Text
                    Н.Б. ДЕЛОНЕ, В.П. КРАЙНОВ
Нелинейная ионизация атомов
лазерным излучением
МОСКВА
ФИЗМАТЛИТ
2001


mm Издание осуществлено при поддержке ББК 22.344 j> ctp И Российского фонда фундаментальных Д29 JJ исследований по проекту 01~02~30001д Делоне Н.Б., Крайнев В.П. Нелинейнам ионизации атомов лазерным излучением. — М.: ФИЗМАТЛИТ, 2001. — 320 с. — ISBN 5-9221-0150-1. В данной книге подведены итоги экспериментальных и теоретических исследо- исследований процессов ионизации атомов в сильном световом поле. Предназначается для научных работников в области физической оптики, атомной спектроскопии, физики атома, а также для аспирантов и студентов соответствующих специальностей. Из- Издание книги осуществлено при поддержке Российского Фонда Фундаментальных Исследований, проект № 01-02-30001 д. Ил. 104. Библиогр. 589 назв. ©ФИЗМАТЛИТ, 2001 ISBN 5-9221-01504 © Н.Б. Делоне, В.П. Крайнев, 2001
ОГЛАВЛЕНИЕ Предисловие ............................. 8 Система атомных единиц ........................ 10 Обозначения физических величин .................... 11 ГЛАВА I НЕЛИНЕЙНАЯ ИОНИЗАЦИЯ АТОМОВ 1.1. Введение ........................... 13 1.2. Законы Эйнштейна и многофотонные процессы .......... 15 1.3. Общая теория процесса нелинейной ионизации .......... 18 1.4. Возмущение атома сильным ионизующим полем .......... 21 1.5. Атом в поле атомной и сверхатомной напряженности ........ 23 1.6. Заключение .......................... 24 ГЛАВА II ТЕОРЕТИЧЕСКИЕ МЕТОДЫ ОПИСАНИЯ ПРОЦЕССА НЕЛИНЕЙНОЙ ИОНИЗАЦИИ АТОМОВ 2.1. Введение ........................... 28 2.2. Нестационарная теория возмущений ............... 30 2.2.1. Введение C0). 2.2.2. Многофотонные матричные элементы C1). 2.2.3. Расчет многофотонных матричных элементов с помощью функ- функций Грина C3). 2.2.4. Квазиклассическое приближение для много- многофотонных матричных элементов C4). 2.2.5. Связь между многофо- многофотонными матричными элементами К-то и (К + 1)-го порядков C6). 2.2.6. Расчет многофотонных сечений ионизации сложных атомов C6). 2.3. Модель Келдыша-Файсала-Риса ................. 37 2.3.1. Исходная модель Келдыша C7). 2.3.2. Туннельный пре- предел D0). 2.3.3. Многофотонный предел D1). 2.3.4. Модель Риса D2). 2.3.5. Итерации по атомному потенциалу D3). 2.3.6. Перерассеяние электрона на родительском ионе D4). 2.3.7. Другие варианты модели Келдыша D5). 2.3.8. Метод кулоновской поправки D7). 2.3.9. Заключение D7). 2.4. Метод Флоке .......................... 47 2.4.1. Введение D7). 2.4.2. Задача на комплексные собственные значе- значения E0). 2.4.3. Пример расчета E1). 2.5. Метод Крамерса-Хеннебергера ................. 52 2.5.1. Переход в колеблющуюся систему координат E2). 2.5.2. Приближение Крамерса-Хеннебергера E3). 5.3. Пример
4 Оглавление кулоновского потенциала E4). 2.5.4. Критерий применимости при- приближения Крамерса-Хеннебергера E5). 2.5.5. Ионизация атома Крамерса—Хеннебергера E8). 2.6. Численное решение нестационарного уравнения Шредингера .... 59 2.7. Заключение .......................... 60 ГЛАВА III ПОСТАНОВКА ЭКСПЕРИМЕНТА 3.1. Введение ........................... 61 3.2. Типичная постановка эксперимента ............... 63 3.3. Процедура измерений основных характеристик процесса нелинейной ионизации атомов ....................... 66 3.3.1. Интенсивность излучения F7). 3.3.2. Степень нелинейности К F7). 3.3.3. Вероятность ионизации F8). 3.3.4. Многофотонное се- сечение F9). 3.4. О минимизации влияния пространственно-временной неоднородности распределения интенсивности излучения по мишени ........ 70 3.5. Электрон в поле сфокусированного лазерного излучения ...... 73 3.6. Заключение .......................... 77 ГЛАВА IV ВОЗМУЩЕНИЕ АТОМНОГО СПЕКТРА 4.1. Введение ........................... 79 4.2. Эффект Штарка в постоянном поле ................ 81 4.2.1. Введение (81). 4.2.2. Слабое постоянное электрическое по- поле (81). 4.2.3. Сильное постоянное электрическое поле (83). 4.3. Специфические черты эффекта Штарка в переменном поле ..... 88 4.3.1. Введение (88). 4.3.2. Теорема Флоке и спектр квазиэнергий (88). 4.3.3. Соотношение между частотой внешнего поля и частотой перехо- перехода в спектре атома (89). 4.3.4. Постоянная времени, характеризующая нерезонансный эффект Штарка, и действующее поле лазерного излуче- излучения (90). 4.3.5. Экспериментальные методы измерения сдвига атомных уровней в поле лазерного излучения (90). 4.4. Общий случай ......................... 92 4.4.1. Введение (92). 4.4.2. Одноуровневый атом (92). 4.4.3. Формула Блохинцева (94). 4.4.4. Экспериментальные данные (95). 4.5. Динамический штарковский сдвиг в атомах ............ 100 4.5.1. Скалярная, тензорная и аксиальная поляризуемости A00). 4.5.2. Предельные аналитические выражения для атома водорода A03). 4.5.3. Штарковское расщепление ридберговских состояний атома во- водорода A04). 4.5.4. Возбужденные состояния сложных атомов A07). 4.5.5. Динамическая гиперполяризуемость A09). 4.6. Заключение .......................... 109
Оглавление 5 ГЛАВА V ПРЯМОЙ ПРОЦЕСС МНОГОФОТОННОЙ ИОНИЗАЦИИ 5.1. Введение ........................... 113 5.2. Многофотонная ионизация атома водорода ............ 116 5.2.1. Введение A16). 5.2.2. Расчет многофотонных сечений методом штурмовской функции Грина A17). 5.2.3. Расчет многофотонных сече- сечений другими методами A19). 5.2.4. Квазиклассическое приближение для многофотонной ионизации A20). 5.2.5. Поляризационная зависи- зависимость многофотонных сечений A22). 5.2.6. Угловое распределение фотоэлектронов A24). 5.2.7. Экспериментальные данные о прямой многофотонной ионизации атома водорода A25). 5.3. Щелочные атомы ........................ 128 5.3.1. Введение A28). 5.3.2. Расчет многофотонных сечений в рамках теории возмущений A28). 5.3.3. Экспериментальные данные о много- многофотонных сечениях A30). 5.3.4. Зависимость многофотонных сечений от поляризации излучения A32). 5.3.5. Угловое распределение фото- фотоэлектронов A33). 5.4. Атомы со многими электронами в валентной оболочке ....... 134 5.4.1. Введение A34). 5.4.2. Структура многоэлектронных ато- атомов A35). 5.4.3. Экспериментальные данные для щелочноземельных атомов A36). 5.4.4. Экспериментальные и теоретические данные для атомов благородных газов A37). 5.4.5. Атомы металлов A40). 5.5. Заключение .......................... 140 ГЛАВА VI РЕЗОНАНСНЫЙ ПРОЦЕСС ИОНИЗАЦИИ 6.1. Введение ........................... 142 6.2. Полевые эффекты при резонансной ионизации .......... 144 6.2.1. Введение A44). 6.2.2. Многофотонный резонанс при наличии однофотонного перехода из резонансного состояния в непрерывный спектр A45). 6.2.3. Динамический штарковский сдвиг атомных состо- состояний A48). 6.2.4. Осцилляции Раби на резонансном переходе A49). 6.2.5. Немонохроматические поля A52). 6.3. Угловое распределение фотоэлектронов .............. 154 6.4. Экзотические резонансы .................... 157 6.4.1. Введение A57). 6.4.2. Квадрупольные резонансы A57). 6.4.3. Запрещенные резонансы A57). 6.5. Резонансы с автоионизационными состояниями ..........158 6.5.1. Введение A58). 6.5.2. Структура автоионизационных состоя- состояний A58). 6.5.3. Многофотонная ионизация через автоионизационные состояния A59).
6 Оглавление 6.6. Динамические резонансы .................... 161 6.7. Исчезновение резонансов при большой интенсивности ....... 165 6.8. Заключение .......................... 166 ГЛАВА VII НАДПОРОГОВАЯ ИОНИЗАЦИЯ АТОМОВ 7.1. Введение ........................... 167 7.2. Составные матричные элементы для процессов К-ro и (К + 1)-го по- порядков ............................ 168 7.3. Критическое поле ....................... 170 7.4. Фотоэлектронные спектры ................... 171 7.4.1. Введение A71). 7.4.2. Пространственно-временное распределе- распределение лазерного излучения A72). 7.4.3. Длительность лазерного импуль- импульса A72). 7.4.4. Плотность заряда A74). 7.4.5. Интенсивность лазерно- лазерного излучения A74). 7.5. Экспериментальные данные для слабого поля ........... 175 7.5.1. Пороговая интенсивность A75). 7.5.2. Степень нелинейности для образования электронов A75). 7.5.3. Отношение вероятностей (К + 1)-фотонной и Ж-фотонной ионизации A75). 7.5.4. Угловые рас- распределения фотоэлектронов в надпороговых максимумах A76). 7.6. Теоретическое описание надпороговой ионизации в слабом поле F<FC ............................ 178 7.6.1. Двухфотонная надпороговая ионизация атома водорода A78). 7.6.2. Многофотонная надпороговая ионизация атома водорода A81). 7.6.3. Надпороговая ионизация сложных атомов A83). 7.7. Экспериментальные данные для сильного поля F > Fc . . . . . . . 186 7.7.1. Энергетические спектры фотоэлектронов A86). 7.7.2. Угловые распределения электронов A87). 7.7.3. Роль поляризации лазерного излучения A88). 7.8. Теоретическая интерпретация надпороговой ионизации в сильном поле F > Fc ............................ 190 7.9. Спектры электронов, образующихся при субатомной напряженности поля ............................. 192 7.10. Заключение .......................... 199 ГЛАВА VIII ОБРАЗОВАНИЕ МНОГОЗАРЯДНЫХ ИОНОВ ПРИ МНОГОФОТОННОЙ ИОНИЗАЦИИ АТОМОВ 1.1. Введение ........................... 201 1.2. Каскадный процесс образования многозарядных ионов ....... 203 8.2.1. Введение B03). 8.2.2. Измерения зависимости выхода ионов от интенсивности излучения B04). 8.2.3. Наблюдение резонансов в вы- выходе ионов при вариации частоты излучения B05). 8.2.4. Метод изме- измерений энергий электронов B07). 8.2.5. Теоретическое описание кас- каскадного процесса ионизации B14). 8.2.6. Общие выводы о каскадной модели образования многозарядных ионов B16).
Оглавление 1 1 8.3. Одновременный отрыв нескольких электронов ..........216 8.3.1. Введение B16). 8.3.2. Экспериментальные данные B17). 8.3.3. Теоретическое описание процесса одновременного отрыва нескольких электронов B22). 8.3.4. Резюме о многоэлектронной мно- многофотонной ионизации B25). 8.4. Заключение .......................... 226 ГЛАВА IX ТУННЕЛЬНАЯ ИОНИЗАЦИЯ 9.1. Введение ........................... 228 9.2. Вероятность туннельной ионизации ............... 230 9.3. Отклонения от каскадной ионизации атомарных ионов ....... 233 9.3.1. Экспериментальные данные B33). 9.3.2. Перерассеяние элек- электрона на атомном остове B35). 9.4. Одновременное туннелирование нескольких электронов ...... 240 9.5. Энергетические и угловые распределения электронов при туннельной ионизации ........................... 245 9.5.1. Введение B45). 9.5.2. Теоретическое описание энергетиче- энергетических и угловых распределений B45). 9.5.3. Экспериментальные дан- данные B47). 9.6. Заключение .......................... 251 ГЛАВА X АТОМ В ПОЛЕ СВЕРХАТОМНОЙ НАПРЯЖЕННОСТИ 10.1. Введение ........................... 253 10.2. Коллапс атомного спектра в сверхсильном высокочастотном поле . . 255 10.3. Нелинейная ионизация при сверхатомной напряженности поля . . . 261 10.3.1. Надбарьерный развал атома (оценки) B61). 10.3.2. Квантовая теория надбарьерного развала атома B62). 10.3.3. Экспериментальные данные B65). 10.4. Релятивистские эффекты в конечном состоянии .......... 266 10.5. Эффект стабилизации процесса фотоионизации атома ....... 268 10.5.1. Введение B68). 10.5.2. Фотоионизация из высоковоз- высоковозбужденных классических состояний электрона в атоме B69). 10.5.3. Фотоионизация из квазиконтинуума высоковозбужденных (ридберговских) состояний атома B72). 10.5.4. Фотоионизация из изо- изолированного возбужденного состояния в атоме при aKOJl <C n B78). 10.5.5. Фотоионизация атома в условиях, когда ашл > п2 B85). 10.5.6. Заключение B91). 10.6. Заключение .......................... 291 ГЛАВА XI ЗАКЛЮЧЕНИЕ Список литературы ......................... 297
ПРЕДИСЛОВИЕ Книга посвящена новой главе физики — взаимодействию излучения большой интенсивности с веществом на атомарном уровне. Одним из основных разделов этой главы являются исследования нелинейной ионизации атомов лазерным излучением оптического диапазона частот. Эта новая глава физики возникла в середине XX века сразу вслед за созданием лазеров. Появление лазеров дало в руки экспериментаторов качественно новые источники света, интенсивность которых в 1020 раз превышает интенсивность света от долазерных источников. За 35 лет, прошедших после создания лазеров, были выполнены многие сотни экспериментальных и теоретических исследований различных процессов, возни- возникающих при взаимодействии высокоинтенсивного света с атомами, атомарны- атомарными ионами и молекулами. К настоящему времени основные черты процессов нелинейного взаимодействия излучения с веществом на атомарном уровне ис- исследованы экспериментально, описаны теоретически и представляют собой в значительной степени законченную главу физики. В процессе проведения этих исследований их результаты периодически обно- обновлялись в ряде монографий и в многочисленных обзорах, опубликованных в веду- ведущих физических журналах. Однако на русском языке последняя монография была опубликована уже давно (Н.Б. Делоне, В.П. Крайнев «Атом в сильном световом поле», М.: Энергоатомиздат, 1984). Монографии, опубликованные в последующие годы в других странах, имеются в России лишь в единичных экземплярах и трудно- труднодоступны именно той части читателей, которой они наиболее нужны — студентам старших курсов, аспирантам, молодым научным сотрудникам и инженерам. Такая ситуация стимулировала работу авторов по написанию этой книги. Книга рассчитана на читателя, знающего курс общей физики в университетском объеме. Авторы отмечают, что перечень литературных ссылок далеко не исчерпывает все опубликованные в печати работы по данной теме. Мы указывали лишь на наибо- наиболее важные и содержательные публикации, а также на большинство обзорных работ. Определенный приоритет отдавался русскоязычным публикациям, как более доступ- доступным для широких кругов наших читателей. Авторы благодарны многочисленным постоянным участникам научного семинара Института Общей Физики РАН по многофотонным процессам, на котором в течение ряда лет систематически обсуждались различные вопросы, излагаемые в этой книге. Авторы благодарны РФФИ за финансовую поддержку издания этой книги (про- (проект №01-02-3 0001 д). Н.Б. Делоне, В.П. Крайнов, Институт Общей Физики РАН, Московский физико-технический Москва, 117942, ул. Вавилова, 38 институт, root@nickolay.msk.ru 141700 г. Долгопрудный Московской области., Институтский пер., 9 krainov@cyberax.ru
СИСТЕМА АТОМНЫХ ЕДИНИЦ е = те = й = 1 Величина Заряд электрона Масса электрона Длина (радиус Бора) Скорость Энергия Постоянная Планка Время Частота Интенсивность излучения Напряженно сть электрического поля Обозначение е We *-2 / 2 а /тее е2/П тее4/П2 п Л3 /тее4 тее4/й3 ст4ее10/8жй8 т2ее5/Н4 Числовое значение 4,80-1(Г10 г^см^/с ЭДЫСГ28г 5,29 • 1(Г9 см 2,19 • 108 см/с 27,21эВ = = 4,36 • КГ11 г-см2/с2 1,05 • 1(Г27 г-см2/с 2,42 • 1(Г17 с 4,13- 1016 с^1 3,61 • 1016 Вт/см2 5,14 • 109В/см = = 1,71 • 107 г'^с^см^2 ОБОЗНАЧЕНИЯ ФИЗИЧЕСКИХ ВЕЛИЧИН а в — радиус Бора ашл — амплитуда колебаний электрона в монохроматическом поле Aif — амплитуда перехода из состояния г в состояние / а — поляризуемость 7 — параметр адиабатичности Г — ширина атомного уровня Ее — кинетическая энергия электрона Ei — энергия атомного уровня Е\^ — невозмущенная энергия атомного уровня F — амплитуда напряженности электромагнитного поля Fc — критическое значение напряженности поля G — функция Грина Н — гамильтониан I — интенсивность электромагнитного поля
10 Обозначения физических величин /с — критическое значение интенсивности Люр — пороговое значение интенсивности Is — интенсивность, соответствующая насыщению в выходе ионов К — пороговое число поглощенных фотонов к — волновое число I — орбитальное квантовое число т — магнитное квантовое число /i — квантовый дефект п — главное квантовое число п* — эффективное главное квантовое число Ne — выход электронов Ni — выход ионов Р — мощность излучения р — импульс электрона S — надпороговое число поглощенных фотонов а — сечение процесса а^К^ — сечение Ж-фотонного поглощения Т — период колебаний поля т — длительность лазерного импульса U — потенциал атомного остова V — энергия взаимодействия атома с полем W — полная вероятность ионизации w — вероятность фотоионизации в единицу времени w^ — вероятность iiT-фотонной ионизации в единицу времени (р — фаза электромагнитного поля ш — частота электромагнитного поля О — телесный угол Ф — волновая функция
ГЛАВА I НЕЛИНЕЙНАЯ ИОНИЗАЦИЯ АТОМОВ 1.1. Введение В начале XX века формулировка А. Эйнштейном закона для фото- фотоэффекта открыла исследования этого процесса, одного из основных про™ цессов, возникающих при взаимодействии электромагнитного излучения с веществом. Атомный фотоэффект, именуемый также процессом фото- фотоионизации атома, является вариантом фотоэффекта на атомарном уровне взаимодействия излучения. В первой половине XX века процесс фотоиони- фотоионизации атома был детально изучен экспериментально и описан теоретически. Основной чертой процесса фотоионизации атома является его однофо- тонная природа—элементарный акт отрыва электрона от атома происходит в результате поглощения одного фотона. Соответственно на современном уровне этот процесс именуется также однофотонной ионизацией атома. В первой половине XX века были обнаружены, исследованы и описаны также и другие элементарные процессы, возникающие при взаимодействии света с атомом — фотовозбуждение атома, рэлеевское ирамановское (ком- (комбинационное) рассеяние света атомом (рис. 1.1). .я , / / / / / / Е •Е{ ¦ т E •Ei ¦ га Рис. 1.1. Схемы однофотонных процессов, а — фотоионизация атома, б —- фо- фотовозбуждение атома, в — рэлеевское рассеяние света атомом, г — рамановское рассеяние света атомом. Е — энергия электрона в атоме, Ei — потенциал иониза- ионизации атома, п — основное состояние, га, q — возбужденные связанные состояния электрона в атоме, прямые стрелки — вынужденные переходы электрона в резуль- результате поглощения фотона, волнистые стрелки — свет, рассеянный атомами
12 Гл.1. Нелинейная ионизация атомов В середине XX века были открыты качественно новые явления, возни- возникающие при взаимодействии электромагнитного излучения с веществом. Эти открытия были стимулированы революционными изменениями в ха- характеристиках источников света. Появление лазеров дало в руки экспери- экспериментаторов монохроматическое излучение оптического диапазона частот гигантской интенсивности, существенно превышающей атомную интен- интенсивность Aа = 3,61- 1016 Вт/см2). Соответственно напряженность поля лазерного излучения существенно превышает атомную напряженность по- поля (Fa = 5,14 • 109 В/см). Из сравнения этой величины с интенсивностью д©лазерных источников монохроматического излучения — спектральных ламп — составляющей величину порядка 1-10 Вт/см2, ясно, что при вза- взаимодействии лазерного излучения с веществом должна возникнуть каче- качественно новая физика. Действительно, использование лазерного излучения позволило обна- обнаружить существование помимо процесса однофотонной ионизации атомов также и процесса,многофотонной ионизации атомов. Основной чертой про- процесса многофотонной ионизации атома является тот факт, что отрыв элек- электрона от атома происходит в результате поглощения нескольких фотонов в одном элементарном акте. Используя лазерное излучение, были обнаружены и многофотонные аналоги других основных однофотонных процессов — многофотонное возбуждение атома, возбуждение высших гармоник при рассеянии света (многофотонное рэлеевское рассеяние света) и гиперрамановское (много- (многофотонное рамановское) рассеяние света атомом (рис. 1.2). Таким образом, использование высокоинтенсивного лазерного излуче- излучения привело к возникновению новой главы физики — нелинейного (мно- (многофотонного) взаимодействия электромагнитного излучения с веществом на атомарном уровне. Е / / / Е / / / / — — у- - г Е ////// Рис. 1.2. Схемы многофотонных процессов, а — многофотонная фотоионизация атома, б — многофотонное возбуждение атома, в — возбуждение высшей (третьей) гармоники падающего излучения, г — гиперрамановское рассеяние света атомом. Обозначения те же, что и на рис. 1.1. г — состояния электрона, поглотившего один или несколько фотонов
1.2. Законы Эйнштейна и Бора и многофотонные процессы 13 Обнаружение многофотонных (нелинейных) процессов привело к со- современному взгляду на однофотонные процессы, как на результат реали- реализации предельного случая, когда взаимодействие происходит при малой интенсивности света. За вторую половину XX века процессы многофотонной (нелинейной) ионизации атомов были детально исследованы экспериментально и все™ сторонне описаны теоретически. К настоящему времени эта глава физики представляет собой исследование, законченное в основных чертах. Это™ му вопросу посвящены сотни оригинальных работ, десятки обзоров и ряд монографий [1.1—1.5]. В последующих разделах этой вводной главы будут кратко изложены основные черты процесса многофотонной (нелинейной) ионизации ато- атомов монохроматическим излучением оптического диапазона частот при его большой интенсивности. 1.2. Законы Эйнштейна и Бора и многофотонные процессы Прежде чем обратиться к краткому изложению деталей нелинейного процесса ионизации атомов, необходимо сопоставить сам факт существо- вания многофотонных процессов с основными квантовыми законами, опре- определяющими взаимодействие света с атомом. Речь идет о законе Эйнштейна для фотоэффекта и втором постулате Н. Бора. В обоих случаях как формулировки этих законов, так и некоторые след- следствия из них в принципе предполагают, что взаимодействие света с атомом носит однофотонный характер; в каждом элементарном акте, приводящем к переходу атомного электрона из одного состояния в другое, поглощается один фотон. Действительно, закон Эйнштейна для фотоэффекта Ее = Гш>-Е^ A.1) где Ее — кинетическая энергия электрона, вырванного из атома, Ei — его энергия связи в атоме, а Яш — энергия фотона, формулируется следующим образом: связанный в атоме электрон может быть вырван из него, если энергия фотона больше энергии связи электрона в атоме. Из соотношения A.1) следует существование так называемой красной границы фотоэффекта для частоты света: шгр = Ei/H — поглощение света атомом за счет его ионизации ограничено с красной стороны спектра. Второй постулат Бора определяет условия фотопоглощения света ато- атомом как Пш = Ет^Ег, A.2) где Ет и Ei — энергия связи электрона в реальных состояниях т и г, а Нш — энергия фотона. Формулировка соотношения A.2) имеет вид: погло- поглощение атомом фотона, связанное с возбуждением атома, возможно лить в случае равенства энергии фотона и энергии перехода между реальными
14 Гл.1. Нелинейная ионизация атомов связанными состояниями в атомном спектре (при выполнении соответ- соответствующих правил отбора). Важным следствием второго постулата Бора является правило отбора по четности при фотовозбуждении атома — поглощение фотона возможно лишь на переходах, в которых состояния т и г имеют противоположную четность. Закон Эйнштейна для фотоэффекта и второй постулат Бора являются фундаментальными соотношениями, справедливость которых полностью подтверждена огромным экспериментальным материалом. Однако факт ре™ ализации многофотонных процессов (рис. 1.2) прямо противоречит этим за- законам — процесс многофотонной ионизации реализуется при поглощении в одном элементарном акте многих фотонов (рис. 12а) так же, как и различ- различные процессы, связанные с многофотонным возбуждением атома (рис. 1.26, в, г). Из этого противоречия следует очевидное заключение: классическая формулировка законов Эйнштейна и Бора, приведенная выше, справедлива лить при весьма малой интенсивности света. При большой интенсивности света в обоих случаях формулировки законов должны быть модифициро- модифицированы — вместо слова «фотон» в единственном числе надо употреблять это слово во множественном числе: «фотоны». При этом физический смысл обоих законов остается неизменным, так как с точки зрения выполнения закона сохранения энергии важно, какую энергию поглотил атомный элек- электрон, а не вопрос о том, какими порциями поглощена эта энергия. Однако упомянутые выше следствия из обоих законов требуют пере- пересмотра. Очевидно, что при многофотонной ионизации понятие красной границы отсутствует. Правила отбора во втором постулате Бора также изменяются — переход с изменением четности состояний возможен при поглощении любого нечетного числа фотонов, а при поглощении лю- бого четного числа фотонов четность атомных состояний должна быть одинакова. На первый взгляд, кажется, что имеется еще одно противоречие меж- между фактом существования многофотонных процессов и вторым постулатом Бора. Действительно, согласно второму постулату Бора электрон в атоме может находиться лишь в так называемых/>шлшых (по Бору — стационар™ ных) состояниях г, т (рис. 1.2), составляющих атомный спектр, носящий ангармонический характер. Между тем, спектр состояний электрона, ко™ торый поглощает ряд монохроматических фотонов, носит гармонический характер. Что же представляют собой состояния электрона г (рис. 1.2) это- этого гармонического спектра, имеющие энергии Е{ + Кйш! Ответ на этот вопрос дает квантовая механика: таких реальных состояний в атоме нет, это так называемые виртуальные состояния. Время жизни электрона в ре™ альных состояниях определяется вероятностью их спонтанного распада в другие реальные состояния с меньшей энергией. Это — естественное (или радиационное) время жизни реальных состояний, которые на самом деле не стационарны, а лишь квазистационарны. Время жизни электрона в виртуальных состояниях определяется соотношением неопределенности
1.2. Законы Эйнштейна и Бора и многофотонные процессы 15 энергия — бремя: At^h. A.3) Соотношение A.3) связывает неопределенность AEi значения, прини- принимаемое энергией виртуального состояния Ei + Кйш, с интервалом времени At, характеризующим время нахождения электрона в указанном состоя™ нии. Соотношение A.3) строго следует из описания эволюции квантовой системы в рамках так называемого представления Гейзенберга [1.6]. В случае многофотонных переходов время жизни электрона в виртуаль- виртуальных состояниях с энергией Ei+Кйш определяется величиной неопределен™ ности AEi, равной т.н. дефекту энергии, т.е. разностью энергии Ei + Kfiuo и энергией Ет какого-либо связанного состояния в атомном спектре. Ис- Исходя из спектров связанных состояний атомов, величина дефекта энергии AEi лежит в интервале от 20 эВ до значения порядка естественной ши- ширины уровня Г ~ 10~7 эВ. Соответственно времена жизни электрона в виртуальных состояниях лежат в пределах от 10~16 с (это атомное время) доНГ9с. Таким образом, многофотонный переход электрона по спектру связан- ных состояний является переходом между начальным и конечным реальны- реальными состояниями через промежуточные виртуальные состояния. При этом конечное реальное состояние атома может быть и состоянием непрерывно™ го спектра. Модель последовательного поглощения фотонов и последовательно- последовательного перехода электрона по виртуальным состояниям хорошо согласуется с детальной картиной процесса многофотонного возбуждения и ионизации атома (гл. V и VI). Исходя из этой модели и типичной величины времени жизни элек- электрона в виртуальном состоянии при поглощении фотонов, легко понять, почему для наблюдения многофотонных процессов необходима большая интенсивность излучения — среднее время между столкновениями фо™ тонов с данным атомом должно быть меньше указанного времени жиз- жизни электрона для реализации процесса последовательного поглощения фотонов. Типичная величина времени жизни электрона в виртуальном состоянии, приведенная выше, позволяет получить оценку критической интенсивности излучения для наблюдения многофотонных процессов; эта интенсивность имеет порядок величины, совпадающий с экспери- экспериментальными данными. Следуя этой модели, можно легко получить выражение для зависимости вероятности многофотонного перехода от интенсивности излучения. Для этого достаточно сделать три хорошо обоснованных упрощающих предпо- предположения: — фотоны поглощаются независимо друг от друга; — вероятности поглощения всех фотонов одинаковы; — вероятность однофотонного перехода в соответствии с золотым правилом Ферми имеет вид Wi ос I, где I — интенсивность излучения [1.7].
16 Гл.1. Нелинейная ионизация атомов При выполнении этих предположений очевидно, что вероятность К- фотонного процесса в единицу времени описывается соотношением КГ ' ОС W\W2 • • • Wk ОС I . A-4) Соотношение A.4) наблюдается в любых экспериментах, когда много™ фотонный процесс носит прямой характер (т.е. при отсутствии промежу- промежуточных резонансов с реальными состояниями, см. гл. V), и не возникает насыщения полной вероятности за время действия излучения, т.е. когда W^ =k/kV<C1. Здесь т — длительность лазерного импульса. Степенная зависимость вероятности перехода от интенсивности излу- чения A.4) существенно влияет на условия экспериментального исследова- исследования многофотонных процессов, определяя резкий порог по интенсивности для наблюдения, резкий рост вероятности при увеличении интенсивности и быстрый выход на насыщение полной вероятности перехода за лазерный импульс. В итоге определяется узкая область значений интенсивностей излучения, в которой можно измерить зависимость A.4) без искажений. 1.3. Общам теория процесса нелинейной ионизации В «долазерную» эпоху многофотонные процессы не привлекали к се™ бе внимания исследователей, так как было ясно, что имеющаяся в руках экспериментаторов интенсивность источников монохроматического света безнадежно мала для проведения экспериментов. Эта точка зрения наибо- наиболее четко и аргументированно была высказана в 1934 г. в одной из первых монографий по квантовой механике [1.8]. В 50-60 гг. XX века прогресс в СВЧ — технике позволил обнаружить и изучить многоквантовые переходы между зеемановскими и штарковскими компонентами основных состояний ряда атомов, происходящие в радиоча- стотном (длина волны более 10 см) и микроволновом (длина волны от 1 мм до 10 см) диапазонах частот [1.9—1.10]. В 60^70 гг. сразу вслед за созданием лазеров был обнаружен процесс многофотонной ионизации атомов [1.11]. Не вызывала сомнений также и возможность реализации процесса тун- туннельной ионизации атомов в поле оптического диапазона частот. Действи- Действительно, поле излучения циркулярной поляризации в нерелятивистском пре- пределе во многих явлениях эквивалентно постоянному электрическому полю. Туннельная ионизация атомов, находящихся в высоковозбужденных состо- состояниях, в постоянном электрическом поле, наблюдалась экспериментально [1.12], а теория этого процесса была детально разработана в [1.13]. Таким образом, возник очевидный вопрос о взаимоотношении процес- сов многофотонной и туннельной ионизации атома в сильном поле излуче- излучения оптического диапазона частот. Ответ на этот вопрос был дан в работе [1.14], основным результатом которой было создание общей теории про- процесса нелинейной ионизации (гл. II, разд. 2.3). В работе [1.14] рассмотрен процесс отрыва электрона из короткодей- короткодействующего потенциала. В такой постановке задачи электрон, вырванный из
1.3. Общая теория процесса нелинейной ионизации 17 атома, можно считать свободным. Это позволило получить аналитическое выражение для вероятности нелинейной ионизации при одном дополни™ тельном предположении, что F <^iFa. Решение этой задачи получено в виде зависимости вероятности в единицу времени от параметра 7? определяемо- определяемого соотношением (в атомной системе единиц, где е = те = й = 1): A.5) где Ei — как и выше, энергия связи электрона в короткодействующем потенциале, a F и ш — амплитуда напряженности и частота поля излу- излучения, соответственно. Этот параметр именуется в научной литературе адиабатическим параметром, или параметром Келдыша по имени автора работы [1.14]. Зависимость w(j) в общем виде здесь не приводится ввиду математи- ческой сложности этого выражения (см. разд. 2.3). Ниже приводятся лишь выражения для двух предельных случаев, соответствующих неравенствам 7^>1и7<С1.Из соотношенияA.5)видно, что случай7^1 соответствует относительно большой частоте излучения и относительно малой напря- напряженности поля; в противоположном пределе 7 *С 1 значения этих величин противоположны. Решение в случае 7 ^> 1 имеет вид: w ос F2K ос 1К, A.6) где I — интенсивность излучения, а К = A/ш + 1) — число поглощен™ ных фотонов (здесь скобки (...) означают целую часть числа). Как уже было выяснено выше, степенная зависимость вероятности от интенсив- интенсивности с показателем степени, равным числу поглощенных фотонов, яв- является типичной зависимостью для процесса многофотонной ионизации в отсутствие промежуточных резонансов с реальными возбужденными состояниями атома (так называемый прямой многофотонный процесс, см. гл. V). Таким образом, при j >> 1 процесс многофотонной ионизации носит многофотонный характер. Решение в случае 7 <С 1 имеет вид: Г 2B^)] гоосехр ^—™ , A.7) L Jjp J представляющий собой хорошо известную туннельную экспоненциальную зависимость вероятности ионизации от напряженности поля излучения. Соответственно при 7 «С 1 процесс нелинейной ионизации носит характер туннельного эффекта б переменном поле. Граница между многофотонным и туннельным предельными случая- случаями соответствует величине параметра адиабатичности 7 = 1. Ввиду сла- слабой (корневой) зависимости величины 7 от энергии связи электрона Ei и небольшого различия в энергиях связи для основных состояний раз- различных атомов приближенно можно полагать j « uj/F. Из этого соот- соотношения легко видеть, что для излучения оптического диапазона частот 2 Делоне Н.Б., Крайнев В.П.
18 Гл.1. Нелинейная ионизация атомов (частота ш ос 0,1 ша) величина 7 = 1 реализуется при напряженности поля F ос 0,1 Fa = 5 • 108 В/см, т.е. при интенсивности I порядка 1014 Вт/см2. Таким образом, субатомные поля — это область многофотонной иониза- ионизации, а атомные и сверхатомные поля — это область туннельной ионизации и надбарьерного развала атома (рис. 1.3). log го Рис. 1.3. Схематическая зависимость логарифма вероятности ионизации от пара- параметра адиабатичности j Для практики исследований процесса нелинейной ионизации атомов большой интерес представлял ответ на вопрос, в какой мере результаты работы [1.14] отражают характер этого процесса. Основные сомнения бы- были связаны с качественным отличием дальнодействующего кулоновского потенциала атомного остова от короткодействующего потенциала, рассмо- рассмотренного в работе [1.14]. Важным подтверждением применимости результатов работы [1.14] для атомов явилось обнаружение процесса туннельной ионизации атомов ин- инфракрасным лазерным излучением (ш ос 0,01 ша) при F<FaH7<ClB работе [1.15]. Наконец, относительно недавно результаты нескольких тео- теоретических и экспериментальных работ с достаточно высокой точностью показали, что соотношение для параметра адиабатичности A.5) соответ- соответствует границе между многофотонной и туннельной ионизацией атомов. Теоретически это было выяснено путем численного решения уравнения Шредингера для атома водорода (см., например, [ 1.16]), а экспериментально путем наблюдения критического значения интенсивности излучения (при фиксированной его частоте), соответствующего исчезновению резонанс™ ных максимумов в выходе ионов, обусловленных возникновением проме- промежуточных резонансов (см., например, [1.17]). Действительно, в процессе туннельной ионизации резонансы не возникают, так как электрон в про- процессе туннелирования через потенциальный барьер не оказывается в той области энергий, где расположены его связанные возбужденные состояния. Рис. 1.4 иллюстрирует результаты эксперимента [1.17].
1.4. Возмущение атома сильным ионизующим полем 19 Рис. 1.4. Спектр энергий Ее электронов, образующихся при нелинейной ионизации атомов. Ne — число электронов в произвольных единицах, а — многофотонная ионизация атома ксенона при величине параметра адиабатичности j = 2^8; хорошо идентифицируются резонансы с реальными состояниями в спектре атома 4/, 5/ и 7р и их надпороговые повторения (см. гл. VII). б — ионизация атома гелия при 7 = 0,5-1,0; переход к области туннельной ионизации; резонансы исчезают Таким образом, результаты работы [1.14] могут быть отнесены к про™ цессу нелинейной ионизации атомов с точностью, вполне достаточной для сопоставления с экспериментальными данными. 1.4. Возмущение атома сильным ионизующим полем Результаты исследований процесса нелинейной ионизации атомов указывают на еще одно принципиальное отличие этого процесса от всех однофотонных процессов — сильное влияние внешнего ионизующего поля на исходную структуру атома. За исключением отдельных част™ ных случаев, требующих для своей реализации экстремально малой на™ пряженности внешнего поля (например, в случае малофотонных ыере- зонансных процессов), во всех других случаях возмущение исходного атомного спектра электронных связанных состояний или различные дру- другие процессы играют существенную, а иногда и определяющую роль при нелинейной ионизации атома. Изменение структуры исходного невозму™ щенного атома происходит за счет таких процессов, как резонансное перемешивание атомных уровней (см. [1.2]; гл. VI), и нерезонансный ди- динамический эффект Штарка (гл. IV, VI). Рассмотрим кратко физическую сущность этих эффектов. Обратимся сначала к динамическому эффекту Штарка, как наиболее часто реализующемуся эффекту. Нерезонансный динамический штарков- ский сдвиг уровня г атома в поле излучения оптического диапазона частот 2*
20 Гл.1. Нелинейная ионизация атомов описывается выражением: 5Е4 = —с A.8) Е 0 п т где а — динамическая поляризуемость атома. При большой напряженно- напряженности поля величина 5Е{ весьма велика. Для возбужденных атомных уров™ ней (а тем более для высоковозбужденных уровней) изменение энергии уровней может не только превышать расстояние между ними (SEi(F) >> ^> \Е{ — Еп\), но и превышать энергию связи электрона в атоме (SEi(F) > > Ei). Численно в полях субатомной напряженности сдвиги уровней могут достигать нескольких эВ. Результат возмущения исходного атомного спектра за счет динамического эффекта Штарка схематически изображен на рис. 1.5. Из этого рисунка, в частности, видно, что потенциал ионизации атома во внешнем поле всегда превышает по- л'J тенциал ионизации исходного невозмущенно- невозмущенного атома, так как а > 0. Соотношение A.8) представляет собой первый член разложения поляризуемости ато- атома по напряженности поля. В сильных полях могут играть роль и высшие члены разложе- разложения, например, следующий член, определя- определяющую так называемую гиперполяризуемость атома j3FA. Постоянная времени для нерезонансного 2 эффекта Штарка определяется соотношением неопределенности энергия — время, а потому ее типичная величина весьма мала; она близка к атомной единице времени. Поэтому практи- практически всегда ионизуется не исходный, а воз- возмущенный атом. Возникновение динамического штарков- ского сдвига атомных уровней приводит к ряду весьма существенных эффектов при нелинейной ионизации атомов. Увеличение потенциала ионизации может приводить к изменению степени нелинейности процесса (порогового числа поглощенных фотонов). Сдвиги атомных уровней на™ рушают возможность выделения прямого (в отсутствие промежуточных резонансов с реальными возбужденными состояниями, см. гл. V) жрезо- нансного (см. гл. VI) процессов многофотонной ионизации путем подбора частоты излучения. Из-за гауссовой формы импульса лазерного излучения (гл. III) по мере нарастания интенсивности излучения на фронте импульса из-за сдвига уровней чередуются прямые и резонансные процессы иониза- ионизации (так называемые динамические резонансы, см. гл. VI). Так как вероятность туннельной ионизации зависит от глубины потен- потенциальной ямы A.7), а основное состояние атома также испытывает штар- Рис. 1.5. Спектр атома во внешнем поле линейной поляризации, г — основное состояние электрона в ато- атоме, п, т — возбужденные состояния. Показаны возму- возмущенные энергии состояний в зависимости от квадрата напряженности поля F
1.5. Атом в поле атомной и сверхатомной напряженности 21 ковский сдвиг, который увеличивает величину энергии связи Ei, то вероят- вероятность туннелирования уменьшается. Возникновение резонанса между энергией нескольких фотонов и энер- энергией перехода между связанными электронными состояниями в спектре атома приводит к резонансному перемешиванию этих состояний и эффекту насыщения, когда электрон с равной вероятностью находится в обоих состо- состояниях [1.2]. Этот эффект доминирует над всеми другими, когда резонанс является однофотонным, так как при этом перемешивание определяется первой степенью напряженности поля. Возникновение эффекта перемеши™ вания очевидным образом уменьшает величину эффективного потенциала ионизации атома со всеми вытекающими из этого последствиями. Теория предсказывает и ряд других эффектов, возникающих в атомном и сверхатомном поле и заключающихся в возмущении исходного потенци- потенциала атомного остова и существенной его перестройке, также обуславлива- обуславливающей изменения в характере процесса нелинейной ионизации (гл. X). Приведенные примеры иллюстрируют специфические черты процесса нелинейной ионизации атомов — практически всегда, при любой напря- напряженности ионизующего поля, от субатомной до сверхатомной, возникают различные эффекты, изменяющие структуру исходного невозмущенного атома и оказывающие существенное влияние на процесс его нелинейной ионизации. 1.5. Атом в поле атомной и сверхатомной напряженности Известное утверждение — в поле атомной напряженности атом пе™ ре стает существовать как связанная система — справедливо лишь для постоянного электрического поля. В переменном поле это по ряду при- причин не так. Укажем для иллюстрации этого утверждения лишь на одну из этих причин, на процесс перерассеяния электрона, вырванного из атома, на атомном остове. В переменном поле электрон, вырванный из атома, колеблется с часто- частотой поля. Если поле линейно поляризовано, то совершив половину полного колебания, электрон возвращается к атомному остову. Соударение электро- электрона, ускоренного внешним полем, с атомным остовом, может привести к поглощению этого электрона атомом с испусканием спонтанного фотона (это — хорошо известное рекомбинационное излучение). Такой процесс, в результате которого электрон в конечном состоянии остается в связанном состоянии, в принципе может реализоваться и в атомном, и в сверхатомном поле излучения. Однако по ряду причин вероятность такого процесса мала, а при из- изменении поляризации от линейной к циркулярной быстро уменьшается до нуля. Поэтому в среднем атом в переменном поле (как и в постоянном элек- электрическом поле) при атомной напряженности поля перестает существовать как связанная система (в том случае, когда речь идет о многоэлектронном атоме, образуется соответствующий атомарный ион). Справедливость этого
22 Гл.1. Нелинейная ионизация атомов утверждения хорошо видна из формулы A.7) для вероятности туннельной ионизации атомов (в которой напряженность поля F и энергия связи элек™ трона Е{ выражены в атомных единицах). Из всего сказанного выше может создаться впечатление, что атомное и сверхатомное поле не представляют практического интереса для процесса нелинейной ионизации атомов. На самом деле это не так по ряду причин. Одна причина — это более широкий взгляд на процесс нелинейной ионизации атомов, включающий в предмет исследований также и про- процесс нелинейной ионизации атомарных ионов. Такой взгляд обоснован хотя бы тем, что в сильных полях лазерного излучения процесс нели- нейной ионизации атомов всегда сопровождается процессом нелинейной ионизации атомарных ионов (гл. VIII). Так как по мере отрыва электронов от атома их энергия связи быстро возрастает, то соответствующие поро- пороговые интенсивности для образования многозарядных ионов быстро ра- стут, переходя в область атомных и сверхатомных интенсивностей (гл. X). Используя табличные данные об энергиях связи электронов на внешних и внутренних оболочках многоэлектронных атомов, легко по формуле A.7) для вероятности туннельной ионизации оценить необходимые свер- хатомные напряженности поля. Другая причина интереса к атомным и сверхатомным полям обуслов- обусловлена возникновением релятивистских эффектов в конечном состоянии сво- свободного электрона, вырванного из атома. Действительно, колебательная энергия свободного электрона в поле волны Екш ос (F/шJ в сверхатом- сверхатомном поле может достигать величины энергии покоя свободного электрона, равной тес2, где те — масса покоя электрона. Это и означает, что в ко™ нечном состоянии электрон является релятивистским. Соответственно все теоретические выражения для вероятности ионизации, энергетического и углового распределения образующихся электронов должны быть обобще- обобщены на релятивистский случай. В ряде случаев это приводит к существенным изменениям результатов, полученных при пренебрежении релятивистски- релятивистскими эффектами (гл. X). Наконец, надо указать на ряд предсказаний теории относительно изме- изменения атомного потенциала в поле атомной и сверхатомной напряженности (т.н. явление дихотомии, см. гл. X) и на исчезновение спектра связанных атомных состояний, сдвигающихся к границе континуума (так называемое явление коллапса атомного спектра, гл. X). В отличие от других разделов физики нелинейной ионизации атомов случай ионизации в атомных и сверхатомных полях находится сейчас в стадии активных исследований. Однако и в этом разделе физики уже име- имеется ряд результатов, представляющих большой интерес (гл. X). 1.6. Заключение Для того, чтобы это краткое изложение основных черт процесса нели- нелинейной ионизации атомов было достаточно полным, необходимо сделать
1.6. Заключение 23 I 1 еще ряд замечаний о других нелинейных процессах, имеющих место на атомарном уровне взаимодействия, а также о нелинейной ионизации дру- других атомарных частиц. Сначала обратимся к другим нелинейным процессам, возникающим при взаимодействии интенсивного излучения оптического диапазона ча- частот с атомами. Это — многофотонные аналоги известных однофотонных процессов, о которых уже шла речь выше (рис. 1.1) —многофотонное воз- буждение атома и многофотонное рассеяние света атомом, рэлеевское и рамановское. Простейший вариант процесса многофотонного возбуждения ато- атома — процесс двухфотонного возбуждения — был реализован в работе [1.18] непосредственно после создания лазеров. Термин «многофотонное возбуждение атома» означает многофотонный резонансный переход элек- электрона в реальное связанное состояние, являющееся конечным в квантово- механическом смысле. Это означает, что доминирующим каналом пере™ хода электрона из этого состояния является его спонтанная релаксация в реальные связанные состояния с меньшей энергией (если она допустима правилами отбора). Очевидно, что этот канал перехода из возбужденного состояния может доминировать лишь в очень слабом внешнем поле, когда конкурирующий канал вынужденного перехода электрона в состояния с большей энергией практически не реализуется. Процесс многофотонно- го возбуждения атома представляет собой основной интерес для атом- атомной спектроскопии, позволяя исследовать переходы между реальными состояниями с одинаковой четностью (при четном числе поглощенных фотонов). Это — ныне хорошо разработанный метод двухфотонной спек™ троскопии [1.19]. Гиперрамановскоерассеяние света атомом реализуется также в области слабых внешних полей, так как конечным состоянием является возбужден- возбужденное реальное состояние атома, в дальнейшем испытывающее спонтанный распад. Возбуждение высших оптических гармоник лазерного излучения — мно- многофотонное рэлеевское рассеяние света атомом — реализуется в результате двух различных процессов в зависимости от интенсивности лазерного из- излучения. В области субатомной интенсивности возникает многофотонное поглощение электрона за счет связанно-связанных, связанно-свободных и свободно-свободных переходов с последующей релаксацией электрона в исходное основное состояние атома, впервые обнаруженное в работе [1.20]. При этом возникает релаксационное излучение с частотой Кш, где номер возбуждаемой гармоники К может достигать величины в несколько десят- десятков единиц (эта граница не носит принципиального характера: она опреде- определяется рядом практических причин). Отметим, что этот процесс является конкурирующим к процессу многофотонной ионизации атома. При атомной и сверхатомной интенсивности излучения возбуждение высших гармоник, наоборот, является следствием процесса ионизации ато- атома (в данном случае, туннельной и надбарьерной ионизации). При линей-
24 Гл.1. Нелинейная ионизация атомов ной поляризации поля туннелирующий электрон, осциллируя в поле элек- электромагнитной волны, после половины периода колебаний возвращается к атомному остову и может быть перепоглощен атомом с испусканием ре- комбинационного излучения. Квант рекомбинационного излучения может иметь большую энергию, если велика энергия колебаний свободного элек- электрона в поле волны EK0Jl = F2/4ш2 и, соответственно, номер возбуждаемой гармоники К может достигать величины в несколько сотен единиц [1.21]. Принимая во внимание возрастание интенсивности на фронте гауссо- вого импульса излучения и пространственную неоднородность в распре™ делении излучения по атомарной мишени, реализация обоих процессов приводит к непрерывному спектру гармоник от первой (третьей) до со- сотых номеров. Высокие и сверхвысокие гармоники лазерного излучения представляют собой исключительно ценный для спектроскопии источник ультрафиолетового и рентгеновского диапазона частот. В тех случаях, когда на атом воздействует одновременно несколько монохроматических излучений различных частот, могут реализовываться и другие многофотонные процессы, например, возбуждение разностных или суммарных частот и др. Обратимся теперь к другим объектам, с которыми лазерное излучение может взаимодействовать на атомарном уровне. Многофотонный фотоотрыв электрона от отрицательного иона был осуществлен в работе [1.22] также вскоре после создания лазеров. Ввиду весьма малой энергии связи присоединенного электрона в отрицательном ионе (порядка 1 эВ) речь может идти при многофотонном отрыве лишь о процессах с небольшой степенью нелинейности. Первоначальная точка зре- зрения на отрицательный ион, как на объект с потенциалом нулевого радиуса действия, оказалась несостоятельной, что уменьшило интерес исследова™ телей к этому объекту [1.23]. Поэтому многофотонный фотоотрыв остался лишь одним из методов спектроскопии отрицательных ионов. Процесс многофотонной ионизации молекул привлек к себе внимание исследователей вскоре после создания лазеров. Однако уже первый эксперимент [1.24] с простейшей молекулой водорода показал на значительную сложность этого процесса по сравнению с процессом многофотонной ионизации атомов. Действительно, при фиксированной интенсивности излучения наблюдалось в одном лазерном импульсе как образование молекулярных ионов водорода, так и атомарных ионов (протонов). Если первые были очевидным результатом многофотонной ионизации молекулы, то атомарные ионы могли быть образованы как в результате диссоциации образовавшегося ранее молекулярного иона, так и в результате диссоциации нейтральной молекулы водорода с последующей многофотонной ионизацией атомов. В дальнейшем было выполнено много исследований, позволивших лишь к настоящему време- времени детально изучить процесс диссоциативной многофотонной ионизации как двухатомных молекул, так и ряда многоатомных молекул [1.25—1.26]. Сказанное выше относится к полям оптического диапазона частот и
1.6. Заключение 25 I 1 переходам по электронным состояниям; поля инфракрасного диапазона и переходы по колебательным и вращательным состояниям составляют другой раздел физики нелинейных процессов [1.27]. При большой интенсивности свет нелинейно взаимодействует не только с атомами, ионами и молекулами, но и с конденсированными прозрачны- прозрачными средами — газами, жидкостями, кристаллами и т.д. Эти нелинейные процессы составляют нелинейную оптику [1.28]. Нелинейные процессы, возникающие на атомарном уровне, тесно связаны с нелинейными про™ цессами, возникающими в конденсированных средах. Многофотонные ма- матричные элементы, являющиеся основной характеристикой элементарного акта нелинейного взаимодействия интенсивного света с атомами, определя- ют такую усредненную характеристику взаимодействия с атомарным газом или конденсированной средой как нелинейная восприимчивость [1.29]. При взаимодействии интенсивного света с газом за счет нелинейной ионизации атомов (или молекул), составляющих газ, он превращается в плазму. Такая, так называемая лазерная плазма может быть образована и при взаимодей- взаимодействии лазерного излучения не только с газом, но и с другими конденсирован- конденсированными прозрачными и непрозрачными средами, в том числе, и с металлами. В одном импульсе мощного лазерного излучения конденсированная ере™ да нагревается, испаряется, пары ионизуются и получается плазма. Это — одно из очень важных применений мощных лазеров [1.30]. Однако исследования процесса нелинейной ионизации атомов пред™ ставляют наибольший интерес как новый фундаментальный процесс взаи- взаимодействия высокоинтенсивного света с веществом на атомарном уровне, лежащий в основе взаимодействия с конденсированными средами.
ГЛАВА II ТЕОРЕТИЧЕСКИЕ МЕТОДЫ ОПИСАНИЯ ПРОЦЕССА НЕЛИНЕЙНОЙ ИОНИЗАЦИИ АТОМОВ 2.1. Введение В основу теоретических методов описания процесса нелинейной иони™ зации атомов положены несколько основных закономерностей, характери- характеризующих этот процесс. Перечислим эти закономерности. • Большая напряженность поля излучения, при которой реализуется про™ цесс нелинейной ионизации атомов; речь идет не только о полях суб- субатомной (F < Fa), но и атомной (F ~ Fa) и сверхатомной (F > Fa) напряженно сти. • Необходимость описания переходов электрона, происходящих при воз- воздействии двух полей сравнимой амплитуды — кулоновского поля атом™ ного остова и внешнего поля излучения. • Необходимость учета возмущения атомного спектра внешним ионизую™ щим полем при возникновении резонансного перемешивания атомных состояний, или нерезонансного изменения их энергии за счет эффекта Штарка. • Возможность использования полуклассического метода описания взаи™ модействия атома с полем излучения, в рамках которого поле опиеыва™ ется на языке классической физики, а атом — на языке квантовой меха- механики. Возможность описания излучения на языке классической физики обусловлена большим числом когерентных фотонов, под действием ко- которых происходит процесс нелинейной ионизации. • Импульсный характер поля лазерного излучения большой напряжен™ ности и типичная форма импульса, в которой длительность фронта Тф порядка длительности тл самого импульса. Численно величины Тф ^ тл лежат в пределах от нано- до фемтосекунд. Таким образом, при теорети- теоретическом описании надо учитывать характер включения внешнего поля, который может быть как мгновенным, так и адиабатическим. Очевидно, что при таком количестве основных закономерностей нет надежды на создание аналитического теоретического описания процесса нелинейной ионизации атомов. Соответственно в принципе имеются лишь две возможности — развитие метода численного расчета для фиксирован™ ных значений параметров, характеризующих атом и поле излучения, или развитие приближенных методов аналитического описания, справедливых
2.1. Введение 27 I 1 лишь в определенной области изменения основных параметров, или при пренебрежении теми или другими основными закономерностями. Помимо указанных выше основных закономерностей, укажем еще ряд существенных моментов, которые определяют характер теоретического опи- описания процесса нелинейной ионизации атомов. Теоретические методы изучения взаимодействия электромагнитного из- излучения с атомами основаны на тех или иных приближениях для решения уравнения Шредингера для системы «атом + поле излучения». Так как поле электромагнитного излучения включается и выключается, то нестационарное уравнение Шредингера с начальным условием, соответствующим отсутствию электромагнитного поля, представляет собой задачу Коши (т.е., задачу нахо- ждения решения уравнения, удовлетворяющего определенным начальным условиям). Ее решение раскладывается по невозмущенным собственным волновым функциям системы после выключения поля, и определяются ве- вероятности различных переходов. При этом поле электромагнитного из луче™ ния предполагается классическим, что соответствует реальной постановке экспериментов по взаимодействию лазерного излучения с атомарными си- системами. Если в рассматриваемой задаче существенны спонтанные переходы между атомными уровнями, то аппарат волновых функций оказывается недостаточным, и нужно вводить матрицу плотности [2.1] для состояний системы. Диагональные элементы этой матрицы плотности определяют на- населенности соответствующих состояний, а недиагональные элементы — амплитуды различных переходов. В многоэлектронных атомах задачу упрощают, заменяя воздействие электромагнитного поля на систему электронов атома или атомарного ио- иона воздействием поля на один «эффективный» («активный») электрон, находящийся в некотором среднем потенциале остальных электронов и атомного ядра. Это, конечно, возможно лишь в отсутствие коллективных эффектов в атомах, возникающих при взаимодействии между электронами. В численных расчетах результаты очень сильно зависят от способа включения и выключения электромагнитного поля. При мгновенном вклю- включении зачастую основное воздействие имеет место именно в момент вклю- включения, а не в течение лазерного импульса. Чтобы избежать подобных неже- нежелательных эффектов и правильно отразить результаты экспериментов, элек- электромагнитное поле включается и выключается адиабатически медленно. В общем случае задача о взаимодействии даже одного «активного» атомного электрона с электромагнитным полем является трехмерной. Упро- Упрощение достигается для поля линейной поляризации, где магнитное кванто- квантовое число сохраняется при всех переходах, и задача сводится к двухмерной. Ввиду аксиальной симметрии сфокусированного излучения задача движе- движения ионизованного электрона в таком поле также является двухмерной. Если в процессе взаимодействия электрон попадает в непрерывный спектр, то он представляет собой волновой пакет, имеющий определенные размеры, которые изменяются с течением времени. Как правило, волно-
28 Гл. II. Теоретические методы описания вой пакет расплывается со временем, что надо учитывать во всех случаях, когда данный электрон снова взаимодействует с атомарными частицами, например, при его перерассеянии на атомном остове. В дискретном спектре может оказаться, что частота фотона электро- электромагнитного поля близка к какой-либо из частот атомных переходов. В этом случае мы имеем дело с резонансом, позволяющим ограничиться только двумя атомными уровнями (резонансное приближение [2.2]). Это позволя- позволяет существенно упростить квантово-механическое решение задачи. Иногда нестационарное уравнение Шредингера можно свести к стацио- стационарному. Это имеет место, в частности, в поле циркулярно поляризованной монохроматической электромагнитной волны. Тогда задача сводится к ста™ ционарной путем перехода во вращающуюся (с частотой электромагнитно- электромагнитного поля) систему координат [2.2, разд. 1.3.3]. При этом вместо задачи Коши возникает задача на собственные комплексные значения энергии. Веще- Вещественная часть энергии определяет штарковский сдвиг уровня во внешнем поле, а мнимая часть энергии — вероятность ионизации этого уровня в единицу времени. В этой главе мы рассмотрим основные методы, которые применяются при описании взаимодействия сильного электромагнитного поля с атомар- атомарными системами. 2.2. Нестационарная теория возмущений 2.2.1. Введение. Метод решения нестационарного уравнения Шредин- Шредингера, основанный на малости взаимодействия электромагнитного поля с атомарной системой по сравнению с расстоянием между невозмущенны- невозмущенными уровнями, называется нестационарной теорией возмущений. Очевид- Очевидно, что нестационарная теория возмущений справедлива для слабых полей лазерного излучения по сравнению с характерными внутренними полями в рассматриваемой атомарной системе. Точный математический критерий малости возмущения будет дан ниже. В дипольном приближении нестационарное возмущение атомарной си- системы полем монохроматического лазерного излучения имеет вид V(r,t) = zF cos ut. B.1) Здесь F и ш — амплитуда напряженности электрического поля и частота электромагнитной волны, соответственно. Предполагается в целях просто- простоты, что электромагнитное поле линейно поляризовано вдоль оси z. Как и всюду, используется атомная система единиц, в которой постоянная Планка, масса и заряд электрона равны единице. Нестационарное уравнение Шредингера для волновой функции Ф име- имеет вид ЭФ ^ = № + ^)f. B.2) Здесь Щ — стационарный гамильтониан невозмущенной атомарной си- системы, а возмущение V дается соотношением B.1). Собственные функции
2.2. Нестационарная теория возмущений 29 гамильтониана Н® удовлетворяют уравнению Н0<рк(т) = Ек<рк(т). B3) Точная волновая функция разлагается в ряд, в котором последовательные члены соответствуют определенному К-му порядку теории возмущений: t). B.4) n=0 Введенные таким образом функции К-то порядка разлагаются по невозму- невозмущенным волновым функциям, определяемым из уравнения B.3): к Коэффициенты разложения ЕГ-тога порядка находятся путем итерацион- итерационной процедуры через коэффициенты разложения предыдущего (К — 1)-го порядка: t = -i J '. B.6) В принципе таким путем можно вычислить любой порядок нестацио- нестационарной теории возмущений, если предположить, что в начальный момент времени атомарная система находилась в некотором стационарном состоя- состоянии, которое мы обозначим как 0. Тогда <40) = Sk0, B.7) где Sko — символ Кронекера, т.е. '1, k = 0, Неудобство такой прямой итерационной процедуры состоит в том, что уже коэффициенты второго порядка щ ' {€) обращаются в бесконечность (см. их явное выражение в [2.2], с. 28, формула B.12)). Для устранения бесконечности вместо прямой итерационной процеду- процедуры используется разложение вида B.5), содержащее невозмущенные вол- волновые функции, удовлетворяющие уравнению B.3), но с возмущенными значениями энергии Е%. Величина последних определяется из условия ис- исчезновения бесконечности. 2.2.2. Многофотонные матричные элементы. В первом порядке те- теории возмущений вероятность перехода в единицу времени из исходного состояния 0 в некоторое состояние к определяется коэффициентом ак '(t). В результате получим для вероятности выражение, называемое «золотым правилом Ферми» [2.2, разд. 2.1]: ~-Шак (t) ^^\zok\ F8(Ek^E0^uj). B.8)
30 Гл. II. Теоретические методы описания Здесь однофотонный матричный элемент имеет вид: zok = (p*k(r)z(po(r)dr. B.9) Дельта-функция Дирака S (Ек ~~ Е® — uj) соответствует закону сохране- сохранения энергии при поглощении одного фотона внешнего поля. Она исчезает далее при интегрировании вероятности по различным конечным состоя™ ниям системы. В целях простоты мы ограничились здесь полем линейной поляризации. (К} В К-м порядке теории возмущений вычисляется коэффициент aKk (t), соответствующий поглощению К фотонов внешнего поля. В этом случае обобщение золотого правила Ферми имеет вид: (К) W0k = 2тг Z0k B.10) Здесь многофотонный матричный элемент, отвечающий поглощению К фотонов, имеет вид: г(Ю = у^ 0^ / J (l.hfx т0 - 2ш)... (шр0 - (К - B.11) где введено обозначение В B.11) величина z\m представляет собой дипольный матричный эле- элемент между состояниями с квантовыми числами I и яг. Дипольный ма- матричный элемент отличен от нуля, когда орбитальные квантовые числа состояний рассматриваемого перехода отличаются друг от друга на еди™ ницу, а магнитные квантовые числа совпадают (последнее имеет место для поля линейной поляризации). к Рис. 2.1. Диаграмма Фейнмана для многофотонного матричного элемента B.11). Пунктирные линии со- соответствуют поглощению фотона, а сплошные ли- линии — состояниям атома в начальном, промежуточ- промежуточных и конечном состояниях
2.2. Нестационарная теория возмущений 31 Матричный элемент B.11) может быть изображен с помощью диаграм- диаграммы Фейнмана (рис. 2.1) (см. подробнее в книге [2.2]). Выражение B.11) при™ менимо в отсутствие каких-либо резонансов со связанными состояниями, в результате которых один из факторов в знаменателе последнего выраже- выражения может обратиться в нуль. Отметим, что сумма включает как состояния дискретного, так и непрерывного спектра. Условие применимости нестационарной теории возмущений состоит в том, что матричные элементы возмущения должны быть малы по сравне- нию с невозмущенными энергетическими знаменателями, т.е. zlpF<^ulp. B.12) Это, в свою очередь, требует малости напряженности электрического поля по сравнению с характерной для данной системы атомной напряжен™ ностью. Например, для основного состояния атомов это F = 5 • 109 В/см. Для высоковозбужденных состояний с главным квантовым числом п атом™ ная напряженность меньше приведенного значения примерно в п4 раз. Для практического вычисления суммы по промежуточным состоя- состояниям B.11) ее нужно как-то обрезать. Вместо этого можно заменять разности энергий в знаменателе на некоторое среднее значение. Тогда бесконечная сумма вычисляется, используя квантово-механическое ди- польное правило сумм. 2.2.3. Расчет многофотонных матричных элементов с помощью функций Грина. Мы поясним упрощение расчета многофотонных ма- матричных элементов на основе функций Грина на примере двухфотонных матричных элементов 42fe)=V^^. B.13) Функция Грина [2.3] (в координатном представлении) определяется вы- выражением Здесь <pi (г) — невозмущенная собственная волновая функция, удовле- удовлетворяющая уравнению B.2). Тогда двухфотонный матричный элемент мо- может быть записан в виде | B.15) Аналогичным образом можно записать через функции Грина и много- многофотонные матричные элементы: возникнет произведение функций Грина и многократные интегралы. Преимущество такого подхода заключается в том, что для функций Грина в ряде случаев (например, для кулоновского потенциала, см. [2.4]) можно написать простые аналитические выражения.
32 Гл. II. Теоретические методы описания 2.2.4. Квазиклассическое приближение дли многофотонных мат- матричных элементов. Помимо численных расчетов вероятностей многафо- тонных процессов, представляют определенный интерес и аналитические приближенные расчеты, основанные на квазиклассическом приближении [2.1, гл. VII и 2.2, гл. IV]. Оно применимо для высоковозбужденных состоя- состояний с главными квантовыми числами п^>1. При рассмотрении ионизации из этих атомных состояний достаточно рассмотреть случай малых орбиталь- ных квантовых чисел I. Действительно, для орбит с большими значениями I, близких к круговой орбите, вероятность ионизации относительно мала, так как электрон не подходит близко к атомному остову. Напротив, для ор- бит с малым орбитальным моментом квазиклассический электрон движется по эллиптической орбите с большим эксцентриситетом, причем ионизация имеет место только вблизи перигелия, когда электрон очень близко подхо- подходит к атомному остову. В противоположном случае электрон практически свободен, и не может быть ионизован ввиду отсутствия третьего тела (как известно, свободный электрон не может поглощать или испускать фотоны монохроматического внешнего поля). В такой ситуации можно считать эллиптическую орбиту близкой к па- параболической, так как энергия высоковозбужденного состояния очень мала. Сама задача об ионизации с эллиптической орбиты становится эквивалент- эквивалентной задаче о поглощении или испускании фотонов внешнего электромаг- электромагнитного поля электроном малой энергии при пролете мимо кулоновского центра, так как гиперболическая траектория в случае малых энергий близка к параболической. Итак, мы имеем дело с вынужденным многофотонным тормозным эффектом при пролете медленного электрона мимо кулонов- кулоновского центра. Вычислим вероятность поглощения К фотонов при таком пролете. Обозначим через a(t) амплитуду нахождения электрона вблизи периге- перигелия (ввиду достаточной фиксации координаты электрона в масштабах всей орбиты эта координата не входит в выражение для приведенной амплиту- амплитуды). Уравнение Шредингера для a(t) имеет простой вид ^ = ZifFa(t) cosut. B.16) Как и выше, мы взяли поле линейной поляризации. Наиболее важны здесь переходы, для которых энергия начального и конечного состояний отличается друг от друга на энергию фотона ш. Та- Такие матричные элементы квазиклассически велики и согласно принципу соответствия равны компоненте Фурье от классической координаты как функции времени на частоте ш. Обозначим эту компоненту Фурье гш. По- Поскольку траектория движения близка к параболической, то эта величина не зависит от энергий начального и конечного состояний, а определяется только частотой ш и параметрами электронной орбиты вблизи перигелия.
2.2. Нестационарная теория возмущений 33 Уравнение B.16) имеет простое решение Г Z(jjF 1 а(?) = ехр —г——sin ujt . B.17) L ш J Разлагая его в ряд Фурье по числу К поглощенных фотонов, получим: a(t) = ^Jk (-^—) ^p(iKujt)« B.18) Здесь Jk — функция Бесселя. Эта вероятность относится к одиночному пролету электрона вблизи перигелия. Деля ее на период обращения электро- электрона по орбите 2тт3, получим вероятность JiT-фотонной ионизации в единицу времени 2тггг3 "к В слабом поле, когда аргумент функции Бесселя мал по сравнению с ее индексом, т.е. z^F < Кш, B.20) применима нестационарная теория возмущений, и функция Бесселя может быть разложена в ряд Тейлора. Получим: 2ш B 21) Для нахождения многофотонного сечения следует усреднить B.21) по всем ориентациям орбиты и разделить на плотность потока фото- фотонов cF2/8тгш. Кроме того, сечение следует усреднить по орбитальным квантовым числам I начального состояния, ввиду вырождения высоко- возбужденных квантовых состояний по орбитальному квантовому числу. Это усреднение не имеет принципиального характера, так как в соот- соответствии со сказанным выше доминируют сечения ионизации с малыми значениями I. В результате после вычисления квазиклассического значения диполь- ного матричного элемента гш получим следующее выражение для сечения многофотонной ионизации высоковозбужденного состояния с данным глав- главным квантовым числом п [2.5]: Здесь величина Тк в линейно поляризованном поле равна ТК = «.. B.23) Путем сравнения с имеющимися численными результатами и экспе- экспериментальными данными [2.6] было проверено, что эти формулы хорошо 3 Делоне Н.Б., Крайнев В.П.
34 Гл. II. Теоретические методы описания применимы и при небольших значениях числа К поглощенных фотонов, а также при небольших значениях главного квантового числа п. В случае циркулярно поляризованного поля выражение B.22) сохраняет свою силу, но выражение B.23) несколько изменяется: ТК = Эти простые квазиклассические формулы дают правильный порядок величины сечений многофотонной ионизации атома водорода, щелочных атомов и атомов со многими валентными электронами. 2.2.5. Свмзь между многофотонными матричными элементами К- го и (К-\-1)-го порядков. Из B.11) можно связать друг с другом матричные элементы К-то и (К + 1)-го порядков, когда закон сохранения энергии допускает как К — фотонную, так и (К + 1)-фотонную ионизацию: 7 ZEi --\ Здесь второе слагаемое в правой части представляет собой регулярную часть многофотонного матричного элемента, содержащую сумму по проме- промежуточным дискретным состояниям. Первое слагаемое представляет собой интеграл по состояниям непрерывного спектра. При этом невозмущенные волновые функции непрерывного спектра предполагаются нормированны- нормированными на энергию. В свою очередь, первое слагаемое в правой части B.25) можно пред™ ставить в виде суммы интеграла в смысле главного значения и половины вычета в полюсе. Оставляя только последнюю часть (т.н. полюсное прибли- приближение), получим i^-z™. B-26) Сравнение с результатами численных расчетов [2.7] показывает, что данное приближение хорошо работает при малых значениях орбитальных квантовых чисел. 2.2.6. Расчет многофотонных сечений ионизации сложных атомов. Принципиальным отличием расчетов многофотонных сечений прямого про- процесса сложных атомов от аналогичного расчета для атома водорода является необходимость в конструировании приближенного выражения для потен- потенциала атомного остова (или для волновой функции валентных электронов). Одним из приближенных методов является метод квантового дефек- дефекта. В его основу положены следующие предположения — одноэлектрон- ное приближение, центральное поле, кулоновский характер взаимодействия электрона с атомным остовом на больших расстояниях. В качестве волно- волновой функции валентного электрона на больших расстояниях используется водородоподобная волновая функция с эффективным главным квантовым числом п* = п — Si, где Si — квантовый дефект. Эффективное главное
2.3. Модель Келдыша-Файсала-Риса 35 I 1 квантовое число определяется из экспериментальных данных по спек- спектру возбужденных электронных состояний атома Eni = —Z2/2n*2. Здесь Z — заряд иона. Такая волновая функция плохо описывает область ма- малых расстояний электрона от атомного остова, но вклад этой области в многофотонный матричный элемент обычно невелик. Для определения волновой функции состояний непрерывного спектра на больших рассто- расстояниях используется связь фазы рассеяния щ = тг<5| электрона на атомном остове с квантовым дефектом. Для описания многофотонных процессов в щелочных атомах исполь- зуется одноэлектронная функция Грина, построенная в приближении кван- квантового дефекта [2.4]. Другой метод, используемый для щелочных атомов, это метод мо- модельного потенциала. Обычно используется модельный потенциал Сай- монса 1[2.3, разд. 5.51 1=0 Здесь В\ — параметр, определяемый исходя из спектра возбужденных атом- атомных состояний с фиксированным значением орбитального квантового чис- числа I. Этот потенциал лучше в сравнении с методом квантового дефекта описывает область малых расстояний электрона от атомного остова, но не переходит в кулоновский потенциал на больших расстояниях. В указанном приближении также может быть построена функция Грина [2.3, разд. 5.5]. С точностью до десятичного порядка величины сечения, вычисленные в рамках метода модельного потенциала и метода квантового дефекта, со- согласуются друг с другом, а также с результатами более сложных расчетов. Детальное изложение нестационарной теории возмущений и ее примене- применения для вычисления многофотонных сечений содержатся также в [2.3, 2.4]. 2.3. Модель Келдыша-Файсала-Риса 2.3.1. Исходная модель Келдыша Цель этого раздела состоит в ана- аналитическом приближенном решении нестационарного уравнения Шредингера, описывающего поведение атомарной системы во внешнем электромагнитном поле: B.28) Здесь Hq(y) — невозмущенный гамильтониан атомарной системы, а ве- величина F(r, t) представляет собой потенциал взаимодействия атомарной системы с внешним электромагнитным полем. Предполагаются известны- известными собственные функции и собственные значения энергии стационарного гамильтониана: Я0(г)ф(°} = ?^Ф-0). B.29)
36 Гл. II. Теоретические методы описания Точное выражение для амплитуды перехода из начального связанного со- состояния атома или атомарного иона г в конечное состояние непрерывного спектра / под действием поля лазерного излучения имеет следующий вид (напомним, что всюду используется атомная система единиц, в ко™ торой постоянная Планка, масса электрона и его заряд предполагаются равными единице): B.30) Здесь конечное состояние описывается точной волновой функцией Ф/. Выражение B.30) эквивалентно исходному нестационарному уравнению Шредингера B.28). Вероятность связанно-свободного перехода г —ь f за время t дается квадратом модуля выражения B.30). Начальное состояние дискретного спектра атома в B.30) является невоз™ мущенным и берется из решения уравнения B.29). Взаимодействие атома с электромагнитным полем бралось Келдышем [2.8] в дипольном прибли- приближении (так как размеры атома малы по сравнению с длиной волны элек- электромагнитного излучения), используя так называемую калибровку «длины» Здесь F — вектор напряженности электрического поля электромагнитной волны. Предполагалось, что это поле мало по сравнению с характерным атомным полем для рассматриваемой атомной системы. Основная идея Келдыша заключалась в том, чтобы заменить неизвест- неизвестную точную волновую функцию конечного состояния на так называемую волковскую волновую функцию, в которой пренебрегается полем атомного остова и учитывается только поле электромагнитной волны. В калибровке длины эта волновая функция имеет следующий вид 2 ±А(о] dt'\. |] B.31) О Здесь векторный потенциал электромагнитного поля связан с напряженно- напряженностью поля известным соотношением Указанная волновая функция B.31) описывает электрон, колеблющийся в поле электромагнитной волны и имеющий канонический импульс р. Средняя (за период колебаний) энергия колебаний Етя электрона в поле монохроматической электромагнитной волны с частотой ш равна F2 /4ш2 (для поля линейной поляризации) или F2 /2ш2 (для поля циркулярной поляризации).
2.3. Модель Келдыша-Файсала-Риса Ъ1 I 1 Тогда из B.30) для амплитуды связанно-свободного перехода получим приближенное выражение: t ^dt'. B.32) О Энергия фотона лазерного излучения предполагается в подходе Келдыша ма- лой по сравнению с потенциалом ионизации атома (или атомарного иона): Это условие, вместе с условием малости напряженности поля по сравнению с атомной напряженностью, позволяют вычислить аналитически амплиту™ ду перехода, используя метод перевала при интегрировании по времени [2.8]. Конечно, такой подход наиболее приемлем для короткодействующего потенциала, для которого только волновая функция s~coстояния непрерыв™ ного спектра не является плоской волной. В предположении, что лазерное поле является монохроматическим, т.е. напряженность поля лазерного излучения имеет вид ?{t) = Fsmwt, Келдыш получил вероятность ионизации в единицу времени. Без учета предэкспоненты для случая поля линейной поляризации эта экспоненци- экспоненциально малая вероятность не зависит от вида атомарного потенциала и имеет универсальный вид [2.8]: = exp ¦ ( 2Ei\ f 1 \ лД+ 721 1 xp < 1 H arcslrv — > [ ш V 272/ 27 J B.33) В полученном выражении введен так называемый параметр адиаба- тичности (или параметр Келдыша) B.34) Именно он и определяет характер процесса нелинейной ионизации. Еще раз подчеркнем, что полученное выражение справедливо с экспоненциаль- экспоненциальной точностью. Для поля циркулярной или эллиптической поляризации аналогичное выражение выглядит более громоздко, и мы его не приводим. Если разложить волковскую волновую функцию конечного состояния B.31) в ряд Фурье, то можно вычислить и предэкспоненциальный фактор в выражении B.32) для амплитуды рассеяния в виде суммы по числу погло- поглощенных фотонов. В работе [2.8] это было сделано для ионизации основного состояния атома водорода. Выражение B.33) для вероятности ионизации в единицу времени может быть заменено более точным, в котором учтен предэкспоненциальный фактор [2.8]: w = y/2u>Ei^^^3/4Sw0, B.35)
38 Гл.II. Теоретические методы описания где функция S имеет вид суммы по числу N поглощенных фотонов: S= / J N=N0 7 X Ф< Ei/u + lj-Ei/ui + N} B36) Здесь введены следующие обозначения: (...) — целая часть числа, & = Ег + ?^ B37) потенциал ионизации с учетом штарковского повышения границы копти™ нуума. Функция Ф определяется соотношением B.38) Она может быть выражена через известный интеграл вероятности. Функция 5 описывает структуру спектра, связанную с дискретностью числа N поглощаемых фотонов. Величина Щ представляет собой мини™ мальное число поглощенных фотонов, допустимое законом сохранения энергии. Следует также отметить [2.8], что в вероятность B.35) основной вклад вносят вылетающие фотоэлектроны с малой кинетической энергией по сравнению с потенциалом ионизации Е^ Отметим также, что модель Келдыша калибровочно неинвариантна. Это означает, что выражение для вероятности нелинейной ионизации зависит от того, в какой форме выбирается взаимодействие атома с полем лазер- лазерного излучения: в калибровке «длины» или же в калибровке «скорости». Априори неясно, какая из этих форм дает более точные результаты. Калибровка скорости для взаимодействия атома с электромагнитным излучением была использована для определения вероятности ионизации путем применения метода перевала в [2.1, с. 353]. Разумеется, полученный результат совпал с приведенным выше выражением B.33), которое было получено в исходной работе Келдыша [2.8]. 2.3.2. Туннельный предел. Туннельный режим соответствует низко™ частотному пределу, когда параметр адиабатичности много меньше едини- единицы, точнее, 72 <С 1. В этом пределе зависимость вероятности ионизации от частоты поля исчезает, а сама вероятность ионизации в единицу време- времени B.35) приобретает ту же форму, что и для ионизации атома медленно меняющимся со временем электрическим полем F cos out, усредненную по периоду поля [2.8]: 3/2 • i ехв < > Г2 39) Й 29/4 0F I Е3/2 / I °" *' 3F
2.3. Модель Келдыша-Файсала-Риса 39 I 1 Основной вклад в эту вероятность дают слагаемые в сумме B.36) с очень большими числами N поглощенных фотонов порядка 7^3 ^ 1. Эти числа велики по сравнению с минимальным числом N® = Ei/ш поглощен- поглощенных фотонов, допустимым законом сохранения энергии. Сумма по числам поглощенных фотонов в окрестности этого значения заменяется непрерыв- непрерывным интегрированием [2.8]. Так выглядит надпороговое поглощение фото- фотонов электромагнитного излучения в туннельном режиме ионизации. Однако точное решение указанной задачи для ионизации основного состояния атома водорода постоянным электрическим полем [2.1, с. 350] с учетом усреднения вероятности по периоду медленно меняющегося поля линейной поляризации [2.9] дает результат с другой предэкспонентой: B-40) Различие точного результата B.40) и результата приближения Келдыша B.39) обусловлено необходимостью учитывать кулоновский потенциал в состояниях непрерывного спектра. Волковская волновая функция B.31) не учитывает этот потенциал. Если провести аналогичные выкладки для потенциала нулевого радиу- радиуса, то оказывается, что результаты точного расчета, основанного на извест- известном решении для случая постоянного электрического поля [2.1, с. 352] и приближения Келдыша B.39), совпадают друг с другом. 2.3.3. Многофотонный предел. Противоположный предел общей фор- формулы Келдыша реализуется при относительно малой напряженности поля лазерного излучения, или большой его частоте, когда выполняется условие 72 ^> 1. В этом случае из B.33) получаем (для поля линейной поляризации): 2N° Ф ; iV0 = -. B.41) ш Здесь Nq — минимально возможное число поглощенных фотонов, е — основание натурального логарифма. Полученное выражение представля- представляет собой результат наинизшего порядка теории возмущений, допустимого законом сохранения энергии. Следует подчеркнуть, что только зависимость от напряженности по- поля достоверна в этой формуле. Все остальные факторы претендуют лишь на полу количественную точность. Действительно, на первый взгляд, под™ ход Келдыша должен давать точные результаты для ионизации частицы, связанной в потенциале нулевого радиуса (в нем имеется лишь одно свя- связанное состояние). Однако это утверждение не является точным. Дело в том, что в потенциале нулевого радиуса не все состояния непрерывного спектра являются свободными состояниями, получаемыми при разложе™ нии плоской волны по состояниям с заданным орбитальным моментом [2.1, §34]. Состояния непрерывного спектра с нулевым орбитальным моментом, как известно, имеют ненулевую фазу, отличаясь от свободных состояний.
40 Гл. II. Теоретические методы описания Именно из-за таких состояний подход Келдыша является в общем случае приближенным и в случае потенциала нулевого радиуса (хотя в туннельном режиме он является точным). В [2.8] приведено достаточно громоздкое выражение, получаемое из B.35) в многофотонном пределе. Мы не приводим его по указанным выше причинам недостоверности численных факторов и зависимости от частоты излучения в вероятности ионизации. При переходе к потенциалам конечного радиуса и дальнодействующим потенциалам (например, к кулоновскому потенциалу) предэкспоненциаль- ные факторы могут, как мы увидим, давать вклад, сопоставимый с экспо- нентой. Следует также отметить, что модель Келдыша относится к разряду та™ ких приближений, которые нельзя проверить, не зная точного решения задачи. Этот факт затрудняет проверку применимости этой модели для раз- различных потенциалов. 2.3.4. Модель Риса. Метод Риса является обобщением метода Келды- Келдыша на произвольные значения частоты и напряженности поля электромаг- электромагнитной волны. Напомним, что указанные выше ограничения возникли из-за использованием Келдышем метода перевала при вычислении интеграла по времени в выражении B.32) для амплитуды перехода. Подход Риса [2.10] заключается, во-первых, в том, чтобы взять ди- польное взаимодействие атома с электромагнитным полем в калибровке {{скорости»: V(t) Волковская волновая функция конечного состояния непрерывного спек™ тра в этой калибровке имеет несколько иной вид, чем в калибровке «длины» B.31), а именно: . f 2 Ф^)(г,*) = ехр |фг " ! j [р + ^А(*')] dt'V B.42) о В данном подходе, в отличие от исходной модели Келдыша, нет тре~ бования малости энергии фотона по сравнению с потенциалом ионизации атома, а также малости напряженности электромагнитного поля по сравне™ нию с атомной напряженностью. Это связано с тем обстоятельством, что здесь не используется метод перевала при вычислении амплитуды перехода B.32). Общие результаты в рамках данной модели представляются в виде бесконечных сумм по числу поглощенных фотонов и не упрощаются далее, а используются для численных расчетов. Для этого волковская волновая функция конечного состояния непрерывного спектра B.42) разлагается в ряд Фурье по времени. Приведем выражение для вероятности вылета фотоэлектрона в единицу времени с заданным импульсом в заданный телесный угол под действием
2.3. Модель Келдыша-Файсала-Риса 41 I 1 поля циркулярной поляризации (случай линейной поляризации приводит к аналогичному выражению, но более громоздкому): Sin^' B.43) dw 1 ^-v Число поглощенных фотонов TV определяется из закона сохранения энергии с учетом штарковского сдвига границы континуума B.44) Невозмущенная волновая функция начального состояния г берется в импульсном представлении. Величина ф есть угол между направлением вылетевшего фотоэлектрона и плоскостью поляризации электромагнитного излучения. В многофотонном режиме Рис ввел еще один безразмерный параметр (помимо параметра адиабатичности) — так называемый параметр интен- интенсивности z: F2 Этот безразмерный параметр определяет относительный вклад в веро™ ятность ионизации B.43) для надпороговых фотонов с различным числом N поглощенных фотонов. Если при j2 ^> 1 этот параметр мал по сравне- сравнению с единицей, то поглощается только минимальное (пороговое) число фотонов Nq, совместимое с законом сохранения энергии, написанным вы- выше. Если же в условиях 72 ^ 1 параметр интенсивности z порядка и более единицы, то поглощение надпороговых фотонов идет с той же (по порядку величины) вероятностью, что и пороговое поглощение. В заключение следует отметить, что подход Риса является реалистич- реалистичным для не слишком больших значений напряженности поля электромаг- электромагнитной волны. Если напряженность поля превышает атомное значение на- напряженности, то полная ионизация имеет место за время, меньшее периода электромагнитного излучения, а потому задача о вероятности ионизации в единицу времени теряет смысл. 2.3.5. Итерации по атомному потенциалу. Вариант 5-матричного подхода был предложен в работе [2.11]. Он состоит в том, чтобы выбрать в качестве ядра амплитуды перехода B.30) не взаимодействие электрона с электромагнитным полем, как это было сделано выше, а взаимодействие электрона с полем атомного остова U. Точное выражение для амплитуды перехода, эквивалентное B.30), выражается через точную волновую функ- функцию конечного состояния непрерывного спектра t (°)t'. B.45)
42 Гл. II. Теоретические методы описания Далее точная волновая функция заменяется на волковскую волновую функцию, как и в исходной модели Келдыша, что и позволяет написать простые результаты в замкнутой форме для амплитуды перехода и вероят- вероятности ионизации в единицу времени: (*\0)\U(r)\&p)dtf. B.46) о С экспоненциальной точностью полученные результаты согласуются с результатами метода Келдыша, приведенными выше. Что касается пред™ экспоненты, то она, разумеется, отличается, но нельзя дать определенного ответа, какой из подходов точнее. Приведенный вариант наиболее целесообразен, с расчетной точки зре- зрения, в случае короткодействующих потенциалов, так как он позволяет легко убрать интегрирование по пространственным переменным в амплитуде пе- перехода. Он разумен также при рассмотрении перерассеяния электрона на родительском ионе, который рассматривается в следующем разделе. 2.3.6. Перерассемние электрона на родительском ионе. Если про- проинтегрировать по частям точную формулу B.45) предыдущего раздела для амплитуды перехода, то получается еще одно точное выражение: t t' aif = о о Ядро правой части этого выражения G^ представляет собой волков™ скую функцию Грина для электрона в поле монохроматической электро- электромагнитной волны. Мы не приводим выражения для этой функции ввиду его громоздкости. Если теперь заменить конечную точную волновую функцию в получен- полученном выражении на волковскую волновую функцию, то мы получим еще один вариант расчета амплитуды перехода [2.12]: aif=-[ dt' f dt"\ \ dr'dr Фг@) (г, f) U(r)GW (r tf; rftff) U(rf)^P (r;, t;). о о B.47) С физической точки зрения, указанная процедура соответствует тому, что электрон, вылетевший из атома при ионизации, возвращается к атом- атомному остову. Затем он перерассеивается на атомном остове и удаляется на бесконечность. В процессе перерассеяния энергия электрона может су™ щественно изменяться: электрон может отдавать или набирать энергию от монохроматической электромагнитной волны в присутствии третьего те™ ла — атомного остова. Это приводит к появлению «горячих» электронов.
