мишени, она значительно нагревается во время облучения, поэтому материал мишени должен быть устойчив к воздействию высоких температур и последу- ющему охлаждению. Используются различные сборки-мишени. Рисунок 4.10 демонстрирует примеры сборок-мишеней для облучения твердых и газообраз- ных веществ. Из реакций, индуцированных протонами, реакции (р, хп) являются самы- ми важными. Они являются эндоэнергетическими (Q лежит в пределах от -6 до —10 МэВ) и приводят к получению нейтрон-обедненных радионуклидов, некоторые из которых нашли применение в ядерной медицине (раздел 6.7). Типичными реакциями являются l5N(p,n)l5O, "Bfp.np'C, |24Те(р, 2п)|231 или отТ1(р, Зп)201 РЬ. Для производства таких радионуклидов небольшие цик- лотроны установлены в соответствующих отделениях в больницах. Нуклид 18 F, широко используемый в биологии, получают по реакции 18О(п, р)'8Е Вода, обогащенная изотопом |8О, используется в качестве материала мишени. Реакции (р, 7) интересны тем, что в некоторых из них образуются 7-кванты высоких энергий: 3Н(р, 7)4Не(Е?7 = 21,6 МэВ) или 7Li(p, 7)24Не(17,8 МеэВ). Среди реакций с дейтронами реакции (d, р) являются исключительными по выходу, который близок к реакциям (п, 7) и обусловлен определенным механизмом реакции. Из-за отталкивания между протоном и ядром-мише- нью при приближении дейтрона к ядру, протон покидает ядро. В тот момент, когда дейтрон начинает взаимодействовать с ядром-мишенью, из-за низкой энергии связи (2,22 МэВ) он расщепляется под действием сил отталкивания, и только нейтрон захватывается ядром-мишенью. Поскольку положитель- ная налетающая частица целиком не взаимодействуете ядром-мишенью, т.е. не образуется составное ядро, потенциальный барьер не играет важной роли
102 Глава 4. Ядерные реакции и, соответственно, выходы реакции высоки. Реакции (d, р) являются экзо- энергетическими (Q = 4-8 МэВ) и служат альтернативой реакциям (п, 7). Реакции (d, п) или (d, 2п) приводят к образованию радионуклидов с дефицитом нейтронов. Некоторые из нуклидов, полученных по реакции (р, хп), MOiyr также быть получены при использовании дейтронов как на- летающих частиц, например inB(d, п)"С, 7Li(d, 2n)7Be, 57Fe(d, 2п)57Со или 2O7Bi(d, 2n)2" At. Реакция 20Ne(d, а) получения 1SF происходит по другой схеме. В этой реакции неон, содержащий около 0,2% газообразного фтора в качестве носителя, используется как мишень. Реакция 3H(d, п)4 Не служит для получения нейтронов в нейтронных гене- раторах. Генератор состоит из вакуумированной трубки с источником ионов на одном конце, небольшого линейного ускорителя и тритиевой мишени на другом конце. Полученные в ионном источнике дейтроны ионизируют газообразный дейтерий, проходят через ускоритель и попадают на мишень, представляющую собой металлическую пластину из титана или циркония, содержащую адсорбированный тритий, в котором образуются нейтроны. Об- разующиеся нейтроны являются быстрыми (Е = 14 МэВ), как это следует из баланса масс реакции. Реакция (а,п) является самой важной из реакций, индуцированных гелионами (альфа-частицами). Она используется для получения нейтронов в нейтронных источниках. Источник представляет из себя довольно простое устройство. Это инкапсулированная в маленький стальной цилиндр смесь долгоживущего а-излучающего радионуклида и порошка металлического бе- риллия, который служит мишенью. В настоящее время в качестве источни- ка а-частиц в основном используется оксид америция (24|Ат). Нейтроны образуются посредством реакции 9Ве(а,п)12С. Из-за низких атомных масс альфа-частиц и бериллия потенциальный барьер реакции составляет только 2,2 МэВ, поэтому энергии альфа-частицы в 5—6 МэВ достаточно для инду- цирования ядерной реакции. Полученные нейтроны легко проникают через стальную оболочку. Нейтронные потоки в нейтронных генераторах довольно низки (105—106 нейтронов в секунду в расчете на 1 ГБк 241 Агп), хотя до- статочны для многих практических приложений (раздел 5.5). В дополнение к источнику 24|Аш/Ве иногда также используется источник 24lAm/Li. В та- ких источниках нейтроны образуются в реакции 7Li(a, п)’°В. Для получения радиофармпрепаратов, меченых211 At, используется реакция 207Bi(a, 2n)2”At (раздел 6.7). 21’At получают из облученного расплавленного висмута и улав- ливают в среду хлороформа. Необходимо упомянуть также некоторые реакции с альфа-частицами, которые привели к открытию трансурановых элементов, Например, берклий впервые был получен в реакции 241 Am(a, 2n)243Bk; и первый изотоп мен- делевия был получен облучением приблизительно 109 атомов эйнштейния в реакции 263Es(a, п)256 Md. Менделевий — это самый тяжелый элемент, изо- топы которого могут быть получены в результате таких реакций, поскольку изотопы фермия (Z = 100) или других более тяжелых элементов, которые не- обходимо было бы использовать в качестве мишени, не могут быть получены в достаточных количествах.
4.6. Реакции, индуцированные положительно заряженными частицами 103 Единственная возможность для получения транфермиевых элементов (Z > 100) заключается в использовании реакций, индуцированных тяжелыми ионами как налетающими частицами. Изотопы свинца, висмута, урана и других трансурановых элементов вплоть до калифорния служат нуклидами-мишеня- ми, в то время как легкие (от бора до неона) или средние массовые ядра (хром, железо, никель, цинк) используется как налетающие частицы. Большинство подобных реакций протекают через образование компаунд-ядра, которое рас- падается с образованием нового тяжелого ядра с испусканием одного или более нейтронов. Преимущество этих реакций состоит в том, что протонное число нуклида-мищени сразу увеличивается на несколько единиц и, таким образом, отсутствует необходимость использования тяжелых трансурановых нуклидов как мишеней. Однако эти процессы протекают с чрезвычайно низ- ким выходом, что является следствием очень сильного отталкивания между налетающей частицей с большим зарядом и ядром-мишенью. Для преодо- ления потенциального барьера налетающие частицы должны быть ускорены до энергий 5 МэВ на нуклон. Существуют еще два подхода к синтезу сверхтяжелых ядер. Первый, кото- рый был использован уже много лет назад, заключается в том, что трансура- новый нуклид-мишень бомбардируется ускоренными легкими ядрами. Эти реакции назвали реакциями горячего слияния из-за высокой энергии воз- буждения (30-60 МэВ) образовавшегося составного ядра. Многие изотопы элементов с Z = 101-106 были получены методом горячего слияния. Однако попытки синтезировать еще более тяжелые ядра этим способом в течение длительного времени оказывались неудачными. Считалось, что изотопы эле- ментов с Z > 106 не могут быть получены подобным образом. Это объяс- нялось высокой энергией возбуждения компаунд-ядер, которая увеличивает вероятность их деления (конкурирующий процесс), уменьшая, таким образом, выходы желательных реакций. Однако относительно недавно были синтези- рованы несколько атомов элементов с Z = 114 и 118 (раздел 4.8). Другим подходом является реакция холодного слияния, которая протекает с участием в качестве мишени свинца или висмута и ускоренных налетающих частиц средней массы. Выходы этих реакций ниже из-за более высокого потенциаль- ного барьера, но ниже и энергия возбуждения компаунд-ядер (около 13 МэВ), что уменьшает вероятность их деления. Это происходит вследствие того, что часть энергии налетающей частицы расходуется на нарушение очень устой- чивой магической конфигурации ядер свинца или висмута (раздел 1.6). Более низкая энергия возбуждения компаунд-ядер, образующихся в реакциях холод- ного слияния, подтверждается тем фактом, что обычно только один нейтрон испускается из компаунд-ядра, по сравнению с четырьмя или пятью нейтро- нами, испускаемыми при горячем слиянии. Холодное слияние было успешно использовано в синтезе изотопов элементов с Z = 107-112. Таблица 4.1 де- монстрирует ядерные реакции, в результате которых были получены изотопы трансфермиевых элементов с наиболее длинными периодами полураспада. Символы элементов с атомными числами, больше чем 103, которые ис- пользуются в табл. 4.1, и соответствующие названия элементов, являются рекомендуемыми ИЮПАК в 1997 г.: резерфордий (Rf, Z = 104), дубний
104 Глава 4. Ядерные реакции Таблица 4.1 Долгоживущие изотопы трансфермиевых элементов Z Нуклонные числа известных изотопов Изотоп с самым длинным периодом полураспада T, c Реакция получения 101 248-259 258 Md 55 сут. 255Es(a. n) 102 250-259 2S5No 185 244Pu (16O, 5n) 103 252-262 256Lr 45 243Am (18O, 5n) 104 253-262 261 Rf 65 248Sm (18O, 5n) 105 255-258, 260-263 262 Db 34 249Bk (“O, 5n) 106 258-261, 263265, 266 266Sg 10-30 248Sm (22Ne, 5n) 107 261. 262, 264, 266, 267 267 Bh 17 249Bk (22Ne, 4n) 108 264, 265, 267, 269 269 Hs 19,7 Из a-распада Ds 109 266, 268 266 Mt 0 0034 209 Bi (s’Fe, n) ПО 269, 271-273 269 Ds 0,0027 208 Pb (62Ni,n) 111 272 2721 11 0,0015 209Bi (MNi, n) 112 277 2771 12 0,00028 208 Pb (70Zn, n) (Db, 105), сиборгий (Sg, 106), борий (Bh, 107), хассий (Hs, 108), мейтнерий (Mt, 109) и дармстадтий (Ds, 110). Более тяжелым элементам названия еще не даны. Рекомендация ИЮПАК положила конец больше чем тридцатилетним спорам о правах на обозначе- ние этих элементов. В особенности печально известными стали случаи для 104-го и 105-го элементов. Названия курчатовий (Ku, 104) и нисльборий (Ns, 105) были предложены российскими физиками и химиками, которые первы- ми сообщили об открытии этих элементов. Однако реакции, использованные в этих экспериментах, например, 242Pu (22Ne, 4n) 260Ки, не подтверждались в аналогичных экспериментах в США. Кроме того, свойства нуклидов, о кото- рых было заявлено российской группой, были пересмотрены на основе более новых результатов. Международный комитет, утвержденный в 1980 г. для ре- шения номенклатурных противоречий, заключил, что основным критерием для того, чтобы требовать приоритета открытия и права на предложение на- звания для нового элемента, является однозначное определение протонного числа нового нуклида. Этот критерий был выполнен в более свежих амери- канских экспериментах и не был выполнен в более ранних экспериментах, проведенных в СССР. Поэтому комитет рекомендовал принять названия ре- зерфордий (Rf, 104) и хассий (Hs, 105), предложенные американской группой.
4.7. Идентификация трансфермиевых элементов 105 4.7. Идентификация трансфермиевых элементов При использовании методов ядерной физики возможно вычислять сече- ния ядерных реакций как функции энергии налетающей частицы для различ- ных комбинаций ядро-мишень/налетающая частица. Из максимума на кривых (рис. 4.1 б, в) может быть получена оптимальная энергия (ускорение) налетаю- щих частиц для тех или иных реакций. Физическая идентификация новых нук- лидов заключается в поиске среди продуктов ядерной реакции радионуклидов с не наблюдавшимися ранее периодами полураспада и энергиями испускаемых частиц, чтобы установить, могут ли они быть приписанными новым нукли- дам. Главная сложность заключается в том, что помимо желательной реакции, также протекают конкурирующие реакции, в результате которых образуются радиоактивные ядра. Проблема состоит в том, чтобы доказать существование очень небольшого количества нестабильных атомов с надежным определением их атомного номера в присутствии большого избытка других радионуклидов. Также, принимая во внимание очень короткие периоды полураспада и чрез- вычайно низкие выходы трансфермиевых нуклидов, идентификация новых и еще более тяжелых нуклидов становится трудной задачей, и неверные тол- кования результатов, которые произошли в прошлом, не удивительны. Рис. 4.11. Гелиевая установка для идентификации изотопов трансфермиевых элементов. Источник: Ghiorso A et al. // Phys. Rev. Letters. 1974. Vol. 33. P. 1490; с разрешения Американского физического общества Струя гелия (рис. 4.11), устройство, созданное в Беркли, Калифорния, поз- волила выполнять эксперименты, которые отвечали эти требованиям. В этом методе а-радиоактивные нуклиды могут быть идентифицированы по их гене- тической связи с соответствующими известными дочерними нуклидами. Тон- кий слой материала-мишени, нанесенный на тонкую алюминиевую фольгу
106 Глава 4. Ядерные реакции (толщина обоих — несколько мкг/мм2), облучают пучком ускоренных ионов. Благодаря передаче импульса от налетающей частицы, новые ядра вылетают из ядра-мишени в тормозную камеру, где они замедляются при столкновениях с атомами гелия и транспортируются с потоком гелия, содержащего аэро- золь NaCl, по тефлоновому капилляру на детектор. Такой транспорт занимает 0,1 с. Ядра попадают и внедряются в колесо, которое поворачивается на 45° за выбранный короткий интервал времени так, чтобы на нем могла быть на- коплена другая часть продуктов реакции. Полупроводниковый детектор (раз- дел 5.4.2) регистрирует а-частицы и определяет их энергию. Обнаружение частицы с энергией, не принадлежащей любому из известных радионуклидов, является первым признаком образования нового радионуклида. Как показано на рис. 4.11, при вращении колеса каждая порция продуктов ядерной реакции по очереди попадает на один из восьми детекторов. Цель этой процедуры заключается, во-первых, в возможности измерения периода полураспада об- разуемых нуклидов по распределению активности во времени, зарегистриро- ванной последовательно детекторами (скорость вращения колеса может быть подобрана таким образом, чтобы была возможность регистрировать различные периоды полураспада), во-вторых, это служит для идентификации атомного номера новых нуклидов. В этом случае используется тот факт, что приблизи- тельно половина новых атомов (ZX) распадается таким способом, при котором а-частица испускается в колесо (и не детектируется), в то время как дочернее ядро (z-?Y) вылетает (раздел 2.8) и попадает на детектор. За заданный интер- вал времени детекторы с имплантированным дочерним нуклидом отводятся от колеса к другой группе детекторов, которые регистрируют а-частицы, ис- пускаемые при распаде дочерних нуклидов. Если такие а -частицы (их энергия известна из предыдущих экспериментов) регистрируются, они служат опреде- ленным доказательством существования ZX нуклида, так как атомы дочернего нуклида (z —2Y), возможно, оказались внедренными в первый детектор только в результате их отскакивания от колеса как продукты распада zX. Метод струи гелия был очень успешно использован для идентифика- ции многих изотопов элементов до Z = 106. Он, однако, является слишком медленным для нуклидов с периодом полураспада порядка миллисекунды, ко- торый наблюдается для изотопов более тяжелых элементов. Последние были получены и идентифицированы в 1981 г. в Дармштадте, Германия, с исполь- зованием фильтра скоростей (рис. 4.12), связанного с полупроводниковыми детекторами. В этих экспериментах пучку ускоренных налетающих частиц (ядра железа, хрома, никеля или цинка) позволяют пройти через тонкую, вра- щающую мишень свинца или висмута. Пучок, покидающий мишень, содержит большое количество продуктов многих ядерных реакций, включая чрезвычай- но небольшое количество ядер нового, тяжелого нуклида. Их отделяют от дру- гих ядер и большого избытка налетающих частиц, позволяя пучку пройти через систему электрических и магнитных полей. Разделение основано на различиях в скоростях движения ядер, используя тот факт, что скорость данного ядра при его вылете из мишени зависит от массы нуклида (цн = ^нч.^н ч /^н; индексы н.ч. и н. относятся к налетающей частице и нуклиду соответственно). Отсю- да появился термин фильтр скоростей. Устанавливая надлежащие параметры
4.7. Идентификация трансфермиевых элементов 107 Детектор (датчик) Вращающаяся мишень Магниты Электрическое поле Электромагнитные линзы Пучок налетающих частиц Образующиеся тяжелые Линзы ядра Электрическое поле Пучок налетающих частиц Рис. 4.12. Схема времяпролетного фильтра. Источник: Herrmann G. // Angew. Chem. 1988. Vol. 27. P. 1417; с разрешения Wley-VCH, Weinheim, Germany электрического и магнитного полей (напряжение, интенсивность магнитного поля), можно подобрать такие условия, при которых только интересующие ядра пролетят через всю систему детекторов, в то время как все другие ио- ны, включая поток налетающих частиц, будут отклонены. Для тяжелых ядер требуется приблизительно 2 мкс, чтобы пролететь через фильтр скоростей. На другом конце установки они попадают и внедряются в позиционно чув- ствительный полупроводниковый детектор (раздел 5.4.2). Детектор измеряет энергию а-частиц, а также распознает положение на детекторе, из которого а-частица была испущена, т. е. где был внедрен атом нового нуклида. Атомный номер последнего выводится из наблюдения за а-частицами, испускаемыми новым атомом и его дочерним нуклидом из одного и того же положения на де- текторе. Например, в эксперименте по получению элемента с Z = 107 была зарегистрирована частица с энергией, которую не наблюдали до настояще- го времени, равной 10,38 МэВ, испускание которой сопровождалось быст- рым последовательным испусканием а-частиц (из того же самого положения на детекторе), энергии которых соответствуют известным нуклидам дубния, лоуренсия и менделевия. Таким образом, была восстановлена следующая це- почка последовательных распадов: “?Bh (4,7 мс; Еа = 10,38 МэВ) -► ^Db (4,4 с; 9,17 МэВ) f^Lr (13 с; 8,4 МэВ) -> ^Md (52 с; 7,75 МэВ). Так как все распады происходят в одном и том же положении на детекторе, первая частица в цепи, очевидно, может быть приписана Bh, родительскому нуклиду Db. Даже притом что лишь несколько атомов детектируется при каждом облучении, результаты, полученные при использовании фильтра скоростей, являются абсолютно надежными, поскольку идентификация атомного номе- ра основана на воссоздании цепочки а-распадов, что исключает возмож- ность ошибочной идентификации новых ядер с любыми другим ядрами. Ме- тод чрезвычайно чувствителен, поскольку даже несколько единичных ато- мов можно охарактеризовать при длительном облучении мишени. Например,
108 Глава 4. Ядерные реакции в экспериментах по получению элементов с Z > 108 при 200-300 часовом облучении с потоком 1012 налетающих частиц в секунду получали от одного до трех атомов новых нуклидов. Химическая идентификация трансфермиевых элементов важна для под- тверждения их атомных чисел путем сравнения их химических свойств с ожи- даемыми, по их предсказанному положению в периодической системе Экспе- рименты по изучению химических свойств тяжелых элементов очень сложны, так как доступно очень небольшое количество короткоживущих атомов но- вых элементов По той же самой причине химия этих элементов может быть изучена только при их ультраследовых концентрациях в растворе или в газо- вой фазе. Эти методики стали известными как исследования «одного атома за один раз». В течение прошлых трех десятилетий было выполнено множе- ство подобных экспериментов. Каждый из них был направлен на изучение специфических свойств элементов, по их предсказанному положению в пе- риодической системе. Логика этих экспериментов будет продемонстрирована на примере исследования химических свойств резерфордия, результаты неко- торых других исследований будут лишь кратко упомянуты. Ожидалось, что резерфордий является первым трансактинидным элемен- том, его электронная конфигурация соответствует [Rf] 5/146d27s2, что позво- ляет отнести этот элемент к четвертой группе периодической системы в каче- стве более тяжелого гомолога циркония и гафния. В отличие от трехвалентных актинидов, цирконий и гафний, как было известно, образуют в 12 моль-дм 3 растворе НС1 устойчивые анионные хлоридные комплексы, ZrCl6 или HfCl2~. Предполагалось, что, если резерфордий является химическим аналогом гаф- ния и циркония, то он должен образовывать аналогичные комплексы. В полностью автоматизированном, управляемом компьютером экспери- менте, выполненном в струе гелия в Национальной лаборатории Лоренса, Беркли, Калифорния, атомы 261 Rf вместе с другими продуктами реакции 248Ст (|8О, 5п) в потоке гелия попадают в ловушку из маленького полипро- пиленового флакона. Последний передают по пневматической системе в авто- матизированную химическую секцию эксперимента, где во флакон заливают 12 моль • дм~3 НО, и затем полученный раствор пропускают через анионо- обменную микроколонку. На этом этапе ожидали, что резерфордий должен удерживаться на колонке, в то время как другие радиоактивные примеси должны пройти сквозь нее Остаточную радиоактивность смывают с колонки раствором 6 моль-дм 3 НС1 (при этой концентрации НС1 элементы четвертой группы не образуют хлоридных комплексов), элюат испаряют, и радиоактив- ность 261 Rf регистрируют в сухом остатке. Из-за малого периода полураспада 261 Rf (65 с) весь эксперимент от окончания облучения до начала измерения радиоактивности должен занять меньше чем три минуты Чтобы получить статистически значимые результаты, процедуру многократно повторяют, что- бы компенсировать низкие выходы атомов 261 Rf. В целом за несколько сотен повторенных операций образуется лишь сто атомов 261 Rf, из которых, из-за радиоактивного распада, эффективности счета и потерь в результате химиче- ского разделения сохраняется приблизительно одна десятая часть. Несмотря на это, химическое подобие резерфордия с цирконием и гафнием было окон-
4.8. Сверхтяжелые элементы 109 чательно доказано, так как в 12 и 6 моль-дм-3 HCL нуклид вел себя аналогично вышеуказанным элементам. В то же время эксперимент явился свидетельством того, что химические свойства резерфордия отличаются от свойств актинидов. Подобные исследования установили, что лоуренсий (Z = 103) ведет се- бя аналогично трехвалентным актинидам, в то время как нобелий (Z = 102) существует в водных растворах в виде иона No2+, аналогично радию (Ra2+) и барию (Ва2+). Это обусловлено тем, что электронная конфигурация 5/14 No2 с заполненными атомными орбиталями более устойчива, чем 5/13 No3+. Химия дубния (Z = 105) была изучена методами жидкостной экстракции, в которых атомы дубния были распределены между водными растворами раз- личного состава и органическими растворителями. Было установлено, что свойства дубния аналогичны свойствам элементов пятой группы, ниобия и протактиния, но несколько отличались от тантала. Реакции ионного об- мена из HNO3/HF растворов показали, что свойства сиборгия (Z = 106) ана- логичны свойствам молибдена и вольфрама. Химическое подобие сиборгия с элементами шестой группы было подтверждено экспериментами в газовой фазе. Изотопы 265 Sg и 266 Sg были получены облучением мишени 248Sm ионами 22 Ne со скоростью приблизительно один атом в час. В методе струи гелия ато- мы сиборгия транспортировали в химическую секцию, где газы хлор и SOC12 были добавлены к потоку гелия, чтобы образовался оксихлорид сиборгия, и затем пропускали этот поток через кварцевую газо-хроматографическую ко- лонку. Поведение сиборгия в виде SgO2Cl2 при 300-400 °C было подобным оксихлоридам МоО2С12 и WO2CI2. Химические свойства бория (Z = 107) были изучены на шести атомах 267 Bh. В аналогичном эксперименте в газовой фазе свойства летучего оксихлорида бория, BhO3Cl, при 80-180 °C, соответ- ствуют его более легкими гомологам, ТсО3С1 и ReO3Cl, и, таким образом, согласуются с ожидаемым положением бория в седьмой группе элементов. На настоящий момент самым тяжелым элементом, для которого были изуче- ны химические свойства, является хассий (Z = 108). В эксперименте в газовой фазе атомы хассия реагировали с кислородом с образованием оксида хассия, летучесть которого была подобной оксиду осмия. Для более тяжелых элемен- тов такие исследования не удалось провести из-за очень коротких периодов полураспадов их известных изотопов. 4.8. Сверхтяжелые элементы В течение 60-70-х годов ядерная оболочечная модель использовалась для вычисления энергетических уровней в неизвестных тогда ядрах с большими атомными номерами. Экстраполяция модели показала существование допол- нительных заполненных нейтронных и протонных оболочек с 58 нейтронами и 44 протонами соответственно (общие N = 184 и Z = 114) и предсказала увеличенную стабильность двойного магического ядра ] X против спонтанно- го деления и а-распада. Повышенная стабильность ядер была подтверждена рассчитанным периодом полураспада, значение которого превысило 109 лет. По аналогии с тем, что уже было известно о повышенной стабильности за- полненных нуклонных оболочек, стабилизация дважды магического ядра ]84Х,
по Глава 4. Ядерные реакции как ожидалось, распространится и на нуклиды в его ближайшем окружении, приводя к существованию «острова» радионуклидов с повышенной стабильно- стью, т. е. с более длительными периодами полураспада, чем у самых известных тогда тяжелых нуклидов. Термином сверхтяжелые элементы предложено было называть нуклиды, расположенные на этом острове. В последующие годы бы- ло проведено множество экспериментов с целью обнаружения этих элементов в природе или получения их в ядерных реакциях. Все они потерпели неудачу. Реакциями, которые были рассмотрены как самые многообещающие в этом отношении, были следующие: например, при бомбардировании 248Ст иона- ми 48Са предполагали, что процесс будет проходить через стадию образования компаунд-ядра и приведет к образованию нуклида 29|Х (N = 176), или реак- цию 238 U + 238 U, в которой надеялись, что сверхтяжелое ядро образуется через механизм передачи нуклонов (раздел 4.9). Пессимистические настроения рас- сеялись, когда группа ученых в Дармштадте, Германия, показала, что периоды полураспада изотопов элементов с Z = 107-112 не уменьшаются с увеличени- ем атомного числа, а скорее остаются в диапазоне миллисекунды. Это интер- претировалось как начало стабилизации и приближения к острову стабильно- сти. С этой точки зрения особое значение имеет тот факт, что атом 2g| Hs с вре- менем жизни 19,7 с наблюдали как продукт а-распада 273 Ds (табл. 4.1). Однако предсказанное дважды магическое ядро 29|Х все еще осталось недостигнутым для получения. Хотя число протонов в самых тяжелых ядрах приблизилось к предсказанной полностью занятой протонной оболочке с Z = 114, соответ- ствующие числа нейтронов остаются довольно отдаленными от магического N = 184. Стало ясно, что налетающие частицы, используемые пока для по- лучения самых тяжелых ядер, не позволяют получить ядра с большим числом нейтронов, и, что для их достижения необходимы налетающие частицы, обо- гащенные нейтронами. Такие ядра, которые являются радиоактивными (раз- дел 2.3), могут быть получены в реакциях расщепления (раздел 4.9). Несколько установок для производства, разделения и последующего ускорения таких ядер находятся в процессе разработки. Существует надежда, что при использова- нии этих налетающих частиц будут получены более долгоживущие нуклиды, которые будут располагаться ближе к предсказанному острову стабильности. В этой ситуации в 1999 г. удивительное сообщение о синтезе двух изо- топов элемента с Z — 114 в реакциях горячего слияния 242Ри(48Са, Зп)28^ и 244Ри(48Са, Зп)щХ пришло из России. Наблюдали два атома 2^Х и 289Х с временами жизни 15 и 30 с соответственно. Этот результат, однако, был подвергнут сомнению немецкой группой, которая указала о возможности не- верного истолкования данных. В том же 1999 г. группа ученых в Беркли сообщила о получении трех атомов 29gX со временем жизни 100 200 мкс в ре- акции холодного слияния 208РЬ(86Кг, п), основанной на цепочках распада, заканчивающихся 269Sg. Ни один из этих результатов не смог быть воспро- изведенным в идентичных условиях эксперимента в Дармштадте, и недавно группа из Беркли объявила, что трех цепей распада, приводящих к сиборгию, не было среди их экспериментальных данных, и отреклась от предложен- ного метода синтеза 118 элемента. Таким образом, по-прежнему, существо- вание острова стабильности элементов остается сомнительным. Кроме того,
4.9. Ядерные реакции, вызванные частицами высокой энергии 111 некоторые недавние теоретические исследования предсказали существование острова стабильности в районе Z = 120 или 126, а не Z = 114, а заполнен- ные нейтронные оболочки существуют и с другими нейтронными числами, помимо 184. Причина различий в предсказанных магических числах лежит в сложности с определением энергетических уровней в ядрах сверхтяжелых элементов. 4.9. Ядерные реакции, вызванные налетающими частицами высокой энергии Если легкие налетающие частицы, обычно протоны, ускорены до энер- гий выше, чем 100 МэВ, то их взаимодействие с ядром-мишенью происходит чрезвычайно быстро. Время, требуемое для протекания этого процесса, равное 10'22 с, меньше на несколько порядков, чем необходимо для равномерного распределения энергии между налетающей частицей и ядром мишенью для образования компаунд-ядра. Поэтому ядерные реакции при высоких энер- гиях налетающих частиц протекают по другому механизму, известному как прямое взаимодействие. В этом процессе высокая кинетическая энергия на- летающих частиц передается только ограниченному числу нуклонов ядра-ми шени, которые немедленно испускаются из ядра, как свободные нуклоны или нуклонные кластеры, такие как альфа-частицы, дейтроны или тритоны. Эти реакции известны как реакции спаляции или расщепления ядра, поскольку они приводят к значительному понижению А и Z ядра-мишени. Так как пе- редача энергии от ускоренной налетающей частицы на ядро-мишень является вероятностным процессом, то в индивидуальных ядрах-мишенях это может произойти по-разному. Поэтому одновременно всегда протекает несколько реакций, приводя к широкому спектру продуктов. Например, во время облу- чения меди (63Си) протонами с энергией 370 МэВ протекает приблизительно двадцать реакций, таких как (p,p3a6n)45Ti, (p,p2a4n)5lMn, (p,pa)59Fe или (р,ро4п)55Со. В большинстве случаев большее количество протонов, чем нейтронов вылетает из ядра-мишени, и образующиеся нуклиды обладают не- достатком нейтронов. Типичным примером является нуклид 199 Rn (сравните с 222Rn, наиболее долгоживущим изотопом радона), образующийся при облу- чении тория протонами с энергией 600 МэВ. В течение последних лет появилось несколько практических применений реакций спаляции. Некоторые из нейтронно-дефицитных нуклидов, например 82Sr, полученный спаляцией протонами ядра-мищени молибдена, служат ро- дительскими нуклидами в генераторах радионуклидов, используемых в ядер- ной медицине (раздел 3.13). Расщепляющие нейтроны, которые получают облучением вольфрамовой мишени протонами с 1-2 ГэВ, были использованы в качестве налетающих частиц в ядерной реакции с 3Не-мишенью при произ- водстве трития. Возможность расщепления мишени из свинца высокоэнерге- тическими протонами проверяется в качестве источника нейтронов в ускори- тельных технологиях (раздел 8.8), которые могут быть очень важны в будущем Для утилизации радиоактивных отходов и отработанного ядерного топлива.
112 Глава 4. Ядерные реакции Таблица 4.2 Наиболее важные космогенные радионуклиды Нуклид Реакция образования Период полураспада (годы) 3Н “N (п, 3Н) 12,35 |4С l4N (п,р) 5736 |0Вс 14N (п, ар) 1,6 х 106 27 А1 Расщепление ядра 40Аг 7,2 х I05 36С1 Расщепление ядра 40Аг 3,1 х I05 129] Расщепление ядра Хе 1,6 х 107 Реакции спаляции ядер также происходят и в атмосфере Земли. Здесь на- летающими частицами являются высокоэнергетические протоны и ядра 4 Не, компоненты первичного космического излучения (раздел 8.2), которые рас- щепляют ядра азота, кислорода и аргона с образованием более легких ядер, свободных протонов и нейтронов. Свободные нуклоны впоследствии действу- ют как налетающие частицы в дальнейших ядерных реакциях в атмосфере, в результате которых образуется около двадцати космогенных радионуклидов. Наиболее важные из них приведены в табл. 4.2. В некоторых реакциях спаляции ядро-мишень расщепляется на многие ядра с малыми массами. Этот процесс известен как реакция мультиспаляции. В некоторых из этих реакций образуются нуклиды, очень богатые нейтронами. Например, 8 Не (Т = 122 мс) был иденти- фицирован среди продуктов бомбардировки урана протонами с энергией 600 МэВ или ионами 3Не с 910 МэВ. В подобных реак- циях были получены ядра, обогащенные нейтронами, такие как 11 Li (раздел 1.10). Реакции спаляции ядер обычно про- исходят при прямых столкновениях меж- ду ядром-мишенью и налетающей частицей. Другой ядерный механизм реакции был об- наружен при периферийных столкновениях высокоэнергетических тяжелых ядер. Как показано на рис. 4.13, некоторые из нуклонов раскалываются таким образом, что передача нуклонов происходит от одной частицы к другой, часто от налетающей частицы к целевому ядру. Такие реакции назвали реакция- ми спаляции налетающих частиц. Их самой важной особенностью является то, что продукты спаляции налетающей частицы сохраняют скорость перво- начальной налетающей частицы, могут быть перефокусированы с образова- нием узкого пучка, который в конечном итоге используют для дальнейших исследований в качестве налетающих частиц. Для протекания реакций спа- ляции налетающих частиц, последние должны быть ускорены до 40 МэВ Рис. 4.13. Периферийное столкно- вение высокоэнергетической тяжелой частицы с тяжелым ядром мишени
4.10. Реакции, индуцированные нейтрино 113 на нуклон и более. Эти реакции приводят как к нейтронно-дефицитным, так и нейтронно-обогащенным нуклидам. Например, среди продуктов спаля- ции налетающих частиц ,24Хе54+ или 238U92+ , проходящих через свинцовую мишень, были идентифицированы как нейтронно-дефицитное двойное ма- гическое ядро ’™Sn, так и ядра 43 Р или 80Са, обогащенные нейтронами. Богатые нейтронами нуклиды, образующиеся в этих реакциях, используются как налетающие частицы в процессах, направленных на производство тя- желых нуклидов с нуклонными числами, близкими к предсказанной области стабильности сверхтяжелых элементов (раздел 4.8). Реакции спаляции налета- ющих частиц с передачей нуклонов также, как известно, происходят с легкими ядрами. Например, бомбардировка мишени из 7 Li ионами 7 Li с энергией 82 МэВ приводит к образованию 6Н, самого тяжелого из известных изотопов водорода. Для реакций с участием протонов, ускоренных более 1 ГэВ (109 эВ), кар- тина резко изменяется. Энергия, принесенная в ядро протоном, является теперь достаточно высокой для осуществления взаимодействия с помощью сильных обменных процессов, которые действуют в нуклонах ядер-мишеней и между ними (раздел 1.3), и в результате приводит к созданию ранее неиз- вестных, тяжелых кварков. Они появляются в виде короткоживущих барионов и мезонов, не существующих в природе. Это также является причиной, почему вторичное космическое излучение, помимо нейтронов и протонов, содержит также свободные тг-мезоны и продукты их распада (раздел 8.2). Первоначаль- но такие реакции происходили только в космическом излучении. С 1950-х гг. много субатомных частиц, упомянутых в разделе 1.3, были обнаружены в реак- циях высокоэнергетических протонов с различными мишенями. (Аналогично, частицы, содержащие тяжелые кварки, были получены в высокоэнергетиче- ских столкновениях протон-антипротон, мезонном тг-нуклоне, электрон-по- зитрон и 7-7). Поскольку сама природа этих процессов — взаимодействие высокоэнергетических частиц с барьером сильной ядерной силы, химическая природа мишени — не слишком важна, и она не учитывается при их опи- сании. Однако законы сохранения должны соблюдаться. По этим причинам, например, получение антипротонов бомбардировкой медной мишени прото- нами с энергией 6,2 ГэВ записывается как Рналетающей частицы 4-Рмишени -^р+р + р + р, при этом барионное число сохраняется. 4.10. Реакции, индуцированные нейтрино Нейтрино слабо взаимодействуют с материей (раздел 2.3). Из-за очень низкой вероятности взаимодействия, нейтрино может быть поглощено атом- ным ядром посредством реакции, напомиюнаюшей /3-распад: п + р-> р + е , которая приводит к образованию ядра z+iY ^Х(р, е )z+iY.
