Text
                    Министерство природных ресурсов РФ
Институт геоэкологии РАН
Санкт-Петербургский государственный университет
ОЦЕНКА ВЛИЯНИЯ
АТОМНО-ПРОМЫШЛЕННОГО КОМПЛЕКСА
НА ПОДЗЕМНЫЕ ВОДЫ
И СМЕЖНЫЕ ПРИРОДНЫЕ ОБЪЕКТЫ
(Г. СОСНОВЫЙ БОР ЛЕНИНГРАДСКОЙ ОБЛАСТИ)
Под редакцией доктора геолого-минералогических наук
В. Г. Румынина
Издательство С.-Петербургского университета
2003

УДК 622:502 ББК 26.22 093 Рецензенты: Н.Б .Малеванная (мэрия муницип. образования «г. Сосновый Бор» Ленингр. обл.), доц. А.А. Шварц (С.-Петерб. гос. ун-т) Печатается по постановлению Ученого совета Межфакультетского научно-исследова- тельского центра гидрогеоэкологии Санкт-Петербургского государственного универси- тета Авторский коллектив: В.Г. Румынии, Е.Б. Панкина, М. Ф. Якушев, А.В. Боронина, Е.Л. Кузнецова, ТА. Кукушкина, И.Л. Хархордин, А.А. Потапов, И.В. Токарев, ПК Коносавский, В.Ю. Абрамов, В.Н. Епимахов, С.А. Переверзева, КС. Харьков- ский. 093 Оценка существующего и потенциального воздействия атомно-промышленного комплекса на подземные воды (г. Сосновый Бор Ленинградской области)/ Под ред. В.Г. Ру- мынина. - СПб.: Изд-во С.-Петерб. ун-та, 2002. - 208 с. ISBN В работе дается характеристика основных источников радиоак- тивного воздействия на природные среды, анализируются гидродина- мические и гидрохимические условия миграции радионуклидов в под- земных водах, описаны существующие поля радиоактивного загрязне- ния подземных вод, построены математические (численные) модели для прогнозирования процессов миграции радионуклидов, приведены ре- зультаты интерпретации экспериментальных (сорбционных, ионооб- менных, диффузионных и миграционных), а также мониторинговых исследований, даются некоторые практические рекомендации по кон- тролю (мониторингу) радиоактивного загрязнения подземных вод и опытному изучению миграционных параметров. 2
Перечень используемых сокращений АСКРО — автоматизированная система контроля радиационной обста- новки; ДВ — допустимый выброс; ДЖН — жолгоживущие нуклиды; ДП - допустимый предел; ЖРО — жидкие радиоактивные отходы; ЗН - зона наблюдения; ИИИ — источники ионизирующих излучений; ИРГ — инертные радиоактивные газы; КУ — контрольный уровень; ММ СУ — модульная мембранно-сорбционная установка; МРО — металлические радиоактивные отходы; МУЦ — модульная установка цементирования; НРБ — нормы радиационной безопасности; ОЯТ — отработавшее ядерное топливо; ПДВ — предельно допустимый выброс; ПДК — предельно допустимые концентрации; ПДС - предельно допустимый сброс; РАО — радиоактивные отходы; РВ — радиоактивные вещества; СЗЗ - санитарно-защитная зона; СУЗ — система управления защитой; ТРО — твердые радиоактивные отходы; ХТРО — хранилище твердых радиоактивных отходов. 3
ВВЕДЕНИЕ Настоящее издание является обобщением многолетнего опыта гидрогеологических, геохимических и радиоэкологических исследова- ний, связанных с анализом существующего и потенциального риска от эксплуатации объектов Сосновоборского атомно-промышленного ком- плекса. Главные направления этих исследований включали: 1) сбор, обобщение и анализ литературных, фондовых и полевых материалов, характеризующих природные и экологические условия района работ, состав и качество ранее выполненных тематических ис- следований; 2) выявление и описание основных источников существующего и потенциального радиационного воздействия на подземные воды и смежные объекты окружающей среды; 3) создание модельно-ориентированной геоинформационной сис- темы с действующим банком экспериментальных и мониторинговых данных по основным экологическим объектам района; оценку фоновых концентраций радионуклидов в природных водах и сопутствующих средах, подвергшихся воздействию чернобыльского «следа»; оценку радиоактивного воздействия от текущей эксплуатации основных пред- приятий атомно-промышленного комплекса г. Сосновый Бор на фоне естественных источников облучения и медицинских процедур; 4) изучение гидродинамических и гидрогеохимических условий миграции гигиенически-значимых радионуклидов в подземной гидро- сфере, оценка радиоактивного фона природных вод, измененного чер- нобыльским «следом»; 5) детализацию полей радионуклидного загрязнения подземных вод; 6) проведение полевых и лабораторных исследований по изуче- нию параметров миграции радионуклидов; 7) построение региональной гидродинамической модели 3 0-кило- метровой зоны вокруг промышленного комплекса; 8) построение математических (численных) моделей локальных участков существующего и потенциального загрязнения подземных вод радионуклидами; 9) калибрацию математических моделей с использованием локаль- ных и глобальных изотопных меток; 4
10) решение обратных задач геофильтрации и миграции для уточ- нения гидрогеологических параметров; 11) разработку методических подходов к увязке сценариев аварий на атомных реакторах с комплексом гидрогеологических моделей; 12) прогнозные оценки радионуклидного загрязнения подземных вод и связанных с ними поверхностных вод; 13) разработку теоретических моделей радионуклидного транс- порта; 14) разработку экспериментальных методов изучения миграцион- ных параметров; 15) разработку практических рекомендаций по радиоэкологиче- скому мониторингу и локализации радиоактивного загрязнения подзем- ных вод. Ключевыми объектами исследований являлись промышленные площадки: Ленинградского специализированного комбината (ЛСК) «Радон» с комплексом хранилищ твердых радиоактивных отходов (ХТРО); Ленинградской атомной электростанции (ЛАЭС) с комплексом хранилищ радиоактивных отходов (ХЖО); Научно-исследовательского технологического института имени А.П. Александрова (НИТИ), включая участки строящихся в составе НИТИ испытательных комплексов; территория, прогнозируемая для размещения регионального хра- нилища радиоактивных отходов в кембрийских глинах. Выполненные работы объединяли локальный и региональный масштабы исследований. Наряду с подробным анализом аспектов качества грунтовых вод на территории промышленной зоны г. Сосно- вый Бор произведена оценка потенциального влияния атомно-промыш- ленного комплекса на одно из уникальных месторождений подземных вод, связанных с Ижорским плато. Сделана попытка увязки радиоэколо- гических и гидрогеоэкологических исследований природных сред, со- пряженных с подземной гидросферой (почвы, растительность, пресные и морские воды). Для этого разработана и реализована в компьютерном варианте база данных с картографической поддержкой (на базе про- граммного комплекса Mapinfo). Авторы настоящего издания полагают, что результаты работы мо- гут вызвать определенный интерес не только специалистов ведомствен- ных организаций, непосредственно связанных с эксплуатацией и проек- 5
тированием объектов атомного комплекса, но и общественности. По- этому отдельные ее разделы дополнены комментариями общего харак- тера, позволяющими дать объективную оценку воздействия производ- ственной деятельности на подземную гидросферу. В то же время на- стоящая работа лишь в незначительной степени затрагивает вопросы оценки радиационного риска от потенциальных аварий на объектах атомно-промышленного комплекса. При изложении материала авторы исходили из необходимости де- тального представления фактического материала (прежде всего данных мониторинга), а также подробного описания результатов опытных работ и экспериментальных методик, чтобы заинтересованные читатели могли использовать их в качестве основы для альтернативной интерпретации. При написании отдельных разделов авторы использовали научные и технические отчеты (не имеющие ограничений по «открытому» дос- тупу) ряда организаций, находящиеся в их фондах и фонде Отдела при- родопользования и экологической безопасности мэрии г. Сосновый Бор. Авторы благодарят специалистов ряда организаций: Н.Б. Мале- ванную (мэрия г. Сосновый Бор), А.В. Череповского, В.Н. Лобанова, М.А. Шевченко (Центр Госсанэпиднадзора №38 ФУ «Медбиоэкс- трем»), Е.М. Мартынова, А.П. Мочалова, Б.А. Каратаева, А.А. Игна- това, Г.В. Новикову (ЛСК «Радон»), А.А. Ефимова, Г.Г. Леонтьева, А.М. Алешина, В.Б. Гайко (НИТИ им. А.П. Александрова), Е.П. Козлова, А.Г. Мохначева (ЛАЭС), Ю.В. Николаева (ФГУ СЗ РФГИ), А.В. Кома- рова, А.С. Возняковского (ГУГЛ «Геомониторинг»), В.Н. Озябкина, С.В. Озябкина (научно-исследовательская группа СОФДЭК, СПбГУ), Э.П. Яхнина (ГГП «Севзапгеология»), Б.М. Касьянова (НПО Радиевый институт им.В.Г. Хлопина), В.Т. Сорокина, А.Л. Федорова (ВНИПИЭТ) - за поддержку данной работы, консультации и предоставленные мате- риалы, а также Л.Д. Блинову и В.Н. Душина (НПО Радиевый инсти- тут) за ряд критических замечаний, высказанных при ознакомлении с рукописью книги. Авторы также весьма признательны за помощь в проведении лабо- раторных и полевых исследований М.П. Глуховой, Н.В. Черноморовой, Е.П. Каймин, Е.В. Захаровой, А.И. Короткову, К.В. Титову, Т.Н. Нижа- радзе, Ф.Г. Атрощенко, Л.Л. Павленко и К.А. Соловейчику. Авторы особенно благодарны начальнику Управления ресурсов подземных вод, геоэкологии и мониторинга геологической среды МНР РФ М.В. Кочеткову за постоянное внимание к работе, проводившейся в 6
рамках программы Государственного мониторинга состояния недр на территории Российской Федерации и ее континентального шельфа, и поддержку, без которой она вряд ли могла быть осуществлена. Отдельные направления исследований развивались при частичной финансовой поддержке отечественных и зарубежных фондов: РФФИ (грант № 00-05-65180), Швейцарского научного фонда (Swiss National Science Foundation, грант № 7SUPJ062261), INTAS (грант № 99- 01810), МНТЦ (проект № 1565, грант № RSS 1645/2000). 7
Глава 1. КРАТКАЯ ГЕОЛОГО-ГИДРОГЕОЛОГИЧЕ- СКАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАЙОНА Исследуемый район расположен на южном побережье Финского залива (рис. 1.1). В пределах примыкающей к заливу полосы шириной 15—25 км располагается Предглинтовая низменность. На юго-востоке низменность ограничена Балтийско-Ладожским уступом (глинтом), рас- сеченным долинами ряда водотоков. За уступом глинта простирается Ижорское плато. Рис. 1.1. Общая гидрогеологическая схема района работ. Водоносные горизонты и комплексы: О — ордовикский водоносный комплекс, С—О — кем- бро-ордовикский водоносный горизонт, Ci — нижнекембрийский водоупор, C|lm — ломо- носовский водоносный горизонт, Vkt — котлинский водоупор, ’ ’ ’ — линия глинта. „ а Х110х Гидроизогипсы и пьезоизогипсы: ' ' - ордовикского водоносного комплекса, z'30'- А С ' > — ломоносовского горизонта; А—Б — линия гидрогеологического разреза. 8
Реки рассматриваемой территории берут начало в краевой части Ижорского плато и впадают в Финский залив. Они маловодны, их гид- рологический режим целиком зависит от гидрометеорологических фак- торов. На Предглинтовой низменности расположена серия озер. Наиболее крупные из них образуют меридионально вытянутую единую систему (Копайское - Глубокое - Бабинское). В геологическом плане рассматриваемая территория расположена на северо-восточном борту Московской синеклизы. Осадочные породы общей мощностью до 400-450 м залегают на кристаллическом фунда- менте, полого погружаясь на юго-восток (рис. 1.2). Нижняя часть осадочного чехла представлена котлинским гори- зонтом венда. В основании горизонта залегает нижнекотлинский водо- носный горизонт, сложенный песчаниками и имеющий повсеместное распространение. Подробное рассмотрение его здесь нецелесообразно по двум причинам. Во-первых, на рассматриваемой территории он практически не используется из-за значительной минерализации вод, превышающей 1 г/л; во-вторых, горизонт расположен на значительной глубине под мощной толщей глин, т.е. надежно защищен от загрязне- ния. Верхняя часть котлинского горизонта сложена глинами и аргилли- тами, мощностью до 60 м. Кембрийская система представлена терригенными образованиями нижнего отдела. Разрез начинается песками и слабосцементированными песчаниками на глинистом цементе ломоносовского водоносного гори- зонта. Горизонт выходит под четвертичные отложения узкой полосой на Предглинтовой низменности и распространяется на запад и юго-за- пад от этой полосы (см. рис. 1.1). Мощность горизонта — 1,5—40 м; ко- эффициент фильтрации составляет в среднем 2 м/сут (от 0,2 м/сут в пос. Муховицы до 5,3 м/сут в пос. Котлы) [10, 11, 66, 81]. Воды преимуще- ственно напорные. В северной и северо-восточной частях района в не- посредственной близости от площадки пьезометрическая поверхность имеет уклон в сторону Финского залива (рис. 1.2), куда происходит со- вместная разгрузка вод ломоносовского и четвертичного горизонтов. Естественно, что в узкой прибрежной полосе эти горизонты могут рас- сматриваться как единый водоносный комплекс (горизонт). В юго-за- падной части на границе 30-километровой зоны (в районе пос. Котлы— Великино) происходит инверсия регионального фильтрационного по- тока, обусловленная эксплуатацией водозаборных скважин на ломоно- 9
совский водоносный горизонт. Водопроводимость горизонта на данном участке (пос. Котлы) составляет 50-60 м2/сут [66]. | Q| 1 §2 |_|з ILb I. ,1s 1б LJ 7 Ща LJs 377072073 Рис. 1.2. Схематический гидрогеологический разрез. 1 — водоносный горизонт четвертичных отложений; 2 — водоносный горизонт ордовикских отложений; 3 — водоносный горизонт верхнего-нижнего кембрия; 4 — лонтоваская свита нижнего кембрия (водоупор); 5 — ломоносовский водоносный горизонт; б — верхнекотлин- ский горизонт венда (водоупор); 7-9- Vkt2: 7- перекрывающие водоупоры котлинского водоносного комплекса, 8 — нижнекотлинский водоносный горизонт, 9 — стрельнинский водоносный горизонт; 10 — архей-протерозойский водоносный горизонт; 11 — уровень подземных вод ордовикского водоносного горизонта; 12 — уровень подземных вод ломо- носовского водоносного горизонта; 13 — источник. К юго-западу от полосы выхода пород ломоносовского горизонта под четвертичные отложения в кровле горизонта залегает толща кем- брийских лонтоваских (часто из-за своего цвета называемых «синими») глин, мощность которых постепенно увеличивается от 2—10 м в зоне размыва до 100-200 м в юго-западной части территории. Завершается разрез кембрия слабосцементированными глини- стыми песчаниками люкатинского и тискретского горизонтов (мощно- стью 5-15 м). Вместе с железистыми песчаниками тосненской свиты пакерортского горизонта нижнего отдела ордовикской свиты (мощность отложений 10-15 м), они образуют кембро-ордовикский водоносный 10
горизонт, который распространен на территории Ижорского плато и выходит на поверхность узкой полосой в основании глинта, являю- щейся для него областью разгрузки, что фиксируется по карте пьезоизо- гипс (рис. 1.1) и по многочисленным источникам в основании глинта (рис. 1.1, 1.2). Водопроводимость горизонта 20-300 м2/сут [10, 29]. Во- ды в основном напорные; безнапорный режим формируется лишь в не- посредственной близости от глинта. Выше залегают диктианемовые сланцы нагорской свиты и пре- имущественно глинистые породы леэтской свиты. Совместно они пред- ставляют собой водоупорный слой мощностью до 5 м, разделяющий кембро-ордовикский водоносный горизонт и располагающийся выше ордовикский водоносный горизонт. Оба горизонта по площади распро- странения практически совпадают, однако ордовикский водоносный горизонт залегает непосредственно под четвертичными отложениями. Водовмещающими породами для него являются трещиноватые и закар- стованные известняки и доломиты. Воды в основном безнапорные. Глу- бина залегания уровня воды от 20-25 м в центре плато (пос. Бегуницы) до 1-5 м у глинта. Горные породы обладают неоднородными фильтра- ционными свойствами по вертикали, что связано с неравномерной тре- щиноватостью. Наиболее проницаемыми являются породы, залегающие в верхней части, мощность которой изменяется от 30 до 80 м [1]. Коэф- фициенты фильтрации в верхней зоне — 200 м/сут и выше. Средняя зона ордовикского горизонта мощностью до 50 м в центральной части плато имеет коэффициент фильтрации 20-25 м/сут, в отдельных случаях до 55—60 м/сут. Нижняя зона известняков, мощность которой в южной час- ти плато достигает 40-50 м, обладает низкими фильтрационными свой- ствами: коэффициенты фильтрации изменяются от 0,1 до 5 м/сут [1, 10]. Питание горизонта инфильтрационное, разгрузка осуществляется в на- правлении от центра плато к периферии (рис. 1.1), где по линии глинта отмечаются многочисленные нисходящие источники. Четвертичные отложения представлены осташковским и голоце- новым горизонтами. Мощность их колеблется от 1,5—2,0 м до 50 м. Наибольшие значения характерны для древних долин Предглинтовой низменности. В голоценовом горизонте выделяются отложения озер- ного, морского, аллювиального, болотного, эолового и техногенного происхождения, представленные песками, супесями, суглинками и тор- фами, часто не выдержанными в плане и разрезе. Осташковские отло- жения состоят из комплекса надморенных отложений (пески, супеси, 11
ленточные глины) водного и водно-ледникового генезиса, двух сугли- нистых морен (лужской и вепсовско-крестецкой стадий) и разделяющих их песков с прослоями суглинков и глин водно-ледникового генезиса. В гидрогеологическом плане выделяются надморенный водонос- ный горизонт грунтовых вод, включающий в себя проницаемые породы голоценового и верхней части осташковского горизонтов, и межморен- ный водоносный горизонт, выделяющийся под лужской мореной на Предглинтовой низменности. Мощность водовмещающих пород изме- няется от 1 до 20-30 м. Глубина залегания уровня грунтовых вод со- ставляет, как правило, около 1,5 м, увеличиваясь иногда до нескольких метров. Коэффициенты фильтрации водовмещающих пород довольно низкие: от сотых долей до первых единиц метров в сутки. Уровенная поверхность тесно связана с рельефом и гидросетью [66]. Глава 2. ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА ОСНОВНЫХ ИСТОЧНИКОВ СУЩЕСТВУЮЩЕГО И ПОТЕНЦИАЛЬНОГО ЗАГРЯЗНЕНИЯ ПОДЗЕМНЫХ ВОД. ПРЕДВАРИТЕЛЬНЫЙ АНАЛИЗ АВАРИЙНЫХ СИТУАЦИЙ 2.1. ПЕРЕЧЕНЬ ОСНОВНЫХ ОБЪЕКТОВ Источники загрязнения экосистем района условно подразделяются на две основные группы: — предприятия атомно-промышленного комплекса г. Сосновый Бор, компактно сосредоточенные на незначительной территории (про- мышленная зона); — агрохозяйственные и животноводческие комплексы, рассосредо- точенные по площади водосборного бассейна (зона наблюдения радиу- сом 30 км). Первая группа источников воздействует на радиационный, тепло- вой и химический режимы природных сред. Вторая группа влияет глав- ным образом на загрязнение водных систем и почв органическими от- 12
ходами, пестицидами и биогенными элементами. В последние годы в связи с экономической перестройкой интенсивность влияния коллек- тивных агроживотноводческих комплексов на природную среду за- метно снизилась. Копорская губа 200 400 600 м Рис. 2.1. Схема расположения объектов атомно-промышленного комплекса, совмещенная с каргой гидроизогипс грунтового водоносного горизонта (пунктирные линии). Цифры _ абс. отметки, м; I -1 и П очереди ЛАЭС, П - ХЖО ЛАЭС, Ш - ЛСК «Радон», IV - НИТИ (TVa - стенды НИЦ АЭ; IV6 - головной энергоблок), Основными источниками первой группы — источниками радиаци- онного риска для населения и окружающей среды региона г. Сосновый Бор, являются (рис. 2.1): 1. Ленинградская АЭС с 4 реакторами типа РБМК-1000 и всей транспортно-технологической инфраструктурой, обеспечивающей дос- 13
тавку и хранение ядерного топлива, хранение отработавшего ядерного топлива, обращение с радиоактивными отходами (РАО). 2. Научно-исследовательский технологический институт имени А.П. Александрова (НИТИ) с комплексом экспериментальных реактор- ных установок, в составе которого строится Научно-промышленный центр атомной энергетики, включающий головной энергоблок нового поколения ВВЭР-640 и крупномасштабные стенды, в их числе стенд тяжелых аварий. 3. Ленинградский спецкомбинат «Радон» - предприятие по сбору, переработке и хранению РАО Северо-Западного региона РФ, включая Санкт-Петербург, Ленинградскую область и г. Сосновый Бор. С точки зрения текущего и потенциального загрязнения подземной гидросферы следует особо выделить следующие объекты, относящиеся к хранилищам РАО: 1. Действующие и законсервированные временные хранилища твердых РАО ЛСК «Радон». 2. Действующее временное хранилище жидких РАО (ХЖО) ЛАЭС. 3. Проектируемый региональный могильник в толще кембрийских глин. Следует упомянуть и еще об одном предприятии, связанном с пе- реработкой и компактированием металлических РАО, — ЗАО «ЭКО- МЕТ-С», расположенном на территории ЛСК «Радон» и ХЖО ЛАЭС. Новое производство находится под постоянным вниманием органов управления и общественности г. Сосновый Бор. Поэтому данное пред- приятие также является предметом рассмотрения по оценке радио- активного воздействия на природную среду (см. разд. 2.7). При характеристике радиационного и химического загрязнения территории необходимо учитывать и ряд дополнительных источников воздействия на окружающую среду, например, связанных с выпадением радиоактивных веществ вследствие Чернобыльской аварии. 2.2. ЛЕНСПЕЦКОМБИНАТ «РАДОН» 2.2.1. Общие сведения о предприятии ЛСК «Радон» является природоохранным предприятием, обеспе- чивающим сбор, транспортировку, переработку, кондиционирование и 14
долговременное хранение РАО. Проектная санитарно-защитная зона предприятия - 1 км (поглощена санитарно-защитными зонами ЛАЭС и НИТИ). Удаление ЛСК от береговой линии Копорской губы - 0,9 км. Первая очередь ЛСК (в том числе хранилища твердых и жидких РАО) введена в эксплуатацию в 1962 г. С тех пор введено в эксплуата- цию более 15 хранилищ различного назначения, большая часть из них полностью загружена и законсервирована. Общий объем РАО, приня- тых на долговременное хранение, превышает 60 тыс. м3. Более 100 предприятий обслуживаемого региона являются постоянными постав- щиками РАО ЛСК «Радон». Более половины накопленных по объему отходов обусловлены деятельностью предприятий г. Сосновый Бор, в частности ЛАЭС. В то же время активность принятых отходов более чем на 90% определяется поставщиками, расположенными за пределами г. Сосновый Бор. Номенклатура отработавших источников ионизирующих излуче- ний (ИИИ), составляющих большую часть активности, поступающей на ЛСК, состоит из 56 радионуклидов: от трития до калифорния-252. Годо- вое поступление их порядка Г1015 Бк; при этом на долю 1921г прихо- дится до 70%, 60Со - порядка 25%, 137Cs - менее 0,5%. Суммарная ак- тивность ИИИ, накопленных за 40 лет и с учетом их распада, составляет около ЗЮ15 Бк, из них около 40% - 137Cs и 25% - 60Со [48]. Предприятие с 1983 г. не имеет организованных сбросов техноло- гических сточных вод, поэтому основное воздействие (фактическое и потенциальное) на окружающую среду связывается: — с поступлением радионуклидов от временных хранилищ твердых РАО (ТРО) в грунтовые воды при нарушении условий хранения; - с выбросом в атмосферу газов и аэрозолей, образующихся в тех- нологических циклах; — со смывом радиоактивных выпадений с промплощадки в откры- тую гидрографическую сеть. В процессе эксплуатации отдельных приповерхностных хранилищ ТРО был выявлен факт делокализации радионуклидов [69]. Основными причинами, приведшими к выходу радионуклидов из хранилищ и за- грязнению грунтовых вод на промплощадке, являлись: - конструктивные недостатки проекта хранилищ, не исключающие попадание и накопление в них атмосферных осадков; строительные не- доделки, в частности, некачественное выполнение гидроизоляции пере- крытий хранилищ; 15
- подтопление днища хранилищ в результате высокого сезонного уровня грунтовых вод (особенно в период таяния снежного покрова); - поступление воды в каньоны хранилищ при тушении пожаров в результате самовозгорания отходов (1976, 1979 гг.); - физическое старение основных конструкций хранилищ ТРО. Практически с первых лет эксплуатации предприятия стали оче- видны и другие недостатки проектной технологической схемы обраще- ния с радиоактивными отходами. Применительно к жидким РАО (ЖРО) — отсутствие заключительной стадии: отверждение концентратов (пульп и кубовых остатков); применительно к ТРО — отсутствие на начальном периоде эксплуатации термической переработки горючих смешанных и биологических отходов и заполнение отсеков хранилищ навальным способом (отсюда и самовозгорание отходов, и вымывание радионукли- дов при попадании воды в отсеки хранилищ). С сегодняшних позиций можно констатировать, что совместное хранение горючих и негорючих ТРО в хранилищах «открытого типа» не отвечало современной много- барьерной концепции безопасного хранения отходов. Параллельно реконструкции технологических установок, начатой в 1975 г., с 1990 г. осуществлялась программа компенсирующих техни- ческих решений по защите хранилищ от атмосферных осадков (покры- тие стен гидрофобными составами, оборудование дополнительной кров- ли над перекрытиями хранилищ и т.д.), а также проводились работы по реконструкции предприятия. Эти работы включали: создание хранилищ ТРО с перегрузочным устройством и пе- редвижной установкой цементирования; создание и экплуатацию установки битумирова- ния с хранилищем битумного компаунда; замену аварийных емкостей ЖРО; расширение технологической части участка перезарядки ИИИ; расширение технологической части пункта дезактивации; механизацию очистки технологических емкостей от иловых отло- жений; реконструкцию котельной и некоторые другие. Особое внимание уделялось локализации загрязнения грунтовых вод и реабилитации территории вблизи хранилищ. Для этого, в частно- сти, были выполнены дренажные мероприятия по понижению уровня грунтовых вод с целью предотвращения их загрязнения. 2.2.2. Результаты изучения состава жидкой фазы хранилищ ТРО Исследование качественного и количественного составов радио- нуклидов в остаточных растворах хранилищ ТРО дает важную инфор- мацию для оценки запаса потенциальной активности, которая при не- 16
благоприятных условиях (полном или частичном разрушении барьеров хранилищ) может оказаться в грунтовых водах. Кроме того, эти данные можно рассматривать в качестве исходных (консервативная оценка) при прогнозе миграции радионуклидов от конкретных зданий ХТРО. В 1998-1999 гг. были произведены отборы проб жидкой фазы хра- нилищ ТРО (растворов выщелачивания радионуклидов), находящихся в каньонах хранилищ (табл. 2.1, рис. 3.4). Взвешенная фракция проб от- делялась от растворов фильтрацией через «синюю» ленту. Анализу под- вергался только фильтрат проб. Состав у- и Р-излучающих радионукли- дов в жидкой фракции хранилищ представлен тритием (3Н), изотопами цезия (137Cs, 134Cs) и стронцием (90Sr). Концентрации 134Cs более чем на 3 порядка ниже концентраций 137Cs, что свидетельствует о формирова- нии активности растворов выщелачивания под влиянием «старых» от- ходов. В растворах выщелачивания практически отсутствует 60Со (ниже предела обнаружения). Для наглядности уровни активности основных дозообразующих радионуклидов в выгцелатах сопоставлены с уровнями вмешательства для населения по питьевой воде (УВвода - по НРБ-99): 3Н : 15,0-104 -=-4,0 1 07 Бк/л - от 19 до 4810 УВвода; ’’’Sr : 0,6 4-8,5-103 Бк/л - от 11 до 1700 УВвода; 137Cs : 0,5 4-7,5-104 Бк/л - от 4,5 до 6730 УВвода. Анализ этих данных показывает, что уровни активностей долго- живущих радионуклидов достаточно высокие. Особых различий в кон- центрациях радионуклидов по данным опробований 1998 и 1999 гг. не установлено. Учитывая затухающий характер загрязнения в водоносном горизонте, можно сделать предварительный вывод о достаточной степе- ни изолированности грунтовых вод от источника загрязнения. В то же время факт появления в нижней части хранилищ ТРО во- ды, несмотря на ее периодическую откачку, может свидетельствовать об остаточном водовыделении за счет влагоемкости отходов и перетекания воды из глубинных отсеков (откачка воды из них технически за- труднена). Теоретически не исключается и подтопление хранилищ через фундаментную плиту в случае нарушения ее герметичности при строи- тельстве или в процессе эксплуатации. Об эффективности хранилищ как защитных барьеров можно су- дить, исходя из данных табл. 2.2. Так, сравнение максимальных уровней активности радиоцезия в каньонах хранилищ и скважинах показывает существенное (на 2-3 порядка) различие между концентрациями радио- нуклида в растворах выщелачивания и подземных водах. По другим, 17
18
более миграционноспособным, радионуклидам защитные функции хра- нилищ проявляются в меньшей степени (речь идет о таких радионукли- дах, как 90Sr и 3Н). Таблица 2.2. Сопоставление объемных активностей (Бк/л) растворов хранилищ и грунтовых вод, отобранных из наблюдательных скважин по периметру хранилищ Параметр Зн 137Cs 90Sr Максимальные значения в хранилищах (1998—1999 гг.) 3,7-107 7,4-104 8,5-103 Средние значения в хранилищах (1998-1999 гг.) 8,1-Ю6 10,7-103 21.5-102 Максимальные значения в скважинах (1990-1991 гг.) 3,7-107 6,7-102 4,4-103 Максимальные значения в скважинах (1998—1999 гг.) 18,5-Ю6 88,8 9,3-102 2.2.3. Радиоактивное загрязнение подземных вод Детальному анализу проблемы загрязнения грунтовых вод участка ЛСК посвящен раздел 3.3.1. Здесь приведены лишь самые общие сведе- ния. Из-за происходившего в течение ряда лет поступления радионук- лидов от старых приповерхностных хранилищ ТРО грунтовые воды на территории ЛСК подверглись радиоактивному загрязнению. Факты по- вышения радиоактивности грунтовой воды отмечались уже через 2— 5 лет после ввода хранилищ в конце 1960-х — начале 1970-х годов в экс- плуатацию. Наиболее обширные исследования радиационного загрязне- ния грунтовых вод в промышленной зоне г. Сосновый Бор проводились до и в период экологической экспертизы региона, инициированной ор- ганами управления города и руководством Минатома в начале 1990-х годов [63, 69, 80, 82]. Эти работы проводились ведущими организа- циями Санкт-Петербурга: НПО «Радиевый институт», ВО ВНИПИЭТ, ГГП «Севзапгеология». С 1996 г. сотрудниками МНЦ гидрогеоэкологии СПбГУ совместно со службами радиационного контроля природной среды ЛСК «Радон» и НИТИ были продолжены исследования воздейст- вия текущего радиационного состояния хранилищ на подземную гидро- сферу Сосновоборского региона. Резюмируя результаты проведенных исследований мониторингового характера вышеперечисленных органи- заций и режимные наблюдения ЛСК «Радон» более чем за 30-летний период, отметим следующее. 19
Основные радионуклиды, поступившие в грунтовую воду промп- лощадки ЛСК, - 3Н, 90Sr, 137Cs. Остальные радионуклиды (125Sb, 60Со и др.) присутствовали в грунтовых водах со значительно более низкой максимальной объемной активностью (в пределах 4—30 Бк/л). Радиохи- мический анализ воды, проведенный в 1990 г. из наиболее загрязненной скважины, позволил определить объемную активность 239,240PU. Она со- ставила не более 0,5 Бк/л [69]. К числу наиболее опасных источников загрязнения следует отне- сти протечки из зданий 668, 668А и 57. Менее значим, но вполне ося- заем вклад утечек из зданий 462, 465 и 468Б (см. схему расположения зданий на рис. 3.7). Максимальные концентрации основных радионуклидов, обнару- женные в пробах грунтовой воды из скважин вблизи хранилищ, прихо- дятся на начало 1990 г. и составляли: 3Н : 4107 Бк/л (1,Г10’3 Ки/л)- 5200 УВюда; ’’’Sr : 5103 Бк/л (1,4-10'7 Ки/л) - 1000 УВвода; 137Cs : 650 Бк/л (1,8-10’8 Ки/л) - 59 УВвода (более подробно данные режимных наблюдений анализируются в разд. 3.3.1). Гидрологические условия промплощадки ЛСК характеризуются наличием грунтовых вод, развитых повсеместно на глубинах, превы- шающих 1,0-2,5 м. Между водами современных (четвертичных) отло- жений и кембрийских отложений существует обмен, так как вмещаю- щие породы не обладают водоупорными свойствами. Радиоактивное загрязнение грунтовых вод вблизи хранилищ ТРО ЛСК фиксируется не только в четвертичном водоносном горизонте, но и в более глубоких зонах разреза - в ломоносовском водоносном горизонте. Пути поступления радионуклидов в грунтовые воды: 1) проникно- вение атмосферных осадков в хранилища, не оборудованные кровлей, — контакт воды с твердыми отходами (напрямую или через неплотные упаковки) — выщелачивание радионуклидов из матрицы отходов — пере- ход в водную фазу — поступление в грунт через негерметичные конст- рукции хранилищ; 2) подтопление фундамента хранилища при измене- нии уровня грунтовых вод. В целом гидрогеологические условия площадки неблагоприятные, в частности, из-за высокого уровня грунтовых вод. С целью предотвра- щения контакта отходов с подземными водами на комбинате осуществ- лен и выполняется комплекс инженерно-технических мероприятий: 20
- оборудование кровли над хранилищами; — гидроизоляция стен хранилищ, выемка грунта по периметру, оборудование глиняного замка; — понижение уровня грунтовых вод; — откачка воды из хранилищ и ее очистка от радионуклидов. Выполненные мероприятия привели к снижению поступления ра- дионуклидов в подземную гидросферу, что подтверждается временной динамикой концентрации трития в грунтовых водах (данные ЛСК — см. разд. 3.3.1). Общее же количество радионуклидов, поступивших на промплощадку комбината (по данным на 1996 г.), ориентировочно оце- ниваются: 137Cs - 10 ГБк (0,3 Ки), ’‘’Sr - 740 ГБк (20 Ки), 3Н — 1Ю5 ГБк (3000 Ки). По данным [4] в 1997 г. отмечено возрастание на порядок (по срав- нению с 1991 г.) концентраций 90Sr в отдельных, достаточно удаленных от источника скважин. Однако данные еженедельных замеров активно- сти грунтовой воды в скважинах в непосредственной близости источ- ника — ХТРО ЛСК не подтверждают факт повышения концентрации радиостронция: отмечаются лишь его сезонные колебания на фоне об- щего спада активности. В прибрежной зоне водоема-охладителя ЛАЭС (Копорская губа Финского залива) в местах наиболее вероятной раз- грузки грунтовых вод не обнаруживается значимого повышения актив- ности 90Sr и 137Cs ни в одной из природных компонентах акватории. Таким образом, на фоне остаточного радиоактивного загрязнения водоема-охладителя от чернобыльского «следа» и локального влияния сбросов ЛАЭС, влияние эксплуатации временных хранилищ Ленспец- комбината на водоем-охладитель не обнаруживается. Радиоактивность воды и донных отложений водоема-охладителя обусловлена главным образом 137Cs чернобыльского происхождения и глобальным загрязне- нием 90Sr. В водорослях прибрежной зоны Копорской губы, в районе сбросных каналов пред- приятий (ЛАЭС и НИТИ) часто регистрируются коррозионные элементы: ^Со и 54Мп в концентрациях от 3 до 210 Бк/кг воздушно-сухой массы [4] (данные усреднены за 1987— 1997 гг.). Остальные радионуклиды (*5Zn, 95Zr, 45Nb, 106Ru и др.) присутствуют в водных растениях значительно реже и, как правило, в более низких концентрациях. Радиационно-гигиенические оценки показывают, что радиоактивность воды в рай- оне сбросных каналов предприятий находится на безопасном уровне [78]. Например, от сбросов НИТИ в 2000 г. перорально через рыбную пищевую цепочку житель г. Сосновый Бор при потреблении рыбной продукции из водоема-охладителя мог получить эффектив- ную дозу порядка 100 пЗв/год. Эти уровни пренебрежимо малы по сравнению с основным дозовым пределом в 1 мЗв/год, регламентированным федеральными нормами радиацион- ной безопасности (НРБ-99) для лиц из населения. За весь период существования станции 21
на потребление морепродуктов из водоема-охладителя ЛАЭС никаких ограничений не накладывалось. 2.2.4. Радиоактивные выбросы предприятия при нормальном режиме эксплуатации Газоаэрозольные выбросы в атмосферу от технологических участ- ков комбината продуцируются рядом источников. Основными из них являются: цех дезактивации, печи сжигания горючих твердых, жидких и биологических отходов, градирня, установка битумирования ЖРО, хра- нилища ТРО. Высота источников выбросов не превышает 26 м. Перед выбросом воздух очищается на аэрозольных фильтрах. По данным 2001 г. поступление суммарной активности P-излучающих радионукли- дов от основных технологических зданий Спецкомбината в воздушную среду промплощадки равно 3,5107 Бк/год, суммарной активности a-излучающих радионуклидов — 7,Г106 Бк/год, активность трития — 6,0-1011 Бк/год. Эти выбросы составляют 0,7% (Sa), 11,0% (Хр) и 4,9% (3Н) от контрольных нормативов предприятия. Анализ показал [64], что техногенная радиоактивность аэрозолей приземного воздуха на территории ЛСК практически полностью фор- мируется за счет влияния выбросов ЛАЭС. Концентрация радио- нуклидов в тысячи и десятки тысяч раз ниже предельно допустимых. Вклад ЛСК в формирование радиоактивности аэрозолей атмосферного воздуха санитарно-защитной зоны (СЗЗ), определенный по отношению мощности выбросов из источников, не превышает 1—2% относительно ЛАЭС. Уровень радиоактивности почвы и растительности на промпло- щадке и в санитарно-защитной зоне ЛСК не отличается от уровней, ха- рактерных для 30-километровой зоны наблюдения ЛАЭС. 2.2.5. Транспортирование РАО в регионе и потенциальные аварии Через рассматриваемый район проходят пути транспортирования радиоактивных веществ от предприятий и организаций Северо-Запада России для переработки и долговременного хранения на ЛСК «Радон». Транспортировка радиоактивных веществ как в жидком, так и в твердом виде осуществляется специализированным автотранспортом ЛСК «Радон» в соответствии с «Правилами безопасности при транспор- 22
тировке радиоактивных веществ (ПБТРВ-73)» и «Правилами передачи РАО от предприятий и учереждений в ЛСК «Радон» (РАО-2000)». Твердые РАО вывозятся автомашинами в транспортных контейнерах. Кроме того, транспортируются источники ионизирующих излучений в транспортных защитных кон- тейнерах, как для захоронения, так и для перезарядки. Слабоактивные отходы могут транспортироваться в нестандартных герметических упаковках. Жидкие РАО перевозятся автомашинами с кузовом из нержавеющей стали, в который установлена цистерна емко- стью 2,8 м3. При транспортировке допустимый уровень мощности дозы от упаковки РАО или другой наружной точки спецгранспорта не должна превышать 2мЗв/ч. Прогнозируемые виды транспортных аварий связаны с опрокидыванием автомо- биля, сопровождающимся различной степенью разгерметизации контейнеров [67]. Наибо- лее опасными являются случаи с разгерметизацией контейнеров, сопровождающейся возгоранием отходов. При авариях основную радиационную опасность представляет возможная разгер- метизация контейнеров и упаковок с высокоактивными РАО. Следствием этого будет загрязнение объектов окружающей среды. Начальное загрязнение будет иметь локальный масштаб. Распространение загрязнения (в случае непринятия оперативных мер по дезак- тивации пятна загрязнения) может привести к облучению населения за счет внешнего излучения от поверхности земли, ингаляции, потребления загрязненной воды и агропро- дукции и др. За весь период транспортировки РАО в регионе зафиксированы два происшествия (падение контейнера без разгерметизации и локаль- ное загрязнение места аварии от разлива ЖРО) без значимых радиаци- онных последствий для окружающей среды и населения. 2.3. О НЕКОТОРЫХ ПРОЕКТНЫХ РЕШЕНИЯХ ПО СОЗДАНИЮ НОВОГО ХРАНИЛИЩА РАО В настоящее время наземные хранилища радиоактивных отходов, входящие в состав ЛСК «Радон», практически исчерпали свои ресурсы. В связи с потенциальной проблемой окончательного удаления отходов от ряда организаций региона (например, НПО «ГИПХ», объекты ВМФ и др.), а также в случае снятия с эксплуатации ядерно- и радиационно- опасных объектов (ПИЯФ, НИТИ, ЛАЭС) рассматривается вопрос строительства регионального могильника («вечное» захоронение РАО), в том числе изучается возможность строительства подземного регио- нального хранилища в Ленинградской области, где будут складиро- ваться как существующие РАО (в том числе частично с ЛСК «Радон»), так и РАО, образовавшиеся к тому времени. В Федеральной целевой программе «Обращение с РАО и ОЯМ (отработанные ядерные материалы), их утилизация и захоронение на 1996-2005 гг.» обозначена проблема создания в нашем регионе Северо- 23
Западного Центра обращения с РАО (на базе ЛСК «Радон»), Региональ- ный могильник должен входить в состав данного Центра. Для разра- ботки технико-экономического обоснования его создания через про- грамму TASIS были привлечены фирмы стран Западной Европы. В ре- зультате тендера работу выполнил консорциум в составе: SGN - Фран- ция, АЕАТ - Великобритания, IVO - Финляндия и ВНИПИЭТ - Россия. Одним из результатов этой работы является разработка эскизного про- екта регионального хранилища для окончательного захоронения низко- и среднеактивных твердых РАО и в качестве альтернативы, предложе- ние по строительству наземного обвалованного хранилища. Анализ геологических объектов, благоприятных для подземного хранения РАО, был выполнен совместно специалистами ПРО «Невск- геология» и ВНИПИЭТ [73, 77]. Геологическое тело, предназначенное для строительства, должно удовлетворять ряду требований, главными среди которых являются низкая проницаемость и стабильность текто- нической обстановки. Такими геологическими объектами, расположенными в окрестно- стях Санкт-Петербурга и удовлетворяющими указанным требованиям, являются лонтоваские (так называемые «синие») глины кембрийского возраста и верхнекотлинские глины венда (см. разд. 4.5.1). В ходе предпроектных исследований, выполненных специали- стами ВНИПИЭТ для строительства хранилища РАО в синих глинах, был выбран участок, расположенный в пределах Балтийско-Ладожского глинта в 4 км к северо-востоку от пос. Копорье (рис. 2.2). Хранилище предполагается расположить на глубине около 100 м от поверхности известнякового уступа; основные горные выработки будут на отметках 40 м выше уровня моря [84]. Предполагаемое время существования мо- гильника — несколько сотен лет. Общая площадь могильника будет составлять 500x200 м (рис. 2.3). Хранилище будет включать отдельные каньоны для хранения различных категорий радиоактивных отходов. Каждая из секций будет иметь соответствующие объемы, площадь, раз- личные требования к упаковке радиоактивных отходов и инженерные барьеры, препятствующие выходу радионуклидов в геосферу. Согласно современным требованиям по обеспечению безопасности могильников РАО должна предусматриваться избыточность барьеров безопасности (многобарьерная концепция). Разрабатываемый могильник полностью удовлетворяет этим требованиям. 24
Рис. 2.3. Схема-«врезка» участка проектируемого хранилища РАО в кембрийских глинах. Рис. 2.2. Общая ситуационная схема расположения района работ. 1 - автомобильные дороги; 2 - железная дорога; 3 - участок проектируемого хранилища РАО; 4 - линия глинта.