2.3. Модель Келдыша-Файсала-Риса 43 I 1 Наиболее эффективно такой процесс протекает в условиях туннельной ио- ионизации, так как при этом электрон проходит большой путь в процессе перерассеяния и может набрать значительную энергию от поля (см. деталь- детально гл. VII, IX). 2.3.7. Другие варианты модели Келдыша. Следующий вариант мо- модели Келдыша был предложен в работе [2.13]. Амплитуда остаться электро- ну в начальном состоянии дискретного спектра описывается перекрытием двух волновых функций, из которых первая является невозмущенной вол- волновой функцией рассматриваемого атома или иона: Вторая функция представляет собой динамическое развитие во времени для свободного электрона в поле электромагнитной волны каждой из плос- плоских волн, содержащихся в фурье-разложении невозмущенного начального состояния дискретного спектра Трудно сказать, насколько этот вариант лучше или хуже исходной модели Келдыша. Попытки улучшить модель Келдыша основывались также на стрем- стремлении учесть потенциал атомного остова в волновой функции конечного состояния непрерывного спектра. Простейший подход заключался в том, чтобы в координатной части вместо плоской волны вставить «руками» ку- лоновскую волновую функцию непрерывного спектра [2.14] (так называе- называемое кулон-волковское приближение). Недостаток такого подхода состоит в том, что в координатной части не учитывается поле лазерного излучения, а во временной части волновой функции, наоборот, не учитывается поле атомного остова (в данном случае — кулоновского поля). Попытка частично устранить этот недостаток была предпринята в ра- работе [2.15]. Здесь в координатной части не только плоская волна была за- заменена на кулоновскую волновую функцию непрерывного спектра, но и канонический импульс электрона в этой волновой функции был заменен на кинематический импульс, зависящий от векторного потенциала лазерного излучения: Снова трудно отдать какое-либо предпочтение одной из таких версий мо- модели Келдыша. Подход Файсала [2.16] основан на том, что в выражении B.30) для ам- амплитуды перехода волновая функция начального состояния берется с учетом как потенциала атомного остова, так и поля электромагнитного излучения, в то время как волновая функция конечного состояния непрерывного спектра
44 Гл. II. Теоретические методы описания предполагается волковской: t aif = ^i\ (ЩУ(г,Г)\ЩУ))<1Г. B.48) о Точные выражения B.30) и B.48) эквивалентны друг другу. Дальнейшая замена волновой функции начального состояния на атомную волновую функцию ф* -+ фг@) сводит результат Файсала к формуле B.32) подхода Келдыша. 2.3.8. Метод кулоновской поправки. В многофотонном пределе ио- ионизации корректный учет поля атомного остова в конечном состоянии в рамках модели Келдыша нереалистичен. Здесь лучше численными метода- методами вычислять многофотонный матричный элемент с известными атомными волновыми функциями дискретного и непрерывного спектра и вычислять вероятность многофотонной ионизации на основе «золотого правила Фер- Ферми». Так же можно поступать и при вычислении составных матричных элементов для надпороговой ионизации. Однако в туннельном режиме указанный подход невозможен из-за боль- большого числа поглощенных фотонов. Зато в этом случае оказывается, что для учета потенциала атомного остова пригодна квазиклассическая теория возмущений [2.17]. В этой теории используется первый порядок теории возмущений по потенциалу атомного остова (например, по кулоновскому потенциалу) в классическом действии, т.е. в показателе экспоненты волков- ской волновой функции щ -if I expf^i U dt). j i j Например, в случае кулоновского потенциала U = —Z/r. Интегриро- Интегрирование по времени можно существенно упростить, рассматривая движение электрона только в поле электромагнитной волны: оно значительно сильнее, чем кулоновское поле. Кроме того, следует взять максимальное значение напряженности электрического поля, так как его вклад в вероятность иони- ионизации является доминирующим ввиду экспоненциальных зависимостей. Амплитуда перехода в модели Келдыша с учетом кулоновской поправки в соответствии с полученными результатами записывается в виде t t1 a-t — —7 КФ^Гг t')\V(r t')e-KT)(—i\ U dt"}\4r(vUr tf)) dt! B 49) 0 0 Для циркулярно поляризованного поля и кулоновского потенциала атом- атомного остова с зарядом Z получается следующее выражение [2.18] для ве- вероятности ионизации в единицу времени (оно заменяет выражение B.43),
2.4. Метод Флоке 45 I 1 справедливое для короткодействующего потенциала): dw (ш/2I/2 ZD2 \^ fN_ F2 Z2 \г 2 т2 (pNF sin ф r"'V N=N0 B.50) Здесь введено обозначение для так называемой кулоновской поправки D = DeZ3/Fn3)n, е — основание натурального логарифма, а п — эффективное главное кван- квантовое число исходного дискретного состояния атома (или атомного ио- иона), связанное с энергией связи водородоподобным соотношением Ei = = Z2/2п2. Импульс pn определяется соотношением B.44). 2.3.9. Заключение. В целом значение работы Келдыша [2.81 ТРУДНО переоценить. Она используется не только в физике нелинейной ионизации атомов и ионов мощным электромагнитным полем, но и при взаимодей- взаимодействии поля с молекулами, полупроводниками и т.п. Вместо поля излучения можно брать поле пролетающих тяжелых ионов и т.п. Подход Келдыша по отмеченным выше причинам обычно не применя- применяется в многофотонном режиме G ^> 1). Как правило, его используют для промежуточного и туннельного режимов. Энергетические и угловые рас- распределения фотоэлектронов в туннельном режиме хорошо согласуются с предсказаниями метода Келдыша-Файсала-Риса (т.н. метода КФР), (гл. IX). Этот метод также успешно применяется для сверхсильных полей, превы- превышающих атомные поля (гл. X). 2.4. Метод Флоке 2.4.1. Введение. Рассмотрим общее решение уравнения Шредингера для частицы в монохроматическом электромагнитном поле. Пусть в некото- некоторый фиксированный момент времени t система функций Ф5(г, i) образует полный ортонормированный базис. Тогда любую функцию Ф(г, t) можно разложить по этому базису: s В силу периодичности гамильтониана базисные функции Ф5(г, ? + + 2тг/ш), взятые через период, также будут решениями уравнения Шредин- Шредингера, образующими новый базис. Следовательно, и их можно разложить по базису в момент времени t: Фв(г, t + 2тг/ш) = J^ ass^s? (r, t). B.52) sf Разложим функцию Ф(г, t + 2тг/ш) по новому базису Ф5(г, t + 2тг/ш); это эквивалентно новой записи разложения B.51) для момента времени
46 Гл. II. Теоретические методы описания t + 2тг/ш. Подставляя в него функции B.52), получаем Ф(г, t + 2тг/ш) = ]Г А8а88,Ъ8, (г, t). B.53) SS1 Далее рассмотрим не произвольную функцию Ф(г, t), а функцию с определенными ниже коэффициентами А8 . Выберем коэффициенты As в разложении B.51) так, чтобы выполнялось соотношение ^2А*а**' =kA8>. B.54) s Тогда, подставляя B.54) в систему уравнений B.53) и используя B.51), находим Ф(г, t + 2тг/ш) = ЛФ(г, t). B.55) Система однородных линейных уравнений B.54) обладает ненулевыми решениями только тогда, когда ее детерминант равен нулю, т.е. и — к «12 ... aih CL21 CL22-k ... a2h ahl ah2 ... ahh - к Здесь h — размерность базиса функций Фв. Взяв в качестве к какой-либо из корней уравнения B.56) (обозначим этот корень ка)9 построим функцию Ф(г, t) (обозначим ее Ф^а^(г, t) ), которая является решением уравнения Шредингера и удовлетворяет соотношению B.55). Из очевидного требова- требования сохранения условия нормировки волновой функции в любой момент времени вытекает, что можно обозначить ка = ехр (-{2тгЕа/ш), где Еа вещественно. Это следует и из эрмитовости матрицы ass/. Функцию Ф^ (г, t), удовлетворяющую условию B.55), можно записать также в виде: Ф<а)(г,*) = ехрНД,%(а)М), B.57) где (р^ (г, t) — периодическая функция времени, т.е. <рЮ (г, t + 2тг/ш) = ^ (г, t). B.58) Соотношения B.57^2.58) составляют содержание теоремы Флоке [2.19]: уравнение Шредингера с периодическим возмущением имеет h частных решений, удовлетворяющих условиям B.57-2.58) (конечно, есть и множество решений, которые не удовлетворяют этим условиям); они взаимно ортогональны. Состояние Ф^ (г, t) называют квазиэнергетическим состоянием, а ве- величину Еа — квазиэнергией этого состояния. Напомним историю понятия квазиэнергии. Рассматривая релятивистский электрон в поле сильной элек- электромагнитной волны, Никишов и Ритус [2.20] ввели понятие четырехмер- четырехмерного квазиимпульса. Его четвертая компонента была названа квазиэнер™ гией. Затем практически одновременно появилось три работы [2.21-23],
2.4. Метод Флоке 47 I 1 в которых понятие квазиэнергии применялось к атомной системе в поле электромагнитной волны. В работе [2.22] рассматривался конкретный спо- способ получения волновых функций квазиэнергетических состояний. В рабо- работе [2.23] подробно рассмотрен вопрос о вынужденном излучении фотонов из таких состояний (см. также обзор [2.24]). Поскольку периодическую функцию <??(a)(r, t) можно разложить в ряд Фурье по времени t, то оо ^(a)(r,t) = ехр(-гЯа*) J^ C^a\r)exp(^inujt). B.59) n= — oo Таким образом, квазиэнергетическое состояние можно представить в виде суперпозиции стационарных состояний с энергиями Еа + пш. Физически величина Еа + пш представляет собой энергию системы атом + поле, состоящую из суммы квазиэнергии атома Еа и энергии п квантов электромагнитного поля пш. При этом взаимодействие между ними отсутствует: исходное взаимодействие поля с атомом включено в определе- ние квазиэнергии Еа. Таким образом, возникает концепция атома, «одето- «одетого» полем (dressed atom), аналогичная концепции квазичастиц в проблеме многих тел. Помимо обычной теории возмущений, понятие квазиэнергии удобно в резонансном приближении, когда выполняется условие малости расстройки резонанса А = \Ек -Ео -Кш\ <и. Тогда в волновой функции существенно лишь небольшое число тар- моник при разложении B.59) в ряд Фурье, и амплитуды этих гармоник несложно вычислить. Метод Флоке применяется для решения нестационарного уравнения Шредингера, в котором возмущение осуществляется строго монохромати- ческим полем электромагнитного излучения, т.е., для уравнения Шредин- Шредингера в виде дФ ^ 1 г— = (Но - -Fpcoso;t)*. B.60) ut ш Здесь Н® — стационарный гамильтониан невозмущенного атома, а его вза- взаимодействие с полем электромагнитного излучения записано в калибров- калибровке скорости (по практическим соображениям она удобнее, чем калибров- калибровка длины). Величина р представляет собой оператор импульса электрона (в случае нескольких электронов надо написать сумму по их импульсам). В целях простоты мы взяли поле линейной поляризации. Величина F пред- представляет собой амплитуду напряженности электрического поля. В калибровке скорости имеется еще квадратичное слагаемое по возму- возмущению. Но в дипольном приближении оно зависит только от времени и не зависит от координат, так что его можно удалить простым калибровочным преобразованием волновой функции.
48 Гл. II. Теоретические методы описания Из сказанного выше прежде всего следует, что сам по себе метод Флоке нельзя применять для задач, где поле излучения включается и выключается: при этом его монохроматичность исчезает. Метод Флоке позволяет найти штарковские сдвиги уровней атома и вероятность ионизации в единицу времени (эти величины являются ве- вещественной и мнимой частью возмущенной энергии, соответственно), т.е. решить задачу на собственные значения. Конечно, применимость данного подхода ограничена значениями ин~ тенсивности лазерного излучения, меньшими характерных атомных значе- значений. В противном случае ширина атомного уровня становится сравнимой с энергетическим расстоянием до соседнего уровня, и само понятие уровней исчезает. 2.4.2. Задача на комплексные собственные значении. Согласно те- теореме Флоке решение уравнения B.60) можно искать в виде Ф(г, t) = ехр (-iEi) ф (г, t)) B.61) где величина Е называется квазиэнергией (она комплексна в общем случае), а функция ф (г, t) является периодической функцией с периодом 2тг/ш. Следовательно, эта функция может быть разложена в ряд Фурье ф (г, t) = ^2 ^Мг) exp(-zJVo;?). B.62) N Подставляя соотношения B.61) и B.62) в уравнение Шредингера B.60), по- получим бесконечную систему зацепляющихся друг за друга обыкновенных дифференциальных уравнений Мш - Яо) Фм(т) = --^Fp(V>jv-i(r) + V*+i(r)). B.63) Здесь целое число N = 0, ±1, ±2 ... обозначает число фотонов. Физические граничные условия к системе B.63) состоят в том, что ее решения должны быть регулярны в начале координат и представлять собой суперпозицию расходящихся сферических волн на бесконечности фм(г -> оо) = ^2 fMNir/r)^1 ex.p(ikMr). B.64) м Здесь введено обозначение для волнового числа км = л/2(Е + Мш). B.65) Для того, чтобы ионизовать атом, нужно поглотить некоторое мини- минимально допустимое законом сохранения энергии число фотонов Nm{n. Опре™ делим т.н. закрытые каналы ионизации, для которых М < Nm\n. Для них должно выполняться условие Im км > 0? чтобы соответствующее слагае- слагаемое в B.64) обращалось в нуль на бесконечности. Вещественная часть км в этом случае мала. Напротив, для т.н. открытых каналов ионизации величина М ^ iVmin. Для них мнимая часть волнового числа км B.65) мала и отрицательна (за
2.4. Метод Флоке 49 I 1 счет отрицательности малой мнимой части квазиэнергии Е), а веществен- вещественная часть велика и положительна, чтобы обеспечить именно расходящиеся, а не сходящиеся сферические волны в B.64). Величина М представляет собой реальное число поглощенных фотонов. Формальная расходимость слагаемых B.64), соответствующих открытым каналам, на бесконечности по радиальной координате, компенсируется сходимостью временной части в B.61), если учесть, что для ионизованного электрона вдали от атомного остова г = vt (v — скорость электрона на бесконечности). Конечно, для фактического решения на ЭВМ бесконечной системы B.63) нужно произвести обрезание числа каналов по величине N. Решение позволяет вычислить вещественную часть энергии (штарковский сдвиг) и ее мнимую часть (вероятность ионизации в единицу времени с учетом всех каналов). Кроме того, может быть вычислена и вероятность ионизации в данный фиксированный канал и с фиксированным импульсом электрона в конечном состоянии. Для этого амплитуда перехода в состояние непрерыв- непрерывного спектра с поглощением N фотонов и вылетом электрона с импульсом р записывается в виде матричного элемента перекрытия соответствующих волновых функций (^)) B.66) Здесь конечное состояние непрерывного спектра характеризуется волков- ской волновой функцией вылетевшего электрона, Е = Eq -j-SE — гТ энергия начального состояния с учетом штарковского сдвига и уширения уровня. Чтобы свести систему дифференциальных уравнений B.63) к систе- системе алгебраических уравнений, производят разложение волновых функций фм(г) по полному набору базисных волновых функций. Удобнее всего с расчетной точки зрения оказывается базис из штурмовских волновых функ™ ций, так как он не содержит непрерывного спектра. Однако он хорошо из- известен только для атома водорода. Поэтому большинство расчетов в рамках метода Флоке проводится для атома водорода [2.25]. Кроме того, в расчетах удобно заменить радиальную переменную г —>> rexp(i(9) (это так назы™ ваемый поворот радиальной переменной в комплексной плоскости). Угол поворота выбирается так, чтобы все величины были бы вещественными в решаемых уравнениях. Для обеспечения высокой точности численных расчетов приходится учитывать базис, состоящий из нескольких десятков штурмовских функций [2.25]. 2.4.3. Пример расчета. В качестве примера применения метода Фло~ ке отметим расчет энергетического спектра фотоэлектронов, образующихся при ионизации основного состояния атома водорода импульсом лазерного излучения с максимальной интенсивностью 8 • 1013 Вт/см2 и длиной вол- волны 608 нм [2.26]. Длительность импульса составила 500 фс. Эти условия соответствуют данным эксперимента [2.27]. В расчетах учитывалось пространственно-временное распределение интенсивности лазерного излучения, пондеромоторное ускорение фото- 4 Делоне Н.Б., Крайнев В.П.
50 Гл. II. Теоретические методы описания электронов в фокусе, а также различная чувствительность аппаратуры на различных углах вылета фотоэлектронов для данного эксперимента. От- Отметим, что данный режим соответствует наблюдению поглощения ряда надпороговых фотонов в условиях, промежуточных между многофотонной и туннельной ионизацией. Наблюдаемые максимумы соответствуют «оде- «одетым» состояниям системы атом-поле. Их энергии в соответствии с пред™ ставленной выше теорией отличаются друг от друга на энергию фотона лазерного излучения. 2.5. Метод Крамерса-Хеннебергера 2.5.1. Переход в колеблющуюся систему координат. Ранее мы рас- рассматривали квантовую задачу о движении электрона в поле атомного осто- остова и внешнем электромагнитном поле в лабораторной системе координат. При определенных условиях на частоту и напряженность электромагнит™ ного поля, которые будут указаны ниже, иногда бывает удобнее прибли™ женно решать эту задачу в неинерциальной системе координат, в которой электрон в поле электромагнитной волны покоится (эта система координат называется системой Крамерса). Если взять для определенности линейно поляризованное монохроматическое электромагнитное поле, то координа- координата свободного электрона в этом поле осциллирует со временем по закону F r(t) = const Н cos uot. Здесь F — амплитуда напряженности поля, ш—его частота. Таким образом, координата электрона в системе Крамерса вводится соотношением / F г = г со^ uot. Нестационарное уравнение Шредингера в лабораторной системе коор- координат для электрона в поле атомного остова U и поле электромагнитной волны имеет обычный вид <9Ф Г 1 ] г— = |-- А + U (г) + F(r, *) |ф. B.67) Здесь дипольное взаимодействие атомного электрона с электромагнит- электромагнитным полем взято в т.н. «калибровке длины» (см. раздел 2.3) V(v,t) = г • F cos ut. Переход в систему координат Крамерса достигается унитарным преобра- преобразованием волновой функции t Ф/гл(г',*) = ехр |"г f V(r, tf)dtf] Ф(г, t). B.68) Подставляя B.68) в B.67), получим точное уравнение Шредингера в неинер™
2.5. Метод Крамерса-Хеннебергера 51 циальной системе координат Крамерса: ^^'Л B.69) Здесь величина А; представляет собой оператор Лапласа по отношению к переменной г;. Мы видим, что вся зависимость от времени переходит в колеблющуюся координату электрона, от которой теперь зависит потенци™ альная энергия атомного остова. Периодический потенциал U в B.69) можно разложить в ряд Фурье / F X ОО U I г; + — cos ujt I = J^ ^M1"') exp(iNut). B.70) Здесь фурье-компонента потенциала определяется с помощью обратного преобразования Фурье: UN(rf) = — [ U (т' + ^ coswt ) e^p(^iNut)d(ut). B.71) 2тг J V ш2 J о Эти фурье-компоненты определяют поглощение соответствующего числа фотонов электромагнитного поля в системе Крамерса. 2.5.2. Приближение Крамерса^Хеннебергера. В предыдущем разде- разделе не содержалось никаких приближений. В простейшей форме приближе- приближение Хеннебергера [2.28] состоит в том, что в B.70) пренебрегается всеми компонентами Фурье, кроме нулевой, т.е. с N = 0. Тогда уравнение Шре- дингера в системе координат Крамерса становится стационарным: B.72) Стационарный потенциал Крамереа-Хеннебергера определяется в соответ- соответствии с B.71) соотношением 2тг U0{r') = — [ U (т' + ^ coswt ) d(ut). B.73) 2тг J \ шА J о В отличие от исходного потенциала атомного остова, он не является цен™ трально-симметричным. Вследствие стационарности можно ввести собственные функции и со™ ответствующие собственные значения энергии в потенциале Крамерса- Хеннебергера: {п) (г;) = Е^п) Ф^ (г;). B.74) Индекс п нумерует собственные значения энергии Е^н. Условие приме™ нимости данного приближения основано на достаточно большой частоте 4*
52 Гл. II. Теоретические методы описания ш электромагнитного поля. Тогда ненулевые гармоники Фурье будут малы по сравнению с нулевой гармоникой. Конкретное ограничение на частоту (и другие параметры поля и атомарной системы) будет дано ниже. В случае сильного поля потенциал Крамерса-Хеннебергера B.73) суще- существенно отличается от исходного потенциала атомного остова. Последний является центрально-симметричным, в то время как потенциал B.73) имеет характерную двухъямную форму (см. рис. ЮЛ и пример ниже). Расстояние между центрами этих ям равно 2акол = 2F/uj2. Здесь акол — амплиту- амплитуда колебаний электрона в поле линейно поляризованной электромагнитной волны. С увеличением напряженности поля глубина потенциала Крамерса^ Хеннебергера растет, и соответственно растет число уровней в нем (в отли- отличие от исходного потенциала). Новые связанные состояния появляются из континуума и углубляются вниз, в дискретный спектр. Однако при дальнейшем увеличении напряженности поля все уровни в потенциале Крамерса-Хеннебергера поднимаются, стремясь к границе континуума (см. ниже, разд. 10.2). В лабораторной системе это соответ- соответствует тому, что все состояния в сверхсильном поле имеют энергию, равную средней колебательной энергии электрона в поле электромагнитной волны Екол = F2/4ш2. В качестве примера на рис. 2.2 показано, как энергия свя- 0,25- Рис. 2.2. Зависимость энергии связи основного состояния атома водорода Ео в по- потенциале Крамерса—Хеннебергера от амплитуды колебаний электрона акол = F/w2 зи основного состояния атома водорода в системе Крамерса уменьшается с увеличением напряженности поля, стремясь к нулю [2.29] (при нулевом значении поля эта энергия, очевидно, совпадает с энергией связи 0,5 а.е. основного состояния атома водорода в лабораторной системе координат). 2.5.3. Пример кулоновского потенциала. Если подставить в правую часть соотношения B.73) кулоновский потенциал U = — 1/г, то потенци- потенциал Крамерса-Хеннебергера B.73) в поле линейной поляризации неслож-
2.5. Метод Крамерса-Хеннебергера 53 но вычислить [2.30]: 9 I /1 — IV — F2 l(,iA\ /г , г I B.75) Здесь введены обозначения для модулей векторов: F г± = rf± Функция К(х) представляет собой полный эллиптический интеграл перво- первого рода. Видно, что потенциал B.75) на бесконечности совпадает с исход™ ным кулоновским потенциалом (так как К@) = тг/2 ). Выражение B.75) имеет корневую особенность в точках поворота т! = ±Г/ш2. Вдоль всего отрезка прямой, соединяющей эти точки, потенциал B.75) имеет логариф- логарифмическую особенность, так как К{1) логарифмически расходится. Поэто- Поэтому потенциал Крамерса-Хеннебертера B.75) невозможно изобразить вдоль этой линии. Чтобы избежать расходимостей, вводят сглаживание исходно- исходного потенциала. Но тогда потенциал Крамерса-Хеннебергера вычисляется только численными методами и сильно зависит от параметра сглаживания. Это является существенным недостатком метода Крамерса-Хеннебергера. Видно, что потенциал Крамерса-Хеннебергера B.75) имеет две ямы, от™ стоящие друг от друга на удвоенное значение амплитуды колебаний акол = = F/ш2 свободного электрона в поле линейной поляризованной волны в соответствии с общими утверждениями, высказанными выше. Естественно, что потенциал Крамерса—Хеннебергера совпадает с исходным кулоновским потенциалом в отсутствие электромагнитного поля. Приближение Крамерса-Хеннебергера позволяет исследовать стабили- стабилизацию атомарных систем с ростом напряженности поля (гл. X). 2.5.4. Критерий применимости приближения Крамерса-Хеннебер- гера. Вопрос о применимости приближения Крамерса-Хеннебергера впер- впервые рассматривался в работе [2.30]. Было получено высокочастотное условие и>Э>Е<?>н. B.76) Здесь EK\j — энергия основного состояния в потенциале Крамерса-Хен- Крамерса-Хеннебергера B.73). Выполнение этого условия приводит к ситуации, когда частота лазерно™ го излучения существенно превышает собственную частоту колебаний в по™ тенциале Крамерса-Хеннебергера B.73), что и позволяет считать процедуру усреднения быстро осциллирующего потенциала по времени правомерной. Если энергия фотона лазерного излучения ш превосходит энергию связи в исходном атомном потенциале, то условие B.76) выполнено, так как энергия связи в исходном атомном потенциале больше энергии связи того же со сто™ яния в потенциале Крамерса-Хеннебергера. Тогда можно утверждать, что условие B.76) выполнено для любых интенсивностей лазерного излучения.
54 Гл. II. Теоретические методы описания В противоположном случае, когда энергия фотона лазерного излуче- излучения меньше энергии связи в исходном атомном потенциале (это типичный случай для атомов и светового диапазона излучения), ситуация становится более сложной. Электромагнитное поле является в этом случае квазиста- квазистатическим. Приближение Крамерса-Хеннебергера применимо тогда только для полей, при напряженности Fc когда подавляется потенциальный ба- барьер [2.31], и выше. Величина Fc выражается через энергию связи Ei в исходном потенциале и заряд Z атомного остова с помощью соотношения, полученного для постоянного электрического поля [2.32]: F Действительно, порог над барьерной ионизации соответствует режиму, при котором электрон покидает атомный потенциал за атомные времена, меньшие длительности периода лазерного излучения, и начинает совершать колебания с амплитудой акол = F/ш2, что и приводит к возможности опи- сывать динамику системы в терминах потенциала Крамерса-Хеннебергера и его стационарных состояний. Наоборот, при F < Fc электрон остается локализованным в атомном потенциале (в пренебрежении экспоненциально малой утечки за счет туннельной ионизации), и потому говорить о его сво- бодных колебаниях не имеет смысла. Итак, для применимости приближения Крамерса-Хеннебергера в случае ш < Е{ должно выполняться условие F > Fc. B.77) Оно ограничивает напряженность поля снизу. Кроме того, при любых частотах ш напряженность поля ограничена сверху условием применимости диполъного приближения для взаимодей- взаимодействия света с атомом, использованного выше в методе Крамерса-Хеннебер™ гера. Это означает, что длина волны лазерного излучения А = с/из должна быть велика по сравнению с размером атома как в лабораторной системе (это условие всегда выполняется для полей светового диапазона), так и с разме- размером атома Крамерса-Хеннебергера акт = F/ш2. Отсюда получаем условие F/ш < с. B.78) Фактически оно означает, что движение электрона в непрерывном спектре должно быть существенно нерелятивистским. Помимо указанных условий, нужно наложить еще естественное усло- условие, чтобы потенциал в системе Крамерса существенно отличался от исходного потенциала (если они близки, то нет смысла переходить в ко- колеблющуюся систему координат). Оно сводится прежде всего к тому, что при взаимодействии света с ато- атомом должно быть достаточно большое число надпороговых электронов: в противном случае мы имеем дело с пороговой многофотонной ионизацией, рассчитываемой в соответствующем порядке теории возмущений, и, разу- разумеется, в этом случае нет двухъямного потенциала, и нет смысла применять метод Крамерса-Хеннебертера. Надпороговая ионизация реализуется при
2.5. Метод Крамерса-Хеннебергера 55 выполнении условия Риса [2.10]: B.79) Если это условие не выполняется, это не означает, что метод Крамерса- Хеннебергера неприменим: просто в нем нет необходимости, так как более эффективно решать задачу в лабораторной системе координат. По этой же причине, мы должны наложить формальное условие двухъ- ямности потенциала Крамерса-Хеннебергера: F «кол = — > ав ос 1, B.80) где а в — характерный размер невозмущенного атома. Условия B.79) и B.80) ограничивают напряженность поля снизу. Совокупность всех этих условий B.76-2.80) определяет область в плос- плоскости {F^uj}, где имеет смысл применять приближение Крамерса-Хенне- log F, а.е. B.79) logo;, а.е. Рис. 2.3. Совокупность условий B.76)-B.80) для применимости приближения Крамерса-Хеннебергера к основному состоянию атома водорода. Область приме- применимости заштрихована
56 Гл. II. Теоретические методы описания бергера (см. детально в [2.33]). Она изображена схематически для основно- основного состояния атома водорода на рис. 2.3. Видно, что область напряженно- стей полей и частот, где применимо приближение Крамерса-Хеннебергера, весьма невелика. 2.5.5. Ионизации атома Крамерса-Хеннебергера. Ионизация атома Крамерса-Хеннебергера представляет собой переход из основного состоя- состояния в потенциале Крамерса-Хеннебергера в непрерывный спектр под дей- действием ненулевых гармоник B.70). Ввиду высокочастотное™ приближе- приближения волновая функция конечного состояния берется в виде плоской волны exp(ikjr;). Здесь величина kj представляет собой импульс электрона в конечном состоянии. Для описания связанно-свободного перехода в систе- системе Крамерса по той же причине используется борновское приближение. Кроме того, предполагается, что волновая функция основного состояния в лабораторной системе адиабатически переходит в волновую функцию в потенциале Крамерса-Хеннебергера при включении поля. Таким образом, борновская амплитуда перехода в непрерывный спектр имеет вид: B.81) B.82) Вероятность ионизации в единицу времени получается путем суммирова- суммирования квадратов модулей этих амплитуд по всем значениям N, разрешенным законом сохранения энергии B.82). На рис. 2.4 показана типичная зави- Время жизни, фс 2тг Закон сохранения энергии при поглощении N фотонов имеет вид: 1 о 3 5 7 Интенсивность, а.е. Рис. 2.4. Зависимость времени жизни основного состояния атома водорода от ин- интенсивности лазерного излучения с частотой 1 а.е. в области параметров, допу- допустимых для приближения Крамерса-Хеннебергера (см. рис. 2.3) согласно расчетам [2.34]
2.6. Численное решение нестационарного уравнения Шредингера 57 симость времени жизни (это величина, обратная вероятности ионизации в единицу времени) для атома водорода как функции интенсивности лазер™ ного излучения для поля циркулярной поляризации с частотой ш = 1 а.е. в области параметров, допустимой согласно рис. 2.3 (расчеты работы [2.34]). Эта область параметров на рис. 2.3 соответствует logo; = 0 и диапазону напряженности поля 1 а.е. < F < 3 а.е., т.е. диапазону интенсивности из- излучения 1 а.е. < I < 9 а.е. Видно, что сначала время жизни убывает, а за- затем растет. Это — так называемое явление адиабатической стабилизации процесса ионизации атома водорода в сверхсильном высокочастотном поле (подробнее см. гл. X). 2.6. Численное решение нестационарного уравнения Шредингера Одним из мощных методов для изучения взаимодействия атома с импульсным лазерным излучением является численное решение неста- нестационарного уравнения Шредингера. При этом не требуется никаких пред- предположений о величине интенсивности лазерного излучения и других его параметров. Большинство результатов получено для водородоподобных систем, где невозмущенный потенциал является кулоновским. В принципе требуется решать трехмерное уравнение Шредингера. В случае поля ли- линейной поляризации расчет упрощается и сводится к решению двухмерного уравнения Шредингера. В одной из первых работ [2.35] использовалась ци- цилиндрическая система координат. Затем были созданы численные коды для сферической системы координат [2.36]. В простейшем случае основного состояния атома водорода в поле ли- линейной поляризации речь идет о численном решении нестационарного уравнения Шредингера <9Ф - f 1 1 1 г — =ЯФ = { —А Fr cos вf(t)sinujt}^. B.83) ot { 2 г J Здесь f(t) — огибающая лазерного импульса, F — максимальное значе- значение напряженности. Волновая функция разлагается в ряд по полиномам Лежандра 1=0 Так как начальное невозмущенное состояние является s-состоянием, то за- зависимость от второго угла (р сферической системы координат отсутствует. Максимальное значение L орбитального квантового числа I подбирается так, чтобы результаты не изменялись бы при его дальнейшем увеличении. Непрерывная радиальная переменная г заменяется набором дискретных значений Г{ с определенным шагом. Эти значения ограничиваются свер- сверху выбором определенного размера системы, где решается данная задача (разумеется, значительно превышающего боровский радиус).
58 Гл.II. Теоретические методы описания Распространение во времени осуществляется путем различных стан™ дартных итерационных схем. Они более сложны, чем простейшая итераци- итерационная процедура задачи Коши, вытекающая из B.83): At) = Ф(Г) - гДШ(?)Ф(*). B.85) Здесь At — малый шаг по времени. При усложнениях итерационных схем, которые здесь не приводятся (см., например, [2.37] ), достигается гораздо более высокая точность, чем при использовании B.85). В типичном численном расчете используется от 200 до 1000 шагов по времени на один период лазерного поля [2.38]. Сетка в пространстве из дискретных точек включает более миллиона точек. В случае сложных атомов начальное невозмущенное состояние атома обычно описывается хартри-фоковской волновой функцией. В этом при™ ближении возмущенная волновая функция представляется в виде детер- детерминанта из одночастичных волновых функций ifi (гг, i). Используется т.н. модель одного активного электрона, в которой эти функции простым об- образом связываются (каждая со своей) с невозмущенными одночастичными волновыми функциями (р\ (г{): где возмущение предполагается малым. Дальнейшая численная задача за™ ключается в решении нестационарного уравнения для величин ^(r^, t). 2.7. Заключение Из материала, приведенного выше, в различных главах этой книги мож™ но видеть конкретные ситуации, в которых используются теоретические методы, изложенные в этой главе. Дополнительную информацию о теоретических методах описания про™ цесса нелинейной ионизации можно получить из монографий [2.2,2.3,2.39, 2.40], а также из обзоров [2.4, 2.25, 2.38, 2.41].
ГЛАВА III ПОСТАНОВКА ЭКСПЕРИМЕНТА 3.1. Введение В этой главе рассматриваются общие вопросы постановки эксперимент та по нелинейной ионизации атомов, а также некоторые частные, но важные методические вопросы. Ранее постановка эксперимента обсуждалась в книге [3.1]. Методике измерений многофотонных сечений прямого процесса ионизации атомов посвящен обзор [3.2]. В этой главе не рассматриваются ни физические принципы действия ла- лазеров, ни их конструкции. Этим вопросам посвящена богатая литература. Для общего ознакомления с лазерами можно рекомендовать книги [3.3—3.4]. Лазерам с ультракороткими длительностями импульсов, наиболее часто ис~ пользуемым при исследовании процесса нелинейной ионизации атомов, по- посвящены книги [3.5-3.7]. Ниже рассматриваются лишь некоторые свойства лазерного излучения, имеющие существенное значение для экспериментов по нелинейной ионизации атомов. Ниже всюду предполагается, что для экспериментов используется од- ночастотное лазерное излучение, т.е. излучение, сформированное в виде одной моды с фиксированными поперечными и продольными индексами (практически — это всегда основная аксиальная мода TEMqoi)- Именно такой режим излучения реализуется при проведении подавляющего боль™ шинства современных экспериментов. Однако в начале исследований использовалось, как правило, многоча- многочастотное излучение (много продольных мод при одной аксиальной моде) или даже многомодовое излучение (много продольных и поперечных мод), так как в таких режимах легче получать большую энергию излучения в им™ пульсе. В случае многочастотного и многомодового режимов пространствен™ но-временное распределение излучения в импульсе существенно различается для различных точек пространства и различных моментов времени. Возника™ ет тонкая структура пространственно-временного распределения с большим перепадом от максимумов к минимумам локальной интенсивности из луче™ ния, возникающих из™за интерференции различных мод. Зарегистрировать эти перепады, используя стандартную диагностическую аппаратуру, прак- практически невозможно, а классические измерения огибающей не отражают истинного распределения интенсивности. Остается единственная возмож™ ность независимо определить истинное распределение вероятности реали™
60 Гл. III. Постановка эксперимента зации определенных значений интенсивности излучения. Этому вопросу в свое время было уделено большое внимание; обобщение исследований можно найти в монографиях [3.8] и обзоре [3.9]. В качестве исходного использовалось хорошо известное распределение вероятности реализации определенного значения / интенсивности излуче- излучения теплового источника: f f^V C.1) io/ где /q — средняя величина интенсивности. Расчеты показывают, что при достаточно большом числе мод лазерно- го излучения распределение РA) мало отличается от распределения для теплового источника C.1). Критическое число мод тем больше, чем боль™ ше степень нелинейности наблюдаемого процесса. На практике числа мод большинства лазеров, работающих в многочастотном режиме, позволяют использовать зависимость C.1) для степеней нелинейности вплоть до К = = 10, что в основном перекрывает типичный диапазон степеней нелиней- нелинейности процессов ионизации атомов в многофотонном предельном случае. Расчеты [ЗЛО, 3.11] показывают, что при использовании для лазерного излучения соотношения C.1) отношение вероятностей W многофотонной ионизации при равенстве средней интенсивности одночастотного и много- многочастотного излучений описываются соотношением: WM -г. „ пЛ —— = К\=дк, C.2) Wo где индексы «0» и «М» означают соответственно одночастотное и многоча- стотное излучение, а величина дк именуется статистическим фактором. Из соотношения C.2) видно, что при равных средних интенсивностях излучения вероятность ионизации всегда больше в случае многочастотного излучения. Этот вывод качественно вполне понятен — эффект от максиму™ мов в распределении интенсивности при I > Iq не компенсируется миниму- минимумами при I < Iq из-за нелинейности процесса ионизации. Эксперименты, например, [3.12] с хорошей точностью подтверждают соотношение C.2). Из соотношения C.2) легко оценить, что даже для пятифотонных про- процессов статистический фактор не пренебрежимо мал E! = 120), а для десятифотонных процессов он весьма велик A0! ~ 106). Статистический фактор принимался во внимание в большом числе ра- работ, посвященных измерению многофотонных сечений процесса ионизации различных атомов и проведенных, используя многочастотное излучение (см. ниже, гл. V). Надо иметь в виду, что хотя процесс нелинейной ионизации атомов формально аналогичен хорошо изученному процессу фотоионизации (од- нофотонной ионизации) атомов — те же начальное и конечное состояния атома, переход между которыми происходит в результате поглощения фо- фотонов - но имеются принципиальные отличия не только в физике процесса ионизации, но и в методике наблюдения и исследования этого процесса.
3.2. Типичная постановка эксперимента 61 Первое отличие — вероятность нелинейных процессов в единицу вре- времени определяется интенсивностью излучения (т.е. числом фотонов, про™ ходящих через единицу площади через единицу времени), а не полным числом фотонов, падающих на мишень в единицу времени, как в случае однофотонных процессов. Второе отличие — исключительно большая интенсивность излучения, при которой можно наблюдать и исследовать нелинейную ионизацию ато- атомов. Большая интенсивность излучения обуславливает возмущение спек™ тра связанных атомных состояний и воздействие на электрон, вырванный из атома. Это — качественно отличная ситуация от случая фотоионизации, когда атомный спектр остается невозмущенным, а электрон в конечном состоянии можно считать свободным. Именно эти особенности нелинейной ионизации обуславливают основ- основные черты постановки эксперимента. Ниже, в разд. 3.2 будет кратко рассмотрена типичная постановка экс- эксперимента по наблюдению нелинейной ионизации атомов, а в разд. 3.3 — процедура измерения основных характеристик этого процесса. Разд. 3.4 и 3.5 посвящены двум важным вопросам методики эксперимента — роли пространственно-временной неоднородности распределения интенсивно- интенсивности излучения в области его взаимодействия с атомарной мишенью и воз- воздействию поля излучения на электроны, вырванные из атома. Наконец, в Заключении (разд. 3.6) будут отмечены отдельные нетипичные, но важные элементы постановки эксперимента. 3.2. Типичная постановка эксперимента Типичный эксперимент позволяет измерить следующие основные ха- рактеристики процесса нелинейной ионизации атомов: — величину интенсивности I в области взаимодействия излучения с атомарной мишенью; — зависимость числа образованных ионов 7V+ от интенсивности из™ лучения I (так называемую кривую возбуждения); — вероятность нелинейной ионизации w^ в единицу времени; — величину многофотонного сечения а^к^ для связанно-свободного перехода атома; — зависимость числа ионов (или электронов) от частоты излучения ш при фиксированной его интенсивности; — зависимость числа ионов (электронов) от поляризации излучения; — энергетическое распределение образующихся электронов. Принципиальная схема типичного эксперимента приведена на рис. 3.1. Кратко прокомментируем эту схему. В качестве источника излучения используются различные импульс- импульсные лазеры (I). Типы наиболее часто употребляемых лазеров приведены в табл. 3.1. В зависимости от типа лазера длительность импульса из- излучения составляет величину от 1 не до 10 фс, а частота повторений
62 Гл. III. Постановка эксперимента Рис. 3.1. Принципиальная схема типичного эксперимента по нелинейной иониза- ионизации атомов. 1 — лазер, 2 — пучок лазерного излучения, 3 — ответвители излучения из пучка, 4 — ослабитель излучения, 5 — линза, фокусирующая излучение, 6 — область взаимодействия сфокусированного излучения с мишенью, 7 — линза, соби- собирающая излучение в параллельный пучок, 8 — калориметр, измеряющий энергию излучения, проходящую через мишень, 9 — опорный калориметр, 10,11 — оптиче- оптические устройства для измерения пространственного распределения сфокусирован- сфокусированного излучения, 12 — электростатическая система для сбора заряженных частиц, 13 — детектор ионов, 14 — детектор электронов, 15 — вакуумная камера для вза- взаимодействия излучения с мишенью, 16 — система откачки камеры, 17 — система для наполнения камеры исследуемым газом, 18 — электронная система управления лазером и диагностической аппаратурой Таблица 3.1. Длины волн и энергии фотонов излучения основных мощных лазеров с малой длительностью импульса № 1 2 J 4 5 6 7 8 9 10 11 Название Углекислый газ Черный гранат Форстерит Неодим Лисаф Титан - сапфир Рубин Эксимер Эксимер Эксимер Эксимер Активное вещество СО2 Cr4+: YAG Cr4+:Mg2SiO4 Nd: стекло Cr3+:LiSAF Т12+:А12Оз Сг3+:А12О3 XeF XeCl KrF KrCl Длина волны, мкм 10,6 1,53 2,24 1,05 0,85 0,78 0,69 0,35 0,31 0,25 0,22 Энергия фотона, эВ 0,11 0,78 0,96 1,14 1,41 1,54 1,74 3,43 3,87 4,80 5,45
3.2. Типичная постановка эксперимента 63 импульсов в течение длительного времени, необходимого для проведения эксперимента — от 1 мин до 10^3 с. Как правило, лазер представляет собой маломощный генератор и несколько каскадов усиления. Генератор излучает основную аксиальную моду ТЕМооъ что позволяет определять интенсив- интенсивность излучения путем независимого измерения ее пространственного и временного распределений. Использование стандартных фильтров А/4 по- позволяет получить от лазера линейно поляризованное излучение. Лазерное излучение B) направляется в вакуумную камеру взаимодей- взаимодействия A5), в которой находится атомарная мишень. Между лазером и камерой располагается большое число стеклянных пластин C), позволяющих отщеплять от основного пучка малую часть из- излучения на диагностическую аппаратуру. Основные элементы диагности- диагностической аппаратуры следующие: — опорный калориметр, фиксирующий энергию излучения в боль- большом числе повторных импульсов лазерного излучения (9); — оптическое устройство для измерения пространственного распре- распределения излучения в пучке или в фокусе вспомогательной линзы A1), ана- аналогичной основной фокусирующей линзе E), расположенной в камере вза- взаимодействия; — скоростной фотоэлемент для измерения временного распределения излучения в импульсе или корреляционный блок при измерении длитель- длительности ультракоротких (менее 100 фс) импульсов, A0). В пучке излучения перед камерой устанавливаются оптические элемен- элементы, позволяющие измерять и изменять поляризацию лазерного излучения. Непосредственно перед камерой взаимодействия в пучке устанавли- устанавливается ослабитель излучения D), позволяющий плавно изменять его ин- интенсивность. Ввиду большой интенсивности излучения в пучке и его неравномерного распределения по сечению пучка к ослабителю предъ- предъявляются очень жесткие требования линейного ослабления интенсивности излучения. Хорошим линейным методом ослабления является френелев- ское отражение излучения от двух пластин, расположенных в пучке под углами ±<р к его оси. Изменение угла (р изменяет ослабление излучения, а наличие двух пластин позволяет сохранять положение и направление оси пучка в пространстве. Камера взаимодействия откачивается до высокого вакуума A6). В ка- камере устанавливается линза E), фокусирующая излучение для увеличения его интенсивности на мишени. В качестве атомарной мишени используется либо газ при малом дав- давлении, которым наполняют камеру A7), либо атомарный пучок, ось кото- которого направлена под углом 90° к оси пучка лазерного излучения. Может использоваться как непрерывный пучок, так и импульсный пучок, синхро- синхронизованный с моментом излучения лазера. Последний позволяет работать при большей плотности мишени. Плотность атомарной мишени ограничена сверху выполнением необ- необходимого условия взаимодействия лазерного излучения с изолированным
64 Гл. III. Постановка эксперимента атомом, т.е., отсутствием столкновений как атомов друг с другом, так и с продуктами, образующимися при ионизации — электронами и ионами. Анализ сечений столкновений частиц с учетом сильного внешнего поля проведен в гл. V книги [3.1]. Здесь укажем лишь вывод из этого анализа — плотность мишени ограничена величиной порядка 1015 см™3, что соответ- соответствует давлению газа около 1СР4 торр. При большой степени ионизации атомарной мишени электрическое по- поле образованной плазмы может искажать как энергии, так и направления вылета электронов. Влияние этого эффекта анализировано в обзоре [3.13]. В большинстве случаев этот эффект приводит к той же верхней границе на плотность мишени, что и учет роли столкновений. При использовании атомарных пучков возникает возможность иметь мишень не только в виде атомов в основном состоянии, но также и в виде атомов, возбужденных в состояние с определенным главным и орбиталь- орбитальным квантовыми числами, используя вспомогательное лазерное излучение. Кроме того, пучок позволяет проводить измерения с высокой спектральной точностью внутри доплеровского контура, в том случае, когда ось атомарно- атомарного пучка расположена перпендикулярно к оси пучка лазерного излучения. В камере взаимодействия устанавливается электростатическая система A2) для сбора и ускорения заряженных частиц и вытягивания их на детек- детекторы A3), A4), представляющие собой электронные умножители. На пути от места образования до детектора ионы разделяются по заряду и массе во времяпролетном масс-спектрографе. Непосредственно за камерой устанавливается в пучке излучения основ- основной калориметр (#), измеряющий энергию в импульсе излучения, прошед- прошедшую через мишень. Показания всех детекторов фиксируются осциллографами и записыва- записываются в память компьютера, A8). Любой эксперимент состоит в серии из сотен и тысяч импульсов ла- лазерного излучения. При этом режим работы лазера поддерживается мак- максимально стабильным, а необходимые изменения параметров излучения проводятся контролируемым образом вне лазера. 3.3. Процедура измерений основных характеристик процесса нелинейной ионизации атомов Основными характеристиками процесса нелинейной ионизации атомов являются пороговая интенсивность излучения /пор , степень нелинейности (степень многофотонности) процесса ионизации в многофотонном пределе К, полная вероятность ионизации за импульс излучения W, вероятность ионизации в единицу времени w^K\ многофотонное сечение процесса ио- ионизации <j(K\ Ниже кратко будет изложена процедура измерений этих ве- величин. Детально эта процедура рассматривается в обзоре [3.2].
3.3. Процедура измерений основных характеристик 65 3.3.1. Интенсивность излучении. В соответствии с определением ин- интенсивность излучения в импульсе выражается соотношением: в котором Q — энергия в импульсе излучения, S — площадь кружка фо- кусировки излучения, т — длительность импульса излучения. Отметим, что использование соотношения C.3) обосновано лишь в том случае, когда лазер излучает одну простейшую поперечную моду ТЕМооъ Величина Q определяется по показаниям калориметра, расположенного за камерой, с учетом потерь на всех поверхностях стеклянных деталей, на- находящихся между областью фокусировки излучения и калориметром (лин- (линзы, окна камеры и т.д.). Так как распределение излучения в пространстве и во времени неодно™ родно, то при наблюдении интегрального эффекта из всей области фоку- фокусировки излучения за импульс необходимо ввести некоторые эффективные величины S шт. Для этого необходимо измерить пространственное и вре- временное распределения интенсивностей излучения и определенным образом нормировать их. Эффективные величины S и т определяются по соотно- соотношениям: 1 Г S = т](гJттгёг, C.4) ^? J t- C-5) Здесь величина rj(r) соответствует распределению интенсивности излуче- ния в плоскости, нормальной к оси пучка, величина ?(?) — распределению излучения во времени, а величины ^тах и ^тах представляют собой мак- максимальные значения интенсивности в соответствующих распределениях. Выбор нормировки на максимум в распределениях соответствует физи- физике нелинейной ионизации, вероятность которой нелинейно увеличивается при увеличении интенсивности излучения. Такая нормировка, очевидно, более обоснована, чем стандартная для линейных процессов нормировка на среднее значение интенсивности в распределении (т.н. ширина на полу- полувысоте). Нормировка на максимум тем ближе к истине, чем больше степень нелинейности процесса К. Таким образом, измеряемыми величинами при определении интен- интенсивности излучения являются величины Q, г)(г) и ?(?). Типичная вели- величина точности измерения интенсивности излучения лежит в пределах от 20% до 50%. 3.3.2. Степень нелинейности К. Как известно (гл. I), степень нели- нелинейности (многофотонности) процесса ионизации определяется соотноше- соотношением К = (Ei/ш + 1), в котором Ei — энергия связи электрона в ато- атоме (потенциал ионизации), а ш — энергия фотона. Исходя из основного степенного выражения для вероятности многофотонной ионизации атома 5 Делоне Н.Б., Крайнев В.П.
66 Гл. III. Постановка эксперимента (см. гл. I), величина К определяется соотношением К = ^/dlnl. В том случае, когда отсутствует насыщение процесса ионизации (W = ti/^V «С 1) и неизменны величины S и т, величина К мо- жет быть измерена более просто путем измерения вместо I и w^ величин Q и iV+ в относительных единицах: К= . C.6) olnQ В C.6) N+ — полное число ионов (или электронов), образованных в им- импульсе излучения лазера, a Q — энергия излучения в импульсе. Таким образом, измерение величины К сводится к измерению N+ в ряде после- последовательных импульсов излучения с различной величиной Q. В многофотонном пределе G >» 1) измерение величины К является ти- типичным экспериментом, указывающим на прямой характер процесса мно- многофотонной ионизации, т.е. на отсутствие промежуточных резонансов (см. ниже гл. V, VI). При измерении величины К по соотношению C.6) точность полученных результатов в основном определяется стабильностью режима работы лазера и конкретно стабильностью величин S и т за большое число импульсов излучения. Очевидно, что точность измерения величины К тем хуже, чем больше ее значение. 3.3.3. Вероятность ионизации. В соответствии с обычным определе- определением полная вероятность ионизации за импульс излучения определяется как отношение числа ионов (электронов) N+ к числу нейтральных ато- атомов в мишени JV0. Специфика нелинейной ионизации заключается лишь в необходимости определить и измерить объем мишени, эффективный для Ж-фотонного процесса: W = iV+/iVo = N+/nV{K)] V{K) = ^у (V*)(r)dr. C.7) В этом соотношении п — концентрация атомов в мишени, F ^ — объ- объем мишени, эффективный для Ж-фотонного процесса, и ip^K^ = [up (r)] . Вероятность ионизации в единицу времени определяется из полной вероятности в условиях отсутствия насыщения (W = w^r) как В C.8) величина длительности т W импульса излучения, эффективная для Ж-фотонного процесса, определяется по аналогии с V^K^ соотношением вида Измеряемыми величинами являются 7V+, n, (р (г), ?(?), К. Точность из- измерения величины w^K^ невелика (в стандартном масштабе), она в основ- основном определяется точностью измерения пространственного и временного
3.3. Процедура измерений основных характеристик 67 распределений интенсивности излучения и тем хуже, чем больше величи- величина К. Типичное значение точности составляет около 100%. Однако для нелинейного процесса — это неплохая точность ввиду резкой зависимости вероятности от интенсивности излучения. 3.3.4. Многофотонное сечение. Многофотонное сечение традицией™ но играет ту же роль, как и однофотонное сечение — коэффициента, за- зависящего лишь от параметров и связывающего вероятность ионизации с интенсивностью излучения: W{K) = a(K)lK/ujK_ Q9) В соответствии с соотношениями C.3) и C.8) многофотонное сечение опи- описывается выражением: (зю) Все величины, входящие в это выражение, уже обсуждались выше. Из C.9) и C.10) видно, что размерность многофотонного сечения зави- зависит от величины степени многофотонности К: C.11) в отличие от размерности однофотонного сечения, которое, следуя C.11), имеет традиционную размерность см2. Соответственно для сопоставления различных многофотонных процессов можно пользоваться многофотонны- ми сечениями лишь при фиксированной величине К. Если К различаются, то надо пользоваться величинами вероятностей при фиксированной вели- величине интенсивности излучения. Отметим, что многофотонное сечение является очень важной характе- характеристикой многофотонного процесса, так как именно эту величину можно получить путем различных расчетов (см. гл. V). Для измерения многофо- многофотонного сечения надо измерить следующие величины: N+, п, ?>(!•), |(t), К, Q, |(t), п(г). Точность измерений многофотонных сечений невелика по сравнению с точностью измерений однофотонных сечений. Типичная величина ошиб- ошибки измерений для процессов с К = 5-10 лежит в диапазоне от 100% до 1000% (сводка данных об измеренных величинах многофотонных сечений приведена в обзоре [3.2]). Однако, как уже говорилось выше, это не очень плохие результаты, принимая во внимание резкую зависимость вероятно- вероятности ионизации от интенсивности излучения. Заканчивая этот раздел, еще раз отметим, что приведенные соотношения для вероятности ионизации в единицу времени и для многофотонных сечений относятся лишь к прямому пороговому процессу многофотонной ионизации, для которого справедливо основное соотношение C.9), в отсутствие насыще- насыщения (гл. V). При наличии насыщения или промежуточных резонансов можно 5*
68 Гл. III. Постановка эксперимента говорить лишь о полной вероятности ионизации и о пороговой интенсивно™ сти для наблюдения ионизации с заданной величиной полной вероятности за импульс излучения. Последняя определяется как интенсивность, при которой за импульс излучения образуется заданное число ионов (электронов). 3.4. О минимизации влимния пространственно-временной неоднородности распределения интенсивности излучения по мишени Методика учета пространственно-временной неоднородности распреде- ления интенсивности излучения по мишени, изложенная в предыдущем раз- разделе, в большей или меньшей мере обоснована лишь в том случае, когда на интервале усреднения интенсивности не возникает каких-либо резких поро- пороговых изменений в характере процесса ионизации. В качестве примера та- такой ситуации можно привести прямой процесс многофотонной ионизации, наблюдаемый при не очень большой интенсивности на частоте излучения, далекой от резонансных частот в спектре атома. В качестве примера проти- противоположной ситуации можно привести тот же прямой процесс ионизации, наблюдаемый при большой интенсивности излучения при частоте, близкой к частоте промежуточного резонанса. Динамический штарковский сдвиг атом™ пых уровней (см. гл. IV) приводит к возникновению динамических резонансов (см. гл. IV-VI) при определенной интенсивности излучения, что изменяет ха- рактер процесса ионизации. При этом при других интенсивностях излучения резонансы не возникают. Таким образом, интегральный эффект, наблюдае- мый за весь импульс излучения, представляет собой результат реализации различных процессов в различных пространственно-временных интервалах распределения интенсивности излучения по мишени. По этой причине задача минимизации влияния пространственно-вре- пространственно-временной неоднородности распределения излучения привлекает внимание экспериментаторов. Из основополагающих положений оптики и физики лазеров следует, что пространственно-временная неоднородность распределения излучения как в пучке лазерного излучения, так и при его фокусировке носит принципиаль- принципиальный характер [3.3, 3.4, 3.14]. Пространственная неоднородность обусловлена дифракцией излучения в лазерном резонаторе. Временная неоднородность обусловлена конечной скоростью включения добротности резонатора, скоро- скоростью нарастания числа фотонов в резонаторе, скоростью уменьшения инверс- инверсной заселенности верхнего рабочего уровня и т.д. Известно, что поперечное распределение в пучке и распределение по времени носят приближенно гауссов характер. Что касается продольного распределения вдоль оси пучка, то сам его размер существенно зависит от длительности лазерного импуль- импульса, изменяясь от нескольких десятков см для наносекундных импульсов до нескольких мкм для фемтосекундных импульсов. Таким образом, при диаметре в несколько мм сфокусированное световое пятно в первом случае имеет вид длинного стержня, а во втором — тонкого диска.
ЗА. Неоднородность распределения интенсивности излучения 69 При фокусировке гауссового пучка характер распределения не изменя- изменяется [3.3, 3.14]. Распределение излучения в фокальной области может быть описано следующим соотношением: C.12) В C.12) Imax — максимальная интенсивность, г о — минимальный радиус кружка фокусировки (перетяжки в распределении), т — постоянная экспо- экспоненты распределения по времени, г/г0 4 О -4 ^4 ^2 О 4 z/zq Здесь zq = тггд/А — рэлеевская длина. Рас- Распределение C.12) схематически изображено на рис. 3.2. Можно указать на ряд возможностей уменьшения влияния неоднородности распре- распределения излучения. Дифференциальный метод регистрации ионов из локальных участков фокального объ- объема был осуществлен в цикле работ [3.15- 3.18]. Ионы регистрировались в очень малом телесном угле, а перемещение фокусирующей линзы вдоль оси пучка приводило к переме- перемещению различных областей фокального объ- объема по отношению к направлению на детектор. Схема эксперимента при- приведена на рис. 3.3. Входное отверстие в пролетный промежуток имело экс- экстремально малый размер (доли миллиметра), а расстояние до детектора Рис. 3.2. Сечение области фо- фокусировки лазерного излуче- излучения, z — направление оси пучка сфокусированного из- излучения, F — напряженность поля излучения, > Fj. — см. в тексте. Рис. 3.3. Схема дифференциального метода регистрации ионов, z — ось пучка из- излучения, 1 — пучок излучения, 2 — фокусирующая линза, 3 — направление пере- перемещения фокусирующей линзы, 4 — локальный объем области фокусировки излу- излучения, из которого ионы вытягиваются на детектор, 5 — диафрагмы, выделяющие направление на детектор ионов, 6 — детектор ионов (по работе [3.15])
70 Гл. III. Постановка эксперимента было экстремально велико (порядка метра). Тем самым был весьма мал телесный угол, в котором регистрировались электроны. В качестве приме- примера результативности этого метода на рис. 3.4 приведены данные работы 4 3 2 1 0 - - i N2+ Хе+/ / I i i /Хе2+ / I I I -5 -4 -3 -2 -1 0 Z, ММ Рис. 3.4. Зависимость результатов эксперимента от координаты локального объ- объема области фокусировки излучения. N+, N2+ — выход ионов в относительных единицах, z — координата элементарного объема (в мм), Хе+, Хе2+ — одно- и двухзарядные ионы ксенона (по работе [3.16]) [3.16] о зависимости выхода ионов Хе+ и Хе2+ от координаты локального участка фокального объема. Видно, что характер зависимостей выхода этих ионов от интенсивности излучения существенно различен. Очевидно, что это различие невозможно увидеть при реализации обычного интегрального метода регистрации всех ионов, образованных в фокальном объеме. Однако надо иметь в виду, что такой метод может быть применен лишь в условиях большой абсолютной величины выхода ионов или большой частоты повторения лазерных импульсов. В цитированных работах частота повторения импульсов титан-сапфирового лазера была 1 кГц. В работе [3.19] атомарная мишень облучалась практически несфоку- несфокусированным пучком лазерного излучения, он был лишь слегка «поджат» длиннофокусной линзой (/ = 25 см). Такая постановка эксперимента име- имеет три преимущества — отсутствует неоднородность распределения вдоль оси пучка, резко, на 3-4 порядка величины возрастает объем облучаемой мишени, и размер локальной области может быть гораздо меньше разме- размера неоднородности. Однако при этом необходимо иметь большой запас по мощности лазера. Если резюмировать результаты этих экспериментов, то можно утвер- утверждать, что дифференциальный метод может быть весьма перспективен в тех случаях, когда исследуемый процесс содержит особенности, пороговые по интенсивности излучения. Успешное решение аналогичной задачи селективной регистрации про- процесса ионизации в различные моменты времени в принципе возможно, во всяком случае, при регистрации электронов и относительно длинных им-
3,5, Электрон в поле сфокусированного лазерного излучения 71 пульсах излучения, лежащих в наносекундном диапазоне длительностей импульса. Однако конкретные результаты пока неизвестны. На данный момент времени наиболее перспективным представляется метод одновременной пространственно-временной селекции электронов и ионов, образующихся при взаимодействии несфокусированного пучка ла~ зерного излучения с атомарной мишенью. 3.5. Электрон в поле сфокусированного лазерного излучения В случае нелинейной ионизации атомов напряженность поля лазерно™ го излучения всегда велика, так что необходимо принимать во внимание воздействие поля на образующиеся электроны. Свободный электрон, исходно покоящийся в начале координат, под действием однородного монохроматического электрического поля F(t) = = F cos(ujt + (р) колеблется (осциллирует) в направлении вектора F под действием силы ^eF. Уравнение движения электрона в поле имеет вид: тх = —eF cos(cjt + ф). C.13) Общее решение этого уравнения с указанными выше начальными услови- условиями в момент времени t = 0 имеет вид [3.20]: eF eFt eF x(t) = cos(wt + (p) H sin if cos (p. C.14) moo2 тш тш1 Формула C.14) дает закон движения электрона в переменном поле. Мы здесь не учитываем действие магнитного поля, считая, что электрон является нерелятивистским. Из формулы C.14) следует, что электрон совершает систематическое направленное (дрейфовое) движение со скоростью F=— sin^. C.15) тш Из C.15) видно, что систематическое движение отсутствует только при sin ip = 0, т.е. только при отдельных значениях начальной фазы ip. А для всех остальных значений фазы электрон систематически перемещается па- параллельно направлению электрического поля. Из C.15) следует, что в за- зависимости от значения начальной фазы дрейф может быть направлен либо в положительном, либо в отрицательном направлении оси х. Если все зна- значения начальной фазы равновероятны, то скорость дрейфа, усредненная по фазе, равна нулю. При этом имеется две группы электронов, дрейфующих в противоположных направлениях. Если начальная скорость частицы не равна нулю, то она добавляется к скорости дрейфа. Из уравнения C.14) следует, что амплитуда колебаний электрона опи- описывается выражением: eF F = ~~2 а<е- C.16)
72 Гл. III. Постановка эксперимента Средняя за период колебаний энергия колебательного движения (при ли- линейной поляризации поля) равна: <Щ = ^У = — - (ЗЛ7) 4га \ ш J 4ш2 (при циркулярной поляризации поля она в два раза больше). По мере развития лазерного импульса во времени в каждой точке фокаль- фокального объема величины aKm(t) и (EK0Jl)(t) возрастают на фронте импульса, достигают максимума в его максимуме и убывают до нуля на спаде импульса. Из соотношений C.16-3.17) легко оценить, что при типичной для ла- лазерного излучения оптической частоте ш ос 0,1ша и субатомной (а тем более атомной и сверхатомной) напряженности поля амплитуда колебаний электрона сравнима с боровским радиусом или превышает его, а энергия колебаний (Екш) превышает энергию связи электрона в атоме Е{. Исходя из выражения для параметра адиабатичности 7A-5) видно, что такие боль- большие значения атл и (Етл) соответствуют туннельному пределу 7 < 1, а в многофотонном пределе 7 ^> 1 величины акол <гаи (Етл) <С Е^ так что возможные столкновения колеблющегося электрона с атомами и ионами существенной роли не играют. В противоположном случае, когда ашл и (Ешл) не малы, при столкнове- столкновении колеблющегося электрона с атомами и ионами могут возникать различ- различные вторичные эффекты (упругое и неупругое рассеяние электронов, его рекомбинация). Эти столкновения, в частности, могут приводить к транс- трансформации колебательной энергии электрона в кинетическую дрейфовую энергию. В разд. 3.2. уже указывалось, что все эксперименты проводятся в условиях, когда вторичные эффекты исключены из-за малой плотности атомной мишени. Однако имеется один случай, когда вероятность столк- столкновения колеблющегося электрона не зависит от плотности мишени — это процесс столкновения колеблющегося электрона, образованного при ионизации атома, с собственным атомным остовом (ионом) при линей- линейной поляризации излучения. Действительно, при линейной поляризации излучения электрон совершает колебательное движение вдоль вектора поляризации и после точки поворота возвращается к точке, в которой он был вырван из атома. Конкретный характер движения электрона определяется фазой пере- переменного поля в момент образования электрона, т.е. в момент ионизации атома. Так как процесс ионизации происходит за атомное время, которое на несколько порядков величины меньше длительности периода ионизующе- ионизующего поля, то фаза поля в момент ионизации является вполне определенной. Процесс колебаний электрона во внешнем поле можно описывать в рам- рамках классической механики, если амплитуда колебаний акол ^> га, где га, как и раньше, размер атома. Это неравенство одновременно означает, что колеблющийся электрон можно считать свободным и не принимать во вни- внимание кулоновское поле атомного остова. В рамках классической механики решается одномерное уравнение Ньютона для движения электрона вдоль
3.5. Электрон в поле сфокусированного лазерного излучения 73 вектора поляризации внешнего поля: х = —F sm(u)t + if). C.18) В C.18) (р — фаза внешнего поля, a F и и, как и ранее, амплитуда напря™ женности и частота поля. Скорость и координата электрона в момент его образования полагаются равными нулю, что соответствует физике процесса туннельной ионизации (см. ниже разд. 9.5). Интегрируя уравнение C.18), получаются выражения для скорости и координаты электрона как функ- функций времени. Результат такого анализа приведен на рис. 3.5, из которого Е -ж -ж/2 Рис. 3.5. Результат расчета кинетической энергии электрона Е в момент его возвра- возвращения к месту образования как функции фазы переменного поля <р в момент его образования (по работе [3.21]). Амплитуда напряженности линейно поляризован- поляризованного поля F = 0,1 а.е., частота поля ш = 0,06 а.е. Кинетическая энергия приведена в единицах средней колебательной энергии F2 /Аш2 видно, что в интервале значений фаз 0 < (р < тг/2 электрон не возвра- возвращается к атомному остову [3.21]. Максимальная энергия при возвращении к атомному остову соответствует фазе (р ~ 1,20 (тг/2). Эта энергия имеет величину ?^таХ = 3,17(?^КОЛ), где, как и выше, (Екш) — средняя энергия за период колебаний C.17) [3 22-24]. Детальный расчет этой величины прове™ ден, например, в [3.25]. В принципе возможно и многократное возвращение электрона к атомному остову, что, однако, по очевидным причинам малове™ роятно. Приведем максимальную энергию электрона при его однократном возвращении к атомному остову, столкновению с атомным остовом, рассе- рассеянию на 180° и дальнейшему уходу на бесконечность [3.26] (на последнем этапе также может иметь место набор энергии от поля лазерного излу- излучения): i?max ~ 10-Екол- Эта величина наблюдается экспериментально (см. гл. VII, IX). Наконец, напомним, что так как электрон, образующийся при ионизации атома и движущийся в поле, надо моделировать не как точечный заряд, а как расплывающийся волновой пакет, то никаких особых требова- требований к точности линейной поляризации излучения не возникает. Заканчивая обсуждение этого вопроса, отметим, что процесс взаимо™ действия свободного электрона, образованного при туннельной ионизации
74 Гл. III. Постановка эксперимента атома и ускоренного при колебательном движении в линейно поляризо- поляризованном поле, с атомным остовом наблюдается экспериментально. Он суще- существенно определяет как предельную энергию электронов, так и предельную частоту рекомбинационного излучения (предельный номер высших гармо- ник лазерного излучения, см. гл. XI). Другой эффект состоит в воздействии неоднородного поля лазерного излучения в фокальной области на дрейфовое движение электрона, обра- образованного в некоторой точке этой области в результате ионизации атома. Действие на электрон неоднородного поля может быть описано как дей- действие пондеромоторной силы f [3.27]. Она равна градиенту колебательной энергии, усредненной по быстрым осцилляциям, т.е. по периоду колебаний лазерного поля (со знаком минус): F2(r t) f(r,i) = -V^gp. C.19) Здесь амплитуда напряженности поля медленно меняется со временем из-за зависимости от времени огибающей лазерного импульса. Из этой формулы видно, что действие силы C.19) в лазерном пучке с аксиально симмет- симметричным распределением напряженности поля сводится к выталкиванию электрона из области сильного поля. При этом эта сила зависит только от расстояния электрона до оси пучка и не зависит от поляризации поля. Оче- Очевидно, что такое рассмотрение не принимает во внимание систематический дрейф электрона в поле электромагнитной волны. Учет дрейфа приведет к тому, что распределение по азимуту для электронов, выталкиваемых из пучка, будет неизотропным в отличие от того распределения, которое воз- возникло бы при учете только аксиально симметричной силы C.19). Кроме того, при учете дрейфа энергия вылетающих из области светового пучка электронов будет зависеть от угла между скоростью электрона при вылете и направлением поляризации пучка. При выходе электрона из области фокусировки лазерного излучения его кинетическая энергия увеличивается на величину F2 (г, €)/Аш2. Здесь г и t — координата и момент времени образования электрона, соответ- соответственно. Это утверждение справедливо, если время выхода электрона из области фокусировки гораздо меньше длительности лазерного импульса. При обратном соотношении этих времен энергия электрона практиче- практически не изменяется. Таким образом, при исследовании энергетических и угловых распределений образующихся электронов надо использовать возможно более короткие лазерные импульсы для того, чтобы миними- минимизировать влияние пондеромоторной силы. Конкретные оценки длитель- длительности импульса требуют знания энергии электрона и размера фокальной области. Заканчивая этот раздел, обратим внимание читателя на изящный экспе- эксперимент [3.28], демонстрирующий эффект воздействия на электрон понде- пондеромоторной силы. В этом эксперименте использовалось излучение двух синхронизованных лазеров с импульсами длительностью около 100 фс
3.5. Электрон в поле сфокусированного лазерного излучения 75 ± i L т, фс 750 650 550 450 350 250 -> 150 Рис. 3.6. Схема и результат модельного эксперимента, демонстрирующего воздей- воздействие на электрон пондеромоторной силы. а. Схема эксперимента: 1 — первый лазер, излучение которого ионизует газ в фокусе линзы, 2 — второй лазер, в фокусе линзы которого ионизация не возникает, 3 — детектор электронов, образованных в фокусе первого лазера и долетающих до детектора через фокус линзы второго лазе- лазера, б. Результат эксперимента, т — задержка между двумя импульсами в фс, Ее — энергия регистрируемых электронов в эВ, Ne — число регистрируемых электронов в относительных единицах (по работе [3.28]) (рис. 3.6). Излучение обоих лазеров фокусировалось в газ таким образом, чтобы расстояние между областями фокусировки было весьма мало — око- около 80 мкм. В фокусе первого лазера газ ионизовался и образовывались электроны с энергией около 0,5 эВ. В фокусе второго лазера ионизация га- газа не возникала. Момент возникновения импульса излучения второго лазера мог изменяться по отношению к моменту возникновения импульса первого лазера. Детектор электронов, образующихся в фокусе первого лазера, рас- располагался за фокусом второго лазера на оси, проходящей через оба фокуса. Таким образом, при определенной величине задержки между лазерными импульсами электроны могли достичь детектора и быть зарегистрированы лишь при их прохождении через область фокусировки второго лазера. Как видно из рис. 3.6, электроны не попадали на детектор при опре- определенной величине задержки второго импульса относительно первого. Это время соответствует времени пролета электрона от первого фокуса до вто- второго фокуса. Попаданию электронов на детектор в этом случае препятству- препятствует пондеромоторная сила, возникающая в неоднородном пространственном распределении излучения второго лазера. Этот красивый эксперимент убедительно показывает качественно и ко™ личественно действие пондеромоторной силы на электроны. 3.5.1. Заключение Заканчивая рассмотрение постановки эксперимен- эксперимента, кратко остановимся на отдельных ее типичных вариантах, пред став ля™ ющих определенный интерес.
76 Гл. III. Постановка эксперимента Лазерное излучение. Уменьшение длительности импульса лазерного из- излучения видимого диапазона частот достигло своего предела — форми- формируются импульсы длительностью в несколько фемтосекунд [3.29-3.30]. Использование ультракоротких импульсов излучения при исследовании процесса многофотонной ионизации атомов представляет интерес с раз- различных точек зрения [3.31]. В качестве примеров можно привести иссле- исследования промежуточных резонансов, индуцированным внешним полем, и остаточной заселенности в высоковозбужденных состояниях (см. гл. VI). Исключительное значение для эксперимента представляет возможность реализовать мощное лазерное излучение в виде коротких и ультракоротких импульсов, генерируемых с высокой частотой повторения вплоть до несколь™ ких килогерц [3.32]. Это не только позволяет увеличить общую статистику регистрируемых эффектов на много порядков величины. Это также позволяет регистрировать события, возникающие с экстремально малой вероятностью. Другая перспективная возможность состоит в проведении так называ- называемых двуцветных экспериментов, в которых ионизация осуществляется в поле двух когерентных электромагнитных волн, например, основной ча- частоты и ее второй гармоники. При такой постановке эксперимента можно исследовать различные явления, зависящие от фазы волны [3.33]. В ка- качестве примера можно привести работу [3.34], в которой таким образом исследовались различные детали процесса туннельной ионизации атома. В другом варианте, помимо основного излучения, используется также пробное излучение, импульс которого задерживается от импульса основ- основного излучения (или опережает его) на определенную регулируемую вели- величину. Использование пробного излучения позволяет наблюдать остаточную заселенность в возбужденных связанных состояниях после действия основ- основного импульса излучения [3.35]. Атомарная мишень. Мишень в виде пучка атомов, возбужденных в так называемые циркулярные состояния, т.е. состояния с главным квантовым числом п и максимальным орбитальным квантовым числом I = п — 1 имеет то преимущество, что такое состояние во внешнем поле остается изолиро- изолированным, не расщепляясь на штарковские компоненты. Возбуждение атомов в циркулярные состояния можно осуществлять двумя методами — путем многофотонного возбуждения циркулярном поляризованным излучением [3.36] и путем совместного воздействия на атом электрического и магнит- магнитного полей [3.37]. Регистрация электронов. В том случае, когда целью эксперимента яв- является регистрация полного числа электронов, проинтегрированных по всем углам вылета, используется магнитный спектрограф, собирающий и регистрирующий все электроны, вылетающие в угол 4тг стер [3.38]. Для ре- регистрации угловых распределений вылетающих электронов используется метод наблюдения и фотографирования вспышек на люминофоре от попа- попадающих в него электронов [3.39]. Этот метод позволяет регистрировать в большом телесном угле электроны, вылетающие из мишени. Имеется и ряд других оригинальных методических разработок, на кото- которые будет указано в дальнейших главах этой книги по мере необходимости.
ГЛАВА IV ВОЗМУЩЕНИЕ АТОМНОГО СПЕКТРА 4.1. Введение Эта глава посвящена возмущению атомных уровней электромагнит- ным полем лазерного излучения. Сдвиг уровня в постоянном электриче™ ском поле называется статическим штарковским сдвигом; сдвиг уровня в переменном монохроматическом электромагнитном поле называется дина- динамическим штарковским сдвигом. Статический штарковский сдвиг атомных уровней был открыт Й. Штар- ком в 1913 г. До середины нашего века как экспериментальные, так и теоретические исследования этого эффекта ограничивались случаем постоянного электрического поля. Лишь в 60-х годах создание лазеров стимулировало исследователей обратиться к возмущению (сдвигу и рас- расщеплению) атомных уровней под действием переменного электромагнит™ ного поля и, в первую очередь, под действием светового поля лазерного излучения. Первое наблюдение динамического эффекта Штарка, возни- возникающего под действием поля лазерного излучения, было осуществлено A.M. Бонч-Бруевичем с сотрудниками в 1969 г. [4.1]. Экспериментальные и теоретические исследования, выполненные за три последних десятилетия, позволили к настоящему времени построить детальную картину динамического эффекта Штарка в атомах, возникаю™ щего под действием электромагнитного поля лазерного излучения. Этому вопросу и посвящена данная глава. К настоящему времени в научной литературе опубликовано несколько обзоров, посвященных данной теме [4.2—4], она обсуждалась в ряде моно- графий [4.5-9]. Прежде чем перейти к детальному изложению физики процесса воз- возмущения атомных уровней, необходимо отметить, что эффект Штарка в переменном поле имеет ряд качественных отличий от эффекта Штарка в постоянном электрическом поле. Первое отличие состоит в том, что если в постоянном поле возмущение невырожденного связанного атомного состояния сводится к изменению его энергии (к штарковскому сдвигу атомного уровня), то в монохроматическом электромагнитном поле исходное невырожденное состояние трансформиру- трансформируется в спектр квазиэнергетических состояний с расстоянием между соседними квазиуровнями, равным энергии фотона излучения (см. разд. 2.4). Кроме того, весь квазиэнергетический спектр смещен относительно исходного невозму™
78 Гл. IV. Возмущение атомного спектра щенного уровня. Лишь в ряде частных случаев (см. ниже) из всего спектра эффективно заселяется лишь один квазиуровень, что и соответствует дина™ мическому штарковскому сдвигу рассматриваемого атомного уровня. Второе качественное отличие состоит в том, что при определенной ча- стоте электромагнитного поля может возникать резонанс, когда эта частота близка к частоте какого-либо атомного перехода из рассматриваемого уров- уровня в другое связанное состояние. При наличии резонанса уже в слабом элек- электромагнитном поле может иметь место как реальное заселение резонансно- резонансного уровня, так и эффект насыщения, сопровождающийся расщеплением как исходного, так и резонансного уровней на два квазиэнергетических уров- уровня каждый (расщепление Раби). Случай резонанса обсуждается в книгах [4.5,7], а также в разд. 2.4 и ниже в гл. VI. В данной главе мы ограничимся обсуждением лишь нерезонансного эффекта Шторка. Другие различия носят количественный характер, но приводят к каче- качественным отличиям эффекта Штарка в постоянном и переменном полях. Одно такое различие состоит в том, что в лабораторных условиях пре- предельно достижимая напряженность постоянного электрического поля со- составляет около 105 В/см, в то время как можно реализовать переменное поле лазерного излучения с напряженностью порядка атомной A09 В/см) и выше. Таким образом, в постоянном электрическом поле величина штар- ковского сдвига всегда является малой поправкой к значению исходной энергии и может быть рассчитана по теории возмущений. Напротив, в пе- переменном поле лазерного излучения могут быть реализованы гигантские возмущения, величина которых может превышать даже саму невозмущен- невозмущенную энергию, хотя уширение рассматриваемого уровня может быть неве- невелико (в противном случае исчезает понятие как связанного состояния, так и его штарковского сдвига). При взаимодействии интенсивного лазерного излучения с атомом могут возникать так называемые динамические (одно- или многофотонные) резо- нансы, индуцированные этим излучением, которые отсутствуют в невозму- невозмущенном атоме или в слабом поле (см. разд. 6.6). Это приводит к изменению степени нелинейности процесса многофотонной ионизации атома . Сдвиг основного состояния изменяет также вероятность туннельной ионизации и порог надбарьерного развала атома (см. гл. IX, X). Надо указать и на еще одно важное различие, обусловленное методикой эксперимента. Сильные и сверхсильные поля лазерного излучения реали- реализуются за счет сокращения длительности импульса излучения т. При этом в соответствии с соотношением тАш ос 1 увеличивается ширина спек- тра излучения Аш, и уменьшается степень монохроматичности излучения. В таких условиях в пределе исчезает понятие квазиэнергетических уров- уровней, обусловленное монохроматичностью излучения, а вместе с ними, и понятия штарковского сдвига. Все различия, на которые было указано выше, будут хорошо видны из детального обсуждения физики динамического эффекта Штарка, проведен- проведенного в данной главе.
4.2. Эффект Штарка в постоянном поле 79 4.2. Эффект Штарка в постоянном поле 4.2.1. Введение. Эффект Штарка в постоянном электрическом поле представляет интерес для основной темы данной главы по двум причинам. Во-первых, поучительно на разных этапах рассмотрения динамическо- динамического эффекта Штарка проводить сопоставление полученных результатов с данными для постоянного поля. Во-вторых, постоянное поле является, очевидно, предельным случаем низкочастотного переменного поля. Знание этого предела весьма полезно при интерпретации экспериментальных данных. Так как переменное поле лазерного излучения может иметь экстремально большую напряженность, то особый интерес представляют данные об эффекте Штарка в постоянном поле большой напряженности. В настоящее время такие данные можно получить лишь теоретически. В соответствии со сказанным выше содержание этого раздела пред™ ставляет собой конспективное изложение основных данных об эффекте Штарка в слабом постоянном поле (по сравнению с характерным атомным полем); эти данные значительно детальнее изложены во многих указанных ниже источниках. Далее подробно описываются относительно новые теоре- теоретические данные для сильного постоянного поля, напряженность которого порядка напряженности атомного поля. 4.2.2. Слабое постоянное электрическое поле. Эффект Штарка в сла- слабом постоянном электрическом поле детально исследован эксперименталь- но и описан теоретически. Теория содержится в любом курсе квантовой механики. Общее изложение результатов теоретических и эксперименталь- экспериментальных исследований можно найти в монографиях [4.10, 4.11, 4.12] и обзоре [4.13]. Ниже в этом разделе будут конспективно изложены основные ре- результаты этих исследований. Электрон, связанный в атоме и имеющий (отрицательную) энергию ЕП9 приобретает во внешнем постоянном электрическом поле с напряжен- напряженностью F дополнительную энергию SEn(F), так как атом в поле поляри- поляризуется. Если указанное состояние не вырождено, то его энергия во внешнем поле имеет вид Еп (F) = Еп + 8Еп (F). D.1) Вырожденное состояние с энергией Епт, где т — магнитное квантовое число, испытывает в электрическом поле расщепление на 21 +1 компоненту, так как подуровни, соответствующие различным значениям га, приобрета- приобретают в поле различную дополнительную энергию 5Enm(F). В частности, открытие Й. Штарка состояло в наблюдении расщепления бальмеровской линии На в спектре атома водорода под действием постоянного электриче- электрического поля. Атом водорода (кроме основного состояния), а также высоковозбужден- высоковозбужденные водородоподобные (ридберговские) состояния многоэлектронных ато-
80 Гл. IV. Возмущение атомного спектра мов имеют дополнительное вырождение по орбитальному квантовому чис- числу I. Оно снимается в электрическом поле. В отсутствие поля такой атом имеет постоянный дипольный момент d. Дополнительная энергия, при™ обретаемая атомом с постоянным дипольным моментом во внешнем элек- электрическом поле, равна: 5ЕПП1Ш = -dnnimF. D.2) Здесь п\ — параболическое квантовое число, характеризующее расщеп™ ленный подуровень. Из D.1) и D.2) следует, что в этом случае изменение энергии пропорционально первой степени напряженности поля. Это — так называемый линейный эффект Штарка [4.14]. Многоэлектронные атомы, находящиеся в основном и низколежащих возбужденных состояниях, не имеют постоянного дипольного момента. Под действием внешнего поля в них возникает индуцированный дипольный момент dnlm = OlnlmF- D3) Величина anim представляет собой статическую поляризуемость атома в состоянии с указанными квантовыми числами. Из D.1), D.2) и D.3) следует, что дополнительная энергия в этом случае определяется соотношением SEnlm{F) = -±anlmF2. D.4) Это так называемый квадратичный эффект Штарка. Основная задача теории при описании эффекта Штарка в постоянном поле состоит в вычислении статических поляризуемо стен для различных состоя- состояний различных атомов. В случае слабого внешнего поля, когда напряженность поля мала по сравнению с характерной атомной напряженностью, для этого используется теория возмущений. Число таких расчетов весьма велико, а их результаты содержатся в различных сводных таблицах. Данные для основных состояний большинства атомов имеются в справочнике [4.15]. Относительно малая величина напряженности постоянного электри- электрического поля, которую можно реализовать экспериментально (не более 105 В/см), определяет относительно малые величины сдвигов и расщеп- расщеплений атомных уровней, наблюдаемых экспериментально. Они составляют обычно величины, не превышающие 1см™1 A0™4эВ). Конечно, эти ве- величины значительно превышают естественную ширину атомных уровней (порядка 10"~3—10" см™1), а также доплеровскую ширину при комнатной температуре (порядка 0,1 см™1). Однако наблюдение эффекта Штарка в по- постоянном электрическом поле представляет все же значительную трудность и требует постановки сложных и точных экспериментов [4.13]. Соответ- Соответственно, вполне справедлива точка зрения на эффект Штарка в постоянном электрическом поле, как на малые поправки к исходным значениям невоз- невозмущенных энергий в спектре атома. Это утверждение несправедливо лишь для очень высоких ридберговских состояний, где расстояния между сосед- соседними невозмущенными уровнями весьма малы.
4.2. Эффект Штарка в постоянном поле 81 Данные экспериментов с хорошей точностью описываются расчетами в рамках теории возмущений с учетом одного первого члена разложения статического дипольного момента по напряженности поля. Зависимость статического штарковского сдвига от магнитного кванто- квантового числа 771 легко получается аналитически, используя теорему Вигнера- Эккарта [4.14], из общего выражения второго порядка квантово-механиче™ ской теории возмущений 2 — ш-7' D'5) Здесь Zik, ujik = Ei — Ek — матричный элемент от координаты и разность невозмущенных энергий, соответственно. Получаем: ^ D.6) Здесь as, at — скалярная и тензорная статические поляризуемости, соот- соответственно. Величина j есть угловой момент рассматриваемого состояния г. Видно, что вклад тензорной поляризуемости исчезает при усреднении по магнитному квантовому числу рассматриваемого уровня. Для произвольных состояний атома водорода с заданными параболиче- параболическими квантовыми числами как линейный, так и квадратичный штарков- ский сдвиги хорошо известны, и мы не будем их здесь приводить. Для произвольных состояний атома водорода с заданным орбитальным квантовым числом линейного сдвига нет, а для квадратичного статического штарковского сдвига скалярная часть статической поляризуемости имеет простой вид [4.15] а? = п6 + ^п4 A2 + 1 + 2) а.е. D.7) Здесь п, I — главное и орбитальное квантовые числа рассматриваемого состояния, соответственно. В частности, для основного состояния имеем хорошо известный результат а\° = 9/2. Для возбужденных s-состояний имеем из D.7) простой результат а^° = п6 + G/2)п4. Тензорная часть статической поляризуемости возбужденных состояний атома водорода имеет несколько более сложный вид [4.16] Она имеет тот же порядок величины, что и скалярная часть. Согласно D.8) тензорная часть обращается в нуль для состояний с I = 0. 4.2.3. Сильное постоинное электрическое поле. Расчеты сдвигов и расщеплений уровней в сильном постоянном электрическом поле, выходя- выходящие за рамки теории возмущений, проводились только для атома водоро- водорода. Аналитические выражения для его произвольных состояний становятся весьма громоздкими при увеличении порядка теории возмущений. В работе 6 Делоне Н.Б., Крайнев В.П.