114 Глава 4. Ядерные реакции Из-за более низкого отношения N/Z, нуклид У является неустойчивым к /3+-распаду и к электронному захвату. Несмотря на очень низкий выход, эта реакция используется для измерения потока солнечных нейтрино по ко- личеству образованного нуклида У. Такие измерения важны в астрофизике для понимания процессов, происходящих на Солнце (раздел 4.13) для под- тверждения теорий развития звезд, а в последние годы для изучения осцилля- ций нейтрино, процесса, в котором происходит превращение одних нейтрино в другие: ve о Из-за высокой способности нейтрино проходить сквозь материю, необходимо использовать большое количество материала-мишени для того, чтобы зарегистрировать нейтрино через вышеупомянутую реакцию. Первый эксперимент такого типа провели более трех десятилетий назад с ис- пользованием 400000 литров перхлорэтилена (содержащего 130 тонн хлора) в качестве мишени. Для уменьшения мешающего влияния космических лу- чей. раствор был размещен в резервуар на глубину 1 мили на золотом руднике в Лиде, Южная Дакота. Нейтрино поглощались благодаря протеканию реак- ции 37С1(р, е“)37Аг. Образующийся 37 Аг собирали для очистки и последую- щей регистрации три раза в год путем промывания резервуара потоком газа гелия. Этим способом было получено только двадцать атомов 37Аг. В насто- ящее время подобные эксперименты проводятся с использованием реакции 71 Ga(p, е )71 Ge. Один из этих экспериментов, проводимых в подземных лабо- раториях в Италии (эксперимент GALLEX), использует тридцать тонн галлия в форме раствора GaCl3 массой 101 тонну в соляной кислоте, поскольку об- разующийся 71 Ge собирают в отдельный резервуар в виде летучего 7lGeC14 потоком азота. Нейтрино могут быть также зарегистрированы путем непосредственного обнаружения продуктов реакции 2Н + ve -» р + р + е~. Детектор, основан- ный на этой реакции, был построен в никелевой шахте Садбери в Онтарио, на глубине 2600 м. Мишень представляет собой тысячу тонн тяжелой воды (изотопическая чистота 99,92 % 2Н), находящуюся в сферическом, тонко- стенном (5 см) прозрачном акриловом сосуде, окруженном 9800 ФЭУ для детектирования черенковского излучения (раздел 5.2) вызываемого электро- нами, образующимися по вышеупомянутой реакции. 4.11. Фотоядерные реакции Фотоны с достаточно высокой энергией могут вызвать несколько ядер- ных реакций, среди которых наиболее распространенной является (7, п) ре- акция. В этой нейтронодефицитной реакции получают изотопы, нестабиль- ные по отношению к Д+-распаду. Она является эндоэнергетической (Q = -8 4- -10 МэВ), из-за необходимости преодоления энергии связи нейтрона в ядре-мишени. Из-за дополнительных факторов пороговая энергия реакции равна 10-12 МэВ, и самые высокие выходы получают при фотонных энергиях 20-25 МэВ. Такие высокоэнергетические фотоны получают путем тормозного излучения в бетатронах (раздел 5.3). Практическое значение имеют реакции (7,п) с участием в качестве мишеней 16О, 12С и 14N, посредством которых получают нейтронодефицитные /3+-радиоактивные нуклиды 15 О, 11С и 13 N.
4.12. Ядерные реакции в химическом анализе 115 4.12. Ядерные реакции в химическом анализе Ядерные реакции активно используются для качественного и количе- ственного анализа во многих методах активационного анализа. В этих методах анализируемый образец облучают потоком тех или иных налетающих частиц, под действием которого из элементов получают радионуклиды, которые затем определяют. Поскольку для данного нуклида-мишени и энергии налетающей частицы известно, какая ядерная реакция будет иметь место, то также извест- но, какие радионуклиды образуются после облучения образца. Если тот или иной радионуклид в облученном образце обнаруживается по типу и энергии, то это является свидетельством присутствия начального нуклида-мишени, т. е. разыскиваемый элемент будет идентифицирован. Например, чтобы опреде- лить натрий активационным методом анализа, образец облучают потоком медленных нейтронов, чтобы вызвать реакцию 23Na(n, 7)24Na, и присутствие в образце натрия может быть обнаружено по 7-излучению 24Na. Это является сущностью качественного анализа. Количественный анализ, т. е. определе- ние количества элемента в анализируемом образце, проводится по опреде- лению активности образованного радионуклида. Это обычно осуществляется путем сравнения активности анализированного образца с несколькими стан- дартными образцами, содержащими известное количество анализированного элемента, которые были облучены в идентичных условиях с образцом. Чув- ствительность активационного анализа высока, и пределы обнаружения для многих элементов составляют 10 10 г, а для некоторых достигают 10 12 г По- этому основным применением активационного анализа является определение следовых количеств различных элементов. Метод характеризуется высокой точностью и воспроизводимостью, и позволяет анализировать образцы мас- сой менее 100 мг. Другое преимущество активационного анализа состоит в том, что он позволяет проводить одновременное определение многих элементов при од- нократном облучении образца. В этом случае сложный спектр 7-квантов ра- дионуклидов, образующихся в образце, будет проанализирован с использо- ванием спектрометра с полупроводниковым детектором (раздел 5.4.2), кото- рый может идентифицировать энергию 7-квантов отдельных радионуклидов с высокой разрешающей способностью. Кроме того, данный метод является недеструктивным, т. е. позволяет регистрировать излучение непосредственно в облученном образце без предварительной пробоподготовки. Преимущество активационного метода еще состоит в том, что он может быть полностью авто- матизирован. Если в процессе выполнения анализа образуется слишком много радионуклидов, или если их смесь слишком сложна, то они могут мешать их одновременному определению из-за наложения пиков в гамма-спектре. В этом случае необходимо растворить анализируемый облученный образец и хими- чески провести разделение радионуклидов на менее сложные группы. Наиболее часто активационный анализ выполняется с использованием потока медленных нейтронов, которые вызывают реакции (п, 7) (раздел 4.5). Образцы в полиэтиленовой упаковке облучают в исследовательском ядерном реакторе, что позволяет добиться мощного нейтронного потока, необходимого
116 Глава 4. Ядерные реакции для достижения хорошей чувствительности. Нейтронный активационный ана- лиз нашел широкое применение при определении следовых количеств и при- месей во многих чистых материалах, рудах, металлах, керамике, стекле, полез- ных ископаемых, биологических и экологических объектах. Он также успеш- но применяется в археологии, искусстве и судебной медицине. Содержание следовых элементов в археологических экспонатах может помочь идентифи- цировать происхождение соответствующих образцов. В искусстве определение следовых элементов в картинах является важным для установления происхо- ждения и подтверждения подлинности картин, так как различные пигменты с характерными примесями следовых элементов использовались в различные времена. В судебной медицине активационный анализ используется для опре- деления происхождения различных материалов (стеклянных осколков, авто- мобильных красок и т.д.) и для того, чтобы опознать преступника в группе подозреваемых, на основании обнаружения определенного количества следо- вых элементов, найденных на месте преступления, в волосах. Активационный анализ с заряженными налетающими частицами или фо- тонами служит для определения низких концентраций легких элементов. Из многих описанных методик могут быть приведены в качестве примеров определение следов бора в кремнии по реакции I0B(d, n)"C, или кислорода в стали по реакции |6О(3Не, р)18Е С использованием более тяжелых уско- ренных ионов можно определять следовые количества водорода или гелия, элементов, которые обычно не определяются другими методами. Подходящи- ми реакциями являются, например, ’H(7Li,n)7Be и 4Не(10В, n)l3N. Исполь- зование тяжелых ионов в качестве налетающих частиц не ограничено только определением водорода или гелия. Например, возможно определение нано- грамовых количеств лития при использовании реакции 7Li(l2C, n)l8F. Ускоренные В обычном активационном ана- налетающие частицы Рис. 4.14. Схематичное представление нейтронно-активационного анализа с ре- гистрацией гамма-квантов мгновенного захвата лизе, описанном выше, элементы в образце идентифицируются и коли- чественно оцениваются через инду- цированную радиоактивность. Акти- вационный анализ мгновенного захва- та, альтернативный метод, который основан на регистрации энергии и числа частиц «у», образующихся по ядерной реакции А(ж, у)В. Термин мгновенный был использован для этих частиц, поскольку они образуются при распаде короткоживущего ком- паунд-ядра (раздел 4.4) и поэтому могут быть обнаружены только непо- средственно при облучении образца (рис. 4.14). Большинство применений этого метода находится в области ана- лиза следовых содержаний легких элементов. Например, бор и литий были определены по измерению а-частиц, испускаемых в реакциях *°B(n, a)7Li и 6Li(n, а)3Н соответственно. Определение азота в биологических образцах
4.13. Происхождение химических элементов 117 может быть выполнено посредством регистрации гамма-квантов, образую- щихся в реакции 14N(n, 7)I5N. Так как взрывчатые вещества — это материа- лы, содержащие большое количество азота, то последняя реакция также ис- пользуется в устройствах, разработанных для проверки багажа на содержание опасных веществ и обнаружения мин. Водород также может быть определен по регистрации 7-квантов, испускаемых образцом, который облучается пуч- ком ионов 19 F, по реакции ’H(19F, 7)2<lNe. Активационный анализ мгновенного захвата с использованием реакции (п, 7) нашел важное применение в геологической разведке в методе, извест- ном как л-7 каротаж скважины, который является, фактически, активацион- ным анализом, выполненным в скважине. Устройство, состоящее из нейтрон- ного источника (24|Ат-Ве или 252Cf), окруженного регулятором и датчиком 7-излучения, помешают в скважину. Нейтроны из источника замедляются после прохождения через регулятор и попадают во вмещающую породу, где они вызывают (п, 7)-реакции. Детектор регистрирует 7-кванты, образующи- еся в этих реакциях. Различные ядра-мишени в руде приводят к появлению квантов с различными энергиями, и по их измерению может быть получен состав породы. Определение содержания пепла в угольных пластах (содер- жащих алюминий, кремний и железо), железа и марганца в рудах, фосфора и алюминия в их отложениях является несколькими яркими практическими примерами использования данного метода. Различные методы активационного анализа используются для проведе- ния изотопического анализа. Например, содержание изотопов 18О в кисло- роде или 15 N в азоте было определено через образование 18 F, полученного в реакции |8О(р, n)18F или l5N(o, n)l8F соответственно. Примером актива- ционного анализа мгновенного захвата является определение 18 О в кислороде путем измерения быстрых нейтронов в реакции |8О(а, n)2lNe. 4.13. Термоядерные реакции и происхождение химических элементов Термоядерные реакции — это реакции, которые происходят между лег- кими ядрами при высоких температурах (> 107 К), когда вещество находится в состоянии плазмы, т. е. состоит из полностью ионизированных атомных ядер и свободных электронов. В таких условиях кинетическая энергия ядер, являющаяся результатом теплового движения, достаточна для преодоления потенциального барьера, и ядерные реакции происходят при столкновениях ядер. В этих реакциях более тяжелые ядра с более высокими средними энерги- ями связи (рис. 1.6) образуются при слиянии легких ядер. Для таких реакций применяется термин термоядерный синтез. Из-за различия в энергиях свя- зи образующиеся ядра имеют меньшую массу, вследствие чего термоядерные реакции являются экзоэнергетическими. Они являются источником энергии в звездах и термоядерных взрывах и представляют многообещающий источ- ник энергии для человечества (раздел 7.9). Термоядерные реакции также объясняют образование химических элемен- тов во Вселенной. Современное представление о происхождении элементов
118 Глава 4. Ядерные реакции близко связано с историей Вселенной. Предполагается, что она началась с Большого взрыва. Эта гипотеза подтверждается постоянным расширением Вселенной и другими астрофизическими наблюдениями, многочисленными вычислениями, основанными на известных особенностях ядерных реакций, и изобилием самых легких ядер во Вселенной. Экстраполяция в прошлое за- ставила прийти к заключению, что Вселенная зародилась 10-15 миллиардов лет назад. В этот момент вся материя во Вселенной была сконцентрирована в одном месте и обладала чрезвычайно высокой плотностью и температурой порядка 1012 К. В подобных условиях вещество находилось в виде свобод- ных протонов, нейтронов, электронов, позитронов, нейтрино, антинейтрино и фотонов. Протоны и нейтроны были взаимосвязаны через процессы, управ- ляемые слабыми взаимодействиями (раздел 2.2): п + р-*—»-р + е_, (1) п + е+ *—*- р + и, (2) п -<—► р + е~ + Р. (3) Атомные ядра не могли существовать, так как они немедленно распа- дались под действием высокоэнергетичных фотонов, которые преобладали над барионами. Отношение числа фотонов к числу барионов, как полага- ют, составляло приблизительно 109. Состояние равновесия между барионами и лептонами продлилось доли секунды и закончилось гигантским взрывом и последующим расширением материи в космосе. Поскольку расширение про- должалось, вещество начало охлаждаться и его свойства изменились. Скорость слабого взаимодействия стала медленнее, чем расширение Вселенной, и ней- трино перестали находиться в состоянии равновесия с другими частицами. В тот момент, когда температура упала до 10И) К, нейтрино начали распростра- няться свободно через вещество и больше не взаимодействовали с веществом. В то же самое время происходила аннигиляция позитронов и электронов. Так- же множество электронов требовалось для уравновешивания заряда протонов. Из-за нейтронной нестабильности процесс (3) стал необратимым, и отноше- ние нейтронов к протонам стало составлять приблизительно 1:7. Спустя несколько минут после большого взрыва из-за продолжающего- ся расширения температура упала до 109 К, и начали образовываться ядра дейтерия в результате реакции п + р 2 Н + 7. Это было началом первой стадии нуклеогенезиса, известного как первичный нуклеосинтез или нуклео- синтез Большого взрыва, синтез легких ядер в течение первых нескольких ми- нут жизни Вселенной. Дейтроны индуцировали ряд других ядерных реакций, таких как 2Н(р,7)3Не, 2H(n,7)3H, 2H(d,p)3H, 2H(d,n)3He, 3H(d,n)4He, 3He(d,p)4He, и 3He(3He, 2р)4Не. Это являлось возможным из-за более высо- кой энергии связи 3Н, 3Не и 4Не по сравнению с той же для 2Н. С образова- нием 4 Не первичный нуклеосинтез прекратился через несколько минут. Более тяжелые ядра на данном этапе не могли образовываться по двум причинам. Во- первых, устойчивые ядра с А = 5 и 8 не существуют, и, во-вторых, дальнейшее уменьшение плотности вещества привело к понижению температуры до 108 К. Стандартная гипотеза Большого взрыва, описанная выше, не объясняет происхождение и существование лития, бериллия и бора, которые являются
4.13. Происхождение химических элементов 119 термонестабильными и не могут накапливаться в термоядерных процессах. Эти элементы были в основном образованы в межзвездном пространстве в реакциях расщепления ядер, вызванных космическими лучами на ядрах уг- лерода, кислорода и азота. Предполагают, что некоторое количество лития было образовано во время первичного нуклеосинтеза при распаде 7 Be, кото- рый был образован в реакции 3Не + 4 Не -» 7 Be, путем электронного захвата. Из-за продолжающегося расширения температура и плотность в газооб- разных облаках материи постепенно уменьшилась до 10 К и 10-13 г-см 3 соответственно. Газ, который заполнил Вселенную, состоял главным образом из 4 Не и протонов (часть которых образовалась из распада нейтронов) и мень- шего количества2 Н и 3 Не. Для протекания дальнейших стадий нуклеосинтеза существенными стали колебания плотности космического газа. После того как через приблизительно 107—109 лет газ начал концентрироваться под действием гравитационных сил в областях более высокой плотности, начали формиро- ваться зародыши будущих звезд и галактик. Во время постепенного гравита- ционного сжатия материя будущих звезд начала нагреваться, и когда темпера- тура и плотность в центре плотных облаков достигли 107 К и приблизительно 100 г-см-3 соответственно, началась первая стадия нуклеосинтезов звездах пер- вого поколения. Она состояла в вовлечении горящего водорода в цепь реакций формирования гелия, и сопровождалась интенсивным испусканием энергии и излучения, которые препятствовали дальнейшему гравитационному сжатию. Ряды реакций, протекающих в отсутствие более тяжелых ядер, известны как протон-протонная цепь, которая включает три различных цикла. Первый цикл начался с относительно медленной реакции р + d-ye+ + и. Низкая скорость этой реакции определялась средним временем жизни протона, кото- рая составляла приблизительно 1010 лет. Образованные дейтроны далее быстро взаимодействовали (время жизни дейтрона приблизительно 1,6 с) с протонами d+p ->3 Не + 7, и цикл заканчивался реакцией двух ядер 3 Не с образованием 4 Не и двух протонов: р(р, eu}d:. d(p, 7)3Не; 3Не(3Не, 2р)4Не. Этот протон-протонный цикл, обозначающийся как ppi, может быть записан в виде реакции: 4р -► 4Не + 2е 4- 2v 4- 26,2 МэВ. В протон-протонном цикле ppll ядра 7 Be и 7 Li вовлечены как промежу- точные: р(р, e+v)d; d(p, 7)3Не; 3Не(4Не, 7)7Ве; 7Ве(е , п) Li; 7Li(p, 4Не)4Не. В незначительной степени 7Be участвует в цикле pplll: 7Ве(р, 7)8В; 8В -> 8Вевотб + /3+ + р; 8Вев°з6 + 24Не. В тот момент, когда большая часть водорода израсходована, давление, вызванное излучением, уменьшается, и гравитационное сжатие звезды вновь возрастает, и соответственно начинают увеличиваться температура и плот- ность. При достижении температуры приблизительно в 1,5 х 108 К начинает
120 Глава 4. Ядерные реакции Рис. 4.15. Превращение водорода в гелий в CNO-цикле Источник: Langanke К. Barnes С. A. Nucleosynthesis in the big bang and in stars. Singapore, 1993; с разрешения World Scientific Publ. Co., Singapore гореть гелий. Для этой реакции необходимы более высокие температуры, по- скольку взаимодействующие ядра должны получить большую кинетическую энергию для преодоления сильного отталкивания между ядрами гелия. Горе- ние гелия происходит через две последовательные реакции, названные трой- ной «-реакцией, 4Не + 4Не 8Вевга6; 8Вевга6 + 4Не — |2С и заканчиваются реакцией |2С(а, 7)16 О. Присутствие углерода и кислорода открыло альтернативный путь горяще- му водороду, никл CNO (рис. 4.15), в котором ядра углерода, азота, кислорода и фтора приводят к образованию 4 Не из четырех протонов. Несколько точек ветвления в цикле следуют из-за конкурирующих процессов: реакций (р, 7) и (р, а). Горение водорода и других ядер в звездах происходит даже в настоящее время, и является источником лучистой и тепловой энергии Солнца и других звезд. Например, Солнце находится в стадии горящего водорода и гелия, с 98%-ным вкладом из рр-цепи и 2 % от цикла CNO. В рр-цепи циклы ppi, ррП и ррП1 вносят вклад в полную выработку энергии: 86, 14, и 0,1 % соответстве н но. Большинство более тяжелых нуклидов (Л > 12) образовалось во время последующих стадий нуклеосинтеза в горячих ядрах тяжелых звезд (массы которых в восемь-тридцать раз больше, чем у Солнца). Когда весь гелий был израсходован, интенсивность радиационного излучения уменьшилась, что привело к дальнейшему уменьшению сил тяготения и повышению плот- ности вещества и температуры, в результате чего синтез более тяжелых ядер
4.13. Происхождение химических элементов 121 мог продолжиться. При температурах от 5 х 108 до I х 109 К и плотности материи (1-2) х 105 г • см 3 начинал гореть углерод в реакциях из двух ядер 12С с образованием 23Na + р, 20Ne + а и 24Mg + 7. При (1-1,5) х 109 К протекают реакции 20Ne(7, а)|6О и 20Ne(a, 7)24Mg (горение неона). После того как весь углерод израсходовался, дальнейшее сжатие продолжало нагре- вать звезду, и при температуре приблизительно 3 х 109 К загорался кислород, т.е. сливались два ядра 16О с образованием 31Р + р, 31S + п или 28Si + а. Последним загорался кремний при температуре приблизительно 3 х 109 К. Однако, в отличие от предшествующих реакций, горение кремния не озна- чает слияния двух ядер кремния, которого, из-за большого атомного номера кремния и соответствующего потенциального барьера, было бы очень трудно достигнуть. Скорее горение кремния протекало по реакции 28Si с 7-квантами с образованием 27А1+р, 27Si + n, или 24Mg 4- а. Протоны и частицы, образу- ющиеся во время горения неона, кислорода и кремния, вызывали дальнейшие реакции, в которых были получены ядра элементов вплоть до железа. Ядра более тяжелых элементов, чем железо, не могли быть получены термоядерным синтезом. Причина этого средняя энергия связи, которая яв- ляется самой высокой для ядер вблизи железа (рис. 1.6). Поэтому слияние ядер железа не может произвести энергию, которая могла уравновесить даль- нейшее сокращение звезды. Ядра элементов, более тяжелых, чем железо, были сформированы захватом нейтронов, который сопровождает ^-распады. В за- висимости от нейтронной плотности в ядре звезды нейтронный захват мог продолжиться двумя способами. Эти два способа (рис. 4.16) известны как г- (быстрый) и s- (медленный) процессы. Рис. 4.16. Образование тяжелых элементов в г- и s-процессах; ЕС — электронный захват. Источник: Langanke К., Barnes С. A. Nucleosynthesis in the big bang and in stars. Singapore, 1993; с разрешения World Scientific Publ. Co., Singapore
122 Глава 4. Ядерные реакции Первый из них (r-процесс) продолжался как следствие накопления эле- ментов ряда железа в ядре супертяжелых звезд. Так как не могло быть про- изведено больше энергии, которая бы препятствовала дальнейшему гравита- ционному сжатию, то звезда разрушалась и взрывалась. Плотность материи и температуры достигала экстремально высоких значений. Во время взрыва фотоядерные реакции являлись преобладающими, так как ядра железа под действием фотонов распадались до гелия, 56Fe(y, 4п)134Не, а образующий- ся гелий распадался до нуклонов, 4Не(у, 2п)2*Н. В результате чрезвычайно высокая нейтронная плотность появилась в течение короткого временного ин- тервала Распространяясь через внешние слои звезды, нейтроны поглощались существующими атомными ядрами в реакции (п, у), и из-за высокой нейтрон- ной плотности более чем одна (п, у)-реакция происходила с одним ядром- мишенью. Ядра, образованные в этом процессе, например 79 Fe, были очень богаты нейтронами, в результате чего происходило несколько (3 -распадов для поддержания оптимального соотношения N/Z. Пока высокая нейтрон- ная плотность сохранялась, циклы (п, у)-захватов и /3“-распадов, возможно, повторялись, а нуклонные и протонные числа ядер резко увеличились. По- сле того как нейтронный поток постепенно уменьшился, богатые нейтронами ядра через несколько /3“ -распадов превращались в устойчивые нуклиды эле- ментов с более высокими атомными номерами. Скорее всего, так образовались ядра элементов вплоть до урана. Второй (s-процесс) происходил в ядрах массивных звезд во время различ- ных стадий медленного горения, в которых нейтроны образовывались в ядер- ных реакциях, таких как 22Ne(a, n)25Mg или 13С(а, п)|6О. В таких условиях нейтронная плотность была намного ниже, чем в r-процессе, и интервал вре- мени между двумя (п, у)-захватами одним ядром составляет приблизительно десять лет. По этой причине ядра, образующиеся в реакциях (п, у), распада- ются посредством /3“ -распада быстрее чем может быть захвачен следующий нейтрон. В отличие от r-процесса, в который были вовлечены богатые нейтро- нами ядра, так что процесс происходил далеко от области устойчивых ядер, более тяжелые элементы были произведены в s-процессе в области близко к существованию устойчивых нуклидов при постепенном увеличение нуклон- ных и протонных чисел. В s- и r-процессах образуются долгоживущие радиоактивные ядра. Эти нуклиды являются важным инструментом в нуклеокосмохронологии для оцен- ки возраста Солнечной системы, галактик и Вселенной. В отличие от дати- рующих методов, используемых в археологии и геологии, где возраст получен из количества (или активности) одного нуклида, в нуклеокосмохронологии требуется знание отношений образованного долгоживущего радионуклида, например 232Th, к европию, осмию, иридию или другому долгоживущему нуклиду (отношения используются, чтобы минимизировать ошибки вычисле- ния). Отношения распространенности этих двух нуклидов в Солнечной си- стеме непосредственно связаны с историей Галактики. Эти данные получены из теоретических моделей нуклеосинтеза. Поэтому математика в нуклеокос- мохронологии более сложна, чем в обычных методах датирования, посколь- ку определение возраста является сомнительным из-за нехватки адекватного
Упражнения 123 знания некоторых из необходимых исходных данных. Недавно, при использо- вании сложных спектрографов, стало возможно получать более точные оценки возраста звезд и Галактики прямыми спектроскопическими измерениями рас- пространения 238 U или 232Th в звездах, изобилующих тяжелыми элементами Измерения интенсивности спектральных линий урана в отдаленной звезде привели к вычислению возраста Галактики 12,5 ± 3 миллиарда лет. У s- и r-процессов есть свои аналоги на Земле, используемые при обра- зовании трансурановых элементов посредством нейтронного облучения плу- тония в ядерных реакторах (рис. 4.5) и при формировании трансурановых элементов в ядерных взрывах (раздел 7.10). Упражнения Величины атомных масс, необходимые для решения упражнений Нуклид Атомная масса, а. е. м. Нуклид Атомная масса, a. e. m. 'Н 1,007825 ”N 13,005734 2Н 2,014102 ii4N 14,003074 ’Н 3,016049 ii5N 15,000108 ’Не 3,016029 ,7О 16,999133 4Не 4,002604 23Na 22,989773 7 Li 7,016005 24Na 23,990967 9 Be 9,012185 40 Ar 39,962384 юв 10,012939 238U 238,05076 |2С 12,000000 2”U 239,05432 ”с 13,003354 1. Как изменится заряд и нуклонное число в результате реакций: (/1,7), (р,7), (га,<*)» (р,<*), (га, 2п), (п,рп), (а,р), (а, п), (7, р), (7,га)? 2. Какие налетающие частицы будут индуцировать превращения: 25Mg(?,п)26А1, 9Ве(?, а)1 2 3 4 5 6 *Не, 2Н(?,п)‘Н, MMg(?,p)24Na, 246Cm(?,4n)254No? 3. Указать продукты ядерных реакций: uB(d,a), 25Mg(a,p), l6O(n,t), 240Pu(n,7), 250Cf(10В,2га). 4. При облучении алюминиевой мишени нейтронами (алюминий — моно- изотопный элемент с единственным изотопом — 27 А1), образуются радио- нуклиды 28 А1,27 Mg и 24Na. Запишите соответствующие ядерные реакции. 5. Какова величина Q для реакции: 14N(a,p)17O? [Ответ: —1,19 МэВ.] 6. Сколько энергии выделяется в результате реакции 7Li(p, а)4Не и 9Ве(а, п)12С? [Ответ: 17,35 МэВ и 5,70 МэВ.]
124 Глава 4. Ядерные реакции 7. а) Существует ли порог ядерной реакции 2 H(d, п)3 Не? б) Какова высота кулоновского барьера для взаимодействия двух дейтронов? [Ответ: а — нет, б — 0,4 МэВ.| 8. Может ли реакция 238 U(n, 7)239U протекать под действием медленных нейтронов? 9. Рассчитайте минимальную энергию, которой должен обладать 7-квант для превращения 4Не в: а) 3Н и протон, б) 3Не и нейтрон? [Ответ: а — 19,81 МэВ.| 10. Рассчитайте энергию возбуждения компаунд-ядра, образованного при взаимодействии 23Na с: а) медленными нейтронами (энергия 0,025 эВ), б) нейтронами с энергией 1 МэВ; при ответе учтите кинетическую энер- гию компаунд-ядра. [Ответ: а — 6,96 МэВ, б — 7,92 МэВ.] 11. Рассчитайте кинетическую энергию нейтронов, образующихся по реак- ции 2 Н(7, п)1Н с использованием энергии 7-квантов, которые испуска- ются 24Na (Еу = 2,75 МэВ). [Ответ: 0,26 МэВ.] 12. В нейтронных генераторах нейтроны образуются по ядерной реакции 3H(d, п)1 Не с использованием дейтронов с энергией 100 кэВ. Покажите, что энергия образующихся нейтронов составляет примерно 14 МэВ. 13. Ядро 8Вс, образующееся как короткоживущий продукт взаимодействия 7 Li с протонами, распадается с испусканием двух а-частиц. Какой будет их кинетическая энергия, если использовать протоны с энергией, соот- ветствующей кулоновскому барьеру? [Ответ: 9,2 МэВ.] 14. Бор, изотопно обогащенный |()В, используется для детектирования и из- мерения медленных нейтронов посредством ядерной реакции 10 B(n, a)7 Li. Какова энергия испускаемой а-частицы? [Ответ: 1,78 МэВ.] 15. Ядерная реакция l4N(n, 7)I5N используется для детектирования взрыв- чатых веществ. Какова энергия 7-квантов мгновенного захвата? [Ответ: 10,8 МэВ.] 16. Образец йода облучался в течение 1 часа нейтронами для получения 3,7 х х Ю10 Бк 1281 (2*1/2 = 25 мин). Какова скорость образования |281 при облучении? [Ответ: 4,57 х Ю10 атомов в секунду] 17. Облучение 1931г (содержание 62,7 % в естественной смеси изотопов) мед- ленными нейтронами приводит к образованию 1941г (Т1/2=19,15 ч) с се- чением <т = 6 х 10"14 см2. Какова активность иридиевой мишени пло- щадью 1 см2 и толщиной 0,1 мм, облученной потоком нейтронов 1 х Ю10 нейтронов/см2 • с в течении 1 минуты, 10 минут, 1 часа и 10 часов. Плот- ность иридия 22,42 г/см3. [Ответ: 1,6 х 106 Бк для 1 мин.| 18. а) Какова средняя кинетическая энергия и скорость протонов в центре звезды с температурой 1 х 107 К? Подсказка: используйте Е^т — ЪкТ/1 (Л = 1,38065 х Ю-23 Дж/К) для расчета средней кинетической энергии и ЕКИН = тли2/2 для расчета скорости. [Ответ: 0,86 МэВ.| б) Достаточ на ли величина кинетической энергии для преодоления кулоновского барьера реакции р + р?