Первым барьером для различных видов отходов является матрица. Ко второму — относятся первоначальные упаковки РАО: стальные контейнеры, отходы в которых по- мещаются в цементные или битумные матрицы, что будет способствовать длительной консервации радионуклидов. Следующим барьером является само инженерное сооруже- ние — бетонные конструкции каньонов и хранилища. Дополнительным барьером служат «тампонирующие» материалы-заполнители каньонов, которые будут способствовать ак- тивизации процессов сорбции радионуклидов, например, бентонит. Последним барьером является геологическая среда (в нашем регионе — глинистые отложения). При консервации могильника тоннели и шахты будут герметизи- роваться, после чего каньоны могут постепенно насыщаться влагой. Таким образом, не исключен контакт радиоактивных отходов с подзем- ными водами. В могильнике предполагается размещать РАО низкой и средней активности. При длительном хранении РАО с такой удельной активно- стью не нужно принимать дополнительных мер безопасности, связан- ных с тепловыделением. Радиоактивные отходы будут содержать ра- дионуклиды: “Со, 90Sr, 134Cs, 137Cs, 147Pm, 226Ra, 238U, 238Pu, 239’240Pu, 241Am и другие. Их ожидаемые суммарные активности приведены в разд. 5.3. При этом необходимо отметить, что, наиболее опасны 241Ат, 238U и 239’240ри из-за их большого периода полураспада (в частности, для 238U Г1/2=4,468-109 лет). Такие радионуклиды, как 60Со, MSr и 137Cs, в случае аварии к моменту поступления в биосферу к пищевым цепочкам должны распасться до фоновых концентраций. Как уже отмечалось, заглубленный могильник после его консерва- ции неизбежно заполняется водой, поэтому для оценки его надежности следует рассматривать следующие основные пути попадания радионук- лидов в биосферу: — миграция радионуклидов с подземными водами; — поступление радионуклидов с выделяемыми газами от разложе- ния органических веществ и битума; — высвобождение радиоактивных веществ за счет внешних при- родных воздействий (землетрясение, смерч), а также в результате пред- намеренного вторжения человека или техники (падение самолета, тер- рористический акт и др.). Основным путем миграции радионуклидов в повседневной экс- плуатации и после консервации могильника будет первый путь. Мо- дельный анализ аварийных ситуаций на участке проектируемого храни- лища представлен в разд. 5.3. К основному недостатку проекта могильника в кембрийских гли- нах можно отнести его размещение над горизонтом пресной питьевой 26
воды, хотя расчеты, выполненные экспертами АЕАТ при условии одно- родности геологической структуры, гарантируют высокую надежность локализации радиоактивных веществ [47]. В развитие концепции создания заглубленного регионального мо- гильника предложен другой альтернативный вариант размещения хра- нилища в толще вендских глин верхнекотлинского горизонта венда не- посредственно под площадкой ЛСК «Радон» [47]. Подобное размеще- ние могильника имеет ряд преимуществ социально-экономического порядка. Размещение хранилища на площадке предприятия, занятого работами с РАО, не может вызвать резких протестов населения, и труд- ности с землеотводом будут легко преодолены. Работы по строитель- ству будут производиться с территории, имеющей развитую инфра- структуру. Значительно облегчается и транспортировка РАО от устано- вок по кондиционированию до места захоронения. В геологическом плане пласт верхнекотлинских глин, являющийся подошвой промплощадок ЛАЭС и ЛСК, имеет мощность 80-90 м, а их проницаемость близка к характеристикам кембрийских глин. Препятст- вием осуществления данного проекта могут быть неоднородности гли- няного массива в виде включений слоев песков и песчаников. Поэтому для окончательного решения необходимы детальные геологические, гидрогеологические и инженерно-геологические изыскания. 2.4. ЛЕНИНГРАДСКАЯ АТОМНАЯ ЭЛЕКТРОСТАНЦИЯ 2.4.1. Общие сведения о предприятии Ленинградская АЭС осуществляет производство тепловой и элек- трической энергии за счет создания, поддержания и управления цепной реакции деления ядер урана [20, 45]. В качестве ядерного топлива ис- пользуется двуокись урана с обогащением до 2,4% 235U. Годовая про- ектная выработка станции составляет 28 млрд. кВт/ч электроэнергии при коэффициенте использования установленной мощности 79,9%. В состав ЛАЭС входят 4 реакторные установки РБМК-1000, использую- щие гетерогенный уран-графитовый канальный реактор кипящего типа. Как замедлитель применяется графит, как теплоноситель — легкая вода и насыщенный пар. Суммарная электрическая мощность станции — 4000 МВт. В про- цессе работы реакторов образуются радиоактивные вещества и радиоак- 27
тивные отходы. Для обеспечения радиационной безопасности на стан- ции создана и поддерживается система организационных и технических мер в соответствии с требованиями правил и норм безопасности в атом- ной энергетике. Проектами предусмотрены необходимые барьеры на путях воз- можного распространения радиоактивных веществ и контроль целост- ности этих барьеров. Процедурами предусмотрены конкретные дейст- вия персонала по заглушению реактора в случаях нарушений в его ра- боте и работе систем станции. Ведется учет основных и дополнитель- ных индивидуальных доз облучения персонала, наличия, количества и места нахождения свежего и отработанного ядерного топлива, твердых и жидких РАО, радиоактивности газообразных выбросов и жидких сбросов [20]. Первый энергоблок ЛАЭС пущен в 1973 г. Проектный срок работы энергоблоков станции 30 лет. Близится срок снятия блоков с эксплуата- ции (первый блок — 2003 г., второй — 2005 г.). Однако интенсивно про- водимая реконструкция энергоблоков и строительство новых дополни- тельных систем безопасности, а также углубленная оценка безопасности после завершения всего объема реконструкции на первом и втором энергоблоках направлены на положительное решение (лицензия) Гос- атомнадзора по продлению срока работы энергоблоков I очереди. Расположение станции вблизи г. Санкт-Петербурга, Финского за- лива и границ России предопределяют повышенное внимание работаю- щих на станции к вопросам безопасности и охраны окружающей среды. В 1995 г. введена в эксплуатацию АСКРО — автоматизированная сис- тема контроля радиационной обстановки, которая в перспективе будет насчитывать до 29 постов наблюдения, и обеспечит надежный контроль за воздействием станции на население и окружающую среду [15]. Министерством РФ по атомной энергии летом 1999 г. принято ре- шение о приоритетном выделении средств в ближайшие годы на сле- дующие программы, осуществляемые на ЛАЭС: — реконструкция энергоблоков I очереди; - продление срока службы энергоблока № 1; — разработка проектной и конструкторской документации на ввод замещающих мощностей на базе реактора МКЭР-1000. По данным Минатома РФ экологическая ситуация на ЛАЭС близ- ка к нормативной. Существенных нарушений эксплуатации ядерных реакторов (с точки зрения их безопасности) за весь период эксплуа- 28
тации не зафиксировано. Необходимая безопасность хранения ОЯТ, жидких и твердых радиоактивных отходов обеспечена [19]. Согласно ОПБ-88/97 за пять лет до исчерпания проектного срока службы энергоблока атомной станции должна быть разработана про- грамма вывода его из эксплуатации. Разработка такой программы за- вершена. В ней проанализированы три варианта вывода первого блока ЛАЭС из эксплуата- ции: захоронение блока; ликвидация блока с немедленным демонтажем реакторных кон- струкций; ликвидация блока с отложенным демонтажем реакторных конструкций. Мето- дика оценки каждого из вариантов включала многогрупповую систему критериев и весо- вых коэффициентов критериев и их групп. Шкала критериев, балльных оценок и весовых факторов составлена экспертным путем на основе независимого опроса представитель- ного ряда экспертов. После проведения анализа рекомендована стратегия вывода из экс- плуатации энергоблока по третьему варианту: с отложенным демонтажем реакторных конструкций. Он является в наибольшей степени технически реализуемым, технологиче- ски подготовленным и экономически приемлемым [21]. Сдерживающим фактором развер- тывания демонтажных работ при выводе энергоблока из эксплуатации служит отсутствие в Северо-Западном регионе могильника для РАО и достаточного количества установок по переработке РАО на ЛАЭС. Одним из возможных решений этих проблем может быть сооружение на территории станции специализированного комплекса по переработке РАО и их организованному хранению. 2.4.2. Потенциальные источники радиационной опасности на ЛАЭС и ретроспективный анализ аварийных ситуаций С точки зрения радиационной безопасности укрупненными потен- циальными источниками радиационной опасности являются: — энергоблоки при авариях и аварийных ситуациях; — участки обращения и хранения РАО и отработанного ядерного топлива (ОЯТ) (комплекс переработки ЖРО, склад свежего ядерного топлива, хранилище ОЯТ, участок дезактивации, хранилище источни- ков ионизирующих излучений). За весь период эксплуатации ЛАЭС следует выделить два исход- ных события, имеющие значение для безопасности населения1. В ноябре-декабре 1975 г. на энергоблоке I очереди произошла раз- герметизация части тепловыделяющих элементов с выходом радиоак- тивных продуктов деления и фрагментов топлива в защитную графито- вую кладку. Остановка реактора сопровождалась аварийной продувкой через вентиляционную трубу. С газоаэрозольными выбросами станции в 1 Их анализ выполнен при участии В.А. Мельникова [71]. 29
окружающую среду поступили инертные радиоактивные газы, аэро- зольная активность и изотопы иода в количествах, существенно пре- вышающих допустимые суточные выбросы. Максимальная мощность дозы у-излучения в период выброса 30 ноября 1975 г. в жилом массиве г. Сосновый Бор составила 6 мкЗв/ч [68]. В течение первых чисел де- кабря максимальная мощность дозы составила 1,2 мкЗв/ч с падением до естественного уровня (0,12-0,13 мкЗв/ч) к концу декабря. Быстрое сни- жение активности произошло из-за распада короткоживущих радионук- лидов (подавляющая часть аэрозолей аварийного выброса) и рассеяния газов через 150-метровую трубу станции. Оценка годовых индивиду- альных доз населения показала их неизменность по отношению к 1974 г. Аварийная ситуация 1975 г. является наиболее крупным инци- дентом за всю историю эксплуатации ЛАЭС. По данным радиационного мониторинга долговременные радиоэкологические последствия этой аварии на население и окружающую среду в 30-километровой зоне АЭС не выявлены. По международной шкале МАГАТЭ это событие можно отнести к категории инцидентов (уровень 2—3). Второе событие случилось в марте 1992 г. на энергоблоке № 3 II очереди ЛАЭС. В результате отказа запорно-регулирующего клапана произошли перегрев одного из технологических каналов и его разгерме- тизация. Из-за повышения давления внутри кожуха графитовой кладки сработала защита реактора, и он был заглушен. Выброс из системы ло- кализации аварий в атмосферу составил: инертные радиоактивные газы - около двойной суточной нормы (СП АС-88/93), 1311 - около 60 суточ- ных норм для АЭС. Оценка доз облучения щитовидной железы детей (критическая группа) при наихудших погодных условиях на расстоянии 3 км (расстояние от ЛАЭС до жилмассива г. Сосновый Бор) составила десятые доли миллибэр. По 7-балльной шкале МАГАТЭ данное собы- тие можно отнести к категории инцидентов (уровень 1—2). 2.4.3. Деятельность предприятия, связанная с использованием РВ и РАО 2.4.З.1. ЖИДКИЕ РАДИОАКТИВНЫЕ ОТХОДЫ Жидкие радиоактивные отходы (ЖРО) на станции образуются в виде трапных вод, организованных протечек, отработанных пульп ионо- 30
обменных смол. Годовое образование ЖРО (без переработки) составля- ет от 40 000 до 120 000 м3 (по обеим очередям ЛАЭС). Очистка трапных вод производится по схеме: усреднение — коррекция pH — выпа- ривание (дистилляция) — очистка конденсата вторичного пара на установках конденсато- очистки на намывных фильтрах и методом ионного обмена. Очищенный конденсат ис- пользуется в системе оборотного водоснабжения ЛАЭС, т.е. вода возвращается в техноло- гический цикл станции. Кубовый остаток (солевой концентрат с солесодержанием до 330- 360 г/л), образовавшийся в процессе упаривания и доупаривания, откачивается в емкости временного хранения кубового остатка и впоследствии перерабатывается на установках битумирования. Временное хранение ЖРО организовано в емкостях объемом 3000 и 550 м3 (см. рис. 3.8). Внутри емкости облицованы нержавеющей сталью и находятся в бетонных поддо- нах. Последние покрыты гидроизолирующим слоем кровельного битума. Поддон каждой емкости имеет дренажный трубопровод, выведенный в контролируемый приямок. Для контроля за герметичностью емкостей и каньонов предусмотрены приямки, сигнализа- торы уровней и пьезометрические контрольные скважины. Радионуклидный состав жидких отходов [69] представлен в табл. 2.3. Как видно, некоторые поддоны содержат активность 137Cs, 60Со, 54Мп на уровне (0,1-2,3) ! О4 Бк/л, что является следствием негер- метичности отдельных емкостей на период обследования. Таблица 2.3. Результаты гамма-спектрометрического анализа радиоактивных растворов, отобранных из емкостей и поддонов ХЖО ЛАЭС Эле- Активность, Бк/л конст- рукции № 137Cs 134Cs 4"К 60Со 54Мп 106Ru 125Sb ®Zn 144Се Ем- 02/3 67710 21830 85100 210530 кость 02/2 48470 16280 10360 4810 1,5 03/4 9117 1721 481 03/5 23273 766 30051 02/4 1,5 1,9 0,1 02/3 4,1 13,3 03/2 3,0 35,9 1,9 02/2 67,3 8366 903 Под- 01/2 31,1 763 792 91,8 5,6 5,6 ДОН 03/1 7,8 0,8 6,3 1,5 03/8 20,4 52,2 118,4 9,6 31,5 226 14,4 02/1 13,7 222 30,3 03/7 33,3 6,0 918 211 24,1 195 389 33,0 03/6 20,0 429 104 7,8 13,0 185 16,3 01/1 40,7 7,0 5,2 570 83,6 5,2 0,7 03/3 39,2 0,4 6,7 0,4 31
В соответствии с «Комплексной программной обращения с радиоактивными отхо- дами» [15] на ЛАЭС в настоящее время осуществляются следующие перспективные на- правления по модернизации действующего оборудования и минимизации объемов ЖРО: — создание выпарных аппаратов на основе молибденовых сталей, имеющих повы- шенную коррозионную стойкость к анионам хлора; — создание установки переработки вод спецпрачечной с узлами пенной флотации и биофильтрации с последующим упариванием на существующих выпарных установках; — создание установки переработки фильтрующих материалов и шлаков путем пред- варительного сгущения и включения в шлакоцементную матрицу в железобетонном кон- тейнере. Для переработки кубовых остатков создаются две установки, альтернативные биту- мированию — цементирования и остекловывания. Цементированию будут подвергаться отработанные пульпы перлита и ионообменных смол, шламы емкостей кубового остатка, а также отработавшие селективные сорбенты; остекловыванию — концентрат солей кубо- вого остатка. Технологический процесс очистки кубового остатка основан на глубоком удалении изотопов цезия с помощью селективных сорбентов, которые подвергаются це- ментированию; последующем частичном удалении 51Cr, ^Со, ^Sr и других радионуклидов на установке ультрафильтрации; вакуумном осушении пермеата с удельной активностью менее Ы0'7Ки/л (3,7 кБк/л), который поступает на остекловывание. Улавливание оксидов азота в системе газоочистки стекловаренной печи позволит их использовать для получе- ния азотной кислоты. Внедрение данных мероприятий позволит снизить на станции годо- вой объем кондиционированных ЖРО с 1500 до 400 м3 [15]. 2.43.2. ТВЕРДЫЕ РАДИОАКТИВНЫЕ ОТХОДЫ ТРО в зависимости от уровня загрязненности делятся на три груп- пы: низкоактивные (I группа), среднеактивные (II группа), высоко- активные (III группа). При нормальной эксплуатации ЛАЭС в год обра- зуется около 3000 м3 ТРО: 1000 м3 - металлические ТРО и 2000 м3 - не- металлические. 77% от общего объема ТРО приходится на отходы I группы, 2% - на ТРО III группы [15]. ТРО станции собираются в спе- циальных накопительных пунктах. До середины 1998 г. все образую- щиеся ТРО вывозились в спецтранспорте на ЛСК «Радон». Перед от- правкой на захоронение производились сортировка ТРО на горючие и негорючие, по группам активности (в соответствии с ПРБ АС-89) и за- таривание ТРО различных групп в соответствующие контейнеры. В рамках «Программы снижения объемов радиоактивных отходов ЛАЭС» [15] вы- полняются работы по проектированию и строительству комплекса по переработке и вре- менному хранению ТРО на территории ЛАЭС. Комплекс включает: спецкорпус по пере- работке РАО, хранилище-накопитель ТРО, хранилище упаковок РАО. Объем хранилища — 18 000 м3. Хранилище содержит 80 каньонов для хранения отходов I-Ш групп ТРО (из них 4 отсека емкостью 800 м3 для хранения отходов Ш группы). В настоящее время сдана в эксплуатацию первая очередь хранилища для отходов I—П групп. Со второй половины 1998 г. в эти отсеки для временного хранения поступают ТРО ЛАЭС в контейнерах обье- 32
мом 1 м3. Срок хранения отходов в данных упаковках составляет 4 года (разрешение Гос- атомнадзора РФ), поэтому ведутся интенсивные работы по строительству помещения долговременного хранения ТРО сроком до 50 лет в хранилище упаковок. Для снижения объема ТРО на станции проводятся следующие мероприятия: ввод участка горячего прес- сования отходов пластика, резины и кабеля; замена пластикового покрытия полов на по- крытия на основе ИК-1; внедрение быстросъемной теплоизоляции; замена деревянных лесов на металлические; плавление трубок КНД; замена теплообменного оборудования на титановое и др. Внедрение этих мер позволит снизить годовое поступление ТРО с 3000 до 600 м3 [15]. 2.4.3.3. ОТРАБОТАВШЕЕ ЯДЕРНОЕ ТОПЛИВО Отработавшие топливные сборки в течение 3 лет хранятся в при- реакторном бассейне выдержки. Далее спецгранспортом они перево- зятся в хранилище на территории станции. Все сборки в хранилище (5 бассейнов «мокрого» хранения) помещены в специальные пеналы, что позволяет поддерживать активность воды в бассейнах выдержки на уровне 2-4 Бк/л. По мнению директора ЛАЭС В.И. Лебедева [22], решение проблемы хранения отра- ботавшего ядерного топлива на станции должно осуществляться по двум направлениям: 1. Увеличение числа хранящихся единиц ОЯТ в хранилище за счет модернизации и реализации уплотненного хранения. 2. Завершение работ по хранению ОЯТ в металлобетонных сухих контейнерах на открытых площадках. 2.4.4. Газоаэрозольные выбросы и водные сбросы ЛАЭС Радионуклидный состав газовых выбросов ЛАЭС формируется за счет изотопов инертных радиоактивных газов (ИРГ) — аргона-41 (30%), изотопов криптона-85, 85m, 87, 88 (20%) и ксенона-132, 133, 135 (50%), а также газообразной фракции радионуклидов йода (до 80-90% от сум- марной активности йода в выбросах). В аэрозольной составляющей вы- бросов регистрируются активированные примеси теплоносителя, про- дукты коррозии конструкционных материалов и продукты деления: 51Сг, 54Мп, 59Fe, 58,60Со, 95Zr, 95Nb, 89’90Sr, 134’137Cs, 141’144Ce, изотопы иода и др. По данным Центра Госсанэпиднадзора станционные выбросы ИРГ и изотопов иода в 2001 г. не превысили 10%, а выбросы аэрозолей — 12,5% от соответствующих нормативов СП АС-99 (табл. 2.4). Влияние жидких сбросов ЛАЭС прослеживается только по сезон- ным пробам водорослей и донных отложений ближней зоны водоема- охладителя — Копорской губы Финского залива (в сбросных каналах), 33
Таблица 2.4. Газоаэрозольные выбросы ЛАЭС Ра- дио- нук- лиды ДВ по СП АС- 88/93 КУ ЛАЭС Фактический выброс 1996 г. 1997 г. 1998 г. 1999 г. 2000 г. 2001 г. Ки/сут (хЗ,7- 1О10 Бк/сут) ИРГ 2000 | 1600 76,7 71,2 32,9 31,1 21,8 26,3 % от СП АС-88/93 3,8 3,6 1,7 1,6 1,1 1,3 (9,7*) ДЖН 0,06 | 0,02 4-10’3 1,7-10’3 1,7-10'3 1-ю-4 1-ю-4 1-ю-4 % от СП АС-88/93 6,7 2,8 2,8 0,2 0,2 0,2 1311 0,04 | 0,012 2-10’3 1,3-10’3 1,3-10’3 0,2-10'3 1-ю-4 1-ю-4 % от СП АС-88/93 5,0 3,3 3,3 1,0 0,3 0,3 (1,4*) Ки/мес. (хЗ,7-1О10 Бк/мес) “Sr 0,006 | 69-10‘6 17-Ю-6 3610-6 15-Ю-6 12-Ю-6 10-lff6 % or СП АС-88/93 1,15 0,28 0,60 0,25 0,20 0,17 (1,9*) 89Sr 0,06 | 18-Ю'5 15-Ю'5 12-10’5 6310-6 64-10‘6 44-10‘6 % от СП АС-88/93 0,30 0,25 0,20 0,11 0,11 0,07 137Cs 0,06 | зо-ю-4 12-Ю"4 16-Ю-4 7,7-10"4 14-Ю-4 и-io-4 % от СП АС-88/93 5,0 2,0 2,7 1,3 2,3 1,8 (12,4*) “Со 0,06 | 17-10'5 32-10’5 38-Ю'5 45-Ю'5 49-10'5 42-10’5 % от СП АС-88/93 0,28 0,53 0,63 0,75 0,82 0,70 (7,4*) 54Mn 0,06 | 38-Ю'5 38-Ю'5 48-Ю’5 29-10'5 26-10'5 23-10’5 % от СП АС-88/93 0,63 0,63 0,80 0,48 0,43 0,38 51Cr 0,06 | 23-Ю-4 92-1 О’4 20-1 О’4 12-Ю-4 19-Ю-4 17-Ю-4 % от СП АС-88/93 3,8 15,3 3,3 2,0 3,2 2,8 Примечание. * - процент от норматива СП АС-99: ИРГ - 1,0-1013 Бк/сут (270 Ки/сут), 1311- 2,6-108 Бк/сут (7 мКи/сут), “Sr - 2,0-107 Бк/мес (0,54 мКи/мес), 137Cs- 3,3-10® Бк/мес. (8,9 мКи/мес.), “Со - 2,1-10® Бк/мес. (5,7мКи/мес), 134Cs- 1,2-10sБк/мес. (32 мКи/мес.); ДВ - допустимый выброс; КУ - контрольный уровень выброса ЛАЭС; ДЖН — долгоживущие нуклиды. где периодически в отдельных пробах регистрируются главным образом активированные продукты коррозии, например 51Cr, 54Mn, 59Fe, 60Со, 65Zn и другие в диапазоне концентраций 1—20 Бк/кг сырой массы [4]. По многолетним данным за период 1973—1985 гг. только в редких случаях 34
(менее 2-7%) удается определить следовые количества радионуклидов станционного происхождения в воде сбросных и заборных каналов ЛАЭС. После 1986 г. в водах прибрежной части Копорской губы акти- вированные продукты коррозии станционного происхождения практи- чески не обнаруживаются. В пресноводных системах района (реках, озерах) радионуклиды станционного происхождения практически не регистрируются [63]. Как показывают многолетние наблюдения за радиоактивностью проб объектов природной среды в районе расположения ЛАЭС, влияние работы станции на радиоактивность почвы, растительности, пресных вод, объектов пищевых цепочек — грибов, ягод, сельхозпродукции (кар- тофеля, зерновых и молока) — практически незначимо. По оценке автора [28], в 1985 г. вклад радионуклидов за счет хронических выбро- сов ЛАЭС в суммарное загрязнение сельхозпродукции не превышает 0,5% по ^Sr и 1,2% по 137Cs от уровня глобальных выпадений. Долговременный мониторинг агроэкосистем (1985—1992 гг.) не выявил влияние выбросов ЛАЭС на почвы сельхозугодий и агропродук- цию. Мониторинг приземного слоя атмосферы позволил зарегистрировать присутствие станционных радионуклидов в аэрозолях атмосферного воздуха в пределах зоны наблю- дения [4, 24]. По данным авторов этих работ, частота обнаружения радионуклидов (51Сг, 54Мп, 58’60Со, 1311 и др.) в промзоне г. Сосновый Бор за период 1982-1997 гг., исключая 1986 г., составляет 11-89% от количества отобранных проб (№=3156). Наиболее встречае- мый радионуклид — 60Со. Уровни концентраций находятся в диапазоне 0,4—27,0 мкБк/м3 — в сотни тысяч раз ниже допустимых. В результате реконструкции систем радиационной защиты и мо- дернизации системы сдувок из контура охлаждения системы управле- ния защитой (СУЗ) удалось снизить газоаэрозольные выбросы станции. Это подтверждается данными мониторинга аэрозолей атмосферного воздуха на промплощадке ЛАЭС [5]. С 1998 г. резко снизились частота обнаружения аэрозольной фракции 1311 и максимальная концентрация 137Cs. Эффективная индивидуальная годовая доза облучения населения от деятельности ЛАЭС, как и в предыдущие годы, в 2000-2001 гг. обу- словлена в основном выбросами инертных радиоактивных газов и по данным Центра Госсанэпиднадзора не превышает в среднем 3 мкЗв/год, что составляет менее 0,3% от 1 мЗв - дозового предела (ДП) для лиц из населения по НРБ-99. Эффективная годовая доза 3 мкЗв за счет эксплуатации ЛАЭС дает уровень радиационного риска возникновения стохастических эффектов для населения г. Сосновый Бор порядка 2,Г10'7 случаев в год — не более 0,5% от предела индивидуального риска для населения по НРБ-99. 35
2.5. НАУЧНО-ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИЙ ТЕХНОЛОГИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ Источниками радиационного воздействия НИТИ на окружающую среду являются два экспериментальных энергетических реактора судо- вого назначения и установка по переработке ЖРО. В конце 1998 г. в НИТИ закончены ресурсные испытания — модульной мембранно-сорб- ционной установки (ММСУ) по концентрированию и очистке слабоак- тивных ЖРО производительностью до 0,5 м3/ч. Она включает основные модули: микро- и ультрафильтрации, обратного осмоса, ионного обмена (или селективной сорбции), а также дополнительные модули: подго- товки ЖРО, регенерации ионообменных смол [14]. ММСУ - первая в России промышленная обратноосмотическая установка очистки ЖРО. С февраля 1999 г. с помощью ММСУ успешно перерабатываются ранее накопленные и вновь образующиеся ЖРО НИТИ. Для отверждения ра- диоактивных концентратов ЖРО в институте создана и принята в экс- плуатацию модульная установка цементирования (МУЦ). Газоаэрозольные выбросы предприятия осуществляются через вентиляционную трубу высотой 100 м, жидкие стоки поступают в сбросной канал, соединенный с Копорской губой Финского залива. Влияние НИТИ на радиационную обстановку в промзоне г. Сосновый Бор и зоне наблюдений оценивалось в режиме постоянного радиацион- ного мониторинга (гл. 3). Газоаэрозолъные выбросы предприятия сформированы изотопами инертных радиоактивных газов, а также у- и Р-излучающими радионук- лидами. Так, по данным 1999—2000 гг. интенсивность поступления в воздушную среду района контроля выбросов НИТИ составила не более 13,0 ТБк (инертные радиоактивные газы) и 1,8 МБк (изотопы йода) в год - 5,5 и 0,06% от предельно допустимого выброса (ПДВ) предпри- ятия соответственно [78]. Годовой вклад в аэрозольный выброс ДЖИ составляет 0,012% от ПДВ. Объемные концентрации 137Cs в выбросах 2000 г. в 1,9-108 и 4,4-108 раз ниже ДОАнас по НРБ-99 соответственно. Активность годового сброса жидких стоков НИТИ в Копорскую губу находится на уровне 5,0 МБк (без трития) - не более 0,10% от ИДС предприятия. Радионуклидный состав сбросов предприятия определя- ется 137Cs, 90Sr, 60Со и 58Со в соотношении 66, 20,5, 13 и 0,5 % от общей активности сброса (данные 2000 г.). Сброс трития в 1999 и 2000 гг. со- ставил не более 23 и 39% от ИДС НИТИ. 36
Радиоактивность воздушных и наземных сред в районе располо- жения НИТИ связана главным образом с последствиями загрязнения региона 137Cs в результате Чернобыльской аварии и глобальным загряз- нением м8г. Влияние работы предприятия на наземные экосистемы и аэрозоли атмосферного воздуха в границах санитарно-защитной зоны НИТИ (5 км), а тем более зоны наблюдения предприятия не отмечается. Индивидуальная эквивалентная доза на взрослого жителя г. Со- сновый Бор от воздействия НИТИ, как и в предыдущие годы, практиче- ски полностью связана с внешним облучением от выбросов инертных радиоактивных газов и составила в 2000 г. не более 0,20 мкЗв/год — 0,02% от ДП (для лиц из населения по НРБ-99), а также соответствует 0,1% от годового предела облучения критической группы населения, проживающего вблизи АЭС, согласно СП АС-88/93. Эти дозы дают уровень радиационного риска для населения 1,510'8 случаев в год, поч- ти на три порядка ниже соответствующего предела индивидуального риска техногенного облучения по НРБ-99. Дополнительное поступление жидких стоков в сбросной канал предприятия от установки переработки отходов не повлияло на численное значение дозовой нагрузки, сформированной выбросами НИТИ. Результаты анализа данных радиационного мониторинга в 1999— 2000 гг. подтверждают факт нормальной радиационной обстановки в районе НИТИ и практическое отсутствие локального возрастания уров- ня радиоактивности природной среды за счет деятельности действую- щих стендов института и установки по переработке отходов. На предприятии за весь период работы не было ни одного собы- тия, которое могло бы внести значимый вклад в радиоактивное загряз- нение природной среды в СЗЗ, а тем более в зоне наблюдения, и быть важным для безопасности населения г. Сосновый Бор. 2.6. ПРЕДПРИЯТИЕ ПО ПЕРЕРАБОТКЕ И КОМПАКТИРОВАНИЮ МЕТАЛЛИЧЕСКИХ РАО Распоряжением Правительства РФ (от 01.09.1995 г., № 1197-р) ут- верждена целевая программа «Переработка и утилизация металлических радиоактивных отходов». Основная ее цель — ликвидация накопленных и образующихся металлических РАО (МРО), перевод их в экологически безопасное состояние и возврат металла для повторного использования в промышленности. 37
На основании приказа Министерства РФ по атомной энергии (№ 371 от 02.10.1995 г.) головным исполнителем работ назначено ЗАО «ЭКОМЕТ-С». Для проведения опытных плавок и отработки технологии перера- ботки и утилизации МРО с 1994 по 1999 г. на территории ЛСК «Радон» предприятием «ЭКОМЕТ-С» эксплуатируется комплексная установка переплавки МРО. Она включает: участки приема и временного хране- ния МРО, предварительной обработки и переплавки МРО [83]. Пере- плавка отходов производится на базе индукционной сталеплавильной печи типа ИСТ-0,4. Производительность установки — 800 т в год. Веро- ятный радионуклидный состав МРО: 60Со, 134Cs, 137Cs, 54Mn, 106Ru, 154Eu, 144Ce, 65Zn, 51Cr, 59Fe, 124Sb, 125Sb. Исходная максимальная активность МРО до переработки - 1,5 10'6г-экв Ra/кг. Вторичные РАО собираются в стандартные контейнеры и сдаются на хранение по принятой схеме на ЛСК или передаются на ЛАЭС. Источниками выбросов предприятия являются две трубы, высотой 10 и 12,5 м. Разрешенный выброс составляет не более 2,0 МБк/год. Предприятие непосредственно не сбрасывает сточные воды в поверхно- стные водоемы, стоки передаются на ЛСК. Максимальная среднегодо- вая концентрация радиоактивных веществ (137Cs) на границе СЗЗ ЛАЭС (3 км), создаваемая установками «ЭКОМЕТ-С», в 55 раз ниже фоновой. Расчетная годовая эффективная доза облучения взрослого жителя при прогнозируемой 30-летней эксплуатации объекта составит 0,04 мЗв, что на 6 порядков ниже предела по НРБ-99. Оценка максимально возможной аварии, связанной с выбросом радиоактивных аэрозольных продуктов или расплавленного металла из печи в рабочее помещение, дает суммарную мощность выброса на уровне 1 МБк. Технологическая трехступенчатая схема газоочистки исключает поступление любых залповых выбросов в атмосферу. В 1999 г. разработан и прошел согласование проект комплекса по переработке и утилизации РАО, предназначенный для переработки низ- коактивных металлических отходов ЛАЭС. Строительство комплекса осуществляется на площадке Ленинградской АЭС. С 20 февраля 2001 г. комплекс введен в действие для проведения пробной эксплуатации по переработке МРО с целью дальнейшего поэтапного ввода в эксплуата- цию и выхода на проектную мощность. 38
2.7. ОЦЕНКА ИНДИВИДУАЛЬНЫХ ДОЗОВЫХ НАГРУЗОК И РАДИАЦИОННОГО РИСКА НАСЕЛЕНИЯ Согласно данным регионального Центра Госсанэпиднадзора веду- щим фактором облучения населения, проживающего в черте города, являются естественные источники облучения. Например, по данным 2001 г. годовая эффективная доза облучения жителей г. Сосновый Бор на 71% сформирована за счет облучения от естественного фона (рис. 2.4). Расчет доз проведен согласно методическим указаниям о по- рядке ведения радиационно-гигиенических паспортов организаций и территорий [37]. Второе место занимают медицинские процедуры - 18,0%. Средняя эффективная годовая доза населения от профилактиче- ских медицинских процедур не превышает установленный НРБ-99 нор- матив 1 мЗв/год. Рис. 2.4. Структура эффективной коллективной дозы населения г. Сосновый Бор по данным 2001 г. (%). За 2001 г. долевой вклад работы предприятий в структуру годовой дозы населения составляет около 10%. В эти проценты включена годо- вая доза, сформированная выбросами и сбросами предприятий и облу- чением персонала, непосредственно работающего на предприятиях, связанных с источниками ионизирующих излучений. Без учета профес- сионального облучения персонала вклад повседневных выбросов и сбросов основных предприятий атомно-промышленного комплекса в 39
эффективную дозу населения г. Сосновый Бор составляет не более 0,2% от общей годовой эффективной дозы (рис. 2.5). Доза, % Источники Рис. 2.5. Структура годовой эффективной коллективной дозы населения г. Сосновый Бор в 2001 г. без учета профессионального облучения персонала (%). Таблица 2.5. Эффективная индивидуальная доза облучения (мЗв) жителя г. Сосновый Бор от деятельности предприятий Год Норматив по НРБ-99, мЗв НИТИ ЛАЭС ЛСК ЭКОМЕТ-С 1998 1,0 2,0-10‘4 0,0030 5,0-1 О’4 4,0-1 О’6 1999 1,9-10‘4 0,0030 5,0-1 О’4 5,0-10'5 2000 2,0-10‘4 0,0028 5,0-1 О’4 3,0-10’5 2001 з,о-ю-4 0,0029 4,5-1 О’4 1,0-1 О’4 Средняя 0,0002 0,0029 0,0005 0,00005 Вклад предприятия, % 5,5 79,4 13,7 1,4 40
Эта величина (в среднем 0,2% за последние четыре года) соответ- ствует индивидуальной эффективной дозовой нагрузке на население около 4 мкЗв/год. Максимальный вклад в данную дозу вносит эксплуа- тация ЛАЭС - 79% (табл. 2.5), минимальный - 1,4% - «ЭКОМЕТ-С». В целом эффективная годовая индивидуальная доза на население от экс- плуатации предприятий промзоны г. Сосновый Бор (исключая непо- средственное облучение персонала на работе) составляет не более 0,4% от регламентированного НРБ-99 годового дозового предела для лиц из населения в 1 мЗв. Сводные данные по оценке радиационного риска для населения от деятельности предприятий промзоны г. Сосновый Бор, выполненные Центром Госсанэпиднадзора, представлены в табл. 2.6. Как видно на рис. 2.6, ранжирование предприятий по возрастанию уровня радиаци- онного риска дает ряд: ЭКОМЕТ-С, НИТИ, ЛСК, ЛАЭС. Таким обра- зом, ЛАЭС формирует максимальный уровень риска. Однако этот риск для населения ниже 1,0-10'6, т.е. является пренебрежимо малым по классификации НРБ-99. Радиационный риск за счет деятельности четы- рех предприятий составляет в среднем не более 3,5-10'7 случаев в год, что составляет около 1% от предела риска для населения по НРБ-99. Таблица 2.6. Индивидуальный риск возникновения стохастических эффектов для населения г. Сосновый Бор от деятельности предприятий (количество случаев в год) Год Предел риска по НРБ-99 Уровень пренеб- режимого риска по НРБ-99 НИТИ ЛАЭС ЛСК ЭКОМЕТ-С 1998 5,0-10'5 1,0-lff6 1,5-10'8 2,2-10'7 3,7-10’8 2,9-10’10 1999 1,4-10’8 2,2-10'7 3,7-10’8 3,7-10'9 2000 1,5-10'8 2,0-10'7 3,7-10’8 2,2-10'9 2001 2,2-10’8 2,1-10'7 3,3-10’8 7,3-10'9 41
Рис. 2.6. Индивидуальный среднегодовой риск для населения (количество случаев) от деятельности предприятий за период 1998—2001 гг. (и-10'9 в год). ....... — предел индивидуального риска для населения по НРБ-99 (5,0-10'5 в год), ———- уровень пренебрежимого риска по НРБ-99 (1,0-10‘6 в год). 2.8. ВЫВОДЫ Ретроспективный анализ радиоэкологического состояния природ- ной среды в районе г. Сосновый Бор и в пределах 30-километровой зо- ны наблюдения показывает, что долговременная эксплуатация объектов атомно-промышленного комплекса не привела к событиям, опасным для здоровья населения региона. В конце 1990-х - начале 2000 гг. сред- негодовой радиационный риск от повседневных выбросов и сбросов предприятий и процессов обращения с РАО в регионе продолжает на- ходиться на безопасном, социально-приемлемом уровне и составляет не более 1% от предела радиационного риска для населения, регламенти- рованного федеральными нормами радиационной безопасности НРБ-99. В то же время расширение перечня объектов атомной энергетики в Сосновоборском районе (планируемый ввод в эксплуатацию новых энергетических установок — создание замещающих мощностей 42
МКЭР-1000 и ВВЭР-640, продление срока эксплуатации действующих энергоблоков ЛАЭС, строительство комплексов-хранилищ для РАО, а также регионального могильника) приводит к возникновению новых факторов радиационного риска для населения. При оценке рисков важным природным комплексом, испытываю- щим радиоэкологическую нагрузку и ответственным за пероральный путь облучения населения, являются подземные воды. Глава 3. АНАЛИЗ ДАННЫХ МОНИТОРИНГА И СПЕЦИАЛИЗИРОВАННЫХ ПОЛЕВЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ НА КЛЮЧЕВЫХ УЧАСТКАХ 3.1. ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА СИСТЕМЫ МОНИТОРИНГА В РАЙОНЕ г. СОСНОВЫЙ БОР Мониторингу экологического состояния природной среды района г. Сосновый Бор придается большое значение уже на протяжении мно- гих лет. С вводом в эксплуатацию предприятий атомно-промышленного комплекса г. Сосновый Бор соответствующими службами НИТИ, НПО «Радиевый институт», ЛАЭС, ЛСК «Радон» проводится регулярный ра- диационный и химический контроль природной среды, а также источ- ников потенциального воздействия в пределах зоны наблюдения (зона 30 км). С 1981 по 1987 г. организацией, ответственной за выполнение наблюдений, являлся НИТИ. Затем, начиная с 1987-1988 гг., лабораторией регионального экологического мо- ниторинга НПО «Радиевый институт» были продолжены систематические комплексные экологические наблюдения в районе ЛАЭС; за счет этого режимная сеть НИТИ была час- тично сокращена. В 1990—1992 гг. при подготовке материалов к экологической экспертизе г. Сосно- вый Бор специалистами НПО «Радиевый институт», НИТИ, ГГП «Севзапгеология», ВО ВНИПИЭТ проведены изыскательские работы и комплексное обследование экологиче- ского состояния поверхностных и подземных вод в промзоне города и в пределах зоны наблюдения. За период 1993-1995 гг. специалистами НИТИ, Атомэнергопроекта (СПб. отделение) и ВНИПИЭТ была обобщена информация по экологическому состоянию ок- ружающей среды и ее элементов в регионе г. Сосновый Бор, разработана система органи- зации комплексного регионального мониторинга с учетом строительства новых промыш- ленных объектов, в частности головного энергоблока нового поколения ВВЭР-640 в со- ставе НИТИ. 43
В 1997 г. силами МНЦ гидрогеоэкологии СПбГУ и НИТИ нача- лись работы по созданию базы данных для накопления и анализа ре- зультатов мониторинга состояния геологической среды в исследуемом районе. В базу данных вошла информация, накопленная в процессе многолетнего мониторинга по различным природным объектам: воздушная среда - атмосферный воздух и атмосферные выпадения, снег; наземная среда - почва, грунт, растительность, сельскохозяйственные продукты, лесные ценозы; водные экосистемы - пресные водоемы и водотоки, грунтовые и под- земные воды, прибрежные сбросные и заборные воды Ленинградской АЭС и НИТИ, морские воды открытой части Копорской губы, а также водоросли и донные отложения в контролируемых водных средах. База данных содержит информацию о различных источниках за- грязнения (выбросы предприятий, хранилища жидких и твердых РАО и др.). Размещение реперных точек контроля и исследований в границе зоны наблюдения обусловлено: географическим положением и характе- ром воздействия на окружающую среду основных радиационноопасных предприятий района; преобладающими направлениями ветров (запад, юго-запад); расположением коллективных сельхозугодий и личных подсобных хозяйств; расположением источников водопользования, ры- боловодства и рыборазведения; демографией (плотностью населения); источниками фонового контроля. В соответствии с этим в разные годы отбор проб проводился в следующих точках наблюдения (рис. 3.1): промплощадки Ленинградской АЭС, НИТИ, ЛСК «Радон»; г. Сосновый Бор, пос. Новое Калище; поселки Копорье, Кронштадтский, Ракопежи; реки Систа, Воронка, Коваш; сбросные и заборные каналы ЛАЭС и НИТИ; акватория Копорской губы Финского залива; дер. Старое Гарколово, пос. Керново, г. Ломоносов (фоновые точ- ки контроля). В базу данных вошли результаты мониторинга природной среды с 1981 г. (мате- риалы служб радиационной безопасности и мониторинга НИТИ, ЛСК «Радон» и частично ЛАЭС). В 1988 г. сеть постов контроля воздушной среды была передана на баланс НПО «Радиевый институт»; соответствующие результаты наблюдений в базу данных не вошли. Поэтому, если говорить о периоде с 1988 г., то в основе базы данных лежат результаты систематических наблюдений, выполненных НИТИ по шести регулярным пунктам кон- троля - промплощадкам предприятий ЛАЭС, НИТИ, ЛСК «Радон», г. Сосновый Бор, пос. Копорье и дер. Лопухинка; контроль воздушной среды производится на промплощадке 44
НИТИ. В ближайшее время предполагается включить в базу данных результаты монито- ринга, накапливаемые и обобщаемые в региональном Центре Госсанэпиднадзора (эти результаты частично обсуждались в разд. 2.7). Рис. 3.1. Схема расположения постов постоянного наблюдения (1981—1987 гг. — НИТИ, с 1988 г. по настоящее время - НПО «Радиевый институт»). База данных сочетает в себе локальный и региональный подходы к мониторингу (рис. 3.1 и 3.2). Это подразумевает, что, наряду с данными, полученными по региональной сети наблюдения, система включает ре- зультаты более детальных исследований участков прямого (сущест- вующего и потенциального) влияния на природную среду (в частности, участки размещения ЛАЭС, ХЖО ЛАЭС, ЛСК «Радон», проектируе- мого хранилища РАО в кембрийских глинах). 45
46
Периодичность и перечень контролируемых объектов и параметров за период 1981—2000 гг. изменялись в результате оптимизации мониторинга в процессе сбора и ана- лиза данных в режиме штатной работы предприятий. Например, ежедневный отбор проб сбросных и заборных вод на оперативные показатели (Sp-активность) был постепенно снижен до еженедельного (мониторинг НИТИ 1980—1985 гг.). Атмосферные выпадения для анализа обычно накапливаются в течение месяца или до переполнения кюветы. Съем проб аэрозолей атмосферного воздуха производится через 3—5 дней при непрерывном отборе. Сезонные пробы наземных объектов отбираются раз в год; водоросли — ежеме- сячно в период вегетации; донные отложения — как правило, ежеквартально; пресные водоемы и водотоки — с периодичностью 1—2 раза в год (период паводка и межени). Грун- товые воды на промплощадках предприятий — еженедельно (ЛСК «Радон», ЛАЭС), еже- годно (НИТИ); грунты — в зависимости от цели исследования. В этих пробах после подго- товки (упаривание, соосаждение, озоление и т.д.) определяют Sp-активность, у-излуча- ющие радионуклиды и ^Sr. Значимое поступление а-излучающих радионуклидов во внешнюю среду от деятельности промышленного комплекса для данного региона несвой- ственно, однако в отдельных публикациях, посвященных исследованию распределения плутония в природной среде, указывается на повышенные (по сравнению с глобальными концентрациями) содержания этого элемента в почвах в районе ЛАЭС [9, 36]; кроме того, в работе [5] отмечается, что в грунтовых водах на участке ЛСК «Радон» также присутст- вуют изотопы плутония в концентрациях, не характерных для глобальных значений. В этой связи проблема комплексного мониторинга трансурановых элементов является впол- не актуальной (эти элементы могут попадать в окружающую среду при авариях или про- ведении капитальных ремонтов энергоблоков) [34]. Дополнительно для оценки равновесных коэффициентов распределения в системе «грунт — грунтовые воды» (in situ) проводились ежегодное (в течение 1997—1999 гг.) буре- ние скважин на территории ЛСК «Радон» и одновременный отбор образцов грунта и грун- товой воды из водоносного слоя. В целом отбор регламентных проб природной среды проводится в соответствии с известными рекомендациями [39, 41]; организация работ предусматривает возможность увеличения частоты отбора при нештат- ных ситуациях на объектах или при изменениях глобального фона, как это было осуществлено в период Чернобыльской аварии. С каждой из сред в базе данных связан набор наиболее информа- тивных измеряемых параметров. Данный набор обязательно содержит глобально-чернобыльские радионуклиды - 137Cs и 90Sr, радионуклиды естественного происхождения — 40К, 7Ве (воздушная среда), а также SP-активностъ — оперативный показатель радиационного контроля. Для универсальности перечень параметров дополнен радионуклидами, ко- торые характерны для аварий на энергоблоках типа РБМК (Ленинград- ская и Чернобыльская АЭС). База данных по наиболее информативным объектам воздушной среды (аэрозоли атмосферного воздуха) и водных экосистем (водоросли) включает радионуклиды коррозионной и наве- денной активностей. 47
Ниже приведен основной перечень объектов мониторинга и контролируемых пара- метров: 1. Для сбросных и заборных вод ЛАЭС и НИТИ (морская вода): Ер-активпость, 3Н, “Sr, 134Cs, 137Cs, 51Cr, 54Mn, ®Fe, “Co, 64Cu, 65Zn, 95Zr, 95Nb, 131I, 238Pu, 239’240Pu, “Am, 40K. 2. Для водорослей и донных отложений сбросных каналов ЛАЭС. НИТИ и откры- той части Копорской губы: Ер-активность, “Sr, 134Cs, 137Cs, 51Cr, 54Mn, 58Co, “Co, 59Fe, “Cu, “Zn, 95Zr, 95Nb, 238Pu, 239'240Pu, 40K. 3. Для атмосферного воздуха: Ер-активность, “Sr, 134Cs, 137Cs, 51Cr, 54Mn, 58Co, “Co, 59Fe, “Cu, 65Zn, 95Zr, 95Nb, 41Ar, 85Kr, 88Kr, 131Xe, 133Xe, 135Xe, 103Ru, 106Ru, 131I, 132I, 133I, 134I, 1351,110"Ag, 140Ba, 140La, 141Ce, 144Ce, И8Ри, 239’240Pu, 24lAm,7Bc. 4. Для атмосферных выпадений (сухое выпадение, дождь, снег): Ер-активность. 3Н, “Sr, 137Cs, 'Сг, 54Мп, “Со, 1311, “К, 7Ве. 5. Для почвы: Ер-активность, 90Sr, 134Cs, 137Cs, 51Cr, 54Mn, 59Fe, “Co, 64Cu, 65Zn, 95Nb, 95Zr, 99Mo, 103Ru, 106Ru, 140La, 140Ba, 141Ce, 144Ce, 131I, 1321, 136I, 132Te, 212Pb, 238 Pu, 239'240Pu, “K. 6. Для растительности: Ер-активность, “Sr, 134Cs, 137Cs ,51Cr, 54Mn, “Co, 95Zr, 95Nb, “Mo, 103Ru, 106Ru, 1311, 1321, 1361, 132Te, 140La, 140Ba, 141Ce, 144Ce, 212Pb, “K. 7. Для мха и хвои: Ер-активность, “Sr, 137Cs, 54Mn, “Co, 95Zr, 95Nb, “Mo, 103Ru, 106Ru, 1311, 1321, 1361, 132Te, 140Ba,40K. 8. Для пресных водоемов: Ер-активность, 3Н, 90Sr, 137Cs, 210Pb, 210Po, 222Rn, 226Ra, ^Ra, 238U,40K. 9. Для грунтовых и подземных вод: Еа-активносгь, Ер-активность, 3Н, “Со, 90Sr, 137Cs, “’^“Pu, “К. 10. Для грунтов: Ер-активность, “Со, 90Sr, 137Со, коэффициенты сорбционного и де- сорбционного распределения для “Sr, 137Cs. Разрабатываемая база данных имеет открытый характер, т.е. воз- можны ее расширение, внесение изменений в зависимости от направ- ленности интерпретации данных мониторинга. В дальнейшем предпо- лагаются непрерывное пополнение базы данных и использование ее для анализа экологической обстановки г. Сосновый Бор и 30-километровой зоны вокруг его атомно-промышленного комплекса. 3.2. ЕСТЕСТВЕННЫЙ ГИДРОХИМИЧЕСКИЙ РЕЖИМ И ФОНОВЫЙ СОСТАВ ПОДЗЕМНЫХ ВОД г. СОСНОВЫЙ БОР И ЗО-КИЛОМЕТРОВОЙ ЗОНЫ Методический подход, реализованный в базе данных, позволяет рассматривать все компоненты природной среды как единую систему. Состояние подземных вод района, в частности, связано с составом по- верхностных вод, экологическим состоянием атмосферы (разд. 3.2.2) и почв. Поэтому, анализируя уже накопленную информацию по режиму подземных вод, нельзя не уделить внимания экологическому состоянию других компонентов природной среды. 48
3.2.1. Гидрогеохимическая характеристика природных вод В 1990-1991 гг. ГГП «Севзапгеология» было проведено опробова- ние поверхностных водотоков и водоносных горизонтов в пределах 30-километровой зоны вокруг г. Сосновый Бор, а также в его промзоне [82]. В 1998-1999 гг. МНЦ гидрогеоэкологии СПбГУ выполнена гидро- геохимическая съемка родников, разгружающихся в бортах долин ручь- ев на участке проектируемого хранилища РАО в кембрийских глинах. Основные результаты этих работ представлены в настоящем разделе. Сводные данные по диапазону и средним концентрациям макрокомпо- нентов в поверхностных и подземных водах промышленной зоны и в границах 30-километровой зоны даны в табл. 3.1. Таблица 3.1. Распределение макрокомпонентов в пресных водах региона г. Сосновый Бор Параметр Содержание, мг/л минимальное максимальное среднее 1 2 3 4 30-километровая зона г. Сосновый Бор Поверхностные воды (И проб) Na++K+ 0,50 14,0 4,40 NH? 0,10 1,0 0,45 Са2+ 8,0 91,2 29,1 Mg2+ 3,0 33,4 10,6 cr 8,0 37,8 15,4 SO?’ 4,0 37,8 14,9 NO3’ * 20,0 6,0 HCO32’ 20,8 364,3 104,5 Минерализация 58,0 389,8 120,4 Четвертичный водоносный комплекс (6 проб Na +К 0,70 23,0 15,5 NEL? 0,10 0,44 0,22 Са2+ 6,0 42,1 21,7 Mg2+ 4,9 21,3 9,3 Cl’ 10,4 31,9 21,9 SO42’ 12,0 37,4 22,6 NO3‘ 1,0 88,0 22,1 HCO32’ 17,7 231,9 68,7 Минерализация 51,0 272,1 156,0 49
Окончание табл. 3.1 1 2 з 4 Ордовикский водоносный комплекс (15 проб) Na +К * 65,4 18,1 nhT * 2,1 0,39 Са2+ 30,1 124,0 67,9 Mg2+ 25,5 65,9 35,9 сг 6,8 94,5 26,1 SO42’ 2,0 31,3 16,2 NO3‘ * 35,0 11,9 НСО32- 201,4 512,4 374,9 Минерализация 189,3 591,0 349,2 Промышленная зона г. Сосновый Бор Четвертичный водоносный комплекс (31 проба) Na +К 6,2 198,2 55,1 NH? 0,20 12,0 1,5 Са2+ 12,0 141.3 61,5 Mg2+ 1,8 93,0 23,0 СГ 7,1 237,5 29,3 SO42’ 2,5 196,7 40,7 NO3‘ * 40,0 8,0 нсо32- 44,5 779,2 345,4 SiO2 2,2 20,9 11,7 Минерализация 108 1034,1 404,4 Ломоносовский водоносный горизонт (15 проб) Na++K+ 8,3 112,2 29,4 NH4+ 0,10 16,0 1,8 Са2+ 10,0 91,2 31,1 Mg2+ 4,2 48,0 19,5 СГ 7,1 35,4 19,1 SO42- 1,6 63,8 18,1 NO3’ * 10,0 2,9 НСО32’ 29,3 407,6 217,9 SiO2 1,4 17,1 8,0 Минерализация 98,9 420,7 237,6 * — Концентрация ниже предела регистрации измерительной аппаратуры. В целом выполненный анализ показал, что поверхностные пре- сные воды 30-километровой зоны по составу гидрокарбонатные каль- циевые, с минерализацией от 58 до 390 мг/л, общей жесткостью от 0,65 до 7,3 мг-экв/л, pH — от 6,3 до 8,1. Общий химический состав поверхно- стных вод по рекам Воронка и Систа (вблизи участка проектируемого хранилища радиоактивных отходов) представлен в табл. 3.2. 50
51
Анализируя гидрохимический состав подземных вод, можно сде- лать вывод, что он различен для промзоны г. Сосновый Бор и для 30-ки- лометровой зоны вокруг города. 1. Общий состав грунтовых вод четвертичных отложений 30-ки- лометровой зоны не имеет существенных отличий от состава поверхно- стных вод, что свидетельствует об их хорошей гидравлической связи. Грунтовые воды гидрокарбонатные кальциевые, с минерализацией от 51 до 272 мг/л, общей жесткостью от 1,6 до 3,9 мг-экв/л, pH от 6 до 7,5. В черте г. Сосновый Бор грунтовые воды существенно отличаются от со- ответствующих вод 30-километровой зоны: содержание ионов Са2+, Mg2+, (Na++K+), SO42', НСО3' в водах промзоны в 2-5 раз выше, чем в водах окружающей территории; в среднем до 2,5 раз возрастает общая минерализация. Характерные химические анализы подземных вод чет- вертичного водоносного горизонта промзоны г. Сосновый Бор и 30-ки- лометровой зоны вокруг города представлены в табл. 3.2. 2. Ордовикский водоносный комплекс, распространенный в преде- лах Ижорского плато (за пределами г. Сосновый Бор), характеризуется водами гидрокарбопатными кальциевыми и магниево-кальциевыми, с минерализацией от 189 до 591 мг/л, общая жесткость колеблется от 6,2 до 11,6 мг-экв/л, pH от 6,2 до 7,8. Результаты опробования скважин в районах Копорье и Карстолово представлены в табл. 3.2. 3. Воды кембро-ордовикского водоносного комплекса пресные с минерализацией 400-600 мг/л. Для водоснабжения комплекс практиче- ски не используется из-за сравнительно низкой водообильности. Харак- терные химические анализы, выполненные по результатам опробования родников в бортах ручьев на участке проектируемого хранилища РАО, представлены в разделе 3.3.5. 4. Воды ломоносовского водоносного горизонта кальциево-натрие- вые хлоридно-гидрокарбонатные с минерализацией 400-600 мг/л. Об- щие химические анализы подземных вод водозабора «Котлы» (30-ки- лометровая зона) и ряда скважин в г. Сосновый Бор представлены в табл. 3.2. Ломоносовский водоносный горизонт выходит под четвертич- ные отложения узкой полосой в Предглинтовой низменности (в частно- сти, в промышленной зоне г. Сосновый Бор). На большей части 30-ки- лометровой зоны он залегает под лонтоваскими глинами кембрия (си- ними глинами), являясь хорошо защищенным от поверхностного за- грязнения. 52
Большое значение для последующих гидрогеоэкологических оце- нок имеет содержание природного стабильного стронция в подземных водах. Его концентрации в ломоносовском водоносном горизонте (водо- забор «Котлы») составили 0,1 мг/л. Учет природного стронция, как бу- дет видно из дальнейшего, необходим для оценки коэффициента сорб- ционного распределения (Kd) для техногенного 90Sr. Что касается содержания тяжелых металлов и нефтепродуктов в подземных водах, то в пределах 30-километровой зоны оно близко к кларковому [63, 82]. Содержание большинства металлов, кроме урана, в подземных водах промзоны увеличено в 1,5—3 раза по сравнению с ре- гиональным фоном. Несмотря на этот факт, загрязнение тяжелыми ме- таллами в пределах промзоны носит умеренный характер, концентрация большинства металлов не достигает ПДК. Приоритетными загрязните- лями, концентрация которых может достигать уровня ПДК, являются никель, свинец, кадмий, а также алюминий. Загрязнение никелем лока- лизуется в районе ХЖО ЛАЭС и имеет местный характер. Более ши- роко распространено загрязнение свинцом, приуроченное в основном к транспортным артериям. Источники загрязнения кадмием и алюминием в пределах промзоны не выявлены. При этом повышенные концентра- ции алюминия отмечаются в целом ряде проб, отобранных на террито- рии г. Сосновый Бор. Концентрирование ионов и ионных комплексов алюминия в подземных водах может быть обусловлено и природными процессами. 3.2.2. Радиоактивный фон подземных вод, грунтов и сопутствующих природных объектов Оценка радиоактивного фона природных вод является исключи- тельно важной для рассматриваемого района. Как будет видно из даль- нейшего, надежность оценки фоновых концентраций радионуклидов определяет эффективность не только своевременного обнаружения не- благоприятных гидрогеохимических тенденций, но и корректность ко- личественной (на моделях, в частности) интерпретации данных режим- ных радиационных наблюдений за развитием полей загрязнения под- земных вод в области влияния объектов промзоны г. Сосновый Бор. Количественная характеристика фоновой радиоактивности. При описании природного радиоактивного фона необходимо учитывать, что в результате Чернобыльской катастрофы на рассматриваемой тер- 53
ритории 28 апреля 1986 г. произошло выпадение радиоактивных ве- ществ, среди которых в последнее время идентифицируется только 137Cs. По данным мониторинга аэрозолей атмосферного воздуха [4] основной вклад в сумму у-излучающих радионуклидов за период максимальных выпадений 28-29 апреля 1986 г. вносили 1311 (более 50%) и 137Cs. Объемная концентрация 137Cs в воздушной среде г. Сосновый Бор достигла в этот период 0,65 Бк/м3. Она была на 5 порядков выше усред- ненных многолетних концентраций 137Cs, наблюдаемых ранее. Большое количество 137Cs выпало на Ижорском плато (Копорское пятно), где берут начало практически все реки района. В мае 1986 г. содержание 137Cs в р. Систе составляло 6 Бк/л. Средняя плотность за- грязнения почвенного покрова достигала 0,4—0,9 Ки/км2 (15-34 кБк/м2) по 137Cs [38,63, 76]. Содержание цезия-137, Ки/км2 □I i mi м 0,1 0,250,5 1,0 2,0 >2,0 Рис. 3.3. Схема загрязнения почвенного слоя радиоцезием (1993 г., по данным Э.Я. Яхнина и др.). 54
В 1990-1991 гг. уровень 137Cs в природных средах стабилизиро- вался, при этом его содержание оставалось в 2—10 раз выше, чем в 1985 г. (табл. 3.3). Об этом свидетельствуют материалы наземной гео- химической съемки (1993 г.) с прямым определением 137Cs в пробах почв, результаты которой показаны на рис. 3.3 [65]. Проведенные ис- следования показали, что доаварийный (Чернобыльская авария) фон накоплений 137Cs превышен почти во всех западных районах Ленин- градской области. Таблица 3.3. Динамика содержания радионуклидов в природной среде 30-километровой зоны района расположения НИТИ в период до и после Чернобыльской аварии Год от- бора Количе- ство пунк- тов на- блюдения Состав и активность 137Cs 134Cs “Sr 1 2 3 4 5 А т м о с ф ерны е выпадения, Бк/См’-.мес.) 1985 10 0,1-1,9 — 0,04-0,90 1987 10 1,0-56,0 0,4-22,0 0,04-0,70 1990 10 0,1-5,2 0,1-0,3 0,03-0,26 1997 1 0,1-2,2 — 0,20 1998 1 0,8-5,9 — 0,10 1999 1 0,4-3,7 — 0,19 2000 1 <0,13 — 0,23 2001 1 <0,10 Пр есные во д ы, мБк/л р. Коваш 3,0-5,6 — 6,3-8,5 1985 р. Воронка 3,0-5,6 — 4,4-8,5 р. Систа 1,9-3,7 — 4,4-6,3 р. Коваш 56-59 18,5-20,4 6,3-13,7 1987 р. Воронка 22-74 20,4-37,0 3,7-16,7 р. Систа 44-96 7,4-37,0 5,2-25,5 р. Коваш 7,8-20,4 <0,4 6,3-21,0 1990 р. Воронка 3,7-11,0 <0,4 8,1-15,2 р. Систа 4,4-13,7 <0,4 5,6-23,7 Морские воды, мБк/л 1985 15 6,0-29,0 — 4,0-15,0 1987 8 150-480 89-190 4,4-30,0 1990 6 19-93 3,0-6,3 12,0-23,0 1997 2 19-74 — 11,0-24,0 1998 2 15-52 — 18,5-22,0 1999 2 26-30 22,0-24,0 55