82 Гл. IV. Возмущение атомного спектра [4.17] можно найти точные результаты для возбужденных состояний атома водорода вплоть до четвертого порядка теории возмущений (состояния ха- характеризуются параболическими квантовыми числами). В работе [4.18] для нахождения штарковских сдвигов используется квазиклассическое правило квантования Бора-Зоммерфельда. Численный расчет статического штарковского сдвига для основного состояния атома водорода в постоянном электрическом поле проводился в работах [4.19-23] различными методами (все они дают достаточно близкие друг к другу результаты, отличающиеся друг от друга на проценты). На рис. 4.1 показаны результаты этих расчетов. Из этого рисунка видно, что уже 6Е, а.е. О ^г- ^^^^^^^^ О 0,05 0,10 0,15 0,20 0,25 F, a.e. Рис. 4.1. Статический штарковский сдвиг основного состояния атома водорода как функция напряженности поля. Сплошная линия — результат численных расчетов, пунктирная линия — результат теории возмущений наинизшего порядка при F = 0,2 а.е. точное значение штарковского сдвига сильно отличается от результата второго порядка теории возмущений. Из рис. 4.1 также следует, что в слабом поле штарковский сдвиг оказы- оказывается чуть больше, чем предсказывается наинизшим (вторым) порядком теории возмущений, а в более сильном поле он становится гораздо меньше результата второго теории возмущений. Следует также отметить, что ширина уровня (которую мы здесь не при™ водим, см. [4.23]) становится сравнимой с его штарковским сдвигом при
4.2. Эффект Штарка в постоянном поле 83 напряженности поля F ~ 0,25 а.е. При дальнейшем увеличении напряжен™ ности ширина уровня превышает величину штарковского сдвига, так что само понятие сдвига теряет физический смысл. Если напряженность постоянного электрического поля мала по сравне- нию с атомной, то величина штарковского сдвига значительно превышает вероятность ионизации в единицу времени (мнимая часть энергии мала по сравнению с изменением вещественной части). Если же напряженность поля порядка или больше характерного атомного значения (в данном слу- случае под атомным значением мы понимаем величину поля, при которой энергия рассматриваемого уровня равна вершине эффективного потенци™ ального барьера), то сдвиг энергии оказывается того же порядка величины, что и мнимая часть энергии. Однако задача вычисления сдвига отнюдь не теряет смысла, хотя и понятие дискретности атомного спектра исчезает. В задачах рассеяния подобные уровни выступают как резонансы в сечении рассеяния, причем ширина резонанса отвечает мнимой части энергии, а положение максимума — его вещественной части. Хорошо известно значение напряженности постоянного электриче- электрического поля, для которого энергия уровня с энергией Еп в кулоновском поле иона с зарядом Z равна вершине эффективного потенциального барьера [4.10]: р = .л = (л. Q) ап 4Z 16n4' l } Выражение D.9) носит полуколичественный характер, так как получено в рамках одномерной модели ионизации. Для высоковозбужденных состо- состояний атома водорода значения критической напряженности поля найде- найдены численно в работе [4.24]. Они зависят не только от главного, но и от параболических квантовых чисел рассматриваемого уровня. В табл. 4.1 приведены значения классического порога ионизации для случая высо- Таблица 4.1. Значения классического порога ионизации для несколь- нескольких параболических состояний атома водорода с главным квантовым числом п = 16 и т = 0 (в единицах 1/п4) [4.25] 15 13 12 11 п2 0 2 3 4 Fan(ni,n2) 0,308 0,233 0,214 0,200 ковозбужденных состояний атома водорода сп = 16. Видно, что значение критической напряженности существенно превышает оценку, вытекаю- вытекающую из D.9) (см. [4.25]). Ряд теории возмущений для штарковского сдвига в постоянном элек- электрическом поле является асимптотическим, и он расходится даже при сколь 6*
84 Гл. IV. Возмущение атомного спектра угодно малом значении напряженности электрического поля. Члены ряда сначала убывают, а затем начинают неограниченно возрастать. Суммирова- Суммирование проводится до наименьшего члена ряда. Известно также аналитическое асимптотическое выражение для коэф- фициентов ряда теории возмущений для энергии основного состояния ато- ма водорода [4.26] при к ^> 1: Ele(F) =-0,5- §(§) Видно, что эти коэффициенты быстро растут с ростом номера к. Отметим, что хотя все члены ряда D.10) отрицательны, штарковский сдвиг в силь- сильном поле может быть и положительным (таково свойство асимптотических рядов, в отличие от сходящихся рядов). Подчеркнем, что согласно расчетам работы [4.23] даже при относитель- относительно небольшой напряженности электрического поля F = 0,1 а.е. требуется не менее 20 членов ряда теории возмущений, чтобы от простого резуль- результата второго порядка теории возмущений — 0,0225 а.е. перейти к точному значению — 0,0274 а.е. (см. рис. 4.1). В работе [4.23] статический штарковский сдвиг произвольных состоя- состояний атома водорода исследовался достаточно точно методом 1/п-разложе- ния как функция напряженности поля. Приведены результаты для состоя- состояний с параболическими квантовыми числами ni = п — 1, П2 = т = 0; и П2 = п — 1, п\ = т = 0. Это — крайние компоненты мультиплета с данным главным квантовым чис- числом п. Диапазон напряженностей электрического поля простирался вплоть до 1 а.е., а диапазон главных квантовых чисел — от 2 до бесконечности. Масштаб напряженностей полей для различных главных квантовых чисел берется как 1/тг4, так как хорошо известно, что значение напряженности поля, при котором уровень с главным квантовым числом п становится выше эффективного потенциального барьера, равно 1/16п4 а.е. Результаты чис- численного счета показывают, что даже вплоть до значений напряженности поля порядка 1/2пА а.е. имеет место приблизительная линейная зависи- зависимость статического штарковского сдвига от напряженности поля, как и в пределе слабого поля: первая крайняя компонента идет вверх, а вторая — вниз (остальные компоненты мультиплета лежат между этими крайними компонентами). Что касается больших значений напряженности, то резуль- результатам трудно придать какой-либо смысл, так как ширина расщепленных подуровней становится порядка энергетического расстояния между ними. Если напряженность поля меньше атомной, то штарковский сдвиг мо- может быть определен из правила квантования Бора-Зоммерфельда, приме™ ненного к классической области, ограниченной точками поворота 1 и 2
4.2. Эффект Штарка в постоянном поле 85 Рис. 4.2. Схематический вид эффективной потенциальной энергии U(x). 1,2 и 3 — классические точки поворота. Энергия Е\ соответствует подбарьерному состоянию (туннелирование), энергия Еъ — надбарьерному состоянию (см. рис. 4.2). Крайне правая точка поворота 3 соответствует наружней части эффективного потенциального барьера, куда вероятность попасть ча- частице изнутри потенциальной ямы экспоненциально мала. При приближении поля к атомному точки 2 ж 3 сближаются друг с другом, а правило квантования Бора-Зоммерфельда теряет свою примени- применимость. Если напряженность поля превышает значение D.9), то точки пово- рота 2 и 3 становятся комплексно сопряженными друг другу, а примени- применимость правила квантования Бора-Зоммерфельда восстанавливается. В ра- боте [4.27] показано, что для определения как штарковского сдвига, так и мнимой части энергии можно воспользоваться аналитическим продол- продолжением правила квантования Бора-Зоммерфельда в надбарьерную область 1 - U(x))dx = I rc+ - D.11) С причем контур интегрирования С охватывает комплексные точки поворота 1 и 3. Уравнение D.11) значительно проще в вычислительном отношении, чем другие (численные) методы определения вещественной и мнимой части энергии в случае надбарьерных резонансов. Простой вид имеет и следую- следующая поправка по степени квазиклассичности: импульс р в подынтегральном выражении D.11) нужно заменить на 1 Utf
Гл. IV. Возмущение атомного спектра Такое аналитическое продолжение было сделано в работе [4.27] для высоковозбужденных состояний атома водорода с нулевым значением маг™ нитного квантового числа. Результаты для вещественной части энергии надбарьерного резонанса приведены в табл. 4.2 для тех же значений кван- Таблица 4.2. Положение некоторых штарковских подуровней (в см™1) для мультиплета атома водорода с п = 16 в электрическом поле с напряженно- напряженностью F = 16,8кВ/см 15 13 12 11 П2 0 2 3 4 -Е, теория [4.27] 196,5 273,6 313,3 353,8 -Е, эксп. [4.28] 198,5 275,8 314,8 351,4 товых чисел, что и в табл. 4.1, и напряженности электрического поля F = = 16,8 кВ/см (что соответствует значению 0,214 в единицах 1/тг4). В соот- соответствии с табл. 4.1 это значение является под барьерным для первых двух состояний и надбарьерным для последних двух. В таблице 4.2 даны так- также экспериментальные значения из работы [4.28]. Видно хорошее согласие экспериментальных и теоретических данных друг с другом. Таким образом, в случае постоянного электрического поля имеющаяся теория носит достаточно полный характер, а ее результаты согласуются с имеющимися экспериментальными данными в области слабого поля. 4.3. Специфические черты эффекта Штарка в переменном поле 4.3.1. Введение. Постоянное электрическое поле вызывает сдвиг энер- энергий атомных уровней. Закон сохранения энергии, как известно, справедлив только в постоянном поле. В поле, зависящем от времени, энергия систе- системы не сохраняется. Можно говорить о штарковском сдвиге уровня энергии лишь при определенных условиях (об этом уже кратко упоминалось в п. 4.1). При этом исходным соотношением является теорема Флоке (см. разд. 2.4). 4.3.2. Теорема Флоке и спектр квазиэнергий. Следуя теореме Флоке [4.29], волновую функцию системы, помещенной во внешнее монохрома- монохроматическое поле, можно записать в виде: Ф (г,*) = exp (-iEat) <р (r, t), D.12) где периодическая функция (р (г, i) = (р (г, t + 2тг/ш) может быть разложе- разложена в ряд Фурье по времени, так что Ф (г, t) = exp (-iEat) k (r) exP (-ikut). D.13) Из D.13) видно, что волновая функция представляет собой суперпозицию ряда стационарных состояний с энергиями Еа + кш. Такая суперпозиция на™
4.3, Специфические черты эффекта Штарка в переменном поле 87 зывается квазиэнергетическим состоянием. Величина Еа называется ква- квазиэнергией. Число квазиэнергий равно числу невозмущенных состояний системы, а спектр значений Еа + кш называют спектром квазигармоник [4.30-32]. Спектр квазигармоник представляет собой спектр состояний новой квантовой системы — «атом + поле». Эта система, именуемая часто как «атом, одетый полем» (dressed atom), прочно вошла в физику взаимодей- ствия лазерного излучения с атомными и молекулярными системами (см., например, [4.5]). Из материала, приведенного в следующем разделе, будет видно, что ре- результаты экспериментов качественно и количественно хорошо согласуются с приведенными выше предсказаниями о возникновении спектра квазигар- квазигармоник квантовой системы «атом + поле». Там же будет показано, что лишь в одном важном для практики частном случае во всем спектре квазигар- квазигармоник заселяется лишь одна, нулевая квазигармоника, что соответствует сдвигу атомного уровня на величину 8Еа = Ea(F) — Еа@), аналогично тому, как это происходит в постоянном электрическом поле. 4.3.3. Соотношение между частотой внешнего поля и частотой пе- перехода в спектре атома. Хорошо известно, что расстояние между соседни- соседними уровнями в спектре связанных атомных состояний резко убывает с ростом главного квантового числа п: так, для ридберговских состояний оно равно п~3. Поэтому для интересующего нас стандартного диапазона частот ш ла- зерного излучения от = 0,1 эВ (СО2-лазер) до = 5эВ (эксимерные лазеры) в спектре атома может реализовываться как случай ш < п~3, так и случай ш > п^3. Первому неравенству соответствуют основное и первые возбу- возбужденные состояния, а второму — высоковозбужденные (ридберговские) со- состояния. Поэтому каждый конкретный случай требует специального анализа, за исключением возмущения основного и высоковозбужденных состояний. Действительно, за редким исключением (щелочные атомы и излучение эксимерных лазеров) частота перехода из основного @) в первое возбу- возбужденное A) состояние о;ю > w, т.е. для возмущения основных состояний атомов поле лазерного излучения является низкочастотным. С другой сто- стороны, уже при величине главного квантового числа п = 10 расстояние между соседними уровнями составляет около 0,01 эВ, что меньше энергии фотона даже СОг-лазера, так что практически любое лазерное излучение является высокочастотным для высоковозбужденных атомных состояний. Так как в любом эксперименте измеряется не возмущение изолиро- изолированного атомного состояния (т.е. не штарковский сдвиг данного уровня), а изменение энергии перехода из одного (начального) состояния в другое состояние, то при взаимодействии лазерного излучения с атомами типич- типичной ситуацией является наблюдение суммарного эффекта от возмущения основного состояния низкочастотным полем и возмущения высоковозбу- высоковозбужденного состояния высокочастотным полем. Именно такие случаи и будут описаны ниже, в разделе 4.4.
88 Гл. IV. Возмущение атомного спектра 4.3.4. Постоянная времени, характеризующая нерезонансный эф- эффект Штарка, и действующее поле лазерного излучения. Часто можно встретить утверждение, что нерезонансный эффект Штарка является бези- нерционным. На самом деле это утверждение не является строгим. Дело в том, что постоянная времени нерезонансного эффекта Штарка опреде- определяется соотношением неопределенности «энергия-время» АЕ • At ^ Л. При этом величина АЕ представляет собой расстройку резонанса (дефект энергии) для перехода электрона, поглотившего один фотон внешнего поля в ближайшее реальное связанное состояние с учетом дипольных правил отбора, т.е. АЕ = \uj — шпт\. Величина At есть нижняя граница для по- постоянной времени возникновения возмущения, т.е. в общем случае, превра- превращения невозмущенного атома в атом, «одетый полем», а в частном случае, времени, за которое сдвигается рассматриваемый уровень п. Минимальное значение АЕ и максимальное значение At соответ- соответствуют тому случаю, когда возникает однофотонный резонанс. При этом значение АЕ равно естественной ширине атомного уровня, а величи™ на At равна естественному (радиационному) времени жизни атомного электрона в данном состоянии п, превышающем 10~8 е. Напротив, мак- максимальное значение АЕ имеет величину порядка 10 эВ, а, следовательно, минимальное значение величины At имеет величину порядка 10^17е. В зависимости от конкретной ситуации интересующая нас величина At лежит в указанных выше пределах. Эксперименты по наблюдению и измерению эффекта Штарка проводят™ ся в поле излучения импульсных лазеров с модуляцией добротности при длительности импульса от нескольких наносекунд до нескольких десятков фемтосекунд. Из этих цифр легко оценить, что до очень больших значений главных квантовых чисел п^> 10 типичные расстройки резонанса АЕ доста- достаточно велики, так что они соответствуют постоянным времени, меньшим, чем длительность лазерных импульсов. Это означает, что величина штар- ковского возмущения определяется «мгновенным» значением напряженно™ сти поля излучения. Уровень сдвигается на фронте лазерного импульса, сдвиг достигает максимума в максимуме импульса, уменьшается на спаде импульса, и к его окончанию уровень возвращается к исходному невозму™ щенному значению. Таким образом, интегральный эффект, возникающий за время действия лазерного импульса, состоит в уширении наблюдаемой линии в спектре поглощения вспомогательного света. При этом величина уширения имеет порядок максимального сдвига уровня, возникающего в максимуме им- импульса. Именно такое уширение и наблюдалось в первом экспериментальном исследовании эффекта Штарка в поле лазерного излучения [4.1]. 4.3.5. Экспериментальные методы измерении сдвига атомных уровней в поле лазерного излучении. В этом разделе будут кратко об- обсуждены экспериментальные методы, используемые для исследования эффекта Штарка в том практически наиболее важном случае, когда воз™ мущение сводится к сдвигу исходного атомного уровня.
4.3, Специфические черты эффекта Штарка в переменном поле 89 Для исследования могут использоваться различные классические спек™ тральные методы — поглощение вспомогательного излучения, двухфотон- ная спектроскопия, двойной радиооптический резонанс, использование по- поляризованного излучения. Эти методы кратко описаны в обзоре [4.2] и здесь обсуждаться не будут. Дело в том, что практически все эксперименты, в ко- которых наблюдались большие штарковские сдвиги атомных уровней в поле лазерного излучения, выполнены другим методом — методом многофотон- многофотонной ионизационной спектроскопии [4.33]. В основе этого метода лежит наблюдение процесса многофотонной ио- ионизации атома при наличии промежуточного многофотонного резонанса с исследуемым уровнем. Регистрируются фотоэлектроны, число которых ре- резонансно возрастает при возникновении промежуточного резонанса. При увеличении интенсивности ионизующего излучения уровень атома сдви- сдвигается, и энергия фиксированного резонансного уровня по отношению к основному изменяется. Изменение частоты излучения позволяет компен- компенсировать это изменение энергии, вновь реализовать промежуточный мно- многофотонный резонанс и наблюдать резонансное возрастание в выходе элек- электронов. По величине изменения частоты излучения получают данные о штарковском сдвиге уровня. Рис. 4.3 иллюстрирует этот метод. Ео- UJ2 1 2 F2 Рис. 4.3. Трехфотонный резонансный процесс ионизации, реализуемый при различ- различной интенсивности излучения за счет изменения его частоты Так как практически всегда ш <С шпо, где шпо — частота перехода из основного состояния 0 в первое возбужденное состояние п, то для основного состояния излучение рассматриваемой частоты является низкочастотным, а штарковский сдвиг основного состояния с удовлетво- удовлетворительной степенью точности соответствует сдвигу в постоянном элек- электрическом поле. Так как соответствующая статическая поляризуемость основных состояний атомов хорошо известна (см., например, [4.15]),
90 Гл. IV. Возмущение атомного спектра то это позволяет учесть вклад от основного состояния в измеренном суммарном эффекте изменения энергии перехода из основного состоя- состояния 0 в фиксированное возбужденное резонансное состояние п и опре- определить таким образом величину сдвига возбужденного состояния. Конкретные примеры использования метода многофотонной ионизаци- ионизационной спектроскопии будут приведены ниже, в разделе 4.4. 4.4. Общий случай 4.4.1. Введение. В общем случае реальных атомов, имеющих беско- бесконечно много связанных состояний, задача о возмущении определенных со™ стояний может быть решена лишь численно и приближенно с учетом лишь конечного числа состояний. В качестве примера таких расчетов можно ука- зать на работу [4.34], в которой расчеты выполнены для атома водорода. Такой подход не только сложен, но и мало перспективен, так как не позво- ляет сделать какие-либо общие выводы о возмущении атомного спектра в переменном поле. Поэтому обратимся к решению модельных задач, имею™ щих вполне определенную область применимости. 4.4.2. Одноуровневый атом. Аналитическое решение задачи о насе- населенно стях квазиэнергетических состояний могут быть получены в квантово- механической модели, содержащей только один уровень. Обозначим через d постоянный дипольный момент частицы на этом уровне. Тогда взаимо- взаимодействие монохроматического переменного поля в этим моментом имеет простой вид —dF cos (out). Кроме того, пусть частица обладает индуциро- индуцированной полем поляризуемостью а. Взаимодействие, связанное с этой поля- 1 2 ризуемостью, имеет также хорошо известный вид: ^-а (F cos out) . Если обозначить суммарное взаимодействие через V(t)9 то временное уравнение Шредингера для рассматриваемой системы может быть записано в виде: da г^ = V{t)a, или аъ г—= \—dF cosout aF2 cos2 out \a. D.14) dt [ 2 J Здесь а — квантово-механическая амплитуда рассматриваемого состояния, модуль которой равен единице, так как других состояний нет в данной модели одного уровня. Решение уравнения D.14) имеет простой вид: a(t) = ехр г -i\v(t')dt' D.15) Разлагая экспоненту в ряд Фурье, получим, что решение D.15) имеет вид D.13), как и должно быть согласно теореме Флоке, причем штарковский
4.4. Общий случай 91 сдвиг энергии равен Ea(F) = --«F2, D.16) а амплитуды населенностей квазиэнергетических гармоник имеют вид Здесь Js — функции Бесселя. В общем случае заселяются самые различные квазиэнергетические гар- гармоники. Мы рассмотрим предельные случаи. Случай слабого высокочастотного поля. Выполняются неравенства dF<Cw; aF2<w. D.18) Тогда аргументы всех функций Бесселя в D.17) малы, так что существенно отлично от нуля только одно слагаемое в D.13), имеющее k = S = 0. Таким образом, квазигармоники не заселяются, а возмущение сводится к квадратичному штарковскому сдвигу D.16) рассматриваемого уровня. Случай сильного низкочастотного поля. Выполняются неравенства dF>cj; aF2<t,uj. D.19) В этом случае из свойств функций Бесселя следует, что заселяются ква- зиэнергетические гармоники только с номерами S = 0 и к = zLdF/ш, а также близкие к ним. Из D.13) находим, что энергии этих квазигармоник равны Ea{F) = ±dF. Таким образом, возникает линейный штарковский сдвиг в переменном поле, который отличается от линейного штарковского сдвига в постоянном электрическом поле расщеплением исходного уровня на два симметрично расположенных подуровня с одинаковыми населенно- стями. Отметим, что аналогичное расщепление имеет место в двухуровне- двухуровневой системе в случае точного резонанса с монохроматическим полем (так называемое расщепление Раби, см., например, [4.5], раздел 3.1). В качестве примера линейного штарковского сдвига можно привести ридберговские состояния атомов (кроме состояний с малыми орбитальны- орбитальными квантовыми числами, для которых отличный от нуля квантовый дефект приводит к нулевому постоянному дипольному моменту). Оценивая d ос п2, а ос п6, (см. D.7)) получим из D.19) условия реализации линейного штар- ковского сдвига для ридберговских атомов с главным квантовым числом п в виде (все величины даются в атомной системе единиц) n2F > ш; n6F2 < и. D.20) При этом частота внешнего поля должна быть мала по сравнению с рассто- расстоянием между соседними ридберговскими оболочками, чтобы была спра- справедлива модель одного уровня, т.е. ш <С п^3. Реально здесь речь идет о микроволновом электромагнитном поле.
92 Гл. IV. Возмущение атомного спектра Случай очень сильного поля с очень малой частотой. Выполняются неравенства, противоположные D.18), т.е. dF^>uj; aF2^>u. D.21) Тогда из D.17) следует, что заселяются только квазиэнергетические гармо- гармоники с номерами k = ±dF/uj ± аР2/4ш D.22) и близкие к ним. В этом случае энергии сдвинутых и расщепленных под- подуровней имеют вид Ea(F) = ±dF ± aF2/A - aF2/A. D.23) Следовательно, во всех трех случаях возмущение сводится к динамиче- динамическому штарковскому сдвигу атомного уровня. Однако в общем случае, при произвольном соотношении между параметрами атомной системы и элек- электромагнитного поля, возбуждается много квазиэнергетических состояний, и понятие штарковского сдвига исчезает. 4.4.3. Формула Блохинцева. Пример предыдущего раздела предста™ влял собой только иллюстративную модель. Ее можно связать с динами- динамическим штарковским сдвигом возбужденных состояний атома водоро- водорода вследствие вырождения этих состояний (см. детально в книге [4.5], разд. 6.3.4). Простейшая ситуация возникает в случае поля умеренной ин- интенсивности, когда состояния с данным главным квантовым числом п не смешиваются с состояниями с другими главными квантовыми числами. Так как матричный элемент от координаты z диагоналей в представ™ лении параболических квантовых чисел (п, 711,712), если можно ограни- ограничиться состояниями только одной рассматриваемой оболочки с данным главным квантовым числом, то постоянный дипольный момент атома имеет простой вид d= -n (ni -ra2). D.24) л Подставляя это выражение в формулу D.17), и пренебрегая поляризуемо- стью а, получим, что 5 = 0 и населенности квазигармоник имеют вид (это так называемая формула Блохинцева, см. детально в [4.5], разд. 6.3.4): D.25) Из этого выражения видно, что любое состояние с фиксированными пара- параболическими квантовыми числами во внешнем монохроматическом поле представляет собой суперпозицию большого числа квазиэнергетических гармоник. Выражение D.25) применимо, если выполняется условие аР2<^шп^п±\. Оценивая правую часть этого неравенства квазиклассически как п^3, а по™ ляризуемость как а ~ п6 (см. D.7)), получим квазиклассическое ограниче-
4.4. Общий случай 93 ние на величину поля, при которой справедлива формула Блохинцева: Здесь Fa — атомная напряженность. Если это неравенство не выполня- выполняется, то формула Блохинцева несправедлива, и требуется учесть вклад от соседних главных оболочек (что не может быть выполнено аналити- аналитически). Задача в последнем случае имеет смысл, так как напряженность поля, при котором исчезает понятие уровня с данным главным квантовым числом п (при п ^> 1), гораздо больше, чем выражение D.26), а именно [45, разд. 63.4]: Щ D.27) Рассмотрим предел формулы D.25) в случае сильного поля, когда вы- выполняется неравенство п {п\ — n2) F ^> из. Как мы уже говорили в пре- предыдущем разделе, из свойств функций Бесселя следует, что существенно заселяются только квазиэнергетические гармоники с номерами Ч W fc = ±n(m-n2)— D.28) ZUJ и близкими к ним. Заселение этих квазигармоник соответствует линейному штарковскому сдвигу возбужденных состояний атома водорода в постоян- постоянном электрическом поле с напряженностью F, или —F. АЕ(щпъп2) = ±^n(ni^n2)F. D.29) Этот результат согласуется с выражением D.20) предыдущего раздела. 4.4.4. Экспериментальные данные. Первое сообщение о наблюде- наблюдении квазиэнергетических состояний с энергией Еп (F) + киз при воздей- воздействии сильного низкочастотного поля на высоковозбужденные состояния атома водорода содержится в работе [4.35]. Однако значительно более пол- полная количественная информация содержится в работе [4.36]. Обратимся к этому эксперименту. Атомы водорода в высоковозбужденных состояниях с главными кван- квантовыми числами п около 45 получались в результате перезарядки протонов с энергией около 10 кэВ на газе из атомов аргона. При перезарядке обра- образуются возбужденные состояния атома водорода с различными главными квантовыми числами п. Вероятность возбуждения в эти состояния зави- зависит от п как п^3 [4.25]. Таким образом, создается пучок возбужденных атомов, находящихся в различных состояниях. Вдоль оси этого пучка на- направляется пучок излучения СО2-лазера с энергией фотона около 0,1 эВ. Эта величина приблизительно соответствует энергии перехода электрона в спектре атома водорода из состояния с п = 10 в высоковозбужденные состояния сп = 44. Точная настройка на резонанс с переходом в опреде- определенное высоковозбужденное состояние осуществлялась путем изменения
94 Г л. IV. Возмущение атомного спектра энергии протонов за счет эффекта Доплера. Далее пучок возбужденных атомов попадал в постоянное электрическое поле с регулируемой напря™ женностью. Часть электронов, для которых напряженность поля была выше критической, ионизовалась. Значение критической напряженности имеет вид (см. D.27)): _ ¦Г с — , n2/n) D.30) Величина константы в этом выражении рассчитывается численно (см. [4.37]). Протоны регистрировались. Изменяя напряженность постоянного элек™ трического поля, можно было по разностному эффекту выделять атомы, имеющие определенные главное квантовое число. С параболическими квантовыми числами ситуация была сложнее, так как выделить их фик~ сированные значения не удалось. Этот метод позволяет получать пучок атомов водорода, возбужден™ ных в определенное состояние с п около 45 с эффективностью и еелектив™ ностью, достаточно большими для проведения различных экспериментов (см. обзоры [4.38-39]). Эксперимент [4.36] состоял в наблюдении влияния микроволнового по™ ля с частотой ш, малой по сравнению с частотой перехода в соседние глав- главные оболочки п^3, и такой напряженностью, что выполнялось условие n2F~^>uj (см. D.20)). Микроволновое поле создавалось в резонаторе, через который проходил пучок возбужденных атомов. Главный результат этого эксперимента приведен на рис. 4.4. Возбу™ ждались состояния с главным квантовым числом п = 44 в присутствии Рис. 4.4. Вероятность возбуждения (относительные единицы) мультиплета состоя- состояний атома водорода с главным квантовым числом п = 44 в эксперименте [4.36]. У каждого сателлита указано число к поглощенных или испущенных фотонов микро- микроволнового поля
4.4. Общий случай 95 (или отсутствии) микроволнового поля с частотой ш = 8 ГГц при пико- пиковой напряженности поля F = 30 В/см. В отсутствие микроволнового поля наблюдался лишь центральный резонансный максимум, соответствующий возбуждению невозмущенного состояния с п = 44. При наличии микровол- микроволнового поля помимо этого основного резонансного максимума, наблюдался также спектр сателлитов с энергиями zbfco; по отношению к энергии цен- центрального пика. Зарегистрированы сателлиты с к = 1-5. Легко оценить, что в данном случае выполнялись обсуждавшиеся выше условия малой частоты и большой напряженности поля. Так, на- например, для приведенных выше значений напряженности поля и его ча- частоты отношение п2Р/ш имеет порядок 5-10. Вкладом поляризуемости а в данных условиях можно пренебречь. Однако в данном эксперименте линейного штарковского сдвига не возникало, и максимум населенности был в центральном пике с к = 0, а не на боковых сателлитах с к = 5-10 согласно теории Блохинцева. Причиной этого было смешивание состо- состояний с различными параболическими квантовыми числами в процессе возбуждения. Оно приводило к тому, что состояния с большой разностью параболических квантовых чисел п\ ~~ П2 ос п вносили малый вклад в населенности сателлитов. Таким образом, этот эксперимент четко показал, что в условиях малой частоты и относительно большой напряженности поля возмущение высо- высоковозбужденных состояний атома водорода заключается в возникновении спектра квазиэнергетических состояний для каждого набора параболиче- параболических квантовых чисел. В этом эксперименте была также измерена зависимость населенности квазиэнергетического состояния с к = —1 от мощности микроволнового поля (см. рис. 4.5). Эта зависимость качественно описывается соотношени- соотношением, вытекающим из формулы Блохинцева D.25) \Сг\2 ос J\ (—) . D.31) Что-либо более определенное трудно сказать ввиду неопределенности зна- значения постоянного дипольного момента d9 о чем уже говорилось выше. Полученные экспериментальные данные теоретически описываются в работе [4.40], где получено квазиклассическое выражение для волновой функции в условиях, когда частота электромагнитного поля сравнима с расстоянием до соседних главных оболочек. Рассчитаны вероятности ра- радиационных переходов между ридберговскими состояниями атомов в при- присутствии сильного микроволнового поля. Обратимся теперь к другому предельному случаю — к слабому высо- высокочастотному полю. В качестве примера подобного эксперимента можно привести работу [4.41], в которой сообщается о наблюдении возмущения возбужденных состояний атома ксенона с главными квантовыми числами от 10 до 15. Энергия фотона лазерного излучения составляла ш = 1,2 эВ.
96 Гл. IV. Возмущение атомного спектра 1,0 Рис. 4.5. Вероятность возбуждения сателлита (относительные единицы) с п = 44, к = — 1 (см. рис. 4.4) как функция мощности микроволнового поля Р [4.36] Такое излучение является высокочастотным для указанных возбужден™ ных состояний. Действительно, для них выполняется не только неравен- неравенство ш ^> а;П)П±1? но даже неравенство ш ^> Еп, где Еп — энергия связи (потенциал ионизации) для рассматриваемых возбужденных состояний. Одновременно это излучение является низкочастотным для основного состояния, так как ш <С ojqi, где последняя величина представляет со™ бой частоту перехода из основного @) состояния в первое возбужденное A) состояние. Соответственно для основного состояния можно с удо- удовлетворительной точностью заменить динамическую поляризуемость на статическую, которая табулирована [4.15]. В атомах благородных газов статическая поляризуемость относитель- относительно мала по сравнению с фактором 1/ш2 в выражении D.16) при частоте ш ~ 1 эВ. Это позволяет при измерении изменения частоты перехода из основного состояния в возбужденные с главными квантовыми числами п от 10 до 15 пренебрегать изменением энергии основного состояния, а весь наблюдаемый эффект относить к возбужденному состоянию. В эксперименте [4.41] для возбуждения атома ксенона из основного со™ стояния в состояния сп = 10-15 использовалось ультрафиолетовое излуче- излучение лазера на красителе. Возбужденные атомы, образованные в результате двухфотонного поглощения ультрафиолетового излучения, ионизовались в поле инфракрасного излучения с частотой ш = 1,2 эВ. Это же поле возму- возмущало атомный спектр. Изменения энергий основного и различных возбу- возбужденных состояний фиксировались по резонансному увеличению выхода
4.4. Общий случай 97 ионов при изменении частоты излучения. Данные об изменении частоты позволяли определить изменение энергии перехода. Результат этого эксперимента приведен на рис. 4.6. Видно, что в данном случае возмущение сводится к изменению энергии возбужденных состоя- 5Еп, см™1 12 3 4 5 6 I, 109 Вт/см2 Рис. 4.6. Динамический штарковский сдвиг ридберговских р-состояний атома ксе- ксенона с главными квантовыми числами п = 10—15 как функция интенсивности лазерного излучения. Точки соответствуют данным эксперимента [4.41]. Прямая линия — средняя колебательная энергия электрона F2 /4uj2 нии, и что это изменение с хорошей точностью пропорционально интенсив™ ности излучения (т.е. квадрату напряженности поля излучения). Из количе™ ственных данных, приведенных на рис. 4.6, видно, что эксперимент прове- проведен при напряженности поля излучения F = 2,5 • 106 В/см < 10~3Fa, т.е. в слабом поле излучения. При этом динамическая поляризуемость численно равна —1/ш2 , а величина изменения энергии 8En(F) = F2/4ш2 = Екол, где Екш — колебательная энергия свободного электрона в поле линейной поляризованной электромагнитной волны. Отметим, что экспериментов, выполненных в таких условиях, как в работе [4.41], много, и все они, выполненные для различных атомов, раз™ личных их состояний, а также различных частот лазерного излучения, дают одинаковые результаты. Заканчивая этот раздел, можно из результатов экспериментов [4.36] и [4.41] утверждать, что они качественно и количественно подтверждают основные выводы, следующие из теоретического анализа одноуровневой модельной системы. 7 Делоне Н.Б., Крайнев В.П.
Гл. IV. Возмущение атомного спектра 4.5. Динамический штарковекий сдвиг в атомах 4.5.1. Скалярная, тензорная и аксиальная поляризуемости. Теоре- Теоретическое описание динамического штарковского сдвига в слабом электро- электромагнитном поле для невырожденных состояний атомов основано на при- применении временной теории возмущений второго порядка. Задача решается проще, если обратиться к базису квазиэнергетических состояний «атом + + поле» (см. раздел 4.3.1). Тогда можно воспользоваться хорошо известным результатом для сдвига энергии в постоянном поле D32) но подставить вместо невозмущенных энергии промежуточных состоянии атома энергии системы «атом + поле» Ет + ш, и Ет — ш. Они связаны с поглощением или испусканием одного фотона при переходе из исходного состояния в промежуточное состояние, по которому идет суммирование в D.32) (в более высоких порядках теории возмущений нужно поглощать или испускать большее количество фотонов). Таким образом, из D.32) получаем: 6Еп = Y, WnFj2\2 (- 1 + ^r—)• D33) тфп х х Дополнительный фактор 1/2 связан с представлением напряженности не™ ременного поля в виде F(t) = F cos ut = ^ (elujt + e^lU)t) . Окончательно из D.33) получаем J?2 W2 /1 у I2 6En = -an (W) — = —X; ш2 и2- D34) Здесь шпт = Еп — Ет — разность невозмущенных энергий (частота пере- перехода из исходного состояния в промежуточное состояние); величина ап(ш) называется динамической поляризуемостью рассматриваемого состояния п. В целях простоты мы взяли здесь поле линейной поляризации. Величина zmn представляет собой дипольный матричный элемент. Условие применимости второго порядка теории возмущений имеет вид zmnE <d [CU — Штп , что фактически сводится к одному из неравенств zmnF <C ш или zmnF <C <С оитп. Первое из этих неравенств совпадает с соответствующим неравен™ ством D.18), полученным в рамках модели одного уровня. Второе неравенство требует, чтобы возмущение не превышало расстояния до соседних уровней. Отметим, что сумма по промежуточным состояниям в D.34) включает как состояния дискретного, так и непрерывного спектра. В следующем порядке теории возмущений появляется так называемая гиперполяри™
4.5. Динамический штарковский сдвиг в атомах 99 зуемость (см. ниже раздел 4.5.5 , раздел 7.2.2. книги [4.7] и раздел 3.3 книги [4.6]). Динамическая поляризуемость данного состояния зависит от его маг- магнитного квантового числа. Эта зависимость может быть выделена анали™ тически, так как магнитные квантовые числа входят только в известные шаровые функции, входящие, в свою очередь, в полные волновые функ- функции стационарных состояний, и не входят в радиальные части волновых функций. Для линейно поляризованного поля, используя теорему Вигнера- Эккарта [4.14] для угловых частей дипольного матричного элемента, полу™ чаем (аналогичное выражение в статическом пределе было уже приведено выше, см. D.6)): a И=°5+* JB.-1) • D35) Здесь j —угловой момент рассматриваемого состояния. Величина as назы- называется скалярной поляризуемостью, а величина at — тензорной поляризу- поляризуемостью. Сохраняется вырождение лишь по знаку магнитного квантового числа М. В соответствии с D.35) тензорная часть отвечает за штарковское расщепление уровня по магнитному квантовому числу. При этом усредне- усреднение по М в соответствии с D.35) обращает в нуль вклад тензорной части поляризуемости. Как видно из D.35), тензорная поляризуемость равна нулю для со™ стояний с j = 0, 1/2. Для состояний с другими угловыми моментами величина тензорной поляризуемости, вообще говоря, сравнима с величи- величиной скалярной поляризуемости. Их отношение зависит от частоты элек- электромагнитного поля. При частоте, превышающей энергию связи рассма™ триваемого уровня, скалярная часть поляризуемости быстро стремится к асимптотическому значению а$ (ш > Еп) —)> — —2> D.36) соответствующему колебаниям свободного электрона в поле линейно поля™ ризованной волны. Она не зависит при этом от атомного состояния. Тензор- Тензорная часть поляризуемости убывает как ш^4 и оказывается гораздо меньше скалярной части. В случае поля циркулярной поляризации применение теоремы Вигнера- Эккарта приводит к следующей явной зависимости динамической поляри- поляризуемости от магнитного квантового числа М: Величина аа называется аксиальной (асимметричной) поляризуемостью. Знак ± в D.37) соответствует правой или левой поляризации, соответ™ ственно. Величина М представляет собой проекцию углового момента на направление распространения электромагнитной волны. Аксиальная поля- т
100 Гл. IV. Возмущение атомного спектра ризуемость равна нулю для состояний с j = 0. Такие состояния только сдвигаются световым полем, не расщепляясь. Аксиальная поляризуемость меняет знак при обращении знака времени (в соответствии с D.37); как аксиальная поляризуемость, так и магнитное квантовое число меняет знак при обращении времени, а их произведение, конечно не меняет знака, приводя к реальному сдвигу уровня, который не должен зависеть от направления времени). Следовательно, в статическом пределе ш —>• 0 аксиальная поляризуемость всегда обращается в нуль для любых атомных состояний. В высокочастотном пределе аксиальная поля™ ризуемость убывает как ш^к9 причем величина к > 2 зависит от квантовых чисел рассматриваемого состояния, в отличие от тензорной части (см. ни- ниже). Таким образом, и в этом пределе она мала по сравнению с асимптоти- асимптотической скалярной частью поляризуемости D.36) (например, для состояний атома водорода с орбитальным моментом больше 2 величина к = 7 [4.42], подробнее см. следующий раздел). Типичная зависимость динамической поляризуемости основного со™ стояния атома от частоты показана на рис. 4.7. Она обращается в бес™ «о, 1 Рис. 4.7. Типичная зависимость динамической поляризуемости основного состо- состояния о>о атома от частоты. Указаны возбужденные состояния A,2), в которые возможен дипольно разрешенный однофотонный переход. Заштрихована грани- граница непрерывного спектра. Величины о;ю, ^20 — частоты перехода электрона из основного @) в первое A) и второе B) возбужденные состояния конечность, изменяя знак, когда частота излучения совпадает с частотой разрешенных дипольных переходов в возбужденные состояния этого ато- атома. На бесконечности она стремится к нулю по закону D.36).
4.5. Динамический штарковский сдвиг в атомах 101 4.5.2. Предельные аналитические выражении длм атома водорода. Если частота мала по сравнению с энергией рассматриваемого уровня, то, как мы уже говорили выше, динамическая поляризуемость сводится к ста- статической. Простые аналитические выражения могут быть получены лишь для произвольных состояний атома водорода. Скалярная и тензорная части были уже приведены выше, когда мы рассматривали случай постоянного электрического поля (см. D.7—4.8)). Что касается аксиальной поляризуемости, то, как мы уже говорили в предыдущем разделе, в статическом пределе она обращается в нуль. При малой частоте она пропорциональна частоте, и аналитическое выражение в низкочастотном пределе имеет вид [4.16] af(u < Еп) = ^1п61ш (ББп2 + 26I2 + 261 + 149) . D.38) о Теперь обратимся к противоположному высокочастотному пределу, ко- когда выполняется неравенство ш ^> Еп (в действительности, он наступает достаточно быстро). Как мы уже говорили в предыдущем разделе, доми™ нирует скалярная часть поляризуемости, и для любых атомов она имеет весьма простой вид D.36), не зависящий от рассматриваемого состояния. Здесь нас интересуют другие части поляризуемости, а также поправка к скалярной части, зависящая от квантовых чисел данного состояния. Вы™ ражение для последней имеет различный вид, в зависимости от значения орбитального квантового числа [4.43-4.44]: 1 4 аБ(щ1 = 0) = ~ D.39) Мы видим, что поправочные члены быстро уменьшаются при увели- увеличении главного квантового числа (перехода к ридберговским состояниям), или при увеличении частоты внешнего поля. Высокочастотная зависимость тензорной поляризуемости имеет следу™ ющий вид [4.43—44](напомним, что она равна нулю для ^состояний): 2 at(n,l = l) = - D.40) Наконец, асимптотическое выражение для аксиальной поляризуемости при частоте, превышающей энергию рассматриваемого возбужденного со™
102 Гл. IV. Возмущение атомного спектра стояния атома водорода, имеет вид [4.43]: 2У2(п2-1) аа(п,1 = 1) = ; 9n w D.41) В работе [4.45] можно найти выражения для динамической поляризу- емости ридберговеких состояний атома водорода, усредненной по орби- орбитальному и магнитному квантовому числу (фактически это скалярная часть поляризуемости, усредненная по орбитальному квантовому числу при за- заданном главном квантовом числе). В работе [4.46] получено аналитическое выражение для скалярной ча- части динамической поляризуемости ридберговеких состояний атома водо- водорода при произвольных значениях частоты внешнего поля. Оно переходит в статический и высокочастотный пределы, приведенные выше, при вари- вариации частоты. Кроме того, оно содержит резонансы, когда частота поля совпадает с частотой перехода из рассматриваемого состояния в другие ридберговские состояния. 4.5.3. Штарковское расщепление ридберговских состомний атома водорода. Как известно, невозмущенные ридберговские состояния атома водорода вырождены по орбитальному и магнитному квантовым числам. В постоянном электрическом поле это вырождение снимается, причем рас- расщепленные уровни характеризуются параболическими квантовыми числа- числами. Однако в переменном поле лазерного излучения ридберговское состояние возбуждается путем каскадного поглощения фотонов. Таким образом, имеет место возбуждение состояния с фиксированными значениями орбитально- орбитального и магнитного квантового чисел вследствие дипольных правил отбора при поглощении фотонов и того факта, что исходное состояние атома характеризу- характеризуется сохраняющимся значением орбитального момента. Чем больше частота излучения, тем лучше сохраняется орбитальное квантовое число с течением времени и тем меньше смешивание вырожденных состояний друг с другом. Все сказанное выше очевидным образом относится и к ридберговеких состояниям многоэлектронных атомов при орбитальных квантовых числах I ^3. В соответствии с формулами, приведенными в предыдущем разделе, штарковский сдвиг и штарковское расщепление ридберговеких состояний при ш ^> Еп описываются в рамках первого неисчезающего порядка теории возмущений формулой вида ^{ ^) D.42) где Ап1ш — сложная функция всех квантовых чисел, приведенная в пре- предыдущем разделе. Результат расчета по этой формуле для ридберговского
4.5. Динамический штарковский сдвиг в атомах 103 состояния атома водорода с п = 10, т = 0, ш = 0,03 а.е. (Nd-лазер) пока- показан на рис. 4.8. 8Enl ~ 1,0 Рис. 4.8. Штарковское расщепление ридберговского состояния атома водорода с п = 10, га = 0 в высокочастотном пределе о; > ?^п для различных значений орби- орбитального квантового числа I = 0-9 [4.6] (средняя колебательная энергия вычитается из штарковского сдвига каждого уровня) Так как расщепление мало по сравнению со сдвигом (разность штар- штарковского сдвига и колебательной энергии согласно первой из формул D.39) убывает как тг^3), то на рис. 4.8 показана только указанная разность, ха~ растеризующая лишь расщепление. Видно, что оно сильно и неравномерно зависит от орбитального квантового числа. Аналогичная картина имеет ме- место и для состояний с ненулевым значением магнитного квантового числа. Полученные в предыдущем разделе формулы для величин штарков™ ских сдвигов и расщеплений применимы, пока крайние компоненты со™ седних штарковских мультиплетов не пересекутся друг с другом. Оценка критической напряженности поля (см формулу (9.11) из книги [4.7]) в рас™
104 Гл. IV. Возмущение атомного спектра сматриваемом случае имеет вид Fc = •=— а.е. D.43) со2/3 Для рассматриваемого на рис. 4.8 примера это значение имеет порядок 10~4 а.е. Тогда расстояние между крайними компонентами мультиплета со- составляет F2 /(Зш4п3) = 1,5 см^1. Если же в эксперименте возбуждается ридберговское состояние с фик- фиксированным орбитальным квантовым числом I, то согласно второй из фор™ мул D.40) расстояние между его крайними компонентами мультиплета по магнитному квантовому числу (га = I, га = 0) равно f2 m 2ш4п3 (I + 1) B1 + 3) DI2 - 1)" В частности, для значений I = 4, п = 10, F = Fcr получим расстояние порядка 0,01 см^1. Абсолютная величина расщепления является в данном случае весьма важным параметром: когда эта величина больше ширины спектра лазерного излучения, то никакого перемешивания состояний с различными орбиталь- ными и магнитными квантовыми числами не происходит. Таким образом, при каждом значении напряженности поля имеется густая сетка из расщепленных ридберговских уровней. С увеличением глав- главного квантового числа величина штарковского расщепления уменьшает™ ся. Если ширина спектра ионизирующего излучения превышает величину штарковского расщепления, то происходит когерентное возбуждение ча- части штарковских компонент. Образованный таким образом волновой пакет осциллирует во времени. Перемешивание штарковских компонент объясняет эффект подавле™ ния фотоионизации, обнаруженного в эксперименте [4.47]. Атом бария каскадно возбуждался в ридберговские состояния с главными кванто™ выми числами в = 25и35.В этой же области пространства, где осу™ ществлялось возбуждение, имелось постоянное электрическое поле с напряженностью 100 В/см. В постоянном поле ридберговские уровни расщеплялись на штарковские мультиплеты, причем расщепление было линейно по напряженности поля. Под действием излучения мощного л а™ зера с частотой, значительно превышающей энергию связи электрона в указанных ридберговских состояниях, возникал процесс фотоионизации из штарковских компонент. Результат эксперимента состоит в том, что вероятности фотоионизации из компонент состояния с п = 25 меньше, чем из компонент состояния с п = 35. Этот результат объясняется, исходя из описанной выше модели переме- перемешивания штарковских компонент в ионизующем поле. Длительность им™ пульса ионизующего излучения составляла 70 пс, а ширина спектра излуче- излучения — 1 см™1. В ширину спектра ионизующего излучения попадает много
4.5. Динамический штарковский сдвиг в атомах 105 штарковских компонент, возбуждаемых когерентно. Возникает волновой пакет, осциллирующий во внешнем постоянном электрическом поле. Так как расстояние между крайними компонентами одного мультиплета равно 3Fn, то время осцилляции волнового пакета при когерентном заселении всех состояний мультиплета равно to = 2n/3Fn. При п = 25 это вре- время составляет 75 пс, что больше длительности лазерного импульса, т.е. на самом деле никаких осцилляции нет. Другими словами, не происходит пе- ремешивания по орбитальному квантовому числу, и состояния с малыми значениями I не реализуются. Эффект фотоионизации в этом случае подав- подавлен, так как вероятность фотоионизации велика только из ридберговских состояний с малым значением орбитального квантового числа. Противопо- Противоположная картина имеет место для штарковского мультиплета с п = 35, что и объясняет результат упомянутого эксперимента. 4.5.4. Возбужденные состояния сложных атомов. Для ридберговс- ридберговских состояний сложных атомов ситуация схожа с атомом водорода для состояний е орбитальным квантовым числом I > 2. Квантовый дефект для этих состояний пренебрежимо мал. Однако для состояний с I = 0, 1, 2 из-за большого квантового дефекта нет вырождения по орбитальному квантовому числу, и по этой причине нет компенсации вкладов в сумму D.34) от состояний выше и ниже рассматриваемого состояния. Поэто- Поэтому динамическая поляризуемость значительно возрастает, и ее значение (при не слишком больших частотах лазерного излучения) имеет оценку п7 (вместо п6 согласно D.7)). Кроме того, в этом случае динамическая поляризуемость определяется лишь вкладами от двух ридберговских со- состояний, соседних с данным. Численные расчеты динамической поляризуемости сложных атомов проводились в работе [4.481 методом многоканального квантового дефекта. В качестве примера численного расчета динамической поляризуемости в промежуточном случае, когда она не сводится ни к статическому, ни к вы- высокочастотному пределу, можно отметить работу [4.49]. Вычислялась дина- динамическая поляризуемость основного состояния атома рубидия как функция частоты поля. В численном расчете использовались волновые функции метода модельного потенциала, подобранного так, чтобы низколежащие значения энергий совпадали с экспериментальными значениями. Резуль- Результат показан на рис. 4.9 (для частот от нуля вплоть до первого резонанса). В частности, значение динамической поляризуемости для неодимового лазера (длина волны 1064 нм) оказалось равным 711 а.е., что хорошо со- согласуется с экспериментальным значением 769 ±61 а.е., полученным в работе [4.50]. Опубликовано много экспериментальных данных, относящихся к про- процессу возмущения возбужденных состояний высокочастотным излучением. Некоторые из них получены при относительно малой напряженности поля, как, например, данные работы [4.41] (см. раздел 4.4.2). Многочисленные данные получены для поля субатомной напряженности [4.51-57].
106 Гл. IV. Возмущение атомного спектра а, а.е. 1200 1000™ 800™ 600 " 400 200 0,01 0,02 0,03 ш, а.е. 0,04 0,05 Рис. 4.9. Динамическая поляризуемость а основного состояния атома рубидия ниже первого р-резонанса согласно расчетам работы [4.49] как функция частоты поля В работах [4.51-57] данные о возмущении возбужденных состояний атомов получались методом многофотонной ионизационной спектроско- спектроскопии (см. раздел 4.3.4). В этих экспериментах частота лазерного излучения была около 2эВ (исключая работу [4.57], в которой она составляла 4эВ). Поляризация излучения была линейной (исключая работу [4.49], в которой использовалось циркулярно поляризованное излучение). Напряженность поля излучения составляла от 0,05 до ОД атомной напряженности. Иссле- Исследовалось возмущение возбужденных состояний атома ксенона [4.51—55], криптона [4.56] и гелия [4.57]. Главные квантовые числа возбужденных состояний лежали в интервале от 4 до 10. Во всех случаях частота излуче- излучения была либо больше, либо гораздо больше расстояния между соседними энергетическими уровнями, и даже сравнима с величиной энергии связи возбужденного состояния атома. Результаты, полученные в этих работах, сводятся к следующему: — наблюдается квадратичное по напряженности поля изменение энергии рассматриваемых возбужденных состояний; — абсолютная величина изменения энергии равна колебательной энергии свободного электрона в поле электромагнитной волны; макси- максимальные изменения энергии составляли величину порядка 1 эВ;
4.6. Заключение 107 I 1 — наибольшее изменение энергии наблюдалось для состояний 2р и 3d в атоме гелия — 3,5 эВ; — наблюдаемые изменения энергии возбужденных состояний не только гораздо больше расстояний между соседними уровнями, но и пре- превышают как энергию лазерного фотона, так и энергию связи данного возбужденного состояния. К сожалению, аналогичные данные для существенно других частот из™ лучения и других атомов пока не получены. 4.5.5. Динамическам гиперполяризуемость. Третий порядок теории возмущений по напряженности электрического поля не вносит вклада в штарковский сдвиг (в отсутствие вырождения состояний). Вклад четверто- четвертого порядка находится достаточно просто, используя результат стационар™ ной теории возмущений и метод квазиэнергий, описанный выше. Результат имеет достаточно громоздкий вид и приведен, например, в книгах [4.5,4.6]. Определенная таким образом гиперполяризуемость является тензором чет- четвертого ранга. Сравнивая поляризуемость и гиперполяризуемость, можно увидеть, что аналитический критерий малости гиперполяризуемости — это ма- малость полевого возмущения по сравнению с характерными частотами атомных переходов. Однако расчеты, проведенные для основных состо- состояний атомов щелочной группы [4.58] (см. книгу [4.6], разд. 3.3), показы- показывают, что в отсутствие резонанса вклад гиперполяризуемости становится сравнимым с вкладом поляризуемости уже при напряженности поля по- порядка 106 В/см <С Fa. Кроме того, при таких полях все члены ряда по напряженности поля имеют одинаковый порядок величины, т.е. ряд тео- теории возмущений расходится (для щелочных атомов). Фактически гиперполяризуемость корректно определяет значение штарковского сдвига только в областях аномально малых значений ди™ намической поляризуемости в межрезонансных промежутках, либо когда частота атомного перехода близка ^удвоенной частоте поля лазерного излу- излучения — в последнем случае гиперполяризуемость резонансно возрастает, в отличие от обычной поляризуемости. 4.6. Заключение Заканчивая обзор результатов исследований динамического эффекта Штарка в атомах, сформулируем сначала наиболее важные выводы. В общем случае, при произвольных значениях частоты ш и напряженно™ сти F внешнего переменного поля, возмущение изолированного связанного состояния атома заключается в возникновении квазиэнергетических состо- состояний с энергиями En(F) ± кси, в котором квазиэнергия En{F) смещена относительно исходной энергии состояния Еп@)9 а спектр квазиэнергети™ ческих гармоник ±kw содержит большое число компонент. Видно каче- качественное отличие характера возмущения атомного спектра в переменном электромагнитном и постоянном электрическом полях.
108 Гл. IV. Возмущение атомного спектра В частном случае высокочастотного (ш >> wn,n±i) и слабого (F <C Fa) поля в спектре квазиэнергетических гармоник заселяется лишь одно состо- состояние (к = 0), так что возмущение сводится только к изменению (сдвигу) атомного уровня. Это изменение пропорционально квадрату напряженно™ сти поля и численно равно колебательной энергии свободного электрона в поле электромагнитной волны SEn(F) = |1 D.44) (для поля линейной поляризации). Видно, что в этом частном случае име- имеется полная аналогия между характером возмущения в переменном и по- постоянном полях. В типичном случае возмущения связанных состояний атомов в поле лазерного излучения видимого диапазона частот возмущение высоковозбу- высоковозбужденных состояний соответствует указанному выше частному случаю при субатомной напряженности поля. Сдвиг основного состояния, для которого излучение является низкочастотным, аналогичен статической поляризации атома — он имеет отрицательный знак. Таким образом, потенциал иони- зации атома, «одетого полем», больше, чем потенциал ионизации невозму- невозмущенного атома (см. рис. 1.5). Эти наиболее важные выводы следуют из результатов как теоретиче™ ских, так и экспериментальных исследований, которые находятся в хоро- хорошем качественном и количественном согласии. Очевидный интерес представляет расширение экспериментальных дан™ ных, относящихся к возмущению в слабом высокочастотном поле. Речь идет о наблюдении квадратичного сдвига исходной энергии связанного электро- электрона на величину колебательной энергии свободного электрона в поле волны для других атомов, помимо атомов благородных газов, и других частот, по- помимо частот светового диапазона. Хотя сейчас нет конкретных сомнений в общности уже известных закономерностей (см. раздел 4.5.4), однако для полноты картины получение таких данных весьма желательно. Есть еще один вопрос, на который необходимо дать исчерпывающий от- ответ — какова максимальная величина штарковского сдвига атомного уровня в поле светового диапазона частот? Ответ на этот вопрос требует привле- привлечения данных о нелинейной ионизации атома в световом поле. Из общей теории нелинейной ионизации Л.В. Келдыша [4.59] следует, что при величине параметра адиабатичности 7 = —— « - D.45) порядка единицы характер процесса ионизации качественно изменяется. При 72 ^> 1 ионизация носит характер многофотонного процесса, а при 72<1 — характер туннельного эффекта. Этот вывод хорошо подтвержда- подтверждается для атомов как рядом численных расчетов (см., например, [4.60]), так и экспериментами [4.61] (см. выше гл. I). В случае туннельной иониза-
4.6. Заключение 109 I 1 ции электрон из начального (основного) состояния не попадает в область энергий, соответствующих высоковозбужденным состояниям, а туннелиру- ет через эффективный потенциальный барьер. Это означает, что при j2 < 1 возмущение сводится к возмущению лишь одного основного состояния атома. Как уже говорилось выше (см. раздел 4.3.4), в поле светового диа- диапазона сдвиг энергии основного состояния мал или даже пренебрежимо мал по сравнению со сдвигом высоковозбужденного состояния. Таким об™ разом, условие j2 ~ 1 ограничивает ту область изменения напряженности поля, в которой реализуется квадратичный сдвиг возбужденных состояний. Из сопоставления выражения D.45) для параметра адиабатичности с выра- выражением D.44) для колебательной энергии видно, что максимальный сдвиг, реализующийся при условии j2 ~ 1, равен 1/4 а.е. ^ 7эВ (в поле линей- линейной поляризации). Эта оценка находится в удовлетворительном согласии е максимальным значением штарковского сдвига 3,5 эВ, наблюдавшемся при 7 ~ 1 в атоме гелия в работе [4.57]. Наконец, надо отметить роль динамического штарковского сдвига уров- уровней в различных процессах, возникающих при взаимодействии высокоин- высокоинтенсивного лазерного излучения с атомами. Первое, что надо еще раз напомнить — это увеличение потенциала ио- ионизации атома, «одетого полем», по сравнению с потенциалом ионизации невозмущенного атома. При большой напряженности поля это увеличение может достигать величины энергии фотона внешнего поля или даже превы- превышать ее. Это может приводить к увеличению степени нелинейности (степе- (степени многофотонности) от исходной величины, реализующейся в слабом поле К@) = (Еп @) /ш + 1) до большой величины K(F) = (En (F) /ш + 1), соответствующей сильному полю (угловые скобки обозначают здесь целую часть числа). Второй эффект — возникновение динамических резонансов (в том чис- числе, многофотонных) при сдвиге атомных уровней под действием изменяю- изменяющегося во времени поля в импульсе лазерного излучения (см. разд. 6.6). Это приводит к чередованию прямого (в отсутствие резонансов) и резонансно- го процессов ионизации на фронте и на спаде одного импульса лазерного излучения. Только в слабом поле, когда штарковский сдвиг мал, можно говорить о каком-то одном процессе, прямом или резонансном. Критерий малости очевиден — 5Еп (F) < Г, где Г — максимальная из всех других ширин, имеющих место в конкретном эксперименте (доплеровской шири- ширины, ширины спектра лазерного излучения и т.д.). Динамический эффект Штарка оказывает влияние не только на процесс ионизации в многофотонном предельном случае, но и в противоположном туннельном пределе. Сдвиг энергии основного состояния атома необходи- необходимо учитывать при вычислении вероятности туннельной ионизации [4.62] и при вычислении пороговой интенсивности излучения, при которой возни- возникает надбарьерный развал атома [4.63]. Следует отметить, что сдвиг энергии основного состояния атома в низкочастотном поле (оцениваемый по стати- статической поляризуемости) существенно различается для различных атомов.
110 Гл. IV. Возмущение атомного спектра Он минимален для атомов благородных газов и максимален для щелочных атомов [4.15]. Наконец, при большой напряженности поля лазерного излучения пол™ ная ионизация атомов мишени в облучаемой области достигается еще на фронте импульса, так что в максимуме импульса и на его спаде излучение взаимодействует уже с плазмой. При этом возникает новый круг явлений, выходящий за рамки данной главы. В частности, представляет интерес воз- возмущение, возникающее под действием двух полей — переменного электро- магнитного поля и постоянного электрического поля. Этот круг вопросов обсуждается в книге [4.9]. Вопрос о возмущении атомного спектра в атомном и сверхатомном поле обсуждается в разделе 10.2.
ГЛАВА V ПРЯМОЙ ПРОЦЕСС МНОГОФОТОННОЙ ИОНИЗАЦИИ 5.1. Введение Основные закономерности, характеризующие прямой (нерезонансный) пороговый процесс многофотонной ионизации атомов, приведены выше, в гл. I. Здесь мы еще раз подчеркнем, что при не очень сильном элек- тромагнитном поле именно прямой процесс ионизации играет основную роль. Области на частотной зависимости вероятности ионизации, где су™ щественны промежуточные резонансы, гораздо уже, чем расстояния между уровнями; частоты, на которых реализуются эти резонансы, слабо изменя- изменяются из-за динамического эффекта Штарка; кроме того, для возникновения резонанса требуется специальный подбор частоты излучения. Таким обра- образом, для большинства частот излучения, как правило, реализуется прямой процесс многофотонной ионизации. Для описания прямого процесса многофотонной ионизации А + Кш -» А+ + е^ используется нестационарная теория возмущений К-то порядка, где, как и выше, К — пороговое число фотонов электромагнитного поля, необходи- необходимое для ионизации в соответствии с законом сохранения энергии, а именно, К = (Ei/ш + 1). В соответствии с общими принципами теории возмуще- возмущений [5.1] (см. разд. 2.2) следует предполагать, что она справедлива, пока напряженность поля много меньше атомной напряженности. Можно было бы ожидать, что при этом условии имеет место и прямой процесс многофо- многофотонной ионизации. На самом деле это не так. Два различных физических процесса возникают в сильном электромагнитном поле одновременно с процессом многофотонной ионизации и ограничивают условия реализации прямого процесса значительно меньшей напряженностью, чем атомная на- напряженность Fa . Во-первых, это динамический штарковский сдвиг уровней (см. гл. IV), который достигает величины порядка расстояния между уровнями при ча- частоте излучения от ближней инфракрасной до ближней ультрафиолетовой в полях с напряженностью F, значительно меньшей Fa. При импульсном характере сильного электромагнитного поля сдвиг уровней имеет динамиче- динамический характер—по мере увеличения напряженности поля на фронте импульса сдвиг уровней увеличивается, достигает максимума в максимуме импульса и уменьшается на спаде импульса. При этом в области возбужденных атом-
112 Гл. V. Прямой процесс многофотонной ионизации ных состояний энергии Кш оказываются последовательно равны энергии ря- да состояний, сдвигающихся из-за эффекта Штарка. Соответственно, четкое разделение на прямой и резонансный процессы ионизации становится невоз- можным. Численные характеристики условий, когда возникает ограничение из-за динамического штарковского сдвига, обсуждаются в разд. 5.5. Вторая причина — возникновение надпороговой ионизации (см. гл. VII). При F <C Fa вероятность процесса надпорогового поглощения К + S фотонов становится такого же порядка, что и вероятность погло- поглощения К фотонов. Одновременно происходят различные процессы иони- ионизации атома, отличающиеся различным числом S надпороговых фотонов и различными конечными состояниями электрона, имеющего различную кинетическую энергию Ее = (К -\- S) cj — Е{ в зависимости от числа 5 надпороговых фотонов. Таким образом, граница по напряженности поля, до которой домини- доминирует прямой пороговый процесс многофотонной ионизации атомов, лежит при существенно меньшей напряженности поля, чем Fa, и не является еди- единой для всех атомов и всех частот излучения. Экспериментальные данные и расчеты (разд. 5.5-5.7) показывают, что она лежит в пределах A0~3— 10~2)Fa, т.е. 5 • 106 — 5 • 107 В/см. Поэтому все, что будет говориться ниже о прямом пороговом процессе многофотонной ионизации атомов, будет относиться к достаточно малым напряженностям поля, когда доминирует прямой процесс ионизации. В случае прямого процесса многофотонной ионизации частота излу- излучения является свободным параметром. Поэтому основная задача исследо- исследований состоит не в табулировании многофотонных сечений (как в случае многофотонного возбуждения), а в развитии оптимальных методов теорети- теоретического описания этого процесса и их проверки путем экспериментального измерения вероятности или многофотонного сечения для фиксированных частных реализаций основных параметров, характеризующих ионизуемый атом и излучение. Если обратиться сначала к атомам, то всю их совокупность можно раз- разделить на три достаточно очевидных группы — атом водорода, щелочные атомы и атомы со многими оптическими электронами. Как и в других зада- задачах, лишь в случае атома водорода можно использовать точные выражения для волновой функции электрона. В случае многоэлектронных атомов вол- волновую функцию необходимо приближенно описывать тем или другим ме- методом. Кроме того, в случае атомов со многими оптическими электронами возникает дополнительная задача учета межэлектронных корреляций. Если обратиться далее к излучению, то здесь есть три параметра, кото- которые необходимо принимать во внимание: частота, поляризация и степень монохроматичности излучения. Величинами, которые необходимо рассчитать теоретически и изме- измерить экспериментально, являются зависимость многофотонного сечения от частоты и поляризации излучения, и угловое распределение образо- образованных электронов.
5.1. Введение 113 I 1 Осуществляя одновременно с регистрацией однозарядных ионов из- измерение энергий образующихся электронов, можно выделить пороговый (S = 0) и надпороговые (S ф 0) процессы ионизации, приводящие к об- образованию однозарядного иона в основном и возбужденных состояниях. Осуществляя времяпролетный анализ образованных ионов, можно отде- отделить процесс однократной ионизации от процессов многократной иониза- ионизации. Таким образом, можно из всей совокупности различных процессов выделить прямой (пороговый) процесс ионизации, когда S = 0, а ион А+ образуется в основном состоянии. Наконец, и при наличии резонан- сов можно в суммарной вероятности выделить вклад прямого (порогового) процесса. К сожалению, такой подход, безусловно интересный с точки зре- зрения сопоставления экспериментальных и расчетных данных при сильных полях, систематически не осуществлялся. Общие вопросы постановки эксперимента кратко обсуждались выше в гл. III, а применительно к измерению многофотонных сечений прямо- прямого процесса ионизации в [5.1-5.2] и наиболее детально в [5.3]. В основе экспериментов по изучению прямого процесса ионизации лежит традици- традиционный метод пересекающихся пучков (лазерного и атомного), вытягивание образованных ионов и (или) электронов из области пересечения пучков, времяпролетный анализ ионов, регистрация ионов и (или) электронов, из- измерение энергии и углов вылета последних. Критерий реализации прямого процесса ионизации на практике отличен от приведенного в гл. I. Дело в том, что в реальной экспериментальной ситуа- ситуации ширина резонансов в ансамбле атомов отличается от ширины резонанса в изолированном атоме, а лазерное излучение, как правило, имеет ширину спектра Да;, превышающую естественную ширину атомных уровней. Допле- ровское уширение Г^ зависит от вида атомной мишени — для мишени в виде газа (пара) исследуемых атомов — это линейный эффект Доплера, а для атом- атомного пучка — это квадратичный эффект Доплера, много меньший линейного. Поэтому в реальной ситуации в правой части неравенства Ет - Е{ - Кш\ > max [Да/, TD, Tim] при котором реализуется процесс прямой ионизации, должна стоять макси- максимальная из ширин: приведенная ширина резонанса Tim(F) в изолирован- изолированном атоме, доплеровское уширение Г^ или ширина спектра До/. Критерием реализации прямого (порогового) процесса ионизации при фиксированной частоте излучения является наблюдение степенной зависи- зависимости вероятности ионизации w ос 1К (I — интенсивность лазерного излу- излучения) с показателем К = (Ei/ш + 1). Здесь Е{ — как и выше, энергия связи исходного связанного состояния атома. Конечно, этот критерий справедлив лишь в отсутствие насыщения в выходе ионов, т.е. когда W = wr ^C 1, где W — полная вероятность ионизации за лазерный импульс, w — вероятность ионизации в единицу времени, а т — длительность импульса. Измеряемой величиной является полная вероятность ионизации W за время лазерного импульса т. Многофотонное сечение определяется из 8 Делоне Н.Б., Крайнев В.П.
114 Гл. V. Прямой процесс многофотонной ионизации основного соотношения (ЗЛО). При этом принимается во внимание про- пространственно-временная неоднородность распределения интенсивности из- излучения в области фокусировки (см. гл. III). Учет немонохроматичности излучения при использовании многочастотного или многомодового излу- чения лазера проводится по известным соотношениям (см. гл. III), [5.1,5.3]. Точность измерений многофотонных сечений гораздо хуже, чем точность измерения однофотонных сечений: она в основном определяется точно- точностью измерения интенсивности излучения. Типичная величина точности измерений многофотонных сечений прямого процесса ионизации атомов при не очень большой степени нелинейности (К < 5) равна 100% [5.3]. В заключение напомним, что, как очевидно из соотношений C.10-3.11) для много фотонного сечения, размерность последнего зависит от степе- степени нелинейности процесса, т.е. от величины К поглощенных фотонов: [o-W] = см2КсКм1. Поэтому использовать многофотонные сечения для сопоставления различных процессов можно лишь в случае одной степе- степени нелинейности К. Если величины К различны, то сопоставлять надо вероятность ионизации в единицу времени при фиксированной интен- интенсивности излучения. Ниже мы обсудим специфические вопросы методики для атомов той или иной группы. Наша цель состоит также в получении достаточно про- простых аналитических выражений для многофотонных сечений ионизации произвольных атомов при произвольных параметрах излучения. Такие вы- выражения приводятся в следующих разделах. 5.2. Многофотонная ионизации атома водорода 5.2.1. Введение. В случае атома водорода известны точные аналити- аналитические выражения для невозмущенных кулоновских атомных волновых функций, что позволяет явно записать составные матричные элементы, так как однофотонные матричные элементы выражаются через комбина- комбинацию двух полных гипергеометрических функций. Ниже будут указаны различные подходы к расчету вероятности прямого процесса многофо- многофотонной ионизации атома водорода. По сути дела аналогичен подход и при описании вероятностей ионизации и для многоэлектронных атомов. Отличие в последнем случае состоит в необходимости использования приближенных значений волновых функций ввиду отсутствия точных выражений. С точки зрения эксперимента, атом водорода является сложным объ- объектом для исследований. Дело в том, что, как хорошо известно, в приро- природе водород существует в молекулярной форме. Поэтому для получения атомарного водорода необходимо предварительно осуществить диссоци- диссоциацию молекул водорода. Обычно используется метод термической диссо- диссоциации. При этом очень важно получить высокую степень диссоциации, так как при воздействии поля излучения на молекулы водорода обра- образуются не только молекулярные ионы водорода, но и атомарные ионы
5.2. Многофотонная ионизация атома водорода И5 (протоны). Уже из первых работ было известно, что молекулярные и ато- марные ионы образуются примерно в одинаковых количествах. Таким образом, протоны, образованные из примеси молекул водорода в пучке атомов водорода, будут искажать данные о процессе нелинейной иониза- ионизации атомарного водорода. 5.2.2. Расчет многофотонных сечений методом штурмовской функ- функции Грина. Современные методы расчета сечений процесса многофотон- многофотонной ионизации атома водорода можно пояснить на примере двухфотонной ионизации, так как обобщение на случай К > 2 с формальной точки зрения достаточно очевидно: двухфотонный матричный элемент перехода заменя- заменяется на многофотонный. Итак, речь идет о вычислении двухфотонного матричного элемента Здесь Е{, Ek — невозмущенные энергии начального (г) и промежуточного (к) состояний, ш — частота внешнего электромагнитного поля, / — ко™ нечное состояние непрерывного спектра, z^, Zkf —дипольные матричные элементы перехода. Сумма по к в E.1) включает также и интегрирование по промежуточным состояниям непрерывного спектра. В целях простоты мы записали двухфотонный матричный элемент E.1) для случая линейно поляризованного излучения. Явное выполнение интегрирования по состояниям непрерывного спек™ тра не является оптимальным методом вычисления выражения E.1) из-за медленной сходимости интеграла при увеличении энергии состояния Е^ в непрерывном спектре. Поэтому задачу обычно сводят к вычислению функ- функции Грина (см. разд. 2.2, книгу [5.4] и книгу [5.5], §5.4). Замкнутое выражение для функции Грина атома водорода было полу™ чено в работе [5.6]. Недостаток всех представлений функций Грина, включая штурмовское, состоит в том, что эти функции расходятся при положительных энерги- энергиях. Это становится важным для описания надпороговой ионизации, так как функции Грина, соответствующие поглощению надпороговых фотонов, расходятся (гл. VII). Вычисление выражения E.1) может быть использовано для нахождения сечения двухфотонной ионизации атома водорода. Результат показан на рис. 5.1 [5.7]. Резонансы в сечении возникают когда частота излучения равна частоте атомного перехода из основного состояния в возбужденное состояние с главным квантовым числом п. Сечения многофотонной ионизации атома водорода при К > 2 рас- рассчитываются аналогично. Вместо одной суммы по промежуточным штур™ мовским состояниям, возникает большое число суммирований. Такие вы- вычисления становятся весьма громоздкими вследствие быстрого роста числа каналов ионизации, характеризующихся различными орбитальными кван- квантовыми числами промежуточных и конечного состояний.
116 Гл. V. Прямой процесс многофотонной ионизации 10" 10" 10" 10" 10" Двухфотонное сечение, Вт г см4 5 4 3 2 100 120 140 Длина волны, нм 160 180 Рис. 5.1. Зависимость сечения двухфотонной ионизации атома водорода а^ от дли- длины волны излучения согласно расчетам [5.7]. Показана величина а^/I, где I — интенсивность излучения. В максимумах дано значение главного квантового числа п резонансного уровня Двухфотонное сечение, Вт 15 см32 9 8 7 6 10" 10" 10" 10" 10" 1390 1410 1430 Длина волны, нм 1450 Рис. 5.2. Зависимость сечения 16-фотонной ионизации атома водорода а^16^ от дли- длины волны излучения согласно расчетам [5.7]. Показана величина сп16^ /I15, где I — интенсивность излучения. В максимумах дано значение главного квантового числа п резонансного уровня (показаны 14-фотонные и 15-фотонные резонансы)
5.2. Многофотонная ионизация атома водорода И7 Сечение 16-фотонной ионизации основного состояния атома водорода полем линейной поляризации представлено на рис. 5.2 [5.7]. Предполага- Предполагалось, что надпороговая ионизация не реализуется. Показаны 15-фотонные резонансы с возбужденными состояниями с п = 2 и 3, а также резонансы с поглощением меньшего числа фотонов. Отметим, что многофотонные сечения на рис. 5.1 и 5.2 приведены в размерности, отличной от стандартной, следующей из соотношений (ЗЛО), C.11). 5.2.3. Расчет многофотонныж сечений другими методами. Расчет сечений многофотонной ионизации для поглощения К фотонов в первом неисчезающем порядке теории возмущений можно также провести методом Далгарно-Льюиса, который сводится к решению системы К — \ неоднород- неоднородных дифференциальных уравнений первого порядка (см. [5.4], гл. III). Для значений IT от 2 до 8 расчет указанным методом был проведен, в частно- частности в работе [5.8]. Результаты хорошо согласуются с данными из расчетов методом штурмовского разложения функции Грина. При расчете сечений многофотонной ионизации атома водорода, как и при рассмотрении других многофотонных процессов, возникает вопрос о калибровке взаимодействия электрона с полем лазерного излучения (ка- (калибровка «длины» rF или калибровка «скорости» рА/е + А2/2с2, где А — векторный потенциал электромагнитного поля, a F — его напря- напряженность). В случае атома водорода этот вопрос можно рассмотреть де~ тально. Оказывается [5.9], что вклад в составные матричные элементы от связанных состояний совершенно различен при использовании той или иной калибровки поля. То же касается и вклада отдельно от промежуточ- промежуточных состояний непрерывного спектра. Лишь при использовании всего базиса невозмущенных состояний атома водорода вероятности много- многофотонных переходов не зависят от выбора калибровки взаимодействия. Метод Далгарно-Льюиса был детально разработан для вычисления многофотонной ионизации как основного, так и возбужденных состояний атома водорода в работе [5.10]. Еще один метод расчета сечений многофотонной ионизации заключа- заключается в вариационной процедуре. В работе [5.11] она была использована для вычисления сечений 7-фотонной ионизации основного состояния атома во- водорода линейно поляризованным полем, причем рассматривалось только конечное состояние с максимально возможным орбитальным квантовым числом (равным 7). В последние годы для расчета многофотонных процессов интенсивно развивается подход, основанный на разложении волновых функций по со- состояниям Флокс. В монохроматическом внешнем поле волновая функция может быть разложена в виде: Ф = exp (-iEt) ]P exp (-iKut) фк. E.2) к Для компонент разложения получается система связанных рекуррентных
118 Гл. V. Прямой процесс многофотонной ионизации дифференциальных уравнений (Е + Кш - На) фк = У+фк^г + V-фк+г. E3) Здесь Е — энергия состояния, К — число фотонов, ш — частота поля, На — гамильтониан атома водорода, F+ — потенциал взаимодействия атома с электромагнитным полем, и7" = (F+) *. В калибровке «скорости» взаимодействие атома с полем имеет вид V+ exp (-iut) + V~ exp (iujt) = ^ —pA (t). Собственное значение энергии Е системы E.3) оказывается ком- комплексным, причем его мнимая часть определяет вероятность ионизации в единицу времени. Она и вычисляется с помощью компьютера. Си- Система уравнений E.3), учитывающая конечное число состояний, может быть решена путем разложения гармоник фк (г) по дискретному бази- базису, состоящему из произведения сферических функций и комплексных радиальных штурмовских функций Sni (г) = Ki exp (гкг) L^+l, (-2шг). Параметр к может быть комплексным. Величина N?t — нормировочный фактор. Проектирование уравнения E.3) на этот базис приводит к ком™ плексному симметричному матричному уравнению для квазиэнергии. В работе [5.12] приведены результаты такого расчета для основного состояния атома водорода, ионизуемого линейно поляризованным полем с длиной волны 0,532 мкм. Обзор подобных расчетов дан в работе [5.13]. 5.2.4. Квазиклассическое приближение дли многофотонной иони- ионизации. Помимо численных расчетов многофотонных сечений ионизации, представляют определенный интерес и аналитические приближенные рас- расчеты, основанные на квазиклассическом приближении (см. разд. 2.2, а также книгу [5.1, гл. IV]). На рис. 5.3 показано двухфотонное сечение ионизации основного со™ стояния атома водорода (оно отнесено к интенсивности излучения) как функция длины волны излучения [5.14]. Оно сопоставлено с результатом численного расчета работы [5.15]. Видно хорошее согласие точного и квази™ классического расчетов, за исключением области однофотонных резонан- сов с возбужденными состояниями атома водорода. Как видно из рис. 5.3, а также из других зависимостей многофотонных сечений от длины волны излучения, если не рассматривать узкие области вблизи резонансов, то сечение многофотонной ионизации относительно слабо изменяется в диапазоне частот, когда реализуется ионизация ми™ нимально энергетически возможным (пороговым) числом фотонов (на рис. 5.3 эта небольшая область справа от резонансов; слева от резонансов закон сохранения энергии допускает, наряду с двухфотонной, и однофо™ тонную ионизацию).
5.2. Многофотонная ионизация атома водорода И9 Двухфотонное сечение, Вт 1 см4 10" 10" 10" 60 120 Длина волны, нм 180 240 Рис. 5.3. Зависимость сечения двухфотонной ионизации атома водорода а^2' от дли- длины волны излучения согласно квазиклассическим расчетам работы [5.14] (сплошная линия). Показана величина о^2'//, где I — интенсивность излучения. Пунктирная линия показывает результаты численного расчета [5.15] В работе [5.16] было введено так называемое обобщенное сечение К- фотонной ионизации = (М к JK [см^с*] E.4) На основе численных данных работы [5.15] дана следующая оценка обоб- обобщенного сечения, усредненного по углам и орбитальным моментам: = C1-32) If. E.5) Она справедлива при К > 10 и используется при полу количественной оценке сечений многофотонной ионизации в качестве нижней границы так- также и для сложных атомов. Простая квазиклассическая формула B.22) дает правильный порядок величины сечений многофотонной ионизации атома водорода, щелочных атомов и атомов со многими валентными электронами. На практике не тре- требуется усреднения по орбитальным и магнитным квантовым числам, так как для основного состояния мы имеем п* ~ I ~ 1. Эта формула может быть также использована для довольно часто требуемых обобщенных мно-
120 Гл. V. Прямой процесс многофотонной ионизации гофотонных сечений E.4), если учесть связь между B.22) и вероятностью ионизации в единицу времени g^w. E 6) Выражение E.4) связывает w^ с обобщенным сечением а^к\ так что мы можем найти обобщенное сечение, зная сечение а^к\ Это соотношение здесь не приводится ввиду очевидности. 5.2.5. Поляризационная зависимость многофотонных сечений. Здесь мы обратимся к отношению многофотонных сечений ионизации циркулярно и линейно поляризованным полями одинаковой интенсивно- интенсивности и частоты. В случае циркулярной поляризации и начального основного состояния атома водорода в соответствии с правилами отбора по угловому моменту поглощение каждого фотона сопровождается увеличением орби- орбитального квантового числа на единицу. Таким образом, конечное состояние непрерывного спектра имеет фиксированный угловой момент, а промажу- точные состояния в составном многофотонном матричном элементе отлича™ ются только главными квантовыми числами. Например, после поглощения первого фотона атом водорода может из ls-состояния перейти в 2р-9 Зр- и т.д. состояния. В поле линейной поляризации в соответствии с правилами отбора по угловому моменту поглощение фотона может сопровождаться как увели™ чением орбитального квантового числа на единицу, так и уменьшением на единицу. Таким образом, например, при двухфотонной ионизации основ™ ного состояния атома водорода конечное состояние может быть как s- состоянием, так и d-coстоянием. Если предполагать, что и в поле линейной поляризации имеет место только увеличение орбитального момента в процессе поглощения каждого фотона, то матричные элементы iiT-фотонного процесса в линейном и цир- кулярном поле отличаются друг от друга лишь коэффициентами Клебша- Гордана, а радиальные матричные элементы и энергетические знаменатели одинаковы. Таким образом, отношение сечений 1Г™фотонной ионизации в циркулярно и линейно поляризованном полях может быть вычислено в общем виде, не вникая в структуру атомных уровней. Это было сделано впервые в работе [5.17]: «! = л=(?к^М. <5.7) wi Kl Это соотношение называется факториальной формулой. Выполнение этого соотношения зависит от величины радиальных ма- матричных элементов между состояниями с увеличением и уменьшением орбитального момента. Известно так называемое правило Бете: при уве- увеличении главного квантового числа на единицу предпочтительнее, чтобы и орбитальное квантовое число увеличивалось на единицу; матричный элемент, в котором главное квантовое число увеличивается на единицу,
5.2. Многофотонная ионизация атома водорода 121 а орбитальное квантовое число уменьшается на единицу, по численным причинам значительно меньше. Соблюдение этого правила приводит к выполнению соотношения E.7). Однако в работе [5.18] было показано, что правило Бете хорошо соблю- дается только в случае больших главных и орбитальных квантовых чисел, т.е., в квазиклассическом пределе. Поэтому, на первый взгляд, соотношение E.7) не должно было бы выполняться для многофотонной ионизации атома водорода, поскольку при линейной поляризации поля возможны каналы с ма™ лым орбитальным моментом на всех этапах поглощения фотонов, в отличие от поля циркулярной поляризации. Тем не менее, для малофотонных процес™ сов соотношение E.7) соблюдается. Например, для двухфотонной ионизации причиной его выполнения является тот простой факт, что при фактическом Отношение jRT-фотонных сечений 1СГ5 - 10 200 400 Длина волны, нм 600 Рис. 5.4. Отношение сечений i^-фотонной ионизации атома водорода циркулярно и линейно поляризованным излучением (К = 3-8) как функция длины волны излу- излучения согласно расчетам [5.7] (сплошная линия). Пунктирные линии соответствуют расчетам по факториальной формуле E.7)
122 Гл. V. Прямой процесс многофотонной ионизации равенстве матричных элементов p-d-перехода и p-s-перехода в процессе по™ глощения второго фотона линейно поляризованного поля число состояний для конечного d-состояния в 5 раз больше, чем для конечного s-состояния. Этот аргумент сохраняет силу еще и при трехфотонной ионизации. Но при большей кратности процесса многофотонной ионизации увеличение числа каналов в линейно поляризованном поле приводит к значительному уменыпе™ нию отношения R по сравнению с E.7), поскольку значительно увеличивается вероятность ионизации в линейно поляризованном поле. Итак, можно сделать вывод, что факториальная формула E.7) справед- справедлива при К ^ 3. Конечно, даже при небольших значениях К имеются небольшие частотные интервалы, где сечение ионизации циркулярно по™ ляризованным полем обращается строго в нуль из-за интерференции ма- матричных элементов с переходом в промежуточные состояния с различными главными квантовыми числами. При этом сечение ионизации линейно по- поляризованным полем отлично от нуля (хотя и невелико) для таких частот из-за наличия других каналов ионизации, приводящих к другим конечным состояниям. В этом диапазоне частот имеет место резкое уменьшение от- отношения R по сравнению с E.7). Изложенные выводы подтверждаются в расчетах работ [5.7, 5.15]. На рис. 5.4 представлено отношение R в зависимости от длины волны излу- излучения в случае ионизации основного состояния атома водорода пороговым числом фотонов. Видно, что для К = 3 величина R хорошо согласуется с предсказанием E.7), за исключением резких провалов в областях, где се- сечение ионизации в циркулярно поляризованном поле обращается в нуль. При К > 3 имеет место все более сильное отклонение R от факториальной формулы E.7) в меньшую сторону (помимо указанных выше провалов). Ниже (разд. 5.3 и 5.4) мы увидим, что особенности поляризационных за- зависимостей многофотонных сечений, найденные для атома водорода, про- проявляются также и для ряда многоэлектронных атомов. 5.2.6. Угловое распределение фотоэлектронов. Дифференциальные вероятности многофотонной ионизации атома водорода в циркулярно поля- поляризованном поле зависят от угла в между направлением вылета фотоэлек- фотоэлектрона и направлением распространения электромагнитной волны простым образом: они пропорциональны величине s!n2jFC 9. Здесь К — число погло- поглощенных фотонов. Таким образом, в циркулярно поляризованном поле вид углового распределения не зависит от частоты излучения. В случае линейно поляризованного поля таких простых зависимостей нет из-за большого числа орбитальных моментов в конечном состоянии. Каждому орбитальному квантовому числу I соответствует зависимость в виде квадрата полинома Лежандра Pf (cos (9), где в — угол между направлением вылета фотоэлектрона и направлением вектора напряженности электрического поля волны. Однако все эти квадраты полиномов имеют максимум при углах в = О и 180°, так что общая картина угловых распределений состоит в максиму- максимумах на этих углах и осцилляционной зависимости в интервале между ними.