Литература 125 Литература Amould М. An overview of the theory of nucleosynthesis // Rev. Modem Astron. 1988. 1. 155. Beiser A. Perspectives of Modern Physics, Chapter 24. New York: McGraw-Hill, 1969. Burkinshaw L. The contribution of nuclear activation techniques to medical science //J. Ra- dioanal. Chem. 1982. 69. 27. Choppin G. R., Rydberg J. Nuclear Chemistry — Theory and Applications, Chapters 7, 9, 10, and 13. Oxford: Pergamon Press, 1980. deGoeij J. J. M. Physical and chemical aspects in cyclotron production of radionuclides // Nucl. Instr. Meth. 1998. BI39. 91. Herrmann G. The search for superheavy elements in Nature // Physica Scripta. 1974. 10A. 71. Herrmann G Synthesis of the heaviest elements // Angew. Chem., Int. Ed. Eng. 1988. 27. 1417. Hoffman DC. Atom-at-a-time chemistry // Radiochim. Acta. 1993. 61. 123. Hoffman D. C. Superheavy elements // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2000. 243. 13. Hyde E. K, Hoffman В. C., Keller O. L. A history and analysis of the discovery of elements 104 and 105 // Radiochim. Acta. 1987. 42. 57. Keller C. The Chemistry of Transuranium Elements. Weinheim, Germany: Verlag Chemie 1971. Kolbe E. Neutrino induced reactions on nuclei in the lab and in stars // Acta Phys. Polonica. 2000. B31. 1237. Langanke K, Barnes C.A. Nucleosynthesis in the big bang and in stars // Proceedings of the 6th Swieca Summer School, Sao Paulo University, Brazil, 1993. Loveland W. Recent advances in understanding nuclear reactions 11 J. Radioanal. Nucl. Chem 2000. 243. 147. Meyer B. S., Truran J. W. Nucleocosmochronology // Physics Reports. 2000. 333/4. 1. Morrissey D. J., Sherrill В. M. Radioactive nuclear beam facilities based on projectile fragmen- tation I/ Phil. Trans. Royal Soc. London. 1998. A356. 1985. Munzenberg G. Recent advances in the discovery of transuranium elements // Reports Progr. Physics. 1988. 51. 57. Nash K. L., Choppin G. R. Separation chemistry for actinide elements // Sep. Sci. Technol. 1997. 32. 255. Ninov V. et al. Observation of superheavy nuclei produced in the reaction of86 Kr with 208 Pb // Phys. Rev. Let. 1999. 83. 1104; 2002. 89. No. 3. (Synthesis of the element 118.) Pierce T. B. Charged-particle activation analysis //J- Radioanal. Chem. 1972. 12. 23. Pillay A. E. A review of accelerator-based techniques in analytical studies // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2000. 243. 191. Schramm D. N. Nuclear astrophysics — the origin of heavy elements // Nukleonika. 1976. 21 727. Schulz W. W., Navrati! J. I). Science and Technology of Tributyl Phosphate. CRC Press, 1984. Schweikert E. A. Advances in accelerator-based analysis techniques // J. Radioanal. Chem 1981. 64. 195. Schweikert E. A. Advances in nuclear analytical methods // Analyst. 1989. 114. 269. Symbalisty E. M. D., Schramm D. N. Nucleocosmochronology // Reports Progr. Phys 1981 44. 293. Tblgyessy J., Varga S. Nuclear Analytical Chemistry. Vol. 3, Radiochemical and Activation Analysis. University Park Press, Baltimore, 1974. Wiliams P. M. The evolution of the elements // Contemp. Phys. 1978. 19. 1.
Тлава 5 Ионизирующее излучение 5.1. Фундаментальные понятия, определения, единицы измерения Ионизирующее излучение, испускаемое радионуклидами, является пото- ком частиц вещества или фотонов с энергией от кило- до мегаэлектроновольт, которая превышает величину энергии ионизации атомов и молекул (< 25 эВ) на несколько порядков. Глубокая ионизация возникает всякий раз, когда излу- чение проходит через вещество. Отсюда появился термин ионизирующее из- лучение. (Термин ядерное излучение имеет схожее значение, но является более узким, поскольку он подразумевает только радиоактивное излучение от радио- нуклидов.) В то время как возбужденные состояния возникают в атомах и мо- лекулах, похожее поведение демонстрируют рентгеновское излучение от рент- геновских ламп, ускоренные частицы в ускорителях, космическое излучение. В веществе, состоящем из молекул, обозначенных М, процессы иони- зации и возбуждения можно схематично представить как => М -> М+ + е~ и М => Мюз6, где двойная стрелка показывает передачу энергии молекуле от радикальной частицы или фотона. Оба процесса являются очень быстрыми и протекают за время 10“16-10“15 с. Ионизованные и возбужденные состо- яния образуются в приблизительном соотношении 1 : 2. В результате иони- зации создаются положительно заряженные атомные и молекулярные ионы и свободные электроны. В дальнейшем при достаточно большой кинетической энергии появляются последующая или вторичная ионизация и возбуждение. Возбуждение посредством ионизирующего излучения представляется в виде широкого спектра возбужденных состояний, т.е. состояний с неспаренными электронными спинами. При каждом случае ионизации или возбуждения начальная энергия иони- зирующей частицы уменьшается на величину, эквивалентную энергии иони- зации или активации атома или молекулы, с которой взаимодействовали ча- стица или фотон. Поскольку эти энергии значительно меньше, чем начальная энергия частицы, последняя теряет свою энергию в повторяющихся процес- сах ионизации и возбуждения, генерируя большое число ионов, электронов и возбужденных состояний вдоль траектории движения. Таким образом, ча- стицы или фотоны теряют энергию постепенно до тех пор, пока больше не смогут производить ионизованные или возбужденные состояния. На этой стадии частицы или фотоны невозможно зарегистрировать инструментально. Если поток радиоактивного излучения проходит через вещество подходящей
5.1. Фундаментальные понятия, определения, единицы измерения 127 Рис. 5.1. Слева: кривая поглощения различных видов излучения. Справа: кривая Брэгга толщины, то вся энергия частиц будет полностью сообщена этому веществу. Это явление известно как поглощение радиоактивного излучения, и соответ- ствующая толщина поглотителя как слой полного поглощения радиоактивного излучения в соответствующем веществе. При прохождении через более тонкий слой, радиоактивное излучение теряет только часть своей энергии и выходит как поток частиц или фотонов с меньшей интенсивностью и энергией. Из- менение интенсивности обычно выглядит аналогично кривым поглощения (рис. 5.1, слева), на которых показано, как отношение интенсивностей (1/1о) радиоактивного излучения до (/о) и после (/) его прохождения через погло- титель изменяется с толщиной поглотителя. Процессы ионизации и возбуждения являются результатом сообщения энергии поглощающему веществу от радиоактивного излучения. Такая энер- гия называется энергией, сообщенной веществу (е), и определяется как энер- гия, переданная определенному объему вещества от всех первичных и вто- ричных ионизованных частиц. Сообщенная энергия является основой всех методов обнаружения и измерения ионизирующего излучения (раздел 5.4) и ответственна за все последующие эффекты радиационной ионизации (разде- лы 5.6-5.8). Количественно, величину сообщенной энергии представляют как поглощенную дозу, которую определяют как величину энергии радиоактивно- го излучения, поглощенную определенным объемом вещества с массой dm, de dm' (5-1) Единицы измерения дозы выражаются в джоулях на килограмм (Дж-кг-1), которые были названы грей. Гр; доза в 1 Гр — это 1 Дж энергии, поглощенный 1 кг вещества. (Ранее величины дозы выражались в радах, 1 Гр = 100рад.) На практике величина дозы может изменяться в широком интервале: от 10-9 Гр в час — дозы от естественной радиоактивности, до 104 Гр в час — величины доз, возможные в радиохимической промышленности. Скорость, с которой энергия радиоактивного излучения сообщается веществу, называется мощно-
128 Глава 5. Ионизирующее излучение стью дозы, (5.2) dD D=~, dt и выражается в единицах Гр • с-1 или Вт • кг-1 (Дж • с-1 = Вт). Определение поглощенной дозы, основанной на передаче энергии, яв- ляется параметром, применимым для всех видов радиоактивного излучения, независимо от механизма сообщения энергии поглощающему веществу. Как будет обсуждено более детально в следующем разделе, фотонное радиоактив- ное излучение (7- или рентгеновские кванты) взаимодействует с поглоща- ющими веществами косвенным образом, посредством образования вторич- ных электронов или позитронов, которые передают собственную энергию, а не энергию, под действием которой они были получены. По этой причине было введено понятие кермы для описания передачи энергии от косвенного ионизирующего излучения поглощающей среде. Керма является суммой всех начальных кинетических вторично ионизованных частиц (dEKm), созданных в определенном объеме вещества с массой dm, Tjr ^'КИН , к = —— (Дж • кг ; Гр). dm Отсюда термин керма — это кинетическая энергия, сообщенная веществу. Мощность кермы — приращение кермы, переданной веществу за определен- ный интервал времени dt, (5-3) (5.4) . dK Гр С '). at Постепенно понятию керма начали оказывать большее предпочтение, чем такому параметру, как экспозиционная доза. В настоящий момент этот термин используют только в случае передачи энергии фотонного излучения воздуху. Экспозиция обозначается как X = 6Q/dm, где 5Q — это сумма абсолютных электрических зарядов как положительных, так и отрицательных ионов, со- зданных вторичными электронами и позитронами в определенном объеме воз- духа с массой dm. Экспозиция выражается в единицах Кл-кг-1, мощность экс- позиции определяется как X — dX/dt (Кл-кг 1 -с 1 или А-кг-1). Устаревшей единицей измерения экспозиции является рентген (I Р = 0,258 мКл • кг1). Кроме того, помимо общей энергии, или дозы, для практического ис- пользования является важным распределение сообщенной энергии вдоль тра- ектории частицы, которую представляют в виде линейной передачи энергии (ЛПЭ), L, dE L=—. dx Это количество энергии радиоактивного излучения, поглощенного ве- ществом, за длину пробега частицы. В системе СИ единицей измерения ЛПЭ является Дж-м *. Однако, из-за короткого пробега а- и Д-излучений в боль- шинстве веществ, на практике чаще применяют размерность кэВ - мкм-1. Важность ЛПЭ, особенно в случае биологических эффектов ионизирующего (5-5)
5.2. Механизм потери энергии 129 Таблица 5.1 Величина линейной передачи энергии в воде для различных видов излучения Излучение кэВ • мкм 1 7-излучение 60Со (1,17 и 1,33 МэВ) 0,22 Рентгеновское излучение (200 кэВ) 1,7 Рентгеновское излучение (50 кэВ) 6,3 Электроны (/3-излучение) (1-2 МэВ) 0,2 Электроны (10 кэВ) 0,3 Электроны (100 эВ) 20 Протоны (10 МэВ) 4,7 а-излучение (5 МэВ) 40 Осколки деления тяжелых ядер (100 МэВ) 1800 излучения, связана с плотностью ионов и возбужденных состояний вдоль тра- ектории движения частицы. Например, для радиоактивного излучения с ко- ротким пробегом энергия частицы почти не сообщается поглощающей среде вдоль траектории частицы, тогда как большие значения ЛПЭ означают высо- кую плотность ионов и возбужденных состояний вдоль траектории частицы. В табл. 5.1 показаны значения ЛПЭ в воде для разных типов излучения. 5.2. Механизм потери энергии При прохождении через материю ионизирующее излучение, состоящее из заряженных частиц, теряет энергию при столкновении с молекулами, ато- мами или ионами вещества. При этих столкновениях возникает электромаг- нитное взаимодействие между частицами и электронами поглощающего веще- ства, в результате чего создаются ионизованные и возбужденные состояния. ЛПЭ для электромагнитновзаимодействующих заряженных частиц является сложной функцией, включающей количество заряда частицы (Z), электрон- ную плотность поглощающей среды (п, число электронов на единицу объема), скорость частицы и/или кинетическую энергию, и энергию ионизации (Еион) молекул или атомов поглощающей среды. В простейшей форме эта функция может быть представлена, как — = Z2n (5.6) dx Ект 1g (^кин/^ион) Заряженных частицы, такие как протоны, а-частицы и им подобные, с трудом проходят сквозь вещество из-за их массы. В результате пробег радио- активного излучения короткий (рис. 5.1) и характеризует способность частиц
130 Глава 5. Ионизирующее излучение оставаться в ионизованном состоянии вдоль всей траектории их движения, и возвращаться очень быстро к исходному состоянию в конце данной траек- тории. Это происходит в тот момент, когда частицы замедляются до скорости, с которой они могут захватывать электроны с близлежащих молекул или ато- мов и образовывать нейтральные атомы, например, атомы гелия из «-частиц. В газах пробег a-излучения, испускаемого радионуклидами, не превыша- ет 10 см. В воздухе пробег можно определить по эмпирической формуле R = 0,ЗЗЕ3/2 (R в см, Е — энергия частиц в МэВ), и число ионных пар, т. е. пар положительный ион/электрон, созданных вдоль траектории частицы как 6,25 х 104Я2/3. В жидкостях и твердых веществах электронная плотность приблизительно в тысячу раз выше, чем в газах. Следовательно, Л ПЭ больше на такую же величину, а пробег в тысячу раз короче, т. е. составляет несколько десятков микрометров, и может быть определен как Я(см) = 1,73 х 10“4Е^Л|/3р_|, где А и р (г • см-3) — это массовое число и плотность поглощающего веще- ства, соответственно, а- и другие тяжелые заряженные частицы демонстриру- ют характерное распределение ионов, возникших вдоль траектории движения частицы (рис. 5.1, справа). Этот график известен как брэгговская кривая, ко- торая демонстрирует, как ЛПЭ зависит от энергии частицы. ЛПЭ является наименьшей в начале траектории движения частицы и постепенно нарастает по мере потери ее энергии. Это происходит таким образом, поскольку по ме- ре уменьшения скорости частицы возрастает вероятность ее взаимодействия с электронами поглощающего вещества. Резкое падение ЛПЭ после макси- мума возникает в результате потери заряда частицы из-за ее взаимодействия с электронами. ЛПЭ /3-излучения, т. е. поток быстрых электронов с непрерывным энер- гетическим спектром (рис. 2.6), как правило ниже, чем в случае «-излучения, из-за меньшего заряда электрона, и это приводит к тому, что при заданной энергии электроны имеют значительно большую скорость (ц = y/lE/m). Следовательно, /3-излучение обладает большей проникающей способностью и большим слоем полного ослабления радиоактивного излучения в поглоща- ющем веществе. Зависящий от энергии /3-излучения слой полного ослабления в газах может достигать несколько метров (табл. 5.2). По причинам, обсуж- денным ранее для «-излучения, чем ниже энергия /3-излучения, тем больше его ЛПЭ, поэтому’ проникающая способность и пробег низкоэнергетическо- го /3-излучения, например испускаемого 3Н, походит на «-излучение. Кривая поглощения для /3-излучения (рис. 5.1, слева) в определенном диапазоне под- чиняется экспоненциальному закону: I = (5.7) где х — это толщина поглотителя в метрах ид — линейный коэффициент поглощения (м~1). который зависит от электронной плотности поглощающего материала и энергии /3-излучения. Помимо ионизации и возбуждения еще два фактора вносят вклад в по- глощение /3-излучения. Если /3-частица проходит через все электронные обо- лочки атома, то она значительно ускоряется посредством электрического поля
5.2. Механизм потери энергии 131 Таблица 5.2 Диапазон пробега /3-излучения различных радионуклидов в разных материалах (в мм) Радионуклид Емакс, МэВ Воздух Вода Алюминий 3Н 0,018 5,2 0,008 0,0026 35S 0,167 101 0,158 0,119 1311 0,81 2310 3,63 1,15 32 Р 1,71 5860 9,18 2,91 ядра. Ускоренное движение /3-частицы приводит к возникновению электро- магнитного радиоизлучения, известного как тормозное радиоизлучение. Этот термин отражает то, что испускающая электромагнитное излучение движу- щаяся /3-частица теряет свою энергию и замедляется. Тормозное радиоизлу- чение — это коротковолновое электромагнитное излучение с непрерывным длинноволновым спектром в диапазоне от 0,1 до 0,4 нм, соответствующим энергиям от 60 до 250 кэВ. Упрощенное выражение для потери энергии /3-из- лучения в результате этого процесса можно представить, как ^~4^1п(2ЯД (5.8) ах которое показывает, что данное явление становится более важным с увеличе- нием энергии /3-частицы и для поглощающего вещества с большим атомным ЧИСЛОМ (7абс). При прохождении через оптически прозрачные материалы, такие как вода или стекло, /3-частицы приводят к возникновению излучения Вавилова- Черенкова, всякий раз когда скорость /3-частицы в поглощающем материале выше скорости света в этом веществе, т. е. если v > с/п, где с — это скорость света в вакууме, ап — показатель отражения поглощающего вещества. В этих условиям быстро двигающаяся /3-частица создает ударную электромагнитную волну, которая проявляется как вспышка фиолетово-голубого цвета (рис. II на вклейке). В воде излучение Вавилова—Черенкова создается /8-частицами с энергией выше 0,26 МэВ. В отличие от заряженных частиц, рентгеновские и 7-кванты не могут приводить к ионизации и возбуждению в результате непосредственного элек- тромагнитного взаимодействия с электронами в атомах поглощающего ве- щества, они индуцируют данные процессы только косвенно посредством действия вторичных электронов в веществе, созданных перемещающимися фотонами. Вторичные электроны в веществе образуются посредством трех механизмов. Фотоны с энергией ниже 0,1 МэВ преимущественно взаимодей- ствуют с электронами на внутренних атомных орбиталях, посредством чего энергия фотона полностью передается электрону. В результате фотон перестает существовать, а электрон испускается из атома как фотоэлектрон. Это явле- ние известно как фотоэффект (рис. 5.2, слева). Вероятность взаимодействия
132 Глава 5. Ионизирующее излучение Рис. 5.2. Схематичное представление фотоэффекта, комптоновского рассеянии и образования электронно-позитронных пар посредством фотоэффекта сильно зависит от атомного числа поглощающих атомов и энергии 7-излучения (она пропорциональна Z5/E^5). Вакансия, со- зданная на внутренней орбитали, немедленно заполняется электроном с более высокого уровня. Таким образом, фотоэффект сопровождается испусканием рентгеновского излучения, характерного для поглощающего атома. Гамма-кванты с энергией в интервале 0,1-2 МэВ преимущественно взаи- модействуют с непрочно связанными с атомным ядром внешними электрона- ми посредством комптоновского рассеяния (рис. 5.2, в центре). В этом случае только часть энергии фотона передается электрону, который высвобождается из атома как комптоновский электрон. Фотон с отчасти потерянной энерги- ей продолжает, изменив направление, взаимодействовать таким же образом повторно с другими атомами до тех пор, пока его энергия не уменьшится до уровня, где он будет взаимодействовать посредством фотоэффекта. Веро- ятность комптоновского рассеяния пропорциональна отношению Z/E^. Третий механизм — это рождение электронно-позитронных пар. Они появ- ляются, если 7-кванты с энергией выше 1,02 МэВ проникают к атомному ядру, где в сильном электромагнитном поле из фотона образуются электронно-по- зитронные пары (рис. 5.2, справа). Энергия в 1,02 МэВ, которая эквивалентна удвоенной массе покоя электрона, является пороговой энергией данного про- цесса. Вероятность рождения электронно-позитронных пар пропорциональна Z^/E^. Созданные позитроны впоследствии аннигилируют (раздел 2.5) за ма- лые доли секунды, а созданные в результате этого фотоны поглощаются по- средством комптоновского рассеяния или фотоэффекта. На рис. 5.3 показаны энергетические области 7-излучения и атомные номера поглощающего веще- ства, где преобладает тот или иной механизм взаимодействий. Фотоэлектроны, комптоновские электроны и электронно-позитронные пары являются вторично ионизованными частицами, и передача их кинети- ческой энергии поглощающему веществу, приводящая к его ионизации и воз-
5.2. Механизм потери энергии 133 буждению, осуществляется тем же са- мым образом, как и описанными вы- ше заряженными частицами. Следо- вательно, 7-излучение является кос- венным ионизирующим излучением. Благодаря нулевому заряду и массе покоя фотонов проникающая спо- собность 7-излучения очень высока. Следовательно, вторичные электро- ны распределены редко вдоль траек- тории фотона, и Л ПЭ для 7-излуче- ния является низкой. Ослабление по- тока 7-излучения, проходящего через вещество, подчиняется уравнению (5.7) с линейным коэффициентом по- глощения, который включает вероят- ность трех механизмов потери энер- гии фотонов, и, следовательно, зави- сит от атомного числа поглощающе- го вещества и энергии 7-излучения. Выборочные значения коэффициен- тов поглощения для нескольких по- глощающих материалов и двух энер- Рис. 5.3. Области доминирования различных эффектов взаимодействия 7-квантов с веществом. На основе: Navrati! О. et al. Nuclear Chemistry (Czech Ed.). Prague: Academia, 1985; с разрешения гий фотона представлены в табл. 5.3. Влияние атомного числа поглощающего вещества на интенсивность ослабления 7-излучения показано на рис. 5.4. В материалах, состоящих из нескольких элементов (вода, бетон и т.д), приме- няют эффективный атомный номер, при расчете которого принимают во вни- мание относительное содержание элементов в поглощающем веществе. Таблица 5.3 Линейный коэффициент поглощения (м1) гамма-излучения Поглотитель 1 МэВ 3 МэВ Мягкие ткани тела 7,0 3,9 Кирпич 12,9 7,4 Горные породы 15,4 8,8 Сталь 46 28 Свинец 80 47 Обычное стекло 14 8 Свинцовое стекло 44 26
134 Глава 5. Ионизирующее излучение Рис. 5.4. Влияние атомного номера поглотителя на ослабление 7-излучения. Срав- нивается ослабление 7-излучения данной энергии и интенсивности при прохождении через два различных поглотителя одинаковой толщины Высокая проникающая способность 7-излучения делает невозможным определение пробега из кривой поглощения. В воздухе, например, высо- коэнергетическое 7-излучение может проходить путь в несколько километ- ров. Взамен этого, общепринятым стало выражение проникающей способ- ности 7-излучения с использованием такого термина, как слой половинного ослабления, Ж1/2- Это толщина слоя поглощающего вещества, при прохо- ждении через который интенсивность радиоактивного излучения уменьшится Таблица 5.4 Слой половинного ослабления гамма-излучения в различных материалах (в мм) Е7, МэВ Вода Горные породы Свинец 0,1 42 17 1,2 0,2 51 21 1,5 0,5 78 30 4,2 0,66 (,37Cs) 81 35 6,0 1,0 102 45 9,0 1,2-1,3 (“Со) 111 48 11 1,5 120 51 12 2,0 144 59 13,5 2,5 165 69 14,7 3,0 183 78 14,7
5.3. Источники ионизирующего излучения 135 вдвое по сравнению с исходной величиной. Подставляя затем условие I = 10/2 в уравнение (5.7), получим, что слой половинного ослабления х1/2 = 1п 2/р. Выборочные значения толщины слоя половинного ослабления приведены в табл. 5.4. В воздухе для 7-излучения с 0,1 и 1,0 МэВ значения толщины слоя половинного ослабления составили 35 и 90 м, соответственно. Нейтроны теряют энергию в поглощающих веществах в результате их столкновения с атомными ядрами Потеря энергии при прямом столкновении выражается, как 4т М SE = Ex -------—, (т + М)2 где Е — энергия нейтрона до столкновения, а т и М — массы нейтрона и вза- имодействующего с ним ядра, соответственно. Выражение (5.9) демонстриру- ет, что большие потери энергии, или замедление нейтронов, достигаются при столкновении с легкими ядрами, наиболее эффективно при взаимодействии с ядрами *Н. Высокоэнергетические нейтроны теряют свою энергию посте- пенно в результате повторяющихся столкновений, до тех пор пока их энергия не снизится до долей электроновольта. Тогда нейтроны захватываются атом- ными ядрами в ядерных реакциях (раздел 4.5). Полное ослабление потока нейтронов, проходящего через поглощающее вещество, протекает по экс- поненциальному закону (уравнение (5.7), рис. 5.1, слева), где коэффициент поглощения отражает вероятность потери энергии в результате столкновений и сечение ядерных реакций захвата нейтронов. При поглощении медленных нейтронов выражение (5.7) принимает вид: I = loe-Nax (5-9) (5.10) где N — число атомов поглощающего нуклида на единицу объема поглоща- ющего вещества, а <т — сечение поглощения для медленных нейтронов. Как и в случае 7-излучения, пробег нейтронов не может быть определен, и для характеристики проникающей способности нейтронного излучения исполь- зуется толщина слоя половинного ослабления. Эффекты ионизации и возбуждения в результате действия нейтронного излучения являются косвенными, поскольку заряженные частицы образуют- ся в реакциях захвата нейтронов. Например, если поглощающее вещество содержит бор, высокоэффективный поглотитель нейтронов, то замедленные нейтроны захватываются реакцией l0B(n, a)7Li, и ядра 4Не и 7Li оставля- ют место протекания реакции со значительной кинетической энергией (раз- дел 4 4), и под действием их зарядов приводит к ионизации и возбуждению поглощающей среды. 5.3. Источники ионизирующего излучения Ионизирующее излучение имеет множество лабораторных, медицинских, полевых и промышленных применений. Ниже приведен перечень источников излучения, которые наиболее широко используются.
136 Глава 5. Ионизирующее излучение Электромагнитное радиационное излучение: источниками 7-излучения яв- ляются радионуклиды 241Am, 109Cd, 57Со, 55Fe, 60Со, 137Cs, 1921г; источни- ками рентгеновского излучения являются рентгеновские лампы и радионук- лиды, испускающие характерные рентгеновские кванты (109Cd); источниками тормозного радиационного излучения являются /3-излучающие радионукли- ды и элекгронные ускорители (тормозное радиационное излучение создается в результате поглощения соответствующим веществом /3-излучения или уско- ренных электронов. Электронное радиоактивное излучение: радионуклиды, испускающие /3-ча- стицы (3Н, 63Ni, 90Sr/9aY, 147Pm) и электронные ускорители (бетатрон и элек- тронные ускорители). Позитронное излучение: радионуклиды, испускающие позитроны (22Na). Радиоактивное излучение тяжелых заряженных частиц: радионуклидные источники a-излучения (210Ро, 226Ra, 238Pu, 239Pu, 24IAm); циклотрон, ли- нейный ускоритель (раздел 4.6). Нейтронное излучение: радионуклидные источники, основанные на ре- акции (а, п) (раздел 4.6) или спонтанном делении (раздел 2 10), генератор нейтронов (раздел 4.6) и ядерный реактор (раздел 7.3). Радионуклидные ис- точники содержат в себе радионуклид, излучающий требуемый тип излучения. Излучение этих источников возникает в результате радиоактивного распада и, следовательно, испускается непрерывно. Радионуклидные источники должны быть защищены от рассеяния и утечки радиоактивного вещества, посред- ством заключения данного вещества в подходящую оболочку, прозрачную для радиоактивного излучения. Таким образом защищенный и разрешенный радионуклидный источник называют закрытым источником излучения. Кон- струкция источника может сильно зависеть от типа излучения и от назначения данного источника. Радионуклидные источники низкоэнергетического 7- или рентгеновско- го излучений содержат в себе радионуклид в виде металла (проволока или фольга) или оксида, заключенного в стальную оболочку. Источник помещают в металлическую защитную оболочку с тонким металлическим окном, которое позволяет радиационному излучению испускаться в требуемом направлении. Плоские и точечные источники изображены на рис. 5.5 а, б Высокоэнерге- тические источники 7-излучения, обеспечивающие высокую мощность дозы радиационного излучения (рис. 5.5 в, г) используются в промышленности, ме- дицине обычно в цилиндрической форме. Радионуклиды в виде элементов источника помещают в стальную оболочку. Примерами элементов источника являются цилиндры диаметром 10-20 мм из металлического кобальта, содер- жащего 60Со, или сжатые гранулы 137CsCl или цезиевого стекла, содержащего 137Cs. Общая мощность источника определяется числом элементов источни- ка и их активностью. При использовании излучения в коммерческих целях, где различные материалы облучаются дозами 7-излучения, превышающими 104 Гр, от 60Со (активность 60Со составляет около 1017 Бк; разделы 5.6 и 5.7.5, 5.7.4), источник состоит из совокупности цилиндрических элементов, которые являются стержнями источника. Неиспользуемые источники хранят на глу- бине 5 м в водном колодце (устройство колодца представлено на рис. 5.6) или
5.3. Источники ионизирующего излучения 137 (ПХПТЯП Нержавеющая сталь Рис. 5.5. Примеры источников ионизирующего излучения (объяснения в тексте). Источник: каталог The Radiochemical Centre, Atnersham, UK в стальной или свинцовой защитной оболочке (оборудование места сухого хранения), а на время использования источники поднимают на поверхность посредством дистанционного управления. Воздействие радиационного облу- чения на раковую опухоль будет продемонстрировано позднее в данной главе (рис. 5.28 в разделе 5.7.3). Специальные источники 7-излучения, применяе- мые для внутриполостной обработки опухолей, могут иметь форму проволоки, игл, гранул, трубок, в которые включены 192Ir, 137Cs или 60Со. Плоские 90Sr- источники /3-излучения содержат соединения 9llSr, впрессованные в палла- диевое покрытие. На рис. 5.5 е продемонстрировано использование плоского источника для обработки опухолей кожи и глаза. Радионуклидные источни- ки нейтронов основаны на ядерной реакции (раздел 4.6) и содержат смесь из соединения а-излучающе го радионуклида, обычно 24|Ат2О?, с берилли-
138 Глава 5. Ионизирующее излучение Рис. 5.6. Устройство для облучения колодезного типа. Источник: The Radiological Accident in Sorec. IAEA. Vienna, 1993; с разрешения евьтм порошком в стальной оболочке. Источники нейтронов из калифорния основаны на спонтанном делении. В зависимости от требуемого потока ней- тронов источник может содержать от 0,01 мкг до нескольких мг 252Cf2O3 или 252СГ2О3/палладиевой металлокерамики в виде проволоки или гранул, опять же заключенных в стальную оболочку. Некоторые источники могут содержать оксид или сульфат калифорния в виде прессованных капсул с алю- миниевым порошком.