Окончание табл. 3.3 1 2 3 4 5 2000 2 30-41 25,0-26,0 2001 1 11-30 22,0-38,5 Почва, Бк/кг сырой массы 1983-1984 2 1,9-15,0 — 1,1-5,9 1987 9 93-160 33-59 3,0-14,4 1990 10 37-210 6,7-24,0 3,0-14,0 1997 6 10-133 — 3,3^1,4 1998 6 7,4-104,0 — 1,1-6,6 1999 6 9,3-81,0 — 2,6-5,7 2000 6 11,0-137,0 - 0,9-3,4 Примечание. 1987, 1990 гг. - данные 1985,1997-2000 гг. - данные НИТИ. мониторинга НПО «Радиевый институт»; По данным радиационного мониторинга НИТИ 2001 г. плотность радиоцезиевого загрязнения верхнего 5-сантиметрового слоя почв в пределах зоны наблюдения (отдельные пункты контроля) изменялась от 0,4 до 10,0 кБк/м2. Максимальные уровни загрязнения наблюдались в пос. Копорье. Средние концентрации по региону составили 3 кБк/м2. В промышленной зоне плотность загрязнения 137Cs немного ниже — 2 кБк/м2. Эти уровни загрязнения практически приблизились к уровням дочернобыльского периода 1985 г. [38]. Статистически достоверные данные о фоновых концентрациях ра- диостронция и радиоцезия в подземных водах г. Сосновый Бор и 30-ки- лометровой зоны отсутствуют. Тем не менее, можно с большой долей уверенности говорить о том, что они не превышают нижнего предела значений из диапазонов, представленных в табл. 3.3 для речных вод. Так, опробование в 1990 г. водозабора Карстолово (ордовикский водо- носный горизонт) дало концентрации в подземных водах ^Sr < 3 мБк/л, a 137Cs < 4 мБк/л (данные НПО «Радиевый институт»). Фоновое содер- жание 3Н в речных и грунтовых водах принимается равным 4 Бк/л. Методические аспекты определения фоновых характеристик. Анализ многолет- них данных радиационного мониторинга показывает, что достоверность определения фоновой радиоактивности природных объектов, сформированной искусственными радио- нуклидами, зависит отряда факторов: частоты контроля воздействия трансграничных загрязнений (глобальных или ава- рийных). После Чернобыльской аварии самоочищение природной среды происходит с различной скоростью. Поэтому фоновые измерения необходимо проводить регулярно, совмещая с отбором исследовательских проб; 56
от качества не только оценки масштабов экологического влияния деятельности предприятий (обычно в пределах санитарно-защитной зоны), но и оценки масштабов и «пятнистости» трансграничных загрязнений; от правильного выбора фоновых «точек» контроля, т.е. пунктов отбора проб при- родной среды, территория которых не подвержена воздействию контролируемых пред- приятий. В нашем районе последствия Чернобыльской аварии связаны с неравномерным загрязнением территории 30-километровой зоны (в основном почв) 137Cs. Поэтому те фоновые «точки», которые были регламентированы радиационным контролем природной среды до 1986 г., были критически пересмотрены. Так, в процессе многолетних наблюде- ний за радиоактивностью окружающей среды в районе НИТИ одной из фоновых «точек» контроля был пункт в дер. Керново, которая находится с наветренной стороны в 7—8 км от промзоны г. Сосновый Бор. После Чернобыльских событий пришлось отказаться от этой точки контроля из-за загрязнения почвенно-растительного покрова этого пункта «черно- быльским» цезием, что, естественно, усложняло оценку воздействия предприятий на при- родную среду. При выборе фоновых «точек» для геологических проб дополнительно надо учитывать подобие литологий гидрогеологических разрезов, водоносных горизонтов, химических составов грунтовых вод и т.д.; от качества измерительной аппаратуры и методик контроля (исследований) фоно- вых или близких к фону концентраций радионуклидов в природных объектах. В целом надо стремиться к использованию приборов с максимальной разрешающей способностью: низкому фону измерительной аппаратуры и высокой эффективности регистрации излуче- ния. Например, низкофоновый радиометр типа УМФ-1500 имеет фон порядка 3—5 имп./мин и эффективность регистрации р-излучения 0,3. Этих параметров достаточно, чтобы измерять суммарную p-активность и активность 90Sr в природных средах на уровне фона. В то же время отечественные радиометры типа РЖС-05, которыми оснащены боль- шинство лабораторий радиационного мониторинга, не могут быть применены для кон- троля фонового содержания трития в объектах окружающей среды, потому что уровень их разрешающей способности на 2—3 порядка ниже необходимого. Большое значение при определении фоновых концентраций радионуклидов играет выбор методики радиохими- ческого анализа радионуклидов. Спецификой данных методик, как правило, является стадия концентрирования радионуклидов. Чем выше степень концентрирования и избира- тельность по отношению к определяемому радионуклиду, тем более надежные результаты при контроле состояния природного объекта достигаются. Эти особенности методик в совокупности с измерением подготовленных препаратов на низкофоновой аппаратуре позволяют повысить в целом чувствительность метода, так необходимую для определения фонового радиоактивного загрязнения природной среды. Измеряемая фоновая активность (Sp-активности) препарата существенно зави- сит от вида пробоподготовки грунтовых вод. Если пробу воды отделяют от взвесей фильт- рацией через «синюю» ленту, то фоновая активность Sp составляет не более 0,4 Бк/л (мониторинг НИТИ, НПО «Радиевый институт»); при отсутствии такой подготовки уста- новленные значения фона могут оказаться завышенными (до 1—2 Бк/л). При отсутствии достоверного статистического материала по радиоактивности фо- новых «точек» за уровни фонового содержания радионуклидов в природных средах могут быть условно приняты нижние гранитты ежегодных диапазонов активности радионукли- дов в природных средах района наблюдений (табл. 3.3). К сожалению, измерение столь низких концентраций, как правило, связано с высокой погрешностью, доходящей до 40— 70%. Поэтому с учетом такой погрешности целесообразным является увеличение этих минимальных величин, по крайней мере, вдвое. 57
Если статистического материала и по таким фоновым замерам оказывается недос- таточно, то можно условный фон определить осреднением соответствующих данных по пунктам контроля вне СЗЗ предприятий, т.е. между СЗЗ и зоной наблюдения (ЗН). Эти методы выбора и оценки фона могут быть применены только для нормальной эксплуата- ции объектов атомной энергетики. В случае аварий фоновые точки выбираются вне зоны наблюдения. 3.3. АНАЛИЗ ДАННЫХ МОНИТОРИНГА НА УЧАСТКАХ СУЩЕСТВУЮЩЕГО И ПОТЕНЦИАЛЬНОГО ЗАГРЯЗНЕНИЯ ПОДЗЕМНЫХ ВОД 3.3.1. Влияние ЛСК «Радон» на подземные воды района З.З.1.1. АНАЛИЗ ДАННЫХ РЕЖИМНЫХ НАБЛЮДЕНИЙ ПО СКВАЖИНАМ Наблюдения в скважинах режимной сети ЛСК осуществлялись с 1986 г. В первые 5 лет (до 1990 г.) измерения проводились один раз в месяц; с 1991 г. частота измерений в скважинах вблизи хранилищ РАО возросла в среднем до 1 раза в неделю. Схема расположения 50 наблю- дательных скважин (30 скважин ЛСК «Радон» и 20 скважин смежной площади ХЖО ЛАЭС) представлена на рис. 3.4. В основном скважины ЛСК «Радон» были пройдены на четвертичный водоносный горизонт за исключением нескольких (парные скважины), заглубленных до ломоно- совского. В подземных водах измерялись исключительно интегральные по- казатели: удельные а-, p-активности без учета p-активности трития (в дальнейшем будем называть это просто данными по p-активности) и удельная активность трития, а также уровни подземных вод. Определе- ние радионуклидного состава грунтовых вод, кроме трития, в режим контроля ЛСК «Радон» не входит. Данные о сети мониторинга ХЖО ЛАЭС представлены в следующем разделе. Результаты мониторинга на участке ХЖО ЛАЭС будут также частично использованы при оценке воздействия ЛСК «Радон» на подземные воды. По данным измерений суммарной a-активности грунтовых вод значимого превышения природного фона в районе ЛСК не наблюдается. Повышенная p-активность подземных вод обусловлена в основном при- сутствием м8г. Поэтому в дальнейшем загрязнение техногенным строн- цием будет описываться, исходя из анализа удельной P-активности под- 58
Рис. 3.4. Схема расположения ре- жимных скважин ЛСК «Радон» (кружки) и ХЖО ЛАЭС (треуголь- ники). Линиями показаны гидроизогипсы. 300 350 400 450 500 550 земных вод. Фоновые содержания трития и 90Sr в грунтовых водах дан- ного района не превышают 4,0 и 0,02 Бк/л соответственно. Поля загряз- нения по основным радионуклидам схематически представлены на рис. 3.5. Уровень чувствительности измерительной аппаратуры по тритию (радиометр РЖС-05) составляет S IO"8 Ки/л (1,9 кБк/л); нижний предел измерения удельной 0-актив- ности соответствует природной активности 40 К, которая в грунтовых водах данного рай- она составляет (0,74-1,9) Бк/л. Таким образом, измерительная аппаратура, применяемая на ЛСК «Радон», может регистрировать только 500-кратное увеличение радиоактивности по сравнению с фоновой для трития и 100-кратное для 90Sr (по Sp-активносги). Подробный анализ результатов мониторинга участка ЛСК «Радон» позволяет сделать следующие основные выводы: 1. В пределах территории ЛСК «Радон» в течение всего периода наблюдений регистрировалось загрязнение подземных вод четвертич- ного и ломоносовского водоносных горизонтов тритием и ^Sr. Даже в наиболее удаленных от предполагаемых источников загрязнения сква- жинах, а также в ряде наблюдательных скважин, пройденных на участке ХЖО, удельные активности 3Н и ^Sr превышают на 2-3 порядка фоно- вые содержания этих элементов в грунтовых водах данного района. 59
Рис. 3.5. Характер распространения радионуклидов в пределах ореола загрязне- ния подземных вод на участке ЛСК «Радон» (1991 г.). Прямоугольниками обозначены места расположения хранилищ (в числителе - номер скважины, в знаменателе - объемная активность). 60
Наиболее детальное изучение полей загрязнения было выполнено в 1991 г. в ре- зультате проведенной НПО «Радиевый институт» на территории ЛСК и ХЖО ЛАЭС ис- следований [63, 69], а также посредством опробования подземных вод участка ЛСК на тритий, проведенного ГГП «Севзапгеология» [82]. Уже в тот период были отмечены ак- тивности, приблизительно на 2 порядка превышающие радиоактивный фон для трития и на порядок для 90Sr. Объемная активность, Ки/л 7.0Е-07 Рис. 3.6. Закономерности изменения активностей 90Sr и 3Н в подземных водах по скв. 7 в январе 1986-1998 гг. 2. К числу наиболее опасных источников загрязнения относятся здания 668, 668Б, 668А и 57 (схема расположения основных зданий ЛСК представлена в разд. 3.3.1.2, рис. 3.8). Протечки из этих зданий содержат различные соотношения трития и ^Sr, удельные активности которых в некоторых скважинах превышают фон на 5—7 порядков. Ис- ходя из анализа данных гидрохимических наблюдений, выделяются три области наиболее интенсивных утечек РАО: здание 57 — ярко выражен- ное стронциевое загрязнение (наблюдения по скв. 5), здания 668, 668А — 61
стронциево-тритиевое загрязнение (наблюдения по скв. 7) и здания 668А, 668Б — значительное преобладание тритиевых утечек (наблюде- ния по скв. 16). Максимальные значения удельной P-активности и ак- тивности трития наблюдались в скв. 7 (рис. 3.6) и составили для трития 11106 Бк/л (май-июль 1989 г.) и Ер-активности 22-103 Бк/л (август-сен- тябрь 1990 г.). Результаты гамма-спектрометрического анализа под- твердили, что здания 668, 668А, 668Б и 57 являются основными источ- никами загрязнения. Между тем даже при грубом анализе данных ра- диационных наблюдений (по скважинам 9, 9А, 12, 13, 15) становится очевидным, что утечки РАО (хотя и менее значимые по объемам) про- исходят также в областях фундаментов зданий 465,462. 3. Начиная с 1990 г., в скважинах, расположенных как вблизи ис- точников загрязнения, так и на удалении, регистрируется общее убыва- ние активностей радионуклидов, на фоне которого выделяются локаль- ные во времени пики. В течение 1992—1993 гг. (для разных скважин это время различно) наступает относительная стабилизация регистрируе- мого загрязнения во времени — удельные активности радионуклидов колеблются в пределах значений, на 2—4 порядка превышающих фон. Локальные по времени «всплески» радиоактивности подземных вод могут быть при этом достаточно большими: удельная активность три- тиевых стоков в такие периоды часто превышает максимальные зна- чения, зафиксированные в конце 1980-х годов (так, в скв. 16 в апреле- июне 1994 г. и апреле-мае 1996 г. зарегистрированы аномальные удель- ные активности трития, составившие 19-106 и 30-106 Бк/л для весны 1994 и 1996 гг. соответственно). Наличие аномальных пиков тритиевого загрязнения (связанного, видимо, с инфильтрацией атмосферных осад- ков или с подтоплением фундамента здания 668А в весенние периоды) заставляет предположить, что меры, принятые с целью ликвидации на- рушений сплошности фундаментов хранилищ РАО, не были достаточно эффективными. Анализ результатов опробования парных скважин (пройденных на четвертичный и ломоносовский горизонты) показал, что большей ча- стью загрязнение локализуется в пределах четвертичного водоносного горизонта и в ломоносовский водоносный горизонт попадает в меньшей степени. Влияние хранилищ ЛСК отчетливо прослеживается и на смежном с ним участке ХЖО по режимной сети ЛАЭС. На расстоянии 30-50 м ниже по потоку от хранилищ ЛСК (в скважинах 13 и 14 ХЖО ЛАЭС) на 62
протяжении 1990 г. регистрируются пики повышенной p-активности (до 104 Бк/л) — см. рис. 3.9. Корреляция этих пиков с повышенной радиоак- тивностью, наблюдаемой по скважинам 5, 9 и 18 режимной сети ЛСК, позволяет однозначно связать аномальную активность Sr с утечками, происходившими из здания 57 в конце 1980-х — начале 1990-х годов. Ореол стронциевого загрязнения прослеживается также по группе скважин ХЖО ЛАЭС (5, 6, 8, 11, 12, 20,21, 24,28, 31-35, 37, 38, 51, 52), расположенных ниже по потоку от хранилищ ЛСК на расстояниях от 30 до 100 м. Значения удельной p-активности подземных вод по данным скважинам за период измерений ни разу не превысили 1-10'10 Ки/л (3,7 Бк/л). Тем не менее повышенная в 1,5—3 раза по сравнению с регио- нальным фоном радиоактивность подземных вод по этим скважинам позволяет сделать вывод о распространении ореола загрязнения от хра- нилищ ЛСК на территорию ХЖО ЛАЭС. 4. Анализ данных радиационных наблюдений показал, что для уча- стка ЛСК «Радон» характерны неоднозначность гидродинамической ситуации, наличие локальных потоков, связанных, видимо, с дренаж- ными траншеями и канавами. Поэтому, используя региональные гидро- динамические данные, достаточно сложно описать процесс распростра- нения загрязнения на участке ЛСК. На некотором удалении от зданий 668, 668А, 668Б, 57 в большинстве скважин регистрируются пики ак- тивности радионуклидов, которые могут быть связаны с разновремен- ными утечками из различных источников. К 1994—1996 гг. в этих сква- жинах также наблюдается относительная стабилизация удельных ак- тивностей радионуклидов, которые, тем не менее, остаются в основном на 2—3 порядка выше фоновых значений. Кроме того, по режимным ра- диационным наблюдениям выделяются скважины, где отсутствуют ярко выраженные пики загрязнения, удельные активности стронция и трития меняются по данным скважинам хаотично. Расположены они, как пра- вило, в направлениях, противоположных или перпендикулярных регио- нальному потоку от мест предполагаемых утечек. Максимальные объ- емные активности Р-излучающих радионуклидов в большинстве случа- ев не превышают здесь и-10'10 Ки/л. Минимальные значения соответст- вуют фоновым значениям p-активности 40К. Однако скачкообразные превышения фоновой p-активности (вплоть до последних лет иногда на порядок — скважины 1А, 6) заставляют предположить, что и в этих скважинах P-активность повышена именно за счет радиостронция. 63
5. Во многих скважинах заметно некоторое смещение пиковых значений концентраций трития и 90Sr во времени, что может быть след- ствием сорбционной задержки последнего. Для скважин 5, 7, ЗЗА, ЗЗБ, 34А, 34Б были оценены коэффициенты сорбционного распределения Kd по следующей зависимости: /" =—> пэ = п+р„к,, Kr=P„Kd, V V yrq At — время отставания стронциевого пика от тритиевого; tн, t Sr — время прохождения расстояния х тритиевым и стронциевым «пиками» загрязнения; п — пористость; пэ — эф- фективная пористость; />п — плотность породы; Кг — константа Генри. Оценки Kd делались для максимально и минимально возможных значений х при v — 0,013 м/сут. Для всех скважин, по которым рассчитывались коэффициенты сорбционного распределения, диа- пазон этих коэффициентов был приблизительно одинаков: для скв. 5 Kd = 0,044-0,2 cmVt; для скв. 7 Kd = 0,054-0,15 см7г; для скважин ЗЗА, ЗЗБ, 34А, 34Б (усредненные данные) Kd = 0,054-1,0 см3/г. Что касается проявления процессов десорбции на площадке ЛСК, то, с этой точки зрения, интересны результаты радиационных наблюдений по скв. 7 (рис. 3.6), на которых стоит остановиться подробнее. Повышенные уровни загрязнения регистрировались в этой скважине в течение 1989—1991 гг., причем отчетливо наблюдалось отставание стронцие- вого «пика» от тритиевого приблизительно на 9 месяцев. В дальнейшем, как описано выше, наблюдается общий спад радиоактивности. На его фоне происходят циклические колебания радиоактивности. Период одного цикла приблизительно равен году, что дает основания связать ежегодные увеличения радиоактивности с подтоплением фундаментов. Локальный во времени характер утечек, а также наличие потока подземных вод на участке ЛСК приводят к тому, что удельная активность трития в конце каждого цикла падает почти до уровня чувствительности измерительной аппаратуры и, возможно, приближается к фоновым значениям. Несколько иная картина наблюдается при годовых изменениях объемной активности 90Sr. Она остается выше фоновых значений p-активности (прибли- зительно на уровне 740 Бк/л). Это позволяет сделать вывод о привносе радионуклидов за счет десорбции. Особенности площадного распределения главных радиоэлементов- загрязнителей в водоносной толще иллюстрируются на рис. 3.5. В каче- стве общих закономерностей отметим следующие: — основная масса загрязняющих компонентов сконцентрирована в пределах площадки ЛСК; при этом наблюдается резкое падение их со- держаний в подземных водах по направлению от источников за- грязнения (здания 668А, 668 и 57) к границам площадки; на расстояниях 50-100 м от источников концентрации измеряются первыми процента- ми (для 3Н), десятыми (для 90Sr) и тысячными (для 137Cs) долями про- цента от исходных значений; - степень локализации ореола по разным радионуклидам различа- ется. Дальше всех за рассматриваемый промежуток времени промигри- 64
ровал тритий, несколько отстает от тритиевого фронта 90Sr, а наи- меньшую подвижность в подземных водах имеет 137Cs; подобное фрак- ционирование полностью соответствует известным представлениям о сорбируемости рассматриваемых радионуклидов; - если концентрации 137Cs на расстояниях 30-50 м падают до фо- новых значений, то тритий и радиостронций на границе рассматри- ваемой области фиксируются в диапазоне значений, как минимум на порядок превосходящих статистические фоновые содержания; это зна- чит, что радиостронций в улътранизких концентрациях мигрирует по- добно нейтральному компоненту; — в то же время 90Sr зафиксирован в концентрациях, превышающих УВвода, лишь в двух близко расположенных к хранилищу скважинах; все замеренные в подземной воде концентрации 137Cs оказались ниже до- пустимых уровней; загрязнение подземных вод тритием выше УВвода фиксируется в скважинах, удаленных от хранилищ на расстояния не более чем 30-50 м, кроме одной (скв. 16), в которой активность воды составила около 8 УВвода. Следует отметить, что сравнение концентраций радионуклидов в грунтовых водах с уровнем вмешательства для питьевой воды (НРБ-99) носит условный характер, так как обследованные грунтовые воды непосредственно не являются источниками питьевого назначения. Поэтому с точки зрения оценки дозовых нагрузок на население за счет водо- потребления эти концентрации имеют значительный запас надежности вследствие раз- бавления грунтовых вод «чистыми» водами и сорбции радионуклидов на грунтах с удале- нием от мест загрязнения до источников питьевой воды (водозабор р. Систы). — перенос радионуклидов происходит преимущественно в север- ном и северо-западном направлениях, что отвечает направлению регио- нального фильтрационного потока; вместе с тем загрязненные воды за- фиксированы и в скважинах, расположенных на заметном удалении от хранилищ в восточном и южном направлениях, что находится в проти- воречии с принятыми представлениями о гидродинамике фильтрацион- ного потока; это может быть объяснено локальными флуктуациями поля скоростей фильтрации в период подтопления фундаментов, а также привносом загрязнений из дополнительных неучтенных источников. Таким образом, наибольший интерес для дальнейшего анализа представляют радиостронций и тритий, являющиеся потенциально опасными для качества подземных вод сопредельных территорий. 65
З.З.1.2. ИЗУЧЕНИЕ МИГРАЦИОННОГО ПРОЦЕССА ПОДАННЫМ ПАРАЛЛЕЛЬНОГО ОТБОРА ПРОБ ВОДЫ И ГРУНТА НА РАДИОАКТИВНО ЗАГРЯЗНЕННОМ УЧАСТКЕ В 1996-1999 гг. на территории ЛСК «Радон» было выполнено оп- робование подземных вод и грунтов в пределах участка радиационного загрязнения геологической среды. Ручным комплектом «Бур-геолога» пройдено 16 скважин. По существу работы носили режимный характер, так как каждый год (в июне) бурение новых скважин проводилось прак- тически в одних и тех же точках. В каждой скважине отбиралось по 10 л воды и по 500 г водонасыщенных песчано-глинистых грунтов для изу- чения загрязненности геологической среды и динамики очага радионук- лидного загрязнения, а также для определения коэффициентов распре- деления радионуклидов в системе «порода - вода». Местоположение скважин показано на рис. 3.7 . Сорбционные равновесия в пределах сформировавшегося ореола загрязнения могут быть изучены по результатам одновременного опре- деления концентрации того или иного радионуклида в составе поровых вод и обменного (сорбционного) комплекса породы в одной и той же комплексной пробе. Методика радиоизотопного изучения водно-породных проб. Пробы подвергались гамма-спектрометрическому и радиохимическому анализам для определения концентраций гамма-излучающих радионук- лидов ( Cs, Cs, Со) и Sr. Радиохимический анализ ^Sr проведен по стандарту предприятия № 12-8601010М (НИТИ). Метод основан на измерении активности 90Sr по дочернему 90Y после установле- ния радиоактивного равновесия 90Sr—90Y. На первом этапе для контроля радиохимического выхода 90 Sr в пробу вводится метка стабильного Sr. Далее проводится двукратная гидро- оксидная очистка ^Sr от балластных примесей. В фильтрат после подкисления вносится стабильная метка Y. Проба выдерживается 12—14 сут для накопления дочернего 90Y. По- сле установления радиоактивного равновесия между материнским (90Sr) и дочерним (90Y) нуклидами проводится серия гидрооксидных и оксалатных очисток Y от мешающих ра- дионуклидов (щелочноземельных элементов, железа, стронция и т.д.). Оксалаты иттрия прокаливаются при 700 °C до трехокиси иттрия. Выход стронция (его потери) определя- ется методом атомно-адсорбционной спектрофотометрии (САТУРН-2), выход иттрия — гравиметрическим методом по носителю. Подготовленный препарат оксида иттрия посту- пает на бета-радиометрические измерения (УМФ-1500М). Радиохимическая методика определения ^Sr в грунтах дополняется стадией выще- лачивания радионуклидов из минерализованных сухих остатков грунта соляной кислотой. Эта операция повторяется дважды, чередуясь с кипячением сухого остатка в дис- тиллированной воде. Все фильтраты объединяются, и далее анализ проходит, как описано выше для грунтовой воды. 66
Рис. 3.7. Схема расположения разведочных скважин для комплексного отбора проб воды и грунта на площадке ЛСК. 1,2- скважины, пробуренные в 1997 и 1998-1999 гг. соответственно; 3, 4 - посты контроля атмосферных осадков и воздуха.
Активность 90Sr в пробе рассчитывается по формуле (Бк/л (или кг)) & У П2зг2у^(или w)e^’ где Апр - скорость счета пробы с фоном, имп./с; — скорость счета фона на радиометре типа УМФ-1500М; т| — эффективность регистрации р-частиц, отн. ед.; 2sr — выход строн- ция, отн. ед.; Q? — выход иттрия, отн. ед.; — временная поправка на распад 90Y с мо- мента его отделения от ^Sr до измерения на радиометре; V — объем раствора, л; т — масса грунта, кг. Чистоту препарата 90Y в виде Y2O3 проверяют по кривой распада активности изо- топа. В подземной воде также определялись объемные концентрации трития. Материалы опробования представлены в табл. 3.4. По результатам выполненных определений рассчитывались коэф- фициенты сорбционного распределения in situ (табл. 3.5) для 137Cs и MSr по формуле K-d (.^исх Лост)/Аост X V/т , где Kd- сорбционный коэффициент распределения радионуклида в рав- новесной системе «грунт—грунтовая вода»; Аисх — исходная (или холо- стая) активность радионуклида в экспериментальной грунтовой воде, Бк; Аост- активность радионуклида в грунтовой воде после сорбции, Бк; V— объем грунтовой воды в пробе, см3; т — масса грунтового образца в пробе, г. Результаты и их анализ. Как следует из табл. 3.5, коэффициенты сорбционного распределения in situ для стронция-90 меняются в сле- дующем диапазоне: К/Т = 1,9+17,0 см3/г. Пониженные величины К/т наблюдаются для пород, представленных крупнозернистыми песками и гравием. Средние значения составляют 7,5 см3/г. Отметим, что, за од- ним исключением (скв. 4р), найденные значения К/г по результатам опробования 1998 и 1999 гг. достаточно близки. Значения Kd для цезия колеблются в гораздо более широком диа- пазоне: 15—520 см3/г. Они имеют порядок величин, полученный в лабо- раторных условиях. Необходимо отметить, что точность определения K^Cs относительно невысокая ввиду весьма низких концентраций 137Cs в грунтовой воде, определяемых вблизи порога чувствительности спек- трометрической аппаратуры. 68
69
Таблица 3.5. Расчетные коэффициенты сорбционного распределения № сква- жины Кг1, см’/г 137Cs ‘J0Sr 1998 г. 1999 г. 1998 г. 1999 г. 1р >520,0 30,5 7,6 9,0 2р 40,0 14,5 14,7 10,7 Зр 201,0 78,6 7,2 7,1 4р 24,0 302,0 2,3 14,1 5р 19,4 >52,6 12,5 17,0 Из полученных данных видно, что сорбционная способность грун- тов по отношению к 137Cs выше, чем к 90Sr. Наряду с процессом выще- лачивания радионуклидов из ТРО хранилищ ЛСК «Радон» идет процесс их сорбции на грунтах, причем площадь загрязнения грунтов 137Cs в силу большей его задержки барьерами хранилищ и естественными барь- ерами (грунтами) меньше, чем 90Sr. 3.3.2. Влияние ХЖО ЛАЭС на подземные воды района Сеть мониторинга ХЖО ЛАЭС включает 63 пьезометра (рис. 3.8), 5 из которых расположены за пределами территории. Измерения сум- марной p-активности проводятся, начиная с 1990 г., с периодичностью один раз в месяц. Суммарная p-активность включает: активность три- тия, Sr и некоторых других техногенных радионуклидов, а также ак- тивность 40К. На ХЖО ЛАЭС на протяжении всего периода измерений регист- рируется повышенная P-активность по сравнению с фоновой радиоак- тивностью и радиоактивностью промплощадки ЛАЭС. При этом пре- вышение уровня УВвода по 3Н и 90Sr не наблюдалось. Наиболее высокие значения удельной активности (104 Бк/л в апреле 1990 г.) характерны для скв. 14 (рис. 3.9). В дальнейшем p-активность здесь также остается наиболее высо- кой по сравнению с другими пьезометрами ХЖО, хотя с января 1992 г. ее максимальные абсолютные значения не превышают 10'10 Ки/л (3,7 Бк/л), что несколько выше фоновых p-активностей 40К и трития. При анализе данных мониторинга можно выделить ряд скважин (3, ЗА, 4А, 6А, 7, 10, 10А, 13, 14, 26), в которых удельная P-активность в тече- ние периода измерений неоднократно превышала 1О'10 Ки/л. Все эти 70
Рис. 3.8. Схема размещения наблюдательных скважин на участке ХЖО ЛАЭС. Рис. 3.9. Изменение радиоактивности подземных вод по скважинам 13 (/) и 14 (2) на участке ХЖО ЛАЭС. 71
скважины расположены в северо-западной части рассматриваемого уча- стка, вблизи его границы с территорией ЛСК «Радон», ниже по потоку от ХТРО. Затухающий во времени характер изменения р-активности (здесь максимальные значения регистрировались в 1990-1991 гг., далее выделялись отдельные пики на фоне общего спада активности) позволя- ет связать повышенную активность участка ХЖО ЛАЭС с утечками из хранилищ ЛСК «Радон» (в частности, из фундамента здания 57, распо- ложенного менее чем в 50 м выше по потоку). Результаты тритиевого опробования [82] показали, что в 1991 г. удельные активности 3Н в пределах участка ХЖО ЛАЭС менялись в основном от 0,7 до 1,4 Бк/л, что превышало природный фон по тритию в 2—100 раз, при этом максимальная удельная активность трития достига- ла 76,6-105 Бк/л (скв. 26). В июле 2000 г. было проведено дополнительное радиогидрохими- ческое опробование грунтовых вод из 6 скважин ХЖО ЛАЭС. Резуль- таты исследований показали, что вода из скв. 28 содержит повышенную концентрацию 137Cs и 134Cs по сравнению с другими скважинами (табл. 3.6). Присутствие в грунтовой воде относительно короткоживу- щего радионуклида 134Cs свидетельствует о свежих поступлениях ра- диоактивности в грунтовую воду. Источником такого загрязнения мо- жет являться здание 660-661 (комплекс по переработке ЖРО). Уровни загрязнения подземных вод 90Sr превышают фоновые концентрации по- верхностных пресных вод, как минимум, на порядок. Таблица 3.6. Результаты гамма-спектрометрических измерений грунтовых вод из пьезометрических скважин регулярного контроля на промплощадке ХЖО ЛАЭС (опробование 27 июля 2000 г.) № сква- жины Активность, Бк/л 137Cs 134Cs “Со ‘“Sr 14 <0,07 — <0,06 0,22 24 <0,1 — <0,06 0,17 26 0,3 — <0,04 0,10 28 6,3 0,6 <0,09 0,08 41 0,2 — <0,07 0,02 42 <0,07 - <0,07 0,32 Таким образом, загрязнение подземных вод на участке ХЖО ЛАЭС связано не только с местными утечками, но и с утечками радио- 72
активных растворов из хранилищ ЛСК «Радон». Это предполагает в дальнейшем рассматривать эти участки как объединенную зону воздей- ствия ЛСК «Радон». 3.3.3. Влияние промплощадки ЛАЭС на подземные воды района Сеть мониторинга промплощадки ЛАЭС включает 40 скважин, из них 38 действующих (рис. 3.10). Измерения удельной p-активности про- водятся один раз в квартал начиная с 1990 г. Удельная активность Р-излучающих радионуклидов включает активности 3Н, ^Sr, некоторых других техногенных компонентов, а также природную активность 40К. Рис. 3.10. Схема размещения наблюдательных скважин промплощадки ЛАЭС. Удельная p-активность в скважинах промплощадки ЛАЭС колеб- лется в пределах (0,7-=-1,9) Бк/л. Эти значения приблизительно отвечают природной активности 40К. Таким образом, достаточно трудно выделить часть, обусловленную техногенными компонентами. Исключение со- ставляют только данные по нескольким скважинам (1, 6, 8, 18, 29, 32, 34, 36, 37, 38, 39, 40), в которых значения удельной активности неодно- 73
кратно за период наблюдения превышали фоновую активность 40К, что, видимо, обусловлено техногенными радионуклидами. Исследования, проведенные НПО «Радиевый институт» и ГГП «Севзапгеология» в 1991 г. [63, 82], позволили достаточно детально проанализировать существующие на тот момент времени поля загряз- нения по отдельным радионуклидам (см. рис. 3.13, 3.14). Результаты гамма-спектрометрического анализа показали повышенное содержание 137Cs в грунтовых водах вблизи I очереди ЛАЭС (38-75 мБк/л) и около юго-западной гра- ницы территории станции (60 мБк/л). Локальное загрязнение тритием грунтовых вод на- блюдалось в районе площадки I очереди (170—180 Бк/л). Вдоль линии Копорской губы в пределах станции присутствовали повышенные уровни 90Sr (3510'3^-57010'3 Бк/л), макси- мальные из которых (скважины 1, 3,4) не всегда совпадали с тритиевыми пятнами. Отсю- да следует, что наиболее загрязненными являются грунтовые воды, подверженные прямо- му влиянию основных технологических зданий ЛАЭС. Однако нельзя исключить и влия- ние на площадку ЛАЭС радиоактивного загрязнения, распространяющегося от хранилищ ТРО ЛСК «Радон». Таким образом, в 1991 г. отмечалось превышение удельных актив- ностей 137Cs (до 6 раз) и 90Sr (до 45 раз) над фоновыми уровнями. При этом содержание радионуклидов во всех случаях оставалось ниже УВвода- Факты надфоновых концентраций радионуклидов на промпло- щадке ЛАЭС позволяют предположить, что и в дальнейшем в пределах промплощадки станции подземные воды могли быть загрязнены радио- активными веществами станционного происхождения, при этом суще- ствующая режимная сеть не позволяла проанализировать тенденции развития ореолов загрязнения и выделить источники загрязнения. По данным мониторинга ЛАЭС за последние годы (1997-2000 гг.) суммарная p-активность грунтовых вод не превышает 2 Бк/л (табл. 3.7). Выполненные нами исследования развернутого состава радиоактивно- сти грунтовых вод из наиболее загрязненных скважин промплощадки ЛАЭС в 2000-2001 гг. показывают, что в грунтовых водах присутству- ют 137Cs и 90Sr (табл. 3.8) в безопасных концентрациях. Однако по- прежнему в большинстве из обследованных скважин на территории промплощадки наблюдаются уровни ^Sr в грунтовых водах, превы- шающие природный фон в 2—5 раз. Очевидно, появление радиостронция в подземных водах связано как с функционированием объектов стан- ции, так и с остаточным загрязнением, вызванным в свое время протеч- ками в хранилищах ТРО ЛСК (последнее, однако, возможно, если пред- положить возможность «быстрого» транспорта радиостронция в ульт- ранизких концентрациях). 74
Таблица 3.7. Среднегодовая объемная активность суммы бета-излучающих радионуклидов в грунтовых водах на промплощадке ЛАЭС (данные регулярного мониторинга ЛАЭС) № сква- жины Объемная активность, п-10'2 Бк/л № сква- жины Объемная активность, п-10'2 Бк/л 1997 г. 1998 г. 1999 г. 1997 г. 1998 г. 1999 г. 1 96 96 137 21 93 89 196 2 89 104 137 22 89 89 148 3 89 81 137 23 89 93 148 4 89 89 137 24 89 89 148 5 89 89 137 25 89 89 148 6 89 89 137 26 89 89 137 7 89 89 148 27 89 89 130 8 89 89 148 28 89 89 130 9 89 89 137 29 89 89 148 10 89 89 137 31 89 100 148 12 89 89 130 32 126 111 148 13 126 96 118 33 89 96 137 14 126 89 137 34 89 89 137 15 89 89 148 35 89 89 137 16 89 144 148 36 89 89 133 17 89 89 130 37 93 107 133 18 93 89 130 38 89 89 130 19 89 144 196 39 163 89 137 20 89 89 137 40 163 89 137 Таблица 3.8. Результаты гамма-спектрометрических и радиохимических анализов грунтовых вод на промплощадке ЛАЭС № сква- жины Дата отбора Объем пробы, л Активность, Бк/л 137Cs ‘J0Sr 1 27.07.2000 10,0 <0,07 0,01 2 27.07.2000 10,0 <0,10 0,05 9 27.07.2000 10,0 <0,08 0,02 16 27.07.2000 10,0 0,15 0,03 21 27.07.2000 10,0 <0,09 0,03 29 27.07.2000 10,0 <0,09 0,23 8 10.01.2001 2,0 <0,37 0,10 9 10.01.2001 2,0 <0,44 0,13 10 10.01.2001 2,0 <0,41 0,12 31 10.01.2001 2,0 <0,48 0,17 35 10.01.2001 2,0 1,18 0,11 36 10.01.2001 2,0 <0,44 0,10 75
3.3.4. Радиоактивное состояние грунтовых вод на территории НИТИ На промплощадке НИТИ пробурено более 20 наблюдательных скважин, из них 14 — действующие (рис. 3.11). Данные регулярного мо- ниторинга грунтовых вод в пределах территории НИТИ показывают, что подземная гидросфера на промплощадке института не загрязнена (табл. 3.9). Содержание 90Sr в воде скважин находится на уровне фоно- вой радиоактивности поверхностных вод и не превышает 0,04 Бк/л. Объемная активность 137Cs, как правило, ниже минимально детектируе- мой активности гамма-спектрометрического тракта. Суммарная Р-ак- тивность грунтовых вод в основном связана с активностью 40К (90% от общей активности). Влияние хранилищ ТРО ЛСК «Радон» на радиоак- тивность грунтовых вод НИТИ отсутствует. Рис. 3.11. Условная карта — схема размещения скважин на территории НИТИ. Таблица 3.9. Радиоактивность грунтовых вод в наблюдательных скважинах на промплощадке НИТИ (данные мониторинга НИТИ) № скважины Объемная активность, и-10'2 Бк/л Ер-активность 137Cs wSr 1 2 3 4 1998 г. 3 41±2,6 <4,1 1,1±0,2 4 37±3,0 <3,5 <0,8 5 18±1,5 <4,2 <0,7 76
Окончание табл. 3.9 1 2 3 4 7 21±1,1 <3,7 1,5±0,3 10 52±2,2 6,7±3,7 1,9±0,4 12 78±2,6 <10,7 0,8±0,2 16 22±3,0 <4,8 0,8±0,3 1999 г. 2 56±2,2 <4,1 <0,9 3 44±4,1 <4,1 2,2±0,4 4 67±2,6 <2,4 2,7±0,6 5 37±2,6 <2,2 1,0±0,3 7 14±3,0 <1,1 <1,0 9 74±3,0 <4,2 3,0±0,5 10 33±1,5 <4,4 2,4±0,4 И 27±1,9 <1,1 1,5±0,3 12 78±3,3 <1,5 1,5±0,3 14 25±1,5 <1,1 1,2±0,3 16 35±3,3 <3,8 1,5±0,3 31 126±4,4 12±3,7 1,4±0,3 2000 г. 2 27±3,7 <4,4 2,2±0,4 3 21±3,7 6,5±3,2 1,8±0,3 4 34±6,7 <3,2 2,7±0,6 5 18±3,7 <3,1 <0,7 6 26±5,6 <3,3 <0,7 7 18±3,7 <3,3 <0,7 10 17±3,7 <2,4 2,2±0,4 И 24±4,4 <2,7 3,3±0,6 12 63±12,6 <3,2 1,9±0,4 14 21±3,7 <2,9 1,5±0,3 16 23±4,4 <2,8 1,8±0,4 3.3.5. Характеристика загрязнения подземных вод за пределами промплощадок предприятий В 1991 г. лабораторией региональных экологических исследований НПО «Радиевый институт» была проведена научно-исследовательская работа по оценке радиационного состояния грунтовых вод за пределами промплощадок предприятий [63]. Она во многом базировалась на дан- ных опробования режимных скважин (около 30), пробуренных геоло- гами ВНИПИЭТ в 1990-1991 гг. за пределами территорий предприятий (рис. 3.12). Результаты измерений радиоактивности грунтовых вод представлены на рис. 3.13-3.14. 77
2/90* . • .6/90 3/90 * 4/90 «5/90 Рис. 3.12. Схема расположения контрольных скважин ВНИПИЭТ за пределами территорий предприятий. I - НИТИ; П - ЛАЭС; Ш - ЛСК «Радон»; IV - ХЖО ЛАЭС. Рис. 3.13. Схема загрязнения грунтовых вод промзоны г. Сосновый Бор 3Н . Точками обозначены контрольные скважины (результаты опробования за пределами промплощадок предприятий); цифрами — удельная активность 3Н (кБк/л); изолинии удельной активности 3Н построены в результате интерполяции данных как по промзонам предприятий, так и по территории между ними. 78
Анализ данных показал, что тритий в основном мигрирует в юж- ном направлении от ЛСК «Радон»; ореол загрязнения, огибая юго-за- падную границу территории промкомплекса ЛСК - ХЖО ЛАЭС, далее мигрирует на запад в направлении южной части промплощадки ЛАЭС с разгрузкой в Копорскую губу. Однако нельзя исключить движение три- тиевых вод в сторону болот и железной дороги. По мере продвижения основного потока удельная активность трития в грунтовых водах резко снижалась (рис. 3.13). Рис. 3.14. Схема загрязнения грунтовых вод промзоны г. Сосновый Бор ’’’Sth 137Cs. Точками обозначены контрольные скважины: в числителе — удельная активность 90 Sr (мБк/л), в знаменателе — удельная активность 137Cs (мБк/л), «-» — данные отсутствуют. Распространение 90Sr в грунтовых водах за территорией ЛСК про- слеживается практически во всех направлениях (рис. 3.14), однако наи- более были загрязнены радиостронцием (аналогично тритию) скважины 72/90, 54/90, 50/90 (20-70 Бк/м3). Анализ данных по загрязнению грун- товых вод 137Cs (рис. 3.14) подтверждает, что он практически полностью сосредоточен в пределах промышленного комплекса ЛСК-ХЖО ЛАЭС. За пределами санитарно-защитной зоны ЛСК (в сторону разгрузки вод от спецкомбината до Копорской губы) содержание 137Cs не превышает 0,4% от УВвода, 90Sr- 1,3% от УВвода, 3Н -40% от УВвода. 79
К сожалению, в настоящее время большинство из скважин, пробу- ренных в 1990-1991 гг. ВНИПИЭТ между территориями предприятий ЛАЭС, НИТИ и ЛСК, не действуют (выведены из системы монито- ринга). Более того, развитие строительных работ на территории ЛАЭС привело к ликвидации ряда наблюдательных пунктов, информация по которым наиболее интересна с точки зрения оценки миграции радио- нуклидов. Таким образом, восстановление сети наблюдательных сква- жин является весьма актуальной проблемой мониторинга состояния геологической среды данного объекта. 3.3.6. Полевые исследования в районе предполагаемого размещения хранилища РАО 3.3.6.1. ИЗУЧЕНИЕ ЕСТЕСТВЕННЫХГИДРОГЕОХИМИЧЕСКИХ И ГЕОФИЗИЧЕСКИХ ПОЛЕЙ В РАЙОНЕ РАЗМЕЩЕНИЯ ХРАНИЛИЩА В КЕМБРИЙСКИХ ГЛИНАХ 3.3.6.1.1. Геолого-гидрогеологическая съемка и результаты гидрогеохимического опробования родников На участке проектируемого строительства хранилища РАО в кем- брийских глинах (рис. 2.3, 2.4) в июне 1998-1999 гг. была выполнена геолого-гидрогеологическая съемка масштаба 1:10 000. Основной целью этих работ являлось изучение геолого-гидрогеологического разреза уча- стка предполагаемого строительства хранилища. Геологические мар- шруты были выполнены по трем ручьям, дренирующим ордовикское плато на участке исследований (рис. 3.15). Эти ручьи начинаются в ос- новании известняков и прорезают весь геологический разрез, врезаясь в кембрийские глины на Предглинтовой низменности. Геолого-гидро- геологические наблюдения в пределах русел поверхностных водотоков включали в себя наблюдения за особенностями разгрузки подземных вод в эрозионную сеть участка, а также картирование геологических границ пород различных литологических разностей. Особенности геологического строения. В пределах участка расположены три ру- чья, являющиеся притоками р. Воронки, которая, в свою очередь, впадает в Финский за- лив. Рельеф большей части участка слабовсхолмленный, в северной части — с резким по- нижением вдоль глинта и углами склона до 12°, а в некоторых случаях, вдоль бортов ручьев, и более. В геологическом строении района и участка работ принимают участие следующие породы (рис. 3.16). В основании разреза находится толща слабосцементиро- ванных песчаников ломоносовского горизонта кембрийского возраста, выходящих на 80
Рис. 3.15. Схема гидрогеологического опробования участка проектируемого хранилища РАО (точками показаны места опробования). ЕПЗ* EZOaiSJЁЕЭ*ЕЕ]» la Рис. 3.16. Схематический гидрогеологический разрез по ручью Центральному (по материалам рекогносцировочного маршрута): 1 — тонкозернистые пески; 2 — валунные суглинки и супеси; 3 — известняки волховского горизонта; 4 — глауконитовые песчаники, реже глины леэтской свиты; 5 — дикгионемовые сланцы, внизу — с прослоями желтых песчаников пакерортского горизонта (копорская свита); 6 - мелкозернистые песчаники пакерортского горизонта (копорская свита); 7 — пластичные голубые глины (лонтоваский горизонт, Сиверская свита); 8 — источник. 81
поверхность в районе г. Сосновый Бор. Выше залегают пластичные синие глины кембрий- ского возраста. Мощность этой толщи составляет в районе пос. Копорье около 90 м по данным бурения. Кембрийские глины перекрываются породами ордовикского возраста — мелкозернистыми красноцветными песчаниками (тосненская свита) и диктионемовыми сланцами (копорская свита) пакерортского горизонта мощностью 10—12 м. К последним приурочены многочисленные рудопроявления урана, что определяет их повышенную радиоактивность. Выше по разрезу залегает горизонт глауконитовых песчаников мощно- стью 4—5 м. Верхняя часть разреза представлена известняками волховского горизонта, выклинивающимися на склоне глинта. Мощность их возрастает в южном направлении. Рыхлые образования представлены моренными отложениями — валунными суглинками и супесями и тонкозернистыми песками. Породы залегают моноклинально с падением к югу под углом в первые градусы. По склонам глинта проведены геологические маршруты, в результате которых по- строена геологическая схема участка работ. По результатам настоящей съемки не удалось выделить разрывные нарушения, однако геоморфологические наблюдения позволяют предположить наличие такого рода нарушений на участке работ. Полоса глинта (протя- женностью около 14 км) от пос. Копорье до дер. Воронино прорезается тринадцатью ручьями, три из которых находятся в пределах участка. Расстояние между ручьями со- ставляет 450 и 300 м, также отмечается глубокий (более 20 м) врез долин, в то время как остальные ручьи расположены в пределах полосы равномерно со средним расстоянием около 1 км. Эти данные говорят о вероятности приуроченности местных водотоков к раз- рывным нарушениям. Гидрогеохимические исследования и мониторинг. В процессе геолого-гидрогеологической съемки была выполнена гидрогеохимиче- ская съемка родников, разгружающихся в бортах долин ручьев. Место- положение родников показано на рис. 3.15 (съемки 1998 и 1999 гг.). Оп- робованные родники включены в наблюдательную режимную сеть. В 1998 г. было опробовано 15 родников. Повторное опробование родни- ков было выполнено в июне 1999 г. Результаты химических анализов приведены в табл. 3.10. Результаты химико-аналитических работ пока- зали, что подземные воды ордовикского водоносного комплекса, зале- гающего над кембрийскими глинами, пресные, гидрокарбонатные каль- циевые и магниево-кальциевые с повышенным содержанием железа (выше ПДК — 0,3 мг/л), максимальные концентрации железа характерны для подземных вод диктионемовых сланцев, где из-за наличия органи- ческого вещества формируется восстановительная обстановка, способ- ствующая повышенной миграционной способности закисного железа (Fe2+); его концентрация достигает 1 мг/л. Подземные воды, дренирую- щие ордовикские известняки, характеризуются наивысшей (до 400 мг/л) минерализацией и повышенной жесткостью до 6,2 мг-экв/л. В ряде род- ников (16, 17) разгружаются ультрапресные воды с минерализацией менее 100 мг/л. Они характеризуются относительно высокими (до 16,8 мг/л) концентрациями нитратов и ионов аммония (до 1,5 мг/л), что 82
83
связано с поступлением дренажных вод сельскохозяйственных угодий через карстовые воронки в водоносный горизонт. В процессе гидрогеохимического опробования был обнаружен родник 4, дренирующий диктионемовые сланцы, отличием которых яв- ляется повышенная фоновая радиоактивность. Он может быть целеб- ным, а подземные воды по химическому составу подобными лопухин- ским минеральным радоновым водам. Охристые осадки родника, обра- зующиеся при разгрузке подземных вод, имеют повышенный радиаци- онный фон до 70 мкбэр/ч. Отличительной особенностью гидрохимического опробования родников 1999 г. на участке предполагаемого строительства хранилища РАО является то, что лето в этом году было аномально жарким. Днев- ные температуры в период съемки достигали 36 Св тени. Многие род- ники, опробованные в 1998 г., в июне 1999 г. пересохли. Сохранились лишь источники, разгружающиеся на более низких гипсометрических отметках. Гидрохимический тип подземных вод сохранился, но минера- лизация их повысилась до 500-600 мг/л, уменьшилась концентрация нитратов, связанных с сельскохозяйственной деятельностью на участке работ. С целью выявления природных трассеров, указывающих на гид- равлическую связь ордовикского водоносного комплекса, залегающего над кембрийскими глинами, с ломоносовским водоносным горизонтом, а также определения фоновых концентраций стабильных изотопов це- зия и стронция были опробованы и выполнены полные химические ана- лизы подземных вод выше указанных горизонтов (табл. 3.11). Проба воды ломоносовского горизонта отобрана из водозабора пос. Котлы, проба воды из ордовикского водоносного комплекса - из родника 52 на левом ручье. Верхнекотлинский водоносный горизонт был опробован из скважины завода «Скороход». Сравнение химического состава подзем- ных вод, залегающих выше и ниже кембрийских глин, указывает на отсутствие гидравлической связи между ордовикским водоносным ком- плексом и ломоносовским горизонтом. Подземные воды ордовика, как было отмечено выше, по макро- компонентному химическому составу являются гидрокарбонатными кальциевыми, с минерализацией до 500 мг/л. Концентрация хлорид- ионов изменяется от 3 до 9 мг/л, натрия — в пределах первых милли- граммов на литр. Ломоносовский же горизонт содержит гидрокарбонат- ные натриевые воды с минерализацией до 670 мг/л. Концентрация хло- 84
рид-ионов достигает 50 мг/л, натрия — 150 мг/л, калия — 4 мг/л. Верхне- котлинский водоносный горизонт содержит минеральные подземные воды, относящиеся к хлоридным натриевым водам XXVII категории по классификации минеральных вод, с минерализацией 4,8 г/л (табл. 3.11). Пьезометрический уровень подземных вод верхнекотлинского гори- зонта на заводе «Скороход» располагается на глубине 28 м и соответст- вует положению кровли кембрийских глин. Сравнение химического состава с выше лежащими горизонтами позволяет утверждать о хоро- шей защищенности горизонта от потенциального загрязнения. Таблица 3.11. Результаты химического анализа проб воды, отобранных из различных водоносных горизонтов Компонент Содержание, мг/л Ордовикский горизонт (точка наблюдения 52) Ломоносовский водоносный гори- зонт (водозабор Котлы) Нижнекотлинский горизонт (скв. 2, завод «Скороход») 1 2 3 4 Г идрокарбонат-ион 369 ± 22 458 ±18 <10 Сульфат-ион 15,1 ±4,5 4,9 ±2,1 <10 Хлорид-ион 8,8 ± 0,4 49,2 ±25 2900 Нитрат-ион 2,9 ± 0,5 <0,1 <0,5 Нитрит-ион <0,02 <0,02 < 0,005 Ион аммония 7,4 ±1,5 6,8 ± 1,4 0,86 Фосфат-ион <0,04 <0,04 <0,01 Са 78,7 ± 7,4 5,2 ± 0,5 130,6 Mg 25,7 ± 2,6 2,6 ± 0,3 57 Na 2,6 ± 0,3 148 ±15 1600 К 1,6 ± 0,2 4,3 ± 0,4 20,0 Р^общ 0,10 ±0,03 0,08 ± 0,02 0,40 Cs <0,1 <0,1 7,2 Al 0,06 ± 0,02 0,022 ± 0,007 0,05 Be 0,0003 ± 0,00001 < 0,0002 < 0,0002 Сг 0,005 ± 0,002 < 0,005 < 0,005 Sr 0,078 ± 0,008 0,11 ±0,01 2,6 Ni < 0,005 < 0,005 < 0,005 Co < 0,005 < 0,005 < 0,005 Cu 0,003 ± 0,001 0,007 ± 0,002 < 0,0005 Mn 0,005 ± 0,002 < 0,005 0,070 Zn < 0,005 < 0,005 0,015 Cd < 0,0002 < 0,0002 0,001 Sn 0,4 ± 0,1 0,07 ± 0,01 0,30 85
Окончание табл. 3.11 1 2 3 4 Si 3,9 ± 0,4 4,7 ± 0,5 0,50 As < 0,005 < 0,005 < 0,005 Ti 0,005 ± 0,002 < 0,005 < 0,005 V 0,013 ±0,003 <0,01 0,03 Pb < 0,005 < 0,005 < 0,005 Ba 0,035 ± 0,004 0,066 ± 0,007 0,30 pH 7,4 ± 0,1 8,0 ±0,1 7,0 Примечание. Анализы выполнены в Механобр-Аналит, протокол испытаний 261-1, 261,167. 3.3.6.1.2. Исследование и мониторинг естественных геофизических полей1 В ходе геолого-геофизических исследований решались следующие задачи: уточнение геологического строения участка; изучение физиче- ских свойств пород, слагающих участок, в естественном залегании; по- строение физико-геологической модели участка; оценка «фонового» (до начала воздействия на геологическую среду) состояния геофизических полей. Методика и виды исследований. В соответствии с поставлен- ными задачами и учитывая значительные размеры участка (более 2 км2), геофизические исследования были сконцентрированы на опорном про- филе, проходящем через центр участка. В пределах профиля были проведены следующие виды работ: 1. Вертикальные электрические зондирования выполнялись двумя трехэлектрод- ными установками AMN и MNB по методике «сплошных» зондирований [46]. Расстояние между точками зондирования и шаг по оси разносов составляли 2 м, максимальный разнос — 21 м. При проведении зондирований использован комплект аппаратуры ЭРА, съемка ве- лась на частоте 4,88 Гц. На южном конце профиля на расстоянии 750 м от склона глинта выполнено одиночное зондирование дипольно-параллельной установкой с максимальным разносом 300 м с целью определения глубины залегания кровли синих глин. 2. Радиометрические наблюдения выполнены с шагом 0,5 м при непрерывном кон- троле за радиоактивным фоном с помощью наушников. Кроме наблюдений по опорному профилю выполнены наблюдения за радиоактивностью в полосе шириной 100 м вдоль проектного положения подъездной дороги к хранилищу. Пр1фода выявленных аномалий радиоактивности уточнена с помощью гамма-спектрометрических наблюдений. 1 Раздел написан совместно с К.В. Титовым. 86
3. Выполнено изучение переменного естественного электрического поля (ТТЕЭГТ) для оценки однородности толщи известняков и выявления разрывных нарушений по двум параллельным профилям в широтном и одному в меридиональном направлении. Метод ПЕЭП основан на регистрации средней напряженности переменного естественного элек- трического поля, вызванного вариациями магнитного поля Земли в звуковом диапазоне частот. Относительно пониженные значения напряженности электрического поля отве- чают пониженным величинам удельного сопротивления горных пород. Глубина исследо- ваний для данного разреза может быть оценена в 100—150 м. Измерения велись на час- тоте 8 Гц приемной линией длиной 50 м. Анализ результатов наземных геофизических исследований. Результаты наземных геофизических исследований позволили оценить физические свойства пород [44], слагающих участок. В первую очередь, принимая во внимание планируемое строительство здесь подземного хранилища РАО, изучалась радиоактивность пород. Учитывая тот факт, что в 15 км к югу по данным аэрогамма-спектрометрической съемки отмечаются повышенные содержания радиоцезия в почве, принималась в рассмотрение возможность обнаружения более высокой радиоактив- ности как естественного, так и техногенного происхождения. Радиометрические наблюдения в 1998 г. были сконцентрированы преимущественно в полосе шириной 100 м вдоль планируемой подъ- ездной дороги к хранилищу, где наиболее вероятны потери РАО, и в пределах глинта. В результате наблюдений отмечены повышенные зна- чения радиоактивности на склоне глинта приблизительно на одном гип- сометрическом уровне (рис. 3.17). Для оценки природы выделенной аномалии выполнены гамма-спектрометрические наблюдения, подтвер- дившие естественное происхождение аномалии (связанной с большим содержанием U(Ra) и К в диктионемовых сланцах) — рис. 3.18. Радиоак- тивность остальных образований — известняков, песчаников, глин — ха- рактеризуется низкими значениями, при этом названные породы слабо различаются по радиоактивности. В 1999 г. радиометрические и спектрометрические наблюдения осуществлялись по профилю, расположенному на дне центрального ло- га. Замеры делались каждые 10 м непосредственно на обнажениях гор- ных пород. На тех участках, где не было обнажений, точки наблюдений располагались как можно ближе к тальвегу лога, там, где мощность де- лювия была наименьшей. Таким образом, значения радиоактивности и содержания радиоактивных элементов привязывались непосредственно к литологическим разновидностям пород (табл. 3.12). 87
X, м Рис. 3.17. План изолиний гамма-излучений вдоль проектируемой дороги к хранилищу РАО. 7 — ручей; 2 — проселочные дороги; 3 — участки детальных работ. Таблица 3.12. Физические свойства пород участка по данным радиометрических измерений Породы Радиоактив- ность, кбэр/ч к, «•КУ1, % U(Ra), «•Iff4,0/» Th, п-юА% Известняки 17 15 2 5 Песчаники глауконитовые 22 25 5 5 Сланцы дикгионемовые 75 30 35 8 Песчаники красноцветные 25 22 13 10 Глины синие 24 22 12 10 88
О 50 100 150 200 250 [К], л-0,1, % 50 -1 О 50 100 150 200 250 Рис. 3.18. Изменение содержаний U, Th, К, и Cs по профилю 6 на участке 2. 89
Рис. 3.19. Результаты радиометрических и спектрометрических наблюдений по дну центрального лога (1999 г.). На рис. 3.19 видно, что диктионемовые сланцы проявляются чет- кой аномалией у-активности, за счет повышенного содержания в них U(Ra). Отдельные аномалии у-активности в верхней части лога (напри- мер, на пикете 40) связаны с наличием в делювии гранитных (очевидно, остатки ледниковых отложений) валунов, что можно определить по по- вышенным содержаниям К и Th, характерным для гранитов. Данные электрических зондирований позволили многократно оце- нить удельное электрическое сопротивление пород участка, так как ре- зультаты зондирований были заверены и подтверждены геологическими наблюдениями на обнажениях, расчистках и в шурфе, вскрывшем пере- слаивание диктионемовых сланцев и красноцветных песчаников, харак- терное [77] для их контакта (табл. 3.13). 90