5.2. Многофотонная ионизация атома водорода 123 Так как наивысшая степень полинома Pi равна I, то угловое распреде™ ление можно записать в виде [5.19] ^ = Ао + А1 cos2 в + А2 cos4 в + --- + Ак cos2K 0, E.8) ail где коэффициенты Ai определяются через составные Ж-фотонные матрич- матричные элементы. Отсюда видно, что чем выше степень многофотонности К9 тем более «многолепестковым» является угловое распределение, т.е. все больше осцилляции содержит оно на интервале углов между 0 и 180°. При этом нужно учесть, что вследствие закона сохранения четности все полино™ мы Лежандра в конечном состоянии будут либо четными, либо нечетными в зависимости от четности или нечетности степени многофотонности К. Отсюда следует, что в приведенной сумме E.8) содержатся всегда только четные степени косинуса. По этой причине угловое распределение можно записать также и в виде суммы четных полиномов Лежандра: ^ = Во + ВгР2 (cos 0) + В2Р4 (cos 0) + ... + ВКР2К (cos 0). E.9) ail Так как коэффициенты А{ (или Bi), вообще говоря, различным образом зависят от частоты ш излучения, то вид угловых распределений изменяется при изменении частоты излучения. 5.2.7. Экспериментальные данные о прямой многофотонной иони- ионизации атома водорода. При исследовании прямой многофотонной иониза- ионизации атома водорода имеют место две принципиальных трудности, которые уже обсуждались в начале этой главы. Первая заключается в возможности динамических резонансов, а вторая — в возможности надпороговой иони™ зации. Возможность ионизации относительно слабыми полями позволяет минимизировать влияние этих эффектов. Однако в этом случае только ио- низация с небольшим числом поглощенных фотонов может наблюдаться. Кроме того, трудно приготовить мишень из газа водородных атомов, так как обычно большинство частиц находятся в форме молекул. Следовательно, можно заключить, что надежные экспериментальные данные могут быть получены только путем измерений энергетических спектров образованных фотоэлектронов. В таких спектрах можно разделить процессы пороговой и надпороговой ионизации. Промежуточные динамические резонансы и диссоциативная ионизация молекул водорода могут быть также выделены. Первые экспериментальные данные о многофотонной ионизации ато- ма водорода были получены в работе [5.20]. В этом эксперименте на- наблюдались только ионы (протоны). Наблюдалась б-фотонная ионизация атома водорода излучением второй гармоники неодимового лазера (ш = = 2,36 эВ). Экспериментальные условия были далеки от идеальных — электронная спектроскопия отсутствовала, максимальная степень диссоци™ ации молекулярного водорода была равна только 80%, а лазерное излучение было многочастотным. Следовательно, экспериментальное значение пол- полной вероятности ионизации за время лазерного импульса нужно разделить на фактор 6! = 720 при заданной интенсивности немонохроматического
124 h Гл. V. Прямой процесс многофотонной ионизации лазерного излучения (см. разд. 3.6). С учетом этого фактора значение пол- полного сечения было найдено равным а^ = 10~174 см12с5. Это значение на- находится в удовлетворительном согласии с расчетами [5.10], проведенными в рамках нестационарной теории возмущений. Трудно сделать какие-либо выводы из этого эксперимента из-за упомянутых выше факторов. Более детальные измерения были проведены в работе [5.21]. Трехфотон- ная ионизация исследовалась, используя Kr-F лазер (частота порядка 5 эВ). Интенсивность излучения варьировалась от 1012 до 1014 Вт/см2. В таких условиях отсутствовали эффекты надпороговой ионизации и каких-либо динамических резонансов. В данном эксперименте использовался элек- электронный спектрометр с высокой степенью разрешения по энергии. Все испущенные электроны детектировались в телесном угле 2тг. Точность из- измеренных сечений составляла около 50%. Было найдено, что 3-фотонное сечение равно 2 • 10™48 см6с2. Получен- Полученные результаты приведены на рис. 5.5 вместе с результатами различных расчетов — в рамках нестационарной теории возмущений [5.22], методом Келдыша (см. разд. 2.2) как без учета, так и с учетом кулоновской поправ- поправки, и методом Флоке [5.23] (см. разд. 2.4). Видно, что все расчеты дают правильный порядок величины сечения. Однако на данный момент нельзя отдать предпочтение какому-либо из методов. Необходимы более точные измерения, в частности, с монохроматическим излучением (разд. 3.5). Обратимся теперь к угловому распределению фотоэлектронов. Следует отметить, что точность измерений определяется пространственной неодно™ Выход электронов, произв. ед. 10 Интенсивность, 1012 Вт/см2 100 Рис. 5.5. Сравнение измеренных выходов фотоэлектронов с теоретическими оцен- оценками: 1 — теория возмущений, 2 — метод Флоке, 3 — приближение Келдыша- Файсала-Риса (из работы [5.21])
5.2. Многофотонная ионизация атома водорода 125 родностью лазерного излучения. Траектория электрона искажается в случае длинных лазерных импульсов и больших скоростей электрона вследствие этой неоднородности. Измеренное угловое распределение электронов совпа™ дает с начальным угловым распределением непосредственно после процесса ионизации в случае коротких лазерных импульсов и малых скоростей элек™ трона (см. разд. 3.5). Наиболее подробные данные представлены в работе [5.24]. Рассматрива- Рассматривались два процесса: 4™фотонная и 6-фотонная ионизация основного состояния атома водорода. Пороговая ионизация наблюдалась при умеренном значении интенсивности излучения порядка 1013 Вт/см2. Было найдено, что в обоих случаях кинетическая энергия фотоэлектронов очень мала — порядка 0,2 эВ в первом случае и порядка 0,5 эВ во втором. Хотя длительность лазерного из™ лучения была относительно велика— 10 не, но при малой кинетической энер™ гии фотоэлектрона и небольшом значении лазерной интенсивности создаются условия для небольшого искажения электронных траекторий между родитель™ ским атомным ионом и детектором. Анализ электронных спектров позволяет отделить пороговую ионизацию от надпороговой. В случае 4-фотонной пони™ зации надпороговая ионизация отсутствовала. Электроны наблюдались под углом 90° к направлению лазерного пучка. Результаты эксперимента [5.24] показаны на рис. 5.6 и 5.7 для случа- случаев 4-фотонной и 6™фотонной ионизации, соответственно. Видно хорошее согласие экспериментальных данных с расчетами работ [5.25] и [5.26]. Выход электронов, произв. ед. Выход электронов, произв. ед. 30° 60° Угол Рис. 5.6. Угловое распределение фо- фотоэлектронов для 4-фотонной иони- ионизации атома водорода линейно по- поляризованным излучением с длиной волны 355 им. Экспериментальные данные из работы [5.24], теоретиче- теоретическая кривая — из работы [5.25] 30° 60° Угол Рис. 5.7. Угловое распределение фо- фотоэлектронов для 6-фотонной иони- ионизации атома водорода линейно по- поляризованным излучением с длиной волны 532 им. Экспериментальные данные из работы [5.24], теоретиче- теоретическая кривая — из работы [5.25]
126 Гл. V. Прямой процесс многофотонной ионизации 5.3. Щелочные атомы 5.3.1. Введение. Щелочные атомы занимают в определенном смысле промежуточное положение между атомом водорода и другими многоэлек- тронными атомами. С одной стороны, у щелочных атомов имеется лишь один электрон во внешней атомной оболочке. Энергия связи этого электро- на примерно на порядок величины меньше энергии связи электронов из сле- следующей, заполненной оболочки. Соответственно следует ожидать, что при описании взаимодействия внешнего электромагнитного поля с щелочными атомами можно использовать (как и для атома водорода) одноэлектронное приближение. С другой стороны, наличие многоэлектронного остова при™ водит к тому, что поле, в котором движется валентный электрон, не является кулоновским при небольших расстояниях от его остова. Поэтому необходи- необходимо конструировать приближенные одночастичные волновые функции для валентного электрона. Экспериментальное исследование многофотонных процессов в щелоч- щелочных атомах существенно осложнено присутствием в парах щелочных ато- атомов молекулярной компоненты. Равновесное давление атомарной компо- компоненты в паре не слишком превышает давление молекулярной компоненты при рабочих температурах. Доля молекулярной компоненты увеличивается при повышении температуры и плотности пара. В поле лазерного излуче- излучения за счет нелинейных процессов из молекулярных димеров образуются не только молекулярные ионы, но и атомарные ионы. Процесс образования атомарных ионов имитирует процесс многофотонной ионизации атомов, что искажает результаты экспериментов. Необходимо уменьшать долю молекул, для чего используется методика перегретого пара, образующегося при нагреве щелочного металла. Примесь молекул в перегретом паре можно уменьшить на порядок величины и более [5.27-28]. Из перегретого пара формируется атомарный пучок, в который фокусируется лазерное излучение. 5.3.2. Расчет многофотонных сечений в рамках теории возмуще- возмущений. Принципиальным отличием расчетов многофотонных сечений пря- прямого процесса ионизации щелочных атомов от расчетов для атома водоро- водорода является необходимость в конструировании приближенного выражения для потенциала атомного остова (или для волновой функции валентно- валентного электрона). При этом необходимо удовлетворить двум противоречивым требованиям — приближенное выражение должно быть достаточно про- простым и в то же время достаточно точно описывать состояние валентного электрона. Одним из приближенных методов является метод квантового дефек- дефекта (МКД). Понятие квантового дефекта было первоначально применено при вычислении матричных элементов однофотонных связанно-связанных переходов (метод Бейтса-Дамгаард [5.29] ), а в дальнейшем и при вы- вычислении однофотонных связанно-свободных переходов (метод Берджеса- Ситона [5.30]). В основу метода квантового дефекта положены следующие предположения — одноэлектронное приближение, центральное поле, ку-
5.3. Щелочные атомы 127 I — 1 лоновский характер взаимодействия электрона с атомным остовом на боль- больших расстояниях. В качестве волновой функции валентного электрона на больших расстояниях используется водородоподобная волновая функция с эффективным главным квантовым числом п* = n — Si, где Si — квантовый дефект. Величина в* определяется из экспериментальных данных по спек™ тру возбужденных электронных состояний атома Eni = —Z2/2n*2. Здесь Z — заряд иона. Такая волновая функция плохо описывает область малых расстояний электрона от остова, но вклад этой области обычно невелик. Для определения волновой функции состояний непрерывного спектра на больших расстояниях используется связь фазы рассеяния щ электрона на атомном остове с квантовым дефектом: щ = тг<5|. Для описания многофотонных процессов в щелочных атомах исполь- используется одноэлектронная функция Грина, построенная в приближении кван- тового дефекта [5.5, 5.31]. При нулевом квантовом дефекте эта функция переходит в функцию Грина для атома водорода. Мы не приводим здесь явный вид функции Грина в приближении квантового дефекта ввиду гро- громоздкости выражения. Другой метод, используемый для щелочных атомов, это метод модель- модельного потенциала (ММП), являющийся развитием метода псевдопотенциала [5.32]. При расчете многофотонных сечений используется модельный по- потенциал Саймонса [5.33]: 1=0 Здесь В\ — параметр, определяемый исходя из спектра возбужденных атом™ ных состояний с фиксированным значением орбитального квантового чис- числа I. Этот потенциал лучше в сравнении с МКД описывает область малых расстояний электрона от атомного остова, но не переходит в кулоновский потенциал на больших расстояниях. Как и в случае МКД, для расчетов многофотонных матричных элементов в данном случае строится функция Грина в приближении ММП. Детали этой процедуры и явный вид функции Грина приведены в [5.5, 5.31]. Для того, чтобы можно было сопоставить результаты расчетов, выпол- выполненных этими методами, в табл. 5.1 приведены результаты расчетов двух- фотонных сечений прямого процесса ионизации щелочных атомов. Там же для сопоставления приведены результаты расчетов [5.34], в которых ис- использовались водородоподобные волновые функции и в бесконечной сум- сумме по промежуточным состояниям учитывались лишь слагаемые, которые имеют максимальный вес (для них минимальны расстройки резонансов с промежуточными состояниями). Из этой таблицы видно, что, как правило, оба метода — ММП [5.35] и МКД [5.36] — дают большие величины двухфотонных сечений, чем ре- результаты расчета [5.34]. Однако отсутствует какое-либо систематическое соотношение между результатами расчетов, выполненных в рамках МКД и ММП. Это указывает на существенную роль конкретного атомного спек-
128 Гл. V. Прямой процесс многофотонной ионизации h Таблица 5.1. Десятичный логарифм обобщенного двухфотонного сечения прямого процесса ионизации различных щелочных атомов на частоте второй гармони- гармоники излучения рубинового лазера B,6 эВ), рассчитанный в различных приближениях Атом LI Na К Rb Cs ММП [5.35] -48,9 -51,2 -49,1 -48,4 -48,3 МКД [5.36] -48,6 -51,2 -49,5 -48,7 -48,6 [534] -49,1 -52,2 -49,5 -49,3 -48,6 тра. Так, в частности, члены в бесконечной сумме, имеющие максимальный вес, находятся в различной области спектра. В атоме лития энергия первого фотона лежит в области возбужденных состояний, имеющих достаточно большую энергию связи, в то время как в атоме цезия — области высоко- высоковозбужденных (ридберговских) состояний с малыми энергиями связи. Сечения многофотонной ионизации натрия рассчитывались недавно в работе [5.37], используя более сложный теоретический подход. Волновая функция конечного состояния представляется в виде волковской волновой функции, искаженной влиянием атомного потенциала, в то время как на- начальное состояние описывается в рамках приближения вращающейся вол™ ны, с учетом основного Зя-состояния и двух возбужденных р-состояний. По аналогии с первым порядком теории возмущений матричный элемент пе~ рехода, связывающий начальное и конечное возбужденные состояния про- процесса ионизации, брался в виде A/с) (Ф/|рА|Ф^). Далее выражение для вероятности перехода разлагалось в ряд по членам с различным числом по- поглощенных фотонов. Сечения, полученные таким методом, в целом меньше, чем полученные методами, приведенными выше. Расчеты двухфотонной ионизации первых трех s-уровней атома Cs при- приведены в работе [5.38]. Использовался метод МКД. Исследовалось поведе- поведение сечения ионизации для больших частот излучения. Было найдено, что сечение Ж-фотонной ионизации ведет себя как (К) Такое аналитическое поведение подтверждается численными расчетами для случая двухфотонной ионизации. 5.3.3. Экспериментальные данные о многофотонных сечениях. Из™ вестно большое число работ, посвященных экспериментальному измере- измерению сечений прямого процесса многофотонной ионизации щелочных ато- атомов [5.2,3, 39-46]. Все эти данные получены для процессов со степенью нелинейности К от 2 до 5 и при не слишком высокой напряженности поля, когда не играет существенной роли ни процесс надпорогового поглоще- поглощения (гл. VII), ни процесс образования многозарядных ионов (гл. VIII), ни процесс возмущения атомного спектра (гл. IV). Как правило, эксперимен-
5.3. Щелочные атомы 129 тальным критерием отсутствия промежуточных резонансов с учетом ши- ширины спектра лазерного излучения и эффекта Доплера является измерение степени нелинейности К = d log Мг . Здесь амплитуда ионного сиг- dlogl нала. Эта степень нелинейности в пределах точности эксперимента равня- равняется числу поглощенных фотонов К = [Ei/ш + 1]. Из всего многообразия данных [5.3] в табл. 5.1 и 5.2 приведены сечения нелинейной ионизации Таблица 5.2. Десятичный логарифм обобщенного 1<Г-фотонного сечения прямого про- процесса ионизации различных щелочных атомов линейно поляризованным излучением К 2 2 3 4 4 4 4 5 5 Атом К К Na К К Cs Cs Na Na ш, см 1 18870 18870 18870 9435 9435 9435 9435 9435 9435 Экспер. log?<*> -47,5=Ь0,8 -49,1±0,8 -80,4±0,1 -105,6±1,2 -109,2±0,8 -108,4±0,2 -109,5±0,2 -140,1±1,7 -136,9±0,5 Экспер. ссылка [5.39] [5.40] [5.40] [5.39] [5.40] [5.40] [5.41] [5.40] [5.42] МКД [5.36] -48,8 -77,6 -106,4 -106,9 -137,4 ВКБ [5.3] -47,0 -76,5 -109,0 -141,0 щелочных атомов на тех частотах, для которых есть расчетные данные, выполненные методом МКД [5.36]. Можно сделать два основных вывода. Во-первых, точность эксперимента невысока и хуже, чем указывают авторы работ. Действительно, в тех случаях, когда проведены измерения в одинаковых условиях (атом, частота и поляризация излучения), в различ- различных экспериментах не всегда полученные данные совпадают в пределах указанных ошибок. Во-вторых, большая неточность экспериментальных данных не позво- позволяет в настоящее время сделать какие-либо заключения о качестве метода расчета. Следует, однако, отметить, что подавляющее большинство эксперимен- экспериментальных данных о многофотонных сечениях прямого процесса ионизации щелочных атомов было получено на начальной стадии исследований, когда точности измерений параметров, определяющих сечение, были невысоки. Если использовать современную технику эксперимента, то можно резко повысить точность, и тогда сопоставление расчетов с экспериментальными данными сможет дать ответ на вопрос об оптимальном методе расчета. В той ситуации, которая имеется на настоящий момент времени, пред- представляется интересным сопоставить измеренные и рассчитанные величи- величины сечений с результатами расчетов, использующих квазиклассическое 9 Делоне Н.Б., Крайнев В.П.
130 Гл. V. Прямой процесс многофотонной ионизации приближение [5.47]. Приближенная формула B.22), основанная на этих расчетах, приведена выше. Отметим, что основные состояния щелочных атомов — это s-состояния, так что в B.22) не требуется усреднения по орбитальным и магнитным квантовым числам. Кроме того, при переходе от атома водорода к щелочным атомам в B.22) следует заменить главное квантовое число п на эффективное главное квантовое число п*. Приближенная формула B.22) описывает экспериментальные данные не хуже, чем точные расчеты, использующие МКД и ММП. Таким обра- образом, с точки зрения практики, целесообразно пользоваться приближенной формулой B.22). Что касается выбора оптимального метода расчета, то для этого требуются новые экспериментальные данные, полученные со значи- значительно лучшей точностью. Все данные, о которых шла речь выше, рассчитаны и измерены на небольшом числе фиксированных частот излучения (как правило, это ча- частоты излучения лазеров на рубине и стекле с неодимом, а также их вто- рые и третьи гармоники). Помимо таких измерений, очевидный интерес представляют измерения, проведенные при изменении частоты излучения в широком диапазоне. При этом основной интерес представляют межре- межрезонансные минимумы в зависимости сечения от частоты излучения (см. рис. 5.1). В частности, как говорилось выше (раздел 5.2), в случае цир- циркулярной поляризации излучения в каждом межрезонансном промежутке есть частота, при которой сечение многофотонной ионизации обращается в нуль. Экспериментальные поиски такого «окна нелинейной прозрачности» пока не увенчались успехом [5.48], вернее всего, из-за примеси молекул (димеров) в щелочных парах. Пример межрезонансного минимума в поле линейной поляризации (где, однако, сечение, как мы говорили выше, не равно нулю) представляют результаты работы [5.27]. этот эксперимент был проведен в условиях, когда доля молекул (димеров) была резко уменьшена. Хорошее согласие было получено с результатами расчета [5.49] в модели ММП с учетом спин- орбитального взаимодействия и поляризации остова в поле излучения. 5.3.4. Зависимость многофотонных сечений от поляризации излу- излучения. Как уже говорилось выше (раздел 5.2), при ионизации атома водо- водорода в случае не очень большой степени нелинейности (К ^ 3) реализуется факториальная формула E.7) для отношения вероятности ионизации в поле циркулярной и линейной поляризации. Согласно этому соотношению при фиксированной интенсивности излучения в случае циркулярной поляриза- поляризации вероятность ионизации всегда больше. Исключение составляют узкие интервалы в окрестности особых точек. Первая особая точка — это нерезо- нерезонансные частоты в каждом межрезонансном промежутке, при которых из- за интерференции отдельных слагаемых в составном матричном элементе сечение многофотонной ионизации обращается в нуль (см. раздел 5.2.5). Вторая особая точка отвечает резонансным частотам, при которых пере- переход в поле циркулярной поляризации через резонансный канал запрещен
5.3. Щелочные атомы 131 I — 1 правилами отбора по угловому моменту. В атоме водорода вторая особая точка отсутствует из-за вырождения уровней по орбитальному моменту и отсутствию запрета по четности. Экспериментальная проверка соотношения E.7) в щелочных атомах представляет очевидный интерес. Если соотношение E.7) выполняется, то это означает справедливость одноэлектронного приближения и предполо- предположения о водородоподобности щелочных атомов. Действительно, как мы говорили выше, в основе соотношения E.7) лежит правило Бете, харак- характерное для переходов в спектре атома водорода (см. п. 5.2.5). Надо также иметь в виду, что измерение отношения вероятностей ионизации можно выполнить с несравненно большей точностью, чем измерение абсолютной величины вероятности ионизации. Отношение R может быть определено из многочисленных эксперимен- экспериментальных данных, собранных в обзоре [5.3]. Однако нельзя сделать каких- либо определенных заключений о применимости формулы E.7). В работе [5.59] систематизированы экспериментальные исследования по поляриза- поляризационной зависимости в щелочноземельных атомах, в частности, для трех- фотонной ионизации атомов Са, Sr и Ва. Частота излучения подбиралась так, чтобы в составном матричном элементе доминировал канал с увеличе- увеличением орбитального квантового числа. Таким образом, в рассматриваемых переходах выполнялось правило Бете. В работе [5.59] было найдено отношение R для 17 частот в атоме Са, 20 частот в атоме Sr и 9 частот в атоме Ва. В большинстве случаев тео- теоретическое предсказание R = 2,5, определяемое из E.7), не выполнялось. Полученные значения отношения были меньше указанной величины (но больше единицы). Только в малом числе случаев наблюдались значения отношения R меньше единицы или больше, чем 2,5. Полученные результаты трудно интерпретировать. Возможно, что стан- стандартная одночастичная классификация состояний щелочноземельных ато- атомов не имеет места. Однако возможно также, что может быть существенно наличие большого числа каналов в составном матричном элементе. Эти каналы допускают различные угловые моменты конечных состояний. При этом для трехфотонной ионизации максимальное значение R = 2,5 дости- достигается только для отдельных значений частоты излучения [5.50]. 5.3.5. Угловое распределение фотоэлектронов. Соотношения E.8) и E.9), полученные для атома водорода, в общем виде справедливы и для многоэлектронных атомов. Напомним, что эти соотношения относятся к случаю линейной поляризации излучения, когда форма распределения по углам зависит от частоты излучения. В случае циркулярной поляризации такая зависимость отсутствует (см. п. 5.2.7). Эксперименты, проведенные со щелочными атомами, подтвердили ис- исходное соотношение E.8) для излучения линейной поляризации. Расчет коэффициентов Ai удается выполнить достаточно точно. В качестве при- примера можно привести экспериментальные данные работы [5.51], характерн- характернее
132 Гл. V. Прямой процесс многофотонной ионизации зующие угловое распределение электронов при двухфотонной ионизации атомов цезия и рубидия. Коэффициенты А\ и А^ определялись через двух™ фотонные радиальные матричные элементы. Расчеты были сделаны двумя методами: штурмовским разложением (п. 5.2.1) и в рамках приближения Хартри-Фока. Оба расчета удовлетворительно согласуются с эксперимен- экспериментальной формой углового распределения. Надо иметь в виду, что все изложенное выше относительно угловых распределений справедливо лишь при не очень большой напряженности поля. Если же напряженность поля излучения достаточно велика, то коэф- фициенты Ai в E.8) становятся зависящими от этой напряженности. Этот эффект был обнаружен экспериментально в работе [5.52] на примере 4- фотонного прямого процесса ионизации атома цезия. Зависимость углового распределения от интенсивности излучения обусловлена изменением энер- энергий связанных атомных состояний из-за динамического эффекта Штарка. Такие сдвиги изменяют вероятность ионизации из-за изменения резонанс- резонансных расстроек с промежуточными связанными состояниями. Однако эти изменения трудно зарегистрировать из-за большой неточности, возникаю- возникающей при измерении абсолютных величин многофотонных сечений. Итак, в настоящее время существуют методы теоретического описания основных закономерностей прямого процесса многофотонной ионизации щелочных атомов, которые с удовлетворительной точностью согласуются е данными экспериментов. Для щелочных атомов применимо одноэлектрон- ное приближение; потенциал атомного остова существенно отличается от кулоновского и моделируется приближенными выражениями; в сильном внешнем поле проявляется изменение спектра связанных состояний из-за динамического эффекта Штарка. Для оценки абсолютных величин мно- многофотонных сечений прямого процесса ионизации по порядку величины может быть использована приближенная аналитическая формула B.22), в основе которой лежат расчеты, выполненные в рамках квазиклассического приближения. 5.4. Атомы со многими электронами в валентной оболочке 5.4.1. Введение. Электроны в валентной оболочке многоэлектронно- многоэлектронного атома взаимодействуют как с внешним электромагнитным полем, так и друг с другом. Взаимодействие электронов друг с другом влияет на процесс прямой многофотонной ионизации. Возникающие эффекты могут носить совершенно различный характер. Так, например, можно предположить, что наличие многих электронов проявится в виде простой суммы независимых одноэлектронных эффектов, в одновременном отрыве нескольких электро- электронов, в экранировании электромагнитного поля заполненной многоэлектрон- ной оболочкой, во взаимодействии первого оторванного электрона с образо- образовавшимся ионом и т.д. Все эти (а также ряд других эффектов) обсуждались в научной литературе. Некоторые из них будут обсуждаться в этом разделе (см. также ниже, гл. VIII).
5.4. Атомы со многими электронами в валентной оболочке 133 5.4.2. Структура многоэлектронных атомов. Спектры атомов со мно- гими электронами в валентной оболочке существенно отличаются от спек™ тров атома водорода или щелочных атомов. Так, например, для атомов двух наиболее исследованных групп — щелочноземельных атомов и ато- мов благородных газов — вторые потенциалы ионизации относительно невелики по сравнению с первым потенциалом ионизации (так, в случае атомов благородных газов различие составляет фактор 2). Это приводит к тому, что относительно близко по энергетической шкале к первому по- потенциалу ионизации расположены возбужденные состояния в спектре ио- нов. Близко расположены и автоионизационные состояния. Такая структура спектров обуславливает относительно большую эффективность двухэлек- тронных процессов. Забегая вперед (см. гл. VIII), отметим, что как для щелочноземельных атомов, так и для атомов благородных газов пороговая интенсивность для многозарядных ионов несущественно превышает по- пороговую интенсивность для однозарядных ионов. Напомним, что термин «пороговая интенсивность» означает ту интенсивность излучения, при ко™ торой ионизация становится практически наблюдаемой. Как правило, эта интенсивность соответствует полной вероятности ионизации за время ла- лазерного импульса W ~ wt ~ 10" —10~9 так что вероятность ионизации в единицу времени w ~ A0^3 -10^4) т^1. В случае атомов благородных газов существенное значение имеет и от- относительно большая величина их потенциала ионизации, обуславливающая относительно большую степень нелинейности прямого порогового процес- процесса ионизации при использовании излучения видимого диапазона частот и, соответственно, большую пороговую интенсивность такого излучения. По™ этому при ионизации атомов благородных газов излучением видимого диа- диапазона частот существенное значение имеет процесс возмущения атомного спектра в поле излучения из-за динамического эффекта Штарка (см. гл. IV, разд. 6.5 и [5.1]). Другим недостатком при расчете сечений процессов с большой степе- степенью нелинейности К являются очень большие поправки, учитывающие немонохроматичность излучения. Они, как правило, вводятся, исходя из априорного предположения о близости многомодового лазерного излуче- излучения к излучению теплового источника без должного для этого обоснования. При этом учет немохроматичности приводит к фактору дк = К\ в величине Ж-фотонного сечения ионизации по сравнению со случаем монохромати- монохроматического поля (разд. 3.6). При больших значениях К такая процедура может приводить к большим ошибкам. Таким образом, лишь эксперименты, в которых для ионизации атомов благородных газов используется ультрафи- ультрафиолетовое излучение, и, следовательно, величина К относительно невелика, дают достаточно достоверную информацию о прямом процессе ионизации. При взаимодействии щелочноземельных атомов с полем лазерного из- излучения за последнее время были обнаружены различные эффекты, ука- указывающие на неприменимость стандартной классификации возбужденных электронных состояний в рамках одноэлектронного приближения. Как пра-
134 Гл. V. Прямой процесс многофотонной ионизации вило, возбужденные состояния не являются чисто одноэлектронными: к ним примешиваются различные двухэлектронные состояния. Эти данные и их интерпретация обсуждаются в гл. VI и VIII. Они, очевидно, долж- должны быть учтены и при расчете многофотонных сечений прямого процесса ионизации многоэлектронных атомов. Ниже мы обсудим эти расчеты. 5.4.3. Экспериментальные данные длм щелочноземельных атомов. В научной литературе опубликовано большое число данных о сечениях пря- прямого процесса многофотонной ионизации различных щелочноземельных атомов на различных частотах излучения. Данные получены для процессов со степенью нелинейности от К = 2 до К = 6. Они приведены в обзоре [5.3]. Как правило, измерения многофотонных сечений проводились так на- называемым относительным методом [5.1, 5.3], связанным с наблюдением насыщения выхода ионов при увеличении интенсивности излучения (т.е. при условии wt rsj 1). Однако, как следует из этих же работ, в условиях, когда насыщен выход однозарядных ионов, образуется уже большое чис- число двухзарядных ионов [5.53]. Сейчас уже хорошо известно, что процесс образования двухзарядных ионов в этих условиях носит каскадный харак- характер (см. гл. VIII), т.е. двухзарядные ионы образуются при отрыве второго электрона от однозарядных ионов, ранее образованных в том же импульсе лазерного излучения, в том числе, и в возбужденных состояниях [5.54]. Тем самым число однозарядных ионов уменьшается, и величина вероятности ионизации и многофотонного сечения ионизации, измеренные в таком экс- эксперименте, оказываются заниженными. Этот фактор лежит в пределах от 10% до 100% (гл. VIII). Учесть этот эффект задним числом и ввести соответствующую поправ- поправку в измеренные ранее величины сечений невозможно, так как соотноше- соотношение между числом однозарядных и двухзарядных ионов даже для одного фиксированного атома существенно изменяется при изменении частоты из- излучения из-за наличия промежуточных резонансов в спектрах атома и иона [5.55]. Поэтому в настоящее время можно использовать лишь те величины сечений, которые получены без учета этого эффекта. Однако в дальней™ шем, проводя измерения масс-спектров ионов и энергетических спектров электронов, можно выделить канал прямого порогового процесса многофо- многофотонной ионизации достаточно точно. Таблица 5.3. Десятичный логарифм обобщенного сечения для прямого процесса Ж-фотонной ионизации ряда щелочноземельных атомов К 3 3 5 5 6 Атом Са Ва Sr Ва Cs ш, см г 18928 18790 9450 9395 9455 Экспер. log Э^к^ -78,4±0,5 -78,6±0,4 -142,7±1,5 -140,0±1,0 -172,3±1,5 Ссылка [5.54] [5.54] [5.54] [5.54] [5.54]
5.4. Атомы со многими электронами в валентной оболочке 135 Экспериментальные данные для щелочноземельных атомов собраны в [5.3], и некоторые наиболее достоверные данные приведены в табл. 5.3. В работе [5.56] представлена детальная расчетная процедура для нерезонансной многофотонной ионизации двухвалентного атома, исполь™ зуя один канал в непрерывном спектре и многоконфигурационные волно- волновые функции для начального и всех промежуточных состояний. Базисная система конструировалась из почти полного набора одночастичных со™ стояний в приближении Хартри^Фока с замороженным остовом. Недавно развит метод численного решения двухэлектронного уравнения ТТТредин- гера с зависимостью от времени, включая двухкратную ионизацию (см. гл. VIII, разд. 8.33). 5.4.4. Экспериментальные и теоретические данные дли атомов бла- благородных газов. Сводка экспериментальных сечений многофотонной ио- ионизации атомов благородных газов содержится в табл. 5.4 (см. также обзор [5.3] и разд. 5.3 в [5.4]). В противоположность случаю атома водорода, Таблица 5.4. Десятичный логарифм обобщенного сечения i^-фотонной ионизации атомов благородных газов К 2 2 3 4 6 6 6 Атом Хе Хе Хе Кг Хе Хе Хе ш, см 1 51400 51400 33860 33860 17000 18870 18870 Экспер. log сг^ -49,4 -52,0 -82,7±0,1 -115,1±0,6 -173,7 -170,2±0,6 -169 Ссылка [5.57] [5.58] [5.59] [5.59] [5.60] [5.61] [5.62] большое число каналов ионизации приводит к исчезновению глубоких ми™ нимумов в зависимости сечения от частоты излучения; сечения становятся довольно плавными. Максимумы наблюдаются только вблизи автоиониза™ ционных состояний. В работе [5.63] предложена так называемая модель одного активного электрона для расчета сечений многофотонной ионизации атомов благо™ родных газов. Численно решается временное уравнение Шредингера для эволюции электронного состояния в поле лазерного импульса. Этот ме- тод позволяет рассмотреть как взаимодействие электрона с полем, так и электронов друг с другом. Не делается никаких предположений об отно™ сительной величине этих взаимодействий. Такой подход позволяет также рассмотреть различные формы импульсов, несколько полей с различными частотами и различными относительными фазами. Используется взаимо™ действие электрона с излучением как в калибровке «длины», так и «ско- «скорости». В многоэлектронном уравнении Шредингера эволюция каждого
136 Гл. V. Прямой процесс многофотонной ионизации электрона рассматривается индивидуально, но пренебрегается динамиче- динамическим взаимодействием между электронами. «Активный» электрон движет- движется в поле лазерного импульса и потенциале, созданном остальными элек- электронами, причем остальные электроны «заморожены» на своих начальных орбитах. Эта модель пренебрегает многоэлектронными возбужденными со- состояниями. Расчеты показывают, что для атомов криптона одноэлектрон- ные возбуждения доминируют. Найдено, что при большой интенсивности излучения каждый переход определяется большим числом каналов. Эффективные потенциалы, зависящие от орбитального квантового чис- ла электрона, формируются на основе расчетов в приближении Хартри^ Слэтера для основного и низколежащих возбужденных состояний атомов благородных газов. Так, р — потенциал A = 1) находится из расчета основ- основного состояния. В работе [5.63] рассматривались два р-электрона с т = О (т.е. вдоль направления линейной поляризации излучения). Расчеты пока™ зали, что они вносят главный вклад в процесс ионизации. В работе [5.64] был использован более простой потенциал Херрмана-Скилмана для расче- расчета сечения многофотонной ионизации атома ксенона. Волновые функции валентных электронов рассчитывались численно в потенциале, предста- представляющем собой сумму атомного потенциала и потенциала взаимодействия атома с внешним электромагнитным полем. В расчетах учитывались толь- только 5s- и 5р-электроны. Остальные электроны учитывались в приближении среднего потенциала «замороженного остова». Соотношение между результатами этих расчетов и экспериментальны™ ми данными видно из рис. 5.8. Оба описанных выше численных метода позволяют учесть взаимодей- взаимодействие с излучением во всех порядках теории возмущений. Отклонение от наинизшего порядка начинаются при интенсивности порядка 1014 Вт/см2. В работе [5.65] исследовалось влияние остаточного взаимодействия между валентными электронами на процесс многофотонной ионизации ато- атомов благородных газов. Для расчета эффективного дипольного оператора, учитывающего это взаимодействие, использовалось приближение хаотиче- хаотических фаз. Было найдено, что приближение хаотических фаз существенно занижает сечения по сравнению с приближением независимых валентных электронов. Такой эффект экранирования объясняется коллективным воз- возбуждением атома, связанным с большим числом частично-дырочных воз- возбуждений. Отталкивание между валентными электронами уменьшает их эффективный заряд. Таким образом, коллективные возбуждения валентных электронов сильно влияют на абсолютные значения сечений и их зависи- зависимость от частоты излучения. Энергетические распределения фотоэлектронов для атомов криптона, облучаемых линейно поляризованным излучением с длиной волны 532 нм и интенсивностью 2 • 1014 Вт/см2 рассчитывались в работе [5.63]. Максиму- Максимумы энергетического распределения при отрицательных энергиях соответ- соответствуют остаточной заселенности связанных возбужденных состояний атома после окончания лазерного импульса. Первый максимум при положитель-
5.4. Атомы со многими электронами в валентной оболочке 137 Вероятность многофотонной ионизации в единицу времени, с" 1015 loi3 - 1011 " 1013 10м Интенсивность излучения, Вт/см2 Рис. 5.8. Зависимость вероятности ионизации в единицу времени для многофо- многофотонной ионизации атома ксенона от интенсивности излучения согласно расчетам работы [5. 64] при различных значениях частоты: 1 — ш = 4,2 эВ, 2 — ш = 3,0 эВ, 3 — ш = 1,13 эВ. Для всех трех случаев показаны также соответствующие экспе- экспериментальные данные (+). Экспериментальные данные приведены для частоты 1 из работы [5.67], для частоты 2 из работы [5.68] и для частоты 3 из работы [5.69]. Точность экспериментального измерения интенсивности излучения оценивается авторами около 50% ной энергии соответствует пороговой 7-фотонной ионизации. Форма мак- максимума соответствует фурье-компоненте огибающей лазерного импульса. Так как электрон, рождаемый в поле, должен приобрести колебательную энергию свободного электрона в лазерном поле, чтобы его можно было бы удалить из области фокусировки, эффективный потенциал ионизации уве- увеличивается на значение этой колебательной энергии. В результате энергия электрона после процесса ионизации уменьшается. Из обсуждения в п. 5.2.3 можно сделать вывод, что угловое распределе- распределение электронов для прямой многофотонной ионизации многоэлектронных атомов должно быть качественно тем же, что и в случае атома водорода и щелочных атомов. Однако это утверждение справедливо только, если пре- пренебречь остаточным взаимодействием между валентными электронами. Измеренные угловые распределения могут быть аппроксимированы формулой E.9), в которой определяется число необходимых членов и значе- значения коэффициентов В{. Расчеты работы [5.66] показывают, что в пределах ошибок эксперимента результаты теории и эксперимента согласуются друг с другом.
138 Гл. V. Прямой процесс многофотонной ионизации 5.4.5. Атомы металлов. Систематическому исследованию процесса многофотонной ионизации атомов различных металлов посвящена лишь одна экспериментальная работа [5.70], хотя некоторые атомы, относящиеся к группе щелочноземельных атомов и группе лантаноидов, исследовались неоднократно ранее ([5.3] и гл. VIII). В работе [5.70] наблюдался процесс многофотонной ионизации 31 атома от Mg (Z = 12) до Lu (Z = 71). Потенциалы ионизации этих атомов лежат в диапазоне от 5,4 эВ для Рг до 9,4 эВ для Zn, а конфигурации электронов во внешней оболочке различны. Для ионизации этих атомов в виде паров металлов использовалось из- излучение Kr-F-лазера с длиной волны около 250 нм (что соответствует энер- энергии фотона около 5эВ) и шириной спектра 150 см^1. Из сопоставления энергии фотона с величинами потенциалов атомов видно, что речь идет о двухфотонных процессах ионизации. Ионизация наблюдалась в диапа- диапазоне изменения интенсивности излучения от 109 до 1013Вт/см2. Во всех случаях наблюдался эффект насыщения в выходе ионов, соответствующий полной вероятности ионизации за импульс порядка единицы. Практически во всех случаях, помимо двух (ионизация атомов Zn и Cd) измеренные зависимости выхода ионов от интенсивности излучения не описываются соотношением N(A^) ~ /2? соответствующим прямому процессу ионизации. Это означает, что существенную роль играют про- промежуточные резонансы (это — типичная ситуация для экспериментов, в которых для ионизации используется излучение с фиксированной частотой и большой шириной спектра). Таким образом, единственным результатом этого эксперимента явля- являются феноменологические значения пороговых интенсивностей излучения для насыщения процесса двухфотонной ионизации при данной частоте, ширине спектра и длительности импульса. Типичное значение пороговой интенсивности составляет 1013 Вт/см2. 5.5. Заключение Из имеющихся экспериментальных данных нельзя сделать определен- определенных выводов о влиянии остаточного взаимодействия между валентными электронами на сечения многофотонной ионизации. Однако ясно, что долж- должны быть использованы достаточно точные одночастичные волновые функ- функции (например, в приближении Хартри-Фока). Двухэлектронные возбужденные состояния могут быть определены в модели, использующей два независимых электрона, возбужденных в раз- различные одночастичные состояния. Угловые моменты этих электронов скла- складываются в полный угловой момент двухэлектронного состояния. Такие со™ стояния могут быть существенными в прямой многофотонной ионизации. Должна быть известна также предельная интенсивность излучения, вы- выше которой начинается надпороговая ионизация (гл. VII) и образование атомарных ионов в возбужденных ионных состояниях (гл. VIII).
5.5. Заключение 139 I 1 При экспериментальных исследованиях прямой многофотонной иони- ионизации атомов нужно иметь в виду два важных обстоятельства, которые могут исказить данные для пороговой ионизации. Первое — это надпоро- говая ионизация, а второе — это динамический штарковский сдвиг атом- атомных уровней. Пороги по напряженности поля для обоих этих процессов существенно зависят от конкретной структуры спектра атома и конкретной частоты излучения. Поэтому нельзя указать какую-нибудь (даже прибли- приближенную) границу по напряженности поля, когда влиянием этих процессов можно пренебречь. Конечно, возможны дополнительные эксперименты, чтобы выделить процесс прямой ионизации (например, путем измерения энергии фотоэлек™ тронов), или проверить корректное значение степени К в зависимости вы™ хода ионов от интенсивности излучения. Наиболее надежные эксперимен- эксперименты проводятся при умеренных значениях Ки при относительно небольшой интенсивности, так что как над пороговая ионизация, так и динамический штарковский сдвиг оказываются пренебрежимо малыми. Наконец, подчеркнем, что простая квазиклассическая формула B.22) дает правильный порядок величины сечений многофотонной ионизации как атома водорода, так и щелочных атомов и атомов со многими электронами в валентной оболочке.
ГЛАВА VI РЕЗОНАНСНЫЙ ПРОЦЕСС ИОНИЗАЦИИ 6.1. Введение Как уже говорилось в гл. I, при нелинейной ионизации атомов (ча- (частота поля ш меньше потенциала ионизации атома Ei) в многофотонном предельном случае (параметр адиабатичности 7^1) всегда может реали- зовываться такая ситуация, когда энергия какого-то числа К' фотонов (где К1 < К — порогового числа фотонов, необходимого для ионизации атома) оказывается равной энергии перехода, разрешенного правилами отбора, из начального (в том числе, основного) состояния г в определенное возбужден- возбужденное состояние п. Процесс ионизации при наличии такого промежуточного резонанса принято называть резонансным процессом ионизации^ а величину К' — степенью нелинейного резонанса. Критерий реализации резонансного процесса представляет собой нера- неравенство Am(F) = \En(F) - Ei(F) - К'и\ ^ Tni(F). F.1) Здесь Ani(F) — расстройка резонанса, Ei(F)9 En(F) — энергии началь- начального (г) и резонансного (п) состояний с учетом их возмущений в поле излу- излучения с напряженностью F, Tni (F) — приведенная ширина резонансного перехода. Критерий F.1) написан для случая монохроматического излучения и одного неподвижного атома. В реальном случае ансамбля атомов, ха- характеризуемого определенной температурой, и квазимонохроматическо- квазимонохроматического излучения в правой части стоит максимальная из нескольких ширин, характеризующих ансамбль и излучение. Так, помимо приведенной ширины резонанса Tni(F) в правой части F.1) надо принять во внимание приведен- приведенную для К'-фотонного процесса ширину спектра Ашк' (Ашк? = Vk^Auj для гауссового спектрального распределения излучения с шириной спектра До;), доплеровскую ширину Гв для мишени в виде газа (пара) или атомар- атомарного пучка, а также учесть пространственно-временную неоднородность распределения интенсивности излучения. Таким образом, реальный крите- критерий F.1) в каждом конкретном случае имеет различный вид. Наличие реальных ширин резонансов, значительно превышающих иде- идеальную ширину 7п> где 7п — естественная ширина резонансного состоя- состояния, может качественно изменить характер резонансного процесса. Так, в идеальном случае при ширине резонансных состояний порядка 7п и моно-
6.1. Введение 141 I 1 хроматическом излучении из-за ангармонизма спектра возбужденных со- состояний очевидно, что промежуточный резонанс может быть только один. В реальном случае, при больших ширинах резонансов и квазимонохрома- квазимонохроматическом излучении может возбуждаться несколько промежуточных резо- резонансов, обусловленных поглощением различного числа фотонов (так назы- называемые кратные резонансы). Из общего вида составного матричного элемента для процесса мно- многофотонной ионизации B.11) видно, что возникновение промежуточного резонанса означает уменьшение одной из расстроек в знаменателе соот- соотношения B.11), т.е. увеличение вероятности ионизации по сравнению с вероятностью прямого процесса (т.е. с вероятностью ионизации для часто- частоты в межрезонансных промежутках). Масштаб этого увеличения в слабом поле обратно пропорционален квадрату ширины резонансного состояния. Вероятность резонансной ионизации в слабом поле вследствие факто- факторизации составного матричного элемента описывается следующим соотно- соотношением W = z(K']FK' F.2) Здесь ni = Zni F F3) — составной матричный элемент Ж7-фотонного возбуждения резонансно- резонансного состояния п, WEn = Tn(F) — ионизационная ширина этого состояния, 7п — как уже говорилось выше, естественная (спонтанная) ширина резо- резонансного уровня п. Формула F.2) относится к случаю монохроматического электромагнитного поля. В формуле F.2) предполагается, что ионизация из резонансного состоя- состояния происходит с малой вероятностью, т.е. Гп (F) <С7п- Это и есть критерий слабости электромагнитного поля, при выполнении которого справедлива формула F.2). Однако, как правило, в указанном выше смысле поле не является сла- слабым, так что наоборот Tn(F) ^> jn. Физические эффекты, определяю- определяющие характер процесса резонансной ионизации в сильном поле, помимо большой ионизационной ширины резонансного состояния, заключаются в резонансном перемешивании начального и резонансного состояний и в динамическом штарковском сдвиге начального и резонансного состояний. При этом формулы, описывающие вероятность резонансной ионизации, имеют другую структуру. Некоторые из них приведены ниже. Они слож- сложным образом зависят от лазерного поля. Наконец, реально реализуются случаи, когда излучение не является монохроматическим, а для ансамбля атомов возникают ширины, определя- определяемые методикой эксперимента (например, доплеровская ширина).
142 Гл.УТ. Резонансный процесс ионизации На начальной стадии исследования процесса резонансной многофотон- многофотонной ионизации атомов в экспериментальном плане основное внимание уде™ лялось степени нелинейности dlogw/dlogl при настройке и расстройке резонанса (I — интенсивность излучения), зависимости вероятности ио- низации го от настройки Ani частоты электромагнитного поля на резонанс, проявлению штарковского сдвига резонансного уровня [6.1]. Основным во™ просом теории было получение соотношений, описывающих зависимость вероятности ионизации в резонансе от напряженности поля F и абсолют- абсолютных величин различных других параметров, характеризующих резонанс- резонансное состояние и ионизующее излучение. Этот круг вопросов обсуждается в книге [6.1, гл. III и VII] , а также в ряде обзоров [6.2-6.5]. Резонансный процесс ионизации оказался весьма важным для таких приложений, как метод резонансной многофотонной спектроскопии [6.6]. Хорошее спектральное разрешение, которое можно осуществить, иеполь- зуя одночастотное лазерное излучение и метод пересекающихся пучков (атомарного пучка и пучка лазерного излучения), а также высокая эффек- эффективность, обусловленная регистрацией ионов, делает этот метод вполне конкурентно способным по сравнению с традиционным методом наблюде- наблюдения излучения при релаксации возбужденных состояний [6.6]. Ряд важных результатов этот метод дал при исследовании атомов (см. п. 6.3), но паи™ более широко он применяется при исследовании спектров молекул. Спек- Спектроскопический аспект процесса многофотонной резонансной ионизации сводится не только к измерению энергий возбужденных атомных состоя- состояний. Он включает в себя также и исследование возмущения этих состояний в поле излучения (динамический эффект Штарка, гл. II), получение экс- экспериментальных данных о многофотонных матричных элементах, наблю- наблюдение различных экзотических переходов (квадрупольных, запрещенных, двухэлектронных и т.д.). В этой главе мы рассмотрим несколько типичных резонансных про- процессов ионизации атомов, на примере которых хорошо видна роль различ- различных параметров, определяющих резонансный процесс, а также некоторые наиболее важные новые данные, полученные методом резонансной мно- многофотонной ионизационной спектроскопии атомов. Читателю, желающему получить полную картину процесса многофотонной резонансной иониза- ионизации атомов, целесообразно обратиться также к книге [6.1, гл. VII]. 6.2. Полевые эффекты при резонансной ионизации 6.2.1. Введение. В этом разделе мы рассмотрим несколько типичных примеров, иллюстрирующих результат воздействия внешнего электромаг- электромагнитного поля на резонансное состояние. Всюду здесь будет предполагаться, что доминирует один определенный процесс, возмущающий резонансное состояние в результате воздействия внешнего ионизующего поля. Надо отметить, что выделение доминирующего процесса полевого возмуще- возмущения резонансного состояния на практике далеко не всегда возможно. В
6.2. Полевые эффекты при резонансной ионизации 143 тех случаях, когда нельзя выделить доминирующий процесс, теоретиче- ское описание резонансной ионизации также возможно, но оно значительно сложнее и, как правило, не носит достаточно общего характера. Поэтому такие случаи мы рассматривать не будем. 6.2.2. Многофотонный резонанс при наличии однофотонного пере- перехода из резонансного состояния в непрерывный спектр. Один из важ- важных случаев, часто встречающихся на практике, характеризуется мно- многофотонным переходом между начальным и резонансным состояниями и однофотонным переходом из резонансного состояния в непрерывный спектр. В таких условиях анализ вероятностей различных процессов пока- показывает, что в возмущении резонансного состояния п доминируют два про™ цесса — динамический штарковский сдвиг 5En(F) ос F2 и однофотонное ионизационное уширениеГп(.Р) ос F2. Численные коэффициенты при этих величинах, определяющие их относительную роль, могут быть определены экспериментально или путем детальных расчетов. Вероятность многофо- многофотонного перехода из начального состояния г в резонансное состояние п имеет вид Wni ос F2K\ К1 ^ 2. Начнем рассмотрение этого случая с эксперимента [6.7], проведенного с атомом водорода. Такой объект всегда позволяет провести наиболее точное теоретическое описание экспериментальных данных. В работе [6.7] измерялась вероятность 4™фотонной ионизации из основ- основного состояния атома водорода при наличии 3-фотонного резонанса между состояниями Is и 2р. Для этого использовалось излучение с длиной волны 365 нм и интенсивностью порядка 1010 Вт/см2. При этом ширина резонан- резонанса обусловлена однофотонной ионизацией резонансного состояния 2р и его штарковским сдвигом. Тогда вероятность ионизации в единицу времени дается следующим соотношением w = F.4) ввиду факторизации 4-фотонного матричного элемента перехода в непре- непрерывный спектр. Здесь Tn(F) — однофотонная ионизационная ширина уровня 2р во внешнем поле, z\2 — 3-фотонный матричный элемент между состояниями г = Is и п = 2р, F — амплитуда напряженности электриче- электрического поля волны, поляризация которой предполагается линейной, Ani = = uuni — Зш — расстройка 3-фотонного резонанса, SEni(F) — разность динамических штарковских сдвигов состояний 2р и Is. Второй множитель в F.4) представляет собой лоренцев контур резо- резонансной кривой. Он симметричен относительно максимума распределения. Тот факт, что динамический сдвиг Штарка сам зависит от частоты ш элек- электромагнитного поля, практически не меняет этого утверждения, так как он не является резонансным в области малых расстроек An«. Его резонансы связаны с однофотонными переходами из рассматриваемых состояний Is
144 Гл.У1. Резонансный процесс ионизации и 2р, а эти переходы не являются резонансными для спектра атома водо™ рода. Поэтому следовало ожидать, что резонансный контур должен быть симметричным. Однако в действительности наблюдается сильная асимметрия резонанс- резонансного контура. На рис. 6.1 показан выход ионов по экспериментальным данным работы [6.7] как функция расстройки резонанса. Эта асимметрия обусловлена неоднородностью пространственно-временного распределен ния лазерного излучения. В результате динамического штарковского сдвига возникает штарков™ ское уширение резонанса. В различных точках неоднородного распреде- ления динамический штарковский сдвиг SEni (F) различен, так что после усреднения выражения F.4) по распределению интенсивности излучения в пространстве и времени вследствие нелинейной зависимости вероят™ ности ионизации от интенсивности контур резонанса становится резко асимметричным и хорошо согласуется с данными эксперимента [6.7]. В этом эксперименте измерялись также сдвиг и ширина резонансного контура, показанного на рис. 6.1, в зависимости от интенсивности излу- 10 5 0 Зыход ионов, I 1 ) J, i I j произв. x \ \ \ T1 ед. 1 i \ I I 0 4 8 Расстройка резонанса, см" Рис. 6.1. Зависимость выхода ионов при 4-фотонной ионизации атома водоро- водорода от расстройки 3-фотонного резонанса с состоянием 2р. Пространственно- временное усреднение выражения F.4) — сплошная линия; экспериментальные данные [6.7] — пунктирная линия чения. Найдено, что в полном соответствии с предсказаниями теории как сдвиг, так и ширина пропорциональны интенсивности лазерного излучения ввиду однофотонной ионизации из резонансного состояния п = 2р.
6.2. Полевые эффекты при резонансной ионизации 145 Из F.4) следует, что в максимуме резонанса, когда An^ + 5Eni = 0, ве™ роятность ионизации пропорциональна квадрату интенсивности излучения. Действительно, так как величина вероятности Гп (F) однофотонной иониза™ ции состояния 2р пропорциональна интенсивности излучения, т.е. F2, то в точном резонансе соотношение F.4) переходит в более простое соотношение (з) 2 4F6 W= Zni p ,Fy С6'5) следуя которому и сделан вывод о наличии зависимости w ос I2 ос F4. Это утверждение было экспериментально подтверждено в работе [6.7]. Оно ил- иллюстрируется на рис. 6.2, на котором представлена для точного резонанса Выход ионов, произв. ед. 10 - 1 10 Энергия в импульсе, мДж Рис. 6.2. Зависимость выхода ионов Ni в максимуме резонансного контура от энер- энергии Q в лазерном импульсе (экспериментальные данные приведены на рис. 6.1). Сплошная линия Ni ос Q2'2 °'2 — обработка по методу наименьших квадратов зависимость выхода ионов от энергии в лазерном импульсе, пропорцио- пропорциональной интенсивности излучения. Таким образом, экспериментальные данные хорошо согласуются с опи- описанием процесса резонансной многофотонной ионизации с ионизационным механизмом уширения резонансного состояния при учете штарковского уширения резонанса в неоднородном пространственно-временном распре- распределении интенсивности излучения. Резонансная ионизация других атомов, например, щелочных атомов [6.8-6.10] и атомов инертных газов [6.11-6.13] при тех же начальных уело™ виях качественно аналогична ионизации атома водорода. 10 Делоне Н.Б., Крайнев В.П.
146 Гл.УТ. Резонансный процесс ионизации 6.2.3. Динамический штарковский сдвиг атомных состомний. Ди- Динамический штарковский сдвиг атомных состояний влияет на процесс многофотонной ионизации двумя путями. Во-первых, штарковский сдвиг может создать резонанс, отсутствующий в отсутствие внешнего электро- магнитного поля. Во-вторых, штарковский сдвиг может разрушить резо- резонанс, имеющий место в отсутствие этого поля. Появление и исчезновение резонанса исследовалось вариацией частоты излучения [6.14—6.16]. Кро- ме того, эти эффекты изучались путем изменения напряженности поля в лазерном импульсе при фиксированной частоте поля, т.е. в реальных экспериментальных условиях возникновения динамических резонансов. При большой расстройке резонанса штарковский сдвиг состояния дол- должен учитываться при выполнения неравенства SEni(Fmax)>Tnj:. F.6) Здесь SEni(Fmax) — разность штарковских сдвигов основного состояния i и резонансного состояния п, а Тп^ — полная ширина резонансного состо- состояния, включающая естественную, полевую, ионизационную и аппаратную ширины. В противоположном случае малой расстройки резонанса вместо F.6) мы получим неравенство SEni (Fmax) > Ani = ?#» - E^ - K'oj , F.7) где Ani — расстройка резонанса в отсутствие поля. Величина Fmax в F.6-6.7) представляет собой максимальную напряженность поля в ла- лазерном импульсе, а величины Е\ и Еп — энергии резонансных состо- состояний в отсутствие внешнего поля. Помимо появления и исчезновения резонансов, динамический штар- штарковский сдвиг может приводить также и к другим эффектам. Мы ви- видели выше, что неравенство F.7) может быть выполнено для большого числа атомных состояний п. Такая ситуация имеет место, когда энергия (К — 1) фотонов соответствует возбуждению высоковозбужденных атом- атомных состояний, где К = (Ei/ш + 1) — пороговое число поглощенных фо- фотонов. Тогда расстройки резонансов Ani малы, и если величина 5Eni(F) велика, большое число высоковозбужденных состояний проходит после- последовательно через резонанс. Это явление исследовалось во многих экспе- экспериментах, например, [6.17-6.18]. Кроме этого, динамический штарковский сдвиг высоковозбужденных состояний может закрывать канал пороговой многофотонной ионизации, соответствующий слабому полю (Кш > Е\ ). Здесь Е\ — потенциал ионизации атома в отсутствие поля. Этот эффект был впервые наблюден в работе [6.19]. Ряд других аспектов динамического штарковского сдвига обсуждается ниже в п. 6.6 (см. также [6.20-6.21]).
6.2. Полевые эффекты при резонансной ионизации 147 6.2.4. Осцилляции Раби на резонансном переходе. В приведенных выше примерах осцилляции Раби (см. [6.1, гл. III]) между начальным и ре™ зонансным состояниями практически не имеют места, так как при степени нелинейности резонанса К1 > 2 динамический эффект Штарка, пропор- пропорциональный F2 ^j I доминирует над перемешиванием Раби резонансных состояний. Однако в случае однофотонного резонанса между основным и резонансным состояниями частота Раби достаточно велика и может опре- определять характер процесса резонансной многофотонной ионизации. Так, например, в работе [6.13] измерялась вероятность 3-фотонной ио- ионизации атома калия при наличии однофотонного резонанса между основ- основным 45-состоянием и дублетом 4рх/2, з/2 • В этом случае полная вероятность ионизации W представляется в виде произведения вероятности заселения резонансного состояния, усредненной по периоду осцилляции Раби, на ве~ роятность двухфотонной ионизации резонансного состояния: Здесь Од = zniF F.9) — частота Раби, zni — дипольный матричный элемент перехода между основным состоянием г и резонансным состоянием п, F — амплитуда на- напряженности электрического поля волны, и, наконец, Апг =uni-u> + SEn(F) - SEt(F) F.10) — расстройка однофотонного резонанса, учитывающая штарковские сдви- сдвиги состояний г и п в переменном поле. Частота Раби F.9) и штарковские сдвиги должны быть взяты в максимуме распределения интенсивности по времени. Величина Гп (F) представляет собой вероятность двухфотонной ионизации резонансного состояния п в единицу времени. Интеграл по времени в F.8) легко вычисляется при заданной зави- зависимости огибающей интенсивности излучения от времени (например, гауссовой). В принципе, по времени действия лазерного импульса нужно было бы интегрировать не только Tn(F), но и сомножитель перед ин- интегралом в F.8). Однако он является гораздо более плавной функцией времени и может быть вынесен из-под знака интеграла по времени (как это сделано в F.8)) в максимуме интенсивности вследствие очень резкой зависимости Тп (F) от времени из-за двухфотонного характера ионизации из резонансного состояния п. Особенность выражения F.8) состоит в том, что в точном резонан- резонансе максимальное значение вероятности 3-фотонной ионизации равно по™ ловине вероятности двухфотонной ионизации из резонансного состояния. Обратимся теперь к значениям динамических штарковских сдвигов SEi, SEn соответственно начального состояния г и резонансного состояния п. В них не включаются при суммировании по промежуточным состояниям сами 10*
148 Гл.УТ. Резонансный процесс ионизации состояния перехода ж п, так как они уже учтены в выражении F.8) модели Раби. Если рассматривать однофотонный резонанс на переходе 4s1/2~4p1/2, то при нахождении динамического штарковского сдвига основного состо- состояния 4si/2 мы можем ограничиться только вкладом состояния 4р3/2 ввиду малости расстояния между компонентами дублета 4р1/2?3/2- Аналогично, если рассматривается резонанс на переходе 4s!/2-4p3/2?то в динамическом штарковском сдвиге состояния 4si/2 нужно учесть вклад лишь состояния 4pi/2- Таким образом, в первом случае динамический штарковский сдвиг состояния 4si/2 может быть записан в виде F2 2 6EDs1/2) = ^|Dsi/2|z|4p3/2>| • Аналогично записывается штарковский сдвиг уровня 4si/2 на резонансном переходе 4si/2-4p3/2: 6Ef Ds1/2) = -^\Ds1/2\z\4p1/2)\\ F.11) В этих формулах величина е представляет собой энергетическое расщепле- расщепление дублета 4р1/2~4рз/2. Что касается динамических штарковских сдвигов состояний 4рх/2 и 4рз/2? то ими можно вообще пренебречь, так как они не содержат слага- слагаемых с малыми энергетическими знаменателями порядка е. Следователь- Следовательно, расстройку резонанса F.10) можно записать для перехода 4s1/2-4p1/2 в виде Ani = Е Dр1/2) - Е D*1/2) -lj-SE Dв1/2) . F.12) Вследствие малости расщепления е величина частоты Раби, линейная по напряженности поля F , оказывается одного порядка величины с ти- типичной расстройкой Ani, которая в соответствии с F.12) квадратична по F (в области расстроек порядка самого штарковского сдвига). Поэтому в выражении F.8) нельзя пренебрегать динамическим штарковеким сдвигом. Это хороший пример необходимости численных оценок вероятностей раз™ личных процессов. Действительно, если следовать буквенным соотношени- соотношениям, то надо пренебречь штарковеким сдвигом (порядка F2) по сравнению с шириной однофотонного резонансного перемешивания (порядка F). Зависимость выхода ионов калия от длины волны при интенсивно- интенсивности излучения, равной 4 • 106Вт/см2, показана на рис. 6.3. Рассмотрен случай циркулярно поляризованного излучения. Видно, что теоретические и экспериментальные данные весьма хорошо согласуются друг с другом. Аналогичные результаты получаются также для линейно поляризованно- поляризованного излучения. Из рис. 6.3 видно, что контур резонансной кривой является симметричным в согласии с формулой F.8). В работе [6.131 измерялась также зависимость вероятности ионизации от интенсивности излучения. Как для случая линейной, так и циркулярной поляризаций эффективное число поглощенных фотонов оказалось равным
6.2. Полевые эффекты при резонансной ионизации 149 100 50 п Выход " J. ионов, 11* произв. • J / ед. V 766,5 769,9 Длина волны, нм Рис. 6.3. Зависимость выхода ионов от длины волны циркулярно поляризованного лазерного излучения с интенсивностью 4 • 106 Вт/см2 при 3-фотонной ионизации атома калия. Реализуется однофотонный резонанс с 4р-дублетным состоянием [6.13] двум (с точностью 10%) в полном соответствии с картиной реального засе- заселения резонансного состояния и двухфотонной ионизации этого состояния. Отношение сечения в циркулярно поляризованном поле к сечению в ли- линейно поляризованном поле для резонансной ионизации через состояние 4pi/2> усредненное по частотам вблизи резонанса, найдено равным 1,40, а для резонансной ионизации через состояние 4р3/2 — 1,51. Это согласу- согласуется с факториальной формулой E.7) при К = 2, которая дает значение отношения, равное 1,50. Обратим внимание на тот факт, что, как видно из F.8), вероятность засе- заселения резонансного состояния п также зависит от напряженности поля. Это влияет на эффективное число поглощенных фотонов при фиксированной частоте лазерного излучения. Однако данный эффект невелик из-за плав- плавности указанной зависимости. Так, например, в эксперименте [6.13] было измерено, что для резонансного перехода 45!/2^4рз/2 B случае линейной поляризации Ке^ = 1,96±0,08,а циркулярной поляризации Kqq = 1,90 =Ь ±0,09. Эти значения согласуются с теоретическими предсказаниями, осно- основанными на формуле F.8). Отметим, что в пределах точности эксперимента [6.13] динамический штарковский сдвиг вообще не удалось обнаружить. Согласно оценкам по порядку величины, многофотонное перемешива- перемешивание Раби пренебрежимо мало. Действительно, динамический штарковский сдвиг, расстраивающий резонанс, порядка F2. В работе [6.12] наблюдалась резонансная многофотонная ионизация атомов ксенона и криптона интен- интенсивным полем ультрафиолетового излучения. Было найдено увеличение выхода ионов криптона в 100 раз в окрестности мультиплета 4p54tf при интенсивности порядка 1013 Вт/см2. Модель, учитывающая динамические штарковские сдвиги и уширения в зависимости от интенсивности нахо- находится в хорошем согласии с экспериментальными данными. 3-фотонное резонансное возбуждение, сопровождаемое 4-фотонной ионизацией, на-
150 Гл.УТ. Резонансный процесс ионизации блюдалось для атомов криптона. Конечно, 3-фотонная частота Раби между основным и резонансным состояниями много меньше, чем вероятность фотоионизации резонансного состояния в единицу времени. Вероятность ионизации в единицу времени, идущей через резонансное состояние, имеет простой вид W='-f- ^_^ _^2 22 ^- F-13) Здесь 7n = (jF2 — вероятность однофотонной ионизации в единицу време- времени из резонансного состояния, а — разность поляризуемостей основного и резонансного состояний. Величина Qn{ = zni F3 представляет собой 3- фотонную частоту Раби. Она не определяет уширение резонансной кривой. Полученное выражение справедливо при условии насыщения ионизации из резонансного состояния п. Из этого выражения можно определить ди- динамические штарковские сдвиги компонент мультиплета в предположении, что поляризуемость основного состояния г мала по сравнению с поляризу- поляризуемостью возбужденного резонансного состояния п. 6.2.5. Немонохроматические поли. В рассмотренных выше экспери™ ментах использовалось высокомонохроматическое поле лазерного излуче- излучения, так что приведенная ширина спектра лазерного излучения была мала по сравнению с полевой шириной резонанса. Представляет интерес рассмо™ треть и противоположную ситуацию, когда определяющей является ширина спектра излучения. В качестве типичного примера приведем эксперимент [6.22]. В этой работе был измерен выход ионов при 4-фотонной иониза- ионизации атома водорода в условиях 3-фотонного резонанса с состоянием 2р. Доминирующей шириной является ширина спектра лазерного излучения. При этом выражение для вероятности ионизации имеет вид, отличный от приведенных выше. Получим его. Мы стартуем с формулы F.4), записанной для фиксированной частоты ujj = шг + jujq многочастотного лазерного излучения. Здесь индекс j нуме™ рует частоту, а;о —расстояние между соседними частотами, шг — централь™ ная частота. Целое число j изменяется в пределах —N/2 ^ j ^J iV/2, где N — число линий в спектре излучения. Таким образом, величина Аш = Nujq представляет собой ширину спектра излучения. Усредняя выражение F.4) по отдельным частотам, получаем: 1 W=N (К') F1 - К'ш3 + 5ЕпгУ + Tl (F) /4 F.14) Остальные обозначения в F.14) совпадают с введенными при написании выражения F.4). В частности, величина К' представляет собой число фо- фотонов, поглощенных на резонансном переходе г —>> п. Используя предположение о многочастотности (N^> 1), заменим сумму в F.14) на интеграл по j и перейдем к переменной интегрирования х =
6.2. Полевые эффекты при резонансной ионизации 151 Тогда выражение F.14) приобретает вид сю 1 го = Tn{F)dx F.15) Пределы интегрирования здесь распространены до бесконечности из-за предположения о большой ширине спектра лазерного излучения, т.е. Аш ^> ^> Гп (F). Вычисляя интеграл в F.15), находим окончательно W = ziK>)FK' 27T Аш К1 F.16) Здесь введено обозначение Ашк1 = К' Аш для так называемой приведенной ширины спектра для К' — фотонного поглощения (детали расчета можно найти в работе [6.10]). Согласно F.16) в рассматриваемом случае работы [6.22], где К1 = 3, выход ионов в точном резонансе должен быть пропорционален кубу интен- интенсивности излучения (I3 rsj F6). Экспериментальные данные работы [6.22] дают значение наклона кривой выхода ионов как функции энергии Q в ла™ зерном импульсе в дважды логарифмическом масштабе, равное 3,0 ± 0,2, что подтверждает теоретическое выражение F.16). Это демонстрирует рис. 6.4. Выход ионов, произв. ед. 10 - 1 2 Энергия в импульсе, мДж Рис. 6.4. Зависимость выхода ионов Ni в максимуме резонансного контура от энер- энергии Q в лазерном импульсе для 4-фотонной ионизации атома водорода при наличии 3-фотонного резонанса с 2р-состоянием. Использовано немонохроматическое из- излучение. Сплошная линия Ni ос Q3'0 °'2 — обработка по методу наименьших квадратов Метод матрицы плотности может быть использован для количественно™ го описания резонанса с данным возбужденным атомным состоянием. Две
152 Гл.У1. Резонансный процесс ионизации версии метода были предложены в [6.12]: для описания одного резонанса с одним возбужденным состоянием и для описания нескольких резонансов с несколькими состояниями. Рассмотрены резонансы трех типов. Первый представляет собой изолированный резонанс в слабом электромагнитном поле. Зависимость резонансной кривой от частоты и интенсивности излу™ чения дается с хорошей точностью. Рис. 6.5 из работы [6.12] иллюстрирует Выход ионов Кг+, произв. ед. 286 288 Длина волны, нм 290 Рис. 6.5. Спектральный профиль 4-фотонной ионизации атома криптона при нали- наличии 3-фотонного резонанса. Пиковая интенсивность излучения — 4,5 • 1013 Вт/см2. Сплошная линия — результат модельного расчета, учитывающего насыщение ве- вероятности ионизации; точки — экспериментальные данные из работы [6.12] это утверждение. Второй тип резонанса — это динамический резонанс, который появляется вследствие динамического эффекта Штарка атомных состояний в процессе увеличения и уменьшения напряженности поля в ла- лазерном импульсе (см. ниже, п. 6.6). Наконец, третий тип резонанса имеет место при измерении выхода ионов как функции интенсивности лазерно- лазерного излучения, т.е. в степени нелинейности К = dlogw/dlogl. Все ти- типы резонансов хорошо описываются в рамках метода матрицы плотности. 6.3. Угловое распределение фотоэлектронов Как мы видели выше при описании нерезонансной многофотонной ио- ионизации, общая формула, описывающая угловое распределение вылетаю- вылетающих электронов, дается выражением E.19). Эта формула справедлива, если все магнитные состояния начального уровня равнозаселены, т.е. начальное состояние является изотропным. Формула E.19) выражает угловое распре-
6.3. Угловое распределение фотоэлектронов 153 деление через сумму четных полиномов Лежандра. Угловое распределение может быть также записано в форме E.18) через сумму четных степеней косинуса от угла между направлением вылетающего электрона и направле- нием поляризации излучения. Угловые распределения электронов, испущенных в процессе фотоио- фотоионизации, содержат больше информации об основных элементах динамики процесса, нежели полная вероятность фотоионизации. Например, при одно™ фотонной ионизации связанного состояния атома с орбитальным моментом I угловое распределение содержит интерференционный член между конеч- конечными состояниями непрерывного спектра с орбитальными моментами I +1 и I — 1, который отсутствует в выражении для полного сечения фотоио- фотоионизации. Действительно, при фиксированном угле вылета электрона, т.е. фиксированном векторе импульса конечного состояния, орбитальное кван- квантовое число не является сохраняющимся, и волновая функция конечного состояния (например, плоская волна) представляется в виде суперпозиции состояний с различными орбитальными квантовыми числами. При инте- грировании по углам интерференционные члены пропадают из-за ортого- ортогональности различных сферических функций друг другу. В случае резонансной многофотонной ионизации возникает допол- дополнительная интерференция, которая зависит от интенсивности излучения. Она возникает, когда промежуточное резонансное состояние представля- представляет собой два близких по энергии уровня (например, дублетное состояние). Вместо рассмотрения общего случая проиллюстрируем механизм интер- интерференции на примере 3-фотонной резонансной ионизации атома натрия при наличии двухфотонного резонанса с дублетом 4d3/2,5/2: NaCsi/2) + Шш -+ NaDd3/2, 5/2) + Яш ->> Na+ + e~. Осцилляции Раби между основным состоянием и компонентами дублета определяются в данном случае двухфотонным матричным элементом, т.е. ча- частота Раби линейна по интенсивности излучения и, таким образом, имеет тот же порядок величины, что и динамические штарковские сдвиги основно- основного и резонансного состояний. Следовательно, последние также должны быть учтены при рассмотрении процесса резонансной многофотонной ионизации. В достаточно интенсивном поле имеет место штарковское смешивание компонент дублета. Это смешивание существенно видоизменяет волновую функцию промежуточного резонансного состояния, что и отражается на угловых распределениях вылетевших электронов. Картина ионизации усложняется тем обстоятельством, что в основном состоянии имеется сверхтонкое расщепление, величина которого оказыва- оказывается даже большей, чем энергетическое расстояние между компонентами рассматриваемого резонансного дублета Ы. Однако это усложнение не яв- является сильным ввиду отсутствия двухфотонной связи между сверхтонкими компонентами. Для 3-фотонного процесса ионизации в линейно поляризованном поле общий вид углового распределения в соответствии с E.18) может быть
154 h Гл.У1. Резонансный процесс ионизации представлен в виде суммы косинусов: -^ = const A + D2 cos 20 + D4 cos 40 + D6 cos 6(9). F.17) Оно соответствует конечным р- и /-состояниям непрерывного спектра. Коэффициенты D2, D4j DG рассчитывались в работе [6.23] и сравнива- сравнивались с экспериментальными данными работы [6.24]. На рис. 6.6 показан 0,1 1 10 100 Интенсивность излучения, МВт/см2 Рис. 6.6. Зависимость коэффициентов в угловом распределении F.17) испущенных электронов для 3-фотонной ионизации основного состояния 3si/2 атома натрия при наличии двухфотонного резонанса с состоянием 4<i3/2 от интенсивности из- излучения. Расчетные данные даны сплошными линиями [6.23], экспериментальные точки взяты из работы [6.24] результат такого сравнения. При сравнении теории и эксперимента рас- рассчитанные значения вероятности ионизации усреднялись по пространст- пространственно-временному гауссовому распределению интенсивности лазерного излучения. Видно хорошее согласие между теоретическими и эксперимент тальными угловыми распределениями. Отметим, что согласие существен- существенно ухудшается, если не учитывать сверхтонкого расщепления основного состояния 3si/2 атома натрия. В работе [6.23] из хорошего согласия с данными эксперимента [6.24] сделан вывод об оправданности приближения, сделанного в расчете, кото- которое аналогично тому, что было сделано при выводе формулы F.8). Это при- приближение заключается в каскадном механизме возбуждения, при котором сначала происходит резонансное перемешивание основного и резонансного состояний, описываемое решением Раби для двухуровневой системы, а за- затем из возбужденного резонансного состояния имеет место однофотонная ионизация. Фотоэлектронные угловые корреляции при 3-фотонной резонансной ионизации щелочных атомов: цезия, рубидия и натрия (при наличии двух- двухфотонного резонанса с d-состояниями) рассматривались экспериментально и теоретически в работе [6.25]. Здесь обращается внимание на тот факт, что эффекты смешивания дублетных компонент <i3/2 и ^5/2? о которых говори-
6.4. Экзотические резонансы 155 лось выше на примере атома натрия, реализуются только при достаточно большом времени действия лазерного излучения, а именно, когда это время больше обратного расстояния между компонентами. В противном случае в течение процесса ионизации перемешивание компонент не успевает про™ изойти. В частности, время действия лазерного импульса в [6.25], равное 6 не, оказывается сравнимым с временем смешивания компонент дублета. Отметим, что в рассматриваемом эксперименте вследствие высокой интен- интенсивности излучения динамические сдвиги Штарка изменяли даже порядок расположения компонент дублета, что радикально изменяет угловое рас- распределение вылетающих электронов. Подробный обзор работ по угловым корреляциям при многофотонной резонансной ионизации атомов сделан в работе [6.26]. 6.4. Экзотические резонансы 6.4.1. Введение. Резонансные переходы, рассмотренные выше, имели все общую особенность: они представляли собой резонансы между ди- польно связанными состояниями, разрешенные правилами отбора для мно- многофотонных переходов (см. [6.1], п. 1.2.3). Однако некоторые другие типы резонансов также могут наблюдаться. Они обсуждаются в этом разделе. 6.4.2. Квадрупольные резонансы. Хотя квадрупольные переходы не запрещены, ими часто пренебрегают из-за их малой вероятности. В состав™ ном матричном элементе эта малость может быть компенсирована малой расстройкой резонанса. В работе [6.27] указанный эффект наблюдался для атомов натрия. Однофотонный резонанс между частотой излучения и ча- частотой квадрупольного перехода приводит к пику в выходе ионов на фоне прямой ионизации. Используя квадрупольный переход, можно наблюдать но- новое экспериментальное угловое распределение вылетающих электронов, так как последнее сильно зависит от угловых моментов состояний непрерывного спектра, определяемых правилами отбора для квадрупольных переходов. В качестве примера мы упомянем эксперименты [6.28-6.29]. 6.4.3. Запрещенные резонансы. Хорошо известно, что взаимодейст- взаимодействие атома с магнитным полем может приводить к переходам с переворотом спина, хотя соответствующая вероятность мала по сравнению с вероятно- вероятностью переходов без переворота спина [6.30]. В щелочно-земельных атомах наблюдались интенсивные переходы с переворотом спина из начального синглетного состояния в резонансное триплетное состояние [6.31]. Этот эффект объясняется смешиванием состояний с различными спина- спинами. Триплетные одночастичные состояния и синглетные двухчастичные со™ стояния смешиваются обменной частью остаточного электрон-электронного взаимодействия, которое не включается в самосогласованный потенциал. Be™ роятно, спин-орбитальное и спин-спиновое взаимодействия не существенны. Таким образом, здесь нарушается стандартная классификация атомных состояний, согласно которой переходы могут быть разрешенными и за™
156 Гл.УТ. Резонансный процесс ионизации прещенными. Теоретические исследования в работе [6.32] и эксперименты [6.33] подтверждают возникновение смешивания синглетных и триплетных состояний в щелочно-земельных атомах. 6.5. Резонансы с автоионизационными состояниями 6.5.1. Введение. Все многоэлектронные атомы имеют автоионизаци- онные состояния. Энергия квазисвязанного автоионизационного состояния превышает потенциал ионизации атома. Такие состояния объясняются раз- различными процессами взаимодействия между электронами [6.34]. При резо- резонансной ионизации автоионизационные состояния могут возникать при од™ повременном возбуждении двух электронов из валентной оболочки. Полная энергия двухэлектронного возбужденного состояния превышает потенциал ионизации атома. Распад такого состояния вызывается кулоновским взаи- взаимодействием между этими электронами, причем один электрон занимает необходимую орбиталь для образования основного состояния иона, в то время как второй электрон улетает на бесконечность с кинетической энер- энергией, определяемой законом сохранения энергии. Ширина такого автоиони™ зационного состояния, определяемая вероятностью его распада в единицу времени, имеет порядок величины 109—1014 1/с. Таким образом, типич- типичные времена жизни для автоионизационного распада значительно меньше, чем естественное время жизни AСГ9 с), т.е. распад через автоионизацион- автоионизационное состояние происходит значительно чаще, чем спонтанная релаксация. 6.5.2. Структура автоионизационных состояний. В большом числе экспериментов были найдены автоионизационные состояния для различ- ных атомов. Однако, в большинстве экспериментов данные относятся к состояниям с угловым моментом J = 1, так как они могут быть возбужде- возбуждены из основного состояния с J = 0 путем поглощения одного ультрафио- летового фотона. При многофотонном возбуждении могут образовываться автоионизационные состояния с J > 1 (для линейно поляризованного из- излучения); в случае циркулярно поляризованного излучения это всегда будет так. Энергии таких состояний, вообще говоря, неизвестны. Различные те- теоретические методы расчета автоионизационных спектров позволяют рас- рассчитать энергии с точностью до 0,1-0,01 %. Однако абсолютная точность таких расчетов не так велика: типичная погрешность составляет 100 см^1, что недостаточно для интерпретации лазерных экспериментов. В работе [6.35] для атома бария было показано, что между первым и вторым потенциалами ионизации имеется много автоионизационных со- состояний. Плотность этих состояний столь высока, что для их возбуждения излучением с энергией фотона в 1 эВ достаточна ширина спектра 10 см^1. Это показывает, что автоионизационные состояния могут играть суще- существенную роль в процессе образования двухзарядных ионов. Отметим, что параметр адиабатичности в этих экспериментах велик по сравнению с единицей, так что процесс возбуждения, несомненно, происходит в многофотонном режиме.
6.5. Резонансы с автоионизационными состояниями 157 6.5.3. Многофотоннам ионизация через автоионизационные состо- состояния. Различные процессы резонансной ионизации могут иметь место с участием автоионизационных состояний. Схемы наиболее важных процес- процессов приведены на рис. 6.7. Можно классифицировать эти процессы следу™ ющим образом: а) многофотонное возбуждение автоионизационного состояния с по- последующим его распадом; б) то же, но при наличии промежуточного резонанса со связанным возбужденным состоянием (Е^ — энергия такого состояния); в) многофотонное возбуждение автоионизационного состояния с по- последующим вынужденным переходом из автоионизационного состояния в состояние непрерывного спектра с большей энергией; г) то же, что и в предыдущем случае, но при наличии промежуточного резонанса со связанным возбужденным состоянием; д) многофотонное возбуждение автоионизационного состояния, со- сопровождаемое переходом из одного автоионизационного состояния в дру- другое путем поглощения фотона; е) то же, что в предыдущем случае, но при наличии нескольких одно™ фотонных резонансных переходов вплоть до достижения второго потенци- потенциала ионизации. В случаях а)-д) резонанс с автоионизационным состоянием происходит в спектре однократно заряженных ионов, так как второй электрон возвра- возвращается в основное состояние. Случай ё) соответствует образованию двухза- рядных ионов, так как оба электрона улетают на бесконечность. Случаи а) и б) реализуются в пределе слабого электромагнитного поля, когда автоиони- автоионизационная ширина больше ионизационной ширины. Случаи в)-ё) требуют сильного поля, когда вынужденные переходы электрона доминируют над автоионизационным распадом. Однофотонные резонансы между связанными и автоионизационными состояниями (случаи б) и г)) или между двумя автоионизационными со- состояниями (случаи д) и е)) насыщены из-за однофотонного перемешивания этих состояний. Это может иметь место в сильном электромагнитном поле. Наконец, во всех случаях при наличии промежуточных резонансов мо- могут происходить также и нерезонансные переходы; они становятся более существенными при увеличении расстройки резонанса. Кроме того, на- наличие различных независимых каналов ионизации (как резонансных, так и нерезонансных) может приводить к конструктивной или деструктивной интерференции. Упомянутые выше процессы качественно отличаются один от другого. Поэтому универсальное теоретическое описание этих процессов невозможно. В качестве примера согласия между теорией и экспериментом мы при- приведем результаты работы [6.36], в которой экспериментально исследовалось резонансное возбуждение автоионизационных состояний атома магния. Из- Измерены кривые возбуждения для пяти автоионизационных резонансных со- состояний в линейно и циркулярно поляризованных полях. Найдены макси-
158 Гл.У1. Резонансный процесс ионизации •Еа /7k////, 77/////7/ X E* Еа ////////////////// it ////////X///////7/ i Еа2 °Ea ///////// 77/////// i ¦ о Еа //////// 7/7/7/7/7 ? ¦О (////////////// , Рис. 6.7. Различные схемы ионизации посредством возбуждения автоионизацион- автоионизационных состояний; .Efc — энергия промежуточного связанного возбужденного состоя- состояния; Ei и Е2ъ — первый и второй потенциалы ионизации; Еа — энергия автоиони- автоионизационного состояния; волнистые стрелки показывают автоионизационный распад; прямые стрелки обозначают вынужденные переходы. Расшифровка индексов а — е дана в тексте
6.6. Динамические резонансы 159 мумы и минимумы на этих кривых; получено угловое распределение элек- электронов при однофотонном и двухфотонном возбуждении резонансов с ав- тоионизационными состояниями. Например, экспериментальное значение энергии первого автоионизационного состояния Зр2 гБ равно 68273 см™1, в то время как согласно расчетам работы [6.37] (см. ниже) эта энергия равна 68200 см™1. Экспериментальная ширина этого состояния равна 280 см™1, в то время как теоретическое значение равно 314 см™1. Расчеты работы [6.37] методом смешивания конфигураций позволя- ют описать с хорошей точностью энергии и ширины автоионизационных состояний атома магния и угловые распределения испущенных электро- электронов. Расчеты использовали базисную систему состояний, построенных в приближении Хартри^Фока с «замороженным» остовом. Исследова- Исследовались эффекты, возникающие из-за многоэлектронного взаимодействия. Расчеты показали, что в многофотонных спектрах имеются резонансные максимумы из-за резонансов с промежуточными связанными состояни- состояниями. Такие спектры качественно отличаются от спектра однофотонной ионизации. В работах двадцатипятилетней давности [6.38-6.39] предсказана струк- структура непрерывного спектра, индуцированного лазерным полем. Позднее она была обнаружена экспериментально. Резонансы, наблюдаемые при многофотонной ионизации вследствие возникновения континуума, индуцированного лазерным полем, описаны детально в работах [6.40-6.42]. Например, в работе [6.41] обнаружена по- подобная структура в спектре ионизации натрия. Она индуцирована сильным полем излучения, сдвигающим состояние 5s25i/2 в континуум. В процессе однофотонной ионизации наблюдается сильная асимметрия, типичная для континуума, обусловленного лазерным полем. Экспериментальные данные находятся в хорошем согласии с результатами расчетов. 6.6. Динамические резонанеы Выше мы предполагали, что условие F.1) резонансной ионизации не зависит от интенсивности излучения. Такая ситуация реализуется в слабом поле, когда возмущение атомного спектра относительно мало. В противопо- противоположном случае сильного поля излучения энергии атомных состояний могут сдвигаться из-за динамического эффекта Штарка на величины, превосхо- превосходящие все ширины в правой части F.1). Тогда резонанс, имеющий место в слабом поле, исчезает в сильном поле. Напротив, резонанс может появить- появиться в сильном поле, в то время как его нет в слабом поле. Такие резонансы называются динамическими резонансами. Пространственно-временное распределение лазерного излучения неод- неоднородно. Поэтому в различных точках пространства и в различные моменты времени реализуются различные условия для резонанса или его отсутствия. Следовательно, ионизация различных атомов, составляющих мишень, мо- может быть как прямой, так и резонансной.
160 Гл.У1. Резонансный процесс ионизации Различные примеры динамических резонансов обсуждались выше в гл. IV при описании динамических штарковских сдвигов. Там приведены также соответствующие ссылки. Из результатов многочисленных экспе- экспериментов видно, что условия резонанса могут быть удовлетворены для многих атомных состояний в течение лазерного импульса (см. рис. 6.8 из работы [6.60]). Выход электронов, произв. ед. 40 30 20 10 О _ 600 нм 7р Л A 4/ \ I 1 1 1 1 I 1 1 1 1 I 1 1 1 1 I 1 1 1 1 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 Энергия электрона, эВ 3,0 Рис. 6.8. Типичный фотоэлектронный спектр при многфотонной ионизации атомов ксенона лазерным полем с длиной волны 600 нм. Показаны резонансы с возбужден- возбужденными состояниями. Из работы [6.60] При возникновении динамических резонансов могут иметь место раз- различные явления. Во-первых, динамический резонанс может привести к резонансной ионизации вследствие уменьшения резонансного знаменателя в много- многофотонном матричном элементе между начальным основным состоянием и конечным состоянием непрерывного спектра. В работе [6.43] наблюда- наблюдалась ионизация атома аргона излучением видимой частоты с интенсивно- интенсивностью порядка 1014 Вт/см2. Измерялся выход электронов. Было найдено, что электронный спектр содержит узкие пики. Это подтверждает наличие резонансной ионизации. Во-вторых, многофотонное возбуждение атома может возникнуть из-за динамического резонанса; тогда резонансно возбужденное состояние может быть ионизовано в том же лазерном импульсе. В работе [6.44] наблюдалась ионизация атома ксенона видимым светом с интенсивностью 1013 Вт/см2. Импульс пробного излучения следовал после основного лазерного импуль- импульса с некоторой задержкой. Измерялась ионизация резонансно возбужден- возбужденных состояний пробным излучением. Было найдено, что существенная доля
6.7. Исчезновение резонансов при большой интенсивности 161 атомов, возбужденным сильным полем, не ионизуется. Таким образом, при резонансной ионизации возникает ловушка для возбужденных атомов (де- (детальное обсуждение этого эффекта см. ниже в гл. VIII). В-третьих, мы должны иметь в виду при рассмотрении многофо- многофотонного резонанса с высоковозбужденными атомными состояниями, что типичные времена для обращения электрона по ридберговским эллипти- эллиптическим орбитам могут быть больше длительности лазерного импульса. Тогда все резонансы исчезают, так как, пока электроны находятся да- далеко от атомного остова, их взаимодействие с атомным остовом силь- сильно ослабевает. Например, в работе [6.45] не наблюдались резонансы с высоковозбужденными состояниями атома ксенона, имеющими главные квантовые числа выше 10 при длительности лазерного импульса порядка 100 фс. Для таких ридберговских состояний кеплеровский период обра- обращения электрона составляет более 40 фс. Различные аспекты резонансной многофотонной ионизации в случае ультракоротких лазерных импульсов обсуждаются в работе [6.46]. В недавней работе [6.47] измерялись и анализировались 8- и Э-фо- тонные резонансы при многофотонной ионизации атома ксенона излуче- излучением с длиной волны 800 нм и интенсивностью выше 1013 Вт/см2. Дли- Длительность лазерного импульса составляла 120 фс. На рис. 6.9 приведены фотоэлектронные спектры, демонстрирующие как по мере увеличения интенсивности лазерного излучения 8-фотонный резонанс постепенно переходит в 9™фотонный резонанс из-за динамического эффекта Штар- ка. Расчет, основанный на модели Ландау-Зинера, находится в хорошем согласии с данными эксперимента. Вероятность многофотонного перехода в данное ридберговское состояние атома ксенона вычислялась по формуле Р = 1 - ехр (~2тт?212с) . Здесь V — многофотонный матричный элемент для рассматриваемого пе- перехода, at с — время прохождения резонанса при увеличении и уменьшении интенсивности во время лазерного импульса. Наконец, нужно принимать во внимание при качественном и количе- количественном описании динамических резонансов генерацию высоких гармо- гармоник возбуждающего лазерного излучения. После поглощения порогового и надпорогового числа фотонов электрон может возвратиться обратно в исходное основное состояние с испусканием коротковолнового фотона с энергией Nou. Таким образом, возбуждение высоких гармоник подавляет процесс ионизации. Различные явления, определяющие процесс ионизации в условиях ди™ намических резонансов, затрудняют универсальное теоретическое описание. Обычно развиваются разнообразные модели, принимающие во внимание часть этих явлений, так чтобы можно было сравнить предсказания теории с данными эксперимента. Такие подходы были развиты в работах [6.48-6.50]. 11 Делоне Н.Б., Крайнов В.П.