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения 139 Радионуклидные источники тормозного излучения содержат в себе неста- бильный Д-излучающий нуклид, например 147Рт или 147Рт20з, включенный в металлическую фольгу, или тритий, поглощенный титановой или цирко- ниевой фольгой. Испускаемое /2-излучение поглощается металлом, порождая тормозное радиоактивное излучение. Источники a-излучения, содержащие а-испускающий радионуклид, рас- катывают на поверхности тонкой металлической фольги. Поверхностный слой, содержащий радионуклид, толщиной около 1 мкм, покрытый тонкой ме- таллической фольгой (около 2 мкм), остается на металлической поверхности. Источники из этого материала делают разной формы и размера. Источник, представленный на рис. 5.5 е, служит для устранения статического электриче- ства (раздел 5.8). Инструментальные источники — это электроэнергетические приборы, и они порождают ионизирующее излучение только в рабочем режиме. Ли- нейный ускоритель электронов в основном похож на ускоритель, описанный в разделе 4.6. Пучок электронов испускается нагретой металлической нитью накала и ускоряется в вакууме при прохождении через систему ускоряющих электродов, подсоединенных к высокому напряжению. Электронные ускори- тели действуют в непрерывном или импульсном режиме и генерируют элек- троны с энергиями от 0,1 до 10 МэВ. Ускоренный поток электронов может быть направлен назад и вперед под действием переменного магнитного поля для облучения предметов большого размера. В бетатроне электроны ускоря- ются под действием внешнего электромагнитного поля, вращаясь в полой круговой стеклянной трубке. Достигая требуемой энергии в результате мно- жества вращений по орбите, электроны отклоняются от круговой траектории, покидая трубку. Оба типа электронных ускорителей могут служить источника- ми интенсивного тормозного излучения, если поток ускоренных электронов затем сталкивается с мишенью из тяжелого металла (платины, вольфрама). 5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения 5.4.1. Основные принципы Необходимость обнаружения и измерения ионизирующего излучения возникает во всех случаях применения радиации и радионуклидов, например, при измерении доз радиации или контроле радиоактивности окружающей сре- ды. Ионизирующее излучение не ощутимо человеком, и информация об его присутствии и величине может быть точно установлена только по его по- глощению на подходящем веществе. Далее эти эффекты либо преобразуются в сигнал, регистрируемый электронным образом, либо, в некоторых случаях, за ними можно наблюдать визуально. Электронные системы для обнаружения и измерения ионизационного излучения состоят из ряда компонентов. Основной из них это чувствитель- ный к излучению детектор. На нем ионизирующее излучение поглощается с выделением энергии, которая затем преобразуется в электрический или оп- тический сигнал. По причинам, описанным ниже, детекторы, основанные
140 Глава 5. Ионизирующее излучение Суммирование импульсов Рис. 5.7. Методы регистрации ионизирующего излучения на этом принципе, в процессе использования требуют постоянного тока вы- сокого напряжения. Следовательно, необходимой является подача высокого тока постоянного электрического напряжения. Электрические сигналы с де- тектора должны быть при помощи электроники переведены в определенную форму и усилены так, чтобы они могли быть соответствующим образом пре- образованы регистрирующим блоком, таким как счетчик скорости счета или прибор для измерения ионизирующих излучений. В случае если амплитуда сигнала зависит от энергии, то сигналы могут быть сортированы по высоте в амплитудном анализаторе, и тем самым может быть определена энергия ионизирующего излучения. Регистрирующий блок может действовать как в импульсном, так и ин- тегральном режиме (рис. 5.7). В импульсном режиме каждая частица, погло- щающаяся детектором, записывается как отдельный сигнал, и на цифровом дисплее счетчика наблюдается постепенное увеличение числа одиночных им- пульсов частиц, взаимодействующих с детектором. Запись обычно прекра- щается автоматически по предварительно заданному времени измерения или числу аккумулированных импульсов частиц. В последнем случае счетчик по- казывает время, необходимое для записи выбранного числа импульсов. Число импульсов частиц является затем заданным для измерения времени при вы- числении скорости счета (количество импульсов частиц в единицу времени). В интегрирующем режиме ионизационные эффекты, индуцированные всеми частицами, зарегистрированные в выбранном временном интервале, суммиру- ются, и интегральный ток ионизации преобразуется регистрационным блоком и отображается на дисплее счетчика как скорость счета. Этот режим является общим для всех портативных (переносных) измерительных приборов, создан- ных для быстрой регистрации ионизирующего излучения при контроле за за- грязнениями радиоактивными веществами персонала, оборудования, орудий труда и рабочих мест в ядерной промышленности и различных областях при-
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения 141 менения радиоактивных веществ. При использовании радиационных источ- ников с известными активностями и энергетическим спектром интегральный ток ионизации может быть преобразован в количество поглощенной дозы радиации. Такие приборы, известные как дозиметры, демонстрируют отклик на радиационное излучение как поглощенную дозу или скорость счета дозы, например, в мкГр в час. Некоторые детекторы создают электрические сигналы, в которых ампли- туды высот являются пропорциональными энергии радиационного излучения. Они широко используются для идентификации а- или 7-излучающих радио- нуклидов, поскольку каждый радионуклид испускает а-частицы или 7-кван- ты с характеристической энергией. Если частицы или фотоны с различной энергией поглощаются на энергетически разрешенном детекторе, то на нем генерируются выходящие сигналы с различной высотой импульса. Это про- исходит, когда проводят измерение образца, содержащего один радионуклид, который испускает несколько а-частиц или 7-квантов, или образца, содержа- щего смесь радионуклидов. Электронный блок, который различает импульсы по высоте и является основой радиационного спектрометра, это импульсный анализатор. Детектируются только те импульсы, которые подходят подобран- ному узкому импульсному интервалу амплитуд, известному как измеритель- ный канал, соответствующий известному и желательному интервалу энергии радиационного излучения. Одноканальный анализатор, или спектрометр, поз- воляет регистрировать импульсы только в одном канале или частицы с одной энергией во времени. Измерения других энергий могут также успешно осу- ществляться путем замены одного измерительного канала на другой, но данная операция занимает достаточно длительное время. Для регистрации сложного спектра и анализа смесей радионуклидов неоспоримо преимущество примене- ния многоканального спектрометра. В данном случае целый ряд импульсных высот и/или радиационных энергий делится на тысячи постоянных каналов, в которых импульсы с соответствующей высотой считаются одновременно. Подсчет импульсов и обработка данных проводятся на компьютере. Скорости счета, накопленные в индивидуальных каналах, вместе с соответствующими значениями энергий и/или номеров каналов, сохраняются в памяти компью- тера, откуда они могут быть извлечены и отображены в виде а- и 7-спектров (рис. 5.8 и 5.9). Как было ожидаемо из дискетной энергии а-частиц и 7-квантов (раз- делы 2.7 и 2.12), а-частицы и 7-кванты представлены на спектре как линии (или пики) с соответствующими энергиями. Однако, как видно из рис. 5 9, на реальном 7-спектре появляется непрерывная полоса импульсов перед ха- рактеристической 7-линией, что является результатом поглощением 7-из- лучения за счет комптоновского рассеяния. Линия соответствующая изна- чальной и характеристической энергии 7-кванта, известная как пик полного поглощения энергии, появляется в спектре в случае, когда энергия фотона поглощается полностью детектором, не обращая внимания на то, что полное поглощение энергии может происходить через последовательность компто- новских рассеяний и последующего фотоэффекта. Однако, если комптонов- ский фотон вылетает из детектора, то только часть изначальной энергии фо- тона поглотится детектором, и в результате зарегистрируется импульс с более
142 Глава 5 Ионизирующее излучение Рис. 5.8. Спектр а-частиц от источника 2l2Bi. Источник: Choppin G. R., Rydberg J. Nuclear Chemistry — Theory and Applications. Oxford: Pergamon Press, 1980 Рис. 5.9. 7-спектр радионуклида 60Co, который испускает фотоны с энергиями 1,17 и 1,31 МэВ низкой амплитудой. Из-за конечного размера детекторов количество энер- гии, теряющейся в результате выле- тающих комптоновских прогонов, ва- рьируется от одного вылетающего фо- тона до другого, в результате образу- ется широкий спектр из импульсов с различными высотами. Они обра- зуют непрерывную линию в спектре, комптоновский пьедестал. В спектрах из сложной смеси радионуклидов (см. спектр объекта окружающей сре- ды, отобранного в районе Чернобыль- ской аварии; рис. 8.19 в разделе 8.6.3) Комптоновские пьедесталы из инди- видуальных линий превращаются в одну непрерывную линию, на кото- рой характеристические пики полно- го поглощения энергии радионуклидов сливаются. Комптоновские линии мо- гут быть подавлены при использовании большего детектора, в котором будет меньше пролетать комптоновских электронов, или при помощи электронных устройств. По различным причинам большинство детекторов, описанных ниже, не регистрируют ионизирующее излучение со 100%-ной эффективностью. Для большинства очевидным является случай измерения образца или его внешней поверхности, когда только нескольких частиц испущенных с него достигнут детектора. Как правило, скорость счета R имеет значение R = т/А, где т] — эффективность счета детектора (т/ < 1), а А — активность (в беккерелях)
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения 143 радионуклида в образце. Во многих реальных ситуациях знание активности не является необходимым, и достаточно знать только скорость счета. В случае необходимости, активность может быть определена также с использованием детектора с известной эффективностью, или определить эффективность мож- но с использованием стандарта с известной активностью. 5.4.2. Детекторы ионизирующих излучений Газовые ионизационные детекторы обнаруживают радиационное излуче- ние за счет ионизирующих эффектов, индуцированных в газах. Типичный газовый ионизационный детектор — это цилиндрическая ионизационная ка- мера, в которой металлический лист на внутренней стенке и центральная тон- кая проволока служат анодом и катодом, соответственно (рис. 5.10) Детектор заполнен подходящим газом, разность потенциалов составляет 400-2000 В в зависимости от типа детектора. В отсутствие ионизирующего излучения ток не протекает в детекторе. Если ионизованная частица попадает в детек- тор, то газ становится ионизованным вдоль траектории частицы, генерируется большое число положительных ионов и электронов и под действием электри- ческого поля начинается их движение к катоду и аноду, соответственно. Из-за несимметричности электрического поля между большой площадью катода и тонким анодом электроны ускоряются около анодного пространства, где они вызывают вторичную ионизацию газа, умножая тем самым количество первич- но образованных ион/электронных пар. Таким образом, каждая частица делает газ проводящим за короткий интервал времени, который необходим ионам и электронам для достижения электродов и генерирования короткого электри- ческого импульса, который может быть зарегистрирован. Усиление импульса за счет вторичной ионизации характеризуется коэффициентом газового усиле- ния, который показывает, во сколько раз первоначальный сигнал был усилен. Рис. 5.10. Газонаполненные ионизационные детекторы: а) оконный счетчик; б) безоконный счетчик; в) проточный счетчик
144 Глава 5. Ионизирующее излучение Перед тем как частицы могут быть зарегистрированы, ионы и электроны, сгенерированные первыми, должны быть накоплены и разрядиться на элек- тродах, и детектор вернется к нейтральному состоянию. Первичная и вторич- ная ионизация, так же как и накопление ионов и электронов на электродах, является быстрым процессом, и вместе они занимают от 10 6 до 10 4 с. Новые частицы, проникающие на детектор в течение этого интервала, т. е. пока ток протекает в детекторе, не будут зарегистрированы. Этот временной интервал известен как мертвое время детектора, и его необходимо учитывать при регистрации высоких скоростей счета. Цилиндрический ионизационный детектор действует как счетчики Гей- гера-Мюллера или пропорциональный. Эти счетчики различаются по силе электрического поля вблизи анода и по составу и давлению газа, который пол- ностью контролирует пространство вторичной ионизации. Счетчики Гейгера- Мюллера обычно наполнены аргоном или галогенами и имеют очень боль- шое по силе электрическое поле на аноде, фактор газового усиления очень высокий — 1О10. В результате этого поток вторичной ионизации будет возни- кать во всем объеме детектора. Достоинством данного счетчика является то, что генерируется импульс высокого напряжения, который может быть легко зарегистрирован без дальнейшего усиления. С другой стороны, долгим явля- ется время накопления зарядов. Мертвое время детектора составляет порядка 10 4 с, и для гашения потока ионизации в аргоновые счетчики добавляют пары этанола. В связи с этим счетчики Гейгера—Мюллера предпочтительно используются для регистрации низких скоростей счета. Метан, ксенон или смеси аргона с метаном это типичные газы, используемые для заполнения пропорциональных счетчиков. Фактор газового усиления составляет только 103-106, в результате импульсы имеют малую амплитуду и нуждаются в до- полнительном усилении. Этот недостаток счетчика компенсирован более коротким мертвым вре- менем детектора (10“6 с), и в результате могут быть зарегистрированы элек- трические импульсы, зависящие от ЛПЭ радиационного излучения. Таким образом, пропорциональные счетчики могут, например, различать а- и /3-из- лучатели. Газовые ионизационные детекторы конструируются как с окном, так и без. В общем случае (рис. 5.10 а) радиационное излучение попадает на де- тектор через тонкое окно. Счетчики Гейгера—Мюллера с окном из слюды могут быть использованы для измерения с высокой эффективностью /3-из- лучения с энергией выше, чем 0,5 МэВ. Они не могут быть применены для регистрации а- и низкоэнергетических /3-излучений (поглощение излучения окном), или для 7-излучений, которые благодаря их высокой проникающей способности передают только незначительную энергию небольшому объему газа в детекторе и потому регистрируются с низкой эффективностью. Пропор- циональные счетчики с тонкими бериллиевыми окнами служат для регистра- ции рентгеновского излучения. Безоконные счетчики (рис. 5.106) использу- ются для измерения 7- и высокоэнергетического /3-излучения. Радиационное излучение поглощается на металлической стенке детектора, затем испускают- ся комптоновские электроны и фотоэлектроны, те при выходе из детектора
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения 145 приводят к ионизации газа. Безоконные счетчики являются более грубыми и используются в дозиметрах, для контроля эксплуатации и промышленного применения ионизирующего излучения. Другая модель пропорционального счетчика — это проточный счетчик, который может быть использован для измерения а- и низкоэнергетиче- ских ^-излучений. В то время как в детекторах с окном и без окна измеряемый образец находится вне счетчика, — в этом случае образец находится внутри детектора, через который непрерывно под давлением подается газ. Высокая эффективность счетчика достигается за счет того, что все частицы, испускае- мые образцом, поглощаются детектором. Более того, радиоактивные образцы газов, такие как, например, изотопы благородных газов, могут быть зареги- стрированы просто путем их добавления в состав газа детектора. Ограничение потока ионизации в небольшом объеме в пропорциональных счетчиках де- лает возможным создание пространственно чувствительных пропорциональных счетчиков. Эти счетчики не только регистрируют частицы, но также опреде- ляют местонахождение в образце излучателя, откуда частицы были испущены. Такого вида детекторы необходимы, когда требуется информация о распре- деление радиоактивности внутри образца. Такие детекторы сконструированы как многопроводные или микростриповые счетчики. Для первого решетка из анодной проволоки располагается между двумя катодными платами. В мик- ростриповом счетчики аноды и катоды сконструированы из тонких полосок металла, обычно шириной 10 и 400 мкм, соответственно, зафиксированных на твердой непроводящей подложке (рис. 5.11). В обоих типах детекторов система электродов запаяна в заполненной газом камере, оборудованной окном, через которое радиационное излучение попадает на детектор. Электроны, образую- щиеся под воздействием ионизирующего излучения, притягиваются к ближай- шей анодной проволоке или стрипу, и по особой электронной схеме локали- Рис. 5.11. Микростриповый детектор в разрезе Источник: LAnnunziata М. F., Ed. Handbook of Radioactivity Analysis San Diego: Acad. Press, 4998; с разрешения
146 Глава 5. Ионизирующее излучение зуются на аноде, и в результате распределение ионизационного потока вдоль анода связано с расположением электронов в радиоактивном атоме в образце. Полупроводниковые детекторы имеют структуру плоскостного диода с об- ратным смещением. Они состоят из блока из полупроводникового материала, преимущественно кремния или германия, в котором области, содержащие р- и n-примеси, приводят к появлению р-п-перехода. Кремний и германий являются элементами IV группы периодической таблицы и содержат четы- ре внешних электрона, каждый из которых участвует в связывании соседних атомов в кристаллической решетке. n-Примесью является элемент, содержа- щий пять внешних электронов, например мышьяк. Дополнительный электрон создает отрицательный заряд на кристаллической решетке в местах, где рас- полагаются атомы мышьяка. р-Примесь — это элемент с тремя внешними электронами, например бор. Недостающий электрон, названный «дыркой», означает наличие положительного заряда в кристаллической решетке. Отсюда появились символы р- и п- для соответствующих примесей. В результате об- ратного смещения р- и n-области оказываются связанными с отрицательными и положительными концами источника питания постоянного тока высокого напряжения, соответственно, электронные дырки, причиной которых явля- ется присутствие акцепторных атомов в положительных узлах решетки, и из- быточные электроны от донорных атомов в отрицательных узлах мигрируют по направлению к соответствующим электродам, создавая при р-п-переходе область с высоким омическим сопротивлением, которая обеднена свободными зарядами. Эта обедненная зона является той частью действующего детектора, в которой может быть зарегистрировано ионизирующее излучение. Принцип действия полупроводниковых детекторов может быть объяснен в терминах зонной теории твердых тел, согласно которой энергетические уров- ни отдельных атомов в кристалле сгруппированы в двух энергетических зо- нах — в валентной зоне и зоне проводимости. Две зоны отделены друг от друга энергетической областью, где не могут существовать электроны (запрещен- ная энергетическая зона). В основном состоянии все электроны присутствуют в валентной зоне, и в отсутствие ионизирующего излучения электрический ток не протекает через переход, благодаря высокому омическому сопротивле- нию обедненной зоны. Если ионизирующая частица попадает в действующую часть, она ионизирует атомы детектора, продвигая электроны из валентной зоны в зону проводимости, таким образом, создавая электронно-дырочные пары по траектории ее движения. В результате данного процесса в валентной зоне остаются вакантные дырки. Образованные дырки и электроны продви- гаются к соответствующим электродам (рис. 5.12) и, как и в случае газовых детекторов, накопленные заряды преобразуются в импульс напряжения. Зна- чительное преимущество полупроводниковых детекторов заключается в том, что высота импульса напряжения пропорциональна энергии частицы, погло- щенной в чувствительной зоне детектора. По этой причине из-за высокого разрешения по энергиям (рис. 5.8 и 5.9) полупроводниковые детекторы явля- ются наиболее предпочтительными для их использования в а-, у- и рентге- новской спектроскопии. Традиционные материалы для полупроводниковых детекторов это кри- сталлы германия и кремния. Для хороших технических характеристик де-
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения 147 р-л-переход Материал p-типа ф Материал л-типа Активный объем детектора (датчика) Рис. 5.12. Схематичное изображение полупроводникового детектора. На основе: Navratil О. et al. Nuclear Chemistry (Czech Ed.). Prague: Academia, 1985; с разрешения тектора является существенным низкое содержание примеси в обедненной зоне. На сегодняшний момент большинство германиевых детекторов сделаны из кристаллов германия, содержащего менее 1О10 примесных атомов на см3 (соответственно на 1 атом примеси приходится 1012 атомов германия). Такие детекторы известны как высокочистые или внутренние германиевые детекторы, п- и p-области создаются соответственно введением атомов лития и внедрени- ем атомов бора (путем бомбардирования германия ускоренными атомами бо- ра). Соответствующие слои генерируются на противоположных сторонах гер- маниевого блока, их обычная толщина составляет 0,5 мм и 0,3 мкм. Детекторы конструируются в разных формах и помещаются в вакуумную камеру. В целях уменьшения шума детектора до приемлемого уровня в течение регистрации излучения их охлаждают до температуры жидкого азота (77 К, —196 °C). Шум называют темновым током, причиной его является малая величина запрещен- ной зоны (0,74 эВ в случае германия). Множество электронно-дырочных пар генерируется на детекторе при комнатной температуре за счет температурных колебаний атомов в кристаллической решетке германия. Охлаждение прово- дится как погружением детектора при помощи медного прута в сосуд Дьюара с жидким азотом, так и в электрическом охлаждающем криостате. Германиевые детекторы являются единственными в своем роде для ис- пользования в 7-спектрометрии, потому что германий имеет высокую эффек- тивность фотонного захвата посредством фотоэффекта, и потому что могут быть сконструированы детекторы с широкой обедненной зоной, что в даль- нейшем позволяет увеличить вероятность фотонного захвата. Общие типы германиевых детекторов схематически представлены на рис. 5.13. Плоские де- текторы служат для обнаружения низкоэнергетического излучения (энергия ниже чем 3 кэВ), в случае которых вакуумная камера имеет тонкое бериллие- вое и углеродное композитное окно. Для эффективного поглощения 7-кван- тов с более высокой энергией необходим больший объем действующего де- тектора, что может быть достигнуто в коаксиальных или компенсационных детекторах. Они представляют собой германиевый цилиндр с п-областью
148 Глава 5. Ионизирующее излучение Рис. 5.13. Распространенные типы германиевых детекторов: а) планарный детектор; 6) коаксиальный детектор, в) детектор колодезного типа на внешней поверхности и p-зоной на внутренней поверхности аксиального цилиндра. Эта конструкция помещается в объем детектора, который может быть обеднен путем создания умеренного обратного смещения. Такого вида детекторы используются для регистрации 7-излучателей с энергией от 50 кэВ до 10 МэВ Прежде чем высокочистые германий и кремний стали доступными, требуемую чистоту материалов создавали внесением в дырочные кристаллы Ge или Si лития, являющегося донорной примесью. Такие детекторы были сконструированы, основываясь на способности лития при повышении темпе- ратуры проникать из одной части материала детектора внутрь его основного вещества, тем самым создавая со временем область с градиентом концен- трации лития. В полупроводниковых кристаллических решетках атомы ли- тия занимают вакантные позиции. При создании обратного смещения путем прикладывания положительного напряжения к стороне, обогащенной литием, в детекторе происходят два последовательных процесса Во-первых, благодаря низкой энергии ионизации (5,4 эВ) атомы лития легко ионизуются до ионов Li+ и электронов. Во-вторых, ионы Li мигрируют к отрицательному элек- троду, в то время как образовавшиеся электроны компенсируются р-примеся- ми, создавая, таким образом, в детекторе обедненную зону. Такие детекторы известны как литиевые детекторы р-г-п-типа, которые называют Ge(Li)- или 8;(1л)-дегекторами. Для стабильной работы Ge (Li)-детектор должен быть охлажден до температуры жидкого азота, даже если не используется. Это необ- ходимо для предотвращения неконтролируемой диффузии лития по причине высокой подвижности ионов Li , что приводит к повреждению градиента концентрации и, соответственно, чувствительного объема детектора. Электромиграция лития также применяется при производстве Si(Li)-flereK- торов. Более широкая запрещенная зона (1,12 эВ) для кремния и более простая технология позволяют производить 81Щ)-детекторы, которые могут храниться при комнатной температуре, хотя охлаждение необходимо при измерениии. Свойства кремния не позволяют достигнуть широкой обедненной области при производстве детекторов. Поэтому кремниевые детекторы применяются
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения 149 для регистрации рентгеновского излучения, низкоэнергетических 7-квантов и заряженных частиц. Они применяются, например, в методе рентгеновской флуоресценции и PIXE-анализе (раздел 5.5.2). Важной областью использова- ния кремниевых детекторов является а-спектрометрия. В связи с тем, что зона концентрирования заряженных частиц в твердых веществах очень не- большая (раздел 5.2), узкая обедненная область является достаточной для полного поглощения а-частицы. Для примера, обедненная область с толщи- ной 140 мкм полностью поглощает а-частицы радиоизотопов с Еа < 15 МэВ. Детекторы диффузионного перехода (содержащие слой n-примеси, такой как фосфор, диффундированного в кремний с кристаллической решеткой р-типа) или детекторы с поверхностным барьером (обеспечивающие р-п-переход рас- пылением тонкого слоя золота на n-кремнии) являются старыми моделями кремниевых детекторов. Современными моделями являются детекторы, из- готовленные методом пассивированного ионного внедрения, тонкие п- и р-зоны создаются на высокочистой кремниевой плато при бомбардировании послед- ней ускоренными ионами бора и мышьяка, соответственно. Данное плато по- крывают тонким слоем алюминия для обеспечения электрических контактов. Связанные в определенную схему кремниевые детекторы могут быть исполь- зованы как позиционно-чувствительные детекторы, которые имеют много применений, в том числе они необходимы для обнаружения нестабильных ядер элементов с большими атомными массами (раздел 4.7). Помимо кремния и германия другие полупроводниковые материалы также нашли области применения. Для примера, кристаллы Cdi^Zn^Te (х = 0,1-0,2) могут быть использованы как детекторы в портативных 7-спектрометрах. Их преимуществом является то, что они могут функционировать и храниться при комнатной температуре. В настоящее время такие детекторы используются для контроля обогащенного урана, основанного на подсчете 7-квантов с энергией 186 кэВ, испущенных 235U. Эта методика получила широкое распространение в рамках международной программы безопасного хранения радиоактивных материалов Сцинтилляционные детекторы являются оптически проницаемыми веще- ствами, действие которых основано на процессах возбуждения и дезактивиро- вания. Радиационное излучение, попадая в детектор, приводит его в возбуж- денное состояние. После этого детектор, возвращаясь в первоначальное невоз- бужденное состояние, высвобождает приобретенную активационную энергию в виде света, который может быть зарегистрирован. Процессы возбуждения и дезактивирования являются быстрыми настолько, что все возбужденные состояния, созданные попаданием радиоактивных частиц в детектор, преоб- разуются только в одну световую вспышку, которую называют сцинтилляцией. Помимо оптической проницаемости ддя испущенного света, хороший детек- тор должен испускать свет определенной длины волны, соответствующий последующему способу его регистрации (375-430 нм); с коротким по про- должительности световым импульсом в целях высокой скорости счета; иметь высокий световой выход, т. е. создавать не меньше нескольких тысяч фотонов на 1 МэВ поглощенной энергии и иметь устройство высокой мощности для регистрации радиационного излучения.
150 Глава 5. Ионизирующее излучение Очень хорошие свойства демонстрируют кристаллы некоторых неорга- нических материалов. Сцинтилляция неорганических кристаллов может быть объяснена на основании зонной теории твердых тел (см. выше). При прохо- ждении радиационного излучения через кристалл детектор переходит в воз- бужденное состояние из-за перехода некоторых электронов в зону проводи- мости, оставляющих позади электронные пустоты (дырки) в валентной зоне. Дезактивирование происходит за счет электронно-дырочной рекомбинации. Неорганические кристаллы, используемые для регистрации радиационного излучения, известны как полупроводниковые сцинтилляционные детекторы. Су- ществует два типа таких детекторов. Активированные кристаллы содержат сле- довую примесь другого элемента для усиления сцинтилляционных свойств основного вещества путем создания дискретных энергетических уровней в за- прещенной зоне детектора. При возбуждении с этих уровней генерируется световой поток с определенной длиной волны. Наиболее широко используе- мым в данных полупроводниковых детекторах является иодид натрия с приме- сью таллия, Nal(Tl). Другими представителями этого ряда являются CsI(Tl), УАЮз(Се), Lu2SiC>5(Ce), ZnS(Ag). Стехиометрические кристаллы не содер- жат других примесей. Примерами являются ВцСезОп, называемый BGO- детектором, CdWO4, BaF2. Интенсивность светового импульса и высота впо- следствии образующегося электрического импульса пропорциональны энер- гии частицы, поглощенной детектором. Это делает возможным применение сцинтилляционных детекторов в спектрометрии для ионизационного излуче- ния. Разрешение по энергиям в этих детекторах, однако, значительно хуже, чем в полупроводниковых детекторах. Детекторы из Nal(Tl) изготавливаются из монокристаллов в форме ци- линдров различных диаметров и высот. За исключением одной стороны они за- ключены в алюминиевую оболочку (рис. 5.14, верхняя часть; рис. Ill на вклей- ке) для защиты гигроскопичного иодида натрия от влажности воздуха и от ме- ханических повреждений. Оставшаяся сторона детектора закрыта стеклянной пластинкой, прозрачной для световых вспышек. Детекторы с колодцем — это кристаллы с полостью, пробуренной в центре кристалла. Такой детектор слу- жит для анализа жидких объектов, помещенных в полость в стеклянных или пластиковых флаконах. Преимуществом подобных детекторов является то, что анализируемый образец со всех сторон окружен детектором, в результате этого удается добиться высокой эффективности регистрации. Полупроводниковые детекторы служат в основном для регистрации 7-из- лучения. Поглощенные кристаллом фотоны генерируют комптоновские элек- троны и фотоэлектроны (раздел 5.2), которые приводят к возбужденным со- стояниям в кристалле. Большего размера №1(Т1)-детекторы (с диаметром больше 20 см, высотой 10 см) установлены в счетчики излучения человека, которые служат для определения 7-излучающих радионуклидов внутри чело- веческого организма (рис. XXIII на вклейке). Счетчик обычно состоит из не- скольких кристаллов, расположенных над исследуемым человеком, находя- щимся в положении лежа на животе. Для примера, рабочие в плутониевой промышленности периодически проверяются на возможное загрязнение плу- тонием легких. Такие детекторы размещают над каждым легким и определяют
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения 151 Рис. 5.14. Сцинтилляционный детектор Nal(Tl), соединенный с фотоэлектронным умножителем. На основе: Navratil О. et al. Nuclear Chemistry (Czech Ed.). Prague: Academia, 1985; с разрешения плутоний либо по регистрации низкоэнергетического (11-23 кэВ) рентге- новского излучения плутония, либо по 7-квантам 241 Ат с энергией 59 кэВ, присутствующего в плутонии. В последнем случае содержание плутония рас- считывают на основе рассчитанного соотношения 239Pu/24IAm. Cs(Tl)- и BGO-детекторы из-за более высоких атомных номеров их компонентов обладают устройством более высокой мощности для регистра- ции 7-излучения по сравнению с №1(Т1)-детектором и являются пригодными для высокоэнергетического 7-излучения. 7п8(А§)-детектор применяется для измерения а-излучения.