Таблица 3.13. Физические свойства пород участка по данным электрических зондирований Породы Удельное электрическое сопротивление, Омм Радиоактивность, мкбэр/ч min max ср. геом. min max ср. арифм. Известняки 126 230 164 15 20 17 Песчаники глауконитовые 322 650 470 20 24 22 Сланцы дикгионемовые 58 200 116 60 300 75 Песчаники красноцветные 285 850 473 23 26 25 Глины синие 18,2 23,5 20,5 23 26 24 Повторные наблюдения по тем же точкам в следующем, 1999, году позволили установить степень изменчивости геоэлектрического фона на участке, составившую не более 5—7% на равнинной части участка и около 30% на склоне. Основные выводы по результатам проведенных исследований сво- дятся к следующему: 1. В пределах участка работ установлено наличие радиоактивных аномалий естественного происхождения и определена природа этих аномалий. Источником аномалий у-активности служат повышенные содержания урана и тория в диктионемовых сланцах. 2. По данным электрозондирований определены геоэлектрические свойства пород участка. При помощи повторных наблюдений установ- лено, что сезонные колебания геоэлектрического фона не превышают 30%, в среднем — 5—7%. Это является положительной предпосылкой для организации мониторинга удельного электрического сопротивления. 3.3.6.1.2. ОЦЕНКА СЕЙСМОТЕКТОНИЧЕСКИХ УСЛОВИЙ ТЕРРИТОРИИ ЛСК «Радон» ПО ДАННЫМ РАДОН-ГЕЛИЕВОЙ СЪЕМКИ Поскольку предполагается строительство долговременных под- земных сооружений, рассчитанных на многие десятки и сотни лет экс- плуатации, в верхнекотлинских глинах, то одним из важнейших вопро- сов оказывается корректная оценка сейсмотектонических условий уча- стка захоронения. В частности, строительство проектируемого храни- лища целесообразно только в случае сейсмически благоприятного про- 91
птоза, так как активизация тектонических нарушений может привести к разрушению сооружения и связанным с этим отрицательным воздейст- вием на окружающую среду. Ленинградская область относится к благоприятной в тектониче- ском отношении 3,5-балльной территории по шкале Рихтера. Однако в настоящее время уровень знаний о сейсмической активности региона и вообще уровень геологических знаний не позволяют дать даже качест- венный сверхдолгосрочный прогноз. На наш взгляд, имеется возмож- ность значительно уменьшить последствия возможных ошибок при вы- боре места заложения сооружения. Для этого участок строительства должен располагаться вне зон активных тектонических нарушений, ко- торые могут в будущем стать участками подвижек земной коры. По- этому нами была выполнена поисковая стадия исследований по оценке тектонических условий территории ЛСК с использованием геохимиче- ских методов исследований подпочвенных газов. Изотопно-геохимические основы радон-гелиевой съемки. При- родное распределение гелия и радона в земной коре начали активно изучать в связи с поиском урановой минерализации. Поскольку оба элемента являются продуктами распада изотопов уранового и ториевого радиоактивных семейств, их предполагалось использовать в качестве поискового признака. Огромный объем выполненных работ позволил сформулировать условия образования в подземных водах и подпочвен- ных газах ореолов повышенной концентрации гелия и радона. Было обнаружено, что радон образует, как правило, «плотные» ореолы вблизи геологических тел, имеющих повышенные содержания урана и тория. В противоположность этому считается, что аномалии гелия слабо корре- лируют с высокими концентрациями радиоактивных элементов, а чаще приурочены к зонам значительной трещиноватости. Детальные иссле- дования позволили выяснить причины обнаруженных закономерностей. Радон (в данном случае и далее радон-222, или 222Rn), как радиоак- тивный элемент с периодом полураспада (Г1/2) всего 3,82 сут, не может накапливаться в подземной гидросфере и почвенных газах. Поэтому линейные размеры аномалий радона, фиксируемые аппаратурой, опре- деляются в первую очередь скоростью конвективного потока воды или газов. В большинстве случаев миграция радона относительно исходной аномалии радия не превышает первых метров или первых десятков мет- ров. В результате радон при геохимической съемке подпочвенных газов является малоглубинным трассером. 92
Гелий (гелий-4, 4Не), как стабильный изотоп, накапливается в под- земных водах и газах. Происходит «запоминание» истории контакта воды с породой, при этом заметные избыточные концентрации гелия формируются в процессе длительного (тысячи и миллионы лет) кон- такта воды или газа с породой. В результате при съемке подпочвенных газов гелий оказывается элементом, трассирующим зоны разгрузки глу- бинных вод и, следовательно, является глубинным трассером. Таким образом, хотя и радон и гелий образуются за счет радиоак- тивности элементов уранового и ториевого рядов, механизм формиро- вания гелиевых и радоновых аномалий различен. На наш взгляд, это различие позволяет более надежно локализовать именно сейсмически опасные тектонические нарушения. Дадим некоторые пояснения. Во-первых, гидрогеологический анализ показывает, что сейсмиче- ски активные разломы должны иметь более высокую проводимость для флюидов (воды и газов). В противном случае зоны трещиноватости бы- стро, а по геологическим меркам почти мгновенно теряют проницае- мость, залечиваясь вторичными минералами, которые зачастую содер- жат повышенные содержания урана и тория. Таким образом, обнаруже- ние проницаемости, а значит, и постоянно обновляемой трещиновато- сти говорит о существовании непрерывных микросейсмодвижений, ко- торые обычно подтверждаются также геофизическими наблюдениями. Во-вторых, установленная корреляция гелия и радона указывает на возможную их быструю совместную вертикальную миграцию. Так как ни гелий, ни радон не могут образовать в подземной гидросфере от- дельную свободную фазу, их совместный перенос возможен только с водой или спонтанными газами (обычно это метан или углекислота). Таким образом, совмещенные аномалии гелия и радона должны указы- вать на зоны вертикальной циркуляции флюидов, охватывающей значи- тельные (сотни метров) участки геологического разреза. Очевидно, что такая зона повышенной проницаемости может быть обусловлена только тектонической трещиноватостью. В-третьих, на контакте насыщенной зоны и зоны аэрации происхо- дят однонаправленный (по термодинамическим свойствам) переход ге- лия и радона из воды в подпочвенные газы и образование аномалий в них. Поскольку скорость газообмена зоны аэрации с атмосферой значи- тельно выше темпов дегазации, существование совместных гелий-радо- новых аномалий в подпочвенных газах возможно только при постоян- ном подтоке избыточных глубинных газов. Поскольку в зоне аэрации 93
поток избыточных (по отношению к атмосфере) газов имеет субверти- кальное направление, линейные размеры аномалий в подпочвенных га- зах в плане, в первом приближении, должны не сильно превышать ли- нейные размеры тектонических зон. Таким образом, применяемый нами подход состоит в том, чтобы при совместном использовании гелиевой и радоновой съемок резко по- высить информативность геохимических исследований для целей сейс- мотектонического исследования территорий. Методика полевых работ и обработки материалов. Измерения концентраций ге- лия [4Не] в подпочвенных газах выполнялись на серийном полевом приборе «ИНГЕМ-1». Подробно принцип действия прибора и методы поверки описаны в работе [49]. Точность измерения концентраций гелия на уровне его атмосферных содержаний составляет 25— 50% и быстро улучшается при росте концентраций, составляя около 5—10% при содержа- ниях, на порядок и более превышающих атмосферные. Для целей выявления зон активных разломов измерения могут производиться в относительных единицах, без пересчета в действительные концентрации. Для измерения a-активности радона (222Rn) и торона (220Rn) использовался серий- ный полевой прибор «РАДОН-6М». Принцип работы прибора основан на измерении све- чения слоя сцинтиллятора в камере, куда закачивается опробуемый газ. Поверяется при- бор в полевых условиях по тарированному источнику излучения. Точность измерений в рассматриваемых условиях, оцененная по стандартному источнику, составляла около 10— 20% в диапазоне скоростей счета, характерных для исследованного полигона. Площадь ЛСК «Радон» (32 га) была покрыта почти равномерной сеткой измерений с шагом около 80 м. На каждой точке опробования выполнялся комплекс работ и измере- ний, позволяющий оценить концентрации гелия-4, радона и торона. Всего на полигоне было выполнено измерение по 48 точкам, 7 точек были измерены дважды с интервалом в сутки, что позволило оценить погрешность воспроизводимости анализа и кратковремен- ную стабильность наблюдаемых аномалий. Первичная обработка полученных данных выполнялась следующим образом: для всех точек наблюдения рассчитывались величины концентрации гелия, суммар- ной a-активности, концентраций радона и торона; по этим данным строились карты изолиний концентраций гелия, суммарной а-ак- тивности, радона и торона; на картах производилась разбивка исследуемого участка по сетке 10x10 м и рассчи- тывались средневзвешенные по площади значения компонентов и вариации относительно средневзвешенного на этой же сетке; для всех компонентов строились карты изолиний концентраций в процентах отно- сительно средневзвешенного по площади значения для данного компонента (далее в тек- сте для краткости эти карты будут называться картами концентраций). Анализ результатов геохимических работ. При анализе резуль- татов полевых работ рассматривались карты гелия и радона (рис. 3.20). Из рассмотрения была исключена карта суммарной a-активности, так как на нее заметно влияют вариации торона, концентрации которого определяются содержанием тория в приповерхностном слое грунта. Так 94
a A s В 6 Рис. 3.20. Карты изолиний концентраций гелия (а) и радона (б) (% относительно средневзвешенного по полю). 1 — территория ЛСК «Радон»; 2 — граница между «чистой» и «грязной» зонами; 3 - изоли- нии концентраций (отн. %); 4 — линеаменты геохимической структуры территории; 5 - границы выделенной по геохимическим данным аномальной зоны, литера А (см. текст); 6 - аномальная точка по содержанию гелия, предположительно техногенного происхож- дения (см. текст). На врезке П проведен контур территории ЛСК «Радон» и обозначена зона поверхностного загрязнения с радиоактивностью почвы свыше 250 мкР/ч. 95
как период полураспада торона всего Г1/2 = 56 с, на данном этапе он не- пригоден для исследования сейсмотектонических условий участка. Первичный анализ карт концентраций гелия и радона в подпочвен- ных газах указывает, что суммарный их размах составляет от —60 до +510% для гелия и от -100 до +260% для радона. Территория ЛСК, в первом приближении, может быть разделена на две неравные части: • северо-восточная часть, в основном совпадающая с чистой зоной, имеет спокойное распределение поля концентраций, особенно в поле гелия (концентрации гелия варьируют от -20 до 0%, радона от -60 до +120% без ощутимой корреляции трассеров - рис. 3.21). В свете изложенных выше основ радон-гелиевой съемки эта часть территории может быть интерпретирована как спокойная в текто- ническом отношении; • юго-западная часть, в основном совпадающая с «грязной» зоной, имеет ряд ориентированных в северо-западном направлении поло- жительных и отрицательных аномалий радона и гелия (концентра- ции гелия варьируют от -20 до +60%, радона от -60 до +260% с за- метной корреляцией трассеров — рис. 3.21). Этот участок имеет геохимические признаки наличия тектонических нарушений и под- робнее будет рассмотрен ниже. Выделяется также одна резко выпадающая точка по гелию с пико- вой концентрацией +510% (точка В на рис. 3.20, а), которая на данном этапе будет исключена из рассмотрения, так как она, возможно, несет техногенный характер (расположена на границе «чистой» и «грязной» зон в районе необорудованной свалки активированного угля и техноло- гических отходов механического цеха). Учитывая это последнее обстоятельство, а также то, что теоретиче- ски вещества, хранимые на ЛСК, сами по себе могут быть источниками радона и гелия, было выполнено сравнение карт с данными по поверх- ностному загрязнению и загрязнению подземных вод. Результаты срав- нения позволяют сделать следующие выводы: — подавляющая часть изотопов, формирующих радиоактивное за- грязнение на территории ЛСК, — это Р- и у-излучатели; значимое пре- вышение a-активности над природным фоном в подземных водах и почвах ЛСК не наблюдается; — полоса почвенного загрязнения в целом вытянута вдоль длинной оси территории ЛСК с юго-запада на северо-восток и пересекает, таким образом, обнаруженные аномалии почти под прямым углом; 96
Концентрации гелия, отн. % -100 0 100 200 300 Концентрации радона, отн. % Рис. 3.21. Соотношение между содержаниями радона и гелия в подпочвенных газах на территории ЛСК «Радон» по данным геохимической съемки в октябре 2000 г. а — суммарные данные по всей территории, эллипсом выделены точки, отвечающие веро- ятной техногенной аномалии по гелию; 6 — геохимические данные по зоне А, преобразо- ванные для построения синтетической карты. 97
— участкам с максимальным почвенным загрязнением соответст- вуют отрицательные (относительно средневзвешенного) или близкие к нулевым концентрации радона и гелия. Таким образом, влиянием техногенного загрязнения на поле гелия и радона можно полностью пренебречь. Теперь перейдем к более подробному рассмотрению геохимиче- ских аномалий, указывающих на возможное наличие активных в сейс- мическом отношении тектонических разломов. В целом на территории ЛСК радон и гелий образуют вытянутые аномалии (отклонения от сред- невзвешенного), линеаментный анализ которых указывает на то, что их длинные оси ориентированы преимущественно с юго-востока на северо- запад. Ряд положительных и отрицательных аномалий в юго-западной части ЛСК образует единую полосу, а направление осей аномалий пол- ностью совпадает. Обнаружено, что местоположение, знак и конфигурация аномалий гелия и радона в пределах этой полосы еще более тесно коррелируют друг с другом при смещении карты по гелию как единого целого на юго-юго-восток относительно карты по радону (рис. 3.22). При этом синтетическая карта по гелию и радону остается подобной двум исход- ным картам (по гелию и радону отдельно), что возможно только при тесной корреляции этих двух компонентов. Рис. 3.22. Синтетическая карта изолиний концентраций гелия и радона (% относительно средневзвешенного по площади), с учетом гипотетического сноса гелия в горизонтальном потоке. Обозначения см. рис. 3.20. 98
Наличие обнаруженного смещения указывает, скорее всего, на влияние потока подземных вод, сдвигающего аномалию гелия на се- веро-северо-запад относительно исходного ее положения в плане за время подъема флюида по разрезу из глубины к поверхности. Направ- ление смещения при этом в целом совпадает с направлением региональ- ного потока подземных вод при его разгрузке в Финский залив. Выделенная полоса аномалий по радону и гелию локализует веро- ятное местоположение нарушения. Физически по данным ЛСК в преде- лах очерченной полосы находится засыпанный во время строительства комбината овраг с ручьем (глубокий около 3 м). Здесь же располагается зона относительно более крупнозернистых песков грунтового водонос- ного горизонта, которые и использовались для засыпки [72]. Наша интерпретация заключается в том, что, вероятнее всего, за- ложение засыпанного ранее ручья обусловлено наличием тектониче- ского нарушения. Это предположение подтверждается тем, что согласно детальным геоморфологическим наблюдениям на участке «Копорье» особенности строения долин ручьев указывают на высокую вероятность их приуроченности к разрывным нарушениям (разд. 3.3.6.1.1). Полученные материалы позволяют сделать следующие выводы: 1. Совпадение полей двух таких разнородных трассеров, как гелий и радон, свидетельствует о наличии зоны повышенной проницаемости глубокого заложения, которая простирается в северо-восточном направ- лении и пересекает территорию ЛСК «Радон» приблизительно в сред- ней части в пределах «грязной» зоны. 2. Обнаруженная зона повышенной проницаемости, скорее всего, обусловлена как наличием более высокой тектонической трещиновато- сти в фундаменте, так и приуроченной к ней переуглубленной долины в чехле (что является типичной ситуацией для северо-запада Русской платформы). 3. Предварительный количественный анализ указывает также на то, что юго-западная часть территории ЛСК, имеющая большую неод- нородность поля гелия и радона, чем северная, отвечает, видимо, при- поднятому тектоническому блоку фундамента, а северная — опущен- ному. 4. Для более точной локализации обнаруженной аномально прони- цаемой зоны и прослеживания ее направления необходимо выполнить дополнительную съемку территории комбината по более густой сетке и дополнить ее съемкой вне территории комбината. 99
3.4. ПРАКТИЧЕСКИЕ РЕКОМЕНДАЦИИ ПО ОРГАНИЗАЦИИ СИСТЕМЫ МОНИТОРИНГА ПОДЗЕМНЫХ ВОД И ПРОВЕДЕНИЮ ДОПОЛНИТЕЛЬНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ И РЕЖИМНЫХ НАБЛЮДЕНИЙ В СОСНОВОБОРСКОМ РАЙОНЕ Общие положения. Целью регионального радиоэкологического мониторинга подземных вод в районе г. Сосновый Бор является опера- тивное, объективное и наиболее полное отслеживание радионуклидного состава подземных вод для оценки и минимизации радиационного риска для населения и природной среды при различных (ранних, текущих и прогнозируемых) состояниях подземных вод в результате штатной экс- плуатации и аварийных ситуациях на объектах атомно-промышленного комплекса. Мониторинг подземных вод является составной частью регио- нального мониторинга природной среды. Последний, в свою очередь, должен быть сопряжен с Единой государственной автоматизированной системой контроля радиационной обстановки (ЕГАСКРО). Опыт проведения комплексного радиоэкологического мониторин- га в районе г. Сосновый Бор показывает, что радиационный мониторинг подземных вод — его наиболее сложная и трудоемкая часть. Это вызвано рядом причин, основными из которых являются: проблема организации единой сети наблюдения за состоянием подземных вод; проблема получения достоверных, статистически обоснованных, фоновых концентраций радионуклидов в условиях проявившихся по- следствий Чернобыльской аварии (когда радионуклидное загрязнение, вызванное выбросами на АЭС и утечками из хранилищ РАО, может накладываться на исходный фон); необходимость периодического бурения разведочных скважин и отбора параллельных образцов грунтов и воды для изучения физико- химических взаимодействий на радиоактивно загрязненных участках; трудоемкость отбора проб, пробоподготовки и проведения радио- химического анализа подземных вод и пород; сложность оценки и прогноза дозовых нагрузок на человека по рыбной и питьевой цепям из-за отсутствия взаимоувязанного комплекса математических моделей фильтрации, массопереноса и смешения (раз- бавления) в приемных водоемах; 100
проблема расчета контрольных концентраций радионуклидов в грунтовых водах с привязкой к контролируемой территории. Как известно, ориентация в оценках на допустимые концентрации радионуклидов по стандартам питьевых вод (УВвода по НРБ-99 [30]) обоснована для характеристики качества грунтовых вод только в том случае, если последние служат непосредственно источником водозабора для питьевых нужд. Как правило, изучаемые объекты, влияющие на качество воды, находятся в промышленных зонах, которые удалены от источников водоснабжения на значительные расстояния. Остановимся подробнее на вышеперечисленных аспектах. Организация системы мониторинга подземных вод в регионах с множеством предприятий — источников радиационной опасности — предполагает, наряду с ведомственным контролем качества вод на сво- их площадях, организацию мониторинга в регионе в целом, т.е. до- полнительного мониторинга между кустами предприятий, прежде всего в областях транзита загрязнения от источников к зонам разгрузки вод в ближайшие питьевые водозаборы и водоемы, специализирующиеся на рыборазведении и рыболовстве. Важное значение при этом должно быть уделено и «фоновому» мониторингу подземных вод, дающему точку отсчета при оценке воздействия предприятия на биоту. Организация единой наблюдательной сети для проведения мони- торинга подземных вод требует больших финансовых вложений, что в настоящее время мало реально (несмотря на наличие местных специа- листов, способных в полном объеме выполнить данные работы, и мо- ральную поддержку местных органов самоуправления). Так, в 1990—1991 гг. при изучении направлений миграционных потоков загрязнения грунтовых вод от ЛСК «Радон» специалистами Сосновоборского отделения ВНИПИЭТ было пробурено около 30 пьезометрических скважин между промплощадками предпри- ятий ЛАЭС, НИТИ и ЛСК «Радон», однако в настоящее время они практически не опро- буются. Часть скважин ликвидирована в связи со строительными работами по периметру комплекса ЛСК «Радон» — ХЖО ЛАЭС. Остальные находятся в запущенном состоянии и не соответствуют общеизвестным требованиям [31, 32]. К основным недостаткам конструкций существующих скважин от- носятся малые диаметры фильтровой колонны и отсутствие затрубной изоляции. Целесообразно провести обследование «бесхозных» скважин, сделать их прокачку, а также перебурить скважины, непригодные для использования. Отсутствие единой действующей сети наблюдательных скважин, охватывающей промышленные площадки предприятий, тер- ритории между предприятиями (в том числе зону по потоку разгрузки грунтовых вод в Копорскую губу), ухудшает качество систематизации 101
данных для оценки загрязнения подземных вод и последующего мигра- ционного прогноза. Принципиальным недостатком мониторинга за радиоэкологиче- ским состоянием подземных вод в районе г. Сосновый Бор является то, что ключевые характеристики, определяющие защищенность водонос- ных горизонтов от радионуклидного загрязнения, изучаются в крайне ограниченном объеме. Это в первую очередь относится к расходам фильтрационного потока и величине инфильтрационного питания, к скоростям движения подземных вод и радионуклидов, к факторам их сорбционной задержки в подземной гидросфере. Именно эти характери- стики являются важнейшими как при оценке текущего радиоэкологиче- ского состояния подземных вод, так и при долговременных гидрогеоло- гических прогнозах. Практически не проводятся в требуемом объеме гидрологические и ландшафтные наблюдения на регулярной простран- ственно-временной основе [41]. Расположение пунктов контроля. Систематические наблюдения за активностью, химическим составом и уровенным режимом грунто- вых вод необходимо вести не только вблизи источников радиоактивного загрязнения (в частности, в районе хранилищ ТРО ЛСК «Радон»), но и в областях, охватывающих основные направления развития (распростра- нения) миграционных потоков. На данных направлениях целесообразно уплотнение сети наблюдательных скважин. Плотность сети и частота наблюдений в целом должны разреживаться по мере удаления от источ- ников загрязнения. Общие требования к размещению скважин подробно изложены в методических рекомендациях Госкомэкологии РФ [41], а также научно- методической литературе (см., например, обобщающую работу [27]). В режим должны включаться не только наблюдательные скважины, но и родники, колодцы, водозаборы, каптажи, используемые для бытовых нужд. Наблюдения в различных зонах, природных средах и на объектах должны быть синхронизированы в пространстве и во времени. При подготовке материалов к сосновоборской экологической экспертизе в 1990— 1991 гг. специалистами НПО «Радиевый институт» и ГГП «Севзапгеология» были отме- чены факты поступления трития на промплощадке ЛСК «Радон» не только в первый во- доносный горизонт (четвертичный), но и во второй (ломоносовский), который является источником питания близлежащих посежов Ленинградской области. В связи с загрязнением тритием вод ломоносовского горизонта в промышленной зоне г. Сосновый Бор необходимы создание сети на- 102
блюдательных скважин на этот горизонт и проведение систематических наблюдений за состоянием в них подземных вод. Обязательным должно быть выполнение требования к раздель- ному опробованию двух первых от поверхности водоносных горизонтов — четвертичного и ломоносовского (тесно взаимосвязанных в пределах Предглинтовой низменности, где размещены основные предприятия). Это предполагает бурение спаренных наблюдательных скважин с соот- ветствующим образом размещенными фильтрами. На Ижорском плато достаточным является включение в режимную сеть эксплуатационных водозаборных скважин и некоторых наблюда- тельных скважин. Наибольшее внимание следует уделять техногенно ослабленным в миграционном отношении участкам — выходам на поверхность подзем- ных вод; областям распространения пород зоны аэрации с малой мощ- ностью (особенно на участках интенсивного инфильтрационного пита- ния), зонам трещиноватости, карстовым зонам и т.д. Особое место должно быть уделено получению и анализу данных мониторинга по пути движения загрязненных вод от ЛСК «Радон» до Копорской губы. Необходимо опре- делить долевой вклад ЛАЭС в общее загрязнение подземной гидросферы, оценить по- следствия проектных аварий на ЛСК «Радон» и Ленинградской АЭС, а также рассчитать на базе имеющейся информации влияние аварий на радиоактивное состояние подземных вод промзоны г. Сосновый Бор и территории в границах зон наблюдений предприятий. Полученные данные позволят построить действующую региональную модель радиоэколо- гического состояния подземной гидросферы в зоне функционирования объектов атомно- промышленного центра г. Сосновый Бор. В пределах зоны строгого режима предприятий изотопный мони- торинг подземных вод следует проводить не реже 1 раза в сезон (4 раза в год), пластовых подземных вод (ломоносовский горизонт) — 2 раза в год: в весенний паводок и зимнюю межень. В санитарно-защитной зоне предприятий радиационный мониторинг подземных вод должен прово- диться с периодичностью 1—2 раза в год, в зоне наблюдения — 1 раз в год (приурочивая отбор к весеннему паводку). Важным элементом мониторинга в районе является периодический (1-2 раза в год) отбор проб из жидкой фракции «старых» хранилищ ЛСК «Радон» на радиохимический анализ. Требования к радиоэкологическому контролю. Отбор, пробо- подготовка, гамма-спектрометрический и радиохимический анализы должны проводиться по единым аттестованным методикам. Как пра- вило, в существующие регламенты контроля входит определение сум- марной а- и P-активности грунтовых вод и трития. Первые два пара- 103
метра относятся к оперативным показателям, но они не нормируются федеральными документами (НРБ-99). Поэтому при оценке дозовых нагрузок и радиационного риска для населения от техногенного загряз- нения подземных вод необходимо определять в обязательном порядке их радионуклидный состав и активность. При постановке наблюдений в районах размещения АЭС необхо- димо иметь в виду прежде всего спектр радионуклидов, образующихся при делении ядер 235U. Процесс характеризуется [18] существованием статистически очень резко выраженных двух максимумов, образуемых совокупностями радионуклидов с массовыми числами, близкими к 95 и 139. На их долю приходится более 95% радионуклидных новообразова- ний, характеризующихся широким диапазоном периодов полураспада. Им принадлежит основной вклад в общую радиоактивность. Наиболее длительно существующие долгоживущие радионуклиды из этих двух совокупностей приведены в табл. 3.14 [25]. Таблица 3.14. Важнейшие радионуклиды, образующиеся при работе реактора в процессе деления 235U Радионуклид Период полу- распада Тип радиоак- тивного излу- чения Стронций-90 29,7 года Бега Цирконий-95 65 сут Бега, гамма Ниобий-95 35 сут То же Технеций-99 2,1-Ю5 лег Бега Рутений-106 1 год Бега, гамма Иод-131 8 сут То же Цезий-137 33 года Цезий-134 2 года Церий-144 280 сут Прометий-147 4,4 года Бега Плутоний-238 87,74 года Альфа Плутоний-239 24065 лет То же Америций-241 432,2 года Как видно, ионизирующее излучение в пределах территорий, за- грязненных выбросами АЭС при тяжелых авариях, имеет множествен- ную природу (а-, Р-, у-), т.е. при натурных исследованиях практический интерес будет представлять обнаружение любых радионуклидов техно- генного происхождения. Первоочередными для изучения являются ра- 104
дионуклиды стронция, цезия, церия, рутения, иода, плутония', жела- тельными — радионуклиды лантана, циркония, теллура, ниобия, сурьмы, технеция, европия, америция. Повышение радиоактивности в районе АЭС в штатном режиме эксплуатации обусловлено в основном поступлением во внешнюю сре- ду короткоживущих изотопов ксенона, криптона и изотопов иода, рас- пад которых приводит к образованию более долгоживущих радио- нуклидов. Кроме того, при работе АЭС образуются углерод-14 и три- тий. Продукты деления (137Cs, ^Sr и др.), активации и коррозии (радио- нуклиды тяжелых металлов и др.) могут поступать в природную среду с аэрозолями станционных выбросов и водными сбросами. При работе АЭС в штатном режиме происходит выделение радио- активных веществ преимущественно в газообразном состоянии, а в слу- чае тяжелых аварий — в виде газов и высокорадиоактивных аэрозолей, в том числе «горячих» частиц. Последние могут состоять из различных веществ, отражающих состав топлива, продукты его распада, конструк- ционных материалов, и соответственно содержать разные ассоциации техногенных радионуклидов. Размеры «горячих» частиц — от долей микрона до десятков и сотен микронов — возрастают по мере приближе- ния к источнику их выброса. К сожалению, в Сосновоборском регионе только службой радио- экологического мониторинга НИТИ проводится ежегодный контроль качества грунтовых вод, включающий определение состава и активно- сти радионуклидов в пределах промплощадки предприятия. Характерными для данного региона техногенными радиоактив- ными элементами, связанными с миграцией в подземных водах, явля- ются долгоживущие Р- и у-излучающие радионуклиды: 137Cs, ^Sr. Как правило, влияние а-излучающих радионуклидов и коррозионных эле- ментов на качество грунтовых вод не проявляется. Вместе с тем в емко- стях хранилищ ЖРО ЛАЭС радиоактивность битумных компаундов обусловлена целым рядом коррозионных элементов, которые в случае нештатных ситуаций могут попасть в грунтовые воды. Поэтому все грунтовые воды в обязательном порядке должны под- вергаться гамма-спектрометрическому анализу на содержание долгожи- вущих радионуклидов и радиохимическому анализу для определения активности 90Sr. Содержание вышеперечисленных элементов должно контролироваться и в смежных средах: атмосферных выпадениях, при- поверхностных слоях почвы, в зоне аэрации, поверхностных водах, 105
морских водах. Особая роль должна отводиться мониторингу 3Н как трассеру направления движения грунтовых вод и индикатору протечек с атомно-энергетических объектов. Самое серьезное внимание должно быть уделено оценке радиаци- онного фона объектов окружающей среды и его пространственно-вре- менных вариаций. Фоновые значения должны определяться с макси- мально низким пределом чувствительности, обеспечивающим опреде- ление средних величин и вариаций фона (разд. 3.2.2); исключительно важным является своевременное обнаружение поступления «надфоно- вых» количеств радионуклидов в геологическую среду. Достоверное определение изотопного состава, формирующего фоновую активность подземных вод, позволяет качественно вычленить влияние источников с низким уровнем загрязнения. Природный радиоактивный фон местности связан с космическим излучением и радиоактивными элементами, присутствующими в гор- ных породах и подземных водах [25]. Интенсивность космического излучения зависит от абсолютной высоты местности и ее географической широты. С ним связано образо- вание некоторых количеств углерода-14, трития, бериллия-7 и некото- рых других природных радионуклидов. Природная радиоактивность горных пород варьирует в широких пределах в зависимости от геологического строения регионов. Она обу- словлена преимущественно весьма долгоживущими элементами: ура- ном-238 (период полураспада Тц2 = 4,5-109 лет), торием-232 (Тц2 = 1,4-1О10 лет) и калием-40 (Т1/2 = 1,28-109 лет). Природная радиоактив- ность подземных вод может определяться присутствием радия-226, ра- дона-222 и продуктов их распада (разд. 3.3.6.2). Таким образом, естест- венная радиоактивность обусловлена резко отличным от техногенного комплексом радионуклидов. Вместе с тем объективная информация о региональном распреде- лении в геологической среде техногенных радионуклидов не только позволяет получить представление о техногенном радиоактивном фоне, необходимое при постановке систематических наблюдений, но и может служить натурной моделью поведения радионуклидного загрязнения геологической среды в случае катастрофы на объектах атомной энерге- тики. В этой связи безусловный интерес представляет изучение распре- деления в водоносных пластах глобальных техногенных меток [27]. 106
Так, в условиях рассматриваемого района хорошо зарекомендовал себя тритий-гелий-3 метод датирования возраста воды [43], использо- ванный для калибровки гидрогеологической модели Ижорского плато (разд. 5.2). Метод основан на определении возраста воды по остаточ- ному тритию и накопленному тритигенному гелию-3. Расчеты по не- сложным формулам позволяют определить цикл водообмена — важный параметр с точки зрения оценки природной реабилитации радиоактивно загрязненных территорий. Методологический подход к оценке радиационного фона в гидро- геологической среде и других взаимосвязанных природных объектах на примере района г. Сосновый Бор подробно освещен в разд. 3.2.2. Определение фонового радиоэкологического состояния подземной гидросферы должно сочетаться с анализом фондовых материалов и всех результатов наблюдений предыдущих лет. Для этого формируются со- ответствующие базы данных (разд. 3.1). Важное место при изучении миграции радионуклидов с грунто- выми водами занимает основной сорбционный параметр, используемый в прогнозных моделях — коэффициент распределения (Kd), который в пределах загрязненного участка контролирует степень концентрирова- ния радионуклидов на породе. Достаточно реальным представляется получение значений Kd по результатам анализа комплексных проб, от- бираемых на загрязненных радионуклидами территориях (in situ). Для этого проводят разведочное бурение с одновременным отбором образ- цов грунта и грунтовой воды из водонасыщенных слоев исследуемых горизонтов с последующим определением концентрации радионуклидов в жидкой и твердой фазах. Трехлетний опыт подобного изучения комбинированных образцов грунта и грунто- вой воды по шести разрезам (периметр хранилища ТРО ЛСК «Радон» - наиболее загряз- ненные участки) показал, что достоверно радионуклиды (137Cs, ^Sr) можно определить во всех образцах грунта. В грунтовой же воде за пределами данного участка уровни активно- сти радионуклидов находятся на грани или ниже чувствительности измерительной аппа- ратуры — даже при объеме отбираемой воды 10—20 л. Отобрать большие объемы грунто- вой воды при «ручном» бурении практически не удается из-за плохого разделения фаз и низкой водопроводимости слоев (четвертичный горизонт). Полезным дополнением к стандартному комплексу мониторинго- вых работ является изучение физико-химических взаимодействий по- средством лабораторных экспериментов, в которых грунтовая вода ис- кусственно загрязняется радиоактивными метками (137Cs, 90Sr, 60Со и др.), так что оценивается миграция радионуклидов из загрязненной грунтовой воды в чистый грунт до установления термодинамического 107
равновесия в системе. Оптимальный диапазон концентраций радионук- лидов в рабочих растворах - 10'4-И0'6 Ки/л (разд. 4.2). Полезно также изучение процессов самоочищения грунта после его отделения от грунтовой воды последовательной многократной десорбцией радионуклидов с породы «фоновой» (чистой от радиоактивности) грунтовой водой. Методика определения адсорбционно-десорбционных констант и результаты экс- периментов по гистерезису сорбции радионуклидов породами четвертичного и ломоно- совского водоносных горизонтов подробно изложены в разд. 4.2.4. В частности, опыты по статической и динамической сорбции-десорбции радионуклидов дают статистически достоверный набор данных по K,j, столь необходимый для использования в расчетных математических моделях. В целом, несмотря на существующие организационные недостатки системы радиоэкологического мониторинга подземных вод в районе г. Сосновый Бор (вызванные, в частности, ведомственной разобщенно- стью организаций), полученная к настоящему времени информация дает необходимую основу для первоочередных оценок прогнозного харак- тера (разделы 5.1, 5.2). Эти оценки должны уточняться и корректиро- ваться по мере развития системы мониторинга в районе, которая, в свою очередь, должна адаптироваться к результатам прогнозов. Особое зна- чение имеет проведение дополнительного комплекса работ эксперимен- тального характера, к рассмотрению которого мы и переходим. Глава 4. РЕЗУЛЬТАТЫ ЛАБОРАТОРНОГО ИЗУЧЕНИЯ СОРБЦИОННЫХ ПАРАМЕТРОВ И АНАЛИЗ УСЛОВИЙ МИГРАЦИИ РАДИОНУКЛИДОВ Интенсивность миграционного процесса на участках существую- щего и потенциального радиоактивного загрязнения подземных вод во многом контролируется естественными гидрогеохимическими усло- виями и удерживающей способностью пород (сорбционно-десорбци- онными процессами). Для изучения соответствующих характеристик привлекались экспериментальные и модельные методы исследования. 4.1. РАСЧЕТ МИГРАЦИОННЫХ ФОРМ Оценка значимости наиболее вероятных геохимических процессов в миграции конкретного радионуклида может быть выполнена на ос- 108
нове анализа форм нахождения элементов в растворе и расчета его на- сыщенности по отношению к возможным минеральным фазам. Эта ра- бота была проделана для наиболее важных загрязняющих компонентов на участке ЛСК «Радон» - цезия и стронция. Для моделирования равновесного распределения компонентов по формам их нахождения в растворе использована программа PHREEQC [56] с базой данных по константам равновесий WATEQ4F, дополненная константами комплексообразования фульвокислот со щелочноземель- ными металлами [6,7]. Таблица 4.1. Характерный химический состав подземных вод района г. Сосновый Бор Компоненты Скв. 5 Скв. X! мг/л МГ-ЭКВ Л экв. % мг/л МГ-ЭКВ л экв. % Са2+ 12 0,60 12 20,1 1,00 19 Mg2+ 7,3 0,60 12 12,2 1,00 19 K++Na+ 85,8 3,73 76 71,8 3,12 61 NH/ 0,1 — — 0,7 0,04 1 S катионов 105,2 4,94 100 104,8 5,16 100 SO?’ 34,6 0,72 15 41,3 0,86 16 сг 42,5 1,20 24 21,3 0,60 12 НСОз’ 183 3,0 61 225,7 3,7 72 СОз2' — — — — — — NOy 0,3 0,01 — — — — NOj’ 0,7 0,01 — 0,3 Следы — S анионов Минерализация С.О. Окисляемость, мг Ог/л pH 261,1 366,3 256 3,6 8,0 4,93 100 288,6 393,4 304 8,0 7,3 5,16 100 Формула м HCOf'Cl2 “so;5 HCOj2SO ;ба12 Курлова 1VL 0,4 Na76Ca12 Mg12 0,4 Na61Ca19 Mg19 Результаты химических анализов подземных вод, использованные при дальнейших расчетах, приведены в табл. 4.1. Однако модельные растворы несколько отличались от приведенных в таблице, а именно: 1) концентрация натрия пересчитана из условия электронейтральности с учетом комплексообразования в растворе (3,72 мг-экв/л для скв. 5 и 109
3,17 мг-экв/л для скв. X,); 2) в модель включены органические кислоты (фульвокислоты), концентрация которых в подземных водах обычно составляет первые миллиграммы в литре (4 мг/л для скв. 5 и 8 мг-экв/л для скв. Xi, где воды имеют большую окисляемость); 3) концентрация кремния рассчитана из условия равновесия с кварцем и составляет 3,28 мг/л; 4) в модель включены стабильные изотопы Sr и Cs (по дан- ным дополнительных исследований на соседнем участке — водозабор «Котлы» — концентрация Sr в подземных водах составила 0,11 мг/л, а концентрация Cs не превышает сотых долей миллиграмма в литре). За- метим, что концентрации радиоактивных 137Cs и 90Sr, соответствующие наблюдаемой активности этих изотопов в подземных водах на участке ЛСК, на несколько порядков ниже, чем фоновые содержания стабиль- ных изотопов, типичные для природных вод. В целом радиоактивное загрязнение на данном участке не сопро- вождается существенными изменениями химического состава воды, и поэтому для расчета форм нахождения компонентов в растворе и оцен- ки насыщенности вод по отношению к минеральным фазам можно ис- пользовать данные по стабильным изотопам. Основные выводы по результатам физико-химического моделиро- вания: 1) все включенные в модель катионы мигрируют преимущест- венно (97-99%) в ионной форме, небольшое значение имеют сульфат- ные и гидрокарбонатные комплексы; в частности, комплексообразова- ние с фульвокислотами не играет заметной роли в общем балансе; 2) во- ды ненасыгцены по отношению к сульфатным и карбонатным минера- лам. Учитывая преобладание ионной формы миграции, ненасыщен- ность по отношению к возможным минеральным фазам, а также то, что радиоактивное загрязнение практически не сопровождается изменением химического состава подземных вод, можно предположить, что сорбци- онно-десорбционные и ионообменные процессы являются превали- рующим типом физико-химических взаимодействий [26,27,40]. 4.2. КОЭФФИЦИЕНТЫ СОРБЦИОННОГО И ИОНООБМЕННОГО РАСПРЕДЕЛЕНИЯ Эксперименты выполнялись в статических условиях с двумя глав- ными радионуклидами - 90Sr и 137Cs. Сорбционные опыты проводили с образцами четвертичных пород нарушенного сложения, отобранных из ПО
неглубоких скважин (разд. 3.3.1.2), а также с ломоносовскими песчани- ками - образцами нарушенного и ненарушенного сложения, взятыми из карьера на соседнем с площадкой ЛСК участке. Последние использова- ли также для изучения способности радионуклидов к десорбции. В на- стоящей работе ломоносовским песчаникам уделяется повышенное внимание. По результатам гранулометрического и рентгеноструктурного анализов и петро- графического изучения песчаникам можно дать следующую характеристику. По гранулометрическому составу породы относятся к мелкозернистому песку (с преобладанием фракций 0,25-0,1 мм и практически полным отсутствием глинистых час- тиц менее 0,002 мм, а также фракций более 2 мм). По минеральному составу (рентгено- грамма получена на дифрактометре ДРОН-0,5, излучение СиКа, напряжение на аноде трубки 35 кВ, анодный поток 8 мА, скорость движения ленты потенциометра — 1 см/мин, постоянная времени 5 с, скорость отсчета 1000 имп./с), основная кристаллическая фаза на 95% представлена кварцем, и только 5% этой фазы занимают мусковит, полевой пшат и хлорит. Наличие глинистых минералов не отмечается. Следовательно, изученную породу по вещественному составу можно назвать песчаником кварцевым, мелкозернистым или пылеватым. Изучение физического состояния породы указывает на ее повышенную степень уп- лотнения и однородности. Плотность скелета варьирует в узких пределах от 1,87 до 2,03 г/см3 при объемной пористости от 24 до 30%, а плотность породы в общем объеме образца - от 2,12 до 2,27 г/см3. Влажность породы изменяется от 0,047 до 0,152 и указы- вает на неоднородность для данного типа пород; но это кажущаяся неоднородность, так как самые низкие значения, по всей вероятности, характеризуют не естественную, а лабо- раторную влажность подсушенных образцов. Это видно из анализа полученных значений степени водонасыщения (влажности), которые свидетельствуют о практически полном водонасыщении песчаников, за исключением образцов, у которых лабораторная влаж- ность менее 0,10. В итоге можно дать такую характеристику изучаемой породы по физи- ческому состоянию: плотный, слабосцементированный, водонасыщенный слоистый и трещиноватый песчаник. 4.2.1. Экспериментальная методика Формула для расчета коэффициента сорбционного распределения (Kd) при одноступенчатых (без построения изотермических зависимо- стей) экспериментах имеет вид Kd=(C‘~C^Vl , (4.1) d Со ms где С, - исходная (холостая) активность радионуклида в растворе, приго- товленном на основе пластовой воды, перед сорбционным опытом; Со — 111
активность радионуклидов в растворе после установления равновесного сорбционного распределения; Ц - объем раствора в опыте, см3; ms — масса навески грунта (образца), г. Априорно предполагается, что процесс имеет линейный характер. Соотношение объема грунтовой воды к массе грун- та варьировало от 10 до 20. Радиоактивные метки вводились в реальную грунтовую воду при строгом контроле постоянства pH, свойственного природным водам. Замеры остаточной активности воды проводились через 1, 3 и 5 сут. Активность цезия-137 в грунтовой воде измерялась на бета-радиометре КРК-1 с детектором БДИБ-01. Результаты рассчитаны по нескольким параллельным определениям. Сорбция радионуклидов на стекле подавлялась растворами стабильных изотопов. Для учета потерь радионуклидов в ходе экспериментов в каждой серии проводился опыт с «холостой» пробой. Задача другой серии лабораторных экспериментов сводилась к оп- ределению парных констант ионного (катионного) обмена в системе горная порода - водный раствор и к оценке величины обменной емко- сти исследуемых горных пород. Ионообменная адсорбция, наряду с обычным осаждением слаборастворимых солей, представляется в на- стоящее время основным из физико-химических механизмов вывода неорганических катионов из растворов на твердую фазу. Цель проведенных экспериментов заключалась в выявлении меха- низма сорбции растворенных радиоактивных элементов из подземных вод на горных породах и, следовательно, в определении параметров, на основании которых в дальнейшем можно было бы рассчитывать харак- теристики сорбционных процессов для любого химического состава фильтрующихся растворов. На данной стадии основное внимание было уделено изучению по- ведения растворенного стабильного изотопа стронция, имея в виду, что его химические свойства те же, что и свойства радиостронция. Экспе- риментальные растворы во всех случаях содержали обычные для при- родных вод катионы-макрокомпоненты (Са2+, Mg2+, Na+, К+). Общая идея экспериментов сводилась к тому, чтобы оценить па- раметры ионного обмена в условиях, приближающихся к естественным. В связи с этим для ломоносовских песчаников соотношение твердой и жидкой фаз выбиралось максимально возможным (отталкиваясь от тре- бования получить достаточное количество раствора для анализа) и со- ответствовало пористости водонасыщенных песков около 0,40-0,45. Методика экспериментов заключалась в следующем. Дезинтегрированная масса (от 1150 до 1330 г) слабосцементированных в естественном залегании песчаников, высушен- ных до воздушно-сухого состояния, помещалась в бюксы диаметром 90 мм и высотой 200 мм и при интенсивном перемешивании заливалась хлоридными растворами (0,1 н) с различным соотношением катионов-макрокомпонентов (Са2+, Mg2"1", Na+, К+) и стронция. 112
Объем заливаемых растворов колебался от 280 до 300 мл, что в результате определило соотношение твердой и жидкой фаз системы в 4,10-4,65 г/мл (кг/л). Всего было осуществ- лено 6 экспериментов. В пяти из них исходная эквивалентная концентрация одного из обозначенных выше катионов в растворе поочередно задавалась в 3 раза большей, чем для остальных катионов (42,86 и 14,29 мг-экв/л соответственно); в каждом опыте содержание суммы катионов задавалось одинаковым — 0,20 мг-экв/л. После недельного выстаивания образцов в герметизированном состоянии с периодическим перемешиванием результи- рующие растворы отделялись от твердой фазы путем свободного стекания. Фильтраты подвергали анализу на содержание указанных пяти катионов, а также железа, хлоридов и величины pH. 4.2.2. Результаты определения сорбции радионуклидов 4.2.2.1. СУПЕСЧАНО-СУГЛИНИСТЫЕ ЧЕТВЕРТИЧНЫЕ ПОРОДЫ Сорбционным экспериментам предшествовало изучение в лабора- торных условиях ионообменной способности образцов, отобранных из неглубоких скважин (результаты представлены в табл. 4.2). Таблица 4.2. Экспериментальные коэффициенты распределения 137Cs и 90Sr в системе грунт- подземная вода (промплощадка ЛСК «Радон» вблизи хранилищ РАО) № скважины (интервал отбора пробы, м) Е, мг-экв/100 г породы Kdi см^/г Cs-137 Sr-90 ЮГ (1,3-1,5) 13,0±1,2 3300±800 200±50 9Г (1,8-2,0) 10,5±1,1 850+200 220+60 12Г (0,95-1,15) 4,8±0,5 70+17 86±22 8Г (2,0-2,2) 6,9±0,6 80+20 76±19 5Г (1,6-1,7) 3,3±0,3 96±24 87±22 12Г (0,2-0,3) 1,0±0,1 47±12 78±19 ЗГ (1,8-2,0) 2,8±0,3 23±6 57±14 2Г (0,2-0,3) 1,2±0,1 31±8 80±20 ЗГ (0,2-0,3) 2,7±0,3 48±12 77±19 14Г (0,2-0,3) 3,8±0,4 35±9 82±21 ЗГ (0,95-1,4) 1,3±0,1 41±10 67±17 ИГ (2,25-2,5) 0,8±0,07 15±4 54±14 6Г (2,9-3,1) 0,35±0,03 13±3 44±11 14Г (2,1-2,2) 7,1±0,7 25±6 47±12 Примечания. Результаты рассчитаны по 4 параллельным определениям; замер остаточной активности ^Sr—проводился через 1 сут. 113
В опыте с песчано-суглинистыми разностями пород четвертичного возраста диапазон изменения коэффициента Kd для цезия-137 составил 13-=-96 см3/г, для стронция-90 соответствующий диапазон — 44-5-86 см3/г. Резко повышенные значения Kd (до 3300 см3/г по 137Cs и до 220 см3/г по ^Sr) получены для глинистых разностей пород (табл. 4.2). Во всех экс- периментальных сериях прослеживается общая тенденция роста коэф- фициента сорбционного распределения при увеличении ионообменной емкости пород. Хотя полученные значения параметра Kd в целом отвечают извест- ным представлениям о сорбируемости рассматриваемых радионукли- дов, они могут оказаться заметно завышенными по сравнению с реаль- ными в силу самого характера лабораторного эксперимента, обеспечи- вающего повышенную доступность поверхности минеральной фазы. 4.2.2.2. ЛОМОНОСОВСКИЕ ПЕСКИ Анализ кинетических кривых позволил выделить равновесную стадию сорбции, данные по которой использовались при расчете коэф- фициентов сорбционного распределения (4.1). Всего было выполнено около 30 опытов, не считая дублирующих серий. Основные выводы по результатам опытных исследований следующие. 1. Сорбционные опыты с радионуклидом ^Sr на образцах различ- ной степени сохранности, представленные различными разновидностя- ми, дали достаточно устойчивые и близкие константы Kd в диапазоне 6,4-5-11,2 см3/г. 2. Изучение сорбции 137Cs дало несколько больший разброс зна- чений константы Kd, хотя порядок их достаточно близок к соответст- вующей характеристике, полученной для изотопа ^Sr. Такое, несколько «нелогичное» поведение 137Cs (который сорбируется, как правило, более интенсивно) можно объяснить заметной нелинейностью адсорбции ра- дионуклидов на породе, так что интерпретация опытов в рамках линей- ной («А)/»-) модели может приводить к смещенным результатам. 3. Последнее обстоятельство может быть проиллюстрировано изо- термическими зависимостями (рис. 4.1), полученными при изучении адсорбции радиостронция и радиоцезия на ломоносовских песках - ос- редненная проба пород, представляющая собой смесь характерных ли- тологических разностей (см. также разд. 4.3). 114
Как видно, связь функций А и С является, строго говоря, нелинейной (вид зависи- мости A =fiC) отвечает изотерме сорбции Фрейндлиха — см. разд. 4.3.1.2). Аппроксимация опытных точек линейной зависимостью N = КС (N и С — объемные концентрации радио- нуклида на породе и в растворе, К = Карп > рп — объемный вес породы) дала коэффициен- ты Kfa равные 4,1 и 7,2 см3/г (при рп = 1,6 г/см3 — с учетом разуплотненного состояния образца) соответственно для радиостронция и радиоцезия (рис. 4.1). Рис. 4.1. Изотермы адсорбции радиостронция и радиоцезия. Сплошные линии — аппроксимация опытных точек зависимостью Фрейндлиха N = КрС15^ пунктирные — линейные изотермы, построенные по одной «равновесной» точке. 4.2.3. Экспериментальные лабораторные работы по определению параметров ионного обмена горных пород 4.2.З.1. МЕТОДИКА РАСЧЕТОВ ИОНООБМЕННЫХ ПАРАМЕТРОВ ГОРНЫХПОРОД Схема расчета параметров ионного обмена основывается на изучении химического состава результирующих равновесных растворов, находившихся в контакте с породой. Математическая модель базировалась на классическом представлении о протекании ионо- обменных реакций [27, 42], исходя из которого обмен между различными парами ионов (в нашем случае — катионов) является взаимно независимым и описывается, в частности, уравнениями 115
0CaATSr NcA <*sr N — “-Mg/Sr ’ 'VMgt7Sr ^sr_ r №0 K/Sr ’ !vK<7Sr (4.2) ~ ^Ca/Sr > — ^Na/Sr , где Oi — эквивалентная доля z-го иона на твердой фазе, равная отношению эквивалентной концентрации этого иона на твердой фазе С* (мг-экв/кг или мг-экв/дм3 породы) к обмен- ной емкости горной породы Е (мг-экв/кг или мг-экв/дм3 породы); — эквивалентная доля г-го иона (катиона) в растворе, которая равна отношению его эквивалентной активности С (мг-экв/л), рассчитанной по теории Дебая—Хюккеля, к сумме эквивалентных активностей всех катионов данного раствора; — константа парной ионно-обменной реакции (между катионами i и у), постоянная при постоянных давлении и температуре. Четыре уравнения в системе (4.2) полностью определяют соотношение концентра- ций в группе из 5 рассматриваемых катионов. В сочетании с этой системой используется уравнение баланса зарядов на твердой фазе: £<9,=1 или ^С’=Е, 1=1 1=1 (4.3) в котором п — число всех ионов (катионов) данного раствора. Для производства расчетов система уравнений (4.2), (4.3) может быть преобразо- вана следующим образом: четыре уравнения (для четырех опытов) вида (4.4) одно уравнение (для одного опыта) вида ( N N 1 , V JVMg r JVMg Sr 1 + A-Mg/Sr дг +-zvCa/Sr v (4.5) Пять неизвестных: четыре константы Kyj и обменная емкость Е — в системе из 5 уравнений однозначно рассчитывались в обоих случаях по результирующим анализам растворов в первых 5 экспериментах (исходная концентрация одного из катионов в 3 раза больше содержания остальных ионов). При этом необходимое значение C*sr для каждого 116
опыта определялась по разнице исходной и конечной концентраций стронция а экви- валентные активности свободных ионов Са2+, Mg2+, Na+, К+, Sr2* в растворе с учетом за- комплексованности соответствующих элементов рассчитывались при помощи программ- ного пакета PHREEQC [56], моделирующего физико-химические равновесия. Расчеты по системе (4.2) — (4.5) производились итерационным методом. Рассчитан- ные константы и емкость обмена в дальнейшем для проверки подставлялись в уравнение типа (4.4), описывающим оставшиеся (не использовавшиеся для определения К и Е) опы- ты. В итоге проводилось сравнение рассчитанных и аналитически определенных в ходе этих опытов значений £*г. 4.23.2. РЕЗУЛЬТА ТЫ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫХ РАБОТ Данные, полученные при обработке анализов результирующих равновесных растворов и необходимые для расчетов по системе уравне- ний (4.2) - (4.5), приведены в табл. 4.3. В результате расчетов были получены следующие параметры ион- ного обмена ломоносовских песчаников: KMg/Sr = 0,055; A?Ca/Sr = 0,091; ^Na/sr= 0,0084; Кк®г= 0,038; Е = 1,83 мг-экв/кг = 2,9 мг-экв/дм3 породы (последнее, исходя из плотности скелета песчаников /?ск =1,6 г/см3). Расчетные и экспериментально полученные значения С s, в допол- нительных экспериментах оказались весьма близкими (погрешность расчетов составила 0,6%). Данный факт говорит о том, что модель ион- ного обмена достаточно хорошо описывает сорбционные процессы в песчаниках в пределах тех активностей, которые были задействованы в экспериментах. Таблица 4.3. Результаты обработки равновесных растворов № опыта Эквивалентная доля в растворе, N C*Sr> мг-экв/кг Mg Са Na К Sr 1 0,287 0,119 0,322 0,213 0,057 0,97 2 0,121 0,261 0,352 0,209 0,056 0,93 3 0,096 0,091 0,595 0,172 0,046 1,00 4 0,104 0,109 0,272 0,468 0,048 0,88 5 0,125 0,118 0,327 0,215 0,215 1,46 6 0,141 0,131 0,386 0,260 0,082 1,13 Полученные значения парных констант соответствуют современ- ным представлениям о селективности ионообменников по отношению к 117