162 Гл.У1. Резонансный процесс ионизации Выход электронов, произв. ед. 2,0 2,5 3,0 Энергия электрона, эВ Рис. 6.9. Фотоэлектронные спектры, показывающие переход от 8-фотонного к 9- фотонному резонансу в ксеноне при интенсивностях: а — 1,66, б — 1,98, в — 2,52, г — 2,85, д — 3.23, е — 3,73, ж — 4,12, з — 4,68 (все в единицах 1013 Вт/см2). Сплошные линии — экспериментальные данные, пунктирные линии — результаты расчетов (из работы [6.47])
6 Л. Исчезновение резонансов при большой интенсивности 163 6.7. Исчезновение резонансов при большой интенсивности При большой интенсивности лазерного излучения различие между пря~ мой и резонансной ионизацией исчезает. Этот эффект объясняется как по™ следовательной реализацией прямой и резонансной ионизации на фронте и спаде лазерного импульса, так и перекрытием динамических резонансов, возникающим из-за относительно большой ширины спектра лазерного из- излучения при экстремально малой длительности импульса излучения мощ- мощных лазеров. Так называемая пороговая интенсивность представляет собой одну из интегральных характеристик процесса ионизации, наблюдаемую во многих экспериментах. Эта интенсивность соответствует измерению около 10 ионов на лазерный импульс (конечно, эта величина зависит также от экс- экспериментальных приборов и некоторых методических факторов). Порого- вая интенсивность измерялась в работах [6.51-6.56] для ионизации атомов инертных газов и их ионов при параметре адиабатичности j > 1. Типичный пример измерений приведен на рис. 6.10. Видно, что зависимость порого- ю15 /пор, Вт/СМ2 ю13 Рис. 6.10. Зависимость пороговой интенсивности /пор при образовании ионов бла- благородных газов от потенциала ионизации Ег согласно работе [6.52] вой интенсивности от потенциала ионизации является довольно плавной. Однако, как прямая, так и резонансная ионизация имеет место в различ- различных пространственно-временных интервалах. Эта плавность демонстри- демонстрирует исчезновение различия между прямыми и резонансными процессами при большой интенсивности лазерного излучения. При дальнейшем увеличении интенсивности когда j < 1, многофо- многофотонная ионизация переходит в туннельную ионизацию. В этом случае нет ни прямой, ни резонансной ионизации. Экспериментальные данные работ [6.57-6.58] показывают, что резонансы действительно исчезают при 7 < 1. 11*
164 Гл.У1. Резонансный процесс ионизации 6.8. Заключение Наибольший интерес для прикладных целей представляет резонансная ионизация в слабом поле лазерного излучения. В этом случае возмущение атомного спектра пренебрежимо мало. Этот процесс используется в мно- многофотонной резонансной ионизационной спектроскопии. Переходы между состояниями с одинаковой четностью имеют место при поглощении чет- четного числа фотонов. Это — новая область атомной спектроскопии. Второе принципиальное достижение — это метод двухфотонной спектроскопии в пучках, распространяющихся в противоположных направлениях. Такой метод свободен от доплеровского уширения. Многофотонная резонансная спектроскопия хорошо развита [6.6]; однако ее усовершенствование про™ должается и по сей день (см., например, обзор [6.59]). Другой важный вывод, следующий из материала, рассмотренного в этой главе — в весьма широком диапазоне изменения напряженности внешнего ионизующего поля различные эффекты приводят к существенному измене- изменению исходного атомного спектра и к нарушению тех простых соотношений, которые разделяют прямой и резонансный процессы многофотонной иони- ионизации атомов. Нижняя граница этого интервала напряженностей поля может быть весьма малой, например, при реализации однофотонного резонанса и перемешивания Раби резонансных состояний. Верхняя граница соответ™ ствует границе многофотонной области, т.е. она определяется из условия для параметра адиабатичности 7^1-
ГЛАВА VII НАДПОРОГОВАМ ИОНИЗАЦИЯ АТОМОВ 7.1. Введение Выше, в гл. V и VI в многофотонном пределе выделены прямой (гл. V) и резонансный (гл. VI) процессы ионизации. Однако на этом содержание многофотонного предельного случая не исчерпывается. При напряженно- сти внешнего электромагнитного поля, меньшей атомной напряженности, реализуется еще один процесс — так называемый надпороговый процесс многофотонной ионизации. Прямой многофотонный процесс, рассмотрен- рассмотренный в гл. V, является пороговым процессом — ионизация происходит за счет поглощения минимально необходимого (порогового) числа фотонов для выполнения закона сохранения энергии, а именно, К = (Ei/ш + 1). Однако ионизация может иметь место и в результате поглощения большего числа фотонов, чем К. Это и есть процесс надпороговой ионизации. Тот факт, что прямой процесс многофотонной ионизации описывает- описывается в рамках первого неисчезающего (К-то) приближения нестационарной теории возмущений, долгое время служил основанием для отождествле- отождествления критериев применимости теории возмущений и условий реализации прямого процесса ионизации. Так, одним из необходимых критериев при™ менимости теории возмущений является известное ограничение на напря- напряженность внешнего электромагнитного поля F <€.Fa, где Fa — как и ранее, атомная напряженность [7.1]. Этот критерий есть математическое следствие разложения возмущенной волновой функции атома по малому параметру F/Fa <C 1. Соответственно предполагалось, что по мере увеличения напря- напряженности поля, пока F <C Fa, и 72 ^> 1 G — параметр адиабатичности), ио- ионизация происходит в результате поглощения порогового числа фотонов К. При этом кинетическая энергия образующихся фотоэлектронов, очевидно, равна Ее = Кш — Е^в слабом поле, когда можно пренебречь возмущением атомного спектра внешним полем. Изложенные выше представления не вызывали сомнений с начала ис- исследований вплоть до 1979 г., когда при измерении энергетического спектра электронов, образующихся в процессе б~фотонной ионизации атома ксено- ксенона при F <C Fa, и 72 ^> 1, были обнаружены не только электроны с пороговой кинетической энергией Ее = бш — Ei, но также и электроны с кинетической энергией Ее — Ее -\- w [7.2] (см. рис. 7.1). Интерпретация факта образо- образования электронов с энергией Ее = Ее + ш как результат ионизации атома
166 Гл. VII. Надпороговая ионизация атомов Suj - - Ее = (К + S> ¦ 1 Ее = Кш — . 1 Рис. 7.1. Схема процесса надпороговой ионизации; К — пороговое число фотонов, S — число надпороговых фотонов, Ei — энергия начального связанного состояния атома, Ее — кинетическая энергия электронов за счет поглощения К + 1 фотонов находилась в очевидном противоречии в изложенными выше представлениями о пороговом характере процесса многофотонной ионизации при F <C Fa, и 72 ^> 1. В дальнейшем было выполнено много экспериментов, показавших уни~ версальность процесса надпороговой ионизации. Так, для любых атомов и молекул, при любой частоте излучения в диапазоне от ближнего инфра- инфракрасного до ближнего ультрафиолетового излучения, в широком диапазоне изменения степени нелинейности К порогового процесса, при F <C Fa9 и 72 ^> 1 наряду с пороговым процессом (поглощение ЛГфотонов) имеет ме~ сто также и надпороговый процесс (поглощение К + S фотонов). При этом добавочное число поглощенных фотонов S может достигать нескольких десятков [7.3, 7.4]. Таким образом, возникло принципиальное противоречие между боль- большой совокупностью экспериментальных фактов, носящих универсальный характер, и основополагающими положениями теории возмущений. Ниже мы сначала обратимся к разрешению этого противоречия, а за- затем более подробно обсудим экспериментальные данные о надпороговой ионизации и их теоретическую интерпретацию. 7.2. Составные матричные элементы для процессов К-тп и (К + 1)-го порядков Для выяснения указанного выше противоречия надо провести коррект- корректные вычисления составных матричных элементов К-то и (К + 1)-го по-
7.2. Процессы К-го и {К + 1)-го порядков 167 рядков. Из отношения этих составных матричных элементов, равного еди- единице, можно будет установить ту напряженность поля, при которой может эффективно наблюдаться, наряду с пороговым iiT-фотонным процессом, и надпороговый (К + 1)™фотонный процесс ионизации. С этой целью составные матричные элементы рассчитывались в раз- различных работах как численно, так и в квазиклассическом приближении. Обратимся сначала к вычислениям в квазиклассическом приближении, по™ зволяющим получить аналитические выражения для составных матричных элементов. Напомним, что квазиклассическое приближение ([7.1], гл. IV), строго говоря, применимо лишь для высоковозбужденных атомных состояний с главным квантовым числом п ^> 1. Однако из большого числа примеров известно ([7.1], гл. IV), что применение квазиклассического приближения и для основных состояний атомов не приводит к существенным ошибкам. Это дает основание для использования квазиклассического приближения и при расчетах интересующих нас составных матричных элементов [7.5, 7.6]. Используем результаты, содержащиеся в разд. 2.2.5, сводящиеся к вы- выражению B.26) для матричных элементов, полученному в результате ис- использования полюсного приближения. Конечно, основное приближение при получении результата B.26) заключается в пренебрежении интегралом в смысле главного значения и суммой по промежуточным состояниям дискретного спектра в B.25). Отброшенные члены представляют собой вещественную часть (К + 1)- фотонного матричного элемента, а учитываемый член — мнимую часть этого матричного элемента. В работе [7.7] приведены результаты числен- ного расчета вещественных и мнимых частей матричного элемента zEi J при ионизации атома водорода излучением с длиной волны 355 нм (К = 4) и 532 нм (К = 6). Результаты представлены в табл. 7.1. Таблица 7.1. Вещественная и мнимая части составного матричного элемента zEi ' (в атомных единицах) для двух длин волн излучения при различных орбитальных квантовых числах I конечного состояния непрерывного спектра [7.7] 1 1 ¦ J 5 355 нм ^ \z%] -1,67 41,9 -7,85 355 нм Im №>] 26,0 41,6 -1,22 532 нм ^ Г471 42,4 183,4 -49,1 532 нм Im [45Л 154,0 241,0 -26,5 Из табл. 7.1 можно сделать вывод, что сделанное выше приближение (его называют «полюсным приближением» [7.4]) справедливо лишь при ор- орбитальном квантовом числе I = 1, в то время как при I > 1 вещественная и мнимая части оказываются одного порядка величины друг с другом. Однако хорошо известно, что при линейной поляризации излучения наиболее веро-
168 Гл. VII. Надпороговая ионизация атомов ятное значение орбитального момента конечного состояния (при нечетном числе поглощенных фотонов) равно 1 = 1. Таким образом, в этом случае нет сомнений в обоснованности использования полюсного приближения. Из формулы B.25) следует, что для определения отношения составных матричных элементов (К + 1)-фотонного и iT-фотонного процессов нужно иметь простые аналитические оценки для дипольного матричного элемента F Уе,е-ш = %е,е-ш^г G.1) между состояниями непрерывного спектра. Для случая sp-перехода с т = = 0 квазиклассическая оценка дипольного матричного элемента имеет вид (в атомных единицах): ze,e-«, = 0,24ш^5/3. G.2) 7.3. Критическое поле Из формул, полученных в гл. II, получаем следующую квазиклассиче- квазиклассическую оценку для отношения вероятностей надпорогового (Ж+1)-фотонного и Ж-фотонного порогового перехода [7.5]: F2 G3) Приравнивая это отношение единице, мы можем найти критическое зна- значение напряженности поля FC9 и соответствующую ему критическую ин- интенсивность лазерного излучения /с = cF2/8тг (все величины выражены в атомных единицах): Fc = 2,67ш5/3, G.4) /с = 0,28ш10/3. G.5) Из соотношений G.4-7.5) следует, что для излучения видимого диа- диапазона частот (w ~ 1 эВ) критическая напряженность поля составляет Fc = 5 • 107 В/см, а критическая интенсивность /с = 1012 Вт/см2. Видно, что критическая напряженность поля гораздо меньше атомной напряжен- напряженности Fa = 5 • 109 В/см, и соответственно, критическая интенсивность гораздо меньше атомной интенсивности 1а = 3 • 1016 Вт/см2. В дальнейшем в этой главе поля при напряженности F < Fc мы будем называть слабыми, а при F > Fc — сильными. Приведенные здесь результаты относились к случаю кулоновского потенциала. Случай короткодействующего потенциала в применении к надпороговой ионизации был рассмотрен в работе [7.8]. Показано, что в общем случае вещественная и мнимая части составного матричного элемента имеют одинаковый порядок величины, так что «полюсное при™ ближение» неприменимо. Вместо G.5) для критической интенсивности получается оценка 1С = Сш3. G.6)
7.4. Фотоэлектронные спектры 169 В отличие от случая кулоновского потенциала, коэффициент пропорцио- пропорциональности С в этой оценке сильно зависит от положения промежуточного состояния в непрерывном спектре по отношению к границе непрерыв- непрерывного спектра. Например, вероятность двухфотонного надпорогового spd- перехода отлична от нуля в пороге однофотонной ионизации, когда первый фотон попадает точно в границу непрерывного спектра. При этом веро- вероятности двухфотонного sps-перехода и однофотонного sp-перехода равны нулю. Следовательно, в этом случае 1С = 0, а в окрестности указанного значения частоты весьма мала. В работе [7.9] величина критической ин- интенсивности рассчитывалась численно для случая короткодействующего потенциала. Результаты численных расчетов [7.9] и аналитических оценок работы [7.8] находятся в согласии друг с другом. Результат G.6) согласует™ ся также с выражением Риса для безразмерного параметра интенсивности z = F2 /4ш3, определяющего вклад надпорогового поглощения фотонов в подходе Келдыша-Файсала-Риса [7.10]. 7.4. Фотоэлектронные спектры 7.4.1. Введение. Все экспериментальные данные по надпороговой ио- ионизации получены из наблюдения энергетических и угловых распределений испущенных фотоэлектронов в зависимости от напряженности поля и его поляризации. Во время пролета электрона от ионизованного атома до де- детектора другие факторы могут существенно влиять на эти распределения. Мы их обсудим отдельно ниже. Рассмотрим сначала элементарный процесс ионизации атома. В начале этой главы мы упоминали, что граница непрерывного спектра возрастает из-за динамического эффекта Штарка, т.е. потенциал ионизации атома есть функция напряженности поля: Е{ —>> Ei (F). Следовательно, пороговое число фотонов возрастает с увеличением напряженности поля: Вычислим величину возмущенного потенциала ионизации (см. гл. IV). Мы предполагаем, что частота поля мала по сравнению с частотой перехода из основного в первое возбужденное состояние атома. Тогда сдвиг Штарка для основного состояния приближенно равен статическому штарковскому сдвигу: SEi = -a?F2/4 G.7) Эта величина табулирована для различных атомов в справочнике [7.11]. Динамический штарковский сдвиг высоковозбужденных состояний п равен средней энергии колебаний электрона в поле электромагнитной волны. В случае линейной поляризации имеем 8Еп = F2/4aA G.8) В случае циркулярной поляризации он вдвое больше значения G.8). Оче™ видно, что граница непрерывного спектра сдвигается на ту же величину
170 Гл. VII. Надпороговая ионизация атомов G.8). Таким образом, в сильном поле потенциал ионизации атома сильно зависит от напряженности поля. В случае атома водорода и атомов инертных газов 1/ш2 ^> af для всех частот, от инфракрасных до ближних ультрафиолетовых. Следовательно, в таких условиях можно взять возмущенный потенциал ионизации атома равным Ei(F) = Ei + F2/4uj2. G.9) Однако эта формула несправедлива для атомов щелочных металлов, так как статическая поляризуемость таких атомов велика в сравнении со статиче- ской поляризуемостью атомов инертных газов. Оценки выражения G.9) для интенсивностей излучения порядка 1012- 1014 Вт/см2 (это типичный диапазон интенсивностей для наблюдения над™ пороговой ионизации) показывают, что разность Ei (F) ~~ Ei может суще- существенно превышать частоту лазерного излучения ш. Следовательно, пороге™ вое значение числа поглощенных фотонов К может существенно возрастать в таких полях. 7.4.2. Пространственно-временное распределение лазерного излу- излучении. В реальном эксперименте неоднородность в пространственно-вре- менном распределении интенсивности излучения может быть очень важна при определении фотоэлектронных спектров. Выход электронов различен в различных точках пространства и в различные моменты времени. В раз™ личных точках фокуса различен и потенциал ионизации. Обозначим через AEi(F) разброс в потенциалах ионизации для ансамбля атомов, находя™ щихся в лазерном фокусе. Испускаемые электроны имеют разброс кинети- кинетических энергий в этом же интервале. Этот эффект называется штарковским уишрешем. Он приводит к уширению пиков фотоэлектронного спектра EeS = {K + S)u>-Ei{F). G.10) Величина AEi(F) определяется распределением интенсивности излучения в области образования ионов, а также степенью нелинейности (К + S), влияющей на относительный выход ионов в различных точках пространства и в различные моменты времени. Следует отметить, что штарковское уширение велико только при нали- наличии насыщения ионизации. Действительно, из-за больших значений (K+S) выход электронов велик только в максимуме пространственно-временного распределения интенсивности лазерного излучения. Эта область увеличи- увеличивается в условиях насыщения вероятности ионизации, что и приводит к усилению штарковского уширения. 7.4.3. Длительность лазерного импульса. При ионизации ультрако- ультракороткими импульсами лазерного излучения энергия образованного фото- фотоэлектрона не изменяется на пути до детектора (см. разд. 3.5). Электроны только осциллируют в поле электромагнитной волны. Если предположить, что электрон вылетает в момент времени to из атома и в этом момент имеет
7.4. Фотоэлектронные спектры 171 нулевую скорость, то скорость электрона в последующие моменты времени дается соотношением (для линейной поляризации излучения) F v(i) = — (cos cut — cos cot о). ш Следовательно, средняя кинетическая энергия электрона равна <^о). G.11) Первый член в правой части этого соотношения представляет собой сред- среднюю колебательную энергию электрона. Она исчезает, когда электрон выле- вылетает из области лазерного фокуса. Второй член в правой части G.11) — это трансляционная энергия электрона. Она сохраняется при движении элек- электрона к детектору. Таким образом, в случае ультракороткого лазерного им- импульса кинетическая энергия электрона определяется только вторым чле- членом в правой части G.11). Этот член изменяется от нуля до F2/2ш2 при изменении времени to. Следовательно, энергетический спектр электронов является непрерывным. Если лазерный импульс является длинным, то энергетический спектр фотоэлектронов зависит от природы пондеромоторного ускорения элек- электронов между точкой их образования и точкой, где они покидают область фокуса. Пондеромоторная сила (см. разд. 3.5) возникает вследствие градиента напряженности поля в области фокуса. Этот градиент всегда существует в лазерном пучке из-за дифракции. Если длительность лазерного импуль- импульса достаточно велика, или радиус лазерного пучка достаточно мал, так что электрон покидает область фокуса до окончания лазерного импульса, то его кинетическая энергия увеличивается на величину Екол (г) = F2 (г) /Аи2. Она равна средней колебательной энергии электрона в монохроматическом поле лазерного излучения, г — радиус-вектор точки, где произошла иони- ионизация. Условие длинного лазерного импульса имеет вид v(t)df>R. G.12) Здесь t(i) — момент времени, в который произошел акт ионизации, t(l) — время окончания лазерного импульса, R — поперечный размер фокусиру- фокусирующего объема лазерного пучка. В интеграле G.12) электрон проходит путь от места его возникновения за время лазерного импульса. Напомним, что с хорошей точностью лазерное излучение определяется гауссовым распреде- распределением в плоскости, перпендикулярной направлению его распространения, и однородным распределением вдоль направления пучка. Неравенство, противоположное G.12), представляет собой условие уль- ультракороткого лазерного импульса, рассмотренное в начале этого раздела. Как говорилось выше, в этом случае пондеромоторным эффектом можно пренебречь.
172 Гл. VII. Надпороговая ионизация атомов Оценки в левой и правой части G.12) показывают, что типичное сме- смещение электрона с кинетической энергией от 1 до 10 эВ (т.е. со скоростью порядка 108 см/с) для лазерного импульса с длительностью 100 пс соста- составляет около Юмкм. Таким образом, только фемтосекундные лазерными импульсы могут считаться ультракороткими. Наносекундные лазерные им- импульсы всегда являются длинными — для них выполняется условие G.12). Пондеромоторная сила для длинных лазерных импульсов направлена в плоскости, поперечной к направлению распространения лазерного пуч- пучка. Вдоль пучка она равна нулю. Следовательно, траектории электронов, вылетающих в поперечной плоскости, не искажаются пондеромоторной силой. Однако, если у вылетающего электрона есть компонента скорости вдоль направления лазерного пучка, то такие траектории искажаются. Это приводит к дополнительному уширению пиков в энергетическом спектре надпороговых электронов. 7.4.4. Плотность заряда. Угловые и энергетические распределения фотоэлектронов также искажаются из-за высокой плотности ионизованно- ионизованного газа. Сильные электрические поля, образованные ионами и электронами, могут влиять на движение данного электрона к детектору. Искажения элек- электронных траекторий рассматривались в работах [7.12-7.14]. Они наблю- наблюдались в [7.15]. Было найдено, что верхний предел допустимой плотности заряда имеет оценку 1010 электронов в 1 см3 [7.14]. 7.4.5. Интенсивность лазерного излучении. В предыдущих разделах мы обсуждали параметры, которые могут влиять на форму электронного спектра. Интенсивность излучения влияет на абсолютные высоты надпоро- надпороговых максимумов. Имеются различные режимы, приводящие к различным надпороговым спектрам в условиях многофотонного режима j2 > 1. Определим пороговую интенсивность /ар как величину, при достиже- достижении которой в эксперименте появляется первый надпороговый максимум (с S = 1). Если I > 1ар, число надпороговых пиков быстро нарастает. Определенная выше критическая интенсивность 1С > /ар. При значе- значении интенсивности, равной критической, максимумы надпороговых пиков имеют одинаковую высоту. При I > 1С высота надпороговых пиков уже возрастает с их номером (теория возмущений неприменима). Интенсивность насыщения Isat > Ic определяется из условия, что в большей части области фокусировки все атомы оказываются ионизованны- ионизованными. Если I > Isat, выход электронов перестает расти и больше не зависит от значения интенсивности лазерного излучения. Типичные значения диапазонов для указанных трех режимов по интен- интенсивности не слишком различаются для разных атомов и частот излучения. Параметр, влияющий на относительную высоту пиков при надпорого- вой ионизации, это число поглощенных фотонов ^f. G.13) a logl
7.5. Экспериментальные данные для слабого поля 173 Здесь Nes — выход электронов в данном надпороговом пике. В следующем разделе мы рассмотрим имеющиеся экспериментальные данные и их теоретическую интерпретацию, ограничиваясь всюду много- многофотонным режимом ионизации j2 > 1. 7.5. Экспериментальные данные длм слабого поля 7.5.1. Пороговая интенсивность. Значения пороговой интенсивности получены для различных атомов и различных пороговых степеней нелиней- нелинейности К в многочисленных экспериментах. В работе [7.16] исследовалась 4-фотонная пороговая ионизация атома цезия. Первый надпороговый максимум (К + 1 = 5) в энергетическом спектре фотоэлектронов появляется при интенсивности излучения /ар = = 5 • 1010 Вт/см2. В экспериментах [7.17-7.18] исследовалась 6-фотонная ионизация атома ксенона; поглощение дополнительного 7-го фотона имело место при интенсивности излучения выше /ар = 1011 Вт/см2. Наконец, в работе [7.19] для 11-фотонной ионизации атома ксенона было получено, что поглощение дополнительного 12-го фотона происходит при интенсив- интенсивности выше /ар = 1012 Вт/см2. Сравнение этих данных с квазиклассиче™ ской оценкой критической напряженности по формуле G.5) показывает, что критическая интенсивность всегда больше, чем пороговая интенсивность, что утверждалось в предыдущем разделе. Таким образом, из эксперимен- экспериментальных данных следует, что пороговая интенсивность мала по сравнению с атомной интенсивностью 1а = 3 • 1016 Вт/см2. 7.5.2. Степень нелинейности дли образовании электронов. Значе- Значения степени нелинейности G.13) были измерены в работе [7.17] для 6-фотонной ионизации атома ксенона при интенсивности поля меньше критической интенсивности. Значение Кэкс = 5,7 было найдено для слу- случая порогового поглощения фотонов (KTGOp = 6). Для первого надпоро- гового максимума в энергетическом спектре электронов было получено (К + 1)экс = 6,7. Теоретическое значение (К + 1)теоР = 7. Расхождения экспериментальных значений и теоретических предсказаний находятся в пределах ошибок эксперимента. 7.5.3. Отношение веромтностей (К + 1)-фотонной и Jif-фотонной ионизации. В работе [7.16] измерялось отношение выходов фотоэлек- фотоэлектронов в первом надпороговом максимуме (К + 1) = бив пороговом максимуме К = 4 при ионизации атома цезия. Интенсивность излучения I = 5 • 1011 Вт/см2 в данном эксперименте была промежуточной между пороговой и критической интенсивностями. Отношение выходов элек™ тронов было найдено равным 0,03. Согласно квазиклассической оценке G.3) получим для этого отношения значение 0,08. Более аккуратный рас- расчет работы [7.20], использующий модельный потенциал для атомного остова, предсказывает отношение 0,03.
174 Гл. VII. Надпороговая ионизация атомов 7.5.4. Угловые распределении фотоэлектронов в надпороговых мак- максимумах. Напомним основные теоретические предсказания для угловых рас- распределений фотоэлектронов при пороговой многофотонной ионизации (см. гл. V) (т.е. согласно первому неисчезающему порядку теории возмущений): — угловые распределения не зависят от азимутального угла; — поглощение порогового числа фотонов К в линейно поляризован- поляризованном поле не изменяет магнитного квантового числа, в то время как для орбитального квантового числа правило отбора AI = =Ы должно быть применено К раз; — дифференциальные сечения ионизации могут быть представлены в виде суммы по четным полиномам Лежандра; — согласно правилу Бете переходы с AI = 1 более вероятны, чем переходы с AI = — 1. Эти предсказания экспериментально подтверждались (разд. 5.2). Здесь мы рассмотрим экспериментальные угловые распределения для электронов в надпороговых максимумах по энергии и сравним их с угловыми распре- распределениями для пороговой ионизации. В работе [7.21] измерялось угловое распределение фотоэлектронов при надпороговой ионизации атома водорода. 4-фотонная и 5-фотонная иони- ионизация наблюдалась для излучения с длиной волны 355 нм. В случае 4- фотонной пороговой ионизации конечное состояние непрерывного спек- спектра — это d-волна, в то время как в случае 5-фотонной надпороговой ио- ионизации это /-волна. Это объясняется наличием 3-фотонного резонанса со связанным 2р-состоянием при данной длине волны излучения. Соглас- Согласно правилу Бете конечный переход в континуум представляет собой p-d- переход. Расчеты [7.22], выполненные в рамках теории возмущений задолго до указанного эксперимента, находятся в хорошем согласии с эксперимен- экспериментальными данными. Спектр фотоэлектронов становится более сложным при длине волны 532 нм вследствие отсутствия точных резонансов для данной длины волны. Конечное состояние непрерывного спектра после поглощения порогового числа фотонов (К = 6) представляет собой суперпозицию s- и d-волны. При исследовании щелочных атомов в работе [7.23] измерялось угло- угловое распределение в надпороговых пиках при ионизации атома цезия. Для излучения с длиной волны 1064 нм пороговое число фотонов было равно 4. Угловые распределения измерялись для порогового и первого надпорогово- го пиков. Для первого надпорогового пика в волновой функции доминируют р- и d-волны. Экспериментальные результаты хорошо согласуются с тео- теоретическими расчетами, изложенными в этой же работе. Можно сделать вывод, что данные о структуре волновой функции конечного состояния непрерывного спектра, полученные из угловых распределений, более ин- информативны, чем может дать полное сечение ионизации. В линейно поляризованном поле правила отбора допускают различные угловые моменты конечного состояния. Число этих моментов увеличивает- увеличивается с числом поглощенных фотонов. Начальное состояние щелочных атомов
7.5. Экспериментальные данные для слабого поля 175 имеет нулевой угловой момент. Следовательно, максимальное орбитальное квантовое число конечного состояния равно числу (К + S) поглощенных фотонов. Согласно E.16) угловое распределение электронов может быть записано в виде [7.23]: = Ао G.14) ^ Ао + Аг cos2 в + А2 cos4 в + ¦ ¦ • AK+S cos2(K+s) в. ail Здесь в — угол между направлением вылета фотоэлектрона и направле- нием поляризации поля. Уравнение G.14) обобщает соотношение E.18) на случай над пороговой ионизации. В работе [7.24] найдено теоретическое угловое распределение для 5- фотонной надпороговой ионизации атома цезия (К = 4, S = 1). Эти результаты показаны на рис. 7.2 вместе с экспериментальными данными работы [7.16]. Такие распределения типичны для многофотонной надпоро- Относительный выход фотоэлектронов говои ионизации; они хорошо согласуются с распределением G.14) [7.25]. Указанные данные получены для корот- коротких лазерных импульсов, когда пондеромо- торным ускорением электронов можно пре- пренебречь. Как подробно обсуждалось в п. 7.4, в случае длинных лазерных импульсов пон- деромоторная сила существенно искажает уг- угловое распределение электронов, приводя к аксиально симметричному распределению в плоскости, перпендикулярной направлению распространения лазерного пучка. Такое ис- искажение рассматривалось в работе [7.26]. Большое число экспериментальных дан- данных по угловому распределению фотоэлек- фотоэлектронов было получено для атомов инертных газов, прежде всего, для атома ксенона. Для типичного лазера на стекле с неодимом при пороговой ионизации поглощается К = 11 фотонов. Число надпороговых фотонов также может быть велико. Можно сделать несколько общих утвер- утверждений относительно угловых распределе- распределений. Максимумы с малым числом надпо- надпороговых фотонов соответствуют конечным состояниями непрерывного спектра с небольшими значениями орбитального квантового числа (от 1 до 3). Поэтому угловые распределения электронов не содержат много экстремумов. Однако при большом числе поглощенных надпороговых фотонов реализуются многие орбитальные квантовые числа, и угловой спектр принимает весьма сложный вид. Отметим, что мы имеем в виду случай линейной поляризации. Рис. 7.2. Угловое распределе- распределение фотоэлектронов при 5- фотонной надпороговой ио- ионизации атома цезия линей- линейно поляризованным излуче- излучением с длиной волны 1064 нм. Экспериментальные точки — [7.16], теоретическая кри- кривая — [7.24]
176 Гл. VII. Надпороговая ионизация атомов Иногда возникает усиление в направлении, перпендикулярном направ- направлению распространения лазерного пучка. Это может быть объяснено свой- свойствами полиномов Лежандра с большими индексами. Например, в одном из ранних экспериментов [7.27] угловое распределение электронов в первом надпороговом максимуме при ионизации ксенона излучением с длиной волны 532 нм имело резкий максимум в направлении поляризации поля. В работе [7.28] измерялось угловое распределение фотоэлектронов при надпороговой ионизации ксенона излучением с длиной волны 1064 нм. На- Наблюдались пики, соответствующие поглощению S = 0-4 надпороговых фотонов. Было найдено, что электроны в основном испускаются в направ- направлении поляризации поля. Угловое распределение становится все более уз- узким вблизи углов 0 = 0 и тг при увеличении числа надпороговых фотонов. В работе [7.29] было показано, что в случае эллиптической поляриза- поляризации лазерного излучения угловые распределения фотоэлектронов сильно зависят от 5, в отличие от случаев линейной или циркулярной поляриза- поляризации. Это было наблюдено для атома ксенона с К = 11 и 5 = 0-11, а также для атома криптона с К = 12 и S = 0-19. Было обнаружено [7.30], что испускание электронов в надпороговых максимумах при эллиптической поляризации поля несимметрично отно- относительно вращения вокруг оси поляризации поля. Причина асимметрии состоит в том, что не сохраняется импульс электрона. Угловое распределение электронов при надпороговой ионизации ксено- на линейно поляризованным излучением с длинами волн 532 нм, 355 нм и 266 нм было детально исследовано в работе [7.31]. Было найдено, что фор™ ма распределения зависит от состояния иона Хе+ после ионизации — 2Рз/2 или 2Pi/2- Это особенно хорошо видно при больших углах между направле- направлением вылета электрона и осью поляризации излучения. Эффект объясняется промежуточными резонансными состояниями атома ксенона: расстройки ре- резонанса различны для различных конечных состояний Хе+. Это приводит к различным вероятностям резонансной многофотонной ионизации. Из представленных выше экспериментальных данных видно, что все осо- особенности надпороговой ионизации при I < 1С удовлетворительно описы- описываются в рамках теории возмущений. Рассмотрим теперь детали расчетов. 7.6. Теоретическое описание надпороговой ионизации в слабом поле F < Fc 7.6.1. Двужфотоннам надпороговая ионизация атома водорода. В этом разделе мы рассмотрим численные расчеты составных матричных элементов для надпороговой ионизации атома водорода. Мы ограничимся интенсивностями излучения, меньшими критической интенсивности G.5). Тогда вероятности надпороговой ионизации меньше вероятности пороге™ вой ионизации. Таким образом, прежде всего, следует рассчитать вероят- вероятность поглощения в единицу времени (К + 1) фотонов, где К — пороге™ вое число фотонов для данного значения частоты. Согласно обсуждению в
7.6. Надпороговая ионизация в слабом поле 111 предыдущем разделе можно использовать теорию возмущений (К + 1)-го порядка. Сначала рассмотрим процесс надпороговой ионизации на простейшем примере двухфотонной ионизации. Надпороговая ионизация имеет место, когда энергия первого поглощенного фотона превышает потенциал иониза- ионизации атома водорода. Таким образом, двухфотонная ионизация происходит на фоне однофотонной ионизации. В работе [7.32] предложен метод аналитического продолжения двухфо- тонного матричного элемента. На рис. 7.3 показаны сечения двухфотонно- го надпорогового процесса ионизации основного состояния атома водоро- водорода линейно и циркулярно поляризованным полем, рассчитанные в работе Двухфотонное сечение, Вт" см4 10" 10" 10" 30 60 Длина волны, нм 90 Рис. 7.3. Зависимость сечения двухфотонной надпороговой ионизации основного состояния атома водорода полем линейно поляризованного A) и циркулярно поля- поляризованного B) излучения от длины волны излучения [7.33] 12 Делоне Н.Б., Крайнов В.П.
178 Гл. VII. Надпороговая ионизация атомов [7.33]. В этом случае надпороговая ионизация возникает при длине волны излучения менее 91 нм. Из рис. 7.3 видно, что отношение сечений полем циркулярно и линейно поляризованной волны меняется от 0,68 до 1,22. Со™ гласно факториальной формуле E.15) это отношение должно быть равно 1,50. Таким образом, можно заключить, что в данном случае эта фактори- альная формула неприменима. Из рис. 7.3 также видно, что сечение надпороговой ионизации быстро убывает, стремясь к нулю, при уменьшении длины волны излучения. Эта зависимость является монотонной, так как все дискретные состояния в случае двухфотонной ионизации не могут быть резонансными. В работе [7.34] сечение двухфотонной надпороговой ионизации по™ лем циркулярно поляризованного излучения вычислялось методом ре- решения неоднородной системы дифференциальных уравнений. Результа- Результаты хорошо согласуются с цитированными выше. Вариационные расчеты работы [7.35] также хорошо согласуются с этими данными. В работе [7.36] метод штурмовского разложения обобщался на возбу- возбужденные состояния атома водорода вплоть до главного квантового числа п = 9. Результаты численного расчета можно сравнить с аналитическими квазиклассическими формулами работы [7.37] (см. также разд. 2.2) А~ = 0,681 • 1( П52 Вт G.15) Здесь А — длина волны излучения (в нм), F — напряженность поля излу™ чения (в В/см), п — главное квантовое число начального состояния. Это сечение усреднено по всем подуровням с данным главным квантовым чис- числом. Приведено выражение для случая линейно поляризованного поля, в случае поля циркулярной поляризации его нужно умножить на фактор 1,28. Из численных расчетов следует, что отношение сечений ионизации цирку- Отношение сечений 30 50 70 Длина волны/тг2, нм 90 Рис. 7.4. Отношение квазиклассического сечения двухфотонной надпороговой ио- ионизации атома водорода с главным квантовым числом п к результату численного расчета этого сечения в зависимости от длины волны излучения. Поле линейно поляризовано
7.6. Надпороговая ионизация в слабом поле 179 Отношение сечений 30 50 70 Длина волны/п2, нм 90 Рис. 7.5. То же, что и на рис. 7.4, но для случая циркулярной поляризации поля лярно и линейно поляризованным полем равно указанной величине только вблизи порога однофотонной ионизации. Отношение квазиклассического сечения G.15) к численному сечению показано на рис. 7.4 и 7.5 как функция длины волны излучения А для различных квантовых чисел начального состояния атома водорода. Рис. 7.4 описывает случай линейно поляризации излучения, а рис. 7.5 — случай циркулярной поляризации. Видно, что вблизи порога однофотонного сечения (соответствующего зна- значению Х/п2 = 91 нм) точность квазиклассического приближения выше, чем вдали от порога. Это объясняется тем, что промежуточные состояния вблизи порога имеют малые энергии и удовлетворительно описываются квазиклас- квазиклассическими приближением. Кроме того, точность квазиклассического прибли™ жения выше для случая линейной поляризации, чем для циркулярной. Можно сделать вывод, что квазиклассическая формула G.15) дает ре™ зультаты для сечений двухфотонной надпороговой ионизации всех возбу- возбужденных состояний атома водорода с точностью до 30 %. 7.6.2. Многофотоннам надпороговам ионизации атома водорода. В предыдущем разделе рассматривалась двухфотонная надпороговая иони- ионизация атома водорода. Аналогичным образом исследуется многофотонная надпороговая ионизация. Это было детально выполнено для атома водорода в работе [7.33] в случае поглощения более чем одного надпорогового фо- фотона. Отношение вероятностей (К + 1)-фотонного и Ж-фотонного сечений рассчитывалось методом штурмовского разложения для широкой области длин волн излучения. На рис. 7.6 это отношение приведено при интенсив™ ности излучения 1013 Вт/см2 для порогового числа фотонов К = 4-8. Согласно квазиклассическому закону G.3) указанное отношение долж- должно представлять собой прямую, проведенную из начала координат с на™ клоном, равным единице, так как шкала оси абсцисс линейна по А10/3. Мы видим, что численные расчеты согласуются с квазиклассическими при К < 6. Все более сильное отклонение результатов численных расчетов от прямой при К > 6 объясняется увеличением числа каналов с различны™ 12*
180 Гл. VII. Надпороговая ионизация атомов w(k+i)/w(k) 400 500 600 700 Длина волны, нм Рис. 7.6. Отношение вероятности (К + 1)-фотонной ионизации к вероятности К- фотонной ионизации основного состояния атома водорода в зависимости от длины волны излучения Л согласно расчетам [7.33]. Шкала абсцисс линейна по величине Л10^3. Излучение линейно поляризовано, интенсивность равна 1013 Вт/см2 ми орбитальными квантовыми числами конечного и промежуточных со- состояний атома. Далее, тот факт, что указанное отношение хотя и растет с увеличением К, но остается меньше единицы, свидетельствует о при- применимости теории возмущений для многофотонной пороговой ионизации и надпороговой ионизации основного состояния атома водорода с одним надпороговым фотоном при интенсивности излучения менее 1013 Вт/см2 и частоте излучения более 1,6 эВ. Вероятность надпороговой ионизации в единицу времени с поглоще- поглощением (К + S) фотонов удобно представить также в виде K+S G.16) Здесь ша =4,13-1016с-1 атомная единица частоты, I — интенсивность излучения, Is —так называемая надпороговая интенсивность, получаемая из численных расчетов для данного значения числа S надпороговых фото- фотонов и частоты излучения. В качестве примера в таблице 7.2 приведены значения Is для случая ионизации основного состояния атома водорода излучением с длиной волны 530 нм. Они получены в работе [7.38]. Видно, что величина /5 слабо зависит от 5, и в этом состоит смысл приведенной аппроксимации G.16) для вероятности надпороговой ионизации. Таким образом, если резюмировать все изложенное выше, то можно сделать следующие основные заключения:
7.6. Надпороговая ионизация в слабом поле 181 I Таблица 7.2. Надпороговая интенсивность Is (в единицах 1014 Вт/см2) для иони- ионизации основного состояния атома водорода излучением с длиной волны 530 нм. Пороговое число фотонов К = 6 S K + S Is 0 6 1,76 1 7 1,47 2 8 1,39 3 9 1,35 4 10 1,32 5 11 1,30 — равенство вероятностей переходов, обусловленных поглощением Km (К + 1) фотонов, достигается не при атомной напряженности поля, а при критической напряженности поля FC9 которая на несколько порядков величины меньше атомной напряженности Fa; — имеется качественное и количественное обоснование существова- существования надпорогового поглощения фотонов при напряженности поля F <C Fa. 7.6.3. Надпороговая ионизация сложных атомов. Теоретическое опи- описание надпороговой ионизации сложных атомов содержит следующую слож- сложность: дипольные матричные элементы между состояниями непрерывного спектра не нормированы. Однако в начальный момент времени атом на- находится в связанном состоянии, так что его волновая функция должна быть нормирована в течение всего процесса ионизации. Если атом имеет фик- сированную энергию, то он описывается стационарной волновой функцией непрерывного спектра в конце процесса ионизации, которая не нормирована. Таким образом, физическое требование состоит в том, что волновая функция должна быть нормирована и, следовательно, регулярна в начале координат. Этого можно достичь, взяв волновую функцию в виде стоячей волны вместо бегущей волны. Стоячая волна представляет собой суперпо- суперпозицию расходящейся и сходящейся сферических волн. Однако сходящаяся сферическая волна представляет собой нефизический объект. Поэтому мы должны сложить стоячие волны с различными энергиями, чтобы сходяща- сходящаяся сферическая волна исчезла. Тогда результирующая волновая функция будет регулярна в начале координат и, в то же время, содержать на беско- бесконечности только расходящиеся волны. В случае атома водорода эту трудность можно избежать путем анали- аналитического продолжения точной волновой функции. Но процедура анали- аналитического продолжения некорректна для приближенной волновой функции сложного атома, так что мы должны составлять волновой пакет, состоящий из стационарных состояний с близкими друг к другу энергиями. Итак, составной матричный элемент многофотонного перехода пред- представляется в виде суммы двух матричных элементов. Первый матричный элемент содержит только сумму расходящихся сферических волн, в то вре- время как второй матричный элемент содержит сумму только сходящихся сфе- сферических волн. Первый матричный элемент может быть рассчитан путем поворота контура интегрирования в верхний правый квадрант комплекс- комплексной радиальной координаты. Тогда расходящаяся сферическая волна пре-
182 Гл. VII. Надпороговая ионизация атомов вращается в нормированную волновую функцию. Следовательно, первый матричный элемент рассчитывается аналогично случаю связанно — свя™ занных переходов. Аналогичный трюк для второго матричного элемента, т.е. поворот кон- контура интегрирования в нижний правый квадрат комплексной радиальной координаты, не проходит, так как подынтегральное выражение содержит также расходящиеся сферические волны, возникающие от промежуточных атомных состояний в составном матричном элементе. Они возрастают экс- экспоненциально для больших значений радиальной координаты в этой обла- области комплексной переменной. В работе [7.39] предложен метод рекуррент- рекуррентных соотношений, связывающих первый и второй матричные элементы друг с другом с составными матричными элементами низших порядков. Следующая трудность в численных расчетах связана с громоздкой фор- формой функций Грина. Они зависят от аргумента, который может быть равен как большему, так и меньшему значению из координат r\, r2 (см. детали в книге [7.40], гл. II). Следовательно, многократные интегралы по коор- координатам разбиваются на сумму большого числа интегралов по отдельным частям многомерного координатного пространства. Для того, чтобы вычислить каждый из этих интегралов, нужно решить систему неоднородных дифференциальных уравнений первого порядка. Например, в случае составного матричного элемента двухфотонного пе~ рехода Г = J /2 (Г2) dr2 h (г) = о мы вводим интеграл Дифференцируя каждое из этих двух выражений по координате, получаем систему двух дифференциальных уравнений первого порядка dh{r) f ( \Т ( \ dIi (r) f ( \ -^=/2(r)/i(r); -^_ = /1(г). Эти уравнения должны быть решены с учетом граничных условий h @) = 0; J2 @) = 0. Вероятность двухфотонного перехода определяется квадратом модуля ве~ личины /2 (оо). Нужно отметить, что во всех этих выражениях величины /i (r), /2 (г) представляют собой произведение радиальной координаты и двух радиальных волновых функций (начального и промежуточного состо™ яний для /i (г) и промежуточного и конечного состояний для /2 (г)). Обычно для численного интегрирования системы дифференциальных уравнений используется метод Рунге—Кутта, так как этот метод устойчив
7.6. Надпороговая ионизация в слабом поле 183 к повороту в комплексной плоскости радиальной координаты. Он был ис- использован для расчета сечений надпороговой ионизации щелочных атомов [7.41]. Зависимость сечений от длины волны представлена на рис. 7.7 и 7.8. Приведен случай атома цезия, К = 4, S = 1. Рис. 7.7 относится к случаю линейно поляризованного поля, а рис. 7.8 — к случаю циркулярно поляризованного поля [7.31]. 5-фотонное сечение, см10 с4 5™фотонное сечение, см10с4 ю кг 10 ю 10 10 10 10 10 10 10 ^136 -137 -138 -139 -140 -141 "ll I I 1 ¦ пМ - V - - _ 1100 1150 1200 1250 Длина волны, нм 1000 1100 1200 1300 Длина волны, нм Рис. 7.7. Зависимость сечения над- надпороговой 5-фотонной ионизации атома цезия линейно поляризован- поляризованным излучением от длины волны из- излучения [7.24] Рис. 7.8. То же, что и на рис. 7.7, но для случая циркулярной поляризации поля Резонансная структура на рис. 7.7 и 7.8 обусловлена промежуточны- промежуточными связанными состояниями; в левой части рис. 7.8 показаны резонансы с высоковозбужденными атомными состояниями. Отметим, что из-за пра- правил отбора в случае линейно поляризованного поля возбуждается резонанс при длине волны излучения 1170 нм, отсутствующий в спектре для случая циркулярно поляризованного поля. Метод расчета многофотонных матричных элементов надпороговой ио- ионизации, основанный на квазидискретном базисе атомных состояний, каж™ дое из которых имеет определенную ширину (в конце расчета все ширины устремляются к нулю), предложен в работе [7.42]. Метод апробирован на примере надпороговой ионизации атома водорода с поглощением 4 надпо- роговых фотонов и атома гелия с поглощением двух надпороговых фотонов. Этот раздел был посвящен случаю слабого поля I < 1С9 когда ампли- амплитуды надпороговых пиков убывают с ростом их номера. При этом процесс
184 Гл. VII. Надпороговая ионизация атомов ионизации может быть описан в рамках нестационарной теории возму- возмущений (К + 5)-го порядка. Далее мы обратимся к случаю сильного поля 7.7. Экспериментальные данные для сильного поли F > Fc 7.7.1. Энергетические спектры фотоэлектронов. Из результатов раз™ дела 7.5 следует, что пороговая интенсивность /ар варьируется в широких пределах от 1010 до 1012 Вт/см2 в зависимости от степени нелинейности пороговой ионизации и вида атома. Различие между пороговой и крити- критической интенсивностями гораздо меньше, чем этот диапазон. Например, на рис. 7.9 приведены типичные экспериментальные спектры, полученные Выход электронов, произв. ед. Выход электронов, произв. ед. 800™ 600- 4 8 12 Энергия электронов, эВ 16 4 8 12 Энергия электронов, эВ 16 Рис. 7.9. Электронные энергетические спектры фотоэлектронов при иониза- ионизации атома ксенона излучением с длиной волны 1064 нм и интенсивностью: 2,2 • 1012 Вт/см2 (а) и 4,5 • 1012 Вт/см2 (б) для двух значений интенсивности лазерного излучения [7.26]. Видно, что энергетический спектр над пороговых электронов качественно изменяется при небольшом увеличении интенсивности с 2,2 • 1012 до 4,5 • 1012 Вт/см2. Максимум в энергетическом спектре сдвигается от порогового максимума (S = 0) к надпороговым максимумам. Поэтому здесь нет смысла опре™ делять абсолютные значения критической интенсивности для различных процессов надпороговой ионизации, так как эти значения почти совпадают с пороговыми интенсивно стями. Таким образом, имеется большой диапазон значений пороговых ий- тенсивностей и малое различие их с критическими интенсивно стями. Следовательно, можно заключить, что наблюдаемые изменения в энерге™ тическом спектре электронов обусловлены изменением в элементарном процессе ионизации, имеющем место при одном и том же значении поро™ гового числа фотонов вследствие увеличения интенсивности излучения.
7.7. Экспериментальные данные для сильного поля 185 Индуцированный полем сдвиг, эВ Кроме того, вследствие динамического эффекта Штарка увеличивает- увеличивается потенциал ионизации. Это приводит к увеличению порогового числа фотонов K(F). Наконец, надо учитывать также и пондеромоторное уско- ускорение электрона при его пролете через область фокусировки излучения. Все эти эффекты можно отделить один от другого путем измерений при различной длительности лазерного импульса [7.43]. Пондеромоторной энергией можно пренебречь при интенсивности из™ лучения 1012 Вт/см2. Она имеет порядок величины 1 эВ при интенсивности излучения 1012 Вт/см2 и частоте излучения порядка 1эВ. Следовательно, экспериментальные сдвиги спектральных пиков в энергетическом распре™ делении фотоэлектронов определяются природой элементарного процесса ионизации [7.44] и не зависят от динами™ ческих штарковских сдвигов и пондеро™ моторных эффектов. Значение порогового числа фотонов не изменяется при интен- сивности выше критической. Как мы упоминали выше, пондеромо- пондеромоторное ускорение электронов существен™ но для наносекундных лазерных импуль- импульсов [7.45]. Фемтосекундные импульсы не приводят к пондеромоторному эффекту, а динамический штарковский сдвиг потен- потенциала ионизации закрывает низшие пики. Этот эффект наблюдался в работе [7.46] (рис. 7.10). Экспериментальные данные для пер™ вых трех надпороговых пиков в энергети- энергетическом спектре электронов при ионизации атома водорода были приведены в работе [7.47]. Атом облучался коротким импуль- сом линейно поляризованного излучения с длиной волны 608 нм и интенсивностями 6 ¦ 1013 и 1,2 • 1014 Вт/см2. В работе [7.48] приведены экспериментальные энергети- энергетические спектры при над пороговой иони- ионизации атома водорода излучением с длинами волн между 596 и 630 нм, пиковой интенсивностью порядка 1014 Вт/см2 и длительностью лазерного импульса порядка 500 фс. В полученных спектрах доминируют процессы резонансной ионизации с участием возбужденных состояний, сдвинутых вследствие динамического эффекта Штарка. 7.7.2. Угловые распределении электронов. Первые наблюдения уг- углового распределения электронов показали, что в случае линейно поляри- поляризованного поля число электронов, испускаемых вдоль направления поля- поляризации излучения, увеличивается с ростом числа надпороговых фотонов. 12 3 4 5 6 Интенсивность, произв. ед. Рис. 7.10. Сдвиг энергии порого- порогового максимума в энергетическом спектре электронов при многофо- многофотонной ионизации атома ксенона как функция интенсивности излу- излучения согласно эксперименталь- экспериментальным данным [7.46]
186 Гл. VII. Надпороговая ионизация атомов Это объясняется малостью орбитальных моментов электронов с малыми энергиями, так что их волновые функции приближенно сферически сим™ метричны. Напротив, поглощение большого числа надпороговых фотонов приводит к резкому увеличению числа каналов, так что относительная роль больших орбитальных моментов конечного состояния непрерывного спек- спектра возрастает из-за их большого статистического веса. Следует отметить, что полиномы Лежандра имеют максимумы при углах 0 и тг для больших орбитальных моментов. Это подтверждается экспериментальными данными работы [7.49], в которой исследовалось угловое распределение фотоэлектронов при надпо- роговой ионизации атома водорода (рис. 7.11). Из рис. 7.11 видно, что угол Разброс углов 50° - 20 2 6 10 Число надпороговых фотонов Рис. 7.11. Зависимость ширины углового распределения от числа надпороговых фотонов при надпороговой ионизации атома водорода. Интенсивность излуче- излучения — 2,5 • 1013 Вт/см2. Экспериментальные точки — из работы [7.49] отклонения электронов от направления поляризации излучения уменыпа™ ется с увеличением числа надпороговых фотонов. Данные расчетов [7.50] демонстрируют сильное влияние трехфотонного резонанса с 2р-состоянием на 4™фотонную пороговую и 5-фотонную надпороговую ионизацию вблизи порога 4-фотонной ионизации. Угловые распределения фотоэлектронов при 5-фотонной ионизации исследовались для 5 длин волн излучения, покры- покрывающих диапазон резонансов от 4-фотонного резонанса с ридберговскими состояниями (с п > 10) до прямой 4-фотонной ионизации. При изучении угловых распределений в работе [7.51] было обраще- обращено внимание на доминирование переходов с AI = +1, что согласуется с правилом Бете. В этой работе были получены угловые распределения для четырех надпороговых максимумов при ионизации атома водорода. 7.7.3. Роль поляризации лазерного излучения. Зависимость энер™ гетических спектров фотоэлектронов от поляризации лазерного излуче- излучения проявляется двояко: во-первых, максимум распределения смещается к большим энергиям для циркулярной поляризации в сравнении с линейной поляризацией (т.е. к большим значениям надпорогового числа фотонов).
7.7. Экспериментальные данные для сильного поля 187 Во-вторых, амплитуды электронных пиков меньше для циркулярной поля- поляризации, чем для линейной. Результаты эксперимента [7.29] иллюстрируют оба эффекта (см. рис. 7.12). Уменьшение амплитуды пиков объясняется большими орбитальными момен™ тами конечного состояния после поглощения большого числа циркулярно по™ Выход электронов/1,3 Выход электронов/60,6 3 6 9 12 Энергия электрона, эВ 3 6 9 12 Энергия электрона, эВ 15 Рис. 7.12. Энергетические спектры при надпороговой ионизации атома ксенона. Интенсивность излучения — 5 • 1013 Вт/см2, (а) — линейно поляризованное излу- излучение, (б) — циркулярно поляризованное излучение. Экспериментальные данные из работы [7.29] ляризованных фотонов. Следовательно, это состояние имеет слабое перекры- тие с начальным связанным состоянием. Сдвиг максимума, с классической точки зрения, объясняется большой центробежной энергией в циркулярно поляризованном поле [7.52]. Таким образом, все эффекты объясняются тем фактом, что в циркулярно поляризованном поле угловой момент электрона увеличивается на единицу при поглощении каждого фотона, и он достигает больших значений в конеч™ ном состоянии непрерывного спектра (при большой степени нелинейности и большом числе надпороговых фотонов). Волновая функция состояния с большим угловым моментом слабо перекрывается с начальным связан™ ным состоянием из-за большого центробежного потенциала в конечном состоянии непрерывного спектра, отталкивающего электрон на большие расстояния от атомного остова. В противоположность этому, в случае линейной поляризации конеч- конечные состояния непрерывного спектра имеют, как правило, малые угловые моменты. Например, в случае орбитального квантового числа 1 = 16 макси- максимум в волновой функции конечного состояния находится при 30 боровских радиусов от ядра, в то время как волновая функция основного состояния существенно отлична от нуля на двух боровских радиусах. Таким образом, составной матричный элемент для циркулярно поляризованного поля весь™
188 Гл. VII. Надпороговая ионизация атомов ма мал. Из рис. 7.12 видно, что нет электронов с малыми энергиями, так как они должны были бы иметь высокую центробежную энергию. Угловое распределение электронов в циркулярно поляризованном поле сильно зависит от числа S поглощенных надпороговых фотонов (рис. 7.13). S = 17 S = 23 = 30 Рис. 7.13. Зависимость углового распределения электронов от числа поглощенных фотонов S. Ионизация атома криптона циркулярно поляризованным излучением с интенсивностью 2 • 1014 Вт/см2. Экспериментальные и теоретические данные из работы [7.52] Это объясняется увеличением углового момента электрона с ростом 5, что приводит к увеличению числа лепестков в угловом распределении. 7.8. Теоретическая интерпретации надпороговой ионизации в сильном поле F > Fc Главная проблема, адресованная теории, это почему энергетический спектр электронов качественно изменяется при I > 1С9 так что максимум имеет место при S > 1, вместо 5 = 0 (хотя число пороговых фотонов не изменяется)? Первое решение этой проблемы было предложено в работе [7.53]. Оно основывается на 5-матричном подходе и на пренебрежении атом- атомным потенциалом в конечном состоянии непрерывного спектра. Строго говоря, это справедливо только в случае короткодействующего потенци™ ала. Тогда конечная волновая функция имеет простой аналитический вид (так называемая волковская волновая функция). Он получил амплитуды, соответствующие поглощению надпороговых фотонов. Условие малости надпороговых пиков имеет вид: F <C uj3j/2. Это согласуется с условием I <С 1С G.6) для короткодействующего потенциала. В противоположном предельном случае F ^> ш3/2 максимум в энергетическом спектре элек™ тронов при циркулярной поляризации поля соответствует энергии элек™ трона, равной Ее = F2/2ш2. Нужно отметить, что здесь мы предполагаем 72 ^> 1, т.е. например, для атома водорода F <С ш. Противоречия с приве™ денными выше неравенствами нет, так как частота ш мала по сравнению с атомной единицей.
7.8. Интерпретация надпороговой ионизации в сильном поле 189 Как учесть атомный потенциал? В работе [7.37] было предложено ква- квазиклассическое приближение. Относительная вероятность поглощения S надпороговых фотонов имеет вид = 4 ос F Г —- г (t) exp (iut) dt 2тг J G.17) Здесь г (t) — классическая координата электрона как функция времени в рассматриваемом атомном (например, кулоновском) потенциале, Js(%) — функция Бесселя. Результат теории возмущений получается отсюда при условии G.6) слабого поля. Другое аналитическое приближение было предложено в работе [7.54] и названо методом существенных состояний. Основное приближение в этом методе состоит в факторизации составного матричного элемента на основе полюсного приближения G.2). Состояния называются существен- существенными, если они заселяются в процессе надпороговой ионизации. Базисные состояния гамильтониана ограничиваются только существенными состоя- состояниями. Они представляют собой состояния непрерывного спектра, энергии которых отличаются друг от друга на энергию фотона лазерного излучения. Эта модель весьма проста, так как динамические уравнения движения за- заменяются балансными кинетическими уравнениями (см. детально в книге [7.40], раздел 7.11.4). В отличие от метода существенных состояний, в методе многоканаль- многоканальной надпороговой ионизации, предложенной в работе [7.55], пренебрегает- ся мнимой частью составного матричного элемента G.1), а сохраняют лишь интеграл в смысле главного значения. В этом интеграле только область энергий вблизи полюса учитывается. Такое приближение разумно в случае короткодействующего потенциала. Полученные результаты аналогичны ре- результатам работы [7.53]. Чтобы улучшить подход работы [7.53] для надпороговой ионизации, в работе [7.56] предложено использовать кулон-волковскую волновую функ- функцию для конечного состояния непрерывного спектра, вместо волковской волновой функции. Кулон-волковская волновая функция представляет со- собой произведение координатной части, представляющей собой точное решение стационарного уравнения Шредингера для кулоновского потенци- потенциала, и временной части волковской волновой функции. Точное кулоновское стационарное решение соответствует заданной энергии в конечном состоя- состоянии непрерывного спектра. Единственное достоинство этой модели состо- состоит в том, что в первом порядке теории возмущений оно дает правильный результат, согласующийся с выражением для вероятности фотоионизации атома согласно «золотому правилу» Ферми. Недавно был развит подход к описанию энергетических и угловых распределений при надпороговой ионизации, основанный на разложении Штурма-Флоке [7.48]. Результаты хорошо согласуются с имеющимися экс- экспериментальными данными.
190 Гл. VII. Надпороговая ионизация атомов Наконец, современные численные расчеты энергетических спектров электронов при надпороговой ионизации в сильном поле проведены на примере атома аргона в работе [7.57] (рис. 7.14). Учитывалось простран™ Выход электронов, произв. ед. 0,5 1,0 Энергия электрона, ат. ед. 1,5 2,0 Рис. 7.14. Энергетический спектр электронов при надпороговой ионизации атома аргона линейно поляризованным лазерным излучением с длиной волны 800 нм. Интенсивность излучения равна 0,68 • 1012 Вт/см2. Расчет работы [7.57] ственно-временное распределение лазерного излучения. Видно, что мак- максимум надпороговых пиков имеет место приблизительно при энергии 25 эВ, т.е. при 1 а.е. Таким образом, в сильном поле существующие теоретические подходы позволяют объяснить сдвиг максимума энергетического спектра в сторону больших энергий, соответствующих определенному числу поглощенных надпороговых фотонов. 7.9. Спектры электронов, образующихся при субатомной напряженности поля Выше, в разд. 7.3 термин сильное поле был введен для полей, напря- напряженность которых большей критической напряженности, определяемой соотношением G.4). Там же указаны численные значения критической напряженности и критической интенсивности для излучения оптиче- оптического диапазона частот: Fc = 5 • 107В/см, 1С = 1012 Вт/см2. Однако эксперименты, выполненные при существенно большей интенсивности излучения, показали, что область сильного поля ограничена сверху — при I = 1014 Вт/см2 характер электронных спектров резко изменяется,
7.9. Субатомная напряженность поля. Спектры электронов 191 хотя параметр адиабатичности j остается больше или порядка единицы. Такие поля мы будем называть субатомными. Эти изменения, впервые обнаруженные в эксперименте [7.58], состоят в образовании большого числа очень быстрых электронов и широкой обла™ сти интенсивности, в которой число быстрых электронов слабо зависит от их энергии — так называемого плато в спектре электронов (рис. 7.15). Выход электронов, отн. ед. О Ю 20 30 40 50 60 70 80 Энергия электрона, эВ Рис. 7.15. Распределение электронов по энергиям при надпороговой ионизации атомов ксенона и неона линейно поляризованным излучением с интенсивностью 10м Вт/см2 [7.58] Эти явления наблюдаются только в поле линейной поляризации; в случае циркулярной поляризации они отсутствуют (рис. 7.16). В эксперименте, изложенным в работе [7.58], наблюдалась ионизация атомов излучением с частотой примерно 2эВ при интенсивности I = B-4) • 1014 Вт/см2, что соответствует величине параметра адиабатичности порядка единицы. Длительность импульса излучения составляла величину около 40 фс, что обеспечивало отсутствие пондеромоторного ускорения электронов в неод- неоднородном поле сфокусированного лазерного излучения (см. разд. 3.5). Последующие эксперименты, проведенные примерно в тех же усло- условиях, не только полностью подтвердили основные факты, обнаруженные в работе [7.58], но позволили установить и еще один важный факт, ха~ рактеризующий спектры быстрых электронов — их максимальная энергия составляет величину около ЮЕКШ = lG(F2/4a;2). В качестве примера приведем результат эксперимента [7.59], выполнен- выполненного с атомами неона и гелия при интенсивности излучения от 4 • 1014 до
192 Гл. VII. Надпороговая ионизация атомов Выход электронов, отн. ед. 10 20 30 40 50 60 Энергия электрона, эВ 70 Рис. 7.16. Распределение электронов по энергиям при надпороговой ионизации ато- атомов аргона излучением с интенсивностью 1014 Вт/см2 [7.58]; а — линейная поля- поляризация, б — циркулярная поляризация излучения 1015 Вт/см2 и частоте 1,5 эВ, что соответствует величине параметра адиаба- тичности порядка единицы. Длительность импульса излучения составляла величину 120 фс, что обеспечивало пренебрежимо малую роль пондеромо- торных эффектов. Данные эксперимента, полученные при интенсивности 4 • 1014 Вт/см2, приведены на рис. 7.17. Хорошо видно и плато в спектре бы- быстрых электронов и их максимальную энергию 10ЕКОЛ. Такая максимальная энергия с хорошей точностью наблюдалась и при других интенсивностях излучения, реализованных в этом эксперименте. При максимальном зна- значении интенсивности значение максимальной кинетической энергии элек™ трона составило около 500 эВ. Это соответствует поглощению порядка 350 фотонов. Естественно, что дискретность энергетического спектра исчезает при столь большом числе поглощенных фотонов. В эксперименте [7.59] было зарегистрировано еще одно качественное различие со случаем более слабых полей — это вид углового распределе- распределения электронов. При более слабых полях большинство электронов выле- вылетает строго вдоль вектора поляризации излучения. При субатомных полях распределение по углам вылета становится гораздо более широким (хотя преимущественное направление вылета остается тем же, что и при более слабых полях, рис. 7.17). Резюмируя результаты описанных выше экспериментов, можно сделать два вывода. Первый вывод — при переходе к субатомному полю от области более слабых полей характер процесса образования электронов качествен-
7.9. Субатомная напряженность поля. Спектры электронов 193 100 200 300 400 Энергия электрона, эВ 500 Рис. 7.17. Измеренное (а) и рассчитанное (б) распределения электронов по энер- энергиям (направление вылета электронов вдоль вектора поляризации линейно поля- поляризованного излучения) при надпороговой ионизации атома гелия излучением с интенсивностью 1015 Вт/см2; на рис. (а) приведены также и угловые распределе- распределения для различных энергий [7.59] но изменяется. Второй вывод — быстрые электроны, образующиеся при линейной поляризации излучения, возникают в результате перерассеяния фотоэлектронов, ускоренным полем, на родительском атомном остове. При таком перерассеянии может иметь место как упругое рассеяние электрона (максимальное значение энергии электрона ^1(ШКОЛ соответствует упруго- упругому рассеянию электрона назад при определенной фазе поля, см. разд. 3.5), так и неупругое рассеяние с возбуждением второго электрона, и, наконец, ионизация второго электрона с его последующим ускорением в поле лазер™ ного излучения и передачей ему энергии от первого электрона (максималь™ ное значение энергии второго электрона также равно 10Ект и соответствует его движению в направлении, обратном к направлению падения на атомный остов первого электрона). Сечение ионизации атома быстрым электроном в несколько раз превышает сечение упругого рассеяния и, таким образом, является доминирующим процессом в рассматриваемом случае (и то, и дру™ 13 Делоне Н.Б., Крайнов В.П.
194 Гл. VII. Надпороговая ионизация атомов гое сечение рассчитывается в борновском приближении, и их соотношение подтверждается экспериментальными данными). Основными экспериментальными фактами, позволяющими сделать второй вывод, — о роли процесса перерассеяния фотоэлектронов — яв- ляются наличие плато в энергетическом спектре и наличие быстрых элек- электронов лишь при линейной поляризации излучения (когда фотоэлектрон через половину периода лазерного поля может вернуться к атомному остову и упруго рассеяться на нем), а также максимальная энергия элек- тронов 1(ШК0Л — она может быть приобретена в процессе движения элек- трона к атомному остову, выбиванию им второго электрона с передачей энергии последнему, и в процессе движения второго электрона обратно на бесконечность после (е — 2е)-процесса. Соответствующая теория из- изложена в разд. 3.5, хотя там она относилась к режиму упругого рассеяния при туннельной ионизации, а не к (е — 2е)-процессу в промежуточном ре- режиме, как в изложенных выше экспериментах. Сечение (е — 2е) -процесса для быстрых электронов медленно убывает с энергией этих электронов и имеет порядок нескольких долей от геометрического сечения. Дополнительным аргументом в пользу определяющей роли перерассе- перерассеяния фотоэлектрона на атомном остове явились результаты эксперимента [7.60], в котором наблюдался процесс надпороговой ионизации атома водо- водорода. Условия проведения этого эксперимента были аналогичны описанным выше условиям экспериментов с многоэлектронными атомами. Использо- Использовалось излучение с частотой 2 эВ и интенсивностью до I = 1014 Вт/см2 при длительности импульса в 40 фс. Зарегистрированные при этом элек- электронные энергетические спектры существенно отличаются от описанных выше — не наблюдается явно выраженное плато и нет быстрых электронов. Причина состоит в том, что в данном случае (е — 2е)-процесс невозможен из-за отсутствия второго электрона, а упругое рассеяние назад быстрого (единственного) электрона атома водорода имеет малое сечение. Таким образом, энергетический спектр быстрых электронов, образу- образуемых линейной поляризованным излучением субатомной интенсивности при надпороговой ионизации многоэлектронных атомов в основном от- отражает процесс ускорения фотоэлектрона в поле лазерного излучения до и после его перерассеяния на атомном остове, а не процесс поглощения небольшого числа надпороговых фотонов, как в случае более слабого поля. В последнем случае пондеромоторная энергия мала, и быстрые электроны отсутствуют. При субатомной напряженности поля излучения оптического диапазона частот параметр адиабатичности может быть не только порядка, но и менее единицы. Тогда процесс носит туннельный характер (гл. IX). Перерассе- Перерассеяние туннельного электрона на атомном остове существенно определяет характер процесса туннельной ионизации атомов и атомарных ионов (см. разд. 9.3). Наконец, надо отметить, что образование плато и быстрых электронов не требуют столь высокой степени линейности поляризации излучения,
7.9. Субатомная напряженность поля. Спектры электронов 195 как это следует из предположения о точечном фотоэлектроне. Эксперимент тальные данные указывают на довольно плавную зависимость от степени эллиптичности излучения [7.61]. Это хорошо согласуется с представлением 0 фотоэлектроне как о волновом пакете, расплывающимся в пространстве в течение половины периода лазерного поля. Обратимся теперь к вопросу о теоретическом описании электронных спектров при надпороговой ионизации в линейно поляризованном поле излучения субатомной интенсивности. Первое, на что надо обратить внимание, это на тесную взаимосвязь та- таких феноменологически различных процессов, как образование фотоэлек- фотоэлектронов при надпороговой ионизации, отклонения от каскадной ионизации атомарных ионов в туннельном режиме (разд. 9.3) и генерация высоких оп- тических гармоник (гл. XI). Эта взаимосвязь обусловлена тем, что в основе всех этих процессов лежит эффект перерассеяния электрона, вырванного из атома, на атомном (ионном) остове. Результатом процесса перерассеяния может быть упругое или неупругое рассеяние электрона (при надпорого- вой ионизации) или рекомбинация электрона в исходное атомное состояние с испусканием спонтанного фотона большой частоты (генерация высоких гармоник). Теоретическое описание всех трех указанных выше процессов базиру- базируется на общем для этих процессов положении — возможности описания эффекта перерассеяния электрона на атомном остове в рамках классиче- ской физики. Такая возможность обусловлена тем, что в интервале времени от момента отрыва электрона от атомного остова, до его перерассеяния на атомном остове и после перерассеяния, электрон (а также вторичный электрон, выбитый первым) можно считать свободным. Это утверждение справедливо, если амплитуда колебаний свободного электрона в поле электромагнитной волны акш = F/ш2 больше размера ис- исходного атома «б (боровский радиус). Легко оценить, что в поле оптического диапазона частот неравенство F/ш2 ^> а^ выполняется при интенсивности излучения выше 1014 Вт/см2. Отметим, что указанный критерий не совпа- совпадает с условием туннельной ионизации 7 = шл/2Щ/Р <С 1 и фактически может выполняться в режиме, промежуточном между многофотонным и туннельным. Надо также иметь в виду, что интервал интенсивностей, в котором элек- электрон можно считать свободным, ограничен сверху условием акш <С I, где 1 — длина свободного пробега электрона в газе до столкновения с сосед- соседними атомами. В стандартных условиях проведения многофотонных экс- экспериментов, когда давление атомарного газа менее 10^4 Торр, это условие выполняется даже для полей сверхатомной напряженности. Таким образом, в интересующих нас условиях проведения эксперимен- экспериментов по наблюдению процесса надпороговой ионизации в субатомном поле фотоэлектрон можно считать свободным от момента образования до мо- момента перерассеяния, и после перерассеяния. В таких условиях возможно независимое описание последовательных этапов эволюции фотоэлектро- 13*
196 Гл. VII. Надпороговая ионизация атомов нов. В соответствии с вышесказанным, выражение для вероятности обра- образования электрона с кинетической энергией Ее можно представить в виде произведения трех вероятностей: W(Ee) = Wm ¦ WcmnK ¦ W(e - 2e). G.18) Здесь WBn — вероятность образования фотоэлектрона в результате надпо- роговой ионизации; WCT0JIK — вероятность столкновения этого фотоэлек- трона, ускоренного полем до высокой энергии, через половину периода с родительским атомным остовом; W(e — 2е) — вероятность выбивания фо- тоэлектроном второго электрона с кинетической энергией Ее, которую он получает при дальнейшем ускорении полем лазерного излучения. Величина WHn вычисляется с учетом всех каналов надпорогового по- поглощения, а также пространственно-временного распределения сфокусиро- сфокусированного лазерного излучения. Вероятность "й^столк рассчитывается с учетом различных (равновероятных) фаз поля лазерного излучения (в 50% случа- случаев электрон вообще не достигает атомного остова). При квантовом подходе следует учитывать также и расплывание волнового пакета, моделирующего фотоэлектрон, за половину периода лазерного излучения, в течение кото- которого он удаляется и возвращается к атомному остову. Наконец, вероятность реакции W(e — 2е) рассчитывается, исходя из из- известных литературных данных для стандартного случая неупругого рассе- рассеяния высокоэнергетического электрона на родительском ионе в отсутствие лазерного поля (обычно в борновском приближении). Результаты расчетов [7.62], показывают, что пренебрежение лазерным полем хорошо обоснова- обосновано вплоть до субатомной напряженности поля. Классические данные о всех упомянутых процессах — упругом и неупругом рассеянии электронов на ионах и рекомбинации — можно найти в монографиях [7.63-7.64] и в таблицах, приведенных в работах [7.65-7.66]. Динамика волнового пакета, моделирующего фотоэлектрон в течение времени между его образованием и рассеянием на атомном остове, иссле- исследована в ряде работ (см., например, [7.67]). Сопоставление результатов рас- расчетов и экспериментальных данных показывает, что с хорошей точностью можно полагать, что пакет является гауссовым, и его поперечный размер (по отношению к направлению движения классического фотоэлектрона) увеличивается со временем по закону @) + -j^. G.19) Время возврата электрона к атомному остову имеет порядок половины пе- периода лазерного излучения, т.е. t = ж/ш. Различные расчеты ([7.59-7.60, 7.68-7.69]) показывают, что начальный размер волнового пакета можно оценить как а±@) « 4a%. Использование при расчетах простейшего подхода, сводящегося к со- соотношению типа G.18) с волновым пакетом, расширяющимся по
7.10. Заключение 197 I 1 соотношению G.19), позволило авторам работы [7.59] получить удо- удовлетворительное согласие между расчетным спектром фотоэлектронов и экспериментальными данными (см. рис. 7.17). Аналогичное согласие наблюдается и при других значениях напряженности поля излучения, помимо указанной на рис. 7.17. Детальному теоретическому описанию электронных энергетических спектров при надпороговой ионизации в субатомном поле посвящены весь™ ма информативные работы [7.70-7.71]. Акцент в работах в последнее вре- время смещается в сторону рассмотрения взаимодействия с полем, имеющим небольшую эллиптичность. Заканчивая этот раздел, еще раз отметим наиболее важный вывод из результатов исследований спектров быстрых электронов, возникающих при надпороговой ионизации многоэлектронных атомов в линейно поля- поляризованном поле субатомной напряженности — электронные спектры в основном определяются вторичным эффектом неупругого перерассеяния фотоэлектрона, ускоряемого полем, на родительском атомном остове, с выбиванием второго электрона, ускоряемого далее полем. Вероятности, входящие в G.18), плавно зависят от напряженности поля и, следовательно, от неоднородности пространственно-временного распре- распределения интенсивности лазерного излучения по мишени. Это приводит к плавному переходу от надпорогового поглощения в слабом поле к перерас- перерассеянию в сильном (субатомном) поле. В процессе перерассеяния электрон приобретает столь большую кине- кинетическую энергию, что энергия фотона лазерного поля ничтожно мала по сравнению с этой кинетической энергией. Поэтому надпороговые пики не проявляются при перерассеянии электрона. Это видно также из результа- результатов недавней работы [7.72], посвященной туннельному пределу в теории перерассеяния фотоэлектронов родительским ионом. 7.10. Заключение Процесс надпороговой ионизации атомов, основные черты которого изложены в этой главе, представляет собой вариант многофотонного про- процесса, в котором атомный электрон увеличивает свою энергию не только за счет переходов по спектру связанных состояний, но и за счет переходов по непрерывному спектру. Соответственно процесс надпороговой ионизации всегда является процессом более высокого порядка по числу поглощенных фотонов по сравнению с прямым процессом пороговой многофотонной ио- ионизации атома. Энергетические и угловые распределения электронов, образующихся при надпороговой ионизации атомов, отражают основные черты процесса многофотонного поглощения вплоть до полей субатомной напряженности. Критической является такая напряженность внешнего поля лазерного из- излучения, когда амплитуда колебаний свободного фотоэлектрона, вырван- вырванного из атома, становится порядка размера атома или превышает его. При
198 Гл. VII. Надпороговая ионизация атомов выполнении этого условия начинает играть существенную роль процесс перерассеяния электрона, ускоренного полем лазерного излучения, на ро~ дительском атомном остове (ионе). Вероятность процесса перерассеяния зависит от многих параметров, в том числе, от поляризации излучения — она максимальна при линейной поляризации и пренебрежимо мала при циркулярной поляризации. Свободный фотоэлектрон может быть ускорен за половину периода лазерного излучения и после процесса перерассеяния в общей сложности до максимальной величины 10Ешл, что приводит к об™ разованию очень быстрых электронов. В таких условиях энергетические и угловые распределения отражают в основном процесс перерассеяния, а не процесс многофотонного поглощения. Тот же процесс перерассеяния электрона играет существенную роль при туннельной ионизации атомарных ионов (разд. 9.3) и при возбуждении высших гармоник лазерного излучения (гл. XI).
ГЛАВА VIII ОБРАЗОВАНИЕ МНОГОЗАРЯДНЫХ ИОНОВ ПРИ МНОГОФОТОННОЙ ИОНИЗАЦИИ АТОМОВ 8.1. Введение Предыдущие главы V, VI и VII посвящены различным многофотонным процессам, приводящим к одноэлектронной ионизации атома, когда в ре™ зультате поглощения нейтральным атомом А нескольких (К + S) фотонов образуется однозарядный ион А+ и электрон е~ : A + (K + S)u)^ A+ + е^. (8.1) Между тем, в работе [8.1], выполненной еще в 1975 году, было обнару- обнаружено, что при многофотонной ионизации щелочноземельного атома строи™ ция, имеющего два электрона во внешней оболочке, помимо однозарядных ионов Sr+, образуются и двухзарядные ионы Sr2+. Последующие многочисленные эксперименты показали, что в много™ фотонном пределе 7^1 ПРИ ионизации атомов, имеющих несколько элек- электронов во внешней оболочке, всегда помимо однозарядных, образуются и многозарядные ионы — при любой частоте лазерного излучения в диапа- диапазоне от ближнего инфракрасного до ближнего ультрафиолетового. Един- Единственное, что необходимо — интенсивность излучения должна превышать пороговую интенсивность для образования ионов с данной кратностью за- заряда. Результаты большого числа первых экспериментов позволили устано- установить две закономерности, типичные для процесса образования многозаряд- многозарядных ионов. Первая закономерность — при образовании многозарядных ионов AqJr с зарядом д+ всегда при меньшей интенсивности излучения наблюдались ионы А^1^ с зарядом (q — 1)+. Вторая закономерность — ионы с зарядом д+ образуются в таком интер- интервале интенсивностей излучения, в котором полная вероятность (за импульс излучения) ионов с зарядом (q — 1)+ велика и близка к насыщению. Эти два заключения следовали уже из результатов первой работы по исследованию многофотонной ионизации атома стронция [8.2] (рис. 8.1). Эти две закономерности качественно говорят в пользу каскадного (сту- (ступенчатого) характера процесса образования многозарядных ионов, который
200 Гл. VIII. Образование многозарядных ионов Выход ионов, отн. ед. 1,0 Рис. 8.1. Зависимость выхода однозарядных (А+) и двухзарядных (А +) ионов ато- атома стронция от энергии Q в лазерном импульсе (в относительных единицах); изме- измерения проведены при 7>1, ^С^аиш^ 0,1ша в работе [8.2] может быть записан в виде реакций: А + К^ш -> А+ + А+ + К2ш -+ А2+ (8.2) При каскадной ионизации предполагается, что сначала в результате по™ гаощения К\ фотонов ионизуется нейтральный атом А, образуя одноза™ рядный ион А+, который затем, в результате поглощения К2 фотонов, в свою очередь, ионизуется, образуя двухзарядный ион А2+. При этом последовательность возбуждения отдельных реакций определяется на- нарастанием интенсивности излучения на фронте гауссовского импульса лазерного излучения. Однако уже результаты первых экспериментов показали, что если и справедливо предположение о каскадном механизме образования многоза™ рядных ионов, то реакции (8.2) носят сложный характер и, во всяком случае, не могут быть прямыми пороговыми процессами многофотонной иониза™ ции атома и атомарного иона. Это хорошо видно из экспериментальных данных об образовании двухзарядных ионов стронция на рис. 8.1. Дей- Действительно, в условиях проведения эксперимента [8.2] пороговый процесс- ионизации атома стронция является пятифотонным (Кг = 5), а процесс отрыва второго электрона от иона стронция — десятифотонным (К2 = = 10). В соответствии с основными положениями теории возмущений (см. разд. 2.2) ясно, что при напряженности поля излучения F<t^Fa, при которой
8.2. Каскадный процесс образования многозарядных ионов 201 получены эти данные, вероятность десятифотонного процесса должна быть пренебрежимо мала по сравнению с вероятностью пятифотонного процес- процесса. Между тем, как видно из рис. 8.1, эти вероятности различаются лишь в несколько раз. Данные о характере процесса многофотонной ионизации атомов, приве- приведенные в предыдущих главах, показывают, что реакции (8.2) могут носить и более сложный характер, чем прямые пороговые многофотонные процессы. Может иметь место надпороговое поглощение фотонов. Ионы могут обра™ зовываться, помимо основного, также и в возбужденных состояниях. Могут иметь место или возникать под действием поля промежуточные резонансы. Все это, не нарушая качественно каскадного характера процесса образова- ния многозарядных ионов, может существенно изменять количественные характеристики этого процесса. При наличии у атома нескольких электронов во внешней оболочке, по- помимо каскадного процесса образования многозарядных ионов, в принципе может реализоваться и одновременный отрыв нескольких электронов: А + К3ш -+ Aq+ + ge^. (8.3) Такой процесс качественно отличен от каскадного процесса. Действитель- Действительно, если при каскадной ионизации происходит ряд последовательных, неза- независимых процессов ионизации, то при одновременном отрыве нескольких электронов процесс ионизации является единым в квантово-механическом смысле слова. Принципиальная возможность реализации одновременного от- отрыва нескольких электронов видна из хорошо известных свойств электронных спектров атомов, имеющих несколько электронов во внешней оболочке — связанных двухэлектронных и автоионизационных состояний [8.3]. Наконец, можно предположить и другие, более экзотические процессы, приводящие к отрыву многих электронов от атома. О них будет кратко сказано в заключении к этой главе. 8.2. Каскадный процесс образования многозарядныж ионов 8.2.1. Введение. Опубликовано большое число работ, посвященных экспериментальному исследованию процесса образования многозарядных ионов. Основным объектом исследований являлись щелочноземельные ато- атомы и атомы благородных газов. Для ионизации использовалось лазерное излучение с частотой от ближнего инфракрасного до ближнего ультрафио- летового диапазона при напряженности поля F <C Fa. В таких условиях про- процесс ионизации как атомов, так и атомарных ионов, носит многофотонный характер, ионизация происходит при величине параметра адиабатичности 7^1. Ниже будут цитированы и обсуждены лишь некоторые, наиболее ин- информативные эксперименты, хорошо отражающие выводы, следующие из подавляющего большинства других работ. Изложение экспериментального материала и выводов из него будет проведено, ориентируясь на определен- определенный метод исследования. Это облегчает формулировку основных выводов и позволяет оценить эффективность различных методов.