152 Глава 5. Ионизирующее излучение Хорошими сцинтилляционными свойствами обладают некоторые орга- нические вещества. Одним из широко используемых веществ является 2,5- дифенилоксазол. Однако, чаще чем кристаллы, в качестве сцинтиллятора ис- пользуют растворы на основе толуола, известные как жидкие сцинтилляторы. Измерение радиоактивности проводят добавлением анализируемого объек- та в 10 мл сцинтилляционного раствора, содержащегося в стеклянном или пластиковом флаконе. Сцинтилляционный раствор становится загрязненным радиоактивным образцом и не может быть использован в дальнейшем. Сцин- тилляция вызывается посредством возбуждения раствора, энергия передается от молекул растворителя на органический сцинтиллятор, и затем происходит снятие возбуждения. Эффективность регистрации является высокой, благо- даря тому что радиоактивное вещество находится в тесном контакте с детек- тором. Этот метод интенсивно применяется для измерения низкоэнергетиче- ского /3-излучения, в основном для 3Н, 14С и 35Р, широко используемых для исследования живых систем. Не менее интенсивно жидкие сцинтилляторы применяются в а-спектрометрии. В настоящий момент толуол, используемый долгое время как основ- ной растворитель для жидких сцинтилляторов, постепенно вытесняется дру- гими расторителями, такими как диизопропилнафталин, псевдокумол или линейные алкилбензолы. В состав жидких сцинтилляционных растворов, по- мимо растворителя и 2,5-дифенилоксазола, входят также и другие компо- ненты. Это, в первую очередь, длинноволновой преобразователь или вто- ричный сцинтиллятор. Такое вещество сначала поглощает свет, испущенный 2,5-дифенилоксазолом, и при последующем дезактивировании испускает свет с большей длиной волны, которая является более подходящей для регистрации светового потока. В течение длительного времени в качестве такого вещества был популярен 1,4-бис-2-(5-фенилоксазол)бензол, который в наши дни по- степенно вытесняется р-бис-(о-метилстирол)бензолом. Сцинтилляционная смесь может также содержать другие растворители и добавки, необходимые для повышения растворимости водных объектов или растворения биологиче- ских образцов в малополярных органических растворителях; а также добавки, которые частично компенсируют ухудшение эффективности счета, возника- ющее при добавлении в сцинтиллятор объектов, содержащих воду и другие примеси, это явление известно как тушение. Различают два типа тушения: химическое тушение, возникающее по причине передачи энергии от раство- рителя веществам, которые не входят в состав сцинтиллятора, и цветовое тушение, подразумевающее поглощение фиолетово-голубых сцинтилляцион- ных вспышек окрашенными веществами, присутствующими в объекте. Так как степень тушения может различаться от одного объекта к другому, в жидко- сцинтилляционных счетчиках необходимо определять эффективность счета для каждого образца. Органические сцинтилляторы, такие как 2,5-дифенилоксазол, еще могут быть включены в прозрачные органические полимеры (рис. IV на вклейке). Из таких материалов, называемых пластиковыми сцинтилляторами, изготав- ливают флаконы, проточные кюветы, спирали и т. д. Световые вспышки воз- никают в результате поглощения радиационного излучения стенками флакона
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения 153 или кюветы. Применение оптического волокна для изготовления пластиче- ских сцинтилляторов будет описано ниже при обсуждении авторадиографи- ческих методов. Когда /3-излучение с энергией выше чем 0,26 МэВ проходит сквозь воду, возникает излучение Вавилова—Черенкова (раздел 5.2). На основании этого эффекта ^-излучающие радионуклиды могут быть легко определены путем помещения раствора радионуклида в стеклянный флакон, и световые вспыш- ки, создаваемые /3-частинами, могут быть зарегистрированы. Эффективность счета, однако, в этом случае ниже, чем в случае применения жидких сцин- тилляторов. Световые вспышки, возникающие в твердых, жидких и пластических сцинтилляторах, могут быть преобразованы в импульсы напряжения для по- следующей электронной обработки данных. В подавляющем большинстве слу- чаев это выполняется при использовании фотоумножителя (рис. 5.14, нижняя часть). Он представляет собой вакуумную трубку с фотокатодом, фокусирую- щим электродом, и десятью или больше электродами, динодами. Фотокатод и диноды покрыты сплавом Cs-Sb с низкой работой выхода и высокой чув- ствительностью к световому потоку с длиной волны в интервале 300-450 нм. Световые импульсы, созданные в сцинтилляционном детекторе, сталкиваются с фотокатодом, из которого они выталкивают электроны. Эти электроны уско- ряются положительным напряжением, приложенным к фокусирующему элек- троду, и направляются на первый динод, с которого первичные электроны вы- талкивают еще больше электронов вследствие возросшей кинетической энер- гии, передаваемой им в результате разности напряжений. Этот процесс по- вторяется на каждом из динодов, в результате все большее и большее положи- тельное смещение создается вдоль траектории движения электронов, по этой причине число электронов умножается на каждом диноде. Изначально только малое число электронов испускаются с фотокатода, а в результате создаются от 106 до 108 электронов, таким образом, каждая световая вспышка может быть преобразована в легко регистрируемый импульс напряжения. Фотоумножи- тель вместе с оптически проницаемой стороной детектора упакованы в свето- непроницаемую оболочку для исключения попадания света из внешней среды. В ряде случаев фотоумножители могут быть заменены полупроводнико- выми фотодиодами. В этом случае свет преобразуют в электрический сигнал способом, существенно схожим с применяемым для регистрации радиацион- ного излучения в полупроводниковых детекторах. После того как свет по- падает на полупроводник, возникают электронно-дырочные пары вследствие проникновения электронов из валентной зоны в зону проводимости, и элек- трический импульс порождается в последующем коллекторе носителей заря- дов. Фотоны, возникшие в обычном сцинтилляторе, имеют энергию около 4 эВ, которая является достаточной для создания электронно-дырочных пар в кремнии, германии, иодиде ртути (Hgl2), которые используются в большин- стве случаев как материалы для фотодиодов. Общей чертой газовых, полупроводниковых и сцинтилляционных детек- торов является то, что при приложении высокого напряжения они генерируют импульсы даже в отсутствие ионизирующего излучения. Независимо от про-
154 Глава 5. Ионизирующее излучение исхождения такие импульсы называются фоном детектора. В газовом детек- торе он появляется из-за космического излучения, а в полупроводниковом и сцинтилляционном детекторах фоновая скорость счета возникает по при- чине темнового тока, в то время как космическое излучение вносит только незначительный вклад в общий фон. Причина происхождения темнового тока в полупроводниковых детекторах была описана выше. В сцинтилляционных детекторах темновой ток возникает в фотоумножителе, в котором электроны испускаются с фотокатода и динодов в результате температурных колебаний атомов в сплаве Sb-Cs. При измерении радиоактивных образцов импульсы фона всегда считаются вместе с теми, которые возникают в результате радио- активного распада в образце. Однако для получения чистой скорости счета образца фоновая скорость счета всегда должна быть измерена при проведе- ние эксперимента в отсутствие анализируемого объекта и вычтена из общей скорости счета. Если активность образца низка, то фоновая скорость счета может быть сравнима или даже выше скорости счета образца и может приводить к су- щественному ухудшению и даже делать невозможным измерение радиоактив- ности, в связи с этим низкая скорость счета образца теряет статистическую значимость. Следовательно, измерение низких активностей требует как мож- но большего подавления фона. Существует несколько методик, с помощью которых удается этого достигнуть. Окружение детектора свинцовой защитой эффективно ослабляет фон, созданный космическим излучением Темновой ток полупроводниковых детекторов легко подавляется охлаждением детектора до температуры жидкого азота, а темновой ток, созданный фотоумножителя- ми, может быть учтен электронным способом. Это делается на основании того факта, что амплитуда импульсов темнового тока, как правило, ниже, и их попадание в преобразователь может быть предотвращено посредством электронного барьера. Из числа наиболее сложных электронных методов для уменьшения фона может быть отмечен счетчик совпадений с двумя детектора- ми. Два детектора соединены с блоком совпадений специальным электронным устройством, которое распознает, достигают ли импульсы из детектора блока одновременно, т. е. совпадают или нет. Его применение может быть проиллю- стрировано на примере жидкостного сцинтилляционного или черенковского счетчиков, где этот метод стал стандартной частью, входящей в комплектацию приборов. Флакон с анализируемым образцом расположен между двумя фо- тоумножителями (рис. 5.15). Световая вспышка, возникшая в сцинтилляторе в результате радиоактивного распада, будет зафиксирована обоими фотоумно- жителями, и два соответствующих электрических импульса одновременно бу- дут достигать блока совпадений (контурный импульс на рисунке). Блок будет распознавать это как акт распада и создаст импульс, которому будет поз- волено пройти через блок на регистрирующее устройство, и зафиксирует как измерение образца. В противоположность этому, импульсы темнового тока со- здаются в фотоумножителях случайно и в большинстве случаев не совпадают (затемненные импульсы на рисунке). Это означает, что если сигнал с одного фотоумножителя достигнет блока совпадений, а со второго фотоумножите- ля такой сигнал не будет получен в это же время, то полученый результат
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения 155 Рис. 5.15. Схема совпадения при регистрации ионизирующего излучения будет отброшен. Это также возможно при использовании схемы, действу- ющей в обратном режиме, которая отбрасывает импульсы, появляющиеся с двух детекторов одновременно, в то время как обрабатываются те, которые не совпадают. Такая схема известна как схема антисовпадений и может быть использована, например, для подавления комптоновского фона германиевых детекторов. Комптоновский пьедестал (рис. 5.9) наблюдается, когда компто- новские фотоны вылетают из детектора. Если германиевый детектор окружен большим сцинтилляционным детектором (пластиковым, Nal(Tl) или BGO) вылетающий фотон будет производить импульс на этом детекторе, совпадаю- щий с импульсом, созданным в германиевом детекторе падающим фотоном, и такие импульсы будут отброшены блоком антисовпадений. Фотографическое обнаружение ионизирующего излучения. Ионизирующее излучение, которое очень похоже на видимый свет, приводит к появлению скрытого изображения на фотографических эмульсиях (кристаллы AgBr, дис- пергированные в желатин), которое можно сделать видимым путем после- дующей химической обработки. Облученные места эмульсии будут обнару- жены в виде темных участков с различной интенсивностью почернения, ко- торая пропорциональна числу частиц, поглощенных эмульсией. Этот метод широко используется при обнаружении рентгеновского, /3- и 7-излучений. Основными областями применения являются промышленная радиография (раздел 5.5.2), медицинские рентгенодиагностические исследования, инди- видуальные дозиметры рабочих, связанных профессионально с излучением (раздел 5.4.4), и различные радиографические методики. Преимуществом фотографических методов является то, что может быть получена информация о распределении радиоактивности в деталях объекта. Это делает метод чрезвычайно полезным в живых науках, где требуется изу- чение распределения радиоактивных веществ в органах животных и тканях, частях растений и клеточных культурах (см. рис. 6.8 и 6.9 в разделе 6.3). Изуча- емый радиоактивный объект, например листва растения или часть, отрезанная
156 [лава 5 Ионизирующее излучение от замороженных органа или ткани животных, взаимодействует с пленкой в те- чение времени, необходимого для получения хорошего изображения. Затем пленка будет исследована, и места и структуры, содержащие радионуклиды, проявятся в виде темных пятен. Эта методика известна как авторадиография. Для изучения распределения радионуклидов на клеточном уровне препараты на предметном стекле покрывают проявляющей эмульсией, и затем почерне- ние наблюдают под микроскопом. В последнее время методы исследования распределения радиоактивности с использованием фотографических изображений частично вытеснили пла- стиковые сцинтилляторы. Детектор, в который помещен изучаемый образец, состоит из двух взаимно перпендикулярных сетей близко ориентированных оптических волокон. Каждая а- или Д-частица, содержащаяся в образце, будет создавать световой импульс на двух перпендикулярно ориентирован- ных волокнах, расположенных несколько ниже места, из которого частица была испущена. Свет передается на две части оптического волокна, и затем при использовании специального фотоумножителя может быль определено место в волоконной сети, где он возник. Выходящий сигнал с фотоумножи- теля обрабатывается электронным образом, и на экран монитора выводится двухмерная сетка распределения радиоактивности. Большим преимуществом этой методики над фотографическими методами является скорость появления изображения. Твердотельные трековые детекторы это материалы, в которых тяжело заряженные частицы, такие как о-частицы или осколки деления, приводят к дефектам микроскопической структуры. Слюда, различные типы стекол и органические полимеры используются в качестве материалов детектора. При прохождении через детектор тяжелые частицы посредством ионизации превра- щают многие атомы в положительные ионы. Одинаково заряженные ионы вы- талкивают ионы из исходных положений в анормальные места, создавая мик- роскопическое пространство с атомным беспорядком, радиационный трек. Треки имеют форму цилиндрических туннелей с диаметром 1-10 нм и могут наблюдаться после химического трав- Рис. 5.16. Треки, образованные в обси- диане действием осколков спонтанного деления 238U ления. Это происходит вследствие то- го, что поврежденная область нахо- дится в более высоком энергетиче- ском состоянии, чем окружающий ее неповрежденный материал, и поэтому агент для травления предпочтительно действует на трековую зону. Типичны- ми агентами для травления являют- ся фтористоводородная кислота для слюды и стекол и гидроксид натрия для полимерных материалов. После травления увеличенные треки стано- вятся видимыми в оптический мик- роскоп, как характеристические кра- теры (рис. 5.16). Число наблюдаемых
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения 157 треков пропорционально числу частиц, столкнувшихся с детектором. Изме- рение а-излучающих продуктов распада радона является наиболее важным применением твердотельных трековых детекторов (раздел 8.4). 5.4.3. Регистрация нейтронов Нейтроны имеют массу, но не имеют электрического заряда, и они не мо- гут непосредственно ионизировать или активировать детектор. Однако, про- ходя через детектор, они могут генерировать вторично заряженные частицы, например по реакциям (п, а) или (п, р), которые затем могут заселять иони- зованные и возбужденные состояния в детекторе. Как будет показано в после- дующем кратком описании нейтронных детекторов, превращение нейтронов в заряженные частицы может происходить в обычных детекторах, в которых детектор модифицирован добавлением к нему конвертера, т. е. компонента, взаимодействующего с нейтронами, или внешнего преобразователя детектора. По отклику детектора на вторично заряженные частицы могут быть опреде- лены число, а в некоторых детекторах и энергия нейтронов. Пропорциональные счетчики с трифторидом бора, добавленным в за- полняющий газ детектора, широко применяются для обнаружения медленных нейтронов посредством реакции 10В(п, a)7Li, которая имеет высокое сечение для медленных нейтронов. (Относительное содержание изотопа 10 В в боре составляет 19,8%.) Ионизация газа осуществляется посредством образован- ных а-частиц и атомов лития. В другом случае пропорциональный счетчик заполняют легким изотопом гелия, 3Не. Здесь обнаружение нейтронов основа- но на реакции 3Не(п, р)3Н. Бор- и гелийсодержащие счетчики не могут быть использованы для регистрации высокоэнергетических нейтронов из-за очень малого сечения и, как следствие, низкой эффективности счета. Это можно преодолеть путем замедления быстрых нейтронов посредством окружения де- тектора или анализируемого образца обогащенным водородом замедлителем, таким как полиэтилен. Прямое обнаружение быстрых фотонов может быть достигнуто в детекторе, заполненном метаном, в котором быстрые нейтроны уменьшают скорость протонов отдачи атомов водорода. Для регистрации нейтронов могут быть использованы некоторые сцин- тилляционные полупроводниковые счетчики. ZnS(Ag)-flereKTopw, содержа- щие в смеси борную кислоту, служат для обнаружения медленных нейтро- нов посредством реакции ,0B(n, a)7Li. Сцинтилляции возникают в детекторе благодаря а-частицам. В литиевом стеклянном сцинтилляционном волокне или кристаллах Lil(Eu) медленные реакции определяются на основе реак- ции 6Li(n,p)3H. При окружении его полиэтиленовым замедлителем такой детектор может быть использован также и для обнаружения быстрых нейтро- нов. Определение быстрых нейтронов можно еще производить с использо- ванием кристаллов антрацена и пластиковых сцинтилляторов, которые реги- стрируют протоны отдачи. В последнее время внедрение гадолиния в о-си- ликатные кристаллы, Gd2SiOs(Ce), делает возможным применение реакции 157Gd(n, 7)158Gd с высоким профилем для медленных нейтронов. Обнару- жение нейтронов осуществляется через регистрацию мгновенных 7-квантов, образующихся в результате (п, 7)-реакции. Сцинтилляционные сигнальные
158 Глава 5. Ионизирующее излучение Рис. 5.17. Ионизационная камера. На основе: Seda J. Dosimetry of Ionizing Radiation (Czech Ed.). Prague: SNTL, 1983 пластины большого размера и высокого разрешения, в которых Gd^Oj и 6LiF служат как преобразователи нейтронов и BaFBr(Eu) как сцинтиллятор, могут быть использованы вместо фотографической пленки для получения изобра- жения в нейтронной радиографии. В нейтронной дозиметрии применяются термолюминесцентные и твер- дотельные трековые детекторы. Хорошими термолюминесцентными детекто- рами (раздел 5.4.4) являются LiF(Mg, Ti), в которых захваченные возбужден- ные состояния порождаются а-частицами в реакции 6Li(n, а)3Н, или бор- содержащий BaSO4(Eu), в котором нейтроны превращаются в о-частицы в реакции 10B(n, a)7Li. Для обнаружения нейтронов твердотельные трековые дозиметры должны быть покрыты слоем материала конвертера Часто это ура- новая фольга, обогащенная изотопом 235 U, или фольга из 237 Np. Падающие нейтроны вызывают деление урана или нептуния, осколки деления, выде- ляющиеся из фольги, создают треки на детекторе. В качестве альтернативы детектор может быть покрыт слоем бор-содержащего материала. Активационные детекторы основаны на образовании радионуклида в ядерной реакции, протекающей под действием нейтронного облучения. Ин- дуцированная радиация регистрируется и служит мерой падающего потока нейтронов. Материал детектора имеет в своем составе нуклиды с высоким се- чением для отдельной ядерной реакции. Типичным детектором является лист диспрозия, в котором радионуклид 165mDy возникает в результате реакции 164Dy (n, 7)165mDy. При использовании листа кадмия нейтроны регистрируют- ся посредством мгновенных 7-квантов в результате реакции ll3Cd(n, 7)1,4Cd. В нейтронной радиографии (раздел 5.5.2) изображение получается приклады- ванием листа детектора к фотографической пленке. Родий применяется для обнаружения быстрых нейтронов. Нейтрон-индуцированная радиоактивность в человеческом организме служит для оценки нейтронных доз, переданных
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения 159 живому существу в тяжелых критичных авариях. Измерения активности 24Na в крови, возникающего в результате реакции 23Na(n, 7)24Na, дают среднюю дозу в человеческом теле, в то время как активность 32Р из реакции 32S(n, р) в волосах и ногтях дает представление о пространственном распределении доз. Помимо нейтронной дозиметрии и радиографии обнаружение нейтронов стало важным средством для решения особых ядерных проблем, таких как ха- рактеристика трансурановых отходов, обеззараживание и списание ядерного оборудования, и в защитных системах, предназначенных для предотвращения деления ядерного топлива. Эти проблемы могут быть решены обнаружением ядерного топлива с помощью нейтронных счетчиков. Для этой цели материа- лы, содержащие делящиеся нуклиды (235U или 239Ри), освещают нейтронами внешнего источника, приводя к делению образца, и определяют образующи- еся нейтроны деления. Нуклиды, которые способны к спонтанному делению, могут быть обнаружены без использования внешнего источника нейтронов. 5.4.4. Дозиметрия ионизирующего излучения В отличие от измерения радиоактивности, когда индивидуальные акты распада могут быть зарегистрированы через скорости счета или интенсив- ности радиоактивного излучения, дозиметрия имеет дело с определениями доз. Знание доз имеет фундаментальную значимость в радиационной защите, радиобиологии, радиационной терапии и в других областях применения ради- ационных технологий. Детекторы, используемые для измерения доз, основаны на различных принципах, некоторые из которых были обсуждены в предыду- щих главах. В основном они реагируют на энергию, переданную им, и преоб- разуют эту энергию в физические, химические или биологические эффекты, которые могут быть связаны с поглощенной радиационной дозой посред- ством проведения соответствующей методики калибровки. Такие приборы, а в некоторых случаях детекторы, применяемые для регистрации доз, извест- ны как дозиметры. Некоторые из дозиметров и дозиметрических методик будут описаны в этом разделе. Ионизационной камерой является газовый ионизованный детектор, действующий в определенных условиях, в которых, в противоположность счетчикам Гейгера—Мюллера и пропорциональным, возникающие электроны не могут индуцировать поток вторичной ионизации. Это достигается в результате конструирования детектора с двумя электродами с большой поверхностью, как показано схематически на рис. 5.18. Радиаци- онный источник содержит радионуклид с известной активностью, который испускает ограниченный, узкий направленный поток излучения с известным числом 7-квантов. В объеме накопителя зарядов направленный поток гене- рирует точное число ионов и электронов, т. е. определенный электрический заряд, 8Q, который будет накоплен под действием электрического поля и за- регистрирован как электрический сигнал. Вследствие того, что вторичной ионизации не происходит, очень маленькие токи (ниже, чем 1017Л) ре- гистрируются с использованием чувствительного электрометра. Собственно говоря, величина, полученная таким образом, является экспозиционной (раз- дел 5.1, 8т в камере на рис. 5.17 это масса воздуха в цилиндрическом объеме с поперечным сечением направленного потока частиц и с длиной электрода
160 Глава 5. Ионизирующее излучение Рис. 5.18. Устройство персонального дозиметра. На основе: Seda J. Dosimetry of Ionizing Radiation (Czech Ed.). Prague: SNTL, 1983 для накопления зарядов). Однако величина заряда, т. е. число ионов, воз- никших в этом объеме воздуха, может быть связана с количеством энергии, принимая во внимание энергию ионизации компонентов воздуха; следова- тельно, камера может быть калибрована в единицах дозы. Ионизационные камеры этого типа служат в основном в качестве первичных стандартов, ко- торыми калибруются коммерческие дозиметры, созданные на основе газовых ионизационных детекторов. Пленочная дозиметрия основана на действии излучения на фотографи- ческую эмульсию (раздел 5.4.2), и созданные на основе этого персональные дозиметры являются одними из наиболее часто используемых специалиста- ми, работающими с радиационным излучением. Персональный дозиметр, или плоский пленочный дозиметр, представляет собой кусочек пленки размером 3x4 см, запечатанный в бумагу, изолирующую данную пленку от внешне- го света, и помещенный в пластиковую оболочку (рис. 5.18). На внутренней стороне оболочки закрепляются полосы из медных или свинцовых листов, которые могут поглощать с различной степенью радиоактивное излучение. Дозиметр, прикрепленный к рабочей одежде, непрерывно регистрирует ра- диационное излучение. Полученная доза радиации обычно оценивается один раз в месяц. Почернение в пустом окне свидетельствует об общей дозе, ко- торая была получена человеком, а на металлических фильтрах содержится усредненная информация о вкладе в общую дозу радиационных излучений с различными энергиями. Термолюминесцентные дозиметры. Расположение ионов в неорганических кристаллах никогда не бывает идеальным. Кристаллы имеют вакансии, изме- нения в пространственной решетке из образующих ионов или дефекты в слу- чае присутствия примесей. Эти неоднородности действуют как электронные ловушки и могут быть представлены как энергетические уровни в запре- щенной зоне, которую электроны должны преодолеть, следуя из валентной зоны в зону проводимости под действием ионизирующего излучения. При
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения 161 нормальной температуре захваченные электроны не могут преодолеть эту зо- ну, быстрая дезактивация с испусканием света происходит при нагревании кристалла до 300-500 °C. Это явление, известное как радиотермолюминес- ценция, нашло применение в радиационной дозиметрии. Распространенны- ми материалами для термолюминесцентных дозиметров являются кристаллы LiF(Mn,Ti), Li2B4O7(Mn, Ag), CaF2(Dy) и CaSO4(Mn), материалами с высо- кой чувствительностью для низких доз являются LiF(Mg, Си, Р) и А12О3(С). После экспонирования дозиметр нагревают в темноте, и излучаемый свет ре- гистрируют посредством фотоумножителя. Интенсивность светового потока прямо пропорциональна числу захваченных электронов и, соответственно, дозе, поглощенной детектором. Поскольку при нормальной температуре дез- активация не происходит, это делает возможным использование дозиметра для поглощения излучения в течение продолжительных периодов времени, и по- лучение статистически значимого измерительного отклика даже для очень низких доз или скоростей дозы. Электронная спиновая резонансная (ЭСР) дозиметрия основана на измере- нии концентрации свободных радикалов (вид частиц с неспаренными элек- тронами), сгенерированных в ЭСР-дозиметре, материал которого порождает свободные радикалы в результате радиационного излучения. Аминокисло- та аланин, CH3CH(NH2)COOH, и кварц соответствуют этому требованию и применяются для измерения доз выше 500 кГр и 100 МГр, соответственно. Свободные радикалы определяются методом свободного спинового резонанса. Этот метод спектроскопии основан на поглощении микроволнового радиаци- онного излучения ионами, молекулами или радикалами, имеющими неспа- ренные электроны. Нсспаренный электрон связан с постоянным магнитным моментом, который, будучи в статическом магнитном поле, проявляет различ- ные ориентации, каждая ориентация соответствует энергетическому уровню. Поскольку различие в энергии между отдельными уровнями соответствует энергии микроволнового излучения, то в дальнейшем происходит поглоще- ние при прохождении его сквозь материал, содержащий частицы с неспарен- ными электронами. Поглощение микроволнового радиационного излучения происходит в результате переходов между отдельными энергетическими уров- нями магнитного момента неспаренных электронов, и в результате возникает сигнал поглощения. По интенсивности и форме сигнала можно определить количество неспаренных электронов, т. е. частиц с неспаренными электрона- ми в анализируемом образце, и в итоге дозу. ЭСР-дозиметрия находит особое применение в области ретроспективной дозиметрии, т. е. в определении доз индивидуумов, которые были подверже- ны воздействию радиационного излучения в прошлом, в результате которого происходит образование стабильного радикала СО2 в гидроапатите (в гид- роксикарбонатофосфате кальция) — компоненте зубной эмали исследуемого человека. Время жизни этого радикала при 25 °C составляет 107 лет. Этот метод имеет большое значение в восстановительной терапии после чрезвы- чайного профессионального и природного воздействия излучения. Например, ЭСР-дозиметрия была использована для определения величины доз остав-
162 Глава 5. Ионизирующее излучение шихся в живых после атомной бомбардировки Хиросимы и Нагасаки, а также живых существ после Чернобыльской катастрофы. Твердотельные трековые детекторы применяются для измерения доз, по- лученных в результате воздействия тяжелых ионов космического излучения экипажами гражданских самолетов и пилотируемых космических кораблей. Из слюдяного детектора, покрытого слоем урана, изготовлены дозиметры для тепловых нейтронов, в то время как слюдяной детектор, покрытый торием, применяют для определения быстрых нейтронов, используя реакцию деления тория с нейтронами, имеющими энергию выше 1,5 МэВ. Химические детекторы определяют количество радиационных доз по ко- личеству продукта, полученного в результате участия в химической реакции, протекающей под действием излучения, вещества, растворенного в воде. Как будет обсуждено в разделе 5.6, ионизирующее излучение генерирует в воде химически активные частицы, такие как НО*-радикал и пероксид водорода, которые впоследствии реагируют с растворенным веществом, и количество продукта этой реакции принимают как меру радиационной дозы. Распро- страненным химическим дозиметром является подкисленный, аэрированный сульфат железа(П), и дозу определяют по концентрации ионов Fe3+, полу- ченных под действием излучения в результате реакций, таких как Fe2+ + НО* -► Fe3+ + ОН или Fe2+ + Н2О2 Fe3+ + ОН + НО*. Дозиметр служит для определения высоких доз в интервале от 10 до 500 Гр. При измерении еще больших доз, в раствор добавляют соль меди(П) для вос- становления чувствительности дозиметра. Под действием продуктов радио- лиза воды ионы Си2+ восстанавливаются до Си+, который, в свою очередь, частично восстанавливает ионы Fe3+ до Fe2+. Таким образом, образующиеся в результате реакции ионы Fe3+ восстанавливаются, и интервал дозы дози- метра расширяется до 105 Гр. Полимерный гелевый дозиметр содержит мономер, обычно акриламид, в который добавляют некоторые сшивающие агенты, диспергированный в ге- левую матрицу, такую как раствор желатина в воде. Радиационная доза может быть оценена по степени полимеризации, возникающей в геле под действием радиационного излучения, которую, в свою очередь, определяют оптически- ми методами. Это делается на основании того факта, что по мере увеличения степени полимеризации гель становится менее прозрачным, и прозрачность может быть определена по интенсивности светорассеяния частиц полимера. Гелевые дозиметры имеют линейный отклик в интервале доз от 0 до 15 Гр. Перегретые капельные дозиметры делают, используя перегретые жидко- сти. При каждом давлении жидкость имеет точку кипения, выше которой стабильная форма вещества превращается в пар. Если вещество существует в виде жидкости при температуре и давлении, при котором оно должно быть в виде пара, то такие жидкости называют перегретыми. Обычно перегретое состояние является короткоживущим и нестабильным, и небольшого импуль- са, такого как взбалтывание, достаточно для превращения жидкости в пар. Однако жидкость может храниться в стабильном перегретом состоянии, когда она является эмульгированной, т. е. диспергированной в виде очень маленьких
5.5. Методы, основанные на ослаблении и рассеянии излучения 163 капелек в несмешивающуюся с ней матрицу. Когда ионизирующее излучение проходит сквозь такую перегретую эмульсию, оно передает энергию перегре- тым капелькам и приводит к их испарению в виде маленьких пузырьков. Это используется в дозиметрии быстрых нейтронов и заряженных частиц с исполь- зованием жидкостей, таких как дихлортетрафторэтан, монохлортетрафторэтан или октафторциклобутан (соответствующие точки кипения при атмосферном давлении 101 кПа 3,65, —9,1 и —7,0°С), которые образуют стабильные пе- регретые эмульсии при комнатной температуре в водном геле или мягком полимере. Радиационную дозу получают подсчетом пузырьков, заключенных в полимерную матрицу, или общего объема накопленного газа. По окончании измерения под действием механического сдавливания пузырьки конденсиру- ются, и дозиметр возвращается к исходному состоянию. Биологическая дозиметрия это разновидность метода ретроспективной дозиметрии. Метод позволяет определить радиационную дозу по подсчету стабильных перегруппировок, вызванных под действием ионизирующего из- лучения в хромосомах человеческих лимфоцитов, содержащихся в перифери- ческой крови. Подсчитывают хромосомные аберрации, ди центрические и цен- тромерные кольца. Калибрование дозиметра проводят на основании связи до- за — эффект, т. е. путем воздействия на человеческие лимфоциты излучением с известными радиационными дозами. 5.5. Методы, основанные на ослаблении и рассеянии ионизирующего излучения 5.5.1. Поглощение ионизирующего излучения Ослабление потока 7- и /2-излучения с увеличением толщины слоя по- глотителя (уравнение (5.2)) является важным не только в случае радиационной защиты, но и находит множество применений при контроле качества в про- мышленных процессах и иных областях. Все эти методы основаны на ослаб- лении интенсивности радиоактивного излучения, вызванного внесением не- которого поглощающего материала между источником и детектором. Непрерывное измерение толщины материалов, созданных литьем, листо- ванием или формирующихся выдавливанием, проводят, помещая произве- денные таким образом материалы между источником радиации и детектором (рис. 5.19, слева). Этот метод часто применяется для автоматического контроля толщины в производстве тонких материалов — листового металла, листового стекла, резиновой или пластиковой фольги, бумаги. Вид и энергию радиа- ционного излучения подбирают под тип и толщину создаваемых материалов. Так, /0-излучение (радионуклиды 85Кг и 90Sr) применяют для измерения тол- щины тонкой фольги из легких материалов, в то время как для материалов из элементов с большими атомными массами используется 7-излучение (ра- дионуклиды 241 Ат, 137Со, 60Со). Чем больше сигнал детектора, тем более тонким является материал. Этим же методом может контролироваться форма рыхлых материалов, доставляемых на ленте конвейера. Истончение металла в результате изнашивания или коррозии и рост от- ложений на сосудах или стенках труб могут быть исследованы помещением
164 Глава 5. Ионизирующее излучение Рис. 5.19. Слева: непрерывное измерение толщины. Справа: контроль уровня в резервуаре радиационного источника и детектора на противоположные стороны трубы. Изнашивание приводит к истончению стенок труб и, в свою очередь, к уве- личению интенсивности проникающей радиации. Появление отложений, на- против, приводит к увеличению толщины труб, о чем будет свидетельствовать ослабление интенсивности радиационного излучения. Контроль за уровнем жидкости в химических сосудах и резервуарах-хра- нилищах является обычной задачей для химической промышленности. Она может быть легко решена с использованием явления ослабления радиаци- онного излучения (рис. 5.19, справа). Источник 7-излучения, 137Cs или 60Со, и детектор располагают на противоположных сторонах сосуда на необходимой высоте. В результате большого различия в поглощении радиационного излу- чения жидкостью и газом наблюдается существенное изменение в интенсив- ности радиационного излучения, проникающего сквозь сосуд при смещении уровня жидкости. Так, например, интенсивность регистрируемого излучения резко понизится, если уровень жидкости возрастет. Сигнал детектора может использоваться для автоматического контроля за притоком или вытеканием жидкости. Метод применяется для сосудов диаметром не выше 25 см и толщи- ной стальных стенок, не превышающей 20 см. Подобным образом могут быть определены уровень слоя катализатора, граница раздела жидкость-жидкость в технологической камере, уровень заполнения абсорбционных колонок, или осуществляться контроль за заполнением автоцистерн, стальных баллонов сжиженными газами, или за приготовлением пароводяных смесей. Среди методов, основанных на ослаблении радиации, 7-радиография на- шла наиболее широкое применение. Она служит для обнаружения и установ- ления местоположения дефектов и неоднородностей в металлических объектах (рис. 5.20, слева). 7-Излучение, обычные источники 60Со и 1921г, после прохо- ждения через исследуемый объект, воздействует на фотографическую пленку. Исследование толщины объектов требует интенсивных направленных потоков высокоэнергетического тормозного радиационного излучения, по- лученного с помощью линейного ускорителя электронов или бетатрона. Ана- логичным образом делают видимой внутреннюю структуру объектов, таких как кости или органы в случае медицинского рентгеновского исследования. Неметаллические включения, такие как пузырьки газов, трещины, имеют
5.5. Методы, основанные на ослаблении и рассеянии излучения 165 Рис. 5.20. Слева: 7-радиография. Справа: химический анализ по поглощению 7-квантов среднюю атомную массу ниже, чем металлическая матрица, и в результате являются более прозрачными для проникаюшей радиации. Дефекты будут видны на пленке как участки с более интенсивным почернением. Данный метод является общепринятым для оценки качества литья и сварных швов. Мобильные радиографические приборы используются для оценки качества сварки газовых и нефтяных трубопроводов. Этот метод также применяется для определения состояния стали в армированных бетонных конструкциях, например мостах. Значительное усовершенствование радиографических изоб- ражений в последнее время достигнуто с использованием компьютерных то- мографических методик. Нейтронная радиография служит для оценки металлических частей и структур на содержание в них водородсодержащих вешеств, таких как гидра- тированные продукты коррозии в частях самолетов, изношенные смазочные вещества, пластмассы и уплотнители, имеющие металлические каркасы, или взрывчатые вещества в контейнерах. Этот метод основан на том, что боль- шинство быстрых нейтронов легко проникают сквозь большинство металлов, но замедляются, взаимодействуя с ядрами водорода (раздел 5.2). Кроме того, если поток быстрых нейтронов из источника 252Cf или генератора нейтронов пройдет через исследуемый объект, то его интенсивность будет ослабевать в областях, содержащих водород Нейтроны, которые прошли сквозь объект, регистрируются автоматически на ZnS(Ag)+6Li экране, гадолиниевом конвер- торе или гадолиниевой сигнальной пластине (раздел 5.4.3). Области в объекте, содержащие водород, будут появляться как районы с меньшим количеством нейтронов. Визуальное качество и разрешение метода может быть улучшено использованием множества проекций с различных углов, переведением в трех- мерное изображение посредством компьютерного томографа. Интересное применение ослабления радиационного излучения заклю- чается в проявлении водяных знаков. Вследствие низкой плотности бумаги предпочтительным является /2-излучение, его источник — промышленный полиметилметакрилат, содержащий ,4С. Исследуемый лист бумаги помещают между слоями полимера и рентгеновской пленки, на которой затем получают
166 Глава 5. Ионизирующее излучение изображение. Области с водяными знаками имеют более низкую плотность поглощенного радиационного излучения, чем основная матрица бумаги, и бу- дут проявляться на пленке как области с наибольшим почернением. Ослабление 7- или рентгеновского излучений может применяться в еше некоторых специфичных областях химического анализа. Ослабление 7- или рентгеновского излучений может быть использовано для определения ком- понентов с большими атомным номером в матрице, содержащей вещества с более низкими средними атомными номерами. Анализ проводят помещени- ем кюветы, содержащей образец, между источником и детектором (рис. 5.20, справа). Чем выше содержание компонента с большим атомным номером, тем меньше будет интенсивность проникающего излучения. Типичными об- ластями применения этого метода являются определение серы в сырой нефти, свинца в газолине, урана или плутония в различных водных растворах. По- глощение 7-излучения с энергией ниже 100 кэВ (24|Ат) используют для определения золы, содержащейся в угле. Эта методика основана на том, что компоненты золы (Са, Fe, Si) являются более сильными поглотителями ра- диационного излучения, чем углеродная матрица угля. Аналогичным образом могут быть определены, основываясь на ослаблении потока медленных ней- тронов, те элементы, которые в своем составе имеют только один природный изотоп с высоким профилем поглощения медленных нейтронов (рис. 5.21, слева). Этот метод может быть использован для определения бора в стек- ле или моющих средствах по реакции *°В (n, a)7Li. Для получения медлен- ных нейтронов используется радионуклид, источник нейтронов, помещенный в парафиновый замедлитель (раздел 4.6). Гамма-излучение и рентгеновские кванты с энергией ниже 100 кэВ пре- имущественно поглощаются посредством фотоэффекта, сопровождаемого вы- делением характеристических рентгеновских квантов (раздел 5.2). Энергия этих рентгеновских квантов, называемых флуоресцентными рентгеновскими квантами, зависит от атомного номера атома, в котором произошел фото- эффект (закон Мозли). Для примера, энергии KQ1 рентгеновского кванта Детектор (датчик) медленных нейтронов Исследуемый образец Поток медленных нейтронов Парафиновый замедлитель источник Рис. 5.21. Слева: химический анализ с использованием поглощения медленных ней- тронов. Справа: определение радионуклидов методом рентгеновской флуоресценции
5.5. Методы, основанные на ослаблении и рассеянии излучения 167 (фотоны, испущенные в результате электронного перехода с L- на Х-обо- лочку) составляют 7,5, 8,0, 8,6, 17,7 и 25,5 кэВ для никеля, меди, цинка, молибдена и олова, соответственно. Таким образом, энергия флуоресцентных рентгеновских квантов может быть использована для определения элементно- го состава, тогда как содержание отдельных элементов может быть получено по числу рентгеновских фотонов с соответствующими энергиями. Этот ме- тод сравнительно универсален, и почти все элементы тяжелее натрия могут быть определены. Данный метод известен как флуоресцентный рентгеновский анализ. Он требует порождения флуоресцентного радиационного излучения образцом, которое может быть вызвано путем облучения образца как обык- новенной рентгеновской трубкой, так и радионуклидным источником рентге- новских квантов (раздел 5.3). Более поздней версией является радионуклид- ный флуоресцентный рентгеновский анализ (рис. 5.21, справа). Использова- ние радионуклидных источников сделало возможным создание портативных анализаторов для полевых условий. Метод обычно применяется при анали- зе сплавов, рудных концентратов и горных пород. В геологической разведке анализ может быть проведен помещением в буровую скважину агрегата, со- держащего источник рентгеновских квантов и пропорциональный счетчик как детектор флуоресцентного радиационного излучения. Рентгеновские кванты попадают с источника на окружающую его породу, и затем регистрируют флуоресцентное рентгеновское излучение, испускаемое породой. В более усо- вершенствованной, не портативной версии метода используют рентгеновскую трубку, как источник первичных рентгеновских квантов, и 81(1л)-детектор для регистрации флуоресцентного рентгеновского излучения. Аппаратура в этом случае более чувствительна и используется для проведения точных лаборатор- ных анализов. Эмиссия рентгеновских квантов может быть еще вызвана протонами, ускоренными до энергий 1-3 МэВ, которые взаимодействуют с поглощаю- щим веществом, выбивая электроны с внутренних атомных орбиталей, что приводит к последующей эмиссии характеристических рентгеновских кван- тов. Метод известен как протон-индуцированная рентгеновская эмиссия. Этот высокочувствительный аналитический метод позволяет определять почти все элементы, начиная с алюминия. Чувствительность в интервале 10—16—10“12 г достигается в оптимальных условиях при определении следовых элементов в плотных материалах. Возможности метода значительно расширились, когда стало возможно создавать сильно фокусированный поток протонов с сечени- ем 1 мкм. Эта методика, известная как протонный микродатчик, служит для анализа очень маленьких частей (несколько квадратных микрометров) на по- верхности образца, на который был направлен поток протонов. Этот метод используется для таких задач, как анализ маленького размера минеральных крупинок руды, характеристик интегральных микросхем или химических не- однородностей на поверхности, при распределении тяжелых металлов в ячеи- стых структурах, например платины при изучении платиновых противорако- вых лекарств, или изменений концентраций, происходящих в межзеренных границах в металлах. Данный метод также применяется для различения, осно- ванного на элементном анализе, фальшивых и подлинных почтовых марок.