различным ионам. Максимальной селективностью обладают при прочих равных условиях ионы, имеющие наименьший радиус гидратной обо- лочки. При одинаковом заряде к таковым относятся ионы с самым большим истинным радиусом (с наибольшим порядковым номером в таблице Д.И. Менделеева), так как у них отмечается наименьшая плот- ность заряда на поверхности, что и обусловливает относительно малую атмосферу из диполей воды. В рассматриваемом случае наибольший истинный радиус имеет стронций, и, как видно из приведенных значе- ний, все остальные ионы в меньшей степени тяготеют к твердой фазе, т.е. все константы типа Ki/Sr по обоим разновидностям пород оказались меньше единицы. Та же тенденция сохраняется и в других парах катио- нов: константы для более легких магния и натрия меньше, чем для бо- лее тяжелых кальция и калия соответственно. Расчетная обменная емкость песчаников оказалась весьма низкой (Е = 0,18 мг-экв/100 г породы). Попытки определения Е в песчаниках традиционными методами положительных результатов не дали, с одной стороны, из-за недостатка чувствительности: суммарная погрешность анализов составляет около 1 мг-экв/100 г породы. С другой стороны, низкая обменная емкость песков вполне закономерна ввиду их невысо- кой удельной поверхности. Использование полученных параметров возможно в дальнейшем в двух направлениях. Первое из них, подразумевающее получение более точных решений, предполагает численное моделирование процессов миграции загрязнителей, сопровождающееся численным моделирова- нием физико-химических (равновесных) процессов на каждом шаге. В этом случае ионный обмен может рассматриваться как одна из химиче- ских реакций, наряду с комплексообразованием и осаждением-растворе- нием. При этом не исключено существенное влияние неэквивалентной адсорбции катионов на поверхности твердой фазы, включая адсорбцию ассоциированных ионов. Второй подход (приближенные решения) допустим в тех ситуа- циях, когда макрокомпонентный химический состав вод не меняется по ходу миграции. Суть его сводится к тому, что коэффициент распределе- ния радиоактивного стронция между твердой и жидкой фазами при ука- занных условиях является только функцией концентрации самого ра- диоактивного стронция. Зависимость эта может быть представлена сле- дующим выражением: 118
где С&- эквивалентная концентрация радиоактивного стронция на твердой фазе; N’Sr~ эквивалентная доля радиоактивного стронция в рас- творе; Xsr/Sr = 1. Данное решение, естественно, предполагает, что парная константа ионного обмена между стабильным и радиоактивным строн- цием KSr/Sr равна 1, а парные константы радиоактивного стронция с дру- гими ионами равны таковым для стабильного изотопа, что отвечает идентичности их химических свойств. В итоге оказывается, что расчет- ное уравнение аналогично уравнению (4.4) с добавлением одного сла- гаемого, отвечающего ионной паре радиоактивный — стабильный стронций. Таким образом, при втором подходе возможно численное модели- рование миграции загрязнителей как инертного трассера, но с учетом выражения (4.6). При этом достаточно произвести численное моделиро- вание физико-химического равновесия в растворе только один раз, для того чтобы рассчитать активности всех растворенных катионов. Для апробации методики была предпринята попытка рассчитать коэффициенты его распределения для условий, в которых проводились специальные эксперименты с радиоактивными изотопами на ломоно- совских песчаниках (см. разд. 4.2). Как нулевое приближение фонового макрокомпонентного состава равновесного раствора рассматривался химический анализ подземных вод ломоносовского горизонта, отобран- ных на водозаборе «Котлы» (см. табл. 3.10). Расчет активностей сво- бодных катионов производился при фиксированном pH на программном комплексе PHREEQC. Определенные с помощью формулы (4.6) коэф- фициенты распределения оказались достаточно близкими к значениям соответствующих параметров, полученным в независимых адсорбцион- ных экспериментах. Рассчитанный для концентрации радиоактивного стронция, равной 100 Бк/см3, коэффициент распределения оказался рав- ным 17,9 см3/г (при рск =1,6 г/см3), что всего в 1,5—2,5 раза выше, чем полученные экспериментально. 119
4.3. ГИСТЕРЕЗИС СОРБЦИОННОГО ПРОЦЕССА И ЕГО ВЛИЯНИЕ НА ОСОБЕННОСТИ ФОРМИРОВАНИЯ КОНЦЕНТРАЦИОННЫХ ПОЛЕЙ Одной из особенностей миграционного процесса на промплощадке ЛСК «Радон» является немонотонный характер входной концентраци- онной функции, обусловленный резко снизившейся (благодаря выпол- ненным водоохранным мероприятиям) активностью основных источни- ков радиоактивного загрязнения подземных вод. Поэтому наряду с изу- чением процессов сорбции, имеющих место на переднем фронте загряз- нения, большое значение, с точки зрения естественной реабилитации подземных вод, имеют исследования десорбции радионуклидов на зад- нем концентрационном фронте — при вытеснении технических раство- ров природными пластовыми водами регионального потока. Анализу соответствующих экспериментов и посвящен данный раздел. Ряд особенностей сорбционно-десорбционного процесса иллю- стрируется данными лабораторных опытов с ломоносовскими песками. 4.3.1. Статические адсорбционно-десорбционные эксперименты с ломоносовскими песками 4.З.1.1. МЕТОДИКА И ОПИСАНИЕ ОБРАЗЦОВ Краткая характеристика исследуемых сред. Для изучения ад- сорбционно-десорбционных процессов в системе «горная порода - пла- стовая вода» выполнено несколько серий лабораторных экспериментов с радиоактивными растворами, содержащими в своем составе радио- нуклиды стронция (90Sr) и цезия (137Cs). Рабочий раствор. Жидкая фаза при изучении адсорбции была представлена модельной пластовой водой смешанного катионного и анионного состава, мг/л (мг-экв/л): Na+ - 69 (3), Са2+ - 20 (1), Mg2+ - 12 (1), СГ - 71 (2), НСО3‘ - 183 (3), Sr2* - 0,1. Кислотно-щелочная реакция среды (pH) - 8,3. Десорбция радионуклидов, имитировавшая условия вытеснения радиоактивно загрязненных вод природными водами на стадии естественной реабилитации участка, осуществлялась тем же рас- твором. 120
Порода. Природным адсорбентом послужили три типовые литоло- гические разности пород, отобранные на карьере вблизи площадки ЛСК в пределах песчаного горизонта. Образцы песчаной породы различались по цвету: 1с — желтый, In — белый, 2Ь — светло-серый (индексы с, п и b соответствуют опробованным слоям разреза — среднему, нижнему и верхнему). Результаты определения гранулометрического состава образцов (типичные для 10 анализов в каждой серии) представлены в графиче- ской форме на рис. 4.2. Полученные распределения свидетельствуют о заметном различии гранулометрического состава образцов. Так, образец In отличается относительно высоким содержанием пылеватой (до 3,2%), иловой (до 3,3%) и глинистой (до 2,5%) фракций. Наоборот, в пробе 2Ь этих фракций немного (соответственно 0,3, 0,1 и 0,2%). Обра- зец породы 1с занимает промежуточное положение. Наблюдаются раз- личия в распределении частиц песчаной фракции по размерам (рис. 4.2). Рентгеноструктурный анализ проб выполнен лабораторией ка- федры минералогии СПбГУ. Были проведены: качественный анализ 9 образцов 3 проб (In, lc, 2Ь) фракций 0,05- 0,01, 0,01—0,002 и менее 0,002 мм; полуколичественный анализ слоистых силикатов (по методике Ю.С. Дьяконова) и сравнение кажущихся концентраций минералов в пробах по абсолютным интенсивностям рефлексов минералов; дана оценка полуколичесгвенных содержаний основных минералов с использованием их корундовых чисел: 4,1 — галит, 3,41 — кварц, 1,7 — гипс, 1,2 — лепидокрокит, 1,0 — каолинит, 0,55 — иллит. Для каждого образца были приготовлены ориентированные препараты осаждением на стеклянную подложку из суспензии определенной концентрации. Таким образом, с достаточно стро- гой ориентацией частиц были приготовлены 6 препаратов (пробы In и 1с) с 18—20 мг су- хого вещества на подложке. Для пробы 2Ь из-за недостаточного количества вещества препараты изготавливались пипеточным методом такого же количества вещества. Съемка проводилась на рентгеновском дифрактометре ДРОН-2,0 с Сока-монохроматическим излучением с длиной волны X = 1,79021 А, 17= 32 кВ, I = 20 мА, 400 имп./с, RC = 5 с, Кч = 2°/мин в воздушно-сухом и насыщенном этиленгликолем состояниях. Результаты ренттеноструктурного анализа, представленные в обобщенном виде в табл. 4.4, позволяют сделать следующие выводы о вариациях минералогического состава исследованных образцов породы. Проба In. В пробе присутствует смешанослойная фаза иллит- смектит с содержанием в структуре около 80% иллитовых и 20% смек- титовых пакетов. С уменьшением размерности фракций в пробах данно- го образца доля смектитовой составляющей возрастает, но общее соот- ношение иллит-смектит остается практически неизменным. Также с уменьшением размерности фракций увеличивается содержание гипса и лепидокрокита и уменьшается кварца. По основным минералам проба 121
может быть определена как каолинит-иллитовая с примесью кварца, гипса и лепидокрокита. а Рис. 4.2. Гранулометрический состав образцов. 122
a — кумулятивная кривая, б — кривая распределения фракций. Проба: 1 — 1с, 2-2Ь, 5-In. Таблица 4.4. Содержание основных минералов по фракциям в образцах (вес. %) Минералы Диаметр фракций, мм 0,05-0,01 0,01-0,002 <0,002 In 1с 2Ь In 1с 2Ь In 1с 2Ь Иллит 32 23 13 31 23 13 30 19 14 Каолинит 56 44 21 54 45 22 58 34 20 Кварц 12 6 20 10 4 13 2 <1 И Гипс <1 2 42 5 5 35 8 6 41 Лепидокрокит <1 25 — <1 26 — 3 42 — Галит — — 4 — — 20 — — 14 Проба 1с. Здесь также присутствует смешанослойная фаза иллит- смектит (содержание иллита — 80%, смектита — 20%), но в меньшем ко- личестве, чем в предыдущем образце. С уменьшением размерности фракций доля смектитовой составляющей увеличивается; соотношение иллит-смектит остается таким же, однако их общее содержание в пробе снижается примерно на 20%. Аналогично пробе In с уменьшением раз- мерности фракций возрастает содержание гипса и лепидокрокита и уменьшается кварца. Однако в отличие от предыдущего образца лепи- докрокит в данной пробе присутствует в значительных количествах, что, вероятно, обусловливает его желтый цвет. По основным минералам проба определена как каолинит-иллит-лепидокрокитовая с примесью кварца и гипса. Проба 2Ь. В данном образце преобладающими фазами являются гипс и кварц. Минералы глин находятся в подчиненном к ним количест- вах и в значительно меньших по сравнению с пробами In и 1с. Соотно- шение иллит-смектит остается прежним — 80 и 20%. С уменьшением размерности фракций снижается содержание кварца и возрастает галита при достаточно высоком количестве гипса. По основным минералам образец является гипс-каолинит-иллит-галитовым с примесью кварца. Как видно, изученные породы содержат минералы, которые суще- ственно различаются адсорбционными свойствами; поэтому следует ожидать влияние микрогетерогенности (обусловленной существованием различных типов сорбционных площадок на минеральной фазе) состава на характер опытных данных. 123
Режим опытов. В каждой сорбционной серии экспериментов ис- пользовалась навеска породы массой (ms) 2 г. Объем рабочего радиоак- тивного раствора (Ki) составлял 20 мл. Таким образом, соотношение Vx/ms (так называемое соотношение Ж:Т) во всех опытах было постоян- ным (Pi/ms=10). Для идентификации типов изотерм адсорбции (находя- щих, в частности, отражение на графиках в координатах №—(5°, где № — концентрация радионуклида на породе, С® - то же в растворе) исполь- зовались несколько исходных (начальных Q) концентраций радионук- лидов: 3700,370 и 37 Бк/см3. По убыли концентрации радионуклидов в растворе ( ДС = С(. — Ср, Ср — текущая концентрация) рассчитывалось соответствующее значение концентрации радионуклида на породе: у _ (4.7) причем, как видно, эта концентрация приведена к единице объема породы, объемная плотность которой (/Th) во влажном состоянии принималась равной 1,6 г/см3. Для расчета концентрации радионуклида на породе (в твердой фазе) при десорбции использовалась следующая балансовая формула: =Nf - С?' —-----, (4'7а) '0VA) где N? и Nj+i1 - концентрации на породе на г-м и г + 1-м десорбционных шагах, C<f — кон- центрация радионуклида в растворе после установления равновесия (в конце десорб- ционного шага), Vi — объем заливаемого «фонового» раствора (во всех экспериментах принималось Vz = Fi). Таблица 4.5. Изменение катионного состава раствора при предварительной обработке породы № ЦИК- ла pH Содержание катионов, мг/л Са Mg Fe 1с In 2b 1с In 2b lc In 2b lc In 2b I 8,43 8,46 8,51 15,2 15,7 15,9 9,4 9,9 10,3 0,93 0,80 0,85 п 8,26 8,51 8,51 14,5 14,1 13,6 10,0 10,5 10,3 0,87 0,90 0,83 ш 8,48 8,42 8,45 13,8 13,7 13,1 12,3 12,3 12,2 0,82 0,87 0,97 IV 8,53 8,56 8,47 13,0 12,9 12,6 12,7 12,6 12,3 0,87 0,83 0,95 V 8,40 8,37 8,37 12,8 12,5 12,6 12,6 12,4 12,5 0,90 0,90 0,97 Исх. рас- твор 8,14 13,4 10,5 1,0 124
Постановке собственно сорбционного эксперимента предшество- вал этап многостадийного насыщения породы модельной пластовой водой до установления природного ионного равновесия (табл. 4.5). Время обработки каждой пробы грунта раствором (Ж:Т=10:1) состав- ляло 3—4 сут. Приведенные значения концентраций катионов в жидкой фазе после контакта с грунтом — средние из шести проб. Из представленных данных следует, что пять циклов обработки породы раствором приводят к практически полной стабилизации кати- онного состава. Это позволяет считать, что дальнейшие сорбционно- десорбционные эксперименты протекают в равновесных термодинами- ческих условиях (будем далее полагать, что привнес изотопной метки, концентрация которой на пять-шесть порядков ниже концентрации лю- бого из макроионов, не влияет на установившееся равновесие). 4.З.1.2. КАЧЕСТВЕННОЕ ОПИСАНИЕ ОПЫТНЫХ РЕЗУЛЬТАТОВ Кинетика процесса. Опытные данные (рис. 4.3) свидетельствуют о весьма быстрой кинетике как сорбционного, так и десорбционного процесса: наблюдается практически полная стабилизация значений кон- центрационной функции C(t) уже в течение первых суток с начала сорбционного (или десорбционного) эксперимента. Поэтому данные за- меров концентрации С в рабочих растворах, проведенные через 14 сут после начала опытов, характеризуют равновесное состояние системы и могут использоваться для построения изотермических зависимостей. 125
Рис. 4.3. Кинетические кривые адсорбции и десорбции радиостронция. Изотермы адсорбции/десорбции. Особенности химических рав- новесий при различной направленности процесса (адсорбция или де- сорбция) в системе «раствор радиоактивного стронция - порода» (при- менительно ко всем трем исследованным разновидностям песков — 1с, In, 2b) иллюстрируются на рис. 4.4. Соответствующие изотермы для радиоцезия (образец 2Ь) представлены на рис. 4.5. 126
Рис. 4.4. Опытные данные адсорб- ционно-десорбционных экспери- ментов с радиостронцием (черные кружки — адсорбция, треугольники — десорбция) и их модельная ин- терпретация (крестики). Светлые кружки соответствуют поло- жению концентрационных точек 7V°(C0); а, 6 и в — результаты, полученные для образцов пород lc, In и 2Ь. Рис. 4.5. Опытные данные адсорбционно-десорбционных экспериментов с ра- диоцезием (проба 2Ь, черные кружки - адсорбция, треугольники - десорбция) и их модельная интерпретация (крестики). Светлые кружки соответствуют координатам концентрационных точек (№, Со). Адсорбционные ветви приведенных графиков в билогарифмиче- ских координатах имеют линейный вид. Такая форма графиков свойст- венна изотермам, описываемым уравнением степенного вида Фрейн- длиха: 127
(4.8) Ns=KsfC" (In № = 1пК£+иЧпС), где KFS и и5 — линейная и экспоненциальная константы. Таблица 4.6. Параметр £ (степень необратимости сорбции, %) с„ Бк/см3 Номер образца 1с In 2b 3700 9 7 18 370 26 38 31 37 38 46 39 Характерной особенностью всех полученных изотерм десорбции является их выполаживапие в области низких значений концентрации: прослеживается общая тенденция приближения изотерм к «стационар- ным» асимптотикам N(C) = TV0 = const. Это свидетельствует об удержа- нии породой заметных количеств радионуклидов (табл. 4.6) при весьма низких их концентрациях в контактирующем с породой растворе. Более того, в некоторых экспериментах на поздних десорбционных шагах не был зафиксирован выход радионуклидов из породы (С = О, N= TV0). Как видно (табл. 4.6), степень необратимости сорбции радио- стронция заметно возрастает с уменьшением «действующей» равновес- ной концентрации Со, установившейся в конце адсорбционной стадии (предшествующей первому десорбционному шагу), т.е. зависимость 7V0 (Со) является сильно нелинейной (она также показана на рис. 4.4 и 4.5 — сплошная линия): если при высоких концентрациях степень необ- ратимости £, = N(C^/T^ составляет в среднем около 10%, то в области низких концентраций она достигает 40% и более. Соответствующий показатель для радиоцезия меняется в диапазоне 37-84%. Подчеркнем, однако, что характеристика £, является довольно условной, поскольку ее абсолютные значения зависят от опытных условий (соотношения Кщ/т5). Анализ опытных данных (рис. 4.5 и 4.6) позволяет аппроксимиро- вать соответствующие десорбционные кривые зависимостью следую- щего общего вида: Nd = № (Со) + KdFCn“, (4.8а) где Kd и nd — десорбционные «аналоги» линейной и экспоненциальной констант в уравнении Фрейндлиха. 128
Остановимся далее на некоторых теоретических моделях, объяс- няющих выявленное в опыте поведение системы. Рис. 4.6. Схема к обоснованию кон- цептуальной модели гистерезисной адсорбции. 4.3.1.3. РАЗВИТИЕ МОДЕЛЬНЫХ ПРЕДСТАВЛЕНИЙ Обобщенная равновесная модель гистерезисной адсорбции. Основным постулатом модели является допущение о том, что любой репрезентативный объем породы содержит в своей минеральной фазе две группы сорбционных центров (площадок), взаимодействие которых с растворенным веществом контролируется механизмами (силами) раз- личной физико-химической природы [59, 60]. Взаимодействие с площадками первой группы имеет электроста- тический характер - компоненты «легко» сорбируются и десорбиру- ются, следуя изотерме Фрейндлиха (рис. 4.6): N’ = N* = А^Сп’, (4.9) где f— коэффициент фракционирования, отвечающий доле сорбционных площадок первого типа. Взаимодействие растворенных компонентов с площадками второй группы носит специфический характер, т.е. на стадии сорбции соблюда- ется тот же характер связи концентраций, а десорбция с этих площадок при падении концентрации в растворе либо сильно затруднена, либо не проявляется вовсе: 129
N° = (1 - f)K2Cn’2, Nt = (1 - ПК2С^ , (4.Ю) где Co - концентрация компонент в растворе, с которой начался десорб- ционный шаг; А0 — остаточная (необратимая) сорбция; в уравнениях (4.9) и (4.10); Кх и К2 - линейные коэффициенты Фрейндлиха; п/ и п2 — экспоненциальные константы. Суммарный эффект от двух видов элементарных актов физико-хи- мического взаимодействия находит отражение в следующей результи- рующей (суммарной) изотерме сорбции/десорбции: N = l Ns = fK}Cn' + (\-/)К2СПг Nd = fK}Cn' +(l-f)K2C?, (4.И) которая, как видно, имеет гистерезисный характер (см. рис. 4.6). Адсорбционное уравнение в системе (4.11) более сложное по сравнению с формулой Фрейндлиха (4.8). Процесс контролируется «ли- нейными» комплексами /К} и (1 - /)К2, а также «экспоненциальными» константами п\ и п2. При фиксированной концентрации Со остаточная концентрация радионуклида на породе определяется выражением № = (1- f)K2c*. (4.11а) Заметим попутно, что в линейной модели сорбции nis = п2 = 1 парциальные константы Ki и К2 связаны с традиционно определяемым в сорбционных экспериментах коэффициентом равновесного распределе- ния Kd очевидным соотношением JKl+(l-f)K2=p„Kd, (4.12) где р„ - плотность породы. Нелинейная кинетическая модель. Как и прежде, будем считать, что минеральная составляющая системы является «двухфазной», так что с каждой из фаз ассоциируются два типа (1 и 2) сорбционных площадок, характеризующихся различными параметрами равновесной и кинетиче- ской сорбции и десорбции. Предполагая, что адсорбция в равновесных 130
условиях подчиняется закону Фрейндлиха (первое уравнение (4.11)), запишем выражения, описывающие кинетику сорбции на двух типах площадок: - #,), (1 - Л = <4(К2С* - N2\ (4.13) dt dt где С и Nlt N2 - объемные концентрации радионуклида в растворе и на породе (на каждом типе сорбционных площадок); а* и а2- кинетиче- ские адсорбционные константы. Аналогичная система уравнений составляется и для десорбцион- ного процесса: f^ = ad{K^-Nx), (\-f^ = ad2(,K2C^-N2). (4.14) dt dt где ad и a2 — кинетические константы десорбции. Как видно, данная модель учитывает возможные различия в кине- тических константах сорбции и десорбции. Система уравнений (4.13)— (4.14) является многопараметрической, т.е. характеризуется набором параметров, которые отражают различную интенсивность (равновесную и кинетическую) взаимодействия между растворенными компонентами и компонентами, адсорбционными на различных типах сорбционных площадок (как на сорбционной, так и на десорбционной стадиях экспе- римента). В частности, задаваясь ad < а1, можно имитировать замед- ленную кинетику десорбции. В предельных вариантах: 1) ad или а2 —> О приходим к случаю необратимой сорбции на площадках одного из типов, 2) ad2, а2 —> <п, а2 —> 0 - к случаю равновесной частично не- обратимой сорбции, рассмотренной в предыдущем разделе. Баланс вещества в статическом эксперименте. Общая масса компонента в закрытой системе определяется соотношением Мт =VC + N(ms/pn), (4.15) в котором V — объем рабочего раствора, ms - масса навески, д, - плот- ность породы, N- суммарная концентрация на породе: 131
N = JNj+(l-f)N2. Тогда уравнение массового баланса будет иметь вид ^ = о dt или (4.16) (4.17) dC dN Л а — + — = 0, dt dt т. (4.17а) Система уравнений (4.13), (4.14), (4.17а) является замкнутой при заданных начальных (t = 0) условиях: Ni = N2 = 0, С = Q - на стадии сорбции, Ni = N{ i, N2 = N{ 2, С = 0 - на стадии десорбции, (4.18) где С{ - исходная концентрация сорбируемого компонента в растворе; Nn и Ni2 — исходная концентрация компонента на сорбционных пло- щадках при смене раствора. Для решения системы дифференциальных уравнений (4.13), (4.14), (4.17а) был разработан численный алгоритм, в основе которого лежит их аппроксимация конечными разностями. Этот алгоритм реализован в рамках компьютерной программы NODEK2. 4.З.1.4. ИНТЕРПРЕТАЦИЯ ОПЫТНЫХ РЕЗУЛЬТАТОВ Линеаризация опытных зависимостей в координатах V—Со (рис. 4.4 и 4.5) позволяет определить параметры (1 -f)K2 и п2 (табл. 4.7). Таблица 4.7. Расчетные параметры, полученные при интерпретации опытов Радио- нуклид № об- разца (1-Ж; V (бк/см3)"’ Эффективная изотерма Фрейн- длиха**) 132
Sr-90 lc 7,6 8,0 25,3 506 1,0 0,57 Neff = 19,9C0,89 In 3,8 4,0 26,9 538 1,0 0,45 =13,0C°’85 2b 4,75 5,0 9,1 182 0,8 0,54 Яе#=11,ОС0175 Cs-137 2b 28,5 30 162,4 3248 0,9 0,6 Яе#=1О5Со>79 Примечания. *> при /= 0,95; **’ Nef=KfC "'<Г — линеаризация модельных точек в системе координат N+С при расчетных К., К^.п' к п\- Подбор параметров fKx и осуществляется посредством многова- риантных расчетов по программе NODEK2 так, чтобы достигалась наи- лучшая аппроксимация данных, полученных как на сорбционной, так и десорбционной стадиях эксперимента. В расчетах использовались сле- дующие значения кинетических констант: af = а\ = 50 сут'1, = 10 сут'1, «J = 0,01 сут'1. При выбранных временных рамках они обес- печивают быстрое достижение равновесия в системе на стадиях сорб- ции и десорбции, а также необратимую фиксацию радионуклида на сорбционных площадках второго типа. Наконец, в модельных оценках применялся параметр фракционирования f = 0,95; тем самым предпо- лагалось, что 95% от общей минеральной массы породы приходится на минералы со слабыми массообмештыми (сорбционными) свойствами (прежде всего кварц), а 5% - на долю активных сорбентов тонкодис- персных фракций (иллит, каолинит, лепидокрокит) — разд. 4.3.1.1. Результаты модельной интерпретации опытов представлены в табл. 4.7. О надежности интерпретации можно судить по рис. 4.4 и 4.5, на которых дано сравнение опытных и модельных данных. Применительно к радиостронцию из анализа полученной инфор- мации следует: 1) сорбция на тонкодисперсной высокоактивной фрак- ции характеризуется сильно нелинейными изотермами и® = 0,45-0,57 (« ); 2) этим обстоятельством объясняется выраженная нелинейность функции TV0 =f (Со); 3) за исключением пробы 2Ь (и, = 0,8), изотермы сорбции для площадок первого типа линейны (и,5 = 1,0); 4) анализ чув- 133
ствительности показал, что все результаты равноценны в диапазоне из- менения параметра ()<а^ < 0,01, т.е. вопрос об «абсолютной» необрати- мости процесса (когда а‘1 строго равно 0) остается открытым (можно говорить о необратимости в опытном временном диапазоне); 5) модель- ные изотермы довольно близки к опытным (рис. 4.4 и 4.5); заметные отклонения наблюдаются лишь в опытах с образцами In (С,- = 370 Бк/см3) и 2b (Ci = 37 Бк/см3), что можно объяснить неоднородно- стью выборок; 6) трудно объяснимым является наблюдаемый в отдель- ных опытах эффект потери породой способности высвобождать радио- нуклиды на последних десорбционных шагах (такой результат фор- мально может быть получен только в том случае, если предположить, что в области низких концентраций а® —> а® = 0 ). Сравнение полученных параметров адсорбции с данными минера- логического исследования образцов (разд. 4.3.1.1) показывает, что сор- бируемость радионуклидов в наибольшей степени зависит от содержа- ния в тонкодисперсной фракции образцов гидрооксида железа - лепи- докрокита. Так, при повышенном содержании этого минерала в образце 1с (25-42%) константа KF = 19,9. В образцах In и 2Ь лепидокрокита менее 1—3% и константа KF падает до 11—13. В то же время отсутствует прямая корреляция между гранулометрическим составом образцов и расчетными значениями линейной константы KF. Так, при относи- тельно высоком содержании в образце In тонко дисперсной фракции (до 8%) сорбционные свойства породы невысокие (KF = 13). Качественно подобные выводы можно сделать, проанализировав результаты опытов с раствором радиоцезия. Обращают на себя внима- ние существенно повышенные (по сравнению с радиостронцием) значе- ния парциальных коэффициентов А) и К2, что укладывается в известные представления о поглощающей способности пород по отношению к данным радионуклидам. 4.3.2. Динамические адсорбционно-десорбционные эксперименты с ломоносовскими песками В дополнение к вышеописанным статическим экспериментам с каждой из базовых разностей пород (пробы/образцы 1с, In и 2в) прове- дены опыты в фильтрационных колонках (табл. 4.8). Длина колонок — 10-12 см (в опытах с пробами In и 2Ь) и около 5 см (проба 1с), диаметр 134
-1,2 см, вес грунта - 20 (пробы In и 2Ь) и 10 г (проба 1с). Предвари- тельно через каждую из колонок было профильтровано около 60 мл «фонового» раствора (разд. 4.3.1.1). Кроме того, один из экспериментов (с образцом 1с) был выполнен с радиоактивным раствором того же со- става, но не содержащим стабильный изотоп стронция. Опыты по «пакетному» запуску радиоактивного раствора прово- дились при трех граничных (во входном сечении колонки) концентра- циях радиостронция: Со = 10'6 Ки/л (37 Бк/см3), Со = 10'5 Ки/л (370 Бк/см3) и Со = 10'4 Ки/л (3700 Бк/см3). Объем проб на выходе из колонок, в которых проводился замер концентрации, колебался от 2 до 5 мл, время накопления 0,5—1,5 ч. Выходные кривые экспериментов представлены на рис. 4.7. Горизонтальные оси графиков соответствуют отношению объема профильтровавшегося раствора Г(/) к объему пор каждой колонки Ко = Кк-и (где Кк — объем колонки, п — пористость, при- нятая равной 0,33): К (t) = V(t)/V0 =vt / nL (v - скорость фильтрации, L — длина колонки). Таблица 4.8. Основные характеристики опытных режимов Пара- метры 1с 1с* In 2b Со, Бк/см3 37 370 3700 37 37 370 3700 37 370 3700 L, см 5,2 5,4 5,2 5,3 10,5 10,0 10,3 10,9 10,2 10,7 Гк, см3 5,88 6,10 5,88 5,99 11,87 11,30 11,64 12,32 11,53 12,10 «п,Ч 59,0 59,0 59,0 59,0 18,0 24,0 34,0 22,5 22,5 22,5 Г„, см3 191,8 136,3 142,9 184,0 93,6 60,8 101,7 108,5 136,7 180,0 t„ Ч 105,2 103,2 105,2 103,2 59 71 71 48,5 48,5 48,5 см3 344,5 255,1 258,4 313,5 212,6 155,4 198,6 206,9 253,1 336,4 Примечание. L - длина колонки, Кк - объем грунта в колонке, tn - длительность «пакета», Кп - объем пакета (радиоактивного раствора), t3 - продолжительность экспери- мента, Иэ — суммарный объем раствора, участвующего в эксперименте; * — опыт с радио- активным раствором, не содержащим стабильный стронций. Такого рода эксперименты позволили рассчитать (по разности масс поступивших в колонку и вышедших из нее радионуклидов) коли- чество радиостронция, необратимо адсорбированных породой Ам =C0K-S(C,.p;.) , (4.19) i где К — объем радиоактивного раствора, поступившего в колонку; Г/ — объем пробы (на выходе из колонки), в которой определялась актив- 135
ность радиостронция С;. Тогда объемная концентрация радионуклида, необратимо адсорбированного породой, может быть оценена по фор- муле ТУ0=Ам/Гк- (4-20) В табл. 4.9 обобщены результаты динамических экспериментов. Из них видно, что величина Nq зависит от равновесной концентрации Со. Значения Nq, рассчитанные по результатам динамических эксперимен- тов, приближаются к соответствующим значениям, полученным в ста- тических условиях при относительно высоких значениях концентрации Со (3700 Бк/см3). Динамические эксперименты со слабоактивными рас- творами (Со = 37 и 370 Бк/см3) дали значения параметра Nq заметно ни- же тех значений, которые можно было ожидать по данным статических опытов, более того, в экспериментах с образцами породы 2Ь адсорбция оказалась обратимой. 136
Рис. 4.7. Индикаторные кривые «пакетного» эксперимента с радиостронцием: а - Со=37 Бк/см3, 6 - Со=31О Бк/см3, в - Со=37ОО Бк/см3. По результатам описанных опытов могут быть рассчитаны коэф- фициенты сорбционной задержки радиостронция на сорбционной и де- сорбционной стадиях экспериментов (табл. 4.9). Расчеты выполнены по точкам регистрации 50% концентрации (рис. 4.7). Из анализа представ- ленных данных следует: 1) степень сорбируемости радионуклида раз- личными образцами пород отвечает закономерностям, установленным в статических опытах (наибольшей поглощающей способностью обладает образец 1с, наименьшей - образец 2Ь), 2) равновесные коэффициенты десорбционного распределения (^ = несколько ниже по своим значениям (за одним исключением) коэффициентов адсорбционного распределения (= KsdPnY Наконец, следует отметить, что, судя по представленным данным (рис. 4.7, а и табл. 4.9), отсутствие в системе стабильного стронция сла- бо влияет на сорбционные равновесия (не исключено, правда, что кон- такт породы и раствора приводит к появлению в растворе ионов Sr2+ за счет его высвобождения из обменного комплекса породы). В целом, результаты динамических экспериментов не противоре- чат выводам предшествующего раздела. Таблица 4.9. Результаты интерпретации адсорбционно-десорбцион- ных экспериментов в динамическом режиме 137
Проба No, Бк/см3 Со, Бк/см3 Со, Бк/см3 37 370 3700 37 370 3700 1с 9 51 1746 6,1/4,7 5,9/5,0 7,3/6,7 1с* 25,1 — — 6,9/4,7 — — In 3 130 680 3,8/4,0 3,8/3,7 3,9/3,8 2b ~0 ~0 3362 0,96/0,92 0,90/0,90 1,0/0,89 Примечание. * — опыт с радиоактивным раствором, не содержащим стабильный стронций. 4.3.3. Миграционные модели 4.З.З.1. ПРОСТЕЙШИЕ АНАЛИТИЧЕСКИЕ РЕШЕНИЯ ДЛЯ ОПИСАНИЯ МИГРАЦИОННЫХ потоков Рассмотрим особенности формирования одномерных концентра- ционных полей, основываясь на несложных кинематических и балансо- вых соотношениях. Предположим, что входная концентрационная функция носит «пакетный» характер (рис. 4.8, а), т.е. раствор, содержа- щий сорбционную метку в концентрации С = Сю, поступает в пласт ог- раниченный промежуток времени tn (после чего происходит падение концентрации до исходного фонового уровня С = 0). Сорбция и десорб- ция имеют равновесный характер и определяются парциальными коэф- фициентами распределения соответственно Ki и К2 (см. (4.9) - (4.10)). 138
Рис. 4.8. Характер распределения сорбируемого компонента в растворе при гис- терезисной равновесной адсорбции. а, б, в, г — различные стадии миграционного процесса. Хорошо известно [8, 50], что выпуклый характер изотермы де- сорбции (формула (4.11), рис. 4.6) Л^(С) должен приводить к «размы- ву» заднего десорбционного фронта, формирующегося при промывке загрязненного участка пласта «чистой» водой (рис. 4.7,6). Соответст- вующее концентрационное поле описывается с помощью «характери- стического» уравнения х = n + dNd/дС ’ (4.21) которое можно переписать в следующей безразмерной форме: 139
(4.21а) 1 + <ДС<-1 ’ где x = xn/vtn', t С = С/С]0; ; v - скорость фильтрации Дарси, п - пористость. Перемещение передового сорбционного фронта контролируется скоростью (в данном случае ANS/АС = №/С10 ), или в безразмерной форме где Д = (1 - f )К2С^ 1 / п- Эта скорость всегда ниже скорости смещения высококонцентрационных точек (в частности, С = 1) передового де- сорбционного фронта Следовательно, спустя определенный промежуток времени (t*) де- сорбционный фронт начинает взаимодействовать с сорбционным фрон- том (рис. 4.8, в, г). Наложение фронтов приводит к падению концентра- ции на передовом фронте вытеснения, которое, в свою очередь, влечет за собой (из-за нелинейности процесса) погашение скорости его мигра- ции. Время /*(/* = /*//л)может быть легко найдено из соотношения ust* = u?0(t *-1): С+А+А) (1-иОД+Д (4.24) 140
Этому времени соответствует линейное смещение __________-______ (1-ОА + А (рис. 4.8, в). При наложении сорбционной и десорбционной волн скорость ми- грации передового фронта (щ5) будет контролироваться наиболее мед- ленным процессом. При гистерезисной сорбции, подчиняющейся обоб- щенной изотерме (4.11), — это десорбционный процесс. Из балансовых соображений получаем й;=—--------=- (й; = —). i+AC’-'+A/c. и (4.25) Для расчета текущих значений концентрации С, = С» / С1о должны использоваться специальные численные итерационные приемы. Рис. 4.9. Влияние необратимости процесса на характер концентрационных распределений. Сплошные линии — необратимая адсорбция (/Ъ = 0,2, f}\ = 1,0), пунктирные — обратимая равновесная адсорбция (fn = 0,/?i = 1,2). Расчеты выполнены при Сю = 1 и и/ = 0,7. 141
На рис. 4.9 приведены результаты численных расчетов концентра- ционных распределений С +х (начиная с момента «шокового» взаимо- действия фронтов t > f *) при различных величинах параметра Д(Д = О, = 1,2 - случай обратимой адсорбции и Д = 0,2, = 1,0 - случай частично необратимой адсорбции) и фиксированных значениях «экспо- ненциальной» константы щ=Из(= 0,7)'. Хорошо видно, что необрати- мость процесса способствует более быстрому погашению концентра- ционного возмущения в пласте. Рис. 4.10. Влияние параметра м'на скорость смещения передовой границы кон- центрационной волны й/ (а) и вид графиков-характеристик х +t (б) (Сю = 1, А =1,0, Д2 = 0,2). Два других графика (рис. 4.10) иллюстрируют влияние параметра и’на скоростные характеристики передового сорбционного фронта. Видно, что с момента начала взаимодействия десорбционной и сорбци- онной волн происходит постоянное уменьшение скорости миграции 1 При таком сочетании параметров ди ns сорбционная изотерма остается неиз- менной для обратимого и необратимого процессов. 142
компонента на фронте контакта загрязненной и чистой вод (в нашем примере от i?= 0,455 (см. (4.22а)) до 0). Темпы снижения этой скорости (Sw«/Si) зависят от степени нелинейности процесса: тем выше кон- станты п°, тем более резко происходит «торможение» фронта. Частным случаем является линейная необратимая сорбция (^=^=1), дающая поршневой десорбционный фронт. Этот фронт, перемещаясь с более высокой действительной скоростью фильтрации, будет стремиться догнать фронт сорбции, в результате чего область за- грязненных вод будет испытывать тенденцию к сжатию. В какой-то мо- мент времени (t*) произойдет «смыкание» фронтов (if мгновенно пада- ет до значения и“ = и’ = о ): в это время все загрязняющие компоненты перейдут из жидкой фазы в твердую, т.е. благодаря гистерезису сорбци- онного/десорбционного процесса и его необратимости происходит пол- ное восстановление качества подземных вод на участках их пер- воначального загрязнения. Время t* легко находится из простейших кинематических соотношений или непосредственно по формуле tn (1-Ж а ’ (4.26) где К. = К. / п (i = 1,2), п - пористость. Таким образом, несмотря на наличие контаминантов в пласте, ка- чество подземных вод как в пределах локализованного участка загряз- нения пласта (где все компоненты оказались аккумулированы породой), так и ниже по потоку может оставаться высоким неограниченно долгое время. Объемная концентрация (7V0) вещества в породе определяется соотношением № = (1-/>2с10. (4.26а) В реальных условиях, однако, быстрому достижению фоновых концентраций может препятствовать кинетика десорбции. Для исследо- вания роли этого механизма при массопереносе целесообразно обра- титься к математическому моделированию. 143
4.3.3.2. ЧИСЛЕННАЯ МОДЕЛЬ МИГРАЦИОННОГО ПОТОКА Общее уравнение одномерного конвективно-дисперсионного пе- реноса компонента, сорбирующегося на площадках двух типов, имеет вид дС rdN, ,, ,.dN2 dC п d2 *C п— + f —L + (l- /)—- + v— = D, —5-, dt dt dt dx dx2 (4.27) где n — пористость; v — скорость фильтрации; DL — коэффициент про- дольной гидродисперсии. В зависимости от направленности процесса (сорбция или десорб- ция) транспортное уравнение (4.27) дополняется кинетическими урав- нениями (4.13) или (4.14). Систему уравнений (4.27), (4.13) и (4.14) можно представить в обобщенной безразмерной форме2 дС о dN’ld о dN2d дС - д2С f^^ = a^ld (Cn'd -N’ld\ (4’28) dt (l-f)^^ = a^d (C^-N’ld), dt r«e x=^-; t=^-; C N-Id /n; vtn h Go KtC^ &=(l-f)K2C*' In-, a^d=a^tn- Dl=^. v t Для решения системы уравнений (4.28) была разработана числен- ная модель (компьютерный «код») NODEK2t. Приведем примеры численных расчетов. Первая серия модельных экспериментов выполнялась для оценки роли кинетики десорбции с 2 Здесь мы также учли возможность различий в значениях экспоненциальных кон- стант ns и ц ? на сорбционной и десорбционной стадиях процесса. 144
площадок второго типа (рис. 4.11). Адсорбция считалась равновесной (а^2 _> оо);в этой же предпосылке рассматривалась и десорбция компо- нента с площадок первого типа —> оо). В предельном варианте («2 —> 0 - случай необратимой сорбции на площадках второго типа и «2 —> оо - полностью обратимая сорбция на данном типе площадок) результаты качественно подобны полученным ранее в рамках аналити- ческой модели (разд. 4.3.3.1): необратимость процесса ведет к замедле- нию скорости миграции передового фронта концентрационной волны и снижению пиковых значений концентраций. Кроме того, расчеты пока- зали, что для выбранных условий влияние необратимости сорбции вполне ощутимо при а* = а&п < 0,1. г = 8,8 Рис. 4.11. Влияние кинетики десорбционного процесса на концентрационные распределения С(х). Значения безразмерных десорбционных кинетических констант: 1 — = 0,00001, 2 — = 0,1, 3 - = 1, 4 _ ал = 50. Расчеты выполнены на модели MODEK2t при Л = 1, Рг = 0,2, п=пг‘ = пР= md= 0,7, DL = 10’5, f = 0,5. 145
Теперь приведем результаты расчетов концентрационных фронтов для условий осредненных потоков на участке ЛСК «Радон», воспользо- вавшись данными лабораторных сорбционных экспериментов (разд. 4.3.1.4). Гидродинамические параметры модели следующие: v = 0,04 м/сут (среднее значение скорости при градиенте 1= 0,01 м/м и ко- эффициенте фильтрации к = 4 м/сут), п = 0,3, DL = 10'5 м2/сут. Продол- жительность «пакета» tn = 5 лет. Выполнено три варианта расчетов, в 146
которых использовались сорбционные данные по образцам 1с, In и 2Ь (табл. 4.7) - рис. 4.12. Как и в «тестовых» примерах (рис. 4.9), для иллюстрации значи- мости необратимости адсорбционного процесса на графиках дано со- поставление результатов расчетов со случаем обратимой адсорбции (а^ _> оо). Из представленных расчетов видно, что необратимость сорб- ции является одним из важных факторов, способствующих самоочище- нию подземных вод на данном участке. Кроме того, нелинейность про- цесса приводит к заметно асимметричным фронтам — передний адсорб- ционный фронт круче заднего десорбционного. 4.4. ПРОСТРАНСТВЕННАЯ ИЗМЕНЧИВОСТЬ НЕЛИНЕЙНЫХ СОРБЦИОННЫХ КОНСТАНТ (ЛОМОНОСОВСКИЕ ПЕСКИ)3 Хорошо известно, что гетерогенность водоносных систем, под ко- торой понимается в общем случае пространственная изменчивость гео- фильтрационных и физико-химических параметров, играет ключевую роль в формировании ореолов загрязнения подземных вод. Для изуче- ния массопереноса в таких системах необходимо сочетание анализа де- терминированных результатов отдельных экспериментов с элементами стохастического описания системы в целом. В последние годы подавляющее число опубликованных работ бы- ло посвящено исследованию изменчивости проницаемости пород (к) и значений линейной адсорбционной константы (Kd). В большинстве слу- чаев исследования базировались на концептуальном модельном анализе и оперировали ограниченным числом экспериментальных данных. В настоящей работе делается попытка нахождения пространственных ва- риаций параметров, которые характеризуют сорбционные взаимодей- ствия, описываемые нелинейными уравнениями, а также связи этих па- раметров с изменчивостью физических свойств среды (проницаемостью и показателями дисперсивности). 4.4.1. Краткое описание экспериментальных исследований Опытный участок (30x25 м) расположен в 0,5 км к юго-западу от промплощадки ЛСК «Радон». Так как опробованные отложения ломо- 3 Раздел написан совместно с Л.Н. Синдаловским. 147
носовских песков имеют морское происхождение, можно ожидать, что по своей структуре и свойствам породы в пределах опытного участка подобны отложениям, слагающим радиоактивно загрязненный участок. Для изучения пространственной изменчивости свойств ломоносовских песков было пробурено 37 мелких (глубиной до 1 м) скважин, расположенных в плане по регулярной сетке (рис. 4.13): каждая скважина находится от соседней на расстоянии 5 м. Рис. 4.13. Схема опробования песчаного (СДт) горизонта. Из каждой скважины было отобрано по две пробы грунта весом около 300 г с глу- бин 0,5 и 1,0 м, так что в последующих лабораторных экспериментах было изучено 74 пробы. Ранее апробированная методика постановки лабораторных сорбционных опытов в статических условиях (см. разделы 4.2.1, 4.3.1) была использована для получения: а) кон- стант нелинейной адсорбции Фрейндлиха, б) параметров, ответственных за десорбцию радионуклидов. Радионуклид 90Sr использовался в качестве сорбируемого компонента. До проведения сорбционных экспериментов все пробы были «кондиционированы». Эта про- цедура заключалась в многократной промывке проб раствором, близким по составу к подземной воде (разд. 4.3.1.1), что позволило проводить сорбционные и десорбционные эксперименты в эквивалентных гидрогеохимических условиях. 148
Дополнительно для того, чтобы оценить возможную взаимосвязь и корреляцию между физико-химическими и физическими свойствами породы, был изучен грануломет- рический состав проб и определена их проницаемость (коэффициент фильтрации). Для этого песок был просеян с помощью набора сит с известным диаметром отверстий, что позволило разделить каждую пробу песка на фракции (мм): менее 10; 10-5; 5-2; 2-1; 1- 0,5; 0,5-0,25; 0,25-0,1; 0,1-0,05; 0,05-0,01; 0,01-0,005; 0,005-0,002 и менее 0,002. Коэффи- циент фильтрации определялся с помощью трубки «Спецгео». 4.4.2. Результаты обработки лабораторных экспериментов Основные закономерности адсорбции радиостронция иллюстриру- ются рис. 4.14. Как видно, большинство изотерм адсорбции подчиня- ются изотермической зависимости Фрейндлиха (4.8). Примерно в 20% случаев наблюдаются заметные отклонения опытных точек [А(С)] от теоретической изотермы (4.8), что можно объяснить эксперименталь- ными погрешностями или более сложным (по сравнению с описывае- мым формулой (4.8)) характером взаимодействия растворенных радио- нуклидов с минеральным скелетом. В табл. 4.10 приведены расчетные (результат линеаризации опыт- ных кривых) значения линейной (К'г) и экспоненциальной (и!) кон- стант адсорбции. Анализ этих данных показывает, что константа KSF варьирует в широком диапазоне значений. Адсорбционный процесс зна- чительно нелинейный (в большинстве экспериментов значения п' ока- зались существенно ниже 1). Таким образом, пористая среда может рас- сматриваться как существенно гетерогенная с точки зрения изменчи- вости характеризующих ее физико-химических параметров. Основываясь на полученных данных, можно рассчитать эффектив- ное значение коэффициента сорбционного распределения Kd (безраз- мерная величина, Kd = Kdp„) для заданного значения концентрации (С) по следующей формуле: . АЛГ АГ = s АС С (4.29) Результаты интерпретации адсорбционных экспериментов пред- ставлены в табл. 4.10 (Примечание. Номера интервалов: «1» - верхний (z = 0,5 м) и «2» — нижний (z = 1,0 м). Л — изотермы незначительно от- 149
клоняются от изотермической зависимости Фрейндлиха (0,94 < R < 0,96); * — наблюдается существенное отклонение от изотермической зависимости Фрейндлиха (R < 0,94), НД - нет данных, R — коэффициент корреляции). Рис. 4.14. Изотермы адсорбции-десорбции радиостронция. а, б, в, г- экспериментальные серии: а - пробы 1 -1 - 9-2, б - пробы 10-1 - 18-2, в - пробы 19-1 - 27-2, г- пробы 28-1 - 37-2; первая цифра - номер скважины, вторая - интервал опробования (1 - z = 0,5 м, 2 - z = 1,0 м). 150
Таблица 4.10. Результаты интерпретации адсорбционных экспериментов Сква- жина- интер- вал KFS я5 R Kd Сква- жина- интер- вал KFS я5 R Kd 1-1 72,1 1,01 0,999 24,3 19-2 14,3 0,88 0,984 6,2 1-2 17,3 0,97 0,998 14,0 20-1* 29 0,8 0,818 7,2 2-1 43,0 0,81 0,999 11,5 20-2* 28,7 0,77 0,765 5,8 2-2 63,9 0,72 0,999 9,2 21-1 16,2 0,73 0,996 2,5 3-1 29,7 0,77 0,999 6,0 21-2* 3,8 0,91 0,904 2,0 3-2 34,8 0,84 0,999 11,5 22-1* 103 0,45 0,844 2,3 4-1 29,2 0,79 0,962 6,8 22-2 9,5 0,88 0,999 4,1 4-2 51,8 0,65 0,984 4,6 23-1 3,9 0,94 0,983 1,2 5-1 52,9 0,75 0,985 9,4 23-2 10,9 0,94 0,999 7,2 5-2 211,6 0,38 0,984 2,9 24-1 18,4 0,78 0,999 4,0 6-1 54,8 0,69 0,991 6,4 24-2л 222 0,31 0,959 1,8 6-2 19,1 0,9 0,996 9,5 25-1 6,3 0,92 0,998 3,6 7-1 16,3 0,89 1,000 7,6 25-2л 7,6 0,87 0,941 3,0 7-2 23,1 0,83 0,984 7,1 26-1* 88,9 0,48 0,684 2,4 8-1 10,4 1,0 0,995 10,4 26-2л 19,4 0,78 0,946 4,2 8-2 35,1 0,78 0,963 7,6 27-1 11,5 0,77 0,979 2,3 9-1 25,1 0,81 0,983 6,7 27-2* 200 0,29 0,556 1,4 9-2л 9,5 0,96 0,945 7,2 28-1 85,2 0,59 0,974 5,0 10-1 43,9 0,82 0,999 12,6 28-2 16,2 0,8 0,999 4,0 10-2 30,7 0,83 0,998 9,4 29-1* 70,3 0,55 0,869 3,1 11-1 43,2 0,74 0,999 7,1 29-2 16,6 0,85 0,999 5,8 11-2 73,8 0,65 0,997 6,5 30-1л 34,5 0,68 0,943 3,7 12-1 205,6 0,6 0,995 12,9 30-2 28,7 0,75 0,999 5,1 12-2 144,6 0,59 0,998 8,5 31-1 29,3 0,76 0,999 5,5 13-1 46,2 0,77 0,987 9,4 31-2 20,9 0,77 1,000 4,2 13-2 125,5 0,59 0,991 7,3 32-1* 4,6 0,93 0,804 2,8 14-1л 54,7 0,67 0,952 5,5 32-2 12 0,92 0,979 6,9 14-2 119 0,53 0,999 4,6 33-1 3,2 1,06 0,972 4,8 15-1 70,8 0,7 0,990 8,9 33-2 ВД ВД ВД ВД 15-2 81 0,64 1,000 6,7 34-1 3,5 1,02 0,983 4,0 16-1 21,2 0,83 0,985 6,5 34-2 2,7 1,02 0,999 3,1 16-2 19,0 0,81 0,991 1,7 35-1 1,7 1,1 0,994 3,3 17-1 34,4 0,82 0,999 9,9 35-2* 4,9 0,91 0,920 2,6 17-2л 6,6 0,92 0,951 2,8 36-1 5,2 0,92 0,996 2,9 18-1 41,2 0,79 0,999 9,6 36-2* 17,5 0,66 0,885 1,6 18-2 94,7 0,57 1,000 4,8 37-1* 7,7 0,92 0,858 4,4 19-1* 5,5 0,95 0,937 3,8 37-2* 3,6 0,93 0,788 2,2 151
Анализ гранулометрического состава пород показал, что в основ- ном они представлены песчаной фракцией (0,05 мм < d < 0,5 мм). Сум- марное содержание пылеватых (0,01 мм < d < 0,5 мм), илистых (0,05 мм < d < 0,01 мм) и глинистых (d < 0,005 мм) частиц колеблется в пределах 2-5%. Минеральная фаза на 93-97% представлена зернами кварца (см. также разд. 4.3.1.1). Коэффициент неоднородности Си (отношение Jgo/Jio) меньше, чем 4 (за несколькими исключениями). Это значит, что пески хорошо отсортированы и достаточно однородны на микроуровне. Несмотря на низкое содержание пылеватых—иловых—глинистых частиц, они могут определять интенсивность адсорбции радиостронция. Фильтрационные эксперименты показали, что изучаемый песча- ный материал относительно хорошо проницаем: коэффициент фильтра- ции изменяется от 1,5 до 7,7 м/сут (среднее значение — 2,7 м/сут), что согласуется с ранее приведенными данными. 4.4.3. Статистическое распределение параметров (гистограммы) Для того чтобы установить статистические вариации и закон рас- пределения адсорбционных констант (табл. 4.11 и рис. 4.15), исполь- зовались стандартные статистические процедуры. Такого рода анализ показал, что: — линейная константа Фрейндлиха KSF и эффективный коэффици- ент сорбционного распределения Kd следуют логнормальному статис- тическому закону распределения (рис. 4.15,а, в); — экспоненциальная константа Фрейндлиха ns (рис. 4.15, 6) под- чиняется нормальному закону распределения. Достоверность выводов о статистических законах распределения была подтверждена посредством сравнения экспериментальных куму- лятивных функций распределения с теоретическими кумулятивными функциями распределения, — так называемый анализ «Р-Р» («вероят- ность-вероятность») графиков (здесь данные этого анализа не приво- дятся). 152
Рис. 4.15. Частотные графики распределений (гистограммы) адсорбционных констант. а — KSF, б — rf, в — Kd; N — количество определений. Сплошными линиями даны теоретические распределения. 153
Таблица 4.11. Статистика адсорбционных и физических свойств ломоносовских песков Параметр J^min .Утах .У mean **1пХ/ 0,53 5,4 3,1 1,31 *«' 0,29 1,1 0,78 0,028 **taXd -1,24 3,21 1,14 0,59 **1пХ -1,20 2,05 0,98 0,42 **ln d^/dso 0,41 2,30 0,86 0,076 **ln SCPC -0,51 2,3 0,94 0,32 **ta GSV -0,55 1,7 1,28 0,12 Примечание. * — нормальное распределение, ** — логнормальное распределение; Xs и п5 — линейная и экспоненциальная константы Фрейндлиха; к — эффективный ко- эффициент сорбционного распределения (при С= 10 000 Бк/см3); к— коэффициент фильт- рации, м/сут; dffjdlri — коэффициент неоднородности; SCPC - суммарное содержание пы- леватых, илистых и глинистых частиц, %; GSV — среднеквадратичное отклонение для распределения зерен минерального скелета по размеру. Рис. 4.16. Характер взаимосвязи между адсорбционными константами. 1 -z = 0,5 м; 3 -z = 1,0 м; 5 - все точки, a - ns = f (KF) : 2 -ns = 1,15-0,11 taX/, 4-rf = 1,2-0,14 taX/, 6-ns= 1,18-0,13 taX/; 6 -g =f(n’)- 2~ taXd = 2,9ns- 1,05, 4-lnXrf = 3,3«‘- 1,44, 6-taXd=3,lns- 1,30. 154
В табл. 4.11 дополнительно приведены результаты статистиче- ского анализа распределения некоторых дополнительных параметров: к, Си = dw/dw, GSV и SCPC. Как видно, распределение этих параметров подчиняется логнормальному статистическому закону распределения. Из анализа экспериментальных данных следует, что существует корреляционная связь между константами KSF и tf, Kd и и' (рис. 4.16). В то же время такого рода анализ показал отсутствие значимой стати- стической связи между сорбционными параметрами и характеристи- ками гранулометрического состава породы, а также ее проницаемостью. Вероятно, изменчивость сорбционных свойств контролируется вариа- циями содержания в породе «вторичных» минеральных фаз (таких, как окислы и гидроокислы железа, марганца и алюминия). Влияние данного фактора должно быть изучено в последующих исследованиях. 4.4.4. Пространственная изменчивость адсорбционных констант Эта изменчивость оценивалась с помощью анализа вариограмм, для построения которых использовался пакет геостатистических про- грамм GSLIB [52]. Анализ проводился в двух- и трехмерной постановке для нерегулярно расположенных точек опробования. Эмпирические полувариограммы (рис. 4.17) рассчитывались для трех параметров (Уда): У(1)=и5, У(2)=1пК/ и У(з;=1пА^ с использованием следующего уравнения: 1 W = • <4J0) где N(h) - количество пар точек опробования, попадающих в простран- ственный интервал длиной h; и Yg^ - значения к-го параметра в ря- ду пары (z и у - индексы начального и конечного значений). Как видно, вариограмма рассчитывается через квадраты разностей признака (па- раметра) в точках, отстоящих друг от друга на расстоянии h; h является разделяющим вектором, определяющим направление и расстояние («lag»). Двухмерный анализ ассоциировался с построением вариограмм для двух интервалов (отметок) опробования (z = 0,5 и 1,0 м). Для трех- мерного анализа данные, полученные для двух интервалов опробования, рассматривались как одна выборка. Полувариограммы были рассчитаны 155
для всех направлений, а также для двух перпендикулярных направле- ний. Соответствующие оценки показали отсутствие анизотропии поля параметров У(1), У(2) и У(3). Поэтому «осредненные» полувариограммы (для всех направлений) были положены в основу дальнейшего анализа. В рамках этого анализа были рассчитаны (подобраны) теоретические кривые экспоненциального видау(й), аппроксимирующие эмпирические вариограммы: /00=а-„2+с (4.31) Константы а и с и приведены на графиках (рис. 4.17). Из приведенных данных видно, что количество расчетных пар то- чек опробования было не вполне достаточно для того, чтобы добиться полного совпадения опытных точек и теоретических кривых. Из анализа представленных данных также следует, что вариограммы для различных интервалов опробования аппроксимируются теоретическими кривыми, имеющими различные асимптоты («sill») и расстояния (масштабы), на которых значения функции y(h) практически стабилизируются («range»). Масштаб для In K“F сравним с размером изученного участка (площадки). Масштаб для п составляет одну треть от размера участка. Характер вариограмм указывает на проявление эффекта «самородков» («nugget effect»), определяемого параметром 4.4.5. Геостатистическая интерполяция адсорбционных констант Для построения двухмерных (для каждого опробованного интер- вала z) карт ожидаемых значений У(х) параметров применялась так назы- ваемая «кригинг» интерполяционная процедура. Так как распределения KSF и Kd логнормальны, то при такой интерполяции использовались логарифмы (основание «е») установленных значений этих констант. Мы не видели большого смысла построения трехмерных параметрических полей из-за недостатка объема информации — данных, характеризующих изменчивость свойств пород в вертикальном направлении (пробы были отобраны только из двух интервалов). 156
б Рис. 4.17. Экспериментальные полувариограммы (ломаные линии) адсорбцион- ных параметров (а - KF, б- ns ,в- kJ и их аппроксимирующие функции (плавные кривые). 1 - 2D: z = 0,5 м; 2 - 2D: z = 1,0 м; 3 - 3D: все точки (толеранс 90°); 4 - 3D: X (толеранс 45°); 5 - 3D: У (толеранс 45°); 6- 20-вар. (z = 0,5 м): а - 0,16 + 1,54(1 - ехр(-й/12,0), б- 3 -10‘4 + 0,02(1 - ехр(-й/3,4), в - 0,0 + 0,6(1 - ехр(-й/8,0); 7 - 2О-вар. (z = 1,0 м): а - 0,045 + 1,5(1 - ехр(-й/5,0), б - 2-10’5 + 0,03(1 - ехр(-й/1,9), в-З Ю’3 + 0,62(1 -ехр(-й/3,0); 8- ЗО-вар.: а - 0,34 + 1,3(1 - схр(-Л/10,8), б-7-Ю’7 + 0,03(1 - ехр(-й/0,43), в - 0,18 + 0,54(1 - ехр(-й/9,5). 157
Для интерполяции данных, получаемых в точках опробования по- род, методом кригинга были использованы эмпирические полуварио- граммы, аппроксимированные аналитической зависимостью (4.31); ко- эффициенты этого уравнения, в том числе параметр, характеризующий эффект самородков, приведены в легендах на рис. 4.17. Интерполяци- онная сетка для двухмерного моделирования включала 101x121 равно- сторонних (Ах = Ау = 0,25 м) блоков. Таким образом, были получены вероятностные значения параметров м между точками опробования с Г(,) известными значениями сорбционных коэффициентов. Такая процедура называется условным моделированием. Пространственное распределе- ние логарифмических значений параметров (InKSF и InKd ) были транс- формированы для получения распределений истинных констант KF и Kd: мк, =exp(Mtar) и =ехр(Мь^)-рис. 4.18. Как и ожидалось, обратная (отрицательная) корреляционная связь между KF и л “(разд. 4.4.3) привела к тому, что карты распределения этих констант напо- минают позитивный и негативный снимки одного и того же объекта (рис. 4.18, а, б, виг). 158
Рис. 4.18. Карты изменчивости сорбционных параметров. ан б— KSF (соответственнодля z = 0,5м и г=1,0м),ви г— п’ (z = 0,5ми z=1,0m), дне- ^(z=0,5 mhz= 1,0м). 159