202 Гл. VIII. Образование многозарядных ионов 8.2.2. Измерения зависимости выхода ионов от интенсивности из- излучения. Измерения зависимостей вида Щ = /(/), где Ni — число ионов в относительных единицах, а I — интенсивность излучения, являются клас- сическим экспериментом в физике многофотонных процессов. Действитель- Действительно, если переход электрона из основного состояния в непрерывный спектр является прямым, промежуточные резонансы отсутствуют, то из основного соотношения для вероятности ионизации w ос 1К следует, что dlogNt _ Slog/ ' где величина К есть число поглощенных фотонов, т.е. степень многофо- тонности (степень нелинейности) процесса. Конечно, дополнительно тре- требуется, чтобы ионизация происходила в условиях, далеких от насыщения, когда полная вероятность ионизации за импульс излучения W = гпт <С 1. Здесь w — вероятность ионизации в единицу времени, а т — длительность лазерного импульса. Так как для прямого порогового процесса ионизации величина К известна, исходя из известных величин энергии основного со- состояния Ei и ш в соответствии с законом сохранения энергии Кш — Ei = Ee (Ее — кинетическая энергия фотоэлектрона), то наблюдение величины К, соответствующей этому закону, прямо указывает на реализацию прямого порогового процесса ионизации. Строго говоря, для этого требуется допол- дополнительное условие F <^ Fa, обеспечивающее малость штарковского сдвига основного состояния, когда величина Ei с хорошей точностью соответствует табличным данным для потенциала ионизации атома или атомарного иона. В интересующем нас случае образования многозарядных ионов цен™ ную информацию дает также и относительное расположение зависимостей ЩA) для ионов различной кратности. Так как при каскадной ионизации мишенью для образования ионов с кратностью заряда q являются ионы с кратностью заряда (q — 1), то факт образования ионов с кратностью заряда q лишь при таких интенсивностях излучения, при которых вероятность об- образования ионов с кратностью заряда (q — 1) велика и близка к насыщению, однозначно говорит в пользу каскадной ионизации. В качестве примера обратимся к рис. 8.1, на котором приведены резуль- результаты эксперимента [8.2] по ионизации атома стронция (Ei = 5,7 эВ) излуче- излучением с частотой ш = 1,2 эВ при F <C Fa. Из этих данных, во-первых, видно, что степень нелинейности процесса образования ионов Sr2+ K2 = 8 суще- существенно меньше величины К = 15, соответствующей прямому пороговому процессу одновременного отрыва двух электронов от атома стронция. По- Помимо этого, видно, что двухзарядные ионы стронция образуются в таком интервале интенсивноетей излучения, где вероятность образования ионов Sr+ велика и близка к насыщению. Эти данные позволяют с достаточным основанием утверждать, что ио- ионы Sr2+ образуются в результате каскадного процесса ионизации. Качественно аналогичные данные были получены практически во всех экспериментах, проведенных с различными щелочноземельными атомами
8.2. Каскадный процесс образования многозарядных ионов 203 и атомами благородных газов во всем диапазоне частот лазерного излуче- излучения при F С Fa и 7 > 1, т.е. в многофотонной области. Нет ни одного эксперимента, в котором наблюдались бы степени нелинейности образова- образования многозарядных ионов, соответствующие прямому пороговому процес- процессу отрыва нескольких электронов. Как правило, ионы с кратностью заряда q наблюдаются при таких интенсивностях излучения, когда вероятность образования ионов с меньшей кратностью заряда (q — 1) велика и близка с насыщению. Таким образом, резюмируя, можно утверждать, что измерения зависимо™ стей выхода многозарядных ионов от интенсивности излучения однозначно подтверждают предположение о каскадном характере этого процесса. 8.2.3. Наблюдение резонансов в выходе ионов при вариации часто- частоты излучения. Из материала, приведенного в гл. VI, следует, что воз™ никновение резонанса между энергией нескольких фотонов и энергией перехода в спектре атома, как правило, приводит к увеличению вероятно™ сти процесса многофотонной ионизации и, тем самым, к резонансному возрастанию в выходе ионов. Если предположить, что многозарядные ионы образуются в результате каскадного процесса, то резонанс в вы- выходе ионов A^q~^+ должен приводить к резонансу в выходе ионов Aq+. Действительно, мишенью для процесса образования ионов Aq+ являются ионы А^)". Таким образом, надо ожидать корреляции между частотой излучения, при которой наблюдаются резонансы в выходе ионов Aq+ и ^(9-!)+т Поиски таких коррелированных резонансов являются одной из основных задач данного метода. Перейдем к конкретным экспериментам. В качестве классического примера реализации этого метода приведем работы [8.4, 8.5], в которых исследовался процесс образования двухзаряд- ных ионов ряда щелочноземельных атомов (бария, кальция, стронция) при изменении частоты лазерного излучения в интервале 535-670 нм. В этом интервале частот процесс одноэлектронной ионизации этих атомов носит трехфотонный характер. Непосредственным результатом этих эксперимен- экспериментов являлись зависимости выхода ионов А+ и А2+ , которые возникают при одной и той же частоте излучения. Этот результат явился очевидным подтверждением каскадной модели образования двухзарядных ионов ще~ лочноземельных атомов. Другой наиболее существенный результат заключается в наблюдении многочисленных резонансов в выходе ионов А2+ на частотах, соответству- соответствующих частотам резонансных переходов (в основном, многофотонных) из основных состояний ионов А+ в возбужденные состояния. Такая корреля- корреляция является подтверждением реализации каскадного механизма иониза™ ции (детальный анализ результатов этих работ содержится в обзоре [8.6]). Вариант этого метода, позволивший получить более убедительные до™ казательства справедливости каскадной модели, был реализован в работах [8.7, 8.8]. В этих экспериментах исследовался процесс образования двухза-
204 Гл. VIII. Образование многозарядных ионов рядных ионов бария под действием излучения примерно того же диапазона частот. Основной идеей этого метода являлось сопоставление резонансов в выходе двухзарядных ионов бария при использовании двух различных мишеней. Одной мишенью являлись нейтральные атомы бария. Другая мишень приготовлялась путем облучения нейтральных атомов бария из- излучением того же диапазона частот и такой интенсивности, при которой двухзарядные ионы бария еще не образовывались, а однозарядные ионы создавались в возбужденных состояниях 5d3/2 и 5d5/2- Вслед за вспомога- вспомогательным импульсом лазерного излучения с регулируемой задержкой от 5 до 100 не следовал основной импульс лазерного излучения, ионизовавший возбужденные ионы (Ва+)*. Типичный результат этого эксперимента приведен на рис. 8.2. Из него видно, что в том случае, когда вспомогательный импульс предшествовал Выход ионов Выход ионов 1 Частота б Частота Рис. 8.2. Зависимость выхода ионов Ва + от частоты лазерного излучения: а — из мишени, содержащие ионы Ва+*, предварительно возбужденные в определенные состояния; б — из мишени, состоящей из атомов Ва в основном состоянии. Данные работы [8.8] основному, резонансные максимумы в выходе ионов Ва2+ существенно возрастали по сравнению с тем случаем, когда вспомогательный импульс отсутствовал. Этот результат однозначно указывал на каскадный характер процесса образования ионов Ва2+. Метод наблюдения резонансов в выходе многозарядных ионов реали™ зовывался, помимо указанных выше, еще во многих работах, результаты которых в целом находятся в согласии с предположением о каскадном ме- механизме образования многозарядных ионов.
8.2. Каскадный процесс образования многозарядных ионов 205 Однако данный метод не позволил выяснить все конкретные переходы, приводящие к ионизации атома и его однозарядного иона, и дать коли™ чественное объяснение экстремально низкому порогу образования двухза- рядных ионов по сравнению с порогом образования однозарядных ионов. Ответы на эти вопросы были получены в ряде экспериментов, выполнен- выполненных другим методом, путем измерения энергий образующихся электронов. 8.2.4. Метод измерений энергий электронов. Экспериментальные данные о кинетических энергиях электронов, образующихся при много™ фотонной ионизации атомов и атомарных ионов, являются весьма важной информацией о конкретной схеме перехода электрона из связанного в сво- свободное состояние. Для того, чтобы энергии электронов, измеренные детектором с достаточно высокой точностью, отражали истинные значения, необходимо проводить экс™ перимент в условиях, позволяющих минимизировать пондеромоторное уско- рение электронов в неоднородном поле сфокусированного излучения лазера (см. раздел 3.5). Для этого надо использовать возможно более короткий им- импульс лазерного излучения, за время действия которого электрон не успевает существенно изменить свое положение в поле излучения. Другое существенное требование к условиям проведения эксперимен- эксперимента — это небольшая плотность атомов в мишени, обеспечивающая отсут- отсутствие столкновений электронов с нейтральными атомами на пути к детектору и небольшая величина пространственного заряда, образующегося в обла- области фокусировки излучения при ионизации атомов и атомарных ионов (см. разделы 3.2, 3.5). Использование в качестве мишени атомного пучка обес- обеспечивает выполнение этих требований. Наконец, однозначность интерпретации полученных данных об энерги- энергиях электронов существенно зависит от минимизации динамического штар- ковского сдвига (см. гл. IV). По сути дела — это требование небольшой интенсивности излучения, при которой проводится эксперимент. Метод измерения энергий электронов был впервые использован для исследования процесса образования многозарядных ионов в работах [8.9, 8.10]. В дальнейшем он использовался в ряде других работ, как правило, в условиях, позволяющих получать достаточно достоверную информацию об энергиях электронов, вылетающих из атомов и атомарных ионов. В упомянутых выше первых работах исследовался процесс образо- образования двухзарядных ионов стронция. Использовался метод пересечения пучков лазерного излучения и атомов стронция, находящихся в основном состоянии. Частота излучения изменялась в пределах от 555 до 575 нм, длительность импульса излучения составляла величину 20 не, ионизация наблюдалась при напряженности поля излучения в диапазоне от 0,001Fa Типичный вид энергетического спектра электронов приведен на рис. 8.3. Из этого спектра видно, что образуются электроны с различной эффектив- эффективностью. Это указывает, что ионизация как атома, так и иона происходит по
206 Гл. VIII. Образование многозарядных ионов Выход электронов - "/1 _ / / I 1 4 к 3 6 А. кУ I 5 I X I 2 I -_ I 0 12 3 4 Энергия электрона, эВ Рис. 8.3. Энергетический спектр электронов, возникающий при образовании ионов Sr+ и Sr2+ при 7 > 1» F <^ Fa; данные работ [8.9, 8.10]. Цифры на максимумах объяснены на рис. 8.4 UJ UJ i UJ I UJ 7 //////////////// 4 6 ///////////// UJ UJ UJ ****** С "*** "* -~ -»*«,. v///////}//77//7f?7?7n7mff/f^////}j^Jii//////// 5 UJ UJ UJ UJ UJ ////////Л ^^^ Sr UJ UJ UJ UJ UJ UJ -4d2Dj 5sSi/2Sr+ Рис. 8.4. Схемы переходов, приводящих к образованию ионов Sr+ и Sr2+; цифры, соответствующие переходам в конечные состояния, соответствуют цифрам на макси- максимумах в энергетическом спектре электронов на рис. 8.3. Данные работ [8.9, 8.10]
8.2. Каскадный процесс образования многозарядных ионов 207 многим каналам. Сопоставление энергий образующихся электронов с та- табличными данными для спектра связанных электронных состояний атома и атомарного иона позволило авторам этих работ обосновать достаточно сложную схему процесса образования однозарядных и двухзарядных ио- нов, приведенную на рис. 8.4. Основные выводы, следующие из результатов этих работ, сводятся к следующему: — однозарядные ионы Sr+ образуются в основном в результате двух процессов: пороговой трехфотонной ионизации и надпороговой четырех™ фотонной ионизации атома стронция из основного состояния; — ион Sr+ образуется не только в основном состоянии 5s, но и в возбужденных состояниях Ad и 5р; — эффективность различных каналов, приводящих к ионизации ато- ма стронция, существенно различается: наиболее эффективны каналы, приводящие к образованию иона Sr+ в основном 5s и возбужденном Бр состояниях; — образование иона Sr2+ происходит как из основного, так и из воз- возбужденных состояний иона Sr+; при этом процесс ионизации носит как четырехфотонный, так и шестифотонный характер; — учет всех обнаруженных каналов с учетом их степени многофо™ тонности и их относительного веса показывает, что при фиксированной интенсивности излучения выходы ионов Sr+ и Sr2+ существенно не долж- должны отличаться, что соответствует известным экспериментальным данным (см. рис. 8.1). Вся совокупность этих данных как полностью подтверждает каскадную модель образования двухзарядных ионов стронция, так и дает объяснение соотношения порогов образования ионов Sr+ и Sr2+. Действительно, как было обнаружено, эффективный вклад в выходов ионов Sr+ и Sr2+ дают процессы с одинаковой степенью многофотонности, равной четырем. Это кардинально отличается от простейшего предположения о том, что иони- ионизация атома и однозарядного иона происходит из основных состояний и является пороговой. Как уже говорилось выше, при таком предположении ионизация атома является четырехфотонным процессом, а ионизация ио- иона— десятифотонным процессом. Как видно, реальная ситуация, в которой существенную роль играет надпороговое поглощение при ионизации ато- ма и ионизация из возбужденных состояний иона Sr+ при образовании ионов Sr2+ никак не противоречит основным положениям теории возму- возмущений, как это представлялось в начале исследований. Конечно, при этом требуется, чтобы энергия четырех фотонов превышала сумму потенциала ионизации атома стронция и энергии возбуждения иона Sr+. Другие эксперименты, в которых использовался метод измерения энер- энергий образующихся электронов, проведенные с другими щелочноземельны- щелочноземельными атомами, кальцием [8.11] и магнием [8.12], дали результаты, полностью подтверждающие описанные выше для атома стронция. Дополнительно они показали, что эффективность различных каналов, приводящих к обра-
208 Гл. VIII. Образование многозарядных ионов зованию однократных ионов, существенно зависит от частоты излучения. Последнее утверждение достаточно очевидно, так как именно частота излу™ чения определяет проявление промежуточных резонансов с возбужденны™ ми атомными состояниями: их наличие изменяет вероятность ионизации. При наличии детальных данных о процессе образования двухзарядных ионов щелочноземельных атомов большой интерес представляло проведение аналогичных экспериментов с атомами благородных газов, имеющих на внеш- внешней оболочке большое число электронов (до восьми у атома ксенона). Так как потенциалы ионизации атомов благородных газов и их ионов в несколько раз превышают те значения, которые характерны для щелочноземельных атомов, то для того, чтобы условия экспериментов были максимально аналогичны, в случае атомов благородных газов было необходимо использовать излучение ближнего ультрафиолетового диапазона частот, вместо видимого или ближ- ближнего инфракрасного излучения в случае щелочноземельных атомов. Примером эксперимента, выполненного в таких условиях, является рабо™ та [8.13], в которой процесс образования многозарядных ионов всех атомов благородных газов (гелия, неона, аргона, криптона и ксенона) наблюдался в поле излучения с энергией фотона порядка 6,4 эВ при напряженности поля от 0,lFa до Fa. Величина параметра адиабатичности была j > 2. Данные для атома ксенона в виде спектра электронов (рис. 8.5) и схемы электронных переходов (рис. 8.6) хорошо иллюстрируют результаты это- этого эксперимента. Видно, что, помимо пороговой двухфотонной ионизации атома, происходит также и трехфотонная надпороговая ионизация с обра- Выход электронов 0,6 12 5 10 Энергия электрона, эВ Рис. 8.5. Энергетический спектр электронов, возникающий при образовании ионов Хе+ и Хе2+ при j = 2 и F = 0,1 Fa [8.13]. Цифры на максимумах объяснены на рис. 8.6 зованием иона в возбужденном состоянии (и даже четырехфотонная надпоро™
8.2. Каскадный процесс образования многозарядных ионов 209 '//////////?/№// xc2+ Cp) //////////////к//77/77г/7Рт//-/Ш///////////////// Xe+ i 'Xe+BF3°/2) Хе+ Рис. 8.6. Схемы переходов, приводящих к образованию ионов Хе+ и Хе2+; циф- цифры, соответствующие переходам в конечные состояния, соответствуют цифрам на максимумах в энергетическом спектре электронов на рис. 8.5. Данные работы [8.13] Выход электронов i 1 1 1 . J\ , I 2 I - I Выход электронов 0,3 0,5 1 5 100 Энергия электрона, эВ 0,3 0,5 1 5 100 Энергия электрона, эВ Рис. 8.7. Энергетические спектры электронов, возникающие при образовании ио- ионов Хе+ и Хе2+ при двух значениях интенсивности: а — 1014 Вт/см2, б — 5 • • 1014 Вт/см2 [8.13]. Цифры на максимумах объяснены на рис. 8.6 14 Делоне Н.Б., Крайнев В.П.
210 Гл. VIII. Образование многозарядных ионов говая ионизация). Таким образом, процесс образования многозарядных ионов ксенона носит каскадный характер и качественно аналогичен процессу обра™ зования многозарядных ионов щелочноземельных атомов. Эффективности различных каналов сильно зависят от напряженности поля излучения, как видно из результатов этого эксперимента, представленных на рис. 8.7. Качественно аналогичные результаты получены в этой работе и для других атомов благородных газов. Максимальное зарядовое состояние образующихся ионов атомов благо™ родных газов зависит от строения конкретного атома и равно восьми для атома ксенона. Это означает отрыв всех электронов, находящихся на внешней обо- оболочке [8.14]. Конечно, для полного отрыва всех электронов внешней оболочки требуется весьма сильное внешнее поле, составляющее в случае ионизации Выход электронов 10' 104 - Хе6+ 243,9 эВ 101 г- Хе5+ Хе4+ Хе3+ Хе2+ Хе+ 172,1 эВ 112,8 эВ 65,4 эВ 33,34 эВ 12,13 эВ 10° основное состояние ю13 ю14 ю15 Интенсивность излучения, Вт/см2 Рис. 8.8. Выход ионов ксенона с кратностью заряда от 1 до 6 в зависимости от интенсивности излучения при 7 > 1» -F" — 0,lFa hw ~ 0,la;a данные работы [8.15]. Показаны также потенциалы ионизации различных ионов ксенона
8.2. Каскадный процесс образования многозарядных ионов 211 атома ксенона величину F ~ 0,5Fa. Аналогичные результаты получены и для других атомов. Интересный и весьма наглядный результат получен в работе [8.15]; он приведен на рис. 8.8 в виде зависимостей выхода ионов ксенона с зарядом от q = 1 до q = 6 от интенсивности лазерного излучения. Эти данные по™ лучены при значениях 7 > 1 и F < Fa. Образование шестизарядных ионов ксенона означает отрыв всех электронов с внешней оболочки 5р6. Из дан- данных, приведенных на рис. 8.8, хорошо видно, как увеличивается пороговая интенсивность излучения для образования ионов с увеличением кратности заряда q. Кроме того, хорошо видно, что ионы с зарядом q образуются в условиях, когда число ионов с зарядом q — 1 велико. Это является одним из убедительных экспериментальных доказательств каскадного процесса образования многозарядных ионов. Ультрафиолетовое излучение КгР*»лазера с энергией фотона 5,2 эВ и дли- длительностью импульса 0,5 пс использовалось в работе [8.16] для определения пороговых значений интенсивности излучения для образования различных многозарядных ионов инертных газов. Пороговое значение интенсивности определялось как величина, при которой выход данных многозарядных ионов соответствует полной вероятности образования этих ионов, равной 10~4. Все экспериментальные данные соответствуют многофотонному пределу j ^> 1 и субатомной интенсивности излучения (отметим, что атомная интенсивность для ионов значительно выше, чем для атомов, из-за большей энергии свя- связи). Рассчитанная динамика образования многозарядных ионов показана на рис. 8.9. Она основана на указанных выше экспериментальных данных, оцен™ ю16 ю15 1014 ю13 1012 ю11 1Ою Пороговая - l/ Г интенсивность. з/46 Л Вт/см- - л Выход ионов 3 1 5 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 Время от начала лазерного импульса, пс 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 Время от начала лазерного импульса, пс Рис. 8.9. а — значения пороговой интенсивности лазерного излучения для образо- образования многозарядных ионов ксенона в зависимости от момента времени на фронте (- - -) лазерного импульса, б — выход многозарядных ионов ксенона, образованных на переднем фронте лазерного импульса, в зависимости от момента времени на фронте лазерного импульса. Экспериментальные данные (а) и расчетные данные (б) взяты из работы [8.16]. Цифры на кривых — кратность заряда иона 14*
212 Гл. VIII. Образование многозарядных ионов ках вероятности отрыва электрона от ионов, насыщении выхода ионов и зави™ симости эффективного объема мишени от мощности излучения. Из данных, изображенных на рис. 8.9, видно, что процесс образования многократно за™ ряженных ионов имеет каскадную природу. Если резюмировать весь материал, приведенный в этом разделе, то можно утверждать, что основным механизмом образования многозаряд- многозарядных атомарных ионов в многофотонном предельном случае G > 1) явля- является каскадный процесс. При этом ионизация атомов и атомарных ионов происходит в результате различных прямых пороговых и надпороговых, а также резонансных процессов, приводящих к образованию ионов как в основном, так и в возбужденных состояниях. 8.2.5. Теоретическое описание каскадного процесса ионизации. Для теоретического описания каскадного процесса образования многозарядных ионов необходимо использовать стандартный метод — систему балансных уравнений. Исходя из данных экспериментов, аналогичных приведенным в предыдущем разделе, записать систему балансных уравнений несложно. В качестве конкретного примера запишем искомую систему для процесса образования двухзарядных ионов, принимая во внимание, что промежуточ- промежуточные состояния однозарядных ионов могут быть различны. Такая система имеет вид: dN0 dt dN: dt г )NAi), (8-4) В этой системе уравнений индекс 0 соответствует основному состоянию атома, индекс 2 — основному состоянию двухзарядного иона, индекс г — определенному промежуточному состоянию однозарядного иона, обозна™ чаемого индексом 1. Величины АГ0, Ni(i)9 N2 представляют собой числа нейтральных атомов, однозарядных ионов в состоянии г и двухзарядных ионов, соответственно; woi(i) — вероятность перехода из основного со™ стояния нейтрального атома в состояние г однозарядного иона в единицу времени, w\2 (г) — вероятность перехода из состояния г однозарядного иона в основное состояние двухзарядного иона в единицу времени. Системы балансных уравнений для более сложных случаев, когда за- задача состоит в описании процесса каскадного образования ионов с боль™ шей кратностью заряда, конечно, имеют более сложную структуру, но качественно они ничем не отличаются от приведенной выше простейшей системы (8.4). Однако при описании процесса образования многозарядных ионов основная проблема состоит не в записи балансных уравнений, а в нали- наличии достаточно достоверных данных о вероятностях вполне конкретных
8.2. Каскадный процесс образования многозарядных ионов 213 многофотонных переходов, приводящих к образованию атомарных ио- ионов в определенных конечных состояниях. Очевидно, что для каждого конкретного случая — данного атома и атомарного иона, данной частоты излучения, определенной интенсивности излучения и определенной схе- схемы перехода из начального в конечное состояние — искомые вероятности имеют вполне определенную различную величину. Сложность этой задачи хорошо видна из результатов эксперимент тов по исследованию процесса образования двухзарядных ионов щелоч- щелочноземельных атомов. Из материала, обсуждавшегося выше, видно, что процесс образования однозарядных ионов может быть пороговым и над™ пороговым, а сами ионы могут образовываться как в основном, так и в различных возбужденных состояниях. Помимо этого, образование однозарядных ионов может происходить через возбужденные двухэлектронные [8.12] и автоионизационные [8.17] состояния, а образование двухзарядных ионов — через двух™, трех™ и четырехфотонные резонансные состояния [8.18]. При этом могут быть существенны и межэлектронные корреляции. В случае образования многозарядных ионов других атомов могут играть существенную роль и другие факторы, специфические для данных атомов [8.19]. На рис. 8.10 представлены выходы многозарядных ионов ксенона в зависимости от интенсивности лазерного импульса для длительности им™ пульса 5 пс согласно расчетам работы [8.20]. При этом расчеты многофо™ Вероятность ионизации 10 101 Интенсивность, Вт/см2 Рис. 8.10. Вероятность ионизации многозарядных ионов ксенона (произв. ед.) в зависимости от интенсивности лазерного импульса при его длительности 5 пс. Расчетные данные работы [8.20]
214 Гл. VIII. Образование многозарядных ионов тонных сечений основывались на приближении, в котором энергетические знаменатели в многофотонном матричном элементе заменялись средним значением, а произведение радиальных матричных элементов в числителе Ж-фотонного матричного элемента заменялось матричным элементом от гк между начальным и конечным состояниями перехода. Отметим работу [8.21], в которой получена качественная зависимость вероятности многофотонной ионизации водородоподобного иона с зарядом Z от величины этого заряда. Она имеет вид: W ^(8.5) Здесь К ^> 1 — степень нелинейности процесса ионизации. Таким образом, при увеличении кратности заряда вероятность ионизации резко уменьшается (при неизменных параметрах поля лазерного излучения). На данный момент времени трудно привести пример достаточно полно™ го и строгого описания процесса образования многозарядных ионов мето- методом балансных уравнений для каких-либо конкретных экспериментальных результатов. 8.2.6. Общие выводы о каскадной модели образовании многозаряд- многозарядных ионов. Основной вывод из всего материала, рассмотренного в разделе 8.2, состоит в том, что процесс образования многозарядных ионов атомов с многими электронами во внешней оболочке в многофотонном предельном случае G !^> 1) при субатомной напряженности поля (F <C Fa) излучения с частотой в диапазоне от ближней инфракрасной до ближней ультрафи™ олетовой носит каскадный (ступенчатый) характер; по мере увеличения напряженности поля на фронте лазерного импульса последовательно иони- ионизуются атом и его ионы с возрастающей кратностью заряда. 8.3. Одновременный отрыв нескольких электронов 8.3.1. Введение. Заключительные выводы из результатов исследова- исследований процесса образования многозарядных ионов, сформулированные в конце предыдущего раздела, говорят о том, что каскадная (ступенчатая) ионизация доминирует для всех исследованных атомов, ионизуемых в поле излучения оптического диапазона частот и субатомной интенсивности. Это, однако, не означает, что образование многозарядных ионов в результате од™ новременного отрыва нескольких электронов в принципе не реализуется. Это означает, что одновременный отрыв нескольких электронов не может конкурировать с каскадной ионизацией в каких-то определенных условиях, в случае ионизации конкретного атома излучением конкретной частоты и интенсивности. Сам по себе процесс одновременного отрыва двух электронов из внеш™ ней оболочки атома в результате поглощения одного фотона называется двухэлектронным фотоэффектом. Такой процесс наблюдается при фото™ ионизации различных атомов с существенно различной вероятностью, в от™
8.3. Одновременный отрыв нескольких электронов 7А5 дельных случаях сравнимой по величине с вероятностью одноэлектронной фотоионизации [8.22]. Из сопоставления экспериментальных результатов с теоретическими исследованиями выяснено, что в различных конкретных ситуациях одновременный отрыв двух электронов обусловлен либо внезап- внезапным возмущением при отрыве первого электрона («встряска») [8.23], либо наличием взаимодействия между электронами в начальном состоянии. В [8.22] обсуждаются различные детали этого процесса. Прямая аналогия между одновременным отрывом нескольких электро- электронов в случаях фотоионизации (однофотонной ионизации) и многофотонной ионизации отсутствует по двум причинам. Во-первых, резко различаются энергии фотонов, поглощение которых обуславливает эти процессы. Эти ве- величины составляют десять и более эВ при фотоионизации и около одного эВ при многофотонной ионизации. Во-вторых, при многофотонной ионизации процесс происходит в сильном внешнем поле лазерного излучения, суще- существенно возмущающем исходное состояние атома или иона (гл. IV). Поэто- Поэтому исследования процесса одновременного отрыва нескольких электронов от атома и иона представляют собой в случае многофотонного поглощения энергии отдельную и интересную задачу. 8.3.2. Экспериментальные данные. Обращаясь к эксперименту, надо в первую очередь отметить две черты процесса одновременного отрыва нескольких электронов, качественно отличающих этот процесс от процесса каскадной ионизации. Первая черта — это энергетическое распределение образующихся элек- электронов. В данном случае лишь сумма энергий образующихся электронов определяется законом сохранения энергии. Эта сумма энергий в общем случае делится произвольным образом между всеми электронами, в соот- соответствии с чем энергия каждого из них может иметь величину, лежащую в пределах от нуля до суммарной энергии всех электронов. Такое равно- равномерное энергетическое распределение электронов трудно выделить из фо- фона типичного распределения, обусловленного каскадной ионизацией (см., например, рис. 8.3), в условиях, когда вероятность одновременного фотоот- фотоотрыва во всяком случае гораздо меньше вероятности каскадной ионизации. Дополнительное осложнение может возникнуть, если, как и в случае двух- электронной фотоионизации, энергетическое распределение электронов в отдельных случаях будет носить несимметричный характер [8.24]. Вторая характерная черта одновременного отрыва нескольких электро- электронов — это линейная зависимость выхода ионов (т.е. полной вероятности ионизации W = w • т, где, как и ранее, w — вероятность ионизации в единицу времени, т — длительность лазерного импульса) от длительно- длительности лазерного импульса. При каскадной ионизации, заключающейся в двух последовательных независимых процессах (ионизации атома и ионизации однозарядного иона), выход двухзарядных ионов в отсутствие насыщения в выходе однозарядных ионов пропорционален т2. Однако, несмотря на рез- резкое различие между этими зависимостями по ряду причин трудно сделать
216 Гл. VIII. Образование многозарядных ионов однозначное заключение из результатов опытов с изменением длительно- длительности импульса. Во-первых, технически сложно изменять длительность ла- лазерного импульса: как правило, речь может идти не о плавном изменении т в достаточно широком интервале, а о формировании импульса двух раз™ личных длительностей. Во-вторых, так как при изменении длительности импульса измеряемой величиной является полная вероятность ионизации, то необходимо с достаточной точностью фиксировать интенсивность излу- излучения, принимая во внимание, что при изменении длительности импульса меняется и его форма. Наконец, в-третьих, возникновение насыщения по выходу однозарядных ионов приводит также к линейной зависимости вы- выхода двухзарядных ионов от длительности лазерного импульса. Все эти обстоятельства не только усложняют проведение эксперимента с изменением длительности лазерного импульса, но и уменьшают досто- верность интерпретации полученных данных. В различных экспериментах, несмотря на явно доминирующий про™ цесс каскадной ионизации, проводились систематические поиски прояв- проявления процесса одновременного отрыва нескольких электронов. При этом внимание обращалось на любые экспериментальные данные, находящиеся в противоречии с каскадной ионизацией. Результаты всех этих эксперимен- экспериментов качественно одинаковы - они представляют собой ряд данных, находя™ щихся в согласии с предположением об одновременном отрыве нескольких электронов, но не дали никаких данных, однозначно и неопровержимо до- доказывающих реализацию искомого процесса многоэлектронной многофо- многофотонной ионизации атомов. В качестве примеров, иллюстрирующих этот вывод, можно привести результаты ряда экспериментов, выполненных различными методами. Как уже упоминалось в разделе 8.2.3, использование метода измерения энергий электронов позволило в ряде экспериментов по наблюдению двухзаряд- двухзарядных ионов щелочноземельных атомов обнаружить атомы в возбужденных двухэлектронных и автоионизационных состояниях. Однако этот факт не позволяет сам по себе утверждать, что, помимо каскадного процесса, идет и прямой двухэлектронный процесс ионизации. В качестве кон- конкретного примера можно привести результаты работы [8.12], в которой факт наблюдения электронов с энергией 0,74 эВ указывает на возбужде- возбуждение двухэлектронного состояния Зр2 гБ в спектре атома магния. Одна- Однако возбуждение этого состояния не позволяет утверждать, что, помимо каскадного процесса образование иона Mg2+, идет и прямой процесс двухэлектронной ионизации (рис. 8.11). В качестве другого примера можно привести результаты эксперимента [8.25], в котором образование ионов Хе2+ наблюдалось при двух длительно- длительностях импульса излучения — 5 и 200 пс. Было обнаружено, что соотношение между выходами ионов различной кратности заряда при фиксированной интенсивности излучения существенно зависит от длительности импульса излучения (рис. 8.12). Относительно большой выход ионов Хе2+ при малой длительности импульса можно интерпретировать как эффективную конку-
8.3. Одновременный отрыв нескольких электронов 217 1,242 1,253 /////////J //////// // 0,488 /f/ff/Affkf 1,256 А У///// 1,245 У/// 0,279 Mg+ Mg+ Mg+ Ds) Mg^ C.) 0,525 Mg+ (Зр) 7/Ш///////////////////// Mg+ Cs) •Mg+Cs Рис. 8.11. Схема переходов, приводящих к образованию ионов Mg+ и Mg2+, со- соответствующих данным электронной спектроскопии [8.12]. Кружками выделе- выделены двухэлектронное состояние Зр2 г8 и кинетическая энергия электрона, равная 0,74 эВ и соответствующая распаду этого состояния с переходом в основное состо- состояние иона Mg+ ренцию двухэлектронного процесса каскадному или даже преимуществен- преимущественную двухэлектронную ионизацию. При большой длительности импульса доминирует каскадная ионизация, что проявляется в том, что ионы Хе2+ наблюдаются лишь при такой интенсивности излучения, при которой выход ионов Хе+ находится в насыщении. Однако, как и в предыдущем случае,
218 Гл. VIII. Образование многозарядных ионов Выход ионов Интенсивность, отн. ед. 105 104 103 102 10 Выход ионов ¦ / 7 г i 1 о/ xXe+ к Хе2+ о о о f 1 ю ю2 Интенсивность, отн. ед. Рис. 8.12. Зависимости выходов ионов Хе и Хе от интенсивности лазерного излучения при j ^> 1, F = 0,lFa, ш ^ O,lcja и двух значениях длительности лазерного импульса: а — 5 пс, б — 200 пс. Данные работы [8.25] такая интерпретация экспериментальных данных не является однозначной. Например, дело может быть в том, что эффективность различных каналов, по которым происходит каскадная ионизация через различные промежу- промежуточные возбужденные состояния в спектре атома и иона, может изменяться при изменении длительности импульса и неконтролируемых различиях в интенсивности излучения, при которой наблюдается процесс ионизации для т = 5 и 200 пс. Необходимо также отметить, что невозможно сделать какое-либо одно- однозначное заключение и исходя из измеренной степени нелинейности К = = dlogNi/dlogl процесса образования ионов Хе2+ в той области изме™ нения интенсивности излучения, где отсутствует насыщение в выходе ионов. Дело в том, что различия между величинами К, которые предсказывает тео- теория для каскадного и двухэлектронного процесса, того же порядка величины,
8.3. Одновременный отрыв нескольких электронов 219 что и точность измерения величины К. Кроме того, теоретические оценки являются однозначными лишь для простейшего случая прямых пороговых многофотонных переходов из основных состояний атома и однозарядного иона. Между тем, как говорилось выше, реализуются и другие переходы (в том числе, и через возбужденные состояния), имеющие достаточно высокую эффективность. Таким образом, трудно предполагать, что метод измерения степени нелинейности К может дать достоверные результаты. Хорошо известны многочисленные попытки доказать существование процесса двухэлектроныой многофотонной ионизации щелочноземель- щелочноземельных атомов, используя для этого метод наблюдения и анализа резонансов в выходе одно™ и двухзарядных ионов, возникающих при изменении ча- частоты лазерного излучения ближнего инфракрасного диапазона частот (8000-9500 нм, см., например, [8.26-8.29]). В некоторых из этих работ использовалось и дополнительное маломощное лазерное излучение ви- видимого диапазона частот для резонансного возбуждения атомов в опреде- ленные состояния. В этих работах указывается на различные конкретные частные случаи, когда соотношения выходов ионов Хе+ и Хе2+ не на- находят удовлетворительного объяснения в рамках каскадной модели и на™ холятся в согласии с моделью одновременного отрыва двух электронов. Однако всегда эти выводы неоднозначны, так как результаты эксперимен- эксперимента позволяют предложить и другую интерпретацию. В отсутствие данных об энергиях электронов нет четкой картины всех переходов, приводящих к наблюдаемому интегральному выходу ионов. Примеры использования различных методических приемов для доказа- доказательства реализации многоэлектронной многофотонной ионизации атомов и атомарных ионов, приведенные выше, подтверждают общее заключение о роли этого процесса, сформулированное в начале этого раздела—результа- раздела—результаты экспериментов не подтверждают реализации процесса одновременного отрыва нескольких электронов, во всяком случае, с эффективностью, срав- сравнимой с эффективностью каскадной ионизации. Не вызывает сомнений, что преимущественный характер процесса кас- каскадной ионизации обусловлен гауссовым распределением интенсивности излучения в лазерном импульсе. Действительно, в начале фронта импульса нейтральные атомы ионизуются за счет относительно малофотонного про- процесса, с которым относительно многофотонный процесс одновременного отрыва двух электронов не может конкурировать. Образование однозаряд- однозарядных ионов, в том числе, в возбужденных состояниях, приводит к появлению мишени для отрыва второго электрона, а это опять процесс относительно малофотонный по сравнению с процессом одновременного отрыва двух электронов от нейтрального атома. Аналогичный характер имеет и динамика процесса ионизации при даль- дальнейшем увеличении интенсивности излучения по фронту лазерного им- импульса (см. рис. 8.9). Поэтому ожидать эффективной конкуренции двухэлектронной (или тем более многоэлектронной) фотоионизации можно лишь в условиях,
220 Гл. VIII. Образование многозарядных ионов когда каскадная ионизация по какой-то причине подавлена (например, при экстремально малой интенсивности излучения, когда однозарядные ионы образуются лишь в основном состоянии), а двухэлектронная иони- ионизация стимулирована, например, промежуточным резонансом. 8.3.3. Теоретическое описание процесса одновременного отрыва нескольких электронов. Первое, что надо отметить, обращаясь к теорети- теоретическому описанию процесса одновременного отрыва нескольких электро- нов от атома в многофотонном пределе 7^> 1 — какое-либо систематическое описание этого процесса в настоящее время отсутствует. Однако, несмотря на это пессимистическое заключение, представляют определенный интерес те данные, которые могут быть полезны для создания последовательной те™ ории одновременного отрыва нескольких электронов. Наибольшее количество интересующих нас данных относится к щелоч- щелочноземельным атомам. Характерной чертой спектров этих атомов является наличие, помимо одноэлектронных, также и автоионизационных и двух- электронных связанных состояний (так называемых «смещенных термов») [8.3]. При этом надо иметь в виду, что вся совокупность современных спек- спектроскопических данных [8.30-8.31] предсказывает, что в отличие от тра- традиционных представлений, автоионизационные состояния в этих атомах локализованы не только вблизи основного состояния однозарядного иона, а достаточно плотно расположены вплоть до потенциала ионизации одно™ зарядного иона. Принимая во внимание относительно большую ширину автоионизационных состояний, эти данные дают основание предполагать, что поглощение фотонов оптической частоты может приводить к квазирезо- квазирезонансным переходам двух электронов по спектру связанных и автоионизаци- автоионизационных состояний из основного состояния атома до выхода в непрерывный спектр [8.32-8.33]. При этом конкуренция спонтанных распадов автоиони- автоионизационных состояний из-за наличия сильного внешнего поля может быть несущественной по сравнению с быстрыми переходами электронов в со- состояния с большей энергией. Вся совокупность этих данных дает возможность развить классическую нестационарную теорию возмущений высших порядков (см. раздел 2.2) для описания переходов двух электронов по спектру двухэлектронных состояний, приводящих к образованию двухзарядного иона. Наиболее сложной задачей при осуществлении этой программы является констру- конструирование двухэлектронных волновых функций, оптимально описываю- описывающих двухэлектронные состояния, локализованные в различных интер- интервалах спектра атома и однозарядного иона. При решении этой задачи, как правило, используются две противоположные модели. Для описания двухэлектронных состояний, имеющих относительно небольшую энер- энергию возбуждения, обычно используется приближение Хартри-Фока [8.3] и модель независимых электронов с учетом слабого межэлектронного взаимодействия по теории возмущений [8.19] или при предположении об отсутствии взаимодействия. Для высоковозбужденных (ридберговских)
8.3. Одновременный отрыв нескольких электронов 221 состояний используется модель Ванье [8.34], в рамках которой пред- предполагается, что взаимодействие между электронами является сильным. Единственный последовательный расчет, выполненный в рамках этой программы, представляет собой работа [8.35], посвященная описанию про- процесса двухэлектронной двухфотонной ионизации атома гелия. К сожале- сожалению, этот расчет не дает никакой количественной информации для сопо- сопоставления с экспериментом, так как он выполнен для существенно иной частоты излучения, лежащей в диапазоне от 40 до 55 эВ. Однако пред- представляет интерес рассмотреть саму схему этого расчета, поскольку она соответствует тому, что надо делать для описания процесса многофотон- многофотонной многоэлектронной ионизации излучением видимого диапазона частот. Вероятность одновременного отрыва двух электронов вычислялась для простейшего случая — для прямого двухфотонного перехода двух элек- электронов из начального невозмущенного состояния в непрерывный спектр. Использовались известные двухэлектронные волновые функции атома ге- гелия [8.3]. Взаимодействие двух электронов с полем излучения полагалось равным сумме дипольного взаимодействия с полем каждого из электронов. Двухфотонный матричный элемент записывался в виде: >- (8.6) В (8.6) первый дипольный матричный элемент в числителе соответствует переходу первого электрона из начального двухэлектронного состояния г с энергией Е{ в конечное состояние непрерывного спектра с энергией Е\. При этом образуется однозарядный ион атома гелия в состоянии к. Второй дипольный матричный элемент в числителе соответствует переходу второ- второго электрона из ионного состояния к в конечное состояние непрерывного спектра с энергией Еч* Энергетический знаменатель представляет собой разность энергий промежуточного состояния с энергией Е^ + Е\ и суммы энергии начального состояния Е{ и энергии поглощенного фотона ш. Сум™ мирование проводится по всем возбужденным состояниям к однократно ионизованного иона атома гелия. Закон сохранения энергии при поглоще- поглощении двух фотонов имеет вид E1+E2 = Ei + 2u, соответствующий фиксации лишь суммы кинетических энергий двух элек- электронов при произвольных значениях энергий каждого электрона от нуля до Ei + 2ш. Окончательный результат этих расчетов свелся к тому, что в слу- случае, если вторая ступень каскадного процесса является также двухфо- двухфотонной, вклад двухэлектронного процесса в образование двухзарядных ионов пренебрежимо мал. Еще раз напомним, что этот вывод справедлив для определенного частного случая и конкретной частоты излучения и количественно не иллюстрирует общую ситуацию для других атомов и других частот излучения.
222 Гл. VIII. Образование многозарядных ионов В работе [8.36] рассматривалась двух- и трехфотонная двукратная иони- ионизация атома ксенона. В то время как двухфотонная ионизация предполага- предполагалась прямой, трехфотонная ионизация считалась каскадной, идущей через основное или возбужденные состояния иона. На рис. 8.13 показаны трех- Сечение, см4 с 102 10° - 10" 71 I /1 I 1 - \68 \ \ \ л Xe+Fs) ? a / / i / ¦ / / / у ATI ^ \ Xe+Ed) у у у" xy I 1 \ \ \ ---• Xe+ у I \ Fd) I \ Is / / / ! (I л 1 1 1 f "Xe2+ у y~ A I \ \ \ \ \ 1 >s \ 1 I I DDI ^S I 1,0 1,1 1,2 1,3 Энергия фотона, Ry 1,4 1,5 Рис. 8.13. Сечения двухфотонной ионизации атома ксенона [8.36] в зависимости от энергии фотона лазерного излучения. Объяснения различных кривых даны в тексте фотонные сечения ионизации, идущие через основное состояние 6s иона Хе+ (сплошная линия), возбужденное состояние bd (пунктирная линия) и возбужденное состояние 6d (линия из точек). По оси абсцисс откладыва- откладывается энергия фотона (в Ry). Одноэлектронная ионизация показана кривой с обозначением ATI, прямая двукратная ионизация показана кривой с обо- обозначением DDL Сделан вывод, что двукратно заряженные ионы ксенона образуются в основном путем каскадного процесса, состоящего из однофо- тонной ионизации атома Хе, образования иона Хе+ в основном состоянии и двухфотонной ионизации иона Хе+. Имеется еще ряд других работ, посвященных некоторым частным вопросам многоэлектронной ионизации; они кратко комментированы в обзоре [837]. В последнее время появился ряд работ, посвященных численному ре- решению зависящего от времени уравнения Шредингера с двумя активными электронами в поле атомного остова и поле сильного лазерного излучения. При этом анализируется роль межэлектронного взаимодействия на процесс двухэлектронной ионизации. В работе [8.38] рассматривается одномерная
8.3. Одновременный отрыв нескольких электронов 223 задача, причем как поле атомного остова, так и потенциал межэлектронно™ го взаимодействия моделируются сглаженным кулоновским потенциалом (одномерная модель атома гелия). Параметры потенциалов подбирались так, чтобы потенциал ионизации соответствовал реальному атому гелия. Из анализа зависимости вероятности двухэлектронной ионизации от ин- интенсивности лазерного излучения следует, что в диапазоне интенсивностей 1014—1015 Вт/см2 (многофотонный режим), вероятность значительно боль- больше, чем предсказания обычной теории возмущений. Авторы делают вывод, что это различие обуславливается ионизацией обоих электронов в этом диапазоне интенсивностей. В то же время, при больших значениях интен- интенсивности наступает туннельный режим, и результаты численного расчета хорошо согласуются с формулами АДК, основанными на последовательной ионизации двух электронов (см. гл. IX). 8.3.4. Резюме о многоэлектронной многофотонной ионизации. Из материала, приведенного выше, видно, что вопрос о реализации мно- многоэлектронного многофотонного процесса образования многозарядных атомарных ионов остается на данный момент открытым. В области тео- теоретических и экспериментальных исследований этой проблемы имеется большое поле деятельности. В области теории весьма перспективным представляются расчеты в рамках нестационарной теории возмущений, аналогичные расчетам, проведенным в работе [8.35], но для малофо- тонных процессов образования двухзарядных ионов щелочноземельных атомов. При этом привлекает модель Ванье [8.34], так как и различные эксперименты, о которых речь уже шла выше, и теоретический анализ [8.39] показывают, что существенную роль должны играть высоковоз- высоковозбужденные состояния. Это обстоятельство обуславливает возможность одновременного отрыва нескольких электронов, как следует из расче- расчетов, выполненных в рамках модели Ванье [8.40]. Надо также отметить, что в рамках модели Ванье возможно решение уравнения Шредингера в квазиклассическом приближении [8.41]. Наконец, нельзя не отметить ряд работ, в которых обсуждается возмож- возможная роль межэлектронных корреляций [8.38, 8.42-8.47]. Работы [8.42-8.44] содержат результаты численных расчетов, относящихся к вопросу о кор- корреляциях двухэлектронных волновых функций в атоме гелия. Хотя целью работ [8.38, 8.44] является попытка объяснить отклонения от каскадной мо- модели образования многозарядных атомарных ионов в туннельном режиме нелинейной ионизации (см. разд. 9.3), однако рассмотрение предполагае- предполагаемой роли межэлектронных корреляций, осуществленное в этих работах, представляет определенный интерес. В области эксперимента перспективным представляется развитие мето- метода регистрации корреляций между электронами. Результаты работы [8.48] показывают, что при использовании для ионизации лазера с большой ча- частотой повторения импульсов излучения, исследование корреляций вполне возможно. Усилия, затраченные на такие исследования, без сомнений, оку-
224 Гл. VIII. Образование многозарядных ионов пятся, так как вопрос о возможности одновременного отрыва нескольких электронов от атомов и атомарных ионов в многофотонной пределе j >» 1 является до сих пор открытым для физики многофотонных процессов. 8.4. Заключение Заканчивая рассмотрение процесса образования многозарядных ато- атомарных ионов в многофотонном пределе G^1) при субатомной напря- напряженности поля (F <C Fa\ при частоте излучения, лежащей в оптическом диапазоне (от 0,01 до 0,1иа), можно резюмировать результаты исследова- исследований следующим образом: — образуются ионы с зарядом q вплоть до отрыва всех электронов, составляющих внешнюю оболочку в атоме; — при возникновении ионов с зарядом q всегда возникают также и ионы с зарядом от 1 до q — 1; — многозарядные ионы образуются в результате каскадного (ступен- (ступенчатого) процесса, развивающегося по мере увеличения интенсивности из- излучения на фронте лазерного импульса; — на всех последовательных этапах ионизация атома и его ионов происходит за счет различных каналов перехода электрона, приводящих к ионизации — прямых пороговых и надпороговых, резонансных с воз- возбуждением связанных и автоионизационных электронных состояний; от- относительная эффективность различных каналов зависит от типа атома и значений основных параметров, характеризующих излучение; — достоверные данные о реализации одновременного отрыва несколь™ ких электронов в настоящее время отсутствуют. Очевидные трудности, возникающие на пути создания единой теории каскадного процесса образования многозарядных ионов, обусловленные, в первую очередь, большим количеством различных каналов перехода элек- электрона из начального состояния в непрерывный спектр, не позволяют напи- написать универсальные аналитические выражения для многофотонного сече- сечения и вероятности этого процесса. Экспериментальные данные о многофотонных сечениях процесса ио- ионизации атомарных ионов приведены лишь в одной работе [8.49] для случая ионизации атомов благородных газов. Помимо больших ошибок экспери- эксперимента, эти данные в принципе являются лишь приближенными, так как в процедуре вычисления использовались два упрощающих предположения: 1) все процессы ионизации являются прямыми пороговыми процессами, идущими из основного состояния иона; 2) все степени нелинейности соот- соответствуют таким переходам. Расчет сечений, измеренных таким образом в этой работе по приближенной квазиклассической формуле (см. разд. 2.2), хорошо описывающей ионизации атомов и ионов, дает величины сечений, согласующиеся с экспериментом в пределах порядка величины. Отметим, что такая, на первый взгляд, малая точность в величинах многофотонных сечений обуславливает достаточно высокую точность в величине пороговой
8.4. Заключение 225 I 1 интенсивности излучения для наблюдения соответствующих многозаряд- многозарядных ионов из-за большой степени нелинейности образования этих ионов. Таким образом, результаты, полученные в разд. 2.2, можно использовать в широком круге различных практических оценок условий образования многозарядных атомарных ионов. Более детальная информация о ряде частных вопросов, относящихся к процессу образования многозарядных атомарных ионов, приведена в обзо- обзоре [8.37] и монографии [8.50]. Процесс образования многозарядных атомарных ионов в туннель- туннельном пределе G «С 1) обсуждается ниже, в гл. IX, а в сверхатомном поле (F > Fa) — в гл. X. 15 Делоне Н.Б., Крайнов В.П.
ГЛАВА IX ТУННЕЛЬНАЯ ИОНИЗАЦИЯ 9.1. Введение В этой главе рассматривается процесс нелинейной ионизации атома в условиях, когда напряженность поля мала по сравнению с атомной напря- напряженностью, а параметр адиабатичности 72 <С 1. Теория процесса нелинейной ионизации Л.В. Келдыша [9.1] для пре- предельного случая, когда j2 <C 1, предсказала, что процесс ионизации должен носить туннельный характер (разд. 2.5). Из выражения A.1) для параметра адиабатичности 7 = шл/2ЕЦF видно, что неравенство 72<1 реализует- реализуется при малой частоте ш и большой напряженности F поля излучения. При этом потенциальный барьер, через который туннелирует атомный электрон, возникает в результате совместного действия кулоновского поля атома и внешнего поля лазерного излучения (рис. 9.1). Et тр V Рис. 9.1. Схема процесса туннелирования электрона через квазистатический потен- потенциальный барьер в направлении действия поля; а — атом в отсутствие внешнего поля, штрих-пунктирная линия — кулоновский потенциал, б — атом в поле с на- напряженностью F, сплошная кривая — потенциальный барьер. О — атомное ядро, Ei — энергия связи электрона в атоме, V — высота барьера, z — координата вдоль направления поля. При V > Ei происходит процесс надбарьерного развала атома Процесс туннелирования электрона через потенциальный барьер при энергии электрона \Ei\ > |V|, где V — высота барьера, является прин- принципиально квантовым явлением, не имеющим аналога в классической физике. Возможность туннелирования частицы через барьер обусловле- обусловлена пространственно-волновым дуализмом свойств микрочастиц, пред- предсказанным в 1923 году Луи де Бройлем и нашедшим в дальнейшем многочисленные экспериментальные подтверждения.
9.1. Введение 227 I 1 Первые исследования, посвященные туннельному эффекту, были вы™ полнены в 1928 году. Это — работы Г. Гамова, а также Р. Генри и Е. Кон™ дона по теоретическому описанию эффекта «"радиоактивности атомных ядер за счет туннелирования а-частиц через потенциальный барьер на гра- границе ядра, а также работа М.А. Леонтовича и Л.И. Мандельштама [9.2], в которой обсуждается процесс распространения волновой функции за по- потенциальный барьер путем решения уравнения Шредингера. В дальнейшем туннельный эффект был детально исследован экспериментально и теоре- теоретически для многих конкретных ситуаций, в том числе, и для случая тун- туннельной ионизации атомов. Квантовая теория прохождения частиц через потенциальные барьеры излагается в любом курсе квантовой механики (наиболее детальное и фи™ зическое изложение этого вопроса можно найти в [9.3]). Интересующий нас процесс туннельной ионизации атома в переменном внешнем электромагнитном поле характерен тем, что потенциальный ба- барьер, образующийся при совместном действии кулоновского поля атома и внешнего поля F(t) = F cos out, является осциллирующим во времени. Ба™ рьер непроницаем, когда F(t) = 0, и достигает минимальной величины при F(i) = F. Именно в этот момент времени барьер наиболее низкий и, соот- соответственно наиболее узкий для фиксированной энергии связи электрона в атоме Ei. Именно в этот момент максимальна вероятность туннелирования электрона через барьер. Таким образом, схема, приведенная на рис. 9.1, со- соответствует определенному моменту времени в течение периода изменения поля (т.е. определенной фазе внешнего поля). Формула, описывающая вероятность в единицу времени туннельной ионизации основного состояния атома водорода под действием постоянного электрического поля, хорошо известна [9.4]: J (9.1) Эта же формула описывает вероятность туннельной ионизации под дей- действием переменного циркулярно поляризованного излучения, так как величина F в этом случае не зависит от времени. Для поля линейной поляризации при замене в (9.1) F —>• F cos out и усреднении вероятности по периоду Т = 2тт/ш получаем выражение: 1) (9-2) Из (9.1) и (9.2) видно, что от поляризации излучения зависят лишь пред- экспоненциальные множители, а показатель экспоненты остается без изменения. Для описания процесса туннельной ионизации многоэлектронных ато- мов оптимальна так называемая формула АДК [9.5]. Это приближенная формула, полученная на базе квазиклассической формулы работы [9.6], по™ зволяет описывать процесс туннельной ионизации любых многоэлектрон- 15*
228 Гл. IX. Туннельная ионизация ных атомов и их многозарядных ионов с приемлемой, с экспериментальной точки зрения, точностью. В начальный период экспериментальных исследований в ряде работ конца 70-х годов наблюдался процесс ионизации атомов благородных газов при ^ ^ 1, F ^ Fa. Однако точность этих экспериментов была недостаточ- недостаточно высока для того, чтобы сделать обоснованное утверждение о наблюде- наблюдении процесса туннельной ионизации (критический анализ результатов этих экспериментов можно найти в [9.7]). Принципиальный шаг был сделан в 1983 году, когда С.Л. Чин с сотруд- никами, в отличие от первых экспериментов, выполненных с излучением видимого диапазона частот, использовал инфракрасное излучение лазера на ССЬ. Это, в соответствии с выражением для параметра адиабатичности A.3), позволило наблюдать ионизацию при величине параметра адиабатичности 7 <С 1 и напряженности поля F < Fa [9.8]. В работе [9.9] было также показа™ но, что вероятность ионизации не зависит от частоты излучения, что следует из любых формул для туннельной ионизации, например, из (9.1) и (9.2). В дальнейшем было выполнено много экспериментальных исследо- исследований, в которых наблюдался процесс туннельной ионизации различных многоэлектронных атомов при величине параметра адиабатичности 7^1 и для разных частот излучения. Вероятности туннельной ионизации атомов зависят не только от напря- напряженности поля F, но и от величины энергии связи электрона в атоме, а в случае атомарного положительного иона и от его заряда (см. ниже формулы (9.3-9.4)). Энергии электронов, образующихся при туннельной ионизации, а также направление их вылета определяются поляризацией лазерного излучения. По мере увеличения напряженности внешнего поля вершина барьера понижается и при выполнении условия \Ei\ ^ |V| (рис. 9.1) в принципе может возникать процесс надбарьерного развала атома (см. гл. X). Заканчивая введение, отметим, что ранее исследования туннельной ио- ионизации атомов под действием поля лазерного излучения обобщались в [9.10-9.12]. Исследованию этих процессов посвящено очень много работ, из числа которых ниже будут даны ссылки лишь на малую часть исследо- исследований, наиболее существенных с точки зрения авторов. 9.2. Вероятность туннельной ионизации Для теоретического описания процесса туннельной ионизации много- многоэлектронных атомов и их ионов формулы (9.1-9.2), а также формула Келды™ ша B.1) не пригодны, так как две первые формулы справедливы лишь для основного состояния атома водорода, а последняя — для короткодействую- короткодействующего потенциала атомного остова. Наиболее близко к этой задаче подходили формулы, полученные в работах [9.6, 9.13], однако и они не удовлетворя- удовлетворяли полностью запросы эксперимента. В работе [9.5] формула, полученная в работе [9.6], была приведена к виду, удобному для практического ис-
9.2. Вероятность туннельной ионизации 229 пользования в случаях туннельной ионизации многоэлектронных атомов и их многозарядных ионов. Это — так называемая формула АДК. Она, как правило, используется для описания данных эксперимента. Точность фор™ мулы АДК удовлетворяет требованиям эксперимента, в котором основной источник ошибки связан с абсолютизацией величины интенсивности поля излучения. Сопоставление результатов использования различных формул на примере атома водорода проведено в работе [9.14]. Формула АДК для случая линейно поляризованного излучения имеет вид: Для случая циркулярно поляризованного излучения предэкспоненциаль- ный фактор имеет более простой вид: FD2 ( 2Z3 \ { (9'4) В этих формулах введено обозначение (?)"¦¦ Величина п* = Z/y/2Ei представляет собой эффективное главное кванто- квантовое число начального состояния электрона в атоме, п Z — заряд атомного (или ионного) остова. Из сопоставления формул (9.3, 9.4) с (9.1, 9.2) с учетом выражения для эффективного главного квантового числа и положив Z = 1, видно, что при переходе от атома водорода к многоэлектронным атомам показатель экспоненты остается прежним, а все изменения связаны с предэкспоненци- альным множителем. При этом различия увеличиваются, когда п* сильно отличается от единицы. Формулы (9.3, 9.4) справедливы для значений орбитального квантово- го числа начального состояния атома или многозарядного атомарного иона I = 0,1 и усреднены по магнитному квантовому числу. Такие условия наи- наиболее часто реализуются на практике. Формулы для больших орбитальных моментов и фиксированных значений магнитных квантовых чисел началь- начального состояния приведены в [9.5]. Наконец, отметим, что, строго говоря, формулы (9.3-9.4) справедливы лишь для п* > 1. Однако даже при в* ~ 1 такая замена не приводит к существенной ошибке в величине вероятности. Это видно из оценок, сделанных в работе [9.5], а также в [9.15]. Другой возможный источник неточности формул АДК — это исходное априорное предположение, что ионизация происходит из начального свя- связанного электронного состояния в отсутствие внешнего поля. На самом деле начальное состояние под действием внешнего поля практически мгновенно изменяет свою энергию из-за динамического эффекта Штарка (гл. IV). Это
230 Г л. IX. Туннельная ионизация отн. ед. приводит к увеличению энергии связи Е{ при частоте ш С^ю, где шю — частота перехода из основного в первое возбужденное состояние (это нера- неравенство всегда реализуется на практике). Величина штарковского сдвига количественно не слишком мала при F < Fa; она описывается в рамках теории возмущений с учетом высших членов разложения динамической поляризуемости по напряженности поля. В случае шС^ю хорошим при- приближением для учета штарковского сдвига основного состояния является замена переменного поля на постоянное электрическое поле, для которого есть определенные предсказания и в случае высоких значений напряжен- ности (в гл. IV можно найти более детальные материалы, относящиеся к этому вопросу). Наконец, отметим, что эксперимент [9.17], выполненный при F <C Fa, косвенно показал, что в таких условиях роль штарковского сдвига мала. Обратимся к экспериментам. Практически все эксперименты, (начиная с работы [9.9], обсуждавшейся в разд. 9.1), выполненные с различными мно- многоэлектронными атомами, в диапазоне частот от ближнего инфракрасного диапазона (ш = 0,1 эВ ^ 10^3а;а) до ближне- ближнего ультрафиолетового диапазона (ш = 5 эВ ^ ^ 0,2ша) при напряженности поля излучения F < Fa и величине параметра адиабатично- сти 7 < 1, в которых наблюдалось образова- образование ионов, дали согласующиеся друг с другом результаты, позволяющие сделать следующие два основных вывода. Первый вывод — во всех случаях на- наблюдается процесс туннельной ионизации атомов, с хорошей точностью описываемый формулами АДК (9.3—9.4). Типичный при- пример экспериментальных данных и их теоре- теоретической интерпретации приведен на рис. 9.2. Второй вывод — во всех случаях в од- одном импульсе лазерного излучения, помимо однозарядных ионов А+, наблюдаются также и многозарядные ионы Aq+; кратность заряда этих ионов q возрастает по мере увеличения напряженности поля излучения; ионы с заря- зарядом q образуются в результате туннельной ио- ионизации ионов с зарядом q — 1. Это видно из того факта, что ионы с зарядом q образуют- образуются в том интервале интенсивности излучения, в котором выход ионов с зарядом q — 1 ве- велик, или находится в насыщении, а также так как вероятность образования многозарядных ионов с хорошей точностью описывается формулами АДК (9.3-9.4). Типичный пример экспериментальных результатов и их теорети- теоретической интерпретации приведен на рис. 9.3. ю11 ю12 I, Вт/см2 Рис. 9.2. Выход ионов калия в поле ССЬ -лазера согласно эксперименту [9.17] (точки) как функция интенсивности лазерного излучения. Сплош- Сплошная линия — результаты рас- расчета по формуле АДК (9.3)
9.3. Отклонения от каскадной ионизации атомарных ионов 231 10" 10" 10 1 -1 -2 -3 iVj, OTH. ед. - г - (Г0 2 ml 1013 I, Вт/см2 Рис. 9.3. Типичные данные эксперимента, в котором наблюдается процесс обра- образования многозарядных атомарных ионов ксенона в поле излучения ССЬ -лазера [9.17]. а — зависимость выхода ионов Хе+ и Хе2+ от интенсивности излучения. Сплошная линия — аппроксимация по формуле АДК (9.3) в предположении о кас- каскадном механизме туннельной ионизации, б — пороговые значения интенсивности излучения для образования ионов с зарядом Z. Сплошные кружки — данные экс- эксперимента, пустые кружки — расчет по формуле АДК (9.3) в предположении о каскадном механизме ионизации Таким образом, основной вывод из этих исследований заключается в том, что при 7 < 1 происходит процесс туннельной ионизации атомов и атомарных ионов, причем последний процесс носит каскадный характер. 9.3. Отклонения от каскадной ионизации атомарныж ионов 9.3.1. Экспериментальные данные. Материал, приведенный в пре~ дыдущем разделе, и заключительные выводы из него представляют собой обобщение результатов ряда первых экспериментов по наблюдению и ис- исследованию процесса ионизации атомов при величине параметра адиаба™ тичности 7 < 1. Одной из общих черт, объединяющих методику проведения этих экспериментов, является относительно небольшой диапазон регистри™ руемых ионных сигналов, составляющий два — три порядка величины от максимума, где наступает насыщение (рис. 9.3). Прогресс в лазерной технике, в первую очередь, использование лазеров, работающих в режи- режиме высокой частоты повторения импульсов излучения, позволил получать данные в существенно большем диапазоне амплитуд ионных сигналов за счет регистрации сигналов существенно меньших амплитуд. Регистрация результатов процесса ионизации в области экстремально малых вероят™ ностей позволила обнаружить в этой области отклонения от каскадного процесса образования многозарядных ионов. Эксперименты показали, что при малых вероятностях выход многоза- многозарядных ионов не описывается формулами АДК (9.3, 9.4), а существенно
232 Г л. IX. Туннельная ионизация больше. Впервые такие отклонения были обнаружены в работе [9.18] в выходе двухзарядных ионов гелия (рис. 9.4). В дальнейшем аналогичный эффект был обнаружен и в выходе трехзарядных ионов [9.19] (рис. 9.5). i, отн. ед. i, отн. ед. 1014 Интенсивность, Вт/см2 Рис. 9.4. Зависимость выхода ионов Не+ A) и Не2+ B) от интенсивности излу- излучения линейной поляризации. Аппрок- Аппроксимация экспериментальных данных по формуле АДК (9.3) loi4 loi5 Интенсивность, Вт/см2 Рис. 9.5. Зависимость выхода ионов ионов Аг+ A), Аг2+ B), Аг3+ C) от интенсивности излучения линейной поляризации. Аппроксимация экспе- экспериментальных данных [9.19] по фор- формуле АДК (9.3) Эти эксперименты были выполнены в поле линейной поляризации. Эксперименты, выполненные в поле циркулярной поляризации излучения [9.20-9.22], не привели к обнаружению этого эффекта (рис. 9.6). Хотя эти отклонения наблюдаются лишь при малой вероятности ио- ионизации, и они ни в какой мере не определяют эффективность процесса туннельной ионизации атомарных ионов при большой вероятности иони- ионизации, однако они представляют интерес для физики процессов в сильном световом поле, так как демонстрируют существенную роль воздействия поля на свободный электрон, вырванный из атома. Поэтому рассмотрим подробно причины отклонений от каскадного процесса туннельной иони™ зации атомарных ионов. Отклонения от процесса образования многозарядных ионов в результа- результате каскадной туннельной ионизации обусловлены рассеянием туннельного электрона, ускоренного полем излучения, на атомном остове. Рассеяние ко™ леблющегося электрона атомным остовом трансформирует энергию коле- колебаний в дрейфовую (поступательную) энергию электрона. Очевидно, этот процесс может происходить лишь при линейной (и близкой к линейной) поляризации излучения, когда при колебаниях во внешнем поле электрон
9.3. Отклонения от каскадной ионизации атомарных ионов 233 i, отн. ед. 104 103 ю2 ю1 10° нг1 10 о Не+1 ? Не+2 О Ne+1 a Ne+2 loi4 loi5 101б Интенсивность, Вт/см2 101 Рис. 9.6. Зависимость выхода ионов Не+, Не2+ и Ne+, Ne2+ от интенсивности излучения циркулярной поляризации. Аппроксимация экспериментальных данных по формуле АДК (9.4) может вернуться к атомному остову примерно через половину периода ла- лазерного поля (см. разд. 3.5). В зависимости от величины энергии, приобре- приобретаемой электроном в поле к моменту его возвращения к атомному остову, и прицельного параметра процесс рассеяния может быть как упругим, так и неупругим, а последний может приводить к возбуждению или ионизации атомного (ионного) остова. Ионы, образованные в результате рассеяния электрона на атомном остове, увеличивают полное число ионов по сравне™ нию с тем, которое является результатом туннельной ионизации. Речь идет о процессе, аналогичном процессу образования электронов сверхвысоких энергий при надпороговой многофотонной ионизации атомов, рассмотрен™ ному выше в гл. VIII. Таким образом, отклонения от процесса каскадной туннельной иониза™ ции обусловлены вторичными процессами, возникающими под действием туннельных электронов, ускоренных полем излучения. Впервые на возможность реализации процесса рассеяния электрона, вырванного полем из атома, на атомном остове было указано в работе [9.23]. В дальнейшем этот процесс рассматривался во многих работах, из которых надо отметить работы [9.24-9.27]. 9.3.2. Перерассеяние электрона на атомном остове. Обратимся к описанию процесса перерассеяния электрона на атомном (ионном) осто- остове. Первым делом отметим, что надо сразу исключить из рассмотрения
234 Гл. IX. Туннельная ионизация процессы рассеяния электрона на нейтральных атомах или «чужих» ионах ввиду экстремально малой плотности атомной мишени. Действительно, в любых экспериментах, посвященных исследованию туннельной ионизации атомов, давление атомарного газа составляет величину менее 10^4 Тор. В таких условиях длина свободного пробега электрона I всегда удовлетворяет неравенству I ^> акол, где акол = F/ш2 — амплитуда колебаний свободного электрона в поле электромагнитной волны. Используем для описания интересующего нас процесса язык классиче™ ской физики, что возможно, если рассматриваемый электрон можно считать свободным. Критерием выполнимости этого приближения является нера- венство акол ^> га, в котором, как и ранее, величина акол — амплитуда колебаний свободного электрона, а та — размер атома. Легко оценить, что для излучения светового диапазона частот это неравенство выполняется при напряженности поля F ^ 0.1Fa, что соответствует условию 7 < 1 реализации процесса туннельной ионизации. Теперь обратимся к разделу 3.5, в котором рассмотрен эффект воз™ действия переменного поля на свободный электрон. Из материала, приве- приведенного в этом разделе, следует, что после примерно половины периода колебаний поля электрон, вернувшийся в точку образования, имеет мак- максимальную энергию imax = 3,17?'КоЛ, где Екш = F2/4u2 — средняя (за период) энергия свободного электрона в поле электромагнитной волны. Эффектом второго возвращения электрона после упругого рассеяния мы пренебрегаем ввиду весьма малой вероятности этого процесса. Исходя из приведенной величины Ешах hF ) 0,lFa получим энергию рассеиваю- рассеивающего электрона Emax > Еа, где Еа — атомная единица энергии. Имея в виду резкую (квадратичную) зависимость i?max от напряженности поля F, ясно, что всегда могут реализоваться самые различные процессы неупругого рассеяния ускоренного полем электрона на атомном остове, так как величина ^тах может быть больше или много больше энергии связи электрона в атомах и их ионах (во всяком случае, при не слишком большом заряде иона). При неупругом рассеянии первым (по мере увеличения напряженности поля) вступает в игру процесс возбуждения атомарного иона: Aq+ + e^ (А«+)*+е, (9.6) а в дальнейшем различные по числу S отрываемых электронов процессы ионизации атомарного иона: Aq+ + е -> (А(*+в>+) * + (s + l)e. (9.7) В том случае, когда ион возбуждается, вслед за переходом (9.6) возникает туннельная ионизация возбужденного иона, что и приводит к появлению многозарядного иона с зарядом д+1. В случае ионизации иона имеют место последовательно процессы е^2е;е^3еит.д. Таким образом, в этом случае заряд образующегося иона может изменяться не только на единицу, но и на большие величины.
9.3. Отклонения от каскадной ионизации атомарных ионов 235 Процессы возбуждения и ионизации атомов и атомарных ионов в ре- результате электронного удара являются хорошо изученной областью физики атомных столкновений [9.28-9.30]. Влиянию внешнего поля на эти про™ цессы посвящена теоретическая работа [9.31], следуя результатам которой, можно сделать вывод, что влияние внешнего поля практически несуще™ ственно, во всяком случае, в интересующем нас диапазоне полей F < Fa. Это дает основание воспользоваться данными, приведенными и табулиро- табулированными в [9.32-9.35]. Типичная зависимость эффективного сечения процесса неупругого рас- рассеяния электрона, приводящего к ионизации иона, приведена на рис. 9.7. Зависимости для других процессов носят аналогичный характер, отличаясь Сечение, 10 101 ю3 ю4 Энергия электрона, эВ 105 Рис. 9.7. Зависимость эффективного сечения реакции Хе+е —^ Хе++2е неупругого рассеяния электронов на атоме ксенона от энергии налетающего электрона [9.35] лишь величиной порога, положением максимума в сечении и абсолютной величиной сечения. Приведенные выше данные позволяют записать выражения для вероят- вероятности образования многозарядных ионов с учетом взаимодействия электро- электрона с атомным остовом в виде произведения вероятности туннельной иониза- ионизации (атома или иона) на вероятность столкновения туннельного электрона с атомным остовом (соответствующую его определенной энергии в момент соударения) и на вероятность неупругого рассеяния электрона. В качестве примера приведем такое выражение для простейшего е —>> 2е процесса на однозарядном ионе А+: W(A2+) = W(ADK) • W(e ->> А+) • W(e ->> 2е). (9.8) В выражении (9.8) W(ADK) — вероятность туннельной ионизации ато™
236 Гл. IX. Туннельная ионизация ма, W(e —> А+) — вероятность столкновения электрона с атомным осто- вом, иЩе4 2е) — вероятность неупругого е —>> 2е рассеяния электрона с ионизацией атомного остова и образованием двухзарядного иона А2+. Вероятность соударения W(e —>- А+) зависит от направления вылета первого электрона (разд. 3.5), фазы лазерного поля в момент его вылета из-под барьера, отклонений от линейности поляризации поля, и расплы- вания волнового пакета, моделирующего электрон [9.36] (см. разд. 7.9 и формулу G.19)). В том случае, когда в соответствии с законом сохранения энергии могут реализоваться несколько конкурирующих между собой процессов, приво- приводящих к образованию многозарядных ионов с заданной кратностью заряда, необходимо использовать традиционный метод определения суммарного эффекта, решая систему балансных уравнений с учетом истощения исход™ ного состояния. Форма зависимости числа образованных многозарядных ионов от ий- тенсивности излучения (например, кривая 2 на рис. 9.4) качественно следу- следует из уравнения (9.8) для W(A2+). В этом уравнении первый сомножитель W(ADK) — вероятность туннельной ионизации — экспоненциально воз™ растает при увеличении интенсивности излучения I (вне области насыще- насыщения процесса ионизации), однако третий сомножитель W(e —> 2е) быстро убывает при увеличении энергии электрона, т.е. при увеличении I (см. рис. 9.7 при Ее > Еа). Совместное действие этих сомножителей приводит к зависимости W(A2+) от интенсивности / в виде кривой с максимумом и существенной роли перерассеяния лишь при небольшой интенсивности излучения (рис. 9.4). Выше не упоминалось о двух процессах, возникающих при электрон- электронном ударе атомного остова — упругом рассеянии электрона и рекомби- рекомбинации электрона с атомным остовом с испусканием рекомбинационного излучения. Очевидно, что оба этих процесса не приводят к образованию многозарядных ионов. Второй из них приводит к процессу возбуждения сверхвысоких гармоник лазерного излучения (см. разд. 9.7 и гл. XI). Одна™ ко в принципе необходимо принимать их во внимание при абсолютизации вероятности w(Aq+). Область реализации этих процессов лежит при энер- энергии электрона, взаимодействующего с ионом, Ее < Ei, и вероятность их резко падает при увеличении энергии электрона [9.28-9.29, 9.32]. Поэтому в интересующей нас области энергий электрона Ее > Ei этими процессами можно пренебречь по сравнению с процессами неупругого рассеяния. Независимые подтверждения реализации процесса рассеяния туннель- туннельного электрона на атомном остове и справедливости описания этого про- процесса в рамках классической физики были получены в работах [9.37-9.38] путем наблюдения импульсов отдачи атомарных ионов. Сразу видно, что подобный эксперимент является исключительно трудным — речь идет об ионах, имеющих кинетические энергии менее 1 эВ. Для измерений импуль- импульсов отдачи ионов использовался метод COLTRIMS — спектроскопия ионов отдачи при холодной мишени [9.39].
9.3. Отклонения от каскадной ионизации атомарных ионов 237 Эксперимент [9.37] состоял в исследовании туннельной ионизации ато- атома неона при величине параметра адиабатичности 7 = 0,35. Использовал- ся ультракороткий импульс излучения с длительностью порядка 30 фс, что позволяло пренебречь пондеромоторными эффектами (разд. 3.5). Импульс- Импульсный пучок атомов неона имел экстремально малую плотность и темпера- туру жидкого неона 45 К. Аппаратурная ошибка при измерении импульсов отдачи составляла величину 0,2 а.е. Результаты эксперимента приведены на рис. 9.8 и 9.9, из которых видно, что измерялись величины импульсов в 1,0- 0,5™ I - /о ¦ /о I I * И ,/, i i ? oo\ l о \ L cP \ \!Sd 1 ОСОЭ Рис. 9.8. Энергетические распределения ионов Ne+, образованных при туннельной ионизации атома неона, в направлениях вдоль (рц) и поперек (р±) вектора поля- поляризации линейно поляризованного излучения. Аппроксимация экспериментальных данных [9.37] по формуле (9.21) Выход ионов 1000 800 600 400 200 - ¦ Ne2+ % # # V \ ; • % - I I ^Ш -10 -5 Выход ионов 8000 0 рц,а.е. 10 Рис. 9.9. Энергетическое распределение ионов Ne2+, образованных при туннель- туннельной ионизации однозарядного иона неона в направлениях вдоль (р\\)и поперек (р±) вектора поляризации линейно поляризованного излучения согласно эксперимен- экспериментальным данным [9.37]. Видно качественное отличие от рис. 9.8 для распределения вдоль вектора поляризации
238 Гл.IX. Туннельная ионизация диапазоне от ОД до 10а.е. На рис. 9.8 приведены результаты, полученные для однозарядных ионов, образованных в процессе туннельной ионизации атома неона. Там же приведены результаты расчетов, выполненных в ра~ боте [9.40] в рамках адиабатического приближения Ландау-Дыхне. Видно не только качественное, но и хорошее количественное согласие расчетов с экспериментальными данными. На рис. 9.9 приведены результаты для импульсов отдачи в случае образования ионов Ne2+. Видно, что распреде™ ление качественно отличается от распределения для однозарядных ионов. Эти распределения хорошо согласуются с кинематикой процессов рассе- рассеяния е —>• qe, которая легко рассчитывается в рамках классической меха- механики. Таким образом, этот эксперимент позволил получить независимые данные, подтверждающие справедливость высказанных выше утвержде- утверждений об определяющей роли процесса рассеяния туннельного электрона на атомном остове в отклонениях от каскадной туннельной ионизации ато- атомов и атомарных ионов. В работе [9.38] получены результаты, качественно аналогичные результатам работы [9.37]. В работе [9.41] использовалось соотношение, аналогичное (9.8) для вероятности образования быстрого электрона за счет е —>> 2е рассеяния, что позволило с хорошей точностью описать экспериментальные данные, полученные в ряде работ. Соотношение, аналогичное (9.8), использовалось и в работе [9.42]; это позволило получить зависимость образования ионов гелия, аналогичную экспериментальным данным работы [9.18]. Заканчивая этот раздел, еще раз отметим, что отклонения от каскад™ ной модели туннельной ионизации существенно не влияют на пороговые напряженности поля и вероятности ионизации, однако процесс рассеяния туннельного электрона на атомном остове играет определяющую роль в энергетических спектрах электронов, образующихся в случае надпорогово- го поглощения при F < Fa (разд. 7.9) и в возбуждении высоких гармоник ионизующего излучения за счет рекомбинации туннельного электрона на атомном остове (разд. 9.7 и гл. XI). 9.4. Одновременное туннелирование нескольких электронов Хорошо известно выражение для коэффициента туннелирования D за- заряженной частицы через одномерный прямоугольный потенциальный ба- барьер (см., например, [9.43]): D ос exp < - — J2m(V - Е) }, (9.9) I n J в котором т — масса, Е — энергия частицы, V — высота барьера, а а — его ширина. Исходя из этого соотношения, в работе [9.44] были сопоставлены вероятность последовательного туннелирования через барьер двух частиц с массой т и энергией Е каждая, и вероятность туннелирования одной частицы с массой 2т и энергией 2Е через барьер 2V. В первом случае
9.4. Одновременное туннелирование нескольких электронов 239 вероятность равна квадрату вероятности (9.9), т.е. D2 ocexpl^^V2^^ -E)\, (9.10а) в то время как во втором случае она равна \ (9.106) D'2 ос ехр \~л/Ат BV ~~ 2Е)\. { п ) Видно, что показатели экспоненты в (9.10а) и (9.106) одинаковы. Этот простой вывод требует уточнения для использования его в инте- ресующих нас случаях туннелирования двух атомных электронов последо- последовательно и одновременно. Даже если пренебречь предэкспоненциальным множителем, то высота потенциального барьера для одновременного тун- туннелирования двух электронов не равна удвоенной высоте барьера для тун- туннелирования каждого из электронов по отдельности. Изменяется и ширина потенциального барьера а, поскольку барьер не является прямоугольным. Процесс туннелирования двух и более атомных электронов одновре- одновременно рассмотрен детально в работе [9.45]. Мы поясним его на простейшем примере последовательного и одновременного отрыва двух электронов из нейтрального атома. Если обозначить Е\ — потенциал ионизации первого электрона, то вероятность его отрыва из нейтрального атома с экспоненци- экспоненциальной точностью дается соотношением Egl). „.„, I Соответственно вероятность отрыва второго электрона из образованного однозарядного иона с потенциалом ионизации Е2 равна / 2BmE2f2\ =еХР(- ЗтеПР )¦ (9Л2) Вероятность каскадного (последовательного) процесса ионизации опреде- определяется произведением (9.11) и (9.12): / 2[Bm^1) + Bm^2)]^ wnoc = Wlw2 = ехр — . (9.13) I 3metiF I Вероятность одновременного туннельного отрыва двух электронов с потен- потенциалом ионизации Е\ + Е% может быть получена из (9.11) путем указанной замены потенциала ионизации, а также удвоения массы и заряда электрона: т —)- 2т, е —>- 2е. Получаем: ( 2[4т(Е1 + Е2)}3/2\ ( 4{m(E1+E2)f2\ 3-2m.2e.HF ) {J (9.14)
240 Гл. IX. Туннельная ионизация Чтобы сравнить (9.13) и (9.14), возьмем типичный случай двукратной ионизации атома инертного газа, где согласно экспериментальным данным приблизительно Е2~2Е\. Например, для атома ксенона первый потенциал ионизации равен 12 эВ, а второй — 21 эВ. Тогда из (9.13) получим В то же время из (9.14) находим: М^. (9.16) Из сопоставления (9.15) с (9.16) видно, что вероятность одновременного туннелирования двух электронов больше, чем вероятность их каскадного туннелирования, так как показатель экспоненты в (9.16) меньше, чем в (9.15). Конечно, это утверждение справедливо в отсутствие насыщения всех ступенек процессов, т.е. при малой интенсивности излучения. Однако при увеличении интенсивности имеет место противоположное утверждение. Причина этого состоит в том, что при таких полях F, когда имеет место ионизация второго электрона, ионизация первого электрона, как правило, насыщена, так что вероятность каскадного процесса двукратной ио- ионизации определяется не выражением (9.13), а выражением (9.12). Для рас™ сматриваемого примера атома инертного газа тогда вместо (9.15) получим .3/2 \ = expi-n^J- (9Л7) Конечно, эта вероятность существенно превышает вероятность одновре™ менного отрыва двух электронов (9.16). Таким образом, можно утверждать, что при большой интенсивности процесс двукратной ионизации имеет кас™ кадный характер, причем ионизация первого электрона имеет место на переднем фронте сильного лазерного импульса, и к моменту достижения максимума напряженности ионизация первого электрона насыщена. Надо также иметь в виду, что для туннелирования нескольких электронов величина параметра адиабатичности (см. гл. I) отлична от соответствующей величины для одного электрона. Для ионизации первого электрона имеем Для случая каскадной ионизации значение параметра адиабатичности, соответствующее туннельной ионизации второго электрона, дается со™ отношением: , _ ш\/2тЕ2 _ 2шу/тЕ1 7 = ^F = ^Е " Оно, разумеется, превышает значение j.
9.4. Одновременное туннелирование нескольких электронов 241 Для одновременного отрыва двух электронов от атома инертного газа получим следующее выражение для параметра адиабатичноети: = Отношение вероятностей 9 18) 2eF eF Kr } Мы видим, что 72 несколько больше, чем j (но меньше, чем j'), хотя числен™ ное различие всех трех величин не очень велико из-за корневой зависимости параметра адиабатичноети от энергии связи. Отметим, что для анализа экспериментов может играть существенную роль и предэкспоненциальный множитель в вероятностях туннелирования, который мы выше опускали (особенно при небольших значениях напряженности по™ ля). Из-за его громоздкости мы ограни- ограничимся только рис. 9.10 из работы [9.45], на котором приведены окончательные ре- результаты расчетов вероятностей образова- образования трехзарядных ионов атомов инертных газов в результате двух процессов, учи- учитывающие как экспоненциальные, так и предэкспоненциальный факторы: а). А -+ А+ -* А3+; (9 19) б). А^А2+^А3+. { } В каждом процессе один переход явля- является одноэлектронным, а другой — со- соответствует одновременной ионизации двух электронов. Отношение вероятно- 1 - 13,5 14,0 14,5 15,0 Интенсивность, Вт/см2 Рис. 9.10. Расчет работы [9.45] для отношения вероятностей (9.19а) и (9.196) как функции интенсивности излучения для атомов различных инертных газов стей этих процессов оказалось отличным от единицы. Впрочем, результаты могут измениться при учете насыщения первой ступеньки каскада, особенно, в случае а). А возможность насыщения, в свою очередь, сильно зависит также и от длительности импульса лазерного излучения. Сопоставление вероятностей процессов А^А2+, А^А+^А2+, (9.20) в которых учтена возможность насыщения процесса А —>> А+, интересно для практики анализа экспериментальных данных. Их соотношение зави- зависит от напряженности поля. Как уже мы отмечали выше, при малой напря- напряженности поля вероятность первого процесса в (9.20) — одновременной туннельной ионизации двух электронов — превышает вероятность вто- второго процесса — вероятность каскадной туннельной ионизации атома и его однозарядного иона. Критическая величина интенсивности излуче- излучения, при которой вероятности этих процессов равны друг другу, лежит в пределах 1014-5 • 1015 Вт/см2 для атомов ксенона, криптона и аргона, в то время как для атомов неона и гелия эта граница лежит при еще более высокой интенсивности. При проведении этих оценок следует учиты- учитывать также и предэкспоненциальные факторы в вероятностях ионизации. 16 Делоне Н.Б., Крайнов В.П.
242 Гл. IX. Туннельная ионизация В целом результаты этих расчетов показывают, что в конкретных усло- условиях проведения эксперимента (см. разд. 9.2 и 9.3) нельзя пренебрегать возможностью одновременного туннелирования нескольких электронов из одной атомной оболочки при малых интенсивностях излучения. Однако до настоящего времени нет экспериментальных данных, как подтверждающих возникновение одновременной туннельной ионизации нескольких электро- электронов, так и косвенно указывающих на ее вклад в вероятность туннельной ионизации атомов и атомарных ионов. Надо также отметить ряд других работ, в которых рассматривались межэлектронные корреляции и, как следствие, одновременное туннелиро- вание нескольких электронов [9.46-9.48]. Основной целью этих работ была попытка объяснения за счет этих процессов отклонений от каскадной моде- модели образования многозарядных ионов при ионизации атомов в туннельном режиме (см. разд. 9.3). В работе [9.46] теоретически рассматривалась двукратная ионизация атома гелия, используя значения длины волны лазерного поля 780 нм и интенсивности в диапазоне от 1014 до 1016 Вт/см2. Обменными эффек- эффектами пренебрегалось. Использовалось приближение одного активного (внешнего) электрона. Ионизация второго (внутреннего) электрона рас- рассматривалась в эффективном потенциале, состоящим из внешнего поля лазерного излучения, поля ядра гелия и кулоновского потенциала оттал- отталкивания от внешнего электрона, усредненного с волновой одночастичной функцией внешнего электрона. Так как эта волновая функция зависит от времени, то и усредненный кулоновский потенциал является также функцией времени. Результаты этого численного расчета воспроизводят «плечо» в выходе двукратно ионизованных атомов гелия (ядер гелия) как функции интенсивности излучения (см. рис. 9.4), в диапазоне интенсив™ ностей от 1014 до 1015 Вт/см2 (при линейной поляризации поля). Двукратная ионизация атома гелия теоретически рассматривалась также в работе [9.47] для того же диапазона интенсивности поля. В от- отличие от предыдущей работы, не использовалось приближение одного активного электрона. Однако была взята одномерная модель атома гелия, и это позволило численно решить временное уравнение Шредингера для двух электронов в поле ядра гелия и внешнего поля лазерного излучения. Результаты численного расчета также воспроизводят «плечо» в выходе двукратно заряженных ионов гелия (также при линейной поляризации). Из результатов этих двух работ можно сделать вывод, что, несмотря на различные приближения, причина возникновения «плеча» состоит в эффекте «выталкивания» второго электрона динамическим полем перво- первого электрона (аналогично ионизации атома при бета-распаде). Проблема состоит в том, что экспериментально «плечо» наблюдается только при линейной поляризации поля и отсутствует для циркулярной поляриза- поляризации. Численных расчетов для циркулярной поляризации поля пока не выполнено. Однако качественно очевидно, что эффект «выталкивания» должен реализоваться при любой поляризации излучения.