168 Глава 5. Ионизирующее излучение 5.5.2. Рассеивание ионизирующего излучения Потери энергии излучения, проходящего через поглощающую среду, воз- никают из-за того, что протоны и фотоны отклоняются с их начальной траек- тории движения. Это явление, именуемое радиационным рассеянием, имеет различное происхождение в зависимости от типа ионизирующего излучения: рассеяние на электронах (комптоновское рассеяние) для 7-излучения, элек- тромагнитное взаимодействие с электронами для /3-излучения, электромаг- нитное взаимодействие с атомными ядрами для а-излучения и соударение с атомными ядрами для нейтронов. Вероятность рассеяния 7-излучения возрастает с увеличением атомно- го (или среднего атомного) номера, т. е. плотности поглощающего вещества. Данное явление обусловило создание метода для определения плотности ма- териалов, таких как песок или почва. Оборудование (рис. 5.22, слева) состоит из источника 7-излучения (241Ат или 137Cs) и детектора, защищенного свин- цом от источника. Радиационное рассеяние частично поглощается материа- лом, и в результате общего эффекта рассеяния и поглощения измеряемая ин- тенсивность радиационного рассеяния обратно пропорциональна плотности исследуемого вещества. Портативные денситометры должны иметь возмож- ность калибровки для точного измерения плотностей. Друшми применениями этого метода являются установление местонахождения и толщины угольных пластов (плотность угля отличается от песка и горных пород), определение содержания золы в угле, поиск нефти и природного газа в рудах и глинистых сланцах, изучение геологических свойств горных пород. Различные параметры и свойства горных пород, связанные с плотностью, могут быть оценены через интенсивность и энергетический спектр радиационного рассеяния. Для при- мера, трещины могут быть обнаружены как области с очень низкой плотно- стью. Во время геологической разведки обычной методикой является ^-^-раз- резание буровой скважины, в которой зонд помещают внутрь буровых скважин. Вместо помещения зонда в вещество, как продемонстрировано на рис. 5.22, он может быть применен на поверхности материала. В этой методике, известной Излучение Экрани- рование Источник излучения Рассеянное излучение Детектор (датчик) Рис. 5.22. Слева: измерение плотности с использованием рассеяния 7-излучения. Справа: определение толщины слоя с использованием обратного рассеяния /3-излучения
5.6. Химические эффекты ионизирующего излучения 169 как отражение, регистрируют радиационное рассеяние, испускаемое веще- ством. Это может быть использовано в строительной промышленности для изучения геологических свойств грунта под строительными фундаментами. Интенсивность отражения ^-излучения эмпирически связана с атомным номером рассеивающего вещества как I~Z2/\ Эта связь позволяет опре- делить толщину металлического покрытия на различных материалах по ин- тенсивности отраженного радиационного излучения (рис. 5.22, справа) при условии, что два вещества значительно различаются по атомным номерам. Точный анализ поверхностного слоя может быть осуществлен посредством а-радиационного рассеяния. Этот метод основан на том факте, что энергия рассеянных а-частиц зависит от атомного номера рассеивателя. Поскольку атомная масса связана с атомным номером, то энергия рассеяния а-частиц да- ет информацию о химическом составе поверхностного слоя. Инструменталь- ное оформление данного метода является достаточно сложным, состоящим из циклотрона, как источника ускоренных а-частиц, полупроводникового де- тектора, соединенного со спектрометром для анализа энергии радиационного рассеяния. Кроме того, рассеивающие и спектрометрические части оборудо- вания должны находиться в вакууме, чтобы избежать потерь энергии а-частиц путем рассеяния компонентами воздуха. Рассеяние нейтронов, которое сродни нейтронному торможению, мо- жет быть использовано в портативных приборах для определения в полевых условиях влажности почвы и песка и для разведки нефтяных месторождений. Датчик состоит из источника нейтронов 24|Ат/Ве и детектора медленных рассеянных нейтронов; его конструкция похожа на ту, что использовалась для измерения плотности. Быстрые нейтроны от источника проникают в анали- зируемый материал, в котором они замедляются и рассеиваются в основном ядрами атомов водорода (5.9). В результате медленные нейтроны появляются в исследуемом материале, и их число будет тем выше, чем выше содержание воды или других содержащих водород компонентов в анализируемом объекте. 5.6. Химические эффекты ионизирующего излучения Известно, что ионизирующее излучение может служить причиной хими- ческих изменений во многих веществах. Химические реакции, протекающие под действием ионизирующего излучения, называются радиохимическими ре- акциями, и радиохимия является областью химии, в которой изучаются такие реакции. Химические превращения, индуцированные ионизационным излу- чением, называют радиолизом, подразумевая разложение облученных веществ под действием радиации. Однако, как будет показано ниже, термин радиолиз подразумевает не только распад молекул на более мелкие фрагменты, посколь- ку часто в результате реакций синтеза, протекающих в облученном веществе, образуются более сложные молекулы, чем те, которые были изначально. Первичной причиной всех радиохимических превращений является обра- зование нестабильных, химически активных ионизированных и возбужденных состояний, которые возникают при поглощении радиационного излучения ве- ществом (раздел 5.1). Для простоты объяснения данных процессов рассмотрим
170 Глава 5. Ионизирующее излучение действие радиационного излучения на чистое вещество, состоящее из моле- кул М. Ионизованные молекулы, или ионы молекул М+, такие как, например, Н2О+ или СС14, вступают в различные реакции, наиболее важная из которых это расщепление на более мелкие молекулярные ионы и радикалы, М+ -» r+ + R2‘, ион-молекулярные реакции, М 1 + М -> продукты, перенос заряда при столкновении с другими молекулами и рекомбинация, т. е. захватывание свободного электрона, в результате которого образуется изначальная, но при этом возбужденная молекула М+ + е~ -* М*. Поскольку в большинстве случаев молекулярные ионы имеют дополни- тельные, непарные электроны, то они фактически являются радикалами, при участии которых все указанные реакции протекают очень быстро, в среднем за 10-14 с от воздействия радиационного излучения до возвращения к исход- ной молекуле. Свободные электроны, созданные в результате ионизации, могут быть захвачены нейтральными молекулами с образованием иона М , который так- же является радикалом. При ионизации в полярных растворителях электроны окружаются полярными молекулами с образованием сольватированных элек- тронов, химически активных частиц. Электронновозбужденные молекулы, об- разованные путем взаимодействия радиационного излучения с молекулами в их основном состоянии или посредством рекомбинации, всегда оказываются в возбужденных колебательных состояниях, в результате чего существует боль- шая вероятность гомолитического разрыва химической связи с образованием химически активных радикалов, М* -► Rj*,) + R(2), которые участвуют в последующих реакциях с образованием новых химически активных веществ. Также важной является передача энергии возбуждения при столкновении с молекулами, М(1) + М(2) -* M(q + М(2). Свободные радикалы, образованные в результате ионизации, или возбуж- денные молекулы могут диссоциировать на меньшего размера радикал и ней- тральную молекулу, R’ -► R” + М', вступать в реакции рекомбинации или синтеза с молекулами, R* + Н-М -► R-H -I- М* или R* + М -► R-M*, или рекомбинировать с образованием продукта большей молекулярной массы, Rfl) + R(2) -* R(l)-R(2)-
5.6. Химические эффекты ионизирующего излучения 171 Выход продукта в характерной радиохимической реакции обычно выра- жается как число молекул, ионов или радикалов, образующихся на 100 эВ поглощенной энергии радиационного излучения. Суммарный выход, таким образом, зависит от общей поглощенной радиационной дозы, и скорость об- разования продукта зависит от мощности дозы. Для мощности дозы 1 Гр • с-1 и выхода одной частицы продукта на 100 эВ поглощенной энергии обычная скорость образования продукта составляет около 1 х 10-7 моль - с *. Значи- мые концентрации продукта могут быть получены при больших поглощенных дозах. В радиационной химии преимущественно применяются два источни- ка — радионуклид 60Со как источник 7-излучения (источник с активностью 1,4 х 1014 Бк позволяет достичь мощности дозы около 104 Гр-с *) и линейный ускоритель как источник электронов, с энергией 2-10 МэВ. Число тех веществ, которые изучаются в радиохимии, огромно. Особен- ное внимание уделяется радиолизу воды, поскольку она важна, как основной компонент водных растворов и клеток живых организмов. В воде после об- лучения могут протекать многие реакции. Некоторые наиболее важные пред- ставлены ниже: н2о+ + н2о—но’ + н+, (1) е + nH2O -> е~ч, (2) е^-> Н’+ОН +(п-1)Н2О, (3) Н2О‘ Н’ + НО’, (4) Н’ + Н’ — Н2, (5) НО’ + НО’ -> Н2О2, (6) еа? + НО’-* ОН-. (7) Реакция (1) представляет собой ион-молекулярную реакцию, реакция (2) показывает образование гидратированного электрона. Очень активный ради- кал НО’ образуется в реакциях (1) и (4). Реакции (5) и (6) являются примерами образования новых химических веществ в результате рекомбинации радика- лов. Реакции (3) и (7) являются примерами восстанавливающего действия гидратированного электрона. Обычное описание общей схемы радиолиза за- ключается в написании всех продуктов вместе с соответствующими выходами в скобках, не приводя реакций, в которых эти продукты образуются. Для при- мера, радиолиз воды записывается, как Н2О + энергия > еа<г(2,7), Н’(0,6), НО’(2,8), Н2(0,45), Н2О2(0,7), Н+(3,2), ОН-(0,5). Радиолиз циклогексана (рис. 5.23) может служить хорошим примером ре- акций синтеза, приводящих к образованию продукта с большей молекулярной массой, чем исходное вещество, и многообразия продуктов радиохимических реакций. Ряд радиохимических реакций изучен в газах. Например, можно отметить образование молекул 'Н2Н в результате облучения смеси водорода
172 Глава 5. Ионизирующее излучение Рис. 5.23. Продукты радиолиза циклогексана (1Н2) и дейтерия (2Н2), образование этана при облучении метана или получе- ние озона при облучении кислорода. Образование озона можно представить тремя реакциями: О2 4- О2 -* Оз 4- О, О 4“ О2 —► Оз, О2 4- О2 —> Оз 4- О (частица О2' образована путем захвата свободного электрона молекулой кис- лорода). При облучении разбавленных растворов прямое взаимодействие радиа- ционного излучения с растворенным веществом невозможно из-за большого избытка растворителя. В водных растворах химические изменения растворен- ных веществ возникают в результате их взаимодействия с продуктами радио- лиза воды, в частности с гидратированными электронами и радикалами Н* и НО*. Простым, хотя важным случаем является радиолиз воды, содержащей растворенный кислород, где протекают две следующие реакции: О2 4- Н —* НО2 и О2 4- еОд —► О2. Оба продукта являются реакционноспособными радикалами и в обога- щенных кислородом растворах вносят вклад в общий эффект ионизирующего излучения на другие растворенные вещества. Усиление радиохимических из- менений посредством растворенного кислорода носит название кислородного эффекта. Его роль в биологических эффектах ионизирующего излучения будет обсуждена в разделе 5.7.1 и 5.7.3. Роль НО* может быть проиллюстрирована при образовании радикалов NO* и SO,,’, наблюдаемых в радиолизе разбав- ленных растворов азотной и серной кислот, соответственно: но* 4- hno3 -* no; 4- н2о и но* 4- hso; — SO4 * 4- Н2О. Обладая окислительно-восстановительными свойствами, радикалы Н*, НО* и НО;, так же как и гидратированные электроны, демонстрируют вы- сокую реакционную способность ко многим растворенным веществам. Ради- кал Н’ и гидратированный электрон являются сильными восстановителями
5.6. Химические эффекты ионизирующего излучения 173 Рис. 5.24. Радикальные реакции с участием пиримидинового фрагмента ДНК со стандартными окислительно-восстановительным потенциалами, Ео, —2,1 и —2,7 В, соответственно, в то время как радикалы НО* и НО* являются сильными окислителями (Ео = 1,4 и 1,7 В, соответственно). Как правило, окислительно-восстановительные реакции протекают очень быстро. Значение продуктов радиолиза воды в окислении соли железа(П) в хими- ческом дозиметре описано в разделе 5.4.4. Важным является действие ради- кала НО* на нуклеиновые кислоты. Радикалы реагируют с ДНК посредством введения в нее или выведения водорода, это основная реакция, косвенно приводящая к повреждению структуры клеток (раздел 5.7.1). Большинство НО’-радикалов разрушают гетероциклические основания ДНК. Из большого числа протекающих реакций, две с пиримидиновым кольцом урацила показа- ны на рис. 5.24 в качестве примера. При добавлении радикалов НО* или НО* к кольцу последнее превращается в реакционноспособную частицу, которая расщепляется в дальнейшем. Около 15-20% радикалов НО* реагируют с са- харами в ДНК. Радикальный механизм приводит к разрыву сахарофосфатной связи, т.е. в дальнейшем к разрыву цепей ДНК. В концентрированных водных растворах, в которых доля вещества в рас- творителе является значимой, и важность непосредственного взаимодействия радиационного излучения с растворенными веществами возрастает, появляют- ся новые продукты, которые ранее не наблюдались в разбавленных растворах. Для примера, в результате радиолиза концентрированной серной кислоты, по- мимо SO4’, отмеченного выше, образуются радикалы HSO4‘, HSO* и HSO*. Несколько десятилетий назад многие радиохимические реакции рассмат- ривались как перспективные для синтеза различных веществ в химической промышленности. Однако только несколько из них используются в промыш- ленном масштабе. Например, реакции сульфохлорирования, т. е. синтеза со- единений RSO2C1 путем облучения смесей углеводорода, хлора, диоксида серы, и производство этилбромида посредством облучения этана и бромисто- го водорода. В настоящем данная технология является многообещающей для
174 Глава 5. Ионизирующее излучение удаления диоксида серы и оксидов азота из топочных газов металлургических заводов и угольных электростанций. В непрерывном процессе аммиак добав- ляют в пар топочного газа и данную смесь облучают потоком электронов. В результате серии радиохимических реакций оксиды азота и диоксида серы превращаются в смесь нитрата и сульфата аммония, которые в твердом состо- янии могут использоваться в качестве удобрений. Разработанный в Японии данный оригинальный подход был применен на различных заводах в раз- ных странах, в том числе США. В будущем этот подход может приобрести большую значимость в использовании для радиационной обработки сточных вод для разрушения хлорированных углеводородов Сольватированные элек- троны и радикалы Н* и НО*, образующиеся в результате радиолиза воды, воздействуют в основном на связь галоген углерод с высвобождением атомов хлора в виде хлорид-ионов. Этим методом могут быть разрушены фенолы, хлорированные дифенилы, красители, моющие средства, пестициды и другие загрязнители окружающей среды. Однако для высокоэффективной очистки воды требуются большие радиационные дозы, вследствие этого стоимость данной технологии сильно возрастает, в связи с этим при высоких концен- трациях загрязнителей более перспективным является подход, сочетающий радиационную очистку с химической и биологической. Например, сточные воды перед радиационной очисткой могут быть насыщены озоном. Низкие дозы радиации (0,5-1 кГр) могут быть использованы для обесцвечивания, дез- одорации и дезинфекции природных вод. В промышленном масштабе химические эффекты ионизирующего излу- чения нашли широкое применение в химии и технологии полимеров. В поли- мерах под действием радиационного излучения создаются радикалы, которые в зависимости от типа полимера приводят либо к сшиванию, либо разру- шению полимерных молекул В случае сшивания длина полимерной цепи сохраняется, несмотря на то что в некоторых местах цепи атомов или групп являются гомолитически разорванными с образованием радикальных центров Эти центры с неспаренными электронами становятся способными к образова- нию ковалентных связей с аналогичными радикальными центрами в соседних цепях, в результате чего образуются трехмерные полимерные сети. Сшивание является обычным явлением для полиэтилена, поливинилхлорида, полиами- дов, каучука и кремнийорганического каучука. У сшитых полимеров улучша- ются механические свойства, они являются более устойчивыми к нагреванию (они размягчаются при более высоких температурах, чем необлученные поли- меры) и к воздействию агрессивных химических веществ. Полимеры, сшитые в результате воздействия радиационного излучения, применяются в произ- водстве ряда обычных веществ: полиэтиленовых и поливиниловых изоляций кабелей с улучшенными тепловыми и изоляционными свойствами (их из- готавливают путем включения проволоки в полимерную оболочку высокой плотности и последующего ее облучения дозой около 105 кГр); водонепро- ницаемых изоляций электрических приборов, опрессованного полиэтилена, используемого в качестве пленки для оборачивания пищевых продуктов; по- лиолефиновых и фторполимерных труб для горячей воды (они размягчаются только при 180 °C). Опрессованные трубы сначала изготавливают из соот- ветствующего полимера, который затем сшивают посредством радиационного
5.6. Химические эффекты ионизирующего излучения 175 облучения. После сшивания трубы нагревают, расширяют и охлаждают в рас- ширенной форме. При повторном нагревании расширенный материал трубы будет стягиваться вновь, и благодаря тому, что проводили сшивание нерасши- ренного полимера, то он вернется к его первоначальной форме. Такое явление называется эффектом памяти сшитых полимеров. Радиационно-модифициро- ванные кабели используются в оборудовании, где проводники находятся под постоянной электрической нагрузкой. Подшипники с пониженными изно- сом, вызываемым трением, и шумностью создаются из сшитых полиамидов. В последнее время карбидокремниевое волокно с высокой термостойкостью было получено из поликарбосилана, сшитого под действием излучения. С другой стороны, большое количество полимеров деградируют под дей- ствием излучения, т. е. случайным образом полимерная цепь распадается на более мелкие фрагменты, и возможен распад полимера до вязких и масля- нистых продуктов. Деградация оказывает отрицательное действие на свойства полимера. В результате деградации полимеры трескаются и крошатся, понижа- ется устойчивость к химическим веществам и окислению кислородом воздуха. Тем не менее деградация под действием излучения может приводить к полу- чению обычных продуктов Так, отходы тефлона могут деградировать с обра- зованием смеси низкомолекулярных фторированных углеводородов, которые могут использоваться в качестве смазочных материалов. Облучение предвари- тельно обработанной чистой целлюлозы приводит к образованию порошка, который эффективно останавливает кровотечения, полностью поглощается тканями и приводит к заживлению раны. При использовании доз с мощно- стью 105—106 Гр отходы на основе целлюлозы, оставшиеся после ее варки и производства вискозы, обработки шерсти и в сельском хозяйстве (такие как солома), могут быть разложены с получением продукта, который используется в корме для животных или для производства этанола. Для получения продукта из целлюлозы с применением меньших доз ее предварительно обрабатывают кислотой или подвергают ферментативному гидролизу. Облученный полипро- пилен используется в качестве емкостей для пересадки растений, поскольку он сравнительно легко разлается бактериями почвы и не мешает корням расте- ний при их росте. Деградация под действием излучения может стать обычным явлением при переработки пластиковых отходов, поскольку предварительное облучение пластика делает более легким процесс его последующего сжигания. Другой активно развивающейся областью химии полимеров является ра- диационная полимеризация, т. е. индуцирование полимеризации в результате воздействия ионизирующего излучения на мономеры. Реакционноспособные радикалы (М*) создаются из мономерных молекул (М) и инициируют полиме- ризацию, присоединяясь к другой мономерной молекуле, М’ + М -► М—М*. Так как радикальный характер продукта сохраняется, то присоединяется к по- следующему мономеру, М-М* + М -> М—М—М‘, и таким образом мо- лекула вырастает до размеров с желательной длиной цепи. Радиационная полимеризация нашла применение для сохранения художественных произ- ведений, музейных экспонатов, поврежденных воздействием атмосферы или насекомыми — древесными вредителями, или археологических экспонатов, которые имеют тенденцию к разрушению после раскопок. Данная методика
176 Глава 5. Ионизирующее излучение состоит в следующем: объект вакуумируют, извлекая воздух из его пор, а затем мономером, как правило, метилметакрилатом, пропитывают его поры, и за- тем облучают объект, тем самым индуцируется полимеризация в порах и до- стигается повышение механической прочности образца. Эта же технология, за исключением вакуумирования, применяется при производстве композит- ных материалов древесины, древесноволокнистого материала, камня, бетона и кирпича. Получаемые продукты демонстрирую! повышенную прочность и устойчивость к изнашиванию и влажности и могут быть использованы для декоративных панелей, черепичной кровли, паркета и мебельных лаков. Восстановление покрытий под действием излучения является растущей об- ластью применения полимерных технологий. В данном процессе тонкая плен- ка мономера, или частично полимеризованного мономера, также содержащая пигмент или другие добавки, наносится на поверхность другого полимера или иного материала, такой как стекло, металл, керамика, и посредством облу- чения прикрепляется к веществу. В результате сшивки образуется трехмер- ный поверхностный полимерный слой, который придает особые улучшенные свойства материалу, такие как невоспламеняемость, износостойкость, нерас- творимость, химическую и механическую устойчивость, возможность быть высушенным и металлизированным. Такие продукты применяются в широ- ких масштабах в автомобильной и мебельной промышленностях. Радиационное полимерное прививание — это метод, в котором мономер вводится сбоку в полимерную цепь под действием ионизирующего излуче- ния. Этот мономер химически отличается от структурной единицы полимера, таким образом, получаемые в результате полимеры могут быть описаны как ра- диационно-привитые сополимеры. Радиационное прививание может быть до- стигнуто предварительной или совместной облучающими методиками. В пер- вом случае полимер облучают в вакууме или инертной атмосфере с образо- ванием радикальных центров вдоль полимерной цепи. Облученный полимер затем обрабатывают выбранным мономером в виде пара, жидкости или рас- твора, который химически связывается с радикальными центрами полимера. Совместное облучение подразумевает, что полимер облучают совместно с мо- номером. Множество используемых материалов получено посредством ради- ационного сшивания. Для примера, мономеры, такие как винилфосфонаты или акрилаты, замедляют горение хлопка или других волокон, повышается прочность ткани при прививании N-метилакриламида к шерсти, гидрофоб- ность целлюлозных волокон достигается путем прививания к ним виниловых мономеров. К другой группе радиационно-привитых полимеров с широким коммерческим применением относятся материалы, полученные прививанием акрилонитрила или акриламида на вещества на основе крахмала. Эти материа- лы способны поглощать и удерживать большое количество воды и используют- ся для производства детских пеленок и подгузников. Некоторые радиационно- привитые полимеры нашли применение в биологии и медицине, например как материалы для лечения ожогов, полимерные подложки, содержащие иммоби- лизованные ферменты и другие биологически активные вещества, матрицы с радиационно-закрепленными лекарственными веществами. При импланти- ровании под кожу или в пораженный болезнью орган лекарственные веще- ства полимера постепенно высвобождаются из полимера, и в результате этого
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения 177 в ряде случаев удается добиться лучшего терапевтического эффекта, чем при использовании традиционных медицинских приемов. Во всех радиационных полимерных технологиях источниками ионизиру- ющего излучения служат 7-кванты 60Со или потоки электронов, созданных в ускорителях (раздел 5.3). Из-за высокой проникающей способности 7-излу- чение используется для равномерного облучения множества веществ большой толщины, в то время как электронное излучение в основном применяется для обработки тонких слоев. Радиационные полимерные технологии обладают ря- дом преимуществ. Они являются быстрыми, в результате большое количество вещество может быть обработано за короткое время, и безопасны для окружа- ющей среды, поскольку в них не используются органические растворители. 5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения 5.7.1. Основные факты и понятия Начало изучения биологического действия ионизирующего излучения может быть датировано двадцатыми годами прошлого века, вскоре после от- крытия рентгеновского излучения и его потенциальных возможностей для применения в диагностических и терапевтических целях; было найдено, что оно повреждает кожу на облученных частях человеческого тела. С того времени наблюдали и изучили действие ионизирующего излучения на все виды живых организмов. Хотя известны случаи благотворного влияния ионизирующего излучения на живые организмы, большинство воздействий являются губи- тельными. Серьезность воздействия и дозы радиационного излучения сильно меняется от одной части организма до другой. Клинически или микроскопически наблюдаемые эффекты порождаются в клетках на молекулярном уровне в результате воздействия на них радиаци- онного излучения. Клетка — это водный раствор солей и низкомолекулярных веществ, в котором содержаться биологически важные высокомолекулярные нуклеиновые кислоты и белки. Эта система заключена, а также защищена клеточной мембраной. Из всех клеточных компонентов нуклеиновые кислоты наиболее чувствительны к воздействию ионизирующего излучения. Молеку- лярные повреждения нуклеиновых кислот и других биологически активных молекул могут происходить по прямому или косвенному механизмам. Пря- мое воздействие подразумевает изменение в биологически важной молекуле, вызванное непосредственным столкновением с ионизирующей частицей или с вторичным электроном в случае 7- и рентгеновского излучений. Косвенное воздействие является результатом действия на биомолекулу продуктов радио- лиза воды, т.е. радикалов, гидратированных электронов и пероксида водоро- да. Многочисленные факты свидетельствуют в пользу значимости косвенного воздействия, например, значительно выше чувствительность к воздействию ионизирующего излучения ферментов, растворенных в воде, по сравнению с твердыми препаратами, или наличия кислородного эффекта (раздел 5.6), т. е. повышения чувствительности клеток к разрушающему действию ради- ационного излучения в присутствии кислорода, растворенного в клеточной
178 Глава 5. Ионизирующее излучение жидкости. В этом отношении кислород располагается среди веществ, способ- ных изменять дозу радиационного излучения, или сенсибилизаторов. Критической мишенью для повреждения клетки или ее гибели является дезоксирибонуклеиновая кислота (ДНК). Повреждение ДНК может приво- дить к химическим изменениям (окислению) ее основы или последователь- ности сахаров, олно-двухнитевым разрывам, разрушению водородных связей между комплиментарными основаниями, такими как нити ДН К, и между ДНК и белками. Безотносительно, каким прямым или косвенным воздействием было вызвано повреждение, любое изменение в строении ДНК может потен- циально привести к гибели клетки или изменению и/или потере генетической информации. Клетки с измененной или утраченной генетической информа- цией, называемые мутантами или хромосомными аберрациями, могут быть жизнеспособными и передавать вызванные изменения последующим возни- кающим клеткам. От измененных клеток в половых железах неправильная генетическая информация может быть передана потомкам, которые в отдель- ных случаях будут более уязвимы к вредному воздействию ионизирующего излучения. Этот случай известен как наследственное действие ионизирую- щего излучения. Генетически измененные жизнеспособные клетки в других органах (не в половых железах) могут создавать измененные клетки, что в ко- нечном итоге может привести к заболеванию раком. Гибель клетки связана с различными повреждениями жизненно необходимых клеточных структур или синтеза ферментов, важных для целого ряда клеточных процессов (по- врежденная ДНК может создавать ложные ферменты, которые не действуют должным образом, или даже созданные белки могут быть чужеродными или токсичными для клетки). Значительная гибель клеток проявляется как повре- ждение различных органов и тканей, зависящее от величины радиационного излучения и отдельного представителя и поражения органов и тканей, и может привести к гибели подвергнувшегося действию ионизированного излучения индивидуума. Воздействие на индивидуума, которое приводит к поражению органов или тканей или раку, называется соматическим действием. Помимо повреждения ДНК в последние годы показано влияние радиационного излу- чения на химические изменения в клеточных мембранах, в результате которых меняется их проницаемость. В -зависимости от степени облучения молекулярные изменения прояв- ляются как видимые изменения в клетках, например, дефекты при делении клеток, прерванное клеточное деление, поддерживающее жизнедеятельность клетки, хромосомные разрывы и другие изменения, и впоследствии после од- ного или более делений клетка погибает. Клетка может погибнуть как в меж- фазном интервале (интервал между двумя делениями), так и в течение митоза (клеточного деления). Первый случай является результатом серьезного повре- ждения многих клеточных компонентов и происходит под действием высоких радиационных доз. Митотическая смерть подразумевает потерю способности клетки к делению, которая происходит при значительно более низких ра- диационных дозах. Репродуктивная способность и дифференцировка клеток играют важную роль, в результате чего воздействие радиационного излучения будет тем более четко выраженным, чем выше репродуктивная функция и чем
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения 179 менее видоизмененными являются клетки. В связи с чем гибель быстро де- лящихся клеток происходит за несколько часов или дней после воздействия, а медленно делящихся клеток в течение нескольких месяцев или даже лет. В ре- зультате наибольшую чувствительность к действию радиационного излучения проявляют ткани с быстрыми циклами клеточного деления (ткани кроветвор- ных органов и эпителия желудка) и организмы, находящиеся на начальной стадии их развития, в которых радиационное излучение оказывает мешающее влияние на процессы, контролирующие клеточную дифференцировку. Если большое количество клеток погибнет в органе или ткани, то функция этого органа будет ухудшенной, и в крайних случаях сам организм может умереть. При экстремально высоких радиационных дозах (^ 103 Гр) клетки погибают в течение облучения в результате расщепления внутриклеточных белков (мо- лекулярная смерть). В большом количестве публикаций отмечено, что, независимо от вели- чины дозы, ионизирующее излучение оказывает неизбежное пагубное воз- действие на человеческий организм и может стать причиной развития рака или лейкемии. Однако известно несколько клеточных механизмов, которые подавляют вышеуказанное воздействие, и которые инициируются при низ- ких дозах и мощностях доз. Эго, в первую очередь, проявляется в действии ферментов, восстанавливающих ДНК. Восстановление является многошаго- вым процессом, в котором принимают участие несколько ферментов. Они распознают в структуре ДНК поврежденные участки или обрывы в цепи, вы- резают поврежденное основание ДНК или нуклеотид, и помешают на его место соответствующую структурную единицу. Сильно поврежденные участ- ки ДНК могут становиться недоступными (закрытыми) для других молекул, и в этом случае процесс восстановления ДНК может стать чрезвычайно за- труднительным Особенно значимы те множественно поврежденные центры, в которых присутствует более одного поражения на одной или двух спиралях. Они являются более сложными для восстановления, чем однонитевые разры- вы, особенно если они находятся в близко расположенных похожих центрах на двух нитях, поскольку участки на неповрежденных нитях служат в качестве лекала для восстановления ДНК. Сложность повреждений ДНК возрастает с увеличением ЛПЭ радиационного излучения. Опасность высокой ЛПЭ воз- никает из-за ослабления способности клеток к восстановлению повреждений, возникающих под ее действием. Следует отметить, что изменения в ДН К, аналогичные тем, которые име- ют место при облучении, непрерывно происходят в клетках млекопитающих благодаря свободным радикалам, образующимся в окислительных метаболи- ческих процессах со скоростью 104 изменений ДНК на клетку в день. Боль- шинство из них ликвидируются антиоксидантами. По сравнению с этим значе- нием максимальная дозовая нагрузка в 0,1 Зв вызывает только 200 одиночных разрывов ДНК в клетках, что является незначительной добавкой к спонтан- ным повреждениям нерадиационного характера. Даже в случае, если поврежденная ДНК не будет исправлена, высока ве- роятность, что клетка не будет развиваться в злокачественное новообразова- ние. Ненормальные, нефункциональные или потенциально опасные для орга-
180 Глава 5. Ионизирующее излучение низма клетки ликвидируются апоптозом или программируемой смертью клет- ки. Механизм самоубийства нежелательных клеток играет важнейшую роль в развитии и поддержании организма и потенциально закодирован во всех организмах. Апоптоз является сложным, многоступенчатым процессом, пол- ностью до сих пор не изученным. Он начинается с выявления поврежденных ДНК и подачи сигнала, в котором принимают участие несколько энзимов и противоопухолевый протеин, известный как р53. Как только повреждение выявлено и определено как слишком серьезное для жизни клетки (например, в случае двойного разрыва), может быть активирован один из нескольких механизмов для разрушения клетки. Важным среди них является активация цистеиновой протеазы, которая доставляет специальные субстраты в клетку. Процесс разрушения клетки наблюдается в виде конденсации и фрагмента- ции цитоплазмы и ядра, при этом убитые клетки поглощаются соседними клетками или фагоцитами. В некоторых случаях клеточный апоптоз приво- дится в действие радиационными изменениями в клеточной мембране. Кроме того, клетки, избегнувшие механизма восстановления ДНК и апоптоза, могут в конечном счете быть устранены иммунной системой организма. Наконец, адаптационная реакция — это феномен, при котором облуче- ние клеток малыми ограниченными дозами увеличивает устойчивость клеток к повреждению при воздействии более высоких доз. Этот эффект был проде- монстрирован в ряде экспериментов. В одном из них было установлено, что число хромосомных аберраций в человеческих лейкоцитах, вначале облучен- ных дозами 0,02 Гр, а затем через несколько часов еще раз дозой в 0,15 Гр, составлял только половину от наблюдаемых в случае лейкоцитов, облучен- ных сразу дозой 0,15 Гр. Защитный эффект адаптационной реакции зависит от дозовой нагрузки. Он очень эффективен для малых доз, уменьшается при дозах, равных 0,1-0,2 Гр и полностью исчезает при дозах 0,5 Гр. Однажды вызванный, он может наблюдаться от часов до недель, перед тем как он исчезнет, в зависимости от типа клетки. Адаптационная реакция была объ- яснена в терминах стимулирующего действия малых доз, которые включали различные защитные механизмы, такие как механизм восстановления ДНК, отклик иммунной системы, или удаление реакционоспособных форм кисло- рода. Полагают, что механизм адаптационной реакции, наблюдаемый у живых организмов, является откликом живого организма на постоянное облучение от природных источников. Некоторые эксперименты указывают, что в про- цессе эволюции и адаптации малые дозы радиации стали жизненно важным фактором. Пояснительным примером является эксперимент с одноклеточны- ми простейшими Paramecium tetraurelia, выросшими при повышенных дозовых нагрузках в 1,75 мЗв или за свинцовой защитой при дозе 0,3 мЗв/год. В послед- нем случае рост замедлялся на две трети по сравнению с нормальным фоном. Принимая во внимание процесс, приводящий к разрушению ДНК на мо- лекулярном уровне, и защитный механизм, работающий при малых дозах, теперь легко понять, факторы, от которых зависит биологическое действие радиации. Во-первых, это доза облучения, которая связана с энергией, пере- даваемой радиацией тканям, органам или организму (уравнение (5.1)). Во-вто- рых, так как восстановление и защитные механизмы эффективны в случае,
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения 181 Рис. 5.25. Влияние дозы и мощности дозы на выживание эмбриональных клеток мышей. Мощности дозы, которым соот- ветствуют общие дозы, показаны на соответствующих кривых если энергия доставляется клеткам с низкой скоростью, то эффект также зави- сим от мощности дозы (уравнение (5.2)). Это означает, что для данной общей дозы повреждения будут меньше, если облучение будет продолжаться дольше или она будет разбита на несколько более мелких доз с некоторыми паузами между облучениями (фракционирование дозы), чем если это будет одно ко- роткое облучение. Эффекты дозы и мощности дозы представлены на рис. 5.25. В-третьих, биологические эффекты ионизирующего излучения также зависит от ЛПЭ (уравнение (5.5)), т. е. от вида излучения. Для данной дозы поврежде- ния больше при высоких ЛПЭ, так как более высокая ионизация вызывает более мощные повреждения в клетках. Для количественного выражения этого эффекта вводится понятие эквивалента дозы. Он определяется как произве- дение дозы и коэффициента качества Q. H = QD. (5.11) Коэффициент качества является безразмерной величиной и зависит от ЛПЭ (рис. 5.26). Следуя рекомендациям МКРЗ, коэффициент качества Q = 1 приписывается излучению с L < 10 кэВ • мкм-1 в воде. Это включает рентге- новское излучение, 7-излучение и /3-излучение высоких энергий (табл. 5.1), которое является излучением с низким ЛПЭ. Биологические эффекты излуче- ния с низкими ЛПЭ служат основой для сравнения с эффектами, создаваемы- ми другими излучениями. Для излучения с более высокими ЛПЭ, например а-излучения, Q > 1, а Н > D. Таким образом, коэффициент качества по- казывает, во сколько раз повреждения, вызываемые излучением с высоким ЛПЭ, больше, чем излучением с низкими ЛПЭ. В этом отношении коэффи- циент качества схож с концепцией биологического эквивалента дозы (БЭД).