4.4.6. Изменчивость десорбционных констант Десорбционные равновесия изучались в процессе пошаговой де- сорбции радиостронция, поглощенного породой на адсорбционной ста- дии экспериментов (разд. 4.3.1). Для интерпретации опытов (рис. 4.14) использовалась модель «гетерогенных сорбционных площадок» (4.11) — см. разд. 4.3.1.3. Основываясь на этой модели, были рассчитаны парци- альные константы адсорбции/десорбции для изотермы Фрейндлиха (табл. 4.12). Таблица 4.12. Константы адсорбционно-десорбционного равновесия Скважина-ин- тервал к, кг KFS ns 1-1 4,2 1,05 23 0,97 22,7 1,01 1-2 5,9 0,8 21,4 0,93 17,3 0,97 2-1 8,3 0,81 38,4 0,8 43 0,81 2-2 18,5 0,67 50,6 0,72 63,9 0,72 3-1 0,2 1,18 37,6 0,71 29,7 0,77 3-2 4,6 0,85 23,1 0,88 34,8 0,84 4-2 1,7 0,87 138 0,49 51,8 0,65 6-1 0,2 1,23 61,1 0,62 54,8 0,69 6-2 0,05 1,51 25,5 0,81 19,1 0,9 8-1 2,8 1,05 21,5 0,84 10,4 1,0 10-1 2,6 1,11 87,9 0,63 43,9 0,82 10-2 20,8 0,84 24,5 0,68 30,7 0,83 11-1 0,3 1,28 197 0,44 43,2 0,74 12-1 3,7 1,05 541 0,36 205,6 0,6 13-1 0,11 1,42 46,4 0,72 46,2 0,77 14-2 0,17 1,25 574 0,22 119 0,53 15-1 25,5 0,69 114 0,58 70,8 0,7 16-1 6,9 0,91 0,14 1,33 21,2 0,83 16-2 31,7 0,64 0,18 1,31 19 0,81 22-2 13,6 0,74 1,3 1,05 9,5 0,88 23-2 17,3 0,78 3,9 0,99 10,9 0,94 25-1 8,5 0,79 0,31 1,21 6,3 0,92 29-2 4,9 0,94 37,2 0,62 16,6 0,85 34-2 19 0,73 2,7 1,02 35-1 29,7 0,74 1,7 1,1 36-1 0,51 1,18 28,3 0,49 5,2 0,92 К сожалению, удовлетворительная аппроксимация десорбционных точек теоретическими кривыми была достигнута только для примерно 160
35% выполненных экспериментов. Оставшиеся 65% экспериментов не могли быть надежно проинтерпретированы в рамках данной модели, по- видимому, из-за экспериментальных погрешностей при определении низких концентраций радионуклида в растворе, а также по причине не- однородности отобранных проб (каждая пара десорбционных ветвей на рис. 4.14 в действительности отражает химическое взаимодействие с двумя пробами, отобранными из одного интервала, которые могут раз- личаться на микроуровне). Таким образом, полученная информация довольно ограничена для того, чтобы ее можно было использовать для полноценного геостати- стического анализа (подобного проведенному в разд. 4.4.5). Тем не ме- нее можно отметить: 1) вариации (диапазоны изменения) численных значений констант достаточно существенны; 2) парциальные изотермы Ns = f (К., и*)могут быть как выпуклыми, так и вогнутыми; 3) по- добно сорбционным зависимостям, существует корреляция между пар- циальными линейной и экспоненциальной константами Фрейндлиха (рис. 4.19). Рис. 4.19. Зависимости и^от Кх 2. 1 - ms =Л^1); 2 - п2 =flK2y, 3-ms = -0,121п/Г, + 1,10; 4- n2s = -0,12ta^2 +1,13. 161
Оценив численные значения парциальных констант К. и ns, мож- но рассчитать изотермические зависимости № = f(K.,ns)Pflx задан- ного диапазона изменения функции С, и сравнить эти изотермы с опыт- ными изотермами ДГ = f(Ki,nsj), как показано на рис. 4.20. Из этого рисунка видно, что в целом (за несколькими исключениями) наблю- дается удовлетворительное совпадение расчетных и опытных изотерм. Заметим, впрочем, что значения нелинейных парциальных констант и* » 1 трудно объяснить с физико-химической точки зрения. Рис. 4.20. Экспериментальные (пунктирные линии) и модельные (сплошные) изотермы адсорбции радиостронция. 4.5. ГИДРОГЕОЛОГИЧЕСКИЕ И ГИДРОХИМИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА КЕМБРИЙСКИХ ГЛИН 4.5.1. Состав и физические свойства пород Настоящий раздел составлен по материалам ряда опубликованных работ [2, 3, 13, 17, 23, 64, 70], а также исследований, выполненных в разные годы в СПбГУ и СПбГИ. Его целью является составление общих представлений о составе и свойствах глин, являющихся средой, пер- 162
спективной для размещения в них проектируемого хранилища РАО (разд. 2.3). Лонтоваские глины кембрия распространены достаточно широко на территории Ленинградской области. Они выходят на поверхность в области предглинтовой полосы вдоль Финского залива и Ладожского озера; в южном и юго-восточном направлениях наблюдается их посте- пенное погружение под более молодые отложения (ордовикские, девон- ские и др.). Породы этого горизонта отличаются большой однородно- стью и своеобразным серым, синеватым или голубоватым цветом, вследствие чего глины часто называют «синими». Мощность горизонта изменяется от 40 до 100 м. По физическим свойствам синие глины характеризуются как уп- лотненные и, как следствие, имеют сравнительно малую естественную влажность (около 16%); плотность глин примерно 2,16 г/см3, пористость — порядка 30%, предел текучести — приблизительно 0,32. По гранулометрическому составу синие глины классифицируются как глины пылеватые или глины тяжелые пылеватые. Содержание гли- нистых фракций изменяется от 30 до 60%, пылеватых фракций — от 40 до 50%, песчаных фракций — ничтожное. По своему минеральному составу синие глины полиминеральны: в их составе обнаружено 18 минералов. Основное число их — легкие ми- нералы, такие, как кварц (74%), полевой пшат, хлорит, глауконит, слюда и др. Среди минералов тяжелой фракции глин встречаются пирит, тур- малин, роговая обманка и некоторые другие. Тонкая фракция представ- лена типичными глинистыми минералами (в порядке преобладания) — гидрослюдой, каолинитом, монтмориллонитом. Таким образом, лонто- ваские глины кембрия можно отнести к типу монтмориллонитово-гид- рослюдистых. Приведем результаты более детальных исследований минералогического состава глин, выполненных методом рентгеновской дифрактометрии глинистой фракции пяти образцов4. Методика анализа детально описана в работе [57]. Съёмка проводилась в воз- душно-сухом и насыщенном этиленгликолем состояниях. Спектры регистрировались в линейной шкале обратных межплоскостных расстояний. Первая серия образцов (LP01 - LP03) даёт очень близкие дифракционные картины (рис. 4.21). Основным минералом фракции является слюда (диоктаэдрическая), присутст- вуют хлорит, небольшая примесь каолинита и неупорядоченно смешанослойная иллит- смектитовая фаза с полным преобладанием слюдяных пакетов. Её концентрация не пре- 4 Экспериментальная часть работ была выполнена Г.А. Кринари на геологическом факультете Казанского государственного университета. 163
вышает 10%, что видно из рисунка, где оба спектра пронормированы и совмещены, а вклад от присутствия «разбухающих» пакетов выделен чёрной заливкой. ///о Расстояние, 1/А Рис. 4.21. Дифракционный спектр кембрийских глин (образец LP01). Вторая серия образцов (LP26 - LP30) (спектр не приводится) отличается от первой только полным отсутствием смешанослойных фаз и наличием примеси доломита (анке- рита), гипса и обломочной компоненты. Состав глинистой компоненты соответствует палеозойским породам, прошедшим стадию мезо-катагенеза. Никакие иные вторичные изменения, включая техногенные, не фиксируются. По химическому составу синие глины малоглиноземистые с избы- точным содержанием кремнезема. Последний представлен главным об- разом кварцем, составляющим алевритовую часть глин. Исследование ионно-солевого комплекса пород, их миграционно наиболее подвижной части, показало, что они относятся к числу весьма слабозасоленных пород. Так, по данным водных вытяжек, минерализа- ция которых редко превышает 0,24—0,28 г/л, содержание солей чаще всего не более 0,10-0,16% (или 1,60-2,20 мг-экв/100 г породы), но в от- дельных образцах увеличивается до 0,20-0,24% (3,50-4,50 мг-экв/100 г). 164
Локальное повышение засоленности связано с неравномерным присутствием в гли- нах кристаллов гипса (CaSO^lHzO) и пирита (FeSi). Пирит при взаимодействии с водой в процессе приготовления водных вытяжек подвергается окислению, так что в результате реакции 2FeS2 + 7О2 + 2Н2О -> 2Fe2++ 4SO42' + 4Н+ в вытяжке увеличивается содержание сульфат-иона, что повышает величину засоленности пород, которая фактически остается постоянной. Исследованием поровых растворов установлено, что их минерали- зация составляет 1,80-3,19 г/л. В пересчете на 100 г породы (с учетом ее естественной влажности) засоленность глин еще более низкая, чем по водным вытяжкам - 0,02-0,05% (0,46-0,77 мг-экв/100 г). Это свидетель- ствует о том, что соли, обуславливающие разность между засоленно- стью по данным водных вытяжек и поровых растворов, находятся в по- роде в твердой фазе, т.е. в кристаллической форме. В пересчете на со- став гипотетических солей это главным образом карбонаты и гипс. В жидкой фазе (поровом растворе) присутствуют в основном наиболее легко растворимые компоненты: Na2SO4, MgSO4, NaCl, а также CaSO4 и Са(НСО3)2. Емкость поглощения синих глин, по данным различных исследо- вателей, весьма невелика и слабо варьирует по разрезу толщи: от 10,22 до 13,39 мг-экв/100 г породы. Это подтверждает низкую коллоидную активность исследуемых пород. В составе обменных катионов на пер- вом месте стоит поглощенный Са2+, содержание которого превышает суммарное количество остальных катионов; второе место принадлежит Mg2+, третье - К+, четвертое - Na+. Таким образом, в гидрогеохимическом составе синих глин присут- ствуют как растворенные солевые компоненты (в составе породных растворов - NaCl, Na2SO4, MgSO4), так и твердые минералы и соли. Од- ни из них являются сравнительно легкорастворимыми (карбонаты, гипс), другие — практически не растворяясь в воде, подвергаются окис- лению (пирит). Проницаемость нижнекембрийских синих глин в разное время изучалась различными исследователями. В настоящее время лаборатор- ными исследованиями установлено, что коэффициент фильтрации (£ф) синих глин в вертикальном направлении составляет 3,3'10'5~Н,6'10'6 (среднее — 7,6-10'6) м/сут; в горизонтальном направлении он несколько выше - 6,5-10'54-3,9-10'6 (среднее - 1,8-10'5) м/сут. 165
Некоторые исследователи [2, 13 и др.] указывают на структурную трещиноватость глин, определенным образом влияющую на их про- ницаемость. Кроме того, обращается внимание на присутствие в разрезе обводненных прослоев песков и песчаников (формально говоря, синие глины являются в определенной степени обводненными образования- ми). В упомянутых работах отмечается, что глинистая толща имеет зо- нальное строение по глубине — каждая зона характеризуется присутст- вием трещин различного генезиса: тектонических, гляциотекгониче- ских, литогенетических, а также трещин выветривания, разуплотнения и др. Соответственно тектоническая и литогенетическая трещинова- тость формирует блочное строение толщи синих глин с закономерным увеличением размера блоков сверху вниз. Гляциотекгоническая трещи- новатость в этих отложениях прослеживается до глубины 25—30 м, а трещины выветривания — 10-15 м. Глубина зоны разуплотнения синих глин с повышенными значениями естественной влажности и более низ- кими величинами плотности не превышает 20 м. В зонах тектонических разломов резко возрастает дезинтегрированность глин, уменьшается размер блоков, существенно увеличивается степень раскрытия трещин, наблюдается негативное изменение показателей физико-механических свойств [13]. Исследователями также отмечено, что при проходке под- земных выработок метрополитена в толще нижнекембрийских глин от- мечалось активное вывалообразовапие, которое происходило по систе- ме существующих трещин, поэтому толщу синих глин необходимо рас- сматривать как трещиновато-блочную среду, интенсивность трещино- ватости которой зависит от геолого-структурных особенностей района. Соответственно фильтрационная способность глин будет определяться степенью трещиноватости, раскрытием трещин и размерами блоков. По результатам полевых исследований и теоретических расчетов коэффи- циент фильтрации глин in situ может увеличиваться до значения 10'3 м/сут. К вопросу о проницаемости кембрийских глин мы еще вер- немся в разд. 5.3, посвященном модельному анализу данных режимных наблюдений. Выявленная в результате исследований трещиноватая структура глин рассматривается как фактор, снижающий надежность проектных решений по созданию подземных хранилищ РАО в данной толще. Вме- сте с тем необходимо отметить, что к настоящему времени еще не на- коплен достаточный объем информации, необходимый для окончатель- ных выводов о защитных свойствах исследуемой толщи (немаловажно, 166
что наиболее представительные данные были получены при изучении глин в верхней части разреза, свойства которых могут быть аномальны). Главное, что наличие трещин в массиве с высокими емкостными свой- ствами блоков отнюдь не является основанием для включения такого рода объектов в список сред, малопригодных для размещения высоко- активных отходов: анализ процессов миграции компонентов в средах с двойной емкостью (пористостью), к каковым могут быть отнесены кем- брийские глины, свидетельствует об их весьма высокой буферной (сдер- живающей загрязнение) способности [27]. Верхнекотлинские глины венда, широко распространенные в Се- веро-Западном регионе, также могут рассматриваться в качестве среды, перспективной для размещения хранилища РАО. Глины тонкослоистые, аргиллитоподобные, с прослоями кварцевых песчаников светло-серого и голубовато-серого цвета. На плоскостях напластования в большом количестве встречаются тонкие пленки сапропеля коричневого цвета. Раньше их принимали за остатки водорослей Laminarites, вследствие чего сами глины получили название ляминаритовых. Средняя мощность горизонта равна 80-85 м. Ляминаритовые глины имеют обычно серо-зеленоватую окраску. Их основной текстурной особенностью является тонкая слоистость, ко- торая определяется чередованием тонких слойков зеленых глин (более однородных) со слойками серых глин, обогащенных пылеватым мате- риалом. Нижнекембрийские и верхнекотлинские глины, несмотря на разный возраст и внешние отличия, имеют практически одинаковый гранулометрический и минеральный составы. Также по своим физико- механическим свойствам нижнекембрийские глины и верхние слои вендских глин практически не отличаются друг от друга [2]. 4.5.2. Экспериментальные работы по определению параметров ионного обмена Целью данной _серии экспериментов являлось определение кон- стант ионного (катионного) обмена и обменной емкости в образцах глин ненарушенного сложения. Исследованию подвергались образцы кем- брийской синей глины Г) In естественного сложения, отобранные в виде парафинированных образцов из карьера в г. Никольское Тосненского района с глубины 20-25 м. Пластины глины толщиной 4—6 мм естественной влажности (16,9—18,0 вес.%) об- щей массой 121,6—123,8 г помещались в хлоридные (1 н) растворы так же, как и в случае с 167
ломоносовскими песчаниками (разд. 4.2.1), с разным соотношением катионов-макроком- понентов и стронция объемом 300 мл, что соответствовало отношению твердой и жидкой фаз (с учетом естественной влаги в глине) 0,327—0,333 г/мл (кг/л). Всего было произведено 7 экспериментов, в 5 из которых исходные эквивалентные содержания одного из катионов (428,6 мг-экв/л) в 3 раза больше, чем остальных катионов (142,9 мг-экв/л); в 6-м экспери- менте содержание стронция (76,9 мг-экв/л) было в 3 раза меньше, чем остальных катионов (230,8 мг-экв/л); в 7-м опыте концентрации всех катионов задавались одинаковыми (200,0 мг-экв/л). Данные системы выстаивались в герметичном состоянии в течение 3 месяцев, что предполагало наступление равновесия между раствором и горной породой, включая за- вершение диффузионных процессов. По окончании указанного срока водные растворы анализировались на содержание всех 5 катионов, а также хлоридов, сульфатов и pH. Методика расчета ионообменных параметров горных пород пол- ностью соответствовала той, которая использовалась при обработке аналогичных экспериментов с ломоносовскими песчаниками. Данные, полученные при обработке анализов результирующих равновесных растворов и необходимые для расчетов по системе уравне- ний (4.2)-(4.5), приведены в табл. 4.13. Были получены следующие па- раметры ионного обмена для кембрийских глин: KMg«r= 0,761; Kca/sr = 0,778; ^Na/sr= 0,102; Кк/8г= 0,133; Е = 452 мг-экв/кг = 836 мг-экв/дм3 по- роды. Таблица 4.13. Результаты обработки равновесных растворов № опыта Эквивалентная доля в растворе, N C*SB мг-экв/кг Mg Са Na К Sr 1 0,174 0,053 0,390 0,333 0,050 60,9 2 0,056 0,162 0,395 0,339 0,049 60,0 3 0,037 0,034 0,670 0,228 0,032 63,6 4 0,039 0,034 0,270 0,626 0,032 60,6 5 0,055 0,050 0,409 0,346 0,141 168,2 6 0,065 0,055 0,486 0,376 0,019 33,4 7 0,072 0,067 0,485 0,322 0,054 84,3 При этом расчетные и экспериментально полученные значения С*sr в дополнительных экспериментах (опыты 6 и 7) оказались достаточно близкими — погрешность расчетов составила 0,8 и 3,2% соответственно для опытов 6 и 7. Данный факт, как и в случае с ломоносовскими песча- никами, говорит о том, что модель катионного обмена достаточно хо- рошо описывает сорбционные процессы в кембрийских глинах ненару- шенного сложения. Полученные константы соответствуют в целом со- 168
временным представлениям о селективности ионообменников по отно- шению к различным ионам. Рассчитанная обменная емкость соизме- рима с таковой для большинства ненабухающих глин в дезинтегриро- ванном состоянии, что говорит о включении в диффузионно-ионооб- менный процесс практически всей поверхности глинистых минералов в образцах с естественным сложением. 4.5.3. Анализ катионообменных свойств методом солевых вытяжек Традиционные методы оценки обменных свойств грунтов осно- ваны на вытеснении катионов из обменного комплекса концентриро- ванным раствором какой-либо соли (BaCI2, SrCI2, метиленовый голубой и др.). Общими недостатками указанных методов являются сложности интерпретации результатов при анализе засоленных грунтов, отсутствие контроля полноты вытеснения обменных катионов и информации о константах обменных реакций. Другой подход основан на проведении серии экспериментов, в ча- стности, обработке породы растворами разных составов, с последую- щим численным подбором констант ионного обмена. Солевые вытяжки проводились по следующей методике. Глина перетиралась до размеров частиц менее 0,5 мм, затем высушивалась при температуре 105 °C до постоян- ного веса (около суток). Кривая потери воды глиной в зависимости от температуры пока- зана на рис. 4.22 (7 - проба 3; 2 - проба 12). Рис. 4.22. Зависимость веса глины от температуры. 169
Высушенная глина приводилась в контакт с рабочим раствором, в качестве кото- рого в различных сериях экспериментов использовались растворы хлоридов натрия и кальция в диапазоне концентраций от 0,003 до 3,0 н. Растворы готовились с применением реактивов марки «х.ч.» на дистиллированной воде. Наряду с солевыми вытяжками с це- лью оценки фоновой засоленности глин были выполнены водные вытяжки. Соотношение вода — порода во всех экспериментах составляло 3:2 (300 мл раствора на 200 г глины). Продолжительность взаимодействия растворов с глиной была 3 сут. На протяжении всего эксперимента система находилась в герметично закрытом сосуде (для предотвращения испарения растворов). Перемешивание производилось два раза в день до состояния одно- родной суспензии. Через трое суток отбиралась проба раствора на химический анализ. Концентрации хлорид-ионов определялись потенциометрически с использованием ионо- мера фирмы «Экотест», сульфат-ионов — гравиметрически после осаждения хлоридом бария, концентрации основных катионов анализировались атомно-эмиссионным методом с индуктивно связанной плазмой на спектрофотометре фирмы BRAID (США). Результаты экспериментов приведены на рис. 4.23—4.25. Для моделирования солевых вытяжек использовалась программа PHREEQC [56]. Она разработана Геологической службой США и сво- бодно распространяется через Internet. Данная программа позволяет рассчитывать физико-химические равновесия в многофазных и много- компонентных системах с учетом комплексообразования в растворе, осаждения (растворения) минералов и ионного обмена. При этом поль- зователь может ввести несколько типов ионообменников с различными значениями констант обмена. Основные уравнения, описывающие химическое равновесие в многокомпонентной системе, представляют собой математическое выражение очевидных требований — равен- ства общей или аналитической концентрации элемента сумме концентраций всех возмож- ных форм его нахождения в растворе, помноженных на соответствующие стехиометриче- ские коэффициенты и электронейтральности раствора: mt = n^ii, 0 = Sy- zytny, (4.32) где mt — суммарная (аналитическая) концентрация компонента в растворе; и,- — стехиомет- рический коэффициент для данного компонента в Z-м комплексе; /и, — концентрация соот- ветствующего комплексного соединения; /Пу, zy — концентрация и заряд у-го комплекса г-го компонента соответственно. Указанная система дополняется выражением закона действующих масс, записанным для каждого комплекса в логарифмической форме: lgК= blzPi-ZjlgRj , (4.33) где К — константа равновесия реакции; Р; — продукты реакции; Rj — исходные реагенты. Активности выражаются через произведение моляльных концентраций (/п,-) на ко- эффициенты активности (^-) соответствующих компонентов: di = ft mi - (4.34) 170
Рис. 4.23. Концентрации кальция, калия и магния в экстрагенте при проведении вытяжек растворами NaCl. Рис. 4.24. Концентрации калия и магния в экстрагенте при проведении вытяжек растворами СаС12. 171
a Рис. 4.25. Концентрации Ва и Sr в экстрагенте при проведении вытяжек растворами NaCl (а) и СаС12 (б). 172
Коэффициенты активности ионов в зависимости от ионной силы раствора рассчи- тываются по уравнению Девис или по B-dot уравнению. Уравнение баланса массы для водорода обычно не записывается, а для расчета pH используется условие электронейтральности. Не касаясь пока особенностей учета окисли- тельно-восстановительных процессов, укажем альтернативные условия, которые могут быть применены вместо выражений баланса массы. Это задание фиксированной вели- чины: активности для какой-либо формы нахождения компонента в растворе (например, выполнение расчета при фиксированном pH, — включение этой опции может быть целесо- образным, когда анализ раствора проводился с применением ион-селективных электро- дов); логарифма комбинированной функции активностей (например, при исследовании минерализованных вод вместо pH используется параметр рНС1 или рНВг, если раствор содержит бромиды); логарифма средней активности соли или условий: фазового равновесия с чистым минералом (например, при анализе данных опробо- вания водоносного горизонта, сложенного известняками, и отсутствии достоверной ин- формации о pH в естественных условиях, его можно использовать для гидрокарбонатов); фазового равновесия с крайним членом твердого раствора; равновесия с газовой фазой (используется при моделировании физико-химических равновесий в открытых водоемах) или значений концентрации каждой формы нахождения компонента в растворе (приме- нимо для веществ, не образующих прочных комплексов). Степень установления равновесия с твердой фазой характеризуется индексом на- сыщения, который рассчитывается по формуле где ПА — произведение активностей, ПР — произведение растворимости соответствующего минерала. Значения SI больше 0 отвечают пересыщенным растворам, а меньше 0 — недо- сыщенным по данному минералу растворам. Полученная система уравнений решается с использованием метода Ньютона—Раф- сона. Особо отметим форму выражения констант ионообменных равновесий в программе PHREEQC - реакции записываются в форме полуреакций « X'+ Мс"+= Х„Мс, (4.36) а закон действия масс — соответственно к . [Х„Ме] (4.37) [Х-]"[Ме"+]’ где [X'] — фиктивная активность позиций в обменном комплексе (величина, аналогичная активности электронов при записи окислительно-восстановительных реакций в виде по- 173
луреакций); [Мев+] — активность катиона в растворе; [Х„Ме] — активность катиона, связан- ного в обменный комплекс. При моделировании солевой вытяжки мы предполагали протека- ние следующих процессов: растворение солей, выпавших в осадок при сушке образца (преимущественно сульфатных и карбонатных); пере- распределение катионов между рабочим раствором и обменным ком- плексом глин до установления равновесия; установление равновесия в карбонатной системе; осаждение вторичных минералов (только если по какому-либо минералу достигается насыщение). Оценка содержания водорастворимых солей (100 мг/100 г породы сульфатов и первые мг/100 мг породы хлоридов) была выполнена на основе данных водных вытяжек. В процессе многовариантных расчетов были подобраны константы следующих реакций: Y’ = Y'lgA: 0,0 S?+ + СГ + Y' = SrClY (тривиальная реакция для базисного IgA" 1,9 компонента) Na+ + Y’ = NaY IgA: о,о К+ + Y" = KY IgA? 0,7 Ca2++ 2Y’= CaY2 IgA? 1,15 Ca2++ СГ + Y’=CaClY IgA? 2,0 Mg2+ + 2Y’ = MgY2 1g К 0,65 Mg2+ + СГ + Y’ =MgClY lg К 1,5 Sr2+ + 2Y' = SrY2 IgA? 1,17 Ba2+ + 2Y~ = BaY2 IgA? 1,25 Ba2+ + СГ + Y’ = BaClY IgA- 1,5 Mg2+ + СГ + Y’ = MgClY IgA- 1,5 S?+ + 2Y’ = SrY2 IgA? 1,17 S?+ + СГ + Y~ = SrClY IgA- 1,9 Ba2+ + 2Y’ = BaY2 IgA? 1,25 Ba2+ + СГ + Y = BaClY IgA- 1,5 174
Заметим, что первоначально рассматривались только простые ре- акции взаимодействия катион — обменный комплекс без участия хло- рид-ионов. Но было показано, что при любом наборе параметров только такими реакциями невозможно объяснить характер экспериментальных кривых. Наиболее контрастно отклонение модельных результатов от экспериментальных проявлялось в случае двухвалентных катионов — в рамках традиционных моделей с ростом концентрации вытесняющего катиона должна происходить практически полная смена состава обмен- ного комплекса, т.е. концентрация вытесняемого катиона должна сна- чала быстро возрастать, а затем оставаться на постоянном уровне. В реальных экспериментах рост концентраций вытесняемых катионов происходил существенно медленнее, а в случае наиболее высокой ми- нерализации вытесняющего раствора хлорида натрия наметилась даже некоторая тенденция к снижению концентраций двухвалентных катио- нов в растворе. Расхождение модельных и экспериментальных данных потребовало привлечения более сложных моделей, учитывающих обра- зование поверхностных соединений с участием хлорид-ионов. Сопос- тавление результатов моделирования и экспериментальных данных представлено на рис. 4.26. Рассчитанные значения Экспериментальные данные Рис. 4.26. Сопоставление модельных и экспериментальных значений (моль/л). 175
В этом отношении представляет интерес характер изменения кон- центраций хлорид-ионов в рабочем растворе после взаимодействия с глинами (рис. 4.27). В случае низких исходных концентраций хлоридов в исходном растворе после взаимодействия с глинами происходило их концентрирование, которое можно объяснить формированием вблизи отрицательно заряженной поверхности глин двойных электрических слоев, относительно обедненных хлоридами. По мере повышения мине- рализации рабочего раствора этот эффект снижался, а в случае 1 и рас- твора хлорида кальция произошло даже некоторое разбавление. Нормальность рабочего раствора Рис. 4.27. Изменение концентрации СаС12 (7) и NaCl (2) в рабочем растворе после взаимодействия с глинами. К сожалению, классическая модель ионного обмена не предпола- гает возможность формирования заряженной поверхности и не позво- ляет объяснить начальный участок кривой изменения концентраций хлоридов при взаимодействии с глинами. Эта трудность, по-видимому, может быть преодолена путем привлечения модели поверхностного комплексообразования с явным расчетом составов двойных электриче- ских слоев. Таким образом, модельная интерпретация результатов солевых вытяжек дала возможность не только оценить обменную емкость глин (40 мг-экв/100 г породы), но и константы реакций ионного обмена. 176
4.5.4. Изучение диффузионных и сорбционных свойств кембрийских глин с использованием радиоактивных меток (90Sr, 3бС1) Основными задачами экспериментальных серий были: 1) оценить коэффициенты диффузии синих кембрийских глин; 2) изучить зависимость коэффициента диффузии от концентрации раствора; 3) сравнить скорость самодиффузии ионов в изотонических усло- виях с диффузией при наличии градиента ионной силы; 4) оценить коэффициент задержки для ионов стронция по сравне- нию с хлорид-ионом. Для проведения диффузионных экспериментов использованы те же образцы, что и в предыдущих экспериментах. Всего было выполнено три серии экспериментов, направленных на изучение: - самодиффузии ионов хлора и стронция из свободного раствора в глинистую матрицу; — самодиффузии ионов стронция и хлора из глинистой матрицы в свободный раствор; — диффузии стронция и хлора в глинистую матрицу при наличии градиента концентраций по стабильным изотопам. Перед началом экспериментов образцы глины были перетерты до размеров отдель- ных агрегатов менее 1 мм. Далее глина была обработана следующим образом: к 0,4—0,5 кг глины добавлялся 1 л раствора SrClz концентрацией 0,1 или 3 н (в зависимости от даль- нейших условий проведения эксперимента). После тщательного перемешивания проба герметично закрывалась и выдерживалась не менее суток в герметично закрытом химиче- ском стакане. Далее раствор отделялся от грунта методом центрифупфования при скоро- сти 3 тыс. оборотов в минуту и отбрасывался. После глина обрабатывалась еще дважды аналогичным раствором для полного насыщения обменных позиций ионами стронция и замещения порового раствора на хлорид стронция соответствующей концентрации. Для первых двух экспериментов на этом подготовка глины заканчивалась, а в третьем случае, после насыщения обменного комплекса стронцием, глина многократно обрабатывалась дистиллированной водой, пока концентрация хлоридов не снижалась до значений менее 0,001 н. Концентрация хлоридов контролировалась аргентометрическим методом. После обработки образцы глины тщательно перемешивались и помещались в хими- ческие цилиндры небольшими порциями. Пустые цилиндры предварительно взвешива- лись. После добавления каждой порции глина утрамбовывалась. Высота слоя глины во всех экспериментах составляла 20-25 см. После уплотнения поверхность глины выравни- валась, верхняя часть цилиндра очищалась от остатков глины с помощью фильтровальной бумаги, после чего поверхность глины закрывалась фильтром, который фиксировался пластиковым кольцом. Далее колонка с глиной заливалась раствором стабильного хлорида стронция соот- ветствующей концентрации и выдерживалась 3—5 сут. 177
Рабочие растворы 36С1 и 90Sr готовились из стандартных растворов путем внесения аликвоты последних в заранее подготовленные и выдержанные растворы стабильного хлористого стронция (0,1 н и 3,0 н). Рабочие растворы тщательно перемешивались и ос- тавлялись на 3—5 сут для гомогенизации и изотопного обмена между стабильными и ра- диоактивными изотопами. Замер исходной объемной активности рабочих растворов про- водился в объеме 1 мл с помощью стандартных подложек из нержавеющей стали с диа- метром активного пятна 20 мм на a-p-радиометре КРК-1 с детектором БДИБ-01. В отли- чие от 36С1 определение активности ^Sr проводилось в результате двух замеров: суммар- ной активности ^Sr—90Y и с перекрытием пробы алюминиевой фольгой плотностью 0,2092 г/см3, которая отсекала всю активность ^Sr и пропускала 23-25% активности (в зависимости от стабильности работы аппаратуры). Эффективность регистрации p-излуче- ния составила 0,13 для тонкого слоя. Калибровка эффективности для толстых слоев про- водилась методом сравнения отношений счета образцов толстого слоя (прямое измерение активности в 1 мл на подложке) и «тонкого» слоя — (высушивание этого 1 мл на подлож- ке) по отношению к стандартным источникам (^Sr—90Y), входящим в комплект радиомет- ров. Рассчитанная эффективность регистрации p-излучения в толстом слое для проб с радиоактивной меткой 36С1 в растворе 0,1 н SrClz- 0,077, в растворе 3,0 н SrClz- 0,043. Эффективность регистрации по 90Sr (&Y) для 0,1 н SrCh- 0,13, 3,0 н SrClz - 0,11. Погрешность измерения при доверительной вероятности 95% и времени измерения 10 с не более 3%. Общая погрешность - не более 6%. Перед началом экспериментов по диффузии в изотонических и неизотонических условиях в рабочих растворах контролировался уровень pH, который находился в диапа- зоне 6,8-7,3. Далее из подготовленных цилиндрических колонок удалялся раствор стабильного хлористого стронция над слоем глины. Цилиндр с глиной взвешивался, и замерялся объ- ем, заполненный глиной. На место удаленного раствора вводился исходный радиоак- тивный раствор известной активности, приготовленный по вышеописанной методике на основе стабильного SrClz той же концентрации, которой насыщалась порода. Объем ис- ходного раствора был равен 70 мл. Выбор этой величины лимитировался, с одной сто- роны, необходимостью отбора проб в процессе эксперимента, а с другой — необходимо- стью обеспечить минимальное отношение объема свободного раствора к объему солевого раствора в толще глины для повышения точности эксперимента. Далее периодически отбирались аликвоты (по 1 мл радиоактивного раствора) над слоем глины из середины водной толщи и замерялась их активность. После очередного измерения аликвота отбра- сывалась, чтобы не вносить дополнительную погрешность в определение остаточной активности исходного раствора за счет фона измерительных подложек, устанавливаемого до начала нанесения каждой активности на подложку. Частота отбора проб зависела от характера изменения активности раствора в процессе эксперимента, но не должна быть реже: двух проб в первые сутки, по одной пробе в течение трех суток, далее по одной пробе через сутки в течение 3 дней и по одной пробе через двое суток до окончания экс- перимента. Кинетика диффузии радиоактивных изотопов из раствора в глину отслежива- лась около месяца до стабилизации активности раствора над поверхностью глины. В про- цессе опытов соблюдались условия герметичности экспериментальной системы «глина — раствор» для исключения испарения рабочих растворов. Вторая половина данного эксперимента связана с исследованием миграции радио- нуклидов из «загрязненных» грунтов, насыщенных солями хлористого стронция, в рас- твор той же концентрации хлористого стронция, но без радиоактивного изотопа. Для это- го остатки отработанного радиоактивного раствора выше слоя глины декантировали, и на 178
его место вводили раствор стабильного хлористого стронция объемом 70 мл. Последо- вательность отбора следующая: в течение нескольких минут после смены раствора (для определения начальной концентрации), 2 пробы с интервалом 30 мин, 3 пробы с интерва- лом 1 ч, 2 пробы с интервалом 2 ч и по две пробы в сутки в течение 3 сут. Необходимость продолжения экспериментов определялась характером зависимости концентрации от времени. Измерение объемной активности аликвоты производилось в условиях, аналогичных определению активности исходных растворов. Статистическая погрешность измерения объемной активности на радиометре типа КРК-1 зависит от счета пробы, количества па- раллельных измерений и фона измерительной аппаратуры и составляла при 3—5-кратных параллельных измерениях от 2 до 30% с доверительной вероятностью 95%. Неисключае- мая погрешность — не более 3%. Последним этапом экспериментов по исследованию диффузии являлось изучение вертикального распределения остаточной активности радионуклидов в глине. Для этого декантировали отработанный после десорбции раствор выше слоя глины и разделяли вертикальный профиль глины по слоям, исключая загрязнение нижних слоев верхними (колонка разрезается стеклорезом и глина послойно, начиная с верхнего слоя, отделяется друг от друга). Последовательность разделения слоев (см): 0-1; 1-2; 2-3; 3-5; 5-7; 7-12; 12—17; 17—22 и более. Для определения влажности экспериментальных пород производили послойное взвешивание разделенных слоев, пробы высушивали при температуре 105 °C и после охлаждения в эксикаторе повторно взвешивали. Затем образцы сухих глин измель- чали и тщательно перемешивали для отбора представительных проб и проведения р-ра- диометрических измерений. На подложки той же геометрии проба глины наносилась тонким слоем (масса 100 мг), проба фиксировалась спиртом и после высушивания прово- дились измерения p-активности подготовленных препаратов на радиометре типа КРК-1 (до удельной активности I-IO"6 Ки/кг сухой массы) или на низкофоновом а-р-радиометре УМФ-2000 (удельная активность менее 1-10"6 Ки/кг сухой массы). Измерения проводили по трем параллельным пробам каждого слоя при 3—5-кратном измерении каждой пробы. Эффективность регистрации p-излучения на радиометре УМФ-200 аналогична радио- метру КРК-1 и составляет 0,13. Фон радиометра УМФ-2000 по р-излучению - не более 0,02 имп./с. Фон радиометра КРК-1 по р-излучению - 1,0 имп./с. Результаты диффузионных экспериментов представлены на рис. 4.28-4.34. При интерпретации результатов диффузионных экспериментов (табл. 4.14) использовалось известное аналитическое решение соответ- ствующей геомиграционной задачи [27], из которого, в частности, сле- дуют две расчетные формулы: С = Со ехр ^^мпэф^ J3H (4.38) — для диффузии из свободного раствора в глиняную колонку, 179
180
Рис. 4.30. Диффузия хлоридов из свободного раствора в глину в неизотонических условиях. Рис. 4.31. Диффузия стронция из свободного раствора в глину в неизотонических условиях. 181
Рис. 4.32. Самодиффузии 36С1 из глины в свободный раствор. Рис. 4.33. Самодиффузии 90Sr из глины в свободный раствор. 182
Активность,-10'9 Ки/г сухой массы Рис. 4.34. Распределение активности глины по окончании диффузионного эксперимента. С = Са 1-ехр-- ТЗЯ (4.39) - для диффузии из колонки в свободный раствор. Здесь С - текущая концентрация радионуклида в растворе над глиной; Со - начальная кон- центрация радионуклида; t - время; DM - коэффициент молекулярной диффузии; Н - толщина слоя раствора над глиной; пэф = n+Kjpn (п - пористость; Kd - коэффициент сорбционного распределения; рп - плот- ность породы) — эффективная пористость. Если положить, что хлор-ион является инертным компонентом, а коэффициенты молекулярной диффузии изотопов стронция и хлора равны, то полученные данные позволяют оценить коэффициенты сорб- ционной задержки радиостронция R = 1 +Kjpn /п. Так, в изотонических условиях R « 8,0 для раствора 0,1 и SrCl2 и R « 3,0 для раствора 3,0 и SrCl2. 183
Таблица 4.14. Опытные условия и расчетные величины комплексного параметра Ояпзф Термодинамические условия Изотоп п Н, см м2/с Самодиффузии 3,0 и SrCl2 ЗЪС1 0,59 24,4 3,5-Ю'10 Самодиффузии 3,0 и SrCl2 “Sr 0,62 25,0 1,05-10’’ Самодиффузии 0,1 и SrCl2 36С1 0,60 23,5 3,9-Ю'10 Самодиффузии 0,1 и SrCl2 “Sr 0,60 22,2 2,8-Ю’9 Бинарнаи диффузии 3,0 и SrCl2 36С1 0,62 25,0 2,5-Ю’10 Бинарнаи диффузии 3,0 и SrCl2 “Sr 0,66 25,3 2,25-10'9 Бинарнаи диффузии 0,1 н SrCl2 36С1 0,63 25,0 4,5-Ю’10 Бинарнаи диффузии 0,1 н SrCl2 “Sr 0,61 24,0 5,25-10'9 Как видно, увеличение ионной силы раствора ведет к уменьшению степени сорбируемости радиостронция. Соответствующие расчетные значения коэффициента сорбционного распределения Kd составляют 2,1 см3/г (раствор 0,1 и SrCl2) и 0,6 см3/г (раствор 3 и SrCl2). В целом результаты лабораторных экспериментов позволяют сде- лать следующие выводы: 1) использование радиоактивных меток дает возможность изучать самодиффузию отдельных ионов, не осложненную осмотическими и электрокинетическими процессами; 2) в изотонических условиях не выявлена существенная зависи- мость коэффициентов самодиффузии хлорид-ионов от концентрации раствора, в то время как в неизотонических условиях коэффициент диффузии в 0,1 и растворе почти в 2 раза превышал коэффициент диф- фузии в 3 и растворе; 3) коэффициент задержки стронция определяется соотношением обменной емкости глины и концентрацией раствора. Отметим также, что использованные аналитические решения содержат целый ряд допущений, поэтому в будущем необходима коррекция результатов на основе численного моделирования диффузионного процесса. Для такого рода моделирования могут также использоваться данные по распределению изотопов стронция и хлора в опытных колон- ках. 184
Глава 5. ГЕОМИГРАЦИОННЫЕ МОДЕЛИ УЧАСТКОВ СУЩЕСТВУЮЩЕГО И ПОТЕНЦИАЛЬНОГО РАДИОАКТИВНОГО ЗАГРЯЗНЕНИЯ ПОДЗЕМНЫХ ВОД 5.1. РЕЗУЛЬТАТЫ МОДЕЛИРОВАНИЯ МИГРАЦИОННОГО ПРОЦЕССА В ОБЛАСТИ ВЛИЯНИЯ ХРАНИЛИЩ РАО ЛСК «РАДОН» 5.1.1. Геолого-гидрогеологическое описание участка При написании этого раздела использовались технические отчеты ВНИПИЭТ о гидрогеологических и инженерно-геологических изыска- ниях в районе ЛСК, а также описание геологических разрезов скважин, пробуренных в районе ЛСК и неподалеку от него. Геологическое строение участка ЛСК «Радон» и сопредельных территорий представлено тремя стратиграфическими единицами: — кристаллический фундамент; — коренные породы, включающие котлинские отложения венда (нижнекотлинские пески и песчаники, а также верхнекотлинские глины и аргиллиты) и ломоносовские пески и песчаники кембрия; — четвертичный покров, сложенный верхнечетвертичными и со- временными отложениями. В геологическом строении исследуемой территории участвуют следующие слои (сверху вниз): 1. Современные отложения, представленные техногенными грунтами, морскими песками и торфом. Техногенные или насыпные грунты распространены в пределах участка достаточно широко; они состоят из смеси песка, суглинка, супесей с включением гравия и гальки, щебня и строительного мусора. Мощность слоя изменяется от 0,1 до 3,6 м, средняя— 1,05 м. Анализ разреза насыпного слоя по многим десяткам вскрывших его скважин по- зволил выявить следующую закономерность: в области распространения естественных мелкозернистых песков основным компонентом насыпного слоя являются тоже мелкозер- нистые пески, и, наоборот, на участках распространения естественных крупнозернистых песков они же преобладают в насыпном слое. Следовательно, при перепланировке терри- тории использовались в основном местные материалы. Поэтому, с точки зрения грануло- метрии всего слоя покровных песков, его искусственную и естественную компоненты можно рассматривать как одно целое [72]. Морские пески развиты локально (вскрыты в северной части территории ЛСК). Пески коричневой и темно-коричневой окраски, по гранулометрическому составу граве- листые и крупнозернистые, неоднородные по составу. Пески плотные и среднеплотные, 185
влажные до водонасыщенных. Мощность слоя колеблется от 0,8 до 4,0 м, среднее значе- ние — 1,9 м. Торф встречается редко, локально, черного и коричневого цвета, средне- и плохо- разложившийся. Средняя мощность — 0,2—0,4 м. 2. Верхнечетвертичные отложения песчано-глинистого состава. Четких законо- мерностей в распределении составляющих эти отложения слоев как в плане, так и по глу- бине не выявлено: на одних участках у поверхности залегают супесчаные и суглинистые разности, на других — песчаные. В геологическом строении верхнечетвертичных отложе- ний выделяются озерно-ледниковые пески, супеси, суглинки и глины. Озерно-ледниковые пески серого, коричневого цвета, по гранулометрическому со- ставу чаще всего мелкие, неоднородные, наблюдаются включения гравия и гальки. Пески средней плотности, от маловлажных до водонасыщенных. Мощность изменяется от 0,1 до 4,4 м, средняя - 1,4 м. Озерно-ледниковые ленточные глины характеризуются четко выраженной слоисто- стью; глины серого, темно-серого цвета с тонкими прослойками влажного и водонасы- щенного песка. Мощность изменяется от 0,3 до 2,8 м, средняя — 1,7 м. Озерно-ледниковые супеси и суглинки имеют желтовато-коричневый, коричневый, местами серый цвет. Наблюдаются включения гравия и гальки до 10-15%. Мощность супесей колеблется от 0,7 до 2,7 м, суглинков — от 0,5 до 3,2 м. 3. Ледниковые (моренные) отложения. Они представлены двумя разностями - су- песями и суглинками серого и темно-серого цвета, с прослойками, линзами водонасы- щенного песка, а также с включением гравия и гальки до 25%. Мощность изменяется от 0,3 до 9,8 м, средняя — 3,4 м. За восточной частью забора ЛСК в нижней части моренной толщи вскрыты серые пластичные тиксотропные супеси, отличающиеся от вышеописан- ных меньшим количеством включений и способностью терять прочность при механиче- ском воздействии. Мощность изменяется от 0,4 до 6,2 м, средняя — 2,0 м. 4. Подморенные озерно-ледниковые отложения. Они локально распространены, встречены лишь в северо-восточной части территории ЛСК на глубине 4,1-6,0 м. Отложе- ния представлены супесями, местами фациально переходящими в суглинки, в нижней части разреза - пески. Супеси коричневато-серого цвета, плотные, тонкослоистые, с маломощными про- слоями глины и песка, мощность 0,2—5,6 м. Суглинки коричневато-серого цвета с тонкими прослоями песка, мощность 1,0— 2,5 м. Пески слагают нижнюю часть разреза. Они коричневого, желтовато-серого цвета, мелкие, водонасыщенные, с редкими включениями гравия и гальки, мощность 0,2—1,3 м. 5. Локальная морена. Встречается на отдельных участках на контакте верхнечет- вертичных и коренных пород. Представляет собой перемятую кровлю верхнекотлинских глин. Глины голубовато-серые, твердые, с отдельными включениями гравия и гальки; мощность незначительная — 0,3—0,9 м. 6. Нижнекембрийские отложения. Они развиты широко, представлены песками, песчаниками и глинами, переслаивающимися друг с другом (ломоносовский горизонт). В верхней части разреза преобладают пески и песчаники, в нижней — глины. Пески светло-серого цвета, от мелкозернистых до пылеватых, преимущественно кварцевые, водонасыщенные, мощность 0,9—7,1 м. Песчаники серого и светло-серого цвета, тонко- и мелкозернистые, плотные, чаще всего слабосцементированные, обводненные, мощность 5,5—11 м. 186
7. Отложения верхнекотлинской свиты венда (иногда называемые ляминаритовым горизонтом). Развиты повсеместно, представлены глинами, темно-серого, серого и голу- бовато-серого цвета. Глины тонкослоистые, аргиллитоподобные, с прослоями песчаников, светло-серого цвета, кварцевых, слюдистых. В толще глин встречаются линзы и стяжения сидерита. Средняя мощность всего горизонта — 80,0-85,0 м. 8. Отложения нижнекотлинской свиты венда представлены переслаиванием пес- чаных, алевритовых и глинистых разностей. Толща разделена на три пачки: Нижняя — гравелито-песчаная или песчаная. В составе этой пачки выделяются два песчаных пласта: первый залегает на кристаллическом фундаменте и представлен песками и песчаниками, мощность 8—9 м. Над песчаниками залегают глины мощностью 4,0-5,0 м. Второй пласт залегает над этими глинами и сложен в нижней части песками и песча- никами, а в верхней — переслаивающимися с алевролитами глинами; мощность пласта 4,0-5,0 м. Средняя — глинистая или алевритово-глинистая мощностью 9,0-11,0 м. Верхняя — песчано-алевритовая мощностью 6,0-7,0 м. В разрезе верхней песчано-глинистой («надкотлинской») толщи выделяются два водоносных горизонта, разделенные относительным водоупором. Вариации мощностей горизонтов были установлены на основе литологического описания кернового материала, отобранного более чем из 300 скважин. Рис. 5.1. Структурная карта подошвы первого водоносного горизонта. 187
Первый водоносный горизонт вмещает грунтовые (безнапорные) воды. Он приурочен к четвертичному надморенному комплексу песков различного генезиса, включая техногенные «насыпные» пески. Водо- упорное основание горизонта находится в интервале абсолютных отме- ток 1-24 м и наклонено в сторону Финского залива (рис. 5.1). Мощность меняется от 0 до 5 м. Большая часть горизонта сложена песками пыле- ватыми и мелкозернистыми, но в районе ЛСК распространены средне- и крупнозернистые пески, несомненно, отличающиеся друг от друга по своим фильтрационным свойствам. С выделенными на основе анализа гранулометрического состава пород зоны ассоциировались с тремя зо- нами фильтрационной неоднородности (рис. 5.2). О 300 м Контур территории ЛСК Модельная область Пески: • Мелкозернистые • Среднезернистые ♦ Крупнозернистые ♦ Гравелистые Рис. 5.2. Схема неоднородности гранулометрического состава песков первого горизонта. Относительный водоупор объединяет слабопроницаемые слои чет- вертичных пород (озерно-ледниковые ленточные глины, суглинки и су- песи, моренные супеси и суглинки). Подошва относительного водо- упора находится на глубине от —4,0 м абсолютных отметок около Фин- ского залива и постепенно поднимается на восток до отметки +21,0 м (рис. 5.3). Мощность относительного водоупора колеблется в широких 188
пределах: от 6—8 м (в соответствующих зонах подъем водоупорного ос- нования в верхнем горизонте приводит к образованию гидрогеологи- ческих барьеров) до 0 м (полное исчезновение в разрезе водоупор- ного слоя, что обусловливает наличие гидрогеологических окон между первым и вторым водоносными горизонтами). В районе ЛСК относи- тельный водоупор разделяет первый и второй водоносные горизонты. У одного из них он служит водоупорным основанием грунтового потока, у другого - определяет слабонапорный характер. Рис. 5.3. Структурная карта подошвы относительного водоупора. Второй водоносный горизонт приурочен к пескам и песчаникам ломоносовской свиты кембрия. Водоносный горизонт залегает на лями- наритовом водоупоре и представлен в рассматриваемом районе своей краевой областью. Ломоносовский горизонт полностью выклинивается в 500-600 м к северу и западу от ЛСК. Его мощность постепенно увели- чивается от зоны выклинивания на восток до 8 м (рис. 5.4). Пьезометрические поверхности обоих горизонтов достаточно близки, хотя на отдельных участках может наблюдаться небольшой «разрыв» уровней воды, фиксируемый в разноуровенных пьезометрах [72]. 189
Рис. 5.4. Структурная карта подошвы второго водоносного горизонта. Общие представления о характере фильтрационного потока в объ- единенной водоносной толще дает рис. 2.1, на котором показано разме- щение основных объектов. Более детальной является схема гидро- (пьезо-) изогипс (рис. 5.5), построенная по данным гидрогеологических наблюдений за уровнем воды в 18 скважинах [74, 75]; распределение напоров соответствует зимней межени. Как видно, фильтрационный поток имеет северо-западное направление (к Финскому заливу) со сред- ним уклоном около 0,01 м/м. Сезонные колебания уровней подземных вод достигают 0,5-1,0 м и являются неблагоприятным фактором с точки зрения эксплуатации хранилищ РАО и взаимосвязи водоносных гори- зонтов с зоной аэрации (мощность до 1,5-2,0 м), локально загрязненной радиоактивными веществами. На региональной схеме (рис. 5.5) также выделен и представлен в укрупненном масштабе участок детальных исследований, в пределах которого наблюдаются наиболее значимые изменения гидрохимиче- ского режима подземных вод. Помимо площадки ЛСК, данная «врезка» включает территорию ХЖО, где также размещаются потенциальные источники загрязнения подземных вод. Там же показано расположение основных хранилищ РАО и скважин радиационного контроля. Инфор- 190
мация о содержании радионуклидов и суммарной активности в этих скважинах (их количество — около 50) является базовой для последую- щего анализа. Прежде, однако, остановимся на причинах, приведших к радиоактивному загрязнению подземных вод. X, м Рис. 5.5. Региональная гидрогеологическая схема и локальная «врезка» - уча- сток промплощадок ЛСК и ХЖО. Кружки на региональной схеме — гидрорежимные скважины; на локальной врезке чер- ными кружками и треугольниками показаны наблюдательные скважины радиационного и гидрорежимного контроля (соответственно ЛСК и ХЖО). Заштрихованные прямоуголь- ники — хранилища с наиболее высоким уровнем утечек. 5.1.2. Описание модели и ее калибрация В качестве базового использовался модельный комплекс РМ5 (Modflow-MT3D) [51], позволяющий с высокой точностью описывать (моделировать) трехмерные фильтрационные и миграционные потоки в неоднородных областях с любыми типами внешних и внутренних гра- ничных условий. Размеры модельной области (см. рис. 5.1—5.4) были выбраны с учетом прогнозных оценок, выполненных ранее [35, 72, 74, 75]. Протя- женность области примерно равна половине расстояния до береговой 191
линии Финского залива. На границах модели задавались условия I рода, отвечающие известному среднегодовому распределению напоров (уровней) подземных вод (рис. 5.5). Модельное поле было разбито на квадратные блоки 5x5м; профиль модели представлен 3 слоями (в соот- ветствии с гидрогеологической схематизацией — см. разд. 5.1.1). В соот- ветствии с ранее проведенным расчленением разреза на модели задава- лись абсолютные отметки кровли и подошвы каждого слоя. Это позво- лило описать гидрогеологические процессы с достаточной степенью детальности в профиле, в частности, в модели нашли отражение разли- чия в проницаемости и миграционных параметрах между хорошо- и слабопроницаемыми слоями. Таким образом, модельное поле включает 161 040 (244x220x3) блоков. Также в модели была задана система дре- нажей на территории ЛСК. Первый этап калибрования модели был связан с уточнением фильтрационных параметров пород. При схематизации гидрогеологиче- ских условий нижний водоносный горизонт и относительный водоупор рассматривались в качестве однородных по фильтрационным свойст- вам. Верхний водоносный горизонт, как уже отмечалось, включает три зоны фильтрационной неоднородности, параметры (коэффициенты фильтрации) которых были уточнены в процессе калибрации модели. При моделировании задавалось площадное инфильтрационное пи- тание е = 80 мм/год [72]. Хранилища РАО (цепочка зданий 669Б12- 668А—668—465—462—57) имитировались путем задания источников до- полнительного инфильтрационного питания. Фильтрационная задача решалась в безнапорной стационарной по- становке. Калибрация модели осуществлялась посредством сопоставления результатов решения фильтрационной и миграционной задач с данными наблюдений за уровнем подземных вод и распределением концентраций трития в зоне влияния утечек из ЛСК. При этом подбирались (уточня- лись) фильтрационные свойства пород и интенсивность потока радио- активных растворов в пласт из источников загрязнения. Так как вели- чина утечек из зданий принималась равной значению площадной ин- фильтрации, то, по сути, в результате модельного подбора оценивались концентрации радионуклидов в жидкой фазе отходов. Необходимость в такой оценке возникла в связи с весьма большим разбросом значений концентраций, полученных по данным режимных наблюдений (см. табл. 2.1). При решении миграционных задач пористость пород прини- 192
малась равной 30%, константа продольной дисперсии - 5,0 м, попереч- ной— 1,5 м. Подобранное распределение проницаемости пород и величины утечек приведены в табл. 5.1 и 5.2. О результатах калибрации можно судить из сравнения данных моделирования и наблюдений (рис. 5.6, табл. 5.3). Таблица 5.1. Фильтрационная структура модели Гидрогеологическое подразделение Плановые зоны неодно- родности Коэффициент фильт- рации, м/сут 1-й водоносный горизонт (пески) Зона 1: крупнозернистые 14 Зона 2: среднезернисгые 10 Зона 3: мелкозернистые 4 Относительный водоупор (глины, суглинки, супеси) Однородный 0,002 2-й водоносный горизонт (пески, песчаники) Однородный 4 Таблица 5.2. Характеристика утечек из зданий № здания Концентрация С, кБк/м3 3Н wSr 57 6700 30 668, 462, 465 48000 30 668Б1 40000 350 668Б2 40000 350 668А 10000 1600 Таблица 5.3. Результаты калибрации модели № сква- жины Напоры, м Абсолютная ошибка, АТ/, м Относительная ошибка, Душ, % Фактические, Нф, м Модельные, Т/м, м 13/90 19,33 19,18 0,15 1,6 14/90 19,28 18,93 0,35 1,8 15/90 19,34 19,45 -0,11 0,6 16/90 19,30 18,95 0,38 1,9 19/90 15,6 15,90 -0,30 1,9 20/90 15,36 15,90 -0,54 3,5 21/90 15,65 15,83 -0,18 1,1 22/90 14,32 14,87 -0,55 3,8 23/90 16,08 15,99 0,09 0,6 193
X* м 400 500 600 700 800 900 1000 1100 У,М Рис. 5.6. Сравнение натурных наблюдений (сплошные линии) и результатов моделирования (пунктирные) подземного распространения трития. Таким образом, средняя относительная ошибка в определении на- поров не превышает 1,87%, при этом ошибка в расчете средних гидрав- лических градиентов фильтрационного потока — менее 3% для всей мо- делируемой области. 5.1.3. Прогнозные оценки Модельные оценки проводились применительно к условиям ми- грации двух наиболее опасных радионуклидов — трития (химически инертный компонент) и радиоактивного стронция (сорбируемый ком- понент). При моделировании миграции радиостронция сорбционный процесс рассматривался как равновесный, подчиняющийся нелинейной изотерме Фрейндлиха (разд. 4.3). Наблюдаемые в настоящее время гидрогеохимические аномалии в пределах площадки ЛСК отвечают примерно 20-25-летнему периоду 194
Расстояние, м Расстояние, м
Расстояние, м 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000 1100 Расстояние, м Рис. 5.7. Миграция трития в грунтовых водах первого водоносного горизонта (первый (а) и второй (б) сценарии). Сплошные линии - изолинии концентраций (кБк/л), пунктирные - уровенная поверхность подземных вод (м).