9.5. Энергетические и угловые распределения электронов 243 9.5. Энергетические и угловые распределения электронов при туннельной ионизации 9.5.1. Введение. Из материала, приведенного выше, в разделе 9.3, следует, что при ионизации атомов и атомарных ионов в туннельном случае, когда параметр адиабатичности j < 1, электроны образуются как непосредственно в результате туннелирования через квазистационарный потенциальный барьер (так называемые туннельные электроны), так и в результате неупругого рассеяния туннельных электронов на атомном остове (ионе) (так называемые вторичные электроны). В этом разделе основное внимание будет уделено туннельным электронам, так как их энергетические и угловые распределения характеризуют собственно процесс туннельной ионизации атомов и атомарных ионов. Вопрос о распределениях вторичных электронов будет лишь кратко упомянут в конце данного раздела ввиду его важной роли для ряда приложений. Итак, обратимся непосредственно к туннельному эффекту. Формулы (9.3-9.4), приведенные выше, описывают полную вероятность туннельной ионизации, проинтегрированную по энергиям и углам вылета туннельных электронов. Формулы, из которых следуют энергетические и угловые рас- распределения туннельных электронов, были получены в ряде работ [9.6, 9.13, 9.40, 9.49-9.50] различными методами. Конечные результаты, полученные в этих работах, одинаковы. Ниже искомые соотношения будут приведены, следуя работе [9.50], являющейся примером применения квазиклассическо- квазиклассического приближения квантовой механики [9.51]. 9.5.2. Теоретическое описание энергетических и угловых распре- распределений. В интересующем нас случае туннельной ионизации возмущение является адиабатическим, так как частота излучения ш <С Е^ где Ei — как и выше, энергия связи электрона в атоме. Это дает основание для исполь- использования адиабатического приближения Ландау--Дыхне (см. [9.51, гл. VII]). Использование этого приближения и позволило получить в указанной выше работе искомые соотношения для энергий и направлений вылета электронов. Эти соотношения очевидным образом зависят от поляри- поляризации излучения, так как от поляризации зависит конечное состояние электрона, вышедшего из-под барьера. Обратимся сначала к линейной поляризации излучения. Вероятность образования свободного электрона с импульсом р в результате туннелиро- туннелирования через барьер дается выражением: W(p) = Цр = 0)ехр {-рГ В (9.21) р| | шр± — компоненты импульса р вдоль (| |) и поперек (_1_) направ- направления поляризации поля излучения, соответственно. Из формулы (9.21) видно, что максимальна вероятность вылета электрона с р = 0, т.е. с нулевой энергией, а вероятность вылета с конечной энергией экспоненциально уменьшается по мере увеличения энергии электрона. 16*
244 Гл. IX. Туннельная ионизация Ширины распределений электронов по энергиям в продольном и попе- поперечном направлениях имеют оценки: 3F3* F АЕ» = ^щ^] АЕ± = Ш&- (922} Из (9.22) видно, что АЕ± <С АЕ\ j, так как отношение АЕ±/АЕ\ | = j2 <C 1, где 7? как и ранее, параметр адиабатичности. Отсутствующее в формуле (9.21) выражение для предэкспоненциаль™ ного множителя w@) было получено в работе [9.52] в рамках метода Келдыша-Файсала^Риса (см. раздел 2.3) в виде: где D выражается формулой (9.5). Из формулы (9.21) видно, что угловое распределение вылетающих элек- электронов имеет резкий максимум в направлении поляризации излучения. Дей™ ствительно, р± = р sin в ^рв при в <С 1, где в — угол между направлением вылета электрона и направлением вектора поляризации излучения. Угловое распределение электронов описывается выражением: (9.24) Из (9.24) видно, что при увеличении угла 9 вероятность вылета электрона экспоненциально уменьшается. Оценка ширины углового распределения согласно (9.24) имеет вид: л/F (9.25) В заключение отметим, что после интегрирования выражения (9.21) с (9.23) по всем значениям рц и р± получается выражение (9.3) для полной вероятности ионизации в линейно поляризованном поле. Обратимся теперь к случаю циркулярной поляризации излучения. В этом случае = w@) ехр |-А [2Е{ + (р|| - F/wJ]3/2\. (9.26) Здесь w@) определяется выражением [9.52]: ги(О) = ^° —. 8Zv7T^FBEiI/4 Знак 11 означает направление, параллельное плоскости поляризации цирку- лярно поляризованного излучения. Из сопоставления выражений (9.26) и (9.21) видно, что при циркуляр™ ной поляризации максимум в распределении по импульсам рц в плоскости
9.5. Энергетические и угловые распределения электронов 245 поляризации реализуется при рц = F /ш, а не при рц =0, как в случае ли- линейной поляризации поля. Энергия электрона в максимуме распределения совпадает с колебательной энергией свободного электрона в поле волны ^тах = ^кол = F /2ш . Из формулы (9.26) следует оценка ширины распределения электронов по энергиям около Етах: т Эта ширина значительно больше, чем аналогичная ширина (9.22) для ли- линейной поляризации излучения. Отметим, что радиус орбиты электронов, вылетающих в основном в плоскости поляризации излучения, равный ге = F/ш2, численно велик по сравнению с размером атома (боровский радиус), но мал по сравнению с размером области фокусировки излучения (последний превышает длину волны излучения) при интересующих нас значениях напряженности поля 0,lFa < F < Fa. Таким образом, в циркулярно поляризованном поле тун- туннельные электроны лишь вращаются по круговым орбитам с радиусом ге и не приобретают заметной дрейфовой скорости. Выражение для углового распределения электронов по отношению к плоскости поляризации излучения имеет вид: w{ip) = w(<p = 0) exp ^—у-—(р2 . (9.28) Оценка ширины этого распределения дается выражением: -¦ (9.29) Выражения для энергетических и угловых распределений туннельных электронов при эллиптической поляризации излучения значительно более сложны. Мы их не приводим здесь ввиду малого интереса к ним как с точки зрения процесса туннельной ионизации атомов, так и с точки зрения эксперимента, в котором, как правило, реализуется либо линейная, либо циркулярная поляризация лазерного излучения. 9.5.3. Экспериментальные данные. При экспериментальном иссле- исследовании энергетических и угловых распределений туннельных электронов основная задача состоит в минимизировании роли различных искажающих эффектов, возникающих на пути электрона от места рождения до детектора. Этот путь обычно составляет несколько сантиметров. Первый эффект — столкновение туннельного электрона с нейтральны- нейтральными атомами и ионами в области, занятой мишенью и на пути от мишени до детектора. Роль этих столкновений может быть сделана пренебрежимо малой путем уменьшения плотности мишени и осуществления высокого вакуума в камере взаимодействия. Критические значения для этих плотно- плотностей могут быть с необходимой точностью оценены для конкретной схемы
246 Гл. IX. Туннельная ионизация эксперимента, исходя из хорошо известных данных об атомных столкнове- столкновениях (см. [9.29-9.30, 9.33-9.35]). Второй эффект — пондеромоторное ускорение электронов при их дви- жении в неоднородном поле сфокусированного лазерного излучения. Из обсуждения этого эффекта (см. разд. 3.5) следует, что при использовании ультракоротких лазерных импульсов можно не принимать во внимание этот эффект, так как за время действия поля излучения электрон существенно не изменяет свои координаты. В случае необходимости использования длин- длинных лазерных импульсов практически есть возможность учета пондеромо- торных эффектов при наличии достаточно точной информации о метрике пространственного распределения излучения [9.53]. Наконец, есть возмож- возможности частичной минимизации неоднородности распределения излучения в области его воздействия на атомарную мишень (разд. 3.4). Третий эффект — рассеяние электронов на атомном остове (ионе) при линейной поляризации лазерного излучения (см. выше, разд. 9.3). Легко оценить, что при любой частоте лазерного излучения, при минимально допустимой напряженности поля излучения для реализации туннельного эффекта, когда параметр адиабатичности порядка единицы, максимальная энергия, приобретаемая туннельным электроном за один период лазерно- лазерного поля, имеет величину порядка атомной энергии, а при увеличении на™ пряженности поля быстро (квадратично по напряженности поля) растет. Таким образом, процессы упругого или неупругого рассеяния туннельного электрона всегда имеют место и приводят к искажению исходных энер- энергетических и угловых распределений туннельных электронов в области больших энергий. Очевидно, что эти искажения тем меньше, чем меньше напряженность поля лазерного излучения, при которой наблюдается про- процесс туннельной ионизации. Напомним, что при циркулярной поляризации излучения этот эффект отсутствует, так как вероятность столкновения тун- туннельного электрона с атомным остовом пренебрежимо мала. Существует и другая возможность получения информации об энергети- энергетических и угловых распределениях туннельных электронов — путем измере- измерения распределений образующихся ионов. Распределения ионов свободны от всех рассмотренных выше искажающих эффектов, в том числе, от ион- деромоторных эффектов ввиду большой массы и практической неподвиж- неподвижности ионов за время действия лазерного импульса. Основная трудность при регистрации ионов состоит в предельно малых их энергиях, имеющих величину в доли электрон-вольта. Однако, как уже говорилось выше (разд. 9.3), такой метод практически осуществим. После этих вводных замечаний обратимся к изложению конкретных данных эксперимента. Остановимся на четырех работах, проведенных в оптимальных и хорошо контролируемых условиях. В качестве первого примера рассмотрим результаты работы [9.49], в ко- которой исследовался процесс туннельной ионизации атома ксенона линейно поляризованным лазерным излучением. Величина параметра адиабатично- адиабатичности равнялась 0.01, напряженности поля F = 0,05Fa, а длительности лазер-
9.5. Энергетические и угловые распределения электронов 247 О 500 ного импульса 2,5 пс. За время действия излучения электроны смещались на расстояние менее 25 мкм, что составляет малую величину по сравнению с диаметром области фокусировки 170 мкм. Ма- Малая плотность газа в мишени, малая длите ль- Ne ность импульса и малая напряженность поля излучения — все это минимизировало роль ука™ занных выше эффектов, искажающих истинные распределения электронов. Результат этого экс- эксперимента приведен на рис. 9.11. Там же приве- приведен результат расчета по формуле (9.21). Видно хорошее согласие расчетных и эксперименталь- экспериментальных данных. В качестве второго примера рассмотрим ре- результаты работы [9.54], в которой исследовался процесс туннельной ионизации атома гелия цир- кулярно поляризованным излучением. Иониза- Ионизация наблюдалась при величине параметра адиа- батичности ОД, напряженности поля излучения F = 0,5Fa и экстремально малой длительности импульса 180 фс при большом размере области фокусировки излучения 50 мкм. Энергетический спектр электронов, зарегистрированный в таких условиях, показан на рис. 9.12. Видно качествен™ ное отличие этого спектра от приведенного на рис. 9.11. В данном случае наблюдается максимум в распределении элек- электронов по энергиям. Энергия электронов в максимуме распределения равна ^тах = Ета = F2/2ш2 « 60 эВ. На том же рис. 9.12 приведен также и ре™ зультат расчета по формуле (9.26). Видно хорошее согласие эксперимента и расчета. В качестве третьего примера приведем результат работы [9.17], в ко- которой наблюдался процесс туннельной ионизации атома ксенона ближним инфракрасным линейно поляризованным излучением СО2 — лазера с экс™ тремально большой длительностью импульса излучения 1 не. Ионизация наблюдалась при параметре адиабатичности ОД и напряженности поля из™ лучения F = 0,01Fa. Большая длительность импульса излучения обуслав- обуславливала большую роль пондеромоторных эффектов при движении туннель- туннельных электронов от места их образования через область фокусировки до детектора. Результаты этой работы, а также работы [9.55], показывает, что учет пондеромоторных эффектов дает результаты, хорошо согласующиеся с экспериментом. Аппроксимация экспериментальных данных, приведенная на рис. 9.13, выполнена по соотношению (9.21) для линейно поляризованно™ го излучения с учетом пондеромоторных эффектов. Видно, что этот расчет с удовлетворительной точностью описывает экспериментальные данные. Видно также, что пондеромоторные эффекты качественно изменяют энер- энергетическое распределение электронов, имеющее в данном случае вид кри™ Рис. 9.11. Энергетическое распределение туннельных электронов как функция их энергии, измеренное в рабо- работе [9.49] для поля линейной поляризации и рассчитан- рассчитанное по формуле (9.21)
248 Г л. IX. Туннельная ионизация Рис. 9.12. Энергетическое распределение туннельных электронов как функция их энергии, измеренное в работе [9.54] для поля циркулярной поляризации и рассчи- рассчитанное по формуле (9.26) Выход электронов, произв. ед. 3 - 2 - 1 - 0 2 4 6 8 Энергия электрона х 100, эВ Рис. 9.13. Энергетический спектр электронов при ионизации атомов ксенона длин- длинным импульсом линейно поляризованного излучения СО2-лазера согласно экспе- экспериментальным данным [9.17]. Сплошная линия — результат расчета работы [9.52]
9.6. Заключение 249 I 1 вой с максимумом. Имеется и количественное согласие, так как максимум наблюдается при величине колебательной энергии свободного электрона в поле волны i^max = ^юл = F2 / 4ш2 « 10 эВ. Наконец, рассмотрим эксперимент [9.37] по регистрации энергети- энергетических распределений атомарных ионов, образующихся при туннельной ионизации атомов (этот эксперимент уже обсуждался выше в разд. 9.3). Из данных, приведенных выше, на рис. 9.8, видно, что наблюдаемое рас- распределение ионов находится в хорошем согласии с формулой (9.21). Таким образом, резюмируя всю совокупность экспериментальных и теоретических исследований энергетических и угловых распределений туннельных электронов, можно констатировать, что имеется качествен- качественное и количественное согласие теории и эксперимента. При этом основ- основной чертой этих распределений является их качественное различие в слу- случае линейной и циркулярной поляризации излучения. Если при линейной поляризации излучения максимальное число электронов образуется с ну- нулевой энергией, то при циркулярной поляризации максимальное число электронов имеют энергию, равную колебательной энергии свободного электрона в поле электромагнитной волны. 9.6. Заключение Заканчивая раздел об ионизации атомов и атомарных ионов сильным низ™ кочастотным полем лазерного излучения при величине параметра адиабатич- ности 7 < 1? необходимо кратко комментировать еще два взаимосвязанных явления, обусловленных рассеянием туннельного электрона на атомном осто- остове после его ускорения его в поле линейно поляризованного излучения. Первое явление в научной литературе именуется надпороговой иони- ионизацией б туннельном режиме и заключается в появлении небольшого чис- числа электронов очень высокой энергии при туннельной ионизации атомов. Имеются две причины, обуславливающие образование электронов очень большой энергии. Первая причина — экспоненциальный «хвост» в рас- распределении по энергиям туннельных электронов при линейной поляриза- поляризации излучения (формула (9.21), рис. 9.11). Вторая причина — рассеяние туннельного электрона, ускоренного полем электромагнитной волны, на атомном остове. Как уже указывалось выше (разд. 3.5), максимальная ки- кинетическая энергия электронов во втором случае имеет величину Ее = = 10Ект = 2,5F2/o;2 (при линейной поляризации излучения). В типичных условиях эксперимента частота ш = 0,1а;а, а интенсивность излучения по- порядка атомной интенсивности, энергия электронов составляет несколько кэВ. При столь больших энергиях именно эти, перерассеянные электро- электроны доминируют над туннельными электронами. Это видно из результатов многочисленных экспериментов, в которых наблюдается четкая отсечка в электронном спектре при Ее = 1(ЖКОЛ = 2,51?2/ш2. Аналогичный спектр электронов следует и из результатов многочислен- многочисленных расчетов, в которых процесс туннельной ионизации атома описывает-
250 Гл. IX. Туннельная ионизация ся на языке числа поглощаемых фотонов, аналогично тому, как это было сделано в пионерской работе Л.В. Келдыша [9.1], (ем. разд. 2.3). Имен- Именно отсюда возник и сам термин — надпороговая ионизация в туннельном режиме — плохо отражающий природу эффекта перерассеяния туннель- туннельного электрона на атомном остове, определяющего высокоэнергетический предел электронного спектра. Этот процесс детальнее обсуждается в гл. X. Второе явление — возбуждение высоких гармоник исходного длинно- длинноволнового излучения как следствие возникновения рекомбинационного излу- чения при рассеянии на атомном остове туннельного электрона, ускоренного в поле излучения. Процесс возбуждения высоких гармоник имеет ту же отсечку по номеру К гармоники, что и процесс надпороговой ионизации в туннельном режиме: Кшажш ~ 1(ЖКСШ. Этот предел наблюдается в многочисленных экс™ периментах. Он фигурирует и в многочисленных расчетах. Из приведенной выше оценки iiTmax видно, что энергия кванта рекомбинационного излуче™ ния может быть весьма велика и может лежать в далеком ультрафиолетовом диапазоне частот. Более детально этот процесс обсуждается в гл. XI. Заканчивая рассмотрение процесса туннельной ионизации атомов, на- надо отметить, что этот процесс определяет ту максимальную напряженность поля излучения, выше которой говорить о взаимодействии атома с полем из- излучения практически не имеет смысла. Действительно, простейшие оценки, например, по соотношениям (9.1) или (9.2) показывают, что атом водорода в поле атомной напряженности ионизуется за атомное время, т.е. практи- практически мгновенно. Таким образом, в случае исходного атомарного газа при напряженности поля, большей атомной напряженности, взаимодействие происходит уже с плазмой, а не с газом. Конечно, если интересоваться про™ цессом ионизации атомарных ионов и особенно многозарядных атомарных ионов сложных атомов, то эта граница по напряженности поля сдвинется в область сильных полей на один или два порядка величины.
ГЛАВА X АТОМ В ПОЛЕ СВЕРХАТОМНОЙ НАПРЯЖЕННОСТИ 10.1. Введение Атомной напряженностью поля (или атомным полем) называют вели- величину Fa = т^еъ/И4 = 5,14 • 109 В/см (принятую за единицу в атомной системе единиц Хартри, см. с. 9). Эта величина соответствует напряжен™ ности кулоновского поля протона на орбите электрона в атоме водорода, находящегося в основном состоянии. Известно утверждение, что при напряженности поля F > Fa атом во™ дорода перестает существовать как связанная система и электрон становится свободным за атомное время та = if/mee4 = 2,42 -1СП17 с (принятое за еди™ ницу времени в атомной системе единиц Хартри). Из материала этой главы будет ясно, что последнее утверждение справедливо не во всех случаях. Если исходить из физического содержания данного выше определения атомного поля, то очевидно, что численное значение атомного поля будет различным для различных атомов, находящихся в основном состоянии, тем более, различным для возбужденных атомов и атомарных ионов. Действи- Действительно, во всех этих конкретных состояниях атомов и атомарных ионов энергии связи электрона отличаются и весьма существенно. Кроме того, в атомарных ионах отличается и их заряд. Однако эти частные значения «атомных полей» мы будем в соответствии с традицией называть крити- критическими напряженностями поля {критическими полями), оставив термин атомное поле за приведенной выше величиной F = Fa. В случае высоковозбужденных (ридберговских) состояний атома вод о™ рода и многоэлектронных атомов критическая напряженность поля дается выражением Fan^Fa/Wn\ A0.1) Здесь п — как и выше, главное квантовое число исходного состояния элек- электрона в атоме. Численный множитель в A0.1) приведен для орбитального квантового числа I = 0 (он слабо зависит от величины орбитального кван™ тового числа). Из соотношения A0.1) видно, что уже при п = 10 критическая напря- напряженность поля составляет величину порядка 104 В/см, а при п = 100 она порядка 1В /см. Более сложная ситуация возникает с оценкой критической напряжен- напряженности поля для многозарядных атомарных ионов.
252 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности Простая оценка условий ионизации атомарных ионов получена в работе [10.1] в рамках модели Томаса-Ферми [10.2] Напомним, что эта модель яв- является упрощением модели Хартри-Фока за счет пренебрежения деталями атомной структуры. В такой постановке задачи потенциал, действующий на электрон атомарного иона, складывается из потенциала Томаса-Ферми для этого иона и дипольного взаимодействия электрона с внешним полем. Поле полагалось постоянным, действие которого аналогично действию переменно™ го поля излучения оптического диапазона частот ввиду малости частоты поля излучения по сравнению с атомной частотой. Полагалось, что от атомарного иона отрываются все электроны, имеющие энергию выше энергии Ферми, равной максимальной величине эффективного самосогласованного потенци- потенциала, изменяющегося по мере отрыва электронов от атомного (ионного) остова. В работе [10.1] получено следующее выражение для степени ионизации атома а как функции параметра х = F/Z5/3, где напряженность поля F выражена в атомных единицах, п Z — заряд атомного ядра: В работе [10.3] эта простая модель была уточнена. Учитывалась оболо- чечная структура атома путем использования так называемого потенциала Гашпара с поправкой Ферми-Дмальди. Однако такой учет не привел к су™ щественным изменениям величины а. Используя выражения A0.2), можно оценить ту критическую напря™ женность F, при которой из атома удаляется полем излучения определен™ ное число электронов. В качестве конкретного примера укажем, что отрыв 60 электронов от атома свинца (заряд ядра свинца равен Z = 82) требует напряженности внешнего поля FKp порядка 1014 В/см, т.е. порядка 104Fa! Таким образом видно, что если интересоваться процессом ионизации атомарных ионов сложных атомов, то необходимо иметь дело с полями сверхатомной напряженности. Специфической чертой сверхатомного ионизующего поля является большая величина колебательной энергии свободного электрона Екол ос ос F2/ш2. Легко оценить, что в поле излучения оптического диапазона частот (ш ос 0,la;a) равенство колебательной энергии и энергии покоя электрона Е® = тес2 « 0,5 МэВ достигается при напряженности F ~ ~ 30Fa. Выполнение условия Ект ос Eq означает, что необходим учет релятивистских эффектов в конечном состоянии, когда электрон стано- становится свободным. В частности, необходим учет магнитной составляющей электромагнитного поля лазерного излучения. Наконец, надо напомнить принципиальное отличие переменного поля от постоянного поля. В переменном поле появляется, помимо напряженно- напряженности F, еще два параметра, существенно определяющих характер процесса ионизации — частота и поляризация излучения. Выше мы уже видели, сколь существенны эти два параметра. В качестве конкретного примера можно привести общую теорию нелинейной ионизации Келдыша (гл. I, II).
10.2. Коллапс атомного спектра в высокочастотном поле 253 Выше мы также уже видели, что как существенно влияет на процесс ионизации атомов те изменения их внутренней структуры, которые проис- происходят под действием внешнего поля. Например, такие эффекты, как резо- резонансное перемешивание в двухуровневой системе (гл. VI) или динамиче- ский штарковский сдвиг (гл. IV) обуславливают качественное изменение характера процесса ионизации. Ниже в этой главе будут приведены и обсуждены некоторые примеры влияния частоты и поляризации излучения на характер процесса взаимо- взаимодействия сильного поля лазерного излучения с атомом. Термин «сильное поле» в каждом конкретном случае означает крити- критическое поле и включает в себя как субатомное (F < Fa)9 так и атомное (F ~ Fa)w сверхатомное (F > Fa) поле. В этой главе рассмотрены некоторые основные эффекты, возникающие при взаимодействии атома в основном и возбужденных состояниях и ато- атомарного иона с внешним полем сверхатомной напряженности. 10.2. Коллапс атомного спектра в свержсильном высокочастотном поле Влияние электромагнитного поля лазерного излучения на энергии атом™ ных уровней рассматривалось в гл. IV в рамках теории возмущений. При этом штарковские сдвиги уровней являются квадратичными по напряжен- ности поля. Коэффициент пропорциональности, представляющий собой динамическую поляризуемость, зависит от частоты лазерного излучения. При частоте, малой по сравнению с частотами характерных атомных пере- переходов, динамическая поляризуемость переходит в статическую поляризу- емость. При увеличении частоты поля имеет место резонансное увеличе- увеличение динамической поляризуемости, когда эта частота совпадает с частотой какого-либо перехода в дискретном спектре атома. При частоте поля, пре- превышающей потенциал ионизации атома, штарковские сдвиги перестают зависеть от квантовых чисел исходного состояния и становятся равными средней колебательной энергии свободного электрона в поле электромаг- электромагнитной волны. При увеличении напряженности поля становится существенной гипер- гиперполяризуемость, определяемая как коэффициент при четвертой степени на- напряженности поля. В гл. IV показано, что все эти закономерности справедливы при F < Fa. Задача этого раздела заключается в описании эволюции атомного спектра при дальнейшем увеличении напряженности поля лазерного из™ лучения до атомных и сверхатомных значений. Частота излучения пред- предполагается большой по сравнению с энергией связи электрона в атоме, что позволяет использовать метод Крамерса-Хеннебергера. Он основан на переходе в колеблющуюся систему отсчета, связанную с электроном в поле внешнего электромагнитного поля. Метод достаточно подробно изложен в разд. 2.5.
254 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности 0,0*] «кол = 10 V;:«^№ 1.0 20 «кол = 50 100 0,02] акол = 100 200 л оо Рис. 10.1. Нормированная волновая функция основного состояния атома водорода в системе координат Крамерса при трех значениях амплитуды колебаний свободного электрона акол = F/ш2. Расчеты работы [10.5] для поля линейной поляризации
10.2. Коллапс атомного спектра в высокочастотном поле 255 На рис. 10.1 из работы [10.5] приведен вид волновой функции основного состояния атома водорода в колеблющейся системе координат Крамерса при значениях акол = 10, 50 и 100 а.е. Координата z направлена вдоль оси поляризации линейно поляризованного поля, а координата р — поперечная координата цилиндрической системы координат. Видно, что возникает так называемая дихотомия, когда волновая функция концентрируется вблизи классических точек поворота ±акол вдоль оси z. В работе [10.6] методом Крамерса-Хеннебергера были исследованы штарковские сдвиги уровней атома водорода. В присутствии высокочастот- высокочастотного линейно поляризованного поля (энергия фотона предполагалась зна~ чительно больше потенциала ионизации соответствующих состояний атома водорода) уровни с одинаковым главным квантовым числом расщеплялись по орбитальному квантовому числу. Параметр акол = F/ш2 (амплитуда ко- колебаний свободного электрона в поле электромагнитной волны) изменялся от 0 до 100 (в атомной системе единиц). Немонотонная зависимость сменя- сменялась монотонным увеличением энергий всех уровней вплоть до значения, равного колебательной энергии (этот предел равен нулю в колеблющейся системе координат Крамерса). При этом приближение положения каждого уровня к колебательной энергии, приведенной выше, оказывалось неодина- неодинаковым для различных уровней (рис. 10.2). Таким образом, теория предска- #пЬа.е. 100 Рис. 10.2. Зависимость энергий Еп| уровней атома водорода (в колеблющейся систе- системе координат Крамерса) от амплитуды акол = F/uj2 в поле линейной поляризации. Расчеты работы [10.6]
256 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности зывает возникновение коллапса атомного спектра при большой величине параметра акш. Аналогичные результаты были получены в работе [10.7] для поля цир- циркулярной поляризации. Однако здесь, в отличие от случая линейной поля- поляризации, все штарковские уровни сливались в один только при значениях «кол > 100. Более детально случай циркулярной поляризации рассмотрен в работе [10.8]. Рассмотрим результаты этой работы. В системе координат Крамерса кулоновский потенциал со смещенной координатой разлагался в ряд Фурье по времени (см. разд. 2.5). В высокоча- высокочастотном приближении Крамерса-Хеннебергера оставлялась только нулевая гармоника этого потенциала, представляющая собой стационарный потен™ циал Крамерса-Хеннебергера. В случае поля циркулярной поляризации он имеет следующий вид Vo(z,p) = -^-К (yi - (r_/r+J) . A0.3) Здесь К{х) — полный эллиптический интеграл первого рода, и введено обозначение г± = л/z2 + (р±ашлJ, где, как и ранее, атл = F /ш2 и z, р — цилиндрические координаты с осью вдоль направления распространения циркулярно поляризованной волны. Задача разделения переменных в стационарном уравнении Шредингера с потенциалом A0.3) достигается переходом в тороидальную систему коор- координат 77, в: р = — shrj^ 0 < rj < оо, z = — sin0, —ж < 0 < ж. ? Аналитическое решение уравнения Шредингера возможно только в асимптотическом случае сильных полей, когда акол ^> 1. Тогда полный эл- эллиптический интеграл в A0.3) имеет простой асимптотический вид лога- логарифма. В результате в [10.8] получено следующее простое асимптотическое выражение для энергии любого уровня атома водорода (с логарифмической точностью): Е « — (Inа^ + 2,65). A0.4) 2шА 2тг акол Первое слагаемое в этом выражении представляет собой колебательную энергию в циркулярно поляризованном поле, а второе — малую поправку к нему. Таким образом, все уровни сгущаются к единому значению, что и представляет собой коллапс атомного спектра в случае сверхатомных высокочастотных полей. Этот эффект показан на рис. 10.3 для наинизших состояний атома водорода (с главным квантовым числом п от 1 до 4 и определенными орбитальными квантовыми числами).
10.2. Коллапс атомного спектра в высокочастотном поле 257 Энергия, Ry 0,00 i i i i i i i I i -0,20- 90 100 Рис. 10.3. Зависимость энергий уровней атома водорода (в колеблющейся системе координат Крамерса) от амплитуды акол = F/uj2 в поле циркулярной поляризации. Расчеты работы [10.8]. Значения энергии приведены в единицах Ry = 0,5 а.е. В случае произвольных значений а задача решалась в [10.81 численно. Динамика штарковского смещения уровней при увеличении напряженно- напряженности поля показана на рис. 10.4. В первом столбце показаны невозмущенные уровни атома водорода (снова с главным квантовым числом п от 1 до 4). В следующем столбце показано, как расщепляются и сдвигаются эти уров- уровни в слабом высокочастотном поле (колебательная энергия F2 /2ш2 всюду вычитается из энергии уровней). В каждом расщепленном мультиплете подуровни сдвигаются с разным знаком и на разную величину, так как по- поляризуемость зависит от квантовых чисел в двухъямном потенциале (они аналогичны квантовым числам в двухатомной молекуле). Третий столбец показывает, как сдвинулись уровни в сильном поле. В этом промежуточном случае происходит перемешивание состояний из различных мультиплетов. Наконец, последний четвертый столбец демонстрирует поведение уров- уровней в сверхсильном высокочастотном циркулярно поляризованном поле (в логарифмическом потенциале Крамерса—Хеннебергера). Последние ха- характеризуются новыми квантовыми числами: v (аналог главного квантового числа) и А (аналог орбитального квантового числа). При этом расстояние между потенциальными ямами в потенциале Крамерса-Хеннебертера ста- становится велико по сравнению с шириной каждой из ям, так что ямы ста- становятся независимыми друг от друга. При этом, очевидно, упрощаются и характеристики штарковских сдвигов уровней в каждой из ям. В работе [10.9] методом прямого численного интегрирования неста- нестационарного уравнения Шредингера исследовалась динамика одномерной 17 Делоне Н.Б., Крайнов В.П.
258 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности Интенсивность Рис. 10.4. Штарковские сдвиги уровней энергии атома водорода (в колеблющейся системе координат Крамерса) в зависимости от интенсивности циркулярно поляри- поляризованного лазерного излучения. Из работы [10.8] квантовой системы с короткодействующим потенциалом при воздействии высокочастотного электромагнитного поля со сверхатомным значением на™ пряженности и пробного низкочастотного поля (с малой интенсивностью излучения). Показано, что формируются стационарные состояния в потен- потенциале Крамерса-Хеннебергера, описывающего атом в сверхсильном вы- высокочастотном поле. Они существенно отличаются от исходных атомных состояний и именно они представляют собой набор реально существующих базисных состояний в течение действия лазерного импульса, вместо ис- исходных невозмущенных атомных состояний. Энергии состояний Крамерса- Хеннебергера существенно отличаются от невозмущенных энергий. В част™ ности, при увеличении интенсивности высокочастотного поля все эти энергии стремятся к нулю (что и соответствует энергии в лабораторной системе, рав- равной колебательной энергии свободного электрона, о чем речь шла выше). Выше мы говорили об уровнях, которые при выключении поля пере- переходят в стационарные уровни атома. Помимо их, в поле могут возникать и уровни другого типа, отсутствующие при выключении поля. Работа [10.10]
10 Q Шг%тгинейная ионизация 259 содержит новые результаты по связанным состояниям атома водорода, ин- индуцированным светом (которые отсутствуют в отсутствие лазерного поля). Они появляются из континуума при определенном значении интенсивно- интенсивности, углубляются в дискретный спектр и затем снова приближаются к гра- границе континуума в сверхсильном поле. Однако ширина светоиндуцирован™ ных уровней составляет несколько электрон-вольт, так что возможность их наблюдения весьма проблематична. Случай сложных атомов рассмотрен в работе [10.11] на примере поля циркулярной поляризации. В качестве потенциала атомного остова исполь- использовался модельный псевдопотенциал. В высокочастотном пределе постро- построена система аналитических функций дискретного и непрерывного спектра во вращающейся системе Крамерса. Проведен расчет динамической поля- поляризуемости атомов Ne, Кг и Аг в сильном поле излучения. Показано, что эффект сильного поля проявляется не только в изменении энергетического спектра (как выше в случае атома водорода), но и в перестройке одноэлек- тронного самосогласованного потенциала Хартри для атома в поле. Этот потенциал определяется параметрами лазерной волны. Заканчивая этот раздел, сделаем вывод, что в сверхсильном высокоча- высокочастотном поле как линейной, так и циркулярной поляризации при большой амплитуде колебаний акол = F /ш2 >> 1 все уровни атома сближаются друг с другом и стремятся к значению, равному средней колебательной энергии свободного электрона в поле электромагнитной волны. Необходимо отметить и еще два момента. Во-первых, пока нет экспери- экспериментов, подтверждающих эти выводы теории. Пока нет и оснований наде- надеяться на такие эксперименты из-за трудностей с созданием мощных лазеров, работающих в области вакуумного ультрафиолета и рентгена. Во-вторых, для области оптических частот нет и четких теоретических предсказаний. Казалось бы, более просто выглядит данная проблема для светового поля умеренной интенсивности, действующего наридберговские состояния атомов, так как здесь легко реализуется условие высокочастотности поля ш >> Еп. Однако в указанных условиях амплитуда колебаний акол = F/ш2 мала по сравнению с размером ридберговского состояния атома п2, что ограничивает возможности применения метода Крамерса-Хеннебергера. 10.3. Нелинейная ионизация при свержатомной напряженности поля 10.3.1. Надбарьерный развал атома (оценки). Хорошо известно зна- значение критической напряженности постоянного электрического поля, для которого энергия уровня с энергией Еп в кулоновском поле иона с зарядом Z равна вершине эффективного потенциального барьера [10.12]: f-=§=i?- (io5) Выражение A0.5) носит полуколичественный характер, так как полу- получено в рамках одномерной модели ионизации. Для высоковозбужденных 17*
260 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности состояний атома водорода значения критических напряженностей полей найдены численно в работе [10.13]. Они зависят не только от главного, но и от параболических квантовых чисел рассматриваемого уровня. Найдено, что значения критического поля в 1,5-2 раза превышают оценку 1/16п4, вытекающую из A0.5). В случае постоянного электрического поля выполнение условия A0.5) означает, что электрон за атомное время покидает атом. В случае низкоча- низкочастотного внешнего поля судьба надбарьерного электрона аналогична судьбе туннельного электрона, рассмотренной выше, в разделе 9.3. Именно, при линейной поляризации поля надбарьерный электрон (в определенном диа- диапазоне фаз поля в момент выхода из-под барьера) может возвратиться к атомному остову. При столкновении с ним может произойти упругое или неупругое рассеяние электрона (последнее сопровождается возбуждением или ионизацией других электронов), либо переход электрона в дискретный спектр атома с испусканием высокоэнергетического спонтанного фотона (впрочем, последнее имеет весьма малую вероятность). Изложенная выше картина процесса надбарьерной ионизации не явля- ется полной, так как не учитывает двух явлений. Во-первых, согласно квантовой механике электрон может отразиться от барьера, даже когда энергия исходного атомного состояния превышает вершину барьера. Например, при касании вершины барьера вероятность пройти его равна 1/2. Лишь при существенном превышении энергии над вершиной вероятность пройти барьер стремится к единице. Во-вторых, если речь идет об основном состоянии, то в постоянном электрическом поле или низкочастотном электромагнитном поле уровень сдвигается вниз из-за эффекта Штарка. Это приводит к уменьшению вероят- вероятности надбарьерного развала атома. Иными словами, величина критической напряженности возрастает по сравнению с оценкой A0.5). 10.3.2. Квантовая теория надбарьерного развала атома. После этих вводных качественных замечаний обратимся к квантовой теории процес- процесса надбарьерного развала атома. В работах [10.14-10.15] она развивается в рамках метода Келдыша-Файсала^Риса (см. разд. 2.3) с учетом куло- новской поправки для низкочастотного электромагнитного поля. Опуская детали расчета, приведем лишь окончательные выражения для вероятности надбарьерной ионизации атома в единицу времени. В поле низкочастотного циркулярно поляризованного излучения (или в случае постоянного электри- электрического поля) имеем: Wr = 2п *2 dk '¦(к) A0.6) Здесь Ai(fc) — функция Эйри, Z — заряд атомного остова, п* — эффектив- эффективное главное квантовое число, связанное с энергией исходного связанного
10 Q Шг%тгинейная ионизация 261 состояния Ei соотношением, справедливым для водородоподобного атома: F — амплитуда напряженности поля низкочастотного лазерного излучения, величина к определяется соотношением fc_ BFJ/3' Наконец, величина D определяется соотношением (9.5) В случае поля линейной поляризации выражение для вероятности над ба- барьерной ионизации в единицу времени несколько сложнее: В туннельном пределе F <C Fanj используя известные асимптотические свойства функции Эйри, как и должно быть, получаем из A0.6) и A0.7) соответствующие формулы АДК, приведенные в гл. IX. Для учета штар- ковского сдвига нужно, как и в туннельном пределе, заменить энергию исходного состояния на возмущенную энергию: Ei —>• Ei(F). Помимо приведенных выше выражений для вероятности надбарьерной ионизации в единицу времени, в работе [10.14] получены также и выраже- ния для энергетических и угловых распределений надбарьерных электро- электронов, которые мы здесь не приводим ввиду громоздкости. Отметим лишь, что качественно эти распределения аналогичны соответствующим распределе- распределениям в случае туннельной ионизации и отличаются от них только большей шириной. Расчеты вероятности надбарьерной ионизации основного состояния атома водорода [10.15], выполненные в рамках метода Келдыша-Файсала- Риса, хорошо иллюстрируют различие между приближенной классической оценкой A0.2) и данными, полученными на основе формулы A0.6) (кри- (кривая 1 на рис. 10.5). Вертикальная прямая означает значение критической напряженности поля, при которой имеет место касание вершины потенци- потенциального барьера возмущенным уровнем энергии (она взята из результатов численных расчетов [10.16]). Видно, что истинное значение критической напряженности поля равно 0,2 а.е., что более чем вдвое превышает оценку 1/16 а.е. согласно A0.5). Таким образом, имеет место такая же ситуация для основного состояния, как и для высоковозбужденных состояний атома водорода. Кривая 2 на рис. 10.5 представляет собой экстраполяцию формулы АДК в надбарьерную область. Видно, что такая экстраполяция дает значения вероятности ионизации, существенно превышающие истинные.
262 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности w, а.е. 0,1 0,2 0,3 0,4 F, а.е. Рис. 10.5. Вероятность надбарьерной ионизации основного состояния атома водо- водорода в единицу времени низкочастотным полем (кривая 1). Расчеты работы [10.15]. Кривая 2 — экстраполяция формулы АДК в надбарьерную область. Вертикальная прямая соответствует критической напряженности поля, разделяющей туннельный и надбарьерный режимы ионизации Заканчивая теоретическое описание надбарьерного развала атома, обра™ тим внимание на работу [10.17], в которой процесс нелинейной ионизации был рассмотрен в реальном импульсном поле лазерного излучения. Оценки, сделанные в этой работе, исходя из хорошо известных данных о туннельной ионизации, показывают, что при F < Fan на фронте гауссовою импульса (с F > Fan в максимуме) полная вероятность ионизации порядка единицы. В итоге происходит туннельная ионизация атома на фронте. Нейтральные атомы не доживают до того момента, когда реализуется значение F > Fan. Оценки показывают, что в принципе можно уменьшить роль конкурирую™ щего процесса туннельной ионизации на фронте лазерного импульса, од™ нако для этого требуется использовать импульсы весьма малой длительно- длительности, порядка нескольких фемтосекунд. Пока такие импульсы излучения для наблюдения ионизации атомов в сверхсильных полях не использовались. До сих пор мы обсуждали условия, необходимые для реализации над- надбарьерного развала. Теперь остановимся на вопросе, можно ли разделить туннельную ионизацию и надбарьерный развал в прямом эксперименте. От™
10 Q Шг%тгинейная ионизация 263 метим, что энергетические спектры электронов при туннельном эффекте и надбарьерном развале количественно практически не отличаются [10.14]. Возможной постановкой эксперимента является наблюдение отношения выходов ионов при циркулярной и линейной поляризации излучения. Как было предсказано в расчете [10.18] и зарегистрировано в эксперименте [10.19] при ионизации атомов аргона излучением титан-сапфирового ла- лазера, отношение вероятностей туннельной ионизации для циркулярной и линейной поляризации (при одинаковой интенсивности излучения) меньше единицы и растет с ростом интенсивности излучения. Аналогичные экспе- экспериментальные данные приведены в работе [10.20] для ионизации атомов неона и ксенона излучением с длиной волны 1053 им и интенсивностью в диапазоне от 1013 до 1015 Вт/см2. При напряженности поля порядка и более значения A0.5) оно порядка единицы и практически не зависит от интенсивности согласно [10.14]. Если это отношение в эксперименте ока™ зывается порядка единицы, то это и будет означать, что ионизация имеет место в режиме надбарьерного развала. 10.3.3. Экспериментальные данные. Опубликовано несколько работ, в которых сообщается о наблюдении процесса нелинейно ионизации атомов и атомарных ионов при напряженности F > Fan и величине параметра адиабатичности 7 < 1 (см. [10.21-10.24]). В этих экспериментах наблюдался процесс каскадного отрыва всех электронов внешней оболочки атомов благородных газов в одном импульсе лазерного излучения. В случае ионизации атома ксенона зарегистрированы все ионы, вплоть до Хе8+. Экспериментальные данные сопоставляются авторами с различными предположениями о характере процесса нелинейной ионизации (туннель- (туннельная ионизация или надбарьерный развал), а также с различными форму- формулами, описывающими вероятность ионизации при реализации этих про™ цессов. Наиболее детальные и качественные экспериментальные данные получены в работе [10.24]. Авторы этой работы сделали заключение, что экспериментальные данные лучше всего описываются формулами АДК (9.3-9.5) для туннельной ионизации атомов и атомарных ионов с учетом заряда иона. Этот вывод находится в соответствии с результатами расчетов, выполненных в работе [10.17] (см. предыдущий раздел), из которых сле- следует, что в условиях проведения экспериментов [10.21-10.24] доминирует процесс туннельной ионизации на фронте импульса лазерного излучения при F < Fa, а до значений F > Fa в максимуме импульса нейтральные атомы не «доживают». Лишь использование для ионизации ультракоротких импульсов лазер- лазерного излучения [10.17], или проведение измерений при F > Fa отноше- отношения вероятностей при линейной и циркулярной поляризации излучения [10.18-10.20] (см. конец предыдущего раздела) может дать прямую экс™ периментальную информацию о характере процесса нелинейной иони- ионизации при F > Fa.
264 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности 10.4. Релятивистские эффекты в конечном состоянии Сильное лазерное поле низкой частоты приводит к тому, что колеба- колебательная энергия электрона F2/4ш2, вылетевшего из атома при ионизации, может оказаться порядка энергии покоя электрона тс2. Это означает, что в конечном состоянии существенны релятивистские эффекты. Такие эффек- эффекты достаточно просто учесть аналитически, если использовать для расчета вероятности ионизации приближение Ландау-Дыхне (см. [10.2, гл. VII]). В этом приближении фигурирует лишь энергия свободного электрона в ко- конечном состоянии в поле электромагнитной волны. Такая энергия хорошо известна из теории поля. Существенно, что режим ионизации при этом остается туннельным, а не надбарьерным. Обратимся сначала к полю линейной поляризации. Что касается расчета вероятности ионизации в единицу времени, проинтегрированной по кине- кинетическим энергиям вылетевших электронов и углам их вылета, то здесь нет существенного различия с нерелятивистским случаем. Действитель- Действительно, эта вероятность определяется электронами с малыми кинетическими энергиями (см. предыдущий раздел). Различие может возникнуть только в энергетическом спектре электронов, что при интегрировании по всем энер- энергиям даст лишь изменение предэкспоненциального фактора в вероятности ионизации в единицу времени. Такой энергетический спектр рассчитывался в работе [10.25] на основе приближения Ландау-Дыхне. Он имеет вид: ^| A0.8) Здесь Ее — кинетическая энергия испущенного электрона, 7 = = uj\/2EijF — параметр адиабатичности и с — скорость света. Величина wq представляет собой нерелятивистскую вероятность туннельной иони- ионизации в единицу времени. Она может вычисляться, например, используя формулы АДК из гл. IX. При выводе A0.8) мы ограничились умеренными значениями кинетической энергии электрона Ее < с2. Первое слагаемое в показателе экспоненты A0.8) представляет собой известное нерелятивистское распределение электронов по кинетическим энергиям в поле линейной поляризации [ 10.26]. Второе слагаемое определя™ ет релятивистский вклад в энергетическое распределение. Релятивистский эффект становится заметным, когда, очевидно, второе слагаемое превыша- превышает первое, т.е. при условии Ее > j2c2. Оно не противоречит предыдущему условию, так как j2 <C 1. Из A0.8) следует, что релятивистская ширина энергетического распределения электронов равна АЕ = cy/w/j. Например, при значении параметра адиабатичности 7 = 0,1 приведен™ ные выше ограничения на кинетическую энергию электрона имеют вид 500 кэВ > Ее > 5кэВ. Для излучения СО2-лазера релятивистская шири- ширина энергетического распределения составляет АЕ = 20кэВ. Однако, как
10.4. Релятивистские эффекты в конечном состоянии 265 следует из A0.8), большинство электронов вылетают в поле линейной по- поляризации с малой (нерелятивистской) энергией. Релятивистский эффект сводится здесь к значительному уширению энергетического спектра по сравнению с нерелятивистской оценкой ширины. Согласно A0.8) имеем д^(нерел) = Зш/273. Обратимся теперь к случаю циркулярной поляризации низкочастотного излучения. Большинство электронов вылетают в этом случае не в плоскости поляризации циркулярно поляризованного излучения, как в нерелятивист™ ском пределе, а под углом к этой плоскости, определяемым соотношением [10.27]: 0О = arctg(F/2a/c). A0.9) Ширина углового распределения была найдена в работе [10.28]: A0Л0) В нерелятивистском пределе она сводится к ширине углового распределе- распределения фотоэлектронов Д<9^нерел) = 7 <С 1 в поле циркулярно поляризованного излучения, рассмотренной в гл. IX. Эффект релятивизма приводит к суже- сужению углового распределения относительно максимума при угле, определя™ емым соотношением A0.9). Энергетическое распределение электронов в низкочастотном циркуляр- циркулярно поляризованном поле имеет вид [10.28]: 3/2' w(p) = wq exp < — Ар A0.11) Здесь положение максимума в энергетическом спектре определяется ре- лятивистским значением импульса вылетающего электрона (в отличие от случая линейной поляризации, рассмотренного выше): (шл2) Эффект релятивизма состоит в сдвиге максимума в энергетическом спектре электронов в сторону больших энергий по сравнению со значением F2/2а;2, представляющим собой колебательную энергию электрона в циркулярно поляризованном поле. Ширина распределения по импульсам в (ЮЛ 1) дается соотношением: A0.13) Видно, что вследствие релятивистского эффекта ширина энергетического спектра несколько увеличивается по сравнению с нерелятивистским пре™ делом Ар(неРел) = Л/Щ.
266 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности В работе [10.29] в приближении Ландау-Дыхне рассмотрены реляти- релятивистские фотоэлектронные спектры в эллиптически поляризованном поле. Получено также общее аналитическое выражение для углового распреде- распределения электронов. Для случая циркулярного поля результаты переходят в приведенные выше из работы [10.28]. Роль магнитного поля электромаг™ нитной волны в проблеме ионизации атома сверхсильным линейно по- поляризованным лазерным полем обсуждается в работе [10.30]. Показано, что магнитное поле, как и следовало ожидать, ослабляет перерассеяние электрона на родительском атомном остове, отклоняя электрон в сторону. Обзор роли релятивистских эффектов при взаимодействии атома со сильным полем лазерного излучения (на 1998 год) содержится в [10.31]. К сожалению, пока нет экспериментальных данных, подтверждающих или опровергающих эти теоретические результаты по релятивистским эф- эффектам в сверхсильном поле лазерного излучения. 10.5. Эффект стабилизации процесса фотоионизации атома 10.5.1. Введение. В гл. I уже речь шла о том, что сильное внешнее поле лазерного излучения изменяет структуру самого атома, что, в свою очередь, приводит к изменению вероятности его ионизации. В гл. VI обсу- ждался один из наиболее ярких примеров такого процесса — динамические штарковские резонансы, возникающие при субатомной напряженности по- поля и изменяющие, при изменении интенсивности излучения (и неизменной его частоте), как характер процесса ионизации (прямой или резонансный), так и степень его нелинейности. В этом разделе обсуждаются качественно аналогичные процессы, возникающие в атомах при атомной и сверхатом™ ной напряженности. Такие процессы в последние два десятилетия детально изучались теоретически и экспериментально на примере фотоионизации (однофотонной ионизации) атома. Результативно эти процессы приводят к уменьшению вероятности фотоионизации по сравнению с теми величина- величинами, которые следуют в соответствии с золотым правилом Ферми: 2mi A0.14) связывающим вероятность квантового перехода в единицу времени wmn с матричным элементом Vmn, соответствующим данному переходу п —>¦ т9 и плотностью конечных состояний рт. Оно является основополагающим законом квантовой теории переходов под действием внешнего возмуще- возмущения [1032]. Следуя A0.14) и принимая во внимание, что в дипольном приближе- приближении матричные элементы многофотонных переходов Vmn ск FK, где К — степень нелинейности перехода (т.е. число фотонов, в результате погло- поглощения которых происходит переход), получаем следующую зависимость вероятности перехода от напряженности поля F (или интенсивности I) излучения: w^ocF2KocIK. A0.15)
10.5. Эффект стабилизации процесса фотоионизации атома 267 Таким образом, при увеличении интенсивности излучения вероятность процесса фотоионизации атома (К = 1) линейно возрастает. Те процессы, о которых речь пойдет ниже, приводят к замедлению возрастания вероят- вероятности по сравнению с предсказаниями золотого правила Ферми. Поэтому их принято называть эффектами стабилизации процесса фотоионизации атома. Хотя результативно эффект стабилизации и приводит к отклоне™ ниям от золотого правила Ферми, но во всех вариантах эти отклонения обусловлены изменениями собственной структуры атома или свойств пе- перехода электрона из связанного в свободное состояние. Поэтому возникно- возникновение эффекта стабилизации ни в какой мере не означает необходимости пересмотра основ квантовой механики. Прежде чем обратиться к описанию эффекта стабилизации, надо отме- отметить, что на возникновение этого эффекта указывают результаты теоретиче- теоретических исследований, выполненных самыми различными методами — мето- методами классической механики, методом Келдыша^Файсала-Риса (разд. 2.3), методом Крамерса-Хеннебергера (разд. 2.5), методом Флоке (разд. 2.4) и путем численного решения временного уравнения Шредингера (разд. 2.6). Что касается экспериментальных результатов, то пока они получены лишь для случая фотоионизации возбужденных атомов. Обобщение полученных результатов можно найти в монографиях и обзорах [10.33-10.39]. Ниже, при изложении материала, относящегося к эффекту стабилиза- стабилизации атомов, в основу приняты не те или иные подходы теории или экспери- экспериментальные данные, а те модели возмущения атома и изменения характера перехода электрона, которые лежат в основе эффекта стабилизации процес- процесса фотоионизации атомов. 10.5.2. Фотоионгоащим из высоковозбужденных классических со- стомний электрона в атоме. Хорошо известно, что для описания ридбергов- ских состояний электрона в атоме применима классическая механика. Класси- Классическая модель электрона, вращающегося вокруг ядра по кеплеровой орбите, тем лучше отражает реальную ситуацию, чем больше энергия возбуждения электрона, т.е., чем больше главное квантовое число электрона п. При этом если орбитальное квантовое число I мало, то орбита электрона имеет вид вытянутого эллипса, в фокусе которого находится атомный остов. Поместим такой ридберговский атом во внешнее линейно поляризо- поляризованное переменное поле. Направим вектор напряженности поля перпен- перпендикулярно плоскости, в которой расположена орбита электрона. Действие внешнего поля сводится к возникновению колебаний электрона в направ- направлении вектора напряженности с частотой внешнего поля ш. При этом ам- амплитуда колебаний электрона описывается известным выражением для ам- амплитуды колебаний свободного электрона в поле электромагнитной волны: аКол = F/ш2. Предположение, что ридберговский электрон ведет себя как свободный электрон, вполне оправдано ввиду относительно весьма слабой связи ридберговского электрона в атоме. Если амплитуда колебаний элек- электрона мала по сравнению с размером кеплеровой орбиты, т.е. акол <С гап =
268 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности = п2а^, то действие внешнего поля сводится к небольшим колебаниям электрона, двигающегося в среднем по исходной орбите (рис. 10.6). Исходя из написанных выше неравенств, можно написать соотношение, ограни- ограничивающее сверху напряженность внешнего поля величиной, при которой движение электрона имеет описанный выше характер: F <С (па;J. Отме- Отметим, что это — достаточно высокая напряженность поля — при типичных значениях п ^ Юиш ос 0,1 ша это соотношение имеет вид F < Fa, где Fa9 как и ранее, атомная напряженность поля. Обратимся теперь к процессу фотоионизации ридберговского атома во внешнем переменном поле, двигающимся вокруг атомного остова по слож- сложной траектории, изображенной на рис. 10.6. Для ионизации атома, возбу™ Рис. 10.6. Классическая траектория ридберговского электрона в условиях малости его амплитуды колебаний ашл = F/ш2 по сравнению с размером атома. Внешнее поле линейно поляризовано вдоль оси Z жденного в состояние с главным квантовым числом п, необходима напря- напряженность поля Fan = Fa/n4 <C Fa, причем Fan является атомной напря- напряженностью для ридберговского атома. При F > Fan ионизация электрона происходит за один оборот вокруг атомного остова. Ионизация происходит в той области пространства, где электрон находится ближе всего к остову и наиболее сильно с ним связан (хорошо известно, что свободный электрон не может поглотить фотон; для этого требуется наличие третьего тела, роль которого и играет атомный остов). При наличии внешнего поля и движения электрона по сложной траек- траектории, изображенной на рис. 10.6, в момент прохождения электрона около остова он может оказаться в направлении Z, перпендикулярном плоскости орбиты, гораздо дальше от атомного остова, чем в направлениях 1,У в плоскости орбиты. Очевидно, это может привести к тому, что электрон на данном проходе около атомного остова не будет ионизован. Таким образом, может возникнуть стабилизация процесса фотоионизации ридберговского атома — увеличение напряженности поля, приводя к увеличению ампли- туды колебаний электрона при его движении по кеплеровой орбите, будет
10.5. Эффект стабилизации процесса фотоионизации атома 269 увеличивать расстояние электрона от атомного остова и, тем самым, не будет увеличивать вероятность фотоионизации в соответствии с «золотым правилом Ферми». Теоретическому описанию процесса стабилизации ридберговских ато- атомов на языке классической физики посвящен ряд работ, из которых надо отметить работы [10.40-10.42]. Результаты, полученные в этих, а также в других работах, предсказывают возникновение процесса стабилизации при реализации ряда определенных значений основных параметров, характери- характеризующих поле излучения и атом. Остановимся на работе [10.41], в которой расчет проведен для простой модели, приведенной ниже. Траектория движения электрона выяснялась путем численного решения уравнения Ньютона в виде: ^ = ~+Fcos(ut + <p), A0.16) где г — радиус-вектор электрона (начало координат находится в атомном ядре); F и ш — напряженность и частота внешнего поля, (р — фаза поля в точке нахождения электрона. Внешнее поле включалось мгновенно. В правой части A0.16) первый член описывает воздействие на электрон кулоновско» го поля атомного ядра, а второй член — воздействие внешнего переменного поля. В качестве начальных данных при решении уравнения A0.16) принима- принимались координата г о и скорость vq электрона в момент времени to включения поля. Варьировались значения ряда параметров в момент включения поля — координаты электрона на орбите, фаза поля, ориентация плоскости орбиты по отношению к поляризации поля, частота излучения. Отметим, что диапазон рассмотренных частот излучения составлял величину от 0 до п^2. Рассма- Рассматривались только s-состояния ридберговского электрона (I = 0). Совокупность расчетов для различных значений указанных выше пара- параметров показала, что помимо обычных траекторий, в которых наблюдается уход электрона от атомного остова в момент его прохождения вблизи пе~ ригелия (ионизация атома), возникали и качественно другие траектории, когда электрон совершал большое число оборотов вокруг ядра, оставаясь на исходной траектории. Появление таких траекторий интерпретируется как возникновение эффекта стабилизации процесса фотоионизации. В этой работе также рассматривалось влияние на процесс стабилиза- стабилизации реального импульса лазерного излучения, в котором интенсивность излучения адиабатически возрастает на фронте, а длительности как самого импульса, так и его фронта, могут принимать самые разные значения по сравнению с временем оборота электрона вокруг ядра по кеплеровой орби- орбите. (Напомним, что в ридберговском атоме время оборота электрона вокруг ядра имеет порядок п3та, что уже для п ~ 10 составляет величину около 10 фс, т.е. величину порядка длительности ультракоротких лазерных им- импульсов, а для п ~ 100 величину около 10 пс, существенно превышающую длительность ультракороткого импульса.)
270 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности В работе [10.42] также численно исследовалась стабильность ридбер- говского атома в сильном лазерном поле. Рассматривались ридберговские состояния с большими орбитальными квантовыми числами (порядка глав™ ного квантового числа) и магнитным квантовым числом т = 0. Эффект стабилизации объяснялся тем, что для таких состояний электрон все время находится далеко от атомного ядра, и его трудно ионизовать: компоненты Фурье для дипольного матричного элемента экспоненциально малы. Исходя из указанного выше диапазона частот, в котором предсказывает™ ся возникновение эффекта стабилизации ридберговских атомов, видно, что лишь излучение СО2-лазера попадает в край этого диапазона, да и то при небольшом значении главного квантового числа п ~ 10. Во всех остальных случаях речь должна идти о излучении микроволнового диапазона частот. Резюмируя материал, приведенный в этом разделе, можно утверждать, что ряд теоретических исследований, проведенных в рамках классической физики, предсказывает возникновение эффекта стабилизации процесса фо~ тоионизации ридберговских атомов. Причиной, обуславливающей возник™ новение эффекта стабилизации, являются колебания электрона под дей- действием внешнего переменного ионизующего поля при его движении по кеплеровой орбите вокруг атомного остова. 10.5.3. Фотоионизация из квазиконтинуума высоковозбузвденных (ридберговских) состояний атома. Впервые такая модель возникновения эффекта стабилизации процесса фотоионизации была рассмотрена в работе [ 10.43]. В научной литературе этот процесс называется интерференционной стабилизацией. Так как речь идет о фотоионизации высоковозбужденных (ридбергов- (ридберговских) состояний, то напряженность Fan атомного поля в данном случае численно невелика. Как известно [10.44], напряженность постоянного элек™ трического поля, при которой ридберговский электрон переходит из связан- связанного в свободного состояния за атомное время, описывается приведенным выше выражением A0.5). Уже для главного квантового числа п = 10 ве- величина Fan = 104В/см. Любая величина, превышающая Fan, является сверхатомной напряженностью для ридберговского состояния атома. Поместим атом, находящийся в ридберговском состоянии с главным квантовым числом п ^> 1, во внешнее переменное поле (для определенности линейно поляризованное) с частотой ш ^> ЕП9 где ЕП9 как и ранее, энергия связи ридберговского электрона в атоме. Будем увеличивать напряженность внешнего поля. По мере увеличения напряженности ридберговские состо- состояния уширяются за счет увеличения вероятности однофотонной ионизации из всех состояний, для которых ш ^> Еп. Это — так называемое иони- ионизационное уширение атомных уровней. Ширина уровней Гп определяется вероятностью ионизации в единицу времени Гп = wn ос F2 ос I. При этом расстояние между соседними уровнями практически не изме™ няется. Действительно, как известно (гл. IV), при частоте внешнего поля
10.5. Эффект стабилизации процесса фотоионизации атома 271 ш >> Еп все уровни с п ^> 1 изменяют свою энергию на величину коле™ батальной энергии свободного электрона в поле линейно поляризованной волны Етя = F2 /4ш2. До тех пор, пока ридберговские состояния, уширен™ ные во внешнем поле, остаются изолированными, вероятность ионизации возрастает в соответствии с золотым правилом Ферми A0.14). Наконец, при некоторой критической напряженности Fc ширина рид- берговских состояний становится порядка расстояния между ними. Тогда возникает квазиконтинуум ридберговских состояний. Если использовать квазиклассические матричные элементы для связанно-свободных перехо- переходов электрона из состояний сп>1 в непрерывный спектр, то можно получить достаточно точную оценку величины критического поля [10.45]: Fc^3a;5/35 A0.17) где ш, как и ранее, частота излучения. Из A0.17) для излучения оптического диапазона частот (ш ос 0,1о;а) получается следующая численная оценка величины критической напряженности поля Fc = 0,0 lFa = 5 • 107В/см. При возникновении квазиконтинуума ридберговских состояний откры- открывается канал, конкурирующий с каналом фотоионизации из фиксирован™ ного ридберговского состояния - многофотонные рамановские переходы через виртуальные промежуточные состояния в квазиконтинууме ридбер™ говских состояний. Это — трехфотонные переходы типа п —>- Е' —>- п' —>- —>• Е, пятифотонные переходы типа п —>• Е' —ь п' —»> Е" —)> п" —ь Е, и т.д. (рис. 10.7). При этом полная вероятность перехода электрона в непре- Рис. 10.7. Схема рамановских переходов электрона из квазиконтинуума ридбергов- ридберговских состояний в непрерывный спектр рывный спектр представляет собой квадрат модуля суммы матричных эле™ ментов переходов во всех порядках теории возмущений. Эту сумму можно оценить, используя так называемое полюсное приближение (см. разд. 7.2). Таким образом, для вероятности фотоионизации из квазиконтинуума рид- ридберговских состояний получается выражение [10.38]: w{1) A0Л8) где wn^ — вероятность однофотонной ионизации исходного изолирован-
272 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности ного состояния п, а I т г 'Е |^п'2 „, -Еп,-ш Таким образом, интерференция рамановеких переходов электрона различной степени нелинейности является деструктивной, вероятность ионизации уменьшается по сравнению с вероятностью однофотонной иони- ионизации из исходного ридберговского состояния, и возникает так называемая интерференционная стабилизация процесса фотоионизации. Рассмотренная выше модель эффекта стабилизации процесса фотоио- фотоионизации атома имеет ограничение по напряженности внешнего поля не только снизу (F > Fc), но и сверху, в виде условия малости искажения кеплеровой орбиты электрона его колебаниями во внешнем поле: F 9 «кол = ^<^Гап ^П2, A0.19) В A0.19) акш — амплитуда колебаний свободного электрона в поле линей™ но поляризованной волны, а гап — радиус кеплеровой орбиты электрона, находящегося в состоянии с главным квантовым числом п. Из этого нера- неравенства и порогового условия для фотоионизации ш > Еп ос 1/п2 получаем оценку предельной напряженности поля F <^ 1/п2. Она совместима с со- соотношением A0.17), которое при п ^> 1 сводится к условию F >> п~10/3. Таким образом, интервал полей, в которых справедлива приведенная выше модель интерференционной стабилизации, имеет вид: ^^«4- (Ю.20) Необходимо иметь в виду, что рассмотренная выше модель на самом деле является приближенной. Во-первых, необходимо учесть расщепление водородоподобных рид- берговских состояний с n, I > 1 на штарковекие компоненты с различ- различными орбитальными и магнитными квантовыми числами [10.46-10.47]. Этот эффект, с одной стороны, увеличивает число ридберговских состоя- состояний, а с другой стороны, вероятность ионизации из состояний с большим значениями I, m всегда меньше. Таким образом, требуется детальный учет этого эффекта. Во-вторых, необходимо принять во внимание возможность возникно- возникновения резонансов между исходным ридберговским состоянием и другими связанными состояниями с меньшими энергиями. Такие резонансы принято называть в соответствии с их конфигурацией F-резонансами, в отличие от А-резонансов, рассмотренных выше. Уширение ридберговских состояний, обусловленное V-резонансами, определяется частотой Раби (см., напри- например, [10.48]). Если резонанс является однофотонным, то соответствующая частота Раби пропорциональна первой степени напряженности поля, так что это уширение доминирует над ионизационным уширением. Это приво- приводит к понижению порога возникновения квазиконтинуума ридберговских
10.5. Эффект стабилизации процесса фотоионизации атома 273 Вероятность ионизации, отн. ед. состояний. Однако в оптическом диапазоне частот излучения вероятность возникновения F-резонанса весьма мала, так как при энергиях связи элек- электрона порядка ш ^> Еп спектр достаточно редкий, и для возникновения F-резонанса требуется специальный подбор частоты излучения. Заканчивая обсуждение модели эффекта интерференционной стаби- стабилизации процесса фотоионизации ридберговских атомов, отметим, что детальному теоретическому описанию этого эффекта посвящено много теоретических работ, в которых уравнение Шредингера решалось анали- тически в различных приближениях, а также численно. Детальный обзор этих работ содержится в [10.38]. Из всех этих расчетов следует общий вывод — при F > Fc вероятность фотоионизации уменьшается по срав- сравнению с величиной, предсказываемой золотым правилом Ферми. Обратимся лишь к нескольким теоретическим работам, результаты которых получены в виде, позволяющим их сопоставить с результатами эксперимента. В работе [10.49] проведено приближенное аналитическое решение урав- уравнения Шредингера для многоуровневого атома. Этот расчет является раз- развитием того подхода, который был ранее осуществлен в работе [10.43] для двухуровневого атома. Использовалось приближение вращающейся волны (не име- имеющее строгого обоснования для атомного и сверхатомного поля) и полюсное при- приближение (о котором уже шла речь выше). Учитывались переходы электрона в состоя™ ния с различными орбитальными момента- моментами (число которых обрезалось произволь- произвольным образом). Одним из наиболее важных результатов этой работы является зависи- зависимость вероятности фотоионизации из рид- ридберговских состояний атома от интенсив- интенсивности излучения, приведенная на рис. 10.8. При расчете этой зависимости были выбра- ны конкретные характеристики ридбергов- ридберговских состояний и излучения, соответствую- соответствующие данным эксперимента [10.50], который обсуждается ниже в этом разделе. Как вид- видно из рис. 10.8, результаты расчетов [10.49] указывают на возникновение эффекта ин- интерференционной стабилизации процесса фотоионизации ридберговских атомов. В работе [10.51] использовалось ква- квазиклассическое приближение для аналити- аналитического решения трехмерного временного уравнения Шредингера для атомного электрона в присутствии сильного внешнего переменного поля. Квазиклассическое решение практически за- 0,05 0,10 0,15 Интенсивность, отн. ед. Рис. 10.8. Зависимость вероят- вероятности фотоионизации ридбер- говского атома от интенсивно- интенсивности излучения. Расчет работы [10.49]. Характеристики рид- берговского состояния и па- параметры излучения соответ- соответствуют данным эксперимента [10.50] 18 Делоне Н.Б., Крайнев В.П.
274 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности Вероятность ионизации ключается в пренебрежении угловым движением электрона по сравнению с его радиальным движением. Это позволяет свести трехмерную задачу к одномерной. На рис. 10.9 приведены ре- результаты этого расчета. Они качественно аналогичны результатам расчета [10.49], приведенным на рис. 10.8, но имеют важ- важное для сопоставления с экспериментом преимущество в виде абсолютных значе- ний интенсивности излучения. На том же рис. 10.9 приведены и результаты численного решения уравне- уравнения Шредингера, выполненные в работе [10.52]. При численном решении исполь- зовался «сглаженный» кулоновский по- потенциал вида ю12 1016 Рис. 10.9. Зависимость вероятно- вероятности ионизации ридберговского атома за лазерный импульс от его интенсивности. Расчеты рабо- ты [10.51] — сплошная линия и с параметром сглаживания а = 0,5 а.е. [10.52]— точки. Пунктирная пря- Импульс лазерного излучения моделиро- мая соответствует расчету соглас- вался трапецией с длиной фронта и спада, но золотому правилу Ферми равными 20% от длины центрального пла- плато. В качестве начального состояния взято состояние сп = 5. Частота излучения полагалась равной 5 эВ. Из результа- результатов численного расчета можно сделать два вывода: во-первых, он подтвер- подтверждает факт возникновения эффекта стабилизации; во-вторых, из хорошего согласия между результатами численных расчетов и аналитических расче- расчетов [10.51] можно заключить, что приближения, которые были сделаны в [10.51], достаточно хорошо обоснованы. Обратимся теперь к эксперименту. Экспериментальному изучению про- процесса фотоионизации атома из ридберговских состояний в сильном поле лазерного излучения посвящено несколько работ, результаты которых об- обсуждаются в обзорах [10.36,10.38]. Здесь мы рассмотрим лишь одну работу [10.50], так как полученные в ней результаты можно сопоставить с теорети- теоретическими предсказаниями работ [10.49, 10.51-10.52], приведенными выше. В рассматриваемом эксперименте [10.50] наблюдался процесс фотоиони- фотоионизации из ридберговских состояний с п^ 1 при напряженности поля излучения F > Fc; при увеличении напряженности поля вероятность фотоионизации увеличивалась, но значительно медленнее, чем это следует из золотого прави- правила Ферми. Такой результат можно интерпретировать как наблюдение эффекта интерференционной стабилизации процесса фотоионизации. Рассмотрим детально постановку и результаты этого эксперимента. Пу- Пучок атомов бария облучался излучением трех лазеров. Излучение двух лазе- лазеров использовалось для двухступенчатого возбуждения атома из основного состояния в состояние с главным квантовым числом п = 27. Мощное из-
10.5. Эффект стабилизации процесса фотоионизации атома 275 лучение третьего лазера с частотой ш = 2 эВ с задержкой порядка 100 пс ионизовало возбужденные атомы. Длительность импульса излучения мощ- мощного лазера составляла две величины: 2,5 и 0,25 пс, из которых первая больше, а вторая меньше кеплерова периода Т = 2 пс обращения электро- на вокруг атомного остова при п = 27. Интенсивность излучения (с учетом различной длительности импульсов) лежала в пределах от 1МИН = 3 • 1012 ДО /Макс = 3 • Ю13 Вт/см2, что соответствует напряженности поля от FMHH = = 5 • 107 до FMaKC = 1,5 • 108 В/см. Факт ионизации возбужденных атомов регистрировался путем наблюдения образующихся при этом свободных электронов с энергией Ее = ш — Ei(n = 27) = 1,9эВ. Из приведенных выше данных о диапазоне изменения напряженности поля мощного излу™ чения легко оценить, что эксперимент проводился при напряженности поля от F = Fc до F = 3FC, где величина критической напряженности поля Fc дается выражением A0.17). Наиболее важный результат этого эксперимента приведен на рис. 10.10 в виде зависимостей числа фотоэлектронов от освещенности мишени при Выход электронов, отн. ед. 5 10 15 Освещенность, Дж/см2 20 Рис. 10.10. Зависимость числа образованных электронов от освещенности мишени; а — длительность импульса равна 2,7 пс; б — 0,6 пс. Экспериментальные данные работы [10.50] двух длительностях импульса излучения (данные, относящиеся к одной и той же освещенности на нижней кривой, соответствуют примерно на порядок величины большей интенсивности излучения, чем на верхней кривой, так как нижняя кривая относится к меньшей длительности импульса излучения). Из этого рисунка видно, что при большой интенсивности излучения (нижняя кривая) выход электронов меньше, а кроме того как при большей, 18*
276 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности так и при меньшей интенсивности излучения с ростом интенсивности вы™ ход электронов увеличивается, но медленнее, чем это следует из золотого правило Ферми. Оба эти факта соответствуют качественно и количествен- количественно предсказаниям теории (рис. 10.8 и 10.9) о реализации в таких условиях интерференционной стабилизации процесса фотоионизации атома из рид- берговских состояний. Заканчивая этот раздел, еще раз отметим, что в данном случае эффект ста™ билизации процесса фотоионизации атома при напряженности ионизующего поля F > Fc обусловлен качественным изменением характера атомного спек™ тра под действием ионизующего поля. Исходный спектр, в котором связан™ ные электронные состояния четко локализованы по их энергии, превращается в квазиконтинуум из-за ионизационного уширения электронных состояний. Фотоионизация происходит из квазиконтинуума, а ее вероятность опреде- ляется интерференцией амплитуд связанно-свободных переходов электрона, имеющих различную степень нелинейности. Такой механизм фотоионизации вполне закономерно обуславливает наблюдаемое отклонение вероятности фо- тоионизации от экстраполяции данных для слабого поля F < Fc на область сильных полей F > Fc, используя золотое правило Ферми. 10.5.4. Фотоионизация из изолированного возбужденного состоя- состоянии в атоме при аКШ1 <С п2* Начиная этот раздел, необходимо сначала кратко комментировать его заглавие. Из материала, приведенного в предыдущем разделе, видны две причины возникновения квазиконтинуума возбужденных атомных состояний в силь- сильном внешнем поле — ионизационное уширение электронных состояний и их штарковское расщепление. Оба процесса определяют условие возник- возникновение квазиконтинуума — T(F) ^ AE(F), где, как и выше T(F) — ширина электронного состояния, a AE(F) — энергетическое расстояние между соседними уровнями. Очевидно, что переход от высоковозбужден- высоковозбужденных (ридберговских) состояний, для которых п ^> 1, к низковозбужденным состояниям, для которых п ~ 1, сильно увеличивает AE(F), а потому и ве- величину критической напряженности поля, при которой достигается условие T(F) ^ AE(F). Можно избавиться и от проявления эффекта штарковского расщепления исходного состояния, выбрав в качестве такого так называе- называемое циркулярное состояние, для которого выполняется следующее соотно- соотношением между главным (п), орбитальным (I) и магнитным (га) квантовыми числами: т = I = п — 1. Среди всех состояний с данным п циркулярное состояние имеет максимальное значение га. В линейно поляризованном электромагнитном поле правила отбора по га имеют вид Am = 0. Это означает, что циркулярное состояние с фиксированным значением п связа- связано лишь с состояниями с другими 71, т.е. е состояниями, для которых AE(F) велико (при 71 > 1). Таким образом, циркулярное состояние при небольшой величине главного квантового числа представляет собой изолированное возбужденное состояние атома вплоть до экстремально больших значений напряженности поля.
10.5. Эффект стабилизации процесса фотоионизации атома 277 Теперь обратимся к неравенству акол <С п2, которое в развернутой фор- форме имеет вид акол = F/ш2 <С гап = п2, где акол — амплитуда колебаний свободного электрона в поле электромагнитной волны, а тап — радиус воз- возбужденного атома, т.е. радиус кеплеровой орбиты электрона в состоянии с п ^> 1. По сути дела, неравенство акол <С п2 означает, что амплитуда коле- колебаний электрона во внешнем поле мала по сравнению с размером орбиты, по которой он движется вокруг атомного остова, т.е. кеплерово движение не разрушается внешним полем (рис. 10.6). Неравенство акол <С п2 можно переписать в виде ограничения сверху на напряженность поля: F <С п2ш2. Такой случай взаимодействия возбужденного атома с полем излуче- излучения, когда исходное состояние остается в поле изолированным, а кеплерово движение по орбите лишь слабо возмущенным, представляет очевидный интерес. Технически нет возможности осуществить фотоионизацию ато- атомов из основного состояния, так как неравенство ш > Ei невыполнимо, используя излучение современных мощных лазеров. Теоретические исследования эффекта стабилизации процесса фотоио- фотоионизации атома, находящегося в возбужденном циркулярном состоянии, бы- были начаты в работе [10.53]. В этой работе использовался метод Флоке (см. разд. 2.4). Детальные расчеты в рамках этого метода выполнены в рабо- работах [10.54-10.55]. В этих расчетах был реализован так называемый метод Штурма-Флоке [10.56], состоящий в выборе квазистационарного решения временного уравнения Шредингера в форме где функция /(г, i) периодична во времени с периодом лазерного излу- излучения. Использовалось дипольное приближение и калибровка взаимодей- взаимодействия в виде рА/с. Квазиэнергии Е имели комплексный вид: Е = Е{ + + AE(F) — iT/2, где Е\ — энергия связи невозмущенного состояния, а AE(F) — его штарковский сдвиг. Вероятность ионизации в единицу време- времени равна Г/й. Электрон в конечном состоянии описывался плоской волной, кулоновским полем атомного остова пренебрегалось. В этих расчетах широко варьировались значения основных параметров, характеризующих возбужденный атом и поле излучения: значения п от 4 до 8; значения l9m — от 0 до 2. Во всех случаях в диапазоне интенсивно- интенсивности излучения от1013до1014 Вт/см2 наблюдались отклонения от золотого правила Ферми в сторону уменьшения вероятности ионизации состояния в единицу времени. Типичный пример приведен на рис. 10.11. Качественно аналогичные зависимости были получены и в работе [10.53], лишь отклоне- отклонения от золотого правила Ферми наблюдались при большей интенсивности излучения (I > 1015 Вт/см2). Полученные данные интерпретированы ав- авторами как проявление эффекта стабилизации изолированного возбужден- возбужденного состояния атома. Оценки показывают, что те интенсивности излучения, при которых на- наблюдаются отклонения от золотого правила Ферми, соответствуют нера-
278 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности Время жизни, фс 109 107 105 103 ю1 \ \ \ 1 \ \ \ 364 ш J32OI \ [М X 1010 1012 1014 Интенсивность, Вт/см2 Рис. 10.11. Зависимость времени жизни электрона в связанном состоянии атома водорода с квантовыми числами п = 7,I = 6, m = 5 от интенсивности излучения для двух длин волн лазерного излучения. Расчет работы [10.55] венству акш <С п2, а также неравенству T(F) <C AE(F). Таким образом, ни искажения орбиты электрона, ни возникновение квазиконтинуума воз- возбужденных состояний не могут быть причиной возникновения эффекта стабилизации. Возникла задача поисков того физического явления, которое приводит к возникновению эффекта стабилизации процесса фотоиониза- ции атома, возбужденного в изолированное циркулярное состояние. Ответ на этот вопрос был получен в цикле работ, посвященных чис- численному решению трехмерного нестационарного уравнения Шредингера для атома, возбужденного в изолированное циркулярное состояние [10.52, 10.57-10.58]. Исходное положение авторов этих работ состоит в том, что процесс ионизации атома при ш > Е{ надо описывать в рамках приближе- приближения Крамерса-Хеннебергера(см. разд. 2.5). Именно, состояния атома, «оде- «одетые полем», есть состояния в потенциале Крамерса-Хеннебергера, а про- T/(JV)/ Ч цесс ионизации определяется гармониками этого потенциала V^x (p,z), где N — номер гармоники, а р, z — координаты цилиндрической систе- системы координат в области фокусировки излучения с осью вдоль направления распространения электромагнитной волны. Эффект стабилизации процесса фотоионизации есть уменьшение вероятности перехода из связанного состо- состояния в стационарном потенциале Крамерса-Хеннебергера в континуум. Эта вероятность пропорциональна квадрату модуля матричного элемента вида ("Цех ') = ((nZm)icxl ^кх 1-^кх) ? A0.21) где (п?га)кх и ^кх — волновые функции дискретного и непрерывного спектров в потенциале Крамерса-Хеннебергера. В частности, для однофо-
10.5. Эффект стабилизации процесса фотоионизации атома 279 тонных переходов первая гармоника потенциала имеет вид: A0.22) Здесь произведено разложение по степеням напряженности поля. Величи- Величина г = \Jz1 + р2, а атл = F/ш2. Первый член соответствует переходам с изменением орбитального квантового числа на единицу, а второй — на 1 или 3. Это соответствует однофотонным переходам с поглощением одно- одного фотона и трехфотонным переходам, причем два фотона поглощаются, а один — излучается. Таким образом, возникает два канала перехода элек- электрона в непрерывный спектр: A0.23) Интерференция этих каналов обуславливает нелинейную зависимость матричного элемента A0.21) от напряженности поля, которая и проявляется в виде отклонения от золотого правила Ферми, т.е., к появлению эффекта стаби- стабилизации процесса фотоионизации из изо™ лированного возбужденного циркулярно- циркулярного состояния. Типичный результат расчета, выпол- выполненного в рамках этого метода, приведен на рис. 10.12. Видно, что отклонения от золотого правила Ферми возникают при интенсивности излучения, превышающей 1014 Вт/см2. Легко оценить, что откло- отклонения возникают при выполнении нера- 0,10 0,05 Вероятность ¦r 1 I 1 ионизации —-^ |3d, m ¦ i = 2) о 5•1014 1 •1015 Интенсивность, Вт/см2 Рис. 10.12. Зависимость вероят- вероятности ионизации атома водорода из циркулярного состояния с п = = 3,1 = т = 2от интенсивности излучения модельного импульса. Расчет работы [10.58] венств акол «п2иГ(^)« AE(F). Таким образом, результаты обсуждае™ мых расчетов показывают, что отклонения от золотого правила Ферми возникают в результате интерференции однофотонных и трехфотонных переходов. Таковы фи- физические причины возникновения эффек- эффекта стабилизации процесса фотоионизации изолированного возбужденного циркулярного состояния. Обратимся теперь к единственному эксперименту, в котором четко на- наблюдался эффект стабилизации процесса фотоионизации атома из цирку™ лярного возбужденного состояния при выполнении неравенства акол <^ п2. Наиболее полно этот эксперимент описан в работе [10.59], где приведены ссылки и на предыдущие публикации тех же авторов. Принципиальная схема этого эксперимента приведена на рис. 10.13. В качестве мишени использовался газообразный неон при давлении около
280 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности Возбуждение (УФ) Л = 286 нм г = 1пс А Ионизация (красный) Л = 620 нм т = 90 фс Контроль (зеленый) Л'=532нм т = 5нс . 20 пс ' > < ' 14 не У У У У У У У^У У У BрMБд т = 4 Ne BрN Рис. 10.13. Принципиальная схема использования излучения трех лазеров в экс- эксперименте [10.59]: возбуждение атома неона в циркулярное состояние УФ лазе- лазером, ионизация возбужденного атома красным светом большой интенсивности и контроль — ионизация зеленым светом остаточной заселенности в возбужденных состояниях. Внизу показана схема возбуждения 1СП4 мбар, в котором излучение трех лазеров фокусировалось в одну и ту же область пространства. Излучение первого лазера использовалось для создания мишени из ато- атомов неона, возбужденных в циркулярное состояние Ъд. Это осуществляв лось путем пятифотонного резонансного возбуждения атома из основно- го состояния 2р6 циркулярно поляризованным излучением, интенсивность которого была специально подобрана таким образом, чтобы возбуждение осуществлялось с полной вероятностью порядка единицы за импульс лазе™ ра при пренебрежимо малой вероятности шестифотонной ионизации атома. При возбуждении циркулярного состояния Ъд, т = I = 4 примесь других состояний (например, с га = 3) была менее 10%. Излучение второго лазера использовалось для фотоионизации из воз- возбужденного бс^состояния атома неона. Импульс ионизующего излучения был задержан относительно импульса возбуждающего излучения на 20 пс и был сформирован максимально коротким — около 90 пс. Интенсивность сфокусированного ионизующего излучения могла изменяться от 1013 до 2,5 • 1014 Вт/см2. Фотоэлектроны, образующиеся при ионизации из указан- указанного состояния, имели энергию около 0,55 эВ. Они собирались на детектор и дискриминировались по энергии магнитным спектрографом. Излучение третьего лазера использовалось как пробное для иониза™ ции возбужденных атомов неона, оставшихся неионизованными после окончания ионизующего импульса. Оно было задержано на величину в 14 нс по отношению к возбуждающему импульсу и имело относитель™
10.5. Эффект стабилизации процесса фотоионизации атома 281 но очень большую длительность импульса (порядка 5 не), чтобы полная вероятность ионизации за этот импульс была заведомо близка к единице. Отметим еще несколько важных деталей постановки этого весьма слож- сложного эксперимента. Первое, что надо отметить, это принципиальная необходимость исполь- использования ультракороткой длительности импульса ионизующего излучения. Так как распределение интенсивности излучения в лазерном импульсе во времени является гауссовым, то лишь при малой длительности импульса можно иметь малую длительность его фронта. Лишь при малой длительности фронта можно осуществить относитель- относительно малую полную вероятность ионизации на фронте W^ = гофТф <С 1, где Юф — вероятность ионизации на фронте в единицу времени, а щ — дли- длительность фронта импульса. Ионизация на фронте лазерного импульса не только уменьшает число возбужденных атомов, «доживших» до максимума импульса, но и имитирует процесс ионизации в максимуме импульса, так как разделить электроны, образующиеся в различные моменты лазерного импульса, практически невозможно. Малости W§ в данном эксперименте соответствует относительная малость w$9 связанная с относительно боль™ шой величиной орбитального квантового числа I = 4 исходного состояния. Как известно, создание свободного электрона с большой величиной орби- орбитального момента всегда затруднительно. Второе, что надо отметить, это необходимость согласования диамет- диаметров кружков d фокусировки трех лазерных излучений таким образом, чтобы выполнялось соотношение dB^>dM = dK, где индексы «в», «и» и «к» означают возбуждающее, ионизующее и контрольное излучение. В прин- принципе, чем больше dB, тем более однородно распределение возбужденных атомов в малой центральной области dw, равной диаметру кружка фо- фокусировки ионизующего излучения. Диаметры кружков ионизующего и контрольного излучения должны быть одинаковы, чтобы ионизация под действием контрольного излучения отражала остаточную заселенность после ионизующего излучения. Пространственное положение всех трех кружков должно быть также строго согласовано, что проверяется специ- специальными экспериментами. Наконец, в-третьих, все пучки лазерного излучения должны иметь одну ось распространения, так как процесс ионизации зависит от квантовых чисел Ы га. При этом возникают трудности с фокусировкой трех излучений различной длины волны с различными диаметрами кружков фокусировки. На рис. 10.14 приведена геометрия лазерных пучков, расположение фо- фокусирующих линз и камеры взаимодействия. Результаты этого эксперимента приведены на рис. 10.15 в виде зависимо™ стей числа электронов, соответствующих фотоионизации атома неона из цир- циркулярного состояния Ъд с I = га = 4 под действием ионизующего лазерного излучения, а также контрольного излучения, воздействующего на остаточ- остаточную заселенность в возбужденных состояниях после ионизующего импульса. Из данных, приведенных на этом рисунке, можно сделать два заключения.
282 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности Зеленый Атомарный пучок красный :.x::::i:i:::::]::::::-K;:]:i:::Uu Рис. 10.14. Схема облучения мишени в эксперименте [10.59]: линза с фокусным расстоянием / = 1 м компенсирует хроматическую аберрацию зеленого и красного излучения при фокусировке всех трех излучений линзой с / = 50 мм в камере взаимодействия Первое заключение относится к виду зависимости числа электронов от интенсивности ионизующего излучения. В этой зависимости можно раз- различить две качественно различные области. В первой области от предель- предельно малых интенсивно стей до значения I = 5 • 1013 Вт/см2 выход элек- электронов возрастает в соответствии с золотым правилом Ферми. Во второй области значений интенсивности от 5 • 1013 до предельной интенсивности 2,5 • 1014 Вт/см2, реализованной в этом эксперименте, выход электронов практически не зависит от интенсивности излучения. Второе заключение относится к электронам, образованным под действием контрольного излучения. Во-первых, такие электроны есть в заметном коли™ честве — до 30% от полного числа электронов, образованных ионизующим и контрольным излучением. Это полное число электронов примерно о дина™ ково при всех величинах интенсивности ионизующего излучения. Наличие электронов, образующихся под действием контрольного излучения при ин- интенсивности ионизующего излучения, большей 5 • 1013 Вт/см2, однозначно Выход электронов, отн. ед. 0 1 • 1014 2 • 1014 Интенсивность, Вт/см2 Рис. 10.15. Выход электронов при ионизации возбужденного атома основным, крас- красным излучением (черные кружки) и зеленым (светлые кружки) в зависимости от интенсивности основного излучения. Данные эксперимента [10.59]. Сплошная ли- линия — расчет согласно золотому правилу Ферми
10.5. Эффект стабилизации процесса фотоионизации атома 283 показывает, что отсутствие зависимости числа электронов от интенсивно™ сти ионизующего излучения не связано с насыщением процесса ионизации (в последнем случае величина полной вероятности WM была бы порядка единицы; здесь индекс «и» относится к ионизующему излучению). В целом эти экспериментальные данные достаточно убедительно по- показывают существование эффекта стабилизации процесса фотоионизации атома неона из возбужденного циркулярного состояния Ъд. Легко видеть, что даже максимальной интенсивности ионизующего из™ лучения, реализованной в этом эксперименте, соответствует неравенство «кол <С п2, означающее, что кеплерово движение электрона вокруг атомного остова существенно не искажается ионизующим полем. Различные оценки, а также данные этого эксперимента, относящиеся к энергетическим спектрам образующихся фотоэлектронов (ширины элек™ тронных пиков), показывают, что все электронные состояния в области локализации состояния Ъд остаются изолированными, и квазиконтинуум ридберговских состояний не возникает. В соответствии со сказанным выше в этом разделе надо предполагать, что физической причиной возникновения стабилизации процесса фото™ ионизации является нелинейный характер матричного элемента перехода электрона из возбужденного 5^ состояния в непрерывный спектр из-за ин- интерференции амплитуд однофотонного и трехфотонного переходов. Конеч- Конечно, с точки зрения теории остается вопрос: если амплитуды однофотонного и трехфотонного переходов сравнимы друг с другом, то такой же порядок величины имеют и амплитуды пятифотонного, семифотонного и т.д. пере- переходов, и их необходимо учитывать в расчетах. В какой мере справедливо пренебрежение этими переходами, неясно. 10.5.5. Фотоионизация атома в условиях, когда аКШ1 > п2. Выше, в начале предыдущего раздела, уже говорилось, что неравенство акол > п2 означает разрушение кеплерового движения электрона вокруг атомного остова внешним ионизующим полем. Как будет показано ниже, при пере- переходе от акол < п2 к акол > п2 происходит полная перестройка структуры атома, в результате которой изменяется как потенциал взаимодействия электрона с остовом, так и спектр связанных электронных состояний. Ее™ ли в отсутствие внешнего поля мы имеем классический ридберговский атом Бора, то при большой напряженности поля, когда атл > п2, воз- возникает качественно новая связанная структура из электрона и атомного остова, именуемая атомом Крамерса—Хеннебергера. Этот вывод следует из результатов многочисленных компьютерных экспериментов. По ряду причин пока нет реальных экспериментов, непосредственно подтвержда- подтверждающих выводы, следующие из численных расчетов. Однако веским кос- косвенным подтверждением теоретических заключений являются данные расчетов, полученные тем же методом для акол > п2, в которых по мере уменьшения акол атом Крамерса-Хеннебергера плавно трансформирует- трансформируется в слабо возмущенный атом Бора.