182 Глава 5. Ионизирующее излучение Рис. 5.26. Зависимость коэффициента ка- чества излучения от линейной переноси- мой энергии. В соответствии с Публикацией № 60 Международной комиссии по радио- логической защите (Пергамон-пресс, 1991) БЭД является отношением дозы, создаваемой фотонным излучени- ем с низкими Л ПЭ, к излучению с высоким ЛПЭ, которое приво- дит к аналогичному биологическо- му действию. На практике дозовый эквива- лент обладает двумя недостатками. Во-первых, так как дозовый экви- валент следует из дозы, он при- писывается к конкретному точеч- ному участку живой материи, что может быть оценено только из мо- дельных вычислений. Во-вторых, для излучения с высокими ЛПЭ коэффициент качества не посто- янен (рис. 5.26). При проникно- вении через ткани энергия излу- чения теряется и, как следствие, меняются и ЛПЭ, и Q вдоль тра ектории движения частицы. Таким образом, трудно получить эквивалент дозы. Это было преодолено МК.РЗ введением весового множителя излучения, wR (табл. 5.5), который являет- ся постоянным для каждого вида излучения и отражает биологический риск от излучения с высокими ЛПЭ по сравнению с излучением с низкими ЛПЭ. Высокие значения wR для быстрых нейтронов определяются образованием протонов в тканях при замедлении нейтронов (раздел 5.2). Являясь массив- ными частицами, несущими заряд, протоны являются частицами с высоким ЛПЭ, обладающими биологическим эффектом, таким же как у а-частиц. Та- ким образом, эквивалент дозы в отдельной ткани или органе определяется как: ТТр — wR • Г?т, (5.12) Таблица 5.5 Весовые множители излучения Вид излучения WR Фотоны и электроны любых энергий 1 Нейтроны с энергией менее 10 кэВ 5 Нейтроны с энергией 10-100 кэВ 10 Нейтроны с энергией 0,1-2 МэВ 20 Нейтроны с энергией 2-20 МэВ 10 а-излучение 20
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения 183 где Dt — доза радиации, поглощенная тканью или органом, определяемая как DT = ет/тт. В этой формуле £т — энергия, передаваемая ткани или органу, а тт — масса ткани или органа. Единицы измерения Н и Ят такие же, как и для дозы, т. е. Дж • кг-1. Для того чтобы их различать, были введены другие единицы — зиверты, Зв. Устаревшей единицей является рем, I Зв = 100 рем. Для человека и млекопитающих общий биологический эффект зависит от части тела, подвергшейся облучению. Это следует из того, что различ- ные органы обладают различной радиочувствительностью. Органы, в которых происходит быстрая и частая смена клеток, являются более радиочувствитель- ными, чем органы, клетки которых не делятся. 5.7.2. Действие ионизирующего излучения на человека За исключением гормезиса, о котором будет рассказано в данной главе, и терапевтического применения ионизирующего излучения (раздел 5.7.3), дей- ствие ионизирующего излучения причиняет вред человеческому организму. Из нескольких критериев, предлагаемых для классификации этих воздей- ствий, мы будем использовать только те, которые основаны на вероятно- сти причинения вреда индивидууму, подвергшемуся воздействию излучения. С этой точки зрения эффекты классифицируются как стохастические (слу- чайные) и детерминированные (нестохастические, неслучайные или острые). Стохастические эффекты могут появляться, если облученная клетка моди- фицируется под действием облучения, но не погибает. Возникновение раз- личных видов рака, включая лейкемию, и генетических эффектов, например рождение потомков облученных индивидуумов с дефектами, попадает в ряд стохастических эффектов. Характерной чертой стохастических эффектов яв- ляется то, что вероятность возникновения эффекта и его тяжесть возрастают с увеличением радиационной дозы. Случайность, которая является основой стохастических эффектов, проявляется в том, что если группу людей под- вергнуть воздействию радиационного излучение, то вредное воздействие оно окажет только на некоторых из них. Кроме того, никогда невозможно узнать, у кого из индивидуумов оказанное воздействие ионизирующего излучения приведет к развитию болезней. Развитие рака под влиянием радиационного облучения является сложным, многошаговым процессом, протекающим в течение длительного времени. Ис- ходным событием является молекулярное повреждение ДНК, которое, если оно не восстановлено или клетки не удалены в результате апоптоза, может привести к изменениям в хромосомах и мутациям в некоторых генах. Эти изменения в хромосомах и мутации генов могут быть переданы последующим поколениям клеток, и в итоге инициировать злокачественные образования в клетках. Полное развитие рака может наступить за период от 10 до 40 лет, лейкемии за 5-20 лет, этот период называется латентным. Поэтому развитие рака и лейкемии под действием радиационного излучения еще может быть от- мечено как поздние эффекты ионизирующего излучения. Риск возникновения рака под действием излучения во многом зависит от возраста индивидуума, чем моложе организм, тем более он чувствителен к облучению. Например, чувствительность к возникновению рака груди под действием радиационного
184 [лава 5. Ионизирующее излучение излучения наибольшая у молодых женщин, и снижается в течение жизни и пропадает, если женщина подверглась облучению после менопаузы. Из-за стохастического характера возникновения рака под действием ра- диационного излучения и принимая во внимание тот факт, что клинические симптомы рака или лейкемии, возникших в результате радиационного излуче- ния, не отличаются от этих же видов онкологических заболеваний, вызванных другими канцерогенами, то развитие рака под влиянием облучения может быть установлено только в эпидемиологических исследованиях, в которых процент возникновения рака в большой группе людей, подвергнутых воздействию из- вестной дозы радиационного излучения, сравнивают с контрольной группой. (Контрольная группа людей — это группа, которая была подвержена воз- действию только природных уровней радиационного излучения земной коры и космического пространства.) В результате целого ряда исследований было показано, что процент возникновения рака и лейкемии не увеличивается при краткосрочном общем облучении дозой ниже 0,1 Зв, или ниже 0,2 Зв в усло- виях хронического облучения. Примерами групп, подверженных воздействию высоких радиационных доз, где возрастает доля стохастических эффектов, являются оставшиеся в живых после атомных бомбардировок Японии; паци- енты, которые прошли курс лечения раковых заболеваний посредством облу- чения высокими радиационноми дозами (лейкемия, повреждение различных тканей и органов, таких как легкие, желудок, прямая кишка, развивается при местном локальном облучении высокими дозами); население Маршалловых островов, употреблявшее пищу, загрязненную радионуклидами в результа- те испытаний ядерного оружия (рак щитовидной железы), дети Белоруссии и Украины, принимавшие загрязненную пищу в результате Чернобыльской аварии (рак щитовидной железы; раздел 8.6.3), шахтеры, работающие на ура- новых рудниках (рак легких, раздел 8.4). Данные таких исследований демон- стрируют стохастический характер возникновения рака и лейкемии. Напри- мер, в группе из 6400 человек, которые выжили после бомбардировки Хиро- симы и подверглись воздействию дозовой нагрузки в 1,2 Зв, превышение есте- ственного для выборки такого же размера количества заболевших лейкемией на 11 случаев было отмечено в течение последующего 25-летнего периода. Подобная информация используется для оценки риска радиационно обу- словленных заболеваний и в количественной форме выражается через «годо- вые коэффициенты риска» (ГКР), определяемые как годовая вероятность, с которой получивший дозу облучения в 1 Зв человек подвержен развитию у него отдельного заболевания после истечения инкубационного периода. Так, для приведенного выше примера группы японцев ГКР для лейкемии был бы равен 11/(25 • 1,2 - 6400) = 5,7 х 10“5 на 1 Зв в год. (Значение ГКР, так же как стохастический характер заболевания раком и/или лейкемией, становится понятным, если вероятность события рассчитывается адя большой группы об- лученных, т. е. при использовании концепции коллективной дозы. Например, число возможных случаев лейкемии для группы в один миллион человек, которая подверглась воздействию дозовой нагрузки в 1 Зв, было бы равно 5,7 х 10 5 х 106 = 57.) Следует подчеркнуть, что ежегодные факторы рис- ка правомерно использовать лишь при условиях, при которых исследованная
5 7. Биологическое действие ионизирующего излучения 185 Пожизненные коэффициенты риска (Зв 1) Таблица 5.6 Группа населения Рак с летальным исходом Рак без летального исхода Серьезные наследственные эффекты Все население 0,05 0,01 0,013 Взрослые работники (20-64 лет) 0,04 0,008 0,008 группа подверглась облучению. Так, значение 5,7 х 10-5 применимо к риску заболевания лейкемией в результате единичного облучения всей поверхности тела 7-излучением и потоком нейтронов, в то время как ГКР для риска забо- левания лейкемией вследствие терапевтического облучения спинного отдела составляет 8,8 х 10 5. Годовые коэффициенты риска также были оценены для различных типов рака, например, 2,85 х 10 4 для рака груди или 1,2 х 10~4 для рака матки. Риск за время жизни получают умножением ГКР на соответству- ющее число лет. Коэффициенты риска МКРЗ за время жизни в различных случаях для выборки всех возрастов в Зв1 представлены в табл. 5.6. С использованием концепции коллективной дозы часто производят оцен- ки вероятного числа случаев отдельных заболеваний или смертей в данной группе людей, подвергшихся небольшой дозовой нагрузке. Это легко осу- ществляется умножением ГКР на дозу и на число индивидуумов в группе. Очевидно, что данные математические расчеты могут быть сделаны для лю- бой дозы, независимо от того, насколько низка эта доза и может ли на са- мом деле эта низкая доза вызывать рак или лейкемию. Этот подход получил свое начало в 1958 году, когда эпидемиологические исследования выживших в атомной бомбардировке Хиросимы и Нагасаки обнаружили линейную за- висимость между раковой смертностью и высокими радиационными дозами, которые обеспечивали высокую мощность дозы, — ситуация, типичная для ядерного взрыва. Эта закономерность впоследствии была принята для оцен- ки эффектов низких доз. в частности посредством линейной экстраполяции эффектов, вызванных высокими дозами, в область с очень низкой мощно- стью дозы. Основная идея состояла в том, что стохастические эффекты могут проявляться в человеческом организме как результат единичных поврежде- ний ДНК ионизирующими частицами и что эффекты от очень низких доз вносят суммарный вклад в общий риск. Значением мощности дозы пренебре- гали в данном подходе, а восстановительные и защитные механизмы молекул и клеточных уровней еще не были известны. Все это означает две вещи. Во- первых, не было безопасного, порогового значения дозы, ниже которого сто- хастические эффекты бы не суммировались. Во-вторых, пропорциональность между раковым риском и дозой, которая, как было позже установлено, имеет место только выше 0,1-0,2 Гр, была линейно экстраполирована до нулевой дозы (рис. 5.27). Эти два допущения приводят к линейной беспороговой мо- дели (БПМ), в которой нулевой риск соотнесен только с нулевой дозой, или, другими словами, некоторый маленький риск соответствует таким же очень
низким дозам. Линейная экстраполяция означает, например, что риск от дозы в 0,001 Зв в 0,001 раз ниже риска от 1 Зв, или что при коллективной дозе в 105 Зв риск для 100000 человек, получивших дозу облучения по 1 Зв, та- кой же, как и для 1 миллиона человек, получивших дозу по 0,1 Зв. Хотя модель БПМ до сих пор остается краеугольным камнем методов ра- диационной защиты, за последнее десятилетие она подверглась суровой кри- тике, особенно в отношении влияния на здоровье низких доз. Основной аргу- мент против БПМ заключается в том, что она игнорирует клеточные защитные и восстановительные механизмы, которые могут быть эффективны на различ- ных стадиях канцерогенеза, особенно при низких дозах и мощностях доз, и мо- гут даже увеличить сопротивляемость клетки развитию рака при низких дозах. Эта точка зрения нашла поддержку в ряде эпидемиологических исследо- ваний, которые ставят вопрос о справедливости БПМ. Некоторые из них были представлены на конференции Американского ядерного общества в 1994 го- ду и смогли хорошо проиллюстрировать данную точку зрения. Так, напри- мер, люди, пережившие атомную бомбардировку, которые подверглись воз- действию дозы ниже 0,2 Гр, показали более низкую смертность от рака, чем в контрольной группе, и никакой повышенной заболеваемости лейкемией; по- вышенная заболеваемость раком не наблюдалось для британских радиологов, получивших за время жизни дозу в 1-5 Гр, или для американских радиологов, получивших дозу около 0,5 Гр; американские рабочие судостроительных за- водов численностью более 28 тысяч человек подверглись воздействию более 0,005 Зв, общая смертность оказалась ниже на 24 % по сравнению с контроль- ной группой; канадские женщины, обследовавшиеся на предмет туберкулеза дозами рентгеновского излучения в 0,15-0,25 Гр, показывают меньшую, чем обычно, смертность от рака; в семи штатах США на плато Колорадо, где дозы
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения 187 от естественного излучения превышает средний показатель по стране в три раза, смертность от рака ниже среднего по стране на 15%; постоянно про- живающие на радиоактивных курортах имеют более низкую заболеваемость раком, чем в контрольной группе. Эти и другие факты, которые явно противоречат БПМ при дозах ниже 0,2 Зв, в последнее время привели некоторых авторов к выводу, что хотя линей- ная зависимость «доза—реакция» была установлена в некоторых радиобиоло- гических исследованиях на клеточном уровне, биологические крайние точки, такие как точка возникновения рака, включают в себя многоступенчатые механизмы и могут показывать очень нелинейные соотношения с явными по- роговыми значениями. В настоящее время превалирует мнение, что при дозах ниже 0,1-0,2 Зв соотношение «доза—реакция» лучше всего описывается кри- вой 2 на рис. 5.27 и что предположения об аддитивности доз и беспороговой линейности не имеют основания. Таким образом, оценка риска в диапазоне малых доз не может быть вычислена из коэффициентов риска, полученных для эффектов при высоких дозах. Согласно современным представлениям, такие оценки числа вызванных у населения в результате эксплуатации ядерных уста- новок раковых заболеваний, похоже, сомнительны, и не несут практически никакой ценности. На самом деле, оказывается, что не обязательно все низкие дозы радиации вредны для человека. Однако если они есть, то, как показыва- ют эпидемиологические исследования, риск, связанный с ними, невелик, и, безусловно, не больше, чем общепринятые риски от многих других факторов и деятельности человека. Физическое общество здоровья пришло к выводу, что при дозе за время жизни в 0,1 Зв или ниже риск последствий для здоровья ли- бо слишком мал, чтобы его можно было наблюдать, либо не существует вовсе. Кроме того, было отмечено, что медицинские последствия малых доз радиации следует рассматривать не изолированно, а, скорее, в контексте внутренней не- стабильности ДНК и действия других канцерогенов. Многие согласны с тем, что БПМ может быть использована как простой, удобный инструмент, исполь- зуемый для защиты от радиации, но не следует рассматривать ее как модель, построенную на основе знаний о механизме радиационного канцерогенеза. Гораздо меньше известно о генетических эффектах ионизирующего излу- чения. Хотя наследственный эффект, т. е. риск рождения ребенка с радиаци- онно-обусловленными дефектами, оценивается в 1,3 х 10*5 Зв’1 в год, до сих пор генетические эффекты не были изучены у потомков людей, получивших высокие дозы радиации при бомбардировке Хиросимы и Нагасаки, учитывая очень низкую вероятность генетических эффектов от низких доз радиации. Таким образом, планирование ГКРдля низких радиационных доз оказывается связанным с той же неопределенностью, как и в случае с раком. Кроме того, риск генетических эффектов также выражается понятием удвоенная доза, т. е. доза, которая, когда она сообщается родителям, вызывает так же много мута- ций, как и те, которые происходят спонтанно в этом поколении. Удвоенная доза составляет 1,5-2 Зв. Корректный подход к проблеме низких доз имеет большую практическую значимость по двум причинам. Во-первых, утверждение, что не существует безопасного уровня радиации, которое является основой БПМ, часто встре- чающийся аргумент противников ядерных технологий, который был принят
188 [лава 5. Ионизирующее излучение общественностью и стал причиной фобий, негативного отношения к ядерной энергии и другим ядерным технологиям, включая ядерные медико-диагности- ческие методы. Радиофобия в конечном итоге может иметь весьма тяжелые последствия, такие как произведенные несколько тысяч ненужных абортов, которые беременные женщины Западной Европы сделали в течение несколь- ких недель после происшествия в Чернобыле. Во-вторых, использование БПМ имело серьезные экономические последствия. Основанная на этой модели со- временная политика радиационной защиты становится все более дорогостоя- щей, высказаны мнения, что тратятся огромные суммы денег на эти проекты и прилагаются усилия для избегания ничтожно малого риска от низкого уров- ня радиации, а фактически никакой выгоды для здоровья в этом нет. В США речь идет о нескольких миллиардах долларов США, которые могли бы быть потрачены более эффективно с большей пользой. Таким образом, является доказанным, что при очень низких дозах риск настолько мал, что суммарные издержки делают дальнейшее сокращение риска необоснованным. Новейшая точка зрения МКРЗ на эффекты, которые оказывают низкие дозы на здоровье, наилучшим образом соответствует действительности. С од- ной стороны, поскольку возникновение некоторых типов рака может стать результатом повреждения всего одной клетки, и восстановительный механизм не может обеспечить полную защиту даже при небольших дозах, использова- ние порогового значения «доза—реакция» нежелательно. С другой стороны, изучение группы из 80 000 человек, переживших атомную бомбардировку, показало, что превышение числа злокачественных заболеваний со статисти- ческой вероятностью 95 % имеет место только при дозах выше 0,2 Зв, когда мощность дозы становится достаточно велика. Следовательно, при небольшом увеличении дозы по сравнению с природной вероятность возникновения рака увеличивается очень мало, что даже для больших групп может не приводить к появлению новых больных. С эффектами низких радиационных доз тесно связан радиационный гор- мезис, термин, который используется для описания стимулирующего или бла- готворного влияния низких доз ионизирующей радиации. Подобное влияние радиации наблюдалось у различных видов живых организмов. Одно из первых подобных исследований было проведено в начале прошлого века с бактери- ей Azotobacter chroococcum, и оно показало, что когда бактерию подвергают воздействию солей урана, ее способность связывать азот увеличивается. Рент- геновские лучи или 7-излучение в дозах С 1 Гр ускоряют у некоторых видов растений прорастание семян, рост, появление побегов, раннее цветение и со- зревание или повышают урожайность и зеленую массу. Полагают, что эти эффекты вызваны образованием в клетках под воздействием радиации малых концентраций активных веществ, которые способны ускорять клеточное де- ление. Для экспериментальных животных, таких как мыши, крысы и морские свинки, увеличение времени жизни наблюдалось в результате ежедневного облучения дозами в 10—30 мЗв, или единичными дозами по 100-800 мЗв. Для людей гормезис проявляет себя в благотворном воздействии на паци- ентов лечения на радиоактивных курортах. Клинический опыт, собранный в течение многих десятилетий в таких курортах, как Иоахимсталь в Чешской
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения 189 республике. Горячие источники Национального парка, Арканзас, другие горя- чие источники в Колорадо и Нью-Мексико или курорты в Германии, доказал благоприятный эффект радиоактивных ванн для лечения ревматизма, дегене- ративного изменения позвонков, инфекционных заболеваний и заболеваний нервной системы, так же как и для регулирования физиологических и мета- болических процессов, таких как выделение мочевой кислоты или секреция желчных кислот в печени. Высказаны предположения, что низкие дозы ра- диации оказывают благоприятное влияние на активацию генов, иммунные механизмы и на другие процессы. В более широком смысле гормезис вклю- чает в себя все позитивные изменения, вызванные действием ионизирующего излучения на организм, а также и те, в которых низкий уровень радиации явля- ется причиной подавления неблагоприятных эффектов (кривая 2 на рис. 5.25). Детерминистические эффекты, также известные как нестохастические или острые эффекты, находятся в причинной зависимости от предшествую- щего облучения, для них тяжесть эффекта растет с увеличением дозы. Эти эффекты являются результатом облучения части либо всего тела высокими дозами радиации, которые сообщают высокую мощность дозы (краткосроч- ное, или острое облучение). При таких условиях в значительной степени происходит гибель клеток, что приводит к наблюдаемым эффектам (измене- ниям тканей) в относительно короткое время после облучения, в то время как большие повреждения живых тканей приводят к летальному исходу. Это типичная ситуация, например, при неправильном обращении с высокоактив- ными источниками, в результате переоблучения пациентов при радиологиче- ском лечении, при серьезных авариях на ядерных установках. Два последних случая подобного рода будут кратко описаны ниже в данном разделе, примеры случаев с влиянием окружающей среды будут обсуждаться в разделе 8.6.3. На- против, стохастические эффекты являются результатом действия низких доз, которые приносят ущерб большому количеству клеток за короткое время, а клеточной защите и восстановительным механизмам не хватает времени для эффективного реагирования. Вероятность появления острого эффекта, как функция от эквивалентной дозы, представлена на рис. 5.27 кривой с опре- деленной пороговой дозой, ниже которой эффект не проявляется. Наклон кривой возрастает с увеличением дозы в результате многократного попадания частиц в уже поврежденные клетки. Далее описаны наиболее важные детер- министические эффекты. Острая радиационная болезнь, или радиационный синдром, развивается только в крайних случаях, когда происходит облучение всего тела высокой до- зой радиации. Пороговое значение дозы составляет примерно 1 Зв и зависит от индивидуальной сопротивляемости организма. Болезнь развивается почти у всех при индивидуальной дозе в 2 Зв. В течение первых дней после облуче- ния больной страдает от тошноты, потери аппетита, подавленности, головной боли, рвоты, слабости и, в зависимости от поглощенной дозы, от более или менее серьезных изменений в составе крови. Затем следует латентный период, в течение которого начальные симптомы проходят. Латентный период обычно продолжается одну или две недели и становится короче при повышении дозы. В финальной стадии болезни начальные симптомы прогрессируют в форму,
190 Глава 5. Ионизирующее излучение которая сопровождается потерей волос, жаром, кровотечением из десен, вы- сокой чувствительностью к инфекционным заболеваниям. Известно три формы радиационной болезни. Гематологическая форма типична для облучения всего тела дозами выше 6 Зв. Последствием повре- ждения костного мозга может быть нарушение кроветворения. Свидетель- ством последнего является сокращение числа лимфоцитов, красных кровя- ных клеток, и тромбоцитов. При дозе от 6 до 10 Зв гематологическая форма сопровождается желудочно-кишечной формой, которая является результатом повреждения и гибели клеток кишечного эпителия и ведет к прободению и не- правильной работе кишечника. Болезнь протекает быстрее, латентный период сокращается. Приступы тяжелых симптомов, включающие геморрагический понос, случаются с четырех-шести дней после облучения и приводят к смерти на 20-30 день, если реанимация пациента невозможна. Смертность состав- ляет около 80% при дозе 6 Зв и приближается к 100% при 10 Зв. При дозе ниже 6 Зв состояние пациента постепенно улучшается в течение нескольких недель, время, необходимое для полного восстановления, зависит от радиа- ционной дозы. Однако оправившиеся пациенты еще долгое время страдают от таких последствий, как ухудшение кроветворения, дисфункция половых органов, бесплодие, повышенная чувствительность к инфекциям и раку (сто- хастический эффект), постоянная слабость и усталость. Облучение всего тела дозами свыше 50 Зв приводит к неврологической форме болезни, которая проявляется в психической дезориентации, смятении, атаксии, спазмах, глу- боком бессознательном состоянии. Летальный исход следует через несколько часов или дней после облучения, в результате повреждения нервной системы происходит сосудистый коллапс и остановка дыхания. Радиационное повреждение кожи и подкожных тканей является следствием несчастных случаев с участием высокоактивных источников, или побочным эффектом при лечении рака методиками с внешними источниками облуче- ния (раздел 5.7.3). Оно известно как радиационный дерматит и, в зависимости от жесткости облучения, может вызывать эритему и опухание кожи в пузы- рях, радиационные язвы, которые заживают с трудом, или некроз кожи. Для удаления пузырей и некротической ткани требуется хирургическое вмеша- тельство. Пороговая доза для радиационного дерматита около 3 Зв и повы- шается с разделением дозы на части. Более серьезные кожные повреждения также известны как радиационные ожоги. Дозы в несколько десятков зивер- тов сопровождаются серьезным повреждением и некрозом мышечных тканей, и часто требуют ампутации поврежденных конечностей. Повреждение плода. В основном, радиочувствительность зависит от воз- раста плода во время облучения. Самую высокую чувствительность по отно- шению к ионизирующей радиации плод проявляет между третьей и восьмой неделей после зачатия, когда происходит развитие органов. Ущерб зависит от поглощенной дозы и от стадии развития, пороговая доза примерно 0,1 Гр. Дети, рожденные от женщин, которые во время этих недель получили дозу облучения выше 0,1 Гр, могут страдать пороками развития (микроцефалия, дефекты глаз, волчья пасть), аномалиями центральной нервной системы (ум- ственная отсталость), катарактой или отставанием в росте. Доза в 1 Гр, полу- ченная плодом между 8 и 15 неделями после зачатия, приводит к низкому IQ
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения 191 рожденного ребенка. Поэтому применение рентгеновских лучей или методов ядерной медицинской диагностики в брюшном отделе должно быть ограниче- но в период беременности неотложными случаями, когда риск от непроведе- ния диагностики выше возможного риска радиационного повреждения плода. Пороговое значение дозы, вызывающей временное бесплодие, около 0,15 Гр при облучении яичек, или около 0,4 Гр в год при длительном об- лучении. Соответствующие значения для постоянного бесплодия составляют 3,5-6 Гр и 2 Гр за год для мужчин и 2,5-6 Гр и 0,2 Гр за год для женщин. Молодые женщины страдают от постоянного бесплодия при дозе свыше 2,5 Зв с вероятностью в 60-70 %. Радиационно обусловленная серая катаракта имеет латентный период в несколько месяцев. Пороговое значение находится в пределах 2-10 Гр для острого облучения радиацией с низкой ЛПЭ, и около 0.15 Гр за год для хронического облучения, растянутого на многие годы. Нарушение процесса кроветворения имеет пороговое значение для остро- го облучения всего костного мозга около 0,5 Гр, мощность дозы для облучения, растянутого на несколько лет, составляет приблизительно 0,4 Гр за год. За время развития ядерных и радиационных технологий произошло мно- жество радиационных аварий и несчастных случаев. За период от 1945 до 1999 года база данных МАГАТЭ насчитывает 136 крупных происшествий, при ко- торых организм пострадавших получил дозу свыше 0,25 Гр. Из примерно 670 переоблученных в результате этих происшествий 77 человек погибло. Эти чис- ла включают в себя 134 переоблученных и 28 погибших в результате аварии на Чернобыльской атомной электростанции (раздел 8.6.3). С целью иллю- страции условий, при которых могут быть получены серьезные радиационные повреждения, три радиационные аварии будут кратко описаны на основе ин- формации, опубликованной МАГАТЭ. В 1990 году произошел несчастный случай на коммерческом радиацион- ном объекте а Сореке, Израиль, где расфасованные медицинские продукты и специи стерилизовались воздействием интенсивного источника 60Со, по- мещенного на движущуюся стойку (рис. 5.6). Авария случилось после того, как заклинило конвейер, который перемещал картонные коробки. Система контроля зафиксировала остановку и автоматически начала опускать стойку с источником в защищенную позицию. Однако прежде чем стойка была опу- щена, один счетчик был заблокирован в коробке. К сожалению, рубильник на подъемном механизме был неисправен и неверно показывал, что стойка с источником полностью опущена. Оператор, неверно интерпретировав два противоречивых сигнала, проигнорировал установленную систему безопасно- сти, чтобы войти в комнату для облучения и разблокировать конвейер. При- мерно после минуты, проведенной в комнате, оператор почувствовал жжение в глазах и пульсирующую боль в голове. Он покинул комнату и доложил о про- исшествии руководству. Через короткое время он почувствовал себя нездоро- вым, и его стало тошнить. Он был незамедлительно отправлен в госпиталь, где проявились симптомы тяжелой гематологической и желудочно-кишечной форм острой радиационной болезни и были обнаружены локальные поврежде- ния кожи. Несмотря на все медицинские усилия, оператор умер через 36 дней
192 Глава 5. Ионизирующее излучение после происшествия По оценкам его организм получил дозу в 10-20 Гр. Со- гласно заключению властей Израиля, причиной произошедшему послужили сочетание сбоя оборудования, ошибки и неправильных действий оператора. Примером аварии критической массы является случай, произошедший в Ядерном центре, Саров, Россия в 1997 году (про критическую массу см. раз- дел 7.2). Техник приступил к сборке ранее функционировавшего и привычного критического блока, включающего сферическое, субкритическое, высокообо- гащенное урановое ядро, помещенное в полусферический рефлектор. Он был опытным специалистом, который уже несколько сотен раз ранее выполнял подобные эксперименты. Однако он работал в помещении один, что являлось нарушением нормативной документации. В процессе сборки конструкции со- ставная часть верха рефлектора выскользнула из рук техника и упала вниз на ту часть аппарата, которая содержала обогащенное урановое ядро. По этой причине масса урана превзошла критическую, наблюдалась вспышка света, тепловая волна и нижняя часть агрегата была выброшена вниз. Техник понял, что произошел несчастный случай. Он покинул экспериментальное помеще- ние, информировал руководство и коллег о произошедшем и немедленно был отправлен в госпиталь. Он почувствовал тошноту, и у него началась рвота. Его общее состояние здоровья и локальные повреждения, в основном рук, быстро ухудшались, и, несмотря на медицинскую помощь и ампутацию обеих рук, он умер через 66 часов после облучения. Причиной смерти была остановка сердца вследствие интенсивного расстройства кровообращения, отека мозга и легких, повреждения других органов и кровеносных сосудов. Общая доза, полученная организмом, преимущественно в виде нейтронной радиации, оце- нивается в 42 Гр, доза, принятая на руки, приблизительно 1700 Гр. Третье происшествие — совсем недавний случай. Он произошел на япон- ском заводе по производству ядерного топлива в Токаймуре в 1999 году, и еще раз показал, что тяжелые радиационные аварии являются следствием глав- ным образом человеческой ошибки и нарушением основ безопасности. Глав- ное назначение этого завода — производство низкообогащенного диокси- да урана для японских коммерческих ядерных реакторов. Кроме того, завод иногда занимался очисткой урана, обогащенного до 18,8%, для получения топлива для реакторов-бридеров. Когда произошла авария, как раз прохо- дил этот процесс. Запатентованная методика включала растворение порошка оксида урана в резервуаре для растворения, перемещение образовавшегося в результате раствора уранил нитрата в буферную колонку для гомогенизации очищенным газообразным азотом и массовый контроль, и, наконец, перенос раствора в осадительный резервуар, где диуранат аммония осаждается под дей- ствием газообразного аммиака. Буферная колонка, с ее узкой, высокой фор- мой является важной деталью, которая повышает безопасность производства, контролирует количество материала, проходящего в осадительный резервуар, и предотвращает образования критической массы. По этой самой причине запатентованная методика предусматривает одновременную работу не более чем с 2,4 кг урана с уровнем обогащения 16-20 %. Произошедший инцидент стал последствием трех неутвержденных отклонений от методики. Во-первых, рабочие смешали оксид с азотной кислотой в ведрах из нержавеющей стали.