потерь радиоактивных растворов из хранилищ РАО. Естественно, осо- бый интерес вызывают долговременные прогнозные оценки дальней- шего распространения радионуклидов с потоком подземных вод. Эти оценки также могут быть выполнены с помощью математического мо- делирования. Прогнозирование радиоактивного загрязнения подземных вод про- водилось применительно к двум сценариям воздействия. В первом сце- нарии принималось заведомо завышенное техногенное воздействие на подземные воды, приводящее к наиболее консервативным оценкам: считалось, что в прогнозный период интенсивность поступления за- грязняющих растворов из хранилищ РАО будет примерно отвечать уровню, установленному в процессе калибрации модели. На самом деле, в данной предпосылке заложен большой «запас» надежности, поскольку консервация хранилищ и выполненные на комбинате мероприятия по локализации загрязнения способствуют постоянному сокращению мас- штабов радиационного воздействия на окружающую среду в целом и на подземные воды, в частности. Второй, наиболее реалистичный сценарий связывался с ограни- ченной продолжительностью (20 лет) утечек из хранилищ РАО; счита- лось, что по истечении данного периода радиоактивное воздействие этих источников на подземные воды прекращается. Сопоставление прогнозных полей загрязнения, рассчитанных для три- тия на различные моменты времени, между собой и с предшест- вующими расчетами, показывает, что уже в настоящее время наблюда- ется относительная стабилизация высококонцентрационной области ореола загрязнения (рис. 5.7, а, б). В ближайшие 20-30 лет можно ожи- дать некоторое смещение по потоку подземных вод изолиний относи- тельной концентрации С =10'3-5-10'4; в абсолютных значениях это кон- центрации порядка 103-е-104 Бк/л, что соответствует значениям УВвода. Анализ данных моделирования показывает, что гидрогеологические барьеры (разд. 5.1.1) во втором водоносном горизонте замедляют рас- пространение трития в подземных водах, а гидрогеологические окна способствуют перетеканию загрязненных вод из верхнего горизонта в нижний, что совпадает с выводами работы [72]. Дренажная система ока- зывает весьма слабое сдерживающее влияние на интенсивность загряз- нения подземных вод. Так, например, суммарная разгрузка трития в дрены за рассматриваемый период не превышает 0,1% от общего его поступления в водоносную систему. 197
Расстояние, м Расстояние, м Рис. 5.8. Миграция стронция в грунтовых водах первого водоносного горизонта (первый сценарий). Для стронция-90 стационарное прогнозное поле загрязнения под- земных вод представлено на рис. 5.8, где крайняя изолиния концентра- 198
ции отвечает примерно двукратному превышению фоновых концентра- ций стронция-90 в составе природных вод. Из этого следует, что сорб- ционные процессы приводят к практически полной локализации ореола в пределах области порядка 150 м вниз по потоку подземных вод от участка складирования РАО. При моделировании равновесная сорбция описывалась изотермой Фрейндлиха (разд. 4.3) при значении параметра А^=19,9(бк/см3Jи rf= 0,89 (плотность породыр„ = 1,6 г/см3). В целом стабилизация ореолов радиоактивного загрязнения под- земных вод участка обусловлена тремя факторами — радиоактивным распадом в сочетании с сорбционными взаимодействиями, поперечной гидродисперсией и инфильтрационным разбавлением загрязняющих растворов. Все сказанное делает достаточно актуальным дальнейшее изуче- ние физико-химических взаимодействий при миграции, что должно по- зволить повысить надежность прогнозирования полей загрязнения под- земных вод, характеризующихся ультранизкими значениями концен- траций. Кроме того, в данной постановке задачи не учитывался гистере- зис сорбционных взаимодействий. Данному аспекту проблемы будут посвящены дальнейшие исследования. Кроме того, планируется оце- нить надежность используемых методов численного решения миграци- онных задач при описании распределения ультранизких концентраций. 5.1.4. Оценка индивидуальных доз и радиационного риска Оценки доз и радиационного риска выполнены в соответствии с нормативами и критериями НРБ-99. В качестве основного критерия принят индивидуальный радиационный риск. Нор- мированное предельное значение индивидуального риска для техногенного облучения населения составляет 510'5 год'1 (за счет всех источников радиационного воздействия на человека). Дозовая нагрузка на население г. Сосновый Бор от воздействия протечек ХТРО ЛСК «Радон» может формироваться по двум пищевым цепям — питьевой и рыбной. Прогноз распространения 90Sr в подземных водах с учетом сорбционных процессов показывает, что в результате стабилизации ореола фронт загрязнения от ХТРО ЛСК «Ра- дон» даже за 100 лет и более не дойдет до береговой линии Копорской губы Финского залива. Следовательно, воздействие радиостронция на человека по рыбной пищевой це- почке по данным настоящего прогноза исключено. Тритиевые воды, распространяющиеся от Ленспецкомбината, достигнут берега Ко- порской губы через 20-30 лет, при этом концентрация радионуклида на фронте загрязне- ния будет составлять около 10 кБк/л, что выше его фоновых концентраций примерно на 2—3 порядка. Однако, из-за значительного разбавления загрязненных грунтовых вод при- брежными водами Копорской губы и низкой степени биологического усвоения трития 199
ихтиоценозами, дозовая квота облучения человека тритием за счет рыбной пищевой це- почки незначительна. Дополнительные консервативные прогнозные оценки риска могут быть выполнены, исходя из допущения, что загрязненные тритием грунтовые воды (активностью до 100 кБк/л) попадают в водовод, проходящий вдоль промзоны от р. Систа к г. Сосновый Бор, и непосредственно без разбавления поступают в систему питьевого водоснабжения города в течение одного месяца. Расчеты показывают, что даже при таких условиях мак- симальный уровень радиационного риска будет в 2 раза ниже предела индивидуального риска для техногенного облучения лиц из населения, регламентированного НРБ-99. Сле- дует отметить, что в предлагаемом сценарии оценка риска проведена с некоторым запа- сом надежности, так как в случае подобной аварии тритиевое загрязнение должно сопро- вождаться разбавлением по пути следования к потребителям. Таким образом, данные предварительных прогнозов дают основа- ния для оптимистических выводов: существовавшие утечки радионук- лидов из хранилищ не приведут к значимому загрязнению подземных вод вдоль береговой линии Копорской губы, ибо радиоактивный распад, поперечная гидродисперсия и инфильтрационное разбавление стабили- зируют ореолы радиоактивного загрязнения; дополнительный запас на- дежности прогноза обеспечивается частично необратимым характером сорбционных процессов и затухающим характером утечек из хранилищ. Разработанная методика, привязанная к данной территории, может быть применена для долгосрочного прогноза радиоактивного загрязне- ния подземной гидросферы в случае аварий на других объектах атомно- промышленного комплекса г. Сосновый Бор [35]. 5.2. ПРОГНОЗ ПОТЕНЦИАЛЬНОГО РАДИОНУКЛИДНОГО ЗАГРЯЗНЕНИЯ ПОДЗЕМНЫХ ВОД ПРИ ЭКСПЛУАТАЦИИ ЯДЕРНЫХ УСТАНОВОК 5.2.1. Постановка проблемы Постоянное совершенствование проектных и технологических ре- шений, модернизация оборудования промышленных и эксперименталь- ных атомных комплексов, а также ужесточение требований к его экс- плуатации способствуют непрерывному повышению безопасности атомной энергетики (или отдельных установок). Несмотря на это, боль- шинство специалистов сходятся во мнении, что не только сейчас, но и в обозримом будущем нельзя полностью исключить вероятность возник- новения на АЭС аварийных ситуаций, связанных с неконтролируемым поступлением (выбросами) радиоактивных веществ в окружающую среду [12, 18]. Поэтому вполне обоснованными представляются требо- 200
вания к прогнозным гидрогеоэкологическим оценкам возможных по- следствий аварий на такого рода объектах [27, 53]. При этом согласно международным требованиям, сформулированным и утвержденным МАГАТЭ, проекты реакторных установок и атомных станций должны сопровождаться оценкой вероятных последствий наиболее тяжелых запроекгных аварий. В соответствующих нормативных документах [54] подчеркивается особая важность прогнозирования влияния подобного воздействия на подземные воды, которые наряду с атмосферой, поверхностными во- дами и почвой несут основную техногенную нагрузку; при этом акку- муляция радионуклидов в грунтах и подземных водах носит наиболее устойчивый характер. К сожалению, существующие рекомендации по методикам прогнозирования написаны в довольно формальной манере и слабо отражают специфику проблемы. Поэтому специальный раздел настоящей работы посвящен вопросам увязки сценариев запроекгных аварий с комплексом гидрогеологических моделей, что, в частности, позволяет включить в последние показатели, отражающие характер и интенсивность воздействия на подземную гидросферу при авариях на АЭС. В обосновании этого направления принимали в разное время уча- стие специалисты АТОМЭНЕРГОПРОЕКТа, Кольского научного цен- тра РАН и НИТИ. Настоящий раздел посвящен главным образом гидрогеоэкологиче- ской оценке последствий потенциальных аварий на ядерных установках (реакторах). При этом собственно аварийные сценарии применительно к ЛАЭС не рассматриваются, т.е. такого рода анализ носит концептуаль- ный характер. Данные по аварийным выбросам (разд. 5.2.2.2) приняты по аналогии с результатами риск-анализа, проведенного специалистами соответствующего профиля для других АЭС. При этом будем считать, что одним из важных гидрогеологических объектов, находящихся в зоне потенциального воздействия выбросов ЛАЭС, является месторождение подземных вод Ижорского плато. Подземные воды, служащие главным источником хозяйственного и питьевого водоснабжения, на данном участке относительно слабо защищены с поверхности (в силу гидрогео- логических условий) от внешнего воздействия, так что соответствую- щие оценки представляются достаточно актуальными. 5.2.2. Характер и интенсивность источников загрязнения подземных вод при запроекгных авариях на АЭС 201
5.2.2.1. ОСНОВНЫЕ ПРЕДСТАВЛЕНИЯ ОБ АВАРИЯХ НА АЭС И ХАРАКТЕРЕ ИХ ВОЗДЕЙСТВИЯ НА ПОДЗЕМНЫЕ ВОДЫ С целью введения единообразной оценки масштабов различных происшествий и аварий на атомных станциях и выдачи о них информа- ции в виде, понятном для населения, МАГАТЭ разработана междуна- родная шкала событий на АЭС. События, классифицируемые по этой шкале, подразделяются на семь уровней. Каждый последующий уровень аварии, начиная с максимальной («седьмого уровня»), отличается от предыдущего в 10 раз - или по суммарному выбросу в окружающую среду радиоактивных продуктов деления, радиологически эквивалент- ному выбросу 131J, или по облучению населения. Так, авария седьмого уровня, квалифицируемая как «крупная», характеризуется интенсивным внешним выбросом. События, которые не являются существенными для безопасности, классифицируются на такой шкале нулевым уровнем. Аварии на АЭС разделяются на проектные и запроектные. Для за- проектных аварий, связанных с тяжелым повреждением вплоть до пол- ного разрушения или расплавления активной зоны, свойственен выброс радиоактивных продуктов в окружающую среду в концентрациях, ра- диобиологически эквивалентных порядка сотен-тысяч ТБк 131J и более. Величина аварийного выброса радиоактивных продуктов зависит от следующих факторов: 1) степени повреждения топливных элементов, определяющей выход радиоактив- ных продуктов из топлива в теплоноситель; 2) степени повреждения системы циркуляции теплоносителя, определяющей выход радиоактивных продуктов в защитную оболочку; 3) степени разрушенности активной зоны из-за отказа систем охлаждения с одно- временным отказом системы локализации; 4) состояния систем локализации, определяющего выход радиоактивных продуктов в окружающую среду. В зависимости от сочетания неблагоприятных аварийных факто- ров для оценки величин и частот выбросов разработаны группы сцена- риев. Для оценки миграции радионуклидов с грунтовыми водами в рай- оне размещения АЭС будут рассматриваться воздействия, обусловлен- ные двумя типами радиационных аварий на блоках с водно-водяным типом реакторов. При этом анализ ограничивается оценкой гидрогео- экологических последствий наиболее тяжелых аварий, относящихся к 5-му и 6-му классам шкалы МАГАТЭ, вероятность которых для проек- тируемых блоков имеет порядок 10'7 реактор в год. 202
Так, радиационное воздействие на окружающую среду для данного класса аварий на ранней фазе (до 10 сут) может быть полностью опре- делено внешним излучением аварийного шлейфа и содержанием в нем радиоактивных аэрозолей. В этом случае необходим прогноз радиоак- тивного загрязнения водоносных горизонтов за счет площадной ин- фильтрации радиоактивных продуктов с поверхности — так называемый «чернобыльский тип» загрязнения подземных вод. Кроме того, возмо- жен случай непрямого выброса в атмосферу, когда существуют обход- ные пути контаймента, включая задержку соседними зданиями. Другим, не менее серьезным случаем такого рода аварий может быть протечка радиоактивных вод аварийного бассейна, не обнаружен- ная в течение определенного времени, которая является источником прямого заражения грунтовых вод, сосредоточенным на небольшой площади. Для гидрогеоэкологических исследований требуются увязка раз- личных сценариев аварий с гидрогеологическими моделями, а также разработка оригинальных расчетных методик применительно к анализу радионуклидного загрязнения подземных вод. 5.2.2.2. ПАРАМЕТРЫ, ХАРАКТЕРИЗУЮЩИЕ ВОЗДЕЙСТВИЕ НА ПОДЗЕМНУЮ ГИДРОСФЕРУ ПРИ РАЗЛИЧНЫХ СЦЕНАРИЯХ АВАРИЙНА РЕАКТОРНЫХ БЛОКАХ Задачей настоящего раздела является увязка сценариев тяжелых аварий на АЭС с комплексом гидрогеологических моделей. Соответст- вующие оценки составляют важную часть риск-анализа в общей кон- цепции безопасности АЭС. Для оценки гидрогеоэкологических послед- ствий аварийных выбросов на АЭС рассмотрим особенности радиаци- онных аварий на энергоблоках заданного типа (табл. 5.4), относящихся к 5-му и 6-му классам шкалы МАГАТЭ. Сразу же отметим, что спектр высвобождающихся при авариях ра- дионуклидов необычайно широк. В то же время самый общий анализ показывает, что главную опасность для подземных вод представляют радиоцезий (137Cs), радиостронций (MSr), в меньшей степени - радиоак- тивный иод (131J) и в отдельных случаях радиоцерий (144Се); остальные изотопы либо достаточно быстро распадаются, либо содержатся в низ- ких концентрациях. 203
Таблица 5.4. Модельные параметры радиоактивных выбросов при тяжелых запроектных авариях на АЭС Радионуклид Первый сценарий Второй сценарий ДУАпас-1О-10, Ки/л Со, Ки/л Qo, л/ч t, сут Pf, Ки/км2 wCs 2,0 10 3 10 25,9 90Sr 0,2 10 3 1 12,2 Примечание. Pf — плотность загрязнения поверхности при осаждении радионукли- дов из атмосферного выброса, Со - концентрация радионуклидов в конденсате, Qo - ин- тенсивность возможной утечки, t — период этой утечки. Первый канал высвобождения радиоактивности. Постулируется авария, связанная со значительным разрушением топлива и газо-аэро- зольным выбросом в атмосферу радиоактивных долгоживущих нукли- дов с последующим осаждением их на дневную поверхность. Данная ситуация отвечает предельному аварийному выбросу, который регла- ментируется национальными требованиями для тяжелых аварий. Мето- дика расчета плотности (/у) осаждения радионуклидов хорошо разрабо- тана. В частности, в параметрах функции Pf = Pf(x,y) могут быть учтены ландшафтные особенности территории, а также погодные условия. Так, расчеты показывают, что указанные в сводной табл. 5.4 пре- дельные уровни поверхностного загрязнения могут быть достигнуты: в зоне радиусом 2,5 км вокруг АЭС при равномерном рассеивании низ- кого аварийного факела; на расстояниях, значительно превышающих размеры промплощадки (до 25 км и более), при высоком аварийном шлейфе в направлении по ветру. Осаждение продуктов деления за счет сухого выпадения и вымы- вания приводит к поверхностному загрязнению района размещения АЭС с максимальной плотностью, характеризуемой данными табл. 5.4. Интересно сопоставить только что приведенные модельные результаты с данными для территорий, подвергшихся воздействию Чернобыльской аварии. Так, в пределах 30-километровой зоны плотность Pf заражения отдельных участков сразу после аварии достигала многих тысяч Кюри на 1 км2; на значительном удалении от эпицентра аварии (до нескольких сотен и тысяч километров, — например, отдельные районы Брянской и Тульской областей) были зарегистрированы «пятна» с Pf до 40 Ки/км2. Радиоактивно зараженные территории рассматриваются как рас- средоточенные (площадные) источники', последующее загрязнение под- земных вод происходит через зону аэрации. Для представленной аварии возможно изменение качества подземных вод по всей площади их рас- пространения - от области питания до зон разгрузки. 204
Второй канал высвобождения радиоактивности связывается с про- течкой жидкого теплоносителя в пределах относительно локальной об- ласти размещения реакторного блока. Характеристики протечки оп- ределяются целой группой сценариев постулированных аварий, при которых наступают повреждение активной зоны реактора и отказ обо- рудования по локализации аварии. В данном случае (табл. 5.4) постули- руется авария, связанная с разрывом главного циркуляционного трубо- провода в первом рабочем контуре реактора, что приводит к истечению теплоносителя в бассейн аварийного охлаждения. В дальнейшем характер воздействия на подземные воды будет оп- ределяться фильтрацией радиоактивного раствора через бетонное осно- вание. Наиболее тяжелый случай, когда в бетонном основании бассейна имеются крупные трещины. Тогда уход раствора через трещины будет осуществляться весьма интенсивно, чему способствует и его высокая температура. В другом, более «мягком», варианте пред- полагается конвективно-диффузионное движение конденсата только по порам бетона, что затрудняет попадание конденсата в подземные воды. В наименее благоприятном случае протечка радиоактивных вод аварийного бассейна является источником прямого заражения грунто- вых и подземных вод. Например, в рамках принятой модели при аварии на реакторе типа ВВР-640 общее поступление в грунтовые воды соста- вит (от содержания в топливе): для 137Cs - 0,35%; для 90Sr - 0,04%. Мак- симальные концентрации радиоактивных элементов в конденсате даны в табл. 5.4. В большинстве случаев при региональных оценках в миграцион- ных моделях источник загрязнения может рассматриваться как точеч- ный. Таким образом, в табл. 5.4 представлены данные, которые важны для последующих гидрогеологических прогнозов качества подземных вод. Они определяют характер граничных условий в миграционных моделях. Далее ограничимся рассмотрением последствий аварии, разви- вающейся по второму сценарию, имея в виду, что при оценке прямого воздействия на подземные воды предглинтовой области (первый ава- рийный сценарий) может быть использована аналогия с характером раз- вития процесса радиоактивного загрязнения подземных вод, исследо- ванного применительно к площадке ЛСК «Радон». 5.2.3. Оценка последствий радиоактивного загрязнения земной поверхности при атмосферных аварийных выбросах 205
Как уже отмечалось, гидрогеоэкологический анализ последствий аварийного выброса радиоактивных веществ в атмосферу должен вклю- чать оценку изменения качества подземных вод на водозаборах и в зо- нах родниковой разгрузки Ижорского плато. Данная гидрогеологиче- ская структура являлась предметом многочисленных исследований [1, 10, 11, 29, 66], материалы которых дают основу для построения и ка- либрации прогнозных моделей. Геолого-гидрогеологические условия достаточно подробно описаны в главе 1. Поэтому здесь ограничимся анализом гидрологической ситуации. 5.2.3.1. ХАРАКТЕРИСТИКА ПОВЕРХНОСТНОГО И ПОДЗЕМНОГО СТОКА Основная цель этого раздела - получить дополнительную инфор- мацию о балансе подземных и поверхностных вод, попадающих в об- ласть влияния возможных радиоактивных выбросов при авариях на ре- акторах. Подземный сток ордовикского водоносного комплекса (ОВК) со- ответствует величине разгрузки подземных вод на периферии и, в част- ности, на севере месторождения, где ОВК дренируется нисходящими родниками и пластовыми выходами по склону глинта (см. рис. 1.1). Подземный сток формируется в верхней наиболее трещиноватой части карбонатной толщи ордовика - активной зоне, которая развита до глу- бины 30-50 м. Интенсивная трещиноватость усиливается карстовыми процессами. Доля подземного стока в реки составляет 80-90% есте- ственных ресурсов месторождения. Для оценки подземного стока рассмотрим условия разгрузки под- земных вод ордовика и взаимодействие подземных и речных вод в се- верной и западной частях месторождения (табл. 5.5) [11]. В дальнейшем эти данные будут использованы при калибрации моделей и в балансо- вых оценках. На север ОВК дренируется нисходящими источниками и пластовыми выходами по склону глинта. Наиболее крупные родники с дебитом 300-500 л/с сосредоточены на абсо- лютных отметках 80-90 м и приурочены к зонам дробления пород. Здесь берут начало реки Лопухинка-Рудица, Черная, Шингорка, Стрелка, Дудергофка. Подземный приток в них формируется при отсутствии гидравлической связи подземных и речных вод и нисхо- дящем родниковом питании. Поверхностные водосборы рек выражены только в пределах склона глинта, и подземные воды практически полностью формируют речной сток. В западной части месторождения восходящие источники с дебитом до 300 л/с яв- ляются истоками таких рек, как Воронка, Копорка, Ломошка, Систа. Реки получают пита- 206
ние за счет сосредоточенных выходов подземных вод по берегам и в русле. Их расходы увеличиваются от истока до границ месторождения в 6-10 раз, при этом ОВК дренируется полностью. Здесь приток в реки формируется в отсутствие гидравлической связи подзем- ных и речных вод при исходящем и восходящем (в истоках) родниковом питании. В доли- нах рек имеются значительные поверхностные водосборы. Поэтому в данном случае не- обходимо учитывать долю поверхностной составляющей стока. Таблица 5.5. Характеристика подземного стока, обеспечивающего питание рек на севере Ижорского плато (% обеспеченности) Бассейн реки Площадь подземного водосбора, км2 Подземный сток, тыс. м3/сут Модуль под- земного стока, м3/сут Общая С поправкой на по- верхностный водосбор Дудергофка 53 43 20 465 Стрелка 132 61,30 464 Шингарка 110 90 66,96 744 Черная 113 96 26,20 273 Лопухинка 84 57 13,8 242 Воронка 132 108 30,2 280 Копорка 32 21 4,3 205 Ломашка 107 62 19,0 306 Систа 144 129 86,4 670 Всего 0,328-Ю6 м’/сут Отношение среднемноголетнего подземного и суммарного стоков равно 0,8, т.е. суммарный сток на 80% формируется за счет подземного. Доля поверхностного стока составляет 20% [11]. 5.2.3.2. ПОСТРОЕНИЕ МА ТЕМА ТИЧЕСКОЙ МОДЕЛИ ГЕОФИЛЬТРАЦИИ Постановка задачи численного моделирования. Важнейшим элементом исследования закономерностей фильтрации подземных вод является математическое (численное) моделирование. Интерпретация соответствующих модельных решений должна проводиться в следую- щих направлениях: 1) оценка общего водного баланса территории, включающая: а) ус- тановление характера распределения инфильтрационного питания под- земных вод — показателя, определяющего интенсивность поступления загрязняющих веществ в водоносные горизонты, б) оценку величины разгрузки подземных вод на различных участках в поверхностные водо- токи (тем самым появляется возможность определения степени опосре- 207
дованного влияния загрязненных подземных вод на поверхностные во- ды); 2) изучение поля фильтрационных параметров водоносного пласта и распределения уровней подземных вод в пределах рассматриваемого района; это дает возможность описать поле скоростей фильтрации и соответственно решить на базе этих данных задачу формирования орео- лов радиоактивного загрязнения подземных вод. Получение перечисленной информации предполагает решение об- ратной задачи геофильтрации. Точность такого решения определяется, с одной стороны, полнотой использования при построении математиче- ской модели первичной информации (данных опытно-фильтрационных опробований и режимных наблюдений), с другой — надежностью гео- фильтрационной схематизации. Схематизация условий геофильтрации. Гидродинамические границы модели и их физико-математическое представление в числен- ной схеме выбирались, исходя из анализа общей геолого-гидрогеологи- ческой ситуации, а также уже существующих моделей фильтрации Ижорского плато [1, 81]. Внешними границами модели служили эле- менты структуры гидродинамической сетки движения подземных вод — гидроизогипсы в ордовикском водоносном комплексе (см. рис. 1.1), ко- торые ассоциировались с границами I рода (Н= const). На востоке и западе граница проходит по гидроизогипсе +80 м. На юге также зада- валась граница I рода, которая представляла собой контур с заданным (по результатам наблюдений) распределением напоров. Родниковый сток моделировался в виде задания граничного усло- вия III рода по линии глинта в виде дискретно распределенных источ- ников. При таком представлении границы расходы родниковой раз- грузки получаются из решения модельной задачи, что делает ее более корректной в сравнении с ранее выполненными исследованиями [66]. Для реализации искусственной разгрузки подземных вод (сква- жинного водоотбора подземных вод) в соответствующие блоки модели задавались стоки, равные расходу эксплуатационных скважин, водоот- бор которых составлял не менее 0,1 тыс. м3/сут. В разрезе область фильтрации принималась четырехслойной: 1) зона распространения пород с наибольшей трещиноватостью ордо- викского горизонта, где происходит формирование основного расхода фильтрационного потока; 2) нижняя часть ордовикского горизонта; 208
3) пакерортско-леэтский относительно водоупорный горизонт; 4) кем- бро-ордовикский водоносный горизонт. Профильная граница модели проходила по кровле водоупора (котлинский водоупор). Степень влияния уклона водоупора на изменение расхода фильтрационного потока в безнапорных водоносных горизонтах оценивалась с использованием решений В.С. Коз- лова и Н.Н. Павловского Анализ этих решений позволил сделать вывод, что при данных глубинах и расстояниях уклон водоупора слабо сказывается на соответствующих гидро- геологических характеристиках. При построении матрицы зон фильтрационной неоднородности мы исходили из особенностей строения водоносного комплекса. Так, ин- тенсивная трещиноватость, усиленная карстовыми процессами, обусло- вила высокую проницаемость ордовикских отложений. Водопроводи- мость (Г) здесь 2000-2500 м2/сут, на отдельных участках до 10 000 м2/сут. Для нижней части ордовикских отложений водопроводи- мость уменьшалась в несколько раз. Водопроводимость кембро-ордо- викского водоносного горизонта изменялась от 50 до 400 м2/сут. Таким образом, изучаемая толща характеризовалась как резко неоднородная в фильтрационном отношении. Площадное распределение инфильтрации носит неравномерный характер. Равнинный рельеф, интенсивное развитие поверхностных форм карста, высокая проницаемость зоны аэрации способствуют по- глощению атмосферных осадков. Благодаря этому на возвышенности поверхностный сток практически отсутствует. Среднемноголетнее ко- личество осадков, выпадающих на Ижорскую возвышенность, состав- ляет 523 мм, тогда максимальный модуль инфильтрационного питания е = 5-10'4 м/сут. Исходя из этого, задавалась матрица инфильтрации, ко- торая впоследствии была скорректирована по результатам решения об- ратной задачи. Область фильтрации была разбита на 4524 (78x58) модельных блоков размером 1000x1000 м. Численное решение задачи отыскивалось с помощью программы MODFLOW [55]. Учитывая балансовый харак- тер модели, фильтрационная задача решалась в стационарной постанов- ке. Для калибрации модели использовалась карта гидроизогипс Ижор- ского месторождения (см. рис. 1.1), которая дает достаточно объектив- ную информацию о распределении напоров подземных вод в ОВК, а также расходные статьи фильтрационного баланса (см. разд. 5.2.3.1). 5.2.3.3. РЕЗУЛЬТАТЫ РЕШЕНИЯ ОБРАТНОЙ ЗАДА ЧИ 209
Решение обратной задачи заключалось в целенаправленном под- боре значений проницаемости и инфильтрационного питания по от- дельным зонам неоднородности, позволяющим добиться наилучшего совпадения получаемых на модели результатов с данными о реальном распределении уровней и расходов подземных вод. Контроль точности решения задачи проводился: а) по величинам уровней подземных вод в скважинах режимной сети; сопоставление проводилось по абсолютному значению отклонения (Н) модельных и фактических уровней; б) по суммарной разгрузке подземных вод ОВК, а также разгрузке по бассейнам рек - Стрелка, Шингарка, Черная, Ворон- ка, Копорка, Ломашка, Систа; в) по расходу единичных родников. Первые варианты просчета на модели подтвердили правильность принятых предпосылок схематизации; достаточно быстро удалось до- биться удовлетворительного совпадения модельных данных с натур- ными. Погрешности воспроизведения уровней в пределах моделируе- мой области изменяются в пределах от 5 до 10%, что отвечает требова- ниям детальности и надежности дальнейшего анализа. Скорректированные таким образом поля суммарной проводимости и инфильтрационного питания подземных вод представлены на рис. 5.9 и 5.10. Полученные матрицы непосредственно использовались при по- строении модели массопереноса. Важным результатом моделирования является оценка водного ба- ланса рассматриваемой области, которая отражает распределение фильтрационного потока по модельным блокам с тем или иным типом граничных условий (табл. 5.6). Это дает возможность оценить общий вынос с подземными водами загрязняющих веществ в случае попадания их в подземные воды при аварийных ситуациях на АЭС. Таблица 5.6. Основные статьи фильтрационного баланса модели Характеристики Значения, тыс. м^/сут Инфильтрационное питание Родниковая разгрузка на севере в 1368 области питания основных рек Разгрузка по контуру модели с 275 заданным условием I рода 1010 Приток к скважинным водозаборам 61 210
Хм 50000 40000- 30000 20000 100СКХ 4639 Копорьс 4630 6400 4630 Ксрстолово 2’00 - 2730 Кикерино Волосово 10240 ПИЯФ 7280 4615 0 10000 20000 30000 40000 50000 60000 70000 Рис. 5.9. Схема распределения проводимостей ордовикского горизонта (м2 /сут). У, м 50000 Копорьс Тайцы I 40000- Карстолово F 0.0005 м/сут ПИЯФ 30000- 0.0004 м/сут 20000 Кикерино Волосово Q. 10000- .8 в о— о 10000 20000 30000 40000 50000 60000 70000 Рис. 5.10. Распределение инфильтрационного питания (м/сут). 211
Как видно, суммарная разгрузка фильтрационного потока на се- вере области близка к оценке, полученной независимыми балансовыми методами. Величина суммарного подземного стока, определенная мето- дом уравнений связи, составила 162 мм для года 95%-ной обеспеченно- сти [10, 16]. Суммарная величина инфильтрационного питания хорошо согласуется с данными модельных исследований [66, 81]. Таким образом, сопоставимость фактических и модельных данных вполне удовлетворительная. Данная модель может использоваться в самых разных направлениях и, в частности, для решения миграционных задач. 5.2.3.4. ВЕРИФИКАЦИЯ МОДЕЛИ ПО ДАННЫМ О ТРИТИЙ/ГЕЛИЙ-3 ВОЗРАСТЕ ПОДЗЕМНЫХ ВОД Теоретические основы тритий/гелий-3 метода датирования молодых подземных вод. На основе изучения изотопной геохимии подземных вод И.Н. Толстихиным и И.Л. Каменским (1969) [43] был предложен тритий/гелий-3 метод их датирования. Основные положения метода сводятся к следующему. Тритий, привносимый в подземную гидросферу инфильтрацион- ными водами, распадается до гелия-3 (3Н —> 3Не*, период полураспада 71/2 = 12,26 года). Поскольку тритий и гелий-3 в подземной гидросфере являются консервативными трассерами, количество накопленного три- тигенного гелия-3 и остаточного трития определяется только временем пребывания воды в отрыве от атмосферы. Изотопный возраст рассчиты- вается по измеренному в одной и той же пробе остаточному количеству трития и накопленному тритигенному гелию-3: t = (1/йр) 1п{( 3Нет+ 3Н)/ 3Н}, (5.1) где t - возраст воды; йр - постоянная распада; 3Н и 3Нет - текущая кон- центрация трития и тритигенного гелия-3, приведенная к одинаковым единицам. Шкала времени, доступная методу, охватывает промежуток от нескольких месяцев до нескольких десятков лет, поэтому в данном случае применим термин «молодые воды». Несколько групп исследователей из России, Европы и Америки выяснили, что для большинства гидрогеологических систем весьма ха- рактерным является смешение молодых и древних вод; в последних 212
присутствует гелий, образующийся в глубоких горизонтах. Причина этого феномена в том, что эмалированный породами гелий, образован- ный за счет а-распада рассеянных урана и тория, не остается на месте в поровом пространстве, а мигрирует: а) вместе с конвективным потоком подземных вод и б) самостоятельно за счет диффузии при наличии гра- диента его концентраций между различными участками геологического разреза; поэтому общий поток гелия на Земле направлен из глубин зем- ной коры в атмосферу. Для расчета пропорций смешения молодых и древних вод, а также вычисления количеств тритигенного гелия-3 и эмалированного поро- дами гелия-4 можно использовать изотоп неон-20. Общий анализ эмпирических данных показывает, что применение информации о пространственном распределении гелия позволяет учи- тывать геохимические данные при оценке фильтрационных и миграци- онных параметров. Действительно, концентрация гелия в каждой кон- кретной точке пласта определяется сочетанием параметров, контроли- рующих его баланс выше по потоку, вплоть до области питания. По- этому гелиевая изотопная система интегрирует информацию об этих параметрах: по пространству от области питания до исследуемой точки и по времени, равному времени добегания воды от области питания, т.е. по времени пребывания воды в контакте с породами. При этом химиче- ская инертность гелия облегчает интерпретацию опытных данных по сравнению с другими изотопными системами. Исходя из возраста молодых вод, может быть выполнена оценка естественных среднемноголетних ресурсов подземных вод: Qe = Vh/t, (5.2) где И — объем пласта, вычисленный по его геометрическим размерам из геологических данных; п — пористость; t — возраст молодых вод. Числитель формулы определяет объем воды в пласте, знаменатель — среднее время водообмена (возраст). Естественно, данная оценка может быть выполнена только для замкнутых водосборов типа межгорных долин и микроартезианских бассейнов, а также для участков пластов со строго определенной сет- кой движения (когда точка опробования находится в замыкающем створе). Действительная скорость фильтрации подземных вод (и) может быть рассчитана, если известны датировки для двух и более точек, лежащих на одной линии тока (здесь и далее при плоскопараллельном движении для двух любых точек пласта): и = - £>), (5.3) здесь Zi.2 — расстояние между точками опробования; t\ и ?2 — возраст в точках опробования (знаменатель формулы определяет время фильтрации воды между точками наблюдения). 213
На базе предыдущей оценки может быть рассчитан коэффициент фильтрации (к) между двумя точками пласта, если известны гидравлический градиент I и пористость п: к - (5.3а) где и — действительная скорость фильтрации по данным тритий/гелий-3 датирования. Наоборот, возможна оценка общей пористости, если известен коэффициент фильтрации по данным опытно-фильтрационных работ (ОФР). В отличие от оценок, полученных по данным стандартного набора ОФР и опытно-миграционных работ (ОМР), все параметры, рассчитан- ные по изотопным данным, являются осредпештыми для условий пере- носа в реальном пространственно-временном диапазоне. При этом на- блюдениями оказываются охвачены объемы пород, в сотни и тысячи раз превышающие возможные при изучении переноса по данным ОМР и ОФР. Датирование подземных вод ордовикского горизонта и расчет балансовых составляющих. В основе исследования лежит изучение изотопного состава легких благородных газов и концентрации трития в подземных водах, откачиваемых водозабором Петербургского инсти- тута ядерной физики (ПИЯФ). С помощью измерений были определены изотопные характеристики поступающих к водозабору молодых и древ- них вод, тритий/гелиевый возраст вод и пропорции смешения. Полу- ченный возраст подземных вод может быть сопоставлен со временем нахождения инфильтрационных вод в пласте, определяемым в рамках модельных расчетов. Исследованный участок месторождения расположен в пределах бассейна р. Ижоры, соответствующая ему лента тока кембро-ордовик- ского водоносного комплекса показана на рис. 5.11. Исток ленты тока находится в центральной части плато; ее замыкающим створом является Невский глинт; в западной части ленты поток подземных вод уходит транзитом под девонские отложения. Мощность девонских отложений в районе водозабора 10-15 м. Водозабор ПИЯФ со средним расходом = 6,6 тыс. м3/сут экс- плуатирует ордовикский водоносный горизонт. В техническом отноше- нии водозабор представляет собой 11 скважин, расстояния между кото- рыми составляют 250-300 м, расстояние между крайними скважинами — 1300 м. Опробование скважин водозабора для анализа радионуклидного состава водорастворенных газов и концентраций трития было выполне- но в два этапа. Первое опробование выполнялось 30 сентября 1991 г. и 214
охватывало все работавшие на тот момент скважины. Второе опробова- ние охватывало все скважины, оставшиеся неопробованными к этому моменту; для контроля была повторно опробована скв. 1. Рис. 5.11. Гидрогеологическая схема участка размещения водозабора ПИЯФ. а — расчленение подземных вод Ижорского плато по бассейнам стока [66]. б — подземный водосбор бассейна р. Ижоры: 1 — граница месторождения (Невский глинт); 2 — линии тока, ограничивающие площадь подземного водосбора р. Ижоры; 3 — пограничные линии тока прочих водосборов; 4 — изолинии уровня/напора подземных вод; 5 — площадь выхода на поверхность ордовикских известняков и доломитов (с условно снятым чехлом четвертич- ных отложений); 6 — площадь развития девонских относительно слабопроницаемых отло- жений; 7 — лента тока, отвечающая области питания и транзита подземных вод водозабора ПИЯФ. в - разрез вдоль ленты тока, замыкаемой водозабором ПИЯФ: 1 - четвертичные суглинки; 2 — девонские отложения; 3 — ордовикские известняки и доломиты; 4 — пески и песчаники кембро-ордовика; 5 — пачка синих кембрийских глин. Результаты анализа радионуклидного состава водорастворенных благородных газов и концентраций трития в подземных водах, откачи- ваемых водозабором ПИЯФ, представлены в табл. 5.7. 215
Таблица 5.7. Характеристика радионуклидного состава подземных вод Скважина и дата опробования 3Не/4Не ТО’6 20Ne/4He 3Н, ТЕ 1. 30.09.91 0,366±0,015 0,468±0,008 27±2 1. 13.04.92 0,367±0,008 0,464±0,012 2. 30.09.91 1,367±0,041 1,899±0,032 27±2 4. 13.04.92 0,886±0,020 1,097±0,028 5. 30.09.91 1,309±0,040 2,367±0,040 35±3 6. 13.04.92 0,729±0,017 0,942±0,024 7. 30.09.91 1,433±0,043 2,401±0,041 42±4 8. 30.09.91 1,195±0,037 1,943±0,033 21±2 10. 13.04.92 2,545±0,058 3,405±0,088 11. 13.04.92 1,227±0,028 1,779±0,046 32±3 12. 13.04.92 1,816±0,041 2,654±0,069 21±2 Видно, что отношения 20Ne/4He в растворенных газах варьируют от 0,464 до 3,405, всегда оставаясь ниже значений, соответствующих равновесным с атмосферой. Пониже- ние этого отношения диагностирует вклад гелия из водовмещающих пород и, следова- тельно, наличие древних вод. Максимальный вклад древних вод, оцененный по отноше- нию 3Не/4Не и 20Ne/4He, наблюдается для двух наиболее гидравлически нагруженных скважин водозабора. Анализ гидрогеологических условий участка исследований и конструкций скважин позволяет предположить, что древние воды поступают в ордовикский водоносный гори- зонт снизу за счет отжатия из слабопроницаемых отложений кембрийских глин. В ордо- викском горизонте древние воды смешиваются и разбавляются потоком молодых под- земных вод. Определенные по измеренным отношениям 3Не/4Не и 20Nc/4Hc (рис. 5.12) изотоп- ные характеристики и пропорции смешения молодых и древних вод позволили найти концентрацию тритигенного гелия-3 в молодых водах, которая составляет: [3Нет] = 7,94-10'14 нсм3/г HjO. Концентрацию трития в молодых водах допустимо принять как среднее из измеренных: [3НМ] и [3НСР] = 29 ТЕ. Установленные величины [3Нет] и [3Нср] позволяют рассчитать среднее время накопления тритигенного гелия-3 в молодых водах по формуле (5.1): t = 17,691n (1 + 4,021-1014[3Нет]/[3НСр]) « 13,5±3,5 лет, где вариации возраста учитывают как погрешность измерения гелия и трития, так и вариации температуры насыщения инфильтрогенных вод от 0 до 10 °C. 216
зНе^НеЮ"6 Рис. 5.12. Результаты опробования подземных вод, откачиваемых водозабором ПИЯФ, на изотопный состав водорастворенных газов. 1 — опытные точки, цифра соответствует номеру скважины; 2 — изотопные координаты молодых вод; 3 — изотопные координаты древних вод; А — изотопные координаты вод, равновесных с атмосферой при температуре от 0 до 10 °C. Линии: а — аппроксимирующая точки 1, 6, 4, 11, 2, 12, 10 методом наименьших квадратов, цифры около линии соответст- вуют доле древних вод; б — аккумуляции гелия, эмалируемого породами, цифры около линии соответствуют времени накопления (млн лет). Анализ изотопных соотношений позволил оценить вклад древних вод — в среднем около 0,5%. В абсолютных величинах количество воды, поступающее за счет отжатия из кембрийских глин, можно определить, исходя из дебита водозабора. Так, фактический среднегодовой дебит водозабора 2вдз составляет около 6500 мЗ/сут, откуда дебит древних вод ориентировочно 2д = бвдз’0,005 » 32 м^сут. Интенсивное поступление древних вод наблюдается только в пределах площади водозабора. Учитывая площадь водозабора 5 » 50 1 04 м2, можно оценить действительные скорости движения воды в верхней части пачки СИНИХ ГЛИН V = Qfl/s » 10"4 м/сут. Скважины 5, 7, 8, расположенные в юго-восточной части водозабора вниз по по- току подземных вод от центра тяжести водозабора, отклоняются от линии двухкомпо- нентного смешения на графике зНеЛНе-^^е^Не и имеют повышенные концентрации трития (рис. 5.12). Это связано, вероятно, с наличием третьей компоненты смешения. В качестве дополнительного источника могут быть названы: 1) поверхностные воды, посту- пающие к фильтрам скважин за счет перетекания вдоль ствола; 2) относительно более молодые воды девонских отложений, поступающие в пласт за счет перетекания. В случае трехкомпонентного смешения, когда третьей компонентой являются по- верхностные воды, изотопные координаты этой компоненты отвечают водам, равновес- ным с атмосферой по составу растворенных газов. В этом случае из трехкомпонентной 217
диаграммы можно оценить долю поверхностных вод в дебите скважин 5, 7, 8; она соста- вила 28,21 и 15% соответственно. Поскольку поверхность участка не заболочена, поступление поверхностных вод к фильтрам скважин возможно только периодически при снеготаянии или затяжных дож- дях. В момент опробования интенсивных дождей или снеготаяния не наблюдалось, по- этому вероятнее поступление относительно молодых подземных вод из девонских отло- жений. Все скважины, имеющие вклад третьей компоненты, расположены вниз по потоку по отношению к остальным скважинам и центру тяжести водозабора. Поэтому для них могут наблюдаться относительно большие градиенты между горизонтами девонских от- ложений и ордовикских. Имеющийся опытный материал не позволяет оценить изотопные координаты вод девонских отложений, однако можно сказать определенно, что их доля в расходе водоза- бора будет меньше, чем в случае перетекания поверхностных вод. Модельные оценки. Для описания структуры фильтрационного потока и оценки времени нахождения инфильтрационных вод, захваты- ваемых водозаборными сооружениями, в пласте использовалась про- грамма MODPATH [58]. Соответствующий результат достигается в рамках специальных балансово-интерполяционных процедур, реали- зуемых программой MODPATH, адаптированной к компьютерному ко- ду MODFLOW. Так, на рис. 5.13 представлен характерный частный вариант расчета траекторий (линий тока) частиц, берущих начало в пре- делах зоны формирования купола растекания инфильтрационных вод. Рис. 5.13. Структура фильтрационного потока в пределах Ижорского месторождения подземных вод (по данным моделирования). 218
Расчетный возраст воды (около 13 лет), отбираемой водозабором ПИЯФ, был получен на модели при эффективной трещиноватости во- доносных пород 0,9% — величине, весьма характерной для высокопро- ницаемых закарстованных пород. Максимальный размер области за- хвата характеризуется положением в плане расчетной линии тока на рис. 5.14. Таким образом, результаты расчета на разработанной числен- ной модели не противоречат независимым изотопным исследованиям. Поэтому можно надеяться на корректность использования такой модели в качестве базового блока для последующих миграционных расчетов. У, м 50000 40000 30000 20000 10000- 0-- 10000 20000 30000 40000 50000 60000 70000 Т7_ X, м Рис. 5.14. Траектория движения инфильтрационных вод, захватываемых водозабором ПИЯФ. 5.2.3.5. ПРОГНОЗНЫЕ ОЦЕНКИ МИГРАЦИИ РАДИОНУКЛИДОВ ПРИ ГИПОТЕТИЧЕСКИХ АВАРИЯХ НА АЭС В соответствии со вторым аварийным сценарием (разд. 5.2.2.2) здесь рассматривается потенциальное площадное загрязнение подзем- ных вод радионуклидами в области формирования безнапорного ре- жима фильтрации в ордовикском водоносном комплексе. Причины та- кого загрязнения — гипотетические аварии на АЭС. Защищенность ком- плекса от загрязнения в целом определяется мощностью, проницаемо- стью и сорбционными показателями покровных отложений, а также 219
сорбцией радионуклидов в трещиноватых породах и радиоактивным распадом. Однако наличие закарстованных участков в пределах Ижор- ского плато снижает до минимума защитную роль пород в зоне аэрации, ибо возможно прямое попадание радионуклидов в подземные воды че- рез карстовые воронки. Именно последнее обстоятельство делает оп- равданным обращение к наиболее консервативным расчетным схемам, пренебрегающим влиянием процессов самоочищения инфильтрацион- ных вод при их нисходящей миграции. Что касается сорбции на трещи- нах ордовикских известняков, то в первом варианте модельных расчетов ее влиянием пренебрегалось. Для прогноза возможного радиоактивного заражения используется сеточная область фильтрационной модели. Матрицы инфильтрации, проницаемости и мощности горизонта задавались, исходя из решения обратной задачи (разд. 5.2.3.3). Миграционная задача решалась на базе программы MT3D [61]. Для рассматриваемого воздействия на подземные воды характерен резко нестационарный тип «входной» концентрационной функции, что связано с импульсным (кратковременным) осаждением на земную по- верхность фиксированной массы радиоактивного вещества при условно равномерном его распределении по площади. Плотность выпадения (РД составляет 10 и 1 Ки/км2 - по 137Cs и 90Sr соответственно (табл. 5.4). Если пренебречь задержкой радиоактивно- сти в зоне аэрации и предположить, что радионуклиды достаточно бы- стро достигают подземных вод в ордовикских отложениях, то в модель- ных блоках, попадающих в зону заражения, концентрация составляет где £ — инфильтрация; \t — период времени, в течение которого проис- ходит вымывание радионуклида из приповерхностного слоя (он прини- мался равным 100 сут). Временные графики изменения концентрации радионуклидов, от- вечающие различным участкам разгрузки подземных вод по северному контуру Ижорского плато, представлены на рис. 5.15 (осредненные по ряду зон разгрузки потока данные). Их анализ свидетельствует, что в течение первых нескольких лет после инфильтрационного проникнове- ния радионуклидов в водоносный горизонт их концентрация находится 220
на уровне значения ДКБ (ДУАнас). Спустя 5-10 лет, благодаря разбавле- нию загрязненных вод чистыми инфильтрационными водами и радио- активному распаду, концентрация радиоцезия и радиостронция начи- нает снижаться. По прошествии 30—40-летнего периода падение исход- ной концентрации достигает двух порядков. Соответствующее распре- деление 137Cs в плане (х-у) отражается рис. 5.16. Как видно, характер распределения существенно неоднороден: минимальные значения кон- центрации имеют место в центральной части купола растекания под- земных вод, где наиболее значимы процессы инфильтрационного раз- бавления радиоактивных растворов. 0.01 0.1 1 10 юо(, ГОДЫ Рис. 5.15. Изменение концентрации радионуклидов в области разгрузки подземных вод по глинту Ижорского плато (консервативная оценка). Далее была предпринята попытка учета сорбируемости радионуклидов в трещин- ном пространстве известняков. В этом случае, как и для комплексов пористых пород, считалось допустимым объединение сорбционного (Кй) и емкостного (и) параметров в обобщенный коэффициент п* = Ка5ь + «, где Ка - коэффициент сорбционного распределе- ния на поверхности трещин, 5ь — удельная поверхность блоков. Сорбируемость радионук- лидов применительно к данному комплексу пород специально не изучалась. Тем не менее можно ориентироваться на среднеминимальные значения коэффициента Ка [27]: К, ss 1 см. Тогда при Sb = 10 м'1 (характерный размер блоков около 0,5 м) имеем Ка5ь и 0,1. Как следует из характера концентрационных кривых (рис. 5.17), сорбция радионук- лидов способствует снижению пиковых значений концентраций, которые заметно ниже предельно допустимых величин. 221
Рис. 5.16. Характер распределения концентрации 137Cs (Ки/л) в ордовикском водоносном горизонте. С, Ки/л 0.01 0.1 1 10 100 1, годы Рис. 5.17. Изменение концентрации радионуклидов в области разгрузки потока при наличии сорбционных процессов. 222
5.2.3.6. ОЦЕНКА РАДИАЦИОННЫХ ДОЗ И РИСКА ОТ ЗАПРОЕКТНОЙ АВАРИИ По результатам прогноза (рис. 5.15 — консервативная оценка) максимальные уровни загрязнения подземных вод ордовикского комплекса достигаются в первые 3—4 месяца от начала аварии и составляют для 137Cs 150 Бк/л (в 13 раз выше УВтсда) и для %Sr 15 Бк/л (в 3 раза выше УВв0да). Расчеты показывают, что в первый год после аварии индивидуальные дозовые нагрузки от потребления воды из скважин резервного источника водоснабжения г. Сосновый Бор (пос. Карстолово) составят 1,62 мЗв (1,33 мЗв - 137Cs, 0,29 мЗв - WJSr). Данный результат — произведение среднегодовых содержаний радионуклидов 130 Бк/л — 137Cs, 13 Бк/л - %Sr на годовое потребление воды (800 л по НРБ-99) и на соответствующий дозовый коэффициент (НРБ-99). При условии, что вероятность постулируемой аварии равна 1, эти дозовые нагрузки соответствуют уровню радиационного риска l^ lO"4 год'1, что в два раза выше предела индивидуального риска для населения по НРБ-99. При веро- ятности рассматриваемой гипотетической запроектной аварии согласно ОПБ-88/97, рав- ной 10'7 год'1, индивидуальный радиационный риск оценивается величиной 1,2-Ю'11 год'1, т.е. пренебрежимо мал [62]. Для оценки аварийных рисков целесообразно пользоваться заранее подготовлен- ными табулированными дозами и рисками, рассчитанными с помощью гидрогеологиче- ской модели, нормированием на единый выброс или единую плотность загрязнения кон- кретного радионуклида. Такой подход, основанный на «нормированных» принципах (Ге- оргиевский В.Б, Мельников В.А) позволяет при известном составе и активности аварий- ного выброса оперативно получить информацию по облучению населения. 5.3. ЧИСЛЕННОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ГИДРОГЕОЛОГИЧЕСКОЙ СИТУАЦИИ НА УЧАСТКЕ ПРОЕКТИРУЕМОГО ХРАНИЛИЩА РАО В КЕМБРИЙСКИХ ГЛИНАХ 5.3.1. Построение математической модели геофильтрации 5.3.1.1. ПОСТАНОВКА ЗАДАЧИ ЧИСЛЕННОГО МОДЕЛИРОВАНИЯ Целью численного моделирования на данном этапе являлось соз- дание региональной геофильтрационной модели, включающей Пред- глинтовую низменность и часть Ижорского плато в зоне влияния атом- но-промышенного комплекса г. Сосновый Бор (см. рис. 1.1 и 1.2). Мо- дель должна удовлетворять следующим требованиям: - давать представление о водном балансе территории, включая оценку взаимосвязи водоносных горизонтов, залегающих выше и ниже лонтоваского водоупора; 223