284 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности Прежде чем обратиться к результатам основных работ, посмотрим на атом в условиях акол > п2 качественно, в рамках классической механики. Для определенности положим, что внешнее поле линейно поляризовано. Осциллируя в таком поле, электрон периодически находится то с одной, то с другой стороны от атомного остова. При этом максимальное время электрон проводит около точки поворота, где его скорость изменяет знак. Это приводит к трансформации конфигурации электронного облака от ти- типичной для отсутствия внешнего поля с максимумом в области ядра к двум максимумам на расстоянии акол от остова и минимуму вблизи остова (см. рис. ЮЛ и 10.16). Такую трансформацию принято называть дихотомией F = 0 f Рис. 10.16. Распределение облака вероятности нахождения электрона вдоль направ- направления линейно поляризованного поля: а — F = 0; б — ашя = F/ш2 > п2 исходного распределения. Так как электрон может поглотить фотон оптиче- оптического диапазона частот лишь при сильной связи с третьим телом (атомным остовом), то очевидно, что возникновение дихотомии приводит к умень- уменьшению вероятности фотоионизации атома. Такое уменьшение вероятности фотоионизации принято называть адиабатической стабилизацией атома, так как явление дихотомии возникает в результате адиабатической транс- трансформации состоянии атома по мере включения лазерного импульса. Обратимся теперь к результатам теоретических исследований атома во внешнем электромагнитном поле при напряженности, соответствующей условию ашл > п2. Такие исследования проводились различными мето- методами — как в рамках классической механики, так и в рамках квантовой механики (методами Крамерса-Хеннебергера, Флоке и Келдыша-Файсала- Риса, см. гл. II). Как правило, в качестве объекта исследований выбирался атом водорода (детальное обсуждение всего этого материала содержится в обзоре [10.36] и монографии [10.39]). Ниже будут упомянуты и рассмотре- рассмотрены лишь некоторые наиболее информативные работы.
10.5. Эффект стабилизации процесса фотоионизации атома 285 Начиная это рассмотрение, сразу отметим, что все теоретические мето- методы предсказывают возникновение эффекта адиабатической стабилизации процесса фотоионизации атома при ашл > п2. В первую очередь, обратимся к методу Крамерса-Хеннебергера (ниже для краткости «КХ»), так как именно в его рамках оказывается возможным наиболее ясно увидеть динамику атома во внешнем монохроматическом поле при переходе от слабого поля, когда акол < п2, к сильному полю, когда «кол > п2. Эта динамика детально прослежена в работе [10.57] на примере численного решения нестационарного уравнения Шредингера для атома водорода, возбужденного в состояние с п = 3 и различными значениями I и га, в поле излучения линейной поляризации при частоте ш > Еп. В расчетах использовался модельный кулоновский потенциал, сглаженный в начале координат, и лазерный импульс в форме трапеции при длительности фронта и спада в 5 периодов поля и длительности центрального плато в 10 периодов (детали методики проведения численного решения изложены в работе [10.52]. В рамках метода КХ описание динамики процесса фотоионизации атома носит традиционный характер (см. разд. 2.5) — состояние атома в поле опи- описывается как состояние в потенциале КХ, а процесс ионизации определяется гармониками потенциала КХ. Путем разложения потенциала КХ в ряд по степеням напряженности поля находятся штарковские сдвиги электронных состояний в потенциале КХ. Первый член этого разложения имеет вид: A^nL = -\pnimF2, A0.24) где Pnim — динамическая поляризуемость атома КХ. Общий вид этого соотношения соответствует хорошо известному виду выражения для динамического штарковского сдвига атомных уровней, полу™ чаемому в рамках нестационарной теории возмущений (см. гл. IV). Сопостав™ ление конкретных выражений для динамической поляризуемости j3nim при различных значениях п, 1,т, следующих из потенциала КХ, с выражения™ ми для тех же случаев, следующих из нестационарной теории возмущений [10.60], показывает, что они эквивалентны с учетом исчезновения в случае потенциала КХ члена — 1/ш2, соответствующего пондеромоторной энергии. Это сопоставление показывает, что в слабом внешнем поле, когда «кол < п2, энергетический спектр атома в потенциале КХ совпадает с энергетическим спектром атома с учетом динамического штарковского сдвига уровней, следующим из нестационарной теории возмущений. Та™ ким образом, в слабом поле метод КХ является альтернативным методу нестационарной теории возмущений, не дающим дополнительной инфор- информации о возмущении атомного спектра внешним полем. Расчет вероятности фотоионизации под действием слабого внешнего поля, выполненный в рамках метода КХ в работе [10.57], указывает на линейную зависимость вероятности от интенсивности излучения, что со™ ответствует золотому правилу Ферми.
286 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности Для рассмотренного в качестве примера возбужденного состояния ато- атома водорода с п = 3 линейная зависимость реализуется вплоть до интенсив™ ности 1014 Вт/см2 (рис. 10.12). Эта величина соответствует напряженности поля излучения F = 0,05Fa. Заканчивая этот экскурс в область слабых полей, еще раз отметим, что наиболее важный вывод состоит в том, что результаты, полученные в этой области методом КХ, аналогичны ранее известным результатам, получен- полученным в рамках нестационарной теории возмущений. Этот результат является веским аргументом в пользу справедливости тех результатов, которые дает метод КХ для сильного внешнего поля. Обратимся теперь к области столь сильных полей, когда выполняется условие акол > п2. Первое, что надо отметить, в рамках метода КХ хорошо виден плавный переход от одноямного кулоновского потенциала к двухям™ ному потенциалу КХ. Такой переход виден из результатов многих расчетов. В качестве примера приведем результаты работы [10.61], в которой рассма- рассматривалась одномерная система с исходным короткодействующим потенци- потенциалом. Интересующие нас результаты этой работы приведены на рис. 10.17. -0,0* -0,0(г -0,0* -20 -10 10 20 Рис. 10.17. Трансформация потенциала Крамерса-Хеннебергера одномерной си- системы с короткодействующим потенциалом при увеличении амплитуды колебаний 2 Из этого рисунка хорошо видна трансформация исходного одноямного по™ тенциала в двухямный потенциал КХ. Видно также, что атом КХ возникает в условиях, когда выполняется неравенство акт > п2. Обратимся теперь к результатам расчетов вероятности фотоионизации. Такие расчеты проводились в рамках метода КХ в большом числе работ, из которых отметим [10.62-10.64]. Результаты расчетов дают качественно аналогичные зависимости в усло- условиях, когда полная вероятность ионизации за импульс лазерного излучения мала по сравнению с единицей (отсутствие эффекта насыщения). В ряде расчетов исследовалась также зависимость результатов от длительности лазерного импульса (от числа периодов внешнего поля). Некоторые детали этих расчетов обсуждались в обзоре [10.36].
10.5. Эффект стабилизации процесса фотоионизации атома 287 Заканчивая рассмотрение результатов, полученных в рамках метода КХ, можно сделать заключение, что в условиях, когда частота поля велика по сравнению с потенциалом ионизации рассматриваемого атомного состоя™ ния, всегда возникает эффект стабилизации. При этом надо не забывать, что область применимости метода КХ ограничена, как это следует наибо- наиболее детально из работы [10.65] (см. разд. 2.5). Эти ограничения означают, что для процесса фотоионизации атомов из основного состояния необходи- необходимо излучение вакуумного ультрафиолетового или ближнего рентгеновского диапазона частот. Надо также отметить, что в рамках метода КХ при акол > > п2 предсказывается возникновение двухямного потенциала (атома КХ). Обратимся теперь к другим методам теоретического исследования уело™ вий возникновения эффекта стабилизации процесса фотоионизации атомов из основного состояния. Значительное количество результатов получено путем численного ре- решения временного уравнения Шредингера. Один из первых расчетов [ 10.66] был проведен для трехмерного атома водорода. Решалась задача на соб- собственные значения путем разложения волновой функции по полному базису невозмущенных функций Штурма. Решение представлялось в виде: Ф(г, t) = exp(-iEt)f(r, t), A0.25) где согласно теореме Флоке /(г, ?) — периодическая функция с перио- периодом 2тг/ш (см. разд. 2.4 и 2.6). Частота внешнего поля полагалась равной 0,65 а.е., что превышает значение 0,5 а.е. потенциала ионизации атома во- водорода. Результат этого расчета приведен на рис. 10.18. Из этого рисунка го, а.е. 0 2 4 Интенсивность, 1016 Вт/см2 Рис. 10.18. Зависимость вероятности ионизации основного состояния атома водо- водорода в единицу времени от интенсивности излучения. Расчет работы [ 10.66] методом численного решения уравнения Шредингера для частоты поля ш = 0,65 а.е. хорошо видна качественно та же зависимость вероятности ионизации в единицу времени от интенсивности излучения, указывающая на возникно- возникновение эффекта стабилизации атома. Слабое место такого расчета — отсут- отсутствие объективного критерия обрезания базиса исходных состояний при численной диагонализации гамильтониана.
288 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности Более обоснованными представляются результаты расчетов, в которых решается задача Коши и вычисляется полная вероятность ионизации за вре- время лазерного импульса, например, [10.67]. Результаты этого расчета также указывают на возникновение эффекта стабилизации процесса ионизации атома водорода в поле с частотой порядка атомной частоты и амплитуд колебаний электрона в поле волны от акол = 3,4 до 13,5 а.е. Возникновение эффекта стабилизации предсказывают и расчеты, вы™ полненные в рамках метода Келдыша-Файсала-Риса. Из многочисленных работ, в которых использовался этот метод, отметим лишь работу [10.68], в которой расчет был проведен в наиболее обоснованных условиях — с учетом роли атомного потенциала в волковской волновой функции элек- электрона в конечном состоянии. Расчет выполнен для основного состояния атома водорода и циркулярно поляризованного поля излучения с частотой ш = 0,043 а.е. <С Eit Результат расчета приведен на рис. 10.19 в виде за- Вероятность ионизации, с"" ю12 1010 108 106 104 - ¦// // / / 7 10-3 1 1 1 1СГ2 lO^1 10° Интенсивность, а.е. Рис. 10.19. Зависимость вероятности ионизации основного состояния атома водо- водорода в единицу времени от интенсивности излучения. Расчет работы [ 10.68] в рамках метода Келдыша-Файсала-Риса для поля циркулярной поляризации. Пунктирная линия соответствует расчету без учета кулоновского потенциала протона в конечном состоянии висимости вероятности ионизации в единицу времени от интенсивности излучения. Видно, что при величине интенсивности порядка 1015 Вт/см2, когда акол > 1 а.е., возникает насыщение вероятности, а при дальнейшем увеличении интенсивности — уменьшение вероятности, т.е. типичная кар- картина возникновения эффекта стабилизации. Этот результат представляет очевидный интерес, так как эффект стабилизации предсказывается для слу- случая, когда частота излучения мала по сравнению с потенциалом ионизации, т.е. в таких условиях, когда метод КХ неприменим (см. разд. 2.5). В работе [10.69] рассчитывалась вероятность одновременного процесса ионизации двух электронов атома гелия полем циркулярно поляризованной волны. Расчет проводился в рамках подхода Келдыша-Файсала^Риса. Изу™ чалась роль межэлектронного взаимодействия. Показано, что им можно
10.6. Заключение 289 I 1 пренебречь в начальном (основном) состоянии атома гелия. Отталкивание электронов друг от друга в конечном состоянии уменьшает вероятность ионизации примерно на порядок величины при интенсивности излучения до 10 а.е. Найдено также, что эффект отталкивания электронов ослабевает с ростом частоты лазерного излучения. В недавней работе [10.70] выполнен расчет зависимости вероятности распада слабо связанной частицы в сильном лазерном поле (трехмерный по™ тенциал нулевого радиуса), используя формализм комплексных квазиэнер- гий. Показано, что для этой модели режим адиабатической стабилизации типичен при энергиях фотона, превышающих энергию связи частицы, и существует лишь в ограниченном интервале интенсивностей. Таким образом, если резюмировать результаты расчетов, выполненных различными методами, то видно, что во всех случаях они предсказывают возникновение эффекта стабилизации процесса фотоионизации атомов в столь сильном поле, что амплитуда колебаний свободного электрона в по- поле электромагнитной волны превышает размеры атома в рассматриваемом состоянии. 10.5.6. Заключение. Итак, вся совокупность экспериментальных и те- теоретических данных, относящихся к процессу фотоионизации атома, нахо- дящегося в основном или возбужденном состоянии, показывает, что раз- различные возмущения структуры атома и характера переходов электрона из связанного в свободное состояние в сильном внешнем ионизующем поле уменьшают вероятность фотоионизации. Возникает эффект стабилизации атома по отношению к процессу его фотоионизации. Однако скудность экспериментальных данных не позволяет в настоя- настоящее время сделать какие-либо окончательные заключения об эффекте ста- стабилизации. Что касается теории процесса стабилизации атомов, находящихся в основном состоянии, то главный интерес представляют сейчас данные для низкочастотного поля (ш < Ei), так как только такие поля есть в руках экспериментаторов. 10.6. Заключение Если сопоставить материал, изложенный в этой главе, с материалом, изложенным в главах IV—IX, то сразу бросается в глаза существенное раз- различие состояния исследований процессов, происходящих при взаимодей- взаимодействии атома с полями субатомной, атомной и сверхатомной напряженности. Если в случае субатомной напряженности к настоящему времени получена достаточно детальная картина взаимодействия (гл. IV—IX), то для атом- атомной и сверхатомной напряженности эксперимент еще очень беден, что не позволяет сделать каких-либо окончательных заключений о физике про- процесса взаимодействия. Прогресс в эксперименте связан с использованием высокоинтенсивного высокочастотного излучения при экстремально малой длительности импульса. 19 Делоне Н.Б., Крайнев В.П.
290 Гл.Х. Атом в поле сверхатомной напряженности Малая длительность импульса обуславливает условия, когда несуще™ ственно насыщение процесса ионизации, что особенно важно при большой вероятности ионизации в сверхсильном поле. Возможно, что формирова- формирование аттосекундных импульсов, используя высокие гармоники лазерного излучения (см. гл. XI), представляет собой многообещающее направление в развитии источников излучения, необходимых для проведения экспери- экспериментов при атомной и сверхатомной напряженности поля.
ГЛАВА XI ЗАКЛЮЧЕНИЕ Заключительная глава посвящена двумя темам — кратким коммента- комментариям к тем вопросам, которые остались за рамками основного содержания книги, и резюмирующим замечаниям по поводу основной темы данной книги. Сначала обратимся к тем процессам, которые по различным причинам остались за рамками изложения физики процесса нелинейной ионизации атомов в поле лазерного излучения. Первый процесс — нелинейная ионизация ридберговских атомов под действием микроволнового поля. В этом случае речь идет о диапазоне ча- частот порядка кеплеровой частоты шп = п^3 обращения электрона по рид- берговской орбите. Впервые процесс нелинейной ионизации в таких услови- условиях наблюдался в работе [11.1]. Характер ионизации ридберговского атома в этом диапазоне частот существенно зависит от частоты излучения из. Так, при ш < 0,05шп процесс ионизации носит туннельный характер, при ш ~ ^ 0,1о;п — многофотонный характер, а в диапазоне частот от 0,1шп до шп возникает процесс диффузионной ионизации [11.2-11.3]. Это — совершен™ но новый процесс, принципиально отличающийся от всех других процес- процессов ионизации атомарных частиц, известных в различных областях физики. В указанном выше диапазоне частот микроволновое поле смешивает большое число ридберговских состояний с различными значениями кван- квантовых чисел п и I в квазиконтинуум. В этом квазиконтинууме электрон стохастически изменяет свою энергию, диффундируя по шкале энергий. При этом распределение электронов по квантовым числам п описывается классическим уравнением диффузии с коэффициентом диффузии порядка п3, т.е. диффузия является нелинейной. Ограничение области диффузии снизу границей квазиконтинуума обу- обуславливает в среднем однонаправленное движение электрона по шкале энергий вплоть до границы спектра связанных состояний и выхода в непре- непрерывный спектр, т.е. до ионизации ридберговского атома. При ш > 1/2п2 реализуется однофотонная ионизация ридберговского атома. Процесс диффузии является пороговым по напряженности поля. Порог обусловлен перекрытием нелинейных резонансов [11.4-11.5]. Оценка ве- величины критического поля для квазиконтинуума ридберговских состояний получена в работе [11.6].
292 Гл. XI. Заключение Отметим, что процесс диффузионной ионизации является чисто клас- сическим явлением: электрон постепенно увеличивает свою энергию при хаотическом ее изменении от начального значения до выхода в непрерыв- непрерывный спектр. Детальное описание этого процесса содержится в работе [11.7]. Результаты экспериментальных и теоретических исследований процес- процесса ионизации ридберговских атомов в микроволновом поле обобщены в обзорных статьях [11.8-11.11]. В заключение отметим, что качественно аналогичные явления имеют место при диссоциации сложных молекул в поле инфракрасного лазерно- лазерного излучения, когда возбуждаются различные колебательные состояния. [11.12]. Второй процесс, который хотя и косвенно, но безусловно имеет отно- отношение к нелинейной ионизации атомов — это нелинейный фотоэффект, как внешний, так и внутренний. Внешний нелинейный фотоэффект из поверхности металла в вакуум, возникающий под действием лазерного излучения, был впервые зареги- зарегистрирован в работе [11.13], и в дальнейшем детально исследован в после- последующих работах тех же авторов. Нелинейный фотоэффект наблюдался в условиях, когда величина параметра адиабатичности 7 > 1. Соответствен- Соответственно процесс ионизации носил многофотонный характер, и величина фото- фототока степенным образом зависела от интенсивности лазерного излучения j ~ 1К при показателе степени К = (А/ш + 1), где А — работа выхо- выхода электрона из поверхности металла. Подробное изложение исследований нелинейного внешнего фотоэффекта содержится в обзоре [11.14]. Был обнаружен также и многофотонный внешний фотоэффект, воз™ никающий при переходе электрона из металла в раствор электролита при облучении металлической поверхности лазерным излучением [11.15]. Физика этого процесса детально изучена и изложена в обзоре [11.14] и монографии [11.16]. Непосредственное отношение к основной теме этой книги имеет и про- процесс многофотонного возбуждения атома. Однако, так как термин возбу- возбуждение атома полагает, что возбужденное состояние является конечным в квантово-механическом смысле слова, и электрон из этого состояния спон- спонтанно переходит в состояние с меньшей энергией, то такой процесс в силь- сильном поле надо принимать во внимание лишь в отдельных экзотических случаях [11.17]. Действительно, в сильном внешнем поле вероятность вы- вынужденного перехода электрона из возбужденного состояния вверх по шка- шкале энергий, как правило, существенно превышает вероятность спонтанной релаксации. Соответственно возникновение многофотонного резонанса в спектре атома не приводит к многофотонному возбуждению атома, как это видно из материала, обсуждавшегося выше, в первую очередь, в гл. VI. Однако, начиная с первой работы, в которой наблюдалось двухфотонное возбуждение атома цезия [11.18], процесс многофотонного возбуждения явился одним из основных методов многофотонной спектроскопии атомов [11.19], который позволил при четном числе поглощенных фотонов иссле-
293 I 1 довать ранее недоступный класс переходов между состояниями с одинако- одинаковой четностью. С процессом нелинейной ионизации атомов тесно связан процесс возбу- возбуждения высоких гармоник ионизующего излучения. В обоих случаях атом™ ный электрон приобретает энергию, поглощая фотоны внешнего поля и, в конечном счете, либо остается в возбужденном связанном, или свободном состоянии, либо релаксирует в исходное состояние, испуская рекомбинаци- онное излучение с частотой О = Kuj, где ш — частота внешнего поля. При этом процесс поглощения электроном энергии от внешнего поля и процесс релаксации могут быть как единым квантово-механическим процессом, так и независимыми процессами. Второй случай реализуется в сильном внеш- внешнем поле, когда амплитуда колебаний свободного электрона в поле волны превышает размер атома. При этом электрон, вырванный из атома, является свободным (см. разд. 7.5), и при благоприятных условиях он может вернуть- вернуться к атомному (ионному) остову и столкнуться с ним (разд. 3.5, 7.5, 9.3). Может произойти и рекомбинация электрона с ионом, сопровождаемая ре- комбинационным излучением. Частота рекомбинационного излучения, т.е. частота высшей гармоники основного излучения может быть при этом весь™ ма велика. Как показывают эксперименты, речь идет об увеличении частоты в несколько сотен раз. Отметим ряд работ, посвященных вопросу о взаимосвязи процессов нелинейной ионизации атомов и возбуждении высших гармоник [11.20— 11.25], а также ряд работ обзорного характера, посвященных процессу воз™ буждения высших гармоник [11.26—11.29]. В заключение этой темы надо отметить, что процесс возбуждения вые™ ших гармоник имеет большое прикладное значение, так как дает в руки экспериментаторов когерентное монохроматическое излучение в области частот вакуумного ультрафиолета и ближнего рентгена. Как известно на данный момент времени, в этой области частот нет лазеров, пригодных для практического использования. Наконец, процесс возбуждения высших гармоник является базой для создания экстремально коротких импульсов когерентного излучения аттеь секундного диапазона [11.30-11.33]. Последний процесс, на который надо обратить внимание — это процесс нелинейной ионизации молекул в поле излучения оптического диапазона ча- частот. Тот же масштаб величины потенциалов ионизации молекул, как и атомов, аналогичный характер электронных спектров — все это давало основание предполагать, что и процессы нелинейной ионизации должны носить аналогичный характер как в случае атомов, так и в случае моле- молекул. Однако уже первый эксперимент по нелинейной ионизации молекул в поле оптического диапазона частот [11.34] указал на существенно более сложный характер процесса взаимодействия молекулы с излучением. В этом эксперименте, где объектом была простейшая молекула водорода, было обнаружено в многофотонном пределе G ^ 1), что выходы ионов Н^ и Н+ примерно одинаковы. Сам факт наблюдения ионов Н+ указал
294 Гл. XI. Заключение на существенную роль процесса диссоциации молекулы Н2 или молеку™ лярного иона Н J. Дальнейшие многочисленные экспериментальные и теоретические не™ следования, проведенные с рядом двухатомных молекул, позволили к насто- настоящему времени получить достаточно полную картину процесса диссоциа- диссоциативной ионизации этих молекул. Результаты этих исследований обобщены в монографии [11.35] и ряде обзоров [11.36-11.37]. Отметим также один конкретный вывод об аналогии процессов нели- нелинейной ионизации атомов и двухатомных молекул, сделанный в работах [11.38-11.39] для наиболее интересного случая ионизации в сильном поле: вероятность туннельной ионизации двухатомных молекул (с учетом ряда деталей их строения) хорошо описывается той же формулой АДК (гл. IX), как и в случае туннельной ионизации атомов. На этом закончим краткие комментарии к процессу нелинейной иониза™ ции и ряду родственных процессов, которым не нашлось места в этой книге. Обратимся к краткому резюме основного материала, составляющего эту книгу. Основной вывод, который следует из материала, рассмотренного выше, заключается в том, что к настоящему времени выяснены все основные черты процесса нелинейной ионизации атомов в поле лазерного излучения оптического диапазона частот. Конечно, при этом еще остаются отдельные вопросы, на которые пока нет ответа, ввиду большого диапазона изменения основных параметров, характеризующих атомы и поле излучения. Последнее, что надо отметить, это взаимосвязь тех процессов, которые обсуждались выше и относились к взаимодействию на атомарном уровне, с нелинейной оптикой конденсированных сред. Как хорошо известно (см., например, [11.40]), такая основная обобщенная характеристика среды как нелинейная восприимчивость, непосредственно связана с многофотонным матричным элементом соответствующего порядка по числу поглощенных фотонов, т.е. с основной нелинейной характеристикой атома, образующе- образующего данную конденсированную среду. При этом характеристики нелинейной восприимчивости, например, ее зависимость от частоты излучения, опреде- определяются соответствующей зависимостью многофотонного матричного эле- элемента, т.е. характером взаимодействия на атомарном уровне.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ К главе 1 1.1. Делоне Н.Б., Крайнев В.П. Атом в сильном световом поле 1-е изд. (М.: Атом- издат, 1978); 2-е изд. (М.: Энергоатомиздат, 1984); 3-е изд. (Berlin: Springer, 1985) 1.2. Рапопорт Л.П., Зон Б.А., Манаков Н.Л. Теория многофотонных процессов в атомах (М.: Атомиздат, 1978) 1.3. Mittleman M.H. Introduction to the theory of laser-atom interaction. (N.Y.: Plenum, 1982) 1.4. Faisal F.H.M. Theory of multiphotonprocesses (N.Y.: Plenum, 1987) 1.5. Delone N.B., Krainov V.P. Multiphoton processes in atoms 1st ed. (Berlin: Springer, 1994), 2nd ed. B000). 1.6. Мессиа А. Квантовая механика. Т. 1 (M.: Наука, 1979), разделы 4.10 и 8.10-13 1.7. Давыдов А.С. Квантовая механика (М.: Наука, 1973), §93 1.8. Френкель Я.И. Волновая механика (М-Л.: ОНТИ, 1934), §23 1.9. Brossel J., Cagnac В., Kastler A. Compt Rend. 237 984 A953) 1.10. Бонч-Бруевич A.M., Ходовой В.А., УФН 85 3 A965) 1.11. Воронов Г.С., Делоне Н.Б. ЖЭТФ 50 78 A966) 1.12. Бете Г., Солпитер Э. Квантовая механика атомов с одним и двумя электро- электронами (М.: Физматгиз, 1960), §54 1.13. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Квантовая механика 4-е изд. (М.: Наука, 1989), §77 1.14. Келдыш JIB. ЖЭТФ 47 1945 A964) 1.15. Chin S.L., Yergeau R, Lavigne P. J. Phys. В 18 L213 A985) 1.16. Dorr M., Potvliege R., Shakesfaaft R. Phys. Rev. Lett. 64 2003 A990) 1.17. Mevel E., Breger P., Trainham R., Phys. Rev. Lett. 70 406 A993) 1.18. Abella I. Phys. Rev. Lett 9 453 A962) 1.19. Демтрёдер В Лазерная спектроскопия (М.: Наука 1985), §8.10 1.20. New G.H., Ward J.F. Phys. Rev. Lett. 19 556 A967) 1.21. L'Huillier A., Balcou P. Phys. Rev. Lett. 70 774 A993) 1.22. Hall J., Robinson E., Branscomb L. Phys. Rev. Lett. 14 1013 A965) 1.23. Головинский П.А., Киян И.Ю. УФН 160 97 A990) 1.24. Воронов Г.С., Делоне Н.Б. и др. Письма в ЖЭТФ 2 377 A965) 1.25. Molecules in laser fields, ed. A.D. Bandrauk (N.Y.: Decker, 1994) 1.26. Делоне Н.Б., Крайнов В.П., Сухарев М.Е., Труды ИОФРАН 57 27 B000)
296 Список литературы 1.27. Акулин В.М., Карлов Н.В. Интенсивные резонансные взаимодействия в кван- квантовой электронике (М.: Наука, 1987), лекции 11, 12 1.28. Шен И.Р. Принципы нелинейной оптики (М.: Наука, 1989) 1.29. Делоне Н.Б., Крайнев В.П. Основы нелинейной оптики 1-е изд. (М.: Наука, 1986); 2-е изд. (N.Y.: Wiley, 1988) 1.30. Коротеев Н.И., Шумай И.Л. Физика мощного лазерного излучения. (М.: Наука, 1991), гл. II К главе 2 2.1. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Квантовая механика Изд. 4-е. (М.: Наука, 1989), §14 2.2. Делоне Н.Б., Крайнов В.П. Атом в сильном световом поле Изд. 2-е. (М.: Энер- гоатомиздат, 1984), гл.З 2.3. Рапопорт Л.П., Зон Б.А., Манаков Н.Л. Теория многофотонных процессов в атомах (М.: Атомиздат, 1978), гл.2 2.4. Manakov N.L., Ovsiannikov V.D., Rapoport L.P. Phys. Rep. 141 319 A986) 2.5. Берсонс ИМ. ЖЭТФ 83 1276 A982) 2.6. Ammosov M.V., Delone N.B., Ivanov M.Yu et al. Adv. At. Mol Opt. Phys. 29 34 A992) 2.7. Gontier Y., Rahman N., Trahin M. Europhys. Lett. 5 595 A988) 2.8. Келдыш Л.В. ЖЭТФ 47 1945 A964) 2.9. Переломов A.M., Попов B.C., Терентьев М.В. ЖЭТФ 51 309 A966) 2.10. Relss H.R. Phys. Rev. All 1786 A980) 2.11. Переломов A.M., Попов B.C., Терентьев М.В. ЖЭТФ 51 1393 A966) 2.12. Lohr A., Kleber M., Kopold R.et al. Phys. Rev A.55 R4003 A997) 2.13. Neto H., Davidovich L. Phys. Rev. Lett. 53 2238 A984) 2.14. Trompetta R, Basile S., Ferrante G. Phys. Rev. A.40 2774 A989) 2.15. PresnyakovL.P., TawaraH., Tolstikhinal.Y., UskovD.B., J. Phys. B: 28 785 A995) 2.16. Faisal F.H.M. J. Phys. B.6 L89 A973) 2.17. Попов B.C., Кузнецов В.П., Переломов A.M. ЖЭТФ 53 331 A967) 2.18. Krainov V.P. J. Opt Soc. Am. B.14 425 A997) 2.19. Камке Э. Справочник по обыкновенным дифференциальным уравнениям. Изд. 5-е (М.: Наука, 1976) 2.20. Никишов А.И., Ритус В.И. ЖЭТФ 46 776 A964) 2.21. Shirley J.N. Phys. Rev В.138 979 A965) 2.22. Ритус В.И. ЖЭТФ 51 1544 A966) 2.23. Зельдович Я.В.ЖЭТФ 51 1492A966) 2.24. Зельдович Я.Б. УФН 110 139 A973) 2.25. Potvliege R.M., Shakeshaft R: in Atoms in Intense Laser Fields, ed. by M. Gavrila, (New York: Academic Press, 1992), p. 373 2.26. Potvliege R.M: in Super-Intense Laser-Atom Physics IV, ed. by H.G. Muller and M.V. Fedorov (Dordrecht: Kluwer, 1996), p. 133 2.27. Rottke H., Wolff-Rottke В., Fel.dm.ann D.et al. Phys. Rev. A.49 4837 A994) 2.28. Henneberger W.C. Phys. Rev. Lett. 21 838 A968)
Список литературы 297 2.29. Pont M., Gavrila M. Phys. Rev. А 123 469 A987) 2.30. Gavrila M., Kaminski J. Phys. Rev. Lett. 52 613 A984) 2.31. Popov A.M., Tikhonova O.V., Volkova E.A. I Phys. B.32 3331 A999) 2.32. Бете Г., Солпитер Е. Квантовая механика атомов с одним и двумя электро- электронами (М.: Физматгиз, 1960), с. 370-373 2.33. Смирнова О.В. ЖЭТФ 117 702 B000) 2.34. Pont M., Gavrila M. Phys. Rev. Lett 65 2362 A990) 2.35. Kulander K.C. Phys. Rev. A.35 445 A987) 2.36. Schafer K.J., Kulander K.C. Phys. Rev. A.42 5798 A990) 2.37. Varga J.F. Matrix Iterative Analysis (Prentice-Hall, Englewood Cliffs, 1962) 2.38. Kulander K.C, Schafer K.J., Krause J'.L: in Atoms in Intense Laser Fields, ed. by M. Gavrila (New York: Academic Press, 1992), p. 247 2.39. Fedorov M.V. Atomic and Free Electrons in a Strong Light Field (Singapore: World Scientific, 1997) 2.40. Faisal F.H.M. Theory ofMultiphoton Processes (New York: Plenum Press, 1987) 2.41. Gavrila M: in Atoms in Intense Laser Fields, ed. by M. Gavrila, (New York: Academic Press, 1992), p. 435 К главе З 3.1. Делоне Н.Б., Крайнев В.П. Атом в сильном световом поле 2-е изд. (М.: Энер- гоатомиздат, 1984), гл. 5 3.2. Ammosov M.V., Delone N.B., Ivanov M.Yu et al Adv. At. Mol. Opt. Phys. 29, 34 A992) 3.3. Карлов Н.В. Лекции по квантовой электронике (M.: Наука, 1988) 3.4. Звелто О. Принципы лазеров (М.: Мир, 1990) 3.5. Херман И., Вильгельми Б. Лазеры сверхкоротких световых импульсов (М.: Мир, 1986) 3.6. Ахманов С.А., Выслоух В.А., Чиркин А.С. Оптика фемтосекундныхлазерных импульсов (М.: Наука, 1988) 3.7. Diels Т., Rudolph W. Ultrashort laser pulse phenomena (New York: Academic Press, 1996) 3.8. Ахманов С.А., Чиркин А.Е. Стастические явления в нелинейной оптике (М.: изд-воМГУ, 1971) 3.9. Делоне Н.Б., Коварский В.А., Масалов А.В., Перельман Н.Ф. УФН 131 617 A980) ЗЛО. Коварский В А. ЖЭТФ 57 1217 A969) 3.11. Agarwal G.S. Phys. Rev A.I 1445 A970) 3.12. Арсланбеков Т.У. Квант. Электр. 3 213 A976) 3.13. Ammosov M.V. Laser Phys. 4 431 A994) 3.14. Ландсберг Г.С. Оптика (М.: Наука 1976) 3.15. Hansch P., Van Woerkom L. Opt. Lett. 21 1286 A996) 3.16. Hansch P., Walker M., Van Woerkom L. Phys. Rev. A.54 R2559 A996) 3.17. Walker M., Hansch P., Van Woerkom L. Phys. Rev. A.57 R701 A998) 3.18. Hansch P., Walker M., Van Woerkom L. Phys. Rev. A.57 R709 A998)
298 Список литературы 3.19. Jones R. Phys. Rev. Lett. 74 1091 A995) 3.20. Болотовский Б.М., Серов А.В. УФН 164 545 A994) 3.21. Moreno P., Plaja L., Malyshev V., Roso L. Phys. Rev. A.51 4746 A995) 3.22. Van Linden van den Heuvell H.B., Muller H.G., In Multiphotonprocesses, ed. by SJ.Smith and P.L Knight (Cambridge, Cambridge Univ. Press 1988) 3.23. Gallagher T.F. Phys. Rev Lett. 61 2304 A988) 3.24. Corkum P. Phys. Rev. Lett. 71 1994 A993) 3.25. Делоне Н.Б., Крайнов В.П. УФН 168 531 A998) 3.26. Paulus G., Becker W., Nicklich W., Walther H. J. Phys. B.27 L703 A994) 3.27. Федоров М.В. Электрон в сильном световом поле (М.: Наука, 1991), гл. 8 3.28. Bucksbaum Ph, Bashkansky M., Mcllrath T. Phys. Rev Lett. 58 349 A987) 3.29. Nisoli M., De Silvestri S., Svelto O.et al. Opt. Lett. 22 522 A997) 3.30. Meshulach D. J. Opt Soc. Am. B.15 1615 A998) 3.31. Gibson G., Freeman R., Mcllrath Т., Muller H. Phys. Rev. A.49 3870 A994) 3.32. Rundquist A., Darfee C, Chang Z.et al. Appl. Phys. B.65 161 A997) 3.33. Muller H. Comments At. Mol. Phys. 24 355 A990) 3.34. Watanabe S., Kondo K., Nabekawa Y.et al Phys. Rev. Lett. 73 2692 A994) 3.35. De Boer M., Muller H., Phys. Rev. Lett. 68 2747 A992) 3.36. Van Druten N., Constantinescu R., Schins J.et al. Phys. Rev. A.55 622 A997) 3.37. Hare J., Gross M., Goy P. Phys. Rev. Lett. 61 1938 A988) 3.38. Krait P., Read F. J. Phys. E.16 313 A983) 3.39. Helm H., Bjerre N., Dyer M.et al. Phys. Rev. Lett. 70 3221 A993) К главе 4 4.1. Бонч-Бруевич A.M., Костин Н.Н., Ходовой В.А., Хромов В.В. ЖЭТФ 56 144 A969) 4.2. Делоне Н.Б., Зон Б.А., Крайнов В.П., Ходовой В.А. УФН 120 3 A976) 4.3. Delone N.B., Krainov V.P. Laser Phys. 2 654 A992) 4.4. Делоне Н.Б., Крайнов В.П. УФН 169 753 A999) 4.5. Делоне Н.Б., Крайнов В.П. Атом в сильном световом поле 2-е изд.(М.: Энерго- атомиздат, 1984) 4.6. Рапопорт Л.П., Зон Б.А., Манаков Н.Л. Теория многофотонных процессов в атомах (М.: Атомиздат, 1978) 4.7. DeloneN.B., Krainov V.P. Atoms in Strong Laser Fields (Berlin-Heidelberg: Springer, 1985) 4.8. Delone N.B., Krainov V.P. Multiphoton Processes in Atoms (Berlin-Heidelberg: Springer, 1994) 4.9. Буреева Л.А., Лисица B.C. Возмущенный атом (М.: Издат, 1997) 4.10. Бете Г., Солпитер Э. Квантовая механика атомов с одним и двумя электро- электронами (М.: Физматгиз, 1960) 4.11. Ельяшевич М.А. Атомная и молекулярная спектроскопия (М.: Физматгиз, 1962) 4.12. Фриш С.Э. Оптические спектры атомов (М.-Л.: Физматгиз, 1963) 4.13. Бонч-Бруевич A.M., Ходовой В.А. УФН 93 71 A967)
Список литературы 299 4.14. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Квантовая механика (М.: Наука 1989), с. 516 4.15. Радциг А.А., Смирнов Б.М. Параметры атомов и атомных ионов (М.: Энер- гоатомиздат, 1986) 4.16. Krilovetsky A.A., Manakov N.L., Marmo S.I. Laser Phys. 1 781 A997) 4.17. Аллилуев СП., Малкин Н.А. ЖЭТФ 66 1283 A974) 4.18. Bekenstein J.D., Krieger J.B. Phys. Rev. 188 130 A969) 4.19. Silverman J.N., Nicolaldes C.A. Chem. Phys. Lett. 153 61 A988) 4.20. Franceschini V., Grecchi V., Silverstone H. Phys. Rev. A.32 1338 A985) 4.21. Maquet A., Chu S., Reinhardt W. Phys. Rev. A 27 2946 A983) 4.22. Benassi L., Grecchi V. J. Phys. B.13 911 A980) 4.23. Mur V.D., Popov V.S. Laser Phys. 3 462 A993) 4.24. Popov V., Mur V., Sergeev A., Weinberg V. Phys. Lett. A.149 418, 425 A990) 4.25. Смирнов Б.М. Высоковозбужденные атомы (М.: Энергоиздат, 1982) 4.26. Benassi L., Grecchi V., Harrell E., Simon В. Phys. Rev. Lett. 42 704, 1730 A979) 4.27. Мур В.Д., Попов B.C. Письма в ЖЭТФ 57 406 A993) 4.28. Ng К., Yao D., Nayfeh M. Phys. Rev. A.35 2508 A987) 4.29. Камке Э. Справочник по обыкновенным дифференциальным уравнениям (М.: Наука 1976) 4.30. Никишов А.И., Ритус В.И. ЖЭТФ 46 776 A964) 4.31. Ритус В.И. ЖЭТФ 51 1544A966) 4.32. Зельдович Я.Б. УФН 110 139 A973) 4.33. Летохов B.C. Лазерная фотоионизационная спектроскопия (М.: Наука, 1987) 4.34. Crance M. J. Opt Soc. Am. B.7 449 A990) 4.35. Koch P.M.Postdeadline Paper to Int. Conf. Multiphoton Processes, (Rochester, N.Y. 1977) 4.36. Bayfield J.E., Gardner L., Gulkok Y., Sharma D. Phys. Rev A.24 138 A981) 4.37. Кадомцев М.Б., Смирнов Б.М. ЖЭТФ 80 1715 A981) 4.38. Bayfield J.E. Phys. Rep. 51 318 A979) 4.39. Делоне Н.Б., Крайнов В.П., Шепелянский Д.Л. УФН 140 355 A983) 4.40. Берсонс И.Я. ЖЭТФ 85 70 A983) 4.41. O'Brian Т., Kim J-B, Lan G.et al. Phys. Rev. A.49 R649 A994) 4.42. Manakov N.L., Ovsiannikov V.D., Rapoport L.P. Phys. Rep. 141 320 A986) 4.43. Манаков Н.Л., Свиридов В.А., Файнштейн А.Г. ЖЭТФ 95 790 A989) 4.44. Ршус В.И. ЖЭТФ 51 1544A966) 4.45. Beigman I.L., Bureeva L.A., Pratt R.H. J. Phys. B.27 5833 A994) 4.46. Делоне Н.Б., Крайнов В.П. ЖЭТФ 83 2021 A982) 4.47. Jones R., Bucksbaum P. Phys. Rev. Lett. 67 3215A991) 4.48. L'Huillier, Lompre L.A., Normand D.et al. J. Opt. Soc. Am. B.6 1644 A989) 4.49. Marinescu M., Sadeghpour H.R., Dalgarno A. Phys. Rev. A.49 5103 A994) 4.50. Bonin K.D., Kadar-Kallen M.A. Phys. Rev A 47 944 A993) 4.51. Agostini P., Berger P., L'Huillier A.et al. Phys. Rev. Lett. 63 2208 A989) 4.52. Agostini P., Antonetti A., Berger P.et al. J. Phys. B.22 1971 A989) 4.53. Szoke A., Landen O., Perry M. Phys. Rev. A.40 2766 A989)
300 Список литературы 4.54. Rottke H. Z. Phys. D.15 133 A989) 4.55. de Boer M.P., Muller H.G. J. Phys. B. 27 721 A994) 4.56. Mevel E., Berger P., Trainham R.et al. J. Phys. B.25 L401 A992) 4.57. Perry M., Szoke A., Kulander K.C Phys. Rev. Lett. 63 1058 A989) 4.58. Давыдкин В.А., Зон Б.А., Манаков Н.Л., Рапопорт Л.П. ЖЭТФ 60 125 A971) 4.59. Келдыш Л.В. ЖЭТФ 47 1945 A964) 4.60. Dorr M., Potvliege R., Shakeshaft R. Phys. Rev. Lett 64 2003 A990) 4.61. Mevel E., Berger P., Trainham R.et al. Phys. Rev. Lett. 70 406 A993) 4.62. Kulyagin R., Taranukhin V. Las. Phys. 3 644 A993) 4.63. Ammosov M.V., Delone N.B. Las. Phys. 1 79 A997) К главе 5 5.1. Делоне Н.Б., Крайнев В.П. Атом в сильном световом поле, 2-е изд. (М.: Энер- гоатомиздат, 1984) 5.2. Morrelec J., Normand D., Petite G. Adv. Atom. Mol Phys. 18 98 A982) 5.3. Ammosov M., Bondar I., Delone N.et al. Adv. Atom. Mol Phys. 27 34 A991) 5.4. Delone N.B., Kralnov V.P: Multiphoton Processes in Atoms (Berlin-Heidelberg: Springer, 1994) 5.5. Рапопорт Л.П., Зон Б.А., Манаков Н.Л. Теория многофотонных процессов в атомах (М.: Атомиздат, 1978) 5.6. Hostler L., Pratt R.H. Phys. Rev. Lett. 10 469 A963) 5.7. Karule E. Adv. Atom. Mol. Phys. 26 265 A990) 5.8. Gontier Y., Trahin M. J. Phys. B.13 4383 A980) 5.9. Quattropani A., Bassani R, Carillo S. Phys. Rev. A.25 3079 A982) 5.10. Gontier Y., Trahin M. Phys. Rev. A.4 1896 A971) 5.11. Gao Bo, Starace A.F. Phys. Rev. A.39 4550 A989) 5.12. Potvliege R.M., Shakeshaft R. Phys. Rev. A.41 1609 A990) 5.13. Potvliege R.M., Shakeshaft R. Adv. Atom. Mol Phys. Suppl. 1 373 A992) 5.14. Berson I. Phys. Lett. A.84 364 A981) 5.15. Karule E. J. Phys. В.9 1 A977) 5.16. Lambropoulos P., Tang X. J. Opt. Soc. Am. B.4 821 A987) 5.17. Klarsfeld S., Maquet A. Phys. Rev. Lett. 29 79 A972) 5.18. Гореславский СП., Делоне Н.Б., Крайнев В.П. ЖЭТФ 82 1789 A982) 5.19. Dixit S.N. J. Phys. В.16 1205 A983) 5.20. LuVan H., Mainfray G., Manus С, Tugov I. Phys. Rev. A.7 91 A973) 5.21. Kyrala G.A., Nichols T.D. Phys. Rev. A.44 R1450 A991) 5.22. Христенко СВ., Ветчинкин СИ. Оптика и Спектроскопия 40 417 A976) 5.23. Ош S-I, Cooper J. Phys. Rev. A.32 2769 A985) 5.24. Wolff В., Rottke П., Feldmann D., Welge K.H. Z Phys. D.10 35 A988) 5.25. Gontier Y, Rahman N.K., Trahin M. Europhys. Lett. 5 595 A988) 5.26. Kracke G., Marxer H., Brand J.T., Briggs J.S. Z Phys. D.8 103 A988) 5.27. Morrelec J., Normand D., Mainfray G., Manus C: Phys. Rev. Lett. 44 1395 A980) 5.28. Morrelec J., Normand D. J. Phys. B.14 3919 A981)
Список литературы 301 5.29. Bates D., Damgaard A. Philos. Pay. Soc. A.242 101 A949) 5.30. Burgess R, Seaton M. Monthly Not Astr. Soc. 120 121 A960) 5.31. Manakov NX., Ovsiannikov V.D., Rapoport L.P. Phys. Rep. 141 321 A986) 5.32. Theory of the Inhomogeneous Electron Gas, ed. by S Lundquist, N.March (New York: Plenum Press 1983) 5.33. Simons S. J. Chem. Phys. 55 756 A971) 5.34. Bebb H. Phys. Rev. A.153 23 A967) 5.35. Manakov N.L., Ovsiannikov V.D., Preobrazhenskii M.A., Rapoport L.P. J. Phys. В 9 569 A977) 5.36. Делоне Г.А., Манаков Н.Л., Преображенский М.А., Рапопорт Л.П. ЖЭТФ 70 1234 A976) 5.37. Blaha M., Davis J. Phys. Rev. A.51 2308 A995) 5.38. MarinescuM., Sadeghpour H.R., Dalgarno A. J. Opt Soc. Am. 10 988 A993) 5.39. Held В., Mamfray G., Morrelec J. Phys. Rev. Lett. 39 57 A972) 5.40. Делоне Г.А., Манаков Н.Л., Пискова Г.К. ЖЭТФ 65 481 A973) 5.41. Normand D., Morrelec J. J. Phys. B.13 1551 A980) 5.42. Арлсанбеков Т.У., Гринчук В.А., Делоне Г.А., Петросян К.В. Краткие Сооб- Сообщения по Физике ФИАНСССР 10, 33 A975) 5.43. Делоне Н.Б. Краткие Сообщения по Физике ФИАН СССР 8, 28 A975) 5.44. Kogan R., Fox R., Burmhan G., Robinson E. Bull. Am. Phys. Soc. 16, 1411 A971) 5.45. CervenanM., ChanR., IsenorN. Can. J. Phys. 53 1573 A975) 5.46. Fox R., Kogan R., Robinson E. Phys. Rev. Lett. 26 1416 A971) 5.47. БерсонсИ.Я.ЖЭГФ83 1276A982) 5.48. Delone N.B., Alimov D.T., Tursunov M. Opt. Comm. 36 453 A981) 5.49. Aymar M., Crance M. J. Phys. B.15 719 A982) 5.50. McGuire E. Phys. Rev. A.24 835 A981) 5.51. Dodhy A., Compton R., Stockdale J. Phys. Rev. Lett. 54 422 A985) 5.52. Petite G., Fabre F., Agostini P.et al. Phys. Rev. A.29 2677 A984) 5.53. Суран В., Запесочный И. Письма в ЖЭТФ 1 973 A975) 5.54. Agostini P., Petite G. Phys. Rev. A.32 3800 A985) 5.55. Bondar L, Delone N., Dudicfa M., Suran V. J. Phys. B.21 2763 A988) 5.56. Tang X., Chang T.N., Lambropoulos P. et al. Phys. Rev. A.41 5265 A990) 5.57. McCown A., Ediger M., Eden J. Phys. Rev. A.26 3318 A982) 5.58. Bischel W., Bokor J., Kligler D., Rhodes C.K. IEEEJ. QE 15 380 A979) 5.59. Alimov D.T., Ilkov R, Melikishvili Z. J. Phys. B.24 1949 A991) 5.60. Perry M., Landen O., Szoke A., Campbell E. Phys. Rev A.37 747 A988) 5.61. Agostini P., Mamfray G., Manus C. IEEEJ. QE 6 782 A970) 5.62. L'Huillier A., Lompre A., Mainfray G., Manus С Phys. Rev. All 2503 A983) 5.63. Kulander K.C., Schafer K.J., Krause J.L. Int. J. Quant. Chem. 25 415 A991) 5.64. Kulander K.C. Phys. Rev. A.38 778 A988) 5.65. Wendin G., Jonsson L., L'Huillier A. J. Opt Soc. Am. B.4 833 A987) 5.66. Gangopadhyay R., Tang X., Lambropoulos P., Shakeshaft R. Phys. Rev A.34 2998 A986) 5.67. Perry M. Ph. D. Thesis, Univ. Of Calif., Berkeley A988)
302 Список литературы 5.68. Perry M., Landen A., Szoke A., Campbell E. Phys. Rev. A.37 747 A988) 5.69. Freeman R., Bucksbaum Ph, Milchberg H.et al. Phys. Rev. Lett. 59 1092 A987) 5.70. Witzel В., Uiterwaal C, Schroder H.et al. Phys. Rev. A.58 3836 A998) К главе 6 6.1. Делоне Н.Б., Крайнов В.П. Атом в сильном световом поле, изд. 2-е (М.: Энер- гоатомиздат, 1984) 6.2. Сгапсе М: in Multiphoton lonization of Atoms, ed. by S. Chin, P. Lambropoulos (New York: Academic Press, 1984) 6.3. Gontier Y., Trahin M: in Multiphoton lonization of Atoms, ed. by S. Chin, P. Lambropoulos (New York, Academic Press, 1984), p. 35 6.4. Fedorov M., Kazakov A. Prog. Quant. Electr. 13 2 A989) 6.5. Lambropoulos P., Tang X: in Atoms in Intense Laser Fields, ed. by M. Gavrila (New York: Academic Press, 1992), p. 335 6.6. Демтрёдер В Лазерная спектроскопия (М.: Наука, 1985) 6.7. Kelleher D.E., Ligare M., Brewer L.R. Phys. Rev. A.31 2747 A985) 6.8. Lompre L.A., Mainfray G., Manus C, Thebault J. J. Phys. (France) 39 610 A978) 6.9. Dixit S.N. J. Phys. B.14 L683 A981) 6.10. ZollerP. J. Phys. B.15 2911 A982) 6.11. Landen O.L., Perry M.D., Campbell E.M. Phys. Rev. Lett. 59 2558 A987) 6.12. Perry M.D., Landen O.L. Phys. Rev. A.38 2815 A988) 6.13. Stryla Z., Parzynski R. J. Phys. B.19 541 A986) 6.14. Алимов Д.Т., Делоне Н.Б. ЖЭТФ 70 29 A976) 6.15. Morrelec J., Normand D., Petite G. Phys. Rev A.14 300 A976) 6.16. Lambropoulos P. Adv. At. Mol. Phys. 12 87 A976) 6.17. Story J., Duncan D., Gallagher T. Phys. Rev Lett. 70 3012 A993) 6.18. Vrien R., Hoogenraad J., Muller H., Noordam L. Phys. Rev. Lett. 70 3016 A993) 6.19. Story J., Duncan D., Gallagher T. Phys. Rev. A.49 3875 A994) 6.20. Helm H., Dyer M.J. Phys. Rev. A.66 2734 A995) 6.21. Lang Т., Schyia V., Helm H: in Multiphoton Processes, Inst. Phys. Conf. Ser. No. 154 (Bristol: IOP Publishing Ltd, 1997), p. 186 6.22. Brewer L.R., Buchinger R, Ligare M., Kelleher D.E. Phys. Rev. A.39 3912 A989) 6.23. Geltman S., Leuchs G. Phys. Rev A.31 1463 A985) 6.24. Ohnesorge W., Dietrich R, Leuchs G.et al. Phys. Rev. A.29 1181 A984) 6.25. Dodhy A., Stockdale J.A.D., Compton R.N.et al. Phys. Rev. A.35 2878 A987) 6.26. Smith S J., Leuchs G. Adv. At. Mol. Phys. 24 157 A987) 6.27. Lambropoulos P., Moody S., Smith S., Lineberger W. Phys. Rev Lett. 35 159 A975) 6.28. Dodhy A., Compton R.N., Stockdale J.A.D. Phys. Rev. A.33 2167 A986) 6.29. Lyras A., Dai В., Tang X.et al. Phys. Rev. A.37 403 A988) 6.30. Собельман И.И. Введение в теорию атомных спектров (М.: Наука, 1977) 6.31. Alimov D., Ilkov F. Opt. Acoust. Rev. 1 53 A990) 6.32. Коточигова С.А. Оптика и спектроскопия 60 1116 A986) 6.33. Hunter J., Keller J., Berry R. Phys. Rev. A.33 3138 A986)
Список литературы 303 6.34. Фано У., Купер Дж. Спектральные распределения сил осцилляторов в атомах (М.: Наука, 1972) 6.35. Коточигова С.А., Тупицын И.И. Известия АН СССР, сер. Физ. 47 1578 A983) 6.36. Shao Y., Fotakis С, Charalambidis D. Phys. Rev. A.48 3636 A993) 6.37. Chang T.N., Tang X. Phys. Rev. A.46 R2209 A992) 6.38. Armstrong L., Beers B.L., Feneuille S. Phys. Rev. A.12 1903 A975) 6.39. Heller Yu, Popov A. Optics Commun. 18 449 A976) 6.40. Shao Y., Charalambidis D., Fotakis C.et al. Phys. Rev. Lett. 67 3669 A991) 6.41. Cavalieri S., Pavone F.S., Matera M. Phys. Rev Lett. 67 3673 A991) 6.42. Faucher O., Charalambidis D., Fotakis et al. Phys. Rev. Lett. 70 3004 A993) 6.43. Gibson G.N., Freeman R.R., Mcllrath T.J. Phys. Rev. Lett. 69 1904 A992) 6.44. DeBoer M.P., Muller H.G. Phys. Rev. Lett 68 2747 A992) 6.45. Noordam L., Verschnur J.W.J., Agostini P.et al. J. Phys. B.22 L57 A989) 6.46. Freeman R., Bucksbaum P., Cooke W: in Atoms in Intense Laser Fields, ed. by M. Gavrila (New York: Academic Press, 1992), p. 43 6.47. Hansch P., Walker M.A., Van Woerkom L.D. Phys. Rev. A.57 R709 A998) 6.48. Agostini P., diMauro L.F. Phys. Rev A.47 R4573 A993) 6.49. Gibson G.N., Freeman R.R., Mcllrath T.J., Muller H.G. Phys. Rev. A.49 3870 A994) 6.50. Edwards M., Clark C.W. J. Opt Soc. Am. B.13 101 A996) 6.51. Luk T.C., Johann U., Egger H.et al. Phys. Rev. A.32 214 A985) 6.52. Perry M., Szoke A., Landen O., Campbell E. Phys. Rev Lett. 60 1270 A988) 6.53. Perry M., Landen O., Szoke A., Campbell E. Phys. Rev. A.37 747 A988) 6.54. Gibson G., Luk Т., Rhodes C.K. Phys. Rev A.41 5049 A990) 6.55. Augst S., Strickland D., Meyerhofer D.D.et al. Phys. Rev. Lett. 63 2212 A989) 6.56. Augst S., Meyerhofer D.D., Strickland D., Chin S.L. J. Opt. Soc. Am. B.8 858 A991) 6.57. Mevel E., Breger P., Trainham R.et al. Phys. Rev. Lett. 70 406 A993) 6.58. Walker В., Sheehy В., diMauro L.F.et al. Phys. Rev Lett. 73 1227 A994) 6.59. Kluge H-J Ada Physica Polonica A.86 159 A994) 6.60. Agostini P., Breger P., L'Huillier A.et al. Phys. Rev. Lett. 63 2208 A989) К главе 7 7.1. Делоне Н.Б., Крайнов В.П. Атом в сильном световом поле Изд. 2-е (М.: Энер- гоатомиздат, 1984) 7.2. Agostini P., Fabre E, Mainfray G. Phys. Rev Lett 42 1127 A979) 7.3. Delone N.B., Fedorov M.V. Progr. Quant. Electr. 13 267 A989) 7.4. Делоне Н.Б., Федоров М.В. УФН 156 718 A989) 7.5. Delone N.B., Goreslavsky S.P., Krainov V.P. J. Phys. B.16 2389 A983) 7.6. Delone N.B., Goreslavsky S.P., Krainov V.P. J. Phys. B.22 2941 A989) 7.7. Gontier Y., Rachman N.K., Trahin M. Europhys. Lett. 5 595 A988) 7.8. Киян И.Ю., Крайнов В.П. ЖЭТФ 96 1606 A989) 7.9. Crance M. J. Phys. B.21 3359 A988) 7.10. Reiss H.R. Phys. Rev All 1786 A980)
304 Список литературы 7.11. Радциг А.А., Смирнов Б.М. Параметры атомов и атомных ионов (Энергоиз- дат, Москва 1986) 7.12. Crance M. J. Phys. В.19 L267 A986) 7.13. Ammosov M., Ilkov E, Malakhov M., Muchtarov Ch J. Opt. Soc. Am. 6 1961 A989) 7.14. Glamanco F. Phys. Rev. A.40 5160, 5171 A989) 7.15. Fabre E, Petite G., Agostini P., Clement M. J. Phys. B.15 1353 A982) 7.16. Petite G., Fabre E, Agostini Ret al. Phys. Rev. A.29 2677 A984) 7.17. Agostini P., Clement M., Fabre E, Petite G. J. Phys. B.14 L491 A981) 7.18. Kruit P., Kimman J., Van der Wiel M.J. J. Phys. B.14 L507 A981) 7.19. Petite G., Agostini P., Yergeau E J. Opt Soc. Am B.4 765 A987) 7.20. Crance M., Aymar M. J. Phys. B.13 L421 A980) 7.21. Feldmann D., Wolf В., Wemhoner M., Welge K. Z Phys. D.6 293 A987) 7.22. Gontier Y., Rachman N.K., Trahin M. 1 Phys. B.8 L179 A975) 7.23. Lambropoulos P. Adv. At Mol. Phys. 12 87 A986) 7.24. Edwards M., Tang X., Shakeshaft R. Phys. Rev. A.35 3758 A987) 7.25. Trompetta E, Ferrante G., Basile S. 1 Phys. B.21 783 A988) 7.26. Freeman R.R., Mcllrath Т., Bucksbaum Ph et al. Phys. Rev. Lett. 57 3156 A986) 7.27. Fabre E, Agostini P., Petite G., Clement M. J. Phys. B.14 L272 A981) 7.28. Humbert H.J., Schwier H., Hippler В., Lutz H. Phys. Rev. A.32 3787 A985) 7.29. Bashkansky M., Bucksbaum P.H., Schumacher D.W. Phys. Rev. A.59 274 A987) 7.30. Bashkansky M., Bucksbaum P.H., Schumacher D.W. Phys. Rev. AM 2458 A988) 7.31. Feldmann D., Petring D., Otto G., Welge K. Z. Phys. D.6 35 A987) 7.32. Karule E. J. Phys. B.ll 441 A978) 7.33. Karule E. J. Phys. B.21 1997 A988) 7.34. Aymar M., Crance M. J. Phys. B.13 L287 A980) 7.35. Gao Bo, Starace A.E Phys. Rev. A.39 4550 A989) 7.36. Karule E. J. Phys. B.18 2207 A985) 7.37. Berson I. Phys. Lett. A.84 364 A981) 7.38. Gontier Y, Trahin M. Phys. Rev. A.4 1896 A971) 7.39. Shakeshaft R. Phys. Rev. A.34 244 A986) 7.40. Delone N.B., Krainov V.P. Multiphoton Processes in Atoms (Berlin: Springer, 1994) 7.41. Manakov N.L., Ovsiannikov V.D., Rapoport L.P. Phys. Rep. 141 321 A986) 7.42. Cormier E., Lampropoulos P. J. Phys. B.28 5043 A995) 7.43. Rottke H., Wolf В., Brickwelde M.et al. Phys. Rev Lett. 64 404 A990) 7.44. Szoke A. J. Phys. B.18 L427 A985) 7.45. Bucksbaum P.H., Freeman R.R., Bashkansky M.et al. J. Opt. Soc. Am. B.4 760 A987) 7.46. Muller H.G., van Linden van den Heuvell H., Agostini P.et al.: Phys. Rev. Lett. 60 565 A988) 7.47. Dorr M., Feldmann D., Potvliege R.et al. J. Phys. B.25 L275 A992) 7.48. Rottke H., Wolf-Rottke В., Feldmann D. Phys. Rev. A.49 4837 A994) 7.49. Wolff В., Rottke H., Feldmann D., Welge K. Z Phys. D.10 35 A988) 7.50. Gontier Y, Trahin M. Phys. Rev. A.46 1245 A992)
Список литературы 305 7.51. Gauer J., Feldmann D: in Super-Intense Laser-Atom Physics IV, ed. by H.G. Muller, M.V. Fedorov (Dordrecht: Kluwer, 1996), p. 123 7.52. Mcllrath T.J., Bucksbaum Ph, Freeman R., Bashkansky M. Phys. Rev. A.35 4611 A987) 7.53. Reiss H.R. Phys. Rev. A.22 1786 A980) 7.54. Deng Z., Eberly J.H. J. Opt. Soc. Am B.2 486 A985) 7.55. Trippenbach M., Rzazewski K., Grobe R. Phys. Rev. A.37 4194 A988) 7.56. Basile S., Trombetta R, Ferrante G.et al. Phys. Rev. A.37 1050 A988) 7.57. Muller H.G. Phys. Rev. AM 3048 A999) 7.58. Paulus G.G., Nicklich W., Xu H.et al. Phys. Rev Lett. 72 2851 A994) 7.59. Sheeny В., Lafon R., Widner M.et al. Phys. Rev. A.58 3942 A998) 7.60. Paulus G.G., Nicklich W., Zacher F.et al. J. Phys. B.29 L249 A996) 7.61. Paulus G.G., Zacher R, Walther H.et al. Phys. Rev. Lett. 80 484 A998) 7.62. Kulander K.C., Cooper J., Schafer K. Phys. Rev. A.51 561 A995) 7.63. Собельман И.И. Введение в теорию атомных спектров (М.: Наука, 1977) 7.64. Друкарев Г.Ф. Столкновения электронов с атомами и молекулами (М.: Наука, 1978) 7.65. Вайнштейн Л.А., Собельман И.И., Юков Е.А. Сечения возбуждения атомов и ионов электронами (М.: Наука, 1973) 7.66. Tawara H., Kato T. At. Data andNucl. Data Tables 36 167 A987) 7.67. Goreslavsky S.P., Popruzhenko S.V. Las. Phys. 8 1013 A998), J. Phys. B. 32 L531 A999) 7.68. Hansch P., Walker M., van Woerkom L. Phys. Rev. A.55, R2535 A997) 7.69. Gottlieb В., Lohr A., Becker W., Kleber K. Phys. Rev A.54 R1022 A996) 7.70. Lewenstein M., Kulander K., Schafer K., Bucksbaum Ph Phys. Rev. A.51 1495 A995) 7.71. Kopold R., Becker W., Kleber M. Opt. Commun. 179 39 B000) 7.72. Гореславский СП., Попруженко СВ.ЖЭТФ 117 895 B000) К главе 8 8.1. Суран В.В., Запесочный ИЛ. Письма вЖТФ 1 420 A975) 8.2. Алексахин И.С., Запесочный И.П.. Суран В.В. Письма в ЖЭТФ 26 14 A977) 8.3. Фриш С.Э. Оптические спектры атомов (M.-JL: Физматгиз, 1963), гл. 3 8.4. Бондарь И.И., Дудич М.И., Суран В.В. ЖЭТФ 90 1952 A986) 8.5. Bondar I.I., Delone N.B., Dudich M.I., Suran V.V. J. Phys. B.21 2763 A988) 8.6. Delone N.B., Zon B.A., Suran V.V: in Multiphoton lonization of Atoms, (New York: Academic Press, 1984), p. 235 8.7. Dexter J., Jaffe S., Gallagher T. J. Phys. B.18 L735 A985) 8.8. Eichmann U., Zhu Y., Gallagher T. J. Phys. B.20 4461 A987) 8.9. Agostini P., Petite G. J. Phys. B.18 L281 A985) 8.10. Agostini P., Petite G. Phys. Rev. A.32 3800 A985) 8.11. DiMauro L., Kim D., Courtney M., Anselment M. Phys. Rev. A.38 2338 A988) 8.12. Hou M., Berger P., Petite G., Agostini P. J. Phys. B.23 L583 A990) 8.13. Johann U., Luk Т., Egger H., Rhodes C.K. Phys. Rev. A.34 1084 A986) 20 Делоне Н.Б., Крайнев В.П.
306 Список литературы 8.14. Luk Т., Johann U., Egger H.et al. Phys. Rev. A.32 214 A985) 8.15. Perry M.D., Landen O., Szoke A., Campbell K. Phys. Rev. A.37 747 A988) 8.16. Luk Т., Johann LL, Jara et al. SPIE 664 223 A985) 8.17. van DruttenNJ., Trainham R., Muller H. Phys. Rev. A.50 1593 A994) 8.18. Camus P., Kompititas M., Cohen S.et al. J. Phys. B.22 445 A989) 8.19. Charalambidis D., Lambropoulos P., Schroder M.et al . Phys. Rev. A.50 R2822 A994) 8.20. Lambropoulos P., Tang X., JOSA B.4 821 A987) 8.21. Lambropoulos P. Comm. Atom. Mol. Phys. 20 199 A987) 8.22. Амусья М.Я. Атомный фотоэффект (М.: Наука, 1987), гл. 8 8.23. Дыхне A.M., Юдин Г.Л. Внезапные возмущения (М.: изд-во УФН, 1996), §§13, 14 8.24. Carlson T.A. Phys. Rev. 156 142 A967) 8.25. L'Huillier A., Lompre L., Mainfray G., Manus C. J. Phys. (France) 44 1267 A983) 8.26. Бондарь И.И., Суран В.В. Письма в ЖЭТФ 56 78 A992) 8.27. Bondar LL, Suran V.V. Las. Phys. 3 863 A993) 8.28. Bondar LL, Suran V.V. Las. Phys. 4 1146 A994) 8.29. Бондарь И.И., Суран В.В. Квант. Электр. 28 162 A999) 8.30. Фано У., Купер Дж. Спектральные распределения сил осцилляторов в атомах (М.: Наука, 1972) 8.31. Козлов M.L. Спектры поглощения металлов в вакуумном ультрафиолете (М.: Наука, 1981) 8.32. Kotochigova S.A., Tuplzin LL J. Phys. B.20 4759 A987) 8.33. Коточигова С.А. ЖЭТФ 94 194A988) 8.34. Fano U., Rau A.R.P. Atomic Collisions and Spectra (New York: Academic Press, 1986), Sect. 10.6 8.35. Crance M., Aymar M. J. Phys. (France) 46 1887 A985) 8.36. L'Huillier A., Wendln G. Phys. Rev A.36 5632 A987) 8.37. Delone N.B., Kralnov V.P., Suran V.V. Las. Phys. 2 815 A992) 8.38. Grobe R., Eberly J.H. Phys. Rev. Lett. 68 2905 A992) 8.39. Gallagher T.F. J. Opt Soc. Am. B.4 794 A987) 8.40. Rau A.R.P. J. Opt. Soc. Am. B.4 784 A987) 8.41. Rau A.R.P. Phys. Rep. 110 369 A984) 8.42. Lappas D., Sanpera A., Watson J.et al J. Phys. B.29 L619 A996) 8.43. Parker L, Taylor K., Clark C.W., Blodgett-Ford S. J. Phys. B.29 L33 A996) 8.44. Watson L, Sanpera A., Lappas D.et alPhys. Rev Lett. 78 1884 A997) 8.45. Волкова Е.А., Попов A.M., Тихонова О.В. ЖЭТФ 114 1618 A998) 8.46. Popov A.M., TIkhonova O.V., Volkova E.A. Las. Phys. 9 124 A999) 8.47. Волкова Е.А., Попов A.M., Тихонова О.В. ЖЭТФ 118 816 B000) 8.48. Walker В., Mevel E., Yang B.et al. Phys. Rev. A.48 R894 A993) 8.49. Perry M.D., Landen O., Szoke A., Campbell K. Phys. Rev. A.37 747 A988) 8.50. Delone N.B., Kralnov V.P. Multiphoton Processes in Atoms 2nd ed. (Berlin: Springer, 2000), Chapt. 8
Список литературы 307 К главе 9 9.1. Келдыш Л.В. ЖЭТФ 47 1945 A964) 9.2. Леонтович М.А., Мандельштам Л.И. Zs.f.Phys. 47 131 A928) 9.3. Блохинцев Д.И. Основы квантовой механики, изд. 5-е (М.: Наука, 1976), гл. XVI 9.4. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Квантовая механика, изд. 4-е (М.: Наука, 1989), §77 9.5. Аммосов М.В., Делоне Н.Б., Крайнев В.П. ЖЭТФ 91 2008 A986) 9.6. Переломов A.M., Попов B.C., Терентьев М.В. ЖЭТФ 50 1393 A966) 9.7. Ilkov F.A., Decker Т.Е., Chin S.L. J. Phys. B.25 4005 A992) 9.8. Chin S.L., Farkas G., Yergeau F. J. Phys. B.16 L223 A983) 9.9. Chin S.L., Yergeau R, Lavigne P. J. Phys. B.18 L213 A985) 9.10. DeloneN.B., Krainov V.RMultiphoton Processes in Atoms (Berlin: Springer, 1994), Ch4 9.11. Делоне Н.Б., Крайнев В.П. УФН 168 531 A995) 9.12. DeloneN.B., Krainov V.P. Multiphoton Processes in Atoms, 2nd ed.(Berlin: Springer, 2000), Sect 4.9 9.13. Никишов А.И., Ритус В.И. ЖЭТФ 50 255 A966) 9.14. Bauer D., Mulser P. Phys. Rev. A.59 569 A999) 9.15. Делоне Н.Б., Крайнев В.П. Атом в сильном световом поле, изд. 2-е (М.: Энер- гоатоимздат, 1984), разд. 8.4.1 9.16. Augst S., Meyerhofer D.D., Strickland D., Chin S.L. J. Opt. Soc. Am. B.8 858 A991) 9.17. КсионгВ.,ЧинС.Л.ЖЭГФ99 481 A991) 9.18. Fittinghoff D.N., Bolton P., Chang В., Kulander K.C. Phys. Rev. Lett. 69 2642 A992) 9.19. Augst S., Talebpour A., Chin S.L.et al. Phys. Rev. A.52 R917 A995) 9.20. Fittinghoff D.N., Bolton P., Chang В., Kulander K.C. Phys. Rev. A.49 2174 A994) 9.21. KondoK., SagisakaA., Tamida T.et al. PAys. Rev. A.48R2531 A993) 9.22. Walker В., Mevel E., Yang B.et al. Phys. Rev. A.48 R894 A993) 9.23. Кучиев М.Ю. Письма в ЖЭТФ 45 319 A987) 9.24. Gallagher T.F. Phys. Rev. Lett. 61 2304 A988) 9.25. Коробкин В.В., Романовский М.Ю. Письма в ЖЭТФ 53 493 A991) 9.26. Corkum P. Phys. Rev. Lett. 71 1994 A993) 9.27. Brabec Т., Ivanov M., Corkum P. Phys. Rev. A.54 A2551 A996) 9.28. Хастед Джю Физика атомных столкновений (М.: Мир, 1965) 9.29. Друкарев Г.Ф. Столкновения электронов с атомами и молекулами (М.: Наука, 1978), гл. 6 9.30. Janev R.K., Presnyakov L.P., Shevelko V.P. Physics of Highly Charged Ions (Berlin: Springer, 1985), Ch. 5 9.31. Kulander K.C, Cooper J., Schaefer K. Phys. Rev. A.51 561 A995) 9.32. Вайнштейн Л.А., Собельман И.И., Юков Е.А. Сечения возбуждения атомов и ионов электронами (М.: Наука, 1973) 9.33. Fisher V.et al. J. Phys. B.28 3027 A995) 20*
308 Список литературы 9.34. Shevelko V.P., Tawara H. J. Phys. В .28 L589 A995) 9.35. Tawara H., Kato T. At. Data andNucl Data Tables 36 167 A987) 9.36. Гореславский СП., Попруженко СВ. ЖЭТФ 111 895 B000) 9.37. Moshammer R., Feuerstein В., Schmitt W.et al. Phys. Rev. Lett. 84 447 B000) 9.38. Weber Th, Weckenbrock M., Staudte A.et al. Phys. Rev. Lett. 84 443 B000) 9.39. Ullrich J., Moshammer R., Dorner R.et al. J. Phys. B.30 2917 A997) 9.40. DeloneN.B., Krainov V.P J. Opt. Soc. Am. B.8 1207 A991) 9.41. Faisal R, Becker A. Las. Phys. 9 369 A999) 9.42. Romanovsky M., Ortner J., Korobkin V., Ebeling W., Las. Phys. 9 1228 A999) 9.43. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Квантовая механика, изд. 4-е (М.: Наука, 1989), §25 9.44. Захарьев Б.Н. Изв. АН СССР, сер. физ. 47 859 A983) 9.45. Зон Ъ А. ЖЭТФ 116 410 A999) 9.46. Watson J., Sanpera A., Lappas D.et al. Phys. Rev. Lett. 78 1884 A997) 9.47. Liu W-C, Eberly J.H., Harm. S., Grobe R. Phys. Rev. Lett. 83 520 A999) 9.48. Kopold R., Becker W., Rottke H., Sandner W. Phys. Rev. Lett. 85 3781 B000) 9.49. Corkum P., Burnett N., Brunei F. Phys. Rev. Lett. 62 1259 A989) 9.50. Крайнев В.П., Шокри Б. ЖЭГФ 107 1180A995) 9.51. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Квантовая механика, изд. 4~е (М.: Наука, 1989), га VII 9.52. Krainov V.P. J. Opt Soc. Am. B.14 425 A997) 9.53. McNaught S., Knauer J., Meyerhofer D. Phys. Rev. A. 58 1399 A998) 9.54. Mohideen U., Sher M., Tom W.et al. Phys. Rev. Lett. 71 509 A993) 9.55. Крайнев В.П., Ристич В.М. ЖЭТФ 101 1479 A992) К главе 10 10.1. Крайнев В.П., Маныкин Э.А. Украин. Физ. журн. 25 400 A980) 10.2. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Квантовая механика. Изд. 4-е (М.: Наука, 1989), §§69, 70 10.3. Vitauskas A. Lithuan. Pis. Sb. 6 532 A983) 10.4. Смирнов Б.М. Возбужденные атомы (М.: Энергоатомиздат, 1982), гл. 9 10.5. Pont M., Walet N.R., Gavrila M. Phys. Rev A.41 477 A990) 10.6. Pont M., Gavrila M. Phys. Lett. A.123 469 A987) 10.7. Pont M., Offerhaus M.J., Gavrila M. ZPhys. D.9 297 A988) 10.8. Pont M. Phys. Rev. A 40 5659 A989) 10.9. Волкова Е.А., Попов A.M., Тихонова О.В. ЖЭТФ 109 1586 A996) 10.10. Fearnside A.S., Potvliege R., Shakeshaft R. Phys. Rev A. 51 1471 A995) 10.11. Рапопорт Л.П. ЖЭТФ 105 534A994) 10.12. Бете Г.., Солпитер Э. Квантовая механика атомов с одним и двумя электро- электронами (М.: Физматгиз, 1969), §54 10.13. Popov VS., Mur V.D., Sergeev A.V.et al Phys. Lett A.149 418 A990) 10.14. Krainov V.P. J. Opt Soc. Am. B.14 425 A997) 10.15. КрайновВЛ., Шокри Б. ЖЭТФ 107 1180A995) 10.16. Mur V.D., Popov VS. Las. Phys. 3 462 A993)
Список литературы 309 10.17. Ammosov M.V., Delone N.B. Las. Phys. 7 79 A997) 10.18. Reiss H.R. Phys. Rev. All 1786 A980) 10.19. Ammosov M.V., Lasaresku S., Augst S., Chin S.L. Laser Phys. 1 706 A997) 10.20. Augst S., Meyerhofer D.D. Laser Phys. 4 1155 A994) 10.21. Augst S., Strickland D., Meyerhofer D.et al. Phys. Rev. Lett 63 2212 A989) 10.22. Gibson G., Luk Т., Rhodes С Phys. Rev. A.41 5049 A990) 10.23. Augst S., Meyerhofer D., Strickland D., Chin S.L. 1 Opt. Soc. Am. В 8 858A991) 10.24. Auguste Т., Monot P., Lompre L.et al. J. Phys. B.25 4181 A992) 10.25. Krainov V.P. Optics Express 2 268 A998) 10.26. Delone N.B., Krainov V.P. I Opt. Soc. Am. B.8 1207 A991) 10.27. Reiss H.R. J. Opt. Soc. Am. B.7 574 A990) 10.28. Krainov V.P. J. Phys. B.32 1607 A999) 10.29. Ortner J. J. Phys. B.33 383 B000) 10.30. Keitel C.H. J. Phys. B.29 L873 A996) 10.31. Joachain C.J., Dorr M., KylstraNJ. Adv. At. Mot. Opt. Phys. 42 225 A998) 10.32. Давыдов А.С. Квантовая механика (М.: Наука, 1978), §93 10.33. Федоров М.В. Электрон в сильном световом поле (М.: Наука, 1991), гл. 7 10.34. Gavrila M., in: Atoms in Intense Laser Fields, ed. M.Gavrila (New York: Academic Press, 1992), p. 435 10.35. Delone N.B., Krainov V.P. Multiphoton Processes in Atoms (Berlin: Springer, 1994), гл. 10 10.36. Делоне Н.Б., Крайнов В.П. УФН 165 1295 A995) 10.37. Fedorov M.V Atomic and Free Electrons in a Strong Light Field (Singapore: World Scientific, 1997), гл. 8 10.38. Федоров М.В. Квант. Электр. 28 19 A999) 10.39. Delone N.B., Krainov V.P. Multiphoton Processes in Atoms, 2nd ed. (Berlin: Springer, 2000), гл. 9 10.40. Grochmalicki J., Lewenstein M., Rzazewski K. Phys. Rev. Lett. 66 1038 A991) 10.41. Нефедов А.Л. ЖЭТФ 100 803 A991) 10.42. Benvenuto F., Casati G., Shepelyansky D. Phys. Rev. A.45 R7670 A992) 10.43. Fedorov M.V, Movsesian A.M., J. Phys. B.21 L155 A988) 10.44. Смирнов Б.М. Возбужденные атомы (M.: Энергоатомиздат, 1982), гл. 6 10.45. Delone N.B., Goreslavsky S.P., Krainov V.P. J. Phys. B.27 4403 A994) 10.46. Ритус В.И. ЖЭТФ 51 1544 A966) 10.47. Делоне Н.Б., Крайнов В.П. УФН 169 753 A999) 10.48. Делоне Н.Б., Крайнов В.П. Атом в сильном световом поле 2-е изд. (М.: Энергоатомиздат, 1984), гл. 3 10.49. Fedorov M.V, Techranchi M., Fedorov S.M. J. Phys. В 29 2907 A996) 10.50. Hoogenraad J.H., Vrijen R.B., Noordam L.D. Phys. Rev. A.50 4133 A994) 10.51. Tikhonova O.V., Fedorov M.V J. Phys. B.7 574 A997) 10.52. Волкова Е.А., Попов A.M., Тихонова О.В. ЖЭТФ 113 593 A998) 10.53. Vos R.J., Gavrila M. Phys. Rev. Lett. 68 170 A992) 10.54. Potvliege R.M., Smith P.N.G. Phys. Rev. A.48 R46 A993) 10.55. Piraux В., Potvliege R.M. Phys. Rev. A.57 5009 A998)
310 Список литературы 10.56. Potvliege R.M., Shakeshaft R: in Atoms in Intense Laser Fields, ed. M. Gavrila (New York, Academic Press, 1992), p. 373 10.57. Popov A.M., Tikhonova O.V., Volkova E.A., Laser Phys. 10 188 B000) 10.58. Волкова Е.А., Попов A.M., Тихонова О.В. ЖЭТФ 116 1929 A999) 10.59. Van DmttenNJ.et al. Phys. Rev. A.55 622 A997) 10.60. Krylovetsky A.A., Manakov N.L., Marmo S.I. Laser Phys. 1 781 A997) 10.61. Grobe R., Fedorov M.V. Laser Phys. 3 265 A993) 10.62. Reed V.C., Barnett K. Phys. Rev. A.42 3152 A990) 10.63. Su Q., Eberly J.H. Phys. Rev. A.43 2474 A991) 10.64. Волкова Е.А., Попов A.M. ЖЭТФ 105 1559A994) 10.65. Смирнова О.В. ЖЭТФ в печати B000) 10.66. Dorr M., Potvliege R.M., Shakeshaft R., Constantlnescu R.C., Schins J.M. Phys. Rev. Lett. 64 2003A990) 10.67. Kulander K., Schafer K., Krause J. Phys. Rev. Lett. 66 2601 A991) 10.68. Reiss H.R., Krainov V.P. Phys. Rev. A.50 R910 A994) 10.69. Bauer J., Rzazewski K. J. Phys. B.29 3351 A996) 10.70. Манаков Н.Л., Фролов М.В., Борка Б., Старасе А.Ф. Письма в ЖЭТФ 72 426 B000) К главе 11 11.1. Bayfield J., Koch P. Phys. Rev. Lett 33 258 A974) 11.2. Делоне Н.Б.. Зон Б.А., Крайнев В.П. ЖЭТФ 75 445 A978) 11.3. Leopold I.G., Percival I.C. Phys. Rev. Lett. 41 944 A978) 11.4. Заславский Г.М., Чириков Б.В. УФН 105 3 A971) 11.5. Chirikov B.V. Phys. Rep. 52 263 A979) 11.6. Меерсон Б.И., Оке Е.А., Сасоров П.В. Письма ЖЭТФ 29 79 A979) 11.7. Шепелянский Д.Л. Опт. и Спектр. 52 1102 A982) 11.8. Bayfield J. Phys. Rep. 51 318 A979) 11.9. Делоне Н.Б., Крайнов В.П., Шепелянский Д.Л. УФН 140 355 A983) 11.10. Casati G., Chirikov B.V., Shepelyansly D.L., Guarneri I. Phys. Rep. 154 77 A987) 11.11. Benenti G., Casati G., Shepelyansly D.L. Eur. Phys. J. D5 311 A999) 11.12. Акулин В.М., Карлов Н.В. Интенсивные резонансные взаимодействия в квантовой электронике М.: Наука A987), гл. 10-11 11.13. Farkas G., Horvath G., Kertess I. Lett. Nuovo Cimento 1 1606 A971) 11.14. Анисимов СИ., Бендерский Г.А., Фаркаш Д. УФН 122 185 A977) 11.15. Коршунов Л.И., Бендерский Г.А., Гольданский В.И. Письма ЖЭТФ 7 55 A968) 11.16. Бендерский Г.А., Бродский A.M. Фотоэмиссия из металлов в растворах электролитов М.: Наука A977), гл. 6 11.17. Bondar LI., Kotochigova S.A., Suran V.V. J. Phys. В 24 2985 A991) 11.18. Abella I. Phys. Rev Lett. 9 453 A962) 11.19. Демтрёдер В Лазерная спектроскопия М.: Наука A975), разд. 8.10 11.20. Eberly J.H., Su Q., Javanainen J. J. Opt Soc. Am. B6 1289 A989) 11.21. Krause J., Schafer K., Kulander K.C. Phys. Rev Lett 68 3535A992)
Список литературы ЗП 11.22. Becker W., Long S., Mclver J. Phys. Rev A 46 R5334 A992) 11.23. Schafer K., Yang В., DiMauro L., Kulander K.C. Phys. Rev Lett. 70 1599 A993) 11.24. Dietrich P., Burnett N., Ivanov M., Corkum P. Phys. Rev. A 50 R3585 A994) 11.25. Kondo K., Tamida Т., Nabekawa Y., Watanabe S. Phys. Rev. A 49 3281 A994) 11.26. Li X., L'Huillier A., Ferray M.et al. Phys. Rev. A. 39 5751 A994) 11.27. Wahlstrom C- G. Phys. Scripta 49 201 A994) 11.28. Becker W., Lohr A., Kleber M. Quant. Semicl. Opt 1423 A995) 11.29. Платоненко В.Т., Стрелков В.В. Квант. Электр. 25 582 A998) 11.30. Farkas G., Toth G. Phys. Lett. A. 168 447 A992) 11.31. Harris S., Macklin J., Hansch T. Opt Comm. 100 487 A993) 11.32. Antolne P., Milosevic D., L'Huillier A.et al. Phys. Rev. A56 4960 A997) 11.33. Платоненко В.Т., Стрелков В. В., Игнатович Ф. В. Квант. Электр. 2843 A999) 11.34. Воронов Г.С., Делоне Н.Б., Делоне Г.А., Кудреватова О.В. Письма вЖЭТФ 2 377A965) 11.35. Molecules in Laser Fields ed. Bandrauk A.(New York: Decker, 1994) 11.36. Giusti-Suzor A., Mies F., diMauro F.et al. J. Phys. B.28 309 A995) 11.37. Делоне Н.Б., Крайнов В.П., Сухарев М.Е. Труды ИОФАН 57 27 B000) 11.38. Ilkov R, Walsh Т., Turgeon S., Chin S.L. Phys. Rev A.51 R2695 A995) 11.39. Ivanov M., Seideman Т., Corkum P. Phys. Rev A.54 1541 A996) 11.40. Делоне Н.Б., Крайнов В.П. Основы нелинейной оптики атомарных газов (М.: Наука, 1986), §§21,22
Научное издание Делоне Николай Борисович, Крайнов Виктор Петрович, НЕЛИНЕЙНАЯ ИОНИЗАЦИЯ АТОМОВ ЛАЗЕРНЫМ ИЗЛУЧЕНИЕМ Оригинал-макет Е.Ю. Морозова ЛР №071930 от 06.07.99 Подписано в печать 01.04.2001. Формат 60x90/16 Бумага офсетная. Печать офсетная. Усл. печ. л. 19.5. Уч.-изд. л. 19.5. Тираж 400 экз. Заказ № Издательская фирма «Физико-математическая литература» 117864 Москва, Профсоюзная ул., 90 Отпечатано с готовых диапозитивов в ППП «Типография «Наука» РАН 121099 Москва Г™99, Шубинский пер., 6 ISBN 5-9221-0150-1 9785922 101509