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения 193 а не в резервуаре для растворения. Во-вторых, вместо того чтобы пропустить содержимое ведра через буферную колонну, они вылили его прямо в осади- тельный резервуар, минуя, таким образом, массовый контроль и контроль на критическую массу. В-третьих, наполняя осадительный резервуар, рабочие использовали в семь раз большее количество урана, чем разрешено методикой. Перед добавлением седьмого ведра, когда масса урана в резервуаре достигла 16 кг, она стала критической. В этой точке цепная реакция деления стала самоподдерживающейся, и смесь стала интенсивно испускать 7-излучение и нейтроны. Два работника, которые проводили операцию, увидели бело-го- лубое свечение, получили смертельные дозы в 10 20 и 6-10 Гр, тяжелая радиа- ционная болезнь развилась через несколько минут и час соответственно после инцидента. Третий работник, который находился в соседней комнате, получил дозу в 1,2-5,5 Гр. В общей сложности, 66 других работников завода и пожарных были облучены низкоуровневой радиацией в миллигреевом диапазоне. Авария не оказала воздействия на окружающую среду, за исключением небольшого количества радиоизотопов редких газов и йода, которые утекли с завода. Это было оценено 4 уровнем чрезвычайных ситуаций по шкале 1NES (раздел 7.6). 5.7.3. Терапевтическое действие ионизирующего излучения Помимо химиотерапии и хирургии радиационная терапия является одним из трех основных методов для борьбы с раком. Он основан на высокой ток- сичности ионизирующего излучения для клеток с активным метаболизмом, какой наблюдается в случае клеток злокачественных опухолей. Облучение опухоли может быть осуществлено как внешним способом, при использо- вании источников расположенных с внешней стороны человеческого тела, так и внутренним, при введении источника радиационного излучения внутрь живого организма. Целью является уничтожение всех раковых клеток при минимальном возможном причинении вреда здоровым тканям. При внешнем облучении, еще называемом дистанционной лучевой терапи- ей, в большинстве распространенных методик используется облучение 7-излу- чением, тормозным излучением или потоком ускоренных электронов. Радио- нуклид 60Со с высокой активностью (5 х 1013—1015) широко применяется в ка- честве источника 7-излучения. 7-Излучение б0Со с энергией 1,17 и 1,31 МэВ (рис. 2.12) и тормозное излучение с энергией 4-25 МэВ из бетатрона обладают высокой проникающей способностью и используются для обработки раковых опухолей, расположенных глубоко в теле, в то время как 7-излучение ,37Cs (Е7 = 0,66 МэВ) может применяться для опухолей, находящихся не глубже 5 см от кожной поверхности. Опухоли кожи и подкожные наиболее хорошо поддаются обработке потоком электронов с энергией 7-20 МэВ, созданных на линейных ускорителях. В данном случае короткий пробег электронов явля- ется преимуществом, поскольку электроны передают всю их энергию тонкому подкожному слою и не наносят повреждения более глубоким слоям здоровых тканей. Схематический вид оборудования для дистанционной лучевой терапии представлен на рис. 5.28. Изолированный радиационный источник (б0Со или 137Cs) устанавливают в колесо источника, сделанное из свинца или нержаве-
194 Глава 5. Ионизирующее излучение Рис. 5.28. Слева: устройство для дистанционной лучевой терапии. Справа- детали излучающей головки ющей стали, для образования механизма вращающего обтюратора. При созда- нии потока радиационного излучения обтюратор вращается, отклоняя источ- ник с апертуры. Колесо источника и вращающий агрегат помещают в тяжелую защитную оболочку. Когда установка не используется, колесо источника по- ворачивают внутрь защитной оболочки. Для приостановления злокачественно процесса и достижения исцеления доза в 50-70 Гр в зависимости от типа опухоли должна быть получена больной тканью. Для минимального повреждения здоровых тканей облучение 7- или тормозным излучением производится в соответствии с рассчитанной компью- тером схемой, которая рассматривает возможное пространственное распреде- ление дозы в человеческом теле и обеспечивает то, что максимальная доля энергии радиационного облучения воздействует на опухоль. В целях защиты здоровых тканей радиационное излучение подается на опухоль узким, колли- мированным пучком, и общая радиационная доза разбивается на малые доли, обычно по 2 Гр, чтобы дать возможность восстановиться здоровым тканям вокруг опухоли. Еще, если это только возможно, раковые опухоли обрабаты- вают с разных углов. Эффективность фотонной радиационной терапии во многом определя- ется присутствием кислорода в клетках (см. кислородный эффект, раздел 5.6). Однако некоторые раковые клетки обеднены кислородом и демонстрируют чрезвычайную устойчивость к воздействию 7-излучения. Для разрушения та- ких аноксических раковых опухолей необходимы более высокие дозы, и вслед- ствие этого возрастает риск повреждения окружающих их здоровых тканей. Для разрешения этой проблемы разработаны лекарства, которые выполня- ют роль кислорода при захватывании свободных электронов и образовании радикалов в клетках. До настоящего времени наилучшим образом себя зареко- мендовали лекарственные препараты на основе производных нитроимидазола.
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения 195 Главным недостатком 7- и тормозного излучения является высокая про- никающая способность фотонного излучения, в результате воздействия ко- торого затрагиваются не только здоровые ткани слоя между поверхностью человеческого тела и опухолью, но и даже здоровый слой, находящийся под раковой тканью, получает достаточно высокую радиационную дозу. Поврежде- ния здоровых тканей значительно меньше в адронной терапии, где облучение осуществляется потоком ускоренных, заряженных, больших частиц, в основ- ном протонов. Похожие на все заряженные адроны протоны имеют большую ЛПЭ и сообщают свою энергию тканям согласно кривой (рис. 5.1). Энергия протонов будет направлена на положение максимума на кривой, т. е. на об- ласть, где фотоны потеряли большую часть энергии, и в основном область раковой опухоли будет подвержена воздействию излучения. (Для примера, пробег в мягких тканях протонов с энергией 180 МэВ составляет 15 см.) Из-за характера брегговской кривой ткани между поверхностью тела и опухо- лью получат значительно меньшую дозу, сравнимую с 7-излучением (где есть ослабление согласно экспоненциальному закону), в то время как те слои, которые располагаются глубже опухоли, вовсе не будут задеты. Облучение ускоренными ионами углерода (|2С+6) и неона, которые имеют еще большую ЛПЭ, чем протоны, успешно применяется для медленно растущих, обеднен- ных кислородом, глубоко расположенных, неоперабельных опухолей, которые являются устойчивыми к 7- и протонной терапии. На сегодняшний момент более 20 000 человек со всего мира были успешно вылечены методом адрон- ной терапии с использованием протонов в Центре Лома Линда в Калифорнии, занимающем лидирующие позиции по борьбе с раковыми заболеваниями. Не- сколько сотен человек были излечены с использованием ионов неона в г. Берк- ли, США, а также с использованием углерода в Японии. Также в адронной терапии разработана методика с использованием отрицательных л -мезонов. Поток мезонов создается посредством бомбардирования подходящей мише- ни протонами с высокой энергией (раздел 4.9). Несмотря на короткое время жизни (раздел 1.3), мезоны до их распада проходят несколько метров в ваку- уме, благодаря высокой скорости, сообщенной им протонным ударом. Поток мезонов фокусируется на опухолевой области и поглощается в опухоли, со- гласно кривой Брегга. Преимущество мезонной терапии заключается в том, что действие мезонов значительно усиливается продуктами их распада. Будучи адроном мезон после потери большей части его энергии вовлекается в ядер- ные реакции, в результате чего высвобождается энергия, эквивалентная массе покоя л-мезона, т. е. около 140 МэВ. В этом случае ядро распадается (раз- дел 4.9) на протоны, нейтроны, а-частицы и более тяжелые ядра (Li, Be, В). Таким образом, большое число заряженных, больших частиц возникает в опу- холи и, из-за их короткого пробега, полностью передают ей энергию. С использованием излучения с высокой ЛПЭ разработан метод терапии, основанный на захвате бором нейтронов (БЗНТ), в котором энергия о-ча- стиц и ядер лития из реакции |0В(тг, a) Li направляется на опухоль. В этом случае соединения бора селективно включают в клетки опухоли, а затем ее обрабатывают потоком медленных нейтронов. Ядерная реакция, таким обра- зом, протекает в опухоли, и о-частицы и ядра лития умертвляют раковые
196 Глава 5. Ионизирующее излучение клетки, не затрагивая здоровые ткани. Такие соединения бора, как кластеры борана Na2B|2H||SH или п-борофенилаланин, успешно были применены для лечения опухоли мозга и меланомы, соответственно. Все три вида адронной терапии, в том числе БЗНТ, используются клини- чески в различных странах, в ядерных исследовательских центрах, где получа- ют на ускорителях частицы для адронной терапии или возможно проведения ядерных реакций для БЗНТ, а также больницах, оснащенными небольшими ускорителями. Среди методов внешней терапии еще можно отметить метод контактной терапии, основанный на применении на поверхности тела вспышки источника /3-излучения (рис. 5.5 е), обычно состоящий из генетической пары ^Sr—9(1 Y или l06Ru-l06Rh. Контактная терапия используется для лечения рака кожи и глаз. В случае внутренней терапии источник ионизирующего излучения вво- дится в тело человека. Это может быть осуществлено несколькими путями. В брахитерапии герметично запаянный источник вводится в опухоль через полости тела. Эта методика используется в основном для обработки опухоли пищевода, матки, мочевого пузыря, прямой кишки. В основном использу- ются в данном методе запаянные в стальную оболочку радионуклиды, такие как “Со, 137Cs, l92Ir (рис. 5.5 в, г), 226Ra в виде соли, источник нейтронов 252Cf. Источник калифорния применяется для воздействия на аноксические опухоли, которые из-за недостаточного содержания кислорода в их клетках устойчивы к действию 7-излучения В эндотерапии или мишенной радиотерапии радионуклид попадает в тело пациента в результате внутривенного введения соответствующих химических препаратов, которые селективно с потоком крови переносят источник в опу- холь. Такие соединения называют радиофармпрепаратами (раздел 6.7). Высо- кая специфичность к раковым опухолям является основным требованием для введения терапевтической радиационной дозы в злокачественное новообразо- вание, при котором здоровые ткани не должны затрагиваться. Радионуклиды, испускающие электроны (/3-частицы или оже-электроны) или позитроны, яв- ляются наиболее предпочтительными в данном виде терапии, поскольку из-за короткого пробега излучения вся их энергия преимущественно поглощается опухолью. Широко известны случаи применения для лечения рака щитовид- ной железы нуклида 1311 в виде раствора иодида натрия. Успешное примене- ние этого радионуклида для лечения этой разновидности рака началось более чем 50 лет назад, поскольку известна высокая чувствительность щитовидной железы к данному иону. Другими примерами являются использование радио- нуклидов 32 Р в виде фосфата и 89 Sr в форме хлорида для лечения рака костей. Здесь их использование обусловлено высокой афинностью костных тканей к ионам РОд и Sr2+. В последние годы в эндотерапии нашли применение целый ряд разнообразных короткоживущих радионуклидов, таких как б2Си, 67Cu, 90Y, l53Sm, |6бНо, l77Li, 186Re и l88Re. Некоторые из них применя- ются в виде небольших молекул, а рений и самарий, для примера, в виде комплекса с фосфорорганическими лигандами ГЭДФ и ЭДТМФ (рис. 5.29), соответственно, для лечения рака костей.
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения 197 СН3 НО о—с—о он ✓р\ он А но о о он но о о он А Л НО О—СН2 сн2- о он (СН2)2—uf но о—сн< хсн2-о он ₽ Рч но о о он “V3* ион, хелатный с ДОТА Рис. 5.29. Комплексные лиганды для эндотерапии: a) HEDP — гидроксиэтанди- фосфорная кислота; 6) EDTMP — этилендиаминтетраметиленфосфорная кислота; в) DOTA— 14,7,10-тетраазациклодекан-М, N', N", N'''-тетрауксусная кислота как бифункциональный лиганд Рецептор, содержащий клетку опухоли Другая возможность, при которой достигается высокая специфичность взаимодействия с раковой опухолью, основана на взаимодействии лиганд — комплексообразователь. В данном случае под лигандом подразумевается био- молекула, такая как пептид или стероид, которая специфически связана с ра- ковыми клетками, и с которой будет связываться радионуклид. Таким образом, в данном случае лиганд служит транспортным средством, с помощью которого радионуклид имеет возможность проникнуть в раковую клетку. Однако ради- онуклид не всегда может непосредственно связаться с лигандом, поскольку последний может не иметь в своем составе функциональных групп, необхо- димых для образования такой связи. Эта проблема может быть решена путем связывания радионуклида с лигандом через бифункциональный хелатирую- щий агент, молекула которого содержит две функциональные группы, одна из которых связывается с радионуклидом, как хелатирующий агент, а другая взаимодействует с рецепторной биомолекулой (рис. 5.29, внизу). Простой методикой является радиоиммунная терапия, где атом радио- нуклида связан с моноклональным антителом или его участком, которое взаи- модействует с высокой специфичностью с раковым антигеном на поверхности клетки. Радиоиммунотерапия является наилучшим методом для обработки ра- ковой опухоли, которая не может быть удалена операционным способом или имеет небольшие рассеянные метастазы. Например, моноклональные антите- ла, содержащие 1311, успешно применяются для лечения лимфомы и гемато- логических злокачественных образований.
198 Глава 5. Ионизирующее излучение Потенциальные возможности мишенной радиотерапии в будущем могут быть усилены путем использования а-испускающих радионуклидов, преиму- ществом которых является большая ЛПЭ и короткий пробег в тканях. Для примера, если значение ЛПЭ /3-частиц составляет 0,2 кэВ мкм1, то для а-частиц 2HAt величина ЛПЭ — 97 кэВ - мкм-1, соответствующие диа- пазоны радиационного излучения в мягких тканях составляют 3960 и 70 мкм, соответственно. Это означает, что в случае а-частиц мы можем получать более резкую, мощную и локализованную в пространстве дозу. В настоящей момент из таких радионуклидов наиболее изученным является изотоп 2llAt, который демонстрирует такое же поведение, как и изотопы йода. Другими потенци- ально пригодными а-излучателями являются l49Tb, 213Bi, 212РЬ, 225Ac, 223Ra и 225 Fm. Радиофармацевтические препараты, по-видимому, будут перспектив- ными для лечения лейкемии, рака сосудов и микрометастаз. Применение ионизирующего излучения в медицине не ограничено толь- ко раковой терапией. Далее будут отмечены еще три сферы, где успешно используется ионизирующее излучение. Лечение метастазных болей костей. Большинство раков, таких как про- статы, груди, легких, имеют тенденцию к образованию метастаз костей. В ре- зультате развиваются боли, которые значительно ухудшают жизнь пациентов. Боли в значительно степени могут быть уменьшены в результате облучения костей, как внешнего, так и внутреннего, посредством приема фармацевти- ческих препаратов. Это те же самые препараты, которые используются для лечения рака костей, такие как 89SrCl2 и комплексы |53Бт-ГЭДФ и l86Re- ЭДТМФ. В данном случае применяют более низкие радиационные дозы, чем в случае лечения рака. В лечении воспалительной синовиальной болезни, ревматического артрита и снижения болей в суставах и сухожилиях используют как внешнее облуче- ние /3-частицами 60Со и рентгеновскими кванзами, так и радиофармацевтиче- ские препараты. Последнее достижение — это лечение синовиальной болезни путем введения ^-излучающих фармацевтических препаратов, содержащих 169Er, "Y, l86Re и 198Au, непосредственно в синовиальную оболочку. Ра- диофармацевтические препараты применяют в виде коллоидов или крупных частиц, которые обеспечивают минимальную связь радиоактивного вещества с подверженным болезни суставом. Наиболее эффективное действие оказы- вают радиационные дозы в несколько грей (> 6 Гр). Уменьшение рестиноза. Рестиноз означает повторное закрытие артерий, следующее после баллонной ангиопластики под высоким давлением. Он про- является как отклик коронарных и периферических сосудов на расширение баллона, в результате которого стимулируется рост клеток гладких мышц. Бы- ло установлено, что из 400 000 ангиопластических операций, ежегодно прово- димых в Соединенных Штатах, рестиноз возникает в 30-40 %. Рестиноз может быть предотвращен путем введения радиационной дозы около 25-30 Гр на глу- бину 0,5 мм в поврежденную артериальную стенку. Облучение выполняется введением в поврежденную область запаянного радиоактивного источника (32Р, ^Y, |921г) или баллона, заполненного раствором ^-излучающего радио- нуклида, такого как 186Re.
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения 199 5.7.4. Действие ионизирующего излучения на насекомых Насекомые являются в 100 раз более устойчивыми к воздействию ионизи- рующего излучения по сравнению с позвоночными, летальная доза варьирует- ся в интервале от 103 до 104 Гр. Высокая устойчивость может быть обусловлена тем фактом, что после вылупления в течение личиночной стадии рост насе- комого происходит за счет увеличения клеточного объема, а не деления. При этом клетки половых желез являются более чувствительными и в результа- те облучения прекращают процесс деления. По этой причине стерилизацию насекомых можно проводить под действием низких радиационных доз. Ра- диационное искоренение насекомых используется как для крупномасштабного уничтожения, так и стерилизации насекомых. Радиационное уничтожение насекомых становится основным способом сохранения деревянных музейных экспонатов и частей художественных произведений, повреждаемых насекомы- ми, такими как личинка древоточца и сверлильщик. При обработке древесных материалов химическими средствами не всегда удается добиться полного уни- чтожения насекомых, поскольку вещества не могут проникнуть глубоко внутрь образца, в то время как облучение 7-излучателем “Со с дозой приблизитель- но 500 Гр убивает все виды бурящих дерево насекомых без какого-либо вреда для обрабатываемого образца. В случае необходимости такая обработка может быть усилена последующей радиационной полимеризацией. Радиационное уничтожение насекомых еше применяется для сохранения бумаги, текстиля, пергамента, кожи. В некоторых странах радиационная дезинсекция приме- няется для обработки продуктов, таких как сушеные финики и какао-бобы В Соединенных Штатах Министерство сельского хозяйства в недавнее время утвердило применение облучения для уничтожения фруктовых мух и манго- вых долгоносиков в импортируемых фруктах и овощах. Стерилизация мужских особей насекомых путем их непосредственного облучения часто применяется для хранения муки, кукурузы, риса и других сухих продуктов. Например, доза мощностью в 5 х 103 Гр необходима для уничтожения хрущака мучного, в то время как стерилизация мужских особей достигается при применении дозы в 100 Гр. Для этой цели зерно облучают или в виде силоса, или уже на конвейерной ленте 7-излучением от источника 60Со. Радиационное уничтожение насекомых в природе основано на выращива- нии и выпускании в окружающую среду стерильных мужских особей в количе- стве, превышающем их природную популяцию. Для этих целей на «фабриках насекомых» большое количество насекомых подвергают воздействию 7-излу- чения и через несколько недель выпускают в окружающую среду, зараженную паразитами. При спаривании стерильных мужских особей с самками потом- ство не производится, и в результате этого популяция насекомых постепенно уничтожается. Эта же технология применяется для уничтожения популяций насекомых, поражающих крупный рогатый скот и фрукты. Данная методика является безопасной, поскольку инсектициды не попадают в окружающую среду. Впервые данная технология была применена в 50-х гг. для уничтоже- ния популяции мух, личинки которых размножались в ранах рогатого скота, на площади 170 квадратных миль на острове Кюрасао путем выпускания каж- дую неделю в течении 22 недель стерилизованных мужских особей из расчета
200 Глава 5. Ионизирующее излучение 400 насекомых на 1 квадратную милю. Также известны и другие успешные применения данного метода, например для уничтожения тех же самых мух во Флориде, где до этого погибало поголовье рогатого скота на сумму 25 миллионов долларов ежегодно; средиземноморской фруктовой мухи в неко- торых районах Чили, Мексики, Японии, Австралии и Северной Калифорнии; или хлопкового долгоносика, который повреждал хлопок в южных штатах США, Центральной Америке, Ливии. Наибольший успех в последнее время был достигнут на острове Занзибар и в Танзании по уничтожению мухи це-це, которая приводит к гибели крупный рогатый скот, заражая его африканским трипаносомозом, и распространяет сонную болезнь среди людей. В развива- ющихся странах эти проекты поддерживаются МАГАТЭ. 5.7.5. Действие ионизирующего излучения на микроорганизмы За некоторым исключением одноклеточные организмы чрезвычайно устой- чивы к действию ионизирующего излучения. Несмотря на то что для уничто- жения патогенных организмов требуются очень большие радиационные дозы (103-104 Гр), радиационные технологии нашли широкое применение в ради- ационной стерилизации, например для стерилизации медицинских предме- тов, таких как раневые и ожоговые повязки, операционные принадлежности, шприцы и нити, имплантируемые предметы и ткани (сердечные клапаны, кости для пересадки), наборы для анестезии и трансплантации, дыхательного и диализного оборудования, оборудование для кровообращения и перелива- ния и т. д. Облучение производят на полностью автоматизированном оборудо- вании (рис. 5.6), применяя для этой цели 7-излучение (источник — “Со) или ускоренные электроны. В настоящий момент более 160 облучающих приборов работают по всему миру. В Соединенных Штатах почтовые службы применя- ют приборы для обработки корреспонденции 7-квантами или ускоренными электронами, что защищает сотрудников и население от заражения сибирской язвой через письма и бандероли. Возможность радиационной дезинфекции осадков сточных вод была про- демонстрирована на опытной установке в нескольких странах. Обычный при- бор состоит из “Со с высокой активностью (IO15—1016 Бк) в качестве источ- ника, помещенного в бетонную камеру. Точное количество остатков сточных вод вводили в такую камеру и оставляли циркулировать в течение нескольких часов при постоянном облучении. Дозы в несколько кГр полностью уничто- жают микроорганизмы, и облученный продукт в дальнейшем может исполь- зоваться в качестве удобрения. Первая коммерческая облучающая установка установлена в Аргентине, в городе Тукумане с 400 000-ным населением и об- рабатывает 180 м3 (6300 кубических футов) остатков сточных вод ежедневно. В Соединенных Штатах такие установки работают в Бостоне и Альбукерке. Радиационная обработка пищевых продуктов широко применяется для замедления процессов гниения и устранения загрязнений вредными бактери- ями и плесени. Продукты, обработанные высокими радиационными дозами, могут храниться в течение длительного времени при температуре внешней среды. Обычно применяемая доза для облучения не превышает 10 кГр. Эта доза была утверждена Всемирной организацией здравоохранения (ВОЗ), и она
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения 201 не приводит к возникновению в пищевых продуктах токсичных веществ. Дозы от 0,5 до 1 кГр, применяемые для облучения овощей и фруктов, замедляют их рост, уменьшают созревание фруктов и уничтожают насекомых-паразитов. Дозы от 1 до 3 кГр поражают плесень. Фрукты различаются по той допустимой дозе, при которой их каче- ство (потеря твердости, изменения запаха и вкуса) остается неизменным. Например, клубника может переносить дозы до 3 кГр, после чего она может храниться при температуре 5 °C в течение двух недель. Облучение также мо- жет предотвращать порчу грибов под действием микробов и энзимов. Мясо, домашняя птица и рыба облучаются в вакуумной упаковке, в глубокозамо- роженном виде для подавления продуктов радиолиза, выделяемого запаха. Помимо дополнительного продолжения срока хранения, облучение умень- шает опасность возникновения сальмонеллеза. При правильном облучении пища сохраняет свою свежесть, запах и питательные свойства. Хотя облу- чение пищевых продуктов было одобрено ВОЗ, различные страны одобрили радиационную обработку только отдельных видов пищи и поставили эту тех- нологию под жесткий контроль. В настоящее время технология облучения пищевых продуктов была одобрена в 37 странах для более чем 40 продуктов, включая рыбу, клубнику, картофель, чеснок, лук и пр. Радиационно стери- лизованные продукты поставляются в больницы для пациентов, нуждающих- ся в стерильной диете, а также для астронавтов. Облучение использовалось для удаления микроорганизмов и плесени во фруктах, высушенных овощах и специях из тропических регионов (см. также раздел 5.7.4). Крупнейшими поставщиками облученных продуктов на рынок являются Нидерланды, в ко- торых облучается около 20 000 тонн пищевых продуктов каждый год, Бельгия и Франция (каждая из этих стран облучает около 10 000 тонн продуктов пи- тания в год). В США главный хирург в 1965 г. постановил, что облученная пища безвредна для здоровья и начиная с 70-х гг. НАСА начало программу по стерилизации мяса для астронавтов. Использование облученной пищи было одобрено Американской медицинской ассоциацией в 1993 г. Тогда как в на- чале только сухие продукты подвергались облучению, в последние годы стали появляться такие облученные продукты, как домашняя птица или клубника. Другая радиационная технология обработки пищи, позволяющая про- длить срок хранения пищевых продуктов, заключается в создании съедобных оберток. Подобные обертки создаются путем облучения мяса, рыбы, фруктов или заранее приготовленных продуктов, предварительно обработанных казе- инатом кальция. Подобная упаковка, защищающая от плесени, получается путем связывания казеина с протеинами пищи за счет облучения. Многие ошибочно считают, что облученные продукты становятся радио- активными. Это не так, потому что энергия 7-квантов б0Со слишком мала для того, чтобы вызвать какие-либо ядерные реакции в пище, приводящие к образованию радионуклидов (раздел 4.11). 5.7.6. Влияние ионизирующего излучения на растения Растения различным образом реагируют на ионизирующее излучение. Например, если хвойные растения замедляют свой рост при относительно
202 Глава 5. Ионизирующее излучение небольших дозовых нагрузках — от 10 2 до Ю'1 Гр в день, то на рост неко- торых видов растений не оказывают влияние даже такие дозовые нагрузки, как 1 Гр в день. Видимые эффекты, такие как замедление роста, изменение внешнего вида стеблей, листьев и цветов или увеличение числа новообразова- ний зависит от таких факторов, как дозовая нагрузка, фракционирование дозы и скорость роста растения. При облучении высокой дозой большую сопротив- ляемость проявляют медленно растущие растения, тогда как при хроническом облучении более устойчивы быстрорастущие виды. Это объясняется тем, что чем быстрее растет растение, тем меньше доза на бысгроделящиеся клетки при данной дозовой нагрузке в течение одного клеточного цикла. В некото- рых странах радиационные эффекты используют для подавления прорастания картошки, лука и чеснока путем облучения с дозами от 50 до 150 Гр. Облучение семян с дозами от 100 до 1000 Гр вызывает мутации, в том числе те, которые могут улучшить свойства растения. Путем последующей селекции и культивации могут быть получены разновидности с улучшенными свойствами. Подобный подход известен как радиационное разведение и был использован, например, для получения сортов зерновых культур, устойчивых к заболеваниям и холоду, или устойчивых к паразитам культур рапса и арахиса. 5.8. Другие эффекты и использование ионизирующих излучений Удаление статического электрического заряда. В ряде промышленных процессов на материалах скапливается электростатический заряд. В частно- сти это наблюдается при разделении непроводящих материалов, например при протягивании пластмассовой фольги, резины, бумаги или ткани через враща- ющийся вал. Скапливающийся электростатический заряд затрудняет обраще- ние с конечным продуктом и является причиной повышенной взрывоопасно- сти в тех процессах, в которых участвуют легковоспламеняющиеся вещества. Электростатический заряд может быт легко удален путем ионизации возду- ха альфа-частицами, которые обладают высокой линейной передачей энергии (см. раздел 5.1). Для этого альфа-излучатель, например 210Ро или 241 Ат, поме- щается в непосредственной близости от материала, на котором скапливается электростатический заряд. Этот заряд нейтрализуется ионами противополож- ного знака, которые образуются благодаря прохождению альфа-излучения через воздух. Типичная схема подобного источника приведена на рис. 5.5 е. Детекторы дыма, которые присутствуют во многих домах, гостинич- ных комнатах, офисах и в производственных помещениях, подают громкий сигнал при задымлении или начале пожара. Подобные детекторы снабжены низкоактивными источниками о-излучения, чаще всего 241 Ат с активностью 3 кБк и небольшим, работающим от батарейки детектором ионизирующего излучения, который непрерывно регистрирует ионизационный ток, вызывае- мый a-излучением. Если в воздухе присутствует дым, в детекторе происходит уменьшение ионизационного тока из-за присутствия частиц дыма. Изменение электрического сигнала на детекторе вызывает акустический эффект. Поглощение а - или (3-излучения твердыми материалами приводит к тем- пературным эффектам, выражающимся в увеличении температуры поглоти- теля. Выделяемое тепло является последним результатом передачи энергии
5.8. Другие эффекты и использование ионизирующих излучений 203 поглотителю посредством громадного числа актов ионизации и возбуждения молекул. Для а-частиц поглощенная энергия может быть получена через чис- ло поглощенных частиц и их энергию. Для /3-частиц, из-за непрерывности их спектра (рис. 2.6), поглощенная энергия рассчитывается через число погло- щенных частиц, умноженных на Емакс/3- Тепловые эффекты нашли свое применение в радионуклидных батаре- ях — устройствах, в которых тепловая энергия, выделяемая при поглощении излучения, преобразуется в электрическую энергию. Определенное количе- ство радионуклида, находящегося в подходящей химической форме, заклю- ченного в металлическую емкость, служит источником тепла. Испущенное излучение поглощается источником, что приводит его нагреву. Превращение энергии может происходить несколькими путями, например, путем соедине- ния термоэлемента с тепловым источником в металлической емкости. Электрическая мощность радионуклидной батареи зависит от массы ра- дионуклида, которая пропорциональна его активности (раздел 3.3). Например, батареи кардиостимулятора содержат несколько десятков грамм 238 РиО? и об- ладают мощностью от 50 мкмВт до 1 мВт при напряжении 0,3—5 В. Период полураспада 238Ри, равный 86,4 лет, делает его устойчивым источником энер- гии. Батареи вживляются пациенту, и срок их службы может достигать 20 лет. Они не представляют угрозы для пациента, так как распад 238Ри не сопро- вождается испусканием 7-квантов, а a-излучение полностью поглощается материалом источника. Для питания измерительных инструментов на необи- таемых метеостанциях и маяках, а также на космических кораблях и спутниках требуются более мощные батареи. Они могут включать несколько килограм- мов 238РиОг или 90БгТ1Оз с мощностью до нескольких кВт при напряжении в десятки вольт. В США 90Sr использовался в качестве источника тепла в уста- новках SNAP (Systems for Nuclear Auxiliary Power — Вспомогательные ядерные энергетические системы) для переносных источников энергии для военных целей, а также в космической сфере. Наиболее важный температурный эффект порождается при поглощении в ядерном топливе тяжелых ядер, образующихся при ядерном делении урана или плутония. Тепло, испускаемое в ядерном топливе, затем используется для получения пара и производства электроэнергии на ядерных электростанциях. Это подробно обсуждается в главе 7. Радионуклидные источники света основаны на испускании света при по- глощении ионизирущего излучения некоторыми веществами (см. раздел 5.4.2, посвященный сцинтилляционным детекторам). Источники света содержат люминофор, т. е. вещество, обладающее хорошими люминесцирующими свой- ствами, к которому добавляют небольшие количества долгоживущего а- или Д-излучающего радионуклида. Испускаемые частицы непрерывно попадают в люминофор и образуют в нем возбужденные состояния. Свет, соответ- ственно, испускается при снятии возбуждения. В прошлом наиболее часто в качестве люминофора использовали сульфид цинка, к которому добавляли небольшое количество а-излучающего радионуклида 226 Ra в форме какой- либо его соли, но по причине его высокой радиотоксичности радий был заменен на такие /3-излучатсли, как 3Н, 85Кт или 147Pm. Радионуклидные
204 Глава 5. Ионизирующее излучение источники света не требуют электрической энергии для поддержания своей работы и производят свет непрерывно. Они нашли применение в сигнальных лампах, светящихся циферблатах для часов и измерительных устройствах, ука- зателях и предупредительных знаках об опасности. Радионуклид 63Ni используется в качестве постоянного источника элек- тронов (/3-частицы) в портативных ионизационных детекторах газоанализа- торах для определения следов таких газов, как гексафторид серы, хлор, хло- рированные углеводороды, котрые облают высоким сродством к электрону. Основой газоанализатора является цилиндрический газовый ионизационный детектор, в который подается аргон из небольшой встроенной емкости. Ис- точник 63 Ni в виде никелевой фольги помещается в детектор, в котором он порождает постоянный ионизационный ток. Проба воздуха вводится в поток аргона, поступающий в детектор. Если электрон-поглощаюший газ присут- ствует в пробе, то он будет поглощать часть электронов, испущенных 63Ni, ослабляя, таким образом, ток ионизации. Принципы радиотермолюминесценции обсуждались в разделе 5.4.4. В ар- хеологии радиотермолюминеспенпия используется для датировки керамиче- ских изделий. Метод основан на том, что в глинах присутствуют мелкие ча- стицы таких минералов, как кварц или циркон, которые непрерывно подвер- гаются воздействию излучения от таких природных радионуклидов, как 40К и в меньшей степени 238U, 235 EJ и 232Th и продуктов их распада, присут- ствующих в глинах. (Доза, создаваемая радионуклидами в глинах, составляет примерно 0,01 Гр/год). В течение веков это излучение вызывало возбуждение электронов в минеральных зернах и их аккумуляцию в электронных ловуш- ках. В прошлом, когда горшки делали из глины и обжигали, эти захвачен- ные электроны переходили в невозбужденное состояние. Позднее, когда эти горшки захоранивались, возбужденные состояния опять накапливались под действием излучения окружающей почвы. Для определения возраста подоб- ных изделий, т. е. времени, прошедшего от момента отжига до его раскопки, необходимо определить число возбужденных состояний, аккумулированных в изделии. Для этого минеральные частицы выделяют из объекта, отжигают при температуре 350-450 °C в темноте и регистрируют интенсивность света, испускаемого при нагреве. Чем древнее предмет, тем дольше минеральные частицы подвергались облучению, тем больше интенсивность испускаемого света. Так как конечный эффект зависит от содержания радионуклида в почве, доза в почве также должна быть определена. Травление стекла происходит, когда оно подвергается лозовым нагрузкам порядка 103 Гр. При облучении происходит образование де