— увязываться с ранее созданной и откалиброванной численной гидрогеологической моделью Ижорского плато; - включать в себя участок предполагаемого хранилища радиоак- тивных отходов в кембрийских глинах (разд. 2.3) и область воздействия хранилища при аварии; — быть приспособленной для дальнейших миграционных прогно- зов, связанных с аварийными ситуациями на СЗЦАЭ и проектируемом хранилище радиоактивных отходов; - давать возможность делать любые локальные «врезки» для более детального изучения гидрогеологической ситуации на отдельных участ- ках, входящих в региональную модель. 5.3.1.2. СХЕМАТИЗАЦИЯ УСЛОВИЙ ГЕОФИЛЬТРАЦИИ И ОСОБЕННОСТИ ЗАДАНИЯ НА МОДЕЛИ ФИЛЬТРАЦИОННЫХ ПАРАМЕТРОВ И ГИДРОДИНАМИЧЕСКИХ ГРАНИЦ Учитывая балансовый характер модели, фильтрационная задача решалась в стационарной напорной постановке. Гидродинамические границы модели и их физико-математическое представление в численной схеме выбирались, исходя из анализа общей геолого-гидрогеологической ситуации и уже существующих моделей фильтрации Ижорского плато (разд. 5.2.3.2). Концептуальная схема модели представлена на рис. 5.18-5.20. В разрезе область фильтрации принималась трехслойной: первый слой на различных участках отождеств- лялся с четвертичным и ордовикским водоносными горизонтами (рис. 5.18); второй — со- ответствовал лонтоваской свите нижнего кембрия (относительный водоупор) или четвер- тичному горизонту (рис. 5.19); третий — задавался для имитации условий фильтрации в ломоносовском водоносном горизонте нижнего кембрия и четвертичном водоносном горизонте (рис. 5.20). Нижняя граница модели проходила по кровле регионального водо- упора (верхнекотлинские отложения). Береговая линия Финского залива была задана как граничное условие Ш рода. Положение и тип остальных гидродинамических границ были различны для каждого слоя. Верхний слой (рис. 5.18) включал зону I выхода на поверх- ность ордовикского водоносного горизонта и зону 2 между глинтом и Финским заливом; на схеме (см. рис. 1.1) — область выхода под четвертичный водоносный горизонт отложе- ний нижнего кембрия и протерозоя. Так как перечисленные зоны слабо связаны гидроди- намически, на модели они были отделены друг от друга непроницаемой границей П рода. Внешними границами зоны 1 верхнего слоя модели служили линии тока подземных вод, которые задавались на модели как граничные условия П рода (Q — 0). Родниковый сток в зоне 1 моделировался заданием граничного условия I рода по линии глинта для дискретно распределенных источников. Известно, что ордовикский водоносный горизонт характеризуется как резко неоднородный в фильтрационном отношении. Поэтому при задании зон проводимости мы руководствовались матрицей фильтрационной неоднород- 224
ности, уточненной на предыдущих этапах исследований (разд. 5.2.3.2). В пределах зоны распространения ордовикского водоносного комплекса модельные проводимости меня- лись от 980 до 3600 м2/сут. Площадное распределение инфильтрации в пределах зоны 1 также задавалось по результатам предварительных исследований. Рис. 5.18. Схематизация гидрогеологических условий для 1-го модельного слоя. 1 — непроницаемая граница модели; 2 — граница с постоянным напором; 3 — зона I выхода под четвертичный водоносный горизонт отложений ордовика; 4 — зона П выхода под чет- вертичный водоносный горизонт отложений нижнего кембрия и протерозоя; 5 — линия гидрогеологического разреза (см. рис. 5.21). Зона 2 верхнего модельного слоя включала территорию выходов под четвертичный водоносный горизонт лонтоваского, ломоносовского и котлинского горизонтов (см. рис. 1.1). Так как все перечисленные коренные породы в модели соотносятся с нижними модельными слоями, то в пределах зоны 2 верхнего слоя были заданы обобщенные пара- метры и граничные условия четвертичного водоносного горизонта. В зоне 2 выделяется область (см. рис. 1.2, 5.21), где ломоносовский водоносный горизонт выходит прямо под четвертичный, и, следовательно, существует хорошая гидравлическая связь между дан- ными горизонтами. Исходя из этой предпосылки, на северо-восточной и юго-западной границах модели в четвертичном водоносном горизонте было задано граничное условие I рода (77 = const). Напоры на этих границах определялись напорами в ломоносовском водоносном горизонте и составили 27 и 20 м на северо-восточной и юго-западной грани- цах соответственно. Коэффициенты фильтрации зоны 2 верхнего слоя задавались исходя из значений средней суммарной проводимости четвертичного водоносного горизонта в изучаемом районе 10 м2/сут. 225
Рис. 5.19. Схематизация гидрогеологических условий для 2-го модельного слоя. 1 — лонтоваский водоупор; 2 — область отсутствия лонтоваского водоупора; 3 — граница с постоянным напором, 4 — линия геологического разреза (см. рис. 5.21). Лонтоваский водоупорный горизонт нижнего кембрия задавался в пределах 2-го модельного слоя (рис. 5.20). Его мощность принималась равной 100 м, коэффициент фильтрации в основной модельной области соответствовал среднему коэффициенту фильтрации лонтоваских глин (10'5 м/сут). В пределах 2-го модельного слоя выделяется зона, где отсутствует лонтоваский водоупор (см. рис. 1.2, 5.21). При модельной схемати- зации эта зона задавалась как зона с фильтрационными параметрами ломоносовского водоносного горизонта (Тсум = 51 м2/сут), а там, где ломоносовский горизонт отсутствует — четвертичного водоносного горизонта (Тсум = 10 м2/сут), при этом на северо-восточной границе слоя (также область отсутствия лонтоваского водоупора) было принято граничное условие I рода для четвертичного водоносного горизонта (77 = const = 27 м). Ломоносовский водоносный горизонт представлен на модели в пределах 3-го слоя (рис. 5.20). На юго-востоке и северо-востоке модели для ломоносовского горизонта в модель введены граничные условия постоянного напора: Н = 40мкН = 27 м соответст- венно. Остальные границы модели по данному слою, за исключением береговой линии Финского залива, непроницаемы. В модели был задан средний коэффициент фильтрации 1,7 м/сут при средней мощности водоносного горизонта 30 м. Область выхода котлин- ского водоупора под четвертичный водоносный горизонт была задана на модели как зона с фильтрационными параметрами четвертичного водоносного горизонта (7^ = 10 м2/сут). Вертикальный коэффициент фильтрации в пределах всей модельной области зада- вался равным горизонтальному. Вертикальная проницаемость глин лонтоваского относи- тельного водоупора была дополнительно уточнена в рамках анализа чувствительности. 226
Рис. 5.20. Схематизация гидрогеологических условий для 3-го модельного слоя. 1 — ломоносовский водоносный горизонт; 2 — область выхода верхнекотлинского водо- упора под четвертичные отложения; 3 — граница с постоянным напором; 4 — непроницае- мая граница модели; 5 - линия геологического разреза (см. рис. 5.21). Рис. 5.21. Схематический гидрогеологический разрез по линии А1—Б1. 1 — водоносный горизонт четвертичных отложений; 2 — лонтоваская свита нижнего кем- брия — водоупор; 3 — ломоносовский водоносный горизонт; 4 — котлинский горизонт вен- да - водоупор. 227
Инфильтрационное питание задавалось на верхний модельный слой и принималось равным 1-Ю’4 м/сут для четвертичного водоносного горизонта. Для зоны ордовикского водоносного горизонта было выделено три основных зоны инфильтрационного питания: ei = З-Ю"4 м/сут, 62=4-КУ4 м/сут, ез= 5-Ю"4 м/сут (разд. 5.2.3.2). Для реализации искусственной разгрузки подземных вод на водозаборе «Котлы» в блок модели на площади водозабора задавался сток, равный расходу 2 тыс. м3/сут (моде- лировалась работа эксплуатационных скважин). Как видно из рис. 5.18-5.20, область фильтрации в плане была раз- бита на 650 (26x25) модельных блоков размером 2000x2000 м. Числен- ное решение задачи отыскивалось с помощью программы MODFLOW. Для калибрации модели использовалась карта гидроизогипс Ижорского месторождения (см. рис. 1.1), а также карты и схемы, представленные в разд. 5.2.3.2. 5.З.1.З. МОДЕЛЬНЫЕ ОЦЕНКИ Результаты моделирования представлены на рис. 5.22,а, б. Из срав- нения с данными режимных наблюдений (см. рис. 1.1) следует, что мо- дельная карта напоров ордовикского горизонта вполне согласуется с фактической. Что касается пьезоизогипс ломоносовского водоносного горизонта (рис. 5.22,6), то они также в пределах Ижорского плато и Предглинтовой низменности достаточно хорошо согласуются с факти- ческими данными (см. рис. 1.1). Моделирование показало, что водозабор «Котлы» оказывает силь- ное влияние на гидродинамику потока в четвертичном и ломоносовском водоносных горизонтах, не влияя при этом на напоры ордовикского водоносного горизонта. Специальные модельные исследования были посвящены анализу чувствительности модели к вертикальной проницаемости лонтоваских глин. Было выполнено несколько вариантов модельных расчетов с раз- личными вертикальными коэффициентами фильтрации (кк) лонтоваско- го относительного водоупора (величина горизонтального коэффициента фильтрации при средних достаточно низких значениях слабо влияла на модельные напоры). Результаты моделирования для кв = 1-10'4, 1-10'5, 1-10'6,110'7 м/сут представлены на рис. 5.23. Проведенный анализ чувствительности позволил сделать следую- щие выводы: 1) в диапазоне 10'4~Н0'7 м/сут вертикальный коэффициент фильт- рации лонтоваских глин сильно влияет на напоры ломоносовского во- 228
доносного горизонта, при дальнейшем уменьшении значения кк напоры ломоносовского водоносного горизонта не меняются; последнее свиде- тельствует о том, что при кв < 1-10'7 м/сут перетекание через лонтова- ский водоупор практически полностью отсутствует; Рис. 5.22. Карты пьезометрических напоров по результатам моделирования. а — в 1-м модельном слое; б — во 2-м модельном слое; цифрами обозначены: 0—40 — пьезо- метрические напоры ломоносовского и четвертичного водоносных горизонтов, 60-130 — пьезометрические напоры ордовикского водоносного горизонта. 2) наиболее точно карте фактических напоров соответствуют ре- зультаты моделирования, полученные при кя < 1-10'6 м/сут; при кв > 1-10'5 м/сут модельная карта напоров перестает соответствовать фактической; данный факт говорит о том, что реальные средние вели- чины вертикальных коэффициентов фильтрации не превышают 140’6-г140’7 м/сут, причем меньшие значения наиболее вероятны; 3) на основании модельных исследований можно сделать вывод только об усредненных параметрах проницаемости, при этом не исклю- чается вероятность существования (или появления в дальнейшем) ло- кальных зон резко (на несколько порядков) повышенной проводимости в лонтоваских глинах. 229
Расстояние, м 50000 40000 30000 20000 10000 0 50000 40000 30000 20000 10000 О 10000 20000 30000 40000 500000 10000 20000 30000 40000 50000 Расстояние, м Рис. 5.23. Результаты анализа чувствительности модели к вертикальному коэффициенту фильтрации лонтоваского водоупора. а-къ = 10**м/сут; б-къ= 10*5 м/сут; в-къ= 10*6м/сут;г-k* = 10*7м/сут. О 5.3.2. Построение математической модели миграции и прогнозные оценки Миграционная модель была создана на базе фильтрационной ре- гиональной модели. Целью моделирования являлась оценка воздействия хранилищ РАО на подземную гидросферу при аварийном сценарии вы- 230
свобождения радионуклидов. Модель была создана на базе программы MT3D [61]. 5.З.2.1. ПРЕДВАРИТЕЛЬНЫЕ АНАЛИТИЧЕСКИЕ ОЦЕНКИ Простые расчеты вертикальной миграции радиоактивных раство- ров при коэффициенте фильтрации лонтоваских глин 1-10'6-Н-10'7 м/сут, пористости 40% (см. разд. 5.3.1, 5.2.3.2) и при среднем вертикальном градиенте напора 1 м/м показали, что за 10 000 лет даже при отсутствии сорбционных процессов загрязнение пройдет только первые метры от хранилища. Однако вероятность существования (или появления при горных ра- ботах) некоторых локальных зон трещиноватости в лонтоваских глинах заставляет выполнить более детальные модельные и аналитические рас- четы исходя из максимально консервативных предпосылок, которыми являются: 1) высвобождение одновременно всего объема радиоактивных рас- творов всех категорий (без учета распада к моменту аварии части ра- диоактивных компонентов); 2) мгновенное равномерное распределение ореола загрязнения по всей глубине ломоносовского водоносного горизонта (без учета за- держки в лонтоваских глинах и верхних частях ломоносовского водо- носного горизонта). Для того чтобы выделить радионуклиды, служащие источниками риска при аварии, были проведены предварительные аналитические расчеты. Для каждого радионуклида было рассчитано время его распада до безопасных удельных активностей (ДУАнас). Такие расчеты проводились по следующей известной формуле: ... . | In 2/ ДО = Д exp \ А/2 , откуда, r=2v2-lnJ»_ 0,69 A(f) (5.5) (5.5,а) где Л(/) - ДУАнас для питьевой воды, Бк/л; 40 - начальная удельная активность радионук- лида в подземных водах после аварии; 4о =4sum / К; 4^- суммарная активность радионук- лида в хранилище; И — объем воды в водоносном горизонте под хранилищем (в данном случае делается допущение, что утечки происходят со всей площади хранилища и мгно- венно проникают на всю мощность ломоносовского водоносного горизонта) 231
V - Svmwaiuia x мощность горизонта х пористость = 500 х 200 х 30 х 0,2 = 6 х 105м3 = 6 х 10s л. Исходные данные и результаты расчетов представлены в табл. 5.8. Выполняя дальнейшие оценки в рамках схемы поршневого вытес- нения, рассчитаем время, необходимое для того, чтобы ореол загрязне- ния достиг Финского залива. При средних значениях коэффициента фильтрации (1,7 м/сут), пористости (20%) и градиента гидродинамиче- ского напора (5-10'4 м/м) оно составит 2,4-106 сут, при этом время дос- тижения ореолом загрязнения водозабора «Котлы» будет приблизи- тельно в два раза большим. К этому времени (см. табл. 5.8) все радио- нуклиды, за исключением 226Ra, 238U и 241Am, распадутся до уровня ДУАнас. Следовательно, дальнейшие модельные исследования были свя- заны с прогнозом радиоактивного загрязнения, вызванного только тре- мя названными выше радионуклидами. Таблица 5.8. Основные радионуклиды, входящие в состав РАО проектируемого хранилища, и время их распада до безопасных активностей (расчетные данные) Радионуклид Период полу- распада, годы Общая про- ектная актив- ность, Бк ДУАнас, Бк/л Время распада до безопасной удельной актив- ности, годы “Со 5,25 1,86-101ъ 3,7102 84,9 90Sr 29,12 9,24-1016 45 630,1 134Cs 2,062 1,65-1013 66 18,1 137Cs 30 9,46-1016 96 630,1 147Pm 2,6234 1,281016 4,8-103 32,9 226Ra 1600 5,94-1015 4,5 32876,7 B8U 4,468-Ю9 2,92-1015 0,73 101369863013,7 И8Ри 87,74 3,44-1016 5,4 2054,8 И9Ри 24,065 4,81-Ю16 5,0 575,3 M1Am 432,2 6,08-Ю14 6,3 7397,3 Примечание. В таблице содержатся только основные радионуклиды, входящие в состав РАО, и не приведены продукты их распада; анализ и включение в прогнозные мо- дели дочерних радионуклидов планируется выполнить в последующих работах. Модельный сценарий аварии предполагал, как уже сказано выше, мгновенное поступление всех радионуклидов в пласт. В рамках этого сценария удельная активность радионуклидов в модельном блоке зада- валась как начальное условие и находилась из расчета 232
л _______________________________ sum ~ Vb, где Ум (объем воды в модельном блоке) = Аг х Ду х т х п; Ах, Ду — раз- меры модельного блока; т и п — соответственно мощность и пористость ломоносовского водоносного горизонта, откуда Уы = 2000 х 2000 х 30 х х 0,2 = 2,4-107 м3 = 2,4-1010 л. Для 226Ra Asum = 5,94-1015 Бк/л; Ао = 2,475-Ю5 Бк/л. Для 241Am Asum = 6,08-Ю14 Бк/л; Ао = 2,5-Ю4 Бк/л. Для 238U Asum = 2,92-1015 Бк/л; Ло = 1,2-105 Бк/л. Сорбционные процессы при моделировании миграции 226Ra не учитывались. Радиоактивный распад задавался для каждого компонента в соответствии с данными табл. 5.7. При расчетах были приняты значения пористости 30, 10 и 20% соответ- ственно для четвертичного, ордовикского и ломоносовского водонос- ных горизонтов. 5.3.2.2. ПРОГНОЗНОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ Результаты моделирования (рис. 5.24—5.27) показали, что при утеч- ках из хранилища РАО ореол загрязнения будет распространяться в сторону Финского залива. При этом процессы радиоактивного распада и механической дисперсии приведут к тому, что через 5000 лет макси- мальные удельные активности в ядре ореола загрязнения 241 Ат будут меньше 0,2 Бк/л. Финского залива данный радионуклид не достигнет к этому времени даже в ультранизких концентрациях (рис. 5.24). Что ка- сается 226Ra, то максимальные удельные активности этого радионукли- да в ломоносовском водоносном горизонте через 10 000 лет составят 25 Бк/л (рис. 5.25). К этому времени Финского залива достигнут только удельные активности 4 Бк/л. Таким образом, по результатам моделиро- вания можно сделать вывод, что с учетом всех сделанных допущений, которые большей частью работают «в запас», 226Ra и 241 Ат не являются источниками риска для подземной гидросферы при авариях на проекти- руемом хранилище. В то же время результаты модельных расчетов распространения 238U без учета сорбционных процессов показали, что при принятых предпосылках существует опасность интенсивного загрязнения поверх- ностных вод Финского залива и подземных вод участка водозабора «Котлы» 238U (рис. 5.26, а, расчетное время 10 000 лет). При этом ДУАнас для данного радионуклида весьма низкое - на 2 порядка ни- же минимальных концентраций, показанных на рис. 5.26, а. Дальней- 233
Расстояние, м Расстояние, м 50000 50000 Расстояние, м Рис. 5.24. Распределение удельных активностей 241Аш (Бк/л) в ломоносовском водоносном гори- зонте через 5000 лет после аварии. 0 40000 30000 20000 10000 0 10000 20000 30000 40000 50000 Расстояние, м Рис. 5.25. Распределение удельных активно- стей 226Ra (Бк/л) в ломоносовском водоносном горизонте через 10 000 лег после аварии.
Расстояние, м Рис. 5.26. Распределение удельных активностей 238U (Бк/л) в ломоносовском водоносном горизонте через 10 000 лет после аварии без учета сорбционных процессов (а) и с учетом сорбционных процессов (б).
шие расчеты должны быть связаны с учетом сорбционных процессов при моделировании миграции 238U. Пока можно говорить о весьма грубых оценках. Так, «оптимальный» коэффициент распределения Kd 23SU для ломоносовского водоносного горизонта составляет 0,5 м3/кг [112], следовательно, эффективная пористость при этом увеличивается до 900,2 (п,фф = по + Рмроды х Kd = 0,2 + 1800 х 0,5 = 900,2). Для данного варианта Гы = Ах х Ду х хДгхв.^ = 2000 м х 2000 м х 30 м х 900,2 = 1,08-Ю11 м3 = 1,08-Ю14 л; следова- тельно, Ло = 133 Бк/л. Моделирование показало, что процессы сорбции приводят почти к полному (до уровня ДУАпас) самоочищению подземных вод от 238U практически по всей моделируемой области. Высокие (до 130 Бк/л) удельные радиоактивности локализуются на небольшой площади (не более 5 км2) и не угрожают ни поверхностным водам, ни под- земным водам участка водозабора «Котлы». Предварительные ориентировочные оценки позволяют сделать вы- вод о том, что вследствие процессов сорбции 238U также не является источником риска для гидросферы при авариях на хранилище (рис. 5.26, б). Однако повышенные требования к точности определения коэффициента сорбционного распределения 238U для ломоносовского водоносного горизонта предполагают проведение ряда дополнительных сорбционных и десорбционных экспериментов для данного радионук- лида. 236
ЗАКЛЮЧЕНИЕ Сосновый Бор — город действующей и развивающейся атомной энергетики. В его промышленной зоне сосредоточен ряд предприятий атомной промышленности: атомная электростанция, предприятия по пе- реработке и хранению РАО, научно-исследовательские учреждения. Анализ опыта их эксплуатации и мониторинг состояния природной сре- ды в сочетании с экспериментальными исследованиями позволили раз- работать методологию оценки и прогноза радиоактивного загрязнения подземной гидросферы в пределах крупных атомно-промышленных комплексов. Основное внимание в монографии уделялось: — целенаправленному сбору исходной информации и получению дополнительных экспериментальных данных, необходимых для матема- тического моделирования миграции радионуклидов в водоносных гори- зонтах; — модельной оценке и прогнозированию радиоэкологических по- следствий влияния эксплуатации предприятий атомно-промышленного комплекса на подземные воды с учетом данных многолетнего монито- ринга; - оценке радиационных доз и риска для населения города от воз- действия загрязненных подземных вод, а также расчету общих дозовых нагрузок, получаемых населением района от естественной и техноген- ной радиоактивности природной среды. Комплексный гидрогеологический и радиоэкологический монито- ринг подземных вод и связанных с ними компонент природной среды (поверхностные воды, приземный воздух, атмосферные выпадения и др.) позволил оценить степень воздействия на подземную гидросферу хранилищ РАО, а также других предприятий атомно-энергетического комплекса. При этом нами использовались данные ряда организаций, осуществляющих оперативный контроль состояния природной среды в данном районе. Такого рода анализ показал, что в региональном плане изменение радиоактивного фона (превышение кларковых концентраций радионуклидов) связано, главным образом, с глобальными изменениями природной среды, произошедшими в последние десятилетия в результа- те испытаний ядерного оружия, эксплуатации ядерных энергетических установок, Чернобыльской аварии и др. 237
На фоне подобного рода глобальных изменений вклад Ленинград- ской АЭС — основного источника радиационной опасности в Сосново- борском регионе — в общее загрязнение подземных вод практически не идентифицируется. Исключение составляют подземные воды в преде- лах промплощадки станции, где отмечено незначительное увеличение концентраций в них отдельных радионуклидов. Основным источником загрязнения подземных вод и приповерх- ностных грунтов в пределах промышленной зоны г. Сосновый Бор яв- ляется ряд законсервированных временных хранилищ твердых радиоак- тивных отходов Ленспецкомбината «Радон». Поступление основного объема радиоактивных вод из хранилищ в подземные воды произошло в 1980-е — начале 1990-х годов. Впоследствии, благодаря принятым на комбинате водоохранным мероприятиям, интенсивность поступления радионуклидов в подземные воды резко сократилась, что достоверно подтверждается данными мониторинга. Так, за последний 10-летний период активность радионуклидов в наиболее загрязненных скважинах, расположенных по периметру хранилищ, снизилась в 10-20 раз. Кон- центрации 137Cs на расстоянии 30-50 м от хранилищ падают до фоно- вых значений, концентрации 3Н и ^Sr фиксируются в диапазонах, как минимум на порядок превосходящих статистические фоновые содержа- ния. Загрязнение грунтовых вод тритием выше УВюда (НРБ-99) наблю- дается в скважинах, удаленных от хранилищ на расстояние не более чем на 50 м. За пределами ЛСК «Радон» содержание трития в подзем- ных водах в среднем превосходит фоновый уровень, но ниже допусти- мых концентраций (УВвода). Прогнозирование естественной реабилитации качества подземных вод на участке ЛСК потребовало выполнения специализированных экс- периментальных работ (по изучению миграционных механизмов и па- раметров) и привлечения современных методов математического моде- лирования. В данной работе, как нам представляется, удалось получить новые данные о направленности процессов физико-химического взаи- модействия радиоактивных растворов и горных пород, в частности, вы- полненный комплекс лабораторных экспериментов указывает на прояв- ление гистерезиса при сорбции. Одновременно полевое опробование и его интерпретация с использованием современных методов геостохас- тического моделирования позволили оценить масштабы пространствен- ной изменчивости параметров, контролирующих нелинейную сорбцию, 238
а также доказать слабую корреляцию соответствующих вариаций с ва- риациями физических свойств пород. В отдельных случаях для калибрации гидрогеологических моделей использовались данные по глобальным и техногенным изотопным трас- серам. Так, наблюдения за глобальными трассерами оказались полез- ными при оценке потенциального риска загрязнения подземных вод при запроекгных станционных авариях, а также на проектируемых экспери- ментальных и промышленных ядерно-энергетических установках. Полученные прогнозные результаты применительно к хранилищам РАО являются достаточно оптимистическими: при сохранении приня- той технологии обращения с радиоактивными материалами и поддер- жании системы локализации отходов в пределах действующих храни- лищ произойдет не более чем двух-трехкратное расширение границ су- ществующих полей радиоактивного (по 137Cs и 90Sr) загрязнения под- земных вод, так что это загрязнение не достигнет областей разгрузки подземного потока. Вероятность достижения тритиевых вод Копорской губы от Ленспецкомбината достаточно высокая, однако вынос трития в море, где происходит его разбавление, практически не повлияет на су- ществующий радиоактивный фон, так что воздействие этого радионук- лида на рыбные и питьевые цепи можно считать пренебрежимо малым. Работа других предприятий атомно-промышленного комплекса г. Сосновый Бор практически не оказывает влияния на радиоактивное загрязнение подземных вод. Долговременная эксплуатация объектов атомной промышленно- сти, несмотря на имевшие место инциденты, не привела к последстви- ям, составляющим угрозу здоровью населения региона. Максимальный радиационный риск формирует эксплуатация ЛАЭС, однако, среднего- довой радиационный риск от повседневных выбросов и сбросов всех предприятий в совокупности (включая станцию) продолжает находить- ся на безопасном уровне и составляет не более 1% от предела, опреде- ленного Федеральными нормативами для населения (НРБ-99). В то же время строительство новых объектов в Сосновоборском регионе, а именно энергетических установок (замещение мощностей РБМК-1000 на МКЭР-1000 и ВВЭР-640), комплексов-хранилищ, регио- нального «могильника» и других может привести к повышению регио- нального радиационного риска. Поэтому «новые» источники риска в совокупности со «старыми» требуют обязательной обобщенной оценки по степени воздействия на человека и природную среду региона, в том 239
числе и на подземную гидросферу. Ведущая роль в радиогигиенических оценках должна принадлежать анализу аварий на объектах, включая выбор аварийных сценариев и исходных данных по выходу активности во внешнюю среду. Настоящая работа создала научно-методическую базу для после- дующего обоснования и информационного обеспечения проектов рас- ширения и реконструкции комплекса по хранению РАО, а также проек- тов ввода в строй новых энергоблоков и организации/модернизации системы мониторинга. В частности, выполненные предварительные оценки показывают перспективность создания комплекса подземного хранения РАО в регионально выдержанных глинистых толщах (синие кембрийские и котлинские глины). Нам представляется необходимым продолжение работ гидрогео- экологической направленности в данном районе. Так, дополнительного анализа требуют отдельные, пока слабо изученные механизмы мигра- ции, ответственные за «быстрый» транспорт радионуклидов в ультра- низких концентрациях; должно быть продолжено изучение параметров необратимых физико-химических взаимодействий, а также параметров, контролирующих пространственную изменчивость адсорбционно- десорбционных свойств водовмещающих пород. Кроме того, должны быть детализированы фильтрационные и миграционные свойства пород на участках, выбранных для строительства новых объектов. К числу первоочередных практических задач следует отнести и прогноз воздей- ствия радиоактивного загрязнения на подземные воды в случае крупных аварий на хранилищах РАО и других объектах атомно-промышленного комплекса, а также увязку процессов радионуклидного транспорта в подземной гидросфере с оценкой аварийных дозовых радиационных нагрузок для населения. 240
ЛИТЕРАТУРА Опубликованная 1. Антонов В.В. Гидрогеологические проблемы недропользования (прикладные ас- пекты). СПб.: Пангея, 1997. 2. Архангельский И.В. Геологические аспекты строительства хранилищ радиоактивных отходов на Северо-Западе России //Геоэкология. 2001. № 5. 3. Белицкий А. С. Охрана природных ресурсов при удалении промышленных отходов в недра Земли. М.: Недра, 1976. 4. Блинова Л.Д. Радиоэкологический мониторинг атмосферы и гидросферы в районе расположения объектов ядерного комплекса (на примере г. Сосновый Бор): Автореф. дис. на соискание ученой степени канд. физ.-мат. наук. Обнинск, 1998. 5. Блинова Л.Д., Голубева Л.В. Оценка динамики загрязнения радионуклидами призем- ного воздуха южного побережья Балтийского моря при длительной (1982—1999 гг.) эксплуатации Ленинградской атомной электростанции//Тез. докл. Третьей Рос. кон- ференции по радиохимии «Радиохимия-2000». СПб., 2000. 6. Варшал Г.М., Велюханова Т.К, Кощеева И.Я. Изучение химических форм элементов в поверхностных водах//Журн. аналит. химии. 1982. Т. 37, вып. 9. 7. Варшал Г.М., Кощеева И.Я., Сироткина Т.К Изучение поверхностных веществ по- верхностных вод и их взаимодействия с ионами металлов//Геохимия. 1979. № 4. 8. Венецианов Е.В., Рубинштейн Р.И. Динамика сорбции из жидких сред. М.: Наука, 1983. 9. Горяченкова Т.А, Павлоцкая Ф.И. Содержание и распределение 239Pu, 240Ри в поч- венно-растительном покрове ближайшей зоны Ленинградской АЭС//Атомная энер- гия. 1993. Т. 74, вып. 6. 10. Грейсер Л.Е. Формирование ресурсов подземных вод Ижорского месторожде- ния//Формирование ресурсов и состава подземных вод: Зап. Ленингр. горн, ин-та. 1991. Т. 129. 11. Грейсер Е.Л. Условия стока карстовых вод Ижорского плато и возможности их элек- тромоделирования//Труды Гос. гидрол. ин-та. 1982. Вып. 286. 12. Гришмановский В.И. Оценка радиационных последствий возможных гипотетиче- ских аварий на АЭС с ВВЭР//Атомная энергия. 1989. Т. 67, вып. 4. 13. Дашко Р.Э., Еремеева А.А, Дверницкий Б.Г. Геоэкологические проблемы захороне- ния радиоактивных отходов в нижнекембрийских синих глинах Ленинградской об- ласти//Экологические проблемы гидрогеологии: Восьмые толстихинские чтения. СПб.: Изд-во С.-Петерб. гос. горн, ун-та, 1999. 14. Епимахов В.Н., Георге Л.П., Сидорчук А.Н. Комплексная технология для переработки ЖРО транспортных ЯЭУ//Экология и атомная энергетика. Сосновый Бор: Изд-во ЛАЭС, 2001. 15. Епихин А.И. Комплексная программа обращения с радиоактивными отходами — залог устойчивого повышения безопасности ЛАЭС//Экология и атомная энергетика. Со- сновый Бор: Изд-во ЛАЭС, 1998. Спецвыпуск. 16. Залъцберг Э.А. Режим и баланс грунтовых вод зоны избыточного увлажнения. Л.: Недра, 1980. 17. КаденскийА.А. Геологические экскурсии в окрестностях Ленинграда. Л.: Недра, 1963. 241
18. КазанянВ.Т., Савушкин А.И., Гурко О.Б. и др. Концепция экологической безопасно- сти АЭС//Проблемы использования ядерной энергии. Минск, 1996. 19. Кулешов О. О законотворческой деятельности Госдумы РФ по проблемам развития экологии и атомной энергетики на Северо-Западе России//Экология и атомная энер- гетика. Сосновый Бор. 2001. Вып. 2. 20. Лебедев В.И. Ленинградская АЭС: Генеральный курс - безопасность//Экология и атомная энергетика. Сосновый Бор: Изд-во ЛАЭС, 1998. 21. Лебедев В.И., Романов В.Г., Шапошников В.А., Шмаков Л.В., БылкинБ.К, Бурла- ков Е.В. Концептуальные аспекты вывода из эксплуатации первого энергоблока Ле- нинградской АЭС//Экология и атомная энергетика. Сосновый Бор: Изд-во ЛАЭС, 2001. 22. Лебедев В.И. Предложения по продлению энергоресурса энергоблоков Ленинград- ской АЭС, хранению отработавшего ядерного топлива//Экология и атомная энерге- тика. Сосновый Бор: Изд-во ЛАЭС. 2001. Вып. 2. 23. ЛомтадзеВ.Д. Физико-механические свойства нижнекембрийских глин северо-за- падной части Русской платформы//3ап. Ленингр. горн, ин-та. 1957. Т. XXXTV, вып. 2. 24. Мельников В.А., Панкина Е.Б., Блинова Л.Д., КрышевИ.И. Стронций-90 в водоеме- охладителе Ленинградской атомной электростанции за период 1980-1989 гт.// Эко- лого-геофизические аспекты мониторинга районов АЭС: Труды Ин-та эксперимен- тальной метеорологии. Вып. 19 (152). М.: Гидрометеоиздат, 1992. 25. Методическое письмо по выполнению работ, связанных с изучением региональной геомиграции техногенных радионуклидов и региональной оценкой влияния их на ка- чество подземных вод. М.: ВСЕГИНГЕО, 1989. 26. Мироненко В.А., Румынии В.Г. Опытно-миграционные работы в водоносных пластах. М.: Недра, 1986. 27. Мироненко В.А., Румынии В.Г. Проблемы гидрогеоэкологии: В 3 т. М.: Изд-во Моск, гос. гидролог, ун-та, 1998. 28. НедбаевскаяНА. Оценка воздействия выбросов атомных электростанций на агро- экосистемы (на примере Ленинградской АЭС): Автореф. дис. на соискание ученой степени канд. биол.наук. Обнинск, 1992. 29. Николаев Ю.В. Гидрогеологические условия территории Санкт-Петербурга// Эколо- гическая обстановка в Санкт-Петербурге в 1996 году/Под ред. А.С. Баева, Н.Д. Соро- кина. СПб.: Сезам, 1997. 30. Нормы радиационной безопасности (НРБ-99). Санитарные правила СП 2.6.1.758-99. М.: Госкомсанэпиднадзор России, 1999. 31. Организация и производство наблюдений за режимом подземных вод/Под общ. ред. М.Е. Альтовского. М.: Госгеолтехиздат, 1955. 32. Организация и производство наблюдений за режимом уровня, напора и дебита под- земных вод. М.: Мин. геологии СССР, 1980. 33. ПанкинаЕ.Б., МельниковВ.А., БлиноваЛ.Д., Крышев И.И. Стронций-90 в водоеме- охладителе Ленинградской АЭС за период 1980-1989 гт.//Эколого-геофизические аспекты размещения АЭС. М.: Гидрометеоиздат, 1992. 34. Панкина Е.Б., Блинова Л.Д., Мельников В.А. Особенности формирования радиацион- ной обстановки в районе Ленинградской атомной электростанции в период реконст- рукции реактора первого энергоблока//Реф. IV науч.-техн, конференции Ядерного общества. Нижний Новгород, 1993. 242
35. Панкина Е.Б., Румынии В.Г., Глухова М.П., Якушев М.Ф., Боронина А.В. Методика прогноза радиоактивного загрязнения подземных вод в промзоне г. Сосновый Бор// Экология и атомная энергетика. Сосновый Бор: Изд-во ЛАЭС, 1999. Выл. 2. 36. Плутоний в России/Под рук. члена-корр. РАН проф. А.В. Яблокова. М.: ГФ «Поли- графресурсы», 1994. 37. Порядок ведения радиационно-гигиенических паспортов организаций и территорий (Методические указания). Приложение 1, утв. приказом Минздрава России, Феде- рального надзора России по ядерной и радиационной безопасности, Госкомитетом РФ по охране окружающей среды от 21.06.99 № 239/66/288. 38. Радиоактивность районов АЭС/Подред. И. И. Крышева. М., 1991. 39. Руководство по организации контроля состояния природной среды в районе распо- ложения АЭС/Под ред. К.П. Махонько. Л.: Гидрометеоиздат, 1990. 40. Рыбальченко А.И., Пименов М.К, Костин П.П. Глубинное захоронение жидких ра- диоактивных отходов. М.: Изд-во АТ, 1994. 41. Сборник рекомендуемых методик контроля за выбросами и сбросами радионуклидов от объектов хранения и захоронения РАО. М.: Госкомитет РФ по охране окружаю- щей среды, 1998. 42. Спозито Г. Термодинамика почвенных растворов. Л.: Недра, 1984. 43. Толстихин И.Н., Каменский ИЛ. О возможности тритий-гелий-3 датирования под- земных вод//Геохимия. 1969. №8. 44. Физические свойства горных пород и полезных ископаемых: Справочник/Под. ред. Н.Б. Дортман. Л.: Недра, 1988. 45. Шавлова Т.С. Ленинградская атомная электростанция. Сосновый Бор: типография ЛАЭС, 2000. 46. Электрические зондирования геологической среды/Под ред. В.К. Хмелевского, В.А. Шевнина. М.: Изд-во Моск, ун-та, 1996. 47. ЯкушевМ.Ф., МартыновЕ.М. Выбор типа и варианта размещения регионального хранилища для окончательного захоронения радиоактивных отходов на Северо-За- паде России//Экология и атомная энергетика. Сосновый Бор: Изд-во ЛАЭС. 1999. Выл. 2. 48. ЯкушевМ.Ф. Некоторые особенности при обращении с «коммунальными» радиоак- тивными отходами//Экология и атомная энергетика. Сосновый Бор: Изд-во ЛАЭС, 2000. Выл. 2. 49. Яницкий ИГ. Гелиевая съемка. М.: Изд-во Моск, ун-та, 1977. 50. Charbeneau ЯЛ. Groundwater contaminant transport with adsorption and ion exchange chemistry: Method of characteristics for the case without dispersion//Water Resourses. 1981. Vol. 17(3). 51. Chiang Wen-Hsing, Kinzelbach Wolfgang. 3D-groundwater modeling with PMWIN: a simulation system for modeling groundwater flow and pollution. Berlin; Heidelberg; New York e. a.: Springer, 2000. 52. Deutsch C, JoumelA. GSLIB, Geostatistical software Library and User’s Guide. Oxford: Oxford University Press, 1992. 53. GalabovM., VesselinovV. Modeling of the possible ground water pollution from the Kozlodui and Belene nuclear power station, Bulgaria//Proc. of the Workshop on Hydro- geology/Environmental Geology modeling. Zdarske Vrchy, Czech Republic, 1994. 54. Hydrogeological aspects in selecting the sites for Nuclear Electric Power Stations. Vienna: Safety Manual. Ser. Publ., Safety of Intern. Atomic Energy Agency N 50. SGS7,1986. 243
55. Me Donald M.G., Harbough A.W. MODFLOW, A Modular 3D finite-difference ground- water flow model US 65. Washington: Tech. Water-Resources Invs., 1988. Bk6. Ch. Al. 56. Parkhurst D.L. User's guide to PHREEQC: a computer program for speciation, reaction- path, advective transport, and inverse geochemical calculation//USGS.: Water Resources Invs., 1995. Rept. 95-4227. 57. Pianncon A., RousseauxF., Tchoubar C. e. a. Recording and calculation of Rod intensities in case of diffraction by highly oriented powders of Lamellar Samples//!. Appl. Cryst. 1982. Vol. 12. 58. Pollock D.W. MODPATH: Documentation of computer programs to compute and display pathlines using results from the US GS Modular 3D finite-difference ground water flow model: USGS, Open File Rep. 89-381. 1989. 59. Rumynin V., Mironenko V., Sindalovsky L. e. a. Evaluation of conceptual, mathematical, and physical-and-chemical models for describing subsurface radionuclide transport at the Lake Karachai waste disposal site. LBNL-41974. Berkeley.: Lawrence Berkeley Labora- tory Rep., the University of California, 1998. 60. Selim H.M., Davidson J.M., Mansell R.S. Evaluation of a two-site adsorption-desorption model for describing solute transport in soil//Proceedings of the Summer Computer Semu- lation Conference. July 1976. Washington, D.C., 1996. 61. Zheng C. MT3D: A modular 3D transport model for simulation of advection, dispersion and chemical reactions of contaminants in ground water systems. S.S. Papadopu- los&Associates, Inc., 1990. Фондовая 62. Анализ результатов и доработка методик прогнозирования радиационного и химиче- ского воздействия ни подземную гидросферу — региональный источник питьевого водоснабжения: Комплексное обобщение результатов НИР по теме: «Обоснование создания интегрированной территориально-объектовой системы радиационного эко- логического мониторинга на основе концепции управления риском»: Отчет НИТИ/ Отв. исполнитель Е.Б. Панкина. 1997. 63. Блинова Л.Д., Панкина Е.Б., Недбаевская Н.А. Исследование радиоэкологического состояния агроэкосистемы и природных вод в Сосновоборском регионе: Отчет НПО «Радиевый институт». 1991. 64. Бондарюк С.Л., Мартынова М.А., Мартьянова Г.И. Отчет по теме «Исследование изменений состава и свойств кембрийских глин при их взаимодействии с жидкими промхимотходами на опытном полигоне «Красный Бор» с целью прогноза охраны окружающей среды». 1979. 65. Геоэкологические работы на территории Ленинградской области: Отчет 1111 «Сев- запгеология». 1994. 66. Грейсер Е.Л. Оценка эксплуатационных запасов с использованием численного моде- лирования. Л.: 1111 «Севзапгеология», 1992. 67. Инструкция по предупреждению аварий, пожаров и ликвидация их последствий. ЛСК «Радон». № 30-93, утв. зам. дир. и согласована глав. инж. Госсанэпиднадзора г. Сосновый Бор и ст. инж. Госпожнадзора 04.03.93. 68. Исследование радиоактивного загрязнения внешней среды в период 1975 года в рай- оне расположения НИТИ, ЛАЭС, ЛСК: Отчет НИТИ/Рук. работ Н.Н. Еремин. 1976. 244
69. Исследование влияния хранилищ РАО Опытного завода филиала НПО «Радиевый институт им. В.Г. Хлопина» на радиоактивность грунтовых и поверхностных вод в районе его размещения: Технический отчет. Утв. председателем полномочной чрез- вычайной комиссии при исполнительном комитете Совета народных депутатов г. Сосновый Бор и директором НПО «Радиевый институт»/Рук. работ В.А. Мельни- ков. Исполнители: Ю.В. Кузнецов, В.А. Мельников, Л.Д. Блинова, Е.Б. Панкина, М.Ф. Якушев, Б.М. Касьянов. Сосновый Бор, 1990. 70. ЛомтадзеВ.Д. Отчет по теме «Исследования деформируемости кембрийских глин, вскрываемых горными выработками Ленинградского метрополитена». 1957. 71. Мельников В.А., Лычагин В.М., Панкина Е.Б., Хромов ВМ. Источники ядерной ра- диационной опасности в регионе г. Сосновый Бор: Отчет науч.-техн, ассоциации «АКТИС». М., 1994. 72. Озябкин В.Н., Озябкин С.В. Отчет по теме «Оценка режима близповерхностных вод и миграции радионуклидов вблизи временного хранилища РАО ЛСК «Радон». 1999. 73. Отчет по НИР «Расчетное обоснование путей распространения радионуклидов вблизи подземного хранилища радиоактивных отходов»/Рук. В.Т. Сорокин, А.Л. Федоров. СПб., 1992. 74. Отчет по НИР (промежуточный) «Оценка существующего и потенциального воз- действия СЗЦ Атомной энергетики на подземные воды района». МНЦ гидрогео- экологии СПбГУ/Науч. рук. В.Г. Румынии. СПб., 1997. 75. Отчет по НИР (промежуточный) «Оценка существующего и потенциального воз- действия СЗЦ Атомной энергетики на подземные воды района». МНЦ гидрогео- экологии СПбГУ/Науч. рук. В.Г. Румынии. СПб., 1998. 76. Оценка радиоэкологического состояния природной среды в период и после аварии на Чернобыльской АЭС (район расположения НИТИ): Отчет НИТИ. 1986. 77. Пояснительная записка «Выбор районов Ленинградской области, наиболее пригод- ных для регионального хранения ОЯТ и РАО». Л.: Фонды Регионального геоэколо- гического центра ГГП «Невскгеология», 1994. 78. Результаты радиационного контроля промплощадки и окружающей среды в районе расположения НИТИ за 2000 год: Отчет НИТИ/Отв. исполнитель Е.Б. Панкина. 2001. 79. Решетов В.В., Громов Ю.А., Кривохатский А.С. и др. Технико-экономическое обос- нование строительства пункта захоронения РАО и объектов, загрязненных в ре- зультате Чернобыльской аварии. Фонды ВНИПИЭТ. 1993. 80. Сбор данных для создания базы мониторинга по оценке влияния промышленного комплекса г. Сосновый Бор на состояние подземных вод: Отчет ВО ВНИПИЭТ. 1991. 81. СеладъинаВ.В., КальмВ.А., Рошаль А.А., Широкова Е.К. Постоянно действующая региональная модель геофильтрации территории Ижорского плато. Л.: ГГП «Севзап- геология», 1986. 82. Тарасов ЕМ., Яхнин Э.Я., Тимонин А.А. Отчет по НИР «Оценка влияния промышлен- ного комплекса г. Сосновый Бор на качество поверхностных и подземных вод». СПб.: ГГП «Севзапгеология», 1991. 83. Экологический паспорт ЗАО «Экомет-С». Сосновый Бор, 1999. 84. Preliminary Safety Assessment of the Conceptual Design for a Radioactive Waste Disposal Facility for the St-Petersburg Waste Management Centre. Report to the European Comis- sion TASIS project NUCRUS-94.495/Lead Author: J.L. Smith-Briggs. Contribu-tions from C.E. Crodeshanks, A.R. Hoch, W.M. Tearle. November 1997. 245
Оглавление Перечень используемых сокращений............................... 3 Введение....................................................... 4 Глава 1. Краткая геолого-гидрогеологическая характеристика рай- она (Переверзева С.А., Румынии В.Г.)........................... 8 Глава 2. Общая характеристика основных источников существую- щего и потенциального загрязнения подземных вод. Предваритель- ный анализ аварийных ситуаций (ЯкушевМ.Ф., Панкина Е.Б., Ку- кушкина Т.А., Епимахов В.Н.)................................. 12 2.1. Перечень основных объектов............................... — 2.2. Ленспецкомбинат «Радон»................................. 14 2.2.1. Общие сведения о предприятии....................... - 2.2.2. Результаты изучения состава жидкой фракции хранилищ ТРО............................................. 16 2.2.3. Радиоактивное загрязнение подземных вод........... 19 2.2.4. Радиоактивные выбросы предприятия при нормальном ре- жиме эксплуатации........................................ 22 2.2.5. Транспортировка РАО в регионе и потенциальные аварии... - 2.3. О некоторых проектных решениях по созданию нового храни- лища РАО..................................................... 23 2.4. Ленинградская атомная электростанция.................... 27 2.4.1. Общие сведения о предприятии....................... - 2.4.2. Потенциальные источники радиационной опасности на ЛАЭС и ретроспективный анализ аварийных ситуаций......... 29 2.4.3. Деятельность предприятия, связанная с использованием РВ и РАО.................................................... 31 2.4.4. Газоаэрозольные выбросы и водные сбросы ЛАЭС..... 33 2.5. Научно-исследовательский технологический институт....... 36 2.6. Предприятие по переработке и компактированию металличе- ских РАО..................................................... 37 2.7. Оценка индивидуальных дозовых нагрузок и радиационного риска населения.............................................. 39 2.8. Выводы.................................................. 42 Глава 3. Анализ данных мониторинга и специализированных поле- вых исследований на ключевых участках (Панкина Е.Б., Борони- на А.В., Кузнецова Е.Л., Токарев И.В., Харьковский КС., Абра- мов Ю.В.).................................................... 43 3.1. Общая характеристика системы мониторинга в районе г. Сосновый Бор............................................... — 3.2. Естественный гидрохимический режим и фоновый состав под- земных вод г. Сосновый Бор и 30-киломегровой зоны............ 48 246
3.2.1. Гидрогеохимическая характеристика природных вод.. 49 3.2.2. Радиоактивный фон подземных вод, грунтов и сопутст- вующих природных объектов....................................... 53 3.3. Анализ данных мониторинга на участках существующего и по- тенциального загрязнения подземных вод.............................. 58 3.3.1. Влияние ЛСК «Радон» на подземные воды района.............. - 3.3.2. Влияние ХЖО ЛАЭС на подземные воды района................ 70 3.3.3. Влияние промплощадки ЛАЭС на подземные воды района... 73 3.3.4. Радиоактивное состояние грунтовых вод на территории НИТИ................................................. 76 3.3.5. Характеристика загрязнения подземных вод за пределами промплощадок предприятий........................................ 77 3.3.6. Полевые исследования в районе предполагаемого размеще- ния хранилища РАО............................................... 80 3.4. Практические рекомендации по организации системы монито- ринга подземных вод и проведению дополнительных исследований и режимных наблюдений в Сосновоборском районе........................ 100 Глава 4. Результаты лабораторного изучения сорбционных парамет- ров и анализ условий миграции радионуклидов (Румынии В.Г., Пан- кина Е.Б., Хархордин И.Л., Потапов А.А., Коносавский ПК.)... 108 4.1. Расчет миграционных форм................................... — 4.2. Коэффициенты сорбционного и ионообменного распределения... 110 4.2.1. Экспериментальная методика.......................... 111 4.2.2. Результаты определения сорбции радионуклидов........ 113 4.2.3. Экспериментальные лабораторные работы по определению параметров ионного обмена горных пород......................... 115 4.3. Гистерезис сорбционного процесса и его влияние на особенно- сти формирования концентрационных полей............................ 120 4.3.1. Статические адсорбционно-десорбционные эксперименты с ломоносовскими песками.................................. — 4.3.2. Динамические адсорбционно-десорбционные эксперименты с ломоносовскими песками................................... 134 4.3.3. Миграционные модели................................. 137 4.4. Пространственная изменчивость нелинейных сорбционных кон- стант (ломоносовские пески).................................... 146 4.4.1. Краткое описание экспериментальных исследований.. - 4.4.2. Результаты обработки лабораторных экспериментов.. 148 4.4.3. Статистическое распределение параметров (гистограммы)... 151 4.4.4. Пространственная изменчивость адсорбционных констант... 154 4.4.5. Геостатистическая интерполяция адсорбционных констант.. 155 4.4.6. Изменчивость десорбционных констант................. 159 247
4.5. Гидрогеологические и гидрогеохимические свойства кембрий- ских глин................................................... 161 4.5.1. Состав и физические свойства пород............... - 4.5.2. Экспериментальные работы по определению параметров ионного обмена.............................................. 166 4.5.3. Анализ катионообменных свойств методом солевых вытя- жек 168 4.5.4. Изучение диффузионных и сорбционных свойств кембрий- ских глин с использованием радиоактивных меток (эд8г, 36С1). 176 Глава 5. Геомиграционные модели участков существующего и по- тенциального радиоактивного загрязнения подземных вод (Румы- нии В.Г., Боронина А.В., Кузнецова Е.Л., Токарев И.В., Переверзе- ва С. А.)....................................................... 184 5.1. Результаты моделирования миграционного процесса в области влияния хранилищ РАО ЛСК «Радон»............................ — 5.1.1. Геолого-гидрогеологическое описание участка............ - 5.1.2. Описание модели и ее калибрация...................... 190 5.1.3. Прогнозные оценки.................................... 193 5.1.4. Оценка индивидуальных доз и радиационного риска.. 198 5.2. Прогноз потенциального радионуклидного загрязнения подзем- ных вод при эксплуатации ядерных установок...................... 199 5.2.1. Постановка проблемы.................................... — 5.2.2. Характер и интенсивность источников загрязнения подзем- ных вод при запроектных авариях на АЭС...................... 201 5.2.3. Оценка последствий радиоактивного загрязнения земной поверхности при атмосферных аварийных выбросах.............. 205 5.3. Численное моделирование гидрогеологической ситуации на уча- стке проектируемого хранилища РАО в кембрийских глинах...... 222 5.3.1. Построение математической модели геофильтрации... - 5.3.2. Построение математической модели миграции и прогноз- ные оценки................................................. 229 Заключение..................................................... 240 Литература..................................................... 245 248
Научное издание Оценка существующего и потенциального воздействия атомно-промышленного комплекса на подземные воды (г. Сосновый Бор Ленинградской области) Под редакцией докт. геол.-минер. наук В.Г. Румынина Гл. редактор Т.Н. Пескова Редактор Э.А. Горелик Оригинал-макет: Е.Л. Кузнецова Лицензия ИД № 05679 от 24.08.2001 Подписано в печать 30.10.2002. Формат 60х84'/,6. Бумага офсетная. Печать офсетная. Уел. печ. л. 14,42 Уч.-изд. л. 17,08. Тираж 200 экз. Заказ Издательство СПбГУ. 199034, Санкт-Петербург, Университетская наб., 7/9. E-mail: books@dk2478.spb.edu www.unipress.spb.ru ЦОП Издательства СПбГУ. 199034, С.-Петербург, наб. Макарова, д. 6. тел. (812) 328-77-63; факс (812) 328-44-22 249